iterative solution oz

7/27/2019 Iterative Solution Oz

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I T E R A T I V E S O L U T I O N O F T H E

O R N S T E I N - Z E R N I K E E Q U A T I O N

W I T H V A R I O U S C L O S U R E S

U S I N G V E C T O R E X T R A P O L A T I O N

H e r b e r t H . H . H o m e i e r

1

, S e b a s t i a n R a s t

2

, H a r t m u t K r i e n k e

3

I n s t i t u t f u r P h y s i k a l i s c h e u n d T h e o r e t i s c h e C h e m i e , U n i v e r s i t a t R e g e n s b u r g ,

D - 9 3 0 4 0 R e g e n s b u r g , G e r m a n y

T h e s o l u t i o n o f t h e O r n s t e i n - Z e r n i k e e q u a t i o n w i t h v a r i o u s c l o s u r e a p -

p r o x i m a t i o n s i s s t u d i e d . T h i s p r o b l e m i s r e w r i t t e n a s a n i n t e g r a l e q u a t i o n

t h a t c a n b e s o l v e d i t e r a t i v e l y o n a g r i d . T h e c o n v e r g e n c e o f t h e x e d p o i n t

i t e r a t i o n s i s r e l a t i v e l y s l o w . W e c o n s i d e r t r a n s f o r m a t i o n s o f t h e s e q u e n c e

o f s o l u t i o n v e c t o r s u s i n g n o n - l i n e a r s e q u e n c e t r a n s f o r m a t i o n s , s o - c a l l e d

v e c t o r e x t r a p o l a t i o n p r o c e s s e s . A n e x a m p l e i s t h e v e c t o r J t r a n s f o r m a -

t i o n . T h e t r a n s f o r m e d v e c t o r s e q u e n c e s t u r n o u t t o c o n v e r g e c o n s i d e r a b l y

f a s t e r t h a n t h e o r i g i n a l s e q u e n c e s .

1 C l a s s i c a l M a n y - P a r t i c l e S y s t e m s

I n t h i s p a p e r w e i n v e s t i g a t e a c c e l e r a t i o n m e t h o d s f o r s o l v i n g t h e f u n d a m e n -

t a l e q u a t i o n f o r t h e p a i r d i s t r i b u t i o n f u n c t i o n o f c l a s s i c a l m a n y - p a r t i c l e s y s -

t e m s , t h e s o - c a l l e d O r n s t e i n - Z e r n i k e e q u a t i o n . T h e t h e r m o d y n a m i c p r o p e r -

t i e s o f s u c h s y s t e m s a r e d e t e r m i n e d b y t h e i n t e r a c t i o n b e t w e e n t h e p a r t i c l e s

f r o m w h i c h t h e s y s t e m i s b u i l t u p . I f o n e k n o w s t h e t w o - p a r t i c l e d i s t r i b u t i o n

f u n c t i o n g , o n e c a n c a l c u l a t e a l l t h e r m o d y n a m i c p r o p e r t i e s o f t h e c o n s i d e r e d

s y s t e m . g i s d e n e d i n t h e c a n o n i c a l e n s e m b l e b y 1 , C h a p t e r 4 ]

g ( r

1

; r

2

) = V

2

Z

e

? U ( r

1

; : : : ; r

n

)

d ( r

3

) : : : d ( r

n

)

Z

e

? U ( r

1

; : : : ; r

n

)

d ( r

1

) : : : d ( r

n

)

; ( 1 )

1

n a . h h o m e i e r @ n a - n e t . o r n l . g o v

2

S e b a s t i a n . R a s t @ c h e m i e . u n i - r e g e n s b u r g . d e

3

H a r t m u t . K r i e n k e @ c h e m i e . u n i - r e g e n s b u r g . d e

P r e p r i n t s u b m i t t e d t o C o m p u t e r P h y s i c s C o m m u n i c a t i o n s 1 3 S e p t e m b e r 1 9 9 5


2/21

w h e r e V i s t h e v o l u m e o f t h e s y s t e m , n i s t h e n u m b e r o f p a r t i c l e s , a n d a s

u s u a l = ( k

B

T )

? 1

, w h e r e k

B

i s B o l t z m a n n ' s c o n s t a n t a n d T i s t h e a b s o l u t e

t e m p e r a t u r e . N o t e t h a t t h e d e n o m i n a t o r i s t h e c l a s s i c a l c o n g u r a t i o n i n t e g r a l .

W e r e s t r i c t o u r a t t e n t i o n t o p a i r p o t e n t i a l s u , i . e . ,

U ( r

1

; : : : ; r

n

) =

n

X

i < j

u ( r

i

; r

j

) ( 2 )

F o r s i m p l i c i t y w e c o n s i d e r i n a r s t s t e p o n l y s y s t e m s w i t h r a d i a l l y s y m m e t r i c

i n t e r a c t i o n s b e t w e e n i d e n t i c a l p a r t i c l e s . F o r t h e t h e o r e t i c a l d e v e l o p m e n t ( s e e

e . g . 1 , C h a p t e r s 6 , 7 ] ) o f t h e e q u a t i o n s i t i s u s e f u l t o d e n e t h e M a y e r f -

f u n c t i o n :

f ( r ) : =

e

? u ( r )

? 1 ; ( 3 )

w h e r e u ( r ) i s t h e p o t e n t i a l e n e r g y b e t w e e n p a r t i c l e 1 a n d 2 a t d i s t a n c e r . T h e

l a t t e r i s s a i d t o b e r e g u l a r ( s h o r t r a n g e d ) ( s e e 2 , p . 7 2 ] ) i f i t i s b o u n d e d b e l o w

a n d s a t i s e s

Z

e

? u ( r )

? 1 d ( r ) 0 ( 4 )

O f t h i s t y p e a r e f o r e x a m p l e t h e L e n n a r d - J o n e s ( L J ) p o t e n t i a l

u ( r ) = 4 "

r

1 2

?

r

6

!

; ( 5 )

w h e r e i s a d i s t a n c e p a r a m e t e r a n d " i s t h e d e p t h o f t h e p o t e n t i a l , a n d t h e

h a r d s p h e r e p o t e n t i a l

u ( r ) =

8

>

:

1 8 r <

0 8 r

( 6 )

O n t h e o t h e r h a n d , t h e r e a r e p a i r p o t e n t i a l s u ( r ) w h i c h d o n o t o b e y r e l a -

t i o n ( 4 ) . N e v e r t h e l e s s , t h e y l e a d t o t h e r m o d y n a m i c a l b e h a v i o r o f s y s t e m s o f

p a r t i c l e s i n t e r a c t i n g w i t h s u c h u ( r ) . A f a m o u s e x a m p l e i s t h e c l a s s i c a l o n e -

c o m p o n e n t p l a s m a ( O C P ) w i t h t h e p a i r p o t e n t i a l

u ( r ) = ?

p

k

B

T

a

r

; ?

p

=

( Z e

0

)

2

4

r

0

k

B

T a

; a : =

3

4

!

1 = 3

( 7 )

f o r p a r t i c l e s o f c h a r g e Z i n a n e u t r a l i z i n g b a c k g r o u n d . H e r e , e

0

i s t h e a b s o l u t e

v a l u e o f t h e e l e m e n t a r y c h a r g e ,

0

i s t h e d i e l e c t r i c c o n s t a n t ,

r

t h e r e l a t i v e

2


3/21

p e r m i t t i v i t y , a n d i s t h e a v e r a g e n u m b e r d e n s i t y t h a t c a n b e u s e d t o d e n e

a l e n g t h s c a l e a . T h e p l a s m a p a r a m e t e r ?

p

i s a d i m e n s i o n l e s s q u a n t i t y . F o r

f u r t h e r c o n v e n i e n c e w e d i v i d e t h e p o t e n t i a l i n a l o n g - r a n g e p a r t u

( l )

( r ) a n d a

s h o r t - r a n g e p a r t u

( s )

( r ) i n t h e f o l l o w i n g m a n n e r a c c o r d i n g t o 3 ] :

u

( l )

( r ) : = ?

p

k

B

T

a

r

e r f ( r ) ; u

( s )

( r ) : = u ( r ) ? u

( l )

( r ) ; ( 8 )

w h e r e i s a p a r a m e t e r t o b e c h o s e n ( u s u a l l y = 1 0 8 = a , s e e 3 ] ) . F o r t h e

d e n i t i o n o f t h e e r r o r f u n c t i o n e r f ( x ) s e e 4 , C h a p t e r 7 ] . T h e F o u r i e r t r a n s f o r m

o f u

( l )

( r ) c a n { s i m i l a r l y t o t h e F o u r i e r t r a n s f o r m o f t h e C o u l o m b p o t e n t i a l {

b e c a l c u l a t e d i n t h e d i s t r i b u t i o n a l s e n s e . I t i s s h o r t r a n g e d a n d g i v e n b y

~u

( l )

( k ) = 4 ?

p

k

B

T

a

k

2

e x p ( ?

k

2

4

2

) ( 9 )

I f t h e p o t e n t i a l u i s r a d i a l l y s y m m e t r i c a n d t h e r e f o r e o n l y a f u n c t i o n o f r : =

r

1

? r

2

w e c a n e s t a b l i s h t h e p a i r d i s t r i b u t i o n f u n c t i o n g a s a f u n c t i o n o f r

T o d e t e r m i n e t h i s q u a n t i t y w e a r e u s i n g t h e O r n s t e i n - Z e r n i k e ( O Z ) e q u a t i o n

1 ] :

h = c + c h ( 1 0 )

w h e r e d e n o t e s a c o n v o l u t i o n d e n e d b y

f g ( r ) =

Z

f ( r ? r

0

) g ( r

0

) d ( r

0

) ( 1 1 )

T h e d e n s i t y i s t h e a v e r a g e n u m b e r d e n s i t y . T h e f u n c t i o n h ( r ) : = g ( r ) ? 1 i s

c a l l e d t h e t o t a l c o r r e l a t i o n f u n c t i o n a n d c ( r ) t h e d i r e c t c o r r e l a t i o n f u n c t i o n .

