1 jornadas do lip 2008 @ luso, portugal dependência com a temperatura da cintilação uv do azoto...

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1 jornadas do LIP 2008 @ Luso, Portugal Dependência com a Dependência com a temperatura da temperatura da cintilação UV do cintilação UV do azoto azoto M. M. Fraga 1 , A.Onofre 1 , L. Pereira 1 , F.Fraga 1 , N.F.Castro 1 F.Veloso 1 , R. F. Marques 1 , M.Pimenta 2 , A.Policarpo 1 1 LIP- Coimbra, Dep. Física, Universidade de Coimbra, Portugal 2 LIP-IST, Lisboa, Portugal

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1

jornadas do LIP 2008 @ Luso, Portugal

Dependência com a Dependência com a temperatura da cintilação temperatura da cintilação UV do azotoUV do azoto

M. M. Fraga1, A.Onofre1, L. Pereira1, F.Fraga1, N.F.Castro1 F.Veloso1, R. F. Marques1, M.Pimenta2, A.Policarpo1

1 LIP- Coimbra, Dep. Física, Universidade de Coimbra, Portugal2 LIP-IST, Lisboa, Portugal

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2

Estrutura 1. Motivação

2. Objectivos

3. Fonte de excitação e canais de excitação: partículas alfa vs electrões

4. Modelo cinético e teoria

5. Sistema experimental

6. Simulação da câmara e avaliação dos factores de correcção

7. Resultados e discussão

8. Conclusões e trabalhos futuros

Jornadas do LIP 2008 @ Luso

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3

HiRes (USA, 1983-2003)

AGASA (Japão, 1997-2006)

Pierre Auger (Argentina/EUA, 2004- )

EUSO

1. Motivação

Conhecimento mais detalhado do perfil longitudinal de fluorescência da atmosfera i.e.

Y(T,P)

Maior estatística

Menor incerteza

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4

2. ObjectivosEstudar a dependência com a temperatura da cintilação UV do N2

Conhecer melhor os mecanismos que levam às emissões UV do N2

Emissões UV :

– 2º sistema positivo do N2

v’=0-4 ; v’’ = 0,...

– 1º sistema negativo do N2

banda (0,0), = 391.2 nm

Bandas principais(0,0) – 337.1 nm(0,1) – 357.6 nm(1,0) – 315.8 nm(0,2) – 380.4 nm(1,2) – 353.6 nm(1,3) – 375.4 nm(2,1) – 313.5 nm

Jornadas do LIP 2008 @ Luso

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5

3. Excitação do estado N2*(C3u,v’)

fonte alfa vs fonte de electrões

A excitação directa a partir do estado fundamental por He++ é proibida pelas leis de conservação do spin

Excitação directa por electrões (primários e

secundários) domina excepto (eventualmente)

no final da trajectória a pressão deverá

se mantida abaixo dos 600 hPa

1 32 g 2 uN (X , v) e N (C , v ')

I. Tatischeff, J. Chem. Phys. 52 (1970) 503.

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6

Distribuição da energia dos electrões primários produzidos por partículas alfa (modelo de Rudd)

Os electrões de baixa energia predominam!Os electrões de baixa energia predominam!

N2 @ 336 hPa, T = 293KE=3.8 Mev

~5*105 e-/

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7

4. Modelo cinético

NkAτ

1'v''v'v

'v'v''v'v τY

1 32 g 2 u

v 'keN (X , v) e N (C , v ') v'

e3 1 *

2 u 2 g 2 2

kN (C , v ') N (X , v) N N

3 32 u 2 g

Av´́ v ''N (C , v ') N (B , v '') h

Excitação: Desexcitação:

nº fotões/MeV da banda (v’,v’’):

Dependência com a pressão:

'v'v

'v

''v'v 'p

P1P

A

k1

Y

1

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8

Dependência com a temperatura:

q Rk (T) v (v) (v)dvf

A taxa de desactivação colisional é dada pela média de vR(v) pesada pela distribuição de velocidades, i.e.

q R8 T

k (T) exp( )d v (T), withT

B

B

kx x x=< x=

k

Modelo de esferas rígidas : 2AB A B(r r )

(T) depende de:

Interacções que ocorrem durante as colisões

Estados inicial e final (electrónicos e vibracionais) das espécies em colisão

Distribuição dos níveis rotacionais para cada estado vibracional envolvido

AB exp (Å2)

