Sp ISSN 0081 3397

por

Ignacio Duran

JUNTA DE ENERGÍA NUCLEAR

MADRID, 1976

Toda correspondencia en relación con este trabajodebe dirigirse al Servicio de Documentación Biblioteca yPublicaciones, Junta de Energía Nuclear, Ciudad Univers_itaria, Madrid-3, ESPAÑA.

Las solicitudes de ejemplares deben dirigirse aeste mismo Servicio.

Los descriptores se han seleccionado del Thesaurodel INIS para describir las materias que contiene este informe con vistas a su recuperación. Para más detalles cónsultese el informe IAEA-INIS-12 (INIS: Manual de Indización) yIAEA-INIS-13 (INIS: Thesauro) publicado por el OrganismoInternacional de Energía Atómica.

Se autoriza la reproducción de los resúmenes ana-líticos que aparecen en esta publicación.

Este trabajo se ha recibido para su impresión enEnero de 1976.

Depósito legal n2 M-16272-1976 l.S.B.N. 84-5í)ü~13u3-i

*•" J_ "~

ÍNDICE

Pag,

INTRODUCCIÓN

CAPITULO 1

MÉTODOS Y DISPOSITIVOS EXPERIMENTALES

1.1. Método experimental 9

1.1.1. Medidas temporales 9

1.1.2. Medidas espectrales 12

1.2. Dispositivos experimentales 13

1.2.1. Las cámaras de excitación 13

1.2.2. Sistema óptico ,.. 16

1.2.3. Instrumentación electrónica 19

1.3. Pruebas del sistema de medida de tiempos ....... 27

1.3.1. Linealidad 27

1.3.2. Calibración 29

1.3.3. Resolución 30

CAPITULO 2

RESULTADOS EXPERIMENTALES

2.1. Los espectros ópticos de N. , 37

2.2. Los espectros temporales . . 42

2.3. Los espectros de amplitud 45

2.3.1. Distribución de la intensidad lumi-

nosa a lo largo de la trayectoria ...... 49

2.3.2. Variación de la intensidad luminosa

en función de la presión 52

- II -

Pag.

CAPITULO 3

DISCUSIÓN DE LOS RESULTADOS

3.1. Modelo cinético del proceso de la

luminiscencia 61

3.2. Desarrollo matemático del proceso

de la luminiscencia 64

CONCLUSIONES 75

INTRODUCCIÓN

El trabajo que se presenta en esta memoria, ha tenido como finali

dad el estudio de los mecanismos responsables de la luminiscencia indu-

cida en el Nitrógeno en estado gaseoso, por partículas <X de 5,3 MeV,

a presiones superiores a 1 Torr.

El estudio se ha llevado a cabo empleando técnicas de recuento en

coincidencia, de fotones individuales. De esta forma, .simultáneamente -

se han obtenido espectros ópticos y se han realizado medidas de los tiem

pos de desexcitacióiij así como de la distribución espacial de la intens_i_

dad de la luz emitida, todo ello en función de la presión. Así, se ha -

dispuesto de una serie de datos que han permitido establecer una. hipote

sis sobre el comportamiento cinético de las moléculas que. después, de -

ser ionizadas por el paso de la partícula OC , terminan en un nivel del3

estado C JT , que es el responsable de la luminosidad observada.

Las medidas realizadas se han llevado a cabo con Nitrógeno ya que,

según se verá más adelante, existen en este gas notables discrepancias

entre los resultados encontrados en la bibliografía, no pudiendo por ta_n

to, establecerse una hipótesis que reproduzca satisfactoriamente el meca

nismo que da lugar a la luminiscencia observada.

En las últimas décadas han proliferado los estudios sobre ciertos

gases inertes, que bien por el hecho de su estructura atómica, como es

el caso de los gases nobles, o bien por su relativa abundancia en la Na

turaleza , como en el caso del N« o el C0_ , son utilizados para obte-

ner información acerca de la interacción de las radiaciones nucleares -

con la materia, o con el fin de determinar las condiciones óptimas para

su utilización como detectores.

Es un hecho bien conocido que existen algunas moléculas cuya pre-

_ 2 -

sencia en un gas a cierta presión, produce un marcado efecto de extin-

ción de determinadas rayas de los espectros obtenidos con radiaciones

altamente ionizantes (denominado "quenching"en la bibliografía inglesa).

El hecho más notable es quizá, el de la extinción de las rayas atómicas

del Argón, Helio y Neón, debido a la presencia del Nitrógeno que, aun

existiendo en trazas difíciles de detectar, enmascara por completo los

espectros de los gases raros, observándose principalmente algunas ban-

das,bien del ion molecular o de la molécula neutra (GLICK, R.E.; KEIRS,

R.J.; 1967).

Este fenómeno fue detectado en virtud de los trabajos llevados a

cabo por W.P. JESSE y J. SADAUSKIS y publicados en los años 1952 y 1953,

sobre la cantidad de energía, lo , invertidos por una partícula <x en -

crear un par de iones. Tan grande fue la dependencia encontrada del valor

de uu con la concentración de impurezas, que quedaron invalidadas todas

las medidas hasta aquella fecha realizadas. Por este procedimiento fue-

ron análogamente interpretados los espectros ópticos de los gases nobles

obtenidos con partículas fuertemente ionizantes, quedando patente (HENCK,

M^ R.; 1965) como concentraciones relativas de Nitrógeno, del orden de-4 -

10 , son suficientes para la extinción prácticamente total del espectro

del gas noble en cuestión. En la Figura 1.a puede verse un espectro de

Helio obtenido a la presión de 760 Torr y en las mismas condiciones que

el resto de las medidas efectuadas con Nitrógeno en este trabajo. El gas,

de pureza espectroscópica, ha sido suministrado por la Sociedad Española

del Oxígeno, S.A. con una cantidad de Nitrógeno menor de 2 v.p.M.y el va-

cío estático residual alcanzado puede estimarse del orden de 10 Torr.

Aparecen con intensidad en este espectro, únicamente las bandas del Pri-

mer Sistema Negativo del ion molecular de Nitrógeno, cuyas cabezas están

centradas respectivamente en 391,4; 427,8 y 470,9 nm. Como comparación -

puede verse en la Figura l.b un espectro obtenido por WILLMOTT, C E . ,

MÁRQUEZ, J; CAMPOS, J.;(1975) con electrones de 35 eV y a una presión de

7 m Torr, en el que aparecen las rayas del espectro atómico del Helio.

Estos resultados dejan claro (.BENNETT, W.R. ; 1962) que para presio_

nes superiores a 1 Torr y a la temperatura ambiente, la mayor parte de -

los espectros obtenidos no tienen su origen en la recombinación iónica,

100

50

-

-

-

-

-

¿

h / Q 2 V" +\ D Z_ —

391.4(0,0)

- 427,8(0

A 4 7 0 '

l/li i

9(0, 2)

a )

- X(nrn;400 500 600 700

F¡g.-1

388,9 (33P) He

35 v.7m Torr

5O16(3'P)

LO

om

b)

om

too-00

m

400 500 600

a) Esnectro de He con trazas de N? , obtenido

con partículas oc y a 760 Torr.

b) Espectro de He con trazis de No, obtenido

con electrones de 35 eV v a 7 m Torr.

_ 4 -

sino que por el contrario, son los procesos de colisión los que deter-

minan la creación de los estados excitados responsables de la luminis-

cencia. Es en este tipo de procesos, como parece lógico, donde las im-

purezas aún en estado de trazas, pueden representar un papel importan-

te.

El Nitrógeno, por ser un gas bastante inerte y tener un punto de

ebullición tan bajo,plantea problemas en la purificación de las mues-

tras gaseosas que han de ser estudiadas. Al ser; por otra parte, tan rja

lativamente importante en la composición atmosférica, es la impureza -

más habitual en las medidas de luminiscencia a presiones elevadas,sien

do por tanto, la más estudiada.

En cada uno de los distintos gases que se estudien, los caminos

de extinción de la energía recibida por las moléculas del gas, son dif_e

rentes, dependiendo de lo lejos que se encuentren los balances de ener_

gía de sus transiciones permitidas, de las energías medias de agitación

térmica.

En el caso del Helio puro los espectros encontrados demuestran -

que prácticamente la totalidad de la energía cedida por la partícula

a los átomos de He, se devuelve mediante colisiones de forma no radia-

tiva. Es decir^la eficiencia luminiscente del Helio puro es muy baja.

Por consideraciones energéticas BENNETT, W.R. (1962), propone que el

mecanismo más probable es el siguiente

He + He + He — » He* + He (1)

este mecanismo de formación de iones moleculares fue puesto de mani-

fiesto por HORNBECK y MOLNAR en 1951. Su umbral de aparición es 22 eV

y por tanto, todo átomo de Helio excitado en un nivel cuya energía -

sea superior a este valor e inferior al potencial de ionización

(24,6 eV), puede verificarla. Esta reacción llega a ser la predominan

te (BIONDI, M.A.; 1953) y el ion así formado tiene como única vía la

recombinacion disociativa

_ 5 -

He*, + e —•*> H + He (2)¿ e

si bien los átomos He quedan^en su mayor parte, en estados cuyo numero

cuántico principal es menor que 3. Esto supone (salvo en el caso 3S-»2P)

unas transiciones con diferencias de energías de más de 20 eV, lejos del

alcance de los sistemas espectroscopicos empleados.

Ahora bien,la velocidad de los procesos (1) y (2) no es muy gran,

de, pudiendo esperarse tiempos de desexcitacion del orden de 10 s.

Por esta razón la presencia de siquiera trazas de Nitrógeno abre una -

nueva vía de desexcitacion mucho más rápida mediante los procesos si-

guientes

He* + N2 s> N* (B2 Z u*) + He + He

N* ( 2Zu*) — • N* (. X2 X g*) + hV

(3)

El máximo de la luminosidad así encontrada ocurre para concentraciones

relativas de N_ del orden de 10 . Al aumentar la presión parcial de

Nitrógeno disminuye la intensidad de las líneas del ion al actuar sobre

ellas las moléculas de N_. La luminiscencia así producida llega a ser

más de tres ordenes de magnitud mayor que en el caso del Helio puro.

El proceso de degradación de la energía que experimenta el Neón

es, de acuerdo con el trabajo de BENNETT, totalmente similar al del -

Helio. La energía radiada dentro del rango observable, es prácticamen-

te nula en el caso de Neón puro, mientras que ligeras trazas de Nitro-

geno producen la consiguiente aparición de las bandas del ion+ 2 + 2 +

N9 (B Z u —» X Z í ) si bien en este caso aparecen también las ban3 3 ~~

das moleculares (C íT u —*• B VC g) con mayor claridad que en el caso -del Helio. Se cumplen por tanto, las siguientes etapas

Ne + Ne + Ne — » Ne~ + Ne

Ne* + N2 —*- N* (B2 Z u*) + Ne + Ne (4)

N2* (B2 X u+) — ~ N* (X2 Z g*) + h V

- 6 -

El Argón presenta una característica especial y es la posibilidad

:mar

R.; 1967)

de formar dímeros neutros en reacciones del tipo (HENCK, M m e, R. , VOLTZ,

A" + A + A —•» A* + A (5)

Este proceso tiene una alta probabilidad ya que los estados excitados A*

han de tener una energía próxima a 14 eV, lo cual supone una gran proba-

bilidad de transiciones resonantes en las que a presiones elevadas, los

fotones emitidos son reabsorbidos, repoblándose asi el número de estados

excitados. Estos dímeros así formados, son los responsables de la ancha

banda que aparece en el espectro, cuya principal cabeza está centrada -

alrededor de 225 mu, y que está profusamente degradada hacia el rojo, -

apareciendo como un continuo hasta casi los 300 nm. Este espectro es di-

fícil de interpretar pudiendo provenir (STRICKLER, T.D., ARAKAWA, E.T.;

1964) de transiciones entre dos estados de la molécula de Argón. Las me-

didas del comportamiento temporal de estas transiciones en función de la

presión realizada por HENCK y VOLTZ, dejan claro que este proceso tiene

una vida media propia de desexcitacion radiativa independiente de la pre

sion y del orden de 6 ns, reforzando la hipótesis de que la luminiscencia

observada provenga de transiciones moleculares espontáneas que no se ven

afectadas por las colisiones.

