Mn-Ir / Fe-Co-Ni 積層膜の

交換磁気異方性と界面非補償反強磁性スピン

角田匡清

（東北大学 工学研究科 電子工学専攻）

Spring-8 利用推進協議会第6回先端磁性材料研究会

2013年3月11日 東京

高橋宏和、小田洋平、三俣千春、佐久間昭正 （東北大学）

中村哲也、児玉謙司 （JASRI/SPring-8）

共同研究者：

Outline1. はじめに

～ 交換磁気異方性とその応用 ～

3. Mn-Ir / Fe-Co-Ni 積層膜の非補償反強磁性スピン

～ XMCD計測とシミュレーション ～

2. Mn-Ir / Fe-Co-Ni 積層膜の交換磁気異方性

～ 強磁性層材料依存性 ～

4. まとめ

ハードディスクの面記録密度の推移

50年で１億倍の性能向上！

10 T

1 T100 G

10 G

1 G

100 M

10 M

1 M

100 K

10 K

1 K 1960 1980 2000 2020西暦年

面記

録密

度 (ビ

ット

/平方

イン

チ)

IBM (RAMAC) 5 MB

1956年

IBM (Microdrive) 340 MB

1998年

2013年~１兆ビット/平方インチ

交換磁気異方性の利用(AMR/GMR/TMRヘッド)

1 Tbit/inch2のＨＤＤ

N S N N SN

N SSSNN

S

N

トンネル磁気抵抗効果

MnIr

7 nm

CoFe

2 nm

MgO

1 nm

CoFe

2 nm

平行配列で低抵抗、反平行配列で高抵抗

1 Tbit/inch2用の再生ヘッドを作るためには、．．．

■ 基準の磁気モーメント を確実に固定する。

■ 磁気抵抗変化率を増大させる。

記録ヘッド

再生ヘッド

記録媒体

20 nm40 nm

浮上量10 nm

*Single Spin Ensemble ModelM. Tsunoda et al., J. Appl. Phys. 87, 4957 (2000).

@RT@T>TB

交換磁気異方性のミクロスコピックな起源は完全には明らかにされていない

KAF axis

FM spin

AF grain

AF spinsJ(>0)

磁場中熱処理@T>TB

交換磁気異方性の誘導 ～磁界中熱処理～

0 Applied field, H

Magnetization, M

MS

一方向磁気異方性定数:

ブロッキング温度:

臨界膜厚:

exFSK HdMJ

TB

AF

交換磁気異方性 (Exchange anisotropy)

dF

dAF>AF

as-depo.

Hex

磁場中熱処理

As-deposited

Mn-Ir(Tsunoda,JMMM)

Mn-Ir(Tsunoda,APL)

Mn3Ir

T1

Mn-Ir(Fuke)

交換磁気異方性の反強磁性材料依存性

AF 材料依存性 → HDD応用にはMn-Ir が最適

1. Mn-Ir, Ir = 20 at.%K.Hoshino, JJAP 35, 607 (1996), H. Fuke, JAP 81, 4004 (1997).

2. Large JK with CoFe, Fe = 25~30 at.%M. Tsunoda, JMMM 239, 182 (2002).

3. L12-Mn3Ir brings giant JK & high TBK. Imakita, APL 85, 3812 (2004).

4. L12-Mn3Ir, best matching with MgO-MTJsK. Komagaki, IEEE Trans. Mag 43, 3535 (2007).

5. -Mn alloy is the most promising AF material to reduce critical thickness C. Mitsumata, JPSJ 77, 044602 (2007).

6. Large AF grains for high TB (& large JK)M. Takahashi, JMSJ 23, 1841 (1999).

7. (111) orientation is better for directional controlM. Takahashi, JPD 35, 2365 (2002).

