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Optica No Lineal de Superficies

W. Luis Mochan Backal

[email protected]

Centro de Ciencias Fısicas, UNAM

Cinv., 21/VI/04– p.1

Ondas Electromagneticas

BE

BE

La luz es transparente

. . . o casi transparente.

Cinv., 21/VI/04– p.2

Fotones vestidos

Cinv., 21/VI/04– p.3

Suma de Frecuencias

0

12

0

2

1

Cinv., 21/VI/04– p.4

Multiplicacion de Ondas

ω2 = 1.1ω1

ω1

=⇒ ω3 = 0.1ω1 = ω2 − ω1

ω1

×ω2

=

= (ω1 − ω2)

+(ω1 + ω2)

Cinv., 21/VI/04– p.5

Generacion de Segundo Armonico

hω

hω2hω

hω

hω

2hω

~P (~2ω) ∝ ~E(ω) ~E(ω)

Cinv., 21/VI/04– p.6

GSA y Simetrıa

~P (2) = χ(2) ~E ~E

Después de una inversión

−~P (2) = χ(2)(− ~E)(− ~E)

Centrosimetría⇒

χ(2)(antes) = χ(2)(después)

=⇒ ~P (2) = 0, χ(2) = 0

Cinv., 21/VI/04– p.7

Centrosimetrıa y Paridad

|0〉

|1〉

|2〉

|0〉 par ⇒ |1〉 impar⇒ |2〉 par ⇒ |0〉 impar (!)⇒ |1〉 par ⇒ |2〉 impar⇒ |0〉 par (!!) ⇒ . . .

χ(2) ∝ 〈0|p|2〉〈2|p|1〉〈1|p|0〉 = 0

La susceptibilidad dipolar de segundo orden es nula.

Cinv., 21/VI/04– p.8

Centrosimetrıa y Superficies

6=

¡Las superficies no son centrosimétricas!

Cinv., 21/VI/04– p.9

GSA y Superficies

La GSA dipolar P (2)i = χijkEjEk viene de las superficies.

Puede haber GSA multipolar en el bulto P (2)i = χijklEj∂kEl.

Cinv., 21/VI/04– p.10

Espectroscopıas opticas de superficies

Cinv., 21/VI/04– p.11

Adsorbatos

ω1

ω2 ω3

X

XX

XRaman

Cinv., 21/VI/04– p.12

Simetrıa

χijk = Sii′Sjj′Skk′χi′j′k′ ⇒ sólo algunas componentes de χijkpueden ser no-nulas. Con la superficie normal a z,

Simetría χijk no-nulas

1 xxx, xxy, xyy, yxx, yxy, yyy, xxz, xyz, yxz, yyz, zxx, zxy,zyy, xzz, yzz, zxz, zyz, zzz

1m (⊥ y) xxx, xyy, xzz, xzx, yzy, yxy, zxx, zyy, zxz, zzz

2 xzx, xyz, yxz, yzy, zxx, zyy, zxy, zzz

2mm xzx, yzy, zxx, zyy, zzz

3 xxx = −xyy = −yyx, yyy = −yxx = −xyx, yzy = xzx,zxx = zyy

3m (⊥ y) xxx = −xyy = −yxy, xzx = yzy, zxx = zyy, zzz

4, 6,∞ xxz = yyz, zxx = zyy, xyz = −yxz, zzz

4mm, 6mm,∞m xxz = yyz, zxx = zyy, zzz

Cinv., 21/VI/04– p.13

Ejemplo: Si(111) 2× 1, s→ p

(Sipe et al., 1987)Cinv., 21/VI/04– p.14

Respuesta no lineal de la superficie

E⊥

P⊥ ∝ aE⊥E⊥χ⊥⊥⊥ ∝ a

E⊥ E‖

P‖ ∝ bE⊥E‖χ‖‖⊥ ∝ b

E‖

P⊥ ∝ bE‖E‖χ⊥‖‖ ∝ f

Superficie: Pi = χijkEjEk

Bulto: Pi ∝ ~E · ∇E, ~E × ~B, ∇E2

Cinv., 21/VI/04– p.15

Calculo de χijk

Oscilador armónico

~E(~r) = ~E(0) + ~r · ∇ ~E(0) + . . .

m~r = −e ~E(0, t)−mω20~r −

m

τ~r

−e~r · ∇ ~E(0, t)− e

c~r × ~B(~0, t)

⇒ oscilador paramétrico si ~E 6=homogéneo.

