jaea-research 2013-020jaea-research 2013-020 - 1 - 1.はじめに...

90

Upload: others

Post on 19-Jun-2020

0 views

Category:

Documents


0 download

TRANSCRIPT

Page 1: JAEA-Research 2013-020JAEA-Research 2013-020 - 1 - 1.はじめに 日本原子力研究開発機構(以下「JAEA」という。)は原子力安全基盤機構(以下「JNES」と

i

JAEA-Research 2013-020

使用済燃料に含まれる核分裂生成核種の組成測定試験方法の検討

日本原子力研究開発機構 東海研究開発センター 原子力科学研究所

福島技術開発試験部

深谷 洋行須山 賢也+薗田 暁大久保 清志梅田 幹内山 軍藏+

(2013 年 7 月 8 日 受理)

日本原子力研究開発機構が原子力安全基盤機構から受託した事業「平成 20~23 年度軽水炉燃

焼燃料の核分裂生成核種組成測定試験」において燃焼率評価に必要な元素の 1 つであるネオジ

ムを対象とした 2 種類の手法で定量結果に差異が生じた使用済燃料中の核分裂生成核種組成の

測定は重要な基盤技術でありまた福島第一原子力発電所事故に対応する技術として今後も継

続的に発展させる必要があるため確度の高いデータの取得及び定量結果の差異の原因究明を目

的としたフォローアップ測定を実施した測定の結果ネオジムについては 5 試料のうち 2 試料

でまた核分裂生成核種の一部については 5 試料すべての定量結果の修正が必要であることが

わかった

本報告は本フォローアップ測定において実施した作業及び測定結果についてまとめたもので

ある

原子力科学研究所319-1195 茨城県那珂郡東海村白方白根 2-4 + 安全研究センター 技術開発協力員(原科研福島技術開発特別チーム)

ii

JAEA-Research 2013-020

Examination of Measurement Method of

Isotopic Composition of Fission Products in Spent Fuel

Hiroyuki FUKAYA Kenya SUYAMA+ Takashi SONODA Kiyoshi OKUBO

Miki UMEDA and Gunzo UCHIYAMA+

Department of Fukushima Technology Development

Nuclear Science Research Institute

Tokai Research and Development Center

Japan Atomic Energy Agency

Tokai-mura Naka-gun Ibaraki-ken

(Received July 8 2013)

Japan Atomic Energy Agency conducted a project ldquoIsotopic Composition measurement of

Fission Products in Spent Fuel from FY2008 to FY2011rdquo by the entrustment of Japan Nuclear

Energy Safety Organization In that project we measured the isotopic composition of

neodymium isotopes which are important to evaluate the burnup value of spent nuclear fuel

by using two different methods and obtained different results The measurement of isotopic

composition of fission products is important basic technology and it is obviously applied to the

countermeasure to the Fukushima Daiichi Nuclear Power Station accident Therefore we

carried out the follow-up measurement in order to investigate the reason of the difference

between two neodymium measurements It was found that we needed correction to the

measurement results of neodymium for two samples and a part of other fission products for

all samples in total five samples This report summarizes all the works carried out in this

follow-up measurement and obtained results

Keywords Post Irradiation Examination Isotopic Composition Spent Fuel Fission Products

ICP-MS TIMS

+ Nuclear Safety Research Center Collaborating Engineer ( Fukushima Project Team )

JAEA-Research 2013-020

iii

目次

1はじめに middotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot 1

2受託事業の概要 middotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot 1

21 事業概要 middotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot 1

22 FP 核種の組成測定に関する 2 つの手法の特徴 middotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot 2

221 従来法 middotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot 2

222 現行法 middotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot 3

23 測定結果における差異の発生と受託事業で推定したその原因 middotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot 6

3フォローアップ測定 middotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot 7

31 フォローアップ測定の目的 middotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot 7

32 従来法と現行法の差の原因に関する再検討 middotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot 7

33 測定middotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot 8

331 測定条件の改善 middotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot 8

332 混合スパイク試料の値付け middotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot 9

333 分析操作 middotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot11

334 TIMS 測定 middotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot11

335 アルファ放射能測定 middotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot 12

34 測定結果 middotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot 12

35 考察middotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot 14

4 データ解析評価 middotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot 20

41 同重体混入の効果 middotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot 20

42 同重体混入の割合 middotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot 20

43 同重体混入の影響評価middotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot 23

5 本再測定結果を反映した測定結果のまとめmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot 27

6 おわりに middotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot 71

謝辞 middotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot 72

参考文献 middotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot 72

付録 測定データ集 middotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot 74

JAEA-Research 2013-020

iv

Contents

1Introduction middotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot 1

2Outline of ldquoIsotopic Composition measurement of Fission Products in Spent Fuel from

FY2008 to FY2011rdquo middotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot 1

21 Outline of Project middotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot 1

22 Feature of Two Methods for Measurement of Isotopic Composition of Fission

Products middotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot 2

221 Conventional Methodmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot 2

222 Present Method middotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot 3

23 Consideration about the Difference of Two Measurement Resultsmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot 6

3Follow-up Measurement middotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot 7

31 Purpose of Follow-up Measurement middotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot 7

32 Investigation of the Difference of Conventional Method and Present Methodmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot 7

33 Measurement middotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot 8

331 Improvement of Measurement Condition middotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot 8

332 Calibration of Mixed Spike Sample middotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot 9

333 Analytical Operation middotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot11

334 Measurement by TIMS middotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot11

335 Alpha Radioactivity Measurement middotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot 12

34 Resultsmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot 12

35 Summary middotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot 14

4 Data analysismiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot 20

41 Effect of Isobar Materials Contaminationmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot 20

42 Ratio of Isobar Materials Contamination middotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot 20

43 Evaluation of Isobar Materials Contamination middotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot 23

5 Summary of Measurement Data middotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot 27

6 Conclusion middotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot 71

Acknowledgementmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot 72

References middotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot 72

Appendix Measurement Data middotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot 74

JAEA-Research 2013-020

- 1 -

1はじめに

日本原子力研究開発機構(以下「JAEA」という)は原子力安全基盤機構(以下「JNES」と

いう)から「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定試験」1)2)3)4)を受託し

平成 20 年度から使用済燃料中に存在している核分裂生成核種の組成測定を行ってきた当該受託

事業において燃焼率評価に必要な元素の 1 つであるネオジム(以下「Nd」という)の測定に

ついて同様の試験を実施する際に旧日本原子力研究所時代から適用している表面電離型質量分

析装置(以下「TIMS」という)を用いる手法と本事業のために検討した高周波誘導結合プラ

ズマ質量分析装置(以下「ICP-MS」という)を使用する手法による 2 種類の測定を行ったとこ

ろ両者の測定結果のうち 3 サンプルに数パーセントの差異が生じた 3)燃焼率の測定誤差は

Nd-148 法では 3程度と米国材料試験協会規格(ASTM 規格)で定義されており2 サンプルに

ついてはその誤差内に入る結果であったが近年では燃焼計算の精度が向上し測定で求められ

た燃焼率の詳細な評価も行われていることから当該事業における測定結果の差については原因

を究明する必要があると考えたこの差異については当該事業の最終年度(平成 23 年度)に原

因究明のための検討及び再分析を実施したが明確な原因を見出すまでには至らなかった

使用済燃料中の核分裂生成核種の組成は使用済燃料の特性を把握する上で最も基本的なパラ

メータでありその測定は原子力の研究開発の根幹の一つとも言える重要な基盤技術であるま

た福島第一原子力発電所事故で発生した燃料デブリの取り出しにおいては燃料デブリの性状

把握のために事前の組成測定を行うことが必須であると考えられデブリの取り出しが行われる

事を見据えてこの技術を今後も継続的に発展させる必要があるよって当該事業の終了後に

確度の高い測定結果の取得及び測定結果の差異の原因を究明することを目的としてフォローアッ

プ測定を自主的に実施した測定の結果Nd については対象となる 5 試料のうち 2 試料でま

た難溶解性核分裂生成核種については 5 試料すべての測定結果の修正が必要であることがわか

った

本報告は当該事業のフォローアップ測定において実施した作業測定結果2 種類の測定に

よる結果の差異の原因及び核分裂生成核種組成の再評価についてまとめたものである

2受託事業の概要

21 事業概要

JNES が実施している全 MOX 炉心核設計手法の信頼性実証試験の一部として国内商用炉に

おいて燃焼したMOX燃料の核種組成分析データを取得し解析評価することが計画されていた

これに備えMOX 燃料の参照データ取得のための照射後試験に資する目的で「平成 20~23 年度

軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定試験」が JAEA の受託事業として実施された当該事

JAEA-Research 2013-020

- 2 -

業では高燃焼度 BWR 9times9B 型ウラン燃料集合体から取得した高燃焼度燃料二酸化ウランペレ

ットについて核設計上重要な核分裂生成核種(FP 核種)の組成及び燃焼度測定のための核種の

組成を測定した

測定の対象とした燃料は福島第 2 発電所 1 号機(2F1)で使用された 2F1ZN2 集合体及び

2F1ZN3 集合体である2F1ZN2 集合体は 3 サイクル照射された集合体平均燃焼度が 356GWdt

の燃料集合体である一方2F1ZN3 集合体は 5 サイクルにわたって用いられ集合体平均燃焼

度が 535GWdt に達しているこれらの集合体からそれぞれ 2 試料(2F1ZN2c22F1ZN2c3)

及び 3 試料(2F1ZN3c22F1ZN3c3 及び 2F1ZN3a9)の合計 5 試料を取り出して組成測定を実

施した組成測定試験では特に反応度評価上重要な FP 核種である 142Nd143Nd144Nd145Nd

146Nd148Nd150Nd147Pm147Sm148Sm149Sm150Sm151Sm152Sm153Eu154Eu

155Eu154Gd155Gd156Gd157Gd158Gd160Gd95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

134Cs 等に着目した測定を実施したこれらに加えて燃焼率測定のために U 及び Pu の組成測定も

行った従来旧日本原子力研究所が実施してきた照射後試験ではアクチノイド同位体の測定に

着眼した試験を行ってきたため当該事業は JAEA における使用済燃料組成測定試験の能力を大

幅に向上させる大きな意義がある本事業は平成 20 年度より開始し平成 23 年度で終了してい

22 FP 核種の組成測定に関する 2 つの手法の特徴

FP 核種の組成測定については2 つの手法を適用している1 つはJAEA で燃焼率評価に必

要な UPu 及び Nd の測定に特化した手法として定常的に実施している手法である受託事業で

はこの手法を「従来法」と呼びUPu 及び Nd の測定に適用した一方その他 FP 核種につ

いては受託事業によって導入した高分解能 ICP-MS(HR-ICP-MS)を使用することによる簡便

且つ必要十分な精度を有する手法を新規に検討して対応することとした受託事業ではこれを「現

行法」と呼んでいる以下に従来法と現行法の特徴を述べる

221 従来法 5)

本法は旧日本原子力研究所が考案しその後 JAEA が現在に至るまで適用しているものでリ

ファレンスとして扱われている手法である本法では化学分離に硝酸-メタノール混液系によ

る陰イオン交換分離法を適用し化学分離した各元素の測定に TIMS を使用している陰イオン

交換による化学分離スキームを図 2-1 に示す

燃焼率は試料中の UPu 及び 148Nd の原子個数比で算出される本法による燃焼率測定では

UPu 及び Nd の原子個数比の算出に混合スパイクを用いた同位体希釈法を適用している同

位体希釈法は元素の高精度定量分析に用いられる手法で目的元素の特定の質量の同位体を濃

縮した化合物あるいは単体元素(スパイクという)を既知量添加し同位体組成の変化を質量分

析装置で測定するものでありその変化の程度から試料中の目的元素量を算出できる

本法ではUPu 及び Nd の各同位体組成及び原子個数比の確定した混合スパイクを用いるこ

JAEA-Research 2013-020

- 3 -

とで試料中の UPu 及び 148Nd の原子個数比を算出することができる混合スパイクはU

Pu及びNdの各同位体組成及び原子個数比が固定値であり経時等による濃度変化は影響しない

すなわち混合スパイク及び試料中の UPu 及び Nd の各濃度は燃焼率に関与しないことから

混合スパイクの適用は試料の分取希釈等における重量測定の手間とともにそれらの操作に

付随する誤差の影響を排除することが可能となる利点を有している本法は化学分離及び測定

に熟練を要するがJAEA での化学分離の実績は豊富であり高精度での同位体比測定が可能な

TIMS(主同位体で<plusmn01)及び混合スパイクによる同位体希釈法の適用と相まって高い信

頼性を有している

222 現行法 6)

本法は化学分離に抽出クロマトグラフィーを測定に HR-ICP-MS を適用している

HR-ICP-MS による測定は TIMS と比較して測定精度がやや落ちる(主同位体でplusmn1程度)が

照射後試験の解析精度を考えると十分な精度を有しているまた本試験のように測定対象とし

た FP 核種が多数に及んでいる場合に必要な精度を確保しつつ比較的短時間でデータを取得す

ることが期待できる抽出クロマトグラフィーによる化学分離スキームを図 2-2 に示す

今回の化学分離に適用した抽出クロマトグラフィーは従来法と比較して極めて迅速な手法で

あるしかしながらこの化学分離方法は平成 22 年度報告書 3) において Nd フラクションに

Ce が混入したことにより142Ce の寄与による 142Nd の補正を実施する必要があるなど現時点

では改良の余地があることが分かっているこの同重体の測定結果に与える影響は 4 章で議論す

るなおHR-ICP-MS での測定はTIMS による測定が 1 元素ずつであることに対して多元

素の同時測定が可能であることが大きな利点であるただし同重体の干渉による影響を排除す

ることは困難なため希土類元素等の同重体を多数有する元素等については化学分離が不可欠で

あることは TIMS と同様である

JAEA-Research 2013-020

- 4 -

試 料 組成用30μg as U定量用10μg as U

1M HCl

1M HNO3 - 90 CH3OH

Cs U(Sr) Sr EuCmAm Nd

カラム陰イオン交換樹脂

10M HCl

CeTh Pu(Np)

155M HNO3 02ml蒸発乾固10M HCl 02ml蒸発乾固1M HCl 05ml1M NH2OH - HCl 001ml蒸発乾固155M HNO3 04mlCH3OH 4ml混合後カラムに流す

1M HNO3 - 90 CH3OH

03M HNO3 - 80 CH3OH

03M HNO3 - 80 CH3OH

1M HNO3 - 90 CH3OH

図 2-1 従来法における陰イオン交換による化学分離スキーム

JAEA-Research 2013-020

- 5 -

図 2-2 現行法における抽出クロマトグラフィーによる化学分離スキーム

JAEA-Research 2013-020

- 6 -

23 測定結果における差異の発生と受託事業で推定したその原因

本事業の平成 23 年度報告書 4) においてNd 定量値の結果に従来法(陰イオン交換分離-TIMS

測定221 項参照)と現行法(抽出クロマトグラフィー-HR-ICP-MS 測定222 項参照)で

差異を生じたことが問題点として挙げられた差異は2F1ZN3c2 及び 2F1ZN3a9 試料で 2-3

2F1ZN3c3 試料で 8であったASTM 規格で定義された Nd-148 法の測定誤差が 3程度である

としても近年の詳細な燃焼率評価の結果を考えると2F1ZN3c2 及び 2F1ZN3a9 試料における

差異も若干大きく特に 2F1ZN3c3 試料の差異 8は有意であると考えた

従来法と現行法によって得られた測定値に差異が生じた原因はそれぞれの測定手法に内在す

る原因そのものによって生じるだけでなくその他実験に供する試料やデータの処理が原因と

なっている可能性もある当該事業の平成 23 年度に原因の検討及び再分析を実施しておりその

原因を以下のいずれかによるものと推定した

① 燃料溶解溶液の二次希釈試料から測定試料を調製する際の分取希釈秤量操作における液

撥ね等による試料ロス秤量値の読み取り間違い等

② 燃料溶解溶液の一次希釈試料から二次希釈試料の調製時の分取希釈秤量操作における液

撥ね等による試料ロス秤量値の読み取り間違い等

③ HR-ICP-MS の感度変化等による測定上のエラー

④ スパイク試料の Nd 表示値の誤り

上記の推定原因に対し平成 23 年度に再分析を実施したところ以下の結果を得た 4)① に

ついては二次希釈試料による Nd 再測定を実施した結果同様の結果が得られたため原因で

ないことがわかった③及び④については新たに Nd スパイク試料を調製し二次希釈試料を

TIMS により測定したところHR-ICP-MS と同様の結果が得られたため原因でないことが確

認されている

②については 二次希釈試料に対する U 濃度を測定し平成 21 年度に実施した従来法から算

出した U 濃度と比較したところ4~12の差異が生じた当該事業では各 FP 核種量は U 原

子数を分母として規格化しているすなわち平成 22 年度に報告した希土類元素の定量値は平成

21 年度に実施した従来法によって一次希釈試料に対して測定した溶液重量あたりの U 原子数に

二次希釈試料調製の際の希釈率を用いて U 濃度を算出しその値を使用して規格化しているそ

こで平成 22 年度に得られた現行法による Nd 定量結果について平成 23 年度に再測定した U 原

子数を使用して再評価したところ従来法との差異が 2F1ZN2c3 及び 2F1ZN3c2 で 7

2F1ZN2c22F1ZN3c3 及び 2F1ZN3a9 で 4となった

したがって差異の原因は②の一次希釈試料から二次希釈試料を調製する段階で液撥ね等の

JAEA-Research 2013-020

- 7 -

操作や表示値読み取りのミスがあったことではないかと考えられたしかし当該事業内ではこ

れ以上の原因を特定するまでには至らなかった

3フォローアップ測定

31 フォローアップ測定の目的

JAEA では東京電力福島第一原子力発電所事故に対応する技術開発の一つとして今後も継

続して燃焼燃料中の FP 核種測定に係る試験を行う計画であるNd の測定は燃焼率評価に必須の

項目であり信頼性の高い結果が求められるまた2 つの手法による測定結果の差に関する原

因の究明は今後の試験を行う上で重要であるこのため確度の高い測定結果を取得するととも

に測定結果の差異の原因を究明することを目的として受託事業で行った燃料溶解溶液全試料

を対象として燃焼率評価に必要な元素(UPu 及び Nd)の再分析を実施するフォローアップ測

定を実施することとした

32 従来法と現行法の差の原因に関する再検討

23 項において平成 23 年度に実施した受託事業における原因究明では二次希釈試料の調整

作業の段階で測定値に影響を与える要因のあったことが示唆されている今回のフォローアップ

測定を開始する前に従来法と現行法の間に差異が生じる原因を以下のように再度検討した

(1) 平成 21 年度に実施した従来法による UPu 及び Nd の測定では試料分取量が極めて少量

であったため(溶液重量で 003~006 g 程度)秤量値の誤差が溶液重量あたりの U 原子数定

量結果に影響を与えている可能性があることが考えられる燃焼率の評価においては 221 項

で述べたとおりUPuNd の混合スパイクを使用して U に対する Pu 及び 148Nd の原子個

数比を用いて算出されることから溶液重量あたりの U 原子数はその評価には関与しないし

かし本受託事業では現行法によって測定する各 FP 核種値の規格化に用いる U 原子数とし

て従来法によって測定した一次希釈試料の溶液重量あたりの U 原子数を希釈倍率で除した値

を使用したことから従来法で測定した U 原子数の値に不確定性が存在した場合現行法の

Nd 定量値に影響を与える

(2) 受託事業で行った測定の前にUPu 及び Nd の混合スパイクの校正を実施していなかった

前述したとおり燃焼率は試料中の UPu 及び 148Nd の原子個数比から算出されるこの原

子個数比はUPu 及び Nd の混合スパイクを用いた同位体希釈法により求められる混合ス

パイクを使用した場合溶液蒸発があったとしても原子個数比の関係は保たれるが信頼性の

高い燃焼率測定を実施するには混合スパイクの UPu 及び Nd の原子個数比を校正しそ

れらの値を確定しておく必要があったまた混合スパイクの校正を実施していなかったこと

JAEA-Research 2013-020

- 8 -

は上記(1)に記述したとおり現行法によって測定する各 FP 核種値の規格化に用いる U

原子数の値に不確定性が生じる原因の一つとなることが考えられるなお受託事業で使用し

た混合スパイクは平成 21 年度に実施した従来法で全量を消費したため2 つの手法による

測定結果の差異の発生が認められた後に当該混合スパイクの原子個数比を確認することはで

きなかった

(3) 平成 21 年度に実施した従来法において化学操作上のミスを生じた可能性がある本事業の

平成 22 年度報告書 3) で全ての試料において従来法と現行法による Nd の同位体組成測定結

果は良い一致を示していることが述べられている同位体組成が一致していながら定量値に

差異が生じる原因としては同位体希釈法によるスパイク添加試料の化学分離操作において

作業環境や試薬等に存在する天然 Nd による汚染や試料間の相互汚染等により起こりうると

考えたなお23 節に述べたとおり現行法に対して差異原因究明のための二次希釈試料

の再測定等を実施しており同様の差異を有する結果が得られていることから平成 21 年度

に実施した従来法において上述した化学操作上のミスが発生していると考えた

33 測定

331 測定条件の改善

23 節で記載したとおり2 つの手法による Nd 定量値の差異の原因として二次希釈試料の調

製段階での問題が測定値に影響を与える要因が示唆されたまた32 節で記載したとおり従来

法による溶液重量あたりの U 原子数値の影響に加え混合スパイクの校正未実施により発生した

可能性も新たに抽出したこれらは測定に使用した試料の健全性及び従来法による測定に問題

があった可能性を意味している差異の原因を排除し確度の高いデータを得るための対応を以

下に示すなお測定方法は22 節に示した各方法の特徴を考慮し実績の豊富な従来法を採用

した

(1) 使用するすべての試料について試料原液から再調製することとしUPu 及び Nd の測定

には全て新たに調製した二次希釈試料を使用した分取等の操作に使用する分析天秤は少

数点以下 4 桁まで表示可能なものを使用し秤量は全て 05g 以上とすることで分取等に係

る不確定性を排除することとした以下に使用した分析天秤を示すなお再調製試料等の

取扱いについては分取希釈の状況を撮影する作業環境を清浄化する試薬類は超高純度

レベルを使用するなど間違いや汚染等が生じないように細心の注意を払った

エーアンドディ GH-252 及び FR-300

メトラートレド AE200

(2) 測定を行う前にスパイクに係わる不確定性を排除するため混合スパイクの値付けを実施

JAEA-Research 2013-020

- 9 -

した詳細は 332 項に示すなお当該スパイクは本フォローアップ測定用に新規に入手

したものであり受託事業内で使用した混合スパイクとは異なる

(3) 再調製した二次希釈試料の測定により試料原液の U 濃度を算出することとした本フォロ

ーアップ測定の主目的は確定したデータを取得することであるため燃焼率評価に必要な元素

である UPu 及び Nd の各同位体組成及び原子個数比を求めるだけでよく試料原液の U 濃

度を求める必要はないしかし燃焼燃料の照射後試験では95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag 等

の難溶解性 FP 核種も測定対象でありこれらを他の FP 核種と同様に U を分母として規格化

するためには試料原液の U 濃度を求める必要があるここでは今後も照射後試験を継続し

て実施することを想定しホットセル内での重量測定の操作性の確認として位置付けて実施し

332 混合スパイク試料の値付け

定量に使用する混合スパイクは使用前に UPu 及び Nd の標準試料による濃度値付けを実施

し使用するスパイクに関係する値の不確定性を排除することとした図 3-1 に混合スパイク

試料値付けの作業フローを示す

燃焼率評価のための UPu 及び Nd 測定に使用する混合スパイクには233U242Pu 及び 150Nd

の各濃縮同位体を用いたこれに以下に示す UPu 及び Nd の濃度標準を用いた同位体希釈法

により濃度を値付けた

U 濃度標準高純度天然金属 U(旧日本原子力研究所製JAERI-U4)

Pu 濃度標準高純度金属 Pu(米国旧 National Bureau of Standards(NBS)製 949c)

Nd 濃度標準高純度 Nd(関東化学製 Nd2O3試薬(3N5))

上記濃度標準は超高純度硝酸(多摩化学工業製 TAMAPURE-AA100)及び超純水を用いて

溶解した溶解分取及び希釈操作においては全て重量測定を行い重量測定値から濃度を値付

けた混合スパイク試料は同位体希釈法による値付けを行うため同位体組成測定用と定量用

(UPu 及び Nd の各濃度標準添加試料)の 2 系統での分離操作を実施した化学分離は従来法

の陰イオン交換分離法により行いUPu 及び Nd を分離した後それぞれを TIMS によって測

定した(334 項に後述)U 濃度標準及び Nd 濃度標準については天然組成であり同位体組成

測定の必要はないがコンタミ等の影響がないことを確認するため同位体組成測定を実施した

また238Pu に干渉する 238U の影響を補正するため混合スパイク試料の Pu 組成測定用試料は

アルファ放射能測定を行った(335 項に後述)さらにPu 濃度標準については組成測定日を

基準として Pu 純度保証日への崩壊補正を行い測定日における Pu 純度補正を実施した

混合スパイク試料の値付け結果を表 3-1 に示す

JAEA-Research 2013-020

- 10 -

図 3-1 混合スパイク試料の値付けの作業フロー

表 3-1 混合スパイク試料中の UPu 及び Nd の同位体組成及び濃度

U Pu Nd 2012625 現在の値 2012628 現在の値 2012712 現在の値

同位体組成 (原子百分率) 誤差()

同位体組成 (原子百分率) 誤差()

同位体組成 (原子百分率) 誤差()

233 982683 00006 238 00030 30 142 20111 030 234 08466 003 239 00292 066 143 12064 004 235 00209 134 240 00892 025 144 19671 009 236 lt0001 - 241 00134 337 145 10494 005 238 08639 004 242 998653 0001 146 18052 005 148 11852 014 150 907755 001

濃度 濃度 濃度 192660 ngg 010 5036 ngg 006 2081 ngg 009 238Pu については238U による影響を考慮しα線測定の結果を用いた誤差はα線測定の計

数誤差を 3とし質量分析法による同位体比測定誤差を統計的な誤差伝播の計算により算出した

各同位体組成の誤差は質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な誤差

伝播の計算により算出した 各濃度の誤差は同位体希釈法の算出式に基づき統計的な誤差伝播の計算により算出した

各plusmnは質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な誤差伝播の計算によ

り算出した

混合スパイク試料

U 濃度標準

Pu 濃度標準

Nd 濃度標準

UPu 及び Nd 同位体組成測定

(Pu についてはアルファ放射能測定を併用)

UPu 及び Nd 同位体比測定

(U233238Pu242239Nd142150)

混合スパイク試料中 UPu 及び Nd 濃度の算出

Pu 濃度標準

同位体 組成測定

陰イオン交換分離法による化学分離

U 濃度標準

Nd 濃度標準

同位体 組成測定

JAEA-Research 2013-020

- 11 -

333 分析操作

二次希釈試料からUPu 及び Nd 同位体組成測定用と同位体希釈法による定量用試料を分取

した定量用試料には 332 項で値付けた混合スパイク試料を添加したその後図 2-1 の分離ス

キームに従い同位体組成測定用及び定量用試料中の UPu 及び Nd を化学分離した各分離液

を蒸発乾固後再溶解しTIMS による測定を行ったまた分離した Pu 同位体組成用試料の一

部を分取し238Pu に干渉する 238U の影響を補正するためのアルファ放射能測定を実施した図

3-2 に分析操作のフローを示す

図 3-2 分析操作フロー

334 TIMS 測定

同位体組成測定にはフィニガンマット社製の TIMS である MAT262 を用いた本装置は

イオン検出器に 7 つのファラデーカップを備え最大 13 試料を組み込むことができる

333 項で分離した UPu 及び Nd の乾固物を約 1M 硝酸で溶解した溶解濃度は燃料の溶

解及び分取希釈データから各元素のおおよその含有量を推定し約 100ngUmicroL30ngPumicroL

及び 5ngNdmicroL となるよう調整した各溶解液 1microL をマイクロピペットで TIMS 用試料フィラメ

ントに塗布し電流を通して酸化物として固着させたのち装置内部の所定の箇所に設置し真

空排気等を行った試料を測定する前には試料と同時に設置した校正用試料を用いて装置の質

量校正やファラデーカップ位置の調整等を実施した

試料の同位体組成測定は全てトータルエバポレーション法で行ったトータルエバポレーショ

ン法は試料に塗布した試料を完全に蒸発させその過程において発生するイオン全てを検出す

二次希釈試料

混合スパイク試料

陰イオン交換分離

UPu 及び Nd 同位体組成測定

(Pu についてはアルファ放射能測定を併用)

UPu 及び Nd 同位体比 測定

(U233238Pu242239Nd148150)

分析結果(原子数Total-U)

JAEA-Research 2013-020

- 12 -

る方法であり質量差別効果に伴うバイアスの補正を必要としない利点がある測定は同一の

試料から 3 回の繰り返し測定を行いその平均値を測定値とした各同位体組成結果に付随する

誤差は各同位体比の繰り返し測定による標準偏差を誤差伝播して算出したまた同位体希釈

法による定量結果に付随する誤差は同位体希釈法の算出式に基づき上記同位体組成結果の誤

差混合スパイク試料の誤差等を伝播して算出した

335 アルファ放射能測定

アルファ放射能測定用試料は従来法の陰イオン交換法により分離した Pu 溶液の一部を分取

し238Pu として一試料あたり 10~100Bq 程度に希釈調整したのち各試料を 25mmφタンタ

ル板に焼き付け調製した上でその試料に対してアルファ線スペクトロメータ(EGG ORTEC

モデル 676A)にて238Pu 放射能と 239Pu 及び 240Pu 放射能の和に対する比を測定した

238Pu は同位体組成としては少量であるが半減期が短いためアルファ線スペクトルを測定す

ると大きなピークが得られる得られた 238Pu のピークは239Pu 及び 240Pu のピーク領域に影響

を与えるため文献 7) に従いテーリング補正を実施している求めた放射能比にTIMS による

同位体組成測定結果を併用し238Pu 同位体比を算出した

アルファ放射能測定における測定誤差は同法による繰り返し測定誤差 02以下及び試料調製

誤差 035以下を伝播して 05以下と算出した

34 測定結果

全 U 原子数に対する原子個数比で表される結果一覧を表 3-2 に示す各同位体の測定誤差は

その存在量(割合)に依存するこれは存在量が多い同位体は TIMS で測定した時の検出信号

が大きいために計数誤差が小さくなり存在量が少ない同位体は検出信号が小さいために計数誤

差が大きくなることによるフォローアップ測定においてはU では同位体存在度が<005

では誤差<plusmn3同位体存在度が 005~2では<plusmn03同位体存在度が 2以上では<plusmn02

であったPu では全ての同位体の存在度が>1であり238Pu 以外の各同位体の誤差は

<plusmn03であった238Pu はアルファ放射能測定と TIMS を併用した結果<plusmn06と評価

したNd では142Nd で誤差<plusmn06その他の同位体で<plusmn03であったこれは2F1ZN2c2

の 142Nd を除き平成 21 年度の測定結果とほぼ同等であった

JAEA-Research 2013-020

- 13 -

表 3-2 使用済燃料の分析結果 (単位原子数Total-U)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 誤差() 234U 1789E-04 3293E-04 1407E-04 2460E-04 7718E-05 <22 235U 1122E-02 1743E-02 2320E-03 3689E-03 2193E-04 <091 236U 3805E-03 6269E-03 4799E-03 7900E-03 2916E-03 <023 238U 9848E-01 9760E-01 9927E-01 9882E-01 9968E-01 <012

U-Total 1000E+00 1000E+00 1000E+00 1000E+00 1000E+00 <012

238Pu 1299E-04 1811E-04 3850E-04 5346E-04 3786E-04 <052 239Pu 5902E-03 6098E-03 4722E-03 4736E-03 4110E-03 <013 240Pu 2357E-03 2386E-03 3576E-03 3640E-03 3358E-03 <013 241Pu 6634E-04 6955E-04 9935E-04 1001E-03 9045E-04 <024 242Pu 3567E-04 3753E-04 1489E-03 1500E-03 2366E-03 <013

Pu-Total 9409E-03 9736E-03 1116E-02 1141E-02 1112E-02 <013

142Nd 9414E-05 5069E-05 1251E-04 1596E-04 2115E-04 <053 143Nd 1206E-03 1727E-03 1521E-03 1947E-03 1135E-03 <018 144Nd 1766E-03 2595E-03 4226E-03 5681E-03 5265E-03 <018 145Nd 9499E-04 1364E-03 1681E-03 2184E-03 1746E-03 <018 146Nd 9647E-04 1367E-03 2093E-03 2748E-03 2562E-03 <018 148Nd 5093E-04 7107E-04 1032E-03 1310E-03 1217E-03 <018 150Nd 2529E-04 3265E-04 5246E-04 6334E-04 6467E-04 <027

Nd-Total 5743E-03 8141E-03 1120E-02 1466E-02 1278E-02 <018

Pu 分離日 201275 201275 201275 201275 201275 - Pu 測定日 2012718 2012720 2012720 2012723 2012720 - 分析値は測定日の値であり冷却期間及び運転履歴に基づいた炉内崩壊の補正等は実施していない

1789times10-4を示す 他の表でも同様に記載 238Pu については238U による影響を考慮しα線測定の結果を用いた

JAEA-Research 2013-020

- 14 -

35 考察

Pu の定量値について本フォローアップ測定結果と平成 21 年度定量値との比較を表 3-3 に示

すまた表 3-4 に Nd 定量値の本フォローアップ測定結果と平成 21 年度及び平成 23 年度の測

定値との比較を示す表 3-5 は試料原液の U 濃度の測定値を示す表 3-6 には参考として平成

21 年度の従来法による UPu 及び Nd 等の測定結果(平成 21 年度報告書 2) p40表 4-4 掲載)

を記載するなお表 3-3 及び表 3-4 の平成 21 年度定量値(B)及び(D)は平成 21 年度に一次

希釈試料を対象にして従来法により測定した値(平成 21 年度報告書 2) p40表 4-4 掲載Pu total

及び Nd total)であるまた表 3-4 の平成 23 年度定量値(E)は平成 23 年度に二次希釈試

料を対象にして TIMS により U の定量を行った結果で平成 22 年度に現行法で測定した Nd 定

量値を規格化した値(平成 23 年度報告書 4) p25表 4-3 掲載D 欄)表 3-5 の平成 23 年度定量

値(G)は2 つの手法による Nd 定量値の差異の原因検討の一環として平成 23 年度に新たに

一次希釈試料から調製した二次希釈試料中の U 濃度を再測定し原液濃度に換算した値(平成 23

年度報告書 4) p27表 4-5 掲載下段)である

表 3-3 Pu 再測定結果と平成 21 年度定量値との比較

(単位原子数Total-U)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9再測定結果(A) 9409E-03 9736E-03 1116E-02 1141E-02 1112E-02平成 21 年度定量値(B)$ 9374E-03 9707E-03 1117E-02 1145E-02 1109E-02(A)(B) 100 100 100 100 100 9409times10-3を示す $ 従来法と TIMS によって求めリファレンス値として扱われている値

表 3-4 Nd 再測定結果と平成 21 年度及び平成 23 年度定量値との比較

(単位原子数Total-U)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9

再測定結果(C) 5743E-03 8141E-03 1120E-02 1466E-02 1278E-02平成 21 年度定量値(D)$ 5727E-03 8381E-03 1168E-02 1472E-02 1286E-02(C)(D) 100 097 096 100 099 平成 23 年度定量値(E) 549E-03 783E-03 109E-02 142E-02 124E-02 (E)(D) 096 093 093 096 096 (E)(C) 096 096 097 097 097 5743times10-3を示す $ 従来法と TIMS によって求めリファレンス値として扱われている値 平成 23 年度の Nd 定量値(平成 22 年度に現行法で測定し規格化に使用した U 濃度は平成

23 年度に TIMS により二次希釈試料の再測定で求めた結果を使用)

JAEA-Research 2013-020

- 15 -

表 3-5 試料原液のウラン濃度

再測定結果

試料名 試料希釈率

二次希釈試料

濃度 原子数g 溶液

試料原液濃度

(F) 原子数g 溶液

誤差

()

平成 23 年度

定量値

(G) (G)(F)

2F1ZN2c2 10747 1250E+16 1344E+19 011 1411E+19 105 2F1ZN2c3 9866 1634E+16 1612E+19 011 1648E+19 102 2F1ZN3c2 9631 1468E+16 1414E+19 011 1614E+19 114 2F1ZN3c3 9837 1335E+16 1313E+19 011 1357E+19 103 2F1ZN3a9 9862 1923E+16 1897E+19 011 1953E+19 103

1250times1016を示す

JAEA-Research 2013-020

- 16 -

表 3-6 平成 21 年度の従来法による UPu 及び Nd 等の測定結果

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 誤差()

燃焼率1(FIMA) 296 416 599 721 676

燃焼度2(GWdt) 284 399 575 692 649

U-234 170E-04 323E-04 128E-04 234E-04 687E-05 <14U-235 1123E-02 1742E-02 2240E-03 3687E-03 2300E-04 <03

4

U-236 3799E-03 6260E-03 4807E-03 7889E-03 2917E-03 <02U-238 9848E-01 9760E-01 9928E-01 9882E-01 9968E-01 <02U total 1000E+00 1000E+00 1000E+00 1000E+00 1000E+00

Pu-2383 1291E-04 1857E-04 4045E-04 5756E-04 4002E-04 <05

Pu-239 5827E-03 6021E-03 4666E-03 4684E-03 4064E-03 <02Pu-240 2325E-03 2353E-03 3518E-03 3583E-03 3276E-03 <02Pu-241 7413E-04 7772E-04 1112E-03 1120E-03 1012E-03 <02Pu-242 3517E-04 3700E-04 1471E-03 1482E-03 2336E-03 <02Pu total 9374E-03 9707E-03 1117E-02 1145E-02 1109E-02

Nd-142 3150E-05 4057E-05 1142E-04 1495E-04 1926E-04 <06Nd-143 1225E-03 1782E-03 1586E-03 1954E-03 1139E-03 <03Nd-144 1778E-03 2675E-03 4414E-03 5707E-03 5309E-03 <03Nd-145 9669E-04 1408E-03 1757E-03 2194E-03 1761E-03 <03Nd-146 9606E-04 1407E-03 2183E-03 2758E-03 2578E-03 <03Nd-148 5154E-04 7330E-04 1078E-03 1316E-03 1227E-03 <03Nd-150 2503E-04 3361E-04 5463E-04 6366E-04 6495E-04 <07Nd total 5727E-03 8381E-03 1168E-02 1472E-02 1286E-02

Cs-134 645E-06 101E-05 417E-05 535E-05 545E-05 <4Cs-137 154E-03 218E-03 347E-03 432E-03 390E-03 <4Eu-154 156E-05 200E-05 377E-05 436E-05 383E-05 <4Eu-155 269E-06 342E-06 963E-06 113E-05 112E-05 <6

Pu分離日 2009124 2009124 2009124 2009124 2009124MS(Pu)測定日 20091216 20091216 20091218 20091216 20091218

γ測定日時20101291031

200912211709

2010251409

2010231332

201022915

1燃焼率の計算にはNd-148のU-235の熱中性子による核分裂収率を用いた2燃焼度は1FIMAを9600MWdt (ASTM E321-96)として換算した3Pu-238についてはU-238による影響を考慮しα線測定の結果を用いた42F1ZN3a9はU-235の存在率が非常に低く誤差が4程度となったため除く

単位原子数Total-U 

 分析値は測定日の値であり冷却期間及び運転履歴に基づいた炉内崩壊の補正等は実施していない

本表は平成 21 年度報告書 2) p40(表 4-4)より転載

JAEA-Research 2013-020

- 17 -

表 3-2 及び表 3-6 よりフォローアップ測定の結果得られた PuU (原子個数比)及び U

PuNd それぞれの同位体組成は2F1ZN2c2 の 142Nd を除き全ての試料について平成 21 年度

測定結果と良い一致を示していることがわかるまた表 3-3 に示すように平成 21 年度に測定し

た Pu 定量値は妥当な結果であった

表 3-4 に示す Nd 測定結果について2F1ZN2c22F1ZN3c3 及び 2F1ZN3a9 試料については

フォローアップ測定結果と平成 21 年度測定結果は良い一致を示したが2F1ZN2c3 及び

2F1ZN3c2 試料についてはフォローアップ測定結果は平成 21 年度定量値よりも 3~4程度低

めの結果となった本フォローアップ測定は差異の要因を排除した上で実施しており確定結果

であると考えられることから2F1ZN2c3 及び 2F1ZN3c2 試料について平成 21 年度の Nd 定

量値は 3~4程度高めの評価をしていた可能性があるこの2F1ZN2c3 及び 2F1ZN3c2 試料に

おけるフォローアップ測定と平成 21 年度定量値との差異の原因については全試料で Pu 定量値

及び各試料の Nd 同位体組成が良く一致していることから試料に起因するものではない可能

性の高い事象として元素の定量に適用した同位体希釈法においてスパイクと混合した試料の

化学分離の過程で天然 Nd の汚染や他試料からの Nd の相互汚染等が発生したと考えられる

また表 3-4 に示す Nd 測定結果についてフォローアップ測定結果と平成 23 年度定量値(平成

23 年度に U 濃度を再測定した結果を反映した値表 3-4 参照)を比較すると本フォローアップ

測定の方が試料間のばらつきは少なくなっているが 3~4程度高めであって系統的な原因があ

ることがわかった平成 23 年度の Nd 定量値は平成 22 年度に現行法によって測定した Nd 量

を平成 23 年度に測定した溶液重量当たりの U 原子数で除して求めている二つの測定の間に

は 1 年の時間差がある密閉している容器とはいえ保管していた試料量が数 mL という少量で

あるため試料の自然蒸発が無視できず分母とした U 濃度が平成 22 年度の時よりも高くなった

可能性があるたとえば保管していた各試料数 mL のうち 3~4程度が蒸発したと仮定すると

平成 23 年度値とフォローアップ測定値との差異が 3~4程度生じることに相当する試料は密

栓したポリバイアル瓶に保管していたが1 年の期間であればこの程度の蒸発は考え得る事象

である本事象を考慮すると平成 22 年度に実施した現行法による Nd 測定は健全であったと推

察することができる

表 3-2 及び表 3-6 に示すように2F1ZN2c2 試料の 142Nd 同位体比の本フォローアップ測定結

果が平成 21 年度値と比較して若干高かったこの 2F1ZN2c2 試料の 142Nd 同位体については

天然の Nd または Ce が化学操作の段階でわずかながら混入したものと考えられるしかしこの

同位体組成を平成 21 年度値に置き換えて算出してもNd 定量値全体には 1程度の差異を与え

る程度であり結果に大きな影響を与えるものではない

表 3-5 に示す試料原液の U 濃度について平成 23 年度定量値と本フォローアップ測定結果を

比較すると 2F1ZN3c2 試料で 14と大きな差を示しその他の 4 試料については 5以下の差異

があることが分かった本フォローアップ測定では試料原液から再度試料の分取を実施しその

JAEA-Research 2013-020

- 18 -

際それぞれの分取重量を測定しているまた定量に使用した混合スパイク試料も校正してい

るそのため測定結果は正しいと考えられる一方平成 23 年度定量用試料は平成 23 年度

に一次希釈試料から再調製した二次希釈試料であるが平成 21 年度に試料原液から一次希釈試料

を調製する際の分取希釈操作においては重量を測定せず容量により希釈していたしたがっ

て平成 23 年度定量値と本フォローアップ測定結果の差異は分取希釈操作における重量測定の

適用の有無が大きく影響していると考えられるなお平成 23 年度報告書 4) に記載された 95Mo

99Tc 101Ru 103Rh 109Ag 133Cs について規格化のために使用した U 原子数は平成 23 年度の測

定値を用いていることから当該差異は平成 23 年度に定量した 95Mo 99Tc 101Ru 103Rh 109Ag

133Cs の結果に影響を与えることとなる

23 節及び 32 節で記載したとおり従来法と現行法による Nd 定量値の差異については①二

次希釈試料の調製段階で測定値に影響を与える要因が入ったこと②従来法で測定した U 原子数

の値に不確定性が存在した可能性があること③混合スパイクの校正未実施④従来法による Nd

の化学分離操作においてミスを生じた可能性があることの 4 点により発生した可能性がある

以下に本フォローアップ測定の結果を基準に従来法と現行法の Nd 定量値及び U 濃度測定結

果の差異の原因をまとめる

(1)本フォローアップ測定と平成 21 年度に実施した従来法の Nd 定量値の差異の原因

①の原因に対し全試料で Pu 定量値及び各試料の Nd 同位体組成が良く一致していることか

ら試料に起因するものではないこと②の原因に対し混合スパイクによる燃焼率測定の

原理からU 原子数の不確定性は関与しないこと③の原因に対しフォローアップ測定結

果との比較では 5 試料中 3 試料は良く一致していることの各結果から①から③は該当し

ないと考えられるしたがって平成 21 年度定量値に生じた差異は原因④に該当し

2F1ZN2c3 及び 2F1ZN3c2 の定量においてスパイクと混合した試料中の Nd の化学分離の

過程で試薬や環境中からの天然 Nd の汚染や他試料からの Nd の相互汚染等により生じ

たと考えられる

(2)本フォローアップ測定と平成 23 年度に実施した現行法の Nd 定量値の差異の原因

平成 23 年度の現行法(平成 22 年度に現行法で測定した Nd 定量値を平成 23 年度に実施

した二次希釈試料の U 濃度の測定によって再評価した結果)と平成 21 年度の従来法との

差異は2F1ZN2c3及び2F1ZN3c2 で 72F1ZN2c22F1ZN3c3 及び 2F1ZN3a9 で 4で

あった(23 節及び表 3-4 参照)平成 23 年度定量値とフォローアップ測定結果を比較する

と系統的な差異を有するものの全試料で同様の傾向を有しているこのことから本フォ

ローアップ測定と平成 23 年度に実施した現行法の差異の原因は保管試料の経時に伴う蒸発

による濃度変化であると推定されるすなわち平成 21 年度に二次希釈試料を調製し平成

23 年度に当該試料の U 濃度の測定を実施するまでの期間に試料中 U 濃度が 3~4程度高く

JAEA-Research 2013-020

- 19 -

なりその値を使用して平成 22 年度に現行法で測定した Nd 定量値を再規格化したことによ

りNd 定量値が 3~4程度低く算出されたと考えられるまた平成 21 年度従来法と平成

23 年度現行法における2F1ZN2c3及び2F1ZN3c2 の差異が他の 3 試料に比べてさらに 3程

度低くなっているがこれは上記(1)に記載したとおり平成 21 年度従来法に起因する原

因④に該当すると推定した

(3)U 濃度測定結果における本フォローアップ測定と平成 23 年度定量値の差異の原因

U 濃度測定結果の差異については平成 21 年度に実施したホットセル内での試料原液から

一次希釈試料を調製する際に重量測定を実施しなかったことが影響したと推定した

これらの検討結果を踏まえ本受託事業の核分裂生成核種の組成測定に関するデータの取扱い

を以下のとおりとする

(1)2F1ZN2c3 及び 2F1ZN3c2 試料の Nd 測定結果については本フォローアップ測定値を確

度の高いデータとして採用するこれによりこの 2 試料の燃焼率は平成 23 年度の報告書

に記載されているよりも 3-4小さい値に変わるまた当該 2 試料の U 及び Pu 測定値に

ついては本年度と平成 21 年度の測定間の差は小さいがNd の測定との整合性をとる観点

から本フォローアップの測定結果を確度の高いデータとする

(2)平成 23 年度に定量した 95Mo 99Tc 101Ru 103Rh 109Ag 133Cs の規格化を行う時に使用する

U 濃度は本フォローアップ測定の値とする

(3)平成 21 年度に報告し平成 23 年度に行った U 濃度の再測定結果を反映して改定していた

134Cs 137Cs 154Eu 155Eu の測定値について平成 23 年度の U 濃度再測定値は試料蒸発の

影響を受けていることが考えられるこのため平成 21 年度の値の方が試料の希釈作業から

の経過時間が短く試料蒸発の影響が少ないことから確度が高いと考え平成 21 年度の値を

採用する

JAEA-Research 2013-020

- 20 -

4データ解析評価

41 同重体混入の効果

現行法は極微量の試料を使用して迅速に測定が出来るという特徴を持つ一方で元素の化学分

離が完全に行われないことからHR-ICP-MS による同位体比測定時に着目同位体と同じ質量数

の他元素(同重体)も同時に検出される可能性があるこの同重体混入の影響は混入割合が各

試料の化学的条件や生成量の差によって異なるため評価を行うこと自体が困難であるしかし

本手法における同重体の混入の効果を把握することは測定試験データのバイアス評価をする際に

重要であり今後の同様の試験における測定結果の評価時にも参考になることから今回取得し

た分離試験結果と詳細な燃焼計算結果に基づいて同重体の混入効果の評価を試みた

42 同重体混入の割合

平成23年度報告書 4) 531項に記載している元素分離の模擬試験において得られた各元素量の混

入割合と燃焼計算で得られた同位体量を掛け合わせることで着目同位体に対する同重体の割

合を求めた今回の計算値は核データライブラリに JENDL-48)を使用した MVP-BURN9)によ

る燃焼計算結果を用いているただし一部の同位体については MVP-BURN の燃焼チェーンに

含まれていないためにSWAT3110)を用いた燃焼計算結果を使用したその評価結果を表 4-1 か

ら表 4-5 に示すこれらの表から以下のことが示される

(1) Nd 同位体では 142Ce 混入の影響が大きいNd は従来から行ってきた分離法と TIMS を使

用した測定値をリファレンスとしているためにこの混入は本測定結果に影響を与えない

(2) Sm 同位体では154Sm に対して 154Eu が 5程度の混入とGd 入り燃料では 154Sm に対

する 154Gd の混入が数 10あることが分かる

(3) Eu 同位体ではGd 入り燃料の場合には154Gd の 154Eu への混入の効果が非常に大きく

数十倍の 154Gd が 154Eu に重なっている155Eu に対する 155Gd の効果はUO2燃料及び

Gd 入り燃料のいずれの場合でも 200以下と大きくなっているただし154Eu と 155Eu

はγ線測定で定量しているためこの効果は本測定結果に影響を与えない

(4) Gd 同位体では154Gd に対する 154Sm と 154Eu の混入はUO2燃料の場合にはそれぞれ

5程度と 20程度となっているがGd 入り燃料の場合は 154Gd 量が多いために影響は小

さい155Gd に対する 155Eu の混入は 10-15程度存在するがその値は燃焼度に依存して

おりまたUO2燃料の方が Gd 入り燃料に比べて効果が大きい

JAEA-Research 2013-020

- 21 -

表 4-1 2F1ZN2c2 試料(280GWdt UO2-Gd2O3) 同重体の混入による誤差()

Nd$ Sm Eu Gd 質量数 Ce の混入 Sm の混入 Nd の混入 Pm の混入 Eu の混入 Gd の混入 Sm の混入 Gd の混入 Sm の混入 Eu の混入

142 10263 00 143 00 00 144 00 00 145 00 00 146 00 00 147 00 5 00 00 148 00 03 74 00 00 00 149 00 00 00 00 150 00 17 15 00 00 00 151 00 00 18 00 77 152 00 00 00 00 NA NA 153 00001 154 00 00 59 1107 24 3938 01 03 155 0 184 00 59 156 00 00 157 00 00 158 00 00 159 00 00 160 00 00

SWAT31 計算値による

$ネオジムの測定値は従来法によるものを採用しているのでこれらは参考値

154Eu 155Eu はγ線測定で定量しているためこれらは参考値

表 4-2 2F1ZN2c3 試料(393GWdtUO2) 同重体の混入による誤差()

Nd$ Sm Eu Gd 質量数 Ce の混入 Sm の混入 Nd の混入 Pm の混入 Eu の混入 Gd の混入 Sm の混入 Gd の混入 Sm の混入 Eu の混入

142 8948 00 143 00 00 144 00 00 145 00 00 146 00 00 147 00 5 00 00 148 00 04 67 00 00 00 149 00 00 00 00 150 00 18 14 00 00 00 151 00 00 14 00 98 152 00 00 00 00 NA NA 153 00003 154 00 00 57 15 24 54 43 203 155 0 129 00 84 156 00 00 157 00 NA 158 00 00 159 00 00 160 00 00

SWAT31 計算値による

$ネオジムの測定値は従来法によるものを採用しているのでこれらは参考値

154Eu 155Eu はγ線測定で定量しているためこれらは参考値

JAEA-Research 2013-020

- 22 -

表 4-3 2F1ZN3c2 試料(566GWdtUO2-Gd2O3) 同重体の混入による誤差()

Nd$ Sm Eu Gd 質量数 Ce の混入 Sm の混入 Nd の混入 Pm の混入 Eu の混入 Gd の混入 Sm の混入 Gd の混入 Sm の混入 Eu の混入

142 3962 00 143 00 00 144 00 00 145 00 00 146 00 00 147 00 7 00 00 148 00 05 49 00 00 00 149 00 00 00 00 150 00 16 16 00 00 00 151 00 00 20 00 70 152 00 00 00 00 NA NA 153 00002 154 00 00 55 342 25 1298 02 08 155 0 96 00 114 156 00 00 157 00 00 158 00 00 159 00 00 160 00 00

SWAT31 計算値による

$ネオジムの測定値は従来法によるものを採用しているのでこれらは参考値

154Eu 155Eu はγ線測定で定量しているためこれらは参考値

表 4-4 2F1ZN3c3 試料(681GWdtUO2) 同重体の混入による誤差()

Nd$ Sm Eu Gd 質量数 Ce の混入 Sm の混入 Nd の混入 Pm の混入 Eu の混入 Gd の混入 Sm の混入 Gd の混入 Sm の混入 Eu の混入

142 396 00 143 00 00 144 00 00 145 00 00 146 00 00 NA 147 00 7 00 00 148 00 05 47 00 00 00 149 00 00 00 00 150 00 16 15 00 00 00 151 00 00 18 00 77 152 00 00 00 00 NA NA 153 154 00 00 51 11 27 46 57 236 155 0 68 00 161 156 00 00 157 00 NA 158 00 00 159 00 00 160 00 00

SWAT31 計算値による

$ネオジムの測定値は従来法によるものを採用しているのでこれらは参考値

154Eu 155Eu はγ線測定で定量しているためこれらは参考値

JAEA-Research 2013-020

- 23 -

表 4-5 2F1ZN3a9 試料(641GWdtUO2) 同重体の混入による誤差()

Nd$ Sm Eu Gd 質量数 Ce の混入 Sm の混入 Nd の混入 Pm の混入 Eu の混入 Gd の混入 Sm の混入 Gd の混入 Sm の混入 Eu の混入

142 262 00 143 00 00 144 00 00 145 00 00 146 00 00 NA 147 00 7 00 00 148 00 05 46 00 00 00 149 00 00 00 00 150 00 14 18 00 00 00 151 00 00 22 00 63 152 00 00 00 00 NA NA 153 154 00 00 38 08 37 45 78 242 155 0 68 00 161 156 00 00 157 00 NA 158 00 00 159 00 00 160 00 00

SWAT31 計算値による

$ネオジムの測定値は従来法によるものを採用しているのでこれらは参考値

154Eu 155Eu はγ線測定で定量しているためこれらは参考値

43 同重体混入の影響評価

41 章でもとめた同重体混入の効果をもとにその定量値への影響を評価した測定された試料

の同位体比について同重体の影響を補正した上で同位体比の合計が全体で 100となるように

再規格化し平成 23 年度報告書 4) p30 の式(1)に示した同位体希釈法の定義に戻ってその影響を

調べた

影響評価の結果を表 4-6 から表 4-10 に示すNd 同位体の場合142Nd の量が大幅に小さく

なる以外は全体としてその影響は少ないSm 同位体の場合全体に定量値が 5程度大きくなる

傾向にあることがわかるまた 154Sm についてはGd 入り燃料の場合には 154Gd の混入の影響

があるため50近い差を生じているEu 同位体では151Eu がほぼ半分の値となっているGd

同位体についてはGd 入り燃料では混入の影響は小さいがUO2燃料では最大で 5程度の差を

示すことがわかった報告書で示すフォローアップ測定の最終結果は本章で示した混入の効果

を考慮して補正する事とする

JAEA-Research 2013-020

- 24 -

表 4-6 2F1ZN2c2 試料(280GWdt UO2-Gd2O3)

同重体の定量値に与える影響

同位体 H23 年度報告書の値

(原子数Total-U) (A)

同重体混入の影響

を補正した値 (原子数Total-U)

(C)

(C)(A)

147Sm 401E-04 413E-04 103 148Sm 186E-04 187E-04 100 149Sm 510E-06 550E-06 108 150Sm 378E-04 403E-04 106 151Sm 179E-05 190E-05 106 152Sm 145E-04 157E-04 108 154Sm 661E-05 329E-05 050 151Eu 231E-06 132E-06 057 153Eu 155E-04 157E-04 101 152Gd 496E-05 494E-05 099 154Gd 140E-03 138E-03 099 155Gd 203E-05 190E-05 094 156Gd 268E-02 266E-02 099 157Gd 107E-05 107E-05 099 158Gd 324E-02 322E-02 099 160Gd 170E-02 169E-02 099

401times10-4を示す

表 4-7 2F1ZN2c3 試料(393GWdtUO2) 同重体の定量値に与える影響

同位体 H23年度報告書の値

(原子数Total-U)

(A)

同重体混入の影響

を補正した値 (原子数Total-U)

(C)

(C)(A)

147Sm 539E-04 547E-04 101 148Sm 259E-04 258E-04 100 149Sm 612E-06 651E-06 106 150Sm 506E-04 531E-04 105 151Sm 221E-05 232E-05 105 152Sm 179E-04 190E-04 106 154Sm 601E-05 596E-05 099 151Eu 212E-06 110E-06 052 153Eu 185E-04 190E-04 102 152Gd 916E-07 963E-07 105 154Gd 271E-05 228E-05 084 155Gd 102E-05 994E-06 097 156Gd 117E-04 123E-04 105 157Gd 350E-07 369E-07 105 158Gd 208E-05 219E-05 105 160Gd 165E-06 174E-06 105

539times10-4を示す

JAEA-Research 2013-020

- 25 -

表 4-8 2F1ZN3c2 試料(566GWdtUO2-Gd2O3)

同重体の定量値に与える影響

同位体 H23年度報告書の値

(原子数Total-U)

(A)

同重体混入の影響

を補正した値 (原子数Total-U)

(C)

(C)(A)

147Sm 543E-04 540E-04 099 148Sm 547E-04 557E-04 102 149Sm 345E-06 368E-06 107 150Sm 755E-04 793E-04 105 151Sm 176E-05 184E-05 105 152Sm 248E-04 264E-04 107 154Sm 130E-04 995E-05 076 151Eu 204E-06 120E-06 059 153Eu 309E-04 311E-04 101 152Gd 955E-06 955E-06 100 154Gd 107E-03 106E-03 099 155Gd 233E-05 209E-05 090 156Gd 268E-02 268E-02 100 157Gd 587E-06 587E-06 100 158Gd 336E-02 336E-02 100 160Gd 172E-02 172E-02 100

543times10-4を示す

表 4-9 2F1ZN3c3 試料(681GWdtUO2)

同重体の定量値に与える影響

同位体 H23 年度報告書の値

(原子数Total-U)

(A)

同重体混入の影響

を補正した値 (原子数Total-U)

(C)

(C)(A)

147Sm 662E-04 642E-04 097 148Sm 692E-04 685E-04 099 149Sm 381E-06 395E-06 104 150Sm 915E-04 935E-04 102 151Sm 200E-05 204E-05 102 152Sm 287E-04 298E-04 104 154Sm 132E-04 128E-04 098 151Eu 198E-06 113E-06 057 153Eu 353E-04 357E-04 101 152Gd 760E-07 775E-07 102 154Gd 496E-05 391E-05 079 155Gd 194E-05 170E-05 088 156Gd 558E-04 569E-04 102 157Gd 529E-07 539E-07 102 158Gd 721E-05 736E-05 102 160Gd 450E-06 460E-06 102

662times10-4を示す

JAEA-Research 2013-020

- 26 -

表 4-10 2F1ZN3a9 試料(641GWdtUO2)

同重体の定量値に与える影響

同位体 H23 年度報告書の値

(原子数Total-U)

(A)

同重体混入の影響

を補正した値 (原子数Total-U)

(C)

(C)(A)

147Sm 459E-04 456E-04 099 148Sm 664E-04 677E-04 102 149Sm 352E-06 375E-06 107 150Sm 822E-04 860E-04 105 151Sm 161E-05 168E-05 104 152Sm 285E-04 304E-04 107 154Sm 161E-04 164E-04 102 151Eu 153E-06 947E-07 062 153Eu 350E-04 354E-04 101 152Gd 201E-06 206E-06 103 154Gd 448E-05 348E-05 078 155Gd 191E-05 169E-05 088 156Gd 846E-04 868E-04 103 157Gd 837E-07 858E-07 103 158Gd 118E-04 121E-04 103 160Gd 665E-06 682E-06 103

459times10-4を示す

JAEA-Research 2013-020

- 27 -

5本再測定結果を反映した測定結果のまとめ

フォローアップ測定及び混入の効果も加味した本試験で得られた最終的な結果について測定

時に存在するウラン個数に対する原子数比(原子数U 原子数比)でまとめたものを表 5-1 に示し

さらに初期重元素(ウラン)個数 InitialHMと燃焼後の全重元素数 TotalHMの関係は FIMA

の定義より

100

1

0

FIMA

U

PuU

InitialHM

TotalHM

(51)

であるため測定された着目同位体のウラン原子あたりの個数 X と初期ウラン原子あたりの個数

Y の関係は

PuU

UFIMAX

PuU

U

U

PuUXY

100

1

0

(52)

として与えられることから測定サンプルの未燃焼時のウラン原子量を MU (gmol)アボガドロ

数を NA着目同位体の原子量を M (gmol) とすると着目同位体の初期ウラン 1 ton あたりの

重量 Z (g) は

66

10100

1

10

UA

UA M

M

PuU

UFIMAXN

MM

N

YZ (53)

によって表されるこの関係式から表 5-1 の値を初期ウラン重量 1 トンあたりの量で示したも

のを表 5-2 に示す

表 5-1 及び表 5-2 に示した燃焼度は受託事業実施時に JAEA 側に燃料初期組成やボイド率履歴

等のパラメータが提供されておらず詳細な 147Nd 反応の中性子捕獲の効果の補正が行えないこ

とから最終確定値ではない詳細燃焼度は本照射後試験の委託者である JNES において評価さ

れる

JAEA-Research 2013-020

- 28 -

表 5-1 平成 24 年度に再測定を行った結果を反映した測定値のまとめ

(ウラン原子数に対する比) Assembly Name ZN2 ZN3 Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 Fuel Type UO2-Gd2O3 UO2 UO2-Gd2O3 UO2 UO2 Sample Position from Bottom of Fuel (mm)

29515 2951 1674 16745 1678

Sample Position in Node

189 189 107 107 108

FIMA() 2888 3947 5598 7069 6583

Burnup (GWdt) 27843 37994 54692 68322 64267 Measurement Method Ratio of Number of Atoms Total-U IDM(TIMS) 234U 170E-04 329E-04 141E-04 234E-04 687E-05IDM(TIMS) 235U 112E-02 174E-02 232E-03 369E-03 230E-04IDM(TIMS) 236U 380E-03 627E-03 480E-03 789E-03 292E-03IDM(TIMS) 238U 985E-01 976E-01 993E-01 988E-01 997E-01IDM(TIMS) U total 100E+00 100E+00 100E+00 100E+00 100E+00IDM(TIMS)+αSpectrometry 238Pu 129E-04 181E-04 385E-04 576E-04 400E-04IDM(TIMS) 239Pu 583E-03 610E-03 472E-03 468E-03 406E-03IDM(TIMS) 240Pu 233E-03 239E-03 358E-03 358E-03 328E-03IDM(TIMS) 241Pu 741E-04 696E-04 994E-04 112E-03 101E-03IDM(TIMS) 242Pu 352E-04 375E-04 149E-03 148E-03 234E-03IDM(TIMS) Pu total 937E-03 974E-03 112E-02 115E-02 111E-02IDM(TIMS) 142Nd 315E-05 507E-05 125E-04 150E-04 193E-04IDM(TIMS) 143Nd 123E-03 173E-03 152E-03 195E-03 114E-03IDM(TIMS) 144Nd 178E-03 260E-03 423E-03 571E-03 531E-03IDM(TIMS) 145Nd 967E-04 136E-03 168E-03 219E-03 176E-03IDM(TIMS) 146Nd 961E-04 137E-03 209E-03 276E-03 258E-03IDM(TIMS) 148Nd 515E-04 711E-04 103E-03 132E-03 123E-03IDM(TIMS) 150Nd 250E-04 327E-04 525E-04 637E-04 650E-04IDM(TIMS) Nd total 573E-03 814E-03 112E-02 147E-02 129E-02γSpectrometry 134Cs 645E-06 101E-05 417E-05 535E-05 545E-05γSpectrometry 137Cs 154E-03 218E-03 347E-03 432E-03 390E-03IDM(ICP-MS) 151Eu 132E-06 110E-06 120E-06 113E-06 947E-07IDM(ICP-MS) 153Eu 157E-04 190E-04 311E-04 357E-04 354E-04γSpectrometry 154Eu 156E-05 200E-05 377E-05 436E-05 383E-05γSpectrometry 155Eu 269E-06 342E-06 963E-06 113E-05 112E-05Liquid Scintillator 147Pm 175E-05 240E-05 365E-05 447E-05 314E-05IDM(ICP-MS) 147Sm 413E-04 547E-04 540E-04 642E-04 456E-04IDM(ICP-MS) 148Sm 187E-04 258E-04 557E-04 685E-04 677E-04IDM(ICP-MS) 149Sm 550E-06 651E-06 368E-06 395E-06 375E-06IDM(ICP-MS) 150Sm 403E-04 531E-04 793E-04 935E-04 860E-04IDM(ICP-MS) 151Sm 190E-05 232E-05 184E-05 204E-05 168E-05IDM(ICP-MS) 152Sm 157E-04 190E-04 264E-04 298E-04 304E-04IDM(ICP-MS) 154Sm 329E-05 596E-05 995E-05 128E-04 164E-04IDM(ICP-MS) 152Gd 494E-05 963E-07 955E-06 775E-07 206E-06IDM(ICP-MS) 154Gd 138E-03 228E-05 106E-03 391E-05 348E-05IDM(ICP-MS) 155Gd 190E-05 994E-06 209E-05 170E-05 169E-05IDM(ICP-MS) 156Gd 266E-02 123E-04 268E-02 569E-04 868E-04IDM(ICP-MS) 157Gd 107E-05 369E-07 587E-06 539E-07 858E-07IDM(ICP-MS) 158Gd 322E-02 219E-05 336E-02 736E-05 121E-04IDM(ICP-MS) 160Gd 169E-02 174E-06 172E-02 460E-06 682E-06Calibration Curve (ICP-MS) 95Mo 177E-03 246E-03 315E-03 417E-03 332E-03Calibration Curve (ICP-MS) 99Tc 124E-03 166E-03 217E-03 282E-03 229E-03Calibration Curve (ICP-MS) 101Ru 165E-03 221E-03 322E-03 409E-03 384E-03Calibration Curve (ICP-MS) 103Rh 104E-03 126E-03 162E-03 188E-03 171E-03Calibration Curve (ICP-MS) 109Ag 102E-04 103E-04 230E-04 251E-04 381E-04Calibration Curve (ICP-MS) 133Cs 187E-03 245E-03 333E-03 407E-03 344E-03

Read as 170times10-4

ここで示した燃焼度は詳細解析に基づいておらず最終確定値ではない

JAEA-Research 2013-020

- 29 -

表 5-2 平成 24 年度に再測定を行った結果を反映した測定値のまとめ

(初期ウラン重量 1ton に対する重量) Assembly Name ZN2 ZN3 Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 Fuel Type UO2-Gd2O3 UO2 UO2-Gd2O3 UO2 UO2 Sample Position from Bottom of Fuel (mm)

29515 2951 1674 16745 1678

Sample Position in Node

189 189 107 107 108

FIMA() 2888 3947 5598 7069 6583

Burnup (GWdt) 27843 37994 54692 68322 64267 Measurement Method weight(g) ton-Initial Heavy Metal IDM(TIMS) 234U 161E+02 308E+02 129E+02 211E+02 624E+01IDM(TIMS) 235U 107E+04 164E+04 214E+03 335E+03 210E+02IDM(TIMS) 236U 363E+03 592E+03 444E+03 719E+03 267E+03IDM(TIMS) 238U 948E+05 929E+05 927E+05 909E+05 921E+05IDM(TIMS)+αSpectrometry 238Pu 124E+02 172E+02 360E+02 529E+02 370E+02IDM(TIMS) 239Pu 563E+03 583E+03 443E+03 432E+03 377E+03IDM(TIMS) 240Pu 226E+03 229E+03 337E+03 332E+03 305E+03IDM(TIMS) 241Pu 723E+02 670E+02 940E+02 104E+03 947E+02IDM(TIMS) 242Pu 344E+02 363E+02 141E+03 139E+03 220E+03IDM(TIMS) 142Nd 181E+01 288E+01 697E+01 819E+01 106E+02IDM(TIMS) 143Nd 708E+02 987E+02 853E+02 108E+03 632E+02IDM(TIMS) 144Nd 103E+03 149E+03 239E+03 317E+03 297E+03IDM(TIMS) 145Nd 567E+02 790E+02 956E+02 123E+03 991E+02IDM(TIMS) 146Nd 567E+02 798E+02 120E+03 155E+03 146E+03IDM(TIMS) 148Nd 308E+02 420E+02 599E+02 752E+02 705E+02IDM(TIMS) 150Nd 152E+02 196E+02 309E+02 369E+02 378E+02γSpectrometry 134Cs 349E+00 541E+00 219E+01 277E+01 283E+01γSpectrometry 137Cs 853E+02 119E+03 186E+03 228E+03 207E+03IDM(ICP-MS) 151Eu 804E-01 662E-01 713E-01 657E-01 555E-01IDM(ICP-MS) 153Eu 968E+01 116E+02 187E+02 211E+02 210E+02γSpectrometry 154Eu 971E+00 123E+01 228E+01 259E+01 229E+01γSpectrometry 155Eu 169E+00 212E+00 585E+00 676E+00 674E+00Liquid Scintillator 147Pm 104E+01 141E+01 210E+01 254E+01 179E+01IDM(ICP-MS) 147Sm 245E+02 321E+02 312E+02 364E+02 260E+02IDM(ICP-MS) 148Sm 112E+02 153E+02 323E+02 392E+02 389E+02IDM(ICP-MS) 149Sm 331E+00 387E+00 215E+00 227E+00 217E+00IDM(ICP-MS) 150Sm 244E+02 318E+02 467E+02 541E+02 501E+02IDM(ICP-MS) 151Sm 116E+01 140E+01 109E+01 119E+01 985E+00IDM(ICP-MS) 152Sm 964E+01 116E+02 158E+02 175E+02 179E+02IDM(ICP-MS) 154Sm 205E+01 367E+01 601E+01 764E+01 981E+01IDM(ICP-MS) 152Gd 303E+01 585E-01 569E+00 455E-01 122E+00IDM(ICP-MS) 154Gd 862E+02 141E+01 643E+02 232E+01 208E+01IDM(ICP-MS) 155Gd 119E+01 616E+00 127E+01 102E+01 102E+01IDM(ICP-MS) 156Gd 168E+04 766E+01 164E+04 343E+02 525E+02IDM(ICP-MS) 157Gd 677E+00 231E-01 361E+00 327E-01 523E-01IDM(ICP-MS) 158Gd 206E+04 138E+01 208E+04 449E+01 740E+01IDM(ICP-MS) 160Gd 110E+04 111E+00 108E+04 284E+00 423E+00Calibration Curve (ICP-MS) 95Mo 679E+02 932E+02 117E+03 153E+03 122E+03Calibration Curve (ICP-MS) 99Tc 495E+02 658E+02 843E+02 108E+03 880E+02Calibration Curve (ICP-MS) 101Ru 672E+02 892E+02 127E+03 159E+03 151E+03Calibration Curve (ICP-MS) 103Rh 432E+02 518E+02 655E+02 747E+02 683E+02Calibration Curve (ICP-MS) 109Ag 450E+01 447E+01 981E+01 106E+02 161E+02Calibration Curve (ICP-MS) 133Cs 101E+03 130E+03 174E+03 209E+03 177E+03

Read as 161times102

ここで示した燃焼度は詳細解析に基づいておらず最終確定値ではない

JAEA-Research 2013-020

- 30 -

図 5-1 から図 5-15 は経済協力開発機構原子力機関(OECDNEA)原子力科学委員会(NSC)

臨界安全性ワーキングパーティー(WPNCS)燃焼度クレジット臨界安全性専門家会合(EGBUC)

において燃焼度クレジットで考慮する核種として選定されている核分裂生成物の値を比較したも

のである図 5-16 から図 5-19 には134137Cs 及び 154155Eu の測定結果の比較も示した図 5-20

から図 5-28 にはウラン及びプルトニウム同位体の生成量を示した他の原子炉から得られた照射

後試験データは SFCOMPO(httpwwwoecd-neaorgsfcompo)から引用したものである

本測定で与える測定値は崩壊補正を行っていないがその他の測定値では照射直後の値に補正

をしているものもあるので図を作成する際に崩壊補正を行い照射直後の値にして図に示して

いるなお236U の測定値についてはCooper 炉及び Gundermmingen 炉からも得られている

がSFCOMPO には Build up 値として登録してあり照射後の存在量であるかどうかの確認が

出来なかったためここには記載しなかった155Gd は 155Eu の放射性崩壊(半減期 475 年)に

よって生成するため 155Gd 単独での崩壊補正ができないことから本測定値のみをプロットした

本試験で得られた測定値を他の測定値と比較するとウラン及びプルトニウムの測定について

は2007 年に同じ燃料集合体から得られたデータと同じ傾向を示しており妥当な測定が行われ

ていることが分かる

FP 核種測定結果では燃焼度に対して線形に増加することが知られている 137Cs の生成量が

他の測定結果の推定から考えられる直線の上によく乗っており妥当な測定値となっていること

が分かるその他の FP 核種の生成量についても他の実験結果との比較を示すが133Cs や 150Sm

は他の測定値が燃焼度に対して線形に増加していることと比較しても妥当と言える結果が得ら

れている一方で反応断面積の大きい 143Nd149Sm151Sm などについては測定データは高

燃焼度領域において大きくばらつく結果となっている出力履歴やボイド率の履歴によって生成

量が影響をうけているためであり詳細な運転履歴を取り入れた解析によってその妥当性の検討

が必要である

JAEA-Research 2013-020

- 31 -

0 20 40 60 8000

05

10

15

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 95Mo

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOXMOX

MOX

図 5-1 95Mo 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 32 -

0 20 40 60 8000

05

10

15

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 99Tc

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

ZN3c2

ZN2c2

Cooper

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-2 99Tc の生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 33 -

0 20 40 60 8000

05

10

15

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 101Ru

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOXMOX

MOX

MOX

図 5-3 101Ru の生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 34 -

0 20 40 60 8000

02

04

06

08

10

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 103Rh

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN3a9

ZN3c3

ZN3c2

ZN2c2

ZN2c3

MOX MOX

MOX

MOX

図 5-4 103Rh 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 35 -

0 20 40 60 80000

005

010

015

020

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 109Ag

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c2 ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-5 109Ag 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 36 -

0 20 40 60 800

1

2

3

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 133Cs

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOXMOX

MOX

図 5-6 133Cs 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 37 -

0 20 40 60 8000

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 143Nd

Fukushima-Daini-1 (present)

Dodewaard

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

図 5-7 143Nd 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 38 -

0 20 40 60 8000

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 145Nd

Fukushima-Daini-1 (present)

Dodewaard

ZN2C2

ZN2C3 ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

図 5-8 145Nd 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 39 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

04

05

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 147Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

Fukushima-Daini-2

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-9 147Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 40 -

0 20 40 60 800000

0001

0002

0003

0004

0005

0006

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 149Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

Fukushima-Daini-2

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-10 149Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 41 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

04

05

06

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 150Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

Fukushima-Daini-2

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-11 150Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 42 -

0 20 40 60 80

001

002

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 151Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2Dodewaard

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX MOX

MOX

図 5-12 151Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 43 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 152Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3c9ZN3c3

Fukushima-Daini-2

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOXMOX

MOX

図 5-13 152Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 44 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 153Eu

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-14 153Eu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 45 -

0 20 40 60 800000

0005

0010

0015

0020

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 155Gd

Fukushima-Daini-1 (present)

ZN2c3

ZN3a9 ZN3a3

ZN2c2(UO 2-Gd2O3)ZN3c2(UO 2-Gd2O3)

図 5-15 155Gd 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 46 -

0 20 40 60 800

01

02

03

04

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 134Cs

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-16 134Cs 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 47 -

0 20 40 60 800

1

2

3

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 137Cs

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

図 5-17 137Cs 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 48 -

0 20 40 60 800

001

002

003

004

005

006

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 154Eu

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2 ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-18 154Eu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 49 -

0 20 40 60 800

001

002

003

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 155Eu

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9ZN3c3

MOXMOX

MOX

MOX

図 5-19 155Eu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 50 -

0 20 40 60 800

01

02

03

04

05

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 234U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-20 234U 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 51 -

0 20 40 60 800

10

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 235U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-21 235U 残存量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 52 -

0 20 40 60 800

1

2

3

4

5

6

7

8

9

10

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 236U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-22 236U 残存量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 53 -

0 20 40 60 80890

900

910

920

930

940

950

960

970

980

990

1000

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 238U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-23 238U 残存量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 54 -

0 20 40 60 800

01

02

03

04

05

06

07

08

09

1

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 238Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-24 238Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 55 -

0 20 40 60 800

1

2

3

4

5

6

7

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 239Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-25 239Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 56 -

0 20 40 60 800

1

2

3

4

5

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 240Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2 ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-26 240Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 57 -

0 20 40 60 800

1

2

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 241Pu

Fukushima-Daini-1 (present)

Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2 ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (2007)

図 5-27 241Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 58 -

0 20 40 60 800

1

2

3

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 242Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-28 242Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 59 -

図 5-29 と図 5-30 にはこの測定で得られた 95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs の

溶解溶液と不溶性残渣中の初期ウラン 1 トンあたりの存在量を示すまた図 5-31 にはそれ

らの和を図 5-32 には不溶性残渣中の存在割合を示す難測定 FP と呼んでいるこれらの FP

の量は図 5-31 からわかるように109Ag が最も燃焼度の高いサンプルで測定値が小さくな

っている例外はあるが燃焼度に対して指数関数的に(片対数グラフで直線的に)増大をし

ている不溶性残渣の量は燃焼度と共に単調に増大すると考えられたが図 5-32 に示すよう

に燃焼度が最も高いサンプルで不溶性残渣中の FP 量が減少する結果を得たこれが燃料

の燃焼条件等によるものなのか溶解を行った時の条件の差によって生じたものなのかは

現段階では不明である旧原研を含めて原子力機構で行ってきた使用済燃料同位体組成測定

実験ではこれら不溶性残渣中に含まれる FP の測定は行われてこなかった今後測定手

法のさらなる見直しなどを通じて不溶性残渣に含まれる FP 量の測定技術の向上を図って

いくことが求められる

0 20 40 60 800

1000

2000

3000

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Solution

図 5-29 難測定 FP 測定結果(溶解溶液中の FP 量(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 60 -

0 20 40 60 800

200

400

600

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109

Ag133Cs

Insolble residue

図 5-30難測定 FP 測定結果(不溶性残渣中の FP の量(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 61 -

0 20 40 60 80101

102

103

104

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Insolble Residue+Solution

図 5-31難測定 FP 測定結果(溶解溶液と不溶性残渣中の FP 量の和(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 62 -

0 20 40 60 8010-4

10-3

10-2

10-1

100

Burnup [GWdt]

Rat

io o

f W

eigh

t[-] 95Mo

99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Insolble Residue(Insolble Residue+Solution)

図 5-32難測定 FP 測定結果(不溶性残渣中の FP の割合)

JAEA-Research 2013-020

- 63 -

表 5-3 には各サンプルの各同位体について原子炉停止から測定までの時間(冷却時間)を示

した表 5-4 には各サンプルの測定値について測定誤差(相対標準偏差)を示した

表 5-3 原子炉停止から測定日までの冷却時間(年)のまとめ

Assembly

Name ZN2 ZN3

Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 234U 969 1221 954 702 702 235U 969 1221 954 702 702 236U 969 1221 954 702 702 238U 969 1221 954 702 702

238Pu 969 1221 954 702 702 239Pu 969 1221 954 702 702 240Pu 969 1221 954 702 702 241Pu 969 1221 954 702 702 242Pu 969 1221 954 702 702 142Nd 969 1221 954 702 702 143Nd 969 1221 954 702 702 144Nd 969 1221 954 702 702 145Nd 969 1221 954 702 702 146Nd 969 1221 954 702 702 148Nd 969 1221 954 702 702 150Nd 969 1221 954 702 702 134Cs 973 962 702 702 702 137Cs 973 962 702 702 702 151Eu 1068 1048 802 796 796 153Eu 1068 1048 802 796 796 154Eu 973 962 708 708 708 155Eu 973 962 708 708 708 147Pm 1070 1061 802 796 796 147Sm 1068 1048 802 796 796 148Sm 1068 1048 802 796 796 149Sm 1068 1048 802 796 796 150Sm 1068 1048 802 796 796 151Sm 1068 1048 802 796 796 152Sm 1068 1048 802 796 796 154Sm 1068 1048 802 796 796 152Gd 1069 1048 802 796 796 154Gd 1069 1048 802 796 796 155Gd 1069 1048 802 796 796 156Gd 1069 1048 802 796 796 157Gd 1069 1048 802 796 796 158Gd 1069 1048 802 796 796 160Gd 1069 1048 802 796 796 95Mo 1165 1165 899 899 899 99Tc 1165 1165 899 899 899

101Ru 1165 1165 899 899 899 103Rh 1165 1165 899 899 899 109Ag 1165 1165 899 899 899 133Cs 1165 1165 899 899 899

JAEA-Research 2013-020

- 64 -

表 5-4 測定誤差(RSD相対標準偏差())のまとめ

Assembly

Name ZN2 ZN3

Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 234U lt 22 lt 22 lt 22 lt 22 lt 22 235U lt 10 lt 10 lt 10 lt 10 lt 10 236U lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 238U lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02

238Pu lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 239Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 240Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 241Pu lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 242Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 142Nd lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 143Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 144Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 145Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 146Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 148Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 150Nd lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 134Cs lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 137Cs lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 151Eu 38 14 25 13 14 153Eu 26 13 21 05 07 154Eu lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 155Eu lt 6 lt 6 lt 6 lt 6 lt 6 147Pm lt 5 lt 5 lt 5 lt 5 lt 5 147Sm 21 10 18 12 12 148Sm 24 11 18 12 12 149Sm 37 19 34 15 21 150Sm 22 10 18 12 13 151Sm 26 19 24 15 21 152Sm 19 10 16 11 11 154Sm 24 12 20 12 12 152Gd 43 38 59 53 58 154Gd 20 14 16 13 16 155Gd 82 11 85 11 13 156Gd 14 08 12 08 10 157Gd 62 20 101 37 30 158Gd 14 11 12 09 12 160Gd 16 18 14 19 21 95Mo 39 40 22 45 23 99Tc 31 31 24 35 24

101Ru 30 31 20 38 22 103Rh 26 24 20 37 19 109Ag 19 21 15 15 15 133Cs 39 38 31 48 35

ここに示した値は測定機器の性能と分離や希釈による誤差を考慮したものである

JAEA-Research 2013-020

- 65 -

表 5-5 と表 5-6 にはZN2 及び ZN3 集合体の照射にかかわる原子炉の運転履歴を示す

表 5-5 ZN2 集合体の運転履歴

開始日 終了日 日数 運転(第 12 サイクル) 1996726 1997923 424

定検 1997923 19971031 38 運転(第 13 サイクル) 19971031 19981217 412

定検 19981217 1999312 85 運転(第 14 サイクル) 1999312 200059 424

表 5-6 ZN3 集合体の運転履歴

開始日 終了日 日数 運転(第 12 サイクル) 1996726 1997923 424

定検 1997923 19971031 38 運転(第 13 サイクル) 19971031 19981217 412

定検 19981217 1999312 85 運転(第 14 サイクル) 1999312 200059 424

定検 200059 2000615 37 運転(第 15 サイクル) 2000615 2001813 424

定検 2001813 2001119 88 運転(第 16 サイクル) 2001119 200317 424

JAEA-Research 2013-020

- 66 -

図 5-33 と図 5-34 にはZN2 集合体及び ZN3 集合体を上から見た断面図とそれぞれのサ

ンプルの取得位置を示したまた図 5-35 には各燃料棒でサンプルを取り出した軸方向の

高さを示した図 5-36及び図 5-37にはZN2及び ZN3集合体の炉内での装荷位置を示した

図 5-33 本試験でサンプルが取得された燃料棒の位置(ZN2 集合体)

(3 サイクル照射 平均燃焼度 356GWdt)

JAEA-Research 2013-020

- 67 -

図 5-34 本試験でサンプルが取得された燃料棒の位置(ZN3 集合体)

(5 サイクル照射 平均燃焼度 535 GWdt)

JAEA-Research 2013-020

- 68 -

図 5-35 本試験でサンプルが取得された位置(軸方向)

JAEA-Research 2013-020

- 69 -

図 5-36 ZN2 集合体のシャッフリング 1112)

(福島第 2 原子力発電所第 12 サイクルから第 14 サイクル)

JAEA-Research 2013-020

- 70 -

図 5-37 ZN3 集合体のシャッフリング 1112)

(福島第 2 原子力発電所第 12 サイクルから第 16 サイクル)

JAEA-Research 2013-020

- 71 -

6おわりに

JAEA が JNES からの受託事業として実施した「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生

成核種組成測定試験」において燃焼率評価で測定が必要な元素の 1 つである Nd について2

種類の手法で測定を行ったが結果に差異が生じたそのため確度の高い測定結果を取得するこ

とと生じた差異の原因究明を目的としたフォローアップ測定を実施した

本件で発生した Nd 定量値の差異の原因は3 章で述べたとおり(1) Nd 定量における化学操

作中に相互汚染等が発生した可能性があったこと(2) Nd を含む FP 核種の測定結果算出に使用

した溶解溶液中の U 原子数に不確定性があったことの 2 点により生じたものと推定される今

後同様の測定を実施する際に注意すべき点をまとめると以下のようになる

① 着目元素の定量を行う際同時期かつ同一試料で U 原子数を測定すること

② 試料の保管時には蒸発が無視できるだけの十分な量を確保した上で保管すること

③ 保管試料は定期的に重量を測定し自然蒸発の影響を把握すること

④ 分取希釈等の操作時には天秤による秤量を行いデータ管理を確実に行うこと

の 4 点である特にどのデータをどの時期に測定するかは全体の測定計画の検討で調整できる

ことであるため出来るだけ同一試料のデータを短期間にまとめて取得できるように配慮すべき

である

また作業環境からの天然元素の汚染等の影響の排除について近年の分析装置の高感度化に

伴い試料の取扱量が極めて少なくなっていることに注意すべきである取り扱う試料量が少なく

なれば被ばくや汚染の可能性を低減できる反面同時に取扱う試料間から生じる相互汚染使

用する試薬や器具及び作業を実施する環境下から混入する天然元素の影響等による汚染の可能性

が高くなるこれらの試料間の相互及び環境下等から生じる汚染はその原因が多岐に渡って考

えられることから作業全般に繊細な注意を払う必要があるあるいは被ばく量に注意を払い

つつ環境下等から生じる天然元素の汚染の影響が出ない程度に取り扱う量を増加させる等の検

討も必要となるだろうこのためにもさらに確度の高いデータの取得を目指し同様の測定を

繰り返し行うことで測定経験を得ることが必要である

本件で発生した Nd 定量値の差異について今後同様の事象を繰り返さないためには上記対応

を必要とするしたがって分析作業の実施の際には事前に作業者間で分析方法及び手順につ

いて十分に検討を行い綿密な計画を立てそれらを確実に遂行していくことの重要性を再認識

する必要がある

JAEA-Research 2013-020

- 72 -

謝 辞

JNES からの受託事業として実施した「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組

成測定試験」においてはJNES の山本徹氏には当該事業の立ち上げから実施及び本フォローア

ップ測定の実施に至るまで多大なご指導とご支援を頂きましたJNES の安藤良平氏及び鈴木

求氏には事業の遂行だけではなく取得データの解析結果に関するご指導をいただきました

深く感謝申し上げます安全研究センター サイクル安全研究グループの外池幸太郎研究主幹には

JNES からの受託事業立ち上げに際して事業の主担当者としてご尽力いただきましたまた同

グループの戸塚真義氏と原科研福島技術開発特別チーム 臨界管理技術開発グループの蒲原佳子

女史には本レポートに掲載するデータの整理を旧ホット試験施設管理部 ホット材料試験課の宮

田精一氏並びに原科研福島技術開発特別チーム 臨界管理技術開発グループの佐藤真人氏には試

料の再調製を行っていただきました原子力基礎工学研究部門 分析化学研究グループの河野信昭

氏並びに鈴木大輔氏には試料分離法について貴重なご助言をいただきましたここに記してお礼

申し上げます

参考文献

1) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 20 年度報告書

2) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 21 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000016661pdf)

3) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 22 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000118961pdf)

4) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 23 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000123740pdf)

5) SUsuda NKohnoldquoAnion-Exchange Separation of Nd and the Transplutonium Elements

in Spent Nuclear Fuels for Burn-up DeterminationrdquoSeparation Sci Technol 23(10amp11)

pp1119-1131 (1988)

6) GUchiyama et alldquoDevelopment of quantitative analytical method of U Pu and fission

products in spent fuel by combined-chromatographic-mass-spectrometric-isotopic-dilution

technologyrdquoEuropean Nuclear Conference 2012 (ENC 2012) December 2012 Manchester

United Kingdom

7) ISO11483 ldquoPreparation of plutonium sources and determination of 238Pu239Pu isotope

ratio by alpha spectrometry rdquo ISO Geneva(1994)

8) K Shibata O Iwamoto T Nakagawa N Iwamoto A Ichihara S Kunieda S Chiba K

JAEA-Research 2013-020

- 73 -

Furutaka N Otuka T Ohsawa T Murata H Matsunobu A Zukeran S Kamada and J

Katakura ldquoJENDL-40 A New Library for Nuclear Science and Engineeringrdquo Journal of

Nuclear Science and Technology 48 1 (2011)

9) K Okumura T Mori M Nakagawa K Kaneko ldquoValidation of a Continuous-Energy Monte

Carlo Burn-up Code MVP-BURN and Its Application to Analysis of Post Irradiation

Experimentrdquo Journal of Nuclear Science and Technology 37(2)pp128-138(2000)

10) 須山賢也望月弘樹高田友幸龍福進奥野浩村崎穣大久保清志「連続エネルギモン

テカルロコード MVP 及び MCNP を使用する統合化燃焼計算コードシステム -

SWAT31」 JAEA-DataCode 2009-002 日本原子力研究開発機構 (2009)

11) 「平成 18 年度全 MOX 炉心核設計手法信頼性実証試験成果報告書」07 基炉報-0001 原子力安

全基盤機構 (2007)

12) 「平成 18 年度高燃焼度 9x9 型燃料信頼性実証試験成果報告書」07 基炉報-0002 原子力安全

基盤機構 (2007)

JAEA-Research 2013-020

- 74 -

付録

測定データ集

JAEA-Research 2013-020

- 75 -

A 混合スパイク試料の値付け

表 A-1 各標準濃度一覧

標準試料 濃度 誤差()

U 濃度標準 26820 microgg 005 Pu 濃度標準 83506 ngg 005 Nd 濃度標準 13495 ngg 007

各標準の純度及び秤量誤差から算出した

表 A-2 混合スパイクと各濃度標準の混合データ

試料名 分取量(g)

混合スパイク 11452 U 濃度標準 10968 Pu 濃度標準 10723 Nd 濃度標準 10324

表 A-3 各濃度標準の同位体組成

U 濃度標準 Pu 濃度標準 Nd 濃度標準 同位体組成

(原子百分率) 誤差() 同位体組成

(原子百分率) 誤差()同位体組成

(原子百分率) 誤差() 234U 00054 362 238Pu 00030 215 142Nd 27119 0007 235U 07205 003 239Pu 974234 0001 143Nd 12174 0009 238U 992741 00003 240Pu 25607 0003 144Nd 23789 0014 241Pu 00100 191 145Nd 8295 0020 242Pu 00028 185 146Nd 17202 0026 148Nd 5767 0038 150Nd 5653 0049 各誤差は質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な誤差伝播の

計算により算出した

表 A-4 混合スパイク中 238Pu の放射能測定結果

放射能比(238Pu242Pu) 012692

表 A-5 混合スパイクに各濃度標準を添加した試料の同位体比測定結果

試料名 測定値 233U238U 0075767 (原子数比) plusmn 0000064

242Pu239Pu 0065232 (原子数比) plusmn 0000004

150Nd142Nd 075200 (原子数比) plusmn 000028

JAEA-Research 2013-020

- 76 -

原子数の算出には次の式を用いた

Rms times Sps - Spm 原子数 =

Abm - Rms times Abs

Rms 濃度標準添加後の 238U233U239Pu242Pu150Nd142Nd 原子数比

Sps 添加した各濃度標準中同位体の量(原子数)233U242Pu142Nd 量

Spm 添加した各濃度標準中同位体の量(原子数)238U239Pu150Nd 量

Abm 混合スパイク中の同位体の比238UU239PuPu150NdNd

Abs 混合スパイク中の同位体の比233UU242PuPu142NdNd

表 A-6 原子数算出に使用したデータ

元素 Rms Sps Spm Abm Abs

U 1319833 0 7388E+16 00086391 09826830 Pu 0065232 219735E+15 63943E+10 0998653 00002917 Nd 0752004 15774E+14 32882E+13 09077548 00201111

JAEA-Research 2013-020

- 77 -

B 燃料溶解溶液試料の測定データ

表 B-1 燃料溶解溶液の分取希釈データ

一次希釈 二次希釈 試料名

分取 希釈 分取 希釈 希釈倍率

2F1ZN2c2 10814 584007 05658 112594 10747

2F1ZN2c3 11753 583867 05676 112728 9866

2F1ZN3c2 11739 576345 05696 111741 9631

2F1ZN3c3 11685 585754 05686 111584 9837

2F1ZN3a9 11636 581027 05686 112304 9862

表 B-2試料中 238Pu の放射能測定結果

試料名 放射能比 238Pu(239Pu+240Pu)

2F1ZN2c2 24520 2F1ZN2c3 33482 2F1ZN3c2 59239 2F1ZN3c3 81127 2F1ZN3a9 63257

表 B-3 α線スペクトロメトリーを併用した Pu の同位体組成測定結果 (単位原子百分率)

試料名 239Pu 240Pu 241Pu 242Pu 238Pu

2F1ZN2c2 62731 25047 7050 3792 138 2F1ZN2c3 62634 24507 7143 3855 186 2F1ZN3c2 42290 32030 8898 13333 345 2F1ZN3c3 41498 31898 8770 13147 468 2F1ZN3a9 36971 30207 8136 21280 341

JAEA-Research 2013-020

- 78 -

表 B-4 燃料溶解溶液中の UPu 及び Nd の同位体組成分析結果 (単位原子百分率)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 234U 001789 00329 00141 00246 00077

plusmn 000007 00001 00002 00002 00002 235U 11220 17429 02320 03689 00219

plusmn 00008 00005 00003 00003 00002 236U 03805 062693 04799 07900 02916

plusmn 00004 000002 00001 00002 00001 238U 984796 975973 992741 988164 996787

plusmn 00008 00005 00004 00004 00003 238Pu 1381 186 345 468 341

plusmn 0008 001 002 003 002 239Pu 627305 62634 42290 41498 369711

plusmn 00008 0001 0003 0005 00007 240Pu 25047 245073 32030 31898 302074

plusmn 0001 00008 0004 0007 00006 241Pu 70503 7143 8898 877 8136

plusmn 00005 0001 0004 001 0002 242Pu 37915 38550 13333 13147 212796

plusmn 00007 00007 0004 0003 00008 142Nd 1639 0623 11173 1088 1655

plusmn 0003 0003 00003 0001 0002 143Nd 21002 21210 135747 132774 88781

plusmn 0005 0002 00008 00008 00005 144Nd 30748 31879 37724 38747 41187

plusmn 0004 0002 0001 0002 0002 145Nd 16540 16760 15007 14895 136618

plusmn 0004 0002 0001 0001 00009 146Nd 16799 16789 18682 18740 20038

plusmn 0008 0003 0002 0003 0002 148Nd 8868 8730 9211 8933 9522

plusmn 0007 0003 0002 0002 0002 150Nd 4404 4010 4684 4320 5059

plusmn 0005 0002 0001 0001 0001 238Pu については238U による影響を考慮しα線測定の結果を用いた 238Pu のplusmnはα線測定誤差を 05質量分析法による同位体比測定誤差を

01とし統計的な誤差伝播の計算により算出した Pu の同位体組成は表 B-3 の結果に 241Pu 及び 242Pu を加え百分率したも

のである 各plusmnは質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な

誤差伝播の計算により算出した

JAEA-Research 2013-020

- 79 -

原子数の算出には次の式を用いた

Rms times Sps - Spm

原子数 = Abm - Rms times Abs

Rms スパイク添加後の 238U233U239Pu242Pu148Nd150Nd 原子数比

Sps 添加した濃縮同位体の量(原子数)233U242Pu150Nd 量

Spm 添加した濃縮同位体の量(原子数)238U239Pu148Nd 量

Abm 試料中の同位体の比238UU239PuPu148NdNd

Abs 試料中の同位体の比233UU242PuPu150NdNd

表 B-6 添加したスパイク中の UPu 及び Nd の原子数 (単位原子数)

試料名 U 233U Sps 238U Spm

2F1ZN2c2 57221E+15 56230E+15 49433E+13 2F1ZN2c3 57146E+15 56156E+15 49369E+13 2F1ZN3c2 57201E+15 56210E+15 49416E+13 2F1ZN3c3 57216E+15 56225E+15 49429E+13 2F1ZN3a9 57325E+15 56332E+15 49523E+13

試料名 Pu 242Pu Sps 239Pu Spm

2F1ZN2c2 14402E+14 14382E+14 42006E+10 2F1ZN2c3 14383E+14 14364E+14 41952E+10 2F1ZN3c2 14397E+14 14377E+14 41992E+10 2F1ZN3c3 14401E+14 14381E+14 42003E+10 2F1ZN3a9 14428E+14 14409E+14 42083E+10

試料名 Nd 150Nd Sps 148Nd Spm

2F1ZN2c2 96421E+13 87527E+13 11428E+12 2F1ZN2c3 96295E+13 87412E+13 11413E+12 2F1ZN3c2 96388E+13 87496E+13 11424E+12 2F1ZN3c3 96413E+13 87519E+13 11427E+12 2F1ZN3a9 96597E+13 87687E+13 11449E+12

57221times1015を示す

表 B-5 二次希釈試料分取量とスパイク添加量 試料名 試料分取量(g) 添加量(g)

2F1ZN2c2 11070 11496 2F1ZN2c3 11060 11481 2F1ZN3c2 11069 11492 2F1ZN3c3 11071 11495 2F1ZN3a9 11068 11517

JAEA-Research 2013-020

- 80 -

表 B-7 二次希釈試料の UPu 及び Nd 同位体組成(測定値) (単位原子数比)

試料名 233UU Abs 238UU Abm

2F1ZN2c2 0 09848 2F1ZN2c3 0 09760 2F1ZN3c2 0 09927 2F1ZN3c3 0 09882 2F1ZN3a9 0 09968

試料名 242PuPu Abs 239PuPu Abm

2F1ZN2c2 00379 06273 2F1ZN2c3 00386 06263 2F1ZN3c2 01333 04229 2F1ZN3c3 01315 04150 2F1ZN3a9 02128 03697

試料名 150NdNd Abs 148NdNd Abm

2F1ZN2c2 00440 00887 2F1ZN2c3 00401 00873 2F1ZN3c2 00468 00921 2F1ZN3c3 00432 00893 2F1ZN3a9 00506 00952

表 B-8 混合スパイク添加後の二次希釈試料の同位体比測定結果 (単位原子数比)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 233U238U 0410984 031750 034736 0383628 0264855

plusmn 0000042 000010 000010 0000094 0000048 242Pu239Pu 182016 1364439 218793 236969 222127

plusmn 000011 0000042 000021 000020 000017 148Nd150Nd 0089986 0149877 0186518 0211642 0266697

plusmn 0000017 0000033 0000034 0000024 0000058

各plusmnは質量分析法による同位体比測定結果(3 回繰り返し測定)の標準偏差を示す

JAEA-Research 2013-020

- 81 -

表 B-9 二次希釈試料の UPu 及び Nd 原子数の算出結果 U

試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 243319 13843E+16 0101 2F1ZN2c3 314965 18072E+16 0105 2F1ZN3c2 287884 16251E+16 0104 2F1ZN3c3 260669 14782E+16 0103 2F1ZN3a9 377565 21288E+16 0102

Pu 試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 054940 13022E+14 0060 2F1ZN2c3 073290 17594E+14 0060 2F1ZN3c2 045705 18143E+14 0062 2F1ZN3c3 042200 16870E+14 0062 2F1ZN3a9 045019 23666E+14 0061

Nd 試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 008999 79480E+13 0125 2F1ZN2c3 014988 14713E+14 0103 2F1ZN3c2 018652 18203E+14 0096 2F1ZN3c3 021164 21674E+14 0096 2F1ZN3a9 026670 27214E+14 0096

13843times1016を示す

表 B-10 二次希釈試料のウラン濃度

試料名 二次希釈試料 分取量(g) 1

分取試料中の U 原子数2

二次希釈試料の

U 濃度 (原子数g 溶液)

2F1ZN2c2 11070 13843E+16 1250E+16 2F1ZN2c3 11060 18072E+16 1634E+16 2F1ZN3c2 11069 16251E+16 1468E+16 2F1ZN3c3 11071 14782E+16 1335E+16 2F1ZN3a9 11068 21288E+16 1923E+16

1表 B-5 参照 2表 B-9 参照 13843times1016を示す

This is a blank page

国際単位系(SI)

乗数  接頭語 記号 乗数  接頭語 記号

1024 ヨ タ Y 10-1 デ シ d1021 ゼ タ Z 10-2 セ ン チ c1018 エ ク サ E 10-3 ミ リ m1015 ペ タ P 10-6 マイクロ micro1012 テ ラ T 10-9 ナ ノ n109 ギ ガ G 10-12 ピ コ p106 メ ガ M 10-15 フェムト f103 キ ロ k 10-18 ア ト a102 ヘ ク ト h 10-21 ゼ プ ト z101 デ カ da 10-24 ヨ ク ト y

表5SI 接頭語

名称 記号 SI 単位による値

分 min 1 min=60s時 h 1h =60 min=3600 s日 d 1 d=24 h=86 400 s度 deg 1deg=(π180) rad分 rsquo 1rsquo=(160)deg=(π10800) rad秒 rdquo 1rdquo=(160)rsquo=(π648000) rad

ヘクタール ha 1ha=1hm2=104m2

リットル Ll 1L=11=1dm3=103cm3=10-3m3

トン t 1t=103 kg

表6SIに属さないがSIと併用される単位

名称 記号 SI 単位で表される数値

電 子 ボ ル ト eV 1eV=1602 176 53(14)times10-19Jダ ル ト ン Da 1Da=1660 538 86(28)times10-27kg統一原子質量単位 u 1u=1 Da天 文 単 位 ua 1ua=1495 978 706 91(6)times1011m

表7SIに属さないがSIと併用される単位でSI単位で表される数値が実験的に得られるもの

名称 記号 SI 単位で表される数値

キ ュ リ ー Ci 1 Ci=37times1010Bqレ ン ト ゲ ン R 1 R = 258times10-4Ckgラ ド rad 1 rad=1cGy=10-2Gyレ ム rem 1 rem=1 cSv=10-2Svガ ン マ γ 1γ=1 nT=10-9Tフ ェ ル ミ 1フェルミ=1 fm=10-15mメートル系カラット 1メートル系カラット = 200 mg = 2times10-4kgト ル Torr 1 Torr = (101 325760) Pa標 準 大 気 圧 atm 1 atm = 101 325 Pa

1cal=41858J(「15」カロリー)41868J(「IT」カロリー)4184J(「熱化学」カロリー)

ミ ク ロ ン micro 1 micro =1microm=10-6m

表10SIに属さないその他の単位の例

カ ロ リ ー cal

(a)SI接頭語は固有の名称と記号を持つ組立単位と組み合わせても使用できるしかし接頭語を付した単位はもはや コヒーレントではない(b)ラジアンとステラジアンは数字の1に対する単位の特別な名称で量についての情報をつたえるために使われる

 実際には使用する時には記号rad及びsrが用いられるが習慣として組立単位としての記号である数字の1は明 示されない(c)測光学ではステラジアンという名称と記号srを単位の表し方の中にそのまま維持している

(d)ヘルツは周期現象についてのみベクレルは放射性核種の統計的過程についてのみ使用される

(e)セルシウス度はケルビンの特別な名称でセルシウス温度を表すために使用されるセルシウス度とケルビンの

  単位の大きさは同一であるしたがって温度差や温度間隔を表す数値はどちらの単位で表しても同じである

(f)放射性核種の放射能(activity referred to a radionuclide)はしばしば誤った用語でrdquoradioactivityrdquoと記される

(g)単位シーベルト(PV200270205)についてはCIPM勧告2(CI-2002)を参照

(a)量濃度(amount concentration)は臨床化学の分野では物質濃度

  (substance concentration)ともよばれる(b)これらは無次元量あるいは次元1をもつ量であるがそのこと   を表す単位記号である数字の1は通常は表記しない

名称 記号SI 基本単位による

表し方

秒ルカスパ度粘 Pa s m-1 kg s-1

力 の モ ー メ ン ト ニュートンメートル N m m2 kg s-2

表 面 張 力 ニュートン毎メートル Nm kg s-2

角 速 度 ラジアン毎秒 rads m m-1 s-1=s-1

角 加 速 度 ラジアン毎秒毎秒 rads2 m m-1 s-2=s-2

熱 流 密 度 放 射 照 度 ワット毎平方メートル Wm2 kg s-3

熱 容 量 エ ン ト ロ ピ ー ジュール毎ケルビン JK m2 kg s-2 K-1

比熱容量比エントロピー ジュール毎キログラム毎ケルビン J(kg K) m2 s-2 K-1

比 エ ネ ル ギ ー ジュール毎キログラム Jkg m2 s-2

熱 伝 導 率 ワット毎メートル毎ケルビン W(m K) m kg s-3 K-1

体 積 エ ネ ル ギ ー ジュール毎立方メートル Jm3 m-1 kg s-2

電 界 の 強 さ ボルト毎メートル Vm m kg s-3 A-1

電 荷 密 度 クーロン毎立方メートル Cm3 m-3 sA表 面 電 荷 クーロン毎平方メートル Cm2 m-2 sA電 束 密 度 電 気 変 位 クーロン毎平方メートル Cm2 m-2 sA誘 電 率 ファラド毎メートル Fm m-3 kg-1 s4 A2

透 磁 率 ヘンリー毎メートル Hm m kg s-2 A-2

モ ル エ ネ ル ギ ー ジュール毎モル Jmol m2 kg s-2 mol-1

モルエントロピー モル熱容量ジュール毎モル毎ケルビン J(mol K) m2 kg s-2 K-1 mol-1

照射線量(X線及びγ線) クーロン毎キログラム Ckg kg-1 sA吸 収 線 量 率 グレイ毎秒 Gys m2 s-3

放 射 強 度 ワット毎ステラジアン Wsr m4 m-2 kg s-3=m2 kg s-3

放 射 輝 度 ワット毎平方メートル毎ステラジアン W(m2 sr) m2 m-2 kg s-3=kg s-3

酵 素 活 性 濃 度 カタール毎立方メートル katm3 m-3 s-1 mol

表4単位の中に固有の名称と記号を含むSI組立単位の例

組立量SI 組立単位

名称 記号

面 積 平方メートル m2

体 積 立法メートル m3

速 さ 速 度 メートル毎秒 ms加 速 度 メートル毎秒毎秒 ms2

波 数 毎メートル m-1

密 度 質 量 密 度 キログラム毎立方メートル kgm3

面 積 密 度 キログラム毎平方メートル kgm2

比 体 積 立方メートル毎キログラム m3kg電 流 密 度 アンペア毎平方メートル Am2

磁 界 の 強 さ アンペア毎メートル Am量 濃 度 (a) 濃 度 モル毎立方メートル molm3

質 量 濃 度 キログラム毎立法メートル kgm3

輝 度 カンデラ毎平方メートル cdm2

屈 折 率 (b) (数字の) 1 1比 透 磁 率 (b) (数字の) 1 1

組立量SI 基本単位

表2基本単位を用いて表されるSI組立単位の例

名称 記号他のSI単位による

表し方SI基本単位による

表し方平 面 角 ラジアン(b) rad 1(b) mm立 体 角 ステラジアン(b) sr(c) 1(b) m2m2

周 波 数 ヘルツ(d) Hz s-1

ントーュニ力 N m kg s-2

圧 力 応 力 パスカル Pa Nm2 m-1 kg s-2

エ ネ ル ギ ー 仕 事 熱 量 ジュール J N m m2 kg s-2

仕 事 率 工 率 放 射 束 ワット W Js m2 kg s-3

電 荷 電 気 量 クーロン A sC電 位 差 ( 電 圧 ) 起 電 力 ボルト V WA m2 kg s-3 A-1

静 電 容 量 ファラド F CV m-2 kg-1 s4 A2

電 気 抵 抗 オーム Ω VA m2 kg s-3 A-2

コ ン ダ ク タ ン ス ジーメンス S AV m-2 kg-1 s3 A2

バーエウ束磁 Wb Vs m2 kg s-2 A-1

磁 束 密 度 テスラ T Wbm2 kg s-2 A-1

イ ン ダ ク タ ン ス ヘンリー H WbA m2 kg s-2 A-2

セ ル シ ウ ス 温 度 セルシウス度(e) Kンメール束光 lm cd sr(c) cd

スクル度照 lx lmm2 m-2 cd放射性核種の放射能( f ) ベクレル(d) Bq s-1

吸収線量 比エネルギー分与カーマ

グレイ Gy Jkg m2 s-2

線量当量 周辺線量当量 方向

性線量当量 個人線量当量シーベルト(g) Sv Jkg m2 s-2

酸 素 活 性 カタール kat s-1 mol

表3固有の名称と記号で表されるSI組立単位SI 組立単位

組立量

名称 記号 SI 単位で表される数値

バ ー ル bar 1bar=01MPa=100kPa=105Pa水銀柱ミリメートル mmHg 1mmHg=133322Paオングストローム Å 1Å=01nm=100pm=10-10m海 里 M 1M=1852mバ ー ン b 1b=100fm2=(10-12cm)2=10-28m2

ノ ッ ト kn 1kn=(18523600)msネ ー パ Npベ ル B

デ ジ ベ ル dB

表8SIに属さないがSIと併用されるその他の単位

SI単位との数値的な関係は    対数量の定義に依存

名称 記号

長 さ メ ー ト ル m質 量 キログラム kg時 間 秒 s電 流 ア ン ペ ア A熱力学温度 ケ ル ビ ン K物 質 量 モ ル mol光 度 カ ン デ ラ cd

基本量SI 基本単位

表1SI 基本単位

名称 記号 SI 単位で表される数値

エ ル グ erg 1 erg=10-7 Jダ イ ン dyn 1 dyn=10-5Nポ ア ズ P 1 P=1 dyn s cm-2=01Pa sス ト ー ク ス St 1 St =1cm2 s-1=10-4m2 s-1

ス チ ル ブ sb 1 sb =1cd cm-2=104cd m-2

フ ォ ト ph 1 ph=1cd sr cm-2 104lxガ ル Gal 1 Gal =1cm s-2=10-2ms-2

マ ク ス ウ ェ ル Mx 1 Mx = 1G cm2=10-8Wbガ ウ ス G 1 G =1Mx cm-2 =10-4Tエルステッド( c ) Oe 1 Oe  (1034π)A m-1

表9固有の名称をもつCGS組立単位

(c)3元系のCGS単位系とSIでは直接比較できないため等号「   」

   は対応関係を示すものである

(第8版2006年改訂)

この印刷物は再生紙を使用しています

Page 2: JAEA-Research 2013-020JAEA-Research 2013-020 - 1 - 1.はじめに 日本原子力研究開発機構(以下「JAEA」という。)は原子力安全基盤機構(以下「JNES」と

ii

JAEA-Research 2013-020

Examination of Measurement Method of

Isotopic Composition of Fission Products in Spent Fuel

Hiroyuki FUKAYA Kenya SUYAMA+ Takashi SONODA Kiyoshi OKUBO

Miki UMEDA and Gunzo UCHIYAMA+

Department of Fukushima Technology Development

Nuclear Science Research Institute

Tokai Research and Development Center

Japan Atomic Energy Agency

Tokai-mura Naka-gun Ibaraki-ken

(Received July 8 2013)

Japan Atomic Energy Agency conducted a project ldquoIsotopic Composition measurement of

Fission Products in Spent Fuel from FY2008 to FY2011rdquo by the entrustment of Japan Nuclear

Energy Safety Organization In that project we measured the isotopic composition of

neodymium isotopes which are important to evaluate the burnup value of spent nuclear fuel

by using two different methods and obtained different results The measurement of isotopic

composition of fission products is important basic technology and it is obviously applied to the

countermeasure to the Fukushima Daiichi Nuclear Power Station accident Therefore we

carried out the follow-up measurement in order to investigate the reason of the difference

between two neodymium measurements It was found that we needed correction to the

measurement results of neodymium for two samples and a part of other fission products for

all samples in total five samples This report summarizes all the works carried out in this

follow-up measurement and obtained results

Keywords Post Irradiation Examination Isotopic Composition Spent Fuel Fission Products

ICP-MS TIMS

+ Nuclear Safety Research Center Collaborating Engineer ( Fukushima Project Team )

JAEA-Research 2013-020

iii

目次

1はじめに middotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot 1

2受託事業の概要 middotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot 1

21 事業概要 middotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot 1

22 FP 核種の組成測定に関する 2 つの手法の特徴 middotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot 2

221 従来法 middotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot 2

222 現行法 middotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot 3

23 測定結果における差異の発生と受託事業で推定したその原因 middotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot 6

3フォローアップ測定 middotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot 7

31 フォローアップ測定の目的 middotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot 7

32 従来法と現行法の差の原因に関する再検討 middotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot 7

33 測定middotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot 8

331 測定条件の改善 middotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot 8

332 混合スパイク試料の値付け middotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot 9

333 分析操作 middotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot11

334 TIMS 測定 middotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot11

335 アルファ放射能測定 middotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot 12

34 測定結果 middotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot 12

35 考察middotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot 14

4 データ解析評価 middotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot 20

41 同重体混入の効果 middotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot 20

42 同重体混入の割合 middotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot 20

43 同重体混入の影響評価middotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot 23

5 本再測定結果を反映した測定結果のまとめmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot 27

6 おわりに middotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot 71

謝辞 middotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot 72

参考文献 middotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot 72

付録 測定データ集 middotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot 74

JAEA-Research 2013-020

iv

Contents

1Introduction middotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot 1

2Outline of ldquoIsotopic Composition measurement of Fission Products in Spent Fuel from

FY2008 to FY2011rdquo middotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot 1

21 Outline of Project middotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot 1

22 Feature of Two Methods for Measurement of Isotopic Composition of Fission

Products middotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot 2

221 Conventional Methodmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot 2

222 Present Method middotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot 3

23 Consideration about the Difference of Two Measurement Resultsmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot 6

3Follow-up Measurement middotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot 7

31 Purpose of Follow-up Measurement middotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot 7

32 Investigation of the Difference of Conventional Method and Present Methodmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot 7

33 Measurement middotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot 8

331 Improvement of Measurement Condition middotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot 8

332 Calibration of Mixed Spike Sample middotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot 9

333 Analytical Operation middotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot11

334 Measurement by TIMS middotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot11

335 Alpha Radioactivity Measurement middotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot 12

34 Resultsmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot 12

35 Summary middotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot 14

4 Data analysismiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot 20

41 Effect of Isobar Materials Contaminationmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot 20

42 Ratio of Isobar Materials Contamination middotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot 20

43 Evaluation of Isobar Materials Contamination middotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot 23

5 Summary of Measurement Data middotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot 27

6 Conclusion middotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot 71

Acknowledgementmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot 72

References middotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot 72

Appendix Measurement Data middotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot 74

JAEA-Research 2013-020

- 1 -

1はじめに

日本原子力研究開発機構(以下「JAEA」という)は原子力安全基盤機構(以下「JNES」と

いう)から「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定試験」1)2)3)4)を受託し

平成 20 年度から使用済燃料中に存在している核分裂生成核種の組成測定を行ってきた当該受託

事業において燃焼率評価に必要な元素の 1 つであるネオジム(以下「Nd」という)の測定に

ついて同様の試験を実施する際に旧日本原子力研究所時代から適用している表面電離型質量分

析装置(以下「TIMS」という)を用いる手法と本事業のために検討した高周波誘導結合プラ

ズマ質量分析装置(以下「ICP-MS」という)を使用する手法による 2 種類の測定を行ったとこ

ろ両者の測定結果のうち 3 サンプルに数パーセントの差異が生じた 3)燃焼率の測定誤差は

Nd-148 法では 3程度と米国材料試験協会規格(ASTM 規格)で定義されており2 サンプルに

ついてはその誤差内に入る結果であったが近年では燃焼計算の精度が向上し測定で求められ

た燃焼率の詳細な評価も行われていることから当該事業における測定結果の差については原因

を究明する必要があると考えたこの差異については当該事業の最終年度(平成 23 年度)に原

因究明のための検討及び再分析を実施したが明確な原因を見出すまでには至らなかった

使用済燃料中の核分裂生成核種の組成は使用済燃料の特性を把握する上で最も基本的なパラ

メータでありその測定は原子力の研究開発の根幹の一つとも言える重要な基盤技術であるま

た福島第一原子力発電所事故で発生した燃料デブリの取り出しにおいては燃料デブリの性状

把握のために事前の組成測定を行うことが必須であると考えられデブリの取り出しが行われる

事を見据えてこの技術を今後も継続的に発展させる必要があるよって当該事業の終了後に

確度の高い測定結果の取得及び測定結果の差異の原因を究明することを目的としてフォローアッ

プ測定を自主的に実施した測定の結果Nd については対象となる 5 試料のうち 2 試料でま

た難溶解性核分裂生成核種については 5 試料すべての測定結果の修正が必要であることがわか

った

本報告は当該事業のフォローアップ測定において実施した作業測定結果2 種類の測定に

よる結果の差異の原因及び核分裂生成核種組成の再評価についてまとめたものである

2受託事業の概要

21 事業概要

JNES が実施している全 MOX 炉心核設計手法の信頼性実証試験の一部として国内商用炉に

おいて燃焼したMOX燃料の核種組成分析データを取得し解析評価することが計画されていた

これに備えMOX 燃料の参照データ取得のための照射後試験に資する目的で「平成 20~23 年度

軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定試験」が JAEA の受託事業として実施された当該事

JAEA-Research 2013-020

- 2 -

業では高燃焼度 BWR 9times9B 型ウラン燃料集合体から取得した高燃焼度燃料二酸化ウランペレ

ットについて核設計上重要な核分裂生成核種(FP 核種)の組成及び燃焼度測定のための核種の

組成を測定した

測定の対象とした燃料は福島第 2 発電所 1 号機(2F1)で使用された 2F1ZN2 集合体及び

2F1ZN3 集合体である2F1ZN2 集合体は 3 サイクル照射された集合体平均燃焼度が 356GWdt

の燃料集合体である一方2F1ZN3 集合体は 5 サイクルにわたって用いられ集合体平均燃焼

度が 535GWdt に達しているこれらの集合体からそれぞれ 2 試料(2F1ZN2c22F1ZN2c3)

及び 3 試料(2F1ZN3c22F1ZN3c3 及び 2F1ZN3a9)の合計 5 試料を取り出して組成測定を実

施した組成測定試験では特に反応度評価上重要な FP 核種である 142Nd143Nd144Nd145Nd

146Nd148Nd150Nd147Pm147Sm148Sm149Sm150Sm151Sm152Sm153Eu154Eu

155Eu154Gd155Gd156Gd157Gd158Gd160Gd95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

134Cs 等に着目した測定を実施したこれらに加えて燃焼率測定のために U 及び Pu の組成測定も

行った従来旧日本原子力研究所が実施してきた照射後試験ではアクチノイド同位体の測定に

着眼した試験を行ってきたため当該事業は JAEA における使用済燃料組成測定試験の能力を大

幅に向上させる大きな意義がある本事業は平成 20 年度より開始し平成 23 年度で終了してい

22 FP 核種の組成測定に関する 2 つの手法の特徴

FP 核種の組成測定については2 つの手法を適用している1 つはJAEA で燃焼率評価に必

要な UPu 及び Nd の測定に特化した手法として定常的に実施している手法である受託事業で

はこの手法を「従来法」と呼びUPu 及び Nd の測定に適用した一方その他 FP 核種につ

いては受託事業によって導入した高分解能 ICP-MS(HR-ICP-MS)を使用することによる簡便

且つ必要十分な精度を有する手法を新規に検討して対応することとした受託事業ではこれを「現

行法」と呼んでいる以下に従来法と現行法の特徴を述べる

221 従来法 5)

本法は旧日本原子力研究所が考案しその後 JAEA が現在に至るまで適用しているものでリ

ファレンスとして扱われている手法である本法では化学分離に硝酸-メタノール混液系によ

る陰イオン交換分離法を適用し化学分離した各元素の測定に TIMS を使用している陰イオン

交換による化学分離スキームを図 2-1 に示す

燃焼率は試料中の UPu 及び 148Nd の原子個数比で算出される本法による燃焼率測定では

UPu 及び Nd の原子個数比の算出に混合スパイクを用いた同位体希釈法を適用している同

位体希釈法は元素の高精度定量分析に用いられる手法で目的元素の特定の質量の同位体を濃

縮した化合物あるいは単体元素(スパイクという)を既知量添加し同位体組成の変化を質量分

析装置で測定するものでありその変化の程度から試料中の目的元素量を算出できる

本法ではUPu 及び Nd の各同位体組成及び原子個数比の確定した混合スパイクを用いるこ

JAEA-Research 2013-020

- 3 -

とで試料中の UPu 及び 148Nd の原子個数比を算出することができる混合スパイクはU

Pu及びNdの各同位体組成及び原子個数比が固定値であり経時等による濃度変化は影響しない

すなわち混合スパイク及び試料中の UPu 及び Nd の各濃度は燃焼率に関与しないことから

混合スパイクの適用は試料の分取希釈等における重量測定の手間とともにそれらの操作に

付随する誤差の影響を排除することが可能となる利点を有している本法は化学分離及び測定

に熟練を要するがJAEA での化学分離の実績は豊富であり高精度での同位体比測定が可能な

TIMS(主同位体で<plusmn01)及び混合スパイクによる同位体希釈法の適用と相まって高い信

頼性を有している

222 現行法 6)

本法は化学分離に抽出クロマトグラフィーを測定に HR-ICP-MS を適用している

HR-ICP-MS による測定は TIMS と比較して測定精度がやや落ちる(主同位体でplusmn1程度)が

照射後試験の解析精度を考えると十分な精度を有しているまた本試験のように測定対象とし

た FP 核種が多数に及んでいる場合に必要な精度を確保しつつ比較的短時間でデータを取得す

ることが期待できる抽出クロマトグラフィーによる化学分離スキームを図 2-2 に示す

今回の化学分離に適用した抽出クロマトグラフィーは従来法と比較して極めて迅速な手法で

あるしかしながらこの化学分離方法は平成 22 年度報告書 3) において Nd フラクションに

Ce が混入したことにより142Ce の寄与による 142Nd の補正を実施する必要があるなど現時点

では改良の余地があることが分かっているこの同重体の測定結果に与える影響は 4 章で議論す

るなおHR-ICP-MS での測定はTIMS による測定が 1 元素ずつであることに対して多元

素の同時測定が可能であることが大きな利点であるただし同重体の干渉による影響を排除す

ることは困難なため希土類元素等の同重体を多数有する元素等については化学分離が不可欠で

あることは TIMS と同様である

JAEA-Research 2013-020

- 4 -

試 料 組成用30μg as U定量用10μg as U

1M HCl

1M HNO3 - 90 CH3OH

Cs U(Sr) Sr EuCmAm Nd

カラム陰イオン交換樹脂

10M HCl

CeTh Pu(Np)

155M HNO3 02ml蒸発乾固10M HCl 02ml蒸発乾固1M HCl 05ml1M NH2OH - HCl 001ml蒸発乾固155M HNO3 04mlCH3OH 4ml混合後カラムに流す

1M HNO3 - 90 CH3OH

03M HNO3 - 80 CH3OH

03M HNO3 - 80 CH3OH

1M HNO3 - 90 CH3OH

図 2-1 従来法における陰イオン交換による化学分離スキーム

JAEA-Research 2013-020

- 5 -

図 2-2 現行法における抽出クロマトグラフィーによる化学分離スキーム

JAEA-Research 2013-020

- 6 -

23 測定結果における差異の発生と受託事業で推定したその原因

本事業の平成 23 年度報告書 4) においてNd 定量値の結果に従来法(陰イオン交換分離-TIMS

測定221 項参照)と現行法(抽出クロマトグラフィー-HR-ICP-MS 測定222 項参照)で

差異を生じたことが問題点として挙げられた差異は2F1ZN3c2 及び 2F1ZN3a9 試料で 2-3

2F1ZN3c3 試料で 8であったASTM 規格で定義された Nd-148 法の測定誤差が 3程度である

としても近年の詳細な燃焼率評価の結果を考えると2F1ZN3c2 及び 2F1ZN3a9 試料における

差異も若干大きく特に 2F1ZN3c3 試料の差異 8は有意であると考えた

従来法と現行法によって得られた測定値に差異が生じた原因はそれぞれの測定手法に内在す

る原因そのものによって生じるだけでなくその他実験に供する試料やデータの処理が原因と

なっている可能性もある当該事業の平成 23 年度に原因の検討及び再分析を実施しておりその

原因を以下のいずれかによるものと推定した

① 燃料溶解溶液の二次希釈試料から測定試料を調製する際の分取希釈秤量操作における液

撥ね等による試料ロス秤量値の読み取り間違い等

② 燃料溶解溶液の一次希釈試料から二次希釈試料の調製時の分取希釈秤量操作における液

撥ね等による試料ロス秤量値の読み取り間違い等

③ HR-ICP-MS の感度変化等による測定上のエラー

④ スパイク試料の Nd 表示値の誤り

上記の推定原因に対し平成 23 年度に再分析を実施したところ以下の結果を得た 4)① に

ついては二次希釈試料による Nd 再測定を実施した結果同様の結果が得られたため原因で

ないことがわかった③及び④については新たに Nd スパイク試料を調製し二次希釈試料を

TIMS により測定したところHR-ICP-MS と同様の結果が得られたため原因でないことが確

認されている

②については 二次希釈試料に対する U 濃度を測定し平成 21 年度に実施した従来法から算

出した U 濃度と比較したところ4~12の差異が生じた当該事業では各 FP 核種量は U 原

子数を分母として規格化しているすなわち平成 22 年度に報告した希土類元素の定量値は平成

21 年度に実施した従来法によって一次希釈試料に対して測定した溶液重量あたりの U 原子数に

二次希釈試料調製の際の希釈率を用いて U 濃度を算出しその値を使用して規格化しているそ

こで平成 22 年度に得られた現行法による Nd 定量結果について平成 23 年度に再測定した U 原

子数を使用して再評価したところ従来法との差異が 2F1ZN2c3 及び 2F1ZN3c2 で 7

2F1ZN2c22F1ZN3c3 及び 2F1ZN3a9 で 4となった

したがって差異の原因は②の一次希釈試料から二次希釈試料を調製する段階で液撥ね等の

JAEA-Research 2013-020

- 7 -

操作や表示値読み取りのミスがあったことではないかと考えられたしかし当該事業内ではこ

れ以上の原因を特定するまでには至らなかった

3フォローアップ測定

31 フォローアップ測定の目的

JAEA では東京電力福島第一原子力発電所事故に対応する技術開発の一つとして今後も継

続して燃焼燃料中の FP 核種測定に係る試験を行う計画であるNd の測定は燃焼率評価に必須の

項目であり信頼性の高い結果が求められるまた2 つの手法による測定結果の差に関する原

因の究明は今後の試験を行う上で重要であるこのため確度の高い測定結果を取得するととも

に測定結果の差異の原因を究明することを目的として受託事業で行った燃料溶解溶液全試料

を対象として燃焼率評価に必要な元素(UPu 及び Nd)の再分析を実施するフォローアップ測

定を実施することとした

32 従来法と現行法の差の原因に関する再検討

23 項において平成 23 年度に実施した受託事業における原因究明では二次希釈試料の調整

作業の段階で測定値に影響を与える要因のあったことが示唆されている今回のフォローアップ

測定を開始する前に従来法と現行法の間に差異が生じる原因を以下のように再度検討した

(1) 平成 21 年度に実施した従来法による UPu 及び Nd の測定では試料分取量が極めて少量

であったため(溶液重量で 003~006 g 程度)秤量値の誤差が溶液重量あたりの U 原子数定

量結果に影響を与えている可能性があることが考えられる燃焼率の評価においては 221 項

で述べたとおりUPuNd の混合スパイクを使用して U に対する Pu 及び 148Nd の原子個

数比を用いて算出されることから溶液重量あたりの U 原子数はその評価には関与しないし

かし本受託事業では現行法によって測定する各 FP 核種値の規格化に用いる U 原子数とし

て従来法によって測定した一次希釈試料の溶液重量あたりの U 原子数を希釈倍率で除した値

を使用したことから従来法で測定した U 原子数の値に不確定性が存在した場合現行法の

Nd 定量値に影響を与える

(2) 受託事業で行った測定の前にUPu 及び Nd の混合スパイクの校正を実施していなかった

前述したとおり燃焼率は試料中の UPu 及び 148Nd の原子個数比から算出されるこの原

子個数比はUPu 及び Nd の混合スパイクを用いた同位体希釈法により求められる混合ス

パイクを使用した場合溶液蒸発があったとしても原子個数比の関係は保たれるが信頼性の

高い燃焼率測定を実施するには混合スパイクの UPu 及び Nd の原子個数比を校正しそ

れらの値を確定しておく必要があったまた混合スパイクの校正を実施していなかったこと

JAEA-Research 2013-020

- 8 -

は上記(1)に記述したとおり現行法によって測定する各 FP 核種値の規格化に用いる U

原子数の値に不確定性が生じる原因の一つとなることが考えられるなお受託事業で使用し

た混合スパイクは平成 21 年度に実施した従来法で全量を消費したため2 つの手法による

測定結果の差異の発生が認められた後に当該混合スパイクの原子個数比を確認することはで

きなかった

(3) 平成 21 年度に実施した従来法において化学操作上のミスを生じた可能性がある本事業の

平成 22 年度報告書 3) で全ての試料において従来法と現行法による Nd の同位体組成測定結

果は良い一致を示していることが述べられている同位体組成が一致していながら定量値に

差異が生じる原因としては同位体希釈法によるスパイク添加試料の化学分離操作において

作業環境や試薬等に存在する天然 Nd による汚染や試料間の相互汚染等により起こりうると

考えたなお23 節に述べたとおり現行法に対して差異原因究明のための二次希釈試料

の再測定等を実施しており同様の差異を有する結果が得られていることから平成 21 年度

に実施した従来法において上述した化学操作上のミスが発生していると考えた

33 測定

331 測定条件の改善

23 節で記載したとおり2 つの手法による Nd 定量値の差異の原因として二次希釈試料の調

製段階での問題が測定値に影響を与える要因が示唆されたまた32 節で記載したとおり従来

法による溶液重量あたりの U 原子数値の影響に加え混合スパイクの校正未実施により発生した

可能性も新たに抽出したこれらは測定に使用した試料の健全性及び従来法による測定に問題

があった可能性を意味している差異の原因を排除し確度の高いデータを得るための対応を以

下に示すなお測定方法は22 節に示した各方法の特徴を考慮し実績の豊富な従来法を採用

した

(1) 使用するすべての試料について試料原液から再調製することとしUPu 及び Nd の測定

には全て新たに調製した二次希釈試料を使用した分取等の操作に使用する分析天秤は少

数点以下 4 桁まで表示可能なものを使用し秤量は全て 05g 以上とすることで分取等に係

る不確定性を排除することとした以下に使用した分析天秤を示すなお再調製試料等の

取扱いについては分取希釈の状況を撮影する作業環境を清浄化する試薬類は超高純度

レベルを使用するなど間違いや汚染等が生じないように細心の注意を払った

エーアンドディ GH-252 及び FR-300

メトラートレド AE200

(2) 測定を行う前にスパイクに係わる不確定性を排除するため混合スパイクの値付けを実施

JAEA-Research 2013-020

- 9 -

した詳細は 332 項に示すなお当該スパイクは本フォローアップ測定用に新規に入手

したものであり受託事業内で使用した混合スパイクとは異なる

(3) 再調製した二次希釈試料の測定により試料原液の U 濃度を算出することとした本フォロ

ーアップ測定の主目的は確定したデータを取得することであるため燃焼率評価に必要な元素

である UPu 及び Nd の各同位体組成及び原子個数比を求めるだけでよく試料原液の U 濃

度を求める必要はないしかし燃焼燃料の照射後試験では95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag 等

の難溶解性 FP 核種も測定対象でありこれらを他の FP 核種と同様に U を分母として規格化

するためには試料原液の U 濃度を求める必要があるここでは今後も照射後試験を継続し

て実施することを想定しホットセル内での重量測定の操作性の確認として位置付けて実施し

332 混合スパイク試料の値付け

定量に使用する混合スパイクは使用前に UPu 及び Nd の標準試料による濃度値付けを実施

し使用するスパイクに関係する値の不確定性を排除することとした図 3-1 に混合スパイク

試料値付けの作業フローを示す

燃焼率評価のための UPu 及び Nd 測定に使用する混合スパイクには233U242Pu 及び 150Nd

の各濃縮同位体を用いたこれに以下に示す UPu 及び Nd の濃度標準を用いた同位体希釈法

により濃度を値付けた

U 濃度標準高純度天然金属 U(旧日本原子力研究所製JAERI-U4)

Pu 濃度標準高純度金属 Pu(米国旧 National Bureau of Standards(NBS)製 949c)

Nd 濃度標準高純度 Nd(関東化学製 Nd2O3試薬(3N5))

上記濃度標準は超高純度硝酸(多摩化学工業製 TAMAPURE-AA100)及び超純水を用いて

溶解した溶解分取及び希釈操作においては全て重量測定を行い重量測定値から濃度を値付

けた混合スパイク試料は同位体希釈法による値付けを行うため同位体組成測定用と定量用

(UPu 及び Nd の各濃度標準添加試料)の 2 系統での分離操作を実施した化学分離は従来法

の陰イオン交換分離法により行いUPu 及び Nd を分離した後それぞれを TIMS によって測

定した(334 項に後述)U 濃度標準及び Nd 濃度標準については天然組成であり同位体組成

測定の必要はないがコンタミ等の影響がないことを確認するため同位体組成測定を実施した

また238Pu に干渉する 238U の影響を補正するため混合スパイク試料の Pu 組成測定用試料は

アルファ放射能測定を行った(335 項に後述)さらにPu 濃度標準については組成測定日を

基準として Pu 純度保証日への崩壊補正を行い測定日における Pu 純度補正を実施した

混合スパイク試料の値付け結果を表 3-1 に示す

JAEA-Research 2013-020

- 10 -

図 3-1 混合スパイク試料の値付けの作業フロー

表 3-1 混合スパイク試料中の UPu 及び Nd の同位体組成及び濃度

U Pu Nd 2012625 現在の値 2012628 現在の値 2012712 現在の値

同位体組成 (原子百分率) 誤差()

同位体組成 (原子百分率) 誤差()

同位体組成 (原子百分率) 誤差()

233 982683 00006 238 00030 30 142 20111 030 234 08466 003 239 00292 066 143 12064 004 235 00209 134 240 00892 025 144 19671 009 236 lt0001 - 241 00134 337 145 10494 005 238 08639 004 242 998653 0001 146 18052 005 148 11852 014 150 907755 001

濃度 濃度 濃度 192660 ngg 010 5036 ngg 006 2081 ngg 009 238Pu については238U による影響を考慮しα線測定の結果を用いた誤差はα線測定の計

数誤差を 3とし質量分析法による同位体比測定誤差を統計的な誤差伝播の計算により算出した

各同位体組成の誤差は質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な誤差

伝播の計算により算出した 各濃度の誤差は同位体希釈法の算出式に基づき統計的な誤差伝播の計算により算出した

各plusmnは質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な誤差伝播の計算によ

り算出した

混合スパイク試料

U 濃度標準

Pu 濃度標準

Nd 濃度標準

UPu 及び Nd 同位体組成測定

(Pu についてはアルファ放射能測定を併用)

UPu 及び Nd 同位体比測定

(U233238Pu242239Nd142150)

混合スパイク試料中 UPu 及び Nd 濃度の算出

Pu 濃度標準

同位体 組成測定

陰イオン交換分離法による化学分離

U 濃度標準

Nd 濃度標準

同位体 組成測定

JAEA-Research 2013-020

- 11 -

333 分析操作

二次希釈試料からUPu 及び Nd 同位体組成測定用と同位体希釈法による定量用試料を分取

した定量用試料には 332 項で値付けた混合スパイク試料を添加したその後図 2-1 の分離ス

キームに従い同位体組成測定用及び定量用試料中の UPu 及び Nd を化学分離した各分離液

を蒸発乾固後再溶解しTIMS による測定を行ったまた分離した Pu 同位体組成用試料の一

部を分取し238Pu に干渉する 238U の影響を補正するためのアルファ放射能測定を実施した図

3-2 に分析操作のフローを示す

図 3-2 分析操作フロー

334 TIMS 測定

同位体組成測定にはフィニガンマット社製の TIMS である MAT262 を用いた本装置は

イオン検出器に 7 つのファラデーカップを備え最大 13 試料を組み込むことができる

333 項で分離した UPu 及び Nd の乾固物を約 1M 硝酸で溶解した溶解濃度は燃料の溶

解及び分取希釈データから各元素のおおよその含有量を推定し約 100ngUmicroL30ngPumicroL

及び 5ngNdmicroL となるよう調整した各溶解液 1microL をマイクロピペットで TIMS 用試料フィラメ

ントに塗布し電流を通して酸化物として固着させたのち装置内部の所定の箇所に設置し真

空排気等を行った試料を測定する前には試料と同時に設置した校正用試料を用いて装置の質

量校正やファラデーカップ位置の調整等を実施した

試料の同位体組成測定は全てトータルエバポレーション法で行ったトータルエバポレーショ

ン法は試料に塗布した試料を完全に蒸発させその過程において発生するイオン全てを検出す

二次希釈試料

混合スパイク試料

陰イオン交換分離

UPu 及び Nd 同位体組成測定

(Pu についてはアルファ放射能測定を併用)

UPu 及び Nd 同位体比 測定

(U233238Pu242239Nd148150)

分析結果(原子数Total-U)

JAEA-Research 2013-020

- 12 -

る方法であり質量差別効果に伴うバイアスの補正を必要としない利点がある測定は同一の

試料から 3 回の繰り返し測定を行いその平均値を測定値とした各同位体組成結果に付随する

誤差は各同位体比の繰り返し測定による標準偏差を誤差伝播して算出したまた同位体希釈

法による定量結果に付随する誤差は同位体希釈法の算出式に基づき上記同位体組成結果の誤

差混合スパイク試料の誤差等を伝播して算出した

335 アルファ放射能測定

アルファ放射能測定用試料は従来法の陰イオン交換法により分離した Pu 溶液の一部を分取

し238Pu として一試料あたり 10~100Bq 程度に希釈調整したのち各試料を 25mmφタンタ

ル板に焼き付け調製した上でその試料に対してアルファ線スペクトロメータ(EGG ORTEC

モデル 676A)にて238Pu 放射能と 239Pu 及び 240Pu 放射能の和に対する比を測定した

238Pu は同位体組成としては少量であるが半減期が短いためアルファ線スペクトルを測定す

ると大きなピークが得られる得られた 238Pu のピークは239Pu 及び 240Pu のピーク領域に影響

を与えるため文献 7) に従いテーリング補正を実施している求めた放射能比にTIMS による

同位体組成測定結果を併用し238Pu 同位体比を算出した

アルファ放射能測定における測定誤差は同法による繰り返し測定誤差 02以下及び試料調製

誤差 035以下を伝播して 05以下と算出した

34 測定結果

全 U 原子数に対する原子個数比で表される結果一覧を表 3-2 に示す各同位体の測定誤差は

その存在量(割合)に依存するこれは存在量が多い同位体は TIMS で測定した時の検出信号

が大きいために計数誤差が小さくなり存在量が少ない同位体は検出信号が小さいために計数誤

差が大きくなることによるフォローアップ測定においてはU では同位体存在度が<005

では誤差<plusmn3同位体存在度が 005~2では<plusmn03同位体存在度が 2以上では<plusmn02

であったPu では全ての同位体の存在度が>1であり238Pu 以外の各同位体の誤差は

<plusmn03であった238Pu はアルファ放射能測定と TIMS を併用した結果<plusmn06と評価

したNd では142Nd で誤差<plusmn06その他の同位体で<plusmn03であったこれは2F1ZN2c2

の 142Nd を除き平成 21 年度の測定結果とほぼ同等であった

JAEA-Research 2013-020

- 13 -

表 3-2 使用済燃料の分析結果 (単位原子数Total-U)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 誤差() 234U 1789E-04 3293E-04 1407E-04 2460E-04 7718E-05 <22 235U 1122E-02 1743E-02 2320E-03 3689E-03 2193E-04 <091 236U 3805E-03 6269E-03 4799E-03 7900E-03 2916E-03 <023 238U 9848E-01 9760E-01 9927E-01 9882E-01 9968E-01 <012

U-Total 1000E+00 1000E+00 1000E+00 1000E+00 1000E+00 <012

238Pu 1299E-04 1811E-04 3850E-04 5346E-04 3786E-04 <052 239Pu 5902E-03 6098E-03 4722E-03 4736E-03 4110E-03 <013 240Pu 2357E-03 2386E-03 3576E-03 3640E-03 3358E-03 <013 241Pu 6634E-04 6955E-04 9935E-04 1001E-03 9045E-04 <024 242Pu 3567E-04 3753E-04 1489E-03 1500E-03 2366E-03 <013

Pu-Total 9409E-03 9736E-03 1116E-02 1141E-02 1112E-02 <013

142Nd 9414E-05 5069E-05 1251E-04 1596E-04 2115E-04 <053 143Nd 1206E-03 1727E-03 1521E-03 1947E-03 1135E-03 <018 144Nd 1766E-03 2595E-03 4226E-03 5681E-03 5265E-03 <018 145Nd 9499E-04 1364E-03 1681E-03 2184E-03 1746E-03 <018 146Nd 9647E-04 1367E-03 2093E-03 2748E-03 2562E-03 <018 148Nd 5093E-04 7107E-04 1032E-03 1310E-03 1217E-03 <018 150Nd 2529E-04 3265E-04 5246E-04 6334E-04 6467E-04 <027

Nd-Total 5743E-03 8141E-03 1120E-02 1466E-02 1278E-02 <018

Pu 分離日 201275 201275 201275 201275 201275 - Pu 測定日 2012718 2012720 2012720 2012723 2012720 - 分析値は測定日の値であり冷却期間及び運転履歴に基づいた炉内崩壊の補正等は実施していない

1789times10-4を示す 他の表でも同様に記載 238Pu については238U による影響を考慮しα線測定の結果を用いた

JAEA-Research 2013-020

- 14 -

35 考察

Pu の定量値について本フォローアップ測定結果と平成 21 年度定量値との比較を表 3-3 に示

すまた表 3-4 に Nd 定量値の本フォローアップ測定結果と平成 21 年度及び平成 23 年度の測

定値との比較を示す表 3-5 は試料原液の U 濃度の測定値を示す表 3-6 には参考として平成

21 年度の従来法による UPu 及び Nd 等の測定結果(平成 21 年度報告書 2) p40表 4-4 掲載)

を記載するなお表 3-3 及び表 3-4 の平成 21 年度定量値(B)及び(D)は平成 21 年度に一次

希釈試料を対象にして従来法により測定した値(平成 21 年度報告書 2) p40表 4-4 掲載Pu total

及び Nd total)であるまた表 3-4 の平成 23 年度定量値(E)は平成 23 年度に二次希釈試

料を対象にして TIMS により U の定量を行った結果で平成 22 年度に現行法で測定した Nd 定

量値を規格化した値(平成 23 年度報告書 4) p25表 4-3 掲載D 欄)表 3-5 の平成 23 年度定量

値(G)は2 つの手法による Nd 定量値の差異の原因検討の一環として平成 23 年度に新たに

一次希釈試料から調製した二次希釈試料中の U 濃度を再測定し原液濃度に換算した値(平成 23

年度報告書 4) p27表 4-5 掲載下段)である

表 3-3 Pu 再測定結果と平成 21 年度定量値との比較

(単位原子数Total-U)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9再測定結果(A) 9409E-03 9736E-03 1116E-02 1141E-02 1112E-02平成 21 年度定量値(B)$ 9374E-03 9707E-03 1117E-02 1145E-02 1109E-02(A)(B) 100 100 100 100 100 9409times10-3を示す $ 従来法と TIMS によって求めリファレンス値として扱われている値

表 3-4 Nd 再測定結果と平成 21 年度及び平成 23 年度定量値との比較

(単位原子数Total-U)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9

再測定結果(C) 5743E-03 8141E-03 1120E-02 1466E-02 1278E-02平成 21 年度定量値(D)$ 5727E-03 8381E-03 1168E-02 1472E-02 1286E-02(C)(D) 100 097 096 100 099 平成 23 年度定量値(E) 549E-03 783E-03 109E-02 142E-02 124E-02 (E)(D) 096 093 093 096 096 (E)(C) 096 096 097 097 097 5743times10-3を示す $ 従来法と TIMS によって求めリファレンス値として扱われている値 平成 23 年度の Nd 定量値(平成 22 年度に現行法で測定し規格化に使用した U 濃度は平成

23 年度に TIMS により二次希釈試料の再測定で求めた結果を使用)

JAEA-Research 2013-020

- 15 -

表 3-5 試料原液のウラン濃度

再測定結果

試料名 試料希釈率

二次希釈試料

濃度 原子数g 溶液

試料原液濃度

(F) 原子数g 溶液

誤差

()

平成 23 年度

定量値

(G) (G)(F)

2F1ZN2c2 10747 1250E+16 1344E+19 011 1411E+19 105 2F1ZN2c3 9866 1634E+16 1612E+19 011 1648E+19 102 2F1ZN3c2 9631 1468E+16 1414E+19 011 1614E+19 114 2F1ZN3c3 9837 1335E+16 1313E+19 011 1357E+19 103 2F1ZN3a9 9862 1923E+16 1897E+19 011 1953E+19 103

1250times1016を示す

JAEA-Research 2013-020

- 16 -

表 3-6 平成 21 年度の従来法による UPu 及び Nd 等の測定結果

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 誤差()

燃焼率1(FIMA) 296 416 599 721 676

燃焼度2(GWdt) 284 399 575 692 649

U-234 170E-04 323E-04 128E-04 234E-04 687E-05 <14U-235 1123E-02 1742E-02 2240E-03 3687E-03 2300E-04 <03

4

U-236 3799E-03 6260E-03 4807E-03 7889E-03 2917E-03 <02U-238 9848E-01 9760E-01 9928E-01 9882E-01 9968E-01 <02U total 1000E+00 1000E+00 1000E+00 1000E+00 1000E+00

Pu-2383 1291E-04 1857E-04 4045E-04 5756E-04 4002E-04 <05

Pu-239 5827E-03 6021E-03 4666E-03 4684E-03 4064E-03 <02Pu-240 2325E-03 2353E-03 3518E-03 3583E-03 3276E-03 <02Pu-241 7413E-04 7772E-04 1112E-03 1120E-03 1012E-03 <02Pu-242 3517E-04 3700E-04 1471E-03 1482E-03 2336E-03 <02Pu total 9374E-03 9707E-03 1117E-02 1145E-02 1109E-02

Nd-142 3150E-05 4057E-05 1142E-04 1495E-04 1926E-04 <06Nd-143 1225E-03 1782E-03 1586E-03 1954E-03 1139E-03 <03Nd-144 1778E-03 2675E-03 4414E-03 5707E-03 5309E-03 <03Nd-145 9669E-04 1408E-03 1757E-03 2194E-03 1761E-03 <03Nd-146 9606E-04 1407E-03 2183E-03 2758E-03 2578E-03 <03Nd-148 5154E-04 7330E-04 1078E-03 1316E-03 1227E-03 <03Nd-150 2503E-04 3361E-04 5463E-04 6366E-04 6495E-04 <07Nd total 5727E-03 8381E-03 1168E-02 1472E-02 1286E-02

Cs-134 645E-06 101E-05 417E-05 535E-05 545E-05 <4Cs-137 154E-03 218E-03 347E-03 432E-03 390E-03 <4Eu-154 156E-05 200E-05 377E-05 436E-05 383E-05 <4Eu-155 269E-06 342E-06 963E-06 113E-05 112E-05 <6

Pu分離日 2009124 2009124 2009124 2009124 2009124MS(Pu)測定日 20091216 20091216 20091218 20091216 20091218

γ測定日時20101291031

200912211709

2010251409

2010231332

201022915

1燃焼率の計算にはNd-148のU-235の熱中性子による核分裂収率を用いた2燃焼度は1FIMAを9600MWdt (ASTM E321-96)として換算した3Pu-238についてはU-238による影響を考慮しα線測定の結果を用いた42F1ZN3a9はU-235の存在率が非常に低く誤差が4程度となったため除く

単位原子数Total-U 

 分析値は測定日の値であり冷却期間及び運転履歴に基づいた炉内崩壊の補正等は実施していない

本表は平成 21 年度報告書 2) p40(表 4-4)より転載

JAEA-Research 2013-020

- 17 -

表 3-2 及び表 3-6 よりフォローアップ測定の結果得られた PuU (原子個数比)及び U

PuNd それぞれの同位体組成は2F1ZN2c2 の 142Nd を除き全ての試料について平成 21 年度

測定結果と良い一致を示していることがわかるまた表 3-3 に示すように平成 21 年度に測定し

た Pu 定量値は妥当な結果であった

表 3-4 に示す Nd 測定結果について2F1ZN2c22F1ZN3c3 及び 2F1ZN3a9 試料については

フォローアップ測定結果と平成 21 年度測定結果は良い一致を示したが2F1ZN2c3 及び

2F1ZN3c2 試料についてはフォローアップ測定結果は平成 21 年度定量値よりも 3~4程度低

めの結果となった本フォローアップ測定は差異の要因を排除した上で実施しており確定結果

であると考えられることから2F1ZN2c3 及び 2F1ZN3c2 試料について平成 21 年度の Nd 定

量値は 3~4程度高めの評価をしていた可能性があるこの2F1ZN2c3 及び 2F1ZN3c2 試料に

おけるフォローアップ測定と平成 21 年度定量値との差異の原因については全試料で Pu 定量値

及び各試料の Nd 同位体組成が良く一致していることから試料に起因するものではない可能

性の高い事象として元素の定量に適用した同位体希釈法においてスパイクと混合した試料の

化学分離の過程で天然 Nd の汚染や他試料からの Nd の相互汚染等が発生したと考えられる

また表 3-4 に示す Nd 測定結果についてフォローアップ測定結果と平成 23 年度定量値(平成

23 年度に U 濃度を再測定した結果を反映した値表 3-4 参照)を比較すると本フォローアップ

測定の方が試料間のばらつきは少なくなっているが 3~4程度高めであって系統的な原因があ

ることがわかった平成 23 年度の Nd 定量値は平成 22 年度に現行法によって測定した Nd 量

を平成 23 年度に測定した溶液重量当たりの U 原子数で除して求めている二つの測定の間に

は 1 年の時間差がある密閉している容器とはいえ保管していた試料量が数 mL という少量で

あるため試料の自然蒸発が無視できず分母とした U 濃度が平成 22 年度の時よりも高くなった

可能性があるたとえば保管していた各試料数 mL のうち 3~4程度が蒸発したと仮定すると

平成 23 年度値とフォローアップ測定値との差異が 3~4程度生じることに相当する試料は密

栓したポリバイアル瓶に保管していたが1 年の期間であればこの程度の蒸発は考え得る事象

である本事象を考慮すると平成 22 年度に実施した現行法による Nd 測定は健全であったと推

察することができる

表 3-2 及び表 3-6 に示すように2F1ZN2c2 試料の 142Nd 同位体比の本フォローアップ測定結

果が平成 21 年度値と比較して若干高かったこの 2F1ZN2c2 試料の 142Nd 同位体については

天然の Nd または Ce が化学操作の段階でわずかながら混入したものと考えられるしかしこの

同位体組成を平成 21 年度値に置き換えて算出してもNd 定量値全体には 1程度の差異を与え

る程度であり結果に大きな影響を与えるものではない

表 3-5 に示す試料原液の U 濃度について平成 23 年度定量値と本フォローアップ測定結果を

比較すると 2F1ZN3c2 試料で 14と大きな差を示しその他の 4 試料については 5以下の差異

があることが分かった本フォローアップ測定では試料原液から再度試料の分取を実施しその

JAEA-Research 2013-020

- 18 -

際それぞれの分取重量を測定しているまた定量に使用した混合スパイク試料も校正してい

るそのため測定結果は正しいと考えられる一方平成 23 年度定量用試料は平成 23 年度

に一次希釈試料から再調製した二次希釈試料であるが平成 21 年度に試料原液から一次希釈試料

を調製する際の分取希釈操作においては重量を測定せず容量により希釈していたしたがっ

て平成 23 年度定量値と本フォローアップ測定結果の差異は分取希釈操作における重量測定の

適用の有無が大きく影響していると考えられるなお平成 23 年度報告書 4) に記載された 95Mo

99Tc 101Ru 103Rh 109Ag 133Cs について規格化のために使用した U 原子数は平成 23 年度の測

定値を用いていることから当該差異は平成 23 年度に定量した 95Mo 99Tc 101Ru 103Rh 109Ag

133Cs の結果に影響を与えることとなる

23 節及び 32 節で記載したとおり従来法と現行法による Nd 定量値の差異については①二

次希釈試料の調製段階で測定値に影響を与える要因が入ったこと②従来法で測定した U 原子数

の値に不確定性が存在した可能性があること③混合スパイクの校正未実施④従来法による Nd

の化学分離操作においてミスを生じた可能性があることの 4 点により発生した可能性がある

以下に本フォローアップ測定の結果を基準に従来法と現行法の Nd 定量値及び U 濃度測定結

果の差異の原因をまとめる

(1)本フォローアップ測定と平成 21 年度に実施した従来法の Nd 定量値の差異の原因

①の原因に対し全試料で Pu 定量値及び各試料の Nd 同位体組成が良く一致していることか

ら試料に起因するものではないこと②の原因に対し混合スパイクによる燃焼率測定の

原理からU 原子数の不確定性は関与しないこと③の原因に対しフォローアップ測定結

果との比較では 5 試料中 3 試料は良く一致していることの各結果から①から③は該当し

ないと考えられるしたがって平成 21 年度定量値に生じた差異は原因④に該当し

2F1ZN2c3 及び 2F1ZN3c2 の定量においてスパイクと混合した試料中の Nd の化学分離の

過程で試薬や環境中からの天然 Nd の汚染や他試料からの Nd の相互汚染等により生じ

たと考えられる

(2)本フォローアップ測定と平成 23 年度に実施した現行法の Nd 定量値の差異の原因

平成 23 年度の現行法(平成 22 年度に現行法で測定した Nd 定量値を平成 23 年度に実施

した二次希釈試料の U 濃度の測定によって再評価した結果)と平成 21 年度の従来法との

差異は2F1ZN2c3及び2F1ZN3c2 で 72F1ZN2c22F1ZN3c3 及び 2F1ZN3a9 で 4で

あった(23 節及び表 3-4 参照)平成 23 年度定量値とフォローアップ測定結果を比較する

と系統的な差異を有するものの全試料で同様の傾向を有しているこのことから本フォ

ローアップ測定と平成 23 年度に実施した現行法の差異の原因は保管試料の経時に伴う蒸発

による濃度変化であると推定されるすなわち平成 21 年度に二次希釈試料を調製し平成

23 年度に当該試料の U 濃度の測定を実施するまでの期間に試料中 U 濃度が 3~4程度高く

JAEA-Research 2013-020

- 19 -

なりその値を使用して平成 22 年度に現行法で測定した Nd 定量値を再規格化したことによ

りNd 定量値が 3~4程度低く算出されたと考えられるまた平成 21 年度従来法と平成

23 年度現行法における2F1ZN2c3及び2F1ZN3c2 の差異が他の 3 試料に比べてさらに 3程

度低くなっているがこれは上記(1)に記載したとおり平成 21 年度従来法に起因する原

因④に該当すると推定した

(3)U 濃度測定結果における本フォローアップ測定と平成 23 年度定量値の差異の原因

U 濃度測定結果の差異については平成 21 年度に実施したホットセル内での試料原液から

一次希釈試料を調製する際に重量測定を実施しなかったことが影響したと推定した

これらの検討結果を踏まえ本受託事業の核分裂生成核種の組成測定に関するデータの取扱い

を以下のとおりとする

(1)2F1ZN2c3 及び 2F1ZN3c2 試料の Nd 測定結果については本フォローアップ測定値を確

度の高いデータとして採用するこれによりこの 2 試料の燃焼率は平成 23 年度の報告書

に記載されているよりも 3-4小さい値に変わるまた当該 2 試料の U 及び Pu 測定値に

ついては本年度と平成 21 年度の測定間の差は小さいがNd の測定との整合性をとる観点

から本フォローアップの測定結果を確度の高いデータとする

(2)平成 23 年度に定量した 95Mo 99Tc 101Ru 103Rh 109Ag 133Cs の規格化を行う時に使用する

U 濃度は本フォローアップ測定の値とする

(3)平成 21 年度に報告し平成 23 年度に行った U 濃度の再測定結果を反映して改定していた

134Cs 137Cs 154Eu 155Eu の測定値について平成 23 年度の U 濃度再測定値は試料蒸発の

影響を受けていることが考えられるこのため平成 21 年度の値の方が試料の希釈作業から

の経過時間が短く試料蒸発の影響が少ないことから確度が高いと考え平成 21 年度の値を

採用する

JAEA-Research 2013-020

- 20 -

4データ解析評価

41 同重体混入の効果

現行法は極微量の試料を使用して迅速に測定が出来るという特徴を持つ一方で元素の化学分

離が完全に行われないことからHR-ICP-MS による同位体比測定時に着目同位体と同じ質量数

の他元素(同重体)も同時に検出される可能性があるこの同重体混入の影響は混入割合が各

試料の化学的条件や生成量の差によって異なるため評価を行うこと自体が困難であるしかし

本手法における同重体の混入の効果を把握することは測定試験データのバイアス評価をする際に

重要であり今後の同様の試験における測定結果の評価時にも参考になることから今回取得し

た分離試験結果と詳細な燃焼計算結果に基づいて同重体の混入効果の評価を試みた

42 同重体混入の割合

平成23年度報告書 4) 531項に記載している元素分離の模擬試験において得られた各元素量の混

入割合と燃焼計算で得られた同位体量を掛け合わせることで着目同位体に対する同重体の割

合を求めた今回の計算値は核データライブラリに JENDL-48)を使用した MVP-BURN9)によ

る燃焼計算結果を用いているただし一部の同位体については MVP-BURN の燃焼チェーンに

含まれていないためにSWAT3110)を用いた燃焼計算結果を使用したその評価結果を表 4-1 か

ら表 4-5 に示すこれらの表から以下のことが示される

(1) Nd 同位体では 142Ce 混入の影響が大きいNd は従来から行ってきた分離法と TIMS を使

用した測定値をリファレンスとしているためにこの混入は本測定結果に影響を与えない

(2) Sm 同位体では154Sm に対して 154Eu が 5程度の混入とGd 入り燃料では 154Sm に対

する 154Gd の混入が数 10あることが分かる

(3) Eu 同位体ではGd 入り燃料の場合には154Gd の 154Eu への混入の効果が非常に大きく

数十倍の 154Gd が 154Eu に重なっている155Eu に対する 155Gd の効果はUO2燃料及び

Gd 入り燃料のいずれの場合でも 200以下と大きくなっているただし154Eu と 155Eu

はγ線測定で定量しているためこの効果は本測定結果に影響を与えない

(4) Gd 同位体では154Gd に対する 154Sm と 154Eu の混入はUO2燃料の場合にはそれぞれ

5程度と 20程度となっているがGd 入り燃料の場合は 154Gd 量が多いために影響は小

さい155Gd に対する 155Eu の混入は 10-15程度存在するがその値は燃焼度に依存して

おりまたUO2燃料の方が Gd 入り燃料に比べて効果が大きい

JAEA-Research 2013-020

- 21 -

表 4-1 2F1ZN2c2 試料(280GWdt UO2-Gd2O3) 同重体の混入による誤差()

Nd$ Sm Eu Gd 質量数 Ce の混入 Sm の混入 Nd の混入 Pm の混入 Eu の混入 Gd の混入 Sm の混入 Gd の混入 Sm の混入 Eu の混入

142 10263 00 143 00 00 144 00 00 145 00 00 146 00 00 147 00 5 00 00 148 00 03 74 00 00 00 149 00 00 00 00 150 00 17 15 00 00 00 151 00 00 18 00 77 152 00 00 00 00 NA NA 153 00001 154 00 00 59 1107 24 3938 01 03 155 0 184 00 59 156 00 00 157 00 00 158 00 00 159 00 00 160 00 00

SWAT31 計算値による

$ネオジムの測定値は従来法によるものを採用しているのでこれらは参考値

154Eu 155Eu はγ線測定で定量しているためこれらは参考値

表 4-2 2F1ZN2c3 試料(393GWdtUO2) 同重体の混入による誤差()

Nd$ Sm Eu Gd 質量数 Ce の混入 Sm の混入 Nd の混入 Pm の混入 Eu の混入 Gd の混入 Sm の混入 Gd の混入 Sm の混入 Eu の混入

142 8948 00 143 00 00 144 00 00 145 00 00 146 00 00 147 00 5 00 00 148 00 04 67 00 00 00 149 00 00 00 00 150 00 18 14 00 00 00 151 00 00 14 00 98 152 00 00 00 00 NA NA 153 00003 154 00 00 57 15 24 54 43 203 155 0 129 00 84 156 00 00 157 00 NA 158 00 00 159 00 00 160 00 00

SWAT31 計算値による

$ネオジムの測定値は従来法によるものを採用しているのでこれらは参考値

154Eu 155Eu はγ線測定で定量しているためこれらは参考値

JAEA-Research 2013-020

- 22 -

表 4-3 2F1ZN3c2 試料(566GWdtUO2-Gd2O3) 同重体の混入による誤差()

Nd$ Sm Eu Gd 質量数 Ce の混入 Sm の混入 Nd の混入 Pm の混入 Eu の混入 Gd の混入 Sm の混入 Gd の混入 Sm の混入 Eu の混入

142 3962 00 143 00 00 144 00 00 145 00 00 146 00 00 147 00 7 00 00 148 00 05 49 00 00 00 149 00 00 00 00 150 00 16 16 00 00 00 151 00 00 20 00 70 152 00 00 00 00 NA NA 153 00002 154 00 00 55 342 25 1298 02 08 155 0 96 00 114 156 00 00 157 00 00 158 00 00 159 00 00 160 00 00

SWAT31 計算値による

$ネオジムの測定値は従来法によるものを採用しているのでこれらは参考値

154Eu 155Eu はγ線測定で定量しているためこれらは参考値

表 4-4 2F1ZN3c3 試料(681GWdtUO2) 同重体の混入による誤差()

Nd$ Sm Eu Gd 質量数 Ce の混入 Sm の混入 Nd の混入 Pm の混入 Eu の混入 Gd の混入 Sm の混入 Gd の混入 Sm の混入 Eu の混入

142 396 00 143 00 00 144 00 00 145 00 00 146 00 00 NA 147 00 7 00 00 148 00 05 47 00 00 00 149 00 00 00 00 150 00 16 15 00 00 00 151 00 00 18 00 77 152 00 00 00 00 NA NA 153 154 00 00 51 11 27 46 57 236 155 0 68 00 161 156 00 00 157 00 NA 158 00 00 159 00 00 160 00 00

SWAT31 計算値による

$ネオジムの測定値は従来法によるものを採用しているのでこれらは参考値

154Eu 155Eu はγ線測定で定量しているためこれらは参考値

JAEA-Research 2013-020

- 23 -

表 4-5 2F1ZN3a9 試料(641GWdtUO2) 同重体の混入による誤差()

Nd$ Sm Eu Gd 質量数 Ce の混入 Sm の混入 Nd の混入 Pm の混入 Eu の混入 Gd の混入 Sm の混入 Gd の混入 Sm の混入 Eu の混入

142 262 00 143 00 00 144 00 00 145 00 00 146 00 00 NA 147 00 7 00 00 148 00 05 46 00 00 00 149 00 00 00 00 150 00 14 18 00 00 00 151 00 00 22 00 63 152 00 00 00 00 NA NA 153 154 00 00 38 08 37 45 78 242 155 0 68 00 161 156 00 00 157 00 NA 158 00 00 159 00 00 160 00 00

SWAT31 計算値による

$ネオジムの測定値は従来法によるものを採用しているのでこれらは参考値

154Eu 155Eu はγ線測定で定量しているためこれらは参考値

43 同重体混入の影響評価

41 章でもとめた同重体混入の効果をもとにその定量値への影響を評価した測定された試料

の同位体比について同重体の影響を補正した上で同位体比の合計が全体で 100となるように

再規格化し平成 23 年度報告書 4) p30 の式(1)に示した同位体希釈法の定義に戻ってその影響を

調べた

影響評価の結果を表 4-6 から表 4-10 に示すNd 同位体の場合142Nd の量が大幅に小さく

なる以外は全体としてその影響は少ないSm 同位体の場合全体に定量値が 5程度大きくなる

傾向にあることがわかるまた 154Sm についてはGd 入り燃料の場合には 154Gd の混入の影響

があるため50近い差を生じているEu 同位体では151Eu がほぼ半分の値となっているGd

同位体についてはGd 入り燃料では混入の影響は小さいがUO2燃料では最大で 5程度の差を

示すことがわかった報告書で示すフォローアップ測定の最終結果は本章で示した混入の効果

を考慮して補正する事とする

JAEA-Research 2013-020

- 24 -

表 4-6 2F1ZN2c2 試料(280GWdt UO2-Gd2O3)

同重体の定量値に与える影響

同位体 H23 年度報告書の値

(原子数Total-U) (A)

同重体混入の影響

を補正した値 (原子数Total-U)

(C)

(C)(A)

147Sm 401E-04 413E-04 103 148Sm 186E-04 187E-04 100 149Sm 510E-06 550E-06 108 150Sm 378E-04 403E-04 106 151Sm 179E-05 190E-05 106 152Sm 145E-04 157E-04 108 154Sm 661E-05 329E-05 050 151Eu 231E-06 132E-06 057 153Eu 155E-04 157E-04 101 152Gd 496E-05 494E-05 099 154Gd 140E-03 138E-03 099 155Gd 203E-05 190E-05 094 156Gd 268E-02 266E-02 099 157Gd 107E-05 107E-05 099 158Gd 324E-02 322E-02 099 160Gd 170E-02 169E-02 099

401times10-4を示す

表 4-7 2F1ZN2c3 試料(393GWdtUO2) 同重体の定量値に与える影響

同位体 H23年度報告書の値

(原子数Total-U)

(A)

同重体混入の影響

を補正した値 (原子数Total-U)

(C)

(C)(A)

147Sm 539E-04 547E-04 101 148Sm 259E-04 258E-04 100 149Sm 612E-06 651E-06 106 150Sm 506E-04 531E-04 105 151Sm 221E-05 232E-05 105 152Sm 179E-04 190E-04 106 154Sm 601E-05 596E-05 099 151Eu 212E-06 110E-06 052 153Eu 185E-04 190E-04 102 152Gd 916E-07 963E-07 105 154Gd 271E-05 228E-05 084 155Gd 102E-05 994E-06 097 156Gd 117E-04 123E-04 105 157Gd 350E-07 369E-07 105 158Gd 208E-05 219E-05 105 160Gd 165E-06 174E-06 105

539times10-4を示す

JAEA-Research 2013-020

- 25 -

表 4-8 2F1ZN3c2 試料(566GWdtUO2-Gd2O3)

同重体の定量値に与える影響

同位体 H23年度報告書の値

(原子数Total-U)

(A)

同重体混入の影響

を補正した値 (原子数Total-U)

(C)

(C)(A)

147Sm 543E-04 540E-04 099 148Sm 547E-04 557E-04 102 149Sm 345E-06 368E-06 107 150Sm 755E-04 793E-04 105 151Sm 176E-05 184E-05 105 152Sm 248E-04 264E-04 107 154Sm 130E-04 995E-05 076 151Eu 204E-06 120E-06 059 153Eu 309E-04 311E-04 101 152Gd 955E-06 955E-06 100 154Gd 107E-03 106E-03 099 155Gd 233E-05 209E-05 090 156Gd 268E-02 268E-02 100 157Gd 587E-06 587E-06 100 158Gd 336E-02 336E-02 100 160Gd 172E-02 172E-02 100

543times10-4を示す

表 4-9 2F1ZN3c3 試料(681GWdtUO2)

同重体の定量値に与える影響

同位体 H23 年度報告書の値

(原子数Total-U)

(A)

同重体混入の影響

を補正した値 (原子数Total-U)

(C)

(C)(A)

147Sm 662E-04 642E-04 097 148Sm 692E-04 685E-04 099 149Sm 381E-06 395E-06 104 150Sm 915E-04 935E-04 102 151Sm 200E-05 204E-05 102 152Sm 287E-04 298E-04 104 154Sm 132E-04 128E-04 098 151Eu 198E-06 113E-06 057 153Eu 353E-04 357E-04 101 152Gd 760E-07 775E-07 102 154Gd 496E-05 391E-05 079 155Gd 194E-05 170E-05 088 156Gd 558E-04 569E-04 102 157Gd 529E-07 539E-07 102 158Gd 721E-05 736E-05 102 160Gd 450E-06 460E-06 102

662times10-4を示す

JAEA-Research 2013-020

- 26 -

表 4-10 2F1ZN3a9 試料(641GWdtUO2)

同重体の定量値に与える影響

同位体 H23 年度報告書の値

(原子数Total-U)

(A)

同重体混入の影響

を補正した値 (原子数Total-U)

(C)

(C)(A)

147Sm 459E-04 456E-04 099 148Sm 664E-04 677E-04 102 149Sm 352E-06 375E-06 107 150Sm 822E-04 860E-04 105 151Sm 161E-05 168E-05 104 152Sm 285E-04 304E-04 107 154Sm 161E-04 164E-04 102 151Eu 153E-06 947E-07 062 153Eu 350E-04 354E-04 101 152Gd 201E-06 206E-06 103 154Gd 448E-05 348E-05 078 155Gd 191E-05 169E-05 088 156Gd 846E-04 868E-04 103 157Gd 837E-07 858E-07 103 158Gd 118E-04 121E-04 103 160Gd 665E-06 682E-06 103

459times10-4を示す

JAEA-Research 2013-020

- 27 -

5本再測定結果を反映した測定結果のまとめ

フォローアップ測定及び混入の効果も加味した本試験で得られた最終的な結果について測定

時に存在するウラン個数に対する原子数比(原子数U 原子数比)でまとめたものを表 5-1 に示し

さらに初期重元素(ウラン)個数 InitialHMと燃焼後の全重元素数 TotalHMの関係は FIMA

の定義より

100

1

0

FIMA

U

PuU

InitialHM

TotalHM

(51)

であるため測定された着目同位体のウラン原子あたりの個数 X と初期ウラン原子あたりの個数

Y の関係は

PuU

UFIMAX

PuU

U

U

PuUXY

100

1

0

(52)

として与えられることから測定サンプルの未燃焼時のウラン原子量を MU (gmol)アボガドロ

数を NA着目同位体の原子量を M (gmol) とすると着目同位体の初期ウラン 1 ton あたりの

重量 Z (g) は

66

10100

1

10

UA

UA M

M

PuU

UFIMAXN

MM

N

YZ (53)

によって表されるこの関係式から表 5-1 の値を初期ウラン重量 1 トンあたりの量で示したも

のを表 5-2 に示す

表 5-1 及び表 5-2 に示した燃焼度は受託事業実施時に JAEA 側に燃料初期組成やボイド率履歴

等のパラメータが提供されておらず詳細な 147Nd 反応の中性子捕獲の効果の補正が行えないこ

とから最終確定値ではない詳細燃焼度は本照射後試験の委託者である JNES において評価さ

れる

JAEA-Research 2013-020

- 28 -

表 5-1 平成 24 年度に再測定を行った結果を反映した測定値のまとめ

(ウラン原子数に対する比) Assembly Name ZN2 ZN3 Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 Fuel Type UO2-Gd2O3 UO2 UO2-Gd2O3 UO2 UO2 Sample Position from Bottom of Fuel (mm)

29515 2951 1674 16745 1678

Sample Position in Node

189 189 107 107 108

FIMA() 2888 3947 5598 7069 6583

Burnup (GWdt) 27843 37994 54692 68322 64267 Measurement Method Ratio of Number of Atoms Total-U IDM(TIMS) 234U 170E-04 329E-04 141E-04 234E-04 687E-05IDM(TIMS) 235U 112E-02 174E-02 232E-03 369E-03 230E-04IDM(TIMS) 236U 380E-03 627E-03 480E-03 789E-03 292E-03IDM(TIMS) 238U 985E-01 976E-01 993E-01 988E-01 997E-01IDM(TIMS) U total 100E+00 100E+00 100E+00 100E+00 100E+00IDM(TIMS)+αSpectrometry 238Pu 129E-04 181E-04 385E-04 576E-04 400E-04IDM(TIMS) 239Pu 583E-03 610E-03 472E-03 468E-03 406E-03IDM(TIMS) 240Pu 233E-03 239E-03 358E-03 358E-03 328E-03IDM(TIMS) 241Pu 741E-04 696E-04 994E-04 112E-03 101E-03IDM(TIMS) 242Pu 352E-04 375E-04 149E-03 148E-03 234E-03IDM(TIMS) Pu total 937E-03 974E-03 112E-02 115E-02 111E-02IDM(TIMS) 142Nd 315E-05 507E-05 125E-04 150E-04 193E-04IDM(TIMS) 143Nd 123E-03 173E-03 152E-03 195E-03 114E-03IDM(TIMS) 144Nd 178E-03 260E-03 423E-03 571E-03 531E-03IDM(TIMS) 145Nd 967E-04 136E-03 168E-03 219E-03 176E-03IDM(TIMS) 146Nd 961E-04 137E-03 209E-03 276E-03 258E-03IDM(TIMS) 148Nd 515E-04 711E-04 103E-03 132E-03 123E-03IDM(TIMS) 150Nd 250E-04 327E-04 525E-04 637E-04 650E-04IDM(TIMS) Nd total 573E-03 814E-03 112E-02 147E-02 129E-02γSpectrometry 134Cs 645E-06 101E-05 417E-05 535E-05 545E-05γSpectrometry 137Cs 154E-03 218E-03 347E-03 432E-03 390E-03IDM(ICP-MS) 151Eu 132E-06 110E-06 120E-06 113E-06 947E-07IDM(ICP-MS) 153Eu 157E-04 190E-04 311E-04 357E-04 354E-04γSpectrometry 154Eu 156E-05 200E-05 377E-05 436E-05 383E-05γSpectrometry 155Eu 269E-06 342E-06 963E-06 113E-05 112E-05Liquid Scintillator 147Pm 175E-05 240E-05 365E-05 447E-05 314E-05IDM(ICP-MS) 147Sm 413E-04 547E-04 540E-04 642E-04 456E-04IDM(ICP-MS) 148Sm 187E-04 258E-04 557E-04 685E-04 677E-04IDM(ICP-MS) 149Sm 550E-06 651E-06 368E-06 395E-06 375E-06IDM(ICP-MS) 150Sm 403E-04 531E-04 793E-04 935E-04 860E-04IDM(ICP-MS) 151Sm 190E-05 232E-05 184E-05 204E-05 168E-05IDM(ICP-MS) 152Sm 157E-04 190E-04 264E-04 298E-04 304E-04IDM(ICP-MS) 154Sm 329E-05 596E-05 995E-05 128E-04 164E-04IDM(ICP-MS) 152Gd 494E-05 963E-07 955E-06 775E-07 206E-06IDM(ICP-MS) 154Gd 138E-03 228E-05 106E-03 391E-05 348E-05IDM(ICP-MS) 155Gd 190E-05 994E-06 209E-05 170E-05 169E-05IDM(ICP-MS) 156Gd 266E-02 123E-04 268E-02 569E-04 868E-04IDM(ICP-MS) 157Gd 107E-05 369E-07 587E-06 539E-07 858E-07IDM(ICP-MS) 158Gd 322E-02 219E-05 336E-02 736E-05 121E-04IDM(ICP-MS) 160Gd 169E-02 174E-06 172E-02 460E-06 682E-06Calibration Curve (ICP-MS) 95Mo 177E-03 246E-03 315E-03 417E-03 332E-03Calibration Curve (ICP-MS) 99Tc 124E-03 166E-03 217E-03 282E-03 229E-03Calibration Curve (ICP-MS) 101Ru 165E-03 221E-03 322E-03 409E-03 384E-03Calibration Curve (ICP-MS) 103Rh 104E-03 126E-03 162E-03 188E-03 171E-03Calibration Curve (ICP-MS) 109Ag 102E-04 103E-04 230E-04 251E-04 381E-04Calibration Curve (ICP-MS) 133Cs 187E-03 245E-03 333E-03 407E-03 344E-03

Read as 170times10-4

ここで示した燃焼度は詳細解析に基づいておらず最終確定値ではない

JAEA-Research 2013-020

- 29 -

表 5-2 平成 24 年度に再測定を行った結果を反映した測定値のまとめ

(初期ウラン重量 1ton に対する重量) Assembly Name ZN2 ZN3 Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 Fuel Type UO2-Gd2O3 UO2 UO2-Gd2O3 UO2 UO2 Sample Position from Bottom of Fuel (mm)

29515 2951 1674 16745 1678

Sample Position in Node

189 189 107 107 108

FIMA() 2888 3947 5598 7069 6583

Burnup (GWdt) 27843 37994 54692 68322 64267 Measurement Method weight(g) ton-Initial Heavy Metal IDM(TIMS) 234U 161E+02 308E+02 129E+02 211E+02 624E+01IDM(TIMS) 235U 107E+04 164E+04 214E+03 335E+03 210E+02IDM(TIMS) 236U 363E+03 592E+03 444E+03 719E+03 267E+03IDM(TIMS) 238U 948E+05 929E+05 927E+05 909E+05 921E+05IDM(TIMS)+αSpectrometry 238Pu 124E+02 172E+02 360E+02 529E+02 370E+02IDM(TIMS) 239Pu 563E+03 583E+03 443E+03 432E+03 377E+03IDM(TIMS) 240Pu 226E+03 229E+03 337E+03 332E+03 305E+03IDM(TIMS) 241Pu 723E+02 670E+02 940E+02 104E+03 947E+02IDM(TIMS) 242Pu 344E+02 363E+02 141E+03 139E+03 220E+03IDM(TIMS) 142Nd 181E+01 288E+01 697E+01 819E+01 106E+02IDM(TIMS) 143Nd 708E+02 987E+02 853E+02 108E+03 632E+02IDM(TIMS) 144Nd 103E+03 149E+03 239E+03 317E+03 297E+03IDM(TIMS) 145Nd 567E+02 790E+02 956E+02 123E+03 991E+02IDM(TIMS) 146Nd 567E+02 798E+02 120E+03 155E+03 146E+03IDM(TIMS) 148Nd 308E+02 420E+02 599E+02 752E+02 705E+02IDM(TIMS) 150Nd 152E+02 196E+02 309E+02 369E+02 378E+02γSpectrometry 134Cs 349E+00 541E+00 219E+01 277E+01 283E+01γSpectrometry 137Cs 853E+02 119E+03 186E+03 228E+03 207E+03IDM(ICP-MS) 151Eu 804E-01 662E-01 713E-01 657E-01 555E-01IDM(ICP-MS) 153Eu 968E+01 116E+02 187E+02 211E+02 210E+02γSpectrometry 154Eu 971E+00 123E+01 228E+01 259E+01 229E+01γSpectrometry 155Eu 169E+00 212E+00 585E+00 676E+00 674E+00Liquid Scintillator 147Pm 104E+01 141E+01 210E+01 254E+01 179E+01IDM(ICP-MS) 147Sm 245E+02 321E+02 312E+02 364E+02 260E+02IDM(ICP-MS) 148Sm 112E+02 153E+02 323E+02 392E+02 389E+02IDM(ICP-MS) 149Sm 331E+00 387E+00 215E+00 227E+00 217E+00IDM(ICP-MS) 150Sm 244E+02 318E+02 467E+02 541E+02 501E+02IDM(ICP-MS) 151Sm 116E+01 140E+01 109E+01 119E+01 985E+00IDM(ICP-MS) 152Sm 964E+01 116E+02 158E+02 175E+02 179E+02IDM(ICP-MS) 154Sm 205E+01 367E+01 601E+01 764E+01 981E+01IDM(ICP-MS) 152Gd 303E+01 585E-01 569E+00 455E-01 122E+00IDM(ICP-MS) 154Gd 862E+02 141E+01 643E+02 232E+01 208E+01IDM(ICP-MS) 155Gd 119E+01 616E+00 127E+01 102E+01 102E+01IDM(ICP-MS) 156Gd 168E+04 766E+01 164E+04 343E+02 525E+02IDM(ICP-MS) 157Gd 677E+00 231E-01 361E+00 327E-01 523E-01IDM(ICP-MS) 158Gd 206E+04 138E+01 208E+04 449E+01 740E+01IDM(ICP-MS) 160Gd 110E+04 111E+00 108E+04 284E+00 423E+00Calibration Curve (ICP-MS) 95Mo 679E+02 932E+02 117E+03 153E+03 122E+03Calibration Curve (ICP-MS) 99Tc 495E+02 658E+02 843E+02 108E+03 880E+02Calibration Curve (ICP-MS) 101Ru 672E+02 892E+02 127E+03 159E+03 151E+03Calibration Curve (ICP-MS) 103Rh 432E+02 518E+02 655E+02 747E+02 683E+02Calibration Curve (ICP-MS) 109Ag 450E+01 447E+01 981E+01 106E+02 161E+02Calibration Curve (ICP-MS) 133Cs 101E+03 130E+03 174E+03 209E+03 177E+03

Read as 161times102

ここで示した燃焼度は詳細解析に基づいておらず最終確定値ではない

JAEA-Research 2013-020

- 30 -

図 5-1 から図 5-15 は経済協力開発機構原子力機関(OECDNEA)原子力科学委員会(NSC)

臨界安全性ワーキングパーティー(WPNCS)燃焼度クレジット臨界安全性専門家会合(EGBUC)

において燃焼度クレジットで考慮する核種として選定されている核分裂生成物の値を比較したも

のである図 5-16 から図 5-19 には134137Cs 及び 154155Eu の測定結果の比較も示した図 5-20

から図 5-28 にはウラン及びプルトニウム同位体の生成量を示した他の原子炉から得られた照射

後試験データは SFCOMPO(httpwwwoecd-neaorgsfcompo)から引用したものである

本測定で与える測定値は崩壊補正を行っていないがその他の測定値では照射直後の値に補正

をしているものもあるので図を作成する際に崩壊補正を行い照射直後の値にして図に示して

いるなお236U の測定値についてはCooper 炉及び Gundermmingen 炉からも得られている

がSFCOMPO には Build up 値として登録してあり照射後の存在量であるかどうかの確認が

出来なかったためここには記載しなかった155Gd は 155Eu の放射性崩壊(半減期 475 年)に

よって生成するため 155Gd 単独での崩壊補正ができないことから本測定値のみをプロットした

本試験で得られた測定値を他の測定値と比較するとウラン及びプルトニウムの測定について

は2007 年に同じ燃料集合体から得られたデータと同じ傾向を示しており妥当な測定が行われ

ていることが分かる

FP 核種測定結果では燃焼度に対して線形に増加することが知られている 137Cs の生成量が

他の測定結果の推定から考えられる直線の上によく乗っており妥当な測定値となっていること

が分かるその他の FP 核種の生成量についても他の実験結果との比較を示すが133Cs や 150Sm

は他の測定値が燃焼度に対して線形に増加していることと比較しても妥当と言える結果が得ら

れている一方で反応断面積の大きい 143Nd149Sm151Sm などについては測定データは高

燃焼度領域において大きくばらつく結果となっている出力履歴やボイド率の履歴によって生成

量が影響をうけているためであり詳細な運転履歴を取り入れた解析によってその妥当性の検討

が必要である

JAEA-Research 2013-020

- 31 -

0 20 40 60 8000

05

10

15

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 95Mo

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOXMOX

MOX

図 5-1 95Mo 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 32 -

0 20 40 60 8000

05

10

15

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 99Tc

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

ZN3c2

ZN2c2

Cooper

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-2 99Tc の生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 33 -

0 20 40 60 8000

05

10

15

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 101Ru

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOXMOX

MOX

MOX

図 5-3 101Ru の生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 34 -

0 20 40 60 8000

02

04

06

08

10

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 103Rh

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN3a9

ZN3c3

ZN3c2

ZN2c2

ZN2c3

MOX MOX

MOX

MOX

図 5-4 103Rh 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 35 -

0 20 40 60 80000

005

010

015

020

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 109Ag

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c2 ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-5 109Ag 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 36 -

0 20 40 60 800

1

2

3

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 133Cs

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOXMOX

MOX

図 5-6 133Cs 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 37 -

0 20 40 60 8000

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 143Nd

Fukushima-Daini-1 (present)

Dodewaard

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

図 5-7 143Nd 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 38 -

0 20 40 60 8000

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 145Nd

Fukushima-Daini-1 (present)

Dodewaard

ZN2C2

ZN2C3 ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

図 5-8 145Nd 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 39 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

04

05

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 147Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

Fukushima-Daini-2

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-9 147Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 40 -

0 20 40 60 800000

0001

0002

0003

0004

0005

0006

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 149Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

Fukushima-Daini-2

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-10 149Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 41 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

04

05

06

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 150Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

Fukushima-Daini-2

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-11 150Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 42 -

0 20 40 60 80

001

002

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 151Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2Dodewaard

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX MOX

MOX

図 5-12 151Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 43 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 152Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3c9ZN3c3

Fukushima-Daini-2

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOXMOX

MOX

図 5-13 152Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 44 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 153Eu

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-14 153Eu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 45 -

0 20 40 60 800000

0005

0010

0015

0020

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 155Gd

Fukushima-Daini-1 (present)

ZN2c3

ZN3a9 ZN3a3

ZN2c2(UO 2-Gd2O3)ZN3c2(UO 2-Gd2O3)

図 5-15 155Gd 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 46 -

0 20 40 60 800

01

02

03

04

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 134Cs

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-16 134Cs 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 47 -

0 20 40 60 800

1

2

3

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 137Cs

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

図 5-17 137Cs 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 48 -

0 20 40 60 800

001

002

003

004

005

006

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 154Eu

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2 ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-18 154Eu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 49 -

0 20 40 60 800

001

002

003

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 155Eu

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9ZN3c3

MOXMOX

MOX

MOX

図 5-19 155Eu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 50 -

0 20 40 60 800

01

02

03

04

05

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 234U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-20 234U 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 51 -

0 20 40 60 800

10

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 235U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-21 235U 残存量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 52 -

0 20 40 60 800

1

2

3

4

5

6

7

8

9

10

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 236U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-22 236U 残存量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 53 -

0 20 40 60 80890

900

910

920

930

940

950

960

970

980

990

1000

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 238U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-23 238U 残存量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 54 -

0 20 40 60 800

01

02

03

04

05

06

07

08

09

1

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 238Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-24 238Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 55 -

0 20 40 60 800

1

2

3

4

5

6

7

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 239Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-25 239Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 56 -

0 20 40 60 800

1

2

3

4

5

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 240Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2 ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-26 240Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 57 -

0 20 40 60 800

1

2

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 241Pu

Fukushima-Daini-1 (present)

Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2 ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (2007)

図 5-27 241Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 58 -

0 20 40 60 800

1

2

3

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 242Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-28 242Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 59 -

図 5-29 と図 5-30 にはこの測定で得られた 95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs の

溶解溶液と不溶性残渣中の初期ウラン 1 トンあたりの存在量を示すまた図 5-31 にはそれ

らの和を図 5-32 には不溶性残渣中の存在割合を示す難測定 FP と呼んでいるこれらの FP

の量は図 5-31 からわかるように109Ag が最も燃焼度の高いサンプルで測定値が小さくな

っている例外はあるが燃焼度に対して指数関数的に(片対数グラフで直線的に)増大をし

ている不溶性残渣の量は燃焼度と共に単調に増大すると考えられたが図 5-32 に示すよう

に燃焼度が最も高いサンプルで不溶性残渣中の FP 量が減少する結果を得たこれが燃料

の燃焼条件等によるものなのか溶解を行った時の条件の差によって生じたものなのかは

現段階では不明である旧原研を含めて原子力機構で行ってきた使用済燃料同位体組成測定

実験ではこれら不溶性残渣中に含まれる FP の測定は行われてこなかった今後測定手

法のさらなる見直しなどを通じて不溶性残渣に含まれる FP 量の測定技術の向上を図って

いくことが求められる

0 20 40 60 800

1000

2000

3000

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Solution

図 5-29 難測定 FP 測定結果(溶解溶液中の FP 量(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 60 -

0 20 40 60 800

200

400

600

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109

Ag133Cs

Insolble residue

図 5-30難測定 FP 測定結果(不溶性残渣中の FP の量(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 61 -

0 20 40 60 80101

102

103

104

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Insolble Residue+Solution

図 5-31難測定 FP 測定結果(溶解溶液と不溶性残渣中の FP 量の和(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 62 -

0 20 40 60 8010-4

10-3

10-2

10-1

100

Burnup [GWdt]

Rat

io o

f W

eigh

t[-] 95Mo

99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Insolble Residue(Insolble Residue+Solution)

図 5-32難測定 FP 測定結果(不溶性残渣中の FP の割合)

JAEA-Research 2013-020

- 63 -

表 5-3 には各サンプルの各同位体について原子炉停止から測定までの時間(冷却時間)を示

した表 5-4 には各サンプルの測定値について測定誤差(相対標準偏差)を示した

表 5-3 原子炉停止から測定日までの冷却時間(年)のまとめ

Assembly

Name ZN2 ZN3

Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 234U 969 1221 954 702 702 235U 969 1221 954 702 702 236U 969 1221 954 702 702 238U 969 1221 954 702 702

238Pu 969 1221 954 702 702 239Pu 969 1221 954 702 702 240Pu 969 1221 954 702 702 241Pu 969 1221 954 702 702 242Pu 969 1221 954 702 702 142Nd 969 1221 954 702 702 143Nd 969 1221 954 702 702 144Nd 969 1221 954 702 702 145Nd 969 1221 954 702 702 146Nd 969 1221 954 702 702 148Nd 969 1221 954 702 702 150Nd 969 1221 954 702 702 134Cs 973 962 702 702 702 137Cs 973 962 702 702 702 151Eu 1068 1048 802 796 796 153Eu 1068 1048 802 796 796 154Eu 973 962 708 708 708 155Eu 973 962 708 708 708 147Pm 1070 1061 802 796 796 147Sm 1068 1048 802 796 796 148Sm 1068 1048 802 796 796 149Sm 1068 1048 802 796 796 150Sm 1068 1048 802 796 796 151Sm 1068 1048 802 796 796 152Sm 1068 1048 802 796 796 154Sm 1068 1048 802 796 796 152Gd 1069 1048 802 796 796 154Gd 1069 1048 802 796 796 155Gd 1069 1048 802 796 796 156Gd 1069 1048 802 796 796 157Gd 1069 1048 802 796 796 158Gd 1069 1048 802 796 796 160Gd 1069 1048 802 796 796 95Mo 1165 1165 899 899 899 99Tc 1165 1165 899 899 899

101Ru 1165 1165 899 899 899 103Rh 1165 1165 899 899 899 109Ag 1165 1165 899 899 899 133Cs 1165 1165 899 899 899

JAEA-Research 2013-020

- 64 -

表 5-4 測定誤差(RSD相対標準偏差())のまとめ

Assembly

Name ZN2 ZN3

Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 234U lt 22 lt 22 lt 22 lt 22 lt 22 235U lt 10 lt 10 lt 10 lt 10 lt 10 236U lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 238U lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02

238Pu lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 239Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 240Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 241Pu lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 242Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 142Nd lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 143Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 144Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 145Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 146Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 148Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 150Nd lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 134Cs lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 137Cs lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 151Eu 38 14 25 13 14 153Eu 26 13 21 05 07 154Eu lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 155Eu lt 6 lt 6 lt 6 lt 6 lt 6 147Pm lt 5 lt 5 lt 5 lt 5 lt 5 147Sm 21 10 18 12 12 148Sm 24 11 18 12 12 149Sm 37 19 34 15 21 150Sm 22 10 18 12 13 151Sm 26 19 24 15 21 152Sm 19 10 16 11 11 154Sm 24 12 20 12 12 152Gd 43 38 59 53 58 154Gd 20 14 16 13 16 155Gd 82 11 85 11 13 156Gd 14 08 12 08 10 157Gd 62 20 101 37 30 158Gd 14 11 12 09 12 160Gd 16 18 14 19 21 95Mo 39 40 22 45 23 99Tc 31 31 24 35 24

101Ru 30 31 20 38 22 103Rh 26 24 20 37 19 109Ag 19 21 15 15 15 133Cs 39 38 31 48 35

ここに示した値は測定機器の性能と分離や希釈による誤差を考慮したものである

JAEA-Research 2013-020

- 65 -

表 5-5 と表 5-6 にはZN2 及び ZN3 集合体の照射にかかわる原子炉の運転履歴を示す

表 5-5 ZN2 集合体の運転履歴

開始日 終了日 日数 運転(第 12 サイクル) 1996726 1997923 424

定検 1997923 19971031 38 運転(第 13 サイクル) 19971031 19981217 412

定検 19981217 1999312 85 運転(第 14 サイクル) 1999312 200059 424

表 5-6 ZN3 集合体の運転履歴

開始日 終了日 日数 運転(第 12 サイクル) 1996726 1997923 424

定検 1997923 19971031 38 運転(第 13 サイクル) 19971031 19981217 412

定検 19981217 1999312 85 運転(第 14 サイクル) 1999312 200059 424

定検 200059 2000615 37 運転(第 15 サイクル) 2000615 2001813 424

定検 2001813 2001119 88 運転(第 16 サイクル) 2001119 200317 424

JAEA-Research 2013-020

- 66 -

図 5-33 と図 5-34 にはZN2 集合体及び ZN3 集合体を上から見た断面図とそれぞれのサ

ンプルの取得位置を示したまた図 5-35 には各燃料棒でサンプルを取り出した軸方向の

高さを示した図 5-36及び図 5-37にはZN2及び ZN3集合体の炉内での装荷位置を示した

図 5-33 本試験でサンプルが取得された燃料棒の位置(ZN2 集合体)

(3 サイクル照射 平均燃焼度 356GWdt)

JAEA-Research 2013-020

- 67 -

図 5-34 本試験でサンプルが取得された燃料棒の位置(ZN3 集合体)

(5 サイクル照射 平均燃焼度 535 GWdt)

JAEA-Research 2013-020

- 68 -

図 5-35 本試験でサンプルが取得された位置(軸方向)

JAEA-Research 2013-020

- 69 -

図 5-36 ZN2 集合体のシャッフリング 1112)

(福島第 2 原子力発電所第 12 サイクルから第 14 サイクル)

JAEA-Research 2013-020

- 70 -

図 5-37 ZN3 集合体のシャッフリング 1112)

(福島第 2 原子力発電所第 12 サイクルから第 16 サイクル)

JAEA-Research 2013-020

- 71 -

6おわりに

JAEA が JNES からの受託事業として実施した「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生

成核種組成測定試験」において燃焼率評価で測定が必要な元素の 1 つである Nd について2

種類の手法で測定を行ったが結果に差異が生じたそのため確度の高い測定結果を取得するこ

とと生じた差異の原因究明を目的としたフォローアップ測定を実施した

本件で発生した Nd 定量値の差異の原因は3 章で述べたとおり(1) Nd 定量における化学操

作中に相互汚染等が発生した可能性があったこと(2) Nd を含む FP 核種の測定結果算出に使用

した溶解溶液中の U 原子数に不確定性があったことの 2 点により生じたものと推定される今

後同様の測定を実施する際に注意すべき点をまとめると以下のようになる

① 着目元素の定量を行う際同時期かつ同一試料で U 原子数を測定すること

② 試料の保管時には蒸発が無視できるだけの十分な量を確保した上で保管すること

③ 保管試料は定期的に重量を測定し自然蒸発の影響を把握すること

④ 分取希釈等の操作時には天秤による秤量を行いデータ管理を確実に行うこと

の 4 点である特にどのデータをどの時期に測定するかは全体の測定計画の検討で調整できる

ことであるため出来るだけ同一試料のデータを短期間にまとめて取得できるように配慮すべき

である

また作業環境からの天然元素の汚染等の影響の排除について近年の分析装置の高感度化に

伴い試料の取扱量が極めて少なくなっていることに注意すべきである取り扱う試料量が少なく

なれば被ばくや汚染の可能性を低減できる反面同時に取扱う試料間から生じる相互汚染使

用する試薬や器具及び作業を実施する環境下から混入する天然元素の影響等による汚染の可能性

が高くなるこれらの試料間の相互及び環境下等から生じる汚染はその原因が多岐に渡って考

えられることから作業全般に繊細な注意を払う必要があるあるいは被ばく量に注意を払い

つつ環境下等から生じる天然元素の汚染の影響が出ない程度に取り扱う量を増加させる等の検

討も必要となるだろうこのためにもさらに確度の高いデータの取得を目指し同様の測定を

繰り返し行うことで測定経験を得ることが必要である

本件で発生した Nd 定量値の差異について今後同様の事象を繰り返さないためには上記対応

を必要とするしたがって分析作業の実施の際には事前に作業者間で分析方法及び手順につ

いて十分に検討を行い綿密な計画を立てそれらを確実に遂行していくことの重要性を再認識

する必要がある

JAEA-Research 2013-020

- 72 -

謝 辞

JNES からの受託事業として実施した「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組

成測定試験」においてはJNES の山本徹氏には当該事業の立ち上げから実施及び本フォローア

ップ測定の実施に至るまで多大なご指導とご支援を頂きましたJNES の安藤良平氏及び鈴木

求氏には事業の遂行だけではなく取得データの解析結果に関するご指導をいただきました

深く感謝申し上げます安全研究センター サイクル安全研究グループの外池幸太郎研究主幹には

JNES からの受託事業立ち上げに際して事業の主担当者としてご尽力いただきましたまた同

グループの戸塚真義氏と原科研福島技術開発特別チーム 臨界管理技術開発グループの蒲原佳子

女史には本レポートに掲載するデータの整理を旧ホット試験施設管理部 ホット材料試験課の宮

田精一氏並びに原科研福島技術開発特別チーム 臨界管理技術開発グループの佐藤真人氏には試

料の再調製を行っていただきました原子力基礎工学研究部門 分析化学研究グループの河野信昭

氏並びに鈴木大輔氏には試料分離法について貴重なご助言をいただきましたここに記してお礼

申し上げます

参考文献

1) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 20 年度報告書

2) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 21 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000016661pdf)

3) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 22 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000118961pdf)

4) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 23 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000123740pdf)

5) SUsuda NKohnoldquoAnion-Exchange Separation of Nd and the Transplutonium Elements

in Spent Nuclear Fuels for Burn-up DeterminationrdquoSeparation Sci Technol 23(10amp11)

pp1119-1131 (1988)

6) GUchiyama et alldquoDevelopment of quantitative analytical method of U Pu and fission

products in spent fuel by combined-chromatographic-mass-spectrometric-isotopic-dilution

technologyrdquoEuropean Nuclear Conference 2012 (ENC 2012) December 2012 Manchester

United Kingdom

7) ISO11483 ldquoPreparation of plutonium sources and determination of 238Pu239Pu isotope

ratio by alpha spectrometry rdquo ISO Geneva(1994)

8) K Shibata O Iwamoto T Nakagawa N Iwamoto A Ichihara S Kunieda S Chiba K

JAEA-Research 2013-020

- 73 -

Furutaka N Otuka T Ohsawa T Murata H Matsunobu A Zukeran S Kamada and J

Katakura ldquoJENDL-40 A New Library for Nuclear Science and Engineeringrdquo Journal of

Nuclear Science and Technology 48 1 (2011)

9) K Okumura T Mori M Nakagawa K Kaneko ldquoValidation of a Continuous-Energy Monte

Carlo Burn-up Code MVP-BURN and Its Application to Analysis of Post Irradiation

Experimentrdquo Journal of Nuclear Science and Technology 37(2)pp128-138(2000)

10) 須山賢也望月弘樹高田友幸龍福進奥野浩村崎穣大久保清志「連続エネルギモン

テカルロコード MVP 及び MCNP を使用する統合化燃焼計算コードシステム -

SWAT31」 JAEA-DataCode 2009-002 日本原子力研究開発機構 (2009)

11) 「平成 18 年度全 MOX 炉心核設計手法信頼性実証試験成果報告書」07 基炉報-0001 原子力安

全基盤機構 (2007)

12) 「平成 18 年度高燃焼度 9x9 型燃料信頼性実証試験成果報告書」07 基炉報-0002 原子力安全

基盤機構 (2007)

JAEA-Research 2013-020

- 74 -

付録

測定データ集

JAEA-Research 2013-020

- 75 -

A 混合スパイク試料の値付け

表 A-1 各標準濃度一覧

標準試料 濃度 誤差()

U 濃度標準 26820 microgg 005 Pu 濃度標準 83506 ngg 005 Nd 濃度標準 13495 ngg 007

各標準の純度及び秤量誤差から算出した

表 A-2 混合スパイクと各濃度標準の混合データ

試料名 分取量(g)

混合スパイク 11452 U 濃度標準 10968 Pu 濃度標準 10723 Nd 濃度標準 10324

表 A-3 各濃度標準の同位体組成

U 濃度標準 Pu 濃度標準 Nd 濃度標準 同位体組成

(原子百分率) 誤差() 同位体組成

(原子百分率) 誤差()同位体組成

(原子百分率) 誤差() 234U 00054 362 238Pu 00030 215 142Nd 27119 0007 235U 07205 003 239Pu 974234 0001 143Nd 12174 0009 238U 992741 00003 240Pu 25607 0003 144Nd 23789 0014 241Pu 00100 191 145Nd 8295 0020 242Pu 00028 185 146Nd 17202 0026 148Nd 5767 0038 150Nd 5653 0049 各誤差は質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な誤差伝播の

計算により算出した

表 A-4 混合スパイク中 238Pu の放射能測定結果

放射能比(238Pu242Pu) 012692

表 A-5 混合スパイクに各濃度標準を添加した試料の同位体比測定結果

試料名 測定値 233U238U 0075767 (原子数比) plusmn 0000064

242Pu239Pu 0065232 (原子数比) plusmn 0000004

150Nd142Nd 075200 (原子数比) plusmn 000028

JAEA-Research 2013-020

- 76 -

原子数の算出には次の式を用いた

Rms times Sps - Spm 原子数 =

Abm - Rms times Abs

Rms 濃度標準添加後の 238U233U239Pu242Pu150Nd142Nd 原子数比

Sps 添加した各濃度標準中同位体の量(原子数)233U242Pu142Nd 量

Spm 添加した各濃度標準中同位体の量(原子数)238U239Pu150Nd 量

Abm 混合スパイク中の同位体の比238UU239PuPu150NdNd

Abs 混合スパイク中の同位体の比233UU242PuPu142NdNd

表 A-6 原子数算出に使用したデータ

元素 Rms Sps Spm Abm Abs

U 1319833 0 7388E+16 00086391 09826830 Pu 0065232 219735E+15 63943E+10 0998653 00002917 Nd 0752004 15774E+14 32882E+13 09077548 00201111

JAEA-Research 2013-020

- 77 -

B 燃料溶解溶液試料の測定データ

表 B-1 燃料溶解溶液の分取希釈データ

一次希釈 二次希釈 試料名

分取 希釈 分取 希釈 希釈倍率

2F1ZN2c2 10814 584007 05658 112594 10747

2F1ZN2c3 11753 583867 05676 112728 9866

2F1ZN3c2 11739 576345 05696 111741 9631

2F1ZN3c3 11685 585754 05686 111584 9837

2F1ZN3a9 11636 581027 05686 112304 9862

表 B-2試料中 238Pu の放射能測定結果

試料名 放射能比 238Pu(239Pu+240Pu)

2F1ZN2c2 24520 2F1ZN2c3 33482 2F1ZN3c2 59239 2F1ZN3c3 81127 2F1ZN3a9 63257

表 B-3 α線スペクトロメトリーを併用した Pu の同位体組成測定結果 (単位原子百分率)

試料名 239Pu 240Pu 241Pu 242Pu 238Pu

2F1ZN2c2 62731 25047 7050 3792 138 2F1ZN2c3 62634 24507 7143 3855 186 2F1ZN3c2 42290 32030 8898 13333 345 2F1ZN3c3 41498 31898 8770 13147 468 2F1ZN3a9 36971 30207 8136 21280 341

JAEA-Research 2013-020

- 78 -

表 B-4 燃料溶解溶液中の UPu 及び Nd の同位体組成分析結果 (単位原子百分率)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 234U 001789 00329 00141 00246 00077

plusmn 000007 00001 00002 00002 00002 235U 11220 17429 02320 03689 00219

plusmn 00008 00005 00003 00003 00002 236U 03805 062693 04799 07900 02916

plusmn 00004 000002 00001 00002 00001 238U 984796 975973 992741 988164 996787

plusmn 00008 00005 00004 00004 00003 238Pu 1381 186 345 468 341

plusmn 0008 001 002 003 002 239Pu 627305 62634 42290 41498 369711

plusmn 00008 0001 0003 0005 00007 240Pu 25047 245073 32030 31898 302074

plusmn 0001 00008 0004 0007 00006 241Pu 70503 7143 8898 877 8136

plusmn 00005 0001 0004 001 0002 242Pu 37915 38550 13333 13147 212796

plusmn 00007 00007 0004 0003 00008 142Nd 1639 0623 11173 1088 1655

plusmn 0003 0003 00003 0001 0002 143Nd 21002 21210 135747 132774 88781

plusmn 0005 0002 00008 00008 00005 144Nd 30748 31879 37724 38747 41187

plusmn 0004 0002 0001 0002 0002 145Nd 16540 16760 15007 14895 136618

plusmn 0004 0002 0001 0001 00009 146Nd 16799 16789 18682 18740 20038

plusmn 0008 0003 0002 0003 0002 148Nd 8868 8730 9211 8933 9522

plusmn 0007 0003 0002 0002 0002 150Nd 4404 4010 4684 4320 5059

plusmn 0005 0002 0001 0001 0001 238Pu については238U による影響を考慮しα線測定の結果を用いた 238Pu のplusmnはα線測定誤差を 05質量分析法による同位体比測定誤差を

01とし統計的な誤差伝播の計算により算出した Pu の同位体組成は表 B-3 の結果に 241Pu 及び 242Pu を加え百分率したも

のである 各plusmnは質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な

誤差伝播の計算により算出した

JAEA-Research 2013-020

- 79 -

原子数の算出には次の式を用いた

Rms times Sps - Spm

原子数 = Abm - Rms times Abs

Rms スパイク添加後の 238U233U239Pu242Pu148Nd150Nd 原子数比

Sps 添加した濃縮同位体の量(原子数)233U242Pu150Nd 量

Spm 添加した濃縮同位体の量(原子数)238U239Pu148Nd 量

Abm 試料中の同位体の比238UU239PuPu148NdNd

Abs 試料中の同位体の比233UU242PuPu150NdNd

表 B-6 添加したスパイク中の UPu 及び Nd の原子数 (単位原子数)

試料名 U 233U Sps 238U Spm

2F1ZN2c2 57221E+15 56230E+15 49433E+13 2F1ZN2c3 57146E+15 56156E+15 49369E+13 2F1ZN3c2 57201E+15 56210E+15 49416E+13 2F1ZN3c3 57216E+15 56225E+15 49429E+13 2F1ZN3a9 57325E+15 56332E+15 49523E+13

試料名 Pu 242Pu Sps 239Pu Spm

2F1ZN2c2 14402E+14 14382E+14 42006E+10 2F1ZN2c3 14383E+14 14364E+14 41952E+10 2F1ZN3c2 14397E+14 14377E+14 41992E+10 2F1ZN3c3 14401E+14 14381E+14 42003E+10 2F1ZN3a9 14428E+14 14409E+14 42083E+10

試料名 Nd 150Nd Sps 148Nd Spm

2F1ZN2c2 96421E+13 87527E+13 11428E+12 2F1ZN2c3 96295E+13 87412E+13 11413E+12 2F1ZN3c2 96388E+13 87496E+13 11424E+12 2F1ZN3c3 96413E+13 87519E+13 11427E+12 2F1ZN3a9 96597E+13 87687E+13 11449E+12

57221times1015を示す

表 B-5 二次希釈試料分取量とスパイク添加量 試料名 試料分取量(g) 添加量(g)

2F1ZN2c2 11070 11496 2F1ZN2c3 11060 11481 2F1ZN3c2 11069 11492 2F1ZN3c3 11071 11495 2F1ZN3a9 11068 11517

JAEA-Research 2013-020

- 80 -

表 B-7 二次希釈試料の UPu 及び Nd 同位体組成(測定値) (単位原子数比)

試料名 233UU Abs 238UU Abm

2F1ZN2c2 0 09848 2F1ZN2c3 0 09760 2F1ZN3c2 0 09927 2F1ZN3c3 0 09882 2F1ZN3a9 0 09968

試料名 242PuPu Abs 239PuPu Abm

2F1ZN2c2 00379 06273 2F1ZN2c3 00386 06263 2F1ZN3c2 01333 04229 2F1ZN3c3 01315 04150 2F1ZN3a9 02128 03697

試料名 150NdNd Abs 148NdNd Abm

2F1ZN2c2 00440 00887 2F1ZN2c3 00401 00873 2F1ZN3c2 00468 00921 2F1ZN3c3 00432 00893 2F1ZN3a9 00506 00952

表 B-8 混合スパイク添加後の二次希釈試料の同位体比測定結果 (単位原子数比)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 233U238U 0410984 031750 034736 0383628 0264855

plusmn 0000042 000010 000010 0000094 0000048 242Pu239Pu 182016 1364439 218793 236969 222127

plusmn 000011 0000042 000021 000020 000017 148Nd150Nd 0089986 0149877 0186518 0211642 0266697

plusmn 0000017 0000033 0000034 0000024 0000058

各plusmnは質量分析法による同位体比測定結果(3 回繰り返し測定)の標準偏差を示す

JAEA-Research 2013-020

- 81 -

表 B-9 二次希釈試料の UPu 及び Nd 原子数の算出結果 U

試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 243319 13843E+16 0101 2F1ZN2c3 314965 18072E+16 0105 2F1ZN3c2 287884 16251E+16 0104 2F1ZN3c3 260669 14782E+16 0103 2F1ZN3a9 377565 21288E+16 0102

Pu 試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 054940 13022E+14 0060 2F1ZN2c3 073290 17594E+14 0060 2F1ZN3c2 045705 18143E+14 0062 2F1ZN3c3 042200 16870E+14 0062 2F1ZN3a9 045019 23666E+14 0061

Nd 試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 008999 79480E+13 0125 2F1ZN2c3 014988 14713E+14 0103 2F1ZN3c2 018652 18203E+14 0096 2F1ZN3c3 021164 21674E+14 0096 2F1ZN3a9 026670 27214E+14 0096

13843times1016を示す

表 B-10 二次希釈試料のウラン濃度

試料名 二次希釈試料 分取量(g) 1

分取試料中の U 原子数2

二次希釈試料の

U 濃度 (原子数g 溶液)

2F1ZN2c2 11070 13843E+16 1250E+16 2F1ZN2c3 11060 18072E+16 1634E+16 2F1ZN3c2 11069 16251E+16 1468E+16 2F1ZN3c3 11071 14782E+16 1335E+16 2F1ZN3a9 11068 21288E+16 1923E+16

1表 B-5 参照 2表 B-9 参照 13843times1016を示す

This is a blank page

国際単位系(SI)

乗数  接頭語 記号 乗数  接頭語 記号

1024 ヨ タ Y 10-1 デ シ d1021 ゼ タ Z 10-2 セ ン チ c1018 エ ク サ E 10-3 ミ リ m1015 ペ タ P 10-6 マイクロ micro1012 テ ラ T 10-9 ナ ノ n109 ギ ガ G 10-12 ピ コ p106 メ ガ M 10-15 フェムト f103 キ ロ k 10-18 ア ト a102 ヘ ク ト h 10-21 ゼ プ ト z101 デ カ da 10-24 ヨ ク ト y

表5SI 接頭語

名称 記号 SI 単位による値

分 min 1 min=60s時 h 1h =60 min=3600 s日 d 1 d=24 h=86 400 s度 deg 1deg=(π180) rad分 rsquo 1rsquo=(160)deg=(π10800) rad秒 rdquo 1rdquo=(160)rsquo=(π648000) rad

ヘクタール ha 1ha=1hm2=104m2

リットル Ll 1L=11=1dm3=103cm3=10-3m3

トン t 1t=103 kg

表6SIに属さないがSIと併用される単位

名称 記号 SI 単位で表される数値

電 子 ボ ル ト eV 1eV=1602 176 53(14)times10-19Jダ ル ト ン Da 1Da=1660 538 86(28)times10-27kg統一原子質量単位 u 1u=1 Da天 文 単 位 ua 1ua=1495 978 706 91(6)times1011m

表7SIに属さないがSIと併用される単位でSI単位で表される数値が実験的に得られるもの

名称 記号 SI 単位で表される数値

キ ュ リ ー Ci 1 Ci=37times1010Bqレ ン ト ゲ ン R 1 R = 258times10-4Ckgラ ド rad 1 rad=1cGy=10-2Gyレ ム rem 1 rem=1 cSv=10-2Svガ ン マ γ 1γ=1 nT=10-9Tフ ェ ル ミ 1フェルミ=1 fm=10-15mメートル系カラット 1メートル系カラット = 200 mg = 2times10-4kgト ル Torr 1 Torr = (101 325760) Pa標 準 大 気 圧 atm 1 atm = 101 325 Pa

1cal=41858J(「15」カロリー)41868J(「IT」カロリー)4184J(「熱化学」カロリー)

ミ ク ロ ン micro 1 micro =1microm=10-6m

表10SIに属さないその他の単位の例

カ ロ リ ー cal

(a)SI接頭語は固有の名称と記号を持つ組立単位と組み合わせても使用できるしかし接頭語を付した単位はもはや コヒーレントではない(b)ラジアンとステラジアンは数字の1に対する単位の特別な名称で量についての情報をつたえるために使われる

 実際には使用する時には記号rad及びsrが用いられるが習慣として組立単位としての記号である数字の1は明 示されない(c)測光学ではステラジアンという名称と記号srを単位の表し方の中にそのまま維持している

(d)ヘルツは周期現象についてのみベクレルは放射性核種の統計的過程についてのみ使用される

(e)セルシウス度はケルビンの特別な名称でセルシウス温度を表すために使用されるセルシウス度とケルビンの

  単位の大きさは同一であるしたがって温度差や温度間隔を表す数値はどちらの単位で表しても同じである

(f)放射性核種の放射能(activity referred to a radionuclide)はしばしば誤った用語でrdquoradioactivityrdquoと記される

(g)単位シーベルト(PV200270205)についてはCIPM勧告2(CI-2002)を参照

(a)量濃度(amount concentration)は臨床化学の分野では物質濃度

  (substance concentration)ともよばれる(b)これらは無次元量あるいは次元1をもつ量であるがそのこと   を表す単位記号である数字の1は通常は表記しない

名称 記号SI 基本単位による

表し方

秒ルカスパ度粘 Pa s m-1 kg s-1

力 の モ ー メ ン ト ニュートンメートル N m m2 kg s-2

表 面 張 力 ニュートン毎メートル Nm kg s-2

角 速 度 ラジアン毎秒 rads m m-1 s-1=s-1

角 加 速 度 ラジアン毎秒毎秒 rads2 m m-1 s-2=s-2

熱 流 密 度 放 射 照 度 ワット毎平方メートル Wm2 kg s-3

熱 容 量 エ ン ト ロ ピ ー ジュール毎ケルビン JK m2 kg s-2 K-1

比熱容量比エントロピー ジュール毎キログラム毎ケルビン J(kg K) m2 s-2 K-1

比 エ ネ ル ギ ー ジュール毎キログラム Jkg m2 s-2

熱 伝 導 率 ワット毎メートル毎ケルビン W(m K) m kg s-3 K-1

体 積 エ ネ ル ギ ー ジュール毎立方メートル Jm3 m-1 kg s-2

電 界 の 強 さ ボルト毎メートル Vm m kg s-3 A-1

電 荷 密 度 クーロン毎立方メートル Cm3 m-3 sA表 面 電 荷 クーロン毎平方メートル Cm2 m-2 sA電 束 密 度 電 気 変 位 クーロン毎平方メートル Cm2 m-2 sA誘 電 率 ファラド毎メートル Fm m-3 kg-1 s4 A2

透 磁 率 ヘンリー毎メートル Hm m kg s-2 A-2

モ ル エ ネ ル ギ ー ジュール毎モル Jmol m2 kg s-2 mol-1

モルエントロピー モル熱容量ジュール毎モル毎ケルビン J(mol K) m2 kg s-2 K-1 mol-1

照射線量(X線及びγ線) クーロン毎キログラム Ckg kg-1 sA吸 収 線 量 率 グレイ毎秒 Gys m2 s-3

放 射 強 度 ワット毎ステラジアン Wsr m4 m-2 kg s-3=m2 kg s-3

放 射 輝 度 ワット毎平方メートル毎ステラジアン W(m2 sr) m2 m-2 kg s-3=kg s-3

酵 素 活 性 濃 度 カタール毎立方メートル katm3 m-3 s-1 mol

表4単位の中に固有の名称と記号を含むSI組立単位の例

組立量SI 組立単位

名称 記号

面 積 平方メートル m2

体 積 立法メートル m3

速 さ 速 度 メートル毎秒 ms加 速 度 メートル毎秒毎秒 ms2

波 数 毎メートル m-1

密 度 質 量 密 度 キログラム毎立方メートル kgm3

面 積 密 度 キログラム毎平方メートル kgm2

比 体 積 立方メートル毎キログラム m3kg電 流 密 度 アンペア毎平方メートル Am2

磁 界 の 強 さ アンペア毎メートル Am量 濃 度 (a) 濃 度 モル毎立方メートル molm3

質 量 濃 度 キログラム毎立法メートル kgm3

輝 度 カンデラ毎平方メートル cdm2

屈 折 率 (b) (数字の) 1 1比 透 磁 率 (b) (数字の) 1 1

組立量SI 基本単位

表2基本単位を用いて表されるSI組立単位の例

名称 記号他のSI単位による

表し方SI基本単位による

表し方平 面 角 ラジアン(b) rad 1(b) mm立 体 角 ステラジアン(b) sr(c) 1(b) m2m2

周 波 数 ヘルツ(d) Hz s-1

ントーュニ力 N m kg s-2

圧 力 応 力 パスカル Pa Nm2 m-1 kg s-2

エ ネ ル ギ ー 仕 事 熱 量 ジュール J N m m2 kg s-2

仕 事 率 工 率 放 射 束 ワット W Js m2 kg s-3

電 荷 電 気 量 クーロン A sC電 位 差 ( 電 圧 ) 起 電 力 ボルト V WA m2 kg s-3 A-1

静 電 容 量 ファラド F CV m-2 kg-1 s4 A2

電 気 抵 抗 オーム Ω VA m2 kg s-3 A-2

コ ン ダ ク タ ン ス ジーメンス S AV m-2 kg-1 s3 A2

バーエウ束磁 Wb Vs m2 kg s-2 A-1

磁 束 密 度 テスラ T Wbm2 kg s-2 A-1

イ ン ダ ク タ ン ス ヘンリー H WbA m2 kg s-2 A-2

セ ル シ ウ ス 温 度 セルシウス度(e) Kンメール束光 lm cd sr(c) cd

スクル度照 lx lmm2 m-2 cd放射性核種の放射能( f ) ベクレル(d) Bq s-1

吸収線量 比エネルギー分与カーマ

グレイ Gy Jkg m2 s-2

線量当量 周辺線量当量 方向

性線量当量 個人線量当量シーベルト(g) Sv Jkg m2 s-2

酸 素 活 性 カタール kat s-1 mol

表3固有の名称と記号で表されるSI組立単位SI 組立単位

組立量

名称 記号 SI 単位で表される数値

バ ー ル bar 1bar=01MPa=100kPa=105Pa水銀柱ミリメートル mmHg 1mmHg=133322Paオングストローム Å 1Å=01nm=100pm=10-10m海 里 M 1M=1852mバ ー ン b 1b=100fm2=(10-12cm)2=10-28m2

ノ ッ ト kn 1kn=(18523600)msネ ー パ Npベ ル B

デ ジ ベ ル dB

表8SIに属さないがSIと併用されるその他の単位

SI単位との数値的な関係は    対数量の定義に依存

名称 記号

長 さ メ ー ト ル m質 量 キログラム kg時 間 秒 s電 流 ア ン ペ ア A熱力学温度 ケ ル ビ ン K物 質 量 モ ル mol光 度 カ ン デ ラ cd

基本量SI 基本単位

表1SI 基本単位

名称 記号 SI 単位で表される数値

エ ル グ erg 1 erg=10-7 Jダ イ ン dyn 1 dyn=10-5Nポ ア ズ P 1 P=1 dyn s cm-2=01Pa sス ト ー ク ス St 1 St =1cm2 s-1=10-4m2 s-1

ス チ ル ブ sb 1 sb =1cd cm-2=104cd m-2

フ ォ ト ph 1 ph=1cd sr cm-2 104lxガ ル Gal 1 Gal =1cm s-2=10-2ms-2

マ ク ス ウ ェ ル Mx 1 Mx = 1G cm2=10-8Wbガ ウ ス G 1 G =1Mx cm-2 =10-4Tエルステッド( c ) Oe 1 Oe  (1034π)A m-1

表9固有の名称をもつCGS組立単位

(c)3元系のCGS単位系とSIでは直接比較できないため等号「   」

   は対応関係を示すものである

(第8版2006年改訂)

この印刷物は再生紙を使用しています

Page 3: JAEA-Research 2013-020JAEA-Research 2013-020 - 1 - 1.はじめに 日本原子力研究開発機構(以下「JAEA」という。)は原子力安全基盤機構(以下「JNES」と

JAEA-Research 2013-020

iii

目次

1はじめに middotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot 1

2受託事業の概要 middotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot 1

21 事業概要 middotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot 1

22 FP 核種の組成測定に関する 2 つの手法の特徴 middotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot 2

221 従来法 middotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot 2

222 現行法 middotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot 3

23 測定結果における差異の発生と受託事業で推定したその原因 middotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot 6

3フォローアップ測定 middotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot 7

31 フォローアップ測定の目的 middotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot 7

32 従来法と現行法の差の原因に関する再検討 middotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot 7

33 測定middotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot 8

331 測定条件の改善 middotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot 8

332 混合スパイク試料の値付け middotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot 9

333 分析操作 middotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot11

334 TIMS 測定 middotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot11

335 アルファ放射能測定 middotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot 12

34 測定結果 middotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot 12

35 考察middotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot 14

4 データ解析評価 middotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot 20

41 同重体混入の効果 middotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot 20

42 同重体混入の割合 middotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot 20

43 同重体混入の影響評価middotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot 23

5 本再測定結果を反映した測定結果のまとめmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot 27

6 おわりに middotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot 71

謝辞 middotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot 72

参考文献 middotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot 72

付録 測定データ集 middotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot 74

JAEA-Research 2013-020

iv

Contents

1Introduction middotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot 1

2Outline of ldquoIsotopic Composition measurement of Fission Products in Spent Fuel from

FY2008 to FY2011rdquo middotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot 1

21 Outline of Project middotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot 1

22 Feature of Two Methods for Measurement of Isotopic Composition of Fission

Products middotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot 2

221 Conventional Methodmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot 2

222 Present Method middotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot 3

23 Consideration about the Difference of Two Measurement Resultsmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot 6

3Follow-up Measurement middotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot 7

31 Purpose of Follow-up Measurement middotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot 7

32 Investigation of the Difference of Conventional Method and Present Methodmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot 7

33 Measurement middotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot 8

331 Improvement of Measurement Condition middotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot 8

332 Calibration of Mixed Spike Sample middotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot 9

333 Analytical Operation middotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot11

334 Measurement by TIMS middotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot11

335 Alpha Radioactivity Measurement middotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot 12

34 Resultsmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot 12

35 Summary middotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot 14

4 Data analysismiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot 20

41 Effect of Isobar Materials Contaminationmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot 20

42 Ratio of Isobar Materials Contamination middotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot 20

43 Evaluation of Isobar Materials Contamination middotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot 23

5 Summary of Measurement Data middotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot 27

6 Conclusion middotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot 71

Acknowledgementmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot 72

References middotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot 72

Appendix Measurement Data middotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot 74

JAEA-Research 2013-020

- 1 -

1はじめに

日本原子力研究開発機構(以下「JAEA」という)は原子力安全基盤機構(以下「JNES」と

いう)から「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定試験」1)2)3)4)を受託し

平成 20 年度から使用済燃料中に存在している核分裂生成核種の組成測定を行ってきた当該受託

事業において燃焼率評価に必要な元素の 1 つであるネオジム(以下「Nd」という)の測定に

ついて同様の試験を実施する際に旧日本原子力研究所時代から適用している表面電離型質量分

析装置(以下「TIMS」という)を用いる手法と本事業のために検討した高周波誘導結合プラ

ズマ質量分析装置(以下「ICP-MS」という)を使用する手法による 2 種類の測定を行ったとこ

ろ両者の測定結果のうち 3 サンプルに数パーセントの差異が生じた 3)燃焼率の測定誤差は

Nd-148 法では 3程度と米国材料試験協会規格(ASTM 規格)で定義されており2 サンプルに

ついてはその誤差内に入る結果であったが近年では燃焼計算の精度が向上し測定で求められ

た燃焼率の詳細な評価も行われていることから当該事業における測定結果の差については原因

を究明する必要があると考えたこの差異については当該事業の最終年度(平成 23 年度)に原

因究明のための検討及び再分析を実施したが明確な原因を見出すまでには至らなかった

使用済燃料中の核分裂生成核種の組成は使用済燃料の特性を把握する上で最も基本的なパラ

メータでありその測定は原子力の研究開発の根幹の一つとも言える重要な基盤技術であるま

た福島第一原子力発電所事故で発生した燃料デブリの取り出しにおいては燃料デブリの性状

把握のために事前の組成測定を行うことが必須であると考えられデブリの取り出しが行われる

事を見据えてこの技術を今後も継続的に発展させる必要があるよって当該事業の終了後に

確度の高い測定結果の取得及び測定結果の差異の原因を究明することを目的としてフォローアッ

プ測定を自主的に実施した測定の結果Nd については対象となる 5 試料のうち 2 試料でま

た難溶解性核分裂生成核種については 5 試料すべての測定結果の修正が必要であることがわか

った

本報告は当該事業のフォローアップ測定において実施した作業測定結果2 種類の測定に

よる結果の差異の原因及び核分裂生成核種組成の再評価についてまとめたものである

2受託事業の概要

21 事業概要

JNES が実施している全 MOX 炉心核設計手法の信頼性実証試験の一部として国内商用炉に

おいて燃焼したMOX燃料の核種組成分析データを取得し解析評価することが計画されていた

これに備えMOX 燃料の参照データ取得のための照射後試験に資する目的で「平成 20~23 年度

軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定試験」が JAEA の受託事業として実施された当該事