Hay que hacer constar que también en el Argón puro son posibles los

procesos del tipo HORNBECK y MOLNAR, seguidos de recombinaciones disociati

vas como en los casos del Helio y Neón, y sin embargo, igual que en ellos,

la contribución de este proceso a la luminiscencia observada es desprecia-

ble.

Así pues la luminiscencia del Argón se ve menos afectada por la pre

sencia de Nitrógeno ya que posee una vía de desexcitación radiativa comp_e_

titivamente rápida, que no se ve afectada por los procesos de colisiones.

En los espectros obtenidos aparece como ocasional contaminante la molécu-

la de OH, que actúa como extintora de los procesos de recombinacion diso-

ciativa, apareciendo por tanto unas bandas en los 310 nm, que no compite

con el continuo observado entre 200 y 300 nm.

- 7 -

Al aumentar el peso atómico de los gases nobles, se hacen más im

portantes los procesos de formación de dímeros y menos los del tipo de

HORNBELK y MOLNAR (BENNETT, W.R.; 1962). Los espectros de luminiscen-

cia observados en Kr y Xe, están dominados por bandas anchas debidas a

transiciones entre estados moleculares.

En los estudios de la luminiscencia de gases siempre se ha dado

especial interés al caso del Nitrógeno. Ahora bien, por el contrario

a los casos anteriormente citados, en el Nitrógeno no se presenta una

concordancia razonable entre los diversos autores, ni un panorama su-

fucientemente completo de los procesos involucrados. La tesis introd/u

cida por STER, 0 y VOLMER, M.; (1919) y mantenida recientemente por -

TATISCHEFF, I.; (197O)y otros autores, según la cual los estados C TTu

son creados directamente por la partícula ce o por los electrones se-

cundarios, no parece plausible. Por una parte la sección eficaz de ex

citación directa por la partícula ce , es varios ordenes de magnitud

menor que la de ionización; en cuanto a los electrones secundarios si

son capaces de crear estados excitados C [Tu también lo son, con -

sus respectivas secciones eficaces, de excitar todos los demás siste-

mas de la molécula, así como los del ion; y sin embargo en los espec-

tros observados a presiones mayores de 1 Torr, aparecen con persisten-

cia, únicamente las rayas correspondientes a la desexcitacion de los -3

estados C fTu. Por esta razón, en este trabajo se ha realizado un es-

tudio sistemático de la luminiscencia producida en Nitrógeno por las -210

partículas C*. de 5,3 MeV de la desintegración del Po con el fin de

establecer una hipótesis sobre el comportamiento cinético de las espe-

cies responsables de esta luminiscencia.

El trabajo se divide en tres Capítulos. En el primero se descri-

ben los métodos experimentales empleados, justificándose su elección,

así como los equipos experimentales haciendo mayor hincapié en aquellos

que han sido diseñados y construidos especialmente para este trabajo.

En los últimos apartados de este Capítulo, se discute la máxima resolu

ción alcanzada en la medida de tiempos, por este sistema.

En el segundo Capítulo se presentan los resultados experimenta-

les originales, tanto en lo que se refiere a los espectros ópticos, como

a los espectros temporales, como al estudio de la distribución de la am-

plitud de la intensidad luminosa observada, comparándose en su caso, con

los resultados encontrados por otros autores.

En el tercer Capítulo se discuten los resultados, proponiéndose un

modelo cinético para explicar los resultados obtenidos.

Por último se presentan, al final de esta memoria, las conclusiones

que han sido extraídas de los resultados del presente trabajo.

_ 9 _

CAPITULO 1

MÉTODOS Y DISPOSITIVOS EXPERIMENTALES

1.1. Método experimental

Las medidas efectuadas en este trabajo se han realizado utilizan

do técnicas de recuento de fotones individuales en coincidencias reta_r_

dadas. Estas técnicas, que en principio se desarrollaron para resolver

problemas de Física Nuclear Experimental, fueron introducidas por HERON,

S. y colaboladores en el año 1956, para la medida de vidas medias de -

estados atómicos. SCHWARZCHILD, A.; (1963) resume los mejores resulta-

dos obtenidos hasta aquella fecha mediante este método. Desde entonces

su utilización se ha generalizado en este tipo de medidas, extendiend_o_

se al estudio de vidas medias de estados moleculares (CAMPOS, J.;197O),

de fluorescencia de centelleadores orgánicos (BIRKS, J.B., MUNRO, I.H.

1967) y otros campos.

1.1.1. Medidas temporales

El material luminiscente cuya vida media se desea medir, se some

te a una excitación pulsada y, por algún procedimiento, se conoce con

precisión el final de cada uno de estos impulsos. Parte de la luz pro-

ducida por la desexcitacion es recogida por un fotomultiplicador capaz

de detectar fotones individuales. La señal de referencia del final de

la excitación se conduce a la entrada de comienzo de un convertidor —

tiempo-amplitud (CTA) y la producida en el fotomultiplicador al detec-

tar un fotón, a la entrada de parada. La amplitud del impulso produci-

do por el CTA será proporcional al tiempo transcurrido entre ambas se-

ñales .

Si las condiciones de trabajo son tales que la probabilidad de -

que el fotomultiplicador detecte un fotón en cada impulso de excitación

es mucho menor que la unidad, la distribución estadística de la ampli-

tud de los impulsos producidos por el CTA es una función que da la vi-

- 10 -

da inedia del fenómeno que se está estudiando. Los errores inherentes a

esta método pueden ser mucho menores del 1% .

En el presente trabajo la excitación se ha producido con las pa_£

tículas & emitidas en la desintegración natural del Po . Este radi_£

nüclido ofrece la ventaja de emitir únicamente partículas ot de 5,3 MeV

con una vida media de 138,4 días suficientemente larga para efectuar -

las medidas; por otra parte su capacidad de formar sales nítricas fací

lita la confección de muestras suficientemente intensas sobre soportes

de plata.

Cada una de las partículas &. emitidas se considera como un impul

so de excitación y la señal de referencia de que la excitación se ha pro

ducido la da un fotomultiplicador (FMI, Figura 1.3) capaz de detectar f_£

tones individuales, colocado de tal forma que tiene una gran probabili-

dad de recibir un elevado número de fotones cada vez que se produce una

excitación. El otro fotomultiplicador (FM2) se diafragma de tal manera

que solo recibe un fotón cada 100 excitaciones del gas aproximadamente.

Con ello la distribución estadística de las amplitudes producidas por -

el CTA, sería una función, N (t) , resultante de la convolucion de las

funciones

•AN (t) -/ f. (t1) f0 (t-t1) dt'

donde f (t1) es la función que da la probabilidad de que la excita-

ción sea detectada un cierto tiempo t' después de producirse, y f«(t)

de la probabilidad de que la desexcitacion se produzca un cierto tiem

po t después de la excitación.

Como el número de fotones por unidad de recorrido que se produ-

cen al paso de una partícula ci es muy grande y como el fotomultiplica

dor FMI abarca un .gran ángulo solido,la probabilidad de que detecte por

primera vez un fotón un cierto tiempo después de que una partícula co-

menzó su trayectoria, es una exponencial muy rápida. En efecto, dadas

Entradade gas

Al sistema de vacío

iCámara de excitación

n2IO'o

Fie. 1.1.- Disposición de la exneriencia para la medida

de tiempos de desexcitacion

- 12 -

las condiciones de presión y el tamaño de la cámara,el tiempo total de

vuelo de una partícula ei no sobrepasa los 3 ns y si la probabilidad -

total de que sea detectada es muy próxima a la unidad, la constante de

tiempo de la exponencial puede ser menor de 1 ns. Así pues la función

N (t) tiendo muy rápidamente a t. (t) y, a partir de unos pocos nanos_e

gundos, la reproduce perfectamente.

1.1.2. Medidas espectrales

La obtención de los espectros ópticos de emisión del nitrógeno -

excitado por el paso de partículas «C , plantea dificultades debido a -

la pequeña intensidad de la luz producida. Esto hace obligatoria la uti_

lizacion de sistemas monocromadores de gran luminosidad en detrimento

de la resolución y5 por tanto, precisamos una buena relación señal-rui

do para evitar que el fondo enmascare los picos.

Para la obtención de estos espectros, en el presente trabajo, se

han utilizado fotomultiplicadores en régimen de recuento de fotones in_

dividuales. Cuando la tasa de llegada de fotones es baja, la corriente

de oscuridad de estos fotomultiplicadores puede,ser comparable con la

señal, enmascarándola. La principal fuente de este ruido de los fotonuil

tiplicadores es la emisión térmica de electrones por el fotocátodo. La

distribución de las amplitudes de los impulsos recogidos en el ánodo -

tiene una forma exponencial negativa, siendo más frecuentes los impul-

sos de pequeña amplitud y disminuyendo rápidamente la probabilidad de

obtener impulsos de amplitudes mayores. Los impulsos producidos por fp_

tones tienen todos una amplitud más o menos fija, tanto mayor cuanto -

mayor sea la ganancia de la cadena multiplicadora de electrones. Para

suprimir el recuento de los impulsos de ruido se emplean preferentemeji

te tres métodos: discriminación por amplitudes, refrigeración del cáto_

do y recuento en coincidencia. Con el primer método se separan todos -

aquellos impulsos de ruido cuya amplitud sea menor que la amplitud más

probable de los impulsos producidos por un fotón individual y si la g_a_

nancia es elevada pueden obtenerse buenos resultados. Con el segundo -

método disminuimos sensiblemente la emisión térmica del fotocátodo con

siguiéndose resultados satisfactorios con solo bajar la temperatura a

- 13 -

-15°C en este tipo de fotomultiplicadores. El tercer método solo es -

utilizable si se dispone de una señal sincrona con la excitación sien-

do el más potente para la supresión del recuento de ruido. Posee además

la ventaja de suprimir tanto el ruido de emisión térmica como el prod_u

cido por cualquier otra causa.

Así pues los espectros se han obtenido midiendo el número de fo_

tones que atraviesan el monocromador (Figura 1.2) en coincidencia con

los impulsos producidos por otro fotomultiplicador con menor ganancia,

que recibe un elevadísimo número de fotones cada vez que una partícu-

la ct atraviesa la cámara, produciendo un único impulso integral cada

vez. El tiempo de resolución de la coincidencia ha de elegirse de tal

forma que sea mayor que el tiempo de desexcitación del gas.

1,2. Dispositivos experimentales

1.2.1. Las cámaras de excitación

Se han confeccionado tres tipos de cámaras en función de su fi-

nalidad. Con la primera se han obtenido las curvas de tiempos de desex

citación , con la segunda los espectros de emisión óptica y con la te_r

cera la distribución espacial de la intensidad luminosa en función de

la presión.

