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N° d’ordre 3701

THESE

Présentée à

L’UNIVERSITE BORDEAUX1

Ecole Doctorale Sciences et Environnements

Par Melle Hanna-Kaisa Saari

Pour obtenir le grade de

DOCTEUR

Spécialité : Géochimie et Ecotoxicologie

Dynamique saisonnière des transferts particulaires dans les systèmes

fluviaux-estuariens : application des radioisotopes à courtes périodes : 234Th, 7Be et 210Pb

Soutenue le 9 Décembre 2008

Devant la commission d’examen formée de :

M. Gérard Blanc Professeur, Université Bordeaux1 Examinateur M. Dominique Boust Chef de laboratoire, IRSN/DEI/SECRE/LRC Rapporteur M. Patrice Castaing Professeur, Université Bordeaux1 Président M. Thomas Condom Chercheur IRD, Lima Pérou Examinateur M. Jean-Marie Mouchel Professeur, Université Pierre et Marie Curie Rapporteur Mme Sabine Schmidt Chercheur CNRS, Université Bordeaux1 Directrice de thèse

Avant-propos

Je remercie de tout cœur toutes les personnes qui m’ont donné la possibilité de réaliser cette

thèse au sein du laboratoire EPOC à Bordeaux en France et qui m’ont orientée dans mes

questionnements scientifiques, aidée dans les missions de prélèvement, les analyses en

laboratoire, dans le travail en général et enfin dans la vie de tous les jours :

La directrice de ma thèse : Sabine Schmidt

Le jury : Gerard Blanc, Dominique Boust, Patrice Castaing, Thomas

Condom et Jean-Marie Mouchel

Les chercheurs : Jörg Schäfer, Henry Etcheber, Alexandra Coynel, Philippe

Hubert, Benoit Sautour

Les ingénieurs d’étude et les techniciens : Georges Oggian, Hérve Derriennic,

Jean-Pierre Lissalde, Gilbert Lavaux, Cécile Bossy, Eric Maneux

Et bien sur mes collègues et mes proches.

Table des matières

Saari 2008 1

Table des matières

Introduction ......................................................................................................... 9

1. Généralités sur le transport des sédiments du continent vers l’océan et sur les radioéléments comme traceurs des particules.................................... 15

1.1 Transport sédimentaire du continent vers l’océan .................................................. 15

1.2 Intérêt des radioéléments dans l’étude des transferts particulaires continent-océan....................................................................................................................................... 17

1.2.1 234Th ........................................................................................................................ 18 1.2.2 210Pb et 7Be.............................................................................................................. 21 1.2.3 137Cs et 131I .............................................................................................................. 23

2. Matériaux et méthodes.................................................................................. 25

2.1 Zones d’études ........................................................................................................ 25 2.1.1 Les rivières : le Lot, la Garonne et la Dordogne ..................................................... 26 2.1.2 L’estuaire de la Gironde.......................................................................................... 26

2.2 Stratégie d’échantillonnage..................................................................................... 27 2.2.1 Les rivières .............................................................................................................. 28 2.2.2 L’estuaire................................................................................................................. 29

2.3 Analyses de radioisotopes 234Th, 7Be et 210Pb ........................................................ 29 2.3.1 Fraction particulaire ................................................................................................ 30 2.3.2 Fraction dissoute ..................................................................................................... 31 2.3.3 Spectrométrie gamma.............................................................................................. 32

2.4 Analyse de 238U....................................................................................................... 36 2.4.1 Fraction dissoute ..................................................................................................... 36 2.4.2 Fraction particulaire ................................................................................................ 37 2.4.3 Spectrométrie alpha................................................................................................. 37

2.5 Mesure des matières en suspension (MES) ............................................................ 38

3. Faisabilité de la méthode 234Th..................................................................... 41

3.1 238U particulaire....................................................................................................... 41

3.2 238U dissous ............................................................................................................. 43

3.3 Article : Variations spatio-temporelles des concentrations de 238U dissous dans le système fluvio-estuarien de la Gironde (France).......................................................... 45

3.4 Conclusion .............................................................................................................. 55

4. Le temps de résidence des particules dans les rivières .............................. 59

4.1 Hydrologie et taux de MES des rivières d’intérêt pendant la période d’étude....... 59 4.1.1 Tendance générale de l’hydrologie et du taux de MES .......................................... 59 4.1.2 Situations hydrologiques particulières pendant la période d’étude......................... 61

Table des matières

2 Saari 2008

4.2 Variations spatio-temporelles des activités et des rapports d’activités de 234Th, 7Be et 210Pb........................................................................................................................... 63

4.2.1 Les variations spatio-temporelles du 234Thxs particulaire........................................ 63 4.2.2 Les variations spatio-temporelles du 7Be et du 210Pbxs particulaires....................... 66 4.2.3 Les variations spatio-temporelles des rapports d’activités (AR) ............................ 69 4.2.4 Proposition d’un schéma d’évolution de l’AR 7Be/210Pbxs en fonction des conditions hydrologiques ................................................................................................. 72

4.3 Temps de résidence des particules au moyen du 234Th........................................... 73 4.3.1 Introduction générale du modèle générique du 234Th.............................................. 73

4.4 Calcul du temps de résidence des particules avec le 7Be et le 210Pbxs individuellement ........................................................................................................... 74

4.4.1 Introduction générale des modèles existants........................................................... 74 4.4.2 Le flux atmosphérique du 7Be et du 210Pb dans le bassin versant de la Garonne-Dordogne-Gironde ........................................................................................................... 79 4.4.3 Temps de résidence des particules dans le Lot et dans la Garonne, estimé avec 7Be et le 210Pbxs utilisés individuellement ............................................................................... 81

4.5 Calcul du temps de résidence des particules basé sur le rapport 7Be/210Pbxs.......... 88 4.5.1 Introduction générale des modèles existants........................................................... 88 4.5.2 Temps de résidence des particules dans le Lot et dans la Garonne basé sur l’AR 7Be/210Pbxs ........................................................................................................................ 90

4.6 Données complémentaires : les radioisotopes artificiels 131I et 137Cs..................... 96 4.6.1 Iode-131 .................................................................................................................. 96 4.6.2 Césium-137 ............................................................................................................. 97

4.7 Tentative de correction des âges de MES de la resuspension ................................ 99

4.8 Conclusion ............................................................................................................ 101

5. Dynamique des particules dans l’estuaire de la Gironde ........................ 107

5.1 Introduction........................................................................................................... 107

5.2 Article : Transport des particules dans le system fluvio-estuarien de la Gironde : application des radioisotopes à courte périodes (234Th, 7Be, 210Pb)............................ 109

5.3 Tentative de correction des âges des MES de la resuspension............................. 128 5.3.1. AR 7Be/210Pbxs mesurés et corrigés ...................................................................... 128 5.3.2. Implication pour les âges moyens des MES dans l’estuaire ................................ 129 5.3.3. Implication pour l’évolution des âges pendant un cycle de marée ...................... 131

5.4 Lien entre le vieillissement des particules dans la zone de turbidité maximum (ZTM) et l’hydrologie des rivières ............................................................................. 132

5.5 Conclusion ............................................................................................................ 133

Conclusion générale ........................................................................................ 135

Bibliographie.................................................................................................... 145

Annexes............................................................................................................. 153

Liste des tableaux

Saari 2008 3

Liste des figures

Figure-I. 1. Schéma du comportement des radioisotopes 234Th, 7Be et 210Pb dans l’environnement. ................... 10

Figure-I. 2. Le système fluviatile Garonne, Lot, Dordogne et l’estuaire de la Gironde. ....................................... 11

Figure 1. 1. Diagramme conceptuel de la dynamique de transport des particules en rivière : apports, dépôt,

resuspension, zone de transition (estuaire). ................................................................................................. 15

Figure 1. 2. Chaîne de désintégration de la série de 238U. ..................................................................................... 19

Figure 1. 3. Diagramme conceptuel du comportement du 234Th dans les rivières (MES : matières en suspension).

..................................................................................................................................................................... 20

Figure 1. 4. Représentation simplifiée du comportement du 7Be et du 210Pb dans l’environnement (modifié

d’après Bonniwell et al., 1999).................................................................................................................... 21

Figure 2. 1. Carte de la zone d’étude et des sites de prélèvements. L’étoile rouge signale la position de la zone

industrielle de Decazeville........................................................................................................................... 25

Figure 2. 2. Centrifugeuse de type Westfalia Separator, 12000xg. ....................................................................... 30

Figure 2. 3. Schéma descriptif du spectromètre gamma de type puits. ................................................................. 32

Figure 2. 4. Exemple d’un spectre gamma correspondant à un échantillon de particules de l’estuaire (logiciel de

traitement : Genie2000, Canberra) .............................................................................................................. 33

Figure 2. 5. Variation du rendement de détection du 210Pb (%) en fonction du poids de l’échantillon (g). .......... 35

Figure 2. 6. Dépôt sur la plaque d’aluminium....................................................................................................... 37

Figure 2. 7. Chambre à grille. ............................................................................................................................... 38

Figure 2. 8. Exemple d’un spectre d’uranium, où le traceur introduit est 232U. .................................................... 38

Figure 2. 9. Exemple de préleveur automatique (Sigma 900P, Hach Lange) utilisé pour échantillonner les MES.

..................................................................................................................................................................... 39

Figure 3. 1. Variations des activités particulaires de 238UP exprimées en fonction de celles du 226Ra dans la

Garonne et dans le Lot................................................................................................................................. 42

Figure 3. 2. Relation entre les activités particulaires de 238U et du 226Ra dans l’estuaire de la Gironde. .............. 43

Figure 3. 3. Synthèse des données de 238UD (mBq l-1) dans le bassin versant de la Garonne-Dordogne-Gironde.

Les cadres autour des valeurs moyennes de chaque rivière et leurs sous-parties sont proportionnels à la

valeur. Dans les parenthèses figurent les écarts types (σ) et les nombres de mesures (n). Les étoiles

signalent le bassin de Decazeville (en gris) et le gisement d’uranium de l’Isle (en blanc).......................... 55

Figure 4. 1. Variations journalières du débit et de la charge en matières en suspension en 2006 et 2007 dans le

Lot et dans la Garonne. Les débits et les MES sont mesurés à La Réole pour la Garonne ; pour le Lot, le

débit est mesuré à Cahors et les MES à Temple. Il est à noter que les échelles sont différentes pour le Lot

et la Garonne. Le niveau des débits moyens 2006-2007 est indiqué par la ligne horizontale noire (Lot ~ 100

m3 s-1; Garonne ~ 400 m3 s-1). ..................................................................................................................... 60

Table des matières

4 Saari 2008

Figure 4. 2. Débit et charge en matières en suspension du jour de prélèvement de chaque station en 2006 et 2007.

..................................................................................................................................................................... 62

Figure 4. 3. Evolution au cours du temps du 234Thxs (activités spécifiques (mBq g-1) et activités (mBq l-1)), du

débit et de la charge en matières en suspension journaliers pour la Garonne et le Lot. Les débits et les MES

sont mesurés à La Réole pour la Garonne ; pour le Lot, le débit est mesuré à Cahors et les MES à Temple.

..................................................................................................................................................................... 64

Figure 4. 4. Variations spatio-temporelles des activités spécifiques (mBq g-1) du 7Be et du 210Pbxs, du débit et de

la charge en matières en suspension journaliers pour la Garonne et le Lot. Les débits et les MES sont

mesurés à La Réole pour la Garonne ; pour le Lot, le débit est mesuré à Cahors et les MES à Temple. .... 67

Figure 4. 5. Variations spatio-temporelles des AR 234Thxs/210Pbxs et 7Be/210Pbxs, du débit et de la charge en

matières en suspension journaliers pour la Garonne et le Lot. Les débits et les MES sont mesurés à La

Réole pour la Garonne ; pour le Lot, le débit est mesuré à Cahors et les MES à Temple. .......................... 70

Figure 4. 6. Corrélation entre les rapports d’activités 234Thxs/210Pbxs et 7Be/210Pbxs et 1) les taux de MES et 2) les

débits dans le Lot et la Garonne. ................................................................................................................. 71

Figure 4. 7. Relation entre les variations du débit, du taux de MES et des ratios des activités............................. 72

Figure 4. 8. Synthèse des modèles de Dominik et al (1989) et de Le Cloarec et al. (2007) (modifié d’après

Lanoux, 2007). ............................................................................................................................................ 75

Figure 4. 9. Activité des radioisotopes 7Be et 210Pb mesurée dans les précipitations (IRSN, OPERA) et hauteur

mensuelle des précipitations (Meto France) (Bordeaux, 2006-2007).......................................................... 79

Figure 4. 10. Flux atmosphérique du 7Be (mBq m2 j-1) en fonction de la hauteur des précipitations (mm j-1). Les

droites de régression sont représentées pour chaque année séparément. ..................................................... 80

Figure 4. 11. Flux atmosphérique du 210Pb (mBq m2 j-1) en fonction de la hauteur des précipitations (mm j-1). Les

droites de régression sont représentées pour chaque année séparément. ..................................................... 81

Figure 4. 12. Variations saisonnières des temps de résidence des particules dans les boîtes lentes (τS) et rapides

(τR), du débit et de la charge en matières en suspension journaliers pour la Garonne et le Lot. Les débits et

les MES sont mesurés à La Réole pour la Garonne ; pour le Lot, le débit est mesuré à Cahors et les MES à

Temple......................................................................................................................................................... 86

Figure 4. 13. Méthode de détermination des pourcentages des sédiments récents et des temps de résidence des

particules d’après AR [(7Be/210Pbxs)/(210Pbxs/

137Cs)*], qui est normalisé avec l’AR mesuré dans le site plus

en amont (modifié d’après Bonniwell et al., 1999). .................................................................................... 88

Figure 4. 14. Relation théorique entre l’âge des sédiments et le rapport de l’AR 7Be/210Pbxs dans l’échantillon et

dans la référence (équation 1, courbe rouge) et entre la proportion des sédiments récents et le rapport de

l’AR 7Be/210Pbxs dans l’échantillon et dans la référence (équation 2, flèche en pointillé) (modifié d’après

Matisoff et al., 2005). .................................................................................................................................. 90

Figure 4. 15. Rapports d’activités mensuels 7Be/210Pb des précipitations à Bordeaux (IRSN, 2006-2007).......... 91

Figure 4. 16. Variations spatio-temporelles des âges des MES relatifs aux flux atmosphériques moyens et

variables, du débit et de la charge en matières en suspension journaliers pour la Garonne et le Lot. Les

débits et les MES sont mesurés à La Réole pour la Garonne ; pour le Lot, le débit est mesuré à Cahors et

les MES à Temple. Les lignes pointillées montrent l’âge moyen des MES pour le Lot et pour la Garonne.

(Erreur comprise entre 10-30%) .................................................................................................................. 93

Table des matières

Saari 2008 5

Figure 4. 17. Temps de transport des MES entre deux stations successives dans le Lot et dans la Garonne, et pour

rappel, débit et charge en matières en suspension journaliers de ces deux rivières. Les débits et les MES

sont mesurés à La Réole pour la Garonne ; pour le Lot, le débit est mesuré à Cahors et les MES à Temple.

Entre la confluence avec le Lot et le site Tonneins, l’AR de référence est la moyenne des AR des stations

amont pondérée de la proportion des flux de MES d’Aiguillon et de Port-Sainte-Marie. ........................... 95

Figure 4. 18. Temps de transport des sédiments entre deux stations successives par référence à l’AR de la date

précédente au prélèvement dans le Lot et dans la Garonne ; pour rappel, débit et charge en matières en

suspension journaliers pour la Garonne et le Lot. Mêmes paramètres que ceux décrits Fig. 4.17. Les débits

et les MES sont mesurés à La Réole pour la Garonne ; pour le Lot, le débit est mesuré à Cahors et les MES

à Temple. ..................................................................................................................................................... 96

Figure 4. 19. Variations spatio-temporelles des activités spécifiques (mBq g-1) du 131I, du débit et de la charge en

matières en suspension journaliers dans la Garonne. Les débits et les MES sont mesurés à La Réole. ...... 97

Figure 4. 20. Variations spatio-temporelles des activités spécifiques (mBq g-1) du 137Cs, du débit et de la charge

en matières en suspension journaliers pour la Garonne et le Lot. Les débits et les MES sont mesurés à La

Réole pour la Garonne ; pour le Lot, le débit est mesuré à Cahors et les MES à Temple. .......................... 98

Figure 4. 21. Pourcentage de sédiments anciens, calculé à partir du rapport 7Be/137Cs, en fonction du débit du

jour de prélèvement (m3 s-1) et de la concentration des MES (mg l-1) dans le Lot (TEM, AIG). ................ 99

Figure 4. 22. Variations spatio-temporelles des âges corrigés des MES, du débit et de la charge en matières en

suspension journaliers pour le Lot. Les âges sont calculés à partir des AR 7Be/210Pbxs corrigés avec le

pourcentage des sédiments remis en resuspension, estimé au moyen de l’AR 7Be/137Cs, et en référence aux

AR 7Be/210Pb du flux atmosphérique mensuel. Le débit est mesuré à Cahors et les MES à Temple. ....... 100

Figure 4. 23. Résumé des temps de résidence des particules à Aguillon (Lot) et à La Réole (Garonne) calculés

avec différents modèles : A) Temps de résidence des particules dans les boîtes lentes (τR) et rapides (τS) ;

B) Pourcentage des sédiments récents ; C) Temps de résidence des particules entre Temple et Aiguillon, et

Tonneins et La Réole (AR mesuré à Temple et à Tonneins le jour T1, et à Aiguillon et à La Réole le jour

T2). Les débits et les MES journaliers sont mesurés à La Réole pour la Garonne ; pour le Lot, le débit

journalier est mesuré à Cahors et les MES journaliers à Temple. ............................................................. 103

Figure 5. 1. Pourcentages (%) de sédiments anciens, calculés à partir de l’AR 7Be/137Cs, en fonction de la

concentration des MES (mg l-1) dans l’estuaire de la Gironde (PK30, PK50, PK67, PK87) pour la période

d’échantillonnage 2006-2007. ................................................................................................................... 128

Figure 5. 2. Evolution des âges (jours) des sédiments de la Garonne vers l’océan, des âges corrigés (jours) des

sites de l’estuaire PK30-PK87, de la salinité (psu) et de la concentration de MES (mg l-1) à débits forts

(mars, avril 2007) et faibles (septembre, octobre 2007). Ces âges sont calculés pour les échantillons de

surface à basse mer, en utilisant l’AR 7Be/210Pb moyen de chaque mois dans le flux atmosphérique

mesuré à Bordeaux comme référence........................................................................................................ 130

Figure 5. 3. Evolution des âges des sédiments et des âges des sédiments corrigés en surface et au fond pendant

un cycle de marée. Les gammes de concentration en MES et de salinité à chaque site sont reportées en

dessous des labels des sites........................................................................................................................ 131

Table des matières

6 Saari 2008

Figure 5. 4. Lien entre débit (m3 s-1) et vieillissement des particules (jours), calculé à partir des AR 7Be/210Pbxs,

au site PK30 (basse mer, surface, fond). ................................................................................................... 132

Figure-C. 1. Schéma des variations saisonnières du temps de résidence dans les sols (en rouge), de l’âge des

MES dans les rivières (en vert), du pourcentage des sédiments anciens et de la rétention des sédiments

dans les rivières en fonction du débit et des concentrations en MES. ....................................................... 136

Figure-C. 2. Variations des âges des MES (jours) et des AR 234Thxs/210Pbxs pendant l’étiage et la crue dans le

continuum Garonne-Gironde-Océan. ........................................................................................................ 140

Figure-C. 3. Carte schématique de la dynamique et de l’âge (jours) des particules pendant un cycle hydrologique

dans le bassin versant Garonne-Dordogne-Gironde. ................................................................................. 143

Liste des tableaux

Saari 2008 7

Liste des tableaux

Tableau 2. 1. Récapitulatif des dates de prélèvements dans les rivières (Garonne, Lot) et dans l’estuaire de la

Gironde........................................................................................................................................................ 28

Tableau 4. 1. Valeurs moyennes, minimum et maximum, du débit journalier dans le Lot et dans la Garonne en

2006 et 2007. Les débits sont mesurés à La Réole pour la Garonne et à Cahors pour le Lot. ..................... 61

Tableau 4. 2. Valeurs moyennes, minimum et maximum, de la charge en matières en suspension journalière dans

le Lot et dans la Garonne en 2006 et 2007. Les MES sont mesurées à La Réole pour la Garonne et à

Temple pour le Lot. ..................................................................................................................................... 61

Tableau 4. 3. Temps de résidence des particules dans le sol et le réseau fluvial pour différents sites du bassin

versant de la Seine. Modifié de Le Cloarec et al. (2007)............................................................................. 78

Tableau 4. 4. Moyennes des débits et des concentrations en MES, et nombre d’échantillons à chaque station en

2006, 2007 et 2006-2007. ............................................................................................................................ 82

Tableau 4. 5. Moyennes des flux particulaires de 7Be, 210Pb et de 137Cs à chaque station en 2006, 2007 et 2006-

2007............................................................................................................................................................. 82

Tableau 4. 6. Activités du 7Be, 210Pb et 137Cs, dans la phase dissoute................................................................... 83

Tableau 4. 7. Flux atmosphériques moyens du 7Be et du 210Pb à chaque station en 2006, 2007 et 2006-2007, et

inventaire total du 137Cs (M) sur chaque bassin versant. ............................................................................. 83

Tableau 4. 8. Temps de résidence moyens des particules dans les boîtes lentes (τS) et rapides (τR), et fraction

moyenne des retombées atmosphériques qui se déposent directement à la surface des rivières (Sr) à chaque

station pour les années 2006, 2007 et 2006-2007. En complément, sont indiquées les surfaces des bassins

versants et les débits. ................................................................................................................................... 84

Tableau 5. 1. AR 7Be/210Pbxs moyens mesurés et corrigés de la resuspension des sédiments anciens dans

l’estuaire de la Gironde (PK30, PK50, PK67, PK87)................................................................................ 129

8 Saari 2008

Introduction

Saari 2008 9

Introduction

La compréhension du devenir des polluants d’origine anthropique dans l’environnement est

indispensable à l’évaluation des risques pour les écosystèmes et pour la santé humaine. Un

objectif majeur concerne la description et la quantification des phénomènes qui interviennent

tout au long du transfert continent – océan de ces contaminants. Différents processus

modifient la qualité du matériel transporté sous forme particulaire et déterminent, dans

l’espace et dans le temps, l’état de la pollution des écosystèmes fluviaux et estuariens.

Pour comprendre les processus d’érosion, de transport et de dépôt, il est essentiel de connaître

les sources et les âges du sédiment. Les isotopes radioactifs naturels offrent une large

panoplie de traceurs adaptés à l’étude des différentes étapes intervenant dans la dynamique

des particules dans l’environnement : érosion, temps de résidence des particules et

sédimentation, flux particulaires actuels et passés. Leur atout principal est d'apporter un

facteur temps sur les processus par l'intermédiaire de leur période radioactive. En fonction des

situations étudiées, le choix des isotopes radioactifs à utiliser dépend de leurs périodes

radioactives. En milieu continental, les traceurs les plus souvent utilisés pour tracer l’érosion

à des échelles de temps géologiques, sont les isotopes à longue période (234U t1/2=2,4*105 ans, 238U t1/2= 4,4*109 ans, 230Th t1/2=7,52*104 ans) (Chabaux et al., 2003). Comme les espèces

métalliques présentent des variations saisonnières de flux, un intérêt particulier doit être porté

aux transferts particulaires dans le réseau hydrographique à cette échelle de temps. Bien que

généralisée en océanographie (Benitez-Nelson et al., 2000; Cochran, 1992), peu de travaux

documentent ces processus à de courtes échelles de temps en milieu continental. Néanmoins,

plusieurs publications récentes ont montré la pertinence de leur application dans le réseau

hydrographique (Porcelli et al., 2001; Schmidt et al., 2003; Waples et al., 2004).

L’objectif de cette thèse était de développer l’utilisation des traceurs 234Th (24,1 j), 7Be (53,3

j) et 210Pb (22,3 a), dans l’étude des transferts particulaires du continent vers l’océan. Ces

radioéléments s’adsorbent fortement aux particules et permettent ainsi des datations grâce à

Introduction

10 Saari 2008

leur décroissance radioactive (Fig.-I-1). L’originalité de cette approche est d’apporter des

informations sur les échelles de temps associées à ces transports ; un effort particulier étant

porté sur les variations saisonnières.

Erosion

Resuspension

Sédimentation

Adsorption par les particules

7Be et 210Pb produits dans l’atmosphère

Pollution Cd, Zn, Hg…

234Th 238UD

Temps?

Retombées sèches et humides

Figure-I. 1. Schéma du comportement des radioisotopes 234Th, 7Be et 210Pb dans l’environnement.

Le site d’étude retenu est le bassin versant Dordogne-Garonne-Gironde et son estuaire, qui

sont une parfaite illustration du besoin d’outils pour mieux contraindre les transferts

particulaires continent-océan. En effet, le système fluviatile Lot-Garonne-Gironde (Fig.-I-2)

présente une pollution en métaux non ferreux tels que Cd, Zn, As, Hg, etc. (Schafer et al.,

2006). Les sources de ces métaux sont principalement l’exploitation de gisements miniers et

leurs traitements ultérieurs. Ces apports anthropogéniques représenteraient 50-80% des flux

de Cd et de Hg dans la Gironde (Schafer et al., 2002). La forte contamination en Cd des

huîtres de l’estuaire de la Gironde (Boutier et al., 1989) a conduit en 1995 à un classement en

zone D, interdisant toute production ou ramassage de coquillages pour cause de dépassement

de la norme de consommation fixée par l’Organisation Mondiale de la Santé. Cette norme

relative au classement de salubrité des zones de production des coquillages, était égale à 2 mg

Introduction

Saari 2008 11

Cd/kg de poids frais. L’équipe GEMA (UMR 5805) a mis en évidence des variations

saisonnières des flux en éléments traces métalliques (Cd, Hg, As, …) dans les tributaires de la

Gironde, révélant une pollution chronique a priori issue de la région industrielle de

Decazeville dans le bassin du Riou Mort (Lot) (Audry, 2003; Schafer et al., 2002). Depuis

2002, ce problème de pollution en Cd du continuum Lot-Garonne-Gironde s’est accru en

raison des nouvelles normes européennes de consommation d’huîtres et des demandes

d’aménagement du lit du Lot en faveur du tourisme fluvial. Face à ce problème, l’Agence de

l’Eau Adour-Garonne a lancé en 2003 un défi cadmium pour améliorer l’état des

connaissances sur cette pollution.

DordogneGaronne

Lot

Toulouse

Bordeaux

Riou-Mort

France

Espagne

Golfe deGascogne

Gironde

N

50 km

DordogneGaronne

Lot

Toulouse

Bordeaux

Riou-Mort

France

Espagne

Golfe deGascogne

Gironde

N

50 km

Figure-I. 2. Le système fluviatile Garonne, Lot, Dordogne et l’estuaire de la Gironde.

Un objectif crucial concerne la description et la quantification des phénomènes qui

interviennent tout au long du transfert continent-océan de ces contaminants. Différents

processus modifient la qualité du matériel transporté et déterminent, dans l’espace et dans le

temps, l’état de la pollution métallique des écosystèmes fluviaux et estuariens. Le suivi des

teneurs en espèces métalliques du bassin versant de la Garonne-Dordogne-Gironde montre

des signaux saisonniers marqués, en fonction des débits des cours d’eau et de la charge en

Introduction

12 Saari 2008

particules. Un intérêt particulier a donc été porté aux transferts particulaires dans ce réseau

hydrographique à cette échelle de temps.

La méthodologie envisagée reposait sur un couplage entre mesures de terrain et modélisation.

Les prélèvements ont été effectués sur deux années consécutives (2006-2007) afin d’obtenir

un échantillonnage représentatif des variations saisonnières et interannuelles des flux, et du

temps de résidence moyen des particules dans le bassin versant de la Garonne-Dordogne-

Gironde.

Les étapes nécessaires à ce travail étaient :

- le suivi de la variabilité temporelle et spatiale des radioéléments dans le réseau

hydrographique

- la modélisation de ces variations spatio-temporelles afin de déterminer le temps de

transit de la phase particulaire.

Après une brève introduction sur le transport des sédiments du continent vers l’océan et sur

les radioéléments comme traceurs des particules (chapitre 1), la stratégie d’échantillonnage et

la méthodologie sont détaillées dans le chapitre 2. Un intérêt particulier est porté à la

distribution de l’uranium dans le bassin versant de la Garonne-Dordogne-Gironde, comme

préalable à l’utilisation du 234Th comme traceur des particules (chapitre 3). Ensuite l’ensemble

des données acquises lors du suivi sur 2 années hydrologiques (2006-2007) du système Lot-

Garonne et de l’estuaire de la Gironde est présenté chapitres 4 et 5. Ces résultats et l’ébauche

de modélisation sont discutés séparément avec les parties fluviales et estuariennes, dans la

mesure où les processus en jeu sont sensiblement différents. En conclusion sont résumés les

résultats principaux de ce travail et leurs implications quant aux développements possibles des

radioéléments à courte période radioactive comme traceurs de la dynamique particulaire

continent-océan.

Introduction

Saari 2008 13

Introduction

14 Saari 2008

1. Généralités

Saari 2008 15

1. Généralités sur le transport des sédiments du continent vers l’océan et sur les radioéléments comme traceurs des particules

1.1 Transport sédimentaire du continent vers l’océan

Les rivières sont les principaux vecteurs de transport vers les océans des matériaux

inorganiques et organiques érodés à la surface des continents. Les rivières apportent au niveau

mondial annuellement environ 15x109 tonnes de sédiments aux régions côtières (Milliman,

1991). Les mécanismes qui contrôlent l’érosion et le transport particulaire dépendent de

plusieurs paramètres : (1) la topographie (2) le climat (3) la couverture des sols et (4) les

activités humaines. L’érosion peut augmenter à cause du déboisement, des activités agricoles

et industrielles ; en même temps, le transport des MES peut être modifié par les obstacles

comme les barrages ou la création de chenaux.

Apport de la section amont

Sédimentation et remise en suspension

Apport des affluentsErosion des berges,

des ravines et des versants

Transfert vers l’océan

Eau douce Eau salée

Rivières Estuaire

Figure 1. 1. Diagramme conceptuel de la dynamique de transport des particules en rivière : apports, dépôt, resuspension, zone de transition (estuaire).

1. Généralités

16 Saari 2008

Les modes de transport principaux sont le charriage et la suspension. Le transport par

charriage dans les rivières qui traversent des reliefs peu marqués, représente seulement ~ 10

% du transport total de matériel solide (Asselman, 2000; Maeda and Windom, 1982). Le

transport des matières en suspension (MES) est alimenté par l’érosion des versants, des berges

et des ravines, et par la remise en suspension, auxquelles s’ajoutent les apports provenant de

la section amont et des différents affluents (Fig. 1.1). La composition des MES peut varier le

long des cours d’eau en fonction de la géologie et de la production biologique locales. Les

concentrations de MES sont souvent liées aux débits : les crues transportent beaucoup de

sédiments, et pendant les étiages les teneurs en MES normalement diminuent. Toutefois elles

peuvent aussi varier temporairement en fonction des floraisons planctoniques, de l’érosion des

berges ou des différents types ou localisations des sources de sédiments tout au long de

l’année (Morehead et al., 2003).

Les MES peuvent sédimenter dans des stockages temporaires (jour-saison- année) et être

remises en suspension plusieurs fois avant d’arriver dans des stockages à plus long terme

(décennie, siècle, …) (Wright and Nittrouer, 1995). Les stockages temporaires peuvent être

naturels lorsque le courant diminue assez pour permettre la sédimentation des MES, ou

artificiels comme les barrages. Ces sédiments, temporairement stockés, peuvent être

remobilisés le plus souvent pendant les crues mais aussi pendant l’étiage par les vents ou les

activités nautiques ; dans ce cas, la hauteur d’eau est réduite, le lit de la rivière est plus

exposé. Dans les retenues de barrages, la sédimentation peut être tellement importante que des

dragages sont obligatoires pour assurer le bon fonctionnement des usines hydrauliques.

Les embouchures de rivières peuvent former des estuaires où la vitesse des courants

diminuent et où l'effet de l'océan dans lequel elles se jettent devient prépondérant. La

rencontre des eaux douces, chargées de MES et de nutriments en solution, et des eaux marines

salées, crée alors la zone de turbidité maximale (ZTM, le bouchon vaseux) (Fig. 1.1)

(Castaing, 1981). La ZTM migre au rythme des marées, mais sa taille, sa position et sa qualité

évoluent selon les conditions hydrologiques propres à l'estuaire (débits, cycles de marée,

morphologie, pratiques humaines, pollutions, température, ensoleillement). Tous travaux

d’aménagement en aval ou amont peuvent avoir un impact différé dans l’espace et dans le

temps, sur les flux, sur les courants, sur la sédimentation, ainsi que sur le mouvement,

l’importance et la qualité de la ZTM.

1. Généralités

Saari 2008 17

Les crues peuvent purger, partiellement ou totalement, ces stockages temporaires, naturels et

artificiels, et les particules peuvent être ainsi transportées jusqu’à l’océan. Plus le temps de

transit est long, plus le nombre d’évènements nécessaire pour évacuer une particule d’un

bassin versant est important. Plus la longueur de transport associée à un évènement est courte,

plus le mélange des particules transportées avec celles du lit de la rivière est important. Les

MES transportées et stockées contiennent normalement en grandes proportions des silts ou du

matériel organique. Ces matériaux ont une grande surface spécifique, favorable à l’adsorption

des éléments et des polluants présents même quand les concentrations de MES sont faibles

(Garnier et al., 1991; Garnier et al., 1993).

1.2 Intérêt des radioéléments dans l’étude des transferts particulaires continent-océan

Les rivières jouent donc un rôle important dans les cycles biogéochimiques comme

collecteurs et voies de transport de l’eau, des sédiments, des nutriments, des polluants et du

carbone. Comprendre les changements futurs des flux issus des réseaux fluviaux est d’une

importance cruciale, en raison de leur impact important sur les systèmes environnementaux et

humains (Meybeck, 2003; Walling and Fang, 2003). Plusieurs techniques directes ou

indirectes (filtration directe, mesure de la turbidité par des turbidimètres, OBS (Optical back

Scattering), ADCP (Acoustic Doppler Current Profiler)) permettent de caractériser le

transport en suspension à la sortie d’un bassin, mais il est plus difficile de déterminer le temps

associé à ce transport. Les isotopes radioactifs offrent une large panoplie de traceurs adaptés à

l’étude des différentes étapes intervenant dans la dynamique des particules dans

l’environnement.

Un radioélément est un isotope instable d’un élément chimique, qui décroît ou se désintègre

spontanément, émettant une ou des radiations mesurables. Une désintégration se produit après

un temps moyen connu (demi-vie=t1/2), ce qui confère à l’isotope des propriétés

radiochronométriques. Deux types de radioéléments existent dans l’environnement : les

naturels et les artificiels. Les radioéléments sont utilisés dans l’environnement :

1. pour tracer et dater des sédiments

2. pour étudier le transport sédimentaire

1. Généralités

18 Saari 2008

En milieu continental, les traceurs les plus souvent utilisés pour tracer l’érosion à des échelles

de temps géologiques sont les isotopes à longue période (234U t1/2=2,4*105 ans, 238U t1/2=

4,4*109 ans, 230Th t1/2=7,52*104 ans) (Chabaux et al., 2003). Comme les espèces métalliques

présentent des variations saisonnières de flux, un intérêt particulier doit aussi être porté aux

transferts particulaires dans le réseau hydrographique à cette échelle de temps (d’un jour à

quelques années). C’est pour cela que les radioéléments utilisés doivent présenter des demi-

vies du même ordre de grandeur que les temps des processus hydro-sédimentaires étudiés. En

plus, les radioéléments utilisés pour calculer les temps de résidence de particules doivent être

fortement fixés sur ce matériel et présenter des niveaux mesurables. Les traceurs à courte

période qui remplissent ces conditions sont :

− pour les radioisotopes naturels : 234Th, 7Be et 210Pb

− pour les radioisotopes artificiels : 137Cs et 131I

1.2.1 234Th

Le 234Th (t1/2 = 24,1 jours) fait partie de la famille de 238U (t1/2 = 4,47 *109 ans) qui donne

naissance à une série de désintégration, aboutissant à l’isotope stable du 206Pb (Fig.1.2). Dans

les systèmes hydrologiques, l’uranium est en général sous forme dissoute (238UD) (Windom et

al., 2000) et produit directement par décroissance le 234Th.

Le thorium a un seul état d’oxydation, +IV, quelles que soient les conditions redox

rencontrées dans les eaux naturelles. Les coefficients de distribution (Kd) rapportés dans la

littérature pour le 234Th sont compris entre 105 et 106 (e.g. (Baskaran and Santschi, 1993;

Vogler et al., 1996; Waples et al., 2004)). Les ions Th (IV) produits sont donc extrêmement

réactifs vis-à-vis des particules et tendent à être rapidement adsorbés par les particules.

1. Généralités

Saari 2008 19

Thorium

Polonium

Plomb

234Th24.1jours

230Th7.52x104

ans

210Po138jours

210Pb22.3ans

Protactinium

Famille de 238U

Uranium

Radium

Radon

Bismuth

238U4.47x109

ans

234U2.46x105

ans234Pa

1.18mn

226Ra1600ans

222Rn3.82jours

218Po3.05mn

214Po1.64x10-4

mn

214Pb26.8mn

206Pbstable

214Bi19.7mn

210Bi5.01jours

soluble

réactif vis àvis des particules

gaz

Figure 1. 2. Chaîne de désintégration de la série de 238U.

Les matériaux particulaires contiennent aussi de l’uranium (238UP), avec lequel 234Th est en

équilibre : il s’agit du 234Th supporté (Fig. 1.3). Par opposition, le thorium extrait de la phase

dissoute par entraînement sur les particules est ainsi séparé de son père radioactif : il est

appelé 234Th en excès (234Thxs). Ainsi, l’activité totale de 234Th (234ThT) dans les particules

correspond à la somme des activités en excès, 234Thxs, et supportée, égale à 238UP. L’activité

moyenne de 238UP dans la croûte terrestre est 21 mBq g-1 (Hans Wedepohl, 1995), mais elle

peut varier localement en fonction de la minéralogie.

1. Généralités

20 Saari 2008

234Th dissous

234Th Total sur MES

Adsorption sur MES 234Th

en excès

238U dissous

Production continue

238U particulaire

234Th supporté

234Th particulaire

Production continue

Eau

Sédiment

=

Figure 1. 3. Diagramme conceptuel du comportement du 234Th dans les rivières (MES : matières en suspension).