JAEA-Research 2013-020

- 2 -

業では高燃焼度 BWR 9times9B 型ウラン燃料集合体から取得した高燃焼度燃料二酸化ウランペレ

ットについて核設計上重要な核分裂生成核種(FP 核種)の組成及び燃焼度測定のための核種の

組成を測定した

測定の対象とした燃料は福島第 2 発電所 1 号機(2F1)で使用された 2F1ZN2 集合体及び

2F1ZN3 集合体である2F1ZN2 集合体は 3 サイクル照射された集合体平均燃焼度が 356GWdt

の燃料集合体である一方2F1ZN3 集合体は 5 サイクルにわたって用いられ集合体平均燃焼

度が 535GWdt に達しているこれらの集合体からそれぞれ 2 試料(2F1ZN2c22F1ZN2c3)

及び 3 試料(2F1ZN3c22F1ZN3c3 及び 2F1ZN3a9)の合計 5 試料を取り出して組成測定を実

施した組成測定試験では特に反応度評価上重要な FP 核種である 142Nd143Nd144Nd145Nd

146Nd148Nd150Nd147Pm147Sm148Sm149Sm150Sm151Sm152Sm153Eu154Eu

155Eu154Gd155Gd156Gd157Gd158Gd160Gd95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

134Cs 等に着目した測定を実施したこれらに加えて燃焼率測定のために U 及び Pu の組成測定も

行った従来旧日本原子力研究所が実施してきた照射後試験ではアクチノイド同位体の測定に

着眼した試験を行ってきたため当該事業は JAEA における使用済燃料組成測定試験の能力を大

幅に向上させる大きな意義がある本事業は平成 20 年度より開始し平成 23 年度で終了してい

22 FP 核種の組成測定に関する 2 つの手法の特徴

FP 核種の組成測定については2 つの手法を適用している1 つはJAEA で燃焼率評価に必

要な UPu 及び Nd の測定に特化した手法として定常的に実施している手法である受託事業で

はこの手法を「従来法」と呼びUPu 及び Nd の測定に適用した一方その他 FP 核種につ

いては受託事業によって導入した高分解能 ICP-MS(HR-ICP-MS)を使用することによる簡便

且つ必要十分な精度を有する手法を新規に検討して対応することとした受託事業ではこれを「現

行法」と呼んでいる以下に従来法と現行法の特徴を述べる

221 従来法 5)

本法は旧日本原子力研究所が考案しその後 JAEA が現在に至るまで適用しているものでリ

ファレンスとして扱われている手法である本法では化学分離に硝酸-メタノール混液系によ

る陰イオン交換分離法を適用し化学分離した各元素の測定に TIMS を使用している陰イオン

交換による化学分離スキームを図 2-1 に示す

燃焼率は試料中の UPu 及び 148Nd の原子個数比で算出される本法による燃焼率測定では

UPu 及び Nd の原子個数比の算出に混合スパイクを用いた同位体希釈法を適用している同

位体希釈法は元素の高精度定量分析に用いられる手法で目的元素の特定の質量の同位体を濃

縮した化合物あるいは単体元素(スパイクという)を既知量添加し同位体組成の変化を質量分

析装置で測定するものでありその変化の程度から試料中の目的元素量を算出できる

本法ではUPu 及び Nd の各同位体組成及び原子個数比の確定した混合スパイクを用いるこ

JAEA-Research 2013-020

- 3 -

とで試料中の UPu 及び 148Nd の原子個数比を算出することができる混合スパイクはU

Pu及びNdの各同位体組成及び原子個数比が固定値であり経時等による濃度変化は影響しない

すなわち混合スパイク及び試料中の UPu 及び Nd の各濃度は燃焼率に関与しないことから

混合スパイクの適用は試料の分取希釈等における重量測定の手間とともにそれらの操作に

付随する誤差の影響を排除することが可能となる利点を有している本法は化学分離及び測定

に熟練を要するがJAEA での化学分離の実績は豊富であり高精度での同位体比測定が可能な

TIMS(主同位体で<plusmn01)及び混合スパイクによる同位体希釈法の適用と相まって高い信

頼性を有している

222 現行法 6)

本法は化学分離に抽出クロマトグラフィーを測定に HR-ICP-MS を適用している

HR-ICP-MS による測定は TIMS と比較して測定精度がやや落ちる(主同位体でplusmn1程度)が

照射後試験の解析精度を考えると十分な精度を有しているまた本試験のように測定対象とし

た FP 核種が多数に及んでいる場合に必要な精度を確保しつつ比較的短時間でデータを取得す

ることが期待できる抽出クロマトグラフィーによる化学分離スキームを図 2-2 に示す

今回の化学分離に適用した抽出クロマトグラフィーは従来法と比較して極めて迅速な手法で

あるしかしながらこの化学分離方法は平成 22 年度報告書 3) において Nd フラクションに

Ce が混入したことにより142Ce の寄与による 142Nd の補正を実施する必要があるなど現時点

では改良の余地があることが分かっているこの同重体の測定結果に与える影響は 4 章で議論す

るなおHR-ICP-MS での測定はTIMS による測定が 1 元素ずつであることに対して多元

素の同時測定が可能であることが大きな利点であるただし同重体の干渉による影響を排除す

ることは困難なため希土類元素等の同重体を多数有する元素等については化学分離が不可欠で

あることは TIMS と同様である

JAEA-Research 2013-020

- 4 -

試 料 組成用30μg as U定量用10μg as U

1M HCl

1M HNO3 - 90 CH3OH

Cs U(Sr) Sr EuCmAm Nd

カラム陰イオン交換樹脂

10M HCl

CeTh Pu(Np)

155M HNO3 02ml蒸発乾固10M HCl 02ml蒸発乾固1M HCl 05ml1M NH2OH - HCl 001ml蒸発乾固155M HNO3 04mlCH3OH 4ml混合後カラムに流す

1M HNO3 - 90 CH3OH

03M HNO3 - 80 CH3OH

03M HNO3 - 80 CH3OH

1M HNO3 - 90 CH3OH

図 2-1 従来法における陰イオン交換による化学分離スキーム

JAEA-Research 2013-020

- 5 -

図 2-2 現行法における抽出クロマトグラフィーによる化学分離スキーム

JAEA-Research 2013-020

- 6 -

23 測定結果における差異の発生と受託事業で推定したその原因

本事業の平成 23 年度報告書 4) においてNd 定量値の結果に従来法(陰イオン交換分離-TIMS

測定221 項参照)と現行法(抽出クロマトグラフィー-HR-ICP-MS 測定222 項参照)で

差異を生じたことが問題点として挙げられた差異は2F1ZN3c2 及び 2F1ZN3a9 試料で 2-3

2F1ZN3c3 試料で 8であったASTM 規格で定義された Nd-148 法の測定誤差が 3程度である

としても近年の詳細な燃焼率評価の結果を考えると2F1ZN3c2 及び 2F1ZN3a9 試料における

差異も若干大きく特に 2F1ZN3c3 試料の差異 8は有意であると考えた

従来法と現行法によって得られた測定値に差異が生じた原因はそれぞれの測定手法に内在す

る原因そのものによって生じるだけでなくその他実験に供する試料やデータの処理が原因と

なっている可能性もある当該事業の平成 23 年度に原因の検討及び再分析を実施しておりその

原因を以下のいずれかによるものと推定した

① 燃料溶解溶液の二次希釈試料から測定試料を調製する際の分取希釈秤量操作における液

撥ね等による試料ロス秤量値の読み取り間違い等

② 燃料溶解溶液の一次希釈試料から二次希釈試料の調製時の分取希釈秤量操作における液

撥ね等による試料ロス秤量値の読み取り間違い等

③ HR-ICP-MS の感度変化等による測定上のエラー

④ スパイク試料の Nd 表示値の誤り

上記の推定原因に対し平成 23 年度に再分析を実施したところ以下の結果を得た 4)① に

ついては二次希釈試料による Nd 再測定を実施した結果同様の結果が得られたため原因で

ないことがわかった③及び④については新たに Nd スパイク試料を調製し二次希釈試料を

TIMS により測定したところHR-ICP-MS と同様の結果が得られたため原因でないことが確

認されている

②については 二次希釈試料に対する U 濃度を測定し平成 21 年度に実施した従来法から算

出した U 濃度と比較したところ4~12の差異が生じた当該事業では各 FP 核種量は U 原

子数を分母として規格化しているすなわち平成 22 年度に報告した希土類元素の定量値は平成

21 年度に実施した従来法によって一次希釈試料に対して測定した溶液重量あたりの U 原子数に

二次希釈試料調製の際の希釈率を用いて U 濃度を算出しその値を使用して規格化しているそ

こで平成 22 年度に得られた現行法による Nd 定量結果について平成 23 年度に再測定した U 原

子数を使用して再評価したところ従来法との差異が 2F1ZN2c3 及び 2F1ZN3c2 で 7

2F1ZN2c22F1ZN3c3 及び 2F1ZN3a9 で 4となった

したがって差異の原因は②の一次希釈試料から二次希釈試料を調製する段階で液撥ね等の

JAEA-Research 2013-020

- 7 -

操作や表示値読み取りのミスがあったことではないかと考えられたしかし当該事業内ではこ

れ以上の原因を特定するまでには至らなかった

3フォローアップ測定

31 フォローアップ測定の目的

JAEA では東京電力福島第一原子力発電所事故に対応する技術開発の一つとして今後も継

続して燃焼燃料中の FP 核種測定に係る試験を行う計画であるNd の測定は燃焼率評価に必須の

項目であり信頼性の高い結果が求められるまた2 つの手法による測定結果の差に関する原

因の究明は今後の試験を行う上で重要であるこのため確度の高い測定結果を取得するととも

に測定結果の差異の原因を究明することを目的として受託事業で行った燃料溶解溶液全試料

を対象として燃焼率評価に必要な元素(UPu 及び Nd)の再分析を実施するフォローアップ測

定を実施することとした

32 従来法と現行法の差の原因に関する再検討

23 項において平成 23 年度に実施した受託事業における原因究明では二次希釈試料の調整

作業の段階で測定値に影響を与える要因のあったことが示唆されている今回のフォローアップ

測定を開始する前に従来法と現行法の間に差異が生じる原因を以下のように再度検討した

(1) 平成 21 年度に実施した従来法による UPu 及び Nd の測定では試料分取量が極めて少量

であったため(溶液重量で 003~006 g 程度)秤量値の誤差が溶液重量あたりの U 原子数定

量結果に影響を与えている可能性があることが考えられる燃焼率の評価においては 221 項

で述べたとおりUPuNd の混合スパイクを使用して U に対する Pu 及び 148Nd の原子個

数比を用いて算出されることから溶液重量あたりの U 原子数はその評価には関与しないし

かし本受託事業では現行法によって測定する各 FP 核種値の規格化に用いる U 原子数とし

て従来法によって測定した一次希釈試料の溶液重量あたりの U 原子数を希釈倍率で除した値

を使用したことから従来法で測定した U 原子数の値に不確定性が存在した場合現行法の

Nd 定量値に影響を与える

(2) 受託事業で行った測定の前にUPu 及び Nd の混合スパイクの校正を実施していなかった

前述したとおり燃焼率は試料中の UPu 及び 148Nd の原子個数比から算出されるこの原

子個数比はUPu 及び Nd の混合スパイクを用いた同位体希釈法により求められる混合ス

パイクを使用した場合溶液蒸発があったとしても原子個数比の関係は保たれるが信頼性の

高い燃焼率測定を実施するには混合スパイクの UPu 及び Nd の原子個数比を校正しそ

れらの値を確定しておく必要があったまた混合スパイクの校正を実施していなかったこと

JAEA-Research 2013-020

- 8 -

は上記(1)に記述したとおり現行法によって測定する各 FP 核種値の規格化に用いる U

原子数の値に不確定性が生じる原因の一つとなることが考えられるなお受託事業で使用し

た混合スパイクは平成 21 年度に実施した従来法で全量を消費したため2 つの手法による

測定結果の差異の発生が認められた後に当該混合スパイクの原子個数比を確認することはで

きなかった

(3) 平成 21 年度に実施した従来法において化学操作上のミスを生じた可能性がある本事業の

平成 22 年度報告書 3) で全ての試料において従来法と現行法による Nd の同位体組成測定結

果は良い一致を示していることが述べられている同位体組成が一致していながら定量値に

差異が生じる原因としては同位体希釈法によるスパイク添加試料の化学分離操作において

作業環境や試薬等に存在する天然 Nd による汚染や試料間の相互汚染等により起こりうると

考えたなお23 節に述べたとおり現行法に対して差異原因究明のための二次希釈試料

の再測定等を実施しており同様の差異を有する結果が得られていることから平成 21 年度

に実施した従来法において上述した化学操作上のミスが発生していると考えた

33 測定

331 測定条件の改善

23 節で記載したとおり2 つの手法による Nd 定量値の差異の原因として二次希釈試料の調

製段階での問題が測定値に影響を与える要因が示唆されたまた32 節で記載したとおり従来

法による溶液重量あたりの U 原子数値の影響に加え混合スパイクの校正未実施により発生した

可能性も新たに抽出したこれらは測定に使用した試料の健全性及び従来法による測定に問題

があった可能性を意味している差異の原因を排除し確度の高いデータを得るための対応を以

下に示すなお測定方法は22 節に示した各方法の特徴を考慮し実績の豊富な従来法を採用

した

(1) 使用するすべての試料について試料原液から再調製することとしUPu 及び Nd の測定

には全て新たに調製した二次希釈試料を使用した分取等の操作に使用する分析天秤は少

数点以下 4 桁まで表示可能なものを使用し秤量は全て 05g 以上とすることで分取等に係

る不確定性を排除することとした以下に使用した分析天秤を示すなお再調製試料等の

取扱いについては分取希釈の状況を撮影する作業環境を清浄化する試薬類は超高純度

レベルを使用するなど間違いや汚染等が生じないように細心の注意を払った

エーアンドディ GH-252 及び FR-300

メトラートレド AE200

(2) 測定を行う前にスパイクに係わる不確定性を排除するため混合スパイクの値付けを実施

JAEA-Research 2013-020

- 9 -

した詳細は 332 項に示すなお当該スパイクは本フォローアップ測定用に新規に入手

したものであり受託事業内で使用した混合スパイクとは異なる

(3) 再調製した二次希釈試料の測定により試料原液の U 濃度を算出することとした本フォロ

ーアップ測定の主目的は確定したデータを取得することであるため燃焼率評価に必要な元素

である UPu 及び Nd の各同位体組成及び原子個数比を求めるだけでよく試料原液の U 濃

度を求める必要はないしかし燃焼燃料の照射後試験では95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag 等

の難溶解性 FP 核種も測定対象でありこれらを他の FP 核種と同様に U を分母として規格化

するためには試料原液の U 濃度を求める必要があるここでは今後も照射後試験を継続し

て実施することを想定しホットセル内での重量測定の操作性の確認として位置付けて実施し

332 混合スパイク試料の値付け

定量に使用する混合スパイクは使用前に UPu 及び Nd の標準試料による濃度値付けを実施

し使用するスパイクに関係する値の不確定性を排除することとした図 3-1 に混合スパイク

試料値付けの作業フローを示す

燃焼率評価のための UPu 及び Nd 測定に使用する混合スパイクには233U242Pu 及び 150Nd

の各濃縮同位体を用いたこれに以下に示す UPu 及び Nd の濃度標準を用いた同位体希釈法

により濃度を値付けた

U 濃度標準高純度天然金属 U(旧日本原子力研究所製JAERI-U4)

Pu 濃度標準高純度金属 Pu(米国旧 National Bureau of Standards(NBS)製 949c)

Nd 濃度標準高純度 Nd(関東化学製 Nd2O3試薬(3N5))

上記濃度標準は超高純度硝酸(多摩化学工業製 TAMAPURE-AA100)及び超純水を用いて

溶解した溶解分取及び希釈操作においては全て重量測定を行い重量測定値から濃度を値付

けた混合スパイク試料は同位体希釈法による値付けを行うため同位体組成測定用と定量用

(UPu 及び Nd の各濃度標準添加試料)の 2 系統での分離操作を実施した化学分離は従来法

の陰イオン交換分離法により行いUPu 及び Nd を分離した後それぞれを TIMS によって測

定した(334 項に後述)U 濃度標準及び Nd 濃度標準については天然組成であり同位体組成

測定の必要はないがコンタミ等の影響がないことを確認するため同位体組成測定を実施した

また238Pu に干渉する 238U の影響を補正するため混合スパイク試料の Pu 組成測定用試料は

アルファ放射能測定を行った(335 項に後述)さらにPu 濃度標準については組成測定日を

基準として Pu 純度保証日への崩壊補正を行い測定日における Pu 純度補正を実施した

混合スパイク試料の値付け結果を表 3-1 に示す

JAEA-Research 2013-020

- 10 -

図 3-1 混合スパイク試料の値付けの作業フロー

表 3-1 混合スパイク試料中の UPu 及び Nd の同位体組成及び濃度

U Pu Nd 2012625 現在の値 2012628 現在の値 2012712 現在の値

同位体組成 (原子百分率) 誤差()

同位体組成 (原子百分率) 誤差()

同位体組成 (原子百分率) 誤差()

233 982683 00006 238 00030 30 142 20111 030 234 08466 003 239 00292 066 143 12064 004 235 00209 134 240 00892 025 144 19671 009 236 lt0001 - 241 00134 337 145 10494 005 238 08639 004 242 998653 0001 146 18052 005 148 11852 014 150 907755 001

濃度 濃度 濃度 192660 ngg 010 5036 ngg 006 2081 ngg 009 238Pu については238U による影響を考慮しα線測定の結果を用いた誤差はα線測定の計

数誤差を 3とし質量分析法による同位体比測定誤差を統計的な誤差伝播の計算により算出した

各同位体組成の誤差は質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な誤差

伝播の計算により算出した 各濃度の誤差は同位体希釈法の算出式に基づき統計的な誤差伝播の計算により算出した

各plusmnは質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な誤差伝播の計算によ

り算出した

混合スパイク試料

U 濃度標準

Pu 濃度標準

Nd 濃度標準

UPu 及び Nd 同位体組成測定

(Pu についてはアルファ放射能測定を併用)

UPu 及び Nd 同位体比測定

(U233238Pu242239Nd142150)

混合スパイク試料中 UPu 及び Nd 濃度の算出

Pu 濃度標準

同位体 組成測定

陰イオン交換分離法による化学分離

U 濃度標準

Nd 濃度標準

同位体 組成測定

JAEA-Research 2013-020

- 11 -

333 分析操作

二次希釈試料からUPu 及び Nd 同位体組成測定用と同位体希釈法による定量用試料を分取

した定量用試料には 332 項で値付けた混合スパイク試料を添加したその後図 2-1 の分離ス

キームに従い同位体組成測定用及び定量用試料中の UPu 及び Nd を化学分離した各分離液

を蒸発乾固後再溶解しTIMS による測定を行ったまた分離した Pu 同位体組成用試料の一

部を分取し238Pu に干渉する 238U の影響を補正するためのアルファ放射能測定を実施した図

3-2 に分析操作のフローを示す

図 3-2 分析操作フロー

334 TIMS 測定

同位体組成測定にはフィニガンマット社製の TIMS である MAT262 を用いた本装置は

イオン検出器に 7 つのファラデーカップを備え最大 13 試料を組み込むことができる

333 項で分離した UPu 及び Nd の乾固物を約 1M 硝酸で溶解した溶解濃度は燃料の溶

解及び分取希釈データから各元素のおおよその含有量を推定し約 100ngUmicroL30ngPumicroL

及び 5ngNdmicroL となるよう調整した各溶解液 1microL をマイクロピペットで TIMS 用試料フィラメ

ントに塗布し電流を通して酸化物として固着させたのち装置内部の所定の箇所に設置し真

空排気等を行った試料を測定する前には試料と同時に設置した校正用試料を用いて装置の質

量校正やファラデーカップ位置の調整等を実施した

試料の同位体組成測定は全てトータルエバポレーション法で行ったトータルエバポレーショ

ン法は試料に塗布した試料を完全に蒸発させその過程において発生するイオン全てを検出す

二次希釈試料

混合スパイク試料

陰イオン交換分離

UPu 及び Nd 同位体組成測定

(Pu についてはアルファ放射能測定を併用)

UPu 及び Nd 同位体比 測定

(U233238Pu242239Nd148150)

分析結果(原子数Total-U)

JAEA-Research 2013-020

- 12 -

る方法であり質量差別効果に伴うバイアスの補正を必要としない利点がある測定は同一の

試料から 3 回の繰り返し測定を行いその平均値を測定値とした各同位体組成結果に付随する

誤差は各同位体比の繰り返し測定による標準偏差を誤差伝播して算出したまた同位体希釈

法による定量結果に付随する誤差は同位体希釈法の算出式に基づき上記同位体組成結果の誤

差混合スパイク試料の誤差等を伝播して算出した

335 アルファ放射能測定

アルファ放射能測定用試料は従来法の陰イオン交換法により分離した Pu 溶液の一部を分取

し238Pu として一試料あたり 10~100Bq 程度に希釈調整したのち各試料を 25mmφタンタ

ル板に焼き付け調製した上でその試料に対してアルファ線スペクトロメータ(EGG ORTEC

モデル 676A)にて238Pu 放射能と 239Pu 及び 240Pu 放射能の和に対する比を測定した

238Pu は同位体組成としては少量であるが半減期が短いためアルファ線スペクトルを測定す

ると大きなピークが得られる得られた 238Pu のピークは239Pu 及び 240Pu のピーク領域に影響

を与えるため文献 7) に従いテーリング補正を実施している求めた放射能比にTIMS による

同位体組成測定結果を併用し238Pu 同位体比を算出した

アルファ放射能測定における測定誤差は同法による繰り返し測定誤差 02以下及び試料調製

誤差 035以下を伝播して 05以下と算出した

34 測定結果

全 U 原子数に対する原子個数比で表される結果一覧を表 3-2 に示す各同位体の測定誤差は

その存在量(割合)に依存するこれは存在量が多い同位体は TIMS で測定した時の検出信号

が大きいために計数誤差が小さくなり存在量が少ない同位体は検出信号が小さいために計数誤

差が大きくなることによるフォローアップ測定においてはU では同位体存在度が<005

では誤差<plusmn3同位体存在度が 005~2では<plusmn03同位体存在度が 2以上では<plusmn02

であったPu では全ての同位体の存在度が>1であり238Pu 以外の各同位体の誤差は

<plusmn03であった238Pu はアルファ放射能測定と TIMS を併用した結果<plusmn06と評価

したNd では142Nd で誤差<plusmn06その他の同位体で<plusmn03であったこれは2F1ZN2c2

の 142Nd を除き平成 21 年度の測定結果とほぼ同等であった

JAEA-Research 2013-020

- 13 -

表 3-2 使用済燃料の分析結果 (単位原子数Total-U)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 誤差() 234U 1789E-04 3293E-04 1407E-04 2460E-04 7718E-05 <22 235U 1122E-02 1743E-02 2320E-03 3689E-03 2193E-04 <091 236U 3805E-03 6269E-03 4799E-03 7900E-03 2916E-03 <023 238U 9848E-01 9760E-01 9927E-01 9882E-01 9968E-01 <012

U-Total 1000E+00 1000E+00 1000E+00 1000E+00 1000E+00 <012

238Pu 1299E-04 1811E-04 3850E-04 5346E-04 3786E-04 <052 239Pu 5902E-03 6098E-03 4722E-03 4736E-03 4110E-03 <013 240Pu 2357E-03 2386E-03 3576E-03 3640E-03 3358E-03 <013 241Pu 6634E-04 6955E-04 9935E-04 1001E-03 9045E-04 <024 242Pu 3567E-04 3753E-04 1489E-03 1500E-03 2366E-03 <013

Pu-Total 9409E-03 9736E-03 1116E-02 1141E-02 1112E-02 <013

142Nd 9414E-05 5069E-05 1251E-04 1596E-04 2115E-04 <053 143Nd 1206E-03 1727E-03 1521E-03 1947E-03 1135E-03 <018 144Nd 1766E-03 2595E-03 4226E-03 5681E-03 5265E-03 <018 145Nd 9499E-04 1364E-03 1681E-03 2184E-03 1746E-03 <018 146Nd 9647E-04 1367E-03 2093E-03 2748E-03 2562E-03 <018 148Nd 5093E-04 7107E-04 1032E-03 1310E-03 1217E-03 <018 150Nd 2529E-04 3265E-04 5246E-04 6334E-04 6467E-04 <027

Nd-Total 5743E-03 8141E-03 1120E-02 1466E-02 1278E-02 <018

Pu 分離日 201275 201275 201275 201275 201275 - Pu 測定日 2012718 2012720 2012720 2012723 2012720 - 分析値は測定日の値であり冷却期間及び運転履歴に基づいた炉内崩壊の補正等は実施していない

1789times10-4を示す 他の表でも同様に記載 238Pu については238U による影響を考慮しα線測定の結果を用いた

JAEA-Research 2013-020

- 14 -

35 考察

Pu の定量値について本フォローアップ測定結果と平成 21 年度定量値との比較を表 3-3 に示

すまた表 3-4 に Nd 定量値の本フォローアップ測定結果と平成 21 年度及び平成 23 年度の測

定値との比較を示す表 3-5 は試料原液の U 濃度の測定値を示す表 3-6 には参考として平成

21 年度の従来法による UPu 及び Nd 等の測定結果(平成 21 年度報告書 2) p40表 4-4 掲載)

を記載するなお表 3-3 及び表 3-4 の平成 21 年度定量値(B)及び(D)は平成 21 年度に一次

希釈試料を対象にして従来法により測定した値(平成 21 年度報告書 2) p40表 4-4 掲載Pu total

及び Nd total)であるまた表 3-4 の平成 23 年度定量値(E)は平成 23 年度に二次希釈試

料を対象にして TIMS により U の定量を行った結果で平成 22 年度に現行法で測定した Nd 定

量値を規格化した値(平成 23 年度報告書 4) p25表 4-3 掲載D 欄)表 3-5 の平成 23 年度定量

値(G)は2 つの手法による Nd 定量値の差異の原因検討の一環として平成 23 年度に新たに

一次希釈試料から調製した二次希釈試料中の U 濃度を再測定し原液濃度に換算した値(平成 23

年度報告書 4) p27表 4-5 掲載下段)である

表 3-3 Pu 再測定結果と平成 21 年度定量値との比較

(単位原子数Total-U)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9再測定結果(A) 9409E-03 9736E-03 1116E-02 1141E-02 1112E-02平成 21 年度定量値(B)$ 9374E-03 9707E-03 1117E-02 1145E-02 1109E-02(A)(B) 100 100 100 100 100 9409times10-3を示す $ 従来法と TIMS によって求めリファレンス値として扱われている値

表 3-4 Nd 再測定結果と平成 21 年度及び平成 23 年度定量値との比較

(単位原子数Total-U)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9

再測定結果(C) 5743E-03 8141E-03 1120E-02 1466E-02 1278E-02平成 21 年度定量値(D)$ 5727E-03 8381E-03 1168E-02 1472E-02 1286E-02(C)(D) 100 097 096 100 099 平成 23 年度定量値(E) 549E-03 783E-03 109E-02 142E-02 124E-02 (E)(D) 096 093 093 096 096 (E)(C) 096 096 097 097 097 5743times10-3を示す $ 従来法と TIMS によって求めリファレンス値として扱われている値 平成 23 年度の Nd 定量値(平成 22 年度に現行法で測定し規格化に使用した U 濃度は平成

23 年度に TIMS により二次希釈試料の再測定で求めた結果を使用)

JAEA-Research 2013-020

- 15 -

表 3-5 試料原液のウラン濃度

再測定結果

試料名 試料希釈率

二次希釈試料

濃度 原子数g 溶液

試料原液濃度

(F) 原子数g 溶液

誤差

()

平成 23 年度

定量値

(G) (G)(F)

2F1ZN2c2 10747 1250E+16 1344E+19 011 1411E+19 105 2F1ZN2c3 9866 1634E+16 1612E+19 011 1648E+19 102 2F1ZN3c2 9631 1468E+16 1414E+19 011 1614E+19 114 2F1ZN3c3 9837 1335E+16 1313E+19 011 1357E+19 103 2F1ZN3a9 9862 1923E+16 1897E+19 011 1953E+19 103

1250times1016を示す

JAEA-Research 2013-020

- 16 -

表 3-6 平成 21 年度の従来法による UPu 及び Nd 等の測定結果

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 誤差()

燃焼率1(FIMA) 296 416 599 721 676

燃焼度2(GWdt) 284 399 575 692 649

U-234 170E-04 323E-04 128E-04 234E-04 687E-05 <14U-235 1123E-02 1742E-02 2240E-03 3687E-03 2300E-04 <03

4

U-236 3799E-03 6260E-03 4807E-03 7889E-03 2917E-03 <02U-238 9848E-01 9760E-01 9928E-01 9882E-01 9968E-01 <02U total 1000E+00 1000E+00 1000E+00 1000E+00 1000E+00

Pu-2383 1291E-04 1857E-04 4045E-04 5756E-04 4002E-04 <05

Pu-239 5827E-03 6021E-03 4666E-03 4684E-03 4064E-03 <02Pu-240 2325E-03 2353E-03 3518E-03 3583E-03 3276E-03 <02Pu-241 7413E-04 7772E-04 1112E-03 1120E-03 1012E-03 <02Pu-242 3517E-04 3700E-04 1471E-03 1482E-03 2336E-03 <02Pu total 9374E-03 9707E-03 1117E-02 1145E-02 1109E-02

Nd-142 3150E-05 4057E-05 1142E-04 1495E-04 1926E-04 <06Nd-143 1225E-03 1782E-03 1586E-03 1954E-03 1139E-03 <03Nd-144 1778E-03 2675E-03 4414E-03 5707E-03 5309E-03 <03Nd-145 9669E-04 1408E-03 1757E-03 2194E-03 1761E-03 <03Nd-146 9606E-04 1407E-03 2183E-03 2758E-03 2578E-03 <03Nd-148 5154E-04 7330E-04 1078E-03 1316E-03 1227E-03 <03Nd-150 2503E-04 3361E-04 5463E-04 6366E-04 6495E-04 <07Nd total 5727E-03 8381E-03 1168E-02 1472E-02 1286E-02

Cs-134 645E-06 101E-05 417E-05 535E-05 545E-05 <4Cs-137 154E-03 218E-03 347E-03 432E-03 390E-03 <4Eu-154 156E-05 200E-05 377E-05 436E-05 383E-05 <4Eu-155 269E-06 342E-06 963E-06 113E-05 112E-05 <6

Pu分離日 2009124 2009124 2009124 2009124 2009124MS(Pu)測定日 20091216 20091216 20091218 20091216 20091218

γ測定日時20101291031

200912211709

2010251409

2010231332

201022915

1燃焼率の計算にはNd-148のU-235の熱中性子による核分裂収率を用いた2燃焼度は1FIMAを9600MWdt (ASTM E321-96)として換算した3Pu-238についてはU-238による影響を考慮しα線測定の結果を用いた42F1ZN3a9はU-235の存在率が非常に低く誤差が4程度となったため除く

単位原子数Total-U 

 分析値は測定日の値であり冷却期間及び運転履歴に基づいた炉内崩壊の補正等は実施していない

本表は平成 21 年度報告書 2) p40(表 4-4)より転載

JAEA-Research 2013-020

- 17 -

表 3-2 及び表 3-6 よりフォローアップ測定の結果得られた PuU (原子個数比)及び U

PuNd それぞれの同位体組成は2F1ZN2c2 の 142Nd を除き全ての試料について平成 21 年度

測定結果と良い一致を示していることがわかるまた表 3-3 に示すように平成 21 年度に測定し

た Pu 定量値は妥当な結果であった

表 3-4 に示す Nd 測定結果について2F1ZN2c22F1ZN3c3 及び 2F1ZN3a9 試料については

フォローアップ測定結果と平成 21 年度測定結果は良い一致を示したが2F1ZN2c3 及び

2F1ZN3c2 試料についてはフォローアップ測定結果は平成 21 年度定量値よりも 3~4程度低

めの結果となった本フォローアップ測定は差異の要因を排除した上で実施しており確定結果

であると考えられることから2F1ZN2c3 及び 2F1ZN3c2 試料について平成 21 年度の Nd 定

量値は 3~4程度高めの評価をしていた可能性があるこの2F1ZN2c3 及び 2F1ZN3c2 試料に

おけるフォローアップ測定と平成 21 年度定量値との差異の原因については全試料で Pu 定量値

及び各試料の Nd 同位体組成が良く一致していることから試料に起因するものではない可能

性の高い事象として元素の定量に適用した同位体希釈法においてスパイクと混合した試料の

化学分離の過程で天然 Nd の汚染や他試料からの Nd の相互汚染等が発生したと考えられる

また表 3-4 に示す Nd 測定結果についてフォローアップ測定結果と平成 23 年度定量値(平成

23 年度に U 濃度を再測定した結果を反映した値表 3-4 参照)を比較すると本フォローアップ

測定の方が試料間のばらつきは少なくなっているが 3~4程度高めであって系統的な原因があ

ることがわかった平成 23 年度の Nd 定量値は平成 22 年度に現行法によって測定した Nd 量

を平成 23 年度に測定した溶液重量当たりの U 原子数で除して求めている二つの測定の間に

は 1 年の時間差がある密閉している容器とはいえ保管していた試料量が数 mL という少量で

あるため試料の自然蒸発が無視できず分母とした U 濃度が平成 22 年度の時よりも高くなった

可能性があるたとえば保管していた各試料数 mL のうち 3~4程度が蒸発したと仮定すると

平成 23 年度値とフォローアップ測定値との差異が 3~4程度生じることに相当する試料は密

栓したポリバイアル瓶に保管していたが1 年の期間であればこの程度の蒸発は考え得る事象

である本事象を考慮すると平成 22 年度に実施した現行法による Nd 測定は健全であったと推

察することができる

表 3-2 及び表 3-6 に示すように2F1ZN2c2 試料の 142Nd 同位体比の本フォローアップ測定結

果が平成 21 年度値と比較して若干高かったこの 2F1ZN2c2 試料の 142Nd 同位体については

天然の Nd または Ce が化学操作の段階でわずかながら混入したものと考えられるしかしこの

同位体組成を平成 21 年度値に置き換えて算出してもNd 定量値全体には 1程度の差異を与え

る程度であり結果に大きな影響を与えるものではない

表 3-5 に示す試料原液の U 濃度について平成 23 年度定量値と本フォローアップ測定結果を

比較すると 2F1ZN3c2 試料で 14と大きな差を示しその他の 4 試料については 5以下の差異

があることが分かった本フォローアップ測定では試料原液から再度試料の分取を実施しその

JAEA-Research 2013-020

- 18 -

際それぞれの分取重量を測定しているまた定量に使用した混合スパイク試料も校正してい

るそのため測定結果は正しいと考えられる一方平成 23 年度定量用試料は平成 23 年度

に一次希釈試料から再調製した二次希釈試料であるが平成 21 年度に試料原液から一次希釈試料

を調製する際の分取希釈操作においては重量を測定せず容量により希釈していたしたがっ

て平成 23 年度定量値と本フォローアップ測定結果の差異は分取希釈操作における重量測定の

適用の有無が大きく影響していると考えられるなお平成 23 年度報告書 4) に記載された 95Mo

99Tc 101Ru 103Rh 109Ag 133Cs について規格化のために使用した U 原子数は平成 23 年度の測

定値を用いていることから当該差異は平成 23 年度に定量した 95Mo 99Tc 101Ru 103Rh 109Ag

133Cs の結果に影響を与えることとなる

23 節及び 32 節で記載したとおり従来法と現行法による Nd 定量値の差異については①二

次希釈試料の調製段階で測定値に影響を与える要因が入ったこと②従来法で測定した U 原子数

の値に不確定性が存在した可能性があること③混合スパイクの校正未実施④従来法による Nd

の化学分離操作においてミスを生じた可能性があることの 4 点により発生した可能性がある

以下に本フォローアップ測定の結果を基準に従来法と現行法の Nd 定量値及び U 濃度測定結

果の差異の原因をまとめる

(1)本フォローアップ測定と平成 21 年度に実施した従来法の Nd 定量値の差異の原因

①の原因に対し全試料で Pu 定量値及び各試料の Nd 同位体組成が良く一致していることか

ら試料に起因するものではないこと②の原因に対し混合スパイクによる燃焼率測定の

原理からU 原子数の不確定性は関与しないこと③の原因に対しフォローアップ測定結

果との比較では 5 試料中 3 試料は良く一致していることの各結果から①から③は該当し

ないと考えられるしたがって平成 21 年度定量値に生じた差異は原因④に該当し

2F1ZN2c3 及び 2F1ZN3c2 の定量においてスパイクと混合した試料中の Nd の化学分離の

過程で試薬や環境中からの天然 Nd の汚染や他試料からの Nd の相互汚染等により生じ

たと考えられる

(2)本フォローアップ測定と平成 23 年度に実施した現行法の Nd 定量値の差異の原因

平成 23 年度の現行法(平成 22 年度に現行法で測定した Nd 定量値を平成 23 年度に実施

した二次希釈試料の U 濃度の測定によって再評価した結果)と平成 21 年度の従来法との

差異は2F1ZN2c3及び2F1ZN3c2 で 72F1ZN2c22F1ZN3c3 及び 2F1ZN3a9 で 4で

あった(23 節及び表 3-4 参照)平成 23 年度定量値とフォローアップ測定結果を比較する

と系統的な差異を有するものの全試料で同様の傾向を有しているこのことから本フォ

ローアップ測定と平成 23 年度に実施した現行法の差異の原因は保管試料の経時に伴う蒸発

による濃度変化であると推定されるすなわち平成 21 年度に二次希釈試料を調製し平成

23 年度に当該試料の U 濃度の測定を実施するまでの期間に試料中 U 濃度が 3~4程度高く

JAEA-Research 2013-020

- 19 -

なりその値を使用して平成 22 年度に現行法で測定した Nd 定量値を再規格化したことによ

りNd 定量値が 3~4程度低く算出されたと考えられるまた平成 21 年度従来法と平成

23 年度現行法における2F1ZN2c3及び2F1ZN3c2 の差異が他の 3 試料に比べてさらに 3程

度低くなっているがこれは上記(1)に記載したとおり平成 21 年度従来法に起因する原

因④に該当すると推定した

(3)U 濃度測定結果における本フォローアップ測定と平成 23 年度定量値の差異の原因

U 濃度測定結果の差異については平成 21 年度に実施したホットセル内での試料原液から

一次希釈試料を調製する際に重量測定を実施しなかったことが影響したと推定した

これらの検討結果を踏まえ本受託事業の核分裂生成核種の組成測定に関するデータの取扱い

を以下のとおりとする

(1)2F1ZN2c3 及び 2F1ZN3c2 試料の Nd 測定結果については本フォローアップ測定値を確

度の高いデータとして採用するこれによりこの 2 試料の燃焼率は平成 23 年度の報告書

に記載されているよりも 3-4小さい値に変わるまた当該 2 試料の U 及び Pu 測定値に

ついては本年度と平成 21 年度の測定間の差は小さいがNd の測定との整合性をとる観点

から本フォローアップの測定結果を確度の高いデータとする

(2)平成 23 年度に定量した 95Mo 99Tc 101Ru 103Rh 109Ag 133Cs の規格化を行う時に使用する

U 濃度は本フォローアップ測定の値とする

(3)平成 21 年度に報告し平成 23 年度に行った U 濃度の再測定結果を反映して改定していた

134Cs 137Cs 154Eu 155Eu の測定値について平成 23 年度の U 濃度再測定値は試料蒸発の

影響を受けていることが考えられるこのため平成 21 年度の値の方が試料の希釈作業から

の経過時間が短く試料蒸発の影響が少ないことから確度が高いと考え平成 21 年度の値を

採用する

JAEA-Research 2013-020

- 20 -

4データ解析評価

41 同重体混入の効果

現行法は極微量の試料を使用して迅速に測定が出来るという特徴を持つ一方で元素の化学分

離が完全に行われないことからHR-ICP-MS による同位体比測定時に着目同位体と同じ質量数

の他元素(同重体)も同時に検出される可能性があるこの同重体混入の影響は混入割合が各

試料の化学的条件や生成量の差によって異なるため評価を行うこと自体が困難であるしかし

本手法における同重体の混入の効果を把握することは測定試験データのバイアス評価をする際に

重要であり今後の同様の試験における測定結果の評価時にも参考になることから今回取得し

た分離試験結果と詳細な燃焼計算結果に基づいて同重体の混入効果の評価を試みた

42 同重体混入の割合

平成23年度報告書 4) 531項に記載している元素分離の模擬試験において得られた各元素量の混

入割合と燃焼計算で得られた同位体量を掛け合わせることで着目同位体に対する同重体の割

合を求めた今回の計算値は核データライブラリに JENDL-48)を使用した MVP-BURN9)によ

る燃焼計算結果を用いているただし一部の同位体については MVP-BURN の燃焼チェーンに

含まれていないためにSWAT3110)を用いた燃焼計算結果を使用したその評価結果を表 4-1 か

ら表 4-5 に示すこれらの表から以下のことが示される

(1) Nd 同位体では 142Ce 混入の影響が大きいNd は従来から行ってきた分離法と TIMS を使

用した測定値をリファレンスとしているためにこの混入は本測定結果に影響を与えない

(2) Sm 同位体では154Sm に対して 154Eu が 5程度の混入とGd 入り燃料では 154Sm に対

する 154Gd の混入が数 10あることが分かる

(3) Eu 同位体ではGd 入り燃料の場合には154Gd の 154Eu への混入の効果が非常に大きく

数十倍の 154Gd が 154Eu に重なっている155Eu に対する 155Gd の効果はUO2燃料及び

Gd 入り燃料のいずれの場合でも 200以下と大きくなっているただし154Eu と 155Eu

はγ線測定で定量しているためこの効果は本測定結果に影響を与えない

(4) Gd 同位体では154Gd に対する 154Sm と 154Eu の混入はUO2燃料の場合にはそれぞれ

5程度と 20程度となっているがGd 入り燃料の場合は 154Gd 量が多いために影響は小

さい155Gd に対する 155Eu の混入は 10-15程度存在するがその値は燃焼度に依存して

おりまたUO2燃料の方が Gd 入り燃料に比べて効果が大きい

JAEA-Research 2013-020

- 21 -

表 4-1 2F1ZN2c2 試料(280GWdt UO2-Gd2O3) 同重体の混入による誤差()

Nd$ Sm Eu Gd 質量数 Ce の混入 Sm の混入 Nd の混入 Pm の混入 Eu の混入 Gd の混入 Sm の混入 Gd の混入 Sm の混入 Eu の混入

142 10263 00 143 00 00 144 00 00 145 00 00 146 00 00 147 00 5 00 00 148 00 03 74 00 00 00 149 00 00 00 00 150 00 17 15 00 00 00 151 00 00 18 00 77 152 00 00 00 00 NA NA 153 00001 154 00 00 59 1107 24 3938 01 03 155 0 184 00 59 156 00 00 157 00 00 158 00 00 159 00 00 160 00 00

SWAT31 計算値による

$ネオジムの測定値は従来法によるものを採用しているのでこれらは参考値

154Eu 155Eu はγ線測定で定量しているためこれらは参考値

表 4-2 2F1ZN2c3 試料(393GWdtUO2) 同重体の混入による誤差()

Nd$ Sm Eu Gd 質量数 Ce の混入 Sm の混入 Nd の混入 Pm の混入 Eu の混入 Gd の混入 Sm の混入 Gd の混入 Sm の混入 Eu の混入

142 8948 00 143 00 00 144 00 00 145 00 00 146 00 00 147 00 5 00 00 148 00 04 67 00 00 00 149 00 00 00 00 150 00 18 14 00 00 00 151 00 00 14 00 98 152 00 00 00 00 NA NA 153 00003 154 00 00 57 15 24 54 43 203 155 0 129 00 84 156 00 00 157 00 NA 158 00 00 159 00 00 160 00 00

SWAT31 計算値による

$ネオジムの測定値は従来法によるものを採用しているのでこれらは参考値

154Eu 155Eu はγ線測定で定量しているためこれらは参考値

JAEA-Research 2013-020

- 22 -

表 4-3 2F1ZN3c2 試料(566GWdtUO2-Gd2O3) 同重体の混入による誤差()

Nd$ Sm Eu Gd 質量数 Ce の混入 Sm の混入 Nd の混入 Pm の混入 Eu の混入 Gd の混入 Sm の混入 Gd の混入 Sm の混入 Eu の混入

142 3962 00 143 00 00 144 00 00 145 00 00 146 00 00 147 00 7 00 00 148 00 05 49 00 00 00 149 00 00 00 00 150 00 16 16 00 00 00 151 00 00 20 00 70 152 00 00 00 00 NA NA 153 00002 154 00 00 55 342 25 1298 02 08 155 0 96 00 114 156 00 00 157 00 00 158 00 00 159 00 00 160 00 00

SWAT31 計算値による

$ネオジムの測定値は従来法によるものを採用しているのでこれらは参考値

154Eu 155Eu はγ線測定で定量しているためこれらは参考値

表 4-4 2F1ZN3c3 試料(681GWdtUO2) 同重体の混入による誤差()

Nd$ Sm Eu Gd 質量数 Ce の混入 Sm の混入 Nd の混入 Pm の混入 Eu の混入 Gd の混入 Sm の混入 Gd の混入 Sm の混入 Eu の混入

142 396 00 143 00 00 144 00 00 145 00 00 146 00 00 NA 147 00 7 00 00 148 00 05 47 00 00 00 149 00 00 00 00 150 00 16 15 00 00 00 151 00 00 18 00 77 152 00 00 00 00 NA NA 153 154 00 00 51 11 27 46 57 236 155 0 68 00 161 156 00 00 157 00 NA 158 00 00 159 00 00 160 00 00

SWAT31 計算値による

$ネオジムの測定値は従来法によるものを採用しているのでこれらは参考値

154Eu 155Eu はγ線測定で定量しているためこれらは参考値

JAEA-Research 2013-020

- 23 -

表 4-5 2F1ZN3a9 試料(641GWdtUO2) 同重体の混入による誤差()

Nd$ Sm Eu Gd 質量数 Ce の混入 Sm の混入 Nd の混入 Pm の混入 Eu の混入 Gd の混入 Sm の混入 Gd の混入 Sm の混入 Eu の混入

142 262 00 143 00 00 144 00 00 145 00 00 146 00 00 NA 147 00 7 00 00 148 00 05 46 00 00 00 149 00 00 00 00 150 00 14 18 00 00 00 151 00 00 22 00 63 152 00 00 00 00 NA NA 153 154 00 00 38 08 37 45 78 242 155 0 68 00 161 156 00 00 157 00 NA 158 00 00 159 00 00 160 00 00

SWAT31 計算値による

$ネオジムの測定値は従来法によるものを採用しているのでこれらは参考値

154Eu 155Eu はγ線測定で定量しているためこれらは参考値

43 同重体混入の影響評価

41 章でもとめた同重体混入の効果をもとにその定量値への影響を評価した測定された試料

の同位体比について同重体の影響を補正した上で同位体比の合計が全体で 100となるように

再規格化し平成 23 年度報告書 4) p30 の式(1)に示した同位体希釈法の定義に戻ってその影響を

調べた

影響評価の結果を表 4-6 から表 4-10 に示すNd 同位体の場合142Nd の量が大幅に小さく

なる以外は全体としてその影響は少ないSm 同位体の場合全体に定量値が 5程度大きくなる

傾向にあることがわかるまた 154Sm についてはGd 入り燃料の場合には 154Gd の混入の影響

があるため50近い差を生じているEu 同位体では151Eu がほぼ半分の値となっているGd

同位体についてはGd 入り燃料では混入の影響は小さいがUO2燃料では最大で 5程度の差を

示すことがわかった報告書で示すフォローアップ測定の最終結果は本章で示した混入の効果

を考慮して補正する事とする

JAEA-Research 2013-020

- 24 -

表 4-6 2F1ZN2c2 試料(280GWdt UO2-Gd2O3)

同重体の定量値に与える影響

同位体 H23 年度報告書の値

(原子数Total-U) (A)

同重体混入の影響

を補正した値 (原子数Total-U)

(C)

(C)(A)

147Sm 401E-04 413E-04 103 148Sm 186E-04 187E-04 100 149Sm 510E-06 550E-06 108 150Sm 378E-04 403E-04 106 151Sm 179E-05 190E-05 106 152Sm 145E-04 157E-04 108 154Sm 661E-05 329E-05 050 151Eu 231E-06 132E-06 057 153Eu 155E-04 157E-04 101 152Gd 496E-05 494E-05 099 154Gd 140E-03 138E-03 099 155Gd 203E-05 190E-05 094 156Gd 268E-02 266E-02 099 157Gd 107E-05 107E-05 099 158Gd 324E-02 322E-02 099 160Gd 170E-02 169E-02 099

401times10-4を示す

表 4-7 2F1ZN2c3 試料(393GWdtUO2) 同重体の定量値に与える影響

同位体 H23年度報告書の値

(原子数Total-U)

(A)

同重体混入の影響

を補正した値 (原子数Total-U)

(C)

(C)(A)

147Sm 539E-04 547E-04 101 148Sm 259E-04 258E-04 100 149Sm 612E-06 651E-06 106 150Sm 506E-04 531E-04 105 151Sm 221E-05 232E-05 105 152Sm 179E-04 190E-04 106 154Sm 601E-05 596E-05 099 151Eu 212E-06 110E-06 052 153Eu 185E-04 190E-04 102 152Gd 916E-07 963E-07 105 154Gd 271E-05 228E-05 084 155Gd 102E-05 994E-06 097 156Gd 117E-04 123E-04 105 157Gd 350E-07 369E-07 105 158Gd 208E-05 219E-05 105 160Gd 165E-06 174E-06 105

539times10-4を示す

JAEA-Research 2013-020

- 25 -

表 4-8 2F1ZN3c2 試料(566GWdtUO2-Gd2O3)

同重体の定量値に与える影響

同位体 H23年度報告書の値

(原子数Total-U)

(A)

同重体混入の影響

を補正した値 (原子数Total-U)

(C)

(C)(A)

147Sm 543E-04 540E-04 099 148Sm 547E-04 557E-04 102 149Sm 345E-06 368E-06 107 150Sm 755E-04 793E-04 105 151Sm 176E-05 184E-05 105 152Sm 248E-04 264E-04 107 154Sm 130E-04 995E-05 076 151Eu 204E-06 120E-06 059 153Eu 309E-04 311E-04 101 152Gd 955E-06 955E-06 100 154Gd 107E-03 106E-03 099 155Gd 233E-05 209E-05 090 156Gd 268E-02 268E-02 100 157Gd 587E-06 587E-06 100 158Gd 336E-02 336E-02 100 160Gd 172E-02 172E-02 100

543times10-4を示す

表 4-9 2F1ZN3c3 試料(681GWdtUO2)

同重体の定量値に与える影響

同位体 H23 年度報告書の値

(原子数Total-U)

(A)

同重体混入の影響

を補正した値 (原子数Total-U)

(C)

(C)(A)

147Sm 662E-04 642E-04 097 148Sm 692E-04 685E-04 099 149Sm 381E-06 395E-06 104 150Sm 915E-04 935E-04 102 151Sm 200E-05 204E-05 102 152Sm 287E-04 298E-04 104 154Sm 132E-04 128E-04 098 151Eu 198E-06 113E-06 057 153Eu 353E-04 357E-04 101 152Gd 760E-07 775E-07 102 154Gd 496E-05 391E-05 079 155Gd 194E-05 170E-05 088 156Gd 558E-04 569E-04 102 157Gd 529E-07 539E-07 102 158Gd 721E-05 736E-05 102 160Gd 450E-06 460E-06 102

662times10-4を示す

JAEA-Research 2013-020

- 26 -

表 4-10 2F1ZN3a9 試料(641GWdtUO2)

同重体の定量値に与える影響

同位体 H23 年度報告書の値

(原子数Total-U)

(A)

同重体混入の影響

を補正した値 (原子数Total-U)

(C)

(C)(A)

147Sm 459E-04 456E-04 099 148Sm 664E-04 677E-04 102 149Sm 352E-06 375E-06 107 150Sm 822E-04 860E-04 105 151Sm 161E-05 168E-05 104 152Sm 285E-04 304E-04 107 154Sm 161E-04 164E-04 102 151Eu 153E-06 947E-07 062 153Eu 350E-04 354E-04 101 152Gd 201E-06 206E-06 103 154Gd 448E-05 348E-05 078 155Gd 191E-05 169E-05 088 156Gd 846E-04 868E-04 103 157Gd 837E-07 858E-07 103 158Gd 118E-04 121E-04 103 160Gd 665E-06 682E-06 103

459times10-4を示す

JAEA-Research 2013-020

- 27 -

5本再測定結果を反映した測定結果のまとめ

フォローアップ測定及び混入の効果も加味した本試験で得られた最終的な結果について測定

時に存在するウラン個数に対する原子数比(原子数U 原子数比)でまとめたものを表 5-1 に示し

さらに初期重元素(ウラン)個数 InitialHMと燃焼後の全重元素数 TotalHMの関係は FIMA

の定義より

100

1

0

FIMA

U

PuU

InitialHM

TotalHM

(51)

であるため測定された着目同位体のウラン原子あたりの個数 X と初期ウラン原子あたりの個数

Y の関係は

PuU

UFIMAX

PuU

U

U

PuUXY

100

1

0

(52)

として与えられることから測定サンプルの未燃焼時のウラン原子量を MU (gmol)アボガドロ

数を NA着目同位体の原子量を M (gmol) とすると着目同位体の初期ウラン 1 ton あたりの

重量 Z (g) は

66

10100

1

10

UA

UA M

M

PuU

UFIMAXN

MM

N

YZ (53)

によって表されるこの関係式から表 5-1 の値を初期ウラン重量 1 トンあたりの量で示したも

のを表 5-2 に示す

表 5-1 及び表 5-2 に示した燃焼度は受託事業実施時に JAEA 側に燃料初期組成やボイド率履歴

等のパラメータが提供されておらず詳細な 147Nd 反応の中性子捕獲の効果の補正が行えないこ

とから最終確定値ではない詳細燃焼度は本照射後試験の委託者である JNES において評価さ

れる

JAEA-Research 2013-020

- 28 -

表 5-1 平成 24 年度に再測定を行った結果を反映した測定値のまとめ

(ウラン原子数に対する比) Assembly Name ZN2 ZN3 Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 Fuel Type UO2-Gd2O3 UO2 UO2-Gd2O3 UO2 UO2 Sample Position from Bottom of Fuel (mm)

29515 2951 1674 16745 1678

Sample Position in Node

189 189 107 107 108

FIMA() 2888 3947 5598 7069 6583

Burnup (GWdt) 27843 37994 54692 68322 64267 Measurement Method Ratio of Number of Atoms Total-U IDM(TIMS) 234U 170E-04 329E-04 141E-04 234E-04 687E-05IDM(TIMS) 235U 112E-02 174E-02 232E-03 369E-03 230E-04IDM(TIMS) 236U 380E-03 627E-03 480E-03 789E-03 292E-03IDM(TIMS) 238U 985E-01 976E-01 993E-01 988E-01 997E-01IDM(TIMS) U total 100E+00 100E+00 100E+00 100E+00 100E+00IDM(TIMS)+αSpectrometry 238Pu 129E-04 181E-04 385E-04 576E-04 400E-04IDM(TIMS) 239Pu 583E-03 610E-03 472E-03 468E-03 406E-03IDM(TIMS) 240Pu 233E-03 239E-03 358E-03 358E-03 328E-03IDM(TIMS) 241Pu 741E-04 696E-04 994E-04 112E-03 101E-03IDM(TIMS) 242Pu 352E-04 375E-04 149E-03 148E-03 234E-03IDM(TIMS) Pu total 937E-03 974E-03 112E-02 115E-02 111E-02IDM(TIMS) 142Nd 315E-05 507E-05 125E-04 150E-04 193E-04IDM(TIMS) 143Nd 123E-03 173E-03 152E-03 195E-03 114E-03IDM(TIMS) 144Nd 178E-03 260E-03 423E-03 571E-03 531E-03IDM(TIMS) 145Nd 967E-04 136E-03 168E-03 219E-03 176E-03IDM(TIMS) 146Nd 961E-04 137E-03 209E-03 276E-03 258E-03IDM(TIMS) 148Nd 515E-04 711E-04 103E-03 132E-03 123E-03IDM(TIMS) 150Nd 250E-04 327E-04 525E-04 637E-04 650E-04IDM(TIMS) Nd total 573E-03 814E-03 112E-02 147E-02 129E-02γSpectrometry 134Cs 645E-06 101E-05 417E-05 535E-05 545E-05γSpectrometry 137Cs 154E-03 218E-03 347E-03 432E-03 390E-03IDM(ICP-MS) 151Eu 132E-06 110E-06 120E-06 113E-06 947E-07IDM(ICP-MS) 153Eu 157E-04 190E-04 311E-04 357E-04 354E-04γSpectrometry 154Eu 156E-05 200E-05 377E-05 436E-05 383E-05γSpectrometry 155Eu 269E-06 342E-06 963E-06 113E-05 112E-05Liquid Scintillator 147Pm 175E-05 240E-05 365E-05 447E-05 314E-05IDM(ICP-MS) 147Sm 413E-04 547E-04 540E-04 642E-04 456E-04IDM(ICP-MS) 148Sm 187E-04 258E-04 557E-04 685E-04 677E-04IDM(ICP-MS) 149Sm 550E-06 651E-06 368E-06 395E-06 375E-06IDM(ICP-MS) 150Sm 403E-04 531E-04 793E-04 935E-04 860E-04IDM(ICP-MS) 151Sm 190E-05 232E-05 184E-05 204E-05 168E-05IDM(ICP-MS) 152Sm 157E-04 190E-04 264E-04 298E-04 304E-04IDM(ICP-MS) 154Sm 329E-05 596E-05 995E-05 128E-04 164E-04IDM(ICP-MS) 152Gd 494E-05 963E-07 955E-06 775E-07 206E-06IDM(ICP-MS) 154Gd 138E-03 228E-05 106E-03 391E-05 348E-05IDM(ICP-MS) 155Gd 190E-05 994E-06 209E-05 170E-05 169E-05IDM(ICP-MS) 156Gd 266E-02 123E-04 268E-02 569E-04 868E-04IDM(ICP-MS) 157Gd 107E-05 369E-07 587E-06 539E-07 858E-07IDM(ICP-MS) 158Gd 322E-02 219E-05 336E-02 736E-05 121E-04IDM(ICP-MS) 160Gd 169E-02 174E-06 172E-02 460E-06 682E-06Calibration Curve (ICP-MS) 95Mo 177E-03 246E-03 315E-03 417E-03 332E-03Calibration Curve (ICP-MS) 99Tc 124E-03 166E-03 217E-03 282E-03 229E-03Calibration Curve (ICP-MS) 101Ru 165E-03 221E-03 322E-03 409E-03 384E-03Calibration Curve (ICP-MS) 103Rh 104E-03 126E-03 162E-03 188E-03 171E-03Calibration Curve (ICP-MS) 109Ag 102E-04 103E-04 230E-04 251E-04 381E-04Calibration Curve (ICP-MS) 133Cs 187E-03 245E-03 333E-03 407E-03 344E-03

Read as 170times10-4

ここで示した燃焼度は詳細解析に基づいておらず最終確定値ではない

JAEA-Research 2013-020

- 29 -

表 5-2 平成 24 年度に再測定を行った結果を反映した測定値のまとめ

(初期ウラン重量 1ton に対する重量) Assembly Name ZN2 ZN3 Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 Fuel Type UO2-Gd2O3 UO2 UO2-Gd2O3 UO2 UO2 Sample Position from Bottom of Fuel (mm)

29515 2951 1674 16745 1678

Sample Position in Node

189 189 107 107 108

FIMA() 2888 3947 5598 7069 6583

Burnup (GWdt) 27843 37994 54692 68322 64267 Measurement Method weight(g) ton-Initial Heavy Metal IDM(TIMS) 234U 161E+02 308E+02 129E+02 211E+02 624E+01IDM(TIMS) 235U 107E+04 164E+04 214E+03 335E+03 210E+02IDM(TIMS) 236U 363E+03 592E+03 444E+03 719E+03 267E+03IDM(TIMS) 238U 948E+05 929E+05 927E+05 909E+05 921E+05IDM(TIMS)+αSpectrometry 238Pu 124E+02 172E+02 360E+02 529E+02 370E+02IDM(TIMS) 239Pu 563E+03 583E+03 443E+03 432E+03 377E+03IDM(TIMS) 240Pu 226E+03 229E+03 337E+03 332E+03 305E+03IDM(TIMS) 241Pu 723E+02 670E+02 940E+02 104E+03 947E+02IDM(TIMS) 242Pu 344E+02 363E+02 141E+03 139E+03 220E+03IDM(TIMS) 142Nd 181E+01 288E+01 697E+01 819E+01 106E+02IDM(TIMS) 143Nd 708E+02 987E+02 853E+02 108E+03 632E+02IDM(TIMS) 144Nd 103E+03 149E+03 239E+03 317E+03 297E+03IDM(TIMS) 145Nd 567E+02 790E+02 956E+02 123E+03 991E+02IDM(TIMS) 146Nd 567E+02 798E+02 120E+03 155E+03 146E+03IDM(TIMS) 148Nd 308E+02 420E+02 599E+02 752E+02 705E+02IDM(TIMS) 150Nd 152E+02 196E+02 309E+02 369E+02 378E+02γSpectrometry 134Cs 349E+00 541E+00 219E+01 277E+01 283E+01γSpectrometry 137Cs 853E+02 119E+03 186E+03 228E+03 207E+03IDM(ICP-MS) 151Eu 804E-01 662E-01 713E-01 657E-01 555E-01IDM(ICP-MS) 153Eu 968E+01 116E+02 187E+02 211E+02 210E+02γSpectrometry 154Eu 971E+00 123E+01 228E+01 259E+01 229E+01γSpectrometry 155Eu 169E+00 212E+00 585E+00 676E+00 674E+00Liquid Scintillator 147Pm 104E+01 141E+01 210E+01 254E+01 179E+01IDM(ICP-MS) 147Sm 245E+02 321E+02 312E+02 364E+02 260E+02IDM(ICP-MS) 148Sm 112E+02 153E+02 323E+02 392E+02 389E+02IDM(ICP-MS) 149Sm 331E+00 387E+00 215E+00 227E+00 217E+00IDM(ICP-MS) 150Sm 244E+02 318E+02 467E+02 541E+02 501E+02IDM(ICP-MS) 151Sm 116E+01 140E+01 109E+01 119E+01 985E+00IDM(ICP-MS) 152Sm 964E+01 116E+02 158E+02 175E+02 179E+02IDM(ICP-MS) 154Sm 205E+01 367E+01 601E+01 764E+01 981E+01IDM(ICP-MS) 152Gd 303E+01 585E-01 569E+00 455E-01 122E+00IDM(ICP-MS) 154Gd 862E+02 141E+01 643E+02 232E+01 208E+01IDM(ICP-MS) 155Gd 119E+01 616E+00 127E+01 102E+01 102E+01IDM(ICP-MS) 156Gd 168E+04 766E+01 164E+04 343E+02 525E+02IDM(ICP-MS) 157Gd 677E+00 231E-01 361E+00 327E-01 523E-01IDM(ICP-MS) 158Gd 206E+04 138E+01 208E+04 449E+01 740E+01IDM(ICP-MS) 160Gd 110E+04 111E+00 108E+04 284E+00 423E+00Calibration Curve (ICP-MS) 95Mo 679E+02 932E+02 117E+03 153E+03 122E+03Calibration Curve (ICP-MS) 99Tc 495E+02 658E+02 843E+02 108E+03 880E+02Calibration Curve (ICP-MS) 101Ru 672E+02 892E+02 127E+03 159E+03 151E+03Calibration Curve (ICP-MS) 103Rh 432E+02 518E+02 655E+02 747E+02 683E+02Calibration Curve (ICP-MS) 109Ag 450E+01 447E+01 981E+01 106E+02 161E+02Calibration Curve (ICP-MS) 133Cs 101E+03 130E+03 174E+03 209E+03 177E+03

Read as 161times102

ここで示した燃焼度は詳細解析に基づいておらず最終確定値ではない

JAEA-Research 2013-020

- 30 -

図 5-1 から図 5-15 は経済協力開発機構原子力機関(OECDNEA)原子力科学委員会(NSC)

臨界安全性ワーキングパーティー(WPNCS)燃焼度クレジット臨界安全性専門家会合(EGBUC)

において燃焼度クレジットで考慮する核種として選定されている核分裂生成物の値を比較したも

のである図 5-16 から図 5-19 には134137Cs 及び 154155Eu の測定結果の比較も示した図 5-20

から図 5-28 にはウラン及びプルトニウム同位体の生成量を示した他の原子炉から得られた照射

後試験データは SFCOMPO(httpwwwoecd-neaorgsfcompo)から引用したものである

本測定で与える測定値は崩壊補正を行っていないがその他の測定値では照射直後の値に補正

をしているものもあるので図を作成する際に崩壊補正を行い照射直後の値にして図に示して

いるなお236U の測定値についてはCooper 炉及び Gundermmingen 炉からも得られている

がSFCOMPO には Build up 値として登録してあり照射後の存在量であるかどうかの確認が

出来なかったためここには記載しなかった155Gd は 155Eu の放射性崩壊(半減期 475 年)に

よって生成するため 155Gd 単独での崩壊補正ができないことから本測定値のみをプロットした

本試験で得られた測定値を他の測定値と比較するとウラン及びプルトニウムの測定について

は2007 年に同じ燃料集合体から得られたデータと同じ傾向を示しており妥当な測定が行われ

ていることが分かる

FP 核種測定結果では燃焼度に対して線形に増加することが知られている 137Cs の生成量が

他の測定結果の推定から考えられる直線の上によく乗っており妥当な測定値となっていること

が分かるその他の FP 核種の生成量についても他の実験結果との比較を示すが133Cs や 150Sm

は他の測定値が燃焼度に対して線形に増加していることと比較しても妥当と言える結果が得ら

れている一方で反応断面積の大きい 143Nd149Sm151Sm などについては測定データは高

燃焼度領域において大きくばらつく結果となっている出力履歴やボイド率の履歴によって生成

量が影響をうけているためであり詳細な運転履歴を取り入れた解析によってその妥当性の検討

が必要である

JAEA-Research 2013-020

- 31 -

0 20 40 60 8000

05

10

15

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 95Mo

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOXMOX

MOX

図 5-1 95Mo 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 32 -

0 20 40 60 8000

05

10

15

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 99Tc

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

ZN3c2

ZN2c2

Cooper

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-2 99Tc の生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 33 -

0 20 40 60 8000

05

10

15

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 101Ru

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOXMOX

MOX

MOX

図 5-3 101Ru の生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 34 -

0 20 40 60 8000

02

04

06

08

10

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 103Rh

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN3a9

ZN3c3

ZN3c2

ZN2c2

ZN2c3

MOX MOX

MOX

MOX

図 5-4 103Rh 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 35 -

0 20 40 60 80000

005

010

015

020

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 109Ag

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c2 ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-5 109Ag 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 36 -

0 20 40 60 800

1

2

3

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 133Cs

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOXMOX

MOX

図 5-6 133Cs 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 37 -

0 20 40 60 8000

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 143Nd

Fukushima-Daini-1 (present)

Dodewaard

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

図 5-7 143Nd 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 38 -

0 20 40 60 8000

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 145Nd

Fukushima-Daini-1 (present)

Dodewaard

ZN2C2

ZN2C3 ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

図 5-8 145Nd 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 39 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

04

05

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 147Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

Fukushima-Daini-2

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-9 147Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 40 -

0 20 40 60 800000

0001

0002

0003

0004

0005

0006

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 149Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

Fukushima-Daini-2

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-10 149Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 41 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

04

05

06

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 150Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

Fukushima-Daini-2

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-11 150Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 42 -

0 20 40 60 80

001

002

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 151Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2Dodewaard

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX MOX

MOX

図 5-12 151Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 43 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 152Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3c9ZN3c3

Fukushima-Daini-2

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOXMOX

MOX

図 5-13 152Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 44 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 153Eu

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-14 153Eu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 45 -

0 20 40 60 800000

0005

0010

0015

0020

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 155Gd

Fukushima-Daini-1 (present)

ZN2c3

ZN3a9 ZN3a3

ZN2c2(UO 2-Gd2O3)ZN3c2(UO 2-Gd2O3)

図 5-15 155Gd 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 46 -

0 20 40 60 800

01

02

03

04

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 134Cs

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-16 134Cs 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 47 -

0 20 40 60 800

1

2

3

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 137Cs

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

図 5-17 137Cs 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 48 -

0 20 40 60 800

001

002

003

004

005

006

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 154Eu

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2 ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-18 154Eu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 49 -

0 20 40 60 800

001

002

003

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 155Eu

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9ZN3c3

MOXMOX

MOX

MOX

図 5-19 155Eu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 50 -

0 20 40 60 800

01

02

03

04

05

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 234U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-20 234U 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 51 -

0 20 40 60 800

10

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 235U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-21 235U 残存量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 52 -

0 20 40 60 800

1

2

3

4

5

6

7

8

9

10

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 236U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-22 236U 残存量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 53 -

0 20 40 60 80890

900

910

920

930

940

950

960

970

980

990

1000

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 238U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-23 238U 残存量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 54 -

0 20 40 60 800

01

02

03

04

05

06

07

08

09

1

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 238Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-24 238Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 55 -

0 20 40 60 800

1

2

3

4

5

6

7

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 239Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-25 239Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 56 -

0 20 40 60 800

1

2

3

4

5

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 240Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2 ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-26 240Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 57 -

0 20 40 60 800

1

2

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 241Pu

Fukushima-Daini-1 (present)

Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2 ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (2007)

図 5-27 241Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 58 -

0 20 40 60 800

1

2

3

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 242Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-28 242Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 59 -

図 5-29 と図 5-30 にはこの測定で得られた 95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs の

溶解溶液と不溶性残渣中の初期ウラン 1 トンあたりの存在量を示すまた図 5-31 にはそれ

らの和を図 5-32 には不溶性残渣中の存在割合を示す難測定 FP と呼んでいるこれらの FP

の量は図 5-31 からわかるように109Ag が最も燃焼度の高いサンプルで測定値が小さくな

っている例外はあるが燃焼度に対して指数関数的に(片対数グラフで直線的に)増大をし

ている不溶性残渣の量は燃焼度と共に単調に増大すると考えられたが図 5-32 に示すよう

に燃焼度が最も高いサンプルで不溶性残渣中の FP 量が減少する結果を得たこれが燃料

の燃焼条件等によるものなのか溶解を行った時の条件の差によって生じたものなのかは

現段階では不明である旧原研を含めて原子力機構で行ってきた使用済燃料同位体組成測定

実験ではこれら不溶性残渣中に含まれる FP の測定は行われてこなかった今後測定手

法のさらなる見直しなどを通じて不溶性残渣に含まれる FP 量の測定技術の向上を図って

いくことが求められる

0 20 40 60 800

1000

2000

3000

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Solution

図 5-29 難測定 FP 測定結果(溶解溶液中の FP 量(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 60 -

0 20 40 60 800

200

400

600

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109

Ag133Cs

Insolble residue

図 5-30難測定 FP 測定結果(不溶性残渣中の FP の量(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 61 -

0 20 40 60 80101

102

103

104

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Insolble Residue+Solution

図 5-31難測定 FP 測定結果(溶解溶液と不溶性残渣中の FP 量の和(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 62 -

0 20 40 60 8010-4

10-3

10-2

10-1

100

Burnup [GWdt]

Rat

io o

f W

eigh

t[-] 95Mo

99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Insolble Residue(Insolble Residue+Solution)

図 5-32難測定 FP 測定結果(不溶性残渣中の FP の割合)

JAEA-Research 2013-020

- 63 -

表 5-3 には各サンプルの各同位体について原子炉停止から測定までの時間(冷却時間)を示

した表 5-4 には各サンプルの測定値について測定誤差(相対標準偏差)を示した

表 5-3 原子炉停止から測定日までの冷却時間(年)のまとめ

Assembly

Name ZN2 ZN3

Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 234U 969 1221 954 702 702 235U 969 1221 954 702 702 236U 969 1221 954 702 702 238U 969 1221 954 702 702

238Pu 969 1221 954 702 702 239Pu 969 1221 954 702 702 240Pu 969 1221 954 702 702 241Pu 969 1221 954 702 702 242Pu 969 1221 954 702 702 142Nd 969 1221 954 702 702 143Nd 969 1221 954 702 702 144Nd 969 1221 954 702 702 145Nd 969 1221 954 702 702 146Nd 969 1221 954 702 702 148Nd 969 1221 954 702 702 150Nd 969 1221 954 702 702 134Cs 973 962 702 702 702 137Cs 973 962 702 702 702 151Eu 1068 1048 802 796 796 153Eu 1068 1048 802 796 796 154Eu 973 962 708 708 708 155Eu 973 962 708 708 708 147Pm 1070 1061 802 796 796 147Sm 1068 1048 802 796 796 148Sm 1068 1048 802 796 796 149Sm 1068 1048 802 796 796 150Sm 1068 1048 802 796 796 151Sm 1068 1048 802 796 796 152Sm 1068 1048 802 796 796 154Sm 1068 1048 802 796 796 152Gd 1069 1048 802 796 796 154Gd 1069 1048 802 796 796 155Gd 1069 1048 802 796 796 156Gd 1069 1048 802 796 796 157Gd 1069 1048 802 796 796 158Gd 1069 1048 802 796 796 160Gd 1069 1048 802 796 796 95Mo 1165 1165 899 899 899 99Tc 1165 1165 899 899 899

101Ru 1165 1165 899 899 899 103Rh 1165 1165 899 899 899 109Ag 1165 1165 899 899 899 133Cs 1165 1165 899 899 899

JAEA-Research 2013-020

- 64 -

表 5-4 測定誤差(RSD相対標準偏差())のまとめ

Assembly

Name ZN2 ZN3

Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 234U lt 22 lt 22 lt 22 lt 22 lt 22 235U lt 10 lt 10 lt 10 lt 10 lt 10 236U lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 238U lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02

238Pu lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 239Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 240Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 241Pu lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 242Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 142Nd lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 143Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 144Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 145Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 146Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 148Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 150Nd lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 134Cs lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 137Cs lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 151Eu 38 14 25 13 14 153Eu 26 13 21 05 07 154Eu lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 155Eu lt 6 lt 6 lt 6 lt 6 lt 6 147Pm lt 5 lt 5 lt 5 lt 5 lt 5 147Sm 21 10 18 12 12 148Sm 24 11 18 12 12 149Sm 37 19 34 15 21 150Sm 22 10 18 12 13 151Sm 26 19 24 15 21 152Sm 19 10 16 11 11 154Sm 24 12 20 12 12 152Gd 43 38 59 53 58 154Gd 20 14 16 13 16 155Gd 82 11 85 11 13 156Gd 14 08 12 08 10 157Gd 62 20 101 37 30 158Gd 14 11 12 09 12 160Gd 16 18 14 19 21 95Mo 39 40 22 45 23 99Tc 31 31 24 35 24

101Ru 30 31 20 38 22 103Rh 26 24 20 37 19 109Ag 19 21 15 15 15 133Cs 39 38 31 48 35

ここに示した値は測定機器の性能と分離や希釈による誤差を考慮したものである

JAEA-Research 2013-020

- 65 -

表 5-5 と表 5-6 にはZN2 及び ZN3 集合体の照射にかかわる原子炉の運転履歴を示す

表 5-5 ZN2 集合体の運転履歴

開始日 終了日 日数 運転(第 12 サイクル) 1996726 1997923 424

定検 1997923 19971031 38 運転(第 13 サイクル) 19971031 19981217 412

定検 19981217 1999312 85 運転(第 14 サイクル) 1999312 200059 424

表 5-6 ZN3 集合体の運転履歴

開始日 終了日 日数 運転(第 12 サイクル) 1996726 1997923 424

定検 1997923 19971031 38 運転(第 13 サイクル) 19971031 19981217 412

定検 19981217 1999312 85 運転(第 14 サイクル) 1999312 200059 424

定検 200059 2000615 37 運転(第 15 サイクル) 2000615 2001813 424

定検 2001813 2001119 88 運転(第 16 サイクル) 2001119 200317 424

JAEA-Research 2013-020

- 66 -

図 5-33 と図 5-34 にはZN2 集合体及び ZN3 集合体を上から見た断面図とそれぞれのサ

ンプルの取得位置を示したまた図 5-35 には各燃料棒でサンプルを取り出した軸方向の

高さを示した図 5-36及び図 5-37にはZN2及び ZN3集合体の炉内での装荷位置を示した

図 5-33 本試験でサンプルが取得された燃料棒の位置(ZN2 集合体)

(3 サイクル照射 平均燃焼度 356GWdt)

JAEA-Research 2013-020

- 67 -

図 5-34 本試験でサンプルが取得された燃料棒の位置(ZN3 集合体)

(5 サイクル照射 平均燃焼度 535 GWdt)

JAEA-Research 2013-020

- 68 -

図 5-35 本試験でサンプルが取得された位置(軸方向)

JAEA-Research 2013-020

- 69 -

図 5-36 ZN2 集合体のシャッフリング 1112)

(福島第 2 原子力発電所第 12 サイクルから第 14 サイクル)

JAEA-Research 2013-020

- 70 -

図 5-37 ZN3 集合体のシャッフリング 1112)

(福島第 2 原子力発電所第 12 サイクルから第 16 サイクル)

JAEA-Research 2013-020

- 71 -

6おわりに

JAEA が JNES からの受託事業として実施した「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生

成核種組成測定試験」において燃焼率評価で測定が必要な元素の 1 つである Nd について2

種類の手法で測定を行ったが結果に差異が生じたそのため確度の高い測定結果を取得するこ

とと生じた差異の原因究明を目的としたフォローアップ測定を実施した

本件で発生した Nd 定量値の差異の原因は3 章で述べたとおり(1) Nd 定量における化学操

作中に相互汚染等が発生した可能性があったこと(2) Nd を含む FP 核種の測定結果算出に使用

した溶解溶液中の U 原子数に不確定性があったことの 2 点により生じたものと推定される今

後同様の測定を実施する際に注意すべき点をまとめると以下のようになる

① 着目元素の定量を行う際同時期かつ同一試料で U 原子数を測定すること

② 試料の保管時には蒸発が無視できるだけの十分な量を確保した上で保管すること

③ 保管試料は定期的に重量を測定し自然蒸発の影響を把握すること

④ 分取希釈等の操作時には天秤による秤量を行いデータ管理を確実に行うこと

の 4 点である特にどのデータをどの時期に測定するかは全体の測定計画の検討で調整できる

ことであるため出来るだけ同一試料のデータを短期間にまとめて取得できるように配慮すべき

である

また作業環境からの天然元素の汚染等の影響の排除について近年の分析装置の高感度化に

伴い試料の取扱量が極めて少なくなっていることに注意すべきである取り扱う試料量が少なく

なれば被ばくや汚染の可能性を低減できる反面同時に取扱う試料間から生じる相互汚染使

用する試薬や器具及び作業を実施する環境下から混入する天然元素の影響等による汚染の可能性

が高くなるこれらの試料間の相互及び環境下等から生じる汚染はその原因が多岐に渡って考

えられることから作業全般に繊細な注意を払う必要があるあるいは被ばく量に注意を払い

つつ環境下等から生じる天然元素の汚染の影響が出ない程度に取り扱う量を増加させる等の検

討も必要となるだろうこのためにもさらに確度の高いデータの取得を目指し同様の測定を

繰り返し行うことで測定経験を得ることが必要である

本件で発生した Nd 定量値の差異について今後同様の事象を繰り返さないためには上記対応

を必要とするしたがって分析作業の実施の際には事前に作業者間で分析方法及び手順につ

いて十分に検討を行い綿密な計画を立てそれらを確実に遂行していくことの重要性を再認識

する必要がある

JAEA-Research 2013-020

- 72 -

謝 辞

JNES からの受託事業として実施した「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組

成測定試験」においてはJNES の山本徹氏には当該事業の立ち上げから実施及び本フォローア

ップ測定の実施に至るまで多大なご指導とご支援を頂きましたJNES の安藤良平氏及び鈴木

求氏には事業の遂行だけではなく取得データの解析結果に関するご指導をいただきました

深く感謝申し上げます安全研究センター サイクル安全研究グループの外池幸太郎研究主幹には

JNES からの受託事業立ち上げに際して事業の主担当者としてご尽力いただきましたまた同

グループの戸塚真義氏と原科研福島技術開発特別チーム 臨界管理技術開発グループの蒲原佳子

女史には本レポートに掲載するデータの整理を旧ホット試験施設管理部 ホット材料試験課の宮

田精一氏並びに原科研福島技術開発特別チーム 臨界管理技術開発グループの佐藤真人氏には試

料の再調製を行っていただきました原子力基礎工学研究部門 分析化学研究グループの河野信昭

氏並びに鈴木大輔氏には試料分離法について貴重なご助言をいただきましたここに記してお礼

申し上げます

参考文献

1) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 20 年度報告書

2) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 21 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000016661pdf)

3) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 22 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000118961pdf)

4) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 23 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000123740pdf)

5) SUsuda NKohnoldquoAnion-Exchange Separation of Nd and the Transplutonium Elements

in Spent Nuclear Fuels for Burn-up DeterminationrdquoSeparation Sci Technol 23(10amp11)

pp1119-1131 (1988)

6) GUchiyama et alldquoDevelopment of quantitative analytical method of U Pu and fission

products in spent fuel by combined-chromatographic-mass-spectrometric-isotopic-dilution

technologyrdquoEuropean Nuclear Conference 2012 (ENC 2012) December 2012 Manchester

United Kingdom

7) ISO11483 ldquoPreparation of plutonium sources and determination of 238Pu239Pu isotope

ratio by alpha spectrometry rdquo ISO Geneva(1994)

8) K Shibata O Iwamoto T Nakagawa N Iwamoto A Ichihara S Kunieda S Chiba K

JAEA-Research 2013-020

- 73 -

Furutaka N Otuka T Ohsawa T Murata H Matsunobu A Zukeran S Kamada and J

Katakura ldquoJENDL-40 A New Library for Nuclear Science and Engineeringrdquo Journal of

Nuclear Science and Technology 48 1 (2011)

9) K Okumura T Mori M Nakagawa K Kaneko ldquoValidation of a Continuous-Energy Monte

Carlo Burn-up Code MVP-BURN and Its Application to Analysis of Post Irradiation

Experimentrdquo Journal of Nuclear Science and Technology 37(2)pp128-138(2000)

10) 須山賢也望月弘樹高田友幸龍福進奥野浩村崎穣大久保清志「連続エネルギモン

テカルロコード MVP 及び MCNP を使用する統合化燃焼計算コードシステム -

SWAT31」 JAEA-DataCode 2009-002 日本原子力研究開発機構 (2009)

11) 「平成 18 年度全 MOX 炉心核設計手法信頼性実証試験成果報告書」07 基炉報-0001 原子力安

全基盤機構 (2007)

12) 「平成 18 年度高燃焼度 9x9 型燃料信頼性実証試験成果報告書」07 基炉報-0002 原子力安全

基盤機構 (2007)

JAEA-Research 2013-020

- 74 -

付録

測定データ集

JAEA-Research 2013-020

- 75 -

A 混合スパイク試料の値付け

表 A-1 各標準濃度一覧

標準試料 濃度 誤差()

U 濃度標準 26820 microgg 005 Pu 濃度標準 83506 ngg 005 Nd 濃度標準 13495 ngg 007

各標準の純度及び秤量誤差から算出した

表 A-2 混合スパイクと各濃度標準の混合データ

試料名 分取量(g)

混合スパイク 11452 U 濃度標準 10968 Pu 濃度標準 10723 Nd 濃度標準 10324

表 A-3 各濃度標準の同位体組成

U 濃度標準 Pu 濃度標準 Nd 濃度標準 同位体組成

(原子百分率) 誤差() 同位体組成

(原子百分率) 誤差()同位体組成

(原子百分率) 誤差() 234U 00054 362 238Pu 00030 215 142Nd 27119 0007 235U 07205 003 239Pu 974234 0001 143Nd 12174 0009 238U 992741 00003 240Pu 25607 0003 144Nd 23789 0014 241Pu 00100 191 145Nd 8295 0020 242Pu 00028 185 146Nd 17202 0026 148Nd 5767 0038 150Nd 5653 0049 各誤差は質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な誤差伝播の

計算により算出した

表 A-4 混合スパイク中 238Pu の放射能測定結果

放射能比(238Pu242Pu) 012692

表 A-5 混合スパイクに各濃度標準を添加した試料の同位体比測定結果

試料名 測定値 233U238U 0075767 (原子数比) plusmn 0000064

242Pu239Pu 0065232 (原子数比) plusmn 0000004

150Nd142Nd 075200 (原子数比) plusmn 000028

JAEA-Research 2013-020

- 76 -

原子数の算出には次の式を用いた

Rms times Sps - Spm 原子数 =

Abm - Rms times Abs

Rms 濃度標準添加後の 238U233U239Pu242Pu150Nd142Nd 原子数比

Sps 添加した各濃度標準中同位体の量(原子数)233U242Pu142Nd 量

Spm 添加した各濃度標準中同位体の量(原子数)238U239Pu150Nd 量

Abm 混合スパイク中の同位体の比238UU239PuPu150NdNd

Abs 混合スパイク中の同位体の比233UU242PuPu142NdNd

表 A-6 原子数算出に使用したデータ

元素 Rms Sps Spm Abm Abs

U 1319833 0 7388E+16 00086391 09826830 Pu 0065232 219735E+15 63943E+10 0998653 00002917 Nd 0752004 15774E+14 32882E+13 09077548 00201111

JAEA-Research 2013-020

- 77 -

B 燃料溶解溶液試料の測定データ

表 B-1 燃料溶解溶液の分取希釈データ

一次希釈 二次希釈 試料名

分取 希釈 分取 希釈 希釈倍率

2F1ZN2c2 10814 584007 05658 112594 10747

2F1ZN2c3 11753 583867 05676 112728 9866

2F1ZN3c2 11739 576345 05696 111741 9631

2F1ZN3c3 11685 585754 05686 111584 9837

2F1ZN3a9 11636 581027 05686 112304 9862

表 B-2試料中 238Pu の放射能測定結果

試料名 放射能比 238Pu(239Pu+240Pu)

2F1ZN2c2 24520 2F1ZN2c3 33482 2F1ZN3c2 59239 2F1ZN3c3 81127 2F1ZN3a9 63257

表 B-3 α線スペクトロメトリーを併用した Pu の同位体組成測定結果 (単位原子百分率)

試料名 239Pu 240Pu 241Pu 242Pu 238Pu

2F1ZN2c2 62731 25047 7050 3792 138 2F1ZN2c3 62634 24507 7143 3855 186 2F1ZN3c2 42290 32030 8898 13333 345 2F1ZN3c3 41498 31898 8770 13147 468 2F1ZN3a9 36971 30207 8136 21280 341

JAEA-Research 2013-020

- 78 -

表 B-4 燃料溶解溶液中の UPu 及び Nd の同位体組成分析結果 (単位原子百分率)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 234U 001789 00329 00141 00246 00077

plusmn 000007 00001 00002 00002 00002 235U 11220 17429 02320 03689 00219

plusmn 00008 00005 00003 00003 00002 236U 03805 062693 04799 07900 02916

plusmn 00004 000002 00001 00002 00001 238U 984796 975973 992741 988164 996787

plusmn 00008 00005 00004 00004 00003 238Pu 1381 186 345 468 341

plusmn 0008 001 002 003 002 239Pu 627305 62634 42290 41498 369711

plusmn 00008 0001 0003 0005 00007 240Pu 25047 245073 32030 31898 302074

plusmn 0001 00008 0004 0007 00006 241Pu 70503 7143 8898 877 8136

plusmn 00005 0001 0004 001 0002 242Pu 37915 38550 13333 13147 212796

plusmn 00007 00007 0004 0003 00008 142Nd 1639 0623 11173 1088 1655

plusmn 0003 0003 00003 0001 0002 143Nd 21002 21210 135747 132774 88781

plusmn 0005 0002 00008 00008 00005 144Nd 30748 31879 37724 38747 41187

plusmn 0004 0002 0001 0002 0002 145Nd 16540 16760 15007 14895 136618

plusmn 0004 0002 0001 0001 00009 146Nd 16799 16789 18682 18740 20038

plusmn 0008 0003 0002 0003 0002 148Nd 8868 8730 9211 8933 9522

plusmn 0007 0003 0002 0002 0002 150Nd 4404 4010 4684 4320 5059

plusmn 0005 0002 0001 0001 0001 238Pu については238U による影響を考慮しα線測定の結果を用いた 238Pu のplusmnはα線測定誤差を 05質量分析法による同位体比測定誤差を

01とし統計的な誤差伝播の計算により算出した Pu の同位体組成は表 B-3 の結果に 241Pu 及び 242Pu を加え百分率したも

のである 各plusmnは質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な

誤差伝播の計算により算出した

JAEA-Research 2013-020

- 79 -

原子数の算出には次の式を用いた

Rms times Sps - Spm

原子数 = Abm - Rms times Abs

Rms スパイク添加後の 238U233U239Pu242Pu148Nd150Nd 原子数比

Sps 添加した濃縮同位体の量(原子数)233U242Pu150Nd 量

Spm 添加した濃縮同位体の量(原子数)238U239Pu148Nd 量

Abm 試料中の同位体の比238UU239PuPu148NdNd

Abs 試料中の同位体の比233UU242PuPu150NdNd

表 B-6 添加したスパイク中の UPu 及び Nd の原子数 (単位原子数)

試料名 U 233U Sps 238U Spm

2F1ZN2c2 57221E+15 56230E+15 49433E+13 2F1ZN2c3 57146E+15 56156E+15 49369E+13 2F1ZN3c2 57201E+15 56210E+15 49416E+13 2F1ZN3c3 57216E+15 56225E+15 49429E+13 2F1ZN3a9 57325E+15 56332E+15 49523E+13

試料名 Pu 242Pu Sps 239Pu Spm

2F1ZN2c2 14402E+14 14382E+14 42006E+10 2F1ZN2c3 14383E+14 14364E+14 41952E+10 2F1ZN3c2 14397E+14 14377E+14 41992E+10 2F1ZN3c3 14401E+14 14381E+14 42003E+10 2F1ZN3a9 14428E+14 14409E+14 42083E+10

試料名 Nd 150Nd Sps 148Nd Spm

2F1ZN2c2 96421E+13 87527E+13 11428E+12 2F1ZN2c3 96295E+13 87412E+13 11413E+12 2F1ZN3c2 96388E+13 87496E+13 11424E+12 2F1ZN3c3 96413E+13 87519E+13 11427E+12 2F1ZN3a9 96597E+13 87687E+13 11449E+12

57221times1015を示す

表 B-5 二次希釈試料分取量とスパイク添加量 試料名 試料分取量(g) 添加量(g)

2F1ZN2c2 11070 11496 2F1ZN2c3 11060 11481 2F1ZN3c2 11069 11492 2F1ZN3c3 11071 11495 2F1ZN3a9 11068 11517

JAEA-Research 2013-020

- 80 -

表 B-7 二次希釈試料の UPu 及び Nd 同位体組成(測定値) (単位原子数比)

試料名 233UU Abs 238UU Abm

2F1ZN2c2 0 09848 2F1ZN2c3 0 09760 2F1ZN3c2 0 09927 2F1ZN3c3 0 09882 2F1ZN3a9 0 09968

試料名 242PuPu Abs 239PuPu Abm

2F1ZN2c2 00379 06273 2F1ZN2c3 00386 06263 2F1ZN3c2 01333 04229 2F1ZN3c3 01315 04150 2F1ZN3a9 02128 03697

試料名 150NdNd Abs 148NdNd Abm

2F1ZN2c2 00440 00887 2F1ZN2c3 00401 00873 2F1ZN3c2 00468 00921 2F1ZN3c3 00432 00893 2F1ZN3a9 00506 00952

表 B-8 混合スパイク添加後の二次希釈試料の同位体比測定結果 (単位原子数比)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 233U238U 0410984 031750 034736 0383628 0264855

plusmn 0000042 000010 000010 0000094 0000048 242Pu239Pu 182016 1364439 218793 236969 222127

plusmn 000011 0000042 000021 000020 000017 148Nd150Nd 0089986 0149877 0186518 0211642 0266697

plusmn 0000017 0000033 0000034 0000024 0000058

各plusmnは質量分析法による同位体比測定結果(3 回繰り返し測定)の標準偏差を示す

JAEA-Research 2013-020

- 81 -

表 B-9 二次希釈試料の UPu 及び Nd 原子数の算出結果 U

試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 243319 13843E+16 0101 2F1ZN2c3 314965 18072E+16 0105 2F1ZN3c2 287884 16251E+16 0104 2F1ZN3c3 260669 14782E+16 0103 2F1ZN3a9 377565 21288E+16 0102

Pu 試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 054940 13022E+14 0060 2F1ZN2c3 073290 17594E+14 0060 2F1ZN3c2 045705 18143E+14 0062 2F1ZN3c3 042200 16870E+14 0062 2F1ZN3a9 045019 23666E+14 0061

Nd 試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 008999 79480E+13 0125 2F1ZN2c3 014988 14713E+14 0103 2F1ZN3c2 018652 18203E+14 0096 2F1ZN3c3 021164 21674E+14 0096 2F1ZN3a9 026670 27214E+14 0096

13843times1016を示す

表 B-10 二次希釈試料のウラン濃度

試料名 二次希釈試料 分取量(g) 1

分取試料中の U 原子数2

二次希釈試料の

U 濃度 (原子数g 溶液)

2F1ZN2c2 11070 13843E+16 1250E+16 2F1ZN2c3 11060 18072E+16 1634E+16 2F1ZN3c2 11069 16251E+16 1468E+16 2F1ZN3c3 11071 14782E+16 1335E+16 2F1ZN3a9 11068 21288E+16 1923E+16

1表 B-5 参照 2表 B-9 参照 13843times1016を示す

This is a blank page

国際単位系(SI)

乗数  接頭語 記号 乗数  接頭語 記号

1024 ヨ タ Y 10-1 デ シ d1021 ゼ タ Z 10-2 セ ン チ c1018 エ ク サ E 10-3 ミ リ m1015 ペ タ P 10-6 マイクロ micro1012 テ ラ T 10-9 ナ ノ n109 ギ ガ G 10-12 ピ コ p106 メ ガ M 10-15 フェムト f103 キ ロ k 10-18 ア ト a102 ヘ ク ト h 10-21 ゼ プ ト z101 デ カ da 10-24 ヨ ク ト y

表5SI 接頭語

名称 記号 SI 単位による値

分 min 1 min=60s時 h 1h =60 min=3600 s日 d 1 d=24 h=86 400 s度 deg 1deg=(π180) rad分 rsquo 1rsquo=(160)deg=(π10800) rad秒 rdquo 1rdquo=(160)rsquo=(π648000) rad

ヘクタール ha 1ha=1hm2=104m2

リットル Ll 1L=11=1dm3=103cm3=10-3m3

トン t 1t=103 kg

表6SIに属さないがSIと併用される単位

名称 記号 SI 単位で表される数値

電 子 ボ ル ト eV 1eV=1602 176 53(14)times10-19Jダ ル ト ン Da 1Da=1660 538 86(28)times10-27kg統一原子質量単位 u 1u=1 Da天 文 単 位 ua 1ua=1495 978 706 91(6)times1011m

表7SIに属さないがSIと併用される単位でSI単位で表される数値が実験的に得られるもの

名称 記号 SI 単位で表される数値

キ ュ リ ー Ci 1 Ci=37times1010Bqレ ン ト ゲ ン R 1 R = 258times10-4Ckgラ ド rad 1 rad=1cGy=10-2Gyレ ム rem 1 rem=1 cSv=10-2Svガ ン マ γ 1γ=1 nT=10-9Tフ ェ ル ミ 1フェルミ=1 fm=10-15mメートル系カラット 1メートル系カラット = 200 mg = 2times10-4kgト ル Torr 1 Torr = (101 325760) Pa標 準 大 気 圧 atm 1 atm = 101 325 Pa

1cal=41858J(「15」カロリー)41868J(「IT」カロリー)4184J(「熱化学」カロリー)

ミ ク ロ ン micro 1 micro =1microm=10-6m

表10SIに属さないその他の単位の例

カ ロ リ ー cal

(a)SI接頭語は固有の名称と記号を持つ組立単位と組み合わせても使用できるしかし接頭語を付した単位はもはや コヒーレントではない(b)ラジアンとステラジアンは数字の1に対する単位の特別な名称で量についての情報をつたえるために使われる

 実際には使用する時には記号rad及びsrが用いられるが習慣として組立単位としての記号である数字の1は明 示されない(c)測光学ではステラジアンという名称と記号srを単位の表し方の中にそのまま維持している

(d)ヘルツは周期現象についてのみベクレルは放射性核種の統計的過程についてのみ使用される

(e)セルシウス度はケルビンの特別な名称でセルシウス温度を表すために使用されるセルシウス度とケルビンの

  単位の大きさは同一であるしたがって温度差や温度間隔を表す数値はどちらの単位で表しても同じである

(f)放射性核種の放射能(activity referred to a radionuclide)はしばしば誤った用語でrdquoradioactivityrdquoと記される

(g)単位シーベルト(PV200270205)についてはCIPM勧告2(CI-2002)を参照

(a)量濃度(amount concentration)は臨床化学の分野では物質濃度

  (substance concentration)ともよばれる(b)これらは無次元量あるいは次元1をもつ量であるがそのこと   を表す単位記号である数字の1は通常は表記しない

名称 記号SI 基本単位による

表し方

秒ルカスパ度粘 Pa s m-1 kg s-1

力 の モ ー メ ン ト ニュートンメートル N m m2 kg s-2

表 面 張 力 ニュートン毎メートル Nm kg s-2

角 速 度 ラジアン毎秒 rads m m-1 s-1=s-1

角 加 速 度 ラジアン毎秒毎秒 rads2 m m-1 s-2=s-2

熱 流 密 度 放 射 照 度 ワット毎平方メートル Wm2 kg s-3

熱 容 量 エ ン ト ロ ピ ー ジュール毎ケルビン JK m2 kg s-2 K-1

比熱容量比エントロピー ジュール毎キログラム毎ケルビン J(kg K) m2 s-2 K-1

比 エ ネ ル ギ ー ジュール毎キログラム Jkg m2 s-2

熱 伝 導 率 ワット毎メートル毎ケルビン W(m K) m kg s-3 K-1

体 積 エ ネ ル ギ ー ジュール毎立方メートル Jm3 m-1 kg s-2

電 界 の 強 さ ボルト毎メートル Vm m kg s-3 A-1

電 荷 密 度 クーロン毎立方メートル Cm3 m-3 sA表 面 電 荷 クーロン毎平方メートル Cm2 m-2 sA電 束 密 度 電 気 変 位 クーロン毎平方メートル Cm2 m-2 sA誘 電 率 ファラド毎メートル Fm m-3 kg-1 s4 A2

透 磁 率 ヘンリー毎メートル Hm m kg s-2 A-2

モ ル エ ネ ル ギ ー ジュール毎モル Jmol m2 kg s-2 mol-1

モルエントロピー モル熱容量ジュール毎モル毎ケルビン J(mol K) m2 kg s-2 K-1 mol-1

照射線量(X線及びγ線) クーロン毎キログラム Ckg kg-1 sA吸 収 線 量 率 グレイ毎秒 Gys m2 s-3

放 射 強 度 ワット毎ステラジアン Wsr m4 m-2 kg s-3=m2 kg s-3

放 射 輝 度 ワット毎平方メートル毎ステラジアン W(m2 sr) m2 m-2 kg s-3=kg s-3

酵 素 活 性 濃 度 カタール毎立方メートル katm3 m-3 s-1 mol

表4単位の中に固有の名称と記号を含むSI組立単位の例

組立量SI 組立単位

名称 記号

面 積 平方メートル m2

体 積 立法メートル m3

速 さ 速 度 メートル毎秒 ms加 速 度 メートル毎秒毎秒 ms2

波 数 毎メートル m-1

密 度 質 量 密 度 キログラム毎立方メートル kgm3

面 積 密 度 キログラム毎平方メートル kgm2

比 体 積 立方メートル毎キログラム m3kg電 流 密 度 アンペア毎平方メートル Am2

磁 界 の 強 さ アンペア毎メートル Am量 濃 度 (a) 濃 度 モル毎立方メートル molm3

質 量 濃 度 キログラム毎立法メートル kgm3

輝 度 カンデラ毎平方メートル cdm2

屈 折 率 (b) (数字の) 1 1比 透 磁 率 (b) (数字の) 1 1

組立量SI 基本単位

表2基本単位を用いて表されるSI組立単位の例

名称 記号他のSI単位による

表し方SI基本単位による

表し方平 面 角 ラジアン(b) rad 1(b) mm立 体 角 ステラジアン(b) sr(c) 1(b) m2m2

周 波 数 ヘルツ(d) Hz s-1

ントーュニ力 N m kg s-2

圧 力 応 力 パスカル Pa Nm2 m-1 kg s-2

エ ネ ル ギ ー 仕 事 熱 量 ジュール J N m m2 kg s-2

仕 事 率 工 率 放 射 束 ワット W Js m2 kg s-3

電 荷 電 気 量 クーロン A sC電 位 差 ( 電 圧 ) 起 電 力 ボルト V WA m2 kg s-3 A-1

静 電 容 量 ファラド F CV m-2 kg-1 s4 A2

電 気 抵 抗 オーム Ω VA m2 kg s-3 A-2

コ ン ダ ク タ ン ス ジーメンス S AV m-2 kg-1 s3 A2

バーエウ束磁 Wb Vs m2 kg s-2 A-1

磁 束 密 度 テスラ T Wbm2 kg s-2 A-1

イ ン ダ ク タ ン ス ヘンリー H WbA m2 kg s-2 A-2

セ ル シ ウ ス 温 度 セルシウス度(e) Kンメール束光 lm cd sr(c) cd

スクル度照 lx lmm2 m-2 cd放射性核種の放射能( f ) ベクレル(d) Bq s-1

吸収線量 比エネルギー分与カーマ

グレイ Gy Jkg m2 s-2

線量当量 周辺線量当量 方向

性線量当量 個人線量当量シーベルト(g) Sv Jkg m2 s-2

酸 素 活 性 カタール kat s-1 mol

表3固有の名称と記号で表されるSI組立単位SI 組立単位

組立量

名称 記号 SI 単位で表される数値

バ ー ル bar 1bar=01MPa=100kPa=105Pa水銀柱ミリメートル mmHg 1mmHg=133322Paオングストローム Å 1Å=01nm=100pm=10-10m海 里 M 1M=1852mバ ー ン b 1b=100fm2=(10-12cm)2=10-28m2

ノ ッ ト kn 1kn=(18523600)msネ ー パ Npベ ル B

デ ジ ベ ル dB

表8SIに属さないがSIと併用されるその他の単位

SI単位との数値的な関係は    対数量の定義に依存

名称 記号

長 さ メ ー ト ル m質 量 キログラム kg時 間 秒 s電 流 ア ン ペ ア A熱力学温度 ケ ル ビ ン K物 質 量 モ ル mol光 度 カ ン デ ラ cd

基本量SI 基本単位

表1SI 基本単位

名称 記号 SI 単位で表される数値

エ ル グ erg 1 erg=10-7 Jダ イ ン dyn 1 dyn=10-5Nポ ア ズ P 1 P=1 dyn s cm-2=01Pa sス ト ー ク ス St 1 St =1cm2 s-1=10-4m2 s-1

ス チ ル ブ sb 1 sb =1cd cm-2=104cd m-2

フ ォ ト ph 1 ph=1cd sr cm-2 104lxガ ル Gal 1 Gal =1cm s-2=10-2ms-2

マ ク ス ウ ェ ル Mx 1 Mx = 1G cm2=10-8Wbガ ウ ス G 1 G =1Mx cm-2 =10-4Tエルステッド( c ) Oe 1 Oe  (1034π)A m-1

表9固有の名称をもつCGS組立単位

(c)3元系のCGS単位系とSIでは直接比較できないため等号「   」

   は対応関係を示すものである

(第8版2006年改訂)

この印刷物は再生紙を使用しています

Page 4: JAEA-Research 2013-020JAEA-Research 2013-020 - 1 - 1.はじめに 日本原子力研究開発機構(以下「JAEA」という。)は原子力安全基盤機構(以下「JNES」と

JAEA-Research 2013-020

iv

Contents

1Introduction middotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot 1

2Outline of ldquoIsotopic Composition measurement of Fission Products in Spent Fuel from

FY2008 to FY2011rdquo middotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot 1

21 Outline of Project middotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot 1

22 Feature of Two Methods for Measurement of Isotopic Composition of Fission

Products middotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot 2

221 Conventional Methodmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot 2

222 Present Method middotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot 3

23 Consideration about the Difference of Two Measurement Resultsmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot 6

3Follow-up Measurement middotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot 7

31 Purpose of Follow-up Measurement middotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot 7

32 Investigation of the Difference of Conventional Method and Present Methodmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot 7

33 Measurement middotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot 8

331 Improvement of Measurement Condition middotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot 8

332 Calibration of Mixed Spike Sample middotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot 9

333 Analytical Operation middotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot11

334 Measurement by TIMS middotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot11

335 Alpha Radioactivity Measurement middotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot 12

34 Resultsmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot 12

35 Summary middotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot 14

4 Data analysismiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot 20

41 Effect of Isobar Materials Contaminationmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot 20

42 Ratio of Isobar Materials Contamination middotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot 20

43 Evaluation of Isobar Materials Contamination middotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot 23

5 Summary of Measurement Data middotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot 27

6 Conclusion middotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot 71

Acknowledgementmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot 72

References middotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot 72

Appendix Measurement Data middotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddotmiddot 74

JAEA-Research 2013-020

- 1 -

1はじめに

日本原子力研究開発機構(以下「JAEA」という)は原子力安全基盤機構(以下「JNES」と

いう)から「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定試験」1)2)3)4)を受託し

平成 20 年度から使用済燃料中に存在している核分裂生成核種の組成測定を行ってきた当該受託

事業において燃焼率評価に必要な元素の 1 つであるネオジム(以下「Nd」という)の測定に

ついて同様の試験を実施する際に旧日本原子力研究所時代から適用している表面電離型質量分

析装置(以下「TIMS」という)を用いる手法と本事業のために検討した高周波誘導結合プラ

ズマ質量分析装置(以下「ICP-MS」という)を使用する手法による 2 種類の測定を行ったとこ

ろ両者の測定結果のうち 3 サンプルに数パーセントの差異が生じた 3)燃焼率の測定誤差は

Nd-148 法では 3程度と米国材料試験協会規格(ASTM 規格)で定義されており2 サンプルに

ついてはその誤差内に入る結果であったが近年では燃焼計算の精度が向上し測定で求められ

た燃焼率の詳細な評価も行われていることから当該事業における測定結果の差については原因

を究明する必要があると考えたこの差異については当該事業の最終年度(平成 23 年度)に原

因究明のための検討及び再分析を実施したが明確な原因を見出すまでには至らなかった

使用済燃料中の核分裂生成核種の組成は使用済燃料の特性を把握する上で最も基本的なパラ

メータでありその測定は原子力の研究開発の根幹の一つとも言える重要な基盤技術であるま

た福島第一原子力発電所事故で発生した燃料デブリの取り出しにおいては燃料デブリの性状

把握のために事前の組成測定を行うことが必須であると考えられデブリの取り出しが行われる

事を見据えてこの技術を今後も継続的に発展させる必要があるよって当該事業の終了後に

確度の高い測定結果の取得及び測定結果の差異の原因を究明することを目的としてフォローアッ

プ測定を自主的に実施した測定の結果Nd については対象となる 5 試料のうち 2 試料でま

た難溶解性核分裂生成核種については 5 試料すべての測定結果の修正が必要であることがわか

った

本報告は当該事業のフォローアップ測定において実施した作業測定結果2 種類の測定に

よる結果の差異の原因及び核分裂生成核種組成の再評価についてまとめたものである

2受託事業の概要

21 事業概要

JNES が実施している全 MOX 炉心核設計手法の信頼性実証試験の一部として国内商用炉に

おいて燃焼したMOX燃料の核種組成分析データを取得し解析評価することが計画されていた

これに備えMOX 燃料の参照データ取得のための照射後試験に資する目的で「平成 20~23 年度

軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定試験」が JAEA の受託事業として実施された当該事

JAEA-Research 2013-020

- 2 -

業では高燃焼度 BWR 9times9B 型ウラン燃料集合体から取得した高燃焼度燃料二酸化ウランペレ

ットについて核設計上重要な核分裂生成核種(FP 核種)の組成及び燃焼度測定のための核種の

組成を測定した

測定の対象とした燃料は福島第 2 発電所 1 号機(2F1)で使用された 2F1ZN2 集合体及び

2F1ZN3 集合体である2F1ZN2 集合体は 3 サイクル照射された集合体平均燃焼度が 356GWdt

の燃料集合体である一方2F1ZN3 集合体は 5 サイクルにわたって用いられ集合体平均燃焼

度が 535GWdt に達しているこれらの集合体からそれぞれ 2 試料(2F1ZN2c22F1ZN2c3)

及び 3 試料(2F1ZN3c22F1ZN3c3 及び 2F1ZN3a9)の合計 5 試料を取り出して組成測定を実

施した組成測定試験では特に反応度評価上重要な FP 核種である 142Nd143Nd144Nd145Nd

146Nd148Nd150Nd147Pm147Sm148Sm149Sm150Sm151Sm152Sm153Eu154Eu

155Eu154Gd155Gd156Gd157Gd158Gd160Gd95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

134Cs 等に着目した測定を実施したこれらに加えて燃焼率測定のために U 及び Pu の組成測定も

行った従来旧日本原子力研究所が実施してきた照射後試験ではアクチノイド同位体の測定に

着眼した試験を行ってきたため当該事業は JAEA における使用済燃料組成測定試験の能力を大

幅に向上させる大きな意義がある本事業は平成 20 年度より開始し平成 23 年度で終了してい

22 FP 核種の組成測定に関する 2 つの手法の特徴

FP 核種の組成測定については2 つの手法を適用している1 つはJAEA で燃焼率評価に必

要な UPu 及び Nd の測定に特化した手法として定常的に実施している手法である受託事業で

はこの手法を「従来法」と呼びUPu 及び Nd の測定に適用した一方その他 FP 核種につ

いては受託事業によって導入した高分解能 ICP-MS(HR-ICP-MS)を使用することによる簡便

且つ必要十分な精度を有する手法を新規に検討して対応することとした受託事業ではこれを「現

行法」と呼んでいる以下に従来法と現行法の特徴を述べる

221 従来法 5)

本法は旧日本原子力研究所が考案しその後 JAEA が現在に至るまで適用しているものでリ

ファレンスとして扱われている手法である本法では化学分離に硝酸-メタノール混液系によ

る陰イオン交換分離法を適用し化学分離した各元素の測定に TIMS を使用している陰イオン

交換による化学分離スキームを図 2-1 に示す

燃焼率は試料中の UPu 及び 148Nd の原子個数比で算出される本法による燃焼率測定では

UPu 及び Nd の原子個数比の算出に混合スパイクを用いた同位体希釈法を適用している同

位体希釈法は元素の高精度定量分析に用いられる手法で目的元素の特定の質量の同位体を濃

縮した化合物あるいは単体元素(スパイクという)を既知量添加し同位体組成の変化を質量分

析装置で測定するものでありその変化の程度から試料中の目的元素量を算出できる

本法ではUPu 及び Nd の各同位体組成及び原子個数比の確定した混合スパイクを用いるこ

JAEA-Research 2013-020

- 3 -

とで試料中の UPu 及び 148Nd の原子個数比を算出することができる混合スパイクはU

Pu及びNdの各同位体組成及び原子個数比が固定値であり経時等による濃度変化は影響しない

すなわち混合スパイク及び試料中の UPu 及び Nd の各濃度は燃焼率に関与しないことから

混合スパイクの適用は試料の分取希釈等における重量測定の手間とともにそれらの操作に

付随する誤差の影響を排除することが可能となる利点を有している本法は化学分離及び測定

に熟練を要するがJAEA での化学分離の実績は豊富であり高精度での同位体比測定が可能な

TIMS(主同位体で<plusmn01)及び混合スパイクによる同位体希釈法の適用と相まって高い信

頼性を有している

222 現行法 6)

本法は化学分離に抽出クロマトグラフィーを測定に HR-ICP-MS を適用している

HR-ICP-MS による測定は TIMS と比較して測定精度がやや落ちる(主同位体でplusmn1程度)が

照射後試験の解析精度を考えると十分な精度を有しているまた本試験のように測定対象とし

た FP 核種が多数に及んでいる場合に必要な精度を確保しつつ比較的短時間でデータを取得す

ることが期待できる抽出クロマトグラフィーによる化学分離スキームを図 2-2 に示す

今回の化学分離に適用した抽出クロマトグラフィーは従来法と比較して極めて迅速な手法で

あるしかしながらこの化学分離方法は平成 22 年度報告書 3) において Nd フラクションに

Ce が混入したことにより142Ce の寄与による 142Nd の補正を実施する必要があるなど現時点

では改良の余地があることが分かっているこの同重体の測定結果に与える影響は 4 章で議論す

るなおHR-ICP-MS での測定はTIMS による測定が 1 元素ずつであることに対して多元

素の同時測定が可能であることが大きな利点であるただし同重体の干渉による影響を排除す

ることは困難なため希土類元素等の同重体を多数有する元素等については化学分離が不可欠で

あることは TIMS と同様である

JAEA-Research 2013-020

- 4 -

試 料 組成用30μg as U定量用10μg as U

1M HCl

1M HNO3 - 90 CH3OH

Cs U(Sr) Sr EuCmAm Nd

カラム陰イオン交換樹脂

10M HCl

CeTh Pu(Np)

155M HNO3 02ml蒸発乾固10M HCl 02ml蒸発乾固1M HCl 05ml1M NH2OH - HCl 001ml蒸発乾固155M HNO3 04mlCH3OH 4ml混合後カラムに流す

1M HNO3 - 90 CH3OH

03M HNO3 - 80 CH3OH

03M HNO3 - 80 CH3OH

1M HNO3 - 90 CH3OH

図 2-1 従来法における陰イオン交換による化学分離スキーム

JAEA-Research 2013-020

- 5 -

図 2-2 現行法における抽出クロマトグラフィーによる化学分離スキーム

JAEA-Research 2013-020

- 6 -

23 測定結果における差異の発生と受託事業で推定したその原因

本事業の平成 23 年度報告書 4) においてNd 定量値の結果に従来法(陰イオン交換分離-TIMS

測定221 項参照)と現行法(抽出クロマトグラフィー-HR-ICP-MS 測定222 項参照)で

差異を生じたことが問題点として挙げられた差異は2F1ZN3c2 及び 2F1ZN3a9 試料で 2-3

2F1ZN3c3 試料で 8であったASTM 規格で定義された Nd-148 法の測定誤差が 3程度である

としても近年の詳細な燃焼率評価の結果を考えると2F1ZN3c2 及び 2F1ZN3a9 試料における

差異も若干大きく特に 2F1ZN3c3 試料の差異 8は有意であると考えた

従来法と現行法によって得られた測定値に差異が生じた原因はそれぞれの測定手法に内在す

る原因そのものによって生じるだけでなくその他実験に供する試料やデータの処理が原因と

なっている可能性もある当該事業の平成 23 年度に原因の検討及び再分析を実施しておりその

原因を以下のいずれかによるものと推定した

① 燃料溶解溶液の二次希釈試料から測定試料を調製する際の分取希釈秤量操作における液

撥ね等による試料ロス秤量値の読み取り間違い等

② 燃料溶解溶液の一次希釈試料から二次希釈試料の調製時の分取希釈秤量操作における液

撥ね等による試料ロス秤量値の読み取り間違い等

③ HR-ICP-MS の感度変化等による測定上のエラー

④ スパイク試料の Nd 表示値の誤り

上記の推定原因に対し平成 23 年度に再分析を実施したところ以下の結果を得た 4)① に

ついては二次希釈試料による Nd 再測定を実施した結果同様の結果が得られたため原因で

ないことがわかった③及び④については新たに Nd スパイク試料を調製し二次希釈試料を

TIMS により測定したところHR-ICP-MS と同様の結果が得られたため原因でないことが確

認されている

②については 二次希釈試料に対する U 濃度を測定し平成 21 年度に実施した従来法から算

出した U 濃度と比較したところ4~12の差異が生じた当該事業では各 FP 核種量は U 原

子数を分母として規格化しているすなわち平成 22 年度に報告した希土類元素の定量値は平成

21 年度に実施した従来法によって一次希釈試料に対して測定した溶液重量あたりの U 原子数に

二次希釈試料調製の際の希釈率を用いて U 濃度を算出しその値を使用して規格化しているそ

こで平成 22 年度に得られた現行法による Nd 定量結果について平成 23 年度に再測定した U 原

子数を使用して再評価したところ従来法との差異が 2F1ZN2c3 及び 2F1ZN3c2 で 7

2F1ZN2c22F1ZN3c3 及び 2F1ZN3a9 で 4となった

したがって差異の原因は②の一次希釈試料から二次希釈試料を調製する段階で液撥ね等の

JAEA-Research 2013-020

- 7 -

操作や表示値読み取りのミスがあったことではないかと考えられたしかし当該事業内ではこ

れ以上の原因を特定するまでには至らなかった

3フォローアップ測定

31 フォローアップ測定の目的

JAEA では東京電力福島第一原子力発電所事故に対応する技術開発の一つとして今後も継

続して燃焼燃料中の FP 核種測定に係る試験を行う計画であるNd の測定は燃焼率評価に必須の

項目であり信頼性の高い結果が求められるまた2 つの手法による測定結果の差に関する原

因の究明は今後の試験を行う上で重要であるこのため確度の高い測定結果を取得するととも

に測定結果の差異の原因を究明することを目的として受託事業で行った燃料溶解溶液全試料

を対象として燃焼率評価に必要な元素(UPu 及び Nd)の再分析を実施するフォローアップ測

定を実施することとした

32 従来法と現行法の差の原因に関する再検討

23 項において平成 23 年度に実施した受託事業における原因究明では二次希釈試料の調整

作業の段階で測定値に影響を与える要因のあったことが示唆されている今回のフォローアップ

測定を開始する前に従来法と現行法の間に差異が生じる原因を以下のように再度検討した

(1) 平成 21 年度に実施した従来法による UPu 及び Nd の測定では試料分取量が極めて少量

であったため(溶液重量で 003~006 g 程度)秤量値の誤差が溶液重量あたりの U 原子数定

量結果に影響を与えている可能性があることが考えられる燃焼率の評価においては 221 項

で述べたとおりUPuNd の混合スパイクを使用して U に対する Pu 及び 148Nd の原子個

数比を用いて算出されることから溶液重量あたりの U 原子数はその評価には関与しないし

かし本受託事業では現行法によって測定する各 FP 核種値の規格化に用いる U 原子数とし

て従来法によって測定した一次希釈試料の溶液重量あたりの U 原子数を希釈倍率で除した値

を使用したことから従来法で測定した U 原子数の値に不確定性が存在した場合現行法の

Nd 定量値に影響を与える

(2) 受託事業で行った測定の前にUPu 及び Nd の混合スパイクの校正を実施していなかった

前述したとおり燃焼率は試料中の UPu 及び 148Nd の原子個数比から算出されるこの原

子個数比はUPu 及び Nd の混合スパイクを用いた同位体希釈法により求められる混合ス

パイクを使用した場合溶液蒸発があったとしても原子個数比の関係は保たれるが信頼性の

高い燃焼率測定を実施するには混合スパイクの UPu 及び Nd の原子個数比を校正しそ

れらの値を確定しておく必要があったまた混合スパイクの校正を実施していなかったこと

JAEA-Research 2013-020

- 8 -

は上記(1)に記述したとおり現行法によって測定する各 FP 核種値の規格化に用いる U

原子数の値に不確定性が生じる原因の一つとなることが考えられるなお受託事業で使用し

た混合スパイクは平成 21 年度に実施した従来法で全量を消費したため2 つの手法による

測定結果の差異の発生が認められた後に当該混合スパイクの原子個数比を確認することはで

きなかった

(3) 平成 21 年度に実施した従来法において化学操作上のミスを生じた可能性がある本事業の

平成 22 年度報告書 3) で全ての試料において従来法と現行法による Nd の同位体組成測定結

果は良い一致を示していることが述べられている同位体組成が一致していながら定量値に

差異が生じる原因としては同位体希釈法によるスパイク添加試料の化学分離操作において

作業環境や試薬等に存在する天然 Nd による汚染や試料間の相互汚染等により起こりうると

考えたなお23 節に述べたとおり現行法に対して差異原因究明のための二次希釈試料

の再測定等を実施しており同様の差異を有する結果が得られていることから平成 21 年度

に実施した従来法において上述した化学操作上のミスが発生していると考えた

33 測定

331 測定条件の改善

23 節で記載したとおり2 つの手法による Nd 定量値の差異の原因として二次希釈試料の調

製段階での問題が測定値に影響を与える要因が示唆されたまた32 節で記載したとおり従来

法による溶液重量あたりの U 原子数値の影響に加え混合スパイクの校正未実施により発生した

可能性も新たに抽出したこれらは測定に使用した試料の健全性及び従来法による測定に問題

があった可能性を意味している差異の原因を排除し確度の高いデータを得るための対応を以

下に示すなお測定方法は22 節に示した各方法の特徴を考慮し実績の豊富な従来法を採用

した

(1) 使用するすべての試料について試料原液から再調製することとしUPu 及び Nd の測定

には全て新たに調製した二次希釈試料を使用した分取等の操作に使用する分析天秤は少

数点以下 4 桁まで表示可能なものを使用し秤量は全て 05g 以上とすることで分取等に係

る不確定性を排除することとした以下に使用した分析天秤を示すなお再調製試料等の

取扱いについては分取希釈の状況を撮影する作業環境を清浄化する試薬類は超高純度

レベルを使用するなど間違いや汚染等が生じないように細心の注意を払った

エーアンドディ GH-252 及び FR-300

メトラートレド AE200

(2) 測定を行う前にスパイクに係わる不確定性を排除するため混合スパイクの値付けを実施

JAEA-Research 2013-020

- 9 -

した詳細は 332 項に示すなお当該スパイクは本フォローアップ測定用に新規に入手

したものであり受託事業内で使用した混合スパイクとは異なる

(3) 再調製した二次希釈試料の測定により試料原液の U 濃度を算出することとした本フォロ

ーアップ測定の主目的は確定したデータを取得することであるため燃焼率評価に必要な元素

である UPu 及び Nd の各同位体組成及び原子個数比を求めるだけでよく試料原液の U 濃

度を求める必要はないしかし燃焼燃料の照射後試験では95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag 等

の難溶解性 FP 核種も測定対象でありこれらを他の FP 核種と同様に U を分母として規格化

するためには試料原液の U 濃度を求める必要があるここでは今後も照射後試験を継続し

て実施することを想定しホットセル内での重量測定の操作性の確認として位置付けて実施し

332 混合スパイク試料の値付け

定量に使用する混合スパイクは使用前に UPu 及び Nd の標準試料による濃度値付けを実施

し使用するスパイクに関係する値の不確定性を排除することとした図 3-1 に混合スパイク

試料値付けの作業フローを示す

燃焼率評価のための UPu 及び Nd 測定に使用する混合スパイクには233U242Pu 及び 150Nd

の各濃縮同位体を用いたこれに以下に示す UPu 及び Nd の濃度標準を用いた同位体希釈法

により濃度を値付けた

U 濃度標準高純度天然金属 U(旧日本原子力研究所製JAERI-U4)

Pu 濃度標準高純度金属 Pu(米国旧 National Bureau of Standards(NBS)製 949c)

Nd 濃度標準高純度 Nd(関東化学製 Nd2O3試薬(3N5))

上記濃度標準は超高純度硝酸(多摩化学工業製 TAMAPURE-AA100)及び超純水を用いて

溶解した溶解分取及び希釈操作においては全て重量測定を行い重量測定値から濃度を値付

けた混合スパイク試料は同位体希釈法による値付けを行うため同位体組成測定用と定量用

(UPu 及び Nd の各濃度標準添加試料)の 2 系統での分離操作を実施した化学分離は従来法

の陰イオン交換分離法により行いUPu 及び Nd を分離した後それぞれを TIMS によって測

定した(334 項に後述)U 濃度標準及び Nd 濃度標準については天然組成であり同位体組成

測定の必要はないがコンタミ等の影響がないことを確認するため同位体組成測定を実施した

また238Pu に干渉する 238U の影響を補正するため混合スパイク試料の Pu 組成測定用試料は

アルファ放射能測定を行った(335 項に後述)さらにPu 濃度標準については組成測定日を

基準として Pu 純度保証日への崩壊補正を行い測定日における Pu 純度補正を実施した

混合スパイク試料の値付け結果を表 3-1 に示す

JAEA-Research 2013-020

- 10 -

図 3-1 混合スパイク試料の値付けの作業フロー

表 3-1 混合スパイク試料中の UPu 及び Nd の同位体組成及び濃度

U Pu Nd 2012625 現在の値 2012628 現在の値 2012712 現在の値

同位体組成 (原子百分率) 誤差()

同位体組成 (原子百分率) 誤差()

同位体組成 (原子百分率) 誤差()

233 982683 00006 238 00030 30 142 20111 030 234 08466 003 239 00292 066 143 12064 004 235 00209 134 240 00892 025 144 19671 009 236 lt0001 - 241 00134 337 145 10494 005 238 08639 004 242 998653 0001 146 18052 005 148 11852 014 150 907755 001

濃度 濃度 濃度 192660 ngg 010 5036 ngg 006 2081 ngg 009 238Pu については238U による影響を考慮しα線測定の結果を用いた誤差はα線測定の計

数誤差を 3とし質量分析法による同位体比測定誤差を統計的な誤差伝播の計算により算出した

各同位体組成の誤差は質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な誤差

伝播の計算により算出した 各濃度の誤差は同位体希釈法の算出式に基づき統計的な誤差伝播の計算により算出した

各plusmnは質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な誤差伝播の計算によ

り算出した

混合スパイク試料

U 濃度標準

Pu 濃度標準

Nd 濃度標準

UPu 及び Nd 同位体組成測定

(Pu についてはアルファ放射能測定を併用)

UPu 及び Nd 同位体比測定

(U233238Pu242239Nd142150)

混合スパイク試料中 UPu 及び Nd 濃度の算出

Pu 濃度標準

同位体 組成測定

陰イオン交換分離法による化学分離

U 濃度標準

Nd 濃度標準

同位体 組成測定

JAEA-Research 2013-020

- 11 -

333 分析操作

二次希釈試料からUPu 及び Nd 同位体組成測定用と同位体希釈法による定量用試料を分取

した定量用試料には 332 項で値付けた混合スパイク試料を添加したその後図 2-1 の分離ス

キームに従い同位体組成測定用及び定量用試料中の UPu 及び Nd を化学分離した各分離液

を蒸発乾固後再溶解しTIMS による測定を行ったまた分離した Pu 同位体組成用試料の一

部を分取し238Pu に干渉する 238U の影響を補正するためのアルファ放射能測定を実施した図

3-2 に分析操作のフローを示す

図 3-2 分析操作フロー

334 TIMS 測定

同位体組成測定にはフィニガンマット社製の TIMS である MAT262 を用いた本装置は

イオン検出器に 7 つのファラデーカップを備え最大 13 試料を組み込むことができる

333 項で分離した UPu 及び Nd の乾固物を約 1M 硝酸で溶解した溶解濃度は燃料の溶

解及び分取希釈データから各元素のおおよその含有量を推定し約 100ngUmicroL30ngPumicroL

及び 5ngNdmicroL となるよう調整した各溶解液 1microL をマイクロピペットで TIMS 用試料フィラメ

ントに塗布し電流を通して酸化物として固着させたのち装置内部の所定の箇所に設置し真

空排気等を行った試料を測定する前には試料と同時に設置した校正用試料を用いて装置の質

量校正やファラデーカップ位置の調整等を実施した

試料の同位体組成測定は全てトータルエバポレーション法で行ったトータルエバポレーショ

ン法は試料に塗布した試料を完全に蒸発させその過程において発生するイオン全てを検出す

二次希釈試料

混合スパイク試料

陰イオン交換分離

UPu 及び Nd 同位体組成測定

(Pu についてはアルファ放射能測定を併用)

UPu 及び Nd 同位体比 測定

(U233238Pu242239Nd148150)

分析結果(原子数Total-U)

JAEA-Research 2013-020

- 12 -

る方法であり質量差別効果に伴うバイアスの補正を必要としない利点がある測定は同一の

試料から 3 回の繰り返し測定を行いその平均値を測定値とした各同位体組成結果に付随する

誤差は各同位体比の繰り返し測定による標準偏差を誤差伝播して算出したまた同位体希釈

法による定量結果に付随する誤差は同位体希釈法の算出式に基づき上記同位体組成結果の誤

差混合スパイク試料の誤差等を伝播して算出した

335 アルファ放射能測定

アルファ放射能測定用試料は従来法の陰イオン交換法により分離した Pu 溶液の一部を分取

し238Pu として一試料あたり 10~100Bq 程度に希釈調整したのち各試料を 25mmφタンタ

ル板に焼き付け調製した上でその試料に対してアルファ線スペクトロメータ(EGG ORTEC

モデル 676A)にて238Pu 放射能と 239Pu 及び 240Pu 放射能の和に対する比を測定した

238Pu は同位体組成としては少量であるが半減期が短いためアルファ線スペクトルを測定す

ると大きなピークが得られる得られた 238Pu のピークは239Pu 及び 240Pu のピーク領域に影響

を与えるため文献 7) に従いテーリング補正を実施している求めた放射能比にTIMS による

同位体組成測定結果を併用し238Pu 同位体比を算出した

アルファ放射能測定における測定誤差は同法による繰り返し測定誤差 02以下及び試料調製

誤差 035以下を伝播して 05以下と算出した

34 測定結果

全 U 原子数に対する原子個数比で表される結果一覧を表 3-2 に示す各同位体の測定誤差は

その存在量(割合)に依存するこれは存在量が多い同位体は TIMS で測定した時の検出信号

が大きいために計数誤差が小さくなり存在量が少ない同位体は検出信号が小さいために計数誤

差が大きくなることによるフォローアップ測定においてはU では同位体存在度が<005

では誤差<plusmn3同位体存在度が 005~2では<plusmn03同位体存在度が 2以上では<plusmn02

であったPu では全ての同位体の存在度が>1であり238Pu 以外の各同位体の誤差は

<plusmn03であった238Pu はアルファ放射能測定と TIMS を併用した結果<plusmn06と評価

したNd では142Nd で誤差<plusmn06その他の同位体で<plusmn03であったこれは2F1ZN2c2

の 142Nd を除き平成 21 年度の測定結果とほぼ同等であった

JAEA-Research 2013-020

- 13 -

表 3-2 使用済燃料の分析結果 (単位原子数Total-U)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 誤差() 234U 1789E-04 3293E-04 1407E-04 2460E-04 7718E-05 <22 235U 1122E-02 1743E-02 2320E-03 3689E-03 2193E-04 <091 236U 3805E-03 6269E-03 4799E-03 7900E-03 2916E-03 <023 238U 9848E-01 9760E-01 9927E-01 9882E-01 9968E-01 <012

U-Total 1000E+00 1000E+00 1000E+00 1000E+00 1000E+00 <012

238Pu 1299E-04 1811E-04 3850E-04 5346E-04 3786E-04 <052 239Pu 5902E-03 6098E-03 4722E-03 4736E-03 4110E-03 <013 240Pu 2357E-03 2386E-03 3576E-03 3640E-03 3358E-03 <013 241Pu 6634E-04 6955E-04 9935E-04 1001E-03 9045E-04 <024 242Pu 3567E-04 3753E-04 1489E-03 1500E-03 2366E-03 <013

Pu-Total 9409E-03 9736E-03 1116E-02 1141E-02 1112E-02 <013

142Nd 9414E-05 5069E-05 1251E-04 1596E-04 2115E-04 <053 143Nd 1206E-03 1727E-03 1521E-03 1947E-03 1135E-03 <018 144Nd 1766E-03 2595E-03 4226E-03 5681E-03 5265E-03 <018 145Nd 9499E-04 1364E-03 1681E-03 2184E-03 1746E-03 <018 146Nd 9647E-04 1367E-03 2093E-03 2748E-03 2562E-03 <018 148Nd 5093E-04 7107E-04 1032E-03 1310E-03 1217E-03 <018 150Nd 2529E-04 3265E-04 5246E-04 6334E-04 6467E-04 <027

Nd-Total 5743E-03 8141E-03 1120E-02 1466E-02 1278E-02 <018

Pu 分離日 201275 201275 201275 201275 201275 - Pu 測定日 2012718 2012720 2012720 2012723 2012720 - 分析値は測定日の値であり冷却期間及び運転履歴に基づいた炉内崩壊の補正等は実施していない

1789times10-4を示す 他の表でも同様に記載 238Pu については238U による影響を考慮しα線測定の結果を用いた

JAEA-Research 2013-020

- 14 -

35 考察

Pu の定量値について本フォローアップ測定結果と平成 21 年度定量値との比較を表 3-3 に示

すまた表 3-4 に Nd 定量値の本フォローアップ測定結果と平成 21 年度及び平成 23 年度の測

定値との比較を示す表 3-5 は試料原液の U 濃度の測定値を示す表 3-6 には参考として平成

21 年度の従来法による UPu 及び Nd 等の測定結果(平成 21 年度報告書 2) p40表 4-4 掲載)

を記載するなお表 3-3 及び表 3-4 の平成 21 年度定量値(B)及び(D)は平成 21 年度に一次

希釈試料を対象にして従来法により測定した値(平成 21 年度報告書 2) p40表 4-4 掲載Pu total

及び Nd total)であるまた表 3-4 の平成 23 年度定量値(E)は平成 23 年度に二次希釈試

料を対象にして TIMS により U の定量を行った結果で平成 22 年度に現行法で測定した Nd 定

量値を規格化した値(平成 23 年度報告書 4) p25表 4-3 掲載D 欄)表 3-5 の平成 23 年度定量

値(G)は2 つの手法による Nd 定量値の差異の原因検討の一環として平成 23 年度に新たに

一次希釈試料から調製した二次希釈試料中の U 濃度を再測定し原液濃度に換算した値(平成 23

年度報告書 4) p27表 4-5 掲載下段)である

表 3-3 Pu 再測定結果と平成 21 年度定量値との比較

(単位原子数Total-U)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9再測定結果(A) 9409E-03 9736E-03 1116E-02 1141E-02 1112E-02平成 21 年度定量値(B)$ 9374E-03 9707E-03 1117E-02 1145E-02 1109E-02(A)(B) 100 100 100 100 100 9409times10-3を示す $ 従来法と TIMS によって求めリファレンス値として扱われている値

表 3-4 Nd 再測定結果と平成 21 年度及び平成 23 年度定量値との比較

(単位原子数Total-U)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9

再測定結果(C) 5743E-03 8141E-03 1120E-02 1466E-02 1278E-02平成 21 年度定量値(D)$ 5727E-03 8381E-03 1168E-02 1472E-02 1286E-02(C)(D) 100 097 096 100 099 平成 23 年度定量値(E) 549E-03 783E-03 109E-02 142E-02 124E-02 (E)(D) 096 093 093 096 096 (E)(C) 096 096 097 097 097 5743times10-3を示す $ 従来法と TIMS によって求めリファレンス値として扱われている値 平成 23 年度の Nd 定量値(平成 22 年度に現行法で測定し規格化に使用した U 濃度は平成

23 年度に TIMS により二次希釈試料の再測定で求めた結果を使用)

JAEA-Research 2013-020

- 15 -

表 3-5 試料原液のウラン濃度

再測定結果

試料名 試料希釈率

二次希釈試料

濃度 原子数g 溶液

試料原液濃度

(F) 原子数g 溶液

誤差

()

平成 23 年度

定量値

(G) (G)(F)

2F1ZN2c2 10747 1250E+16 1344E+19 011 1411E+19 105 2F1ZN2c3 9866 1634E+16 1612E+19 011 1648E+19 102 2F1ZN3c2 9631 1468E+16 1414E+19 011 1614E+19 114 2F1ZN3c3 9837 1335E+16 1313E+19 011 1357E+19 103 2F1ZN3a9 9862 1923E+16 1897E+19 011 1953E+19 103

1250times1016を示す

JAEA-Research 2013-020

- 16 -

表 3-6 平成 21 年度の従来法による UPu 及び Nd 等の測定結果

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 誤差()

燃焼率1(FIMA) 296 416 599 721 676

燃焼度2(GWdt) 284 399 575 692 649

U-234 170E-04 323E-04 128E-04 234E-04 687E-05 <14U-235 1123E-02 1742E-02 2240E-03 3687E-03 2300E-04 <03

4

U-236 3799E-03 6260E-03 4807E-03 7889E-03 2917E-03 <02U-238 9848E-01 9760E-01 9928E-01 9882E-01 9968E-01 <02U total 1000E+00 1000E+00 1000E+00 1000E+00 1000E+00

Pu-2383 1291E-04 1857E-04 4045E-04 5756E-04 4002E-04 <05

Pu-239 5827E-03 6021E-03 4666E-03 4684E-03 4064E-03 <02Pu-240 2325E-03 2353E-03 3518E-03 3583E-03 3276E-03 <02Pu-241 7413E-04 7772E-04 1112E-03 1120E-03 1012E-03 <02Pu-242 3517E-04 3700E-04 1471E-03 1482E-03 2336E-03 <02Pu total 9374E-03 9707E-03 1117E-02 1145E-02 1109E-02

Nd-142 3150E-05 4057E-05 1142E-04 1495E-04 1926E-04 <06Nd-143 1225E-03 1782E-03 1586E-03 1954E-03 1139E-03 <03Nd-144 1778E-03 2675E-03 4414E-03 5707E-03 5309E-03 <03Nd-145 9669E-04 1408E-03 1757E-03 2194E-03 1761E-03 <03Nd-146 9606E-04 1407E-03 2183E-03 2758E-03 2578E-03 <03Nd-148 5154E-04 7330E-04 1078E-03 1316E-03 1227E-03 <03Nd-150 2503E-04 3361E-04 5463E-04 6366E-04 6495E-04 <07Nd total 5727E-03 8381E-03 1168E-02 1472E-02 1286E-02

Cs-134 645E-06 101E-05 417E-05 535E-05 545E-05 <4Cs-137 154E-03 218E-03 347E-03 432E-03 390E-03 <4Eu-154 156E-05 200E-05 377E-05 436E-05 383E-05 <4Eu-155 269E-06 342E-06 963E-06 113E-05 112E-05 <6

Pu分離日 2009124 2009124 2009124 2009124 2009124MS(Pu)測定日 20091216 20091216 20091218 20091216 20091218

γ測定日時20101291031

200912211709

2010251409

2010231332

201022915

1燃焼率の計算にはNd-148のU-235の熱中性子による核分裂収率を用いた2燃焼度は1FIMAを9600MWdt (ASTM E321-96)として換算した3Pu-238についてはU-238による影響を考慮しα線測定の結果を用いた42F1ZN3a9はU-235の存在率が非常に低く誤差が4程度となったため除く

単位原子数Total-U 

 分析値は測定日の値であり冷却期間及び運転履歴に基づいた炉内崩壊の補正等は実施していない

本表は平成 21 年度報告書 2) p40(表 4-4)より転載

JAEA-Research 2013-020

- 17 -

表 3-2 及び表 3-6 よりフォローアップ測定の結果得られた PuU (原子個数比)及び U

PuNd それぞれの同位体組成は2F1ZN2c2 の 142Nd を除き全ての試料について平成 21 年度

測定結果と良い一致を示していることがわかるまた表 3-3 に示すように平成 21 年度に測定し

た Pu 定量値は妥当な結果であった

表 3-4 に示す Nd 測定結果について2F1ZN2c22F1ZN3c3 及び 2F1ZN3a9 試料については

フォローアップ測定結果と平成 21 年度測定結果は良い一致を示したが2F1ZN2c3 及び

2F1ZN3c2 試料についてはフォローアップ測定結果は平成 21 年度定量値よりも 3~4程度低

めの結果となった本フォローアップ測定は差異の要因を排除した上で実施しており確定結果

であると考えられることから2F1ZN2c3 及び 2F1ZN3c2 試料について平成 21 年度の Nd 定

量値は 3~4程度高めの評価をしていた可能性があるこの2F1ZN2c3 及び 2F1ZN3c2 試料に

おけるフォローアップ測定と平成 21 年度定量値との差異の原因については全試料で Pu 定量値

及び各試料の Nd 同位体組成が良く一致していることから試料に起因するものではない可能

性の高い事象として元素の定量に適用した同位体希釈法においてスパイクと混合した試料の

化学分離の過程で天然 Nd の汚染や他試料からの Nd の相互汚染等が発生したと考えられる

また表 3-4 に示す Nd 測定結果についてフォローアップ測定結果と平成 23 年度定量値(平成

23 年度に U 濃度を再測定した結果を反映した値表 3-4 参照)を比較すると本フォローアップ

測定の方が試料間のばらつきは少なくなっているが 3~4程度高めであって系統的な原因があ

ることがわかった平成 23 年度の Nd 定量値は平成 22 年度に現行法によって測定した Nd 量

を平成 23 年度に測定した溶液重量当たりの U 原子数で除して求めている二つの測定の間に

は 1 年の時間差がある密閉している容器とはいえ保管していた試料量が数 mL という少量で

あるため試料の自然蒸発が無視できず分母とした U 濃度が平成 22 年度の時よりも高くなった

可能性があるたとえば保管していた各試料数 mL のうち 3~4程度が蒸発したと仮定すると

平成 23 年度値とフォローアップ測定値との差異が 3~4程度生じることに相当する試料は密

栓したポリバイアル瓶に保管していたが1 年の期間であればこの程度の蒸発は考え得る事象

である本事象を考慮すると平成 22 年度に実施した現行法による Nd 測定は健全であったと推

察することができる

表 3-2 及び表 3-6 に示すように2F1ZN2c2 試料の 142Nd 同位体比の本フォローアップ測定結

果が平成 21 年度値と比較して若干高かったこの 2F1ZN2c2 試料の 142Nd 同位体については

天然の Nd または Ce が化学操作の段階でわずかながら混入したものと考えられるしかしこの

同位体組成を平成 21 年度値に置き換えて算出してもNd 定量値全体には 1程度の差異を与え

る程度であり結果に大きな影響を与えるものではない

表 3-5 に示す試料原液の U 濃度について平成 23 年度定量値と本フォローアップ測定結果を

比較すると 2F1ZN3c2 試料で 14と大きな差を示しその他の 4 試料については 5以下の差異

があることが分かった本フォローアップ測定では試料原液から再度試料の分取を実施しその

JAEA-Research 2013-020

- 18 -

際それぞれの分取重量を測定しているまた定量に使用した混合スパイク試料も校正してい

るそのため測定結果は正しいと考えられる一方平成 23 年度定量用試料は平成 23 年度

に一次希釈試料から再調製した二次希釈試料であるが平成 21 年度に試料原液から一次希釈試料

を調製する際の分取希釈操作においては重量を測定せず容量により希釈していたしたがっ

て平成 23 年度定量値と本フォローアップ測定結果の差異は分取希釈操作における重量測定の

適用の有無が大きく影響していると考えられるなお平成 23 年度報告書 4) に記載された 95Mo

99Tc 101Ru 103Rh 109Ag 133Cs について規格化のために使用した U 原子数は平成 23 年度の測

定値を用いていることから当該差異は平成 23 年度に定量した 95Mo 99Tc 101Ru 103Rh 109Ag

133Cs の結果に影響を与えることとなる

23 節及び 32 節で記載したとおり従来法と現行法による Nd 定量値の差異については①二

次希釈試料の調製段階で測定値に影響を与える要因が入ったこと②従来法で測定した U 原子数

の値に不確定性が存在した可能性があること③混合スパイクの校正未実施④従来法による Nd

の化学分離操作においてミスを生じた可能性があることの 4 点により発生した可能性がある

以下に本フォローアップ測定の結果を基準に従来法と現行法の Nd 定量値及び U 濃度測定結

果の差異の原因をまとめる

(1)本フォローアップ測定と平成 21 年度に実施した従来法の Nd 定量値の差異の原因

①の原因に対し全試料で Pu 定量値及び各試料の Nd 同位体組成が良く一致していることか

ら試料に起因するものではないこと②の原因に対し混合スパイクによる燃焼率測定の

原理からU 原子数の不確定性は関与しないこと③の原因に対しフォローアップ測定結

果との比較では 5 試料中 3 試料は良く一致していることの各結果から①から③は該当し

ないと考えられるしたがって平成 21 年度定量値に生じた差異は原因④に該当し

2F1ZN2c3 及び 2F1ZN3c2 の定量においてスパイクと混合した試料中の Nd の化学分離の

過程で試薬や環境中からの天然 Nd の汚染や他試料からの Nd の相互汚染等により生じ

たと考えられる

(2)本フォローアップ測定と平成 23 年度に実施した現行法の Nd 定量値の差異の原因

平成 23 年度の現行法(平成 22 年度に現行法で測定した Nd 定量値を平成 23 年度に実施

した二次希釈試料の U 濃度の測定によって再評価した結果)と平成 21 年度の従来法との

差異は2F1ZN2c3及び2F1ZN3c2 で 72F1ZN2c22F1ZN3c3 及び 2F1ZN3a9 で 4で

あった(23 節及び表 3-4 参照)平成 23 年度定量値とフォローアップ測定結果を比較する

と系統的な差異を有するものの全試料で同様の傾向を有しているこのことから本フォ

ローアップ測定と平成 23 年度に実施した現行法の差異の原因は保管試料の経時に伴う蒸発

による濃度変化であると推定されるすなわち平成 21 年度に二次希釈試料を調製し平成

23 年度に当該試料の U 濃度の測定を実施するまでの期間に試料中 U 濃度が 3~4程度高く

JAEA-Research 2013-020

- 19 -

なりその値を使用して平成 22 年度に現行法で測定した Nd 定量値を再規格化したことによ

りNd 定量値が 3~4程度低く算出されたと考えられるまた平成 21 年度従来法と平成

23 年度現行法における2F1ZN2c3及び2F1ZN3c2 の差異が他の 3 試料に比べてさらに 3程

度低くなっているがこれは上記(1)に記載したとおり平成 21 年度従来法に起因する原

因④に該当すると推定した

(3)U 濃度測定結果における本フォローアップ測定と平成 23 年度定量値の差異の原因

U 濃度測定結果の差異については平成 21 年度に実施したホットセル内での試料原液から

一次希釈試料を調製する際に重量測定を実施しなかったことが影響したと推定した

これらの検討結果を踏まえ本受託事業の核分裂生成核種の組成測定に関するデータの取扱い

を以下のとおりとする

(1)2F1ZN2c3 及び 2F1ZN3c2 試料の Nd 測定結果については本フォローアップ測定値を確

度の高いデータとして採用するこれによりこの 2 試料の燃焼率は平成 23 年度の報告書

に記載されているよりも 3-4小さい値に変わるまた当該 2 試料の U 及び Pu 測定値に

ついては本年度と平成 21 年度の測定間の差は小さいがNd の測定との整合性をとる観点

から本フォローアップの測定結果を確度の高いデータとする

(2)平成 23 年度に定量した 95Mo 99Tc 101Ru 103Rh 109Ag 133Cs の規格化を行う時に使用する

U 濃度は本フォローアップ測定の値とする

(3)平成 21 年度に報告し平成 23 年度に行った U 濃度の再測定結果を反映して改定していた

134Cs 137Cs 154Eu 155Eu の測定値について平成 23 年度の U 濃度再測定値は試料蒸発の

影響を受けていることが考えられるこのため平成 21 年度の値の方が試料の希釈作業から

の経過時間が短く試料蒸発の影響が少ないことから確度が高いと考え平成 21 年度の値を

採用する

JAEA-Research 2013-020

- 20 -

4データ解析評価

41 同重体混入の効果

現行法は極微量の試料を使用して迅速に測定が出来るという特徴を持つ一方で元素の化学分

離が完全に行われないことからHR-ICP-MS による同位体比測定時に着目同位体と同じ質量数

の他元素(同重体)も同時に検出される可能性があるこの同重体混入の影響は混入割合が各

試料の化学的条件や生成量の差によって異なるため評価を行うこと自体が困難であるしかし

本手法における同重体の混入の効果を把握することは測定試験データのバイアス評価をする際に

重要であり今後の同様の試験における測定結果の評価時にも参考になることから今回取得し

た分離試験結果と詳細な燃焼計算結果に基づいて同重体の混入効果の評価を試みた

42 同重体混入の割合

平成23年度報告書 4) 531項に記載している元素分離の模擬試験において得られた各元素量の混

入割合と燃焼計算で得られた同位体量を掛け合わせることで着目同位体に対する同重体の割

合を求めた今回の計算値は核データライブラリに JENDL-48)を使用した MVP-BURN9)によ

る燃焼計算結果を用いているただし一部の同位体については MVP-BURN の燃焼チェーンに

含まれていないためにSWAT3110)を用いた燃焼計算結果を使用したその評価結果を表 4-1 か

ら表 4-5 に示すこれらの表から以下のことが示される

(1) Nd 同位体では 142Ce 混入の影響が大きいNd は従来から行ってきた分離法と TIMS を使

用した測定値をリファレンスとしているためにこの混入は本測定結果に影響を与えない

(2) Sm 同位体では154Sm に対して 154Eu が 5程度の混入とGd 入り燃料では 154Sm に対

する 154Gd の混入が数 10あることが分かる

(3) Eu 同位体ではGd 入り燃料の場合には154Gd の 154Eu への混入の効果が非常に大きく

数十倍の 154Gd が 154Eu に重なっている155Eu に対する 155Gd の効果はUO2燃料及び

Gd 入り燃料のいずれの場合でも 200以下と大きくなっているただし154Eu と 155Eu

はγ線測定で定量しているためこの効果は本測定結果に影響を与えない

(4) Gd 同位体では154Gd に対する 154Sm と 154Eu の混入はUO2燃料の場合にはそれぞれ

5程度と 20程度となっているがGd 入り燃料の場合は 154Gd 量が多いために影響は小

さい155Gd に対する 155Eu の混入は 10-15程度存在するがその値は燃焼度に依存して

おりまたUO2燃料の方が Gd 入り燃料に比べて効果が大きい

JAEA-Research 2013-020

- 21 -

表 4-1 2F1ZN2c2 試料(280GWdt UO2-Gd2O3) 同重体の混入による誤差()

Nd$ Sm Eu Gd 質量数 Ce の混入 Sm の混入 Nd の混入 Pm の混入 Eu の混入 Gd の混入 Sm の混入 Gd の混入 Sm の混入 Eu の混入

142 10263 00 143 00 00 144 00 00 145 00 00 146 00 00 147 00 5 00 00 148 00 03 74 00 00 00 149 00 00 00 00 150 00 17 15 00 00 00 151 00 00 18 00 77 152 00 00 00 00 NA NA 153 00001 154 00 00 59 1107 24 3938 01 03 155 0 184 00 59 156 00 00 157 00 00 158 00 00 159 00 00 160 00 00

SWAT31 計算値による

$ネオジムの測定値は従来法によるものを採用しているのでこれらは参考値

154Eu 155Eu はγ線測定で定量しているためこれらは参考値

表 4-2 2F1ZN2c3 試料(393GWdtUO2) 同重体の混入による誤差()

Nd$ Sm Eu Gd 質量数 Ce の混入 Sm の混入 Nd の混入 Pm の混入 Eu の混入 Gd の混入 Sm の混入 Gd の混入 Sm の混入 Eu の混入

142 8948 00 143 00 00 144 00 00 145 00 00 146 00 00 147 00 5 00 00 148 00 04 67 00 00 00 149 00 00 00 00 150 00 18 14 00 00 00 151 00 00 14 00 98 152 00 00 00 00 NA NA 153 00003 154 00 00 57 15 24 54 43 203 155 0 129 00 84 156 00 00 157 00 NA 158 00 00 159 00 00 160 00 00

SWAT31 計算値による

$ネオジムの測定値は従来法によるものを採用しているのでこれらは参考値

154Eu 155Eu はγ線測定で定量しているためこれらは参考値

JAEA-Research 2013-020

- 22 -

表 4-3 2F1ZN3c2 試料(566GWdtUO2-Gd2O3) 同重体の混入による誤差()

Nd$ Sm Eu Gd 質量数 Ce の混入 Sm の混入 Nd の混入 Pm の混入 Eu の混入 Gd の混入 Sm の混入 Gd の混入 Sm の混入 Eu の混入

142 3962 00 143 00 00 144 00 00 145 00 00 146 00 00 147 00 7 00 00 148 00 05 49 00 00 00 149 00 00 00 00 150 00 16 16 00 00 00 151 00 00 20 00 70 152 00 00 00 00 NA NA 153 00002 154 00 00 55 342 25 1298 02 08 155 0 96 00 114 156 00 00 157 00 00 158 00 00 159 00 00 160 00 00

SWAT31 計算値による

$ネオジムの測定値は従来法によるものを採用しているのでこれらは参考値

154Eu 155Eu はγ線測定で定量しているためこれらは参考値

表 4-4 2F1ZN3c3 試料(681GWdtUO2) 同重体の混入による誤差()

Nd$ Sm Eu Gd 質量数 Ce の混入 Sm の混入 Nd の混入 Pm の混入 Eu の混入 Gd の混入 Sm の混入 Gd の混入 Sm の混入 Eu の混入

142 396 00 143 00 00 144 00 00 145 00 00 146 00 00 NA 147 00 7 00 00 148 00 05 47 00 00 00 149 00 00 00 00 150 00 16 15 00 00 00 151 00 00 18 00 77 152 00 00 00 00 NA NA 153 154 00 00 51 11 27 46 57 236 155 0 68 00 161 156 00 00 157 00 NA 158 00 00 159 00 00 160 00 00

SWAT31 計算値による

$ネオジムの測定値は従来法によるものを採用しているのでこれらは参考値

154Eu 155Eu はγ線測定で定量しているためこれらは参考値

JAEA-Research 2013-020

- 23 -

表 4-5 2F1ZN3a9 試料(641GWdtUO2) 同重体の混入による誤差()

Nd$ Sm Eu Gd 質量数 Ce の混入 Sm の混入 Nd の混入 Pm の混入 Eu の混入 Gd の混入 Sm の混入 Gd の混入 Sm の混入 Eu の混入

142 262 00 143 00 00 144 00 00 145 00 00 146 00 00 NA 147 00 7 00 00 148 00 05 46 00 00 00 149 00 00 00 00 150 00 14 18 00 00 00 151 00 00 22 00 63 152 00 00 00 00 NA NA 153 154 00 00 38 08 37 45 78 242 155 0 68 00 161 156 00 00 157 00 NA 158 00 00 159 00 00 160 00 00

SWAT31 計算値による

$ネオジムの測定値は従来法によるものを採用しているのでこれらは参考値

154Eu 155Eu はγ線測定で定量しているためこれらは参考値

43 同重体混入の影響評価

41 章でもとめた同重体混入の効果をもとにその定量値への影響を評価した測定された試料

の同位体比について同重体の影響を補正した上で同位体比の合計が全体で 100となるように

再規格化し平成 23 年度報告書 4) p30 の式(1)に示した同位体希釈法の定義に戻ってその影響を

調べた

影響評価の結果を表 4-6 から表 4-10 に示すNd 同位体の場合142Nd の量が大幅に小さく

なる以外は全体としてその影響は少ないSm 同位体の場合全体に定量値が 5程度大きくなる

傾向にあることがわかるまた 154Sm についてはGd 入り燃料の場合には 154Gd の混入の影響

があるため50近い差を生じているEu 同位体では151Eu がほぼ半分の値となっているGd

同位体についてはGd 入り燃料では混入の影響は小さいがUO2燃料では最大で 5程度の差を

示すことがわかった報告書で示すフォローアップ測定の最終結果は本章で示した混入の効果

を考慮して補正する事とする

JAEA-Research 2013-020

- 24 -

表 4-6 2F1ZN2c2 試料(280GWdt UO2-Gd2O3)

同重体の定量値に与える影響

同位体 H23 年度報告書の値

(原子数Total-U) (A)

同重体混入の影響

を補正した値 (原子数Total-U)

(C)

(C)(A)

147Sm 401E-04 413E-04 103 148Sm 186E-04 187E-04 100 149Sm 510E-06 550E-06 108 150Sm 378E-04 403E-04 106 151Sm 179E-05 190E-05 106 152Sm 145E-04 157E-04 108 154Sm 661E-05 329E-05 050 151Eu 231E-06 132E-06 057 153Eu 155E-04 157E-04 101 152Gd 496E-05 494E-05 099 154Gd 140E-03 138E-03 099 155Gd 203E-05 190E-05 094 156Gd 268E-02 266E-02 099 157Gd 107E-05 107E-05 099 158Gd 324E-02 322E-02 099 160Gd 170E-02 169E-02 099

401times10-4を示す

表 4-7 2F1ZN2c3 試料(393GWdtUO2) 同重体の定量値に与える影響

同位体 H23年度報告書の値

(原子数Total-U)

(A)

同重体混入の影響

を補正した値 (原子数Total-U)

(C)

(C)(A)

147Sm 539E-04 547E-04 101 148Sm 259E-04 258E-04 100 149Sm 612E-06 651E-06 106 150Sm 506E-04 531E-04 105 151Sm 221E-05 232E-05 105 152Sm 179E-04 190E-04 106 154Sm 601E-05 596E-05 099 151Eu 212E-06 110E-06 052 153Eu 185E-04 190E-04 102 152Gd 916E-07 963E-07 105 154Gd 271E-05 228E-05 084 155Gd 102E-05 994E-06 097 156Gd 117E-04 123E-04 105 157Gd 350E-07 369E-07 105 158Gd 208E-05 219E-05 105 160Gd 165E-06 174E-06 105

539times10-4を示す

JAEA-Research 2013-020

- 25 -

表 4-8 2F1ZN3c2 試料(566GWdtUO2-Gd2O3)

同重体の定量値に与える影響

同位体 H23年度報告書の値

(原子数Total-U)

(A)

同重体混入の影響

を補正した値 (原子数Total-U)

(C)

(C)(A)

147Sm 543E-04 540E-04 099 148Sm 547E-04 557E-04 102 149Sm 345E-06 368E-06 107 150Sm 755E-04 793E-04 105 151Sm 176E-05 184E-05 105 152Sm 248E-04 264E-04 107 154Sm 130E-04 995E-05 076 151Eu 204E-06 120E-06 059 153Eu 309E-04 311E-04 101 152Gd 955E-06 955E-06 100 154Gd 107E-03 106E-03 099 155Gd 233E-05 209E-05 090 156Gd 268E-02 268E-02 100 157Gd 587E-06 587E-06 100 158Gd 336E-02 336E-02 100 160Gd 172E-02 172E-02 100

543times10-4を示す

表 4-9 2F1ZN3c3 試料(681GWdtUO2)

同重体の定量値に与える影響

同位体 H23 年度報告書の値

(原子数Total-U)

(A)

同重体混入の影響

を補正した値 (原子数Total-U)

(C)

(C)(A)

147Sm 662E-04 642E-04 097 148Sm 692E-04 685E-04 099 149Sm 381E-06 395E-06 104 150Sm 915E-04 935E-04 102 151Sm 200E-05 204E-05 102 152Sm 287E-04 298E-04 104 154Sm 132E-04 128E-04 098 151Eu 198E-06 113E-06 057 153Eu 353E-04 357E-04 101 152Gd 760E-07 775E-07 102 154Gd 496E-05 391E-05 079 155Gd 194E-05 170E-05 088 156Gd 558E-04 569E-04 102 157Gd 529E-07 539E-07 102 158Gd 721E-05 736E-05 102 160Gd 450E-06 460E-06 102

662times10-4を示す

JAEA-Research 2013-020

- 26 -

表 4-10 2F1ZN3a9 試料(641GWdtUO2)

同重体の定量値に与える影響

同位体 H23 年度報告書の値

(原子数Total-U)

(A)

同重体混入の影響

を補正した値 (原子数Total-U)

(C)

(C)(A)

147Sm 459E-04 456E-04 099 148Sm 664E-04 677E-04 102 149Sm 352E-06 375E-06 107 150Sm 822E-04 860E-04 105 151Sm 161E-05 168E-05 104 152Sm 285E-04 304E-04 107 154Sm 161E-04 164E-04 102 151Eu 153E-06 947E-07 062 153Eu 350E-04 354E-04 101 152Gd 201E-06 206E-06 103 154Gd 448E-05 348E-05 078 155Gd 191E-05 169E-05 088 156Gd 846E-04 868E-04 103 157Gd 837E-07 858E-07 103 158Gd 118E-04 121E-04 103 160Gd 665E-06 682E-06 103

459times10-4を示す

JAEA-Research 2013-020

- 27 -

5本再測定結果を反映した測定結果のまとめ

フォローアップ測定及び混入の効果も加味した本試験で得られた最終的な結果について測定

時に存在するウラン個数に対する原子数比(原子数U 原子数比)でまとめたものを表 5-1 に示し

さらに初期重元素(ウラン)個数 InitialHMと燃焼後の全重元素数 TotalHMの関係は FIMA

の定義より

100

1

0

FIMA

U

PuU

InitialHM

TotalHM

(51)

であるため測定された着目同位体のウラン原子あたりの個数 X と初期ウラン原子あたりの個数

Y の関係は

PuU

UFIMAX

PuU

U

U

PuUXY

100

1

0

(52)

として与えられることから測定サンプルの未燃焼時のウラン原子量を MU (gmol)アボガドロ

数を NA着目同位体の原子量を M (gmol) とすると着目同位体の初期ウラン 1 ton あたりの

重量 Z (g) は

66

10100

1

10

UA

UA M

M

PuU

UFIMAXN

MM

N

YZ (53)

によって表されるこの関係式から表 5-1 の値を初期ウラン重量 1 トンあたりの量で示したも

のを表 5-2 に示す

表 5-1 及び表 5-2 に示した燃焼度は受託事業実施時に JAEA 側に燃料初期組成やボイド率履歴

等のパラメータが提供されておらず詳細な 147Nd 反応の中性子捕獲の効果の補正が行えないこ

とから最終確定値ではない詳細燃焼度は本照射後試験の委託者である JNES において評価さ

れる

JAEA-Research 2013-020

- 28 -

表 5-1 平成 24 年度に再測定を行った結果を反映した測定値のまとめ

(ウラン原子数に対する比) Assembly Name ZN2 ZN3 Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 Fuel Type UO2-Gd2O3 UO2 UO2-Gd2O3 UO2 UO2 Sample Position from Bottom of Fuel (mm)

29515 2951 1674 16745 1678

Sample Position in Node

189 189 107 107 108

FIMA() 2888 3947 5598 7069 6583

Burnup (GWdt) 27843 37994 54692 68322 64267 Measurement Method Ratio of Number of Atoms Total-U IDM(TIMS) 234U 170E-04 329E-04 141E-04 234E-04 687E-05IDM(TIMS) 235U 112E-02 174E-02 232E-03 369E-03 230E-04IDM(TIMS) 236U 380E-03 627E-03 480E-03 789E-03 292E-03IDM(TIMS) 238U 985E-01 976E-01 993E-01 988E-01 997E-01IDM(TIMS) U total 100E+00 100E+00 100E+00 100E+00 100E+00IDM(TIMS)+αSpectrometry 238Pu 129E-04 181E-04 385E-04 576E-04 400E-04IDM(TIMS) 239Pu 583E-03 610E-03 472E-03 468E-03 406E-03IDM(TIMS) 240Pu 233E-03 239E-03 358E-03 358E-03 328E-03IDM(TIMS) 241Pu 741E-04 696E-04 994E-04 112E-03 101E-03IDM(TIMS) 242Pu 352E-04 375E-04 149E-03 148E-03 234E-03IDM(TIMS) Pu total 937E-03 974E-03 112E-02 115E-02 111E-02IDM(TIMS) 142Nd 315E-05 507E-05 125E-04 150E-04 193E-04IDM(TIMS) 143Nd 123E-03 173E-03 152E-03 195E-03 114E-03IDM(TIMS) 144Nd 178E-03 260E-03 423E-03 571E-03 531E-03IDM(TIMS) 145Nd 967E-04 136E-03 168E-03 219E-03 176E-03IDM(TIMS) 146Nd 961E-04 137E-03 209E-03 276E-03 258E-03IDM(TIMS) 148Nd 515E-04 711E-04 103E-03 132E-03 123E-03IDM(TIMS) 150Nd 250E-04 327E-04 525E-04 637E-04 650E-04IDM(TIMS) Nd total 573E-03 814E-03 112E-02 147E-02 129E-02γSpectrometry 134Cs 645E-06 101E-05 417E-05 535E-05 545E-05γSpectrometry 137Cs 154E-03 218E-03 347E-03 432E-03 390E-03IDM(ICP-MS) 151Eu 132E-06 110E-06 120E-06 113E-06 947E-07IDM(ICP-MS) 153Eu 157E-04 190E-04 311E-04 357E-04 354E-04γSpectrometry 154Eu 156E-05 200E-05 377E-05 436E-05 383E-05γSpectrometry 155Eu 269E-06 342E-06 963E-06 113E-05 112E-05Liquid Scintillator 147Pm 175E-05 240E-05 365E-05 447E-05 314E-05IDM(ICP-MS) 147Sm 413E-04 547E-04 540E-04 642E-04 456E-04IDM(ICP-MS) 148Sm 187E-04 258E-04 557E-04 685E-04 677E-04IDM(ICP-MS) 149Sm 550E-06 651E-06 368E-06 395E-06 375E-06IDM(ICP-MS) 150Sm 403E-04 531E-04 793E-04 935E-04 860E-04IDM(ICP-MS) 151Sm 190E-05 232E-05 184E-05 204E-05 168E-05IDM(ICP-MS) 152Sm 157E-04 190E-04 264E-04 298E-04 304E-04IDM(ICP-MS) 154Sm 329E-05 596E-05 995E-05 128E-04 164E-04IDM(ICP-MS) 152Gd 494E-05 963E-07 955E-06 775E-07 206E-06IDM(ICP-MS) 154Gd 138E-03 228E-05 106E-03 391E-05 348E-05IDM(ICP-MS) 155Gd 190E-05 994E-06 209E-05 170E-05 169E-05IDM(ICP-MS) 156Gd 266E-02 123E-04 268E-02 569E-04 868E-04IDM(ICP-MS) 157Gd 107E-05 369E-07 587E-06 539E-07 858E-07IDM(ICP-MS) 158Gd 322E-02 219E-05 336E-02 736E-05 121E-04IDM(ICP-MS) 160Gd 169E-02 174E-06 172E-02 460E-06 682E-06Calibration Curve (ICP-MS) 95Mo 177E-03 246E-03 315E-03 417E-03 332E-03Calibration Curve (ICP-MS) 99Tc 124E-03 166E-03 217E-03 282E-03 229E-03Calibration Curve (ICP-MS) 101Ru 165E-03 221E-03 322E-03 409E-03 384E-03Calibration Curve (ICP-MS) 103Rh 104E-03 126E-03 162E-03 188E-03 171E-03Calibration Curve (ICP-MS) 109Ag 102E-04 103E-04 230E-04 251E-04 381E-04Calibration Curve (ICP-MS) 133Cs 187E-03 245E-03 333E-03 407E-03 344E-03

Read as 170times10-4

ここで示した燃焼度は詳細解析に基づいておらず最終確定値ではない

JAEA-Research 2013-020

- 29 -

表 5-2 平成 24 年度に再測定を行った結果を反映した測定値のまとめ

(初期ウラン重量 1ton に対する重量) Assembly Name ZN2 ZN3 Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 Fuel Type UO2-Gd2O3 UO2 UO2-Gd2O3 UO2 UO2 Sample Position from Bottom of Fuel (mm)

29515 2951 1674 16745 1678

Sample Position in Node

189 189 107 107 108

FIMA() 2888 3947 5598 7069 6583

Burnup (GWdt) 27843 37994 54692 68322 64267 Measurement Method weight(g) ton-Initial Heavy Metal IDM(TIMS) 234U 161E+02 308E+02 129E+02 211E+02 624E+01IDM(TIMS) 235U 107E+04 164E+04 214E+03 335E+03 210E+02IDM(TIMS) 236U 363E+03 592E+03 444E+03 719E+03 267E+03IDM(TIMS) 238U 948E+05 929E+05 927E+05 909E+05 921E+05IDM(TIMS)+αSpectrometry 238Pu 124E+02 172E+02 360E+02 529E+02 370E+02IDM(TIMS) 239Pu 563E+03 583E+03 443E+03 432E+03 377E+03IDM(TIMS) 240Pu 226E+03 229E+03 337E+03 332E+03 305E+03IDM(TIMS) 241Pu 723E+02 670E+02 940E+02 104E+03 947E+02IDM(TIMS) 242Pu 344E+02 363E+02 141E+03 139E+03 220E+03IDM(TIMS) 142Nd 181E+01 288E+01 697E+01 819E+01 106E+02IDM(TIMS) 143Nd 708E+02 987E+02 853E+02 108E+03 632E+02IDM(TIMS) 144Nd 103E+03 149E+03 239E+03 317E+03 297E+03IDM(TIMS) 145Nd 567E+02 790E+02 956E+02 123E+03 991E+02IDM(TIMS) 146Nd 567E+02 798E+02 120E+03 155E+03 146E+03IDM(TIMS) 148Nd 308E+02 420E+02 599E+02 752E+02 705E+02IDM(TIMS) 150Nd 152E+02 196E+02 309E+02 369E+02 378E+02γSpectrometry 134Cs 349E+00 541E+00 219E+01 277E+01 283E+01γSpectrometry 137Cs 853E+02 119E+03 186E+03 228E+03 207E+03IDM(ICP-MS) 151Eu 804E-01 662E-01 713E-01 657E-01 555E-01IDM(ICP-MS) 153Eu 968E+01 116E+02 187E+02 211E+02 210E+02γSpectrometry 154Eu 971E+00 123E+01 228E+01 259E+01 229E+01γSpectrometry 155Eu 169E+00 212E+00 585E+00 676E+00 674E+00Liquid Scintillator 147Pm 104E+01 141E+01 210E+01 254E+01 179E+01IDM(ICP-MS) 147Sm 245E+02 321E+02 312E+02 364E+02 260E+02IDM(ICP-MS) 148Sm 112E+02 153E+02 323E+02 392E+02 389E+02IDM(ICP-MS) 149Sm 331E+00 387E+00 215E+00 227E+00 217E+00IDM(ICP-MS) 150Sm 244E+02 318E+02 467E+02 541E+02 501E+02IDM(ICP-MS) 151Sm 116E+01 140E+01 109E+01 119E+01 985E+00IDM(ICP-MS) 152Sm 964E+01 116E+02 158E+02 175E+02 179E+02IDM(ICP-MS) 154Sm 205E+01 367E+01 601E+01 764E+01 981E+01IDM(ICP-MS) 152Gd 303E+01 585E-01 569E+00 455E-01 122E+00IDM(ICP-MS) 154Gd 862E+02 141E+01 643E+02 232E+01 208E+01IDM(ICP-MS) 155Gd 119E+01 616E+00 127E+01 102E+01 102E+01IDM(ICP-MS) 156Gd 168E+04 766E+01 164E+04 343E+02 525E+02IDM(ICP-MS) 157Gd 677E+00 231E-01 361E+00 327E-01 523E-01IDM(ICP-MS) 158Gd 206E+04 138E+01 208E+04 449E+01 740E+01IDM(ICP-MS) 160Gd 110E+04 111E+00 108E+04 284E+00 423E+00Calibration Curve (ICP-MS) 95Mo 679E+02 932E+02 117E+03 153E+03 122E+03Calibration Curve (ICP-MS) 99Tc 495E+02 658E+02 843E+02 108E+03 880E+02Calibration Curve (ICP-MS) 101Ru 672E+02 892E+02 127E+03 159E+03 151E+03Calibration Curve (ICP-MS) 103Rh 432E+02 518E+02 655E+02 747E+02 683E+02Calibration Curve (ICP-MS) 109Ag 450E+01 447E+01 981E+01 106E+02 161E+02Calibration Curve (ICP-MS) 133Cs 101E+03 130E+03 174E+03 209E+03 177E+03

Read as 161times102

ここで示した燃焼度は詳細解析に基づいておらず最終確定値ではない

JAEA-Research 2013-020

- 30 -

図 5-1 から図 5-15 は経済協力開発機構原子力機関(OECDNEA)原子力科学委員会(NSC)

臨界安全性ワーキングパーティー(WPNCS)燃焼度クレジット臨界安全性専門家会合(EGBUC)

において燃焼度クレジットで考慮する核種として選定されている核分裂生成物の値を比較したも

のである図 5-16 から図 5-19 には134137Cs 及び 154155Eu の測定結果の比較も示した図 5-20

から図 5-28 にはウラン及びプルトニウム同位体の生成量を示した他の原子炉から得られた照射

後試験データは SFCOMPO(httpwwwoecd-neaorgsfcompo)から引用したものである

本測定で与える測定値は崩壊補正を行っていないがその他の測定値では照射直後の値に補正

をしているものもあるので図を作成する際に崩壊補正を行い照射直後の値にして図に示して

いるなお236U の測定値についてはCooper 炉及び Gundermmingen 炉からも得られている

がSFCOMPO には Build up 値として登録してあり照射後の存在量であるかどうかの確認が

出来なかったためここには記載しなかった155Gd は 155Eu の放射性崩壊(半減期 475 年)に

よって生成するため 155Gd 単独での崩壊補正ができないことから本測定値のみをプロットした

本試験で得られた測定値を他の測定値と比較するとウラン及びプルトニウムの測定について

は2007 年に同じ燃料集合体から得られたデータと同じ傾向を示しており妥当な測定が行われ

ていることが分かる

FP 核種測定結果では燃焼度に対して線形に増加することが知られている 137Cs の生成量が

他の測定結果の推定から考えられる直線の上によく乗っており妥当な測定値となっていること

が分かるその他の FP 核種の生成量についても他の実験結果との比較を示すが133Cs や 150Sm

は他の測定値が燃焼度に対して線形に増加していることと比較しても妥当と言える結果が得ら

れている一方で反応断面積の大きい 143Nd149Sm151Sm などについては測定データは高

燃焼度領域において大きくばらつく結果となっている出力履歴やボイド率の履歴によって生成

量が影響をうけているためであり詳細な運転履歴を取り入れた解析によってその妥当性の検討

が必要である

JAEA-Research 2013-020

- 31 -

0 20 40 60 8000

05

10

15

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 95Mo

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOXMOX

MOX

図 5-1 95Mo 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 32 -

0 20 40 60 8000

05

10

15

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 99Tc

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

ZN3c2

ZN2c2

Cooper

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-2 99Tc の生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 33 -

0 20 40 60 8000

05

10

15

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 101Ru

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOXMOX

MOX

MOX

図 5-3 101Ru の生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 34 -

0 20 40 60 8000

02

04

06

08

10

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 103Rh

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN3a9

ZN3c3

ZN3c2

ZN2c2

ZN2c3

MOX MOX

MOX

MOX

図 5-4 103Rh 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 35 -

0 20 40 60 80000

005

010

015

020

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 109Ag

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c2 ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-5 109Ag 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 36 -

0 20 40 60 800

1

2

3

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 133Cs

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOXMOX

MOX

図 5-6 133Cs 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 37 -

0 20 40 60 8000

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 143Nd

Fukushima-Daini-1 (present)

Dodewaard

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

図 5-7 143Nd 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 38 -

0 20 40 60 8000

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 145Nd

Fukushima-Daini-1 (present)

Dodewaard

ZN2C2

ZN2C3 ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

図 5-8 145Nd 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 39 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

04

05

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 147Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

Fukushima-Daini-2

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-9 147Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 40 -

0 20 40 60 800000

0001

0002

0003

0004

0005

0006

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 149Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

Fukushima-Daini-2

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-10 149Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 41 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

04

05

06

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 150Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

Fukushima-Daini-2

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-11 150Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 42 -

0 20 40 60 80

001

002

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 151Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2Dodewaard

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX MOX

MOX

図 5-12 151Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 43 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 152Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3c9ZN3c3

Fukushima-Daini-2

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOXMOX

MOX

図 5-13 152Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 44 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 153Eu

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-14 153Eu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 45 -

0 20 40 60 800000

0005

0010

0015

0020

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 155Gd

Fukushima-Daini-1 (present)

ZN2c3

ZN3a9 ZN3a3

ZN2c2(UO 2-Gd2O3)ZN3c2(UO 2-Gd2O3)

図 5-15 155Gd 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 46 -

0 20 40 60 800

01

02

03

04

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 134Cs

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-16 134Cs 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 47 -

0 20 40 60 800

1

2

3

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 137Cs

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

図 5-17 137Cs 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 48 -

0 20 40 60 800

001

002

003

004

005

006

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 154Eu

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2 ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-18 154Eu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 49 -

0 20 40 60 800

001

002

003

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 155Eu

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9ZN3c3

MOXMOX

MOX

MOX

図 5-19 155Eu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 50 -

0 20 40 60 800

01

02

03

04

05

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 234U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-20 234U 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 51 -

0 20 40 60 800

10

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 235U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-21 235U 残存量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 52 -

0 20 40 60 800

1

2

3

4

5

6

7

8

9

10

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 236U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-22 236U 残存量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 53 -

0 20 40 60 80890

900

910

920

930

940

950

960

970

980

990

1000

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 238U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-23 238U 残存量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 54 -

0 20 40 60 800

01

02

03

04

05

06

07

08

09

1

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 238Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-24 238Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 55 -

0 20 40 60 800

1

2

3

4

5

6

7

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 239Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-25 239Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 56 -

0 20 40 60 800

1

2

3

4

5

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 240Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2 ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-26 240Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 57 -

0 20 40 60 800

1

2

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 241Pu

Fukushima-Daini-1 (present)

Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2 ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (2007)

図 5-27 241Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 58 -

0 20 40 60 800

1

2

3

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 242Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-28 242Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 59 -

図 5-29 と図 5-30 にはこの測定で得られた 95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs の

溶解溶液と不溶性残渣中の初期ウラン 1 トンあたりの存在量を示すまた図 5-31 にはそれ

らの和を図 5-32 には不溶性残渣中の存在割合を示す難測定 FP と呼んでいるこれらの FP

の量は図 5-31 からわかるように109Ag が最も燃焼度の高いサンプルで測定値が小さくな

っている例外はあるが燃焼度に対して指数関数的に(片対数グラフで直線的に)増大をし

ている不溶性残渣の量は燃焼度と共に単調に増大すると考えられたが図 5-32 に示すよう

に燃焼度が最も高いサンプルで不溶性残渣中の FP 量が減少する結果を得たこれが燃料

の燃焼条件等によるものなのか溶解を行った時の条件の差によって生じたものなのかは

現段階では不明である旧原研を含めて原子力機構で行ってきた使用済燃料同位体組成測定

実験ではこれら不溶性残渣中に含まれる FP の測定は行われてこなかった今後測定手

法のさらなる見直しなどを通じて不溶性残渣に含まれる FP 量の測定技術の向上を図って

いくことが求められる

0 20 40 60 800

1000

2000

3000

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Solution

図 5-29 難測定 FP 測定結果(溶解溶液中の FP 量(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 60 -

0 20 40 60 800

200

400

600

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109

Ag133Cs

Insolble residue

図 5-30難測定 FP 測定結果(不溶性残渣中の FP の量(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 61 -

0 20 40 60 80101

102

103

104

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Insolble Residue+Solution

図 5-31難測定 FP 測定結果(溶解溶液と不溶性残渣中の FP 量の和(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 62 -

0 20 40 60 8010-4

10-3

10-2

10-1

100

Burnup [GWdt]

Rat

io o

f W

eigh

t[-] 95Mo

99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Insolble Residue(Insolble Residue+Solution)

図 5-32難測定 FP 測定結果(不溶性残渣中の FP の割合)

JAEA-Research 2013-020

- 63 -

表 5-3 には各サンプルの各同位体について原子炉停止から測定までの時間(冷却時間)を示

した表 5-4 には各サンプルの測定値について測定誤差(相対標準偏差)を示した

表 5-3 原子炉停止から測定日までの冷却時間(年)のまとめ

Assembly

Name ZN2 ZN3

Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 234U 969 1221 954 702 702 235U 969 1221 954 702 702 236U 969 1221 954 702 702 238U 969 1221 954 702 702

238Pu 969 1221 954 702 702 239Pu 969 1221 954 702 702 240Pu 969 1221 954 702 702 241Pu 969 1221 954 702 702 242Pu 969 1221 954 702 702 142Nd 969 1221 954 702 702 143Nd 969 1221 954 702 702 144Nd 969 1221 954 702 702 145Nd 969 1221 954 702 702 146Nd 969 1221 954 702 702 148Nd 969 1221 954 702 702 150Nd 969 1221 954 702 702 134Cs 973 962 702 702 702 137Cs 973 962 702 702 702 151Eu 1068 1048 802 796 796 153Eu 1068 1048 802 796 796 154Eu 973 962 708 708 708 155Eu 973 962 708 708 708 147Pm 1070 1061 802 796 796 147Sm 1068 1048 802 796 796 148Sm 1068 1048 802 796 796 149Sm 1068 1048 802 796 796 150Sm 1068 1048 802 796 796 151Sm 1068 1048 802 796 796 152Sm 1068 1048 802 796 796 154Sm 1068 1048 802 796 796 152Gd 1069 1048 802 796 796 154Gd 1069 1048 802 796 796 155Gd 1069 1048 802 796 796 156Gd 1069 1048 802 796 796 157Gd 1069 1048 802 796 796 158Gd 1069 1048 802 796 796 160Gd 1069 1048 802 796 796 95Mo 1165 1165 899 899 899 99Tc 1165 1165 899 899 899

101Ru 1165 1165 899 899 899 103Rh 1165 1165 899 899 899 109Ag 1165 1165 899 899 899 133Cs 1165 1165 899 899 899

JAEA-Research 2013-020

- 64 -

表 5-4 測定誤差(RSD相対標準偏差())のまとめ

Assembly

Name ZN2 ZN3

Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 234U lt 22 lt 22 lt 22 lt 22 lt 22 235U lt 10 lt 10 lt 10 lt 10 lt 10 236U lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 238U lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02

238Pu lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 239Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 240Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 241Pu lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 242Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 142Nd lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 143Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 144Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 145Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 146Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 148Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 150Nd lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 134Cs lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 137Cs lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 151Eu 38 14 25 13 14 153Eu 26 13 21 05 07 154Eu lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 155Eu lt 6 lt 6 lt 6 lt 6 lt 6 147Pm lt 5 lt 5 lt 5 lt 5 lt 5 147Sm 21 10 18 12 12 148Sm 24 11 18 12 12 149Sm 37 19 34 15 21 150Sm 22 10 18 12 13 151Sm 26 19 24 15 21 152Sm 19 10 16 11 11 154Sm 24 12 20 12 12 152Gd 43 38 59 53 58 154Gd 20 14 16 13 16 155Gd 82 11 85 11 13 156Gd 14 08 12 08 10 157Gd 62 20 101 37 30 158Gd 14 11 12 09 12 160Gd 16 18 14 19 21 95Mo 39 40 22 45 23 99Tc 31 31 24 35 24

101Ru 30 31 20 38 22 103Rh 26 24 20 37 19 109Ag 19 21 15 15 15 133Cs 39 38 31 48 35

ここに示した値は測定機器の性能と分離や希釈による誤差を考慮したものである

JAEA-Research 2013-020

- 65 -

表 5-5 と表 5-6 にはZN2 及び ZN3 集合体の照射にかかわる原子炉の運転履歴を示す

表 5-5 ZN2 集合体の運転履歴

開始日 終了日 日数 運転(第 12 サイクル) 1996726 1997923 424

定検 1997923 19971031 38 運転(第 13 サイクル) 19971031 19981217 412

定検 19981217 1999312 85 運転(第 14 サイクル) 1999312 200059 424

表 5-6 ZN3 集合体の運転履歴

開始日 終了日 日数 運転(第 12 サイクル) 1996726 1997923 424

定検 1997923 19971031 38 運転(第 13 サイクル) 19971031 19981217 412

定検 19981217 1999312 85 運転(第 14 サイクル) 1999312 200059 424

定検 200059 2000615 37 運転(第 15 サイクル) 2000615 2001813 424

定検 2001813 2001119 88 運転(第 16 サイクル) 2001119 200317 424

JAEA-Research 2013-020

- 66 -

図 5-33 と図 5-34 にはZN2 集合体及び ZN3 集合体を上から見た断面図とそれぞれのサ

ンプルの取得位置を示したまた図 5-35 には各燃料棒でサンプルを取り出した軸方向の

高さを示した図 5-36及び図 5-37にはZN2及び ZN3集合体の炉内での装荷位置を示した

図 5-33 本試験でサンプルが取得された燃料棒の位置(ZN2 集合体)

(3 サイクル照射 平均燃焼度 356GWdt)

JAEA-Research 2013-020

- 67 -

図 5-34 本試験でサンプルが取得された燃料棒の位置(ZN3 集合体)

(5 サイクル照射 平均燃焼度 535 GWdt)

JAEA-Research 2013-020

- 68 -

図 5-35 本試験でサンプルが取得された位置(軸方向)

JAEA-Research 2013-020

- 69 -

図 5-36 ZN2 集合体のシャッフリング 1112)

(福島第 2 原子力発電所第 12 サイクルから第 14 サイクル)

JAEA-Research 2013-020

- 70 -

図 5-37 ZN3 集合体のシャッフリング 1112)

(福島第 2 原子力発電所第 12 サイクルから第 16 サイクル)

JAEA-Research 2013-020

- 71 -

6おわりに

JAEA が JNES からの受託事業として実施した「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生

成核種組成測定試験」において燃焼率評価で測定が必要な元素の 1 つである Nd について2

種類の手法で測定を行ったが結果に差異が生じたそのため確度の高い測定結果を取得するこ

とと生じた差異の原因究明を目的としたフォローアップ測定を実施した

本件で発生した Nd 定量値の差異の原因は3 章で述べたとおり(1) Nd 定量における化学操

作中に相互汚染等が発生した可能性があったこと(2) Nd を含む FP 核種の測定結果算出に使用

した溶解溶液中の U 原子数に不確定性があったことの 2 点により生じたものと推定される今

後同様の測定を実施する際に注意すべき点をまとめると以下のようになる

① 着目元素の定量を行う際同時期かつ同一試料で U 原子数を測定すること

② 試料の保管時には蒸発が無視できるだけの十分な量を確保した上で保管すること

③ 保管試料は定期的に重量を測定し自然蒸発の影響を把握すること

④ 分取希釈等の操作時には天秤による秤量を行いデータ管理を確実に行うこと

の 4 点である特にどのデータをどの時期に測定するかは全体の測定計画の検討で調整できる

ことであるため出来るだけ同一試料のデータを短期間にまとめて取得できるように配慮すべき

である

また作業環境からの天然元素の汚染等の影響の排除について近年の分析装置の高感度化に

伴い試料の取扱量が極めて少なくなっていることに注意すべきである取り扱う試料量が少なく

なれば被ばくや汚染の可能性を低減できる反面同時に取扱う試料間から生じる相互汚染使

用する試薬や器具及び作業を実施する環境下から混入する天然元素の影響等による汚染の可能性

が高くなるこれらの試料間の相互及び環境下等から生じる汚染はその原因が多岐に渡って考

えられることから作業全般に繊細な注意を払う必要があるあるいは被ばく量に注意を払い

つつ環境下等から生じる天然元素の汚染の影響が出ない程度に取り扱う量を増加させる等の検

討も必要となるだろうこのためにもさらに確度の高いデータの取得を目指し同様の測定を

繰り返し行うことで測定経験を得ることが必要である

本件で発生した Nd 定量値の差異について今後同様の事象を繰り返さないためには上記対応

を必要とするしたがって分析作業の実施の際には事前に作業者間で分析方法及び手順につ

いて十分に検討を行い綿密な計画を立てそれらを確実に遂行していくことの重要性を再認識

する必要がある

JAEA-Research 2013-020

- 72 -

謝 辞

JNES からの受託事業として実施した「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組

成測定試験」においてはJNES の山本徹氏には当該事業の立ち上げから実施及び本フォローア

ップ測定の実施に至るまで多大なご指導とご支援を頂きましたJNES の安藤良平氏及び鈴木

求氏には事業の遂行だけではなく取得データの解析結果に関するご指導をいただきました

深く感謝申し上げます安全研究センター サイクル安全研究グループの外池幸太郎研究主幹には

JNES からの受託事業立ち上げに際して事業の主担当者としてご尽力いただきましたまた同

グループの戸塚真義氏と原科研福島技術開発特別チーム 臨界管理技術開発グループの蒲原佳子

女史には本レポートに掲載するデータの整理を旧ホット試験施設管理部 ホット材料試験課の宮

田精一氏並びに原科研福島技術開発特別チーム 臨界管理技術開発グループの佐藤真人氏には試

料の再調製を行っていただきました原子力基礎工学研究部門 分析化学研究グループの河野信昭

氏並びに鈴木大輔氏には試料分離法について貴重なご助言をいただきましたここに記してお礼

申し上げます

参考文献

1) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 20 年度報告書

2) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 21 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000016661pdf)

3) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 22 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000118961pdf)

4) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 23 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000123740pdf)

5) SUsuda NKohnoldquoAnion-Exchange Separation of Nd and the Transplutonium Elements

in Spent Nuclear Fuels for Burn-up DeterminationrdquoSeparation Sci Technol 23(10amp11)

pp1119-1131 (1988)

6) GUchiyama et alldquoDevelopment of quantitative analytical method of U Pu and fission

products in spent fuel by combined-chromatographic-mass-spectrometric-isotopic-dilution

technologyrdquoEuropean Nuclear Conference 2012 (ENC 2012) December 2012 Manchester

United Kingdom

7) ISO11483 ldquoPreparation of plutonium sources and determination of 238Pu239Pu isotope

ratio by alpha spectrometry rdquo ISO Geneva(1994)

8) K Shibata O Iwamoto T Nakagawa N Iwamoto A Ichihara S Kunieda S Chiba K

JAEA-Research 2013-020

- 73 -

Furutaka N Otuka T Ohsawa T Murata H Matsunobu A Zukeran S Kamada and J

Katakura ldquoJENDL-40 A New Library for Nuclear Science and Engineeringrdquo Journal of

Nuclear Science and Technology 48 1 (2011)

9) K Okumura T Mori M Nakagawa K Kaneko ldquoValidation of a Continuous-Energy Monte

Carlo Burn-up Code MVP-BURN and Its Application to Analysis of Post Irradiation

Experimentrdquo Journal of Nuclear Science and Technology 37(2)pp128-138(2000)

10) 須山賢也望月弘樹高田友幸龍福進奥野浩村崎穣大久保清志「連続エネルギモン

テカルロコード MVP 及び MCNP を使用する統合化燃焼計算コードシステム -

SWAT31」 JAEA-DataCode 2009-002 日本原子力研究開発機構 (2009)

11) 「平成 18 年度全 MOX 炉心核設計手法信頼性実証試験成果報告書」07 基炉報-0001 原子力安

全基盤機構 (2007)

12) 「平成 18 年度高燃焼度 9x9 型燃料信頼性実証試験成果報告書」07 基炉報-0002 原子力安全

基盤機構 (2007)

JAEA-Research 2013-020

- 74 -

付録

測定データ集

JAEA-Research 2013-020

- 75 -

A 混合スパイク試料の値付け

表 A-1 各標準濃度一覧

標準試料 濃度 誤差()

U 濃度標準 26820 microgg 005 Pu 濃度標準 83506 ngg 005 Nd 濃度標準 13495 ngg 007

各標準の純度及び秤量誤差から算出した

表 A-2 混合スパイクと各濃度標準の混合データ

試料名 分取量(g)

混合スパイク 11452 U 濃度標準 10968 Pu 濃度標準 10723 Nd 濃度標準 10324

表 A-3 各濃度標準の同位体組成

U 濃度標準 Pu 濃度標準 Nd 濃度標準 同位体組成

(原子百分率) 誤差() 同位体組成

(原子百分率) 誤差()同位体組成

(原子百分率) 誤差() 234U 00054 362 238Pu 00030 215 142Nd 27119 0007 235U 07205 003 239Pu 974234 0001 143Nd 12174 0009 238U 992741 00003 240Pu 25607 0003 144Nd 23789 0014 241Pu 00100 191 145Nd 8295 0020 242Pu 00028 185 146Nd 17202 0026 148Nd 5767 0038 150Nd 5653 0049 各誤差は質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な誤差伝播の

計算により算出した

表 A-4 混合スパイク中 238Pu の放射能測定結果

放射能比(238Pu242Pu) 012692

表 A-5 混合スパイクに各濃度標準を添加した試料の同位体比測定結果

試料名 測定値 233U238U 0075767 (原子数比) plusmn 0000064

242Pu239Pu 0065232 (原子数比) plusmn 0000004

150Nd142Nd 075200 (原子数比) plusmn 000028

JAEA-Research 2013-020

- 76 -

原子数の算出には次の式を用いた

Rms times Sps - Spm 原子数 =

Abm - Rms times Abs

Rms 濃度標準添加後の 238U233U239Pu242Pu150Nd142Nd 原子数比

Sps 添加した各濃度標準中同位体の量(原子数)233U242Pu142Nd 量

Spm 添加した各濃度標準中同位体の量(原子数)238U239Pu150Nd 量

Abm 混合スパイク中の同位体の比238UU239PuPu150NdNd

Abs 混合スパイク中の同位体の比233UU242PuPu142NdNd

表 A-6 原子数算出に使用したデータ

元素 Rms Sps Spm Abm Abs

U 1319833 0 7388E+16 00086391 09826830 Pu 0065232 219735E+15 63943E+10 0998653 00002917 Nd 0752004 15774E+14 32882E+13 09077548 00201111

JAEA-Research 2013-020

- 77 -

B 燃料溶解溶液試料の測定データ

表 B-1 燃料溶解溶液の分取希釈データ

一次希釈 二次希釈 試料名

分取 希釈 分取 希釈 希釈倍率

2F1ZN2c2 10814 584007 05658 112594 10747

2F1ZN2c3 11753 583867 05676 112728 9866

2F1ZN3c2 11739 576345 05696 111741 9631

2F1ZN3c3 11685 585754 05686 111584 9837

2F1ZN3a9 11636 581027 05686 112304 9862

表 B-2試料中 238Pu の放射能測定結果

試料名 放射能比 238Pu(239Pu+240Pu)

2F1ZN2c2 24520 2F1ZN2c3 33482 2F1ZN3c2 59239 2F1ZN3c3 81127 2F1ZN3a9 63257

表 B-3 α線スペクトロメトリーを併用した Pu の同位体組成測定結果 (単位原子百分率)

試料名 239Pu 240Pu 241Pu 242Pu 238Pu

2F1ZN2c2 62731 25047 7050 3792 138 2F1ZN2c3 62634 24507 7143 3855 186 2F1ZN3c2 42290 32030 8898 13333 345 2F1ZN3c3 41498 31898 8770 13147 468 2F1ZN3a9 36971 30207 8136 21280 341

JAEA-Research 2013-020

- 78 -

表 B-4 燃料溶解溶液中の UPu 及び Nd の同位体組成分析結果 (単位原子百分率)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 234U 001789 00329 00141 00246 00077

plusmn 000007 00001 00002 00002 00002 235U 11220 17429 02320 03689 00219

plusmn 00008 00005 00003 00003 00002 236U 03805 062693 04799 07900 02916

plusmn 00004 000002 00001 00002 00001 238U 984796 975973 992741 988164 996787

plusmn 00008 00005 00004 00004 00003 238Pu 1381 186 345 468 341

plusmn 0008 001 002 003 002 239Pu 627305 62634 42290 41498 369711

plusmn 00008 0001 0003 0005 00007 240Pu 25047 245073 32030 31898 302074

plusmn 0001 00008 0004 0007 00006 241Pu 70503 7143 8898 877 8136

plusmn 00005 0001 0004 001 0002 242Pu 37915 38550 13333 13147 212796

plusmn 00007 00007 0004 0003 00008 142Nd 1639 0623 11173 1088 1655

plusmn 0003 0003 00003 0001 0002 143Nd 21002 21210 135747 132774 88781

plusmn 0005 0002 00008 00008 00005 144Nd 30748 31879 37724 38747 41187

plusmn 0004 0002 0001 0002 0002 145Nd 16540 16760 15007 14895 136618

plusmn 0004 0002 0001 0001 00009 146Nd 16799 16789 18682 18740 20038

plusmn 0008 0003 0002 0003 0002 148Nd 8868 8730 9211 8933 9522

plusmn 0007 0003 0002 0002 0002 150Nd 4404 4010 4684 4320 5059

plusmn 0005 0002 0001 0001 0001 238Pu については238U による影響を考慮しα線測定の結果を用いた 238Pu のplusmnはα線測定誤差を 05質量分析法による同位体比測定誤差を

01とし統計的な誤差伝播の計算により算出した Pu の同位体組成は表 B-3 の結果に 241Pu 及び 242Pu を加え百分率したも

のである 各plusmnは質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な

誤差伝播の計算により算出した

JAEA-Research 2013-020

- 79 -

原子数の算出には次の式を用いた

Rms times Sps - Spm

原子数 = Abm - Rms times Abs

Rms スパイク添加後の 238U233U239Pu242Pu148Nd150Nd 原子数比

Sps 添加した濃縮同位体の量(原子数)233U242Pu150Nd 量

Spm 添加した濃縮同位体の量(原子数)238U239Pu148Nd 量

Abm 試料中の同位体の比238UU239PuPu148NdNd

Abs 試料中の同位体の比233UU242PuPu150NdNd

表 B-6 添加したスパイク中の UPu 及び Nd の原子数 (単位原子数)

試料名 U 233U Sps 238U Spm

2F1ZN2c2 57221E+15 56230E+15 49433E+13 2F1ZN2c3 57146E+15 56156E+15 49369E+13 2F1ZN3c2 57201E+15 56210E+15 49416E+13 2F1ZN3c3 57216E+15 56225E+15 49429E+13 2F1ZN3a9 57325E+15 56332E+15 49523E+13

試料名 Pu 242Pu Sps 239Pu Spm

2F1ZN2c2 14402E+14 14382E+14 42006E+10 2F1ZN2c3 14383E+14 14364E+14 41952E+10 2F1ZN3c2 14397E+14 14377E+14 41992E+10 2F1ZN3c3 14401E+14 14381E+14 42003E+10 2F1ZN3a9 14428E+14 14409E+14 42083E+10

試料名 Nd 150Nd Sps 148Nd Spm

2F1ZN2c2 96421E+13 87527E+13 11428E+12 2F1ZN2c3 96295E+13 87412E+13 11413E+12 2F1ZN3c2 96388E+13 87496E+13 11424E+12 2F1ZN3c3 96413E+13 87519E+13 11427E+12 2F1ZN3a9 96597E+13 87687E+13 11449E+12

57221times1015を示す

表 B-5 二次希釈試料分取量とスパイク添加量 試料名 試料分取量(g) 添加量(g)

2F1ZN2c2 11070 11496 2F1ZN2c3 11060 11481 2F1ZN3c2 11069 11492 2F1ZN3c3 11071 11495 2F1ZN3a9 11068 11517

JAEA-Research 2013-020

- 80 -

表 B-7 二次希釈試料の UPu 及び Nd 同位体組成(測定値) (単位原子数比)

試料名 233UU Abs 238UU Abm

2F1ZN2c2 0 09848 2F1ZN2c3 0 09760 2F1ZN3c2 0 09927 2F1ZN3c3 0 09882 2F1ZN3a9 0 09968

試料名 242PuPu Abs 239PuPu Abm

2F1ZN2c2 00379 06273 2F1ZN2c3 00386 06263 2F1ZN3c2 01333 04229 2F1ZN3c3 01315 04150 2F1ZN3a9 02128 03697

試料名 150NdNd Abs 148NdNd Abm

2F1ZN2c2 00440 00887 2F1ZN2c3 00401 00873 2F1ZN3c2 00468 00921 2F1ZN3c3 00432 00893 2F1ZN3a9 00506 00952

表 B-8 混合スパイク添加後の二次希釈試料の同位体比測定結果 (単位原子数比)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 233U238U 0410984 031750 034736 0383628 0264855

plusmn 0000042 000010 000010 0000094 0000048 242Pu239Pu 182016 1364439 218793 236969 222127

plusmn 000011 0000042 000021 000020 000017 148Nd150Nd 0089986 0149877 0186518 0211642 0266697

plusmn 0000017 0000033 0000034 0000024 0000058

各plusmnは質量分析法による同位体比測定結果(3 回繰り返し測定)の標準偏差を示す

JAEA-Research 2013-020

- 81 -

表 B-9 二次希釈試料の UPu 及び Nd 原子数の算出結果 U

試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 243319 13843E+16 0101 2F1ZN2c3 314965 18072E+16 0105 2F1ZN3c2 287884 16251E+16 0104 2F1ZN3c3 260669 14782E+16 0103 2F1ZN3a9 377565 21288E+16 0102

Pu 試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 054940 13022E+14 0060 2F1ZN2c3 073290 17594E+14 0060 2F1ZN3c2 045705 18143E+14 0062 2F1ZN3c3 042200 16870E+14 0062 2F1ZN3a9 045019 23666E+14 0061

Nd 試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 008999 79480E+13 0125 2F1ZN2c3 014988 14713E+14 0103 2F1ZN3c2 018652 18203E+14 0096 2F1ZN3c3 021164 21674E+14 0096 2F1ZN3a9 026670 27214E+14 0096

13843times1016を示す

表 B-10 二次希釈試料のウラン濃度

試料名 二次希釈試料 分取量(g) 1

分取試料中の U 原子数2

二次希釈試料の

U 濃度 (原子数g 溶液)

2F1ZN2c2 11070 13843E+16 1250E+16 2F1ZN2c3 11060 18072E+16 1634E+16 2F1ZN3c2 11069 16251E+16 1468E+16 2F1ZN3c3 11071 14782E+16 1335E+16 2F1ZN3a9 11068 21288E+16 1923E+16

1表 B-5 参照 2表 B-9 参照 13843times1016を示す

This is a blank page

国際単位系(SI)

乗数  接頭語 記号 乗数  接頭語 記号

1024 ヨ タ Y 10-1 デ シ d1021 ゼ タ Z 10-2 セ ン チ c1018 エ ク サ E 10-3 ミ リ m1015 ペ タ P 10-6 マイクロ micro1012 テ ラ T 10-9 ナ ノ n109 ギ ガ G 10-12 ピ コ p106 メ ガ M 10-15 フェムト f103 キ ロ k 10-18 ア ト a102 ヘ ク ト h 10-21 ゼ プ ト z101 デ カ da 10-24 ヨ ク ト y

表5SI 接頭語

名称 記号 SI 単位による値

分 min 1 min=60s時 h 1h =60 min=3600 s日 d 1 d=24 h=86 400 s度 deg 1deg=(π180) rad分 rsquo 1rsquo=(160)deg=(π10800) rad秒 rdquo 1rdquo=(160)rsquo=(π648000) rad

ヘクタール ha 1ha=1hm2=104m2

リットル Ll 1L=11=1dm3=103cm3=10-3m3

トン t 1t=103 kg

表6SIに属さないがSIと併用される単位

名称 記号 SI 単位で表される数値

電 子 ボ ル ト eV 1eV=1602 176 53(14)times10-19Jダ ル ト ン Da 1Da=1660 538 86(28)times10-27kg統一原子質量単位 u 1u=1 Da天 文 単 位 ua 1ua=1495 978 706 91(6)times1011m

表7SIに属さないがSIと併用される単位でSI単位で表される数値が実験的に得られるもの

名称 記号 SI 単位で表される数値

キ ュ リ ー Ci 1 Ci=37times1010Bqレ ン ト ゲ ン R 1 R = 258times10-4Ckgラ ド rad 1 rad=1cGy=10-2Gyレ ム rem 1 rem=1 cSv=10-2Svガ ン マ γ 1γ=1 nT=10-9Tフ ェ ル ミ 1フェルミ=1 fm=10-15mメートル系カラット 1メートル系カラット = 200 mg = 2times10-4kgト ル Torr 1 Torr = (101 325760) Pa標 準 大 気 圧 atm 1 atm = 101 325 Pa

1cal=41858J(「15」カロリー)41868J(「IT」カロリー)4184J(「熱化学」カロリー)

ミ ク ロ ン micro 1 micro =1microm=10-6m

表10SIに属さないその他の単位の例

カ ロ リ ー cal

(a)SI接頭語は固有の名称と記号を持つ組立単位と組み合わせても使用できるしかし接頭語を付した単位はもはや コヒーレントではない(b)ラジアンとステラジアンは数字の1に対する単位の特別な名称で量についての情報をつたえるために使われる

 実際には使用する時には記号rad及びsrが用いられるが習慣として組立単位としての記号である数字の1は明 示されない(c)測光学ではステラジアンという名称と記号srを単位の表し方の中にそのまま維持している

(d)ヘルツは周期現象についてのみベクレルは放射性核種の統計的過程についてのみ使用される

(e)セルシウス度はケルビンの特別な名称でセルシウス温度を表すために使用されるセルシウス度とケルビンの

  単位の大きさは同一であるしたがって温度差や温度間隔を表す数値はどちらの単位で表しても同じである

(f)放射性核種の放射能(activity referred to a radionuclide)はしばしば誤った用語でrdquoradioactivityrdquoと記される

(g)単位シーベルト(PV200270205)についてはCIPM勧告2(CI-2002)を参照

(a)量濃度(amount concentration)は臨床化学の分野では物質濃度

  (substance concentration)ともよばれる(b)これらは無次元量あるいは次元1をもつ量であるがそのこと   を表す単位記号である数字の1は通常は表記しない

名称 記号SI 基本単位による

表し方

秒ルカスパ度粘 Pa s m-1 kg s-1

力 の モ ー メ ン ト ニュートンメートル N m m2 kg s-2

表 面 張 力 ニュートン毎メートル Nm kg s-2

角 速 度 ラジアン毎秒 rads m m-1 s-1=s-1

角 加 速 度 ラジアン毎秒毎秒 rads2 m m-1 s-2=s-2

熱 流 密 度 放 射 照 度 ワット毎平方メートル Wm2 kg s-3

熱 容 量 エ ン ト ロ ピ ー ジュール毎ケルビン JK m2 kg s-2 K-1

比熱容量比エントロピー ジュール毎キログラム毎ケルビン J(kg K) m2 s-2 K-1

比 エ ネ ル ギ ー ジュール毎キログラム Jkg m2 s-2

熱 伝 導 率 ワット毎メートル毎ケルビン W(m K) m kg s-3 K-1

体 積 エ ネ ル ギ ー ジュール毎立方メートル Jm3 m-1 kg s-2

電 界 の 強 さ ボルト毎メートル Vm m kg s-3 A-1

電 荷 密 度 クーロン毎立方メートル Cm3 m-3 sA表 面 電 荷 クーロン毎平方メートル Cm2 m-2 sA電 束 密 度 電 気 変 位 クーロン毎平方メートル Cm2 m-2 sA誘 電 率 ファラド毎メートル Fm m-3 kg-1 s4 A2

透 磁 率 ヘンリー毎メートル Hm m kg s-2 A-2

モ ル エ ネ ル ギ ー ジュール毎モル Jmol m2 kg s-2 mol-1

モルエントロピー モル熱容量ジュール毎モル毎ケルビン J(mol K) m2 kg s-2 K-1 mol-1

照射線量(X線及びγ線) クーロン毎キログラム Ckg kg-1 sA吸 収 線 量 率 グレイ毎秒 Gys m2 s-3

放 射 強 度 ワット毎ステラジアン Wsr m4 m-2 kg s-3=m2 kg s-3

放 射 輝 度 ワット毎平方メートル毎ステラジアン W(m2 sr) m2 m-2 kg s-3=kg s-3

酵 素 活 性 濃 度 カタール毎立方メートル katm3 m-3 s-1 mol

表4単位の中に固有の名称と記号を含むSI組立単位の例

組立量SI 組立単位

名称 記号

面 積 平方メートル m2

体 積 立法メートル m3

速 さ 速 度 メートル毎秒 ms加 速 度 メートル毎秒毎秒 ms2

波 数 毎メートル m-1

密 度 質 量 密 度 キログラム毎立方メートル kgm3

面 積 密 度 キログラム毎平方メートル kgm2

比 体 積 立方メートル毎キログラム m3kg電 流 密 度 アンペア毎平方メートル Am2

磁 界 の 強 さ アンペア毎メートル Am量 濃 度 (a) 濃 度 モル毎立方メートル molm3

質 量 濃 度 キログラム毎立法メートル kgm3

輝 度 カンデラ毎平方メートル cdm2

屈 折 率 (b) (数字の) 1 1比 透 磁 率 (b) (数字の) 1 1

組立量SI 基本単位

表2基本単位を用いて表されるSI組立単位の例

名称 記号他のSI単位による

表し方SI基本単位による

表し方平 面 角 ラジアン(b) rad 1(b) mm立 体 角 ステラジアン(b) sr(c) 1(b) m2m2

周 波 数 ヘルツ(d) Hz s-1

ントーュニ力 N m kg s-2

圧 力 応 力 パスカル Pa Nm2 m-1 kg s-2

エ ネ ル ギ ー 仕 事 熱 量 ジュール J N m m2 kg s-2

仕 事 率 工 率 放 射 束 ワット W Js m2 kg s-3

電 荷 電 気 量 クーロン A sC電 位 差 ( 電 圧 ) 起 電 力 ボルト V WA m2 kg s-3 A-1

静 電 容 量 ファラド F CV m-2 kg-1 s4 A2

電 気 抵 抗 オーム Ω VA m2 kg s-3 A-2

コ ン ダ ク タ ン ス ジーメンス S AV m-2 kg-1 s3 A2

バーエウ束磁 Wb Vs m2 kg s-2 A-1

磁 束 密 度 テスラ T Wbm2 kg s-2 A-1

イ ン ダ ク タ ン ス ヘンリー H WbA m2 kg s-2 A-2

セ ル シ ウ ス 温 度 セルシウス度(e) Kンメール束光 lm cd sr(c) cd

スクル度照 lx lmm2 m-2 cd放射性核種の放射能( f ) ベクレル(d) Bq s-1

吸収線量 比エネルギー分与カーマ

グレイ Gy Jkg m2 s-2

線量当量 周辺線量当量 方向

性線量当量 個人線量当量シーベルト(g) Sv Jkg m2 s-2

酸 素 活 性 カタール kat s-1 mol

表3固有の名称と記号で表されるSI組立単位SI 組立単位

組立量

名称 記号 SI 単位で表される数値

バ ー ル bar 1bar=01MPa=100kPa=105Pa水銀柱ミリメートル mmHg 1mmHg=133322Paオングストローム Å 1Å=01nm=100pm=10-10m海 里 M 1M=1852mバ ー ン b 1b=100fm2=(10-12cm)2=10-28m2

ノ ッ ト kn 1kn=(18523600)msネ ー パ Npベ ル B

デ ジ ベ ル dB

表8SIに属さないがSIと併用されるその他の単位

SI単位との数値的な関係は    対数量の定義に依存

名称 記号

長 さ メ ー ト ル m質 量 キログラム kg時 間 秒 s電 流 ア ン ペ ア A熱力学温度 ケ ル ビ ン K物 質 量 モ ル mol光 度 カ ン デ ラ cd

基本量SI 基本単位

表1SI 基本単位

名称 記号 SI 単位で表される数値

エ ル グ erg 1 erg=10-7 Jダ イ ン dyn 1 dyn=10-5Nポ ア ズ P 1 P=1 dyn s cm-2=01Pa sス ト ー ク ス St 1 St =1cm2 s-1=10-4m2 s-1

ス チ ル ブ sb 1 sb =1cd cm-2=104cd m-2

フ ォ ト ph 1 ph=1cd sr cm-2 104lxガ ル Gal 1 Gal =1cm s-2=10-2ms-2

マ ク ス ウ ェ ル Mx 1 Mx = 1G cm2=10-8Wbガ ウ ス G 1 G =1Mx cm-2 =10-4Tエルステッド( c ) Oe 1 Oe  (1034π)A m-1

表9固有の名称をもつCGS組立単位

(c)3元系のCGS単位系とSIでは直接比較できないため等号「   」

   は対応関係を示すものである

(第8版2006年改訂)

この印刷物は再生紙を使用しています

Page 5: JAEA-Research 2013-020JAEA-Research 2013-020 - 1 - 1.はじめに 日本原子力研究開発機構(以下「JAEA」という。)は原子力安全基盤機構(以下「JNES」と

JAEA-Research 2013-020

- 1 -

1はじめに

日本原子力研究開発機構(以下「JAEA」という)は原子力安全基盤機構(以下「JNES」と

いう)から「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定試験」1)2)3)4)を受託し

平成 20 年度から使用済燃料中に存在している核分裂生成核種の組成測定を行ってきた当該受託

事業において燃焼率評価に必要な元素の 1 つであるネオジム(以下「Nd」という)の測定に

ついて同様の試験を実施する際に旧日本原子力研究所時代から適用している表面電離型質量分

析装置(以下「TIMS」という)を用いる手法と本事業のために検討した高周波誘導結合プラ

ズマ質量分析装置(以下「ICP-MS」という)を使用する手法による 2 種類の測定を行ったとこ

ろ両者の測定結果のうち 3 サンプルに数パーセントの差異が生じた 3)燃焼率の測定誤差は

Nd-148 法では 3程度と米国材料試験協会規格(ASTM 規格)で定義されており2 サンプルに

ついてはその誤差内に入る結果であったが近年では燃焼計算の精度が向上し測定で求められ

た燃焼率の詳細な評価も行われていることから当該事業における測定結果の差については原因

を究明する必要があると考えたこの差異については当該事業の最終年度(平成 23 年度)に原

因究明のための検討及び再分析を実施したが明確な原因を見出すまでには至らなかった

使用済燃料中の核分裂生成核種の組成は使用済燃料の特性を把握する上で最も基本的なパラ

メータでありその測定は原子力の研究開発の根幹の一つとも言える重要な基盤技術であるま

た福島第一原子力発電所事故で発生した燃料デブリの取り出しにおいては燃料デブリの性状

把握のために事前の組成測定を行うことが必須であると考えられデブリの取り出しが行われる

事を見据えてこの技術を今後も継続的に発展させる必要があるよって当該事業の終了後に

確度の高い測定結果の取得及び測定結果の差異の原因を究明することを目的としてフォローアッ

プ測定を自主的に実施した測定の結果Nd については対象となる 5 試料のうち 2 試料でま

た難溶解性核分裂生成核種については 5 試料すべての測定結果の修正が必要であることがわか

った

本報告は当該事業のフォローアップ測定において実施した作業測定結果2 種類の測定に

よる結果の差異の原因及び核分裂生成核種組成の再評価についてまとめたものである

2受託事業の概要

21 事業概要

JNES が実施している全 MOX 炉心核設計手法の信頼性実証試験の一部として国内商用炉に

おいて燃焼したMOX燃料の核種組成分析データを取得し解析評価することが計画されていた

これに備えMOX 燃料の参照データ取得のための照射後試験に資する目的で「平成 20~23 年度

軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定試験」が JAEA の受託事業として実施された当該事

JAEA-Research 2013-020

- 2 -

業では高燃焼度 BWR 9times9B 型ウラン燃料集合体から取得した高燃焼度燃料二酸化ウランペレ

ットについて核設計上重要な核分裂生成核種(FP 核種)の組成及び燃焼度測定のための核種の

組成を測定した

測定の対象とした燃料は福島第 2 発電所 1 号機(2F1)で使用された 2F1ZN2 集合体及び

2F1ZN3 集合体である2F1ZN2 集合体は 3 サイクル照射された集合体平均燃焼度が 356GWdt

の燃料集合体である一方2F1ZN3 集合体は 5 サイクルにわたって用いられ集合体平均燃焼

度が 535GWdt に達しているこれらの集合体からそれぞれ 2 試料(2F1ZN2c22F1ZN2c3)

及び 3 試料(2F1ZN3c22F1ZN3c3 及び 2F1ZN3a9)の合計 5 試料を取り出して組成測定を実

施した組成測定試験では特に反応度評価上重要な FP 核種である 142Nd143Nd144Nd145Nd

146Nd148Nd150Nd147Pm147Sm148Sm149Sm150Sm151Sm152Sm153Eu154Eu

155Eu154Gd155Gd156Gd157Gd158Gd160Gd95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

134Cs 等に着目した測定を実施したこれらに加えて燃焼率測定のために U 及び Pu の組成測定も

行った従来旧日本原子力研究所が実施してきた照射後試験ではアクチノイド同位体の測定に

着眼した試験を行ってきたため当該事業は JAEA における使用済燃料組成測定試験の能力を大

幅に向上させる大きな意義がある本事業は平成 20 年度より開始し平成 23 年度で終了してい

22 FP 核種の組成測定に関する 2 つの手法の特徴

FP 核種の組成測定については2 つの手法を適用している1 つはJAEA で燃焼率評価に必

要な UPu 及び Nd の測定に特化した手法として定常的に実施している手法である受託事業で

はこの手法を「従来法」と呼びUPu 及び Nd の測定に適用した一方その他 FP 核種につ

いては受託事業によって導入した高分解能 ICP-MS(HR-ICP-MS)を使用することによる簡便

且つ必要十分な精度を有する手法を新規に検討して対応することとした受託事業ではこれを「現

行法」と呼んでいる以下に従来法と現行法の特徴を述べる

221 従来法 5)

本法は旧日本原子力研究所が考案しその後 JAEA が現在に至るまで適用しているものでリ

ファレンスとして扱われている手法である本法では化学分離に硝酸-メタノール混液系によ

る陰イオン交換分離法を適用し化学分離した各元素の測定に TIMS を使用している陰イオン

交換による化学分離スキームを図 2-1 に示す

燃焼率は試料中の UPu 及び 148Nd の原子個数比で算出される本法による燃焼率測定では

UPu 及び Nd の原子個数比の算出に混合スパイクを用いた同位体希釈法を適用している同

位体希釈法は元素の高精度定量分析に用いられる手法で目的元素の特定の質量の同位体を濃

縮した化合物あるいは単体元素(スパイクという)を既知量添加し同位体組成の変化を質量分

析装置で測定するものでありその変化の程度から試料中の目的元素量を算出できる

本法ではUPu 及び Nd の各同位体組成及び原子個数比の確定した混合スパイクを用いるこ

JAEA-Research 2013-020

- 3 -

とで試料中の UPu 及び 148Nd の原子個数比を算出することができる混合スパイクはU

Pu及びNdの各同位体組成及び原子個数比が固定値であり経時等による濃度変化は影響しない

すなわち混合スパイク及び試料中の UPu 及び Nd の各濃度は燃焼率に関与しないことから

混合スパイクの適用は試料の分取希釈等における重量測定の手間とともにそれらの操作に

付随する誤差の影響を排除することが可能となる利点を有している本法は化学分離及び測定

に熟練を要するがJAEA での化学分離の実績は豊富であり高精度での同位体比測定が可能な

TIMS(主同位体で<plusmn01)及び混合スパイクによる同位体希釈法の適用と相まって高い信

頼性を有している

222 現行法 6)

本法は化学分離に抽出クロマトグラフィーを測定に HR-ICP-MS を適用している

HR-ICP-MS による測定は TIMS と比較して測定精度がやや落ちる(主同位体でplusmn1程度)が

照射後試験の解析精度を考えると十分な精度を有しているまた本試験のように測定対象とし

た FP 核種が多数に及んでいる場合に必要な精度を確保しつつ比較的短時間でデータを取得す

ることが期待できる抽出クロマトグラフィーによる化学分離スキームを図 2-2 に示す

今回の化学分離に適用した抽出クロマトグラフィーは従来法と比較して極めて迅速な手法で

あるしかしながらこの化学分離方法は平成 22 年度報告書 3) において Nd フラクションに

Ce が混入したことにより142Ce の寄与による 142Nd の補正を実施する必要があるなど現時点

では改良の余地があることが分かっているこの同重体の測定結果に与える影響は 4 章で議論す

るなおHR-ICP-MS での測定はTIMS による測定が 1 元素ずつであることに対して多元

素の同時測定が可能であることが大きな利点であるただし同重体の干渉による影響を排除す

ることは困難なため希土類元素等の同重体を多数有する元素等については化学分離が不可欠で

あることは TIMS と同様である

JAEA-Research 2013-020

- 4 -

試 料 組成用30μg as U定量用10μg as U

1M HCl

1M HNO3 - 90 CH3OH

Cs U(Sr) Sr EuCmAm Nd

カラム陰イオン交換樹脂

10M HCl

CeTh Pu(Np)

155M HNO3 02ml蒸発乾固10M HCl 02ml蒸発乾固1M HCl 05ml1M NH2OH - HCl 001ml蒸発乾固155M HNO3 04mlCH3OH 4ml混合後カラムに流す

1M HNO3 - 90 CH3OH

03M HNO3 - 80 CH3OH

03M HNO3 - 80 CH3OH

1M HNO3 - 90 CH3OH

図 2-1 従来法における陰イオン交換による化学分離スキーム

JAEA-Research 2013-020

- 5 -

図 2-2 現行法における抽出クロマトグラフィーによる化学分離スキーム

JAEA-Research 2013-020

- 6 -

23 測定結果における差異の発生と受託事業で推定したその原因

本事業の平成 23 年度報告書 4) においてNd 定量値の結果に従来法(陰イオン交換分離-TIMS

測定221 項参照)と現行法(抽出クロマトグラフィー-HR-ICP-MS 測定222 項参照)で

差異を生じたことが問題点として挙げられた差異は2F1ZN3c2 及び 2F1ZN3a9 試料で 2-3

2F1ZN3c3 試料で 8であったASTM 規格で定義された Nd-148 法の測定誤差が 3程度である

としても近年の詳細な燃焼率評価の結果を考えると2F1ZN3c2 及び 2F1ZN3a9 試料における

差異も若干大きく特に 2F1ZN3c3 試料の差異 8は有意であると考えた

従来法と現行法によって得られた測定値に差異が生じた原因はそれぞれの測定手法に内在す

る原因そのものによって生じるだけでなくその他実験に供する試料やデータの処理が原因と

なっている可能性もある当該事業の平成 23 年度に原因の検討及び再分析を実施しておりその

原因を以下のいずれかによるものと推定した

① 燃料溶解溶液の二次希釈試料から測定試料を調製する際の分取希釈秤量操作における液

撥ね等による試料ロス秤量値の読み取り間違い等

② 燃料溶解溶液の一次希釈試料から二次希釈試料の調製時の分取希釈秤量操作における液

撥ね等による試料ロス秤量値の読み取り間違い等

③ HR-ICP-MS の感度変化等による測定上のエラー

④ スパイク試料の Nd 表示値の誤り

上記の推定原因に対し平成 23 年度に再分析を実施したところ以下の結果を得た 4)① に

ついては二次希釈試料による Nd 再測定を実施した結果同様の結果が得られたため原因で

ないことがわかった③及び④については新たに Nd スパイク試料を調製し二次希釈試料を

TIMS により測定したところHR-ICP-MS と同様の結果が得られたため原因でないことが確

認されている

②については 二次希釈試料に対する U 濃度を測定し平成 21 年度に実施した従来法から算

出した U 濃度と比較したところ4~12の差異が生じた当該事業では各 FP 核種量は U 原

子数を分母として規格化しているすなわち平成 22 年度に報告した希土類元素の定量値は平成

21 年度に実施した従来法によって一次希釈試料に対して測定した溶液重量あたりの U 原子数に

二次希釈試料調製の際の希釈率を用いて U 濃度を算出しその値を使用して規格化しているそ

こで平成 22 年度に得られた現行法による Nd 定量結果について平成 23 年度に再測定した U 原

子数を使用して再評価したところ従来法との差異が 2F1ZN2c3 及び 2F1ZN3c2 で 7

2F1ZN2c22F1ZN3c3 及び 2F1ZN3a9 で 4となった

したがって差異の原因は②の一次希釈試料から二次希釈試料を調製する段階で液撥ね等の

JAEA-Research 2013-020

- 7 -

操作や表示値読み取りのミスがあったことではないかと考えられたしかし当該事業内ではこ

れ以上の原因を特定するまでには至らなかった

3フォローアップ測定

31 フォローアップ測定の目的

JAEA では東京電力福島第一原子力発電所事故に対応する技術開発の一つとして今後も継

続して燃焼燃料中の FP 核種測定に係る試験を行う計画であるNd の測定は燃焼率評価に必須の

項目であり信頼性の高い結果が求められるまた2 つの手法による測定結果の差に関する原

因の究明は今後の試験を行う上で重要であるこのため確度の高い測定結果を取得するととも

に測定結果の差異の原因を究明することを目的として受託事業で行った燃料溶解溶液全試料

を対象として燃焼率評価に必要な元素(UPu 及び Nd)の再分析を実施するフォローアップ測

定を実施することとした

32 従来法と現行法の差の原因に関する再検討

23 項において平成 23 年度に実施した受託事業における原因究明では二次希釈試料の調整

作業の段階で測定値に影響を与える要因のあったことが示唆されている今回のフォローアップ

測定を開始する前に従来法と現行法の間に差異が生じる原因を以下のように再度検討した

(1) 平成 21 年度に実施した従来法による UPu 及び Nd の測定では試料分取量が極めて少量

であったため(溶液重量で 003~006 g 程度)秤量値の誤差が溶液重量あたりの U 原子数定

量結果に影響を与えている可能性があることが考えられる燃焼率の評価においては 221 項

で述べたとおりUPuNd の混合スパイクを使用して U に対する Pu 及び 148Nd の原子個

数比を用いて算出されることから溶液重量あたりの U 原子数はその評価には関与しないし

かし本受託事業では現行法によって測定する各 FP 核種値の規格化に用いる U 原子数とし

て従来法によって測定した一次希釈試料の溶液重量あたりの U 原子数を希釈倍率で除した値

を使用したことから従来法で測定した U 原子数の値に不確定性が存在した場合現行法の

Nd 定量値に影響を与える

(2) 受託事業で行った測定の前にUPu 及び Nd の混合スパイクの校正を実施していなかった

前述したとおり燃焼率は試料中の UPu 及び 148Nd の原子個数比から算出されるこの原

子個数比はUPu 及び Nd の混合スパイクを用いた同位体希釈法により求められる混合ス

パイクを使用した場合溶液蒸発があったとしても原子個数比の関係は保たれるが信頼性の

高い燃焼率測定を実施するには混合スパイクの UPu 及び Nd の原子個数比を校正しそ

れらの値を確定しておく必要があったまた混合スパイクの校正を実施していなかったこと

JAEA-Research 2013-020

- 8 -

は上記(1)に記述したとおり現行法によって測定する各 FP 核種値の規格化に用いる U

原子数の値に不確定性が生じる原因の一つとなることが考えられるなお受託事業で使用し

た混合スパイクは平成 21 年度に実施した従来法で全量を消費したため2 つの手法による

測定結果の差異の発生が認められた後に当該混合スパイクの原子個数比を確認することはで

きなかった

(3) 平成 21 年度に実施した従来法において化学操作上のミスを生じた可能性がある本事業の

平成 22 年度報告書 3) で全ての試料において従来法と現行法による Nd の同位体組成測定結

果は良い一致を示していることが述べられている同位体組成が一致していながら定量値に

差異が生じる原因としては同位体希釈法によるスパイク添加試料の化学分離操作において

作業環境や試薬等に存在する天然 Nd による汚染や試料間の相互汚染等により起こりうると

考えたなお23 節に述べたとおり現行法に対して差異原因究明のための二次希釈試料

の再測定等を実施しており同様の差異を有する結果が得られていることから平成 21 年度

に実施した従来法において上述した化学操作上のミスが発生していると考えた

33 測定

331 測定条件の改善

23 節で記載したとおり2 つの手法による Nd 定量値の差異の原因として二次希釈試料の調

製段階での問題が測定値に影響を与える要因が示唆されたまた32 節で記載したとおり従来

法による溶液重量あたりの U 原子数値の影響に加え混合スパイクの校正未実施により発生した

可能性も新たに抽出したこれらは測定に使用した試料の健全性及び従来法による測定に問題

があった可能性を意味している差異の原因を排除し確度の高いデータを得るための対応を以

下に示すなお測定方法は22 節に示した各方法の特徴を考慮し実績の豊富な従来法を採用

した

(1) 使用するすべての試料について試料原液から再調製することとしUPu 及び Nd の測定

には全て新たに調製した二次希釈試料を使用した分取等の操作に使用する分析天秤は少

数点以下 4 桁まで表示可能なものを使用し秤量は全て 05g 以上とすることで分取等に係

る不確定性を排除することとした以下に使用した分析天秤を示すなお再調製試料等の

取扱いについては分取希釈の状況を撮影する作業環境を清浄化する試薬類は超高純度

レベルを使用するなど間違いや汚染等が生じないように細心の注意を払った

エーアンドディ GH-252 及び FR-300

メトラートレド AE200

(2) 測定を行う前にスパイクに係わる不確定性を排除するため混合スパイクの値付けを実施

JAEA-Research 2013-020

- 9 -

した詳細は 332 項に示すなお当該スパイクは本フォローアップ測定用に新規に入手

したものであり受託事業内で使用した混合スパイクとは異なる

(3) 再調製した二次希釈試料の測定により試料原液の U 濃度を算出することとした本フォロ

ーアップ測定の主目的は確定したデータを取得することであるため燃焼率評価に必要な元素

である UPu 及び Nd の各同位体組成及び原子個数比を求めるだけでよく試料原液の U 濃

度を求める必要はないしかし燃焼燃料の照射後試験では95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag 等