Para la obtención de las curvas de tiempos de desexcitación es -

conveniente que uno de los fotomultiplicadores (FM1) reciba la mayor -

cantidad de luz posible desde el comienzo de la trayectoria de la par-

tículo cC y el otro fotomultiplicador apenas tiene que recibir luz. Por

esta razón en la cámara destinada a este fin (Figura 1.3) se han dispue_s_

to dos ventanas una de ellas de 50 mm de diámetro colocada enfrente de210

la muestra de Po y otra de 10 mm de diámetro colocada lateralmente.210

La muestra de Po ha sido colocada sobre una pieza que la permite -

desplazarse longitudinalmente a lo largo del eje de la cámara hasta s_i_

tuarse en la posición óptima para un máximo de coincidencias entre am-

-Cámara deexcitación

FM1

MonocromadorBauch & Lomb

Coincidencia300 ns

Contador

Fig.l.2-Oisposic¡ón de la experiencia para la obtenciónde espectros ópticos

- 15 -

Medidor depresión

Ventano, devidrio

Ventana decuarzo

Válvula deaguja

Filtro ycolimador

¡ Entradade gas

Fíe;. 1.3.- Cámara para medida de tiempos

- 16 -

bos fotomultiplicadores. La ventana lateral, construida en cuarzo, lie

va acoplado un sistema para la incorporación de filtros y rendijas co-

limadoras con el objeto de dejar pasar un número adecuado de fotones.

Para la obtención de los espectros ópticos se utilizo una cámara

de acero en la cual ambos fotomultiplicadores reciben el máximo de luz

posible (Figural.4). Las ventanas están colocadas lateralmente y la que

comunica con el monocromador ha sido construida de cuarzo.

La tercera cámara (Figura 1.5) está formada por un cilindro de vi_

drio pirex de 40 mm de diámetro y 15 cm de longitud cerrado por uno de

sus extremos y pegado por el otro a una pieza metálica que permite su

adaptación al sistema de vacío. Sobre la pieza metálica puede despla-

zarse longitudinalmente el portamuestras. En el extremo del cilindro -

va acoplado un fotomultiplicador que recibe un gran impulso luminoso -

cada vez que se emite una partícula el . Lateralmente, y perpendicular

al cilindro se dispone otro fotomultiplicador con un juego de rendijas

colimadoras de forma que solo recibe la luz producida en un pequeño -

sector del recorrido de las partículas es. , que puede variarse desplazája

dolé paralelamente al eje del cilindro.

Un sistema convencional de vacío compuesto de bomba rotatoria y

bomba difusora de aceite permite alcanzar en las cámaras presiones del

orden de 10 Torr. Las presiones han sido medidas con un manómetro— f¡ — ^

Penning mod. A.V. 64-14 dentro del rango 10 - 10 Torr; con un mano_— 3 -

metro Pirani mod. A.V. dentro del rango 10 - 1 Torr; con un manómetro

de membrana Leybol mod. Diavac dentro del rango 1 - 400 Torr y con un -

manómetro de resorte mod. S.E.O. dentro del rango 100 - 1500 Torr.habien

dose calibrado todos ellos comparativamente con un manómetro absoluto -

de mercurio.

1.2.2. Sistema óptico

Los dos fotomultiplicadores empleados en el presente trabajo han

sido respectivamente 56AVP y 56UVP. La respuesta espectral del primero

Entrada de gas

Válvula de aguja

Monocromador

Bagch & Lomb

•-Ventana de vidrio Ventana de cuarzo

FIG.- 1.4

Cámara para ia obtención de espectros ópticos

- IB -

i—O-Ring

FM-2|

Al sistemade vacio

T7///77t \ \ \ \ \ \ \ \°\ \ \ \ \ \

I

Vidrio

Acero

FIG. 1.5

Cámara para ei estudio de ia distribución

esDacial de la intensidad luminosa.

es del tipo A(S-ll) apto para trabajar entre 330 y 530 nm; la respues-

ta espectral del segundo es del tipo U(S-13) análoga a la anterior pe_

ro extendida en el margen ultravioleta hasta los 230 nm. La ganancia -o

de estos fotomultiplicadores a las tensiones de trabajo es mayor de 10 ,

lo cual hace posible que, polarizando sus electrodos adecuadamente, los

impulsos de respuesta a ün fotón individual sean lo suficientemente -

grandes como para disparar holgadamente los circuitos de entrada de los

equipos electrónicos sin necesidad de utilizar preamplificadores, ganan

dose con ello resolución temporal. La tensión de trabajo utilizada ha —

sido 2200 v para el fotomultiplicador 56AVP (FM-1) y 2350 v para el —

56UVP (FM-2). La polarización de los electrodos de los fotomultiplica-

dores ha sido igual a la utilizada en anteriores trabajos (CAMPOS, J.;

1971) y puede verse en la Figura 1.6.

Delante del fotomultiplicador FM-2, durante las medidas de la va

riación temporal de la luminiscencia, se ha colocado un filtro de ccrte

Corning, modelo CS 7-54, que transmite más del 90% entre 250 y 400 nm ,

y una rendija colimadora de tal forma que el fotomultiplicador produce un

impulso de salida aproximadamente cada cien veces que el otro fotomulti-

plicador, FM-1, detecta una partícula «

El monocromador empleado para la obtención de los espectros ha -

sido un Bausch and Lomb con dos redes de difracción intercambiables.' La

red de ultravioleta tiene 2700 trazos por ram y una dispersión lineal re

cíproca de 3,2 nín/mm. La red de visible tiene 1350 trazos por un y 6,4

nm/mm de dispersión recíproca. Con las rendijas empleadas la resolución

obtenida es, respectivamente para cada red, 2,5 nm y 5 nm.

1.2.3. Instrumentación electrónica

La disposición de los equipos electrónicos puede verse en la fig_u

ra 1.1 .Durante la experiencia se han utilizado indistintamente dos ana

lisadores multicanales: Uno Nuclear Data modelo 1100 con 512 canales de

memoria divisibles en dos mitades y otro Hewlett-Packard modelo 5401B ,

con 1024 canales divisibles en cuatro cuartos. En cualquier caso durante

las medidas se han utilizado 512 canales.

CM

£LOm

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4)XI

2

I—i

i?co

enLü

- 21 -

Se pasa a continuación a describir con más detalle la unidad de

retardo, el convertidor tiempo amplitud y el preamplificador.

1.2.3a Unidad de retardo

Esta unidad de retardo, cuyo esquema puede verse en la Figura 1.7

se ha construido utilizando como línea de retardo un cable coaxial RG-

174/U con una velocidad de propagación de la señal de 19,6 cm/ns. La -

ventaja de utilizar cable coaxial, cuyo volumen es mucho mayor que el

de las líneas de retardo comerciales, es la magnífica respuesta que

tiene a las altas frecuencias. Mediante un conmutador situado en el —

frontis del aparato podemos añadir a la línea principal dos líneas adi_

cionales y las diferencias de longitud así producidas generan unos re-

tardos suplementarios que han sido calibrados con gran precisión utiljL

zando un osciloscopio Tecktronix modelo 544, cuya frecuencia de barri-

do fue previamente contrastada con un oscilador de cristal de cuarzo -

mediante un comparador fotográfico.

Para la adaptación de las impedancias de entrada y salida a las

impedancias características de los cables se ha montado el circuito —

que puede verse en la Figura 1.7, dejando las resistencias R, , E. y R_

variables. Los valores de estas resistencias que, en este caso concre-

to, hicieron mínimas las reflexiones de las señales fueron respectiva-

mente: 33, 100 y 33 ohmios.

1.2.3b El convertidor tiempo-amplitud

El convertidor tiempo-amplitud (C.T.A) empleado en el presente -

trabajo se ha construido sobre la base de los esquemas publicados ante

riormente (CAMPOS, J.; 1971), con algunas sustanciales reformas. La -

disposición por bloques de los circuitos que componen este aparato pue

de verse en la Figura 1.8.Este convertidor es del tdpo de solapamiento

siendo el circuito generador de la rampa lineal análogo al empleado en

el trabajo de la referencia anteriormente citada. Los circuitos de tiem

po muerto ( 1 y 2 en la Figura 1.9) colocados en las entradas están fo_r

mados por sendos monoestables de mayor anchura que los circuitos forma

- 22 -

5ir.CD

OQIX

UJ

ceLÜQ

LÜ

u.

ENTRADA

COMIENZO

ENTRADA

PARADA

1-2 CIRCUITOS DE TIEMPO MUERTO

3 - 4 CIRCUITOS FORMADORES

5 CIRCUITO GENERADOR DE RAMPA LINEAL

6 PUERTA LINEAL

7 CIRCUITO DE PERMISO DE LA PUERTA

FIG.1.8DIAGRAMA DEL CTA

ENTRADA

COMIENZO

Ó + 12

- = 19PI ; D 3 -DA = SG555

T,-T2-T,-T5-T7.Tfl-T,0.T11.2N2OA8

V= BSW42

= 2N32SI

F I G . l . 9 CIRCUITOS N ^ 1 ,2 , 3 , U Y 5 DEL CTA

I

- 25 -

dores, impidiendo que estos últimos reciban impulsos mientras están dis_

parados así como un cierto tiempo después. Se consigue con ello que el

tiempo de disparo de los circuitos formadores sea siempre muy constante

así como que la probabilidad de apilamiento de las rampas disminuya,ob-

teniéndose, por estas razones, mejor linealidad tanto diferencial como

integral. El tiempo que permanecen disparados estos circuitos de tiempo

muerto se puede variar conmutando los condensadores C..

El tiempo máximo de separación entre el impulso de comienzo y el

de parada que acepta el CTA puede variarse mediante los condensadores

C. , C? y C_ (Figura 1.9) desde un mínimo de 200 ns hasta 5 M S . La am

plitud máxima de la salida,es decir la amplitud que corresponde a dos

impulsos coincidentes puede ser de 12 v.

El circuito numero 6 (Figural.10)es una puerta lineal cuya misión

es uniformizar los impulsos tanto en tiempo de elevación como en anchu-

ra, siendo imprescindible su utilización en algunos equipos analizado-

res de amplitud cuyo convertidor analogico-digital sea sensible a la -

forma de los impulsos. Esta puerta está gobernada por el circuito núme-

ro 7, que genera una señal cuadrada de -5 v cada vez que se produce una

señal de parada después de una de comienzo y dentro del margen de tiem-

po que cubre el rango del convertidor. El ancho de esta señal viene d_e_

terminado por un circuito monoestable cuya duración determina el tiempo

que esta abierta la puerta. Así pues queda la puerta cerrada cuando el

impulso de parada sea anterior al de comienzo a pesar de que se haya pro_

ducido la rampa lineal. Sin este circuito el número de impulsos produci-

dos en el CTA por el ruido de los fotomultiplicadores sería el doble ya

que, aleatoriamente, caen el mismo número de impulsos de parada anterio-

res a los de comienzo que posteriores.

1.2.3c El preamplificador

Para aquellas experiencias en las que se ha estudiado la forma de

los impulsos producidos por el fotomultiplicador se ha empleado un pream

plificador. Este preamplificador (Figural.6) tiene la estructura de un

amplificador operacional con realimentacion negativa mediante una resis

-12

0,1 fi

W V V V V V V BSW21A

T2 -Tro= BSW42

DIODOS = 19 P1

+12

I

Fit». 1.10.-CIRCUITOS N ? 6 Y 7 DEL CTA

- 27 -

tencia de 510 k£l y un pequeño condensador de 4,7 pF, que mantienen -

en la entrada una impedancia muy pequeña y midiendo por tanto la corrien

te producida en el último dinodo, que está polarizado a través de una

resistencia de 100 kíi . Este montaje permite la utilización indistin-

ta de la salida directa del ánodo y la salida del preamplificador.