8. Long-time annealing enhances JKM. Tsunoda, APL 84, 5222 (2004).

材料的観点

薄膜組織依存性

プロセス依存性

NiO

NiMn

PtMn

Fe-MnMn-Ir (Hoshiya)

3Q

0 10 20 30 40 500

0.5

1.0

AF layer thickness, dAF (nm)

J K (e

rg/c

m2 )

交換磁気異方性の強磁性材料依存性H.S.Jung, JAP (2004)

S.J.Yuan, APL (2002)

S.M.Zhou, PRB (2000)

)( CMJ sK Mn-Ir

FeMn

FeMn

本研究の目的

JKin は強磁性材料によって大きく変化-Mn-Ir / bcc-Fe30Co70 で極大

M. Tsunoda et al., JMMM, 239, 182 (2002)

-Mn-Ir / Fe-Co

AF

FMFM層の磁気特性

結晶構造

界面のスピン構造

AF 層のスピン構造

交換磁気異方性との関係は理解されていない

FM層材料を積極的に変化

交換磁気異方性とFM層の構造，AF界面・内部のスピン構造との関係を理解

実験方法

Si/SiO2, SiN membrane(150)

Ta (4)

-Mn-Ir (10)

FM=Fe-Co-Ni (4)

Ta (1 nm)成膜 : RF & DC マグネトロンスパッタリング

FM 層成膜: 複数ターゲットからの同時スパッタリング

成膜条件

測定方法

構造解析: XRD (Cu-K)組成分析: 蛍光X線分析磁気特性: VSM, XMCD(BL25SU@SPring-8)

熱処理条件

Ta = 280 ºC×1 hr, 3 kOe

Ru (1)

Ru (5)

Hanneal

A

Si-Cmembrane

A

Sample

ElectromagnetnA nA

Soft X-ray

1 Hz helicityswitching

Circular polarization± 0.96 V/F conv.

Counter

PC

I0 monitor

I signal

Si-Cmembrane

fcc(111)

fcc(111) or bcc(110)

0

0.5

1.0

J K (e

rg/c

m2 )

Ni FeCo0

1000

2000

Ms (

emu/

cc)

Ni

JK & Ms as a function of FM composition

fcc+hcpfcc bcc fcc

M. Tsunoda et al., IEEE Trans. Magn., 45, 3877 (2009).

Correlation between Ms and JK

NiCo

Fe

0 1000 20000

0.1

0.2

0.3

0.4

0.5

0.6

Ms (emu/cc)

J K (e

rg/c

m2 )

)( CMJ sK

fcc+hcp

fcc

bcc

Co Fe

Ni

JK of -Mn-Ir / Fe-Co-Ni bilayers

Co Fe

Ni

fcc+hcp

0.10

0.20

0.20

0.30

0.400.50

0.10

0.20

fcc

bcc

JK (erg/cm2)

100806040200Ni content, x (at.%)

bcc

fcc

100806040200Ni content, x (at.%)

bcc

fcc

0.6

0.5

0.4

0.3

0.2

0.1

0.0

J

K

(erg/cm

2

)

100806040200Ni content, x (at.%)

bcc

fcc

J K(e

rg/c

m2 )

H. Takahashi et al., J. Magn. Soc. Jpn. 34, 285 (2010)

・Mn-Ir / bcc-FM で大きな JKin (>0.3 erg/cm2)

・bcc 領域では Co に向かって JKin が増大

垂直交換磁気異方性の界面Co-Fe組成依存性

垂直, 面内交換磁気異方性のメカニズムは同じ?

Co Fe

Si / SiO2

Ta 10

Pt 10

Ru 5 nm

Mn-Ir 5

Pt 1.0Co 0.6

Co-Fe 1.2Pt 1.0

x4

annealing: 200℃ x 1h, 3 kOe (perp.)