の難溶解性 FP 核種も測定対象でありこれらを他の FP 核種と同様に U を分母として規格化

するためには試料原液の U 濃度を求める必要があるここでは今後も照射後試験を継続し

て実施することを想定しホットセル内での重量測定の操作性の確認として位置付けて実施し

332 混合スパイク試料の値付け

定量に使用する混合スパイクは使用前に UPu 及び Nd の標準試料による濃度値付けを実施

し使用するスパイクに関係する値の不確定性を排除することとした図 3-1 に混合スパイク

試料値付けの作業フローを示す

燃焼率評価のための UPu 及び Nd 測定に使用する混合スパイクには233U242Pu 及び 150Nd

の各濃縮同位体を用いたこれに以下に示す UPu 及び Nd の濃度標準を用いた同位体希釈法

により濃度を値付けた

U 濃度標準高純度天然金属 U(旧日本原子力研究所製JAERI-U4)

Pu 濃度標準高純度金属 Pu(米国旧 National Bureau of Standards(NBS)製 949c)

Nd 濃度標準高純度 Nd(関東化学製 Nd2O3試薬(3N5))

上記濃度標準は超高純度硝酸(多摩化学工業製 TAMAPURE-AA100)及び超純水を用いて

溶解した溶解分取及び希釈操作においては全て重量測定を行い重量測定値から濃度を値付

けた混合スパイク試料は同位体希釈法による値付けを行うため同位体組成測定用と定量用

(UPu 及び Nd の各濃度標準添加試料)の 2 系統での分離操作を実施した化学分離は従来法

の陰イオン交換分離法により行いUPu 及び Nd を分離した後それぞれを TIMS によって測

定した(334 項に後述)U 濃度標準及び Nd 濃度標準については天然組成であり同位体組成

測定の必要はないがコンタミ等の影響がないことを確認するため同位体組成測定を実施した

また238Pu に干渉する 238U の影響を補正するため混合スパイク試料の Pu 組成測定用試料は

アルファ放射能測定を行った(335 項に後述)さらにPu 濃度標準については組成測定日を

基準として Pu 純度保証日への崩壊補正を行い測定日における Pu 純度補正を実施した

混合スパイク試料の値付け結果を表 3-1 に示す

JAEA-Research 2013-020

- 10 -

図 3-1 混合スパイク試料の値付けの作業フロー

表 3-1 混合スパイク試料中の UPu 及び Nd の同位体組成及び濃度

U Pu Nd 2012625 現在の値 2012628 現在の値 2012712 現在の値

同位体組成 (原子百分率) 誤差()

同位体組成 (原子百分率) 誤差()

同位体組成 (原子百分率) 誤差()

233 982683 00006 238 00030 30 142 20111 030 234 08466 003 239 00292 066 143 12064 004 235 00209 134 240 00892 025 144 19671 009 236 lt0001 - 241 00134 337 145 10494 005 238 08639 004 242 998653 0001 146 18052 005 148 11852 014 150 907755 001

濃度 濃度 濃度 192660 ngg 010 5036 ngg 006 2081 ngg 009 238Pu については238U による影響を考慮しα線測定の結果を用いた誤差はα線測定の計

数誤差を 3とし質量分析法による同位体比測定誤差を統計的な誤差伝播の計算により算出した

各同位体組成の誤差は質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な誤差

伝播の計算により算出した 各濃度の誤差は同位体希釈法の算出式に基づき統計的な誤差伝播の計算により算出した

各plusmnは質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な誤差伝播の計算によ

り算出した

混合スパイク試料

U 濃度標準

Pu 濃度標準

Nd 濃度標準

UPu 及び Nd 同位体組成測定

(Pu についてはアルファ放射能測定を併用)

UPu 及び Nd 同位体比測定

(U233238Pu242239Nd142150)

混合スパイク試料中 UPu 及び Nd 濃度の算出

Pu 濃度標準

同位体 組成測定

陰イオン交換分離法による化学分離

U 濃度標準

Nd 濃度標準

同位体 組成測定

JAEA-Research 2013-020

- 11 -

333 分析操作

二次希釈試料からUPu 及び Nd 同位体組成測定用と同位体希釈法による定量用試料を分取

した定量用試料には 332 項で値付けた混合スパイク試料を添加したその後図 2-1 の分離ス

キームに従い同位体組成測定用及び定量用試料中の UPu 及び Nd を化学分離した各分離液

を蒸発乾固後再溶解しTIMS による測定を行ったまた分離した Pu 同位体組成用試料の一

部を分取し238Pu に干渉する 238U の影響を補正するためのアルファ放射能測定を実施した図

3-2 に分析操作のフローを示す

図 3-2 分析操作フロー

334 TIMS 測定

同位体組成測定にはフィニガンマット社製の TIMS である MAT262 を用いた本装置は

イオン検出器に 7 つのファラデーカップを備え最大 13 試料を組み込むことができる

333 項で分離した UPu 及び Nd の乾固物を約 1M 硝酸で溶解した溶解濃度は燃料の溶

解及び分取希釈データから各元素のおおよその含有量を推定し約 100ngUmicroL30ngPumicroL

及び 5ngNdmicroL となるよう調整した各溶解液 1microL をマイクロピペットで TIMS 用試料フィラメ

ントに塗布し電流を通して酸化物として固着させたのち装置内部の所定の箇所に設置し真

空排気等を行った試料を測定する前には試料と同時に設置した校正用試料を用いて装置の質

量校正やファラデーカップ位置の調整等を実施した

試料の同位体組成測定は全てトータルエバポレーション法で行ったトータルエバポレーショ

ン法は試料に塗布した試料を完全に蒸発させその過程において発生するイオン全てを検出す

二次希釈試料

混合スパイク試料

陰イオン交換分離

UPu 及び Nd 同位体組成測定

(Pu についてはアルファ放射能測定を併用)

UPu 及び Nd 同位体比 測定

(U233238Pu242239Nd148150)

分析結果(原子数Total-U)

JAEA-Research 2013-020

- 12 -

る方法であり質量差別効果に伴うバイアスの補正を必要としない利点がある測定は同一の

試料から 3 回の繰り返し測定を行いその平均値を測定値とした各同位体組成結果に付随する

誤差は各同位体比の繰り返し測定による標準偏差を誤差伝播して算出したまた同位体希釈

法による定量結果に付随する誤差は同位体希釈法の算出式に基づき上記同位体組成結果の誤

差混合スパイク試料の誤差等を伝播して算出した

335 アルファ放射能測定

アルファ放射能測定用試料は従来法の陰イオン交換法により分離した Pu 溶液の一部を分取

し238Pu として一試料あたり 10~100Bq 程度に希釈調整したのち各試料を 25mmφタンタ

ル板に焼き付け調製した上でその試料に対してアルファ線スペクトロメータ(EGG ORTEC

モデル 676A)にて238Pu 放射能と 239Pu 及び 240Pu 放射能の和に対する比を測定した

238Pu は同位体組成としては少量であるが半減期が短いためアルファ線スペクトルを測定す

ると大きなピークが得られる得られた 238Pu のピークは239Pu 及び 240Pu のピーク領域に影響

を与えるため文献 7) に従いテーリング補正を実施している求めた放射能比にTIMS による

同位体組成測定結果を併用し238Pu 同位体比を算出した

アルファ放射能測定における測定誤差は同法による繰り返し測定誤差 02以下及び試料調製

誤差 035以下を伝播して 05以下と算出した

34 測定結果

全 U 原子数に対する原子個数比で表される結果一覧を表 3-2 に示す各同位体の測定誤差は

その存在量(割合)に依存するこれは存在量が多い同位体は TIMS で測定した時の検出信号

が大きいために計数誤差が小さくなり存在量が少ない同位体は検出信号が小さいために計数誤

差が大きくなることによるフォローアップ測定においてはU では同位体存在度が<005

では誤差<plusmn3同位体存在度が 005~2では<plusmn03同位体存在度が 2以上では<plusmn02

であったPu では全ての同位体の存在度が>1であり238Pu 以外の各同位体の誤差は

<plusmn03であった238Pu はアルファ放射能測定と TIMS を併用した結果<plusmn06と評価

したNd では142Nd で誤差<plusmn06その他の同位体で<plusmn03であったこれは2F1ZN2c2

の 142Nd を除き平成 21 年度の測定結果とほぼ同等であった

JAEA-Research 2013-020

- 13 -

表 3-2 使用済燃料の分析結果 (単位原子数Total-U)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 誤差() 234U 1789E-04 3293E-04 1407E-04 2460E-04 7718E-05 <22 235U 1122E-02 1743E-02 2320E-03 3689E-03 2193E-04 <091 236U 3805E-03 6269E-03 4799E-03 7900E-03 2916E-03 <023 238U 9848E-01 9760E-01 9927E-01 9882E-01 9968E-01 <012

U-Total 1000E+00 1000E+00 1000E+00 1000E+00 1000E+00 <012

238Pu 1299E-04 1811E-04 3850E-04 5346E-04 3786E-04 <052 239Pu 5902E-03 6098E-03 4722E-03 4736E-03 4110E-03 <013 240Pu 2357E-03 2386E-03 3576E-03 3640E-03 3358E-03 <013 241Pu 6634E-04 6955E-04 9935E-04 1001E-03 9045E-04 <024 242Pu 3567E-04 3753E-04 1489E-03 1500E-03 2366E-03 <013

Pu-Total 9409E-03 9736E-03 1116E-02 1141E-02 1112E-02 <013

142Nd 9414E-05 5069E-05 1251E-04 1596E-04 2115E-04 <053 143Nd 1206E-03 1727E-03 1521E-03 1947E-03 1135E-03 <018 144Nd 1766E-03 2595E-03 4226E-03 5681E-03 5265E-03 <018 145Nd 9499E-04 1364E-03 1681E-03 2184E-03 1746E-03 <018 146Nd 9647E-04 1367E-03 2093E-03 2748E-03 2562E-03 <018 148Nd 5093E-04 7107E-04 1032E-03 1310E-03 1217E-03 <018 150Nd 2529E-04 3265E-04 5246E-04 6334E-04 6467E-04 <027

Nd-Total 5743E-03 8141E-03 1120E-02 1466E-02 1278E-02 <018

Pu 分離日 201275 201275 201275 201275 201275 - Pu 測定日 2012718 2012720 2012720 2012723 2012720 - 分析値は測定日の値であり冷却期間及び運転履歴に基づいた炉内崩壊の補正等は実施していない

1789times10-4を示す 他の表でも同様に記載 238Pu については238U による影響を考慮しα線測定の結果を用いた

JAEA-Research 2013-020

- 14 -

35 考察

Pu の定量値について本フォローアップ測定結果と平成 21 年度定量値との比較を表 3-3 に示

すまた表 3-4 に Nd 定量値の本フォローアップ測定結果と平成 21 年度及び平成 23 年度の測

定値との比較を示す表 3-5 は試料原液の U 濃度の測定値を示す表 3-6 には参考として平成

21 年度の従来法による UPu 及び Nd 等の測定結果(平成 21 年度報告書 2) p40表 4-4 掲載)

を記載するなお表 3-3 及び表 3-4 の平成 21 年度定量値(B)及び(D)は平成 21 年度に一次

希釈試料を対象にして従来法により測定した値(平成 21 年度報告書 2) p40表 4-4 掲載Pu total

及び Nd total)であるまた表 3-4 の平成 23 年度定量値(E)は平成 23 年度に二次希釈試

料を対象にして TIMS により U の定量を行った結果で平成 22 年度に現行法で測定した Nd 定

量値を規格化した値(平成 23 年度報告書 4) p25表 4-3 掲載D 欄)表 3-5 の平成 23 年度定量

値(G)は2 つの手法による Nd 定量値の差異の原因検討の一環として平成 23 年度に新たに

一次希釈試料から調製した二次希釈試料中の U 濃度を再測定し原液濃度に換算した値(平成 23

年度報告書 4) p27表 4-5 掲載下段)である

表 3-3 Pu 再測定結果と平成 21 年度定量値との比較

(単位原子数Total-U)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9再測定結果(A) 9409E-03 9736E-03 1116E-02 1141E-02 1112E-02平成 21 年度定量値(B)$ 9374E-03 9707E-03 1117E-02 1145E-02 1109E-02(A)(B) 100 100 100 100 100 9409times10-3を示す $ 従来法と TIMS によって求めリファレンス値として扱われている値

表 3-4 Nd 再測定結果と平成 21 年度及び平成 23 年度定量値との比較

(単位原子数Total-U)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9

再測定結果(C) 5743E-03 8141E-03 1120E-02 1466E-02 1278E-02平成 21 年度定量値(D)$ 5727E-03 8381E-03 1168E-02 1472E-02 1286E-02(C)(D) 100 097 096 100 099 平成 23 年度定量値(E) 549E-03 783E-03 109E-02 142E-02 124E-02 (E)(D) 096 093 093 096 096 (E)(C) 096 096 097 097 097 5743times10-3を示す $ 従来法と TIMS によって求めリファレンス値として扱われている値 平成 23 年度の Nd 定量値(平成 22 年度に現行法で測定し規格化に使用した U 濃度は平成

23 年度に TIMS により二次希釈試料の再測定で求めた結果を使用)

JAEA-Research 2013-020

- 15 -

表 3-5 試料原液のウラン濃度

再測定結果

試料名 試料希釈率

二次希釈試料

濃度 原子数g 溶液

試料原液濃度

(F) 原子数g 溶液

誤差

()

平成 23 年度

定量値

(G) (G)(F)

2F1ZN2c2 10747 1250E+16 1344E+19 011 1411E+19 105 2F1ZN2c3 9866 1634E+16 1612E+19 011 1648E+19 102 2F1ZN3c2 9631 1468E+16 1414E+19 011 1614E+19 114 2F1ZN3c3 9837 1335E+16 1313E+19 011 1357E+19 103 2F1ZN3a9 9862 1923E+16 1897E+19 011 1953E+19 103

1250times1016を示す

JAEA-Research 2013-020

- 16 -

表 3-6 平成 21 年度の従来法による UPu 及び Nd 等の測定結果

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 誤差()

燃焼率1(FIMA) 296 416 599 721 676

燃焼度2(GWdt) 284 399 575 692 649

U-234 170E-04 323E-04 128E-04 234E-04 687E-05 <14U-235 1123E-02 1742E-02 2240E-03 3687E-03 2300E-04 <03

4

U-236 3799E-03 6260E-03 4807E-03 7889E-03 2917E-03 <02U-238 9848E-01 9760E-01 9928E-01 9882E-01 9968E-01 <02U total 1000E+00 1000E+00 1000E+00 1000E+00 1000E+00

Pu-2383 1291E-04 1857E-04 4045E-04 5756E-04 4002E-04 <05

Pu-239 5827E-03 6021E-03 4666E-03 4684E-03 4064E-03 <02Pu-240 2325E-03 2353E-03 3518E-03 3583E-03 3276E-03 <02Pu-241 7413E-04 7772E-04 1112E-03 1120E-03 1012E-03 <02Pu-242 3517E-04 3700E-04 1471E-03 1482E-03 2336E-03 <02Pu total 9374E-03 9707E-03 1117E-02 1145E-02 1109E-02

Nd-142 3150E-05 4057E-05 1142E-04 1495E-04 1926E-04 <06Nd-143 1225E-03 1782E-03 1586E-03 1954E-03 1139E-03 <03Nd-144 1778E-03 2675E-03 4414E-03 5707E-03 5309E-03 <03Nd-145 9669E-04 1408E-03 1757E-03 2194E-03 1761E-03 <03Nd-146 9606E-04 1407E-03 2183E-03 2758E-03 2578E-03 <03Nd-148 5154E-04 7330E-04 1078E-03 1316E-03 1227E-03 <03Nd-150 2503E-04 3361E-04 5463E-04 6366E-04 6495E-04 <07Nd total 5727E-03 8381E-03 1168E-02 1472E-02 1286E-02

Cs-134 645E-06 101E-05 417E-05 535E-05 545E-05 <4Cs-137 154E-03 218E-03 347E-03 432E-03 390E-03 <4Eu-154 156E-05 200E-05 377E-05 436E-05 383E-05 <4Eu-155 269E-06 342E-06 963E-06 113E-05 112E-05 <6

Pu分離日 2009124 2009124 2009124 2009124 2009124MS(Pu)測定日 20091216 20091216 20091218 20091216 20091218

γ測定日時20101291031

200912211709

2010251409

2010231332

201022915

1燃焼率の計算にはNd-148のU-235の熱中性子による核分裂収率を用いた2燃焼度は1FIMAを9600MWdt (ASTM E321-96)として換算した3Pu-238についてはU-238による影響を考慮しα線測定の結果を用いた42F1ZN3a9はU-235の存在率が非常に低く誤差が4程度となったため除く

単位原子数Total-U 

 分析値は測定日の値であり冷却期間及び運転履歴に基づいた炉内崩壊の補正等は実施していない

本表は平成 21 年度報告書 2) p40(表 4-4)より転載

JAEA-Research 2013-020

- 17 -

表 3-2 及び表 3-6 よりフォローアップ測定の結果得られた PuU (原子個数比)及び U

PuNd それぞれの同位体組成は2F1ZN2c2 の 142Nd を除き全ての試料について平成 21 年度

測定結果と良い一致を示していることがわかるまた表 3-3 に示すように平成 21 年度に測定し

た Pu 定量値は妥当な結果であった

表 3-4 に示す Nd 測定結果について2F1ZN2c22F1ZN3c3 及び 2F1ZN3a9 試料については

フォローアップ測定結果と平成 21 年度測定結果は良い一致を示したが2F1ZN2c3 及び

2F1ZN3c2 試料についてはフォローアップ測定結果は平成 21 年度定量値よりも 3~4程度低

めの結果となった本フォローアップ測定は差異の要因を排除した上で実施しており確定結果

であると考えられることから2F1ZN2c3 及び 2F1ZN3c2 試料について平成 21 年度の Nd 定

量値は 3~4程度高めの評価をしていた可能性があるこの2F1ZN2c3 及び 2F1ZN3c2 試料に

おけるフォローアップ測定と平成 21 年度定量値との差異の原因については全試料で Pu 定量値

及び各試料の Nd 同位体組成が良く一致していることから試料に起因するものではない可能

性の高い事象として元素の定量に適用した同位体希釈法においてスパイクと混合した試料の

化学分離の過程で天然 Nd の汚染や他試料からの Nd の相互汚染等が発生したと考えられる

また表 3-4 に示す Nd 測定結果についてフォローアップ測定結果と平成 23 年度定量値(平成

23 年度に U 濃度を再測定した結果を反映した値表 3-4 参照)を比較すると本フォローアップ

測定の方が試料間のばらつきは少なくなっているが 3~4程度高めであって系統的な原因があ

ることがわかった平成 23 年度の Nd 定量値は平成 22 年度に現行法によって測定した Nd 量

を平成 23 年度に測定した溶液重量当たりの U 原子数で除して求めている二つの測定の間に

は 1 年の時間差がある密閉している容器とはいえ保管していた試料量が数 mL という少量で

あるため試料の自然蒸発が無視できず分母とした U 濃度が平成 22 年度の時よりも高くなった

可能性があるたとえば保管していた各試料数 mL のうち 3~4程度が蒸発したと仮定すると

平成 23 年度値とフォローアップ測定値との差異が 3~4程度生じることに相当する試料は密

栓したポリバイアル瓶に保管していたが1 年の期間であればこの程度の蒸発は考え得る事象

である本事象を考慮すると平成 22 年度に実施した現行法による Nd 測定は健全であったと推

察することができる

表 3-2 及び表 3-6 に示すように2F1ZN2c2 試料の 142Nd 同位体比の本フォローアップ測定結

果が平成 21 年度値と比較して若干高かったこの 2F1ZN2c2 試料の 142Nd 同位体については

天然の Nd または Ce が化学操作の段階でわずかながら混入したものと考えられるしかしこの

同位体組成を平成 21 年度値に置き換えて算出してもNd 定量値全体には 1程度の差異を与え

る程度であり結果に大きな影響を与えるものではない

表 3-5 に示す試料原液の U 濃度について平成 23 年度定量値と本フォローアップ測定結果を

比較すると 2F1ZN3c2 試料で 14と大きな差を示しその他の 4 試料については 5以下の差異

があることが分かった本フォローアップ測定では試料原液から再度試料の分取を実施しその

JAEA-Research 2013-020

- 18 -

際それぞれの分取重量を測定しているまた定量に使用した混合スパイク試料も校正してい

るそのため測定結果は正しいと考えられる一方平成 23 年度定量用試料は平成 23 年度

に一次希釈試料から再調製した二次希釈試料であるが平成 21 年度に試料原液から一次希釈試料

を調製する際の分取希釈操作においては重量を測定せず容量により希釈していたしたがっ

て平成 23 年度定量値と本フォローアップ測定結果の差異は分取希釈操作における重量測定の

適用の有無が大きく影響していると考えられるなお平成 23 年度報告書 4) に記載された 95Mo

99Tc 101Ru 103Rh 109Ag 133Cs について規格化のために使用した U 原子数は平成 23 年度の測

定値を用いていることから当該差異は平成 23 年度に定量した 95Mo 99Tc 101Ru 103Rh 109Ag

133Cs の結果に影響を与えることとなる

23 節及び 32 節で記載したとおり従来法と現行法による Nd 定量値の差異については①二

次希釈試料の調製段階で測定値に影響を与える要因が入ったこと②従来法で測定した U 原子数

の値に不確定性が存在した可能性があること③混合スパイクの校正未実施④従来法による Nd

の化学分離操作においてミスを生じた可能性があることの 4 点により発生した可能性がある

以下に本フォローアップ測定の結果を基準に従来法と現行法の Nd 定量値及び U 濃度測定結

果の差異の原因をまとめる

(1)本フォローアップ測定と平成 21 年度に実施した従来法の Nd 定量値の差異の原因

①の原因に対し全試料で Pu 定量値及び各試料の Nd 同位体組成が良く一致していることか

ら試料に起因するものではないこと②の原因に対し混合スパイクによる燃焼率測定の

原理からU 原子数の不確定性は関与しないこと③の原因に対しフォローアップ測定結

果との比較では 5 試料中 3 試料は良く一致していることの各結果から①から③は該当し

ないと考えられるしたがって平成 21 年度定量値に生じた差異は原因④に該当し

2F1ZN2c3 及び 2F1ZN3c2 の定量においてスパイクと混合した試料中の Nd の化学分離の

過程で試薬や環境中からの天然 Nd の汚染や他試料からの Nd の相互汚染等により生じ

たと考えられる

(2)本フォローアップ測定と平成 23 年度に実施した現行法の Nd 定量値の差異の原因

平成 23 年度の現行法(平成 22 年度に現行法で測定した Nd 定量値を平成 23 年度に実施

した二次希釈試料の U 濃度の測定によって再評価した結果)と平成 21 年度の従来法との

差異は2F1ZN2c3及び2F1ZN3c2 で 72F1ZN2c22F1ZN3c3 及び 2F1ZN3a9 で 4で

あった(23 節及び表 3-4 参照)平成 23 年度定量値とフォローアップ測定結果を比較する

と系統的な差異を有するものの全試料で同様の傾向を有しているこのことから本フォ

ローアップ測定と平成 23 年度に実施した現行法の差異の原因は保管試料の経時に伴う蒸発

による濃度変化であると推定されるすなわち平成 21 年度に二次希釈試料を調製し平成

23 年度に当該試料の U 濃度の測定を実施するまでの期間に試料中 U 濃度が 3~4程度高く

JAEA-Research 2013-020

- 19 -

なりその値を使用して平成 22 年度に現行法で測定した Nd 定量値を再規格化したことによ

りNd 定量値が 3~4程度低く算出されたと考えられるまた平成 21 年度従来法と平成

23 年度現行法における2F1ZN2c3及び2F1ZN3c2 の差異が他の 3 試料に比べてさらに 3程

度低くなっているがこれは上記(1)に記載したとおり平成 21 年度従来法に起因する原

因④に該当すると推定した

(3)U 濃度測定結果における本フォローアップ測定と平成 23 年度定量値の差異の原因

U 濃度測定結果の差異については平成 21 年度に実施したホットセル内での試料原液から

一次希釈試料を調製する際に重量測定を実施しなかったことが影響したと推定した

これらの検討結果を踏まえ本受託事業の核分裂生成核種の組成測定に関するデータの取扱い

を以下のとおりとする

(1)2F1ZN2c3 及び 2F1ZN3c2 試料の Nd 測定結果については本フォローアップ測定値を確

度の高いデータとして採用するこれによりこの 2 試料の燃焼率は平成 23 年度の報告書

に記載されているよりも 3-4小さい値に変わるまた当該 2 試料の U 及び Pu 測定値に

ついては本年度と平成 21 年度の測定間の差は小さいがNd の測定との整合性をとる観点

から本フォローアップの測定結果を確度の高いデータとする

(2)平成 23 年度に定量した 95Mo 99Tc 101Ru 103Rh 109Ag 133Cs の規格化を行う時に使用する

U 濃度は本フォローアップ測定の値とする

(3)平成 21 年度に報告し平成 23 年度に行った U 濃度の再測定結果を反映して改定していた

134Cs 137Cs 154Eu 155Eu の測定値について平成 23 年度の U 濃度再測定値は試料蒸発の

影響を受けていることが考えられるこのため平成 21 年度の値の方が試料の希釈作業から

の経過時間が短く試料蒸発の影響が少ないことから確度が高いと考え平成 21 年度の値を

採用する

JAEA-Research 2013-020

- 20 -

4データ解析評価

41 同重体混入の効果

現行法は極微量の試料を使用して迅速に測定が出来るという特徴を持つ一方で元素の化学分

離が完全に行われないことからHR-ICP-MS による同位体比測定時に着目同位体と同じ質量数

の他元素(同重体)も同時に検出される可能性があるこの同重体混入の影響は混入割合が各

試料の化学的条件や生成量の差によって異なるため評価を行うこと自体が困難であるしかし

本手法における同重体の混入の効果を把握することは測定試験データのバイアス評価をする際に

重要であり今後の同様の試験における測定結果の評価時にも参考になることから今回取得し

た分離試験結果と詳細な燃焼計算結果に基づいて同重体の混入効果の評価を試みた

42 同重体混入の割合

平成23年度報告書 4) 531項に記載している元素分離の模擬試験において得られた各元素量の混

入割合と燃焼計算で得られた同位体量を掛け合わせることで着目同位体に対する同重体の割

合を求めた今回の計算値は核データライブラリに JENDL-48)を使用した MVP-BURN9)によ

る燃焼計算結果を用いているただし一部の同位体については MVP-BURN の燃焼チェーンに

含まれていないためにSWAT3110)を用いた燃焼計算結果を使用したその評価結果を表 4-1 か

ら表 4-5 に示すこれらの表から以下のことが示される

(1) Nd 同位体では 142Ce 混入の影響が大きいNd は従来から行ってきた分離法と TIMS を使

用した測定値をリファレンスとしているためにこの混入は本測定結果に影響を与えない

(2) Sm 同位体では154Sm に対して 154Eu が 5程度の混入とGd 入り燃料では 154Sm に対

する 154Gd の混入が数 10あることが分かる

(3) Eu 同位体ではGd 入り燃料の場合には154Gd の 154Eu への混入の効果が非常に大きく

数十倍の 154Gd が 154Eu に重なっている155Eu に対する 155Gd の効果はUO2燃料及び

Gd 入り燃料のいずれの場合でも 200以下と大きくなっているただし154Eu と 155Eu

はγ線測定で定量しているためこの効果は本測定結果に影響を与えない

(4) Gd 同位体では154Gd に対する 154Sm と 154Eu の混入はUO2燃料の場合にはそれぞれ

5程度と 20程度となっているがGd 入り燃料の場合は 154Gd 量が多いために影響は小

さい155Gd に対する 155Eu の混入は 10-15程度存在するがその値は燃焼度に依存して

おりまたUO2燃料の方が Gd 入り燃料に比べて効果が大きい

JAEA-Research 2013-020

- 21 -

表 4-1 2F1ZN2c2 試料(280GWdt UO2-Gd2O3) 同重体の混入による誤差()

Nd$ Sm Eu Gd 質量数 Ce の混入 Sm の混入 Nd の混入 Pm の混入 Eu の混入 Gd の混入 Sm の混入 Gd の混入 Sm の混入 Eu の混入

142 10263 00 143 00 00 144 00 00 145 00 00 146 00 00 147 00 5 00 00 148 00 03 74 00 00 00 149 00 00 00 00 150 00 17 15 00 00 00 151 00 00 18 00 77 152 00 00 00 00 NA NA 153 00001 154 00 00 59 1107 24 3938 01 03 155 0 184 00 59 156 00 00 157 00 00 158 00 00 159 00 00 160 00 00

SWAT31 計算値による

$ネオジムの測定値は従来法によるものを採用しているのでこれらは参考値

154Eu 155Eu はγ線測定で定量しているためこれらは参考値

表 4-2 2F1ZN2c3 試料(393GWdtUO2) 同重体の混入による誤差()

Nd$ Sm Eu Gd 質量数 Ce の混入 Sm の混入 Nd の混入 Pm の混入 Eu の混入 Gd の混入 Sm の混入 Gd の混入 Sm の混入 Eu の混入

142 8948 00 143 00 00 144 00 00 145 00 00 146 00 00 147 00 5 00 00 148 00 04 67 00 00 00 149 00 00 00 00 150 00 18 14 00 00 00 151 00 00 14 00 98 152 00 00 00 00 NA NA 153 00003 154 00 00 57 15 24 54 43 203 155 0 129 00 84 156 00 00 157 00 NA 158 00 00 159 00 00 160 00 00

SWAT31 計算値による

$ネオジムの測定値は従来法によるものを採用しているのでこれらは参考値

154Eu 155Eu はγ線測定で定量しているためこれらは参考値

JAEA-Research 2013-020

- 22 -

表 4-3 2F1ZN3c2 試料(566GWdtUO2-Gd2O3) 同重体の混入による誤差()

Nd$ Sm Eu Gd 質量数 Ce の混入 Sm の混入 Nd の混入 Pm の混入 Eu の混入 Gd の混入 Sm の混入 Gd の混入 Sm の混入 Eu の混入

142 3962 00 143 00 00 144 00 00 145 00 00 146 00 00 147 00 7 00 00 148 00 05 49 00 00 00 149 00 00 00 00 150 00 16 16 00 00 00 151 00 00 20 00 70 152 00 00 00 00 NA NA 153 00002 154 00 00 55 342 25 1298 02 08 155 0 96 00 114 156 00 00 157 00 00 158 00 00 159 00 00 160 00 00

SWAT31 計算値による

$ネオジムの測定値は従来法によるものを採用しているのでこれらは参考値

154Eu 155Eu はγ線測定で定量しているためこれらは参考値

表 4-4 2F1ZN3c3 試料(681GWdtUO2) 同重体の混入による誤差()

Nd$ Sm Eu Gd 質量数 Ce の混入 Sm の混入 Nd の混入 Pm の混入 Eu の混入 Gd の混入 Sm の混入 Gd の混入 Sm の混入 Eu の混入

142 396 00 143 00 00 144 00 00 145 00 00 146 00 00 NA 147 00 7 00 00 148 00 05 47 00 00 00 149 00 00 00 00 150 00 16 15 00 00 00 151 00 00 18 00 77 152 00 00 00 00 NA NA 153 154 00 00 51 11 27 46 57 236 155 0 68 00 161 156 00 00 157 00 NA 158 00 00 159 00 00 160 00 00

SWAT31 計算値による

$ネオジムの測定値は従来法によるものを採用しているのでこれらは参考値

154Eu 155Eu はγ線測定で定量しているためこれらは参考値

JAEA-Research 2013-020

- 23 -

表 4-5 2F1ZN3a9 試料(641GWdtUO2) 同重体の混入による誤差()

Nd$ Sm Eu Gd 質量数 Ce の混入 Sm の混入 Nd の混入 Pm の混入 Eu の混入 Gd の混入 Sm の混入 Gd の混入 Sm の混入 Eu の混入

142 262 00 143 00 00 144 00 00 145 00 00 146 00 00 NA 147 00 7 00 00 148 00 05 46 00 00 00 149 00 00 00 00 150 00 14 18 00 00 00 151 00 00 22 00 63 152 00 00 00 00 NA NA 153 154 00 00 38 08 37 45 78 242 155 0 68 00 161 156 00 00 157 00 NA 158 00 00 159 00 00 160 00 00

SWAT31 計算値による

$ネオジムの測定値は従来法によるものを採用しているのでこれらは参考値

154Eu 155Eu はγ線測定で定量しているためこれらは参考値

43 同重体混入の影響評価

41 章でもとめた同重体混入の効果をもとにその定量値への影響を評価した測定された試料

の同位体比について同重体の影響を補正した上で同位体比の合計が全体で 100となるように

再規格化し平成 23 年度報告書 4) p30 の式(1)に示した同位体希釈法の定義に戻ってその影響を

調べた

影響評価の結果を表 4-6 から表 4-10 に示すNd 同位体の場合142Nd の量が大幅に小さく

なる以外は全体としてその影響は少ないSm 同位体の場合全体に定量値が 5程度大きくなる

傾向にあることがわかるまた 154Sm についてはGd 入り燃料の場合には 154Gd の混入の影響

があるため50近い差を生じているEu 同位体では151Eu がほぼ半分の値となっているGd

同位体についてはGd 入り燃料では混入の影響は小さいがUO2燃料では最大で 5程度の差を

示すことがわかった報告書で示すフォローアップ測定の最終結果は本章で示した混入の効果

を考慮して補正する事とする

JAEA-Research 2013-020

- 24 -

表 4-6 2F1ZN2c2 試料(280GWdt UO2-Gd2O3)

同重体の定量値に与える影響

同位体 H23 年度報告書の値

(原子数Total-U) (A)

同重体混入の影響

を補正した値 (原子数Total-U)

(C)

(C)(A)

147Sm 401E-04 413E-04 103 148Sm 186E-04 187E-04 100 149Sm 510E-06 550E-06 108 150Sm 378E-04 403E-04 106 151Sm 179E-05 190E-05 106 152Sm 145E-04 157E-04 108 154Sm 661E-05 329E-05 050 151Eu 231E-06 132E-06 057 153Eu 155E-04 157E-04 101 152Gd 496E-05 494E-05 099 154Gd 140E-03 138E-03 099 155Gd 203E-05 190E-05 094 156Gd 268E-02 266E-02 099 157Gd 107E-05 107E-05 099 158Gd 324E-02 322E-02 099 160Gd 170E-02 169E-02 099

401times10-4を示す

表 4-7 2F1ZN2c3 試料(393GWdtUO2) 同重体の定量値に与える影響

同位体 H23年度報告書の値

(原子数Total-U)

(A)

同重体混入の影響

を補正した値 (原子数Total-U)

(C)

(C)(A)

147Sm 539E-04 547E-04 101 148Sm 259E-04 258E-04 100 149Sm 612E-06 651E-06 106 150Sm 506E-04 531E-04 105 151Sm 221E-05 232E-05 105 152Sm 179E-04 190E-04 106 154Sm 601E-05 596E-05 099 151Eu 212E-06 110E-06 052 153Eu 185E-04 190E-04 102 152Gd 916E-07 963E-07 105 154Gd 271E-05 228E-05 084 155Gd 102E-05 994E-06 097 156Gd 117E-04 123E-04 105 157Gd 350E-07 369E-07 105 158Gd 208E-05 219E-05 105 160Gd 165E-06 174E-06 105

539times10-4を示す

JAEA-Research 2013-020

- 25 -

表 4-8 2F1ZN3c2 試料(566GWdtUO2-Gd2O3)

同重体の定量値に与える影響

同位体 H23年度報告書の値

(原子数Total-U)

(A)

同重体混入の影響

を補正した値 (原子数Total-U)

(C)

(C)(A)

147Sm 543E-04 540E-04 099 148Sm 547E-04 557E-04 102 149Sm 345E-06 368E-06 107 150Sm 755E-04 793E-04 105 151Sm 176E-05 184E-05 105 152Sm 248E-04 264E-04 107 154Sm 130E-04 995E-05 076 151Eu 204E-06 120E-06 059 153Eu 309E-04 311E-04 101 152Gd 955E-06 955E-06 100 154Gd 107E-03 106E-03 099 155Gd 233E-05 209E-05 090 156Gd 268E-02 268E-02 100 157Gd 587E-06 587E-06 100 158Gd 336E-02 336E-02 100 160Gd 172E-02 172E-02 100

543times10-4を示す

表 4-9 2F1ZN3c3 試料(681GWdtUO2)

同重体の定量値に与える影響

同位体 H23 年度報告書の値

(原子数Total-U)

(A)

同重体混入の影響

を補正した値 (原子数Total-U)

(C)

(C)(A)

147Sm 662E-04 642E-04 097 148Sm 692E-04 685E-04 099 149Sm 381E-06 395E-06 104 150Sm 915E-04 935E-04 102 151Sm 200E-05 204E-05 102 152Sm 287E-04 298E-04 104 154Sm 132E-04 128E-04 098 151Eu 198E-06 113E-06 057 153Eu 353E-04 357E-04 101 152Gd 760E-07 775E-07 102 154Gd 496E-05 391E-05 079 155Gd 194E-05 170E-05 088 156Gd 558E-04 569E-04 102 157Gd 529E-07 539E-07 102 158Gd 721E-05 736E-05 102 160Gd 450E-06 460E-06 102

662times10-4を示す

JAEA-Research 2013-020

- 26 -

表 4-10 2F1ZN3a9 試料(641GWdtUO2)

同重体の定量値に与える影響

同位体 H23 年度報告書の値

(原子数Total-U)

(A)

同重体混入の影響

を補正した値 (原子数Total-U)

(C)

(C)(A)

147Sm 459E-04 456E-04 099 148Sm 664E-04 677E-04 102 149Sm 352E-06 375E-06 107 150Sm 822E-04 860E-04 105 151Sm 161E-05 168E-05 104 152Sm 285E-04 304E-04 107 154Sm 161E-04 164E-04 102 151Eu 153E-06 947E-07 062 153Eu 350E-04 354E-04 101 152Gd 201E-06 206E-06 103 154Gd 448E-05 348E-05 078 155Gd 191E-05 169E-05 088 156Gd 846E-04 868E-04 103 157Gd 837E-07 858E-07 103 158Gd 118E-04 121E-04 103 160Gd 665E-06 682E-06 103

459times10-4を示す

JAEA-Research 2013-020

- 27 -

5本再測定結果を反映した測定結果のまとめ

フォローアップ測定及び混入の効果も加味した本試験で得られた最終的な結果について測定

時に存在するウラン個数に対する原子数比(原子数U 原子数比)でまとめたものを表 5-1 に示し

さらに初期重元素(ウラン)個数 InitialHMと燃焼後の全重元素数 TotalHMの関係は FIMA

の定義より

100

1

0

FIMA

U

PuU

InitialHM

TotalHM

(51)

であるため測定された着目同位体のウラン原子あたりの個数 X と初期ウラン原子あたりの個数

Y の関係は

PuU

UFIMAX

PuU

U

U

PuUXY

100

1

0

(52)

として与えられることから測定サンプルの未燃焼時のウラン原子量を MU (gmol)アボガドロ

数を NA着目同位体の原子量を M (gmol) とすると着目同位体の初期ウラン 1 ton あたりの

重量 Z (g) は

66

10100

1

10

UA

UA M

M

PuU

UFIMAXN

MM

N

YZ (53)

によって表されるこの関係式から表 5-1 の値を初期ウラン重量 1 トンあたりの量で示したも

のを表 5-2 に示す

表 5-1 及び表 5-2 に示した燃焼度は受託事業実施時に JAEA 側に燃料初期組成やボイド率履歴

等のパラメータが提供されておらず詳細な 147Nd 反応の中性子捕獲の効果の補正が行えないこ

とから最終確定値ではない詳細燃焼度は本照射後試験の委託者である JNES において評価さ

れる

JAEA-Research 2013-020

- 28 -

表 5-1 平成 24 年度に再測定を行った結果を反映した測定値のまとめ

(ウラン原子数に対する比) Assembly Name ZN2 ZN3 Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 Fuel Type UO2-Gd2O3 UO2 UO2-Gd2O3 UO2 UO2 Sample Position from Bottom of Fuel (mm)

29515 2951 1674 16745 1678

Sample Position in Node

189 189 107 107 108

FIMA() 2888 3947 5598 7069 6583

Burnup (GWdt) 27843 37994 54692 68322 64267 Measurement Method Ratio of Number of Atoms Total-U IDM(TIMS) 234U 170E-04 329E-04 141E-04 234E-04 687E-05IDM(TIMS) 235U 112E-02 174E-02 232E-03 369E-03 230E-04IDM(TIMS) 236U 380E-03 627E-03 480E-03 789E-03 292E-03IDM(TIMS) 238U 985E-01 976E-01 993E-01 988E-01 997E-01IDM(TIMS) U total 100E+00 100E+00 100E+00 100E+00 100E+00IDM(TIMS)+αSpectrometry 238Pu 129E-04 181E-04 385E-04 576E-04 400E-04IDM(TIMS) 239Pu 583E-03 610E-03 472E-03 468E-03 406E-03IDM(TIMS) 240Pu 233E-03 239E-03 358E-03 358E-03 328E-03IDM(TIMS) 241Pu 741E-04 696E-04 994E-04 112E-03 101E-03IDM(TIMS) 242Pu 352E-04 375E-04 149E-03 148E-03 234E-03IDM(TIMS) Pu total 937E-03 974E-03 112E-02 115E-02 111E-02IDM(TIMS) 142Nd 315E-05 507E-05 125E-04 150E-04 193E-04IDM(TIMS) 143Nd 123E-03 173E-03 152E-03 195E-03 114E-03IDM(TIMS) 144Nd 178E-03 260E-03 423E-03 571E-03 531E-03IDM(TIMS) 145Nd 967E-04 136E-03 168E-03 219E-03 176E-03IDM(TIMS) 146Nd 961E-04 137E-03 209E-03 276E-03 258E-03IDM(TIMS) 148Nd 515E-04 711E-04 103E-03 132E-03 123E-03IDM(TIMS) 150Nd 250E-04 327E-04 525E-04 637E-04 650E-04IDM(TIMS) Nd total 573E-03 814E-03 112E-02 147E-02 129E-02γSpectrometry 134Cs 645E-06 101E-05 417E-05 535E-05 545E-05γSpectrometry 137Cs 154E-03 218E-03 347E-03 432E-03 390E-03IDM(ICP-MS) 151Eu 132E-06 110E-06 120E-06 113E-06 947E-07IDM(ICP-MS) 153Eu 157E-04 190E-04 311E-04 357E-04 354E-04γSpectrometry 154Eu 156E-05 200E-05 377E-05 436E-05 383E-05γSpectrometry 155Eu 269E-06 342E-06 963E-06 113E-05 112E-05Liquid Scintillator 147Pm 175E-05 240E-05 365E-05 447E-05 314E-05IDM(ICP-MS) 147Sm 413E-04 547E-04 540E-04 642E-04 456E-04IDM(ICP-MS) 148Sm 187E-04 258E-04 557E-04 685E-04 677E-04IDM(ICP-MS) 149Sm 550E-06 651E-06 368E-06 395E-06 375E-06IDM(ICP-MS) 150Sm 403E-04 531E-04 793E-04 935E-04 860E-04IDM(ICP-MS) 151Sm 190E-05 232E-05 184E-05 204E-05 168E-05IDM(ICP-MS) 152Sm 157E-04 190E-04 264E-04 298E-04 304E-04IDM(ICP-MS) 154Sm 329E-05 596E-05 995E-05 128E-04 164E-04IDM(ICP-MS) 152Gd 494E-05 963E-07 955E-06 775E-07 206E-06IDM(ICP-MS) 154Gd 138E-03 228E-05 106E-03 391E-05 348E-05IDM(ICP-MS) 155Gd 190E-05 994E-06 209E-05 170E-05 169E-05IDM(ICP-MS) 156Gd 266E-02 123E-04 268E-02 569E-04 868E-04IDM(ICP-MS) 157Gd 107E-05 369E-07 587E-06 539E-07 858E-07IDM(ICP-MS) 158Gd 322E-02 219E-05 336E-02 736E-05 121E-04IDM(ICP-MS) 160Gd 169E-02 174E-06 172E-02 460E-06 682E-06Calibration Curve (ICP-MS) 95Mo 177E-03 246E-03 315E-03 417E-03 332E-03Calibration Curve (ICP-MS) 99Tc 124E-03 166E-03 217E-03 282E-03 229E-03Calibration Curve (ICP-MS) 101Ru 165E-03 221E-03 322E-03 409E-03 384E-03Calibration Curve (ICP-MS) 103Rh 104E-03 126E-03 162E-03 188E-03 171E-03Calibration Curve (ICP-MS) 109Ag 102E-04 103E-04 230E-04 251E-04 381E-04Calibration Curve (ICP-MS) 133Cs 187E-03 245E-03 333E-03 407E-03 344E-03

Read as 170times10-4

ここで示した燃焼度は詳細解析に基づいておらず最終確定値ではない

JAEA-Research 2013-020

- 29 -

表 5-2 平成 24 年度に再測定を行った結果を反映した測定値のまとめ

(初期ウラン重量 1ton に対する重量) Assembly Name ZN2 ZN3 Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 Fuel Type UO2-Gd2O3 UO2 UO2-Gd2O3 UO2 UO2 Sample Position from Bottom of Fuel (mm)

29515 2951 1674 16745 1678

Sample Position in Node

189 189 107 107 108

FIMA() 2888 3947 5598 7069 6583

Burnup (GWdt) 27843 37994 54692 68322 64267 Measurement Method weight(g) ton-Initial Heavy Metal IDM(TIMS) 234U 161E+02 308E+02 129E+02 211E+02 624E+01IDM(TIMS) 235U 107E+04 164E+04 214E+03 335E+03 210E+02IDM(TIMS) 236U 363E+03 592E+03 444E+03 719E+03 267E+03IDM(TIMS) 238U 948E+05 929E+05 927E+05 909E+05 921E+05IDM(TIMS)+αSpectrometry 238Pu 124E+02 172E+02 360E+02 529E+02 370E+02IDM(TIMS) 239Pu 563E+03 583E+03 443E+03 432E+03 377E+03IDM(TIMS) 240Pu 226E+03 229E+03 337E+03 332E+03 305E+03IDM(TIMS) 241Pu 723E+02 670E+02 940E+02 104E+03 947E+02IDM(TIMS) 242Pu 344E+02 363E+02 141E+03 139E+03 220E+03IDM(TIMS) 142Nd 181E+01 288E+01 697E+01 819E+01 106E+02IDM(TIMS) 143Nd 708E+02 987E+02 853E+02 108E+03 632E+02IDM(TIMS) 144Nd 103E+03 149E+03 239E+03 317E+03 297E+03IDM(TIMS) 145Nd 567E+02 790E+02 956E+02 123E+03 991E+02IDM(TIMS) 146Nd 567E+02 798E+02 120E+03 155E+03 146E+03IDM(TIMS) 148Nd 308E+02 420E+02 599E+02 752E+02 705E+02IDM(TIMS) 150Nd 152E+02 196E+02 309E+02 369E+02 378E+02γSpectrometry 134Cs 349E+00 541E+00 219E+01 277E+01 283E+01γSpectrometry 137Cs 853E+02 119E+03 186E+03 228E+03 207E+03IDM(ICP-MS) 151Eu 804E-01 662E-01 713E-01 657E-01 555E-01IDM(ICP-MS) 153Eu 968E+01 116E+02 187E+02 211E+02 210E+02γSpectrometry 154Eu 971E+00 123E+01 228E+01 259E+01 229E+01γSpectrometry 155Eu 169E+00 212E+00 585E+00 676E+00 674E+00Liquid Scintillator 147Pm 104E+01 141E+01 210E+01 254E+01 179E+01IDM(ICP-MS) 147Sm 245E+02 321E+02 312E+02 364E+02 260E+02IDM(ICP-MS) 148Sm 112E+02 153E+02 323E+02 392E+02 389E+02IDM(ICP-MS) 149Sm 331E+00 387E+00 215E+00 227E+00 217E+00IDM(ICP-MS) 150Sm 244E+02 318E+02 467E+02 541E+02 501E+02IDM(ICP-MS) 151Sm 116E+01 140E+01 109E+01 119E+01 985E+00IDM(ICP-MS) 152Sm 964E+01 116E+02 158E+02 175E+02 179E+02IDM(ICP-MS) 154Sm 205E+01 367E+01 601E+01 764E+01 981E+01IDM(ICP-MS) 152Gd 303E+01 585E-01 569E+00 455E-01 122E+00IDM(ICP-MS) 154Gd 862E+02 141E+01 643E+02 232E+01 208E+01IDM(ICP-MS) 155Gd 119E+01 616E+00 127E+01 102E+01 102E+01IDM(ICP-MS) 156Gd 168E+04 766E+01 164E+04 343E+02 525E+02IDM(ICP-MS) 157Gd 677E+00 231E-01 361E+00 327E-01 523E-01IDM(ICP-MS) 158Gd 206E+04 138E+01 208E+04 449E+01 740E+01IDM(ICP-MS) 160Gd 110E+04 111E+00 108E+04 284E+00 423E+00Calibration Curve (ICP-MS) 95Mo 679E+02 932E+02 117E+03 153E+03 122E+03Calibration Curve (ICP-MS) 99Tc 495E+02 658E+02 843E+02 108E+03 880E+02Calibration Curve (ICP-MS) 101Ru 672E+02 892E+02 127E+03 159E+03 151E+03Calibration Curve (ICP-MS) 103Rh 432E+02 518E+02 655E+02 747E+02 683E+02Calibration Curve (ICP-MS) 109Ag 450E+01 447E+01 981E+01 106E+02 161E+02Calibration Curve (ICP-MS) 133Cs 101E+03 130E+03 174E+03 209E+03 177E+03

Read as 161times102

ここで示した燃焼度は詳細解析に基づいておらず最終確定値ではない

JAEA-Research 2013-020

- 30 -

図 5-1 から図 5-15 は経済協力開発機構原子力機関(OECDNEA)原子力科学委員会(NSC)

臨界安全性ワーキングパーティー(WPNCS)燃焼度クレジット臨界安全性専門家会合(EGBUC)

において燃焼度クレジットで考慮する核種として選定されている核分裂生成物の値を比較したも

のである図 5-16 から図 5-19 には134137Cs 及び 154155Eu の測定結果の比較も示した図 5-20

から図 5-28 にはウラン及びプルトニウム同位体の生成量を示した他の原子炉から得られた照射

後試験データは SFCOMPO(httpwwwoecd-neaorgsfcompo)から引用したものである

本測定で与える測定値は崩壊補正を行っていないがその他の測定値では照射直後の値に補正

をしているものもあるので図を作成する際に崩壊補正を行い照射直後の値にして図に示して

いるなお236U の測定値についてはCooper 炉及び Gundermmingen 炉からも得られている

がSFCOMPO には Build up 値として登録してあり照射後の存在量であるかどうかの確認が

出来なかったためここには記載しなかった155Gd は 155Eu の放射性崩壊(半減期 475 年)に

よって生成するため 155Gd 単独での崩壊補正ができないことから本測定値のみをプロットした

本試験で得られた測定値を他の測定値と比較するとウラン及びプルトニウムの測定について

は2007 年に同じ燃料集合体から得られたデータと同じ傾向を示しており妥当な測定が行われ

ていることが分かる

FP 核種測定結果では燃焼度に対して線形に増加することが知られている 137Cs の生成量が

他の測定結果の推定から考えられる直線の上によく乗っており妥当な測定値となっていること

が分かるその他の FP 核種の生成量についても他の実験結果との比較を示すが133Cs や 150Sm

は他の測定値が燃焼度に対して線形に増加していることと比較しても妥当と言える結果が得ら

れている一方で反応断面積の大きい 143Nd149Sm151Sm などについては測定データは高

燃焼度領域において大きくばらつく結果となっている出力履歴やボイド率の履歴によって生成

量が影響をうけているためであり詳細な運転履歴を取り入れた解析によってその妥当性の検討

が必要である

JAEA-Research 2013-020

- 31 -

0 20 40 60 8000

05

10

15

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 95Mo

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOXMOX

MOX

図 5-1 95Mo 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 32 -

0 20 40 60 8000

05

10

15

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 99Tc

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

ZN3c2

ZN2c2

Cooper

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-2 99Tc の生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 33 -

0 20 40 60 8000

05

10

15

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 101Ru

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOXMOX

MOX

MOX

図 5-3 101Ru の生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 34 -

0 20 40 60 8000

02

04

06

08

10

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 103Rh

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN3a9

ZN3c3

ZN3c2

ZN2c2

ZN2c3

MOX MOX

MOX

MOX

図 5-4 103Rh 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 35 -

0 20 40 60 80000

005

010

015

020

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 109Ag

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c2 ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-5 109Ag 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 36 -

0 20 40 60 800

1

2

3

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 133Cs

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOXMOX

MOX

図 5-6 133Cs 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 37 -

0 20 40 60 8000

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 143Nd

Fukushima-Daini-1 (present)

Dodewaard

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

図 5-7 143Nd 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 38 -

0 20 40 60 8000

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 145Nd

Fukushima-Daini-1 (present)

Dodewaard

ZN2C2

ZN2C3 ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

図 5-8 145Nd 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 39 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

04

05

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 147Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

Fukushima-Daini-2

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-9 147Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 40 -

0 20 40 60 800000

0001

0002

0003

0004

0005

0006

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 149Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

Fukushima-Daini-2

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-10 149Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 41 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

04

05

06

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 150Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

Fukushima-Daini-2

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-11 150Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 42 -

0 20 40 60 80

001

002

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 151Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2Dodewaard

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX MOX

MOX

図 5-12 151Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 43 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 152Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3c9ZN3c3

Fukushima-Daini-2

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOXMOX

MOX

図 5-13 152Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 44 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 153Eu

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-14 153Eu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 45 -

0 20 40 60 800000

0005

0010

0015

0020

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 155Gd

Fukushima-Daini-1 (present)

ZN2c3

ZN3a9 ZN3a3

ZN2c2(UO 2-Gd2O3)ZN3c2(UO 2-Gd2O3)

図 5-15 155Gd 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 46 -

0 20 40 60 800

01

02

03

04

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 134Cs

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-16 134Cs 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 47 -

0 20 40 60 800

1

2

3

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 137Cs

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

図 5-17 137Cs 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 48 -

0 20 40 60 800

001

002

003

004

005

006

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 154Eu

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2 ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-18 154Eu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 49 -

0 20 40 60 800

001

002

003

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 155Eu

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9ZN3c3

MOXMOX

MOX

MOX

図 5-19 155Eu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 50 -

0 20 40 60 800

01

02

03

04

05

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 234U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-20 234U 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 51 -

0 20 40 60 800

10

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 235U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-21 235U 残存量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 52 -

0 20 40 60 800

1

2

3

4

5

6

7

8

9

10

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 236U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-22 236U 残存量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 53 -

0 20 40 60 80890

900

910

920

930

940

950

960

970

980

990

1000

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 238U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-23 238U 残存量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 54 -

0 20 40 60 800

01

02

03

04

05

06

07

08

09

1

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 238Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-24 238Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 55 -

0 20 40 60 800

1

2

3

4

5

6

7

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 239Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-25 239Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 56 -

0 20 40 60 800

1

2

3

4

5

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 240Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2 ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-26 240Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 57 -

0 20 40 60 800

1

2

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 241Pu

Fukushima-Daini-1 (present)

Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2 ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (2007)

図 5-27 241Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 58 -

0 20 40 60 800

1

2

3

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 242Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-28 242Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 59 -

図 5-29 と図 5-30 にはこの測定で得られた 95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs の

溶解溶液と不溶性残渣中の初期ウラン 1 トンあたりの存在量を示すまた図 5-31 にはそれ

らの和を図 5-32 には不溶性残渣中の存在割合を示す難測定 FP と呼んでいるこれらの FP

の量は図 5-31 からわかるように109Ag が最も燃焼度の高いサンプルで測定値が小さくな

っている例外はあるが燃焼度に対して指数関数的に(片対数グラフで直線的に)増大をし

ている不溶性残渣の量は燃焼度と共に単調に増大すると考えられたが図 5-32 に示すよう

に燃焼度が最も高いサンプルで不溶性残渣中の FP 量が減少する結果を得たこれが燃料

の燃焼条件等によるものなのか溶解を行った時の条件の差によって生じたものなのかは

現段階では不明である旧原研を含めて原子力機構で行ってきた使用済燃料同位体組成測定

実験ではこれら不溶性残渣中に含まれる FP の測定は行われてこなかった今後測定手

法のさらなる見直しなどを通じて不溶性残渣に含まれる FP 量の測定技術の向上を図って

いくことが求められる

0 20 40 60 800

1000

2000

3000

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Solution

図 5-29 難測定 FP 測定結果(溶解溶液中の FP 量(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 60 -

0 20 40 60 800

200

400

600

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109

Ag133Cs

Insolble residue

図 5-30難測定 FP 測定結果(不溶性残渣中の FP の量(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 61 -

0 20 40 60 80101

102

103

104

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Insolble Residue+Solution

図 5-31難測定 FP 測定結果(溶解溶液と不溶性残渣中の FP 量の和(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 62 -

0 20 40 60 8010-4

10-3

10-2

10-1

100

Burnup [GWdt]

Rat

io o

f W

eigh

t[-] 95Mo

99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Insolble Residue(Insolble Residue+Solution)

図 5-32難測定 FP 測定結果(不溶性残渣中の FP の割合)

JAEA-Research 2013-020

- 63 -

表 5-3 には各サンプルの各同位体について原子炉停止から測定までの時間(冷却時間)を示

した表 5-4 には各サンプルの測定値について測定誤差(相対標準偏差)を示した

表 5-3 原子炉停止から測定日までの冷却時間(年)のまとめ

Assembly

Name ZN2 ZN3

Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 234U 969 1221 954 702 702 235U 969 1221 954 702 702 236U 969 1221 954 702 702 238U 969 1221 954 702 702

238Pu 969 1221 954 702 702 239Pu 969 1221 954 702 702 240Pu 969 1221 954 702 702 241Pu 969 1221 954 702 702 242Pu 969 1221 954 702 702 142Nd 969 1221 954 702 702 143Nd 969 1221 954 702 702 144Nd 969 1221 954 702 702 145Nd 969 1221 954 702 702 146Nd 969 1221 954 702 702 148Nd 969 1221 954 702 702 150Nd 969 1221 954 702 702 134Cs 973 962 702 702 702 137Cs 973 962 702 702 702 151Eu 1068 1048 802 796 796 153Eu 1068 1048 802 796 796 154Eu 973 962 708 708 708 155Eu 973 962 708 708 708 147Pm 1070 1061 802 796 796 147Sm 1068 1048 802 796 796 148Sm 1068 1048 802 796 796 149Sm 1068 1048 802 796 796 150Sm 1068 1048 802 796 796 151Sm 1068 1048 802 796 796 152Sm 1068 1048 802 796 796 154Sm 1068 1048 802 796 796 152Gd 1069 1048 802 796 796 154Gd 1069 1048 802 796 796 155Gd 1069 1048 802 796 796 156Gd 1069 1048 802 796 796 157Gd 1069 1048 802 796 796 158Gd 1069 1048 802 796 796 160Gd 1069 1048 802 796 796 95Mo 1165 1165 899 899 899 99Tc 1165 1165 899 899 899

101Ru 1165 1165 899 899 899 103Rh 1165 1165 899 899 899 109Ag 1165 1165 899 899 899 133Cs 1165 1165 899 899 899

JAEA-Research 2013-020

- 64 -

表 5-4 測定誤差(RSD相対標準偏差())のまとめ

Assembly

Name ZN2 ZN3

Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 234U lt 22 lt 22 lt 22 lt 22 lt 22 235U lt 10 lt 10 lt 10 lt 10 lt 10 236U lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 238U lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02

238Pu lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 239Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 240Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 241Pu lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 242Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 142Nd lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 143Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 144Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 145Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 146Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 148Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 150Nd lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 134Cs lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 137Cs lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 151Eu 38 14 25 13 14 153Eu 26 13 21 05 07 154Eu lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 155Eu lt 6 lt 6 lt 6 lt 6 lt 6 147Pm lt 5 lt 5 lt 5 lt 5 lt 5 147Sm 21 10 18 12 12 148Sm 24 11 18 12 12 149Sm 37 19 34 15 21 150Sm 22 10 18 12 13 151Sm 26 19 24 15 21 152Sm 19 10 16 11 11 154Sm 24 12 20 12 12 152Gd 43 38 59 53 58 154Gd 20 14 16 13 16 155Gd 82 11 85 11 13 156Gd 14 08 12 08 10 157Gd 62 20 101 37 30 158Gd 14 11 12 09 12 160Gd 16 18 14 19 21 95Mo 39 40 22 45 23 99Tc 31 31 24 35 24

101Ru 30 31 20 38 22 103Rh 26 24 20 37 19 109Ag 19 21 15 15 15 133Cs 39 38 31 48 35

ここに示した値は測定機器の性能と分離や希釈による誤差を考慮したものである

JAEA-Research 2013-020

- 65 -

表 5-5 と表 5-6 にはZN2 及び ZN3 集合体の照射にかかわる原子炉の運転履歴を示す

表 5-5 ZN2 集合体の運転履歴

開始日 終了日 日数 運転(第 12 サイクル) 1996726 1997923 424

定検 1997923 19971031 38 運転(第 13 サイクル) 19971031 19981217 412

定検 19981217 1999312 85 運転(第 14 サイクル) 1999312 200059 424

表 5-6 ZN3 集合体の運転履歴

開始日 終了日 日数 運転(第 12 サイクル) 1996726 1997923 424

定検 1997923 19971031 38 運転(第 13 サイクル) 19971031 19981217 412

定検 19981217 1999312 85 運転(第 14 サイクル) 1999312 200059 424

定検 200059 2000615 37 運転(第 15 サイクル) 2000615 2001813 424

定検 2001813 2001119 88 運転(第 16 サイクル) 2001119 200317 424

JAEA-Research 2013-020

- 66 -

図 5-33 と図 5-34 にはZN2 集合体及び ZN3 集合体を上から見た断面図とそれぞれのサ

ンプルの取得位置を示したまた図 5-35 には各燃料棒でサンプルを取り出した軸方向の

高さを示した図 5-36及び図 5-37にはZN2及び ZN3集合体の炉内での装荷位置を示した

図 5-33 本試験でサンプルが取得された燃料棒の位置(ZN2 集合体)

(3 サイクル照射 平均燃焼度 356GWdt)

JAEA-Research 2013-020

- 67 -

図 5-34 本試験でサンプルが取得された燃料棒の位置(ZN3 集合体)

(5 サイクル照射 平均燃焼度 535 GWdt)

JAEA-Research 2013-020

- 68 -

図 5-35 本試験でサンプルが取得された位置(軸方向)

JAEA-Research 2013-020

- 69 -

図 5-36 ZN2 集合体のシャッフリング 1112)

(福島第 2 原子力発電所第 12 サイクルから第 14 サイクル)

JAEA-Research 2013-020

- 70 -

図 5-37 ZN3 集合体のシャッフリング 1112)

(福島第 2 原子力発電所第 12 サイクルから第 16 サイクル)

JAEA-Research 2013-020

- 71 -

6おわりに

JAEA が JNES からの受託事業として実施した「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生

成核種組成測定試験」において燃焼率評価で測定が必要な元素の 1 つである Nd について2

種類の手法で測定を行ったが結果に差異が生じたそのため確度の高い測定結果を取得するこ

とと生じた差異の原因究明を目的としたフォローアップ測定を実施した

本件で発生した Nd 定量値の差異の原因は3 章で述べたとおり(1) Nd 定量における化学操

作中に相互汚染等が発生した可能性があったこと(2) Nd を含む FP 核種の測定結果算出に使用

した溶解溶液中の U 原子数に不確定性があったことの 2 点により生じたものと推定される今

後同様の測定を実施する際に注意すべき点をまとめると以下のようになる

① 着目元素の定量を行う際同時期かつ同一試料で U 原子数を測定すること

② 試料の保管時には蒸発が無視できるだけの十分な量を確保した上で保管すること

③ 保管試料は定期的に重量を測定し自然蒸発の影響を把握すること

④ 分取希釈等の操作時には天秤による秤量を行いデータ管理を確実に行うこと

の 4 点である特にどのデータをどの時期に測定するかは全体の測定計画の検討で調整できる

ことであるため出来るだけ同一試料のデータを短期間にまとめて取得できるように配慮すべき

である

また作業環境からの天然元素の汚染等の影響の排除について近年の分析装置の高感度化に

伴い試料の取扱量が極めて少なくなっていることに注意すべきである取り扱う試料量が少なく

なれば被ばくや汚染の可能性を低減できる反面同時に取扱う試料間から生じる相互汚染使

用する試薬や器具及び作業を実施する環境下から混入する天然元素の影響等による汚染の可能性

が高くなるこれらの試料間の相互及び環境下等から生じる汚染はその原因が多岐に渡って考

えられることから作業全般に繊細な注意を払う必要があるあるいは被ばく量に注意を払い

つつ環境下等から生じる天然元素の汚染の影響が出ない程度に取り扱う量を増加させる等の検

討も必要となるだろうこのためにもさらに確度の高いデータの取得を目指し同様の測定を

繰り返し行うことで測定経験を得ることが必要である

本件で発生した Nd 定量値の差異について今後同様の事象を繰り返さないためには上記対応

を必要とするしたがって分析作業の実施の際には事前に作業者間で分析方法及び手順につ

いて十分に検討を行い綿密な計画を立てそれらを確実に遂行していくことの重要性を再認識

する必要がある

JAEA-Research 2013-020

- 72 -

謝 辞

JNES からの受託事業として実施した「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組

成測定試験」においてはJNES の山本徹氏には当該事業の立ち上げから実施及び本フォローア

ップ測定の実施に至るまで多大なご指導とご支援を頂きましたJNES の安藤良平氏及び鈴木

求氏には事業の遂行だけではなく取得データの解析結果に関するご指導をいただきました

深く感謝申し上げます安全研究センター サイクル安全研究グループの外池幸太郎研究主幹には

JNES からの受託事業立ち上げに際して事業の主担当者としてご尽力いただきましたまた同

グループの戸塚真義氏と原科研福島技術開発特別チーム 臨界管理技術開発グループの蒲原佳子

女史には本レポートに掲載するデータの整理を旧ホット試験施設管理部 ホット材料試験課の宮

田精一氏並びに原科研福島技術開発特別チーム 臨界管理技術開発グループの佐藤真人氏には試

料の再調製を行っていただきました原子力基礎工学研究部門 分析化学研究グループの河野信昭

氏並びに鈴木大輔氏には試料分離法について貴重なご助言をいただきましたここに記してお礼

申し上げます

参考文献

1) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 20 年度報告書

2) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 21 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000016661pdf)

3) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 22 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000118961pdf)

4) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 23 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000123740pdf)

5) SUsuda NKohnoldquoAnion-Exchange Separation of Nd and the Transplutonium Elements

in Spent Nuclear Fuels for Burn-up DeterminationrdquoSeparation Sci Technol 23(10amp11)

pp1119-1131 (1988)

6) GUchiyama et alldquoDevelopment of quantitative analytical method of U Pu and fission

products in spent fuel by combined-chromatographic-mass-spectrometric-isotopic-dilution

technologyrdquoEuropean Nuclear Conference 2012 (ENC 2012) December 2012 Manchester

United Kingdom

7) ISO11483 ldquoPreparation of plutonium sources and determination of 238Pu239Pu isotope

ratio by alpha spectrometry rdquo ISO Geneva(1994)

8) K Shibata O Iwamoto T Nakagawa N Iwamoto A Ichihara S Kunieda S Chiba K

JAEA-Research 2013-020

- 73 -

Furutaka N Otuka T Ohsawa T Murata H Matsunobu A Zukeran S Kamada and J

Katakura ldquoJENDL-40 A New Library for Nuclear Science and Engineeringrdquo Journal of

Nuclear Science and Technology 48 1 (2011)

9) K Okumura T Mori M Nakagawa K Kaneko ldquoValidation of a Continuous-Energy Monte

Carlo Burn-up Code MVP-BURN and Its Application to Analysis of Post Irradiation

Experimentrdquo Journal of Nuclear Science and Technology 37(2)pp128-138(2000)

10) 須山賢也望月弘樹高田友幸龍福進奥野浩村崎穣大久保清志「連続エネルギモン

テカルロコード MVP 及び MCNP を使用する統合化燃焼計算コードシステム -

SWAT31」 JAEA-DataCode 2009-002 日本原子力研究開発機構 (2009)

11) 「平成 18 年度全 MOX 炉心核設計手法信頼性実証試験成果報告書」07 基炉報-0001 原子力安

全基盤機構 (2007)

12) 「平成 18 年度高燃焼度 9x9 型燃料信頼性実証試験成果報告書」07 基炉報-0002 原子力安全

基盤機構 (2007)

JAEA-Research 2013-020

- 74 -

付録

測定データ集

JAEA-Research 2013-020

- 75 -

A 混合スパイク試料の値付け

表 A-1 各標準濃度一覧

標準試料 濃度 誤差()

U 濃度標準 26820 microgg 005 Pu 濃度標準 83506 ngg 005 Nd 濃度標準 13495 ngg 007

各標準の純度及び秤量誤差から算出した

表 A-2 混合スパイクと各濃度標準の混合データ

試料名 分取量(g)

混合スパイク 11452 U 濃度標準 10968 Pu 濃度標準 10723 Nd 濃度標準 10324

表 A-3 各濃度標準の同位体組成

U 濃度標準 Pu 濃度標準 Nd 濃度標準 同位体組成

(原子百分率) 誤差() 同位体組成

(原子百分率) 誤差()同位体組成

(原子百分率) 誤差() 234U 00054 362 238Pu 00030 215 142Nd 27119 0007 235U 07205 003 239Pu 974234 0001 143Nd 12174 0009 238U 992741 00003 240Pu 25607 0003 144Nd 23789 0014 241Pu 00100 191 145Nd 8295 0020 242Pu 00028 185 146Nd 17202 0026 148Nd 5767 0038 150Nd 5653 0049 各誤差は質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な誤差伝播の

計算により算出した

表 A-4 混合スパイク中 238Pu の放射能測定結果

放射能比(238Pu242Pu) 012692

表 A-5 混合スパイクに各濃度標準を添加した試料の同位体比測定結果

試料名 測定値 233U238U 0075767 (原子数比) plusmn 0000064

242Pu239Pu 0065232 (原子数比) plusmn 0000004

150Nd142Nd 075200 (原子数比) plusmn 000028

JAEA-Research 2013-020

- 76 -

原子数の算出には次の式を用いた

Rms times Sps - Spm 原子数 =

Abm - Rms times Abs

Rms 濃度標準添加後の 238U233U239Pu242Pu150Nd142Nd 原子数比

Sps 添加した各濃度標準中同位体の量(原子数)233U242Pu142Nd 量

Spm 添加した各濃度標準中同位体の量(原子数)238U239Pu150Nd 量

Abm 混合スパイク中の同位体の比238UU239PuPu150NdNd

Abs 混合スパイク中の同位体の比233UU242PuPu142NdNd

表 A-6 原子数算出に使用したデータ

元素 Rms Sps Spm Abm Abs

U 1319833 0 7388E+16 00086391 09826830 Pu 0065232 219735E+15 63943E+10 0998653 00002917 Nd 0752004 15774E+14 32882E+13 09077548 00201111

JAEA-Research 2013-020

- 77 -

B 燃料溶解溶液試料の測定データ

表 B-1 燃料溶解溶液の分取希釈データ

一次希釈 二次希釈 試料名

分取 希釈 分取 希釈 希釈倍率

2F1ZN2c2 10814 584007 05658 112594 10747

2F1ZN2c3 11753 583867 05676 112728 9866

2F1ZN3c2 11739 576345 05696 111741 9631

2F1ZN3c3 11685 585754 05686 111584 9837

2F1ZN3a9 11636 581027 05686 112304 9862

表 B-2試料中 238Pu の放射能測定結果

試料名 放射能比 238Pu(239Pu+240Pu)

2F1ZN2c2 24520 2F1ZN2c3 33482 2F1ZN3c2 59239 2F1ZN3c3 81127 2F1ZN3a9 63257

表 B-3 α線スペクトロメトリーを併用した Pu の同位体組成測定結果 (単位原子百分率)

試料名 239Pu 240Pu 241Pu 242Pu 238Pu

2F1ZN2c2 62731 25047 7050 3792 138 2F1ZN2c3 62634 24507 7143 3855 186 2F1ZN3c2 42290 32030 8898 13333 345 2F1ZN3c3 41498 31898 8770 13147 468 2F1ZN3a9 36971 30207 8136 21280 341

JAEA-Research 2013-020

- 78 -

表 B-4 燃料溶解溶液中の UPu 及び Nd の同位体組成分析結果 (単位原子百分率)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 234U 001789 00329 00141 00246 00077

plusmn 000007 00001 00002 00002 00002 235U 11220 17429 02320 03689 00219

plusmn 00008 00005 00003 00003 00002 236U 03805 062693 04799 07900 02916

plusmn 00004 000002 00001 00002 00001 238U 984796 975973 992741 988164 996787

plusmn 00008 00005 00004 00004 00003 238Pu 1381 186 345 468 341

plusmn 0008 001 002 003 002 239Pu 627305 62634 42290 41498 369711

plusmn 00008 0001 0003 0005 00007 240Pu 25047 245073 32030 31898 302074

plusmn 0001 00008 0004 0007 00006 241Pu 70503 7143 8898 877 8136

plusmn 00005 0001 0004 001 0002 242Pu 37915 38550 13333 13147 212796

plusmn 00007 00007 0004 0003 00008 142Nd 1639 0623 11173 1088 1655

plusmn 0003 0003 00003 0001 0002 143Nd 21002 21210 135747 132774 88781

plusmn 0005 0002 00008 00008 00005 144Nd 30748 31879 37724 38747 41187

plusmn 0004 0002 0001 0002 0002 145Nd 16540 16760 15007 14895 136618

plusmn 0004 0002 0001 0001 00009 146Nd 16799 16789 18682 18740 20038

plusmn 0008 0003 0002 0003 0002 148Nd 8868 8730 9211 8933 9522

plusmn 0007 0003 0002 0002 0002 150Nd 4404 4010 4684 4320 5059

plusmn 0005 0002 0001 0001 0001 238Pu については238U による影響を考慮しα線測定の結果を用いた 238Pu のplusmnはα線測定誤差を 05質量分析法による同位体比測定誤差を

01とし統計的な誤差伝播の計算により算出した Pu の同位体組成は表 B-3 の結果に 241Pu 及び 242Pu を加え百分率したも

のである 各plusmnは質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な

誤差伝播の計算により算出した

JAEA-Research 2013-020

- 79 -

原子数の算出には次の式を用いた

Rms times Sps - Spm

原子数 = Abm - Rms times Abs

Rms スパイク添加後の 238U233U239Pu242Pu148Nd150Nd 原子数比

Sps 添加した濃縮同位体の量(原子数)233U242Pu150Nd 量

Spm 添加した濃縮同位体の量(原子数)238U239Pu148Nd 量

Abm 試料中の同位体の比238UU239PuPu148NdNd

Abs 試料中の同位体の比233UU242PuPu150NdNd

表 B-6 添加したスパイク中の UPu 及び Nd の原子数 (単位原子数)

試料名 U 233U Sps 238U Spm

2F1ZN2c2 57221E+15 56230E+15 49433E+13 2F1ZN2c3 57146E+15 56156E+15 49369E+13 2F1ZN3c2 57201E+15 56210E+15 49416E+13 2F1ZN3c3 57216E+15 56225E+15 49429E+13 2F1ZN3a9 57325E+15 56332E+15 49523E+13

試料名 Pu 242Pu Sps 239Pu Spm

2F1ZN2c2 14402E+14 14382E+14 42006E+10 2F1ZN2c3 14383E+14 14364E+14 41952E+10 2F1ZN3c2 14397E+14 14377E+14 41992E+10 2F1ZN3c3 14401E+14 14381E+14 42003E+10 2F1ZN3a9 14428E+14 14409E+14 42083E+10

試料名 Nd 150Nd Sps 148Nd Spm

2F1ZN2c2 96421E+13 87527E+13 11428E+12 2F1ZN2c3 96295E+13 87412E+13 11413E+12 2F1ZN3c2 96388E+13 87496E+13 11424E+12 2F1ZN3c3 96413E+13 87519E+13 11427E+12 2F1ZN3a9 96597E+13 87687E+13 11449E+12

57221times1015を示す

表 B-5 二次希釈試料分取量とスパイク添加量 試料名 試料分取量(g) 添加量(g)

2F1ZN2c2 11070 11496 2F1ZN2c3 11060 11481 2F1ZN3c2 11069 11492 2F1ZN3c3 11071 11495 2F1ZN3a9 11068 11517

JAEA-Research 2013-020

- 80 -

表 B-7 二次希釈試料の UPu 及び Nd 同位体組成(測定値) (単位原子数比)

試料名 233UU Abs 238UU Abm

2F1ZN2c2 0 09848 2F1ZN2c3 0 09760 2F1ZN3c2 0 09927 2F1ZN3c3 0 09882 2F1ZN3a9 0 09968

試料名 242PuPu Abs 239PuPu Abm

2F1ZN2c2 00379 06273 2F1ZN2c3 00386 06263 2F1ZN3c2 01333 04229 2F1ZN3c3 01315 04150 2F1ZN3a9 02128 03697

試料名 150NdNd Abs 148NdNd Abm

2F1ZN2c2 00440 00887 2F1ZN2c3 00401 00873 2F1ZN3c2 00468 00921 2F1ZN3c3 00432 00893 2F1ZN3a9 00506 00952

表 B-8 混合スパイク添加後の二次希釈試料の同位体比測定結果 (単位原子数比)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 233U238U 0410984 031750 034736 0383628 0264855

plusmn 0000042 000010 000010 0000094 0000048 242Pu239Pu 182016 1364439 218793 236969 222127

plusmn 000011 0000042 000021 000020 000017 148Nd150Nd 0089986 0149877 0186518 0211642 0266697

plusmn 0000017 0000033 0000034 0000024 0000058

各plusmnは質量分析法による同位体比測定結果(3 回繰り返し測定)の標準偏差を示す

JAEA-Research 2013-020

- 81 -

表 B-9 二次希釈試料の UPu 及び Nd 原子数の算出結果 U

試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 243319 13843E+16 0101 2F1ZN2c3 314965 18072E+16 0105 2F1ZN3c2 287884 16251E+16 0104 2F1ZN3c3 260669 14782E+16 0103 2F1ZN3a9 377565 21288E+16 0102

Pu 試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 054940 13022E+14 0060 2F1ZN2c3 073290 17594E+14 0060 2F1ZN3c2 045705 18143E+14 0062 2F1ZN3c3 042200 16870E+14 0062 2F1ZN3a9 045019 23666E+14 0061

Nd 試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 008999 79480E+13 0125 2F1ZN2c3 014988 14713E+14 0103 2F1ZN3c2 018652 18203E+14 0096 2F1ZN3c3 021164 21674E+14 0096 2F1ZN3a9 026670 27214E+14 0096

13843times1016を示す

表 B-10 二次希釈試料のウラン濃度

試料名 二次希釈試料 分取量(g) 1

分取試料中の U 原子数2

二次希釈試料の

U 濃度 (原子数g 溶液)

2F1ZN2c2 11070 13843E+16 1250E+16 2F1ZN2c3 11060 18072E+16 1634E+16 2F1ZN3c2 11069 16251E+16 1468E+16 2F1ZN3c3 11071 14782E+16 1335E+16 2F1ZN3a9 11068 21288E+16 1923E+16

1表 B-5 参照 2表 B-9 参照 13843times1016を示す

This is a blank page

国際単位系(SI)

乗数  接頭語 記号 乗数  接頭語 記号

1024 ヨ タ Y 10-1 デ シ d1021 ゼ タ Z 10-2 セ ン チ c1018 エ ク サ E 10-3 ミ リ m1015 ペ タ P 10-6 マイクロ micro1012 テ ラ T 10-9 ナ ノ n109 ギ ガ G 10-12 ピ コ p106 メ ガ M 10-15 フェムト f103 キ ロ k 10-18 ア ト a102 ヘ ク ト h 10-21 ゼ プ ト z101 デ カ da 10-24 ヨ ク ト y

表5SI 接頭語

名称 記号 SI 単位による値

分 min 1 min=60s時 h 1h =60 min=3600 s日 d 1 d=24 h=86 400 s度 deg 1deg=(π180) rad分 rsquo 1rsquo=(160)deg=(π10800) rad秒 rdquo 1rdquo=(160)rsquo=(π648000) rad

ヘクタール ha 1ha=1hm2=104m2

リットル Ll 1L=11=1dm3=103cm3=10-3m3

トン t 1t=103 kg

表6SIに属さないがSIと併用される単位

名称 記号 SI 単位で表される数値

電 子 ボ ル ト eV 1eV=1602 176 53(14)times10-19Jダ ル ト ン Da 1Da=1660 538 86(28)times10-27kg統一原子質量単位 u 1u=1 Da天 文 単 位 ua 1ua=1495 978 706 91(6)times1011m

表7SIに属さないがSIと併用される単位でSI単位で表される数値が実験的に得られるもの

名称 記号 SI 単位で表される数値

キ ュ リ ー Ci 1 Ci=37times1010Bqレ ン ト ゲ ン R 1 R = 258times10-4Ckgラ ド rad 1 rad=1cGy=10-2Gyレ ム rem 1 rem=1 cSv=10-2Svガ ン マ γ 1γ=1 nT=10-9Tフ ェ ル ミ 1フェルミ=1 fm=10-15mメートル系カラット 1メートル系カラット = 200 mg = 2times10-4kgト ル Torr 1 Torr = (101 325760) Pa標 準 大 気 圧 atm 1 atm = 101 325 Pa

1cal=41858J(「15」カロリー)41868J(「IT」カロリー)4184J(「熱化学」カロリー)

ミ ク ロ ン micro 1 micro =1microm=10-6m

表10SIに属さないその他の単位の例

カ ロ リ ー cal

(a)SI接頭語は固有の名称と記号を持つ組立単位と組み合わせても使用できるしかし接頭語を付した単位はもはや コヒーレントではない(b)ラジアンとステラジアンは数字の1に対する単位の特別な名称で量についての情報をつたえるために使われる

 実際には使用する時には記号rad及びsrが用いられるが習慣として組立単位としての記号である数字の1は明 示されない(c)測光学ではステラジアンという名称と記号srを単位の表し方の中にそのまま維持している

(d)ヘルツは周期現象についてのみベクレルは放射性核種の統計的過程についてのみ使用される

(e)セルシウス度はケルビンの特別な名称でセルシウス温度を表すために使用されるセルシウス度とケルビンの

  単位の大きさは同一であるしたがって温度差や温度間隔を表す数値はどちらの単位で表しても同じである

(f)放射性核種の放射能(activity referred to a radionuclide)はしばしば誤った用語でrdquoradioactivityrdquoと記される

(g)単位シーベルト(PV200270205)についてはCIPM勧告2(CI-2002)を参照

(a)量濃度(amount concentration)は臨床化学の分野では物質濃度

  (substance concentration)ともよばれる(b)これらは無次元量あるいは次元1をもつ量であるがそのこと   を表す単位記号である数字の1は通常は表記しない

名称 記号SI 基本単位による

表し方

秒ルカスパ度粘 Pa s m-1 kg s-1

力 の モ ー メ ン ト ニュートンメートル N m m2 kg s-2

表 面 張 力 ニュートン毎メートル Nm kg s-2

角 速 度 ラジアン毎秒 rads m m-1 s-1=s-1

角 加 速 度 ラジアン毎秒毎秒 rads2 m m-1 s-2=s-2

熱 流 密 度 放 射 照 度 ワット毎平方メートル Wm2 kg s-3

熱 容 量 エ ン ト ロ ピ ー ジュール毎ケルビン JK m2 kg s-2 K-1

比熱容量比エントロピー ジュール毎キログラム毎ケルビン J(kg K) m2 s-2 K-1

比 エ ネ ル ギ ー ジュール毎キログラム Jkg m2 s-2

熱 伝 導 率 ワット毎メートル毎ケルビン W(m K) m kg s-3 K-1

体 積 エ ネ ル ギ ー ジュール毎立方メートル Jm3 m-1 kg s-2

電 界 の 強 さ ボルト毎メートル Vm m kg s-3 A-1

電 荷 密 度 クーロン毎立方メートル Cm3 m-3 sA表 面 電 荷 クーロン毎平方メートル Cm2 m-2 sA電 束 密 度 電 気 変 位 クーロン毎平方メートル Cm2 m-2 sA誘 電 率 ファラド毎メートル Fm m-3 kg-1 s4 A2

透 磁 率 ヘンリー毎メートル Hm m kg s-2 A-2

モ ル エ ネ ル ギ ー ジュール毎モル Jmol m2 kg s-2 mol-1

モルエントロピー モル熱容量ジュール毎モル毎ケルビン J(mol K) m2 kg s-2 K-1 mol-1

照射線量(X線及びγ線) クーロン毎キログラム Ckg kg-1 sA吸 収 線 量 率 グレイ毎秒 Gys m2 s-3

放 射 強 度 ワット毎ステラジアン Wsr m4 m-2 kg s-3=m2 kg s-3

放 射 輝 度 ワット毎平方メートル毎ステラジアン W(m2 sr) m2 m-2 kg s-3=kg s-3

酵 素 活 性 濃 度 カタール毎立方メートル katm3 m-3 s-1 mol

表4単位の中に固有の名称と記号を含むSI組立単位の例

組立量SI 組立単位

名称 記号

面 積 平方メートル m2

体 積 立法メートル m3

速 さ 速 度 メートル毎秒 ms加 速 度 メートル毎秒毎秒 ms2

波 数 毎メートル m-1

密 度 質 量 密 度 キログラム毎立方メートル kgm3

面 積 密 度 キログラム毎平方メートル kgm2

比 体 積 立方メートル毎キログラム m3kg電 流 密 度 アンペア毎平方メートル Am2

磁 界 の 強 さ アンペア毎メートル Am量 濃 度 (a) 濃 度 モル毎立方メートル molm3

質 量 濃 度 キログラム毎立法メートル kgm3

輝 度 カンデラ毎平方メートル cdm2

屈 折 率 (b) (数字の) 1 1比 透 磁 率 (b) (数字の) 1 1

組立量SI 基本単位

表2基本単位を用いて表されるSI組立単位の例

名称 記号他のSI単位による

表し方SI基本単位による

表し方平 面 角 ラジアン(b) rad 1(b) mm立 体 角 ステラジアン(b) sr(c) 1(b) m2m2

周 波 数 ヘルツ(d) Hz s-1

ントーュニ力 N m kg s-2

圧 力 応 力 パスカル Pa Nm2 m-1 kg s-2

エ ネ ル ギ ー 仕 事 熱 量 ジュール J N m m2 kg s-2

仕 事 率 工 率 放 射 束 ワット W Js m2 kg s-3

電 荷 電 気 量 クーロン A sC電 位 差 ( 電 圧 ) 起 電 力 ボルト V WA m2 kg s-3 A-1

静 電 容 量 ファラド F CV m-2 kg-1 s4 A2

電 気 抵 抗 オーム Ω VA m2 kg s-3 A-2

コ ン ダ ク タ ン ス ジーメンス S AV m-2 kg-1 s3 A2

バーエウ束磁 Wb Vs m2 kg s-2 A-1

磁 束 密 度 テスラ T Wbm2 kg s-2 A-1

イ ン ダ ク タ ン ス ヘンリー H WbA m2 kg s-2 A-2

セ ル シ ウ ス 温 度 セルシウス度(e) Kンメール束光 lm cd sr(c) cd

スクル度照 lx lmm2 m-2 cd放射性核種の放射能( f ) ベクレル(d) Bq s-1

吸収線量 比エネルギー分与カーマ

グレイ Gy Jkg m2 s-2

線量当量 周辺線量当量 方向

性線量当量 個人線量当量シーベルト(g) Sv Jkg m2 s-2

酸 素 活 性 カタール kat s-1 mol

表3固有の名称と記号で表されるSI組立単位SI 組立単位

組立量

名称 記号 SI 単位で表される数値

バ ー ル bar 1bar=01MPa=100kPa=105Pa水銀柱ミリメートル mmHg 1mmHg=133322Paオングストローム Å 1Å=01nm=100pm=10-10m海 里 M 1M=1852mバ ー ン b 1b=100fm2=(10-12cm)2=10-28m2

ノ ッ ト kn 1kn=(18523600)msネ ー パ Npベ ル B

デ ジ ベ ル dB

表8SIに属さないがSIと併用されるその他の単位

SI単位との数値的な関係は    対数量の定義に依存

名称 記号

長 さ メ ー ト ル m質 量 キログラム kg時 間 秒 s電 流 ア ン ペ ア A熱力学温度 ケ ル ビ ン K物 質 量 モ ル mol光 度 カ ン デ ラ cd

基本量SI 基本単位

表1SI 基本単位

名称 記号 SI 単位で表される数値

エ ル グ erg 1 erg=10-7 Jダ イ ン dyn 1 dyn=10-5Nポ ア ズ P 1 P=1 dyn s cm-2=01Pa sス ト ー ク ス St 1 St =1cm2 s-1=10-4m2 s-1

ス チ ル ブ sb 1 sb =1cd cm-2=104cd m-2

フ ォ ト ph 1 ph=1cd sr cm-2 104lxガ ル Gal 1 Gal =1cm s-2=10-2ms-2

マ ク ス ウ ェ ル Mx 1 Mx = 1G cm2=10-8Wbガ ウ ス G 1 G =1Mx cm-2 =10-4Tエルステッド( c ) Oe 1 Oe  (1034π)A m-1

表9固有の名称をもつCGS組立単位

(c)3元系のCGS単位系とSIでは直接比較できないため等号「   」

   は対応関係を示すものである

(第8版2006年改訂)

この印刷物は再生紙を使用しています

Page 6: JAEA-Research 2013-020JAEA-Research 2013-020 - 1 - 1.はじめに 日本原子力研究開発機構(以下「JAEA」という。)は原子力安全基盤機構(以下「JNES」と

JAEA-Research 2013-020

- 2 -

業では高燃焼度 BWR 9times9B 型ウラン燃料集合体から取得した高燃焼度燃料二酸化ウランペレ

ットについて核設計上重要な核分裂生成核種(FP 核種)の組成及び燃焼度測定のための核種の

組成を測定した

測定の対象とした燃料は福島第 2 発電所 1 号機(2F1)で使用された 2F1ZN2 集合体及び

2F1ZN3 集合体である2F1ZN2 集合体は 3 サイクル照射された集合体平均燃焼度が 356GWdt

の燃料集合体である一方2F1ZN3 集合体は 5 サイクルにわたって用いられ集合体平均燃焼

度が 535GWdt に達しているこれらの集合体からそれぞれ 2 試料(2F1ZN2c22F1ZN2c3)

及び 3 試料(2F1ZN3c22F1ZN3c3 及び 2F1ZN3a9)の合計 5 試料を取り出して組成測定を実

施した組成測定試験では特に反応度評価上重要な FP 核種である 142Nd143Nd144Nd145Nd

146Nd148Nd150Nd147Pm147Sm148Sm149Sm150Sm151Sm152Sm153Eu154Eu

155Eu154Gd155Gd156Gd157Gd158Gd160Gd95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

134Cs 等に着目した測定を実施したこれらに加えて燃焼率測定のために U 及び Pu の組成測定も

行った従来旧日本原子力研究所が実施してきた照射後試験ではアクチノイド同位体の測定に

着眼した試験を行ってきたため当該事業は JAEA における使用済燃料組成測定試験の能力を大

幅に向上させる大きな意義がある本事業は平成 20 年度より開始し平成 23 年度で終了してい

22 FP 核種の組成測定に関する 2 つの手法の特徴

FP 核種の組成測定については2 つの手法を適用している1 つはJAEA で燃焼率評価に必

要な UPu 及び Nd の測定に特化した手法として定常的に実施している手法である受託事業で

はこの手法を「従来法」と呼びUPu 及び Nd の測定に適用した一方その他 FP 核種につ

いては受託事業によって導入した高分解能 ICP-MS(HR-ICP-MS)を使用することによる簡便

且つ必要十分な精度を有する手法を新規に検討して対応することとした受託事業ではこれを「現

行法」と呼んでいる以下に従来法と現行法の特徴を述べる

221 従来法 5)

本法は旧日本原子力研究所が考案しその後 JAEA が現在に至るまで適用しているものでリ

ファレンスとして扱われている手法である本法では化学分離に硝酸-メタノール混液系によ

る陰イオン交換分離法を適用し化学分離した各元素の測定に TIMS を使用している陰イオン

交換による化学分離スキームを図 2-1 に示す

燃焼率は試料中の UPu 及び 148Nd の原子個数比で算出される本法による燃焼率測定では

UPu 及び Nd の原子個数比の算出に混合スパイクを用いた同位体希釈法を適用している同

位体希釈法は元素の高精度定量分析に用いられる手法で目的元素の特定の質量の同位体を濃

縮した化合物あるいは単体元素(スパイクという)を既知量添加し同位体組成の変化を質量分

析装置で測定するものでありその変化の程度から試料中の目的元素量を算出できる

本法ではUPu 及び Nd の各同位体組成及び原子個数比の確定した混合スパイクを用いるこ

JAEA-Research 2013-020

- 3 -

とで試料中の UPu 及び 148Nd の原子個数比を算出することができる混合スパイクはU

Pu及びNdの各同位体組成及び原子個数比が固定値であり経時等による濃度変化は影響しない

すなわち混合スパイク及び試料中の UPu 及び Nd の各濃度は燃焼率に関与しないことから

混合スパイクの適用は試料の分取希釈等における重量測定の手間とともにそれらの操作に

付随する誤差の影響を排除することが可能となる利点を有している本法は化学分離及び測定

に熟練を要するがJAEA での化学分離の実績は豊富であり高精度での同位体比測定が可能な

TIMS(主同位体で<plusmn01)及び混合スパイクによる同位体希釈法の適用と相まって高い信

頼性を有している

222 現行法 6)

本法は化学分離に抽出クロマトグラフィーを測定に HR-ICP-MS を適用している

HR-ICP-MS による測定は TIMS と比較して測定精度がやや落ちる(主同位体でplusmn1程度)が

照射後試験の解析精度を考えると十分な精度を有しているまた本試験のように測定対象とし

た FP 核種が多数に及んでいる場合に必要な精度を確保しつつ比較的短時間でデータを取得す

ることが期待できる抽出クロマトグラフィーによる化学分離スキームを図 2-2 に示す

今回の化学分離に適用した抽出クロマトグラフィーは従来法と比較して極めて迅速な手法で

あるしかしながらこの化学分離方法は平成 22 年度報告書 3) において Nd フラクションに

Ce が混入したことにより142Ce の寄与による 142Nd の補正を実施する必要があるなど現時点

では改良の余地があることが分かっているこの同重体の測定結果に与える影響は 4 章で議論す

るなおHR-ICP-MS での測定はTIMS による測定が 1 元素ずつであることに対して多元

素の同時測定が可能であることが大きな利点であるただし同重体の干渉による影響を排除す

ることは困難なため希土類元素等の同重体を多数有する元素等については化学分離が不可欠で

あることは TIMS と同様である

JAEA-Research 2013-020

- 4 -

試 料 組成用30μg as U定量用10μg as U

1M HCl

1M HNO3 - 90 CH3OH

Cs U(Sr) Sr EuCmAm Nd

カラム陰イオン交換樹脂

10M HCl

CeTh Pu(Np)

155M HNO3 02ml蒸発乾固10M HCl 02ml蒸発乾固1M HCl 05ml1M NH2OH - HCl 001ml蒸発乾固155M HNO3 04mlCH3OH 4ml混合後カラムに流す

1M HNO3 - 90 CH3OH

03M HNO3 - 80 CH3OH

03M HNO3 - 80 CH3OH

1M HNO3 - 90 CH3OH

図 2-1 従来法における陰イオン交換による化学分離スキーム

JAEA-Research 2013-020

- 5 -

図 2-2 現行法における抽出クロマトグラフィーによる化学分離スキーム

JAEA-Research 2013-020

- 6 -

23 測定結果における差異の発生と受託事業で推定したその原因

本事業の平成 23 年度報告書 4) においてNd 定量値の結果に従来法(陰イオン交換分離-TIMS

測定221 項参照)と現行法(抽出クロマトグラフィー-HR-ICP-MS 測定222 項参照)で

差異を生じたことが問題点として挙げられた差異は2F1ZN3c2 及び 2F1ZN3a9 試料で 2-3

2F1ZN3c3 試料で 8であったASTM 規格で定義された Nd-148 法の測定誤差が 3程度である

としても近年の詳細な燃焼率評価の結果を考えると2F1ZN3c2 及び 2F1ZN3a9 試料における

差異も若干大きく特に 2F1ZN3c3 試料の差異 8は有意であると考えた

従来法と現行法によって得られた測定値に差異が生じた原因はそれぞれの測定手法に内在す

る原因そのものによって生じるだけでなくその他実験に供する試料やデータの処理が原因と

なっている可能性もある当該事業の平成 23 年度に原因の検討及び再分析を実施しておりその

原因を以下のいずれかによるものと推定した

① 燃料溶解溶液の二次希釈試料から測定試料を調製する際の分取希釈秤量操作における液

撥ね等による試料ロス秤量値の読み取り間違い等

② 燃料溶解溶液の一次希釈試料から二次希釈試料の調製時の分取希釈秤量操作における液

撥ね等による試料ロス秤量値の読み取り間違い等

③ HR-ICP-MS の感度変化等による測定上のエラー

④ スパイク試料の Nd 表示値の誤り

上記の推定原因に対し平成 23 年度に再分析を実施したところ以下の結果を得た 4)① に

ついては二次希釈試料による Nd 再測定を実施した結果同様の結果が得られたため原因で

ないことがわかった③及び④については新たに Nd スパイク試料を調製し二次希釈試料を

TIMS により測定したところHR-ICP-MS と同様の結果が得られたため原因でないことが確

認されている

②については 二次希釈試料に対する U 濃度を測定し平成 21 年度に実施した従来法から算

出した U 濃度と比較したところ4~12の差異が生じた当該事業では各 FP 核種量は U 原

子数を分母として規格化しているすなわち平成 22 年度に報告した希土類元素の定量値は平成

21 年度に実施した従来法によって一次希釈試料に対して測定した溶液重量あたりの U 原子数に

二次希釈試料調製の際の希釈率を用いて U 濃度を算出しその値を使用して規格化しているそ

こで平成 22 年度に得られた現行法による Nd 定量結果について平成 23 年度に再測定した U 原

子数を使用して再評価したところ従来法との差異が 2F1ZN2c3 及び 2F1ZN3c2 で 7

2F1ZN2c22F1ZN3c3 及び 2F1ZN3a9 で 4となった

したがって差異の原因は②の一次希釈試料から二次希釈試料を調製する段階で液撥ね等の

JAEA-Research 2013-020

- 7 -

操作や表示値読み取りのミスがあったことではないかと考えられたしかし当該事業内ではこ

れ以上の原因を特定するまでには至らなかった

3フォローアップ測定

31 フォローアップ測定の目的

JAEA では東京電力福島第一原子力発電所事故に対応する技術開発の一つとして今後も継

続して燃焼燃料中の FP 核種測定に係る試験を行う計画であるNd の測定は燃焼率評価に必須の

項目であり信頼性の高い結果が求められるまた2 つの手法による測定結果の差に関する原

因の究明は今後の試験を行う上で重要であるこのため確度の高い測定結果を取得するととも

に測定結果の差異の原因を究明することを目的として受託事業で行った燃料溶解溶液全試料

を対象として燃焼率評価に必要な元素(UPu 及び Nd)の再分析を実施するフォローアップ測

定を実施することとした

32 従来法と現行法の差の原因に関する再検討

23 項において平成 23 年度に実施した受託事業における原因究明では二次希釈試料の調整

作業の段階で測定値に影響を与える要因のあったことが示唆されている今回のフォローアップ

測定を開始する前に従来法と現行法の間に差異が生じる原因を以下のように再度検討した

(1) 平成 21 年度に実施した従来法による UPu 及び Nd の測定では試料分取量が極めて少量

であったため(溶液重量で 003~006 g 程度)秤量値の誤差が溶液重量あたりの U 原子数定

量結果に影響を与えている可能性があることが考えられる燃焼率の評価においては 221 項

で述べたとおりUPuNd の混合スパイクを使用して U に対する Pu 及び 148Nd の原子個

数比を用いて算出されることから溶液重量あたりの U 原子数はその評価には関与しないし

かし本受託事業では現行法によって測定する各 FP 核種値の規格化に用いる U 原子数とし

て従来法によって測定した一次希釈試料の溶液重量あたりの U 原子数を希釈倍率で除した値

を使用したことから従来法で測定した U 原子数の値に不確定性が存在した場合現行法の

Nd 定量値に影響を与える

(2) 受託事業で行った測定の前にUPu 及び Nd の混合スパイクの校正を実施していなかった

前述したとおり燃焼率は試料中の UPu 及び 148Nd の原子個数比から算出されるこの原

子個数比はUPu 及び Nd の混合スパイクを用いた同位体希釈法により求められる混合ス

パイクを使用した場合溶液蒸発があったとしても原子個数比の関係は保たれるが信頼性の

高い燃焼率測定を実施するには混合スパイクの UPu 及び Nd の原子個数比を校正しそ

れらの値を確定しておく必要があったまた混合スパイクの校正を実施していなかったこと

JAEA-Research 2013-020

- 8 -

は上記(1)に記述したとおり現行法によって測定する各 FP 核種値の規格化に用いる U

原子数の値に不確定性が生じる原因の一つとなることが考えられるなお受託事業で使用し

た混合スパイクは平成 21 年度に実施した従来法で全量を消費したため2 つの手法による

測定結果の差異の発生が認められた後に当該混合スパイクの原子個数比を確認することはで

きなかった

(3) 平成 21 年度に実施した従来法において化学操作上のミスを生じた可能性がある本事業の

平成 22 年度報告書 3) で全ての試料において従来法と現行法による Nd の同位体組成測定結

果は良い一致を示していることが述べられている同位体組成が一致していながら定量値に

差異が生じる原因としては同位体希釈法によるスパイク添加試料の化学分離操作において

作業環境や試薬等に存在する天然 Nd による汚染や試料間の相互汚染等により起こりうると

考えたなお23 節に述べたとおり現行法に対して差異原因究明のための二次希釈試料

の再測定等を実施しており同様の差異を有する結果が得られていることから平成 21 年度

に実施した従来法において上述した化学操作上のミスが発生していると考えた

33 測定

331 測定条件の改善

23 節で記載したとおり2 つの手法による Nd 定量値の差異の原因として二次希釈試料の調

製段階での問題が測定値に影響を与える要因が示唆されたまた32 節で記載したとおり従来

法による溶液重量あたりの U 原子数値の影響に加え混合スパイクの校正未実施により発生した

可能性も新たに抽出したこれらは測定に使用した試料の健全性及び従来法による測定に問題

があった可能性を意味している差異の原因を排除し確度の高いデータを得るための対応を以

下に示すなお測定方法は22 節に示した各方法の特徴を考慮し実績の豊富な従来法を採用

した

(1) 使用するすべての試料について試料原液から再調製することとしUPu 及び Nd の測定

には全て新たに調製した二次希釈試料を使用した分取等の操作に使用する分析天秤は少

数点以下 4 桁まで表示可能なものを使用し秤量は全て 05g 以上とすることで分取等に係

る不確定性を排除することとした以下に使用した分析天秤を示すなお再調製試料等の

取扱いについては分取希釈の状況を撮影する作業環境を清浄化する試薬類は超高純度

レベルを使用するなど間違いや汚染等が生じないように細心の注意を払った

エーアンドディ GH-252 及び FR-300

メトラートレド AE200

(2) 測定を行う前にスパイクに係わる不確定性を排除するため混合スパイクの値付けを実施

JAEA-Research 2013-020

- 9 -

した詳細は 332 項に示すなお当該スパイクは本フォローアップ測定用に新規に入手

したものであり受託事業内で使用した混合スパイクとは異なる

(3) 再調製した二次希釈試料の測定により試料原液の U 濃度を算出することとした本フォロ

ーアップ測定の主目的は確定したデータを取得することであるため燃焼率評価に必要な元素

である UPu 及び Nd の各同位体組成及び原子個数比を求めるだけでよく試料原液の U 濃

度を求める必要はないしかし燃焼燃料の照射後試験では95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag 等

の難溶解性 FP 核種も測定対象でありこれらを他の FP 核種と同様に U を分母として規格化

するためには試料原液の U 濃度を求める必要があるここでは今後も照射後試験を継続し

て実施することを想定しホットセル内での重量測定の操作性の確認として位置付けて実施し

332 混合スパイク試料の値付け

定量に使用する混合スパイクは使用前に UPu 及び Nd の標準試料による濃度値付けを実施

し使用するスパイクに関係する値の不確定性を排除することとした図 3-1 に混合スパイク

試料値付けの作業フローを示す

燃焼率評価のための UPu 及び Nd 測定に使用する混合スパイクには233U242Pu 及び 150Nd

の各濃縮同位体を用いたこれに以下に示す UPu 及び Nd の濃度標準を用いた同位体希釈法

により濃度を値付けた

U 濃度標準高純度天然金属 U(旧日本原子力研究所製JAERI-U4)

Pu 濃度標準高純度金属 Pu(米国旧 National Bureau of Standards(NBS)製 949c)

Nd 濃度標準高純度 Nd(関東化学製 Nd2O3試薬(3N5))

上記濃度標準は超高純度硝酸(多摩化学工業製 TAMAPURE-AA100)及び超純水を用いて

溶解した溶解分取及び希釈操作においては全て重量測定を行い重量測定値から濃度を値付

けた混合スパイク試料は同位体希釈法による値付けを行うため同位体組成測定用と定量用

(UPu 及び Nd の各濃度標準添加試料)の 2 系統での分離操作を実施した化学分離は従来法

の陰イオン交換分離法により行いUPu 及び Nd を分離した後それぞれを TIMS によって測

定した(334 項に後述)U 濃度標準及び Nd 濃度標準については天然組成であり同位体組成

測定の必要はないがコンタミ等の影響がないことを確認するため同位体組成測定を実施した

また238Pu に干渉する 238U の影響を補正するため混合スパイク試料の Pu 組成測定用試料は

アルファ放射能測定を行った(335 項に後述)さらにPu 濃度標準については組成測定日を

基準として Pu 純度保証日への崩壊補正を行い測定日における Pu 純度補正を実施した

混合スパイク試料の値付け結果を表 3-1 に示す

JAEA-Research 2013-020

- 10 -

図 3-1 混合スパイク試料の値付けの作業フロー

表 3-1 混合スパイク試料中の UPu 及び Nd の同位体組成及び濃度

U Pu Nd 2012625 現在の値 2012628 現在の値 2012712 現在の値

同位体組成 (原子百分率) 誤差()

同位体組成 (原子百分率) 誤差()

同位体組成 (原子百分率) 誤差()

233 982683 00006 238 00030 30 142 20111 030 234 08466 003 239 00292 066 143 12064 004 235 00209 134 240 00892 025 144 19671 009 236 lt0001 - 241 00134 337 145 10494 005 238 08639 004 242 998653 0001 146 18052 005 148 11852 014 150 907755 001

濃度 濃度 濃度 192660 ngg 010 5036 ngg 006 2081 ngg 009 238Pu については238U による影響を考慮しα線測定の結果を用いた誤差はα線測定の計

数誤差を 3とし質量分析法による同位体比測定誤差を統計的な誤差伝播の計算により算出した

各同位体組成の誤差は質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な誤差

伝播の計算により算出した 各濃度の誤差は同位体希釈法の算出式に基づき統計的な誤差伝播の計算により算出した

各plusmnは質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な誤差伝播の計算によ

り算出した

混合スパイク試料

U 濃度標準

Pu 濃度標準

Nd 濃度標準

UPu 及び Nd 同位体組成測定

(Pu についてはアルファ放射能測定を併用)

UPu 及び Nd 同位体比測定

(U233238Pu242239Nd142150)

混合スパイク試料中 UPu 及び Nd 濃度の算出

Pu 濃度標準

同位体 組成測定

陰イオン交換分離法による化学分離

U 濃度標準

Nd 濃度標準

同位体 組成測定

JAEA-Research 2013-020

- 11 -

333 分析操作

二次希釈試料からUPu 及び Nd 同位体組成測定用と同位体希釈法による定量用試料を分取

した定量用試料には 332 項で値付けた混合スパイク試料を添加したその後図 2-1 の分離ス

キームに従い同位体組成測定用及び定量用試料中の UPu 及び Nd を化学分離した各分離液

を蒸発乾固後再溶解しTIMS による測定を行ったまた分離した Pu 同位体組成用試料の一

部を分取し238Pu に干渉する 238U の影響を補正するためのアルファ放射能測定を実施した図

3-2 に分析操作のフローを示す

図 3-2 分析操作フロー

334 TIMS 測定

同位体組成測定にはフィニガンマット社製の TIMS である MAT262 を用いた本装置は

イオン検出器に 7 つのファラデーカップを備え最大 13 試料を組み込むことができる

333 項で分離した UPu 及び Nd の乾固物を約 1M 硝酸で溶解した溶解濃度は燃料の溶

解及び分取希釈データから各元素のおおよその含有量を推定し約 100ngUmicroL30ngPumicroL

及び 5ngNdmicroL となるよう調整した各溶解液 1microL をマイクロピペットで TIMS 用試料フィラメ

ントに塗布し電流を通して酸化物として固着させたのち装置内部の所定の箇所に設置し真

空排気等を行った試料を測定する前には試料と同時に設置した校正用試料を用いて装置の質

量校正やファラデーカップ位置の調整等を実施した

試料の同位体組成測定は全てトータルエバポレーション法で行ったトータルエバポレーショ

ン法は試料に塗布した試料を完全に蒸発させその過程において発生するイオン全てを検出す

二次希釈試料

混合スパイク試料

陰イオン交換分離

UPu 及び Nd 同位体組成測定

(Pu についてはアルファ放射能測定を併用)

UPu 及び Nd 同位体比 測定

(U233238Pu242239Nd148150)

分析結果(原子数Total-U)

JAEA-Research 2013-020

- 12 -

る方法であり質量差別効果に伴うバイアスの補正を必要としない利点がある測定は同一の

試料から 3 回の繰り返し測定を行いその平均値を測定値とした各同位体組成結果に付随する

誤差は各同位体比の繰り返し測定による標準偏差を誤差伝播して算出したまた同位体希釈

法による定量結果に付随する誤差は同位体希釈法の算出式に基づき上記同位体組成結果の誤

差混合スパイク試料の誤差等を伝播して算出した

335 アルファ放射能測定

アルファ放射能測定用試料は従来法の陰イオン交換法により分離した Pu 溶液の一部を分取

し238Pu として一試料あたり 10~100Bq 程度に希釈調整したのち各試料を 25mmφタンタ

ル板に焼き付け調製した上でその試料に対してアルファ線スペクトロメータ(EGG ORTEC

モデル 676A)にて238Pu 放射能と 239Pu 及び 240Pu 放射能の和に対する比を測定した

238Pu は同位体組成としては少量であるが半減期が短いためアルファ線スペクトルを測定す

ると大きなピークが得られる得られた 238Pu のピークは239Pu 及び 240Pu のピーク領域に影響

を与えるため文献 7) に従いテーリング補正を実施している求めた放射能比にTIMS による

同位体組成測定結果を併用し238Pu 同位体比を算出した

アルファ放射能測定における測定誤差は同法による繰り返し測定誤差 02以下及び試料調製

誤差 035以下を伝播して 05以下と算出した

34 測定結果

全 U 原子数に対する原子個数比で表される結果一覧を表 3-2 に示す各同位体の測定誤差は

その存在量(割合)に依存するこれは存在量が多い同位体は TIMS で測定した時の検出信号

が大きいために計数誤差が小さくなり存在量が少ない同位体は検出信号が小さいために計数誤

差が大きくなることによるフォローアップ測定においてはU では同位体存在度が<005

では誤差<plusmn3同位体存在度が 005~2では<plusmn03同位体存在度が 2以上では<plusmn02

であったPu では全ての同位体の存在度が>1であり238Pu 以外の各同位体の誤差は

<plusmn03であった238Pu はアルファ放射能測定と TIMS を併用した結果<plusmn06と評価

したNd では142Nd で誤差<plusmn06その他の同位体で<plusmn03であったこれは2F1ZN2c2

の 142Nd を除き平成 21 年度の測定結果とほぼ同等であった

JAEA-Research 2013-020

- 13 -

表 3-2 使用済燃料の分析結果 (単位原子数Total-U)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 誤差() 234U 1789E-04 3293E-04 1407E-04 2460E-04 7718E-05 <22 235U 1122E-02 1743E-02 2320E-03 3689E-03 2193E-04 <091 236U 3805E-03 6269E-03 4799E-03 7900E-03 2916E-03 <023 238U 9848E-01 9760E-01 9927E-01 9882E-01 9968E-01 <012

U-Total 1000E+00 1000E+00 1000E+00 1000E+00 1000E+00 <012

238Pu 1299E-04 1811E-04 3850E-04 5346E-04 3786E-04 <052 239Pu 5902E-03 6098E-03 4722E-03 4736E-03 4110E-03 <013 240Pu 2357E-03 2386E-03 3576E-03 3640E-03 3358E-03 <013 241Pu 6634E-04 6955E-04 9935E-04 1001E-03 9045E-04 <024 242Pu 3567E-04 3753E-04 1489E-03 1500E-03 2366E-03 <013

Pu-Total 9409E-03 9736E-03 1116E-02 1141E-02 1112E-02 <013

142Nd 9414E-05 5069E-05 1251E-04 1596E-04 2115E-04 <053 143Nd 1206E-03 1727E-03 1521E-03 1947E-03 1135E-03 <018 144Nd 1766E-03 2595E-03 4226E-03 5681E-03 5265E-03 <018 145Nd 9499E-04 1364E-03 1681E-03 2184E-03 1746E-03 <018 146Nd 9647E-04 1367E-03 2093E-03 2748E-03 2562E-03 <018 148Nd 5093E-04 7107E-04 1032E-03 1310E-03 1217E-03 <018 150Nd 2529E-04 3265E-04 5246E-04 6334E-04 6467E-04 <027

Nd-Total 5743E-03 8141E-03 1120E-02 1466E-02 1278E-02 <018

Pu 分離日 201275 201275 201275 201275 201275 - Pu 測定日 2012718 2012720 2012720 2012723 2012720 - 分析値は測定日の値であり冷却期間及び運転履歴に基づいた炉内崩壊の補正等は実施していない

1789times10-4を示す 他の表でも同様に記載 238Pu については238U による影響を考慮しα線測定の結果を用いた

JAEA-Research 2013-020

- 14 -

35 考察

Pu の定量値について本フォローアップ測定結果と平成 21 年度定量値との比較を表 3-3 に示

すまた表 3-4 に Nd 定量値の本フォローアップ測定結果と平成 21 年度及び平成 23 年度の測

定値との比較を示す表 3-5 は試料原液の U 濃度の測定値を示す表 3-6 には参考として平成

21 年度の従来法による UPu 及び Nd 等の測定結果(平成 21 年度報告書 2) p40表 4-4 掲載)

を記載するなお表 3-3 及び表 3-4 の平成 21 年度定量値(B)及び(D)は平成 21 年度に一次

希釈試料を対象にして従来法により測定した値(平成 21 年度報告書 2) p40表 4-4 掲載Pu total

及び Nd total)であるまた表 3-4 の平成 23 年度定量値(E)は平成 23 年度に二次希釈試

料を対象にして TIMS により U の定量を行った結果で平成 22 年度に現行法で測定した Nd 定

量値を規格化した値(平成 23 年度報告書 4) p25表 4-3 掲載D 欄)表 3-5 の平成 23 年度定量

値(G)は2 つの手法による Nd 定量値の差異の原因検討の一環として平成 23 年度に新たに

一次希釈試料から調製した二次希釈試料中の U 濃度を再測定し原液濃度に換算した値(平成 23

年度報告書 4) p27表 4-5 掲載下段)である

表 3-3 Pu 再測定結果と平成 21 年度定量値との比較

(単位原子数Total-U)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9再測定結果(A) 9409E-03 9736E-03 1116E-02 1141E-02 1112E-02平成 21 年度定量値(B)$ 9374E-03 9707E-03 1117E-02 1145E-02 1109E-02(A)(B) 100 100 100 100 100 9409times10-3を示す $ 従来法と TIMS によって求めリファレンス値として扱われている値

表 3-4 Nd 再測定結果と平成 21 年度及び平成 23 年度定量値との比較

(単位原子数Total-U)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9

再測定結果(C) 5743E-03 8141E-03 1120E-02 1466E-02 1278E-02平成 21 年度定量値(D)$ 5727E-03 8381E-03 1168E-02 1472E-02 1286E-02(C)(D) 100 097 096 100 099 平成 23 年度定量値(E) 549E-03 783E-03 109E-02 142E-02 124E-02 (E)(D) 096 093 093 096 096 (E)(C) 096 096 097 097 097 5743times10-3を示す $ 従来法と TIMS によって求めリファレンス値として扱われている値 平成 23 年度の Nd 定量値(平成 22 年度に現行法で測定し規格化に使用した U 濃度は平成

23 年度に TIMS により二次希釈試料の再測定で求めた結果を使用)

JAEA-Research 2013-020

- 15 -

表 3-5 試料原液のウラン濃度

再測定結果

試料名 試料希釈率

二次希釈試料

濃度 原子数g 溶液

試料原液濃度

(F) 原子数g 溶液

誤差

()

平成 23 年度

定量値

(G) (G)(F)

2F1ZN2c2 10747 1250E+16 1344E+19 011 1411E+19 105 2F1ZN2c3 9866 1634E+16 1612E+19 011 1648E+19 102 2F1ZN3c2 9631 1468E+16 1414E+19 011 1614E+19 114 2F1ZN3c3 9837 1335E+16 1313E+19 011 1357E+19 103 2F1ZN3a9 9862 1923E+16 1897E+19 011 1953E+19 103

1250times1016を示す

JAEA-Research 2013-020

- 16 -

表 3-6 平成 21 年度の従来法による UPu 及び Nd 等の測定結果

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 誤差()

燃焼率1(FIMA) 296 416 599 721 676

燃焼度2(GWdt) 284 399 575 692 649

U-234 170E-04 323E-04 128E-04 234E-04 687E-05 <14U-235 1123E-02 1742E-02 2240E-03 3687E-03 2300E-04 <03

4

U-236 3799E-03 6260E-03 4807E-03 7889E-03 2917E-03 <02U-238 9848E-01 9760E-01 9928E-01 9882E-01 9968E-01 <02U total 1000E+00 1000E+00 1000E+00 1000E+00 1000E+00

Pu-2383 1291E-04 1857E-04 4045E-04 5756E-04 4002E-04 <05

Pu-239 5827E-03 6021E-03 4666E-03 4684E-03 4064E-03 <02Pu-240 2325E-03 2353E-03 3518E-03 3583E-03 3276E-03 <02Pu-241 7413E-04 7772E-04 1112E-03 1120E-03 1012E-03 <02Pu-242 3517E-04 3700E-04 1471E-03 1482E-03 2336E-03 <02Pu total 9374E-03 9707E-03 1117E-02 1145E-02 1109E-02

Nd-142 3150E-05 4057E-05 1142E-04 1495E-04 1926E-04 <06Nd-143 1225E-03 1782E-03 1586E-03 1954E-03 1139E-03 <03Nd-144 1778E-03 2675E-03 4414E-03 5707E-03 5309E-03 <03Nd-145 9669E-04 1408E-03 1757E-03 2194E-03 1761E-03 <03Nd-146 9606E-04 1407E-03 2183E-03 2758E-03 2578E-03 <03Nd-148 5154E-04 7330E-04 1078E-03 1316E-03 1227E-03 <03Nd-150 2503E-04 3361E-04 5463E-04 6366E-04 6495E-04 <07Nd total 5727E-03 8381E-03 1168E-02 1472E-02 1286E-02

Cs-134 645E-06 101E-05 417E-05 535E-05 545E-05 <4Cs-137 154E-03 218E-03 347E-03 432E-03 390E-03 <4Eu-154 156E-05 200E-05 377E-05 436E-05 383E-05 <4Eu-155 269E-06 342E-06 963E-06 113E-05 112E-05 <6

Pu分離日 2009124 2009124 2009124 2009124 2009124MS(Pu)測定日 20091216 20091216 20091218 20091216 20091218

γ測定日時20101291031

200912211709

2010251409

2010231332

201022915

1燃焼率の計算にはNd-148のU-235の熱中性子による核分裂収率を用いた2燃焼度は1FIMAを9600MWdt (ASTM E321-96)として換算した3Pu-238についてはU-238による影響を考慮しα線測定の結果を用いた42F1ZN3a9はU-235の存在率が非常に低く誤差が4程度となったため除く

単位原子数Total-U 

 分析値は測定日の値であり冷却期間及び運転履歴に基づいた炉内崩壊の補正等は実施していない

本表は平成 21 年度報告書 2) p40(表 4-4)より転載

JAEA-Research 2013-020

- 17 -

表 3-2 及び表 3-6 よりフォローアップ測定の結果得られた PuU (原子個数比)及び U

PuNd それぞれの同位体組成は2F1ZN2c2 の 142Nd を除き全ての試料について平成 21 年度

測定結果と良い一致を示していることがわかるまた表 3-3 に示すように平成 21 年度に測定し

た Pu 定量値は妥当な結果であった

表 3-4 に示す Nd 測定結果について2F1ZN2c22F1ZN3c3 及び 2F1ZN3a9 試料については

フォローアップ測定結果と平成 21 年度測定結果は良い一致を示したが2F1ZN2c3 及び

2F1ZN3c2 試料についてはフォローアップ測定結果は平成 21 年度定量値よりも 3~4程度低

めの結果となった本フォローアップ測定は差異の要因を排除した上で実施しており確定結果

であると考えられることから2F1ZN2c3 及び 2F1ZN3c2 試料について平成 21 年度の Nd 定

量値は 3~4程度高めの評価をしていた可能性があるこの2F1ZN2c3 及び 2F1ZN3c2 試料に

おけるフォローアップ測定と平成 21 年度定量値との差異の原因については全試料で Pu 定量値

及び各試料の Nd 同位体組成が良く一致していることから試料に起因するものではない可能

性の高い事象として元素の定量に適用した同位体希釈法においてスパイクと混合した試料の

化学分離の過程で天然 Nd の汚染や他試料からの Nd の相互汚染等が発生したと考えられる

また表 3-4 に示す Nd 測定結果についてフォローアップ測定結果と平成 23 年度定量値(平成

23 年度に U 濃度を再測定した結果を反映した値表 3-4 参照)を比較すると本フォローアップ

測定の方が試料間のばらつきは少なくなっているが 3~4程度高めであって系統的な原因があ

ることがわかった平成 23 年度の Nd 定量値は平成 22 年度に現行法によって測定した Nd 量

を平成 23 年度に測定した溶液重量当たりの U 原子数で除して求めている二つの測定の間に

は 1 年の時間差がある密閉している容器とはいえ保管していた試料量が数 mL という少量で

あるため試料の自然蒸発が無視できず分母とした U 濃度が平成 22 年度の時よりも高くなった

可能性があるたとえば保管していた各試料数 mL のうち 3~4程度が蒸発したと仮定すると

平成 23 年度値とフォローアップ測定値との差異が 3~4程度生じることに相当する試料は密

栓したポリバイアル瓶に保管していたが1 年の期間であればこの程度の蒸発は考え得る事象

である本事象を考慮すると平成 22 年度に実施した現行法による Nd 測定は健全であったと推

察することができる

表 3-2 及び表 3-6 に示すように2F1ZN2c2 試料の 142Nd 同位体比の本フォローアップ測定結

果が平成 21 年度値と比較して若干高かったこの 2F1ZN2c2 試料の 142Nd 同位体については

天然の Nd または Ce が化学操作の段階でわずかながら混入したものと考えられるしかしこの

同位体組成を平成 21 年度値に置き換えて算出してもNd 定量値全体には 1程度の差異を与え

る程度であり結果に大きな影響を与えるものではない

表 3-5 に示す試料原液の U 濃度について平成 23 年度定量値と本フォローアップ測定結果を

比較すると 2F1ZN3c2 試料で 14と大きな差を示しその他の 4 試料については 5以下の差異

があることが分かった本フォローアップ測定では試料原液から再度試料の分取を実施しその

JAEA-Research 2013-020

- 18 -

際それぞれの分取重量を測定しているまた定量に使用した混合スパイク試料も校正してい

るそのため測定結果は正しいと考えられる一方平成 23 年度定量用試料は平成 23 年度

に一次希釈試料から再調製した二次希釈試料であるが平成 21 年度に試料原液から一次希釈試料

を調製する際の分取希釈操作においては重量を測定せず容量により希釈していたしたがっ

て平成 23 年度定量値と本フォローアップ測定結果の差異は分取希釈操作における重量測定の

適用の有無が大きく影響していると考えられるなお平成 23 年度報告書 4) に記載された 95Mo

99Tc 101Ru 103Rh 109Ag 133Cs について規格化のために使用した U 原子数は平成 23 年度の測

定値を用いていることから当該差異は平成 23 年度に定量した 95Mo 99Tc 101Ru 103Rh 109Ag

133Cs の結果に影響を与えることとなる

23 節及び 32 節で記載したとおり従来法と現行法による Nd 定量値の差異については①二

次希釈試料の調製段階で測定値に影響を与える要因が入ったこと②従来法で測定した U 原子数

の値に不確定性が存在した可能性があること③混合スパイクの校正未実施④従来法による Nd

の化学分離操作においてミスを生じた可能性があることの 4 点により発生した可能性がある

以下に本フォローアップ測定の結果を基準に従来法と現行法の Nd 定量値及び U 濃度測定結

果の差異の原因をまとめる

(1)本フォローアップ測定と平成 21 年度に実施した従来法の Nd 定量値の差異の原因

①の原因に対し全試料で Pu 定量値及び各試料の Nd 同位体組成が良く一致していることか

ら試料に起因するものではないこと②の原因に対し混合スパイクによる燃焼率測定の

原理からU 原子数の不確定性は関与しないこと③の原因に対しフォローアップ測定結

果との比較では 5 試料中 3 試料は良く一致していることの各結果から①から③は該当し

ないと考えられるしたがって平成 21 年度定量値に生じた差異は原因④に該当し

2F1ZN2c3 及び 2F1ZN3c2 の定量においてスパイクと混合した試料中の Nd の化学分離の

過程で試薬や環境中からの天然 Nd の汚染や他試料からの Nd の相互汚染等により生じ

たと考えられる

(2)本フォローアップ測定と平成 23 年度に実施した現行法の Nd 定量値の差異の原因

平成 23 年度の現行法(平成 22 年度に現行法で測定した Nd 定量値を平成 23 年度に実施

した二次希釈試料の U 濃度の測定によって再評価した結果)と平成 21 年度の従来法との

差異は2F1ZN2c3及び2F1ZN3c2 で 72F1ZN2c22F1ZN3c3 及び 2F1ZN3a9 で 4で

あった(23 節及び表 3-4 参照)平成 23 年度定量値とフォローアップ測定結果を比較する

と系統的な差異を有するものの全試料で同様の傾向を有しているこのことから本フォ

ローアップ測定と平成 23 年度に実施した現行法の差異の原因は保管試料の経時に伴う蒸発

による濃度変化であると推定されるすなわち平成 21 年度に二次希釈試料を調製し平成

23 年度に当該試料の U 濃度の測定を実施するまでの期間に試料中 U 濃度が 3~4程度高く

JAEA-Research 2013-020

- 19 -

なりその値を使用して平成 22 年度に現行法で測定した Nd 定量値を再規格化したことによ

りNd 定量値が 3~4程度低く算出されたと考えられるまた平成 21 年度従来法と平成

23 年度現行法における2F1ZN2c3及び2F1ZN3c2 の差異が他の 3 試料に比べてさらに 3程

度低くなっているがこれは上記(1)に記載したとおり平成 21 年度従来法に起因する原

因④に該当すると推定した

(3)U 濃度測定結果における本フォローアップ測定と平成 23 年度定量値の差異の原因

U 濃度測定結果の差異については平成 21 年度に実施したホットセル内での試料原液から

一次希釈試料を調製する際に重量測定を実施しなかったことが影響したと推定した

これらの検討結果を踏まえ本受託事業の核分裂生成核種の組成測定に関するデータの取扱い

を以下のとおりとする

(1)2F1ZN2c3 及び 2F1ZN3c2 試料の Nd 測定結果については本フォローアップ測定値を確

度の高いデータとして採用するこれによりこの 2 試料の燃焼率は平成 23 年度の報告書

に記載されているよりも 3-4小さい値に変わるまた当該 2 試料の U 及び Pu 測定値に

ついては本年度と平成 21 年度の測定間の差は小さいがNd の測定との整合性をとる観点

から本フォローアップの測定結果を確度の高いデータとする

(2)平成 23 年度に定量した 95Mo 99Tc 101Ru 103Rh 109Ag 133Cs の規格化を行う時に使用する

U 濃度は本フォローアップ測定の値とする

(3)平成 21 年度に報告し平成 23 年度に行った U 濃度の再測定結果を反映して改定していた

134Cs 137Cs 154Eu 155Eu の測定値について平成 23 年度の U 濃度再測定値は試料蒸発の

影響を受けていることが考えられるこのため平成 21 年度の値の方が試料の希釈作業から

の経過時間が短く試料蒸発の影響が少ないことから確度が高いと考え平成 21 年度の値を

採用する

JAEA-Research 2013-020

- 20 -

4データ解析評価

41 同重体混入の効果

現行法は極微量の試料を使用して迅速に測定が出来るという特徴を持つ一方で元素の化学分

離が完全に行われないことからHR-ICP-MS による同位体比測定時に着目同位体と同じ質量数

の他元素(同重体)も同時に検出される可能性があるこの同重体混入の影響は混入割合が各

試料の化学的条件や生成量の差によって異なるため評価を行うこと自体が困難であるしかし

本手法における同重体の混入の効果を把握することは測定試験データのバイアス評価をする際に

重要であり今後の同様の試験における測定結果の評価時にも参考になることから今回取得し

た分離試験結果と詳細な燃焼計算結果に基づいて同重体の混入効果の評価を試みた

42 同重体混入の割合

平成23年度報告書 4) 531項に記載している元素分離の模擬試験において得られた各元素量の混

入割合と燃焼計算で得られた同位体量を掛け合わせることで着目同位体に対する同重体の割

合を求めた今回の計算値は核データライブラリに JENDL-48)を使用した MVP-BURN9)によ

る燃焼計算結果を用いているただし一部の同位体については MVP-BURN の燃焼チェーンに

含まれていないためにSWAT3110)を用いた燃焼計算結果を使用したその評価結果を表 4-1 か

ら表 4-5 に示すこれらの表から以下のことが示される

(1) Nd 同位体では 142Ce 混入の影響が大きいNd は従来から行ってきた分離法と TIMS を使

用した測定値をリファレンスとしているためにこの混入は本測定結果に影響を与えない

(2) Sm 同位体では154Sm に対して 154Eu が 5程度の混入とGd 入り燃料では 154Sm に対

する 154Gd の混入が数 10あることが分かる

(3) Eu 同位体ではGd 入り燃料の場合には154Gd の 154Eu への混入の効果が非常に大きく

数十倍の 154Gd が 154Eu に重なっている155Eu に対する 155Gd の効果はUO2燃料及び

Gd 入り燃料のいずれの場合でも 200以下と大きくなっているただし154Eu と 155Eu

はγ線測定で定量しているためこの効果は本測定結果に影響を与えない

(4) Gd 同位体では154Gd に対する 154Sm と 154Eu の混入はUO2燃料の場合にはそれぞれ

5程度と 20程度となっているがGd 入り燃料の場合は 154Gd 量が多いために影響は小

さい155Gd に対する 155Eu の混入は 10-15程度存在するがその値は燃焼度に依存して

おりまたUO2燃料の方が Gd 入り燃料に比べて効果が大きい

JAEA-Research 2013-020

- 21 -

表 4-1 2F1ZN2c2 試料(280GWdt UO2-Gd2O3) 同重体の混入による誤差()

Nd$ Sm Eu Gd 質量数 Ce の混入 Sm の混入 Nd の混入 Pm の混入 Eu の混入 Gd の混入 Sm の混入 Gd の混入 Sm の混入 Eu の混入

142 10263 00 143 00 00 144 00 00 145 00 00 146 00 00 147 00 5 00 00 148 00 03 74 00 00 00 149 00 00 00 00 150 00 17 15 00 00 00 151 00 00 18 00 77 152 00 00 00 00 NA NA 153 00001 154 00 00 59 1107 24 3938 01 03 155 0 184 00 59 156 00 00 157 00 00 158 00 00 159 00 00 160 00 00

SWAT31 計算値による

$ネオジムの測定値は従来法によるものを採用しているのでこれらは参考値

154Eu 155Eu はγ線測定で定量しているためこれらは参考値

表 4-2 2F1ZN2c3 試料(393GWdtUO2) 同重体の混入による誤差()

Nd$ Sm Eu Gd 質量数 Ce の混入 Sm の混入 Nd の混入 Pm の混入 Eu の混入 Gd の混入 Sm の混入 Gd の混入 Sm の混入 Eu の混入

142 8948 00 143 00 00 144 00 00 145 00 00 146 00 00 147 00 5 00 00 148 00 04 67 00 00 00 149 00 00 00 00 150 00 18 14 00 00 00 151 00 00 14 00 98 152 00 00 00 00 NA NA 153 00003 154 00 00 57 15 24 54 43 203 155 0 129 00 84 156 00 00 157 00 NA 158 00 00 159 00 00 160 00 00

SWAT31 計算値による

$ネオジムの測定値は従来法によるものを採用しているのでこれらは参考値

154Eu 155Eu はγ線測定で定量しているためこれらは参考値

JAEA-Research 2013-020

- 22 -

表 4-3 2F1ZN3c2 試料(566GWdtUO2-Gd2O3) 同重体の混入による誤差()

Nd$ Sm Eu Gd 質量数 Ce の混入 Sm の混入 Nd の混入 Pm の混入 Eu の混入 Gd の混入 Sm の混入 Gd の混入 Sm の混入 Eu の混入

142 3962 00 143 00 00 144 00 00 145 00 00 146 00 00 147 00 7 00 00 148 00 05 49 00 00 00 149 00 00 00 00 150 00 16 16 00 00 00 151 00 00 20 00 70 152 00 00 00 00 NA NA 153 00002 154 00 00 55 342 25 1298 02 08 155 0 96 00 114 156 00 00 157 00 00 158 00 00 159 00 00 160 00 00

SWAT31 計算値による

$ネオジムの測定値は従来法によるものを採用しているのでこれらは参考値

154Eu 155Eu はγ線測定で定量しているためこれらは参考値

表 4-4 2F1ZN3c3 試料(681GWdtUO2) 同重体の混入による誤差()

Nd$ Sm Eu Gd 質量数 Ce の混入 Sm の混入 Nd の混入 Pm の混入 Eu の混入 Gd の混入 Sm の混入 Gd の混入 Sm の混入 Eu の混入

142 396 00 143 00 00 144 00 00 145 00 00 146 00 00 NA 147 00 7 00 00 148 00 05 47 00 00 00 149 00 00 00 00 150 00 16 15 00 00 00 151 00 00 18 00 77 152 00 00 00 00 NA NA 153 154 00 00 51 11 27 46 57 236 155 0 68 00 161 156 00 00 157 00 NA 158 00 00 159 00 00 160 00 00

SWAT31 計算値による

$ネオジムの測定値は従来法によるものを採用しているのでこれらは参考値

154Eu 155Eu はγ線測定で定量しているためこれらは参考値

JAEA-Research 2013-020

- 23 -

表 4-5 2F1ZN3a9 試料(641GWdtUO2) 同重体の混入による誤差()

Nd$ Sm Eu Gd 質量数 Ce の混入 Sm の混入 Nd の混入 Pm の混入 Eu の混入 Gd の混入 Sm の混入 Gd の混入 Sm の混入 Eu の混入

142 262 00 143 00 00 144 00 00 145 00 00 146 00 00 NA 147 00 7 00 00 148 00 05 46 00 00 00 149 00 00 00 00 150 00 14 18 00 00 00 151 00 00 22 00 63 152 00 00 00 00 NA NA 153 154 00 00 38 08 37 45 78 242 155 0 68 00 161 156 00 00 157 00 NA 158 00 00 159 00 00 160 00 00

SWAT31 計算値による

$ネオジムの測定値は従来法によるものを採用しているのでこれらは参考値

154Eu 155Eu はγ線測定で定量しているためこれらは参考値

43 同重体混入の影響評価

41 章でもとめた同重体混入の効果をもとにその定量値への影響を評価した測定された試料

の同位体比について同重体の影響を補正した上で同位体比の合計が全体で 100となるように

再規格化し平成 23 年度報告書 4) p30 の式(1)に示した同位体希釈法の定義に戻ってその影響を

調べた

影響評価の結果を表 4-6 から表 4-10 に示すNd 同位体の場合142Nd の量が大幅に小さく

なる以外は全体としてその影響は少ないSm 同位体の場合全体に定量値が 5程度大きくなる

傾向にあることがわかるまた 154Sm についてはGd 入り燃料の場合には 154Gd の混入の影響

があるため50近い差を生じているEu 同位体では151Eu がほぼ半分の値となっているGd

同位体についてはGd 入り燃料では混入の影響は小さいがUO2燃料では最大で 5程度の差を

示すことがわかった報告書で示すフォローアップ測定の最終結果は本章で示した混入の効果

を考慮して補正する事とする

JAEA-Research 2013-020

- 24 -

表 4-6 2F1ZN2c2 試料(280GWdt UO2-Gd2O3)

同重体の定量値に与える影響

同位体 H23 年度報告書の値

(原子数Total-U) (A)

同重体混入の影響

を補正した値 (原子数Total-U)

(C)

(C)(A)

147Sm 401E-04 413E-04 103 148Sm 186E-04 187E-04 100 149Sm 510E-06 550E-06 108 150Sm 378E-04 403E-04 106 151Sm 179E-05 190E-05 106 152Sm 145E-04 157E-04 108 154Sm 661E-05 329E-05 050 151Eu 231E-06 132E-06 057 153Eu 155E-04 157E-04 101 152Gd 496E-05 494E-05 099 154Gd 140E-03 138E-03 099 155Gd 203E-05 190E-05 094 156Gd 268E-02 266E-02 099 157Gd 107E-05 107E-05 099 158Gd 324E-02 322E-02 099 160Gd 170E-02 169E-02 099

401times10-4を示す

表 4-7 2F1ZN2c3 試料(393GWdtUO2) 同重体の定量値に与える影響

同位体 H23年度報告書の値

(原子数Total-U)

(A)

同重体混入の影響

を補正した値 (原子数Total-U)

(C)

(C)(A)

147Sm 539E-04 547E-04 101 148Sm 259E-04 258E-04 100 149Sm 612E-06 651E-06 106 150Sm 506E-04 531E-04 105 151Sm 221E-05 232E-05 105 152Sm 179E-04 190E-04 106 154Sm 601E-05 596E-05 099 151Eu 212E-06 110E-06 052 153Eu 185E-04 190E-04 102 152Gd 916E-07 963E-07 105 154Gd 271E-05 228E-05 084 155Gd 102E-05 994E-06 097 156Gd 117E-04 123E-04 105 157Gd 350E-07 369E-07 105 158Gd 208E-05 219E-05 105 160Gd 165E-06 174E-06 105

539times10-4を示す

JAEA-Research 2013-020

- 25 -

表 4-8 2F1ZN3c2 試料(566GWdtUO2-Gd2O3)

同重体の定量値に与える影響

同位体 H23年度報告書の値

(原子数Total-U)

(A)

同重体混入の影響

を補正した値 (原子数Total-U)

(C)

(C)(A)

147Sm 543E-04 540E-04 099 148Sm 547E-04 557E-04 102 149Sm 345E-06 368E-06 107 150Sm 755E-04 793E-04 105 151Sm 176E-05 184E-05 105 152Sm 248E-04 264E-04 107 154Sm 130E-04 995E-05 076 151Eu 204E-06 120E-06 059 153Eu 309E-04 311E-04 101 152Gd 955E-06 955E-06 100 154Gd 107E-03 106E-03 099 155Gd 233E-05 209E-05 090 156Gd 268E-02 268E-02 100 157Gd 587E-06 587E-06 100 158Gd 336E-02 336E-02 100 160Gd 172E-02 172E-02 100

543times10-4を示す

表 4-9 2F1ZN3c3 試料(681GWdtUO2)

同重体の定量値に与える影響

同位体 H23 年度報告書の値

(原子数Total-U)

(A)

同重体混入の影響

を補正した値 (原子数Total-U)

(C)

(C)(A)

147Sm 662E-04 642E-04 097 148Sm 692E-04 685E-04 099 149Sm 381E-06 395E-06 104 150Sm 915E-04 935E-04 102 151Sm 200E-05 204E-05 102 152Sm 287E-04 298E-04 104 154Sm 132E-04 128E-04 098 151Eu 198E-06 113E-06 057 153Eu 353E-04 357E-04 101 152Gd 760E-07 775E-07 102 154Gd 496E-05 391E-05 079 155Gd 194E-05 170E-05 088 156Gd 558E-04 569E-04 102 157Gd 529E-07 539E-07 102 158Gd 721E-05 736E-05 102 160Gd 450E-06 460E-06 102

662times10-4を示す

JAEA-Research 2013-020

- 26 -

表 4-10 2F1ZN3a9 試料(641GWdtUO2)

同重体の定量値に与える影響

同位体 H23 年度報告書の値

(原子数Total-U)

(A)

同重体混入の影響

を補正した値 (原子数Total-U)

(C)

(C)(A)

147Sm 459E-04 456E-04 099 148Sm 664E-04 677E-04 102 149Sm 352E-06 375E-06 107 150Sm 822E-04 860E-04 105 151Sm 161E-05 168E-05 104 152Sm 285E-04 304E-04 107 154Sm 161E-04 164E-04 102 151Eu 153E-06 947E-07 062 153Eu 350E-04 354E-04 101 152Gd 201E-06 206E-06 103 154Gd 448E-05 348E-05 078 155Gd 191E-05 169E-05 088 156Gd 846E-04 868E-04 103 157Gd 837E-07 858E-07 103 158Gd 118E-04 121E-04 103 160Gd 665E-06 682E-06 103

459times10-4を示す

JAEA-Research 2013-020

- 27 -

5本再測定結果を反映した測定結果のまとめ

フォローアップ測定及び混入の効果も加味した本試験で得られた最終的な結果について測定

時に存在するウラン個数に対する原子数比(原子数U 原子数比)でまとめたものを表 5-1 に示し

さらに初期重元素(ウラン)個数 InitialHMと燃焼後の全重元素数 TotalHMの関係は FIMA

の定義より

100

1

0

FIMA

U

PuU

InitialHM

TotalHM

(51)

であるため測定された着目同位体のウラン原子あたりの個数 X と初期ウラン原子あたりの個数

Y の関係は

PuU

UFIMAX

PuU

U

U

PuUXY

100

1

0

(52)

として与えられることから測定サンプルの未燃焼時のウラン原子量を MU (gmol)アボガドロ

数を NA着目同位体の原子量を M (gmol) とすると着目同位体の初期ウラン 1 ton あたりの

重量 Z (g) は

66

10100

1

10

UA

UA M

M

PuU

UFIMAXN

MM

N

YZ (53)

によって表されるこの関係式から表 5-1 の値を初期ウラン重量 1 トンあたりの量で示したも

のを表 5-2 に示す

表 5-1 及び表 5-2 に示した燃焼度は受託事業実施時に JAEA 側に燃料初期組成やボイド率履歴

等のパラメータが提供されておらず詳細な 147Nd 反応の中性子捕獲の効果の補正が行えないこ

とから最終確定値ではない詳細燃焼度は本照射後試験の委託者である JNES において評価さ

れる

JAEA-Research 2013-020

- 28 -

表 5-1 平成 24 年度に再測定を行った結果を反映した測定値のまとめ

(ウラン原子数に対する比) Assembly Name ZN2 ZN3 Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 Fuel Type UO2-Gd2O3 UO2 UO2-Gd2O3 UO2 UO2 Sample Position from Bottom of Fuel (mm)

29515 2951 1674 16745 1678

Sample Position in Node

189 189 107 107 108

FIMA() 2888 3947 5598 7069 6583

Burnup (GWdt) 27843 37994 54692 68322 64267 Measurement Method Ratio of Number of Atoms Total-U IDM(TIMS) 234U 170E-04 329E-04 141E-04 234E-04 687E-05IDM(TIMS) 235U 112E-02 174E-02 232E-03 369E-03 230E-04IDM(TIMS) 236U 380E-03 627E-03 480E-03 789E-03 292E-03IDM(TIMS) 238U 985E-01 976E-01 993E-01 988E-01 997E-01IDM(TIMS) U total 100E+00 100E+00 100E+00 100E+00 100E+00IDM(TIMS)+αSpectrometry 238Pu 129E-04 181E-04 385E-04 576E-04 400E-04IDM(TIMS) 239Pu 583E-03 610E-03 472E-03 468E-03 406E-03IDM(TIMS) 240Pu 233E-03 239E-03 358E-03 358E-03 328E-03IDM(TIMS) 241Pu 741E-04 696E-04 994E-04 112E-03 101E-03IDM(TIMS) 242Pu 352E-04 375E-04 149E-03 148E-03 234E-03IDM(TIMS) Pu total 937E-03 974E-03 112E-02 115E-02 111E-02IDM(TIMS) 142Nd 315E-05 507E-05 125E-04 150E-04 193E-04IDM(TIMS) 143Nd 123E-03 173E-03 152E-03 195E-03 114E-03IDM(TIMS) 144Nd 178E-03 260E-03 423E-03 571E-03 531E-03IDM(TIMS) 145Nd 967E-04 136E-03 168E-03 219E-03 176E-03IDM(TIMS) 146Nd 961E-04 137E-03 209E-03 276E-03 258E-03IDM(TIMS) 148Nd 515E-04 711E-04 103E-03 132E-03 123E-03IDM(TIMS) 150Nd 250E-04 327E-04 525E-04 637E-04 650E-04IDM(TIMS) Nd total 573E-03 814E-03 112E-02 147E-02 129E-02γSpectrometry 134Cs 645E-06 101E-05 417E-05 535E-05 545E-05γSpectrometry 137Cs 154E-03 218E-03 347E-03 432E-03 390E-03IDM(ICP-MS) 151Eu 132E-06 110E-06 120E-06 113E-06 947E-07IDM(ICP-MS) 153Eu 157E-04 190E-04 311E-04 357E-04 354E-04γSpectrometry 154Eu 156E-05 200E-05 377E-05 436E-05 383E-05γSpectrometry 155Eu 269E-06 342E-06 963E-06 113E-05 112E-05Liquid Scintillator 147Pm 175E-05 240E-05 365E-05 447E-05 314E-05IDM(ICP-MS) 147Sm 413E-04 547E-04 540E-04 642E-04 456E-04IDM(ICP-MS) 148Sm 187E-04 258E-04 557E-04 685E-04 677E-04IDM(ICP-MS) 149Sm 550E-06 651E-06 368E-06 395E-06 375E-06IDM(ICP-MS) 150Sm 403E-04 531E-04 793E-04 935E-04 860E-04IDM(ICP-MS) 151Sm 190E-05 232E-05 184E-05 204E-05 168E-05IDM(ICP-MS) 152Sm 157E-04 190E-04 264E-04 298E-04 304E-04IDM(ICP-MS) 154Sm 329E-05 596E-05 995E-05 128E-04 164E-04IDM(ICP-MS) 152Gd 494E-05 963E-07 955E-06 775E-07 206E-06IDM(ICP-MS) 154Gd 138E-03 228E-05 106E-03 391E-05 348E-05IDM(ICP-MS) 155Gd 190E-05 994E-06 209E-05 170E-05 169E-05IDM(ICP-MS) 156Gd 266E-02 123E-04 268E-02 569E-04 868E-04IDM(ICP-MS) 157Gd 107E-05 369E-07 587E-06 539E-07 858E-07IDM(ICP-MS) 158Gd 322E-02 219E-05 336E-02 736E-05 121E-04IDM(ICP-MS) 160Gd 169E-02 174E-06 172E-02 460E-06 682E-06Calibration Curve (ICP-MS) 95Mo 177E-03 246E-03 315E-03 417E-03 332E-03Calibration Curve (ICP-MS) 99Tc 124E-03 166E-03 217E-03 282E-03 229E-03Calibration Curve (ICP-MS) 101Ru 165E-03 221E-03 322E-03 409E-03 384E-03Calibration Curve (ICP-MS) 103Rh 104E-03 126E-03 162E-03 188E-03 171E-03Calibration Curve (ICP-MS) 109Ag 102E-04 103E-04 230E-04 251E-04 381E-04Calibration Curve (ICP-MS) 133Cs 187E-03 245E-03 333E-03 407E-03 344E-03

Read as 170times10-4

ここで示した燃焼度は詳細解析に基づいておらず最終確定値ではない

JAEA-Research 2013-020

- 29 -

表 5-2 平成 24 年度に再測定を行った結果を反映した測定値のまとめ

(初期ウラン重量 1ton に対する重量) Assembly Name ZN2 ZN3 Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 Fuel Type UO2-Gd2O3 UO2 UO2-Gd2O3 UO2 UO2 Sample Position from Bottom of Fuel (mm)

29515 2951 1674 16745 1678

Sample Position in Node

189 189 107 107 108

FIMA() 2888 3947 5598 7069 6583

Burnup (GWdt) 27843 37994 54692 68322 64267 Measurement Method weight(g) ton-Initial Heavy Metal IDM(TIMS) 234U 161E+02 308E+02 129E+02 211E+02 624E+01IDM(TIMS) 235U 107E+04 164E+04 214E+03 335E+03 210E+02IDM(TIMS) 236U 363E+03 592E+03 444E+03 719E+03 267E+03IDM(TIMS) 238U 948E+05 929E+05 927E+05 909E+05 921E+05IDM(TIMS)+αSpectrometry 238Pu 124E+02 172E+02 360E+02 529E+02 370E+02IDM(TIMS) 239Pu 563E+03 583E+03 443E+03 432E+03 377E+03IDM(TIMS) 240Pu 226E+03 229E+03 337E+03 332E+03 305E+03IDM(TIMS) 241Pu 723E+02 670E+02 940E+02 104E+03 947E+02IDM(TIMS) 242Pu 344E+02 363E+02 141E+03 139E+03 220E+03IDM(TIMS) 142Nd 181E+01 288E+01 697E+01 819E+01 106E+02IDM(TIMS) 143Nd 708E+02 987E+02 853E+02 108E+03 632E+02IDM(TIMS) 144Nd 103E+03 149E+03 239E+03 317E+03 297E+03IDM(TIMS) 145Nd 567E+02 790E+02 956E+02 123E+03 991E+02IDM(TIMS) 146Nd 567E+02 798E+02 120E+03 155E+03 146E+03IDM(TIMS) 148Nd 308E+02 420E+02 599E+02 752E+02 705E+02IDM(TIMS) 150Nd 152E+02 196E+02 309E+02 369E+02 378E+02γSpectrometry 134Cs 349E+00 541E+00 219E+01 277E+01 283E+01γSpectrometry 137Cs 853E+02 119E+03 186E+03 228E+03 207E+03IDM(ICP-MS) 151Eu 804E-01 662E-01 713E-01 657E-01 555E-01IDM(ICP-MS) 153Eu 968E+01 116E+02 187E+02 211E+02 210E+02γSpectrometry 154Eu 971E+00 123E+01 228E+01 259E+01 229E+01γSpectrometry 155Eu 169E+00 212E+00 585E+00 676E+00 674E+00Liquid Scintillator 147Pm 104E+01 141E+01 210E+01 254E+01 179E+01IDM(ICP-MS) 147Sm 245E+02 321E+02 312E+02 364E+02 260E+02IDM(ICP-MS) 148Sm 112E+02 153E+02 323E+02 392E+02 389E+02IDM(ICP-MS) 149Sm 331E+00 387E+00 215E+00 227E+00 217E+00IDM(ICP-MS) 150Sm 244E+02 318E+02 467E+02 541E+02 501E+02IDM(ICP-MS) 151Sm 116E+01 140E+01 109E+01 119E+01 985E+00IDM(ICP-MS) 152Sm 964E+01 116E+02 158E+02 175E+02 179E+02IDM(ICP-MS) 154Sm 205E+01 367E+01 601E+01 764E+01 981E+01IDM(ICP-MS) 152Gd 303E+01 585E-01 569E+00 455E-01 122E+00IDM(ICP-MS) 154Gd 862E+02 141E+01 643E+02 232E+01 208E+01IDM(ICP-MS) 155Gd 119E+01 616E+00 127E+01 102E+01 102E+01IDM(ICP-MS) 156Gd 168E+04 766E+01 164E+04 343E+02 525E+02IDM(ICP-MS) 157Gd 677E+00 231E-01 361E+00 327E-01 523E-01IDM(ICP-MS) 158Gd 206E+04 138E+01 208E+04 449E+01 740E+01IDM(ICP-MS) 160Gd 110E+04 111E+00 108E+04 284E+00 423E+00Calibration Curve (ICP-MS) 95Mo 679E+02 932E+02 117E+03 153E+03 122E+03Calibration Curve (ICP-MS) 99Tc 495E+02 658E+02 843E+02 108E+03 880E+02Calibration Curve (ICP-MS) 101Ru 672E+02 892E+02 127E+03 159E+03 151E+03Calibration Curve (ICP-MS) 103Rh 432E+02 518E+02 655E+02 747E+02 683E+02Calibration Curve (ICP-MS) 109Ag 450E+01 447E+01 981E+01 106E+02 161E+02Calibration Curve (ICP-MS) 133Cs 101E+03 130E+03 174E+03 209E+03 177E+03

Read as 161times102

ここで示した燃焼度は詳細解析に基づいておらず最終確定値ではない

JAEA-Research 2013-020

- 30 -

図 5-1 から図 5-15 は経済協力開発機構原子力機関(OECDNEA)原子力科学委員会(NSC)

臨界安全性ワーキングパーティー(WPNCS)燃焼度クレジット臨界安全性専門家会合(EGBUC)

において燃焼度クレジットで考慮する核種として選定されている核分裂生成物の値を比較したも

のである図 5-16 から図 5-19 には134137Cs 及び 154155Eu の測定結果の比較も示した図 5-20

から図 5-28 にはウラン及びプルトニウム同位体の生成量を示した他の原子炉から得られた照射

後試験データは SFCOMPO(httpwwwoecd-neaorgsfcompo)から引用したものである

本測定で与える測定値は崩壊補正を行っていないがその他の測定値では照射直後の値に補正

をしているものもあるので図を作成する際に崩壊補正を行い照射直後の値にして図に示して

いるなお236U の測定値についてはCooper 炉及び Gundermmingen 炉からも得られている

がSFCOMPO には Build up 値として登録してあり照射後の存在量であるかどうかの確認が

出来なかったためここには記載しなかった155Gd は 155Eu の放射性崩壊(半減期 475 年)に

よって生成するため 155Gd 単独での崩壊補正ができないことから本測定値のみをプロットした

本試験で得られた測定値を他の測定値と比較するとウラン及びプルトニウムの測定について

は2007 年に同じ燃料集合体から得られたデータと同じ傾向を示しており妥当な測定が行われ

ていることが分かる

FP 核種測定結果では燃焼度に対して線形に増加することが知られている 137Cs の生成量が

他の測定結果の推定から考えられる直線の上によく乗っており妥当な測定値となっていること

が分かるその他の FP 核種の生成量についても他の実験結果との比較を示すが133Cs や 150Sm

は他の測定値が燃焼度に対して線形に増加していることと比較しても妥当と言える結果が得ら

れている一方で反応断面積の大きい 143Nd149Sm151Sm などについては測定データは高

燃焼度領域において大きくばらつく結果となっている出力履歴やボイド率の履歴によって生成

量が影響をうけているためであり詳細な運転履歴を取り入れた解析によってその妥当性の検討

が必要である

JAEA-Research 2013-020

- 31 -

0 20 40 60 8000

05

10

15

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 95Mo

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOXMOX

MOX

図 5-1 95Mo 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 32 -

0 20 40 60 8000

05

10

15

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 99Tc

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

ZN3c2

ZN2c2

Cooper

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-2 99Tc の生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 33 -

0 20 40 60 8000

05

10

15

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 101Ru

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOXMOX

MOX

MOX

図 5-3 101Ru の生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 34 -

0 20 40 60 8000

02

04

06

08

10

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 103Rh

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN3a9

ZN3c3

ZN3c2

ZN2c2

ZN2c3

MOX MOX

MOX

MOX

図 5-4 103Rh 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 35 -

0 20 40 60 80000

005

010

015

020

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 109Ag

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c2 ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-5 109Ag 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 36 -

0 20 40 60 800

1

2

3

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 133Cs

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOXMOX

MOX

図 5-6 133Cs 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 37 -

0 20 40 60 8000

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 143Nd

Fukushima-Daini-1 (present)

Dodewaard

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

図 5-7 143Nd 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 38 -

0 20 40 60 8000

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 145Nd

Fukushima-Daini-1 (present)

Dodewaard

ZN2C2

ZN2C3 ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

図 5-8 145Nd 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 39 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

04

05

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 147Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

Fukushima-Daini-2

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-9 147Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 40 -

0 20 40 60 800000

0001

0002

0003

0004

0005

0006

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 149Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

Fukushima-Daini-2

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-10 149Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 41 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

04

05

06

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 150Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

Fukushima-Daini-2

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-11 150Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 42 -

0 20 40 60 80

001

002

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 151Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2Dodewaard

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX MOX

MOX

図 5-12 151Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 43 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 152Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3c9ZN3c3

Fukushima-Daini-2

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOXMOX

MOX

図 5-13 152Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 44 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 153Eu

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-14 153Eu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 45 -

0 20 40 60 800000

0005

0010

0015

0020

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 155Gd

Fukushima-Daini-1 (present)

ZN2c3

ZN3a9 ZN3a3

ZN2c2(UO 2-Gd2O3)ZN3c2(UO 2-Gd2O3)

図 5-15 155Gd 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 46 -

0 20 40 60 800

01

02

03

04

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 134Cs

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-16 134Cs 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 47 -

0 20 40 60 800

1

2

3

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 137Cs

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

図 5-17 137Cs 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 48 -

0 20 40 60 800

001

002

003

004

005

006

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 154Eu

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2 ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-18 154Eu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 49 -

0 20 40 60 800

001

002

003

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 155Eu

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9ZN3c3

MOXMOX

MOX

MOX

図 5-19 155Eu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 50 -

0 20 40 60 800

01

02

03

04

05

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 234U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-20 234U 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 51 -

0 20 40 60 800

10

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 235U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-21 235U 残存量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 52 -

0 20 40 60 800

1

2

3

4

5

6

7

8

9

10

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 236U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-22 236U 残存量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 53 -

0 20 40 60 80890

900

910

920

930

940

950

960

970

980

990

1000

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 238U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-23 238U 残存量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 54 -

0 20 40 60 800

01

02

03

04

05

06

07

08

09

1

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 238Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-24 238Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 55 -

0 20 40 60 800

1

2

3

4

5

6

7

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 239Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-25 239Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 56 -

0 20 40 60 800

1

2

3

4

5

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 240Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2 ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-26 240Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 57 -

0 20 40 60 800

1

2

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 241Pu

Fukushima-Daini-1 (present)

Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2 ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (2007)

図 5-27 241Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 58 -

0 20 40 60 800

1

2

3

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 242Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-28 242Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 59 -

図 5-29 と図 5-30 にはこの測定で得られた 95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs の

溶解溶液と不溶性残渣中の初期ウラン 1 トンあたりの存在量を示すまた図 5-31 にはそれ

らの和を図 5-32 には不溶性残渣中の存在割合を示す難測定 FP と呼んでいるこれらの FP

の量は図 5-31 からわかるように109Ag が最も燃焼度の高いサンプルで測定値が小さくな

っている例外はあるが燃焼度に対して指数関数的に(片対数グラフで直線的に)増大をし

ている不溶性残渣の量は燃焼度と共に単調に増大すると考えられたが図 5-32 に示すよう

に燃焼度が最も高いサンプルで不溶性残渣中の FP 量が減少する結果を得たこれが燃料

の燃焼条件等によるものなのか溶解を行った時の条件の差によって生じたものなのかは

現段階では不明である旧原研を含めて原子力機構で行ってきた使用済燃料同位体組成測定

実験ではこれら不溶性残渣中に含まれる FP の測定は行われてこなかった今後測定手

法のさらなる見直しなどを通じて不溶性残渣に含まれる FP 量の測定技術の向上を図って

いくことが求められる

0 20 40 60 800

1000

2000

3000

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Solution

図 5-29 難測定 FP 測定結果(溶解溶液中の FP 量(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 60 -

0 20 40 60 800

200

400

600

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109

Ag133Cs

Insolble residue

図 5-30難測定 FP 測定結果(不溶性残渣中の FP の量(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 61 -

0 20 40 60 80101

102

103

104

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Insolble Residue+Solution

図 5-31難測定 FP 測定結果(溶解溶液と不溶性残渣中の FP 量の和(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 62 -

0 20 40 60 8010-4

10-3

10-2

10-1

100

Burnup [GWdt]

Rat

io o

f W

eigh

t[-] 95Mo

99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Insolble Residue(Insolble Residue+Solution)

図 5-32難測定 FP 測定結果(不溶性残渣中の FP の割合)

JAEA-Research 2013-020

- 63 -

表 5-3 には各サンプルの各同位体について原子炉停止から測定までの時間(冷却時間)を示

した表 5-4 には各サンプルの測定値について測定誤差(相対標準偏差)を示した

表 5-3 原子炉停止から測定日までの冷却時間(年)のまとめ

Assembly

Name ZN2 ZN3

Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 234U 969 1221 954 702 702 235U 969 1221 954 702 702 236U 969 1221 954 702 702 238U 969 1221 954 702 702

238Pu 969 1221 954 702 702 239Pu 969 1221 954 702 702 240Pu 969 1221 954 702 702 241Pu 969 1221 954 702 702 242Pu 969 1221 954 702 702 142Nd 969 1221 954 702 702 143Nd 969 1221 954 702 702 144Nd 969 1221 954 702 702 145Nd 969 1221 954 702 702 146Nd 969 1221 954 702 702 148Nd 969 1221 954 702 702 150Nd 969 1221 954 702 702 134Cs 973 962 702 702 702 137Cs 973 962 702 702 702 151Eu 1068 1048 802 796 796 153Eu 1068 1048 802 796 796 154Eu 973 962 708 708 708 155Eu 973 962 708 708 708 147Pm 1070 1061 802 796 796 147Sm 1068 1048 802 796 796 148Sm 1068 1048 802 796 796 149Sm 1068 1048 802 796 796 150Sm 1068 1048 802 796 796 151Sm 1068 1048 802 796 796 152Sm 1068 1048 802 796 796 154Sm 1068 1048 802 796 796 152Gd 1069 1048 802 796 796 154Gd 1069 1048 802 796 796 155Gd 1069 1048 802 796 796 156Gd 1069 1048 802 796 796 157Gd 1069 1048 802 796 796 158Gd 1069 1048 802 796 796 160Gd 1069 1048 802 796 796 95Mo 1165 1165 899 899 899 99Tc 1165 1165 899 899 899

101Ru 1165 1165 899 899 899 103Rh 1165 1165 899 899 899 109Ag 1165 1165 899 899 899 133Cs 1165 1165 899 899 899

JAEA-Research 2013-020

- 64 -

表 5-4 測定誤差(RSD相対標準偏差())のまとめ

Assembly

Name ZN2 ZN3

Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 234U lt 22 lt 22 lt 22 lt 22 lt 22 235U lt 10 lt 10 lt 10 lt 10 lt 10 236U lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 238U lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02

238Pu lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 239Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 240Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 241Pu lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 242Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 142Nd lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 143Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 144Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 145Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 146Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 148Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 150Nd lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 134Cs lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 137Cs lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 151Eu 38 14 25 13 14 153Eu 26 13 21 05 07 154Eu lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 155Eu lt 6 lt 6 lt 6 lt 6 lt 6 147Pm lt 5 lt 5 lt 5 lt 5 lt 5 147Sm 21 10 18 12 12 148Sm 24 11 18 12 12 149Sm 37 19 34 15 21 150Sm 22 10 18 12 13 151Sm 26 19 24 15 21 152Sm 19 10 16 11 11 154Sm 24 12 20 12 12 152Gd 43 38 59 53 58 154Gd 20 14 16 13 16 155Gd 82 11 85 11 13 156Gd 14 08 12 08 10 157Gd 62 20 101 37 30 158Gd 14 11 12 09 12 160Gd 16 18 14 19 21 95Mo 39 40 22 45 23 99Tc 31 31 24 35 24

101Ru 30 31 20 38 22 103Rh 26 24 20 37 19 109Ag 19 21 15 15 15 133Cs 39 38 31 48 35

ここに示した値は測定機器の性能と分離や希釈による誤差を考慮したものである

JAEA-Research 2013-020

- 65 -

表 5-5 と表 5-6 にはZN2 及び ZN3 集合体の照射にかかわる原子炉の運転履歴を示す

表 5-5 ZN2 集合体の運転履歴

開始日 終了日 日数 運転(第 12 サイクル) 1996726 1997923 424

定検 1997923 19971031 38 運転(第 13 サイクル) 19971031 19981217 412

定検 19981217 1999312 85 運転(第 14 サイクル) 1999312 200059 424

表 5-6 ZN3 集合体の運転履歴

開始日 終了日 日数 運転(第 12 サイクル) 1996726 1997923 424

定検 1997923 19971031 38 運転(第 13 サイクル) 19971031 19981217 412

定検 19981217 1999312 85 運転(第 14 サイクル) 1999312 200059 424

定検 200059 2000615 37 運転(第 15 サイクル) 2000615 2001813 424

定検 2001813 2001119 88 運転(第 16 サイクル) 2001119 200317 424

JAEA-Research 2013-020

- 66 -

図 5-33 と図 5-34 にはZN2 集合体及び ZN3 集合体を上から見た断面図とそれぞれのサ

ンプルの取得位置を示したまた図 5-35 には各燃料棒でサンプルを取り出した軸方向の

高さを示した図 5-36及び図 5-37にはZN2及び ZN3集合体の炉内での装荷位置を示した

図 5-33 本試験でサンプルが取得された燃料棒の位置(ZN2 集合体)

(3 サイクル照射 平均燃焼度 356GWdt)

JAEA-Research 2013-020

- 67 -

図 5-34 本試験でサンプルが取得された燃料棒の位置(ZN3 集合体)

(5 サイクル照射 平均燃焼度 535 GWdt)

JAEA-Research 2013-020

- 68 -

図 5-35 本試験でサンプルが取得された位置(軸方向)

JAEA-Research 2013-020

- 69 -

図 5-36 ZN2 集合体のシャッフリング 1112)

(福島第 2 原子力発電所第 12 サイクルから第 14 サイクル)

JAEA-Research 2013-020

- 70 -

図 5-37 ZN3 集合体のシャッフリング 1112)

(福島第 2 原子力発電所第 12 サイクルから第 16 サイクル)

JAEA-Research 2013-020

- 71 -

6おわりに

JAEA が JNES からの受託事業として実施した「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生

成核種組成測定試験」において燃焼率評価で測定が必要な元素の 1 つである Nd について2

種類の手法で測定を行ったが結果に差異が生じたそのため確度の高い測定結果を取得するこ

とと生じた差異の原因究明を目的としたフォローアップ測定を実施した

本件で発生した Nd 定量値の差異の原因は3 章で述べたとおり(1) Nd 定量における化学操

作中に相互汚染等が発生した可能性があったこと(2) Nd を含む FP 核種の測定結果算出に使用

した溶解溶液中の U 原子数に不確定性があったことの 2 点により生じたものと推定される今

後同様の測定を実施する際に注意すべき点をまとめると以下のようになる

① 着目元素の定量を行う際同時期かつ同一試料で U 原子数を測定すること

② 試料の保管時には蒸発が無視できるだけの十分な量を確保した上で保管すること

③ 保管試料は定期的に重量を測定し自然蒸発の影響を把握すること

④ 分取希釈等の操作時には天秤による秤量を行いデータ管理を確実に行うこと

の 4 点である特にどのデータをどの時期に測定するかは全体の測定計画の検討で調整できる

ことであるため出来るだけ同一試料のデータを短期間にまとめて取得できるように配慮すべき

である

また作業環境からの天然元素の汚染等の影響の排除について近年の分析装置の高感度化に

伴い試料の取扱量が極めて少なくなっていることに注意すべきである取り扱う試料量が少なく

なれば被ばくや汚染の可能性を低減できる反面同時に取扱う試料間から生じる相互汚染使

用する試薬や器具及び作業を実施する環境下から混入する天然元素の影響等による汚染の可能性

が高くなるこれらの試料間の相互及び環境下等から生じる汚染はその原因が多岐に渡って考

えられることから作業全般に繊細な注意を払う必要があるあるいは被ばく量に注意を払い

つつ環境下等から生じる天然元素の汚染の影響が出ない程度に取り扱う量を増加させる等の検

討も必要となるだろうこのためにもさらに確度の高いデータの取得を目指し同様の測定を

繰り返し行うことで測定経験を得ることが必要である

本件で発生した Nd 定量値の差異について今後同様の事象を繰り返さないためには上記対応

を必要とするしたがって分析作業の実施の際には事前に作業者間で分析方法及び手順につ

いて十分に検討を行い綿密な計画を立てそれらを確実に遂行していくことの重要性を再認識

する必要がある

JAEA-Research 2013-020

- 72 -

謝 辞

JNES からの受託事業として実施した「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組

成測定試験」においてはJNES の山本徹氏には当該事業の立ち上げから実施及び本フォローア

ップ測定の実施に至るまで多大なご指導とご支援を頂きましたJNES の安藤良平氏及び鈴木

求氏には事業の遂行だけではなく取得データの解析結果に関するご指導をいただきました

深く感謝申し上げます安全研究センター サイクル安全研究グループの外池幸太郎研究主幹には

JNES からの受託事業立ち上げに際して事業の主担当者としてご尽力いただきましたまた同

グループの戸塚真義氏と原科研福島技術開発特別チーム 臨界管理技術開発グループの蒲原佳子

女史には本レポートに掲載するデータの整理を旧ホット試験施設管理部 ホット材料試験課の宮

田精一氏並びに原科研福島技術開発特別チーム 臨界管理技術開発グループの佐藤真人氏には試

料の再調製を行っていただきました原子力基礎工学研究部門 分析化学研究グループの河野信昭

氏並びに鈴木大輔氏には試料分離法について貴重なご助言をいただきましたここに記してお礼

申し上げます

参考文献

1) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 20 年度報告書

2) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 21 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000016661pdf)

3) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 22 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000118961pdf)

4) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 23 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000123740pdf)

5) SUsuda NKohnoldquoAnion-Exchange Separation of Nd and the Transplutonium Elements

in Spent Nuclear Fuels for Burn-up DeterminationrdquoSeparation Sci Technol 23(10amp11)

pp1119-1131 (1988)

6) GUchiyama et alldquoDevelopment of quantitative analytical method of U Pu and fission

products in spent fuel by combined-chromatographic-mass-spectrometric-isotopic-dilution

technologyrdquoEuropean Nuclear Conference 2012 (ENC 2012) December 2012 Manchester

United Kingdom

7) ISO11483 ldquoPreparation of plutonium sources and determination of 238Pu239Pu isotope

ratio by alpha spectrometry rdquo ISO Geneva(1994)

8) K Shibata O Iwamoto T Nakagawa N Iwamoto A Ichihara S Kunieda S Chiba K

JAEA-Research 2013-020

- 73 -

Furutaka N Otuka T Ohsawa T Murata H Matsunobu A Zukeran S Kamada and J

Katakura ldquoJENDL-40 A New Library for Nuclear Science and Engineeringrdquo Journal of

Nuclear Science and Technology 48 1 (2011)

9) K Okumura T Mori M Nakagawa K Kaneko ldquoValidation of a Continuous-Energy Monte

Carlo Burn-up Code MVP-BURN and Its Application to Analysis of Post Irradiation

Experimentrdquo Journal of Nuclear Science and Technology 37(2)pp128-138(2000)

10) 須山賢也望月弘樹高田友幸龍福進奥野浩村崎穣大久保清志「連続エネルギモン

テカルロコード MVP 及び MCNP を使用する統合化燃焼計算コードシステム -

SWAT31」 JAEA-DataCode 2009-002 日本原子力研究開発機構 (2009)

11) 「平成 18 年度全 MOX 炉心核設計手法信頼性実証試験成果報告書」07 基炉報-0001 原子力安

全基盤機構 (2007)

12) 「平成 18 年度高燃焼度 9x9 型燃料信頼性実証試験成果報告書」07 基炉報-0002 原子力安全

基盤機構 (2007)

JAEA-Research 2013-020

- 74 -

付録

測定データ集

JAEA-Research 2013-020

- 75 -

A 混合スパイク試料の値付け

表 A-1 各標準濃度一覧

標準試料 濃度 誤差()

U 濃度標準 26820 microgg 005 Pu 濃度標準 83506 ngg 005 Nd 濃度標準 13495 ngg 007

各標準の純度及び秤量誤差から算出した

表 A-2 混合スパイクと各濃度標準の混合データ

試料名 分取量(g)

混合スパイク 11452 U 濃度標準 10968 Pu 濃度標準 10723 Nd 濃度標準 10324

表 A-3 各濃度標準の同位体組成

U 濃度標準 Pu 濃度標準 Nd 濃度標準 同位体組成

(原子百分率) 誤差() 同位体組成

(原子百分率) 誤差()同位体組成

(原子百分率) 誤差() 234U 00054 362 238Pu 00030 215 142Nd 27119 0007 235U 07205 003 239Pu 974234 0001 143Nd 12174 0009 238U 992741 00003 240Pu 25607 0003 144Nd 23789 0014 241Pu 00100 191 145Nd 8295 0020 242Pu 00028 185 146Nd 17202 0026 148Nd 5767 0038 150Nd 5653 0049 各誤差は質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な誤差伝播の

計算により算出した

表 A-4 混合スパイク中 238Pu の放射能測定結果

放射能比(238Pu242Pu) 012692

表 A-5 混合スパイクに各濃度標準を添加した試料の同位体比測定結果

試料名 測定値 233U238U 0075767 (原子数比) plusmn 0000064

242Pu239Pu 0065232 (原子数比) plusmn 0000004

150Nd142Nd 075200 (原子数比) plusmn 000028

JAEA-Research 2013-020

- 76 -

原子数の算出には次の式を用いた

Rms times Sps - Spm 原子数 =

Abm - Rms times Abs

Rms 濃度標準添加後の 238U233U239Pu242Pu150Nd142Nd 原子数比

Sps 添加した各濃度標準中同位体の量(原子数)233U242Pu142Nd 量

Spm 添加した各濃度標準中同位体の量(原子数)238U239Pu150Nd 量

Abm 混合スパイク中の同位体の比238UU239PuPu150NdNd

Abs 混合スパイク中の同位体の比233UU242PuPu142NdNd

表 A-6 原子数算出に使用したデータ

元素 Rms Sps Spm Abm Abs

U 1319833 0 7388E+16 00086391 09826830 Pu 0065232 219735E+15 63943E+10 0998653 00002917 Nd 0752004 15774E+14 32882E+13 09077548 00201111

JAEA-Research 2013-020

- 77 -

B 燃料溶解溶液試料の測定データ

表 B-1 燃料溶解溶液の分取希釈データ

一次希釈 二次希釈 試料名

分取 希釈 分取 希釈 希釈倍率

2F1ZN2c2 10814 584007 05658 112594 10747

2F1ZN2c3 11753 583867 05676 112728 9866

2F1ZN3c2 11739 576345 05696 111741 9631

2F1ZN3c3 11685 585754 05686 111584 9837

2F1ZN3a9 11636 581027 05686 112304 9862

表 B-2試料中 238Pu の放射能測定結果

試料名 放射能比 238Pu(239Pu+240Pu)

2F1ZN2c2 24520 2F1ZN2c3 33482 2F1ZN3c2 59239 2F1ZN3c3 81127 2F1ZN3a9 63257

表 B-3 α線スペクトロメトリーを併用した Pu の同位体組成測定結果 (単位原子百分率)

試料名 239Pu 240Pu 241Pu 242Pu 238Pu

2F1ZN2c2 62731 25047 7050 3792 138 2F1ZN2c3 62634 24507 7143 3855 186 2F1ZN3c2 42290 32030 8898 13333 345 2F1ZN3c3 41498 31898 8770 13147 468 2F1ZN3a9 36971 30207 8136 21280 341

JAEA-Research 2013-020

- 78 -

表 B-4 燃料溶解溶液中の UPu 及び Nd の同位体組成分析結果 (単位原子百分率)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 234U 001789 00329 00141 00246 00077

plusmn 000007 00001 00002 00002 00002 235U 11220 17429 02320 03689 00219

plusmn 00008 00005 00003 00003 00002 236U 03805 062693 04799 07900 02916

plusmn 00004 000002 00001 00002 00001 238U 984796 975973 992741 988164 996787

plusmn 00008 00005 00004 00004 00003 238Pu 1381 186 345 468 341

plusmn 0008 001 002 003 002 239Pu 627305 62634 42290 41498 369711

plusmn 00008 0001 0003 0005 00007 240Pu 25047 245073 32030 31898 302074

plusmn 0001 00008 0004 0007 00006 241Pu 70503 7143 8898 877 8136

plusmn 00005 0001 0004 001 0002 242Pu 37915 38550 13333 13147 212796

plusmn 00007 00007 0004 0003 00008 142Nd 1639 0623 11173 1088 1655

plusmn 0003 0003 00003 0001 0002 143Nd 21002 21210 135747 132774 88781

plusmn 0005 0002 00008 00008 00005 144Nd 30748 31879 37724 38747 41187

plusmn 0004 0002 0001 0002 0002 145Nd 16540 16760 15007 14895 136618

plusmn 0004 0002 0001 0001 00009 146Nd 16799 16789 18682 18740 20038

plusmn 0008 0003 0002 0003 0002 148Nd 8868 8730 9211 8933 9522

plusmn 0007 0003 0002 0002 0002 150Nd 4404 4010 4684 4320 5059

plusmn 0005 0002 0001 0001 0001 238Pu については238U による影響を考慮しα線測定の結果を用いた 238Pu のplusmnはα線測定誤差を 05質量分析法による同位体比測定誤差を

01とし統計的な誤差伝播の計算により算出した Pu の同位体組成は表 B-3 の結果に 241Pu 及び 242Pu を加え百分率したも

のである 各plusmnは質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な

誤差伝播の計算により算出した

JAEA-Research 2013-020

- 79 -

原子数の算出には次の式を用いた

Rms times Sps - Spm

原子数 = Abm - Rms times Abs

Rms スパイク添加後の 238U233U239Pu242Pu148Nd150Nd 原子数比

Sps 添加した濃縮同位体の量(原子数)233U242Pu150Nd 量

Spm 添加した濃縮同位体の量(原子数)238U239Pu148Nd 量

Abm 試料中の同位体の比238UU239PuPu148NdNd

Abs 試料中の同位体の比233UU242PuPu150NdNd

表 B-6 添加したスパイク中の UPu 及び Nd の原子数 (単位原子数)

試料名 U 233U Sps 238U Spm

2F1ZN2c2 57221E+15 56230E+15 49433E+13 2F1ZN2c3 57146E+15 56156E+15 49369E+13 2F1ZN3c2 57201E+15 56210E+15 49416E+13 2F1ZN3c3 57216E+15 56225E+15 49429E+13 2F1ZN3a9 57325E+15 56332E+15 49523E+13

試料名 Pu 242Pu Sps 239Pu Spm

2F1ZN2c2 14402E+14 14382E+14 42006E+10 2F1ZN2c3 14383E+14 14364E+14 41952E+10 2F1ZN3c2 14397E+14 14377E+14 41992E+10 2F1ZN3c3 14401E+14 14381E+14 42003E+10 2F1ZN3a9 14428E+14 14409E+14 42083E+10

試料名 Nd 150Nd Sps 148Nd Spm

2F1ZN2c2 96421E+13 87527E+13 11428E+12 2F1ZN2c3 96295E+13 87412E+13 11413E+12 2F1ZN3c2 96388E+13 87496E+13 11424E+12 2F1ZN3c3 96413E+13 87519E+13 11427E+12 2F1ZN3a9 96597E+13 87687E+13 11449E+12

57221times1015を示す

表 B-5 二次希釈試料分取量とスパイク添加量 試料名 試料分取量(g) 添加量(g)

2F1ZN2c2 11070 11496 2F1ZN2c3 11060 11481 2F1ZN3c2 11069 11492 2F1ZN3c3 11071 11495 2F1ZN3a9 11068 11517

JAEA-Research 2013-020

- 80 -

表 B-7 二次希釈試料の UPu 及び Nd 同位体組成(測定値) (単位原子数比)

試料名 233UU Abs 238UU Abm

2F1ZN2c2 0 09848 2F1ZN2c3 0 09760 2F1ZN3c2 0 09927 2F1ZN3c3 0 09882 2F1ZN3a9 0 09968

試料名 242PuPu Abs 239PuPu Abm

2F1ZN2c2 00379 06273 2F1ZN2c3 00386 06263 2F1ZN3c2 01333 04229 2F1ZN3c3 01315 04150 2F1ZN3a9 02128 03697

試料名 150NdNd Abs 148NdNd Abm

2F1ZN2c2 00440 00887 2F1ZN2c3 00401 00873 2F1ZN3c2 00468 00921 2F1ZN3c3 00432 00893 2F1ZN3a9 00506 00952

表 B-8 混合スパイク添加後の二次希釈試料の同位体比測定結果 (単位原子数比)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 233U238U 0410984 031750 034736 0383628 0264855

plusmn 0000042 000010 000010 0000094 0000048 242Pu239Pu 182016 1364439 218793 236969 222127

plusmn 000011 0000042 000021 000020 000017 148Nd150Nd 0089986 0149877 0186518 0211642 0266697

plusmn 0000017 0000033 0000034 0000024 0000058

各plusmnは質量分析法による同位体比測定結果(3 回繰り返し測定)の標準偏差を示す

JAEA-Research 2013-020

- 81 -

表 B-9 二次希釈試料の UPu 及び Nd 原子数の算出結果 U

試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 243319 13843E+16 0101 2F1ZN2c3 314965 18072E+16 0105 2F1ZN3c2 287884 16251E+16 0104 2F1ZN3c3 260669 14782E+16 0103 2F1ZN3a9 377565 21288E+16 0102

Pu 試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 054940 13022E+14 0060 2F1ZN2c3 073290 17594E+14 0060 2F1ZN3c2 045705 18143E+14 0062 2F1ZN3c3 042200 16870E+14 0062 2F1ZN3a9 045019 23666E+14 0061

Nd 試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 008999 79480E+13 0125 2F1ZN2c3 014988 14713E+14 0103 2F1ZN3c2 018652 18203E+14 0096 2F1ZN3c3 021164 21674E+14 0096 2F1ZN3a9 026670 27214E+14 0096

13843times1016を示す

表 B-10 二次希釈試料のウラン濃度

試料名 二次希釈試料 分取量(g) 1

分取試料中の U 原子数2

二次希釈試料の

U 濃度 (原子数g 溶液)

2F1ZN2c2 11070 13843E+16 1250E+16 2F1ZN2c3 11060 18072E+16 1634E+16 2F1ZN3c2 11069 16251E+16 1468E+16 2F1ZN3c3 11071 14782E+16 1335E+16 2F1ZN3a9 11068 21288E+16 1923E+16

1表 B-5 参照 2表 B-9 参照 13843times1016を示す

This is a blank page

国際単位系(SI)

乗数  接頭語 記号 乗数  接頭語 記号

1024 ヨ タ Y 10-1 デ シ d1021 ゼ タ Z 10-2 セ ン チ c1018 エ ク サ E 10-3 ミ リ m1015 ペ タ P 10-6 マイクロ micro1012 テ ラ T 10-9 ナ ノ n109 ギ ガ G 10-12 ピ コ p106 メ ガ M 10-15 フェムト f103 キ ロ k 10-18 ア ト a102 ヘ ク ト h 10-21 ゼ プ ト z101 デ カ da 10-24 ヨ ク ト y

表5SI 接頭語

名称 記号 SI 単位による値

分 min 1 min=60s時 h 1h =60 min=3600 s日 d 1 d=24 h=86 400 s度 deg 1deg=(π180) rad分 rsquo 1rsquo=(160)deg=(π10800) rad秒 rdquo 1rdquo=(160)rsquo=(π648000) rad

ヘクタール ha 1ha=1hm2=104m2

リットル Ll 1L=11=1dm3=103cm3=10-3m3

トン t 1t=103 kg

表6SIに属さないがSIと併用される単位

名称 記号 SI 単位で表される数値

電 子 ボ ル ト eV 1eV=1602 176 53(14)times10-19Jダ ル ト ン Da 1Da=1660 538 86(28)times10-27kg統一原子質量単位 u 1u=1 Da天 文 単 位 ua 1ua=1495 978 706 91(6)times1011m

表7SIに属さないがSIと併用される単位でSI単位で表される数値が実験的に得られるもの

名称 記号 SI 単位で表される数値

キ ュ リ ー Ci 1 Ci=37times1010Bqレ ン ト ゲ ン R 1 R = 258times10-4Ckgラ ド rad 1 rad=1cGy=10-2Gyレ ム rem 1 rem=1 cSv=10-2Svガ ン マ γ 1γ=1 nT=10-9Tフ ェ ル ミ 1フェルミ=1 fm=10-15mメートル系カラット 1メートル系カラット = 200 mg = 2times10-4kgト ル Torr 1 Torr = (101 325760) Pa標 準 大 気 圧 atm 1 atm = 101 325 Pa

1cal=41858J(「15」カロリー)41868J(「IT」カロリー)4184J(「熱化学」カロリー)

ミ ク ロ ン micro 1 micro =1microm=10-6m

表10SIに属さないその他の単位の例

カ ロ リ ー cal

(a)SI接頭語は固有の名称と記号を持つ組立単位と組み合わせても使用できるしかし接頭語を付した単位はもはや コヒーレントではない(b)ラジアンとステラジアンは数字の1に対する単位の特別な名称で量についての情報をつたえるために使われる

 実際には使用する時には記号rad及びsrが用いられるが習慣として組立単位としての記号である数字の1は明 示されない(c)測光学ではステラジアンという名称と記号srを単位の表し方の中にそのまま維持している

(d)ヘルツは周期現象についてのみベクレルは放射性核種の統計的過程についてのみ使用される

(e)セルシウス度はケルビンの特別な名称でセルシウス温度を表すために使用されるセルシウス度とケルビンの

  単位の大きさは同一であるしたがって温度差や温度間隔を表す数値はどちらの単位で表しても同じである

(f)放射性核種の放射能(activity referred to a radionuclide)はしばしば誤った用語でrdquoradioactivityrdquoと記される

(g)単位シーベルト(PV200270205)についてはCIPM勧告2(CI-2002)を参照

(a)量濃度(amount concentration)は臨床化学の分野では物質濃度

  (substance concentration)ともよばれる(b)これらは無次元量あるいは次元1をもつ量であるがそのこと   を表す単位記号である数字の1は通常は表記しない

名称 記号SI 基本単位による

表し方

秒ルカスパ度粘 Pa s m-1 kg s-1

力 の モ ー メ ン ト ニュートンメートル N m m2 kg s-2

表 面 張 力 ニュートン毎メートル Nm kg s-2

角 速 度 ラジアン毎秒 rads m m-1 s-1=s-1

角 加 速 度 ラジアン毎秒毎秒 rads2 m m-1 s-2=s-2

熱 流 密 度 放 射 照 度 ワット毎平方メートル Wm2 kg s-3

熱 容 量 エ ン ト ロ ピ ー ジュール毎ケルビン JK m2 kg s-2 K-1

比熱容量比エントロピー ジュール毎キログラム毎ケルビン J(kg K) m2 s-2 K-1

比 エ ネ ル ギ ー ジュール毎キログラム Jkg m2 s-2

熱 伝 導 率 ワット毎メートル毎ケルビン W(m K) m kg s-3 K-1

体 積 エ ネ ル ギ ー ジュール毎立方メートル Jm3 m-1 kg s-2

電 界 の 強 さ ボルト毎メートル Vm m kg s-3 A-1

電 荷 密 度 クーロン毎立方メートル Cm3 m-3 sA表 面 電 荷 クーロン毎平方メートル Cm2 m-2 sA電 束 密 度 電 気 変 位 クーロン毎平方メートル Cm2 m-2 sA誘 電 率 ファラド毎メートル Fm m-3 kg-1 s4 A2

透 磁 率 ヘンリー毎メートル Hm m kg s-2 A-2

モ ル エ ネ ル ギ ー ジュール毎モル Jmol m2 kg s-2 mol-1

モルエントロピー モル熱容量ジュール毎モル毎ケルビン J(mol K) m2 kg s-2 K-1 mol-1

照射線量(X線及びγ線) クーロン毎キログラム Ckg kg-1 sA吸 収 線 量 率 グレイ毎秒 Gys m2 s-3

放 射 強 度 ワット毎ステラジアン Wsr m4 m-2 kg s-3=m2 kg s-3

放 射 輝 度 ワット毎平方メートル毎ステラジアン W(m2 sr) m2 m-2 kg s-3=kg s-3

酵 素 活 性 濃 度 カタール毎立方メートル katm3 m-3 s-1 mol

表4単位の中に固有の名称と記号を含むSI組立単位の例

組立量SI 組立単位

名称 記号

面 積 平方メートル m2

体 積 立法メートル m3

速 さ 速 度 メートル毎秒 ms加 速 度 メートル毎秒毎秒 ms2

波 数 毎メートル m-1

密 度 質 量 密 度 キログラム毎立方メートル kgm3

面 積 密 度 キログラム毎平方メートル kgm2

比 体 積 立方メートル毎キログラム m3kg電 流 密 度 アンペア毎平方メートル Am2

磁 界 の 強 さ アンペア毎メートル Am量 濃 度 (a) 濃 度 モル毎立方メートル molm3

質 量 濃 度 キログラム毎立法メートル kgm3

輝 度 カンデラ毎平方メートル cdm2

屈 折 率 (b) (数字の) 1 1比 透 磁 率 (b) (数字の) 1 1

組立量SI 基本単位

表2基本単位を用いて表されるSI組立単位の例

名称 記号他のSI単位による

表し方SI基本単位による

表し方平 面 角 ラジアン(b) rad 1(b) mm立 体 角 ステラジアン(b) sr(c) 1(b) m2m2

周 波 数 ヘルツ(d) Hz s-1

ントーュニ力 N m kg s-2

圧 力 応 力 パスカル Pa Nm2 m-1 kg s-2

エ ネ ル ギ ー 仕 事 熱 量 ジュール J N m m2 kg s-2

仕 事 率 工 率 放 射 束 ワット W Js m2 kg s-3

電 荷 電 気 量 クーロン A sC電 位 差 ( 電 圧 ) 起 電 力 ボルト V WA m2 kg s-3 A-1

静 電 容 量 ファラド F CV m-2 kg-1 s4 A2

電 気 抵 抗 オーム Ω VA m2 kg s-3 A-2

コ ン ダ ク タ ン ス ジーメンス S AV m-2 kg-1 s3 A2

バーエウ束磁 Wb Vs m2 kg s-2 A-1

磁 束 密 度 テスラ T Wbm2 kg s-2 A-1

イ ン ダ ク タ ン ス ヘンリー H WbA m2 kg s-2 A-2

セ ル シ ウ ス 温 度 セルシウス度(e) Kンメール束光 lm cd sr(c) cd

スクル度照 lx lmm2 m-2 cd放射性核種の放射能( f ) ベクレル(d) Bq s-1

吸収線量 比エネルギー分与カーマ

グレイ Gy Jkg m2 s-2

線量当量 周辺線量当量 方向

性線量当量 個人線量当量シーベルト(g) Sv Jkg m2 s-2

酸 素 活 性 カタール kat s-1 mol

表3固有の名称と記号で表されるSI組立単位SI 組立単位

組立量

名称 記号 SI 単位で表される数値

バ ー ル bar 1bar=01MPa=100kPa=105Pa水銀柱ミリメートル mmHg 1mmHg=133322Paオングストローム Å 1Å=01nm=100pm=10-10m海 里 M 1M=1852mバ ー ン b 1b=100fm2=(10-12cm)2=10-28m2

ノ ッ ト kn 1kn=(18523600)msネ ー パ Npベ ル B

デ ジ ベ ル dB

表8SIに属さないがSIと併用されるその他の単位

SI単位との数値的な関係は    対数量の定義に依存

名称 記号

長 さ メ ー ト ル m質 量 キログラム kg時 間 秒 s電 流 ア ン ペ ア A熱力学温度 ケ ル ビ ン K物 質 量 モ ル mol光 度 カ ン デ ラ cd

基本量SI 基本単位

表1SI 基本単位

名称 記号 SI 単位で表される数値

エ ル グ erg 1 erg=10-7 Jダ イ ン dyn 1 dyn=10-5Nポ ア ズ P 1 P=1 dyn s cm-2=01Pa sス ト ー ク ス St 1 St =1cm2 s-1=10-4m2 s-1

ス チ ル ブ sb 1 sb =1cd cm-2=104cd m-2

フ ォ ト ph 1 ph=1cd sr cm-2 104lxガ ル Gal 1 Gal =1cm s-2=10-2ms-2

マ ク ス ウ ェ ル Mx 1 Mx = 1G cm2=10-8Wbガ ウ ス G 1 G =1Mx cm-2 =10-4Tエルステッド( c ) Oe 1 Oe  (1034π)A m-1

表9固有の名称をもつCGS組立単位

(c)3元系のCGS単位系とSIでは直接比較できないため等号「   」

   は対応関係を示すものである

(第8版2006年改訂)

この印刷物は再生紙を使用しています

Page 7: JAEA-Research 2013-020JAEA-Research 2013-020 - 1 - 1.はじめに 日本原子力研究開発機構(以下「JAEA」という。)は原子力安全基盤機構(以下「JNES」と

JAEA-Research 2013-020

- 3 -

とで試料中の UPu 及び 148Nd の原子個数比を算出することができる混合スパイクはU

Pu及びNdの各同位体組成及び原子個数比が固定値であり経時等による濃度変化は影響しない

すなわち混合スパイク及び試料中の UPu 及び Nd の各濃度は燃焼率に関与しないことから

混合スパイクの適用は試料の分取希釈等における重量測定の手間とともにそれらの操作に

付随する誤差の影響を排除することが可能となる利点を有している本法は化学分離及び測定

に熟練を要するがJAEA での化学分離の実績は豊富であり高精度での同位体比測定が可能な

TIMS(主同位体で<plusmn01)及び混合スパイクによる同位体希釈法の適用と相まって高い信

頼性を有している

222 現行法 6)

本法は化学分離に抽出クロマトグラフィーを測定に HR-ICP-MS を適用している

HR-ICP-MS による測定は TIMS と比較して測定精度がやや落ちる(主同位体でplusmn1程度)が

照射後試験の解析精度を考えると十分な精度を有しているまた本試験のように測定対象とし

た FP 核種が多数に及んでいる場合に必要な精度を確保しつつ比較的短時間でデータを取得す

ることが期待できる抽出クロマトグラフィーによる化学分離スキームを図 2-2 に示す

今回の化学分離に適用した抽出クロマトグラフィーは従来法と比較して極めて迅速な手法で

あるしかしながらこの化学分離方法は平成 22 年度報告書 3) において Nd フラクションに

Ce が混入したことにより142Ce の寄与による 142Nd の補正を実施する必要があるなど現時点

では改良の余地があることが分かっているこの同重体の測定結果に与える影響は 4 章で議論す

るなおHR-ICP-MS での測定はTIMS による測定が 1 元素ずつであることに対して多元

素の同時測定が可能であることが大きな利点であるただし同重体の干渉による影響を排除す

ることは困難なため希土類元素等の同重体を多数有する元素等については化学分離が不可欠で

あることは TIMS と同様である

JAEA-Research 2013-020

- 4 -

試 料 組成用30μg as U定量用10μg as U

1M HCl

1M HNO3 - 90 CH3OH

Cs U(Sr) Sr EuCmAm Nd

カラム陰イオン交換樹脂

10M HCl

CeTh Pu(Np)

155M HNO3 02ml蒸発乾固10M HCl 02ml蒸発乾固1M HCl 05ml1M NH2OH - HCl 001ml蒸発乾固155M HNO3 04mlCH3OH 4ml混合後カラムに流す

1M HNO3 - 90 CH3OH

03M HNO3 - 80 CH3OH

03M HNO3 - 80 CH3OH

1M HNO3 - 90 CH3OH

図 2-1 従来法における陰イオン交換による化学分離スキーム

JAEA-Research 2013-020

- 5 -

図 2-2 現行法における抽出クロマトグラフィーによる化学分離スキーム

JAEA-Research 2013-020

- 6 -

23 測定結果における差異の発生と受託事業で推定したその原因

本事業の平成 23 年度報告書 4) においてNd 定量値の結果に従来法(陰イオン交換分離-TIMS

測定221 項参照)と現行法(抽出クロマトグラフィー-HR-ICP-MS 測定222 項参照)で

差異を生じたことが問題点として挙げられた差異は2F1ZN3c2 及び 2F1ZN3a9 試料で 2-3

2F1ZN3c3 試料で 8であったASTM 規格で定義された Nd-148 法の測定誤差が 3程度である

としても近年の詳細な燃焼率評価の結果を考えると2F1ZN3c2 及び 2F1ZN3a9 試料における

差異も若干大きく特に 2F1ZN3c3 試料の差異 8は有意であると考えた

従来法と現行法によって得られた測定値に差異が生じた原因はそれぞれの測定手法に内在す

る原因そのものによって生じるだけでなくその他実験に供する試料やデータの処理が原因と

なっている可能性もある当該事業の平成 23 年度に原因の検討及び再分析を実施しておりその

原因を以下のいずれかによるものと推定した

① 燃料溶解溶液の二次希釈試料から測定試料を調製する際の分取希釈秤量操作における液

撥ね等による試料ロス秤量値の読み取り間違い等

② 燃料溶解溶液の一次希釈試料から二次希釈試料の調製時の分取希釈秤量操作における液

撥ね等による試料ロス秤量値の読み取り間違い等

③ HR-ICP-MS の感度変化等による測定上のエラー

④ スパイク試料の Nd 表示値の誤り

上記の推定原因に対し平成 23 年度に再分析を実施したところ以下の結果を得た 4)① に

ついては二次希釈試料による Nd 再測定を実施した結果同様の結果が得られたため原因で

ないことがわかった③及び④については新たに Nd スパイク試料を調製し二次希釈試料を

TIMS により測定したところHR-ICP-MS と同様の結果が得られたため原因でないことが確

認されている

②については 二次希釈試料に対する U 濃度を測定し平成 21 年度に実施した従来法から算

出した U 濃度と比較したところ4~12の差異が生じた当該事業では各 FP 核種量は U 原

子数を分母として規格化しているすなわち平成 22 年度に報告した希土類元素の定量値は平成

21 年度に実施した従来法によって一次希釈試料に対して測定した溶液重量あたりの U 原子数に

二次希釈試料調製の際の希釈率を用いて U 濃度を算出しその値を使用して規格化しているそ

こで平成 22 年度に得られた現行法による Nd 定量結果について平成 23 年度に再測定した U 原

子数を使用して再評価したところ従来法との差異が 2F1ZN2c3 及び 2F1ZN3c2 で 7

2F1ZN2c22F1ZN3c3 及び 2F1ZN3a9 で 4となった

したがって差異の原因は②の一次希釈試料から二次希釈試料を調製する段階で液撥ね等の

JAEA-Research 2013-020

- 7 -

操作や表示値読み取りのミスがあったことではないかと考えられたしかし当該事業内ではこ

れ以上の原因を特定するまでには至らなかった

3フォローアップ測定

31 フォローアップ測定の目的

JAEA では東京電力福島第一原子力発電所事故に対応する技術開発の一つとして今後も継

続して燃焼燃料中の FP 核種測定に係る試験を行う計画であるNd の測定は燃焼率評価に必須の

項目であり信頼性の高い結果が求められるまた2 つの手法による測定結果の差に関する原

因の究明は今後の試験を行う上で重要であるこのため確度の高い測定結果を取得するととも

に測定結果の差異の原因を究明することを目的として受託事業で行った燃料溶解溶液全試料

を対象として燃焼率評価に必要な元素(UPu 及び Nd)の再分析を実施するフォローアップ測

定を実施することとした

32 従来法と現行法の差の原因に関する再検討

23 項において平成 23 年度に実施した受託事業における原因究明では二次希釈試料の調整

作業の段階で測定値に影響を与える要因のあったことが示唆されている今回のフォローアップ

測定を開始する前に従来法と現行法の間に差異が生じる原因を以下のように再度検討した

(1) 平成 21 年度に実施した従来法による UPu 及び Nd の測定では試料分取量が極めて少量

であったため(溶液重量で 003~006 g 程度)秤量値の誤差が溶液重量あたりの U 原子数定

量結果に影響を与えている可能性があることが考えられる燃焼率の評価においては 221 項

で述べたとおりUPuNd の混合スパイクを使用して U に対する Pu 及び 148Nd の原子個

数比を用いて算出されることから溶液重量あたりの U 原子数はその評価には関与しないし

かし本受託事業では現行法によって測定する各 FP 核種値の規格化に用いる U 原子数とし

て従来法によって測定した一次希釈試料の溶液重量あたりの U 原子数を希釈倍率で除した値

を使用したことから従来法で測定した U 原子数の値に不確定性が存在した場合現行法の

Nd 定量値に影響を与える

(2) 受託事業で行った測定の前にUPu 及び Nd の混合スパイクの校正を実施していなかった

前述したとおり燃焼率は試料中の UPu 及び 148Nd の原子個数比から算出されるこの原

子個数比はUPu 及び Nd の混合スパイクを用いた同位体希釈法により求められる混合ス

パイクを使用した場合溶液蒸発があったとしても原子個数比の関係は保たれるが信頼性の

高い燃焼率測定を実施するには混合スパイクの UPu 及び Nd の原子個数比を校正しそ

れらの値を確定しておく必要があったまた混合スパイクの校正を実施していなかったこと

JAEA-Research 2013-020

- 8 -

は上記(1)に記述したとおり現行法によって測定する各 FP 核種値の規格化に用いる U

原子数の値に不確定性が生じる原因の一つとなることが考えられるなお受託事業で使用し

た混合スパイクは平成 21 年度に実施した従来法で全量を消費したため2 つの手法による

測定結果の差異の発生が認められた後に当該混合スパイクの原子個数比を確認することはで

きなかった

(3) 平成 21 年度に実施した従来法において化学操作上のミスを生じた可能性がある本事業の

平成 22 年度報告書 3) で全ての試料において従来法と現行法による Nd の同位体組成測定結

果は良い一致を示していることが述べられている同位体組成が一致していながら定量値に

差異が生じる原因としては同位体希釈法によるスパイク添加試料の化学分離操作において

作業環境や試薬等に存在する天然 Nd による汚染や試料間の相互汚染等により起こりうると

考えたなお23 節に述べたとおり現行法に対して差異原因究明のための二次希釈試料

の再測定等を実施しており同様の差異を有する結果が得られていることから平成 21 年度

に実施した従来法において上述した化学操作上のミスが発生していると考えた

33 測定

331 測定条件の改善

23 節で記載したとおり2 つの手法による Nd 定量値の差異の原因として二次希釈試料の調

製段階での問題が測定値に影響を与える要因が示唆されたまた32 節で記載したとおり従来

法による溶液重量あたりの U 原子数値の影響に加え混合スパイクの校正未実施により発生した

可能性も新たに抽出したこれらは測定に使用した試料の健全性及び従来法による測定に問題

があった可能性を意味している差異の原因を排除し確度の高いデータを得るための対応を以

下に示すなお測定方法は22 節に示した各方法の特徴を考慮し実績の豊富な従来法を採用

した

(1) 使用するすべての試料について試料原液から再調製することとしUPu 及び Nd の測定

には全て新たに調製した二次希釈試料を使用した分取等の操作に使用する分析天秤は少

数点以下 4 桁まで表示可能なものを使用し秤量は全て 05g 以上とすることで分取等に係

る不確定性を排除することとした以下に使用した分析天秤を示すなお再調製試料等の

取扱いについては分取希釈の状況を撮影する作業環境を清浄化する試薬類は超高純度

レベルを使用するなど間違いや汚染等が生じないように細心の注意を払った

エーアンドディ GH-252 及び FR-300

メトラートレド AE200

(2) 測定を行う前にスパイクに係わる不確定性を排除するため混合スパイクの値付けを実施

JAEA-Research 2013-020

- 9 -

した詳細は 332 項に示すなお当該スパイクは本フォローアップ測定用に新規に入手

したものであり受託事業内で使用した混合スパイクとは異なる

(3) 再調製した二次希釈試料の測定により試料原液の U 濃度を算出することとした本フォロ

ーアップ測定の主目的は確定したデータを取得することであるため燃焼率評価に必要な元素

である UPu 及び Nd の各同位体組成及び原子個数比を求めるだけでよく試料原液の U 濃

度を求める必要はないしかし燃焼燃料の照射後試験では95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag 等

の難溶解性 FP 核種も測定対象でありこれらを他の FP 核種と同様に U を分母として規格化

するためには試料原液の U 濃度を求める必要があるここでは今後も照射後試験を継続し

て実施することを想定しホットセル内での重量測定の操作性の確認として位置付けて実施し

332 混合スパイク試料の値付け

定量に使用する混合スパイクは使用前に UPu 及び Nd の標準試料による濃度値付けを実施

し使用するスパイクに関係する値の不確定性を排除することとした図 3-1 に混合スパイク

試料値付けの作業フローを示す

燃焼率評価のための UPu 及び Nd 測定に使用する混合スパイクには233U242Pu 及び 150Nd

の各濃縮同位体を用いたこれに以下に示す UPu 及び Nd の濃度標準を用いた同位体希釈法

により濃度を値付けた

U 濃度標準高純度天然金属 U(旧日本原子力研究所製JAERI-U4)

Pu 濃度標準高純度金属 Pu(米国旧 National Bureau of Standards(NBS)製 949c)

Nd 濃度標準高純度 Nd(関東化学製 Nd2O3試薬(3N5))

上記濃度標準は超高純度硝酸(多摩化学工業製 TAMAPURE-AA100)及び超純水を用いて

溶解した溶解分取及び希釈操作においては全て重量測定を行い重量測定値から濃度を値付

けた混合スパイク試料は同位体希釈法による値付けを行うため同位体組成測定用と定量用

(UPu 及び Nd の各濃度標準添加試料)の 2 系統での分離操作を実施した化学分離は従来法

の陰イオン交換分離法により行いUPu 及び Nd を分離した後それぞれを TIMS によって測

定した(334 項に後述)U 濃度標準及び Nd 濃度標準については天然組成であり同位体組成

測定の必要はないがコンタミ等の影響がないことを確認するため同位体組成測定を実施した

また238Pu に干渉する 238U の影響を補正するため混合スパイク試料の Pu 組成測定用試料は

アルファ放射能測定を行った(335 項に後述)さらにPu 濃度標準については組成測定日を

基準として Pu 純度保証日への崩壊補正を行い測定日における Pu 純度補正を実施した

混合スパイク試料の値付け結果を表 3-1 に示す

JAEA-Research 2013-020

- 10 -

図 3-1 混合スパイク試料の値付けの作業フロー

表 3-1 混合スパイク試料中の UPu 及び Nd の同位体組成及び濃度

U Pu Nd 2012625 現在の値 2012628 現在の値 2012712 現在の値

同位体組成 (原子百分率) 誤差()

同位体組成 (原子百分率) 誤差()

同位体組成 (原子百分率) 誤差()

233 982683 00006 238 00030 30 142 20111 030 234 08466 003 239 00292 066 143 12064 004 235 00209 134 240 00892 025 144 19671 009 236 lt0001 - 241 00134 337 145 10494 005 238 08639 004 242 998653 0001 146 18052 005 148 11852 014 150 907755 001

濃度 濃度 濃度 192660 ngg 010 5036 ngg 006 2081 ngg 009 238Pu については238U による影響を考慮しα線測定の結果を用いた誤差はα線測定の計

数誤差を 3とし質量分析法による同位体比測定誤差を統計的な誤差伝播の計算により算出した

各同位体組成の誤差は質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な誤差

伝播の計算により算出した 各濃度の誤差は同位体希釈法の算出式に基づき統計的な誤差伝播の計算により算出した

各plusmnは質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な誤差伝播の計算によ

り算出した

混合スパイク試料

U 濃度標準

Pu 濃度標準

Nd 濃度標準

UPu 及び Nd 同位体組成測定

(Pu についてはアルファ放射能測定を併用)

UPu 及び Nd 同位体比測定

(U233238Pu242239Nd142150)

混合スパイク試料中 UPu 及び Nd 濃度の算出

Pu 濃度標準

同位体 組成測定

陰イオン交換分離法による化学分離

U 濃度標準

Nd 濃度標準

同位体 組成測定

JAEA-Research 2013-020

- 11 -

333 分析操作

二次希釈試料からUPu 及び Nd 同位体組成測定用と同位体希釈法による定量用試料を分取

した定量用試料には 332 項で値付けた混合スパイク試料を添加したその後図 2-1 の分離ス

キームに従い同位体組成測定用及び定量用試料中の UPu 及び Nd を化学分離した各分離液

を蒸発乾固後再溶解しTIMS による測定を行ったまた分離した Pu 同位体組成用試料の一

部を分取し238Pu に干渉する 238U の影響を補正するためのアルファ放射能測定を実施した図

3-2 に分析操作のフローを示す

図 3-2 分析操作フロー

334 TIMS 測定

同位体組成測定にはフィニガンマット社製の TIMS である MAT262 を用いた本装置は

イオン検出器に 7 つのファラデーカップを備え最大 13 試料を組み込むことができる

333 項で分離した UPu 及び Nd の乾固物を約 1M 硝酸で溶解した溶解濃度は燃料の溶

解及び分取希釈データから各元素のおおよその含有量を推定し約 100ngUmicroL30ngPumicroL

及び 5ngNdmicroL となるよう調整した各溶解液 1microL をマイクロピペットで TIMS 用試料フィラメ

ントに塗布し電流を通して酸化物として固着させたのち装置内部の所定の箇所に設置し真

空排気等を行った試料を測定する前には試料と同時に設置した校正用試料を用いて装置の質

量校正やファラデーカップ位置の調整等を実施した

試料の同位体組成測定は全てトータルエバポレーション法で行ったトータルエバポレーショ

ン法は試料に塗布した試料を完全に蒸発させその過程において発生するイオン全てを検出す

二次希釈試料

混合スパイク試料

陰イオン交換分離

UPu 及び Nd 同位体組成測定

(Pu についてはアルファ放射能測定を併用)

UPu 及び Nd 同位体比 測定

(U233238Pu242239Nd148150)

分析結果(原子数Total-U)

JAEA-Research 2013-020

- 12 -

る方法であり質量差別効果に伴うバイアスの補正を必要としない利点がある測定は同一の

試料から 3 回の繰り返し測定を行いその平均値を測定値とした各同位体組成結果に付随する

誤差は各同位体比の繰り返し測定による標準偏差を誤差伝播して算出したまた同位体希釈

法による定量結果に付随する誤差は同位体希釈法の算出式に基づき上記同位体組成結果の誤

差混合スパイク試料の誤差等を伝播して算出した

335 アルファ放射能測定

アルファ放射能測定用試料は従来法の陰イオン交換法により分離した Pu 溶液の一部を分取

し238Pu として一試料あたり 10~100Bq 程度に希釈調整したのち各試料を 25mmφタンタ

ル板に焼き付け調製した上でその試料に対してアルファ線スペクトロメータ(EGG ORTEC

モデル 676A)にて238Pu 放射能と 239Pu 及び 240Pu 放射能の和に対する比を測定した

238Pu は同位体組成としては少量であるが半減期が短いためアルファ線スペクトルを測定す

ると大きなピークが得られる得られた 238Pu のピークは239Pu 及び 240Pu のピーク領域に影響

を与えるため文献 7) に従いテーリング補正を実施している求めた放射能比にTIMS による

同位体組成測定結果を併用し238Pu 同位体比を算出した

アルファ放射能測定における測定誤差は同法による繰り返し測定誤差 02以下及び試料調製

誤差 035以下を伝播して 05以下と算出した

34 測定結果

全 U 原子数に対する原子個数比で表される結果一覧を表 3-2 に示す各同位体の測定誤差は

その存在量(割合)に依存するこれは存在量が多い同位体は TIMS で測定した時の検出信号

が大きいために計数誤差が小さくなり存在量が少ない同位体は検出信号が小さいために計数誤

差が大きくなることによるフォローアップ測定においてはU では同位体存在度が<005

では誤差<plusmn3同位体存在度が 005~2では<plusmn03同位体存在度が 2以上では<plusmn02

であったPu では全ての同位体の存在度が>1であり238Pu 以外の各同位体の誤差は

<plusmn03であった238Pu はアルファ放射能測定と TIMS を併用した結果<plusmn06と評価

したNd では142Nd で誤差<plusmn06その他の同位体で<plusmn03であったこれは2F1ZN2c2

の 142Nd を除き平成 21 年度の測定結果とほぼ同等であった

JAEA-Research 2013-020

- 13 -

表 3-2 使用済燃料の分析結果 (単位原子数Total-U)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 誤差() 234U 1789E-04 3293E-04 1407E-04 2460E-04 7718E-05 <22 235U 1122E-02 1743E-02 2320E-03 3689E-03 2193E-04 <091 236U 3805E-03 6269E-03 4799E-03 7900E-03 2916E-03 <023 238U 9848E-01 9760E-01 9927E-01 9882E-01 9968E-01 <012

U-Total 1000E+00 1000E+00 1000E+00 1000E+00 1000E+00 <012

238Pu 1299E-04 1811E-04 3850E-04 5346E-04 3786E-04 <052 239Pu 5902E-03 6098E-03 4722E-03 4736E-03 4110E-03 <013 240Pu 2357E-03 2386E-03 3576E-03 3640E-03 3358E-03 <013 241Pu 6634E-04 6955E-04 9935E-04 1001E-03 9045E-04 <024 242Pu 3567E-04 3753E-04 1489E-03 1500E-03 2366E-03 <013

Pu-Total 9409E-03 9736E-03 1116E-02 1141E-02 1112E-02 <013

142Nd 9414E-05 5069E-05 1251E-04 1596E-04 2115E-04 <053 143Nd 1206E-03 1727E-03 1521E-03 1947E-03 1135E-03 <018 144Nd 1766E-03 2595E-03 4226E-03 5681E-03 5265E-03 <018 145Nd 9499E-04 1364E-03 1681E-03 2184E-03 1746E-03 <018 146Nd 9647E-04 1367E-03 2093E-03 2748E-03 2562E-03 <018 148Nd 5093E-04 7107E-04 1032E-03 1310E-03 1217E-03 <018 150Nd 2529E-04 3265E-04 5246E-04 6334E-04 6467E-04 <027

Nd-Total 5743E-03 8141E-03 1120E-02 1466E-02 1278E-02 <018

Pu 分離日 201275 201275 201275 201275 201275 - Pu 測定日 2012718 2012720 2012720 2012723 2012720 - 分析値は測定日の値であり冷却期間及び運転履歴に基づいた炉内崩壊の補正等は実施していない

1789times10-4を示す 他の表でも同様に記載 238Pu については238U による影響を考慮しα線測定の結果を用いた

JAEA-Research 2013-020

- 14 -

35 考察

Pu の定量値について本フォローアップ測定結果と平成 21 年度定量値との比較を表 3-3 に示

すまた表 3-4 に Nd 定量値の本フォローアップ測定結果と平成 21 年度及び平成 23 年度の測

定値との比較を示す表 3-5 は試料原液の U 濃度の測定値を示す表 3-6 には参考として平成

21 年度の従来法による UPu 及び Nd 等の測定結果(平成 21 年度報告書 2) p40表 4-4 掲載)

を記載するなお表 3-3 及び表 3-4 の平成 21 年度定量値(B)及び(D)は平成 21 年度に一次

希釈試料を対象にして従来法により測定した値(平成 21 年度報告書 2) p40表 4-4 掲載Pu total

及び Nd total)であるまた表 3-4 の平成 23 年度定量値(E)は平成 23 年度に二次希釈試

料を対象にして TIMS により U の定量を行った結果で平成 22 年度に現行法で測定した Nd 定

量値を規格化した値(平成 23 年度報告書 4) p25表 4-3 掲載D 欄)表 3-5 の平成 23 年度定量

値(G)は2 つの手法による Nd 定量値の差異の原因検討の一環として平成 23 年度に新たに

一次希釈試料から調製した二次希釈試料中の U 濃度を再測定し原液濃度に換算した値(平成 23

年度報告書 4) p27表 4-5 掲載下段)である

表 3-3 Pu 再測定結果と平成 21 年度定量値との比較

(単位原子数Total-U)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9再測定結果(A) 9409E-03 9736E-03 1116E-02 1141E-02 1112E-02平成 21 年度定量値(B)$ 9374E-03 9707E-03 1117E-02 1145E-02 1109E-02(A)(B) 100 100 100 100 100 9409times10-3を示す $ 従来法と TIMS によって求めリファレンス値として扱われている値

表 3-4 Nd 再測定結果と平成 21 年度及び平成 23 年度定量値との比較

(単位原子数Total-U)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9

再測定結果(C) 5743E-03 8141E-03 1120E-02 1466E-02 1278E-02平成 21 年度定量値(D)$ 5727E-03 8381E-03 1168E-02 1472E-02 1286E-02(C)(D) 100 097 096 100 099 平成 23 年度定量値(E) 549E-03 783E-03 109E-02 142E-02 124E-02 (E)(D) 096 093 093 096 096 (E)(C) 096 096 097 097 097 5743times10-3を示す $ 従来法と TIMS によって求めリファレンス値として扱われている値 平成 23 年度の Nd 定量値(平成 22 年度に現行法で測定し規格化に使用した U 濃度は平成

23 年度に TIMS により二次希釈試料の再測定で求めた結果を使用)

JAEA-Research 2013-020

- 15 -

表 3-5 試料原液のウラン濃度

再測定結果

試料名 試料希釈率

二次希釈試料

濃度 原子数g 溶液

試料原液濃度

(F) 原子数g 溶液

誤差

()

平成 23 年度

定量値

(G) (G)(F)

2F1ZN2c2 10747 1250E+16 1344E+19 011 1411E+19 105 2F1ZN2c3 9866 1634E+16 1612E+19 011 1648E+19 102 2F1ZN3c2 9631 1468E+16 1414E+19 011 1614E+19 114 2F1ZN3c3 9837 1335E+16 1313E+19 011 1357E+19 103 2F1ZN3a9 9862 1923E+16 1897E+19 011 1953E+19 103

1250times1016を示す

JAEA-Research 2013-020

- 16 -

表 3-6 平成 21 年度の従来法による UPu 及び Nd 等の測定結果

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 誤差()

燃焼率1(FIMA) 296 416 599 721 676

燃焼度2(GWdt) 284 399 575 692 649

U-234 170E-04 323E-04 128E-04 234E-04 687E-05 <14U-235 1123E-02 1742E-02 2240E-03 3687E-03 2300E-04 <03

4

U-236 3799E-03 6260E-03 4807E-03 7889E-03 2917E-03 <02U-238 9848E-01 9760E-01 9928E-01 9882E-01 9968E-01 <02U total 1000E+00 1000E+00 1000E+00 1000E+00 1000E+00

Pu-2383 1291E-04 1857E-04 4045E-04 5756E-04 4002E-04 <05

Pu-239 5827E-03 6021E-03 4666E-03 4684E-03 4064E-03 <02Pu-240 2325E-03 2353E-03 3518E-03 3583E-03 3276E-03 <02Pu-241 7413E-04 7772E-04 1112E-03 1120E-03 1012E-03 <02Pu-242 3517E-04 3700E-04 1471E-03 1482E-03 2336E-03 <02Pu total 9374E-03 9707E-03 1117E-02 1145E-02 1109E-02

Nd-142 3150E-05 4057E-05 1142E-04 1495E-04 1926E-04 <06Nd-143 1225E-03 1782E-03 1586E-03 1954E-03 1139E-03 <03Nd-144 1778E-03 2675E-03 4414E-03 5707E-03 5309E-03 <03Nd-145 9669E-04 1408E-03 1757E-03 2194E-03 1761E-03 <03Nd-146 9606E-04 1407E-03 2183E-03 2758E-03 2578E-03 <03Nd-148 5154E-04 7330E-04 1078E-03 1316E-03 1227E-03 <03Nd-150 2503E-04 3361E-04 5463E-04 6366E-04 6495E-04 <07Nd total 5727E-03 8381E-03 1168E-02 1472E-02 1286E-02

Cs-134 645E-06 101E-05 417E-05 535E-05 545E-05 <4Cs-137 154E-03 218E-03 347E-03 432E-03 390E-03 <4Eu-154 156E-05 200E-05 377E-05 436E-05 383E-05 <4Eu-155 269E-06 342E-06 963E-06 113E-05 112E-05 <6

Pu分離日 2009124 2009124 2009124 2009124 2009124MS(Pu)測定日 20091216 20091216 20091218 20091216 20091218

γ測定日時20101291031

200912211709

2010251409

2010231332

201022915

1燃焼率の計算にはNd-148のU-235の熱中性子による核分裂収率を用いた2燃焼度は1FIMAを9600MWdt (ASTM E321-96)として換算した3Pu-238についてはU-238による影響を考慮しα線測定の結果を用いた42F1ZN3a9はU-235の存在率が非常に低く誤差が4程度となったため除く