Para las medidas temporales se utilizó la salida directa del ano_

do ya que es suficiente para disparar los circuitos del CTA

1.3. Prueba del sistema de medida de tiempos

1.3.1. Linealidad

Si en un montaje experimental como el de la Figura 1.1,se susti-

tuye el fotomultiplicador FM-1 por un generador de impulsos de una fre

cuencia parecida, manteniendo el otro fotomultiplicador así como el

resto de los equipos electrónicos, se tienen entre las entradas del CTA

parejas de impulsos no correlacionados que definen intervalos de tiempo

con una distribución estadística uniforme, produciendo en el analizador

multicanal de amplitudes una nube de puntos cuya integral debe resultar

una línea recta tal que su pendiente es proporcional al intervalo de

tiempo que corresponde a cada canal. En un sistema real en lugar de una

línea recta se obtiene una curva (Figural.lllcasi recta y en buena apro_

ximación un polinomio de segundo grado cuyo coeficiente del termino cua

drático nos da la medida de la no-linealidad integral del sistema. Es -

fácil ver (CAMPOS, J.; 1970) que el error relativo producido en la med_i

da de la vida media de un proceso exponencial debido a la falta de linea

lidad integral puede expresarse con suficiente aproximación mediante la

ecuación:

£ = (1.1.1)2

donde % es la vida media del proceso que se desea medir y a y b son

- 28 -

c

oo

oo

oo

oo

-oo•3a£

• aa&».3O

ÍE

oo

- 29 -

respectivamente el coeficiente del término lineal y el del cuadrático

en la expresión que relaciona el tiempo con el número de canal.

En las curvas de desexcitacion obtenidas con el montaje experimeri

tal anteriormente citado, el valor del coeficiente 3/a es, en los ca-

sos más desfavorables de 50 canales y típicamente 25; los valores de

b/a encontrados ajustando las curvas de linealidad integral se mantie--4

nen por debajo de 10 con lo cual los errores cometidos, de acuerdo -

con la expresión (1.1.1), son típicamente menores del 0,25% y, en cua_l

quier caso menores del 0,5%

1.3.2. Calibración

Para la calibración de la escala de tiempos del conjunto del con.

vertidor tiempo-amplitud y el analizador multicanal de amplitudes se -

ha empleado una unidad de retardo como la descrita en el epígrafe 1.3.

a.

Con un generador doble de impulsos síncronos, en una de cuyas s_a

lidas se intercala la unidad de retardo conocido , se atacan las dos -

entradas del CTA, que genera una señal cuya amplitud es proporcional -

al tiempo que separa ambas señales. Esta señal es almacenada en el anal

lizador multicanal en un determinado canal de su memoria. Introducien-

do un retardo adicional conocido, concretamente 15,5 ns, la señal del

CTA se almacenará en otro canal de la memoria. Si de nuevo introduci-

mos otro retardo adicional, en este caso 15,9 ns,la señal se almacena

rá en otro canal de la memoria. Dividiendo el tiempo de retardo adicio_

nal entre el número de canales que se ha desplazado la señal tenemos

la relación ns/canal con una dispersión estadística del orden de 0,5%.

Durante las medidas se han utilizado distintos valores del factor de

conversión tiempo-amplitud según la duración máxima de los procesos -

en estudio. Los valores típicos de las calibraciones obtenidas han s_i

do entre 0,1 y 0,5 ns/canal.

Para la calibración precisa de los retardos adicionales se ha -

empleado un osciloscopio,Tecktronix mod. 544 con un tiempo de barrido

- 30 -

nominal de 100 ns, contrastado con un oscilador de cristal de cuarzo

de 46,400 Mc/s. En la Figura 1.12pueden verse cuatro fotografias toma-

das de la pantalla del osciloscopio. En la primera se ve la señal pr£

ducida por el oscilador que sirvió como patrón. En las otras tres se

ven las señales del generador doble de impulsos con tres valores de -

retardo en orden creciente. La separación de las señales se calculo -

con gran precisión mediante un comparador fotográfico calibrándose así

la magnitud dé los retardos.

1.3.3. Resolución

En un sistema ideal de medida de tiempos, cuando las dos señales

de entrada del CTA estén separadas siempre por idénticos intervalos, -

los impulsos de salida se almacenarán siempre en el mismo canal de me-

moria, precisamente aquel que corresponde al tiempo que separa las se-

ñales de entrada. Ahora bien, en la realidad los circuitos electróni-

cos tienen una cierta dispersión en el tiempo que precisan para disp_a

rarse y la distribución del numero de impulsos almacenados en cada ca-

nal resulta una curva aproximadamente gausiana, centrada en aquel canal

que corresponde al intervalo de tiempo que separa las señales de entra

da, cuya anchura a la semialtura da idea de la dispersión temporal prp_

ducida por la cadena electrónica. Por esta causa las medidas de las vi_

das medias muy cortas tienden a salir mayores de lo que en realidad -

son, existiendo a partir de un cierto valor una falta de resolución tal

que resta validez a las medidas.

Existen diversas causas que limitan la resolución del sistema. -

Una es inherente al método; según se vio en el epígrafe i.1.1, el foto_

multiplicador que analiza la evolución temporal del fenómeno (FM-2 en

la Figura 1.1) debe recibir un número muy limitado de fotones para que

el tiempo que éstos tardan en llegar sea estadísticamente proporcional

a la vida media del fenómeno que se está estudiando. Si este número es

excesivo el error relativo producido en la apreciación de una vida me-

dia viene dado, según puede verse en la referencia (CAMPOS, J.; 1971),

por la siguiente expresión

Fie;, l.i.?.- a) OscilTÍor de cuarzo de 46,4 Me. - b) Retardo correspondiente a 4 ns

c) Retardo correspondiente a 19,5 ns - d) Retardo correspondiente a 35 ns.

- 32 -

N2£*• 0,63 (1.3.2)

Nl

donde N- es el numero de excitaciones producidas en un intervalo de -

tiempo y N~ es el número de veces que el fotomultiplicador FM-2 detejc

ta un fotón en dicho intervalo. Así pues, de acuerdo con la expresión

(1.3.2) el error producido por esta causa puede hacerse tan pequeño -

como se quiera sin más que disminuir el cociente N«/N,; ahora bien, -

por una parte, el número N_ debe siempre ser varias veces mayor que -

el número de coincidencias accidentales producidas por el ruido de los

fotomultiplicadores dentro del rango del CTA, y por otra, el tiempo de

medida necesario para tener unas curvas de desexcitación con suficiente

estadística, debe ser lo suficientemente corto como para poder consi-

derar como constantes las condiciones de trabajo y, por tanto, habrá -

que buscar una solución de compromiso para que el error global debido

a todas estas causas sea el menor posible. Durante las medidas efectua_

das en este trabajo el cociente N-/N, ha sido típicamente menor de 0,01,

con lo cual el error así introducido es menor del 0,63%.

La causa más importante que nos limita la resolución del sistema

es, según se vio más arriba, el hecho de que los tiempos de respuesta

de la cadena electrónica tienen una cierta dispersión. Para averiguar

la función de respuesta del sistema se dispone de un montaje similar -

al de la Figura 1.1, en el que se sustituye la cámara de excitación por

un plástico de centelleo de respuesta muy rápida, por ejemplo Naton , -

acoplado ópticamente a los foíomultiplicadores .Al irradiar el Naton con

un haz colimado de radiación gamma de forma que se obtenga en los foto-

multiplicadores un número no excesivamente grande de impulsos, se prod_u

ce, al paso de cada uno de los fotones gamma, un destello luminoso que

es recogido por los fotomultiplicadores. Como el tiempo de respuesta —

del Naton es muy inferior a los tiempos medidos en las experiencias con

gases y ambos fotomultiplicadores reciben gran cantidad de fotones optjL

eos cada vez, podemos considerar las respectivas señales que producen -

como simultáneas. Estas señales se hacen pasar por toda la cadena elec-

trónica hasta recogerse en el Analizador Multicanal donde se obtiene -

- 33 -

una curva gausiana ligeramente deformada por la falta de simetría de -'

los fotomultiplicadores. En nuestro caso (Figura 1.13) el ancho a la -

semialtura de la curva así obtenida ha sido de 3,3 ns y los tiempos de

elevación y caida (10% a 90%) de 4,2 ns y 4,8 ns respectivamente. La -

contribución mayor a esta dispersión viene provocada por los tiempos da

tránsito de los electrones entre el fotocátodo y el primer electrodo -

del fotomultiplicador. Esta dispersión ha sido en parte paliada en las

medidas realizadas con gases al peseer el fotomultiplicador FM-2 una -

rendija que limita enormemente la superficie del cátodo expuesta a los

fotones.

Para evaluar la dispersión temporal producida únicamente por la

cadena electrónica, se suprimió uno de los fotomultiplicadores condu-

ciendo la salida del otro simultáneamente a las dos entradas ds la ca-

dena. Se ha obtenido así en el Analizador Multicanal una curva (Figura

1.13b)mucho más estrecha que la anterior cuyo ancho a la semialtura ha

sido de 0,5 ns y los tiempos de elevación y caida 1,6 ns y 2,1 ns res-

pectivamente.

Las curvas experimentales F (t) obtenidas al medir un proceso e_x

ponencial son el resultado de la convolucion de la función exponencial

de desexcitacion con la función de respuesta del sistema P (t). Puede

fácilmente demostrarse (NEWTON, T.D.; 1950) que la pendiente de la re-

presentación semilogarítmica de la curva experimental viene dada por -

la expresión

p (t)F (t)

dt Z i F (t)

donde % es la vida media dsl proceso que se está midiendo. (. P(t) y F(t)

han de tener el área normalizada). En la Figura 1.13 se ha representado

una función F (t) producto de la convolucion de una exponencial de 4 ns

de vida media con una gausiana de 3,4 ns de ancho a la semialtura. Pue-

de apreciarse que, a partir de 40 canales (6,4 ns) F (t) es más de 100

veces mayor que P (t), y, por lo tanto, el error cometido en la aprecia

ción de la pendiente menor del 1%

10'

10

n- de cuentas

-.: i 4.2

:. 3.36ns

4.8 ns

10'

10

I I I I I I

(a )

n-2 de canali i i i

n° de cuentas

.'" 0.5 ns

J I1.6 ns 2.1 ns

J I I I

50 50

( b )

n- de canali i i i

i.i3.-Funciones de respuesta de (a cadena electrónica

- 35 -

La medida de vidas medias inferiores a 4 ns vendría sobreestimada

y para su corrección, habría que recurrir al análisis matemático median

te computadoras de las curvas experimentales (BOSTROM, L. y COR.; 1966;

OLSEN, B. y GOL.; 1966). Con este sistema y mediante el procedimiento -

de la deconvolucion de las curvas experimentales pueden medirse dentro

de los errores experimentales, vidas medias inferiores a 1 ns (ORTIZ, -

M.; 1974). Para las medidas realizadas en este trabajo no se ha conside_

rado necesario recurrir a la deconvolucion de las curvas experimentales.

- 37 -

CAPITULO 2

RESULTADOS EXPERIMENTALES

2.1. Los espectros ópticos de N_

El estudio del espectro óptico de la luminiscencia producida en -

gases a presiones elevadas por radiaciones ionizantes, ha sido realiza-

do en repetidas ocasiones y desde muchos puntos de vista, generalmente

por investigadores interesados en el tema de los centelleadores gaseo-

sos. Los primeros trabajos que se hicieron en este sentido fueron lleva_

dos a cabo por HUGGINS, H. en el año 1903. BROGKLEHURST, B. (1963) reco

je y discute los trabajos publicados hasta 1958, Posteriormente, los -

trabajos de GRÚN, A.E. 0-958}, MUNTZ, E.P.(1961), BENNETT, W.R. (1962),

LEGLER, W. (1963), DAVIDSON, G.; O'NEIL, R. (1964), BROCKLEHURST, B.