Si / SiO2

Ta 10

Pt 10

Ru 5 nm

Mn-Ir 5

Co-Fe 4

annealing: 200℃ x 1h, 3 kOe (in)

FM=Co70Fe30 で極大: JKperp > 0.4 erg/cm2

H. Takahashi et al., IEEE Trans. Magn. 48, 4347(2012)

Si / SiO2

Ta 10

Pd 10

Ru 5 nm

Mn-Ir 5

Pd 1.0Co 0.4

Co-Fe 1.0Pd 1.0

x4

bccfcc

0.6

0.5

0.4

0.3

0.2

0.1

0

JK

perp

and

JK

in (e

rg/c

m2 )

100806040200Fe-content in Co100-xFex, x (at.%)

JKperp (Co/Pt)

JK perp (Co/Pd)

JKin3Q

Uncompensated AFM spins:A clue to investigate the microscopic origin of E.B.

H

M

AFM

FM

N.C.Koon, PRL 78 (1997) 4865.

A.P.Malozemoff, PRB 35 (1987) 3879.

W.H.Meiklejohn and C.P.Bean, PR 102 (1956) 1413.

K. Takano et al., PRL 79 (1997) 1130; [CoO/MgO]15, SQUIDObservations of UC-AFM spins

A. Hoffmann et al., PRB 66 (2002) 220406; LaFeO3/Co, polarized neutronW.J. Antel Jr. et al., PRL 83 (1999) 1439; FeMn/Co, XMCD (TEY)T.P.A. Hase et al., APL 79 (2001) 985; IrMn/Co, XMCD (scatter)H. Ohldag et al., PRL 87 (2001) 247201; NiO/Co, XMCD (TEY)H. Ohldag et al., PRL 91 (2003) 017203; NiO/Co, IrMn/Co, PtMn/CoFe, XMCD (TEY)

XMCDによる非補償スピンの検出

Mn-Ir (111)

1) T.P.A. Hase et al., Appl. Phys. Lett. 79, 985 (2001).2) H. Ohldag et al., Phys. Rev. Lett. 91, 017203 (2003).3) M. Tsunoda et al., Appl. Phys. Lett. 89, 172501 (2006).4) M. Tsunoda et al., J. Appl. Phys. 101, 09E510 (2007).5) S. Brück et al., Phys. Rev. Lett. 101, 126402 (2008).6) I. Schmid, EuroPhys. Lett. 81, 17001 (2008).7) S. Doi et al. Appl. Phys. Lett. 94, 232504 (2009).

・Mn-Ir / FM 積層膜に非補償スピンが存在・非補償スピンに pinned, rotatable 成分が存在.

Pinned 成分の割合と JKin に相関2,6).

・Pinned 成分は存在せず, JKin と対応しない3).

・非補償スピンは AF 界面だけでなく内部にも存在5,7).・非補償スピンは AF/FM の界面数層に存在4)

・ミクロスコピックな起源が不明Roughness, Canting, ...

X線磁気円二色性X-ray Magnetic Circular Dichroism, 元素選択性, 高感度

-Mn-Ir/Co70Fe30JK

in = 0.55 erg/cm2L12-Mn3Ir/Co70Fe30JK

in = 1.18 erg/cm2

FM Magnetization

Pinned成分 (∝vertical offset) は存在しない.

Mpin: 0.04 ML

Mrot: 0.52 ML

2Mpin2Mrot

Mn-Ir/Co

TEY

反強磁性非補償スピン中の pinned成分(∝vertical offset)がJK

in に比例

Mn

XM

CD

(a.u

.)

-10 0 10H (kOe)

-10 0 10H (kOe)

AFM layer thickness dependence of XMCD

0

1.0

2.0

Abs

orpt

ion,

-ln(

I/I0)

(a.

u.)

-0.5

0

0.5

Abs

orpt

ion,

-ln(

I/I0)

(a.

u.)

630 640 650 660 670

0

0.01

0.02

0.03

Photon energy (eV)

XM

CD

(a.u

.)

770 780 790 800 810

0

0.2

0.4

0.6

XM

CD

(a.u

.)