単位原子数Total-U 

 分析値は測定日の値であり冷却期間及び運転履歴に基づいた炉内崩壊の補正等は実施していない

本表は平成 21 年度報告書 2) p40(表 4-4)より転載

JAEA-Research 2013-020

- 17 -

表 3-2 及び表 3-6 よりフォローアップ測定の結果得られた PuU (原子個数比)及び U

PuNd それぞれの同位体組成は2F1ZN2c2 の 142Nd を除き全ての試料について平成 21 年度

測定結果と良い一致を示していることがわかるまた表 3-3 に示すように平成 21 年度に測定し

た Pu 定量値は妥当な結果であった

表 3-4 に示す Nd 測定結果について2F1ZN2c22F1ZN3c3 及び 2F1ZN3a9 試料については

フォローアップ測定結果と平成 21 年度測定結果は良い一致を示したが2F1ZN2c3 及び

2F1ZN3c2 試料についてはフォローアップ測定結果は平成 21 年度定量値よりも 3~4程度低

めの結果となった本フォローアップ測定は差異の要因を排除した上で実施しており確定結果

であると考えられることから2F1ZN2c3 及び 2F1ZN3c2 試料について平成 21 年度の Nd 定

量値は 3~4程度高めの評価をしていた可能性があるこの2F1ZN2c3 及び 2F1ZN3c2 試料に

おけるフォローアップ測定と平成 21 年度定量値との差異の原因については全試料で Pu 定量値

及び各試料の Nd 同位体組成が良く一致していることから試料に起因するものではない可能

性の高い事象として元素の定量に適用した同位体希釈法においてスパイクと混合した試料の

化学分離の過程で天然 Nd の汚染や他試料からの Nd の相互汚染等が発生したと考えられる

また表 3-4 に示す Nd 測定結果についてフォローアップ測定結果と平成 23 年度定量値(平成

23 年度に U 濃度を再測定した結果を反映した値表 3-4 参照)を比較すると本フォローアップ

測定の方が試料間のばらつきは少なくなっているが 3~4程度高めであって系統的な原因があ

ることがわかった平成 23 年度の Nd 定量値は平成 22 年度に現行法によって測定した Nd 量

を平成 23 年度に測定した溶液重量当たりの U 原子数で除して求めている二つの測定の間に

は 1 年の時間差がある密閉している容器とはいえ保管していた試料量が数 mL という少量で

あるため試料の自然蒸発が無視できず分母とした U 濃度が平成 22 年度の時よりも高くなった

可能性があるたとえば保管していた各試料数 mL のうち 3~4程度が蒸発したと仮定すると

平成 23 年度値とフォローアップ測定値との差異が 3~4程度生じることに相当する試料は密

栓したポリバイアル瓶に保管していたが1 年の期間であればこの程度の蒸発は考え得る事象

である本事象を考慮すると平成 22 年度に実施した現行法による Nd 測定は健全であったと推

察することができる

表 3-2 及び表 3-6 に示すように2F1ZN2c2 試料の 142Nd 同位体比の本フォローアップ測定結

果が平成 21 年度値と比較して若干高かったこの 2F1ZN2c2 試料の 142Nd 同位体については

天然の Nd または Ce が化学操作の段階でわずかながら混入したものと考えられるしかしこの

同位体組成を平成 21 年度値に置き換えて算出してもNd 定量値全体には 1程度の差異を与え

る程度であり結果に大きな影響を与えるものではない

表 3-5 に示す試料原液の U 濃度について平成 23 年度定量値と本フォローアップ測定結果を

比較すると 2F1ZN3c2 試料で 14と大きな差を示しその他の 4 試料については 5以下の差異

があることが分かった本フォローアップ測定では試料原液から再度試料の分取を実施しその

JAEA-Research 2013-020

- 18 -

際それぞれの分取重量を測定しているまた定量に使用した混合スパイク試料も校正してい

るそのため測定結果は正しいと考えられる一方平成 23 年度定量用試料は平成 23 年度

に一次希釈試料から再調製した二次希釈試料であるが平成 21 年度に試料原液から一次希釈試料

を調製する際の分取希釈操作においては重量を測定せず容量により希釈していたしたがっ

て平成 23 年度定量値と本フォローアップ測定結果の差異は分取希釈操作における重量測定の

適用の有無が大きく影響していると考えられるなお平成 23 年度報告書 4) に記載された 95Mo

99Tc 101Ru 103Rh 109Ag 133Cs について規格化のために使用した U 原子数は平成 23 年度の測

定値を用いていることから当該差異は平成 23 年度に定量した 95Mo 99Tc 101Ru 103Rh 109Ag

133Cs の結果に影響を与えることとなる

23 節及び 32 節で記載したとおり従来法と現行法による Nd 定量値の差異については①二

次希釈試料の調製段階で測定値に影響を与える要因が入ったこと②従来法で測定した U 原子数

の値に不確定性が存在した可能性があること③混合スパイクの校正未実施④従来法による Nd

の化学分離操作においてミスを生じた可能性があることの 4 点により発生した可能性がある

以下に本フォローアップ測定の結果を基準に従来法と現行法の Nd 定量値及び U 濃度測定結

果の差異の原因をまとめる

(1)本フォローアップ測定と平成 21 年度に実施した従来法の Nd 定量値の差異の原因

①の原因に対し全試料で Pu 定量値及び各試料の Nd 同位体組成が良く一致していることか

ら試料に起因するものではないこと②の原因に対し混合スパイクによる燃焼率測定の

原理からU 原子数の不確定性は関与しないこと③の原因に対しフォローアップ測定結

果との比較では 5 試料中 3 試料は良く一致していることの各結果から①から③は該当し

ないと考えられるしたがって平成 21 年度定量値に生じた差異は原因④に該当し

2F1ZN2c3 及び 2F1ZN3c2 の定量においてスパイクと混合した試料中の Nd の化学分離の

過程で試薬や環境中からの天然 Nd の汚染や他試料からの Nd の相互汚染等により生じ

たと考えられる

(2)本フォローアップ測定と平成 23 年度に実施した現行法の Nd 定量値の差異の原因

平成 23 年度の現行法(平成 22 年度に現行法で測定した Nd 定量値を平成 23 年度に実施

した二次希釈試料の U 濃度の測定によって再評価した結果)と平成 21 年度の従来法との

差異は2F1ZN2c3及び2F1ZN3c2 で 72F1ZN2c22F1ZN3c3 及び 2F1ZN3a9 で 4で

あった(23 節及び表 3-4 参照)平成 23 年度定量値とフォローアップ測定結果を比較する

と系統的な差異を有するものの全試料で同様の傾向を有しているこのことから本フォ

ローアップ測定と平成 23 年度に実施した現行法の差異の原因は保管試料の経時に伴う蒸発

による濃度変化であると推定されるすなわち平成 21 年度に二次希釈試料を調製し平成

23 年度に当該試料の U 濃度の測定を実施するまでの期間に試料中 U 濃度が 3~4程度高く

JAEA-Research 2013-020

- 19 -

なりその値を使用して平成 22 年度に現行法で測定した Nd 定量値を再規格化したことによ

りNd 定量値が 3~4程度低く算出されたと考えられるまた平成 21 年度従来法と平成

23 年度現行法における2F1ZN2c3及び2F1ZN3c2 の差異が他の 3 試料に比べてさらに 3程

度低くなっているがこれは上記(1)に記載したとおり平成 21 年度従来法に起因する原

因④に該当すると推定した

(3)U 濃度測定結果における本フォローアップ測定と平成 23 年度定量値の差異の原因

U 濃度測定結果の差異については平成 21 年度に実施したホットセル内での試料原液から

一次希釈試料を調製する際に重量測定を実施しなかったことが影響したと推定した

これらの検討結果を踏まえ本受託事業の核分裂生成核種の組成測定に関するデータの取扱い

を以下のとおりとする

(1)2F1ZN2c3 及び 2F1ZN3c2 試料の Nd 測定結果については本フォローアップ測定値を確

度の高いデータとして採用するこれによりこの 2 試料の燃焼率は平成 23 年度の報告書

に記載されているよりも 3-4小さい値に変わるまた当該 2 試料の U 及び Pu 測定値に

ついては本年度と平成 21 年度の測定間の差は小さいがNd の測定との整合性をとる観点

から本フォローアップの測定結果を確度の高いデータとする

(2)平成 23 年度に定量した 95Mo 99Tc 101Ru 103Rh 109Ag 133Cs の規格化を行う時に使用する

U 濃度は本フォローアップ測定の値とする

(3)平成 21 年度に報告し平成 23 年度に行った U 濃度の再測定結果を反映して改定していた

134Cs 137Cs 154Eu 155Eu の測定値について平成 23 年度の U 濃度再測定値は試料蒸発の

影響を受けていることが考えられるこのため平成 21 年度の値の方が試料の希釈作業から

の経過時間が短く試料蒸発の影響が少ないことから確度が高いと考え平成 21 年度の値を

採用する

JAEA-Research 2013-020

- 20 -

4データ解析評価

41 同重体混入の効果

現行法は極微量の試料を使用して迅速に測定が出来るという特徴を持つ一方で元素の化学分

離が完全に行われないことからHR-ICP-MS による同位体比測定時に着目同位体と同じ質量数

の他元素(同重体)も同時に検出される可能性があるこの同重体混入の影響は混入割合が各

試料の化学的条件や生成量の差によって異なるため評価を行うこと自体が困難であるしかし

本手法における同重体の混入の効果を把握することは測定試験データのバイアス評価をする際に

重要であり今後の同様の試験における測定結果の評価時にも参考になることから今回取得し

た分離試験結果と詳細な燃焼計算結果に基づいて同重体の混入効果の評価を試みた

42 同重体混入の割合

平成23年度報告書 4) 531項に記載している元素分離の模擬試験において得られた各元素量の混

入割合と燃焼計算で得られた同位体量を掛け合わせることで着目同位体に対する同重体の割

合を求めた今回の計算値は核データライブラリに JENDL-48)を使用した MVP-BURN9)によ

る燃焼計算結果を用いているただし一部の同位体については MVP-BURN の燃焼チェーンに

含まれていないためにSWAT3110)を用いた燃焼計算結果を使用したその評価結果を表 4-1 か

ら表 4-5 に示すこれらの表から以下のことが示される

(1) Nd 同位体では 142Ce 混入の影響が大きいNd は従来から行ってきた分離法と TIMS を使

用した測定値をリファレンスとしているためにこの混入は本測定結果に影響を与えない

(2) Sm 同位体では154Sm に対して 154Eu が 5程度の混入とGd 入り燃料では 154Sm に対

する 154Gd の混入が数 10あることが分かる

(3) Eu 同位体ではGd 入り燃料の場合には154Gd の 154Eu への混入の効果が非常に大きく

数十倍の 154Gd が 154Eu に重なっている155Eu に対する 155Gd の効果はUO2燃料及び

Gd 入り燃料のいずれの場合でも 200以下と大きくなっているただし154Eu と 155Eu

はγ線測定で定量しているためこの効果は本測定結果に影響を与えない

(4) Gd 同位体では154Gd に対する 154Sm と 154Eu の混入はUO2燃料の場合にはそれぞれ

5程度と 20程度となっているがGd 入り燃料の場合は 154Gd 量が多いために影響は小

さい155Gd に対する 155Eu の混入は 10-15程度存在するがその値は燃焼度に依存して

おりまたUO2燃料の方が Gd 入り燃料に比べて効果が大きい

JAEA-Research 2013-020

- 21 -

表 4-1 2F1ZN2c2 試料(280GWdt UO2-Gd2O3) 同重体の混入による誤差()

Nd$ Sm Eu Gd 質量数 Ce の混入 Sm の混入 Nd の混入 Pm の混入 Eu の混入 Gd の混入 Sm の混入 Gd の混入 Sm の混入 Eu の混入

142 10263 00 143 00 00 144 00 00 145 00 00 146 00 00 147 00 5 00 00 148 00 03 74 00 00 00 149 00 00 00 00 150 00 17 15 00 00 00 151 00 00 18 00 77 152 00 00 00 00 NA NA 153 00001 154 00 00 59 1107 24 3938 01 03 155 0 184 00 59 156 00 00 157 00 00 158 00 00 159 00 00 160 00 00

SWAT31 計算値による

$ネオジムの測定値は従来法によるものを採用しているのでこれらは参考値

154Eu 155Eu はγ線測定で定量しているためこれらは参考値

表 4-2 2F1ZN2c3 試料(393GWdtUO2) 同重体の混入による誤差()

Nd$ Sm Eu Gd 質量数 Ce の混入 Sm の混入 Nd の混入 Pm の混入 Eu の混入 Gd の混入 Sm の混入 Gd の混入 Sm の混入 Eu の混入

142 8948 00 143 00 00 144 00 00 145 00 00 146 00 00 147 00 5 00 00 148 00 04 67 00 00 00 149 00 00 00 00 150 00 18 14 00 00 00 151 00 00 14 00 98 152 00 00 00 00 NA NA 153 00003 154 00 00 57 15 24 54 43 203 155 0 129 00 84 156 00 00 157 00 NA 158 00 00 159 00 00 160 00 00

SWAT31 計算値による

$ネオジムの測定値は従来法によるものを採用しているのでこれらは参考値

154Eu 155Eu はγ線測定で定量しているためこれらは参考値

JAEA-Research 2013-020

- 22 -

表 4-3 2F1ZN3c2 試料(566GWdtUO2-Gd2O3) 同重体の混入による誤差()

Nd$ Sm Eu Gd 質量数 Ce の混入 Sm の混入 Nd の混入 Pm の混入 Eu の混入 Gd の混入 Sm の混入 Gd の混入 Sm の混入 Eu の混入

142 3962 00 143 00 00 144 00 00 145 00 00 146 00 00 147 00 7 00 00 148 00 05 49 00 00 00 149 00 00 00 00 150 00 16 16 00 00 00 151 00 00 20 00 70 152 00 00 00 00 NA NA 153 00002 154 00 00 55 342 25 1298 02 08 155 0 96 00 114 156 00 00 157 00 00 158 00 00 159 00 00 160 00 00

SWAT31 計算値による

$ネオジムの測定値は従来法によるものを採用しているのでこれらは参考値

154Eu 155Eu はγ線測定で定量しているためこれらは参考値

表 4-4 2F1ZN3c3 試料(681GWdtUO2) 同重体の混入による誤差()

Nd$ Sm Eu Gd 質量数 Ce の混入 Sm の混入 Nd の混入 Pm の混入 Eu の混入 Gd の混入 Sm の混入 Gd の混入 Sm の混入 Eu の混入

142 396 00 143 00 00 144 00 00 145 00 00 146 00 00 NA 147 00 7 00 00 148 00 05 47 00 00 00 149 00 00 00 00 150 00 16 15 00 00 00 151 00 00 18 00 77 152 00 00 00 00 NA NA 153 154 00 00 51 11 27 46 57 236 155 0 68 00 161 156 00 00 157 00 NA 158 00 00 159 00 00 160 00 00

SWAT31 計算値による

$ネオジムの測定値は従来法によるものを採用しているのでこれらは参考値

154Eu 155Eu はγ線測定で定量しているためこれらは参考値

JAEA-Research 2013-020

- 23 -

表 4-5 2F1ZN3a9 試料(641GWdtUO2) 同重体の混入による誤差()

Nd$ Sm Eu Gd 質量数 Ce の混入 Sm の混入 Nd の混入 Pm の混入 Eu の混入 Gd の混入 Sm の混入 Gd の混入 Sm の混入 Eu の混入

142 262 00 143 00 00 144 00 00 145 00 00 146 00 00 NA 147 00 7 00 00 148 00 05 46 00 00 00 149 00 00 00 00 150 00 14 18 00 00 00 151 00 00 22 00 63 152 00 00 00 00 NA NA 153 154 00 00 38 08 37 45 78 242 155 0 68 00 161 156 00 00 157 00 NA 158 00 00 159 00 00 160 00 00

SWAT31 計算値による

$ネオジムの測定値は従来法によるものを採用しているのでこれらは参考値

154Eu 155Eu はγ線測定で定量しているためこれらは参考値

43 同重体混入の影響評価

41 章でもとめた同重体混入の効果をもとにその定量値への影響を評価した測定された試料

の同位体比について同重体の影響を補正した上で同位体比の合計が全体で 100となるように

再規格化し平成 23 年度報告書 4) p30 の式(1)に示した同位体希釈法の定義に戻ってその影響を

調べた

影響評価の結果を表 4-6 から表 4-10 に示すNd 同位体の場合142Nd の量が大幅に小さく

なる以外は全体としてその影響は少ないSm 同位体の場合全体に定量値が 5程度大きくなる

傾向にあることがわかるまた 154Sm についてはGd 入り燃料の場合には 154Gd の混入の影響

があるため50近い差を生じているEu 同位体では151Eu がほぼ半分の値となっているGd

同位体についてはGd 入り燃料では混入の影響は小さいがUO2燃料では最大で 5程度の差を

示すことがわかった報告書で示すフォローアップ測定の最終結果は本章で示した混入の効果

を考慮して補正する事とする

JAEA-Research 2013-020

- 24 -

表 4-6 2F1ZN2c2 試料(280GWdt UO2-Gd2O3)

同重体の定量値に与える影響

同位体 H23 年度報告書の値

(原子数Total-U) (A)

同重体混入の影響

を補正した値 (原子数Total-U)

(C)

(C)(A)

147Sm 401E-04 413E-04 103 148Sm 186E-04 187E-04 100 149Sm 510E-06 550E-06 108 150Sm 378E-04 403E-04 106 151Sm 179E-05 190E-05 106 152Sm 145E-04 157E-04 108 154Sm 661E-05 329E-05 050 151Eu 231E-06 132E-06 057 153Eu 155E-04 157E-04 101 152Gd 496E-05 494E-05 099 154Gd 140E-03 138E-03 099 155Gd 203E-05 190E-05 094 156Gd 268E-02 266E-02 099 157Gd 107E-05 107E-05 099 158Gd 324E-02 322E-02 099 160Gd 170E-02 169E-02 099

401times10-4を示す

表 4-7 2F1ZN2c3 試料(393GWdtUO2) 同重体の定量値に与える影響

同位体 H23年度報告書の値

(原子数Total-U)

(A)

同重体混入の影響

を補正した値 (原子数Total-U)

(C)

(C)(A)

147Sm 539E-04 547E-04 101 148Sm 259E-04 258E-04 100 149Sm 612E-06 651E-06 106 150Sm 506E-04 531E-04 105 151Sm 221E-05 232E-05 105 152Sm 179E-04 190E-04 106 154Sm 601E-05 596E-05 099 151Eu 212E-06 110E-06 052 153Eu 185E-04 190E-04 102 152Gd 916E-07 963E-07 105 154Gd 271E-05 228E-05 084 155Gd 102E-05 994E-06 097 156Gd 117E-04 123E-04 105 157Gd 350E-07 369E-07 105 158Gd 208E-05 219E-05 105 160Gd 165E-06 174E-06 105

539times10-4を示す

JAEA-Research 2013-020

- 25 -

表 4-8 2F1ZN3c2 試料(566GWdtUO2-Gd2O3)

同重体の定量値に与える影響

同位体 H23年度報告書の値

(原子数Total-U)

(A)

同重体混入の影響

を補正した値 (原子数Total-U)

(C)

(C)(A)

147Sm 543E-04 540E-04 099 148Sm 547E-04 557E-04 102 149Sm 345E-06 368E-06 107 150Sm 755E-04 793E-04 105 151Sm 176E-05 184E-05 105 152Sm 248E-04 264E-04 107 154Sm 130E-04 995E-05 076 151Eu 204E-06 120E-06 059 153Eu 309E-04 311E-04 101 152Gd 955E-06 955E-06 100 154Gd 107E-03 106E-03 099 155Gd 233E-05 209E-05 090 156Gd 268E-02 268E-02 100 157Gd 587E-06 587E-06 100 158Gd 336E-02 336E-02 100 160Gd 172E-02 172E-02 100

543times10-4を示す

表 4-9 2F1ZN3c3 試料(681GWdtUO2)

同重体の定量値に与える影響

同位体 H23 年度報告書の値

(原子数Total-U)

(A)

同重体混入の影響

を補正した値 (原子数Total-U)

(C)

(C)(A)

147Sm 662E-04 642E-04 097 148Sm 692E-04 685E-04 099 149Sm 381E-06 395E-06 104 150Sm 915E-04 935E-04 102 151Sm 200E-05 204E-05 102 152Sm 287E-04 298E-04 104 154Sm 132E-04 128E-04 098 151Eu 198E-06 113E-06 057 153Eu 353E-04 357E-04 101 152Gd 760E-07 775E-07 102 154Gd 496E-05 391E-05 079 155Gd 194E-05 170E-05 088 156Gd 558E-04 569E-04 102 157Gd 529E-07 539E-07 102 158Gd 721E-05 736E-05 102 160Gd 450E-06 460E-06 102

662times10-4を示す

JAEA-Research 2013-020

- 26 -

表 4-10 2F1ZN3a9 試料(641GWdtUO2)

同重体の定量値に与える影響

同位体 H23 年度報告書の値

(原子数Total-U)

(A)

同重体混入の影響

を補正した値 (原子数Total-U)

(C)

(C)(A)

147Sm 459E-04 456E-04 099 148Sm 664E-04 677E-04 102 149Sm 352E-06 375E-06 107 150Sm 822E-04 860E-04 105 151Sm 161E-05 168E-05 104 152Sm 285E-04 304E-04 107 154Sm 161E-04 164E-04 102 151Eu 153E-06 947E-07 062 153Eu 350E-04 354E-04 101 152Gd 201E-06 206E-06 103 154Gd 448E-05 348E-05 078 155Gd 191E-05 169E-05 088 156Gd 846E-04 868E-04 103 157Gd 837E-07 858E-07 103 158Gd 118E-04 121E-04 103 160Gd 665E-06 682E-06 103

459times10-4を示す

JAEA-Research 2013-020

- 27 -

5本再測定結果を反映した測定結果のまとめ

フォローアップ測定及び混入の効果も加味した本試験で得られた最終的な結果について測定

時に存在するウラン個数に対する原子数比(原子数U 原子数比)でまとめたものを表 5-1 に示し

さらに初期重元素(ウラン)個数 InitialHMと燃焼後の全重元素数 TotalHMの関係は FIMA

の定義より

100

1

0

FIMA

U

PuU

InitialHM

TotalHM

(51)

であるため測定された着目同位体のウラン原子あたりの個数 X と初期ウラン原子あたりの個数

Y の関係は

PuU

UFIMAX

PuU

U

U

PuUXY

100

1

0

(52)

として与えられることから測定サンプルの未燃焼時のウラン原子量を MU (gmol)アボガドロ

数を NA着目同位体の原子量を M (gmol) とすると着目同位体の初期ウラン 1 ton あたりの

重量 Z (g) は

66

10100

1

10

UA

UA M

M

PuU

UFIMAXN

MM

N

YZ (53)

によって表されるこの関係式から表 5-1 の値を初期ウラン重量 1 トンあたりの量で示したも

のを表 5-2 に示す

表 5-1 及び表 5-2 に示した燃焼度は受託事業実施時に JAEA 側に燃料初期組成やボイド率履歴

等のパラメータが提供されておらず詳細な 147Nd 反応の中性子捕獲の効果の補正が行えないこ

とから最終確定値ではない詳細燃焼度は本照射後試験の委託者である JNES において評価さ

れる

JAEA-Research 2013-020

- 28 -

表 5-1 平成 24 年度に再測定を行った結果を反映した測定値のまとめ

(ウラン原子数に対する比) Assembly Name ZN2 ZN3 Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 Fuel Type UO2-Gd2O3 UO2 UO2-Gd2O3 UO2 UO2 Sample Position from Bottom of Fuel (mm)

29515 2951 1674 16745 1678

Sample Position in Node

189 189 107 107 108

FIMA() 2888 3947 5598 7069 6583

Burnup (GWdt) 27843 37994 54692 68322 64267 Measurement Method Ratio of Number of Atoms Total-U IDM(TIMS) 234U 170E-04 329E-04 141E-04 234E-04 687E-05IDM(TIMS) 235U 112E-02 174E-02 232E-03 369E-03 230E-04IDM(TIMS) 236U 380E-03 627E-03 480E-03 789E-03 292E-03IDM(TIMS) 238U 985E-01 976E-01 993E-01 988E-01 997E-01IDM(TIMS) U total 100E+00 100E+00 100E+00 100E+00 100E+00IDM(TIMS)+αSpectrometry 238Pu 129E-04 181E-04 385E-04 576E-04 400E-04IDM(TIMS) 239Pu 583E-03 610E-03 472E-03 468E-03 406E-03IDM(TIMS) 240Pu 233E-03 239E-03 358E-03 358E-03 328E-03IDM(TIMS) 241Pu 741E-04 696E-04 994E-04 112E-03 101E-03IDM(TIMS) 242Pu 352E-04 375E-04 149E-03 148E-03 234E-03IDM(TIMS) Pu total 937E-03 974E-03 112E-02 115E-02 111E-02IDM(TIMS) 142Nd 315E-05 507E-05 125E-04 150E-04 193E-04IDM(TIMS) 143Nd 123E-03 173E-03 152E-03 195E-03 114E-03IDM(TIMS) 144Nd 178E-03 260E-03 423E-03 571E-03 531E-03IDM(TIMS) 145Nd 967E-04 136E-03 168E-03 219E-03 176E-03IDM(TIMS) 146Nd 961E-04 137E-03 209E-03 276E-03 258E-03IDM(TIMS) 148Nd 515E-04 711E-04 103E-03 132E-03 123E-03IDM(TIMS) 150Nd 250E-04 327E-04 525E-04 637E-04 650E-04IDM(TIMS) Nd total 573E-03 814E-03 112E-02 147E-02 129E-02γSpectrometry 134Cs 645E-06 101E-05 417E-05 535E-05 545E-05γSpectrometry 137Cs 154E-03 218E-03 347E-03 432E-03 390E-03IDM(ICP-MS) 151Eu 132E-06 110E-06 120E-06 113E-06 947E-07IDM(ICP-MS) 153Eu 157E-04 190E-04 311E-04 357E-04 354E-04γSpectrometry 154Eu 156E-05 200E-05 377E-05 436E-05 383E-05γSpectrometry 155Eu 269E-06 342E-06 963E-06 113E-05 112E-05Liquid Scintillator 147Pm 175E-05 240E-05 365E-05 447E-05 314E-05IDM(ICP-MS) 147Sm 413E-04 547E-04 540E-04 642E-04 456E-04IDM(ICP-MS) 148Sm 187E-04 258E-04 557E-04 685E-04 677E-04IDM(ICP-MS) 149Sm 550E-06 651E-06 368E-06 395E-06 375E-06IDM(ICP-MS) 150Sm 403E-04 531E-04 793E-04 935E-04 860E-04IDM(ICP-MS) 151Sm 190E-05 232E-05 184E-05 204E-05 168E-05IDM(ICP-MS) 152Sm 157E-04 190E-04 264E-04 298E-04 304E-04IDM(ICP-MS) 154Sm 329E-05 596E-05 995E-05 128E-04 164E-04IDM(ICP-MS) 152Gd 494E-05 963E-07 955E-06 775E-07 206E-06IDM(ICP-MS) 154Gd 138E-03 228E-05 106E-03 391E-05 348E-05IDM(ICP-MS) 155Gd 190E-05 994E-06 209E-05 170E-05 169E-05IDM(ICP-MS) 156Gd 266E-02 123E-04 268E-02 569E-04 868E-04IDM(ICP-MS) 157Gd 107E-05 369E-07 587E-06 539E-07 858E-07IDM(ICP-MS) 158Gd 322E-02 219E-05 336E-02 736E-05 121E-04IDM(ICP-MS) 160Gd 169E-02 174E-06 172E-02 460E-06 682E-06Calibration Curve (ICP-MS) 95Mo 177E-03 246E-03 315E-03 417E-03 332E-03Calibration Curve (ICP-MS) 99Tc 124E-03 166E-03 217E-03 282E-03 229E-03Calibration Curve (ICP-MS) 101Ru 165E-03 221E-03 322E-03 409E-03 384E-03Calibration Curve (ICP-MS) 103Rh 104E-03 126E-03 162E-03 188E-03 171E-03Calibration Curve (ICP-MS) 109Ag 102E-04 103E-04 230E-04 251E-04 381E-04Calibration Curve (ICP-MS) 133Cs 187E-03 245E-03 333E-03 407E-03 344E-03

Read as 170times10-4

ここで示した燃焼度は詳細解析に基づいておらず最終確定値ではない

JAEA-Research 2013-020

- 29 -

表 5-2 平成 24 年度に再測定を行った結果を反映した測定値のまとめ

(初期ウラン重量 1ton に対する重量) Assembly Name ZN2 ZN3 Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 Fuel Type UO2-Gd2O3 UO2 UO2-Gd2O3 UO2 UO2 Sample Position from Bottom of Fuel (mm)

29515 2951 1674 16745 1678

Sample Position in Node

189 189 107 107 108

FIMA() 2888 3947 5598 7069 6583

Burnup (GWdt) 27843 37994 54692 68322 64267 Measurement Method weight(g) ton-Initial Heavy Metal IDM(TIMS) 234U 161E+02 308E+02 129E+02 211E+02 624E+01IDM(TIMS) 235U 107E+04 164E+04 214E+03 335E+03 210E+02IDM(TIMS) 236U 363E+03 592E+03 444E+03 719E+03 267E+03IDM(TIMS) 238U 948E+05 929E+05 927E+05 909E+05 921E+05IDM(TIMS)+αSpectrometry 238Pu 124E+02 172E+02 360E+02 529E+02 370E+02IDM(TIMS) 239Pu 563E+03 583E+03 443E+03 432E+03 377E+03IDM(TIMS) 240Pu 226E+03 229E+03 337E+03 332E+03 305E+03IDM(TIMS) 241Pu 723E+02 670E+02 940E+02 104E+03 947E+02IDM(TIMS) 242Pu 344E+02 363E+02 141E+03 139E+03 220E+03IDM(TIMS) 142Nd 181E+01 288E+01 697E+01 819E+01 106E+02IDM(TIMS) 143Nd 708E+02 987E+02 853E+02 108E+03 632E+02IDM(TIMS) 144Nd 103E+03 149E+03 239E+03 317E+03 297E+03IDM(TIMS) 145Nd 567E+02 790E+02 956E+02 123E+03 991E+02IDM(TIMS) 146Nd 567E+02 798E+02 120E+03 155E+03 146E+03IDM(TIMS) 148Nd 308E+02 420E+02 599E+02 752E+02 705E+02IDM(TIMS) 150Nd 152E+02 196E+02 309E+02 369E+02 378E+02γSpectrometry 134Cs 349E+00 541E+00 219E+01 277E+01 283E+01γSpectrometry 137Cs 853E+02 119E+03 186E+03 228E+03 207E+03IDM(ICP-MS) 151Eu 804E-01 662E-01 713E-01 657E-01 555E-01IDM(ICP-MS) 153Eu 968E+01 116E+02 187E+02 211E+02 210E+02γSpectrometry 154Eu 971E+00 123E+01 228E+01 259E+01 229E+01γSpectrometry 155Eu 169E+00 212E+00 585E+00 676E+00 674E+00Liquid Scintillator 147Pm 104E+01 141E+01 210E+01 254E+01 179E+01IDM(ICP-MS) 147Sm 245E+02 321E+02 312E+02 364E+02 260E+02IDM(ICP-MS) 148Sm 112E+02 153E+02 323E+02 392E+02 389E+02IDM(ICP-MS) 149Sm 331E+00 387E+00 215E+00 227E+00 217E+00IDM(ICP-MS) 150Sm 244E+02 318E+02 467E+02 541E+02 501E+02IDM(ICP-MS) 151Sm 116E+01 140E+01 109E+01 119E+01 985E+00IDM(ICP-MS) 152Sm 964E+01 116E+02 158E+02 175E+02 179E+02IDM(ICP-MS) 154Sm 205E+01 367E+01 601E+01 764E+01 981E+01IDM(ICP-MS) 152Gd 303E+01 585E-01 569E+00 455E-01 122E+00IDM(ICP-MS) 154Gd 862E+02 141E+01 643E+02 232E+01 208E+01IDM(ICP-MS) 155Gd 119E+01 616E+00 127E+01 102E+01 102E+01IDM(ICP-MS) 156Gd 168E+04 766E+01 164E+04 343E+02 525E+02IDM(ICP-MS) 157Gd 677E+00 231E-01 361E+00 327E-01 523E-01IDM(ICP-MS) 158Gd 206E+04 138E+01 208E+04 449E+01 740E+01IDM(ICP-MS) 160Gd 110E+04 111E+00 108E+04 284E+00 423E+00Calibration Curve (ICP-MS) 95Mo 679E+02 932E+02 117E+03 153E+03 122E+03Calibration Curve (ICP-MS) 99Tc 495E+02 658E+02 843E+02 108E+03 880E+02Calibration Curve (ICP-MS) 101Ru 672E+02 892E+02 127E+03 159E+03 151E+03Calibration Curve (ICP-MS) 103Rh 432E+02 518E+02 655E+02 747E+02 683E+02Calibration Curve (ICP-MS) 109Ag 450E+01 447E+01 981E+01 106E+02 161E+02Calibration Curve (ICP-MS) 133Cs 101E+03 130E+03 174E+03 209E+03 177E+03

Read as 161times102

ここで示した燃焼度は詳細解析に基づいておらず最終確定値ではない

JAEA-Research 2013-020

- 30 -

図 5-1 から図 5-15 は経済協力開発機構原子力機関(OECDNEA)原子力科学委員会(NSC)

臨界安全性ワーキングパーティー(WPNCS)燃焼度クレジット臨界安全性専門家会合(EGBUC)

において燃焼度クレジットで考慮する核種として選定されている核分裂生成物の値を比較したも

のである図 5-16 から図 5-19 には134137Cs 及び 154155Eu の測定結果の比較も示した図 5-20

から図 5-28 にはウラン及びプルトニウム同位体の生成量を示した他の原子炉から得られた照射

後試験データは SFCOMPO(httpwwwoecd-neaorgsfcompo)から引用したものである

本測定で与える測定値は崩壊補正を行っていないがその他の測定値では照射直後の値に補正

をしているものもあるので図を作成する際に崩壊補正を行い照射直後の値にして図に示して

いるなお236U の測定値についてはCooper 炉及び Gundermmingen 炉からも得られている

がSFCOMPO には Build up 値として登録してあり照射後の存在量であるかどうかの確認が

出来なかったためここには記載しなかった155Gd は 155Eu の放射性崩壊(半減期 475 年)に

よって生成するため 155Gd 単独での崩壊補正ができないことから本測定値のみをプロットした

本試験で得られた測定値を他の測定値と比較するとウラン及びプルトニウムの測定について

は2007 年に同じ燃料集合体から得られたデータと同じ傾向を示しており妥当な測定が行われ

ていることが分かる

FP 核種測定結果では燃焼度に対して線形に増加することが知られている 137Cs の生成量が

他の測定結果の推定から考えられる直線の上によく乗っており妥当な測定値となっていること

が分かるその他の FP 核種の生成量についても他の実験結果との比較を示すが133Cs や 150Sm

は他の測定値が燃焼度に対して線形に増加していることと比較しても妥当と言える結果が得ら

れている一方で反応断面積の大きい 143Nd149Sm151Sm などについては測定データは高

燃焼度領域において大きくばらつく結果となっている出力履歴やボイド率の履歴によって生成

量が影響をうけているためであり詳細な運転履歴を取り入れた解析によってその妥当性の検討

が必要である

JAEA-Research 2013-020

- 31 -

0 20 40 60 8000

05

10

15

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 95Mo

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOXMOX

MOX

図 5-1 95Mo 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 32 -

0 20 40 60 8000

05

10

15

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 99Tc

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

ZN3c2

ZN2c2

Cooper

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-2 99Tc の生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 33 -

0 20 40 60 8000

05

10

15

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 101Ru

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOXMOX

MOX

MOX

図 5-3 101Ru の生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 34 -

0 20 40 60 8000

02

04

06

08

10

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 103Rh

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN3a9

ZN3c3

ZN3c2

ZN2c2

ZN2c3

MOX MOX

MOX

MOX

図 5-4 103Rh 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 35 -

0 20 40 60 80000

005

010

015

020

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 109Ag

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c2 ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-5 109Ag 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 36 -

0 20 40 60 800

1

2

3

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 133Cs

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOXMOX

MOX

図 5-6 133Cs 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 37 -

0 20 40 60 8000

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 143Nd

Fukushima-Daini-1 (present)

Dodewaard

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

図 5-7 143Nd 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 38 -

0 20 40 60 8000

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 145Nd

Fukushima-Daini-1 (present)

Dodewaard

ZN2C2

ZN2C3 ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

図 5-8 145Nd 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 39 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

04

05

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 147Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

Fukushima-Daini-2

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-9 147Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 40 -

0 20 40 60 800000

0001

0002

0003

0004

0005

0006

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 149Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

Fukushima-Daini-2

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-10 149Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 41 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

04

05

06

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 150Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

Fukushima-Daini-2

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-11 150Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 42 -

0 20 40 60 80

001

002

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 151Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2Dodewaard

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX MOX

MOX

図 5-12 151Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 43 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 152Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3c9ZN3c3

Fukushima-Daini-2

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOXMOX

MOX

図 5-13 152Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 44 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 153Eu

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-14 153Eu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 45 -

0 20 40 60 800000

0005

0010

0015

0020

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 155Gd

Fukushima-Daini-1 (present)

ZN2c3

ZN3a9 ZN3a3

ZN2c2(UO 2-Gd2O3)ZN3c2(UO 2-Gd2O3)

図 5-15 155Gd 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 46 -

0 20 40 60 800

01

02

03

04

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 134Cs

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-16 134Cs 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 47 -

0 20 40 60 800

1

2

3

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 137Cs

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

図 5-17 137Cs 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 48 -

0 20 40 60 800

001

002

003

004

005

006

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 154Eu

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2 ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-18 154Eu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 49 -

0 20 40 60 800

001

002

003

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 155Eu

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9ZN3c3

MOXMOX

MOX

MOX

図 5-19 155Eu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 50 -

0 20 40 60 800

01

02

03

04

05

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 234U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-20 234U 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 51 -

0 20 40 60 800

10

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 235U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-21 235U 残存量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 52 -

0 20 40 60 800

1

2

3

4

5

6

7

8

9

10

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 236U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-22 236U 残存量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 53 -

0 20 40 60 80890

900

910

920

930

940

950

960

970

980

990

1000

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 238U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-23 238U 残存量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 54 -

0 20 40 60 800

01

02

03

04

05

06

07

08

09

1

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 238Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-24 238Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 55 -

0 20 40 60 800

1

2

3

4

5

6

7

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 239Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-25 239Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 56 -

0 20 40 60 800

1

2

3

4

5

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 240Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2 ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-26 240Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 57 -

0 20 40 60 800

1

2

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 241Pu

Fukushima-Daini-1 (present)

Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2 ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (2007)

図 5-27 241Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 58 -

0 20 40 60 800

1

2

3

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 242Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-28 242Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 59 -

図 5-29 と図 5-30 にはこの測定で得られた 95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs の

溶解溶液と不溶性残渣中の初期ウラン 1 トンあたりの存在量を示すまた図 5-31 にはそれ

らの和を図 5-32 には不溶性残渣中の存在割合を示す難測定 FP と呼んでいるこれらの FP

の量は図 5-31 からわかるように109Ag が最も燃焼度の高いサンプルで測定値が小さくな

っている例外はあるが燃焼度に対して指数関数的に(片対数グラフで直線的に)増大をし

ている不溶性残渣の量は燃焼度と共に単調に増大すると考えられたが図 5-32 に示すよう

に燃焼度が最も高いサンプルで不溶性残渣中の FP 量が減少する結果を得たこれが燃料

の燃焼条件等によるものなのか溶解を行った時の条件の差によって生じたものなのかは

現段階では不明である旧原研を含めて原子力機構で行ってきた使用済燃料同位体組成測定

実験ではこれら不溶性残渣中に含まれる FP の測定は行われてこなかった今後測定手

法のさらなる見直しなどを通じて不溶性残渣に含まれる FP 量の測定技術の向上を図って

いくことが求められる

0 20 40 60 800

1000

2000

3000

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Solution

図 5-29 難測定 FP 測定結果(溶解溶液中の FP 量(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 60 -

0 20 40 60 800

200

400

600

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109

Ag133Cs

Insolble residue

図 5-30難測定 FP 測定結果(不溶性残渣中の FP の量(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 61 -

0 20 40 60 80101

102

103

104

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Insolble Residue+Solution

図 5-31難測定 FP 測定結果(溶解溶液と不溶性残渣中の FP 量の和(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 62 -

0 20 40 60 8010-4

10-3

10-2

10-1

100

Burnup [GWdt]

Rat

io o

f W

eigh

t[-] 95Mo

99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Insolble Residue(Insolble Residue+Solution)

図 5-32難測定 FP 測定結果(不溶性残渣中の FP の割合)

JAEA-Research 2013-020

- 63 -

表 5-3 には各サンプルの各同位体について原子炉停止から測定までの時間(冷却時間)を示

した表 5-4 には各サンプルの測定値について測定誤差(相対標準偏差)を示した

表 5-3 原子炉停止から測定日までの冷却時間(年)のまとめ

Assembly

Name ZN2 ZN3

Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 234U 969 1221 954 702 702 235U 969 1221 954 702 702 236U 969 1221 954 702 702 238U 969 1221 954 702 702

238Pu 969 1221 954 702 702 239Pu 969 1221 954 702 702 240Pu 969 1221 954 702 702 241Pu 969 1221 954 702 702 242Pu 969 1221 954 702 702 142Nd 969 1221 954 702 702 143Nd 969 1221 954 702 702 144Nd 969 1221 954 702 702 145Nd 969 1221 954 702 702 146Nd 969 1221 954 702 702 148Nd 969 1221 954 702 702 150Nd 969 1221 954 702 702 134Cs 973 962 702 702 702 137Cs 973 962 702 702 702 151Eu 1068 1048 802 796 796 153Eu 1068 1048 802 796 796 154Eu 973 962 708 708 708 155Eu 973 962 708 708 708 147Pm 1070 1061 802 796 796 147Sm 1068 1048 802 796 796 148Sm 1068 1048 802 796 796 149Sm 1068 1048 802 796 796 150Sm 1068 1048 802 796 796 151Sm 1068 1048 802 796 796 152Sm 1068 1048 802 796 796 154Sm 1068 1048 802 796 796 152Gd 1069 1048 802 796 796 154Gd 1069 1048 802 796 796 155Gd 1069 1048 802 796 796 156Gd 1069 1048 802 796 796 157Gd 1069 1048 802 796 796 158Gd 1069 1048 802 796 796 160Gd 1069 1048 802 796 796 95Mo 1165 1165 899 899 899 99Tc 1165 1165 899 899 899

101Ru 1165 1165 899 899 899 103Rh 1165 1165 899 899 899 109Ag 1165 1165 899 899 899 133Cs 1165 1165 899 899 899

JAEA-Research 2013-020

- 64 -

表 5-4 測定誤差(RSD相対標準偏差())のまとめ

Assembly

Name ZN2 ZN3

Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 234U lt 22 lt 22 lt 22 lt 22 lt 22 235U lt 10 lt 10 lt 10 lt 10 lt 10 236U lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 238U lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02

238Pu lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 239Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 240Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 241Pu lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 242Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 142Nd lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 143Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 144Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 145Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 146Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 148Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 150Nd lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 134Cs lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 137Cs lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 151Eu 38 14 25 13 14 153Eu 26 13 21 05 07 154Eu lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 155Eu lt 6 lt 6 lt 6 lt 6 lt 6 147Pm lt 5 lt 5 lt 5 lt 5 lt 5 147Sm 21 10 18 12 12 148Sm 24 11 18 12 12 149Sm 37 19 34 15 21 150Sm 22 10 18 12 13 151Sm 26 19 24 15 21 152Sm 19 10 16 11 11 154Sm 24 12 20 12 12 152Gd 43 38 59 53 58 154Gd 20 14 16 13 16 155Gd 82 11 85 11 13 156Gd 14 08 12 08 10 157Gd 62 20 101 37 30 158Gd 14 11 12 09 12 160Gd 16 18 14 19 21 95Mo 39 40 22 45 23 99Tc 31 31 24 35 24

101Ru 30 31 20 38 22 103Rh 26 24 20 37 19 109Ag 19 21 15 15 15 133Cs 39 38 31 48 35

ここに示した値は測定機器の性能と分離や希釈による誤差を考慮したものである

JAEA-Research 2013-020

- 65 -

表 5-5 と表 5-6 にはZN2 及び ZN3 集合体の照射にかかわる原子炉の運転履歴を示す

表 5-5 ZN2 集合体の運転履歴

開始日 終了日 日数 運転(第 12 サイクル) 1996726 1997923 424

定検 1997923 19971031 38 運転(第 13 サイクル) 19971031 19981217 412

定検 19981217 1999312 85 運転(第 14 サイクル) 1999312 200059 424

表 5-6 ZN3 集合体の運転履歴

開始日 終了日 日数 運転(第 12 サイクル) 1996726 1997923 424

定検 1997923 19971031 38 運転(第 13 サイクル) 19971031 19981217 412

定検 19981217 1999312 85 運転(第 14 サイクル) 1999312 200059 424

定検 200059 2000615 37 運転(第 15 サイクル) 2000615 2001813 424

定検 2001813 2001119 88 運転(第 16 サイクル) 2001119 200317 424

JAEA-Research 2013-020

- 66 -

図 5-33 と図 5-34 にはZN2 集合体及び ZN3 集合体を上から見た断面図とそれぞれのサ

ンプルの取得位置を示したまた図 5-35 には各燃料棒でサンプルを取り出した軸方向の

高さを示した図 5-36及び図 5-37にはZN2及び ZN3集合体の炉内での装荷位置を示した

図 5-33 本試験でサンプルが取得された燃料棒の位置(ZN2 集合体)

(3 サイクル照射 平均燃焼度 356GWdt)

JAEA-Research 2013-020

- 67 -

図 5-34 本試験でサンプルが取得された燃料棒の位置(ZN3 集合体)

(5 サイクル照射 平均燃焼度 535 GWdt)

JAEA-Research 2013-020

- 68 -

図 5-35 本試験でサンプルが取得された位置(軸方向)

JAEA-Research 2013-020

- 69 -

図 5-36 ZN2 集合体のシャッフリング 1112)

(福島第 2 原子力発電所第 12 サイクルから第 14 サイクル)

JAEA-Research 2013-020

- 70 -

図 5-37 ZN3 集合体のシャッフリング 1112)

(福島第 2 原子力発電所第 12 サイクルから第 16 サイクル)

JAEA-Research 2013-020

- 71 -

6おわりに

JAEA が JNES からの受託事業として実施した「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生

成核種組成測定試験」において燃焼率評価で測定が必要な元素の 1 つである Nd について2

種類の手法で測定を行ったが結果に差異が生じたそのため確度の高い測定結果を取得するこ

とと生じた差異の原因究明を目的としたフォローアップ測定を実施した

本件で発生した Nd 定量値の差異の原因は3 章で述べたとおり(1) Nd 定量における化学操

作中に相互汚染等が発生した可能性があったこと(2) Nd を含む FP 核種の測定結果算出に使用

した溶解溶液中の U 原子数に不確定性があったことの 2 点により生じたものと推定される今

後同様の測定を実施する際に注意すべき点をまとめると以下のようになる

① 着目元素の定量を行う際同時期かつ同一試料で U 原子数を測定すること

② 試料の保管時には蒸発が無視できるだけの十分な量を確保した上で保管すること

③ 保管試料は定期的に重量を測定し自然蒸発の影響を把握すること

④ 分取希釈等の操作時には天秤による秤量を行いデータ管理を確実に行うこと

の 4 点である特にどのデータをどの時期に測定するかは全体の測定計画の検討で調整できる

ことであるため出来るだけ同一試料のデータを短期間にまとめて取得できるように配慮すべき

である

また作業環境からの天然元素の汚染等の影響の排除について近年の分析装置の高感度化に

伴い試料の取扱量が極めて少なくなっていることに注意すべきである取り扱う試料量が少なく

なれば被ばくや汚染の可能性を低減できる反面同時に取扱う試料間から生じる相互汚染使

用する試薬や器具及び作業を実施する環境下から混入する天然元素の影響等による汚染の可能性

が高くなるこれらの試料間の相互及び環境下等から生じる汚染はその原因が多岐に渡って考

えられることから作業全般に繊細な注意を払う必要があるあるいは被ばく量に注意を払い

つつ環境下等から生じる天然元素の汚染の影響が出ない程度に取り扱う量を増加させる等の検

討も必要となるだろうこのためにもさらに確度の高いデータの取得を目指し同様の測定を

繰り返し行うことで測定経験を得ることが必要である

本件で発生した Nd 定量値の差異について今後同様の事象を繰り返さないためには上記対応

を必要とするしたがって分析作業の実施の際には事前に作業者間で分析方法及び手順につ

いて十分に検討を行い綿密な計画を立てそれらを確実に遂行していくことの重要性を再認識

する必要がある

JAEA-Research 2013-020

- 72 -

謝 辞

JNES からの受託事業として実施した「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組

成測定試験」においてはJNES の山本徹氏には当該事業の立ち上げから実施及び本フォローア

ップ測定の実施に至るまで多大なご指導とご支援を頂きましたJNES の安藤良平氏及び鈴木

求氏には事業の遂行だけではなく取得データの解析結果に関するご指導をいただきました

深く感謝申し上げます安全研究センター サイクル安全研究グループの外池幸太郎研究主幹には

JNES からの受託事業立ち上げに際して事業の主担当者としてご尽力いただきましたまた同

グループの戸塚真義氏と原科研福島技術開発特別チーム 臨界管理技術開発グループの蒲原佳子

女史には本レポートに掲載するデータの整理を旧ホット試験施設管理部 ホット材料試験課の宮

田精一氏並びに原科研福島技術開発特別チーム 臨界管理技術開発グループの佐藤真人氏には試

料の再調製を行っていただきました原子力基礎工学研究部門 分析化学研究グループの河野信昭

氏並びに鈴木大輔氏には試料分離法について貴重なご助言をいただきましたここに記してお礼

申し上げます

参考文献

1) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 20 年度報告書

2) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 21 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000016661pdf)

3) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 22 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000118961pdf)

4) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 23 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000123740pdf)

5) SUsuda NKohnoldquoAnion-Exchange Separation of Nd and the Transplutonium Elements

in Spent Nuclear Fuels for Burn-up DeterminationrdquoSeparation Sci Technol 23(10amp11)

pp1119-1131 (1988)

6) GUchiyama et alldquoDevelopment of quantitative analytical method of U Pu and fission

products in spent fuel by combined-chromatographic-mass-spectrometric-isotopic-dilution

technologyrdquoEuropean Nuclear Conference 2012 (ENC 2012) December 2012 Manchester

United Kingdom

7) ISO11483 ldquoPreparation of plutonium sources and determination of 238Pu239Pu isotope

ratio by alpha spectrometry rdquo ISO Geneva(1994)

8) K Shibata O Iwamoto T Nakagawa N Iwamoto A Ichihara S Kunieda S Chiba K

JAEA-Research 2013-020

- 73 -

Furutaka N Otuka T Ohsawa T Murata H Matsunobu A Zukeran S Kamada and J

Katakura ldquoJENDL-40 A New Library for Nuclear Science and Engineeringrdquo Journal of

Nuclear Science and Technology 48 1 (2011)

9) K Okumura T Mori M Nakagawa K Kaneko ldquoValidation of a Continuous-Energy Monte

Carlo Burn-up Code MVP-BURN and Its Application to Analysis of Post Irradiation

Experimentrdquo Journal of Nuclear Science and Technology 37(2)pp128-138(2000)

10) 須山賢也望月弘樹高田友幸龍福進奥野浩村崎穣大久保清志「連続エネルギモン

テカルロコード MVP 及び MCNP を使用する統合化燃焼計算コードシステム -

SWAT31」 JAEA-DataCode 2009-002 日本原子力研究開発機構 (2009)

11) 「平成 18 年度全 MOX 炉心核設計手法信頼性実証試験成果報告書」07 基炉報-0001 原子力安

全基盤機構 (2007)

12) 「平成 18 年度高燃焼度 9x9 型燃料信頼性実証試験成果報告書」07 基炉報-0002 原子力安全

基盤機構 (2007)

JAEA-Research 2013-020

- 74 -

付録

測定データ集

JAEA-Research 2013-020

- 75 -

A 混合スパイク試料の値付け

表 A-1 各標準濃度一覧

標準試料 濃度 誤差()

U 濃度標準 26820 microgg 005 Pu 濃度標準 83506 ngg 005 Nd 濃度標準 13495 ngg 007

各標準の純度及び秤量誤差から算出した

表 A-2 混合スパイクと各濃度標準の混合データ

試料名 分取量(g)

混合スパイク 11452 U 濃度標準 10968 Pu 濃度標準 10723 Nd 濃度標準 10324

表 A-3 各濃度標準の同位体組成

U 濃度標準 Pu 濃度標準 Nd 濃度標準 同位体組成

(原子百分率) 誤差() 同位体組成

(原子百分率) 誤差()同位体組成

(原子百分率) 誤差() 234U 00054 362 238Pu 00030 215 142Nd 27119 0007 235U 07205 003 239Pu 974234 0001 143Nd 12174 0009 238U 992741 00003 240Pu 25607 0003 144Nd 23789 0014 241Pu 00100 191 145Nd 8295 0020 242Pu 00028 185 146Nd 17202 0026 148Nd 5767 0038 150Nd 5653 0049 各誤差は質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な誤差伝播の

計算により算出した

表 A-4 混合スパイク中 238Pu の放射能測定結果

放射能比(238Pu242Pu) 012692

表 A-5 混合スパイクに各濃度標準を添加した試料の同位体比測定結果

試料名 測定値 233U238U 0075767 (原子数比) plusmn 0000064

242Pu239Pu 0065232 (原子数比) plusmn 0000004

150Nd142Nd 075200 (原子数比) plusmn 000028

JAEA-Research 2013-020

- 76 -

原子数の算出には次の式を用いた

Rms times Sps - Spm 原子数 =

Abm - Rms times Abs

Rms 濃度標準添加後の 238U233U239Pu242Pu150Nd142Nd 原子数比

Sps 添加した各濃度標準中同位体の量(原子数)233U242Pu142Nd 量

Spm 添加した各濃度標準中同位体の量(原子数)238U239Pu150Nd 量

Abm 混合スパイク中の同位体の比238UU239PuPu150NdNd

Abs 混合スパイク中の同位体の比233UU242PuPu142NdNd

表 A-6 原子数算出に使用したデータ

元素 Rms Sps Spm Abm Abs

U 1319833 0 7388E+16 00086391 09826830 Pu 0065232 219735E+15 63943E+10 0998653 00002917 Nd 0752004 15774E+14 32882E+13 09077548 00201111

JAEA-Research 2013-020

- 77 -

B 燃料溶解溶液試料の測定データ

表 B-1 燃料溶解溶液の分取希釈データ

一次希釈 二次希釈 試料名

分取 希釈 分取 希釈 希釈倍率

2F1ZN2c2 10814 584007 05658 112594 10747

2F1ZN2c3 11753 583867 05676 112728 9866

2F1ZN3c2 11739 576345 05696 111741 9631

2F1ZN3c3 11685 585754 05686 111584 9837

2F1ZN3a9 11636 581027 05686 112304 9862

表 B-2試料中 238Pu の放射能測定結果

試料名 放射能比 238Pu(239Pu+240Pu)

2F1ZN2c2 24520 2F1ZN2c3 33482 2F1ZN3c2 59239 2F1ZN3c3 81127 2F1ZN3a9 63257

表 B-3 α線スペクトロメトリーを併用した Pu の同位体組成測定結果 (単位原子百分率)

試料名 239Pu 240Pu 241Pu 242Pu 238Pu

2F1ZN2c2 62731 25047 7050 3792 138 2F1ZN2c3 62634 24507 7143 3855 186 2F1ZN3c2 42290 32030 8898 13333 345 2F1ZN3c3 41498 31898 8770 13147 468 2F1ZN3a9 36971 30207 8136 21280 341

JAEA-Research 2013-020

- 78 -

表 B-4 燃料溶解溶液中の UPu 及び Nd の同位体組成分析結果 (単位原子百分率)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 234U 001789 00329 00141 00246 00077

plusmn 000007 00001 00002 00002 00002 235U 11220 17429 02320 03689 00219

plusmn 00008 00005 00003 00003 00002 236U 03805 062693 04799 07900 02916

plusmn 00004 000002 00001 00002 00001 238U 984796 975973 992741 988164 996787

plusmn 00008 00005 00004 00004 00003 238Pu 1381 186 345 468 341

plusmn 0008 001 002 003 002 239Pu 627305 62634 42290 41498 369711

plusmn 00008 0001 0003 0005 00007 240Pu 25047 245073 32030 31898 302074

plusmn 0001 00008 0004 0007 00006 241Pu 70503 7143 8898 877 8136

plusmn 00005 0001 0004 001 0002 242Pu 37915 38550 13333 13147 212796

plusmn 00007 00007 0004 0003 00008 142Nd 1639 0623 11173 1088 1655

plusmn 0003 0003 00003 0001 0002 143Nd 21002 21210 135747 132774 88781

plusmn 0005 0002 00008 00008 00005 144Nd 30748 31879 37724 38747 41187

plusmn 0004 0002 0001 0002 0002 145Nd 16540 16760 15007 14895 136618

plusmn 0004 0002 0001 0001 00009 146Nd 16799 16789 18682 18740 20038

plusmn 0008 0003 0002 0003 0002 148Nd 8868 8730 9211 8933 9522

plusmn 0007 0003 0002 0002 0002 150Nd 4404 4010 4684 4320 5059

plusmn 0005 0002 0001 0001 0001 238Pu については238U による影響を考慮しα線測定の結果を用いた 238Pu のplusmnはα線測定誤差を 05質量分析法による同位体比測定誤差を

01とし統計的な誤差伝播の計算により算出した Pu の同位体組成は表 B-3 の結果に 241Pu 及び 242Pu を加え百分率したも

のである 各plusmnは質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な

誤差伝播の計算により算出した

JAEA-Research 2013-020

- 79 -

原子数の算出には次の式を用いた

Rms times Sps - Spm

原子数 = Abm - Rms times Abs

Rms スパイク添加後の 238U233U239Pu242Pu148Nd150Nd 原子数比

Sps 添加した濃縮同位体の量(原子数)233U242Pu150Nd 量

Spm 添加した濃縮同位体の量(原子数)238U239Pu148Nd 量

Abm 試料中の同位体の比238UU239PuPu148NdNd

Abs 試料中の同位体の比233UU242PuPu150NdNd

表 B-6 添加したスパイク中の UPu 及び Nd の原子数 (単位原子数)

試料名 U 233U Sps 238U Spm

2F1ZN2c2 57221E+15 56230E+15 49433E+13 2F1ZN2c3 57146E+15 56156E+15 49369E+13 2F1ZN3c2 57201E+15 56210E+15 49416E+13 2F1ZN3c3 57216E+15 56225E+15 49429E+13 2F1ZN3a9 57325E+15 56332E+15 49523E+13

試料名 Pu 242Pu Sps 239Pu Spm

2F1ZN2c2 14402E+14 14382E+14 42006E+10 2F1ZN2c3 14383E+14 14364E+14 41952E+10 2F1ZN3c2 14397E+14 14377E+14 41992E+10 2F1ZN3c3 14401E+14 14381E+14 42003E+10 2F1ZN3a9 14428E+14 14409E+14 42083E+10

試料名 Nd 150Nd Sps 148Nd Spm

2F1ZN2c2 96421E+13 87527E+13 11428E+12 2F1ZN2c3 96295E+13 87412E+13 11413E+12 2F1ZN3c2 96388E+13 87496E+13 11424E+12 2F1ZN3c3 96413E+13 87519E+13 11427E+12 2F1ZN3a9 96597E+13 87687E+13 11449E+12

57221times1015を示す

表 B-5 二次希釈試料分取量とスパイク添加量 試料名 試料分取量(g) 添加量(g)

2F1ZN2c2 11070 11496 2F1ZN2c3 11060 11481 2F1ZN3c2 11069 11492 2F1ZN3c3 11071 11495 2F1ZN3a9 11068 11517

JAEA-Research 2013-020

- 80 -

表 B-7 二次希釈試料の UPu 及び Nd 同位体組成(測定値) (単位原子数比)

試料名 233UU Abs 238UU Abm

2F1ZN2c2 0 09848 2F1ZN2c3 0 09760 2F1ZN3c2 0 09927 2F1ZN3c3 0 09882 2F1ZN3a9 0 09968

試料名 242PuPu Abs 239PuPu Abm

2F1ZN2c2 00379 06273 2F1ZN2c3 00386 06263 2F1ZN3c2 01333 04229 2F1ZN3c3 01315 04150 2F1ZN3a9 02128 03697

試料名 150NdNd Abs 148NdNd Abm

2F1ZN2c2 00440 00887 2F1ZN2c3 00401 00873 2F1ZN3c2 00468 00921 2F1ZN3c3 00432 00893 2F1ZN3a9 00506 00952

表 B-8 混合スパイク添加後の二次希釈試料の同位体比測定結果 (単位原子数比)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 233U238U 0410984 031750 034736 0383628 0264855

plusmn 0000042 000010 000010 0000094 0000048 242Pu239Pu 182016 1364439 218793 236969 222127

plusmn 000011 0000042 000021 000020 000017 148Nd150Nd 0089986 0149877 0186518 0211642 0266697

plusmn 0000017 0000033 0000034 0000024 0000058

各plusmnは質量分析法による同位体比測定結果(3 回繰り返し測定)の標準偏差を示す

JAEA-Research 2013-020

- 81 -

表 B-9 二次希釈試料の UPu 及び Nd 原子数の算出結果 U

試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 243319 13843E+16 0101 2F1ZN2c3 314965 18072E+16 0105 2F1ZN3c2 287884 16251E+16 0104 2F1ZN3c3 260669 14782E+16 0103 2F1ZN3a9 377565 21288E+16 0102

Pu 試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 054940 13022E+14 0060 2F1ZN2c3 073290 17594E+14 0060 2F1ZN3c2 045705 18143E+14 0062 2F1ZN3c3 042200 16870E+14 0062 2F1ZN3a9 045019 23666E+14 0061

Nd 試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 008999 79480E+13 0125 2F1ZN2c3 014988 14713E+14 0103 2F1ZN3c2 018652 18203E+14 0096 2F1ZN3c3 021164 21674E+14 0096 2F1ZN3a9 026670 27214E+14 0096

13843times1016を示す

表 B-10 二次希釈試料のウラン濃度

試料名 二次希釈試料 分取量(g) 1

分取試料中の U 原子数2

二次希釈試料の

U 濃度 (原子数g 溶液)

2F1ZN2c2 11070 13843E+16 1250E+16 2F1ZN2c3 11060 18072E+16 1634E+16 2F1ZN3c2 11069 16251E+16 1468E+16 2F1ZN3c3 11071 14782E+16 1335E+16 2F1ZN3a9 11068 21288E+16 1923E+16

1表 B-5 参照 2表 B-9 参照 13843times1016を示す

This is a blank page

国際単位系(SI)

乗数  接頭語 記号 乗数  接頭語 記号

1024 ヨ タ Y 10-1 デ シ d1021 ゼ タ Z 10-2 セ ン チ c1018 エ ク サ E 10-3 ミ リ m1015 ペ タ P 10-6 マイクロ micro1012 テ ラ T 10-9 ナ ノ n109 ギ ガ G 10-12 ピ コ p106 メ ガ M 10-15 フェムト f103 キ ロ k 10-18 ア ト a102 ヘ ク ト h 10-21 ゼ プ ト z101 デ カ da 10-24 ヨ ク ト y

表5SI 接頭語

名称 記号 SI 単位による値

分 min 1 min=60s時 h 1h =60 min=3600 s日 d 1 d=24 h=86 400 s度 deg 1deg=(π180) rad分 rsquo 1rsquo=(160)deg=(π10800) rad秒 rdquo 1rdquo=(160)rsquo=(π648000) rad

ヘクタール ha 1ha=1hm2=104m2

リットル Ll 1L=11=1dm3=103cm3=10-3m3

トン t 1t=103 kg

表6SIに属さないがSIと併用される単位

名称 記号 SI 単位で表される数値

電 子 ボ ル ト eV 1eV=1602 176 53(14)times10-19Jダ ル ト ン Da 1Da=1660 538 86(28)times10-27kg統一原子質量単位 u 1u=1 Da天 文 単 位 ua 1ua=1495 978 706 91(6)times1011m

表7SIに属さないがSIと併用される単位でSI単位で表される数値が実験的に得られるもの

名称 記号 SI 単位で表される数値

キ ュ リ ー Ci 1 Ci=37times1010Bqレ ン ト ゲ ン R 1 R = 258times10-4Ckgラ ド rad 1 rad=1cGy=10-2Gyレ ム rem 1 rem=1 cSv=10-2Svガ ン マ γ 1γ=1 nT=10-9Tフ ェ ル ミ 1フェルミ=1 fm=10-15mメートル系カラット 1メートル系カラット = 200 mg = 2times10-4kgト ル Torr 1 Torr = (101 325760) Pa標 準 大 気 圧 atm 1 atm = 101 325 Pa

1cal=41858J(「15」カロリー)41868J(「IT」カロリー)4184J(「熱化学」カロリー)

ミ ク ロ ン micro 1 micro =1microm=10-6m

表10SIに属さないその他の単位の例

カ ロ リ ー cal

(a)SI接頭語は固有の名称と記号を持つ組立単位と組み合わせても使用できるしかし接頭語を付した単位はもはや コヒーレントではない(b)ラジアンとステラジアンは数字の1に対する単位の特別な名称で量についての情報をつたえるために使われる

 実際には使用する時には記号rad及びsrが用いられるが習慣として組立単位としての記号である数字の1は明 示されない(c)測光学ではステラジアンという名称と記号srを単位の表し方の中にそのまま維持している

(d)ヘルツは周期現象についてのみベクレルは放射性核種の統計的過程についてのみ使用される

(e)セルシウス度はケルビンの特別な名称でセルシウス温度を表すために使用されるセルシウス度とケルビンの

  単位の大きさは同一であるしたがって温度差や温度間隔を表す数値はどちらの単位で表しても同じである

(f)放射性核種の放射能(activity referred to a radionuclide)はしばしば誤った用語でrdquoradioactivityrdquoと記される

(g)単位シーベルト(PV200270205)についてはCIPM勧告2(CI-2002)を参照

(a)量濃度(amount concentration)は臨床化学の分野では物質濃度

  (substance concentration)ともよばれる(b)これらは無次元量あるいは次元1をもつ量であるがそのこと   を表す単位記号である数字の1は通常は表記しない

名称 記号SI 基本単位による

表し方

秒ルカスパ度粘 Pa s m-1 kg s-1

力 の モ ー メ ン ト ニュートンメートル N m m2 kg s-2

表 面 張 力 ニュートン毎メートル Nm kg s-2

角 速 度 ラジアン毎秒 rads m m-1 s-1=s-1

角 加 速 度 ラジアン毎秒毎秒 rads2 m m-1 s-2=s-2

熱 流 密 度 放 射 照 度 ワット毎平方メートル Wm2 kg s-3

熱 容 量 エ ン ト ロ ピ ー ジュール毎ケルビン JK m2 kg s-2 K-1

比熱容量比エントロピー ジュール毎キログラム毎ケルビン J(kg K) m2 s-2 K-1

比 エ ネ ル ギ ー ジュール毎キログラム Jkg m2 s-2

熱 伝 導 率 ワット毎メートル毎ケルビン W(m K) m kg s-3 K-1

体 積 エ ネ ル ギ ー ジュール毎立方メートル Jm3 m-1 kg s-2

電 界 の 強 さ ボルト毎メートル Vm m kg s-3 A-1

電 荷 密 度 クーロン毎立方メートル Cm3 m-3 sA表 面 電 荷 クーロン毎平方メートル Cm2 m-2 sA電 束 密 度 電 気 変 位 クーロン毎平方メートル Cm2 m-2 sA誘 電 率 ファラド毎メートル Fm m-3 kg-1 s4 A2

透 磁 率 ヘンリー毎メートル Hm m kg s-2 A-2

モ ル エ ネ ル ギ ー ジュール毎モル Jmol m2 kg s-2 mol-1

モルエントロピー モル熱容量ジュール毎モル毎ケルビン J(mol K) m2 kg s-2 K-1 mol-1

照射線量(X線及びγ線) クーロン毎キログラム Ckg kg-1 sA吸 収 線 量 率 グレイ毎秒 Gys m2 s-3

放 射 強 度 ワット毎ステラジアン Wsr m4 m-2 kg s-3=m2 kg s-3

放 射 輝 度 ワット毎平方メートル毎ステラジアン W(m2 sr) m2 m-2 kg s-3=kg s-3

酵 素 活 性 濃 度 カタール毎立方メートル katm3 m-3 s-1 mol

表4単位の中に固有の名称と記号を含むSI組立単位の例

組立量SI 組立単位

名称 記号

面 積 平方メートル m2

体 積 立法メートル m3

速 さ 速 度 メートル毎秒 ms加 速 度 メートル毎秒毎秒 ms2

波 数 毎メートル m-1

密 度 質 量 密 度 キログラム毎立方メートル kgm3

面 積 密 度 キログラム毎平方メートル kgm2

比 体 積 立方メートル毎キログラム m3kg電 流 密 度 アンペア毎平方メートル Am2

磁 界 の 強 さ アンペア毎メートル Am量 濃 度 (a) 濃 度 モル毎立方メートル molm3

質 量 濃 度 キログラム毎立法メートル kgm3

輝 度 カンデラ毎平方メートル cdm2

屈 折 率 (b) (数字の) 1 1比 透 磁 率 (b) (数字の) 1 1

組立量SI 基本単位

表2基本単位を用いて表されるSI組立単位の例

名称 記号他のSI単位による

表し方SI基本単位による

表し方平 面 角 ラジアン(b) rad 1(b) mm立 体 角 ステラジアン(b) sr(c) 1(b) m2m2

周 波 数 ヘルツ(d) Hz s-1

ントーュニ力 N m kg s-2

圧 力 応 力 パスカル Pa Nm2 m-1 kg s-2

エ ネ ル ギ ー 仕 事 熱 量 ジュール J N m m2 kg s-2

仕 事 率 工 率 放 射 束 ワット W Js m2 kg s-3

電 荷 電 気 量 クーロン A sC電 位 差 ( 電 圧 ) 起 電 力 ボルト V WA m2 kg s-3 A-1

静 電 容 量 ファラド F CV m-2 kg-1 s4 A2

電 気 抵 抗 オーム Ω VA m2 kg s-3 A-2

コ ン ダ ク タ ン ス ジーメンス S AV m-2 kg-1 s3 A2

バーエウ束磁 Wb Vs m2 kg s-2 A-1

磁 束 密 度 テスラ T Wbm2 kg s-2 A-1

イ ン ダ ク タ ン ス ヘンリー H WbA m2 kg s-2 A-2

セ ル シ ウ ス 温 度 セルシウス度(e) Kンメール束光 lm cd sr(c) cd

スクル度照 lx lmm2 m-2 cd放射性核種の放射能( f ) ベクレル(d) Bq s-1

吸収線量 比エネルギー分与カーマ

グレイ Gy Jkg m2 s-2

線量当量 周辺線量当量 方向

性線量当量 個人線量当量シーベルト(g) Sv Jkg m2 s-2

酸 素 活 性 カタール kat s-1 mol

表3固有の名称と記号で表されるSI組立単位SI 組立単位

組立量

名称 記号 SI 単位で表される数値

バ ー ル bar 1bar=01MPa=100kPa=105Pa水銀柱ミリメートル mmHg 1mmHg=133322Paオングストローム Å 1Å=01nm=100pm=10-10m海 里 M 1M=1852mバ ー ン b 1b=100fm2=(10-12cm)2=10-28m2

ノ ッ ト kn 1kn=(18523600)msネ ー パ Npベ ル B

デ ジ ベ ル dB

表8SIに属さないがSIと併用されるその他の単位

SI単位との数値的な関係は    対数量の定義に依存

名称 記号

長 さ メ ー ト ル m質 量 キログラム kg時 間 秒 s電 流 ア ン ペ ア A熱力学温度 ケ ル ビ ン K物 質 量 モ ル mol光 度 カ ン デ ラ cd

基本量SI 基本単位

表1SI 基本単位

名称 記号 SI 単位で表される数値

エ ル グ erg 1 erg=10-7 Jダ イ ン dyn 1 dyn=10-5Nポ ア ズ P 1 P=1 dyn s cm-2=01Pa sス ト ー ク ス St 1 St =1cm2 s-1=10-4m2 s-1

ス チ ル ブ sb 1 sb =1cd cm-2=104cd m-2

フ ォ ト ph 1 ph=1cd sr cm-2 104lxガ ル Gal 1 Gal =1cm s-2=10-2ms-2

マ ク ス ウ ェ ル Mx 1 Mx = 1G cm2=10-8Wbガ ウ ス G 1 G =1Mx cm-2 =10-4Tエルステッド( c ) Oe 1 Oe  (1034π)A m-1

表9固有の名称をもつCGS組立単位

(c)3元系のCGS単位系とSIでは直接比較できないため等号「   」

   は対応関係を示すものである

(第8版2006年改訂)

この印刷物は再生紙を使用しています

Page 8: JAEA-Research 2013-020JAEA-Research 2013-020 - 1 - 1.はじめに 日本原子力研究開発機構(以下「JAEA」という。)は原子力安全基盤機構(以下「JNES」と

JAEA-Research 2013-020

- 4 -

試 料 組成用30μg as U定量用10μg as U

1M HCl

1M HNO3 - 90 CH3OH

Cs U(Sr) Sr EuCmAm Nd

カラム陰イオン交換樹脂

10M HCl

CeTh Pu(Np)

155M HNO3 02ml蒸発乾固10M HCl 02ml蒸発乾固1M HCl 05ml1M NH2OH - HCl 001ml蒸発乾固155M HNO3 04mlCH3OH 4ml混合後カラムに流す

1M HNO3 - 90 CH3OH

03M HNO3 - 80 CH3OH

03M HNO3 - 80 CH3OH

1M HNO3 - 90 CH3OH

図 2-1 従来法における陰イオン交換による化学分離スキーム

JAEA-Research 2013-020

- 5 -

図 2-2 現行法における抽出クロマトグラフィーによる化学分離スキーム

JAEA-Research 2013-020

- 6 -

23 測定結果における差異の発生と受託事業で推定したその原因

本事業の平成 23 年度報告書 4) においてNd 定量値の結果に従来法(陰イオン交換分離-TIMS

測定221 項参照)と現行法(抽出クロマトグラフィー-HR-ICP-MS 測定222 項参照)で

差異を生じたことが問題点として挙げられた差異は2F1ZN3c2 及び 2F1ZN3a9 試料で 2-3

2F1ZN3c3 試料で 8であったASTM 規格で定義された Nd-148 法の測定誤差が 3程度である

としても近年の詳細な燃焼率評価の結果を考えると2F1ZN3c2 及び 2F1ZN3a9 試料における

差異も若干大きく特に 2F1ZN3c3 試料の差異 8は有意であると考えた

従来法と現行法によって得られた測定値に差異が生じた原因はそれぞれの測定手法に内在す

る原因そのものによって生じるだけでなくその他実験に供する試料やデータの処理が原因と

なっている可能性もある当該事業の平成 23 年度に原因の検討及び再分析を実施しておりその

原因を以下のいずれかによるものと推定した

① 燃料溶解溶液の二次希釈試料から測定試料を調製する際の分取希釈秤量操作における液

撥ね等による試料ロス秤量値の読み取り間違い等

② 燃料溶解溶液の一次希釈試料から二次希釈試料の調製時の分取希釈秤量操作における液

撥ね等による試料ロス秤量値の読み取り間違い等

③ HR-ICP-MS の感度変化等による測定上のエラー

④ スパイク試料の Nd 表示値の誤り

上記の推定原因に対し平成 23 年度に再分析を実施したところ以下の結果を得た 4)① に

ついては二次希釈試料による Nd 再測定を実施した結果同様の結果が得られたため原因で

ないことがわかった③及び④については新たに Nd スパイク試料を調製し二次希釈試料を

TIMS により測定したところHR-ICP-MS と同様の結果が得られたため原因でないことが確

認されている

②については 二次希釈試料に対する U 濃度を測定し平成 21 年度に実施した従来法から算

出した U 濃度と比較したところ4~12の差異が生じた当該事業では各 FP 核種量は U 原

子数を分母として規格化しているすなわち平成 22 年度に報告した希土類元素の定量値は平成

21 年度に実施した従来法によって一次希釈試料に対して測定した溶液重量あたりの U 原子数に

二次希釈試料調製の際の希釈率を用いて U 濃度を算出しその値を使用して規格化しているそ

こで平成 22 年度に得られた現行法による Nd 定量結果について平成 23 年度に再測定した U 原

子数を使用して再評価したところ従来法との差異が 2F1ZN2c3 及び 2F1ZN3c2 で 7

2F1ZN2c22F1ZN3c3 及び 2F1ZN3a9 で 4となった

したがって差異の原因は②の一次希釈試料から二次希釈試料を調製する段階で液撥ね等の

JAEA-Research 2013-020

- 7 -

操作や表示値読み取りのミスがあったことではないかと考えられたしかし当該事業内ではこ

れ以上の原因を特定するまでには至らなかった

3フォローアップ測定

31 フォローアップ測定の目的

JAEA では東京電力福島第一原子力発電所事故に対応する技術開発の一つとして今後も継

続して燃焼燃料中の FP 核種測定に係る試験を行う計画であるNd の測定は燃焼率評価に必須の

項目であり信頼性の高い結果が求められるまた2 つの手法による測定結果の差に関する原

因の究明は今後の試験を行う上で重要であるこのため確度の高い測定結果を取得するととも

に測定結果の差異の原因を究明することを目的として受託事業で行った燃料溶解溶液全試料

を対象として燃焼率評価に必要な元素(UPu 及び Nd)の再分析を実施するフォローアップ測

定を実施することとした

32 従来法と現行法の差の原因に関する再検討

23 項において平成 23 年度に実施した受託事業における原因究明では二次希釈試料の調整

作業の段階で測定値に影響を与える要因のあったことが示唆されている今回のフォローアップ

測定を開始する前に従来法と現行法の間に差異が生じる原因を以下のように再度検討した

(1) 平成 21 年度に実施した従来法による UPu 及び Nd の測定では試料分取量が極めて少量

であったため(溶液重量で 003~006 g 程度)秤量値の誤差が溶液重量あたりの U 原子数定

量結果に影響を与えている可能性があることが考えられる燃焼率の評価においては 221 項

で述べたとおりUPuNd の混合スパイクを使用して U に対する Pu 及び 148Nd の原子個

数比を用いて算出されることから溶液重量あたりの U 原子数はその評価には関与しないし

かし本受託事業では現行法によって測定する各 FP 核種値の規格化に用いる U 原子数とし

て従来法によって測定した一次希釈試料の溶液重量あたりの U 原子数を希釈倍率で除した値

を使用したことから従来法で測定した U 原子数の値に不確定性が存在した場合現行法の

Nd 定量値に影響を与える

(2) 受託事業で行った測定の前にUPu 及び Nd の混合スパイクの校正を実施していなかった

前述したとおり燃焼率は試料中の UPu 及び 148Nd の原子個数比から算出されるこの原

子個数比はUPu 及び Nd の混合スパイクを用いた同位体希釈法により求められる混合ス

パイクを使用した場合溶液蒸発があったとしても原子個数比の関係は保たれるが信頼性の

高い燃焼率測定を実施するには混合スパイクの UPu 及び Nd の原子個数比を校正しそ

れらの値を確定しておく必要があったまた混合スパイクの校正を実施していなかったこと

JAEA-Research 2013-020

- 8 -

は上記(1)に記述したとおり現行法によって測定する各 FP 核種値の規格化に用いる U

原子数の値に不確定性が生じる原因の一つとなることが考えられるなお受託事業で使用し

た混合スパイクは平成 21 年度に実施した従来法で全量を消費したため2 つの手法による

測定結果の差異の発生が認められた後に当該混合スパイクの原子個数比を確認することはで

きなかった

(3) 平成 21 年度に実施した従来法において化学操作上のミスを生じた可能性がある本事業の

平成 22 年度報告書 3) で全ての試料において従来法と現行法による Nd の同位体組成測定結

果は良い一致を示していることが述べられている同位体組成が一致していながら定量値に

差異が生じる原因としては同位体希釈法によるスパイク添加試料の化学分離操作において

作業環境や試薬等に存在する天然 Nd による汚染や試料間の相互汚染等により起こりうると

考えたなお23 節に述べたとおり現行法に対して差異原因究明のための二次希釈試料

の再測定等を実施しており同様の差異を有する結果が得られていることから平成 21 年度

に実施した従来法において上述した化学操作上のミスが発生していると考えた

33 測定

331 測定条件の改善

23 節で記載したとおり2 つの手法による Nd 定量値の差異の原因として二次希釈試料の調

製段階での問題が測定値に影響を与える要因が示唆されたまた32 節で記載したとおり従来

法による溶液重量あたりの U 原子数値の影響に加え混合スパイクの校正未実施により発生した

可能性も新たに抽出したこれらは測定に使用した試料の健全性及び従来法による測定に問題

があった可能性を意味している差異の原因を排除し確度の高いデータを得るための対応を以

下に示すなお測定方法は22 節に示した各方法の特徴を考慮し実績の豊富な従来法を採用

した

(1) 使用するすべての試料について試料原液から再調製することとしUPu 及び Nd の測定

には全て新たに調製した二次希釈試料を使用した分取等の操作に使用する分析天秤は少

数点以下 4 桁まで表示可能なものを使用し秤量は全て 05g 以上とすることで分取等に係

る不確定性を排除することとした以下に使用した分析天秤を示すなお再調製試料等の

取扱いについては分取希釈の状況を撮影する作業環境を清浄化する試薬類は超高純度

レベルを使用するなど間違いや汚染等が生じないように細心の注意を払った

エーアンドディ GH-252 及び FR-300

メトラートレド AE200

(2) 測定を行う前にスパイクに係わる不確定性を排除するため混合スパイクの値付けを実施

JAEA-Research 2013-020

- 9 -

した詳細は 332 項に示すなお当該スパイクは本フォローアップ測定用に新規に入手

したものであり受託事業内で使用した混合スパイクとは異なる

(3) 再調製した二次希釈試料の測定により試料原液の U 濃度を算出することとした本フォロ

ーアップ測定の主目的は確定したデータを取得することであるため燃焼率評価に必要な元素

である UPu 及び Nd の各同位体組成及び原子個数比を求めるだけでよく試料原液の U 濃

度を求める必要はないしかし燃焼燃料の照射後試験では95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag 等

の難溶解性 FP 核種も測定対象でありこれらを他の FP 核種と同様に U を分母として規格化

するためには試料原液の U 濃度を求める必要があるここでは今後も照射後試験を継続し

て実施することを想定しホットセル内での重量測定の操作性の確認として位置付けて実施し

332 混合スパイク試料の値付け

定量に使用する混合スパイクは使用前に UPu 及び Nd の標準試料による濃度値付けを実施

し使用するスパイクに関係する値の不確定性を排除することとした図 3-1 に混合スパイク

試料値付けの作業フローを示す

燃焼率評価のための UPu 及び Nd 測定に使用する混合スパイクには233U242Pu 及び 150Nd

の各濃縮同位体を用いたこれに以下に示す UPu 及び Nd の濃度標準を用いた同位体希釈法

により濃度を値付けた

U 濃度標準高純度天然金属 U(旧日本原子力研究所製JAERI-U4)

Pu 濃度標準高純度金属 Pu(米国旧 National Bureau of Standards(NBS)製 949c)

Nd 濃度標準高純度 Nd(関東化学製 Nd2O3試薬(3N5))

上記濃度標準は超高純度硝酸(多摩化学工業製 TAMAPURE-AA100)及び超純水を用いて

溶解した溶解分取及び希釈操作においては全て重量測定を行い重量測定値から濃度を値付

けた混合スパイク試料は同位体希釈法による値付けを行うため同位体組成測定用と定量用

(UPu 及び Nd の各濃度標準添加試料)の 2 系統での分離操作を実施した化学分離は従来法

の陰イオン交換分離法により行いUPu 及び Nd を分離した後それぞれを TIMS によって測

定した(334 項に後述)U 濃度標準及び Nd 濃度標準については天然組成であり同位体組成

測定の必要はないがコンタミ等の影響がないことを確認するため同位体組成測定を実施した

また238Pu に干渉する 238U の影響を補正するため混合スパイク試料の Pu 組成測定用試料は

アルファ放射能測定を行った(335 項に後述)さらにPu 濃度標準については組成測定日を

基準として Pu 純度保証日への崩壊補正を行い測定日における Pu 純度補正を実施した

混合スパイク試料の値付け結果を表 3-1 に示す

JAEA-Research 2013-020

- 10 -

図 3-1 混合スパイク試料の値付けの作業フロー

表 3-1 混合スパイク試料中の UPu 及び Nd の同位体組成及び濃度

U Pu Nd 2012625 現在の値 2012628 現在の値 2012712 現在の値

同位体組成 (原子百分率) 誤差()

同位体組成 (原子百分率) 誤差()

同位体組成 (原子百分率) 誤差()

233 982683 00006 238 00030 30 142 20111 030 234 08466 003 239 00292 066 143 12064 004 235 00209 134 240 00892 025 144 19671 009 236 lt0001 - 241 00134 337 145 10494 005 238 08639 004 242 998653 0001 146 18052 005 148 11852 014 150 907755 001

濃度 濃度 濃度 192660 ngg 010 5036 ngg 006 2081 ngg 009 238Pu については238U による影響を考慮しα線測定の結果を用いた誤差はα線測定の計

数誤差を 3とし質量分析法による同位体比測定誤差を統計的な誤差伝播の計算により算出した

各同位体組成の誤差は質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な誤差

伝播の計算により算出した 各濃度の誤差は同位体希釈法の算出式に基づき統計的な誤差伝播の計算により算出した

各plusmnは質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な誤差伝播の計算によ

り算出した

混合スパイク試料

U 濃度標準

Pu 濃度標準

Nd 濃度標準

UPu 及び Nd 同位体組成測定

(Pu についてはアルファ放射能測定を併用)

UPu 及び Nd 同位体比測定

(U233238Pu242239Nd142150)

混合スパイク試料中 UPu 及び Nd 濃度の算出

Pu 濃度標準

同位体 組成測定

陰イオン交換分離法による化学分離

U 濃度標準

Nd 濃度標準

同位体 組成測定

JAEA-Research 2013-020

- 11 -

333 分析操作

二次希釈試料からUPu 及び Nd 同位体組成測定用と同位体希釈法による定量用試料を分取

した定量用試料には 332 項で値付けた混合スパイク試料を添加したその後図 2-1 の分離ス

キームに従い同位体組成測定用及び定量用試料中の UPu 及び Nd を化学分離した各分離液

を蒸発乾固後再溶解しTIMS による測定を行ったまた分離した Pu 同位体組成用試料の一

部を分取し238Pu に干渉する 238U の影響を補正するためのアルファ放射能測定を実施した図

3-2 に分析操作のフローを示す

図 3-2 分析操作フロー

334 TIMS 測定

同位体組成測定にはフィニガンマット社製の TIMS である MAT262 を用いた本装置は

イオン検出器に 7 つのファラデーカップを備え最大 13 試料を組み込むことができる

333 項で分離した UPu 及び Nd の乾固物を約 1M 硝酸で溶解した溶解濃度は燃料の溶

解及び分取希釈データから各元素のおおよその含有量を推定し約 100ngUmicroL30ngPumicroL

及び 5ngNdmicroL となるよう調整した各溶解液 1microL をマイクロピペットで TIMS 用試料フィラメ

ントに塗布し電流を通して酸化物として固着させたのち装置内部の所定の箇所に設置し真

空排気等を行った試料を測定する前には試料と同時に設置した校正用試料を用いて装置の質

量校正やファラデーカップ位置の調整等を実施した

試料の同位体組成測定は全てトータルエバポレーション法で行ったトータルエバポレーショ

ン法は試料に塗布した試料を完全に蒸発させその過程において発生するイオン全てを検出す

二次希釈試料

混合スパイク試料

陰イオン交換分離

UPu 及び Nd 同位体組成測定

(Pu についてはアルファ放射能測定を併用)

UPu 及び Nd 同位体比 測定

(U233238Pu242239Nd148150)

分析結果(原子数Total-U)

JAEA-Research 2013-020

- 12 -

る方法であり質量差別効果に伴うバイアスの補正を必要としない利点がある測定は同一の

試料から 3 回の繰り返し測定を行いその平均値を測定値とした各同位体組成結果に付随する

誤差は各同位体比の繰り返し測定による標準偏差を誤差伝播して算出したまた同位体希釈

法による定量結果に付随する誤差は同位体希釈法の算出式に基づき上記同位体組成結果の誤

差混合スパイク試料の誤差等を伝播して算出した

335 アルファ放射能測定

アルファ放射能測定用試料は従来法の陰イオン交換法により分離した Pu 溶液の一部を分取

し238Pu として一試料あたり 10~100Bq 程度に希釈調整したのち各試料を 25mmφタンタ

ル板に焼き付け調製した上でその試料に対してアルファ線スペクトロメータ(EGG ORTEC

モデル 676A)にて238Pu 放射能と 239Pu 及び 240Pu 放射能の和に対する比を測定した

238Pu は同位体組成としては少量であるが半減期が短いためアルファ線スペクトルを測定す

ると大きなピークが得られる得られた 238Pu のピークは239Pu 及び 240Pu のピーク領域に影響

を与えるため文献 7) に従いテーリング補正を実施している求めた放射能比にTIMS による

同位体組成測定結果を併用し238Pu 同位体比を算出した

アルファ放射能測定における測定誤差は同法による繰り返し測定誤差 02以下及び試料調製

誤差 035以下を伝播して 05以下と算出した

34 測定結果

全 U 原子数に対する原子個数比で表される結果一覧を表 3-2 に示す各同位体の測定誤差は

その存在量(割合)に依存するこれは存在量が多い同位体は TIMS で測定した時の検出信号

が大きいために計数誤差が小さくなり存在量が少ない同位体は検出信号が小さいために計数誤

差が大きくなることによるフォローアップ測定においてはU では同位体存在度が<005

では誤差<plusmn3同位体存在度が 005~2では<plusmn03同位体存在度が 2以上では<plusmn02

であったPu では全ての同位体の存在度が>1であり238Pu 以外の各同位体の誤差は

<plusmn03であった238Pu はアルファ放射能測定と TIMS を併用した結果<plusmn06と評価

したNd では142Nd で誤差<plusmn06その他の同位体で<plusmn03であったこれは2F1ZN2c2

の 142Nd を除き平成 21 年度の測定結果とほぼ同等であった

JAEA-Research 2013-020

- 13 -

表 3-2 使用済燃料の分析結果 (単位原子数Total-U)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 誤差() 234U 1789E-04 3293E-04 1407E-04 2460E-04 7718E-05 <22 235U 1122E-02 1743E-02 2320E-03 3689E-03 2193E-04 <091 236U 3805E-03 6269E-03 4799E-03 7900E-03 2916E-03 <023 238U 9848E-01 9760E-01 9927E-01 9882E-01 9968E-01 <012

U-Total 1000E+00 1000E+00 1000E+00 1000E+00 1000E+00 <012

238Pu 1299E-04 1811E-04 3850E-04 5346E-04 3786E-04 <052 239Pu 5902E-03 6098E-03 4722E-03 4736E-03 4110E-03 <013 240Pu 2357E-03 2386E-03 3576E-03 3640E-03 3358E-03 <013 241Pu 6634E-04 6955E-04 9935E-04 1001E-03 9045E-04 <024 242Pu 3567E-04 3753E-04 1489E-03 1500E-03 2366E-03 <013

Pu-Total 9409E-03 9736E-03 1116E-02 1141E-02 1112E-02 <013

142Nd 9414E-05 5069E-05 1251E-04 1596E-04 2115E-04 <053 143Nd 1206E-03 1727E-03 1521E-03 1947E-03 1135E-03 <018 144Nd 1766E-03 2595E-03 4226E-03 5681E-03 5265E-03 <018 145Nd 9499E-04 1364E-03 1681E-03 2184E-03 1746E-03 <018 146Nd 9647E-04 1367E-03 2093E-03 2748E-03 2562E-03 <018 148Nd 5093E-04 7107E-04 1032E-03 1310E-03 1217E-03 <018 150Nd 2529E-04 3265E-04 5246E-04 6334E-04 6467E-04 <027

Nd-Total 5743E-03 8141E-03 1120E-02 1466E-02 1278E-02 <018

Pu 分離日 201275 201275 201275 201275 201275 - Pu 測定日 2012718 2012720 2012720 2012723 2012720 - 分析値は測定日の値であり冷却期間及び運転履歴に基づいた炉内崩壊の補正等は実施していない

1789times10-4を示す 他の表でも同様に記載 238Pu については238U による影響を考慮しα線測定の結果を用いた

JAEA-Research 2013-020

- 14 -

35 考察

Pu の定量値について本フォローアップ測定結果と平成 21 年度定量値との比較を表 3-3 に示

すまた表 3-4 に Nd 定量値の本フォローアップ測定結果と平成 21 年度及び平成 23 年度の測

定値との比較を示す表 3-5 は試料原液の U 濃度の測定値を示す表 3-6 には参考として平成

21 年度の従来法による UPu 及び Nd 等の測定結果(平成 21 年度報告書 2) p40表 4-4 掲載)

を記載するなお表 3-3 及び表 3-4 の平成 21 年度定量値(B)及び(D)は平成 21 年度に一次

希釈試料を対象にして従来法により測定した値(平成 21 年度報告書 2) p40表 4-4 掲載Pu total

及び Nd total)であるまた表 3-4 の平成 23 年度定量値(E)は平成 23 年度に二次希釈試

料を対象にして TIMS により U の定量を行った結果で平成 22 年度に現行法で測定した Nd 定

量値を規格化した値(平成 23 年度報告書 4) p25表 4-3 掲載D 欄)表 3-5 の平成 23 年度定量

値(G)は2 つの手法による Nd 定量値の差異の原因検討の一環として平成 23 年度に新たに

一次希釈試料から調製した二次希釈試料中の U 濃度を再測定し原液濃度に換算した値(平成 23

年度報告書 4) p27表 4-5 掲載下段)である

表 3-3 Pu 再測定結果と平成 21 年度定量値との比較

(単位原子数Total-U)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9再測定結果(A) 9409E-03 9736E-03 1116E-02 1141E-02 1112E-02平成 21 年度定量値(B)$ 9374E-03 9707E-03 1117E-02 1145E-02 1109E-02(A)(B) 100 100 100 100 100 9409times10-3を示す $ 従来法と TIMS によって求めリファレンス値として扱われている値

表 3-4 Nd 再測定結果と平成 21 年度及び平成 23 年度定量値との比較

(単位原子数Total-U)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9

再測定結果(C) 5743E-03 8141E-03 1120E-02 1466E-02 1278E-02平成 21 年度定量値(D)$ 5727E-03 8381E-03 1168E-02 1472E-02 1286E-02(C)(D) 100 097 096 100 099 平成 23 年度定量値(E) 549E-03 783E-03 109E-02 142E-02 124E-02 (E)(D) 096 093 093 096 096 (E)(C) 096 096 097 097 097 5743times10-3を示す $ 従来法と TIMS によって求めリファレンス値として扱われている値 平成 23 年度の Nd 定量値(平成 22 年度に現行法で測定し規格化に使用した U 濃度は平成

23 年度に TIMS により二次希釈試料の再測定で求めた結果を使用)

JAEA-Research 2013-020

- 15 -

表 3-5 試料原液のウラン濃度

再測定結果

試料名 試料希釈率

二次希釈試料

濃度 原子数g 溶液

試料原液濃度

(F) 原子数g 溶液

誤差

()

平成 23 年度

定量値

(G) (G)(F)

2F1ZN2c2 10747 1250E+16 1344E+19 011 1411E+19 105 2F1ZN2c3 9866 1634E+16 1612E+19 011 1648E+19 102 2F1ZN3c2 9631 1468E+16 1414E+19 011 1614E+19 114 2F1ZN3c3 9837 1335E+16 1313E+19 011 1357E+19 103 2F1ZN3a9 9862 1923E+16 1897E+19 011 1953E+19 103

1250times1016を示す

JAEA-Research 2013-020

- 16 -

表 3-6 平成 21 年度の従来法による UPu 及び Nd 等の測定結果

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 誤差()

燃焼率1(FIMA) 296 416 599 721 676

燃焼度2(GWdt) 284 399 575 692 649

U-234 170E-04 323E-04 128E-04 234E-04 687E-05 <14U-235 1123E-02 1742E-02 2240E-03 3687E-03 2300E-04 <03

4

U-236 3799E-03 6260E-03 4807E-03 7889E-03 2917E-03 <02U-238 9848E-01 9760E-01 9928E-01 9882E-01 9968E-01 <02U total 1000E+00 1000E+00 1000E+00 1000E+00 1000E+00

Pu-2383 1291E-04 1857E-04 4045E-04 5756E-04 4002E-04 <05

Pu-239 5827E-03 6021E-03 4666E-03 4684E-03 4064E-03 <02Pu-240 2325E-03 2353E-03 3518E-03 3583E-03 3276E-03 <02Pu-241 7413E-04 7772E-04 1112E-03 1120E-03 1012E-03 <02Pu-242 3517E-04 3700E-04 1471E-03 1482E-03 2336E-03 <02Pu total 9374E-03 9707E-03 1117E-02 1145E-02 1109E-02

Nd-142 3150E-05 4057E-05 1142E-04 1495E-04 1926E-04 <06Nd-143 1225E-03 1782E-03 1586E-03 1954E-03 1139E-03 <03Nd-144 1778E-03 2675E-03 4414E-03 5707E-03 5309E-03 <03Nd-145 9669E-04 1408E-03 1757E-03 2194E-03 1761E-03 <03Nd-146 9606E-04 1407E-03 2183E-03 2758E-03 2578E-03 <03Nd-148 5154E-04 7330E-04 1078E-03 1316E-03 1227E-03 <03Nd-150 2503E-04 3361E-04 5463E-04 6366E-04 6495E-04 <07Nd total 5727E-03 8381E-03 1168E-02 1472E-02 1286E-02

Cs-134 645E-06 101E-05 417E-05 535E-05 545E-05 <4Cs-137 154E-03 218E-03 347E-03 432E-03 390E-03 <4Eu-154 156E-05 200E-05 377E-05 436E-05 383E-05 <4Eu-155 269E-06 342E-06 963E-06 113E-05 112E-05 <6

Pu分離日 2009124 2009124 2009124 2009124 2009124MS(Pu)測定日 20091216 20091216 20091218 20091216 20091218

γ測定日時20101291031

200912211709

2010251409

2010231332

201022915

1燃焼率の計算にはNd-148のU-235の熱中性子による核分裂収率を用いた2燃焼度は1FIMAを9600MWdt (ASTM E321-96)として換算した3Pu-238についてはU-238による影響を考慮しα線測定の結果を用いた42F1ZN3a9はU-235の存在率が非常に低く誤差が4程度となったため除く

単位原子数Total-U 

 分析値は測定日の値であり冷却期間及び運転履歴に基づいた炉内崩壊の補正等は実施していない

本表は平成 21 年度報告書 2) p40(表 4-4)より転載

JAEA-Research 2013-020

- 17 -

表 3-2 及び表 3-6 よりフォローアップ測定の結果得られた PuU (原子個数比)及び U

PuNd それぞれの同位体組成は2F1ZN2c2 の 142Nd を除き全ての試料について平成 21 年度

測定結果と良い一致を示していることがわかるまた表 3-3 に示すように平成 21 年度に測定し

た Pu 定量値は妥当な結果であった

表 3-4 に示す Nd 測定結果について2F1ZN2c22F1ZN3c3 及び 2F1ZN3a9 試料については

フォローアップ測定結果と平成 21 年度測定結果は良い一致を示したが2F1ZN2c3 及び

2F1ZN3c2 試料についてはフォローアップ測定結果は平成 21 年度定量値よりも 3~4程度低

めの結果となった本フォローアップ測定は差異の要因を排除した上で実施しており確定結果

であると考えられることから2F1ZN2c3 及び 2F1ZN3c2 試料について平成 21 年度の Nd 定

量値は 3~4程度高めの評価をしていた可能性があるこの2F1ZN2c3 及び 2F1ZN3c2 試料に

おけるフォローアップ測定と平成 21 年度定量値との差異の原因については全試料で Pu 定量値

及び各試料の Nd 同位体組成が良く一致していることから試料に起因するものではない可能

性の高い事象として元素の定量に適用した同位体希釈法においてスパイクと混合した試料の

化学分離の過程で天然 Nd の汚染や他試料からの Nd の相互汚染等が発生したと考えられる

また表 3-4 に示す Nd 測定結果についてフォローアップ測定結果と平成 23 年度定量値(平成

23 年度に U 濃度を再測定した結果を反映した値表 3-4 参照)を比較すると本フォローアップ

測定の方が試料間のばらつきは少なくなっているが 3~4程度高めであって系統的な原因があ

ることがわかった平成 23 年度の Nd 定量値は平成 22 年度に現行法によって測定した Nd 量

を平成 23 年度に測定した溶液重量当たりの U 原子数で除して求めている二つの測定の間に

は 1 年の時間差がある密閉している容器とはいえ保管していた試料量が数 mL という少量で

あるため試料の自然蒸発が無視できず分母とした U 濃度が平成 22 年度の時よりも高くなった

可能性があるたとえば保管していた各試料数 mL のうち 3~4程度が蒸発したと仮定すると

平成 23 年度値とフォローアップ測定値との差異が 3~4程度生じることに相当する試料は密

栓したポリバイアル瓶に保管していたが1 年の期間であればこの程度の蒸発は考え得る事象

である本事象を考慮すると平成 22 年度に実施した現行法による Nd 測定は健全であったと推

察することができる

表 3-2 及び表 3-6 に示すように2F1ZN2c2 試料の 142Nd 同位体比の本フォローアップ測定結

果が平成 21 年度値と比較して若干高かったこの 2F1ZN2c2 試料の 142Nd 同位体については

天然の Nd または Ce が化学操作の段階でわずかながら混入したものと考えられるしかしこの

同位体組成を平成 21 年度値に置き換えて算出してもNd 定量値全体には 1程度の差異を与え

る程度であり結果に大きな影響を与えるものではない

表 3-5 に示す試料原液の U 濃度について平成 23 年度定量値と本フォローアップ測定結果を

比較すると 2F1ZN3c2 試料で 14と大きな差を示しその他の 4 試料については 5以下の差異

があることが分かった本フォローアップ測定では試料原液から再度試料の分取を実施しその

JAEA-Research 2013-020

- 18 -

際それぞれの分取重量を測定しているまた定量に使用した混合スパイク試料も校正してい

るそのため測定結果は正しいと考えられる一方平成 23 年度定量用試料は平成 23 年度

に一次希釈試料から再調製した二次希釈試料であるが平成 21 年度に試料原液から一次希釈試料

を調製する際の分取希釈操作においては重量を測定せず容量により希釈していたしたがっ

て平成 23 年度定量値と本フォローアップ測定結果の差異は分取希釈操作における重量測定の

適用の有無が大きく影響していると考えられるなお平成 23 年度報告書 4) に記載された 95Mo

99Tc 101Ru 103Rh 109Ag 133Cs について規格化のために使用した U 原子数は平成 23 年度の測

定値を用いていることから当該差異は平成 23 年度に定量した 95Mo 99Tc 101Ru 103Rh 109Ag

133Cs の結果に影響を与えることとなる

23 節及び 32 節で記載したとおり従来法と現行法による Nd 定量値の差異については①二

次希釈試料の調製段階で測定値に影響を与える要因が入ったこと②従来法で測定した U 原子数

の値に不確定性が存在した可能性があること③混合スパイクの校正未実施④従来法による Nd

の化学分離操作においてミスを生じた可能性があることの 4 点により発生した可能性がある

以下に本フォローアップ測定の結果を基準に従来法と現行法の Nd 定量値及び U 濃度測定結

果の差異の原因をまとめる

(1)本フォローアップ測定と平成 21 年度に実施した従来法の Nd 定量値の差異の原因

①の原因に対し全試料で Pu 定量値及び各試料の Nd 同位体組成が良く一致していることか

ら試料に起因するものではないこと②の原因に対し混合スパイクによる燃焼率測定の

原理からU 原子数の不確定性は関与しないこと③の原因に対しフォローアップ測定結

果との比較では 5 試料中 3 試料は良く一致していることの各結果から①から③は該当し

ないと考えられるしたがって平成 21 年度定量値に生じた差異は原因④に該当し

2F1ZN2c3 及び 2F1ZN3c2 の定量においてスパイクと混合した試料中の Nd の化学分離の

過程で試薬や環境中からの天然 Nd の汚染や他試料からの Nd の相互汚染等により生じ

たと考えられる

(2)本フォローアップ測定と平成 23 年度に実施した現行法の Nd 定量値の差異の原因

平成 23 年度の現行法(平成 22 年度に現行法で測定した Nd 定量値を平成 23 年度に実施

した二次希釈試料の U 濃度の測定によって再評価した結果)と平成 21 年度の従来法との

差異は2F1ZN2c3及び2F1ZN3c2 で 72F1ZN2c22F1ZN3c3 及び 2F1ZN3a9 で 4で

あった(23 節及び表 3-4 参照)平成 23 年度定量値とフォローアップ測定結果を比較する

と系統的な差異を有するものの全試料で同様の傾向を有しているこのことから本フォ

ローアップ測定と平成 23 年度に実施した現行法の差異の原因は保管試料の経時に伴う蒸発

による濃度変化であると推定されるすなわち平成 21 年度に二次希釈試料を調製し平成

23 年度に当該試料の U 濃度の測定を実施するまでの期間に試料中 U 濃度が 3~4程度高く

JAEA-Research 2013-020

- 19 -

なりその値を使用して平成 22 年度に現行法で測定した Nd 定量値を再規格化したことによ

りNd 定量値が 3~4程度低く算出されたと考えられるまた平成 21 年度従来法と平成

23 年度現行法における2F1ZN2c3及び2F1ZN3c2 の差異が他の 3 試料に比べてさらに 3程

度低くなっているがこれは上記(1)に記載したとおり平成 21 年度従来法に起因する原

因④に該当すると推定した

(3)U 濃度測定結果における本フォローアップ測定と平成 23 年度定量値の差異の原因

U 濃度測定結果の差異については平成 21 年度に実施したホットセル内での試料原液から

一次希釈試料を調製する際に重量測定を実施しなかったことが影響したと推定した

これらの検討結果を踏まえ本受託事業の核分裂生成核種の組成測定に関するデータの取扱い

を以下のとおりとする

(1)2F1ZN2c3 及び 2F1ZN3c2 試料の Nd 測定結果については本フォローアップ測定値を確

度の高いデータとして採用するこれによりこの 2 試料の燃焼率は平成 23 年度の報告書

に記載されているよりも 3-4小さい値に変わるまた当該 2 試料の U 及び Pu 測定値に

ついては本年度と平成 21 年度の測定間の差は小さいがNd の測定との整合性をとる観点

から本フォローアップの測定結果を確度の高いデータとする

(2)平成 23 年度に定量した 95Mo 99Tc 101Ru 103Rh 109Ag 133Cs の規格化を行う時に使用する

U 濃度は本フォローアップ測定の値とする

(3)平成 21 年度に報告し平成 23 年度に行った U 濃度の再測定結果を反映して改定していた

134Cs 137Cs 154Eu 155Eu の測定値について平成 23 年度の U 濃度再測定値は試料蒸発の

影響を受けていることが考えられるこのため平成 21 年度の値の方が試料の希釈作業から

の経過時間が短く試料蒸発の影響が少ないことから確度が高いと考え平成 21 年度の値を

採用する

JAEA-Research 2013-020

- 20 -

4データ解析評価

41 同重体混入の効果

現行法は極微量の試料を使用して迅速に測定が出来るという特徴を持つ一方で元素の化学分

離が完全に行われないことからHR-ICP-MS による同位体比測定時に着目同位体と同じ質量数

の他元素(同重体)も同時に検出される可能性があるこの同重体混入の影響は混入割合が各

試料の化学的条件や生成量の差によって異なるため評価を行うこと自体が困難であるしかし

本手法における同重体の混入の効果を把握することは測定試験データのバイアス評価をする際に

重要であり今後の同様の試験における測定結果の評価時にも参考になることから今回取得し

た分離試験結果と詳細な燃焼計算結果に基づいて同重体の混入効果の評価を試みた

42 同重体混入の割合

平成23年度報告書 4) 531項に記載している元素分離の模擬試験において得られた各元素量の混

入割合と燃焼計算で得られた同位体量を掛け合わせることで着目同位体に対する同重体の割

合を求めた今回の計算値は核データライブラリに JENDL-48)を使用した MVP-BURN9)によ

る燃焼計算結果を用いているただし一部の同位体については MVP-BURN の燃焼チェーンに

含まれていないためにSWAT3110)を用いた燃焼計算結果を使用したその評価結果を表 4-1 か

ら表 4-5 に示すこれらの表から以下のことが示される

(1) Nd 同位体では 142Ce 混入の影響が大きいNd は従来から行ってきた分離法と TIMS を使

用した測定値をリファレンスとしているためにこの混入は本測定結果に影響を与えない

(2) Sm 同位体では154Sm に対して 154Eu が 5程度の混入とGd 入り燃料では 154Sm に対

する 154Gd の混入が数 10あることが分かる

(3) Eu 同位体ではGd 入り燃料の場合には154Gd の 154Eu への混入の効果が非常に大きく

数十倍の 154Gd が 154Eu に重なっている155Eu に対する 155Gd の効果はUO2燃料及び

Gd 入り燃料のいずれの場合でも 200以下と大きくなっているただし154Eu と 155Eu

はγ線測定で定量しているためこの効果は本測定結果に影響を与えない

(4) Gd 同位体では154Gd に対する 154Sm と 154Eu の混入はUO2燃料の場合にはそれぞれ

5程度と 20程度となっているがGd 入り燃料の場合は 154Gd 量が多いために影響は小

さい155Gd に対する 155Eu の混入は 10-15程度存在するがその値は燃焼度に依存して

おりまたUO2燃料の方が Gd 入り燃料に比べて効果が大きい

JAEA-Research 2013-020

- 21 -

表 4-1 2F1ZN2c2 試料(280GWdt UO2-Gd2O3) 同重体の混入による誤差()

Nd$ Sm Eu Gd 質量数 Ce の混入 Sm の混入 Nd の混入 Pm の混入 Eu の混入 Gd の混入 Sm の混入 Gd の混入 Sm の混入 Eu の混入

142 10263 00 143 00 00 144 00 00 145 00 00 146 00 00 147 00 5 00 00 148 00 03 74 00 00 00 149 00 00 00 00 150 00 17 15 00 00 00 151 00 00 18 00 77 152 00 00 00 00 NA NA 153 00001 154 00 00 59 1107 24 3938 01 03 155 0 184 00 59 156 00 00 157 00 00 158 00 00 159 00 00 160 00 00

SWAT31 計算値による

$ネオジムの測定値は従来法によるものを採用しているのでこれらは参考値

154Eu 155Eu はγ線測定で定量しているためこれらは参考値

表 4-2 2F1ZN2c3 試料(393GWdtUO2) 同重体の混入による誤差()

Nd$ Sm Eu Gd 質量数 Ce の混入 Sm の混入 Nd の混入 Pm の混入 Eu の混入 Gd の混入 Sm の混入 Gd の混入 Sm の混入 Eu の混入

142 8948 00 143 00 00 144 00 00 145 00 00 146 00 00 147 00 5 00 00 148 00 04 67 00 00 00 149 00 00 00 00 150 00 18 14 00 00 00 151 00 00 14 00 98 152 00 00 00 00 NA NA 153 00003 154 00 00 57 15 24 54 43 203 155 0 129 00 84 156 00 00 157 00 NA 158 00 00 159 00 00 160 00 00

SWAT31 計算値による

$ネオジムの測定値は従来法によるものを採用しているのでこれらは参考値

154Eu 155Eu はγ線測定で定量しているためこれらは参考値

JAEA-Research 2013-020

- 22 -

表 4-3 2F1ZN3c2 試料(566GWdtUO2-Gd2O3) 同重体の混入による誤差()

Nd$ Sm Eu Gd 質量数 Ce の混入 Sm の混入 Nd の混入 Pm の混入 Eu の混入 Gd の混入 Sm の混入 Gd の混入 Sm の混入 Eu の混入

142 3962 00 143 00 00 144 00 00 145 00 00 146 00 00 147 00 7 00 00 148 00 05 49 00 00 00 149 00 00 00 00 150 00 16 16 00 00 00 151 00 00 20 00 70 152 00 00 00 00 NA NA 153 00002 154 00 00 55 342 25 1298 02 08 155 0 96 00 114 156 00 00 157 00 00 158 00 00 159 00 00 160 00 00

SWAT31 計算値による

$ネオジムの測定値は従来法によるものを採用しているのでこれらは参考値

154Eu 155Eu はγ線測定で定量しているためこれらは参考値

表 4-4 2F1ZN3c3 試料(681GWdtUO2) 同重体の混入による誤差()

Nd$ Sm Eu Gd 質量数 Ce の混入 Sm の混入 Nd の混入 Pm の混入 Eu の混入 Gd の混入 Sm の混入 Gd の混入 Sm の混入 Eu の混入

142 396 00 143 00 00 144 00 00 145 00 00 146 00 00 NA 147 00 7 00 00 148 00 05 47 00 00 00 149 00 00 00 00 150 00 16 15 00 00 00 151 00 00 18 00 77 152 00 00 00 00 NA NA 153 154 00 00 51 11 27 46 57 236 155 0 68 00 161 156 00 00 157 00 NA 158 00 00 159 00 00 160 00 00

SWAT31 計算値による

$ネオジムの測定値は従来法によるものを採用しているのでこれらは参考値

154Eu 155Eu はγ線測定で定量しているためこれらは参考値

JAEA-Research 2013-020

- 23 -

表 4-5 2F1ZN3a9 試料(641GWdtUO2) 同重体の混入による誤差()

Nd$ Sm Eu Gd 質量数 Ce の混入 Sm の混入 Nd の混入 Pm の混入 Eu の混入 Gd の混入 Sm の混入 Gd の混入 Sm の混入 Eu の混入

142 262 00 143 00 00 144 00 00 145 00 00 146 00 00 NA 147 00 7 00 00 148 00 05 46 00 00 00 149 00 00 00 00 150 00 14 18 00 00 00 151 00 00 22 00 63 152 00 00 00 00 NA NA 153 154 00 00 38 08 37 45 78 242 155 0 68 00 161 156 00 00 157 00 NA 158 00 00 159 00 00 160 00 00

SWAT31 計算値による

$ネオジムの測定値は従来法によるものを採用しているのでこれらは参考値

154Eu 155Eu はγ線測定で定量しているためこれらは参考値

43 同重体混入の影響評価

41 章でもとめた同重体混入の効果をもとにその定量値への影響を評価した測定された試料

の同位体比について同重体の影響を補正した上で同位体比の合計が全体で 100となるように

再規格化し平成 23 年度報告書 4) p30 の式(1)に示した同位体希釈法の定義に戻ってその影響を

調べた

影響評価の結果を表 4-6 から表 4-10 に示すNd 同位体の場合142Nd の量が大幅に小さく

なる以外は全体としてその影響は少ないSm 同位体の場合全体に定量値が 5程度大きくなる

傾向にあることがわかるまた 154Sm についてはGd 入り燃料の場合には 154Gd の混入の影響

があるため50近い差を生じているEu 同位体では151Eu がほぼ半分の値となっているGd

同位体についてはGd 入り燃料では混入の影響は小さいがUO2燃料では最大で 5程度の差を

示すことがわかった報告書で示すフォローアップ測定の最終結果は本章で示した混入の効果

を考慮して補正する事とする

JAEA-Research 2013-020

- 24 -

表 4-6 2F1ZN2c2 試料(280GWdt UO2-Gd2O3)

同重体の定量値に与える影響

同位体 H23 年度報告書の値

(原子数Total-U) (A)

同重体混入の影響

を補正した値 (原子数Total-U)

(C)

(C)(A)

147Sm 401E-04 413E-04 103 148Sm 186E-04 187E-04 100 149Sm 510E-06 550E-06 108 150Sm 378E-04 403E-04 106 151Sm 179E-05 190E-05 106 152Sm 145E-04 157E-04 108 154Sm 661E-05 329E-05 050 151Eu 231E-06 132E-06 057 153Eu 155E-04 157E-04 101 152Gd 496E-05 494E-05 099 154Gd 140E-03 138E-03 099 155Gd 203E-05 190E-05 094 156Gd 268E-02 266E-02 099 157Gd 107E-05 107E-05 099 158Gd 324E-02 322E-02 099 160Gd 170E-02 169E-02 099

401times10-4を示す

表 4-7 2F1ZN2c3 試料(393GWdtUO2) 同重体の定量値に与える影響

同位体 H23年度報告書の値

(原子数Total-U)

(A)

同重体混入の影響

を補正した値 (原子数Total-U)

(C)

(C)(A)

147Sm 539E-04 547E-04 101 148Sm 259E-04 258E-04 100 149Sm 612E-06 651E-06 106 150Sm 506E-04 531E-04 105 151Sm 221E-05 232E-05 105 152Sm 179E-04 190E-04 106 154Sm 601E-05 596E-05 099 151Eu 212E-06 110E-06 052 153Eu 185E-04 190E-04 102 152Gd 916E-07 963E-07 105 154Gd 271E-05 228E-05 084 155Gd 102E-05 994E-06 097 156Gd 117E-04 123E-04 105 157Gd 350E-07 369E-07 105 158Gd 208E-05 219E-05 105 160Gd 165E-06 174E-06 105

539times10-4を示す

JAEA-Research 2013-020

- 25 -

表 4-8 2F1ZN3c2 試料(566GWdtUO2-Gd2O3)

同重体の定量値に与える影響

同位体 H23年度報告書の値

(原子数Total-U)

(A)

同重体混入の影響

を補正した値 (原子数Total-U)

(C)

(C)(A)

147Sm 543E-04 540E-04 099 148Sm 547E-04 557E-04 102 149Sm 345E-06 368E-06 107 150Sm 755E-04 793E-04 105 151Sm 176E-05 184E-05 105 152Sm 248E-04 264E-04 107 154Sm 130E-04 995E-05 076 151Eu 204E-06 120E-06 059 153Eu 309E-04 311E-04 101 152Gd 955E-06 955E-06 100 154Gd 107E-03 106E-03 099 155Gd 233E-05 209E-05 090 156Gd 268E-02 268E-02 100 157Gd 587E-06 587E-06 100 158Gd 336E-02 336E-02 100 160Gd 172E-02 172E-02 100

543times10-4を示す

表 4-9 2F1ZN3c3 試料(681GWdtUO2)

同重体の定量値に与える影響

同位体 H23 年度報告書の値

(原子数Total-U)

(A)

同重体混入の影響

を補正した値 (原子数Total-U)

(C)

(C)(A)

147Sm 662E-04 642E-04 097 148Sm 692E-04 685E-04 099 149Sm 381E-06 395E-06 104 150Sm 915E-04 935E-04 102 151Sm 200E-05 204E-05 102 152Sm 287E-04 298E-04 104 154Sm 132E-04 128E-04 098 151Eu 198E-06 113E-06 057 153Eu 353E-04 357E-04 101 152Gd 760E-07 775E-07 102 154Gd 496E-05 391E-05 079 155Gd 194E-05 170E-05 088 156Gd 558E-04 569E-04 102 157Gd 529E-07 539E-07 102 158Gd 721E-05 736E-05 102 160Gd 450E-06 460E-06 102

662times10-4を示す

JAEA-Research 2013-020

- 26 -

表 4-10 2F1ZN3a9 試料(641GWdtUO2)

同重体の定量値に与える影響

同位体 H23 年度報告書の値

(原子数Total-U)

(A)

同重体混入の影響

を補正した値 (原子数Total-U)

(C)

(C)(A)

147Sm 459E-04 456E-04 099 148Sm 664E-04 677E-04 102 149Sm 352E-06 375E-06 107 150Sm 822E-04 860E-04 105 151Sm 161E-05 168E-05 104 152Sm 285E-04 304E-04 107 154Sm 161E-04 164E-04 102 151Eu 153E-06 947E-07 062 153Eu 350E-04 354E-04 101 152Gd 201E-06 206E-06 103 154Gd 448E-05 348E-05 078 155Gd 191E-05 169E-05 088 156Gd 846E-04 868E-04 103 157Gd 837E-07 858E-07 103 158Gd 118E-04 121E-04 103 160Gd 665E-06 682E-06 103

459times10-4を示す

JAEA-Research 2013-020

- 27 -

5本再測定結果を反映した測定結果のまとめ

フォローアップ測定及び混入の効果も加味した本試験で得られた最終的な結果について測定

時に存在するウラン個数に対する原子数比(原子数U 原子数比)でまとめたものを表 5-1 に示し

さらに初期重元素(ウラン)個数 InitialHMと燃焼後の全重元素数 TotalHMの関係は FIMA

の定義より

100

1

0

FIMA

U

PuU

InitialHM

TotalHM

(51)

であるため測定された着目同位体のウラン原子あたりの個数 X と初期ウラン原子あたりの個数

Y の関係は

PuU

UFIMAX

PuU

U

U

PuUXY

100

1

0

(52)

として与えられることから測定サンプルの未燃焼時のウラン原子量を MU (gmol)アボガドロ

数を NA着目同位体の原子量を M (gmol) とすると着目同位体の初期ウラン 1 ton あたりの

重量 Z (g) は

66

10100

1

10

UA

UA M

M

PuU

UFIMAXN

MM

N

YZ (53)

によって表されるこの関係式から表 5-1 の値を初期ウラン重量 1 トンあたりの量で示したも

のを表 5-2 に示す

表 5-1 及び表 5-2 に示した燃焼度は受託事業実施時に JAEA 側に燃料初期組成やボイド率履歴

等のパラメータが提供されておらず詳細な 147Nd 反応の中性子捕獲の効果の補正が行えないこ

とから最終確定値ではない詳細燃焼度は本照射後試験の委託者である JNES において評価さ

れる

JAEA-Research 2013-020

- 28 -

表 5-1 平成 24 年度に再測定を行った結果を反映した測定値のまとめ

(ウラン原子数に対する比) Assembly Name ZN2 ZN3 Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 Fuel Type UO2-Gd2O3 UO2 UO2-Gd2O3 UO2 UO2 Sample Position from Bottom of Fuel (mm)

29515 2951 1674 16745 1678

Sample Position in Node

189 189 107 107 108

FIMA() 2888 3947 5598 7069 6583

Burnup (GWdt) 27843 37994 54692 68322 64267 Measurement Method Ratio of Number of Atoms Total-U IDM(TIMS) 234U 170E-04 329E-04 141E-04 234E-04 687E-05IDM(TIMS) 235U 112E-02 174E-02 232E-03 369E-03 230E-04IDM(TIMS) 236U 380E-03 627E-03 480E-03 789E-03 292E-03IDM(TIMS) 238U 985E-01 976E-01 993E-01 988E-01 997E-01IDM(TIMS) U total 100E+00 100E+00 100E+00 100E+00 100E+00IDM(TIMS)+αSpectrometry 238Pu 129E-04 181E-04 385E-04 576E-04 400E-04IDM(TIMS) 239Pu 583E-03 610E-03 472E-03 468E-03 406E-03IDM(TIMS) 240Pu 233E-03 239E-03 358E-03 358E-03 328E-03IDM(TIMS) 241Pu 741E-04 696E-04 994E-04 112E-03 101E-03IDM(TIMS) 242Pu 352E-04 375E-04 149E-03 148E-03 234E-03IDM(TIMS) Pu total 937E-03 974E-03 112E-02 115E-02 111E-02IDM(TIMS) 142Nd 315E-05 507E-05 125E-04 150E-04 193E-04IDM(TIMS) 143Nd 123E-03 173E-03 152E-03 195E-03 114E-03IDM(TIMS) 144Nd 178E-03 260E-03 423E-03 571E-03 531E-03IDM(TIMS) 145Nd 967E-04 136E-03 168E-03 219E-03 176E-03IDM(TIMS) 146Nd 961E-04 137E-03 209E-03 276E-03 258E-03IDM(TIMS) 148Nd 515E-04 711E-04 103E-03 132E-03 123E-03IDM(TIMS) 150Nd 250E-04 327E-04 525E-04 637E-04 650E-04IDM(TIMS) Nd total 573E-03 814E-03 112E-02 147E-02 129E-02γSpectrometry 134Cs 645E-06 101E-05 417E-05 535E-05 545E-05γSpectrometry 137Cs 154E-03 218E-03 347E-03 432E-03 390E-03IDM(ICP-MS) 151Eu 132E-06 110E-06 120E-06 113E-06 947E-07IDM(ICP-MS) 153Eu 157E-04 190E-04 311E-04 357E-04 354E-04γSpectrometry 154Eu 156E-05 200E-05 377E-05 436E-05 383E-05γSpectrometry 155Eu 269E-06 342E-06 963E-06 113E-05 112E-05Liquid Scintillator 147Pm 175E-05 240E-05 365E-05 447E-05 314E-05IDM(ICP-MS) 147Sm 413E-04 547E-04 540E-04 642E-04 456E-04IDM(ICP-MS) 148Sm 187E-04 258E-04 557E-04 685E-04 677E-04IDM(ICP-MS) 149Sm 550E-06 651E-06 368E-06 395E-06 375E-06IDM(ICP-MS) 150Sm 403E-04 531E-04 793E-04 935E-04 860E-04IDM(ICP-MS) 151Sm 190E-05 232E-05 184E-05 204E-05 168E-05IDM(ICP-MS) 152Sm 157E-04 190E-04 264E-04 298E-04 304E-04IDM(ICP-MS) 154Sm 329E-05 596E-05 995E-05 128E-04 164E-04IDM(ICP-MS) 152Gd 494E-05 963E-07 955E-06 775E-07 206E-06IDM(ICP-MS) 154Gd 138E-03 228E-05 106E-03 391E-05 348E-05IDM(ICP-MS) 155Gd 190E-05 994E-06 209E-05 170E-05 169E-05IDM(ICP-MS) 156Gd 266E-02 123E-04 268E-02 569E-04 868E-04IDM(ICP-MS) 157Gd 107E-05 369E-07 587E-06 539E-07 858E-07IDM(ICP-MS) 158Gd 322E-02 219E-05 336E-02 736E-05 121E-04IDM(ICP-MS) 160Gd 169E-02 174E-06 172E-02 460E-06 682E-06Calibration Curve (ICP-MS) 95Mo 177E-03 246E-03 315E-03 417E-03 332E-03Calibration Curve (ICP-MS) 99Tc 124E-03 166E-03 217E-03 282E-03 229E-03Calibration Curve (ICP-MS) 101Ru 165E-03 221E-03 322E-03 409E-03 384E-03Calibration Curve (ICP-MS) 103Rh 104E-03 126E-03 162E-03 188E-03 171E-03Calibration Curve (ICP-MS) 109Ag 102E-04 103E-04 230E-04 251E-04 381E-04Calibration Curve (ICP-MS) 133Cs 187E-03 245E-03 333E-03 407E-03 344E-03

Read as 170times10-4

ここで示した燃焼度は詳細解析に基づいておらず最終確定値ではない

JAEA-Research 2013-020

- 29 -

表 5-2 平成 24 年度に再測定を行った結果を反映した測定値のまとめ

(初期ウラン重量 1ton に対する重量) Assembly Name ZN2 ZN3 Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 Fuel Type UO2-Gd2O3 UO2 UO2-Gd2O3 UO2 UO2 Sample Position from Bottom of Fuel (mm)

29515 2951 1674 16745 1678

Sample Position in Node

189 189 107 107 108

FIMA() 2888 3947 5598 7069 6583

Burnup (GWdt) 27843 37994 54692 68322 64267 Measurement Method weight(g) ton-Initial Heavy Metal IDM(TIMS) 234U 161E+02 308E+02 129E+02 211E+02 624E+01IDM(TIMS) 235U 107E+04 164E+04 214E+03 335E+03 210E+02IDM(TIMS) 236U 363E+03 592E+03 444E+03 719E+03 267E+03IDM(TIMS) 238U 948E+05 929E+05 927E+05 909E+05 921E+05IDM(TIMS)+αSpectrometry 238Pu 124E+02 172E+02 360E+02 529E+02 370E+02IDM(TIMS) 239Pu 563E+03 583E+03 443E+03 432E+03 377E+03IDM(TIMS) 240Pu 226E+03 229E+03 337E+03 332E+03 305E+03IDM(TIMS) 241Pu 723E+02 670E+02 940E+02 104E+03 947E+02IDM(TIMS) 242Pu 344E+02 363E+02 141E+03 139E+03 220E+03IDM(TIMS) 142Nd 181E+01 288E+01 697E+01 819E+01 106E+02IDM(TIMS) 143Nd 708E+02 987E+02 853E+02 108E+03 632E+02IDM(TIMS) 144Nd 103E+03 149E+03 239E+03 317E+03 297E+03IDM(TIMS) 145Nd 567E+02 790E+02 956E+02 123E+03 991E+02IDM(TIMS) 146Nd 567E+02 798E+02 120E+03 155E+03 146E+03IDM(TIMS) 148Nd 308E+02 420E+02 599E+02 752E+02 705E+02IDM(TIMS) 150Nd 152E+02 196E+02 309E+02 369E+02 378E+02γSpectrometry 134Cs 349E+00 541E+00 219E+01 277E+01 283E+01γSpectrometry 137Cs 853E+02 119E+03 186E+03 228E+03 207E+03IDM(ICP-MS) 151Eu 804E-01 662E-01 713E-01 657E-01 555E-01IDM(ICP-MS) 153Eu 968E+01 116E+02 187E+02 211E+02 210E+02γSpectrometry 154Eu 971E+00 123E+01 228E+01 259E+01 229E+01γSpectrometry 155Eu 169E+00 212E+00 585E+00 676E+00 674E+00Liquid Scintillator 147Pm 104E+01 141E+01 210E+01 254E+01 179E+01IDM(ICP-MS) 147Sm 245E+02 321E+02 312E+02 364E+02 260E+02IDM(ICP-MS) 148Sm 112E+02 153E+02 323E+02 392E+02 389E+02IDM(ICP-MS) 149Sm 331E+00 387E+00 215E+00 227E+00 217E+00IDM(ICP-MS) 150Sm 244E+02 318E+02 467E+02 541E+02 501E+02IDM(ICP-MS) 151Sm 116E+01 140E+01 109E+01 119E+01 985E+00IDM(ICP-MS) 152Sm 964E+01 116E+02 158E+02 175E+02 179E+02IDM(ICP-MS) 154Sm 205E+01 367E+01 601E+01 764E+01 981E+01IDM(ICP-MS) 152Gd 303E+01 585E-01 569E+00 455E-01 122E+00IDM(ICP-MS) 154Gd 862E+02 141E+01 643E+02 232E+01 208E+01IDM(ICP-MS) 155Gd 119E+01 616E+00 127E+01 102E+01 102E+01IDM(ICP-MS) 156Gd 168E+04 766E+01 164E+04 343E+02 525E+02IDM(ICP-MS) 157Gd 677E+00 231E-01 361E+00 327E-01 523E-01IDM(ICP-MS) 158Gd 206E+04 138E+01 208E+04 449E+01 740E+01IDM(ICP-MS) 160Gd 110E+04 111E+00 108E+04 284E+00 423E+00Calibration Curve (ICP-MS) 95Mo 679E+02 932E+02 117E+03 153E+03 122E+03Calibration Curve (ICP-MS) 99Tc 495E+02 658E+02 843E+02 108E+03 880E+02Calibration Curve (ICP-MS) 101Ru 672E+02 892E+02 127E+03 159E+03 151E+03Calibration Curve (ICP-MS) 103Rh 432E+02 518E+02 655E+02 747E+02 683E+02Calibration Curve (ICP-MS) 109Ag 450E+01 447E+01 981E+01 106E+02 161E+02Calibration Curve (ICP-MS) 133Cs 101E+03 130E+03 174E+03 209E+03 177E+03

Read as 161times102

ここで示した燃焼度は詳細解析に基づいておらず最終確定値ではない

JAEA-Research 2013-020

- 30 -

図 5-1 から図 5-15 は経済協力開発機構原子力機関(OECDNEA)原子力科学委員会(NSC)

臨界安全性ワーキングパーティー(WPNCS)燃焼度クレジット臨界安全性専門家会合(EGBUC)

において燃焼度クレジットで考慮する核種として選定されている核分裂生成物の値を比較したも

のである図 5-16 から図 5-19 には134137Cs 及び 154155Eu の測定結果の比較も示した図 5-20

から図 5-28 にはウラン及びプルトニウム同位体の生成量を示した他の原子炉から得られた照射

後試験データは SFCOMPO(httpwwwoecd-neaorgsfcompo)から引用したものである

本測定で与える測定値は崩壊補正を行っていないがその他の測定値では照射直後の値に補正

をしているものもあるので図を作成する際に崩壊補正を行い照射直後の値にして図に示して

いるなお236U の測定値についてはCooper 炉及び Gundermmingen 炉からも得られている

がSFCOMPO には Build up 値として登録してあり照射後の存在量であるかどうかの確認が

出来なかったためここには記載しなかった155Gd は 155Eu の放射性崩壊(半減期 475 年)に

よって生成するため 155Gd 単独での崩壊補正ができないことから本測定値のみをプロットした

本試験で得られた測定値を他の測定値と比較するとウラン及びプルトニウムの測定について

は2007 年に同じ燃料集合体から得られたデータと同じ傾向を示しており妥当な測定が行われ

ていることが分かる

FP 核種測定結果では燃焼度に対して線形に増加することが知られている 137Cs の生成量が

他の測定結果の推定から考えられる直線の上によく乗っており妥当な測定値となっていること

が分かるその他の FP 核種の生成量についても他の実験結果との比較を示すが133Cs や 150Sm

は他の測定値が燃焼度に対して線形に増加していることと比較しても妥当と言える結果が得ら

れている一方で反応断面積の大きい 143Nd149Sm151Sm などについては測定データは高

燃焼度領域において大きくばらつく結果となっている出力履歴やボイド率の履歴によって生成

量が影響をうけているためであり詳細な運転履歴を取り入れた解析によってその妥当性の検討

が必要である

JAEA-Research 2013-020

- 31 -

0 20 40 60 8000

05

10

15

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 95Mo

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOXMOX

MOX

図 5-1 95Mo 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 32 -

0 20 40 60 8000

05

10

15

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 99Tc

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

ZN3c2

ZN2c2

Cooper

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-2 99Tc の生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 33 -

0 20 40 60 8000

05

10

15

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 101Ru

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOXMOX

MOX

MOX

図 5-3 101Ru の生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 34 -

0 20 40 60 8000

02

04

06

08

10

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 103Rh

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN3a9

ZN3c3

ZN3c2

ZN2c2

ZN2c3

MOX MOX

MOX

MOX

図 5-4 103Rh 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 35 -

0 20 40 60 80000

005

010

015

020

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 109Ag

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c2 ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-5 109Ag 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 36 -

0 20 40 60 800

1

2

3

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 133Cs

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOXMOX

MOX

図 5-6 133Cs 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 37 -

0 20 40 60 8000

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 143Nd

Fukushima-Daini-1 (present)

Dodewaard

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

図 5-7 143Nd 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 38 -

0 20 40 60 8000

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 145Nd

Fukushima-Daini-1 (present)

Dodewaard

ZN2C2

ZN2C3 ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

図 5-8 145Nd 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 39 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

04

05

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 147Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

Fukushima-Daini-2

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-9 147Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 40 -

0 20 40 60 800000

0001

0002

0003

0004

0005

0006

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 149Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

Fukushima-Daini-2

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-10 149Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 41 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

04

05

06

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 150Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

Fukushima-Daini-2

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-11 150Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 42 -

0 20 40 60 80

001

002

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 151Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2Dodewaard

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX MOX

MOX

図 5-12 151Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 43 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 152Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3c9ZN3c3

Fukushima-Daini-2

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOXMOX

MOX

図 5-13 152Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 44 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 153Eu

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-14 153Eu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 45 -

0 20 40 60 800000

0005

0010

0015

0020

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 155Gd

Fukushima-Daini-1 (present)

ZN2c3

ZN3a9 ZN3a3

ZN2c2(UO 2-Gd2O3)ZN3c2(UO 2-Gd2O3)

図 5-15 155Gd 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 46 -

0 20 40 60 800

01

02

03

04

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 134Cs

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-16 134Cs 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 47 -

0 20 40 60 800

1

2

3

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 137Cs

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

図 5-17 137Cs 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 48 -

0 20 40 60 800

001

002

003

004

005

006

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 154Eu

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2 ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-18 154Eu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 49 -

0 20 40 60 800

001

002

003

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 155Eu

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9ZN3c3

MOXMOX

MOX

MOX

図 5-19 155Eu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 50 -

0 20 40 60 800

01

02

03

04

05

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 234U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-20 234U 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 51 -

0 20 40 60 800

10

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 235U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-21 235U 残存量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 52 -

0 20 40 60 800

1

2

3

4

5

6

7

8

9

10

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 236U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-22 236U 残存量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 53 -

0 20 40 60 80890

900

910

920

930

940

950

960

970

980

990

1000

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 238U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-23 238U 残存量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 54 -

0 20 40 60 800

01

02

03

04

05

06

07

08

09

1

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 238Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-24 238Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 55 -

0 20 40 60 800

1

2

3

4

5

6

7

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 239Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-25 239Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 56 -

0 20 40 60 800

1

2

3

4

5

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 240Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2 ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-26 240Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 57 -

0 20 40 60 800

1

2

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 241Pu

Fukushima-Daini-1 (present)

Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2 ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (2007)

図 5-27 241Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 58 -

0 20 40 60 800

1

2

3

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 242Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-28 242Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 59 -

図 5-29 と図 5-30 にはこの測定で得られた 95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs の

溶解溶液と不溶性残渣中の初期ウラン 1 トンあたりの存在量を示すまた図 5-31 にはそれ

らの和を図 5-32 には不溶性残渣中の存在割合を示す難測定 FP と呼んでいるこれらの FP

の量は図 5-31 からわかるように109Ag が最も燃焼度の高いサンプルで測定値が小さくな

っている例外はあるが燃焼度に対して指数関数的に(片対数グラフで直線的に)増大をし

ている不溶性残渣の量は燃焼度と共に単調に増大すると考えられたが図 5-32 に示すよう

に燃焼度が最も高いサンプルで不溶性残渣中の FP 量が減少する結果を得たこれが燃料

の燃焼条件等によるものなのか溶解を行った時の条件の差によって生じたものなのかは

現段階では不明である旧原研を含めて原子力機構で行ってきた使用済燃料同位体組成測定

実験ではこれら不溶性残渣中に含まれる FP の測定は行われてこなかった今後測定手

法のさらなる見直しなどを通じて不溶性残渣に含まれる FP 量の測定技術の向上を図って

いくことが求められる

0 20 40 60 800

1000

2000

3000

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Solution

図 5-29 難測定 FP 測定結果(溶解溶液中の FP 量(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 60 -

0 20 40 60 800

200

400

600

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109

Ag133Cs

Insolble residue

図 5-30難測定 FP 測定結果(不溶性残渣中の FP の量(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 61 -

0 20 40 60 80101

102

103

104

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Insolble Residue+Solution

図 5-31難測定 FP 測定結果(溶解溶液と不溶性残渣中の FP 量の和(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 62 -

0 20 40 60 8010-4

10-3

10-2

10-1

100

Burnup [GWdt]

Rat

io o

f W

eigh

t[-] 95Mo

99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Insolble Residue(Insolble Residue+Solution)

図 5-32難測定 FP 測定結果(不溶性残渣中の FP の割合)

JAEA-Research 2013-020

- 63 -

表 5-3 には各サンプルの各同位体について原子炉停止から測定までの時間(冷却時間)を示

した表 5-4 には各サンプルの測定値について測定誤差(相対標準偏差)を示した

表 5-3 原子炉停止から測定日までの冷却時間(年)のまとめ

Assembly

Name ZN2 ZN3

Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 234U 969 1221 954 702 702 235U 969 1221 954 702 702 236U 969 1221 954 702 702 238U 969 1221 954 702 702

238Pu 969 1221 954 702 702 239Pu 969 1221 954 702 702 240Pu 969 1221 954 702 702 241Pu 969 1221 954 702 702 242Pu 969 1221 954 702 702 142Nd 969 1221 954 702 702 143Nd 969 1221 954 702 702 144Nd 969 1221 954 702 702 145Nd 969 1221 954 702 702 146Nd 969 1221 954 702 702 148Nd 969 1221 954 702 702 150Nd 969 1221 954 702 702 134Cs 973 962 702 702 702 137Cs 973 962 702 702 702 151Eu 1068 1048 802 796 796 153Eu 1068 1048 802 796 796 154Eu 973 962 708 708 708 155Eu 973 962 708 708 708 147Pm 1070 1061 802 796 796 147Sm 1068 1048 802 796 796 148Sm 1068 1048 802 796 796 149Sm 1068 1048 802 796 796 150Sm 1068 1048 802 796 796 151Sm 1068 1048 802 796 796 152Sm 1068 1048 802 796 796 154Sm 1068 1048 802 796 796 152Gd 1069 1048 802 796 796 154Gd 1069 1048 802 796 796 155Gd 1069 1048 802 796 796 156Gd 1069 1048 802 796 796 157Gd 1069 1048 802 796 796 158Gd 1069 1048 802 796 796 160Gd 1069 1048 802 796 796 95Mo 1165 1165 899 899 899 99Tc 1165 1165 899 899 899

101Ru 1165 1165 899 899 899 103Rh 1165 1165 899 899 899 109Ag 1165 1165 899 899 899 133Cs 1165 1165 899 899 899

JAEA-Research 2013-020

- 64 -

表 5-4 測定誤差(RSD相対標準偏差())のまとめ

Assembly

Name ZN2 ZN3

Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 234U lt 22 lt 22 lt 22 lt 22 lt 22 235U lt 10 lt 10 lt 10 lt 10 lt 10 236U lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 238U lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02

238Pu lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 239Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 240Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 241Pu lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 242Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 142Nd lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 143Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 144Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 145Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 146Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 148Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 150Nd lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 134Cs lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 137Cs lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 151Eu 38 14 25 13 14 153Eu 26 13 21 05 07 154Eu lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 155Eu lt 6 lt 6 lt 6 lt 6 lt 6 147Pm lt 5 lt 5 lt 5 lt 5 lt 5 147Sm 21 10 18 12 12 148Sm 24 11 18 12 12 149Sm 37 19 34 15 21 150Sm 22 10 18 12 13 151Sm 26 19 24 15 21 152Sm 19 10 16 11 11 154Sm 24 12 20 12 12 152Gd 43 38 59 53 58 154Gd 20 14 16 13 16 155Gd 82 11 85 11 13 156Gd 14 08 12 08 10 157Gd 62 20 101 37 30 158Gd 14 11 12 09 12 160Gd 16 18 14 19 21 95Mo 39 40 22 45 23 99Tc 31 31 24 35 24

101Ru 30 31 20 38 22 103Rh 26 24 20 37 19 109Ag 19 21 15 15 15 133Cs 39 38 31 48 35

ここに示した値は測定機器の性能と分離や希釈による誤差を考慮したものである

JAEA-Research 2013-020

- 65 -

表 5-5 と表 5-6 にはZN2 及び ZN3 集合体の照射にかかわる原子炉の運転履歴を示す

表 5-5 ZN2 集合体の運転履歴

開始日 終了日 日数 運転(第 12 サイクル) 1996726 1997923 424

定検 1997923 19971031 38 運転(第 13 サイクル) 19971031 19981217 412

定検 19981217 1999312 85 運転(第 14 サイクル) 1999312 200059 424

表 5-6 ZN3 集合体の運転履歴

開始日 終了日 日数 運転(第 12 サイクル) 1996726 1997923 424

定検 1997923 19971031 38 運転(第 13 サイクル) 19971031 19981217 412

定検 19981217 1999312 85 運転(第 14 サイクル) 1999312 200059 424

定検 200059 2000615 37 運転(第 15 サイクル) 2000615 2001813 424

定検 2001813 2001119 88 運転(第 16 サイクル) 2001119 200317 424

JAEA-Research 2013-020

- 66 -

図 5-33 と図 5-34 にはZN2 集合体及び ZN3 集合体を上から見た断面図とそれぞれのサ

ンプルの取得位置を示したまた図 5-35 には各燃料棒でサンプルを取り出した軸方向の

高さを示した図 5-36及び図 5-37にはZN2及び ZN3集合体の炉内での装荷位置を示した

図 5-33 本試験でサンプルが取得された燃料棒の位置(ZN2 集合体)

(3 サイクル照射 平均燃焼度 356GWdt)

JAEA-Research 2013-020

- 67 -

図 5-34 本試験でサンプルが取得された燃料棒の位置(ZN3 集合体)

(5 サイクル照射 平均燃焼度 535 GWdt)

JAEA-Research 2013-020

- 68 -

図 5-35 本試験でサンプルが取得された位置(軸方向)

JAEA-Research 2013-020

- 69 -

図 5-36 ZN2 集合体のシャッフリング 1112)

(福島第 2 原子力発電所第 12 サイクルから第 14 サイクル)

JAEA-Research 2013-020

- 70 -

図 5-37 ZN3 集合体のシャッフリング 1112)

(福島第 2 原子力発電所第 12 サイクルから第 16 サイクル)

JAEA-Research 2013-020

- 71 -

6おわりに

JAEA が JNES からの受託事業として実施した「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生

成核種組成測定試験」において燃焼率評価で測定が必要な元素の 1 つである Nd について2

種類の手法で測定を行ったが結果に差異が生じたそのため確度の高い測定結果を取得するこ

とと生じた差異の原因究明を目的としたフォローアップ測定を実施した

本件で発生した Nd 定量値の差異の原因は3 章で述べたとおり(1) Nd 定量における化学操

作中に相互汚染等が発生した可能性があったこと(2) Nd を含む FP 核種の測定結果算出に使用

した溶解溶液中の U 原子数に不確定性があったことの 2 点により生じたものと推定される今

後同様の測定を実施する際に注意すべき点をまとめると以下のようになる

① 着目元素の定量を行う際同時期かつ同一試料で U 原子数を測定すること

② 試料の保管時には蒸発が無視できるだけの十分な量を確保した上で保管すること

③ 保管試料は定期的に重量を測定し自然蒸発の影響を把握すること

④ 分取希釈等の操作時には天秤による秤量を行いデータ管理を確実に行うこと

の 4 点である特にどのデータをどの時期に測定するかは全体の測定計画の検討で調整できる

ことであるため出来るだけ同一試料のデータを短期間にまとめて取得できるように配慮すべき

である

また作業環境からの天然元素の汚染等の影響の排除について近年の分析装置の高感度化に

伴い試料の取扱量が極めて少なくなっていることに注意すべきである取り扱う試料量が少なく

なれば被ばくや汚染の可能性を低減できる反面同時に取扱う試料間から生じる相互汚染使

用する試薬や器具及び作業を実施する環境下から混入する天然元素の影響等による汚染の可能性

が高くなるこれらの試料間の相互及び環境下等から生じる汚染はその原因が多岐に渡って考

えられることから作業全般に繊細な注意を払う必要があるあるいは被ばく量に注意を払い

つつ環境下等から生じる天然元素の汚染の影響が出ない程度に取り扱う量を増加させる等の検

討も必要となるだろうこのためにもさらに確度の高いデータの取得を目指し同様の測定を

繰り返し行うことで測定経験を得ることが必要である

本件で発生した Nd 定量値の差異について今後同様の事象を繰り返さないためには上記対応

を必要とするしたがって分析作業の実施の際には事前に作業者間で分析方法及び手順につ

いて十分に検討を行い綿密な計画を立てそれらを確実に遂行していくことの重要性を再認識

する必要がある

JAEA-Research 2013-020

- 72 -

謝 辞

JNES からの受託事業として実施した「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組

成測定試験」においてはJNES の山本徹氏には当該事業の立ち上げから実施及び本フォローア

ップ測定の実施に至るまで多大なご指導とご支援を頂きましたJNES の安藤良平氏及び鈴木

求氏には事業の遂行だけではなく取得データの解析結果に関するご指導をいただきました

深く感謝申し上げます安全研究センター サイクル安全研究グループの外池幸太郎研究主幹には

JNES からの受託事業立ち上げに際して事業の主担当者としてご尽力いただきましたまた同

グループの戸塚真義氏と原科研福島技術開発特別チーム 臨界管理技術開発グループの蒲原佳子

女史には本レポートに掲載するデータの整理を旧ホット試験施設管理部 ホット材料試験課の宮

田精一氏並びに原科研福島技術開発特別チーム 臨界管理技術開発グループの佐藤真人氏には試

料の再調製を行っていただきました原子力基礎工学研究部門 分析化学研究グループの河野信昭

氏並びに鈴木大輔氏には試料分離法について貴重なご助言をいただきましたここに記してお礼

申し上げます

参考文献

1) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 20 年度報告書

2) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 21 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000016661pdf)

3) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 22 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000118961pdf)

4) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 23 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000123740pdf)

5) SUsuda NKohnoldquoAnion-Exchange Separation of Nd and the Transplutonium Elements

in Spent Nuclear Fuels for Burn-up DeterminationrdquoSeparation Sci Technol 23(10amp11)

pp1119-1131 (1988)

6) GUchiyama et alldquoDevelopment of quantitative analytical method of U Pu and fission

products in spent fuel by combined-chromatographic-mass-spectrometric-isotopic-dilution

technologyrdquoEuropean Nuclear Conference 2012 (ENC 2012) December 2012 Manchester

United Kingdom

7) ISO11483 ldquoPreparation of plutonium sources and determination of 238Pu239Pu isotope

ratio by alpha spectrometry rdquo ISO Geneva(1994)

8) K Shibata O Iwamoto T Nakagawa N Iwamoto A Ichihara S Kunieda S Chiba K

JAEA-Research 2013-020

- 73 -

Furutaka N Otuka T Ohsawa T Murata H Matsunobu A Zukeran S Kamada and J

Katakura ldquoJENDL-40 A New Library for Nuclear Science and Engineeringrdquo Journal of

Nuclear Science and Technology 48 1 (2011)

9) K Okumura T Mori M Nakagawa K Kaneko ldquoValidation of a Continuous-Energy Monte

Carlo Burn-up Code MVP-BURN and Its Application to Analysis of Post Irradiation

Experimentrdquo Journal of Nuclear Science and Technology 37(2)pp128-138(2000)

10) 須山賢也望月弘樹高田友幸龍福進奥野浩村崎穣大久保清志「連続エネルギモン

テカルロコード MVP 及び MCNP を使用する統合化燃焼計算コードシステム -

SWAT31」 JAEA-DataCode 2009-002 日本原子力研究開発機構 (2009)

11) 「平成 18 年度全 MOX 炉心核設計手法信頼性実証試験成果報告書」07 基炉報-0001 原子力安

全基盤機構 (2007)

12) 「平成 18 年度高燃焼度 9x9 型燃料信頼性実証試験成果報告書」07 基炉報-0002 原子力安全

基盤機構 (2007)

JAEA-Research 2013-020

- 74 -

付録

測定データ集

JAEA-Research 2013-020

- 75 -

A 混合スパイク試料の値付け

表 A-1 各標準濃度一覧

標準試料 濃度 誤差()

U 濃度標準 26820 microgg 005 Pu 濃度標準 83506 ngg 005 Nd 濃度標準 13495 ngg 007

各標準の純度及び秤量誤差から算出した

表 A-2 混合スパイクと各濃度標準の混合データ

試料名 分取量(g)

混合スパイク 11452 U 濃度標準 10968 Pu 濃度標準 10723 Nd 濃度標準 10324

表 A-3 各濃度標準の同位体組成

U 濃度標準 Pu 濃度標準 Nd 濃度標準 同位体組成

(原子百分率) 誤差() 同位体組成

(原子百分率) 誤差()同位体組成

(原子百分率) 誤差() 234U 00054 362 238Pu 00030 215 142Nd 27119 0007 235U 07205 003 239Pu 974234 0001 143Nd 12174 0009 238U 992741 00003 240Pu 25607 0003 144Nd 23789 0014 241Pu 00100 191 145Nd 8295 0020 242Pu 00028 185 146Nd 17202 0026 148Nd 5767 0038 150Nd 5653 0049 各誤差は質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な誤差伝播の

計算により算出した

表 A-4 混合スパイク中 238Pu の放射能測定結果

放射能比(238Pu242Pu) 012692

表 A-5 混合スパイクに各濃度標準を添加した試料の同位体比測定結果

試料名 測定値 233U238U 0075767 (原子数比) plusmn 0000064

242Pu239Pu 0065232 (原子数比) plusmn 0000004

150Nd142Nd 075200 (原子数比) plusmn 000028

JAEA-Research 2013-020

- 76 -

原子数の算出には次の式を用いた

Rms times Sps - Spm 原子数 =

Abm - Rms times Abs

Rms 濃度標準添加後の 238U233U239Pu242Pu150Nd142Nd 原子数比

Sps 添加した各濃度標準中同位体の量(原子数)233U242Pu142Nd 量

Spm 添加した各濃度標準中同位体の量(原子数)238U239Pu150Nd 量

Abm 混合スパイク中の同位体の比238UU239PuPu150NdNd

Abs 混合スパイク中の同位体の比233UU242PuPu142NdNd

表 A-6 原子数算出に使用したデータ

元素 Rms Sps Spm Abm Abs

U 1319833 0 7388E+16 00086391 09826830 Pu 0065232 219735E+15 63943E+10 0998653 00002917 Nd 0752004 15774E+14 32882E+13 09077548 00201111

JAEA-Research 2013-020

- 77 -

B 燃料溶解溶液試料の測定データ

表 B-1 燃料溶解溶液の分取希釈データ

一次希釈 二次希釈 試料名

分取 希釈 分取 希釈 希釈倍率

2F1ZN2c2 10814 584007 05658 112594 10747

2F1ZN2c3 11753 583867 05676 112728 9866

2F1ZN3c2 11739 576345 05696 111741 9631

2F1ZN3c3 11685 585754 05686 111584 9837

2F1ZN3a9 11636 581027 05686 112304 9862

表 B-2試料中 238Pu の放射能測定結果

試料名 放射能比 238Pu(239Pu+240Pu)

2F1ZN2c2 24520 2F1ZN2c3 33482 2F1ZN3c2 59239 2F1ZN3c3 81127 2F1ZN3a9 63257

表 B-3 α線スペクトロメトリーを併用した Pu の同位体組成測定結果 (単位原子百分率)

試料名 239Pu 240Pu 241Pu 242Pu 238Pu

2F1ZN2c2 62731 25047 7050 3792 138 2F1ZN2c3 62634 24507 7143 3855 186 2F1ZN3c2 42290 32030 8898 13333 345 2F1ZN3c3 41498 31898 8770 13147 468 2F1ZN3a9 36971 30207 8136 21280 341

JAEA-Research 2013-020

- 78 -

表 B-4 燃料溶解溶液中の UPu 及び Nd の同位体組成分析結果 (単位原子百分率)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 234U 001789 00329 00141 00246 00077

plusmn 000007 00001 00002 00002 00002 235U 11220 17429 02320 03689 00219

plusmn 00008 00005 00003 00003 00002 236U 03805 062693 04799 07900 02916

plusmn 00004 000002 00001 00002 00001 238U 984796 975973 992741 988164 996787

plusmn 00008 00005 00004 00004 00003 238Pu 1381 186 345 468 341

plusmn 0008 001 002 003 002 239Pu 627305 62634 42290 41498 369711

plusmn 00008 0001 0003 0005 00007 240Pu 25047 245073 32030 31898 302074

plusmn 0001 00008 0004 0007 00006 241Pu 70503 7143 8898 877 8136

plusmn 00005 0001 0004 001 0002 242Pu 37915 38550 13333 13147 212796

plusmn 00007 00007 0004 0003 00008 142Nd 1639 0623 11173 1088 1655

plusmn 0003 0003 00003 0001 0002 143Nd 21002 21210 135747 132774 88781

plusmn 0005 0002 00008 00008 00005 144Nd 30748 31879 37724 38747 41187

plusmn 0004 0002 0001 0002 0002 145Nd 16540 16760 15007 14895 136618

plusmn 0004 0002 0001 0001 00009 146Nd 16799 16789 18682 18740 20038

plusmn 0008 0003 0002 0003 0002 148Nd 8868 8730 9211 8933 9522

plusmn 0007 0003 0002 0002 0002 150Nd 4404 4010 4684 4320 5059

plusmn 0005 0002 0001 0001 0001 238Pu については238U による影響を考慮しα線測定の結果を用いた 238Pu のplusmnはα線測定誤差を 05質量分析法による同位体比測定誤差を

01とし統計的な誤差伝播の計算により算出した Pu の同位体組成は表 B-3 の結果に 241Pu 及び 242Pu を加え百分率したも

のである 各plusmnは質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な

誤差伝播の計算により算出した

JAEA-Research 2013-020

- 79 -

原子数の算出には次の式を用いた

Rms times Sps - Spm

原子数 = Abm - Rms times Abs

Rms スパイク添加後の 238U233U239Pu242Pu148Nd150Nd 原子数比

Sps 添加した濃縮同位体の量(原子数)233U242Pu150Nd 量

Spm 添加した濃縮同位体の量(原子数)238U239Pu148Nd 量

Abm 試料中の同位体の比238UU239PuPu148NdNd

Abs 試料中の同位体の比233UU242PuPu150NdNd

表 B-6 添加したスパイク中の UPu 及び Nd の原子数 (単位原子数)

試料名 U 233U Sps 238U Spm

2F1ZN2c2 57221E+15 56230E+15 49433E+13 2F1ZN2c3 57146E+15 56156E+15 49369E+13 2F1ZN3c2 57201E+15 56210E+15 49416E+13 2F1ZN3c3 57216E+15 56225E+15 49429E+13 2F1ZN3a9 57325E+15 56332E+15 49523E+13

試料名 Pu 242Pu Sps 239Pu Spm

2F1ZN2c2 14402E+14 14382E+14 42006E+10 2F1ZN2c3 14383E+14 14364E+14 41952E+10 2F1ZN3c2 14397E+14 14377E+14 41992E+10 2F1ZN3c3 14401E+14 14381E+14 42003E+10 2F1ZN3a9 14428E+14 14409E+14 42083E+10

試料名 Nd 150Nd Sps 148Nd Spm

2F1ZN2c2 96421E+13 87527E+13 11428E+12 2F1ZN2c3 96295E+13 87412E+13 11413E+12 2F1ZN3c2 96388E+13 87496E+13 11424E+12 2F1ZN3c3 96413E+13 87519E+13 11427E+12 2F1ZN3a9 96597E+13 87687E+13 11449E+12

57221times1015を示す

表 B-5 二次希釈試料分取量とスパイク添加量 試料名 試料分取量(g) 添加量(g)

2F1ZN2c2 11070 11496 2F1ZN2c3 11060 11481 2F1ZN3c2 11069 11492 2F1ZN3c3 11071 11495 2F1ZN3a9 11068 11517

JAEA-Research 2013-020

- 80 -

表 B-7 二次希釈試料の UPu 及び Nd 同位体組成(測定値) (単位原子数比)

試料名 233UU Abs 238UU Abm

2F1ZN2c2 0 09848 2F1ZN2c3 0 09760 2F1ZN3c2 0 09927 2F1ZN3c3 0 09882 2F1ZN3a9 0 09968

試料名 242PuPu Abs 239PuPu Abm

2F1ZN2c2 00379 06273 2F1ZN2c3 00386 06263 2F1ZN3c2 01333 04229 2F1ZN3c3 01315 04150 2F1ZN3a9 02128 03697

試料名 150NdNd Abs 148NdNd Abm

2F1ZN2c2 00440 00887 2F1ZN2c3 00401 00873 2F1ZN3c2 00468 00921 2F1ZN3c3 00432 00893 2F1ZN3a9 00506 00952

表 B-8 混合スパイク添加後の二次希釈試料の同位体比測定結果 (単位原子数比)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 233U238U 0410984 031750 034736 0383628 0264855

plusmn 0000042 000010 000010 0000094 0000048 242Pu239Pu 182016 1364439 218793 236969 222127

plusmn 000011 0000042 000021 000020 000017 148Nd150Nd 0089986 0149877 0186518 0211642 0266697

plusmn 0000017 0000033 0000034 0000024 0000058

各plusmnは質量分析法による同位体比測定結果(3 回繰り返し測定)の標準偏差を示す

JAEA-Research 2013-020

- 81 -

表 B-9 二次希釈試料の UPu 及び Nd 原子数の算出結果 U

試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 243319 13843E+16 0101 2F1ZN2c3 314965 18072E+16 0105 2F1ZN3c2 287884 16251E+16 0104 2F1ZN3c3 260669 14782E+16 0103 2F1ZN3a9 377565 21288E+16 0102

Pu 試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 054940 13022E+14 0060 2F1ZN2c3 073290 17594E+14 0060 2F1ZN3c2 045705 18143E+14 0062 2F1ZN3c3 042200 16870E+14 0062 2F1ZN3a9 045019 23666E+14 0061

Nd 試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 008999 79480E+13 0125 2F1ZN2c3 014988 14713E+14 0103 2F1ZN3c2 018652 18203E+14 0096 2F1ZN3c3 021164 21674E+14 0096 2F1ZN3a9 026670 27214E+14 0096

13843times1016を示す

表 B-10 二次希釈試料のウラン濃度

試料名 二次希釈試料 分取量(g) 1

分取試料中の U 原子数2

二次希釈試料の

U 濃度 (原子数g 溶液)

2F1ZN2c2 11070 13843E+16 1250E+16 2F1ZN2c3 11060 18072E+16 1634E+16 2F1ZN3c2 11069 16251E+16 1468E+16 2F1ZN3c3 11071 14782E+16 1335E+16 2F1ZN3a9 11068 21288E+16 1923E+16

1表 B-5 参照 2表 B-9 参照 13843times1016を示す

This is a blank page

国際単位系(SI)

乗数  接頭語 記号 乗数  接頭語 記号

1024 ヨ タ Y 10-1 デ シ d1021 ゼ タ Z 10-2 セ ン チ c1018 エ ク サ E 10-3 ミ リ m1015 ペ タ P 10-6 マイクロ micro1012 テ ラ T 10-9 ナ ノ n109 ギ ガ G 10-12 ピ コ p106 メ ガ M 10-15 フェムト f103 キ ロ k 10-18 ア ト a102 ヘ ク ト h 10-21 ゼ プ ト z101 デ カ da 10-24 ヨ ク ト y

表5SI 接頭語

名称 記号 SI 単位による値

分 min 1 min=60s時 h 1h =60 min=3600 s日 d 1 d=24 h=86 400 s度 deg 1deg=(π180) rad分 rsquo 1rsquo=(160)deg=(π10800) rad秒 rdquo 1rdquo=(160)rsquo=(π648000) rad

ヘクタール ha 1ha=1hm2=104m2

リットル Ll 1L=11=1dm3=103cm3=10-3m3

トン t 1t=103 kg

表6SIに属さないがSIと併用される単位

名称 記号 SI 単位で表される数値

電 子 ボ ル ト eV 1eV=1602 176 53(14)times10-19Jダ ル ト ン Da 1Da=1660 538 86(28)times10-27kg統一原子質量単位 u 1u=1 Da天 文 単 位 ua 1ua=1495 978 706 91(6)times1011m

表7SIに属さないがSIと併用される単位でSI単位で表される数値が実験的に得られるもの

名称 記号 SI 単位で表される数値

キ ュ リ ー Ci 1 Ci=37times1010Bqレ ン ト ゲ ン R 1 R = 258times10-4Ckgラ ド rad 1 rad=1cGy=10-2Gyレ ム rem 1 rem=1 cSv=10-2Svガ ン マ γ 1γ=1 nT=10-9Tフ ェ ル ミ 1フェルミ=1 fm=10-15mメートル系カラット 1メートル系カラット = 200 mg = 2times10-4kgト ル Torr 1 Torr = (101 325760) Pa標 準 大 気 圧 atm 1 atm = 101 325 Pa

1cal=41858J(「15」カロリー)41868J(「IT」カロリー)4184J(「熱化学」カロリー)

ミ ク ロ ン micro 1 micro =1microm=10-6m

表10SIに属さないその他の単位の例

カ ロ リ ー cal

(a)SI接頭語は固有の名称と記号を持つ組立単位と組み合わせても使用できるしかし接頭語を付した単位はもはや コヒーレントではない(b)ラジアンとステラジアンは数字の1に対する単位の特別な名称で量についての情報をつたえるために使われる

 実際には使用する時には記号rad及びsrが用いられるが習慣として組立単位としての記号である数字の1は明 示されない(c)測光学ではステラジアンという名称と記号srを単位の表し方の中にそのまま維持している

(d)ヘルツは周期現象についてのみベクレルは放射性核種の統計的過程についてのみ使用される

(e)セルシウス度はケルビンの特別な名称でセルシウス温度を表すために使用されるセルシウス度とケルビンの

  単位の大きさは同一であるしたがって温度差や温度間隔を表す数値はどちらの単位で表しても同じである

(f)放射性核種の放射能(activity referred to a radionuclide)はしばしば誤った用語でrdquoradioactivityrdquoと記される

(g)単位シーベルト(PV200270205)についてはCIPM勧告2(CI-2002)を参照

(a)量濃度(amount concentration)は臨床化学の分野では物質濃度

  (substance concentration)ともよばれる(b)これらは無次元量あるいは次元1をもつ量であるがそのこと   を表す単位記号である数字の1は通常は表記しない

名称 記号SI 基本単位による

表し方

秒ルカスパ度粘 Pa s m-1 kg s-1

力 の モ ー メ ン ト ニュートンメートル N m m2 kg s-2

表 面 張 力 ニュートン毎メートル Nm kg s-2

角 速 度 ラジアン毎秒 rads m m-1 s-1=s-1

角 加 速 度 ラジアン毎秒毎秒 rads2 m m-1 s-2=s-2

熱 流 密 度 放 射 照 度 ワット毎平方メートル Wm2 kg s-3

熱 容 量 エ ン ト ロ ピ ー ジュール毎ケルビン JK m2 kg s-2 K-1

比熱容量比エントロピー ジュール毎キログラム毎ケルビン J(kg K) m2 s-2 K-1

比 エ ネ ル ギ ー ジュール毎キログラム Jkg m2 s-2

熱 伝 導 率 ワット毎メートル毎ケルビン W(m K) m kg s-3 K-1

体 積 エ ネ ル ギ ー ジュール毎立方メートル Jm3 m-1 kg s-2

電 界 の 強 さ ボルト毎メートル Vm m kg s-3 A-1

電 荷 密 度 クーロン毎立方メートル Cm3 m-3 sA表 面 電 荷 クーロン毎平方メートル Cm2 m-2 sA電 束 密 度 電 気 変 位 クーロン毎平方メートル Cm2 m-2 sA誘 電 率 ファラド毎メートル Fm m-3 kg-1 s4 A2

透 磁 率 ヘンリー毎メートル Hm m kg s-2 A-2

モ ル エ ネ ル ギ ー ジュール毎モル Jmol m2 kg s-2 mol-1

モルエントロピー モル熱容量ジュール毎モル毎ケルビン J(mol K) m2 kg s-2 K-1 mol-1

照射線量(X線及びγ線) クーロン毎キログラム Ckg kg-1 sA吸 収 線 量 率 グレイ毎秒 Gys m2 s-3

放 射 強 度 ワット毎ステラジアン Wsr m4 m-2 kg s-3=m2 kg s-3

放 射 輝 度 ワット毎平方メートル毎ステラジアン W(m2 sr) m2 m-2 kg s-3=kg s-3

酵 素 活 性 濃 度 カタール毎立方メートル katm3 m-3 s-1 mol

表4単位の中に固有の名称と記号を含むSI組立単位の例

組立量SI 組立単位

名称 記号

面 積 平方メートル m2

体 積 立法メートル m3

速 さ 速 度 メートル毎秒 ms加 速 度 メートル毎秒毎秒 ms2

波 数 毎メートル m-1

密 度 質 量 密 度 キログラム毎立方メートル kgm3

面 積 密 度 キログラム毎平方メートル kgm2

比 体 積 立方メートル毎キログラム m3kg電 流 密 度 アンペア毎平方メートル Am2

磁 界 の 強 さ アンペア毎メートル Am量 濃 度 (a) 濃 度 モル毎立方メートル molm3

質 量 濃 度 キログラム毎立法メートル kgm3

輝 度 カンデラ毎平方メートル cdm2

屈 折 率 (b) (数字の) 1 1比 透 磁 率 (b) (数字の) 1 1

組立量SI 基本単位

表2基本単位を用いて表されるSI組立単位の例

名称 記号他のSI単位による

表し方SI基本単位による

表し方平 面 角 ラジアン(b) rad 1(b) mm立 体 角 ステラジアン(b) sr(c) 1(b) m2m2

周 波 数 ヘルツ(d) Hz s-1

ントーュニ力 N m kg s-2

圧 力 応 力 パスカル Pa Nm2 m-1 kg s-2

エ ネ ル ギ ー 仕 事 熱 量 ジュール J N m m2 kg s-2

仕 事 率 工 率 放 射 束 ワット W Js m2 kg s-3

電 荷 電 気 量 クーロン A sC電 位 差 ( 電 圧 ) 起 電 力 ボルト V WA m2 kg s-3 A-1

静 電 容 量 ファラド F CV m-2 kg-1 s4 A2

電 気 抵 抗 オーム Ω VA m2 kg s-3 A-2

コ ン ダ ク タ ン ス ジーメンス S AV m-2 kg-1 s3 A2

バーエウ束磁 Wb Vs m2 kg s-2 A-1

磁 束 密 度 テスラ T Wbm2 kg s-2 A-1

イ ン ダ ク タ ン ス ヘンリー H WbA m2 kg s-2 A-2

セ ル シ ウ ス 温 度 セルシウス度(e) Kンメール束光 lm cd sr(c) cd

スクル度照 lx lmm2 m-2 cd放射性核種の放射能( f ) ベクレル(d) Bq s-1

吸収線量 比エネルギー分与カーマ

グレイ Gy Jkg m2 s-2

線量当量 周辺線量当量 方向

性線量当量 個人線量当量シーベルト(g) Sv Jkg m2 s-2

酸 素 活 性 カタール kat s-1 mol

表3固有の名称と記号で表されるSI組立単位SI 組立単位

組立量

名称 記号 SI 単位で表される数値

バ ー ル bar 1bar=01MPa=100kPa=105Pa水銀柱ミリメートル mmHg 1mmHg=133322Paオングストローム Å 1Å=01nm=100pm=10-10m海 里 M 1M=1852mバ ー ン b 1b=100fm2=(10-12cm)2=10-28m2

ノ ッ ト kn 1kn=(18523600)msネ ー パ Npベ ル B

デ ジ ベ ル dB

表8SIに属さないがSIと併用されるその他の単位

SI単位との数値的な関係は    対数量の定義に依存

名称 記号

長 さ メ ー ト ル m質 量 キログラム kg時 間 秒 s電 流 ア ン ペ ア A熱力学温度 ケ ル ビ ン K物 質 量 モ ル mol光 度 カ ン デ ラ cd

基本量SI 基本単位

表1SI 基本単位

名称 記号 SI 単位で表される数値

エ ル グ erg 1 erg=10-7 Jダ イ ン dyn 1 dyn=10-5Nポ ア ズ P 1 P=1 dyn s cm-2=01Pa sス ト ー ク ス St 1 St =1cm2 s-1=10-4m2 s-1

ス チ ル ブ sb 1 sb =1cd cm-2=104cd m-2

フ ォ ト ph 1 ph=1cd sr cm-2 104lxガ ル Gal 1 Gal =1cm s-2=10-2ms-2

マ ク ス ウ ェ ル Mx 1 Mx = 1G cm2=10-8Wbガ ウ ス G 1 G =1Mx cm-2 =10-4Tエルステッド( c ) Oe 1 Oe  (1034π)A m-1

表9固有の名称をもつCGS組立単位

(c)3元系のCGS単位系とSIでは直接比較できないため等号「   」

   は対応関係を示すものである

(第8版2006年改訂)

この印刷物は再生紙を使用しています

Page 9: JAEA-Research 2013-020JAEA-Research 2013-020 - 1 - 1.はじめに 日本原子力研究開発機構(以下「JAEA」という。)は原子力安全基盤機構(以下「JNES」と

JAEA-Research 2013-020

- 5 -

図 2-2 現行法における抽出クロマトグラフィーによる化学分離スキーム

JAEA-Research 2013-020

- 6 -

23 測定結果における差異の発生と受託事業で推定したその原因

本事業の平成 23 年度報告書 4) においてNd 定量値の結果に従来法(陰イオン交換分離-TIMS

測定221 項参照)と現行法(抽出クロマトグラフィー-HR-ICP-MS 測定222 項参照)で

差異を生じたことが問題点として挙げられた差異は2F1ZN3c2 及び 2F1ZN3a9 試料で 2-3

2F1ZN3c3 試料で 8であったASTM 規格で定義された Nd-148 法の測定誤差が 3程度である

としても近年の詳細な燃焼率評価の結果を考えると2F1ZN3c2 及び 2F1ZN3a9 試料における

差異も若干大きく特に 2F1ZN3c3 試料の差異 8は有意であると考えた

従来法と現行法によって得られた測定値に差異が生じた原因はそれぞれの測定手法に内在す

る原因そのものによって生じるだけでなくその他実験に供する試料やデータの処理が原因と

なっている可能性もある当該事業の平成 23 年度に原因の検討及び再分析を実施しておりその

原因を以下のいずれかによるものと推定した

① 燃料溶解溶液の二次希釈試料から測定試料を調製する際の分取希釈秤量操作における液

撥ね等による試料ロス秤量値の読み取り間違い等

② 燃料溶解溶液の一次希釈試料から二次希釈試料の調製時の分取希釈秤量操作における液

撥ね等による試料ロス秤量値の読み取り間違い等

③ HR-ICP-MS の感度変化等による測定上のエラー

④ スパイク試料の Nd 表示値の誤り

上記の推定原因に対し平成 23 年度に再分析を実施したところ以下の結果を得た 4)① に

ついては二次希釈試料による Nd 再測定を実施した結果同様の結果が得られたため原因で

ないことがわかった③及び④については新たに Nd スパイク試料を調製し二次希釈試料を

TIMS により測定したところHR-ICP-MS と同様の結果が得られたため原因でないことが確

認されている

②については 二次希釈試料に対する U 濃度を測定し平成 21 年度に実施した従来法から算

出した U 濃度と比較したところ4~12の差異が生じた当該事業では各 FP 核種量は U 原

子数を分母として規格化しているすなわち平成 22 年度に報告した希土類元素の定量値は平成

21 年度に実施した従来法によって一次希釈試料に対して測定した溶液重量あたりの U 原子数に

二次希釈試料調製の際の希釈率を用いて U 濃度を算出しその値を使用して規格化しているそ

こで平成 22 年度に得られた現行法による Nd 定量結果について平成 23 年度に再測定した U 原

子数を使用して再評価したところ従来法との差異が 2F1ZN2c3 及び 2F1ZN3c2 で 7

2F1ZN2c22F1ZN3c3 及び 2F1ZN3a9 で 4となった

したがって差異の原因は②の一次希釈試料から二次希釈試料を調製する段階で液撥ね等の

JAEA-Research 2013-020

- 7 -

操作や表示値読み取りのミスがあったことではないかと考えられたしかし当該事業内ではこ

れ以上の原因を特定するまでには至らなかった

3フォローアップ測定

31 フォローアップ測定の目的

JAEA では東京電力福島第一原子力発電所事故に対応する技術開発の一つとして今後も継

続して燃焼燃料中の FP 核種測定に係る試験を行う計画であるNd の測定は燃焼率評価に必須の

項目であり信頼性の高い結果が求められるまた2 つの手法による測定結果の差に関する原

因の究明は今後の試験を行う上で重要であるこのため確度の高い測定結果を取得するととも

に測定結果の差異の原因を究明することを目的として受託事業で行った燃料溶解溶液全試料

を対象として燃焼率評価に必要な元素(UPu 及び Nd)の再分析を実施するフォローアップ測

定を実施することとした

32 従来法と現行法の差の原因に関する再検討

23 項において平成 23 年度に実施した受託事業における原因究明では二次希釈試料の調整

作業の段階で測定値に影響を与える要因のあったことが示唆されている今回のフォローアップ

測定を開始する前に従来法と現行法の間に差異が生じる原因を以下のように再度検討した

(1) 平成 21 年度に実施した従来法による UPu 及び Nd の測定では試料分取量が極めて少量

であったため(溶液重量で 003~006 g 程度)秤量値の誤差が溶液重量あたりの U 原子数定

量結果に影響を与えている可能性があることが考えられる燃焼率の評価においては 221 項

で述べたとおりUPuNd の混合スパイクを使用して U に対する Pu 及び 148Nd の原子個

数比を用いて算出されることから溶液重量あたりの U 原子数はその評価には関与しないし

かし本受託事業では現行法によって測定する各 FP 核種値の規格化に用いる U 原子数とし

て従来法によって測定した一次希釈試料の溶液重量あたりの U 原子数を希釈倍率で除した値

を使用したことから従来法で測定した U 原子数の値に不確定性が存在した場合現行法の

Nd 定量値に影響を与える

(2) 受託事業で行った測定の前にUPu 及び Nd の混合スパイクの校正を実施していなかった

前述したとおり燃焼率は試料中の UPu 及び 148Nd の原子個数比から算出されるこの原

子個数比はUPu 及び Nd の混合スパイクを用いた同位体希釈法により求められる混合ス

パイクを使用した場合溶液蒸発があったとしても原子個数比の関係は保たれるが信頼性の

高い燃焼率測定を実施するには混合スパイクの UPu 及び Nd の原子個数比を校正しそ

れらの値を確定しておく必要があったまた混合スパイクの校正を実施していなかったこと

JAEA-Research 2013-020

- 8 -

は上記(1)に記述したとおり現行法によって測定する各 FP 核種値の規格化に用いる U

原子数の値に不確定性が生じる原因の一つとなることが考えられるなお受託事業で使用し

た混合スパイクは平成 21 年度に実施した従来法で全量を消費したため2 つの手法による

測定結果の差異の発生が認められた後に当該混合スパイクの原子個数比を確認することはで

きなかった

(3) 平成 21 年度に実施した従来法において化学操作上のミスを生じた可能性がある本事業の

平成 22 年度報告書 3) で全ての試料において従来法と現行法による Nd の同位体組成測定結

果は良い一致を示していることが述べられている同位体組成が一致していながら定量値に

差異が生じる原因としては同位体希釈法によるスパイク添加試料の化学分離操作において

作業環境や試薬等に存在する天然 Nd による汚染や試料間の相互汚染等により起こりうると

考えたなお23 節に述べたとおり現行法に対して差異原因究明のための二次希釈試料

の再測定等を実施しており同様の差異を有する結果が得られていることから平成 21 年度

に実施した従来法において上述した化学操作上のミスが発生していると考えた

33 測定

331 測定条件の改善

23 節で記載したとおり2 つの手法による Nd 定量値の差異の原因として二次希釈試料の調

製段階での問題が測定値に影響を与える要因が示唆されたまた32 節で記載したとおり従来

法による溶液重量あたりの U 原子数値の影響に加え混合スパイクの校正未実施により発生した

可能性も新たに抽出したこれらは測定に使用した試料の健全性及び従来法による測定に問題

があった可能性を意味している差異の原因を排除し確度の高いデータを得るための対応を以

下に示すなお測定方法は22 節に示した各方法の特徴を考慮し実績の豊富な従来法を採用

した

(1) 使用するすべての試料について試料原液から再調製することとしUPu 及び Nd の測定

には全て新たに調製した二次希釈試料を使用した分取等の操作に使用する分析天秤は少

数点以下 4 桁まで表示可能なものを使用し秤量は全て 05g 以上とすることで分取等に係

る不確定性を排除することとした以下に使用した分析天秤を示すなお再調製試料等の

取扱いについては分取希釈の状況を撮影する作業環境を清浄化する試薬類は超高純度

レベルを使用するなど間違いや汚染等が生じないように細心の注意を払った

エーアンドディ GH-252 及び FR-300

メトラートレド AE200

(2) 測定を行う前にスパイクに係わる不確定性を排除するため混合スパイクの値付けを実施

JAEA-Research 2013-020

- 9 -

した詳細は 332 項に示すなお当該スパイクは本フォローアップ測定用に新規に入手

したものであり受託事業内で使用した混合スパイクとは異なる

(3) 再調製した二次希釈試料の測定により試料原液の U 濃度を算出することとした本フォロ

ーアップ測定の主目的は確定したデータを取得することであるため燃焼率評価に必要な元素

である UPu 及び Nd の各同位体組成及び原子個数比を求めるだけでよく試料原液の U 濃

度を求める必要はないしかし燃焼燃料の照射後試験では95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag 等

の難溶解性 FP 核種も測定対象でありこれらを他の FP 核種と同様に U を分母として規格化

するためには試料原液の U 濃度を求める必要があるここでは今後も照射後試験を継続し

て実施することを想定しホットセル内での重量測定の操作性の確認として位置付けて実施し

332 混合スパイク試料の値付け

定量に使用する混合スパイクは使用前に UPu 及び Nd の標準試料による濃度値付けを実施

し使用するスパイクに関係する値の不確定性を排除することとした図 3-1 に混合スパイク

試料値付けの作業フローを示す

燃焼率評価のための UPu 及び Nd 測定に使用する混合スパイクには233U242Pu 及び 150Nd

の各濃縮同位体を用いたこれに以下に示す UPu 及び Nd の濃度標準を用いた同位体希釈法

により濃度を値付けた

U 濃度標準高純度天然金属 U(旧日本原子力研究所製JAERI-U4)

Pu 濃度標準高純度金属 Pu(米国旧 National Bureau of Standards(NBS)製 949c)

Nd 濃度標準高純度 Nd(関東化学製 Nd2O3試薬(3N5))

上記濃度標準は超高純度硝酸(多摩化学工業製 TAMAPURE-AA100)及び超純水を用いて

溶解した溶解分取及び希釈操作においては全て重量測定を行い重量測定値から濃度を値付

けた混合スパイク試料は同位体希釈法による値付けを行うため同位体組成測定用と定量用

(UPu 及び Nd の各濃度標準添加試料)の 2 系統での分離操作を実施した化学分離は従来法

の陰イオン交換分離法により行いUPu 及び Nd を分離した後それぞれを TIMS によって測

定した(334 項に後述)U 濃度標準及び Nd 濃度標準については天然組成であり同位体組成

測定の必要はないがコンタミ等の影響がないことを確認するため同位体組成測定を実施した

また238Pu に干渉する 238U の影響を補正するため混合スパイク試料の Pu 組成測定用試料は

アルファ放射能測定を行った(335 項に後述)さらにPu 濃度標準については組成測定日を

基準として Pu 純度保証日への崩壊補正を行い測定日における Pu 純度補正を実施した

混合スパイク試料の値付け結果を表 3-1 に示す

JAEA-Research 2013-020

- 10 -

図 3-1 混合スパイク試料の値付けの作業フロー

表 3-1 混合スパイク試料中の UPu 及び Nd の同位体組成及び濃度

U Pu Nd 2012625 現在の値 2012628 現在の値 2012712 現在の値

同位体組成 (原子百分率) 誤差()

同位体組成 (原子百分率) 誤差()

同位体組成 (原子百分率) 誤差()

233 982683 00006 238 00030 30 142 20111 030 234 08466 003 239 00292 066 143 12064 004 235 00209 134 240 00892 025 144 19671 009 236 lt0001 - 241 00134 337 145 10494 005 238 08639 004 242 998653 0001 146 18052 005 148 11852 014 150 907755 001

濃度 濃度 濃度 192660 ngg 010 5036 ngg 006 2081 ngg 009 238Pu については238U による影響を考慮しα線測定の結果を用いた誤差はα線測定の計

数誤差を 3とし質量分析法による同位体比測定誤差を統計的な誤差伝播の計算により算出した

各同位体組成の誤差は質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な誤差

伝播の計算により算出した 各濃度の誤差は同位体希釈法の算出式に基づき統計的な誤差伝播の計算により算出した

各plusmnは質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な誤差伝播の計算によ

り算出した

混合スパイク試料

U 濃度標準

Pu 濃度標準

Nd 濃度標準

UPu 及び Nd 同位体組成測定

(Pu についてはアルファ放射能測定を併用)

UPu 及び Nd 同位体比測定

(U233238Pu242239Nd142150)

混合スパイク試料中 UPu 及び Nd 濃度の算出

Pu 濃度標準

同位体 組成測定

陰イオン交換分離法による化学分離

U 濃度標準

Nd 濃度標準

同位体 組成測定

JAEA-Research 2013-020

- 11 -

333 分析操作

二次希釈試料からUPu 及び Nd 同位体組成測定用と同位体希釈法による定量用試料を分取

した定量用試料には 332 項で値付けた混合スパイク試料を添加したその後図 2-1 の分離ス

キームに従い同位体組成測定用及び定量用試料中の UPu 及び Nd を化学分離した各分離液

を蒸発乾固後再溶解しTIMS による測定を行ったまた分離した Pu 同位体組成用試料の一

部を分取し238Pu に干渉する 238U の影響を補正するためのアルファ放射能測定を実施した図

3-2 に分析操作のフローを示す

図 3-2 分析操作フロー

334 TIMS 測定

同位体組成測定にはフィニガンマット社製の TIMS である MAT262 を用いた本装置は

イオン検出器に 7 つのファラデーカップを備え最大 13 試料を組み込むことができる

333 項で分離した UPu 及び Nd の乾固物を約 1M 硝酸で溶解した溶解濃度は燃料の溶

解及び分取希釈データから各元素のおおよその含有量を推定し約 100ngUmicroL30ngPumicroL

及び 5ngNdmicroL となるよう調整した各溶解液 1microL をマイクロピペットで TIMS 用試料フィラメ

ントに塗布し電流を通して酸化物として固着させたのち装置内部の所定の箇所に設置し真

空排気等を行った試料を測定する前には試料と同時に設置した校正用試料を用いて装置の質

量校正やファラデーカップ位置の調整等を実施した

試料の同位体組成測定は全てトータルエバポレーション法で行ったトータルエバポレーショ

ン法は試料に塗布した試料を完全に蒸発させその過程において発生するイオン全てを検出す

二次希釈試料

混合スパイク試料

陰イオン交換分離

UPu 及び Nd 同位体組成測定

(Pu についてはアルファ放射能測定を併用)

UPu 及び Nd 同位体比 測定

(U233238Pu242239Nd148150)

分析結果(原子数Total-U)

JAEA-Research 2013-020

- 12 -

る方法であり質量差別効果に伴うバイアスの補正を必要としない利点がある測定は同一の

試料から 3 回の繰り返し測定を行いその平均値を測定値とした各同位体組成結果に付随する

誤差は各同位体比の繰り返し測定による標準偏差を誤差伝播して算出したまた同位体希釈

法による定量結果に付随する誤差は同位体希釈法の算出式に基づき上記同位体組成結果の誤

差混合スパイク試料の誤差等を伝播して算出した

335 アルファ放射能測定

アルファ放射能測定用試料は従来法の陰イオン交換法により分離した Pu 溶液の一部を分取

し238Pu として一試料あたり 10~100Bq 程度に希釈調整したのち各試料を 25mmφタンタ

ル板に焼き付け調製した上でその試料に対してアルファ線スペクトロメータ(EGG ORTEC

モデル 676A)にて238Pu 放射能と 239Pu 及び 240Pu 放射能の和に対する比を測定した

238Pu は同位体組成としては少量であるが半減期が短いためアルファ線スペクトルを測定す

ると大きなピークが得られる得られた 238Pu のピークは239Pu 及び 240Pu のピーク領域に影響

を与えるため文献 7) に従いテーリング補正を実施している求めた放射能比にTIMS による

同位体組成測定結果を併用し238Pu 同位体比を算出した

アルファ放射能測定における測定誤差は同法による繰り返し測定誤差 02以下及び試料調製

誤差 035以下を伝播して 05以下と算出した

34 測定結果

全 U 原子数に対する原子個数比で表される結果一覧を表 3-2 に示す各同位体の測定誤差は

その存在量(割合)に依存するこれは存在量が多い同位体は TIMS で測定した時の検出信号

が大きいために計数誤差が小さくなり存在量が少ない同位体は検出信号が小さいために計数誤

差が大きくなることによるフォローアップ測定においてはU では同位体存在度が<005

では誤差<plusmn3同位体存在度が 005~2では<plusmn03同位体存在度が 2以上では<plusmn02

であったPu では全ての同位体の存在度が>1であり238Pu 以外の各同位体の誤差は

<plusmn03であった238Pu はアルファ放射能測定と TIMS を併用した結果<plusmn06と評価

したNd では142Nd で誤差<plusmn06その他の同位体で<plusmn03であったこれは2F1ZN2c2

の 142Nd を除き平成 21 年度の測定結果とほぼ同等であった

JAEA-Research 2013-020

- 13 -

表 3-2 使用済燃料の分析結果 (単位原子数Total-U)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 誤差() 234U 1789E-04 3293E-04 1407E-04 2460E-04 7718E-05 <22 235U 1122E-02 1743E-02 2320E-03 3689E-03 2193E-04 <091 236U 3805E-03 6269E-03 4799E-03 7900E-03 2916E-03 <023 238U 9848E-01 9760E-01 9927E-01 9882E-01 9968E-01 <012

U-Total 1000E+00 1000E+00 1000E+00 1000E+00 1000E+00 <012

238Pu 1299E-04 1811E-04 3850E-04 5346E-04 3786E-04 <052 239Pu 5902E-03 6098E-03 4722E-03 4736E-03 4110E-03 <013 240Pu 2357E-03 2386E-03 3576E-03 3640E-03 3358E-03 <013 241Pu 6634E-04 6955E-04 9935E-04 1001E-03 9045E-04 <024 242Pu 3567E-04 3753E-04 1489E-03 1500E-03 2366E-03 <013

Pu-Total 9409E-03 9736E-03 1116E-02 1141E-02 1112E-02 <013

142Nd 9414E-05 5069E-05 1251E-04 1596E-04 2115E-04 <053 143Nd 1206E-03 1727E-03 1521E-03 1947E-03 1135E-03 <018 144Nd 1766E-03 2595E-03 4226E-03 5681E-03 5265E-03 <018 145Nd 9499E-04 1364E-03 1681E-03 2184E-03 1746E-03 <018 146Nd 9647E-04 1367E-03 2093E-03 2748E-03 2562E-03 <018 148Nd 5093E-04 7107E-04 1032E-03 1310E-03 1217E-03 <018 150Nd 2529E-04 3265E-04 5246E-04 6334E-04 6467E-04 <027

Nd-Total 5743E-03 8141E-03 1120E-02 1466E-02 1278E-02 <018

Pu 分離日 201275 201275 201275 201275 201275 - Pu 測定日 2012718 2012720 2012720 2012723 2012720 - 分析値は測定日の値であり冷却期間及び運転履歴に基づいた炉内崩壊の補正等は実施していない

1789times10-4を示す 他の表でも同様に記載 238Pu については238U による影響を考慮しα線測定の結果を用いた

JAEA-Research 2013-020

- 14 -

35 考察

Pu の定量値について本フォローアップ測定結果と平成 21 年度定量値との比較を表 3-3 に示

すまた表 3-4 に Nd 定量値の本フォローアップ測定結果と平成 21 年度及び平成 23 年度の測

定値との比較を示す表 3-5 は試料原液の U 濃度の測定値を示す表 3-6 には参考として平成

21 年度の従来法による UPu 及び Nd 等の測定結果(平成 21 年度報告書 2) p40表 4-4 掲載)

を記載するなお表 3-3 及び表 3-4 の平成 21 年度定量値(B)及び(D)は平成 21 年度に一次

希釈試料を対象にして従来法により測定した値(平成 21 年度報告書 2) p40表 4-4 掲載Pu total

及び Nd total)であるまた表 3-4 の平成 23 年度定量値(E)は平成 23 年度に二次希釈試

料を対象にして TIMS により U の定量を行った結果で平成 22 年度に現行法で測定した Nd 定

量値を規格化した値(平成 23 年度報告書 4) p25表 4-3 掲載D 欄)表 3-5 の平成 23 年度定量

値(G)は2 つの手法による Nd 定量値の差異の原因検討の一環として平成 23 年度に新たに

一次希釈試料から調製した二次希釈試料中の U 濃度を再測定し原液濃度に換算した値(平成 23

年度報告書 4) p27表 4-5 掲載下段)である

表 3-3 Pu 再測定結果と平成 21 年度定量値との比較

(単位原子数Total-U)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9再測定結果(A) 9409E-03 9736E-03 1116E-02 1141E-02 1112E-02平成 21 年度定量値(B)$ 9374E-03 9707E-03 1117E-02 1145E-02 1109E-02(A)(B) 100 100 100 100 100 9409times10-3を示す $ 従来法と TIMS によって求めリファレンス値として扱われている値

表 3-4 Nd 再測定結果と平成 21 年度及び平成 23 年度定量値との比較

(単位原子数Total-U)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9

再測定結果(C) 5743E-03 8141E-03 1120E-02 1466E-02 1278E-02平成 21 年度定量値(D)$ 5727E-03 8381E-03 1168E-02 1472E-02 1286E-02(C)(D) 100 097 096 100 099 平成 23 年度定量値(E) 549E-03 783E-03 109E-02 142E-02 124E-02 (E)(D) 096 093 093 096 096 (E)(C) 096 096 097 097 097 5743times10-3を示す $ 従来法と TIMS によって求めリファレンス値として扱われている値 平成 23 年度の Nd 定量値(平成 22 年度に現行法で測定し規格化に使用した U 濃度は平成

23 年度に TIMS により二次希釈試料の再測定で求めた結果を使用)

JAEA-Research 2013-020

- 15 -

表 3-5 試料原液のウラン濃度

再測定結果

試料名 試料希釈率

二次希釈試料

濃度 原子数g 溶液

試料原液濃度

(F) 原子数g 溶液

誤差

()

平成 23 年度

定量値

(G) (G)(F)

2F1ZN2c2 10747 1250E+16 1344E+19 011 1411E+19 105 2F1ZN2c3 9866 1634E+16 1612E+19 011 1648E+19 102 2F1ZN3c2 9631 1468E+16 1414E+19 011 1614E+19 114 2F1ZN3c3 9837 1335E+16 1313E+19 011 1357E+19 103 2F1ZN3a9 9862 1923E+16 1897E+19 011 1953E+19 103

1250times1016を示す

JAEA-Research 2013-020

- 16 -

表 3-6 平成 21 年度の従来法による UPu 及び Nd 等の測定結果

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 誤差()

燃焼率1(FIMA) 296 416 599 721 676

燃焼度2(GWdt) 284 399 575 692 649

U-234 170E-04 323E-04 128E-04 234E-04 687E-05 <14U-235 1123E-02 1742E-02 2240E-03 3687E-03 2300E-04 <03

4

U-236 3799E-03 6260E-03 4807E-03 7889E-03 2917E-03 <02U-238 9848E-01 9760E-01 9928E-01 9882E-01 9968E-01 <02U total 1000E+00 1000E+00 1000E+00 1000E+00 1000E+00

Pu-2383 1291E-04 1857E-04 4045E-04 5756E-04 4002E-04 <05

Pu-239 5827E-03 6021E-03 4666E-03 4684E-03 4064E-03 <02Pu-240 2325E-03 2353E-03 3518E-03 3583E-03 3276E-03 <02Pu-241 7413E-04 7772E-04 1112E-03 1120E-03 1012E-03 <02Pu-242 3517E-04 3700E-04 1471E-03 1482E-03 2336E-03 <02Pu total 9374E-03 9707E-03 1117E-02 1145E-02 1109E-02

Nd-142 3150E-05 4057E-05 1142E-04 1495E-04 1926E-04 <06Nd-143 1225E-03 1782E-03 1586E-03 1954E-03 1139E-03 <03Nd-144 1778E-03 2675E-03 4414E-03 5707E-03 5309E-03 <03Nd-145 9669E-04 1408E-03 1757E-03 2194E-03 1761E-03 <03Nd-146 9606E-04 1407E-03 2183E-03 2758E-03 2578E-03 <03Nd-148 5154E-04 7330E-04 1078E-03 1316E-03 1227E-03 <03Nd-150 2503E-04 3361E-04 5463E-04 6366E-04 6495E-04 <07Nd total 5727E-03 8381E-03 1168E-02 1472E-02 1286E-02

Cs-134 645E-06 101E-05 417E-05 535E-05 545E-05 <4Cs-137 154E-03 218E-03 347E-03 432E-03 390E-03 <4Eu-154 156E-05 200E-05 377E-05 436E-05 383E-05 <4Eu-155 269E-06 342E-06 963E-06 113E-05 112E-05 <6

Pu分離日 2009124 2009124 2009124 2009124 2009124MS(Pu)測定日 20091216 20091216 20091218 20091216 20091218

γ測定日時20101291031

200912211709

2010251409

2010231332

201022915

1燃焼率の計算にはNd-148のU-235の熱中性子による核分裂収率を用いた2燃焼度は1FIMAを9600MWdt (ASTM E321-96)として換算した3Pu-238についてはU-238による影響を考慮しα線測定の結果を用いた42F1ZN3a9はU-235の存在率が非常に低く誤差が4程度となったため除く

単位原子数Total-U 

 分析値は測定日の値であり冷却期間及び運転履歴に基づいた炉内崩壊の補正等は実施していない

本表は平成 21 年度報告書 2) p40(表 4-4)より転載

JAEA-Research 2013-020

- 17 -

表 3-2 及び表 3-6 よりフォローアップ測定の結果得られた PuU (原子個数比)及び U

PuNd それぞれの同位体組成は2F1ZN2c2 の 142Nd を除き全ての試料について平成 21 年度

測定結果と良い一致を示していることがわかるまた表 3-3 に示すように平成 21 年度に測定し

た Pu 定量値は妥当な結果であった

表 3-4 に示す Nd 測定結果について2F1ZN2c22F1ZN3c3 及び 2F1ZN3a9 試料については

フォローアップ測定結果と平成 21 年度測定結果は良い一致を示したが2F1ZN2c3 及び

2F1ZN3c2 試料についてはフォローアップ測定結果は平成 21 年度定量値よりも 3~4程度低

めの結果となった本フォローアップ測定は差異の要因を排除した上で実施しており確定結果

であると考えられることから2F1ZN2c3 及び 2F1ZN3c2 試料について平成 21 年度の Nd 定

量値は 3~4程度高めの評価をしていた可能性があるこの2F1ZN2c3 及び 2F1ZN3c2 試料に

おけるフォローアップ測定と平成 21 年度定量値との差異の原因については全試料で Pu 定量値

及び各試料の Nd 同位体組成が良く一致していることから試料に起因するものではない可能

性の高い事象として元素の定量に適用した同位体希釈法においてスパイクと混合した試料の

化学分離の過程で天然 Nd の汚染や他試料からの Nd の相互汚染等が発生したと考えられる

また表 3-4 に示す Nd 測定結果についてフォローアップ測定結果と平成 23 年度定量値(平成

23 年度に U 濃度を再測定した結果を反映した値表 3-4 参照)を比較すると本フォローアップ

測定の方が試料間のばらつきは少なくなっているが 3~4程度高めであって系統的な原因があ

ることがわかった平成 23 年度の Nd 定量値は平成 22 年度に現行法によって測定した Nd 量

を平成 23 年度に測定した溶液重量当たりの U 原子数で除して求めている二つの測定の間に

は 1 年の時間差がある密閉している容器とはいえ保管していた試料量が数 mL という少量で

あるため試料の自然蒸発が無視できず分母とした U 濃度が平成 22 年度の時よりも高くなった

可能性があるたとえば保管していた各試料数 mL のうち 3~4程度が蒸発したと仮定すると

平成 23 年度値とフォローアップ測定値との差異が 3~4程度生じることに相当する試料は密

栓したポリバイアル瓶に保管していたが1 年の期間であればこの程度の蒸発は考え得る事象

である本事象を考慮すると平成 22 年度に実施した現行法による Nd 測定は健全であったと推

察することができる

表 3-2 及び表 3-6 に示すように2F1ZN2c2 試料の 142Nd 同位体比の本フォローアップ測定結

果が平成 21 年度値と比較して若干高かったこの 2F1ZN2c2 試料の 142Nd 同位体については

天然の Nd または Ce が化学操作の段階でわずかながら混入したものと考えられるしかしこの

同位体組成を平成 21 年度値に置き換えて算出してもNd 定量値全体には 1程度の差異を与え

る程度であり結果に大きな影響を与えるものではない

表 3-5 に示す試料原液の U 濃度について平成 23 年度定量値と本フォローアップ測定結果を

比較すると 2F1ZN3c2 試料で 14と大きな差を示しその他の 4 試料については 5以下の差異

があることが分かった本フォローアップ測定では試料原液から再度試料の分取を実施しその

JAEA-Research 2013-020

- 18 -

際それぞれの分取重量を測定しているまた定量に使用した混合スパイク試料も校正してい

るそのため測定結果は正しいと考えられる一方平成 23 年度定量用試料は平成 23 年度

に一次希釈試料から再調製した二次希釈試料であるが平成 21 年度に試料原液から一次希釈試料

を調製する際の分取希釈操作においては重量を測定せず容量により希釈していたしたがっ

て平成 23 年度定量値と本フォローアップ測定結果の差異は分取希釈操作における重量測定の

適用の有無が大きく影響していると考えられるなお平成 23 年度報告書 4) に記載された 95Mo

99Tc 101Ru 103Rh 109Ag 133Cs について規格化のために使用した U 原子数は平成 23 年度の測

定値を用いていることから当該差異は平成 23 年度に定量した 95Mo 99Tc 101Ru 103Rh 109Ag

133Cs の結果に影響を与えることとなる

23 節及び 32 節で記載したとおり従来法と現行法による Nd 定量値の差異については①二

次希釈試料の調製段階で測定値に影響を与える要因が入ったこと②従来法で測定した U 原子数

の値に不確定性が存在した可能性があること③混合スパイクの校正未実施④従来法による Nd

の化学分離操作においてミスを生じた可能性があることの 4 点により発生した可能性がある

以下に本フォローアップ測定の結果を基準に従来法と現行法の Nd 定量値及び U 濃度測定結

果の差異の原因をまとめる

(1)本フォローアップ測定と平成 21 年度に実施した従来法の Nd 定量値の差異の原因

①の原因に対し全試料で Pu 定量値及び各試料の Nd 同位体組成が良く一致していることか

ら試料に起因するものではないこと②の原因に対し混合スパイクによる燃焼率測定の

原理からU 原子数の不確定性は関与しないこと③の原因に対しフォローアップ測定結

果との比較では 5 試料中 3 試料は良く一致していることの各結果から①から③は該当し

ないと考えられるしたがって平成 21 年度定量値に生じた差異は原因④に該当し

2F1ZN2c3 及び 2F1ZN3c2 の定量においてスパイクと混合した試料中の Nd の化学分離の

過程で試薬や環境中からの天然 Nd の汚染や他試料からの Nd の相互汚染等により生じ

たと考えられる

(2)本フォローアップ測定と平成 23 年度に実施した現行法の Nd 定量値の差異の原因

平成 23 年度の現行法(平成 22 年度に現行法で測定した Nd 定量値を平成 23 年度に実施

した二次希釈試料の U 濃度の測定によって再評価した結果)と平成 21 年度の従来法との

差異は2F1ZN2c3及び2F1ZN3c2 で 72F1ZN2c22F1ZN3c3 及び 2F1ZN3a9 で 4で

あった(23 節及び表 3-4 参照)平成 23 年度定量値とフォローアップ測定結果を比較する

と系統的な差異を有するものの全試料で同様の傾向を有しているこのことから本フォ

ローアップ測定と平成 23 年度に実施した現行法の差異の原因は保管試料の経時に伴う蒸発

による濃度変化であると推定されるすなわち平成 21 年度に二次希釈試料を調製し平成

23 年度に当該試料の U 濃度の測定を実施するまでの期間に試料中 U 濃度が 3~4程度高く

JAEA-Research 2013-020

- 19 -

なりその値を使用して平成 22 年度に現行法で測定した Nd 定量値を再規格化したことによ

りNd 定量値が 3~4程度低く算出されたと考えられるまた平成 21 年度従来法と平成

23 年度現行法における2F1ZN2c3及び2F1ZN3c2 の差異が他の 3 試料に比べてさらに 3程

度低くなっているがこれは上記(1)に記載したとおり平成 21 年度従来法に起因する原

因④に該当すると推定した

(3)U 濃度測定結果における本フォローアップ測定と平成 23 年度定量値の差異の原因

U 濃度測定結果の差異については平成 21 年度に実施したホットセル内での試料原液から

一次希釈試料を調製する際に重量測定を実施しなかったことが影響したと推定した

これらの検討結果を踏まえ本受託事業の核分裂生成核種の組成測定に関するデータの取扱い

を以下のとおりとする

(1)2F1ZN2c3 及び 2F1ZN3c2 試料の Nd 測定結果については本フォローアップ測定値を確

度の高いデータとして採用するこれによりこの 2 試料の燃焼率は平成 23 年度の報告書

に記載されているよりも 3-4小さい値に変わるまた当該 2 試料の U 及び Pu 測定値に

ついては本年度と平成 21 年度の測定間の差は小さいがNd の測定との整合性をとる観点

から本フォローアップの測定結果を確度の高いデータとする

(2)平成 23 年度に定量した 95Mo 99Tc 101Ru 103Rh 109Ag 133Cs の規格化を行う時に使用する

U 濃度は本フォローアップ測定の値とする

(3)平成 21 年度に報告し平成 23 年度に行った U 濃度の再測定結果を反映して改定していた

134Cs 137Cs 154Eu 155Eu の測定値について平成 23 年度の U 濃度再測定値は試料蒸発の

影響を受けていることが考えられるこのため平成 21 年度の値の方が試料の希釈作業から

の経過時間が短く試料蒸発の影響が少ないことから確度が高いと考え平成 21 年度の値を

採用する

JAEA-Research 2013-020

- 20 -

4データ解析評価

41 同重体混入の効果

現行法は極微量の試料を使用して迅速に測定が出来るという特徴を持つ一方で元素の化学分

離が完全に行われないことからHR-ICP-MS による同位体比測定時に着目同位体と同じ質量数

の他元素(同重体)も同時に検出される可能性があるこの同重体混入の影響は混入割合が各

試料の化学的条件や生成量の差によって異なるため評価を行うこと自体が困難であるしかし

本手法における同重体の混入の効果を把握することは測定試験データのバイアス評価をする際に

重要であり今後の同様の試験における測定結果の評価時にも参考になることから今回取得し

た分離試験結果と詳細な燃焼計算結果に基づいて同重体の混入効果の評価を試みた

42 同重体混入の割合

平成23年度報告書 4) 531項に記載している元素分離の模擬試験において得られた各元素量の混

入割合と燃焼計算で得られた同位体量を掛け合わせることで着目同位体に対する同重体の割

合を求めた今回の計算値は核データライブラリに JENDL-48)を使用した MVP-BURN9)によ

る燃焼計算結果を用いているただし一部の同位体については MVP-BURN の燃焼チェーンに

含まれていないためにSWAT3110)を用いた燃焼計算結果を使用したその評価結果を表 4-1 か

ら表 4-5 に示すこれらの表から以下のことが示される

(1) Nd 同位体では 142Ce 混入の影響が大きいNd は従来から行ってきた分離法と TIMS を使

用した測定値をリファレンスとしているためにこの混入は本測定結果に影響を与えない

(2) Sm 同位体では154Sm に対して 154Eu が 5程度の混入とGd 入り燃料では 154Sm に対

する 154Gd の混入が数 10あることが分かる

(3) Eu 同位体ではGd 入り燃料の場合には154Gd の 154Eu への混入の効果が非常に大きく

数十倍の 154Gd が 154Eu に重なっている155Eu に対する 155Gd の効果はUO2燃料及び

Gd 入り燃料のいずれの場合でも 200以下と大きくなっているただし154Eu と 155Eu

はγ線測定で定量しているためこの効果は本測定結果に影響を与えない

(4) Gd 同位体では154Gd に対する 154Sm と 154Eu の混入はUO2燃料の場合にはそれぞれ

5程度と 20程度となっているがGd 入り燃料の場合は 154Gd 量が多いために影響は小

さい155Gd に対する 155Eu の混入は 10-15程度存在するがその値は燃焼度に依存して

おりまたUO2燃料の方が Gd 入り燃料に比べて効果が大きい

JAEA-Research 2013-020

- 21 -

表 4-1 2F1ZN2c2 試料(280GWdt UO2-Gd2O3) 同重体の混入による誤差()

Nd$ Sm Eu Gd 質量数 Ce の混入 Sm の混入 Nd の混入 Pm の混入 Eu の混入 Gd の混入 Sm の混入 Gd の混入 Sm の混入 Eu の混入

142 10263 00 143 00 00 144 00 00 145 00 00 146 00 00 147 00 5 00 00 148 00 03 74 00 00 00 149 00 00 00 00 150 00 17 15 00 00 00 151 00 00 18 00 77 152 00 00 00 00 NA NA 153 00001 154 00 00 59 1107 24 3938 01 03 155 0 184 00 59 156 00 00 157 00 00 158 00 00 159 00 00 160 00 00

SWAT31 計算値による

$ネオジムの測定値は従来法によるものを採用しているのでこれらは参考値

154Eu 155Eu はγ線測定で定量しているためこれらは参考値

表 4-2 2F1ZN2c3 試料(393GWdtUO2) 同重体の混入による誤差()

Nd$ Sm Eu Gd 質量数 Ce の混入 Sm の混入 Nd の混入 Pm の混入 Eu の混入 Gd の混入 Sm の混入 Gd の混入 Sm の混入 Eu の混入

142 8948 00 143 00 00 144 00 00 145 00 00 146 00 00 147 00 5 00 00 148 00 04 67 00 00 00 149 00 00 00 00 150 00 18 14 00 00 00 151 00 00 14 00 98 152 00 00 00 00 NA NA 153 00003 154 00 00 57 15 24 54 43 203 155 0 129 00 84 156 00 00 157 00 NA 158 00 00 159 00 00 160 00 00

SWAT31 計算値による

$ネオジムの測定値は従来法によるものを採用しているのでこれらは参考値

154Eu 155Eu はγ線測定で定量しているためこれらは参考値

JAEA-Research 2013-020

- 22 -

表 4-3 2F1ZN3c2 試料(566GWdtUO2-Gd2O3) 同重体の混入による誤差()

Nd$ Sm Eu Gd 質量数 Ce の混入 Sm の混入 Nd の混入 Pm の混入 Eu の混入 Gd の混入 Sm の混入 Gd の混入 Sm の混入 Eu の混入

142 3962 00 143 00 00 144 00 00 145 00 00 146 00 00 147 00 7 00 00 148 00 05 49 00 00 00 149 00 00 00 00 150 00 16 16 00 00 00 151 00 00 20 00 70 152 00 00 00 00 NA NA 153 00002 154 00 00 55 342 25 1298 02 08 155 0 96 00 114 156 00 00 157 00 00 158 00 00 159 00 00 160 00 00

SWAT31 計算値による

$ネオジムの測定値は従来法によるものを採用しているのでこれらは参考値

154Eu 155Eu はγ線測定で定量しているためこれらは参考値

表 4-4 2F1ZN3c3 試料(681GWdtUO2) 同重体の混入による誤差()

Nd$ Sm Eu Gd 質量数 Ce の混入 Sm の混入 Nd の混入 Pm の混入 Eu の混入 Gd の混入 Sm の混入 Gd の混入 Sm の混入 Eu の混入

142 396 00 143 00 00 144 00 00 145 00 00 146 00 00 NA 147 00 7 00 00 148 00 05 47 00 00 00 149 00 00 00 00 150 00 16 15 00 00 00 151 00 00 18 00 77 152 00 00 00 00 NA NA 153 154 00 00 51 11 27 46 57 236 155 0 68 00 161 156 00 00 157 00 NA 158 00 00 159 00 00 160 00 00

SWAT31 計算値による

$ネオジムの測定値は従来法によるものを採用しているのでこれらは参考値

154Eu 155Eu はγ線測定で定量しているためこれらは参考値

JAEA-Research 2013-020

- 23 -

表 4-5 2F1ZN3a9 試料(641GWdtUO2) 同重体の混入による誤差()

Nd$ Sm Eu Gd 質量数 Ce の混入 Sm の混入 Nd の混入 Pm の混入 Eu の混入 Gd の混入 Sm の混入 Gd の混入 Sm の混入 Eu の混入

142 262 00 143 00 00 144 00 00 145 00 00 146 00 00 NA 147 00 7 00 00 148 00 05 46 00 00 00 149 00 00 00 00 150 00 14 18 00 00 00 151 00 00 22 00 63 152 00 00 00 00 NA NA 153 154 00 00 38 08 37 45 78 242 155 0 68 00 161 156 00 00 157 00 NA 158 00 00 159 00 00 160 00 00

SWAT31 計算値による

$ネオジムの測定値は従来法によるものを採用しているのでこれらは参考値

154Eu 155Eu はγ線測定で定量しているためこれらは参考値

43 同重体混入の影響評価

41 章でもとめた同重体混入の効果をもとにその定量値への影響を評価した測定された試料

の同位体比について同重体の影響を補正した上で同位体比の合計が全体で 100となるように

再規格化し平成 23 年度報告書 4) p30 の式(1)に示した同位体希釈法の定義に戻ってその影響を

調べた

影響評価の結果を表 4-6 から表 4-10 に示すNd 同位体の場合142Nd の量が大幅に小さく

なる以外は全体としてその影響は少ないSm 同位体の場合全体に定量値が 5程度大きくなる

傾向にあることがわかるまた 154Sm についてはGd 入り燃料の場合には 154Gd の混入の影響

があるため50近い差を生じているEu 同位体では151Eu がほぼ半分の値となっているGd

同位体についてはGd 入り燃料では混入の影響は小さいがUO2燃料では最大で 5程度の差を

示すことがわかった報告書で示すフォローアップ測定の最終結果は本章で示した混入の効果

を考慮して補正する事とする

JAEA-Research 2013-020

- 24 -

表 4-6 2F1ZN2c2 試料(280GWdt UO2-Gd2O3)

同重体の定量値に与える影響

同位体 H23 年度報告書の値

(原子数Total-U) (A)

同重体混入の影響

を補正した値 (原子数Total-U)

(C)

(C)(A)

147Sm 401E-04 413E-04 103 148Sm 186E-04 187E-04 100 149Sm 510E-06 550E-06 108 150Sm 378E-04 403E-04 106 151Sm 179E-05 190E-05 106 152Sm 145E-04 157E-04 108 154Sm 661E-05 329E-05 050 151Eu 231E-06 132E-06 057 153Eu 155E-04 157E-04 101 152Gd 496E-05 494E-05 099 154Gd 140E-03 138E-03 099 155Gd 203E-05 190E-05 094 156Gd 268E-02 266E-02 099 157Gd 107E-05 107E-05 099 158Gd 324E-02 322E-02 099 160Gd 170E-02 169E-02 099

401times10-4を示す

表 4-7 2F1ZN2c3 試料(393GWdtUO2) 同重体の定量値に与える影響

同位体 H23年度報告書の値

(原子数Total-U)

(A)

同重体混入の影響

を補正した値 (原子数Total-U)

(C)

(C)(A)

147Sm 539E-04 547E-04 101 148Sm 259E-04 258E-04 100 149Sm 612E-06 651E-06 106 150Sm 506E-04 531E-04 105 151Sm 221E-05 232E-05 105 152Sm 179E-04 190E-04 106 154Sm 601E-05 596E-05 099 151Eu 212E-06 110E-06 052 153Eu 185E-04 190E-04 102 152Gd 916E-07 963E-07 105 154Gd 271E-05 228E-05 084 155Gd 102E-05 994E-06 097 156Gd 117E-04 123E-04 105 157Gd 350E-07 369E-07 105 158Gd 208E-05 219E-05 105 160Gd 165E-06 174E-06 105

539times10-4を示す

JAEA-Research 2013-020

- 25 -

表 4-8 2F1ZN3c2 試料(566GWdtUO2-Gd2O3)

同重体の定量値に与える影響

同位体 H23年度報告書の値

(原子数Total-U)

(A)

同重体混入の影響

を補正した値 (原子数Total-U)

(C)

(C)(A)

147Sm 543E-04 540E-04 099 148Sm 547E-04 557E-04 102 149Sm 345E-06 368E-06 107 150Sm 755E-04 793E-04 105 151Sm 176E-05 184E-05 105 152Sm 248E-04 264E-04 107 154Sm 130E-04 995E-05 076 151Eu 204E-06 120E-06 059 153Eu 309E-04 311E-04 101 152Gd 955E-06 955E-06 100 154Gd 107E-03 106E-03 099 155Gd 233E-05 209E-05 090 156Gd 268E-02 268E-02 100 157Gd 587E-06 587E-06 100 158Gd 336E-02 336E-02 100 160Gd 172E-02 172E-02 100

543times10-4を示す

表 4-9 2F1ZN3c3 試料(681GWdtUO2)

同重体の定量値に与える影響

同位体 H23 年度報告書の値

(原子数Total-U)

(A)

同重体混入の影響

を補正した値 (原子数Total-U)

(C)

(C)(A)

147Sm 662E-04 642E-04 097 148Sm 692E-04 685E-04 099 149Sm 381E-06 395E-06 104 150Sm 915E-04 935E-04 102 151Sm 200E-05 204E-05 102 152Sm 287E-04 298E-04 104 154Sm 132E-04 128E-04 098 151Eu 198E-06 113E-06 057 153Eu 353E-04 357E-04 101 152Gd 760E-07 775E-07 102 154Gd 496E-05 391E-05 079 155Gd 194E-05 170E-05 088 156Gd 558E-04 569E-04 102 157Gd 529E-07 539E-07 102 158Gd 721E-05 736E-05 102 160Gd 450E-06 460E-06 102

662times10-4を示す

JAEA-Research 2013-020

- 26 -

表 4-10 2F1ZN3a9 試料(641GWdtUO2)

同重体の定量値に与える影響

同位体 H23 年度報告書の値

(原子数Total-U)

(A)

同重体混入の影響

を補正した値 (原子数Total-U)

(C)

(C)(A)

147Sm 459E-04 456E-04 099 148Sm 664E-04 677E-04 102 149Sm 352E-06 375E-06 107 150Sm 822E-04 860E-04 105 151Sm 161E-05 168E-05 104 152Sm 285E-04 304E-04 107 154Sm 161E-04 164E-04 102 151Eu 153E-06 947E-07 062 153Eu 350E-04 354E-04 101 152Gd 201E-06 206E-06 103 154Gd 448E-05 348E-05 078 155Gd 191E-05 169E-05 088 156Gd 846E-04 868E-04 103 157Gd 837E-07 858E-07 103 158Gd 118E-04 121E-04 103 160Gd 665E-06 682E-06 103

459times10-4を示す

JAEA-Research 2013-020

- 27 -

5本再測定結果を反映した測定結果のまとめ

フォローアップ測定及び混入の効果も加味した本試験で得られた最終的な結果について測定

時に存在するウラン個数に対する原子数比(原子数U 原子数比)でまとめたものを表 5-1 に示し

さらに初期重元素(ウラン)個数 InitialHMと燃焼後の全重元素数 TotalHMの関係は FIMA

の定義より

100

1

0

FIMA

U

PuU

InitialHM

TotalHM

(51)

であるため測定された着目同位体のウラン原子あたりの個数 X と初期ウラン原子あたりの個数

Y の関係は

PuU

UFIMAX

PuU

U

U

PuUXY

100

1

0

(52)

として与えられることから測定サンプルの未燃焼時のウラン原子量を MU (gmol)アボガドロ

数を NA着目同位体の原子量を M (gmol) とすると着目同位体の初期ウラン 1 ton あたりの

重量 Z (g) は

66

10100

1

10

UA

UA M

M

PuU

UFIMAXN

MM

N

YZ (53)

によって表されるこの関係式から表 5-1 の値を初期ウラン重量 1 トンあたりの量で示したも

のを表 5-2 に示す

表 5-1 及び表 5-2 に示した燃焼度は受託事業実施時に JAEA 側に燃料初期組成やボイド率履歴

等のパラメータが提供されておらず詳細な 147Nd 反応の中性子捕獲の効果の補正が行えないこ

とから最終確定値ではない詳細燃焼度は本照射後試験の委託者である JNES において評価さ

れる

JAEA-Research 2013-020

- 28 -

表 5-1 平成 24 年度に再測定を行った結果を反映した測定値のまとめ

(ウラン原子数に対する比) Assembly Name ZN2 ZN3 Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 Fuel Type UO2-Gd2O3 UO2 UO2-Gd2O3 UO2 UO2 Sample Position from Bottom of Fuel (mm)

29515 2951 1674 16745 1678

Sample Position in Node

189 189 107 107 108

FIMA() 2888 3947 5598 7069 6583

Burnup (GWdt) 27843 37994 54692 68322 64267 Measurement Method Ratio of Number of Atoms Total-U IDM(TIMS) 234U 170E-04 329E-04 141E-04 234E-04 687E-05IDM(TIMS) 235U 112E-02 174E-02 232E-03 369E-03 230E-04IDM(TIMS) 236U 380E-03 627E-03 480E-03 789E-03 292E-03IDM(TIMS) 238U 985E-01 976E-01 993E-01 988E-01 997E-01IDM(TIMS) U total 100E+00 100E+00 100E+00 100E+00 100E+00IDM(TIMS)+αSpectrometry 238Pu 129E-04 181E-04 385E-04 576E-04 400E-04IDM(TIMS) 239Pu 583E-03 610E-03 472E-03 468E-03 406E-03IDM(TIMS) 240Pu 233E-03 239E-03 358E-03 358E-03 328E-03IDM(TIMS) 241Pu 741E-04 696E-04 994E-04 112E-03 101E-03IDM(TIMS) 242Pu 352E-04 375E-04 149E-03 148E-03 234E-03IDM(TIMS) Pu total 937E-03 974E-03 112E-02 115E-02 111E-02IDM(TIMS) 142Nd 315E-05 507E-05 125E-04 150E-04 193E-04IDM(TIMS) 143Nd 123E-03 173E-03 152E-03 195E-03 114E-03IDM(TIMS) 144Nd 178E-03 260E-03 423E-03 571E-03 531E-03IDM(TIMS) 145Nd 967E-04 136E-03 168E-03 219E-03 176E-03IDM(TIMS) 146Nd 961E-04 137E-03 209E-03 276E-03 258E-03IDM(TIMS) 148Nd 515E-04 711E-04 103E-03 132E-03 123E-03IDM(TIMS) 150Nd 250E-04 327E-04 525E-04 637E-04 650E-04IDM(TIMS) Nd total 573E-03 814E-03 112E-02 147E-02 129E-02γSpectrometry 134Cs 645E-06 101E-05 417E-05 535E-05 545E-05γSpectrometry 137Cs 154E-03 218E-03 347E-03 432E-03 390E-03IDM(ICP-MS) 151Eu 132E-06 110E-06 120E-06 113E-06 947E-07IDM(ICP-MS) 153Eu 157E-04 190E-04 311E-04 357E-04 354E-04γSpectrometry 154Eu 156E-05 200E-05 377E-05 436E-05 383E-05γSpectrometry 155Eu 269E-06 342E-06 963E-06 113E-05 112E-05Liquid Scintillator 147Pm 175E-05 240E-05 365E-05 447E-05 314E-05IDM(ICP-MS) 147Sm 413E-04 547E-04 540E-04 642E-04 456E-04IDM(ICP-MS) 148Sm 187E-04 258E-04 557E-04 685E-04 677E-04IDM(ICP-MS) 149Sm 550E-06 651E-06 368E-06 395E-06 375E-06IDM(ICP-MS) 150Sm 403E-04 531E-04 793E-04 935E-04 860E-04IDM(ICP-MS) 151Sm 190E-05 232E-05 184E-05 204E-05 168E-05IDM(ICP-MS) 152Sm 157E-04 190E-04 264E-04 298E-04 304E-04IDM(ICP-MS) 154Sm 329E-05 596E-05 995E-05 128E-04 164E-04IDM(ICP-MS) 152Gd 494E-05 963E-07 955E-06 775E-07 206E-06IDM(ICP-MS) 154Gd 138E-03 228E-05 106E-03 391E-05 348E-05IDM(ICP-MS) 155Gd 190E-05 994E-06 209E-05 170E-05 169E-05IDM(ICP-MS) 156Gd 266E-02 123E-04 268E-02 569E-04 868E-04IDM(ICP-MS) 157Gd 107E-05 369E-07 587E-06 539E-07 858E-07IDM(ICP-MS) 158Gd 322E-02 219E-05 336E-02 736E-05 121E-04IDM(ICP-MS) 160Gd 169E-02 174E-06 172E-02 460E-06 682E-06Calibration Curve (ICP-MS) 95Mo 177E-03 246E-03 315E-03 417E-03 332E-03Calibration Curve (ICP-MS) 99Tc 124E-03 166E-03 217E-03 282E-03 229E-03Calibration Curve (ICP-MS) 101Ru 165E-03 221E-03 322E-03 409E-03 384E-03Calibration Curve (ICP-MS) 103Rh 104E-03 126E-03 162E-03 188E-03 171E-03Calibration Curve (ICP-MS) 109Ag 102E-04 103E-04 230E-04 251E-04 381E-04Calibration Curve (ICP-MS) 133Cs 187E-03 245E-03 333E-03 407E-03 344E-03

Read as 170times10-4

ここで示した燃焼度は詳細解析に基づいておらず最終確定値ではない

JAEA-Research 2013-020

- 29 -

表 5-2 平成 24 年度に再測定を行った結果を反映した測定値のまとめ

(初期ウラン重量 1ton に対する重量) Assembly Name ZN2 ZN3 Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 Fuel Type UO2-Gd2O3 UO2 UO2-Gd2O3 UO2 UO2 Sample Position from Bottom of Fuel (mm)

29515 2951 1674 16745 1678

Sample Position in Node

189 189 107 107 108

FIMA() 2888 3947 5598 7069 6583

Burnup (GWdt) 27843 37994 54692 68322 64267 Measurement Method weight(g) ton-Initial Heavy Metal IDM(TIMS) 234U 161E+02 308E+02 129E+02 211E+02 624E+01IDM(TIMS) 235U 107E+04 164E+04 214E+03 335E+03 210E+02IDM(TIMS) 236U 363E+03 592E+03 444E+03 719E+03 267E+03IDM(TIMS) 238U 948E+05 929E+05 927E+05 909E+05 921E+05IDM(TIMS)+αSpectrometry 238Pu 124E+02 172E+02 360E+02 529E+02 370E+02IDM(TIMS) 239Pu 563E+03 583E+03 443E+03 432E+03 377E+03IDM(TIMS) 240Pu 226E+03 229E+03 337E+03 332E+03 305E+03IDM(TIMS) 241Pu 723E+02 670E+02 940E+02 104E+03 947E+02IDM(TIMS) 242Pu 344E+02 363E+02 141E+03 139E+03 220E+03IDM(TIMS) 142Nd 181E+01 288E+01 697E+01 819E+01 106E+02IDM(TIMS) 143Nd 708E+02 987E+02 853E+02 108E+03 632E+02IDM(TIMS) 144Nd 103E+03 149E+03 239E+03 317E+03 297E+03IDM(TIMS) 145Nd 567E+02 790E+02 956E+02 123E+03 991E+02IDM(TIMS) 146Nd 567E+02 798E+02 120E+03 155E+03 146E+03IDM(TIMS) 148Nd 308E+02 420E+02 599E+02 752E+02 705E+02IDM(TIMS) 150Nd 152E+02 196E+02 309E+02 369E+02 378E+02γSpectrometry 134Cs 349E+00 541E+00 219E+01 277E+01 283E+01γSpectrometry 137Cs 853E+02 119E+03 186E+03 228E+03 207E+03IDM(ICP-MS) 151Eu 804E-01 662E-01 713E-01 657E-01 555E-01IDM(ICP-MS) 153Eu 968E+01 116E+02 187E+02 211E+02 210E+02γSpectrometry 154Eu 971E+00 123E+01 228E+01 259E+01 229E+01γSpectrometry 155Eu 169E+00 212E+00 585E+00 676E+00 674E+00Liquid Scintillator 147Pm 104E+01 141E+01 210E+01 254E+01 179E+01IDM(ICP-MS) 147Sm 245E+02 321E+02 312E+02 364E+02 260E+02IDM(ICP-MS) 148Sm 112E+02 153E+02 323E+02 392E+02 389E+02IDM(ICP-MS) 149Sm 331E+00 387E+00 215E+00 227E+00 217E+00IDM(ICP-MS) 150Sm 244E+02 318E+02 467E+02 541E+02 501E+02IDM(ICP-MS) 151Sm 116E+01 140E+01 109E+01 119E+01 985E+00IDM(ICP-MS) 152Sm 964E+01 116E+02 158E+02 175E+02 179E+02IDM(ICP-MS) 154Sm 205E+01 367E+01 601E+01 764E+01 981E+01IDM(ICP-MS) 152Gd 303E+01 585E-01 569E+00 455E-01 122E+00IDM(ICP-MS) 154Gd 862E+02 141E+01 643E+02 232E+01 208E+01IDM(ICP-MS) 155Gd 119E+01 616E+00 127E+01 102E+01 102E+01IDM(ICP-MS) 156Gd 168E+04 766E+01 164E+04 343E+02 525E+02IDM(ICP-MS) 157Gd 677E+00 231E-01 361E+00 327E-01 523E-01IDM(ICP-MS) 158Gd 206E+04 138E+01 208E+04 449E+01 740E+01IDM(ICP-MS) 160Gd 110E+04 111E+00 108E+04 284E+00 423E+00Calibration Curve (ICP-MS) 95Mo 679E+02 932E+02 117E+03 153E+03 122E+03Calibration Curve (ICP-MS) 99Tc 495E+02 658E+02 843E+02 108E+03 880E+02Calibration Curve (ICP-MS) 101Ru 672E+02 892E+02 127E+03 159E+03 151E+03Calibration Curve (ICP-MS) 103Rh 432E+02 518E+02 655E+02 747E+02 683E+02Calibration Curve (ICP-MS) 109Ag 450E+01 447E+01 981E+01 106E+02 161E+02Calibration Curve (ICP-MS) 133Cs 101E+03 130E+03 174E+03 209E+03 177E+03

Read as 161times102

ここで示した燃焼度は詳細解析に基づいておらず最終確定値ではない

JAEA-Research 2013-020

- 30 -

図 5-1 から図 5-15 は経済協力開発機構原子力機関(OECDNEA)原子力科学委員会(NSC)

臨界安全性ワーキングパーティー(WPNCS)燃焼度クレジット臨界安全性専門家会合(EGBUC)

において燃焼度クレジットで考慮する核種として選定されている核分裂生成物の値を比較したも

のである図 5-16 から図 5-19 には134137Cs 及び 154155Eu の測定結果の比較も示した図 5-20

から図 5-28 にはウラン及びプルトニウム同位体の生成量を示した他の原子炉から得られた照射

後試験データは SFCOMPO(httpwwwoecd-neaorgsfcompo)から引用したものである

本測定で与える測定値は崩壊補正を行っていないがその他の測定値では照射直後の値に補正

をしているものもあるので図を作成する際に崩壊補正を行い照射直後の値にして図に示して

いるなお236U の測定値についてはCooper 炉及び Gundermmingen 炉からも得られている

がSFCOMPO には Build up 値として登録してあり照射後の存在量であるかどうかの確認が

出来なかったためここには記載しなかった155Gd は 155Eu の放射性崩壊(半減期 475 年)に

よって生成するため 155Gd 単独での崩壊補正ができないことから本測定値のみをプロットした

本試験で得られた測定値を他の測定値と比較するとウラン及びプルトニウムの測定について

は2007 年に同じ燃料集合体から得られたデータと同じ傾向を示しており妥当な測定が行われ

ていることが分かる

FP 核種測定結果では燃焼度に対して線形に増加することが知られている 137Cs の生成量が

他の測定結果の推定から考えられる直線の上によく乗っており妥当な測定値となっていること

が分かるその他の FP 核種の生成量についても他の実験結果との比較を示すが133Cs や 150Sm

は他の測定値が燃焼度に対して線形に増加していることと比較しても妥当と言える結果が得ら

れている一方で反応断面積の大きい 143Nd149Sm151Sm などについては測定データは高

燃焼度領域において大きくばらつく結果となっている出力履歴やボイド率の履歴によって生成

量が影響をうけているためであり詳細な運転履歴を取り入れた解析によってその妥当性の検討

が必要である

JAEA-Research 2013-020

- 31 -

0 20 40 60 8000

05

10

15

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 95Mo

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOXMOX

MOX

図 5-1 95Mo 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 32 -

0 20 40 60 8000

05

10

15

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 99Tc

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

ZN3c2

ZN2c2

Cooper

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-2 99Tc の生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 33 -

0 20 40 60 8000

05

10

15

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 101Ru

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOXMOX

MOX

MOX

図 5-3 101Ru の生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 34 -

0 20 40 60 8000

02

04

06

08

10

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 103Rh

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN3a9

ZN3c3

ZN3c2

ZN2c2

ZN2c3

MOX MOX

MOX

MOX

図 5-4 103Rh 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 35 -

0 20 40 60 80000

005

010

015

020

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 109Ag

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c2 ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-5 109Ag 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 36 -