5154.76N2-H20

3942.54N2-O2

1.5-2.044.18N2-N2

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9

v '

o ov '

o

Tk P k P

T

v 'k To =

Leis de dependência de com a temperatura :

v 'T k ~ T ( 1/ 2) ~ , =

v 'k (T) ( / T) b exp a

Assumindo

))(1(0

0'

0´0

´''''

0´´´

T

TP

A

kA

Y

Y

v

vvv

vv

vv

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N2

VP

P

C

Ts

5. Sistema experimental

Cooling unit

PM2 PM1

source

IFTs

Fonte de excitação: partículas alfa de Am-241 numa atmosfera rarefeita

PMTs: XP2020Q;

IF: filtro interferencial (Melles-Griot, c=340 nm, =10 nm);

Ts: sensor de temperatura ; P: sensor de pressão (Setra 216); VP: bomba de vácuo;

C: câmara (fechada após enchimento c/ gás densidade do gás const.)

Dimensões da câmara: = 50 mm, L = 30 mm

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6.1 Simulação do sistema experimental

v 'v ''v 'v '' v 'v 'v ''

ph i

R 'R

N (P,T,E )

v 'v '

v 'v 'v '' o v 'v '

'p i 'hN (P,T,E ( ,T ) AR )'

R’v’v’’ : taxa de contagem medida;

: nº de fotões por

: /s

(,To) : eficiência quântica do fotocátodo à temperatura ambiente

: eficiência do circuito electrónico

Av’v’’ : Coeficientes de Einstein para a transição v’v’’

v’ (P,T) : tempo de vida efectivo

Taxa de contagem corrigida:

v 'v ''ph iN (P,T,E )

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Os factores de correcção incluem:

• Perda de energia no gás

• Ângulo sólido de colecção dos fotões;

• Transmissão do filtro interferencial;

• Dependência da eficiência detecção com a variação da temperatura

O código em GEANT4:O código em GEANT4:

•Simula a perda de energia das partículas

•Segue a trajectória de cada fotão e verifica se ele atinge o fotocátodo do PMT

•os efeitos da pressão na eficiência de cintilação (desactivação colisional) não são considerados

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Simulation Code

Gas, P, T

Perfis de banda:

Irel(T)

Trfilter (,)

Distribuição e valores médios de:

Ei ; Eloss ; range ; i ; i ; Nph

0.05%n = Sílica fundida:

for T = 50K Transmissão das janelas ~ constante

PMT (T)

ph

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14

6.2 Perfis da banda

310 320 330 340 350 360 370 3800.0

0.2

0.4

0.6

0.8

1.0

I (a.

u.)

wavelength (nm)

334.5 335.0 335.5 336.0 336.5 337.0 337.50.0

0.2

0.4

0.6

0.8

1.0

Ir

wavelength (nm)

240K 293 K

O espectro rotacional foi calculadas para cada banda (v’,v’’), segundo a formulação de Hartmann & Johnson [1];

A probabilidade relativa de transição para as diferentes bandas também foi obtida de [1]

Perfis das bandas para o sistema 2P do N2 entre 310 e 382 nm, para T=293 K

Dependência com a temperatura do perfil da banda (0,0)

[1] G. Hartmann and P. Johnson, J. Phys. B 11 (1978) 1597

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15

6.3 Medida da Tr(,,T) and PMT(T)

6.3.1 Sistema experimental II

C.Unit

MONOC. LAMP

PM1

BS

C.Unit

MONOC. LAMP

PM1

BS

C.Unit

MONOC. LAMP

PM1

BS

Cooling unit

Lâmpada : D2 (para calibrações espectrorradiométricas); OF: fibra óptica; BS: beam splitter;

BA: filtros neutros Monoc.; Monochromador Jobin-Yvon H20 FUV; PM2 and PM1: XP2020Q (a operar em regime de FEU);

IF: Filtro interferêncial montado num motor de passo (=0.9º), controlado por PC

OF

BA

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16

6.3.2 Dependência com a temperatura da resposta do PMT

250 260 270 280 290 300-2

-1

0

1

2

3

4

5

6

7

8

9

10

=-(0.18+/-0.02)%/º

G/G

RT (

%)

T (K)