W e n o t e t h a t t h e c o n v o l u t i o n o f t w o r a d i a l l y s y m m e t r i c f u n c t i o n s i s a g a i n a

r a d i a l l y s y m m e t r i c f u n c t i o n . F o r t h e t w o u n k n o w n f u n c t i o n s h a n d c w e n e e d

a s e c o n d e q u a t i o n , w h i c h i s c a l l e d t h e c l o s u r e o f t h e O Z e q u a t i o n a n d i s g i v e n

i n g e n e r a l b y 1 ] :

g ( r ) = e x p ( ? u ( r ) + h ( r ) ? c ( r ) + E ( r ) ) ( 1 2 )

E i s a n i n n i t e s u m o f m u l t i c e n t e r i n t e g r a l s , t h e s o c a l l e d b r i d g e d i a g r a m s ,

w h i c h a r e k n o w n i n p r i n c i p l e a s c o m p l i c a t e d m u l t i d i m e n s i o n a l i n t e g r a l s . T h e s e

a r e v e r y h a r d t o e v a l u a t e . T h u s , u s u a l l y v a r i o u s s i m p l e a p p r o x i m a t i o n s a r e

u s e d f o r t h e m . E ( r ) = 0 i s t h e H y p e r N e t t e d C h a i n a p p r o x i m a t i o n o r H N C

c l o s u r e 1 ] , E ( r ) = l n ( 1 + h ( r ) ? c ( r ) ) ? h ( r ) + c ( r ) i s t h e P e r c u s - Y e v i c k ( P Y )

a p p r o x i m a t i o n 1 ] . F o r h a r d s p h e r e s , L a b k a n d M a l i j e v s k y 5 ] i n t r o d u c e d a

3


4/21

s e m i e m p i r i c a l a p p r o x i m a t i o n ( L M ) o f E . I t r e p r o d u c e s M o n t e C a r l o e x p e r i -

m e n t s e x c e l l e n t l y . T h e r e a r e o t h e r a p p r o x i m a t i o n s a s t h e v e r y s u c c e s s f u l c l o -

s u r e o f M a r t y n o v a n d S a r k i s o v ( M S ) 6 ] , w h e r e E ( r ) =

q

1 + 2 ( h ( r ) ? c ( r ) ) ?

h ( r ) + c ( r ) ? 1 . F o r d e t a i l e d f o r m u l a s o f t h e c l o s u r e s a s w e u s e d t h e m i n o u r

p r o g r a m s s e e b e l o w .

T o g e t h e r w i t h t h e c l o s u r e , t h e O Z e q u a t i o n i s a n o n - l i n e a r i n t e g r a l e q u a t i o n ,

w h i c h c a n b e s o l v e d i n g e n e r a l o n l y n u m e r i c a l l y . F o r h a r d s p h e r e s i n P Y a p -

p r o x i m a t i o n t h e r e i s a n a n a l y t i c s o l u t i o n , t o o ( s e e 7 , 8 ] ) .

2 T h e D i r e c t I t e r a t i o n A l g o r i t h m

T h e e a s i e s t a l g o r i t h m f o r s o l v i n g t h e O Z e q u a t i o n w i t h a g i v e n c l o s u r e i s d i r e c t

i t e r a t i o n u s i n g f a s t F o u r i e r t r a n s f o r m a t i o n . D u e t o t h e c o n v o l u t i o n t h e o r e m

w e h a v e t h e f o l l o w i n g e q u a t i o n i n k - s p a c e :

~

h ( k ) = ~c ( k ) + ~c ( k )

~

h ( k ) ; k = k ( 1 3 )

T h e F o u r i e r t r a n s f o r m s a r e d e t e r m i n e d b y t h e F o u r i e r - B e s s e l t r a n s f o r m a t i o n

i n t h e c a s e o f r a d i a l l y s y m m e t r i c f ( r ) :

~

f ( k ) = 4

1

Z

0

f ( r )

s i n ( k r )

k r

r

2

d r ; f ( r ) =

1

2

2

1

Z

0

~

f ( k )

s i n ( k r )

k r

k

2

d k ( 1 4 )

I n t r o d u c i n g F ( r ) : = f ( r ) r a n d

~

F ( k ) = k

~

f ( k ) f o r f = c ; h o n e g e t s t h e

F o u r i e r s i n e t r a n s f o r m a t i o n

~

F ( k ) = 4

1

Z

0

F ( r ) s i n ( k r ) d r ; F ( r ) =

1

2

2

1

Z

0

~

F ( k ) s i n ( k r ) d k ( 1 5 )

M u l t i p l y i n g e q u a t i o n ( 1 3 ) b y k

2

a n d i n t r o d u c i n g ? : = H ? C o n e o b t a i n s

~

? =

~

C

2

k ?

~

C

( 1 6 )

T h e c l o s u r e s c a n b e w r i t t e n a l s o i n t e r m s o f c ( r ) = C ( r ) = r , c o n s i d e r e d a s

a f u n c t i o n a l c o f ( r ) : = ? ( r ) = r , a n d t h e M a y e r f u n c t i o n f ( s e e p r e v i o u s

4


5/21

s e c t i o n ) :

H N C : C ( r ) = r c ( r ) = r ( f ( r ) + 1 )

e

? ( r ) = r

? ? ( r ) ? r ;

P Y : C ( r ) = ( f ( r ) + 1 ) ( r + ? ( r ) ) ? ? ( r ) ? r = f ( r ) ( r + ? ( r ) ) ;

L M : C ( r ) = r ( f ( r ) + 1 )

e

? ( r ) = r + E

L M

( r )

? ? ( r ) ? r ;

M S : C ( r ) = r ( f ( r ) + 1 )

e

p

1 + 2 ? ( r ) = r ? 1

? ? ( r ) ? r

( 1 7 )

E

L M

( r ) i s t h e b r i d g e f u n c t i o n o f L a b k a n d M a l i j e v s k y 5 ] .

I n t h e c a s e o f c l a s s i c a l o n e - c o m p o n e n t p l a s m a s ( s e e p r e v i o u s s e c t i o n ) w e h a v e

t o u s e a s o m e w h a t d i e r e n t e q u a t i o n f r o m E q . ( 1 6 ) b e c a u s e o f t h e l o n g - r a n g e

p o t e n t i a l i n v o l v e d . F o l l o w i n g t h e m e t h o d o f N g 3 ] w e o b t a i n

~

? ( k ) =

k

~

C

( s )

( k ) ? k ~u

( l )

( k )

k ?

~

C

( s )

( k ) ? k ~u

( l )

( k )

?

~

C

( s )

( k ) ( 1 8 )

H e r e , ~ u

( l )

i s t h e F o u r i e r t r a n s f o r m o f t h e l o n g - r a n g e p a r t o f t h e p a i r p o t e n t i a l a s

d e n e d i n t h e p r e v i o u s s e c t i o n .