0 20 40 60 800

1

2

3

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 133Cs

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOXMOX

MOX

図 5-6 133Cs 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 37 -

0 20 40 60 8000

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 143Nd

Fukushima-Daini-1 (present)

Dodewaard

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

図 5-7 143Nd 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 38 -

0 20 40 60 8000

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 145Nd

Fukushima-Daini-1 (present)

Dodewaard

ZN2C2

ZN2C3 ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

図 5-8 145Nd 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 39 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

04

05

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 147Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

Fukushima-Daini-2

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-9 147Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 40 -

0 20 40 60 800000

0001

0002

0003

0004

0005

0006

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 149Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

Fukushima-Daini-2

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-10 149Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 41 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

04

05

06

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 150Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

Fukushima-Daini-2

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-11 150Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 42 -

0 20 40 60 80

001

002

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 151Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2Dodewaard

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX MOX

MOX

図 5-12 151Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 43 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 152Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3c9ZN3c3

Fukushima-Daini-2

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOXMOX

MOX

図 5-13 152Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 44 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 153Eu

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-14 153Eu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 45 -

0 20 40 60 800000

0005

0010

0015

0020

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 155Gd

Fukushima-Daini-1 (present)

ZN2c3

ZN3a9 ZN3a3

ZN2c2(UO 2-Gd2O3)ZN3c2(UO 2-Gd2O3)

図 5-15 155Gd 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 46 -

0 20 40 60 800

01

02

03

04

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 134Cs

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-16 134Cs 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 47 -

0 20 40 60 800

1

2

3

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 137Cs

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

図 5-17 137Cs 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 48 -

0 20 40 60 800

001

002

003

004

005

006

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 154Eu

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2 ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-18 154Eu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 49 -

0 20 40 60 800

001

002

003

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 155Eu

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9ZN3c3

MOXMOX

MOX

MOX

図 5-19 155Eu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 50 -

0 20 40 60 800

01

02

03

04

05

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 234U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-20 234U 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 51 -

0 20 40 60 800

10

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 235U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-21 235U 残存量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 52 -

0 20 40 60 800

1

2

3

4

5

6

7

8

9

10

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 236U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-22 236U 残存量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 53 -

0 20 40 60 80890

900

910

920

930

940

950

960

970

980

990

1000

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 238U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-23 238U 残存量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 54 -

0 20 40 60 800

01

02

03

04

05

06

07

08

09

1

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 238Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-24 238Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 55 -

0 20 40 60 800

1

2

3

4

5

6

7

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 239Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-25 239Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 56 -

0 20 40 60 800

1

2

3

4

5

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 240Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2 ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-26 240Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 57 -

0 20 40 60 800

1

2

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 241Pu

Fukushima-Daini-1 (present)

Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2 ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (2007)

図 5-27 241Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 58 -

0 20 40 60 800

1

2

3

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 242Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-28 242Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 59 -

図 5-29 と図 5-30 にはこの測定で得られた 95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs の

溶解溶液と不溶性残渣中の初期ウラン 1 トンあたりの存在量を示すまた図 5-31 にはそれ

らの和を図 5-32 には不溶性残渣中の存在割合を示す難測定 FP と呼んでいるこれらの FP

の量は図 5-31 からわかるように109Ag が最も燃焼度の高いサンプルで測定値が小さくな

っている例外はあるが燃焼度に対して指数関数的に(片対数グラフで直線的に)増大をし

ている不溶性残渣の量は燃焼度と共に単調に増大すると考えられたが図 5-32 に示すよう

に燃焼度が最も高いサンプルで不溶性残渣中の FP 量が減少する結果を得たこれが燃料

の燃焼条件等によるものなのか溶解を行った時の条件の差によって生じたものなのかは

現段階では不明である旧原研を含めて原子力機構で行ってきた使用済燃料同位体組成測定

実験ではこれら不溶性残渣中に含まれる FP の測定は行われてこなかった今後測定手

法のさらなる見直しなどを通じて不溶性残渣に含まれる FP 量の測定技術の向上を図って

いくことが求められる

0 20 40 60 800

1000

2000

3000

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Solution

図 5-29 難測定 FP 測定結果(溶解溶液中の FP 量(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 60 -

0 20 40 60 800

200

400

600

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109

Ag133Cs

Insolble residue

図 5-30難測定 FP 測定結果(不溶性残渣中の FP の量(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 61 -

0 20 40 60 80101

102

103

104

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Insolble Residue+Solution

図 5-31難測定 FP 測定結果(溶解溶液と不溶性残渣中の FP 量の和(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 62 -

0 20 40 60 8010-4

10-3

10-2

10-1

100

Burnup [GWdt]

Rat

io o

f W

eigh

t[-] 95Mo

99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Insolble Residue(Insolble Residue+Solution)

図 5-32難測定 FP 測定結果(不溶性残渣中の FP の割合)

JAEA-Research 2013-020

- 63 -

表 5-3 には各サンプルの各同位体について原子炉停止から測定までの時間(冷却時間)を示

した表 5-4 には各サンプルの測定値について測定誤差(相対標準偏差)を示した

表 5-3 原子炉停止から測定日までの冷却時間(年)のまとめ

Assembly

Name ZN2 ZN3

Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 234U 969 1221 954 702 702 235U 969 1221 954 702 702 236U 969 1221 954 702 702 238U 969 1221 954 702 702

238Pu 969 1221 954 702 702 239Pu 969 1221 954 702 702 240Pu 969 1221 954 702 702 241Pu 969 1221 954 702 702 242Pu 969 1221 954 702 702 142Nd 969 1221 954 702 702 143Nd 969 1221 954 702 702 144Nd 969 1221 954 702 702 145Nd 969 1221 954 702 702 146Nd 969 1221 954 702 702 148Nd 969 1221 954 702 702 150Nd 969 1221 954 702 702 134Cs 973 962 702 702 702 137Cs 973 962 702 702 702 151Eu 1068 1048 802 796 796 153Eu 1068 1048 802 796 796 154Eu 973 962 708 708 708 155Eu 973 962 708 708 708 147Pm 1070 1061 802 796 796 147Sm 1068 1048 802 796 796 148Sm 1068 1048 802 796 796 149Sm 1068 1048 802 796 796 150Sm 1068 1048 802 796 796 151Sm 1068 1048 802 796 796 152Sm 1068 1048 802 796 796 154Sm 1068 1048 802 796 796 152Gd 1069 1048 802 796 796 154Gd 1069 1048 802 796 796 155Gd 1069 1048 802 796 796 156Gd 1069 1048 802 796 796 157Gd 1069 1048 802 796 796 158Gd 1069 1048 802 796 796 160Gd 1069 1048 802 796 796 95Mo 1165 1165 899 899 899 99Tc 1165 1165 899 899 899

101Ru 1165 1165 899 899 899 103Rh 1165 1165 899 899 899 109Ag 1165 1165 899 899 899 133Cs 1165 1165 899 899 899

JAEA-Research 2013-020

- 64 -

表 5-4 測定誤差(RSD相対標準偏差())のまとめ

Assembly

Name ZN2 ZN3

Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 234U lt 22 lt 22 lt 22 lt 22 lt 22 235U lt 10 lt 10 lt 10 lt 10 lt 10 236U lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 238U lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02

238Pu lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 239Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 240Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 241Pu lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 242Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 142Nd lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 143Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 144Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 145Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 146Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 148Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 150Nd lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 134Cs lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 137Cs lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 151Eu 38 14 25 13 14 153Eu 26 13 21 05 07 154Eu lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 155Eu lt 6 lt 6 lt 6 lt 6 lt 6 147Pm lt 5 lt 5 lt 5 lt 5 lt 5 147Sm 21 10 18 12 12 148Sm 24 11 18 12 12 149Sm 37 19 34 15 21 150Sm 22 10 18 12 13 151Sm 26 19 24 15 21 152Sm 19 10 16 11 11 154Sm 24 12 20 12 12 152Gd 43 38 59 53 58 154Gd 20 14 16 13 16 155Gd 82 11 85 11 13 156Gd 14 08 12 08 10 157Gd 62 20 101 37 30 158Gd 14 11 12 09 12 160Gd 16 18 14 19 21 95Mo 39 40 22 45 23 99Tc 31 31 24 35 24

101Ru 30 31 20 38 22 103Rh 26 24 20 37 19 109Ag 19 21 15 15 15 133Cs 39 38 31 48 35

ここに示した値は測定機器の性能と分離や希釈による誤差を考慮したものである

JAEA-Research 2013-020

- 65 -

表 5-5 と表 5-6 にはZN2 及び ZN3 集合体の照射にかかわる原子炉の運転履歴を示す

表 5-5 ZN2 集合体の運転履歴

開始日 終了日 日数 運転(第 12 サイクル) 1996726 1997923 424

定検 1997923 19971031 38 運転(第 13 サイクル) 19971031 19981217 412

定検 19981217 1999312 85 運転(第 14 サイクル) 1999312 200059 424

表 5-6 ZN3 集合体の運転履歴

開始日 終了日 日数 運転(第 12 サイクル) 1996726 1997923 424

定検 1997923 19971031 38 運転(第 13 サイクル) 19971031 19981217 412

定検 19981217 1999312 85 運転(第 14 サイクル) 1999312 200059 424

定検 200059 2000615 37 運転(第 15 サイクル) 2000615 2001813 424

定検 2001813 2001119 88 運転(第 16 サイクル) 2001119 200317 424

JAEA-Research 2013-020

- 66 -

図 5-33 と図 5-34 にはZN2 集合体及び ZN3 集合体を上から見た断面図とそれぞれのサ

ンプルの取得位置を示したまた図 5-35 には各燃料棒でサンプルを取り出した軸方向の

高さを示した図 5-36及び図 5-37にはZN2及び ZN3集合体の炉内での装荷位置を示した

図 5-33 本試験でサンプルが取得された燃料棒の位置(ZN2 集合体)

(3 サイクル照射 平均燃焼度 356GWdt)

JAEA-Research 2013-020

- 67 -

図 5-34 本試験でサンプルが取得された燃料棒の位置(ZN3 集合体)

(5 サイクル照射 平均燃焼度 535 GWdt)

JAEA-Research 2013-020

- 68 -

図 5-35 本試験でサンプルが取得された位置(軸方向)

JAEA-Research 2013-020

- 69 -

図 5-36 ZN2 集合体のシャッフリング 1112)

(福島第 2 原子力発電所第 12 サイクルから第 14 サイクル)

JAEA-Research 2013-020

- 70 -

図 5-37 ZN3 集合体のシャッフリング 1112)

(福島第 2 原子力発電所第 12 サイクルから第 16 サイクル)

JAEA-Research 2013-020

- 71 -

6おわりに

JAEA が JNES からの受託事業として実施した「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生

成核種組成測定試験」において燃焼率評価で測定が必要な元素の 1 つである Nd について2

種類の手法で測定を行ったが結果に差異が生じたそのため確度の高い測定結果を取得するこ

とと生じた差異の原因究明を目的としたフォローアップ測定を実施した

本件で発生した Nd 定量値の差異の原因は3 章で述べたとおり(1) Nd 定量における化学操

作中に相互汚染等が発生した可能性があったこと(2) Nd を含む FP 核種の測定結果算出に使用

した溶解溶液中の U 原子数に不確定性があったことの 2 点により生じたものと推定される今

後同様の測定を実施する際に注意すべき点をまとめると以下のようになる

① 着目元素の定量を行う際同時期かつ同一試料で U 原子数を測定すること

② 試料の保管時には蒸発が無視できるだけの十分な量を確保した上で保管すること

③ 保管試料は定期的に重量を測定し自然蒸発の影響を把握すること

④ 分取希釈等の操作時には天秤による秤量を行いデータ管理を確実に行うこと

の 4 点である特にどのデータをどの時期に測定するかは全体の測定計画の検討で調整できる

ことであるため出来るだけ同一試料のデータを短期間にまとめて取得できるように配慮すべき

である

また作業環境からの天然元素の汚染等の影響の排除について近年の分析装置の高感度化に

伴い試料の取扱量が極めて少なくなっていることに注意すべきである取り扱う試料量が少なく

なれば被ばくや汚染の可能性を低減できる反面同時に取扱う試料間から生じる相互汚染使

用する試薬や器具及び作業を実施する環境下から混入する天然元素の影響等による汚染の可能性

が高くなるこれらの試料間の相互及び環境下等から生じる汚染はその原因が多岐に渡って考

えられることから作業全般に繊細な注意を払う必要があるあるいは被ばく量に注意を払い

つつ環境下等から生じる天然元素の汚染の影響が出ない程度に取り扱う量を増加させる等の検

討も必要となるだろうこのためにもさらに確度の高いデータの取得を目指し同様の測定を

繰り返し行うことで測定経験を得ることが必要である

本件で発生した Nd 定量値の差異について今後同様の事象を繰り返さないためには上記対応

を必要とするしたがって分析作業の実施の際には事前に作業者間で分析方法及び手順につ

いて十分に検討を行い綿密な計画を立てそれらを確実に遂行していくことの重要性を再認識

する必要がある

JAEA-Research 2013-020

- 72 -

謝 辞

JNES からの受託事業として実施した「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組

成測定試験」においてはJNES の山本徹氏には当該事業の立ち上げから実施及び本フォローア

ップ測定の実施に至るまで多大なご指導とご支援を頂きましたJNES の安藤良平氏及び鈴木

求氏には事業の遂行だけではなく取得データの解析結果に関するご指導をいただきました

深く感謝申し上げます安全研究センター サイクル安全研究グループの外池幸太郎研究主幹には

JNES からの受託事業立ち上げに際して事業の主担当者としてご尽力いただきましたまた同

グループの戸塚真義氏と原科研福島技術開発特別チーム 臨界管理技術開発グループの蒲原佳子

女史には本レポートに掲載するデータの整理を旧ホット試験施設管理部 ホット材料試験課の宮

田精一氏並びに原科研福島技術開発特別チーム 臨界管理技術開発グループの佐藤真人氏には試

料の再調製を行っていただきました原子力基礎工学研究部門 分析化学研究グループの河野信昭

氏並びに鈴木大輔氏には試料分離法について貴重なご助言をいただきましたここに記してお礼

申し上げます

参考文献

1) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 20 年度報告書

2) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 21 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000016661pdf)

3) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 22 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000118961pdf)

4) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 23 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000123740pdf)

5) SUsuda NKohnoldquoAnion-Exchange Separation of Nd and the Transplutonium Elements

in Spent Nuclear Fuels for Burn-up DeterminationrdquoSeparation Sci Technol 23(10amp11)

pp1119-1131 (1988)

6) GUchiyama et alldquoDevelopment of quantitative analytical method of U Pu and fission

products in spent fuel by combined-chromatographic-mass-spectrometric-isotopic-dilution

technologyrdquoEuropean Nuclear Conference 2012 (ENC 2012) December 2012 Manchester

United Kingdom

7) ISO11483 ldquoPreparation of plutonium sources and determination of 238Pu239Pu isotope

ratio by alpha spectrometry rdquo ISO Geneva(1994)

8) K Shibata O Iwamoto T Nakagawa N Iwamoto A Ichihara S Kunieda S Chiba K

JAEA-Research 2013-020

- 73 -

Furutaka N Otuka T Ohsawa T Murata H Matsunobu A Zukeran S Kamada and J

Katakura ldquoJENDL-40 A New Library for Nuclear Science and Engineeringrdquo Journal of

Nuclear Science and Technology 48 1 (2011)

9) K Okumura T Mori M Nakagawa K Kaneko ldquoValidation of a Continuous-Energy Monte

Carlo Burn-up Code MVP-BURN and Its Application to Analysis of Post Irradiation

Experimentrdquo Journal of Nuclear Science and Technology 37(2)pp128-138(2000)

10) 須山賢也望月弘樹高田友幸龍福進奥野浩村崎穣大久保清志「連続エネルギモン

テカルロコード MVP 及び MCNP を使用する統合化燃焼計算コードシステム -

SWAT31」 JAEA-DataCode 2009-002 日本原子力研究開発機構 (2009)

11) 「平成 18 年度全 MOX 炉心核設計手法信頼性実証試験成果報告書」07 基炉報-0001 原子力安

全基盤機構 (2007)

12) 「平成 18 年度高燃焼度 9x9 型燃料信頼性実証試験成果報告書」07 基炉報-0002 原子力安全

基盤機構 (2007)

JAEA-Research 2013-020

- 74 -

付録

測定データ集

JAEA-Research 2013-020

- 75 -

A 混合スパイク試料の値付け

表 A-1 各標準濃度一覧

標準試料 濃度 誤差()

U 濃度標準 26820 microgg 005 Pu 濃度標準 83506 ngg 005 Nd 濃度標準 13495 ngg 007

各標準の純度及び秤量誤差から算出した

表 A-2 混合スパイクと各濃度標準の混合データ

試料名 分取量(g)

混合スパイク 11452 U 濃度標準 10968 Pu 濃度標準 10723 Nd 濃度標準 10324

表 A-3 各濃度標準の同位体組成

U 濃度標準 Pu 濃度標準 Nd 濃度標準 同位体組成

(原子百分率) 誤差() 同位体組成

(原子百分率) 誤差()同位体組成

(原子百分率) 誤差() 234U 00054 362 238Pu 00030 215 142Nd 27119 0007 235U 07205 003 239Pu 974234 0001 143Nd 12174 0009 238U 992741 00003 240Pu 25607 0003 144Nd 23789 0014 241Pu 00100 191 145Nd 8295 0020 242Pu 00028 185 146Nd 17202 0026 148Nd 5767 0038 150Nd 5653 0049 各誤差は質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な誤差伝播の

計算により算出した

表 A-4 混合スパイク中 238Pu の放射能測定結果

放射能比(238Pu242Pu) 012692

表 A-5 混合スパイクに各濃度標準を添加した試料の同位体比測定結果

試料名 測定値 233U238U 0075767 (原子数比) plusmn 0000064

242Pu239Pu 0065232 (原子数比) plusmn 0000004

150Nd142Nd 075200 (原子数比) plusmn 000028

JAEA-Research 2013-020

- 76 -

原子数の算出には次の式を用いた

Rms times Sps - Spm 原子数 =

Abm - Rms times Abs

Rms 濃度標準添加後の 238U233U239Pu242Pu150Nd142Nd 原子数比

Sps 添加した各濃度標準中同位体の量(原子数)233U242Pu142Nd 量

Spm 添加した各濃度標準中同位体の量(原子数)238U239Pu150Nd 量

Abm 混合スパイク中の同位体の比238UU239PuPu150NdNd

Abs 混合スパイク中の同位体の比233UU242PuPu142NdNd

表 A-6 原子数算出に使用したデータ

元素 Rms Sps Spm Abm Abs

U 1319833 0 7388E+16 00086391 09826830 Pu 0065232 219735E+15 63943E+10 0998653 00002917 Nd 0752004 15774E+14 32882E+13 09077548 00201111

JAEA-Research 2013-020

- 77 -

B 燃料溶解溶液試料の測定データ

表 B-1 燃料溶解溶液の分取希釈データ

一次希釈 二次希釈 試料名

分取 希釈 分取 希釈 希釈倍率

2F1ZN2c2 10814 584007 05658 112594 10747

2F1ZN2c3 11753 583867 05676 112728 9866

2F1ZN3c2 11739 576345 05696 111741 9631

2F1ZN3c3 11685 585754 05686 111584 9837

2F1ZN3a9 11636 581027 05686 112304 9862

表 B-2試料中 238Pu の放射能測定結果

試料名 放射能比 238Pu(239Pu+240Pu)

2F1ZN2c2 24520 2F1ZN2c3 33482 2F1ZN3c2 59239 2F1ZN3c3 81127 2F1ZN3a9 63257

表 B-3 α線スペクトロメトリーを併用した Pu の同位体組成測定結果 (単位原子百分率)

試料名 239Pu 240Pu 241Pu 242Pu 238Pu

2F1ZN2c2 62731 25047 7050 3792 138 2F1ZN2c3 62634 24507 7143 3855 186 2F1ZN3c2 42290 32030 8898 13333 345 2F1ZN3c3 41498 31898 8770 13147 468 2F1ZN3a9 36971 30207 8136 21280 341

JAEA-Research 2013-020

- 78 -

表 B-4 燃料溶解溶液中の UPu 及び Nd の同位体組成分析結果 (単位原子百分率)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 234U 001789 00329 00141 00246 00077

plusmn 000007 00001 00002 00002 00002 235U 11220 17429 02320 03689 00219

plusmn 00008 00005 00003 00003 00002 236U 03805 062693 04799 07900 02916

plusmn 00004 000002 00001 00002 00001 238U 984796 975973 992741 988164 996787

plusmn 00008 00005 00004 00004 00003 238Pu 1381 186 345 468 341

plusmn 0008 001 002 003 002 239Pu 627305 62634 42290 41498 369711

plusmn 00008 0001 0003 0005 00007 240Pu 25047 245073 32030 31898 302074

plusmn 0001 00008 0004 0007 00006 241Pu 70503 7143 8898 877 8136

plusmn 00005 0001 0004 001 0002 242Pu 37915 38550 13333 13147 212796

plusmn 00007 00007 0004 0003 00008 142Nd 1639 0623 11173 1088 1655

plusmn 0003 0003 00003 0001 0002 143Nd 21002 21210 135747 132774 88781

plusmn 0005 0002 00008 00008 00005 144Nd 30748 31879 37724 38747 41187

plusmn 0004 0002 0001 0002 0002 145Nd 16540 16760 15007 14895 136618

plusmn 0004 0002 0001 0001 00009 146Nd 16799 16789 18682 18740 20038

plusmn 0008 0003 0002 0003 0002 148Nd 8868 8730 9211 8933 9522

plusmn 0007 0003 0002 0002 0002 150Nd 4404 4010 4684 4320 5059

plusmn 0005 0002 0001 0001 0001 238Pu については238U による影響を考慮しα線測定の結果を用いた 238Pu のplusmnはα線測定誤差を 05質量分析法による同位体比測定誤差を

01とし統計的な誤差伝播の計算により算出した Pu の同位体組成は表 B-3 の結果に 241Pu 及び 242Pu を加え百分率したも

のである 各plusmnは質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な

誤差伝播の計算により算出した

JAEA-Research 2013-020

- 79 -

原子数の算出には次の式を用いた

Rms times Sps - Spm

原子数 = Abm - Rms times Abs

Rms スパイク添加後の 238U233U239Pu242Pu148Nd150Nd 原子数比

Sps 添加した濃縮同位体の量(原子数)233U242Pu150Nd 量

Spm 添加した濃縮同位体の量(原子数)238U239Pu148Nd 量

Abm 試料中の同位体の比238UU239PuPu148NdNd

Abs 試料中の同位体の比233UU242PuPu150NdNd

表 B-6 添加したスパイク中の UPu 及び Nd の原子数 (単位原子数)

試料名 U 233U Sps 238U Spm

2F1ZN2c2 57221E+15 56230E+15 49433E+13 2F1ZN2c3 57146E+15 56156E+15 49369E+13 2F1ZN3c2 57201E+15 56210E+15 49416E+13 2F1ZN3c3 57216E+15 56225E+15 49429E+13 2F1ZN3a9 57325E+15 56332E+15 49523E+13

試料名 Pu 242Pu Sps 239Pu Spm

2F1ZN2c2 14402E+14 14382E+14 42006E+10 2F1ZN2c3 14383E+14 14364E+14 41952E+10 2F1ZN3c2 14397E+14 14377E+14 41992E+10 2F1ZN3c3 14401E+14 14381E+14 42003E+10 2F1ZN3a9 14428E+14 14409E+14 42083E+10

試料名 Nd 150Nd Sps 148Nd Spm

2F1ZN2c2 96421E+13 87527E+13 11428E+12 2F1ZN2c3 96295E+13 87412E+13 11413E+12 2F1ZN3c2 96388E+13 87496E+13 11424E+12 2F1ZN3c3 96413E+13 87519E+13 11427E+12 2F1ZN3a9 96597E+13 87687E+13 11449E+12

57221times1015を示す

表 B-5 二次希釈試料分取量とスパイク添加量 試料名 試料分取量(g) 添加量(g)

2F1ZN2c2 11070 11496 2F1ZN2c3 11060 11481 2F1ZN3c2 11069 11492 2F1ZN3c3 11071 11495 2F1ZN3a9 11068 11517

JAEA-Research 2013-020

- 80 -

表 B-7 二次希釈試料の UPu 及び Nd 同位体組成(測定値) (単位原子数比)

試料名 233UU Abs 238UU Abm

2F1ZN2c2 0 09848 2F1ZN2c3 0 09760 2F1ZN3c2 0 09927 2F1ZN3c3 0 09882 2F1ZN3a9 0 09968

試料名 242PuPu Abs 239PuPu Abm

2F1ZN2c2 00379 06273 2F1ZN2c3 00386 06263 2F1ZN3c2 01333 04229 2F1ZN3c3 01315 04150 2F1ZN3a9 02128 03697

試料名 150NdNd Abs 148NdNd Abm

2F1ZN2c2 00440 00887 2F1ZN2c3 00401 00873 2F1ZN3c2 00468 00921 2F1ZN3c3 00432 00893 2F1ZN3a9 00506 00952

表 B-8 混合スパイク添加後の二次希釈試料の同位体比測定結果 (単位原子数比)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 233U238U 0410984 031750 034736 0383628 0264855

plusmn 0000042 000010 000010 0000094 0000048 242Pu239Pu 182016 1364439 218793 236969 222127

plusmn 000011 0000042 000021 000020 000017 148Nd150Nd 0089986 0149877 0186518 0211642 0266697

plusmn 0000017 0000033 0000034 0000024 0000058

各plusmnは質量分析法による同位体比測定結果(3 回繰り返し測定)の標準偏差を示す

JAEA-Research 2013-020

- 81 -

表 B-9 二次希釈試料の UPu 及び Nd 原子数の算出結果 U

試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 243319 13843E+16 0101 2F1ZN2c3 314965 18072E+16 0105 2F1ZN3c2 287884 16251E+16 0104 2F1ZN3c3 260669 14782E+16 0103 2F1ZN3a9 377565 21288E+16 0102

Pu 試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 054940 13022E+14 0060 2F1ZN2c3 073290 17594E+14 0060 2F1ZN3c2 045705 18143E+14 0062 2F1ZN3c3 042200 16870E+14 0062 2F1ZN3a9 045019 23666E+14 0061

Nd 試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 008999 79480E+13 0125 2F1ZN2c3 014988 14713E+14 0103 2F1ZN3c2 018652 18203E+14 0096 2F1ZN3c3 021164 21674E+14 0096 2F1ZN3a9 026670 27214E+14 0096

13843times1016を示す

表 B-10 二次希釈試料のウラン濃度

試料名 二次希釈試料 分取量(g) 1

分取試料中の U 原子数2

二次希釈試料の

U 濃度 (原子数g 溶液)

2F1ZN2c2 11070 13843E+16 1250E+16 2F1ZN2c3 11060 18072E+16 1634E+16 2F1ZN3c2 11069 16251E+16 1468E+16 2F1ZN3c3 11071 14782E+16 1335E+16 2F1ZN3a9 11068 21288E+16 1923E+16

1表 B-5 参照 2表 B-9 参照 13843times1016を示す

This is a blank page

国際単位系(SI)

乗数  接頭語 記号 乗数  接頭語 記号

1024 ヨ タ Y 10-1 デ シ d1021 ゼ タ Z 10-2 セ ン チ c1018 エ ク サ E 10-3 ミ リ m1015 ペ タ P 10-6 マイクロ micro1012 テ ラ T 10-9 ナ ノ n109 ギ ガ G 10-12 ピ コ p106 メ ガ M 10-15 フェムト f103 キ ロ k 10-18 ア ト a102 ヘ ク ト h 10-21 ゼ プ ト z101 デ カ da 10-24 ヨ ク ト y

表5SI 接頭語

名称 記号 SI 単位による値

分 min 1 min=60s時 h 1h =60 min=3600 s日 d 1 d=24 h=86 400 s度 deg 1deg=(π180) rad分 rsquo 1rsquo=(160)deg=(π10800) rad秒 rdquo 1rdquo=(160)rsquo=(π648000) rad

ヘクタール ha 1ha=1hm2=104m2

リットル Ll 1L=11=1dm3=103cm3=10-3m3

トン t 1t=103 kg

表6SIに属さないがSIと併用される単位

名称 記号 SI 単位で表される数値

電 子 ボ ル ト eV 1eV=1602 176 53(14)times10-19Jダ ル ト ン Da 1Da=1660 538 86(28)times10-27kg統一原子質量単位 u 1u=1 Da天 文 単 位 ua 1ua=1495 978 706 91(6)times1011m

表7SIに属さないがSIと併用される単位でSI単位で表される数値が実験的に得られるもの

名称 記号 SI 単位で表される数値

キ ュ リ ー Ci 1 Ci=37times1010Bqレ ン ト ゲ ン R 1 R = 258times10-4Ckgラ ド rad 1 rad=1cGy=10-2Gyレ ム rem 1 rem=1 cSv=10-2Svガ ン マ γ 1γ=1 nT=10-9Tフ ェ ル ミ 1フェルミ=1 fm=10-15mメートル系カラット 1メートル系カラット = 200 mg = 2times10-4kgト ル Torr 1 Torr = (101 325760) Pa標 準 大 気 圧 atm 1 atm = 101 325 Pa

1cal=41858J(「15」カロリー)41868J(「IT」カロリー)4184J(「熱化学」カロリー)

ミ ク ロ ン micro 1 micro =1microm=10-6m

表10SIに属さないその他の単位の例

カ ロ リ ー cal

(a)SI接頭語は固有の名称と記号を持つ組立単位と組み合わせても使用できるしかし接頭語を付した単位はもはや コヒーレントではない(b)ラジアンとステラジアンは数字の1に対する単位の特別な名称で量についての情報をつたえるために使われる

 実際には使用する時には記号rad及びsrが用いられるが習慣として組立単位としての記号である数字の1は明 示されない(c)測光学ではステラジアンという名称と記号srを単位の表し方の中にそのまま維持している

(d)ヘルツは周期現象についてのみベクレルは放射性核種の統計的過程についてのみ使用される

(e)セルシウス度はケルビンの特別な名称でセルシウス温度を表すために使用されるセルシウス度とケルビンの

  単位の大きさは同一であるしたがって温度差や温度間隔を表す数値はどちらの単位で表しても同じである

(f)放射性核種の放射能(activity referred to a radionuclide)はしばしば誤った用語でrdquoradioactivityrdquoと記される

(g)単位シーベルト(PV200270205)についてはCIPM勧告2(CI-2002)を参照

(a)量濃度(amount concentration)は臨床化学の分野では物質濃度

  (substance concentration)ともよばれる(b)これらは無次元量あるいは次元1をもつ量であるがそのこと   を表す単位記号である数字の1は通常は表記しない

名称 記号SI 基本単位による

表し方

秒ルカスパ度粘 Pa s m-1 kg s-1

力 の モ ー メ ン ト ニュートンメートル N m m2 kg s-2

表 面 張 力 ニュートン毎メートル Nm kg s-2

角 速 度 ラジアン毎秒 rads m m-1 s-1=s-1

角 加 速 度 ラジアン毎秒毎秒 rads2 m m-1 s-2=s-2

熱 流 密 度 放 射 照 度 ワット毎平方メートル Wm2 kg s-3

熱 容 量 エ ン ト ロ ピ ー ジュール毎ケルビン JK m2 kg s-2 K-1

比熱容量比エントロピー ジュール毎キログラム毎ケルビン J(kg K) m2 s-2 K-1

比 エ ネ ル ギ ー ジュール毎キログラム Jkg m2 s-2

熱 伝 導 率 ワット毎メートル毎ケルビン W(m K) m kg s-3 K-1

体 積 エ ネ ル ギ ー ジュール毎立方メートル Jm3 m-1 kg s-2

電 界 の 強 さ ボルト毎メートル Vm m kg s-3 A-1

電 荷 密 度 クーロン毎立方メートル Cm3 m-3 sA表 面 電 荷 クーロン毎平方メートル Cm2 m-2 sA電 束 密 度 電 気 変 位 クーロン毎平方メートル Cm2 m-2 sA誘 電 率 ファラド毎メートル Fm m-3 kg-1 s4 A2

透 磁 率 ヘンリー毎メートル Hm m kg s-2 A-2

モ ル エ ネ ル ギ ー ジュール毎モル Jmol m2 kg s-2 mol-1

モルエントロピー モル熱容量ジュール毎モル毎ケルビン J(mol K) m2 kg s-2 K-1 mol-1

照射線量(X線及びγ線) クーロン毎キログラム Ckg kg-1 sA吸 収 線 量 率 グレイ毎秒 Gys m2 s-3

放 射 強 度 ワット毎ステラジアン Wsr m4 m-2 kg s-3=m2 kg s-3

放 射 輝 度 ワット毎平方メートル毎ステラジアン W(m2 sr) m2 m-2 kg s-3=kg s-3

酵 素 活 性 濃 度 カタール毎立方メートル katm3 m-3 s-1 mol

表4単位の中に固有の名称と記号を含むSI組立単位の例

組立量SI 組立単位

名称 記号

面 積 平方メートル m2

体 積 立法メートル m3

速 さ 速 度 メートル毎秒 ms加 速 度 メートル毎秒毎秒 ms2

波 数 毎メートル m-1

密 度 質 量 密 度 キログラム毎立方メートル kgm3

面 積 密 度 キログラム毎平方メートル kgm2

比 体 積 立方メートル毎キログラム m3kg電 流 密 度 アンペア毎平方メートル Am2

磁 界 の 強 さ アンペア毎メートル Am量 濃 度 (a) 濃 度 モル毎立方メートル molm3

質 量 濃 度 キログラム毎立法メートル kgm3

輝 度 カンデラ毎平方メートル cdm2

屈 折 率 (b) (数字の) 1 1比 透 磁 率 (b) (数字の) 1 1

組立量SI 基本単位

表2基本単位を用いて表されるSI組立単位の例

名称 記号他のSI単位による

表し方SI基本単位による

表し方平 面 角 ラジアン(b) rad 1(b) mm立 体 角 ステラジアン(b) sr(c) 1(b) m2m2

周 波 数 ヘルツ(d) Hz s-1

ントーュニ力 N m kg s-2

圧 力 応 力 パスカル Pa Nm2 m-1 kg s-2

エ ネ ル ギ ー 仕 事 熱 量 ジュール J N m m2 kg s-2

仕 事 率 工 率 放 射 束 ワット W Js m2 kg s-3

電 荷 電 気 量 クーロン A sC電 位 差 ( 電 圧 ) 起 電 力 ボルト V WA m2 kg s-3 A-1

静 電 容 量 ファラド F CV m-2 kg-1 s4 A2

電 気 抵 抗 オーム Ω VA m2 kg s-3 A-2

コ ン ダ ク タ ン ス ジーメンス S AV m-2 kg-1 s3 A2

バーエウ束磁 Wb Vs m2 kg s-2 A-1

磁 束 密 度 テスラ T Wbm2 kg s-2 A-1

イ ン ダ ク タ ン ス ヘンリー H WbA m2 kg s-2 A-2

セ ル シ ウ ス 温 度 セルシウス度(e) Kンメール束光 lm cd sr(c) cd

スクル度照 lx lmm2 m-2 cd放射性核種の放射能( f ) ベクレル(d) Bq s-1

吸収線量 比エネルギー分与カーマ

グレイ Gy Jkg m2 s-2

線量当量 周辺線量当量 方向

性線量当量 個人線量当量シーベルト(g) Sv Jkg m2 s-2

酸 素 活 性 カタール kat s-1 mol

表3固有の名称と記号で表されるSI組立単位SI 組立単位

組立量

名称 記号 SI 単位で表される数値

バ ー ル bar 1bar=01MPa=100kPa=105Pa水銀柱ミリメートル mmHg 1mmHg=133322Paオングストローム Å 1Å=01nm=100pm=10-10m海 里 M 1M=1852mバ ー ン b 1b=100fm2=(10-12cm)2=10-28m2

ノ ッ ト kn 1kn=(18523600)msネ ー パ Npベ ル B

デ ジ ベ ル dB

表8SIに属さないがSIと併用されるその他の単位

SI単位との数値的な関係は    対数量の定義に依存

名称 記号

長 さ メ ー ト ル m質 量 キログラム kg時 間 秒 s電 流 ア ン ペ ア A熱力学温度 ケ ル ビ ン K物 質 量 モ ル mol光 度 カ ン デ ラ cd

基本量SI 基本単位

表1SI 基本単位

名称 記号 SI 単位で表される数値

エ ル グ erg 1 erg=10-7 Jダ イ ン dyn 1 dyn=10-5Nポ ア ズ P 1 P=1 dyn s cm-2=01Pa sス ト ー ク ス St 1 St =1cm2 s-1=10-4m2 s-1

ス チ ル ブ sb 1 sb =1cd cm-2=104cd m-2

フ ォ ト ph 1 ph=1cd sr cm-2 104lxガ ル Gal 1 Gal =1cm s-2=10-2ms-2

マ ク ス ウ ェ ル Mx 1 Mx = 1G cm2=10-8Wbガ ウ ス G 1 G =1Mx cm-2 =10-4Tエルステッド( c ) Oe 1 Oe  (1034π)A m-1

表9固有の名称をもつCGS組立単位

(c)3元系のCGS単位系とSIでは直接比較できないため等号「   」

   は対応関係を示すものである

(第8版2006年改訂)

この印刷物は再生紙を使用しています

Page 10: JAEA-Research 2013-020JAEA-Research 2013-020 - 1 - 1.はじめに 日本原子力研究開発機構(以下「JAEA」という。)は原子力安全基盤機構(以下「JNES」と

JAEA-Research 2013-020

- 6 -

23 測定結果における差異の発生と受託事業で推定したその原因

本事業の平成 23 年度報告書 4) においてNd 定量値の結果に従来法(陰イオン交換分離-TIMS

測定221 項参照)と現行法(抽出クロマトグラフィー-HR-ICP-MS 測定222 項参照)で

差異を生じたことが問題点として挙げられた差異は2F1ZN3c2 及び 2F1ZN3a9 試料で 2-3

2F1ZN3c3 試料で 8であったASTM 規格で定義された Nd-148 法の測定誤差が 3程度である

としても近年の詳細な燃焼率評価の結果を考えると2F1ZN3c2 及び 2F1ZN3a9 試料における

差異も若干大きく特に 2F1ZN3c3 試料の差異 8は有意であると考えた

従来法と現行法によって得られた測定値に差異が生じた原因はそれぞれの測定手法に内在す

る原因そのものによって生じるだけでなくその他実験に供する試料やデータの処理が原因と

なっている可能性もある当該事業の平成 23 年度に原因の検討及び再分析を実施しておりその

原因を以下のいずれかによるものと推定した

① 燃料溶解溶液の二次希釈試料から測定試料を調製する際の分取希釈秤量操作における液

撥ね等による試料ロス秤量値の読み取り間違い等

② 燃料溶解溶液の一次希釈試料から二次希釈試料の調製時の分取希釈秤量操作における液

撥ね等による試料ロス秤量値の読み取り間違い等

③ HR-ICP-MS の感度変化等による測定上のエラー

④ スパイク試料の Nd 表示値の誤り

上記の推定原因に対し平成 23 年度に再分析を実施したところ以下の結果を得た 4)① に

ついては二次希釈試料による Nd 再測定を実施した結果同様の結果が得られたため原因で

ないことがわかった③及び④については新たに Nd スパイク試料を調製し二次希釈試料を

TIMS により測定したところHR-ICP-MS と同様の結果が得られたため原因でないことが確

認されている

②については 二次希釈試料に対する U 濃度を測定し平成 21 年度に実施した従来法から算

出した U 濃度と比較したところ4~12の差異が生じた当該事業では各 FP 核種量は U 原

子数を分母として規格化しているすなわち平成 22 年度に報告した希土類元素の定量値は平成

21 年度に実施した従来法によって一次希釈試料に対して測定した溶液重量あたりの U 原子数に

二次希釈試料調製の際の希釈率を用いて U 濃度を算出しその値を使用して規格化しているそ

こで平成 22 年度に得られた現行法による Nd 定量結果について平成 23 年度に再測定した U 原

子数を使用して再評価したところ従来法との差異が 2F1ZN2c3 及び 2F1ZN3c2 で 7

2F1ZN2c22F1ZN3c3 及び 2F1ZN3a9 で 4となった

したがって差異の原因は②の一次希釈試料から二次希釈試料を調製する段階で液撥ね等の

JAEA-Research 2013-020

- 7 -

操作や表示値読み取りのミスがあったことではないかと考えられたしかし当該事業内ではこ

れ以上の原因を特定するまでには至らなかった

3フォローアップ測定

31 フォローアップ測定の目的

JAEA では東京電力福島第一原子力発電所事故に対応する技術開発の一つとして今後も継

続して燃焼燃料中の FP 核種測定に係る試験を行う計画であるNd の測定は燃焼率評価に必須の

項目であり信頼性の高い結果が求められるまた2 つの手法による測定結果の差に関する原

因の究明は今後の試験を行う上で重要であるこのため確度の高い測定結果を取得するととも

に測定結果の差異の原因を究明することを目的として受託事業で行った燃料溶解溶液全試料

を対象として燃焼率評価に必要な元素(UPu 及び Nd)の再分析を実施するフォローアップ測

定を実施することとした

32 従来法と現行法の差の原因に関する再検討

23 項において平成 23 年度に実施した受託事業における原因究明では二次希釈試料の調整

作業の段階で測定値に影響を与える要因のあったことが示唆されている今回のフォローアップ

測定を開始する前に従来法と現行法の間に差異が生じる原因を以下のように再度検討した

(1) 平成 21 年度に実施した従来法による UPu 及び Nd の測定では試料分取量が極めて少量

であったため(溶液重量で 003~006 g 程度)秤量値の誤差が溶液重量あたりの U 原子数定

量結果に影響を与えている可能性があることが考えられる燃焼率の評価においては 221 項

で述べたとおりUPuNd の混合スパイクを使用して U に対する Pu 及び 148Nd の原子個

数比を用いて算出されることから溶液重量あたりの U 原子数はその評価には関与しないし

かし本受託事業では現行法によって測定する各 FP 核種値の規格化に用いる U 原子数とし

て従来法によって測定した一次希釈試料の溶液重量あたりの U 原子数を希釈倍率で除した値

を使用したことから従来法で測定した U 原子数の値に不確定性が存在した場合現行法の

Nd 定量値に影響を与える

(2) 受託事業で行った測定の前にUPu 及び Nd の混合スパイクの校正を実施していなかった

前述したとおり燃焼率は試料中の UPu 及び 148Nd の原子個数比から算出されるこの原

子個数比はUPu 及び Nd の混合スパイクを用いた同位体希釈法により求められる混合ス

パイクを使用した場合溶液蒸発があったとしても原子個数比の関係は保たれるが信頼性の

高い燃焼率測定を実施するには混合スパイクの UPu 及び Nd の原子個数比を校正しそ

れらの値を確定しておく必要があったまた混合スパイクの校正を実施していなかったこと

JAEA-Research 2013-020

- 8 -

は上記(1)に記述したとおり現行法によって測定する各 FP 核種値の規格化に用いる U

原子数の値に不確定性が生じる原因の一つとなることが考えられるなお受託事業で使用し

た混合スパイクは平成 21 年度に実施した従来法で全量を消費したため2 つの手法による

測定結果の差異の発生が認められた後に当該混合スパイクの原子個数比を確認することはで

きなかった

(3) 平成 21 年度に実施した従来法において化学操作上のミスを生じた可能性がある本事業の

平成 22 年度報告書 3) で全ての試料において従来法と現行法による Nd の同位体組成測定結

果は良い一致を示していることが述べられている同位体組成が一致していながら定量値に

差異が生じる原因としては同位体希釈法によるスパイク添加試料の化学分離操作において

作業環境や試薬等に存在する天然 Nd による汚染や試料間の相互汚染等により起こりうると

考えたなお23 節に述べたとおり現行法に対して差異原因究明のための二次希釈試料

の再測定等を実施しており同様の差異を有する結果が得られていることから平成 21 年度

に実施した従来法において上述した化学操作上のミスが発生していると考えた

33 測定

331 測定条件の改善

23 節で記載したとおり2 つの手法による Nd 定量値の差異の原因として二次希釈試料の調

製段階での問題が測定値に影響を与える要因が示唆されたまた32 節で記載したとおり従来

法による溶液重量あたりの U 原子数値の影響に加え混合スパイクの校正未実施により発生した

可能性も新たに抽出したこれらは測定に使用した試料の健全性及び従来法による測定に問題

があった可能性を意味している差異の原因を排除し確度の高いデータを得るための対応を以

下に示すなお測定方法は22 節に示した各方法の特徴を考慮し実績の豊富な従来法を採用

した

(1) 使用するすべての試料について試料原液から再調製することとしUPu 及び Nd の測定

には全て新たに調製した二次希釈試料を使用した分取等の操作に使用する分析天秤は少

数点以下 4 桁まで表示可能なものを使用し秤量は全て 05g 以上とすることで分取等に係

る不確定性を排除することとした以下に使用した分析天秤を示すなお再調製試料等の

取扱いについては分取希釈の状況を撮影する作業環境を清浄化する試薬類は超高純度

レベルを使用するなど間違いや汚染等が生じないように細心の注意を払った

エーアンドディ GH-252 及び FR-300

メトラートレド AE200

(2) 測定を行う前にスパイクに係わる不確定性を排除するため混合スパイクの値付けを実施

JAEA-Research 2013-020

- 9 -

した詳細は 332 項に示すなお当該スパイクは本フォローアップ測定用に新規に入手

したものであり受託事業内で使用した混合スパイクとは異なる

(3) 再調製した二次希釈試料の測定により試料原液の U 濃度を算出することとした本フォロ

ーアップ測定の主目的は確定したデータを取得することであるため燃焼率評価に必要な元素

である UPu 及び Nd の各同位体組成及び原子個数比を求めるだけでよく試料原液の U 濃

度を求める必要はないしかし燃焼燃料の照射後試験では95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag 等

の難溶解性 FP 核種も測定対象でありこれらを他の FP 核種と同様に U を分母として規格化

するためには試料原液の U 濃度を求める必要があるここでは今後も照射後試験を継続し

て実施することを想定しホットセル内での重量測定の操作性の確認として位置付けて実施し

332 混合スパイク試料の値付け

定量に使用する混合スパイクは使用前に UPu 及び Nd の標準試料による濃度値付けを実施

し使用するスパイクに関係する値の不確定性を排除することとした図 3-1 に混合スパイク

試料値付けの作業フローを示す

燃焼率評価のための UPu 及び Nd 測定に使用する混合スパイクには233U242Pu 及び 150Nd

の各濃縮同位体を用いたこれに以下に示す UPu 及び Nd の濃度標準を用いた同位体希釈法

により濃度を値付けた

U 濃度標準高純度天然金属 U(旧日本原子力研究所製JAERI-U4)

Pu 濃度標準高純度金属 Pu(米国旧 National Bureau of Standards(NBS)製 949c)

Nd 濃度標準高純度 Nd(関東化学製 Nd2O3試薬(3N5))

上記濃度標準は超高純度硝酸(多摩化学工業製 TAMAPURE-AA100)及び超純水を用いて

溶解した溶解分取及び希釈操作においては全て重量測定を行い重量測定値から濃度を値付

けた混合スパイク試料は同位体希釈法による値付けを行うため同位体組成測定用と定量用

(UPu 及び Nd の各濃度標準添加試料)の 2 系統での分離操作を実施した化学分離は従来法

の陰イオン交換分離法により行いUPu 及び Nd を分離した後それぞれを TIMS によって測

定した(334 項に後述)U 濃度標準及び Nd 濃度標準については天然組成であり同位体組成

測定の必要はないがコンタミ等の影響がないことを確認するため同位体組成測定を実施した

また238Pu に干渉する 238U の影響を補正するため混合スパイク試料の Pu 組成測定用試料は

アルファ放射能測定を行った(335 項に後述)さらにPu 濃度標準については組成測定日を

基準として Pu 純度保証日への崩壊補正を行い測定日における Pu 純度補正を実施した

混合スパイク試料の値付け結果を表 3-1 に示す

JAEA-Research 2013-020

- 10 -

図 3-1 混合スパイク試料の値付けの作業フロー

表 3-1 混合スパイク試料中の UPu 及び Nd の同位体組成及び濃度

U Pu Nd 2012625 現在の値 2012628 現在の値 2012712 現在の値

同位体組成 (原子百分率) 誤差()

同位体組成 (原子百分率) 誤差()

同位体組成 (原子百分率) 誤差()

233 982683 00006 238 00030 30 142 20111 030 234 08466 003 239 00292 066 143 12064 004 235 00209 134 240 00892 025 144 19671 009 236 lt0001 - 241 00134 337 145 10494 005 238 08639 004 242 998653 0001 146 18052 005 148 11852 014 150 907755 001

濃度 濃度 濃度 192660 ngg 010 5036 ngg 006 2081 ngg 009 238Pu については238U による影響を考慮しα線測定の結果を用いた誤差はα線測定の計

数誤差を 3とし質量分析法による同位体比測定誤差を統計的な誤差伝播の計算により算出した

各同位体組成の誤差は質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な誤差

伝播の計算により算出した 各濃度の誤差は同位体希釈法の算出式に基づき統計的な誤差伝播の計算により算出した

各plusmnは質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な誤差伝播の計算によ

り算出した

混合スパイク試料

U 濃度標準

Pu 濃度標準

Nd 濃度標準

UPu 及び Nd 同位体組成測定

(Pu についてはアルファ放射能測定を併用)

UPu 及び Nd 同位体比測定

(U233238Pu242239Nd142150)

混合スパイク試料中 UPu 及び Nd 濃度の算出

Pu 濃度標準

同位体 組成測定

陰イオン交換分離法による化学分離

U 濃度標準

Nd 濃度標準

同位体 組成測定

JAEA-Research 2013-020

- 11 -

333 分析操作

二次希釈試料からUPu 及び Nd 同位体組成測定用と同位体希釈法による定量用試料を分取

した定量用試料には 332 項で値付けた混合スパイク試料を添加したその後図 2-1 の分離ス

キームに従い同位体組成測定用及び定量用試料中の UPu 及び Nd を化学分離した各分離液

を蒸発乾固後再溶解しTIMS による測定を行ったまた分離した Pu 同位体組成用試料の一

部を分取し238Pu に干渉する 238U の影響を補正するためのアルファ放射能測定を実施した図

3-2 に分析操作のフローを示す

図 3-2 分析操作フロー

334 TIMS 測定

同位体組成測定にはフィニガンマット社製の TIMS である MAT262 を用いた本装置は

イオン検出器に 7 つのファラデーカップを備え最大 13 試料を組み込むことができる

333 項で分離した UPu 及び Nd の乾固物を約 1M 硝酸で溶解した溶解濃度は燃料の溶

解及び分取希釈データから各元素のおおよその含有量を推定し約 100ngUmicroL30ngPumicroL

及び 5ngNdmicroL となるよう調整した各溶解液 1microL をマイクロピペットで TIMS 用試料フィラメ

ントに塗布し電流を通して酸化物として固着させたのち装置内部の所定の箇所に設置し真

空排気等を行った試料を測定する前には試料と同時に設置した校正用試料を用いて装置の質

量校正やファラデーカップ位置の調整等を実施した

試料の同位体組成測定は全てトータルエバポレーション法で行ったトータルエバポレーショ

ン法は試料に塗布した試料を完全に蒸発させその過程において発生するイオン全てを検出す

二次希釈試料

混合スパイク試料

陰イオン交換分離

UPu 及び Nd 同位体組成測定

(Pu についてはアルファ放射能測定を併用)

UPu 及び Nd 同位体比 測定

(U233238Pu242239Nd148150)

分析結果(原子数Total-U)

JAEA-Research 2013-020

- 12 -

る方法であり質量差別効果に伴うバイアスの補正を必要としない利点がある測定は同一の

試料から 3 回の繰り返し測定を行いその平均値を測定値とした各同位体組成結果に付随する

誤差は各同位体比の繰り返し測定による標準偏差を誤差伝播して算出したまた同位体希釈

法による定量結果に付随する誤差は同位体希釈法の算出式に基づき上記同位体組成結果の誤

差混合スパイク試料の誤差等を伝播して算出した

335 アルファ放射能測定

アルファ放射能測定用試料は従来法の陰イオン交換法により分離した Pu 溶液の一部を分取

し238Pu として一試料あたり 10~100Bq 程度に希釈調整したのち各試料を 25mmφタンタ

ル板に焼き付け調製した上でその試料に対してアルファ線スペクトロメータ(EGG ORTEC

モデル 676A)にて238Pu 放射能と 239Pu 及び 240Pu 放射能の和に対する比を測定した

238Pu は同位体組成としては少量であるが半減期が短いためアルファ線スペクトルを測定す

ると大きなピークが得られる得られた 238Pu のピークは239Pu 及び 240Pu のピーク領域に影響

を与えるため文献 7) に従いテーリング補正を実施している求めた放射能比にTIMS による

同位体組成測定結果を併用し238Pu 同位体比を算出した

アルファ放射能測定における測定誤差は同法による繰り返し測定誤差 02以下及び試料調製

誤差 035以下を伝播して 05以下と算出した

34 測定結果

全 U 原子数に対する原子個数比で表される結果一覧を表 3-2 に示す各同位体の測定誤差は

その存在量(割合)に依存するこれは存在量が多い同位体は TIMS で測定した時の検出信号

が大きいために計数誤差が小さくなり存在量が少ない同位体は検出信号が小さいために計数誤

差が大きくなることによるフォローアップ測定においてはU では同位体存在度が<005

では誤差<plusmn3同位体存在度が 005~2では<plusmn03同位体存在度が 2以上では<plusmn02

であったPu では全ての同位体の存在度が>1であり238Pu 以外の各同位体の誤差は

<plusmn03であった238Pu はアルファ放射能測定と TIMS を併用した結果<plusmn06と評価

したNd では142Nd で誤差<plusmn06その他の同位体で<plusmn03であったこれは2F1ZN2c2

の 142Nd を除き平成 21 年度の測定結果とほぼ同等であった

JAEA-Research 2013-020

- 13 -

表 3-2 使用済燃料の分析結果 (単位原子数Total-U)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 誤差() 234U 1789E-04 3293E-04 1407E-04 2460E-04 7718E-05 <22 235U 1122E-02 1743E-02 2320E-03 3689E-03 2193E-04 <091 236U 3805E-03 6269E-03 4799E-03 7900E-03 2916E-03 <023 238U 9848E-01 9760E-01 9927E-01 9882E-01 9968E-01 <012

U-Total 1000E+00 1000E+00 1000E+00 1000E+00 1000E+00 <012

238Pu 1299E-04 1811E-04 3850E-04 5346E-04 3786E-04 <052 239Pu 5902E-03 6098E-03 4722E-03 4736E-03 4110E-03 <013 240Pu 2357E-03 2386E-03 3576E-03 3640E-03 3358E-03 <013 241Pu 6634E-04 6955E-04 9935E-04 1001E-03 9045E-04 <024 242Pu 3567E-04 3753E-04 1489E-03 1500E-03 2366E-03 <013

Pu-Total 9409E-03 9736E-03 1116E-02 1141E-02 1112E-02 <013

142Nd 9414E-05 5069E-05 1251E-04 1596E-04 2115E-04 <053 143Nd 1206E-03 1727E-03 1521E-03 1947E-03 1135E-03 <018 144Nd 1766E-03 2595E-03 4226E-03 5681E-03 5265E-03 <018 145Nd 9499E-04 1364E-03 1681E-03 2184E-03 1746E-03 <018 146Nd 9647E-04 1367E-03 2093E-03 2748E-03 2562E-03 <018 148Nd 5093E-04 7107E-04 1032E-03 1310E-03 1217E-03 <018 150Nd 2529E-04 3265E-04 5246E-04 6334E-04 6467E-04 <027

Nd-Total 5743E-03 8141E-03 1120E-02 1466E-02 1278E-02 <018

Pu 分離日 201275 201275 201275 201275 201275 - Pu 測定日 2012718 2012720 2012720 2012723 2012720 - 分析値は測定日の値であり冷却期間及び運転履歴に基づいた炉内崩壊の補正等は実施していない

1789times10-4を示す 他の表でも同様に記載 238Pu については238U による影響を考慮しα線測定の結果を用いた

JAEA-Research 2013-020

- 14 -

35 考察

Pu の定量値について本フォローアップ測定結果と平成 21 年度定量値との比較を表 3-3 に示

すまた表 3-4 に Nd 定量値の本フォローアップ測定結果と平成 21 年度及び平成 23 年度の測

定値との比較を示す表 3-5 は試料原液の U 濃度の測定値を示す表 3-6 には参考として平成

21 年度の従来法による UPu 及び Nd 等の測定結果(平成 21 年度報告書 2) p40表 4-4 掲載)

を記載するなお表 3-3 及び表 3-4 の平成 21 年度定量値(B)及び(D)は平成 21 年度に一次

希釈試料を対象にして従来法により測定した値(平成 21 年度報告書 2) p40表 4-4 掲載Pu total

及び Nd total)であるまた表 3-4 の平成 23 年度定量値(E)は平成 23 年度に二次希釈試

料を対象にして TIMS により U の定量を行った結果で平成 22 年度に現行法で測定した Nd 定

量値を規格化した値(平成 23 年度報告書 4) p25表 4-3 掲載D 欄)表 3-5 の平成 23 年度定量

値(G)は2 つの手法による Nd 定量値の差異の原因検討の一環として平成 23 年度に新たに

一次希釈試料から調製した二次希釈試料中の U 濃度を再測定し原液濃度に換算した値(平成 23

年度報告書 4) p27表 4-5 掲載下段)である

表 3-3 Pu 再測定結果と平成 21 年度定量値との比較

(単位原子数Total-U)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9再測定結果(A) 9409E-03 9736E-03 1116E-02 1141E-02 1112E-02平成 21 年度定量値(B)$ 9374E-03 9707E-03 1117E-02 1145E-02 1109E-02(A)(B) 100 100 100 100 100 9409times10-3を示す $ 従来法と TIMS によって求めリファレンス値として扱われている値

表 3-4 Nd 再測定結果と平成 21 年度及び平成 23 年度定量値との比較

(単位原子数Total-U)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9

再測定結果(C) 5743E-03 8141E-03 1120E-02 1466E-02 1278E-02平成 21 年度定量値(D)$ 5727E-03 8381E-03 1168E-02 1472E-02 1286E-02(C)(D) 100 097 096 100 099 平成 23 年度定量値(E) 549E-03 783E-03 109E-02 142E-02 124E-02 (E)(D) 096 093 093 096 096 (E)(C) 096 096 097 097 097 5743times10-3を示す $ 従来法と TIMS によって求めリファレンス値として扱われている値 平成 23 年度の Nd 定量値(平成 22 年度に現行法で測定し規格化に使用した U 濃度は平成

23 年度に TIMS により二次希釈試料の再測定で求めた結果を使用)

JAEA-Research 2013-020

- 15 -

表 3-5 試料原液のウラン濃度

再測定結果

試料名 試料希釈率

二次希釈試料

濃度 原子数g 溶液

試料原液濃度

(F) 原子数g 溶液

誤差

()

平成 23 年度

定量値

(G) (G)(F)

2F1ZN2c2 10747 1250E+16 1344E+19 011 1411E+19 105 2F1ZN2c3 9866 1634E+16 1612E+19 011 1648E+19 102 2F1ZN3c2 9631 1468E+16 1414E+19 011 1614E+19 114 2F1ZN3c3 9837 1335E+16 1313E+19 011 1357E+19 103 2F1ZN3a9 9862 1923E+16 1897E+19 011 1953E+19 103

1250times1016を示す

JAEA-Research 2013-020

- 16 -

表 3-6 平成 21 年度の従来法による UPu 及び Nd 等の測定結果

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 誤差()

燃焼率1(FIMA) 296 416 599 721 676

燃焼度2(GWdt) 284 399 575 692 649

U-234 170E-04 323E-04 128E-04 234E-04 687E-05 <14U-235 1123E-02 1742E-02 2240E-03 3687E-03 2300E-04 <03

4

U-236 3799E-03 6260E-03 4807E-03 7889E-03 2917E-03 <02U-238 9848E-01 9760E-01 9928E-01 9882E-01 9968E-01 <02U total 1000E+00 1000E+00 1000E+00 1000E+00 1000E+00

Pu-2383 1291E-04 1857E-04 4045E-04 5756E-04 4002E-04 <05

Pu-239 5827E-03 6021E-03 4666E-03 4684E-03 4064E-03 <02Pu-240 2325E-03 2353E-03 3518E-03 3583E-03 3276E-03 <02Pu-241 7413E-04 7772E-04 1112E-03 1120E-03 1012E-03 <02Pu-242 3517E-04 3700E-04 1471E-03 1482E-03 2336E-03 <02Pu total 9374E-03 9707E-03 1117E-02 1145E-02 1109E-02

Nd-142 3150E-05 4057E-05 1142E-04 1495E-04 1926E-04 <06Nd-143 1225E-03 1782E-03 1586E-03 1954E-03 1139E-03 <03Nd-144 1778E-03 2675E-03 4414E-03 5707E-03 5309E-03 <03Nd-145 9669E-04 1408E-03 1757E-03 2194E-03 1761E-03 <03Nd-146 9606E-04 1407E-03 2183E-03 2758E-03 2578E-03 <03Nd-148 5154E-04 7330E-04 1078E-03 1316E-03 1227E-03 <03Nd-150 2503E-04 3361E-04 5463E-04 6366E-04 6495E-04 <07Nd total 5727E-03 8381E-03 1168E-02 1472E-02 1286E-02

Cs-134 645E-06 101E-05 417E-05 535E-05 545E-05 <4Cs-137 154E-03 218E-03 347E-03 432E-03 390E-03 <4Eu-154 156E-05 200E-05 377E-05 436E-05 383E-05 <4Eu-155 269E-06 342E-06 963E-06 113E-05 112E-05 <6

Pu分離日 2009124 2009124 2009124 2009124 2009124MS(Pu)測定日 20091216 20091216 20091218 20091216 20091218

γ測定日時20101291031

200912211709

2010251409

2010231332

201022915

1燃焼率の計算にはNd-148のU-235の熱中性子による核分裂収率を用いた2燃焼度は1FIMAを9600MWdt (ASTM E321-96)として換算した3Pu-238についてはU-238による影響を考慮しα線測定の結果を用いた42F1ZN3a9はU-235の存在率が非常に低く誤差が4程度となったため除く

単位原子数Total-U 

 分析値は測定日の値であり冷却期間及び運転履歴に基づいた炉内崩壊の補正等は実施していない

本表は平成 21 年度報告書 2) p40(表 4-4)より転載

JAEA-Research 2013-020

- 17 -

表 3-2 及び表 3-6 よりフォローアップ測定の結果得られた PuU (原子個数比)及び U

PuNd それぞれの同位体組成は2F1ZN2c2 の 142Nd を除き全ての試料について平成 21 年度

測定結果と良い一致を示していることがわかるまた表 3-3 に示すように平成 21 年度に測定し

た Pu 定量値は妥当な結果であった

表 3-4 に示す Nd 測定結果について2F1ZN2c22F1ZN3c3 及び 2F1ZN3a9 試料については

フォローアップ測定結果と平成 21 年度測定結果は良い一致を示したが2F1ZN2c3 及び

2F1ZN3c2 試料についてはフォローアップ測定結果は平成 21 年度定量値よりも 3~4程度低

めの結果となった本フォローアップ測定は差異の要因を排除した上で実施しており確定結果

であると考えられることから2F1ZN2c3 及び 2F1ZN3c2 試料について平成 21 年度の Nd 定

量値は 3~4程度高めの評価をしていた可能性があるこの2F1ZN2c3 及び 2F1ZN3c2 試料に

おけるフォローアップ測定と平成 21 年度定量値との差異の原因については全試料で Pu 定量値

及び各試料の Nd 同位体組成が良く一致していることから試料に起因するものではない可能

性の高い事象として元素の定量に適用した同位体希釈法においてスパイクと混合した試料の

化学分離の過程で天然 Nd の汚染や他試料からの Nd の相互汚染等が発生したと考えられる

また表 3-4 に示す Nd 測定結果についてフォローアップ測定結果と平成 23 年度定量値(平成

23 年度に U 濃度を再測定した結果を反映した値表 3-4 参照)を比較すると本フォローアップ

測定の方が試料間のばらつきは少なくなっているが 3~4程度高めであって系統的な原因があ

ることがわかった平成 23 年度の Nd 定量値は平成 22 年度に現行法によって測定した Nd 量

を平成 23 年度に測定した溶液重量当たりの U 原子数で除して求めている二つの測定の間に

は 1 年の時間差がある密閉している容器とはいえ保管していた試料量が数 mL という少量で

あるため試料の自然蒸発が無視できず分母とした U 濃度が平成 22 年度の時よりも高くなった

可能性があるたとえば保管していた各試料数 mL のうち 3~4程度が蒸発したと仮定すると

平成 23 年度値とフォローアップ測定値との差異が 3~4程度生じることに相当する試料は密

栓したポリバイアル瓶に保管していたが1 年の期間であればこの程度の蒸発は考え得る事象

である本事象を考慮すると平成 22 年度に実施した現行法による Nd 測定は健全であったと推

察することができる

表 3-2 及び表 3-6 に示すように2F1ZN2c2 試料の 142Nd 同位体比の本フォローアップ測定結

果が平成 21 年度値と比較して若干高かったこの 2F1ZN2c2 試料の 142Nd 同位体については

天然の Nd または Ce が化学操作の段階でわずかながら混入したものと考えられるしかしこの

同位体組成を平成 21 年度値に置き換えて算出してもNd 定量値全体には 1程度の差異を与え

る程度であり結果に大きな影響を与えるものではない

表 3-5 に示す試料原液の U 濃度について平成 23 年度定量値と本フォローアップ測定結果を

比較すると 2F1ZN3c2 試料で 14と大きな差を示しその他の 4 試料については 5以下の差異

があることが分かった本フォローアップ測定では試料原液から再度試料の分取を実施しその

JAEA-Research 2013-020

- 18 -

際それぞれの分取重量を測定しているまた定量に使用した混合スパイク試料も校正してい

るそのため測定結果は正しいと考えられる一方平成 23 年度定量用試料は平成 23 年度

に一次希釈試料から再調製した二次希釈試料であるが平成 21 年度に試料原液から一次希釈試料

を調製する際の分取希釈操作においては重量を測定せず容量により希釈していたしたがっ

て平成 23 年度定量値と本フォローアップ測定結果の差異は分取希釈操作における重量測定の

適用の有無が大きく影響していると考えられるなお平成 23 年度報告書 4) に記載された 95Mo

99Tc 101Ru 103Rh 109Ag 133Cs について規格化のために使用した U 原子数は平成 23 年度の測

定値を用いていることから当該差異は平成 23 年度に定量した 95Mo 99Tc 101Ru 103Rh 109Ag

133Cs の結果に影響を与えることとなる

23 節及び 32 節で記載したとおり従来法と現行法による Nd 定量値の差異については①二

次希釈試料の調製段階で測定値に影響を与える要因が入ったこと②従来法で測定した U 原子数

の値に不確定性が存在した可能性があること③混合スパイクの校正未実施④従来法による Nd

の化学分離操作においてミスを生じた可能性があることの 4 点により発生した可能性がある

以下に本フォローアップ測定の結果を基準に従来法と現行法の Nd 定量値及び U 濃度測定結

果の差異の原因をまとめる

(1)本フォローアップ測定と平成 21 年度に実施した従来法の Nd 定量値の差異の原因

①の原因に対し全試料で Pu 定量値及び各試料の Nd 同位体組成が良く一致していることか

ら試料に起因するものではないこと②の原因に対し混合スパイクによる燃焼率測定の

原理からU 原子数の不確定性は関与しないこと③の原因に対しフォローアップ測定結

果との比較では 5 試料中 3 試料は良く一致していることの各結果から①から③は該当し

ないと考えられるしたがって平成 21 年度定量値に生じた差異は原因④に該当し

2F1ZN2c3 及び 2F1ZN3c2 の定量においてスパイクと混合した試料中の Nd の化学分離の

過程で試薬や環境中からの天然 Nd の汚染や他試料からの Nd の相互汚染等により生じ

たと考えられる

(2)本フォローアップ測定と平成 23 年度に実施した現行法の Nd 定量値の差異の原因

平成 23 年度の現行法(平成 22 年度に現行法で測定した Nd 定量値を平成 23 年度に実施

した二次希釈試料の U 濃度の測定によって再評価した結果)と平成 21 年度の従来法との

差異は2F1ZN2c3及び2F1ZN3c2 で 72F1ZN2c22F1ZN3c3 及び 2F1ZN3a9 で 4で

あった(23 節及び表 3-4 参照)平成 23 年度定量値とフォローアップ測定結果を比較する

と系統的な差異を有するものの全試料で同様の傾向を有しているこのことから本フォ

ローアップ測定と平成 23 年度に実施した現行法の差異の原因は保管試料の経時に伴う蒸発

による濃度変化であると推定されるすなわち平成 21 年度に二次希釈試料を調製し平成

23 年度に当該試料の U 濃度の測定を実施するまでの期間に試料中 U 濃度が 3~4程度高く

JAEA-Research 2013-020

- 19 -

なりその値を使用して平成 22 年度に現行法で測定した Nd 定量値を再規格化したことによ

りNd 定量値が 3~4程度低く算出されたと考えられるまた平成 21 年度従来法と平成

23 年度現行法における2F1ZN2c3及び2F1ZN3c2 の差異が他の 3 試料に比べてさらに 3程

度低くなっているがこれは上記(1)に記載したとおり平成 21 年度従来法に起因する原

因④に該当すると推定した

(3)U 濃度測定結果における本フォローアップ測定と平成 23 年度定量値の差異の原因

U 濃度測定結果の差異については平成 21 年度に実施したホットセル内での試料原液から

一次希釈試料を調製する際に重量測定を実施しなかったことが影響したと推定した

これらの検討結果を踏まえ本受託事業の核分裂生成核種の組成測定に関するデータの取扱い

を以下のとおりとする

(1)2F1ZN2c3 及び 2F1ZN3c2 試料の Nd 測定結果については本フォローアップ測定値を確

度の高いデータとして採用するこれによりこの 2 試料の燃焼率は平成 23 年度の報告書

に記載されているよりも 3-4小さい値に変わるまた当該 2 試料の U 及び Pu 測定値に

ついては本年度と平成 21 年度の測定間の差は小さいがNd の測定との整合性をとる観点

から本フォローアップの測定結果を確度の高いデータとする

(2)平成 23 年度に定量した 95Mo 99Tc 101Ru 103Rh 109Ag 133Cs の規格化を行う時に使用する

U 濃度は本フォローアップ測定の値とする

(3)平成 21 年度に報告し平成 23 年度に行った U 濃度の再測定結果を反映して改定していた

134Cs 137Cs 154Eu 155Eu の測定値について平成 23 年度の U 濃度再測定値は試料蒸発の

影響を受けていることが考えられるこのため平成 21 年度の値の方が試料の希釈作業から

の経過時間が短く試料蒸発の影響が少ないことから確度が高いと考え平成 21 年度の値を

採用する

JAEA-Research 2013-020

- 20 -

4データ解析評価

41 同重体混入の効果

現行法は極微量の試料を使用して迅速に測定が出来るという特徴を持つ一方で元素の化学分

離が完全に行われないことからHR-ICP-MS による同位体比測定時に着目同位体と同じ質量数

の他元素(同重体)も同時に検出される可能性があるこの同重体混入の影響は混入割合が各

試料の化学的条件や生成量の差によって異なるため評価を行うこと自体が困難であるしかし

本手法における同重体の混入の効果を把握することは測定試験データのバイアス評価をする際に

重要であり今後の同様の試験における測定結果の評価時にも参考になることから今回取得し

た分離試験結果と詳細な燃焼計算結果に基づいて同重体の混入効果の評価を試みた

42 同重体混入の割合

平成23年度報告書 4) 531項に記載している元素分離の模擬試験において得られた各元素量の混

入割合と燃焼計算で得られた同位体量を掛け合わせることで着目同位体に対する同重体の割

合を求めた今回の計算値は核データライブラリに JENDL-48)を使用した MVP-BURN9)によ

る燃焼計算結果を用いているただし一部の同位体については MVP-BURN の燃焼チェーンに

含まれていないためにSWAT3110)を用いた燃焼計算結果を使用したその評価結果を表 4-1 か

ら表 4-5 に示すこれらの表から以下のことが示される

(1) Nd 同位体では 142Ce 混入の影響が大きいNd は従来から行ってきた分離法と TIMS を使

用した測定値をリファレンスとしているためにこの混入は本測定結果に影響を与えない

(2) Sm 同位体では154Sm に対して 154Eu が 5程度の混入とGd 入り燃料では 154Sm に対

する 154Gd の混入が数 10あることが分かる

(3) Eu 同位体ではGd 入り燃料の場合には154Gd の 154Eu への混入の効果が非常に大きく

数十倍の 154Gd が 154Eu に重なっている155Eu に対する 155Gd の効果はUO2燃料及び

Gd 入り燃料のいずれの場合でも 200以下と大きくなっているただし154Eu と 155Eu

はγ線測定で定量しているためこの効果は本測定結果に影響を与えない

(4) Gd 同位体では154Gd に対する 154Sm と 154Eu の混入はUO2燃料の場合にはそれぞれ

5程度と 20程度となっているがGd 入り燃料の場合は 154Gd 量が多いために影響は小

さい155Gd に対する 155Eu の混入は 10-15程度存在するがその値は燃焼度に依存して

おりまたUO2燃料の方が Gd 入り燃料に比べて効果が大きい

JAEA-Research 2013-020

- 21 -

表 4-1 2F1ZN2c2 試料(280GWdt UO2-Gd2O3) 同重体の混入による誤差()

Nd$ Sm Eu Gd 質量数 Ce の混入 Sm の混入 Nd の混入 Pm の混入 Eu の混入 Gd の混入 Sm の混入 Gd の混入 Sm の混入 Eu の混入

142 10263 00 143 00 00 144 00 00 145 00 00 146 00 00 147 00 5 00 00 148 00 03 74 00 00 00 149 00 00 00 00 150 00 17 15 00 00 00 151 00 00 18 00 77 152 00 00 00 00 NA NA 153 00001 154 00 00 59 1107 24 3938 01 03 155 0 184 00 59 156 00 00 157 00 00 158 00 00 159 00 00 160 00 00

SWAT31 計算値による

$ネオジムの測定値は従来法によるものを採用しているのでこれらは参考値

154Eu 155Eu はγ線測定で定量しているためこれらは参考値

表 4-2 2F1ZN2c3 試料(393GWdtUO2) 同重体の混入による誤差()

Nd$ Sm Eu Gd 質量数 Ce の混入 Sm の混入 Nd の混入 Pm の混入 Eu の混入 Gd の混入 Sm の混入 Gd の混入 Sm の混入 Eu の混入

142 8948 00 143 00 00 144 00 00 145 00 00 146 00 00 147 00 5 00 00 148 00 04 67 00 00 00 149 00 00 00 00 150 00 18 14 00 00 00 151 00 00 14 00 98 152 00 00 00 00 NA NA 153 00003 154 00 00 57 15 24 54 43 203 155 0 129 00 84 156 00 00 157 00 NA 158 00 00 159 00 00 160 00 00

SWAT31 計算値による

$ネオジムの測定値は従来法によるものを採用しているのでこれらは参考値

154Eu 155Eu はγ線測定で定量しているためこれらは参考値

JAEA-Research 2013-020

- 22 -

表 4-3 2F1ZN3c2 試料(566GWdtUO2-Gd2O3) 同重体の混入による誤差()

Nd$ Sm Eu Gd 質量数 Ce の混入 Sm の混入 Nd の混入 Pm の混入 Eu の混入 Gd の混入 Sm の混入 Gd の混入 Sm の混入 Eu の混入

142 3962 00 143 00 00 144 00 00 145 00 00 146 00 00 147 00 7 00 00 148 00 05 49 00 00 00 149 00 00 00 00 150 00 16 16 00 00 00 151 00 00 20 00 70 152 00 00 00 00 NA NA 153 00002 154 00 00 55 342 25 1298 02 08 155 0 96 00 114 156 00 00 157 00 00 158 00 00 159 00 00 160 00 00

SWAT31 計算値による

$ネオジムの測定値は従来法によるものを採用しているのでこれらは参考値

154Eu 155Eu はγ線測定で定量しているためこれらは参考値

表 4-4 2F1ZN3c3 試料(681GWdtUO2) 同重体の混入による誤差()

Nd$ Sm Eu Gd 質量数 Ce の混入 Sm の混入 Nd の混入 Pm の混入 Eu の混入 Gd の混入 Sm の混入 Gd の混入 Sm の混入 Eu の混入

142 396 00 143 00 00 144 00 00 145 00 00 146 00 00 NA 147 00 7 00 00 148 00 05 47 00 00 00 149 00 00 00 00 150 00 16 15 00 00 00 151 00 00 18 00 77 152 00 00 00 00 NA NA 153 154 00 00 51 11 27 46 57 236 155 0 68 00 161 156 00 00 157 00 NA 158 00 00 159 00 00 160 00 00

SWAT31 計算値による

$ネオジムの測定値は従来法によるものを採用しているのでこれらは参考値

154Eu 155Eu はγ線測定で定量しているためこれらは参考値

JAEA-Research 2013-020

- 23 -

表 4-5 2F1ZN3a9 試料(641GWdtUO2) 同重体の混入による誤差()

Nd$ Sm Eu Gd 質量数 Ce の混入 Sm の混入 Nd の混入 Pm の混入 Eu の混入 Gd の混入 Sm の混入 Gd の混入 Sm の混入 Eu の混入

142 262 00 143 00 00 144 00 00 145 00 00 146 00 00 NA 147 00 7 00 00 148 00 05 46 00 00 00 149 00 00 00 00 150 00 14 18 00 00 00 151 00 00 22 00 63 152 00 00 00 00 NA NA 153 154 00 00 38 08 37 45 78 242 155 0 68 00 161 156 00 00 157 00 NA 158 00 00 159 00 00 160 00 00

SWAT31 計算値による

$ネオジムの測定値は従来法によるものを採用しているのでこれらは参考値

154Eu 155Eu はγ線測定で定量しているためこれらは参考値

43 同重体混入の影響評価

41 章でもとめた同重体混入の効果をもとにその定量値への影響を評価した測定された試料

の同位体比について同重体の影響を補正した上で同位体比の合計が全体で 100となるように

再規格化し平成 23 年度報告書 4) p30 の式(1)に示した同位体希釈法の定義に戻ってその影響を

調べた

影響評価の結果を表 4-6 から表 4-10 に示すNd 同位体の場合142Nd の量が大幅に小さく

なる以外は全体としてその影響は少ないSm 同位体の場合全体に定量値が 5程度大きくなる

傾向にあることがわかるまた 154Sm についてはGd 入り燃料の場合には 154Gd の混入の影響

があるため50近い差を生じているEu 同位体では151Eu がほぼ半分の値となっているGd

同位体についてはGd 入り燃料では混入の影響は小さいがUO2燃料では最大で 5程度の差を

示すことがわかった報告書で示すフォローアップ測定の最終結果は本章で示した混入の効果

を考慮して補正する事とする

JAEA-Research 2013-020

- 24 -

表 4-6 2F1ZN2c2 試料(280GWdt UO2-Gd2O3)

同重体の定量値に与える影響

同位体 H23 年度報告書の値

(原子数Total-U) (A)

同重体混入の影響

を補正した値 (原子数Total-U)

(C)

(C)(A)

147Sm 401E-04 413E-04 103 148Sm 186E-04 187E-04 100 149Sm 510E-06 550E-06 108 150Sm 378E-04 403E-04 106 151Sm 179E-05 190E-05 106 152Sm 145E-04 157E-04 108 154Sm 661E-05 329E-05 050 151Eu 231E-06 132E-06 057 153Eu 155E-04 157E-04 101 152Gd 496E-05 494E-05 099 154Gd 140E-03 138E-03 099 155Gd 203E-05 190E-05 094 156Gd 268E-02 266E-02 099 157Gd 107E-05 107E-05 099 158Gd 324E-02 322E-02 099 160Gd 170E-02 169E-02 099

401times10-4を示す

表 4-7 2F1ZN2c3 試料(393GWdtUO2) 同重体の定量値に与える影響

同位体 H23年度報告書の値

(原子数Total-U)

(A)

同重体混入の影響

を補正した値 (原子数Total-U)

(C)

(C)(A)

147Sm 539E-04 547E-04 101 148Sm 259E-04 258E-04 100 149Sm 612E-06 651E-06 106 150Sm 506E-04 531E-04 105 151Sm 221E-05 232E-05 105 152Sm 179E-04 190E-04 106 154Sm 601E-05 596E-05 099 151Eu 212E-06 110E-06 052 153Eu 185E-04 190E-04 102 152Gd 916E-07 963E-07 105 154Gd 271E-05 228E-05 084 155Gd 102E-05 994E-06 097 156Gd 117E-04 123E-04 105 157Gd 350E-07 369E-07 105 158Gd 208E-05 219E-05 105 160Gd 165E-06 174E-06 105

539times10-4を示す

JAEA-Research 2013-020

- 25 -

表 4-8 2F1ZN3c2 試料(566GWdtUO2-Gd2O3)

同重体の定量値に与える影響

同位体 H23年度報告書の値

(原子数Total-U)

(A)

同重体混入の影響

を補正した値 (原子数Total-U)

(C)

(C)(A)

147Sm 543E-04 540E-04 099 148Sm 547E-04 557E-04 102 149Sm 345E-06 368E-06 107 150Sm 755E-04 793E-04 105 151Sm 176E-05 184E-05 105 152Sm 248E-04 264E-04 107 154Sm 130E-04 995E-05 076 151Eu 204E-06 120E-06 059 153Eu 309E-04 311E-04 101 152Gd 955E-06 955E-06 100 154Gd 107E-03 106E-03 099 155Gd 233E-05 209E-05 090 156Gd 268E-02 268E-02 100 157Gd 587E-06 587E-06 100 158Gd 336E-02 336E-02 100 160Gd 172E-02 172E-02 100

543times10-4を示す

表 4-9 2F1ZN3c3 試料(681GWdtUO2)

同重体の定量値に与える影響

同位体 H23 年度報告書の値

(原子数Total-U)

(A)

同重体混入の影響

を補正した値 (原子数Total-U)

(C)

(C)(A)

147Sm 662E-04 642E-04 097 148Sm 692E-04 685E-04 099 149Sm 381E-06 395E-06 104 150Sm 915E-04 935E-04 102 151Sm 200E-05 204E-05 102 152Sm 287E-04 298E-04 104 154Sm 132E-04 128E-04 098 151Eu 198E-06 113E-06 057 153Eu 353E-04 357E-04 101 152Gd 760E-07 775E-07 102 154Gd 496E-05 391E-05 079 155Gd 194E-05 170E-05 088 156Gd 558E-04 569E-04 102 157Gd 529E-07 539E-07 102 158Gd 721E-05 736E-05 102 160Gd 450E-06 460E-06 102

662times10-4を示す

JAEA-Research 2013-020

- 26 -

表 4-10 2F1ZN3a9 試料(641GWdtUO2)

同重体の定量値に与える影響

同位体 H23 年度報告書の値

(原子数Total-U)

(A)

同重体混入の影響

を補正した値 (原子数Total-U)

(C)

(C)(A)

147Sm 459E-04 456E-04 099 148Sm 664E-04 677E-04 102 149Sm 352E-06 375E-06 107 150Sm 822E-04 860E-04 105 151Sm 161E-05 168E-05 104 152Sm 285E-04 304E-04 107 154Sm 161E-04 164E-04 102 151Eu 153E-06 947E-07 062 153Eu 350E-04 354E-04 101 152Gd 201E-06 206E-06 103 154Gd 448E-05 348E-05 078 155Gd 191E-05 169E-05 088 156Gd 846E-04 868E-04 103 157Gd 837E-07 858E-07 103 158Gd 118E-04 121E-04 103 160Gd 665E-06 682E-06 103

459times10-4を示す

JAEA-Research 2013-020

- 27 -

5本再測定結果を反映した測定結果のまとめ

フォローアップ測定及び混入の効果も加味した本試験で得られた最終的な結果について測定

時に存在するウラン個数に対する原子数比(原子数U 原子数比)でまとめたものを表 5-1 に示し

さらに初期重元素(ウラン)個数 InitialHMと燃焼後の全重元素数 TotalHMの関係は FIMA

の定義より

100

1

0

FIMA

U

PuU

InitialHM

TotalHM

(51)

であるため測定された着目同位体のウラン原子あたりの個数 X と初期ウラン原子あたりの個数

Y の関係は

PuU

UFIMAX

PuU

U

U

PuUXY

100

1

0

(52)

として与えられることから測定サンプルの未燃焼時のウラン原子量を MU (gmol)アボガドロ

数を NA着目同位体の原子量を M (gmol) とすると着目同位体の初期ウラン 1 ton あたりの

重量 Z (g) は

66

10100

1

10

UA

UA M

M

PuU

UFIMAXN

MM

N

YZ (53)

によって表されるこの関係式から表 5-1 の値を初期ウラン重量 1 トンあたりの量で示したも

のを表 5-2 に示す

表 5-1 及び表 5-2 に示した燃焼度は受託事業実施時に JAEA 側に燃料初期組成やボイド率履歴

等のパラメータが提供されておらず詳細な 147Nd 反応の中性子捕獲の効果の補正が行えないこ

とから最終確定値ではない詳細燃焼度は本照射後試験の委託者である JNES において評価さ

れる

JAEA-Research 2013-020

- 28 -

表 5-1 平成 24 年度に再測定を行った結果を反映した測定値のまとめ

(ウラン原子数に対する比) Assembly Name ZN2 ZN3 Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 Fuel Type UO2-Gd2O3 UO2 UO2-Gd2O3 UO2 UO2 Sample Position from Bottom of Fuel (mm)

29515 2951 1674 16745 1678

Sample Position in Node

189 189 107 107 108

FIMA() 2888 3947 5598 7069 6583

Burnup (GWdt) 27843 37994 54692 68322 64267 Measurement Method Ratio of Number of Atoms Total-U IDM(TIMS) 234U 170E-04 329E-04 141E-04 234E-04 687E-05IDM(TIMS) 235U 112E-02 174E-02 232E-03 369E-03 230E-04IDM(TIMS) 236U 380E-03 627E-03 480E-03 789E-03 292E-03IDM(TIMS) 238U 985E-01 976E-01 993E-01 988E-01 997E-01IDM(TIMS) U total 100E+00 100E+00 100E+00 100E+00 100E+00IDM(TIMS)+αSpectrometry 238Pu 129E-04 181E-04 385E-04 576E-04 400E-04IDM(TIMS) 239Pu 583E-03 610E-03 472E-03 468E-03 406E-03IDM(TIMS) 240Pu 233E-03 239E-03 358E-03 358E-03 328E-03IDM(TIMS) 241Pu 741E-04 696E-04 994E-04 112E-03 101E-03IDM(TIMS) 242Pu 352E-04 375E-04 149E-03 148E-03 234E-03IDM(TIMS) Pu total 937E-03 974E-03 112E-02 115E-02 111E-02IDM(TIMS) 142Nd 315E-05 507E-05 125E-04 150E-04 193E-04IDM(TIMS) 143Nd 123E-03 173E-03 152E-03 195E-03 114E-03IDM(TIMS) 144Nd 178E-03 260E-03 423E-03 571E-03 531E-03IDM(TIMS) 145Nd 967E-04 136E-03 168E-03 219E-03 176E-03IDM(TIMS) 146Nd 961E-04 137E-03 209E-03 276E-03 258E-03IDM(TIMS) 148Nd 515E-04 711E-04 103E-03 132E-03 123E-03IDM(TIMS) 150Nd 250E-04 327E-04 525E-04 637E-04 650E-04IDM(TIMS) Nd total 573E-03 814E-03 112E-02 147E-02 129E-02γSpectrometry 134Cs 645E-06 101E-05 417E-05 535E-05 545E-05γSpectrometry 137Cs 154E-03 218E-03 347E-03 432E-03 390E-03IDM(ICP-MS) 151Eu 132E-06 110E-06 120E-06 113E-06 947E-07IDM(ICP-MS) 153Eu 157E-04 190E-04 311E-04 357E-04 354E-04γSpectrometry 154Eu 156E-05 200E-05 377E-05 436E-05 383E-05γSpectrometry 155Eu 269E-06 342E-06 963E-06 113E-05 112E-05Liquid Scintillator 147Pm 175E-05 240E-05 365E-05 447E-05 314E-05IDM(ICP-MS) 147Sm 413E-04 547E-04 540E-04 642E-04 456E-04IDM(ICP-MS) 148Sm 187E-04 258E-04 557E-04 685E-04 677E-04IDM(ICP-MS) 149Sm 550E-06 651E-06 368E-06 395E-06 375E-06IDM(ICP-MS) 150Sm 403E-04 531E-04 793E-04 935E-04 860E-04IDM(ICP-MS) 151Sm 190E-05 232E-05 184E-05 204E-05 168E-05IDM(ICP-MS) 152Sm 157E-04 190E-04 264E-04 298E-04 304E-04IDM(ICP-MS) 154Sm 329E-05 596E-05 995E-05 128E-04 164E-04IDM(ICP-MS) 152Gd 494E-05 963E-07 955E-06 775E-07 206E-06IDM(ICP-MS) 154Gd 138E-03 228E-05 106E-03 391E-05 348E-05IDM(ICP-MS) 155Gd 190E-05 994E-06 209E-05 170E-05 169E-05IDM(ICP-MS) 156Gd 266E-02 123E-04 268E-02 569E-04 868E-04IDM(ICP-MS) 157Gd 107E-05 369E-07 587E-06 539E-07 858E-07IDM(ICP-MS) 158Gd 322E-02 219E-05 336E-02 736E-05 121E-04IDM(ICP-MS) 160Gd 169E-02 174E-06 172E-02 460E-06 682E-06Calibration Curve (ICP-MS) 95Mo 177E-03 246E-03 315E-03 417E-03 332E-03Calibration Curve (ICP-MS) 99Tc 124E-03 166E-03 217E-03 282E-03 229E-03Calibration Curve (ICP-MS) 101Ru 165E-03 221E-03 322E-03 409E-03 384E-03Calibration Curve (ICP-MS) 103Rh 104E-03 126E-03 162E-03 188E-03 171E-03Calibration Curve (ICP-MS) 109Ag 102E-04 103E-04 230E-04 251E-04 381E-04Calibration Curve (ICP-MS) 133Cs 187E-03 245E-03 333E-03 407E-03 344E-03

Read as 170times10-4

ここで示した燃焼度は詳細解析に基づいておらず最終確定値ではない

JAEA-Research 2013-020

- 29 -

表 5-2 平成 24 年度に再測定を行った結果を反映した測定値のまとめ

(初期ウラン重量 1ton に対する重量) Assembly Name ZN2 ZN3 Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 Fuel Type UO2-Gd2O3 UO2 UO2-Gd2O3 UO2 UO2 Sample Position from Bottom of Fuel (mm)

29515 2951 1674 16745 1678

Sample Position in Node

189 189 107 107 108

FIMA() 2888 3947 5598 7069 6583

Burnup (GWdt) 27843 37994 54692 68322 64267 Measurement Method weight(g) ton-Initial Heavy Metal IDM(TIMS) 234U 161E+02 308E+02 129E+02 211E+02 624E+01IDM(TIMS) 235U 107E+04 164E+04 214E+03 335E+03 210E+02IDM(TIMS) 236U 363E+03 592E+03 444E+03 719E+03 267E+03IDM(TIMS) 238U 948E+05 929E+05 927E+05 909E+05 921E+05IDM(TIMS)+αSpectrometry 238Pu 124E+02 172E+02 360E+02 529E+02 370E+02IDM(TIMS) 239Pu 563E+03 583E+03 443E+03 432E+03 377E+03IDM(TIMS) 240Pu 226E+03 229E+03 337E+03 332E+03 305E+03IDM(TIMS) 241Pu 723E+02 670E+02 940E+02 104E+03 947E+02IDM(TIMS) 242Pu 344E+02 363E+02 141E+03 139E+03 220E+03IDM(TIMS) 142Nd 181E+01 288E+01 697E+01 819E+01 106E+02IDM(TIMS) 143Nd 708E+02 987E+02 853E+02 108E+03 632E+02IDM(TIMS) 144Nd 103E+03 149E+03 239E+03 317E+03 297E+03IDM(TIMS) 145Nd 567E+02 790E+02 956E+02 123E+03 991E+02IDM(TIMS) 146Nd 567E+02 798E+02 120E+03 155E+03 146E+03IDM(TIMS) 148Nd 308E+02 420E+02 599E+02 752E+02 705E+02IDM(TIMS) 150Nd 152E+02 196E+02 309E+02 369E+02 378E+02γSpectrometry 134Cs 349E+00 541E+00 219E+01 277E+01 283E+01γSpectrometry 137Cs 853E+02 119E+03 186E+03 228E+03 207E+03IDM(ICP-MS) 151Eu 804E-01 662E-01 713E-01 657E-01 555E-01IDM(ICP-MS) 153Eu 968E+01 116E+02 187E+02 211E+02 210E+02γSpectrometry 154Eu 971E+00 123E+01 228E+01 259E+01 229E+01γSpectrometry 155Eu 169E+00 212E+00 585E+00 676E+00 674E+00Liquid Scintillator 147Pm 104E+01 141E+01 210E+01 254E+01 179E+01IDM(ICP-MS) 147Sm 245E+02 321E+02 312E+02 364E+02 260E+02IDM(ICP-MS) 148Sm 112E+02 153E+02 323E+02 392E+02 389E+02IDM(ICP-MS) 149Sm 331E+00 387E+00 215E+00 227E+00 217E+00IDM(ICP-MS) 150Sm 244E+02 318E+02 467E+02 541E+02 501E+02IDM(ICP-MS) 151Sm 116E+01 140E+01 109E+01 119E+01 985E+00IDM(ICP-MS) 152Sm 964E+01 116E+02 158E+02 175E+02 179E+02IDM(ICP-MS) 154Sm 205E+01 367E+01 601E+01 764E+01 981E+01IDM(ICP-MS) 152Gd 303E+01 585E-01 569E+00 455E-01 122E+00IDM(ICP-MS) 154Gd 862E+02 141E+01 643E+02 232E+01 208E+01IDM(ICP-MS) 155Gd 119E+01 616E+00 127E+01 102E+01 102E+01IDM(ICP-MS) 156Gd 168E+04 766E+01 164E+04 343E+02 525E+02IDM(ICP-MS) 157Gd 677E+00 231E-01 361E+00 327E-01 523E-01IDM(ICP-MS) 158Gd 206E+04 138E+01 208E+04 449E+01 740E+01IDM(ICP-MS) 160Gd 110E+04 111E+00 108E+04 284E+00 423E+00Calibration Curve (ICP-MS) 95Mo 679E+02 932E+02 117E+03 153E+03 122E+03Calibration Curve (ICP-MS) 99Tc 495E+02 658E+02 843E+02 108E+03 880E+02Calibration Curve (ICP-MS) 101Ru 672E+02 892E+02 127E+03 159E+03 151E+03Calibration Curve (ICP-MS) 103Rh 432E+02 518E+02 655E+02 747E+02 683E+02Calibration Curve (ICP-MS) 109Ag 450E+01 447E+01 981E+01 106E+02 161E+02Calibration Curve (ICP-MS) 133Cs 101E+03 130E+03 174E+03 209E+03 177E+03

Read as 161times102

ここで示した燃焼度は詳細解析に基づいておらず最終確定値ではない

JAEA-Research 2013-020

- 30 -

図 5-1 から図 5-15 は経済協力開発機構原子力機関(OECDNEA)原子力科学委員会(NSC)

臨界安全性ワーキングパーティー(WPNCS)燃焼度クレジット臨界安全性専門家会合(EGBUC)

において燃焼度クレジットで考慮する核種として選定されている核分裂生成物の値を比較したも

のである図 5-16 から図 5-19 には134137Cs 及び 154155Eu の測定結果の比較も示した図 5-20

から図 5-28 にはウラン及びプルトニウム同位体の生成量を示した他の原子炉から得られた照射

後試験データは SFCOMPO(httpwwwoecd-neaorgsfcompo)から引用したものである

本測定で与える測定値は崩壊補正を行っていないがその他の測定値では照射直後の値に補正

をしているものもあるので図を作成する際に崩壊補正を行い照射直後の値にして図に示して

いるなお236U の測定値についてはCooper 炉及び Gundermmingen 炉からも得られている

がSFCOMPO には Build up 値として登録してあり照射後の存在量であるかどうかの確認が

出来なかったためここには記載しなかった155Gd は 155Eu の放射性崩壊(半減期 475 年)に

よって生成するため 155Gd 単独での崩壊補正ができないことから本測定値のみをプロットした

本試験で得られた測定値を他の測定値と比較するとウラン及びプルトニウムの測定について

は2007 年に同じ燃料集合体から得られたデータと同じ傾向を示しており妥当な測定が行われ

ていることが分かる

FP 核種測定結果では燃焼度に対して線形に増加することが知られている 137Cs の生成量が

他の測定結果の推定から考えられる直線の上によく乗っており妥当な測定値となっていること

が分かるその他の FP 核種の生成量についても他の実験結果との比較を示すが133Cs や 150Sm

は他の測定値が燃焼度に対して線形に増加していることと比較しても妥当と言える結果が得ら

れている一方で反応断面積の大きい 143Nd149Sm151Sm などについては測定データは高

燃焼度領域において大きくばらつく結果となっている出力履歴やボイド率の履歴によって生成

量が影響をうけているためであり詳細な運転履歴を取り入れた解析によってその妥当性の検討

が必要である

JAEA-Research 2013-020

- 31 -

0 20 40 60 8000

05

10

15

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 95Mo

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOXMOX

MOX

図 5-1 95Mo 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 32 -

0 20 40 60 8000

05

10

15

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 99Tc

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

ZN3c2

ZN2c2

Cooper

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-2 99Tc の生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 33 -

0 20 40 60 8000

05

10

15

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 101Ru

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOXMOX

MOX

MOX

図 5-3 101Ru の生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 34 -

0 20 40 60 8000

02

04

06

08

10

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 103Rh

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN3a9

ZN3c3

ZN3c2

ZN2c2

ZN2c3

MOX MOX

MOX

MOX

図 5-4 103Rh 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 35 -

0 20 40 60 80000

005

010

015

020

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 109Ag

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c2 ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-5 109Ag 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 36 -

0 20 40 60 800

1

2

3

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 133Cs

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOXMOX

MOX

図 5-6 133Cs 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 37 -

0 20 40 60 8000

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 143Nd

Fukushima-Daini-1 (present)

Dodewaard

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

図 5-7 143Nd 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 38 -

0 20 40 60 8000

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 145Nd

Fukushima-Daini-1 (present)

Dodewaard

ZN2C2

ZN2C3 ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

図 5-8 145Nd 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 39 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

04

05

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 147Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

Fukushima-Daini-2

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-9 147Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 40 -

0 20 40 60 800000

0001

0002

0003

0004

0005

0006

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 149Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

Fukushima-Daini-2

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-10 149Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 41 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

04

05

06

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 150Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

Fukushima-Daini-2

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-11 150Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 42 -

0 20 40 60 80

001

002

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 151Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2Dodewaard

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX MOX

MOX

図 5-12 151Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 43 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 152Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3c9ZN3c3

Fukushima-Daini-2

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOXMOX

MOX

図 5-13 152Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 44 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 153Eu

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-14 153Eu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 45 -

0 20 40 60 800000

0005

0010

0015

0020

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 155Gd

Fukushima-Daini-1 (present)

ZN2c3

ZN3a9 ZN3a3

ZN2c2(UO 2-Gd2O3)ZN3c2(UO 2-Gd2O3)

図 5-15 155Gd 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 46 -

0 20 40 60 800

01

02

03

04

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 134Cs

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-16 134Cs 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 47 -

0 20 40 60 800

1

2

3

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 137Cs

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

図 5-17 137Cs 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 48 -

0 20 40 60 800

001

002

003

004

005

006

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 154Eu

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2 ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-18 154Eu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 49 -

0 20 40 60 800

001

002

003

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 155Eu

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9ZN3c3

MOXMOX

MOX

MOX

図 5-19 155Eu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 50 -

0 20 40 60 800

01

02

03

04

05

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 234U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-20 234U 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 51 -

0 20 40 60 800

10

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 235U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-21 235U 残存量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 52 -

0 20 40 60 800

1

2

3

4

5

6

7

8

9

10

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 236U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-22 236U 残存量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 53 -

0 20 40 60 80890

900

910

920

930

940

950

960

970

980

990

1000

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 238U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-23 238U 残存量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 54 -

0 20 40 60 800

01

02

03

04

05

06

07

08

09

1

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 238Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-24 238Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 55 -

0 20 40 60 800

1

2

3

4

5

6

7

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 239Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-25 239Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 56 -

0 20 40 60 800

1

2

3

4

5

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 240Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2 ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-26 240Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 57 -

0 20 40 60 800

1

2

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 241Pu

Fukushima-Daini-1 (present)

Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2 ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (2007)

図 5-27 241Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 58 -

0 20 40 60 800

1

2

3

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 242Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-28 242Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 59 -

図 5-29 と図 5-30 にはこの測定で得られた 95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs の

溶解溶液と不溶性残渣中の初期ウラン 1 トンあたりの存在量を示すまた図 5-31 にはそれ

らの和を図 5-32 には不溶性残渣中の存在割合を示す難測定 FP と呼んでいるこれらの FP

の量は図 5-31 からわかるように109Ag が最も燃焼度の高いサンプルで測定値が小さくな

っている例外はあるが燃焼度に対して指数関数的に(片対数グラフで直線的に)増大をし

ている不溶性残渣の量は燃焼度と共に単調に増大すると考えられたが図 5-32 に示すよう

に燃焼度が最も高いサンプルで不溶性残渣中の FP 量が減少する結果を得たこれが燃料

の燃焼条件等によるものなのか溶解を行った時の条件の差によって生じたものなのかは

現段階では不明である旧原研を含めて原子力機構で行ってきた使用済燃料同位体組成測定

実験ではこれら不溶性残渣中に含まれる FP の測定は行われてこなかった今後測定手

法のさらなる見直しなどを通じて不溶性残渣に含まれる FP 量の測定技術の向上を図って

いくことが求められる

0 20 40 60 800

1000

2000

3000

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Solution

図 5-29 難測定 FP 測定結果(溶解溶液中の FP 量(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 60 -

0 20 40 60 800

200

400

600

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109

Ag133Cs

Insolble residue

図 5-30難測定 FP 測定結果(不溶性残渣中の FP の量(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 61 -

0 20 40 60 80101

102

103

104

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Insolble Residue+Solution

図 5-31難測定 FP 測定結果(溶解溶液と不溶性残渣中の FP 量の和(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 62 -

0 20 40 60 8010-4

10-3

10-2

10-1

100

Burnup [GWdt]

Rat

io o

f W

eigh

t[-] 95Mo

99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Insolble Residue(Insolble Residue+Solution)

図 5-32難測定 FP 測定結果(不溶性残渣中の FP の割合)

JAEA-Research 2013-020

- 63 -

表 5-3 には各サンプルの各同位体について原子炉停止から測定までの時間(冷却時間)を示

した表 5-4 には各サンプルの測定値について測定誤差(相対標準偏差)を示した

表 5-3 原子炉停止から測定日までの冷却時間(年)のまとめ

Assembly

Name ZN2 ZN3

Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 234U 969 1221 954 702 702 235U 969 1221 954 702 702 236U 969 1221 954 702 702 238U 969 1221 954 702 702

238Pu 969 1221 954 702 702 239Pu 969 1221 954 702 702 240Pu 969 1221 954 702 702 241Pu 969 1221 954 702 702 242Pu 969 1221 954 702 702 142Nd 969 1221 954 702 702 143Nd 969 1221 954 702 702 144Nd 969 1221 954 702 702 145Nd 969 1221 954 702 702 146Nd 969 1221 954 702 702 148Nd 969 1221 954 702 702 150Nd 969 1221 954 702 702 134Cs 973 962 702 702 702 137Cs 973 962 702 702 702 151Eu 1068 1048 802 796 796 153Eu 1068 1048 802 796 796 154Eu 973 962 708 708 708 155Eu 973 962 708 708 708 147Pm 1070 1061 802 796 796 147Sm 1068 1048 802 796 796 148Sm 1068 1048 802 796 796 149Sm 1068 1048 802 796 796 150Sm 1068 1048 802 796 796 151Sm 1068 1048 802 796 796 152Sm 1068 1048 802 796 796 154Sm 1068 1048 802 796 796 152Gd 1069 1048 802 796 796 154Gd 1069 1048 802 796 796 155Gd 1069 1048 802 796 796 156Gd 1069 1048 802 796 796 157Gd 1069 1048 802 796 796 158Gd 1069 1048 802 796 796 160Gd 1069 1048 802 796 796 95Mo 1165 1165 899 899 899 99Tc 1165 1165 899 899 899

101Ru 1165 1165 899 899 899 103Rh 1165 1165 899 899 899 109Ag 1165 1165 899 899 899 133Cs 1165 1165 899 899 899

JAEA-Research 2013-020

- 64 -

表 5-4 測定誤差(RSD相対標準偏差())のまとめ

Assembly

Name ZN2 ZN3

Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 234U lt 22 lt 22 lt 22 lt 22 lt 22 235U lt 10 lt 10 lt 10 lt 10 lt 10 236U lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 238U lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02

238Pu lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 239Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 240Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 241Pu lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 242Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 142Nd lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 143Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 144Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 145Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 146Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 148Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 150Nd lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 134Cs lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 137Cs lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 151Eu 38 14 25 13 14 153Eu 26 13 21 05 07 154Eu lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 155Eu lt 6 lt 6 lt 6 lt 6 lt 6 147Pm lt 5 lt 5 lt 5 lt 5 lt 5 147Sm 21 10 18 12 12 148Sm 24 11 18 12 12 149Sm 37 19 34 15 21 150Sm 22 10 18 12 13 151Sm 26 19 24 15 21 152Sm 19 10 16 11 11 154Sm 24 12 20 12 12 152Gd 43 38 59 53 58 154Gd 20 14 16 13 16 155Gd 82 11 85 11 13 156Gd 14 08 12 08 10 157Gd 62 20 101 37 30 158Gd 14 11 12 09 12 160Gd 16 18 14 19 21 95Mo 39 40 22 45 23 99Tc 31 31 24 35 24

101Ru 30 31 20 38 22 103Rh 26 24 20 37 19 109Ag 19 21 15 15 15 133Cs 39 38 31 48 35

ここに示した値は測定機器の性能と分離や希釈による誤差を考慮したものである

JAEA-Research 2013-020

- 65 -

表 5-5 と表 5-6 にはZN2 及び ZN3 集合体の照射にかかわる原子炉の運転履歴を示す

表 5-5 ZN2 集合体の運転履歴

開始日 終了日 日数 運転(第 12 サイクル) 1996726 1997923 424

定検 1997923 19971031 38 運転(第 13 サイクル) 19971031 19981217 412

定検 19981217 1999312 85 運転(第 14 サイクル) 1999312 200059 424

表 5-6 ZN3 集合体の運転履歴

開始日 終了日 日数 運転(第 12 サイクル) 1996726 1997923 424

定検 1997923 19971031 38 運転(第 13 サイクル) 19971031 19981217 412

定検 19981217 1999312 85 運転(第 14 サイクル) 1999312 200059 424

定検 200059 2000615 37 運転(第 15 サイクル) 2000615 2001813 424

定検 2001813 2001119 88 運転(第 16 サイクル) 2001119 200317 424

JAEA-Research 2013-020

- 66 -

図 5-33 と図 5-34 にはZN2 集合体及び ZN3 集合体を上から見た断面図とそれぞれのサ

ンプルの取得位置を示したまた図 5-35 には各燃料棒でサンプルを取り出した軸方向の

高さを示した図 5-36及び図 5-37にはZN2及び ZN3集合体の炉内での装荷位置を示した

図 5-33 本試験でサンプルが取得された燃料棒の位置(ZN2 集合体)

(3 サイクル照射 平均燃焼度 356GWdt)

JAEA-Research 2013-020

- 67 -

図 5-34 本試験でサンプルが取得された燃料棒の位置(ZN3 集合体)

(5 サイクル照射 平均燃焼度 535 GWdt)

JAEA-Research 2013-020

- 68 -

図 5-35 本試験でサンプルが取得された位置(軸方向)

JAEA-Research 2013-020

- 69 -

図 5-36 ZN2 集合体のシャッフリング 1112)

(福島第 2 原子力発電所第 12 サイクルから第 14 サイクル)

JAEA-Research 2013-020

- 70 -

図 5-37 ZN3 集合体のシャッフリング 1112)

(福島第 2 原子力発電所第 12 サイクルから第 16 サイクル)

JAEA-Research 2013-020

- 71 -

6おわりに

JAEA が JNES からの受託事業として実施した「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生

成核種組成測定試験」において燃焼率評価で測定が必要な元素の 1 つである Nd について2

種類の手法で測定を行ったが結果に差異が生じたそのため確度の高い測定結果を取得するこ

とと生じた差異の原因究明を目的としたフォローアップ測定を実施した

本件で発生した Nd 定量値の差異の原因は3 章で述べたとおり(1) Nd 定量における化学操

作中に相互汚染等が発生した可能性があったこと(2) Nd を含む FP 核種の測定結果算出に使用

した溶解溶液中の U 原子数に不確定性があったことの 2 点により生じたものと推定される今

後同様の測定を実施する際に注意すべき点をまとめると以下のようになる

① 着目元素の定量を行う際同時期かつ同一試料で U 原子数を測定すること

② 試料の保管時には蒸発が無視できるだけの十分な量を確保した上で保管すること

③ 保管試料は定期的に重量を測定し自然蒸発の影響を把握すること

④ 分取希釈等の操作時には天秤による秤量を行いデータ管理を確実に行うこと

の 4 点である特にどのデータをどの時期に測定するかは全体の測定計画の検討で調整できる

ことであるため出来るだけ同一試料のデータを短期間にまとめて取得できるように配慮すべき

である

また作業環境からの天然元素の汚染等の影響の排除について近年の分析装置の高感度化に

伴い試料の取扱量が極めて少なくなっていることに注意すべきである取り扱う試料量が少なく

なれば被ばくや汚染の可能性を低減できる反面同時に取扱う試料間から生じる相互汚染使

用する試薬や器具及び作業を実施する環境下から混入する天然元素の影響等による汚染の可能性

が高くなるこれらの試料間の相互及び環境下等から生じる汚染はその原因が多岐に渡って考

えられることから作業全般に繊細な注意を払う必要があるあるいは被ばく量に注意を払い

つつ環境下等から生じる天然元素の汚染の影響が出ない程度に取り扱う量を増加させる等の検

討も必要となるだろうこのためにもさらに確度の高いデータの取得を目指し同様の測定を

繰り返し行うことで測定経験を得ることが必要である

本件で発生した Nd 定量値の差異について今後同様の事象を繰り返さないためには上記対応

を必要とするしたがって分析作業の実施の際には事前に作業者間で分析方法及び手順につ

いて十分に検討を行い綿密な計画を立てそれらを確実に遂行していくことの重要性を再認識

する必要がある

JAEA-Research 2013-020

- 72 -

謝 辞

JNES からの受託事業として実施した「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組

成測定試験」においてはJNES の山本徹氏には当該事業の立ち上げから実施及び本フォローア

ップ測定の実施に至るまで多大なご指導とご支援を頂きましたJNES の安藤良平氏及び鈴木

求氏には事業の遂行だけではなく取得データの解析結果に関するご指導をいただきました

深く感謝申し上げます安全研究センター サイクル安全研究グループの外池幸太郎研究主幹には

JNES からの受託事業立ち上げに際して事業の主担当者としてご尽力いただきましたまた同

グループの戸塚真義氏と原科研福島技術開発特別チーム 臨界管理技術開発グループの蒲原佳子

女史には本レポートに掲載するデータの整理を旧ホット試験施設管理部 ホット材料試験課の宮

田精一氏並びに原科研福島技術開発特別チーム 臨界管理技術開発グループの佐藤真人氏には試

料の再調製を行っていただきました原子力基礎工学研究部門 分析化学研究グループの河野信昭

氏並びに鈴木大輔氏には試料分離法について貴重なご助言をいただきましたここに記してお礼

申し上げます

参考文献

1) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 20 年度報告書

2) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 21 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000016661pdf)

3) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 22 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000118961pdf)

4) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 23 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000123740pdf)

5) SUsuda NKohnoldquoAnion-Exchange Separation of Nd and the Transplutonium Elements

in Spent Nuclear Fuels for Burn-up DeterminationrdquoSeparation Sci Technol 23(10amp11)

pp1119-1131 (1988)

6) GUchiyama et alldquoDevelopment of quantitative analytical method of U Pu and fission

products in spent fuel by combined-chromatographic-mass-spectrometric-isotopic-dilution

technologyrdquoEuropean Nuclear Conference 2012 (ENC 2012) December 2012 Manchester

United Kingdom

7) ISO11483 ldquoPreparation of plutonium sources and determination of 238Pu239Pu isotope

ratio by alpha spectrometry rdquo ISO Geneva(1994)

8) K Shibata O Iwamoto T Nakagawa N Iwamoto A Ichihara S Kunieda S Chiba K

JAEA-Research 2013-020

- 73 -

Furutaka N Otuka T Ohsawa T Murata H Matsunobu A Zukeran S Kamada and J

Katakura ldquoJENDL-40 A New Library for Nuclear Science and Engineeringrdquo Journal of

Nuclear Science and Technology 48 1 (2011)

9) K Okumura T Mori M Nakagawa K Kaneko ldquoValidation of a Continuous-Energy Monte

Carlo Burn-up Code MVP-BURN and Its Application to Analysis of Post Irradiation

Experimentrdquo Journal of Nuclear Science and Technology 37(2)pp128-138(2000)

10) 須山賢也望月弘樹高田友幸龍福進奥野浩村崎穣大久保清志「連続エネルギモン

テカルロコード MVP 及び MCNP を使用する統合化燃焼計算コードシステム -

SWAT31」 JAEA-DataCode 2009-002 日本原子力研究開発機構 (2009)

11) 「平成 18 年度全 MOX 炉心核設計手法信頼性実証試験成果報告書」07 基炉報-0001 原子力安

全基盤機構 (2007)

12) 「平成 18 年度高燃焼度 9x9 型燃料信頼性実証試験成果報告書」07 基炉報-0002 原子力安全

基盤機構 (2007)

JAEA-Research 2013-020

- 74 -

付録

測定データ集

JAEA-Research 2013-020

- 75 -

A 混合スパイク試料の値付け

表 A-1 各標準濃度一覧

標準試料 濃度 誤差()

U 濃度標準 26820 microgg 005 Pu 濃度標準 83506 ngg 005 Nd 濃度標準 13495 ngg 007

各標準の純度及び秤量誤差から算出した

表 A-2 混合スパイクと各濃度標準の混合データ

試料名 分取量(g)

混合スパイク 11452 U 濃度標準 10968 Pu 濃度標準 10723 Nd 濃度標準 10324

表 A-3 各濃度標準の同位体組成

U 濃度標準 Pu 濃度標準 Nd 濃度標準 同位体組成

(原子百分率) 誤差() 同位体組成

(原子百分率) 誤差()同位体組成

(原子百分率) 誤差() 234U 00054 362 238Pu 00030 215 142Nd 27119 0007 235U 07205 003 239Pu 974234 0001 143Nd 12174 0009 238U 992741 00003 240Pu 25607 0003 144Nd 23789 0014 241Pu 00100 191 145Nd 8295 0020 242Pu 00028 185 146Nd 17202 0026 148Nd 5767 0038 150Nd 5653 0049 各誤差は質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な誤差伝播の

計算により算出した

表 A-4 混合スパイク中 238Pu の放射能測定結果

放射能比(238Pu242Pu) 012692

表 A-5 混合スパイクに各濃度標準を添加した試料の同位体比測定結果

試料名 測定値 233U238U 0075767 (原子数比) plusmn 0000064

242Pu239Pu 0065232 (原子数比) plusmn 0000004

150Nd142Nd 075200 (原子数比) plusmn 000028

JAEA-Research 2013-020

- 76 -

原子数の算出には次の式を用いた

Rms times Sps - Spm 原子数 =

Abm - Rms times Abs

Rms 濃度標準添加後の 238U233U239Pu242Pu150Nd142Nd 原子数比

Sps 添加した各濃度標準中同位体の量(原子数)233U242Pu142Nd 量

Spm 添加した各濃度標準中同位体の量(原子数)238U239Pu150Nd 量

Abm 混合スパイク中の同位体の比238UU239PuPu150NdNd

Abs 混合スパイク中の同位体の比233UU242PuPu142NdNd

表 A-6 原子数算出に使用したデータ

元素 Rms Sps Spm Abm Abs

U 1319833 0 7388E+16 00086391 09826830 Pu 0065232 219735E+15 63943E+10 0998653 00002917 Nd 0752004 15774E+14 32882E+13 09077548 00201111

JAEA-Research 2013-020

- 77 -

B 燃料溶解溶液試料の測定データ

表 B-1 燃料溶解溶液の分取希釈データ

一次希釈 二次希釈 試料名

分取 希釈 分取 希釈 希釈倍率

2F1ZN2c2 10814 584007 05658 112594 10747

2F1ZN2c3 11753 583867 05676 112728 9866

2F1ZN3c2 11739 576345 05696 111741 9631

2F1ZN3c3 11685 585754 05686 111584 9837

2F1ZN3a9 11636 581027 05686 112304 9862

表 B-2試料中 238Pu の放射能測定結果

試料名 放射能比 238Pu(239Pu+240Pu)

2F1ZN2c2 24520 2F1ZN2c3 33482 2F1ZN3c2 59239 2F1ZN3c3 81127 2F1ZN3a9 63257

表 B-3 α線スペクトロメトリーを併用した Pu の同位体組成測定結果 (単位原子百分率)

試料名 239Pu 240Pu 241Pu 242Pu 238Pu

2F1ZN2c2 62731 25047 7050 3792 138 2F1ZN2c3 62634 24507 7143 3855 186 2F1ZN3c2 42290 32030 8898 13333 345 2F1ZN3c3 41498 31898 8770 13147 468 2F1ZN3a9 36971 30207 8136 21280 341

JAEA-Research 2013-020

- 78 -

表 B-4 燃料溶解溶液中の UPu 及び Nd の同位体組成分析結果 (単位原子百分率)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 234U 001789 00329 00141 00246 00077

plusmn 000007 00001 00002 00002 00002 235U 11220 17429 02320 03689 00219

plusmn 00008 00005 00003 00003 00002 236U 03805 062693 04799 07900 02916

plusmn 00004 000002 00001 00002 00001 238U 984796 975973 992741 988164 996787

plusmn 00008 00005 00004 00004 00003 238Pu 1381 186 345 468 341

plusmn 0008 001 002 003 002 239Pu 627305 62634 42290 41498 369711

plusmn 00008 0001 0003 0005 00007 240Pu 25047 245073 32030 31898 302074

plusmn 0001 00008 0004 0007 00006 241Pu 70503 7143 8898 877 8136

plusmn 00005 0001 0004 001 0002 242Pu 37915 38550 13333 13147 212796

plusmn 00007 00007 0004 0003 00008 142Nd 1639 0623 11173 1088 1655

plusmn 0003 0003 00003 0001 0002 143Nd 21002 21210 135747 132774 88781

plusmn 0005 0002 00008 00008 00005 144Nd 30748 31879 37724 38747 41187

plusmn 0004 0002 0001 0002 0002 145Nd 16540 16760 15007 14895 136618

plusmn 0004 0002 0001 0001 00009 146Nd 16799 16789 18682 18740 20038

plusmn 0008 0003 0002 0003 0002 148Nd 8868 8730 9211 8933 9522

plusmn 0007 0003 0002 0002 0002 150Nd 4404 4010 4684 4320 5059

plusmn 0005 0002 0001 0001 0001 238Pu については238U による影響を考慮しα線測定の結果を用いた 238Pu のplusmnはα線測定誤差を 05質量分析法による同位体比測定誤差を

01とし統計的な誤差伝播の計算により算出した Pu の同位体組成は表 B-3 の結果に 241Pu 及び 242Pu を加え百分率したも

のである 各plusmnは質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な

誤差伝播の計算により算出した

JAEA-Research 2013-020

- 79 -

原子数の算出には次の式を用いた

Rms times Sps - Spm

原子数 = Abm - Rms times Abs

Rms スパイク添加後の 238U233U239Pu242Pu148Nd150Nd 原子数比

Sps 添加した濃縮同位体の量(原子数)233U242Pu150Nd 量

Spm 添加した濃縮同位体の量(原子数)238U239Pu148Nd 量

Abm 試料中の同位体の比238UU239PuPu148NdNd

Abs 試料中の同位体の比233UU242PuPu150NdNd

表 B-6 添加したスパイク中の UPu 及び Nd の原子数 (単位原子数)

試料名 U 233U Sps 238U Spm

2F1ZN2c2 57221E+15 56230E+15 49433E+13 2F1ZN2c3 57146E+15 56156E+15 49369E+13 2F1ZN3c2 57201E+15 56210E+15 49416E+13 2F1ZN3c3 57216E+15 56225E+15 49429E+13 2F1ZN3a9 57325E+15 56332E+15 49523E+13

試料名 Pu 242Pu Sps 239Pu Spm

2F1ZN2c2 14402E+14 14382E+14 42006E+10 2F1ZN2c3 14383E+14 14364E+14 41952E+10 2F1ZN3c2 14397E+14 14377E+14 41992E+10 2F1ZN3c3 14401E+14 14381E+14 42003E+10 2F1ZN3a9 14428E+14 14409E+14 42083E+10

試料名 Nd 150Nd Sps 148Nd Spm

2F1ZN2c2 96421E+13 87527E+13 11428E+12 2F1ZN2c3 96295E+13 87412E+13 11413E+12 2F1ZN3c2 96388E+13 87496E+13 11424E+12 2F1ZN3c3 96413E+13 87519E+13 11427E+12 2F1ZN3a9 96597E+13 87687E+13 11449E+12

57221times1015を示す

表 B-5 二次希釈試料分取量とスパイク添加量 試料名 試料分取量(g) 添加量(g)

2F1ZN2c2 11070 11496 2F1ZN2c3 11060 11481 2F1ZN3c2 11069 11492 2F1ZN3c3 11071 11495 2F1ZN3a9 11068 11517

JAEA-Research 2013-020

- 80 -

表 B-7 二次希釈試料の UPu 及び Nd 同位体組成(測定値) (単位原子数比)

試料名 233UU Abs 238UU Abm

2F1ZN2c2 0 09848 2F1ZN2c3 0 09760 2F1ZN3c2 0 09927 2F1ZN3c3 0 09882 2F1ZN3a9 0 09968

試料名 242PuPu Abs 239PuPu Abm

2F1ZN2c2 00379 06273 2F1ZN2c3 00386 06263 2F1ZN3c2 01333 04229 2F1ZN3c3 01315 04150 2F1ZN3a9 02128 03697

試料名 150NdNd Abs 148NdNd Abm

2F1ZN2c2 00440 00887 2F1ZN2c3 00401 00873 2F1ZN3c2 00468 00921 2F1ZN3c3 00432 00893 2F1ZN3a9 00506 00952

表 B-8 混合スパイク添加後の二次希釈試料の同位体比測定結果 (単位原子数比)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 233U238U 0410984 031750 034736 0383628 0264855

plusmn 0000042 000010 000010 0000094 0000048 242Pu239Pu 182016 1364439 218793 236969 222127

plusmn 000011 0000042 000021 000020 000017 148Nd150Nd 0089986 0149877 0186518 0211642 0266697

plusmn 0000017 0000033 0000034 0000024 0000058

各plusmnは質量分析法による同位体比測定結果(3 回繰り返し測定)の標準偏差を示す

JAEA-Research 2013-020

- 81 -

表 B-9 二次希釈試料の UPu 及び Nd 原子数の算出結果 U

試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 243319 13843E+16 0101 2F1ZN2c3 314965 18072E+16 0105 2F1ZN3c2 287884 16251E+16 0104 2F1ZN3c3 260669 14782E+16 0103 2F1ZN3a9 377565 21288E+16 0102

Pu 試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 054940 13022E+14 0060 2F1ZN2c3 073290 17594E+14 0060 2F1ZN3c2 045705 18143E+14 0062 2F1ZN3c3 042200 16870E+14 0062 2F1ZN3a9 045019 23666E+14 0061

Nd 試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 008999 79480E+13 0125 2F1ZN2c3 014988 14713E+14 0103 2F1ZN3c2 018652 18203E+14 0096 2F1ZN3c3 021164 21674E+14 0096 2F1ZN3a9 026670 27214E+14 0096

13843times1016を示す

表 B-10 二次希釈試料のウラン濃度

試料名 二次希釈試料 分取量(g) 1

分取試料中の U 原子数2

二次希釈試料の

U 濃度 (原子数g 溶液)

2F1ZN2c2 11070 13843E+16 1250E+16 2F1ZN2c3 11060 18072E+16 1634E+16 2F1ZN3c2 11069 16251E+16 1468E+16 2F1ZN3c3 11071 14782E+16 1335E+16 2F1ZN3a9 11068 21288E+16 1923E+16

1表 B-5 参照 2表 B-9 参照 13843times1016を示す

This is a blank page

国際単位系(SI)

乗数  接頭語 記号 乗数  接頭語 記号

1024 ヨ タ Y 10-1 デ シ d1021 ゼ タ Z 10-2 セ ン チ c1018 エ ク サ E 10-3 ミ リ m1015 ペ タ P 10-6 マイクロ micro1012 テ ラ T 10-9 ナ ノ n109 ギ ガ G 10-12 ピ コ p106 メ ガ M 10-15 フェムト f103 キ ロ k 10-18 ア ト a102 ヘ ク ト h 10-21 ゼ プ ト z101 デ カ da 10-24 ヨ ク ト y

表5SI 接頭語

名称 記号 SI 単位による値

分 min 1 min=60s時 h 1h =60 min=3600 s日 d 1 d=24 h=86 400 s度 deg 1deg=(π180) rad分 rsquo 1rsquo=(160)deg=(π10800) rad秒 rdquo 1rdquo=(160)rsquo=(π648000) rad

ヘクタール ha 1ha=1hm2=104m2

リットル Ll 1L=11=1dm3=103cm3=10-3m3

トン t 1t=103 kg

表6SIに属さないがSIと併用される単位

名称 記号 SI 単位で表される数値

電 子 ボ ル ト eV 1eV=1602 176 53(14)times10-19Jダ ル ト ン Da 1Da=1660 538 86(28)times10-27kg統一原子質量単位 u 1u=1 Da天 文 単 位 ua 1ua=1495 978 706 91(6)times1011m

表7SIに属さないがSIと併用される単位でSI単位で表される数値が実験的に得られるもの

名称 記号 SI 単位で表される数値

キ ュ リ ー Ci 1 Ci=37times1010Bqレ ン ト ゲ ン R 1 R = 258times10-4Ckgラ ド rad 1 rad=1cGy=10-2Gyレ ム rem 1 rem=1 cSv=10-2Svガ ン マ γ 1γ=1 nT=10-9Tフ ェ ル ミ 1フェルミ=1 fm=10-15mメートル系カラット 1メートル系カラット = 200 mg = 2times10-4kgト ル Torr 1 Torr = (101 325760) Pa標 準 大 気 圧 atm 1 atm = 101 325 Pa

1cal=41858J(「15」カロリー)41868J(「IT」カロリー)4184J(「熱化学」カロリー)

ミ ク ロ ン micro 1 micro =1microm=10-6m

表10SIに属さないその他の単位の例

カ ロ リ ー cal

(a)SI接頭語は固有の名称と記号を持つ組立単位と組み合わせても使用できるしかし接頭語を付した単位はもはや コヒーレントではない(b)ラジアンとステラジアンは数字の1に対する単位の特別な名称で量についての情報をつたえるために使われる

 実際には使用する時には記号rad及びsrが用いられるが習慣として組立単位としての記号である数字の1は明 示されない(c)測光学ではステラジアンという名称と記号srを単位の表し方の中にそのまま維持している

(d)ヘルツは周期現象についてのみベクレルは放射性核種の統計的過程についてのみ使用される

(e)セルシウス度はケルビンの特別な名称でセルシウス温度を表すために使用されるセルシウス度とケルビンの

  単位の大きさは同一であるしたがって温度差や温度間隔を表す数値はどちらの単位で表しても同じである

(f)放射性核種の放射能(activity referred to a radionuclide)はしばしば誤った用語でrdquoradioactivityrdquoと記される

(g)単位シーベルト(PV200270205)についてはCIPM勧告2(CI-2002)を参照

(a)量濃度(amount concentration)は臨床化学の分野では物質濃度

  (substance concentration)ともよばれる(b)これらは無次元量あるいは次元1をもつ量であるがそのこと   を表す単位記号である数字の1は通常は表記しない

名称 記号SI 基本単位による

表し方

秒ルカスパ度粘 Pa s m-1 kg s-1

力 の モ ー メ ン ト ニュートンメートル N m m2 kg s-2

表 面 張 力 ニュートン毎メートル Nm kg s-2

角 速 度 ラジアン毎秒 rads m m-1 s-1=s-1

角 加 速 度 ラジアン毎秒毎秒 rads2 m m-1 s-2=s-2

熱 流 密 度 放 射 照 度 ワット毎平方メートル Wm2 kg s-3

熱 容 量 エ ン ト ロ ピ ー ジュール毎ケルビン JK m2 kg s-2 K-1

比熱容量比エントロピー ジュール毎キログラム毎ケルビン J(kg K) m2 s-2 K-1

比 エ ネ ル ギ ー ジュール毎キログラム Jkg m2 s-2

熱 伝 導 率 ワット毎メートル毎ケルビン W(m K) m kg s-3 K-1

体 積 エ ネ ル ギ ー ジュール毎立方メートル Jm3 m-1 kg s-2

電 界 の 強 さ ボルト毎メートル Vm m kg s-3 A-1

電 荷 密 度 クーロン毎立方メートル Cm3 m-3 sA表 面 電 荷 クーロン毎平方メートル Cm2 m-2 sA電 束 密 度 電 気 変 位 クーロン毎平方メートル Cm2 m-2 sA誘 電 率 ファラド毎メートル Fm m-3 kg-1 s4 A2

透 磁 率 ヘンリー毎メートル Hm m kg s-2 A-2

モ ル エ ネ ル ギ ー ジュール毎モル Jmol m2 kg s-2 mol-1

モルエントロピー モル熱容量ジュール毎モル毎ケルビン J(mol K) m2 kg s-2 K-1 mol-1

照射線量(X線及びγ線) クーロン毎キログラム Ckg kg-1 sA吸 収 線 量 率 グレイ毎秒 Gys m2 s-3

放 射 強 度 ワット毎ステラジアン Wsr m4 m-2 kg s-3=m2 kg s-3

放 射 輝 度 ワット毎平方メートル毎ステラジアン W(m2 sr) m2 m-2 kg s-3=kg s-3

酵 素 活 性 濃 度 カタール毎立方メートル katm3 m-3 s-1 mol

表4単位の中に固有の名称と記号を含むSI組立単位の例

組立量SI 組立単位

名称 記号

面 積 平方メートル m2

体 積 立法メートル m3

速 さ 速 度 メートル毎秒 ms加 速 度 メートル毎秒毎秒 ms2

波 数 毎メートル m-1

密 度 質 量 密 度 キログラム毎立方メートル kgm3

面 積 密 度 キログラム毎平方メートル kgm2

比 体 積 立方メートル毎キログラム m3kg電 流 密 度 アンペア毎平方メートル Am2

磁 界 の 強 さ アンペア毎メートル Am量 濃 度 (a) 濃 度 モル毎立方メートル molm3

質 量 濃 度 キログラム毎立法メートル kgm3

輝 度 カンデラ毎平方メートル cdm2

屈 折 率 (b) (数字の) 1 1比 透 磁 率 (b) (数字の) 1 1

組立量SI 基本単位

表2基本単位を用いて表されるSI組立単位の例

名称 記号他のSI単位による

表し方SI基本単位による

表し方平 面 角 ラジアン(b) rad 1(b) mm立 体 角 ステラジアン(b) sr(c) 1(b) m2m2

周 波 数 ヘルツ(d) Hz s-1

ントーュニ力 N m kg s-2

圧 力 応 力 パスカル Pa Nm2 m-1 kg s-2

エ ネ ル ギ ー 仕 事 熱 量 ジュール J N m m2 kg s-2

仕 事 率 工 率 放 射 束 ワット W Js m2 kg s-3

電 荷 電 気 量 クーロン A sC電 位 差 ( 電 圧 ) 起 電 力 ボルト V WA m2 kg s-3 A-1

静 電 容 量 ファラド F CV m-2 kg-1 s4 A2

電 気 抵 抗 オーム Ω VA m2 kg s-3 A-2

コ ン ダ ク タ ン ス ジーメンス S AV m-2 kg-1 s3 A2

バーエウ束磁 Wb Vs m2 kg s-2 A-1

磁 束 密 度 テスラ T Wbm2 kg s-2 A-1

イ ン ダ ク タ ン ス ヘンリー H WbA m2 kg s-2 A-2

セ ル シ ウ ス 温 度 セルシウス度(e) Kンメール束光 lm cd sr(c) cd

スクル度照 lx lmm2 m-2 cd放射性核種の放射能( f ) ベクレル(d) Bq s-1

吸収線量 比エネルギー分与カーマ

グレイ Gy Jkg m2 s-2

線量当量 周辺線量当量 方向

性線量当量 個人線量当量シーベルト(g) Sv Jkg m2 s-2

酸 素 活 性 カタール kat s-1 mol

表3固有の名称と記号で表されるSI組立単位SI 組立単位

組立量

名称 記号 SI 単位で表される数値

バ ー ル bar 1bar=01MPa=100kPa=105Pa水銀柱ミリメートル mmHg 1mmHg=133322Paオングストローム Å 1Å=01nm=100pm=10-10m海 里 M 1M=1852mバ ー ン b 1b=100fm2=(10-12cm)2=10-28m2

ノ ッ ト kn 1kn=(18523600)msネ ー パ Npベ ル B

デ ジ ベ ル dB

表8SIに属さないがSIと併用されるその他の単位

SI単位との数値的な関係は    対数量の定義に依存

名称 記号

長 さ メ ー ト ル m質 量 キログラム kg時 間 秒 s電 流 ア ン ペ ア A熱力学温度 ケ ル ビ ン K物 質 量 モ ル mol光 度 カ ン デ ラ cd

基本量SI 基本単位

表1SI 基本単位

名称 記号 SI 単位で表される数値

エ ル グ erg 1 erg=10-7 Jダ イ ン dyn 1 dyn=10-5Nポ ア ズ P 1 P=1 dyn s cm-2=01Pa sス ト ー ク ス St 1 St =1cm2 s-1=10-4m2 s-1

ス チ ル ブ sb 1 sb =1cd cm-2=104cd m-2

フ ォ ト ph 1 ph=1cd sr cm-2 104lxガ ル Gal 1 Gal =1cm s-2=10-2ms-2

マ ク ス ウ ェ ル Mx 1 Mx = 1G cm2=10-8Wbガ ウ ス G 1 G =1Mx cm-2 =10-4Tエルステッド( c ) Oe 1 Oe  (1034π)A m-1

表9固有の名称をもつCGS組立単位

(c)3元系のCGS単位系とSIでは直接比較できないため等号「   」

   は対応関係を示すものである

(第8版2006年改訂)

この印刷物は再生紙を使用しています

Page 11: JAEA-Research 2013-020JAEA-Research 2013-020 - 1 - 1.はじめに 日本原子力研究開発機構(以下「JAEA」という。)は原子力安全基盤機構(以下「JNES」と

JAEA-Research 2013-020

- 7 -

操作や表示値読み取りのミスがあったことではないかと考えられたしかし当該事業内ではこ

れ以上の原因を特定するまでには至らなかった

3フォローアップ測定

31 フォローアップ測定の目的

JAEA では東京電力福島第一原子力発電所事故に対応する技術開発の一つとして今後も継

続して燃焼燃料中の FP 核種測定に係る試験を行う計画であるNd の測定は燃焼率評価に必須の

項目であり信頼性の高い結果が求められるまた2 つの手法による測定結果の差に関する原

因の究明は今後の試験を行う上で重要であるこのため確度の高い測定結果を取得するととも

に測定結果の差異の原因を究明することを目的として受託事業で行った燃料溶解溶液全試料

を対象として燃焼率評価に必要な元素(UPu 及び Nd)の再分析を実施するフォローアップ測

定を実施することとした

32 従来法と現行法の差の原因に関する再検討

23 項において平成 23 年度に実施した受託事業における原因究明では二次希釈試料の調整

作業の段階で測定値に影響を与える要因のあったことが示唆されている今回のフォローアップ

測定を開始する前に従来法と現行法の間に差異が生じる原因を以下のように再度検討した

(1) 平成 21 年度に実施した従来法による UPu 及び Nd の測定では試料分取量が極めて少量

であったため(溶液重量で 003~006 g 程度)秤量値の誤差が溶液重量あたりの U 原子数定

量結果に影響を与えている可能性があることが考えられる燃焼率の評価においては 221 項

で述べたとおりUPuNd の混合スパイクを使用して U に対する Pu 及び 148Nd の原子個

数比を用いて算出されることから溶液重量あたりの U 原子数はその評価には関与しないし

かし本受託事業では現行法によって測定する各 FP 核種値の規格化に用いる U 原子数とし

て従来法によって測定した一次希釈試料の溶液重量あたりの U 原子数を希釈倍率で除した値

を使用したことから従来法で測定した U 原子数の値に不確定性が存在した場合現行法の

Nd 定量値に影響を与える

(2) 受託事業で行った測定の前にUPu 及び Nd の混合スパイクの校正を実施していなかった

前述したとおり燃焼率は試料中の UPu 及び 148Nd の原子個数比から算出されるこの原

子個数比はUPu 及び Nd の混合スパイクを用いた同位体希釈法により求められる混合ス

パイクを使用した場合溶液蒸発があったとしても原子個数比の関係は保たれるが信頼性の

高い燃焼率測定を実施するには混合スパイクの UPu 及び Nd の原子個数比を校正しそ

れらの値を確定しておく必要があったまた混合スパイクの校正を実施していなかったこと

JAEA-Research 2013-020

- 8 -

は上記(1)に記述したとおり現行法によって測定する各 FP 核種値の規格化に用いる U

原子数の値に不確定性が生じる原因の一つとなることが考えられるなお受託事業で使用し

た混合スパイクは平成 21 年度に実施した従来法で全量を消費したため2 つの手法による

測定結果の差異の発生が認められた後に当該混合スパイクの原子個数比を確認することはで

きなかった

(3) 平成 21 年度に実施した従来法において化学操作上のミスを生じた可能性がある本事業の

平成 22 年度報告書 3) で全ての試料において従来法と現行法による Nd の同位体組成測定結

果は良い一致を示していることが述べられている同位体組成が一致していながら定量値に

差異が生じる原因としては同位体希釈法によるスパイク添加試料の化学分離操作において

作業環境や試薬等に存在する天然 Nd による汚染や試料間の相互汚染等により起こりうると

考えたなお23 節に述べたとおり現行法に対して差異原因究明のための二次希釈試料

の再測定等を実施しており同様の差異を有する結果が得られていることから平成 21 年度

に実施した従来法において上述した化学操作上のミスが発生していると考えた

33 測定

331 測定条件の改善

23 節で記載したとおり2 つの手法による Nd 定量値の差異の原因として二次希釈試料の調

製段階での問題が測定値に影響を与える要因が示唆されたまた32 節で記載したとおり従来

法による溶液重量あたりの U 原子数値の影響に加え混合スパイクの校正未実施により発生した

可能性も新たに抽出したこれらは測定に使用した試料の健全性及び従来法による測定に問題

があった可能性を意味している差異の原因を排除し確度の高いデータを得るための対応を以

下に示すなお測定方法は22 節に示した各方法の特徴を考慮し実績の豊富な従来法を採用

した

(1) 使用するすべての試料について試料原液から再調製することとしUPu 及び Nd の測定

には全て新たに調製した二次希釈試料を使用した分取等の操作に使用する分析天秤は少

数点以下 4 桁まで表示可能なものを使用し秤量は全て 05g 以上とすることで分取等に係

る不確定性を排除することとした以下に使用した分析天秤を示すなお再調製試料等の

取扱いについては分取希釈の状況を撮影する作業環境を清浄化する試薬類は超高純度

レベルを使用するなど間違いや汚染等が生じないように細心の注意を払った

エーアンドディ GH-252 及び FR-300

メトラートレド AE200

(2) 測定を行う前にスパイクに係わる不確定性を排除するため混合スパイクの値付けを実施

JAEA-Research 2013-020

- 9 -

した詳細は 332 項に示すなお当該スパイクは本フォローアップ測定用に新規に入手

したものであり受託事業内で使用した混合スパイクとは異なる

(3) 再調製した二次希釈試料の測定により試料原液の U 濃度を算出することとした本フォロ

ーアップ測定の主目的は確定したデータを取得することであるため燃焼率評価に必要な元素

である UPu 及び Nd の各同位体組成及び原子個数比を求めるだけでよく試料原液の U 濃

度を求める必要はないしかし燃焼燃料の照射後試験では95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag 等

の難溶解性 FP 核種も測定対象でありこれらを他の FP 核種と同様に U を分母として規格化

するためには試料原液の U 濃度を求める必要があるここでは今後も照射後試験を継続し

て実施することを想定しホットセル内での重量測定の操作性の確認として位置付けて実施し

332 混合スパイク試料の値付け

定量に使用する混合スパイクは使用前に UPu 及び Nd の標準試料による濃度値付けを実施

し使用するスパイクに関係する値の不確定性を排除することとした図 3-1 に混合スパイク

試料値付けの作業フローを示す

燃焼率評価のための UPu 及び Nd 測定に使用する混合スパイクには233U242Pu 及び 150Nd

の各濃縮同位体を用いたこれに以下に示す UPu 及び Nd の濃度標準を用いた同位体希釈法

により濃度を値付けた

U 濃度標準高純度天然金属 U(旧日本原子力研究所製JAERI-U4)

Pu 濃度標準高純度金属 Pu(米国旧 National Bureau of Standards(NBS)製 949c)

Nd 濃度標準高純度 Nd(関東化学製 Nd2O3試薬(3N5))

上記濃度標準は超高純度硝酸(多摩化学工業製 TAMAPURE-AA100)及び超純水を用いて

溶解した溶解分取及び希釈操作においては全て重量測定を行い重量測定値から濃度を値付

けた混合スパイク試料は同位体希釈法による値付けを行うため同位体組成測定用と定量用

(UPu 及び Nd の各濃度標準添加試料)の 2 系統での分離操作を実施した化学分離は従来法

の陰イオン交換分離法により行いUPu 及び Nd を分離した後それぞれを TIMS によって測

定した(334 項に後述)U 濃度標準及び Nd 濃度標準については天然組成であり同位体組成

測定の必要はないがコンタミ等の影響がないことを確認するため同位体組成測定を実施した

また238Pu に干渉する 238U の影響を補正するため混合スパイク試料の Pu 組成測定用試料は

アルファ放射能測定を行った(335 項に後述)さらにPu 濃度標準については組成測定日を

基準として Pu 純度保証日への崩壊補正を行い測定日における Pu 純度補正を実施した

混合スパイク試料の値付け結果を表 3-1 に示す

JAEA-Research 2013-020

- 10 -

図 3-1 混合スパイク試料の値付けの作業フロー

表 3-1 混合スパイク試料中の UPu 及び Nd の同位体組成及び濃度

U Pu Nd 2012625 現在の値 2012628 現在の値 2012712 現在の値

同位体組成 (原子百分率) 誤差()

同位体組成 (原子百分率) 誤差()

同位体組成 (原子百分率) 誤差()

233 982683 00006 238 00030 30 142 20111 030 234 08466 003 239 00292 066 143 12064 004 235 00209 134 240 00892 025 144 19671 009 236 lt0001 - 241 00134 337 145 10494 005 238 08639 004 242 998653 0001 146 18052 005 148 11852 014 150 907755 001

濃度 濃度 濃度 192660 ngg 010 5036 ngg 006 2081 ngg 009 238Pu については238U による影響を考慮しα線測定の結果を用いた誤差はα線測定の計

数誤差を 3とし質量分析法による同位体比測定誤差を統計的な誤差伝播の計算により算出した

各同位体組成の誤差は質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な誤差

伝播の計算により算出した 各濃度の誤差は同位体希釈法の算出式に基づき統計的な誤差伝播の計算により算出した

各plusmnは質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な誤差伝播の計算によ

り算出した

混合スパイク試料

U 濃度標準

Pu 濃度標準

Nd 濃度標準

UPu 及び Nd 同位体組成測定

(Pu についてはアルファ放射能測定を併用)

UPu 及び Nd 同位体比測定

(U233238Pu242239Nd142150)

混合スパイク試料中 UPu 及び Nd 濃度の算出

Pu 濃度標準

同位体 組成測定

陰イオン交換分離法による化学分離

U 濃度標準

Nd 濃度標準

同位体 組成測定

JAEA-Research 2013-020

- 11 -

333 分析操作

二次希釈試料からUPu 及び Nd 同位体組成測定用と同位体希釈法による定量用試料を分取

した定量用試料には 332 項で値付けた混合スパイク試料を添加したその後図 2-1 の分離ス

キームに従い同位体組成測定用及び定量用試料中の UPu 及び Nd を化学分離した各分離液

を蒸発乾固後再溶解しTIMS による測定を行ったまた分離した Pu 同位体組成用試料の一

部を分取し238Pu に干渉する 238U の影響を補正するためのアルファ放射能測定を実施した図

3-2 に分析操作のフローを示す

図 3-2 分析操作フロー

334 TIMS 測定

同位体組成測定にはフィニガンマット社製の TIMS である MAT262 を用いた本装置は

イオン検出器に 7 つのファラデーカップを備え最大 13 試料を組み込むことができる

333 項で分離した UPu 及び Nd の乾固物を約 1M 硝酸で溶解した溶解濃度は燃料の溶

解及び分取希釈データから各元素のおおよその含有量を推定し約 100ngUmicroL30ngPumicroL

及び 5ngNdmicroL となるよう調整した各溶解液 1microL をマイクロピペットで TIMS 用試料フィラメ

ントに塗布し電流を通して酸化物として固着させたのち装置内部の所定の箇所に設置し真

空排気等を行った試料を測定する前には試料と同時に設置した校正用試料を用いて装置の質

量校正やファラデーカップ位置の調整等を実施した

試料の同位体組成測定は全てトータルエバポレーション法で行ったトータルエバポレーショ

ン法は試料に塗布した試料を完全に蒸発させその過程において発生するイオン全てを検出す

二次希釈試料

混合スパイク試料

陰イオン交換分離

UPu 及び Nd 同位体組成測定

(Pu についてはアルファ放射能測定を併用)

UPu 及び Nd 同位体比 測定

(U233238Pu242239Nd148150)

分析結果(原子数Total-U)

JAEA-Research 2013-020

- 12 -

る方法であり質量差別効果に伴うバイアスの補正を必要としない利点がある測定は同一の

試料から 3 回の繰り返し測定を行いその平均値を測定値とした各同位体組成結果に付随する

誤差は各同位体比の繰り返し測定による標準偏差を誤差伝播して算出したまた同位体希釈

法による定量結果に付随する誤差は同位体希釈法の算出式に基づき上記同位体組成結果の誤

差混合スパイク試料の誤差等を伝播して算出した

335 アルファ放射能測定

アルファ放射能測定用試料は従来法の陰イオン交換法により分離した Pu 溶液の一部を分取

し238Pu として一試料あたり 10~100Bq 程度に希釈調整したのち各試料を 25mmφタンタ

ル板に焼き付け調製した上でその試料に対してアルファ線スペクトロメータ(EGG ORTEC

モデル 676A)にて238Pu 放射能と 239Pu 及び 240Pu 放射能の和に対する比を測定した

238Pu は同位体組成としては少量であるが半減期が短いためアルファ線スペクトルを測定す

ると大きなピークが得られる得られた 238Pu のピークは239Pu 及び 240Pu のピーク領域に影響

を与えるため文献 7) に従いテーリング補正を実施している求めた放射能比にTIMS による

同位体組成測定結果を併用し238Pu 同位体比を算出した

アルファ放射能測定における測定誤差は同法による繰り返し測定誤差 02以下及び試料調製

誤差 035以下を伝播して 05以下と算出した

34 測定結果

全 U 原子数に対する原子個数比で表される結果一覧を表 3-2 に示す各同位体の測定誤差は

その存在量(割合)に依存するこれは存在量が多い同位体は TIMS で測定した時の検出信号

が大きいために計数誤差が小さくなり存在量が少ない同位体は検出信号が小さいために計数誤

差が大きくなることによるフォローアップ測定においてはU では同位体存在度が<005

では誤差<plusmn3同位体存在度が 005~2では<plusmn03同位体存在度が 2以上では<plusmn02

であったPu では全ての同位体の存在度が>1であり238Pu 以外の各同位体の誤差は

<plusmn03であった238Pu はアルファ放射能測定と TIMS を併用した結果<plusmn06と評価

したNd では142Nd で誤差<plusmn06その他の同位体で<plusmn03であったこれは2F1ZN2c2

の 142Nd を除き平成 21 年度の測定結果とほぼ同等であった

JAEA-Research 2013-020

- 13 -

表 3-2 使用済燃料の分析結果 (単位原子数Total-U)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 誤差() 234U 1789E-04 3293E-04 1407E-04 2460E-04 7718E-05 <22 235U 1122E-02 1743E-02 2320E-03 3689E-03 2193E-04 <091 236U 3805E-03 6269E-03 4799E-03 7900E-03 2916E-03 <023 238U 9848E-01 9760E-01 9927E-01 9882E-01 9968E-01 <012

U-Total 1000E+00 1000E+00 1000E+00 1000E+00 1000E+00 <012

238Pu 1299E-04 1811E-04 3850E-04 5346E-04 3786E-04 <052 239Pu 5902E-03 6098E-03 4722E-03 4736E-03 4110E-03 <013 240Pu 2357E-03 2386E-03 3576E-03 3640E-03 3358E-03 <013 241Pu 6634E-04 6955E-04 9935E-04 1001E-03 9045E-04 <024 242Pu 3567E-04 3753E-04 1489E-03 1500E-03 2366E-03 <013

Pu-Total 9409E-03 9736E-03 1116E-02 1141E-02 1112E-02 <013

142Nd 9414E-05 5069E-05 1251E-04 1596E-04 2115E-04 <053 143Nd 1206E-03 1727E-03 1521E-03 1947E-03 1135E-03 <018 144Nd 1766E-03 2595E-03 4226E-03 5681E-03 5265E-03 <018 145Nd 9499E-04 1364E-03 1681E-03 2184E-03 1746E-03 <018 146Nd 9647E-04 1367E-03 2093E-03 2748E-03 2562E-03 <018 148Nd 5093E-04 7107E-04 1032E-03 1310E-03 1217E-03 <018 150Nd 2529E-04 3265E-04 5246E-04 6334E-04 6467E-04 <027

Nd-Total 5743E-03 8141E-03 1120E-02 1466E-02 1278E-02 <018

Pu 分離日 201275 201275 201275 201275 201275 - Pu 測定日 2012718 2012720 2012720 2012723 2012720 - 分析値は測定日の値であり冷却期間及び運転履歴に基づいた炉内崩壊の補正等は実施していない

1789times10-4を示す 他の表でも同様に記載 238Pu については238U による影響を考慮しα線測定の結果を用いた

JAEA-Research 2013-020

- 14 -

35 考察

Pu の定量値について本フォローアップ測定結果と平成 21 年度定量値との比較を表 3-3 に示

すまた表 3-4 に Nd 定量値の本フォローアップ測定結果と平成 21 年度及び平成 23 年度の測

定値との比較を示す表 3-5 は試料原液の U 濃度の測定値を示す表 3-6 には参考として平成

21 年度の従来法による UPu 及び Nd 等の測定結果(平成 21 年度報告書 2) p40表 4-4 掲載)

を記載するなお表 3-3 及び表 3-4 の平成 21 年度定量値(B)及び(D)は平成 21 年度に一次

希釈試料を対象にして従来法により測定した値(平成 21 年度報告書 2) p40表 4-4 掲載Pu total

及び Nd total)であるまた表 3-4 の平成 23 年度定量値(E)は平成 23 年度に二次希釈試

料を対象にして TIMS により U の定量を行った結果で平成 22 年度に現行法で測定した Nd 定

量値を規格化した値(平成 23 年度報告書 4) p25表 4-3 掲載D 欄)表 3-5 の平成 23 年度定量

値(G)は2 つの手法による Nd 定量値の差異の原因検討の一環として平成 23 年度に新たに

一次希釈試料から調製した二次希釈試料中の U 濃度を再測定し原液濃度に換算した値(平成 23

年度報告書 4) p27表 4-5 掲載下段)である

表 3-3 Pu 再測定結果と平成 21 年度定量値との比較

(単位原子数Total-U)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9再測定結果(A) 9409E-03 9736E-03 1116E-02 1141E-02 1112E-02平成 21 年度定量値(B)$ 9374E-03 9707E-03 1117E-02 1145E-02 1109E-02(A)(B) 100 100 100 100 100 9409times10-3を示す $ 従来法と TIMS によって求めリファレンス値として扱われている値

表 3-4 Nd 再測定結果と平成 21 年度及び平成 23 年度定量値との比較

(単位原子数Total-U)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9

再測定結果(C) 5743E-03 8141E-03 1120E-02 1466E-02 1278E-02平成 21 年度定量値(D)$ 5727E-03 8381E-03 1168E-02 1472E-02 1286E-02(C)(D) 100 097 096 100 099 平成 23 年度定量値(E) 549E-03 783E-03 109E-02 142E-02 124E-02 (E)(D) 096 093 093 096 096 (E)(C) 096 096 097 097 097 5743times10-3を示す $ 従来法と TIMS によって求めリファレンス値として扱われている値 平成 23 年度の Nd 定量値(平成 22 年度に現行法で測定し規格化に使用した U 濃度は平成

23 年度に TIMS により二次希釈試料の再測定で求めた結果を使用)

JAEA-Research 2013-020

- 15 -

表 3-5 試料原液のウラン濃度

再測定結果

試料名 試料希釈率

二次希釈試料

濃度 原子数g 溶液

試料原液濃度

(F) 原子数g 溶液

誤差

()

平成 23 年度

定量値

(G) (G)(F)

2F1ZN2c2 10747 1250E+16 1344E+19 011 1411E+19 105 2F1ZN2c3 9866 1634E+16 1612E+19 011 1648E+19 102 2F1ZN3c2 9631 1468E+16 1414E+19 011 1614E+19 114 2F1ZN3c3 9837 1335E+16 1313E+19 011 1357E+19 103 2F1ZN3a9 9862 1923E+16 1897E+19 011 1953E+19 103

1250times1016を示す

JAEA-Research 2013-020

- 16 -

表 3-6 平成 21 年度の従来法による UPu 及び Nd 等の測定結果

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 誤差()

燃焼率1(FIMA) 296 416 599 721 676

燃焼度2(GWdt) 284 399 575 692 649

U-234 170E-04 323E-04 128E-04 234E-04 687E-05 <14U-235 1123E-02 1742E-02 2240E-03 3687E-03 2300E-04 <03

4

U-236 3799E-03 6260E-03 4807E-03 7889E-03 2917E-03 <02U-238 9848E-01 9760E-01 9928E-01 9882E-01 9968E-01 <02U total 1000E+00 1000E+00 1000E+00 1000E+00 1000E+00

Pu-2383 1291E-04 1857E-04 4045E-04 5756E-04 4002E-04 <05

Pu-239 5827E-03 6021E-03 4666E-03 4684E-03 4064E-03 <02Pu-240 2325E-03 2353E-03 3518E-03 3583E-03 3276E-03 <02Pu-241 7413E-04 7772E-04 1112E-03 1120E-03 1012E-03 <02Pu-242 3517E-04 3700E-04 1471E-03 1482E-03 2336E-03 <02Pu total 9374E-03 9707E-03 1117E-02 1145E-02 1109E-02

Nd-142 3150E-05 4057E-05 1142E-04 1495E-04 1926E-04 <06Nd-143 1225E-03 1782E-03 1586E-03 1954E-03 1139E-03 <03Nd-144 1778E-03 2675E-03 4414E-03 5707E-03 5309E-03 <03Nd-145 9669E-04 1408E-03 1757E-03 2194E-03 1761E-03 <03Nd-146 9606E-04 1407E-03 2183E-03 2758E-03 2578E-03 <03Nd-148 5154E-04 7330E-04 1078E-03 1316E-03 1227E-03 <03Nd-150 2503E-04 3361E-04 5463E-04 6366E-04 6495E-04 <07Nd total 5727E-03 8381E-03 1168E-02 1472E-02 1286E-02

Cs-134 645E-06 101E-05 417E-05 535E-05 545E-05 <4Cs-137 154E-03 218E-03 347E-03 432E-03 390E-03 <4Eu-154 156E-05 200E-05 377E-05 436E-05 383E-05 <4Eu-155 269E-06 342E-06 963E-06 113E-05 112E-05 <6

Pu分離日 2009124 2009124 2009124 2009124 2009124MS(Pu)測定日 20091216 20091216 20091218 20091216 20091218

γ測定日時20101291031

200912211709

2010251409

2010231332

201022915

1燃焼率の計算にはNd-148のU-235の熱中性子による核分裂収率を用いた2燃焼度は1FIMAを9600MWdt (ASTM E321-96)として換算した3Pu-238についてはU-238による影響を考慮しα線測定の結果を用いた42F1ZN3a9はU-235の存在率が非常に低く誤差が4程度となったため除く

単位原子数Total-U 

 分析値は測定日の値であり冷却期間及び運転履歴に基づいた炉内崩壊の補正等は実施していない

本表は平成 21 年度報告書 2) p40(表 4-4)より転載

JAEA-Research 2013-020

- 17 -

表 3-2 及び表 3-6 よりフォローアップ測定の結果得られた PuU (原子個数比)及び U

PuNd それぞれの同位体組成は2F1ZN2c2 の 142Nd を除き全ての試料について平成 21 年度

測定結果と良い一致を示していることがわかるまた表 3-3 に示すように平成 21 年度に測定し

た Pu 定量値は妥当な結果であった

表 3-4 に示す Nd 測定結果について2F1ZN2c22F1ZN3c3 及び 2F1ZN3a9 試料については

フォローアップ測定結果と平成 21 年度測定結果は良い一致を示したが2F1ZN2c3 及び

2F1ZN3c2 試料についてはフォローアップ測定結果は平成 21 年度定量値よりも 3~4程度低

めの結果となった本フォローアップ測定は差異の要因を排除した上で実施しており確定結果

であると考えられることから2F1ZN2c3 及び 2F1ZN3c2 試料について平成 21 年度の Nd 定

量値は 3~4程度高めの評価をしていた可能性があるこの2F1ZN2c3 及び 2F1ZN3c2 試料に

おけるフォローアップ測定と平成 21 年度定量値との差異の原因については全試料で Pu 定量値

及び各試料の Nd 同位体組成が良く一致していることから試料に起因するものではない可能

性の高い事象として元素の定量に適用した同位体希釈法においてスパイクと混合した試料の

化学分離の過程で天然 Nd の汚染や他試料からの Nd の相互汚染等が発生したと考えられる

また表 3-4 に示す Nd 測定結果についてフォローアップ測定結果と平成 23 年度定量値(平成

23 年度に U 濃度を再測定した結果を反映した値表 3-4 参照)を比較すると本フォローアップ

測定の方が試料間のばらつきは少なくなっているが 3~4程度高めであって系統的な原因があ

ることがわかった平成 23 年度の Nd 定量値は平成 22 年度に現行法によって測定した Nd 量

を平成 23 年度に測定した溶液重量当たりの U 原子数で除して求めている二つの測定の間に

は 1 年の時間差がある密閉している容器とはいえ保管していた試料量が数 mL という少量で

あるため試料の自然蒸発が無視できず分母とした U 濃度が平成 22 年度の時よりも高くなった

可能性があるたとえば保管していた各試料数 mL のうち 3~4程度が蒸発したと仮定すると

平成 23 年度値とフォローアップ測定値との差異が 3~4程度生じることに相当する試料は密

栓したポリバイアル瓶に保管していたが1 年の期間であればこの程度の蒸発は考え得る事象

である本事象を考慮すると平成 22 年度に実施した現行法による Nd 測定は健全であったと推

察することができる

表 3-2 及び表 3-6 に示すように2F1ZN2c2 試料の 142Nd 同位体比の本フォローアップ測定結

果が平成 21 年度値と比較して若干高かったこの 2F1ZN2c2 試料の 142Nd 同位体については

天然の Nd または Ce が化学操作の段階でわずかながら混入したものと考えられるしかしこの

同位体組成を平成 21 年度値に置き換えて算出してもNd 定量値全体には 1程度の差異を与え

る程度であり結果に大きな影響を与えるものではない

表 3-5 に示す試料原液の U 濃度について平成 23 年度定量値と本フォローアップ測定結果を

比較すると 2F1ZN3c2 試料で 14と大きな差を示しその他の 4 試料については 5以下の差異

があることが分かった本フォローアップ測定では試料原液から再度試料の分取を実施しその

JAEA-Research 2013-020

- 18 -

際それぞれの分取重量を測定しているまた定量に使用した混合スパイク試料も校正してい

るそのため測定結果は正しいと考えられる一方平成 23 年度定量用試料は平成 23 年度

に一次希釈試料から再調製した二次希釈試料であるが平成 21 年度に試料原液から一次希釈試料

を調製する際の分取希釈操作においては重量を測定せず容量により希釈していたしたがっ

て平成 23 年度定量値と本フォローアップ測定結果の差異は分取希釈操作における重量測定の

適用の有無が大きく影響していると考えられるなお平成 23 年度報告書 4) に記載された 95Mo

99Tc 101Ru 103Rh 109Ag 133Cs について規格化のために使用した U 原子数は平成 23 年度の測

定値を用いていることから当該差異は平成 23 年度に定量した 95Mo 99Tc 101Ru 103Rh 109Ag

133Cs の結果に影響を与えることとなる

23 節及び 32 節で記載したとおり従来法と現行法による Nd 定量値の差異については①二

次希釈試料の調製段階で測定値に影響を与える要因が入ったこと②従来法で測定した U 原子数

の値に不確定性が存在した可能性があること③混合スパイクの校正未実施④従来法による Nd

の化学分離操作においてミスを生じた可能性があることの 4 点により発生した可能性がある

以下に本フォローアップ測定の結果を基準に従来法と現行法の Nd 定量値及び U 濃度測定結

果の差異の原因をまとめる

(1)本フォローアップ測定と平成 21 年度に実施した従来法の Nd 定量値の差異の原因

①の原因に対し全試料で Pu 定量値及び各試料の Nd 同位体組成が良く一致していることか

ら試料に起因するものではないこと②の原因に対し混合スパイクによる燃焼率測定の

原理からU 原子数の不確定性は関与しないこと③の原因に対しフォローアップ測定結

果との比較では 5 試料中 3 試料は良く一致していることの各結果から①から③は該当し

ないと考えられるしたがって平成 21 年度定量値に生じた差異は原因④に該当し

2F1ZN2c3 及び 2F1ZN3c2 の定量においてスパイクと混合した試料中の Nd の化学分離の

過程で試薬や環境中からの天然 Nd の汚染や他試料からの Nd の相互汚染等により生じ

たと考えられる

(2)本フォローアップ測定と平成 23 年度に実施した現行法の Nd 定量値の差異の原因

平成 23 年度の現行法(平成 22 年度に現行法で測定した Nd 定量値を平成 23 年度に実施

した二次希釈試料の U 濃度の測定によって再評価した結果)と平成 21 年度の従来法との

差異は2F1ZN2c3及び2F1ZN3c2 で 72F1ZN2c22F1ZN3c3 及び 2F1ZN3a9 で 4で

あった(23 節及び表 3-4 参照)平成 23 年度定量値とフォローアップ測定結果を比較する

と系統的な差異を有するものの全試料で同様の傾向を有しているこのことから本フォ

ローアップ測定と平成 23 年度に実施した現行法の差異の原因は保管試料の経時に伴う蒸発

による濃度変化であると推定されるすなわち平成 21 年度に二次希釈試料を調製し平成

23 年度に当該試料の U 濃度の測定を実施するまでの期間に試料中 U 濃度が 3~4程度高く

JAEA-Research 2013-020

- 19 -

なりその値を使用して平成 22 年度に現行法で測定した Nd 定量値を再規格化したことによ

りNd 定量値が 3~4程度低く算出されたと考えられるまた平成 21 年度従来法と平成

23 年度現行法における2F1ZN2c3及び2F1ZN3c2 の差異が他の 3 試料に比べてさらに 3程

度低くなっているがこれは上記(1)に記載したとおり平成 21 年度従来法に起因する原

因④に該当すると推定した

(3)U 濃度測定結果における本フォローアップ測定と平成 23 年度定量値の差異の原因

U 濃度測定結果の差異については平成 21 年度に実施したホットセル内での試料原液から

一次希釈試料を調製する際に重量測定を実施しなかったことが影響したと推定した

これらの検討結果を踏まえ本受託事業の核分裂生成核種の組成測定に関するデータの取扱い

を以下のとおりとする

(1)2F1ZN2c3 及び 2F1ZN3c2 試料の Nd 測定結果については本フォローアップ測定値を確

度の高いデータとして採用するこれによりこの 2 試料の燃焼率は平成 23 年度の報告書

に記載されているよりも 3-4小さい値に変わるまた当該 2 試料の U 及び Pu 測定値に

ついては本年度と平成 21 年度の測定間の差は小さいがNd の測定との整合性をとる観点

から本フォローアップの測定結果を確度の高いデータとする

(2)平成 23 年度に定量した 95Mo 99Tc 101Ru 103Rh 109Ag 133Cs の規格化を行う時に使用する

U 濃度は本フォローアップ測定の値とする

(3)平成 21 年度に報告し平成 23 年度に行った U 濃度の再測定結果を反映して改定していた

134Cs 137Cs 154Eu 155Eu の測定値について平成 23 年度の U 濃度再測定値は試料蒸発の

影響を受けていることが考えられるこのため平成 21 年度の値の方が試料の希釈作業から

の経過時間が短く試料蒸発の影響が少ないことから確度が高いと考え平成 21 年度の値を

採用する

JAEA-Research 2013-020

- 20 -

4データ解析評価

41 同重体混入の効果

現行法は極微量の試料を使用して迅速に測定が出来るという特徴を持つ一方で元素の化学分

離が完全に行われないことからHR-ICP-MS による同位体比測定時に着目同位体と同じ質量数

の他元素(同重体)も同時に検出される可能性があるこの同重体混入の影響は混入割合が各

試料の化学的条件や生成量の差によって異なるため評価を行うこと自体が困難であるしかし

本手法における同重体の混入の効果を把握することは測定試験データのバイアス評価をする際に

重要であり今後の同様の試験における測定結果の評価時にも参考になることから今回取得し

た分離試験結果と詳細な燃焼計算結果に基づいて同重体の混入効果の評価を試みた

42 同重体混入の割合

平成23年度報告書 4) 531項に記載している元素分離の模擬試験において得られた各元素量の混

入割合と燃焼計算で得られた同位体量を掛け合わせることで着目同位体に対する同重体の割

合を求めた今回の計算値は核データライブラリに JENDL-48)を使用した MVP-BURN9)によ

る燃焼計算結果を用いているただし一部の同位体については MVP-BURN の燃焼チェーンに

含まれていないためにSWAT3110)を用いた燃焼計算結果を使用したその評価結果を表 4-1 か

ら表 4-5 に示すこれらの表から以下のことが示される

(1) Nd 同位体では 142Ce 混入の影響が大きいNd は従来から行ってきた分離法と TIMS を使

用した測定値をリファレンスとしているためにこの混入は本測定結果に影響を与えない

(2) Sm 同位体では154Sm に対して 154Eu が 5程度の混入とGd 入り燃料では 154Sm に対

する 154Gd の混入が数 10あることが分かる

(3) Eu 同位体ではGd 入り燃料の場合には154Gd の 154Eu への混入の効果が非常に大きく

数十倍の 154Gd が 154Eu に重なっている155Eu に対する 155Gd の効果はUO2燃料及び

Gd 入り燃料のいずれの場合でも 200以下と大きくなっているただし154Eu と 155Eu

はγ線測定で定量しているためこの効果は本測定結果に影響を与えない

(4) Gd 同位体では154Gd に対する 154Sm と 154Eu の混入はUO2燃料の場合にはそれぞれ

5程度と 20程度となっているがGd 入り燃料の場合は 154Gd 量が多いために影響は小

さい155Gd に対する 155Eu の混入は 10-15程度存在するがその値は燃焼度に依存して

おりまたUO2燃料の方が Gd 入り燃料に比べて効果が大きい

JAEA-Research 2013-020

- 21 -

表 4-1 2F1ZN2c2 試料(280GWdt UO2-Gd2O3) 同重体の混入による誤差()

Nd$ Sm Eu Gd 質量数 Ce の混入 Sm の混入 Nd の混入 Pm の混入 Eu の混入 Gd の混入 Sm の混入 Gd の混入 Sm の混入 Eu の混入

142 10263 00 143 00 00 144 00 00 145 00 00 146 00 00 147 00 5 00 00 148 00 03 74 00 00 00 149 00 00 00 00 150 00 17 15 00 00 00 151 00 00 18 00 77 152 00 00 00 00 NA NA 153 00001 154 00 00 59 1107 24 3938 01 03 155 0 184 00 59 156 00 00 157 00 00 158 00 00 159 00 00 160 00 00

SWAT31 計算値による

$ネオジムの測定値は従来法によるものを採用しているのでこれらは参考値

154Eu 155Eu はγ線測定で定量しているためこれらは参考値

表 4-2 2F1ZN2c3 試料(393GWdtUO2) 同重体の混入による誤差()

Nd$ Sm Eu Gd 質量数 Ce の混入 Sm の混入 Nd の混入 Pm の混入 Eu の混入 Gd の混入 Sm の混入 Gd の混入 Sm の混入 Eu の混入

142 8948 00 143 00 00 144 00 00 145 00 00 146 00 00 147 00 5 00 00 148 00 04 67 00 00 00 149 00 00 00 00 150 00 18 14 00 00 00 151 00 00 14 00 98 152 00 00 00 00 NA NA 153 00003 154 00 00 57 15 24 54 43 203 155 0 129 00 84 156 00 00 157 00 NA 158 00 00 159 00 00 160 00 00

SWAT31 計算値による

$ネオジムの測定値は従来法によるものを採用しているのでこれらは参考値

154Eu 155Eu はγ線測定で定量しているためこれらは参考値

JAEA-Research 2013-020

- 22 -

表 4-3 2F1ZN3c2 試料(566GWdtUO2-Gd2O3) 同重体の混入による誤差()

Nd$ Sm Eu Gd 質量数 Ce の混入 Sm の混入 Nd の混入 Pm の混入 Eu の混入 Gd の混入 Sm の混入 Gd の混入 Sm の混入 Eu の混入

142 3962 00 143 00 00 144 00 00 145 00 00 146 00 00 147 00 7 00 00 148 00 05 49 00 00 00 149 00 00 00 00 150 00 16 16 00 00 00 151 00 00 20 00 70 152 00 00 00 00 NA NA 153 00002 154 00 00 55 342 25 1298 02 08 155 0 96 00 114 156 00 00 157 00 00 158 00 00 159 00 00 160 00 00

SWAT31 計算値による

$ネオジムの測定値は従来法によるものを採用しているのでこれらは参考値

154Eu 155Eu はγ線測定で定量しているためこれらは参考値

表 4-4 2F1ZN3c3 試料(681GWdtUO2) 同重体の混入による誤差()

Nd$ Sm Eu Gd 質量数 Ce の混入 Sm の混入 Nd の混入 Pm の混入 Eu の混入 Gd の混入 Sm の混入 Gd の混入 Sm の混入 Eu の混入

142 396 00 143 00 00 144 00 00 145 00 00 146 00 00 NA 147 00 7 00 00 148 00 05 47 00 00 00 149 00 00 00 00 150 00 16 15 00 00 00 151 00 00 18 00 77 152 00 00 00 00 NA NA 153 154 00 00 51 11 27 46 57 236 155 0 68 00 161 156 00 00 157 00 NA 158 00 00 159 00 00 160 00 00

SWAT31 計算値による

$ネオジムの測定値は従来法によるものを採用しているのでこれらは参考値

154Eu 155Eu はγ線測定で定量しているためこれらは参考値

JAEA-Research 2013-020

- 23 -

表 4-5 2F1ZN3a9 試料(641GWdtUO2) 同重体の混入による誤差()

Nd$ Sm Eu Gd 質量数 Ce の混入 Sm の混入 Nd の混入 Pm の混入 Eu の混入 Gd の混入 Sm の混入 Gd の混入 Sm の混入 Eu の混入

142 262 00 143 00 00 144 00 00 145 00 00 146 00 00 NA 147 00 7 00 00 148 00 05 46 00 00 00 149 00 00 00 00 150 00 14 18 00 00 00 151 00 00 22 00 63 152 00 00 00 00 NA NA 153 154 00 00 38 08 37 45 78 242 155 0 68 00 161 156 00 00 157 00 NA 158 00 00 159 00 00 160 00 00

SWAT31 計算値による

$ネオジムの測定値は従来法によるものを採用しているのでこれらは参考値

154Eu 155Eu はγ線測定で定量しているためこれらは参考値

43 同重体混入の影響評価

41 章でもとめた同重体混入の効果をもとにその定量値への影響を評価した測定された試料

の同位体比について同重体の影響を補正した上で同位体比の合計が全体で 100となるように

再規格化し平成 23 年度報告書 4) p30 の式(1)に示した同位体希釈法の定義に戻ってその影響を

調べた

影響評価の結果を表 4-6 から表 4-10 に示すNd 同位体の場合142Nd の量が大幅に小さく

なる以外は全体としてその影響は少ないSm 同位体の場合全体に定量値が 5程度大きくなる

傾向にあることがわかるまた 154Sm についてはGd 入り燃料の場合には 154Gd の混入の影響

があるため50近い差を生じているEu 同位体では151Eu がほぼ半分の値となっているGd

同位体についてはGd 入り燃料では混入の影響は小さいがUO2燃料では最大で 5程度の差を

示すことがわかった報告書で示すフォローアップ測定の最終結果は本章で示した混入の効果

を考慮して補正する事とする

JAEA-Research 2013-020

- 24 -

表 4-6 2F1ZN2c2 試料(280GWdt UO2-Gd2O3)

同重体の定量値に与える影響

同位体 H23 年度報告書の値

(原子数Total-U) (A)

同重体混入の影響

を補正した値 (原子数Total-U)

(C)

(C)(A)

147Sm 401E-04 413E-04 103 148Sm 186E-04 187E-04 100 149Sm 510E-06 550E-06 108 150Sm 378E-04 403E-04 106 151Sm 179E-05 190E-05 106 152Sm 145E-04 157E-04 108 154Sm 661E-05 329E-05 050 151Eu 231E-06 132E-06 057 153Eu 155E-04 157E-04 101 152Gd 496E-05 494E-05 099 154Gd 140E-03 138E-03 099 155Gd 203E-05 190E-05 094 156Gd 268E-02 266E-02 099 157Gd 107E-05 107E-05 099 158Gd 324E-02 322E-02 099 160Gd 170E-02 169E-02 099

401times10-4を示す

表 4-7 2F1ZN2c3 試料(393GWdtUO2) 同重体の定量値に与える影響

同位体 H23年度報告書の値

(原子数Total-U)

(A)

同重体混入の影響

を補正した値 (原子数Total-U)

(C)

(C)(A)

147Sm 539E-04 547E-04 101 148Sm 259E-04 258E-04 100 149Sm 612E-06 651E-06 106 150Sm 506E-04 531E-04 105 151Sm 221E-05 232E-05 105 152Sm 179E-04 190E-04 106 154Sm 601E-05 596E-05 099 151Eu 212E-06 110E-06 052 153Eu 185E-04 190E-04 102 152Gd 916E-07 963E-07 105 154Gd 271E-05 228E-05 084 155Gd 102E-05 994E-06 097 156Gd 117E-04 123E-04 105 157Gd 350E-07 369E-07 105 158Gd 208E-05 219E-05 105 160Gd 165E-06 174E-06 105

539times10-4を示す

JAEA-Research 2013-020

- 25 -

表 4-8 2F1ZN3c2 試料(566GWdtUO2-Gd2O3)

同重体の定量値に与える影響

同位体 H23年度報告書の値

(原子数Total-U)

(A)

同重体混入の影響

を補正した値 (原子数Total-U)

(C)

(C)(A)

147Sm 543E-04 540E-04 099 148Sm 547E-04 557E-04 102 149Sm 345E-06 368E-06 107 150Sm 755E-04 793E-04 105 151Sm 176E-05 184E-05 105 152Sm 248E-04 264E-04 107 154Sm 130E-04 995E-05 076 151Eu 204E-06 120E-06 059 153Eu 309E-04 311E-04 101 152Gd 955E-06 955E-06 100 154Gd 107E-03 106E-03 099 155Gd 233E-05 209E-05 090 156Gd 268E-02 268E-02 100 157Gd 587E-06 587E-06 100 158Gd 336E-02 336E-02 100 160Gd 172E-02 172E-02 100

543times10-4を示す

表 4-9 2F1ZN3c3 試料(681GWdtUO2)

同重体の定量値に与える影響

同位体 H23 年度報告書の値

(原子数Total-U)

(A)

同重体混入の影響

を補正した値 (原子数Total-U)

(C)

(C)(A)

147Sm 662E-04 642E-04 097 148Sm 692E-04 685E-04 099 149Sm 381E-06 395E-06 104 150Sm 915E-04 935E-04 102 151Sm 200E-05 204E-05 102 152Sm 287E-04 298E-04 104 154Sm 132E-04 128E-04 098 151Eu 198E-06 113E-06 057 153Eu 353E-04 357E-04 101 152Gd 760E-07 775E-07 102 154Gd 496E-05 391E-05 079 155Gd 194E-05 170E-05 088 156Gd 558E-04 569E-04 102 157Gd 529E-07 539E-07 102 158Gd 721E-05 736E-05 102 160Gd 450E-06 460E-06 102

662times10-4を示す

JAEA-Research 2013-020

- 26 -

表 4-10 2F1ZN3a9 試料(641GWdtUO2)

同重体の定量値に与える影響

同位体 H23 年度報告書の値

(原子数Total-U)

(A)

同重体混入の影響

を補正した値 (原子数Total-U)

(C)

(C)(A)

147Sm 459E-04 456E-04 099 148Sm 664E-04 677E-04 102 149Sm 352E-06 375E-06 107 150Sm 822E-04 860E-04 105 151Sm 161E-05 168E-05 104 152Sm 285E-04 304E-04 107 154Sm 161E-04 164E-04 102 151Eu 153E-06 947E-07 062 153Eu 350E-04 354E-04 101 152Gd 201E-06 206E-06 103 154Gd 448E-05 348E-05 078 155Gd 191E-05 169E-05 088 156Gd 846E-04 868E-04 103 157Gd 837E-07 858E-07 103 158Gd 118E-04 121E-04 103 160Gd 665E-06 682E-06 103

459times10-4を示す

JAEA-Research 2013-020

- 27 -

5本再測定結果を反映した測定結果のまとめ

フォローアップ測定及び混入の効果も加味した本試験で得られた最終的な結果について測定

時に存在するウラン個数に対する原子数比(原子数U 原子数比)でまとめたものを表 5-1 に示し

さらに初期重元素(ウラン)個数 InitialHMと燃焼後の全重元素数 TotalHMの関係は FIMA

の定義より

100

1

0

FIMA

U

PuU

InitialHM

TotalHM

(51)

であるため測定された着目同位体のウラン原子あたりの個数 X と初期ウラン原子あたりの個数

Y の関係は

PuU

UFIMAX

PuU

U

U

PuUXY

100

1

0

(52)

として与えられることから測定サンプルの未燃焼時のウラン原子量を MU (gmol)アボガドロ

数を NA着目同位体の原子量を M (gmol) とすると着目同位体の初期ウラン 1 ton あたりの

重量 Z (g) は

66

10100

1

10

UA

UA M

M

PuU

UFIMAXN

MM

N

YZ (53)

によって表されるこの関係式から表 5-1 の値を初期ウラン重量 1 トンあたりの量で示したも

のを表 5-2 に示す

表 5-1 及び表 5-2 に示した燃焼度は受託事業実施時に JAEA 側に燃料初期組成やボイド率履歴

等のパラメータが提供されておらず詳細な 147Nd 反応の中性子捕獲の効果の補正が行えないこ

とから最終確定値ではない詳細燃焼度は本照射後試験の委託者である JNES において評価さ

れる

JAEA-Research 2013-020

- 28 -

表 5-1 平成 24 年度に再測定を行った結果を反映した測定値のまとめ

(ウラン原子数に対する比) Assembly Name ZN2 ZN3 Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 Fuel Type UO2-Gd2O3 UO2 UO2-Gd2O3 UO2 UO2 Sample Position from Bottom of Fuel (mm)

29515 2951 1674 16745 1678

Sample Position in Node

189 189 107 107 108

FIMA() 2888 3947 5598 7069 6583

Burnup (GWdt) 27843 37994 54692 68322 64267 Measurement Method Ratio of Number of Atoms Total-U IDM(TIMS) 234U 170E-04 329E-04 141E-04 234E-04 687E-05IDM(TIMS) 235U 112E-02 174E-02 232E-03 369E-03 230E-04IDM(TIMS) 236U 380E-03 627E-03 480E-03 789E-03 292E-03IDM(TIMS) 238U 985E-01 976E-01 993E-01 988E-01 997E-01IDM(TIMS) U total 100E+00 100E+00 100E+00 100E+00 100E+00IDM(TIMS)+αSpectrometry 238Pu 129E-04 181E-04 385E-04 576E-04 400E-04IDM(TIMS) 239Pu 583E-03 610E-03 472E-03 468E-03 406E-03IDM(TIMS) 240Pu 233E-03 239E-03 358E-03 358E-03 328E-03IDM(TIMS) 241Pu 741E-04 696E-04 994E-04 112E-03 101E-03IDM(TIMS) 242Pu 352E-04 375E-04 149E-03 148E-03 234E-03IDM(TIMS) Pu total 937E-03 974E-03 112E-02 115E-02 111E-02IDM(TIMS) 142Nd 315E-05 507E-05 125E-04 150E-04 193E-04IDM(TIMS) 143Nd 123E-03 173E-03 152E-03 195E-03 114E-03IDM(TIMS) 144Nd 178E-03 260E-03 423E-03 571E-03 531E-03IDM(TIMS) 145Nd 967E-04 136E-03 168E-03 219E-03 176E-03IDM(TIMS) 146Nd 961E-04 137E-03 209E-03 276E-03 258E-03IDM(TIMS) 148Nd 515E-04 711E-04 103E-03 132E-03 123E-03IDM(TIMS) 150Nd 250E-04 327E-04 525E-04 637E-04 650E-04IDM(TIMS) Nd total 573E-03 814E-03 112E-02 147E-02 129E-02γSpectrometry 134Cs 645E-06 101E-05 417E-05 535E-05 545E-05γSpectrometry 137Cs 154E-03 218E-03 347E-03 432E-03 390E-03IDM(ICP-MS) 151Eu 132E-06 110E-06 120E-06 113E-06 947E-07IDM(ICP-MS) 153Eu 157E-04 190E-04 311E-04 357E-04 354E-04γSpectrometry 154Eu 156E-05 200E-05 377E-05 436E-05 383E-05γSpectrometry 155Eu 269E-06 342E-06 963E-06 113E-05 112E-05Liquid Scintillator 147Pm 175E-05 240E-05 365E-05 447E-05 314E-05IDM(ICP-MS) 147Sm 413E-04 547E-04 540E-04 642E-04 456E-04IDM(ICP-MS) 148Sm 187E-04 258E-04 557E-04 685E-04 677E-04IDM(ICP-MS) 149Sm 550E-06 651E-06 368E-06 395E-06 375E-06IDM(ICP-MS) 150Sm 403E-04 531E-04 793E-04 935E-04 860E-04IDM(ICP-MS) 151Sm 190E-05 232E-05 184E-05 204E-05 168E-05IDM(ICP-MS) 152Sm 157E-04 190E-04 264E-04 298E-04 304E-04IDM(ICP-MS) 154Sm 329E-05 596E-05 995E-05 128E-04 164E-04IDM(ICP-MS) 152Gd 494E-05 963E-07 955E-06 775E-07 206E-06IDM(ICP-MS) 154Gd 138E-03 228E-05 106E-03 391E-05 348E-05IDM(ICP-MS) 155Gd 190E-05 994E-06 209E-05 170E-05 169E-05IDM(ICP-MS) 156Gd 266E-02 123E-04 268E-02 569E-04 868E-04IDM(ICP-MS) 157Gd 107E-05 369E-07 587E-06 539E-07 858E-07IDM(ICP-MS) 158Gd 322E-02 219E-05 336E-02 736E-05 121E-04IDM(ICP-MS) 160Gd 169E-02 174E-06 172E-02 460E-06 682E-06Calibration Curve (ICP-MS) 95Mo 177E-03 246E-03 315E-03 417E-03 332E-03Calibration Curve (ICP-MS) 99Tc 124E-03 166E-03 217E-03 282E-03 229E-03Calibration Curve (ICP-MS) 101Ru 165E-03 221E-03 322E-03 409E-03 384E-03Calibration Curve (ICP-MS) 103Rh 104E-03 126E-03 162E-03 188E-03 171E-03Calibration Curve (ICP-MS) 109Ag 102E-04 103E-04 230E-04 251E-04 381E-04Calibration Curve (ICP-MS) 133Cs 187E-03 245E-03 333E-03 407E-03 344E-03

Read as 170times10-4

ここで示した燃焼度は詳細解析に基づいておらず最終確定値ではない

JAEA-Research 2013-020

- 29 -

表 5-2 平成 24 年度に再測定を行った結果を反映した測定値のまとめ

(初期ウラン重量 1ton に対する重量) Assembly Name ZN2 ZN3 Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 Fuel Type UO2-Gd2O3 UO2 UO2-Gd2O3 UO2 UO2 Sample Position from Bottom of Fuel (mm)

29515 2951 1674 16745 1678

Sample Position in Node

189 189 107 107 108

FIMA() 2888 3947 5598 7069 6583

Burnup (GWdt) 27843 37994 54692 68322 64267 Measurement Method weight(g) ton-Initial Heavy Metal IDM(TIMS) 234U 161E+02 308E+02 129E+02 211E+02 624E+01IDM(TIMS) 235U 107E+04 164E+04 214E+03 335E+03 210E+02IDM(TIMS) 236U 363E+03 592E+03 444E+03 719E+03 267E+03IDM(TIMS) 238U 948E+05 929E+05 927E+05 909E+05 921E+05IDM(TIMS)+αSpectrometry 238Pu 124E+02 172E+02 360E+02 529E+02 370E+02IDM(TIMS) 239Pu 563E+03 583E+03 443E+03 432E+03 377E+03IDM(TIMS) 240Pu 226E+03 229E+03 337E+03 332E+03 305E+03IDM(TIMS) 241Pu 723E+02 670E+02 940E+02 104E+03 947E+02IDM(TIMS) 242Pu 344E+02 363E+02 141E+03 139E+03 220E+03IDM(TIMS) 142Nd 181E+01 288E+01 697E+01 819E+01 106E+02IDM(TIMS) 143Nd 708E+02 987E+02 853E+02 108E+03 632E+02IDM(TIMS) 144Nd 103E+03 149E+03 239E+03 317E+03 297E+03IDM(TIMS) 145Nd 567E+02 790E+02 956E+02 123E+03 991E+02IDM(TIMS) 146Nd 567E+02 798E+02 120E+03 155E+03 146E+03IDM(TIMS) 148Nd 308E+02 420E+02 599E+02 752E+02 705E+02IDM(TIMS) 150Nd 152E+02 196E+02 309E+02 369E+02 378E+02γSpectrometry 134Cs 349E+00 541E+00 219E+01 277E+01 283E+01γSpectrometry 137Cs 853E+02 119E+03 186E+03 228E+03 207E+03IDM(ICP-MS) 151Eu 804E-01 662E-01 713E-01 657E-01 555E-01IDM(ICP-MS) 153Eu 968E+01 116E+02 187E+02 211E+02 210E+02γSpectrometry 154Eu 971E+00 123E+01 228E+01 259E+01 229E+01γSpectrometry 155Eu 169E+00 212E+00 585E+00 676E+00 674E+00Liquid Scintillator 147Pm 104E+01 141E+01 210E+01 254E+01 179E+01IDM(ICP-MS) 147Sm 245E+02 321E+02 312E+02 364E+02 260E+02IDM(ICP-MS) 148Sm 112E+02 153E+02 323E+02 392E+02 389E+02IDM(ICP-MS) 149Sm 331E+00 387E+00 215E+00 227E+00 217E+00IDM(ICP-MS) 150Sm 244E+02 318E+02 467E+02 541E+02 501E+02IDM(ICP-MS) 151Sm 116E+01 140E+01 109E+01 119E+01 985E+00IDM(ICP-MS) 152Sm 964E+01 116E+02 158E+02 175E+02 179E+02IDM(ICP-MS) 154Sm 205E+01 367E+01 601E+01 764E+01 981E+01IDM(ICP-MS) 152Gd 303E+01 585E-01 569E+00 455E-01 122E+00IDM(ICP-MS) 154Gd 862E+02 141E+01 643E+02 232E+01 208E+01IDM(ICP-MS) 155Gd 119E+01 616E+00 127E+01 102E+01 102E+01IDM(ICP-MS) 156Gd 168E+04 766E+01 164E+04 343E+02 525E+02IDM(ICP-MS) 157Gd 677E+00 231E-01 361E+00 327E-01 523E-01IDM(ICP-MS) 158Gd 206E+04 138E+01 208E+04 449E+01 740E+01IDM(ICP-MS) 160Gd 110E+04 111E+00 108E+04 284E+00 423E+00Calibration Curve (ICP-MS) 95Mo 679E+02 932E+02 117E+03 153E+03 122E+03Calibration Curve (ICP-MS) 99Tc 495E+02 658E+02 843E+02 108E+03 880E+02Calibration Curve (ICP-MS) 101Ru 672E+02 892E+02 127E+03 159E+03 151E+03Calibration Curve (ICP-MS) 103Rh 432E+02 518E+02 655E+02 747E+02 683E+02Calibration Curve (ICP-MS) 109Ag 450E+01 447E+01 981E+01 106E+02 161E+02Calibration Curve (ICP-MS) 133Cs 101E+03 130E+03 174E+03 209E+03 177E+03

Read as 161times102

ここで示した燃焼度は詳細解析に基づいておらず最終確定値ではない

JAEA-Research 2013-020

- 30 -

図 5-1 から図 5-15 は経済協力開発機構原子力機関(OECDNEA)原子力科学委員会(NSC)

臨界安全性ワーキングパーティー(WPNCS)燃焼度クレジット臨界安全性専門家会合(EGBUC)

において燃焼度クレジットで考慮する核種として選定されている核分裂生成物の値を比較したも

のである図 5-16 から図 5-19 には134137Cs 及び 154155Eu の測定結果の比較も示した図 5-20

から図 5-28 にはウラン及びプルトニウム同位体の生成量を示した他の原子炉から得られた照射

後試験データは SFCOMPO(httpwwwoecd-neaorgsfcompo)から引用したものである

本測定で与える測定値は崩壊補正を行っていないがその他の測定値では照射直後の値に補正

をしているものもあるので図を作成する際に崩壊補正を行い照射直後の値にして図に示して

いるなお236U の測定値についてはCooper 炉及び Gundermmingen 炉からも得られている

がSFCOMPO には Build up 値として登録してあり照射後の存在量であるかどうかの確認が

出来なかったためここには記載しなかった155Gd は 155Eu の放射性崩壊(半減期 475 年)に

よって生成するため 155Gd 単独での崩壊補正ができないことから本測定値のみをプロットした

本試験で得られた測定値を他の測定値と比較するとウラン及びプルトニウムの測定について

は2007 年に同じ燃料集合体から得られたデータと同じ傾向を示しており妥当な測定が行われ

ていることが分かる

FP 核種測定結果では燃焼度に対して線形に増加することが知られている 137Cs の生成量が

他の測定結果の推定から考えられる直線の上によく乗っており妥当な測定値となっていること

が分かるその他の FP 核種の生成量についても他の実験結果との比較を示すが133Cs や 150Sm

は他の測定値が燃焼度に対して線形に増加していることと比較しても妥当と言える結果が得ら

れている一方で反応断面積の大きい 143Nd149Sm151Sm などについては測定データは高

燃焼度領域において大きくばらつく結果となっている出力履歴やボイド率の履歴によって生成

量が影響をうけているためであり詳細な運転履歴を取り入れた解析によってその妥当性の検討

が必要である

JAEA-Research 2013-020

- 31 -

0 20 40 60 8000

05

10

15

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 95Mo

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOXMOX

MOX

図 5-1 95Mo 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 32 -

0 20 40 60 8000

05

10

15

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 99Tc

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

ZN3c2

ZN2c2

Cooper

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-2 99Tc の生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 33 -

0 20 40 60 8000

05

10

15

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 101Ru

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOXMOX

MOX

MOX

図 5-3 101Ru の生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 34 -

0 20 40 60 8000

02

04

06

08

10

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 103Rh

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN3a9

ZN3c3

ZN3c2

ZN2c2

ZN2c3

MOX MOX

MOX

MOX

図 5-4 103Rh 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 35 -

0 20 40 60 80000

005

010

015

020

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 109Ag

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c2 ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-5 109Ag 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 36 -

0 20 40 60 800

1

2

3

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 133Cs

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOXMOX

MOX

図 5-6 133Cs 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 37 -

0 20 40 60 8000

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 143Nd

Fukushima-Daini-1 (present)

Dodewaard

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

図 5-7 143Nd 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 38 -

0 20 40 60 8000

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 145Nd

Fukushima-Daini-1 (present)

Dodewaard

ZN2C2

ZN2C3 ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

図 5-8 145Nd 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 39 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

04

05

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 147Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

Fukushima-Daini-2

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-9 147Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 40 -

0 20 40 60 800000

0001

0002

0003

0004

0005

0006

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 149Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

Fukushima-Daini-2

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-10 149Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 41 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

04

05

06

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 150Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

Fukushima-Daini-2

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-11 150Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 42 -

0 20 40 60 80

001

002

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 151Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2Dodewaard

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX MOX

MOX

図 5-12 151Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 43 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 152Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3c9ZN3c3

Fukushima-Daini-2

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOXMOX

MOX

図 5-13 152Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 44 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 153Eu

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-14 153Eu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 45 -

0 20 40 60 800000

0005

0010

0015

0020

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 155Gd

Fukushima-Daini-1 (present)

ZN2c3

ZN3a9 ZN3a3

ZN2c2(UO 2-Gd2O3)ZN3c2(UO 2-Gd2O3)

図 5-15 155Gd 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 46 -

0 20 40 60 800

01

02

03

04

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 134Cs

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-16 134Cs 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 47 -

0 20 40 60 800

1

2

3

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 137Cs

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

図 5-17 137Cs 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 48 -

0 20 40 60 800

001

002

003

004

005

006

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 154Eu

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2 ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-18 154Eu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 49 -

0 20 40 60 800

001

002

003

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 155Eu

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9ZN3c3

MOXMOX

MOX

MOX

図 5-19 155Eu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 50 -

0 20 40 60 800

01

02

03

04

05

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 234U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-20 234U 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 51 -

0 20 40 60 800

10

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 235U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-21 235U 残存量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 52 -

0 20 40 60 800

1

2

3

4

5

6

7

8

9

10

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 236U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-22 236U 残存量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 53 -

0 20 40 60 80890

900

910

920

930

940

950

960

970

980

990

1000

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 238U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-23 238U 残存量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 54 -

0 20 40 60 800

01

02

03

04

05

06

07

08

09

1

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 238Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-24 238Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 55 -

0 20 40 60 800

1

2

3

4

5

6

7

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 239Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-25 239Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 56 -

0 20 40 60 800

1

2

3

4

5

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 240Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2 ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-26 240Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 57 -

0 20 40 60 800

1

2

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 241Pu

Fukushima-Daini-1 (present)

Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2 ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (2007)

図 5-27 241Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 58 -

0 20 40 60 800

1

2

3

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 242Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-28 242Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 59 -

図 5-29 と図 5-30 にはこの測定で得られた 95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs の

溶解溶液と不溶性残渣中の初期ウラン 1 トンあたりの存在量を示すまた図 5-31 にはそれ

らの和を図 5-32 には不溶性残渣中の存在割合を示す難測定 FP と呼んでいるこれらの FP

の量は図 5-31 からわかるように109Ag が最も燃焼度の高いサンプルで測定値が小さくな

っている例外はあるが燃焼度に対して指数関数的に(片対数グラフで直線的に)増大をし

ている不溶性残渣の量は燃焼度と共に単調に増大すると考えられたが図 5-32 に示すよう

に燃焼度が最も高いサンプルで不溶性残渣中の FP 量が減少する結果を得たこれが燃料

の燃焼条件等によるものなのか溶解を行った時の条件の差によって生じたものなのかは

現段階では不明である旧原研を含めて原子力機構で行ってきた使用済燃料同位体組成測定

実験ではこれら不溶性残渣中に含まれる FP の測定は行われてこなかった今後測定手

法のさらなる見直しなどを通じて不溶性残渣に含まれる FP 量の測定技術の向上を図って

いくことが求められる

0 20 40 60 800

1000

2000

3000

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Solution

図 5-29 難測定 FP 測定結果(溶解溶液中の FP 量(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 60 -

0 20 40 60 800

200

400

600

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109

Ag133Cs

Insolble residue

図 5-30難測定 FP 測定結果(不溶性残渣中の FP の量(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 61 -

0 20 40 60 80101

102

103

104

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Insolble Residue+Solution

図 5-31難測定 FP 測定結果(溶解溶液と不溶性残渣中の FP 量の和(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 62 -

0 20 40 60 8010-4

10-3

10-2

10-1

100

Burnup [GWdt]

Rat

io o

f W

eigh

t[-] 95Mo

99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Insolble Residue(Insolble Residue+Solution)

図 5-32難測定 FP 測定結果(不溶性残渣中の FP の割合)

JAEA-Research 2013-020

- 63 -

表 5-3 には各サンプルの各同位体について原子炉停止から測定までの時間(冷却時間)を示

した表 5-4 には各サンプルの測定値について測定誤差(相対標準偏差)を示した

表 5-3 原子炉停止から測定日までの冷却時間(年)のまとめ

Assembly

Name ZN2 ZN3

Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 234U 969 1221 954 702 702 235U 969 1221 954 702 702 236U 969 1221 954 702 702 238U 969 1221 954 702 702

238Pu 969 1221 954 702 702 239Pu 969 1221 954 702 702 240Pu 969 1221 954 702 702 241Pu 969 1221 954 702 702 242Pu 969 1221 954 702 702 142Nd 969 1221 954 702 702 143Nd 969 1221 954 702 702 144Nd 969 1221 954 702 702 145Nd 969 1221 954 702 702 146Nd 969 1221 954 702 702 148Nd 969 1221 954 702 702 150Nd 969 1221 954 702 702 134Cs 973 962 702 702 702 137Cs 973 962 702 702 702 151Eu 1068 1048 802 796 796 153Eu 1068 1048 802 796 796 154Eu 973 962 708 708 708 155Eu 973 962 708 708 708 147Pm 1070 1061 802 796 796 147Sm 1068 1048 802 796 796 148Sm 1068 1048 802 796 796 149Sm 1068 1048 802 796 796 150Sm 1068 1048 802 796 796 151Sm 1068 1048 802 796 796 152Sm 1068 1048 802 796 796 154Sm 1068 1048 802 796 796 152Gd 1069 1048 802 796 796 154Gd 1069 1048 802 796 796 155Gd 1069 1048 802 796 796 156Gd 1069 1048 802 796 796 157Gd 1069 1048 802 796 796 158Gd 1069 1048 802 796 796 160Gd 1069 1048 802 796 796 95Mo 1165 1165 899 899 899 99Tc 1165 1165 899 899 899

101Ru 1165 1165 899 899 899 103Rh 1165 1165 899 899 899 109Ag 1165 1165 899 899 899 133Cs 1165 1165 899 899 899

JAEA-Research 2013-020

- 64 -

表 5-4 測定誤差(RSD相対標準偏差())のまとめ

Assembly

Name ZN2 ZN3

Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 234U lt 22 lt 22 lt 22 lt 22 lt 22 235U lt 10 lt 10 lt 10 lt 10 lt 10 236U lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 238U lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02

238Pu lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 239Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 240Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 241Pu lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 242Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 142Nd lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 143Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 144Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 145Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 146Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 148Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 150Nd lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 134Cs lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 137Cs lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 151Eu 38 14 25 13 14 153Eu 26 13 21 05 07 154Eu lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 155Eu lt 6 lt 6 lt 6 lt 6 lt 6 147Pm lt 5 lt 5 lt 5 lt 5 lt 5 147Sm 21 10 18 12 12 148Sm 24 11 18 12 12 149Sm 37 19 34 15 21 150Sm 22 10 18 12 13 151Sm 26 19 24 15 21 152Sm 19 10 16 11 11 154Sm 24 12 20 12 12 152Gd 43 38 59 53 58 154Gd 20 14 16 13 16 155Gd 82 11 85 11 13 156Gd 14 08 12 08 10 157Gd 62 20 101 37 30 158Gd 14 11 12 09 12 160Gd 16 18 14 19 21 95Mo 39 40 22 45 23 99Tc 31 31 24 35 24

101Ru 30 31 20 38 22 103Rh 26 24 20 37 19 109Ag 19 21 15 15 15 133Cs 39 38 31 48 35

ここに示した値は測定機器の性能と分離や希釈による誤差を考慮したものである

JAEA-Research 2013-020

- 65 -

表 5-5 と表 5-6 にはZN2 及び ZN3 集合体の照射にかかわる原子炉の運転履歴を示す

表 5-5 ZN2 集合体の運転履歴

開始日 終了日 日数 運転(第 12 サイクル) 1996726 1997923 424

定検 1997923 19971031 38 運転(第 13 サイクル) 19971031 19981217 412

定検 19981217 1999312 85 運転(第 14 サイクル) 1999312 200059 424

表 5-6 ZN3 集合体の運転履歴

開始日 終了日 日数 運転(第 12 サイクル) 1996726 1997923 424

定検 1997923 19971031 38 運転(第 13 サイクル) 19971031 19981217 412

定検 19981217 1999312 85 運転(第 14 サイクル) 1999312 200059 424

定検 200059 2000615 37 運転(第 15 サイクル) 2000615 2001813 424

定検 2001813 2001119 88 運転(第 16 サイクル) 2001119 200317 424

JAEA-Research 2013-020

- 66 -

図 5-33 と図 5-34 にはZN2 集合体及び ZN3 集合体を上から見た断面図とそれぞれのサ

ンプルの取得位置を示したまた図 5-35 には各燃料棒でサンプルを取り出した軸方向の

高さを示した図 5-36及び図 5-37にはZN2及び ZN3集合体の炉内での装荷位置を示した

図 5-33 本試験でサンプルが取得された燃料棒の位置(ZN2 集合体)

(3 サイクル照射 平均燃焼度 356GWdt)

JAEA-Research 2013-020

- 67 -

図 5-34 本試験でサンプルが取得された燃料棒の位置(ZN3 集合体)

(5 サイクル照射 平均燃焼度 535 GWdt)

JAEA-Research 2013-020

- 68 -

図 5-35 本試験でサンプルが取得された位置(軸方向)

JAEA-Research 2013-020

- 69 -

図 5-36 ZN2 集合体のシャッフリング 1112)

(福島第 2 原子力発電所第 12 サイクルから第 14 サイクル)

JAEA-Research 2013-020

- 70 -

図 5-37 ZN3 集合体のシャッフリング 1112)

(福島第 2 原子力発電所第 12 サイクルから第 16 サイクル)

JAEA-Research 2013-020

- 71 -

6おわりに

JAEA が JNES からの受託事業として実施した「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生

成核種組成測定試験」において燃焼率評価で測定が必要な元素の 1 つである Nd について2

種類の手法で測定を行ったが結果に差異が生じたそのため確度の高い測定結果を取得するこ

とと生じた差異の原因究明を目的としたフォローアップ測定を実施した

本件で発生した Nd 定量値の差異の原因は3 章で述べたとおり(1) Nd 定量における化学操

作中に相互汚染等が発生した可能性があったこと(2) Nd を含む FP 核種の測定結果算出に使用

した溶解溶液中の U 原子数に不確定性があったことの 2 点により生じたものと推定される今

後同様の測定を実施する際に注意すべき点をまとめると以下のようになる

① 着目元素の定量を行う際同時期かつ同一試料で U 原子数を測定すること

② 試料の保管時には蒸発が無視できるだけの十分な量を確保した上で保管すること

③ 保管試料は定期的に重量を測定し自然蒸発の影響を把握すること

④ 分取希釈等の操作時には天秤による秤量を行いデータ管理を確実に行うこと

の 4 点である特にどのデータをどの時期に測定するかは全体の測定計画の検討で調整できる

ことであるため出来るだけ同一試料のデータを短期間にまとめて取得できるように配慮すべき

である

また作業環境からの天然元素の汚染等の影響の排除について近年の分析装置の高感度化に

伴い試料の取扱量が極めて少なくなっていることに注意すべきである取り扱う試料量が少なく

なれば被ばくや汚染の可能性を低減できる反面同時に取扱う試料間から生じる相互汚染使

用する試薬や器具及び作業を実施する環境下から混入する天然元素の影響等による汚染の可能性

が高くなるこれらの試料間の相互及び環境下等から生じる汚染はその原因が多岐に渡って考

えられることから作業全般に繊細な注意を払う必要があるあるいは被ばく量に注意を払い

つつ環境下等から生じる天然元素の汚染の影響が出ない程度に取り扱う量を増加させる等の検

討も必要となるだろうこのためにもさらに確度の高いデータの取得を目指し同様の測定を

繰り返し行うことで測定経験を得ることが必要である

本件で発生した Nd 定量値の差異について今後同様の事象を繰り返さないためには上記対応

を必要とするしたがって分析作業の実施の際には事前に作業者間で分析方法及び手順につ

いて十分に検討を行い綿密な計画を立てそれらを確実に遂行していくことの重要性を再認識

する必要がある

JAEA-Research 2013-020

- 72 -

謝 辞

JNES からの受託事業として実施した「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組

成測定試験」においてはJNES の山本徹氏には当該事業の立ち上げから実施及び本フォローア

ップ測定の実施に至るまで多大なご指導とご支援を頂きましたJNES の安藤良平氏及び鈴木

求氏には事業の遂行だけではなく取得データの解析結果に関するご指導をいただきました

深く感謝申し上げます安全研究センター サイクル安全研究グループの外池幸太郎研究主幹には

JNES からの受託事業立ち上げに際して事業の主担当者としてご尽力いただきましたまた同

グループの戸塚真義氏と原科研福島技術開発特別チーム 臨界管理技術開発グループの蒲原佳子

女史には本レポートに掲載するデータの整理を旧ホット試験施設管理部 ホット材料試験課の宮

田精一氏並びに原科研福島技術開発特別チーム 臨界管理技術開発グループの佐藤真人氏には試

料の再調製を行っていただきました原子力基礎工学研究部門 分析化学研究グループの河野信昭

氏並びに鈴木大輔氏には試料分離法について貴重なご助言をいただきましたここに記してお礼

申し上げます

参考文献

1) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 20 年度報告書

2) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 21 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000016661pdf)

3) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 22 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000118961pdf)

4) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 23 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000123740pdf)

5) SUsuda NKohnoldquoAnion-Exchange Separation of Nd and the Transplutonium Elements

in Spent Nuclear Fuels for Burn-up DeterminationrdquoSeparation Sci Technol 23(10amp11)

pp1119-1131 (1988)

6) GUchiyama et alldquoDevelopment of quantitative analytical method of U Pu and fission

products in spent fuel by combined-chromatographic-mass-spectrometric-isotopic-dilution

technologyrdquoEuropean Nuclear Conference 2012 (ENC 2012) December 2012 Manchester

United Kingdom

7) ISO11483 ldquoPreparation of plutonium sources and determination of 238Pu239Pu isotope

ratio by alpha spectrometry rdquo ISO Geneva(1994)

8) K Shibata O Iwamoto T Nakagawa N Iwamoto A Ichihara S Kunieda S Chiba K

JAEA-Research 2013-020

- 73 -

Furutaka N Otuka T Ohsawa T Murata H Matsunobu A Zukeran S Kamada and J

Katakura ldquoJENDL-40 A New Library for Nuclear Science and Engineeringrdquo Journal of

Nuclear Science and Technology 48 1 (2011)

9) K Okumura T Mori M Nakagawa K Kaneko ldquoValidation of a Continuous-Energy Monte

Carlo Burn-up Code MVP-BURN and Its Application to Analysis of Post Irradiation

Experimentrdquo Journal of Nuclear Science and Technology 37(2)pp128-138(2000)

10) 須山賢也望月弘樹高田友幸龍福進奥野浩村崎穣大久保清志「連続エネルギモン

テカルロコード MVP 及び MCNP を使用する統合化燃焼計算コードシステム -

SWAT31」 JAEA-DataCode 2009-002 日本原子力研究開発機構 (2009)

11) 「平成 18 年度全 MOX 炉心核設計手法信頼性実証試験成果報告書」07 基炉報-0001 原子力安

全基盤機構 (2007)

12) 「平成 18 年度高燃焼度 9x9 型燃料信頼性実証試験成果報告書」07 基炉報-0002 原子力安全

基盤機構 (2007)

JAEA-Research 2013-020

- 74 -

付録

測定データ集

JAEA-Research 2013-020

- 75 -

A 混合スパイク試料の値付け

表 A-1 各標準濃度一覧

標準試料 濃度 誤差()

U 濃度標準 26820 microgg 005 Pu 濃度標準 83506 ngg 005 Nd 濃度標準 13495 ngg 007

各標準の純度及び秤量誤差から算出した

表 A-2 混合スパイクと各濃度標準の混合データ

試料名 分取量(g)

混合スパイク 11452 U 濃度標準 10968 Pu 濃度標準 10723 Nd 濃度標準 10324

表 A-3 各濃度標準の同位体組成

U 濃度標準 Pu 濃度標準 Nd 濃度標準 同位体組成

(原子百分率) 誤差() 同位体組成

(原子百分率) 誤差()同位体組成

(原子百分率) 誤差() 234U 00054 362 238Pu 00030 215 142Nd 27119 0007 235U 07205 003 239Pu 974234 0001 143Nd 12174 0009 238U 992741 00003 240Pu 25607 0003 144Nd 23789 0014 241Pu 00100 191 145Nd 8295 0020 242Pu 00028 185 146Nd 17202 0026 148Nd 5767 0038 150Nd 5653 0049 各誤差は質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な誤差伝播の

計算により算出した

表 A-4 混合スパイク中 238Pu の放射能測定結果

放射能比(238Pu242Pu) 012692

表 A-5 混合スパイクに各濃度標準を添加した試料の同位体比測定結果

試料名 測定値 233U238U 0075767 (原子数比) plusmn 0000064

242Pu239Pu 0065232 (原子数比) plusmn 0000004

150Nd142Nd 075200 (原子数比) plusmn 000028

JAEA-Research 2013-020

- 76 -

原子数の算出には次の式を用いた

Rms times Sps - Spm 原子数 =

Abm - Rms times Abs

Rms 濃度標準添加後の 238U233U239Pu242Pu150Nd142Nd 原子数比

Sps 添加した各濃度標準中同位体の量(原子数)233U242Pu142Nd 量

Spm 添加した各濃度標準中同位体の量(原子数)238U239Pu150Nd 量

Abm 混合スパイク中の同位体の比238UU239PuPu150NdNd

Abs 混合スパイク中の同位体の比233UU242PuPu142NdNd

表 A-6 原子数算出に使用したデータ

元素 Rms Sps Spm Abm Abs

U 1319833 0 7388E+16 00086391 09826830 Pu 0065232 219735E+15 63943E+10 0998653 00002917 Nd 0752004 15774E+14 32882E+13 09077548 00201111

JAEA-Research 2013-020

- 77 -

B 燃料溶解溶液試料の測定データ

表 B-1 燃料溶解溶液の分取希釈データ

一次希釈 二次希釈 試料名

分取 希釈 分取 希釈 希釈倍率

2F1ZN2c2 10814 584007 05658 112594 10747

2F1ZN2c3 11753 583867 05676 112728 9866

2F1ZN3c2 11739 576345 05696 111741 9631

2F1ZN3c3 11685 585754 05686 111584 9837

2F1ZN3a9 11636 581027 05686 112304 9862

表 B-2試料中 238Pu の放射能測定結果

試料名 放射能比 238Pu(239Pu+240Pu)

2F1ZN2c2 24520 2F1ZN2c3 33482 2F1ZN3c2 59239 2F1ZN3c3 81127 2F1ZN3a9 63257

表 B-3 α線スペクトロメトリーを併用した Pu の同位体組成測定結果 (単位原子百分率)

試料名 239Pu 240Pu 241Pu 242Pu 238Pu

2F1ZN2c2 62731 25047 7050 3792 138 2F1ZN2c3 62634 24507 7143 3855 186 2F1ZN3c2 42290 32030 8898 13333 345 2F1ZN3c3 41498 31898 8770 13147 468 2F1ZN3a9 36971 30207 8136 21280 341

JAEA-Research 2013-020

- 78 -

表 B-4 燃料溶解溶液中の UPu 及び Nd の同位体組成分析結果 (単位原子百分率)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 234U 001789 00329 00141 00246 00077

plusmn 000007 00001 00002 00002 00002 235U 11220 17429 02320 03689 00219

plusmn 00008 00005 00003 00003 00002 236U 03805 062693 04799 07900 02916

plusmn 00004 000002 00001 00002 00001 238U 984796 975973 992741 988164 996787

plusmn 00008 00005 00004 00004 00003 238Pu 1381 186 345 468 341

plusmn 0008 001 002 003 002 239Pu 627305 62634 42290 41498 369711

plusmn 00008 0001 0003 0005 00007 240Pu 25047 245073 32030 31898 302074

plusmn 0001 00008 0004 0007 00006 241Pu 70503 7143 8898 877 8136

plusmn 00005 0001 0004 001 0002 242Pu 37915 38550 13333 13147 212796

plusmn 00007 00007 0004 0003 00008 142Nd 1639 0623 11173 1088 1655

plusmn 0003 0003 00003 0001 0002 143Nd 21002 21210 135747 132774 88781

plusmn 0005 0002 00008 00008 00005 144Nd 30748 31879 37724 38747 41187

plusmn 0004 0002 0001 0002 0002 145Nd 16540 16760 15007 14895 136618

plusmn 0004 0002 0001 0001 00009 146Nd 16799 16789 18682 18740 20038

plusmn 0008 0003 0002 0003 0002 148Nd 8868 8730 9211 8933 9522

plusmn 0007 0003 0002 0002 0002 150Nd 4404 4010 4684 4320 5059

plusmn 0005 0002 0001 0001 0001 238Pu については238U による影響を考慮しα線測定の結果を用いた 238Pu のplusmnはα線測定誤差を 05質量分析法による同位体比測定誤差を

01とし統計的な誤差伝播の計算により算出した Pu の同位体組成は表 B-3 の結果に 241Pu 及び 242Pu を加え百分率したも

のである 各plusmnは質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な

誤差伝播の計算により算出した

JAEA-Research 2013-020

- 79 -

原子数の算出には次の式を用いた

Rms times Sps - Spm

原子数 = Abm - Rms times Abs

Rms スパイク添加後の 238U233U239Pu242Pu148Nd150Nd 原子数比

Sps 添加した濃縮同位体の量(原子数)233U242Pu150Nd 量

Spm 添加した濃縮同位体の量(原子数)238U239Pu148Nd 量

Abm 試料中の同位体の比238UU239PuPu148NdNd

Abs 試料中の同位体の比233UU242PuPu150NdNd

表 B-6 添加したスパイク中の UPu 及び Nd の原子数 (単位原子数)

試料名 U 233U Sps 238U Spm

2F1ZN2c2 57221E+15 56230E+15 49433E+13 2F1ZN2c3 57146E+15 56156E+15 49369E+13 2F1ZN3c2 57201E+15 56210E+15 49416E+13 2F1ZN3c3 57216E+15 56225E+15 49429E+13 2F1ZN3a9 57325E+15 56332E+15 49523E+13

試料名 Pu 242Pu Sps 239Pu Spm

2F1ZN2c2 14402E+14 14382E+14 42006E+10 2F1ZN2c3 14383E+14 14364E+14 41952E+10 2F1ZN3c2 14397E+14 14377E+14 41992E+10 2F1ZN3c3 14401E+14 14381E+14 42003E+10 2F1ZN3a9 14428E+14 14409E+14 42083E+10

試料名 Nd 150Nd Sps 148Nd Spm

2F1ZN2c2 96421E+13 87527E+13 11428E+12 2F1ZN2c3 96295E+13 87412E+13 11413E+12 2F1ZN3c2 96388E+13 87496E+13 11424E+12 2F1ZN3c3 96413E+13 87519E+13 11427E+12 2F1ZN3a9 96597E+13 87687E+13 11449E+12

57221times1015を示す

表 B-5 二次希釈試料分取量とスパイク添加量 試料名 試料分取量(g) 添加量(g)

2F1ZN2c2 11070 11496 2F1ZN2c3 11060 11481 2F1ZN3c2 11069 11492 2F1ZN3c3 11071 11495 2F1ZN3a9 11068 11517

JAEA-Research 2013-020

- 80 -

表 B-7 二次希釈試料の UPu 及び Nd 同位体組成(測定値) (単位原子数比)

試料名 233UU Abs 238UU Abm

2F1ZN2c2 0 09848 2F1ZN2c3 0 09760 2F1ZN3c2 0 09927 2F1ZN3c3 0 09882 2F1ZN3a9 0 09968

試料名 242PuPu Abs 239PuPu Abm

2F1ZN2c2 00379 06273 2F1ZN2c3 00386 06263 2F1ZN3c2 01333 04229 2F1ZN3c3 01315 04150 2F1ZN3a9 02128 03697

試料名 150NdNd Abs 148NdNd Abm

2F1ZN2c2 00440 00887 2F1ZN2c3 00401 00873 2F1ZN3c2 00468 00921 2F1ZN3c3 00432 00893 2F1ZN3a9 00506 00952

表 B-8 混合スパイク添加後の二次希釈試料の同位体比測定結果 (単位原子数比)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 233U238U 0410984 031750 034736 0383628 0264855

plusmn 0000042 000010 000010 0000094 0000048 242Pu239Pu 182016 1364439 218793 236969 222127

plusmn 000011 0000042 000021 000020 000017 148Nd150Nd 0089986 0149877 0186518 0211642 0266697

plusmn 0000017 0000033 0000034 0000024 0000058

各plusmnは質量分析法による同位体比測定結果(3 回繰り返し測定)の標準偏差を示す

JAEA-Research 2013-020

- 81 -

表 B-9 二次希釈試料の UPu 及び Nd 原子数の算出結果 U

試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 243319 13843E+16 0101 2F1ZN2c3 314965 18072E+16 0105 2F1ZN3c2 287884 16251E+16 0104 2F1ZN3c3 260669 14782E+16 0103 2F1ZN3a9 377565 21288E+16 0102

Pu 試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 054940 13022E+14 0060 2F1ZN2c3 073290 17594E+14 0060 2F1ZN3c2 045705 18143E+14 0062 2F1ZN3c3 042200 16870E+14 0062 2F1ZN3a9 045019 23666E+14 0061

Nd 試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 008999 79480E+13 0125 2F1ZN2c3 014988 14713E+14 0103 2F1ZN3c2 018652 18203E+14 0096 2F1ZN3c3 021164 21674E+14 0096 2F1ZN3a9 026670 27214E+14 0096

13843times1016を示す

表 B-10 二次希釈試料のウラン濃度

試料名 二次希釈試料 分取量(g) 1

分取試料中の U 原子数2

二次希釈試料の

U 濃度 (原子数g 溶液)

2F1ZN2c2 11070 13843E+16 1250E+16 2F1ZN2c3 11060 18072E+16 1634E+16 2F1ZN3c2 11069 16251E+16 1468E+16 2F1ZN3c3 11071 14782E+16 1335E+16 2F1ZN3a9 11068 21288E+16 1923E+16

1表 B-5 参照 2表 B-9 参照 13843times1016を示す

This is a blank page

国際単位系(SI)

乗数  接頭語 記号 乗数  接頭語 記号

1024 ヨ タ Y 10-1 デ シ d1021 ゼ タ Z 10-2 セ ン チ c1018 エ ク サ E 10-3 ミ リ m1015 ペ タ P 10-6 マイクロ micro1012 テ ラ T 10-9 ナ ノ n109 ギ ガ G 10-12 ピ コ p106 メ ガ M 10-15 フェムト f103 キ ロ k 10-18 ア ト a102 ヘ ク ト h 10-21 ゼ プ ト z101 デ カ da 10-24 ヨ ク ト y

表5SI 接頭語

名称 記号 SI 単位による値

分 min 1 min=60s時 h 1h =60 min=3600 s日 d 1 d=24 h=86 400 s度 deg 1deg=(π180) rad分 rsquo 1rsquo=(160)deg=(π10800) rad秒 rdquo 1rdquo=(160)rsquo=(π648000) rad

ヘクタール ha 1ha=1hm2=104m2

リットル Ll 1L=11=1dm3=103cm3=10-3m3

トン t 1t=103 kg

表6SIに属さないがSIと併用される単位

名称 記号 SI 単位で表される数値

電 子 ボ ル ト eV 1eV=1602 176 53(14)times10-19Jダ ル ト ン Da 1Da=1660 538 86(28)times10-27kg統一原子質量単位 u 1u=1 Da天 文 単 位 ua 1ua=1495 978 706 91(6)times1011m

表7SIに属さないがSIと併用される単位でSI単位で表される数値が実験的に得られるもの

名称 記号 SI 単位で表される数値

キ ュ リ ー Ci 1 Ci=37times1010Bqレ ン ト ゲ ン R 1 R = 258times10-4Ckgラ ド rad 1 rad=1cGy=10-2Gyレ ム rem 1 rem=1 cSv=10-2Svガ ン マ γ 1γ=1 nT=10-9Tフ ェ ル ミ 1フェルミ=1 fm=10-15mメートル系カラット 1メートル系カラット = 200 mg = 2times10-4kgト ル Torr 1 Torr = (101 325760) Pa標 準 大 気 圧 atm 1 atm = 101 325 Pa

1cal=41858J(「15」カロリー)41868J(「IT」カロリー)4184J(「熱化学」カロリー)

ミ ク ロ ン micro 1 micro =1microm=10-6m

表10SIに属さないその他の単位の例

カ ロ リ ー cal

(a)SI接頭語は固有の名称と記号を持つ組立単位と組み合わせても使用できるしかし接頭語を付した単位はもはや コヒーレントではない(b)ラジアンとステラジアンは数字の1に対する単位の特別な名称で量についての情報をつたえるために使われる

 実際には使用する時には記号rad及びsrが用いられるが習慣として組立単位としての記号である数字の1は明 示されない(c)測光学ではステラジアンという名称と記号srを単位の表し方の中にそのまま維持している

(d)ヘルツは周期現象についてのみベクレルは放射性核種の統計的過程についてのみ使用される

(e)セルシウス度はケルビンの特別な名称でセルシウス温度を表すために使用されるセルシウス度とケルビンの

  単位の大きさは同一であるしたがって温度差や温度間隔を表す数値はどちらの単位で表しても同じである

(f)放射性核種の放射能(activity referred to a radionuclide)はしばしば誤った用語でrdquoradioactivityrdquoと記される

(g)単位シーベルト(PV200270205)についてはCIPM勧告2(CI-2002)を参照

(a)量濃度(amount concentration)は臨床化学の分野では物質濃度

  (substance concentration)ともよばれる(b)これらは無次元量あるいは次元1をもつ量であるがそのこと   を表す単位記号である数字の1は通常は表記しない

名称 記号SI 基本単位による

表し方

秒ルカスパ度粘 Pa s m-1 kg s-1

力 の モ ー メ ン ト ニュートンメートル N m m2 kg s-2

表 面 張 力 ニュートン毎メートル Nm kg s-2

角 速 度 ラジアン毎秒 rads m m-1 s-1=s-1

角 加 速 度 ラジアン毎秒毎秒 rads2 m m-1 s-2=s-2

熱 流 密 度 放 射 照 度 ワット毎平方メートル Wm2 kg s-3

熱 容 量 エ ン ト ロ ピ ー ジュール毎ケルビン JK m2 kg s-2 K-1

比熱容量比エントロピー ジュール毎キログラム毎ケルビン J(kg K) m2 s-2 K-1

比 エ ネ ル ギ ー ジュール毎キログラム Jkg m2 s-2

熱 伝 導 率 ワット毎メートル毎ケルビン W(m K) m kg s-3 K-1

体 積 エ ネ ル ギ ー ジュール毎立方メートル Jm3 m-1 kg s-2

電 界 の 強 さ ボルト毎メートル Vm m kg s-3 A-1

電 荷 密 度 クーロン毎立方メートル Cm3 m-3 sA表 面 電 荷 クーロン毎平方メートル Cm2 m-2 sA電 束 密 度 電 気 変 位 クーロン毎平方メートル Cm2 m-2 sA誘 電 率 ファラド毎メートル Fm m-3 kg-1 s4 A2

透 磁 率 ヘンリー毎メートル Hm m kg s-2 A-2

モ ル エ ネ ル ギ ー ジュール毎モル Jmol m2 kg s-2 mol-1

モルエントロピー モル熱容量ジュール毎モル毎ケルビン J(mol K) m2 kg s-2 K-1 mol-1

照射線量(X線及びγ線) クーロン毎キログラム Ckg kg-1 sA吸 収 線 量 率 グレイ毎秒 Gys m2 s-3

放 射 強 度 ワット毎ステラジアン Wsr m4 m-2 kg s-3=m2 kg s-3

放 射 輝 度 ワット毎平方メートル毎ステラジアン W(m2 sr) m2 m-2 kg s-3=kg s-3

酵 素 活 性 濃 度 カタール毎立方メートル katm3 m-3 s-1 mol

表4単位の中に固有の名称と記号を含むSI組立単位の例

組立量SI 組立単位

名称 記号

面 積 平方メートル m2

体 積 立法メートル m3

速 さ 速 度 メートル毎秒 ms加 速 度 メートル毎秒毎秒 ms2

波 数 毎メートル m-1

密 度 質 量 密 度 キログラム毎立方メートル kgm3

面 積 密 度 キログラム毎平方メートル kgm2

比 体 積 立方メートル毎キログラム m3kg電 流 密 度 アンペア毎平方メートル Am2

磁 界 の 強 さ アンペア毎メートル Am量 濃 度 (a) 濃 度 モル毎立方メートル molm3

質 量 濃 度 キログラム毎立法メートル kgm3

輝 度 カンデラ毎平方メートル cdm2

屈 折 率 (b) (数字の) 1 1比 透 磁 率 (b) (数字の) 1 1

組立量SI 基本単位

表2基本単位を用いて表されるSI組立単位の例

名称 記号他のSI単位による

表し方SI基本単位による

表し方平 面 角 ラジアン(b) rad 1(b) mm立 体 角 ステラジアン(b) sr(c) 1(b) m2m2

周 波 数 ヘルツ(d) Hz s-1

ントーュニ力 N m kg s-2

圧 力 応 力 パスカル Pa Nm2 m-1 kg s-2

エ ネ ル ギ ー 仕 事 熱 量 ジュール J N m m2 kg s-2

仕 事 率 工 率 放 射 束 ワット W Js m2 kg s-3

電 荷 電 気 量 クーロン A sC電 位 差 ( 電 圧 ) 起 電 力 ボルト V WA m2 kg s-3 A-1

静 電 容 量 ファラド F CV m-2 kg-1 s4 A2

電 気 抵 抗 オーム Ω VA m2 kg s-3 A-2

コ ン ダ ク タ ン ス ジーメンス S AV m-2 kg-1 s3 A2

バーエウ束磁 Wb Vs m2 kg s-2 A-1

磁 束 密 度 テスラ T Wbm2 kg s-2 A-1

イ ン ダ ク タ ン ス ヘンリー H WbA m2 kg s-2 A-2

セ ル シ ウ ス 温 度 セルシウス度(e) Kンメール束光 lm cd sr(c) cd

スクル度照 lx lmm2 m-2 cd放射性核種の放射能( f ) ベクレル(d) Bq s-1

吸収線量 比エネルギー分与カーマ

グレイ Gy Jkg m2 s-2

線量当量 周辺線量当量 方向

性線量当量 個人線量当量シーベルト(g) Sv Jkg m2 s-2

酸 素 活 性 カタール kat s-1 mol

表3固有の名称と記号で表されるSI組立単位SI 組立単位

組立量

名称 記号 SI 単位で表される数値

バ ー ル bar 1bar=01MPa=100kPa=105Pa水銀柱ミリメートル mmHg 1mmHg=133322Paオングストローム Å 1Å=01nm=100pm=10-10m海 里 M 1M=1852mバ ー ン b 1b=100fm2=(10-12cm)2=10-28m2