250 260 270 280 290 300-4

-2

0

2

4

6

8

10

Nc/

Nc R

T (

%)

T (K)

A=-(0.15+/-0.02) %/º

20 40 60 80 100 120 140 160 180 2000

2000

4000

6000

8000

287 K 256 K

Nc

# channel

i) Variação do ganho com T ii) Taxa de contagem vs T

SER

Coeficiente de sensibilidade espectral catódica: k()= -(0.0850.012)%/º

ck RT

c

N '

N ' . T

f

i

c

c i i 1phec

N ' N c c1; f

Coeficiente de sensibilidade espectral ânodica: A()= -0.150.02)%/º

cA RT

c

N

N . T

f

i

c

c i ic

N N c; constant

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17

300 305 310 315 320 325 330 335 340 345 350 355 3600.0

0.2

0.4

0.6

0.8

1.0

1.2

1.4

Tre

l

(nm)

0º 3.6º 7.2º 10.8º 14.4º 18º 21.6º 25.2º 28.8º 32.4 36º 39.2º

6.3.3 Resposta do filtro interferencial

20

c c 2

sin1

n*

-30 -20 -10 0 10 20 300.0

0.2

0.4

0.6

0.8

1.0

1.2

334.5 nm 334.9 nm 335.5 nm 335.9 nm 336.5 nm 337.1 nm

Tre

l

(º)

< 15º

Todas as curvas estão corrigidas ás contagens de fundo e para dependência com o comprimento de onda da luz emitida pela lâmpada de D2. Estão normalizadas a 337,1 nm.

O monocromador foi calibrado em comprimento de onda com uma lampada Hg (ORIEL)

i) Temperatura ambiente: c=340 nm, =10 nm

Para a detecção da banda (0,0) .

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18

0.0 0.1 0.2 0.3 0.4

0.84

0.86

0.88

0.90

0.92

0.94

0.96

0.98

1.00

1.02

(18º)

Parameter Value Error---------------------------------------------A 0.999 0.002B -0.397 0.008---------------------------------------------n* = 1.607

2 / 02

sen2

20

c c 2

sin1

n*

-30 -20 -10 0 10 20 300.0

0.2

0.4

0.6

0.8

1.0

1.2

Tre

l

angle of incidence (º)

334.5 nm 337.1 nm

Comparação dos dois conjuntos de dados Índice de refracção efectivo

310 315 320 325 330 335 340 345 3500.0

0.2

0.4

0.6

0.8

1.0

I (a.

u.)

wavelength (nm)

300 305 310 315 320 325 330 335 340 345 350 355 3600.0

0.2

0.4

0.6

0.8

1.0

1.2

1.4T

rel

(nm)

0º 3.6º 7.2º 10.8º 14.4º 18º 21.6º 25.2º 28.8º 32.4 36º 39.2º

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19

325 330 335 340 345 350 3550

20000

40000

60000

80000

100000

120000

Nc/

mi

(nm)

25.1ºC 9.3ºC 3.8ºC -4.9ºC -8.5ºC -18.3ºC

-30 -20 -10 0 10 20 30339.0

339.5

340.0

340.5

341.0

341.5

run01 run02 run03 run04

c (nm

)

T (ºC)

ii) Dependência com a temperatura:

a) deslocamento do comprimento de onda central

b) Deslocamento do máximo da transmissão :

- 0.21%/º (inclui efeitos do PMT) (incerteza ~ 5%)

- 0.09%/º (apenas o filtro) (incerteza ~30%)

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cT-0.012 0.003) nm/º

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20

6.4 Resultados da simulação

Distribuição do c.d.o dos fotões que incidem no filtro

@ 336 hPa

Jornadas do LIP 2008 @ Luso

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21

Distribuição dos c.d.o. dos fotões que emergem do filtro

Jornadas do LIP 2008 @ Luso

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22

@ 336 hPa

250 260 270 280 290 3000.9

1.0

1.1

1.2

Nph

_det(T

)/N

ph_d

et(T

o)

T (K)

336 hPa

Número médio dos fotões que incidem no PMT (relativamente à temperatura ambiente) em função da T

Jornadas do LIP 2008 @ Luso

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23

Erros sistemáticos:

Tr() e PMT:

0.45º ~ 2%

r (1,i) = 10% ~ 2% (fit e medida)

Factores dependentes da temperatura:

c = 16% ~ 1%

r (@ máximo) = 5% ~ 0

t = 3%

º

P = 2 hPa

Jornadas do LIP 2008 @ Luso

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24

7. Resultados: (0,0) band light yield (337.1 nm)

0

0

k1P with

R A

ba b

a

7.1 @ à temperatura ambiente: 1/R vs P

200 300 400 500 600 700 8004

8

12

16

20

24

1/R

(a.

u.)