Cette rupture est le principe de l’utilisation du 234Th comme traceur de la dynamique

particulaire. C’est le départ ou le retour à l’équilibre des systèmes étudiés qui donne accès au

facteur temps à partir de la loi radioactive. Dans la littérature, le 234Th est utilisé pour étudier

(Cochran, 1992; Cochran and Masque, 2003; Waples et al., 2006) :

1. le transport vertical et horizontal des particules, principalement en milieu marin

2. le cycle des particules

3. le dépôt particulaire à l’interface eau-sédiment

Son utilisation est fréquente dans les milieux océaniques et côtiers, où 238U est conservatif et

présente des niveaux importants (Chen et al., 1986). A l’opposé, dans les eaux naturelles

continentales, l’activité de 238U, et donc la production du 234Th, est souvent trop faible et très

variable (Windom et al., 2000). Quelques rares études ont utilisé le 234Th dans les milieux

lacustres (e.g. (Dominik et al., 1989; Roberts and Santschi, 2004; Vogler et al., 1996; Waples

et al., 2004) et en rivières (Bonté et al., 2000; Schmidt et al., 2003).

Le préalable à l’application du 234Th dans le bassin versant de la Garonne-Dordogne-Gironde

posait donc la question de la distribution de l’uranium (niveau d’activités, variations spatio-

temporelles) dans ses différents tributaires, question abordée dans le chapitre 3.

1. Généralités

Saari 2008 21

1.2.2 210Pb et 7Be

Le 210Pb (t1/2 = 22,3 ans) fait aussi partie de la famille de 238U (Fig. 1.2). Un descendant de

cette série, le radium-226 (226Ra : t1/2 = 1600 ans), décroît en gaz sous forme du radon-222

(222Rn : t1/2 = 3,82 jours) qui s’échappe du sol (Fig. 1.2 et 1.4). Dans l’atmosphère, le 222Rn

décroît en 210Pb, qui se fixe sur les aérosols. Il est déposé à la surface de la Terre par les

retombées humides et sèches, et se fixe fortement sur la matière particulaire. Ce 210Pb dérivé

de l’atmosphère est appelé 210Pb en excès (210Pbxs). Comme pour le 234Th, les particules

contiennent aussi du 226Ra qui conduit à la production de 210Pb (210Pb supporté) ; ce qui fait

que l’activité totale du 210Pb dans les particules est égale à la somme de 210Pbxs et de 210Pb

supporté.

Le 7Be (t1/2 = 53,3 jours) est également produit continuellement dans l’atmosphère (fig. 1.4)

par interaction entre les rayonnements cosmiques et les atomes d’azote et d’oxygène. Il est

également transporté à la surface de la Terre par des retombées humides et sèches, et fixé

fortement dans les particules.

7Be 210Pb

* **

*

*

222Rn

210Pbxs

238U

7Be

++

+++ + +

+ 226Ra

Atmosphère

O N

Rayons cosmiques

Erosion

Figure 1. 4. Représentation simplifiée du comportement du 7Be et du 210Pb dans l’environnement (modifié d’après Bonniwell et al., 1999).

1. Généralités

22 Saari 2008

Le flux atmosphérique de 7Be et de 210Pb est fortement corrélé aux précipitations (Baskaran et

al., 1993; Dibb, 1989; Olsen et al., 1985; Todd et al., 1989). Ce flux peut avoir des variations

saisonnières (Baskaran, 1995; Baskaran et al., 1997; Caillet et al., 2001; Dibb, 1989; Olsen et

al., 1985; Todd et al., 1989; Turekian et al., 1983). Dans l’hémisphère nord, l’activité de ces

radioisotopes dans l’eau de pluie est plus élevée à la fin du printemps (Baskaran et al., 1993;

Baskaran et al., 1997; Caillet et al., 2001; Koch et al., 1996; Olsen et al., 1985; Turekian et

al., 1983). Cette variabilité saisonnière s’explique d’une part par des précipitations espacées

dans le temps (recharge de l’atmosphère en aérosols radioactifs) (Baskaran et al., 1997; Koch

et al., 1996; Turekian et al., 1983) et d’autre part par la production variable du 7Be dans la

stratosphère et les intrusions de la stratosphère dans la troposphère suite à une augmentation

de la température de l’air (Koch et al., 1996; Todd et al., 1989; Turekian et al., 1983).

A la surface de la Terre, ces isotopes sont donc retenus rapidement par les particules et y

restent associés pendant leur transport dans les rivières. Leurs coefficients de distribution sont

élevés : pour le 210Pb, Kd = 103-106 (Balistrieri and Murray, 1984; Hawley et al., 1986; Wang

and Cornett, 1993), et pour le 7Be, Kd = 104-106 (Hawley et al., 1986; Wallbrink and Murray,

1996). Comme ils ont tous les deux une charge ionique +II, leur comportement dans la phase

dissoute est considéré comme similaire. Ces isotopes ne sont pas a priori adsorbés

différemment sur les particules ou fractionnés différemment de la phase dissoute, sauf peut-

être dans les environnements où les concentrations en carbone organique dissous sont très

élevées (Baskaran et al., 1997).

Comme dans l’environnement les distributions du 7Be et 210Pb sont considérées comme étant

similaires, ces deux radioéléments sont souvent utilisés ensemble dans les études d’érosion et

de transport des sédiments, plus précisément pour :

1. identifier la région d’origine des sédiments (Matisoff et al., 2002; Walling et al.,

1999)

2. quantifier les temps de résidence des particules dans les lacs et les eaux côtières

(Olsen et al., 1986; Schuler et al., 1991; Wieland et al., 1991)

3. quantifier la proportion des sédiments en resuspension (Fitzgerald et al., 2001; Olsen

et al., 1989; Robbins and Eadie, 1991)

1. Généralités

Saari 2008 23

4. étudier le transport et les temps de résidence des particules au sein des bassins versants

(Bonniwell et al., 1999; Dominik et al., 1987; Le Cloarec et al., 2007; Matisoff et al.,

2005)

1.2.3 137Cs et 131I

Le radioélément artificiel 137Cs (t1/2 = 30,07 ans) a été principalement produit sur la Terre par

les tests thermonucléaires atmosphériques de la période 1951-1962, avec un maximum des

retombées en 1963, et par l’accident de Tchernobyl en 1986. Il est piégé dans la couche de

surface des sols où le stock diminue par décroissance radioactive. Compte tenu de sa fonction

d’entrée bien contrainte temporellement, son utilisation principale concerne l’étude des

érosions des sols en combinaison avec le 210Pb (Walling et al., 1999). Néanmoins, il sera de

plus en plus difficile à mesurer dans les années à venir étant donné la diminution de

concentration.

Le second radioélément artificiel à courte période radioactive est 131I (t1/2 = 8,02 jours). Il est

utilisé pour la radiothérapie et donc dans les hôpitaux. Ces lieux de traitements médicaux

constituent sa source principale. Les centrales nucléaires aussi rejettent des niveaux contrôlés

de 131I (Siclet et al., 2002). Sa demi-vie très courte et ses sources ponctuelles font que cet

isotope est plus difficile à détecter.

Ces deux radioisotopes artificiels sont le plus souvent utilisés comme traceurs

complémentaires des isotopes naturels (Bonté et al., 2000; Laguionie, 2006).

1. Généralités

24 Saari 2008

2. Matériaux et méthodes

Saari 2008 25


2.1 Zones d’études

Le bassin versant de la Garonne-Dordogne-Gironde est situé au sud-ouest de la France (Fig

2.1). Il draine un bassin de 71 000 km2, soit 13% de la surface de la France. Il comprend deux

rivières principales : la Garonne et la Dordogne. La confluence de ces deux rivières s’effectue

au nord de Bordeaux et forme l’estuaire de la Gironde ; leurs contributions relatives à

l’échelle annuelle au volume d’eau sont de 65% pour la Garonne et de 35% pour la Dordogne.

L’affluent le plus important de la Garonne est le Lot. Le climat océanique est dominant,

nuancé par des arrivées de précipitations montagnardes et continentales à l’est. Le cumul

annuel des pluies varie d’environ 600 mm en Gironde à plus de 2 000 mm sur les plus hauts

reliefs.

La Garonne

Le Lot

La Dordogne

Dronne

Isle

Estuaire de la

Gironde

La Réole (LR)

100 Km

Bordeaux

Temple (TEM)N

Pessac

(PES)

Libourne (LIB)

Caver

nes (

CAV

)

Port Ste Marie (PSM)

Tonneins (TON)

Cadillac (CAD)

Portets (POR)

PK 30

PK 52

PK 67

PK 87

Ba

ïse

Riou-MortAiguillon (AIG)

BayofFrance

Espagne

Golfe de GascogneBayof

France

Espagne

Golfe de Gascogne

Branne (BRA)

Ste Foy (F

OY)

Gardonne (G

AR)

Bergera

c (BER)

Buisson (B

UI)

Vitrac (

VIT)

PK 110

Figure 2. 1. Carte de la zone d’étude et des sites de prélèvements. L’étoile rouge signale la position de la zone industrielle de Decazeville.


26 Saari 2008

2.1.1 Les rivières : le Lot, la Garonne et la Dordogne

La Garonne prend sa source dans les Pyrénées espagnoles dont le substratum est constitué par

des gneiss, des carbonates ainsi que d’autres roches sédimentaires. Sa longueur est de 647 km

et la surface drainée de l’ordre de 55 000 km2. Son débit moyen annuel à La Réole, calculé

sur la période 1959-2007, est de 610 m3 s-1 (Port Autonome de Bordeaux).

Le Lot naît dans le Massif central dont le substratum est composé de schistes, de gneiss et de

granites, et se jette dans la Garonne à Aiguillon après un trajet d’une longueur de 481 km. Son

bassin versant a une superficie de 11 840 km2. Le débit moyen annuel à Cahors, calculé sur la

période 2001-2007, est de 115 m3 s-1 (Banque Hydro, Ministère de l’Ecologie et du

Développement Durable). Un affluent du Lot, le Riou-Mort, draine le bassin de Decazeville,

qui est connu pour sa forte pollution en métaux lourds. Ces polluants sont transportés via le

Lot et la Garonne dans l’estuaire.

La Dordogne prend sa source également dans le Massif central. Sa longueur est de 490 km et

la surface drainée est de l’ordre de 23 890 km2. Son débit moyen annuel à Pessac sur

Dordogne, calculé sur la période 1959-2007, est de 329 m3 s-1 (Port Autonome de Bordeaux).

Le régime hydrologique de la partie aval de ces trois rivières est de type pluvial, caractérisé

par des maxima en février et mars (crues hivernales), et des étiages de fin d’été.

2.1.2 L’estuaire de la Gironde

L'estuaire de la Gironde commence à hauteur d'Ambès (Bec-d'Ambès), point où se

rencontrent la Dordogne et la Garonne, et se termine à la Pointe-de-Grave sur la rive gauche,

point d'embouchure dans l'océan Atlantique, et à la pointe de Suzac sur la rive droite. C’est le

plus grand estuaire d’Europe occidentale, avec 75 km de long et jusqu’à 12 km de large et une

superficie de 635 km2. Il est de type macrotidal de partiellement mélangé à bien mélangé. A

l’embouchure, le marnage varie entre 1,5 m pour les mortes eaux et 5 m pour les vives eaux.

Pendant un cycle de marée, l’entrée d’eau salée est 30-40 fois plus importante que celle d’eau

douce (Allen et al., 1977). L’intrusion saline remonte jusqu'à Bordeaux en étiage et la marée

dynamique se fait sentir jusqu'à la Réole, sur la Garonne, et jusqu’à Pessac, sur la Dordogne


Saari 2008 27

(Allen, 1972). Ces parties des rivières sont appelées l’estuaire fluvial. L’estuaire est bien

marqué avec sa zone de turbidité maximum (ZTM) (bouchon vaseux), où les valeurs de

matières en suspension (MES) sont supérieures à 1 g l-1 (Castaing, 1981). La ZTM migre

longitudinalement en réponse aux changements du débit fluvial et de la marée. Pendant les

périodes de faibles débits (de mai à novembre), la ZTM remonte l’estuaire, entre Portets et le

PK30 (Fig. 2.1) (PK = point kilométrique de Bordeaux) ; à l’opposé, pendant les forts débits

(de décembre à mai), la ZTM est située en aval, entre les PK60 et 75. Les périodes de

transition durant lesquelles la ZTM migre sont relativement courtes, de l’ordre de quelques

semaines (Allen et al., 1977).

La granulométrie et la minéralogie des MES dans la ZTM varient en fonction du débit fluvial

(Jouanneau, 1982, Castaing, 1981). En étiage, quand les apports fluviatiles sont faibles, les

MES dans la ZTM sont constituées principalement d’argiles très fins. En crue, les apports

fluviatiles augmentent et transportent des MES plus grossières et riches en quartz, en

feldspaths et en calcite. Des travaux d’aménagement dans l’estuaire, comme les dragages,

peuvent aussi augmenter la fraction grossière des MES par remise en suspension. La fraction

argileuse inférieure à 2 µm représente 25 à 65 % des apports de l’estuaire à l’océan ; le reste

est constitué de silts fins et grossiers (Castaing, 1981). Dans ce travail, je me suis

principalement intéressée à la fraction fine, à savoir les sédiments transportés en suspension.

Je n’aborderai donc pas dans la suite de ce manuscrit le transport particulaire par charriage.

2.2 Stratégie d’échantillonnage

Pour ce travail exploratoire, l’objectif principal était d’établir si les radioéléments d’intérêt

présentaient des variations d’activité en fonction des conditions hydrologiques exploitables en

termes de dynamique particulaire. Cette étude a donc profité de l’existence des réseaux de

surveillance déjà en place (SOMLIT-Blayais, Gironde) pour réaliser les prélèvements. Leur

fréquence, de l’ordre du mois, était satisfaisante dans une première approche, par comparaison

avec des travaux analogues, par exemple Piren-Seine (Le Cloarec et al., 2007). Le tableau 2.1

résume l’ensemble des missions de prélèvement.

Les missions rivières étaient gérées par l’équipe Géochimie et Ecotoxicologie des Métaux

dans les Systèmes Aquatiques (GEMA). J’ai participé aux campagnes de prélèvement et au


28 Saari 2008

prétraitement des échantillons (~150 échantillons) par roulement. Pour l’estuaire, les

campagnes de prélèvement étaient gérées par G. Oggian et se déroulaient à bord du navire

côtier, le « Côte d’Aquitaine ». J’ai ainsi récupéré les échantillons prélevés dans l’estuaire

(~300 échantillons), soit en participant à plusieurs missions, soit par l’intermédiaire de G.

Oggian. J’ai ensuite assuré l’ensemble de leur traitement au laboratoire.

Tableau 2. 1. Récapitulatif des dates de prélèvements dans les rivières (Garonne, Lot) et dans l’estuaire de la Gironde.

Rivières Estuaire 2006 2007 2006 2007 10-janv.-06 15-janv.-07 23-25 janvier 06 29-31 janvier 07 3-févr.-06 9-févr.-07 21-23 mars 06 12-14 mars 07 27-févr.-06 5-mars-07 17-20 avril 06 9-12 avril 07 21-mars-06 30-mars-07 22-25 mai 06 8-12 juillet 07 10-avr.-06 23-avr.-07 3-6 juillet 06 20-23 août 07 11-mai-06 15-mai-07 28-31 août 06 17-20 septembre 07 6-juin-06 8-juin-07 4-5 octobre 06 15-18 octobre 07 30-juin-06 3-juil.-07 15-18 novembre 06 3-5 novembre 07 24-juil.-06 30-juil.-07 21-août-06 23-août-07 14-sept.-06 18-sept.-07 6-oct.-06 10-oct.-07 30-oct.-06 6-nov.-07 23-nov.-06 21-déc.-06

2.2.1 Les rivières

En 2006-2007, 2 sites dans le Lot et 3 sites dans la Garonne (Fig. 2.1) étaient prélevés

approximativement tous les 24 jours en collaboration avec l’équipe Gema (Tableau 2.1). Sur

le Lot, Temple (TEM) se situe derrière le dernier barrage du Lot ; Aiguillon (AIG) est la

station la plus en aval juste avant la confluence avec la Garonne. Sur la Garonne, Port-Sainte-

Marie (PSM) se situe avant la confluence avec le Lot ; Tonneins (TON) se trouve 10 km après

la confluence. Plus en aval, La Réole (LR) est la limite de la marée dynamique dans la

Garonne. Le site Portets (POR), dans la partie estuaire fluvial de la Garonne, a été prélevé

occasionnellement en 2007 à marée basse.

A chaque mission de prélèvement, les teneurs en MES étaient mesurées à chaque station. Aux

sites TEM, PSM et LR, les MES ont fait l’objet d’un suivi journalier. Les données de débits


Saari 2008 29

proviennent pour les sites PSM, TON, TEM et AIG de la Banque Hydro, (Ministère de

l’Ecologie et du Développement Durable) et pour le site LR du Port d’autonome de Bordeaux.

Au premier semestre 2007, une étude limitée dans le temps a porté sur la Dordogne, entre

Vitrac et Libourne (Lanoux, 2007).

2.2.2 L’estuaire

En parallèle, en 2006-2007, les prélèvements dans l’estuaire étaient effectués mensuellement

de janvier à novembre pendant les missions Blayais et SOMLIT (Tableau 2.1). Les sites de

prélèvements de ce réseau sont fixes, identifiés par leur point kilométrique (PK) depuis

Bordeaux : PK30, PK50, PK67 et PK87 (Fig. 2.1). Pour le programme SOMLIT, chaque site

est prélevé à quatre moments de la marée (basse mer, pleine mer, mi-jusant et mi-flot) en

surface et au fond. Pour les radioéléments, il y a toutefois une limitation importante du

nombre d’échantillons qu’il est possible de mesurer en raison de la durée importante des

mesures (de 6 à 24 heures) et de la disparition rapide du 234Th, en raison de sa courte période.

Aussi, l’échantillonnage pour l’estuaire n’a pas été systématiquement calqué sur celui de

SOMLIT. Le choix des sites, de la position (surface/fond) et des moments de prélèvement au

cours des cycles de marée, était effectué avant chaque campagne en fonction des situations

hydrologiques et des résultats obtenus. A chaque mission de prélèvement, les concentrations

de MES et la salinité étaient mesurées à chaque site.

Le site Cavernes (CAV) a été prélevé en avril et en mars 2006 dans la partie estuaire fluviale

de la Dordogne. En 2007, un site supplémentaire, PK110, à l’exutoire de l’estuaire, a été

prélevé (surface, fond) 4 fois.

2.3 Analyses de radioisotopes 234Th, 7Be et 210Pb

Ces différentes campagnes de prélèvements ont permis la collecte d’échantillons d’eau de mer

et de rivières en vue de la mesure de radioéléments sur les fractions dissoutes et particulaires. 234Th, 238U, 210Pb, 226Ra et 7Be sont émetteurs alpha, bêta et/ou gamma. Le laboratoire dispose

de détecteurs permettant la détection de ces trois types de rayonnements. Le choix du

détecteur dépend du radioisotope à mesurer et de l’efficacité du détecteur. Seule la


30 Saari 2008

spectrométrie gamma permet la mesure simultanée de ces radioéléments. La seule limitation

est la quantité de matériel disponible, qui impose le prélèvement de volumes importants

d’eau.

2.3.1 Fraction particulaire

Le traitement consiste à récupérer les particules de ces volumes d’eau selon des protocoles

différents en fonction de la charge en MES. Les eaux fluviales étant généralement peu

chargées en particules, 80 litres sont prélevés par site. Les particules sont séparées de ces

échantillons au laboratoire au moyen d’une centrifugeuse de type Westfalia Separator,

12000xg (Fig. 2.2).

Figure 2. 2. Centrifugeuse de type Westfalia Separator, 12000xg.

Pour les eaux plus turbides comme celles de l’estuaire ou celles collectées à Portets, les

échantillons (20 à 40 l) sont laissés à décanter, l’eau surnageante est siphonnée et les

particules récoltées sont ensuite centrifugées. Pour l’estuaire, quand les concentrations de

MES sont faibles, les particules sont filtrées sur membrane Millipore d’un diamètre de 142

mm et d’une porosité de 0,45 µm. Une fois ce matériel (0,1-5 g de particules) séché à l’étuve

à 60°C, ils sont broyés au mortier et placés dans les tubes plastiques scellés en vue des

mesures ultérieures par spectrométrie gamma (durée de 4 à 48 h).


Saari 2008 31

2.3.2 Fraction dissoute

Il est admis que les radioéléments d’intérêt sont principalement présents sur la phase

particulaire (Baskaran and Santschi, 1993; Hawley et al., 1986; Olsen et al., 1986). Toutefois

plusieurs échantillons ont été traités pour vérifier les teneurs en 234Th, 7Be et 210Pb, dans la

phase dissoute.

En sortie de la centrifugeuse WESTFALIA, six échantillons d’eau fluviale ont été récupérés

et filtrés sur filtres Whatman® GF/F (∅150 mm ; 0,7µm) pour s’assurer de l’extraction des

particules. Ensuite le traitement est adapté de (Cazala et al., 2003). Après ajout de réactifs, un

volume d’eau filtrée est mis à évaporer dans des grands béchers. L’évaporation étant

relativement longue, 13 litres d’eau suffisent pour obtenir une précision raisonnable (quelques

%). Les réactifs suivants sont ajoutés en quantité connue :

− 20 ml HCl 8N

− 1,5 ml de Fe(Cl)3 (10%),

− 1 ml de traceur 229Th (80 mBq ml-1),

Une fois sec, l’échantillon est mis dans un tube plastique en vue du comptage par

spectromètre gamma. L’intérêt de ce protocole est l’assurance de la récupération de la totalité

des espèces dissoutes. L’ajout du traceur 229Th sert simplement à vérifier la bonne

récupération de l’échantillon.

Pour l’estuaire, cette méthode n’est pas adaptée en raison de la présence de sel qui conduit à

un échantillon d’un volume trop important par rapport à celui du détecteur. Dans ce cas, le

protocole reprend celui développé pour le 234Th dans l’eau de mer (Schmidt and Reyss, 2000).

Comme il n’y a pas de traceur émetteur gamma pour 7Be, l’hypothèse est que le rendement de

récupération du 234Th, obtenu à partir du 229Th, s’applique au 7Be. Après filtration, les

fractions dissoutes sont acidifiées au moyen de HCl concentré avant ajouts du traceur (229Th)

et d’une solution de fer en vue de la co-précipitation des radioéléments. Une fois l’échantillon

bien homogénéisé, l’addition d’ammoniaque jusqu’à pH=7 permet de précipiter les

hydroxydes de fer (FeOH3). Ces hydroxydes sont récupérés par décantation et centrifugation

puis séchés à l’étuve (60 °C). Une fois sec, l’échantillon est mis dans un tube plastique en vue

du comptage par spectromètre gamma (durée de 24 à 48 h).


32 Saari 2008

2.3.3 Spectrométrie gamma

Toutes les particules récoltées, ainsi que les fractions dissoutes, ont été comptées par

spectrométrie gamma. Cette technique permet de déterminer l’activité des radioéléments,

émetteurs gamma, présents dans l’échantillon grâce à la distribution en énergie de leurs

rayonnements. Les mesures doivent être effectuées rapidement après l’échantillonnage en

raison de la décroissance rapide du 234Th et du 7Be. Le spectromètre gamma utilisé dans cette

étude est un détecteur Germanium (Ge) de type puits (Fig.2.3). C’est ce cristal de

Germanium, très pur, qui joue le rôle de détecteur. L’échantillon étudié est placé dans une

cavité de quelques cm3, creusée directement dans le cristal. La géométrie de ce type de

détecteur est la mieux adaptée pour obtenir des mesures précises pour des échantillons de

faible poids, de quelques dizaines de milligrammes à quelques grammes, en raison de leur

grande efficacité (Reyss et al., 1995).

Cryogénérateur

Echantillon

Polyéthylène boré

Scintillateurs plastiques

Plomb standard

Plomb archéologique

Cristal Ge 300 cm3 Cryogénérateur

Echantillon

Polyéthylène boré

Scintillateurs plastiques

Plomb standard

Plomb archéologique

Cristal Ge 300 cm3

Figure 2. 3. Schéma descriptif du spectromètre gamma de type puits.

La radioactivité naturelle (ambiante) est beaucoup plus importante que celle contenue dans

l’échantillon, ce qui augmente le bruit de fond de la mesure. Pour atténuer ce problème, des

spectromètres à bas bruit de fond ont été développés afin d’améliorer les mesures qui sont

maintenant de l’ordre du millibecquerel (mBq g-1).


Saari 2008 33

Pour mesurer de faibles activités, certaines conditions doivent être remplies :

− Le cryostat, qui maintient le cristal de Ge sous vide à une température de -175°C, est

fabriqué à partir de matériaux sélectionnés pour leur faible teneur ou absence de

radioéléments.

− Le cristal de Ge est entouré d’une couche de plomb archéologique ne présentant

aucune trace d’éléments radioactifs, notamment de 210Pb.

− Un blindage formé d’une succession de couches de plomb (contre les rayonnements

gamma externes) et de couches de polyéthylène boré (contre les neutrons) entourent le

cryostat.

− Les rayonnements cosmiques constituant la principale source de bruit de fond, le

spectromètre est situé au sous-sol d’un bâtiment de l’Université Bordeaux1, sous 3 m

de béton. Il est également recouvert d’un blindage actif appelé véto anti-cosmique,

formé de scintillateurs plastiques.

Obtention d’un spectre gamma

Un rayonnement gamma interagit avec le cristal semi-conducteur et crée un ensemble de

paires électrons–trous. Celles-ci sont collectées vers des électrodes et donnent une impulsion

électrique, proportionnelle à l’énergie déposée. Cette impulsion analogique est codée

numériquement, puis traitée par un système d’acquisition informatique (Fig. 2.4).

Nom

bre

de c

oups

210Pb

234Th

7Be226Ra

212Pb

214Pb

228Ac

214Pb

Figure 2. 4. Exemple d’un spectre gamma correspondant à un échantillon de particules de l’estuaire (logiciel de traitement : Genie2000, Canberra)


34 Saari 2008

Calcul de l’activité

Après avoir identifié les différents pics dans le spectre en énergie (Fig. 2.4), à savoir : 210Pb : 46,5 keV, 234Th : 63,2 et 92,6 keV 131I : 364 keV (pas visible sur le spectre) 7Be : 477 keV 226Ra : 214Pb (295,2 keV) + 214Pb (352 keV) + 214Bi (609,3 keV) 137Cs : 662 keV

l’activité des radioéléments et leur erreur se calculent selon les formules (a) et (b) :

VMR

BT

CC

A

BP

,*

−

−

= (1)

VMRT

CE P

,**= (2)

A : activité de l’isotope en mBq g-1 ou mBq l-1

CP : nombre de coups au niveau du pic du radioisotope considéré

CB : moyenne du nombre de coups lié au fond continu, déterminé de part et d’autre du

pic du radioisotope pour un nombre de canaux équivalents

T : la durée de la mesure en secondes

B : bruit de fond du détecteur pour l’isotope considéré en coups par seconde

R : rendement de détection du radioisotope en %

M, V : masse (g) ou volume (l) de l’échantillon

E : erreur de l’activité

Les activités (A) sont exprimées en mBq g-1 pour les particules et en mBq l-1 pour la phase

dissoute. L’activité des radioéléments est corrigée de la décroissance radioactive qui a lieu

entre le jour de prélèvement et le jour de comptage. Le plomb-210 en excès dans les particules

est calculé comme la différence des activités mesurées de 210Pb et de 226Ra ; le thorium-234 en


Saari 2008 35

excès est calculé comme la différence des activités de 234Th et de 238UP. Le bruit de fond du

détecteur pour chaque radioisotope (B) a été déterminé par la mesure d’un tube d’échantillon

vide placé dans le détecteur pendant plusieurs jours.

Rendement du spectromètre gamma

Le poids des échantillons varie notamment en fonction du site de prélèvement et des

conditions hydrologiques. Les gammes de poids vont de 0,1 g à environ 5 g. Par conséquent,

le temps de comptage des échantillons varie de 3h à 48h en fonction du poids introduit afin

d’obtenir des précisions de quelques pourcents sur les activités des radioéléments mesurés.

L’efficacité du détecteur pour les gammes de poids correspondant à des échantillons a été

mesurée avec les matériels de référence RGU (minerai d’uranium relativement actif) et

Stream Sediment (SS). Ces matériels sont produits par l’Agence Internationale de l’Energie

Atomique (A.I.E.A.) dans le but de calibrer les spectromètres gamma.

La figure 2.5 illustre les variations de rendement pour le 210Pb en fonction du poids des

échantillons : d’environ 2,8% pour 0,5g à 2,3% pour 6g. Ces corrections de rendement sont

donc importantes, particulièrement aux basses énergies (210Pb, 234Th). Le même travail a été

mené pour le 234Th, le 226Ra, le 137Cs et le 7Be.

1,0%

1,5%

2,0%

2,5%

3,0%

0 1 2 3 4 5 6 7

Poids RGU (g)

Ren

dem

ent

(%)

210Pb

Figure 2. 5. Variation du rendement de détection du 210Pb (%) en fonction du poids de l’échantillon (g).


36 Saari 2008

2.4 Analyse de 238U

Pour calculer le temps de résidence des particules à partir du 234Th, il est nécessaire de

mesurer l’activité de son père radioactif, 238U, dans les fractions dissoute et particulaire, dans

chaque bassin versant. Ce travail a débuté dans le cadre d’un stage de Master 2 (Huguet,

2005) et a été achevé pendant cette étude.

L’uranium-238 est émetteur alpha ; il peut être mesuré indirectement par la détection gamma

de son fils 234Th. Ceci a deux inconvénients majeurs : d’une part, il faut attendre plusieurs

semaines pour s’assurer de l’équilibre de ces deux radioéléments ; d’autre part, l’efficacité de

détection du 234Th est faible et implique un temps de comptage long pour obtenir une mesure

précise. Aussi, dans ce travail, l’uranium a été mesuré par spectrométrie α après une étape de

radiochimie (Schmidt and Reyss, 2000). En effet, les particules alpha étant peu pénétrantes, il

est nécessaire de séparer les émetteurs alpha des constituants majeurs de la matrice (Al, Si,

Ca, Fe). Les étapes de radiochimie sont aussi nécessaires pour isoler l’uranium des

échantillons du fait que les isotopes de l’uranium et du thorium émettent des particules alpha

d’énergies très voisines, trop proches pour être différenciées.

2.4.1 Fraction dissoute

L’uranium est isolé de la phase dissoute (10 litres), après ajouts d’une quantité connue de

traceur (232U ou 236U) et d’une solution de fer, par co-précipitation des Fe(OH)3, comme décrit

dans le paragraphe 2.3.2. Les hydroxydes récupérés sont dissous au moyen d’une quantité de

HCl concentré, ajustée afin d’obtenir une solution en HCl 8N, et passés sur une résine

conditionnée en HCl (8N). L’uranium et le fer sont fixés tandis que le thorium passe à travers.

Le fer est éliminé par passage d’un volume (20 ml) de HNO3, puis l’uranium est élué avec du

HCl (0.1N) et mis à évaporer. Si des traces de fer sont visibles, ce dernier est éliminé par

extraction dans de l’éther diisopropylique en milieu HCl, 8N. Après évaporation, l’uranium

est repris avec du HNO3, pH 3, + TTA (trifluoracétone dissous dans du toluène). La phase

organique contenant l’uranium est déposée sur une plaque d’aluminium chaude (Fig. 2.6). Les

dernières traces de matière organique sont carbonisées au bec bunsen et le dépôt d’uranium

est mis à compter au spectromètre alpha.


Saari 2008 37

Figure 2. 6. Dépôt sur la plaque d’aluminium.

2.4.2 Fraction particulaire

Les particules sèches et broyées (>500 mg) sont décarbonatées par ajout d’acide nitrique

(HNO3, 8N). De même que pour la fraction dissoute, une quantité connue de traceur (232U ou 236U) est ajoutée. Une fois porté à sec, l’échantillon subit une attaque tri-acide (HClO4-HF-

HNO3) afin de dissoudre toute la matrice minérale. Ensuite, l’échantillon est de nouveau porté

à sec et repris avec du HCl dilué afin de précipiter les hydroxydes de fer. Le reste de la chimie

est identique à celle de la fraction dissoute.

2.4.3 Spectrométrie alpha

Le détecteur utilisé pour la détection alpha est une chambre à grille Canberra (Fig.2.7). Il

s’agit d’une chambre d’ionisation constituée de deux électrodes planes entre lesquelles se

trouve une grille. Le gaz de remplissage est un mélange Argon-Méthane (Ar 90%). Le

rendement de ce détecteur est de 50%. Chaque dépôt effectué sur les plaques en Aluminium

est ainsi placé dans la chambre à grille et mis à compter pendant environ une journée.


38 Saari 2008

Figure 2. 7. Chambre à grille.

Un spectre en énergie (Fig.2.8) est obtenu pour chaque comptage et les caractéristiques

énergétiques permettent d’identifier les radioéléments. Les activités sont ensuite calculées par

rapport au traceur introduit.

0

50

100

150

200

3 4 5 6

238U

234U

232U

Nom

bre

de

coup

s

Canaux

0

50

100

150

200

3 4 5 6

238U

234U

232U

Nom

bre

de

coup

s

CanauxEnergie (MeV)

Nom

bre

de

cou

ps

Figure 2. 8. Exemple d’un spectre d’uranium, où le traceur introduit est 232U.

2.5 Mesure des matières en suspension (MES)

De façon générale, les concentrations en MES sont déterminées à partir des bouteilles d’eau

prélevées à chaque site. Un volume d’eau connu (100-800 ml, en fonction de la turbidité) est

filtré à travers des filtres pré-pesés GF/F Whatman® de 0,7µm (∅47 mm) à l’aide d’une

pompe à vide. Une fois passés à l’étuve (60°C), ces filtres sont pesés de nouveau et une

concentration en MES est alors déduite. Pour les rivières, les charges en MES augmentent en


Saari 2008 39

général avec le débit (e.g. (Coynel et al., 2004) (Annexe 1). Cette relation exponentielle a été

utilisée pour calculer les valeurs de MES non mesurées.

Sur le Lot, à Temple, un préleveur automatique (Sigma 900P, Hach Lange) (Fig.2.9) effectue

le suivi de la turbidité journalière depuis 1992. Pratiquement, un échantillonnage journalier

est obtenu par la sommation de 16 prélèvements élémentaires, toutes les 90 minutes,

cumulées dans un flacon de 1 litre. Sur la Garonne, à la Réole et à Port-Sainte-Marie, les

prélèvements sont réalisés tous les jours de façon manuelle.

Figure 2. 9. Exemple de préleveur automatique (Sigma 900P, Hach Lange) utilisé pour échantillonner les MES.


40 Saari 2008

3. Faisabilité de la méthode 234Th

Saari 2008 41


Pour évaluer l’état de déséquilibre du 234Th par rapport à son père 238U dans le réseau fluvial,

il était nécessaire de connaître avec précision les teneurs de ces deux radioisotopes dans l’eau

et les particules. Comme pour le bassin versant de la Gironde, il n’existe pratiquement pas de

valeurs de référence, il fallait donc définir les niveaux d’activité dissoute et particulaire de

l’uranium pour cette région d’étude.

3.1 238U particulaire

Indépendamment du choix du modèle du 234Th pour le calcul des temps de résidence des

particules, il est nécessaire d’estimer les quantités de 234Th adsorbé de la phase dissoute, à

savoir le terme 234Thxs. Le 234Th total mesuré par spectrométrie gamma dans les échantillons

de MES comprend le 234Th supporté et le 234Th adsorbé. Le 234Th supporté est produit in situ

dans les particules par l’238U particulaire (238UP). Aussi, il faut mesurer le 238UP pour connaître

l’activité de 234Th particulaire supportée. L’activité moyenne de 238UP dans la croûte terrestre

est 21 mBq g-1 (Hans Wedepohl, 1995), mais elle peut varier en fonction de la minéralogie.

Pour connaître l’activité de 238UP et ses variations possibles dans les différentes parties du

bassin versant de la Garonne-Dordogne-Gironde, le 238UP a été mesuré dans le Lot, dans la

Garonne et dans l’estuaire de la Gironde.

Toutes les particules collectées dans le cadre de ce travail ont été mesurées par spectrométrie

gamma en vue de la détermination de 234Th, 210Pb et 7Be. Alors que cette technique détecte

aussi le 226Ra avec une très bonne précision, elle ne permet pas de déterminer la fraction

supportée du 234Th, à savoir 238UP (cf. Fig. 1.3).

Des échantillons de particules ont donc été choisis pour la mesure de 238UP en fonction de

leur activité en 226Ra. L’objectif était de comparer les teneurs de ces deux radioéléments pour


42 Saari 2008

chaque affluent et d’en révéler de possibles variations. Dans le cas où les activités de 238UP

montreraient des variations importantes rendant impossible l’utilisation d’une valeur

moyenne, cela devait permettre de tester la possibilité de calculer 238UP à partir de 226RaP.

Les activités de 238UP sont présentées dans l’annexe 2 : les résultats sont très contrastés selon

l’origine des particules. Pour la Garonne, les activités de 238UP sont assez peu variables avec

une moyenne de 32,8 mBq g-1 (σ = 1,4 ; n = 8). Pour le Lot, les valeurs sont un peu plus

variables et élevées, conduisant à une valeur moyenne de 35,6 mBq g-1 (σ = 5,3 ; n = 9). Ces

valeurs sont en accord avec l’estimation antérieure de (Audry, 2003) qui rapportait une valeur

moyenne de 238UP de 32,1 mBq g-1 (σ = 2,8 ; n = 22) pour la Garonne et de 38,7 mBq g-1 (σ =

9,2 ; n = 11) pour le Lot. 238UP ne montre pas une corrélation claire avec 226RaP (Fig. 3.1).

Pour les calculs ultérieurs de 234Thxs, les valeurs moyennes de 33 et de 35,6 mBq g-1 sont donc

utilisées comme activités supportées de 234Th pour la Garonne (PSM, TON, LR et POR) et

pour le Lot (TEM, AIG) respectivement.

Rivières

0

10

20

30

40

50

0 20 40 60 80

226Ra (mBq g-1)

238 U

P (

mB

q g-1

)

Garonne

Lot

Figure 3. 1. Variations des activités particulaires de 238UP exprimées en fonction de celles du 226Ra dans la Garonne et dans le Lot

Dans l’estuaire, les activités de 238UP augmentent en fonction des activités du 226Ra

particulaire (Fig. 3.2). Dans l’estuaire, les particules sont plus anciennes et plus mélangées :

les différences entre les particules des différentes sources (la Garonne, la Dordogne, océan)


Saari 2008 43

sont tamponnées. J’ai donc choisi de calculer pour chaque échantillon l’activité de 238UP, et

donc la valeur de 234Th supporté, avec la valeur du 226Ra en utilisant l’équation (1).

20,2Ra)( Activité 0,38)U( Activité 226P238 +⋅= (1)

Estuaire

y = 0,38x + 20,2

R2 = 0,8

0

10

20

30

40

50

0 10 20 30 40 50

226Ra (mBq g

-1)

238 U

P (mB

q g-1

)

Es tua ire

Linéa ire (Es tua ire )

Figure 3. 2. Relation entre les activités particulaires de 238U et du 226Ra dans l’estuaire de la Gironde.