ノ ッ ト kn 1kn=(18523600)msネ ー パ Npベ ル B

デ ジ ベ ル dB

表8SIに属さないがSIと併用されるその他の単位

SI単位との数値的な関係は    対数量の定義に依存

名称 記号

長 さ メ ー ト ル m質 量 キログラム kg時 間 秒 s電 流 ア ン ペ ア A熱力学温度 ケ ル ビ ン K物 質 量 モ ル mol光 度 カ ン デ ラ cd

基本量SI 基本単位

表1SI 基本単位

名称 記号 SI 単位で表される数値

エ ル グ erg 1 erg=10-7 Jダ イ ン dyn 1 dyn=10-5Nポ ア ズ P 1 P=1 dyn s cm-2=01Pa sス ト ー ク ス St 1 St =1cm2 s-1=10-4m2 s-1

ス チ ル ブ sb 1 sb =1cd cm-2=104cd m-2

フ ォ ト ph 1 ph=1cd sr cm-2 104lxガ ル Gal 1 Gal =1cm s-2=10-2ms-2

マ ク ス ウ ェ ル Mx 1 Mx = 1G cm2=10-8Wbガ ウ ス G 1 G =1Mx cm-2 =10-4Tエルステッド( c ) Oe 1 Oe  (1034π)A m-1

表9固有の名称をもつCGS組立単位

(c)3元系のCGS単位系とSIでは直接比較できないため等号「   」

   は対応関係を示すものである

(第8版2006年改訂)

この印刷物は再生紙を使用しています

Page 12: JAEA-Research 2013-020JAEA-Research 2013-020 - 1 - 1.はじめに 日本原子力研究開発機構(以下「JAEA」という。)は原子力安全基盤機構(以下「JNES」と

JAEA-Research 2013-020

- 8 -

は上記(1)に記述したとおり現行法によって測定する各 FP 核種値の規格化に用いる U

原子数の値に不確定性が生じる原因の一つとなることが考えられるなお受託事業で使用し

た混合スパイクは平成 21 年度に実施した従来法で全量を消費したため2 つの手法による

測定結果の差異の発生が認められた後に当該混合スパイクの原子個数比を確認することはで

きなかった

(3) 平成 21 年度に実施した従来法において化学操作上のミスを生じた可能性がある本事業の

平成 22 年度報告書 3) で全ての試料において従来法と現行法による Nd の同位体組成測定結

果は良い一致を示していることが述べられている同位体組成が一致していながら定量値に

差異が生じる原因としては同位体希釈法によるスパイク添加試料の化学分離操作において

作業環境や試薬等に存在する天然 Nd による汚染や試料間の相互汚染等により起こりうると

考えたなお23 節に述べたとおり現行法に対して差異原因究明のための二次希釈試料

の再測定等を実施しており同様の差異を有する結果が得られていることから平成 21 年度

に実施した従来法において上述した化学操作上のミスが発生していると考えた

33 測定

331 測定条件の改善

23 節で記載したとおり2 つの手法による Nd 定量値の差異の原因として二次希釈試料の調

製段階での問題が測定値に影響を与える要因が示唆されたまた32 節で記載したとおり従来

法による溶液重量あたりの U 原子数値の影響に加え混合スパイクの校正未実施により発生した

可能性も新たに抽出したこれらは測定に使用した試料の健全性及び従来法による測定に問題

があった可能性を意味している差異の原因を排除し確度の高いデータを得るための対応を以

下に示すなお測定方法は22 節に示した各方法の特徴を考慮し実績の豊富な従来法を採用

した

(1) 使用するすべての試料について試料原液から再調製することとしUPu 及び Nd の測定

には全て新たに調製した二次希釈試料を使用した分取等の操作に使用する分析天秤は少

数点以下 4 桁まで表示可能なものを使用し秤量は全て 05g 以上とすることで分取等に係

る不確定性を排除することとした以下に使用した分析天秤を示すなお再調製試料等の

取扱いについては分取希釈の状況を撮影する作業環境を清浄化する試薬類は超高純度

レベルを使用するなど間違いや汚染等が生じないように細心の注意を払った

エーアンドディ GH-252 及び FR-300

メトラートレド AE200

(2) 測定を行う前にスパイクに係わる不確定性を排除するため混合スパイクの値付けを実施

JAEA-Research 2013-020

- 9 -

した詳細は 332 項に示すなお当該スパイクは本フォローアップ測定用に新規に入手

したものであり受託事業内で使用した混合スパイクとは異なる

(3) 再調製した二次希釈試料の測定により試料原液の U 濃度を算出することとした本フォロ

ーアップ測定の主目的は確定したデータを取得することであるため燃焼率評価に必要な元素

である UPu 及び Nd の各同位体組成及び原子個数比を求めるだけでよく試料原液の U 濃

度を求める必要はないしかし燃焼燃料の照射後試験では95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag 等

の難溶解性 FP 核種も測定対象でありこれらを他の FP 核種と同様に U を分母として規格化

するためには試料原液の U 濃度を求める必要があるここでは今後も照射後試験を継続し

て実施することを想定しホットセル内での重量測定の操作性の確認として位置付けて実施し

332 混合スパイク試料の値付け

定量に使用する混合スパイクは使用前に UPu 及び Nd の標準試料による濃度値付けを実施

し使用するスパイクに関係する値の不確定性を排除することとした図 3-1 に混合スパイク

試料値付けの作業フローを示す

燃焼率評価のための UPu 及び Nd 測定に使用する混合スパイクには233U242Pu 及び 150Nd

の各濃縮同位体を用いたこれに以下に示す UPu 及び Nd の濃度標準を用いた同位体希釈法

により濃度を値付けた

U 濃度標準高純度天然金属 U(旧日本原子力研究所製JAERI-U4)

Pu 濃度標準高純度金属 Pu(米国旧 National Bureau of Standards(NBS)製 949c)

Nd 濃度標準高純度 Nd(関東化学製 Nd2O3試薬(3N5))

上記濃度標準は超高純度硝酸(多摩化学工業製 TAMAPURE-AA100)及び超純水を用いて

溶解した溶解分取及び希釈操作においては全て重量測定を行い重量測定値から濃度を値付

けた混合スパイク試料は同位体希釈法による値付けを行うため同位体組成測定用と定量用

(UPu 及び Nd の各濃度標準添加試料)の 2 系統での分離操作を実施した化学分離は従来法

の陰イオン交換分離法により行いUPu 及び Nd を分離した後それぞれを TIMS によって測

定した(334 項に後述)U 濃度標準及び Nd 濃度標準については天然組成であり同位体組成

測定の必要はないがコンタミ等の影響がないことを確認するため同位体組成測定を実施した

また238Pu に干渉する 238U の影響を補正するため混合スパイク試料の Pu 組成測定用試料は

アルファ放射能測定を行った(335 項に後述)さらにPu 濃度標準については組成測定日を

基準として Pu 純度保証日への崩壊補正を行い測定日における Pu 純度補正を実施した

混合スパイク試料の値付け結果を表 3-1 に示す

JAEA-Research 2013-020

- 10 -

図 3-1 混合スパイク試料の値付けの作業フロー

表 3-1 混合スパイク試料中の UPu 及び Nd の同位体組成及び濃度

U Pu Nd 2012625 現在の値 2012628 現在の値 2012712 現在の値

同位体組成 (原子百分率) 誤差()

同位体組成 (原子百分率) 誤差()

同位体組成 (原子百分率) 誤差()

233 982683 00006 238 00030 30 142 20111 030 234 08466 003 239 00292 066 143 12064 004 235 00209 134 240 00892 025 144 19671 009 236 lt0001 - 241 00134 337 145 10494 005 238 08639 004 242 998653 0001 146 18052 005 148 11852 014 150 907755 001

濃度 濃度 濃度 192660 ngg 010 5036 ngg 006 2081 ngg 009 238Pu については238U による影響を考慮しα線測定の結果を用いた誤差はα線測定の計

数誤差を 3とし質量分析法による同位体比測定誤差を統計的な誤差伝播の計算により算出した

各同位体組成の誤差は質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な誤差

伝播の計算により算出した 各濃度の誤差は同位体希釈法の算出式に基づき統計的な誤差伝播の計算により算出した

各plusmnは質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な誤差伝播の計算によ

り算出した

混合スパイク試料

U 濃度標準

Pu 濃度標準

Nd 濃度標準

UPu 及び Nd 同位体組成測定

(Pu についてはアルファ放射能測定を併用)

UPu 及び Nd 同位体比測定

(U233238Pu242239Nd142150)

混合スパイク試料中 UPu 及び Nd 濃度の算出

Pu 濃度標準

同位体 組成測定

陰イオン交換分離法による化学分離

U 濃度標準

Nd 濃度標準

同位体 組成測定

JAEA-Research 2013-020

- 11 -

333 分析操作

二次希釈試料からUPu 及び Nd 同位体組成測定用と同位体希釈法による定量用試料を分取

した定量用試料には 332 項で値付けた混合スパイク試料を添加したその後図 2-1 の分離ス

キームに従い同位体組成測定用及び定量用試料中の UPu 及び Nd を化学分離した各分離液

を蒸発乾固後再溶解しTIMS による測定を行ったまた分離した Pu 同位体組成用試料の一

部を分取し238Pu に干渉する 238U の影響を補正するためのアルファ放射能測定を実施した図

3-2 に分析操作のフローを示す

図 3-2 分析操作フロー

334 TIMS 測定

同位体組成測定にはフィニガンマット社製の TIMS である MAT262 を用いた本装置は

イオン検出器に 7 つのファラデーカップを備え最大 13 試料を組み込むことができる

333 項で分離した UPu 及び Nd の乾固物を約 1M 硝酸で溶解した溶解濃度は燃料の溶

解及び分取希釈データから各元素のおおよその含有量を推定し約 100ngUmicroL30ngPumicroL

及び 5ngNdmicroL となるよう調整した各溶解液 1microL をマイクロピペットで TIMS 用試料フィラメ

ントに塗布し電流を通して酸化物として固着させたのち装置内部の所定の箇所に設置し真

空排気等を行った試料を測定する前には試料と同時に設置した校正用試料を用いて装置の質

量校正やファラデーカップ位置の調整等を実施した

試料の同位体組成測定は全てトータルエバポレーション法で行ったトータルエバポレーショ

ン法は試料に塗布した試料を完全に蒸発させその過程において発生するイオン全てを検出す

二次希釈試料

混合スパイク試料

陰イオン交換分離

UPu 及び Nd 同位体組成測定

(Pu についてはアルファ放射能測定を併用)

UPu 及び Nd 同位体比 測定

(U233238Pu242239Nd148150)

分析結果(原子数Total-U)

JAEA-Research 2013-020

- 12 -

る方法であり質量差別効果に伴うバイアスの補正を必要としない利点がある測定は同一の

試料から 3 回の繰り返し測定を行いその平均値を測定値とした各同位体組成結果に付随する

誤差は各同位体比の繰り返し測定による標準偏差を誤差伝播して算出したまた同位体希釈

法による定量結果に付随する誤差は同位体希釈法の算出式に基づき上記同位体組成結果の誤

差混合スパイク試料の誤差等を伝播して算出した

335 アルファ放射能測定

アルファ放射能測定用試料は従来法の陰イオン交換法により分離した Pu 溶液の一部を分取

し238Pu として一試料あたり 10~100Bq 程度に希釈調整したのち各試料を 25mmφタンタ

ル板に焼き付け調製した上でその試料に対してアルファ線スペクトロメータ(EGG ORTEC

モデル 676A)にて238Pu 放射能と 239Pu 及び 240Pu 放射能の和に対する比を測定した

238Pu は同位体組成としては少量であるが半減期が短いためアルファ線スペクトルを測定す

ると大きなピークが得られる得られた 238Pu のピークは239Pu 及び 240Pu のピーク領域に影響

を与えるため文献 7) に従いテーリング補正を実施している求めた放射能比にTIMS による

同位体組成測定結果を併用し238Pu 同位体比を算出した

アルファ放射能測定における測定誤差は同法による繰り返し測定誤差 02以下及び試料調製

誤差 035以下を伝播して 05以下と算出した

34 測定結果

全 U 原子数に対する原子個数比で表される結果一覧を表 3-2 に示す各同位体の測定誤差は

その存在量(割合)に依存するこれは存在量が多い同位体は TIMS で測定した時の検出信号

が大きいために計数誤差が小さくなり存在量が少ない同位体は検出信号が小さいために計数誤

差が大きくなることによるフォローアップ測定においてはU では同位体存在度が<005

では誤差<plusmn3同位体存在度が 005~2では<plusmn03同位体存在度が 2以上では<plusmn02

であったPu では全ての同位体の存在度が>1であり238Pu 以外の各同位体の誤差は

<plusmn03であった238Pu はアルファ放射能測定と TIMS を併用した結果<plusmn06と評価

したNd では142Nd で誤差<plusmn06その他の同位体で<plusmn03であったこれは2F1ZN2c2

の 142Nd を除き平成 21 年度の測定結果とほぼ同等であった

JAEA-Research 2013-020

- 13 -

表 3-2 使用済燃料の分析結果 (単位原子数Total-U)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 誤差() 234U 1789E-04 3293E-04 1407E-04 2460E-04 7718E-05 <22 235U 1122E-02 1743E-02 2320E-03 3689E-03 2193E-04 <091 236U 3805E-03 6269E-03 4799E-03 7900E-03 2916E-03 <023 238U 9848E-01 9760E-01 9927E-01 9882E-01 9968E-01 <012

U-Total 1000E+00 1000E+00 1000E+00 1000E+00 1000E+00 <012

238Pu 1299E-04 1811E-04 3850E-04 5346E-04 3786E-04 <052 239Pu 5902E-03 6098E-03 4722E-03 4736E-03 4110E-03 <013 240Pu 2357E-03 2386E-03 3576E-03 3640E-03 3358E-03 <013 241Pu 6634E-04 6955E-04 9935E-04 1001E-03 9045E-04 <024 242Pu 3567E-04 3753E-04 1489E-03 1500E-03 2366E-03 <013

Pu-Total 9409E-03 9736E-03 1116E-02 1141E-02 1112E-02 <013

142Nd 9414E-05 5069E-05 1251E-04 1596E-04 2115E-04 <053 143Nd 1206E-03 1727E-03 1521E-03 1947E-03 1135E-03 <018 144Nd 1766E-03 2595E-03 4226E-03 5681E-03 5265E-03 <018 145Nd 9499E-04 1364E-03 1681E-03 2184E-03 1746E-03 <018 146Nd 9647E-04 1367E-03 2093E-03 2748E-03 2562E-03 <018 148Nd 5093E-04 7107E-04 1032E-03 1310E-03 1217E-03 <018 150Nd 2529E-04 3265E-04 5246E-04 6334E-04 6467E-04 <027

Nd-Total 5743E-03 8141E-03 1120E-02 1466E-02 1278E-02 <018

Pu 分離日 201275 201275 201275 201275 201275 - Pu 測定日 2012718 2012720 2012720 2012723 2012720 - 分析値は測定日の値であり冷却期間及び運転履歴に基づいた炉内崩壊の補正等は実施していない

1789times10-4を示す 他の表でも同様に記載 238Pu については238U による影響を考慮しα線測定の結果を用いた

JAEA-Research 2013-020

- 14 -

35 考察

Pu の定量値について本フォローアップ測定結果と平成 21 年度定量値との比較を表 3-3 に示

すまた表 3-4 に Nd 定量値の本フォローアップ測定結果と平成 21 年度及び平成 23 年度の測

定値との比較を示す表 3-5 は試料原液の U 濃度の測定値を示す表 3-6 には参考として平成

21 年度の従来法による UPu 及び Nd 等の測定結果(平成 21 年度報告書 2) p40表 4-4 掲載)

を記載するなお表 3-3 及び表 3-4 の平成 21 年度定量値(B)及び(D)は平成 21 年度に一次

希釈試料を対象にして従来法により測定した値(平成 21 年度報告書 2) p40表 4-4 掲載Pu total

及び Nd total)であるまた表 3-4 の平成 23 年度定量値(E)は平成 23 年度に二次希釈試

料を対象にして TIMS により U の定量を行った結果で平成 22 年度に現行法で測定した Nd 定

量値を規格化した値(平成 23 年度報告書 4) p25表 4-3 掲載D 欄)表 3-5 の平成 23 年度定量

値(G)は2 つの手法による Nd 定量値の差異の原因検討の一環として平成 23 年度に新たに

一次希釈試料から調製した二次希釈試料中の U 濃度を再測定し原液濃度に換算した値(平成 23

年度報告書 4) p27表 4-5 掲載下段)である

表 3-3 Pu 再測定結果と平成 21 年度定量値との比較

(単位原子数Total-U)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9再測定結果(A) 9409E-03 9736E-03 1116E-02 1141E-02 1112E-02平成 21 年度定量値(B)$ 9374E-03 9707E-03 1117E-02 1145E-02 1109E-02(A)(B) 100 100 100 100 100 9409times10-3を示す $ 従来法と TIMS によって求めリファレンス値として扱われている値

表 3-4 Nd 再測定結果と平成 21 年度及び平成 23 年度定量値との比較

(単位原子数Total-U)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9

再測定結果(C) 5743E-03 8141E-03 1120E-02 1466E-02 1278E-02平成 21 年度定量値(D)$ 5727E-03 8381E-03 1168E-02 1472E-02 1286E-02(C)(D) 100 097 096 100 099 平成 23 年度定量値(E) 549E-03 783E-03 109E-02 142E-02 124E-02 (E)(D) 096 093 093 096 096 (E)(C) 096 096 097 097 097 5743times10-3を示す $ 従来法と TIMS によって求めリファレンス値として扱われている値 平成 23 年度の Nd 定量値(平成 22 年度に現行法で測定し規格化に使用した U 濃度は平成

23 年度に TIMS により二次希釈試料の再測定で求めた結果を使用)

JAEA-Research 2013-020

- 15 -

表 3-5 試料原液のウラン濃度

再測定結果

試料名 試料希釈率

二次希釈試料

濃度 原子数g 溶液

試料原液濃度

(F) 原子数g 溶液

誤差

()

平成 23 年度

定量値

(G) (G)(F)

2F1ZN2c2 10747 1250E+16 1344E+19 011 1411E+19 105 2F1ZN2c3 9866 1634E+16 1612E+19 011 1648E+19 102 2F1ZN3c2 9631 1468E+16 1414E+19 011 1614E+19 114 2F1ZN3c3 9837 1335E+16 1313E+19 011 1357E+19 103 2F1ZN3a9 9862 1923E+16 1897E+19 011 1953E+19 103

1250times1016を示す

JAEA-Research 2013-020

- 16 -

表 3-6 平成 21 年度の従来法による UPu 及び Nd 等の測定結果

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 誤差()

燃焼率1(FIMA) 296 416 599 721 676

燃焼度2(GWdt) 284 399 575 692 649

U-234 170E-04 323E-04 128E-04 234E-04 687E-05 <14U-235 1123E-02 1742E-02 2240E-03 3687E-03 2300E-04 <03

4

U-236 3799E-03 6260E-03 4807E-03 7889E-03 2917E-03 <02U-238 9848E-01 9760E-01 9928E-01 9882E-01 9968E-01 <02U total 1000E+00 1000E+00 1000E+00 1000E+00 1000E+00

Pu-2383 1291E-04 1857E-04 4045E-04 5756E-04 4002E-04 <05

Pu-239 5827E-03 6021E-03 4666E-03 4684E-03 4064E-03 <02Pu-240 2325E-03 2353E-03 3518E-03 3583E-03 3276E-03 <02Pu-241 7413E-04 7772E-04 1112E-03 1120E-03 1012E-03 <02Pu-242 3517E-04 3700E-04 1471E-03 1482E-03 2336E-03 <02Pu total 9374E-03 9707E-03 1117E-02 1145E-02 1109E-02

Nd-142 3150E-05 4057E-05 1142E-04 1495E-04 1926E-04 <06Nd-143 1225E-03 1782E-03 1586E-03 1954E-03 1139E-03 <03Nd-144 1778E-03 2675E-03 4414E-03 5707E-03 5309E-03 <03Nd-145 9669E-04 1408E-03 1757E-03 2194E-03 1761E-03 <03Nd-146 9606E-04 1407E-03 2183E-03 2758E-03 2578E-03 <03Nd-148 5154E-04 7330E-04 1078E-03 1316E-03 1227E-03 <03Nd-150 2503E-04 3361E-04 5463E-04 6366E-04 6495E-04 <07Nd total 5727E-03 8381E-03 1168E-02 1472E-02 1286E-02

Cs-134 645E-06 101E-05 417E-05 535E-05 545E-05 <4Cs-137 154E-03 218E-03 347E-03 432E-03 390E-03 <4Eu-154 156E-05 200E-05 377E-05 436E-05 383E-05 <4Eu-155 269E-06 342E-06 963E-06 113E-05 112E-05 <6

Pu分離日 2009124 2009124 2009124 2009124 2009124MS(Pu)測定日 20091216 20091216 20091218 20091216 20091218

γ測定日時20101291031

200912211709

2010251409

2010231332

201022915

1燃焼率の計算にはNd-148のU-235の熱中性子による核分裂収率を用いた2燃焼度は1FIMAを9600MWdt (ASTM E321-96)として換算した3Pu-238についてはU-238による影響を考慮しα線測定の結果を用いた42F1ZN3a9はU-235の存在率が非常に低く誤差が4程度となったため除く

単位原子数Total-U 

 分析値は測定日の値であり冷却期間及び運転履歴に基づいた炉内崩壊の補正等は実施していない

本表は平成 21 年度報告書 2) p40(表 4-4)より転載

JAEA-Research 2013-020

- 17 -

表 3-2 及び表 3-6 よりフォローアップ測定の結果得られた PuU (原子個数比)及び U

PuNd それぞれの同位体組成は2F1ZN2c2 の 142Nd を除き全ての試料について平成 21 年度

測定結果と良い一致を示していることがわかるまた表 3-3 に示すように平成 21 年度に測定し

た Pu 定量値は妥当な結果であった

表 3-4 に示す Nd 測定結果について2F1ZN2c22F1ZN3c3 及び 2F1ZN3a9 試料については

フォローアップ測定結果と平成 21 年度測定結果は良い一致を示したが2F1ZN2c3 及び

2F1ZN3c2 試料についてはフォローアップ測定結果は平成 21 年度定量値よりも 3~4程度低

めの結果となった本フォローアップ測定は差異の要因を排除した上で実施しており確定結果

であると考えられることから2F1ZN2c3 及び 2F1ZN3c2 試料について平成 21 年度の Nd 定

量値は 3~4程度高めの評価をしていた可能性があるこの2F1ZN2c3 及び 2F1ZN3c2 試料に

おけるフォローアップ測定と平成 21 年度定量値との差異の原因については全試料で Pu 定量値

及び各試料の Nd 同位体組成が良く一致していることから試料に起因するものではない可能

性の高い事象として元素の定量に適用した同位体希釈法においてスパイクと混合した試料の

化学分離の過程で天然 Nd の汚染や他試料からの Nd の相互汚染等が発生したと考えられる

また表 3-4 に示す Nd 測定結果についてフォローアップ測定結果と平成 23 年度定量値(平成

23 年度に U 濃度を再測定した結果を反映した値表 3-4 参照)を比較すると本フォローアップ

測定の方が試料間のばらつきは少なくなっているが 3~4程度高めであって系統的な原因があ

ることがわかった平成 23 年度の Nd 定量値は平成 22 年度に現行法によって測定した Nd 量

を平成 23 年度に測定した溶液重量当たりの U 原子数で除して求めている二つの測定の間に

は 1 年の時間差がある密閉している容器とはいえ保管していた試料量が数 mL という少量で

あるため試料の自然蒸発が無視できず分母とした U 濃度が平成 22 年度の時よりも高くなった

可能性があるたとえば保管していた各試料数 mL のうち 3~4程度が蒸発したと仮定すると

平成 23 年度値とフォローアップ測定値との差異が 3~4程度生じることに相当する試料は密

栓したポリバイアル瓶に保管していたが1 年の期間であればこの程度の蒸発は考え得る事象

である本事象を考慮すると平成 22 年度に実施した現行法による Nd 測定は健全であったと推

察することができる

表 3-2 及び表 3-6 に示すように2F1ZN2c2 試料の 142Nd 同位体比の本フォローアップ測定結

果が平成 21 年度値と比較して若干高かったこの 2F1ZN2c2 試料の 142Nd 同位体については

天然の Nd または Ce が化学操作の段階でわずかながら混入したものと考えられるしかしこの

同位体組成を平成 21 年度値に置き換えて算出してもNd 定量値全体には 1程度の差異を与え

る程度であり結果に大きな影響を与えるものではない

表 3-5 に示す試料原液の U 濃度について平成 23 年度定量値と本フォローアップ測定結果を

比較すると 2F1ZN3c2 試料で 14と大きな差を示しその他の 4 試料については 5以下の差異

があることが分かった本フォローアップ測定では試料原液から再度試料の分取を実施しその

JAEA-Research 2013-020

- 18 -

際それぞれの分取重量を測定しているまた定量に使用した混合スパイク試料も校正してい

るそのため測定結果は正しいと考えられる一方平成 23 年度定量用試料は平成 23 年度

に一次希釈試料から再調製した二次希釈試料であるが平成 21 年度に試料原液から一次希釈試料

を調製する際の分取希釈操作においては重量を測定せず容量により希釈していたしたがっ

て平成 23 年度定量値と本フォローアップ測定結果の差異は分取希釈操作における重量測定の

適用の有無が大きく影響していると考えられるなお平成 23 年度報告書 4) に記載された 95Mo

99Tc 101Ru 103Rh 109Ag 133Cs について規格化のために使用した U 原子数は平成 23 年度の測

定値を用いていることから当該差異は平成 23 年度に定量した 95Mo 99Tc 101Ru 103Rh 109Ag

133Cs の結果に影響を与えることとなる

23 節及び 32 節で記載したとおり従来法と現行法による Nd 定量値の差異については①二

次希釈試料の調製段階で測定値に影響を与える要因が入ったこと②従来法で測定した U 原子数

の値に不確定性が存在した可能性があること③混合スパイクの校正未実施④従来法による Nd

の化学分離操作においてミスを生じた可能性があることの 4 点により発生した可能性がある

以下に本フォローアップ測定の結果を基準に従来法と現行法の Nd 定量値及び U 濃度測定結

果の差異の原因をまとめる

(1)本フォローアップ測定と平成 21 年度に実施した従来法の Nd 定量値の差異の原因

①の原因に対し全試料で Pu 定量値及び各試料の Nd 同位体組成が良く一致していることか

ら試料に起因するものではないこと②の原因に対し混合スパイクによる燃焼率測定の

原理からU 原子数の不確定性は関与しないこと③の原因に対しフォローアップ測定結

果との比較では 5 試料中 3 試料は良く一致していることの各結果から①から③は該当し

ないと考えられるしたがって平成 21 年度定量値に生じた差異は原因④に該当し

2F1ZN2c3 及び 2F1ZN3c2 の定量においてスパイクと混合した試料中の Nd の化学分離の

過程で試薬や環境中からの天然 Nd の汚染や他試料からの Nd の相互汚染等により生じ

たと考えられる

(2)本フォローアップ測定と平成 23 年度に実施した現行法の Nd 定量値の差異の原因

平成 23 年度の現行法(平成 22 年度に現行法で測定した Nd 定量値を平成 23 年度に実施

した二次希釈試料の U 濃度の測定によって再評価した結果)と平成 21 年度の従来法との

差異は2F1ZN2c3及び2F1ZN3c2 で 72F1ZN2c22F1ZN3c3 及び 2F1ZN3a9 で 4で

あった(23 節及び表 3-4 参照)平成 23 年度定量値とフォローアップ測定結果を比較する

と系統的な差異を有するものの全試料で同様の傾向を有しているこのことから本フォ

ローアップ測定と平成 23 年度に実施した現行法の差異の原因は保管試料の経時に伴う蒸発

による濃度変化であると推定されるすなわち平成 21 年度に二次希釈試料を調製し平成

23 年度に当該試料の U 濃度の測定を実施するまでの期間に試料中 U 濃度が 3~4程度高く

JAEA-Research 2013-020

- 19 -

なりその値を使用して平成 22 年度に現行法で測定した Nd 定量値を再規格化したことによ

りNd 定量値が 3~4程度低く算出されたと考えられるまた平成 21 年度従来法と平成

23 年度現行法における2F1ZN2c3及び2F1ZN3c2 の差異が他の 3 試料に比べてさらに 3程

度低くなっているがこれは上記(1)に記載したとおり平成 21 年度従来法に起因する原

因④に該当すると推定した

(3)U 濃度測定結果における本フォローアップ測定と平成 23 年度定量値の差異の原因

U 濃度測定結果の差異については平成 21 年度に実施したホットセル内での試料原液から

一次希釈試料を調製する際に重量測定を実施しなかったことが影響したと推定した

これらの検討結果を踏まえ本受託事業の核分裂生成核種の組成測定に関するデータの取扱い

を以下のとおりとする

(1)2F1ZN2c3 及び 2F1ZN3c2 試料の Nd 測定結果については本フォローアップ測定値を確

度の高いデータとして採用するこれによりこの 2 試料の燃焼率は平成 23 年度の報告書

に記載されているよりも 3-4小さい値に変わるまた当該 2 試料の U 及び Pu 測定値に

ついては本年度と平成 21 年度の測定間の差は小さいがNd の測定との整合性をとる観点

から本フォローアップの測定結果を確度の高いデータとする

(2)平成 23 年度に定量した 95Mo 99Tc 101Ru 103Rh 109Ag 133Cs の規格化を行う時に使用する

U 濃度は本フォローアップ測定の値とする

(3)平成 21 年度に報告し平成 23 年度に行った U 濃度の再測定結果を反映して改定していた

134Cs 137Cs 154Eu 155Eu の測定値について平成 23 年度の U 濃度再測定値は試料蒸発の

影響を受けていることが考えられるこのため平成 21 年度の値の方が試料の希釈作業から

の経過時間が短く試料蒸発の影響が少ないことから確度が高いと考え平成 21 年度の値を

採用する

JAEA-Research 2013-020

- 20 -

4データ解析評価

41 同重体混入の効果

現行法は極微量の試料を使用して迅速に測定が出来るという特徴を持つ一方で元素の化学分

離が完全に行われないことからHR-ICP-MS による同位体比測定時に着目同位体と同じ質量数

の他元素(同重体)も同時に検出される可能性があるこの同重体混入の影響は混入割合が各

試料の化学的条件や生成量の差によって異なるため評価を行うこと自体が困難であるしかし

本手法における同重体の混入の効果を把握することは測定試験データのバイアス評価をする際に

重要であり今後の同様の試験における測定結果の評価時にも参考になることから今回取得し

た分離試験結果と詳細な燃焼計算結果に基づいて同重体の混入効果の評価を試みた

42 同重体混入の割合

平成23年度報告書 4) 531項に記載している元素分離の模擬試験において得られた各元素量の混

入割合と燃焼計算で得られた同位体量を掛け合わせることで着目同位体に対する同重体の割

合を求めた今回の計算値は核データライブラリに JENDL-48)を使用した MVP-BURN9)によ

る燃焼計算結果を用いているただし一部の同位体については MVP-BURN の燃焼チェーンに

含まれていないためにSWAT3110)を用いた燃焼計算結果を使用したその評価結果を表 4-1 か

ら表 4-5 に示すこれらの表から以下のことが示される

(1) Nd 同位体では 142Ce 混入の影響が大きいNd は従来から行ってきた分離法と TIMS を使

用した測定値をリファレンスとしているためにこの混入は本測定結果に影響を与えない

(2) Sm 同位体では154Sm に対して 154Eu が 5程度の混入とGd 入り燃料では 154Sm に対

する 154Gd の混入が数 10あることが分かる

(3) Eu 同位体ではGd 入り燃料の場合には154Gd の 154Eu への混入の効果が非常に大きく

数十倍の 154Gd が 154Eu に重なっている155Eu に対する 155Gd の効果はUO2燃料及び

Gd 入り燃料のいずれの場合でも 200以下と大きくなっているただし154Eu と 155Eu

はγ線測定で定量しているためこの効果は本測定結果に影響を与えない

(4) Gd 同位体では154Gd に対する 154Sm と 154Eu の混入はUO2燃料の場合にはそれぞれ

5程度と 20程度となっているがGd 入り燃料の場合は 154Gd 量が多いために影響は小

さい155Gd に対する 155Eu の混入は 10-15程度存在するがその値は燃焼度に依存して

おりまたUO2燃料の方が Gd 入り燃料に比べて効果が大きい

JAEA-Research 2013-020

- 21 -

表 4-1 2F1ZN2c2 試料(280GWdt UO2-Gd2O3) 同重体の混入による誤差()

Nd$ Sm Eu Gd 質量数 Ce の混入 Sm の混入 Nd の混入 Pm の混入 Eu の混入 Gd の混入 Sm の混入 Gd の混入 Sm の混入 Eu の混入

142 10263 00 143 00 00 144 00 00 145 00 00 146 00 00 147 00 5 00 00 148 00 03 74 00 00 00 149 00 00 00 00 150 00 17 15 00 00 00 151 00 00 18 00 77 152 00 00 00 00 NA NA 153 00001 154 00 00 59 1107 24 3938 01 03 155 0 184 00 59 156 00 00 157 00 00 158 00 00 159 00 00 160 00 00

SWAT31 計算値による

$ネオジムの測定値は従来法によるものを採用しているのでこれらは参考値

154Eu 155Eu はγ線測定で定量しているためこれらは参考値

表 4-2 2F1ZN2c3 試料(393GWdtUO2) 同重体の混入による誤差()

Nd$ Sm Eu Gd 質量数 Ce の混入 Sm の混入 Nd の混入 Pm の混入 Eu の混入 Gd の混入 Sm の混入 Gd の混入 Sm の混入 Eu の混入

142 8948 00 143 00 00 144 00 00 145 00 00 146 00 00 147 00 5 00 00 148 00 04 67 00 00 00 149 00 00 00 00 150 00 18 14 00 00 00 151 00 00 14 00 98 152 00 00 00 00 NA NA 153 00003 154 00 00 57 15 24 54 43 203 155 0 129 00 84 156 00 00 157 00 NA 158 00 00 159 00 00 160 00 00

SWAT31 計算値による

$ネオジムの測定値は従来法によるものを採用しているのでこれらは参考値

154Eu 155Eu はγ線測定で定量しているためこれらは参考値

JAEA-Research 2013-020

- 22 -

表 4-3 2F1ZN3c2 試料(566GWdtUO2-Gd2O3) 同重体の混入による誤差()

Nd$ Sm Eu Gd 質量数 Ce の混入 Sm の混入 Nd の混入 Pm の混入 Eu の混入 Gd の混入 Sm の混入 Gd の混入 Sm の混入 Eu の混入

142 3962 00 143 00 00 144 00 00 145 00 00 146 00 00 147 00 7 00 00 148 00 05 49 00 00 00 149 00 00 00 00 150 00 16 16 00 00 00 151 00 00 20 00 70 152 00 00 00 00 NA NA 153 00002 154 00 00 55 342 25 1298 02 08 155 0 96 00 114 156 00 00 157 00 00 158 00 00 159 00 00 160 00 00

SWAT31 計算値による

$ネオジムの測定値は従来法によるものを採用しているのでこれらは参考値

154Eu 155Eu はγ線測定で定量しているためこれらは参考値

表 4-4 2F1ZN3c3 試料(681GWdtUO2) 同重体の混入による誤差()

Nd$ Sm Eu Gd 質量数 Ce の混入 Sm の混入 Nd の混入 Pm の混入 Eu の混入 Gd の混入 Sm の混入 Gd の混入 Sm の混入 Eu の混入

142 396 00 143 00 00 144 00 00 145 00 00 146 00 00 NA 147 00 7 00 00 148 00 05 47 00 00 00 149 00 00 00 00 150 00 16 15 00 00 00 151 00 00 18 00 77 152 00 00 00 00 NA NA 153 154 00 00 51 11 27 46 57 236 155 0 68 00 161 156 00 00 157 00 NA 158 00 00 159 00 00 160 00 00

SWAT31 計算値による

$ネオジムの測定値は従来法によるものを採用しているのでこれらは参考値

154Eu 155Eu はγ線測定で定量しているためこれらは参考値

JAEA-Research 2013-020

- 23 -

表 4-5 2F1ZN3a9 試料(641GWdtUO2) 同重体の混入による誤差()

Nd$ Sm Eu Gd 質量数 Ce の混入 Sm の混入 Nd の混入 Pm の混入 Eu の混入 Gd の混入 Sm の混入 Gd の混入 Sm の混入 Eu の混入

142 262 00 143 00 00 144 00 00 145 00 00 146 00 00 NA 147 00 7 00 00 148 00 05 46 00 00 00 149 00 00 00 00 150 00 14 18 00 00 00 151 00 00 22 00 63 152 00 00 00 00 NA NA 153 154 00 00 38 08 37 45 78 242 155 0 68 00 161 156 00 00 157 00 NA 158 00 00 159 00 00 160 00 00

SWAT31 計算値による

$ネオジムの測定値は従来法によるものを採用しているのでこれらは参考値

154Eu 155Eu はγ線測定で定量しているためこれらは参考値

43 同重体混入の影響評価

41 章でもとめた同重体混入の効果をもとにその定量値への影響を評価した測定された試料

の同位体比について同重体の影響を補正した上で同位体比の合計が全体で 100となるように

再規格化し平成 23 年度報告書 4) p30 の式(1)に示した同位体希釈法の定義に戻ってその影響を

調べた

影響評価の結果を表 4-6 から表 4-10 に示すNd 同位体の場合142Nd の量が大幅に小さく

なる以外は全体としてその影響は少ないSm 同位体の場合全体に定量値が 5程度大きくなる

傾向にあることがわかるまた 154Sm についてはGd 入り燃料の場合には 154Gd の混入の影響

があるため50近い差を生じているEu 同位体では151Eu がほぼ半分の値となっているGd

同位体についてはGd 入り燃料では混入の影響は小さいがUO2燃料では最大で 5程度の差を

示すことがわかった報告書で示すフォローアップ測定の最終結果は本章で示した混入の効果

を考慮して補正する事とする

JAEA-Research 2013-020

- 24 -

表 4-6 2F1ZN2c2 試料(280GWdt UO2-Gd2O3)

同重体の定量値に与える影響

同位体 H23 年度報告書の値

(原子数Total-U) (A)

同重体混入の影響

を補正した値 (原子数Total-U)

(C)

(C)(A)

147Sm 401E-04 413E-04 103 148Sm 186E-04 187E-04 100 149Sm 510E-06 550E-06 108 150Sm 378E-04 403E-04 106 151Sm 179E-05 190E-05 106 152Sm 145E-04 157E-04 108 154Sm 661E-05 329E-05 050 151Eu 231E-06 132E-06 057 153Eu 155E-04 157E-04 101 152Gd 496E-05 494E-05 099 154Gd 140E-03 138E-03 099 155Gd 203E-05 190E-05 094 156Gd 268E-02 266E-02 099 157Gd 107E-05 107E-05 099 158Gd 324E-02 322E-02 099 160Gd 170E-02 169E-02 099

401times10-4を示す

表 4-7 2F1ZN2c3 試料(393GWdtUO2) 同重体の定量値に与える影響

同位体 H23年度報告書の値

(原子数Total-U)

(A)

同重体混入の影響

を補正した値 (原子数Total-U)

(C)

(C)(A)

147Sm 539E-04 547E-04 101 148Sm 259E-04 258E-04 100 149Sm 612E-06 651E-06 106 150Sm 506E-04 531E-04 105 151Sm 221E-05 232E-05 105 152Sm 179E-04 190E-04 106 154Sm 601E-05 596E-05 099 151Eu 212E-06 110E-06 052 153Eu 185E-04 190E-04 102 152Gd 916E-07 963E-07 105 154Gd 271E-05 228E-05 084 155Gd 102E-05 994E-06 097 156Gd 117E-04 123E-04 105 157Gd 350E-07 369E-07 105 158Gd 208E-05 219E-05 105 160Gd 165E-06 174E-06 105

539times10-4を示す

JAEA-Research 2013-020

- 25 -

表 4-8 2F1ZN3c2 試料(566GWdtUO2-Gd2O3)

同重体の定量値に与える影響

同位体 H23年度報告書の値

(原子数Total-U)

(A)

同重体混入の影響

を補正した値 (原子数Total-U)

(C)

(C)(A)

147Sm 543E-04 540E-04 099 148Sm 547E-04 557E-04 102 149Sm 345E-06 368E-06 107 150Sm 755E-04 793E-04 105 151Sm 176E-05 184E-05 105 152Sm 248E-04 264E-04 107 154Sm 130E-04 995E-05 076 151Eu 204E-06 120E-06 059 153Eu 309E-04 311E-04 101 152Gd 955E-06 955E-06 100 154Gd 107E-03 106E-03 099 155Gd 233E-05 209E-05 090 156Gd 268E-02 268E-02 100 157Gd 587E-06 587E-06 100 158Gd 336E-02 336E-02 100 160Gd 172E-02 172E-02 100

543times10-4を示す

表 4-9 2F1ZN3c3 試料(681GWdtUO2)

同重体の定量値に与える影響

同位体 H23 年度報告書の値

(原子数Total-U)

(A)

同重体混入の影響

を補正した値 (原子数Total-U)

(C)

(C)(A)

147Sm 662E-04 642E-04 097 148Sm 692E-04 685E-04 099 149Sm 381E-06 395E-06 104 150Sm 915E-04 935E-04 102 151Sm 200E-05 204E-05 102 152Sm 287E-04 298E-04 104 154Sm 132E-04 128E-04 098 151Eu 198E-06 113E-06 057 153Eu 353E-04 357E-04 101 152Gd 760E-07 775E-07 102 154Gd 496E-05 391E-05 079 155Gd 194E-05 170E-05 088 156Gd 558E-04 569E-04 102 157Gd 529E-07 539E-07 102 158Gd 721E-05 736E-05 102 160Gd 450E-06 460E-06 102

662times10-4を示す

JAEA-Research 2013-020

- 26 -

表 4-10 2F1ZN3a9 試料(641GWdtUO2)

同重体の定量値に与える影響

同位体 H23 年度報告書の値

(原子数Total-U)

(A)

同重体混入の影響

を補正した値 (原子数Total-U)

(C)

(C)(A)

147Sm 459E-04 456E-04 099 148Sm 664E-04 677E-04 102 149Sm 352E-06 375E-06 107 150Sm 822E-04 860E-04 105 151Sm 161E-05 168E-05 104 152Sm 285E-04 304E-04 107 154Sm 161E-04 164E-04 102 151Eu 153E-06 947E-07 062 153Eu 350E-04 354E-04 101 152Gd 201E-06 206E-06 103 154Gd 448E-05 348E-05 078 155Gd 191E-05 169E-05 088 156Gd 846E-04 868E-04 103 157Gd 837E-07 858E-07 103 158Gd 118E-04 121E-04 103 160Gd 665E-06 682E-06 103

459times10-4を示す

JAEA-Research 2013-020

- 27 -

5本再測定結果を反映した測定結果のまとめ

フォローアップ測定及び混入の効果も加味した本試験で得られた最終的な結果について測定

時に存在するウラン個数に対する原子数比(原子数U 原子数比)でまとめたものを表 5-1 に示し

さらに初期重元素(ウラン)個数 InitialHMと燃焼後の全重元素数 TotalHMの関係は FIMA

の定義より

100

1

0

FIMA

U

PuU

InitialHM

TotalHM

(51)

であるため測定された着目同位体のウラン原子あたりの個数 X と初期ウラン原子あたりの個数

Y の関係は

PuU

UFIMAX

PuU

U

U

PuUXY

100

1

0

(52)

として与えられることから測定サンプルの未燃焼時のウラン原子量を MU (gmol)アボガドロ

数を NA着目同位体の原子量を M (gmol) とすると着目同位体の初期ウラン 1 ton あたりの

重量 Z (g) は

66

10100

1

10

UA

UA M

M

PuU

UFIMAXN

MM

N

YZ (53)

によって表されるこの関係式から表 5-1 の値を初期ウラン重量 1 トンあたりの量で示したも

のを表 5-2 に示す

表 5-1 及び表 5-2 に示した燃焼度は受託事業実施時に JAEA 側に燃料初期組成やボイド率履歴

等のパラメータが提供されておらず詳細な 147Nd 反応の中性子捕獲の効果の補正が行えないこ

とから最終確定値ではない詳細燃焼度は本照射後試験の委託者である JNES において評価さ

れる

JAEA-Research 2013-020

- 28 -

表 5-1 平成 24 年度に再測定を行った結果を反映した測定値のまとめ

(ウラン原子数に対する比) Assembly Name ZN2 ZN3 Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 Fuel Type UO2-Gd2O3 UO2 UO2-Gd2O3 UO2 UO2 Sample Position from Bottom of Fuel (mm)

29515 2951 1674 16745 1678

Sample Position in Node

189 189 107 107 108

FIMA() 2888 3947 5598 7069 6583

Burnup (GWdt) 27843 37994 54692 68322 64267 Measurement Method Ratio of Number of Atoms Total-U IDM(TIMS) 234U 170E-04 329E-04 141E-04 234E-04 687E-05IDM(TIMS) 235U 112E-02 174E-02 232E-03 369E-03 230E-04IDM(TIMS) 236U 380E-03 627E-03 480E-03 789E-03 292E-03IDM(TIMS) 238U 985E-01 976E-01 993E-01 988E-01 997E-01IDM(TIMS) U total 100E+00 100E+00 100E+00 100E+00 100E+00IDM(TIMS)+αSpectrometry 238Pu 129E-04 181E-04 385E-04 576E-04 400E-04IDM(TIMS) 239Pu 583E-03 610E-03 472E-03 468E-03 406E-03IDM(TIMS) 240Pu 233E-03 239E-03 358E-03 358E-03 328E-03IDM(TIMS) 241Pu 741E-04 696E-04 994E-04 112E-03 101E-03IDM(TIMS) 242Pu 352E-04 375E-04 149E-03 148E-03 234E-03IDM(TIMS) Pu total 937E-03 974E-03 112E-02 115E-02 111E-02IDM(TIMS) 142Nd 315E-05 507E-05 125E-04 150E-04 193E-04IDM(TIMS) 143Nd 123E-03 173E-03 152E-03 195E-03 114E-03IDM(TIMS) 144Nd 178E-03 260E-03 423E-03 571E-03 531E-03IDM(TIMS) 145Nd 967E-04 136E-03 168E-03 219E-03 176E-03IDM(TIMS) 146Nd 961E-04 137E-03 209E-03 276E-03 258E-03IDM(TIMS) 148Nd 515E-04 711E-04 103E-03 132E-03 123E-03IDM(TIMS) 150Nd 250E-04 327E-04 525E-04 637E-04 650E-04IDM(TIMS) Nd total 573E-03 814E-03 112E-02 147E-02 129E-02γSpectrometry 134Cs 645E-06 101E-05 417E-05 535E-05 545E-05γSpectrometry 137Cs 154E-03 218E-03 347E-03 432E-03 390E-03IDM(ICP-MS) 151Eu 132E-06 110E-06 120E-06 113E-06 947E-07IDM(ICP-MS) 153Eu 157E-04 190E-04 311E-04 357E-04 354E-04γSpectrometry 154Eu 156E-05 200E-05 377E-05 436E-05 383E-05γSpectrometry 155Eu 269E-06 342E-06 963E-06 113E-05 112E-05Liquid Scintillator 147Pm 175E-05 240E-05 365E-05 447E-05 314E-05IDM(ICP-MS) 147Sm 413E-04 547E-04 540E-04 642E-04 456E-04IDM(ICP-MS) 148Sm 187E-04 258E-04 557E-04 685E-04 677E-04IDM(ICP-MS) 149Sm 550E-06 651E-06 368E-06 395E-06 375E-06IDM(ICP-MS) 150Sm 403E-04 531E-04 793E-04 935E-04 860E-04IDM(ICP-MS) 151Sm 190E-05 232E-05 184E-05 204E-05 168E-05IDM(ICP-MS) 152Sm 157E-04 190E-04 264E-04 298E-04 304E-04IDM(ICP-MS) 154Sm 329E-05 596E-05 995E-05 128E-04 164E-04IDM(ICP-MS) 152Gd 494E-05 963E-07 955E-06 775E-07 206E-06IDM(ICP-MS) 154Gd 138E-03 228E-05 106E-03 391E-05 348E-05IDM(ICP-MS) 155Gd 190E-05 994E-06 209E-05 170E-05 169E-05IDM(ICP-MS) 156Gd 266E-02 123E-04 268E-02 569E-04 868E-04IDM(ICP-MS) 157Gd 107E-05 369E-07 587E-06 539E-07 858E-07IDM(ICP-MS) 158Gd 322E-02 219E-05 336E-02 736E-05 121E-04IDM(ICP-MS) 160Gd 169E-02 174E-06 172E-02 460E-06 682E-06Calibration Curve (ICP-MS) 95Mo 177E-03 246E-03 315E-03 417E-03 332E-03Calibration Curve (ICP-MS) 99Tc 124E-03 166E-03 217E-03 282E-03 229E-03Calibration Curve (ICP-MS) 101Ru 165E-03 221E-03 322E-03 409E-03 384E-03Calibration Curve (ICP-MS) 103Rh 104E-03 126E-03 162E-03 188E-03 171E-03Calibration Curve (ICP-MS) 109Ag 102E-04 103E-04 230E-04 251E-04 381E-04Calibration Curve (ICP-MS) 133Cs 187E-03 245E-03 333E-03 407E-03 344E-03

Read as 170times10-4

ここで示した燃焼度は詳細解析に基づいておらず最終確定値ではない

JAEA-Research 2013-020

- 29 -

表 5-2 平成 24 年度に再測定を行った結果を反映した測定値のまとめ

(初期ウラン重量 1ton に対する重量) Assembly Name ZN2 ZN3 Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 Fuel Type UO2-Gd2O3 UO2 UO2-Gd2O3 UO2 UO2 Sample Position from Bottom of Fuel (mm)

29515 2951 1674 16745 1678

Sample Position in Node

189 189 107 107 108

FIMA() 2888 3947 5598 7069 6583

Burnup (GWdt) 27843 37994 54692 68322 64267 Measurement Method weight(g) ton-Initial Heavy Metal IDM(TIMS) 234U 161E+02 308E+02 129E+02 211E+02 624E+01IDM(TIMS) 235U 107E+04 164E+04 214E+03 335E+03 210E+02IDM(TIMS) 236U 363E+03 592E+03 444E+03 719E+03 267E+03IDM(TIMS) 238U 948E+05 929E+05 927E+05 909E+05 921E+05IDM(TIMS)+αSpectrometry 238Pu 124E+02 172E+02 360E+02 529E+02 370E+02IDM(TIMS) 239Pu 563E+03 583E+03 443E+03 432E+03 377E+03IDM(TIMS) 240Pu 226E+03 229E+03 337E+03 332E+03 305E+03IDM(TIMS) 241Pu 723E+02 670E+02 940E+02 104E+03 947E+02IDM(TIMS) 242Pu 344E+02 363E+02 141E+03 139E+03 220E+03IDM(TIMS) 142Nd 181E+01 288E+01 697E+01 819E+01 106E+02IDM(TIMS) 143Nd 708E+02 987E+02 853E+02 108E+03 632E+02IDM(TIMS) 144Nd 103E+03 149E+03 239E+03 317E+03 297E+03IDM(TIMS) 145Nd 567E+02 790E+02 956E+02 123E+03 991E+02IDM(TIMS) 146Nd 567E+02 798E+02 120E+03 155E+03 146E+03IDM(TIMS) 148Nd 308E+02 420E+02 599E+02 752E+02 705E+02IDM(TIMS) 150Nd 152E+02 196E+02 309E+02 369E+02 378E+02γSpectrometry 134Cs 349E+00 541E+00 219E+01 277E+01 283E+01γSpectrometry 137Cs 853E+02 119E+03 186E+03 228E+03 207E+03IDM(ICP-MS) 151Eu 804E-01 662E-01 713E-01 657E-01 555E-01IDM(ICP-MS) 153Eu 968E+01 116E+02 187E+02 211E+02 210E+02γSpectrometry 154Eu 971E+00 123E+01 228E+01 259E+01 229E+01γSpectrometry 155Eu 169E+00 212E+00 585E+00 676E+00 674E+00Liquid Scintillator 147Pm 104E+01 141E+01 210E+01 254E+01 179E+01IDM(ICP-MS) 147Sm 245E+02 321E+02 312E+02 364E+02 260E+02IDM(ICP-MS) 148Sm 112E+02 153E+02 323E+02 392E+02 389E+02IDM(ICP-MS) 149Sm 331E+00 387E+00 215E+00 227E+00 217E+00IDM(ICP-MS) 150Sm 244E+02 318E+02 467E+02 541E+02 501E+02IDM(ICP-MS) 151Sm 116E+01 140E+01 109E+01 119E+01 985E+00IDM(ICP-MS) 152Sm 964E+01 116E+02 158E+02 175E+02 179E+02IDM(ICP-MS) 154Sm 205E+01 367E+01 601E+01 764E+01 981E+01IDM(ICP-MS) 152Gd 303E+01 585E-01 569E+00 455E-01 122E+00IDM(ICP-MS) 154Gd 862E+02 141E+01 643E+02 232E+01 208E+01IDM(ICP-MS) 155Gd 119E+01 616E+00 127E+01 102E+01 102E+01IDM(ICP-MS) 156Gd 168E+04 766E+01 164E+04 343E+02 525E+02IDM(ICP-MS) 157Gd 677E+00 231E-01 361E+00 327E-01 523E-01IDM(ICP-MS) 158Gd 206E+04 138E+01 208E+04 449E+01 740E+01IDM(ICP-MS) 160Gd 110E+04 111E+00 108E+04 284E+00 423E+00Calibration Curve (ICP-MS) 95Mo 679E+02 932E+02 117E+03 153E+03 122E+03Calibration Curve (ICP-MS) 99Tc 495E+02 658E+02 843E+02 108E+03 880E+02Calibration Curve (ICP-MS) 101Ru 672E+02 892E+02 127E+03 159E+03 151E+03Calibration Curve (ICP-MS) 103Rh 432E+02 518E+02 655E+02 747E+02 683E+02Calibration Curve (ICP-MS) 109Ag 450E+01 447E+01 981E+01 106E+02 161E+02Calibration Curve (ICP-MS) 133Cs 101E+03 130E+03 174E+03 209E+03 177E+03

Read as 161times102

ここで示した燃焼度は詳細解析に基づいておらず最終確定値ではない

JAEA-Research 2013-020

- 30 -

図 5-1 から図 5-15 は経済協力開発機構原子力機関(OECDNEA)原子力科学委員会(NSC)

臨界安全性ワーキングパーティー(WPNCS)燃焼度クレジット臨界安全性専門家会合(EGBUC)

において燃焼度クレジットで考慮する核種として選定されている核分裂生成物の値を比較したも

のである図 5-16 から図 5-19 には134137Cs 及び 154155Eu の測定結果の比較も示した図 5-20

から図 5-28 にはウラン及びプルトニウム同位体の生成量を示した他の原子炉から得られた照射

後試験データは SFCOMPO(httpwwwoecd-neaorgsfcompo)から引用したものである

本測定で与える測定値は崩壊補正を行っていないがその他の測定値では照射直後の値に補正

をしているものもあるので図を作成する際に崩壊補正を行い照射直後の値にして図に示して

いるなお236U の測定値についてはCooper 炉及び Gundermmingen 炉からも得られている

がSFCOMPO には Build up 値として登録してあり照射後の存在量であるかどうかの確認が

出来なかったためここには記載しなかった155Gd は 155Eu の放射性崩壊(半減期 475 年)に

よって生成するため 155Gd 単独での崩壊補正ができないことから本測定値のみをプロットした

本試験で得られた測定値を他の測定値と比較するとウラン及びプルトニウムの測定について

は2007 年に同じ燃料集合体から得られたデータと同じ傾向を示しており妥当な測定が行われ

ていることが分かる

FP 核種測定結果では燃焼度に対して線形に増加することが知られている 137Cs の生成量が

他の測定結果の推定から考えられる直線の上によく乗っており妥当な測定値となっていること

が分かるその他の FP 核種の生成量についても他の実験結果との比較を示すが133Cs や 150Sm

は他の測定値が燃焼度に対して線形に増加していることと比較しても妥当と言える結果が得ら

れている一方で反応断面積の大きい 143Nd149Sm151Sm などについては測定データは高

燃焼度領域において大きくばらつく結果となっている出力履歴やボイド率の履歴によって生成

量が影響をうけているためであり詳細な運転履歴を取り入れた解析によってその妥当性の検討

が必要である

JAEA-Research 2013-020

- 31 -

0 20 40 60 8000

05

10

15

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 95Mo

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOXMOX

MOX

図 5-1 95Mo 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 32 -

0 20 40 60 8000

05

10

15

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 99Tc

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

ZN3c2

ZN2c2

Cooper

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-2 99Tc の生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 33 -

0 20 40 60 8000

05

10

15

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 101Ru

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOXMOX

MOX

MOX

図 5-3 101Ru の生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 34 -

0 20 40 60 8000

02

04

06

08

10

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 103Rh

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN3a9

ZN3c3

ZN3c2

ZN2c2

ZN2c3

MOX MOX

MOX

MOX

図 5-4 103Rh 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 35 -

0 20 40 60 80000

005

010

015

020

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 109Ag

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c2 ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-5 109Ag 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 36 -

0 20 40 60 800

1

2

3

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 133Cs

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOXMOX

MOX

図 5-6 133Cs 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 37 -

0 20 40 60 8000

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 143Nd

Fukushima-Daini-1 (present)

Dodewaard

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

図 5-7 143Nd 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 38 -

0 20 40 60 8000

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 145Nd

Fukushima-Daini-1 (present)

Dodewaard

ZN2C2

ZN2C3 ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

図 5-8 145Nd 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 39 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

04

05

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 147Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

Fukushima-Daini-2

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-9 147Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 40 -

0 20 40 60 800000

0001

0002

0003

0004

0005

0006

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 149Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

Fukushima-Daini-2

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-10 149Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 41 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

04

05

06

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 150Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

Fukushima-Daini-2

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-11 150Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 42 -

0 20 40 60 80

001

002

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 151Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2Dodewaard

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX MOX

MOX

図 5-12 151Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 43 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 152Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3c9ZN3c3

Fukushima-Daini-2

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOXMOX

MOX

図 5-13 152Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 44 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 153Eu

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-14 153Eu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 45 -

0 20 40 60 800000

0005

0010

0015

0020

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 155Gd

Fukushima-Daini-1 (present)

ZN2c3

ZN3a9 ZN3a3

ZN2c2(UO 2-Gd2O3)ZN3c2(UO 2-Gd2O3)

図 5-15 155Gd 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 46 -

0 20 40 60 800

01

02

03

04

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 134Cs

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-16 134Cs 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 47 -

0 20 40 60 800

1

2

3

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 137Cs

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

図 5-17 137Cs 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 48 -

0 20 40 60 800

001

002

003

004

005

006

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 154Eu

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2 ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-18 154Eu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 49 -

0 20 40 60 800

001

002

003

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 155Eu

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9ZN3c3

MOXMOX

MOX

MOX

図 5-19 155Eu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 50 -

0 20 40 60 800

01

02

03

04

05

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 234U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-20 234U 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 51 -

0 20 40 60 800

10

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 235U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-21 235U 残存量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 52 -

0 20 40 60 800

1

2

3

4

5

6

7

8

9

10

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 236U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-22 236U 残存量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 53 -

0 20 40 60 80890

900

910

920

930

940

950

960

970

980

990

1000

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 238U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-23 238U 残存量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 54 -

0 20 40 60 800

01

02

03

04

05

06

07

08

09

1

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 238Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-24 238Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 55 -

0 20 40 60 800

1

2

3

4

5

6

7

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 239Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-25 239Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 56 -

0 20 40 60 800

1

2

3

4

5

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 240Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2 ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-26 240Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 57 -

0 20 40 60 800

1

2

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 241Pu

Fukushima-Daini-1 (present)

Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2 ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (2007)

図 5-27 241Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 58 -

0 20 40 60 800

1

2

3

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 242Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-28 242Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 59 -

図 5-29 と図 5-30 にはこの測定で得られた 95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs の

溶解溶液と不溶性残渣中の初期ウラン 1 トンあたりの存在量を示すまた図 5-31 にはそれ

らの和を図 5-32 には不溶性残渣中の存在割合を示す難測定 FP と呼んでいるこれらの FP

の量は図 5-31 からわかるように109Ag が最も燃焼度の高いサンプルで測定値が小さくな

っている例外はあるが燃焼度に対して指数関数的に(片対数グラフで直線的に)増大をし

ている不溶性残渣の量は燃焼度と共に単調に増大すると考えられたが図 5-32 に示すよう

に燃焼度が最も高いサンプルで不溶性残渣中の FP 量が減少する結果を得たこれが燃料

の燃焼条件等によるものなのか溶解を行った時の条件の差によって生じたものなのかは

現段階では不明である旧原研を含めて原子力機構で行ってきた使用済燃料同位体組成測定

実験ではこれら不溶性残渣中に含まれる FP の測定は行われてこなかった今後測定手

法のさらなる見直しなどを通じて不溶性残渣に含まれる FP 量の測定技術の向上を図って

いくことが求められる

0 20 40 60 800

1000

2000

3000

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Solution

図 5-29 難測定 FP 測定結果(溶解溶液中の FP 量(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 60 -

0 20 40 60 800

200

400

600

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109

Ag133Cs

Insolble residue

図 5-30難測定 FP 測定結果(不溶性残渣中の FP の量(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 61 -

0 20 40 60 80101

102

103

104

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Insolble Residue+Solution

図 5-31難測定 FP 測定結果(溶解溶液と不溶性残渣中の FP 量の和(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 62 -

0 20 40 60 8010-4

10-3

10-2

10-1

100

Burnup [GWdt]

Rat

io o

f W

eigh

t[-] 95Mo

99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Insolble Residue(Insolble Residue+Solution)

図 5-32難測定 FP 測定結果(不溶性残渣中の FP の割合)

JAEA-Research 2013-020

- 63 -

表 5-3 には各サンプルの各同位体について原子炉停止から測定までの時間(冷却時間)を示

した表 5-4 には各サンプルの測定値について測定誤差(相対標準偏差)を示した

表 5-3 原子炉停止から測定日までの冷却時間(年)のまとめ

Assembly

Name ZN2 ZN3

Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 234U 969 1221 954 702 702 235U 969 1221 954 702 702 236U 969 1221 954 702 702 238U 969 1221 954 702 702

238Pu 969 1221 954 702 702 239Pu 969 1221 954 702 702 240Pu 969 1221 954 702 702 241Pu 969 1221 954 702 702 242Pu 969 1221 954 702 702 142Nd 969 1221 954 702 702 143Nd 969 1221 954 702 702 144Nd 969 1221 954 702 702 145Nd 969 1221 954 702 702 146Nd 969 1221 954 702 702 148Nd 969 1221 954 702 702 150Nd 969 1221 954 702 702 134Cs 973 962 702 702 702 137Cs 973 962 702 702 702 151Eu 1068 1048 802 796 796 153Eu 1068 1048 802 796 796 154Eu 973 962 708 708 708 155Eu 973 962 708 708 708 147Pm 1070 1061 802 796 796 147Sm 1068 1048 802 796 796 148Sm 1068 1048 802 796 796 149Sm 1068 1048 802 796 796 150Sm 1068 1048 802 796 796 151Sm 1068 1048 802 796 796 152Sm 1068 1048 802 796 796 154Sm 1068 1048 802 796 796 152Gd 1069 1048 802 796 796 154Gd 1069 1048 802 796 796 155Gd 1069 1048 802 796 796 156Gd 1069 1048 802 796 796 157Gd 1069 1048 802 796 796 158Gd 1069 1048 802 796 796 160Gd 1069 1048 802 796 796 95Mo 1165 1165 899 899 899 99Tc 1165 1165 899 899 899

101Ru 1165 1165 899 899 899 103Rh 1165 1165 899 899 899 109Ag 1165 1165 899 899 899 133Cs 1165 1165 899 899 899

JAEA-Research 2013-020

- 64 -

表 5-4 測定誤差(RSD相対標準偏差())のまとめ

Assembly

Name ZN2 ZN3

Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 234U lt 22 lt 22 lt 22 lt 22 lt 22 235U lt 10 lt 10 lt 10 lt 10 lt 10 236U lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 238U lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02

238Pu lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 239Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 240Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 241Pu lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 242Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 142Nd lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 143Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 144Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 145Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 146Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 148Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 150Nd lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 134Cs lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 137Cs lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 151Eu 38 14 25 13 14 153Eu 26 13 21 05 07 154Eu lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 155Eu lt 6 lt 6 lt 6 lt 6 lt 6 147Pm lt 5 lt 5 lt 5 lt 5 lt 5 147Sm 21 10 18 12 12 148Sm 24 11 18 12 12 149Sm 37 19 34 15 21 150Sm 22 10 18 12 13 151Sm 26 19 24 15 21 152Sm 19 10 16 11 11 154Sm 24 12 20 12 12 152Gd 43 38 59 53 58 154Gd 20 14 16 13 16 155Gd 82 11 85 11 13 156Gd 14 08 12 08 10 157Gd 62 20 101 37 30 158Gd 14 11 12 09 12 160Gd 16 18 14 19 21 95Mo 39 40 22 45 23 99Tc 31 31 24 35 24

101Ru 30 31 20 38 22 103Rh 26 24 20 37 19 109Ag 19 21 15 15 15 133Cs 39 38 31 48 35

ここに示した値は測定機器の性能と分離や希釈による誤差を考慮したものである

JAEA-Research 2013-020

- 65 -

表 5-5 と表 5-6 にはZN2 及び ZN3 集合体の照射にかかわる原子炉の運転履歴を示す

表 5-5 ZN2 集合体の運転履歴

開始日 終了日 日数 運転(第 12 サイクル) 1996726 1997923 424

定検 1997923 19971031 38 運転(第 13 サイクル) 19971031 19981217 412

定検 19981217 1999312 85 運転(第 14 サイクル) 1999312 200059 424

表 5-6 ZN3 集合体の運転履歴

開始日 終了日 日数 運転(第 12 サイクル) 1996726 1997923 424

定検 1997923 19971031 38 運転(第 13 サイクル) 19971031 19981217 412

定検 19981217 1999312 85 運転(第 14 サイクル) 1999312 200059 424

定検 200059 2000615 37 運転(第 15 サイクル) 2000615 2001813 424

定検 2001813 2001119 88 運転(第 16 サイクル) 2001119 200317 424

JAEA-Research 2013-020

- 66 -

図 5-33 と図 5-34 にはZN2 集合体及び ZN3 集合体を上から見た断面図とそれぞれのサ

ンプルの取得位置を示したまた図 5-35 には各燃料棒でサンプルを取り出した軸方向の

高さを示した図 5-36及び図 5-37にはZN2及び ZN3集合体の炉内での装荷位置を示した

図 5-33 本試験でサンプルが取得された燃料棒の位置(ZN2 集合体)

(3 サイクル照射 平均燃焼度 356GWdt)

JAEA-Research 2013-020

- 67 -

図 5-34 本試験でサンプルが取得された燃料棒の位置(ZN3 集合体)

(5 サイクル照射 平均燃焼度 535 GWdt)

JAEA-Research 2013-020

- 68 -

図 5-35 本試験でサンプルが取得された位置(軸方向)

JAEA-Research 2013-020

- 69 -

図 5-36 ZN2 集合体のシャッフリング 1112)

(福島第 2 原子力発電所第 12 サイクルから第 14 サイクル)

JAEA-Research 2013-020

- 70 -

図 5-37 ZN3 集合体のシャッフリング 1112)

(福島第 2 原子力発電所第 12 サイクルから第 16 サイクル)

JAEA-Research 2013-020

- 71 -

6おわりに

JAEA が JNES からの受託事業として実施した「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生

成核種組成測定試験」において燃焼率評価で測定が必要な元素の 1 つである Nd について2

種類の手法で測定を行ったが結果に差異が生じたそのため確度の高い測定結果を取得するこ

とと生じた差異の原因究明を目的としたフォローアップ測定を実施した

本件で発生した Nd 定量値の差異の原因は3 章で述べたとおり(1) Nd 定量における化学操

作中に相互汚染等が発生した可能性があったこと(2) Nd を含む FP 核種の測定結果算出に使用

した溶解溶液中の U 原子数に不確定性があったことの 2 点により生じたものと推定される今

後同様の測定を実施する際に注意すべき点をまとめると以下のようになる

① 着目元素の定量を行う際同時期かつ同一試料で U 原子数を測定すること

② 試料の保管時には蒸発が無視できるだけの十分な量を確保した上で保管すること

③ 保管試料は定期的に重量を測定し自然蒸発の影響を把握すること

④ 分取希釈等の操作時には天秤による秤量を行いデータ管理を確実に行うこと

の 4 点である特にどのデータをどの時期に測定するかは全体の測定計画の検討で調整できる

ことであるため出来るだけ同一試料のデータを短期間にまとめて取得できるように配慮すべき

である

また作業環境からの天然元素の汚染等の影響の排除について近年の分析装置の高感度化に

伴い試料の取扱量が極めて少なくなっていることに注意すべきである取り扱う試料量が少なく

なれば被ばくや汚染の可能性を低減できる反面同時に取扱う試料間から生じる相互汚染使

用する試薬や器具及び作業を実施する環境下から混入する天然元素の影響等による汚染の可能性

が高くなるこれらの試料間の相互及び環境下等から生じる汚染はその原因が多岐に渡って考

えられることから作業全般に繊細な注意を払う必要があるあるいは被ばく量に注意を払い

つつ環境下等から生じる天然元素の汚染の影響が出ない程度に取り扱う量を増加させる等の検

討も必要となるだろうこのためにもさらに確度の高いデータの取得を目指し同様の測定を

繰り返し行うことで測定経験を得ることが必要である

本件で発生した Nd 定量値の差異について今後同様の事象を繰り返さないためには上記対応

を必要とするしたがって分析作業の実施の際には事前に作業者間で分析方法及び手順につ

いて十分に検討を行い綿密な計画を立てそれらを確実に遂行していくことの重要性を再認識

する必要がある

JAEA-Research 2013-020

- 72 -

謝 辞

JNES からの受託事業として実施した「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組

成測定試験」においてはJNES の山本徹氏には当該事業の立ち上げから実施及び本フォローア

ップ測定の実施に至るまで多大なご指導とご支援を頂きましたJNES の安藤良平氏及び鈴木

求氏には事業の遂行だけではなく取得データの解析結果に関するご指導をいただきました

深く感謝申し上げます安全研究センター サイクル安全研究グループの外池幸太郎研究主幹には

JNES からの受託事業立ち上げに際して事業の主担当者としてご尽力いただきましたまた同

グループの戸塚真義氏と原科研福島技術開発特別チーム 臨界管理技術開発グループの蒲原佳子

女史には本レポートに掲載するデータの整理を旧ホット試験施設管理部 ホット材料試験課の宮

田精一氏並びに原科研福島技術開発特別チーム 臨界管理技術開発グループの佐藤真人氏には試

料の再調製を行っていただきました原子力基礎工学研究部門 分析化学研究グループの河野信昭

氏並びに鈴木大輔氏には試料分離法について貴重なご助言をいただきましたここに記してお礼

申し上げます

参考文献

1) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 20 年度報告書

2) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 21 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000016661pdf)

3) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 22 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000118961pdf)

4) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 23 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000123740pdf)

5) SUsuda NKohnoldquoAnion-Exchange Separation of Nd and the Transplutonium Elements

in Spent Nuclear Fuels for Burn-up DeterminationrdquoSeparation Sci Technol 23(10amp11)

pp1119-1131 (1988)

6) GUchiyama et alldquoDevelopment of quantitative analytical method of U Pu and fission

products in spent fuel by combined-chromatographic-mass-spectrometric-isotopic-dilution

technologyrdquoEuropean Nuclear Conference 2012 (ENC 2012) December 2012 Manchester

United Kingdom

7) ISO11483 ldquoPreparation of plutonium sources and determination of 238Pu239Pu isotope

ratio by alpha spectrometry rdquo ISO Geneva(1994)

8) K Shibata O Iwamoto T Nakagawa N Iwamoto A Ichihara S Kunieda S Chiba K

JAEA-Research 2013-020

- 73 -

Furutaka N Otuka T Ohsawa T Murata H Matsunobu A Zukeran S Kamada and J

Katakura ldquoJENDL-40 A New Library for Nuclear Science and Engineeringrdquo Journal of

Nuclear Science and Technology 48 1 (2011)

9) K Okumura T Mori M Nakagawa K Kaneko ldquoValidation of a Continuous-Energy Monte

Carlo Burn-up Code MVP-BURN and Its Application to Analysis of Post Irradiation

Experimentrdquo Journal of Nuclear Science and Technology 37(2)pp128-138(2000)

10) 須山賢也望月弘樹高田友幸龍福進奥野浩村崎穣大久保清志「連続エネルギモン

テカルロコード MVP 及び MCNP を使用する統合化燃焼計算コードシステム -

SWAT31」 JAEA-DataCode 2009-002 日本原子力研究開発機構 (2009)

11) 「平成 18 年度全 MOX 炉心核設計手法信頼性実証試験成果報告書」07 基炉報-0001 原子力安

全基盤機構 (2007)

12) 「平成 18 年度高燃焼度 9x9 型燃料信頼性実証試験成果報告書」07 基炉報-0002 原子力安全

基盤機構 (2007)

JAEA-Research 2013-020

- 74 -

付録

測定データ集

JAEA-Research 2013-020

- 75 -

A 混合スパイク試料の値付け

表 A-1 各標準濃度一覧

標準試料 濃度 誤差()

U 濃度標準 26820 microgg 005 Pu 濃度標準 83506 ngg 005 Nd 濃度標準 13495 ngg 007

各標準の純度及び秤量誤差から算出した

表 A-2 混合スパイクと各濃度標準の混合データ

試料名 分取量(g)

混合スパイク 11452 U 濃度標準 10968 Pu 濃度標準 10723 Nd 濃度標準 10324

表 A-3 各濃度標準の同位体組成

U 濃度標準 Pu 濃度標準 Nd 濃度標準 同位体組成

(原子百分率) 誤差() 同位体組成

(原子百分率) 誤差()同位体組成

(原子百分率) 誤差() 234U 00054 362 238Pu 00030 215 142Nd 27119 0007 235U 07205 003 239Pu 974234 0001 143Nd 12174 0009 238U 992741 00003 240Pu 25607 0003 144Nd 23789 0014 241Pu 00100 191 145Nd 8295 0020 242Pu 00028 185 146Nd 17202 0026 148Nd 5767 0038 150Nd 5653 0049 各誤差は質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な誤差伝播の

計算により算出した

表 A-4 混合スパイク中 238Pu の放射能測定結果

放射能比(238Pu242Pu) 012692

表 A-5 混合スパイクに各濃度標準を添加した試料の同位体比測定結果

試料名 測定値 233U238U 0075767 (原子数比) plusmn 0000064

242Pu239Pu 0065232 (原子数比) plusmn 0000004

150Nd142Nd 075200 (原子数比) plusmn 000028

JAEA-Research 2013-020

- 76 -

原子数の算出には次の式を用いた

Rms times Sps - Spm 原子数 =

Abm - Rms times Abs

Rms 濃度標準添加後の 238U233U239Pu242Pu150Nd142Nd 原子数比

Sps 添加した各濃度標準中同位体の量(原子数)233U242Pu142Nd 量

Spm 添加した各濃度標準中同位体の量(原子数)238U239Pu150Nd 量

Abm 混合スパイク中の同位体の比238UU239PuPu150NdNd

Abs 混合スパイク中の同位体の比233UU242PuPu142NdNd

表 A-6 原子数算出に使用したデータ

元素 Rms Sps Spm Abm Abs

U 1319833 0 7388E+16 00086391 09826830 Pu 0065232 219735E+15 63943E+10 0998653 00002917 Nd 0752004 15774E+14 32882E+13 09077548 00201111

JAEA-Research 2013-020

- 77 -

B 燃料溶解溶液試料の測定データ

表 B-1 燃料溶解溶液の分取希釈データ

一次希釈 二次希釈 試料名

分取 希釈 分取 希釈 希釈倍率

2F1ZN2c2 10814 584007 05658 112594 10747

2F1ZN2c3 11753 583867 05676 112728 9866

2F1ZN3c2 11739 576345 05696 111741 9631

2F1ZN3c3 11685 585754 05686 111584 9837

2F1ZN3a9 11636 581027 05686 112304 9862

表 B-2試料中 238Pu の放射能測定結果

試料名 放射能比 238Pu(239Pu+240Pu)

2F1ZN2c2 24520 2F1ZN2c3 33482 2F1ZN3c2 59239 2F1ZN3c3 81127 2F1ZN3a9 63257

表 B-3 α線スペクトロメトリーを併用した Pu の同位体組成測定結果 (単位原子百分率)

試料名 239Pu 240Pu 241Pu 242Pu 238Pu

2F1ZN2c2 62731 25047 7050 3792 138 2F1ZN2c3 62634 24507 7143 3855 186 2F1ZN3c2 42290 32030 8898 13333 345 2F1ZN3c3 41498 31898 8770 13147 468 2F1ZN3a9 36971 30207 8136 21280 341

JAEA-Research 2013-020

- 78 -

表 B-4 燃料溶解溶液中の UPu 及び Nd の同位体組成分析結果 (単位原子百分率)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 234U 001789 00329 00141 00246 00077

plusmn 000007 00001 00002 00002 00002 235U 11220 17429 02320 03689 00219

plusmn 00008 00005 00003 00003 00002 236U 03805 062693 04799 07900 02916

plusmn 00004 000002 00001 00002 00001 238U 984796 975973 992741 988164 996787

plusmn 00008 00005 00004 00004 00003 238Pu 1381 186 345 468 341

plusmn 0008 001 002 003 002 239Pu 627305 62634 42290 41498 369711

plusmn 00008 0001 0003 0005 00007 240Pu 25047 245073 32030 31898 302074

plusmn 0001 00008 0004 0007 00006 241Pu 70503 7143 8898 877 8136

plusmn 00005 0001 0004 001 0002 242Pu 37915 38550 13333 13147 212796

plusmn 00007 00007 0004 0003 00008 142Nd 1639 0623 11173 1088 1655

plusmn 0003 0003 00003 0001 0002 143Nd 21002 21210 135747 132774 88781

plusmn 0005 0002 00008 00008 00005 144Nd 30748 31879 37724 38747 41187

plusmn 0004 0002 0001 0002 0002 145Nd 16540 16760 15007 14895 136618

plusmn 0004 0002 0001 0001 00009 146Nd 16799 16789 18682 18740 20038

plusmn 0008 0003 0002 0003 0002 148Nd 8868 8730 9211 8933 9522

plusmn 0007 0003 0002 0002 0002 150Nd 4404 4010 4684 4320 5059

plusmn 0005 0002 0001 0001 0001 238Pu については238U による影響を考慮しα線測定の結果を用いた 238Pu のplusmnはα線測定誤差を 05質量分析法による同位体比測定誤差を

01とし統計的な誤差伝播の計算により算出した Pu の同位体組成は表 B-3 の結果に 241Pu 及び 242Pu を加え百分率したも

のである 各plusmnは質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な

誤差伝播の計算により算出した

JAEA-Research 2013-020

- 79 -

原子数の算出には次の式を用いた

Rms times Sps - Spm

原子数 = Abm - Rms times Abs

Rms スパイク添加後の 238U233U239Pu242Pu148Nd150Nd 原子数比

Sps 添加した濃縮同位体の量(原子数)233U242Pu150Nd 量

Spm 添加した濃縮同位体の量(原子数)238U239Pu148Nd 量

Abm 試料中の同位体の比238UU239PuPu148NdNd

Abs 試料中の同位体の比233UU242PuPu150NdNd

表 B-6 添加したスパイク中の UPu 及び Nd の原子数 (単位原子数)

試料名 U 233U Sps 238U Spm

2F1ZN2c2 57221E+15 56230E+15 49433E+13 2F1ZN2c3 57146E+15 56156E+15 49369E+13 2F1ZN3c2 57201E+15 56210E+15 49416E+13 2F1ZN3c3 57216E+15 56225E+15 49429E+13 2F1ZN3a9 57325E+15 56332E+15 49523E+13

試料名 Pu 242Pu Sps 239Pu Spm

2F1ZN2c2 14402E+14 14382E+14 42006E+10 2F1ZN2c3 14383E+14 14364E+14 41952E+10 2F1ZN3c2 14397E+14 14377E+14 41992E+10 2F1ZN3c3 14401E+14 14381E+14 42003E+10 2F1ZN3a9 14428E+14 14409E+14 42083E+10

試料名 Nd 150Nd Sps 148Nd Spm

2F1ZN2c2 96421E+13 87527E+13 11428E+12 2F1ZN2c3 96295E+13 87412E+13 11413E+12 2F1ZN3c2 96388E+13 87496E+13 11424E+12 2F1ZN3c3 96413E+13 87519E+13 11427E+12 2F1ZN3a9 96597E+13 87687E+13 11449E+12

57221times1015を示す

表 B-5 二次希釈試料分取量とスパイク添加量 試料名 試料分取量(g) 添加量(g)

2F1ZN2c2 11070 11496 2F1ZN2c3 11060 11481 2F1ZN3c2 11069 11492 2F1ZN3c3 11071 11495 2F1ZN3a9 11068 11517

JAEA-Research 2013-020

- 80 -

表 B-7 二次希釈試料の UPu 及び Nd 同位体組成(測定値) (単位原子数比)

試料名 233UU Abs 238UU Abm

2F1ZN2c2 0 09848 2F1ZN2c3 0 09760 2F1ZN3c2 0 09927 2F1ZN3c3 0 09882 2F1ZN3a9 0 09968

試料名 242PuPu Abs 239PuPu Abm

2F1ZN2c2 00379 06273 2F1ZN2c3 00386 06263 2F1ZN3c2 01333 04229 2F1ZN3c3 01315 04150 2F1ZN3a9 02128 03697

試料名 150NdNd Abs 148NdNd Abm

2F1ZN2c2 00440 00887 2F1ZN2c3 00401 00873 2F1ZN3c2 00468 00921 2F1ZN3c3 00432 00893 2F1ZN3a9 00506 00952

表 B-8 混合スパイク添加後の二次希釈試料の同位体比測定結果 (単位原子数比)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 233U238U 0410984 031750 034736 0383628 0264855

plusmn 0000042 000010 000010 0000094 0000048 242Pu239Pu 182016 1364439 218793 236969 222127

plusmn 000011 0000042 000021 000020 000017 148Nd150Nd 0089986 0149877 0186518 0211642 0266697

plusmn 0000017 0000033 0000034 0000024 0000058

各plusmnは質量分析法による同位体比測定結果(3 回繰り返し測定)の標準偏差を示す

JAEA-Research 2013-020

- 81 -

表 B-9 二次希釈試料の UPu 及び Nd 原子数の算出結果 U

試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 243319 13843E+16 0101 2F1ZN2c3 314965 18072E+16 0105 2F1ZN3c2 287884 16251E+16 0104 2F1ZN3c3 260669 14782E+16 0103 2F1ZN3a9 377565 21288E+16 0102

Pu 試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 054940 13022E+14 0060 2F1ZN2c3 073290 17594E+14 0060 2F1ZN3c2 045705 18143E+14 0062 2F1ZN3c3 042200 16870E+14 0062 2F1ZN3a9 045019 23666E+14 0061

Nd 試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 008999 79480E+13 0125 2F1ZN2c3 014988 14713E+14 0103 2F1ZN3c2 018652 18203E+14 0096 2F1ZN3c3 021164 21674E+14 0096 2F1ZN3a9 026670 27214E+14 0096

13843times1016を示す

表 B-10 二次希釈試料のウラン濃度

試料名 二次希釈試料 分取量(g) 1

分取試料中の U 原子数2

二次希釈試料の

U 濃度 (原子数g 溶液)

2F1ZN2c2 11070 13843E+16 1250E+16 2F1ZN2c3 11060 18072E+16 1634E+16 2F1ZN3c2 11069 16251E+16 1468E+16 2F1ZN3c3 11071 14782E+16 1335E+16 2F1ZN3a9 11068 21288E+16 1923E+16

1表 B-5 参照 2表 B-9 参照 13843times1016を示す

This is a blank page

国際単位系(SI)

乗数  接頭語 記号 乗数  接頭語 記号

1024 ヨ タ Y 10-1 デ シ d1021 ゼ タ Z 10-2 セ ン チ c1018 エ ク サ E 10-3 ミ リ m1015 ペ タ P 10-6 マイクロ micro1012 テ ラ T 10-9 ナ ノ n109 ギ ガ G 10-12 ピ コ p106 メ ガ M 10-15 フェムト f103 キ ロ k 10-18 ア ト a102 ヘ ク ト h 10-21 ゼ プ ト z101 デ カ da 10-24 ヨ ク ト y

表5SI 接頭語

名称 記号 SI 単位による値

分 min 1 min=60s時 h 1h =60 min=3600 s日 d 1 d=24 h=86 400 s度 deg 1deg=(π180) rad分 rsquo 1rsquo=(160)deg=(π10800) rad秒 rdquo 1rdquo=(160)rsquo=(π648000) rad

ヘクタール ha 1ha=1hm2=104m2

リットル Ll 1L=11=1dm3=103cm3=10-3m3

トン t 1t=103 kg

表6SIに属さないがSIと併用される単位

名称 記号 SI 単位で表される数値

電 子 ボ ル ト eV 1eV=1602 176 53(14)times10-19Jダ ル ト ン Da 1Da=1660 538 86(28)times10-27kg統一原子質量単位 u 1u=1 Da天 文 単 位 ua 1ua=1495 978 706 91(6)times1011m

表7SIに属さないがSIと併用される単位でSI単位で表される数値が実験的に得られるもの

名称 記号 SI 単位で表される数値

キ ュ リ ー Ci 1 Ci=37times1010Bqレ ン ト ゲ ン R 1 R = 258times10-4Ckgラ ド rad 1 rad=1cGy=10-2Gyレ ム rem 1 rem=1 cSv=10-2Svガ ン マ γ 1γ=1 nT=10-9Tフ ェ ル ミ 1フェルミ=1 fm=10-15mメートル系カラット 1メートル系カラット = 200 mg = 2times10-4kgト ル Torr 1 Torr = (101 325760) Pa標 準 大 気 圧 atm 1 atm = 101 325 Pa

1cal=41858J(「15」カロリー)41868J(「IT」カロリー)4184J(「熱化学」カロリー)

ミ ク ロ ン micro 1 micro =1microm=10-6m

表10SIに属さないその他の単位の例

カ ロ リ ー cal

(a)SI接頭語は固有の名称と記号を持つ組立単位と組み合わせても使用できるしかし接頭語を付した単位はもはや コヒーレントではない(b)ラジアンとステラジアンは数字の1に対する単位の特別な名称で量についての情報をつたえるために使われる

 実際には使用する時には記号rad及びsrが用いられるが習慣として組立単位としての記号である数字の1は明 示されない(c)測光学ではステラジアンという名称と記号srを単位の表し方の中にそのまま維持している

(d)ヘルツは周期現象についてのみベクレルは放射性核種の統計的過程についてのみ使用される

(e)セルシウス度はケルビンの特別な名称でセルシウス温度を表すために使用されるセルシウス度とケルビンの

  単位の大きさは同一であるしたがって温度差や温度間隔を表す数値はどちらの単位で表しても同じである

(f)放射性核種の放射能(activity referred to a radionuclide)はしばしば誤った用語でrdquoradioactivityrdquoと記される

(g)単位シーベルト(PV200270205)についてはCIPM勧告2(CI-2002)を参照

(a)量濃度(amount concentration)は臨床化学の分野では物質濃度

  (substance concentration)ともよばれる(b)これらは無次元量あるいは次元1をもつ量であるがそのこと   を表す単位記号である数字の1は通常は表記しない

名称 記号SI 基本単位による

表し方

秒ルカスパ度粘 Pa s m-1 kg s-1

力 の モ ー メ ン ト ニュートンメートル N m m2 kg s-2

表 面 張 力 ニュートン毎メートル Nm kg s-2

角 速 度 ラジアン毎秒 rads m m-1 s-1=s-1

角 加 速 度 ラジアン毎秒毎秒 rads2 m m-1 s-2=s-2

熱 流 密 度 放 射 照 度 ワット毎平方メートル Wm2 kg s-3

熱 容 量 エ ン ト ロ ピ ー ジュール毎ケルビン JK m2 kg s-2 K-1

比熱容量比エントロピー ジュール毎キログラム毎ケルビン J(kg K) m2 s-2 K-1

比 エ ネ ル ギ ー ジュール毎キログラム Jkg m2 s-2

熱 伝 導 率 ワット毎メートル毎ケルビン W(m K) m kg s-3 K-1

体 積 エ ネ ル ギ ー ジュール毎立方メートル Jm3 m-1 kg s-2

電 界 の 強 さ ボルト毎メートル Vm m kg s-3 A-1

電 荷 密 度 クーロン毎立方メートル Cm3 m-3 sA表 面 電 荷 クーロン毎平方メートル Cm2 m-2 sA電 束 密 度 電 気 変 位 クーロン毎平方メートル Cm2 m-2 sA誘 電 率 ファラド毎メートル Fm m-3 kg-1 s4 A2

透 磁 率 ヘンリー毎メートル Hm m kg s-2 A-2

モ ル エ ネ ル ギ ー ジュール毎モル Jmol m2 kg s-2 mol-1

モルエントロピー モル熱容量ジュール毎モル毎ケルビン J(mol K) m2 kg s-2 K-1 mol-1

照射線量(X線及びγ線) クーロン毎キログラム Ckg kg-1 sA吸 収 線 量 率 グレイ毎秒 Gys m2 s-3

放 射 強 度 ワット毎ステラジアン Wsr m4 m-2 kg s-3=m2 kg s-3

放 射 輝 度 ワット毎平方メートル毎ステラジアン W(m2 sr) m2 m-2 kg s-3=kg s-3

酵 素 活 性 濃 度 カタール毎立方メートル katm3 m-3 s-1 mol

表4単位の中に固有の名称と記号を含むSI組立単位の例

組立量SI 組立単位

名称 記号

面 積 平方メートル m2

体 積 立法メートル m3

速 さ 速 度 メートル毎秒 ms加 速 度 メートル毎秒毎秒 ms2

波 数 毎メートル m-1

密 度 質 量 密 度 キログラム毎立方メートル kgm3

面 積 密 度 キログラム毎平方メートル kgm2

比 体 積 立方メートル毎キログラム m3kg電 流 密 度 アンペア毎平方メートル Am2

磁 界 の 強 さ アンペア毎メートル Am量 濃 度 (a) 濃 度 モル毎立方メートル molm3

質 量 濃 度 キログラム毎立法メートル kgm3

輝 度 カンデラ毎平方メートル cdm2

屈 折 率 (b) (数字の) 1 1比 透 磁 率 (b) (数字の) 1 1

組立量SI 基本単位

表2基本単位を用いて表されるSI組立単位の例

名称 記号他のSI単位による

表し方SI基本単位による

表し方平 面 角 ラジアン(b) rad 1(b) mm立 体 角 ステラジアン(b) sr(c) 1(b) m2m2

周 波 数 ヘルツ(d) Hz s-1

ントーュニ力 N m kg s-2

圧 力 応 力 パスカル Pa Nm2 m-1 kg s-2

エ ネ ル ギ ー 仕 事 熱 量 ジュール J N m m2 kg s-2

仕 事 率 工 率 放 射 束 ワット W Js m2 kg s-3

電 荷 電 気 量 クーロン A sC電 位 差 ( 電 圧 ) 起 電 力 ボルト V WA m2 kg s-3 A-1

静 電 容 量 ファラド F CV m-2 kg-1 s4 A2

電 気 抵 抗 オーム Ω VA m2 kg s-3 A-2

コ ン ダ ク タ ン ス ジーメンス S AV m-2 kg-1 s3 A2

バーエウ束磁 Wb Vs m2 kg s-2 A-1

磁 束 密 度 テスラ T Wbm2 kg s-2 A-1

イ ン ダ ク タ ン ス ヘンリー H WbA m2 kg s-2 A-2

セ ル シ ウ ス 温 度 セルシウス度(e) Kンメール束光 lm cd sr(c) cd

スクル度照 lx lmm2 m-2 cd放射性核種の放射能( f ) ベクレル(d) Bq s-1

吸収線量 比エネルギー分与カーマ

グレイ Gy Jkg m2 s-2

線量当量 周辺線量当量 方向

性線量当量 個人線量当量シーベルト(g) Sv Jkg m2 s-2

酸 素 活 性 カタール kat s-1 mol

表3固有の名称と記号で表されるSI組立単位SI 組立単位

組立量

名称 記号 SI 単位で表される数値

バ ー ル bar 1bar=01MPa=100kPa=105Pa水銀柱ミリメートル mmHg 1mmHg=133322Paオングストローム Å 1Å=01nm=100pm=10-10m海 里 M 1M=1852mバ ー ン b 1b=100fm2=(10-12cm)2=10-28m2

ノ ッ ト kn 1kn=(18523600)msネ ー パ Npベ ル B

デ ジ ベ ル dB

表8SIに属さないがSIと併用されるその他の単位

SI単位との数値的な関係は    対数量の定義に依存

名称 記号

長 さ メ ー ト ル m質 量 キログラム kg時 間 秒 s電 流 ア ン ペ ア A熱力学温度 ケ ル ビ ン K物 質 量 モ ル mol光 度 カ ン デ ラ cd

基本量SI 基本単位

表1SI 基本単位

名称 記号 SI 単位で表される数値

エ ル グ erg 1 erg=10-7 Jダ イ ン dyn 1 dyn=10-5Nポ ア ズ P 1 P=1 dyn s cm-2=01Pa sス ト ー ク ス St 1 St =1cm2 s-1=10-4m2 s-1

ス チ ル ブ sb 1 sb =1cd cm-2=104cd m-2

フ ォ ト ph 1 ph=1cd sr cm-2 104lxガ ル Gal 1 Gal =1cm s-2=10-2ms-2

マ ク ス ウ ェ ル Mx 1 Mx = 1G cm2=10-8Wbガ ウ ス G 1 G =1Mx cm-2 =10-4Tエルステッド( c ) Oe 1 Oe  (1034π)A m-1

表9固有の名称をもつCGS組立単位

(c)3元系のCGS単位系とSIでは直接比較できないため等号「   」

   は対応関係を示すものである

(第8版2006年改訂)

この印刷物は再生紙を使用しています

Page 13: JAEA-Research 2013-020JAEA-Research 2013-020 - 1 - 1.はじめに 日本原子力研究開発機構(以下「JAEA」という。)は原子力安全基盤機構(以下「JNES」と

JAEA-Research 2013-020

- 9 -

した詳細は 332 項に示すなお当該スパイクは本フォローアップ測定用に新規に入手

したものであり受託事業内で使用した混合スパイクとは異なる

(3) 再調製した二次希釈試料の測定により試料原液の U 濃度を算出することとした本フォロ

ーアップ測定の主目的は確定したデータを取得することであるため燃焼率評価に必要な元素

である UPu 及び Nd の各同位体組成及び原子個数比を求めるだけでよく試料原液の U 濃

度を求める必要はないしかし燃焼燃料の照射後試験では95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag 等

の難溶解性 FP 核種も測定対象でありこれらを他の FP 核種と同様に U を分母として規格化

するためには試料原液の U 濃度を求める必要があるここでは今後も照射後試験を継続し

て実施することを想定しホットセル内での重量測定の操作性の確認として位置付けて実施し

332 混合スパイク試料の値付け

定量に使用する混合スパイクは使用前に UPu 及び Nd の標準試料による濃度値付けを実施

し使用するスパイクに関係する値の不確定性を排除することとした図 3-1 に混合スパイク

試料値付けの作業フローを示す

燃焼率評価のための UPu 及び Nd 測定に使用する混合スパイクには233U242Pu 及び 150Nd

の各濃縮同位体を用いたこれに以下に示す UPu 及び Nd の濃度標準を用いた同位体希釈法

により濃度を値付けた

U 濃度標準高純度天然金属 U(旧日本原子力研究所製JAERI-U4)

Pu 濃度標準高純度金属 Pu(米国旧 National Bureau of Standards(NBS)製 949c)

Nd 濃度標準高純度 Nd(関東化学製 Nd2O3試薬(3N5))

上記濃度標準は超高純度硝酸(多摩化学工業製 TAMAPURE-AA100)及び超純水を用いて

溶解した溶解分取及び希釈操作においては全て重量測定を行い重量測定値から濃度を値付

けた混合スパイク試料は同位体希釈法による値付けを行うため同位体組成測定用と定量用

(UPu 及び Nd の各濃度標準添加試料)の 2 系統での分離操作を実施した化学分離は従来法

の陰イオン交換分離法により行いUPu 及び Nd を分離した後それぞれを TIMS によって測

定した(334 項に後述)U 濃度標準及び Nd 濃度標準については天然組成であり同位体組成

測定の必要はないがコンタミ等の影響がないことを確認するため同位体組成測定を実施した

また238Pu に干渉する 238U の影響を補正するため混合スパイク試料の Pu 組成測定用試料は

アルファ放射能測定を行った(335 項に後述)さらにPu 濃度標準については組成測定日を

基準として Pu 純度保証日への崩壊補正を行い測定日における Pu 純度補正を実施した

混合スパイク試料の値付け結果を表 3-1 に示す

JAEA-Research 2013-020

- 10 -

図 3-1 混合スパイク試料の値付けの作業フロー

表 3-1 混合スパイク試料中の UPu 及び Nd の同位体組成及び濃度

U Pu Nd 2012625 現在の値 2012628 現在の値 2012712 現在の値

同位体組成 (原子百分率) 誤差()

同位体組成 (原子百分率) 誤差()

同位体組成 (原子百分率) 誤差()

233 982683 00006 238 00030 30 142 20111 030 234 08466 003 239 00292 066 143 12064 004 235 00209 134 240 00892 025 144 19671 009 236 lt0001 - 241 00134 337 145 10494 005 238 08639 004 242 998653 0001 146 18052 005 148 11852 014 150 907755 001

濃度 濃度 濃度 192660 ngg 010 5036 ngg 006 2081 ngg 009 238Pu については238U による影響を考慮しα線測定の結果を用いた誤差はα線測定の計

数誤差を 3とし質量分析法による同位体比測定誤差を統計的な誤差伝播の計算により算出した

各同位体組成の誤差は質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な誤差

伝播の計算により算出した 各濃度の誤差は同位体希釈法の算出式に基づき統計的な誤差伝播の計算により算出した

各plusmnは質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な誤差伝播の計算によ

り算出した

混合スパイク試料

U 濃度標準

Pu 濃度標準

Nd 濃度標準

UPu 及び Nd 同位体組成測定

(Pu についてはアルファ放射能測定を併用)

UPu 及び Nd 同位体比測定

(U233238Pu242239Nd142150)

混合スパイク試料中 UPu 及び Nd 濃度の算出

Pu 濃度標準

同位体 組成測定

陰イオン交換分離法による化学分離

U 濃度標準

Nd 濃度標準

同位体 組成測定

JAEA-Research 2013-020

- 11 -

333 分析操作

二次希釈試料からUPu 及び Nd 同位体組成測定用と同位体希釈法による定量用試料を分取

した定量用試料には 332 項で値付けた混合スパイク試料を添加したその後図 2-1 の分離ス

キームに従い同位体組成測定用及び定量用試料中の UPu 及び Nd を化学分離した各分離液

を蒸発乾固後再溶解しTIMS による測定を行ったまた分離した Pu 同位体組成用試料の一

部を分取し238Pu に干渉する 238U の影響を補正するためのアルファ放射能測定を実施した図

3-2 に分析操作のフローを示す

図 3-2 分析操作フロー

334 TIMS 測定

同位体組成測定にはフィニガンマット社製の TIMS である MAT262 を用いた本装置は

イオン検出器に 7 つのファラデーカップを備え最大 13 試料を組み込むことができる

333 項で分離した UPu 及び Nd の乾固物を約 1M 硝酸で溶解した溶解濃度は燃料の溶

解及び分取希釈データから各元素のおおよその含有量を推定し約 100ngUmicroL30ngPumicroL

及び 5ngNdmicroL となるよう調整した各溶解液 1microL をマイクロピペットで TIMS 用試料フィラメ

ントに塗布し電流を通して酸化物として固着させたのち装置内部の所定の箇所に設置し真

空排気等を行った試料を測定する前には試料と同時に設置した校正用試料を用いて装置の質

量校正やファラデーカップ位置の調整等を実施した

試料の同位体組成測定は全てトータルエバポレーション法で行ったトータルエバポレーショ

ン法は試料に塗布した試料を完全に蒸発させその過程において発生するイオン全てを検出す

二次希釈試料

混合スパイク試料

陰イオン交換分離

UPu 及び Nd 同位体組成測定

(Pu についてはアルファ放射能測定を併用)

UPu 及び Nd 同位体比 測定

(U233238Pu242239Nd148150)

分析結果(原子数Total-U)

JAEA-Research 2013-020

- 12 -

る方法であり質量差別効果に伴うバイアスの補正を必要としない利点がある測定は同一の

試料から 3 回の繰り返し測定を行いその平均値を測定値とした各同位体組成結果に付随する

誤差は各同位体比の繰り返し測定による標準偏差を誤差伝播して算出したまた同位体希釈

法による定量結果に付随する誤差は同位体希釈法の算出式に基づき上記同位体組成結果の誤

差混合スパイク試料の誤差等を伝播して算出した

335 アルファ放射能測定

アルファ放射能測定用試料は従来法の陰イオン交換法により分離した Pu 溶液の一部を分取

し238Pu として一試料あたり 10~100Bq 程度に希釈調整したのち各試料を 25mmφタンタ

ル板に焼き付け調製した上でその試料に対してアルファ線スペクトロメータ(EGG ORTEC

モデル 676A)にて238Pu 放射能と 239Pu 及び 240Pu 放射能の和に対する比を測定した

238Pu は同位体組成としては少量であるが半減期が短いためアルファ線スペクトルを測定す

ると大きなピークが得られる得られた 238Pu のピークは239Pu 及び 240Pu のピーク領域に影響

を与えるため文献 7) に従いテーリング補正を実施している求めた放射能比にTIMS による

同位体組成測定結果を併用し238Pu 同位体比を算出した

アルファ放射能測定における測定誤差は同法による繰り返し測定誤差 02以下及び試料調製

誤差 035以下を伝播して 05以下と算出した

34 測定結果

全 U 原子数に対する原子個数比で表される結果一覧を表 3-2 に示す各同位体の測定誤差は

その存在量(割合)に依存するこれは存在量が多い同位体は TIMS で測定した時の検出信号

が大きいために計数誤差が小さくなり存在量が少ない同位体は検出信号が小さいために計数誤

差が大きくなることによるフォローアップ測定においてはU では同位体存在度が<005

では誤差<plusmn3同位体存在度が 005~2では<plusmn03同位体存在度が 2以上では<plusmn02

であったPu では全ての同位体の存在度が>1であり238Pu 以外の各同位体の誤差は

<plusmn03であった238Pu はアルファ放射能測定と TIMS を併用した結果<plusmn06と評価

したNd では142Nd で誤差<plusmn06その他の同位体で<plusmn03であったこれは2F1ZN2c2

の 142Nd を除き平成 21 年度の測定結果とほぼ同等であった

JAEA-Research 2013-020

- 13 -

表 3-2 使用済燃料の分析結果 (単位原子数Total-U)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 誤差() 234U 1789E-04 3293E-04 1407E-04 2460E-04 7718E-05 <22 235U 1122E-02 1743E-02 2320E-03 3689E-03 2193E-04 <091 236U 3805E-03 6269E-03 4799E-03 7900E-03 2916E-03 <023 238U 9848E-01 9760E-01 9927E-01 9882E-01 9968E-01 <012

U-Total 1000E+00 1000E+00 1000E+00 1000E+00 1000E+00 <012

238Pu 1299E-04 1811E-04 3850E-04 5346E-04 3786E-04 <052 239Pu 5902E-03 6098E-03 4722E-03 4736E-03 4110E-03 <013 240Pu 2357E-03 2386E-03 3576E-03 3640E-03 3358E-03 <013 241Pu 6634E-04 6955E-04 9935E-04 1001E-03 9045E-04 <024 242Pu 3567E-04 3753E-04 1489E-03 1500E-03 2366E-03 <013

Pu-Total 9409E-03 9736E-03 1116E-02 1141E-02 1112E-02 <013

142Nd 9414E-05 5069E-05 1251E-04 1596E-04 2115E-04 <053 143Nd 1206E-03 1727E-03 1521E-03 1947E-03 1135E-03 <018 144Nd 1766E-03 2595E-03 4226E-03 5681E-03 5265E-03 <018 145Nd 9499E-04 1364E-03 1681E-03 2184E-03 1746E-03 <018 146Nd 9647E-04 1367E-03 2093E-03 2748E-03 2562E-03 <018 148Nd 5093E-04 7107E-04 1032E-03 1310E-03 1217E-03 <018 150Nd 2529E-04 3265E-04 5246E-04 6334E-04 6467E-04 <027

Nd-Total 5743E-03 8141E-03 1120E-02 1466E-02 1278E-02 <018

Pu 分離日 201275 201275 201275 201275 201275 - Pu 測定日 2012718 2012720 2012720 2012723 2012720 - 分析値は測定日の値であり冷却期間及び運転履歴に基づいた炉内崩壊の補正等は実施していない

1789times10-4を示す 他の表でも同様に記載 238Pu については238U による影響を考慮しα線測定の結果を用いた

JAEA-Research 2013-020

- 14 -

35 考察

Pu の定量値について本フォローアップ測定結果と平成 21 年度定量値との比較を表 3-3 に示

すまた表 3-4 に Nd 定量値の本フォローアップ測定結果と平成 21 年度及び平成 23 年度の測

定値との比較を示す表 3-5 は試料原液の U 濃度の測定値を示す表 3-6 には参考として平成

21 年度の従来法による UPu 及び Nd 等の測定結果(平成 21 年度報告書 2) p40表 4-4 掲載)

を記載するなお表 3-3 及び表 3-4 の平成 21 年度定量値(B)及び(D)は平成 21 年度に一次

希釈試料を対象にして従来法により測定した値(平成 21 年度報告書 2) p40表 4-4 掲載Pu total

及び Nd total)であるまた表 3-4 の平成 23 年度定量値(E)は平成 23 年度に二次希釈試

料を対象にして TIMS により U の定量を行った結果で平成 22 年度に現行法で測定した Nd 定

量値を規格化した値(平成 23 年度報告書 4) p25表 4-3 掲載D 欄)表 3-5 の平成 23 年度定量

値(G)は2 つの手法による Nd 定量値の差異の原因検討の一環として平成 23 年度に新たに

一次希釈試料から調製した二次希釈試料中の U 濃度を再測定し原液濃度に換算した値(平成 23

年度報告書 4) p27表 4-5 掲載下段)である

表 3-3 Pu 再測定結果と平成 21 年度定量値との比較

(単位原子数Total-U)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9再測定結果(A) 9409E-03 9736E-03 1116E-02 1141E-02 1112E-02平成 21 年度定量値(B)$ 9374E-03 9707E-03 1117E-02 1145E-02 1109E-02(A)(B) 100 100 100 100 100 9409times10-3を示す $ 従来法と TIMS によって求めリファレンス値として扱われている値

表 3-4 Nd 再測定結果と平成 21 年度及び平成 23 年度定量値との比較

(単位原子数Total-U)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9

再測定結果(C) 5743E-03 8141E-03 1120E-02 1466E-02 1278E-02平成 21 年度定量値(D)$ 5727E-03 8381E-03 1168E-02 1472E-02 1286E-02(C)(D) 100 097 096 100 099 平成 23 年度定量値(E) 549E-03 783E-03 109E-02 142E-02 124E-02 (E)(D) 096 093 093 096 096 (E)(C) 096 096 097 097 097 5743times10-3を示す $ 従来法と TIMS によって求めリファレンス値として扱われている値 平成 23 年度の Nd 定量値(平成 22 年度に現行法で測定し規格化に使用した U 濃度は平成

23 年度に TIMS により二次希釈試料の再測定で求めた結果を使用)

JAEA-Research 2013-020

- 15 -

表 3-5 試料原液のウラン濃度

再測定結果

試料名 試料希釈率

二次希釈試料

濃度 原子数g 溶液

試料原液濃度

(F) 原子数g 溶液

誤差

()

平成 23 年度

定量値

(G) (G)(F)

2F1ZN2c2 10747 1250E+16 1344E+19 011 1411E+19 105 2F1ZN2c3 9866 1634E+16 1612E+19 011 1648E+19 102 2F1ZN3c2 9631 1468E+16 1414E+19 011 1614E+19 114 2F1ZN3c3 9837 1335E+16 1313E+19 011 1357E+19 103 2F1ZN3a9 9862 1923E+16 1897E+19 011 1953E+19 103

1250times1016を示す

JAEA-Research 2013-020

- 16 -

表 3-6 平成 21 年度の従来法による UPu 及び Nd 等の測定結果

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 誤差()

燃焼率1(FIMA) 296 416 599 721 676

燃焼度2(GWdt) 284 399 575 692 649

U-234 170E-04 323E-04 128E-04 234E-04 687E-05 <14U-235 1123E-02 1742E-02 2240E-03 3687E-03 2300E-04 <03

4

U-236 3799E-03 6260E-03 4807E-03 7889E-03 2917E-03 <02U-238 9848E-01 9760E-01 9928E-01 9882E-01 9968E-01 <02U total 1000E+00 1000E+00 1000E+00 1000E+00 1000E+00

Pu-2383 1291E-04 1857E-04 4045E-04 5756E-04 4002E-04 <05

Pu-239 5827E-03 6021E-03 4666E-03 4684E-03 4064E-03 <02Pu-240 2325E-03 2353E-03 3518E-03 3583E-03 3276E-03 <02Pu-241 7413E-04 7772E-04 1112E-03 1120E-03 1012E-03 <02Pu-242 3517E-04 3700E-04 1471E-03 1482E-03 2336E-03 <02Pu total 9374E-03 9707E-03 1117E-02 1145E-02 1109E-02

Nd-142 3150E-05 4057E-05 1142E-04 1495E-04 1926E-04 <06Nd-143 1225E-03 1782E-03 1586E-03 1954E-03 1139E-03 <03Nd-144 1778E-03 2675E-03 4414E-03 5707E-03 5309E-03 <03Nd-145 9669E-04 1408E-03 1757E-03 2194E-03 1761E-03 <03Nd-146 9606E-04 1407E-03 2183E-03 2758E-03 2578E-03 <03Nd-148 5154E-04 7330E-04 1078E-03 1316E-03 1227E-03 <03Nd-150 2503E-04 3361E-04 5463E-04 6366E-04 6495E-04 <07Nd total 5727E-03 8381E-03 1168E-02 1472E-02 1286E-02

Cs-134 645E-06 101E-05 417E-05 535E-05 545E-05 <4Cs-137 154E-03 218E-03 347E-03 432E-03 390E-03 <4Eu-154 156E-05 200E-05 377E-05 436E-05 383E-05 <4Eu-155 269E-06 342E-06 963E-06 113E-05 112E-05 <6

Pu分離日 2009124 2009124 2009124 2009124 2009124MS(Pu)測定日 20091216 20091216 20091218 20091216 20091218

γ測定日時20101291031

200912211709

2010251409

2010231332

201022915

1燃焼率の計算にはNd-148のU-235の熱中性子による核分裂収率を用いた2燃焼度は1FIMAを9600MWdt (ASTM E321-96)として換算した3Pu-238についてはU-238による影響を考慮しα線測定の結果を用いた42F1ZN3a9はU-235の存在率が非常に低く誤差が4程度となったため除く

単位原子数Total-U 

 分析値は測定日の値であり冷却期間及び運転履歴に基づいた炉内崩壊の補正等は実施していない

本表は平成 21 年度報告書 2) p40(表 4-4)より転載

JAEA-Research 2013-020

- 17 -

表 3-2 及び表 3-6 よりフォローアップ測定の結果得られた PuU (原子個数比)及び U

PuNd それぞれの同位体組成は2F1ZN2c2 の 142Nd を除き全ての試料について平成 21 年度

測定結果と良い一致を示していることがわかるまた表 3-3 に示すように平成 21 年度に測定し

た Pu 定量値は妥当な結果であった

表 3-4 に示す Nd 測定結果について2F1ZN2c22F1ZN3c3 及び 2F1ZN3a9 試料については

フォローアップ測定結果と平成 21 年度測定結果は良い一致を示したが2F1ZN2c3 及び

2F1ZN3c2 試料についてはフォローアップ測定結果は平成 21 年度定量値よりも 3~4程度低

めの結果となった本フォローアップ測定は差異の要因を排除した上で実施しており確定結果

であると考えられることから2F1ZN2c3 及び 2F1ZN3c2 試料について平成 21 年度の Nd 定

量値は 3~4程度高めの評価をしていた可能性があるこの2F1ZN2c3 及び 2F1ZN3c2 試料に

おけるフォローアップ測定と平成 21 年度定量値との差異の原因については全試料で Pu 定量値

及び各試料の Nd 同位体組成が良く一致していることから試料に起因するものではない可能

性の高い事象として元素の定量に適用した同位体希釈法においてスパイクと混合した試料の

化学分離の過程で天然 Nd の汚染や他試料からの Nd の相互汚染等が発生したと考えられる

また表 3-4 に示す Nd 測定結果についてフォローアップ測定結果と平成 23 年度定量値(平成

23 年度に U 濃度を再測定した結果を反映した値表 3-4 参照)を比較すると本フォローアップ

測定の方が試料間のばらつきは少なくなっているが 3~4程度高めであって系統的な原因があ

ることがわかった平成 23 年度の Nd 定量値は平成 22 年度に現行法によって測定した Nd 量

を平成 23 年度に測定した溶液重量当たりの U 原子数で除して求めている二つの測定の間に

は 1 年の時間差がある密閉している容器とはいえ保管していた試料量が数 mL という少量で

あるため試料の自然蒸発が無視できず分母とした U 濃度が平成 22 年度の時よりも高くなった

可能性があるたとえば保管していた各試料数 mL のうち 3~4程度が蒸発したと仮定すると

平成 23 年度値とフォローアップ測定値との差異が 3~4程度生じることに相当する試料は密

栓したポリバイアル瓶に保管していたが1 年の期間であればこの程度の蒸発は考え得る事象

である本事象を考慮すると平成 22 年度に実施した現行法による Nd 測定は健全であったと推

察することができる

表 3-2 及び表 3-6 に示すように2F1ZN2c2 試料の 142Nd 同位体比の本フォローアップ測定結

果が平成 21 年度値と比較して若干高かったこの 2F1ZN2c2 試料の 142Nd 同位体については

天然の Nd または Ce が化学操作の段階でわずかながら混入したものと考えられるしかしこの

同位体組成を平成 21 年度値に置き換えて算出してもNd 定量値全体には 1程度の差異を与え

る程度であり結果に大きな影響を与えるものではない

表 3-5 に示す試料原液の U 濃度について平成 23 年度定量値と本フォローアップ測定結果を

比較すると 2F1ZN3c2 試料で 14と大きな差を示しその他の 4 試料については 5以下の差異

があることが分かった本フォローアップ測定では試料原液から再度試料の分取を実施しその

JAEA-Research 2013-020

- 18 -

際それぞれの分取重量を測定しているまた定量に使用した混合スパイク試料も校正してい

るそのため測定結果は正しいと考えられる一方平成 23 年度定量用試料は平成 23 年度

に一次希釈試料から再調製した二次希釈試料であるが平成 21 年度に試料原液から一次希釈試料

を調製する際の分取希釈操作においては重量を測定せず容量により希釈していたしたがっ

て平成 23 年度定量値と本フォローアップ測定結果の差異は分取希釈操作における重量測定の

適用の有無が大きく影響していると考えられるなお平成 23 年度報告書 4) に記載された 95Mo

99Tc 101Ru 103Rh 109Ag 133Cs について規格化のために使用した U 原子数は平成 23 年度の測

定値を用いていることから当該差異は平成 23 年度に定量した 95Mo 99Tc 101Ru 103Rh 109Ag

133Cs の結果に影響を与えることとなる

23 節及び 32 節で記載したとおり従来法と現行法による Nd 定量値の差異については①二

次希釈試料の調製段階で測定値に影響を与える要因が入ったこと②従来法で測定した U 原子数

の値に不確定性が存在した可能性があること③混合スパイクの校正未実施④従来法による Nd

の化学分離操作においてミスを生じた可能性があることの 4 点により発生した可能性がある

以下に本フォローアップ測定の結果を基準に従来法と現行法の Nd 定量値及び U 濃度測定結

果の差異の原因をまとめる

(1)本フォローアップ測定と平成 21 年度に実施した従来法の Nd 定量値の差異の原因

①の原因に対し全試料で Pu 定量値及び各試料の Nd 同位体組成が良く一致していることか

ら試料に起因するものではないこと②の原因に対し混合スパイクによる燃焼率測定の

原理からU 原子数の不確定性は関与しないこと③の原因に対しフォローアップ測定結

果との比較では 5 試料中 3 試料は良く一致していることの各結果から①から③は該当し

ないと考えられるしたがって平成 21 年度定量値に生じた差異は原因④に該当し

2F1ZN2c3 及び 2F1ZN3c2 の定量においてスパイクと混合した試料中の Nd の化学分離の

過程で試薬や環境中からの天然 Nd の汚染や他試料からの Nd の相互汚染等により生じ

たと考えられる

(2)本フォローアップ測定と平成 23 年度に実施した現行法の Nd 定量値の差異の原因

平成 23 年度の現行法(平成 22 年度に現行法で測定した Nd 定量値を平成 23 年度に実施

した二次希釈試料の U 濃度の測定によって再評価した結果)と平成 21 年度の従来法との

差異は2F1ZN2c3及び2F1ZN3c2 で 72F1ZN2c22F1ZN3c3 及び 2F1ZN3a9 で 4で

あった(23 節及び表 3-4 参照)平成 23 年度定量値とフォローアップ測定結果を比較する

と系統的な差異を有するものの全試料で同様の傾向を有しているこのことから本フォ

ローアップ測定と平成 23 年度に実施した現行法の差異の原因は保管試料の経時に伴う蒸発

による濃度変化であると推定されるすなわち平成 21 年度に二次希釈試料を調製し平成

23 年度に当該試料の U 濃度の測定を実施するまでの期間に試料中 U 濃度が 3~4程度高く

JAEA-Research 2013-020

- 19 -

なりその値を使用して平成 22 年度に現行法で測定した Nd 定量値を再規格化したことによ

りNd 定量値が 3~4程度低く算出されたと考えられるまた平成 21 年度従来法と平成

23 年度現行法における2F1ZN2c3及び2F1ZN3c2 の差異が他の 3 試料に比べてさらに 3程

度低くなっているがこれは上記(1)に記載したとおり平成 21 年度従来法に起因する原

因④に該当すると推定した

(3)U 濃度測定結果における本フォローアップ測定と平成 23 年度定量値の差異の原因

U 濃度測定結果の差異については平成 21 年度に実施したホットセル内での試料原液から

一次希釈試料を調製する際に重量測定を実施しなかったことが影響したと推定した

これらの検討結果を踏まえ本受託事業の核分裂生成核種の組成測定に関するデータの取扱い

を以下のとおりとする

(1)2F1ZN2c3 及び 2F1ZN3c2 試料の Nd 測定結果については本フォローアップ測定値を確

度の高いデータとして採用するこれによりこの 2 試料の燃焼率は平成 23 年度の報告書

に記載されているよりも 3-4小さい値に変わるまた当該 2 試料の U 及び Pu 測定値に

ついては本年度と平成 21 年度の測定間の差は小さいがNd の測定との整合性をとる観点

から本フォローアップの測定結果を確度の高いデータとする

(2)平成 23 年度に定量した 95Mo 99Tc 101Ru 103Rh 109Ag 133Cs の規格化を行う時に使用する

U 濃度は本フォローアップ測定の値とする

(3)平成 21 年度に報告し平成 23 年度に行った U 濃度の再測定結果を反映して改定していた

134Cs 137Cs 154Eu 155Eu の測定値について平成 23 年度の U 濃度再測定値は試料蒸発の

影響を受けていることが考えられるこのため平成 21 年度の値の方が試料の希釈作業から

の経過時間が短く試料蒸発の影響が少ないことから確度が高いと考え平成 21 年度の値を

採用する

JAEA-Research 2013-020

- 20 -

4データ解析評価

41 同重体混入の効果

現行法は極微量の試料を使用して迅速に測定が出来るという特徴を持つ一方で元素の化学分

離が完全に行われないことからHR-ICP-MS による同位体比測定時に着目同位体と同じ質量数

の他元素(同重体)も同時に検出される可能性があるこの同重体混入の影響は混入割合が各

試料の化学的条件や生成量の差によって異なるため評価を行うこと自体が困難であるしかし

本手法における同重体の混入の効果を把握することは測定試験データのバイアス評価をする際に

重要であり今後の同様の試験における測定結果の評価時にも参考になることから今回取得し

た分離試験結果と詳細な燃焼計算結果に基づいて同重体の混入効果の評価を試みた

42 同重体混入の割合

平成23年度報告書 4) 531項に記載している元素分離の模擬試験において得られた各元素量の混

入割合と燃焼計算で得られた同位体量を掛け合わせることで着目同位体に対する同重体の割

合を求めた今回の計算値は核データライブラリに JENDL-48)を使用した MVP-BURN9)によ

る燃焼計算結果を用いているただし一部の同位体については MVP-BURN の燃焼チェーンに

含まれていないためにSWAT3110)を用いた燃焼計算結果を使用したその評価結果を表 4-1 か

ら表 4-5 に示すこれらの表から以下のことが示される

(1) Nd 同位体では 142Ce 混入の影響が大きいNd は従来から行ってきた分離法と TIMS を使

用した測定値をリファレンスとしているためにこの混入は本測定結果に影響を与えない

(2) Sm 同位体では154Sm に対して 154Eu が 5程度の混入とGd 入り燃料では 154Sm に対

する 154Gd の混入が数 10あることが分かる

(3) Eu 同位体ではGd 入り燃料の場合には154Gd の 154Eu への混入の効果が非常に大きく

数十倍の 154Gd が 154Eu に重なっている155Eu に対する 155Gd の効果はUO2燃料及び

Gd 入り燃料のいずれの場合でも 200以下と大きくなっているただし154Eu と 155Eu

はγ線測定で定量しているためこの効果は本測定結果に影響を与えない

(4) Gd 同位体では154Gd に対する 154Sm と 154Eu の混入はUO2燃料の場合にはそれぞれ

5程度と 20程度となっているがGd 入り燃料の場合は 154Gd 量が多いために影響は小

さい155Gd に対する 155Eu の混入は 10-15程度存在するがその値は燃焼度に依存して

おりまたUO2燃料の方が Gd 入り燃料に比べて効果が大きい

JAEA-Research 2013-020

- 21 -

表 4-1 2F1ZN2c2 試料(280GWdt UO2-Gd2O3) 同重体の混入による誤差()

Nd$ Sm Eu Gd 質量数 Ce の混入 Sm の混入 Nd の混入 Pm の混入 Eu の混入 Gd の混入 Sm の混入 Gd の混入 Sm の混入 Eu の混入

142 10263 00 143 00 00 144 00 00 145 00 00 146 00 00 147 00 5 00 00 148 00 03 74 00 00 00 149 00 00 00 00 150 00 17 15 00 00 00 151 00 00 18 00 77 152 00 00 00 00 NA NA 153 00001 154 00 00 59 1107 24 3938 01 03 155 0 184 00 59 156 00 00 157 00 00 158 00 00 159 00 00 160 00 00

SWAT31 計算値による

$ネオジムの測定値は従来法によるものを採用しているのでこれらは参考値

154Eu 155Eu はγ線測定で定量しているためこれらは参考値

表 4-2 2F1ZN2c3 試料(393GWdtUO2) 同重体の混入による誤差()

Nd$ Sm Eu Gd 質量数 Ce の混入 Sm の混入 Nd の混入 Pm の混入 Eu の混入 Gd の混入 Sm の混入 Gd の混入 Sm の混入 Eu の混入

142 8948 00 143 00 00 144 00 00 145 00 00 146 00 00 147 00 5 00 00 148 00 04 67 00 00 00 149 00 00 00 00 150 00 18 14 00 00 00 151 00 00 14 00 98 152 00 00 00 00 NA NA 153 00003 154 00 00 57 15 24 54 43 203 155 0 129 00 84 156 00 00 157 00 NA 158 00 00 159 00 00 160 00 00

SWAT31 計算値による

$ネオジムの測定値は従来法によるものを採用しているのでこれらは参考値

154Eu 155Eu はγ線測定で定量しているためこれらは参考値

JAEA-Research 2013-020

- 22 -

表 4-3 2F1ZN3c2 試料(566GWdtUO2-Gd2O3) 同重体の混入による誤差()

Nd$ Sm Eu Gd 質量数 Ce の混入 Sm の混入 Nd の混入 Pm の混入 Eu の混入 Gd の混入 Sm の混入 Gd の混入 Sm の混入 Eu の混入

142 3962 00 143 00 00 144 00 00 145 00 00 146 00 00 147 00 7 00 00 148 00 05 49 00 00 00 149 00 00 00 00 150 00 16 16 00 00 00 151 00 00 20 00 70 152 00 00 00 00 NA NA 153 00002 154 00 00 55 342 25 1298 02 08 155 0 96 00 114 156 00 00 157 00 00 158 00 00 159 00 00 160 00 00

SWAT31 計算値による

$ネオジムの測定値は従来法によるものを採用しているのでこれらは参考値

154Eu 155Eu はγ線測定で定量しているためこれらは参考値

表 4-4 2F1ZN3c3 試料(681GWdtUO2) 同重体の混入による誤差()

Nd$ Sm Eu Gd 質量数 Ce の混入 Sm の混入 Nd の混入 Pm の混入 Eu の混入 Gd の混入 Sm の混入 Gd の混入 Sm の混入 Eu の混入

142 396 00 143 00 00 144 00 00 145 00 00 146 00 00 NA 147 00 7 00 00 148 00 05 47 00 00 00 149 00 00 00 00 150 00 16 15 00 00 00 151 00 00 18 00 77 152 00 00 00 00 NA NA 153 154 00 00 51 11 27 46 57 236 155 0 68 00 161 156 00 00 157 00 NA 158 00 00 159 00 00 160 00 00

SWAT31 計算値による

$ネオジムの測定値は従来法によるものを採用しているのでこれらは参考値

154Eu 155Eu はγ線測定で定量しているためこれらは参考値

JAEA-Research 2013-020

- 23 -

表 4-5 2F1ZN3a9 試料(641GWdtUO2) 同重体の混入による誤差()

Nd$ Sm Eu Gd 質量数 Ce の混入 Sm の混入 Nd の混入 Pm の混入 Eu の混入 Gd の混入 Sm の混入 Gd の混入 Sm の混入 Eu の混入

142 262 00 143 00 00 144 00 00 145 00 00 146 00 00 NA 147 00 7 00 00 148 00 05 46 00 00 00 149 00 00 00 00 150 00 14 18 00 00 00 151 00 00 22 00 63 152 00 00 00 00 NA NA 153 154 00 00 38 08 37 45 78 242 155 0 68 00 161 156 00 00 157 00 NA 158 00 00 159 00 00 160 00 00

SWAT31 計算値による

$ネオジムの測定値は従来法によるものを採用しているのでこれらは参考値

154Eu 155Eu はγ線測定で定量しているためこれらは参考値

43 同重体混入の影響評価

41 章でもとめた同重体混入の効果をもとにその定量値への影響を評価した測定された試料

の同位体比について同重体の影響を補正した上で同位体比の合計が全体で 100となるように

再規格化し平成 23 年度報告書 4) p30 の式(1)に示した同位体希釈法の定義に戻ってその影響を

調べた

影響評価の結果を表 4-6 から表 4-10 に示すNd 同位体の場合142Nd の量が大幅に小さく

なる以外は全体としてその影響は少ないSm 同位体の場合全体に定量値が 5程度大きくなる

傾向にあることがわかるまた 154Sm についてはGd 入り燃料の場合には 154Gd の混入の影響

があるため50近い差を生じているEu 同位体では151Eu がほぼ半分の値となっているGd

同位体についてはGd 入り燃料では混入の影響は小さいがUO2燃料では最大で 5程度の差を

示すことがわかった報告書で示すフォローアップ測定の最終結果は本章で示した混入の効果

を考慮して補正する事とする

JAEA-Research 2013-020

- 24 -

表 4-6 2F1ZN2c2 試料(280GWdt UO2-Gd2O3)

同重体の定量値に与える影響

同位体 H23 年度報告書の値

(原子数Total-U) (A)

同重体混入の影響

を補正した値 (原子数Total-U)

(C)

(C)(A)

147Sm 401E-04 413E-04 103 148Sm 186E-04 187E-04 100 149Sm 510E-06 550E-06 108 150Sm 378E-04 403E-04 106 151Sm 179E-05 190E-05 106 152Sm 145E-04 157E-04 108 154Sm 661E-05 329E-05 050 151Eu 231E-06 132E-06 057 153Eu 155E-04 157E-04 101 152Gd 496E-05 494E-05 099 154Gd 140E-03 138E-03 099 155Gd 203E-05 190E-05 094 156Gd 268E-02 266E-02 099 157Gd 107E-05 107E-05 099 158Gd 324E-02 322E-02 099 160Gd 170E-02 169E-02 099

401times10-4を示す

表 4-7 2F1ZN2c3 試料(393GWdtUO2) 同重体の定量値に与える影響

同位体 H23年度報告書の値

(原子数Total-U)

(A)

同重体混入の影響

を補正した値 (原子数Total-U)

(C)

(C)(A)

147Sm 539E-04 547E-04 101 148Sm 259E-04 258E-04 100 149Sm 612E-06 651E-06 106 150Sm 506E-04 531E-04 105 151Sm 221E-05 232E-05 105 152Sm 179E-04 190E-04 106 154Sm 601E-05 596E-05 099 151Eu 212E-06 110E-06 052 153Eu 185E-04 190E-04 102 152Gd 916E-07 963E-07 105 154Gd 271E-05 228E-05 084 155Gd 102E-05 994E-06 097 156Gd 117E-04 123E-04 105 157Gd 350E-07 369E-07 105 158Gd 208E-05 219E-05 105 160Gd 165E-06 174E-06 105

539times10-4を示す

JAEA-Research 2013-020

- 25 -

表 4-8 2F1ZN3c2 試料(566GWdtUO2-Gd2O3)

同重体の定量値に与える影響

同位体 H23年度報告書の値

(原子数Total-U)

(A)

同重体混入の影響

を補正した値 (原子数Total-U)

(C)

(C)(A)

147Sm 543E-04 540E-04 099 148Sm 547E-04 557E-04 102 149Sm 345E-06 368E-06 107 150Sm 755E-04 793E-04 105 151Sm 176E-05 184E-05 105 152Sm 248E-04 264E-04 107 154Sm 130E-04 995E-05 076 151Eu 204E-06 120E-06 059 153Eu 309E-04 311E-04 101 152Gd 955E-06 955E-06 100 154Gd 107E-03 106E-03 099 155Gd 233E-05 209E-05 090 156Gd 268E-02 268E-02 100 157Gd 587E-06 587E-06 100 158Gd 336E-02 336E-02 100 160Gd 172E-02 172E-02 100

543times10-4を示す

表 4-9 2F1ZN3c3 試料(681GWdtUO2)

同重体の定量値に与える影響

同位体 H23 年度報告書の値

(原子数Total-U)

(A)

同重体混入の影響

を補正した値 (原子数Total-U)

(C)

(C)(A)

147Sm 662E-04 642E-04 097 148Sm 692E-04 685E-04 099 149Sm 381E-06 395E-06 104 150Sm 915E-04 935E-04 102 151Sm 200E-05 204E-05 102 152Sm 287E-04 298E-04 104 154Sm 132E-04 128E-04 098 151Eu 198E-06 113E-06 057 153Eu 353E-04 357E-04 101 152Gd 760E-07 775E-07 102 154Gd 496E-05 391E-05 079 155Gd 194E-05 170E-05 088 156Gd 558E-04 569E-04 102 157Gd 529E-07 539E-07 102 158Gd 721E-05 736E-05 102 160Gd 450E-06 460E-06 102

662times10-4を示す

JAEA-Research 2013-020

- 26 -

表 4-10 2F1ZN3a9 試料(641GWdtUO2)

同重体の定量値に与える影響

同位体 H23 年度報告書の値

(原子数Total-U)

(A)

同重体混入の影響

を補正した値 (原子数Total-U)

(C)

(C)(A)

147Sm 459E-04 456E-04 099 148Sm 664E-04 677E-04 102 149Sm 352E-06 375E-06 107 150Sm 822E-04 860E-04 105 151Sm 161E-05 168E-05 104 152Sm 285E-04 304E-04 107 154Sm 161E-04 164E-04 102 151Eu 153E-06 947E-07 062 153Eu 350E-04 354E-04 101 152Gd 201E-06 206E-06 103 154Gd 448E-05 348E-05 078 155Gd 191E-05 169E-05 088 156Gd 846E-04 868E-04 103 157Gd 837E-07 858E-07 103 158Gd 118E-04 121E-04 103 160Gd 665E-06 682E-06 103

459times10-4を示す

JAEA-Research 2013-020

- 27 -

5本再測定結果を反映した測定結果のまとめ

フォローアップ測定及び混入の効果も加味した本試験で得られた最終的な結果について測定

時に存在するウラン個数に対する原子数比(原子数U 原子数比)でまとめたものを表 5-1 に示し

さらに初期重元素(ウラン)個数 InitialHMと燃焼後の全重元素数 TotalHMの関係は FIMA

の定義より

100

1

0

FIMA

U

PuU

InitialHM

TotalHM

(51)

であるため測定された着目同位体のウラン原子あたりの個数 X と初期ウラン原子あたりの個数

Y の関係は

PuU

UFIMAX

PuU

U

U

PuUXY

100

1

0

(52)

として与えられることから測定サンプルの未燃焼時のウラン原子量を MU (gmol)アボガドロ

数を NA着目同位体の原子量を M (gmol) とすると着目同位体の初期ウラン 1 ton あたりの

重量 Z (g) は

66

10100

1

10

UA

UA M

M

PuU

UFIMAXN

MM

N

YZ (53)

によって表されるこの関係式から表 5-1 の値を初期ウラン重量 1 トンあたりの量で示したも

のを表 5-2 に示す

表 5-1 及び表 5-2 に示した燃焼度は受託事業実施時に JAEA 側に燃料初期組成やボイド率履歴

等のパラメータが提供されておらず詳細な 147Nd 反応の中性子捕獲の効果の補正が行えないこ

とから最終確定値ではない詳細燃焼度は本照射後試験の委託者である JNES において評価さ

れる

JAEA-Research 2013-020

- 28 -

表 5-1 平成 24 年度に再測定を行った結果を反映した測定値のまとめ

(ウラン原子数に対する比) Assembly Name ZN2 ZN3 Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 Fuel Type UO2-Gd2O3 UO2 UO2-Gd2O3 UO2 UO2 Sample Position from Bottom of Fuel (mm)

29515 2951 1674 16745 1678

Sample Position in Node

189 189 107 107 108

FIMA() 2888 3947 5598 7069 6583

Burnup (GWdt) 27843 37994 54692 68322 64267 Measurement Method Ratio of Number of Atoms Total-U IDM(TIMS) 234U 170E-04 329E-04 141E-04 234E-04 687E-05IDM(TIMS) 235U 112E-02 174E-02 232E-03 369E-03 230E-04IDM(TIMS) 236U 380E-03 627E-03 480E-03 789E-03 292E-03IDM(TIMS) 238U 985E-01 976E-01 993E-01 988E-01 997E-01IDM(TIMS) U total 100E+00 100E+00 100E+00 100E+00 100E+00IDM(TIMS)+αSpectrometry 238Pu 129E-04 181E-04 385E-04 576E-04 400E-04IDM(TIMS) 239Pu 583E-03 610E-03 472E-03 468E-03 406E-03IDM(TIMS) 240Pu 233E-03 239E-03 358E-03 358E-03 328E-03IDM(TIMS) 241Pu 741E-04 696E-04 994E-04 112E-03 101E-03IDM(TIMS) 242Pu 352E-04 375E-04 149E-03 148E-03 234E-03IDM(TIMS) Pu total 937E-03 974E-03 112E-02 115E-02 111E-02IDM(TIMS) 142Nd 315E-05 507E-05 125E-04 150E-04 193E-04IDM(TIMS) 143Nd 123E-03 173E-03 152E-03 195E-03 114E-03IDM(TIMS) 144Nd 178E-03 260E-03 423E-03 571E-03 531E-03IDM(TIMS) 145Nd 967E-04 136E-03 168E-03 219E-03 176E-03IDM(TIMS) 146Nd 961E-04 137E-03 209E-03 276E-03 258E-03IDM(TIMS) 148Nd 515E-04 711E-04 103E-03 132E-03 123E-03IDM(TIMS) 150Nd 250E-04 327E-04 525E-04 637E-04 650E-04IDM(TIMS) Nd total 573E-03 814E-03 112E-02 147E-02 129E-02γSpectrometry 134Cs 645E-06 101E-05 417E-05 535E-05 545E-05γSpectrometry 137Cs 154E-03 218E-03 347E-03 432E-03 390E-03IDM(ICP-MS) 151Eu 132E-06 110E-06 120E-06 113E-06 947E-07IDM(ICP-MS) 153Eu 157E-04 190E-04 311E-04 357E-04 354E-04γSpectrometry 154Eu 156E-05 200E-05 377E-05 436E-05 383E-05γSpectrometry 155Eu 269E-06 342E-06 963E-06 113E-05 112E-05Liquid Scintillator 147Pm 175E-05 240E-05 365E-05 447E-05 314E-05IDM(ICP-MS) 147Sm 413E-04 547E-04 540E-04 642E-04 456E-04IDM(ICP-MS) 148Sm 187E-04 258E-04 557E-04 685E-04 677E-04IDM(ICP-MS) 149Sm 550E-06 651E-06 368E-06 395E-06 375E-06IDM(ICP-MS) 150Sm 403E-04 531E-04 793E-04 935E-04 860E-04IDM(ICP-MS) 151Sm 190E-05 232E-05 184E-05 204E-05 168E-05IDM(ICP-MS) 152Sm 157E-04 190E-04 264E-04 298E-04 304E-04IDM(ICP-MS) 154Sm 329E-05 596E-05 995E-05 128E-04 164E-04IDM(ICP-MS) 152Gd 494E-05 963E-07 955E-06 775E-07 206E-06IDM(ICP-MS) 154Gd 138E-03 228E-05 106E-03 391E-05 348E-05IDM(ICP-MS) 155Gd 190E-05 994E-06 209E-05 170E-05 169E-05IDM(ICP-MS) 156Gd 266E-02 123E-04 268E-02 569E-04 868E-04IDM(ICP-MS) 157Gd 107E-05 369E-07 587E-06 539E-07 858E-07IDM(ICP-MS) 158Gd 322E-02 219E-05 336E-02 736E-05 121E-04IDM(ICP-MS) 160Gd 169E-02 174E-06 172E-02 460E-06 682E-06Calibration Curve (ICP-MS) 95Mo 177E-03 246E-03 315E-03 417E-03 332E-03Calibration Curve (ICP-MS) 99Tc 124E-03 166E-03 217E-03 282E-03 229E-03Calibration Curve (ICP-MS) 101Ru 165E-03 221E-03 322E-03 409E-03 384E-03Calibration Curve (ICP-MS) 103Rh 104E-03 126E-03 162E-03 188E-03 171E-03Calibration Curve (ICP-MS) 109Ag 102E-04 103E-04 230E-04 251E-04 381E-04Calibration Curve (ICP-MS) 133Cs 187E-03 245E-03 333E-03 407E-03 344E-03

Read as 170times10-4

ここで示した燃焼度は詳細解析に基づいておらず最終確定値ではない

JAEA-Research 2013-020

- 29 -

表 5-2 平成 24 年度に再測定を行った結果を反映した測定値のまとめ

(初期ウラン重量 1ton に対する重量) Assembly Name ZN2 ZN3 Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 Fuel Type UO2-Gd2O3 UO2 UO2-Gd2O3 UO2 UO2 Sample Position from Bottom of Fuel (mm)

29515 2951 1674 16745 1678

Sample Position in Node

189 189 107 107 108

FIMA() 2888 3947 5598 7069 6583

Burnup (GWdt) 27843 37994 54692 68322 64267 Measurement Method weight(g) ton-Initial Heavy Metal IDM(TIMS) 234U 161E+02 308E+02 129E+02 211E+02 624E+01IDM(TIMS) 235U 107E+04 164E+04 214E+03 335E+03 210E+02IDM(TIMS) 236U 363E+03 592E+03 444E+03 719E+03 267E+03IDM(TIMS) 238U 948E+05 929E+05 927E+05 909E+05 921E+05IDM(TIMS)+αSpectrometry 238Pu 124E+02 172E+02 360E+02 529E+02 370E+02IDM(TIMS) 239Pu 563E+03 583E+03 443E+03 432E+03 377E+03IDM(TIMS) 240Pu 226E+03 229E+03 337E+03 332E+03 305E+03IDM(TIMS) 241Pu 723E+02 670E+02 940E+02 104E+03 947E+02IDM(TIMS) 242Pu 344E+02 363E+02 141E+03 139E+03 220E+03IDM(TIMS) 142Nd 181E+01 288E+01 697E+01 819E+01 106E+02IDM(TIMS) 143Nd 708E+02 987E+02 853E+02 108E+03 632E+02IDM(TIMS) 144Nd 103E+03 149E+03 239E+03 317E+03 297E+03IDM(TIMS) 145Nd 567E+02 790E+02 956E+02 123E+03 991E+02IDM(TIMS) 146Nd 567E+02 798E+02 120E+03 155E+03 146E+03IDM(TIMS) 148Nd 308E+02 420E+02 599E+02 752E+02 705E+02IDM(TIMS) 150Nd 152E+02 196E+02 309E+02 369E+02 378E+02γSpectrometry 134Cs 349E+00 541E+00 219E+01 277E+01 283E+01γSpectrometry 137Cs 853E+02 119E+03 186E+03 228E+03 207E+03IDM(ICP-MS) 151Eu 804E-01 662E-01 713E-01 657E-01 555E-01IDM(ICP-MS) 153Eu 968E+01 116E+02 187E+02 211E+02 210E+02γSpectrometry 154Eu 971E+00 123E+01 228E+01 259E+01 229E+01γSpectrometry 155Eu 169E+00 212E+00 585E+00 676E+00 674E+00Liquid Scintillator 147Pm 104E+01 141E+01 210E+01 254E+01 179E+01IDM(ICP-MS) 147Sm 245E+02 321E+02 312E+02 364E+02 260E+02IDM(ICP-MS) 148Sm 112E+02 153E+02 323E+02 392E+02 389E+02IDM(ICP-MS) 149Sm 331E+00 387E+00 215E+00 227E+00 217E+00IDM(ICP-MS) 150Sm 244E+02 318E+02 467E+02 541E+02 501E+02IDM(ICP-MS) 151Sm 116E+01 140E+01 109E+01 119E+01 985E+00IDM(ICP-MS) 152Sm 964E+01 116E+02 158E+02 175E+02 179E+02IDM(ICP-MS) 154Sm 205E+01 367E+01 601E+01 764E+01 981E+01IDM(ICP-MS) 152Gd 303E+01 585E-01 569E+00 455E-01 122E+00IDM(ICP-MS) 154Gd 862E+02 141E+01 643E+02 232E+01 208E+01IDM(ICP-MS) 155Gd 119E+01 616E+00 127E+01 102E+01 102E+01IDM(ICP-MS) 156Gd 168E+04 766E+01 164E+04 343E+02 525E+02IDM(ICP-MS) 157Gd 677E+00 231E-01 361E+00 327E-01 523E-01IDM(ICP-MS) 158Gd 206E+04 138E+01 208E+04 449E+01 740E+01IDM(ICP-MS) 160Gd 110E+04 111E+00 108E+04 284E+00 423E+00Calibration Curve (ICP-MS) 95Mo 679E+02 932E+02 117E+03 153E+03 122E+03Calibration Curve (ICP-MS) 99Tc 495E+02 658E+02 843E+02 108E+03 880E+02Calibration Curve (ICP-MS) 101Ru 672E+02 892E+02 127E+03 159E+03 151E+03Calibration Curve (ICP-MS) 103Rh 432E+02 518E+02 655E+02 747E+02 683E+02Calibration Curve (ICP-MS) 109Ag 450E+01 447E+01 981E+01 106E+02 161E+02Calibration Curve (ICP-MS) 133Cs 101E+03 130E+03 174E+03 209E+03 177E+03

Read as 161times102

ここで示した燃焼度は詳細解析に基づいておらず最終確定値ではない

JAEA-Research 2013-020

- 30 -

図 5-1 から図 5-15 は経済協力開発機構原子力機関(OECDNEA)原子力科学委員会(NSC)

臨界安全性ワーキングパーティー(WPNCS)燃焼度クレジット臨界安全性専門家会合(EGBUC)

において燃焼度クレジットで考慮する核種として選定されている核分裂生成物の値を比較したも

のである図 5-16 から図 5-19 には134137Cs 及び 154155Eu の測定結果の比較も示した図 5-20

から図 5-28 にはウラン及びプルトニウム同位体の生成量を示した他の原子炉から得られた照射

後試験データは SFCOMPO(httpwwwoecd-neaorgsfcompo)から引用したものである

本測定で与える測定値は崩壊補正を行っていないがその他の測定値では照射直後の値に補正

をしているものもあるので図を作成する際に崩壊補正を行い照射直後の値にして図に示して

いるなお236U の測定値についてはCooper 炉及び Gundermmingen 炉からも得られている

がSFCOMPO には Build up 値として登録してあり照射後の存在量であるかどうかの確認が

出来なかったためここには記載しなかった155Gd は 155Eu の放射性崩壊(半減期 475 年)に

よって生成するため 155Gd 単独での崩壊補正ができないことから本測定値のみをプロットした

本試験で得られた測定値を他の測定値と比較するとウラン及びプルトニウムの測定について

は2007 年に同じ燃料集合体から得られたデータと同じ傾向を示しており妥当な測定が行われ

ていることが分かる

FP 核種測定結果では燃焼度に対して線形に増加することが知られている 137Cs の生成量が

他の測定結果の推定から考えられる直線の上によく乗っており妥当な測定値となっていること

が分かるその他の FP 核種の生成量についても他の実験結果との比較を示すが133Cs や 150Sm

は他の測定値が燃焼度に対して線形に増加していることと比較しても妥当と言える結果が得ら

れている一方で反応断面積の大きい 143Nd149Sm151Sm などについては測定データは高

燃焼度領域において大きくばらつく結果となっている出力履歴やボイド率の履歴によって生成

量が影響をうけているためであり詳細な運転履歴を取り入れた解析によってその妥当性の検討

が必要である

JAEA-Research 2013-020

- 31 -

0 20 40 60 8000

05

10

15

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 95Mo

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOXMOX

MOX

図 5-1 95Mo 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 32 -

0 20 40 60 8000

05

10

15

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 99Tc

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

ZN3c2

ZN2c2

Cooper

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-2 99Tc の生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 33 -

0 20 40 60 8000

05

10

15

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 101Ru

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOXMOX

MOX

MOX

図 5-3 101Ru の生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 34 -

0 20 40 60 8000

02

04

06

08

10

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 103Rh

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN3a9

ZN3c3

ZN3c2

ZN2c2

ZN2c3

MOX MOX

MOX

MOX

図 5-4 103Rh 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 35 -

0 20 40 60 80000

005

010

015

020

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 109Ag

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c2 ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-5 109Ag 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 36 -

0 20 40 60 800

1

2

3

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 133Cs

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOXMOX

MOX

図 5-6 133Cs 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 37 -

0 20 40 60 8000

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 143Nd

Fukushima-Daini-1 (present)

Dodewaard

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

図 5-7 143Nd 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 38 -

0 20 40 60 8000

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 145Nd

Fukushima-Daini-1 (present)

Dodewaard

ZN2C2

ZN2C3 ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

図 5-8 145Nd 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 39 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

04

05

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 147Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

Fukushima-Daini-2

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-9 147Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 40 -

0 20 40 60 800000

0001

0002

0003

0004

0005

0006

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 149Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

Fukushima-Daini-2

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-10 149Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 41 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

04

05

06

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 150Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

Fukushima-Daini-2

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-11 150Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 42 -

0 20 40 60 80

001

002

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 151Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2Dodewaard

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX MOX

MOX

図 5-12 151Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 43 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 152Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3c9ZN3c3

Fukushima-Daini-2

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOXMOX

MOX

図 5-13 152Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 44 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 153Eu

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-14 153Eu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 45 -

0 20 40 60 800000

0005

0010

0015

0020

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 155Gd

Fukushima-Daini-1 (present)

ZN2c3

ZN3a9 ZN3a3

ZN2c2(UO 2-Gd2O3)ZN3c2(UO 2-Gd2O3)

図 5-15 155Gd 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 46 -

0 20 40 60 800

01

02

03

04

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 134Cs

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-16 134Cs 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 47 -

0 20 40 60 800

1

2

3

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 137Cs

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

図 5-17 137Cs 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 48 -

0 20 40 60 800

001

002

003

004

005

006

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 154Eu

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2 ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-18 154Eu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 49 -

0 20 40 60 800

001

002

003

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 155Eu

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9ZN3c3

MOXMOX

MOX

MOX

図 5-19 155Eu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 50 -

0 20 40 60 800

01

02

03

04

05

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 234U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-20 234U 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 51 -

0 20 40 60 800

10

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 235U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-21 235U 残存量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 52 -

0 20 40 60 800

1

2

3

4

5

6

7

8

9

10

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 236U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-22 236U 残存量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 53 -

0 20 40 60 80890

900

910

920

930

940

950

960

970

980

990

1000

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 238U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-23 238U 残存量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 54 -

0 20 40 60 800

01

02

03

04

05

06

07

08

09

1

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 238Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-24 238Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 55 -

0 20 40 60 800

1

2

3

4

5

6

7

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 239Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-25 239Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 56 -

0 20 40 60 800

1

2

3

4

5

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 240Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2 ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-26 240Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 57 -

0 20 40 60 800

1

2

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 241Pu

Fukushima-Daini-1 (present)

Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2 ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (2007)

図 5-27 241Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 58 -

0 20 40 60 800

1

2

3

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 242Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-28 242Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 59 -

図 5-29 と図 5-30 にはこの測定で得られた 95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs の

溶解溶液と不溶性残渣中の初期ウラン 1 トンあたりの存在量を示すまた図 5-31 にはそれ

らの和を図 5-32 には不溶性残渣中の存在割合を示す難測定 FP と呼んでいるこれらの FP

の量は図 5-31 からわかるように109Ag が最も燃焼度の高いサンプルで測定値が小さくな

っている例外はあるが燃焼度に対して指数関数的に(片対数グラフで直線的に)増大をし

ている不溶性残渣の量は燃焼度と共に単調に増大すると考えられたが図 5-32 に示すよう

に燃焼度が最も高いサンプルで不溶性残渣中の FP 量が減少する結果を得たこれが燃料

の燃焼条件等によるものなのか溶解を行った時の条件の差によって生じたものなのかは

現段階では不明である旧原研を含めて原子力機構で行ってきた使用済燃料同位体組成測定

実験ではこれら不溶性残渣中に含まれる FP の測定は行われてこなかった今後測定手

法のさらなる見直しなどを通じて不溶性残渣に含まれる FP 量の測定技術の向上を図って

いくことが求められる

0 20 40 60 800

1000

2000

3000

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Solution

図 5-29 難測定 FP 測定結果(溶解溶液中の FP 量(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 60 -

0 20 40 60 800

200

400

600

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109

Ag133Cs

Insolble residue

図 5-30難測定 FP 測定結果(不溶性残渣中の FP の量(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 61 -

0 20 40 60 80101

102

103

104

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Insolble Residue+Solution

図 5-31難測定 FP 測定結果(溶解溶液と不溶性残渣中の FP 量の和(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 62 -

0 20 40 60 8010-4

10-3

10-2

10-1

100

Burnup [GWdt]

Rat

io o

f W

eigh

t[-] 95Mo

99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Insolble Residue(Insolble Residue+Solution)

図 5-32難測定 FP 測定結果(不溶性残渣中の FP の割合)

JAEA-Research 2013-020

- 63 -

表 5-3 には各サンプルの各同位体について原子炉停止から測定までの時間(冷却時間)を示

した表 5-4 には各サンプルの測定値について測定誤差(相対標準偏差)を示した

表 5-3 原子炉停止から測定日までの冷却時間(年)のまとめ

Assembly

Name ZN2 ZN3

Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 234U 969 1221 954 702 702 235U 969 1221 954 702 702 236U 969 1221 954 702 702 238U 969 1221 954 702 702

238Pu 969 1221 954 702 702 239Pu 969 1221 954 702 702 240Pu 969 1221 954 702 702 241Pu 969 1221 954 702 702 242Pu 969 1221 954 702 702 142Nd 969 1221 954 702 702 143Nd 969 1221 954 702 702 144Nd 969 1221 954 702 702 145Nd 969 1221 954 702 702 146Nd 969 1221 954 702 702 148Nd 969 1221 954 702 702 150Nd 969 1221 954 702 702 134Cs 973 962 702 702 702 137Cs 973 962 702 702 702 151Eu 1068 1048 802 796 796 153Eu 1068 1048 802 796 796 154Eu 973 962 708 708 708 155Eu 973 962 708 708 708 147Pm 1070 1061 802 796 796 147Sm 1068 1048 802 796 796 148Sm 1068 1048 802 796 796 149Sm 1068 1048 802 796 796 150Sm 1068 1048 802 796 796 151Sm 1068 1048 802 796 796 152Sm 1068 1048 802 796 796 154Sm 1068 1048 802 796 796 152Gd 1069 1048 802 796 796 154Gd 1069 1048 802 796 796 155Gd 1069 1048 802 796 796 156Gd 1069 1048 802 796 796 157Gd 1069 1048 802 796 796 158Gd 1069 1048 802 796 796 160Gd 1069 1048 802 796 796 95Mo 1165 1165 899 899 899 99Tc 1165 1165 899 899 899

101Ru 1165 1165 899 899 899 103Rh 1165 1165 899 899 899 109Ag 1165 1165 899 899 899 133Cs 1165 1165 899 899 899

JAEA-Research 2013-020

- 64 -

表 5-4 測定誤差(RSD相対標準偏差())のまとめ

Assembly

Name ZN2 ZN3

Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 234U lt 22 lt 22 lt 22 lt 22 lt 22 235U lt 10 lt 10 lt 10 lt 10 lt 10 236U lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 238U lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02

238Pu lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 239Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 240Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 241Pu lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 242Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 142Nd lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 143Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 144Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 145Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 146Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 148Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 150Nd lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 134Cs lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 137Cs lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 151Eu 38 14 25 13 14 153Eu 26 13 21 05 07 154Eu lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 155Eu lt 6 lt 6 lt 6 lt 6 lt 6 147Pm lt 5 lt 5 lt 5 lt 5 lt 5 147Sm 21 10 18 12 12 148Sm 24 11 18 12 12 149Sm 37 19 34 15 21 150Sm 22 10 18 12 13 151Sm 26 19 24 15 21 152Sm 19 10 16 11 11 154Sm 24 12 20 12 12 152Gd 43 38 59 53 58 154Gd 20 14 16 13 16 155Gd 82 11 85 11 13 156Gd 14 08 12 08 10 157Gd 62 20 101 37 30 158Gd 14 11 12 09 12 160Gd 16 18 14 19 21 95Mo 39 40 22 45 23 99Tc 31 31 24 35 24

101Ru 30 31 20 38 22 103Rh 26 24 20 37 19 109Ag 19 21 15 15 15 133Cs 39 38 31 48 35

ここに示した値は測定機器の性能と分離や希釈による誤差を考慮したものである

JAEA-Research 2013-020

- 65 -

表 5-5 と表 5-6 にはZN2 及び ZN3 集合体の照射にかかわる原子炉の運転履歴を示す

表 5-5 ZN2 集合体の運転履歴

開始日 終了日 日数 運転(第 12 サイクル) 1996726 1997923 424

定検 1997923 19971031 38 運転(第 13 サイクル) 19971031 19981217 412

定検 19981217 1999312 85 運転(第 14 サイクル) 1999312 200059 424

表 5-6 ZN3 集合体の運転履歴

開始日 終了日 日数 運転(第 12 サイクル) 1996726 1997923 424

定検 1997923 19971031 38 運転(第 13 サイクル) 19971031 19981217 412

定検 19981217 1999312 85 運転(第 14 サイクル) 1999312 200059 424

定検 200059 2000615 37 運転(第 15 サイクル) 2000615 2001813 424

定検 2001813 2001119 88 運転(第 16 サイクル) 2001119 200317 424

JAEA-Research 2013-020

- 66 -

図 5-33 と図 5-34 にはZN2 集合体及び ZN3 集合体を上から見た断面図とそれぞれのサ

ンプルの取得位置を示したまた図 5-35 には各燃料棒でサンプルを取り出した軸方向の

高さを示した図 5-36及び図 5-37にはZN2及び ZN3集合体の炉内での装荷位置を示した

図 5-33 本試験でサンプルが取得された燃料棒の位置(ZN2 集合体)

(3 サイクル照射 平均燃焼度 356GWdt)

JAEA-Research 2013-020

- 67 -

図 5-34 本試験でサンプルが取得された燃料棒の位置(ZN3 集合体)

(5 サイクル照射 平均燃焼度 535 GWdt)

JAEA-Research 2013-020

- 68 -

図 5-35 本試験でサンプルが取得された位置(軸方向)

JAEA-Research 2013-020

- 69 -

図 5-36 ZN2 集合体のシャッフリング 1112)

(福島第 2 原子力発電所第 12 サイクルから第 14 サイクル)

JAEA-Research 2013-020

- 70 -

図 5-37 ZN3 集合体のシャッフリング 1112)

(福島第 2 原子力発電所第 12 サイクルから第 16 サイクル)

JAEA-Research 2013-020

- 71 -

6おわりに

JAEA が JNES からの受託事業として実施した「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生

成核種組成測定試験」において燃焼率評価で測定が必要な元素の 1 つである Nd について2

種類の手法で測定を行ったが結果に差異が生じたそのため確度の高い測定結果を取得するこ

とと生じた差異の原因究明を目的としたフォローアップ測定を実施した

本件で発生した Nd 定量値の差異の原因は3 章で述べたとおり(1) Nd 定量における化学操

作中に相互汚染等が発生した可能性があったこと(2) Nd を含む FP 核種の測定結果算出に使用

した溶解溶液中の U 原子数に不確定性があったことの 2 点により生じたものと推定される今

後同様の測定を実施する際に注意すべき点をまとめると以下のようになる

① 着目元素の定量を行う際同時期かつ同一試料で U 原子数を測定すること

② 試料の保管時には蒸発が無視できるだけの十分な量を確保した上で保管すること

③ 保管試料は定期的に重量を測定し自然蒸発の影響を把握すること

④ 分取希釈等の操作時には天秤による秤量を行いデータ管理を確実に行うこと

の 4 点である特にどのデータをどの時期に測定するかは全体の測定計画の検討で調整できる

ことであるため出来るだけ同一試料のデータを短期間にまとめて取得できるように配慮すべき

である

また作業環境からの天然元素の汚染等の影響の排除について近年の分析装置の高感度化に

伴い試料の取扱量が極めて少なくなっていることに注意すべきである取り扱う試料量が少なく

なれば被ばくや汚染の可能性を低減できる反面同時に取扱う試料間から生じる相互汚染使

用する試薬や器具及び作業を実施する環境下から混入する天然元素の影響等による汚染の可能性

が高くなるこれらの試料間の相互及び環境下等から生じる汚染はその原因が多岐に渡って考

えられることから作業全般に繊細な注意を払う必要があるあるいは被ばく量に注意を払い

つつ環境下等から生じる天然元素の汚染の影響が出ない程度に取り扱う量を増加させる等の検

討も必要となるだろうこのためにもさらに確度の高いデータの取得を目指し同様の測定を

繰り返し行うことで測定経験を得ることが必要である

本件で発生した Nd 定量値の差異について今後同様の事象を繰り返さないためには上記対応

を必要とするしたがって分析作業の実施の際には事前に作業者間で分析方法及び手順につ

いて十分に検討を行い綿密な計画を立てそれらを確実に遂行していくことの重要性を再認識

する必要がある

JAEA-Research 2013-020

- 72 -

謝 辞

JNES からの受託事業として実施した「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組

成測定試験」においてはJNES の山本徹氏には当該事業の立ち上げから実施及び本フォローア

ップ測定の実施に至るまで多大なご指導とご支援を頂きましたJNES の安藤良平氏及び鈴木

求氏には事業の遂行だけではなく取得データの解析結果に関するご指導をいただきました

深く感謝申し上げます安全研究センター サイクル安全研究グループの外池幸太郎研究主幹には

JNES からの受託事業立ち上げに際して事業の主担当者としてご尽力いただきましたまた同

グループの戸塚真義氏と原科研福島技術開発特別チーム 臨界管理技術開発グループの蒲原佳子

女史には本レポートに掲載するデータの整理を旧ホット試験施設管理部 ホット材料試験課の宮

田精一氏並びに原科研福島技術開発特別チーム 臨界管理技術開発グループの佐藤真人氏には試

料の再調製を行っていただきました原子力基礎工学研究部門 分析化学研究グループの河野信昭

氏並びに鈴木大輔氏には試料分離法について貴重なご助言をいただきましたここに記してお礼

申し上げます

参考文献

1) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 20 年度報告書

2) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 21 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000016661pdf)

3) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 22 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000118961pdf)

4) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 23 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000123740pdf)

5) SUsuda NKohnoldquoAnion-Exchange Separation of Nd and the Transplutonium Elements

in Spent Nuclear Fuels for Burn-up DeterminationrdquoSeparation Sci Technol 23(10amp11)

pp1119-1131 (1988)

6) GUchiyama et alldquoDevelopment of quantitative analytical method of U Pu and fission

products in spent fuel by combined-chromatographic-mass-spectrometric-isotopic-dilution

technologyrdquoEuropean Nuclear Conference 2012 (ENC 2012) December 2012 Manchester

United Kingdom

7) ISO11483 ldquoPreparation of plutonium sources and determination of 238Pu239Pu isotope

ratio by alpha spectrometry rdquo ISO Geneva(1994)

8) K Shibata O Iwamoto T Nakagawa N Iwamoto A Ichihara S Kunieda S Chiba K

JAEA-Research 2013-020

- 73 -

Furutaka N Otuka T Ohsawa T Murata H Matsunobu A Zukeran S Kamada and J

Katakura ldquoJENDL-40 A New Library for Nuclear Science and Engineeringrdquo Journal of

Nuclear Science and Technology 48 1 (2011)

9) K Okumura T Mori M Nakagawa K Kaneko ldquoValidation of a Continuous-Energy Monte

Carlo Burn-up Code MVP-BURN and Its Application to Analysis of Post Irradiation

Experimentrdquo Journal of Nuclear Science and Technology 37(2)pp128-138(2000)

10) 須山賢也望月弘樹高田友幸龍福進奥野浩村崎穣大久保清志「連続エネルギモン

テカルロコード MVP 及び MCNP を使用する統合化燃焼計算コードシステム -

SWAT31」 JAEA-DataCode 2009-002 日本原子力研究開発機構 (2009)

11) 「平成 18 年度全 MOX 炉心核設計手法信頼性実証試験成果報告書」07 基炉報-0001 原子力安

全基盤機構 (2007)

12) 「平成 18 年度高燃焼度 9x9 型燃料信頼性実証試験成果報告書」07 基炉報-0002 原子力安全

基盤機構 (2007)

JAEA-Research 2013-020

- 74 -

付録

測定データ集

JAEA-Research 2013-020

- 75 -

A 混合スパイク試料の値付け

表 A-1 各標準濃度一覧

標準試料 濃度 誤差()

U 濃度標準 26820 microgg 005 Pu 濃度標準 83506 ngg 005 Nd 濃度標準 13495 ngg 007

各標準の純度及び秤量誤差から算出した

表 A-2 混合スパイクと各濃度標準の混合データ

試料名 分取量(g)

混合スパイク 11452 U 濃度標準 10968 Pu 濃度標準 10723 Nd 濃度標準 10324

表 A-3 各濃度標準の同位体組成

U 濃度標準 Pu 濃度標準 Nd 濃度標準 同位体組成

(原子百分率) 誤差() 同位体組成

(原子百分率) 誤差()同位体組成

(原子百分率) 誤差() 234U 00054 362 238Pu 00030 215 142Nd 27119 0007 235U 07205 003 239Pu 974234 0001 143Nd 12174 0009 238U 992741 00003 240Pu 25607 0003 144Nd 23789 0014 241Pu 00100 191 145Nd 8295 0020 242Pu 00028 185 146Nd 17202 0026 148Nd 5767 0038 150Nd 5653 0049 各誤差は質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な誤差伝播の

計算により算出した

表 A-4 混合スパイク中 238Pu の放射能測定結果

放射能比(238Pu242Pu) 012692

表 A-5 混合スパイクに各濃度標準を添加した試料の同位体比測定結果

試料名 測定値 233U238U 0075767 (原子数比) plusmn 0000064

242Pu239Pu 0065232 (原子数比) plusmn 0000004

150Nd142Nd 075200 (原子数比) plusmn 000028

JAEA-Research 2013-020

- 76 -

原子数の算出には次の式を用いた

Rms times Sps - Spm 原子数 =

Abm - Rms times Abs

Rms 濃度標準添加後の 238U233U239Pu242Pu150Nd142Nd 原子数比

Sps 添加した各濃度標準中同位体の量(原子数)233U242Pu142Nd 量

Spm 添加した各濃度標準中同位体の量(原子数)238U239Pu150Nd 量

Abm 混合スパイク中の同位体の比238UU239PuPu150NdNd

Abs 混合スパイク中の同位体の比233UU242PuPu142NdNd

表 A-6 原子数算出に使用したデータ

元素 Rms Sps Spm Abm Abs

U 1319833 0 7388E+16 00086391 09826830 Pu 0065232 219735E+15 63943E+10 0998653 00002917 Nd 0752004 15774E+14 32882E+13 09077548 00201111

JAEA-Research 2013-020

- 77 -

B 燃料溶解溶液試料の測定データ

表 B-1 燃料溶解溶液の分取希釈データ

一次希釈 二次希釈 試料名

分取 希釈 分取 希釈 希釈倍率

2F1ZN2c2 10814 584007 05658 112594 10747

2F1ZN2c3 11753 583867 05676 112728 9866

2F1ZN3c2 11739 576345 05696 111741 9631

2F1ZN3c3 11685 585754 05686 111584 9837

2F1ZN3a9 11636 581027 05686 112304 9862

表 B-2試料中 238Pu の放射能測定結果

試料名 放射能比 238Pu(239Pu+240Pu)

2F1ZN2c2 24520 2F1ZN2c3 33482 2F1ZN3c2 59239 2F1ZN3c3 81127 2F1ZN3a9 63257

表 B-3 α線スペクトロメトリーを併用した Pu の同位体組成測定結果 (単位原子百分率)

試料名 239Pu 240Pu 241Pu 242Pu 238Pu

2F1ZN2c2 62731 25047 7050 3792 138 2F1ZN2c3 62634 24507 7143 3855 186 2F1ZN3c2 42290 32030 8898 13333 345 2F1ZN3c3 41498 31898 8770 13147 468 2F1ZN3a9 36971 30207 8136 21280 341

JAEA-Research 2013-020

- 78 -

表 B-4 燃料溶解溶液中の UPu 及び Nd の同位体組成分析結果 (単位原子百分率)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 234U 001789 00329 00141 00246 00077

plusmn 000007 00001 00002 00002 00002 235U 11220 17429 02320 03689 00219

plusmn 00008 00005 00003 00003 00002 236U 03805 062693 04799 07900 02916

plusmn 00004 000002 00001 00002 00001 238U 984796 975973 992741 988164 996787

plusmn 00008 00005 00004 00004 00003 238Pu 1381 186 345 468 341

plusmn 0008 001 002 003 002 239Pu 627305 62634 42290 41498 369711

plusmn 00008 0001 0003 0005 00007 240Pu 25047 245073 32030 31898 302074

plusmn 0001 00008 0004 0007 00006 241Pu 70503 7143 8898 877 8136

plusmn 00005 0001 0004 001 0002 242Pu 37915 38550 13333 13147 212796

plusmn 00007 00007 0004 0003 00008 142Nd 1639 0623 11173 1088 1655

plusmn 0003 0003 00003 0001 0002 143Nd 21002 21210 135747 132774 88781

plusmn 0005 0002 00008 00008 00005 144Nd 30748 31879 37724 38747 41187

plusmn 0004 0002 0001 0002 0002 145Nd 16540 16760 15007 14895 136618

plusmn 0004 0002 0001 0001 00009 146Nd 16799 16789 18682 18740 20038

plusmn 0008 0003 0002 0003 0002 148Nd 8868 8730 9211 8933 9522

plusmn 0007 0003 0002 0002 0002 150Nd 4404 4010 4684 4320 5059

plusmn 0005 0002 0001 0001 0001 238Pu については238U による影響を考慮しα線測定の結果を用いた 238Pu のplusmnはα線測定誤差を 05質量分析法による同位体比測定誤差を

01とし統計的な誤差伝播の計算により算出した Pu の同位体組成は表 B-3 の結果に 241Pu 及び 242Pu を加え百分率したも

のである 各plusmnは質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な

誤差伝播の計算により算出した

JAEA-Research 2013-020

- 79 -

原子数の算出には次の式を用いた

Rms times Sps - Spm

原子数 = Abm - Rms times Abs

Rms スパイク添加後の 238U233U239Pu242Pu148Nd150Nd 原子数比

Sps 添加した濃縮同位体の量(原子数)233U242Pu150Nd 量

Spm 添加した濃縮同位体の量(原子数)238U239Pu148Nd 量

Abm 試料中の同位体の比238UU239PuPu148NdNd

Abs 試料中の同位体の比233UU242PuPu150NdNd

表 B-6 添加したスパイク中の UPu 及び Nd の原子数 (単位原子数)

試料名 U 233U Sps 238U Spm

2F1ZN2c2 57221E+15 56230E+15 49433E+13 2F1ZN2c3 57146E+15 56156E+15 49369E+13 2F1ZN3c2 57201E+15 56210E+15 49416E+13 2F1ZN3c3 57216E+15 56225E+15 49429E+13 2F1ZN3a9 57325E+15 56332E+15 49523E+13

試料名 Pu 242Pu Sps 239Pu Spm

2F1ZN2c2 14402E+14 14382E+14 42006E+10 2F1ZN2c3 14383E+14 14364E+14 41952E+10 2F1ZN3c2 14397E+14 14377E+14 41992E+10 2F1ZN3c3 14401E+14 14381E+14 42003E+10 2F1ZN3a9 14428E+14 14409E+14 42083E+10

試料名 Nd 150Nd Sps 148Nd Spm

2F1ZN2c2 96421E+13 87527E+13 11428E+12 2F1ZN2c3 96295E+13 87412E+13 11413E+12 2F1ZN3c2 96388E+13 87496E+13 11424E+12 2F1ZN3c3 96413E+13 87519E+13 11427E+12 2F1ZN3a9 96597E+13 87687E+13 11449E+12

57221times1015を示す

表 B-5 二次希釈試料分取量とスパイク添加量 試料名 試料分取量(g) 添加量(g)

2F1ZN2c2 11070 11496 2F1ZN2c3 11060 11481 2F1ZN3c2 11069 11492 2F1ZN3c3 11071 11495 2F1ZN3a9 11068 11517

JAEA-Research 2013-020

- 80 -

表 B-7 二次希釈試料の UPu 及び Nd 同位体組成(測定値) (単位原子数比)

試料名 233UU Abs 238UU Abm

2F1ZN2c2 0 09848 2F1ZN2c3 0 09760 2F1ZN3c2 0 09927 2F1ZN3c3 0 09882 2F1ZN3a9 0 09968

試料名 242PuPu Abs 239PuPu Abm

2F1ZN2c2 00379 06273 2F1ZN2c3 00386 06263 2F1ZN3c2 01333 04229 2F1ZN3c3 01315 04150 2F1ZN3a9 02128 03697

試料名 150NdNd Abs 148NdNd Abm

2F1ZN2c2 00440 00887 2F1ZN2c3 00401 00873 2F1ZN3c2 00468 00921 2F1ZN3c3 00432 00893 2F1ZN3a9 00506 00952

表 B-8 混合スパイク添加後の二次希釈試料の同位体比測定結果 (単位原子数比)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 233U238U 0410984 031750 034736 0383628 0264855

plusmn 0000042 000010 000010 0000094 0000048 242Pu239Pu 182016 1364439 218793 236969 222127

plusmn 000011 0000042 000021 000020 000017 148Nd150Nd 0089986 0149877 0186518 0211642 0266697

plusmn 0000017 0000033 0000034 0000024 0000058

各plusmnは質量分析法による同位体比測定結果(3 回繰り返し測定)の標準偏差を示す

JAEA-Research 2013-020

- 81 -

表 B-9 二次希釈試料の UPu 及び Nd 原子数の算出結果 U

試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 243319 13843E+16 0101 2F1ZN2c3 314965 18072E+16 0105 2F1ZN3c2 287884 16251E+16 0104 2F1ZN3c3 260669 14782E+16 0103 2F1ZN3a9 377565 21288E+16 0102

Pu 試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 054940 13022E+14 0060 2F1ZN2c3 073290 17594E+14 0060 2F1ZN3c2 045705 18143E+14 0062 2F1ZN3c3 042200 16870E+14 0062 2F1ZN3a9 045019 23666E+14 0061

Nd 試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 008999 79480E+13 0125 2F1ZN2c3 014988 14713E+14 0103 2F1ZN3c2 018652 18203E+14 0096 2F1ZN3c3 021164 21674E+14 0096 2F1ZN3a9 026670 27214E+14 0096

13843times1016を示す

表 B-10 二次希釈試料のウラン濃度

試料名 二次希釈試料 分取量(g) 1

分取試料中の U 原子数2

二次希釈試料の

U 濃度 (原子数g 溶液)

2F1ZN2c2 11070 13843E+16 1250E+16 2F1ZN2c3 11060 18072E+16 1634E+16 2F1ZN3c2 11069 16251E+16 1468E+16 2F1ZN3c3 11071 14782E+16 1335E+16 2F1ZN3a9 11068 21288E+16 1923E+16

1表 B-5 参照 2表 B-9 参照 13843times1016を示す

This is a blank page

国際単位系(SI)

乗数  接頭語 記号 乗数  接頭語 記号

1024 ヨ タ Y 10-1 デ シ d1021 ゼ タ Z 10-2 セ ン チ c1018 エ ク サ E 10-3 ミ リ m1015 ペ タ P 10-6 マイクロ micro1012 テ ラ T 10-9 ナ ノ n109 ギ ガ G 10-12 ピ コ p106 メ ガ M 10-15 フェムト f103 キ ロ k 10-18 ア ト a102 ヘ ク ト h 10-21 ゼ プ ト z101 デ カ da 10-24 ヨ ク ト y

表5SI 接頭語

名称 記号 SI 単位による値

分 min 1 min=60s時 h 1h =60 min=3600 s日 d 1 d=24 h=86 400 s度 deg 1deg=(π180) rad分 rsquo 1rsquo=(160)deg=(π10800) rad秒 rdquo 1rdquo=(160)rsquo=(π648000) rad

ヘクタール ha 1ha=1hm2=104m2

リットル Ll 1L=11=1dm3=103cm3=10-3m3

トン t 1t=103 kg

表6SIに属さないがSIと併用される単位

名称 記号 SI 単位で表される数値

電 子 ボ ル ト eV 1eV=1602 176 53(14)times10-19Jダ ル ト ン Da 1Da=1660 538 86(28)times10-27kg統一原子質量単位 u 1u=1 Da天 文 単 位 ua 1ua=1495 978 706 91(6)times1011m

表7SIに属さないがSIと併用される単位でSI単位で表される数値が実験的に得られるもの

名称 記号 SI 単位で表される数値

キ ュ リ ー Ci 1 Ci=37times1010Bqレ ン ト ゲ ン R 1 R = 258times10-4Ckgラ ド rad 1 rad=1cGy=10-2Gyレ ム rem 1 rem=1 cSv=10-2Svガ ン マ γ 1γ=1 nT=10-9Tフ ェ ル ミ 1フェルミ=1 fm=10-15mメートル系カラット 1メートル系カラット = 200 mg = 2times10-4kgト ル Torr 1 Torr = (101 325760) Pa標 準 大 気 圧 atm 1 atm = 101 325 Pa

1cal=41858J(「15」カロリー)41868J(「IT」カロリー)4184J(「熱化学」カロリー)

ミ ク ロ ン micro 1 micro =1microm=10-6m

表10SIに属さないその他の単位の例

カ ロ リ ー cal

(a)SI接頭語は固有の名称と記号を持つ組立単位と組み合わせても使用できるしかし接頭語を付した単位はもはや コヒーレントではない(b)ラジアンとステラジアンは数字の1に対する単位の特別な名称で量についての情報をつたえるために使われる

 実際には使用する時には記号rad及びsrが用いられるが習慣として組立単位としての記号である数字の1は明 示されない(c)測光学ではステラジアンという名称と記号srを単位の表し方の中にそのまま維持している

(d)ヘルツは周期現象についてのみベクレルは放射性核種の統計的過程についてのみ使用される

(e)セルシウス度はケルビンの特別な名称でセルシウス温度を表すために使用されるセルシウス度とケルビンの

  単位の大きさは同一であるしたがって温度差や温度間隔を表す数値はどちらの単位で表しても同じである

(f)放射性核種の放射能(activity referred to a radionuclide)はしばしば誤った用語でrdquoradioactivityrdquoと記される

(g)単位シーベルト(PV200270205)についてはCIPM勧告2(CI-2002)を参照

(a)量濃度(amount concentration)は臨床化学の分野では物質濃度

  (substance concentration)ともよばれる(b)これらは無次元量あるいは次元1をもつ量であるがそのこと   を表す単位記号である数字の1は通常は表記しない

名称 記号SI 基本単位による

表し方

秒ルカスパ度粘 Pa s m-1 kg s-1

力 の モ ー メ ン ト ニュートンメートル N m m2 kg s-2

表 面 張 力 ニュートン毎メートル Nm kg s-2

角 速 度 ラジアン毎秒 rads m m-1 s-1=s-1

角 加 速 度 ラジアン毎秒毎秒 rads2 m m-1 s-2=s-2

熱 流 密 度 放 射 照 度 ワット毎平方メートル Wm2 kg s-3

熱 容 量 エ ン ト ロ ピ ー ジュール毎ケルビン JK m2 kg s-2 K-1

比熱容量比エントロピー ジュール毎キログラム毎ケルビン J(kg K) m2 s-2 K-1

比 エ ネ ル ギ ー ジュール毎キログラム Jkg m2 s-2

熱 伝 導 率 ワット毎メートル毎ケルビン W(m K) m kg s-3 K-1

体 積 エ ネ ル ギ ー ジュール毎立方メートル Jm3 m-1 kg s-2

電 界 の 強 さ ボルト毎メートル Vm m kg s-3 A-1

電 荷 密 度 クーロン毎立方メートル Cm3 m-3 sA表 面 電 荷 クーロン毎平方メートル Cm2 m-2 sA電 束 密 度 電 気 変 位 クーロン毎平方メートル Cm2 m-2 sA誘 電 率 ファラド毎メートル Fm m-3 kg-1 s4 A2

透 磁 率 ヘンリー毎メートル Hm m kg s-2 A-2

モ ル エ ネ ル ギ ー ジュール毎モル Jmol m2 kg s-2 mol-1

モルエントロピー モル熱容量ジュール毎モル毎ケルビン J(mol K) m2 kg s-2 K-1 mol-1

照射線量(X線及びγ線) クーロン毎キログラム Ckg kg-1 sA吸 収 線 量 率 グレイ毎秒 Gys m2 s-3

放 射 強 度 ワット毎ステラジアン Wsr m4 m-2 kg s-3=m2 kg s-3

放 射 輝 度 ワット毎平方メートル毎ステラジアン W(m2 sr) m2 m-2 kg s-3=kg s-3

酵 素 活 性 濃 度 カタール毎立方メートル katm3 m-3 s-1 mol

表4単位の中に固有の名称と記号を含むSI組立単位の例

組立量SI 組立単位

名称 記号

面 積 平方メートル m2

体 積 立法メートル m3

速 さ 速 度 メートル毎秒 ms加 速 度 メートル毎秒毎秒 ms2

波 数 毎メートル m-1

密 度 質 量 密 度 キログラム毎立方メートル kgm3

面 積 密 度 キログラム毎平方メートル kgm2

比 体 積 立方メートル毎キログラム m3kg電 流 密 度 アンペア毎平方メートル Am2

磁 界 の 強 さ アンペア毎メートル Am量 濃 度 (a) 濃 度 モル毎立方メートル molm3

質 量 濃 度 キログラム毎立法メートル kgm3

輝 度 カンデラ毎平方メートル cdm2

屈 折 率 (b) (数字の) 1 1比 透 磁 率 (b) (数字の) 1 1

組立量SI 基本単位

表2基本単位を用いて表されるSI組立単位の例

名称 記号他のSI単位による

表し方SI基本単位による

表し方平 面 角 ラジアン(b) rad 1(b) mm立 体 角 ステラジアン(b) sr(c) 1(b) m2m2

周 波 数 ヘルツ(d) Hz s-1

ントーュニ力 N m kg s-2

圧 力 応 力 パスカル Pa Nm2 m-1 kg s-2

エ ネ ル ギ ー 仕 事 熱 量 ジュール J N m m2 kg s-2

仕 事 率 工 率 放 射 束 ワット W Js m2 kg s-3

電 荷 電 気 量 クーロン A sC電 位 差 ( 電 圧 ) 起 電 力 ボルト V WA m2 kg s-3 A-1

静 電 容 量 ファラド F CV m-2 kg-1 s4 A2

電 気 抵 抗 オーム Ω VA m2 kg s-3 A-2

コ ン ダ ク タ ン ス ジーメンス S AV m-2 kg-1 s3 A2

バーエウ束磁 Wb Vs m2 kg s-2 A-1

磁 束 密 度 テスラ T Wbm2 kg s-2 A-1

イ ン ダ ク タ ン ス ヘンリー H WbA m2 kg s-2 A-2

セ ル シ ウ ス 温 度 セルシウス度(e) Kンメール束光 lm cd sr(c) cd

スクル度照 lx lmm2 m-2 cd放射性核種の放射能( f ) ベクレル(d) Bq s-1

吸収線量 比エネルギー分与カーマ

グレイ Gy Jkg m2 s-2

線量当量 周辺線量当量 方向

性線量当量 個人線量当量シーベルト(g) Sv Jkg m2 s-2

酸 素 活 性 カタール kat s-1 mol

表3固有の名称と記号で表されるSI組立単位SI 組立単位

組立量

名称 記号 SI 単位で表される数値

バ ー ル bar 1bar=01MPa=100kPa=105Pa水銀柱ミリメートル mmHg 1mmHg=133322Paオングストローム Å 1Å=01nm=100pm=10-10m海 里 M 1M=1852mバ ー ン b 1b=100fm2=(10-12cm)2=10-28m2

ノ ッ ト kn 1kn=(18523600)msネ ー パ Npベ ル B

デ ジ ベ ル dB

表8SIに属さないがSIと併用されるその他の単位

SI単位との数値的な関係は    対数量の定義に依存

名称 記号

長 さ メ ー ト ル m質 量 キログラム kg時 間 秒 s電 流 ア ン ペ ア A熱力学温度 ケ ル ビ ン K物 質 量 モ ル mol光 度 カ ン デ ラ cd

基本量SI 基本単位

表1SI 基本単位

名称 記号 SI 単位で表される数値

エ ル グ erg 1 erg=10-7 Jダ イ ン dyn 1 dyn=10-5Nポ ア ズ P 1 P=1 dyn s cm-2=01Pa sス ト ー ク ス St 1 St =1cm2 s-1=10-4m2 s-1

ス チ ル ブ sb 1 sb =1cd cm-2=104cd m-2

フ ォ ト ph 1 ph=1cd sr cm-2 104lxガ ル Gal 1 Gal =1cm s-2=10-2ms-2

マ ク ス ウ ェ ル Mx 1 Mx = 1G cm2=10-8Wbガ ウ ス G 1 G =1Mx cm-2 =10-4Tエルステッド( c ) Oe 1 Oe  (1034π)A m-1

表9固有の名称をもつCGS組立単位

(c)3元系のCGS単位系とSIでは直接比較できないため等号「   」

   は対応関係を示すものである

(第8版2006年改訂)

この印刷物は再生紙を使用しています

Page 14: JAEA-Research 2013-020JAEA-Research 2013-020 - 1 - 1.はじめに 日本原子力研究開発機構(以下「JAEA」という。)は原子力安全基盤機構(以下「JNES」と

JAEA-Research 2013-020

- 10 -

図 3-1 混合スパイク試料の値付けの作業フロー

表 3-1 混合スパイク試料中の UPu 及び Nd の同位体組成及び濃度

U Pu Nd 2012625 現在の値 2012628 現在の値 2012712 現在の値

同位体組成 (原子百分率) 誤差()

同位体組成 (原子百分率) 誤差()

同位体組成 (原子百分率) 誤差()

233 982683 00006 238 00030 30 142 20111 030 234 08466 003 239 00292 066 143 12064 004 235 00209 134 240 00892 025 144 19671 009 236 lt0001 - 241 00134 337 145 10494 005 238 08639 004 242 998653 0001 146 18052 005 148 11852 014 150 907755 001

濃度 濃度 濃度 192660 ngg 010 5036 ngg 006 2081 ngg 009 238Pu については238U による影響を考慮しα線測定の結果を用いた誤差はα線測定の計

数誤差を 3とし質量分析法による同位体比測定誤差を統計的な誤差伝播の計算により算出した

各同位体組成の誤差は質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な誤差

伝播の計算により算出した 各濃度の誤差は同位体希釈法の算出式に基づき統計的な誤差伝播の計算により算出した

各plusmnは質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な誤差伝播の計算によ

り算出した

混合スパイク試料

U 濃度標準

Pu 濃度標準

Nd 濃度標準

UPu 及び Nd 同位体組成測定

(Pu についてはアルファ放射能測定を併用)

UPu 及び Nd 同位体比測定

(U233238Pu242239Nd142150)

混合スパイク試料中 UPu 及び Nd 濃度の算出

Pu 濃度標準

同位体 組成測定

陰イオン交換分離法による化学分離

U 濃度標準

Nd 濃度標準

同位体 組成測定

JAEA-Research 2013-020

- 11 -

333 分析操作

二次希釈試料からUPu 及び Nd 同位体組成測定用と同位体希釈法による定量用試料を分取

した定量用試料には 332 項で値付けた混合スパイク試料を添加したその後図 2-1 の分離ス

キームに従い同位体組成測定用及び定量用試料中の UPu 及び Nd を化学分離した各分離液

を蒸発乾固後再溶解しTIMS による測定を行ったまた分離した Pu 同位体組成用試料の一

部を分取し238Pu に干渉する 238U の影響を補正するためのアルファ放射能測定を実施した図

3-2 に分析操作のフローを示す

図 3-2 分析操作フロー

334 TIMS 測定

同位体組成測定にはフィニガンマット社製の TIMS である MAT262 を用いた本装置は

イオン検出器に 7 つのファラデーカップを備え最大 13 試料を組み込むことができる

333 項で分離した UPu 及び Nd の乾固物を約 1M 硝酸で溶解した溶解濃度は燃料の溶

解及び分取希釈データから各元素のおおよその含有量を推定し約 100ngUmicroL30ngPumicroL

及び 5ngNdmicroL となるよう調整した各溶解液 1microL をマイクロピペットで TIMS 用試料フィラメ

ントに塗布し電流を通して酸化物として固着させたのち装置内部の所定の箇所に設置し真

空排気等を行った試料を測定する前には試料と同時に設置した校正用試料を用いて装置の質

量校正やファラデーカップ位置の調整等を実施した

試料の同位体組成測定は全てトータルエバポレーション法で行ったトータルエバポレーショ

ン法は試料に塗布した試料を完全に蒸発させその過程において発生するイオン全てを検出す

二次希釈試料

混合スパイク試料

陰イオン交換分離

UPu 及び Nd 同位体組成測定

(Pu についてはアルファ放射能測定を併用)

UPu 及び Nd 同位体比 測定

(U233238Pu242239Nd148150)

分析結果(原子数Total-U)

JAEA-Research 2013-020

- 12 -

る方法であり質量差別効果に伴うバイアスの補正を必要としない利点がある測定は同一の

試料から 3 回の繰り返し測定を行いその平均値を測定値とした各同位体組成結果に付随する

誤差は各同位体比の繰り返し測定による標準偏差を誤差伝播して算出したまた同位体希釈

法による定量結果に付随する誤差は同位体希釈法の算出式に基づき上記同位体組成結果の誤

差混合スパイク試料の誤差等を伝播して算出した

335 アルファ放射能測定

アルファ放射能測定用試料は従来法の陰イオン交換法により分離した Pu 溶液の一部を分取

し238Pu として一試料あたり 10~100Bq 程度に希釈調整したのち各試料を 25mmφタンタ

ル板に焼き付け調製した上でその試料に対してアルファ線スペクトロメータ(EGG ORTEC

モデル 676A)にて238Pu 放射能と 239Pu 及び 240Pu 放射能の和に対する比を測定した

238Pu は同位体組成としては少量であるが半減期が短いためアルファ線スペクトルを測定す

ると大きなピークが得られる得られた 238Pu のピークは239Pu 及び 240Pu のピーク領域に影響

を与えるため文献 7) に従いテーリング補正を実施している求めた放射能比にTIMS による

同位体組成測定結果を併用し238Pu 同位体比を算出した

アルファ放射能測定における測定誤差は同法による繰り返し測定誤差 02以下及び試料調製

誤差 035以下を伝播して 05以下と算出した

34 測定結果

全 U 原子数に対する原子個数比で表される結果一覧を表 3-2 に示す各同位体の測定誤差は

その存在量(割合)に依存するこれは存在量が多い同位体は TIMS で測定した時の検出信号

が大きいために計数誤差が小さくなり存在量が少ない同位体は検出信号が小さいために計数誤

差が大きくなることによるフォローアップ測定においてはU では同位体存在度が<005

では誤差<plusmn3同位体存在度が 005~2では<plusmn03同位体存在度が 2以上では<plusmn02

であったPu では全ての同位体の存在度が>1であり238Pu 以外の各同位体の誤差は

<plusmn03であった238Pu はアルファ放射能測定と TIMS を併用した結果<plusmn06と評価

したNd では142Nd で誤差<plusmn06その他の同位体で<plusmn03であったこれは2F1ZN2c2

の 142Nd を除き平成 21 年度の測定結果とほぼ同等であった

JAEA-Research 2013-020

- 13 -

表 3-2 使用済燃料の分析結果 (単位原子数Total-U)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 誤差() 234U 1789E-04 3293E-04 1407E-04 2460E-04 7718E-05 <22 235U 1122E-02 1743E-02 2320E-03 3689E-03 2193E-04 <091 236U 3805E-03 6269E-03 4799E-03 7900E-03 2916E-03 <023 238U 9848E-01 9760E-01 9927E-01 9882E-01 9968E-01 <012

U-Total 1000E+00 1000E+00 1000E+00 1000E+00 1000E+00 <012

238Pu 1299E-04 1811E-04 3850E-04 5346E-04 3786E-04 <052 239Pu 5902E-03 6098E-03 4722E-03 4736E-03 4110E-03 <013 240Pu 2357E-03 2386E-03 3576E-03 3640E-03 3358E-03 <013 241Pu 6634E-04 6955E-04 9935E-04 1001E-03 9045E-04 <024 242Pu 3567E-04 3753E-04 1489E-03 1500E-03 2366E-03 <013

Pu-Total 9409E-03 9736E-03 1116E-02 1141E-02 1112E-02 <013

142Nd 9414E-05 5069E-05 1251E-04 1596E-04 2115E-04 <053 143Nd 1206E-03 1727E-03 1521E-03 1947E-03 1135E-03 <018 144Nd 1766E-03 2595E-03 4226E-03 5681E-03 5265E-03 <018 145Nd 9499E-04 1364E-03 1681E-03 2184E-03 1746E-03 <018 146Nd 9647E-04 1367E-03 2093E-03 2748E-03 2562E-03 <018 148Nd 5093E-04 7107E-04 1032E-03 1310E-03 1217E-03 <018 150Nd 2529E-04 3265E-04 5246E-04 6334E-04 6467E-04 <027

Nd-Total 5743E-03 8141E-03 1120E-02 1466E-02 1278E-02 <018

Pu 分離日 201275 201275 201275 201275 201275 - Pu 測定日 2012718 2012720 2012720 2012723 2012720 - 分析値は測定日の値であり冷却期間及び運転履歴に基づいた炉内崩壊の補正等は実施していない

1789times10-4を示す 他の表でも同様に記載 238Pu については238U による影響を考慮しα線測定の結果を用いた

JAEA-Research 2013-020

- 14 -

35 考察

Pu の定量値について本フォローアップ測定結果と平成 21 年度定量値との比較を表 3-3 に示

すまた表 3-4 に Nd 定量値の本フォローアップ測定結果と平成 21 年度及び平成 23 年度の測

定値との比較を示す表 3-5 は試料原液の U 濃度の測定値を示す表 3-6 には参考として平成

21 年度の従来法による UPu 及び Nd 等の測定結果(平成 21 年度報告書 2) p40表 4-4 掲載)

を記載するなお表 3-3 及び表 3-4 の平成 21 年度定量値(B)及び(D)は平成 21 年度に一次

希釈試料を対象にして従来法により測定した値(平成 21 年度報告書 2) p40表 4-4 掲載Pu total

及び Nd total)であるまた表 3-4 の平成 23 年度定量値(E)は平成 23 年度に二次希釈試

料を対象にして TIMS により U の定量を行った結果で平成 22 年度に現行法で測定した Nd 定

量値を規格化した値(平成 23 年度報告書 4) p25表 4-3 掲載D 欄)表 3-5 の平成 23 年度定量

値(G)は2 つの手法による Nd 定量値の差異の原因検討の一環として平成 23 年度に新たに

一次希釈試料から調製した二次希釈試料中の U 濃度を再測定し原液濃度に換算した値(平成 23

年度報告書 4) p27表 4-5 掲載下段)である

表 3-3 Pu 再測定結果と平成 21 年度定量値との比較

(単位原子数Total-U)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9再測定結果(A) 9409E-03 9736E-03 1116E-02 1141E-02 1112E-02平成 21 年度定量値(B)$ 9374E-03 9707E-03 1117E-02 1145E-02 1109E-02(A)(B) 100 100 100 100 100 9409times10-3を示す $ 従来法と TIMS によって求めリファレンス値として扱われている値

表 3-4 Nd 再測定結果と平成 21 年度及び平成 23 年度定量値との比較

(単位原子数Total-U)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9

再測定結果(C) 5743E-03 8141E-03 1120E-02 1466E-02 1278E-02平成 21 年度定量値(D)$ 5727E-03 8381E-03 1168E-02 1472E-02 1286E-02(C)(D) 100 097 096 100 099 平成 23 年度定量値(E) 549E-03 783E-03 109E-02 142E-02 124E-02 (E)(D) 096 093 093 096 096 (E)(C) 096 096 097 097 097 5743times10-3を示す $ 従来法と TIMS によって求めリファレンス値として扱われている値 平成 23 年度の Nd 定量値(平成 22 年度に現行法で測定し規格化に使用した U 濃度は平成

23 年度に TIMS により二次希釈試料の再測定で求めた結果を使用)

JAEA-Research 2013-020

- 15 -

表 3-5 試料原液のウラン濃度

再測定結果

試料名 試料希釈率

二次希釈試料

濃度 原子数g 溶液

試料原液濃度

(F) 原子数g 溶液

誤差

()

平成 23 年度

定量値

(G) (G)(F)

2F1ZN2c2 10747 1250E+16 1344E+19 011 1411E+19 105 2F1ZN2c3 9866 1634E+16 1612E+19 011 1648E+19 102 2F1ZN3c2 9631 1468E+16 1414E+19 011 1614E+19 114 2F1ZN3c3 9837 1335E+16 1313E+19 011 1357E+19 103 2F1ZN3a9 9862 1923E+16 1897E+19 011 1953E+19 103

1250times1016を示す

JAEA-Research 2013-020

- 16 -

表 3-6 平成 21 年度の従来法による UPu 及び Nd 等の測定結果

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 誤差()

燃焼率1(FIMA) 296 416 599 721 676

燃焼度2(GWdt) 284 399 575 692 649

U-234 170E-04 323E-04 128E-04 234E-04 687E-05 <14U-235 1123E-02 1742E-02 2240E-03 3687E-03 2300E-04 <03

4

U-236 3799E-03 6260E-03 4807E-03 7889E-03 2917E-03 <02U-238 9848E-01 9760E-01 9928E-01 9882E-01 9968E-01 <02U total 1000E+00 1000E+00 1000E+00 1000E+00 1000E+00

Pu-2383 1291E-04 1857E-04 4045E-04 5756E-04 4002E-04 <05

Pu-239 5827E-03 6021E-03 4666E-03 4684E-03 4064E-03 <02Pu-240 2325E-03 2353E-03 3518E-03 3583E-03 3276E-03 <02Pu-241 7413E-04 7772E-04 1112E-03 1120E-03 1012E-03 <02Pu-242 3517E-04 3700E-04 1471E-03 1482E-03 2336E-03 <02Pu total 9374E-03 9707E-03 1117E-02 1145E-02 1109E-02

Nd-142 3150E-05 4057E-05 1142E-04 1495E-04 1926E-04 <06Nd-143 1225E-03 1782E-03 1586E-03 1954E-03 1139E-03 <03Nd-144 1778E-03 2675E-03 4414E-03 5707E-03 5309E-03 <03Nd-145 9669E-04 1408E-03 1757E-03 2194E-03 1761E-03 <03Nd-146 9606E-04 1407E-03 2183E-03 2758E-03 2578E-03 <03Nd-148 5154E-04 7330E-04 1078E-03 1316E-03 1227E-03 <03Nd-150 2503E-04 3361E-04 5463E-04 6366E-04 6495E-04 <07Nd total 5727E-03 8381E-03 1168E-02 1472E-02 1286E-02

Cs-134 645E-06 101E-05 417E-05 535E-05 545E-05 <4Cs-137 154E-03 218E-03 347E-03 432E-03 390E-03 <4Eu-154 156E-05 200E-05 377E-05 436E-05 383E-05 <4Eu-155 269E-06 342E-06 963E-06 113E-05 112E-05 <6

Pu分離日 2009124 2009124 2009124 2009124 2009124MS(Pu)測定日 20091216 20091216 20091218 20091216 20091218

γ測定日時20101291031

200912211709

2010251409

2010231332

201022915

1燃焼率の計算にはNd-148のU-235の熱中性子による核分裂収率を用いた2燃焼度は1FIMAを9600MWdt (ASTM E321-96)として換算した3Pu-238についてはU-238による影響を考慮しα線測定の結果を用いた42F1ZN3a9はU-235の存在率が非常に低く誤差が4程度となったため除く

単位原子数Total-U 

 分析値は測定日の値であり冷却期間及び運転履歴に基づいた炉内崩壊の補正等は実施していない

本表は平成 21 年度報告書 2) p40(表 4-4)より転載

JAEA-Research 2013-020

- 17 -

表 3-2 及び表 3-6 よりフォローアップ測定の結果得られた PuU (原子個数比)及び U

PuNd それぞれの同位体組成は2F1ZN2c2 の 142Nd を除き全ての試料について平成 21 年度

測定結果と良い一致を示していることがわかるまた表 3-3 に示すように平成 21 年度に測定し

た Pu 定量値は妥当な結果であった

表 3-4 に示す Nd 測定結果について2F1ZN2c22F1ZN3c3 及び 2F1ZN3a9 試料については

フォローアップ測定結果と平成 21 年度測定結果は良い一致を示したが2F1ZN2c3 及び

2F1ZN3c2 試料についてはフォローアップ測定結果は平成 21 年度定量値よりも 3~4程度低

めの結果となった本フォローアップ測定は差異の要因を排除した上で実施しており確定結果

であると考えられることから2F1ZN2c3 及び 2F1ZN3c2 試料について平成 21 年度の Nd 定

量値は 3~4程度高めの評価をしていた可能性があるこの2F1ZN2c3 及び 2F1ZN3c2 試料に

おけるフォローアップ測定と平成 21 年度定量値との差異の原因については全試料で Pu 定量値

及び各試料の Nd 同位体組成が良く一致していることから試料に起因するものではない可能

性の高い事象として元素の定量に適用した同位体希釈法においてスパイクと混合した試料の

化学分離の過程で天然 Nd の汚染や他試料からの Nd の相互汚染等が発生したと考えられる

また表 3-4 に示す Nd 測定結果についてフォローアップ測定結果と平成 23 年度定量値(平成

23 年度に U 濃度を再測定した結果を反映した値表 3-4 参照)を比較すると本フォローアップ

測定の方が試料間のばらつきは少なくなっているが 3~4程度高めであって系統的な原因があ

ることがわかった平成 23 年度の Nd 定量値は平成 22 年度に現行法によって測定した Nd 量

を平成 23 年度に測定した溶液重量当たりの U 原子数で除して求めている二つの測定の間に

は 1 年の時間差がある密閉している容器とはいえ保管していた試料量が数 mL という少量で

あるため試料の自然蒸発が無視できず分母とした U 濃度が平成 22 年度の時よりも高くなった

可能性があるたとえば保管していた各試料数 mL のうち 3~4程度が蒸発したと仮定すると

平成 23 年度値とフォローアップ測定値との差異が 3~4程度生じることに相当する試料は密

栓したポリバイアル瓶に保管していたが1 年の期間であればこの程度の蒸発は考え得る事象

である本事象を考慮すると平成 22 年度に実施した現行法による Nd 測定は健全であったと推

察することができる

表 3-2 及び表 3-6 に示すように2F1ZN2c2 試料の 142Nd 同位体比の本フォローアップ測定結

果が平成 21 年度値と比較して若干高かったこの 2F1ZN2c2 試料の 142Nd 同位体については

天然の Nd または Ce が化学操作の段階でわずかながら混入したものと考えられるしかしこの

同位体組成を平成 21 年度値に置き換えて算出してもNd 定量値全体には 1程度の差異を与え

る程度であり結果に大きな影響を与えるものではない

表 3-5 に示す試料原液の U 濃度について平成 23 年度定量値と本フォローアップ測定結果を

比較すると 2F1ZN3c2 試料で 14と大きな差を示しその他の 4 試料については 5以下の差異

があることが分かった本フォローアップ測定では試料原液から再度試料の分取を実施しその

JAEA-Research 2013-020

- 18 -

際それぞれの分取重量を測定しているまた定量に使用した混合スパイク試料も校正してい

るそのため測定結果は正しいと考えられる一方平成 23 年度定量用試料は平成 23 年度

に一次希釈試料から再調製した二次希釈試料であるが平成 21 年度に試料原液から一次希釈試料

を調製する際の分取希釈操作においては重量を測定せず容量により希釈していたしたがっ

て平成 23 年度定量値と本フォローアップ測定結果の差異は分取希釈操作における重量測定の

適用の有無が大きく影響していると考えられるなお平成 23 年度報告書 4) に記載された 95Mo

99Tc 101Ru 103Rh 109Ag 133Cs について規格化のために使用した U 原子数は平成 23 年度の測

定値を用いていることから当該差異は平成 23 年度に定量した 95Mo 99Tc 101Ru 103Rh 109Ag

133Cs の結果に影響を与えることとなる

23 節及び 32 節で記載したとおり従来法と現行法による Nd 定量値の差異については①二

次希釈試料の調製段階で測定値に影響を与える要因が入ったこと②従来法で測定した U 原子数

の値に不確定性が存在した可能性があること③混合スパイクの校正未実施④従来法による Nd

の化学分離操作においてミスを生じた可能性があることの 4 点により発生した可能性がある

以下に本フォローアップ測定の結果を基準に従来法と現行法の Nd 定量値及び U 濃度測定結

果の差異の原因をまとめる

(1)本フォローアップ測定と平成 21 年度に実施した従来法の Nd 定量値の差異の原因

①の原因に対し全試料で Pu 定量値及び各試料の Nd 同位体組成が良く一致していることか

ら試料に起因するものではないこと②の原因に対し混合スパイクによる燃焼率測定の

原理からU 原子数の不確定性は関与しないこと③の原因に対しフォローアップ測定結

果との比較では 5 試料中 3 試料は良く一致していることの各結果から①から③は該当し

ないと考えられるしたがって平成 21 年度定量値に生じた差異は原因④に該当し

2F1ZN2c3 及び 2F1ZN3c2 の定量においてスパイクと混合した試料中の Nd の化学分離の

過程で試薬や環境中からの天然 Nd の汚染や他試料からの Nd の相互汚染等により生じ

たと考えられる

(2)本フォローアップ測定と平成 23 年度に実施した現行法の Nd 定量値の差異の原因

平成 23 年度の現行法(平成 22 年度に現行法で測定した Nd 定量値を平成 23 年度に実施

した二次希釈試料の U 濃度の測定によって再評価した結果)と平成 21 年度の従来法との

差異は2F1ZN2c3及び2F1ZN3c2 で 72F1ZN2c22F1ZN3c3 及び 2F1ZN3a9 で 4で

あった(23 節及び表 3-4 参照)平成 23 年度定量値とフォローアップ測定結果を比較する

と系統的な差異を有するものの全試料で同様の傾向を有しているこのことから本フォ

ローアップ測定と平成 23 年度に実施した現行法の差異の原因は保管試料の経時に伴う蒸発

による濃度変化であると推定されるすなわち平成 21 年度に二次希釈試料を調製し平成

23 年度に当該試料の U 濃度の測定を実施するまでの期間に試料中 U 濃度が 3~4程度高く

JAEA-Research 2013-020

- 19 -

なりその値を使用して平成 22 年度に現行法で測定した Nd 定量値を再規格化したことによ

りNd 定量値が 3~4程度低く算出されたと考えられるまた平成 21 年度従来法と平成

23 年度現行法における2F1ZN2c3及び2F1ZN3c2 の差異が他の 3 試料に比べてさらに 3程

度低くなっているがこれは上記(1)に記載したとおり平成 21 年度従来法に起因する原

因④に該当すると推定した

(3)U 濃度測定結果における本フォローアップ測定と平成 23 年度定量値の差異の原因

U 濃度測定結果の差異については平成 21 年度に実施したホットセル内での試料原液から

一次希釈試料を調製する際に重量測定を実施しなかったことが影響したと推定した

これらの検討結果を踏まえ本受託事業の核分裂生成核種の組成測定に関するデータの取扱い

を以下のとおりとする

(1)2F1ZN2c3 及び 2F1ZN3c2 試料の Nd 測定結果については本フォローアップ測定値を確

度の高いデータとして採用するこれによりこの 2 試料の燃焼率は平成 23 年度の報告書

に記載されているよりも 3-4小さい値に変わるまた当該 2 試料の U 及び Pu 測定値に

ついては本年度と平成 21 年度の測定間の差は小さいがNd の測定との整合性をとる観点

から本フォローアップの測定結果を確度の高いデータとする

(2)平成 23 年度に定量した 95Mo 99Tc 101Ru 103Rh 109Ag 133Cs の規格化を行う時に使用する

U 濃度は本フォローアップ測定の値とする

(3)平成 21 年度に報告し平成 23 年度に行った U 濃度の再測定結果を反映して改定していた

134Cs 137Cs 154Eu 155Eu の測定値について平成 23 年度の U 濃度再測定値は試料蒸発の

影響を受けていることが考えられるこのため平成 21 年度の値の方が試料の希釈作業から

の経過時間が短く試料蒸発の影響が少ないことから確度が高いと考え平成 21 年度の値を

採用する

JAEA-Research 2013-020

- 20 -

4データ解析評価

41 同重体混入の効果

現行法は極微量の試料を使用して迅速に測定が出来るという特徴を持つ一方で元素の化学分

離が完全に行われないことからHR-ICP-MS による同位体比測定時に着目同位体と同じ質量数

の他元素(同重体)も同時に検出される可能性があるこの同重体混入の影響は混入割合が各

試料の化学的条件や生成量の差によって異なるため評価を行うこと自体が困難であるしかし

本手法における同重体の混入の効果を把握することは測定試験データのバイアス評価をする際に

重要であり今後の同様の試験における測定結果の評価時にも参考になることから今回取得し

た分離試験結果と詳細な燃焼計算結果に基づいて同重体の混入効果の評価を試みた

42 同重体混入の割合

平成23年度報告書 4) 531項に記載している元素分離の模擬試験において得られた各元素量の混

入割合と燃焼計算で得られた同位体量を掛け合わせることで着目同位体に対する同重体の割

合を求めた今回の計算値は核データライブラリに JENDL-48)を使用した MVP-BURN9)によ

る燃焼計算結果を用いているただし一部の同位体については MVP-BURN の燃焼チェーンに

含まれていないためにSWAT3110)を用いた燃焼計算結果を使用したその評価結果を表 4-1 か

ら表 4-5 に示すこれらの表から以下のことが示される

(1) Nd 同位体では 142Ce 混入の影響が大きいNd は従来から行ってきた分離法と TIMS を使

用した測定値をリファレンスとしているためにこの混入は本測定結果に影響を与えない

(2) Sm 同位体では154Sm に対して 154Eu が 5程度の混入とGd 入り燃料では 154Sm に対

する 154Gd の混入が数 10あることが分かる

(3) Eu 同位体ではGd 入り燃料の場合には154Gd の 154Eu への混入の効果が非常に大きく

数十倍の 154Gd が 154Eu に重なっている155Eu に対する 155Gd の効果はUO2燃料及び

Gd 入り燃料のいずれの場合でも 200以下と大きくなっているただし154Eu と 155Eu

はγ線測定で定量しているためこの効果は本測定結果に影響を与えない

(4) Gd 同位体では154Gd に対する 154Sm と 154Eu の混入はUO2燃料の場合にはそれぞれ

5程度と 20程度となっているがGd 入り燃料の場合は 154Gd 量が多いために影響は小

さい155Gd に対する 155Eu の混入は 10-15程度存在するがその値は燃焼度に依存して

おりまたUO2燃料の方が Gd 入り燃料に比べて効果が大きい

JAEA-Research 2013-020

- 21 -

表 4-1 2F1ZN2c2 試料(280GWdt UO2-Gd2O3) 同重体の混入による誤差()

Nd$ Sm Eu Gd 質量数 Ce の混入 Sm の混入 Nd の混入 Pm の混入 Eu の混入 Gd の混入 Sm の混入 Gd の混入 Sm の混入 Eu の混入

142 10263 00 143 00 00 144 00 00 145 00 00 146 00 00 147 00 5 00 00 148 00 03 74 00 00 00 149 00 00 00 00 150 00 17 15 00 00 00 151 00 00 18 00 77 152 00 00 00 00 NA NA 153 00001 154 00 00 59 1107 24 3938 01 03 155 0 184 00 59 156 00 00 157 00 00 158 00 00 159 00 00 160 00 00

SWAT31 計算値による

$ネオジムの測定値は従来法によるものを採用しているのでこれらは参考値

154Eu 155Eu はγ線測定で定量しているためこれらは参考値

表 4-2 2F1ZN2c3 試料(393GWdtUO2) 同重体の混入による誤差()

Nd$ Sm Eu Gd 質量数 Ce の混入 Sm の混入 Nd の混入 Pm の混入 Eu の混入 Gd の混入 Sm の混入 Gd の混入 Sm の混入 Eu の混入

142 8948 00 143 00 00 144 00 00 145 00 00 146 00 00 147 00 5 00 00 148 00 04 67 00 00 00 149 00 00 00 00 150 00 18 14 00 00 00 151 00 00 14 00 98 152 00 00 00 00 NA NA 153 00003 154 00 00 57 15 24 54 43 203 155 0 129 00 84 156 00 00 157 00 NA 158 00 00 159 00 00 160 00 00

SWAT31 計算値による

$ネオジムの測定値は従来法によるものを採用しているのでこれらは参考値

154Eu 155Eu はγ線測定で定量しているためこれらは参考値

JAEA-Research 2013-020

- 22 -

表 4-3 2F1ZN3c2 試料(566GWdtUO2-Gd2O3) 同重体の混入による誤差()

Nd$ Sm Eu Gd 質量数 Ce の混入 Sm の混入 Nd の混入 Pm の混入 Eu の混入 Gd の混入 Sm の混入 Gd の混入 Sm の混入 Eu の混入

142 3962 00 143 00 00 144 00 00 145 00 00 146 00 00 147 00 7 00 00 148 00 05 49 00 00 00 149 00 00 00 00 150 00 16 16 00 00 00 151 00 00 20 00 70 152 00 00 00 00 NA NA 153 00002 154 00 00 55 342 25 1298 02 08 155 0 96 00 114 156 00 00 157 00 00 158 00 00 159 00 00 160 00 00

SWAT31 計算値による

$ネオジムの測定値は従来法によるものを採用しているのでこれらは参考値

154Eu 155Eu はγ線測定で定量しているためこれらは参考値

表 4-4 2F1ZN3c3 試料(681GWdtUO2) 同重体の混入による誤差()

Nd$ Sm Eu Gd 質量数 Ce の混入 Sm の混入 Nd の混入 Pm の混入 Eu の混入 Gd の混入 Sm の混入 Gd の混入 Sm の混入 Eu の混入

142 396 00 143 00 00 144 00 00 145 00 00 146 00 00 NA 147 00 7 00 00 148 00 05 47 00 00 00 149 00 00 00 00 150 00 16 15 00 00 00 151 00 00 18 00 77 152 00 00 00 00 NA NA 153 154 00 00 51 11 27 46 57 236 155 0 68 00 161 156 00 00 157 00 NA 158 00 00 159 00 00 160 00 00

SWAT31 計算値による

$ネオジムの測定値は従来法によるものを採用しているのでこれらは参考値

154Eu 155Eu はγ線測定で定量しているためこれらは参考値

JAEA-Research 2013-020

- 23 -

表 4-5 2F1ZN3a9 試料(641GWdtUO2) 同重体の混入による誤差()

Nd$ Sm Eu Gd 質量数 Ce の混入 Sm の混入 Nd の混入 Pm の混入 Eu の混入 Gd の混入 Sm の混入 Gd の混入 Sm の混入 Eu の混入

142 262 00 143 00 00 144 00 00 145 00 00 146 00 00 NA 147 00 7 00 00 148 00 05 46 00 00 00 149 00 00 00 00 150 00 14 18 00 00 00 151 00 00 22 00 63 152 00 00 00 00 NA NA 153 154 00 00 38 08 37 45 78 242 155 0 68 00 161 156 00 00 157 00 NA 158 00 00 159 00 00 160 00 00

SWAT31 計算値による

$ネオジムの測定値は従来法によるものを採用しているのでこれらは参考値

154Eu 155Eu はγ線測定で定量しているためこれらは参考値

43 同重体混入の影響評価

41 章でもとめた同重体混入の効果をもとにその定量値への影響を評価した測定された試料

の同位体比について同重体の影響を補正した上で同位体比の合計が全体で 100となるように

再規格化し平成 23 年度報告書 4) p30 の式(1)に示した同位体希釈法の定義に戻ってその影響を

調べた

影響評価の結果を表 4-6 から表 4-10 に示すNd 同位体の場合142Nd の量が大幅に小さく

なる以外は全体としてその影響は少ないSm 同位体の場合全体に定量値が 5程度大きくなる

傾向にあることがわかるまた 154Sm についてはGd 入り燃料の場合には 154Gd の混入の影響

があるため50近い差を生じているEu 同位体では151Eu がほぼ半分の値となっているGd

同位体についてはGd 入り燃料では混入の影響は小さいがUO2燃料では最大で 5程度の差を

示すことがわかった報告書で示すフォローアップ測定の最終結果は本章で示した混入の効果

を考慮して補正する事とする

JAEA-Research 2013-020

- 24 -

表 4-6 2F1ZN2c2 試料(280GWdt UO2-Gd2O3)

同重体の定量値に与える影響

同位体 H23 年度報告書の値

(原子数Total-U) (A)

同重体混入の影響

を補正した値 (原子数Total-U)

(C)

(C)(A)

147Sm 401E-04 413E-04 103 148Sm 186E-04 187E-04 100 149Sm 510E-06 550E-06 108 150Sm 378E-04 403E-04 106 151Sm 179E-05 190E-05 106 152Sm 145E-04 157E-04 108 154Sm 661E-05 329E-05 050 151Eu 231E-06 132E-06 057 153Eu 155E-04 157E-04 101 152Gd 496E-05 494E-05 099 154Gd 140E-03 138E-03 099 155Gd 203E-05 190E-05 094 156Gd 268E-02 266E-02 099 157Gd 107E-05 107E-05 099 158Gd 324E-02 322E-02 099 160Gd 170E-02 169E-02 099

401times10-4を示す

表 4-7 2F1ZN2c3 試料(393GWdtUO2) 同重体の定量値に与える影響

同位体 H23年度報告書の値

(原子数Total-U)

(A)

同重体混入の影響

を補正した値 (原子数Total-U)

(C)

(C)(A)

147Sm 539E-04 547E-04 101 148Sm 259E-04 258E-04 100 149Sm 612E-06 651E-06 106 150Sm 506E-04 531E-04 105 151Sm 221E-05 232E-05 105 152Sm 179E-04 190E-04 106 154Sm 601E-05 596E-05 099 151Eu 212E-06 110E-06 052 153Eu 185E-04 190E-04 102 152Gd 916E-07 963E-07 105 154Gd 271E-05 228E-05 084 155Gd 102E-05 994E-06 097 156Gd 117E-04 123E-04 105 157Gd 350E-07 369E-07 105 158Gd 208E-05 219E-05 105 160Gd 165E-06 174E-06 105

539times10-4を示す

JAEA-Research 2013-020

- 25 -

表 4-8 2F1ZN3c2 試料(566GWdtUO2-Gd2O3)

同重体の定量値に与える影響

同位体 H23年度報告書の値

(原子数Total-U)

(A)

同重体混入の影響

を補正した値 (原子数Total-U)

(C)

(C)(A)

147Sm 543E-04 540E-04 099 148Sm 547E-04 557E-04 102 149Sm 345E-06 368E-06 107 150Sm 755E-04 793E-04 105 151Sm 176E-05 184E-05 105 152Sm 248E-04 264E-04 107 154Sm 130E-04 995E-05 076 151Eu 204E-06 120E-06 059 153Eu 309E-04 311E-04 101 152Gd 955E-06 955E-06 100 154Gd 107E-03 106E-03 099 155Gd 233E-05 209E-05 090 156Gd 268E-02 268E-02 100 157Gd 587E-06 587E-06 100 158Gd 336E-02 336E-02 100 160Gd 172E-02 172E-02 100

543times10-4を示す

表 4-9 2F1ZN3c3 試料(681GWdtUO2)

同重体の定量値に与える影響

同位体 H23 年度報告書の値

(原子数Total-U)

(A)

同重体混入の影響

を補正した値 (原子数Total-U)

(C)

(C)(A)

147Sm 662E-04 642E-04 097 148Sm 692E-04 685E-04 099 149Sm 381E-06 395E-06 104 150Sm 915E-04 935E-04 102 151Sm 200E-05 204E-05 102 152Sm 287E-04 298E-04 104 154Sm 132E-04 128E-04 098 151Eu 198E-06 113E-06 057 153Eu 353E-04 357E-04 101 152Gd 760E-07 775E-07 102 154Gd 496E-05 391E-05 079 155Gd 194E-05 170E-05 088 156Gd 558E-04 569E-04 102 157Gd 529E-07 539E-07 102 158Gd 721E-05 736E-05 102 160Gd 450E-06 460E-06 102

662times10-4を示す

JAEA-Research 2013-020

- 26 -

表 4-10 2F1ZN3a9 試料(641GWdtUO2)

同重体の定量値に与える影響

同位体 H23 年度報告書の値

(原子数Total-U)

(A)

同重体混入の影響

を補正した値 (原子数Total-U)

(C)

(C)(A)

147Sm 459E-04 456E-04 099 148Sm 664E-04 677E-04 102 149Sm 352E-06 375E-06 107 150Sm 822E-04 860E-04 105 151Sm 161E-05 168E-05 104 152Sm 285E-04 304E-04 107 154Sm 161E-04 164E-04 102 151Eu 153E-06 947E-07 062 153Eu 350E-04 354E-04 101 152Gd 201E-06 206E-06 103 154Gd 448E-05 348E-05 078 155Gd 191E-05 169E-05 088 156Gd 846E-04 868E-04 103 157Gd 837E-07 858E-07 103 158Gd 118E-04 121E-04 103 160Gd 665E-06 682E-06 103

459times10-4を示す

JAEA-Research 2013-020

- 27 -

5本再測定結果を反映した測定結果のまとめ

フォローアップ測定及び混入の効果も加味した本試験で得られた最終的な結果について測定

時に存在するウラン個数に対する原子数比(原子数U 原子数比)でまとめたものを表 5-1 に示し

さらに初期重元素(ウラン)個数 InitialHMと燃焼後の全重元素数 TotalHMの関係は FIMA

の定義より

100

1

0

FIMA

U

PuU

InitialHM

TotalHM

(51)

であるため測定された着目同位体のウラン原子あたりの個数 X と初期ウラン原子あたりの個数

Y の関係は

PuU

UFIMAX

PuU

U

U

PuUXY

100

1

0

(52)

として与えられることから測定サンプルの未燃焼時のウラン原子量を MU (gmol)アボガドロ

数を NA着目同位体の原子量を M (gmol) とすると着目同位体の初期ウラン 1 ton あたりの

重量 Z (g) は

66

10100

1

10

UA

UA M

M

PuU

UFIMAXN

MM

N

YZ (53)

によって表されるこの関係式から表 5-1 の値を初期ウラン重量 1 トンあたりの量で示したも

のを表 5-2 に示す

表 5-1 及び表 5-2 に示した燃焼度は受託事業実施時に JAEA 側に燃料初期組成やボイド率履歴

等のパラメータが提供されておらず詳細な 147Nd 反応の中性子捕獲の効果の補正が行えないこ

とから最終確定値ではない詳細燃焼度は本照射後試験の委託者である JNES において評価さ

れる

JAEA-Research 2013-020

- 28 -

表 5-1 平成 24 年度に再測定を行った結果を反映した測定値のまとめ

(ウラン原子数に対する比) Assembly Name ZN2 ZN3 Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 Fuel Type UO2-Gd2O3 UO2 UO2-Gd2O3 UO2 UO2 Sample Position from Bottom of Fuel (mm)

29515 2951 1674 16745 1678

Sample Position in Node

189 189 107 107 108

FIMA() 2888 3947 5598 7069 6583

Burnup (GWdt) 27843 37994 54692 68322 64267 Measurement Method Ratio of Number of Atoms Total-U IDM(TIMS) 234U 170E-04 329E-04 141E-04 234E-04 687E-05IDM(TIMS) 235U 112E-02 174E-02 232E-03 369E-03 230E-04IDM(TIMS) 236U 380E-03 627E-03 480E-03 789E-03 292E-03IDM(TIMS) 238U 985E-01 976E-01 993E-01 988E-01 997E-01IDM(TIMS) U total 100E+00 100E+00 100E+00 100E+00 100E+00IDM(TIMS)+αSpectrometry 238Pu 129E-04 181E-04 385E-04 576E-04 400E-04IDM(TIMS) 239Pu 583E-03 610E-03 472E-03 468E-03 406E-03IDM(TIMS) 240Pu 233E-03 239E-03 358E-03 358E-03 328E-03IDM(TIMS) 241Pu 741E-04 696E-04 994E-04 112E-03 101E-03IDM(TIMS) 242Pu 352E-04 375E-04 149E-03 148E-03 234E-03IDM(TIMS) Pu total 937E-03 974E-03 112E-02 115E-02 111E-02IDM(TIMS) 142Nd 315E-05 507E-05 125E-04 150E-04 193E-04IDM(TIMS) 143Nd 123E-03 173E-03 152E-03 195E-03 114E-03IDM(TIMS) 144Nd 178E-03 260E-03 423E-03 571E-03 531E-03IDM(TIMS) 145Nd 967E-04 136E-03 168E-03 219E-03 176E-03IDM(TIMS) 146Nd 961E-04 137E-03 209E-03 276E-03 258E-03IDM(TIMS) 148Nd 515E-04 711E-04 103E-03 132E-03 123E-03IDM(TIMS) 150Nd 250E-04 327E-04 525E-04 637E-04 650E-04IDM(TIMS) Nd total 573E-03 814E-03 112E-02 147E-02 129E-02γSpectrometry 134Cs 645E-06 101E-05 417E-05 535E-05 545E-05γSpectrometry 137Cs 154E-03 218E-03 347E-03 432E-03 390E-03IDM(ICP-MS) 151Eu 132E-06 110E-06 120E-06 113E-06 947E-07IDM(ICP-MS) 153Eu 157E-04 190E-04 311E-04 357E-04 354E-04γSpectrometry 154Eu 156E-05 200E-05 377E-05 436E-05 383E-05γSpectrometry 155Eu 269E-06 342E-06 963E-06 113E-05 112E-05Liquid Scintillator 147Pm 175E-05 240E-05 365E-05 447E-05 314E-05IDM(ICP-MS) 147Sm 413E-04 547E-04 540E-04 642E-04 456E-04IDM(ICP-MS) 148Sm 187E-04 258E-04 557E-04 685E-04 677E-04IDM(ICP-MS) 149Sm 550E-06 651E-06 368E-06 395E-06 375E-06IDM(ICP-MS) 150Sm 403E-04 531E-04 793E-04 935E-04 860E-04IDM(ICP-MS) 151Sm 190E-05 232E-05 184E-05 204E-05 168E-05IDM(ICP-MS) 152Sm 157E-04 190E-04 264E-04 298E-04 304E-04IDM(ICP-MS) 154Sm 329E-05 596E-05 995E-05 128E-04 164E-04IDM(ICP-MS) 152Gd 494E-05 963E-07 955E-06 775E-07 206E-06IDM(ICP-MS) 154Gd 138E-03 228E-05 106E-03 391E-05 348E-05IDM(ICP-MS) 155Gd 190E-05 994E-06 209E-05 170E-05 169E-05IDM(ICP-MS) 156Gd 266E-02 123E-04 268E-02 569E-04 868E-04IDM(ICP-MS) 157Gd 107E-05 369E-07 587E-06 539E-07 858E-07IDM(ICP-MS) 158Gd 322E-02 219E-05 336E-02 736E-05 121E-04IDM(ICP-MS) 160Gd 169E-02 174E-06 172E-02 460E-06 682E-06Calibration Curve (ICP-MS) 95Mo 177E-03 246E-03 315E-03 417E-03 332E-03Calibration Curve (ICP-MS) 99Tc 124E-03 166E-03 217E-03 282E-03 229E-03Calibration Curve (ICP-MS) 101Ru 165E-03 221E-03 322E-03 409E-03 384E-03Calibration Curve (ICP-MS) 103Rh 104E-03 126E-03 162E-03 188E-03 171E-03Calibration Curve (ICP-MS) 109Ag 102E-04 103E-04 230E-04 251E-04 381E-04Calibration Curve (ICP-MS) 133Cs 187E-03 245E-03 333E-03 407E-03 344E-03

Read as 170times10-4

ここで示した燃焼度は詳細解析に基づいておらず最終確定値ではない

JAEA-Research 2013-020

- 29 -

表 5-2 平成 24 年度に再測定を行った結果を反映した測定値のまとめ

(初期ウラン重量 1ton に対する重量) Assembly Name ZN2 ZN3 Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 Fuel Type UO2-Gd2O3 UO2 UO2-Gd2O3 UO2 UO2 Sample Position from Bottom of Fuel (mm)