Photon energy (eV)

dAF:20 nm15 nm10 nm5 nm2 nm

0.5 nm

20 nm

15 nm

10 nm

5 nm

2 nm

0.5 nm

Mn Co dAF:

20 nm

15 nm

10 nm

5 nm

2 nm

0.5 nm

20 nm

15 nm

10 nm

5 nm

2 nm

0.5 nm

0 10 200

0.05

0.10

0.150 50 100

dAF (nm)

XM

CD

/ ab

sorp

tion

(a.u

.)

dAF (ML)

640 650 660

XMCD

Abs.

M. Tsunoda et al., J. Appl. Phys., 101, 09E510 (2007).

BL25SU in SPring-8

Co-Fe 2.5 nm

Ru 5 nm

SiN membrane

Ru 1 nm

Mn-Ir dAF

Ta 1 nm

Ta 4 nm

30º

X-ray

660650640630Photon energy, h (eV)

010213040506070768088100

y (at.%)-4.2x10-2

-3.6

-3.0

-2.4

-1.8

-1.2

-0.6

0.0

0.6

XM

CD

,

(arb

. uni

t)

660650640630Photon energy, h (eV)

09

1929415060708091

100

x (at.%)660650640630

Photon energy, h (eV)

010203040496064708090100

z (at.%)

Transmission XMCD of Mn-Ir / Fe-Co-Ni

Mn-Ir / Ni100-xCox Mn-Ir / Co100-yFey Mn-Ir / Fe100-zNizMn L3 Mn L2

ピーク強度, 符号変化 ピーク強度, 符号変化ピーク強度変化

Mn非補償スピンの FM 層組成依存性

1.41.21.00.80.60.40.20.0

-0.2-0.4

Nor

mal

ized

XM

CD

at M

n L 3

edg

e (%

)

FeCoNi Ni

bccfcc fcc

hcp

FM content (at.%)

Exp.

0.0

0.2

0.3

0.1

-0.1 UC

mom

ent o

f Mn

(B)Calc.

Nor

mal

ized

XM

CD

at M

n-L 3

(%)

・AF スピンが傾くことで非補償スピンが生成 (calc.)・非補償スピンは界面の極数層にのみ存在(calc.)

H. Takahashi et al., JAP 110, 123920 (2011)

・bcc-fcc の相境界で Mn MCD が変化FM 層の結晶構造が非補償スピンに影響

・FM 組成で非補償スピンの符号が変化Mn 非補償スピンと

Fe moment は反平行結合Co, Ni moment は平行結合

L12-Mn3Ir/ fcc-FM

L12-Mn3Ir/ bcc-FM

FM

MnIr

第一原理計算

636 638 640 642 644

-0.03

-0.02

-0.01

0

Photon energy (eV)

XM

CD

, ln

(I/I 0

)

x = 0

101621

25

5

30

4050

607074

7677788088

93100

636 638 640 642 644

-0.03

-0.02

-0.01

0

Photon energy (eV)

XM

CD

, ln

(I/I 0

)

x = 0

101621

25

5

30

4050

607074

7677788088

93100

Fine structure of Mn-MCD spectrum19

E ~ 0.25 eV

635 640 645

Co-origin

Fe-origin

Mn

IrFe

Co

L12-Mn3Ir / fcc-Co2Fe2

MCD/Abs (MCD/Abs)Fe-origin2 (MCD/Abs)Co-origin

2

有効 UC-AF スピン

2個の Fe 原子1個の Co 原子と接触

1個の Fe 原子2個の Co 原子と接触

-Mn-Ir / Co100-xFex

非補償反強磁性スピンと JK の比較

MCD (~界面スピン構造) が等しくても JK が大きく異なる

FM 結晶構造で変化する他の要素が

交換磁気異方性を決めている

古典的ハイゼンベルグモデルによるAFM / FM 積層膜のスピン構造計算

bcc-FM: Co 組成増加に伴い有効非補償スピン増加JK と有効非補償スピンに正の相関

fcc-FM: JK と有効非補償スピンは対応しない

Exp. Exp.0.6

0.5

0.4

0.3

0.2

0.1

0

J Kin (e

r g/c

m2 )