3.2 238U dissous

Alors que très répandue en géochimie marine (Waples et al., 2006), l’utilisation du 234Th

comme traceur du temps de résidence des particules en milieu continental est très limitée en

raison des activités des eaux souvent faibles et très variables de son père radioactif. En effet,

l’activité moyenne de 238UD des rivières mondiales est de 2,3 mBq l-1 (Palmer and Edmond,

1993; Windom et al., 2000), mais la distribution des activités est toutefois très disparate. Elles

peuvent varier entre 0,1 et 1250 mBq l-1 dans les eaux naturelles selon les formations

géologiques (Osmond and Ivanovich, 1992). Dans les estuaires, les activités de 238UD et la

salinité augmentent le plus souvent conjointement jusqu’à l’activité marine de référence : 41,3

mBq l-1 pour une salinité de 35 (psu) (Chen et al., 1986), ce qui rend compte d’un

comportement conservatif de l’uranium. Exceptionnellement, l’uranium présente pour

certains estuaires un comportement non conservatif aux basses salinités, à cause de


44 Saari 2008

l’enlèvement de l’uranium sous forme dissoute lors de la coagulation du matériel colloïdal et

particulaire des rivières à l’introduction de sel (Bolivar et al., 2000; Church et al., 1996;

Windom et al., 2000).

Pour maintenir une production suffisante et constante de 234Th dans les systèmes fluviaux, les

activités de 238UD doivent être présentes à des niveaux significatifs et stables. Dans

l’éventualité d’utiliser ce traceur, il était donc nécessaire au préalable d’évaluer les variations

spatio-temporelles de 238UD dans les rivières. Dans le bassin versant de la Garonne-Dordogne-

Gironde, l’activité de 238UD peut varier géographiquement en fonction des différences de

géologie du bassin et de potentielles sources anthropiques, et temporellement suite aux

mélanges des différents cours d’eau de teneurs et de débits différents. Pour détecter toutes ces

variations possibles, des prélèvements d’eau ont été réalisés en 2005 et 2007 en vue de la

mesure de 238UD à de nombreux sites dans les différents affluents de la Gironde : Garonne,

Lot, Riou-Mort et tributaires, Dordogne, Dronne, Isle, et dans l’estuaire. Les résultats sont

discutés dans deux publications :

Saari H.-K., Schmidt S., Coynel A., Huguet S., Schäfer J. & Blanc G. (2007). Potential

impact of former Zn ore extraction activities on uranium distribution in the Riou-Mort

watershed (France). The Science of the Total Environment. 382, 304–310, en annexe.

Saari H.-K., Schmidt S., Huguet S. & Lanoux A. (2008). Spatio-temporal variation of

dissolved 238U concentrations in the Gironde fluvial-estuarine system (France). Journal

of Environmental Radioactivity 99, 426-435 ; ce dernier est présenté dans la partie 3.3.

Les implications de ces résultats quant à l’application du 234Th comme traceur de la

dynamique particulaire dans le bassin versant de la Garonne-Dordogne-Gironde sont

discutées dans la conclusion de ce chapitre.


Saari 2008 45

3.3 Article : Variations spatio-temporelles des concentrations de 238U dissous dans le système fluvio-estuarien de la Gironde (France)


46 Saari 2008


Saari 2008 47


48 Saari 2008


Saari 2008 49


50 Saari 2008


Saari 2008 51


52 Saari 2008


Saari 2008 53


54 Saari 2008


Saari 2008 55

3.4 Conclusion

Dans le bassin versant de la Garonne-Dordogne-Gironde, les activités de 238UD sont plutôt

élevées par rapport à la moyenne mondiale (Fig. 3.3). Les sources anthropogéniques

potentielles, comme le bassin industriel de Decazeville, l’agriculture ou les grandes villes, ne

montrent pas d’effet significatif sur la distribution de l’uranium dissous. Les activités

présentent peu de variations, excepté le bassin de Decazeville (apports des terrains du

Permien) et dans l’Isle (gisements d’uranium). Toutefois ces variations, importantes

localement, n’ont pas d’impact à l’échelle du bassin versant à cause des phénomènes de

dilution. Dans l’estuaire, l’uranium décrit un comportement conservatif.

Cadillac

BaïseGaronne

Boisse-PenchotBouillacTemple

NéracLamagistère

St-Louis

Bègles

La Réole

Port-St-Marie

Portets

Isle

Libourne Pessac

Guîtres

Branne

Dronne

Coutras

Cavernes

Lot

Dordogne

Estuaire

Conservative

Riou-MortJoanis

Tonneins

Dordogneaval

4.5 (σ=1.2, n=3)

Lotamont

3.6 (σ=1.2, n=6)

Lotaval

5.0 (σ=1.5, n=5)

Dordogneamont

3.5 (σ=1.0, n=15)

Isle amont

4.9 (n=1)

Garonne amont(avant le Lot)

8.2 (σ=0.9, n=8)

Garonne aval(après le Lot)

8.6 (σ=1.2, n=15)

Isleaval

13 (σ=2.6, n=3)

Riou-Mort

24 (σ=11, n=5)

Dronne (Coutras)10.5 (n=1)

Figure 3. 3. Synthèse des données de 238UD (mBq l-1) dans le bassin versant de la Garonne-Dordogne-Gironde. Les cadres autour des valeurs moyennes de chaque rivière et leurs sous-parties sont proportionnels à la valeur. Dans les parenthèses figurent les écarts types (σ) et les nombres de mesures (n). Les étoiles signalent le bassin de Decazeville (en gris) et le gisement d’uranium de l’Isle (en blanc).


56 Saari 2008

Ces résultats montrent que l’application du 234Th comme traceur de la dynamique particulaire

est envisageable dans le bassin versant de la Garonne-Dordogne-Gironde. Il y a toutefois deux

restrictions principales : les activités de 238UD et sa variabilité spatio-temporelle.

La Dordogne, la Garonne et le Lot permettent de comparer des cours d’eau avec des niveaux

de 238UD très différents. Les suivis des MES entrepris dans ce travail et dans le master 2

(Lanoux, 2007) montrent une différence majeure : dans le cas de la Dordogne, 234Th était

toujours sous les seuils de détection. Il semble donc que le seuil en 238UD permettant d’utiliser 234Th en rivière se situe vers 5 mBq l-1.

La variabilité est aussi à prendre en compte. Pour le petit bassin versant du Riou-Mort, la très

grande variabilité de 238UD en fait une zone d’étude défavorable ou implique une stratégie

d’échantillonnage adaptée, ciblée sur des courtes périodes avec la mesure systématique de 238UD.


Saari 2008 57


58 Saari 2008

4. Temps de résidence des particules dans les rivières

Saari 2008 59

4. Le temps de résidence des particules dans les rivières

Le transport des MES dans les bassins versants est souvent lié aux variations hydrologiques :

rétention pendant la période d’étiage, transport lorsque les débits sont plus élevés,

resuspension pendant les épisodes de crues. Pour étudier ce transport et enfin calculer les

temps de résidence des particules avec des radioisotopes, il faut connaître les variations : (1)

hydrologiques (essentiellement les variations du débit), (2) des taux de MES et (3) des

activités des radioisotopes dans les MES des bassins versants.

4.1 Hydrologie et taux de MES des rivières d’intérêt pendant la période d’étude

4.1.1 Tendance générale de l’hydrologie et du taux de MES

L’évolution temporelle journalière des débits et des taux de MES du Lot et de la Garonne

pendant la période d’échantillonnage (2006-2007) est présentée sur la figure 4.1 et résumée

dans les tableaux 4.1 et 4.2. Les débits et les MES journaliers sont mesurés à La Réole pour la

Garonne ; pour le Lot, le débit est mesuré à Cahors et les MES à Temple. Le débit journalier

est la moyenne des débits instantanés d'un jour donné. De façon générale, ceux-ci sont plus

importants dans la Garonne que dans le Lot d’environ un ordre de grandeur. Pour le Lot, le

régime hydrologie est assez similaire entre les deux années 2006-2007 (Tableau 4.1). Par

contre, les taux de MES sont beaucoup plus faibles en 2006 qu’en 2007 (Tableau 4.2). En

comparant avec les années précédentes (1999-2003) (Coynel, 2005), l’année 2007 présente

des concentrations normales ; par contre, en 2006, les valeurs sont beaucoup plus faibles.


60 Saari 2008

J M M J S N J M M J S N0

200

400

600

800

1000

2006-2007

Déb

it jo

urna

lier

(m3 s

-1)

0

100

200

300

400

MESDébit

ME

S journalières (mg l -1)


1000

2000

3000

4000

5000

MESDébit

2006-2007

Déb

it jo

urna

lier

(m3 s

-1)

0

200

400

600

800

1000

1200

Débit=1502

MES=1161

ME


Lot

Garonne

Figure 4. 1. Variations journalières du débit et de la charge en matières en suspension en 2006 et 2007 dans le Lot et dans la Garonne. Les débits et les MES sont mesurés à La Réole pour la Garonne ; pour le Lot, le débit est mesuré à Cahors et les MES à Temple. Il est à noter que les échelles sont différentes pour le Lot et la Garonne. Le niveau des débits moyens 2006-2007 est indiqué par la ligne horizontale noire (Lot ~ 100 m3 s-1; Garonne ~ 400 m3 s-1).


Saari 2008 61

Dans la Garonne, le débit moyen annuel est plus élevé en 2007 qu’en 2006 (Tableau 4.1). En

2006, la saisonnalité est bien marquée avec une période de crues en mars, avec des valeurs de

débits journaliers atteignant jusqu’à 4000 m3 s-1 (Fig. 4.1 et Tableau 4.1) et avec une période

d’étiage pendant l’été. En revanche, en 2007, les valeurs maximales sont moins fortes pendant

les périodes de crues, mais les débits restent supérieurs à la moyenne annuelle très longtemps,

de février à juin, et la période d’étiage commence tardivement fin juillet. Les MES suivent

généralement les variations du débit de la Garonne, mais les plus fortes valeurs de MES ne

sont pas liées au débit journalier maximum (Fig. 4.1).

Tableau 4. 1. Valeurs moyennes, minimum et maximum, du débit journalier dans le Lot et dans la Garonne en 2006 et 2007. Les débits sont mesurés à La Réole pour la Garonne et à Cahors pour le Lot.

Débit (Q) Lot (m3 s-1) Garonne (m3 s-1)

Année Qmoy Qmin Qmax Qmoy Qmin Qmax

2006 105 11,5 712 372 56 4029

2007 109 14,3 927 412 74 1914

Tableau 4. 2. Valeurs moyennes, minimum et maximum, de la charge en matières en suspension journalière dans le Lot et dans la Garonne en 2006 et 2007. Les MES sont mesurées à La Réole pour la Garonne et à Temple pour le Lot.

MES Lot (mg l-1) Garonne (mg l-1) Année moy. min max moy. min max

2006 4 0,1 39 31 0,7 679

2007 19 0,2 244 42 0,4 1161

4.1.2 Situations hydrologiques particulières pendant la période d’étude

Les MES sont mesurées à chaque station le jour de prélèvement. Les débits du site Port-

Sainte-Marie sont mesurés à La Magistère ; ceux du site Temple à Cahors. Les débits sont

mesurés aux stations Tonneins et La Réole, et seulement jusqu’à fin 2006 au site Aiguillon.

En effet, la DIREN n’a pas communiqué en 2007 de mesures de débit à Aiguillon : cette

station était alors hors service et seulement remise en route en 2008. Pour 2007, les débits au


62 Saari 2008

jour de prélèvement à Aiguillon ont été calculés à partir des débits de Cahors, au moyen de la

relation établie en 2006 entre les débits journaliers mesurés à Cahors et à Aiguillon (y =

1,369x - 14,333, r2 = 0,76).

Les débits et les MES du jour de prélèvement des 5 stations suivent des variations similaires :

les taux de MES élevés sont observés aux forts débits et réciproquement (Fig. 4.2). Par contre

les valeurs maximales de MES ne sont pas liées aux débits les plus forts (Avril 2006, Juin

2007). Les valeurs de MES sont semblables entre les différents sites d’une même rivière

(Garonne, Lot), à l’exception de la crue de 2006 de la Garonne, où les MES sont plus élevées

dans les sites les plus en aval (TON, LR). Le débit augmente de l’amont vers aval dans la

Garonne. Dans le Lot, les valeurs sont similaires entre les sites de Temple et d’Aiguillon en

2006.


25

50

75

100

125 PSM TON LR

ME

S (m

g l-1

)

Jour de prélèvement 2006-2007


200

400

600

800

1000

1200

Déb

it (m

3 s-1)


TEM AIG


200

400

600

800

1000

1200 PSM TON LR

Déb

it (m

3 s-1)



25

50

75

100

125 TEM AIG

ME

S (m

g l-1

)


MES MES

Débit Débit

Lot Garonne

Figure 4. 2. Débit et charge en matières en suspension du jour de prélèvement de chaque station en 2006 et 2007.


Saari 2008 63

4.2 Variations spatio-temporelles des activités et des rapports d’activités de 234Th, 7Be et 210Pb

Les radioisotopes 234Th, 7Be et 210Pb se désintègrent, et donc leur activité diminue, selon la loi

de décroissance radioactive quand ils ne sont plus en contact avec leur père radioactif. Si des

particules traversent un bassin versant seulement pendant un cycle hydrologique, leur activité

en radioisotopes va peu décroître. S’il y a rétention de ces particules dans les réservoirs

temporaires d’un bassin versant pendant plusieurs épisodes hydrologiques différents, les

activités vont varier avec le temps et l’espace. Quand le temps de rétention des particules est

significatif, la resuspension des sédiments du fond, dont les activités en 234Th et 7Be sont

négligeables et celles du 210Pb plus faibles, pourrait aussi produire des variations d’activité.

4.2.1 Les variations spatio-temporelles du 234Thxs particulaire

Les particules sont marquées par 234Thxs, quand elles sont en suspension et adsorbent le 234Th

de la phase dissoute. Quand la production du 234Th est constante dans les rivières (238UD

constant, par exemple dans la Garonne), les activités en 234Thxs des MES peuvent varier en

fonction du temps surtout s’il y a des variations dans la vitesse de transport des particules.

Plus les particules restent longtemps en suspension dans la colonne d’eau, plus elles adsorbent

du 234Thxs de la phase dissoute. L’absence de variations importantes des activités du 234Thxs

indique que les MES sont transportées très rapidement de l’amont vers l’aval sans rétention

des particules dans les rivières ou remise en suspension de matériels anciens. Il est aussi

possible d’observer une diminution du 234Thxs d’amont en aval, et cela pour deux situations

hydrologiques très différentes.

Aux forts débits, cet effet est lié à la remise en suspension de matériels anciens et aux fortes

concentrations en MES qui dilue ce signal : dans ce cas, les activités spécifiques des

particules en 234Thxs sont souvent faibles. Aux faibles débits, le 234Th adsorbé de la phase

dissoute finit par décroître et l’activité du 234Thxs diminue.

Il existe peu d’études qui rapportent des activités de 234Thxs dans les rivières. Dans le cadre du

Piren-Seine, (Bonté et al., 2000) ont mesuré pendant 3 mois des particules prélevées dans le


64 Saari 2008

secteur aval de la Seine. Les valeurs sont assez constantes (19±6 mBq g-1) sans différence

significative entre sites, sans doute en raison des forts débits. Par contre, en amont de la Seine,

sur le Grand Morin où les débits sont bien moindres, une augmentation du 234Thxs des

particules de 0 à 30 mBq g-1 a été observée de mai à juillet 2001 (Schmidt et al., 2003).


2

4

6

40

80

234 T

h xs(m

Bq

l-1)

2006-2007

PSM TON LR POR


2

4

6

40

80

234 T

h xs (

mB

q l-1

)

2006-2007

TEM AIG


50

100

150

200

250

300 TEM AIG

234 T

h (m

Bq

g-1)

2006-2007


50

100

150

200

250

300 PSM TON LR POR

234 T

h (m

Bq

g-1)

2006-2007

Lot Garonne

Activité spécifique 234ThxsActivité spécifique 234Thxs

Activité par litre 234Thxs Activité par litre 234Thxs

238UD

238UD


1000

2000

3000

4000

5000

MESDébit

2006-2007

Déb

it jo

urna

lier

(m3 s

-1)

0

200

400

600

800

1000

1200

Débit=1502

MES=1161

ME



200

400

600

800

1000

2006-2007

Déb

it jo

urna

lier

(m3 s

-1)

0

100

200

300

400

MESDébit

ME


Rétention Rétention

Figure 4. 3. Evolution au cours du temps du 234Thxs (activités spécifiques (mBq g-1) et activités (mBq l-1)), du débit et de la charge en matières en suspension journaliers pour la Garonne et le Lot. Les débits et les MES sont mesurés à La Réole pour la Garonne ; pour le Lot, le débit est mesuré à Cahors et les MES à Temple.


Saari 2008 65

Les activités du 234Thxs du Lot et de la Garonne sont présentées dans l’annexe 3 et sur la

figure 4.3. Les activités spécifiques du 234Thxs (mBq g-1) varient de manière significative (0-

258 mBq g-1) au cours du temps dans ces deux rivières. Pour un même cours d’eau, les

activités suivent des évolutions similaires entre chaque site. Même si ces variations des

activités spécifiques ne sont pas uniquement liées à celles de MES ou de débits, les valeurs

maximales sont observées quand les débits et les MES sont minimum. Cela peut signifier la

rétention des particules dans les rivières pendant l’été quand les débits et les teneurs en MES

sont les plus faibles. De surcroît, pendant l’été, les MES sont a priori dominées par des

particules fines qui sont une surface d’adsorption plus grande ce qui peut augmenter aussi les

activités spécifiques.

Les activités spécifiques sont plus élevées dans le Lot que dans la Garonne. Ce résultat est

plutôt surprenant, dans la mesure où l’activité de 238UD (production du 234Th) des eaux du Lot

est presque deux fois plus faible que celle de la Garonne. Cette anomalie apparente pourrait

être le résultat : - d’une rétention plus longue et importante des particules dans le Lot, où le

débit est moins fort, ou - d’une charge moindre en MES dans le Lot, et donc d’une

disponibilité plus importante de 234Th dissous à adsorber pour les particules.

Pour tester si les taux de MES peuvent expliquer ce phénomène, les activités de 234Thxs ont été

calculées par litre d’eau (mBq l-1) (Fig. 4.3). Ces concentrations montrent que les taux de

MES influent beaucoup les activités spécifiques : les activités par litre dans le Lot sont plus

faibles que dans la Garonne. Ce même phénomène est encore plus marqué à Portets qui est

situé dans le secteur fluvial de l’estuaire. Quand la ZTM est présente à Portets, les activités du 234Thxs par litre d’eau y sont beaucoup plus élevées qu’aux stations amont. En périodes de

crue (Mars et Avril 2007), la ZTM est plus vers l’aval de l’estuaire, 234Thxs diffère peu des

stations amont. Les activités du 234Thxs par litre d’eau sont toujours inférieures à celle de 238UD

dans le Lot (5,0 mBq l-1) et dans la Garonne (8,6 mBq l-1), sauf à Portets où il y a l’arrivée de

particules qui proviennent d’eaux plus salées et donc a priori avec une signature pouvant être

supérieure en 234Th. Aussi les activités du 234Thxs par litre d’eau sont plus stables au cours du

temps et entre sites, quand les taux de MES sont pris en compte. Cela montre que les activités

de 234Thxs sont conditionnées par le stock disponible de 234Th dissous, fonction de l’238UD, et

sa répartition sur les particules.


66 Saari 2008

4.2.2 Les variations spatio-temporelles du 7Be et du 210Pbxs particulaires

Les particules sont marquées par 7Be et 210Pbxs au niveau du sol avant leur érosion et leur

acheminement vers les rivières. Une fois dans le réseau fluvial, elles ne devraient pas subir

d’apport supplémentaire, car la fraction de retombés atmosphériques qui se dépose

directement à la surface des rivières est faible, seulement 0,5-2,5 % du flux total sur la surface

de bassin versant (Le Cloarec et al., 2007). Selon ce principe, plus les particules sont jeunes

ou récemment érodées et transportées, plus leurs activités sont élevées. Les activités devraient

donc diminuer d’amont vers aval en fonction des périodes radioactives respectives du 7Be et 210Pbxs. La resuspension de particules anciennes, et donc appauvries en 7Be et 210Pbxs, peut

aussi diminuer les activités. Ainsi les activités particulaires de ces radioisotopes devaient

varier dans le temps et l’espace si le transport de ces particules n’est pas stationnaire.

Les activités de 7Be et 210Pbxs pour le Lot et la Garonne sont présentées dans l’annexe 3 et

figure 4.4. Les activités varient significativement dans ces deux rivières (7Be = 10-900 mBq g-

1 ; 210Pbxs = 10-250 mBq g-1). Les valeurs sont plus élevées dans le Lot, ce qui peut être

expliqué par un transport des particules plus court dans le cas du Lot, ou par des apports

atmosphériques plus élevés dans le bassin versant du Lot.

Indépendamment du cours d’eau, les activités du 7Be sont les plus élevées en fin été quand les

débits et MES sont les plus faibles. Le 210Pbxs se comporte similairement au 7Be dans la

Garonne, mais dans le Lot les variations du 210Pbxs sont plus marquées et les valeurs plus

élevées tout au long de l’année. Les valeurs plus élevées pendant des périodes d’étiage sont

inattendues car les MES devraient être moins récentes et donc montrer des valeurs faibles.

Les valeurs plus faibles pendant les débits et les taux de MES les plus importants peuvent être

expliquées par la resuspension des particules anciennes qui diminue les valeurs spécifiques.

Aux faibles débits et teneurs en MES, l’absence de ce phénomène pourrait donc expliquer les

valeurs plus élevées. La deuxième explication peut être les variations importantes des

activités des radioisotopes dans les flux atmosphériques. En particulier pendant l’été, saison

peu pluvieuse et donc propice à l’accumulation de 7Be et de 210Pb dans l’atmosphère, ont

souvent lieu des pluies d’orage qui doivent délivrer des quantités importantes de ces

radioéléments.


Saari 2008 67


50

100

150

200

250

300

2006-2007

210 P

b xs (

mB

q g-1

)

PSM TON LR POR


50

100

150

200

250

300

2006-2007

210 Pb

xs (

mB

q g-1

)

TEM AIG


200

400

600

800

1000

2006-2007

7 Be

(mB

q g-1

)

TEM AIG


200

400

600

800

1000

2006-2007

7 Be

(mB

q g-1

)

PSM TON LR POR


1000

2000

3000

4000

5000

MESDébit

2006-2007

Déb

it jo

urna

lier

(m3 s

-1)

0

200

400

600

800

1000

1200

Débit=1502

MES=1161

ME



200

400

600

800

1000

2006-2007

Déb

it jo

urna

lier

(m

3 s-1)

0

100

200

300

400

MESDébit

ME


Lot Garonne7Be 7Be

210Pbxs210Pbxs

Figure 4. 4. Variations spatio-temporelles des activités spécifiques (mBq g-1) du 7Be et du 210Pbxs, du débit et de la charge en matières en suspension journaliers pour la Garonne et le Lot. Les débits et les MES sont mesurés à La Réole pour la Garonne ; pour le Lot, le débit est mesuré à Cahors et les MES à Temple.

Ces observations sont différentes de celles obtenues au premier semestre 2007 dans le secteur

aval de la Dordogne (Lanoux, 2007). Entre Cenac et Pessac, les activités particulaires de 7Be

et 210Pbxs sont les plus élevées à fort débit. Une différence importante entre ces cours d’eau

pourrait être le lien entre les débits et la pluviométrie. La Garonne est un vaste fleuve dont le

débit résulte principalement de pluies et de fonte des neiges dans le secteur amont donc le 7Be

a déjà le temps de décroître depuis le marquage par la pluie. De surcroît la charge en MES est

importante ce qui peut créer un effet de dilution.


68 Saari 2008

Les activités suivent une variation similaire entre les différents sites en amont de la Garonne.

Par contre, pour le Lot, il existe des variations marquées d’activités de 7Be et de 210Pbxs entre

TEM et AIG pour un même jour de prélèvement. Il y a peut-être un effet de rétention des

particules dans cette partie de rivière accru par la présence d’un barrage à Temple. Les débits

bien moindres du Lot le rendent aussi éventuellement plus sensible à des apports par

ruissellement des berges.

A Portets, l’activité du 7Be varie beaucoup : ses activités sont faibles quand la ZTM est

présente, et égales aux sites amont à forts débits quand le ZTM est dans le secteur aval de

l’estuaire. Les particules de la ZTM sont plus anciennes et donc présentent les valeurs les

moins élevées en 7Be suite aux pertes par décroissance. Les activités du 210Pbxs sont plus

faibles par rapport aux sites en amont mais la différence n’est pas aussi marquée que dans le

cas du 7Be. La demi-vie du 210Pb (22,3 ans) est a priori longue par rapport à l’échelle de

temps du transport particulaire et donc il n’est pas susceptible de décroître fortement.

Les études antérieures portant sur 7Be et 210Pbxs rapportent de même des variations spatio-

temporelles dans les rivières. Par exemple, Bonté et al. (2000) ont mesuré ces deux traceurs

dans le bassin versant de la Seine pendant 3 mois et obtenu des résultats en accord avec le

principe général. En effet, les activités du 7Be, comprises entre 76 et 450 mBq g-1,

décroissaient systématiquement d’amont vers aval en accord avec un vieillissement du

sédiment et le mélange avec du matériel re-suspendu, les activités du 210Pbxs demeurant assez

stables. Toutefois Dominik et al. (1987) ont mesuré ces deux radioisotopes dans le secteur

alpin du bassin versant du Rhône (5220 km2) pendant 2 ans. Les activités de 7Be et de 210Pbxs

y montrent différentes variations saisonnières, expliquées par deux facteurs principaux : (1)

l’hydrologie et ses variations saisonnières du débit, du transport et de la capacité de l’érosion

et (2) l’origine des sédiments : les particules des forêts et des pâturages augmentent l’activité

spécifique et celles des particules des sols cultivés la diminuent. Bonniwell et al. (1999) ont

mesuré les activités de 7Be et 210Pb dans un petit bassin versant (389 km2) qui se situe dans les

montagnes (Gold Fork River, Idaho). L’échantillonnage s’était déroulé de la crue de

printemps à la fonte de neige. Pendant ce régime hydrologique, les activités du 7Be et 210Pb

variaient en espace et en temps, mais pas de façon similaire et pas systématiquement vers

aval.


Saari 2008 69

4.2.3 Les variations spatio-temporelles des rapports d’activités (AR)

Tendance générale

Il ressort de ces différentes études que l’évolution des activités particulaires de 7Be et 210Pbxs

dans un cours d’eau n’est pas toujours conforme au schéma simpliste de diminution d’amont

en aval plus marquée pour 7Be. En fait, cette diminution peut être entravée par le

fonctionnement hydrologique propre à chaque rivière, les pratiques du sol, les apports

atmosphériques, la présence d’ouvrages hydrauliques sur le cours d’eau. Une façon de

circonvenir ce problème est de considérer les rapports d’activité des radioisotopes.

Les rapports d’activité du 234Thxs et 7Be sur 210Pbxs, notés AR 234Thxs/210Pbxs et AR 7Be/210Pbxs

sont supposés diminuer en raison de deux facteurs :

1. en fonction du temps

− 7Be et 234Thxs se désintègrent plus rapidement que 210Pbxs

2. quand les MES se mélangent avec des sédiments anciens, qui ne sont pas marqués par

le 7Be et 234Thxs, dont l’origine peut être

− l’érosion des sédiments plus profonds

− la resuspension des sédiments des lits des rivières

− l’effondrement ou l’érosion des rives

Par contre, en cas de rétention des particules ou de resuspension, les particules sont

susceptibles d’adsorber du 234Thxs dissous, continuellement produit dans l’eau. Pour le 7Be, ce

processus n’est pas considéré en raison des teneurs négligeables en 7Be dissous.

Les AR 234Thxs/210Pbxs et AR 7Be/210Pbxs sont présentés dans l’annexe 3 et sur la figure 4.5.

Les deux AR montrent les variations dans l’espace et dans le temps. Ces rapports sont plus

élevés pendant les périodes de faibles débits dans le Lot seulement en 2006, et dans la

Garonne en 2006 et 2007. L’augmentation du rapport 234Thxs/210Pbxs peut être expliquée par la

rétention des particules pendant l’été. Par contre l’AR 7Be/210Pbxs devrait diminuer quand le

transport des particules ralentit. Comme évoqué précédemment, l’augmentation de cet AR

peut être expliquée par la diminution de la resuspension des particules anciennes. Matisoff et


70 Saari 2008

al (2005) estiment que la remise en suspension influence plus la diminution du rapport 7Be/210Pbxs que le vieillissement des particules. Les valeurs minimales de l’AR 7Be/210Pbxs

devraient donc être observées quand les teneurs en MES sont les plus fortes.


1

2

3

4

5

6

AR

(23

4 Th xs

/210 Pb

xs)

2006-2007

TEM AIG


2

4

6

8

10

12

14

AR

(7 B

e/21

0 Pbxs

)

2006-2007

TEM AIG


1

2

3

4

5

6

AR

(23

4 Th xs

/210 Pb

xs)

2006-2007

PSM TON LR POR


2

4

6

8

10

12

14A

R (

7 Be/

210 Pb

xs)

2006-2007

PSM TON LR POR


200

400

600

800

1000

2006-2007

Déb

it jo

urna

lier

(m3 s

-1)

0

100

200

300

400

MESDébit

ME

S journalières (m

g l -1)


1000

2000

3000

4000

5000

MESDébit

2006-2007

Déb

it jo

urna

lier

(m3 s

-1)

0

200

400

600

800

1000

1200

Débit=1502

MES=1161

ME


234Thxs/210Pbxs

234Thxs/210Pbxs

7Be/210Pbxs7Be/210Pbxs

Lot Garonne

Figure 4. 5. Variations spatio-temporelles des AR 234Thxs/210Pbxs et 7Be/210Pbxs, du débit et de la

charge en matières en suspension journaliers pour la Garonne et le Lot. Les débits et les MES sont mesurés à La Réole pour la Garonne ; pour le Lot, le débit est mesuré à Cahors et les MES à Temple.

Toutefois les AR ne montrent pas de corrélation claire avec le taux de MES : les valeurs

faibles sont aussi présentes quand le taux de MES est faible (Fig. 4.6). De même, la

corrélation entre les AR et les débits est assez homogène.


Saari 2008 71

0 25 50 75 100 1250

1

2

3

4

AR

(23

4 Th xs

/210 P

b xs)

MES (mg l-1)

Lot Garonne

0 200 400 600 800 1000 12000

1

2

3

4

AR

(23

4 Th xs

/210 Pb

xs)

Débit (m3 s-1)

Lot Garonne

0 25 50 75 100 1250

2

4

6

8

10

12

AR

(7 B

e/21

0 Pbxs

)

MES (mg l-1)

Lot Garonne

0 200 400 600 800 1000 12000

2

4

6

8

10

12

AR

(7 B

e/21

0 Pbxs

)

Débit (m3 s-1)

Lot Garonne

1) MES

2) Débit

1) MES

2) Débit

AR (234Thxs/210Pbxs) AR (7Be/210Pbxs)

Figure 4. 6. Corrélation entre les rapports d’activités 234Thxs/210Pbxs et 7Be/210Pbxs et 1) les taux de

MES et 2) les débits dans le Lot et la Garonne.

Comparaison intersites

Les AR 7Be/210Pbxs sont plus faibles dans le Lot que dans la Garonne. Si le flux

atmosphérique délivre ces deux radioisotopes avec le même rapport dans les deux bassins

versants concernés, des AR plus faibles devraient signifier un transfert des particules plus lent

ou une remise en suspension plus importante de particules anciennes dans le cas du Lot.

Toutefois les activités spécifiques en 7Be et 210Pbxs étaient plus élevées dans le Lot. Ceci veut

donc dire que les apports y sont plus récents, mais le transport plus lent (dont le 7Be a décru).

Dans le Lot, les AR sont supérieurs au site aval Aiguillon en fin d’été quand le barrage à

Temple retient les particules. Dans cette situation, l’origine des particules à Aiguillon doit être

limitée aux apports des berges après le barrage de Temple, sans approvisionnement de

l’amont du bassin versant, ou limité aux particules les plus fines qui restent en suspension.


72 Saari 2008

Le site Tonneins montre souvent des valeurs plus faibles que celles des stations fluviales de la

Garonne (Port Sainte Marie et La Réole). Ceci pourrait indiquer un phénomène local de

rétention ou de remise en suspension dans cette partie de rivière. Les AR 7Be/210Pbxs les plus

faibles ont été observés à Portets quand la ZTM y est présente, à cause de la présence de

particules anciennes piégées dans le bouchon vaseux.

4.2.4 Proposition d’un schéma d’évolution de l’AR 7Be/210Pbxs en fonction des conditions hydrologiques

En effet, les deux facteurs vieillissement et resuspension, diminuent les AR (Fig. 4.7).

L’évolution du rapport d’activité 7Be/210Pbxs peut être schématisée en fonction des conditions

hydrologiques (Fig. 4.7).

Q

MES

AR

Dilution

Crue

Remise en suspension et transport

Etiage

Rétention

Pas

de d

ilutio

n Décroissance

Dilution

Transport

Q moyen

Remise en

Crue Etiage

Pas

de d

ilutio

n

Raj

euni

ssem

ent

Décroissance

Décroissance

Rétention

Temps

suspension et transport

Figure 4. 7. Relation entre les variations du débit, du taux de MES et des ratios des activités.


Saari 2008 73

Quand le débit et la remise en suspension sont assez importants, les AR diminuent à cause de

la dilution par des particules anciennes. En début d’étiage, cet effet de dilution n’opère plus ce

qui favorise l’augmentation des AR. Pendant l’étiage, avec la diminution des débits mais

aussi la diminution des vitesses d’écoulement, il y a rétention des MES : le 7Be décroît et

donc AR 7Be/210Pbxs diminue (le 234Th dissous est adsorbé sur les particules et AR 234Thxs/

210Pbxs augmente). Le retour à des débits et des taux de MES moyens avant des

périodes de crues provoque le retour à un transport plus rapide avec l’introduction de

nouvelles particules fraîchement marquées en 7Be, plus jeunes, et les AR 7Be/210Pbxs

augmentent.

4.3 Temps de résidence des particules au moyen du 234Th

4.3.1 Introduction générale du modèle générique du 234Th

Les modèles de calcul du temps de résidence des particules dans les lacs (Dominik et al.,

1989; Roberts and Santschi, 2004; Vogler et al., 1996; Waples et al., 2004), dans les zones

côtières (Feng et al., 1999a; Feng et al., 1999b; Gustafsson et al., 1998) et dans les rivières

(Schmidt et al., 2003), sont similaires à ceux utilisés dans l’océan (Coale and Bruland, 1985).

Le principe général repose sur le fait que le 234Th, réactif envers les particules, est produit

uniformément dans la colonne d’eau par décroissance radioactive de 238UD. Cette hypothèse

implique que le déséquilibre entre le 234Th et le 238U dans la colonne d’eau est dû à la

décroissance radioactive du 234Th et à la fixation du 234ThD sur les MES. De même, la

variation au cours du temps de l’activité du 234Th particulaire est due à la différence entre

l’apport résultant de l’entraînement du 234ThD sur les particules d’une part et la perte par

décroissance radioactive et l’exportation via les MES (équation 1) (Savoye et al., 2006)).

VPAAt

AT

Th

D

U

T

Th −−−=∂

∂λλ (1)

avec

T

ThA : l’activité totale (dissous + particulaire) du 234Th (mBq l-1)

λ : la constante de la désintégration du 234Th (j-1) D

UA : l’activité de 238U dissous (mBq l-1)

P : le flux particulaire de 234Th, exporté via les MES (mBq l-1 j-1)

V : le terme d’advection et de diffusion (mBq l-1 j-1)


74 Saari 2008

En milieu marin, l’intégration de ce modèle permet de calculer des temps de résidence selon

l’hypothèse non stationnaire pour des séries temporelles de 234Th à un site (Buesseler et el ;

Schmidt et al, 2002). Une première tentative d’adaptation de ce modèle dans le bassin versant

de la Seine a permis de montrer qu’il était possible de calculer des temps de résidence des

MES à partir d’un suivi du 234Th particulaire en rivière (Schmidt et al, 2003). Un objectif de

ce travail était d’appliquer cette même approche aux données acquises dans le Lot et la

Garonne. Ceci n’a pas été possible. En effet, pour ce calcul il est impératif de connaître le

volume d’eau dans les segments entre les stations pour évaluer le taux de production de 234Th

à partir de l’uranium dissous pour les périodes de temps considérées. Les données de

bathymétrie sont quasi inexistantes et il n’a pas été possible d’évaluer sérieusement ce terme

de production, donc de calculer des temps de résidence au moyen du 234Th.

4.4 Calcul du temps de résidence des particules avec le 7Be et le 210Pbxs individuellement

4.4.1 Introduction générale des modèles existants

A la différence du 234Th, les deux radioéléments issus des retombées atmosphériques, 7Be et 210Pbxs, sont souvent utilisés conjointement pour étudier les temps d’érosion et de transfert des

particules depuis les bassins versants grâce à leur origine commune et leur comportement

similaire dans l’environnement. Dominik et al. (1987) ont testé différents modèles basés sur la

combinaison de 7Be, 210Pbxs et 137Cs dans le bassin versant du Rhône alpin (5220 km2). Leur

premier modèle considère une seule boîte à l’état stationnaire, dans laquelle la constante

d’enlèvement (k) est calculée selon l’équation (1) :

r

rA

F

FF

k ⋅

−==

λτ

1 (1)

τ : temps (j)

k : constante d’enlèvement (j-1)

FA : flux atmosphérique (terme d’entrée) (Bq j-1)

Fr : flux rivière (terme sortie) (Bq j-1)

λ : la constante de la désintégration (j-1)


Saari 2008 75

Les temps de résidence obtenus avec ce modèle ne sont pas raisonnables : 37, 800 et 1400 ans

en fonction du radioisotope utilisé, 7Be, 137Cs et 210Pb respectivement. Avec de telles durées,

l’essentiel des activités particulaires de ces radioéléments aurait déjà décru avant leur arrivée

dans les rivières. Or les concentrations importantes des radioisotopes dans les MES indiquent

que leur transport est rapide. Cela a conduit Dominik et al. (1987) à proposer un modèle où le

bassin versant est divisé selon deux boîtes (Fig. 4.8) :

− une boîte dite lente faisant référence aux sols (SB)

− une boîte de transport rapide, assimilée au réseau fluvial (RTB) (la surface de la

rivière et son bassin versant proche, la surface de sol qui ne stocke pas des sédiments

et la surface qui est exposée au lessivage intensive)

ErosionBoîte lente

SB

Inventaire Is

ks, λ

Boîte rapideRTB

Inventaire IR

kR, λFlux des rivières (F r= IR*kR)

SS SR

Flux atmosphérique (Fa)

ErosionBoîte lente

SB

Inventaire Is

ks, λ

Boîte rapideRTB

Inventaire IR

kR, λFlux des rivières (F r= IR*kR)

SS SR

Flux atmosphérique (Fa)

Figure 4. 8. Synthèse des modèles de Dominik et al (1989) et de Le Cloarec et al. (2007) (modifié d’après Lanoux, 2007).