~

C

( s )

i s t h e F o u r i e r t r a n s f o r m o f t h e s h o r t - r a n g e

p a r t o f t h e d i r e c t c o r r e l a t i o n f u n c t i o n m u l t i p l i e d b y k . T h e e x p l i c i t r e l a t i o n

t o ? i s d e p e n d e n t o n t h e c l o s u r e . H e r e , w e u s e o n l y t h e H N C c l o s u r e w i t h o u t

a n y b r i d g e f u n c t i o n w h i c h i s k n o w n t o y i e l d f a i r l y g o o d r e s u l t s i n t h e r e g i o n

o f p l a s m a p a r a m e t e r s ?

p

u s e d h e r e 3 ] . T h e n , C

( s )

( r ) i s g i v e n b y

H N C : C

( s )

( r ) = r e x p

? u

( s )

( r ) + ? ( r ) = r

? ? ( r ) ? r

( 1 9 )

w h e r e u

( s )

i s t h e s h o r t - r a n g e p a r t o f t h e p a i r p o t e n t i a l a s d e n e d i n t h e p r e v i o u s

s e c t i o n . H e r e , ? i s g i v e n b y ? = H ? C

( s )

, s o t h a t t h e p a i r d i s t r i b u t i o n f u n c t i o n

i s g ( r ) = ( ? ( r ) + C

( s )

( r ) ) = r + 1

E q u a t i o n ( 1 6 ) t o g e t h e r w i t h a n y p a r t i c u l a r c l o s u r e d e n e d i n E q . ( 1 7 ) d e n e

c e r t a i n i n t e g r a l e q u a t i o n s . A l s o , e q u a t i o n s ( 1 8 ) a n d ( 1 9 ) t o g e t h e r d e n e a f u r -

t h e r i n t e g r a l e q u a t i o n . T h e s o l u t i o n o f a n y o f t h e s e e q u a t i o n s c a n b e c o n s i d e r e d

a s a x e d p o i n t p r o b l e m f o r t h e u n k n o w n f u n c t i o n ? . T h e i n t e g r a l e q u a t i o n s

a r e s o l v e d o n a g r i d o f e q u i d i s t a n t p o i n t s . T h e n , w e p u t

~

F

j

: =

~

F ( j k ) ,

F

j

: = F ( j r ) , r k = = M , w h e r e M i s t h e n u m b e r o f p o i n t s d e s i r e d

f o r c a l c u l a t i n g t h e f o r m e r i n t e g r a l s . E q u a t i o n ( 1 5 ) f o r t h e F o u r i e r s i n e t r a n s -

f o r m a t i o n a n d i t s i n v e r s i o n b e c o m e s 9 ]

~

F

j

= 4 r

M ? 1

X

i = 1

F

i

s i n ( i j

M

) ; F

j

=

k

2

2

M ? 1

X

i = 1

~

F

j

s i n ( i j

M

) ( 2 0 )

5


6/21

T h e r e f o r e , w e c a n e s t a b l i s h t h e f o l l o w i n g a l g o r i t h m : C h o o s e a ?

( 0 )

( = 0 f o r

e x a m p l e ) f o r a s e t o f e q u i d i s t a n t r a n d i n s e r t i t i n t h e c l o s u r e g e t t i n g C

( 0 )

T h i s c a n b e t r a n s f o r m e d b y ( 2 0 ) a n d i n s e r t e d i n ( 1 6 ) o r ( 1 8 ) g e t t i n g a

~

?

( 1 )

,

f r o m w h i c h o n e g e t s ?

( 1 )

b y t h e i n v e r s i o n f o r m u l a . T h i s ?

( 1 )

c a n b e u s e d a s

a n e w i n p u t i n t h e i t e r a t i o n p r o c e s s . T h i s i s d o n e u n t i l s e l f c o n s i s t e n c y i s

a c h i e v e d , i . e . u n t i l f o r a g i v e n c o n v e r g e n c e t h r e s h o l d > 0 w e h a v e

2

: =

M

X

i = 1

?

( j )

i

? ?

( j ? 1 )

i

2

<

2

( 2 1 )

T h e t i m e c o n s u m i n g s t e p s a r e t h e t r a n s f o r m a t i o n s o f C a n d

~

? , s o t h a t i t i s

d e s i r a b l e t o r e d u c e t h e n u m b e r o f r e q u i r e d i t e r a t i o n s . T h e r e a r e u s u a l l y 2 0 0

t o 1 0 0 0 i t e r a t i o n s p e r f o r m e d u n t i l


7/21

t r i c e s e t c e t e r a . T h e b a s i c p r i n c i p l e i s t o u s e s t r u c t u r a l i n f o r m a t i o n h i d d e n i n

t h e d a t a . O n c e o n e h a s i d e n t i e d t h i s s t r u c t u r a l i n f o r m a t i o n , i t c a n b e u s e d

t o c o m p u t e t h e l i m i t f a s t e r . U s u a l l y , t h e r e s u l t i s a s e q u e n c e t r a n s f o r m a t i o n

s

n

= ) t

n

f s

n

g

1

n = 0

: o r i g i n a l s e q u e n c e ,

f t

n

g

1

n = 0

: t r a n s f o r m e d s e q u e n c e .

( 2 4 )

T h e t r a n s f o r m e d s e q u e n c e c o n v e r g e s h o p e f u l l y i n a f a s t e r w a y .

T h e p r o b l e m s a r e t o n d a w a y t o i d e n t i f y t h e t y p e o f s t r u c t u r a l i n f o r m a t i o n ,

a n d f u r t h e r , t o c o n s t r u c t t h e s e q u e n c e t r a n s f o r m a t i o n f r o m t h i s i n f o r m a t i o n .

I n o r d e r t o d i s c u s s t h e s e p r o b l e m s , w e i n t r o d u c e t h e n o t i o n o f a r e m a i n d e r r

n

d e n e d b y

s

n

= s + r

n

; s = l i m

n ! 1

s

n

( 2 5 )

B o t h p r o b l e m s a r e u s u a l l y t r e a t e d t o g e t h e r b y u s i n g a m o d e l s e q u e n c e a p -

p r o a c h . T h e r e , o n e t a k e s m o d e l s f o r t h e r e m a i n d e r r

n

. T h e n , o n e s e e k s t r a n s -

f o r m a t i o n s w h i c h a l l o w { f o r t h e r e s u l t i n g m o d e l s e q u e n c e s { t h e e x a c t c a l c u -

l a t i o n o f t h e l i m i t .

T h u s , i n t h i s a p p r o a c h , o n e c o n s i d e r s m o d e l s e q u e n c e s f

n

g o f t h e f o r m

n

= + m

n

( c

i

; p

i

)

T

= )

e x a c t

= T

n

(

n

; : : : ;

n + k

p

i

) ( 2 6 )

H e r e , t h e m o d e l m

n

d e p e n d s o n a n i t e n u m b e r o f c o e c i e n t s c

i

, a n d o n

f u r t h e r p a r a m e t e r s p

i

. T h e t r a n s f o r m a t i o n T e l i m i n a t e s t h e c o e c i e n t s c

i

a n d

a l l o w s t o c a l c u l a t e e x a c t l y t h e l i m i t o f t h e m o d e l s e q u e n c e f

n

g a s f u n c t i o n

o f s o m e n i t e n u m b e r o f s e q u e n c e e l e m e n t s

n + j

. T h e t r a n s f o r m a t i o n T i s

s p e c i c f o r t h e m o d e l a n d d e p e n d s p a r a m e t r i c o n t h e p

i

T h e t r a n s f o r m a t i o n T c a n a l s o b e a p p l i e d t o t h e p r o b l e m s e q u e n c e s

n

. T h e n ,

a s e q u e n c e t r a n s f o r m a t i o n i s o b t a i n e d :

t

n

= T

n

( s

n

; : : : ; s

n + k

p

i

) ( a p p r o x i m a t e ) ( 2 7 )

T h e e x p e c t a t i o n i s t h a t t h e t r a n s f o r m e d s e q u e n c e f t

n

g c o n v e r g e s f a s t e r t h a n

t h e o r i g i n a l s e q u e n c e f s

n

g f o r p r o b l e m s t h a t a r e i n s o m e s e n s e c l o s e t o t h e

7


8/21

m o d e l :

s

n

n

( 2 8 )

A u s e f u l m o r e s p e c i a l m o d e l i s t o f a c t o r t h e m o d e l r e m a i n d e r m

n

i n t o a r e -

m a i n d e r e s t i m a t e !

n

6= 0 a n d a c o r r e c t i o n f a c t o r

n

( c

i

;

i

) a c c o r d i n g t o

n

= + !

n

n

( c

i

;

i

) ( 2 9 )

T h e p a r a m e t e r s t h e n a r e t h e

i

. T h e r e m a i n d e r e s t i m a t e s !

n

c a n a l s o b e r e -

g a r d e d a s p a r a m e t e r s . H o w e v e r , i t i s o f t e n u s e f u l t o a l l o w t h a t t h e !

n

d e p e n d

a l s o o n t h e p r o b l e m s e q u e n c e . T h i s i s f o r i n s t a n c e t h e c a s e f o r L e v i n ' s r e m a i n -

d e r e s t i m a t e s 1 1 ] f o r w h i c h w e d i s p l a y t h e f o l l o w i n g v a r i a n t s :

\ t v a r i a n t " : !

n

= s

n ? 1

= s

n

? s

n ? 1

;

\ u v a r i a n t " : !

n

= ( n + 1 ) s

n ? 1

= ( n + 1 ) ( s

n

? s

n ? 1

)

( 3 0 )

H e r e , a n d i n t h e f o l l o w i n g , d e n o t e s a d i e r e n c e o p e r a t o r a c t i n g o n n i n t h e

f o r m

f

n

= f

n + 1

? f

n

( 3 1 )

B o t h t a n d u v a r i a n t s c a n b e s h o w n t o b e { u p t o s o m e c o n s t a n t f a c t o r { g o o d

e s t i m a t e s o f t h e t r u e r e m a i n d e r r

n

f o r l a r g e c l a s s e s o f s e q u e n c e s . I n t h i s w a y ,

m o d e l s a l l o w t o m a k e u s e o f s t r u c t u r a l i n f o r m a t i o n .