1.20.80.40|XMCD/Abs| (arb. unit)

bcc

fcc

Mn-Ir / FM 積層膜の反強磁性層のスピン構造と交換磁気異方性 (計算モデル)

J1ij, J2ik :Exchange constants(1st or 2nd nearest)

Di : Single spin anisotropy energyHapp : Applied field

ii

iiii

kikiik

jijiij

gD

JJH

SHnS

SSSS

appB2

,2

,1

Model Hamiltonian

3Q-AFM fcc (111)

fcc-FM (111)bcc-FM (110)

FM layer thickness : 9 MLsAFM layer thickness : 60 MLs

C. Mitsumata et al., EPL 99, 47006 (2012).

*FM-AF spin 間の交換結合J1

interface : 0 ~ J1J2

interface : 0 ~ J2

[111

]

[101]

[011]

[111]

[110

]

[111]

fcc-AF (111)bcc-FM (110) fcc-AF (111)fcc-FM (111)

-Mn-Ir/FM界面の交換積分と非補償反強磁性スピン

Exp. Exp.

0.015

0.010

0.005

0

gBH

ex /

J 1J

Kin

0.0030.0020.0010.000UC moment, S / S

fcc

bcc

Calc.0.003

0.002

0.001

0

Unc

ompe

nsat

ed s

pin

(S

/ S

)

0.60.50.40.30.20.10.0

J1interface

/ J1

bcc

fcc

Calc.

非補償スピン∝Co組成

非補償スピン∝Jinterface

Co 組成増加 (bcc) J interface 増加 UC spin 増加 C. Mitsumata et al., EPL 99, 47006 (2012).

0.6

0.5

0.4

0.3

0.2

0.1

0

J Kin (e

r g/c

m2 )

1.20.80.40|XMCD/Abs| (arb. unit)

bcc

fcc

-Mn-Ir/FM積層膜の反強磁性層スピン構造J1

interface/J1 = 0.6

External Fieldbcc-FMfcc-FM

bcc-FM: FMスピンの方向によって AFM のスピン構造が大きく変化AF 内部までスピンのねじれが誘導される

(10層毎)

C. Mitsumata et al., EPL 99, 47006 (2012).

まとめ

Mn-Ir / Fe-Co-Ni 積層界面の非補償スピン

・非補償スピンは AFM / FM 極界面数層にのみ存在・非補償スピンは AF スピンが傾くことで生じる・FM 層の結晶構造・組成が

非補償スピンの大きさ・符号に影響

非補償スピンと面内交換磁気異方性の相関

・bcc-FM: JK と |XMCD/Abs.| との間に正の相関・fcc-FM: 単純な相関は認められない

3Q-AFM / bcc-FM, fcc-FM 積層膜のスピン構造計算

・非補償スピンの大きさは界面の交換積分 J interface に対応・bcc-FM: FMスピン反転で大きなAFM スピンのねじれ構造・fcc-FM: 界面付近にわずかなAFM スピンのねじれが誘起

Mn-Ir / Fe-Co-Ni 積層膜の交換磁気異方性

・FM 層の結晶構造・組成が交換磁気異方性に影響・Co-rich bcc-FM で大きなJK

bccfcc bccfcc

0 20 40 60 80 1000

0.2

0.4

0.6

0.8

1

1.2

Fe content in Co-Fe layer (at.%)

J k(e

rg/c

m2 )

0 20 40 60 80 1000

0.2

0.4

0.6

0.8

1

1.2

Fe content in Co-Fe layer (at.%)

J k(e

rg/c

m2 )

-Mn77Ir23

L12 -Mn

3 Ir

L12 -Mn

3 Ir

Mn

Ir Co, Ni