A l’état d’équilibre, il découle de ce modèle le jeu d’équations suivant pour chaque boîte :

)( :SBSSSA

kISF +⋅=⋅ λ (2)

)( :RTBRRSSRA

kIkISF +⋅=⋅+⋅ λ (3)

rRRFkI =⋅ (4)

1=+Rs

SS (5)

S : fraction de la surface représentée par chaque boîte (SB, RTB) du bassin versant

I : inventaire du radioélément considéré pour chaque boîte

Indice S : fait référence à la boîte lente SB

Indice R : fait référence à la boîte lente RTB


76 Saari 2008

Ces équations sont valables pour chacun des radioéléments considérés. Les termes ISR, SSR et

kRS sont inconnus. Deux hypothèses sont faites pour les simplifier :

(1) Hypothèse pour le 7Be : le temps de résidence dans le sol est très long par rapport à

la période du 7Be, cela permet de considérer que

RASSSSFkλ et Ik ⋅<<⋅<<

et ainsi simplifier les équations (2) et (3) dans le cas du 7Be.

Par combinaison des équations, SR ou kR peuvent être calculés avec la relation des formules

de (3) et (4) selon (6) :

+⋅= 1

R

Be

Be

A

Be

r

R

k

λ

F

FS (6)

avec

R

Rk

τ

1=

(2) Hypothèse pour le 210Pb :

R

Pb

kλ <<

τr (temps de résidence dans la boîte rapide) ou τs (temps de résidence dans la boîte lente)

peuvent être calculés avec la relation des formules (2), (5) et (6) :

1)1()/(

)/(11

−⋅+⋅

−⋅=

R

Be

Ar

Pb

rA

PbS

RR

FF

τλλτ (7)

τ(S,R) : temps (a, j)

Rr : (7Be/210Pbxs) dans les MES

RA : (7Be/210Pbxs) dans le flux atmosphérique

Les termes τs et τR sont inconnus. La valeur minimum de τR est limitée à 1 jour, ce qui

correspond au temps de transport de l’eau dans le bassin versant. La valeur maximum de τR

est 221 jours sous la condition que le τs est ∞ ou FAPb * SR = FR

Pb.


Saari 2008 77

Plus récemment, Le Cloarec et al. (2007) ont amélioré ce modèle à deux boîtes de Dominik et

al. (1987). Dans cette étude, les temps de résidence des particules ont été calculés pour 7

sous-bassins (ordres de Sthraler de 1 à 7 ; surface de 7 à 65700 km2) du bassin versant de la

Seine. Ce modèle modifié prend en compte : le coefficient de distribution (Kd) entre les

phases dissoute et particulaire de chaque isotope (Equation 8) et le comportement du 137Cs

(Equation 9).

)1

(d

SM

KmCC +∗= (8)

C : activité de chaque isotope pondérée du coefficient de distribution Kd (Bq l-1)

CSM : activité de chaque isotope dans la phase particulaire (Bq kg-1)

Kd : coefficient de distribution (l kg-1)

m : concentration en MES (kg l-1)

[ ] [ ])1()(/(Fr)-M τsCs

+⋅⋅⋅=RCsCsR

Fr τλτ (9)

M : (Is)Cs * (Ir)Cs (Ir = inventaire total de 137Cs dans les différentes boîtes)

La combinaison des équations (7) de Dominik et al (1987) et (9) de Le Cloarec et al (2007)

permet de calculer τR selon :

0)(2)( =++ cRbRa ττ (10)

avec

PbBeRaRr

CsFra λλ ⋅⋅⋅−= )/()(

[ ]Cs

ACs

FrARaRrPbCs

FrPbBe

RaRrMb λλλλ ⋅⋅−−⋅⋅−⋅⋅⋅= )()/()()/(

[ ]Cs

FrARaRrMPb

c )(1)/( ⋅−−⋅⋅= λ


78 Saari 2008

Fr : flux dans la rivière (GBq j-1)

FA : flux atmosphérique (GBq j-1)

Rr : (7Be/210Pbxs) du Fr

RA : (7Be/210Pbxs) du FA

λ : la constante de la désintégration (7Be = 0,013 j-1, 210Pb = 8,5099 * 10-5 j-1, 137Cs =

6,3258 * 10-5 j-1)

M : inventaire total du 137Cs dans le bassin versant (GBq)

A : (1-(FA/Fr)Pb)

Contrairement au modèle de Dominik et al. (1987), il est possible avec celui de Le Cloarec et

al. (2007) de calculer le temps de résidence des particules pour la boîte rapide (τR) avec

l’équation (10) sans aucune hypothèse. Une fois τR, estimé, il est possible de calculer le temps

de résidence des particules dans la boîte lente (τS) et le pourcentage de flux atmosphérique du 7Be et 210Pb dans la boîte rapide (SR), avec les équations (6) et (7). Les radioéléments d’intérêt

avaient été mesurés dans des particules collectées entre 1999 et 2001 dans les différents sous-

bassins de la Seine (Le Cloarec et al., 2007). A partir de la moyenne de chaque radioélément,

Le Cloarec et al. (2007) ont estimé une valeur pour chaque terme τR, τS et SR (Tableau 4.3)

Tableau 4. 3. Temps de résidence des particules dans le sol et le réseau fluvial pour différents sites du bassin versant de la Seine. Modifié de Le Cloarec et al. (2007).

Station Ordre de Strahler A (km2) τr (jours) τs (ans) Sr (%)

Mélarchez 1 7 307 4859 2.2

Les Avenelles 2 45 253 6427 1.8

Le Martroy 3 617 115 6642 0.7

Saint Germain 4 1200 178 7477 1.2

Saint Maurice 5 12800 240 16249 1.1

Chatou 6 44500 160 23821 0.8

Andrésy 7 61700 197 31192 0.7

Poses 7 65700 268 31321 0.6

Je vais maintenant appliquer ce modèle aux données acquises en 2006 et 2007 dans le Lot et

la Garonne. Pour cela, il faut aussi évaluer les flux atmosphériques du 7Be et du 210Pb pour

cette zone d’étude


Saari 2008 79

4.4.2 Le flux atmosphérique du 7Be et du 210Pb dans le bassin versant de la Garonne-Dordogne-Gironde

Les activités (mBq l-l) du 7Be et du 210Pb des retombées atmosphériques et la hauteur de

précipitation (mm) sont mesurées mensuellement à Bordeaux (Mérignac) par l’Institut de

Radioprotection et de Sûreté Nucléaire (IRSN, réseau OPERA (collecteur de 1m2)) (Fig. 4.9).

La hauteur de précipitation (mm) mensuelle est également déterminée à Bordeaux (Mérignac)

par Météo France.


10

100

1000

10000 7Be

210Pb

2006-2007

Act

ivité

mes

urée

dan

s

les

préc

ipita

tions

(m

Bq

l-1)

0

100

200

300

400

500 Presipitation

Hauteur des

precipitations (mm

)

Figure 4. 9. Activité des radioisotopes 7Be et 210Pb mesurée dans les précipitations (IRSN, OPERA) et hauteur mensuelle des précipitations (Meto France) (Bordeaux, 2006-2007).

Les activités en 7Be et 210Pb montrent des variations similaires. Les deux mesures de hauteur

mensuelle des précipitations sont plutôt en bon accord, sauf pendant l’été 2006. Au cours des

récupérations des échantillons de IRSN, quelques pertes d’eau sont possibles (communication

personnelle, Olivier Masson). Ceci doit expliquer l’absence de corrélation claire en 2006 entre


80 Saari 2008

les flux (mBq m-2 j-1) de ces deux isotopes et les précipitations (mm j-1) (Fig. 4.10 et 4.11).

Par contre, si seules les données de 2007 sont analysées, la relation entre ces flux et les

précipitations est plus évidente.

y = 352,5x + 2274,7

R2 = 0,05

y = 1637,9x - 500,8

R2 = 0,7

0

2000

4000

6000

8000

10000

0 1 2 3 4 5 6

Hauteur des precipitations (mm j-1) (IRSN)

7 Be

(mB

q m

-2 j-1

)

2006

2007

Linéaire (2006)

Linéaire (2007)

Figure 4. 10. Flux atmosphérique du 7Be (mBq m2 j-1) en fonction de la hauteur des précipitations (mm j-1). Les droites de régression sont représentées pour chaque année séparément.

Le Cloarec et al. (2007) ont utilisé les relations définies par (Thomas, 1988) entre

précipitations R (mm j-1) et flux atmosphériques Fa (Gbq km-2 j-1) du 7Be et du 210Pb, à savoir

Fa (7Be) = 1060*R+480 (r2=0,62)

Fa (210Pb) = 57*R+34 (r2=0,52)

pour calculer leurs flux moyens annuels dans le bassin versant de la Seine.


Saari 2008 81

y = -25,4x + 264,4

R2 = 0,03

y = 115,7x - 12,7

R2 = 0,5

0

200

400

600

800

1000

0 1 2 3 4 5 6

Hauteur des precipitations (mm j-1) (IRSN)

210 P

b (m

Bq

m-2

j-1)

2006

2007

Linéaire (2006)

Linéaire (2007)

Figure 4. 11. Flux atmosphérique du 210Pb (mBq m2 j-1) en fonction de la hauteur des précipitations (mm j-1). Les droites de régression sont représentées pour chaque année séparément.

Dans la mesure où je disposais du suivi de ces flux pour les périodes du suivi des rivières, j’ai

fait un choix différent. Plutôt qu’utiliser une valeur moyenne annuelle extrapolée de

régressions, j’ai calculé, pour la suite de ce travail, les flux atmosphériques du 7Be et 210Pb,

pour chaque mois et pour chaque bassin versant, au moyen du suivi mensuel du 7Be et 210Pb

de l’IRSN et des hauteurs de précipitations de Météo France. Les données de Météo France

permettent une meilleure évaluation des pluies à l’échelle d’un bassin versant, celles locales

de l’IRSN.

4.4.3 Temps de résidence des particules dans le Lot et dans la Garonne, estimé avec 7Be et le 210Pbxs utilisés individuellement

Le suivi des radioisotopes dans le bassin versant de la Garonne-Dordogne-Gironde a été

effectué sur une base mensuelle et sans interruption pendant 2 ans. Comme précédemment

exposé, il existait des variations importantes des débits, des teneurs en MES et en


82 Saari 2008

radioéléments entre 2006 et 2007. C’est pour cette raison que, à la différence des travaux

conduits dans la Seine, les termes τR, τS et SR ont été calculés non seulement à chaque station

pour l’ensemble des périodes de prélèvement, mais aussi pour chaque année prise

individuellement.

Les valeurs moyennes de chaque paramètre sont résumées dans les tableaux 4.4, 4.5 et 4.7 :

les tableaux complets des données sont détaillés dans l’annexe 4.

Tableau 4. 4. Moyennes des débits et des concentrations en MES, et nombre d’échantillons à chaque station en 2006, 2007 et 2006-2007.

Site Taille Débit moyen (l s-1) MES moyenne (mg l-1) Nombre d’échantillons km2 2006 2007 2006-2007 2006 2007 2006-2007 2006 2007 2006-2007

TEM 11000 98753 130862 113661 5,6 11,5 8,4 15 13 28 AIG 11254 105052 114900 109762 6,1 9,9 7,9 12 11 23 PSM 41925 240847 279400 258746 15,5 27,6 21,1 15 13 28 TON 51500 375079 414545 392444 24,1 23,4 23,8 14 11 25

LR 53250 378286 420608 398663 25,1 24,8 25 14 13 27 POR 54500 - 409167 - - 1306 - - 6 -

Tableau 4. 5. Moyennes des flux particulaires de 7Be, 210Pb et de 137Cs à chaque station en 2006, 2007 et 2006-2007.

Site Taille Fr 7Be GBq j-1 Fr

210Pb GBq j-1 Fr 137Cs GBq j-1

km2 2006 2007 2006-2007 2006 2007 2006-2007 2006 2007 2006-2007 TEM 11000 0,045 0,052 0,051 0,008 0,016 0,012 0,001 0,003 0,002 AIG 11254 0,040 0,055 0,047 0,009 0,013 0,011 0,002 0,003 0,002 PSM 41925 0,133 0,239 0,178 0,025 0,040 0,032 0,004 0,008 0,006 TON 51500 0,212 0,217 0,214 0,062 0,059 0,061 0,009 0,011 0,010

LR 53250 0,237 0,240 0,239 0,063 0,056 0,060 0,009 0,011 0,010 POR 54500 - 2,368 - - 2,639 - - 0,4 -

Les flux particulaires dans les rivières Fr sont calculés à chaque station à partir du produit des

activités de 7Be, 210Pbxs et 137Cs, pondérées du coefficient de distribution Kd entre les phases

dissoute et particulaire (Equations 8), et du débit du jour de prélèvement (Annexe 3). Pour

vérifier les coefficients Kd rapportés dans la littérature, les activités dissoutes de ces isotopes

ont été mesurées deux fois à Temple, à Port-Sainte-Marie et à La Réole (Tableau 4.6). Ces

derniers montrent des activités négligeables dans la phase dissoute par rapport à la phase


Saari 2008 83

particulaire. Ceci confirme la forte affinité de ces radioéléments pour les particules, comme

cela a déjà été montré dans des études antérieures (pour le 210Pb Kd = 103-106 (Balistrieri and

Murray, 1984; Hawley et al., 1986; Wang and Cornett, 1993) et pour le 7Be Kd = 104-106

(Hawley et al., 1986; Wallbrink and Murray, 1996)). Les valeurs de Kd utilisées pour les

calculs sont celles retenues par Le Cloarec et al. (2007) : 7Be = 5 *104 l kg-1, 210Pb = 106 l kg-1

et 137Cs = 8,4*104 l kg-1.

Tableau 4. 6. Activités du 7Be, 210Pb et 137Cs, dans la phase dissoute.

Site Jour 7Be 210Pb 137Cs

mBq l-1 ± mBq l-1 ± mBq l-1 ± TEM-D 10-oct.-07 1,75 0,00 0,00 0,00 0,00 0,00 TEM-D 6-nov.-07 0,92 0,00 0,00 0,00 0,00 0,00 PSM-D 10-oct.-07 1,75 0,91 0,00 0,00 0,00 0,00 PSM-D 6-nov.-07 1,87 1,01 0,99 1,00 0,00 0,00 LR-D 10-oct.-07 1,53 0,86 0,00 0,00 0,51 0,00 LR-D 6-nov.-07 0,53 0,00 1,00 0,00 0,00 0,00

Les flux atmosphériques FA du 7Be et du 210Pb (Tableau 4.7) sont calculés à partir des

activités (mBq l-l) mesurées mensuellement dans les précipitations à Bordeaux par IRSN

(réseau OPERA) (Fig. 4.9).Ces mesures ont été converties pour obtenir un flux journalier

(GBq j-1) pour chaque station, en fonction de la hauteur des précipitations (mm) à Bordeaux

(Meteo France) et de la surface du bassin versant (km2) en amont de la station considérée.

Tableau 4. 7. Flux atmosphériques moyens du 7Be et du 210Pb à chaque station en 2006, 2007 et 2006-2007, et inventaire total du 137Cs (M) sur chaque bassin versant.

Site Taille FA 7Be GBq j-1 Fa 210Pb GBq j-1 M

km2 2006 2007 2006-2007 2006 2007 2006-2007 GBq TEM 11000 49 35 42 4,1 2,8 3,5 22000 AIG 11254 50 36 43 4,2 2,9 3,6 22508 PSM 41925 185 134 162 16 11 13 83850 TON 51500 227 164 199 19 13 17 103000

LR 53250 235 170 205 20 14 17 106500 POR 54500 - 174 - - 14 - 109000


84 Saari 2008

L’IRSN mesure aussi le flux atmosphérique de 7Be à la centrale nucléaire de Golfech qui se

situe 45 km en amont du site Port-Sainte-Marie. Les valeurs moyennes mesurées à Golfech en

2006 (178 GBq j-1) et 2007 (168 GBq j-1) sont en accord avec celles calculées, comme décrit

ci-dessus, pour le site de Port-Sainte-Marie (Tableau 4.5).

Les flux atmosphériques du 137Cs sont actuellement en-dessous des limites de détection. Le

dépôt total du 137Cs en France suite aux essais nucléaires atmosphériques et à l’accident de

Tchernobyl est estimé par (Roussel-Debel et al., 2007). Pour les bassins versants de la

Garonne et du Lot, les retombées totales de 137Cs sont considérées être assez similaires à

celles du bassin versant de la Seine (2500±500 Bq m-2 (Le Cloarec et al., 2007)). Pour

calculer le terme M dans le bassin versant de la Garonne-Dordogne-Gironde, j’ai utilisé la

valeur de 2000 Bq m-2 (communication personnelle, Philippe Bonté LSCE).

Le calcul des temps de résidence basé sur les valeurs moyennes permet une comparaison

directe avec les résultats obtenus dans le cadre du Piren-Seine ; le défaut en est la perte des

fluctuations liées aux variations des conditions hydrologiques : τR, τS et SR (2006, 2007, 2006-

07) sont présentés dans le tableau 4.8.

Tableau 4. 8. Temps de résidence moyens des particules dans les boîtes lentes (τS) et rapides (τR), et fraction moyenne des retombées atmosphériques qui se déposent directement à la surface des rivières (Sr) à chaque station pour les années 2006, 2007 et 2006-2007. En complément, sont indiquées les surfaces des bassins versants et les débits.

Taille

Site BV

Débit journalier moyenne (m3 s-1)

Débit moyen des jours de prélèvement

(m3 s-1)

TR (jours)

TS

(ans) Sr

(%)

km2 2006 2007 2006-2007 2006 2007

2006-2007 2006 2007

2006-2007 2006 2007

2006-2007 2006 2007

2006-2007

TEM 11000 107 112 109 99 131 114 30 131 73 43965 19425 29279 0,13 0,4 0,23

AIG 11254 133 139 136 105 115 110 41 80 62 34889 24441 29243 0,12 0,31 0,2

PSM 41925 248 261 254 241 279 259 24 30 30 52116 27002 37564 0,09 0,25 0,15

TON 51500 388 416 412 375 415 392 99 109 103 29669 25886 27896 0,21 0,32 0,25

LR 53250 387 412 399 378 421 399 85 77 79 31118 25687 28303 0,21 0,28 0,24

POR 54500 387 412 399 409 772 709 15,14

Les temps de résidence des boîtes lentes et rapides sont du même ordre de grandeur pour les

bassins de la Garonne-Dordogne-Gironde (cette étude) et de la Seine (Le Cloarec et al, 2007).

La comparaison des moyennes annuelles 2006 et 2007 montre clairement des différences des

temps de résidence en fonction des débits différents. Les temps de résidence des particules

dans la boîte rapide (τR) augmentent de l’amont vers l’aval, sauf à Tonneins en 2007. Dans ce


Saari 2008 85

segment de rivière, il y a probablement un phénomène local de rétention ou de remise en

suspension comme indiquaient déjà les rapports d’activité 7Be/210Pb (cf. 4.2.3). SR augmente

aussi logiquement de l’amont vers l’aval.

Par contre, alors qu’une augmentation était attendue, les temps de résidence dans la boîte

lente (τS) diminuent d’amont en aval dans le Lot et dans la Garonne, avec des valeurs

minimales dans le site plus en aval (Portets). Les valeurs très basses à Portets sont liées à la

concentration de MES qui est très supérieur à celles des autres sites, ce qui induit des flux

fluviaux (FR) des trois radioisotopes très élevés. De plus, les temps de résidence dans les

boîtes lentes sont très supérieure (1000-1000000 ans) aux demi-vies des trois radioisotopes

considérés : 7Be, 210Pbxs et 137Cs. Ceci démontre que ces radioisotopes ne semblent donc pas

adaptés au calcul du temps de résidence dans la boîte lente (sol), en particulier dans les

milieux fluviaux-estuariens où les MES ne transitent pas uniquement depuis l’amont, mais où

existe une oscillation des MES.

Pour mieux visualiser l’évolution saisonnière des temps de résidence des particules, le modèle

à deux boîtes a été appliqué pour chaque jour de prélèvement (Fig. 4.12) :

− Au cours des crues (Garonne > 500 m3 s-1 ; Lot > 200 m3 s-1), τR est maximum et τS est

faible. Le transport dans la boîte lente est donc naturellement plus rapide pendant des

périodes de crues quand il pleut plus et donc l’érosion est plus forte. L’augmentation

de τR est probablement liée à la resuspension des particules anciennes. Ceci a pour

effet de diminuer les flux Fr de 7Be : le rapport entre Rr (Fr(7Be)/Fr(

210Pb)) et RA

(FA(7Be)/FA(210Pb)) devient très faible et le temps de rétention des particules dans la

boîte rapide augmente.

− Avant et après des périodes de forts débits, dans les périodes de transition où le débit

augmente ou diminue progressivement, τR est très faible (quasi nul voire négatif) et τS

plus élevé. Le transport dans la boîte rapide est donc accéléré et il y a moins de

resuspension des sédiments anciens. En même temps, le temps de résidence dans la

boîte lente augmente du fait de la réduction de l’érosion quand il pleut moins.

− Lors des périodes à faibles débits (Garonne < 200 m3 s-1 ; Lot < 100 m3 s-1), τR devient

négatif et simultanément τS augmente radicalement. Le transport dans la boîte lente est

extrêmement lent pendant les périodes d’étiage. Le modèle ne semble pas adapté à ces

situations.


86 Saari 2008

− Après l’étiage quand le débit reste moyen assez longtemps (Garonne 200–500 m3 s-1 ;

Lot 100-200 m3 s-1), τR et τS montrent des valeurs intermédiaires. Le transport dans la

boîte lente est moins rapide ; la resuspension des anciens sédiments est moins forte et

agit moins sur τR.

J M M J S N J M M J S N0,0

2,0x105

4,0x105

6,0x105

8,0x105

2x1063x106

τ S (an

s)

2006-2007

TEM AIG


200

400

600

800

1000020000

τ R (

jour

s)

2006-2007

TEM AIG


200

400

600

800

1000020000

PSM TON LR POR

τ R (

jour

s)

2006-2007

J M M J S N J M M J S N0,0

2,0x105

4,0x105

6,0x105

8,0x105

2x1063x106 PSM TON LR POR

τ S (an

s)

2006-2007


1000

2000

3000

4000

5000

MESDébit

2006-2007

Déb

it jo

urna

lier

(m3 s

-1)

0

200

400

600

800

1000

1200

Débit=1502

MES=1161

ME


τR (jours) τR (jours)

τS (ans) τS (ans)

Lot Garonne


200

400

600

800

1000

2006-2007

Déb

it jo

urna

lier

(m3 s

-1)

0

100

200

300

400

MESDébit

ME


Figure 4. 12. Variations saisonnières des temps de résidence des particules dans les boîtes lentes (τS) et rapides (τR), du débit et de la charge en matières en suspension journaliers pour la Garonne et le Lot. Les débits et les MES sont mesurés à La Réole pour la Garonne ; pour le Lot, le débit est mesuré à Cahors et les MES à Temple.


Saari 2008 87

Les calculs basés sur le modèle à deux boîtes sont complexes et considèrent plusieurs

variables et hypothèses qui peuvent induire de fortes erreurs sur les résultats. Le Cloarec et al.

(2007) ont testé la sensibilité de τR, τS et SR à différents facteurs (teneur en MES, flux

atmosphériques de 210Pb et de 7Be, inventaire de 137Cs). Dans leur cas, la source principale

d’erreur est la différence entre des valeurs de MES calculées et estimées, qui peut conduire à

des variations d’un facteur 2 des termes τR et τS, et d’un facteur 3 de SR. Dans cette présente

étude du bassin versant de la Garonne-Dordogne-Gironde, les MES sont mesurées dans 90 %

des cas. Ce facteur ne devrait donc pas être une source d’erreur.

La variation du flux atmosphérique du 7Be n’a pas de grand effet sur τS et Sr. Par contre quand

le flux atmosphérique du 7Be augmente, la valeur du τR augmente simultanément avec une

relation linéaire. La variation du flux atmosphérique du 210Pb n’a pas non plus grand effet sur

τS, mais la sous-estimation de ce flux a une influence d’un facteur 2 sur les valeurs de τR et Sr.

Dans l’étude du bassin versant de la Seine, les flux atmosphériques du 7Be et 210Pb sont

estimés avec la relation entre les précipitations et les activités. Dans le bassin versant de la

Garonne-Dordogne-Gironde, les flux atmosphériques de ces isotopes sont directement

calculés avec les mesures mensuelles de l’IRSN à Bordeaux. Ainsi les flux calculés dans cette

étude devraient être plus proches de la réalité que dans l’étude de Le Cloarec et al. (2007).

Pour le bassin versant de la Seine, les variations de l’inventaire (M) du 137Cs a une influence

de 20 % sur les sous-bassins entre 7 et 1200 km2 , et moins que 10 % sur les bassins versants

plus grands (Le Cloarec et al, 2007). Donc a priori l’erreur associée au terme M pour le

bassin versant de la Garonne-Dordogne-Gironde est mineure.

L’application du modèle reposant sur les radioéléments pris séparément conduit à des

estimations de temps de résidence plausibles en fonction des situations hydrologiques.

Néanmoins, il semble plutôt pertinent pour des estimations moyennes. Les calculs mensuels

montrent les limites du calcul en particulier à bas débits (Garonne < 200 m3 s-1 ; Lot < 100 m3

s-1). Par ailleurs il n’est pas possible d’évaluer l’importance de la resuspension. J’ai donc testé

une autre approche, basée sur les rapports d’activité, à titre de comparaison.


88 Saari 2008

4.5 Calcul du temps de résidence des particules basé sur le rapport 7Be/210Pbxs

4.5.1 Introduction générale des modèles existants

La seconde catégorie de modèle basé sur 7Be et 210Pbxs utilise leur rapport d’activité (AR)

pour calculer les temps de résidence des particules en réseau fluvial (Bonniwell et al., 1999).

Ce principe a été utilisé pour calculer le temps de résidence des particules et le pourcentage

des sédiments récents dans un petit bassin versant montagneux (Gold Fork River, Idaho / 389

km2) pendant la crue de fin de printemps quand la neige fond, étant donné que le régime de

cette rivière est pluvio-nival. L’AR 7Be/210Pb du flux atmosphérique est considéré constant

dans ce bassin versant. Les variations de minéralogie et de la zone source sont prises en

compte par normalisation avec 137Cs. En effet, les activités du 210Pb et 137Cs varient

indépendamment en fonction de la profondeur dans les carottes sédimentaires de la zone

d’étude à cause de leur origine différente. La moyenne de l’AR 210Pb/137Cs peut donc

supposée être un indicateur de la source des sédiments. Les rapports normalisés doivent

diminuer en fonction du temps (Fig. 4.13).

0

0,2

0,4

0,6

0,8

1

0 20 40 60 80 100

Temps (jours)

AR

[(7 B

e/21

0P

bxs )/

(210 P

bxs /13

7 Cs)

*]

Ancienne

Récente

Temps de résidence

Décroissance du 7Be

Figure 4. 13. Méthode de détermination des pourcentages des sédiments récents et des temps de résidence des particules d’après AR [(7Be/210Pbxs)/(

210Pbxs/137Cs)*], qui est normalisé avec l’AR

mesuré dans le site plus en amont (modifié d’après Bonniwell et al., 1999).


Saari 2008 89

Le décalage sur l’axe des temps entre la courbe théorique, uniquement basée sur la

désintégration du 7Be, et la courbe mesurée du rapport [(7Be/210Pb) / (210Pb/137Cs)*], indique

le temps de résidence des particules, et celui sur l’axe vertical indique la proportion de

sédiments récents et anciens.

Matisoff et al. (2005) utilisent l’AR 7Be/210Pbxs pour déterminer l’âge des sédiments

(Equation 1) et le pourcentage des sédiments récents (Equation 2) dans trois bassins versants

différents : Old Woman Creek (Ohio, 69.5 km2), Weeks bay (Alabama) et South Slough

(Oregon, 1576 km2).

−+

−=

0

0

PbBePBBeB

Aln

)λ(λ

1

B

Aln

)λ(λ

1- t

21072107

(1)

λ7Be : 0,013 j-1

λ210Pb : 8,5099 * 10-5 j-1

(A/B) : AR 7Be/210Pb de l’échantillon

(A0/B0) : AR 7Be/210Pb dans la référence

)/B(A/B)/(A100 récents sédiments %00

×= (2)

Quand l’AR 7Be/210Pbxs de l’échantillon est égal à la référence utilisée, l’âge des sédiments est

nul et les sédiments sont à 100 % récents (Fig. 4.14). La diminution de l’AR de l’échantillon

par rapport à celui de la référence augmente l’âge et en parallèle le pourcentage de sédiments

récents diminue.


90 Saari 2008

0.00 0.25 0.50 0.75 1.000

100

200

300

400

500

(7Be/210Pbxs) échantillon / (7Be/210Pbxs) référence

% sédiments récents0 100

Âge

des

séd

imen

ts (

jour

s)

Figure 4. 14. Relation théorique entre l’âge des sédiments et le rapport de l’AR 7Be/210Pbxs dans l’échantillon et dans la référence (équation 1, courbe rouge) et entre la proportion des sédiments récents et le rapport de l’AR 7Be/210Pbxs dans l’échantillon et dans la référence (équation 2, flèche en pointillé) (modifié d’après Matisoff et al., 2005).

4.5.2 Temps de résidence des particules dans le Lot et dans la Garonne basé sur l’AR 7Be/210Pbxs

Les principes des modèles de Bonniwel et al. (1999) et de Matisoff et al. (2005) sont

similaires. Par contre, les échantillonnages sont très différents. Dans le cas de Bonniwell et al.

(1999), le type de bassin est montagneux, sa taille est de 389 km2 et la durée de l’étude

concerne uniquement une période hydrologique de crue. Ceci constitue un cadre idéal à la

méthode avec la valeur de référence mesurée en début de la crue au site le plus en amont et le

plus haut.

Dans le cas du bassin versant de la Garonne-Dordogne-Gironde, compte-tenu de la surface

considérée (55 000 km2), il est difficile de définir une source unique de référence. La

normalisation par 137Cs ne semblait pas pertinente. Dans l’étude de Matisoff et al. (2005), le

bassin versant est assez similaire en taille et en type à celui du Lot et de la Garonne. Par

conséquent le modèle de Matisoff et al. (2005) a été utilisé dans cette étude. Dans ce modèle,

la référence pour le calcul des âges des MES dans les différents compartiments des bassins

versants (rivière, estuaire, sédiments) est l’AR 7Be/210Pb moyen des précipitations.


Saari 2008 91

Dans le bassin versant de la Garonne-Dordogne-Gironde, l’AR 7Be/210Pb du flux

atmosphérique (Fig. 4.15) est calculé avec les activités de 7Be et de 210Pb mesurées dans les

précipitations collectées à Bordeaux (2006-2007) (Fig. 4.9). La valeur moyenne de ce rapport

est 14 pour les deux années, mais il varie mensuellement de manière significative entre 5 et

26.

De même, pour des stations continentales et côtières au Texas, (Baskaran et al., 1993)

rapportent une valeur moyenne de 14,4 et des variations entre 2,2 et 33, en fonction des

différents événements météorologiques. Celles-ci peuvent être expliquées par les différentes

origines des masses d’air : les masses d’air continentales ont un AR plus faible que celles

provenant des régions océaniques. En effet les surfaces continentales contiennent plus de 226Ra et donc de 222Rn, qui produit le 210Pb, que les eaux océaniques. De plus, l’activité du 210Pb dans l’atmosphère diminue dans les hautes altitudes avec la diminution de l’activité du 222Rn (Moore et al., 1973). L’activité du 7Be est similaire dans les masses d’air océaniques et

continentales, mais elle est plus élevée dans les hautes altitudes, car il est produit dans la

stratosphère (Dibb, 1989).


5

10

15

20

25

30

Moyenne 14

AR

(7 B

e/21

0 Pb)

mes

uré

dans

les

préc

ipita

tions

2006-2007

Figure 4. 15. Rapports d’activités mensuels 7Be/210Pb des précipitations à Bordeaux (IRSN, 2006-2007).


92 Saari 2008

L’AR 7Be/210Pb des MES présente des variations saisonnières notables. Par conséquent dans

le Lot et dans la Garonne, les âges des sédiments sont calculés pour chaque station, et ce pour

chaque jour de prélèvement en utilisant trois références :

1. un flux atmosphérique moyen et variable

2. l’AR mesuré au site le plus en amont au même jour de prélèvement

3. l’AR mesuré au site le plus en amont lors des prélèvements précédents (≈24 jours)

L’option 1 conduit à un temps d’érosion à comparer avec les estimations précédentes de τR.

Les options 2 et 3 devraient conduire à des temps assimilables au temps de résidence des

particules dans le lit de la rivière.

L’estimation du pourcentage de sédiments anciens est liée au calcul des âges : si les âges

augmentent, le pourcentage des sédiments diminue en proportion et vice et versa. J’ai donc

choisi de seulement discuter les âges des sédiments.

1. Référence : retombées atmosphériques

Quand le flux atmosphérique est utilisé comme la source, les âges des sédiments incluent les

temps d’érosion des particules et leur transport dans les rivières. Les âges des sédiments

calculés pour chaque station avec les flux atmosphériques moyens et variables sont montrés

sur la figure 4.16. Il n’y a pas de différences importantes entre les âges calculés avec les flux

atmosphériques moyens ou variables. Les âges calculés avec les flux atmosphériques

mensuels présentent des variations plus marquées en temps et en espace et donc mettent en

relief les variations saisonnières.


Saari 2008 93


100

200

300

400

500

Âge

(jo

urs)

2006-2007

PSM TON LR POR


100

200

300

400

500

Âge

(jo

urs)

2006-2007

TEM AIG


100

200

300

400

500Â

ge (

jour

s)

2006-2007

TEM AIG


100

200

300

400

500

Âge

(jo

urs)

2006-2007

PSM TON LR POR


200

400

600

800

1000

2006-2007

Déb

it jo

urna

lier

(m

3 s-1)

0

100

200

300

400

MESDébit

ME



1000

2000

3000

4000

5000

MESDébit

2006-2007

Déb

it jo

urna

lier

(m3 s

-1)

0

200

400

600

800

1000

1200

Débit=1502

MES=1161

ME

S journalières (m

g l -1)

Lot GaronneFa moyenne =14 Fa moyenne =14

Fa variable Fa variable

148

138 119

131

Figure 4. 16. Variations spatio-temporelles des âges des MES relatifs aux flux atmosphériques moyens et variables, du débit et de la charge en matières en suspension journaliers pour la Garonne et le Lot. Les débits et les MES sont mesurés à La Réole pour la Garonne ; pour le Lot, le débit est mesuré à Cahors et les MES à Temple. Les lignes pointillées montrent l’âge moyen des MES pour le Lot et pour la Garonne. (Erreur comprise entre 10-30%)

Les âges des sédiments sont un peu plus élevés et plus stables dans le Lot que dans la

Garonne. Dans ces deux rivières, les sédiments sont plus vieux pendant les crues et les

périodes quand le débit reste longtemps dans les valeurs moyennes. Pendant ces périodes les

MES dans les rivières sont constituées des différentes sources : des sédiments remis en

suspension, érosion des berges, apports de l’amont et des affluents, etc. Ces différents

sédiments n’ont pas tous été marqués récemment par des 7Be et 210Pb des flux

atmosphériques. Ces sédiments diminuent l’AR 7Be/210Pb des MES et donc les âges des MES

calculés par rapport au AR du flux atmosphérique augmentent.


94 Saari 2008

Les MES rajeunissent après les épisodes de crue et pendant l’étiage. Cela reflète à faibles

débits l’absence de dilution par ces sédiments anciens au regard du 7Be, i.e. qui n’ont pas été

marqués récemment par le 7Be et 210Pb. De même à la fin des crues, les sédiments anciens

remis en suspension aux forts débits sont évacués vers l’estuaire ou sont redéposés, ce qui

privilégie les MES récentes. Cet effet de dilution a donc un impact fort sur l’âge. Dans le Lot,

l’âge des sédiments augmente en général vers le site Aiguillon sauf pendant les débits les plus

faibles, situation pendant laquelle le barrage piège les sédiments à Temple et où les sédiments

à Aiguillon sont supposés venir plutôt des berges entre Temple et Aiguillon. Dans la Garonne,

il n’y pas d’augmentation notable des âges de l’amont vers l’aval, entre les sites Port-Sainte-

Marie, Tonneins et La Réole, mais par contre les âges au site de Portets pendant des débits

faibles sont toujours beaucoup plus élevés avec des maximums jusqu’à 425 jours en raison de

la présence du bouchon vaseux.

2. Référence : site amont au même jour de prélèvement

Quand l’AR du site le plus en amont est utilisé comme référence, l’âge calculé rend seulement

compte du temps de rétention et de transport des MES entre les différents sites. Dans le Lot,

entre les sites Temple et Aiguillon, ce temps de résidence des particules est le plus élevé

(max. 85 jours) et constant pendant l’étiage (Fig. 4.17). Dans la Garonne, entre la confluence

du Lot et le site Tonneins, et entre le site Tonneins et La Réole, le temps de résidence des

particules est plus variable, la relation avec les variations des débits n’est pas aussi évidente

que dans le cas du Lot. Par exemple, le temps maximum (125 jours) est mesuré pendant des

débits élevés en mars 2007 entre la confluence et Tonneins. Dans cette partie de la rivière, il

existe probablement des resuspensions accrues de sédiments anciens ou des apports différents

des berges (cf. 4.2.4 et 4.4.2). Si cette valeur maximum est ignorée, les temps de résidence

des particules entre la confluence et Tonneins, et Tonneins et La Réole, augmentent pendant

l’étiage comme dans le Lot, mais ils restent beaucoup plus ponctuels. Entre les sites La Réole

et Portets, le temps de résidence des particules varie entre 24 jours pendant les débits forts et

307 jours pendant les débits faibles.


Saari 2008 95


50

100

200300400 TEM-AIG

Tem

ps (

jour

s)

2006-2007


50

100

200300400

Confl.-TON TON-LR LR-POR

Tem

ps (

jour

s)

2006-2007

Lot Garonne


200

400

600

800

1000

2006-2007

Déb

it jo

urna

lier

(m3 s

-1)

0

100

200

300

400

MESDébit

ME



1000

2000

3000

4000

5000

MESDébit

2006-2007

Déb

it jo

urna

lier

(m3 s

-1)

0

200

400

600

800

1000

1200

Débit=1502

MES=1161

ME


Figure 4. 17. Temps de transport des MES entre deux stations successives dans le Lot et dans la Garonne, et pour rappel, débit et charge en matières en suspension journaliers de ces deux rivières. Les débits et les MES sont mesurés à La Réole pour la Garonne ; pour le Lot, le débit est mesuré à Cahors et les MES à Temple. Entre la confluence avec le Lot et le site Tonneins, l’AR de référence est la moyenne des AR des stations amont pondérée de la proportion des flux de MES d’Aiguillon et de Port-Sainte-Marie.