A f u r t h e r s u c c e s s f u l a p p r o a c h f o r t h e c o n s t r u c t i o n o f s e q u e n c e t r a n s f o r m a t i o n s

i s t o u s e s o m e s i m p l e b a s i c s e q u e n c e t r a n s f o r m a t i o n T

0

i t e r a t i v e l y :

s

n

T

0

? !

s

0

n

T

0

? !

s

0 0

n

T

0

? !

T

0

? !

s

( k )

n

( 3 2 )

T h i s c o n c e p t p r o v e d t o b e v e r y s u c c e s s f u l i n t h e c a s e o f s c a l a r s e q u e n c e s 1 2 {

1 6 ] .

I n t h e v e c t o r c a s e , o n e m a y t a k e a s t h e b a s i c t r a n s f o r m a t i o n T

0

t h e t r a n s f o r -

m a t i o n

S

0

n

= S

n + 1

?

n + 1

(

(

n

; S

n

)

(

n

;

n

)

)

( 3 3 )

8


9/21

H e r e a n d i n t h e f o l l o w i n g , q u a n t i t i e s i n c a p i t a l l e t t e r s l i k e S

n

,

n

, S

( l )

m

,

( l )

m

d e n o t e v e c t o r s , a n d ( ; ) d e n o t e s t h e u s u a l s c a l a r p r o d u c t o f t w o v e c t o r s . T h e

b a s i c t r a n s f o r m a t i o n ( 3 3 ) i s e x a c t f o r m o d e l s e q u e n c e s o f t h e f o r m

n

= + c

n

( 3 4 )

d e p e n d i n g o n a r b i t r a r y c o n s t a n t s c . T o a p p l y ( 3 3 ) i t e r a t i v e l y , o n e m a y t a k e

t h e s a m e r e m a i n d e r e s t i m a t e s

n

i n e a c h i t e r a t i o n . H o w e v e r , i t i s m u c h b e t t e r

1 5 , 1 6 ] t o c a l c u l a t e a l s o n e w r e m a i n d e r e s t i m a t e s

0

n

a f t e r e a c h i t e r a t i o n s t e p

i n a h i e r a r c h i c a l c o n s i s t e n t 1 5 ] w a y . T h e n , o n e o b t a i n s t h e v e c t o r J t r a n s f o r -

m a t i o n a s a n i m p o r t a n t e x a m p l e t h a t w i l l b e u s e d i n t h e s e q u e l . I t i s a s p e c i a l

c a s e o f t h e m a t r i x J t r a n s f o r m a t i o n t h a t w a s i n t r o d u c e d i n 1 7 ] . T h e v e c t o r

J t r a n s f o r m a t i o n i s d e n e d b y t h e r e c u r s i v e s c h e m e

S

( 0 )

n

= S

n

;

( 0 )

n

=

n

;

S

( k + 1 )

n

= S

( k )

n + 1

?

( k )

n + 1

8


10/21

t r a n s f o r m a t i o n b u t f o r s o m e g e n e r a l v e c t o r e x t r a p o l a t i o n a l g o r i t h m T . I n t h i s

m e t h o d , s h o r t P i c a r d s e q u e n c e s a r e c a l c u l a t e d f r o m s o m e s t a r t i n g v a l u e . T h e n

e x t r a p o l a t i o n i s u s e d t o c a l c u l a t e a n e w s t a r t i n g v a l u e f o r t h e n e x t P i c a r d

s e q u e n c e , a n d s o o n , u n t i l c o n v e r g e n c e i s a c h i e v e d . T h i s i s d e s c r i b e d i n m o r e

d e t a i l i n t h e f o l l o w i n g .

T h u s , o n e c o n s t r u c t s a v e c t o r s e q u e n c e S

n

f r o m s o m e s t a r t i n g v e c t o r Y b y P i -

c a r d i t e r a t i o n s ( c f . E q . ( 2 3 ) ) a n d u s e s e x t r a p o l a t i o n t o c o m p u t e a n e w s t a r t i n g

v e c t o r Y

0

i n t h e f o l l o w i n g w a y :

S

0

= Y

S

1

= ( S

0

)

S

m

= ( S

k ? 1

)

Y

0

= T ( S

0

; S

1

; : : : ; S

m

)

( 3 6 )

T h i s w i l l b e c a l l e d a n m - c y c l e . I n t h i s w a y , d i r e c t i t e r a t i o n i s i n t e r s p e r s e d

w i t h e x t r a p o l a t i o n s t e p s t h a t p r o v i d e ( h o p e f u l l y b e t t e r ) s t a r t i n g v a l u e s f o r

t h e d i r e c t i t e r a t i o n . A l s o , a n u m b e r d o f d i r e c t i t e r a t i o n s i s n o r m a l l y d o n e

b e f o r e c y c l i n g s t a r t s . H e n c e , t h e g e n e r a t e d s e q u e n c e o f a p p r o x i m a t i o n s i s

Y

0

; Y

1

= ( Y

0

) ; : : : Y

d

= ( Y

d ? 1

) d i r e c t

S

0

= Y

d

; S

1

= ( S

0

) ; : : : Y

d + 1

= T ( S

0

; : : : ; S

m

) c y c l e 1

S

0

= Y

d + 1

; S

1

= ( S

0

) ; : : : Y

d + 2

= T ( S

0

; : : : ; S

m

) c y c l e 2

S

0

= Y

d + ? 1

; S

1

= ( S

0

) ; : : : Y

d +

= T ( S

0

; : : : ; S

m

) c y c l e

( 3 7 )

T h u s , i n e a c h c y c l e a n e w d i r e c t i t e r a t i o n i s s t a r t e d f o r m t h e e x t r a p o l a t i o n

r e s u l t o f t h e p r e v i o u s c y c l e . A f t e r t h e p e r f o r m a n c e o f c y c l e n o . , t h e i t e r a t i o n

f u n c t i o n h a s b e e n c a l l e d N = d + m t i m e s , a n d t h e e x t r a p o l a t i o n a l g o r i t h m

T h a s b e e n a p p l i e d t i m e s . C o n v e r g e n c e c h e c k s a s d e s c r i b e d i n t h e p r e v i o u s

s e c t i o n c a n b e p e r f o r m e d a t t h e b e g i n n i n g o f e a c h c y c l e . A s n o t e d a b o v e , t h e

c y c l i n g m e t h o d i s a p p l i e d i n o u r c a s e b y u s i n g t h e v e c t o r J t r a n s f o r m a t i o n a s

t r a n s f o r m a t i o n T

I n p r a c t i c e , o n e s o m e t i m e s o b s e r v e s t h a t f o r a b a d s t a r t i n g v a l u e , t h e r e i s n o

c o n v e r g e n c e o f i t e r a t i o n m e t h o d s . T h i s h o l d s a l s o f o r N e w t o n - R a p h s o n - t y p e

a p p r o a c h e s . A c t u a l l y , i n s t u d i e s o f d e t e r m i n i s t i c m o d e l s f o r c h a o t i c s y s t e m s

1 0


11/21

b a s e d o n n o n l i n e a r i t e r a t i o n f u n c t i o n s s u c h a b e h a v i o r i s f o u n d a s a g e n e r i c

c a s e . A l s o , o n e s h o u l d k e e p i n m i n d t h a t n o n l i n e a r i t e r a t i o n f u n c t i o n s c a n

e x h i b i t r a t h e r p e c u l i a r b e h a v i o r l i k e f r a c t a l b o u n d a r i e s o f t h e b a s i n s o f a t t r a c -

t i o n o r s t r a n g e a t t r a c t o r s . A f u r t h e r r e m a r k i s t h a t t h e c h o i c e o f t h e n o n l i n e a r

i t e r a t i o n f u n c t i o n d e t e r m i n e s w h e t h e r t h e x e d p o i n t i s s t a b l e o r u n s t a b l e .

F o r i n s t a n c e , t h e r e a r e c a s e s w h e r e P i c a r d i t e r a t i o n s d o n o t c o n v e r g e , b u t

N e w t o n - R a p h s o n m e t h o d s d o s i n c e t h e n a d i e r e n t i t e r a t i o n f u n c t i o n i s u s e d .