(1964), BRUNET, H. y COL (1970) dejan claro que cuando la presión del

gas se hace mayor de 1 Torr, las bandas mas intensas del espectro de -

Nitrógeno son las del Segundo Sistema Positivo de la molécula neutra,

que resultan de las transiciones electrónicas entre los estados C TT"u3

y B FT g, siendo las principales las que corresponden a los niveles de

vibración (0,0) (0,1) y (0,2) cuyas cabezas de banda están respectiva-

mente centradas en 337,1 nm, 357,7 nm y 380,4 nm. Para presiones del o_r

den de la atmosférica estas bandas son, independientemente de que la ex_

citación se produzca con rayos X, electrones, protones, partículas a o

productos de fisión, al menos un orden de magnitud mas intensas que las

del Primer Sistema Positivo del ion molecular, que resultan de las trans_2 + 2 +

misiones electrónicas entre los estados B Z. u y X T. g, siendo la

principal la que corresponde a los niveles de vibración (0,0) cuya cabe_

za de banda está centrada en 391,4 nm. En la Figura 2.1. pueden verse -

uno de los resultados obtenidos en el presente trabajo en el que se ha

excitado el Nitrógeno con las partículas « de 5,3 MeV de la desintegra210

ción del Po . Se han obtenido espectros a distintas presiones -

- 38 -

Ec

ce

OI—O

n

O00

- 39 -

200, 360, 760 y 900 Torr, apareciendo con gran intensidad en cualquier

caso, únicamente las bandas del Segundo Sistema Positivo. Del Primer -

Sistema Positivo del ion molecular aparece en este caso, exclusivamen-

te la banda más intensa, cuya cabeza está centrada en los 391,4 nm, si

bien de forma muy débil, siendo su intensidad del orden de 15 veces me

ñor que la de la banda (0,0) del Segundo Sistema Positivo de la molecu

la neutra. En la Figura 2.2. se ha representado un espectro obtenido —

con un cañón de electrones como el desarrollado por MÁRQUEZ, J.; CAMPOS,

J. (1975), a una energía de los electrones de 100 eV y a una presión -

de 50 mTorr. Puede apreciarse como a una presión así de baja, el espec_

tro es totalmente diferente al de la Figura 2.1., apareciendo con gran

intensidad las bandas del ion molecular, siendo las más intensas aque-

llas cuyas cabezas están centradas en 391,4 nm, 427,8 nm y 470,9 nm -

que corresponden al Primer Sistema Negativo y cuyos niveles de vibra-

ción son respectivamente (0,0), (0,1) y (0,2).

Comparando los trabajos espectroscópicos anteriormente citados -

producida por diversas radiaciones ionizantes de elevada energía, se -

observa que las intensidades relativas de las bandas no dependen prác-

ticamente de la clase de radiación con la cual se produjo la excitación.

En uno de sus trabajos AXTMANN, R.C.; SEARS, J.T. (1966) comparan -

las intensidades luminosas producidas por las partículas a de 6,1 MeV252

y los productos de fisión del Cf , mediante una técnica de recuento

de impulsos en coincidencia discriminando las dos clases de impulsos.

Encuentran así una estricta proporcionalidad entre las pérdidas especí

ficas de energía de cada una de las partículas y la luz total recogida.

De todo esto puede concluirse que los mecanismos de excitación son muy

similares para todos los tipos de radiación, siendo la contribución ma_

yor debida a la excitación producida por los electrones secundarios —

arrancados de las moléculas del gas por la partícula ionizante. En efec

to, de una forma rápida, se puede hacer un cálculo aproximado de la ener

gía cinética media de los electrones secundarios en función de la ener-

gía residual de la partícula «. . La teoría clásica de colisiones bina_

*Estos electrones secundarios aquí considerados tienen energías menoresde lOOeV y su recorrido libre medio es menor de 10~^cm. Ocasionalmentey con una sección eficaz mucho más pequeña se producen los conocidos —rayos delta cuyo alcance en aire en condiciones normales sobrepasa 1 mm

siendo detectados en las cámaras de niebla.

10

1-1

[337.1]

[ ]__«,» 2o Sistema Positivo N2

)° sistema Negativo Nj

330 350FIG.- 2 . 2 . 400 450

E=100eV P=50mTorr

(470.9)

A(nm)470

oI

- 41 -

rias (GRYZINSKY, M. 1965) nos permite decir que para interacciones culoni

bianas, la perdida media de energía de una partícula ci cuando choca con

un electrón, viene dada por la expresión:

(4/3) + ÍU.v2 . lnK] / [Eyivl + vj) • Cl - KU2)]KE>I = U ~ =-± í ^ = (1)

(2/3) (1 + k~X) + [ ^ \ i

donde U es el potencial de ionización; v~ y v, son respectivamente las

velocidades de la partícula o¿ y del electrón en el sistema de labora-

torio; E es la energía cinética del electrón en la órbita, antes de -

producirse la colisión; y K es la relación entre la máxima perdida de -

energía posible y el potencial de ionización, es decir

2m v?

K - £—i— (2)2U

Despreciando la velocidad de agitación térmica de la molécula en el gas

frente a la de sus electrones en las órbitas, y calculando únicamente -

para los electrones de la capa externa podemos poner que la energía ci-

nética media de dichos electrones será

E = — i — m v2 2eV (3)

1 ¿ e l

y tomando como potencial de ionización U = 15,6 eV (CHRISTOPHOROU,L.G.

1971) nos queda que, para una energía residual de la partícula <X de

5 MeV la energía cinética media de los electrones secundarios es del o_r

den de 41 eV; para una energía residual de 4 MeV es de 38 eV, para 2 MeV

de 28 eV y para 1 MeV de 18 eV. Ahora bien, la sección eficaz de ioniz_a_

ción por electrones con energías del orden de 30 eV, todavía es mayor -

que la sección eficaz de excitación desde el estado fundamental (X~ I g )

al estado C, IT , ya que esto supone cambio de multiplicidad. Sin embar-

go, a pesar de esto, en los espectros obtenidos aparecen más intensas las

bandas moleculares que las iónicas. Esto supone que la desexcitación por

vias no radiativas, mediante colisiones con las moléculas circundantes,

es un proceso mas competitivo en el caso del ion que en el de molécula.

_ 42 -

Para comprobar este comportamiento se han obtenido las curvas de inten^

sidades relativas de las bandas iónicas con respecto a las moleculares

en función de la presión, excitando con electrones de energía regula-

ble de 0 a 500 eV. Uno de estos resultados, obtenidos a 47,5 eV, pue_

de verse en la Figura 2.3. donde puede apreciarse como hasta 10 mTorr

la intensidad relativa de la banda de 391,4 nm del ion, con respecto a

la de 337,1 nm del 2° Sistema Positivo de la molécula neutra, permanece

prácticamente constante. Al aumentar la presión esta razón de intensi-

dades disminuye y por encima de 1 Torr, se hace menor que la unidad, -

apareciendo ya a partir de ahí, mas intensas las bandas moleculares que

las iónicas. Queda de esta forma patente que los procesos de colisión

juegan un papel fundamental en la desexcitacion del Nitrógeno, pudien-

do explicarse así la forma de los espectros obtenidos a presiones supe_

riores a 1 Torr con cualquier tipo de radiación ionizante.

2.2. Los espectros temporales

Del estudio del espectro óptico de la luminiscencia producida en

N ? . a presiones suficientemente elevadas}por partículas ionizantes cuya

energía es varios ordenes de magnitud mayor que el potencial de ioniza-

ción de las moléculas que constituyen el blanco gaseoso, es fácil dedu-

cir que la luz producida proviene en su mayor parte, de los estados ex-

citados creados en los procesos secundarios. En el presente apartado -

se analiza la cinética temporal de estos procesos a partir de los datos

obtenidos del estudio del comportamiento temporal de la luminiscencia -

del Nitrógeno, excitado por partículas o¿ de 5,3 MeV, en el rango de -

longitudes de onda de 250 nm a 500 nm y a presiones desde 1 Torr hasta

poco más de la atmosférica.

Los espectros temporales han sido obtenidos en las condiciones ex_

perimentales anteriormente descritas en el epígrafe 1.1.1, dejando como

parámetro variable la presión de Nitrógeno en la cámara. Así se han ob-

tenido una serie de curvas a distintas presiones. En la Figura 2.4. pue

de verse uno de los resultados obtenidos a una presión de 36 Torr. En el

eje de abcisas está representado el número de canal del Analizador de Am

- 41 -

rias (GRYZINSKY, M. 1965) nos permite decir que para interacciones culom

bianas, la perdida media de energía de una partícula ce cuando choca con

un electrón, viene dada por la expresión:

(4/3) + [v.vl . inK] / ÍE r (v* + vh • Cl - KU2)]

KE>| =u •• ±- = - ^ ¿- ±-* = - (l)(2/3) (1 + k"1) + [ U.v^ ] / [ E r {v2 + vp~\

donde U es el potencial de ionización; v~ y v. son respectivamente las

velocidades de la partícula ci y del electrón en el sistema de labora-

torio; E es la energía cinética del electrón en la órbita, antes de

producirse la colisión; y K es la relación entre la máxima perdida de -

energía posible y el potencial de ionización, es decir

2m v_

K = i_£— (2)2U

Despreciando la velocidad de agitación térmica de la molécula en el gas

frente a la de sus electrones en las órbitas, y calculando únicamente -

para los electrones de la capa externa podemos poner que la energía ci-

nética media de dichos electrones será

El = —T~ me Vl ~ 2eV

y tomando como potencial de ionización U = 15,6 eV (CHRISTOPHOROU,L.G.

1971) nos queda que, para una energía residual de la partícula o< de

5 MeV la energía cinética media de los electrones secundarios es del o_r

den de 41 eV; para una energía residual de 4 MeV es de 38 eV, para 2 MeV

de 28 eV y para 1 MeV de 18 eV. Ahora bien, la sección eficaz de ionizji

ción por electrones con energías del orden de 30 eV, todavía es mayor

que la sección eficaz de excitación desde el estado fundamental (X 21 g )

al estado C» IT , ya que esto supone cambio de multiplicidad. Sin embar-

go, a pesar de esto, en los espectros obtenidos aparecen más intensas las

bandas moleculares que las iónicas. Esto supone que la desexcitacion por

vias no radiativas, mediante colisiones con las moléculas circundantes,

es un proceso más competitivo en el caso del ion que en el de molécula.

- 42 -

Para comprobar este comportamiento se han obtenido las curvas de inten

sidades relativas de las bandas iónicas con respecto a las moleculares

en función de la presión, excitando con electrones de energía regula-

ble de 0 a 500 eV. Uno de estos resultados, obtenidos a 47,5 eV, pue_

de verse en la Figura 2.3. donde puede apreciarse como hasta 10 mTorr

la intensidad relativa de la banda de 391,4 nm del ion, con respecto a

la de 337,1 nm del 2° Sistema Positivo de la molécula neutra, permanece

prácticamente constante. Al aumentar la presión esta razón de intensi-

dades disminuye y por encima de 1 Torr, se hace menor que la unidad, —

apareciendo ya a partir de ahí, mas intensas las bandas moleculares que

las iónicas. Queda de esta forma patente que los procesos de colisión

juegan un papel fundamental en la desexcitación del Nitrógeno, pudien-

do explicarse así la forma de los espectros obtenidos a presiones supe_

riores a 1 Torr con cualquier tipo de radiación ionizante.

2.2. Los espectros temporales

Del estudio del espectro óptico de la luminiscencia producida en

N ? ? a presiones suficientemente elevadas9 por partículas ionizantes cuya

energía es varios ordenes de magnitud mayor que el potencial de ioniza-

ción de las moléculas que constituyen el blanco gaseoso, es fácil dedu-

cir que la luz producida proviene en su mayor parte, de los estados ex-

citados creados en los procesos secundarios. En el presente apartado -

se analiza la cinética temporal de estos procesos a partir de los datos

obtenidos del estudio del comportamiento temporal de la luminiscencia -

del Nitrógeno, excitado por partículas ot de 5,3 MeV, en el rango de -

longitudes de onda de 250 nm a 500 nm y a presiones desde 1 Torr hasta

poco mas de la atmosférica.