Cinv., 21/VI/04– p.16

Respuesta de una molecula

~p(1) = α(ω) ~E(0, 1)

α(ω) =e2/m

ω20 − ω2 − iω/τ

~p(2) = − 1

2eα(ω)α(2ω)[∇E2 − 4 ~E × (∇× ~E)]

↔Q (2) = −1

eα(ω)2 ~Ei ~Ej

Cinv., 21/VI/04– p.17

Respuesta de la superficie

n

z

~P (2) = n~p(2) − 1

2∇ · n

↔Q (2)

~P (2)s =

∫dz ~P (2)

E

z

P

zCinv., 21/VI/04– p.18

χzzz

χszzz(ω) =α2(ω)

8πe

α(2ω) log(εB(ω)/εB(2ω))

(α(ω)− α(2ω))2

+α(ω)

8πe

εB(ω)− 1

εB(ω)

(1

εB(ω)+

α(2ω)

α(2ω)− α(ω)

),

1020Rppp (cm2/W)150

100

50

0

~ω2 (eV)

4.53.5

2.51.5

0.5 ~ω1 (eV)

4.53.5

2.51.5

0.5

Silicio

Cinv., 21/VI/04– p.19

Eficiencia

• E =p

r3→ p

λ2r

•

h =√λr

r

r + λ/2

s

• p ≈ Ph2s ≈ E2

e/a2B

λraB

• E ≈ a3B

λeE2

• I ≈ cE2 = RI2

• R ≈(aBλ

)2 aBe2

a3B

c≈

10−23cm2/W

Cinv., 21/VI/04– p.20

Tamano de un foton

•A

L=cT

• I ≈ N~ω/AT• I ≈ 2N~ω/AT

• N =Ω

VN2

• V = AcT

• Ω =~ce2

(aBλ

)3a3B ≈

10−7a3B

Cinv., 21/VI/04– p.21

Tamano de un foton

•A

L=cT

• I ≈ N~ω/AT

• I ≈ 2N~ω/AT

• N =Ω

VN2

• V = AcT

• Ω =~ce2

(aBλ

)3a3B ≈

10−7a3B

Cinv., 21/VI/04– p.21

Tamano de un foton

•A

L=cT

• I ≈ N~ω/AT• I ≈ 2N~ω/AT

• N =Ω

VN2

• V = AcT

• Ω =~ce2

(aBλ

)3a3B ≈

10−7a3B

Cinv., 21/VI/04– p.21

Diagrama SFG

Laser O. P.

Filtro

Linea de retardo

IR

V

D

V

Db

Muestra

Cinv., 21/VI/04– p.22

GSA por Nanopartıculas

Memorias flash Observa superficie con GSA

Cinv., 21/VI/04– p.23

Experimento

90

scannc implant

160

80

x3

SH

G (a

.u.)

3 6 <dnc> (nm)

13

(b)

(a)

FIG. 3

Emission angle (degree)

Nor

mal

ized

SH

G

1.0

0.5

0-1.0 0 1.0

200

01000-100

30

20

10

010000-1000

SH

G (a

.u.)

Position (µm)S

HG

Inte

nsity

(a.u

.)

Lateral position

Y. Jiang, P. T. Wilson, M. C.Downer, C. W. White, and S. P.Withrow, Appl. Phys. Lett. 78,766 (2001).

• La señal viene de lasnanoesferas.

• Es sensible a la interface(recocido en Ar vs. Ar/H2).

• GSA hacia el frente.• Orilla vs. bulto.

Cinv., 21/VI/04– p.24

GSA de una esfera

~E

χ‖⊥‖ ∝ bχ⊥‖‖ ∝ f

χ⊥⊥⊥ ∝ a

χ‖⊥‖ ∝ bχ⊥‖‖ ∝ f

χ⊥⊥⊥ ∝ a

χ‖⊥‖ ∝ bχ⊥‖‖ ∝ f

χ⊥⊥⊥ ∝ a

χ‖⊥‖ ∝ bχ⊥‖‖ ∝ f

χ⊥⊥⊥ ∝ a

χ‖⊥‖ ∝ bχ⊥‖‖ ∝ f

χ⊥⊥⊥ ∝ a • La centrosimetría sepierde localmente. . .