H o w d o e s t h i s r e l a t e t o v e c t o r e x t r a p o l a t i o n

A r s t o b s e r v a t i o n i s t h a t i n p r i n c i p l e , n o n l i n e a r e x t r a p o l a t i o n a l g o r i t h m s

c a n a l s o g i v e r i s e t o c h a o t i c p h e n o m e n a w h e n t h e o u t p u t i s u s e d i t e r a t i v e l y

a s n e w i n p u t . I n m a n y a p p l i c a t i o n s , h o w e v e r , t h i s i s n o t t h e u s u a l m o d e o f

o p e r a t i o n a n d h e n c e , i t s e e m s t h a t s u c h b e h a v i o r h a s n o t b e e n r e p o r t e d i n t h e

l i t e r a t u r e . W e r e m a r k t h a t f o r x e d p o i n t i t e r a t i o n s , t h e c o m b i n a t i o n o f t h e

d i r e c t i t e r a t i o n f u n c t i o n w i t h c y c l i n g o f a v e c t o r e x t r a p o l a t i o n m e t h o d c a n

b e c o n s i d e r e d a s a n e w i t e r a t i o n f u n c t i o n . F o r i n s t a n c e , i n t h e c a s e o f a 2 - c y c l e ,

t h i s f u n c t i o n i s

0

( Y ) = T ( Y ; ( Y ) ; ( ( Y ) ) ) H e n c e , t h e e x i s t e n c e o f c h a o t i c

p h e n o m e n a f o r t h i s n e w f u n c t i o n i s t o b e e x p e c t e d i f i t i s n o n l i n e a r . T h i s

i s n o r m a l l y t h e c a s e i f t h e o l d i t e r a t i o n f u n c t i o n o r t h e v e c t o r e x t r a p o l a t i o n

a l g o r i t h m a r e n o n l i n e a r . H o w e v e r , i t s e e m s t h a t f o r t h e n e w i t e r a t i o n f u n c t i o n ,

c h a o t i c b e h a v i o r i s l e s s p r o b a b l e . P u t a n o t h e r w a y , i t i s e x p e c t e d t h a t a n

u n s t a b l e x e d p o i n t o f c a n b e c o m e a s t a b l e x e d p o i n t o f

0

. A n e x a m p l e

i s g i v e n b e l o w .

T h i s i s r e l a t e d t o a s e c o n d , a n d m o r e i m p o r t a n t f e a t u r e o f e x t r a p o l a t i o n a l -

g o r i t h m s . T h e y c a n t r a n s f o r m d i v e r g e n t s e q u e n c e s i n t o c o n v e r g e n t o n e s . F o r

i n s t a n c e , i t i s w e l l - k n o w n t h a t s c a l a r a l g o r i t h m s c a n b e u s e d t o c o n s t r u c t a n a -

l y t i c c o n t i n u a t i o n s f o r p o w e r s e r i e s o u t s i d e o f t h e i r c i r c l e o f c o n v e r g e n c e i n t h e

f o r m o f r a t i o n a l a p p r o x i m a t i o n s t h a t c o n v e r g e r a p i d l y i n m a n y c a s e s . A l s o ,

s u i t a b l e a l g o r i t h m s a r e a b l e t o s u m d i v e r g e n t s e r i e s a s i n t h e c a s e o f t h e a c c u -

r a t e c a l c u l a t i o n o f g r o u n d s t a t e e n e r g i e s o f a n h a r m o n i c o s c i l l a t o r s f r o m t h e i r

s t r o n g l y d i v e r g e n t p e r t u r b a t i o n s e r i e s 1 9 ] .

T h e q u e s t i o n a r i s e s w h e t h e r t h i s c a n b e o b s e r v e d a l s o f o r v e c t o r e x t r a p o l a t i o n

a l g o r i t h m s . A s w i l l b e s h o w n i n t h e n e x t s e c t i o n , t h i s r e a l l y i s t h e c a s e . T h u s ,

v e c t o r e x t r a p o l a t i o n p r o c e s s e s o e r t h e c h a n c e t o a c h i e v e c o n v e r g e n c e e v e n

f o r c a s e s w h e r e d i r e c t i t e r a t i o n d o e s n o t c o n v e r g e .

4 N u m e r i c a l R e s u l t s

S e v e r a l e x a m p l e s h a v e b e e n s t u d i e d , a s d i s c u s s e d b e l o w . W e u s e d a p r o g r a m

d i r e c t i t f o r d i r e c t i t e r a t i o n s w i t h o u t v e c t o r e x t r a p o l a t i o n , a n d a p r o g r a m m 2 v j

i m p l e m e n t i n g d i r e c t i t e r a t i o n i n c o m b i n a t i o n w i t h t h e u v a r i a n t ( s e e ( 3 0 ) ) o f

1 1


12/21

t h e v e c t o r J t r a n s f o r m a t i o n d e n e d i n ( 3 5 ) w i t h

( k )

n

= ?

1

( n + 1 ) ( n + 2 )

( f o r a l l k ) ( 3 8 )

I n t h e l a t t e r c a s e , w e u s e d v a r i o u s n u m b e r s o f d i r e c t i t e r a t i o n s d = n

o s e t

a s o s e t b e f o r e c y c l i n g w a s s t a r t e d , a n d t h e l e n g t h m o f t h e m - c y c l e s w a s

v a r i e d ( c f . p r e v i o u s s e c t i o n ) . W e n o t e t h a t u s e o f m 2 v j w i t h m = 0 , i . e . ,

w i t h o u t c y c l i n g , m e a n s t h a t d i r e c t i t e r a t i o n w i t h o u t e x t r a p o l a t i o n i s u s e d .

T h e d i e r e n c e b e t w e e n t h e r e s u l t i n g v e c t o r s ? w i t h a n d w i t h o u t e x t r a p o l a t i o n

i s g i v e n b y t h e q u a n t i t y

=

v

u

u

t

M

X

i = 1

?

d i r e c t i t

i

? ?

m 2 v j

i

2

( 3 9 )

w h e r e M d e n o t e s t h e n u m b e r o f p o i n t s i n t h e g r i d .

A s a r s t e x a m p l e w e c o n s i d e r a s y s t e m o f h a r d s p h e r e s a t v a r i o u s d e n s i t i e s

u s i n g t h e P Y a n d H N C a p p r o x i m a t i o n . T h e c a l c u l a t i o n s w e r e p e r f o r m e d o n

a S u n S p a r c w o r k s t a t i o n u s i n g 5 1 2 o r 1 2 8 p o i n t s f o r t h e f u n c t i o n ? a t r =

0 0 1 w h e r e i s t h e d i a m e t e r o f t h e h a r d s p h e r e , r e s p e c t i v e l y . T h e n u m b e r

o f i t e r a t i o n s t h a t a r e n e e d e d t o r e a c h t h e c o n v e r g e n c e t h r e s h o l d ( c f . E q .

( 2 1 ) ) s t a r t i n g f r o m ?

( 0 )

= 0 , i s d e n o t e d b y N . T h e r e s u l t s i n T a b l e 1 s h o w ,

t h a t i t i s p o s s i b l e t o r e d u c e t h e t o t a l n u m b e r o f i t e r a t i o n s N a p p r o x i m a t e l y

b y a f a c t o r o f t w o . T h e a c c e l e r a t i o n e e c t d o e s n o t d e p e n d s i g n i c a n t l y o n

t h e c h o i c e o f t h e a p p r o x i m a t i o n f o r t h e b r i d g e f u n c t i o n E . T h e r e w a s a l s o a

v a r i e t y o f v a l u e s o f m a n d n

o s e t

t h a t y i e l d e d r a t h e r g o o d r e s u l t s . A s s h o w n

i n T a b l e 1 , t h e r e i s n o s i g n i c a n t d i e r e n c e b e t w e e n t h e r e s u l t i n g v e c t o r s ?

o b t a i n e d b y d i r e c t i t e r a t i o n w i t h o r w i t h o u t a c c e l e r a t i o n , s i n c e 1 0

? 1 0

T h e s a m e c l o s u r e s w e r e a l s o a p p l i e d t o L e n n a r d - J o n e s s y s t e m s . T h e r e s u l t s

a r e p r e s e n t e d i n T a b l e 2 . A g a i n , s u b s t a n t i a l r e d u c t i o n s o f t h e t o t a l n u m b e r o f

i t e r a t i o n s a r e p o s s i b l e .

W e a l s o s t u d i e d t h e L a b k a n d M a l i j e v s k y ( L M ) a p p r o x i m a t i o n a n d t h e M a r t y -

n o v - S a r k i s o v ( M S ) c l o s u r e f o r h a r d s p h e r e s y s t e m s a n d f o r L e n n a r d - J o n e s

p a r t i c l e s . T h e r e s u l t s a r e p r e s e n t e d i n T a b l e 3 . F o r t h i s e x a m p l e , w e p e r f o r m e d

t h e c a l c u l a t i o n s o n a n I r i s I n d i g o o f S i l i c o n G r a p h i c s u s i n g 1 0 2 4 p o i n t s f o r t h e

f u n c t i o n ? , r = 0 0 0 5 , a n d t h e s t a r t i n g v e c t o r w a s ?