29515 2951 1674 16745 1678

Sample Position in Node

189 189 107 107 108

FIMA() 2888 3947 5598 7069 6583

Burnup (GWdt) 27843 37994 54692 68322 64267 Measurement Method weight(g) ton-Initial Heavy Metal IDM(TIMS) 234U 161E+02 308E+02 129E+02 211E+02 624E+01IDM(TIMS) 235U 107E+04 164E+04 214E+03 335E+03 210E+02IDM(TIMS) 236U 363E+03 592E+03 444E+03 719E+03 267E+03IDM(TIMS) 238U 948E+05 929E+05 927E+05 909E+05 921E+05IDM(TIMS)+αSpectrometry 238Pu 124E+02 172E+02 360E+02 529E+02 370E+02IDM(TIMS) 239Pu 563E+03 583E+03 443E+03 432E+03 377E+03IDM(TIMS) 240Pu 226E+03 229E+03 337E+03 332E+03 305E+03IDM(TIMS) 241Pu 723E+02 670E+02 940E+02 104E+03 947E+02IDM(TIMS) 242Pu 344E+02 363E+02 141E+03 139E+03 220E+03IDM(TIMS) 142Nd 181E+01 288E+01 697E+01 819E+01 106E+02IDM(TIMS) 143Nd 708E+02 987E+02 853E+02 108E+03 632E+02IDM(TIMS) 144Nd 103E+03 149E+03 239E+03 317E+03 297E+03IDM(TIMS) 145Nd 567E+02 790E+02 956E+02 123E+03 991E+02IDM(TIMS) 146Nd 567E+02 798E+02 120E+03 155E+03 146E+03IDM(TIMS) 148Nd 308E+02 420E+02 599E+02 752E+02 705E+02IDM(TIMS) 150Nd 152E+02 196E+02 309E+02 369E+02 378E+02γSpectrometry 134Cs 349E+00 541E+00 219E+01 277E+01 283E+01γSpectrometry 137Cs 853E+02 119E+03 186E+03 228E+03 207E+03IDM(ICP-MS) 151Eu 804E-01 662E-01 713E-01 657E-01 555E-01IDM(ICP-MS) 153Eu 968E+01 116E+02 187E+02 211E+02 210E+02γSpectrometry 154Eu 971E+00 123E+01 228E+01 259E+01 229E+01γSpectrometry 155Eu 169E+00 212E+00 585E+00 676E+00 674E+00Liquid Scintillator 147Pm 104E+01 141E+01 210E+01 254E+01 179E+01IDM(ICP-MS) 147Sm 245E+02 321E+02 312E+02 364E+02 260E+02IDM(ICP-MS) 148Sm 112E+02 153E+02 323E+02 392E+02 389E+02IDM(ICP-MS) 149Sm 331E+00 387E+00 215E+00 227E+00 217E+00IDM(ICP-MS) 150Sm 244E+02 318E+02 467E+02 541E+02 501E+02IDM(ICP-MS) 151Sm 116E+01 140E+01 109E+01 119E+01 985E+00IDM(ICP-MS) 152Sm 964E+01 116E+02 158E+02 175E+02 179E+02IDM(ICP-MS) 154Sm 205E+01 367E+01 601E+01 764E+01 981E+01IDM(ICP-MS) 152Gd 303E+01 585E-01 569E+00 455E-01 122E+00IDM(ICP-MS) 154Gd 862E+02 141E+01 643E+02 232E+01 208E+01IDM(ICP-MS) 155Gd 119E+01 616E+00 127E+01 102E+01 102E+01IDM(ICP-MS) 156Gd 168E+04 766E+01 164E+04 343E+02 525E+02IDM(ICP-MS) 157Gd 677E+00 231E-01 361E+00 327E-01 523E-01IDM(ICP-MS) 158Gd 206E+04 138E+01 208E+04 449E+01 740E+01IDM(ICP-MS) 160Gd 110E+04 111E+00 108E+04 284E+00 423E+00Calibration Curve (ICP-MS) 95Mo 679E+02 932E+02 117E+03 153E+03 122E+03Calibration Curve (ICP-MS) 99Tc 495E+02 658E+02 843E+02 108E+03 880E+02Calibration Curve (ICP-MS) 101Ru 672E+02 892E+02 127E+03 159E+03 151E+03Calibration Curve (ICP-MS) 103Rh 432E+02 518E+02 655E+02 747E+02 683E+02Calibration Curve (ICP-MS) 109Ag 450E+01 447E+01 981E+01 106E+02 161E+02Calibration Curve (ICP-MS) 133Cs 101E+03 130E+03 174E+03 209E+03 177E+03

Read as 161times102

ここで示した燃焼度は詳細解析に基づいておらず最終確定値ではない

JAEA-Research 2013-020

- 30 -

図 5-1 から図 5-15 は経済協力開発機構原子力機関(OECDNEA)原子力科学委員会(NSC)

臨界安全性ワーキングパーティー(WPNCS)燃焼度クレジット臨界安全性専門家会合(EGBUC)

において燃焼度クレジットで考慮する核種として選定されている核分裂生成物の値を比較したも

のである図 5-16 から図 5-19 には134137Cs 及び 154155Eu の測定結果の比較も示した図 5-20

から図 5-28 にはウラン及びプルトニウム同位体の生成量を示した他の原子炉から得られた照射

後試験データは SFCOMPO(httpwwwoecd-neaorgsfcompo)から引用したものである

本測定で与える測定値は崩壊補正を行っていないがその他の測定値では照射直後の値に補正

をしているものもあるので図を作成する際に崩壊補正を行い照射直後の値にして図に示して

いるなお236U の測定値についてはCooper 炉及び Gundermmingen 炉からも得られている

がSFCOMPO には Build up 値として登録してあり照射後の存在量であるかどうかの確認が

出来なかったためここには記載しなかった155Gd は 155Eu の放射性崩壊(半減期 475 年)に

よって生成するため 155Gd 単独での崩壊補正ができないことから本測定値のみをプロットした

本試験で得られた測定値を他の測定値と比較するとウラン及びプルトニウムの測定について

は2007 年に同じ燃料集合体から得られたデータと同じ傾向を示しており妥当な測定が行われ

ていることが分かる

FP 核種測定結果では燃焼度に対して線形に増加することが知られている 137Cs の生成量が

他の測定結果の推定から考えられる直線の上によく乗っており妥当な測定値となっていること

が分かるその他の FP 核種の生成量についても他の実験結果との比較を示すが133Cs や 150Sm

は他の測定値が燃焼度に対して線形に増加していることと比較しても妥当と言える結果が得ら

れている一方で反応断面積の大きい 143Nd149Sm151Sm などについては測定データは高

燃焼度領域において大きくばらつく結果となっている出力履歴やボイド率の履歴によって生成

量が影響をうけているためであり詳細な運転履歴を取り入れた解析によってその妥当性の検討

が必要である

JAEA-Research 2013-020

- 31 -

0 20 40 60 8000

05

10

15

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 95Mo

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOXMOX

MOX

図 5-1 95Mo 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 32 -

0 20 40 60 8000

05

10

15

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 99Tc

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

ZN3c2

ZN2c2

Cooper

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-2 99Tc の生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 33 -

0 20 40 60 8000

05

10

15

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 101Ru

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOXMOX

MOX

MOX

図 5-3 101Ru の生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 34 -

0 20 40 60 8000

02

04

06

08

10

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 103Rh

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN3a9

ZN3c3

ZN3c2

ZN2c2

ZN2c3

MOX MOX

MOX

MOX

図 5-4 103Rh 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 35 -

0 20 40 60 80000

005

010

015

020

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 109Ag

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c2 ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-5 109Ag 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 36 -

0 20 40 60 800

1

2

3

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 133Cs

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOXMOX

MOX

図 5-6 133Cs 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 37 -

0 20 40 60 8000

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 143Nd

Fukushima-Daini-1 (present)

Dodewaard

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

図 5-7 143Nd 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 38 -

0 20 40 60 8000

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 145Nd

Fukushima-Daini-1 (present)

Dodewaard

ZN2C2

ZN2C3 ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

図 5-8 145Nd 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 39 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

04

05

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 147Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

Fukushima-Daini-2

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-9 147Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 40 -

0 20 40 60 800000

0001

0002

0003

0004

0005

0006

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 149Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

Fukushima-Daini-2

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-10 149Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 41 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

04

05

06

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 150Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

Fukushima-Daini-2

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-11 150Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 42 -

0 20 40 60 80

001

002

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 151Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2Dodewaard

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX MOX

MOX

図 5-12 151Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 43 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 152Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3c9ZN3c3

Fukushima-Daini-2

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOXMOX

MOX

図 5-13 152Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 44 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 153Eu

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-14 153Eu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 45 -

0 20 40 60 800000

0005

0010

0015

0020

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 155Gd

Fukushima-Daini-1 (present)

ZN2c3

ZN3a9 ZN3a3

ZN2c2(UO 2-Gd2O3)ZN3c2(UO 2-Gd2O3)

図 5-15 155Gd 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 46 -

0 20 40 60 800

01

02

03

04

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 134Cs

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-16 134Cs 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 47 -

0 20 40 60 800

1

2

3

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 137Cs

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

図 5-17 137Cs 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 48 -

0 20 40 60 800

001

002

003

004

005

006

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 154Eu

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2 ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-18 154Eu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 49 -

0 20 40 60 800

001

002

003

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 155Eu

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9ZN3c3

MOXMOX

MOX

MOX

図 5-19 155Eu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 50 -

0 20 40 60 800

01

02

03

04

05

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 234U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-20 234U 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 51 -

0 20 40 60 800

10

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 235U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-21 235U 残存量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 52 -

0 20 40 60 800

1

2

3

4

5

6

7

8

9

10

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 236U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-22 236U 残存量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 53 -

0 20 40 60 80890

900

910

920

930

940

950

960

970

980

990

1000

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 238U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-23 238U 残存量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 54 -

0 20 40 60 800

01

02

03

04

05

06

07

08

09

1

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 238Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-24 238Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 55 -

0 20 40 60 800

1

2

3

4

5

6

7

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 239Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-25 239Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 56 -

0 20 40 60 800

1

2

3

4

5

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 240Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2 ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-26 240Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 57 -

0 20 40 60 800

1

2

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 241Pu

Fukushima-Daini-1 (present)

Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2 ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (2007)

図 5-27 241Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 58 -

0 20 40 60 800

1

2

3

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 242Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-28 242Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 59 -

図 5-29 と図 5-30 にはこの測定で得られた 95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs の

溶解溶液と不溶性残渣中の初期ウラン 1 トンあたりの存在量を示すまた図 5-31 にはそれ

らの和を図 5-32 には不溶性残渣中の存在割合を示す難測定 FP と呼んでいるこれらの FP

の量は図 5-31 からわかるように109Ag が最も燃焼度の高いサンプルで測定値が小さくな

っている例外はあるが燃焼度に対して指数関数的に(片対数グラフで直線的に)増大をし

ている不溶性残渣の量は燃焼度と共に単調に増大すると考えられたが図 5-32 に示すよう

に燃焼度が最も高いサンプルで不溶性残渣中の FP 量が減少する結果を得たこれが燃料

の燃焼条件等によるものなのか溶解を行った時の条件の差によって生じたものなのかは

現段階では不明である旧原研を含めて原子力機構で行ってきた使用済燃料同位体組成測定

実験ではこれら不溶性残渣中に含まれる FP の測定は行われてこなかった今後測定手

法のさらなる見直しなどを通じて不溶性残渣に含まれる FP 量の測定技術の向上を図って

いくことが求められる

0 20 40 60 800

1000

2000

3000

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Solution

図 5-29 難測定 FP 測定結果(溶解溶液中の FP 量(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 60 -

0 20 40 60 800

200

400

600

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109

Ag133Cs

Insolble residue

図 5-30難測定 FP 測定結果(不溶性残渣中の FP の量(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 61 -

0 20 40 60 80101

102

103

104

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Insolble Residue+Solution

図 5-31難測定 FP 測定結果(溶解溶液と不溶性残渣中の FP 量の和(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 62 -

0 20 40 60 8010-4

10-3

10-2

10-1

100

Burnup [GWdt]

Rat

io o

f W

eigh

t[-] 95Mo

99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Insolble Residue(Insolble Residue+Solution)

図 5-32難測定 FP 測定結果(不溶性残渣中の FP の割合)

JAEA-Research 2013-020

- 63 -

表 5-3 には各サンプルの各同位体について原子炉停止から測定までの時間(冷却時間)を示

した表 5-4 には各サンプルの測定値について測定誤差(相対標準偏差)を示した

表 5-3 原子炉停止から測定日までの冷却時間(年)のまとめ

Assembly

Name ZN2 ZN3

Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 234U 969 1221 954 702 702 235U 969 1221 954 702 702 236U 969 1221 954 702 702 238U 969 1221 954 702 702

238Pu 969 1221 954 702 702 239Pu 969 1221 954 702 702 240Pu 969 1221 954 702 702 241Pu 969 1221 954 702 702 242Pu 969 1221 954 702 702 142Nd 969 1221 954 702 702 143Nd 969 1221 954 702 702 144Nd 969 1221 954 702 702 145Nd 969 1221 954 702 702 146Nd 969 1221 954 702 702 148Nd 969 1221 954 702 702 150Nd 969 1221 954 702 702 134Cs 973 962 702 702 702 137Cs 973 962 702 702 702 151Eu 1068 1048 802 796 796 153Eu 1068 1048 802 796 796 154Eu 973 962 708 708 708 155Eu 973 962 708 708 708 147Pm 1070 1061 802 796 796 147Sm 1068 1048 802 796 796 148Sm 1068 1048 802 796 796 149Sm 1068 1048 802 796 796 150Sm 1068 1048 802 796 796 151Sm 1068 1048 802 796 796 152Sm 1068 1048 802 796 796 154Sm 1068 1048 802 796 796 152Gd 1069 1048 802 796 796 154Gd 1069 1048 802 796 796 155Gd 1069 1048 802 796 796 156Gd 1069 1048 802 796 796 157Gd 1069 1048 802 796 796 158Gd 1069 1048 802 796 796 160Gd 1069 1048 802 796 796 95Mo 1165 1165 899 899 899 99Tc 1165 1165 899 899 899

101Ru 1165 1165 899 899 899 103Rh 1165 1165 899 899 899 109Ag 1165 1165 899 899 899 133Cs 1165 1165 899 899 899

JAEA-Research 2013-020

- 64 -

表 5-4 測定誤差(RSD相対標準偏差())のまとめ

Assembly

Name ZN2 ZN3

Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 234U lt 22 lt 22 lt 22 lt 22 lt 22 235U lt 10 lt 10 lt 10 lt 10 lt 10 236U lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 238U lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02

238Pu lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 239Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 240Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 241Pu lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 242Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 142Nd lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 143Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 144Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 145Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 146Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 148Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 150Nd lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 134Cs lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 137Cs lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 151Eu 38 14 25 13 14 153Eu 26 13 21 05 07 154Eu lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 155Eu lt 6 lt 6 lt 6 lt 6 lt 6 147Pm lt 5 lt 5 lt 5 lt 5 lt 5 147Sm 21 10 18 12 12 148Sm 24 11 18 12 12 149Sm 37 19 34 15 21 150Sm 22 10 18 12 13 151Sm 26 19 24 15 21 152Sm 19 10 16 11 11 154Sm 24 12 20 12 12 152Gd 43 38 59 53 58 154Gd 20 14 16 13 16 155Gd 82 11 85 11 13 156Gd 14 08 12 08 10 157Gd 62 20 101 37 30 158Gd 14 11 12 09 12 160Gd 16 18 14 19 21 95Mo 39 40 22 45 23 99Tc 31 31 24 35 24

101Ru 30 31 20 38 22 103Rh 26 24 20 37 19 109Ag 19 21 15 15 15 133Cs 39 38 31 48 35

ここに示した値は測定機器の性能と分離や希釈による誤差を考慮したものである

JAEA-Research 2013-020

- 65 -

表 5-5 と表 5-6 にはZN2 及び ZN3 集合体の照射にかかわる原子炉の運転履歴を示す

表 5-5 ZN2 集合体の運転履歴

開始日 終了日 日数 運転(第 12 サイクル) 1996726 1997923 424

定検 1997923 19971031 38 運転(第 13 サイクル) 19971031 19981217 412

定検 19981217 1999312 85 運転(第 14 サイクル) 1999312 200059 424

表 5-6 ZN3 集合体の運転履歴

開始日 終了日 日数 運転(第 12 サイクル) 1996726 1997923 424

定検 1997923 19971031 38 運転(第 13 サイクル) 19971031 19981217 412

定検 19981217 1999312 85 運転(第 14 サイクル) 1999312 200059 424

定検 200059 2000615 37 運転(第 15 サイクル) 2000615 2001813 424

定検 2001813 2001119 88 運転(第 16 サイクル) 2001119 200317 424

JAEA-Research 2013-020

- 66 -

図 5-33 と図 5-34 にはZN2 集合体及び ZN3 集合体を上から見た断面図とそれぞれのサ

ンプルの取得位置を示したまた図 5-35 には各燃料棒でサンプルを取り出した軸方向の

高さを示した図 5-36及び図 5-37にはZN2及び ZN3集合体の炉内での装荷位置を示した

図 5-33 本試験でサンプルが取得された燃料棒の位置(ZN2 集合体)

(3 サイクル照射 平均燃焼度 356GWdt)

JAEA-Research 2013-020

- 67 -

図 5-34 本試験でサンプルが取得された燃料棒の位置(ZN3 集合体)

(5 サイクル照射 平均燃焼度 535 GWdt)

JAEA-Research 2013-020

- 68 -

図 5-35 本試験でサンプルが取得された位置(軸方向)

JAEA-Research 2013-020

- 69 -

図 5-36 ZN2 集合体のシャッフリング 1112)

(福島第 2 原子力発電所第 12 サイクルから第 14 サイクル)

JAEA-Research 2013-020

- 70 -

図 5-37 ZN3 集合体のシャッフリング 1112)

(福島第 2 原子力発電所第 12 サイクルから第 16 サイクル)

JAEA-Research 2013-020

- 71 -

6おわりに

JAEA が JNES からの受託事業として実施した「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生

成核種組成測定試験」において燃焼率評価で測定が必要な元素の 1 つである Nd について2

種類の手法で測定を行ったが結果に差異が生じたそのため確度の高い測定結果を取得するこ

とと生じた差異の原因究明を目的としたフォローアップ測定を実施した

本件で発生した Nd 定量値の差異の原因は3 章で述べたとおり(1) Nd 定量における化学操

作中に相互汚染等が発生した可能性があったこと(2) Nd を含む FP 核種の測定結果算出に使用

した溶解溶液中の U 原子数に不確定性があったことの 2 点により生じたものと推定される今

後同様の測定を実施する際に注意すべき点をまとめると以下のようになる

① 着目元素の定量を行う際同時期かつ同一試料で U 原子数を測定すること

② 試料の保管時には蒸発が無視できるだけの十分な量を確保した上で保管すること

③ 保管試料は定期的に重量を測定し自然蒸発の影響を把握すること

④ 分取希釈等の操作時には天秤による秤量を行いデータ管理を確実に行うこと

の 4 点である特にどのデータをどの時期に測定するかは全体の測定計画の検討で調整できる

ことであるため出来るだけ同一試料のデータを短期間にまとめて取得できるように配慮すべき

である

また作業環境からの天然元素の汚染等の影響の排除について近年の分析装置の高感度化に

伴い試料の取扱量が極めて少なくなっていることに注意すべきである取り扱う試料量が少なく

なれば被ばくや汚染の可能性を低減できる反面同時に取扱う試料間から生じる相互汚染使

用する試薬や器具及び作業を実施する環境下から混入する天然元素の影響等による汚染の可能性

が高くなるこれらの試料間の相互及び環境下等から生じる汚染はその原因が多岐に渡って考

えられることから作業全般に繊細な注意を払う必要があるあるいは被ばく量に注意を払い

つつ環境下等から生じる天然元素の汚染の影響が出ない程度に取り扱う量を増加させる等の検

討も必要となるだろうこのためにもさらに確度の高いデータの取得を目指し同様の測定を

繰り返し行うことで測定経験を得ることが必要である

本件で発生した Nd 定量値の差異について今後同様の事象を繰り返さないためには上記対応

を必要とするしたがって分析作業の実施の際には事前に作業者間で分析方法及び手順につ

いて十分に検討を行い綿密な計画を立てそれらを確実に遂行していくことの重要性を再認識

する必要がある

JAEA-Research 2013-020

- 72 -

謝 辞

JNES からの受託事業として実施した「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組

成測定試験」においてはJNES の山本徹氏には当該事業の立ち上げから実施及び本フォローア

ップ測定の実施に至るまで多大なご指導とご支援を頂きましたJNES の安藤良平氏及び鈴木

求氏には事業の遂行だけではなく取得データの解析結果に関するご指導をいただきました

深く感謝申し上げます安全研究センター サイクル安全研究グループの外池幸太郎研究主幹には

JNES からの受託事業立ち上げに際して事業の主担当者としてご尽力いただきましたまた同

グループの戸塚真義氏と原科研福島技術開発特別チーム 臨界管理技術開発グループの蒲原佳子

女史には本レポートに掲載するデータの整理を旧ホット試験施設管理部 ホット材料試験課の宮

田精一氏並びに原科研福島技術開発特別チーム 臨界管理技術開発グループの佐藤真人氏には試

料の再調製を行っていただきました原子力基礎工学研究部門 分析化学研究グループの河野信昭

氏並びに鈴木大輔氏には試料分離法について貴重なご助言をいただきましたここに記してお礼

申し上げます

参考文献

1) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 20 年度報告書

2) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 21 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000016661pdf)

3) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 22 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000118961pdf)

4) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 23 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000123740pdf)

5) SUsuda NKohnoldquoAnion-Exchange Separation of Nd and the Transplutonium Elements

in Spent Nuclear Fuels for Burn-up DeterminationrdquoSeparation Sci Technol 23(10amp11)

pp1119-1131 (1988)

6) GUchiyama et alldquoDevelopment of quantitative analytical method of U Pu and fission

products in spent fuel by combined-chromatographic-mass-spectrometric-isotopic-dilution

technologyrdquoEuropean Nuclear Conference 2012 (ENC 2012) December 2012 Manchester

United Kingdom

7) ISO11483 ldquoPreparation of plutonium sources and determination of 238Pu239Pu isotope

ratio by alpha spectrometry rdquo ISO Geneva(1994)

8) K Shibata O Iwamoto T Nakagawa N Iwamoto A Ichihara S Kunieda S Chiba K

JAEA-Research 2013-020

- 73 -

Furutaka N Otuka T Ohsawa T Murata H Matsunobu A Zukeran S Kamada and J

Katakura ldquoJENDL-40 A New Library for Nuclear Science and Engineeringrdquo Journal of

Nuclear Science and Technology 48 1 (2011)

9) K Okumura T Mori M Nakagawa K Kaneko ldquoValidation of a Continuous-Energy Monte

Carlo Burn-up Code MVP-BURN and Its Application to Analysis of Post Irradiation

Experimentrdquo Journal of Nuclear Science and Technology 37(2)pp128-138(2000)

10) 須山賢也望月弘樹高田友幸龍福進奥野浩村崎穣大久保清志「連続エネルギモン

テカルロコード MVP 及び MCNP を使用する統合化燃焼計算コードシステム -

SWAT31」 JAEA-DataCode 2009-002 日本原子力研究開発機構 (2009)

11) 「平成 18 年度全 MOX 炉心核設計手法信頼性実証試験成果報告書」07 基炉報-0001 原子力安

全基盤機構 (2007)

12) 「平成 18 年度高燃焼度 9x9 型燃料信頼性実証試験成果報告書」07 基炉報-0002 原子力安全

基盤機構 (2007)

JAEA-Research 2013-020

- 74 -

付録

測定データ集

JAEA-Research 2013-020

- 75 -

A 混合スパイク試料の値付け

表 A-1 各標準濃度一覧

標準試料 濃度 誤差()

U 濃度標準 26820 microgg 005 Pu 濃度標準 83506 ngg 005 Nd 濃度標準 13495 ngg 007

各標準の純度及び秤量誤差から算出した

表 A-2 混合スパイクと各濃度標準の混合データ

試料名 分取量(g)

混合スパイク 11452 U 濃度標準 10968 Pu 濃度標準 10723 Nd 濃度標準 10324

表 A-3 各濃度標準の同位体組成

U 濃度標準 Pu 濃度標準 Nd 濃度標準 同位体組成

(原子百分率) 誤差() 同位体組成

(原子百分率) 誤差()同位体組成

(原子百分率) 誤差() 234U 00054 362 238Pu 00030 215 142Nd 27119 0007 235U 07205 003 239Pu 974234 0001 143Nd 12174 0009 238U 992741 00003 240Pu 25607 0003 144Nd 23789 0014 241Pu 00100 191 145Nd 8295 0020 242Pu 00028 185 146Nd 17202 0026 148Nd 5767 0038 150Nd 5653 0049 各誤差は質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な誤差伝播の

計算により算出した

表 A-4 混合スパイク中 238Pu の放射能測定結果

放射能比(238Pu242Pu) 012692

表 A-5 混合スパイクに各濃度標準を添加した試料の同位体比測定結果

試料名 測定値 233U238U 0075767 (原子数比) plusmn 0000064

242Pu239Pu 0065232 (原子数比) plusmn 0000004

150Nd142Nd 075200 (原子数比) plusmn 000028

JAEA-Research 2013-020

- 76 -

原子数の算出には次の式を用いた

Rms times Sps - Spm 原子数 =

Abm - Rms times Abs

Rms 濃度標準添加後の 238U233U239Pu242Pu150Nd142Nd 原子数比

Sps 添加した各濃度標準中同位体の量(原子数)233U242Pu142Nd 量

Spm 添加した各濃度標準中同位体の量(原子数)238U239Pu150Nd 量

Abm 混合スパイク中の同位体の比238UU239PuPu150NdNd

Abs 混合スパイク中の同位体の比233UU242PuPu142NdNd

表 A-6 原子数算出に使用したデータ

元素 Rms Sps Spm Abm Abs

U 1319833 0 7388E+16 00086391 09826830 Pu 0065232 219735E+15 63943E+10 0998653 00002917 Nd 0752004 15774E+14 32882E+13 09077548 00201111

JAEA-Research 2013-020

- 77 -

B 燃料溶解溶液試料の測定データ

表 B-1 燃料溶解溶液の分取希釈データ

一次希釈 二次希釈 試料名

分取 希釈 分取 希釈 希釈倍率

2F1ZN2c2 10814 584007 05658 112594 10747

2F1ZN2c3 11753 583867 05676 112728 9866

2F1ZN3c2 11739 576345 05696 111741 9631

2F1ZN3c3 11685 585754 05686 111584 9837

2F1ZN3a9 11636 581027 05686 112304 9862

表 B-2試料中 238Pu の放射能測定結果

試料名 放射能比 238Pu(239Pu+240Pu)

2F1ZN2c2 24520 2F1ZN2c3 33482 2F1ZN3c2 59239 2F1ZN3c3 81127 2F1ZN3a9 63257

表 B-3 α線スペクトロメトリーを併用した Pu の同位体組成測定結果 (単位原子百分率)

試料名 239Pu 240Pu 241Pu 242Pu 238Pu

2F1ZN2c2 62731 25047 7050 3792 138 2F1ZN2c3 62634 24507 7143 3855 186 2F1ZN3c2 42290 32030 8898 13333 345 2F1ZN3c3 41498 31898 8770 13147 468 2F1ZN3a9 36971 30207 8136 21280 341

JAEA-Research 2013-020

- 78 -

表 B-4 燃料溶解溶液中の UPu 及び Nd の同位体組成分析結果 (単位原子百分率)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 234U 001789 00329 00141 00246 00077

plusmn 000007 00001 00002 00002 00002 235U 11220 17429 02320 03689 00219

plusmn 00008 00005 00003 00003 00002 236U 03805 062693 04799 07900 02916

plusmn 00004 000002 00001 00002 00001 238U 984796 975973 992741 988164 996787

plusmn 00008 00005 00004 00004 00003 238Pu 1381 186 345 468 341

plusmn 0008 001 002 003 002 239Pu 627305 62634 42290 41498 369711

plusmn 00008 0001 0003 0005 00007 240Pu 25047 245073 32030 31898 302074

plusmn 0001 00008 0004 0007 00006 241Pu 70503 7143 8898 877 8136

plusmn 00005 0001 0004 001 0002 242Pu 37915 38550 13333 13147 212796

plusmn 00007 00007 0004 0003 00008 142Nd 1639 0623 11173 1088 1655

plusmn 0003 0003 00003 0001 0002 143Nd 21002 21210 135747 132774 88781

plusmn 0005 0002 00008 00008 00005 144Nd 30748 31879 37724 38747 41187

plusmn 0004 0002 0001 0002 0002 145Nd 16540 16760 15007 14895 136618

plusmn 0004 0002 0001 0001 00009 146Nd 16799 16789 18682 18740 20038

plusmn 0008 0003 0002 0003 0002 148Nd 8868 8730 9211 8933 9522

plusmn 0007 0003 0002 0002 0002 150Nd 4404 4010 4684 4320 5059

plusmn 0005 0002 0001 0001 0001 238Pu については238U による影響を考慮しα線測定の結果を用いた 238Pu のplusmnはα線測定誤差を 05質量分析法による同位体比測定誤差を

01とし統計的な誤差伝播の計算により算出した Pu の同位体組成は表 B-3 の結果に 241Pu 及び 242Pu を加え百分率したも

のである 各plusmnは質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な

誤差伝播の計算により算出した

JAEA-Research 2013-020

- 79 -

原子数の算出には次の式を用いた

Rms times Sps - Spm

原子数 = Abm - Rms times Abs

Rms スパイク添加後の 238U233U239Pu242Pu148Nd150Nd 原子数比

Sps 添加した濃縮同位体の量(原子数)233U242Pu150Nd 量

Spm 添加した濃縮同位体の量(原子数)238U239Pu148Nd 量

Abm 試料中の同位体の比238UU239PuPu148NdNd

Abs 試料中の同位体の比233UU242PuPu150NdNd

表 B-6 添加したスパイク中の UPu 及び Nd の原子数 (単位原子数)

試料名 U 233U Sps 238U Spm

2F1ZN2c2 57221E+15 56230E+15 49433E+13 2F1ZN2c3 57146E+15 56156E+15 49369E+13 2F1ZN3c2 57201E+15 56210E+15 49416E+13 2F1ZN3c3 57216E+15 56225E+15 49429E+13 2F1ZN3a9 57325E+15 56332E+15 49523E+13

試料名 Pu 242Pu Sps 239Pu Spm

2F1ZN2c2 14402E+14 14382E+14 42006E+10 2F1ZN2c3 14383E+14 14364E+14 41952E+10 2F1ZN3c2 14397E+14 14377E+14 41992E+10 2F1ZN3c3 14401E+14 14381E+14 42003E+10 2F1ZN3a9 14428E+14 14409E+14 42083E+10

試料名 Nd 150Nd Sps 148Nd Spm

2F1ZN2c2 96421E+13 87527E+13 11428E+12 2F1ZN2c3 96295E+13 87412E+13 11413E+12 2F1ZN3c2 96388E+13 87496E+13 11424E+12 2F1ZN3c3 96413E+13 87519E+13 11427E+12 2F1ZN3a9 96597E+13 87687E+13 11449E+12

57221times1015を示す

表 B-5 二次希釈試料分取量とスパイク添加量 試料名 試料分取量(g) 添加量(g)

2F1ZN2c2 11070 11496 2F1ZN2c3 11060 11481 2F1ZN3c2 11069 11492 2F1ZN3c3 11071 11495 2F1ZN3a9 11068 11517

JAEA-Research 2013-020

- 80 -

表 B-7 二次希釈試料の UPu 及び Nd 同位体組成(測定値) (単位原子数比)

試料名 233UU Abs 238UU Abm

2F1ZN2c2 0 09848 2F1ZN2c3 0 09760 2F1ZN3c2 0 09927 2F1ZN3c3 0 09882 2F1ZN3a9 0 09968

試料名 242PuPu Abs 239PuPu Abm

2F1ZN2c2 00379 06273 2F1ZN2c3 00386 06263 2F1ZN3c2 01333 04229 2F1ZN3c3 01315 04150 2F1ZN3a9 02128 03697

試料名 150NdNd Abs 148NdNd Abm

2F1ZN2c2 00440 00887 2F1ZN2c3 00401 00873 2F1ZN3c2 00468 00921 2F1ZN3c3 00432 00893 2F1ZN3a9 00506 00952

表 B-8 混合スパイク添加後の二次希釈試料の同位体比測定結果 (単位原子数比)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 233U238U 0410984 031750 034736 0383628 0264855

plusmn 0000042 000010 000010 0000094 0000048 242Pu239Pu 182016 1364439 218793 236969 222127

plusmn 000011 0000042 000021 000020 000017 148Nd150Nd 0089986 0149877 0186518 0211642 0266697

plusmn 0000017 0000033 0000034 0000024 0000058

各plusmnは質量分析法による同位体比測定結果(3 回繰り返し測定)の標準偏差を示す

JAEA-Research 2013-020

- 81 -

表 B-9 二次希釈試料の UPu 及び Nd 原子数の算出結果 U

試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 243319 13843E+16 0101 2F1ZN2c3 314965 18072E+16 0105 2F1ZN3c2 287884 16251E+16 0104 2F1ZN3c3 260669 14782E+16 0103 2F1ZN3a9 377565 21288E+16 0102

Pu 試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 054940 13022E+14 0060 2F1ZN2c3 073290 17594E+14 0060 2F1ZN3c2 045705 18143E+14 0062 2F1ZN3c3 042200 16870E+14 0062 2F1ZN3a9 045019 23666E+14 0061

Nd 試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 008999 79480E+13 0125 2F1ZN2c3 014988 14713E+14 0103 2F1ZN3c2 018652 18203E+14 0096 2F1ZN3c3 021164 21674E+14 0096 2F1ZN3a9 026670 27214E+14 0096

13843times1016を示す

表 B-10 二次希釈試料のウラン濃度

試料名 二次希釈試料 分取量(g) 1

分取試料中の U 原子数2

二次希釈試料の

U 濃度 (原子数g 溶液)

2F1ZN2c2 11070 13843E+16 1250E+16 2F1ZN2c3 11060 18072E+16 1634E+16 2F1ZN3c2 11069 16251E+16 1468E+16 2F1ZN3c3 11071 14782E+16 1335E+16 2F1ZN3a9 11068 21288E+16 1923E+16

1表 B-5 参照 2表 B-9 参照 13843times1016を示す

This is a blank page

国際単位系(SI)

乗数  接頭語 記号 乗数  接頭語 記号

1024 ヨ タ Y 10-1 デ シ d1021 ゼ タ Z 10-2 セ ン チ c1018 エ ク サ E 10-3 ミ リ m1015 ペ タ P 10-6 マイクロ micro1012 テ ラ T 10-9 ナ ノ n109 ギ ガ G 10-12 ピ コ p106 メ ガ M 10-15 フェムト f103 キ ロ k 10-18 ア ト a102 ヘ ク ト h 10-21 ゼ プ ト z101 デ カ da 10-24 ヨ ク ト y

表5SI 接頭語

名称 記号 SI 単位による値

分 min 1 min=60s時 h 1h =60 min=3600 s日 d 1 d=24 h=86 400 s度 deg 1deg=(π180) rad分 rsquo 1rsquo=(160)deg=(π10800) rad秒 rdquo 1rdquo=(160)rsquo=(π648000) rad

ヘクタール ha 1ha=1hm2=104m2

リットル Ll 1L=11=1dm3=103cm3=10-3m3

トン t 1t=103 kg

表6SIに属さないがSIと併用される単位

名称 記号 SI 単位で表される数値

電 子 ボ ル ト eV 1eV=1602 176 53(14)times10-19Jダ ル ト ン Da 1Da=1660 538 86(28)times10-27kg統一原子質量単位 u 1u=1 Da天 文 単 位 ua 1ua=1495 978 706 91(6)times1011m

表7SIに属さないがSIと併用される単位でSI単位で表される数値が実験的に得られるもの

名称 記号 SI 単位で表される数値

キ ュ リ ー Ci 1 Ci=37times1010Bqレ ン ト ゲ ン R 1 R = 258times10-4Ckgラ ド rad 1 rad=1cGy=10-2Gyレ ム rem 1 rem=1 cSv=10-2Svガ ン マ γ 1γ=1 nT=10-9Tフ ェ ル ミ 1フェルミ=1 fm=10-15mメートル系カラット 1メートル系カラット = 200 mg = 2times10-4kgト ル Torr 1 Torr = (101 325760) Pa標 準 大 気 圧 atm 1 atm = 101 325 Pa

1cal=41858J(「15」カロリー)41868J(「IT」カロリー)4184J(「熱化学」カロリー)

ミ ク ロ ン micro 1 micro =1microm=10-6m

表10SIに属さないその他の単位の例

カ ロ リ ー cal

(a)SI接頭語は固有の名称と記号を持つ組立単位と組み合わせても使用できるしかし接頭語を付した単位はもはや コヒーレントではない(b)ラジアンとステラジアンは数字の1に対する単位の特別な名称で量についての情報をつたえるために使われる

 実際には使用する時には記号rad及びsrが用いられるが習慣として組立単位としての記号である数字の1は明 示されない(c)測光学ではステラジアンという名称と記号srを単位の表し方の中にそのまま維持している

(d)ヘルツは周期現象についてのみベクレルは放射性核種の統計的過程についてのみ使用される

(e)セルシウス度はケルビンの特別な名称でセルシウス温度を表すために使用されるセルシウス度とケルビンの

  単位の大きさは同一であるしたがって温度差や温度間隔を表す数値はどちらの単位で表しても同じである

(f)放射性核種の放射能(activity referred to a radionuclide)はしばしば誤った用語でrdquoradioactivityrdquoと記される

(g)単位シーベルト(PV200270205)についてはCIPM勧告2(CI-2002)を参照

(a)量濃度(amount concentration)は臨床化学の分野では物質濃度

  (substance concentration)ともよばれる(b)これらは無次元量あるいは次元1をもつ量であるがそのこと   を表す単位記号である数字の1は通常は表記しない

名称 記号SI 基本単位による

表し方

秒ルカスパ度粘 Pa s m-1 kg s-1

力 の モ ー メ ン ト ニュートンメートル N m m2 kg s-2

表 面 張 力 ニュートン毎メートル Nm kg s-2

角 速 度 ラジアン毎秒 rads m m-1 s-1=s-1

角 加 速 度 ラジアン毎秒毎秒 rads2 m m-1 s-2=s-2

熱 流 密 度 放 射 照 度 ワット毎平方メートル Wm2 kg s-3

熱 容 量 エ ン ト ロ ピ ー ジュール毎ケルビン JK m2 kg s-2 K-1

比熱容量比エントロピー ジュール毎キログラム毎ケルビン J(kg K) m2 s-2 K-1

比 エ ネ ル ギ ー ジュール毎キログラム Jkg m2 s-2

熱 伝 導 率 ワット毎メートル毎ケルビン W(m K) m kg s-3 K-1

体 積 エ ネ ル ギ ー ジュール毎立方メートル Jm3 m-1 kg s-2

電 界 の 強 さ ボルト毎メートル Vm m kg s-3 A-1

電 荷 密 度 クーロン毎立方メートル Cm3 m-3 sA表 面 電 荷 クーロン毎平方メートル Cm2 m-2 sA電 束 密 度 電 気 変 位 クーロン毎平方メートル Cm2 m-2 sA誘 電 率 ファラド毎メートル Fm m-3 kg-1 s4 A2

透 磁 率 ヘンリー毎メートル Hm m kg s-2 A-2

モ ル エ ネ ル ギ ー ジュール毎モル Jmol m2 kg s-2 mol-1

モルエントロピー モル熱容量ジュール毎モル毎ケルビン J(mol K) m2 kg s-2 K-1 mol-1

照射線量(X線及びγ線) クーロン毎キログラム Ckg kg-1 sA吸 収 線 量 率 グレイ毎秒 Gys m2 s-3

放 射 強 度 ワット毎ステラジアン Wsr m4 m-2 kg s-3=m2 kg s-3

放 射 輝 度 ワット毎平方メートル毎ステラジアン W(m2 sr) m2 m-2 kg s-3=kg s-3

酵 素 活 性 濃 度 カタール毎立方メートル katm3 m-3 s-1 mol

表4単位の中に固有の名称と記号を含むSI組立単位の例

組立量SI 組立単位

名称 記号

面 積 平方メートル m2

体 積 立法メートル m3

速 さ 速 度 メートル毎秒 ms加 速 度 メートル毎秒毎秒 ms2

波 数 毎メートル m-1

密 度 質 量 密 度 キログラム毎立方メートル kgm3

面 積 密 度 キログラム毎平方メートル kgm2

比 体 積 立方メートル毎キログラム m3kg電 流 密 度 アンペア毎平方メートル Am2

磁 界 の 強 さ アンペア毎メートル Am量 濃 度 (a) 濃 度 モル毎立方メートル molm3

質 量 濃 度 キログラム毎立法メートル kgm3

輝 度 カンデラ毎平方メートル cdm2

屈 折 率 (b) (数字の) 1 1比 透 磁 率 (b) (数字の) 1 1

組立量SI 基本単位

表2基本単位を用いて表されるSI組立単位の例

名称 記号他のSI単位による

表し方SI基本単位による

表し方平 面 角 ラジアン(b) rad 1(b) mm立 体 角 ステラジアン(b) sr(c) 1(b) m2m2

周 波 数 ヘルツ(d) Hz s-1

ントーュニ力 N m kg s-2

圧 力 応 力 パスカル Pa Nm2 m-1 kg s-2

エ ネ ル ギ ー 仕 事 熱 量 ジュール J N m m2 kg s-2

仕 事 率 工 率 放 射 束 ワット W Js m2 kg s-3

電 荷 電 気 量 クーロン A sC電 位 差 ( 電 圧 ) 起 電 力 ボルト V WA m2 kg s-3 A-1

静 電 容 量 ファラド F CV m-2 kg-1 s4 A2

電 気 抵 抗 オーム Ω VA m2 kg s-3 A-2

コ ン ダ ク タ ン ス ジーメンス S AV m-2 kg-1 s3 A2

バーエウ束磁 Wb Vs m2 kg s-2 A-1

磁 束 密 度 テスラ T Wbm2 kg s-2 A-1

イ ン ダ ク タ ン ス ヘンリー H WbA m2 kg s-2 A-2

セ ル シ ウ ス 温 度 セルシウス度(e) Kンメール束光 lm cd sr(c) cd

スクル度照 lx lmm2 m-2 cd放射性核種の放射能( f ) ベクレル(d) Bq s-1

吸収線量 比エネルギー分与カーマ

グレイ Gy Jkg m2 s-2

線量当量 周辺線量当量 方向

性線量当量 個人線量当量シーベルト(g) Sv Jkg m2 s-2

酸 素 活 性 カタール kat s-1 mol

表3固有の名称と記号で表されるSI組立単位SI 組立単位

組立量

名称 記号 SI 単位で表される数値

バ ー ル bar 1bar=01MPa=100kPa=105Pa水銀柱ミリメートル mmHg 1mmHg=133322Paオングストローム Å 1Å=01nm=100pm=10-10m海 里 M 1M=1852mバ ー ン b 1b=100fm2=(10-12cm)2=10-28m2

ノ ッ ト kn 1kn=(18523600)msネ ー パ Npベ ル B

デ ジ ベ ル dB

表8SIに属さないがSIと併用されるその他の単位

SI単位との数値的な関係は    対数量の定義に依存

名称 記号

長 さ メ ー ト ル m質 量 キログラム kg時 間 秒 s電 流 ア ン ペ ア A熱力学温度 ケ ル ビ ン K物 質 量 モ ル mol光 度 カ ン デ ラ cd

基本量SI 基本単位

表1SI 基本単位

名称 記号 SI 単位で表される数値

エ ル グ erg 1 erg=10-7 Jダ イ ン dyn 1 dyn=10-5Nポ ア ズ P 1 P=1 dyn s cm-2=01Pa sス ト ー ク ス St 1 St =1cm2 s-1=10-4m2 s-1

ス チ ル ブ sb 1 sb =1cd cm-2=104cd m-2

フ ォ ト ph 1 ph=1cd sr cm-2 104lxガ ル Gal 1 Gal =1cm s-2=10-2ms-2

マ ク ス ウ ェ ル Mx 1 Mx = 1G cm2=10-8Wbガ ウ ス G 1 G =1Mx cm-2 =10-4Tエルステッド( c ) Oe 1 Oe  (1034π)A m-1

表9固有の名称をもつCGS組立単位

(c)3元系のCGS単位系とSIでは直接比較できないため等号「   」

   は対応関係を示すものである

(第8版2006年改訂)

この印刷物は再生紙を使用しています

Page 15: JAEA-Research 2013-020JAEA-Research 2013-020 - 1 - 1.はじめに 日本原子力研究開発機構(以下「JAEA」という。)は原子力安全基盤機構(以下「JNES」と

JAEA-Research 2013-020

- 11 -

333 分析操作

二次希釈試料からUPu 及び Nd 同位体組成測定用と同位体希釈法による定量用試料を分取

した定量用試料には 332 項で値付けた混合スパイク試料を添加したその後図 2-1 の分離ス

キームに従い同位体組成測定用及び定量用試料中の UPu 及び Nd を化学分離した各分離液

を蒸発乾固後再溶解しTIMS による測定を行ったまた分離した Pu 同位体組成用試料の一

部を分取し238Pu に干渉する 238U の影響を補正するためのアルファ放射能測定を実施した図

3-2 に分析操作のフローを示す

図 3-2 分析操作フロー

334 TIMS 測定

同位体組成測定にはフィニガンマット社製の TIMS である MAT262 を用いた本装置は

イオン検出器に 7 つのファラデーカップを備え最大 13 試料を組み込むことができる

333 項で分離した UPu 及び Nd の乾固物を約 1M 硝酸で溶解した溶解濃度は燃料の溶

解及び分取希釈データから各元素のおおよその含有量を推定し約 100ngUmicroL30ngPumicroL

及び 5ngNdmicroL となるよう調整した各溶解液 1microL をマイクロピペットで TIMS 用試料フィラメ

ントに塗布し電流を通して酸化物として固着させたのち装置内部の所定の箇所に設置し真

空排気等を行った試料を測定する前には試料と同時に設置した校正用試料を用いて装置の質

量校正やファラデーカップ位置の調整等を実施した

試料の同位体組成測定は全てトータルエバポレーション法で行ったトータルエバポレーショ

ン法は試料に塗布した試料を完全に蒸発させその過程において発生するイオン全てを検出す

二次希釈試料

混合スパイク試料

陰イオン交換分離

UPu 及び Nd 同位体組成測定

(Pu についてはアルファ放射能測定を併用)

UPu 及び Nd 同位体比 測定

(U233238Pu242239Nd148150)

分析結果(原子数Total-U)

JAEA-Research 2013-020

- 12 -

る方法であり質量差別効果に伴うバイアスの補正を必要としない利点がある測定は同一の

試料から 3 回の繰り返し測定を行いその平均値を測定値とした各同位体組成結果に付随する

誤差は各同位体比の繰り返し測定による標準偏差を誤差伝播して算出したまた同位体希釈

法による定量結果に付随する誤差は同位体希釈法の算出式に基づき上記同位体組成結果の誤

差混合スパイク試料の誤差等を伝播して算出した

335 アルファ放射能測定

アルファ放射能測定用試料は従来法の陰イオン交換法により分離した Pu 溶液の一部を分取

し238Pu として一試料あたり 10~100Bq 程度に希釈調整したのち各試料を 25mmφタンタ

ル板に焼き付け調製した上でその試料に対してアルファ線スペクトロメータ(EGG ORTEC

モデル 676A)にて238Pu 放射能と 239Pu 及び 240Pu 放射能の和に対する比を測定した

238Pu は同位体組成としては少量であるが半減期が短いためアルファ線スペクトルを測定す

ると大きなピークが得られる得られた 238Pu のピークは239Pu 及び 240Pu のピーク領域に影響

を与えるため文献 7) に従いテーリング補正を実施している求めた放射能比にTIMS による

同位体組成測定結果を併用し238Pu 同位体比を算出した

アルファ放射能測定における測定誤差は同法による繰り返し測定誤差 02以下及び試料調製

誤差 035以下を伝播して 05以下と算出した

34 測定結果

全 U 原子数に対する原子個数比で表される結果一覧を表 3-2 に示す各同位体の測定誤差は

その存在量(割合)に依存するこれは存在量が多い同位体は TIMS で測定した時の検出信号

が大きいために計数誤差が小さくなり存在量が少ない同位体は検出信号が小さいために計数誤

差が大きくなることによるフォローアップ測定においてはU では同位体存在度が<005

では誤差<plusmn3同位体存在度が 005~2では<plusmn03同位体存在度が 2以上では<plusmn02

であったPu では全ての同位体の存在度が>1であり238Pu 以外の各同位体の誤差は

<plusmn03であった238Pu はアルファ放射能測定と TIMS を併用した結果<plusmn06と評価

したNd では142Nd で誤差<plusmn06その他の同位体で<plusmn03であったこれは2F1ZN2c2

の 142Nd を除き平成 21 年度の測定結果とほぼ同等であった

JAEA-Research 2013-020

- 13 -

表 3-2 使用済燃料の分析結果 (単位原子数Total-U)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 誤差() 234U 1789E-04 3293E-04 1407E-04 2460E-04 7718E-05 <22 235U 1122E-02 1743E-02 2320E-03 3689E-03 2193E-04 <091 236U 3805E-03 6269E-03 4799E-03 7900E-03 2916E-03 <023 238U 9848E-01 9760E-01 9927E-01 9882E-01 9968E-01 <012

U-Total 1000E+00 1000E+00 1000E+00 1000E+00 1000E+00 <012

238Pu 1299E-04 1811E-04 3850E-04 5346E-04 3786E-04 <052 239Pu 5902E-03 6098E-03 4722E-03 4736E-03 4110E-03 <013 240Pu 2357E-03 2386E-03 3576E-03 3640E-03 3358E-03 <013 241Pu 6634E-04 6955E-04 9935E-04 1001E-03 9045E-04 <024 242Pu 3567E-04 3753E-04 1489E-03 1500E-03 2366E-03 <013

Pu-Total 9409E-03 9736E-03 1116E-02 1141E-02 1112E-02 <013

142Nd 9414E-05 5069E-05 1251E-04 1596E-04 2115E-04 <053 143Nd 1206E-03 1727E-03 1521E-03 1947E-03 1135E-03 <018 144Nd 1766E-03 2595E-03 4226E-03 5681E-03 5265E-03 <018 145Nd 9499E-04 1364E-03 1681E-03 2184E-03 1746E-03 <018 146Nd 9647E-04 1367E-03 2093E-03 2748E-03 2562E-03 <018 148Nd 5093E-04 7107E-04 1032E-03 1310E-03 1217E-03 <018 150Nd 2529E-04 3265E-04 5246E-04 6334E-04 6467E-04 <027

Nd-Total 5743E-03 8141E-03 1120E-02 1466E-02 1278E-02 <018

Pu 分離日 201275 201275 201275 201275 201275 - Pu 測定日 2012718 2012720 2012720 2012723 2012720 - 分析値は測定日の値であり冷却期間及び運転履歴に基づいた炉内崩壊の補正等は実施していない

1789times10-4を示す 他の表でも同様に記載 238Pu については238U による影響を考慮しα線測定の結果を用いた

JAEA-Research 2013-020

- 14 -

35 考察

Pu の定量値について本フォローアップ測定結果と平成 21 年度定量値との比較を表 3-3 に示

すまた表 3-4 に Nd 定量値の本フォローアップ測定結果と平成 21 年度及び平成 23 年度の測

定値との比較を示す表 3-5 は試料原液の U 濃度の測定値を示す表 3-6 には参考として平成

21 年度の従来法による UPu 及び Nd 等の測定結果(平成 21 年度報告書 2) p40表 4-4 掲載)

を記載するなお表 3-3 及び表 3-4 の平成 21 年度定量値(B)及び(D)は平成 21 年度に一次

希釈試料を対象にして従来法により測定した値(平成 21 年度報告書 2) p40表 4-4 掲載Pu total

及び Nd total)であるまた表 3-4 の平成 23 年度定量値(E)は平成 23 年度に二次希釈試

料を対象にして TIMS により U の定量を行った結果で平成 22 年度に現行法で測定した Nd 定

量値を規格化した値(平成 23 年度報告書 4) p25表 4-3 掲載D 欄)表 3-5 の平成 23 年度定量

値(G)は2 つの手法による Nd 定量値の差異の原因検討の一環として平成 23 年度に新たに

一次希釈試料から調製した二次希釈試料中の U 濃度を再測定し原液濃度に換算した値(平成 23

年度報告書 4) p27表 4-5 掲載下段)である

表 3-3 Pu 再測定結果と平成 21 年度定量値との比較

(単位原子数Total-U)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9再測定結果(A) 9409E-03 9736E-03 1116E-02 1141E-02 1112E-02平成 21 年度定量値(B)$ 9374E-03 9707E-03 1117E-02 1145E-02 1109E-02(A)(B) 100 100 100 100 100 9409times10-3を示す $ 従来法と TIMS によって求めリファレンス値として扱われている値

表 3-4 Nd 再測定結果と平成 21 年度及び平成 23 年度定量値との比較

(単位原子数Total-U)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9

再測定結果(C) 5743E-03 8141E-03 1120E-02 1466E-02 1278E-02平成 21 年度定量値(D)$ 5727E-03 8381E-03 1168E-02 1472E-02 1286E-02(C)(D) 100 097 096 100 099 平成 23 年度定量値(E) 549E-03 783E-03 109E-02 142E-02 124E-02 (E)(D) 096 093 093 096 096 (E)(C) 096 096 097 097 097 5743times10-3を示す $ 従来法と TIMS によって求めリファレンス値として扱われている値 平成 23 年度の Nd 定量値(平成 22 年度に現行法で測定し規格化に使用した U 濃度は平成

23 年度に TIMS により二次希釈試料の再測定で求めた結果を使用)

JAEA-Research 2013-020

- 15 -

表 3-5 試料原液のウラン濃度

再測定結果

試料名 試料希釈率

二次希釈試料

濃度 原子数g 溶液

試料原液濃度

(F) 原子数g 溶液

誤差

()

平成 23 年度

定量値

(G) (G)(F)

2F1ZN2c2 10747 1250E+16 1344E+19 011 1411E+19 105 2F1ZN2c3 9866 1634E+16 1612E+19 011 1648E+19 102 2F1ZN3c2 9631 1468E+16 1414E+19 011 1614E+19 114 2F1ZN3c3 9837 1335E+16 1313E+19 011 1357E+19 103 2F1ZN3a9 9862 1923E+16 1897E+19 011 1953E+19 103

1250times1016を示す

JAEA-Research 2013-020

- 16 -

表 3-6 平成 21 年度の従来法による UPu 及び Nd 等の測定結果

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 誤差()

燃焼率1(FIMA) 296 416 599 721 676

燃焼度2(GWdt) 284 399 575 692 649

U-234 170E-04 323E-04 128E-04 234E-04 687E-05 <14U-235 1123E-02 1742E-02 2240E-03 3687E-03 2300E-04 <03

4

U-236 3799E-03 6260E-03 4807E-03 7889E-03 2917E-03 <02U-238 9848E-01 9760E-01 9928E-01 9882E-01 9968E-01 <02U total 1000E+00 1000E+00 1000E+00 1000E+00 1000E+00

Pu-2383 1291E-04 1857E-04 4045E-04 5756E-04 4002E-04 <05

Pu-239 5827E-03 6021E-03 4666E-03 4684E-03 4064E-03 <02Pu-240 2325E-03 2353E-03 3518E-03 3583E-03 3276E-03 <02Pu-241 7413E-04 7772E-04 1112E-03 1120E-03 1012E-03 <02Pu-242 3517E-04 3700E-04 1471E-03 1482E-03 2336E-03 <02Pu total 9374E-03 9707E-03 1117E-02 1145E-02 1109E-02

Nd-142 3150E-05 4057E-05 1142E-04 1495E-04 1926E-04 <06Nd-143 1225E-03 1782E-03 1586E-03 1954E-03 1139E-03 <03Nd-144 1778E-03 2675E-03 4414E-03 5707E-03 5309E-03 <03Nd-145 9669E-04 1408E-03 1757E-03 2194E-03 1761E-03 <03Nd-146 9606E-04 1407E-03 2183E-03 2758E-03 2578E-03 <03Nd-148 5154E-04 7330E-04 1078E-03 1316E-03 1227E-03 <03Nd-150 2503E-04 3361E-04 5463E-04 6366E-04 6495E-04 <07Nd total 5727E-03 8381E-03 1168E-02 1472E-02 1286E-02

Cs-134 645E-06 101E-05 417E-05 535E-05 545E-05 <4Cs-137 154E-03 218E-03 347E-03 432E-03 390E-03 <4Eu-154 156E-05 200E-05 377E-05 436E-05 383E-05 <4Eu-155 269E-06 342E-06 963E-06 113E-05 112E-05 <6

Pu分離日 2009124 2009124 2009124 2009124 2009124MS(Pu)測定日 20091216 20091216 20091218 20091216 20091218

γ測定日時20101291031

200912211709

2010251409

2010231332

201022915

1燃焼率の計算にはNd-148のU-235の熱中性子による核分裂収率を用いた2燃焼度は1FIMAを9600MWdt (ASTM E321-96)として換算した3Pu-238についてはU-238による影響を考慮しα線測定の結果を用いた42F1ZN3a9はU-235の存在率が非常に低く誤差が4程度となったため除く

単位原子数Total-U 

 分析値は測定日の値であり冷却期間及び運転履歴に基づいた炉内崩壊の補正等は実施していない

本表は平成 21 年度報告書 2) p40(表 4-4)より転載

JAEA-Research 2013-020

- 17 -

表 3-2 及び表 3-6 よりフォローアップ測定の結果得られた PuU (原子個数比)及び U

PuNd それぞれの同位体組成は2F1ZN2c2 の 142Nd を除き全ての試料について平成 21 年度

測定結果と良い一致を示していることがわかるまた表 3-3 に示すように平成 21 年度に測定し

た Pu 定量値は妥当な結果であった

表 3-4 に示す Nd 測定結果について2F1ZN2c22F1ZN3c3 及び 2F1ZN3a9 試料については

フォローアップ測定結果と平成 21 年度測定結果は良い一致を示したが2F1ZN2c3 及び

2F1ZN3c2 試料についてはフォローアップ測定結果は平成 21 年度定量値よりも 3~4程度低

めの結果となった本フォローアップ測定は差異の要因を排除した上で実施しており確定結果

であると考えられることから2F1ZN2c3 及び 2F1ZN3c2 試料について平成 21 年度の Nd 定

量値は 3~4程度高めの評価をしていた可能性があるこの2F1ZN2c3 及び 2F1ZN3c2 試料に

おけるフォローアップ測定と平成 21 年度定量値との差異の原因については全試料で Pu 定量値

及び各試料の Nd 同位体組成が良く一致していることから試料に起因するものではない可能

性の高い事象として元素の定量に適用した同位体希釈法においてスパイクと混合した試料の

化学分離の過程で天然 Nd の汚染や他試料からの Nd の相互汚染等が発生したと考えられる

また表 3-4 に示す Nd 測定結果についてフォローアップ測定結果と平成 23 年度定量値(平成

23 年度に U 濃度を再測定した結果を反映した値表 3-4 参照)を比較すると本フォローアップ

測定の方が試料間のばらつきは少なくなっているが 3~4程度高めであって系統的な原因があ

ることがわかった平成 23 年度の Nd 定量値は平成 22 年度に現行法によって測定した Nd 量

を平成 23 年度に測定した溶液重量当たりの U 原子数で除して求めている二つの測定の間に

は 1 年の時間差がある密閉している容器とはいえ保管していた試料量が数 mL という少量で

あるため試料の自然蒸発が無視できず分母とした U 濃度が平成 22 年度の時よりも高くなった

可能性があるたとえば保管していた各試料数 mL のうち 3~4程度が蒸発したと仮定すると

平成 23 年度値とフォローアップ測定値との差異が 3~4程度生じることに相当する試料は密

栓したポリバイアル瓶に保管していたが1 年の期間であればこの程度の蒸発は考え得る事象

である本事象を考慮すると平成 22 年度に実施した現行法による Nd 測定は健全であったと推

察することができる

表 3-2 及び表 3-6 に示すように2F1ZN2c2 試料の 142Nd 同位体比の本フォローアップ測定結

果が平成 21 年度値と比較して若干高かったこの 2F1ZN2c2 試料の 142Nd 同位体については

天然の Nd または Ce が化学操作の段階でわずかながら混入したものと考えられるしかしこの

同位体組成を平成 21 年度値に置き換えて算出してもNd 定量値全体には 1程度の差異を与え

る程度であり結果に大きな影響を与えるものではない

表 3-5 に示す試料原液の U 濃度について平成 23 年度定量値と本フォローアップ測定結果を

比較すると 2F1ZN3c2 試料で 14と大きな差を示しその他の 4 試料については 5以下の差異

があることが分かった本フォローアップ測定では試料原液から再度試料の分取を実施しその

JAEA-Research 2013-020

- 18 -

際それぞれの分取重量を測定しているまた定量に使用した混合スパイク試料も校正してい

るそのため測定結果は正しいと考えられる一方平成 23 年度定量用試料は平成 23 年度

に一次希釈試料から再調製した二次希釈試料であるが平成 21 年度に試料原液から一次希釈試料

を調製する際の分取希釈操作においては重量を測定せず容量により希釈していたしたがっ

て平成 23 年度定量値と本フォローアップ測定結果の差異は分取希釈操作における重量測定の

適用の有無が大きく影響していると考えられるなお平成 23 年度報告書 4) に記載された 95Mo

99Tc 101Ru 103Rh 109Ag 133Cs について規格化のために使用した U 原子数は平成 23 年度の測

定値を用いていることから当該差異は平成 23 年度に定量した 95Mo 99Tc 101Ru 103Rh 109Ag

133Cs の結果に影響を与えることとなる

23 節及び 32 節で記載したとおり従来法と現行法による Nd 定量値の差異については①二

次希釈試料の調製段階で測定値に影響を与える要因が入ったこと②従来法で測定した U 原子数

の値に不確定性が存在した可能性があること③混合スパイクの校正未実施④従来法による Nd

の化学分離操作においてミスを生じた可能性があることの 4 点により発生した可能性がある

以下に本フォローアップ測定の結果を基準に従来法と現行法の Nd 定量値及び U 濃度測定結

果の差異の原因をまとめる

(1)本フォローアップ測定と平成 21 年度に実施した従来法の Nd 定量値の差異の原因

①の原因に対し全試料で Pu 定量値及び各試料の Nd 同位体組成が良く一致していることか

ら試料に起因するものではないこと②の原因に対し混合スパイクによる燃焼率測定の

原理からU 原子数の不確定性は関与しないこと③の原因に対しフォローアップ測定結

果との比較では 5 試料中 3 試料は良く一致していることの各結果から①から③は該当し

ないと考えられるしたがって平成 21 年度定量値に生じた差異は原因④に該当し

2F1ZN2c3 及び 2F1ZN3c2 の定量においてスパイクと混合した試料中の Nd の化学分離の

過程で試薬や環境中からの天然 Nd の汚染や他試料からの Nd の相互汚染等により生じ

たと考えられる

(2)本フォローアップ測定と平成 23 年度に実施した現行法の Nd 定量値の差異の原因

平成 23 年度の現行法(平成 22 年度に現行法で測定した Nd 定量値を平成 23 年度に実施

した二次希釈試料の U 濃度の測定によって再評価した結果)と平成 21 年度の従来法との

差異は2F1ZN2c3及び2F1ZN3c2 で 72F1ZN2c22F1ZN3c3 及び 2F1ZN3a9 で 4で

あった(23 節及び表 3-4 参照)平成 23 年度定量値とフォローアップ測定結果を比較する

と系統的な差異を有するものの全試料で同様の傾向を有しているこのことから本フォ

ローアップ測定と平成 23 年度に実施した現行法の差異の原因は保管試料の経時に伴う蒸発

による濃度変化であると推定されるすなわち平成 21 年度に二次希釈試料を調製し平成

23 年度に当該試料の U 濃度の測定を実施するまでの期間に試料中 U 濃度が 3~4程度高く

JAEA-Research 2013-020

- 19 -

なりその値を使用して平成 22 年度に現行法で測定した Nd 定量値を再規格化したことによ

りNd 定量値が 3~4程度低く算出されたと考えられるまた平成 21 年度従来法と平成

23 年度現行法における2F1ZN2c3及び2F1ZN3c2 の差異が他の 3 試料に比べてさらに 3程

度低くなっているがこれは上記(1)に記載したとおり平成 21 年度従来法に起因する原

因④に該当すると推定した

(3)U 濃度測定結果における本フォローアップ測定と平成 23 年度定量値の差異の原因

U 濃度測定結果の差異については平成 21 年度に実施したホットセル内での試料原液から

一次希釈試料を調製する際に重量測定を実施しなかったことが影響したと推定した

これらの検討結果を踏まえ本受託事業の核分裂生成核種の組成測定に関するデータの取扱い

を以下のとおりとする

(1)2F1ZN2c3 及び 2F1ZN3c2 試料の Nd 測定結果については本フォローアップ測定値を確

度の高いデータとして採用するこれによりこの 2 試料の燃焼率は平成 23 年度の報告書

に記載されているよりも 3-4小さい値に変わるまた当該 2 試料の U 及び Pu 測定値に

ついては本年度と平成 21 年度の測定間の差は小さいがNd の測定との整合性をとる観点

から本フォローアップの測定結果を確度の高いデータとする

(2)平成 23 年度に定量した 95Mo 99Tc 101Ru 103Rh 109Ag 133Cs の規格化を行う時に使用する

U 濃度は本フォローアップ測定の値とする

(3)平成 21 年度に報告し平成 23 年度に行った U 濃度の再測定結果を反映して改定していた

134Cs 137Cs 154Eu 155Eu の測定値について平成 23 年度の U 濃度再測定値は試料蒸発の

影響を受けていることが考えられるこのため平成 21 年度の値の方が試料の希釈作業から

の経過時間が短く試料蒸発の影響が少ないことから確度が高いと考え平成 21 年度の値を

採用する

JAEA-Research 2013-020

- 20 -

4データ解析評価

41 同重体混入の効果

現行法は極微量の試料を使用して迅速に測定が出来るという特徴を持つ一方で元素の化学分

離が完全に行われないことからHR-ICP-MS による同位体比測定時に着目同位体と同じ質量数

の他元素(同重体)も同時に検出される可能性があるこの同重体混入の影響は混入割合が各

試料の化学的条件や生成量の差によって異なるため評価を行うこと自体が困難であるしかし

本手法における同重体の混入の効果を把握することは測定試験データのバイアス評価をする際に

重要であり今後の同様の試験における測定結果の評価時にも参考になることから今回取得し

た分離試験結果と詳細な燃焼計算結果に基づいて同重体の混入効果の評価を試みた

42 同重体混入の割合

平成23年度報告書 4) 531項に記載している元素分離の模擬試験において得られた各元素量の混

入割合と燃焼計算で得られた同位体量を掛け合わせることで着目同位体に対する同重体の割

合を求めた今回の計算値は核データライブラリに JENDL-48)を使用した MVP-BURN9)によ

る燃焼計算結果を用いているただし一部の同位体については MVP-BURN の燃焼チェーンに

含まれていないためにSWAT3110)を用いた燃焼計算結果を使用したその評価結果を表 4-1 か

ら表 4-5 に示すこれらの表から以下のことが示される

(1) Nd 同位体では 142Ce 混入の影響が大きいNd は従来から行ってきた分離法と TIMS を使

用した測定値をリファレンスとしているためにこの混入は本測定結果に影響を与えない

(2) Sm 同位体では154Sm に対して 154Eu が 5程度の混入とGd 入り燃料では 154Sm に対

する 154Gd の混入が数 10あることが分かる

(3) Eu 同位体ではGd 入り燃料の場合には154Gd の 154Eu への混入の効果が非常に大きく

数十倍の 154Gd が 154Eu に重なっている155Eu に対する 155Gd の効果はUO2燃料及び

Gd 入り燃料のいずれの場合でも 200以下と大きくなっているただし154Eu と 155Eu

はγ線測定で定量しているためこの効果は本測定結果に影響を与えない

(4) Gd 同位体では154Gd に対する 154Sm と 154Eu の混入はUO2燃料の場合にはそれぞれ

5程度と 20程度となっているがGd 入り燃料の場合は 154Gd 量が多いために影響は小

さい155Gd に対する 155Eu の混入は 10-15程度存在するがその値は燃焼度に依存して

おりまたUO2燃料の方が Gd 入り燃料に比べて効果が大きい

JAEA-Research 2013-020

- 21 -

表 4-1 2F1ZN2c2 試料(280GWdt UO2-Gd2O3) 同重体の混入による誤差()

Nd$ Sm Eu Gd 質量数 Ce の混入 Sm の混入 Nd の混入 Pm の混入 Eu の混入 Gd の混入 Sm の混入 Gd の混入 Sm の混入 Eu の混入

142 10263 00 143 00 00 144 00 00 145 00 00 146 00 00 147 00 5 00 00 148 00 03 74 00 00 00 149 00 00 00 00 150 00 17 15 00 00 00 151 00 00 18 00 77 152 00 00 00 00 NA NA 153 00001 154 00 00 59 1107 24 3938 01 03 155 0 184 00 59 156 00 00 157 00 00 158 00 00 159 00 00 160 00 00

SWAT31 計算値による

$ネオジムの測定値は従来法によるものを採用しているのでこれらは参考値

154Eu 155Eu はγ線測定で定量しているためこれらは参考値

表 4-2 2F1ZN2c3 試料(393GWdtUO2) 同重体の混入による誤差()

Nd$ Sm Eu Gd 質量数 Ce の混入 Sm の混入 Nd の混入 Pm の混入 Eu の混入 Gd の混入 Sm の混入 Gd の混入 Sm の混入 Eu の混入

142 8948 00 143 00 00 144 00 00 145 00 00 146 00 00 147 00 5 00 00 148 00 04 67 00 00 00 149 00 00 00 00 150 00 18 14 00 00 00 151 00 00 14 00 98 152 00 00 00 00 NA NA 153 00003 154 00 00 57 15 24 54 43 203 155 0 129 00 84 156 00 00 157 00 NA 158 00 00 159 00 00 160 00 00

SWAT31 計算値による

$ネオジムの測定値は従来法によるものを採用しているのでこれらは参考値

154Eu 155Eu はγ線測定で定量しているためこれらは参考値

JAEA-Research 2013-020

- 22 -

表 4-3 2F1ZN3c2 試料(566GWdtUO2-Gd2O3) 同重体の混入による誤差()

Nd$ Sm Eu Gd 質量数 Ce の混入 Sm の混入 Nd の混入 Pm の混入 Eu の混入 Gd の混入 Sm の混入 Gd の混入 Sm の混入 Eu の混入

142 3962 00 143 00 00 144 00 00 145 00 00 146 00 00 147 00 7 00 00 148 00 05 49 00 00 00 149 00 00 00 00 150 00 16 16 00 00 00 151 00 00 20 00 70 152 00 00 00 00 NA NA 153 00002 154 00 00 55 342 25 1298 02 08 155 0 96 00 114 156 00 00 157 00 00 158 00 00 159 00 00 160 00 00

SWAT31 計算値による

$ネオジムの測定値は従来法によるものを採用しているのでこれらは参考値

154Eu 155Eu はγ線測定で定量しているためこれらは参考値

表 4-4 2F1ZN3c3 試料(681GWdtUO2) 同重体の混入による誤差()

Nd$ Sm Eu Gd 質量数 Ce の混入 Sm の混入 Nd の混入 Pm の混入 Eu の混入 Gd の混入 Sm の混入 Gd の混入 Sm の混入 Eu の混入

142 396 00 143 00 00 144 00 00 145 00 00 146 00 00 NA 147 00 7 00 00 148 00 05 47 00 00 00 149 00 00 00 00 150 00 16 15 00 00 00 151 00 00 18 00 77 152 00 00 00 00 NA NA 153 154 00 00 51 11 27 46 57 236 155 0 68 00 161 156 00 00 157 00 NA 158 00 00 159 00 00 160 00 00

SWAT31 計算値による

$ネオジムの測定値は従来法によるものを採用しているのでこれらは参考値

154Eu 155Eu はγ線測定で定量しているためこれらは参考値

JAEA-Research 2013-020

- 23 -

表 4-5 2F1ZN3a9 試料(641GWdtUO2) 同重体の混入による誤差()

Nd$ Sm Eu Gd 質量数 Ce の混入 Sm の混入 Nd の混入 Pm の混入 Eu の混入 Gd の混入 Sm の混入 Gd の混入 Sm の混入 Eu の混入

142 262 00 143 00 00 144 00 00 145 00 00 146 00 00 NA 147 00 7 00 00 148 00 05 46 00 00 00 149 00 00 00 00 150 00 14 18 00 00 00 151 00 00 22 00 63 152 00 00 00 00 NA NA 153 154 00 00 38 08 37 45 78 242 155 0 68 00 161 156 00 00 157 00 NA 158 00 00 159 00 00 160 00 00

SWAT31 計算値による

$ネオジムの測定値は従来法によるものを採用しているのでこれらは参考値

154Eu 155Eu はγ線測定で定量しているためこれらは参考値

43 同重体混入の影響評価

41 章でもとめた同重体混入の効果をもとにその定量値への影響を評価した測定された試料

の同位体比について同重体の影響を補正した上で同位体比の合計が全体で 100となるように

再規格化し平成 23 年度報告書 4) p30 の式(1)に示した同位体希釈法の定義に戻ってその影響を

調べた

影響評価の結果を表 4-6 から表 4-10 に示すNd 同位体の場合142Nd の量が大幅に小さく

なる以外は全体としてその影響は少ないSm 同位体の場合全体に定量値が 5程度大きくなる

傾向にあることがわかるまた 154Sm についてはGd 入り燃料の場合には 154Gd の混入の影響

があるため50近い差を生じているEu 同位体では151Eu がほぼ半分の値となっているGd

同位体についてはGd 入り燃料では混入の影響は小さいがUO2燃料では最大で 5程度の差を

示すことがわかった報告書で示すフォローアップ測定の最終結果は本章で示した混入の効果

を考慮して補正する事とする

JAEA-Research 2013-020

- 24 -

表 4-6 2F1ZN2c2 試料(280GWdt UO2-Gd2O3)

同重体の定量値に与える影響

同位体 H23 年度報告書の値

(原子数Total-U) (A)

同重体混入の影響

を補正した値 (原子数Total-U)

(C)

(C)(A)

147Sm 401E-04 413E-04 103 148Sm 186E-04 187E-04 100 149Sm 510E-06 550E-06 108 150Sm 378E-04 403E-04 106 151Sm 179E-05 190E-05 106 152Sm 145E-04 157E-04 108 154Sm 661E-05 329E-05 050 151Eu 231E-06 132E-06 057 153Eu 155E-04 157E-04 101 152Gd 496E-05 494E-05 099 154Gd 140E-03 138E-03 099 155Gd 203E-05 190E-05 094 156Gd 268E-02 266E-02 099 157Gd 107E-05 107E-05 099 158Gd 324E-02 322E-02 099 160Gd 170E-02 169E-02 099

401times10-4を示す

表 4-7 2F1ZN2c3 試料(393GWdtUO2) 同重体の定量値に与える影響

同位体 H23年度報告書の値

(原子数Total-U)

(A)

同重体混入の影響

を補正した値 (原子数Total-U)

(C)

(C)(A)

147Sm 539E-04 547E-04 101 148Sm 259E-04 258E-04 100 149Sm 612E-06 651E-06 106 150Sm 506E-04 531E-04 105 151Sm 221E-05 232E-05 105 152Sm 179E-04 190E-04 106 154Sm 601E-05 596E-05 099 151Eu 212E-06 110E-06 052 153Eu 185E-04 190E-04 102 152Gd 916E-07 963E-07 105 154Gd 271E-05 228E-05 084 155Gd 102E-05 994E-06 097 156Gd 117E-04 123E-04 105 157Gd 350E-07 369E-07 105 158Gd 208E-05 219E-05 105 160Gd 165E-06 174E-06 105

539times10-4を示す

JAEA-Research 2013-020

- 25 -

表 4-8 2F1ZN3c2 試料(566GWdtUO2-Gd2O3)

同重体の定量値に与える影響

同位体 H23年度報告書の値

(原子数Total-U)

(A)

同重体混入の影響

を補正した値 (原子数Total-U)

(C)

(C)(A)

147Sm 543E-04 540E-04 099 148Sm 547E-04 557E-04 102 149Sm 345E-06 368E-06 107 150Sm 755E-04 793E-04 105 151Sm 176E-05 184E-05 105 152Sm 248E-04 264E-04 107 154Sm 130E-04 995E-05 076 151Eu 204E-06 120E-06 059 153Eu 309E-04 311E-04 101 152Gd 955E-06 955E-06 100 154Gd 107E-03 106E-03 099 155Gd 233E-05 209E-05 090 156Gd 268E-02 268E-02 100 157Gd 587E-06 587E-06 100 158Gd 336E-02 336E-02 100 160Gd 172E-02 172E-02 100

543times10-4を示す

表 4-9 2F1ZN3c3 試料(681GWdtUO2)

同重体の定量値に与える影響

同位体 H23 年度報告書の値

(原子数Total-U)

(A)

同重体混入の影響

を補正した値 (原子数Total-U)

(C)

(C)(A)

147Sm 662E-04 642E-04 097 148Sm 692E-04 685E-04 099 149Sm 381E-06 395E-06 104 150Sm 915E-04 935E-04 102 151Sm 200E-05 204E-05 102 152Sm 287E-04 298E-04 104 154Sm 132E-04 128E-04 098 151Eu 198E-06 113E-06 057 153Eu 353E-04 357E-04 101 152Gd 760E-07 775E-07 102 154Gd 496E-05 391E-05 079 155Gd 194E-05 170E-05 088 156Gd 558E-04 569E-04 102 157Gd 529E-07 539E-07 102 158Gd 721E-05 736E-05 102 160Gd 450E-06 460E-06 102

662times10-4を示す

JAEA-Research 2013-020

- 26 -

表 4-10 2F1ZN3a9 試料(641GWdtUO2)

同重体の定量値に与える影響

同位体 H23 年度報告書の値

(原子数Total-U)

(A)

同重体混入の影響

を補正した値 (原子数Total-U)

(C)

(C)(A)

147Sm 459E-04 456E-04 099 148Sm 664E-04 677E-04 102 149Sm 352E-06 375E-06 107 150Sm 822E-04 860E-04 105 151Sm 161E-05 168E-05 104 152Sm 285E-04 304E-04 107 154Sm 161E-04 164E-04 102 151Eu 153E-06 947E-07 062 153Eu 350E-04 354E-04 101 152Gd 201E-06 206E-06 103 154Gd 448E-05 348E-05 078 155Gd 191E-05 169E-05 088 156Gd 846E-04 868E-04 103 157Gd 837E-07 858E-07 103 158Gd 118E-04 121E-04 103 160Gd 665E-06 682E-06 103

459times10-4を示す

JAEA-Research 2013-020

- 27 -

5本再測定結果を反映した測定結果のまとめ

フォローアップ測定及び混入の効果も加味した本試験で得られた最終的な結果について測定

時に存在するウラン個数に対する原子数比(原子数U 原子数比)でまとめたものを表 5-1 に示し

さらに初期重元素(ウラン)個数 InitialHMと燃焼後の全重元素数 TotalHMの関係は FIMA

の定義より

100

1

0

FIMA

U

PuU

InitialHM

TotalHM

(51)

であるため測定された着目同位体のウラン原子あたりの個数 X と初期ウラン原子あたりの個数

Y の関係は

PuU

UFIMAX

PuU

U

U

PuUXY

100

1

0

(52)

として与えられることから測定サンプルの未燃焼時のウラン原子量を MU (gmol)アボガドロ

数を NA着目同位体の原子量を M (gmol) とすると着目同位体の初期ウラン 1 ton あたりの

重量 Z (g) は

66

10100

1

10

UA

UA M

M

PuU

UFIMAXN

MM

N

YZ (53)

によって表されるこの関係式から表 5-1 の値を初期ウラン重量 1 トンあたりの量で示したも

のを表 5-2 に示す

表 5-1 及び表 5-2 に示した燃焼度は受託事業実施時に JAEA 側に燃料初期組成やボイド率履歴

等のパラメータが提供されておらず詳細な 147Nd 反応の中性子捕獲の効果の補正が行えないこ

とから最終確定値ではない詳細燃焼度は本照射後試験の委託者である JNES において評価さ

れる

JAEA-Research 2013-020

- 28 -

表 5-1 平成 24 年度に再測定を行った結果を反映した測定値のまとめ

(ウラン原子数に対する比) Assembly Name ZN2 ZN3 Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 Fuel Type UO2-Gd2O3 UO2 UO2-Gd2O3 UO2 UO2 Sample Position from Bottom of Fuel (mm)

29515 2951 1674 16745 1678

Sample Position in Node

189 189 107 107 108

FIMA() 2888 3947 5598 7069 6583

Burnup (GWdt) 27843 37994 54692 68322 64267 Measurement Method Ratio of Number of Atoms Total-U IDM(TIMS) 234U 170E-04 329E-04 141E-04 234E-04 687E-05IDM(TIMS) 235U 112E-02 174E-02 232E-03 369E-03 230E-04IDM(TIMS) 236U 380E-03 627E-03 480E-03 789E-03 292E-03IDM(TIMS) 238U 985E-01 976E-01 993E-01 988E-01 997E-01IDM(TIMS) U total 100E+00 100E+00 100E+00 100E+00 100E+00IDM(TIMS)+αSpectrometry 238Pu 129E-04 181E-04 385E-04 576E-04 400E-04IDM(TIMS) 239Pu 583E-03 610E-03 472E-03 468E-03 406E-03IDM(TIMS) 240Pu 233E-03 239E-03 358E-03 358E-03 328E-03IDM(TIMS) 241Pu 741E-04 696E-04 994E-04 112E-03 101E-03IDM(TIMS) 242Pu 352E-04 375E-04 149E-03 148E-03 234E-03IDM(TIMS) Pu total 937E-03 974E-03 112E-02 115E-02 111E-02IDM(TIMS) 142Nd 315E-05 507E-05 125E-04 150E-04 193E-04IDM(TIMS) 143Nd 123E-03 173E-03 152E-03 195E-03 114E-03IDM(TIMS) 144Nd 178E-03 260E-03 423E-03 571E-03 531E-03IDM(TIMS) 145Nd 967E-04 136E-03 168E-03 219E-03 176E-03IDM(TIMS) 146Nd 961E-04 137E-03 209E-03 276E-03 258E-03IDM(TIMS) 148Nd 515E-04 711E-04 103E-03 132E-03 123E-03IDM(TIMS) 150Nd 250E-04 327E-04 525E-04 637E-04 650E-04IDM(TIMS) Nd total 573E-03 814E-03 112E-02 147E-02 129E-02γSpectrometry 134Cs 645E-06 101E-05 417E-05 535E-05 545E-05γSpectrometry 137Cs 154E-03 218E-03 347E-03 432E-03 390E-03IDM(ICP-MS) 151Eu 132E-06 110E-06 120E-06 113E-06 947E-07IDM(ICP-MS) 153Eu 157E-04 190E-04 311E-04 357E-04 354E-04γSpectrometry 154Eu 156E-05 200E-05 377E-05 436E-05 383E-05γSpectrometry 155Eu 269E-06 342E-06 963E-06 113E-05 112E-05Liquid Scintillator 147Pm 175E-05 240E-05 365E-05 447E-05 314E-05IDM(ICP-MS) 147Sm 413E-04 547E-04 540E-04 642E-04 456E-04IDM(ICP-MS) 148Sm 187E-04 258E-04 557E-04 685E-04 677E-04IDM(ICP-MS) 149Sm 550E-06 651E-06 368E-06 395E-06 375E-06IDM(ICP-MS) 150Sm 403E-04 531E-04 793E-04 935E-04 860E-04IDM(ICP-MS) 151Sm 190E-05 232E-05 184E-05 204E-05 168E-05IDM(ICP-MS) 152Sm 157E-04 190E-04 264E-04 298E-04 304E-04IDM(ICP-MS) 154Sm 329E-05 596E-05 995E-05 128E-04 164E-04IDM(ICP-MS) 152Gd 494E-05 963E-07 955E-06 775E-07 206E-06IDM(ICP-MS) 154Gd 138E-03 228E-05 106E-03 391E-05 348E-05IDM(ICP-MS) 155Gd 190E-05 994E-06 209E-05 170E-05 169E-05IDM(ICP-MS) 156Gd 266E-02 123E-04 268E-02 569E-04 868E-04IDM(ICP-MS) 157Gd 107E-05 369E-07 587E-06 539E-07 858E-07IDM(ICP-MS) 158Gd 322E-02 219E-05 336E-02 736E-05 121E-04IDM(ICP-MS) 160Gd 169E-02 174E-06 172E-02 460E-06 682E-06Calibration Curve (ICP-MS) 95Mo 177E-03 246E-03 315E-03 417E-03 332E-03Calibration Curve (ICP-MS) 99Tc 124E-03 166E-03 217E-03 282E-03 229E-03Calibration Curve (ICP-MS) 101Ru 165E-03 221E-03 322E-03 409E-03 384E-03Calibration Curve (ICP-MS) 103Rh 104E-03 126E-03 162E-03 188E-03 171E-03Calibration Curve (ICP-MS) 109Ag 102E-04 103E-04 230E-04 251E-04 381E-04Calibration Curve (ICP-MS) 133Cs 187E-03 245E-03 333E-03 407E-03 344E-03

Read as 170times10-4

ここで示した燃焼度は詳細解析に基づいておらず最終確定値ではない

JAEA-Research 2013-020

- 29 -

表 5-2 平成 24 年度に再測定を行った結果を反映した測定値のまとめ

(初期ウラン重量 1ton に対する重量) Assembly Name ZN2 ZN3 Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 Fuel Type UO2-Gd2O3 UO2 UO2-Gd2O3 UO2 UO2 Sample Position from Bottom of Fuel (mm)

29515 2951 1674 16745 1678

Sample Position in Node

189 189 107 107 108

FIMA() 2888 3947 5598 7069 6583

Burnup (GWdt) 27843 37994 54692 68322 64267 Measurement Method weight(g) ton-Initial Heavy Metal IDM(TIMS) 234U 161E+02 308E+02 129E+02 211E+02 624E+01IDM(TIMS) 235U 107E+04 164E+04 214E+03 335E+03 210E+02IDM(TIMS) 236U 363E+03 592E+03 444E+03 719E+03 267E+03IDM(TIMS) 238U 948E+05 929E+05 927E+05 909E+05 921E+05IDM(TIMS)+αSpectrometry 238Pu 124E+02 172E+02 360E+02 529E+02 370E+02IDM(TIMS) 239Pu 563E+03 583E+03 443E+03 432E+03 377E+03IDM(TIMS) 240Pu 226E+03 229E+03 337E+03 332E+03 305E+03IDM(TIMS) 241Pu 723E+02 670E+02 940E+02 104E+03 947E+02IDM(TIMS) 242Pu 344E+02 363E+02 141E+03 139E+03 220E+03IDM(TIMS) 142Nd 181E+01 288E+01 697E+01 819E+01 106E+02IDM(TIMS) 143Nd 708E+02 987E+02 853E+02 108E+03 632E+02IDM(TIMS) 144Nd 103E+03 149E+03 239E+03 317E+03 297E+03IDM(TIMS) 145Nd 567E+02 790E+02 956E+02 123E+03 991E+02IDM(TIMS) 146Nd 567E+02 798E+02 120E+03 155E+03 146E+03IDM(TIMS) 148Nd 308E+02 420E+02 599E+02 752E+02 705E+02IDM(TIMS) 150Nd 152E+02 196E+02 309E+02 369E+02 378E+02γSpectrometry 134Cs 349E+00 541E+00 219E+01 277E+01 283E+01γSpectrometry 137Cs 853E+02 119E+03 186E+03 228E+03 207E+03IDM(ICP-MS) 151Eu 804E-01 662E-01 713E-01 657E-01 555E-01IDM(ICP-MS) 153Eu 968E+01 116E+02 187E+02 211E+02 210E+02γSpectrometry 154Eu 971E+00 123E+01 228E+01 259E+01 229E+01γSpectrometry 155Eu 169E+00 212E+00 585E+00 676E+00 674E+00Liquid Scintillator 147Pm 104E+01 141E+01 210E+01 254E+01 179E+01IDM(ICP-MS) 147Sm 245E+02 321E+02 312E+02 364E+02 260E+02IDM(ICP-MS) 148Sm 112E+02 153E+02 323E+02 392E+02 389E+02IDM(ICP-MS) 149Sm 331E+00 387E+00 215E+00 227E+00 217E+00IDM(ICP-MS) 150Sm 244E+02 318E+02 467E+02 541E+02 501E+02IDM(ICP-MS) 151Sm 116E+01 140E+01 109E+01 119E+01 985E+00IDM(ICP-MS) 152Sm 964E+01 116E+02 158E+02 175E+02 179E+02IDM(ICP-MS) 154Sm 205E+01 367E+01 601E+01 764E+01 981E+01IDM(ICP-MS) 152Gd 303E+01 585E-01 569E+00 455E-01 122E+00IDM(ICP-MS) 154Gd 862E+02 141E+01 643E+02 232E+01 208E+01IDM(ICP-MS) 155Gd 119E+01 616E+00 127E+01 102E+01 102E+01IDM(ICP-MS) 156Gd 168E+04 766E+01 164E+04 343E+02 525E+02IDM(ICP-MS) 157Gd 677E+00 231E-01 361E+00 327E-01 523E-01IDM(ICP-MS) 158Gd 206E+04 138E+01 208E+04 449E+01 740E+01IDM(ICP-MS) 160Gd 110E+04 111E+00 108E+04 284E+00 423E+00Calibration Curve (ICP-MS) 95Mo 679E+02 932E+02 117E+03 153E+03 122E+03Calibration Curve (ICP-MS) 99Tc 495E+02 658E+02 843E+02 108E+03 880E+02Calibration Curve (ICP-MS) 101Ru 672E+02 892E+02 127E+03 159E+03 151E+03Calibration Curve (ICP-MS) 103Rh 432E+02 518E+02 655E+02 747E+02 683E+02Calibration Curve (ICP-MS) 109Ag 450E+01 447E+01 981E+01 106E+02 161E+02Calibration Curve (ICP-MS) 133Cs 101E+03 130E+03 174E+03 209E+03 177E+03

Read as 161times102

ここで示した燃焼度は詳細解析に基づいておらず最終確定値ではない

JAEA-Research 2013-020

- 30 -

図 5-1 から図 5-15 は経済協力開発機構原子力機関(OECDNEA)原子力科学委員会(NSC)

臨界安全性ワーキングパーティー(WPNCS)燃焼度クレジット臨界安全性専門家会合(EGBUC)

において燃焼度クレジットで考慮する核種として選定されている核分裂生成物の値を比較したも

のである図 5-16 から図 5-19 には134137Cs 及び 154155Eu の測定結果の比較も示した図 5-20

から図 5-28 にはウラン及びプルトニウム同位体の生成量を示した他の原子炉から得られた照射

後試験データは SFCOMPO(httpwwwoecd-neaorgsfcompo)から引用したものである

本測定で与える測定値は崩壊補正を行っていないがその他の測定値では照射直後の値に補正

をしているものもあるので図を作成する際に崩壊補正を行い照射直後の値にして図に示して

いるなお236U の測定値についてはCooper 炉及び Gundermmingen 炉からも得られている

がSFCOMPO には Build up 値として登録してあり照射後の存在量であるかどうかの確認が

出来なかったためここには記載しなかった155Gd は 155Eu の放射性崩壊(半減期 475 年)に

よって生成するため 155Gd 単独での崩壊補正ができないことから本測定値のみをプロットした

本試験で得られた測定値を他の測定値と比較するとウラン及びプルトニウムの測定について

は2007 年に同じ燃料集合体から得られたデータと同じ傾向を示しており妥当な測定が行われ

ていることが分かる

FP 核種測定結果では燃焼度に対して線形に増加することが知られている 137Cs の生成量が

他の測定結果の推定から考えられる直線の上によく乗っており妥当な測定値となっていること

が分かるその他の FP 核種の生成量についても他の実験結果との比較を示すが133Cs や 150Sm

は他の測定値が燃焼度に対して線形に増加していることと比較しても妥当と言える結果が得ら

れている一方で反応断面積の大きい 143Nd149Sm151Sm などについては測定データは高

燃焼度領域において大きくばらつく結果となっている出力履歴やボイド率の履歴によって生成

量が影響をうけているためであり詳細な運転履歴を取り入れた解析によってその妥当性の検討

が必要である

JAEA-Research 2013-020

- 31 -

0 20 40 60 8000

05

10

15

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 95Mo

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOXMOX

MOX

図 5-1 95Mo 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 32 -

0 20 40 60 8000

05

10

15

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 99Tc

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

ZN3c2

ZN2c2

Cooper

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-2 99Tc の生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 33 -

0 20 40 60 8000

05

10

15

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 101Ru

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOXMOX

MOX

MOX

図 5-3 101Ru の生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 34 -

0 20 40 60 8000

02

04

06

08

10

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 103Rh

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN3a9

ZN3c3

ZN3c2

ZN2c2

ZN2c3

MOX MOX

MOX

MOX

図 5-4 103Rh 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 35 -

0 20 40 60 80000

005

010

015

020

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 109Ag

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c2 ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-5 109Ag 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 36 -

0 20 40 60 800

1

2

3

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 133Cs

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOXMOX

MOX

図 5-6 133Cs 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 37 -

0 20 40 60 8000

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 143Nd

Fukushima-Daini-1 (present)

Dodewaard

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

図 5-7 143Nd 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 38 -

0 20 40 60 8000

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 145Nd

Fukushima-Daini-1 (present)

Dodewaard

ZN2C2

ZN2C3 ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

図 5-8 145Nd 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 39 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

04

05

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 147Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

Fukushima-Daini-2

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-9 147Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 40 -

0 20 40 60 800000

0001

0002

0003

0004

0005

0006

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 149Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

Fukushima-Daini-2

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-10 149Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 41 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

04

05

06

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 150Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

Fukushima-Daini-2

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-11 150Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 42 -

0 20 40 60 80

001

002

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 151Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2Dodewaard

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX MOX

MOX

図 5-12 151Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 43 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 152Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3c9ZN3c3

Fukushima-Daini-2

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOXMOX

MOX

図 5-13 152Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 44 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 153Eu

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-14 153Eu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 45 -

0 20 40 60 800000

0005

0010

0015

0020

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 155Gd

Fukushima-Daini-1 (present)

ZN2c3

ZN3a9 ZN3a3

ZN2c2(UO 2-Gd2O3)ZN3c2(UO 2-Gd2O3)

図 5-15 155Gd 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 46 -

0 20 40 60 800

01

02

03

04

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 134Cs

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-16 134Cs 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 47 -

0 20 40 60 800

1

2

3

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 137Cs

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

図 5-17 137Cs 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 48 -

0 20 40 60 800

001

002

003

004

005

006

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 154Eu

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2 ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-18 154Eu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 49 -

0 20 40 60 800

001

002

003

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 155Eu

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9ZN3c3

MOXMOX

MOX

MOX

図 5-19 155Eu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 50 -

0 20 40 60 800

01

02

03

04

05

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 234U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-20 234U 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 51 -

0 20 40 60 800

10

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 235U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-21 235U 残存量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 52 -

0 20 40 60 800

1

2

3

4

5

6

7

8

9

10

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 236U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-22 236U 残存量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 53 -

0 20 40 60 80890

900

910

920

930

940

950

960

970

980

990

1000

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 238U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-23 238U 残存量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 54 -

0 20 40 60 800

01

02

03

04

05

06

07

08

09

1

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 238Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-24 238Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 55 -

0 20 40 60 800

1

2

3

4

5

6

7

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 239Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-25 239Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 56 -

0 20 40 60 800

1

2

3

4

5

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 240Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2 ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-26 240Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 57 -

0 20 40 60 800

1

2

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 241Pu

Fukushima-Daini-1 (present)

Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2 ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (2007)

図 5-27 241Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 58 -

0 20 40 60 800

1

2

3

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 242Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-28 242Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 59 -

図 5-29 と図 5-30 にはこの測定で得られた 95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs の

溶解溶液と不溶性残渣中の初期ウラン 1 トンあたりの存在量を示すまた図 5-31 にはそれ

らの和を図 5-32 には不溶性残渣中の存在割合を示す難測定 FP と呼んでいるこれらの FP

の量は図 5-31 からわかるように109Ag が最も燃焼度の高いサンプルで測定値が小さくな

っている例外はあるが燃焼度に対して指数関数的に(片対数グラフで直線的に)増大をし

ている不溶性残渣の量は燃焼度と共に単調に増大すると考えられたが図 5-32 に示すよう

に燃焼度が最も高いサンプルで不溶性残渣中の FP 量が減少する結果を得たこれが燃料

の燃焼条件等によるものなのか溶解を行った時の条件の差によって生じたものなのかは

現段階では不明である旧原研を含めて原子力機構で行ってきた使用済燃料同位体組成測定

実験ではこれら不溶性残渣中に含まれる FP の測定は行われてこなかった今後測定手

法のさらなる見直しなどを通じて不溶性残渣に含まれる FP 量の測定技術の向上を図って

いくことが求められる

0 20 40 60 800

1000

2000

3000

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Solution

図 5-29 難測定 FP 測定結果(溶解溶液中の FP 量(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 60 -

0 20 40 60 800

200

400

600

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109

Ag133Cs

Insolble residue

図 5-30難測定 FP 測定結果(不溶性残渣中の FP の量(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 61 -

0 20 40 60 80101

102

103

104

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Insolble Residue+Solution

図 5-31難測定 FP 測定結果(溶解溶液と不溶性残渣中の FP 量の和(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 62 -

0 20 40 60 8010-4

10-3

10-2

10-1

100

Burnup [GWdt]

Rat

io o

f W

eigh

t[-] 95Mo

99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Insolble Residue(Insolble Residue+Solution)

図 5-32難測定 FP 測定結果(不溶性残渣中の FP の割合)

JAEA-Research 2013-020

- 63 -

表 5-3 には各サンプルの各同位体について原子炉停止から測定までの時間(冷却時間)を示

した表 5-4 には各サンプルの測定値について測定誤差(相対標準偏差)を示した

表 5-3 原子炉停止から測定日までの冷却時間(年)のまとめ

Assembly

Name ZN2 ZN3

Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 234U 969 1221 954 702 702 235U 969 1221 954 702 702 236U 969 1221 954 702 702 238U 969 1221 954 702 702

238Pu 969 1221 954 702 702 239Pu 969 1221 954 702 702 240Pu 969 1221 954 702 702 241Pu 969 1221 954 702 702 242Pu 969 1221 954 702 702 142Nd 969 1221 954 702 702 143Nd 969 1221 954 702 702 144Nd 969 1221 954 702 702 145Nd 969 1221 954 702 702 146Nd 969 1221 954 702 702 148Nd 969 1221 954 702 702 150Nd 969 1221 954 702 702 134Cs 973 962 702 702 702 137Cs 973 962 702 702 702 151Eu 1068 1048 802 796 796 153Eu 1068 1048 802 796 796 154Eu 973 962 708 708 708 155Eu 973 962 708 708 708 147Pm 1070 1061 802 796 796 147Sm 1068 1048 802 796 796 148Sm 1068 1048 802 796 796 149Sm 1068 1048 802 796 796 150Sm 1068 1048 802 796 796 151Sm 1068 1048 802 796 796 152Sm 1068 1048 802 796 796 154Sm 1068 1048 802 796 796 152Gd 1069 1048 802 796 796 154Gd 1069 1048 802 796 796 155Gd 1069 1048 802 796 796 156Gd 1069 1048 802 796 796 157Gd 1069 1048 802 796 796 158Gd 1069 1048 802 796 796 160Gd 1069 1048 802 796 796 95Mo 1165 1165 899 899 899 99Tc 1165 1165 899 899 899

101Ru 1165 1165 899 899 899 103Rh 1165 1165 899 899 899 109Ag 1165 1165 899 899 899 133Cs 1165 1165 899 899 899

JAEA-Research 2013-020

- 64 -

表 5-4 測定誤差(RSD相対標準偏差())のまとめ

Assembly

Name ZN2 ZN3

Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 234U lt 22 lt 22 lt 22 lt 22 lt 22 235U lt 10 lt 10 lt 10 lt 10 lt 10 236U lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 238U lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02

238Pu lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 239Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 240Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 241Pu lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 242Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 142Nd lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 143Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 144Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 145Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 146Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 148Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 150Nd lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 134Cs lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 137Cs lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 151Eu 38 14 25 13 14 153Eu 26 13 21 05 07 154Eu lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 155Eu lt 6 lt 6 lt 6 lt 6 lt 6 147Pm lt 5 lt 5 lt 5 lt 5 lt 5 147Sm 21 10 18 12 12 148Sm 24 11 18 12 12 149Sm 37 19 34 15 21 150Sm 22 10 18 12 13 151Sm 26 19 24 15 21 152Sm 19 10 16 11 11 154Sm 24 12 20 12 12 152Gd 43 38 59 53 58 154Gd 20 14 16 13 16 155Gd 82 11 85 11 13 156Gd 14 08 12 08 10 157Gd 62 20 101 37 30 158Gd 14 11 12 09 12 160Gd 16 18 14 19 21 95Mo 39 40 22 45 23 99Tc 31 31 24 35 24

101Ru 30 31 20 38 22 103Rh 26 24 20 37 19 109Ag 19 21 15 15 15 133Cs 39 38 31 48 35

ここに示した値は測定機器の性能と分離や希釈による誤差を考慮したものである

JAEA-Research 2013-020

- 65 -

表 5-5 と表 5-6 にはZN2 及び ZN3 集合体の照射にかかわる原子炉の運転履歴を示す

表 5-5 ZN2 集合体の運転履歴

開始日 終了日 日数 運転(第 12 サイクル) 1996726 1997923 424

定検 1997923 19971031 38 運転(第 13 サイクル) 19971031 19981217 412

定検 19981217 1999312 85 運転(第 14 サイクル) 1999312 200059 424

表 5-6 ZN3 集合体の運転履歴

開始日 終了日 日数 運転(第 12 サイクル) 1996726 1997923 424

定検 1997923 19971031 38 運転(第 13 サイクル) 19971031 19981217 412

定検 19981217 1999312 85 運転(第 14 サイクル) 1999312 200059 424

定検 200059 2000615 37 運転(第 15 サイクル) 2000615 2001813 424

定検 2001813 2001119 88 運転(第 16 サイクル) 2001119 200317 424

JAEA-Research 2013-020

- 66 -

図 5-33 と図 5-34 にはZN2 集合体及び ZN3 集合体を上から見た断面図とそれぞれのサ

ンプルの取得位置を示したまた図 5-35 には各燃料棒でサンプルを取り出した軸方向の

高さを示した図 5-36及び図 5-37にはZN2及び ZN3集合体の炉内での装荷位置を示した

図 5-33 本試験でサンプルが取得された燃料棒の位置(ZN2 集合体)

(3 サイクル照射 平均燃焼度 356GWdt)

JAEA-Research 2013-020

- 67 -

図 5-34 本試験でサンプルが取得された燃料棒の位置(ZN3 集合体)

(5 サイクル照射 平均燃焼度 535 GWdt)

JAEA-Research 2013-020

- 68 -

図 5-35 本試験でサンプルが取得された位置(軸方向)

JAEA-Research 2013-020

- 69 -

図 5-36 ZN2 集合体のシャッフリング 1112)

(福島第 2 原子力発電所第 12 サイクルから第 14 サイクル)

JAEA-Research 2013-020

- 70 -

図 5-37 ZN3 集合体のシャッフリング 1112)

(福島第 2 原子力発電所第 12 サイクルから第 16 サイクル)

JAEA-Research 2013-020

- 71 -

6おわりに

JAEA が JNES からの受託事業として実施した「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生

成核種組成測定試験」において燃焼率評価で測定が必要な元素の 1 つである Nd について2

種類の手法で測定を行ったが結果に差異が生じたそのため確度の高い測定結果を取得するこ

とと生じた差異の原因究明を目的としたフォローアップ測定を実施した

本件で発生した Nd 定量値の差異の原因は3 章で述べたとおり(1) Nd 定量における化学操

作中に相互汚染等が発生した可能性があったこと(2) Nd を含む FP 核種の測定結果算出に使用

した溶解溶液中の U 原子数に不確定性があったことの 2 点により生じたものと推定される今

後同様の測定を実施する際に注意すべき点をまとめると以下のようになる

① 着目元素の定量を行う際同時期かつ同一試料で U 原子数を測定すること

② 試料の保管時には蒸発が無視できるだけの十分な量を確保した上で保管すること

③ 保管試料は定期的に重量を測定し自然蒸発の影響を把握すること

④ 分取希釈等の操作時には天秤による秤量を行いデータ管理を確実に行うこと

の 4 点である特にどのデータをどの時期に測定するかは全体の測定計画の検討で調整できる

ことであるため出来るだけ同一試料のデータを短期間にまとめて取得できるように配慮すべき

である

また作業環境からの天然元素の汚染等の影響の排除について近年の分析装置の高感度化に

伴い試料の取扱量が極めて少なくなっていることに注意すべきである取り扱う試料量が少なく

なれば被ばくや汚染の可能性を低減できる反面同時に取扱う試料間から生じる相互汚染使

用する試薬や器具及び作業を実施する環境下から混入する天然元素の影響等による汚染の可能性

が高くなるこれらの試料間の相互及び環境下等から生じる汚染はその原因が多岐に渡って考

えられることから作業全般に繊細な注意を払う必要があるあるいは被ばく量に注意を払い

つつ環境下等から生じる天然元素の汚染の影響が出ない程度に取り扱う量を増加させる等の検

討も必要となるだろうこのためにもさらに確度の高いデータの取得を目指し同様の測定を

繰り返し行うことで測定経験を得ることが必要である

本件で発生した Nd 定量値の差異について今後同様の事象を繰り返さないためには上記対応

を必要とするしたがって分析作業の実施の際には事前に作業者間で分析方法及び手順につ

いて十分に検討を行い綿密な計画を立てそれらを確実に遂行していくことの重要性を再認識

する必要がある

JAEA-Research 2013-020

- 72 -

謝 辞

JNES からの受託事業として実施した「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組

成測定試験」においてはJNES の山本徹氏には当該事業の立ち上げから実施及び本フォローア

ップ測定の実施に至るまで多大なご指導とご支援を頂きましたJNES の安藤良平氏及び鈴木

求氏には事業の遂行だけではなく取得データの解析結果に関するご指導をいただきました

深く感謝申し上げます安全研究センター サイクル安全研究グループの外池幸太郎研究主幹には

JNES からの受託事業立ち上げに際して事業の主担当者としてご尽力いただきましたまた同

グループの戸塚真義氏と原科研福島技術開発特別チーム 臨界管理技術開発グループの蒲原佳子

女史には本レポートに掲載するデータの整理を旧ホット試験施設管理部 ホット材料試験課の宮

田精一氏並びに原科研福島技術開発特別チーム 臨界管理技術開発グループの佐藤真人氏には試

料の再調製を行っていただきました原子力基礎工学研究部門 分析化学研究グループの河野信昭

氏並びに鈴木大輔氏には試料分離法について貴重なご助言をいただきましたここに記してお礼

申し上げます

参考文献

1) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 20 年度報告書

2) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 21 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000016661pdf)

3) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 22 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000118961pdf)

4) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 23 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000123740pdf)

5) SUsuda NKohnoldquoAnion-Exchange Separation of Nd and the Transplutonium Elements

in Spent Nuclear Fuels for Burn-up DeterminationrdquoSeparation Sci Technol 23(10amp11)

pp1119-1131 (1988)

6) GUchiyama et alldquoDevelopment of quantitative analytical method of U Pu and fission

products in spent fuel by combined-chromatographic-mass-spectrometric-isotopic-dilution

technologyrdquoEuropean Nuclear Conference 2012 (ENC 2012) December 2012 Manchester

United Kingdom

7) ISO11483 ldquoPreparation of plutonium sources and determination of 238Pu239Pu isotope

ratio by alpha spectrometry rdquo ISO Geneva(1994)

8) K Shibata O Iwamoto T Nakagawa N Iwamoto A Ichihara S Kunieda S Chiba K

JAEA-Research 2013-020

- 73 -

Furutaka N Otuka T Ohsawa T Murata H Matsunobu A Zukeran S Kamada and J

Katakura ldquoJENDL-40 A New Library for Nuclear Science and Engineeringrdquo Journal of

Nuclear Science and Technology 48 1 (2011)

9) K Okumura T Mori M Nakagawa K Kaneko ldquoValidation of a Continuous-Energy Monte

Carlo Burn-up Code MVP-BURN and Its Application to Analysis of Post Irradiation

Experimentrdquo Journal of Nuclear Science and Technology 37(2)pp128-138(2000)

10) 須山賢也望月弘樹高田友幸龍福進奥野浩村崎穣大久保清志「連続エネルギモン

テカルロコード MVP 及び MCNP を使用する統合化燃焼計算コードシステム -

SWAT31」 JAEA-DataCode 2009-002 日本原子力研究開発機構 (2009)

11) 「平成 18 年度全 MOX 炉心核設計手法信頼性実証試験成果報告書」07 基炉報-0001 原子力安

全基盤機構 (2007)

12) 「平成 18 年度高燃焼度 9x9 型燃料信頼性実証試験成果報告書」07 基炉報-0002 原子力安全

基盤機構 (2007)

JAEA-Research 2013-020

- 74 -

付録

測定データ集

JAEA-Research 2013-020

- 75 -

A 混合スパイク試料の値付け

表 A-1 各標準濃度一覧

標準試料 濃度 誤差()

U 濃度標準 26820 microgg 005 Pu 濃度標準 83506 ngg 005 Nd 濃度標準 13495 ngg 007

各標準の純度及び秤量誤差から算出した

表 A-2 混合スパイクと各濃度標準の混合データ

試料名 分取量(g)

混合スパイク 11452 U 濃度標準 10968 Pu 濃度標準 10723 Nd 濃度標準 10324

表 A-3 各濃度標準の同位体組成

U 濃度標準 Pu 濃度標準 Nd 濃度標準 同位体組成

(原子百分率) 誤差() 同位体組成

(原子百分率) 誤差()同位体組成

(原子百分率) 誤差() 234U 00054 362 238Pu 00030 215 142Nd 27119 0007 235U 07205 003 239Pu 974234 0001 143Nd 12174 0009 238U 992741 00003 240Pu 25607 0003 144Nd 23789 0014 241Pu 00100 191 145Nd 8295 0020 242Pu 00028 185 146Nd 17202 0026 148Nd 5767 0038 150Nd 5653 0049 各誤差は質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な誤差伝播の

計算により算出した

表 A-4 混合スパイク中 238Pu の放射能測定結果

放射能比(238Pu242Pu) 012692

表 A-5 混合スパイクに各濃度標準を添加した試料の同位体比測定結果

試料名 測定値 233U238U 0075767 (原子数比) plusmn 0000064

242Pu239Pu 0065232 (原子数比) plusmn 0000004

150Nd142Nd 075200 (原子数比) plusmn 000028

JAEA-Research 2013-020

- 76 -

原子数の算出には次の式を用いた

Rms times Sps - Spm 原子数 =

Abm - Rms times Abs

Rms 濃度標準添加後の 238U233U239Pu242Pu150Nd142Nd 原子数比

Sps 添加した各濃度標準中同位体の量(原子数)233U242Pu142Nd 量

Spm 添加した各濃度標準中同位体の量(原子数)238U239Pu150Nd 量

Abm 混合スパイク中の同位体の比238UU239PuPu150NdNd

Abs 混合スパイク中の同位体の比233UU242PuPu142NdNd

表 A-6 原子数算出に使用したデータ

元素 Rms Sps Spm Abm Abs

U 1319833 0 7388E+16 00086391 09826830 Pu 0065232 219735E+15 63943E+10 0998653 00002917 Nd 0752004 15774E+14 32882E+13 09077548 00201111

JAEA-Research 2013-020

- 77 -

B 燃料溶解溶液試料の測定データ

表 B-1 燃料溶解溶液の分取希釈データ

一次希釈 二次希釈 試料名

分取 希釈 分取 希釈 希釈倍率

2F1ZN2c2 10814 584007 05658 112594 10747

2F1ZN2c3 11753 583867 05676 112728 9866

2F1ZN3c2 11739 576345 05696 111741 9631

2F1ZN3c3 11685 585754 05686 111584 9837

2F1ZN3a9 11636 581027 05686 112304 9862

表 B-2試料中 238Pu の放射能測定結果

試料名 放射能比 238Pu(239Pu+240Pu)

2F1ZN2c2 24520 2F1ZN2c3 33482 2F1ZN3c2 59239 2F1ZN3c3 81127 2F1ZN3a9 63257

表 B-3 α線スペクトロメトリーを併用した Pu の同位体組成測定結果 (単位原子百分率)

試料名 239Pu 240Pu 241Pu 242Pu 238Pu

2F1ZN2c2 62731 25047 7050 3792 138 2F1ZN2c3 62634 24507 7143 3855 186 2F1ZN3c2 42290 32030 8898 13333 345 2F1ZN3c3 41498 31898 8770 13147 468 2F1ZN3a9 36971 30207 8136 21280 341

JAEA-Research 2013-020

- 78 -

表 B-4 燃料溶解溶液中の UPu 及び Nd の同位体組成分析結果 (単位原子百分率)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 234U 001789 00329 00141 00246 00077

plusmn 000007 00001 00002 00002 00002 235U 11220 17429 02320 03689 00219

plusmn 00008 00005 00003 00003 00002 236U 03805 062693 04799 07900 02916

plusmn 00004 000002 00001 00002 00001 238U 984796 975973 992741 988164 996787

plusmn 00008 00005 00004 00004 00003 238Pu 1381 186 345 468 341

plusmn 0008 001 002 003 002 239Pu 627305 62634 42290 41498 369711

plusmn 00008 0001 0003 0005 00007 240Pu 25047 245073 32030 31898 302074

plusmn 0001 00008 0004 0007 00006 241Pu 70503 7143 8898 877 8136

plusmn 00005 0001 0004 001 0002 242Pu 37915 38550 13333 13147 212796

plusmn 00007 00007 0004 0003 00008 142Nd 1639 0623 11173 1088 1655

plusmn 0003 0003 00003 0001 0002 143Nd 21002 21210 135747 132774 88781

plusmn 0005 0002 00008 00008 00005 144Nd 30748 31879 37724 38747 41187

plusmn 0004 0002 0001 0002 0002 145Nd 16540 16760 15007 14895 136618

plusmn 0004 0002 0001 0001 00009 146Nd 16799 16789 18682 18740 20038

plusmn 0008 0003 0002 0003 0002 148Nd 8868 8730 9211 8933 9522

plusmn 0007 0003 0002 0002 0002 150Nd 4404 4010 4684 4320 5059

plusmn 0005 0002 0001 0001 0001 238Pu については238U による影響を考慮しα線測定の結果を用いた 238Pu のplusmnはα線測定誤差を 05質量分析法による同位体比測定誤差を

01とし統計的な誤差伝播の計算により算出した Pu の同位体組成は表 B-3 の結果に 241Pu 及び 242Pu を加え百分率したも

のである 各plusmnは質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な

誤差伝播の計算により算出した

JAEA-Research 2013-020

- 79 -

原子数の算出には次の式を用いた

Rms times Sps - Spm

原子数 = Abm - Rms times Abs

Rms スパイク添加後の 238U233U239Pu242Pu148Nd150Nd 原子数比

Sps 添加した濃縮同位体の量(原子数)233U242Pu150Nd 量

Spm 添加した濃縮同位体の量(原子数)238U239Pu148Nd 量

Abm 試料中の同位体の比238UU239PuPu148NdNd

Abs 試料中の同位体の比233UU242PuPu150NdNd

表 B-6 添加したスパイク中の UPu 及び Nd の原子数 (単位原子数)

試料名 U 233U Sps 238U Spm

2F1ZN2c2 57221E+15 56230E+15 49433E+13 2F1ZN2c3 57146E+15 56156E+15 49369E+13 2F1ZN3c2 57201E+15 56210E+15 49416E+13 2F1ZN3c3 57216E+15 56225E+15 49429E+13 2F1ZN3a9 57325E+15 56332E+15 49523E+13

試料名 Pu 242Pu Sps 239Pu Spm

2F1ZN2c2 14402E+14 14382E+14 42006E+10 2F1ZN2c3 14383E+14 14364E+14 41952E+10 2F1ZN3c2 14397E+14 14377E+14 41992E+10 2F1ZN3c3 14401E+14 14381E+14 42003E+10 2F1ZN3a9 14428E+14 14409E+14 42083E+10

試料名 Nd 150Nd Sps 148Nd Spm

2F1ZN2c2 96421E+13 87527E+13 11428E+12 2F1ZN2c3 96295E+13 87412E+13 11413E+12 2F1ZN3c2 96388E+13 87496E+13 11424E+12 2F1ZN3c3 96413E+13 87519E+13 11427E+12 2F1ZN3a9 96597E+13 87687E+13 11449E+12

57221times1015を示す

表 B-5 二次希釈試料分取量とスパイク添加量 試料名 試料分取量(g) 添加量(g)

2F1ZN2c2 11070 11496 2F1ZN2c3 11060 11481 2F1ZN3c2 11069 11492 2F1ZN3c3 11071 11495 2F1ZN3a9 11068 11517

JAEA-Research 2013-020

- 80 -

表 B-7 二次希釈試料の UPu 及び Nd 同位体組成(測定値) (単位原子数比)

試料名 233UU Abs 238UU Abm

2F1ZN2c2 0 09848 2F1ZN2c3 0 09760 2F1ZN3c2 0 09927 2F1ZN3c3 0 09882 2F1ZN3a9 0 09968

試料名 242PuPu Abs 239PuPu Abm

2F1ZN2c2 00379 06273 2F1ZN2c3 00386 06263 2F1ZN3c2 01333 04229 2F1ZN3c3 01315 04150 2F1ZN3a9 02128 03697

試料名 150NdNd Abs 148NdNd Abm

2F1ZN2c2 00440 00887 2F1ZN2c3 00401 00873 2F1ZN3c2 00468 00921 2F1ZN3c3 00432 00893 2F1ZN3a9 00506 00952

表 B-8 混合スパイク添加後の二次希釈試料の同位体比測定結果 (単位原子数比)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 233U238U 0410984 031750 034736 0383628 0264855

plusmn 0000042 000010 000010 0000094 0000048 242Pu239Pu 182016 1364439 218793 236969 222127

plusmn 000011 0000042 000021 000020 000017 148Nd150Nd 0089986 0149877 0186518 0211642 0266697

plusmn 0000017 0000033 0000034 0000024 0000058

各plusmnは質量分析法による同位体比測定結果(3 回繰り返し測定)の標準偏差を示す

JAEA-Research 2013-020

- 81 -

表 B-9 二次希釈試料の UPu 及び Nd 原子数の算出結果 U

試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 243319 13843E+16 0101 2F1ZN2c3 314965 18072E+16 0105 2F1ZN3c2 287884 16251E+16 0104 2F1ZN3c3 260669 14782E+16 0103 2F1ZN3a9 377565 21288E+16 0102

Pu 試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 054940 13022E+14 0060 2F1ZN2c3 073290 17594E+14 0060 2F1ZN3c2 045705 18143E+14 0062 2F1ZN3c3 042200 16870E+14 0062 2F1ZN3a9 045019 23666E+14 0061

Nd 試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 008999 79480E+13 0125 2F1ZN2c3 014988 14713E+14 0103 2F1ZN3c2 018652 18203E+14 0096 2F1ZN3c3 021164 21674E+14 0096 2F1ZN3a9 026670 27214E+14 0096

13843times1016を示す

表 B-10 二次希釈試料のウラン濃度

試料名 二次希釈試料 分取量(g) 1

分取試料中の U 原子数2

二次希釈試料の

U 濃度 (原子数g 溶液)

2F1ZN2c2 11070 13843E+16 1250E+16 2F1ZN2c3 11060 18072E+16 1634E+16 2F1ZN3c2 11069 16251E+16 1468E+16 2F1ZN3c3 11071 14782E+16 1335E+16 2F1ZN3a9 11068 21288E+16 1923E+16

1表 B-5 参照 2表 B-9 参照 13843times1016を示す

This is a blank page

国際単位系(SI)

乗数  接頭語 記号 乗数  接頭語 記号

1024 ヨ タ Y 10-1 デ シ d1021 ゼ タ Z 10-2 セ ン チ c1018 エ ク サ E 10-3 ミ リ m1015 ペ タ P 10-6 マイクロ micro1012 テ ラ T 10-9 ナ ノ n109 ギ ガ G 10-12 ピ コ p106 メ ガ M 10-15 フェムト f103 キ ロ k 10-18 ア ト a102 ヘ ク ト h 10-21 ゼ プ ト z101 デ カ da 10-24 ヨ ク ト y

表5SI 接頭語

名称 記号 SI 単位による値

分 min 1 min=60s時 h 1h =60 min=3600 s日 d 1 d=24 h=86 400 s度 deg 1deg=(π180) rad分 rsquo 1rsquo=(160)deg=(π10800) rad秒 rdquo 1rdquo=(160)rsquo=(π648000) rad

ヘクタール ha 1ha=1hm2=104m2

リットル Ll 1L=11=1dm3=103cm3=10-3m3

トン t 1t=103 kg

表6SIに属さないがSIと併用される単位

名称 記号 SI 単位で表される数値

電 子 ボ ル ト eV 1eV=1602 176 53(14)times10-19Jダ ル ト ン Da 1Da=1660 538 86(28)times10-27kg統一原子質量単位 u 1u=1 Da天 文 単 位 ua 1ua=1495 978 706 91(6)times1011m

表7SIに属さないがSIと併用される単位でSI単位で表される数値が実験的に得られるもの

名称 記号 SI 単位で表される数値

キ ュ リ ー Ci 1 Ci=37times1010Bqレ ン ト ゲ ン R 1 R = 258times10-4Ckgラ ド rad 1 rad=1cGy=10-2Gyレ ム rem 1 rem=1 cSv=10-2Svガ ン マ γ 1γ=1 nT=10-9Tフ ェ ル ミ 1フェルミ=1 fm=10-15mメートル系カラット 1メートル系カラット = 200 mg = 2times10-4kgト ル Torr 1 Torr = (101 325760) Pa標 準 大 気 圧 atm 1 atm = 101 325 Pa

1cal=41858J(「15」カロリー)41868J(「IT」カロリー)4184J(「熱化学」カロリー)

ミ ク ロ ン micro 1 micro =1microm=10-6m

表10SIに属さないその他の単位の例

カ ロ リ ー cal

(a)SI接頭語は固有の名称と記号を持つ組立単位と組み合わせても使用できるしかし接頭語を付した単位はもはや コヒーレントではない(b)ラジアンとステラジアンは数字の1に対する単位の特別な名称で量についての情報をつたえるために使われる

 実際には使用する時には記号rad及びsrが用いられるが習慣として組立単位としての記号である数字の1は明 示されない(c)測光学ではステラジアンという名称と記号srを単位の表し方の中にそのまま維持している

(d)ヘルツは周期現象についてのみベクレルは放射性核種の統計的過程についてのみ使用される

(e)セルシウス度はケルビンの特別な名称でセルシウス温度を表すために使用されるセルシウス度とケルビンの

  単位の大きさは同一であるしたがって温度差や温度間隔を表す数値はどちらの単位で表しても同じである

(f)放射性核種の放射能(activity referred to a radionuclide)はしばしば誤った用語でrdquoradioactivityrdquoと記される

(g)単位シーベルト(PV200270205)についてはCIPM勧告2(CI-2002)を参照

(a)量濃度(amount concentration)は臨床化学の分野では物質濃度

  (substance concentration)ともよばれる(b)これらは無次元量あるいは次元1をもつ量であるがそのこと   を表す単位記号である数字の1は通常は表記しない

名称 記号SI 基本単位による

表し方

秒ルカスパ度粘 Pa s m-1 kg s-1

力 の モ ー メ ン ト ニュートンメートル N m m2 kg s-2

表 面 張 力 ニュートン毎メートル Nm kg s-2

角 速 度 ラジアン毎秒 rads m m-1 s-1=s-1

角 加 速 度 ラジアン毎秒毎秒 rads2 m m-1 s-2=s-2

熱 流 密 度 放 射 照 度 ワット毎平方メートル Wm2 kg s-3

熱 容 量 エ ン ト ロ ピ ー ジュール毎ケルビン JK m2 kg s-2 K-1

比熱容量比エントロピー ジュール毎キログラム毎ケルビン J(kg K) m2 s-2 K-1

比 エ ネ ル ギ ー ジュール毎キログラム Jkg m2 s-2

熱 伝 導 率 ワット毎メートル毎ケルビン W(m K) m kg s-3 K-1

体 積 エ ネ ル ギ ー ジュール毎立方メートル Jm3 m-1 kg s-2

電 界 の 強 さ ボルト毎メートル Vm m kg s-3 A-1

電 荷 密 度 クーロン毎立方メートル Cm3 m-3 sA表 面 電 荷 クーロン毎平方メートル Cm2 m-2 sA電 束 密 度 電 気 変 位 クーロン毎平方メートル Cm2 m-2 sA誘 電 率 ファラド毎メートル Fm m-3 kg-1 s4 A2

透 磁 率 ヘンリー毎メートル Hm m kg s-2 A-2

モ ル エ ネ ル ギ ー ジュール毎モル Jmol m2 kg s-2 mol-1

モルエントロピー モル熱容量ジュール毎モル毎ケルビン J(mol K) m2 kg s-2 K-1 mol-1

照射線量(X線及びγ線) クーロン毎キログラム Ckg kg-1 sA吸 収 線 量 率 グレイ毎秒 Gys m2 s-3

放 射 強 度 ワット毎ステラジアン Wsr m4 m-2 kg s-3=m2 kg s-3

放 射 輝 度 ワット毎平方メートル毎ステラジアン W(m2 sr) m2 m-2 kg s-3=kg s-3

酵 素 活 性 濃 度 カタール毎立方メートル katm3 m-3 s-1 mol

表4単位の中に固有の名称と記号を含むSI組立単位の例

組立量SI 組立単位

名称 記号

面 積 平方メートル m2

体 積 立法メートル m3

速 さ 速 度 メートル毎秒 ms加 速 度 メートル毎秒毎秒 ms2

波 数 毎メートル m-1

密 度 質 量 密 度 キログラム毎立方メートル kgm3

面 積 密 度 キログラム毎平方メートル kgm2

比 体 積 立方メートル毎キログラム m3kg電 流 密 度 アンペア毎平方メートル Am2

磁 界 の 強 さ アンペア毎メートル Am量 濃 度 (a) 濃 度 モル毎立方メートル molm3

質 量 濃 度 キログラム毎立法メートル kgm3

輝 度 カンデラ毎平方メートル cdm2

屈 折 率 (b) (数字の) 1 1比 透 磁 率 (b) (数字の) 1 1

組立量SI 基本単位

表2基本単位を用いて表されるSI組立単位の例

名称 記号他のSI単位による

表し方SI基本単位による

表し方平 面 角 ラジアン(b) rad 1(b) mm立 体 角 ステラジアン(b) sr(c) 1(b) m2m2

周 波 数 ヘルツ(d) Hz s-1

ントーュニ力 N m kg s-2

圧 力 応 力 パスカル Pa Nm2 m-1 kg s-2

エ ネ ル ギ ー 仕 事 熱 量 ジュール J N m m2 kg s-2

仕 事 率 工 率 放 射 束 ワット W Js m2 kg s-3

電 荷 電 気 量 クーロン A sC電 位 差 ( 電 圧 ) 起 電 力 ボルト V WA m2 kg s-3 A-1

静 電 容 量 ファラド F CV m-2 kg-1 s4 A2

電 気 抵 抗 オーム Ω VA m2 kg s-3 A-2

コ ン ダ ク タ ン ス ジーメンス S AV m-2 kg-1 s3 A2

バーエウ束磁 Wb Vs m2 kg s-2 A-1

磁 束 密 度 テスラ T Wbm2 kg s-2 A-1

イ ン ダ ク タ ン ス ヘンリー H WbA m2 kg s-2 A-2

セ ル シ ウ ス 温 度 セルシウス度(e) Kンメール束光 lm cd sr(c) cd

スクル度照 lx lmm2 m-2 cd放射性核種の放射能( f ) ベクレル(d) Bq s-1

吸収線量 比エネルギー分与カーマ

グレイ Gy Jkg m2 s-2

線量当量 周辺線量当量 方向

性線量当量 個人線量当量シーベルト(g) Sv Jkg m2 s-2

酸 素 活 性 カタール kat s-1 mol

表3固有の名称と記号で表されるSI組立単位SI 組立単位

組立量

名称 記号 SI 単位で表される数値

バ ー ル bar 1bar=01MPa=100kPa=105Pa水銀柱ミリメートル mmHg 1mmHg=133322Paオングストローム Å 1Å=01nm=100pm=10-10m海 里 M 1M=1852mバ ー ン b 1b=100fm2=(10-12cm)2=10-28m2

ノ ッ ト kn 1kn=(18523600)msネ ー パ Npベ ル B

デ ジ ベ ル dB

表8SIに属さないがSIと併用されるその他の単位

SI単位との数値的な関係は    対数量の定義に依存

名称 記号

長 さ メ ー ト ル m質 量 キログラム kg時 間 秒 s電 流 ア ン ペ ア A熱力学温度 ケ ル ビ ン K物 質 量 モ ル mol光 度 カ ン デ ラ cd

基本量SI 基本単位

表1SI 基本単位

名称 記号 SI 単位で表される数値

エ ル グ erg 1 erg=10-7 Jダ イ ン dyn 1 dyn=10-5Nポ ア ズ P 1 P=1 dyn s cm-2=01Pa sス ト ー ク ス St 1 St =1cm2 s-1=10-4m2 s-1

ス チ ル ブ sb 1 sb =1cd cm-2=104cd m-2

フ ォ ト ph 1 ph=1cd sr cm-2 104lxガ ル Gal 1 Gal =1cm s-2=10-2ms-2

マ ク ス ウ ェ ル Mx 1 Mx = 1G cm2=10-8Wbガ ウ ス G 1 G =1Mx cm-2 =10-4Tエルステッド( c ) Oe 1 Oe  (1034π)A m-1

表9固有の名称をもつCGS組立単位

(c)3元系のCGS単位系とSIでは直接比較できないため等号「   」

   は対応関係を示すものである

(第8版2006年改訂)

この印刷物は再生紙を使用しています

Page 16: JAEA-Research 2013-020JAEA-Research 2013-020 - 1 - 1.はじめに 日本原子力研究開発機構(以下「JAEA」という。)は原子力安全基盤機構(以下「JNES」と

JAEA-Research 2013-020

- 12 -

る方法であり質量差別効果に伴うバイアスの補正を必要としない利点がある測定は同一の

試料から 3 回の繰り返し測定を行いその平均値を測定値とした各同位体組成結果に付随する

誤差は各同位体比の繰り返し測定による標準偏差を誤差伝播して算出したまた同位体希釈

法による定量結果に付随する誤差は同位体希釈法の算出式に基づき上記同位体組成結果の誤

差混合スパイク試料の誤差等を伝播して算出した

335 アルファ放射能測定

アルファ放射能測定用試料は従来法の陰イオン交換法により分離した Pu 溶液の一部を分取

し238Pu として一試料あたり 10~100Bq 程度に希釈調整したのち各試料を 25mmφタンタ

ル板に焼き付け調製した上でその試料に対してアルファ線スペクトロメータ(EGG ORTEC

モデル 676A)にて238Pu 放射能と 239Pu 及び 240Pu 放射能の和に対する比を測定した

238Pu は同位体組成としては少量であるが半減期が短いためアルファ線スペクトルを測定す

ると大きなピークが得られる得られた 238Pu のピークは239Pu 及び 240Pu のピーク領域に影響

を与えるため文献 7) に従いテーリング補正を実施している求めた放射能比にTIMS による

同位体組成測定結果を併用し238Pu 同位体比を算出した

アルファ放射能測定における測定誤差は同法による繰り返し測定誤差 02以下及び試料調製

誤差 035以下を伝播して 05以下と算出した

34 測定結果

全 U 原子数に対する原子個数比で表される結果一覧を表 3-2 に示す各同位体の測定誤差は

その存在量(割合)に依存するこれは存在量が多い同位体は TIMS で測定した時の検出信号

が大きいために計数誤差が小さくなり存在量が少ない同位体は検出信号が小さいために計数誤

差が大きくなることによるフォローアップ測定においてはU では同位体存在度が<005

では誤差<plusmn3同位体存在度が 005~2では<plusmn03同位体存在度が 2以上では<plusmn02

であったPu では全ての同位体の存在度が>1であり238Pu 以外の各同位体の誤差は

<plusmn03であった238Pu はアルファ放射能測定と TIMS を併用した結果<plusmn06と評価

したNd では142Nd で誤差<plusmn06その他の同位体で<plusmn03であったこれは2F1ZN2c2

の 142Nd を除き平成 21 年度の測定結果とほぼ同等であった

JAEA-Research 2013-020

- 13 -

表 3-2 使用済燃料の分析結果 (単位原子数Total-U)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 誤差() 234U 1789E-04 3293E-04 1407E-04 2460E-04 7718E-05 <22 235U 1122E-02 1743E-02 2320E-03 3689E-03 2193E-04 <091 236U 3805E-03 6269E-03 4799E-03 7900E-03 2916E-03 <023 238U 9848E-01 9760E-01 9927E-01 9882E-01 9968E-01 <012

U-Total 1000E+00 1000E+00 1000E+00 1000E+00 1000E+00 <012

238Pu 1299E-04 1811E-04 3850E-04 5346E-04 3786E-04 <052 239Pu 5902E-03 6098E-03 4722E-03 4736E-03 4110E-03 <013 240Pu 2357E-03 2386E-03 3576E-03 3640E-03 3358E-03 <013 241Pu 6634E-04 6955E-04 9935E-04 1001E-03 9045E-04 <024 242Pu 3567E-04 3753E-04 1489E-03 1500E-03 2366E-03 <013

Pu-Total 9409E-03 9736E-03 1116E-02 1141E-02 1112E-02 <013

142Nd 9414E-05 5069E-05 1251E-04 1596E-04 2115E-04 <053 143Nd 1206E-03 1727E-03 1521E-03 1947E-03 1135E-03 <018 144Nd 1766E-03 2595E-03 4226E-03 5681E-03 5265E-03 <018 145Nd 9499E-04 1364E-03 1681E-03 2184E-03 1746E-03 <018 146Nd 9647E-04 1367E-03 2093E-03 2748E-03 2562E-03 <018 148Nd 5093E-04 7107E-04 1032E-03 1310E-03 1217E-03 <018 150Nd 2529E-04 3265E-04 5246E-04 6334E-04 6467E-04 <027

Nd-Total 5743E-03 8141E-03 1120E-02 1466E-02 1278E-02 <018

Pu 分離日 201275 201275 201275 201275 201275 - Pu 測定日 2012718 2012720 2012720 2012723 2012720 - 分析値は測定日の値であり冷却期間及び運転履歴に基づいた炉内崩壊の補正等は実施していない

1789times10-4を示す 他の表でも同様に記載 238Pu については238U による影響を考慮しα線測定の結果を用いた

JAEA-Research 2013-020

- 14 -

35 考察

Pu の定量値について本フォローアップ測定結果と平成 21 年度定量値との比較を表 3-3 に示

すまた表 3-4 に Nd 定量値の本フォローアップ測定結果と平成 21 年度及び平成 23 年度の測

定値との比較を示す表 3-5 は試料原液の U 濃度の測定値を示す表 3-6 には参考として平成

21 年度の従来法による UPu 及び Nd 等の測定結果(平成 21 年度報告書 2) p40表 4-4 掲載)

を記載するなお表 3-3 及び表 3-4 の平成 21 年度定量値(B)及び(D)は平成 21 年度に一次

希釈試料を対象にして従来法により測定した値(平成 21 年度報告書 2) p40表 4-4 掲載Pu total

及び Nd total)であるまた表 3-4 の平成 23 年度定量値(E)は平成 23 年度に二次希釈試

料を対象にして TIMS により U の定量を行った結果で平成 22 年度に現行法で測定した Nd 定

量値を規格化した値(平成 23 年度報告書 4) p25表 4-3 掲載D 欄)表 3-5 の平成 23 年度定量

値(G)は2 つの手法による Nd 定量値の差異の原因検討の一環として平成 23 年度に新たに

一次希釈試料から調製した二次希釈試料中の U 濃度を再測定し原液濃度に換算した値(平成 23

年度報告書 4) p27表 4-5 掲載下段)である

表 3-3 Pu 再測定結果と平成 21 年度定量値との比較

(単位原子数Total-U)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9再測定結果(A) 9409E-03 9736E-03 1116E-02 1141E-02 1112E-02平成 21 年度定量値(B)$ 9374E-03 9707E-03 1117E-02 1145E-02 1109E-02(A)(B) 100 100 100 100 100 9409times10-3を示す $ 従来法と TIMS によって求めリファレンス値として扱われている値

表 3-4 Nd 再測定結果と平成 21 年度及び平成 23 年度定量値との比較

(単位原子数Total-U)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9

再測定結果(C) 5743E-03 8141E-03 1120E-02 1466E-02 1278E-02平成 21 年度定量値(D)$ 5727E-03 8381E-03 1168E-02 1472E-02 1286E-02(C)(D) 100 097 096 100 099 平成 23 年度定量値(E) 549E-03 783E-03 109E-02 142E-02 124E-02 (E)(D) 096 093 093 096 096 (E)(C) 096 096 097 097 097 5743times10-3を示す $ 従来法と TIMS によって求めリファレンス値として扱われている値 平成 23 年度の Nd 定量値(平成 22 年度に現行法で測定し規格化に使用した U 濃度は平成

23 年度に TIMS により二次希釈試料の再測定で求めた結果を使用)

JAEA-Research 2013-020

- 15 -

表 3-5 試料原液のウラン濃度

再測定結果

試料名 試料希釈率

二次希釈試料

濃度 原子数g 溶液

試料原液濃度

(F) 原子数g 溶液

誤差

()

平成 23 年度

定量値

(G) (G)(F)

2F1ZN2c2 10747 1250E+16 1344E+19 011 1411E+19 105 2F1ZN2c3 9866 1634E+16 1612E+19 011 1648E+19 102 2F1ZN3c2 9631 1468E+16 1414E+19 011 1614E+19 114 2F1ZN3c3 9837 1335E+16 1313E+19 011 1357E+19 103 2F1ZN3a9 9862 1923E+16 1897E+19 011 1953E+19 103

1250times1016を示す

JAEA-Research 2013-020

- 16 -

表 3-6 平成 21 年度の従来法による UPu 及び Nd 等の測定結果

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 誤差()

燃焼率1(FIMA) 296 416 599 721 676

燃焼度2(GWdt) 284 399 575 692 649

U-234 170E-04 323E-04 128E-04 234E-04 687E-05 <14U-235 1123E-02 1742E-02 2240E-03 3687E-03 2300E-04 <03

4

U-236 3799E-03 6260E-03 4807E-03 7889E-03 2917E-03 <02U-238 9848E-01 9760E-01 9928E-01 9882E-01 9968E-01 <02U total 1000E+00 1000E+00 1000E+00 1000E+00 1000E+00

Pu-2383 1291E-04 1857E-04 4045E-04 5756E-04 4002E-04 <05

Pu-239 5827E-03 6021E-03 4666E-03 4684E-03 4064E-03 <02Pu-240 2325E-03 2353E-03 3518E-03 3583E-03 3276E-03 <02Pu-241 7413E-04 7772E-04 1112E-03 1120E-03 1012E-03 <02Pu-242 3517E-04 3700E-04 1471E-03 1482E-03 2336E-03 <02Pu total 9374E-03 9707E-03 1117E-02 1145E-02 1109E-02

Nd-142 3150E-05 4057E-05 1142E-04 1495E-04 1926E-04 <06Nd-143 1225E-03 1782E-03 1586E-03 1954E-03 1139E-03 <03Nd-144 1778E-03 2675E-03 4414E-03 5707E-03 5309E-03 <03Nd-145 9669E-04 1408E-03 1757E-03 2194E-03 1761E-03 <03Nd-146 9606E-04 1407E-03 2183E-03 2758E-03 2578E-03 <03Nd-148 5154E-04 7330E-04 1078E-03 1316E-03 1227E-03 <03Nd-150 2503E-04 3361E-04 5463E-04 6366E-04 6495E-04 <07Nd total 5727E-03 8381E-03 1168E-02 1472E-02 1286E-02

Cs-134 645E-06 101E-05 417E-05 535E-05 545E-05 <4Cs-137 154E-03 218E-03 347E-03 432E-03 390E-03 <4Eu-154 156E-05 200E-05 377E-05 436E-05 383E-05 <4Eu-155 269E-06 342E-06 963E-06 113E-05 112E-05 <6

Pu分離日 2009124 2009124 2009124 2009124 2009124MS(Pu)測定日 20091216 20091216 20091218 20091216 20091218

γ測定日時20101291031

200912211709

2010251409

2010231332

201022915

1燃焼率の計算にはNd-148のU-235の熱中性子による核分裂収率を用いた2燃焼度は1FIMAを9600MWdt (ASTM E321-96)として換算した3Pu-238についてはU-238による影響を考慮しα線測定の結果を用いた42F1ZN3a9はU-235の存在率が非常に低く誤差が4程度となったため除く

単位原子数Total-U 

 分析値は測定日の値であり冷却期間及び運転履歴に基づいた炉内崩壊の補正等は実施していない

本表は平成 21 年度報告書 2) p40(表 4-4)より転載

JAEA-Research 2013-020

- 17 -

表 3-2 及び表 3-6 よりフォローアップ測定の結果得られた PuU (原子個数比)及び U

PuNd それぞれの同位体組成は2F1ZN2c2 の 142Nd を除き全ての試料について平成 21 年度

測定結果と良い一致を示していることがわかるまた表 3-3 に示すように平成 21 年度に測定し

た Pu 定量値は妥当な結果であった

表 3-4 に示す Nd 測定結果について2F1ZN2c22F1ZN3c3 及び 2F1ZN3a9 試料については

フォローアップ測定結果と平成 21 年度測定結果は良い一致を示したが2F1ZN2c3 及び

2F1ZN3c2 試料についてはフォローアップ測定結果は平成 21 年度定量値よりも 3~4程度低

めの結果となった本フォローアップ測定は差異の要因を排除した上で実施しており確定結果

であると考えられることから2F1ZN2c3 及び 2F1ZN3c2 試料について平成 21 年度の Nd 定

量値は 3~4程度高めの評価をしていた可能性があるこの2F1ZN2c3 及び 2F1ZN3c2 試料に

おけるフォローアップ測定と平成 21 年度定量値との差異の原因については全試料で Pu 定量値

及び各試料の Nd 同位体組成が良く一致していることから試料に起因するものではない可能

性の高い事象として元素の定量に適用した同位体希釈法においてスパイクと混合した試料の

化学分離の過程で天然 Nd の汚染や他試料からの Nd の相互汚染等が発生したと考えられる

また表 3-4 に示す Nd 測定結果についてフォローアップ測定結果と平成 23 年度定量値(平成

23 年度に U 濃度を再測定した結果を反映した値表 3-4 参照)を比較すると本フォローアップ

測定の方が試料間のばらつきは少なくなっているが 3~4程度高めであって系統的な原因があ

ることがわかった平成 23 年度の Nd 定量値は平成 22 年度に現行法によって測定した Nd 量

を平成 23 年度に測定した溶液重量当たりの U 原子数で除して求めている二つの測定の間に

は 1 年の時間差がある密閉している容器とはいえ保管していた試料量が数 mL という少量で

あるため試料の自然蒸発が無視できず分母とした U 濃度が平成 22 年度の時よりも高くなった

可能性があるたとえば保管していた各試料数 mL のうち 3~4程度が蒸発したと仮定すると

平成 23 年度値とフォローアップ測定値との差異が 3~4程度生じることに相当する試料は密

栓したポリバイアル瓶に保管していたが1 年の期間であればこの程度の蒸発は考え得る事象

である本事象を考慮すると平成 22 年度に実施した現行法による Nd 測定は健全であったと推

察することができる

表 3-2 及び表 3-6 に示すように2F1ZN2c2 試料の 142Nd 同位体比の本フォローアップ測定結

果が平成 21 年度値と比較して若干高かったこの 2F1ZN2c2 試料の 142Nd 同位体については

天然の Nd または Ce が化学操作の段階でわずかながら混入したものと考えられるしかしこの

同位体組成を平成 21 年度値に置き換えて算出してもNd 定量値全体には 1程度の差異を与え

る程度であり結果に大きな影響を与えるものではない

表 3-5 に示す試料原液の U 濃度について平成 23 年度定量値と本フォローアップ測定結果を

比較すると 2F1ZN3c2 試料で 14と大きな差を示しその他の 4 試料については 5以下の差異

があることが分かった本フォローアップ測定では試料原液から再度試料の分取を実施しその

JAEA-Research 2013-020

- 18 -

際それぞれの分取重量を測定しているまた定量に使用した混合スパイク試料も校正してい

るそのため測定結果は正しいと考えられる一方平成 23 年度定量用試料は平成 23 年度

に一次希釈試料から再調製した二次希釈試料であるが平成 21 年度に試料原液から一次希釈試料

を調製する際の分取希釈操作においては重量を測定せず容量により希釈していたしたがっ

て平成 23 年度定量値と本フォローアップ測定結果の差異は分取希釈操作における重量測定の

適用の有無が大きく影響していると考えられるなお平成 23 年度報告書 4) に記載された 95Mo

99Tc 101Ru 103Rh 109Ag 133Cs について規格化のために使用した U 原子数は平成 23 年度の測

定値を用いていることから当該差異は平成 23 年度に定量した 95Mo 99Tc 101Ru 103Rh 109Ag

133Cs の結果に影響を与えることとなる

23 節及び 32 節で記載したとおり従来法と現行法による Nd 定量値の差異については①二

次希釈試料の調製段階で測定値に影響を与える要因が入ったこと②従来法で測定した U 原子数

の値に不確定性が存在した可能性があること③混合スパイクの校正未実施④従来法による Nd

の化学分離操作においてミスを生じた可能性があることの 4 点により発生した可能性がある

以下に本フォローアップ測定の結果を基準に従来法と現行法の Nd 定量値及び U 濃度測定結

果の差異の原因をまとめる

(1)本フォローアップ測定と平成 21 年度に実施した従来法の Nd 定量値の差異の原因

①の原因に対し全試料で Pu 定量値及び各試料の Nd 同位体組成が良く一致していることか

ら試料に起因するものではないこと②の原因に対し混合スパイクによる燃焼率測定の

原理からU 原子数の不確定性は関与しないこと③の原因に対しフォローアップ測定結

果との比較では 5 試料中 3 試料は良く一致していることの各結果から①から③は該当し

ないと考えられるしたがって平成 21 年度定量値に生じた差異は原因④に該当し

2F1ZN2c3 及び 2F1ZN3c2 の定量においてスパイクと混合した試料中の Nd の化学分離の

過程で試薬や環境中からの天然 Nd の汚染や他試料からの Nd の相互汚染等により生じ

たと考えられる

(2)本フォローアップ測定と平成 23 年度に実施した現行法の Nd 定量値の差異の原因

平成 23 年度の現行法(平成 22 年度に現行法で測定した Nd 定量値を平成 23 年度に実施

した二次希釈試料の U 濃度の測定によって再評価した結果)と平成 21 年度の従来法との

差異は2F1ZN2c3及び2F1ZN3c2 で 72F1ZN2c22F1ZN3c3 及び 2F1ZN3a9 で 4で

あった(23 節及び表 3-4 参照)平成 23 年度定量値とフォローアップ測定結果を比較する

と系統的な差異を有するものの全試料で同様の傾向を有しているこのことから本フォ

ローアップ測定と平成 23 年度に実施した現行法の差異の原因は保管試料の経時に伴う蒸発

による濃度変化であると推定されるすなわち平成 21 年度に二次希釈試料を調製し平成

23 年度に当該試料の U 濃度の測定を実施するまでの期間に試料中 U 濃度が 3~4程度高く

JAEA-Research 2013-020

- 19 -

なりその値を使用して平成 22 年度に現行法で測定した Nd 定量値を再規格化したことによ

りNd 定量値が 3~4程度低く算出されたと考えられるまた平成 21 年度従来法と平成

23 年度現行法における2F1ZN2c3及び2F1ZN3c2 の差異が他の 3 試料に比べてさらに 3程

度低くなっているがこれは上記(1)に記載したとおり平成 21 年度従来法に起因する原

因④に該当すると推定した

(3)U 濃度測定結果における本フォローアップ測定と平成 23 年度定量値の差異の原因

U 濃度測定結果の差異については平成 21 年度に実施したホットセル内での試料原液から

一次希釈試料を調製する際に重量測定を実施しなかったことが影響したと推定した

これらの検討結果を踏まえ本受託事業の核分裂生成核種の組成測定に関するデータの取扱い

を以下のとおりとする

(1)2F1ZN2c3 及び 2F1ZN3c2 試料の Nd 測定結果については本フォローアップ測定値を確

度の高いデータとして採用するこれによりこの 2 試料の燃焼率は平成 23 年度の報告書

に記載されているよりも 3-4小さい値に変わるまた当該 2 試料の U 及び Pu 測定値に

ついては本年度と平成 21 年度の測定間の差は小さいがNd の測定との整合性をとる観点

から本フォローアップの測定結果を確度の高いデータとする

(2)平成 23 年度に定量した 95Mo 99Tc 101Ru 103Rh 109Ag 133Cs の規格化を行う時に使用する

U 濃度は本フォローアップ測定の値とする

(3)平成 21 年度に報告し平成 23 年度に行った U 濃度の再測定結果を反映して改定していた

134Cs 137Cs 154Eu 155Eu の測定値について平成 23 年度の U 濃度再測定値は試料蒸発の

影響を受けていることが考えられるこのため平成 21 年度の値の方が試料の希釈作業から

の経過時間が短く試料蒸発の影響が少ないことから確度が高いと考え平成 21 年度の値を

採用する

JAEA-Research 2013-020

- 20 -

4データ解析評価

41 同重体混入の効果

現行法は極微量の試料を使用して迅速に測定が出来るという特徴を持つ一方で元素の化学分

離が完全に行われないことからHR-ICP-MS による同位体比測定時に着目同位体と同じ質量数

の他元素(同重体)も同時に検出される可能性があるこの同重体混入の影響は混入割合が各

試料の化学的条件や生成量の差によって異なるため評価を行うこと自体が困難であるしかし

本手法における同重体の混入の効果を把握することは測定試験データのバイアス評価をする際に

重要であり今後の同様の試験における測定結果の評価時にも参考になることから今回取得し

た分離試験結果と詳細な燃焼計算結果に基づいて同重体の混入効果の評価を試みた

42 同重体混入の割合

平成23年度報告書 4) 531項に記載している元素分離の模擬試験において得られた各元素量の混

入割合と燃焼計算で得られた同位体量を掛け合わせることで着目同位体に対する同重体の割

合を求めた今回の計算値は核データライブラリに JENDL-48)を使用した MVP-BURN9)によ

る燃焼計算結果を用いているただし一部の同位体については MVP-BURN の燃焼チェーンに

含まれていないためにSWAT3110)を用いた燃焼計算結果を使用したその評価結果を表 4-1 か

ら表 4-5 に示すこれらの表から以下のことが示される

(1) Nd 同位体では 142Ce 混入の影響が大きいNd は従来から行ってきた分離法と TIMS を使

用した測定値をリファレンスとしているためにこの混入は本測定結果に影響を与えない

(2) Sm 同位体では154Sm に対して 154Eu が 5程度の混入とGd 入り燃料では 154Sm に対

する 154Gd の混入が数 10あることが分かる

(3) Eu 同位体ではGd 入り燃料の場合には154Gd の 154Eu への混入の効果が非常に大きく

数十倍の 154Gd が 154Eu に重なっている155Eu に対する 155Gd の効果はUO2燃料及び

Gd 入り燃料のいずれの場合でも 200以下と大きくなっているただし154Eu と 155Eu

はγ線測定で定量しているためこの効果は本測定結果に影響を与えない

(4) Gd 同位体では154Gd に対する 154Sm と 154Eu の混入はUO2燃料の場合にはそれぞれ

5程度と 20程度となっているがGd 入り燃料の場合は 154Gd 量が多いために影響は小

さい155Gd に対する 155Eu の混入は 10-15程度存在するがその値は燃焼度に依存して

おりまたUO2燃料の方が Gd 入り燃料に比べて効果が大きい

JAEA-Research 2013-020

- 21 -

表 4-1 2F1ZN2c2 試料(280GWdt UO2-Gd2O3) 同重体の混入による誤差()

Nd$ Sm Eu Gd 質量数 Ce の混入 Sm の混入 Nd の混入 Pm の混入 Eu の混入 Gd の混入 Sm の混入 Gd の混入 Sm の混入 Eu の混入

142 10263 00 143 00 00 144 00 00 145 00 00 146 00 00 147 00 5 00 00 148 00 03 74 00 00 00 149 00 00 00 00 150 00 17 15 00 00 00 151 00 00 18 00 77 152 00 00 00 00 NA NA 153 00001 154 00 00 59 1107 24 3938 01 03 155 0 184 00 59 156 00 00 157 00 00 158 00 00 159 00 00 160 00 00

SWAT31 計算値による

$ネオジムの測定値は従来法によるものを採用しているのでこれらは参考値

154Eu 155Eu はγ線測定で定量しているためこれらは参考値

表 4-2 2F1ZN2c3 試料(393GWdtUO2) 同重体の混入による誤差()

Nd$ Sm Eu Gd 質量数 Ce の混入 Sm の混入 Nd の混入 Pm の混入 Eu の混入 Gd の混入 Sm の混入 Gd の混入 Sm の混入 Eu の混入

142 8948 00 143 00 00 144 00 00 145 00 00 146 00 00 147 00 5 00 00 148 00 04 67 00 00 00 149 00 00 00 00 150 00 18 14 00 00 00 151 00 00 14 00 98 152 00 00 00 00 NA NA 153 00003 154 00 00 57 15 24 54 43 203 155 0 129 00 84 156 00 00 157 00 NA 158 00 00 159 00 00 160 00 00

SWAT31 計算値による

$ネオジムの測定値は従来法によるものを採用しているのでこれらは参考値

154Eu 155Eu はγ線測定で定量しているためこれらは参考値

JAEA-Research 2013-020

- 22 -

表 4-3 2F1ZN3c2 試料(566GWdtUO2-Gd2O3) 同重体の混入による誤差()

Nd$ Sm Eu Gd 質量数 Ce の混入 Sm の混入 Nd の混入 Pm の混入 Eu の混入 Gd の混入 Sm の混入 Gd の混入 Sm の混入 Eu の混入

142 3962 00 143 00 00 144 00 00 145 00 00 146 00 00 147 00 7 00 00 148 00 05 49 00 00 00 149 00 00 00 00 150 00 16 16 00 00 00 151 00 00 20 00 70 152 00 00 00 00 NA NA 153 00002 154 00 00 55 342 25 1298 02 08 155 0 96 00 114 156 00 00 157 00 00 158 00 00 159 00 00 160 00 00

SWAT31 計算値による

$ネオジムの測定値は従来法によるものを採用しているのでこれらは参考値

154Eu 155Eu はγ線測定で定量しているためこれらは参考値

表 4-4 2F1ZN3c3 試料(681GWdtUO2) 同重体の混入による誤差()

Nd$ Sm Eu Gd 質量数 Ce の混入 Sm の混入 Nd の混入 Pm の混入 Eu の混入 Gd の混入 Sm の混入 Gd の混入 Sm の混入 Eu の混入

142 396 00 143 00 00 144 00 00 145 00 00 146 00 00 NA 147 00 7 00 00 148 00 05 47 00 00 00 149 00 00 00 00 150 00 16 15 00 00 00 151 00 00 18 00 77 152 00 00 00 00 NA NA 153 154 00 00 51 11 27 46 57 236 155 0 68 00 161 156 00 00 157 00 NA 158 00 00 159 00 00 160 00 00

SWAT31 計算値による

$ネオジムの測定値は従来法によるものを採用しているのでこれらは参考値

154Eu 155Eu はγ線測定で定量しているためこれらは参考値

JAEA-Research 2013-020

- 23 -

表 4-5 2F1ZN3a9 試料(641GWdtUO2) 同重体の混入による誤差()

Nd$ Sm Eu Gd 質量数 Ce の混入 Sm の混入 Nd の混入 Pm の混入 Eu の混入 Gd の混入 Sm の混入 Gd の混入 Sm の混入 Eu の混入

142 262 00 143 00 00 144 00 00 145 00 00 146 00 00 NA 147 00 7 00 00 148 00 05 46 00 00 00 149 00 00 00 00 150 00 14 18 00 00 00 151 00 00 22 00 63 152 00 00 00 00 NA NA 153 154 00 00 38 08 37 45 78 242 155 0 68 00 161 156 00 00 157 00 NA 158 00 00 159 00 00 160 00 00

SWAT31 計算値による

$ネオジムの測定値は従来法によるものを採用しているのでこれらは参考値

154Eu 155Eu はγ線測定で定量しているためこれらは参考値

43 同重体混入の影響評価

41 章でもとめた同重体混入の効果をもとにその定量値への影響を評価した測定された試料

の同位体比について同重体の影響を補正した上で同位体比の合計が全体で 100となるように

再規格化し平成 23 年度報告書 4) p30 の式(1)に示した同位体希釈法の定義に戻ってその影響を

調べた

影響評価の結果を表 4-6 から表 4-10 に示すNd 同位体の場合142Nd の量が大幅に小さく

なる以外は全体としてその影響は少ないSm 同位体の場合全体に定量値が 5程度大きくなる

傾向にあることがわかるまた 154Sm についてはGd 入り燃料の場合には 154Gd の混入の影響

があるため50近い差を生じているEu 同位体では151Eu がほぼ半分の値となっているGd

同位体についてはGd 入り燃料では混入の影響は小さいがUO2燃料では最大で 5程度の差を

示すことがわかった報告書で示すフォローアップ測定の最終結果は本章で示した混入の効果

を考慮して補正する事とする

JAEA-Research 2013-020

- 24 -

表 4-6 2F1ZN2c2 試料(280GWdt UO2-Gd2O3)

同重体の定量値に与える影響

同位体 H23 年度報告書の値

(原子数Total-U) (A)

同重体混入の影響

を補正した値 (原子数Total-U)

(C)

(C)(A)

147Sm 401E-04 413E-04 103 148Sm 186E-04 187E-04 100 149Sm 510E-06 550E-06 108 150Sm 378E-04 403E-04 106 151Sm 179E-05 190E-05 106 152Sm 145E-04 157E-04 108 154Sm 661E-05 329E-05 050 151Eu 231E-06 132E-06 057 153Eu 155E-04 157E-04 101 152Gd 496E-05 494E-05 099 154Gd 140E-03 138E-03 099 155Gd 203E-05 190E-05 094 156Gd 268E-02 266E-02 099 157Gd 107E-05 107E-05 099 158Gd 324E-02 322E-02 099 160Gd 170E-02 169E-02 099

401times10-4を示す

表 4-7 2F1ZN2c3 試料(393GWdtUO2) 同重体の定量値に与える影響

同位体 H23年度報告書の値

(原子数Total-U)

(A)

同重体混入の影響

を補正した値 (原子数Total-U)

(C)

(C)(A)

147Sm 539E-04 547E-04 101 148Sm 259E-04 258E-04 100 149Sm 612E-06 651E-06 106 150Sm 506E-04 531E-04 105 151Sm 221E-05 232E-05 105 152Sm 179E-04 190E-04 106 154Sm 601E-05 596E-05 099 151Eu 212E-06 110E-06 052 153Eu 185E-04 190E-04 102 152Gd 916E-07 963E-07 105 154Gd 271E-05 228E-05 084 155Gd 102E-05 994E-06 097 156Gd 117E-04 123E-04 105 157Gd 350E-07 369E-07 105 158Gd 208E-05 219E-05 105 160Gd 165E-06 174E-06 105

539times10-4を示す

JAEA-Research 2013-020

- 25 -

表 4-8 2F1ZN3c2 試料(566GWdtUO2-Gd2O3)

同重体の定量値に与える影響

同位体 H23年度報告書の値

(原子数Total-U)

(A)

同重体混入の影響

を補正した値 (原子数Total-U)

(C)

(C)(A)

147Sm 543E-04 540E-04 099 148Sm 547E-04 557E-04 102 149Sm 345E-06 368E-06 107 150Sm 755E-04 793E-04 105 151Sm 176E-05 184E-05 105 152Sm 248E-04 264E-04 107 154Sm 130E-04 995E-05 076 151Eu 204E-06 120E-06 059 153Eu 309E-04 311E-04 101 152Gd 955E-06 955E-06 100 154Gd 107E-03 106E-03 099 155Gd 233E-05 209E-05 090 156Gd 268E-02 268E-02 100 157Gd 587E-06 587E-06 100 158Gd 336E-02 336E-02 100 160Gd 172E-02 172E-02 100

543times10-4を示す

表 4-9 2F1ZN3c3 試料(681GWdtUO2)

同重体の定量値に与える影響

同位体 H23 年度報告書の値

(原子数Total-U)

(A)

同重体混入の影響

を補正した値 (原子数Total-U)

(C)

(C)(A)

147Sm 662E-04 642E-04 097 148Sm 692E-04 685E-04 099 149Sm 381E-06 395E-06 104 150Sm 915E-04 935E-04 102 151Sm 200E-05 204E-05 102 152Sm 287E-04 298E-04 104 154Sm 132E-04 128E-04 098 151Eu 198E-06 113E-06 057 153Eu 353E-04 357E-04 101 152Gd 760E-07 775E-07 102 154Gd 496E-05 391E-05 079 155Gd 194E-05 170E-05 088 156Gd 558E-04 569E-04 102 157Gd 529E-07 539E-07 102 158Gd 721E-05 736E-05 102 160Gd 450E-06 460E-06 102

662times10-4を示す

JAEA-Research 2013-020

- 26 -

表 4-10 2F1ZN3a9 試料(641GWdtUO2)

同重体の定量値に与える影響

同位体 H23 年度報告書の値

(原子数Total-U)

(A)

同重体混入の影響

を補正した値 (原子数Total-U)

(C)

(C)(A)

147Sm 459E-04 456E-04 099 148Sm 664E-04 677E-04 102 149Sm 352E-06 375E-06 107 150Sm 822E-04 860E-04 105 151Sm 161E-05 168E-05 104 152Sm 285E-04 304E-04 107 154Sm 161E-04 164E-04 102 151Eu 153E-06 947E-07 062 153Eu 350E-04 354E-04 101 152Gd 201E-06 206E-06 103 154Gd 448E-05 348E-05 078 155Gd 191E-05 169E-05 088 156Gd 846E-04 868E-04 103 157Gd 837E-07 858E-07 103 158Gd 118E-04 121E-04 103 160Gd 665E-06 682E-06 103

459times10-4を示す

JAEA-Research 2013-020

- 27 -

5本再測定結果を反映した測定結果のまとめ

フォローアップ測定及び混入の効果も加味した本試験で得られた最終的な結果について測定

時に存在するウラン個数に対する原子数比(原子数U 原子数比)でまとめたものを表 5-1 に示し

さらに初期重元素(ウラン)個数 InitialHMと燃焼後の全重元素数 TotalHMの関係は FIMA

の定義より

100

1

0

FIMA

U

PuU

InitialHM

TotalHM

(51)

であるため測定された着目同位体のウラン原子あたりの個数 X と初期ウラン原子あたりの個数

Y の関係は

PuU

UFIMAX

PuU

U

U

PuUXY

100

1

0

(52)

として与えられることから測定サンプルの未燃焼時のウラン原子量を MU (gmol)アボガドロ

数を NA着目同位体の原子量を M (gmol) とすると着目同位体の初期ウラン 1 ton あたりの

重量 Z (g) は

66

10100

1

10

UA

UA M

M

PuU

UFIMAXN

MM

N

YZ (53)

によって表されるこの関係式から表 5-1 の値を初期ウラン重量 1 トンあたりの量で示したも

のを表 5-2 に示す

表 5-1 及び表 5-2 に示した燃焼度は受託事業実施時に JAEA 側に燃料初期組成やボイド率履歴

等のパラメータが提供されておらず詳細な 147Nd 反応の中性子捕獲の効果の補正が行えないこ

とから最終確定値ではない詳細燃焼度は本照射後試験の委託者である JNES において評価さ

れる

JAEA-Research 2013-020

- 28 -

表 5-1 平成 24 年度に再測定を行った結果を反映した測定値のまとめ

(ウラン原子数に対する比) Assembly Name ZN2 ZN3 Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 Fuel Type UO2-Gd2O3 UO2 UO2-Gd2O3 UO2 UO2 Sample Position from Bottom of Fuel (mm)

29515 2951 1674 16745 1678

Sample Position in Node

189 189 107 107 108

FIMA() 2888 3947 5598 7069 6583

Burnup (GWdt) 27843 37994 54692 68322 64267 Measurement Method Ratio of Number of Atoms Total-U IDM(TIMS) 234U 170E-04 329E-04 141E-04 234E-04 687E-05IDM(TIMS) 235U 112E-02 174E-02 232E-03 369E-03 230E-04IDM(TIMS) 236U 380E-03 627E-03 480E-03 789E-03 292E-03IDM(TIMS) 238U 985E-01 976E-01 993E-01 988E-01 997E-01IDM(TIMS) U total 100E+00 100E+00 100E+00 100E+00 100E+00IDM(TIMS)+αSpectrometry 238Pu 129E-04 181E-04 385E-04 576E-04 400E-04IDM(TIMS) 239Pu 583E-03 610E-03 472E-03 468E-03 406E-03IDM(TIMS) 240Pu 233E-03 239E-03 358E-03 358E-03 328E-03IDM(TIMS) 241Pu 741E-04 696E-04 994E-04 112E-03 101E-03IDM(TIMS) 242Pu 352E-04 375E-04 149E-03 148E-03 234E-03IDM(TIMS) Pu total 937E-03 974E-03 112E-02 115E-02 111E-02IDM(TIMS) 142Nd 315E-05 507E-05 125E-04 150E-04 193E-04IDM(TIMS) 143Nd 123E-03 173E-03 152E-03 195E-03 114E-03IDM(TIMS) 144Nd 178E-03 260E-03 423E-03 571E-03 531E-03IDM(TIMS) 145Nd 967E-04 136E-03 168E-03 219E-03 176E-03IDM(TIMS) 146Nd 961E-04 137E-03 209E-03 276E-03 258E-03IDM(TIMS) 148Nd 515E-04 711E-04 103E-03 132E-03 123E-03IDM(TIMS) 150Nd 250E-04 327E-04 525E-04 637E-04 650E-04IDM(TIMS) Nd total 573E-03 814E-03 112E-02 147E-02 129E-02γSpectrometry 134Cs 645E-06 101E-05 417E-05 535E-05 545E-05γSpectrometry 137Cs 154E-03 218E-03 347E-03 432E-03 390E-03IDM(ICP-MS) 151Eu 132E-06 110E-06 120E-06 113E-06 947E-07IDM(ICP-MS) 153Eu 157E-04 190E-04 311E-04 357E-04 354E-04γSpectrometry 154Eu 156E-05 200E-05 377E-05 436E-05 383E-05γSpectrometry 155Eu 269E-06 342E-06 963E-06 113E-05 112E-05Liquid Scintillator 147Pm 175E-05 240E-05 365E-05 447E-05 314E-05IDM(ICP-MS) 147Sm 413E-04 547E-04 540E-04 642E-04 456E-04IDM(ICP-MS) 148Sm 187E-04 258E-04 557E-04 685E-04 677E-04IDM(ICP-MS) 149Sm 550E-06 651E-06 368E-06 395E-06 375E-06IDM(ICP-MS) 150Sm 403E-04 531E-04 793E-04 935E-04 860E-04IDM(ICP-MS) 151Sm 190E-05 232E-05 184E-05 204E-05 168E-05IDM(ICP-MS) 152Sm 157E-04 190E-04 264E-04 298E-04 304E-04IDM(ICP-MS) 154Sm 329E-05 596E-05 995E-05 128E-04 164E-04IDM(ICP-MS) 152Gd 494E-05 963E-07 955E-06 775E-07 206E-06IDM(ICP-MS) 154Gd 138E-03 228E-05 106E-03 391E-05 348E-05IDM(ICP-MS) 155Gd 190E-05 994E-06 209E-05 170E-05 169E-05IDM(ICP-MS) 156Gd 266E-02 123E-04 268E-02 569E-04 868E-04IDM(ICP-MS) 157Gd 107E-05 369E-07 587E-06 539E-07 858E-07IDM(ICP-MS) 158Gd 322E-02 219E-05 336E-02 736E-05 121E-04IDM(ICP-MS) 160Gd 169E-02 174E-06 172E-02 460E-06 682E-06Calibration Curve (ICP-MS) 95Mo 177E-03 246E-03 315E-03 417E-03 332E-03Calibration Curve (ICP-MS) 99Tc 124E-03 166E-03 217E-03 282E-03 229E-03Calibration Curve (ICP-MS) 101Ru 165E-03 221E-03 322E-03 409E-03 384E-03Calibration Curve (ICP-MS) 103Rh 104E-03 126E-03 162E-03 188E-03 171E-03Calibration Curve (ICP-MS) 109Ag 102E-04 103E-04 230E-04 251E-04 381E-04Calibration Curve (ICP-MS) 133Cs 187E-03 245E-03 333E-03 407E-03 344E-03

Read as 170times10-4

ここで示した燃焼度は詳細解析に基づいておらず最終確定値ではない

JAEA-Research 2013-020

- 29 -

表 5-2 平成 24 年度に再測定を行った結果を反映した測定値のまとめ

(初期ウラン重量 1ton に対する重量) Assembly Name ZN2 ZN3 Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 Fuel Type UO2-Gd2O3 UO2 UO2-Gd2O3 UO2 UO2 Sample Position from Bottom of Fuel (mm)

29515 2951 1674 16745 1678

Sample Position in Node

189 189 107 107 108

FIMA() 2888 3947 5598 7069 6583

Burnup (GWdt) 27843 37994 54692 68322 64267 Measurement Method weight(g) ton-Initial Heavy Metal IDM(TIMS) 234U 161E+02 308E+02 129E+02 211E+02 624E+01IDM(TIMS) 235U 107E+04 164E+04 214E+03 335E+03 210E+02IDM(TIMS) 236U 363E+03 592E+03 444E+03 719E+03 267E+03IDM(TIMS) 238U 948E+05 929E+05 927E+05 909E+05 921E+05IDM(TIMS)+αSpectrometry 238Pu 124E+02 172E+02 360E+02 529E+02 370E+02IDM(TIMS) 239Pu 563E+03 583E+03 443E+03 432E+03 377E+03IDM(TIMS) 240Pu 226E+03 229E+03 337E+03 332E+03 305E+03IDM(TIMS) 241Pu 723E+02 670E+02 940E+02 104E+03 947E+02IDM(TIMS) 242Pu 344E+02 363E+02 141E+03 139E+03 220E+03IDM(TIMS) 142Nd 181E+01 288E+01 697E+01 819E+01 106E+02IDM(TIMS) 143Nd 708E+02 987E+02 853E+02 108E+03 632E+02IDM(TIMS) 144Nd 103E+03 149E+03 239E+03 317E+03 297E+03IDM(TIMS) 145Nd 567E+02 790E+02 956E+02 123E+03 991E+02IDM(TIMS) 146Nd 567E+02 798E+02 120E+03 155E+03 146E+03IDM(TIMS) 148Nd 308E+02 420E+02 599E+02 752E+02 705E+02IDM(TIMS) 150Nd 152E+02 196E+02 309E+02 369E+02 378E+02γSpectrometry 134Cs 349E+00 541E+00 219E+01 277E+01 283E+01γSpectrometry 137Cs 853E+02 119E+03 186E+03 228E+03 207E+03IDM(ICP-MS) 151Eu 804E-01 662E-01 713E-01 657E-01 555E-01IDM(ICP-MS) 153Eu 968E+01 116E+02 187E+02 211E+02 210E+02γSpectrometry 154Eu 971E+00 123E+01 228E+01 259E+01 229E+01γSpectrometry 155Eu 169E+00 212E+00 585E+00 676E+00 674E+00Liquid Scintillator 147Pm 104E+01 141E+01 210E+01 254E+01 179E+01IDM(ICP-MS) 147Sm 245E+02 321E+02 312E+02 364E+02 260E+02IDM(ICP-MS) 148Sm 112E+02 153E+02 323E+02 392E+02 389E+02IDM(ICP-MS) 149Sm 331E+00 387E+00 215E+00 227E+00 217E+00IDM(ICP-MS) 150Sm 244E+02 318E+02 467E+02 541E+02 501E+02IDM(ICP-MS) 151Sm 116E+01 140E+01 109E+01 119E+01 985E+00IDM(ICP-MS) 152Sm 964E+01 116E+02 158E+02 175E+02 179E+02IDM(ICP-MS) 154Sm 205E+01 367E+01 601E+01 764E+01 981E+01IDM(ICP-MS) 152Gd 303E+01 585E-01 569E+00 455E-01 122E+00IDM(ICP-MS) 154Gd 862E+02 141E+01 643E+02 232E+01 208E+01IDM(ICP-MS) 155Gd 119E+01 616E+00 127E+01 102E+01 102E+01IDM(ICP-MS) 156Gd 168E+04 766E+01 164E+04 343E+02 525E+02IDM(ICP-MS) 157Gd 677E+00 231E-01 361E+00 327E-01 523E-01IDM(ICP-MS) 158Gd 206E+04 138E+01 208E+04 449E+01 740E+01IDM(ICP-MS) 160Gd 110E+04 111E+00 108E+04 284E+00 423E+00Calibration Curve (ICP-MS) 95Mo 679E+02 932E+02 117E+03 153E+03 122E+03Calibration Curve (ICP-MS) 99Tc 495E+02 658E+02 843E+02 108E+03 880E+02Calibration Curve (ICP-MS) 101Ru 672E+02 892E+02 127E+03 159E+03 151E+03Calibration Curve (ICP-MS) 103Rh 432E+02 518E+02 655E+02 747E+02 683E+02Calibration Curve (ICP-MS) 109Ag 450E+01 447E+01 981E+01 106E+02 161E+02Calibration Curve (ICP-MS) 133Cs 101E+03 130E+03 174E+03 209E+03 177E+03

Read as 161times102

ここで示した燃焼度は詳細解析に基づいておらず最終確定値ではない

JAEA-Research 2013-020

- 30 -

図 5-1 から図 5-15 は経済協力開発機構原子力機関(OECDNEA)原子力科学委員会(NSC)

臨界安全性ワーキングパーティー(WPNCS)燃焼度クレジット臨界安全性専門家会合(EGBUC)

において燃焼度クレジットで考慮する核種として選定されている核分裂生成物の値を比較したも

のである図 5-16 から図 5-19 には134137Cs 及び 154155Eu の測定結果の比較も示した図 5-20

から図 5-28 にはウラン及びプルトニウム同位体の生成量を示した他の原子炉から得られた照射

後試験データは SFCOMPO(httpwwwoecd-neaorgsfcompo)から引用したものである

本測定で与える測定値は崩壊補正を行っていないがその他の測定値では照射直後の値に補正

をしているものもあるので図を作成する際に崩壊補正を行い照射直後の値にして図に示して

いるなお236U の測定値についてはCooper 炉及び Gundermmingen 炉からも得られている

がSFCOMPO には Build up 値として登録してあり照射後の存在量であるかどうかの確認が

出来なかったためここには記載しなかった155Gd は 155Eu の放射性崩壊(半減期 475 年)に

よって生成するため 155Gd 単独での崩壊補正ができないことから本測定値のみをプロットした

本試験で得られた測定値を他の測定値と比較するとウラン及びプルトニウムの測定について

は2007 年に同じ燃料集合体から得られたデータと同じ傾向を示しており妥当な測定が行われ

ていることが分かる

FP 核種測定結果では燃焼度に対して線形に増加することが知られている 137Cs の生成量が

他の測定結果の推定から考えられる直線の上によく乗っており妥当な測定値となっていること

が分かるその他の FP 核種の生成量についても他の実験結果との比較を示すが133Cs や 150Sm

は他の測定値が燃焼度に対して線形に増加していることと比較しても妥当と言える結果が得ら

れている一方で反応断面積の大きい 143Nd149Sm151Sm などについては測定データは高

燃焼度領域において大きくばらつく結果となっている出力履歴やボイド率の履歴によって生成

量が影響をうけているためであり詳細な運転履歴を取り入れた解析によってその妥当性の検討

が必要である

JAEA-Research 2013-020

- 31 -

0 20 40 60 8000

05

10

15

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 95Mo

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOXMOX

MOX

図 5-1 95Mo 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 32 -

0 20 40 60 8000

05

10

15

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 99Tc

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

ZN3c2

ZN2c2

Cooper

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-2 99Tc の生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 33 -

0 20 40 60 8000

05

10

15

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 101Ru

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOXMOX

MOX

MOX

図 5-3 101Ru の生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 34 -

0 20 40 60 8000

02

04

06

08

10

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 103Rh

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN3a9

ZN3c3

ZN3c2

ZN2c2

ZN2c3

MOX MOX

MOX

MOX

図 5-4 103Rh 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 35 -

0 20 40 60 80000

005

010

015

020

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 109Ag

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c2 ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-5 109Ag 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 36 -

0 20 40 60 800

1

2

3

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 133Cs

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOXMOX

MOX

図 5-6 133Cs 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 37 -

0 20 40 60 8000

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 143Nd

Fukushima-Daini-1 (present)

Dodewaard

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

図 5-7 143Nd 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 38 -

0 20 40 60 8000

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 145Nd

Fukushima-Daini-1 (present)

Dodewaard

ZN2C2

ZN2C3 ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

図 5-8 145Nd 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 39 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

04

05

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 147Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

Fukushima-Daini-2

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-9 147Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 40 -

0 20 40 60 800000

0001

0002

0003

0004

0005

0006

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 149Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

Fukushima-Daini-2

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-10 149Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 41 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

04

05

06

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 150Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

Fukushima-Daini-2

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-11 150Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 42 -

0 20 40 60 80

001

002

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 151Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2Dodewaard

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX MOX

MOX

図 5-12 151Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 43 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 152Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3c9ZN3c3

Fukushima-Daini-2

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOXMOX

MOX

図 5-13 152Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 44 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 153Eu

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-14 153Eu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 45 -

0 20 40 60 800000

0005

0010

0015

0020

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 155Gd

Fukushima-Daini-1 (present)

ZN2c3

ZN3a9 ZN3a3

ZN2c2(UO 2-Gd2O3)ZN3c2(UO 2-Gd2O3)

図 5-15 155Gd 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 46 -

0 20 40 60 800

01

02

03

04

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 134Cs

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-16 134Cs 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 47 -

0 20 40 60 800

1

2

3

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 137Cs

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

図 5-17 137Cs 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 48 -

0 20 40 60 800

001

002

003

004

005

006

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 154Eu

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2 ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-18 154Eu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 49 -

0 20 40 60 800

001

002

003

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 155Eu

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9ZN3c3

MOXMOX

MOX

MOX

図 5-19 155Eu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 50 -

0 20 40 60 800

01

02

03

04

05

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 234U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-20 234U 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 51 -

0 20 40 60 800

10

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 235U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-21 235U 残存量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 52 -

0 20 40 60 800

1

2

3

4

5

6

7

8

9

10

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 236U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-22 236U 残存量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 53 -

0 20 40 60 80890

900

910

920

930

940

950

960

970

980

990

1000

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 238U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-23 238U 残存量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 54 -

0 20 40 60 800

01

02

03

04

05

06

07

08

09

1

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 238Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-24 238Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 55 -

0 20 40 60 800

1

2

3

4

5

6

7

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 239Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-25 239Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 56 -

0 20 40 60 800

1

2

3

4

5

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 240Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2 ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-26 240Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 57 -

0 20 40 60 800

1

2

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 241Pu

Fukushima-Daini-1 (present)

Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2 ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (2007)

図 5-27 241Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 58 -

0 20 40 60 800

1

2

3

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 242Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-28 242Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 59 -

図 5-29 と図 5-30 にはこの測定で得られた 95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs の

溶解溶液と不溶性残渣中の初期ウラン 1 トンあたりの存在量を示すまた図 5-31 にはそれ

らの和を図 5-32 には不溶性残渣中の存在割合を示す難測定 FP と呼んでいるこれらの FP

の量は図 5-31 からわかるように109Ag が最も燃焼度の高いサンプルで測定値が小さくな

っている例外はあるが燃焼度に対して指数関数的に(片対数グラフで直線的に)増大をし

ている不溶性残渣の量は燃焼度と共に単調に増大すると考えられたが図 5-32 に示すよう

に燃焼度が最も高いサンプルで不溶性残渣中の FP 量が減少する結果を得たこれが燃料

の燃焼条件等によるものなのか溶解を行った時の条件の差によって生じたものなのかは

現段階では不明である旧原研を含めて原子力機構で行ってきた使用済燃料同位体組成測定

実験ではこれら不溶性残渣中に含まれる FP の測定は行われてこなかった今後測定手

法のさらなる見直しなどを通じて不溶性残渣に含まれる FP 量の測定技術の向上を図って

いくことが求められる

0 20 40 60 800

1000

2000

3000

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Solution

図 5-29 難測定 FP 測定結果(溶解溶液中の FP 量(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 60 -

0 20 40 60 800

200

400

600

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109

Ag133Cs

Insolble residue

図 5-30難測定 FP 測定結果(不溶性残渣中の FP の量(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 61 -

0 20 40 60 80101

102

103

104

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Insolble Residue+Solution

図 5-31難測定 FP 測定結果(溶解溶液と不溶性残渣中の FP 量の和(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 62 -

0 20 40 60 8010-4

10-3

10-2

10-1

100

Burnup [GWdt]

Rat

io o

f W

eigh

t[-] 95Mo

99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Insolble Residue(Insolble Residue+Solution)

図 5-32難測定 FP 測定結果(不溶性残渣中の FP の割合)

JAEA-Research 2013-020

- 63 -

表 5-3 には各サンプルの各同位体について原子炉停止から測定までの時間(冷却時間)を示

した表 5-4 には各サンプルの測定値について測定誤差(相対標準偏差)を示した

表 5-3 原子炉停止から測定日までの冷却時間(年)のまとめ

Assembly

Name ZN2 ZN3

Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 234U 969 1221 954 702 702 235U 969 1221 954 702 702 236U 969 1221 954 702 702 238U 969 1221 954 702 702

238Pu 969 1221 954 702 702 239Pu 969 1221 954 702 702 240Pu 969 1221 954 702 702 241Pu 969 1221 954 702 702 242Pu 969 1221 954 702 702 142Nd 969 1221 954 702 702 143Nd 969 1221 954 702 702 144Nd 969 1221 954 702 702 145Nd 969 1221 954 702 702 146Nd 969 1221 954 702 702 148Nd 969 1221 954 702 702 150Nd 969 1221 954 702 702 134Cs 973 962 702 702 702 137Cs 973 962 702 702 702 151Eu 1068 1048 802 796 796 153Eu 1068 1048 802 796 796 154Eu 973 962 708 708 708 155Eu 973 962 708 708 708 147Pm 1070 1061 802 796 796 147Sm 1068 1048 802 796 796 148Sm 1068 1048 802 796 796 149Sm 1068 1048 802 796 796 150Sm 1068 1048 802 796 796 151Sm 1068 1048 802 796 796 152Sm 1068 1048 802 796 796 154Sm 1068 1048 802 796 796 152Gd 1069 1048 802 796 796 154Gd 1069 1048 802 796 796 155Gd 1069 1048 802 796 796 156Gd 1069 1048 802 796 796 157Gd 1069 1048 802 796 796 158Gd 1069 1048 802 796 796 160Gd 1069 1048 802 796 796 95Mo 1165 1165 899 899 899 99Tc 1165 1165 899 899 899

101Ru 1165 1165 899 899 899 103Rh 1165 1165 899 899 899 109Ag 1165 1165 899 899 899 133Cs 1165 1165 899 899 899

JAEA-Research 2013-020

- 64 -

表 5-4 測定誤差(RSD相対標準偏差())のまとめ

Assembly

Name ZN2 ZN3

Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 234U lt 22 lt 22 lt 22 lt 22 lt 22 235U lt 10 lt 10 lt 10 lt 10 lt 10 236U lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 238U lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02

238Pu lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 239Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 240Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 241Pu lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 242Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 142Nd lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 143Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 144Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 145Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 146Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 148Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 150Nd lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 134Cs lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 137Cs lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 151Eu 38 14 25 13 14 153Eu 26 13 21 05 07 154Eu lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 155Eu lt 6 lt 6 lt 6 lt 6 lt 6 147Pm lt 5 lt 5 lt 5 lt 5 lt 5 147Sm 21 10 18 12 12 148Sm 24 11 18 12 12 149Sm 37 19 34 15 21 150Sm 22 10 18 12 13 151Sm 26 19 24 15 21 152Sm 19 10 16 11 11 154Sm 24 12 20 12 12 152Gd 43 38 59 53 58 154Gd 20 14 16 13 16 155Gd 82 11 85 11 13 156Gd 14 08 12 08 10 157Gd 62 20 101 37 30 158Gd 14 11 12 09 12 160Gd 16 18 14 19 21 95Mo 39 40 22 45 23 99Tc 31 31 24 35 24

101Ru 30 31 20 38 22 103Rh 26 24 20 37 19 109Ag 19 21 15 15 15 133Cs 39 38 31 48 35

ここに示した値は測定機器の性能と分離や希釈による誤差を考慮したものである

JAEA-Research 2013-020

- 65 -

表 5-5 と表 5-6 にはZN2 及び ZN3 集合体の照射にかかわる原子炉の運転履歴を示す

表 5-5 ZN2 集合体の運転履歴

開始日 終了日 日数 運転(第 12 サイクル) 1996726 1997923 424

定検 1997923 19971031 38 運転(第 13 サイクル) 19971031 19981217 412

定検 19981217 1999312 85 運転(第 14 サイクル) 1999312 200059 424

表 5-6 ZN3 集合体の運転履歴

開始日 終了日 日数 運転(第 12 サイクル) 1996726 1997923 424

定検 1997923 19971031 38 運転(第 13 サイクル) 19971031 19981217 412

定検 19981217 1999312 85 運転(第 14 サイクル) 1999312 200059 424

定検 200059 2000615 37 運転(第 15 サイクル) 2000615 2001813 424

定検 2001813 2001119 88 運転(第 16 サイクル) 2001119 200317 424

JAEA-Research 2013-020

- 66 -

図 5-33 と図 5-34 にはZN2 集合体及び ZN3 集合体を上から見た断面図とそれぞれのサ

ンプルの取得位置を示したまた図 5-35 には各燃料棒でサンプルを取り出した軸方向の

高さを示した図 5-36及び図 5-37にはZN2及び ZN3集合体の炉内での装荷位置を示した

図 5-33 本試験でサンプルが取得された燃料棒の位置(ZN2 集合体)

(3 サイクル照射 平均燃焼度 356GWdt)

JAEA-Research 2013-020

- 67 -

図 5-34 本試験でサンプルが取得された燃料棒の位置(ZN3 集合体)

(5 サイクル照射 平均燃焼度 535 GWdt)

JAEA-Research 2013-020

- 68 -

図 5-35 本試験でサンプルが取得された位置(軸方向)

JAEA-Research 2013-020

- 69 -

図 5-36 ZN2 集合体のシャッフリング 1112)

(福島第 2 原子力発電所第 12 サイクルから第 14 サイクル)

JAEA-Research 2013-020

- 70 -

図 5-37 ZN3 集合体のシャッフリング 1112)

(福島第 2 原子力発電所第 12 サイクルから第 16 サイクル)

JAEA-Research 2013-020

- 71 -

6おわりに

JAEA が JNES からの受託事業として実施した「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生

成核種組成測定試験」において燃焼率評価で測定が必要な元素の 1 つである Nd について2

種類の手法で測定を行ったが結果に差異が生じたそのため確度の高い測定結果を取得するこ

とと生じた差異の原因究明を目的としたフォローアップ測定を実施した

本件で発生した Nd 定量値の差異の原因は3 章で述べたとおり(1) Nd 定量における化学操

作中に相互汚染等が発生した可能性があったこと(2) Nd を含む FP 核種の測定結果算出に使用

した溶解溶液中の U 原子数に不確定性があったことの 2 点により生じたものと推定される今

後同様の測定を実施する際に注意すべき点をまとめると以下のようになる

① 着目元素の定量を行う際同時期かつ同一試料で U 原子数を測定すること

② 試料の保管時には蒸発が無視できるだけの十分な量を確保した上で保管すること

③ 保管試料は定期的に重量を測定し自然蒸発の影響を把握すること

④ 分取希釈等の操作時には天秤による秤量を行いデータ管理を確実に行うこと

の 4 点である特にどのデータをどの時期に測定するかは全体の測定計画の検討で調整できる

ことであるため出来るだけ同一試料のデータを短期間にまとめて取得できるように配慮すべき

である

また作業環境からの天然元素の汚染等の影響の排除について近年の分析装置の高感度化に

伴い試料の取扱量が極めて少なくなっていることに注意すべきである取り扱う試料量が少なく

なれば被ばくや汚染の可能性を低減できる反面同時に取扱う試料間から生じる相互汚染使

用する試薬や器具及び作業を実施する環境下から混入する天然元素の影響等による汚染の可能性

が高くなるこれらの試料間の相互及び環境下等から生じる汚染はその原因が多岐に渡って考

えられることから作業全般に繊細な注意を払う必要があるあるいは被ばく量に注意を払い

つつ環境下等から生じる天然元素の汚染の影響が出ない程度に取り扱う量を増加させる等の検

討も必要となるだろうこのためにもさらに確度の高いデータの取得を目指し同様の測定を

繰り返し行うことで測定経験を得ることが必要である

本件で発生した Nd 定量値の差異について今後同様の事象を繰り返さないためには上記対応

を必要とするしたがって分析作業の実施の際には事前に作業者間で分析方法及び手順につ

いて十分に検討を行い綿密な計画を立てそれらを確実に遂行していくことの重要性を再認識

する必要がある

JAEA-Research 2013-020

- 72 -

謝 辞

JNES からの受託事業として実施した「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組

成測定試験」においてはJNES の山本徹氏には当該事業の立ち上げから実施及び本フォローア

ップ測定の実施に至るまで多大なご指導とご支援を頂きましたJNES の安藤良平氏及び鈴木

求氏には事業の遂行だけではなく取得データの解析結果に関するご指導をいただきました

深く感謝申し上げます安全研究センター サイクル安全研究グループの外池幸太郎研究主幹には

JNES からの受託事業立ち上げに際して事業の主担当者としてご尽力いただきましたまた同

グループの戸塚真義氏と原科研福島技術開発特別チーム 臨界管理技術開発グループの蒲原佳子

女史には本レポートに掲載するデータの整理を旧ホット試験施設管理部 ホット材料試験課の宮

田精一氏並びに原科研福島技術開発特別チーム 臨界管理技術開発グループの佐藤真人氏には試

料の再調製を行っていただきました原子力基礎工学研究部門 分析化学研究グループの河野信昭

氏並びに鈴木大輔氏には試料分離法について貴重なご助言をいただきましたここに記してお礼

申し上げます

参考文献

1) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 20 年度報告書

2) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 21 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000016661pdf)

3) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 22 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000118961pdf)

4) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 23 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000123740pdf)

5) SUsuda NKohnoldquoAnion-Exchange Separation of Nd and the Transplutonium Elements

in Spent Nuclear Fuels for Burn-up DeterminationrdquoSeparation Sci Technol 23(10amp11)

pp1119-1131 (1988)

6) GUchiyama et alldquoDevelopment of quantitative analytical method of U Pu and fission

products in spent fuel by combined-chromatographic-mass-spectrometric-isotopic-dilution

technologyrdquoEuropean Nuclear Conference 2012 (ENC 2012) December 2012 Manchester

United Kingdom

7) ISO11483 ldquoPreparation of plutonium sources and determination of 238Pu239Pu isotope

ratio by alpha spectrometry rdquo ISO Geneva(1994)

8) K Shibata O Iwamoto T Nakagawa N Iwamoto A Ichihara S Kunieda S Chiba K

JAEA-Research 2013-020

- 73 -

Furutaka N Otuka T Ohsawa T Murata H Matsunobu A Zukeran S Kamada and J

Katakura ldquoJENDL-40 A New Library for Nuclear Science and Engineeringrdquo Journal of

Nuclear Science and Technology 48 1 (2011)

9) K Okumura T Mori M Nakagawa K Kaneko ldquoValidation of a Continuous-Energy Monte

Carlo Burn-up Code MVP-BURN and Its Application to Analysis of Post Irradiation

Experimentrdquo Journal of Nuclear Science and Technology 37(2)pp128-138(2000)

10) 須山賢也望月弘樹高田友幸龍福進奥野浩村崎穣大久保清志「連続エネルギモン

テカルロコード MVP 及び MCNP を使用する統合化燃焼計算コードシステム -

SWAT31」 JAEA-DataCode 2009-002 日本原子力研究開発機構 (2009)

11) 「平成 18 年度全 MOX 炉心核設計手法信頼性実証試験成果報告書」07 基炉報-0001 原子力安

全基盤機構 (2007)

12) 「平成 18 年度高燃焼度 9x9 型燃料信頼性実証試験成果報告書」07 基炉報-0002 原子力安全

基盤機構 (2007)

JAEA-Research 2013-020

- 74 -

付録

測定データ集

JAEA-Research 2013-020

- 75 -

A 混合スパイク試料の値付け

表 A-1 各標準濃度一覧

標準試料 濃度 誤差()

U 濃度標準 26820 microgg 005 Pu 濃度標準 83506 ngg 005 Nd 濃度標準 13495 ngg 007

各標準の純度及び秤量誤差から算出した

表 A-2 混合スパイクと各濃度標準の混合データ

試料名 分取量(g)

混合スパイク 11452 U 濃度標準 10968 Pu 濃度標準 10723 Nd 濃度標準 10324

表 A-3 各濃度標準の同位体組成

U 濃度標準 Pu 濃度標準 Nd 濃度標準 同位体組成

(原子百分率) 誤差() 同位体組成

(原子百分率) 誤差()同位体組成

(原子百分率) 誤差() 234U 00054 362 238Pu 00030 215 142Nd 27119 0007 235U 07205 003 239Pu 974234 0001 143Nd 12174 0009 238U 992741 00003 240Pu 25607 0003 144Nd 23789 0014 241Pu 00100 191 145Nd 8295 0020 242Pu 00028 185 146Nd 17202 0026 148Nd 5767 0038 150Nd 5653 0049 各誤差は質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な誤差伝播の

計算により算出した

表 A-4 混合スパイク中 238Pu の放射能測定結果

放射能比(238Pu242Pu) 012692

表 A-5 混合スパイクに各濃度標準を添加した試料の同位体比測定結果

試料名 測定値 233U238U 0075767 (原子数比) plusmn 0000064

242Pu239Pu 0065232 (原子数比) plusmn 0000004

150Nd142Nd 075200 (原子数比) plusmn 000028

JAEA-Research 2013-020

- 76 -

原子数の算出には次の式を用いた

Rms times Sps - Spm 原子数 =

Abm - Rms times Abs

Rms 濃度標準添加後の 238U233U239Pu242Pu150Nd142Nd 原子数比

Sps 添加した各濃度標準中同位体の量(原子数)233U242Pu142Nd 量

Spm 添加した各濃度標準中同位体の量(原子数)238U239Pu150Nd 量

Abm 混合スパイク中の同位体の比238UU239PuPu150NdNd

Abs 混合スパイク中の同位体の比233UU242PuPu142NdNd

表 A-6 原子数算出に使用したデータ

元素 Rms Sps Spm Abm Abs

U 1319833 0 7388E+16 00086391 09826830 Pu 0065232 219735E+15 63943E+10 0998653 00002917 Nd 0752004 15774E+14 32882E+13 09077548 00201111

JAEA-Research 2013-020

- 77 -

B 燃料溶解溶液試料の測定データ

表 B-1 燃料溶解溶液の分取希釈データ

一次希釈 二次希釈 試料名

分取 希釈 分取 希釈 希釈倍率

2F1ZN2c2 10814 584007 05658 112594 10747

2F1ZN2c3 11753 583867 05676 112728 9866

2F1ZN3c2 11739 576345 05696 111741 9631

2F1ZN3c3 11685 585754 05686 111584 9837

2F1ZN3a9 11636 581027 05686 112304 9862

表 B-2試料中 238Pu の放射能測定結果

試料名 放射能比 238Pu(239Pu+240Pu)

2F1ZN2c2 24520 2F1ZN2c3 33482 2F1ZN3c2 59239 2F1ZN3c3 81127 2F1ZN3a9 63257

表 B-3 α線スペクトロメトリーを併用した Pu の同位体組成測定結果 (単位原子百分率)

試料名 239Pu 240Pu 241Pu 242Pu 238Pu

2F1ZN2c2 62731 25047 7050 3792 138 2F1ZN2c3 62634 24507 7143 3855 186 2F1ZN3c2 42290 32030 8898 13333 345 2F1ZN3c3 41498 31898 8770 13147 468 2F1ZN3a9 36971 30207 8136 21280 341

JAEA-Research 2013-020

- 78 -

表 B-4 燃料溶解溶液中の UPu 及び Nd の同位体組成分析結果 (単位原子百分率)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 234U 001789 00329 00141 00246 00077

plusmn 000007 00001 00002 00002 00002 235U 11220 17429 02320 03689 00219

plusmn 00008 00005 00003 00003 00002 236U 03805 062693 04799 07900 02916

plusmn 00004 000002 00001 00002 00001 238U 984796 975973 992741 988164 996787

plusmn 00008 00005 00004 00004 00003 238Pu 1381 186 345 468 341

plusmn 0008 001 002 003 002 239Pu 627305 62634 42290 41498 369711

plusmn 00008 0001 0003 0005 00007 240Pu 25047 245073 32030 31898 302074

plusmn 0001 00008 0004 0007 00006 241Pu 70503 7143 8898 877 8136

plusmn 00005 0001 0004 001 0002 242Pu 37915 38550 13333 13147 212796

plusmn 00007 00007 0004 0003 00008 142Nd 1639 0623 11173 1088 1655

plusmn 0003 0003 00003 0001 0002 143Nd 21002 21210 135747 132774 88781

plusmn 0005 0002 00008 00008 00005 144Nd 30748 31879 37724 38747 41187

plusmn 0004 0002 0001 0002 0002 145Nd 16540 16760 15007 14895 136618

plusmn 0004 0002 0001 0001 00009 146Nd 16799 16789 18682 18740 20038

plusmn 0008 0003 0002 0003 0002 148Nd 8868 8730 9211 8933 9522

plusmn 0007 0003 0002 0002 0002 150Nd 4404 4010 4684 4320 5059

plusmn 0005 0002 0001 0001 0001 238Pu については238U による影響を考慮しα線測定の結果を用いた 238Pu のplusmnはα線測定誤差を 05質量分析法による同位体比測定誤差を

01とし統計的な誤差伝播の計算により算出した Pu の同位体組成は表 B-3 の結果に 241Pu 及び 242Pu を加え百分率したも

のである 各plusmnは質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な

誤差伝播の計算により算出した

JAEA-Research 2013-020

- 79 -

原子数の算出には次の式を用いた

Rms times Sps - Spm

原子数 = Abm - Rms times Abs

Rms スパイク添加後の 238U233U239Pu242Pu148Nd150Nd 原子数比

Sps 添加した濃縮同位体の量(原子数)233U242Pu150Nd 量

Spm 添加した濃縮同位体の量(原子数)238U239Pu148Nd 量

Abm 試料中の同位体の比238UU239PuPu148NdNd

Abs 試料中の同位体の比233UU242PuPu150NdNd

表 B-6 添加したスパイク中の UPu 及び Nd の原子数 (単位原子数)

試料名 U 233U Sps 238U Spm

2F1ZN2c2 57221E+15 56230E+15 49433E+13 2F1ZN2c3 57146E+15 56156E+15 49369E+13 2F1ZN3c2 57201E+15 56210E+15 49416E+13 2F1ZN3c3 57216E+15 56225E+15 49429E+13 2F1ZN3a9 57325E+15 56332E+15 49523E+13

試料名 Pu 242Pu Sps 239Pu Spm

2F1ZN2c2 14402E+14 14382E+14 42006E+10 2F1ZN2c3 14383E+14 14364E+14 41952E+10 2F1ZN3c2 14397E+14 14377E+14 41992E+10 2F1ZN3c3 14401E+14 14381E+14 42003E+10 2F1ZN3a9 14428E+14 14409E+14 42083E+10

試料名 Nd 150Nd Sps 148Nd Spm

2F1ZN2c2 96421E+13 87527E+13 11428E+12 2F1ZN2c3 96295E+13 87412E+13 11413E+12 2F1ZN3c2 96388E+13 87496E+13 11424E+12 2F1ZN3c3 96413E+13 87519E+13 11427E+12 2F1ZN3a9 96597E+13 87687E+13 11449E+12

57221times1015を示す

表 B-5 二次希釈試料分取量とスパイク添加量 試料名 試料分取量(g) 添加量(g)

2F1ZN2c2 11070 11496 2F1ZN2c3 11060 11481 2F1ZN3c2 11069 11492 2F1ZN3c3 11071 11495 2F1ZN3a9 11068 11517

JAEA-Research 2013-020

- 80 -

表 B-7 二次希釈試料の UPu 及び Nd 同位体組成(測定値) (単位原子数比)

試料名 233UU Abs 238UU Abm

2F1ZN2c2 0 09848 2F1ZN2c3 0 09760 2F1ZN3c2 0 09927 2F1ZN3c3 0 09882 2F1ZN3a9 0 09968

試料名 242PuPu Abs 239PuPu Abm

2F1ZN2c2 00379 06273 2F1ZN2c3 00386 06263 2F1ZN3c2 01333 04229 2F1ZN3c3 01315 04150 2F1ZN3a9 02128 03697

試料名 150NdNd Abs 148NdNd Abm

2F1ZN2c2 00440 00887 2F1ZN2c3 00401 00873 2F1ZN3c2 00468 00921 2F1ZN3c3 00432 00893 2F1ZN3a9 00506 00952

表 B-8 混合スパイク添加後の二次希釈試料の同位体比測定結果 (単位原子数比)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 233U238U 0410984 031750 034736 0383628 0264855

plusmn 0000042 000010 000010 0000094 0000048 242Pu239Pu 182016 1364439 218793 236969 222127

plusmn 000011 0000042 000021 000020 000017 148Nd150Nd 0089986 0149877 0186518 0211642 0266697

plusmn 0000017 0000033 0000034 0000024 0000058

各plusmnは質量分析法による同位体比測定結果(3 回繰り返し測定)の標準偏差を示す

JAEA-Research 2013-020

- 81 -

表 B-9 二次希釈試料の UPu 及び Nd 原子数の算出結果 U

試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 243319 13843E+16 0101 2F1ZN2c3 314965 18072E+16 0105 2F1ZN3c2 287884 16251E+16 0104 2F1ZN3c3 260669 14782E+16 0103 2F1ZN3a9 377565 21288E+16 0102

Pu 試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 054940 13022E+14 0060 2F1ZN2c3 073290 17594E+14 0060 2F1ZN3c2 045705 18143E+14 0062 2F1ZN3c3 042200 16870E+14 0062 2F1ZN3a9 045019 23666E+14 0061

Nd 試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 008999 79480E+13 0125 2F1ZN2c3 014988 14713E+14 0103 2F1ZN3c2 018652 18203E+14 0096 2F1ZN3c3 021164 21674E+14 0096 2F1ZN3a9 026670 27214E+14 0096

13843times1016を示す

表 B-10 二次希釈試料のウラン濃度

試料名 二次希釈試料 分取量(g) 1

分取試料中の U 原子数2

二次希釈試料の

U 濃度 (原子数g 溶液)

2F1ZN2c2 11070 13843E+16 1250E+16 2F1ZN2c3 11060 18072E+16 1634E+16 2F1ZN3c2 11069 16251E+16 1468E+16 2F1ZN3c3 11071 14782E+16 1335E+16 2F1ZN3a9 11068 21288E+16 1923E+16

1表 B-5 参照 2表 B-9 参照 13843times1016を示す

This is a blank page

国際単位系(SI)

乗数  接頭語 記号 乗数  接頭語 記号

1024 ヨ タ Y 10-1 デ シ d1021 ゼ タ Z 10-2 セ ン チ c1018 エ ク サ E 10-3 ミ リ m1015 ペ タ P 10-6 マイクロ micro1012 テ ラ T 10-9 ナ ノ n109 ギ ガ G 10-12 ピ コ p106 メ ガ M 10-15 フェムト f103 キ ロ k 10-18 ア ト a102 ヘ ク ト h 10-21 ゼ プ ト z101 デ カ da 10-24 ヨ ク ト y

表5SI 接頭語

名称 記号 SI 単位による値

分 min 1 min=60s時 h 1h =60 min=3600 s日 d 1 d=24 h=86 400 s度 deg 1deg=(π180) rad分 rsquo 1rsquo=(160)deg=(π10800) rad秒 rdquo 1rdquo=(160)rsquo=(π648000) rad

ヘクタール ha 1ha=1hm2=104m2

リットル Ll 1L=11=1dm3=103cm3=10-3m3

トン t 1t=103 kg

表6SIに属さないがSIと併用される単位

名称 記号 SI 単位で表される数値

電 子 ボ ル ト eV 1eV=1602 176 53(14)times10-19Jダ ル ト ン Da 1Da=1660 538 86(28)times10-27kg統一原子質量単位 u 1u=1 Da天 文 単 位 ua 1ua=1495 978 706 91(6)times1011m

表7SIに属さないがSIと併用される単位でSI単位で表される数値が実験的に得られるもの

名称 記号 SI 単位で表される数値

キ ュ リ ー Ci 1 Ci=37times1010Bqレ ン ト ゲ ン R 1 R = 258times10-4Ckgラ ド rad 1 rad=1cGy=10-2Gyレ ム rem 1 rem=1 cSv=10-2Svガ ン マ γ 1γ=1 nT=10-9Tフ ェ ル ミ 1フェルミ=1 fm=10-15mメートル系カラット 1メートル系カラット = 200 mg = 2times10-4kgト ル Torr 1 Torr = (101 325760) Pa標 準 大 気 圧 atm 1 atm = 101 325 Pa

1cal=41858J(「15」カロリー)41868J(「IT」カロリー)4184J(「熱化学」カロリー)

ミ ク ロ ン micro 1 micro =1microm=10-6m

表10SIに属さないその他の単位の例

カ ロ リ ー cal

(a)SI接頭語は固有の名称と記号を持つ組立単位と組み合わせても使用できるしかし接頭語を付した単位はもはや コヒーレントではない(b)ラジアンとステラジアンは数字の1に対する単位の特別な名称で量についての情報をつたえるために使われる

 実際には使用する時には記号rad及びsrが用いられるが習慣として組立単位としての記号である数字の1は明 示されない(c)測光学ではステラジアンという名称と記号srを単位の表し方の中にそのまま維持している

(d)ヘルツは周期現象についてのみベクレルは放射性核種の統計的過程についてのみ使用される

(e)セルシウス度はケルビンの特別な名称でセルシウス温度を表すために使用されるセルシウス度とケルビンの

  単位の大きさは同一であるしたがって温度差や温度間隔を表す数値はどちらの単位で表しても同じである

(f)放射性核種の放射能(activity referred to a radionuclide)はしばしば誤った用語でrdquoradioactivityrdquoと記される

(g)単位シーベルト(PV200270205)についてはCIPM勧告2(CI-2002)を参照

(a)量濃度(amount concentration)は臨床化学の分野では物質濃度

  (substance concentration)ともよばれる(b)これらは無次元量あるいは次元1をもつ量であるがそのこと   を表す単位記号である数字の1は通常は表記しない

名称 記号SI 基本単位による

表し方

秒ルカスパ度粘 Pa s m-1 kg s-1

力 の モ ー メ ン ト ニュートンメートル N m m2 kg s-2

表 面 張 力 ニュートン毎メートル Nm kg s-2

角 速 度 ラジアン毎秒 rads m m-1 s-1=s-1

角 加 速 度 ラジアン毎秒毎秒 rads2 m m-1 s-2=s-2

熱 流 密 度 放 射 照 度 ワット毎平方メートル Wm2 kg s-3

熱 容 量 エ ン ト ロ ピ ー ジュール毎ケルビン JK m2 kg s-2 K-1

比熱容量比エントロピー ジュール毎キログラム毎ケルビン J(kg K) m2 s-2 K-1

比 エ ネ ル ギ ー ジュール毎キログラム Jkg m2 s-2

熱 伝 導 率 ワット毎メートル毎ケルビン W(m K) m kg s-3 K-1

体 積 エ ネ ル ギ ー ジュール毎立方メートル Jm3 m-1 kg s-2

電 界 の 強 さ ボルト毎メートル Vm m kg s-3 A-1

電 荷 密 度 クーロン毎立方メートル Cm3 m-3 sA表 面 電 荷 クーロン毎平方メートル Cm2 m-2 sA電 束 密 度 電 気 変 位 クーロン毎平方メートル Cm2 m-2 sA誘 電 率 ファラド毎メートル Fm m-3 kg-1 s4 A2

透 磁 率 ヘンリー毎メートル Hm m kg s-2 A-2

モ ル エ ネ ル ギ ー ジュール毎モル Jmol m2 kg s-2 mol-1

モルエントロピー モル熱容量ジュール毎モル毎ケルビン J(mol K) m2 kg s-2 K-1 mol-1

照射線量(X線及びγ線) クーロン毎キログラム Ckg kg-1 sA吸 収 線 量 率 グレイ毎秒 Gys m2 s-3

放 射 強 度 ワット毎ステラジアン Wsr m4 m-2 kg s-3=m2 kg s-3

放 射 輝 度 ワット毎平方メートル毎ステラジアン W(m2 sr) m2 m-2 kg s-3=kg s-3

酵 素 活 性 濃 度 カタール毎立方メートル katm3 m-3 s-1 mol

表4単位の中に固有の名称と記号を含むSI組立単位の例

組立量SI 組立単位

名称 記号

面 積 平方メートル m2

体 積 立法メートル m3

速 さ 速 度 メートル毎秒 ms加 速 度 メートル毎秒毎秒 ms2

波 数 毎メートル m-1

密 度 質 量 密 度 キログラム毎立方メートル kgm3

面 積 密 度 キログラム毎平方メートル kgm2

比 体 積 立方メートル毎キログラム m3kg電 流 密 度 アンペア毎平方メートル Am2

磁 界 の 強 さ アンペア毎メートル Am量 濃 度 (a) 濃 度 モル毎立方メートル molm3

質 量 濃 度 キログラム毎立法メートル kgm3

輝 度 カンデラ毎平方メートル cdm2

屈 折 率 (b) (数字の) 1 1比 透 磁 率 (b) (数字の) 1 1

組立量SI 基本単位

表2基本単位を用いて表されるSI組立単位の例

名称 記号他のSI単位による

表し方SI基本単位による

表し方平 面 角 ラジアン(b) rad 1(b) mm立 体 角 ステラジアン(b) sr(c) 1(b) m2m2

周 波 数 ヘルツ(d) Hz s-1

ントーュニ力 N m kg s-2

圧 力 応 力 パスカル Pa Nm2 m-1 kg s-2

エ ネ ル ギ ー 仕 事 熱 量 ジュール J N m m2 kg s-2

仕 事 率 工 率 放 射 束 ワット W Js m2 kg s-3

電 荷 電 気 量 クーロン A sC電 位 差 ( 電 圧 ) 起 電 力 ボルト V WA m2 kg s-3 A-1

静 電 容 量 ファラド F CV m-2 kg-1 s4 A2

電 気 抵 抗 オーム Ω VA m2 kg s-3 A-2

コ ン ダ ク タ ン ス ジーメンス S AV m-2 kg-1 s3 A2

バーエウ束磁 Wb Vs m2 kg s-2 A-1

磁 束 密 度 テスラ T Wbm2 kg s-2 A-1

イ ン ダ ク タ ン ス ヘンリー H WbA m2 kg s-2 A-2

セ ル シ ウ ス 温 度 セルシウス度(e) Kンメール束光 lm cd sr(c) cd

スクル度照 lx lmm2 m-2 cd放射性核種の放射能( f ) ベクレル(d) Bq s-1

吸収線量 比エネルギー分与カーマ

グレイ Gy Jkg m2 s-2

線量当量 周辺線量当量 方向

性線量当量 個人線量当量シーベルト(g) Sv Jkg m2 s-2

酸 素 活 性 カタール kat s-1 mol

表3固有の名称と記号で表されるSI組立単位SI 組立単位

組立量

名称 記号 SI 単位で表される数値

バ ー ル bar 1bar=01MPa=100kPa=105Pa水銀柱ミリメートル mmHg 1mmHg=133322Paオングストローム Å 1Å=01nm=100pm=10-10m海 里 M 1M=1852mバ ー ン b 1b=100fm2=(10-12cm)2=10-28m2

ノ ッ ト kn 1kn=(18523600)msネ ー パ Npベ ル B

デ ジ ベ ル dB

表8SIに属さないがSIと併用されるその他の単位

SI単位との数値的な関係は    対数量の定義に依存

名称 記号

長 さ メ ー ト ル m質 量 キログラム kg時 間 秒 s電 流 ア ン ペ ア A熱力学温度 ケ ル ビ ン K物 質 量 モ ル mol光 度 カ ン デ ラ cd

基本量SI 基本単位

表1SI 基本単位

名称 記号 SI 単位で表される数値

エ ル グ erg 1 erg=10-7 Jダ イ ン dyn 1 dyn=10-5Nポ ア ズ P 1 P=1 dyn s cm-2=01Pa sス ト ー ク ス St 1 St =1cm2 s-1=10-4m2 s-1

ス チ ル ブ sb 1 sb =1cd cm-2=104cd m-2

フ ォ ト ph 1 ph=1cd sr cm-2 104lxガ ル Gal 1 Gal =1cm s-2=10-2ms-2

マ ク ス ウ ェ ル Mx 1 Mx = 1G cm2=10-8Wbガ ウ ス G 1 G =1Mx cm-2 =10-4Tエルステッド( c ) Oe 1 Oe  (1034π)A m-1

表9固有の名称をもつCGS組立単位

(c)3元系のCGS単位系とSIでは直接比較できないため等号「   」

   は対応関係を示すものである

(第8版2006年改訂)

この印刷物は再生紙を使用しています

Page 17: JAEA-Research 2013-020JAEA-Research 2013-020 - 1 - 1.はじめに 日本原子力研究開発機構(以下「JAEA」という。)は原子力安全基盤機構(以下「JNES」と

JAEA-Research 2013-020

- 13 -

表 3-2 使用済燃料の分析結果 (単位原子数Total-U)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 誤差() 234U 1789E-04 3293E-04 1407E-04 2460E-04 7718E-05 <22 235U 1122E-02 1743E-02 2320E-03 3689E-03 2193E-04 <091 236U 3805E-03 6269E-03 4799E-03 7900E-03 2916E-03 <023 238U 9848E-01 9760E-01 9927E-01 9882E-01 9968E-01 <012

U-Total 1000E+00 1000E+00 1000E+00 1000E+00 1000E+00 <012

238Pu 1299E-04 1811E-04 3850E-04 5346E-04 3786E-04 <052 239Pu 5902E-03 6098E-03 4722E-03 4736E-03 4110E-03 <013 240Pu 2357E-03 2386E-03 3576E-03 3640E-03 3358E-03 <013 241Pu 6634E-04 6955E-04 9935E-04 1001E-03 9045E-04 <024 242Pu 3567E-04 3753E-04 1489E-03 1500E-03 2366E-03 <013

Pu-Total 9409E-03 9736E-03 1116E-02 1141E-02 1112E-02 <013

142Nd 9414E-05 5069E-05 1251E-04 1596E-04 2115E-04 <053 143Nd 1206E-03 1727E-03 1521E-03 1947E-03 1135E-03 <018 144Nd 1766E-03 2595E-03 4226E-03 5681E-03 5265E-03 <018 145Nd 9499E-04 1364E-03 1681E-03 2184E-03 1746E-03 <018 146Nd 9647E-04 1367E-03 2093E-03 2748E-03 2562E-03 <018 148Nd 5093E-04 7107E-04 1032E-03 1310E-03 1217E-03 <018 150Nd 2529E-04 3265E-04 5246E-04 6334E-04 6467E-04 <027

Nd-Total 5743E-03 8141E-03 1120E-02 1466E-02 1278E-02 <018

Pu 分離日 201275 201275 201275 201275 201275 - Pu 測定日 2012718 2012720 2012720 2012723 2012720 - 分析値は測定日の値であり冷却期間及び運転履歴に基づいた炉内崩壊の補正等は実施していない

1789times10-4を示す 他の表でも同様に記載 238Pu については238U による影響を考慮しα線測定の結果を用いた

JAEA-Research 2013-020

- 14 -

35 考察

Pu の定量値について本フォローアップ測定結果と平成 21 年度定量値との比較を表 3-3 に示

すまた表 3-4 に Nd 定量値の本フォローアップ測定結果と平成 21 年度及び平成 23 年度の測

定値との比較を示す表 3-5 は試料原液の U 濃度の測定値を示す表 3-6 には参考として平成

21 年度の従来法による UPu 及び Nd 等の測定結果(平成 21 年度報告書 2) p40表 4-4 掲載)

を記載するなお表 3-3 及び表 3-4 の平成 21 年度定量値(B)及び(D)は平成 21 年度に一次

希釈試料を対象にして従来法により測定した値(平成 21 年度報告書 2) p40表 4-4 掲載Pu total

及び Nd total)であるまた表 3-4 の平成 23 年度定量値(E)は平成 23 年度に二次希釈試

料を対象にして TIMS により U の定量を行った結果で平成 22 年度に現行法で測定した Nd 定

量値を規格化した値(平成 23 年度報告書 4) p25表 4-3 掲載D 欄)表 3-5 の平成 23 年度定量

値(G)は2 つの手法による Nd 定量値の差異の原因検討の一環として平成 23 年度に新たに

一次希釈試料から調製した二次希釈試料中の U 濃度を再測定し原液濃度に換算した値(平成 23

年度報告書 4) p27表 4-5 掲載下段)である

表 3-3 Pu 再測定結果と平成 21 年度定量値との比較

(単位原子数Total-U)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9再測定結果(A) 9409E-03 9736E-03 1116E-02 1141E-02 1112E-02平成 21 年度定量値(B)$ 9374E-03 9707E-03 1117E-02 1145E-02 1109E-02(A)(B) 100 100 100 100 100 9409times10-3を示す $ 従来法と TIMS によって求めリファレンス値として扱われている値

表 3-4 Nd 再測定結果と平成 21 年度及び平成 23 年度定量値との比較

(単位原子数Total-U)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9

再測定結果(C) 5743E-03 8141E-03 1120E-02 1466E-02 1278E-02平成 21 年度定量値(D)$ 5727E-03 8381E-03 1168E-02 1472E-02 1286E-02(C)(D) 100 097 096 100 099 平成 23 年度定量値(E) 549E-03 783E-03 109E-02 142E-02 124E-02 (E)(D) 096 093 093 096 096 (E)(C) 096 096 097 097 097 5743times10-3を示す $ 従来法と TIMS によって求めリファレンス値として扱われている値 平成 23 年度の Nd 定量値(平成 22 年度に現行法で測定し規格化に使用した U 濃度は平成

23 年度に TIMS により二次希釈試料の再測定で求めた結果を使用)

JAEA-Research 2013-020

- 15 -

表 3-5 試料原液のウラン濃度

再測定結果

試料名 試料希釈率

二次希釈試料

濃度 原子数g 溶液

試料原液濃度

(F) 原子数g 溶液

誤差

()

平成 23 年度

定量値

(G) (G)(F)

2F1ZN2c2 10747 1250E+16 1344E+19 011 1411E+19 105 2F1ZN2c3 9866 1634E+16 1612E+19 011 1648E+19 102 2F1ZN3c2 9631 1468E+16 1414E+19 011 1614E+19 114 2F1ZN3c3 9837 1335E+16 1313E+19 011 1357E+19 103 2F1ZN3a9 9862 1923E+16 1897E+19 011 1953E+19 103

1250times1016を示す

JAEA-Research 2013-020

- 16 -

表 3-6 平成 21 年度の従来法による UPu 及び Nd 等の測定結果

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 誤差()

燃焼率1(FIMA) 296 416 599 721 676

燃焼度2(GWdt) 284 399 575 692 649

U-234 170E-04 323E-04 128E-04 234E-04 687E-05 <14U-235 1123E-02 1742E-02 2240E-03 3687E-03 2300E-04 <03

4

U-236 3799E-03 6260E-03 4807E-03 7889E-03 2917E-03 <02U-238 9848E-01 9760E-01 9928E-01 9882E-01 9968E-01 <02U total 1000E+00 1000E+00 1000E+00 1000E+00 1000E+00

Pu-2383 1291E-04 1857E-04 4045E-04 5756E-04 4002E-04 <05

Pu-239 5827E-03 6021E-03 4666E-03 4684E-03 4064E-03 <02Pu-240 2325E-03 2353E-03 3518E-03 3583E-03 3276E-03 <02Pu-241 7413E-04 7772E-04 1112E-03 1120E-03 1012E-03 <02Pu-242 3517E-04 3700E-04 1471E-03 1482E-03 2336E-03 <02Pu total 9374E-03 9707E-03 1117E-02 1145E-02 1109E-02

Nd-142 3150E-05 4057E-05 1142E-04 1495E-04 1926E-04 <06Nd-143 1225E-03 1782E-03 1586E-03 1954E-03 1139E-03 <03Nd-144 1778E-03 2675E-03 4414E-03 5707E-03 5309E-03 <03Nd-145 9669E-04 1408E-03 1757E-03 2194E-03 1761E-03 <03Nd-146 9606E-04 1407E-03 2183E-03 2758E-03 2578E-03 <03Nd-148 5154E-04 7330E-04 1078E-03 1316E-03 1227E-03 <03Nd-150 2503E-04 3361E-04 5463E-04 6366E-04 6495E-04 <07Nd total 5727E-03 8381E-03 1168E-02 1472E-02 1286E-02

Cs-134 645E-06 101E-05 417E-05 535E-05 545E-05 <4Cs-137 154E-03 218E-03 347E-03 432E-03 390E-03 <4Eu-154 156E-05 200E-05 377E-05 436E-05 383E-05 <4Eu-155 269E-06 342E-06 963E-06 113E-05 112E-05 <6

Pu分離日 2009124 2009124 2009124 2009124 2009124MS(Pu)測定日 20091216 20091216 20091218 20091216 20091218

γ測定日時20101291031

200912211709

2010251409

2010231332

201022915

1燃焼率の計算にはNd-148のU-235の熱中性子による核分裂収率を用いた2燃焼度は1FIMAを9600MWdt (ASTM E321-96)として換算した3Pu-238についてはU-238による影響を考慮しα線測定の結果を用いた42F1ZN3a9はU-235の存在率が非常に低く誤差が4程度となったため除く