• pero se recuperaglobalmente.

• El dipolo total es nulo.

Cinv., 21/VI/04– p.25

Radiacion dipolar vs. cuadrupolar

0k1l = 2 . . .

. . . grande l

l chica . . .

Cinv., 21/VI/04– p.26

Eficiencia de GSA para nanoesfera sobre sustrato

polarización s→ p polarización p→ p

Cinv., 21/VI/04– p.27

Comparacion

Cero radiación frontal yDistribución anchavs.¡Distribución angostaalrededor de la direcciónfrontal!

90

scannc implant

160

80

x3

SH

G (a

.u.)

3 6 <dnc> (nm)

13

(b)

(a)

FIG. 3

Emission angle (degree)

Nor

mal

ized

SH

G

1.0

0.5

0-1.0 0 1.0

200

01000-100

30

20

10

010000-1000

SH

G (a

.u.)

Position (µm)

SH

G In

tens

ity (a

.u.)

Lateral position

Cinv., 21/VI/04– p.28

GSA de una pelıcula compuesta

ω

2ω

l

2w0

~E

Cinv., 21/VI/04– p.29

Teorıa

~Pnl = ns~p(2) − 1

6∇·↔Q (2)

= Γ∇E2 + ∆′ ~E · ∇ ~E

Γ =nb18

(9γm + γq − 3γq)

∆′ ≡ nb(γe − γm − γq/6),

=⇒ ~j(2)

=⇒ ~A(2)

=⇒ ~E(2), ~B(2)

=⇒ ~S(2)

=⇒ dEdΩ

=1

P2

dI(2)

dΩ

Cinv., 21/VI/04– p.30

Distribucion angular

(θ/θ1) sinϕ

10

-1(θ/θ1) cosϕ 10-1

Cinv., 21/VI/04– p.31

Experimento

Single wavelength SHG scan across boundary

between nc-Si implanted glass & unimplanted glass

-1500 -1000 -500 0 500 1000

0

10

20

30

x3

annealed in Ar

annealed in Ar/H2mixture

SH

G (

a.u

.)

Lateral position (µm)

SiO2

scan line

embedded NCs

Jiang et al., APL 78, 766 (2001)

2ω

Si

Si

H HH

HHHHH

presence & size of Si NCsSHG sensitive to: Si/SiO2 interface chemistry

local particle density gradients

( )r r r

E E⋅∇r

P( )2 ∝

Brudny,PRB 62, 11152 (00)Mochan, (03).

<dNC> = 3 nm, 1017 NC/cm3

incidentTEM00

Gaussianmode

Jiang (03)

expt theory

Cinv., 21/VI/04– p.32

Eficiencia

E = 10−2ζ(qaB)4(ql)2f2b θ

41

1

e2/aB

1

c/aB

≈ 10−4ζ(qaB)4(ql)2f2b θ

41 W−1

≈ 10−24W−1.

Como la polarización inducida es proporcional a ~E∇ ~E ∼ E2/w0,la eficiencia es proportional a la intensidad que arriba, ¡no a lapotencia!

¡Más poder no es necesariamente una mejora!

Cinv., 21/VI/04– p.33

Conclusiones

• El mezclado de tres ondas conduce a espectroscopíasóptica sensible a superficies.

• La señal del bulto es fuertemente suprimida porcentrosimetría.

• La eficiencia es muy pequeña.• La simetría de la superficie puede observarse directamente.• El modelo de dipolium conduce a expresiones analíticas y

es una buena primera aproximación.• Se puede observar la superficie de nanoesferas aisladas,

depositadas en superficies y en medios compuestos.

Cinv., 21/VI/04– p.34

Conclusiones

• Las contribuciones cuadrupolares y dipolares pueden sercomparables, dando origen a patrones complejos deradiación.

• No hay radiación frontal, pero si cercana.• La eficiencia en medios compuestos no puede

incrementarse simplemente aumentando la potenciaincidente.

Cinv., 21/VI/04– p.34

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