( 0 )

= 0 . A s n o t e d a b o v e ,

t h e c a s e m = 0 c o r r e s p o n d s t o p e r f o r m i n g o n l y d i r e c t i t e r a t i o n s w i t h o u t a n y

a c c e l e r a t i o n .

A s a f u r t h e r e x a m p l e , w e p r e s e n t r e s u l t s o f c a l c u l a t i o n s o n c l a s s i c a l o n e -

c o m p o n e n t p l a s m a s u s i n g N g r e n o r m a l i z a t i o n 3 ] w i t h H N C c l o s u r e ( w i t h o u t

1 2


13/21

T a b l e 1

H a r d s p h e r e s

D i a m e t e r : = 1 , n u m b e r d e n s i t y :

: = =

? 3

. S t a r t i n g v e c t o r : ?

( 0 )

= 0 , t o t a l n u m -

b e r o f i t e r a t i o n s : N , g r i d s i z e : M , t h r e s h o l d : = 1 1 0

? 1 0

( c f . E q . ( 2 1 ) ) , d e v i a t i o n :

( c f . E q . ( 3 9 ) ) , c y c l e l e n g t h : m , o s e t : n

o s e t

, c a l c u l a t i o n o n S u n w o r k s t a t i o n .

c a s e p r o g r a m m n

o s e t

N

A d i r e c t i t { { { 5 9 2

m 2 v j 8 1 4 n o c o n v e r g e n c e u p t o 9 0 0 i t e r a t i o n s

m 2 v j 9 1 4 7 0 9 2 1 0

? 1 0

2 9 5

m 2 v j 9 1 5 4 9 5 5 1 0

? 1 0

3 0 6

m 2 v j 1 0 1 4 4 9 3 5 1 0

? 9

4 0 0

m 2 v j 1 0 1 5 8 2 4 0 1 0

? 1 0

3 4 6

B d i r e c t i t { { { 1 2 4

m 2 v j 7 1 0 4 9 0 4 1 0

? 1 0

5 1

m 2 v j 8 5 5 6 4 0 1 0

? 1 1

4 1

m 2 v j 8 1 0 4 6 8 1 1 0

? 1 0

4 7

C d i r e c t i t { { { 4 8 8

m 2 v j 8 1 0 2 3 1 8 1 0

? 9

2 0 9

D d i r e c t i t { { { 3 8 4

m 2 v j 9 1 4 3 0 8 0 1 0

? 9

4 5 5

m 2 v j 1 0 1 3 2 7 1 6 1 0

? 9

1 7 9

m 2 v j 1 0 1 4 2 9 6 3 1 0

? 9

2 5 7

m 2 v j 1 1 1 3 3 0 2 2 1 0

? 9

1 8 2

A : P Y

y

a p p r o x i m a t i o n ,

= 0 7 ( r = 0 0 1 ; M = 5 1 2 )

B : P Y

y


= 0 4 ( r = 0 0 1 ; M = 5 1 2 )

C : P Y

y


= 0 7 ( r = 0 0 4 ; M = 1 2 8 )

D : H N C

y


= 0 7 ( r = 0 0 1 ; M = 5 1 2 )

y

T h e a b b r e v i a t i o n s f o r t h e c l o s u r e s a r e e x p l a i n e d i n S e c t i o n 1 a n d E q . ( 1 7 ) .

t a k i n g a n y f u r t h e r b r i d g e d i a g r a m s i n t o a c c o u n t ) . T h e r e s u l t s a r e d i s p l a y e d i n

T a b l e 4 . A g a i n , w e u s e d M = 1 0 2 4 p o i n t s i n t h e g r i d a n d s t a r t e d f r o m ?

( 0 )

= 0

I t i s w o r t h n o t i n g t h a t f o r h i g h e r p l a s m a p a r a m e t e r s ?

p

i t i s a d v a n t a g e o u s t o

c h o o s e a h i g h e r n u m b e r n

o s e t

o f i t e r a t i o n s w i t h o u t a n y a c c e l e r a t i o n t h a n a t

l o w ?

p

, b u t t h e c y c l e l e n g t h i s n o t t o b e c h a n g e d v e r y m u c h . A c t u a l l y w e

f o u n d o u r b e s t r e s u l t s n e a r l y a t a l l v a l u e s o f ?

p

a t m = 1 0 . T h i s i s f a v o r a b l e

b e c a u s e t h e c o m p u t a t i o n a l c o s t s f o r t h e e x t r a p o l a t i o n r i s e w i t h i n c r e a s i n g m

1 3


14/21

T a b l e 2

L e n n a r d - J o n e s p o t e n t i a l

L J

z

p a r a m e t e r s : = 1 , " = 0 5 , n u m b e r d e n s i t y :

= =

? 3

. G r i d : M = 5 1 2 ,

r = 0 0 1 , t h r e s h o l d : = 1 1 0

? 1 0

, s t a r t i n g v e c t o r : ?

( 0 )

= 0 , c a l c u l a t i o n o n S u n

w o r k s t a t i o n , o t h e r s y m b o l s s e e T a b l e 1 .

c a s e p r o g r a m m n

o s e t

N

A d i r e c t i t { { { 1 3 7

m 2 v j 7 1 0 6 5 3 2 1 0

? 1 0

5 1

m 2 v j 8 1 0 4 9 5 0 1 0

? 1 0

5 6

B d i r e c t i t { { { 9 5 8

m 2 v j 7 2 0 8 1 7 4 1 0

? 9

3 4 9

m 2 v j 7 3 0 4 2 9 6 1 0

? 9

3 8 3

m 2 v j 8 2 0 4 7 0 5 1 0

? 9

3 7 2

m 2 v j 1 0 5 0 7 8 5 4 1 0

? 9

4 8 0

C d i r e c t i t { { { 6 1 5

m 2 v j 8 3 0 1 2 3 4 1 0

? 1 0

5 1 7

A : P Y

y


= 0 5

B : P Y

y


= 0 9

C : H N C

y


= 0 9

y


z

T h e L e n n a r d - J o n e s p o t e n t i a l i s d e n e d i n E q . ( 5 ) .

A s o n e c a n s e e f r o m t h e t a b l e s , t h e a c c e l e r a t i o n i s i n a n y c a s e s u c c e s s f u l

i f o n e p e r f o r m s a s u c i e n t n u m b e r o f i t e r a t i o n s ( u s u a l l y a p p r o x i m a t e l y 1 0 )

w i t h o u t a c c e l e r a t i o n b e f o r e c y c l i n g . A t h i g h e r n u m b e r d e n s i t i e s a s i n T a b l e

3 i t c a n b e n e c e s s a r y t o p e r f o r m m o r e d i r e c t i t e r a t i o n s . H e r e , t h e b e s t r e s u l t

w a s o b t a i n e d a f t e r 1 0 0 o r m o r e d i r e c t i t e r a t i o n s . B u t s e e i n c o n t r a s t t h e l a s t

e x a m p l e o f T a b l e 3 a t a v e r y h i g h n u m b e r d e n s i t y , w h e r e t h e b e s t r e s u l t i s

o b t a i n e d u s i n g n o i t e r a t i o n s w i t h o u t a c c e l e r a t i o n . T h e l e n g t h o f c y c l e s m i s n o t

n e e d e d t o b e v e r y h i g h , u s u a l l y 8 t o 2 0 . T h i s i s d e s i r a b l e b e c a u s e i n t h i s w a y

s t o r a g e a n d c o m p u t i n g t i m e s f o r t h e c y c l i n g a r e r e d u c e d . T h e u s e o f l o n g e r

c y c l e s c a n e v e n b e d i s a d v a n t a g e o u s a s o n e c a n s e e f r o m T a b l e s 2 o r 3 . F o r

L e n n a r d - J o n e s s y s t e m s t h e r e s u l t s a r e o f s i m i l a r q u a l i t y a s i n t h e h a r d s p h e r e

c a s e ( s e e T a b l e s 2 a n d 3 ) . E s p e c i a l l y , n o t e t h e r e l a t i v e l y h i g h n u m b e r d e n s i t i e s

u p t o

= 1 2 i n T a b l e 3 , w h i c h w a s c o n s i d e r e d u p t o n o w t o b e i n t r a c t a b l e

w i t h d i r e c t i t e r a t i o n 2 0 ] , w h e n s t a r t i n g f r o m ?

( 0 )

= 0

1 4


15/21

T a b l e 3

H a r d s p h e r e s a n d L e n n a r d - J o n e s p o t e n t i a l

S p h e r e d i a m e t e r / L J

z

p a r a m e t e r : = 1 . S t a r t i n g v e c t o r : ?