3. Référence : AR de site plus en amont au jour de prélèvement précédent

Si le temps de résidence des particules dans la section de rivière entre deux sites est plus long

que la différence entre les différents jours de prélèvement, il semblerait plus juste de calculer

le temps de rétention des particules dans la section considérée en utilisant l’AR mesuré au site

amont au jour de prélèvement précédent comme référence (Figure 4.18).

Avec ce mode de calcul, une rétention des MES entre les différents sites dans le Lot et dans la

Garonne est observée seulement pendant les périodes de débits faibles et moyens (de l’ordre

de < 200 m3 s-1). Avec l’utilisation de modèle simple uniquement basé sur les AR, ces temps

de résidence apparaissent être les plus plausibles lors des périodes d’étiage.


96 Saari 2008


20

40

60

80

100

Confl.-TON TON-LR

Tem

ps (

jour

s)

2006-2007


20

40

60

80

100 TEM-AIG

Tem

ps (

jour

s)

2006-2007

Lot Garonne


200

400

600

800

1000

2006-2007

Déb

it jo

urna

lier

(m3 s

-1)

0

100

200

300

400

MESDébit

ME



1000

2000

3000

4000

5000

MESDébit

2006-2007

Déb

it jo

urna

lier

(m3 s

-1)

0

200

400

600

800

1000

1200

Débit=1502

MES=1161

ME


Figure 4. 18. Temps de transport des sédiments entre deux stations successives par référence à l’AR de la date précédente au prélèvement dans le Lot et dans la Garonne ; pour rappel, débit et charge en matières en suspension journaliers pour la Garonne et le Lot. Mêmes paramètres que ceux décrits Fig. 4.17. Les débits et les MES sont mesurés à La Réole pour la Garonne ; pour le Lot, le débit est mesuré à Cahors et les MES à Temple.

4.6 Données complémentaires : les radioisotopes artificiels 131I et 137Cs

Les isotopes artificiels, 131I et 137Cs, étant des émetteurs gamma, sont aussi mesurés lors de

l’analyse des échantillons par spectrométrie gamma. Ces deux isotopes peuvent donner des

indices complémentaires sur les temps de transfert des particules.

4.6.1 Iode-131

Les sources possibles de 131I dans la Garonne sont la centrale nucléaire de Golfech (45 km) et

le centre hospitalier d’Agen (20 km) en amont de Port-Sainte-Marie. L’131I a une demi-vie

très courte (8 jours) : il devrait donc montrer des valeurs plus élevées pendant les périodes où


Saari 2008 97

il est transporté rapidement de sa source vers les stations de prélèvement, donc pendant les

périodes où le temps de résidence des particules est faible. Les activités du 131I dans la

Garonne sont très variables (figure 4.19). Ces variations ne sont pas corrélées au temps de

résidence des particules. Je n’ai pas d’information sur les apports de cet isotope dans le bassin

versant de la Garonne-Dordogne-Gironde. Il est probable qu’ils ne sont pas constants, et les

pics d’activité peuvent correspondre à des périodes d’activité ou de rejets de la centrale

nucléaire ou du centre hospitalier. Dans cette étude, il ne m’a pas été possible d’utiliser le 131I

comme traceur complémentaire.


5

10

15

20

25

30

131 I

(mB

q g-1

)

2006-2007

PSM TON LR

Garonne


1000

2000

3000

4000

5000

MESDébit

2006-2007

Déb

it jo

urna

lier

(m

3 s-1)

0

200

400

600

800

1000

1200

Débit=1502

MES=1161

ME


Figure 4. 19. Variations spatio-temporelles des activités spécifiques (mBq g-1) du 131I, du débit et de la charge en matières en suspension journaliers dans la Garonne. Les débits et les MES sont mesurés à La Réole.

4.6.2 Césium-137

Le 137Cs résulte principalement des tests thermonucléaires atmosphériques de la période

1951-1962, avec un maximum des retombées en 1963, et de l’accident de Tchernobyl en

1986. Il est piégé dans la couche de surface des sols où le stock diminue par décroissance


98 Saari 2008

radioactive (t1/2 = 30.07 ans). Les flux atmosphériques du 137Cs sont actuellement au-dessous

de la limite de la détection. L’activité du 137Cs peut augmenter dans les MES si des dépôts

anciens, correspondant aux périodes d’émission maximum, sont érodés ou si les MES sont

dominées par des particules fines qui ont une surface d’absorption plus grande (He and

Walling, 1996). Dans le bassin versant du Lot, le 137Cs, mesuré dans une carotte de sédiment

prélevée en 2001, présentait deux pics d’activité (60-70 mBq g-1) aux profondeurs de 40 et

100 cm et une activité moindre (20 mBq g-1) dans la première couche (Audry et al., 2004).


5

10

15

20

25

135 C

s (m

Bq

g-1)

2006-2007

TEM AIG


5

10

15

20

25 PSM TON LR POR

135 C

s (m

Bq

g-1)

2006-2007

Lot Garonne


200

400

600

800

1000

2006-2007

Déb

it jo

urna

lier

(m3 s

-1)

0

100

200

300

400

MESDébit

ME



1000

2000

3000

4000

5000

MESDébit

2006-2007

Déb

it jo

urna

lier

(m3 s

-1)

0

200

400

600

800

1000

1200

Débit=1502

MES=1161

ME


Figure 4. 20. Variations spatio-temporelles des activités spécifiques (mBq g-1) du 137Cs, du débit et de la charge en matières en suspension journaliers pour la Garonne et le Lot. Les débits et les MES sont mesurés à La Réole pour la Garonne ; pour le Lot, le débit est mesuré à Cahors et les MES à Temple.

J’ai observé les valeurs les plus élevées aux débits moyens et forts du Lot et de la Garonne

(Fig. 4.20). Ces valeurs peuvent donc révéler la présence de particules plus anciennes ou plus

fines. Normalement, quand le débit augmente, le pourcentage de particules fines des MES

diminue. Par contre, la resuspension des sédiments anciens à fort débit peut favoriser

l’augmentation du 137Cs. Les variations d’activité du 137Cs sont plus marquées dans Le Lot où

il y a plusieurs barrages qui stockent temporairement des sédiments, ces derniers pouvant être

remis en suspension lorsque le débit augmente. Ces premiers résultats confirment que la


Saari 2008 99

resuspension des sédiments anciens a un effet très fort sur les activités du 137Cs dans les MES,

comme précédemment observé pour 234Th, 7Be et 210Pb.

4.7 Tentative de correction des âges de MES de la resuspension

Le problème du modèle de Matisoff et al. (2005) est qu’il n’est pas possible de définir si les

temps de résidence augmentent à cause du vieillissement des MES ou par la dilution avec des

sédiments anciens. Comme le 137Cs montre des valeurs fortes en présence de sédiments

anciens, cet isotope pourrait être utilisé pour éliminer cet effet de dilution. Théoriquement ces

sédiments anciens devraient présenter des activités de 137Cs élevées et de 7Be nulles, et à

l’inverse le matériel récent devrait présenter des activités de 137Cs très faibles et de 7Be

élevées. En conséquence, le rapport d’activité 7Be/137Cs devrait être maximum pour des

particules récentes et quasi nul pour le matériel resuspendu. J’ai donc normalisé le rapport 7Be/137Cs des MES au moyen du rapport 7Be/137Cs maximum à chaque station [(7Be/137Cs)/

(7Be/137Cs)MAX] pour calculer le pourcentage de sédiments récents et anciens.

0 100 200 300 400 500 6000

20

40

60

80

100

% d

e sé

dim

ents

anc

iens

(7 Be/

135 C

s)*

Débit (m3s-1)

TEM AIG

0 10 20 30 40 500

20

40

60

80

100

% d

e sé

dim

ents

anc

iens

(7 Be/

135 C

s)*

MES (mg l-1)

TEM AIG

Figure 4. 21. Pourcentage de sédiments anciens, calculé à partir du rapport 7Be/137Cs, en fonction du débit du jour de prélèvement (m3 s-1) et de la concentration des MES (mg l-1) dans le Lot (TEM, AIG).

Cette hypothèse est testée uniquement pour le Lot (TEM et AIG), où le 137Cs montre des

variations bien marquées et où la présence de barrages laisse supposer une forte variation de

la proportion de matériel remis en suspension. Le rapport 7Be/137Cs du 30 juin 06 au site

Temple est atypiquement élevé et il n’a pas été retenu dans le calcul.


100 Saari 2008

Le pourcentage de sédiments anciens, calculé à partir de 7Be/137Cs, augmente en fonction du

débit et des concentrations de MES (Fig. 4.21). Ceci est cohérent avec le processus de remise

en suspension accru lorsque le débit augmente : il y a alors plus de MES dont l’AR 7Be/137Cs

diminue et le pourcentage de sédiments anciens augmente. Le pourcentage moyen de

sédiments issus de la resuspension est 74% à Temple et 73% à Aiguillon. Ces moyennes sont

de même ordre de grandeur que l’estimation d’Olsen et al. (1989) de 80 % obtenue à partir de

l’AR Be/Pb.


50

100

150

200

Âge

(jo

urs)

2006-2007

TEM AIG


200

400

600

800

1000

2006-2007

Déb

it jo

urna

lier

(m3 s

-1)

0

100

200

300

400

MESDébit

ME


Figure 4. 22. Variations spatio-temporelles des âges corrigés des MES, du débit et de la charge en matières en suspension journaliers pour le Lot. Les âges sont calculés à partir des AR 7Be/210Pbxs corrigés avec le pourcentage des sédiments remis en resuspension, estimé au moyen de l’AR 7Be/137Cs, et en référence aux AR 7Be/210Pb du flux atmosphérique mensuel. Le débit est mesuré à Cahors et les MES à Temple.

Quand le pourcentage de sédiments anciens est connu, il est alors possible de corriger la

diminution de l’AR 7Be/210Pbxs des MES issue de la dilution par des particules anciennes dont

cet AR est considéré nul. Cette correction est faite en divisant l’AR 7Be/210Pbxs du


Saari 2008 101

pourcentage de sédiments récents. Les âges calculés à partir des AR corrigés en fonction du

flux atmosphérique mensuel sont présentés figure 4.22. Ces âges correspondent aux temps de

transport des MES. Ces âges augmentent à la fin de l’étiage et diminuent aux forts débits, ce

qui est vraisemblable (Fig. 4.16). L’âge moyen corrigé des effets de dilution par la

resuspension est de 54 jours, soit deux fois inférieurs à l’âge non corrigé précédemment

calculé. Ceci montre que la resuspension des sédiments anciens a un effet fort sur les âges.

4.8 Conclusion

Les isotopes 234Th, 7Be, 137Cs et 210Pb montrent des variations saisonnières marquées dans les

MES de la Garonne et du Lot. Ces résultats prouvent que ces radioisotopes peuvent donc être

utilisés pour étudier les différentes étapes du transport des particules dans ces réseaux

fluviaux. Pour calculer les temps de résidence des particules dans le bassin versant de la

Garonne-Dordogne-Gironde au moyen de 7Be et 210Pb, j’ai utilisé deux modèles : le premier à

deux boîtes basé sur 7Be et 210Pb (Le Cloarec et al., 2007), et le second reposant sur les

rapports d’activité 7Be/210Pb (Matisoff et al., 2005). Le modèle à deux boîtes est très

complexe et présente plusieurs défauts : (1) les valeurs moyennes masquent les variations

saisonnières ; (2) l’application aux données mensuelles conduit à des résultats négatifs à bas

débit (sans doute car les hypothèses du modèle ne sont plus respectées) et (3) les temps de

résidence dans la boîte lente diminuent d’amont vers aval et sont très supérieurs (1000-

1000000 ans) aux demi-vies des trois radioisotopes considérés : 7Be, 210Pbxs et 137Cs. Ces

radioisotopes ne semblent donc pas adaptés au calcul du temps de résidence dans la boîte

lente (sol). Ce modèle n’est pas non plus adapté aux milieux fluviaux-estuariens où les MES

ne transitent pas seulement vers l’aval, mais où existe une oscillation des MES. Le modèle de

Matisoff et al. (2005) est plus simple et les temps obtenus semblent plus réalistes (max 250

jours).

D’après ces critères et l’examen des résultats, j’estime que le modèle basé sur les AR est plus

pertinent pour l’étude des transferts particulaires dans des bassins versants qui intègrent la

partie estuarienne. Néanmoins, dans ce travail, les deux modèles produisent des résultats

similaires et complémentaires à partir desquels je propose le schéma suivant de transport

saisonnier des particules dans la Garonne et dans le Lot (Fig. 4.21) :


102 Saari 2008

1. Périodes d’étiage (gris clair) (Garonne < 200 m3 s-1 ; Lot < 100 m3 s-1) : le

transport des sédiments dans les bassins versants est très limité (τr nul ; τs très

élevé). En l’absence de remise en suspension significative des sédiments anciens,

les MES des rivières sont dominées par du matériel récent : activité biologique,

sédiments érodés localement par des précipitations de l’été et donc marqués

récemment par les flux atmosphériques. Le vieillissement des particules entre deux

stations successives varie entre 2 et 89 jours, ce qui montre une rétention des

particules pendant l’étiage.

2. Période de débits moyens après l’étiage (blanc) (Garonne d’environ 200–500 m3 s-

1 ; Lot d’environ 100-200 m3 s-1) : le temps de résidence des particules diminue

dans la boîte lente et, à l’inverse, augmente dans la boîte rapide. Les MES sont

dominées par du matériel remis en suspension. Pendant cette période,

l’augmentation des pluies favorise l’érosion partielle des sols (τs diminue) et des

anciens sédiments (τr et % sédiments anciens augmentent modérément). Une

rétention partielle des MES entre stations successives persiste.

3. Périodes de crue (gris foncé) (Garonne > 500 m3 s-1 ; Lot > 200 m3 s-1) : en début

et fin de crue, lorsque le débit augmente et donc les vitesses d’écoulement

augmente elle aussi, mais que la rivière reste dans son lit, l’érosion augmente et

délivre aux rivières de nouvelles particules fraichement marquées en 7Be/210Pb (τs

et τr faibles). Au plus fort de la crue, quand les hauteurs d’eau sont les plus

importantes, la remise en suspension (berge, laisse de crue, apports amont) et le

transport sont les plus importants : les MES sont dominées par du matériel ancien

(τr élevé) et le transport dans le bassin versant est accéléré (τs bas). Il n’y a pas de

rétention entre les différentes stations.


Saari 2008 103


200

400

600

800

1000 τ

R

2006-2007

τ R (

jour

s)

0

200000

400000

600000

800000

1000000 τ

S

S


20

40

60

80

100

% d

e sé

dim

ents

réc

ents

2006-2007


1000

2000

3000

4000

5000

MESDébit

2006-2007

Déb

it jo

urna

lier

(m3 s

-1)

0

200

400

600

800

1000

1200

Débit=1502

MES=1161

ME



200

400

600

800

1000

2006-2007

Déb

it jo

urna

lier

(m3 s

-1)

0

100

200

300

400

MESDébit

ME



200

400

600

800

1000

τR

2006-2007

τ R (

jour

s)

0

200000

400000

600000

800000

1000000 τ

S

τS (ans)


20

40

60

80

100

Tem

ps (

jour

s)

2006-2007

LotTEM-AIG

1 2 3 1 2 1 2 3 1 2

Lot - Aiguillon Garonne - La Réole

A A

B B

C C


20

40

60

80

100

% d

e sé

dim

ents

réc

ents

2006-2007


20

40

60

80

100

Tem

ps (

jour

s)

2006-2007

GaronneTON-LR

Figure 4. 23. Résumé des temps de résidence des particules à Aguillon (Lot) et à La Réole (Garonne) calculés avec différents modèles : A) Temps de résidence des particules dans les boîtes lentes (τR) et rapides (τS) ; B) Pourcentage des sédiments récents ; C) Temps de résidence des particules entre Temple et Aiguillon, et Tonneins et La Réole (AR mesuré à Temple et à Tonneins le jour T1, et à Aiguillon et à La Réole le jour T2). Les débits et les MES journaliers sont mesurés à La Réole pour la Garonne ; pour le Lot, le débit journalier est mesuré à Cahors et les MES journaliers à Temple.


104 Saari 2008

A partir du suivi sur deux ans des radioéléments à courte demi-vie dans le Lot et la Garonne,

j’ai donc pu distinguer les différentes étapes de transport de particules en relation avec

l’hydrologie. L’atout de ces traceurs est donc d’avoir permis des premières estimations des

temps de résidence (sol, rivière) des sédiments et des fractions de matériel récent. Le

problème majeur des modèles testés est qu’ils ne font pas la part entre vieillissement des MES

et dilution par du matériel ancien remis en suspension. Je propose donc, dans une première

approche, d’utiliser le rapport d’activité 7Be/137Cs des MES comme indicateur de la fraction

de matériel remis en suspension.


Saari 2008 105


106 Saari 2008

5. Dynamique des particules dans l’estuaire de la Gironde

Saari 2008 107


5.1 Introduction

Les estuaires sont les zones de rencontre des eaux douces, chargées de MES et de nutriments

en solution, et des eaux marines salées et peu chargées en MES. Dans l’estuaire de la

Gironde, l’oscillation de ces deux masses d’eau avec la marée crée la zone de turbidité

maximum (ZTM) où la concentration de MES est supérieure de 1 g l-1. Les MES de l’estuaire

peuvent sédimenter dans des stockages temporaires et être remises en suspension plusieurs

fois avant d’être évacuées vers l’océan et ainsi arriver dans des stockages à plus long terme.

Ces sédiments, temporairement stockés, peuvent être remobilisés, le plus souvent pendant les

crues. Ces fluctuations des conditions hydrodynamiques et physico-chimiques peuvent créer

des variations des activités particulaires des radioisotopes.

Au cours de ce travail, 300 échantillons ont été collectés en 2006 et 2007 à 5 stations dans

l’estuaire de la Gironde, à différentes situations hydrologiques et marées. L’analyse de ces

données a consisté, dans une première étape, à étudier les variations des activités des

radioisotopes et de leurs rapports d’activité, puis de proposer un modèle de transport des

particules depuis le continent vers l’océan via l’estuaire. Pour calculer le temps de résidence

des particules, l’application du modèle à deux boîtes de Le Cloarec et al. (2007) dans la partie

fluvio-estuarienne (Portets; cf. 4.4.3) a montré qu’il n’était pas adapté aux estuaires. C’est

pour cette raison que seul le modèle basé sur les AR 7Be/210Pbxs de Matisoff et al (2005) a été

testé dans l’estuaire. Les modèles tels ceux de Feng et al. (1999) ou de Ciffroy et al. (2003)

n’ont pas été utilisés à cause du comportement inattendu du 7Be et du manque de données en

activités dissoutes des radioéléments d’intérêt.


108 Saari 2008

Ce chapitre repose principalement sur un article en préparation, à soumettre dans la revue

Estuarine Coastal Shelf Science, dans lequel sont donc discutées les données obtenues dans

l’estuaire ainsi que les estimations de temps de résidence des particules. En complément, des

calculs plus spéculatifs sur l’estimation de la fraction de sédiments anciens et sur le lien entre

hydrologie et vieillissement des particules sont proposés.


Saari 2008 109

5.2 Article : Transport des particules dans le system fluvio-estuarien de la Gironde : application des radioisotopes à courte périodes (234Th, 7Be, 210Pb) - Article en préparation, à soumettre dans la revue Estuarine Coastal Shelf Science

Short-lived radioisotopes (234Th, 7Be, 210Pb) as tracers for particle transport in the Gironde fluvial-estuarine system (France) Abstract

The short-lived radioisotopes 234Thxs, 7Be and 210Pbxs were analysed from suspended

particulate matter (SPM) to study the particle transport from rivers to the ocean, along the

Gironde fluvial estuarine system (France), which is well known for its heavy metal pollution

and its subsequent environmental effects. The particulate 7Be/210Pbxs activity ratio (AR)

decreases in environment from its initial value in time or by dilution with old 7Be-deficient

resuspended sediments. Therefore the AR 7Be/210Pbxs was used to calculate the sediment ages.

Since 234Thxs increases with increasing salinity and 210Pbxs shows rather stable activities along

this estuarine system, the AR 234Thxs/210Pbxs was used to trace marine particles.

Particulate transport and ages of the sediments vary with the river discharge. During high

river discharge, sediments ages increase from river to the ocean and the 234Thxs/210Pbxs AR is

quite low, showing rapid particle transport from land to ocean. During this period the turbidity

maximum zone (TMZ) in the estuary is dispersed and the old sediment flushed out the

estuary. The particle residence time is estimated to be about 150 days. During low river

discharge, the oldest sediments (400 days) are located in the TMZ which is intruded into the

fluvial estuary. The sediment ages decrease and the 234Thxs/210Pbxs increase from middle to

down estuary, indicating ocean inputs of surface particles to the estuary. These oceanic

particles are younger and therefore the AR 7Be/210Pbxs higher than in the estuary, probably

due to local atmospheric inputs of 7Be and 210Pb from oceanic air masses. Therefore particle

transport models which use 7Be/210Pbxs should consider the ocean particle inputs as an

additional source of 7Be/210Pbxs to estuaries.

Keywords: river, estuary, ocean, particle transport, residence time, 234Th, 7Be, 210Pb, activity

ratio


110 Saari 2008

1. Introduction

On the continental shelf of the Bay of Biscay, estuaries are the main source of fine sediments

(Castaing and Allen, 1981). The Gironde Estuary (South-west France) (Fig. 1) was estimated

to contribute to 60% of this input (Jouanneau et al., 1999). Such a sediment linkage between

river catchments and the ocean is also important from a quality perspective. Although this

system drains one of the less urbanized/industrialized watersheds in Europe (Abril et al.,

2002), it is polluted by heavy metals (e.g. Cd, Zn, Cu, Pb, Hg) ((Schafer et al., 2006) and

references therein), prevented oyster and mussel production within the estuary. This pollution

is due to former mining and ore treatment activities carried out since the late 19th century in

the upper reaches of a tributary (Lot River; Fig.1). As a result, there is a growing interest in

understanding the mechanisms controlling the fate of particles and of associated contaminants

at this land – ocean interface. Many chemically reactive contaminants are associated with

particles, as are the naturally-occurring radioisotopes 234Th, 7Be and 210Pb. These

radioisotopes of different half-lives and origins are potential tracers for short-term particle

transport from land to sea.

Libourne (LIB)

100 Km

PK 50

PK 30

Portets (POR)

Garonne

Lot

Dordogne

Gironde E

stuary

La Réole (LR)

Bordeaux

PK 67

PK 87PK 110

Pessac

Guîtres

Figure 1. Location map of the Gironde fluvial-estuarine system showing the main rivers and the sampling sites (PK= kilometre distance in km from Bordeaux city).


Saari 2008 111

In this study, we report times-series measurements of 234Th, 7Be and 210Pb activities in

suspended particulate matter (SPM) collected in the Gironde estuarine-fluvial system in 2006

and 2007. Particle dynamics was investigated along this estuary at different time and spatial

scales: - during a tidal cycle, - under conditions of different flow regimes and spatially from

river to sea. The objectives are 1/ to determine ages of suspended sediments of the Gironde

estuary 2/ to improve the knowledge of time scales associated in transport processes of

sediment to coastal sea, and 3/ to contribute to the development of these radioisotopes as

particle tracers in estuarine systems.

2. Background in short-lived radionuclides

Th-234 (half-life = 24.1 days) is continuously produced in situ by 238U and is efficiently

removed from the dissolved phase onto particles in aqueous systems. In the estuarine and

coastal waters its distribution coefficient, Kd, the ratio of the 234Th activity in suspended

sediments to that in solution (l/kg), has been measured to be from 105 to 106 e.g. (Baskaran

and Santschi, 1993). Thus significant activities of dissolved 234Th occur rarely in estuaries

where particle concentrations are high. Dissolved 238U presents stable and significant

activities in the Garonne river and behaves conservatively in the Gironde Estuary (Saari et al.,

2008). Thus the 234Th activities should increase in the SPM with increasing salinity and the

distribution of 234Th could be used to estimate particle transport (Feng et al., 1999a). The use

of 234Th as a particle tracer is developed in marine science, but mainly devoted to open ocean

environments (Cochran, 1992; Cochran and Masque, 2003; Waples et al., 2006).

The radionuclide 7Be (half-life = 53.3 days) is produced continuously in the upper atmosphere

by cosmic ray spallation of nitrogen and oxygen. In contrast, 210Pb (half-life=22.3 years) is

produced in the soils as a decay product of 238U. Uranium-238 decays indirectly to 226Ra,

which in turn decays to 222Rn. Radon-222, which is noble gas isotope, emanates from land

surface to the atmosphere, where it decays indirectly to 210Pb. Both 7Be and 210Pb are

delivered continuously to the landscape by atmospheric fallout where they become strongly

bound to particulate matter: 7Be Kd = 104-106 (Hawley et al., 1986; Martin et al., 1986;

Wallbrink and Murray, 1996) and 210Pb Kd = 103-106 (Balistrieri and Murray, 1984; Hawley et

al., 1986; Wang and Cornett, 1993). Thus, the activities of 7Be and 210Pb in suspended

sediments could be a measure of the time since the particles were tagged. The radioisotopes


112 Saari 2008

7Be and 210Pb have been used in numerous studies of transport, deposition and resuspension

(Baskaran and Swarzenski, 2007; Corbett et al., 2004; Feng et al., 1999b; Matisoff et al.,

2005; Olsen et al., 1989; Schmidt et al., 2007; Smith and Ellis, 1982; Whiting et al., 2005).

3. Study area and methods

3.1 Study area

The Gironde fluvial-estuarine system (71,000 km2) is formed by the Garonne River (65% of

freshwater inputs) and Dordogne River (35% of fresh water inputs) (Fig. 1). It is a partially

mixed to well-mixed macrotidal estuary with tidal amplitudes from 1.5 to 5.5 m. During one

tidal cycle the ocean inputs are 30-40 more important than the freshwater inputs (Allen et al.,

1977). The Gironde Estuary is marked for its turbidity maximum zone (TMZ) with SPM

concentrations in surface water higher than 1 g l-1 (Castaing, 1981), which results from tidal

wave progression. The upstream limits for the dynamic tidal zone are: La Réole for the

Garonne River, Pessac for the Dordogne River and Guîtres for the Isle River (Fig. 1). The

TMZ moves along the estuary depending on the changes of the tidal direction and of fluvial

discharge. During the period of low discharge (May-November) the TMZ moves to the up-

estuary, oscillating between Portets and Libourne and PK30; on the contrary during the high

fluvial discharge (December-May) the TMZ moves to the down-estuary (PK50-PK67) (Allen

et al., 1977).

3.2 Sampling and analytical methods

Four sites in the estuary: 30 km (PK30), 50 km (PK50), 67 km (PK67) and 87 km (PK87)

from Bordeaux city, were sampled monthly in 2006-2007 during SOMLIT cruises on the R.V.

Côte d’Aquitaine (Fig. 1) (PK= kilometre point). The samples were collected from surface

and/or bottom waters during the different tidal situations (ebb, low tide, flood, high tide)

depending on the hydrological conditions. Additionally, La Réole (LR) and Portets (POR) in

the Garonne River, Libourne (LIB) in the Dordogne River were sampled occasionally in

2007. At the mouth of the estuary, an oceanic reference station, PK110, was sampled too in

March, April, September and October 2007.


Saari 2008 113

Immediately after sampling, SPM (suspended particulate matter) was separated from river

samples by centrifugation and from estuarine samples, depending on the SPM concentrations,

by decantation or filtration (Millipore membrane: diameter 142 mm, 0.45 µm pore size). The

dried SPM was measured using a low background-high efficiency well type γ-counter to

determine the activities of 234Th, 210Pb, 7Be and 226Ra (Schmidt et al., 2007).. Thorium-234

and 7Be values were corrected for radioactive decay that occurred between sample collection

and counting days. Excess 234Th (234Thxs) and 210Pb (210Pbxs) were calculated by subtracting

the activity supported by their respective parent isotope, 238U and 226Ra, from the total activity

in particles.

Uranium-238 was measured on selected particles by α-counting after radiochemistry. For that,

about 1 g of sediments previously oven dried at 60 °C, were spiked with a yield monitor

(232U), before being digested in mixtures of HCl, HNO3, HClO4, and HF (in volume ratio of

1:2:2:2 respectively). Uranium was subsequently purified from the precipitate by passage

through an anion exchange column (Dowex 1X8, 100-200 mesh) under 8 N HCl conditions.

For better α counting resolution, Fe retained on the resin was partly removed by the addition

of 20 ml of 8 N HNO3. Then uranium was eluted from the column with 25 ml of 0.1 N HCl.

The complete removal of Fe was obtained by extraction with diisopropyl ether conditioned

with 8 N HCl. After evaporation, U was extracted with 1-(2-thenoyl)-3.3.3-trifluoroacetone in

toluene at pH 3 and then evaporated onto an aluminium foil. Uranium including the yield

tracer was measured from the foil by α counting using a grid chamber (Canberra) (Schmidt

and Reyss, 2000).

Dissolved 7Be and 210Pb were measured in seawater samples of the station PK110. After the

separation from the particulate phase (Millipore membrane: diameter 142 mm, 0.45 µm pore

size) the dissolved phase was acidified to pH 2 and 229Th yield tracer and 20 mg of Fe (as

FeCl3) were added. After spike equilibration, Fe(OH)3 was precipitated by addition of

NH4OH to pH 7. The precipitant was separated by centrifugation and oven dried at 60 °C. The 7Be and 210Pb were measured from the dried precipitant by a low background-high efficiency

well type γ-counter.

The 7Be and 210Pb activities (mBq l-1) and 7Be/210Pbxs activity ratio (AR) are measured

monthly in the precipitation at Bordeaux by the IRSN through the French OPERA network

survey (http://opera.irsn.org/opera/). River flow rate in the Dordogne and Garonne rivers are


114 Saari 2008

measured by Port Autonome of Bordeaux. SPM concentrations were determined by filtrating

a known volume of water on pre-weighted GFF Whatman filter (47 mm in diameter). After

drying, the concentration of particles is determined as the ratio of the weight of MES to the

filtered volume. These data are from the SOMLIT database.

3.3 Sediment age and percentage of new sediment

As the 7Be/210Pbxs AR decrease in time or by dilution with 7Be-deficient sediments, the 7Be/210Pbxs AR can be used to calculate the age of the sediments or the fraction of new

sediments (Matisoff et al., 2005):

−+

−=

0

0

Pb210Be7Pb210Be7 B

Aln

)λ(λ

1

B

Aln

)λ(λ

1- Age

% new sediment = 100 x (A/B)/(A0/B0)

where λ7Be and λ210Pb are the decay constants of 7Be (0,013 d-1) and of 210Pb (8,5099 * 10-5

d-1) respectively, (A/B) is the 7Be/210Pb AR of the sample, (A0/B0) is the 7Be/210Pb AR of the

reference. The reference value can be defined freely.

In this work, sediment ages and percentage of new sediments were calculated using the mean

atmospheric 7Be/210Pb AR at Bordeaux as a reference. This mean atmospheric 7Be/210Pb AR

was 14 in 2007, which agrees well with published 7Be/210Pb AR (e.g. (Baskaran et al., 1993).

In practice, sediment presenting a 7Be/210Pbxs AR of 14 has an age of 0 day, implying 100 %

of new sediments. If the 7Be/210Pbxs AR of sediment has decreased to the half of the reference

(in our case: 7), this lead to an age of 54 days and 50 % of new sediments, and so on.

4. Results and discussion

4.1 Specific activities of radioisotopes

Estuaries are mixing zones between ocean and fluvial waters. The tidal variations and

different hydrological situations control the proportions of the ocean and fluvial waters which


Saari 2008 115

enter to the estuary. Mixing of waters, characterized by different salinities and SPM

concentrations, induces changes in radioisotopes activities. As 234Th is produced in situ by

dissolved 238U, which behaves conservatively in the Gironde Estuary (Saari et al., 2008) 234Thxs shows increasing activities in SPM with increasing salinity (Fig. 2). The 234Thxs

activities are most variable and highest during the low river discharge in the down-estuary,

where the changes of ocean and fluvial waters during one tidal cycle are biggest. During the

high river discharge the freshwater inputs intrude farther down estuary and the water mass is

more homogenous.

0 5 10 15 20 25 30 350

100

200

300

400

210 Pb

xs (

mB

q g-1

)

Salinity (psu)

PK30 PK50 PK67 PK87

0 400 800 1200 16000

100

200

300

400

210 Pb

xs (

mB

q g-1

)

Discharge (m3 s-1)

PK30 PK50 PK67 PK87

0 400 800 1200 16000

100

200

300

400

7 Be

(mB

q g-1

)

Discharge (m3 s-1)

PK30 PK50 PK67 PK87

0 5 10 15 20 25 30 350

100

200

300

400

7 Be

(mB

q g-1

)

Salinity (psu)

PK30 PK50 PK67 PK87

0 400 800 1200 16000

100

200

300

400

234 T

h xs (

mB

q g-1

)

Discharge (m3 s-1)

PK30 PK50 PK67 PK87

0 5 10 15 20 25 30 350

100

200

300

400 PK30 PK50 PK67 PK87

234 T

h xs (

mB

q g-1

)

Salinity (psu)

Figure 2. Variations of 234Thxs, 7Be and 210Pbxs specific activities (mBq g-1) with salinity (psu) and

with river discharge (m3 s-1) in the Gironde Estuary (PK30, PK50, PK67, PK87) in 2006-2007. Bottom and surface waters are gathered whatever the tide situation (low tide, flood, high tide, ebb).


116 Saari 2008

In contrast to 234Thxs, 7Be and 210Pbxs should not have any positive correlation with salinity.

Indeed 7Be and 210Pb are delivered by atmospheric fallout to the landscape, where they

become strongly bound to particulate matter. Once the particles are tagged by 7Be and 210Pb,

the activities of these radioisotopes decrease in time; especially 7Be which has a half life

much shorter than that of 210Pb. As the sediments are expected to be older in the down-estuary

where salinity is highest, these radioisotopes should show lower activities at high salinities.

However, 7Be shows increasing activities at intermediate and high salinities and 210Pbxs quite

stable activities along the estuary (Fig. 2). The 7Be activities show large variations during low

river discharge, but during the high river discharge its activities decrease and became stable

between the different sampling sites. As with salinity, the 210Pbxs activities stay quite stable

between the different sites within the different river discharge periods.

This pattern of 7Be has been already observed in the Hudson (Feng et al., 1999b) and Loire

(Ciffroy et al., 2003) estuaries. Feng et al. (1999) have explained this increasing 7Be specific

activity by particle size changes in the down-estuary (more fine particles). Ciffroy et al.

(2003) have considered marine inputs of 7Be to be negligible and have explained the increase

of 7Be resulting from high river inputs, which carry to the estuary young and 7Be-rich SPM.

Since 7Be and 210Pbxs are both strongly bound to particulate matter, differences along the flow

path caused by particle grain size and mineralogical variations are eliminated by considering

the 7Be/210Pbxs AR. Indeed, 7Be/210Pbxs AR should vary only with two factors: - with time,

since 7Be decays faster than 210Pbxs or – by dilution with older resuspended 7Be-deficient

sediments. In the Gironde Estuary the AR is increasing to the down-estuary (Fig. 3). This

could be due to higher river inputs to the down-estuary as suggested by Ciffroy et al. (2003).

The highest 7Be/210Pbxs AR are however observed during the low river discharge when the

freshwater inputs and the residual transport are lowest. This peculiar behaviour of 7Be in the

Gironde Estuary led us to study the origin of these two radioisotopes along the Gironde

fluvial-estuarine system from rivers to the ocean.


Saari 2008 117

0 5 10 15 20 25 30 350

1

2

3

4

5

6A

R (

7 Be/

210 P

b xs)

Salinity (psu)

PK30 PK50 PK67 PK87

0 400 800 1200 16000

1

2

3

4

5

6

AR

(7 B

e/21

0 Pb xs

)

Discharge (m3s-1)

PK30 PK50 PK67 PK87

Figure 3. Variations of 7Be/210Pbxs activity ratios (AR) with salinity (psu) and with river discharge (m3

s-1) in the Gironde Estuary (PK30, PK50, PK67, PK87) in 2006-2007. See figure 2 for details.

4.2 7Be/

210Pbxs activity ratios of oceanic particles

When considering previous works (Ciffroy et al., 2003; Feng et al., 1999b) oceanic particles

at the end of the land-ocean continuum are expected to be older, by reference to 7Be, than

those of rivers and of estuaries. Therefore the observed increasing behaviour of 7Be/210Pbxs

AR has to be resulting from some other factor than time. As an attempt to explain such a

feature, 7Be and 210Pb activities in dissolved and particulate phases were measured in surface

and bottom seawaters at site PK110 in September and October 2007 (Table 1). Particulate 210Pb and 7Be activities were higher in the bottom waters than in the surface waters. Bottom

sediments could be origin from landward transport from marine source, where the particles

were scavenging 210Pb and 7Be from oceanic water, which have more 7Be and 210Pb in the

dissolved phase due to lower concentrations of SPM (Olsen et al., 1989).

Table 1. 7Be and 210Pb activities and 7Be/210Pb activity ratio in particulate (mBq g-1) and dissolved (mBq l-1) phases in surface and bottom waters at the oceanic reference site (PK110). SPM Particulate (mBq g-1) Dissolved (mBq l-1)

Date PK110 (mg l-1) 7Be 210Pbxs 7Be/210Pbxs

7Be 210Pb 7Be/210Pb

Surface 6.2 34 15 2,3 1,0 0,2 5,5 September 07

Bottom 7.2 54 56 1,0 2,4 0,9 2,6

Surface 10 60 19 3,2 0,8 0,7 1,2 October 07

Bottom 26 101 86 1,2 1,4 0,6 2,3


118 Saari 2008

Activity ratios of bottom samples were always lower to those of surface waters, indicating

older particles at depth. Particulate activities range between 0.2 and 2.7 mBq l-1 for 7Be and

between 0.1 and 2.2 mBq l-1 for 210Pbxs. Dissolved 7Be and 210Pb activities range between 0.8-

2.4 and 0.2-0.9 mBq l-1 and Kd 102 and 102-103 respectively. This indicates that, although a

rapid and strong scavenging of 7Be and 210Pb to the particulate phase, there are still dissolved

short-lived radionuclides available in seawater. Martin et al. (1986) have reported similar

values for dissolved 7Be in the mouth of the Gironde Estuary. In the south-western Gulf of

Maine, Benitez-Nelson et al (2000) measured also high levels of 7Be in surface waters, mainly

in the dissolved fraction.

The high 7Be/210Pbxs AR of surface waters at site PK 110 can not be explained by neither

estuarine input or by bottom seawaters. Another hypothesis could be local atmospheric

fallout. 7Be/210Pb AR are expected to be higher in oceanic air masses than in continental ones,

due to an almost constant atmospheric production of 7Be and a reduced production of 210Pb

due to lower content of 222Rn in surface waters compared to soils. In addition, the SPM of

ocean surface waters can be retagged by 7Be and 210Pb delivered by high rain events.