Los espectros temporales han sido obtenidos en las condiciones ex

perimentales anteriormente descritas en el epígrafe 1.1.1, dejando como

parámetro variable la presión de Nitrógeno en la cámara. Así se han ob-

tenido una seri.e de curvas a distintas presiones. En la Figura 2.4. pue_

de verse uno de los resultados obtenidos a una presión de 36 Torr. En el

eje de abcisas está representado el número de canal del Analizador de Am

43 -

eVN2 (337,1 nm)

1 2 3 4 5 10 20 30 50 100 200 400

Fie; . - 2 .3 .

n- de cuentas

10'

10

3 6 Torr0.29 ns/canal

I I 1 I I I I I I I I I I I I I I

100 200 300

fondo-32

n- | de canal

400

Fi f í . 2 . 4 .

- 45 -

plitudes (A.M.G.) y corresponde al tiempo; en este caso 0,29 ns por ca

nal. En el eje de ordenadas está representado el numero de cuentas acu

muladas en cada canal y corresponde al número de transiciones radiati-

vas que se producen por unidad de tiempo. Estas curvas por tanto, una

vez normalizadas, representan la probabilidad de transición radiativa

en función del tiempo. Están formadas por una suma de exponenciales y

de la pendiente de su representación logarítmica puede calcularse la

vida media de la transición en cuestión. Las curvas obtenidas en el —

presente trabajo pueden descomponerse en la suma de dos exponenciales

más una recta constante de fondo, todo ello convolucionado con la fun

cion de respuesta del sistema experimental y con la función de forma-

ción de los estados radiativos, según se vio en el Capítulo I. En -

las Figuras 2.5 y 2.6. pueden verse unos resultados obtenidos a presio_

nes de 1 Torr y 800 Torr respectivamente, apreciándose en ellos las má

ximas diferencias que han sido encontradas en los tiempos de desexcita

cion, dentro de los márgenes de presión de este trabajo. La primera -

corresponde a la presión menor que ha sido considerada y la segunda a

la presión más alta. Con el sistema experimental empleado y debido a -

la limitada intensidad del haz de partículas <X alcanzable con este ti

po de muestras radiactivas, las medidas a baja presión resultan exces i

vamente lentas y por tanto, con deficiente estadística; por esta razón

no han sido consideradas las medidas realizadas a presiones inferiores

a 1 Torr. Así pues, las curvas de desexcitación más lentas tienen una

componente exponencial principal cuya vida media es del orden de 30 ns

y las más rápidas poco más dt 4 ns. Entre estos dos valores extremos

se han realizado series de medidas para otros treinta y dos valores de

la presión. En la Tabla I se han representado los distintos valores de

la componente principal de la vida media de la luminiscencia, en fun-

ción de la presión.

2.3. Los espectros de amplitud

Para disponer de la máxima información sobre la luminiscencia del

N« se han realizado una serie de medidas sobre la amplitud de los impul_

sos luminosos tomando como parámetros la presión y el camino recorrido

- 46 -

(Occao

TJ

O I

c

(TJc

o*

RJ

cZ3u0)

TJolC

OOn

ooCM

oo

O

10

800 Torr0,15 ns/canal

fondo-60

J L J L I I I i I I I Ln- de canali i

100 200 300

- 2 . 6 .

- 48 -

TABLA I

Valores experimentales encontrados en el presente trabajo, de la vi-

da inedia aparente a de la luminiscencia del Nitrógeno en función

de la presión P

PCTorr)

1

10

12

15

" 20

30

40

50

60

70

90

120

140

160

180

200

220

a(ns)

32,1

23.5

20.3

21.2

17.8

16.7

16.3

13.1

11.6

11.2

10.5

9.1

7.3

7.5

7.0

6.7

6.4

P(Torr)

240

260

280

300

320

340

360

380

400

450

500

600

660

700

750

800

a(ns)

6.1

5.99

5.88

5.49

5.62

5.4

5.35

5.37

5.0

4.76

4.54

4.35

4.37

4.25

4.20

4.16

El error cometido en la apreciación de la vida media de una curva experime_n

tal se ha calculado menor del 2%. El error estadístico motivado por la fal-

ta de repetitividad absoluta de las condiciones de medida, es en todo caso,

menor del 10%

- 49 -

por la partícula CX . Estas medidas se han obtenido con el dispositivo

experimental descrito en el epígrafe 1.2.1.

2.3.1 Distribución de la intensidad luminosa a lo largo de la trayec-

toria.

Si bien las curvas de la ionización específica producida por -

partículas con carga en gases son bien conocidas desde principio de si

glo (BRAGG, W.H.; KLEEMAN, R.; 1904), son mucho más recientes (WARD,A.

1954) las primeras medidas de la luminiscencia específica, es decir

del numero de fotones emitidos por el gas a una determinada presión -

por unidad de longitud tomada sobre el camino de la partícula ionizan

te. Últimamente (TATISCHEFF, I.; 1970) ha publicado un trabajo en el

cual analiza la luminiscencia específica del Nitrógeno.

En el presente trabajo se ha medido de forma directa la luminis

cencía específica desplazando un fotomultiplicador en condiciones de -

detección de fotones individuales, a lo largo de la trayectoria de un

haz colimado de partículas OÍ de 5,3 MeV. Las curvas de la luminiscen-

cia específica fueron medidas a varias presiones entre 360 Torr y 760

Torr determinándose el alcance máximo en cm para cada una de ellas. Me

diante una curva (Figura 2.7) de alcance residual-energía (SEGRÉ, E.;

1953) fueron normalizadas todas las curvas. En la Figura 2.8. puede -

verse (círculos) el resultado obtenido junto con la representación (cA

ees) de los valores obtenidos por BOURLANDS, P.D. y col (.1971) de la -

perdida específica de energía en Nitrógeno.de iones He acelerados en

un acelerador Van de Graaff desde 300 KeV hasta 2 MeV así como los va-

lores obtenidos por ROTONDI, E. (.1968) derivando las curvas de energía

residual desde 2 MeV hasta 5 MeV. Estos resultados concuerdan con los

obtenidos por TATISCHEFF (1970) pudiendo deducirse que la excitación -

específica del Segundo Sistema Negativo de la molécula de Nitrógeno es

proporcional a la ionización específica prácticamente a lo largo de to-

do el alcance.

- 50 -

UJ

CNJ

- 51 -

UJ

UJ

•a

t t

I

Ó

CM

- 52 -

2.3.2 Variación de la intensidad luminosa en función de la presión.

En las medidas realizadas sobre la luminiscencia específica se

ha observado que la cantidad total de luz recogida, es decir la inte

gral sobre todo el alcance de la curva de luminiscencia específica,

varía con la presión. En la Tabla II puede verse los resultados obte_

nidos, observándose como al aumentar la presión, disminuye la canti-

dad total de luz recogida.

R

360

410

510

560

660

760

1

0.81

0.62

0.52

0.40

0.33

TABLA II

VARIACIÓN DE LA LUMINOSIDAD TOTAL IR'

EN FUNCIÓN DE LA

R

PRESIÓN P

se ha calculado integrando las curvas de la luminis-

cencia específica a lo largo de todo el alcance de la pa_r

tícula

Las medidas de las curvas de luminiscencia específica a distin

tas presiones fueron realizadas en condiciones de trabajo lo más ho-

mogéneas posibles, una a continuación de otra y una vez que el siste_

ma electrónico alcanzo su posición de equilibrio. Sin embargo estos

tipos de sistemas pueden tener ocasionales derivas sobre todo a lo —

largo de medidas de larga duración. Para comprobación de la estabili_

dad del sistema y con el objeto de una mejor normalización de las cur_

vas de luminiscencia, se han obtenido unas curvas de variación de la

- 53 -

luminosidad específica en función de la presión; si las curvas de lund

nosidad específica fueron obtenidas contando el numero de fotones reco_

gidos por un fotomultiplicador que se va desplazando sucesivamente a -

lo largo de la trayectoria de la partícula & , permaneciendo constan-

te la presión del gas, estas otras curvas se obtuvieron manteniendo -

el fotomultiplicador en una posición fija y variando la presión del

gas. En la Figura 2,9. puede verse uno de estos resultados, que en es-

te caso, fue obtenido para una distancia de 40 mm entre la rendija del

fotomultiplicador y la fuente de partículas o¿ . Mediante la compara-

ción de los dos tipos de curvas, en uno se varía la distancia y en el

otro la presión, se ha comprobado la estabilidad del sistema obtenién-

dose una mejor normalización de las curvas para calcular la cantidad -

total de luz producida en función de la presión.

Este estudio de la intensidad total de la luminiscencia, se ha -

completado con la obtención de los espectros de amplitud de la señal -

luminosa, recogida de forma directa mediante un fotomultiplicador y un

preamplificador con una constante de integración, de forma que la ampli

tud del impulso así generado es proporcional a la cantidad total de fo-

tones producidos al paso de una partícula <x • La disposición experi-

mental fue descrita en el apartado 1.2. Para la obtención de estos es-

pectros se acumularon en el Analizador de Amplitudes CA.M.C.) los impul

sos producidos por el preamplificador a una cierta presión de gas du-

rante un determinado tiempo vivo (el tiempo vivo es el tiempo total

transcurrido menos el tiempo empleado por el A.M.C. en analizar los im-

pulsos recibidos, o tiempo muerto).

Una vez transcurrido este tiempo la cámara fue vaciada de gas has_

ta una presión inferior a 10 Torr, precediéndose después a la sustra-

ción del espectro de impulsos así obtenidos durante un tiempo igual al

anterior. Quedan así descontados de una forma estadística, los impulsos

de ruido producidos por el fotomultiplicador así como la posible lumi-

niscencia debida al vidrio de la cámara. En la Figura 2.10. se ha repre

-4 ~~

sentado el espectro obtenido a 10 Torr así como dos resultados típi-

cos a presiones respectivamente de 300 Torr y 175 Torr. En los distin-

tos espectros obtenidos se observan tres tipos de impulsos: los primeros

diez canales están ocupados principalmente por los impulsos producidos

- 54 -

en

- 55 -

oI—

m

C

oa>

T3

C

oo

01

Z3U

T3

O

oo i

6.'

- 56 -

por el ruido del fotomultiplicador; en los siguientes diez canales está

centrada la distribución de impulsos que corresponden a la detección de

fotones individuales; por último en los restantes canales aparece la -

distribución de los impulsos producidos por la detección simultánea de

varios fotones,dentro del tiempo de integración del preamplificador y -

que corresponden al impulso luminoso total producido al paso de una par

tícula o< . Los impulsos del primer tipo han sido sustraidos de la fojr

ma anteriormente descrita y en la Figura 2.10 solo pueden apreciarse en-4

el espectro correspondiente a 10 Torr en el cual no se ha verificado

la sustracion. Los impulsos correspondientes a fotones individuales fojr

man el pico que puede apreciarse en los tres espectros representados en

la Figura y cuyo máximo está centrado entre el canal diez y el veinte;

como es obvio independientemente de la presión del gas en la cámara. A

partir del canal treinta aparecen los impulsos producidos por los foto-

nes simultáneos y su distribución varía ostensiblemente con la presión,

de forma que en un principio, al aumentar ésta es cada vez mas probable

detectar un número mayor de fotones simultáneos. Aparece así en los es-

pectros de amplitud un segundo máximo que se desplaza al aumentar la -

presión, hacia los canales que corresponden a amplitudes mayores. Apro-

ximadamente a 175 Torr se alcanza la máxima amplitud estadística dismi-

nuyendo de nuevo si se sigue aumentando. Es a esta presión por tanto, a

la que se produce una mayor cantidad total de luz al paso de una partí-

cula a . Esta disminución de la amplitud del impulso luminoso con la

presión concuerda con el resultado (Tabla II) obtenido de la integración

de las curvas de luminosidad específica.