( 0 )

= 0 , t h r e s h o l d : =

1 1 0

? 1 0

( c f . E q . ( 2 1 ) ) , g r i d s i z e : M = 1 0 2 4 . P r o g r a m : m 2 v j , c a l c u l a t i o n o n I r i s

I n d i g o , o t h e r s y m b o l s s e e T a b l e 1 .

c a s e m n

o s e t

N

A 0 { 5 7 6

1 4 1 5 0 3 6 1

1 5 1 0 0 3 0 9

1 6 1 2 0 3 0 8

1 6 1 5 0 3 8 9

B 0 { 9 1 3

9 0 6 1 1

9 1 5 7 2

1 5 1 0 0 5 8 1

1 5 2 0 0 5 3 7

C 0 { 8 4 0

1 5 2 0 6 6 1

1 5 1 0 0 4 6 9

1 5 1 2 0 6 8 1

D 0 { 9 5 6

7 0 2 4 1

7 1 3 7 8

A : L M

y

b r i d g e f u n c t i o n , h a r d s p h e r e s ,

= 0 7 5 ( r = 0 0 0 5 )

B : M S

y

a p p r o x i m a t i o n , h a r d s p h e r e s ,

= 0 8 0 ( r = 0 0 0 5 )

C : M S

y

a p p r o x i m a t i o n , L e n n a r d - J o n e s

z

, " = 0 5 ;

= 0 9 0 ( r = 0 0 0 5 )

D : M S

y

a p p r o x i m a t i o n , L e n n a r d - J o n e s

z

, " = 0 1 ;

= 1 2 0 ( r = 0 0 1 )

y


z

T h e L e n n a r d - J o n e s p o t e n t i a l i s d e n e d i n E q . ( 5 ) .

I n o r d e r t o a s s e s s t h e a d d i t i o n a l c o s t s f o r t h e e x t r a p o l a t i o n s t e p s i n t h e c y -

c l i n g a l g o r i t h m , w e m e a s u r e d t h e t o t a l C P U t i m e t o r u n o u r p r o g r a m s f o r

s e v e r a l e x a m p l e s . A s i t i s w e l l - k n o w n , s u c h m e a s u r e m e n t s h a v e t o b e i n t e r -

p r e t e d c a u t i o u s l y s i n c e t h e r e s u l t s d e p e n d n o t o n l y o n t h e b a s i c a l g o r i t h m ,

b u t a l s o o n t h e s k i l l s o f t h e p r o g r a m m e r a n d t h e m a c h i n e a r c h i t e c t u r e a n d

u t i l i z a t i o n w h e n t h e p r o g r a m s a r e r u n .

1 5


16/21

T a b l e 4

O n e - c o m p o n e n t P l a s m a s

P l a s m a p a r a m e t e r : ?

p

, a = 1 ( c f . E q . ( 7 ) ) . H N C

y

a p p r o x i m a t i o n . N g r e n o r m a l i z a -

t i o n , ( p a r a m e t e r i n e r r o r f u n c t i o n ) : 1 0 8 = a ( c f . E q . ( 8 ) a n d 3 ] ) . N u m b e r d e n s i t y :

= 3 = ( 4 a

3

) . G r i d : M = 1 0 2 4 , r = 0 0 1 a . S t a r t i n g v e c t o r : ?

( 0 )

= 0 . P r o g r a m :

m 2 v j , c a l c u l a t i o n o n I r i s I n d i g o . O t h e r s y m b o l s s e e T a b l e 1 .

?

p

m n

o s e t

N

1 0 0 { 7 0

1 0 5 0 5 5

1 0 7 5 3 0

1 0 8 5 3 3

1 0 1 0 0 2 3

5 0 0 { 2 5 2

5 0 7 1 0 7 5

5 0 1 0 0 7 8

5 0 1 0 1 0 7 7

1 0 0 0 { 4 5 8

1 0 0 8 4 0 2 7 5

1 0 0 8 6 0 4 1 2

1 0 0 1 0 1 0 2 7 5

1 0 0 1 0 5 0 1 6 1

1 0 0 1 4 4 0 3 4 1

1 2 0 0 { 5 3 7

1 2 0 8 1 0 0 6 1 4

1 2 0 1 0 5 0 4 1 4

1 2 0 1 0 1 0 0 1 8 9

1 2 0 1 2 1 0 0 3 6 1

y


T h e b a s i c r e s u l t i s t h a t f o r t y p i c a l c y c l e l e n g t h s a n d g r i d s i z e s t h e c o s t s p e r

i t e r a t i o n f o r t h e e x t r a p o l a t i o n p a r t a r e o f t h e s a m e o r d e r a s t h e c o s t s f o r t h e

d i r e c t i t e r a t i o n a l o n e . I n c i d e n t a l l y , t h i s s h o w s t h a t f o r t h e d i r e c t i t e r a t i o n t h e

c o s t s a r e r a t h e r l o w . T h i s i s d u e t o t h e u s e o f t h e f a s t F o u r i e r t r a n s f o r m . F o r

m o r e c o m p l i c a t e d i t e r a t i o n f u n c t i o n s , t h e r e l a t i v e c o s t s o f t h e e x t r a p o l a t i o n

1 6


17/21


18/21

{ T h e d i r e c t i t e r a t i o n i n c o m b i n a t i o n w i t h t h e v e c t o r e x t r a p o l a t i o n c o n v e r g e s

f o r a s t a r t i n g v e c t o r ?

( 0 )

= 0 t o t h e s a m e s o l u t i o n a s t h e N e w t o n - R a p h s o n -

t y p e a l g o r i t h m . S o m e e x a m p l e s a r e d i s p l a y e d i n T a b l e 6 .

T a b l e 6

H a r d S p h e r e s

D e n s i t y

= 0 8 5 . L M

y

c l o s u r e . P r o g r a m : m 2 v j , c a l c u l a t i o n o n I r i s I n d i g o . G r i d :

M = 5 1 2 , r = 0 0 1 . T h r e s h o l d : = 1 0

? 1 0

. O t h e r s y m b o l s s e e T a b l e 1 .

E x a m p l e m n

o s e t

N

1 9 4 0 9 9 1

2 9 1 0 0 8 9 1

3 9 1 5 0 8 8 1

4 9 2 0 0 9 8 1

y


I n F i g u r e 1 , w e p l o t s e m i - l o g a r i t h m i c a l l y t h e v a l u e s o f d e n e d i n E q . ( 2 1 ) f o r

t h i s e x a m p l e f o r t h e d i r e c t i t e r a t i o n . T h u s , m e a s u r e s t h e d i s t a n c e s b e t w e e n

c o n s e c u t i v e v e c t o r s i n t h e i t e r a t i o n .

- 1 0

- 8

- 6

- 4

- 2

0

2

0 2 0 0 4 0 0 6 0 0 8 0 0 1 0 0 0

l n

N

d i r e c t i t

F i g . 1 . U n s t a b l e F i x e d P o i n t o f t h e D i r e c t I t e r a t i o n

I t i s c l e a r l y s e e n t h a t t h e d i r e c t i t e r a t i o n r s t s e e m s t o c o n v e r g e b u t t h e n i t

i s s t a r t i n g t o c h a n g e r a p i d l y u n t i l a q u a s i p e r i o d i c b e h a v i o r i s r e a c h e d . T h e

l a t t e r i s d i s p l a y e d i n a n e x p a n d e d r e p r e s e n t a t i o n i n F i g u r e 2 .

I n F i g u r e 3 , w e p l o t t h e v a l u e s o f d e n e d i n E q . ( 2 1 ) f o r t h e c a s e o f E x a m p l e

3 i n T a b l e 6 , i . e . , f o r t h e d i r e c t i t e r a t i o n i n c o m b i n a t i o n w i t h v e c t o r e x t r a p o -

l a t i o n . C o n v e r g e n c e i s r a t h e r s m o o t h a p a r t f r o m s o m e s t e p - l i k e f e a t u r e s .

1 8


19/21

1 5

2

2 5

3

3 5

4

9 0 0 9 0 5 9 1 0 9 1 5 9 2 0 9 2 5 9 3 0 9 3 5 9 4 0 9 4 5 9 5 0

N

F i g . 2 . Q u a s i p e r i o d i c B e h a v i o r o f t h e D i r e c t I t e r a t i o n

- 2 0

- 1 5

- 1 0

- 5

0

2 0 0 3 0 0 4 0 0 5 0 0 6 0 0 7 0 0 8 0 0 9 0 0

l n

N

m 2 v j

F i g . 3 . C o n v e r g e n c e o f V e c t o r - e x t r a p o l a t e d I t e r a t i o n

B e f o r e l e a v i n g t h i s t o p i c w e n o t e t h a t f o r t h e s a m e s y s t e m a n d g r i d f o r a

s o m e w h a t s m a l l e r d e n s i t y o f

= 0 8 t h e d i r e c t i t e r a t i o n c o n v e r g e s f r o m a

s t a r t i n g v e c t o r ?

( 0 )

= 0 w h i l e t h e N e w t o n - R a p h s o n - t y p e a l g o r i t h m o f 2 0 ]

d o e s n o t c o n v e r g e u s i n g t h i s s t a r t i n g v e c t o r .