P20ºC

(hPa)

[23] A. Morozov et al., Eur. Phys. J. D 33 (2005) 207 ; [16] H. Brunet, thèse du doctorat, UPS, Toulouse ; [14] G. Dilecce et al., Chem. Phys. Lett. 431 (2006) 241 ; [15] Calo & Axtmann, J. Chem. Phys. 54 (1971) 1332., [24] Pancheshnyi et al., Chem. Phys. 262 (2000) 349

k0 (×10-4 hPa-1 ns-1) (ns) k0/A0 (×10-2 hPa-1) p'0 = A0/k0 (hPa) Ref.

2.960.25 41.72.1 1.23 0.10 81.3 6.6 [23]

2.620.12 316 0.81 0.16 123 24 [16]

2.80.3 36.10.7 1.02 0.11 98 11 [14]

3.160.12 40.51.3 1.28 0.06 78 4 [15]

3.210.05 422 1.35 0.07 74 4 [24]

-- -- 0.91 0.22 110 27 Present work

Jornadas do LIP 2008 @ Luso

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25@ densidade do gás constante

0

0 0

rt0

rt rt rt

A

k P

a ;

b

ov 'v''

v 'v '' o

R T

R Ta b

7.2 Dependência com a temperatura:

qv 'k ~ T , T

1/ 2

~

= +

= -0.46 0.20

= -0.96 0.20

Jornadas do LIP 2008 @ Luso

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26

Dependências negativas com a temperatura das taxas de desactivação colisional foramrelatadas para outras reacções do tipo A+*+B, ou A*+B (A e B podem ser átomos ou moléculas), e são normalmente explicadas em termos de forças atractivas de longo alcance.

50 100 150 200 250 300 350

2

3

4

5

6

k q(x1

0-10 cm

3 s-1)

T (K)

Lillicrap Brocklehurst & Downing from Belikov et al.

=T-0.82 (Belikov)

Explicação: a desactivação é favorecida através da formação de uma molécula complexa com probabilidade P.

À medida que a temperatura diminui, tanto P como o tempo de vida do complexo aumentam.

Este mecanismo é importante quando as colisões envolvem estados electrónicos de alta-energia.

Exemplo: N2+ (B,v’=0) + N2

A. Belikov et al., J. Chem. Phys. 102 (1995) 2792

3 1 * *2 u 2 g 4 2 2N (C , v ') N (X , v) N N (?) N

Para o estado N2(C) sugerimos o modelo de Calo e Axtmann para explicar os resultados...e espera-se por mais resultados teóricos ou estudos experimentais :

Jornadas do LIP 2008 @ Luso

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Conclusões

A simulação avalia os factores de correcção dos dados experimentais, tendo em conta a dependência com a temperatura dos diferentes sistemas ópticos de detecção.

Os dados corrigidos à temperatura ambiente fornecem um valor para A0/k0 que concorda com os dados existentes dentro das incertezas experimentais.

A luz de cintilação da banda (0,0) decresce com a temperatura; Este comportamento, também foi encontrado noutros sistemas

moleculares, e é explicado em termos da dependência com a temperatura da secção eficaz colisional.

Futuro:• Melhorar o sistema experimental;

• Realizar medidas resolvidas no tempo em função da temperatura;

• Extender as medições a outras bandas do 2P (N2) e 1N (N2+)

Jornadas do LIP 2008 @ Luso

Page 28: 1 jornadas do LIP 2008 @ Luso, Portugal Dependência com a temperatura da cintilação UV do azoto M. M. Fraga 1, A.Onofre 1, L. Pereira 1, F.Fraga 1, N.F.Castro

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‘’There are two possible outcomes: if the result confirms the hypothesis, then you've made a measurement. If the result is contrary to the hypothesis, then you've made a discovery.’’

Enrico Fermi