4.3 Variations of sediment ages during a tidal cycle along the estuary

To investigate in more detail the particle dynamics within the estuary, a first step was to

observe the potential variations of particle transport on a tidal cycle scale. In November 2006,

surface and bottom waters were sampled 4 times during a tidal cycle at sites PK30, PK50,

PK67 and PK87. The river discharge was 524 m3 s-1, which is close to the mean river

discharge in this system. The TMZ was located between PK30-PK50. Sediments ages,

derived from the 7Be/210Pbxs AR in the samples and the mean 7Be/210Pbxs AR in the

atmospheric flux in November 2006 (22), and 234Thxs/210Pbxs AR are summarized in Figure 4.

The 234Thxs/210Pbxs AR was used to as a tracer of marine input. As 210Pbxs shows nearly

constant activities throughout the estuary and 234Thxs is increasing with salinity (Fig. 2), the

AR 234Thxs/210Pbxs should increase radically in the SPM when the particles are entering the

estuary from the ocean.


Saari 2008 119

0

100

200

300

400

0

2

4

6

8

AR

( 234Th

xs / 210Pbxs )

Ages (days) Surface Bottom

Age

(da

ys)

PK87(59-174)(20.5-28.6)

PK67(90-520)(10.3-19.8)

PK50(425-2850)(6.5-10.9)

Site :

SPM (mg l-1) : Salinity (psu) :

PK30(395-14300)(1.0-4.2)

High tideFlood Ebb Low tide

AR (234Thxs

/210Pbxs

) Surface Bottom

Figure 4. Evolution of sediment ages and of 234Thxs/210Pbxs

activity ratio (AR) in surface (S) and bottom (B) particles collected at the main sites of the Gironde Estuary during a tidal cycle in November 2006. The associated variation of salinity (psu) and of SPM concentrations (mg l-1) are reported below each site labels. The grey dropped lines are showing the variation of sediments age in surface samples during high and low tides.

From up-estuary to down-estuary, there is a general decrease of ages and, on the opposite, an

increase of 234Thxs/210Pbxs AR in both surface and bottom particles. At site PK30, where the

TMZ is present almost during the entire tidal cycle, the variations in ages or in 234Thxs/210Pbxs

AR are low regardless of tidal situation or depth (bottom or surface). Ages at PK30 are the

oldest in the estuary recording in November 2006. This shows that resuspension of old

sediments in the TMZ is the dominant source of the 7Be and 210Pbxs. The other sites present a

quite different pattern. Surface samples record the largest variability of ages at different tidal

situations (range between the grey dotted lines). In these surface waters, the oscillation of the

fluvial and ocean waters is the largest and, at the same time, the associated variation of

particles of different ages. This variation is obvious in site PK50: sediments are the oldest

(338 d) during low tide when the TMZ is present and the youngest (250 d) during high tide

due to absence of the TMZ, to fast particle transport from rivers to ocean and to oceanic or

local atmospheric inputs of 7Be and 210Pb. In the down-estuary, the ages of bottom samples

are quite similar during the low and high tides, indicating the presence of the same water

masse. As expected, PK87 is the site which presents the strongest influence of marine input,

as shown by the high 234Thxs/210Pbxs AR.


120 Saari 2008

The observations show clearly the impact of tidal cycles on particle dynamic, such as the

impact of the TMZ and the input of marine sediments on the apparent age of the particles.

4.4 7Be/

210Pbxs activity ratio along the Gironde fluvial-estuarine system

7Be/210Pbxs AR also was used to study the particle transport along the Gironde estuarine

system, including the riverine sites and site PK110 (Fig. 5). Samples were collected from

surface waters during low tide when the flow direction is from land to ocean in March, April,

September and October, 2007.

-30 0 30 60 900

2

4

6

8

10

12

14

LIB

Age (days), new

sediments (%

)

Mean atmosphericue flux AR = 14

22 d, 25 %

107 d, 25 %

54 d, 50 %

561 d, 0.07 %(AR 0.01)

0 d, 100 %

PK110

PK50 PK87PK67PK30POR

LR

Min-Max Mean

(7 Be/

210 Pb

xs)

AR

Distance from Bordeaux (km)

Figure 5. Range of particulate activity ratio (AR) 7Be/210Pbxs (max-min and mean) observed in March, April, September and October in 2007 at the different sites of the Garonne – Estuary continuum. Samples are collected from the surface water during low tide. At right side of the figure the progress of sediments aging and the corresponding decrease in percentage of new sediments are presented (see main text for details on calculations). Libourne is plotted considering the distance between Libourne and PK30 site, without respect of the real distance between Bordeaux and Libourne (see figure 1).

Mean 7Be/210Pbxs AR decrease from river sites to the middle estuary, and then increase again

towards the ocean (Fig. 5). The decrease of 7Be/210Pbxs AR in the upper estuary can result

from aging of the SPM and/or from dilution with the resuspended sediments in the TMZ.

Increasing of the 7Be/210Pbxs AR at the estuary mouth site (PK110) can result from fast

particle transport from rivers to ocean or from higher 7Be/210Pbxs AR values in the ocean


Saari 2008 121

environment. There is a large range of 7Be/210Pbxs AR values in each site, indicating

associated variations of particle ages and of retention. These variations are the highest on both

sides of the estuary, at sites PK30 and PK110. For PK 30, the mixing of the Dordogne and

Garonne rivers could be an additional source explaining this large variability.

Sediments were also measured in the Dordogne River (LIB) during high river discharge to

verify if these inputs to the Gironde Estuary have a different signal than those of the dominant

river (Garonne River). However, the results show that the sediments which enter the estuary

from the Garonne and Dordogne Rivers have quite the same signal (Fig.5 and 6). The large 7Be/210Pbxs range at PK30 is more likely in relation with the almost permanent occurrence of

the TMZ, and the dominant fluvial signal during high floods.

4.5 Linkage between hydrology and sediment dynamic

To investigate the variations in the particle ages and transport in relation with hydrology, the

4 sampling campaigns in 2007 along the system were chosen to document two contrasting

hydrological situations. The sampling campaigns of March and April, 2007, are representing

the situation of high river discharge periods (March: 1410 m3s-1, April: 850 m3s-1) and those

of September and October, 2007, the periods of low river discharge (September: 275 m3s-1,

October: 370 m3s-1) (Fig. 6). Ages were calculated using the 7Be/210Pb AR measured in the

precipitations of each month: March and April AR=8, October AR=11 and November AR=10

(IRSN, network OPERA).

During high river discharge, the age of sediments increases progressively from river to ocean

(Figure 6). On the contrary when river discharge is low, the sediments are oldest in the fluvial

estuary where the TMZ is located (POR). In the estuary the sediment ages increase in the up

and middle-estuary from PK30 to PK67 and again decreasing to the down-estuary (PK87) and

to the ocean (PK110). This decreasing behaviour could result from two processes: (1) a fast

surface transport of fresh particles trough the estuary without mixing with old sediments of

TMZ, (2) oceanic inputs or (3) local atmospheric inputs of 7Be and 210Pb.


122 Saari 2008

-60

-30

030

6090

120

110100

1000

1000

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05101520253035

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de.


Saari 2008 123

During high river discharge, the age of sediments increases progressively from river to ocean

(Figure 6). On the contrary when river discharge is low, the sediments are oldest in the fluvial

estuary where the TMZ is located (POR). In the estuary the sediment ages increase in the up

and middle-estuary from PK30 to PK67 and again decreasing to the down-estuary (PK87) and

to the ocean (PK110). This decreasing behaviour could result from two processes: (1) a fast

surface transport of fresh particles trough the estuary without mixing with old sediments of

TMZ, (2) oceanic inputs or (3) local atmospheric inputs of 7Be and 210Pb.

During high river discharges (March, April), 234Thxs/210Pbxs AR stays quite low in all

sampling sites showing the dominant particle transport through the estuary toward the ocean.

In September, during low river discharge, 234Thxs/210Pbxs AR in sites PK87 and PK110 are the

highest. This shows that particles in the lower-estuary during the low river discharge are due

to particle inputs from the ocean. In the up and middle-estuary (PK30-PK67 in September and

PK30-PK87 in October) 234Thxs/210Pbxs AR is low and the sediment ages are younger than in

the TMZ. This can be due to a fast transport of the younger particles from the rivers through

the middle-estuary without significant mixing with TMZ particles or due to direct

atmospheric inputs of 7Be and 210Pb, which retagged SPM. Atmospheric deposition is the

dominant source of the 7Be and 210Pb in the continental shelf when the river discharge is low.

Martin et al. (1986) had estimated 73 % of 7Be in the Gironde Estuary to be of atmospheric

origin. If the 210Pb activity is lower and therefore the 7Be/210Pbxs AR higher in the oceanic air

masses than in continental air mass, such a high percentage of atmospheric inputs of different 7Be/210Pbxs AR can lead to high differences of 7Be/210Pbxs AR in the particles. Therefore one

could suspect the ages calculated with the atmospheric reference 7Be/210Pb AR of Bordeaux

(14) to be underestimated at the mouth at low river discharge.

Sediments were also measured in the Dordogne River (LIB) during high river discharge to

verify if these inputs to the Gironde Estuary have a different signal than those of the dominant

river (Garonne River). However, the results show that the sediments which enter to the

estuary from Garonne River and from the Dordogne River have quite the same signal (Fig.5

and 6).


124 Saari 2008

4.6 Sediment transport along the Gironde fluvial-estuarine system

The above experiments have allowed us to study in detail the influence of tidal cycle and of

river discharge on the dispersion of SPM through the estuary. With these results, the particle

transport in the Gironde Estuary can be described as follows. The dynamics of the sediments

transport vary with the river discharge. During high river discharge, the fluvial waters

dominate the estuary and the TMZ is dispersed and transported to the ocean, as shown in the

SPM concentrations and the salinity along the system (Fig. 6). During low river discharge

periods the TMZ intrudes into to the rivers and the sediments ages are oldest in this zone. The

fresh sediments are transported from the rivers to the down-estuary where in same time the

ocean particles inputs are high.

If the age of the sediments corresponds to the transit time of sediment from the downstream

rivers to the ocean, the particle residence time in this system during the high river discharge is

~150 days and during low river discharge ~400 days in the TMZ. The time is slightly lower,

~300 days in the down-estuary. A previous simple sediment mass-balance had estimated the

particle residence time in the Gironde Estuary to vary between 330-840 days (Jouanneau,

1982; Jouanneau and Latouche, 1981). The present study shows that this particle residence

time was probably overestimated; the particle residence may be only a few months during the

high river discharge.

5. Conclusion

In the estuary of the Gironde, particle transport and sediment ages vary with the river

discharge. During low discharge the TMZ intrudes into the rivers, increasing sediments ages.

Simultaneously, ocean input of sediment to the down-estuary decreases sediments ages. The

particle residence time during low river discharge is about 400 days. When the river discharge

is increasing, the freshwaters are dominant in the estuary, the TMZ is dispersed and the old

sediments transported toward ocean. During this period the particle residence time is only few

months. These results agree with the observation of the Gironde estuary as a source of

sediment for the Bay of Biscay (Castaing and Allen, 1981). Indeed, independently of the

oscillation of SPM within the estuary, there is a particulate flux from the watershed to the

ocean.


Saari 2008 125

This study demonstrates that the short-lived radioisotopes, i.e. 234Thxs 7Be and 210Pbxs are

powerful tools to study the particle transport from land to ocean on a seasonal time scale. The 7Be/210Pbxs activity ratio can be use to calculate the sediment ages and, in parallel, the 234Thxs/

210Pbxs activity ratio to trace the origin of particles (oceanic or riverine). It is also

important to consider oceanic inputs of 7Be in particle transport models, due to availability of 7Be in the dissolved phase and to local atmospheric fallout.

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128 Saari 2008

5.3 Tentative de correction des âges des MES de la resuspension

En complément de cet article, des calculs plus spéculatifs sont maintenant discutés. En

premier lieu, une tentative de correction des âges des MES issues de l’effet de dilution par les

sédiments anciens a été effectuée selon la méthode décrite dans le chapitre précédent (cf. 4.7),

basée sur les rapports d‘activité 7Be/137Cs. Ce calcul est présenté uniquement pour les sites

PK30, PK50, PK67 et PK87, tous échantillons confondus (surface, fond, cycle de marée). Ces

corrections ne sont pas faites pour les sites Portets et PK110, en raison du faible nombre

d’échantillons, et donc d’une mauvaise représentativité.

5.3.1. AR 7Be/210Pbxs mesurés et corrigés

Dans l’estuaire, quand la concentration des MES est élevée, le pourcentage de sédiments

anciens, estimé d’après l’AR 7Be/137Cs, sont dominants et vice et versa (Fig. 5.1). Ceci

montre que la correction de l’âge avec AR 7Be/137Cs peut fonctionner dans l’estuaire.

0 5000 10000 15000 20000 250000

20

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60

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iens

MES (mg l-1)

PK87

Figure 5. 1. Pourcentages (%) de sédiments anciens, calculés à partir de l’AR 7Be/137Cs, en fonction de la concentration des MES (mg l-1) dans l’estuaire de la Gironde (PK30, PK50, PK67, PK87) pour la période d’échantillonnage 2006-2007.


Saari 2008 129

Les valeurs moyennes des AR 7Be/210Pbxs non corrigées sont assez similaires pour tous les

sites de l’estuaire (Tableau 5.1). A l’opposé, les moyennes corrigées du mélange avec du

matériel ancien, notées 7Be/210Pbxs*, sont beaucoup plus variables. Elles sont élevées dans la

partie aval de l’estuaire (PK50-PK67-PK87). A ces sites (PK50-PK67-PK87), plusieurs

hypothèses peuvent expliquer une telle correction des rapports 7Be/210Pbxs en lien avec des

valeurs de référence de l’AR 7Be/137Cs très élevées :

1. des apports océaniques

2. des apports atmosphériques directs (pluies, ruissellements) au niveau de l’estuaire qui

renouvellent 7Be.

La correction est moindre à PK30 où la ZTM est présente presque toute l’année (Tableau 5.1).

Il est remarquable que l’AR 7Be/210Pbxs moyen corrigé à PK30 (2,4) est très proche de l’AR 7Be/210Pbxs moyen des MES à La Réole (2,9). Ceci montre que, une fois soustraite la dilution

par les sédiments anciens, l’AR 7Be/210Pbxs* moyen à PK30 correspond à l’apport de l’amont.

Cela montre que le site PK30 est directement en lien avec l’apport amont comme cela avait

déjà été montré pour le carbone organique (Etcheber et al., 2007).

Tableau 5. 1. AR 7Be/210Pbxs moyens mesurés et corrigés de la resuspension des sédiments anciens dans l’estuaire de la Gironde (PK30, PK50, PK67, PK87).

Moyenne PK30 PK50 PK67 PK87 7Be/210Pbxs 0,5 0,6 0,7 0,9 7Be/210Pbxs* 2,4 6,0 6,0 9,5

5.3.2. Implication pour les âges moyens des MES dans l’estuaire

Dans l’article, sont présentés les âges calculés à partir des AR 7Be/210Pbxs mesurés pour

quelques situations : mars, avril, septembre et octobre 2007. Les AR 7Be/210Pbxs* corrigés de

ces mêmes missions augmentent et donc les âges corrigés des MES diminuent d’amont vers

aval (Fig. 5.2). Ces âges corrigés sont quelquefois même négatifs du fait que l’AR 7Be/210Pbxs

corrigé est parfois plus grand que l’AR 7Be/210Pb moyen du flux atmosphérique. Ces résultats

montrent que les rivières ne sont pas la source unique de 7Be et de 210Pb dans l’estuaire. Dans

sa partie aval, l’estuaire est très large et présente une grande surface : il y a donc des apports

atmosphériques directes importantes de 7Be et 210Pb, comme le rapportent Martin et al.

(1988). En plus, l’AR 7Be/210Pb du flux atmosphérique peut être plus élevé côté océanique

que continental, comme déjà discuté dans l’article. Ceci explique l’obtention d’âges parfois


130 Saari 2008

négatifs, à l’embouchure. Des apports océaniques, sans doute dissous, de 7Be peuvent aussi

exister.

-60

-30

030

6090

120

110100

1000

1000

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MES (mg l-1)

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Salinté (psu)

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fére

nce.


Saari 2008 131

5.3.3. Implication pour l’évolution des âges pendant un cycle de marée

Le même calcul a été effectué pour le cycle de marée suivi en novembre 2006, échantillonné

en surface et au fond, aux différents sites de l’estuaire (Fig. 5.3). Les âges corrigés diminuent

de l’amont vers l’aval, comme déjà observé pour les âges non corrigés (cf. article). Par contre

les âges sont plus faibles et moins variables. Particulièrement aux sites PK50 et PK67, les

âges restent assez stables en surface et au fond pendant tout le cycle de marée. Ceci semble

indiquer l’oscillation de la même masse d’eau qui homogénéise les particules. Les âges sont

beaucoup plus variables de part et d’autre de l’estuaire (PK30, PK87) où les échanges avec

l’océan et les rivières sont les plus importants. Le site PK30, où est présente la ZTM quasi

toute l’année, présente toujours les âges les plus élevés.

0

100

200

300

400 Surface Fonde Surface (corrigé) Fonde (corrigé)

Pleine merMi- Flot Mi-Jusant Basse mer

PK87(59-174)(20.5-28.6)

PK67(90-520)(10.3-19.8)

PK50(425-2850)(6.5-10.9)

PK30(395-14300)(1.0-4.2)

Site :

MES (mg l-1) :

Salinité (psu) :

Âge

(jo

urs)

Figure 5. 2. Evolution des âges des sédiments et des âges des sédiments corrigés en surface et au fond pendant un cycle de marée. Les gammes de concentration en MES et de salinité à chaque site sont reportées en dessous des labels des sites.


132 Saari 2008

5.4 Lien entre le vieillissement des particules dans la zone de turbidité maximum (ZTM) et l’hydrologie des rivières

Le site PK30, qui se situe le plus en amont, montre le lien le plus marqué avec les particules

fluviales. De plus, dans cette partie de l’estuaire, la ZTM est présente presque toute l’année.

Ces raisons ont conduit à choisir ce site PK30 pour étudier plus précisément le lien entre les

âges des particules dans la ZTM et l’hydrologie des rivières. Pour cela, l’AR 7Be/210Pbxs

maximum du site PK30 (2,55, basse mer, surface, mars 2007) a été utilisé comme référence

de l’âge minimum de ce site. Cette référence est utilisée pour calculer l’âge relatif des MES à

PK30 (basse mer, surface et fond) en 2006-2007 (Fig. 5.4). Les particules n’étaient pas

récupérées au fond pendant les crues en raison d’une forte homogénéisation et de la

prédominance des rapports fluviaux dans cette partie de l’estuaire pendant ces périodes.

Les âges relatifs augmentent graduellement pendant les périodes de débits faibles en surface

(max. 181 jours) et au fond (max. 218 jours). Pendant la forte crue de mars 2007, ces âges

sont remis à zéro : les particules anciennes de la ZTM sont évacuées vers l’océan et les

particules dans le site PK30 sont renouvelées. Juste après cet évènement, il y a une

restauration d’un stock de particules qui s’accumule et vieillit de nouveau dans ce secteur de

l’estuaire.


1000

2000

3000

4000

5000

2006-2007

Déb

it (

m3 s

-1)

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100

200

300PK30 Basse Mer

Surface Fond

Âge (jours)

Figure 5. 3. Lien entre débit (m3 s-1) et vieillissement des particules (jours), calculé à partir des AR 7Be/210Pbxs, au site PK30 (basse mer, surface, fond).


Saari 2008 133

5.5 Conclusion

Les radioisotopes 234Thxs, 7Be et 210Pbxs montrent des variations saisonnières dans l’estuaire,

qui peuvent être reliées au transport des particules. Comme le rapport d’activité 7Be/210Pbxs

des MES diminue au cours du temps ou par dilution par des sédiments anciens, il a été utilisé

pour étudier leur âge. Les âges des MES augmentent depuis les rivières vers l’estuaire à cause

du vieillissement propre des particules et de la dilution par des sédiments anciens. Dans

l’estuaire même, les âges diminuent vers l’aval et vers l’océan. Cette diminution est liée au

flux atmosphérique local :

1. la partie aval de l’estuaire est plus large et les particules de surface sont probablement

rajeunies par des apports atmosphériques de 7Be et de 210Pb

2. les masses d’air océanique contiennent moins de 210Pb et l’AR 7Be/210Pb

atmosphérique augmente

Le transport et l’âge des particules du continent via l’estuaire vers l’océan varient en fonction

du débit des rivières :

- Crue : les rapports fluviaux sont dominants dans l’estuaire. La ZTM est dispersée et

les sédiments anciens sont transportés de l’estuaire vers l’océan. Le temps de transfert

des particules du continent jusqu’à l’océan est d’environ 200 jours. Cet âge est une

valeur moyenne qui comprend le mélange de sédiments récents qui peuvent avoir

seulement quelques jours et des sédiments anciens remis en resuspension.

- Etiage : La ZTM remonte vers les rivières et l’âge des sédiments dans cette zone

augmente jusqu’à 400 jours.

La normalisation du 7Be/210Pbxs avec le 7Be/137Cs pour éliminer l’augmentation de l’âge par

les sédiments anciens a été aussi testée pour l’estuaire. Après la correction, les âges des

sédiments diminuent vers l’aval. Ceci montre qu’il faudrait prendre en compte des apports

océaniques de 7Be et de 210Pb dans les modèles de transport des particules dans les estuaires,

contrairement aux hypothèses de Feng et al, (1999) ou Ciffroy et al, (2003). Le site PK30

montre des variations des âges directement liées au rapport 7Be/210Pb de la Garonne. Les âges

relatifs de cette partie de l’estuaire augmentent jusque vers 200 jours avant d’être remis à zéro

pendant les crues.


134 Saari 2008

Conclusion générale

Saari 2008 135


Le suivi sur deux ans (2006-2007) des radioéléments naturels, 234Th, 7Be et 210Pb, et

artificiels, 137Cs et 131I, dans le Lot, la Garonne et l’estuaire de la Gironde, m’a permis de

distinguer les différentes étapes de transport de particules dans ce bassin versant en relation

avec l’hydrologie. L’atout de l’utilisation de ces traceurs était d’accéder à de premières

estimations des temps de résidence (sol ; rivière ; estuaire) des sédiments et des fractions de

matériel récent.

Rivières : la Garonne et le Lot

Les activités spécifiques du 234Thxs sont mesurables dans les MES de la Garonne et du Lot.

Dans la phase dissoute, 238U, père radioactif du 234Thxs, montre des valeurs supérieures à 5

mBq l-1. Cette valeur correspond au seuil en 238UD qui permet d’utiliser le 234Th en rivière. A

cause (1) de la rétention des particules dans les réservoirs temporaires et (2) de la

resuspension des sédiments du fond (dont les activités en 234Th et 7Be sont négligeables), les

activités spécifiques des trois radioisotopes 234Th, 7Be et 210Pb varient dans le temps et dans

l’espace au niveau de la Garonne et du Lot. Les variations physico-chimiques, propres à

chaque rivière, peuvent aussi conduire à ce type de variations. Pour cette raison, les rapports

des activités (AR) 234Thxs/210Pbxs et 7Be/210Pbxs ont été utilisés pour étudier plus précisément

le transport des particules.

Les AR 234Thxs/210Pbxs et AR 7Be/210Pbxs sont supposés diminuer : (1) en fonction du temps

et/ou (2) quand les MES se mélangent avec des sédiments anciens non marqués par le 7Be et 234Thxs. L’évolution des rapports d’activité est donc liée aux conditions hydrologiques. Quand

le débit et la remise en suspension sont assez importants, les AR diminuent à cause de la

dilution par des particules anciennes. En début d’étiage, cet effet de dilution n’opère plus, ce

qui favorise l’augmentation des AR. Pendant l’étiage, avec la diminution des débits mais

aussi la diminution des vitesses d’écoulement, il y a rétention des MES : le 7Be décroît et

donc AR 7Be/210Pbxs diminue, le 234Th dissous est adsorbé sur les particules et AR


136 Saari 2008

234Thxs/210Pbxs augmente. Le retour à des débits et des taux de MES moyens au début des

cruesprovoque le retour à un transport plus rapide avec l’introduction de nouvelles particules

fraîchement marquées en 7Be, plus jeunes, et les AR 7Be/210Pbxs augmentent.

Le temps de résidence des particules a été estimé avec deux modèles différents : le modèle

à deux boîtes (Le Cloarec et al., 2007) et le modèle qui utilise les rapports d’activités

(Matisoff et al., 2005). Les améliorations apportées à ces modèles dans ce travail sont

l’utilisation plus importante des valeurs mesurées par rapport aux valeurs estimées, la prise en

compte des variations saisonnières et une tentative de correction de l’âge des particules de la

resuspension. Le temps de résidence des particules dans les sols, l’âge des MES, qui est lié

aux variations du pourcentage des anciens sédiments, et la rétention des particules dans les

rivières varient en fonction de l’hydrologie (les âges moyens sont donnés pour les sites plus

en aval de la Garonne (La Réole) et du Lot (Aiguillon)) (Fig.-C.1) :

MESDébit

Rétention Rétention

Âges des MES dans les rivières (jours)

Temps de résidence dans les sols (ans)

% de sédiments anciens

Etiage Débit moyen Crue Etiage

Figure-C. 1. Schéma des variations saisonnières du temps de résidence dans les sols (en rouge), de l’âge des MES dans les rivières (en vert), du pourcentage des sédiments anciens et de la rétention des sédiments dans les rivières en fonction du débit et des concentrations en MES.


Saari 2008 137

Période d’étiage (gris clair) (Garonne < 200 m3 s-1 ; Lot < 100 m3 s-1) : le transport

des sédiments dans les bassins versants est très limité et les temps de résidence des

particules dans les sols sont élevés (Garonne : 200 000 ans, Lot : 180 000 ans). En

l’absence de remise en suspension significative des sédiments anciens, les MES des

rivières sont dominées par du matériel récent. Leur âge est donc moins élevé (Garonne

70 jours, Lot 105 jours). Le vieillissement des particules entre deux stations

successives varie entre 5 et 68 jours dans la Garonne et entre 2 et 89 jours dans le Lot.

Cette observation montre une rétention des particules pendant l’étiage.

Période de débits moyens après l’étiage (gris foncé) (Garonne 200–500 m3 s-1 ; Lot

100-200 m3 s-1) : le temps de résidence des particules dans le sol diminue (Garonne

100 000 ans, Lot 50 000 ans) et, à l’inverse, l’âge des sédiments dans les rivières

augmente (Garonne 160 jours, Lot 190 jours). Les MES sont dominées par du matériel

remis en suspension. Pendant cette période, l’augmentation des pluies favorise

l’érosion partielle des sols et des sédiments anciens. Une rétention partielle des MES

entre stations successives persiste (quelques jours).

Période de crue (blanc) (Garonne > 500 m3 s-1 ; Lot > 200 m3 s-1) : le temps de

résidence des particules dans les sols reste bas (Garonne 10 000 ans, Lot 20 000 ans).

En début et en fin de crue, lorsque le débit augmente mais que la rivière reste dans son

lit, l’érosion augmente et délivre aux rivières de nouvelles particules fraîchement

marquées en 7Be/210Pb. Les âges des MES des rivières diminuent (Garonne 70 jours,

Lot 95 jours). Au plus fort de la crue, quand les hauteurs d’eau sont les plus

importantes, la remise en suspension (berge, laisse de crue, apports amont) et le

transport sont plus importants : les MES sont alors dominées par du matériel ancien et

leurs âges augmentent (Garonne 153 jours, Lot 160 jours). Il n’y a pas de rétention

entre stations.

La correction des âges des MES issues de la resuspension proposée dans le cas du Lot a été

réalisée en utilisant le rapport d’activité 7Be/137Cs des MES comme indicateur de la fraction

de matériel remis en suspension. Le pourcentage des sédiments anciens remis en suspension,

calculé à partir de 7Be/137Cs, augmente en fonction du débit et des concentrations de MES. Le


138 Saari 2008

pourcentage moyen de sédiments issus de la resuspension est 70-75%. Une fois le

pourcentage de sédiments anciens estimé, il est alors possible de corriger la diminution de

l’AR 7Be/210Pbxs des MES attribuable à la dilution par des particules anciennes dont cet AR

est considéré nul. Les âges calculés avec les AR corrigés correspondent au temps de transport

des MES. Ces âges augmentent à la fin de l’étiage et diminuent pendant les forts débits. L’âge

moyen corrigé des effets de dilution par la resuspension est deux fois inférieur à l’âge non

corrigé. Ceci montre que la resuspension des sédiments anciens a un effet important sur les

âges.

Les perspectives de ce travail dans les rivières sont :

1. de développer un modèle basé sur le 234Th qui se comporte différemment du 7Be et 210Pb. Ensuite, il s’agira de comparer ces résultats avec ceux issus des modèles qui ont

déjà été testés dans cette étude. Toutefois, pour ce calcul, il est impératif de connaître

le volume d’eau dans les segments entre les stations pour évaluer le taux de production

de 234Th à partir de l’uranium dissous pour les périodes de temps considérées. Ceci

nécessitera d’établir les données de bathymétrie des rivières qui sont quasi

inexistantes.

2. de faire le lien entre les temps de transport des particules et les autres données

acquises dans les rivières, comme les flux des éléments trace métallique

3. de combiner les données de radioéléments avec des modèles d’érosion pour mieux

contraindre l’origine des MES et leur signature isotopique. Cet aspect est en cours de

développement dans le projet Relief Traviata (2008-2009) sur la Dordogne.


Saari 2008 139

Estuaire

Dans l’estuaire de la Gironde, les activités spécifiques des radioisotopes varient dans

l’espace et dans le temps en fonction des fluctuations des conditions hydrodynamiques et

physico-chimiques. Le 234Th particulaire augmente en fonction de la salinité, comme son père

radioactif 238U. Par contre, en considérant leur source amont, 7Be et 210Pb devraient montrer

des activités moins élevées en aval de l’estuaire. Or, le 7Be augmente avec la salinité et le 210Pbxs reste assez stable dans l’estuaire. L’augmentation du 7Be est liée à son renouvellement

par (1) les apports océaniques et/ou (2) les apports atmosphériques directs (pluies,

ruissellements) au niveau de l’estuaire. Comme la variation de la taille et du type des

particules peut aussi avoir des effets sur les activités spécifiques, les rapports d’activités 234Thxs/

210Pbxs et 7Be/210Pbxs ont été utilisés de préférence pour étudier plus précisément le

transport des particules.

Le rapport d’activités 7Be/210Pbxs des MES augmente depuis les rivières vers l’estuaire à

cause du vieillissement propre des particules et de la dilution par des sédiments anciens. Dans

l’estuaire même, les rapports 7Be/210Pbxs augmentent vers l’aval et vers l’océan. Cette

augmentation est liée au flux atmosphérique local : (1) la partie aval de l’estuaire est plus

large et les particules de surface sont probablement rajeunies par des apports atmosphériques

directs de 7Be et de 210Pb et (2) les masses d’air océaniques contiennent moins de 210Pb et

l’AR 7Be/210Pb atmosphérique augmente. Le rapport d’activité 234Thxs/210Pbxs augmente en

fonction de la salinité dans la partie aval de l’estuaire. L’AR 7Be/210Pbxs a été utilisé pour

étudier les âges des MES et l’AR 234Thxs/210Pbxs pour tracer la source des particules : océan ou

rivière.

Le transport et le temps de résidence des particules sont estimés avec le modèle qui utilise

les rapports d’activités (Matisoff et al., 2005). Le transport et l’âge des particules du continent

vers l’océan via l’estuaire varient en fonction du débit des rivières (Fig.-C.2) :


140 Saari 2008

-60 -30 0 30 60 90 1200

100

200

300

400

500

Âge (jours) Crue Etiage

Distance de Bordeaux (km)

Âge

(jo

urs)

0

10

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30

40

AR (234Thxs

/210Pbxs

) Crue Etiage

AR

( 234Th

xs / 210Pb

xs )Rivière Estuaire

fluvialEstuaire Océan

Figure-C. 2. Variations des âges des MES (jours) et des AR 234Thxs/

210Pbxs pendant l’étiage et la crue dans le continuum Garonne-Gironde-Océan.

- Crue : les âges des MES augmentent des rivières vers l’océan. Les apports fluviaux

sont dominants dans l’estuaire (234Thxs/210Pbxs faible). La ZTM est dispersée et les

sédiments anciens sont transportés de l’estuaire vers l’océan. Les âges des MES dans

l’estuaire sont compris entre environ 75 et 250 jours. Le temps de transfert des

particules du continent jusqu’à l’océan est d’environ 150 jours. Ces valeurs sont des

moyennes qui résultent du mélange de sédiments récents, qui peuvent avoir seulement

quelques jours avec des sédiments anciens remis en suspension.

- Etiage : les âges des MES sont plus élevés (max 400 jours) dans la partie estuaire-

fluvial (Portets-PK30) où la ZTM est présente. Les âges diminuent vers l’aval à cause

des apports océaniques (234Thxs/210Pbxs augmente). Le temps de transit moyen est de

l’ordre de 310 jours.


Saari 2008 141

La correction des âges des MES de la resuspension, par la normalisation du 7Be/210Pbxs

avec 7Be/137Cs, a aussi été testée pour l’estuaire. Après cette correction, il a été observé que

les âges des sédiments diminuent vers l’aval. Ceci montre qu’il faut prendre en compte les

apports océaniques de 7Be et de 210Pb dans les modèles de transport des particules dans les

estuaires, contrairement aux hypothèses de Feng et al. (1999) ou Ciffroy et al. (2003).

Le lien entre les âges des particules dans la ZTM et l’hydrologie des rivières a été étudié

plus précisément au site PK30. Ce site, le plus amont de l’estuaire et où la ZTM est présente

presque toute l’année, montre un lien plus marqué avec les particules fluviales. Pour cela,

l’AR 7Be/210Pbxs maximum du site PK30 a été utilisé comme référence de l’âge minimum de

ce site. Cette référence est utilisée pour calculer l’âge relatif des MES au PK30. Ces âges

relatifs augmentent graduellement jusqu’à 200 jours, avant d’être remis à zéro pendant les

crues.

Les perspectives de ce travail dans la partie estuaire sont :

1. étudier plus en détails les variations de transport des particules entre les différentes

situations de marée et entre les eaux de surface et de fond.

2. de développer un modèle basé sur le 234Th. Ceci nécessite de mesurer 234Th dans la

phase dissoute.

3. comparer ces résultats avec d’autres données acquises dans l’estuaire, par exemple le

carbone organique ou celles de la thèse d’Aymeric Dabrin qui doit estimer les flux

résiduels en éléments trace métalliques particulaires dans l’estuaire de la Gironde en

2006-2007.

4. tester le modèle de Feng et al. (1999) et le modèle de Ciffroy et al. (2003) en ajoutant

l’océan comme source supplémentaire de 7Be.


142 Saari 2008

Pour conclure, l’objectif principal de cette thèse était d’étudier la possibilité de l’utilisation

des radioisotopes à courte période radioactive naturels, 234Th, 7Be et 210Pb, et artificiels, 137Cs

et 131I, pour étudier le transport des particules à l’échelle saisonnière, avec comme site d’étude

le bassin versant de la Garonne-Dordogne-Gironde. Le suivi effectué sur deux années

consécutives et le traitement des 450 échantillons a permis l’acquisition d’une base de

données complète depuis les rivières jusqu’au débouché de l’estuaire. La compilation de ces

résultats a permis d’expliquer les variations saisonnières de ces radioisotopes en fonction des

conditions hydrologiques. Les modèles existants de calcul des temps de résidence des

particules ont été testés pour voir leur validité pour étudier les variations saisonnières du

transport des particules dans les rivières et dans l’estuaire. Plusieurs problèmes sont apparus :

les temps de résidence des sols très supérieurs aux demi-vies des radioisotopes utilisés, les

temps de résidence des MES en rivières négatifs en étiage, les hypothèses de calcul non

valables dans l’estuaire (cas du 7Be) et le vieillissement des MES par resuspension des

sédiments anciens. En conséquence, la poursuite de ce travail impliquera de développer un

modèle propre pour les systèmes fluviaux et estuariens qui prenne en compte le

comportement de chaque isotope dans ces différents milieux, les variations saisonnières du

transport des particules et la correction des âges de la resuspension.

Les principaux mécanismes de transport des matières en suspension dans le bassin versant

Garonne-Dordogne-Gironde et la variation de leur âge moyen au cours de l’année, sont

synthétisés dans la figure-C.3 (l’âge est calculé avec le modèle de Matisoff et al. (2005) en

utilisant la moyenne mensuelle du rapport 7Be/210Pb dans le flux atmosphérique comme

référence). Pendant l’étiage, l’âge moyen des MES dans le Lot et dans la Garonne varie entre

50 et 100 jours. De plus, le temps de rétention des particules entre les différentes stations de

prélèvement est compris entre 40 et 80 jours. Pendant les crues, l’âge augmente à cause de la

remise en suspension des anciennes particules sédimentées au fond des rivières. En période de

crue, dans l’estuaire la ZTM est dispersée et les particules de la ZTM sont évacuées dans

l’océan. Quand le débit diminue de nouveau, les particules qui ont été transportées vers

l’estuaire aval remontent vers l’estuaire fluvial pour former la ZTM, où l’âge des particules

augmente jusqu’à 200-400 jours.


Saari 2008 143

Âge des particules :

Âge des particules :

Lot

Dordogne

Dronne

Isle

Gironde

Garonne

Bordeaux

Riou-Mort

Etiage

Estuaire (ZTM)

Rivière Crue

particules évacuées

remontée des particulesvers l’amont

100-150 j 0 j

200-400 j

50-100 j40-80 jRétention :

Figure-C. 3. Carte schématique de la dynamique et de l’âge (jours) des particules pendant un cycle hydrologique dans le bassin versant Garonne-Dordogne-Gironde.


144 Saari 2008

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Annexes

Saari 2008 153

Annexes

Annexes

Saari 2008

Annexe 1. Relation entre MES et débit au niveau des stations de prélèvement de la Garonne et

du Lot.