En la Figura 2.11. se han representado las áreas de estas curvas -

de distribución de amplitudes, correspondientes a tres niveles de discrjL

minacion. Al aumentar el nivel de discriminación, se prescinde de los im

pulsos de pequeña amplitud, correspondientes a fotones individuales, ha-

ciéndose de esta forma más patente la contribución de los impulsos de ma_

yor amplitud. Los tres niveles de discriminación corresponden respectiva^

mente a 10, 20 y 30 canales y en todos los casos, como puede apreciarse,

existe un máximo de luminosidad alrededor de los 200 Torr. Hay que hacer

notar que por debajo de 300 Torr aproximadamente, las partículas (X no pier

den la totalidad de su energía en el gas, puesto que su alcance sobrepasa

6T•H

CM

- 58 -

las dimensiones de la cámara empleada, y sin embargo el número de im-

pulsos recogido a estas presiones es superior al recogido a presiones

mayores.

Una corrección de estos resultados puede hacerse de la siguiente

manera: mediante las gráficas de alcance en función de la presión de

la Figura 3.7. podemos conocer la energía residual de la partícula ex

al sobrepasar los 10 cm de recorrido y chocar con la pared de la cáma-

rasy calcular por tanto, mediante la gráfica de la Figura 2.8 la reía

cion entre la cantidad de luz emitida en estas condiciones y la que se

hubiera emitido si la partícula <X hubiese dejado toda la energía en -

la cámara. Multiplicando por el valor de esta relación, el encontrado

para la integral del espectro de amplitud, tenemos una estimación de -

la cantidad total de luz que se hubiera recogido en el caso de que la

partícula hubiera dejado toda su energía en la cámara. En la Figura 3.

12, se ha representado corregida de esta forma, la curva correspondien

te al mayor nivel de discriminación. Vemos en ella, que la intensidad

de la luminosidad total producida, tiene un máximo alrededor de 130 Torr,

valor de la presión para el cual se equilibran la población de los esta_

dos del Segundo Sistema Positivo mediante colisiones de los iones prima

rios y su extinción por colisión con las moléculas del gas.

- 59 -

o

O,

oo

oo

OOID

OO I

Ó)

OO

oo

O

o

Lf>

- 61 -

CAPITULO 3

DISCUSIÓN DE LOS RESULTADOS

3.1. Modelo cinético del proceso de la luminiscencia

En el precedente capítulo han sido expuestos una serie de resul-

tados experimentales, cuya consideración nos permite efectuar algunas

hipótesis para tratar de explicar el fenómeno de la luminiscencia indu_

cida en Nitrógeno al paso de partículas ce . De una forma esquemática

podemos por tanto, enunciar un modelo cinético del proceso a través de

las siguientes cuatro etapas:

a) La partícula oc produce a su paso un gran número de iones distri-

buidos dentro de un cilindro cuyo eje es la trayectoria práctica-

mente rectilínea del haz. Si se tiene en cuenta que la perdida es_

pecífica de energía por centímetro de recorrido, en Nitrógeno a

760 °K y 300 °K, toma valores entre 106 eV/cm y 2,5 . 10 eV/cm

para energías de la partícula ec comprendidas entre 5 MeV y 200

KeV (BOURLANDS, P.D. y COL; 1971) y como el valor medio de la ene£

gía invertida en crear un par de iones en Nitrógeno es 36,4 eV -

(VALENTINE, J.M.; CURRAN, S.C.; 1958), se puede considerar que el

número de iones producido por centímetro de recorrido será del or4 ~

den de 10 . Supondremos que los iones se distribuyen radialmente

con respecto a la trayectoria, siguiendo una ley gaussiana, cuyo

parámetro sigma de anchura puede ser estimado a partir del valor

del parámetro máximo de impacto para la colisión entre la partícu_

la CC y los electrones de la molécula de Nitrógeno; este parámetro,

dentro de los límites no relativistas, puede calcularse (CHRISTO-

PHOROU, L.G.; 19-71) de la siguiente forma: Si b/v (donde b es el -

parámetro de impacto y v la velocidad del proyectil en el sistema

de laboratorio) es la duración de la perturbación del campo debida

al paso de la partícula oc y si 1/<V> es el periodo medio de la

- 62 -

oscilación de los electrones del Nitrógeno, entonces la probabilidad

de transición a un estado superior puede despreciarse siempre que -

b/v sea mucho mayor que l/<V> , y por lo tanto, b ~ v/<v>TU 3.X

El parámetro <V> es difícil de calcular directamente pero puede -

estimarse a partir de datos experimentales. En efecto la energía de

excitación de los electrones del Nitrógeno I = f><V> resulta ser

(FANO, U.; 1964) del orden de 88 eV, y por tanto

1 288 . 1,6 . 10• r=

1,05 x 10= 1,4 x 10x/ s x (3.1.1)

y el parámetro máximo de impacto para una energía de 4 MeV de la par—8

tícula incidente, queda b = 1 0 cm. Así pues puede suponerse que

los iones tienen una distribución radial gausiana,cuya sigma se pue-Q

de estimar del orden de 10 cm y por tanto el 68% de los iones se -

distribuyen dentro de un cilindro de radio C en el cual la densidad

media de iones será

0,68 dN.

N = _ J _ (3.1.2)TT6-Z dx

que para una presiSn de 760 Torr y 300°K toma el valor N. ^ 1 0

b) Los iones así formados colisionan con las moléculas neutras que les -

rodean verificándose reacciones del tipo

N+ + N£ B?. N+ C3.1.3)

Este tipo de reacciones tienen una gran sección eficaz como lo demues

tran los estudios realizador por VARNEY, R.N. (.1953) y SAPOROSCHENKO,

M. (1958) en los que queda claro que cuando la presión de Nitrógeno -

sobrepasa 10 Torr aproximadamente, la mayor corriente de iones obser

vada mediante técnicas de microondas en cavidades resonantes, corres-

ponde a los iones L y N, , y por encima de 0,1 Torr, la cantidad de+ +

N, se hace mucho mayor que la de N,. Por otra parte de los resultados

- 63 -

de KASNER, W.H.; BIONDI, M.A.;(1965) y BROCKLEHURST, B.; DOWNING, "

F.A.; (1967) se deduce que este tipo de reacción es extremadamen-

te rápida de forma que ni la recombinacion,ni reacciones de otro -

tipo pueden competir con ella.

c) Los iones N, colisionan con los electrones dando lugar a recombina_

ciones disociativas del tipo de las estudiadas por BATES, D.R.; -

(1950) quedando las moléculas de N~ resultantes, excitadas en el -3

estado C TTu

N* + e _llX 2Ni;(C3TTu) C3.1.4)

2Este tipo de recombinaciones tienen una constante del orden de 10

veces mayor que las recombinaciones de los iones primarios, según

los resultados del trabajo citado de KASNER y BIONDI; estos valo-

res no han sido calculados con precisión y pueden estimarse del o_r

den de 10 - 10 cm s y 10 - 10 cm s , respectivamente

para los iones N, y N? .

d) Las moléculas N? (C~ fT ) se desexcitan o bien radiativamente por

transición al estado B {T" con una vida media del orden de 38 ns,o

o bien por colisión con las moléculas circundantes. El hecho de -

que la proporción entre el número de moléculas que se desexcitan

por colisión, con respecto al que se desexcita radiativamente, au-

mente con la presión hace que la vida media aparente disminuya al

aumentar la presión. Así pues podemos concluir que la vida media -

observada al realizar estudios ópticos del comportamiento temporal

de la luminiscencia del Nitrógeno, de una forma cualitativa, provie_

ne de la vida media de la transición entre los estados moleculares

C TT y B rf J c o n u n a dependencia de la presión a causa de la

desexcitación no radiativa por colisión,y todo ello convolucionado* 3

con la función de formación de los estados "S (C [T ) definida me-

diante las reacciones (3.1.3) y (3.1.4); simultáneamente hay que con

siderar que de una forma general, siempre que existe la posibilidad

de una desexcitacion por colisión, existe el fenómeno inverso de una

_ 64 -

excitación mediante colisiones alcanzándose así, a partir de una -

cierta presión un equilibrio entre la población y la despoblación

por colisiones.

3.2. Desarrollo matemático del proceso de la luminiscencia

Para el desarrollo de las ecuaciones de continuidad, por una ma-

yor simplicidad, utilizaremos la siguiente notación*

3N - Número de moléculas del.gas por cm

+ 3Numero de iones N~ por cm

+ 3Numero de iones N, por cm

Número de moléculas excitadas N-(C2

) por cm"

N - Número de electrones librese

Número de moléculas que han recibido por colisión con» • * 3

las moléculas excitadas N~(C ) su exceso de energía.

Las reacciones que intervienen en el proceso pueden reducirse, s_e_

gún se vio en el apartado precedente a las cinco siguientes:

K,

+ e 2 N 2 ( C

N*(C3TT2X

K.,

(c3rru)

(3.2.1)

(3.2.2)

(3.2.3)

C3.2.4)

(3.2.5)

* Todas estas concentraciones son variables con el tiempo excepto N ,si bien no se ha representado explícitamente en la notación.

- 65 -

y por lo tanto el sistema de ecuaciones de continuidad puede escribir_

se de la siguiente forma

N, N

l,o l o 2,e 2

dt

dN

(3.2.6)

= Ko No N + K. N, N - (KQ + K_ N ) N,2,e 2 e 4,o 4 o 3,r 3,o o 3

= K, N, N - (K. + (K. + K! ) N ) N,3,o 3 o 4,r v 4,o 4,o o 4

En este sistema las dos primeras ecuaciones representan la función de

formación de los estados excitados, que al resolverse quedande la for

ma de una función de convolución de la segunda con la primera que es

una exponencial pura. Ahora bien según vimos en el apartado anterior

la velocidad de la primera reacción es grandísima pudiendo estimarse

(BROCKLEHURST, B.; DOWING, F.A.; 1967) que la vida media de los iones

N~ , producidos en la etapa a), es del orden de 1 ns; por esta razón

podemos suponerla en primera aproximación como instantánea y reducir

así el sistema a las tres ultimas ecuaciones.

Por otra parte el número de electrones libres por cm , N ,que -+ e

en principio es igual al de iones N_ , podemos suponer que tiene una

variación temperal idéntica a la de los iones N, que es con los que -

se recombina. En efecto si no existe recombinación con los iones pri-

marios y la reacción (3.2.2) es suficientemente rápida, esta reacción

representa el único camino de extinción de electrones ya que los pro

cesos de difusión ambipolar son muchísimo más lentos (BIONDI, M.A.;

1963). Así pues en la segunda ecuación del sistema (3.2.6) podemos ha

cer N igual a L y nos queda por tanto

- 66 -

d N 2 2- K 2 , e N2

= Ko N. + K. N. N - (K. + K, N ) No (3.2.7)2,e 2 4,o 4 o 3,r 3,o o 3

= K,. N, N - (K + (K. + K. ) N ) N.3,o 3 o v 4,r 4,o 4,o o 4

Agrupando los parámetros constantes, podemos escribir

dN2

= Cl N2

d t

dN

d t

dN

3

4

<

dt

d N

dt

dN

3(3.2.8)

~ = C4 N3 " S N4dt

La primera de las ecuaciones de este sistema tiene solución inmediata

en donde la variable t es el tiempo y N- es el número de iones N, en

el origen de tiempos, que al suponer la primera ecuación del sistema

(3.2.6) infinitamente rápida coincide con N. , es decir con el número

de iones N en el instante inic ia l pudiendo ser por tanto, calculado.