A n i m p o r t a n t a d v a n t a g e o f t h e p r e s e n t a l g o r i t h m i s t h e v e r y s i m p l e f o r m

o f t h e d i r e c t i t e r a t i o n . T h i s m a k e s t h e t r e a t m e n t o f m o r e c o m p l i c a t e d c a s e s

a s p a r t i c l e s w i t h d i p o l e s o r m o r e r e a l i s t i c m o d e l p o t e n t i a l s d e n e d o n t h e

g r i d v e r y e a s y . E s s e n t i a l l y , o n e o n l y h a s t o r e p r o g r a m t h e s u b r o u t i n e f o r t h e

c o m p u t a t i o n o f t h e M a y e r f u n c t i o n . I n t h e c a s e o f a r e n o r m a l i z a t i o n o f t h e

1 9


20/21

O Z s c h e m e a s f o r O C P s , t h e c h a n g e s a r e a l s o e a s y t o i m p l e m e n t . A l l o t h e r

a l g o r i t h m s a s t h a t d u e t o L a b k , M a l i j e v s k y , a n d V o n k a 2 0 , p . 7 1 0 ] n e e d

m o r e s o p h i s t i c a t e d p r o g r a m m i n g , t h a n t h e m e t h o d p r e s e n t e d h e r e , b e c a u s e

n o c a l c u l a t i o n o f t h e g r a d i e n t o f t h e i t e r a t i o n f u n c t i o n i s r e q u i r e d a s i n a l l

a l g o r i t h m s b a s e d o n t h e N e w t o n - R a p h s o n m e t h o d .

T h e p r o m i s i n g r e s u l t s o f t h i s w o r k s u g g e s t t o s t u d y t h e c o m b i n a t i o n o f d i r e c t

i t e r a t i o n i n c o m b i n a t i o n w i t h a c c e l e r a t i o n m e t h o d s a l s o f o r m o r e c o m p l i c a t e d

m o d e l p o t e n t i a l s a n d m u l t i c o m p o n e n t s y s t e m s . T h e a p p l i c a b i l i t y o f f u r t h e r

k n o w n v e c t o r e x t r a p o l a t i o n p r o c e s s e s i n t h e e l d o f t h e O r n s t e i n - Z e r n i k e e q u a -

t i o n s h o u l d b e s t u d i e d . I n t h e o p i n i o n o f t h e a u t h o r s , a l s o t h e d e v e l o p m e n t o f

n e w p o w e r f u l v e c t o r e x t r a p o l a t i o n p r o c e s s e s i s p o s s i b l e a n d d e s i r e d t h a t a r e

t a i l o r e d t o s p e e d u p v e c t o r i t e r a t i o n p r o c e s s e s e v e n f u r t h e r . T h u s , w e s t r e s s

t h a t t h e m e t h o d s o f t h e p r e s e n t w o r k s t i l l h a v e t h e p o t e n t i a l t o f u r t h e r i m -

p r o v e m e n t s . F i n a l l y , i t i s a n i n t e r e s t i n g q u e s t i o n w h e t h e r i t i s p o s s i b l e t o u s e

a c c e l e r a t i o n m e t h o d s p r o t a b l y a l s o i n c o m b i n a t i o n w i t h m o r e c o m p l i c a t e d

a l g o r i t h m s l i k e N e w t o n - R a p h s o n i t e r a t i o n s . I n s u m m a r y , i n t h e c o n t e x t o f

t h e O r n s t e i n - Z e r n i k e e q u a t i o n , t h e c o m b i n a t i o n o f d i r e c t i t e r a t i o n m e t h o d s

w i t h v e c t o r e x t r a p o l a t i o n h a s b e e n s h o w n t o b e a f r u i t f u l a l t e r n a t i v e t o o t h e r

m e t h o d s .

A c k n o w l e d g e m e n t

O n e o f t h e a u t h o r s ( H H H H ) i s g r a t e f u l t o P r o f . D r . E . O . S t e i n b o r n f o r h i s

s u p p o r t a n d t h e e x c e l l e n t w o r k i n g c o n d i t i o n s a t R e g e n s b u r g . T h e a u t h o r s a r e

p l e a s e d t o a c k n o w l e d g e t h e f r u i t f u l d i s c u s s i o n s w i t h P r o f . D r . J . B a r t h e l a n d

h i s v a l u a b l e c o m m e n t s c o n c e r n i n g t h e s u b j e c t o f t h i s r e s e a r c h . H e l p o f t h e

s t a o f t h e c o m p u t i n g c e n t r e o f t h e U n i v e r s i t y o f R e g e n s b u r g , n o t a b l y o f t h e

l o c a l T

E

X e x p e r t M . M i d d l e t o n , i s t h a n k f u l l y a c k n o w l e d g e d .

R e f e r e n c e s

1 ] H . L . F r i e d m a n , A C o u r s e i n S t a t i s t i c a l M e c h a n i c s ( P r e n t i c e - H a l l , I n c . ,

E n g l e w o o d C l i s , 1 9 8 5 ) .

2 ] D . R u e l l e , S t a t i s t i c a l M e c h a n i c s , M a t h e m a t i c a l P h y s i c s M o n o g r a p h S e r i e s ( W

A . B e n j a m i n , I n c . , N e w Y o r k , A m s t e r d a m , 1 9 6 9 ) .

3 ] K . - C . N g , J . C h e m . P h y s . 6 1 , 2 6 8 0 ( 1 9 7 4 ) .

4 ] M . A b r a m o w i t z a n d I . S t e g u n , H a n d b o o k o f M a t h e m a t i c a l F u n c t i o n s ( D o v e r

P u b l i c a t i o n s , I n c . , N e w Y o r k , 1 9 7 0 ) .

2 0


21/21

5 ] A . M a l i j e v s k y a n d S . L a b k , M o l . P h y s . 6 0 , 6 6 3 ( 1 9 8 7 ) .

6 ] G . A . M a r t y n o v a n d G . N . S a r k i s o v , M o l . P h y s . 4 9 , 1 4 9 5 ( 1 9 8 3 ) .

7 ] M . S . W e r t h e i m , P h y s . R e v . L e t t . 1 0 , 3 2 1 ( 1 9 6 3 ) .

8 ] E . T h i e l e , J . C h e m . P h y s . 3 9 , 4 7 4 ( 1 9 6 3 ) .

9 ] E . O . B r i g h a m , T h e F a s t F o u r i e r T r a n s f o r m ( P r e n t i c e - H a l l , I n c . , E n g l e w o o d

C l i s , 1 9 7 4 ) .

1 0 ] C . B r e z i n s k i a n d M . R e d i v o Z a g l i a , E x t r a p o l a t i o n M e t h o d s . T h e o r y a n d P r a c t i c e

( N o r t h - H o l l a n d , A m s t e r d a m , 1 9 9 1 ) .

1 1 ] D . L e v i n , I n t . J . C o m p u t . M a t h . B 3 , 3 7 1 ( 1 9 7 3 ) .

1 2 ] E . J . W e n i g e r , C o m p u t . P h y s . R e p . 1 0 , 1 8 9 ( 1 9 8 9 ) .

1 3 ] E . J . W e n i g e r , C o m p u t . P h y s . C o m m u n . 6 4 , 1 9 ( 1 9 9 1 ) .

1 4 ] H . H . H . H o m e i e r , I n t . J . Q u a n t u m C h e m . 4 5 , 5 4 5 ( 1 9 9 3 ) .

1 5 ] H . H . H . H o m e i e r , N u m e r . A l g o . 8 , 4 7 ( 1 9 9 4 ) .

1 6 ] H . H . H . H o m e i e r , J . C o m p u t . A p p l . M a t h . ( i n p r e s s ) .

1 7 ] H . H . H . H o m e i e r , i n P r o c e e d i n g s o f t h e 1 s t E l e c t r o n i c C o m p u t a t i o n a l

C h e m i s t r y C o n f e r e n c e , C D - R O M ( A R I n t e r n e t C o r p o r a t i o n , 8 2 0 1 C o r p o r a t e

D r i v e L a n d o v e r , M D 2 0 7 8 5 , U . S . A . , 1 9 9 4 ) , P a p e r 5 3 .

U R L : h t t p : / / r c h s 1 . u n i - r e g e n s b u r g . d e / E C C C / p a p e r . 5 3 / t e s t . h t m l .

1 8 ] H . H . H . H o m e i e r , N u m e r . M a t h . 7 1 , 2 7 5 ( 1 9 9 5 ) .

1 9 ] E . J . W e n i g e r , J .

C z e k , a n d F . V i n e t t e , J . M a t h . P h y s . 3 4 , 5 7 1 ( 1 9 9 3 ) .

2 0 ] S . L a b k , A . M a l i j e v s k y , a n d P . V o n k a , M o l . P h y s . 5 6 , 7 0 9 ( 1 9 8 5 ) .

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