PSM y = 6,8e0,003x

R2 = 0,5

0

20

40

60

80

100

120

0 200 400 600 800 1000

Débit (m3 s-1)

ME

S (

mg

l-1)

TON y = 4,6e0,003x

R2 = 0,6

0

20

40

60

80

100

120

140

0 200 400 600 800 1000 1200

Débit (m3 s-1)

ME

S (

mg

l-1)

LR y = 5,8e0,002x

R2 = 0,5

0

20

40

60

80

100

120

0 200 400 600 800 1000 1200

Débit (m3 s-1)

ME

S (

mg

l-1)

TEM y = 3,3e0,004x

R2 = 0,3

0

10

20

30

40

0 100 200 300 400 500 600

Débit (m3 s-1)

ME

S (

mg

l-1)

AIG y = 2,8e0,005x

R2 = 0,6

0

10

20

30

40

50

60

0 100 200 300 400 500 600

Débit (m3 s-1)

ME

S (

mg

l-1)

Saari 2008

Annexe 2. Activités de 238U particulaire (mBq g-1)

Site Date 238U

mBq g-1 ± TEM 27/02/06 37,00 2,10 TEM 09/02/07 29,50 1,20 TEM 08/06/07 30,10 0,00

TEM 05/03/07 44,00 1,70 AIG 08/06/07 29,20 1,50 AIG 21/12/06 36,60 3,20 AIG 27/02/06 44,00 2,30

AIG 18/09/07 35,50 1,80 AIG 30/07/07 34,1 4,3 TON 21/08/06 30,10 2,70 TON 21/12/06 34,90 1,70

TON 08/06/07 33,40 0,90 TON 03/07/07 31,80 2,00

Portets 13/01/05 33,8 2,5 St-Louis 13/01/05 32,2 1,2 La Réole 15/12/05 32,9 2,0 Cadillac 10/01/06 33,80 1,40

PK30-MJS 14/04/07 35,30 2,10 PK50-BMF 12/07/07 33,70 5,30

PK67-MJF 10/07/07 31,50 1,60 PK87-BMS 09/07/07 28,10 3,90 PK30-BMS 30/01/07 32,10 1,60

Annexes

Saari 2008

Annexe 3. Dates de prélèvement, concentration en MES (mg l-1), débit, activités en 234Thxs, 7Be, 210Pbxs,

137Cs, 131I (mBq g-1) et rapports d’activité 234Thxs/210Pbxs et 7Be/210Pbxs pour les

sites de Port-St-Marie (PSM) et Tonneins (TON).

Site date MES Débit 234Thxs 7Be 210Pbxs 137Cs 131I 234Thxs/210Pbxs 7Be/210Pbxs mg l-1 m3 s-1 mBq g-1 ± mBq g-1 ± mBq g-1 ± mBq g-1 ± mBq g-1 ± ± ±

PSM 10/01/06 11,3 275 39 12 228 20 114 21 9 2 4 1 0,34 0,12 2,00 0,41

PSM 03/02/06 54,3 767 18 6 44 5 67 9 9 1 1 0 0,26 0,10 0,66 0,11

PSM 27/02/06 10,8 324 57 10 95 12 93 15 12 2 5 1 0,61 0,15 1,02 0,21

PSM 24/03/06 16,9 526 25 7 52 6 33 10 11 1 2 0 0,76 0,32 1,60 0,53

PSM 18/04/06 10,2 317 62 12 205 17 68 16 5 1 4 1 0,90 0,27 3,01 0,75

PSM 11/05/06 27,2 271 23 21 183 21 44 13 9 1 1 0 0,52 0,49 4,11 1,30

PSM 06/06/06 8,3 82,1 70 23 73 21 72 24 7 3 0 0 0,96 0,45 1,02 0,44

PSM 30/06/06 7,4 94,3 93 18 234 19 30 12 8 1 3 1 3,05 1,35 7,68 3,11

PSM 24/07/06 3,0 48,9 27 15 214 24 47 16 1 2 5 1 0,57 0,37 4,50 1,61

PSM 21/08/06 15,5 65,4 60 12 295 18 77 12 9 1 2 0 0,78 0,20 3,82 0,64

Boe 14/09/06 8,4 103 90 12 388 23 93 15 3 1 6 1 0,97 0,20 4,17 0,72

PSM 06/10/06 22,1 132 104 15 260 21 104 16 11 2 6 1 1,00 0,21 2,50 0,44

PSM 30/10/06 14,5 158 46 7 121 8 69 10 10 1 6 1 0,67 0,14 1,75 0,28

PSM 23/11/06 16,1 283 19 10 233 14 82 12 7 1 2 1 0,24 0,13 2,84 0,45

PSM 21/12/06 6,9 166 39 11 75 13 73 18 6 2 14 2 0,54 0,20 1,02 0,31

PSM 15/01/07 6,0 136 107 22 160 24 122 24 11 3 2 1 0,88 0,25 1,31 0,32

PSM 09/02/07 17,2 302 48 6 301 2 70 8 8 1 4 0 0,68 0,12 4,27 0,49

PSM 05/03/07 39,3 466 21 10 126 12 47 13 6 1 2 1 0,43 0,24 2,66 0,78

PSM 30/03/07 18,2 352 7 9 222 13 45 10 11 1 2 0 0,14 0,20 4,88 1,13

PSM 23/04/07 35,2 443 27 7 96 9 69 11 12 1 2 1 0,40 0,12 1,38 0,26

PSM 15/05/07 30,3 450 23 6 188 9 70 8 12 1 7 1 0,33 0,09 2,67 0,33

PSM 08/06/07 104,4 657 24 7 123 9 38 7 11 1 0 0 0,65 0,23 3,28 0,66

PSM 03/07/07 29,1 198 42 9 119 11 15 9 7 1 0 0 2,88 1,91 8,15 5,16

PSM 30/07/07 7,8 69,2 15 8 99 10 24 9 9 1 4 1 0,63 0,42 4,18 1,67

PSM 23/08/07 27,2 158 30 8 187 10 40 8 11 1 2 0 0,75 0,25 4,63 0,95

PSM 18/09/07 10,8 105 58 11 760 29 69 15 7 1 5 1 0,85 0,24 11,0 2,42

PSM 10/10/07 28,4 210 19 8 287 20 106 15 9 1 3 1 0,18 0,08 2,70 0,43

PSM 06/11/07 4,8 86 1 7 39 7 29 8 3 1 3 1 0,04 0,23 1,34 0,45

TON 03/02/06 66,2 1120 44 5 46 5 66 6 7 1 1 0 0,66 0,10 0,70 0,09

TON 27/02/06 18,8 521 51 9 106 12 107 15 9 1 3 1 0,48 0,11 0,99 0,18

TON 24/03/06 124,0 877 22 7 78 7 21 8 10 1 1 0 1,08 0,53 3,78 1,50

TON 18/04/06 22,0 579 48 12 272 20 100 19 8 1 4 1 0,48 0,15 2,72 0,55

TON 11/05/06 27,1 407 22 8 207 12 54 9 10 1 0 0 0,40 0,16 3,79 0,66

TON 06/06/06 1,7 126 68 20 123 21 93 22 12 3 0 1 0,73 0,27 1,32 0,39

TON 30/06/06 6,7 140 101 19 241 20 61 14 6 1 0 0 1,64 0,49 3,93 0,96

TON 24/07/06 5,7 81,1 51 19 228 29 33 23 4 3 6 2 1,51 1,20 6,83 4,81

TON 21/08/06 9,8 108 56 12 341 18 70 11 8 1 2 0 0,80 0,21 4,86 0,81

TON 14/09/06 6,4 120 66 12 320 26 67 18 7 2 5 1 0,98 0,32 4,75 1,34

TON 06/10/06 14,0 236 175 15 280 19 87 15 7 1 3 1 2,00 0,39 3,21 0,60

TON 30/10/06 11,5 230 54 9 127 13 125 16 10 1 4 1 0,43 0,09 1,02 0,17

TON 23/11/06 18,8 377 38 8 214 9 61 7 8 1 1 0 0,61 0,15 3,49 0,42

TON 21/12/06 4,8 329 24 9 98 13 118 18 5 1 26 2 0,21 0,08 0,83 0,17

TON 15/01/07 4,0 234 211 27 265 26 147 23 8 2 2 1 1,44 0,29 1,81 0,33

TON 05/03/07 33,8 1110 14 5 31 4 62 7 8 1 0 0 0,23 0,08 0,50 0,08

TON 23/04/07 32,9 518 19 7 98 7 56 8 11 1 2 0 0,34 0,13 1,73 0,28

TON 15/05/07 34,7 439 16 7 163 12 47 11 11 1 6 1 0,33 0,17 3,44 0,84

TON 08/06/07 92,0 1100 8 6 150 9 37 8 10 1 0 0 0,23 0,17 4,09 0,93

TON 03/07/07 10,3 298 51 8 120 9 42 9 10 1 0 0 1,20 0,32 2,83 0,65

TON 30/07/07 3,7 107 36 10 108 12 66 14 4 1 4 1 0,54 0,19 1,63 0,39

TON 23/08/07 9,6 270 52 8 214 11 57 9 12 1 0 0 0,90 0,20 3,74 0,63

TON 18/09/07 7,2 132 76 12 586 26 96 16 10 1 2 1 0,80 0,19 6,11 1,07

TON 10/10/07 26,5 230 28 8 200 15 97 14 7 1 2 1 0,28 0,09 2,06 0,34

TON 06/11/07 2,7 122 23 13 62 17 31 20 4 2 5 1 0,74 0,64 1,96 1,38

Annexes

Saari 2008



sites de La Réole (LR) et Portets (POR).

Site date MES Débit 234Thxs 7Be 210Pbxs 137Cs 131I 234Thxs/210Pbxs 7Be/210Pbxs mg l-1 m3 s-1 mBq g-1 ± mBq g-1 ± mBq g-1 ± mBq g-1 ± mBq g-1 ± ± ±

LR 10/01/06 7,7 325 75 11 273 16 115 15 11 1 3 1 0,65 0,13 2,38 0,34

LR 03/02/06 70,6 1086 42 8 46 6 83 9 7 1 0 0 0,51 0,11 0,55 0,09

LR 27/02/06 11,1 554 67 12 127 16 78 19 9 2 3 1 0,86 0,26 1,62 0,44

LR 24/03/06 72,0 832 40 6 96 6 37 7 9 1 1 0 1,08 0,27 2,63 0,54

LR 18/04/06 10,0 580 55 11 242 19 58 18 10 2 3 1 0,94 0,34 4,15 1,32

LR 11/05/06 94,9 393 30 17 198 19 43 13 9 1 0 0 0,71 0,46 4,66 1,50

LR 06/06/06 4,7 115 100 30 87 27 89 25 0 0 3 1 1,12 0,46 0,98 0,41

LR 30/06/06 8,4 126 101 19 265 18 67 12 10 1 0 0 1,50 0,39 3,93 0,75

LR 24/07/06 7,8 96 51 15 207 23 59 18 5 2 2 1 0,86 0,37 3,48 1,13

LR 21/08/06 10,4 103 38 13 289 18 52 12 7 1 0 0 0,72 0,29 5,51 1,32

LR 14/09/06 11,3 105 47 12 455 29 86 18 7 2 2 1 0,54 0,18 5,28 1,16

LR 06/10/06 24,2 241 76 9 211 10 61 8 7 1 0 0 1,24 0,22 3,44 0,48

LR 23/11/06 10,9 411 73 11 286 16 91 12 10 1 0 0 0,80 0,16 3,13 0,45

LR 21/12/06 7,9 329 30 13 108 17 110 22 8 2 7 1 0,27 0,13 0,98 0,25

LR 15/01/07 4,5 234 73 19 198 27 108 24 3 2 0 0 0,68 0,23 1,84 0,48

LR 09/02/07 22,3 583 29 7 189 10 49 8 11 1 2 0 0,59 0,18 3,91 0,68

LR 05/03/07 38,0 1110 36 9 163 14 59 12 9 1 0 0 0,61 0,20 2,76 0,61

LR 30/03/07 16,6 586 27 9 218 13 56 9 9 1 0 0 0,48 0,18 3,87 0,67

LR 23/04/07 35,5 518 36 9 91 9 48 10 11 1 1 0 0,75 0,24 1,87 0,43

LR 15/05/07 32,8 439 21 7 229 13 61 10 11 1 5 1 0,35 0,13 3,72 0,64

LR 08/06/07 109,9 1112 16 8 115 8 41 8 10 1 0 0 0,38 0,20 2,83 0,59

LR 03/07/07 9,2 198 44 8 108 7 17 6 8 1 1 0 2,66 1,08 6,45 2,38

LR 30/07/07 9,8 91,9 24 7 102 10 36 11 9 1 3 1 0,67 0,28 2,87 0,94

LR 23/08/07 20,4 246 37 10 275 14 49 9 9 1 0 0 0,74 0,24 5,58 1,07

LR 18/09/07 2,3 81 69 10 356 19 79 14 9 1 2 1 0,87 0,20 4,49 0,83

LR 10/10/07 17,9 176 28 8 362 20 115 15 8 1 1 0 0,25 0,08 3,15 0,45

LR 06/11/07 2,7 93 21 9 63 13 54 16 3 1 1 1 0,38 0,21 1,16 0,42

POR 11/01/07 797 372 45 7 13 4 49 9 9 1 0 0 0,93 0,22 0,26 0,10

POR 12/03/07 35 1110 35 9 147 14 69 16 12 2 0 0 0,51 0,17 2,12 0,53

POR 11/04/07 19 518 24 12 111 16 36 16 8 2 0 0 0,66 0,45 3,03 1,41

POR 11/07/07 500 198 8 7 23 6 56 9 8 1 0 0 0,14 0,13 0,42 0,12

POR 18/09/07 4854 81 11 6 9 3 46 7 7 2 0 0 0,23 0,15 0,20 0,07

POR 16/10/07 1630 176 13 6 5 3 87 9 8 1 0 0 0,15 0,07 0,06 0,04

Annexes

Saari 2008



sites de Temple (TEM) et Aiguillon (AIG).

Site date MES Débit 234Thxs 7Be 210Pbxs 137Cs 131I 234Thxs/210Pbxs 7Be/210Pbxs

mg l-1 m3 s-1 mBq g-1 ± mBq g-1 ± mBq g-1 ± mBq g-1 ± mBq g-1 ± ± ±

TEM 04/01/06 3,5 210 71 15 385 24 146 21 12 2 0 0 0,49 0,12 2,64 0,42

TEM 10/01/06 9,1 96,3 69 8 297 14 143 14 16 1 0 0 0,49 0,07 2,08 0,23

TEM 27/01/06 1,8 122 80 18 229 23 228 28 11 3 0 0 0,35 0,09 1,01 0,16

TEM 27/02/06 24,8 170 64 14 217 21 166 25 10 2 0 0 0,38 0,10 1,31 0,23

TEM 21/03/06 4,6 246 84 16 378 33 172 30 10 3 0 0 0,49 0,13 2,20 0,43

TEM 10/04/06 5,6 182 112 21 517 38 196 34 12 3 0 0 0,57 0,15 2,64 0,50

TEM 30/05/06 3,4 23,4 9 21 124 23 69 23 6 2 0 0 0,13 0,31 1,80 0,69

TEM 30/06/06 9,0 56,6 139 39 391 49 55 30 2 3 0 0 2,51 1,54 7,05 3,95

TEM 24/07/06 3,1 20,8 71 20 394 33 82 23 10 3 0 0 0,86 0,34 4,79 1,40

TEM 21/08/06 2,7 19,5 55 19 308 30 69 23 8 3 0 0 0,79 0,38 4,46 1,53

TEM 14/09/06 4,8 12,2 106 21 830 49 222 33 8 3 0 0 0,48 0,12 3,74 0,60

TEM 06/10/06 2,9 63 258 26 325 33 168 28 8 3 0 0 1,54 0,30 1,94 0,38

TEM 30/10/06 0,9 30,9 152 27 243 36 241 42 5 3 0 0 0,63 0,16 1,01 0,23

TEM 23/11/06 4,9 93,6 60 9 264 13 111 13 10 1 0 0 0,55 0,10 2,38 0,31

TEM 21/12/06 3,2 135 57 12 160 16 138 20 11 2 0 0 0,41 0,10 1,16 0,21

TEM 15/01/07 3,5 62,3 112 24 271 29 186 30 12 3 0 0 0,60 0,16 1,45 0,28

TEM 09/02/07 8,7 252 0 7 236 12 101 11 13 1 8 1 0,00 2,33 0,28

TEM 05/03/07 28,2 505 45 10 285 18 84 15 16 2 0 0 0,54 0,15 3,39 0,64

TEM 30/03/07 6,7 193 95 17 277 22 106 21 18 3 0 0 0,89 0,24 2,61 0,56

TEM 23/04/07 3,0 52,6 74 21 195 27 186 31 6 3 4 1 0,40 0,13 1,05 0,23

TEM 15/05/07 9,0 60,1 61 11 198 16 137 16 10 2 0 0 0,45 0,10 1,45 0,20

TEM 08/06/07 34,5 281 33 7 167 8 52 6 12 1 0 0 0,62 0,16 3,18 0,40

TEM 03/07/07 14,2 110 47 11 206 15 68 14 14 2 0 0 0,68 0,21 3,03 0,66

TEM 30/07/07 5,5 29,5 33 7 109 8 39 8 5 1 5 1 0,83 0,25 2,76 0,59

TEM 23/08/07 13,3 54,8 72 12 268 18 192 16 19 2 0 0 0,37 0,07 1,39 0,15

TEM 18/09/07 2,3 59,6 51 13 120 16 100 23 11 2 0 0 0,51 0,17 1,20 0,32

TEM 10/10/07 3,7 20,5 56 12 405 26 134 21 10 2 0 0 0,42 0,11 3,03 0,51

TEM 06/11/07 17,1 20,8 14 9 46 12 83 16 6 2 2 1 0,17 0,11 0,56 0,18

AIG 27/02/06 7,7 197 44 10 178 15 127 19 12 2 0 0 0,35 0,10 1,40 0,24

AIG 21/03/06 8,7 353 68 11 207 17 163 21 12 2 0 0 0,42 0,09 1,27 0,19

AIG 10/04/06 7,7 218 127 24 441 41 214 39 14 3 0 0 0,59 0,16 2,06 0,42

AIG 30/05/06 2,8 36,2 90 30 263 47 183 49 15 6 0 0 0,49 0,21 1,43 0,46

AIG 30/06/06 3,4 40 161 30 274 33 117 26 10 3 0 0 1,38 0,40 2,34 0,60

AIG 24/07/06 3,0 14,8 92 22 326 34 147 29 11 3 0 0 0,63 0,20 2,23 0,50 St

Leger 21/08/06 13,9 25 73 7 231 10 53 8 5 1 1 0 1,37 0,24 4,33 0,68

AIG 14/09/06 3,2 18,5 143 23 463 39 153 33 4 3 0 0 0,94 0,25 3,03 0,71

AIG 06/10/06 7,1 87,3 141 17 309 23 178 21 8 2 0 0 0,79 0,13 1,74 0,24

AIG 30/10/06 4,0 42,5 63 13 169 20 122 23 11 3 0 0 0,52 0,15 1,39 0,31

AIG 23/11/06 6,8 93,6 71 16 330 23 137 20 14 2 0 0 0,52 0,14 2,41 0,39

AIG 21/12/06 4,9 135 39 11 101 14 105 18 13 2 0 0 0,37 0,12 0,97 0,21

AIG 15/01/07 3,5 62,3 82 17 254 21 212 23 11 2 0 0 0,38 0,09 1,20 0,16

AIG 05/03/07 30,7 505 31 8 194 13 83 13 15 1 0 0 0,37 0,12 2,33 0,40

AIG 23/04/07 1,7 52,6 41 18 182 27 83 24 16 1 3 1 0,49 0,26 2,19 0,71

AIG 15/05/07 3,5 60,1 52 13 371 24 103 17 7 2 0 0 0,51 0,15 3,60 0,64

AIG 08/06/07 48,5 281 20 6 173 8 76 7 12 1 0 0 0,26 0,08 2,26 0,23

AIG 03/07/07 7,6 110 58 9 168 12 96 12 16 1 0 0 0,61 0,12 1,75 0,25

AIG 30/07/07 3,2 29,5 28 11 121 6 48 15 12 2 0 1 0,59 0,29 2,51 0,79

AIG 23/08/07 3,8 54,8 45 7 250 10 84 9 13 1 0 0 0,53 0,10 2,97 0,34

AIG 18/09/07 2,8 67,3 70 18 684 41 189 30 12 3 2 1 0,37 0,11 3,62 0,61

AIG 10/10/07 1,8 20,5 59 14 561 29 199 25 6 2 0 0 0,29 0,08 2,81 0,38

AIG 06/11/07 1,3 20,8 37 18 126 25 139 30 7 3 0 0 0,27 0,14 0,91 0,26

Annexes

Saari 2008

Annexe 4. Tableau complet des données du modèle en boîte pour le site de Port-St-Marie

(PSM)

Garonne MES Q Fr Be Fr Pb Fr Cs Fa Be Fa Pb PSM kg l-1 l j-1 GBq j-1 GBq j-1 GBq j-1 GBq j-1 GBq j-1

10/01/2006 1,13E-05 2,38E+10 1,70E-01 3,33E-02 4,91E-03 63 7 03/02/2006 5,43E-05 6,63E+10 2,18E-01 2,47E-01 4,00E-02 129 14 27/02/2006 1,08E-05 2,80E+10 8,22E-02 3,08E-02 7,77E-03 129 14 24/03/2006 1,69E-05 4,54E+10 8,79E-02 2,66E-02 1,39E-02 228 9 18/04/2006 1,02E-05 2,74E+10 1,70E-01 2,10E-02 3,32E-03 69 13 11/05/2006 2,72E-05 2,34E+10 2,02E-01 2,94E-02 7,96E-03 168 10 06/06/2006 8,30E-06 7,09E+09 1,47E-02 4,77E-03 9,84E-04 119 7 30/06/2006 7,40E-06 8,15E+09 5,23E-02 2,09E-03 1,18E-03 119 7 24/07/2006 3,00E-06 4,22E+09 2,08E-02 8,02E-04 8,69E-05 393 36 21/08/2006 1,55E-05 5,65E+09 5,92E-02 7,20E-03 1,37E-03 219 19 14/09/2006 8,40E-06 8,90E+09 9,81E-02 7,80E-03 4,91E-04 245 22 06/10/2006 2,21E-05 1,14E+10 1,25E-01 2,74E-02 4,17E-03 75 4 30/10/2006 1,45E-05 1,37E+10 5,70E-02 1,47E-02 3,44E-03 75 4 23/11/2006 1,61E-05 2,45E+10 2,06E-01 3,44E-02 4,64E-03 93 4 21/12/2006 6,90E-06 1,43E+10 2,89E-02 8,30E-03 1,66E-03 42 3 15/01/2007 6,00E-06 1,18E+10 4,88E-02 1,00E-02 2,30E-03 130 7 09/02/2007 1,72E-05 2,61E+10 2,92E-01 3,34E-02 6,11E-03 285 15 05/03/2007 3,93E-05 4,03E+10 3,01E-01 7,69E-02 1,25E-02 253 31 30/03/2007 1,82E-05 3,04E+10 2,57E-01 2,65E-02 9,78E-03 253 31 23/04/2007 3,52E-05 3,83E+10 2,03E-01 9,61E-02 2,15E-02 10 1 15/05/2007 3,03E-05 3,89E+10 3,67E-01 8,56E-02 1,97E-02 285 21 08/06/2007 1,04E-04 5,68E+10 8,70E-01 2,25E-01 7,23E-02 220 8 03/07/2007 2,91E-05 1,71E+10 1,00E-01 7,54E-03 5,13E-03 122 12 30/07/2007 7,80E-06 5,98E+09 1,64E-02 1,24E-03 1,05E-03 122 12 23/08/2007 2,72E-05 1,37E+10 1,21E-01 1,56E-02 5,72E-03 125 13 18/09/2007 1,08E-05 9,07E+09 2,12E-01 7,41E-03 1,41E-03 76 7 10/10/2007 2,84E-05 1,81E+10 2,52E-01 5,67E-02 6,27E-03 36 4 06/11/2007 4,83E-06 7,43E+09 7,12E-03 1,24E-03 3,38E-04 36 4

Annexes

Saari 2008

Annexe 4. Tableau complet des données du modèle en boîte pour le site de Tonneins (TON)

Garonne MES Q Fr Be Fr Pb Fr Cs Fa Be Fa Pb TON kg l-1 l j-1 GBq j-1 GBq j-1 GBq j-1 GBq j-1 GBq j-1

03/02/2006 6,62E-05 9,68E+10 3,41E-01 4,32E-01 5,40E-02 158 17 27/02/2006 1,88E-05 4,50E+10 1,38E-01 9,55E-02 1,22E-02 158 17 24/03/2006 1,24E-04 7,58E+10 7,96E-01 1,96E-01 1,05E-01 280 12 18/04/2006 2,20E-05 5,00E+10 4,36E-01 1,15E-01 1,40E-02 84 15 11/05/2006 2,71E-05 3,52E+10 2,69E-01 5,38E-02 1,39E-02 206 12 06/06/2006 1,70E-06 1,09E+10 1,57E-02 2,74E-03 1,74E-03 146 8 30/06/2006 6,70E-06 1,21E+10 4,87E-02 5,71E-03 1,39E-03 146 8 24/07/2006 5,70E-06 7,01E+09 2,51E-02 1,57E-03 5,09E-04 483 44 21/08/2006 9,80E-06 9,33E+09 6,30E-02 7,08E-03 1,65E-03 269 23 14/09/2006 6,40E-06 1,04E+10 5,44E-02 5,16E-03 1,42E-03 301 26 06/10/2006 1,40E-05 2,04E+10 1,37E-01 2,67E-02 3,92E-03 92 5 30/10/2006 1,15E-05 1,99E+10 5,44E-02 3,10E-02 4,76E-03 92 5 23/11/2006 1,88E-05 3,26E+10 2,00E-01 3,95E-02 8,09E-03 114 5 21/12/2006 4,80E-06 2,84E+10 4,13E-02 1,95E-02 2,59E-03 51 4 15/01/2007 4,00E-06 2,02E+10 7,50E-02 1,48E-02 2,43E-03 159 9 05/03/2007 3,38E-05 9,59E+10 1,29E-01 2,05E-01 3,61E-02 311 38 23/04/2007 3,29E-05 4,48E+10 1,87E-01 8,55E-02 2,27E-02 13 2 15/05/2007 3,47E-05 3,79E+10 2,77E-01 6,43E-02 1,88E-02 350 26 08/06/2007 9,20E-05 9,50E+10 1,45E+00 3,23E-01 9,57E-02 270 10 03/07/2007 1,03E-05 2,57E+10 6,26E-02 1,23E-02 5,74E-03 150 15 30/07/2007 3,70E-06 9,24E+09 1,37E-02 2,88E-03 5,95E-04 150 15 23/08/2007 9,60E-06 2,33E+10 9,80E-02 1,42E-02 6,06E-03 153 16 18/09/2007 7,20E-06 1,14E+10 1,15E-01 8,97E-03 2,09E-03 93 8 10/10/2007 2,65E-05 1,99E+10 1,45E-01 5,32E-02 5,06E-03 44 4 06/11/2007 2,70E-06 1,05E+10 8,25E-03 1,22E-03 6,38E-04 44 5

Annexes

Saari 2008

Annexe 4. Tableau complet des données du modèle en boîte pour le site de La Réole (LR)

Garonne MES Q Fr Be Fr Pb Fr Cs Fa Be Fa Pb LR kg l-1 l j-1 GBq j-1 GBq j-1 GBq j-1 GBq j-1 GBq j-1

10/01/2006 7,70E-06 2,81E+10 1,36E-01 2,81E-02 6,05E-03 80 9 03/02/2006 7,06E-05 9,38E+10 3,44E-01 5,59E-01 5,58E-02 163 18 27/02/2006 1,11E-05 4,79E+10 1,28E-01 4,53E-02 9,77E-03 163 18 24/03/2006 7,20E-05 7,19E+10 5,68E-01 1,92E-01 5,36E-02 290 12 18/04/2006 1,00E-05 5,01E+10 2,43E-01 3,22E-02 1,13E-02 87 16 11/05/2006 9,49E-05 3,40E+10 7,06E-01 1,39E-01 3,13E-02 213 12 06/06/2006 4,70E-06 9,94E+09 1,28E-02 5,05E-03 0,00E+00 151 9 30/06/2006 8,40E-06 1,09E+10 5,30E-02 6,89E-03 2,11E-03 151 9 24/07/2006 7,80E-06 8,29E+09 3,06E-02 4,34E-03 7,84E-04 499 45 21/08/2006 1,04E-05 8,90E+09 5,24E-02 5,31E-03 1,35E-03 278 24 14/09/2006 1,13E-05 9,07E+09 8,80E-02 9,61E-03 1,44E-03 311 27 06/10/2006 2,42E-05 2,08E+10 1,50E-01 3,22E-02 5,39E-03 95 5 23/11/2006 1,09E-05 3,55E+10 2,12E-01 3,85E-02 8,23E-03 118 5 21/12/2006 7,90E-06 2,84E+10 5,51E-02 2,78E-02 4,25E-03 53 4 15/01/2007 4,50E-06 2,02E+10 5,81E-02 1,20E-02 1,14E-03 165 9 09/02/2007 2,23E-05 5,04E+10 3,08E-01 5,69E-02 1,92E-02 362 19 05/03/2007 3,80E-05 9,59E+10 7,52E-01 2,22E-01 4,50E-02 322 40 30/03/2007 1,66E-05 5,06E+10 2,94E-01 5,02E-02 1,25E-02 322 40 23/04/2007 3,55E-05 4,48E+10 1,84E-01 7,91E-02 2,25E-02 13 2 15/05/2007 3,28E-05 3,79E+10 3,71E-01 7,88E-02 1,80E-02 362 27 08/06/2007 1,10E-04 9,61E+10 1,32E+00 4,32E-01 1,21E-01 280 11 03/07/2007 9,20E-06 1,71E+10 3,53E-02 2,91E-03 3,06E-03 155 15 30/07/2007 9,85E-06 7,94E+09 1,61E-02 3,06E-03 1,54E-03 155 15 23/08/2007 2,04E-05 2,13E+10 1,78E-01 2,24E-02 6,13E-03 158 17 18/09/2007 2,29E-06 7,00E+09 3,06E-02 1,83E-03 8,84E-04 96 9 10/10/2007 1,79E-05 1,52E+10 1,54E-01 3,31E-02 3,68E-03 46 5 06/11/2007 2,74E-06 8,04E+09 6,45E-03 1,63E-03 3,24E-04 46 5

Annexes

Saari 2008

Annexe 4. Tableau complet des données du modèle en boîte pour le site de Portets (POR)

Garonne MES Q Fr Be Fr Pb Fr Cs Fa Be Fa Pb POR kg l-1 l j-1 GBq j-1 GBq j-1 GBq j-1 GBq j-1 GBq j-1

11/01/2007 7,97E-04 3,21E+10 3,25E-01 1,25E+00 2,33E-01 169 9 12/03/2007 3,53E-05 9,59E+10 6,38E-01 2,41E-01 5,29E-02 329 40 11/04/2007 1,87E-05 4,48E+10 1,42E-01 3,22E-02 1,13E-02 285 21 11/07/2007 5,00E-04 1,71E+10 2,05E-01 4,76E-01 7,15E-02 122 12 18/09/2007 4,85E-03 7,00E+09 3,04E-01 1,55E+00 2,38E-01 76 7 16/10/2007 1,63E-03 1,52E+10 1,30E-01 2,17E+00 1,88E-01 36 4

Annexes

Saari 2008

Annexe 4. Tableau complet des données du modèle en boîte pour le site de Temple (TEM)

Lot MES Q Fr Be Fr Pb Fr Cs Fa Be Fa Pb TEM kg l-1 l j-1 GBq j-1 GBq j-1 GBq j-1 GBq j-1 GBq j-1

04/01/2006 3,50E-06 1,81E+10 9,43E-02 1,19E-02 3,28E-03 16,5 1,8 10/01/2006 9,10E-06 8,32E+09 4,72E-02 1,20E-02 2,87E-03 16,5 1,8 27/01/2006 1,80E-06 1,05E+10 2,85E-02 6,73E-03 1,60E-03 33,7 3,7 27/02/2006 2,48E-05 1,47E+10 1,11E-01 6,27E-02 5,20E-03 33,7 3,7 21/03/2006 4,60E-06 2,13E+10 1,17E-01 2,04E-02 3,62E-03 59,9 2,5 10/04/2006 5,60E-06 1,57E+10 1,27E-01 2,04E-02 3,24E-03 18,0 3,3 30/05/2006 3,40E-06 2,02E+09 3,37E-03 6,16E-04 1,71E-04 31,2 1,8 30/06/2006 9,00E-06 4,89E+09 3,63E-02 2,71E-03 2,12E-04 31,2 1,8 24/07/2006 3,10E-06 1,80E+09 9,26E-03 6,06E-04 2,61E-04 103,2 9,4 21/08/2006 2,70E-06 1,68E+09 6,59E-03 4,31E-04 2,04E-04 57,4 5,0 14/09/2006 4,80E-06 1,05E+09 1,30E-02 1,36E-03 1,34E-04 64,3 5,7 06/10/2006 2,90E-06 5,44E+09 2,28E-02 3,56E-03 6,12E-04 19,7 1,1 30/10/2006 9,00E-07 2,67E+09 7,08E-03 1,22E-03 1,66E-04 19,7 1,1 23/11/2006 4,90E-06 8,09E+09 3,18E-02 5,28E-03 1,31E-03 24,3 1,1 21/12/2006 3,20E-06 1,17E+10 2,46E-02 6,75E-03 1,94E-03 10,9 0,8 15/01/2007 3,50E-06 5,38E+09 1,97E-02 4,51E-03 9,71E-04 34,0 1,9 09/02/2007 8,70E-06 2,18E+10 9,59E-02 2,14E-02 6,05E-03 74,7 4,0 05/03/2007 2,82E-05 4,36E+10 4,75E-01 1,07E-01 2,75E-02 66,4 8,2 30/03/2007 6,70E-06 1,67E+10 7,71E-02 1,36E-02 5,54E-03 66,4 8,2 23/04/2007 3,00E-06 4,54E+09 1,15E-02 3,37E-03 3,75E-04 2,7 0,3 15/05/2007 9,00E-06 5,19E+09 1,95E-02 7,10E-03 1,12E-03 74,8 5,6 08/06/2007 3,45E-05 2,43E+10 1,80E-01 4,52E-02 1,41E-02 57,8 2,2 03/07/2007 1,42E-05 9,50E+09 4,75E-02 9,85E-03 3,39E-03 32,0 3,1 30/07/2007 5,50E-06 2,55E+09 4,31E-03 6,54E-04 2,14E-04 32,0 3,1 23/08/2007 1,33E-05 4,73E+09 2,96E-02 1,30E-02 2,21E-03 32,7 3,5 18/09/2007 2,30E-06 5,15E+09 7,60E-03 1,70E-03 8,08E-04 19,9 1,8 10/10/2007 3,68E-06 1,77E+09 9,82E-03 1,11E-03 2,66E-04 9,5 0,9 06/11/2007 1,71E-05 1,80E+09 2,26E-03 2,71E-03 3,23E-04 9,5 1,1

Annexes

Saari 2008

Annexe 4. Tableau complet des données du modèle en boîte pour le site d’Aiguillon (AIG)

Lot MES Q Fr Be Fr Pb Fr Cs Fa Be Fa Pb AIG kg l-1 l j-1 GBq j-1 GBq j-1 GBq j-1 GBq j-1 GBq j-1

27/02/2006 7,70E-06 1,70E+10 5,35E-02 1,88E-02 3,89E-03 34,5 3,8 21/03/2006 8,70E-06 3,05E+10 1,18E-01 4,81E-02 7,35E-03 61,3 2,5 10/04/2006 7,70E-06 1,88E+10 1,47E-01 3,50E-02 5,08E-03 18,4 3,4 30/05/2006 2,80E-06 3,13E+09 1,05E-02 2,18E-03 7,01E-04 31,9 1,8 30/06/2006 3,40E-06 3,45E+09 1,27E-02 1,77E-03 5,47E-04 31,9 1,8 24/07/2006 3,00E-06 1,27E+09 5,41E-03 7,47E-04 2,09E-04 105,5 9,6 21/08/2006 1,39E-05 2,16E+09 1,19E-02 1,72E-03 3,02E-04 58,7 5,1 14/09/2006 3,20E-06 1,60E+09 9,78E-03 1,03E-03 1,00E-04 65,8 5,8 06/10/2006 7,10E-06 7,54E+09 3,99E-02 1,08E-02 1,18E-03 20,1 1,2 30/10/2006 4,00E-06 3,67E+09 8,69E-03 2,24E-03 6,44E-04 20,1 1,2 23/11/2006 6,80E-06 8,09E+09 4,48E-02 8,62E-03 2,07E-03 24,9 1,1 21/12/2006 4,90E-06 1,17E+10 1,76E-02 7,23E-03 2,56E-03 11,2 0,8 15/01/2007 3,50E-06 5,38E+09 1,85E-02 5,14E-03 9,14E-04 34,8 1,9 05/03/2007 3,07E-05 4,36E+10 3,44E-01 1,15E-01 2,87E-02 68,0 8,4 23/04/2007 1,70E-06 4,54E+09 9,70E-03 1,02E-03 9,85E-04 2,8 0,3 15/05/2007 3,50E-06 5,19E+09 2,60E-02 2,41E-03 5,52E-04 76,5 5,7 08/06/2007 4,85E-05 2,43E+10 2,45E-01 9,17E-02 1,82E-02 59,1 2,3 03/07/2007 7,60E-06 9,50E+09 2,80E-02 7,85E-03 2,89E-03 32,7 3,2 30/07/2007 3,20E-06 2,55E+09 4,08E-03 5,18E-04 4,52E-04 32,7 3,2 23/08/2007 3,80E-06 4,73E+09 1,63E-02 1,91E-03 9,71E-04 33,5 3,6 18/09/2007 2,83E-06 5,81E+09 5,10E-02 4,21E-03 1,07E-03 20,4 1,8 10/10/2007 1,80E-06 1,77E+09 1,17E-02 9,88E-04 1,51E-04 9,7 1,0 06/11/2007 1,30E-06 1,80E+09 2,55E-03 5,73E-04 1,64E-04 9,7 1,1

Annexes

Saari 2008

Annexe 5. Dates de prélèvement, concentration en MES (mg l-1), salinité, débit, activités en 234Thxs,

7Be, 210Pbxs et 137Cs (mBq g-1) et rapports d’activité 234Thxs/210Pbxs et 7Be/210Pbxs au

niveau du site PK30 (S=surface, F=fond, MJ=mi-jusant, BM=basse mer, F=mi-flot, PM=pleine mer).