Para resolver el sistema hagamos una transformación de Laplace

s N3 - Cl ( N2 } + C2 N4 " CC3 + V N3 + N3o

s N, = C. No - Cc N. + N,4 4 3 5 4 4o

(3.2.10)

despejando

- 67 -

C4 N3 + N4o

N3 =

s

C l

+

s

C5

) + C,

+ (C.} + C4

3o

)

(3.2.11)

en donde N, y N, representan respectivamente los valores en el ori-

gen de las concentraciones N, y N, . Ahora bien es fácil comprobar -

que estos valores son nulos ya que ambos representan concentraciones

de especies secundarias que se pueblan al despoblarse ÜL y N respe_c_

t ivament e

Así pues sustituyendo, nos queda

(3.2.12)

y descomponiendo el primer termino del segundo miembro en suma de fra£

ciones simples

(s + C5) A B

s 2 + (C- + C, + Cr) s + (C Cq + C, C - C, C.) S Sl s s2'3 "5 ' "4 "5 "2

(3.2.13)

donde s. y s_ son las raices del polinomio de segundo grado del denomi

nador, es decir

s l =

-Cc3 + c4 + c5) - C 4 - C 5) + 4 C 2 C 4

(3.2.14)

-(C(3.2.15)

A —S 1 " S 2

B =

S2 " Sl

(3.2.16)

- 68 -

Deshaciendo ahora la transformación de Laplace en la ecuación (3.2.12)

nos queda

N = A C. exp2 Sl+C5 ftJ (x) dx / exp

(3.2.17)

es decir, la función N_ es la diferencia de dos exponenciales convolucio-

nados con la función N_, que viene definida por la expresión (3.2.9)

Los parámetros s. y s? son función de la presión de Nitrógeno a -

través de aquellas constantes de las que forme parte la densidad N de

moléculas del gas; expresando la presión en Torr podemos poner

N = (3,54 x 1016) P cm~3 (3.2.18)

y recordando el significado de los parámetros C _ definidos en el sis-

tema de ecuaciones (3.2.8) tenemos que

G o= K, N = (3,54 x 1016) K. P = Do P2 4,00 4,o 2

3 3,r

,16,-, = K, N - (3,54 x 10 ) Ko P = D. P4 3,o o "• ' ' 3,o 4

C- = K. + (K. + K! ) N =5 ~ 4,r 4,o 4,o o

= K. + (K, + K! ) (3,54. 1016) P = K. + D P4,r 4,o 4,o7 ' 4,r s

(3.2.19)

y los parámetros s y s^ pueden ahora escribirse, dejando explícita la

variable P, de la siguiente forma

'1-2_1_

2

D - D

-K.,r 4,rP+

CD4-D 2l4op2)

(3.2.20)

- 69 -

y cuando la presión tiende a cero, estos valores quedan

s = - K (para P = o)j. j, r

S2 = 1 K4 r

(3.2.21)

como K,. representa la inversa de la vida media de los estados molecii

lares C 1T , es la variación de s con la presión, el parámetro que -

interesa medir. Al tener la función N~ una caida mucho más rápida que

los valores de s encontrados experimentalmente, la primera integral -

de la expresión (3.2.17) es por tanto, una función que excepto en un -

cierto entorno del origen, tiene una caida exponencial cuya constante

de tiempo coincide prácticamente con la de la función exponencial de -

dentro del integrando. En efecto, para un valor de la presión de 7601 9 — 3

Torr, la concentración inicial de iones es del orden de 10 cm , y

tomando como constante de recombinacion de los iones N , el valor 10

3 - 1 Z.cm s , puede verse (Figura 3.1) como la representación de una expo-

2nencial de 4,3 ns y el resultado de su convolueión con la función N~

tienen una pendiente con una constante de tiempo exponencial, prácti-

camente iguales a partir de los primeros 10 ns„ Así pues podemos pres

cindir de esta convolueión para la interpretación de los resultados y

suponer que las curvas experimentales a partir de un cierto canal de

tiempo se comportan como exponenciales. Los valores experimentales, de

las constantes de tiempo exponenciales, en función de la presión, que

pueden verse en el anterior Capítulo, en la Tabla II, han sido ajusta_

das a la expresión (3.2.20) utilizando el programa Minuit, versión

2.71, disponible en la biblioteca de programas del sistema Univac 1106

de la J.E.N. Este programa ha efectuado asimismo, el cálculo de los -

errores correspondientes a los distintos parámetros. En la Figura 3.2,

pueden verse representados los puntos experimentales, así como la fun

cion ajustada. Esta función es siempre creciente, con una pendiente -

que es cada vez menor y que tiende asintoticamente hacia un valor cons_

tante. Asimismo junto a los resultados de este trabajo, se representan

los encontrados por otros autores.

A partir de un valor de la presión superior a 800 Torr, el valor

- 70 -

f, =exp [ t / 4 , 3 ]

• « . • / : f, ( t - x ) N * ( x ) d x

o f - f _3 2

N*(x)dx

10

10'

10

4,3 ns

i i i i i i i i i i i i i i i i i i i i i i i

10 20 30t (ns )

Fie;. 3 .1.

D

250

200

150

100

50

o puntos experimentales— función aproximada

a+ ¿a=27,6b=A,02

dP + fP2)]

d=5,A8f = A,A8

v NICHOLS, L.L. (1968)D CHAUFFAUT, F (1972)

P(Torr)

i

100 200 300 A00 500 600 700 800 900

3 . 2 .

- 72 -

experimental de la vida inedia aparente de desexcitación se ve afectado

por la función de formación de los iones N producidos en la primera -

etapa del proceso así como con la función de respuesta del equipo ele£

tronico. Esto supone la convolución de la función N_, que representa la* 3

variación en el tiempo de las moléculas excitadas N9(C TT ), con la fun

ción de formación de los iones N?, todo ello convolucionado a su vez -

con la función de respuesta del sistema. El hecho de que en estas fun-

ciones intervengan parámetros que no han sido fijados de una forma pre_

cisa, dificulta el análisis de aquellas curvas cuya constante de tiempo

exponencial sea inferior a 5 ns, según se vio en el apartado (1-3.3) del

primer capítulo al discutir la resolución máxima alcanzable, así como -

en el precedente apartado. Por esta razón sólo han sido considerados p_a_

ra su ajuste a la expresión (3.2.20), los valores experimentales obteni

dos a presiones menores de 800 Torr.

De esta forma han sido obtenidas las siguientes relaciones entre

los parámetros que intervienen en la expresión (3.2.20)

K3,r = 2 7' 6—1

D, + D = 4,02 + 0,07 s-1

4,r

(D -D ) + 4D D3 í

-1K - K = - 574,9 +12,8 sj , r 4 , r

— — = 5,48 . 10 3 + 0,18 . 10"3

CK, - K. )'3,r 4,r

*> 4,48 . 10 D + 0,17 . 10

(.3.2.22)

Recordando el significado de los parámetros D1 _ , definidos en el

sistema de ecuaciones (3.2.19), obtenemos los siguientes valores de los

parámetros físicos que han sido considerados en el proceso

- 73 -

K.3 , r

K•4,r

K"4,o

K•4,o

C27,6 + 1,1) 106 s X

(602,5 + 13,9) 10 6 s " 1

, , 1 n - l l 3 - 13,5 . 10 cm s

7,1 . Í O " 1 1 cm3 s 1

-11 3 -10,8 . 10 cm s

(3.2.23)

La constante K , representa la inversa de la vida media de los3 3

estados C ÍT , por transiciones radiativas a los estados B (T . El va

lor calculado de 27,6 wa , equivale a unas vidas medias de estos esta

dos moleculares del orden de 36 ns3 en buen acuerdo con los valores ex-

perimentales encontrador por SÁNCHEZ DEL RIO, L.T.(1972).

La constante K, representa la inversa de la vida media por tran^ J I!

siciones radiativas de las moléculas N_ , excitadas por colisión con -* 3

las moléculas N_ (C |T ). La vida media de estos estados es, según el —

valor calculado, de 1,6 ns. Este fenómeno es el responsable de la compo_

nente negativa que aparece en la expresión (3.2.17) así como en los pri_

meros canales de las curvas experimentales,si bien, al ser su duración

tan breve, no puede ser evaluado a partir de los resultados experimenta

les debido al tiempo de resolución alcanzable. En la Figura 3.1. se ha

representado (cruces) el resultado de efectuar la sustración de las dos

integrales de la expresión (3.2.17) para un valor de la presión de una

atmósfera y para un valor calculado de s~ de 3300 f\ s

La constante Kq de dexexcitación por colisión de los estados mo3 '° -11 3 -1

leculares C fT , tiene un valor calculado de 3,5 . 10 cm s . Este

valor es superior al calculado por DE CHAUFFAUT, F. (1972). Esta discre

pancia es debida fundamentalmente a que este autor mide menos valores -

de la presión los ajusta a una función recta y a partir de su pendiente,

calcula el valor de K. . No considera por tanto, la posibilidad de po-

blación de los estados N_ (C fT ) por colisión, ni el hecho de que la -

formación de estos estados suponga un proceso cinético más o menos coro-

- 74 -

plicado.

i

La suma de las otras dos constantes, (K, + K, ), representa la

constante de desexcitacion por colisión de las moléculas N , bien para3

quedar de nuevo en estado C FT , o bien en cualquier otro estado no co_nocido.

- 75 -

CONCLUSIONES

Se ha montado un sistema para estudiar fenómenos de luminiscencia

inducida en gases por partículas ionizantes, que presenta las siguien-

tes ventajas:

a) Sistema espectrometico en coincidencia, de gran estabilidad

en medidas de larga duración, capaz de detectar muy bajos ni

veles de luminiscencia.

b) Sistema de medida de tiempos capaz de medir directamente vi-

das medias del orden de 4 ns en procesos producidos por par-

tículas Ct , con errores que se estiman del 1%. Procediendo

a la deconvolución de las curvas experimentales con la fun-

ción de respuesta del sistema, pueden medirse vidas medias

inferiores a 1 ns.

Se ha estudiado experimentalmente el comportamiento de la luminis_

cencía del Nitrógeno habiéndose obtenido los siguientes resultados.

a) Comprobación de la fuerte extinción de las bandas iónicas -

con el consiguiente aumento de la intensidad de las bandas

del Segundo Sistema Positivo de la molécula neutra.

b) Medida de la vida media aparente de la luminiscencia para -

treinta y dos valores de la presión; habiéndose encontrado -

que la variación de la inversa de esta vida media, con la

sión, se ajusta a una expresión del tipo

za?) 2Hi

= a + I bP - c ( 1

- 76 -

c) Medidas de la luminosidad específica del Nitrógeno, habiéndo_

se comprobado en estas condiciones proporcionalidad dentro -

de los errores experimentaleSjCon la perdida específica de -

energía.

d) Medidas de la distribución de las amplitudes de los impulsos

luminosos producidos a distintos valores de la presión; ha-

biéndose calculado a partir de ellas y con las correcciones

oportunas, la variación de la luminosidad total producida en

función de la presión encontrándose un máximo de la eficien-

cia luminiscente para un valor de 130 Torr.

Se propone un modelo cinético del proceso de la luminiscencia de

acuerdo con los resultados experimentales obtenidos, y han sido calcu-

lados los valores de los parámetros que dan cuenta de la velocidad de

reacción de los distintos procesos.

- 77 -

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