Site Echan. Date MES Salinité Q 210Pbxs 234Thxs

7Be 137Cs 7Be/210Pbxs 234Thxs/

210Pbxs

mg l-1 (psu) m3 s-1 mBq g-1 ± mBq g-1 ± mBq g-1 ± mBq g-1 ± ± ±

PK30 MJS 23/03/06 286 0,15 1501 51 9 20 6 30 4 7 1 0,59 0,14 0,40 0,13

PK30 MJS 19/04/06 391 0,13 1038 48 8 23 7 20 4 10 1 0,42 0,11 0,49 0,17

PK30 MJS 24/05/06 2128 1,01 496 50 9 8 16 28 8 3 1 0,56 0,19 0,17 0,33

PK30 MJS 05/07/06 550 4,44 204 38 10 0 9 1 5 8 1 0,03 0,14 0,00 0,00

PK30 MJS 30/08/06 620 6,05 156 48 10 14 8 16 5 10 1 0,34 0,12 0,29 0,18

PK30 MJS 04/10/06 1380 2,24 365 33 9 17 8 16 6 10 1 0,49 0,22 0,53 0,28

PK30 MJS 16/11/06 810 2,25 377 56 10 13 6 15 3 9 1 0,26 0,08 0,23 0,12

PK30 MJS 30/01/07 1040 0,2 584 47 9 21 8 14 4 6 1 0,29 0,10 0,46 0,20

PK30 MJS 13/03/07 147 0,12 1065 46 11 7 10 42 8 4 1 0,91 0,28 0,14 0,21

PK30 MJS 12/04/07 600 0,24 783 36 8 34 10 14 5 9 1 0,39 0,16 0,96 0,35

PK30 MJS 12/07/07 1710 0,9 520 41 9 4 8 20 5 8 1 0,49 0,16 0,09 0,19

PK30 MJS 21/08/07 580 3,68 225 54 9 20 10 10 5 10 1 0,19 0,10 0,38 0,19

PK30 MJS 20/09/07 225 3,64 337 45 9 8 6 14 6 12 1 0,32 0,14 0,18 0,15

PK30 MJS 17/10/07 1700 4,17 315 56 12 16 8 4 4 12 1 0,08 0,07 0,29 0,16

PK30 MJS 05/11/07 1280 3,83 219 65 10 13 7 20 5 12 1 0,30 0,08 0,19 0,11

PK30 MJF 23/03/06 272 0,15 1501 39 8 8 8 26 6 7 1 0,67 0,20 0,19 0,20

PK30 MJF 19/04/06 1797 0,12 1038 54 9 25 7 21 4 10 1 0,40 0,11 0,47 0,15

PK30 MJF 24/05/06 1875 1,09 496 34 7 33 15 14 7 5 1 0,41 0,22 0,99 0,49

PK30 MJF 05/07/06 620 4,49 204 28 10 20 8 56 8 10 1 2,03 0,80 0,72 0,39

PK30 MJF 30/08/06 3695 6,21 156 33 8 18 8 14 4 8 1 0,43 0,16 0,57 0,28

PK30 MJF 04/10/06 5600 2,57 365 62 9 37 8 7 4 11 1 0,12 0,06 0,60 0,15

PK30 MJF 16/11/06 2100 2,66 377 39 7 4 4 12 3 9 1 0,31 0,09 0,11 0,11

PK30 MJF 30/01/07 2100 0,2 584 49 10 7 9 13 5 6 1 0,26 0,11 0,14 0,18

PK30 MJF 12/07/07 1710 0,91 520 54 9 10 7 31 5 9 1 0,57 0,13 0,19 0,13

PK30 MJF 21/08/07 550 3,72 225 44 10 19 10 9 5 10 1 0,22 0,13 0,43 0,25

PK30 MJF 20/09/07 365 3,97 337 49 9 7 8 25 5 12 1 0,50 0,13 0,14 0,16

PK30 MJF 17/10/07 1500 4,27 315 53 10 12 7 19 4 11 1 0,36 0,11 0,22 0,14

PK30 MJF 05/11/07 1450 3,82 219 49 8 13 6 6 3 9 1 0,13 0,06 0,27 0,13

PK30 BMS 23/03/06 165 0,14 1501 54 9 36 7 28 5 9 1 0,51 0,12 0,66 0,16

PK30 BMS 19/04/06 200 0,13 1038 40 6 63 6 25 3 10 1 0,63 0,12 1,59 0,29

PK30 BMS 24/05/06 637 0,24 496 57 9 67 19 27 10 4 1 0,48 0,19 1,19 0,39

PK30 BMS 05/07/06 275 2,02 204 42 10 34 11 16 6 12 1 0,38 0,16 0,82 0,34

PK30 BMS 30/08/06 615 3,32 156 60 10 2 7 24 5 12 1 0,41 0,11 0,03 0,12

PK30 BMS 04/10/06 590 0,73 365 34 8 0 5 9 3 11 1 0,26 0,12 0,00 0,00

PK30 BMS 16/11/06 720 0,94 377 33 8 11 7 11 3 10 1 0,35 0,14 0,34 0,22

PK30 BMS 30/01/07 195 0,15 584 55 10 25 9 17 5 6 1 0,30 0,10 0,44 0,17

PK30 BMS 13/03/07 41 0,12 1065 37 13 10 14 96 12 13 2 2,55 0,95 0,25 0,39

PK30 BMS 12/04/07 365 0,25 783 35 9 29 10 21 4 12 1 0,60 0,20 0,84 0,36

PK30 BMS 12/07/07 700 0,28 520 29 4 12 5 24 3 10 1 0,85 0,16 0,42 0,19

PK30 BMS 21/08/07 500 2,02 225 43 9 0 8 10 4 9 1 0,24 0,11 0,00 0,00

PK30 BMS 20/09/07 390 1,53 337 37 5 3 6 16 2 10 1 0,44 0,08 0,08 0,17

PK30 BMS 17/10/07 750 1,43 315 39 9 9 8 14 5 13 1 0,36 0,15 0,25 0,21

PK30 BMS 05/11/07 710 1,36 219 19 9 8 7 6 4 12 1 0,34 0,25 0,44 0,44

PK30 BMF 23/03/06 171 0,14 1501 34 9 11 7 28 5 6 1 0,84 0,27 0,33 0,22

PK30 BMF 19/04/06 343 0,11 1038 31 10 26 9 26 7 9 1 0,86 0,35 0,84 0,41

PK30 BMF 05/07/06 1100 2,1 204 76 11 11 10 65 10 8 1 0,86 0,18 0,14 0,14

Annexes

Saari 2008






210Pbxs


PK30 BMF 30/08/06 21048 4,15 156 45 10 16 8 16 5 11 1 0,37 0,14 0,36 0,20

PK30 BMF 04/10/06 1660 0,75 365 40 8 2 7 25 5 9 1 0,62 0,17 0,06 0,17

PK30 BMF 16/11/06 4350 1 377 50 9 6 5 16 3 12 1 0,32 0,09 0,13 0,11

PK30 BMF 30/01/07 320 0,15 584 46 10 16 9 7 4 6 1 0,15 0,09 0,35 0,21

PK30 BMF 12/07/07 870 0,26 520 44 9 25 8 35 6 11 1 0,80 0,21 0,58 0,22

PK30 BMF 21/08/07 960 2,14 225 54 9 5 10 25 6 11 1 0,46 0,14 0,09 0,18

PK30 BMF 20/09/07 2500 1,66 337 43 7 15 7 28 4 9 1 0,65 0,14 0,35 0,17

PK30 BMF 17/10/07 3300 1,4 315 53 8 16 6 13 4 11 1 0,25 0,08 0,30 0,13

PK30 BMF 05/11/07 2750 1,36 219 52 9 9 7 14 5 9 1 0,27 0,10 0,18 0,15

PK30 FS 23/03/06 267 0,14 1501 38 8 19 7 33 5 8 1 0,87 0,24 0,50 0,22

PK30 FS 19/04/06 555 0,15 1038 35 7 25 6 22 4 8 1 0,62 0,17 0,72 0,24

PK30 FS 24/05/06 988 1,4 496 59 9 28 15 32 8 11 1 0,54 0,15 0,48 0,27

PK30 FS 05/07/06 610 4,58 204 48 10 52 13 13 6 11 1 0,28 0,13 1,09 0,36

PK30 FS 30/08/06 1664 6,21 156 31 9 21 9 19 5 10 1 0,61 0,24 0,70 0,35

PK30 FS 04/10/06 1290 3,59 365 46 10 0 7 8 4 10 1 0,17 0,09 0,00 0,00

PK30 FS 16/11/06 1150 2,68 377 44 9 29 10 9 4 10 1 0,21 0,10 0,65 0,27

PK30 FS 30/01/07 840 0,25 584 39 7 23 7 12 4 7 1 0,31 0,12 0,61 0,22

PK30 FF 23/03/06 332 0,14 1501 49 9 26 7 18 5 6 1 0,38 0,12 0,53 0,18

PK30 FF 19/04/06 1268 0,16 1038 60 10 21 8 21 5 8 1 0,35 0,10 0,35 0,15

PK30 FF 24/05/06 3649 1,06 496 18 8 29 8 22 5 9 1 1,24 0,62 1,62 0,87

PK30 FF 05/07/06 890 4,45 204 45 10 33 12 31 7 10 1 0,68 0,22 0,74 0,31

PK30 FF 30/08/06 8859 5,69 156 33 10 3 9 17 5 10 1 0,51 0,22 0,09 0,26

PK30 FF 04/10/06 8350 2,32 365 38 8 10 7 16 5 7 1 0,41 0,16 0,26 0,20

PK30 FF 16/11/06 14300 2,66 377 79 10 15 6 16 4 11 1 0,20 0,05 0,18 0,08

PK30 FF 30/01/07 6100 0,24 584 28 8 14 10 12 4 8 1 0,45 0,20 0,51 0,38

PK30 PMS 25/01/06 415 1,18 569 59 6 15 4 13 3 13 1 0,22 0,05 0,25 0,08

PK30 PMS 23/03/06 118 0,15 1501 52 9 30 7 35 6 11 1 0,66 0,16 0,57 0,17

PK30 PMS 19/04/06 566 0,29 1038 36 8 20 7 17 4 12 1 0,48 0,15 0,56 0,23

PK30 PMS 24/05/06 287 2,38 496 39 7 29 12 12 4 11 1 0,32 0,11 0,75 0,34

PK30 PMS 05/07/06 305 5,55 204 39 11 45 15 38 8 11 1 0,98 0,35 1,16 0,50

PK30 PMS 30/08/06 559 7,62 156 27 9 4 8 16 5 12 1 0,61 0,28 0,16 0,29

PK30 PMS 04/10/06 355 5,1 365 23 6 5 5 16 4 10 1 0,71 0,24 0,21 0,21

PK30 PMS 16/11/06 395 4,23 377 63 11 11 8 21 6 10 1 0,33 0,11 0,17 0,13

PK30 PMS 30/01/07 490 0,76 584 42 8 0 7 10 4 11 1 0,23 0,10 0,00 0,00

PK30 PMF 25/01/06 2090 1,46 569 69 9 36 5 13 3 10 1 0,18 0,05 0,53 0,10

PK30 PMF 23/03/06 137 0,15 1501 52 7 33 6 16 3 10 1 0,31 0,07 0,63 0,15

PK30 PMF 19/04/06 989 0,27 1038 44 10 26 8 17 5 10 1 0,40 0,14 0,59 0,23

PK30 PMF 24/05/06 1630 2,48 496 44 9 0 8 14 4 10 1 0,33 0,11 0,00 0,00

Annexes

Saari 2008






210Pbxs

mg l-1 (psu) m3 s-1 mBq g-1 ± mBq g-1 ± mBq g-1 ±

mBq g-1 ± ± ±

PK30 PMF 05/07/06 1050 5,37 204 48 9 48 12 59 8 8 1 1,24 0,29 1,02 0,31

PK30 PMF 30/08/06 5710 6,87 156 30 9 20 9 8 4 9 1 0,27 0,16 0,68 0,38

PK30 PMF 04/10/06 20700 4,5 365 42 8 1 6 8 4 9 1 0,18 0,10 0,02 0,16

PK30 PMF 16/11/06 8750 3,8 377 45 8 9 6 19 4 9 1 0,42 0,11 0,21 0,15

PK30 PMF 30/01/07 1370 1,08 584 31 8 0 7 5 4 11 1 0,16 0,13 0,00 0,00

Annexes

Saari 2008






210Pbxs


PK50 MJS 20/04/06 631 2,04 1046 54 10 32 7 22 4 12 1 0,41 0,11 0,60 0,17

PK50 MJS 25/05/06 288 5,09 486 67 14 0 14 19 6 11 1 0,29 0,11 0,00 0,00

PK50 MJS 06/07/06 400 8,34 200 50 10 17 9 44 7 13 1 0,88 0,23 0,35 0,20

PK50 MJS 31/08/06 239 11,13 155 41 10 17 7 16 5 10 1 0,40 0,16 0,41 0,21

PK50 MJS 05/10/06 995 9,1 428 62 9 7 5 17 4 8 1 0,28 0,08 0,12 0,09

PK50 MJS 17/11/06 965 8,8 329 36 8 16 6 23 5 9 1 0,63 0,19 0,44 0,21

PK50 MJS 14/03/07 305 0,71 1200 55 11 4 9 25 6 10 1 0,45 0,15 0,08 0,17

PK50 MJS 11/04/07 385 3,27 626 39 8 36 10 23 4 11 1 0,59 0,16 0,94 0,32

PK50 MJS 11/07/07 1300 3,95 533 38 8 12 6 24 5 13 1 0,64 0,18 0,33 0,18

PK50 MJS 23/08/07 118 7,56 407 51 9 34 8 35 6 12 1 0,69 0,17 0,66 0,20

PK50 MJS 19/09/07 102 8,32 373 29 8 34 8 15 5 11 1 0,52 0,22 1,19 0,44

PK50 MJS 18/10/07 430 8,82 282 65 10 9 8 14 4 10 1 0,21 0,07 0,14 0,12

PK50 MJS 06/11/07 640 8,7 216 41 10 34 8 8 5 11 1 0,18 0,12 0,83 0,28

PK50 MJF 20/04/06 516 2,32 1046 52 10 32 11 23 5 9 1 0,45 0,13 0,62 0,24

PK50 MJF 25/05/06 5048 5,52 486 64 10 36 8 17 6 11 1 0,27 0,10 0,57 0,16

PK50 MJF 06/07/06 600 8,48 200 44 10 19 9 51 7 10 1 1,18 0,31 0,43 0,23

PK50 MJF 31/08/06 690 11,69 155 56 9 29 8 16 4 11 1 0,29 0,08 0,52 0,16

PK50 MJF 05/10/06 3100 10,17 428 61 9 11 5 16 4 12 1 0,26 0,08 0,18 0,09

PK50 MJF 17/11/06 2800 8,74 329 37 9 16 8 14 5 10 1 0,38 0,16 0,44 0,24

PK50 MJF 11/04/07 1550 3,76 626 19 9 24 10 14 5 8 1 0,73 0,46 1,28 0,83

PK50 MJF 11/07/07 1620 4,13 533 50 9 10 6 30 5 9 1 0,60 0,14 0,20 0,14

PK50 MJF 23/08/07 196 7,7 407 56 8 27 8 152 9 9 1 2,69 0,42 0,49 0,16

PK50 MJF 19/09/07 380 8,96 373 73 11 17 8 35 6 10 1 0,47 0,11 0,23 0,11

PK50 MJF 18/10/07 1050 9,11 282 50 11 27 9 28 6 9 1 0,57 0,18 0,54 0,22

PK50 MJF 06/11/07 2500 9,1 216 48 10 22 8 17 5 10 1 0,36 0,12 0,46 0,19

PK50 BMS 20/04/06 437 0,78 1046 32 9 25 9 18 5 14 1 0,58 0,23 0,78 0,37

PK50 BMS 25/05/06 602 5,09 486 53 10 0 10 16 5 9 1 0,30 0,12 0,00 0,00

PK50 BMS 06/07/06 150 6,92 200 57 11 27 9 46 8 13 1 0,81 0,21 0,47 0,19

PK50 BMS 31/08/06 176 9,11 155 56 8 20 5 39 4 10 1 0,71 0,13 0,37 0,11

PK50 BMS 05/10/06 390 6,06 428 52 10 6 7 15 4 10 1 0,29 0,10 0,11 0,13

PK50 BMS 17/11/06 505 6,55 329 49 10 23 8 9 4 13 1 0,18 0,09 0,47 0,19

PK50 BMS 31/01/07 435 1,43 877 22 8 4 8 15 4 10 1 0,70 0,32 0,20 0,36

PK50 BMS 14/03/07 119 0,16 1200 39 10 6 9 36 7 7 1 0,94 0,31 0,17 0,25

PK50 BMS 11/04/07 260 1,65 626 31 9 10 9 21 6 12 1 0,67 0,28 0,33 0,30

PK50 BMS 11/07/07 265 2,37 533 40 9 0 8 30 6 11 1 0,76 0,22 0,00 -0,20

PK50 BMS 23/08/07 124 5,94 407 55 9 20 6 49 7 13 1 0,90 0,19 0,37 0,13

PK50 BMS 19/09/07 130 6,19 373 62 11 1 8 23 7 12 1 0,36 0,12 0,02 0,12

PK50 BMS 18/10/07 255 6,42 282 44 10 29 9 16 5 13 1 0,37 0,15 0,66 0,26

PK50 BMS 06/11/07 290 6,72 216 40 10 23 8 10 4 10 1 0,24 0,11 0,58 0,25

PK50 BMF 20/04/06 699 0,8 1046 59 9 32 8 15 4 13 1 0,26 0,08 0,54 0,16

PK50 BMF 25/05/06 824 5,52 486 41 9 9 8 26 6 8 1 0,64 0,20 0,22 0,21

PK50 BMF 06/07/06 230 7 200 72 13 43 13 111 13 10 1 1,53 0,33 0,59 0,21

PK50 BMF 31/08/06 295 8,97 155 56 11 30 9 36 6 11 1 0,64 0,17 0,54 0,19

PK50 BMF 05/10/06 890 6,85 428 43 8 9 6 32 5 13 1 0,75 0,19 0,21 0,15

PK50 BMF 17/11/06 880 6,45 329 34 7 11 7 10 3 12 1 0,28 0,10 0,34 0,21

PK50 BMF 11/04/07 390 1,47 626 48 10 0 8 33 6 14 1 0,70 0,20 0,00 0,00

Annexes

Saari 2008






210Pbxs


PK50 BMF 11/07/07 560 2,4 533 34 9 0 7 35 6 10 1 1,04 0,33 0,00 0,00

PK50 BMF 23/08/07 265 6,04 407 64 10 12 7 169 2 12 1 2,61 0,41 0,19 0,12

PK50 BMF 19/09/07 355 6,24 373 30 8 15 8 32 6 12 1 1,08 0,35 0,49 0,30

PK50 BMF 18/10/07 520 6,3 282 57 9 28 8 14 4 11 1 0,25 0,08 0,49 0,16

PK50 BMF 06/11/07 1050 6,66 216 30 10 10 7 14 5 9 1 0,48 0,23 0,33 0,25

PK50 FS 20/04/06 354 2,24 1046 33 9 25 7 25 5 15 1 0,77 0,27 0,75 0,29

PK50 FS 25/05/06 624 5,25 486 38 7 20 8 26 4 10 1 0,70 0,17 0,53 0,24

PK50 FS 06/07/06 300 9,42 200 89 16 45 18 47 12 7 2 0,53 0,16 0,51 0,22

PK50 FS 31/08/06 323 11,54 155 58 9 30 7 30 5 9 1 0,52 0,12 0,52 0,14

PK50 FS 05/10/06 490 10,16 428 45 8 20 7 19 5 9 1 0,43 0,13 0,44 0,17

PK50 FS 17/11/06 630 9,58 329 47 9 1 9 14 5 11 1 0,31 0,12 0,02 0,20

PK50 FS 31/01/07 615 3,4 877 45 5 13 6 16 3 13 1 0,37 0,08 0,29 0,13

PK50 FF 20/04/06 8667 2,15 1046 50 7 23 7 21 4 11 1 0,43 0,10 0,47 0,15

PK50 FF 25/05/06 6920 5,49 486 38 5 0 13 12 3 4 1 0,33 0,10 0,00 0,00

PK50 FF 06/07/06 900 9,37 200 54 10 27 10 113 10 9 1 2,10 0,44 0,51 0,20

PK50 FF 31/08/06 703 11,54 155 19 8 22 7 18 4 9 1 0,94 0,46 1,15 0,61

PK50 FF 17/11/06 2850 9,45 329 43 8 12 8 15 4 9 1 0,36 0,12 0,28 0,19

PK50 PMS 20/04/06 229 3,27 1046 50 8 25 7 23 4 13 1 0,46 0,11 0,50 0,16

PK50 PMS 25/05/06 328 7,09 486 46 10 17 9 20 6 10 1 0,44 0,16 0,37 0,22

PK50 PMS 06/07/06 176 10,4 200 52 10 48 12 48 7 12 1 0,93 0,23 0,94 0,29

PK50 PMS 31/08/06 315 12,7 155 35 9 46 9 23 5 8 1 0,66 0,24 1,33 0,43

PK50 PMS 05/10/06 178 12,05 428 56 8 29 5 25 4 12 1 0,46 0,10 0,52 0,12

PK50 PMS 17/11/06 425 10,05 329 37 8 10 11 23 5 8 1 0,62 0,20 0,27 0,30

PK50 PMF 20/04/06 260 2,87 1046 50 10 26 10 22 5 13 1 0,44 0,14 0,53 0,22

PK50 PMF 25/05/06 13214 7,51 486 48 6 3 13 16 4 6 1 0,33 0,10 0,06 0,26

PK50 PMF 06/07/06 325 11,1 200 82 13 31 12 299 20 12 1 3,64 0,63 0,37 0,15

PK50 PMF 31/08/06 414 13,66 155 22 9 16 8 21 6 9 1 0,95 0,47 0,73 0,47

PK50 PMF 05/10/06 795 12,4 428 58 8 25 7 41 6 9 1 0,72 0,14 0,43 0,13

PK50 PMF 17/11/06 1010 10,85 329 47 9 10 9 18 4 8 1 0,39 0,12 0,21 0,20

Annexes

Saari 2008






210Pbxs


PK67 MJS 15/11/06 90 13,54 373 53 27 57 19 38 18 12 4 0,72 0,49 1,06 0,64

PK67 MJS 10/04/07 52 7,52 635 51 9 51 11 23 6 13 1 0,45 0,13 0,98 0,27

PK67 MJS 10/07/07 290 8,2 432 60 9 23 6 23 4 10 1 0,38 0,09 0,39 0,11

PK67 MJS 22/08/07 9 10,7 277 43 17 182 14 215 19 8 2 5,05 2,07 4,29 1,75

PK67 MJS 18/09/07 34 12,96 225 62 15 39 13 3 14 12 2 0,05 0,22 0,62 0,25

PK67 MJS 16/10/07 255 12,96 278 50 9 38 7 16 3 10 1 0,31 0,09 0,76 0,19

PK67 MJS 04/11/07 320 12,1 253 62 11 33 11 23 6 11 1 0,37 0,12 0,53 0,20

PK67 MJF 15/11/06 205 18,29 373 58 7 45 8 14 3 13 1 0,24 0,06 0,77 0,17

PK67 MJF 10/04/07 164 11,77 635 55 10 27 9 20 6 10 1 0,36 0,13 0,50 0,18

PK67 MJF 10/07/07 420 8,79 432 45 9 13 7 28 5 10 1 0,63 0,18 0,29 0,17

PK67 MJF 22/08/07 62 17,88 277 65 11 105 11 131 11 11 1 2,01 0,38 1,61 0,32

PK67 MJF 18/09/07 240 15,99 225 60 9 43 7 34 6 11 1 0,58 0,14 0,72 0,16

PK67 MJF 16/10/07 3500 15,05 278 30 8 31 7 11 3 9 1 0,38 0,16 1,06 0,36

PK67 MJF 04/11/07 270 13,11 253 57 8 18 6 7 3 10 1 0,13 0,05 0,33 0,12

PK67 BMS 18/04/06 885 2,18 1089 44 6 13 4 29 3 13 1 0,65 0,12 0,31 0,11

PK67 BMS 23/05/06 1199 6,01 448 57 10 33 7 18 5 9 1 0,32 0,10 0,59 0,16

PK67 BMS 04/07/06 89 12,03 165 41 13 40 20 21 10 10 2 0,51 0,30 0,99 0,58

PK67 BMS 29/08/06 722 15,08 184 35 8 21 10 24 5 9 1 0,69 0,22 0,60 0,32

PK67 BMS 15/11/06 430 10,28 373 40 9 21 12 17 6 10 1 0,43 0,18 0,53 0,33

PK67 BMS 10/04/07 57 3,72 635 58 11 35 10 18 5 11 1 0,32 0,10 0,61 0,21

PK67 BMS 10/07/07 225 5,92 432 60 9 11 6 26 5 12 1 0,44 0,11 0,19 0,10

PK67 BMS 22/08/07 108 10,22 277 77 13 62 9 18 7 13 2 0,23 0,10 0,81 0,18

PK67 BMS 18/09/07 210 10,65 225 56 10 32 8 17 5 11 1 0,31 0,11 0,57 0,18

PK67 BMS 16/10/07 1050 8,91 278 66 11 32 7 11 4 12 1 0,17 0,06 0,48 0,13

PK67 BMS 04/11/07 640 8,6 253 47 9 19 7 13 4 9 1 0,29 0,11 0,41 0,17

PK67 BMF 15/11/06 520 11,88 373 50 6 42 8 19 4 11 1 0,38 0,08 0,84 0,20

PK67 BMF 10/04/07 178 4,2 635 50 9 11 9 25 5 13 1 0,51 0,14 0,23 0,18

PK67 BMF 10/07/07 290 6,27 432 43 9 5 6 35 6 10 1 0,82 0,22 0,11 0,15

PK67 BMF 22/08/07 137 11,69 277 47 9 26 8 22 6 10 1 0,48 0,15 0,56 0,20

PK67 BMF 18/09/07 580 12,06 225 45 9 15 7 25 4 8 1 0,56 0,15 0,34 0,17

PK67 BMF 16/10/07 2350 9,68 278 45 8 3 6 18 4 9 1 0,41 0,12 0,06 0,13

PK67 BMF 04/11/07 1550 9,03 253 55 7 16 6 10 3 11 1 0,18 0,05 0,28 0,11

PK67 FS 15/11/06 245 13,94 373 35 8 11 10 11 5 10 1 0,33 0,15 0,33 0,29

PK67 FF 15/11/06 500 17,06 373 25 8 16 12 12 5 8 1 0,50 0,25 0,66 0,52

PK67 PMS 18/04/06 199 8,99 1089 58 14 22 8 21 6 10 1 0,36 0,14 0,39 0,16

PK67 PMS 23/05/06 162 15,14 448 35 10 37 8 16 5 8 1 0,47 0,21 1,08 0,40

PK67 PMS 04/07/06 76 19,1 165 50 13 78 18 41 12 8 1 0,82 0,32 1,54 0,53

PK67 PMS 29/08/06 92 22,4 184 69 19 77 15 85 15 10 2 1,23 0,40 1,11 0,37

PK67 PMS 15/11/06 103 16,5 373 40 9 66 10 29 6 11 1 0,73 0,23 1,68 0,46

PK67 PMF 15/11/06 460 19,83 373 55 9 50 10 19 2 11 1 0,36 0,07 0,91 0,24

Annexes

Saari 2008






210Pbxs


PK87 MJS 23/01/06 52 20,35 507 78 14 267 13 57 9 10 1 0,73 0,17 3,40 0,63

PK87 MJS 21/03/06 53 10,45 1133 43 11 65 9 34 6 11 1 0,79 0,25 1,53 0,45

PK87 MJS 18/11/06 65 26,06 328 54 15 149 15 80 12 10 2 1,46 0,46 2,74 0,80

PK87 MJS 12/03/07 23 7,97 1233 94 17 81 17 62 14 13 2 0,66 0,19 0,86 0,24

PK87 MJS 09/04/07 26 15,82 647 198 19 134 14 66 9 11 1 0,33 0,06 0,67 0,09

PK87 MJS 09/07/07 44 20,37 425 56 13 102 13 46 9 9 1 0,81 0,24 1,80 0,47

PK87 MJS 20/08/07 26 24,89 207 38 10 170 13 80 10 10 1 2,13 0,63 4,52 1,27

PK87 MJS 17/09/07 20 24,88 213 52 14 169 13 45 11 7 1 0,86 0,30 3,23 0,90

PK87 MJS 15/10/07 57 23,82 295 24 17 131 13 27 8 10 2 1,13 0,88 5,57 4,05

PK87 MJS 03/11/07 77 26,16 254 102 19 269 22 11 13 8 2 0,10 0,13 2,63 0,53

PK87 MJF 23/01/06 110 23,84 507 79 11 322 13 83 8 12 1 1,05 0,18 4,05 0,58

PK87 MJF 21/03/06 111 19,24 1133 66 9 189 10 78 7 9 1 1,18 0,19 2,85 0,42

PK87 MJF 18/11/06 66 26,26 328 38 10 128 13 45 7 7 1 1,18 0,37 3,41 0,98

PK87 MJF 12/03/07 188 18,31 1233 89 12 101 12 61 8 12 1 0,68 0,12 1,14 0,20

PK87 MJF 09/07/07 300 21,54 425 47 8 75 8 50 6 10 1 1,08 0,23 1,60 0,32

PK87 MJF 20/08/07 86 26,64 207 60 10 105 10 95 9 9 1 1,57 0,30 1,74 0,33

PK87 MJF 17/09/07 85 28,67 213 73 10 123 8 40 5 7 1 0,55 0,11 1,68 0,25

PK87 MJF 15/10/07 126 28 295 35 17 125 19 37 12 6 15 1,04 0,61 3,53 1,79

PK87 MJF 03/11/07 129 27,81 254 45 10 144 12 33 6 9 1 0,73 0,21 3,24 0,78

PK87 BMS 21/03/06 157 8,52 1133 51 7 66 7 32 4 12 1 0,63 0,12 1,30 0,23

PK87 BMS 17/04/06 440 9,4 1123 45 8 23 5 23 3 10 1 0,50 0,12 0,51 0,15

PK87 BMS 03/07/06 49 22,49 178 112 21 262 25 68 17 7 2 0,61 0,19 2,34 0,49

PK87 BMS 28/08/06 236 24,66 185 64 13 45 9 11 6 8 1 0,17 0,10 0,70 0,20

PK87 BMS 18/11/06 93 20,54 328 36 9 77 9 31 6 10 1 0,88 0,27 2,18 0,61

PK87 BMS 29/01/07 127 13,3 713 36 6 41 7 28 4 11 1 0,79 0,17 1,16 0,28

PK87 BMS 12/03/07 23 7,01 1233 64 16 100 17 61 13 17 2 0,95 0,31 1,56 0,47

PK87 BMS 09/04/07 178 14,65 647 59 9 81 11 34 7 11 1 0,58 0,14 1,36 0,27

PK87 BMS 09/07/07 365 15,34 425 63 10 43 8 33 5 12 1 0,52 0,12 0,69 0,17

PK87 BMS 20/08/07 178 22,4 207 64 10 81 9 36 6 7 1 0,56 0,13 1,25 0,24

PK87 BMS 17/09/07 104 21,36 213 27 9 55 9 28 6 7 1 1,05 0,42 2,06 0,78

PK87 BMS 15/10/07 200 19,54 295 76 11 48 8 17 4 8 1 0,23 0,07 0,62 0,14

PK87 BMF 21/03/06 402 13,39 1133 60 10 87 8 45 5 11 1 0,76 0,16 1,47 0,28

PK87 BMF 18/11/06 162 21,42 328 53 9 95 11 26 5 8 1 0,49 0,13 1,81 0,38

PK87 BMF 12/03/07 66 15,25 1233 60 20 89 21 55 16 14 3 0,91 0,40 1,48 0,60

PK87 BMF 09/04/07 360 18,1 647 40 10 55 16 35 7 10 1 0,89 0,28 1,39 0,54

PK87 BMF 09/07/07 960 16,36 425 42 9 29 8 35 5 9 1 0,83 0,22 0,71 0,25

PK87 BMF 20/08/07 360 23,58 207 65 10 100 10 84 8 8 1 1,28 0,24 1,52 0,28

PK87 BMF 17/09/07 210 23,97 213 57 10 62 8 58 7 12 1 1,03 0,22 1,10 0,24

PK87 BMF 15/10/07 305 22,68 295 47 18 70 16 15 11 13 3 0,31 0,26 1,48 0,66

PK87 BMF 03/11/07 230 22,88 254 56 8 83 7 15 4 9 1 0,26 0,08 1,49 0,25

PK87 FS 21/03/06 114 12,86 1133 31 10 73 8 25 5 12 1 0,82 0,32 2,40 0,82

PK87 FS 18/11/06 143 24,02 328 52 11 121 11 37 7 8 1 0,71 0,20 2,31 0,53

PK87 FS 12/03/07 31 5,45 1233 29 11 69 14 64 12 10 1 2,23 0,96 2,43 1,06

PK87 FF 21/03/06 571 16,64 1133 50 8 118 8 52 5 11 1 1,04 0,20 2,37 0,42

PK87 FF 18/11/06 174 23,84 328 39 7 83 11 28 5 9 1 0,73 0,18 2,16 0,49

PK87 FF 12/03/07 108 18,05 1233 55 12 97 15 74 10 11 1 1,34 0,34 1,74 0,46

Annexes

Saari 2008






210Pbxs

mg l-1 (psu) m3 s-1 mBq g-1 ± mBq g-1 ±

mBq g-

1 ± mBq g-1 ± ± ±

PK87 PMS 23/01/06 89 24,4 507 67 9 234 10 58 6 12 1 0,86 0,14 3,47 0,49

PK87 PMS 21/03/06 66 20,48 1133 64 11 167 9 61 7 11 1 0,95 0,20 2,59 0,46

PK87 PMS 22/05/06 17 27,35 499 43 12 296 29 130 16 3 1 3,06 0,94 6,96 2,09

PK87 PMS 03/07/06 37 28,72 178 0 22 296 37 105 30 3 3 0,00 0,00 0,00 0,00

PK87 PMS 28/08/06 43 31,61 185 56 11 127 11 34 7 10 1 0,61 0,18 2,25 0,48

PK87 PMS 29/01/07 69 24,19 713 0 16 77 18 56 13 10 2 0,00 0,00 0,00 0,00

PK87 PMS 12/03/07 44 8,03 1233 48 14 142 19 64 12 12 2 1,35 0,47 2,99 0,97

PK87 PMS 15/10/07 45 30,16 295 15 15 208 22 47 15 11 2 3,23 3,52 14,27 14,94

PK87 PMF 23/01/06 99 25,75 507 101 11 369 12 103 9 12 1 1,02 0,14 3,65 0,41

PK87 PMF 21/03/06 115 22,63 1133 71 8 195 9 77 7 11 1 1,08 0,15 2,73 0,33

PK87 PMF 18/11/06 59 28,63 328 61 22 201 17 36 13 8 2 0,58 0,30 3,28 1,21

PK87 PMF 12/03/07 207 18,32 1233 51 10 87 12 59 8 10 1 1,17 0,27 1,73 0,42

PK87 PMF 15/10/07 76 30,16 295 8 6 28 6 16 5 1 1 2,01 1,65 3,59 2,87

Annexes

Saari 2008

Annexe 5. Date de prélèvement, concentration en MES (mg l-1), débit, activités en 234Thxs, 7Be, 210Pbxs et 137Cs (mBq g-1) et rapports d’activité 234Thxs/

210Pbxs et 7Be/210Pbxs au niveau du site PK110 (S=surface, F=fond)



210Pbxs


PK110 S 08/04/07 11,3 - 752 127 31 254 25 71 25 12 4 0,56 0,24 2,00 0,53

PK110 F 08/04/07 9,8 - 752 40 19 639 37 51 17 7 3 1,29 0,76 16,13 7,84

PK110 S 08/07/07 5,974 - 452 71 36 612 45 228 41 5 4 3,20 1,72 8,58 4,39

PK110 F 08/07/07 9,247 - 452 64 16 494 21 177 16 7 2 2,75 0,73 7,67 1,93

PK110 S 16/09/07 6,15 - 193 15 23 361 31 34 21 1 3 2,30 3,87 24,34 38,16

PK110 F 16/09/07 7,15 - 193 56 46 696 49 54 28 6 6 0,96 0,93 12,31 10,08

PK110 S 14/10/07 9,7 - 408 19 25 633 31 60 18 6 3 3,23 4,47 33,92 45,73

PK110 F 14/10/07 26,39 - 408 86 21 522 24 101 16 6 2 1,18 0,34 6,06 1,51

Annexes

Saari 2008

Saari 2008

RESUME L’objectif de ce travail était de tester l’utilisation des radioisotopes naturels à courte période (234Th, 7Be et 210Pb) comme traceurs des transferts des particules dans le bassin versant de la Garonne-Dordogne-Gironde. Dans un premier temps, la faisabilité de la méthode basée sur le 234Th a été testée dans les rivières. Les résultats ont montré qu’une valeur de 5 mBq l-1 correspondant au seuil en 238UD est nécessaire pour l’application du 234Th en rivière. Dans un deuxième temps, le suivi sur deux années (2006-2007) des radioéléments naturels, 234Th, 7Be et 210Pb, et artificiels, 137Cs et 131I, dans le Lot, la Garonne et l’estuaire de la Gironde, a permis de distinguer les différentes étapes du transport des particules en relation avec l’hydrologie. L’atout de l’utilisation de ces traceurs est d’accéder à de premières estimations du temps de résidence des sédiments et du pourcentage des fractions anciennes et récentes. Dans le Lot et la Garonne, il existe une rétention des particules (2-89 jours) pendant l’étiage et les débits moyens, et de fortes remises en suspension des sédiments anciens à débits élevés. La moyenne du pourcentage des sédiments récents dans les rivières est d’environ 25 %, ce qui montre que les matériaux en suspension (MES) dans les rivières sont dominés par des sédiments anciens. Dans l’estuaire de la Gironde, le temps de résidence varie en fonction de l’hydrologie des rivières : pendant les périodes de forts débits, le temps de transit des particules de la Réole jusqu’à l’océan est seulement de quelque mois (~150 jours) ; alors que pendant les périodes d’étiage, l’âge des sédiments augmente dans la zone de turbidité maximum atteignant jusqu’à 400 jours. Mots Clefs : radioisotope, 234Th, 7Be, 210Pb, 137Cs, 131I, 238U, temps de résidence, transport des particules, matières en suspension, système fluvio-estuarien, bassin versant, Garonne, Lot, Dordogne, Gironde ABSTRACT The main objective of this study was to develop short-lived radioisotopes (234Th, 7Be and 210Pb) as tracers of particle transport in the Garonne-Dordogne-Gironde watershed. Firstly, the possibility to use 234Th/238U pair to study particle residence time in the Gironde fluvial-estuarine system was tested. The results show that dissolved 238U should be greater than 5 mBq l-1 to permit this application in fluvial systems. Secondly, the two years monitoring of natural radioisotopes, 234Th, 7Be and 210Pb, and artificial radioisotopes, 137Cs and 131I, in the Garonne and Lot rivers and in the Gironde Estuary, had allowed to observe the dynamic of particle transport, linked to the river flow. Based on this database, preliminary particle residence times and percentages of the new and old sediments were estimated. In the Lot and Garonne rivers, the particle retention ranges between 2-89 days during low and mean river discharges. The percentage of the new sediments is average 25 %, which indicates that the old resuspended sediments are dominated the suspended particulate matters (SPM). In the Gironde estuary, the particle residence time is mainly controlled by river discharge. The particle residence time during low river discharge is about 400 days. When the river discharge is increasing, the freshwaters are predominant in the estuary, the maximum turbidity zone (TMZ) is dispersed and the old sediments transported toward the ocean. During this period the particle residence time is only few months. Key Words: radioisotope, 234Th, 7Be, 210Pb, 137Cs, 131I, 238U, residence time, particle transport, suspended particulate matter, fluvio-estuarine system, watershed, Garonne, Lot, Dordogne, Gironde

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