単位原子数Total-U 

 分析値は測定日の値であり冷却期間及び運転履歴に基づいた炉内崩壊の補正等は実施していない

本表は平成 21 年度報告書 2) p40(表 4-4)より転載

JAEA-Research 2013-020

- 17 -

表 3-2 及び表 3-6 よりフォローアップ測定の結果得られた PuU (原子個数比)及び U

PuNd それぞれの同位体組成は2F1ZN2c2 の 142Nd を除き全ての試料について平成 21 年度

測定結果と良い一致を示していることがわかるまた表 3-3 に示すように平成 21 年度に測定し

た Pu 定量値は妥当な結果であった

表 3-4 に示す Nd 測定結果について2F1ZN2c22F1ZN3c3 及び 2F1ZN3a9 試料については

フォローアップ測定結果と平成 21 年度測定結果は良い一致を示したが2F1ZN2c3 及び

2F1ZN3c2 試料についてはフォローアップ測定結果は平成 21 年度定量値よりも 3~4程度低

めの結果となった本フォローアップ測定は差異の要因を排除した上で実施しており確定結果

であると考えられることから2F1ZN2c3 及び 2F1ZN3c2 試料について平成 21 年度の Nd 定

量値は 3~4程度高めの評価をしていた可能性があるこの2F1ZN2c3 及び 2F1ZN3c2 試料に

おけるフォローアップ測定と平成 21 年度定量値との差異の原因については全試料で Pu 定量値

及び各試料の Nd 同位体組成が良く一致していることから試料に起因するものではない可能

性の高い事象として元素の定量に適用した同位体希釈法においてスパイクと混合した試料の

化学分離の過程で天然 Nd の汚染や他試料からの Nd の相互汚染等が発生したと考えられる

また表 3-4 に示す Nd 測定結果についてフォローアップ測定結果と平成 23 年度定量値(平成

23 年度に U 濃度を再測定した結果を反映した値表 3-4 参照)を比較すると本フォローアップ

測定の方が試料間のばらつきは少なくなっているが 3~4程度高めであって系統的な原因があ

ることがわかった平成 23 年度の Nd 定量値は平成 22 年度に現行法によって測定した Nd 量

を平成 23 年度に測定した溶液重量当たりの U 原子数で除して求めている二つの測定の間に

は 1 年の時間差がある密閉している容器とはいえ保管していた試料量が数 mL という少量で

あるため試料の自然蒸発が無視できず分母とした U 濃度が平成 22 年度の時よりも高くなった

可能性があるたとえば保管していた各試料数 mL のうち 3~4程度が蒸発したと仮定すると

平成 23 年度値とフォローアップ測定値との差異が 3~4程度生じることに相当する試料は密

栓したポリバイアル瓶に保管していたが1 年の期間であればこの程度の蒸発は考え得る事象

である本事象を考慮すると平成 22 年度に実施した現行法による Nd 測定は健全であったと推

察することができる

表 3-2 及び表 3-6 に示すように2F1ZN2c2 試料の 142Nd 同位体比の本フォローアップ測定結

果が平成 21 年度値と比較して若干高かったこの 2F1ZN2c2 試料の 142Nd 同位体については

天然の Nd または Ce が化学操作の段階でわずかながら混入したものと考えられるしかしこの

同位体組成を平成 21 年度値に置き換えて算出してもNd 定量値全体には 1程度の差異を与え

る程度であり結果に大きな影響を与えるものではない

表 3-5 に示す試料原液の U 濃度について平成 23 年度定量値と本フォローアップ測定結果を

比較すると 2F1ZN3c2 試料で 14と大きな差を示しその他の 4 試料については 5以下の差異

があることが分かった本フォローアップ測定では試料原液から再度試料の分取を実施しその

JAEA-Research 2013-020

- 18 -

際それぞれの分取重量を測定しているまた定量に使用した混合スパイク試料も校正してい

るそのため測定結果は正しいと考えられる一方平成 23 年度定量用試料は平成 23 年度

に一次希釈試料から再調製した二次希釈試料であるが平成 21 年度に試料原液から一次希釈試料

を調製する際の分取希釈操作においては重量を測定せず容量により希釈していたしたがっ

て平成 23 年度定量値と本フォローアップ測定結果の差異は分取希釈操作における重量測定の

適用の有無が大きく影響していると考えられるなお平成 23 年度報告書 4) に記載された 95Mo

99Tc 101Ru 103Rh 109Ag 133Cs について規格化のために使用した U 原子数は平成 23 年度の測

定値を用いていることから当該差異は平成 23 年度に定量した 95Mo 99Tc 101Ru 103Rh 109Ag

133Cs の結果に影響を与えることとなる

23 節及び 32 節で記載したとおり従来法と現行法による Nd 定量値の差異については①二

次希釈試料の調製段階で測定値に影響を与える要因が入ったこと②従来法で測定した U 原子数

の値に不確定性が存在した可能性があること③混合スパイクの校正未実施④従来法による Nd

の化学分離操作においてミスを生じた可能性があることの 4 点により発生した可能性がある

以下に本フォローアップ測定の結果を基準に従来法と現行法の Nd 定量値及び U 濃度測定結

果の差異の原因をまとめる

(1)本フォローアップ測定と平成 21 年度に実施した従来法の Nd 定量値の差異の原因

①の原因に対し全試料で Pu 定量値及び各試料の Nd 同位体組成が良く一致していることか

ら試料に起因するものではないこと②の原因に対し混合スパイクによる燃焼率測定の

原理からU 原子数の不確定性は関与しないこと③の原因に対しフォローアップ測定結

果との比較では 5 試料中 3 試料は良く一致していることの各結果から①から③は該当し

ないと考えられるしたがって平成 21 年度定量値に生じた差異は原因④に該当し

2F1ZN2c3 及び 2F1ZN3c2 の定量においてスパイクと混合した試料中の Nd の化学分離の

過程で試薬や環境中からの天然 Nd の汚染や他試料からの Nd の相互汚染等により生じ

たと考えられる

(2)本フォローアップ測定と平成 23 年度に実施した現行法の Nd 定量値の差異の原因

平成 23 年度の現行法(平成 22 年度に現行法で測定した Nd 定量値を平成 23 年度に実施

した二次希釈試料の U 濃度の測定によって再評価した結果)と平成 21 年度の従来法との

差異は2F1ZN2c3及び2F1ZN3c2 で 72F1ZN2c22F1ZN3c3 及び 2F1ZN3a9 で 4で

あった(23 節及び表 3-4 参照)平成 23 年度定量値とフォローアップ測定結果を比較する

と系統的な差異を有するものの全試料で同様の傾向を有しているこのことから本フォ

ローアップ測定と平成 23 年度に実施した現行法の差異の原因は保管試料の経時に伴う蒸発

による濃度変化であると推定されるすなわち平成 21 年度に二次希釈試料を調製し平成

23 年度に当該試料の U 濃度の測定を実施するまでの期間に試料中 U 濃度が 3~4程度高く

JAEA-Research 2013-020

- 19 -

なりその値を使用して平成 22 年度に現行法で測定した Nd 定量値を再規格化したことによ

りNd 定量値が 3~4程度低く算出されたと考えられるまた平成 21 年度従来法と平成

23 年度現行法における2F1ZN2c3及び2F1ZN3c2 の差異が他の 3 試料に比べてさらに 3程

度低くなっているがこれは上記(1)に記載したとおり平成 21 年度従来法に起因する原

因④に該当すると推定した

(3)U 濃度測定結果における本フォローアップ測定と平成 23 年度定量値の差異の原因

U 濃度測定結果の差異については平成 21 年度に実施したホットセル内での試料原液から

一次希釈試料を調製する際に重量測定を実施しなかったことが影響したと推定した

これらの検討結果を踏まえ本受託事業の核分裂生成核種の組成測定に関するデータの取扱い

を以下のとおりとする

(1)2F1ZN2c3 及び 2F1ZN3c2 試料の Nd 測定結果については本フォローアップ測定値を確

度の高いデータとして採用するこれによりこの 2 試料の燃焼率は平成 23 年度の報告書

に記載されているよりも 3-4小さい値に変わるまた当該 2 試料の U 及び Pu 測定値に

ついては本年度と平成 21 年度の測定間の差は小さいがNd の測定との整合性をとる観点

から本フォローアップの測定結果を確度の高いデータとする

(2)平成 23 年度に定量した 95Mo 99Tc 101Ru 103Rh 109Ag 133Cs の規格化を行う時に使用する

U 濃度は本フォローアップ測定の値とする

(3)平成 21 年度に報告し平成 23 年度に行った U 濃度の再測定結果を反映して改定していた

134Cs 137Cs 154Eu 155Eu の測定値について平成 23 年度の U 濃度再測定値は試料蒸発の

影響を受けていることが考えられるこのため平成 21 年度の値の方が試料の希釈作業から

の経過時間が短く試料蒸発の影響が少ないことから確度が高いと考え平成 21 年度の値を

採用する

JAEA-Research 2013-020

- 20 -

4データ解析評価

41 同重体混入の効果

現行法は極微量の試料を使用して迅速に測定が出来るという特徴を持つ一方で元素の化学分

離が完全に行われないことからHR-ICP-MS による同位体比測定時に着目同位体と同じ質量数

の他元素(同重体)も同時に検出される可能性があるこの同重体混入の影響は混入割合が各

試料の化学的条件や生成量の差によって異なるため評価を行うこと自体が困難であるしかし

本手法における同重体の混入の効果を把握することは測定試験データのバイアス評価をする際に

重要であり今後の同様の試験における測定結果の評価時にも参考になることから今回取得し

た分離試験結果と詳細な燃焼計算結果に基づいて同重体の混入効果の評価を試みた

42 同重体混入の割合

平成23年度報告書 4) 531項に記載している元素分離の模擬試験において得られた各元素量の混

入割合と燃焼計算で得られた同位体量を掛け合わせることで着目同位体に対する同重体の割

合を求めた今回の計算値は核データライブラリに JENDL-48)を使用した MVP-BURN9)によ

る燃焼計算結果を用いているただし一部の同位体については MVP-BURN の燃焼チェーンに

含まれていないためにSWAT3110)を用いた燃焼計算結果を使用したその評価結果を表 4-1 か

ら表 4-5 に示すこれらの表から以下のことが示される

(1) Nd 同位体では 142Ce 混入の影響が大きいNd は従来から行ってきた分離法と TIMS を使

用した測定値をリファレンスとしているためにこの混入は本測定結果に影響を与えない

(2) Sm 同位体では154Sm に対して 154Eu が 5程度の混入とGd 入り燃料では 154Sm に対

する 154Gd の混入が数 10あることが分かる

(3) Eu 同位体ではGd 入り燃料の場合には154Gd の 154Eu への混入の効果が非常に大きく

数十倍の 154Gd が 154Eu に重なっている155Eu に対する 155Gd の効果はUO2燃料及び

Gd 入り燃料のいずれの場合でも 200以下と大きくなっているただし154Eu と 155Eu

はγ線測定で定量しているためこの効果は本測定結果に影響を与えない

(4) Gd 同位体では154Gd に対する 154Sm と 154Eu の混入はUO2燃料の場合にはそれぞれ

5程度と 20程度となっているがGd 入り燃料の場合は 154Gd 量が多いために影響は小

さい155Gd に対する 155Eu の混入は 10-15程度存在するがその値は燃焼度に依存して

おりまたUO2燃料の方が Gd 入り燃料に比べて効果が大きい

JAEA-Research 2013-020

- 21 -

表 4-1 2F1ZN2c2 試料(280GWdt UO2-Gd2O3) 同重体の混入による誤差()

Nd$ Sm Eu Gd 質量数 Ce の混入 Sm の混入 Nd の混入 Pm の混入 Eu の混入 Gd の混入 Sm の混入 Gd の混入 Sm の混入 Eu の混入

142 10263 00 143 00 00 144 00 00 145 00 00 146 00 00 147 00 5 00 00 148 00 03 74 00 00 00 149 00 00 00 00 150 00 17 15 00 00 00 151 00 00 18 00 77 152 00 00 00 00 NA NA 153 00001 154 00 00 59 1107 24 3938 01 03 155 0 184 00 59 156 00 00 157 00 00 158 00 00 159 00 00 160 00 00

SWAT31 計算値による

$ネオジムの測定値は従来法によるものを採用しているのでこれらは参考値

154Eu 155Eu はγ線測定で定量しているためこれらは参考値

表 4-2 2F1ZN2c3 試料(393GWdtUO2) 同重体の混入による誤差()

Nd$ Sm Eu Gd 質量数 Ce の混入 Sm の混入 Nd の混入 Pm の混入 Eu の混入 Gd の混入 Sm の混入 Gd の混入 Sm の混入 Eu の混入

142 8948 00 143 00 00 144 00 00 145 00 00 146 00 00 147 00 5 00 00 148 00 04 67 00 00 00 149 00 00 00 00 150 00 18 14 00 00 00 151 00 00 14 00 98 152 00 00 00 00 NA NA 153 00003 154 00 00 57 15 24 54 43 203 155 0 129 00 84 156 00 00 157 00 NA 158 00 00 159 00 00 160 00 00

SWAT31 計算値による

$ネオジムの測定値は従来法によるものを採用しているのでこれらは参考値

154Eu 155Eu はγ線測定で定量しているためこれらは参考値

JAEA-Research 2013-020

- 22 -

表 4-3 2F1ZN3c2 試料(566GWdtUO2-Gd2O3) 同重体の混入による誤差()

Nd$ Sm Eu Gd 質量数 Ce の混入 Sm の混入 Nd の混入 Pm の混入 Eu の混入 Gd の混入 Sm の混入 Gd の混入 Sm の混入 Eu の混入

142 3962 00 143 00 00 144 00 00 145 00 00 146 00 00 147 00 7 00 00 148 00 05 49 00 00 00 149 00 00 00 00 150 00 16 16 00 00 00 151 00 00 20 00 70 152 00 00 00 00 NA NA 153 00002 154 00 00 55 342 25 1298 02 08 155 0 96 00 114 156 00 00 157 00 00 158 00 00 159 00 00 160 00 00

SWAT31 計算値による

$ネオジムの測定値は従来法によるものを採用しているのでこれらは参考値

154Eu 155Eu はγ線測定で定量しているためこれらは参考値

表 4-4 2F1ZN3c3 試料(681GWdtUO2) 同重体の混入による誤差()

Nd$ Sm Eu Gd 質量数 Ce の混入 Sm の混入 Nd の混入 Pm の混入 Eu の混入 Gd の混入 Sm の混入 Gd の混入 Sm の混入 Eu の混入

142 396 00 143 00 00 144 00 00 145 00 00 146 00 00 NA 147 00 7 00 00 148 00 05 47 00 00 00 149 00 00 00 00 150 00 16 15 00 00 00 151 00 00 18 00 77 152 00 00 00 00 NA NA 153 154 00 00 51 11 27 46 57 236 155 0 68 00 161 156 00 00 157 00 NA 158 00 00 159 00 00 160 00 00

SWAT31 計算値による

$ネオジムの測定値は従来法によるものを採用しているのでこれらは参考値

154Eu 155Eu はγ線測定で定量しているためこれらは参考値

JAEA-Research 2013-020

- 23 -

表 4-5 2F1ZN3a9 試料(641GWdtUO2) 同重体の混入による誤差()

Nd$ Sm Eu Gd 質量数 Ce の混入 Sm の混入 Nd の混入 Pm の混入 Eu の混入 Gd の混入 Sm の混入 Gd の混入 Sm の混入 Eu の混入

142 262 00 143 00 00 144 00 00 145 00 00 146 00 00 NA 147 00 7 00 00 148 00 05 46 00 00 00 149 00 00 00 00 150 00 14 18 00 00 00 151 00 00 22 00 63 152 00 00 00 00 NA NA 153 154 00 00 38 08 37 45 78 242 155 0 68 00 161 156 00 00 157 00 NA 158 00 00 159 00 00 160 00 00

SWAT31 計算値による

$ネオジムの測定値は従来法によるものを採用しているのでこれらは参考値

154Eu 155Eu はγ線測定で定量しているためこれらは参考値

43 同重体混入の影響評価

41 章でもとめた同重体混入の効果をもとにその定量値への影響を評価した測定された試料

の同位体比について同重体の影響を補正した上で同位体比の合計が全体で 100となるように

再規格化し平成 23 年度報告書 4) p30 の式(1)に示した同位体希釈法の定義に戻ってその影響を

調べた

影響評価の結果を表 4-6 から表 4-10 に示すNd 同位体の場合142Nd の量が大幅に小さく

なる以外は全体としてその影響は少ないSm 同位体の場合全体に定量値が 5程度大きくなる

傾向にあることがわかるまた 154Sm についてはGd 入り燃料の場合には 154Gd の混入の影響

があるため50近い差を生じているEu 同位体では151Eu がほぼ半分の値となっているGd

同位体についてはGd 入り燃料では混入の影響は小さいがUO2燃料では最大で 5程度の差を

示すことがわかった報告書で示すフォローアップ測定の最終結果は本章で示した混入の効果

を考慮して補正する事とする

JAEA-Research 2013-020

- 24 -

表 4-6 2F1ZN2c2 試料(280GWdt UO2-Gd2O3)

同重体の定量値に与える影響

同位体 H23 年度報告書の値

(原子数Total-U) (A)

同重体混入の影響

を補正した値 (原子数Total-U)

(C)

(C)(A)

147Sm 401E-04 413E-04 103 148Sm 186E-04 187E-04 100 149Sm 510E-06 550E-06 108 150Sm 378E-04 403E-04 106 151Sm 179E-05 190E-05 106 152Sm 145E-04 157E-04 108 154Sm 661E-05 329E-05 050 151Eu 231E-06 132E-06 057 153Eu 155E-04 157E-04 101 152Gd 496E-05 494E-05 099 154Gd 140E-03 138E-03 099 155Gd 203E-05 190E-05 094 156Gd 268E-02 266E-02 099 157Gd 107E-05 107E-05 099 158Gd 324E-02 322E-02 099 160Gd 170E-02 169E-02 099

401times10-4を示す

表 4-7 2F1ZN2c3 試料(393GWdtUO2) 同重体の定量値に与える影響

同位体 H23年度報告書の値

(原子数Total-U)

(A)

同重体混入の影響

を補正した値 (原子数Total-U)

(C)

(C)(A)

147Sm 539E-04 547E-04 101 148Sm 259E-04 258E-04 100 149Sm 612E-06 651E-06 106 150Sm 506E-04 531E-04 105 151Sm 221E-05 232E-05 105 152Sm 179E-04 190E-04 106 154Sm 601E-05 596E-05 099 151Eu 212E-06 110E-06 052 153Eu 185E-04 190E-04 102 152Gd 916E-07 963E-07 105 154Gd 271E-05 228E-05 084 155Gd 102E-05 994E-06 097 156Gd 117E-04 123E-04 105 157Gd 350E-07 369E-07 105 158Gd 208E-05 219E-05 105 160Gd 165E-06 174E-06 105

539times10-4を示す

JAEA-Research 2013-020

- 25 -

表 4-8 2F1ZN3c2 試料(566GWdtUO2-Gd2O3)

同重体の定量値に与える影響

同位体 H23年度報告書の値

(原子数Total-U)

(A)

同重体混入の影響

を補正した値 (原子数Total-U)

(C)

(C)(A)

147Sm 543E-04 540E-04 099 148Sm 547E-04 557E-04 102 149Sm 345E-06 368E-06 107 150Sm 755E-04 793E-04 105 151Sm 176E-05 184E-05 105 152Sm 248E-04 264E-04 107 154Sm 130E-04 995E-05 076 151Eu 204E-06 120E-06 059 153Eu 309E-04 311E-04 101 152Gd 955E-06 955E-06 100 154Gd 107E-03 106E-03 099 155Gd 233E-05 209E-05 090 156Gd 268E-02 268E-02 100 157Gd 587E-06 587E-06 100 158Gd 336E-02 336E-02 100 160Gd 172E-02 172E-02 100

543times10-4を示す

表 4-9 2F1ZN3c3 試料(681GWdtUO2)

同重体の定量値に与える影響

同位体 H23 年度報告書の値

(原子数Total-U)

(A)

同重体混入の影響

を補正した値 (原子数Total-U)

(C)

(C)(A)

147Sm 662E-04 642E-04 097 148Sm 692E-04 685E-04 099 149Sm 381E-06 395E-06 104 150Sm 915E-04 935E-04 102 151Sm 200E-05 204E-05 102 152Sm 287E-04 298E-04 104 154Sm 132E-04 128E-04 098 151Eu 198E-06 113E-06 057 153Eu 353E-04 357E-04 101 152Gd 760E-07 775E-07 102 154Gd 496E-05 391E-05 079 155Gd 194E-05 170E-05 088 156Gd 558E-04 569E-04 102 157Gd 529E-07 539E-07 102 158Gd 721E-05 736E-05 102 160Gd 450E-06 460E-06 102

662times10-4を示す

JAEA-Research 2013-020

- 26 -

表 4-10 2F1ZN3a9 試料(641GWdtUO2)

同重体の定量値に与える影響

同位体 H23 年度報告書の値

(原子数Total-U)

(A)

同重体混入の影響

を補正した値 (原子数Total-U)

(C)

(C)(A)

147Sm 459E-04 456E-04 099 148Sm 664E-04 677E-04 102 149Sm 352E-06 375E-06 107 150Sm 822E-04 860E-04 105 151Sm 161E-05 168E-05 104 152Sm 285E-04 304E-04 107 154Sm 161E-04 164E-04 102 151Eu 153E-06 947E-07 062 153Eu 350E-04 354E-04 101 152Gd 201E-06 206E-06 103 154Gd 448E-05 348E-05 078 155Gd 191E-05 169E-05 088 156Gd 846E-04 868E-04 103 157Gd 837E-07 858E-07 103 158Gd 118E-04 121E-04 103 160Gd 665E-06 682E-06 103

459times10-4を示す

JAEA-Research 2013-020

- 27 -

5本再測定結果を反映した測定結果のまとめ

フォローアップ測定及び混入の効果も加味した本試験で得られた最終的な結果について測定

時に存在するウラン個数に対する原子数比(原子数U 原子数比)でまとめたものを表 5-1 に示し

さらに初期重元素(ウラン)個数 InitialHMと燃焼後の全重元素数 TotalHMの関係は FIMA

の定義より

100

1

0

FIMA

U

PuU

InitialHM

TotalHM

(51)

であるため測定された着目同位体のウラン原子あたりの個数 X と初期ウラン原子あたりの個数

Y の関係は

PuU

UFIMAX

PuU

U

U

PuUXY

100

1

0

(52)

として与えられることから測定サンプルの未燃焼時のウラン原子量を MU (gmol)アボガドロ

数を NA着目同位体の原子量を M (gmol) とすると着目同位体の初期ウラン 1 ton あたりの

重量 Z (g) は

66

10100

1

10

UA

UA M

M

PuU

UFIMAXN

MM

N

YZ (53)

によって表されるこの関係式から表 5-1 の値を初期ウラン重量 1 トンあたりの量で示したも

のを表 5-2 に示す

表 5-1 及び表 5-2 に示した燃焼度は受託事業実施時に JAEA 側に燃料初期組成やボイド率履歴

等のパラメータが提供されておらず詳細な 147Nd 反応の中性子捕獲の効果の補正が行えないこ

とから最終確定値ではない詳細燃焼度は本照射後試験の委託者である JNES において評価さ

れる

JAEA-Research 2013-020

- 28 -

表 5-1 平成 24 年度に再測定を行った結果を反映した測定値のまとめ

(ウラン原子数に対する比) Assembly Name ZN2 ZN3 Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 Fuel Type UO2-Gd2O3 UO2 UO2-Gd2O3 UO2 UO2 Sample Position from Bottom of Fuel (mm)

29515 2951 1674 16745 1678

Sample Position in Node

189 189 107 107 108

FIMA() 2888 3947 5598 7069 6583

Burnup (GWdt) 27843 37994 54692 68322 64267 Measurement Method Ratio of Number of Atoms Total-U IDM(TIMS) 234U 170E-04 329E-04 141E-04 234E-04 687E-05IDM(TIMS) 235U 112E-02 174E-02 232E-03 369E-03 230E-04IDM(TIMS) 236U 380E-03 627E-03 480E-03 789E-03 292E-03IDM(TIMS) 238U 985E-01 976E-01 993E-01 988E-01 997E-01IDM(TIMS) U total 100E+00 100E+00 100E+00 100E+00 100E+00IDM(TIMS)+αSpectrometry 238Pu 129E-04 181E-04 385E-04 576E-04 400E-04IDM(TIMS) 239Pu 583E-03 610E-03 472E-03 468E-03 406E-03IDM(TIMS) 240Pu 233E-03 239E-03 358E-03 358E-03 328E-03IDM(TIMS) 241Pu 741E-04 696E-04 994E-04 112E-03 101E-03IDM(TIMS) 242Pu 352E-04 375E-04 149E-03 148E-03 234E-03IDM(TIMS) Pu total 937E-03 974E-03 112E-02 115E-02 111E-02IDM(TIMS) 142Nd 315E-05 507E-05 125E-04 150E-04 193E-04IDM(TIMS) 143Nd 123E-03 173E-03 152E-03 195E-03 114E-03IDM(TIMS) 144Nd 178E-03 260E-03 423E-03 571E-03 531E-03IDM(TIMS) 145Nd 967E-04 136E-03 168E-03 219E-03 176E-03IDM(TIMS) 146Nd 961E-04 137E-03 209E-03 276E-03 258E-03IDM(TIMS) 148Nd 515E-04 711E-04 103E-03 132E-03 123E-03IDM(TIMS) 150Nd 250E-04 327E-04 525E-04 637E-04 650E-04IDM(TIMS) Nd total 573E-03 814E-03 112E-02 147E-02 129E-02γSpectrometry 134Cs 645E-06 101E-05 417E-05 535E-05 545E-05γSpectrometry 137Cs 154E-03 218E-03 347E-03 432E-03 390E-03IDM(ICP-MS) 151Eu 132E-06 110E-06 120E-06 113E-06 947E-07IDM(ICP-MS) 153Eu 157E-04 190E-04 311E-04 357E-04 354E-04γSpectrometry 154Eu 156E-05 200E-05 377E-05 436E-05 383E-05γSpectrometry 155Eu 269E-06 342E-06 963E-06 113E-05 112E-05Liquid Scintillator 147Pm 175E-05 240E-05 365E-05 447E-05 314E-05IDM(ICP-MS) 147Sm 413E-04 547E-04 540E-04 642E-04 456E-04IDM(ICP-MS) 148Sm 187E-04 258E-04 557E-04 685E-04 677E-04IDM(ICP-MS) 149Sm 550E-06 651E-06 368E-06 395E-06 375E-06IDM(ICP-MS) 150Sm 403E-04 531E-04 793E-04 935E-04 860E-04IDM(ICP-MS) 151Sm 190E-05 232E-05 184E-05 204E-05 168E-05IDM(ICP-MS) 152Sm 157E-04 190E-04 264E-04 298E-04 304E-04IDM(ICP-MS) 154Sm 329E-05 596E-05 995E-05 128E-04 164E-04IDM(ICP-MS) 152Gd 494E-05 963E-07 955E-06 775E-07 206E-06IDM(ICP-MS) 154Gd 138E-03 228E-05 106E-03 391E-05 348E-05IDM(ICP-MS) 155Gd 190E-05 994E-06 209E-05 170E-05 169E-05IDM(ICP-MS) 156Gd 266E-02 123E-04 268E-02 569E-04 868E-04IDM(ICP-MS) 157Gd 107E-05 369E-07 587E-06 539E-07 858E-07IDM(ICP-MS) 158Gd 322E-02 219E-05 336E-02 736E-05 121E-04IDM(ICP-MS) 160Gd 169E-02 174E-06 172E-02 460E-06 682E-06Calibration Curve (ICP-MS) 95Mo 177E-03 246E-03 315E-03 417E-03 332E-03Calibration Curve (ICP-MS) 99Tc 124E-03 166E-03 217E-03 282E-03 229E-03Calibration Curve (ICP-MS) 101Ru 165E-03 221E-03 322E-03 409E-03 384E-03Calibration Curve (ICP-MS) 103Rh 104E-03 126E-03 162E-03 188E-03 171E-03Calibration Curve (ICP-MS) 109Ag 102E-04 103E-04 230E-04 251E-04 381E-04Calibration Curve (ICP-MS) 133Cs 187E-03 245E-03 333E-03 407E-03 344E-03

Read as 170times10-4

ここで示した燃焼度は詳細解析に基づいておらず最終確定値ではない

JAEA-Research 2013-020

- 29 -

表 5-2 平成 24 年度に再測定を行った結果を反映した測定値のまとめ

(初期ウラン重量 1ton に対する重量) Assembly Name ZN2 ZN3 Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 Fuel Type UO2-Gd2O3 UO2 UO2-Gd2O3 UO2 UO2 Sample Position from Bottom of Fuel (mm)

29515 2951 1674 16745 1678

Sample Position in Node

189 189 107 107 108

FIMA() 2888 3947 5598 7069 6583

Burnup (GWdt) 27843 37994 54692 68322 64267 Measurement Method weight(g) ton-Initial Heavy Metal IDM(TIMS) 234U 161E+02 308E+02 129E+02 211E+02 624E+01IDM(TIMS) 235U 107E+04 164E+04 214E+03 335E+03 210E+02IDM(TIMS) 236U 363E+03 592E+03 444E+03 719E+03 267E+03IDM(TIMS) 238U 948E+05 929E+05 927E+05 909E+05 921E+05IDM(TIMS)+αSpectrometry 238Pu 124E+02 172E+02 360E+02 529E+02 370E+02IDM(TIMS) 239Pu 563E+03 583E+03 443E+03 432E+03 377E+03IDM(TIMS) 240Pu 226E+03 229E+03 337E+03 332E+03 305E+03IDM(TIMS) 241Pu 723E+02 670E+02 940E+02 104E+03 947E+02IDM(TIMS) 242Pu 344E+02 363E+02 141E+03 139E+03 220E+03IDM(TIMS) 142Nd 181E+01 288E+01 697E+01 819E+01 106E+02IDM(TIMS) 143Nd 708E+02 987E+02 853E+02 108E+03 632E+02IDM(TIMS) 144Nd 103E+03 149E+03 239E+03 317E+03 297E+03IDM(TIMS) 145Nd 567E+02 790E+02 956E+02 123E+03 991E+02IDM(TIMS) 146Nd 567E+02 798E+02 120E+03 155E+03 146E+03IDM(TIMS) 148Nd 308E+02 420E+02 599E+02 752E+02 705E+02IDM(TIMS) 150Nd 152E+02 196E+02 309E+02 369E+02 378E+02γSpectrometry 134Cs 349E+00 541E+00 219E+01 277E+01 283E+01γSpectrometry 137Cs 853E+02 119E+03 186E+03 228E+03 207E+03IDM(ICP-MS) 151Eu 804E-01 662E-01 713E-01 657E-01 555E-01IDM(ICP-MS) 153Eu 968E+01 116E+02 187E+02 211E+02 210E+02γSpectrometry 154Eu 971E+00 123E+01 228E+01 259E+01 229E+01γSpectrometry 155Eu 169E+00 212E+00 585E+00 676E+00 674E+00Liquid Scintillator 147Pm 104E+01 141E+01 210E+01 254E+01 179E+01IDM(ICP-MS) 147Sm 245E+02 321E+02 312E+02 364E+02 260E+02IDM(ICP-MS) 148Sm 112E+02 153E+02 323E+02 392E+02 389E+02IDM(ICP-MS) 149Sm 331E+00 387E+00 215E+00 227E+00 217E+00IDM(ICP-MS) 150Sm 244E+02 318E+02 467E+02 541E+02 501E+02IDM(ICP-MS) 151Sm 116E+01 140E+01 109E+01 119E+01 985E+00IDM(ICP-MS) 152Sm 964E+01 116E+02 158E+02 175E+02 179E+02IDM(ICP-MS) 154Sm 205E+01 367E+01 601E+01 764E+01 981E+01IDM(ICP-MS) 152Gd 303E+01 585E-01 569E+00 455E-01 122E+00IDM(ICP-MS) 154Gd 862E+02 141E+01 643E+02 232E+01 208E+01IDM(ICP-MS) 155Gd 119E+01 616E+00 127E+01 102E+01 102E+01IDM(ICP-MS) 156Gd 168E+04 766E+01 164E+04 343E+02 525E+02IDM(ICP-MS) 157Gd 677E+00 231E-01 361E+00 327E-01 523E-01IDM(ICP-MS) 158Gd 206E+04 138E+01 208E+04 449E+01 740E+01IDM(ICP-MS) 160Gd 110E+04 111E+00 108E+04 284E+00 423E+00Calibration Curve (ICP-MS) 95Mo 679E+02 932E+02 117E+03 153E+03 122E+03Calibration Curve (ICP-MS) 99Tc 495E+02 658E+02 843E+02 108E+03 880E+02Calibration Curve (ICP-MS) 101Ru 672E+02 892E+02 127E+03 159E+03 151E+03Calibration Curve (ICP-MS) 103Rh 432E+02 518E+02 655E+02 747E+02 683E+02Calibration Curve (ICP-MS) 109Ag 450E+01 447E+01 981E+01 106E+02 161E+02Calibration Curve (ICP-MS) 133Cs 101E+03 130E+03 174E+03 209E+03 177E+03

Read as 161times102

ここで示した燃焼度は詳細解析に基づいておらず最終確定値ではない

JAEA-Research 2013-020

- 30 -

図 5-1 から図 5-15 は経済協力開発機構原子力機関(OECDNEA)原子力科学委員会(NSC)

臨界安全性ワーキングパーティー(WPNCS)燃焼度クレジット臨界安全性専門家会合(EGBUC)

において燃焼度クレジットで考慮する核種として選定されている核分裂生成物の値を比較したも

のである図 5-16 から図 5-19 には134137Cs 及び 154155Eu の測定結果の比較も示した図 5-20

から図 5-28 にはウラン及びプルトニウム同位体の生成量を示した他の原子炉から得られた照射

後試験データは SFCOMPO(httpwwwoecd-neaorgsfcompo)から引用したものである

本測定で与える測定値は崩壊補正を行っていないがその他の測定値では照射直後の値に補正

をしているものもあるので図を作成する際に崩壊補正を行い照射直後の値にして図に示して

いるなお236U の測定値についてはCooper 炉及び Gundermmingen 炉からも得られている

がSFCOMPO には Build up 値として登録してあり照射後の存在量であるかどうかの確認が

出来なかったためここには記載しなかった155Gd は 155Eu の放射性崩壊(半減期 475 年)に

よって生成するため 155Gd 単独での崩壊補正ができないことから本測定値のみをプロットした

本試験で得られた測定値を他の測定値と比較するとウラン及びプルトニウムの測定について

は2007 年に同じ燃料集合体から得られたデータと同じ傾向を示しており妥当な測定が行われ

ていることが分かる

FP 核種測定結果では燃焼度に対して線形に増加することが知られている 137Cs の生成量が

他の測定結果の推定から考えられる直線の上によく乗っており妥当な測定値となっていること

が分かるその他の FP 核種の生成量についても他の実験結果との比較を示すが133Cs や 150Sm

は他の測定値が燃焼度に対して線形に増加していることと比較しても妥当と言える結果が得ら

れている一方で反応断面積の大きい 143Nd149Sm151Sm などについては測定データは高

燃焼度領域において大きくばらつく結果となっている出力履歴やボイド率の履歴によって生成

量が影響をうけているためであり詳細な運転履歴を取り入れた解析によってその妥当性の検討

が必要である

JAEA-Research 2013-020

- 31 -

0 20 40 60 8000

05

10

15

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 95Mo

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOXMOX

MOX

図 5-1 95Mo 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 32 -

0 20 40 60 8000

05

10

15

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 99Tc

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

ZN3c2

ZN2c2

Cooper

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-2 99Tc の生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 33 -

0 20 40 60 8000

05

10

15

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 101Ru

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOXMOX

MOX

MOX

図 5-3 101Ru の生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 34 -

0 20 40 60 8000

02

04

06

08

10

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 103Rh

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN3a9

ZN3c3

ZN3c2

ZN2c2

ZN2c3

MOX MOX

MOX

MOX

図 5-4 103Rh 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 35 -

0 20 40 60 80000

005

010

015

020

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 109Ag

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c2 ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-5 109Ag 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 36 -

0 20 40 60 800

1

2

3

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 133Cs

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOXMOX

MOX

図 5-6 133Cs 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 37 -

0 20 40 60 8000

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 143Nd

Fukushima-Daini-1 (present)

Dodewaard

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

図 5-7 143Nd 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 38 -

0 20 40 60 8000

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 145Nd

Fukushima-Daini-1 (present)

Dodewaard

ZN2C2

ZN2C3 ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

図 5-8 145Nd 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 39 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

04

05

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 147Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

Fukushima-Daini-2

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-9 147Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 40 -

0 20 40 60 800000

0001

0002

0003

0004

0005

0006

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 149Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

Fukushima-Daini-2

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-10 149Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 41 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

04

05

06

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 150Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

Fukushima-Daini-2

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-11 150Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 42 -

0 20 40 60 80

001

002

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 151Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2Dodewaard

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX MOX

MOX

図 5-12 151Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 43 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 152Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3c9ZN3c3

Fukushima-Daini-2

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOXMOX

MOX

図 5-13 152Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 44 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 153Eu

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-14 153Eu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 45 -

0 20 40 60 800000

0005

0010

0015

0020

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 155Gd

Fukushima-Daini-1 (present)

ZN2c3

ZN3a9 ZN3a3

ZN2c2(UO 2-Gd2O3)ZN3c2(UO 2-Gd2O3)

図 5-15 155Gd 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 46 -

0 20 40 60 800

01

02

03

04

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 134Cs

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-16 134Cs 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 47 -

0 20 40 60 800

1

2

3

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 137Cs

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

図 5-17 137Cs 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 48 -

0 20 40 60 800

001

002

003

004

005

006

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 154Eu

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2 ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-18 154Eu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 49 -

0 20 40 60 800

001

002

003

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 155Eu

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9ZN3c3

MOXMOX

MOX

MOX

図 5-19 155Eu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 50 -

0 20 40 60 800

01

02

03

04

05

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 234U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-20 234U 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 51 -

0 20 40 60 800

10

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 235U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-21 235U 残存量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 52 -

0 20 40 60 800

1

2

3

4

5

6

7

8

9

10

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 236U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-22 236U 残存量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 53 -

0 20 40 60 80890

900

910

920

930

940

950

960

970

980

990

1000

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 238U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-23 238U 残存量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 54 -

0 20 40 60 800

01

02

03

04

05

06

07

08

09

1

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 238Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-24 238Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 55 -

0 20 40 60 800

1

2

3

4

5

6

7

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 239Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-25 239Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 56 -

0 20 40 60 800

1

2

3

4

5

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 240Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2 ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-26 240Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 57 -

0 20 40 60 800

1

2

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 241Pu

Fukushima-Daini-1 (present)

Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2 ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (2007)

図 5-27 241Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 58 -

0 20 40 60 800

1

2

3

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 242Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-28 242Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 59 -

図 5-29 と図 5-30 にはこの測定で得られた 95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs の

溶解溶液と不溶性残渣中の初期ウラン 1 トンあたりの存在量を示すまた図 5-31 にはそれ

らの和を図 5-32 には不溶性残渣中の存在割合を示す難測定 FP と呼んでいるこれらの FP

の量は図 5-31 からわかるように109Ag が最も燃焼度の高いサンプルで測定値が小さくな

っている例外はあるが燃焼度に対して指数関数的に(片対数グラフで直線的に)増大をし

ている不溶性残渣の量は燃焼度と共に単調に増大すると考えられたが図 5-32 に示すよう

に燃焼度が最も高いサンプルで不溶性残渣中の FP 量が減少する結果を得たこれが燃料

の燃焼条件等によるものなのか溶解を行った時の条件の差によって生じたものなのかは

現段階では不明である旧原研を含めて原子力機構で行ってきた使用済燃料同位体組成測定

実験ではこれら不溶性残渣中に含まれる FP の測定は行われてこなかった今後測定手

法のさらなる見直しなどを通じて不溶性残渣に含まれる FP 量の測定技術の向上を図って

いくことが求められる

0 20 40 60 800

1000

2000

3000

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Solution

図 5-29 難測定 FP 測定結果(溶解溶液中の FP 量(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 60 -

0 20 40 60 800

200

400

600

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109

Ag133Cs

Insolble residue

図 5-30難測定 FP 測定結果(不溶性残渣中の FP の量(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 61 -

0 20 40 60 80101

102

103

104

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Insolble Residue+Solution

図 5-31難測定 FP 測定結果(溶解溶液と不溶性残渣中の FP 量の和(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 62 -

0 20 40 60 8010-4

10-3

10-2

10-1

100

Burnup [GWdt]

Rat

io o

f W

eigh

t[-] 95Mo

99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Insolble Residue(Insolble Residue+Solution)

図 5-32難測定 FP 測定結果(不溶性残渣中の FP の割合)

JAEA-Research 2013-020

- 63 -

表 5-3 には各サンプルの各同位体について原子炉停止から測定までの時間(冷却時間)を示

した表 5-4 には各サンプルの測定値について測定誤差(相対標準偏差)を示した

表 5-3 原子炉停止から測定日までの冷却時間(年)のまとめ

Assembly

Name ZN2 ZN3

Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 234U 969 1221 954 702 702 235U 969 1221 954 702 702 236U 969 1221 954 702 702 238U 969 1221 954 702 702

238Pu 969 1221 954 702 702 239Pu 969 1221 954 702 702 240Pu 969 1221 954 702 702 241Pu 969 1221 954 702 702 242Pu 969 1221 954 702 702 142Nd 969 1221 954 702 702 143Nd 969 1221 954 702 702 144Nd 969 1221 954 702 702 145Nd 969 1221 954 702 702 146Nd 969 1221 954 702 702 148Nd 969 1221 954 702 702 150Nd 969 1221 954 702 702 134Cs 973 962 702 702 702 137Cs 973 962 702 702 702 151Eu 1068 1048 802 796 796 153Eu 1068 1048 802 796 796 154Eu 973 962 708 708 708 155Eu 973 962 708 708 708 147Pm 1070 1061 802 796 796 147Sm 1068 1048 802 796 796 148Sm 1068 1048 802 796 796 149Sm 1068 1048 802 796 796 150Sm 1068 1048 802 796 796 151Sm 1068 1048 802 796 796 152Sm 1068 1048 802 796 796 154Sm 1068 1048 802 796 796 152Gd 1069 1048 802 796 796 154Gd 1069 1048 802 796 796 155Gd 1069 1048 802 796 796 156Gd 1069 1048 802 796 796 157Gd 1069 1048 802 796 796 158Gd 1069 1048 802 796 796 160Gd 1069 1048 802 796 796 95Mo 1165 1165 899 899 899 99Tc 1165 1165 899 899 899

101Ru 1165 1165 899 899 899 103Rh 1165 1165 899 899 899 109Ag 1165 1165 899 899 899 133Cs 1165 1165 899 899 899

JAEA-Research 2013-020

- 64 -

表 5-4 測定誤差(RSD相対標準偏差())のまとめ

Assembly

Name ZN2 ZN3

Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 234U lt 22 lt 22 lt 22 lt 22 lt 22 235U lt 10 lt 10 lt 10 lt 10 lt 10 236U lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 238U lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02

238Pu lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 239Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 240Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 241Pu lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 242Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 142Nd lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 143Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 144Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 145Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 146Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 148Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 150Nd lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 134Cs lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 137Cs lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 151Eu 38 14 25 13 14 153Eu 26 13 21 05 07 154Eu lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 155Eu lt 6 lt 6 lt 6 lt 6 lt 6 147Pm lt 5 lt 5 lt 5 lt 5 lt 5 147Sm 21 10 18 12 12 148Sm 24 11 18 12 12 149Sm 37 19 34 15 21 150Sm 22 10 18 12 13 151Sm 26 19 24 15 21 152Sm 19 10 16 11 11 154Sm 24 12 20 12 12 152Gd 43 38 59 53 58 154Gd 20 14 16 13 16 155Gd 82 11 85 11 13 156Gd 14 08 12 08 10 157Gd 62 20 101 37 30 158Gd 14 11 12 09 12 160Gd 16 18 14 19 21 95Mo 39 40 22 45 23 99Tc 31 31 24 35 24

101Ru 30 31 20 38 22 103Rh 26 24 20 37 19 109Ag 19 21 15 15 15 133Cs 39 38 31 48 35

ここに示した値は測定機器の性能と分離や希釈による誤差を考慮したものである

JAEA-Research 2013-020

- 65 -

表 5-5 と表 5-6 にはZN2 及び ZN3 集合体の照射にかかわる原子炉の運転履歴を示す

表 5-5 ZN2 集合体の運転履歴

開始日 終了日 日数 運転(第 12 サイクル) 1996726 1997923 424

定検 1997923 19971031 38 運転(第 13 サイクル) 19971031 19981217 412

定検 19981217 1999312 85 運転(第 14 サイクル) 1999312 200059 424

表 5-6 ZN3 集合体の運転履歴

開始日 終了日 日数 運転(第 12 サイクル) 1996726 1997923 424

定検 1997923 19971031 38 運転(第 13 サイクル) 19971031 19981217 412

定検 19981217 1999312 85 運転(第 14 サイクル) 1999312 200059 424

定検 200059 2000615 37 運転(第 15 サイクル) 2000615 2001813 424

定検 2001813 2001119 88 運転(第 16 サイクル) 2001119 200317 424

JAEA-Research 2013-020

- 66 -

図 5-33 と図 5-34 にはZN2 集合体及び ZN3 集合体を上から見た断面図とそれぞれのサ

ンプルの取得位置を示したまた図 5-35 には各燃料棒でサンプルを取り出した軸方向の

高さを示した図 5-36及び図 5-37にはZN2及び ZN3集合体の炉内での装荷位置を示した

図 5-33 本試験でサンプルが取得された燃料棒の位置(ZN2 集合体)

(3 サイクル照射 平均燃焼度 356GWdt)

JAEA-Research 2013-020

- 67 -

図 5-34 本試験でサンプルが取得された燃料棒の位置(ZN3 集合体)

(5 サイクル照射 平均燃焼度 535 GWdt)

JAEA-Research 2013-020

- 68 -

図 5-35 本試験でサンプルが取得された位置(軸方向)

JAEA-Research 2013-020

- 69 -

図 5-36 ZN2 集合体のシャッフリング 1112)

(福島第 2 原子力発電所第 12 サイクルから第 14 サイクル)

JAEA-Research 2013-020

- 70 -

図 5-37 ZN3 集合体のシャッフリング 1112)

(福島第 2 原子力発電所第 12 サイクルから第 16 サイクル)

JAEA-Research 2013-020

- 71 -

6おわりに

JAEA が JNES からの受託事業として実施した「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生

成核種組成測定試験」において燃焼率評価で測定が必要な元素の 1 つである Nd について2

種類の手法で測定を行ったが結果に差異が生じたそのため確度の高い測定結果を取得するこ

とと生じた差異の原因究明を目的としたフォローアップ測定を実施した

本件で発生した Nd 定量値の差異の原因は3 章で述べたとおり(1) Nd 定量における化学操

作中に相互汚染等が発生した可能性があったこと(2) Nd を含む FP 核種の測定結果算出に使用

した溶解溶液中の U 原子数に不確定性があったことの 2 点により生じたものと推定される今

後同様の測定を実施する際に注意すべき点をまとめると以下のようになる

① 着目元素の定量を行う際同時期かつ同一試料で U 原子数を測定すること

② 試料の保管時には蒸発が無視できるだけの十分な量を確保した上で保管すること

③ 保管試料は定期的に重量を測定し自然蒸発の影響を把握すること

④ 分取希釈等の操作時には天秤による秤量を行いデータ管理を確実に行うこと

の 4 点である特にどのデータをどの時期に測定するかは全体の測定計画の検討で調整できる

ことであるため出来るだけ同一試料のデータを短期間にまとめて取得できるように配慮すべき

である

また作業環境からの天然元素の汚染等の影響の排除について近年の分析装置の高感度化に

伴い試料の取扱量が極めて少なくなっていることに注意すべきである取り扱う試料量が少なく

なれば被ばくや汚染の可能性を低減できる反面同時に取扱う試料間から生じる相互汚染使

用する試薬や器具及び作業を実施する環境下から混入する天然元素の影響等による汚染の可能性

が高くなるこれらの試料間の相互及び環境下等から生じる汚染はその原因が多岐に渡って考

えられることから作業全般に繊細な注意を払う必要があるあるいは被ばく量に注意を払い

つつ環境下等から生じる天然元素の汚染の影響が出ない程度に取り扱う量を増加させる等の検

討も必要となるだろうこのためにもさらに確度の高いデータの取得を目指し同様の測定を

繰り返し行うことで測定経験を得ることが必要である

本件で発生した Nd 定量値の差異について今後同様の事象を繰り返さないためには上記対応

を必要とするしたがって分析作業の実施の際には事前に作業者間で分析方法及び手順につ

いて十分に検討を行い綿密な計画を立てそれらを確実に遂行していくことの重要性を再認識

する必要がある

JAEA-Research 2013-020

- 72 -

謝 辞

JNES からの受託事業として実施した「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組

成測定試験」においてはJNES の山本徹氏には当該事業の立ち上げから実施及び本フォローア

ップ測定の実施に至るまで多大なご指導とご支援を頂きましたJNES の安藤良平氏及び鈴木

求氏には事業の遂行だけではなく取得データの解析結果に関するご指導をいただきました

深く感謝申し上げます安全研究センター サイクル安全研究グループの外池幸太郎研究主幹には

JNES からの受託事業立ち上げに際して事業の主担当者としてご尽力いただきましたまた同

グループの戸塚真義氏と原科研福島技術開発特別チーム 臨界管理技術開発グループの蒲原佳子

女史には本レポートに掲載するデータの整理を旧ホット試験施設管理部 ホット材料試験課の宮

田精一氏並びに原科研福島技術開発特別チーム 臨界管理技術開発グループの佐藤真人氏には試

料の再調製を行っていただきました原子力基礎工学研究部門 分析化学研究グループの河野信昭

氏並びに鈴木大輔氏には試料分離法について貴重なご助言をいただきましたここに記してお礼

申し上げます

参考文献

1) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 20 年度報告書

2) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 21 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000016661pdf)

3) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 22 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000118961pdf)

4) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 23 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000123740pdf)

5) SUsuda NKohnoldquoAnion-Exchange Separation of Nd and the Transplutonium Elements

in Spent Nuclear Fuels for Burn-up DeterminationrdquoSeparation Sci Technol 23(10amp11)

pp1119-1131 (1988)

6) GUchiyama et alldquoDevelopment of quantitative analytical method of U Pu and fission

products in spent fuel by combined-chromatographic-mass-spectrometric-isotopic-dilution

technologyrdquoEuropean Nuclear Conference 2012 (ENC 2012) December 2012 Manchester

United Kingdom

7) ISO11483 ldquoPreparation of plutonium sources and determination of 238Pu239Pu isotope

ratio by alpha spectrometry rdquo ISO Geneva(1994)

8) K Shibata O Iwamoto T Nakagawa N Iwamoto A Ichihara S Kunieda S Chiba K

JAEA-Research 2013-020

- 73 -

Furutaka N Otuka T Ohsawa T Murata H Matsunobu A Zukeran S Kamada and J

Katakura ldquoJENDL-40 A New Library for Nuclear Science and Engineeringrdquo Journal of

Nuclear Science and Technology 48 1 (2011)

9) K Okumura T Mori M Nakagawa K Kaneko ldquoValidation of a Continuous-Energy Monte

Carlo Burn-up Code MVP-BURN and Its Application to Analysis of Post Irradiation

Experimentrdquo Journal of Nuclear Science and Technology 37(2)pp128-138(2000)

10) 須山賢也望月弘樹高田友幸龍福進奥野浩村崎穣大久保清志「連続エネルギモン

テカルロコード MVP 及び MCNP を使用する統合化燃焼計算コードシステム -

SWAT31」 JAEA-DataCode 2009-002 日本原子力研究開発機構 (2009)

11) 「平成 18 年度全 MOX 炉心核設計手法信頼性実証試験成果報告書」07 基炉報-0001 原子力安

全基盤機構 (2007)

12) 「平成 18 年度高燃焼度 9x9 型燃料信頼性実証試験成果報告書」07 基炉報-0002 原子力安全

基盤機構 (2007)

JAEA-Research 2013-020

- 74 -

付録

測定データ集

JAEA-Research 2013-020

- 75 -

A 混合スパイク試料の値付け

表 A-1 各標準濃度一覧

標準試料 濃度 誤差()

U 濃度標準 26820 microgg 005 Pu 濃度標準 83506 ngg 005 Nd 濃度標準 13495 ngg 007

各標準の純度及び秤量誤差から算出した

表 A-2 混合スパイクと各濃度標準の混合データ

試料名 分取量(g)

混合スパイク 11452 U 濃度標準 10968 Pu 濃度標準 10723 Nd 濃度標準 10324

表 A-3 各濃度標準の同位体組成

U 濃度標準 Pu 濃度標準 Nd 濃度標準 同位体組成

(原子百分率) 誤差() 同位体組成

(原子百分率) 誤差()同位体組成

(原子百分率) 誤差() 234U 00054 362 238Pu 00030 215 142Nd 27119 0007 235U 07205 003 239Pu 974234 0001 143Nd 12174 0009 238U 992741 00003 240Pu 25607 0003 144Nd 23789 0014 241Pu 00100 191 145Nd 8295 0020 242Pu 00028 185 146Nd 17202 0026 148Nd 5767 0038 150Nd 5653 0049 各誤差は質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な誤差伝播の

計算により算出した

表 A-4 混合スパイク中 238Pu の放射能測定結果

放射能比(238Pu242Pu) 012692

表 A-5 混合スパイクに各濃度標準を添加した試料の同位体比測定結果

試料名 測定値 233U238U 0075767 (原子数比) plusmn 0000064

242Pu239Pu 0065232 (原子数比) plusmn 0000004

150Nd142Nd 075200 (原子数比) plusmn 000028

JAEA-Research 2013-020

- 76 -

原子数の算出には次の式を用いた

Rms times Sps - Spm 原子数 =

Abm - Rms times Abs

Rms 濃度標準添加後の 238U233U239Pu242Pu150Nd142Nd 原子数比

Sps 添加した各濃度標準中同位体の量(原子数)233U242Pu142Nd 量

Spm 添加した各濃度標準中同位体の量(原子数)238U239Pu150Nd 量

Abm 混合スパイク中の同位体の比238UU239PuPu150NdNd

Abs 混合スパイク中の同位体の比233UU242PuPu142NdNd

表 A-6 原子数算出に使用したデータ

元素 Rms Sps Spm Abm Abs

U 1319833 0 7388E+16 00086391 09826830 Pu 0065232 219735E+15 63943E+10 0998653 00002917 Nd 0752004 15774E+14 32882E+13 09077548 00201111

JAEA-Research 2013-020

- 77 -

B 燃料溶解溶液試料の測定データ

表 B-1 燃料溶解溶液の分取希釈データ

一次希釈 二次希釈 試料名

分取 希釈 分取 希釈 希釈倍率

2F1ZN2c2 10814 584007 05658 112594 10747

2F1ZN2c3 11753 583867 05676 112728 9866

2F1ZN3c2 11739 576345 05696 111741 9631

2F1ZN3c3 11685 585754 05686 111584 9837

2F1ZN3a9 11636 581027 05686 112304 9862

表 B-2試料中 238Pu の放射能測定結果

試料名 放射能比 238Pu(239Pu+240Pu)

2F1ZN2c2 24520 2F1ZN2c3 33482 2F1ZN3c2 59239 2F1ZN3c3 81127 2F1ZN3a9 63257

表 B-3 α線スペクトロメトリーを併用した Pu の同位体組成測定結果 (単位原子百分率)

試料名 239Pu 240Pu 241Pu 242Pu 238Pu

2F1ZN2c2 62731 25047 7050 3792 138 2F1ZN2c3 62634 24507 7143 3855 186 2F1ZN3c2 42290 32030 8898 13333 345 2F1ZN3c3 41498 31898 8770 13147 468 2F1ZN3a9 36971 30207 8136 21280 341

JAEA-Research 2013-020

- 78 -

表 B-4 燃料溶解溶液中の UPu 及び Nd の同位体組成分析結果 (単位原子百分率)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 234U 001789 00329 00141 00246 00077

plusmn 000007 00001 00002 00002 00002 235U 11220 17429 02320 03689 00219

plusmn 00008 00005 00003 00003 00002 236U 03805 062693 04799 07900 02916

plusmn 00004 000002 00001 00002 00001 238U 984796 975973 992741 988164 996787

plusmn 00008 00005 00004 00004 00003 238Pu 1381 186 345 468 341

plusmn 0008 001 002 003 002 239Pu 627305 62634 42290 41498 369711

plusmn 00008 0001 0003 0005 00007 240Pu 25047 245073 32030 31898 302074

plusmn 0001 00008 0004 0007 00006 241Pu 70503 7143 8898 877 8136

plusmn 00005 0001 0004 001 0002 242Pu 37915 38550 13333 13147 212796

plusmn 00007 00007 0004 0003 00008 142Nd 1639 0623 11173 1088 1655

plusmn 0003 0003 00003 0001 0002 143Nd 21002 21210 135747 132774 88781

plusmn 0005 0002 00008 00008 00005 144Nd 30748 31879 37724 38747 41187

plusmn 0004 0002 0001 0002 0002 145Nd 16540 16760 15007 14895 136618

plusmn 0004 0002 0001 0001 00009 146Nd 16799 16789 18682 18740 20038

plusmn 0008 0003 0002 0003 0002 148Nd 8868 8730 9211 8933 9522

plusmn 0007 0003 0002 0002 0002 150Nd 4404 4010 4684 4320 5059

plusmn 0005 0002 0001 0001 0001 238Pu については238U による影響を考慮しα線測定の結果を用いた 238Pu のplusmnはα線測定誤差を 05質量分析法による同位体比測定誤差を

01とし統計的な誤差伝播の計算により算出した Pu の同位体組成は表 B-3 の結果に 241Pu 及び 242Pu を加え百分率したも

のである 各plusmnは質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な

誤差伝播の計算により算出した

JAEA-Research 2013-020

- 79 -

原子数の算出には次の式を用いた

Rms times Sps - Spm

原子数 = Abm - Rms times Abs

Rms スパイク添加後の 238U233U239Pu242Pu148Nd150Nd 原子数比

Sps 添加した濃縮同位体の量(原子数)233U242Pu150Nd 量

Spm 添加した濃縮同位体の量(原子数)238U239Pu148Nd 量

Abm 試料中の同位体の比238UU239PuPu148NdNd

Abs 試料中の同位体の比233UU242PuPu150NdNd

表 B-6 添加したスパイク中の UPu 及び Nd の原子数 (単位原子数)

試料名 U 233U Sps 238U Spm

2F1ZN2c2 57221E+15 56230E+15 49433E+13 2F1ZN2c3 57146E+15 56156E+15 49369E+13 2F1ZN3c2 57201E+15 56210E+15 49416E+13 2F1ZN3c3 57216E+15 56225E+15 49429E+13 2F1ZN3a9 57325E+15 56332E+15 49523E+13

試料名 Pu 242Pu Sps 239Pu Spm

2F1ZN2c2 14402E+14 14382E+14 42006E+10 2F1ZN2c3 14383E+14 14364E+14 41952E+10 2F1ZN3c2 14397E+14 14377E+14 41992E+10 2F1ZN3c3 14401E+14 14381E+14 42003E+10 2F1ZN3a9 14428E+14 14409E+14 42083E+10

試料名 Nd 150Nd Sps 148Nd Spm

2F1ZN2c2 96421E+13 87527E+13 11428E+12 2F1ZN2c3 96295E+13 87412E+13 11413E+12 2F1ZN3c2 96388E+13 87496E+13 11424E+12 2F1ZN3c3 96413E+13 87519E+13 11427E+12 2F1ZN3a9 96597E+13 87687E+13 11449E+12

57221times1015を示す

表 B-5 二次希釈試料分取量とスパイク添加量 試料名 試料分取量(g) 添加量(g)

2F1ZN2c2 11070 11496 2F1ZN2c3 11060 11481 2F1ZN3c2 11069 11492 2F1ZN3c3 11071 11495 2F1ZN3a9 11068 11517

JAEA-Research 2013-020

- 80 -

表 B-7 二次希釈試料の UPu 及び Nd 同位体組成(測定値) (単位原子数比)

試料名 233UU Abs 238UU Abm

2F1ZN2c2 0 09848 2F1ZN2c3 0 09760 2F1ZN3c2 0 09927 2F1ZN3c3 0 09882 2F1ZN3a9 0 09968

試料名 242PuPu Abs 239PuPu Abm

2F1ZN2c2 00379 06273 2F1ZN2c3 00386 06263 2F1ZN3c2 01333 04229 2F1ZN3c3 01315 04150 2F1ZN3a9 02128 03697

試料名 150NdNd Abs 148NdNd Abm

2F1ZN2c2 00440 00887 2F1ZN2c3 00401 00873 2F1ZN3c2 00468 00921 2F1ZN3c3 00432 00893 2F1ZN3a9 00506 00952

表 B-8 混合スパイク添加後の二次希釈試料の同位体比測定結果 (単位原子数比)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 233U238U 0410984 031750 034736 0383628 0264855

plusmn 0000042 000010 000010 0000094 0000048 242Pu239Pu 182016 1364439 218793 236969 222127

plusmn 000011 0000042 000021 000020 000017 148Nd150Nd 0089986 0149877 0186518 0211642 0266697

plusmn 0000017 0000033 0000034 0000024 0000058

各plusmnは質量分析法による同位体比測定結果(3 回繰り返し測定)の標準偏差を示す

JAEA-Research 2013-020

- 81 -

表 B-9 二次希釈試料の UPu 及び Nd 原子数の算出結果 U

試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 243319 13843E+16 0101 2F1ZN2c3 314965 18072E+16 0105 2F1ZN3c2 287884 16251E+16 0104 2F1ZN3c3 260669 14782E+16 0103 2F1ZN3a9 377565 21288E+16 0102

Pu 試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 054940 13022E+14 0060 2F1ZN2c3 073290 17594E+14 0060 2F1ZN3c2 045705 18143E+14 0062 2F1ZN3c3 042200 16870E+14 0062 2F1ZN3a9 045019 23666E+14 0061

Nd 試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 008999 79480E+13 0125 2F1ZN2c3 014988 14713E+14 0103 2F1ZN3c2 018652 18203E+14 0096 2F1ZN3c3 021164 21674E+14 0096 2F1ZN3a9 026670 27214E+14 0096

13843times1016を示す

表 B-10 二次希釈試料のウラン濃度

試料名 二次希釈試料 分取量(g) 1

分取試料中の U 原子数2

二次希釈試料の

U 濃度 (原子数g 溶液)

2F1ZN2c2 11070 13843E+16 1250E+16 2F1ZN2c3 11060 18072E+16 1634E+16 2F1ZN3c2 11069 16251E+16 1468E+16 2F1ZN3c3 11071 14782E+16 1335E+16 2F1ZN3a9 11068 21288E+16 1923E+16

1表 B-5 参照 2表 B-9 参照 13843times1016を示す

This is a blank page

国際単位系(SI)

乗数  接頭語 記号 乗数  接頭語 記号

1024 ヨ タ Y 10-1 デ シ d1021 ゼ タ Z 10-2 セ ン チ c1018 エ ク サ E 10-3 ミ リ m1015 ペ タ P 10-6 マイクロ micro1012 テ ラ T 10-9 ナ ノ n109 ギ ガ G 10-12 ピ コ p106 メ ガ M 10-15 フェムト f103 キ ロ k 10-18 ア ト a102 ヘ ク ト h 10-21 ゼ プ ト z101 デ カ da 10-24 ヨ ク ト y

表5SI 接頭語

名称 記号 SI 単位による値

分 min 1 min=60s時 h 1h =60 min=3600 s日 d 1 d=24 h=86 400 s度 deg 1deg=(π180) rad分 rsquo 1rsquo=(160)deg=(π10800) rad秒 rdquo 1rdquo=(160)rsquo=(π648000) rad

ヘクタール ha 1ha=1hm2=104m2

リットル Ll 1L=11=1dm3=103cm3=10-3m3

トン t 1t=103 kg

表6SIに属さないがSIと併用される単位

名称 記号 SI 単位で表される数値

電 子 ボ ル ト eV 1eV=1602 176 53(14)times10-19Jダ ル ト ン Da 1Da=1660 538 86(28)times10-27kg統一原子質量単位 u 1u=1 Da天 文 単 位 ua 1ua=1495 978 706 91(6)times1011m

表7SIに属さないがSIと併用される単位でSI単位で表される数値が実験的に得られるもの

名称 記号 SI 単位で表される数値

キ ュ リ ー Ci 1 Ci=37times1010Bqレ ン ト ゲ ン R 1 R = 258times10-4Ckgラ ド rad 1 rad=1cGy=10-2Gyレ ム rem 1 rem=1 cSv=10-2Svガ ン マ γ 1γ=1 nT=10-9Tフ ェ ル ミ 1フェルミ=1 fm=10-15mメートル系カラット 1メートル系カラット = 200 mg = 2times10-4kgト ル Torr 1 Torr = (101 325760) Pa標 準 大 気 圧 atm 1 atm = 101 325 Pa

1cal=41858J(「15」カロリー)41868J(「IT」カロリー)4184J(「熱化学」カロリー)

ミ ク ロ ン micro 1 micro =1microm=10-6m

表10SIに属さないその他の単位の例

カ ロ リ ー cal

(a)SI接頭語は固有の名称と記号を持つ組立単位と組み合わせても使用できるしかし接頭語を付した単位はもはや コヒーレントではない(b)ラジアンとステラジアンは数字の1に対する単位の特別な名称で量についての情報をつたえるために使われる

 実際には使用する時には記号rad及びsrが用いられるが習慣として組立単位としての記号である数字の1は明 示されない(c)測光学ではステラジアンという名称と記号srを単位の表し方の中にそのまま維持している

(d)ヘルツは周期現象についてのみベクレルは放射性核種の統計的過程についてのみ使用される

(e)セルシウス度はケルビンの特別な名称でセルシウス温度を表すために使用されるセルシウス度とケルビンの

  単位の大きさは同一であるしたがって温度差や温度間隔を表す数値はどちらの単位で表しても同じである

(f)放射性核種の放射能(activity referred to a radionuclide)はしばしば誤った用語でrdquoradioactivityrdquoと記される

(g)単位シーベルト(PV200270205)についてはCIPM勧告2(CI-2002)を参照

(a)量濃度(amount concentration)は臨床化学の分野では物質濃度

  (substance concentration)ともよばれる(b)これらは無次元量あるいは次元1をもつ量であるがそのこと   を表す単位記号である数字の1は通常は表記しない

名称 記号SI 基本単位による

表し方

秒ルカスパ度粘 Pa s m-1 kg s-1

力 の モ ー メ ン ト ニュートンメートル N m m2 kg s-2

表 面 張 力 ニュートン毎メートル Nm kg s-2

角 速 度 ラジアン毎秒 rads m m-1 s-1=s-1

角 加 速 度 ラジアン毎秒毎秒 rads2 m m-1 s-2=s-2

熱 流 密 度 放 射 照 度 ワット毎平方メートル Wm2 kg s-3

熱 容 量 エ ン ト ロ ピ ー ジュール毎ケルビン JK m2 kg s-2 K-1

比熱容量比エントロピー ジュール毎キログラム毎ケルビン J(kg K) m2 s-2 K-1

比 エ ネ ル ギ ー ジュール毎キログラム Jkg m2 s-2

熱 伝 導 率 ワット毎メートル毎ケルビン W(m K) m kg s-3 K-1

体 積 エ ネ ル ギ ー ジュール毎立方メートル Jm3 m-1 kg s-2

電 界 の 強 さ ボルト毎メートル Vm m kg s-3 A-1

電 荷 密 度 クーロン毎立方メートル Cm3 m-3 sA表 面 電 荷 クーロン毎平方メートル Cm2 m-2 sA電 束 密 度 電 気 変 位 クーロン毎平方メートル Cm2 m-2 sA誘 電 率 ファラド毎メートル Fm m-3 kg-1 s4 A2

透 磁 率 ヘンリー毎メートル Hm m kg s-2 A-2

モ ル エ ネ ル ギ ー ジュール毎モル Jmol m2 kg s-2 mol-1

モルエントロピー モル熱容量ジュール毎モル毎ケルビン J(mol K) m2 kg s-2 K-1 mol-1

照射線量(X線及びγ線) クーロン毎キログラム Ckg kg-1 sA吸 収 線 量 率 グレイ毎秒 Gys m2 s-3

放 射 強 度 ワット毎ステラジアン Wsr m4 m-2 kg s-3=m2 kg s-3

放 射 輝 度 ワット毎平方メートル毎ステラジアン W(m2 sr) m2 m-2 kg s-3=kg s-3

酵 素 活 性 濃 度 カタール毎立方メートル katm3 m-3 s-1 mol

表4単位の中に固有の名称と記号を含むSI組立単位の例

組立量SI 組立単位

名称 記号

面 積 平方メートル m2

体 積 立法メートル m3

速 さ 速 度 メートル毎秒 ms加 速 度 メートル毎秒毎秒 ms2

波 数 毎メートル m-1

密 度 質 量 密 度 キログラム毎立方メートル kgm3

面 積 密 度 キログラム毎平方メートル kgm2

比 体 積 立方メートル毎キログラム m3kg電 流 密 度 アンペア毎平方メートル Am2

磁 界 の 強 さ アンペア毎メートル Am量 濃 度 (a) 濃 度 モル毎立方メートル molm3

質 量 濃 度 キログラム毎立法メートル kgm3

輝 度 カンデラ毎平方メートル cdm2

屈 折 率 (b) (数字の) 1 1比 透 磁 率 (b) (数字の) 1 1

組立量SI 基本単位

表2基本単位を用いて表されるSI組立単位の例

名称 記号他のSI単位による

表し方SI基本単位による

表し方平 面 角 ラジアン(b) rad 1(b) mm立 体 角 ステラジアン(b) sr(c) 1(b) m2m2

周 波 数 ヘルツ(d) Hz s-1

ントーュニ力 N m kg s-2

圧 力 応 力 パスカル Pa Nm2 m-1 kg s-2

エ ネ ル ギ ー 仕 事 熱 量 ジュール J N m m2 kg s-2

仕 事 率 工 率 放 射 束 ワット W Js m2 kg s-3

電 荷 電 気 量 クーロン A sC電 位 差 ( 電 圧 ) 起 電 力 ボルト V WA m2 kg s-3 A-1

静 電 容 量 ファラド F CV m-2 kg-1 s4 A2

電 気 抵 抗 オーム Ω VA m2 kg s-3 A-2

コ ン ダ ク タ ン ス ジーメンス S AV m-2 kg-1 s3 A2

バーエウ束磁 Wb Vs m2 kg s-2 A-1

磁 束 密 度 テスラ T Wbm2 kg s-2 A-1

イ ン ダ ク タ ン ス ヘンリー H WbA m2 kg s-2 A-2

セ ル シ ウ ス 温 度 セルシウス度(e) Kンメール束光 lm cd sr(c) cd

スクル度照 lx lmm2 m-2 cd放射性核種の放射能( f ) ベクレル(d) Bq s-1

吸収線量 比エネルギー分与カーマ

グレイ Gy Jkg m2 s-2

線量当量 周辺線量当量 方向

性線量当量 個人線量当量シーベルト(g) Sv Jkg m2 s-2

酸 素 活 性 カタール kat s-1 mol

表3固有の名称と記号で表されるSI組立単位SI 組立単位

組立量

名称 記号 SI 単位で表される数値

バ ー ル bar 1bar=01MPa=100kPa=105Pa水銀柱ミリメートル mmHg 1mmHg=133322Paオングストローム Å 1Å=01nm=100pm=10-10m海 里 M 1M=1852mバ ー ン b 1b=100fm2=(10-12cm)2=10-28m2

ノ ッ ト kn 1kn=(18523600)msネ ー パ Npベ ル B

デ ジ ベ ル dB

表8SIに属さないがSIと併用されるその他の単位

SI単位との数値的な関係は    対数量の定義に依存

名称 記号

長 さ メ ー ト ル m質 量 キログラム kg時 間 秒 s電 流 ア ン ペ ア A熱力学温度 ケ ル ビ ン K物 質 量 モ ル mol光 度 カ ン デ ラ cd

基本量SI 基本単位

表1SI 基本単位

名称 記号 SI 単位で表される数値

エ ル グ erg 1 erg=10-7 Jダ イ ン dyn 1 dyn=10-5Nポ ア ズ P 1 P=1 dyn s cm-2=01Pa sス ト ー ク ス St 1 St =1cm2 s-1=10-4m2 s-1

ス チ ル ブ sb 1 sb =1cd cm-2=104cd m-2

フ ォ ト ph 1 ph=1cd sr cm-2 104lxガ ル Gal 1 Gal =1cm s-2=10-2ms-2

マ ク ス ウ ェ ル Mx 1 Mx = 1G cm2=10-8Wbガ ウ ス G 1 G =1Mx cm-2 =10-4Tエルステッド( c ) Oe 1 Oe  (1034π)A m-1

表9固有の名称をもつCGS組立単位

(c)3元系のCGS単位系とSIでは直接比較できないため等号「   」

   は対応関係を示すものである

(第8版2006年改訂)

この印刷物は再生紙を使用しています

Page 18: JAEA-Research 2013-020JAEA-Research 2013-020 - 1 - 1.はじめに 日本原子力研究開発機構(以下「JAEA」という。)は原子力安全基盤機構(以下「JNES」と

JAEA-Research 2013-020

- 14 -

35 考察

Pu の定量値について本フォローアップ測定結果と平成 21 年度定量値との比較を表 3-3 に示

すまた表 3-4 に Nd 定量値の本フォローアップ測定結果と平成 21 年度及び平成 23 年度の測

定値との比較を示す表 3-5 は試料原液の U 濃度の測定値を示す表 3-6 には参考として平成

21 年度の従来法による UPu 及び Nd 等の測定結果(平成 21 年度報告書 2) p40表 4-4 掲載)

を記載するなお表 3-3 及び表 3-4 の平成 21 年度定量値(B)及び(D)は平成 21 年度に一次

希釈試料を対象にして従来法により測定した値(平成 21 年度報告書 2) p40表 4-4 掲載Pu total

及び Nd total)であるまた表 3-4 の平成 23 年度定量値(E)は平成 23 年度に二次希釈試

料を対象にして TIMS により U の定量を行った結果で平成 22 年度に現行法で測定した Nd 定

量値を規格化した値(平成 23 年度報告書 4) p25表 4-3 掲載D 欄)表 3-5 の平成 23 年度定量

値(G)は2 つの手法による Nd 定量値の差異の原因検討の一環として平成 23 年度に新たに

一次希釈試料から調製した二次希釈試料中の U 濃度を再測定し原液濃度に換算した値(平成 23

年度報告書 4) p27表 4-5 掲載下段)である

表 3-3 Pu 再測定結果と平成 21 年度定量値との比較

(単位原子数Total-U)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9再測定結果(A) 9409E-03 9736E-03 1116E-02 1141E-02 1112E-02平成 21 年度定量値(B)$ 9374E-03 9707E-03 1117E-02 1145E-02 1109E-02(A)(B) 100 100 100 100 100 9409times10-3を示す $ 従来法と TIMS によって求めリファレンス値として扱われている値

表 3-4 Nd 再測定結果と平成 21 年度及び平成 23 年度定量値との比較

(単位原子数Total-U)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9

再測定結果(C) 5743E-03 8141E-03 1120E-02 1466E-02 1278E-02平成 21 年度定量値(D)$ 5727E-03 8381E-03 1168E-02 1472E-02 1286E-02(C)(D) 100 097 096 100 099 平成 23 年度定量値(E) 549E-03 783E-03 109E-02 142E-02 124E-02 (E)(D) 096 093 093 096 096 (E)(C) 096 096 097 097 097 5743times10-3を示す $ 従来法と TIMS によって求めリファレンス値として扱われている値 平成 23 年度の Nd 定量値(平成 22 年度に現行法で測定し規格化に使用した U 濃度は平成

23 年度に TIMS により二次希釈試料の再測定で求めた結果を使用)

JAEA-Research 2013-020

- 15 -

表 3-5 試料原液のウラン濃度

再測定結果

試料名 試料希釈率

二次希釈試料

濃度 原子数g 溶液

試料原液濃度

(F) 原子数g 溶液

誤差

()

平成 23 年度

定量値

(G) (G)(F)

2F1ZN2c2 10747 1250E+16 1344E+19 011 1411E+19 105 2F1ZN2c3 9866 1634E+16 1612E+19 011 1648E+19 102 2F1ZN3c2 9631 1468E+16 1414E+19 011 1614E+19 114 2F1ZN3c3 9837 1335E+16 1313E+19 011 1357E+19 103 2F1ZN3a9 9862 1923E+16 1897E+19 011 1953E+19 103

1250times1016を示す

JAEA-Research 2013-020

- 16 -

表 3-6 平成 21 年度の従来法による UPu 及び Nd 等の測定結果

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 誤差()

燃焼率1(FIMA) 296 416 599 721 676

燃焼度2(GWdt) 284 399 575 692 649

U-234 170E-04 323E-04 128E-04 234E-04 687E-05 <14U-235 1123E-02 1742E-02 2240E-03 3687E-03 2300E-04 <03

4

U-236 3799E-03 6260E-03 4807E-03 7889E-03 2917E-03 <02U-238 9848E-01 9760E-01 9928E-01 9882E-01 9968E-01 <02U total 1000E+00 1000E+00 1000E+00 1000E+00 1000E+00

Pu-2383 1291E-04 1857E-04 4045E-04 5756E-04 4002E-04 <05

Pu-239 5827E-03 6021E-03 4666E-03 4684E-03 4064E-03 <02Pu-240 2325E-03 2353E-03 3518E-03 3583E-03 3276E-03 <02Pu-241 7413E-04 7772E-04 1112E-03 1120E-03 1012E-03 <02Pu-242 3517E-04 3700E-04 1471E-03 1482E-03 2336E-03 <02Pu total 9374E-03 9707E-03 1117E-02 1145E-02 1109E-02

Nd-142 3150E-05 4057E-05 1142E-04 1495E-04 1926E-04 <06Nd-143 1225E-03 1782E-03 1586E-03 1954E-03 1139E-03 <03Nd-144 1778E-03 2675E-03 4414E-03 5707E-03 5309E-03 <03Nd-145 9669E-04 1408E-03 1757E-03 2194E-03 1761E-03 <03Nd-146 9606E-04 1407E-03 2183E-03 2758E-03 2578E-03 <03Nd-148 5154E-04 7330E-04 1078E-03 1316E-03 1227E-03 <03Nd-150 2503E-04 3361E-04 5463E-04 6366E-04 6495E-04 <07Nd total 5727E-03 8381E-03 1168E-02 1472E-02 1286E-02

Cs-134 645E-06 101E-05 417E-05 535E-05 545E-05 <4Cs-137 154E-03 218E-03 347E-03 432E-03 390E-03 <4Eu-154 156E-05 200E-05 377E-05 436E-05 383E-05 <4Eu-155 269E-06 342E-06 963E-06 113E-05 112E-05 <6

Pu分離日 2009124 2009124 2009124 2009124 2009124MS(Pu)測定日 20091216 20091216 20091218 20091216 20091218

γ測定日時20101291031

200912211709

2010251409

2010231332

201022915

1燃焼率の計算にはNd-148のU-235の熱中性子による核分裂収率を用いた2燃焼度は1FIMAを9600MWdt (ASTM E321-96)として換算した3Pu-238についてはU-238による影響を考慮しα線測定の結果を用いた42F1ZN3a9はU-235の存在率が非常に低く誤差が4程度となったため除く

単位原子数Total-U 

 分析値は測定日の値であり冷却期間及び運転履歴に基づいた炉内崩壊の補正等は実施していない

本表は平成 21 年度報告書 2) p40(表 4-4)より転載

JAEA-Research 2013-020

- 17 -

表 3-2 及び表 3-6 よりフォローアップ測定の結果得られた PuU (原子個数比)及び U

PuNd それぞれの同位体組成は2F1ZN2c2 の 142Nd を除き全ての試料について平成 21 年度

測定結果と良い一致を示していることがわかるまた表 3-3 に示すように平成 21 年度に測定し

た Pu 定量値は妥当な結果であった

表 3-4 に示す Nd 測定結果について2F1ZN2c22F1ZN3c3 及び 2F1ZN3a9 試料については

フォローアップ測定結果と平成 21 年度測定結果は良い一致を示したが2F1ZN2c3 及び

2F1ZN3c2 試料についてはフォローアップ測定結果は平成 21 年度定量値よりも 3~4程度低

めの結果となった本フォローアップ測定は差異の要因を排除した上で実施しており確定結果

であると考えられることから2F1ZN2c3 及び 2F1ZN3c2 試料について平成 21 年度の Nd 定

量値は 3~4程度高めの評価をしていた可能性があるこの2F1ZN2c3 及び 2F1ZN3c2 試料に

おけるフォローアップ測定と平成 21 年度定量値との差異の原因については全試料で Pu 定量値

及び各試料の Nd 同位体組成が良く一致していることから試料に起因するものではない可能

性の高い事象として元素の定量に適用した同位体希釈法においてスパイクと混合した試料の

化学分離の過程で天然 Nd の汚染や他試料からの Nd の相互汚染等が発生したと考えられる

また表 3-4 に示す Nd 測定結果についてフォローアップ測定結果と平成 23 年度定量値(平成

23 年度に U 濃度を再測定した結果を反映した値表 3-4 参照)を比較すると本フォローアップ

測定の方が試料間のばらつきは少なくなっているが 3~4程度高めであって系統的な原因があ

ることがわかった平成 23 年度の Nd 定量値は平成 22 年度に現行法によって測定した Nd 量

を平成 23 年度に測定した溶液重量当たりの U 原子数で除して求めている二つの測定の間に

は 1 年の時間差がある密閉している容器とはいえ保管していた試料量が数 mL という少量で

あるため試料の自然蒸発が無視できず分母とした U 濃度が平成 22 年度の時よりも高くなった

可能性があるたとえば保管していた各試料数 mL のうち 3~4程度が蒸発したと仮定すると

平成 23 年度値とフォローアップ測定値との差異が 3~4程度生じることに相当する試料は密

栓したポリバイアル瓶に保管していたが1 年の期間であればこの程度の蒸発は考え得る事象

である本事象を考慮すると平成 22 年度に実施した現行法による Nd 測定は健全であったと推

察することができる

表 3-2 及び表 3-6 に示すように2F1ZN2c2 試料の 142Nd 同位体比の本フォローアップ測定結

果が平成 21 年度値と比較して若干高かったこの 2F1ZN2c2 試料の 142Nd 同位体については

天然の Nd または Ce が化学操作の段階でわずかながら混入したものと考えられるしかしこの

同位体組成を平成 21 年度値に置き換えて算出してもNd 定量値全体には 1程度の差異を与え

る程度であり結果に大きな影響を与えるものではない

表 3-5 に示す試料原液の U 濃度について平成 23 年度定量値と本フォローアップ測定結果を

比較すると 2F1ZN3c2 試料で 14と大きな差を示しその他の 4 試料については 5以下の差異

があることが分かった本フォローアップ測定では試料原液から再度試料の分取を実施しその

JAEA-Research 2013-020

- 18 -

際それぞれの分取重量を測定しているまた定量に使用した混合スパイク試料も校正してい

るそのため測定結果は正しいと考えられる一方平成 23 年度定量用試料は平成 23 年度

に一次希釈試料から再調製した二次希釈試料であるが平成 21 年度に試料原液から一次希釈試料

を調製する際の分取希釈操作においては重量を測定せず容量により希釈していたしたがっ

て平成 23 年度定量値と本フォローアップ測定結果の差異は分取希釈操作における重量測定の

適用の有無が大きく影響していると考えられるなお平成 23 年度報告書 4) に記載された 95Mo

99Tc 101Ru 103Rh 109Ag 133Cs について規格化のために使用した U 原子数は平成 23 年度の測

定値を用いていることから当該差異は平成 23 年度に定量した 95Mo 99Tc 101Ru 103Rh 109Ag

133Cs の結果に影響を与えることとなる

23 節及び 32 節で記載したとおり従来法と現行法による Nd 定量値の差異については①二

次希釈試料の調製段階で測定値に影響を与える要因が入ったこと②従来法で測定した U 原子数

の値に不確定性が存在した可能性があること③混合スパイクの校正未実施④従来法による Nd

の化学分離操作においてミスを生じた可能性があることの 4 点により発生した可能性がある

以下に本フォローアップ測定の結果を基準に従来法と現行法の Nd 定量値及び U 濃度測定結

果の差異の原因をまとめる

(1)本フォローアップ測定と平成 21 年度に実施した従来法の Nd 定量値の差異の原因

①の原因に対し全試料で Pu 定量値及び各試料の Nd 同位体組成が良く一致していることか

ら試料に起因するものではないこと②の原因に対し混合スパイクによる燃焼率測定の

原理からU 原子数の不確定性は関与しないこと③の原因に対しフォローアップ測定結

果との比較では 5 試料中 3 試料は良く一致していることの各結果から①から③は該当し

ないと考えられるしたがって平成 21 年度定量値に生じた差異は原因④に該当し

2F1ZN2c3 及び 2F1ZN3c2 の定量においてスパイクと混合した試料中の Nd の化学分離の

過程で試薬や環境中からの天然 Nd の汚染や他試料からの Nd の相互汚染等により生じ

たと考えられる

(2)本フォローアップ測定と平成 23 年度に実施した現行法の Nd 定量値の差異の原因

平成 23 年度の現行法(平成 22 年度に現行法で測定した Nd 定量値を平成 23 年度に実施

した二次希釈試料の U 濃度の測定によって再評価した結果)と平成 21 年度の従来法との

差異は2F1ZN2c3及び2F1ZN3c2 で 72F1ZN2c22F1ZN3c3 及び 2F1ZN3a9 で 4で

あった(23 節及び表 3-4 参照)平成 23 年度定量値とフォローアップ測定結果を比較する

と系統的な差異を有するものの全試料で同様の傾向を有しているこのことから本フォ

ローアップ測定と平成 23 年度に実施した現行法の差異の原因は保管試料の経時に伴う蒸発

による濃度変化であると推定されるすなわち平成 21 年度に二次希釈試料を調製し平成

23 年度に当該試料の U 濃度の測定を実施するまでの期間に試料中 U 濃度が 3~4程度高く

JAEA-Research 2013-020

- 19 -

なりその値を使用して平成 22 年度に現行法で測定した Nd 定量値を再規格化したことによ

りNd 定量値が 3~4程度低く算出されたと考えられるまた平成 21 年度従来法と平成

23 年度現行法における2F1ZN2c3及び2F1ZN3c2 の差異が他の 3 試料に比べてさらに 3程

度低くなっているがこれは上記(1)に記載したとおり平成 21 年度従来法に起因する原

因④に該当すると推定した

(3)U 濃度測定結果における本フォローアップ測定と平成 23 年度定量値の差異の原因

U 濃度測定結果の差異については平成 21 年度に実施したホットセル内での試料原液から

一次希釈試料を調製する際に重量測定を実施しなかったことが影響したと推定した

これらの検討結果を踏まえ本受託事業の核分裂生成核種の組成測定に関するデータの取扱い

を以下のとおりとする

(1)2F1ZN2c3 及び 2F1ZN3c2 試料の Nd 測定結果については本フォローアップ測定値を確

度の高いデータとして採用するこれによりこの 2 試料の燃焼率は平成 23 年度の報告書

に記載されているよりも 3-4小さい値に変わるまた当該 2 試料の U 及び Pu 測定値に

ついては本年度と平成 21 年度の測定間の差は小さいがNd の測定との整合性をとる観点

から本フォローアップの測定結果を確度の高いデータとする

(2)平成 23 年度に定量した 95Mo 99Tc 101Ru 103Rh 109Ag 133Cs の規格化を行う時に使用する

U 濃度は本フォローアップ測定の値とする

(3)平成 21 年度に報告し平成 23 年度に行った U 濃度の再測定結果を反映して改定していた

134Cs 137Cs 154Eu 155Eu の測定値について平成 23 年度の U 濃度再測定値は試料蒸発の

影響を受けていることが考えられるこのため平成 21 年度の値の方が試料の希釈作業から

の経過時間が短く試料蒸発の影響が少ないことから確度が高いと考え平成 21 年度の値を

採用する

JAEA-Research 2013-020

- 20 -

4データ解析評価

41 同重体混入の効果

現行法は極微量の試料を使用して迅速に測定が出来るという特徴を持つ一方で元素の化学分

離が完全に行われないことからHR-ICP-MS による同位体比測定時に着目同位体と同じ質量数

の他元素(同重体)も同時に検出される可能性があるこの同重体混入の影響は混入割合が各

試料の化学的条件や生成量の差によって異なるため評価を行うこと自体が困難であるしかし

本手法における同重体の混入の効果を把握することは測定試験データのバイアス評価をする際に

重要であり今後の同様の試験における測定結果の評価時にも参考になることから今回取得し

た分離試験結果と詳細な燃焼計算結果に基づいて同重体の混入効果の評価を試みた

42 同重体混入の割合

平成23年度報告書 4) 531項に記載している元素分離の模擬試験において得られた各元素量の混

入割合と燃焼計算で得られた同位体量を掛け合わせることで着目同位体に対する同重体の割

合を求めた今回の計算値は核データライブラリに JENDL-48)を使用した MVP-BURN9)によ

る燃焼計算結果を用いているただし一部の同位体については MVP-BURN の燃焼チェーンに

含まれていないためにSWAT3110)を用いた燃焼計算結果を使用したその評価結果を表 4-1 か

ら表 4-5 に示すこれらの表から以下のことが示される

(1) Nd 同位体では 142Ce 混入の影響が大きいNd は従来から行ってきた分離法と TIMS を使

用した測定値をリファレンスとしているためにこの混入は本測定結果に影響を与えない

(2) Sm 同位体では154Sm に対して 154Eu が 5程度の混入とGd 入り燃料では 154Sm に対

する 154Gd の混入が数 10あることが分かる

(3) Eu 同位体ではGd 入り燃料の場合には154Gd の 154Eu への混入の効果が非常に大きく

数十倍の 154Gd が 154Eu に重なっている155Eu に対する 155Gd の効果はUO2燃料及び

Gd 入り燃料のいずれの場合でも 200以下と大きくなっているただし154Eu と 155Eu

はγ線測定で定量しているためこの効果は本測定結果に影響を与えない

(4) Gd 同位体では154Gd に対する 154Sm と 154Eu の混入はUO2燃料の場合にはそれぞれ

5程度と 20程度となっているがGd 入り燃料の場合は 154Gd 量が多いために影響は小

さい155Gd に対する 155Eu の混入は 10-15程度存在するがその値は燃焼度に依存して

おりまたUO2燃料の方が Gd 入り燃料に比べて効果が大きい

JAEA-Research 2013-020

- 21 -

表 4-1 2F1ZN2c2 試料(280GWdt UO2-Gd2O3) 同重体の混入による誤差()

Nd$ Sm Eu Gd 質量数 Ce の混入 Sm の混入 Nd の混入 Pm の混入 Eu の混入 Gd の混入 Sm の混入 Gd の混入 Sm の混入 Eu の混入

142 10263 00 143 00 00 144 00 00 145 00 00 146 00 00 147 00 5 00 00 148 00 03 74 00 00 00 149 00 00 00 00 150 00 17 15 00 00 00 151 00 00 18 00 77 152 00 00 00 00 NA NA 153 00001 154 00 00 59 1107 24 3938 01 03 155 0 184 00 59 156 00 00 157 00 00 158 00 00 159 00 00 160 00 00

SWAT31 計算値による

$ネオジムの測定値は従来法によるものを採用しているのでこれらは参考値

154Eu 155Eu はγ線測定で定量しているためこれらは参考値

表 4-2 2F1ZN2c3 試料(393GWdtUO2) 同重体の混入による誤差()

Nd$ Sm Eu Gd 質量数 Ce の混入 Sm の混入 Nd の混入 Pm の混入 Eu の混入 Gd の混入 Sm の混入 Gd の混入 Sm の混入 Eu の混入

142 8948 00 143 00 00 144 00 00 145 00 00 146 00 00 147 00 5 00 00 148 00 04 67 00 00 00 149 00 00 00 00 150 00 18 14 00 00 00 151 00 00 14 00 98 152 00 00 00 00 NA NA 153 00003 154 00 00 57 15 24 54 43 203 155 0 129 00 84 156 00 00 157 00 NA 158 00 00 159 00 00 160 00 00

SWAT31 計算値による

$ネオジムの測定値は従来法によるものを採用しているのでこれらは参考値

154Eu 155Eu はγ線測定で定量しているためこれらは参考値

JAEA-Research 2013-020

- 22 -

表 4-3 2F1ZN3c2 試料(566GWdtUO2-Gd2O3) 同重体の混入による誤差()

Nd$ Sm Eu Gd 質量数 Ce の混入 Sm の混入 Nd の混入 Pm の混入 Eu の混入 Gd の混入 Sm の混入 Gd の混入 Sm の混入 Eu の混入

142 3962 00 143 00 00 144 00 00 145 00 00 146 00 00 147 00 7 00 00 148 00 05 49 00 00 00 149 00 00 00 00 150 00 16 16 00 00 00 151 00 00 20 00 70 152 00 00 00 00 NA NA 153 00002 154 00 00 55 342 25 1298 02 08 155 0 96 00 114 156 00 00 157 00 00 158 00 00 159 00 00 160 00 00

SWAT31 計算値による

$ネオジムの測定値は従来法によるものを採用しているのでこれらは参考値

154Eu 155Eu はγ線測定で定量しているためこれらは参考値

表 4-4 2F1ZN3c3 試料(681GWdtUO2) 同重体の混入による誤差()

Nd$ Sm Eu Gd 質量数 Ce の混入 Sm の混入 Nd の混入 Pm の混入 Eu の混入 Gd の混入 Sm の混入 Gd の混入 Sm の混入 Eu の混入

142 396 00 143 00 00 144 00 00 145 00 00 146 00 00 NA 147 00 7 00 00 148 00 05 47 00 00 00 149 00 00 00 00 150 00 16 15 00 00 00 151 00 00 18 00 77 152 00 00 00 00 NA NA 153 154 00 00 51 11 27 46 57 236 155 0 68 00 161 156 00 00 157 00 NA 158 00 00 159 00 00 160 00 00

SWAT31 計算値による

$ネオジムの測定値は従来法によるものを採用しているのでこれらは参考値

154Eu 155Eu はγ線測定で定量しているためこれらは参考値

JAEA-Research 2013-020

- 23 -

表 4-5 2F1ZN3a9 試料(641GWdtUO2) 同重体の混入による誤差()

Nd$ Sm Eu Gd 質量数 Ce の混入 Sm の混入 Nd の混入 Pm の混入 Eu の混入 Gd の混入 Sm の混入 Gd の混入 Sm の混入 Eu の混入

142 262 00 143 00 00 144 00 00 145 00 00 146 00 00 NA 147 00 7 00 00 148 00 05 46 00 00 00 149 00 00 00 00 150 00 14 18 00 00 00 151 00 00 22 00 63 152 00 00 00 00 NA NA 153 154 00 00 38 08 37 45 78 242 155 0 68 00 161 156 00 00 157 00 NA 158 00 00 159 00 00 160 00 00

SWAT31 計算値による

$ネオジムの測定値は従来法によるものを採用しているのでこれらは参考値

154Eu 155Eu はγ線測定で定量しているためこれらは参考値

43 同重体混入の影響評価

41 章でもとめた同重体混入の効果をもとにその定量値への影響を評価した測定された試料

の同位体比について同重体の影響を補正した上で同位体比の合計が全体で 100となるように

再規格化し平成 23 年度報告書 4) p30 の式(1)に示した同位体希釈法の定義に戻ってその影響を

調べた

影響評価の結果を表 4-6 から表 4-10 に示すNd 同位体の場合142Nd の量が大幅に小さく

なる以外は全体としてその影響は少ないSm 同位体の場合全体に定量値が 5程度大きくなる

傾向にあることがわかるまた 154Sm についてはGd 入り燃料の場合には 154Gd の混入の影響

があるため50近い差を生じているEu 同位体では151Eu がほぼ半分の値となっているGd

同位体についてはGd 入り燃料では混入の影響は小さいがUO2燃料では最大で 5程度の差を

示すことがわかった報告書で示すフォローアップ測定の最終結果は本章で示した混入の効果

を考慮して補正する事とする

JAEA-Research 2013-020

- 24 -

表 4-6 2F1ZN2c2 試料(280GWdt UO2-Gd2O3)

同重体の定量値に与える影響

同位体 H23 年度報告書の値

(原子数Total-U) (A)

同重体混入の影響

を補正した値 (原子数Total-U)

(C)

(C)(A)

147Sm 401E-04 413E-04 103 148Sm 186E-04 187E-04 100 149Sm 510E-06 550E-06 108 150Sm 378E-04 403E-04 106 151Sm 179E-05 190E-05 106 152Sm 145E-04 157E-04 108 154Sm 661E-05 329E-05 050 151Eu 231E-06 132E-06 057 153Eu 155E-04 157E-04 101 152Gd 496E-05 494E-05 099 154Gd 140E-03 138E-03 099 155Gd 203E-05 190E-05 094 156Gd 268E-02 266E-02 099 157Gd 107E-05 107E-05 099 158Gd 324E-02 322E-02 099 160Gd 170E-02 169E-02 099

401times10-4を示す

表 4-7 2F1ZN2c3 試料(393GWdtUO2) 同重体の定量値に与える影響

同位体 H23年度報告書の値

(原子数Total-U)

(A)

同重体混入の影響

を補正した値 (原子数Total-U)

(C)

(C)(A)

147Sm 539E-04 547E-04 101 148Sm 259E-04 258E-04 100 149Sm 612E-06 651E-06 106 150Sm 506E-04 531E-04 105 151Sm 221E-05 232E-05 105 152Sm 179E-04 190E-04 106 154Sm 601E-05 596E-05 099 151Eu 212E-06 110E-06 052 153Eu 185E-04 190E-04 102 152Gd 916E-07 963E-07 105 154Gd 271E-05 228E-05 084 155Gd 102E-05 994E-06 097 156Gd 117E-04 123E-04 105 157Gd 350E-07 369E-07 105 158Gd 208E-05 219E-05 105 160Gd 165E-06 174E-06 105

539times10-4を示す

JAEA-Research 2013-020

- 25 -

表 4-8 2F1ZN3c2 試料(566GWdtUO2-Gd2O3)

同重体の定量値に与える影響

同位体 H23年度報告書の値

(原子数Total-U)

(A)

同重体混入の影響

を補正した値 (原子数Total-U)

(C)

(C)(A)

147Sm 543E-04 540E-04 099 148Sm 547E-04 557E-04 102 149Sm 345E-06 368E-06 107 150Sm 755E-04 793E-04 105 151Sm 176E-05 184E-05 105 152Sm 248E-04 264E-04 107 154Sm 130E-04 995E-05 076 151Eu 204E-06 120E-06 059 153Eu 309E-04 311E-04 101 152Gd 955E-06 955E-06 100 154Gd 107E-03 106E-03 099 155Gd 233E-05 209E-05 090 156Gd 268E-02 268E-02 100 157Gd 587E-06 587E-06 100 158Gd 336E-02 336E-02 100 160Gd 172E-02 172E-02 100

543times10-4を示す

表 4-9 2F1ZN3c3 試料(681GWdtUO2)

同重体の定量値に与える影響

同位体 H23 年度報告書の値

(原子数Total-U)

(A)

同重体混入の影響

を補正した値 (原子数Total-U)

(C)

(C)(A)

147Sm 662E-04 642E-04 097 148Sm 692E-04 685E-04 099 149Sm 381E-06 395E-06 104 150Sm 915E-04 935E-04 102 151Sm 200E-05 204E-05 102 152Sm 287E-04 298E-04 104 154Sm 132E-04 128E-04 098 151Eu 198E-06 113E-06 057 153Eu 353E-04 357E-04 101 152Gd 760E-07 775E-07 102 154Gd 496E-05 391E-05 079 155Gd 194E-05 170E-05 088 156Gd 558E-04 569E-04 102 157Gd 529E-07 539E-07 102 158Gd 721E-05 736E-05 102 160Gd 450E-06 460E-06 102

662times10-4を示す

JAEA-Research 2013-020

- 26 -

表 4-10 2F1ZN3a9 試料(641GWdtUO2)

同重体の定量値に与える影響

同位体 H23 年度報告書の値

(原子数Total-U)

(A)

同重体混入の影響

を補正した値 (原子数Total-U)

(C)

(C)(A)

147Sm 459E-04 456E-04 099 148Sm 664E-04 677E-04 102 149Sm 352E-06 375E-06 107 150Sm 822E-04 860E-04 105 151Sm 161E-05 168E-05 104 152Sm 285E-04 304E-04 107 154Sm 161E-04 164E-04 102 151Eu 153E-06 947E-07 062 153Eu 350E-04 354E-04 101 152Gd 201E-06 206E-06 103 154Gd 448E-05 348E-05 078 155Gd 191E-05 169E-05 088 156Gd 846E-04 868E-04 103 157Gd 837E-07 858E-07 103 158Gd 118E-04 121E-04 103 160Gd 665E-06 682E-06 103

459times10-4を示す

JAEA-Research 2013-020

- 27 -

5本再測定結果を反映した測定結果のまとめ

フォローアップ測定及び混入の効果も加味した本試験で得られた最終的な結果について測定

時に存在するウラン個数に対する原子数比(原子数U 原子数比)でまとめたものを表 5-1 に示し

さらに初期重元素(ウラン)個数 InitialHMと燃焼後の全重元素数 TotalHMの関係は FIMA

の定義より

100

1

0

FIMA

U

PuU

InitialHM

TotalHM

(51)

であるため測定された着目同位体のウラン原子あたりの個数 X と初期ウラン原子あたりの個数

Y の関係は

PuU

UFIMAX

PuU

U

U

PuUXY

100

1

0

(52)

として与えられることから測定サンプルの未燃焼時のウラン原子量を MU (gmol)アボガドロ

数を NA着目同位体の原子量を M (gmol) とすると着目同位体の初期ウラン 1 ton あたりの

重量 Z (g) は

66

10100

1

10

UA

UA M

M

PuU

UFIMAXN

MM

N

YZ (53)

によって表されるこの関係式から表 5-1 の値を初期ウラン重量 1 トンあたりの量で示したも

のを表 5-2 に示す

表 5-1 及び表 5-2 に示した燃焼度は受託事業実施時に JAEA 側に燃料初期組成やボイド率履歴

等のパラメータが提供されておらず詳細な 147Nd 反応の中性子捕獲の効果の補正が行えないこ

とから最終確定値ではない詳細燃焼度は本照射後試験の委託者である JNES において評価さ

れる

JAEA-Research 2013-020

- 28 -

表 5-1 平成 24 年度に再測定を行った結果を反映した測定値のまとめ

(ウラン原子数に対する比) Assembly Name ZN2 ZN3 Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 Fuel Type UO2-Gd2O3 UO2 UO2-Gd2O3 UO2 UO2 Sample Position from Bottom of Fuel (mm)

29515 2951 1674 16745 1678

Sample Position in Node

189 189 107 107 108

FIMA() 2888 3947 5598 7069 6583

Burnup (GWdt) 27843 37994 54692 68322 64267 Measurement Method Ratio of Number of Atoms Total-U IDM(TIMS) 234U 170E-04 329E-04 141E-04 234E-04 687E-05IDM(TIMS) 235U 112E-02 174E-02 232E-03 369E-03 230E-04IDM(TIMS) 236U 380E-03 627E-03 480E-03 789E-03 292E-03IDM(TIMS) 238U 985E-01 976E-01 993E-01 988E-01 997E-01IDM(TIMS) U total 100E+00 100E+00 100E+00 100E+00 100E+00IDM(TIMS)+αSpectrometry 238Pu 129E-04 181E-04 385E-04 576E-04 400E-04IDM(TIMS) 239Pu 583E-03 610E-03 472E-03 468E-03 406E-03IDM(TIMS) 240Pu 233E-03 239E-03 358E-03 358E-03 328E-03IDM(TIMS) 241Pu 741E-04 696E-04 994E-04 112E-03 101E-03IDM(TIMS) 242Pu 352E-04 375E-04 149E-03 148E-03 234E-03IDM(TIMS) Pu total 937E-03 974E-03 112E-02 115E-02 111E-02IDM(TIMS) 142Nd 315E-05 507E-05 125E-04 150E-04 193E-04IDM(TIMS) 143Nd 123E-03 173E-03 152E-03 195E-03 114E-03IDM(TIMS) 144Nd 178E-03 260E-03 423E-03 571E-03 531E-03IDM(TIMS) 145Nd 967E-04 136E-03 168E-03 219E-03 176E-03IDM(TIMS) 146Nd 961E-04 137E-03 209E-03 276E-03 258E-03IDM(TIMS) 148Nd 515E-04 711E-04 103E-03 132E-03 123E-03IDM(TIMS) 150Nd 250E-04 327E-04 525E-04 637E-04 650E-04IDM(TIMS) Nd total 573E-03 814E-03 112E-02 147E-02 129E-02γSpectrometry 134Cs 645E-06 101E-05 417E-05 535E-05 545E-05γSpectrometry 137Cs 154E-03 218E-03 347E-03 432E-03 390E-03IDM(ICP-MS) 151Eu 132E-06 110E-06 120E-06 113E-06 947E-07IDM(ICP-MS) 153Eu 157E-04 190E-04 311E-04 357E-04 354E-04γSpectrometry 154Eu 156E-05 200E-05 377E-05 436E-05 383E-05γSpectrometry 155Eu 269E-06 342E-06 963E-06 113E-05 112E-05Liquid Scintillator 147Pm 175E-05 240E-05 365E-05 447E-05 314E-05IDM(ICP-MS) 147Sm 413E-04 547E-04 540E-04 642E-04 456E-04IDM(ICP-MS) 148Sm 187E-04 258E-04 557E-04 685E-04 677E-04IDM(ICP-MS) 149Sm 550E-06 651E-06 368E-06 395E-06 375E-06IDM(ICP-MS) 150Sm 403E-04 531E-04 793E-04 935E-04 860E-04IDM(ICP-MS) 151Sm 190E-05 232E-05 184E-05 204E-05 168E-05IDM(ICP-MS) 152Sm 157E-04 190E-04 264E-04 298E-04 304E-04IDM(ICP-MS) 154Sm 329E-05 596E-05 995E-05 128E-04 164E-04IDM(ICP-MS) 152Gd 494E-05 963E-07 955E-06 775E-07 206E-06IDM(ICP-MS) 154Gd 138E-03 228E-05 106E-03 391E-05 348E-05IDM(ICP-MS) 155Gd 190E-05 994E-06 209E-05 170E-05 169E-05IDM(ICP-MS) 156Gd 266E-02 123E-04 268E-02 569E-04 868E-04IDM(ICP-MS) 157Gd 107E-05 369E-07 587E-06 539E-07 858E-07IDM(ICP-MS) 158Gd 322E-02 219E-05 336E-02 736E-05 121E-04IDM(ICP-MS) 160Gd 169E-02 174E-06 172E-02 460E-06 682E-06Calibration Curve (ICP-MS) 95Mo 177E-03 246E-03 315E-03 417E-03 332E-03Calibration Curve (ICP-MS) 99Tc 124E-03 166E-03 217E-03 282E-03 229E-03Calibration Curve (ICP-MS) 101Ru 165E-03 221E-03 322E-03 409E-03 384E-03Calibration Curve (ICP-MS) 103Rh 104E-03 126E-03 162E-03 188E-03 171E-03Calibration Curve (ICP-MS) 109Ag 102E-04 103E-04 230E-04 251E-04 381E-04Calibration Curve (ICP-MS) 133Cs 187E-03 245E-03 333E-03 407E-03 344E-03

Read as 170times10-4

ここで示した燃焼度は詳細解析に基づいておらず最終確定値ではない

JAEA-Research 2013-020

- 29 -

表 5-2 平成 24 年度に再測定を行った結果を反映した測定値のまとめ

(初期ウラン重量 1ton に対する重量) Assembly Name ZN2 ZN3 Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 Fuel Type UO2-Gd2O3 UO2 UO2-Gd2O3 UO2 UO2 Sample Position from Bottom of Fuel (mm)

29515 2951 1674 16745 1678

Sample Position in Node

189 189 107 107 108

FIMA() 2888 3947 5598 7069 6583

Burnup (GWdt) 27843 37994 54692 68322 64267 Measurement Method weight(g) ton-Initial Heavy Metal IDM(TIMS) 234U 161E+02 308E+02 129E+02 211E+02 624E+01IDM(TIMS) 235U 107E+04 164E+04 214E+03 335E+03 210E+02IDM(TIMS) 236U 363E+03 592E+03 444E+03 719E+03 267E+03IDM(TIMS) 238U 948E+05 929E+05 927E+05 909E+05 921E+05IDM(TIMS)+αSpectrometry 238Pu 124E+02 172E+02 360E+02 529E+02 370E+02IDM(TIMS) 239Pu 563E+03 583E+03 443E+03 432E+03 377E+03IDM(TIMS) 240Pu 226E+03 229E+03 337E+03 332E+03 305E+03IDM(TIMS) 241Pu 723E+02 670E+02 940E+02 104E+03 947E+02IDM(TIMS) 242Pu 344E+02 363E+02 141E+03 139E+03 220E+03IDM(TIMS) 142Nd 181E+01 288E+01 697E+01 819E+01 106E+02IDM(TIMS) 143Nd 708E+02 987E+02 853E+02 108E+03 632E+02IDM(TIMS) 144Nd 103E+03 149E+03 239E+03 317E+03 297E+03IDM(TIMS) 145Nd 567E+02 790E+02 956E+02 123E+03 991E+02IDM(TIMS) 146Nd 567E+02 798E+02 120E+03 155E+03 146E+03IDM(TIMS) 148Nd 308E+02 420E+02 599E+02 752E+02 705E+02IDM(TIMS) 150Nd 152E+02 196E+02 309E+02 369E+02 378E+02γSpectrometry 134Cs 349E+00 541E+00 219E+01 277E+01 283E+01γSpectrometry 137Cs 853E+02 119E+03 186E+03 228E+03 207E+03IDM(ICP-MS) 151Eu 804E-01 662E-01 713E-01 657E-01 555E-01IDM(ICP-MS) 153Eu 968E+01 116E+02 187E+02 211E+02 210E+02γSpectrometry 154Eu 971E+00 123E+01 228E+01 259E+01 229E+01γSpectrometry 155Eu 169E+00 212E+00 585E+00 676E+00 674E+00Liquid Scintillator 147Pm 104E+01 141E+01 210E+01 254E+01 179E+01IDM(ICP-MS) 147Sm 245E+02 321E+02 312E+02 364E+02 260E+02IDM(ICP-MS) 148Sm 112E+02 153E+02 323E+02 392E+02 389E+02IDM(ICP-MS) 149Sm 331E+00 387E+00 215E+00 227E+00 217E+00IDM(ICP-MS) 150Sm 244E+02 318E+02 467E+02 541E+02 501E+02IDM(ICP-MS) 151Sm 116E+01 140E+01 109E+01 119E+01 985E+00IDM(ICP-MS) 152Sm 964E+01 116E+02 158E+02 175E+02 179E+02IDM(ICP-MS) 154Sm 205E+01 367E+01 601E+01 764E+01 981E+01IDM(ICP-MS) 152Gd 303E+01 585E-01 569E+00 455E-01 122E+00IDM(ICP-MS) 154Gd 862E+02 141E+01 643E+02 232E+01 208E+01IDM(ICP-MS) 155Gd 119E+01 616E+00 127E+01 102E+01 102E+01IDM(ICP-MS) 156Gd 168E+04 766E+01 164E+04 343E+02 525E+02IDM(ICP-MS) 157Gd 677E+00 231E-01 361E+00 327E-01 523E-01IDM(ICP-MS) 158Gd 206E+04 138E+01 208E+04 449E+01 740E+01IDM(ICP-MS) 160Gd 110E+04 111E+00 108E+04 284E+00 423E+00Calibration Curve (ICP-MS) 95Mo 679E+02 932E+02 117E+03 153E+03 122E+03Calibration Curve (ICP-MS) 99Tc 495E+02 658E+02 843E+02 108E+03 880E+02Calibration Curve (ICP-MS) 101Ru 672E+02 892E+02 127E+03 159E+03 151E+03Calibration Curve (ICP-MS) 103Rh 432E+02 518E+02 655E+02 747E+02 683E+02Calibration Curve (ICP-MS) 109Ag 450E+01 447E+01 981E+01 106E+02 161E+02Calibration Curve (ICP-MS) 133Cs 101E+03 130E+03 174E+03 209E+03 177E+03

Read as 161times102

ここで示した燃焼度は詳細解析に基づいておらず最終確定値ではない

JAEA-Research 2013-020

- 30 -

図 5-1 から図 5-15 は経済協力開発機構原子力機関(OECDNEA)原子力科学委員会(NSC)

臨界安全性ワーキングパーティー(WPNCS)燃焼度クレジット臨界安全性専門家会合(EGBUC)

において燃焼度クレジットで考慮する核種として選定されている核分裂生成物の値を比較したも

のである図 5-16 から図 5-19 には134137Cs 及び 154155Eu の測定結果の比較も示した図 5-20

から図 5-28 にはウラン及びプルトニウム同位体の生成量を示した他の原子炉から得られた照射

後試験データは SFCOMPO(httpwwwoecd-neaorgsfcompo)から引用したものである

本測定で与える測定値は崩壊補正を行っていないがその他の測定値では照射直後の値に補正

をしているものもあるので図を作成する際に崩壊補正を行い照射直後の値にして図に示して

いるなお236U の測定値についてはCooper 炉及び Gundermmingen 炉からも得られている

がSFCOMPO には Build up 値として登録してあり照射後の存在量であるかどうかの確認が

出来なかったためここには記載しなかった155Gd は 155Eu の放射性崩壊(半減期 475 年)に

よって生成するため 155Gd 単独での崩壊補正ができないことから本測定値のみをプロットした

本試験で得られた測定値を他の測定値と比較するとウラン及びプルトニウムの測定について

は2007 年に同じ燃料集合体から得られたデータと同じ傾向を示しており妥当な測定が行われ

ていることが分かる

FP 核種測定結果では燃焼度に対して線形に増加することが知られている 137Cs の生成量が

他の測定結果の推定から考えられる直線の上によく乗っており妥当な測定値となっていること

が分かるその他の FP 核種の生成量についても他の実験結果との比較を示すが133Cs や 150Sm

は他の測定値が燃焼度に対して線形に増加していることと比較しても妥当と言える結果が得ら

れている一方で反応断面積の大きい 143Nd149Sm151Sm などについては測定データは高

燃焼度領域において大きくばらつく結果となっている出力履歴やボイド率の履歴によって生成

量が影響をうけているためであり詳細な運転履歴を取り入れた解析によってその妥当性の検討

が必要である

JAEA-Research 2013-020

- 31 -

0 20 40 60 8000

05

10

15

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 95Mo

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOXMOX

MOX

図 5-1 95Mo 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 32 -

0 20 40 60 8000

05

10

15

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 99Tc

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

ZN3c2

ZN2c2

Cooper

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-2 99Tc の生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 33 -

0 20 40 60 8000

05

10

15

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 101Ru

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOXMOX

MOX

MOX

図 5-3 101Ru の生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 34 -

0 20 40 60 8000

02

04

06

08

10

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 103Rh

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN3a9

ZN3c3

ZN3c2

ZN2c2

ZN2c3

MOX MOX

MOX

MOX

図 5-4 103Rh 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 35 -

0 20 40 60 80000

005

010

015

020

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 109Ag

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c2 ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-5 109Ag 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 36 -

0 20 40 60 800

1

2

3

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 133Cs

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOXMOX

MOX

図 5-6 133Cs 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 37 -

0 20 40 60 8000

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 143Nd

Fukushima-Daini-1 (present)

Dodewaard

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

図 5-7 143Nd 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 38 -

0 20 40 60 8000

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 145Nd

Fukushima-Daini-1 (present)

Dodewaard

ZN2C2

ZN2C3 ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

図 5-8 145Nd 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 39 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

04

05

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 147Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

Fukushima-Daini-2

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-9 147Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 40 -

0 20 40 60 800000

0001

0002

0003

0004

0005

0006

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 149Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

Fukushima-Daini-2

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-10 149Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 41 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

04

05

06

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 150Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

Fukushima-Daini-2

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-11 150Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 42 -

0 20 40 60 80

001

002

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 151Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2Dodewaard

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX MOX

MOX

図 5-12 151Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 43 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 152Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3c9ZN3c3

Fukushima-Daini-2

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOXMOX

MOX

図 5-13 152Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 44 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 153Eu

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-14 153Eu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 45 -

0 20 40 60 800000

0005

0010

0015

0020

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 155Gd

Fukushima-Daini-1 (present)

ZN2c3

ZN3a9 ZN3a3

ZN2c2(UO 2-Gd2O3)ZN3c2(UO 2-Gd2O3)

図 5-15 155Gd 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 46 -

0 20 40 60 800

01

02

03

04

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 134Cs

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-16 134Cs 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 47 -

0 20 40 60 800

1

2

3

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 137Cs

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

図 5-17 137Cs 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 48 -

0 20 40 60 800

001

002

003

004

005

006

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 154Eu

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2 ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-18 154Eu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 49 -

0 20 40 60 800

001

002

003

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 155Eu

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9ZN3c3

MOXMOX

MOX

MOX

図 5-19 155Eu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 50 -

0 20 40 60 800

01

02

03

04

05

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 234U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-20 234U 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 51 -

0 20 40 60 800

10

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 235U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-21 235U 残存量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 52 -

0 20 40 60 800

1

2

3

4

5

6

7

8

9

10

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 236U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-22 236U 残存量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 53 -

0 20 40 60 80890

900

910

920

930

940

950

960

970

980

990

1000

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 238U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-23 238U 残存量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 54 -

0 20 40 60 800

01

02

03

04

05

06

07

08

09

1

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 238Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-24 238Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 55 -

0 20 40 60 800

1

2

3

4

5

6

7

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 239Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-25 239Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 56 -

0 20 40 60 800

1

2

3

4

5

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 240Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2 ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-26 240Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 57 -

0 20 40 60 800

1

2

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 241Pu

Fukushima-Daini-1 (present)

Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2 ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (2007)

図 5-27 241Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 58 -

0 20 40 60 800

1

2

3

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 242Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-28 242Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 59 -

図 5-29 と図 5-30 にはこの測定で得られた 95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs の

溶解溶液と不溶性残渣中の初期ウラン 1 トンあたりの存在量を示すまた図 5-31 にはそれ

らの和を図 5-32 には不溶性残渣中の存在割合を示す難測定 FP と呼んでいるこれらの FP

の量は図 5-31 からわかるように109Ag が最も燃焼度の高いサンプルで測定値が小さくな

っている例外はあるが燃焼度に対して指数関数的に(片対数グラフで直線的に)増大をし

ている不溶性残渣の量は燃焼度と共に単調に増大すると考えられたが図 5-32 に示すよう

に燃焼度が最も高いサンプルで不溶性残渣中の FP 量が減少する結果を得たこれが燃料

の燃焼条件等によるものなのか溶解を行った時の条件の差によって生じたものなのかは

現段階では不明である旧原研を含めて原子力機構で行ってきた使用済燃料同位体組成測定

実験ではこれら不溶性残渣中に含まれる FP の測定は行われてこなかった今後測定手

法のさらなる見直しなどを通じて不溶性残渣に含まれる FP 量の測定技術の向上を図って

いくことが求められる

0 20 40 60 800

1000

2000

3000

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Solution

図 5-29 難測定 FP 測定結果(溶解溶液中の FP 量(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 60 -

0 20 40 60 800

200

400

600

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109

Ag133Cs

Insolble residue

図 5-30難測定 FP 測定結果(不溶性残渣中の FP の量(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 61 -

0 20 40 60 80101

102

103

104

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Insolble Residue+Solution

図 5-31難測定 FP 測定結果(溶解溶液と不溶性残渣中の FP 量の和(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 62 -

0 20 40 60 8010-4

10-3

10-2

10-1

100

Burnup [GWdt]

Rat

io o

f W

eigh

t[-] 95Mo

99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Insolble Residue(Insolble Residue+Solution)

図 5-32難測定 FP 測定結果(不溶性残渣中の FP の割合)

JAEA-Research 2013-020

- 63 -

表 5-3 には各サンプルの各同位体について原子炉停止から測定までの時間(冷却時間)を示

した表 5-4 には各サンプルの測定値について測定誤差(相対標準偏差)を示した

表 5-3 原子炉停止から測定日までの冷却時間(年)のまとめ

Assembly

Name ZN2 ZN3

Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 234U 969 1221 954 702 702 235U 969 1221 954 702 702 236U 969 1221 954 702 702 238U 969 1221 954 702 702

238Pu 969 1221 954 702 702 239Pu 969 1221 954 702 702 240Pu 969 1221 954 702 702 241Pu 969 1221 954 702 702 242Pu 969 1221 954 702 702 142Nd 969 1221 954 702 702 143Nd 969 1221 954 702 702 144Nd 969 1221 954 702 702 145Nd 969 1221 954 702 702 146Nd 969 1221 954 702 702 148Nd 969 1221 954 702 702 150Nd 969 1221 954 702 702 134Cs 973 962 702 702 702 137Cs 973 962 702 702 702 151Eu 1068 1048 802 796 796 153Eu 1068 1048 802 796 796 154Eu 973 962 708 708 708 155Eu 973 962 708 708 708 147Pm 1070 1061 802 796 796 147Sm 1068 1048 802 796 796 148Sm 1068 1048 802 796 796 149Sm 1068 1048 802 796 796 150Sm 1068 1048 802 796 796 151Sm 1068 1048 802 796 796 152Sm 1068 1048 802 796 796 154Sm 1068 1048 802 796 796 152Gd 1069 1048 802 796 796 154Gd 1069 1048 802 796 796 155Gd 1069 1048 802 796 796 156Gd 1069 1048 802 796 796 157Gd 1069 1048 802 796 796 158Gd 1069 1048 802 796 796 160Gd 1069 1048 802 796 796 95Mo 1165 1165 899 899 899 99Tc 1165 1165 899 899 899

101Ru 1165 1165 899 899 899 103Rh 1165 1165 899 899 899 109Ag 1165 1165 899 899 899 133Cs 1165 1165 899 899 899

JAEA-Research 2013-020

- 64 -

表 5-4 測定誤差(RSD相対標準偏差())のまとめ

Assembly

Name ZN2 ZN3

Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 234U lt 22 lt 22 lt 22 lt 22 lt 22 235U lt 10 lt 10 lt 10 lt 10 lt 10 236U lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 238U lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02

238Pu lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 239Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 240Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 241Pu lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 242Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 142Nd lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 143Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 144Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 145Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 146Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 148Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 150Nd lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 134Cs lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 137Cs lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 151Eu 38 14 25 13 14 153Eu 26 13 21 05 07 154Eu lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 155Eu lt 6 lt 6 lt 6 lt 6 lt 6 147Pm lt 5 lt 5 lt 5 lt 5 lt 5 147Sm 21 10 18 12 12 148Sm 24 11 18 12 12 149Sm 37 19 34 15 21 150Sm 22 10 18 12 13 151Sm 26 19 24 15 21 152Sm 19 10 16 11 11 154Sm 24 12 20 12 12 152Gd 43 38 59 53 58 154Gd 20 14 16 13 16 155Gd 82 11 85 11 13 156Gd 14 08 12 08 10 157Gd 62 20 101 37 30 158Gd 14 11 12 09 12 160Gd 16 18 14 19 21 95Mo 39 40 22 45 23 99Tc 31 31 24 35 24

101Ru 30 31 20 38 22 103Rh 26 24 20 37 19 109Ag 19 21 15 15 15 133Cs 39 38 31 48 35

ここに示した値は測定機器の性能と分離や希釈による誤差を考慮したものである

JAEA-Research 2013-020

- 65 -

表 5-5 と表 5-6 にはZN2 及び ZN3 集合体の照射にかかわる原子炉の運転履歴を示す

表 5-5 ZN2 集合体の運転履歴

開始日 終了日 日数 運転(第 12 サイクル) 1996726 1997923 424

定検 1997923 19971031 38 運転(第 13 サイクル) 19971031 19981217 412

定検 19981217 1999312 85 運転(第 14 サイクル) 1999312 200059 424

表 5-6 ZN3 集合体の運転履歴

開始日 終了日 日数 運転(第 12 サイクル) 1996726 1997923 424

定検 1997923 19971031 38 運転(第 13 サイクル) 19971031 19981217 412

定検 19981217 1999312 85 運転(第 14 サイクル) 1999312 200059 424

定検 200059 2000615 37 運転(第 15 サイクル) 2000615 2001813 424

定検 2001813 2001119 88 運転(第 16 サイクル) 2001119 200317 424

JAEA-Research 2013-020

- 66 -

図 5-33 と図 5-34 にはZN2 集合体及び ZN3 集合体を上から見た断面図とそれぞれのサ

ンプルの取得位置を示したまた図 5-35 には各燃料棒でサンプルを取り出した軸方向の

高さを示した図 5-36及び図 5-37にはZN2及び ZN3集合体の炉内での装荷位置を示した

図 5-33 本試験でサンプルが取得された燃料棒の位置(ZN2 集合体)

(3 サイクル照射 平均燃焼度 356GWdt)

JAEA-Research 2013-020

- 67 -

図 5-34 本試験でサンプルが取得された燃料棒の位置(ZN3 集合体)

(5 サイクル照射 平均燃焼度 535 GWdt)

JAEA-Research 2013-020

- 68 -

図 5-35 本試験でサンプルが取得された位置(軸方向)

JAEA-Research 2013-020

- 69 -

図 5-36 ZN2 集合体のシャッフリング 1112)

(福島第 2 原子力発電所第 12 サイクルから第 14 サイクル)

JAEA-Research 2013-020

- 70 -

図 5-37 ZN3 集合体のシャッフリング 1112)

(福島第 2 原子力発電所第 12 サイクルから第 16 サイクル)

JAEA-Research 2013-020

- 71 -

6おわりに

JAEA が JNES からの受託事業として実施した「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生

成核種組成測定試験」において燃焼率評価で測定が必要な元素の 1 つである Nd について2

種類の手法で測定を行ったが結果に差異が生じたそのため確度の高い測定結果を取得するこ

とと生じた差異の原因究明を目的としたフォローアップ測定を実施した

本件で発生した Nd 定量値の差異の原因は3 章で述べたとおり(1) Nd 定量における化学操

作中に相互汚染等が発生した可能性があったこと(2) Nd を含む FP 核種の測定結果算出に使用

した溶解溶液中の U 原子数に不確定性があったことの 2 点により生じたものと推定される今

後同様の測定を実施する際に注意すべき点をまとめると以下のようになる

① 着目元素の定量を行う際同時期かつ同一試料で U 原子数を測定すること

② 試料の保管時には蒸発が無視できるだけの十分な量を確保した上で保管すること

③ 保管試料は定期的に重量を測定し自然蒸発の影響を把握すること

④ 分取希釈等の操作時には天秤による秤量を行いデータ管理を確実に行うこと

の 4 点である特にどのデータをどの時期に測定するかは全体の測定計画の検討で調整できる

ことであるため出来るだけ同一試料のデータを短期間にまとめて取得できるように配慮すべき

である

また作業環境からの天然元素の汚染等の影響の排除について近年の分析装置の高感度化に

伴い試料の取扱量が極めて少なくなっていることに注意すべきである取り扱う試料量が少なく

なれば被ばくや汚染の可能性を低減できる反面同時に取扱う試料間から生じる相互汚染使

用する試薬や器具及び作業を実施する環境下から混入する天然元素の影響等による汚染の可能性

が高くなるこれらの試料間の相互及び環境下等から生じる汚染はその原因が多岐に渡って考

えられることから作業全般に繊細な注意を払う必要があるあるいは被ばく量に注意を払い

つつ環境下等から生じる天然元素の汚染の影響が出ない程度に取り扱う量を増加させる等の検

討も必要となるだろうこのためにもさらに確度の高いデータの取得を目指し同様の測定を

繰り返し行うことで測定経験を得ることが必要である

本件で発生した Nd 定量値の差異について今後同様の事象を繰り返さないためには上記対応

を必要とするしたがって分析作業の実施の際には事前に作業者間で分析方法及び手順につ

いて十分に検討を行い綿密な計画を立てそれらを確実に遂行していくことの重要性を再認識

する必要がある

JAEA-Research 2013-020

- 72 -

謝 辞

JNES からの受託事業として実施した「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組

成測定試験」においてはJNES の山本徹氏には当該事業の立ち上げから実施及び本フォローア

ップ測定の実施に至るまで多大なご指導とご支援を頂きましたJNES の安藤良平氏及び鈴木

求氏には事業の遂行だけではなく取得データの解析結果に関するご指導をいただきました

深く感謝申し上げます安全研究センター サイクル安全研究グループの外池幸太郎研究主幹には

JNES からの受託事業立ち上げに際して事業の主担当者としてご尽力いただきましたまた同

グループの戸塚真義氏と原科研福島技術開発特別チーム 臨界管理技術開発グループの蒲原佳子

女史には本レポートに掲載するデータの整理を旧ホット試験施設管理部 ホット材料試験課の宮

田精一氏並びに原科研福島技術開発特別チーム 臨界管理技術開発グループの佐藤真人氏には試

料の再調製を行っていただきました原子力基礎工学研究部門 分析化学研究グループの河野信昭

氏並びに鈴木大輔氏には試料分離法について貴重なご助言をいただきましたここに記してお礼

申し上げます

参考文献

1) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 20 年度報告書

2) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 21 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000016661pdf)

3) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 22 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000118961pdf)

4) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 23 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000123740pdf)

5) SUsuda NKohnoldquoAnion-Exchange Separation of Nd and the Transplutonium Elements

in Spent Nuclear Fuels for Burn-up DeterminationrdquoSeparation Sci Technol 23(10amp11)

pp1119-1131 (1988)

6) GUchiyama et alldquoDevelopment of quantitative analytical method of U Pu and fission

products in spent fuel by combined-chromatographic-mass-spectrometric-isotopic-dilution

technologyrdquoEuropean Nuclear Conference 2012 (ENC 2012) December 2012 Manchester

United Kingdom

7) ISO11483 ldquoPreparation of plutonium sources and determination of 238Pu239Pu isotope

ratio by alpha spectrometry rdquo ISO Geneva(1994)

8) K Shibata O Iwamoto T Nakagawa N Iwamoto A Ichihara S Kunieda S Chiba K

JAEA-Research 2013-020

- 73 -

Furutaka N Otuka T Ohsawa T Murata H Matsunobu A Zukeran S Kamada and J

Katakura ldquoJENDL-40 A New Library for Nuclear Science and Engineeringrdquo Journal of

Nuclear Science and Technology 48 1 (2011)

9) K Okumura T Mori M Nakagawa K Kaneko ldquoValidation of a Continuous-Energy Monte

Carlo Burn-up Code MVP-BURN and Its Application to Analysis of Post Irradiation

Experimentrdquo Journal of Nuclear Science and Technology 37(2)pp128-138(2000)

10) 須山賢也望月弘樹高田友幸龍福進奥野浩村崎穣大久保清志「連続エネルギモン

テカルロコード MVP 及び MCNP を使用する統合化燃焼計算コードシステム -

SWAT31」 JAEA-DataCode 2009-002 日本原子力研究開発機構 (2009)

11) 「平成 18 年度全 MOX 炉心核設計手法信頼性実証試験成果報告書」07 基炉報-0001 原子力安

全基盤機構 (2007)

12) 「平成 18 年度高燃焼度 9x9 型燃料信頼性実証試験成果報告書」07 基炉報-0002 原子力安全

基盤機構 (2007)

JAEA-Research 2013-020

- 74 -

付録

測定データ集

JAEA-Research 2013-020

- 75 -

A 混合スパイク試料の値付け

表 A-1 各標準濃度一覧

標準試料 濃度 誤差()

U 濃度標準 26820 microgg 005 Pu 濃度標準 83506 ngg 005 Nd 濃度標準 13495 ngg 007

各標準の純度及び秤量誤差から算出した

表 A-2 混合スパイクと各濃度標準の混合データ

試料名 分取量(g)

混合スパイク 11452 U 濃度標準 10968 Pu 濃度標準 10723 Nd 濃度標準 10324

表 A-3 各濃度標準の同位体組成

U 濃度標準 Pu 濃度標準 Nd 濃度標準 同位体組成

(原子百分率) 誤差() 同位体組成

(原子百分率) 誤差()同位体組成

(原子百分率) 誤差() 234U 00054 362 238Pu 00030 215 142Nd 27119 0007 235U 07205 003 239Pu 974234 0001 143Nd 12174 0009 238U 992741 00003 240Pu 25607 0003 144Nd 23789 0014 241Pu 00100 191 145Nd 8295 0020 242Pu 00028 185 146Nd 17202 0026 148Nd 5767 0038 150Nd 5653 0049 各誤差は質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な誤差伝播の

計算により算出した

表 A-4 混合スパイク中 238Pu の放射能測定結果

放射能比(238Pu242Pu) 012692

表 A-5 混合スパイクに各濃度標準を添加した試料の同位体比測定結果

試料名 測定値 233U238U 0075767 (原子数比) plusmn 0000064

242Pu239Pu 0065232 (原子数比) plusmn 0000004

150Nd142Nd 075200 (原子数比) plusmn 000028

JAEA-Research 2013-020

- 76 -

原子数の算出には次の式を用いた

Rms times Sps - Spm 原子数 =

Abm - Rms times Abs

Rms 濃度標準添加後の 238U233U239Pu242Pu150Nd142Nd 原子数比

Sps 添加した各濃度標準中同位体の量(原子数)233U242Pu142Nd 量

Spm 添加した各濃度標準中同位体の量(原子数)238U239Pu150Nd 量

Abm 混合スパイク中の同位体の比238UU239PuPu150NdNd

Abs 混合スパイク中の同位体の比233UU242PuPu142NdNd

表 A-6 原子数算出に使用したデータ

元素 Rms Sps Spm Abm Abs

U 1319833 0 7388E+16 00086391 09826830 Pu 0065232 219735E+15 63943E+10 0998653 00002917 Nd 0752004 15774E+14 32882E+13 09077548 00201111

JAEA-Research 2013-020

- 77 -

B 燃料溶解溶液試料の測定データ

表 B-1 燃料溶解溶液の分取希釈データ

一次希釈 二次希釈 試料名

分取 希釈 分取 希釈 希釈倍率

2F1ZN2c2 10814 584007 05658 112594 10747

2F1ZN2c3 11753 583867 05676 112728 9866

2F1ZN3c2 11739 576345 05696 111741 9631

2F1ZN3c3 11685 585754 05686 111584 9837

2F1ZN3a9 11636 581027 05686 112304 9862

表 B-2試料中 238Pu の放射能測定結果

試料名 放射能比 238Pu(239Pu+240Pu)

2F1ZN2c2 24520 2F1ZN2c3 33482 2F1ZN3c2 59239 2F1ZN3c3 81127 2F1ZN3a9 63257

表 B-3 α線スペクトロメトリーを併用した Pu の同位体組成測定結果 (単位原子百分率)

試料名 239Pu 240Pu 241Pu 242Pu 238Pu

2F1ZN2c2 62731 25047 7050 3792 138 2F1ZN2c3 62634 24507 7143 3855 186 2F1ZN3c2 42290 32030 8898 13333 345 2F1ZN3c3 41498 31898 8770 13147 468 2F1ZN3a9 36971 30207 8136 21280 341

JAEA-Research 2013-020

- 78 -

表 B-4 燃料溶解溶液中の UPu 及び Nd の同位体組成分析結果 (単位原子百分率)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 234U 001789 00329 00141 00246 00077

plusmn 000007 00001 00002 00002 00002 235U 11220 17429 02320 03689 00219

plusmn 00008 00005 00003 00003 00002 236U 03805 062693 04799 07900 02916

plusmn 00004 000002 00001 00002 00001 238U 984796 975973 992741 988164 996787

plusmn 00008 00005 00004 00004 00003 238Pu 1381 186 345 468 341

plusmn 0008 001 002 003 002 239Pu 627305 62634 42290 41498 369711

plusmn 00008 0001 0003 0005 00007 240Pu 25047 245073 32030 31898 302074

plusmn 0001 00008 0004 0007 00006 241Pu 70503 7143 8898 877 8136

plusmn 00005 0001 0004 001 0002 242Pu 37915 38550 13333 13147 212796

plusmn 00007 00007 0004 0003 00008 142Nd 1639 0623 11173 1088 1655

plusmn 0003 0003 00003 0001 0002 143Nd 21002 21210 135747 132774 88781

plusmn 0005 0002 00008 00008 00005 144Nd 30748 31879 37724 38747 41187

plusmn 0004 0002 0001 0002 0002 145Nd 16540 16760 15007 14895 136618

plusmn 0004 0002 0001 0001 00009 146Nd 16799 16789 18682 18740 20038

plusmn 0008 0003 0002 0003 0002 148Nd 8868 8730 9211 8933 9522

plusmn 0007 0003 0002 0002 0002 150Nd 4404 4010 4684 4320 5059

plusmn 0005 0002 0001 0001 0001 238Pu については238U による影響を考慮しα線測定の結果を用いた 238Pu のplusmnはα線測定誤差を 05質量分析法による同位体比測定誤差を

01とし統計的な誤差伝播の計算により算出した Pu の同位体組成は表 B-3 の結果に 241Pu 及び 242Pu を加え百分率したも

のである 各plusmnは質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な

誤差伝播の計算により算出した

JAEA-Research 2013-020

- 79 -

原子数の算出には次の式を用いた

Rms times Sps - Spm

原子数 = Abm - Rms times Abs

Rms スパイク添加後の 238U233U239Pu242Pu148Nd150Nd 原子数比

Sps 添加した濃縮同位体の量(原子数)233U242Pu150Nd 量

Spm 添加した濃縮同位体の量(原子数)238U239Pu148Nd 量

Abm 試料中の同位体の比238UU239PuPu148NdNd

Abs 試料中の同位体の比233UU242PuPu150NdNd

表 B-6 添加したスパイク中の UPu 及び Nd の原子数 (単位原子数)

試料名 U 233U Sps 238U Spm

2F1ZN2c2 57221E+15 56230E+15 49433E+13 2F1ZN2c3 57146E+15 56156E+15 49369E+13 2F1ZN3c2 57201E+15 56210E+15 49416E+13 2F1ZN3c3 57216E+15 56225E+15 49429E+13 2F1ZN3a9 57325E+15 56332E+15 49523E+13

試料名 Pu 242Pu Sps 239Pu Spm

2F1ZN2c2 14402E+14 14382E+14 42006E+10 2F1ZN2c3 14383E+14 14364E+14 41952E+10 2F1ZN3c2 14397E+14 14377E+14 41992E+10 2F1ZN3c3 14401E+14 14381E+14 42003E+10 2F1ZN3a9 14428E+14 14409E+14 42083E+10

試料名 Nd 150Nd Sps 148Nd Spm

2F1ZN2c2 96421E+13 87527E+13 11428E+12 2F1ZN2c3 96295E+13 87412E+13 11413E+12 2F1ZN3c2 96388E+13 87496E+13 11424E+12 2F1ZN3c3 96413E+13 87519E+13 11427E+12 2F1ZN3a9 96597E+13 87687E+13 11449E+12

57221times1015を示す

表 B-5 二次希釈試料分取量とスパイク添加量 試料名 試料分取量(g) 添加量(g)

2F1ZN2c2 11070 11496 2F1ZN2c3 11060 11481 2F1ZN3c2 11069 11492 2F1ZN3c3 11071 11495 2F1ZN3a9 11068 11517

JAEA-Research 2013-020

- 80 -

表 B-7 二次希釈試料の UPu 及び Nd 同位体組成(測定値) (単位原子数比)

試料名 233UU Abs 238UU Abm

2F1ZN2c2 0 09848 2F1ZN2c3 0 09760 2F1ZN3c2 0 09927 2F1ZN3c3 0 09882 2F1ZN3a9 0 09968

試料名 242PuPu Abs 239PuPu Abm

2F1ZN2c2 00379 06273 2F1ZN2c3 00386 06263 2F1ZN3c2 01333 04229 2F1ZN3c3 01315 04150 2F1ZN3a9 02128 03697

試料名 150NdNd Abs 148NdNd Abm

2F1ZN2c2 00440 00887 2F1ZN2c3 00401 00873 2F1ZN3c2 00468 00921 2F1ZN3c3 00432 00893 2F1ZN3a9 00506 00952

表 B-8 混合スパイク添加後の二次希釈試料の同位体比測定結果 (単位原子数比)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 233U238U 0410984 031750 034736 0383628 0264855

plusmn 0000042 000010 000010 0000094 0000048 242Pu239Pu 182016 1364439 218793 236969 222127

plusmn 000011 0000042 000021 000020 000017 148Nd150Nd 0089986 0149877 0186518 0211642 0266697

plusmn 0000017 0000033 0000034 0000024 0000058

各plusmnは質量分析法による同位体比測定結果(3 回繰り返し測定)の標準偏差を示す

JAEA-Research 2013-020

- 81 -

表 B-9 二次希釈試料の UPu 及び Nd 原子数の算出結果 U

試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 243319 13843E+16 0101 2F1ZN2c3 314965 18072E+16 0105 2F1ZN3c2 287884 16251E+16 0104 2F1ZN3c3 260669 14782E+16 0103 2F1ZN3a9 377565 21288E+16 0102

Pu 試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 054940 13022E+14 0060 2F1ZN2c3 073290 17594E+14 0060 2F1ZN3c2 045705 18143E+14 0062 2F1ZN3c3 042200 16870E+14 0062 2F1ZN3a9 045019 23666E+14 0061

Nd 試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 008999 79480E+13 0125 2F1ZN2c3 014988 14713E+14 0103 2F1ZN3c2 018652 18203E+14 0096 2F1ZN3c3 021164 21674E+14 0096 2F1ZN3a9 026670 27214E+14 0096

13843times1016を示す

表 B-10 二次希釈試料のウラン濃度

試料名 二次希釈試料 分取量(g) 1

分取試料中の U 原子数2

二次希釈試料の

U 濃度 (原子数g 溶液)

2F1ZN2c2 11070 13843E+16 1250E+16 2F1ZN2c3 11060 18072E+16 1634E+16 2F1ZN3c2 11069 16251E+16 1468E+16 2F1ZN3c3 11071 14782E+16 1335E+16 2F1ZN3a9 11068 21288E+16 1923E+16

1表 B-5 参照 2表 B-9 参照 13843times1016を示す

This is a blank page

国際単位系(SI)

乗数  接頭語 記号 乗数  接頭語 記号

1024 ヨ タ Y 10-1 デ シ d1021 ゼ タ Z 10-2 セ ン チ c1018 エ ク サ E 10-3 ミ リ m1015 ペ タ P 10-6 マイクロ micro1012 テ ラ T 10-9 ナ ノ n109 ギ ガ G 10-12 ピ コ p106 メ ガ M 10-15 フェムト f103 キ ロ k 10-18 ア ト a102 ヘ ク ト h 10-21 ゼ プ ト z101 デ カ da 10-24 ヨ ク ト y

表5SI 接頭語

名称 記号 SI 単位による値

分 min 1 min=60s時 h 1h =60 min=3600 s日 d 1 d=24 h=86 400 s度 deg 1deg=(π180) rad分 rsquo 1rsquo=(160)deg=(π10800) rad秒 rdquo 1rdquo=(160)rsquo=(π648000) rad

ヘクタール ha 1ha=1hm2=104m2

リットル Ll 1L=11=1dm3=103cm3=10-3m3

トン t 1t=103 kg

表6SIに属さないがSIと併用される単位

名称 記号 SI 単位で表される数値

電 子 ボ ル ト eV 1eV=1602 176 53(14)times10-19Jダ ル ト ン Da 1Da=1660 538 86(28)times10-27kg統一原子質量単位 u 1u=1 Da天 文 単 位 ua 1ua=1495 978 706 91(6)times1011m

表7SIに属さないがSIと併用される単位でSI単位で表される数値が実験的に得られるもの

名称 記号 SI 単位で表される数値

キ ュ リ ー Ci 1 Ci=37times1010Bqレ ン ト ゲ ン R 1 R = 258times10-4Ckgラ ド rad 1 rad=1cGy=10-2Gyレ ム rem 1 rem=1 cSv=10-2Svガ ン マ γ 1γ=1 nT=10-9Tフ ェ ル ミ 1フェルミ=1 fm=10-15mメートル系カラット 1メートル系カラット = 200 mg = 2times10-4kgト ル Torr 1 Torr = (101 325760) Pa標 準 大 気 圧 atm 1 atm = 101 325 Pa

1cal=41858J(「15」カロリー)41868J(「IT」カロリー)4184J(「熱化学」カロリー)

ミ ク ロ ン micro 1 micro =1microm=10-6m

表10SIに属さないその他の単位の例

カ ロ リ ー cal

(a)SI接頭語は固有の名称と記号を持つ組立単位と組み合わせても使用できるしかし接頭語を付した単位はもはや コヒーレントではない(b)ラジアンとステラジアンは数字の1に対する単位の特別な名称で量についての情報をつたえるために使われる

 実際には使用する時には記号rad及びsrが用いられるが習慣として組立単位としての記号である数字の1は明 示されない(c)測光学ではステラジアンという名称と記号srを単位の表し方の中にそのまま維持している

(d)ヘルツは周期現象についてのみベクレルは放射性核種の統計的過程についてのみ使用される

(e)セルシウス度はケルビンの特別な名称でセルシウス温度を表すために使用されるセルシウス度とケルビンの

  単位の大きさは同一であるしたがって温度差や温度間隔を表す数値はどちらの単位で表しても同じである

(f)放射性核種の放射能(activity referred to a radionuclide)はしばしば誤った用語でrdquoradioactivityrdquoと記される

(g)単位シーベルト(PV200270205)についてはCIPM勧告2(CI-2002)を参照

(a)量濃度(amount concentration)は臨床化学の分野では物質濃度

  (substance concentration)ともよばれる(b)これらは無次元量あるいは次元1をもつ量であるがそのこと   を表す単位記号である数字の1は通常は表記しない

名称 記号SI 基本単位による

表し方

秒ルカスパ度粘 Pa s m-1 kg s-1

力 の モ ー メ ン ト ニュートンメートル N m m2 kg s-2

表 面 張 力 ニュートン毎メートル Nm kg s-2

角 速 度 ラジアン毎秒 rads m m-1 s-1=s-1

角 加 速 度 ラジアン毎秒毎秒 rads2 m m-1 s-2=s-2

熱 流 密 度 放 射 照 度 ワット毎平方メートル Wm2 kg s-3

熱 容 量 エ ン ト ロ ピ ー ジュール毎ケルビン JK m2 kg s-2 K-1

比熱容量比エントロピー ジュール毎キログラム毎ケルビン J(kg K) m2 s-2 K-1

比 エ ネ ル ギ ー ジュール毎キログラム Jkg m2 s-2

熱 伝 導 率 ワット毎メートル毎ケルビン W(m K) m kg s-3 K-1

体 積 エ ネ ル ギ ー ジュール毎立方メートル Jm3 m-1 kg s-2

電 界 の 強 さ ボルト毎メートル Vm m kg s-3 A-1

電 荷 密 度 クーロン毎立方メートル Cm3 m-3 sA表 面 電 荷 クーロン毎平方メートル Cm2 m-2 sA電 束 密 度 電 気 変 位 クーロン毎平方メートル Cm2 m-2 sA誘 電 率 ファラド毎メートル Fm m-3 kg-1 s4 A2

透 磁 率 ヘンリー毎メートル Hm m kg s-2 A-2

モ ル エ ネ ル ギ ー ジュール毎モル Jmol m2 kg s-2 mol-1

モルエントロピー モル熱容量ジュール毎モル毎ケルビン J(mol K) m2 kg s-2 K-1 mol-1

照射線量(X線及びγ線) クーロン毎キログラム Ckg kg-1 sA吸 収 線 量 率 グレイ毎秒 Gys m2 s-3

放 射 強 度 ワット毎ステラジアン Wsr m4 m-2 kg s-3=m2 kg s-3

放 射 輝 度 ワット毎平方メートル毎ステラジアン W(m2 sr) m2 m-2 kg s-3=kg s-3

酵 素 活 性 濃 度 カタール毎立方メートル katm3 m-3 s-1 mol

表4単位の中に固有の名称と記号を含むSI組立単位の例

組立量SI 組立単位

名称 記号

面 積 平方メートル m2

体 積 立法メートル m3

速 さ 速 度 メートル毎秒 ms加 速 度 メートル毎秒毎秒 ms2

波 数 毎メートル m-1

密 度 質 量 密 度 キログラム毎立方メートル kgm3

面 積 密 度 キログラム毎平方メートル kgm2

比 体 積 立方メートル毎キログラム m3kg電 流 密 度 アンペア毎平方メートル Am2

磁 界 の 強 さ アンペア毎メートル Am量 濃 度 (a) 濃 度 モル毎立方メートル molm3

質 量 濃 度 キログラム毎立法メートル kgm3

輝 度 カンデラ毎平方メートル cdm2

屈 折 率 (b) (数字の) 1 1比 透 磁 率 (b) (数字の) 1 1

組立量SI 基本単位

表2基本単位を用いて表されるSI組立単位の例

名称 記号他のSI単位による

表し方SI基本単位による

表し方平 面 角 ラジアン(b) rad 1(b) mm立 体 角 ステラジアン(b) sr(c) 1(b) m2m2

周 波 数 ヘルツ(d) Hz s-1

ントーュニ力 N m kg s-2

圧 力 応 力 パスカル Pa Nm2 m-1 kg s-2

エ ネ ル ギ ー 仕 事 熱 量 ジュール J N m m2 kg s-2

仕 事 率 工 率 放 射 束 ワット W Js m2 kg s-3

電 荷 電 気 量 クーロン A sC電 位 差 ( 電 圧 ) 起 電 力 ボルト V WA m2 kg s-3 A-1

静 電 容 量 ファラド F CV m-2 kg-1 s4 A2

電 気 抵 抗 オーム Ω VA m2 kg s-3 A-2

コ ン ダ ク タ ン ス ジーメンス S AV m-2 kg-1 s3 A2

バーエウ束磁 Wb Vs m2 kg s-2 A-1

磁 束 密 度 テスラ T Wbm2 kg s-2 A-1

イ ン ダ ク タ ン ス ヘンリー H WbA m2 kg s-2 A-2

セ ル シ ウ ス 温 度 セルシウス度(e) Kンメール束光 lm cd sr(c) cd

スクル度照 lx lmm2 m-2 cd放射性核種の放射能( f ) ベクレル(d) Bq s-1

吸収線量 比エネルギー分与カーマ

グレイ Gy Jkg m2 s-2

線量当量 周辺線量当量 方向

性線量当量 個人線量当量シーベルト(g) Sv Jkg m2 s-2

酸 素 活 性 カタール kat s-1 mol

表3固有の名称と記号で表されるSI組立単位SI 組立単位

組立量

名称 記号 SI 単位で表される数値

バ ー ル bar 1bar=01MPa=100kPa=105Pa水銀柱ミリメートル mmHg 1mmHg=133322Paオングストローム Å 1Å=01nm=100pm=10-10m海 里 M 1M=1852mバ ー ン b 1b=100fm2=(10-12cm)2=10-28m2

ノ ッ ト kn 1kn=(18523600)msネ ー パ Npベ ル B

デ ジ ベ ル dB

表8SIに属さないがSIと併用されるその他の単位

SI単位との数値的な関係は    対数量の定義に依存

名称 記号

長 さ メ ー ト ル m質 量 キログラム kg時 間 秒 s電 流 ア ン ペ ア A熱力学温度 ケ ル ビ ン K物 質 量 モ ル mol光 度 カ ン デ ラ cd

基本量SI 基本単位

表1SI 基本単位

名称 記号 SI 単位で表される数値

エ ル グ erg 1 erg=10-7 Jダ イ ン dyn 1 dyn=10-5Nポ ア ズ P 1 P=1 dyn s cm-2=01Pa sス ト ー ク ス St 1 St =1cm2 s-1=10-4m2 s-1

ス チ ル ブ sb 1 sb =1cd cm-2=104cd m-2

フ ォ ト ph 1 ph=1cd sr cm-2 104lxガ ル Gal 1 Gal =1cm s-2=10-2ms-2

マ ク ス ウ ェ ル Mx 1 Mx = 1G cm2=10-8Wbガ ウ ス G 1 G =1Mx cm-2 =10-4Tエルステッド( c ) Oe 1 Oe  (1034π)A m-1

表9固有の名称をもつCGS組立単位

(c)3元系のCGS単位系とSIでは直接比較できないため等号「   」

   は対応関係を示すものである

(第8版2006年改訂)

この印刷物は再生紙を使用しています

Page 19: JAEA-Research 2013-020JAEA-Research 2013-020 - 1 - 1.はじめに 日本原子力研究開発機構(以下「JAEA」という。)は原子力安全基盤機構(以下「JNES」と

JAEA-Research 2013-020

- 15 -

表 3-5 試料原液のウラン濃度

再測定結果

試料名 試料希釈率

二次希釈試料

濃度 原子数g 溶液

試料原液濃度

(F) 原子数g 溶液

誤差

()

平成 23 年度

定量値

(G) (G)(F)

2F1ZN2c2 10747 1250E+16 1344E+19 011 1411E+19 105 2F1ZN2c3 9866 1634E+16 1612E+19 011 1648E+19 102 2F1ZN3c2 9631 1468E+16 1414E+19 011 1614E+19 114 2F1ZN3c3 9837 1335E+16 1313E+19 011 1357E+19 103 2F1ZN3a9 9862 1923E+16 1897E+19 011 1953E+19 103

1250times1016を示す

JAEA-Research 2013-020

- 16 -

表 3-6 平成 21 年度の従来法による UPu 及び Nd 等の測定結果

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 誤差()

燃焼率1(FIMA) 296 416 599 721 676

燃焼度2(GWdt) 284 399 575 692 649

U-234 170E-04 323E-04 128E-04 234E-04 687E-05 <14U-235 1123E-02 1742E-02 2240E-03 3687E-03 2300E-04 <03

4

U-236 3799E-03 6260E-03 4807E-03 7889E-03 2917E-03 <02U-238 9848E-01 9760E-01 9928E-01 9882E-01 9968E-01 <02U total 1000E+00 1000E+00 1000E+00 1000E+00 1000E+00

Pu-2383 1291E-04 1857E-04 4045E-04 5756E-04 4002E-04 <05

Pu-239 5827E-03 6021E-03 4666E-03 4684E-03 4064E-03 <02Pu-240 2325E-03 2353E-03 3518E-03 3583E-03 3276E-03 <02Pu-241 7413E-04 7772E-04 1112E-03 1120E-03 1012E-03 <02Pu-242 3517E-04 3700E-04 1471E-03 1482E-03 2336E-03 <02Pu total 9374E-03 9707E-03 1117E-02 1145E-02 1109E-02

Nd-142 3150E-05 4057E-05 1142E-04 1495E-04 1926E-04 <06Nd-143 1225E-03 1782E-03 1586E-03 1954E-03 1139E-03 <03Nd-144 1778E-03 2675E-03 4414E-03 5707E-03 5309E-03 <03Nd-145 9669E-04 1408E-03 1757E-03 2194E-03 1761E-03 <03Nd-146 9606E-04 1407E-03 2183E-03 2758E-03 2578E-03 <03Nd-148 5154E-04 7330E-04 1078E-03 1316E-03 1227E-03 <03Nd-150 2503E-04 3361E-04 5463E-04 6366E-04 6495E-04 <07Nd total 5727E-03 8381E-03 1168E-02 1472E-02 1286E-02

Cs-134 645E-06 101E-05 417E-05 535E-05 545E-05 <4Cs-137 154E-03 218E-03 347E-03 432E-03 390E-03 <4Eu-154 156E-05 200E-05 377E-05 436E-05 383E-05 <4Eu-155 269E-06 342E-06 963E-06 113E-05 112E-05 <6

Pu分離日 2009124 2009124 2009124 2009124 2009124MS(Pu)測定日 20091216 20091216 20091218 20091216 20091218

γ測定日時20101291031

200912211709

2010251409

2010231332

201022915

1燃焼率の計算にはNd-148のU-235の熱中性子による核分裂収率を用いた2燃焼度は1FIMAを9600MWdt (ASTM E321-96)として換算した3Pu-238についてはU-238による影響を考慮しα線測定の結果を用いた42F1ZN3a9はU-235の存在率が非常に低く誤差が4程度となったため除く

単位原子数Total-U 

 分析値は測定日の値であり冷却期間及び運転履歴に基づいた炉内崩壊の補正等は実施していない

本表は平成 21 年度報告書 2) p40(表 4-4)より転載

JAEA-Research 2013-020

- 17 -

表 3-2 及び表 3-6 よりフォローアップ測定の結果得られた PuU (原子個数比)及び U

PuNd それぞれの同位体組成は2F1ZN2c2 の 142Nd を除き全ての試料について平成 21 年度

測定結果と良い一致を示していることがわかるまた表 3-3 に示すように平成 21 年度に測定し

た Pu 定量値は妥当な結果であった

表 3-4 に示す Nd 測定結果について2F1ZN2c22F1ZN3c3 及び 2F1ZN3a9 試料については

フォローアップ測定結果と平成 21 年度測定結果は良い一致を示したが2F1ZN2c3 及び

2F1ZN3c2 試料についてはフォローアップ測定結果は平成 21 年度定量値よりも 3~4程度低

めの結果となった本フォローアップ測定は差異の要因を排除した上で実施しており確定結果

であると考えられることから2F1ZN2c3 及び 2F1ZN3c2 試料について平成 21 年度の Nd 定

量値は 3~4程度高めの評価をしていた可能性があるこの2F1ZN2c3 及び 2F1ZN3c2 試料に

おけるフォローアップ測定と平成 21 年度定量値との差異の原因については全試料で Pu 定量値

及び各試料の Nd 同位体組成が良く一致していることから試料に起因するものではない可能

性の高い事象として元素の定量に適用した同位体希釈法においてスパイクと混合した試料の

化学分離の過程で天然 Nd の汚染や他試料からの Nd の相互汚染等が発生したと考えられる

また表 3-4 に示す Nd 測定結果についてフォローアップ測定結果と平成 23 年度定量値(平成

23 年度に U 濃度を再測定した結果を反映した値表 3-4 参照)を比較すると本フォローアップ

測定の方が試料間のばらつきは少なくなっているが 3~4程度高めであって系統的な原因があ

ることがわかった平成 23 年度の Nd 定量値は平成 22 年度に現行法によって測定した Nd 量

を平成 23 年度に測定した溶液重量当たりの U 原子数で除して求めている二つの測定の間に

は 1 年の時間差がある密閉している容器とはいえ保管していた試料量が数 mL という少量で

あるため試料の自然蒸発が無視できず分母とした U 濃度が平成 22 年度の時よりも高くなった

可能性があるたとえば保管していた各試料数 mL のうち 3~4程度が蒸発したと仮定すると

平成 23 年度値とフォローアップ測定値との差異が 3~4程度生じることに相当する試料は密

栓したポリバイアル瓶に保管していたが1 年の期間であればこの程度の蒸発は考え得る事象

である本事象を考慮すると平成 22 年度に実施した現行法による Nd 測定は健全であったと推

察することができる

表 3-2 及び表 3-6 に示すように2F1ZN2c2 試料の 142Nd 同位体比の本フォローアップ測定結

果が平成 21 年度値と比較して若干高かったこの 2F1ZN2c2 試料の 142Nd 同位体については

天然の Nd または Ce が化学操作の段階でわずかながら混入したものと考えられるしかしこの

同位体組成を平成 21 年度値に置き換えて算出してもNd 定量値全体には 1程度の差異を与え

る程度であり結果に大きな影響を与えるものではない

表 3-5 に示す試料原液の U 濃度について平成 23 年度定量値と本フォローアップ測定結果を

比較すると 2F1ZN3c2 試料で 14と大きな差を示しその他の 4 試料については 5以下の差異

があることが分かった本フォローアップ測定では試料原液から再度試料の分取を実施しその

JAEA-Research 2013-020

- 18 -

際それぞれの分取重量を測定しているまた定量に使用した混合スパイク試料も校正してい

るそのため測定結果は正しいと考えられる一方平成 23 年度定量用試料は平成 23 年度

に一次希釈試料から再調製した二次希釈試料であるが平成 21 年度に試料原液から一次希釈試料

を調製する際の分取希釈操作においては重量を測定せず容量により希釈していたしたがっ

て平成 23 年度定量値と本フォローアップ測定結果の差異は分取希釈操作における重量測定の

適用の有無が大きく影響していると考えられるなお平成 23 年度報告書 4) に記載された 95Mo

99Tc 101Ru 103Rh 109Ag 133Cs について規格化のために使用した U 原子数は平成 23 年度の測

定値を用いていることから当該差異は平成 23 年度に定量した 95Mo 99Tc 101Ru 103Rh 109Ag

133Cs の結果に影響を与えることとなる

23 節及び 32 節で記載したとおり従来法と現行法による Nd 定量値の差異については①二

次希釈試料の調製段階で測定値に影響を与える要因が入ったこと②従来法で測定した U 原子数

の値に不確定性が存在した可能性があること③混合スパイクの校正未実施④従来法による Nd

の化学分離操作においてミスを生じた可能性があることの 4 点により発生した可能性がある

以下に本フォローアップ測定の結果を基準に従来法と現行法の Nd 定量値及び U 濃度測定結

果の差異の原因をまとめる

(1)本フォローアップ測定と平成 21 年度に実施した従来法の Nd 定量値の差異の原因

①の原因に対し全試料で Pu 定量値及び各試料の Nd 同位体組成が良く一致していることか

ら試料に起因するものではないこと②の原因に対し混合スパイクによる燃焼率測定の

原理からU 原子数の不確定性は関与しないこと③の原因に対しフォローアップ測定結

果との比較では 5 試料中 3 試料は良く一致していることの各結果から①から③は該当し

ないと考えられるしたがって平成 21 年度定量値に生じた差異は原因④に該当し

2F1ZN2c3 及び 2F1ZN3c2 の定量においてスパイクと混合した試料中の Nd の化学分離の

過程で試薬や環境中からの天然 Nd の汚染や他試料からの Nd の相互汚染等により生じ

たと考えられる

(2)本フォローアップ測定と平成 23 年度に実施した現行法の Nd 定量値の差異の原因

平成 23 年度の現行法(平成 22 年度に現行法で測定した Nd 定量値を平成 23 年度に実施

した二次希釈試料の U 濃度の測定によって再評価した結果)と平成 21 年度の従来法との

差異は2F1ZN2c3及び2F1ZN3c2 で 72F1ZN2c22F1ZN3c3 及び 2F1ZN3a9 で 4で

あった(23 節及び表 3-4 参照)平成 23 年度定量値とフォローアップ測定結果を比較する

と系統的な差異を有するものの全試料で同様の傾向を有しているこのことから本フォ

ローアップ測定と平成 23 年度に実施した現行法の差異の原因は保管試料の経時に伴う蒸発

による濃度変化であると推定されるすなわち平成 21 年度に二次希釈試料を調製し平成

23 年度に当該試料の U 濃度の測定を実施するまでの期間に試料中 U 濃度が 3~4程度高く

JAEA-Research 2013-020

- 19 -

なりその値を使用して平成 22 年度に現行法で測定した Nd 定量値を再規格化したことによ

りNd 定量値が 3~4程度低く算出されたと考えられるまた平成 21 年度従来法と平成

23 年度現行法における2F1ZN2c3及び2F1ZN3c2 の差異が他の 3 試料に比べてさらに 3程

度低くなっているがこれは上記(1)に記載したとおり平成 21 年度従来法に起因する原

因④に該当すると推定した

(3)U 濃度測定結果における本フォローアップ測定と平成 23 年度定量値の差異の原因

U 濃度測定結果の差異については平成 21 年度に実施したホットセル内での試料原液から

一次希釈試料を調製する際に重量測定を実施しなかったことが影響したと推定した

これらの検討結果を踏まえ本受託事業の核分裂生成核種の組成測定に関するデータの取扱い

を以下のとおりとする

(1)2F1ZN2c3 及び 2F1ZN3c2 試料の Nd 測定結果については本フォローアップ測定値を確

度の高いデータとして採用するこれによりこの 2 試料の燃焼率は平成 23 年度の報告書

に記載されているよりも 3-4小さい値に変わるまた当該 2 試料の U 及び Pu 測定値に

ついては本年度と平成 21 年度の測定間の差は小さいがNd の測定との整合性をとる観点

から本フォローアップの測定結果を確度の高いデータとする

(2)平成 23 年度に定量した 95Mo 99Tc 101Ru 103Rh 109Ag 133Cs の規格化を行う時に使用する

U 濃度は本フォローアップ測定の値とする

(3)平成 21 年度に報告し平成 23 年度に行った U 濃度の再測定結果を反映して改定していた

134Cs 137Cs 154Eu 155Eu の測定値について平成 23 年度の U 濃度再測定値は試料蒸発の

影響を受けていることが考えられるこのため平成 21 年度の値の方が試料の希釈作業から

の経過時間が短く試料蒸発の影響が少ないことから確度が高いと考え平成 21 年度の値を

採用する

JAEA-Research 2013-020

- 20 -

4データ解析評価

41 同重体混入の効果

現行法は極微量の試料を使用して迅速に測定が出来るという特徴を持つ一方で元素の化学分

離が完全に行われないことからHR-ICP-MS による同位体比測定時に着目同位体と同じ質量数

の他元素(同重体)も同時に検出される可能性があるこの同重体混入の影響は混入割合が各

試料の化学的条件や生成量の差によって異なるため評価を行うこと自体が困難であるしかし

本手法における同重体の混入の効果を把握することは測定試験データのバイアス評価をする際に

重要であり今後の同様の試験における測定結果の評価時にも参考になることから今回取得し

た分離試験結果と詳細な燃焼計算結果に基づいて同重体の混入効果の評価を試みた

42 同重体混入の割合

平成23年度報告書 4) 531項に記載している元素分離の模擬試験において得られた各元素量の混

入割合と燃焼計算で得られた同位体量を掛け合わせることで着目同位体に対する同重体の割

合を求めた今回の計算値は核データライブラリに JENDL-48)を使用した MVP-BURN9)によ

る燃焼計算結果を用いているただし一部の同位体については MVP-BURN の燃焼チェーンに

含まれていないためにSWAT3110)を用いた燃焼計算結果を使用したその評価結果を表 4-1 か

ら表 4-5 に示すこれらの表から以下のことが示される

(1) Nd 同位体では 142Ce 混入の影響が大きいNd は従来から行ってきた分離法と TIMS を使

用した測定値をリファレンスとしているためにこの混入は本測定結果に影響を与えない

(2) Sm 同位体では154Sm に対して 154Eu が 5程度の混入とGd 入り燃料では 154Sm に対

する 154Gd の混入が数 10あることが分かる

(3) Eu 同位体ではGd 入り燃料の場合には154Gd の 154Eu への混入の効果が非常に大きく

数十倍の 154Gd が 154Eu に重なっている155Eu に対する 155Gd の効果はUO2燃料及び

Gd 入り燃料のいずれの場合でも 200以下と大きくなっているただし154Eu と 155Eu

はγ線測定で定量しているためこの効果は本測定結果に影響を与えない

(4) Gd 同位体では154Gd に対する 154Sm と 154Eu の混入はUO2燃料の場合にはそれぞれ

5程度と 20程度となっているがGd 入り燃料の場合は 154Gd 量が多いために影響は小

さい155Gd に対する 155Eu の混入は 10-15程度存在するがその値は燃焼度に依存して

おりまたUO2燃料の方が Gd 入り燃料に比べて効果が大きい

JAEA-Research 2013-020

- 21 -

表 4-1 2F1ZN2c2 試料(280GWdt UO2-Gd2O3) 同重体の混入による誤差()

Nd$ Sm Eu Gd 質量数 Ce の混入 Sm の混入 Nd の混入 Pm の混入 Eu の混入 Gd の混入 Sm の混入 Gd の混入 Sm の混入 Eu の混入

142 10263 00 143 00 00 144 00 00 145 00 00 146 00 00 147 00 5 00 00 148 00 03 74 00 00 00 149 00 00 00 00 150 00 17 15 00 00 00 151 00 00 18 00 77 152 00 00 00 00 NA NA 153 00001 154 00 00 59 1107 24 3938 01 03 155 0 184 00 59 156 00 00 157 00 00 158 00 00 159 00 00 160 00 00

SWAT31 計算値による

$ネオジムの測定値は従来法によるものを採用しているのでこれらは参考値

154Eu 155Eu はγ線測定で定量しているためこれらは参考値

表 4-2 2F1ZN2c3 試料(393GWdtUO2) 同重体の混入による誤差()

Nd$ Sm Eu Gd 質量数 Ce の混入 Sm の混入 Nd の混入 Pm の混入 Eu の混入 Gd の混入 Sm の混入 Gd の混入 Sm の混入 Eu の混入

142 8948 00 143 00 00 144 00 00 145 00 00 146 00 00 147 00 5 00 00 148 00 04 67 00 00 00 149 00 00 00 00 150 00 18 14 00 00 00 151 00 00 14 00 98 152 00 00 00 00 NA NA 153 00003 154 00 00 57 15 24 54 43 203 155 0 129 00 84 156 00 00 157 00 NA 158 00 00 159 00 00 160 00 00

SWAT31 計算値による

$ネオジムの測定値は従来法によるものを採用しているのでこれらは参考値

154Eu 155Eu はγ線測定で定量しているためこれらは参考値

JAEA-Research 2013-020

- 22 -

表 4-3 2F1ZN3c2 試料(566GWdtUO2-Gd2O3) 同重体の混入による誤差()

Nd$ Sm Eu Gd 質量数 Ce の混入 Sm の混入 Nd の混入 Pm の混入 Eu の混入 Gd の混入 Sm の混入 Gd の混入 Sm の混入 Eu の混入

142 3962 00 143 00 00 144 00 00 145 00 00 146 00 00 147 00 7 00 00 148 00 05 49 00 00 00 149 00 00 00 00 150 00 16 16 00 00 00 151 00 00 20 00 70 152 00 00 00 00 NA NA 153 00002 154 00 00 55 342 25 1298 02 08 155 0 96 00 114 156 00 00 157 00 00 158 00 00 159 00 00 160 00 00

SWAT31 計算値による

$ネオジムの測定値は従来法によるものを採用しているのでこれらは参考値

154Eu 155Eu はγ線測定で定量しているためこれらは参考値

表 4-4 2F1ZN3c3 試料(681GWdtUO2) 同重体の混入による誤差()

Nd$ Sm Eu Gd 質量数 Ce の混入 Sm の混入 Nd の混入 Pm の混入 Eu の混入 Gd の混入 Sm の混入 Gd の混入 Sm の混入 Eu の混入

142 396 00 143 00 00 144 00 00 145 00 00 146 00 00 NA 147 00 7 00 00 148 00 05 47 00 00 00 149 00 00 00 00 150 00 16 15 00 00 00 151 00 00 18 00 77 152 00 00 00 00 NA NA 153 154 00 00 51 11 27 46 57 236 155 0 68 00 161 156 00 00 157 00 NA 158 00 00 159 00 00 160 00 00

SWAT31 計算値による

$ネオジムの測定値は従来法によるものを採用しているのでこれらは参考値

154Eu 155Eu はγ線測定で定量しているためこれらは参考値

JAEA-Research 2013-020

- 23 -

表 4-5 2F1ZN3a9 試料(641GWdtUO2) 同重体の混入による誤差()

Nd$ Sm Eu Gd 質量数 Ce の混入 Sm の混入 Nd の混入 Pm の混入 Eu の混入 Gd の混入 Sm の混入 Gd の混入 Sm の混入 Eu の混入

142 262 00 143 00 00 144 00 00 145 00 00 146 00 00 NA 147 00 7 00 00 148 00 05 46 00 00 00 149 00 00 00 00 150 00 14 18 00 00 00 151 00 00 22 00 63 152 00 00 00 00 NA NA 153 154 00 00 38 08 37 45 78 242 155 0 68 00 161 156 00 00 157 00 NA 158 00 00 159 00 00 160 00 00

SWAT31 計算値による

$ネオジムの測定値は従来法によるものを採用しているのでこれらは参考値

154Eu 155Eu はγ線測定で定量しているためこれらは参考値

43 同重体混入の影響評価

41 章でもとめた同重体混入の効果をもとにその定量値への影響を評価した測定された試料

の同位体比について同重体の影響を補正した上で同位体比の合計が全体で 100となるように

再規格化し平成 23 年度報告書 4) p30 の式(1)に示した同位体希釈法の定義に戻ってその影響を

調べた

影響評価の結果を表 4-6 から表 4-10 に示すNd 同位体の場合142Nd の量が大幅に小さく

なる以外は全体としてその影響は少ないSm 同位体の場合全体に定量値が 5程度大きくなる

傾向にあることがわかるまた 154Sm についてはGd 入り燃料の場合には 154Gd の混入の影響

があるため50近い差を生じているEu 同位体では151Eu がほぼ半分の値となっているGd

同位体についてはGd 入り燃料では混入の影響は小さいがUO2燃料では最大で 5程度の差を

示すことがわかった報告書で示すフォローアップ測定の最終結果は本章で示した混入の効果

を考慮して補正する事とする

JAEA-Research 2013-020

- 24 -

表 4-6 2F1ZN2c2 試料(280GWdt UO2-Gd2O3)

同重体の定量値に与える影響

同位体 H23 年度報告書の値

(原子数Total-U) (A)

同重体混入の影響

を補正した値 (原子数Total-U)

(C)

(C)(A)

147Sm 401E-04 413E-04 103 148Sm 186E-04 187E-04 100 149Sm 510E-06 550E-06 108 150Sm 378E-04 403E-04 106 151Sm 179E-05 190E-05 106 152Sm 145E-04 157E-04 108 154Sm 661E-05 329E-05 050 151Eu 231E-06 132E-06 057 153Eu 155E-04 157E-04 101 152Gd 496E-05 494E-05 099 154Gd 140E-03 138E-03 099 155Gd 203E-05 190E-05 094 156Gd 268E-02 266E-02 099 157Gd 107E-05 107E-05 099 158Gd 324E-02 322E-02 099 160Gd 170E-02 169E-02 099

401times10-4を示す

表 4-7 2F1ZN2c3 試料(393GWdtUO2) 同重体の定量値に与える影響

同位体 H23年度報告書の値

(原子数Total-U)

(A)

同重体混入の影響

を補正した値 (原子数Total-U)

(C)

(C)(A)

147Sm 539E-04 547E-04 101 148Sm 259E-04 258E-04 100 149Sm 612E-06 651E-06 106 150Sm 506E-04 531E-04 105 151Sm 221E-05 232E-05 105 152Sm 179E-04 190E-04 106 154Sm 601E-05 596E-05 099 151Eu 212E-06 110E-06 052 153Eu 185E-04 190E-04 102 152Gd 916E-07 963E-07 105 154Gd 271E-05 228E-05 084 155Gd 102E-05 994E-06 097 156Gd 117E-04 123E-04 105 157Gd 350E-07 369E-07 105 158Gd 208E-05 219E-05 105 160Gd 165E-06 174E-06 105

539times10-4を示す

JAEA-Research 2013-020

- 25 -

表 4-8 2F1ZN3c2 試料(566GWdtUO2-Gd2O3)

同重体の定量値に与える影響

同位体 H23年度報告書の値

(原子数Total-U)

(A)

同重体混入の影響

を補正した値 (原子数Total-U)

(C)

(C)(A)

147Sm 543E-04 540E-04 099 148Sm 547E-04 557E-04 102 149Sm 345E-06 368E-06 107 150Sm 755E-04 793E-04 105 151Sm 176E-05 184E-05 105 152Sm 248E-04 264E-04 107 154Sm 130E-04 995E-05 076 151Eu 204E-06 120E-06 059 153Eu 309E-04 311E-04 101 152Gd 955E-06 955E-06 100 154Gd 107E-03 106E-03 099 155Gd 233E-05 209E-05 090 156Gd 268E-02 268E-02 100 157Gd 587E-06 587E-06 100 158Gd 336E-02 336E-02 100 160Gd 172E-02 172E-02 100

543times10-4を示す

表 4-9 2F1ZN3c3 試料(681GWdtUO2)

同重体の定量値に与える影響

同位体 H23 年度報告書の値

(原子数Total-U)

(A)

同重体混入の影響

を補正した値 (原子数Total-U)

(C)

(C)(A)

147Sm 662E-04 642E-04 097 148Sm 692E-04 685E-04 099 149Sm 381E-06 395E-06 104 150Sm 915E-04 935E-04 102 151Sm 200E-05 204E-05 102 152Sm 287E-04 298E-04 104 154Sm 132E-04 128E-04 098 151Eu 198E-06 113E-06 057 153Eu 353E-04 357E-04 101 152Gd 760E-07 775E-07 102 154Gd 496E-05 391E-05 079 155Gd 194E-05 170E-05 088 156Gd 558E-04 569E-04 102 157Gd 529E-07 539E-07 102 158Gd 721E-05 736E-05 102 160Gd 450E-06 460E-06 102

662times10-4を示す

JAEA-Research 2013-020

- 26 -

表 4-10 2F1ZN3a9 試料(641GWdtUO2)

同重体の定量値に与える影響

同位体 H23 年度報告書の値

(原子数Total-U)

(A)

同重体混入の影響

を補正した値 (原子数Total-U)

(C)

(C)(A)

147Sm 459E-04 456E-04 099 148Sm 664E-04 677E-04 102 149Sm 352E-06 375E-06 107 150Sm 822E-04 860E-04 105 151Sm 161E-05 168E-05 104 152Sm 285E-04 304E-04 107 154Sm 161E-04 164E-04 102 151Eu 153E-06 947E-07 062 153Eu 350E-04 354E-04 101 152Gd 201E-06 206E-06 103 154Gd 448E-05 348E-05 078 155Gd 191E-05 169E-05 088 156Gd 846E-04 868E-04 103 157Gd 837E-07 858E-07 103 158Gd 118E-04 121E-04 103 160Gd 665E-06 682E-06 103

459times10-4を示す

JAEA-Research 2013-020

- 27 -

5本再測定結果を反映した測定結果のまとめ

フォローアップ測定及び混入の効果も加味した本試験で得られた最終的な結果について測定

時に存在するウラン個数に対する原子数比(原子数U 原子数比)でまとめたものを表 5-1 に示し

さらに初期重元素(ウラン)個数 InitialHMと燃焼後の全重元素数 TotalHMの関係は FIMA

の定義より

100

1

0

FIMA

U

PuU

InitialHM

TotalHM

(51)

であるため測定された着目同位体のウラン原子あたりの個数 X と初期ウラン原子あたりの個数

Y の関係は

PuU

UFIMAX

PuU

U

U

PuUXY

100

1

0

(52)

として与えられることから測定サンプルの未燃焼時のウラン原子量を MU (gmol)アボガドロ

数を NA着目同位体の原子量を M (gmol) とすると着目同位体の初期ウラン 1 ton あたりの

重量 Z (g) は

66

10100

1

10

UA

UA M

M

PuU

UFIMAXN

MM

N

YZ (53)

によって表されるこの関係式から表 5-1 の値を初期ウラン重量 1 トンあたりの量で示したも

のを表 5-2 に示す

表 5-1 及び表 5-2 に示した燃焼度は受託事業実施時に JAEA 側に燃料初期組成やボイド率履歴

等のパラメータが提供されておらず詳細な 147Nd 反応の中性子捕獲の効果の補正が行えないこ

とから最終確定値ではない詳細燃焼度は本照射後試験の委託者である JNES において評価さ

れる

JAEA-Research 2013-020

- 28 -

表 5-1 平成 24 年度に再測定を行った結果を反映した測定値のまとめ

(ウラン原子数に対する比) Assembly Name ZN2 ZN3 Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 Fuel Type UO2-Gd2O3 UO2 UO2-Gd2O3 UO2 UO2 Sample Position from Bottom of Fuel (mm)

29515 2951 1674 16745 1678

Sample Position in Node

189 189 107 107 108

FIMA() 2888 3947 5598 7069 6583

Burnup (GWdt) 27843 37994 54692 68322 64267 Measurement Method Ratio of Number of Atoms Total-U IDM(TIMS) 234U 170E-04 329E-04 141E-04 234E-04 687E-05IDM(TIMS) 235U 112E-02 174E-02 232E-03 369E-03 230E-04IDM(TIMS) 236U 380E-03 627E-03 480E-03 789E-03 292E-03IDM(TIMS) 238U 985E-01 976E-01 993E-01 988E-01 997E-01IDM(TIMS) U total 100E+00 100E+00 100E+00 100E+00 100E+00IDM(TIMS)+αSpectrometry 238Pu 129E-04 181E-04 385E-04 576E-04 400E-04IDM(TIMS) 239Pu 583E-03 610E-03 472E-03 468E-03 406E-03IDM(TIMS) 240Pu 233E-03 239E-03 358E-03 358E-03 328E-03IDM(TIMS) 241Pu 741E-04 696E-04 994E-04 112E-03 101E-03IDM(TIMS) 242Pu 352E-04 375E-04 149E-03 148E-03 234E-03IDM(TIMS) Pu total 937E-03 974E-03 112E-02 115E-02 111E-02IDM(TIMS) 142Nd 315E-05 507E-05 125E-04 150E-04 193E-04IDM(TIMS) 143Nd 123E-03 173E-03 152E-03 195E-03 114E-03IDM(TIMS) 144Nd 178E-03 260E-03 423E-03 571E-03 531E-03IDM(TIMS) 145Nd 967E-04 136E-03 168E-03 219E-03 176E-03IDM(TIMS) 146Nd 961E-04 137E-03 209E-03 276E-03 258E-03IDM(TIMS) 148Nd 515E-04 711E-04 103E-03 132E-03 123E-03IDM(TIMS) 150Nd 250E-04 327E-04 525E-04 637E-04 650E-04IDM(TIMS) Nd total 573E-03 814E-03 112E-02 147E-02 129E-02γSpectrometry 134Cs 645E-06 101E-05 417E-05 535E-05 545E-05γSpectrometry 137Cs 154E-03 218E-03 347E-03 432E-03 390E-03IDM(ICP-MS) 151Eu 132E-06 110E-06 120E-06 113E-06 947E-07IDM(ICP-MS) 153Eu 157E-04 190E-04 311E-04 357E-04 354E-04γSpectrometry 154Eu 156E-05 200E-05 377E-05 436E-05 383E-05γSpectrometry 155Eu 269E-06 342E-06 963E-06 113E-05 112E-05Liquid Scintillator 147Pm 175E-05 240E-05 365E-05 447E-05 314E-05IDM(ICP-MS) 147Sm 413E-04 547E-04 540E-04 642E-04 456E-04IDM(ICP-MS) 148Sm 187E-04 258E-04 557E-04 685E-04 677E-04IDM(ICP-MS) 149Sm 550E-06 651E-06 368E-06 395E-06 375E-06IDM(ICP-MS) 150Sm 403E-04 531E-04 793E-04 935E-04 860E-04IDM(ICP-MS) 151Sm 190E-05 232E-05 184E-05 204E-05 168E-05IDM(ICP-MS) 152Sm 157E-04 190E-04 264E-04 298E-04 304E-04IDM(ICP-MS) 154Sm 329E-05 596E-05 995E-05 128E-04 164E-04IDM(ICP-MS) 152Gd 494E-05 963E-07 955E-06 775E-07 206E-06IDM(ICP-MS) 154Gd 138E-03 228E-05 106E-03 391E-05 348E-05IDM(ICP-MS) 155Gd 190E-05 994E-06 209E-05 170E-05 169E-05IDM(ICP-MS) 156Gd 266E-02 123E-04 268E-02 569E-04 868E-04IDM(ICP-MS) 157Gd 107E-05 369E-07 587E-06 539E-07 858E-07IDM(ICP-MS) 158Gd 322E-02 219E-05 336E-02 736E-05 121E-04IDM(ICP-MS) 160Gd 169E-02 174E-06 172E-02 460E-06 682E-06Calibration Curve (ICP-MS) 95Mo 177E-03 246E-03 315E-03 417E-03 332E-03Calibration Curve (ICP-MS) 99Tc 124E-03 166E-03 217E-03 282E-03 229E-03Calibration Curve (ICP-MS) 101Ru 165E-03 221E-03 322E-03 409E-03 384E-03Calibration Curve (ICP-MS) 103Rh 104E-03 126E-03 162E-03 188E-03 171E-03Calibration Curve (ICP-MS) 109Ag 102E-04 103E-04 230E-04 251E-04 381E-04Calibration Curve (ICP-MS) 133Cs 187E-03 245E-03 333E-03 407E-03 344E-03

Read as 170times10-4

ここで示した燃焼度は詳細解析に基づいておらず最終確定値ではない

JAEA-Research 2013-020

- 29 -

表 5-2 平成 24 年度に再測定を行った結果を反映した測定値のまとめ

(初期ウラン重量 1ton に対する重量) Assembly Name ZN2 ZN3 Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 Fuel Type UO2-Gd2O3 UO2 UO2-Gd2O3 UO2 UO2 Sample Position from Bottom of Fuel (mm)

29515 2951 1674 16745 1678

Sample Position in Node

189 189 107 107 108

FIMA() 2888 3947 5598 7069 6583

Burnup (GWdt) 27843 37994 54692 68322 64267 Measurement Method weight(g) ton-Initial Heavy Metal IDM(TIMS) 234U 161E+02 308E+02 129E+02 211E+02 624E+01IDM(TIMS) 235U 107E+04 164E+04 214E+03 335E+03 210E+02IDM(TIMS) 236U 363E+03 592E+03 444E+03 719E+03 267E+03IDM(TIMS) 238U 948E+05 929E+05 927E+05 909E+05 921E+05IDM(TIMS)+αSpectrometry 238Pu 124E+02 172E+02 360E+02 529E+02 370E+02IDM(TIMS) 239Pu 563E+03 583E+03 443E+03 432E+03 377E+03IDM(TIMS) 240Pu 226E+03 229E+03 337E+03 332E+03 305E+03IDM(TIMS) 241Pu 723E+02 670E+02 940E+02 104E+03 947E+02IDM(TIMS) 242Pu 344E+02 363E+02 141E+03 139E+03 220E+03IDM(TIMS) 142Nd 181E+01 288E+01 697E+01 819E+01 106E+02IDM(TIMS) 143Nd 708E+02 987E+02 853E+02 108E+03 632E+02IDM(TIMS) 144Nd 103E+03 149E+03 239E+03 317E+03 297E+03IDM(TIMS) 145Nd 567E+02 790E+02 956E+02 123E+03 991E+02IDM(TIMS) 146Nd 567E+02 798E+02 120E+03 155E+03 146E+03IDM(TIMS) 148Nd 308E+02 420E+02 599E+02 752E+02 705E+02IDM(TIMS) 150Nd 152E+02 196E+02 309E+02 369E+02 378E+02γSpectrometry 134Cs 349E+00 541E+00 219E+01 277E+01 283E+01γSpectrometry 137Cs 853E+02 119E+03 186E+03 228E+03 207E+03IDM(ICP-MS) 151Eu 804E-01 662E-01 713E-01 657E-01 555E-01IDM(ICP-MS) 153Eu 968E+01 116E+02 187E+02 211E+02 210E+02γSpectrometry 154Eu 971E+00 123E+01 228E+01 259E+01 229E+01γSpectrometry 155Eu 169E+00 212E+00 585E+00 676E+00 674E+00Liquid Scintillator 147Pm 104E+01 141E+01 210E+01 254E+01 179E+01IDM(ICP-MS) 147Sm 245E+02 321E+02 312E+02 364E+02 260E+02IDM(ICP-MS) 148Sm 112E+02 153E+02 323E+02 392E+02 389E+02IDM(ICP-MS) 149Sm 331E+00 387E+00 215E+00 227E+00 217E+00IDM(ICP-MS) 150Sm 244E+02 318E+02 467E+02 541E+02 501E+02IDM(ICP-MS) 151Sm 116E+01 140E+01 109E+01 119E+01 985E+00IDM(ICP-MS) 152Sm 964E+01 116E+02 158E+02 175E+02 179E+02IDM(ICP-MS) 154Sm 205E+01 367E+01 601E+01 764E+01 981E+01IDM(ICP-MS) 152Gd 303E+01 585E-01 569E+00 455E-01 122E+00IDM(ICP-MS) 154Gd 862E+02 141E+01 643E+02 232E+01 208E+01IDM(ICP-MS) 155Gd 119E+01 616E+00 127E+01 102E+01 102E+01IDM(ICP-MS) 156Gd 168E+04 766E+01 164E+04 343E+02 525E+02IDM(ICP-MS) 157Gd 677E+00 231E-01 361E+00 327E-01 523E-01IDM(ICP-MS) 158Gd 206E+04 138E+01 208E+04 449E+01 740E+01IDM(ICP-MS) 160Gd 110E+04 111E+00 108E+04 284E+00 423E+00Calibration Curve (ICP-MS) 95Mo 679E+02 932E+02 117E+03 153E+03 122E+03Calibration Curve (ICP-MS) 99Tc 495E+02 658E+02 843E+02 108E+03 880E+02Calibration Curve (ICP-MS) 101Ru 672E+02 892E+02 127E+03 159E+03 151E+03Calibration Curve (ICP-MS) 103Rh 432E+02 518E+02 655E+02 747E+02 683E+02Calibration Curve (ICP-MS) 109Ag 450E+01 447E+01 981E+01 106E+02 161E+02Calibration Curve (ICP-MS) 133Cs 101E+03 130E+03 174E+03 209E+03 177E+03

Read as 161times102

ここで示した燃焼度は詳細解析に基づいておらず最終確定値ではない

JAEA-Research 2013-020

- 30 -

図 5-1 から図 5-15 は経済協力開発機構原子力機関(OECDNEA)原子力科学委員会(NSC)

臨界安全性ワーキングパーティー(WPNCS)燃焼度クレジット臨界安全性専門家会合(EGBUC)

において燃焼度クレジットで考慮する核種として選定されている核分裂生成物の値を比較したも

のである図 5-16 から図 5-19 には134137Cs 及び 154155Eu の測定結果の比較も示した図 5-20

から図 5-28 にはウラン及びプルトニウム同位体の生成量を示した他の原子炉から得られた照射

後試験データは SFCOMPO(httpwwwoecd-neaorgsfcompo)から引用したものである

本測定で与える測定値は崩壊補正を行っていないがその他の測定値では照射直後の値に補正

をしているものもあるので図を作成する際に崩壊補正を行い照射直後の値にして図に示して

いるなお236U の測定値についてはCooper 炉及び Gundermmingen 炉からも得られている

がSFCOMPO には Build up 値として登録してあり照射後の存在量であるかどうかの確認が

出来なかったためここには記載しなかった155Gd は 155Eu の放射性崩壊(半減期 475 年)に

よって生成するため 155Gd 単独での崩壊補正ができないことから本測定値のみをプロットした

本試験で得られた測定値を他の測定値と比較するとウラン及びプルトニウムの測定について

は2007 年に同じ燃料集合体から得られたデータと同じ傾向を示しており妥当な測定が行われ

ていることが分かる

FP 核種測定結果では燃焼度に対して線形に増加することが知られている 137Cs の生成量が

他の測定結果の推定から考えられる直線の上によく乗っており妥当な測定値となっていること

が分かるその他の FP 核種の生成量についても他の実験結果との比較を示すが133Cs や 150Sm

は他の測定値が燃焼度に対して線形に増加していることと比較しても妥当と言える結果が得ら

れている一方で反応断面積の大きい 143Nd149Sm151Sm などについては測定データは高

燃焼度領域において大きくばらつく結果となっている出力履歴やボイド率の履歴によって生成

量が影響をうけているためであり詳細な運転履歴を取り入れた解析によってその妥当性の検討

が必要である

JAEA-Research 2013-020

- 31 -

0 20 40 60 8000

05

10

15

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 95Mo

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOXMOX

MOX

図 5-1 95Mo 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 32 -

0 20 40 60 8000

05

10

15

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 99Tc

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

ZN3c2

ZN2c2

Cooper

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-2 99Tc の生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 33 -

0 20 40 60 8000

05

10

15

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 101Ru

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOXMOX

MOX

MOX

図 5-3 101Ru の生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 34 -

0 20 40 60 8000

02

04

06

08

10

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 103Rh

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN3a9

ZN3c3

ZN3c2

ZN2c2

ZN2c3

MOX MOX

MOX

MOX

図 5-4 103Rh 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 35 -

0 20 40 60 80000

005

010

015

020

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 109Ag

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c2 ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-5 109Ag 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 36 -

0 20 40 60 800

1

2

3

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 133Cs

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOXMOX

MOX

図 5-6 133Cs 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 37 -

0 20 40 60 8000

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 143Nd

Fukushima-Daini-1 (present)

Dodewaard

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

図 5-7 143Nd 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 38 -

0 20 40 60 8000

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 145Nd

Fukushima-Daini-1 (present)

Dodewaard

ZN2C2

ZN2C3 ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

図 5-8 145Nd 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 39 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

04

05

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 147Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

Fukushima-Daini-2

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-9 147Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 40 -

0 20 40 60 800000

0001

0002

0003

0004

0005

0006

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 149Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

Fukushima-Daini-2

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-10 149Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 41 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

04

05

06

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 150Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

Fukushima-Daini-2

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-11 150Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 42 -

0 20 40 60 80

001

002

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 151Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2Dodewaard

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX MOX

MOX

図 5-12 151Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 43 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 152Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3c9ZN3c3

Fukushima-Daini-2

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOXMOX

MOX

図 5-13 152Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 44 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 153Eu

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-14 153Eu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 45 -

0 20 40 60 800000

0005

0010

0015

0020

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 155Gd

Fukushima-Daini-1 (present)

ZN2c3

ZN3a9 ZN3a3

ZN2c2(UO 2-Gd2O3)ZN3c2(UO 2-Gd2O3)

図 5-15 155Gd 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 46 -

0 20 40 60 800

01

02

03

04

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 134Cs

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-16 134Cs 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 47 -

0 20 40 60 800

1

2

3

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 137Cs

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

図 5-17 137Cs 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 48 -

0 20 40 60 800

001

002

003

004

005

006

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 154Eu

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2 ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-18 154Eu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 49 -

0 20 40 60 800

001

002

003

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 155Eu

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9ZN3c3

MOXMOX

MOX

MOX

図 5-19 155Eu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 50 -

0 20 40 60 800

01

02

03

04

05

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 234U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-20 234U 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 51 -

0 20 40 60 800

10

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 235U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-21 235U 残存量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 52 -

0 20 40 60 800

1

2

3

4

5

6

7

8

9

10

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 236U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-22 236U 残存量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 53 -

0 20 40 60 80890

900

910

920

930

940

950

960

970

980

990

1000

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 238U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-23 238U 残存量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 54 -

0 20 40 60 800

01

02

03

04

05

06

07

08

09

1

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 238Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-24 238Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 55 -

0 20 40 60 800

1

2

3

4

5

6

7

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 239Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-25 239Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 56 -

0 20 40 60 800

1

2

3

4

5

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 240Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2 ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-26 240Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 57 -

0 20 40 60 800

1

2

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 241Pu

Fukushima-Daini-1 (present)

Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2 ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (2007)

図 5-27 241Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 58 -

0 20 40 60 800

1

2

3

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 242Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-28 242Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 59 -

図 5-29 と図 5-30 にはこの測定で得られた 95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs の

溶解溶液と不溶性残渣中の初期ウラン 1 トンあたりの存在量を示すまた図 5-31 にはそれ

らの和を図 5-32 には不溶性残渣中の存在割合を示す難測定 FP と呼んでいるこれらの FP

の量は図 5-31 からわかるように109Ag が最も燃焼度の高いサンプルで測定値が小さくな

っている例外はあるが燃焼度に対して指数関数的に(片対数グラフで直線的に)増大をし

ている不溶性残渣の量は燃焼度と共に単調に増大すると考えられたが図 5-32 に示すよう

に燃焼度が最も高いサンプルで不溶性残渣中の FP 量が減少する結果を得たこれが燃料

の燃焼条件等によるものなのか溶解を行った時の条件の差によって生じたものなのかは

現段階では不明である旧原研を含めて原子力機構で行ってきた使用済燃料同位体組成測定

実験ではこれら不溶性残渣中に含まれる FP の測定は行われてこなかった今後測定手

法のさらなる見直しなどを通じて不溶性残渣に含まれる FP 量の測定技術の向上を図って

いくことが求められる

0 20 40 60 800

1000

2000

3000

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Solution

図 5-29 難測定 FP 測定結果(溶解溶液中の FP 量(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 60 -

0 20 40 60 800

200

400

600

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109

Ag133Cs

Insolble residue

図 5-30難測定 FP 測定結果(不溶性残渣中の FP の量(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 61 -

0 20 40 60 80101

102

103

104

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Insolble Residue+Solution

図 5-31難測定 FP 測定結果(溶解溶液と不溶性残渣中の FP 量の和(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 62 -

0 20 40 60 8010-4

10-3

10-2

10-1

100

Burnup [GWdt]

Rat

io o

f W

eigh

t[-] 95Mo

99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Insolble Residue(Insolble Residue+Solution)

図 5-32難測定 FP 測定結果(不溶性残渣中の FP の割合)

JAEA-Research 2013-020

- 63 -

表 5-3 には各サンプルの各同位体について原子炉停止から測定までの時間(冷却時間)を示

した表 5-4 には各サンプルの測定値について測定誤差(相対標準偏差)を示した

表 5-3 原子炉停止から測定日までの冷却時間(年)のまとめ

Assembly

Name ZN2 ZN3

Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 234U 969 1221 954 702 702 235U 969 1221 954 702 702 236U 969 1221 954 702 702 238U 969 1221 954 702 702

238Pu 969 1221 954 702 702 239Pu 969 1221 954 702 702 240Pu 969 1221 954 702 702 241Pu 969 1221 954 702 702 242Pu 969 1221 954 702 702 142Nd 969 1221 954 702 702 143Nd 969 1221 954 702 702 144Nd 969 1221 954 702 702 145Nd 969 1221 954 702 702 146Nd 969 1221 954 702 702 148Nd 969 1221 954 702 702 150Nd 969 1221 954 702 702 134Cs 973 962 702 702 702 137Cs 973 962 702 702 702 151Eu 1068 1048 802 796 796 153Eu 1068 1048 802 796 796 154Eu 973 962 708 708 708 155Eu 973 962 708 708 708 147Pm 1070 1061 802 796 796 147Sm 1068 1048 802 796 796 148Sm 1068 1048 802 796 796 149Sm 1068 1048 802 796 796 150Sm 1068 1048 802 796 796 151Sm 1068 1048 802 796 796 152Sm 1068 1048 802 796 796 154Sm 1068 1048 802 796 796 152Gd 1069 1048 802 796 796 154Gd 1069 1048 802 796 796 155Gd 1069 1048 802 796 796 156Gd 1069 1048 802 796 796 157Gd 1069 1048 802 796 796 158Gd 1069 1048 802 796 796 160Gd 1069 1048 802 796 796 95Mo 1165 1165 899 899 899 99Tc 1165 1165 899 899 899

101Ru 1165 1165 899 899 899 103Rh 1165 1165 899 899 899 109Ag 1165 1165 899 899 899 133Cs 1165 1165 899 899 899

JAEA-Research 2013-020

- 64 -

表 5-4 測定誤差(RSD相対標準偏差())のまとめ

Assembly

Name ZN2 ZN3

Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 234U lt 22 lt 22 lt 22 lt 22 lt 22 235U lt 10 lt 10 lt 10 lt 10 lt 10 236U lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 238U lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02

238Pu lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 239Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 240Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 241Pu lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 242Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 142Nd lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 143Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 144Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 145Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 146Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 148Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 150Nd lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 134Cs lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 137Cs lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 151Eu 38 14 25 13 14 153Eu 26 13 21 05 07 154Eu lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 155Eu lt 6 lt 6 lt 6 lt 6 lt 6 147Pm lt 5 lt 5 lt 5 lt 5 lt 5 147Sm 21 10 18 12 12 148Sm 24 11 18 12 12 149Sm 37 19 34 15 21 150Sm 22 10 18 12 13 151Sm 26 19 24 15 21 152Sm 19 10 16 11 11 154Sm 24 12 20 12 12 152Gd 43 38 59 53 58 154Gd 20 14 16 13 16 155Gd 82 11 85 11 13 156Gd 14 08 12 08 10 157Gd 62 20 101 37 30 158Gd 14 11 12 09 12 160Gd 16 18 14 19 21 95Mo 39 40 22 45 23 99Tc 31 31 24 35 24

101Ru 30 31 20 38 22 103Rh 26 24 20 37 19 109Ag 19 21 15 15 15 133Cs 39 38 31 48 35

ここに示した値は測定機器の性能と分離や希釈による誤差を考慮したものである

JAEA-Research 2013-020

- 65 -

表 5-5 と表 5-6 にはZN2 及び ZN3 集合体の照射にかかわる原子炉の運転履歴を示す

表 5-5 ZN2 集合体の運転履歴

開始日 終了日 日数 運転(第 12 サイクル) 1996726 1997923 424

定検 1997923 19971031 38 運転(第 13 サイクル) 19971031 19981217 412

定検 19981217 1999312 85 運転(第 14 サイクル) 1999312 200059 424

表 5-6 ZN3 集合体の運転履歴

開始日 終了日 日数 運転(第 12 サイクル) 1996726 1997923 424

定検 1997923 19971031 38 運転(第 13 サイクル) 19971031 19981217 412

定検 19981217 1999312 85 運転(第 14 サイクル) 1999312 200059 424

定検 200059 2000615 37 運転(第 15 サイクル) 2000615 2001813 424

定検 2001813 2001119 88 運転(第 16 サイクル) 2001119 200317 424

JAEA-Research 2013-020

- 66 -

図 5-33 と図 5-34 にはZN2 集合体及び ZN3 集合体を上から見た断面図とそれぞれのサ

ンプルの取得位置を示したまた図 5-35 には各燃料棒でサンプルを取り出した軸方向の

高さを示した図 5-36及び図 5-37にはZN2及び ZN3集合体の炉内での装荷位置を示した

図 5-33 本試験でサンプルが取得された燃料棒の位置(ZN2 集合体)

(3 サイクル照射 平均燃焼度 356GWdt)

JAEA-Research 2013-020

- 67 -

図 5-34 本試験でサンプルが取得された燃料棒の位置(ZN3 集合体)

(5 サイクル照射 平均燃焼度 535 GWdt)

JAEA-Research 2013-020

- 68 -

図 5-35 本試験でサンプルが取得された位置(軸方向)

JAEA-Research 2013-020

- 69 -

図 5-36 ZN2 集合体のシャッフリング 1112)

(福島第 2 原子力発電所第 12 サイクルから第 14 サイクル)

JAEA-Research 2013-020

- 70 -

図 5-37 ZN3 集合体のシャッフリング 1112)

(福島第 2 原子力発電所第 12 サイクルから第 16 サイクル)

JAEA-Research 2013-020

- 71 -

6おわりに

JAEA が JNES からの受託事業として実施した「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生

成核種組成測定試験」において燃焼率評価で測定が必要な元素の 1 つである Nd について2

種類の手法で測定を行ったが結果に差異が生じたそのため確度の高い測定結果を取得するこ

とと生じた差異の原因究明を目的としたフォローアップ測定を実施した

本件で発生した Nd 定量値の差異の原因は3 章で述べたとおり(1) Nd 定量における化学操

作中に相互汚染等が発生した可能性があったこと(2) Nd を含む FP 核種の測定結果算出に使用

した溶解溶液中の U 原子数に不確定性があったことの 2 点により生じたものと推定される今

後同様の測定を実施する際に注意すべき点をまとめると以下のようになる

① 着目元素の定量を行う際同時期かつ同一試料で U 原子数を測定すること

② 試料の保管時には蒸発が無視できるだけの十分な量を確保した上で保管すること

③ 保管試料は定期的に重量を測定し自然蒸発の影響を把握すること

④ 分取希釈等の操作時には天秤による秤量を行いデータ管理を確実に行うこと

の 4 点である特にどのデータをどの時期に測定するかは全体の測定計画の検討で調整できる

ことであるため出来るだけ同一試料のデータを短期間にまとめて取得できるように配慮すべき

である

また作業環境からの天然元素の汚染等の影響の排除について近年の分析装置の高感度化に

伴い試料の取扱量が極めて少なくなっていることに注意すべきである取り扱う試料量が少なく

なれば被ばくや汚染の可能性を低減できる反面同時に取扱う試料間から生じる相互汚染使

用する試薬や器具及び作業を実施する環境下から混入する天然元素の影響等による汚染の可能性

が高くなるこれらの試料間の相互及び環境下等から生じる汚染はその原因が多岐に渡って考

えられることから作業全般に繊細な注意を払う必要があるあるいは被ばく量に注意を払い

つつ環境下等から生じる天然元素の汚染の影響が出ない程度に取り扱う量を増加させる等の検

討も必要となるだろうこのためにもさらに確度の高いデータの取得を目指し同様の測定を

繰り返し行うことで測定経験を得ることが必要である

本件で発生した Nd 定量値の差異について今後同様の事象を繰り返さないためには上記対応

を必要とするしたがって分析作業の実施の際には事前に作業者間で分析方法及び手順につ

いて十分に検討を行い綿密な計画を立てそれらを確実に遂行していくことの重要性を再認識

する必要がある

JAEA-Research 2013-020

- 72 -

謝 辞

JNES からの受託事業として実施した「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組

成測定試験」においてはJNES の山本徹氏には当該事業の立ち上げから実施及び本フォローア

ップ測定の実施に至るまで多大なご指導とご支援を頂きましたJNES の安藤良平氏及び鈴木

求氏には事業の遂行だけではなく取得データの解析結果に関するご指導をいただきました

深く感謝申し上げます安全研究センター サイクル安全研究グループの外池幸太郎研究主幹には

JNES からの受託事業立ち上げに際して事業の主担当者としてご尽力いただきましたまた同

グループの戸塚真義氏と原科研福島技術開発特別チーム 臨界管理技術開発グループの蒲原佳子

女史には本レポートに掲載するデータの整理を旧ホット試験施設管理部 ホット材料試験課の宮

田精一氏並びに原科研福島技術開発特別チーム 臨界管理技術開発グループの佐藤真人氏には試

料の再調製を行っていただきました原子力基礎工学研究部門 分析化学研究グループの河野信昭

氏並びに鈴木大輔氏には試料分離法について貴重なご助言をいただきましたここに記してお礼

申し上げます

参考文献

1) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 20 年度報告書

2) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 21 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000016661pdf)

3) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 22 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000118961pdf)

4) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 23 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000123740pdf)

5) SUsuda NKohnoldquoAnion-Exchange Separation of Nd and the Transplutonium Elements

in Spent Nuclear Fuels for Burn-up DeterminationrdquoSeparation Sci Technol 23(10amp11)

pp1119-1131 (1988)

6) GUchiyama et alldquoDevelopment of quantitative analytical method of U Pu and fission

products in spent fuel by combined-chromatographic-mass-spectrometric-isotopic-dilution

technologyrdquoEuropean Nuclear Conference 2012 (ENC 2012) December 2012 Manchester

United Kingdom

7) ISO11483 ldquoPreparation of plutonium sources and determination of 238Pu239Pu isotope

ratio by alpha spectrometry rdquo ISO Geneva(1994)

8) K Shibata O Iwamoto T Nakagawa N Iwamoto A Ichihara S Kunieda S Chiba K

JAEA-Research 2013-020

- 73 -

Furutaka N Otuka T Ohsawa T Murata H Matsunobu A Zukeran S Kamada and J

Katakura ldquoJENDL-40 A New Library for Nuclear Science and Engineeringrdquo Journal of

Nuclear Science and Technology 48 1 (2011)

9) K Okumura T Mori M Nakagawa K Kaneko ldquoValidation of a Continuous-Energy Monte

Carlo Burn-up Code MVP-BURN and Its Application to Analysis of Post Irradiation

Experimentrdquo Journal of Nuclear Science and Technology 37(2)pp128-138(2000)

10) 須山賢也望月弘樹高田友幸龍福進奥野浩村崎穣大久保清志「連続エネルギモン

テカルロコード MVP 及び MCNP を使用する統合化燃焼計算コードシステム -

SWAT31」 JAEA-DataCode 2009-002 日本原子力研究開発機構 (2009)

11) 「平成 18 年度全 MOX 炉心核設計手法信頼性実証試験成果報告書」07 基炉報-0001 原子力安

全基盤機構 (2007)

12) 「平成 18 年度高燃焼度 9x9 型燃料信頼性実証試験成果報告書」07 基炉報-0002 原子力安全

基盤機構 (2007)

JAEA-Research 2013-020

- 74 -

付録

測定データ集

JAEA-Research 2013-020

- 75 -

A 混合スパイク試料の値付け

表 A-1 各標準濃度一覧

標準試料 濃度 誤差()

U 濃度標準 26820 microgg 005 Pu 濃度標準 83506 ngg 005 Nd 濃度標準 13495 ngg 007

各標準の純度及び秤量誤差から算出した

表 A-2 混合スパイクと各濃度標準の混合データ

試料名 分取量(g)

混合スパイク 11452 U 濃度標準 10968 Pu 濃度標準 10723 Nd 濃度標準 10324

表 A-3 各濃度標準の同位体組成

U 濃度標準 Pu 濃度標準 Nd 濃度標準 同位体組成

(原子百分率) 誤差() 同位体組成

(原子百分率) 誤差()同位体組成

(原子百分率) 誤差() 234U 00054 362 238Pu 00030 215 142Nd 27119 0007 235U 07205 003 239Pu 974234 0001 143Nd 12174 0009 238U 992741 00003 240Pu 25607 0003 144Nd 23789 0014 241Pu 00100 191 145Nd 8295 0020 242Pu 00028 185 146Nd 17202 0026 148Nd 5767 0038 150Nd 5653 0049 各誤差は質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な誤差伝播の

計算により算出した

表 A-4 混合スパイク中 238Pu の放射能測定結果

放射能比(238Pu242Pu) 012692

表 A-5 混合スパイクに各濃度標準を添加した試料の同位体比測定結果

試料名 測定値 233U238U 0075767 (原子数比) plusmn 0000064

242Pu239Pu 0065232 (原子数比) plusmn 0000004

150Nd142Nd 075200 (原子数比) plusmn 000028

JAEA-Research 2013-020

- 76 -

原子数の算出には次の式を用いた

Rms times Sps - Spm 原子数 =

Abm - Rms times Abs

Rms 濃度標準添加後の 238U233U239Pu242Pu150Nd142Nd 原子数比

Sps 添加した各濃度標準中同位体の量(原子数)233U242Pu142Nd 量

Spm 添加した各濃度標準中同位体の量(原子数)238U239Pu150Nd 量

Abm 混合スパイク中の同位体の比238UU239PuPu150NdNd

Abs 混合スパイク中の同位体の比233UU242PuPu142NdNd

表 A-6 原子数算出に使用したデータ

元素 Rms Sps Spm Abm Abs

U 1319833 0 7388E+16 00086391 09826830 Pu 0065232 219735E+15 63943E+10 0998653 00002917 Nd 0752004 15774E+14 32882E+13 09077548 00201111

JAEA-Research 2013-020

- 77 -

B 燃料溶解溶液試料の測定データ

表 B-1 燃料溶解溶液の分取希釈データ

一次希釈 二次希釈 試料名

分取 希釈 分取 希釈 希釈倍率

2F1ZN2c2 10814 584007 05658 112594 10747

2F1ZN2c3 11753 583867 05676 112728 9866

2F1ZN3c2 11739 576345 05696 111741 9631

2F1ZN3c3 11685 585754 05686 111584 9837

2F1ZN3a9 11636 581027 05686 112304 9862

表 B-2試料中 238Pu の放射能測定結果

試料名 放射能比 238Pu(239Pu+240Pu)

2F1ZN2c2 24520 2F1ZN2c3 33482 2F1ZN3c2 59239 2F1ZN3c3 81127 2F1ZN3a9 63257

表 B-3 α線スペクトロメトリーを併用した Pu の同位体組成測定結果 (単位原子百分率)

試料名 239Pu 240Pu 241Pu 242Pu 238Pu

2F1ZN2c2 62731 25047 7050 3792 138 2F1ZN2c3 62634 24507 7143 3855 186 2F1ZN3c2 42290 32030 8898 13333 345 2F1ZN3c3 41498 31898 8770 13147 468 2F1ZN3a9 36971 30207 8136 21280 341

JAEA-Research 2013-020

- 78 -

表 B-4 燃料溶解溶液中の UPu 及び Nd の同位体組成分析結果 (単位原子百分率)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 234U 001789 00329 00141 00246 00077

plusmn 000007 00001 00002 00002 00002 235U 11220 17429 02320 03689 00219

plusmn 00008 00005 00003 00003 00002 236U 03805 062693 04799 07900 02916

plusmn 00004 000002 00001 00002 00001 238U 984796 975973 992741 988164 996787

plusmn 00008 00005 00004 00004 00003 238Pu 1381 186 345 468 341

plusmn 0008 001 002 003 002 239Pu 627305 62634 42290 41498 369711

plusmn 00008 0001 0003 0005 00007 240Pu 25047 245073 32030 31898 302074

plusmn 0001 00008 0004 0007 00006 241Pu 70503 7143 8898 877 8136

plusmn 00005 0001 0004 001 0002 242Pu 37915 38550 13333 13147 212796

plusmn 00007 00007 0004 0003 00008 142Nd 1639 0623 11173 1088 1655

plusmn 0003 0003 00003 0001 0002 143Nd 21002 21210 135747 132774 88781

plusmn 0005 0002 00008 00008 00005 144Nd 30748 31879 37724 38747 41187

plusmn 0004 0002 0001 0002 0002 145Nd 16540 16760 15007 14895 136618

plusmn 0004 0002 0001 0001 00009 146Nd 16799 16789 18682 18740 20038

plusmn 0008 0003 0002 0003 0002 148Nd 8868 8730 9211 8933 9522

plusmn 0007 0003 0002 0002 0002 150Nd 4404 4010 4684 4320 5059

plusmn 0005 0002 0001 0001 0001 238Pu については238U による影響を考慮しα線測定の結果を用いた 238Pu のplusmnはα線測定誤差を 05質量分析法による同位体比測定誤差を

01とし統計的な誤差伝播の計算により算出した Pu の同位体組成は表 B-3 の結果に 241Pu 及び 242Pu を加え百分率したも

のである 各plusmnは質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な

誤差伝播の計算により算出した

JAEA-Research 2013-020

- 79 -

原子数の算出には次の式を用いた

Rms times Sps - Spm

原子数 = Abm - Rms times Abs

Rms スパイク添加後の 238U233U239Pu242Pu148Nd150Nd 原子数比

Sps 添加した濃縮同位体の量(原子数)233U242Pu150Nd 量

Spm 添加した濃縮同位体の量(原子数)238U239Pu148Nd 量

Abm 試料中の同位体の比238UU239PuPu148NdNd

Abs 試料中の同位体の比233UU242PuPu150NdNd

表 B-6 添加したスパイク中の UPu 及び Nd の原子数 (単位原子数)

試料名 U 233U Sps 238U Spm

2F1ZN2c2 57221E+15 56230E+15 49433E+13 2F1ZN2c3 57146E+15 56156E+15 49369E+13 2F1ZN3c2 57201E+15 56210E+15 49416E+13 2F1ZN3c3 57216E+15 56225E+15 49429E+13 2F1ZN3a9 57325E+15 56332E+15 49523E+13

試料名 Pu 242Pu Sps 239Pu Spm

2F1ZN2c2 14402E+14 14382E+14 42006E+10 2F1ZN2c3 14383E+14 14364E+14 41952E+10 2F1ZN3c2 14397E+14 14377E+14 41992E+10 2F1ZN3c3 14401E+14 14381E+14 42003E+10 2F1ZN3a9 14428E+14 14409E+14 42083E+10

試料名 Nd 150Nd Sps 148Nd Spm

2F1ZN2c2 96421E+13 87527E+13 11428E+12 2F1ZN2c3 96295E+13 87412E+13 11413E+12 2F1ZN3c2 96388E+13 87496E+13 11424E+12 2F1ZN3c3 96413E+13 87519E+13 11427E+12 2F1ZN3a9 96597E+13 87687E+13 11449E+12

57221times1015を示す

表 B-5 二次希釈試料分取量とスパイク添加量 試料名 試料分取量(g) 添加量(g)

2F1ZN2c2 11070 11496 2F1ZN2c3 11060 11481 2F1ZN3c2 11069 11492 2F1ZN3c3 11071 11495 2F1ZN3a9 11068 11517

JAEA-Research 2013-020

- 80 -

表 B-7 二次希釈試料の UPu 及び Nd 同位体組成(測定値) (単位原子数比)

試料名 233UU Abs 238UU Abm

2F1ZN2c2 0 09848 2F1ZN2c3 0 09760 2F1ZN3c2 0 09927 2F1ZN3c3 0 09882 2F1ZN3a9 0 09968

試料名 242PuPu Abs 239PuPu Abm

2F1ZN2c2 00379 06273 2F1ZN2c3 00386 06263 2F1ZN3c2 01333 04229 2F1ZN3c3 01315 04150 2F1ZN3a9 02128 03697

試料名 150NdNd Abs 148NdNd Abm

2F1ZN2c2 00440 00887 2F1ZN2c3 00401 00873 2F1ZN3c2 00468 00921 2F1ZN3c3 00432 00893 2F1ZN3a9 00506 00952

表 B-8 混合スパイク添加後の二次希釈試料の同位体比測定結果 (単位原子数比)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 233U238U 0410984 031750 034736 0383628 0264855

plusmn 0000042 000010 000010 0000094 0000048 242Pu239Pu 182016 1364439 218793 236969 222127

plusmn 000011 0000042 000021 000020 000017 148Nd150Nd 0089986 0149877 0186518 0211642 0266697

plusmn 0000017 0000033 0000034 0000024 0000058

各plusmnは質量分析法による同位体比測定結果(3 回繰り返し測定)の標準偏差を示す

JAEA-Research 2013-020

- 81 -

表 B-9 二次希釈試料の UPu 及び Nd 原子数の算出結果 U

試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 243319 13843E+16 0101 2F1ZN2c3 314965 18072E+16 0105 2F1ZN3c2 287884 16251E+16 0104 2F1ZN3c3 260669 14782E+16 0103 2F1ZN3a9 377565 21288E+16 0102

Pu 試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 054940 13022E+14 0060 2F1ZN2c3 073290 17594E+14 0060 2F1ZN3c2 045705 18143E+14 0062 2F1ZN3c3 042200 16870E+14 0062 2F1ZN3a9 045019 23666E+14 0061

Nd 試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 008999 79480E+13 0125 2F1ZN2c3 014988 14713E+14 0103 2F1ZN3c2 018652 18203E+14 0096 2F1ZN3c3 021164 21674E+14 0096 2F1ZN3a9 026670 27214E+14 0096

13843times1016を示す

表 B-10 二次希釈試料のウラン濃度

試料名 二次希釈試料 分取量(g) 1

分取試料中の U 原子数2

二次希釈試料の

U 濃度 (原子数g 溶液)

2F1ZN2c2 11070 13843E+16 1250E+16 2F1ZN2c3 11060 18072E+16 1634E+16 2F1ZN3c2 11069 16251E+16 1468E+16 2F1ZN3c3 11071 14782E+16 1335E+16 2F1ZN3a9 11068 21288E+16 1923E+16

1表 B-5 参照 2表 B-9 参照 13843times1016を示す

This is a blank page

国際単位系(SI)

乗数  接頭語 記号 乗数  接頭語 記号

1024 ヨ タ Y 10-1 デ シ d1021 ゼ タ Z 10-2 セ ン チ c1018 エ ク サ E 10-3 ミ リ m1015 ペ タ P 10-6 マイクロ micro1012 テ ラ T 10-9 ナ ノ n109 ギ ガ G 10-12 ピ コ p106 メ ガ M 10-15 フェムト f103 キ ロ k 10-18 ア ト a102 ヘ ク ト h 10-21 ゼ プ ト z101 デ カ da 10-24 ヨ ク ト y

表5SI 接頭語

名称 記号 SI 単位による値

分 min 1 min=60s時 h 1h =60 min=3600 s日 d 1 d=24 h=86 400 s度 deg 1deg=(π180) rad分 rsquo 1rsquo=(160)deg=(π10800) rad秒 rdquo 1rdquo=(160)rsquo=(π648000) rad

ヘクタール ha 1ha=1hm2=104m2

リットル Ll 1L=11=1dm3=103cm3=10-3m3

トン t 1t=103 kg

表6SIに属さないがSIと併用される単位

名称 記号 SI 単位で表される数値

電 子 ボ ル ト eV 1eV=1602 176 53(14)times10-19Jダ ル ト ン Da 1Da=1660 538 86(28)times10-27kg統一原子質量単位 u 1u=1 Da天 文 単 位 ua 1ua=1495 978 706 91(6)times1011m

表7SIに属さないがSIと併用される単位でSI単位で表される数値が実験的に得られるもの

名称 記号 SI 単位で表される数値

キ ュ リ ー Ci 1 Ci=37times1010Bqレ ン ト ゲ ン R 1 R = 258times10-4Ckgラ ド rad 1 rad=1cGy=10-2Gyレ ム rem 1 rem=1 cSv=10-2Svガ ン マ γ 1γ=1 nT=10-9Tフ ェ ル ミ 1フェルミ=1 fm=10-15mメートル系カラット 1メートル系カラット = 200 mg = 2times10-4kgト ル Torr 1 Torr = (101 325760) Pa標 準 大 気 圧 atm 1 atm = 101 325 Pa

1cal=41858J(「15」カロリー)41868J(「IT」カロリー)4184J(「熱化学」カロリー)

ミ ク ロ ン micro 1 micro =1microm=10-6m

表10SIに属さないその他の単位の例

カ ロ リ ー cal

(a)SI接頭語は固有の名称と記号を持つ組立単位と組み合わせても使用できるしかし接頭語を付した単位はもはや コヒーレントではない(b)ラジアンとステラジアンは数字の1に対する単位の特別な名称で量についての情報をつたえるために使われる

 実際には使用する時には記号rad及びsrが用いられるが習慣として組立単位としての記号である数字の1は明 示されない(c)測光学ではステラジアンという名称と記号srを単位の表し方の中にそのまま維持している

(d)ヘルツは周期現象についてのみベクレルは放射性核種の統計的過程についてのみ使用される

(e)セルシウス度はケルビンの特別な名称でセルシウス温度を表すために使用されるセルシウス度とケルビンの

  単位の大きさは同一であるしたがって温度差や温度間隔を表す数値はどちらの単位で表しても同じである

(f)放射性核種の放射能(activity referred to a radionuclide)はしばしば誤った用語でrdquoradioactivityrdquoと記される

(g)単位シーベルト(PV200270205)についてはCIPM勧告2(CI-2002)を参照

(a)量濃度(amount concentration)は臨床化学の分野では物質濃度

  (substance concentration)ともよばれる(b)これらは無次元量あるいは次元1をもつ量であるがそのこと   を表す単位記号である数字の1は通常は表記しない

名称 記号SI 基本単位による

表し方

秒ルカスパ度粘 Pa s m-1 kg s-1

力 の モ ー メ ン ト ニュートンメートル N m m2 kg s-2

表 面 張 力 ニュートン毎メートル Nm kg s-2

角 速 度 ラジアン毎秒 rads m m-1 s-1=s-1

角 加 速 度 ラジアン毎秒毎秒 rads2 m m-1 s-2=s-2

熱 流 密 度 放 射 照 度 ワット毎平方メートル Wm2 kg s-3

熱 容 量 エ ン ト ロ ピ ー ジュール毎ケルビン JK m2 kg s-2 K-1

比熱容量比エントロピー ジュール毎キログラム毎ケルビン J(kg K) m2 s-2 K-1

比 エ ネ ル ギ ー ジュール毎キログラム Jkg m2 s-2

熱 伝 導 率 ワット毎メートル毎ケルビン W(m K) m kg s-3 K-1

体 積 エ ネ ル ギ ー ジュール毎立方メートル Jm3 m-1 kg s-2

電 界 の 強 さ ボルト毎メートル Vm m kg s-3 A-1

電 荷 密 度 クーロン毎立方メートル Cm3 m-3 sA表 面 電 荷 クーロン毎平方メートル Cm2 m-2 sA電 束 密 度 電 気 変 位 クーロン毎平方メートル Cm2 m-2 sA誘 電 率 ファラド毎メートル Fm m-3 kg-1 s4 A2

透 磁 率 ヘンリー毎メートル Hm m kg s-2 A-2

モ ル エ ネ ル ギ ー ジュール毎モル Jmol m2 kg s-2 mol-1

モルエントロピー モル熱容量ジュール毎モル毎ケルビン J(mol K) m2 kg s-2 K-1 mol-1

照射線量(X線及びγ線) クーロン毎キログラム Ckg kg-1 sA吸 収 線 量 率 グレイ毎秒 Gys m2 s-3

放 射 強 度 ワット毎ステラジアン Wsr m4 m-2 kg s-3=m2 kg s-3

放 射 輝 度 ワット毎平方メートル毎ステラジアン W(m2 sr) m2 m-2 kg s-3=kg s-3

酵 素 活 性 濃 度 カタール毎立方メートル katm3 m-3 s-1 mol

表4単位の中に固有の名称と記号を含むSI組立単位の例

組立量SI 組立単位

名称 記号

面 積 平方メートル m2

体 積 立法メートル m3

速 さ 速 度 メートル毎秒 ms加 速 度 メートル毎秒毎秒 ms2

波 数 毎メートル m-1

密 度 質 量 密 度 キログラム毎立方メートル kgm3

面 積 密 度 キログラム毎平方メートル kgm2

比 体 積 立方メートル毎キログラム m3kg電 流 密 度 アンペア毎平方メートル Am2

磁 界 の 強 さ アンペア毎メートル Am量 濃 度 (a) 濃 度 モル毎立方メートル molm3

質 量 濃 度 キログラム毎立法メートル kgm3

輝 度 カンデラ毎平方メートル cdm2

屈 折 率 (b) (数字の) 1 1比 透 磁 率 (b) (数字の) 1 1

組立量SI 基本単位

表2基本単位を用いて表されるSI組立単位の例

名称 記号他のSI単位による

表し方SI基本単位による

表し方平 面 角 ラジアン(b) rad 1(b) mm立 体 角 ステラジアン(b) sr(c) 1(b) m2m2

周 波 数 ヘルツ(d) Hz s-1

ントーュニ力 N m kg s-2

圧 力 応 力 パスカル Pa Nm2 m-1 kg s-2

エ ネ ル ギ ー 仕 事 熱 量 ジュール J N m m2 kg s-2

仕 事 率 工 率 放 射 束 ワット W Js m2 kg s-3

電 荷 電 気 量 クーロン A sC電 位 差 ( 電 圧 ) 起 電 力 ボルト V WA m2 kg s-3 A-1

静 電 容 量 ファラド F CV m-2 kg-1 s4 A2

電 気 抵 抗 オーム Ω VA m2 kg s-3 A-2

コ ン ダ ク タ ン ス ジーメンス S AV m-2 kg-1 s3 A2

バーエウ束磁 Wb Vs m2 kg s-2 A-1

磁 束 密 度 テスラ T Wbm2 kg s-2 A-1

イ ン ダ ク タ ン ス ヘンリー H WbA m2 kg s-2 A-2

セ ル シ ウ ス 温 度 セルシウス度(e) Kンメール束光 lm cd sr(c) cd

スクル度照 lx lmm2 m-2 cd放射性核種の放射能( f ) ベクレル(d) Bq s-1

吸収線量 比エネルギー分与カーマ

グレイ Gy Jkg m2 s-2

線量当量 周辺線量当量 方向

性線量当量 個人線量当量シーベルト(g) Sv Jkg m2 s-2

酸 素 活 性 カタール kat s-1 mol

表3固有の名称と記号で表されるSI組立単位SI 組立単位

組立量

名称 記号 SI 単位で表される数値

バ ー ル bar 1bar=01MPa=100kPa=105Pa水銀柱ミリメートル mmHg 1mmHg=133322Paオングストローム Å 1Å=01nm=100pm=10-10m海 里 M 1M=1852mバ ー ン b 1b=100fm2=(10-12cm)2=10-28m2

ノ ッ ト kn 1kn=(18523600)msネ ー パ Npベ ル B

デ ジ ベ ル dB

表8SIに属さないがSIと併用されるその他の単位

SI単位との数値的な関係は    対数量の定義に依存

名称 記号

長 さ メ ー ト ル m質 量 キログラム kg時 間 秒 s電 流 ア ン ペ ア A熱力学温度 ケ ル ビ ン K物 質 量 モ ル mol光 度 カ ン デ ラ cd

基本量SI 基本単位

表1SI 基本単位

名称 記号 SI 単位で表される数値

エ ル グ erg 1 erg=10-7 Jダ イ ン dyn 1 dyn=10-5Nポ ア ズ P 1 P=1 dyn s cm-2=01Pa sス ト ー ク ス St 1 St =1cm2 s-1=10-4m2 s-1

ス チ ル ブ sb 1 sb =1cd cm-2=104cd m-2

フ ォ ト ph 1 ph=1cd sr cm-2 104lxガ ル Gal 1 Gal =1cm s-2=10-2ms-2

マ ク ス ウ ェ ル Mx 1 Mx = 1G cm2=10-8Wbガ ウ ス G 1 G =1Mx cm-2 =10-4Tエルステッド( c ) Oe 1 Oe  (1034π)A m-1

表9固有の名称をもつCGS組立単位

(c)3元系のCGS単位系とSIでは直接比較できないため等号「   」

   は対応関係を示すものである

(第8版2006年改訂)

この印刷物は再生紙を使用しています

Page 20: JAEA-Research 2013-020JAEA-Research 2013-020 - 1 - 1.はじめに 日本原子力研究開発機構(以下「JAEA」という。)は原子力安全基盤機構(以下「JNES」と

JAEA-Research 2013-020

- 16 -

表 3-6 平成 21 年度の従来法による UPu 及び Nd 等の測定結果

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 誤差()

燃焼率1(FIMA) 296 416 599 721 676

燃焼度2(GWdt) 284 399 575 692 649

U-234 170E-04 323E-04 128E-04 234E-04 687E-05 <14U-235 1123E-02 1742E-02 2240E-03 3687E-03 2300E-04 <03

4

U-236 3799E-03 6260E-03 4807E-03 7889E-03 2917E-03 <02U-238 9848E-01 9760E-01 9928E-01 9882E-01 9968E-01 <02U total 1000E+00 1000E+00 1000E+00 1000E+00 1000E+00

Pu-2383 1291E-04 1857E-04 4045E-04 5756E-04 4002E-04 <05

Pu-239 5827E-03 6021E-03 4666E-03 4684E-03 4064E-03 <02Pu-240 2325E-03 2353E-03 3518E-03 3583E-03 3276E-03 <02Pu-241 7413E-04 7772E-04 1112E-03 1120E-03 1012E-03 <02Pu-242 3517E-04 3700E-04 1471E-03 1482E-03 2336E-03 <02Pu total 9374E-03 9707E-03 1117E-02 1145E-02 1109E-02

Nd-142 3150E-05 4057E-05 1142E-04 1495E-04 1926E-04 <06Nd-143 1225E-03 1782E-03 1586E-03 1954E-03 1139E-03 <03Nd-144 1778E-03 2675E-03 4414E-03 5707E-03 5309E-03 <03Nd-145 9669E-04 1408E-03 1757E-03 2194E-03 1761E-03 <03Nd-146 9606E-04 1407E-03 2183E-03 2758E-03 2578E-03 <03Nd-148 5154E-04 7330E-04 1078E-03 1316E-03 1227E-03 <03Nd-150 2503E-04 3361E-04 5463E-04 6366E-04 6495E-04 <07Nd total 5727E-03 8381E-03 1168E-02 1472E-02 1286E-02

Cs-134 645E-06 101E-05 417E-05 535E-05 545E-05 <4Cs-137 154E-03 218E-03 347E-03 432E-03 390E-03 <4Eu-154 156E-05 200E-05 377E-05 436E-05 383E-05 <4Eu-155 269E-06 342E-06 963E-06 113E-05 112E-05 <6

Pu分離日 2009124 2009124 2009124 2009124 2009124MS(Pu)測定日 20091216 20091216 20091218 20091216 20091218

γ測定日時20101291031

200912211709

2010251409

2010231332

201022915

1燃焼率の計算にはNd-148のU-235の熱中性子による核分裂収率を用いた2燃焼度は1FIMAを9600MWdt (ASTM E321-96)として換算した3Pu-238についてはU-238による影響を考慮しα線測定の結果を用いた42F1ZN3a9はU-235の存在率が非常に低く誤差が4程度となったため除く

単位原子数Total-U 

 分析値は測定日の値であり冷却期間及び運転履歴に基づいた炉内崩壊の補正等は実施していない

本表は平成 21 年度報告書 2) p40(表 4-4)より転載

JAEA-Research 2013-020

- 17 -

表 3-2 及び表 3-6 よりフォローアップ測定の結果得られた PuU (原子個数比)及び U

PuNd それぞれの同位体組成は2F1ZN2c2 の 142Nd を除き全ての試料について平成 21 年度

測定結果と良い一致を示していることがわかるまた表 3-3 に示すように平成 21 年度に測定し

た Pu 定量値は妥当な結果であった

表 3-4 に示す Nd 測定結果について2F1ZN2c22F1ZN3c3 及び 2F1ZN3a9 試料については

フォローアップ測定結果と平成 21 年度測定結果は良い一致を示したが2F1ZN2c3 及び

2F1ZN3c2 試料についてはフォローアップ測定結果は平成 21 年度定量値よりも 3~4程度低

めの結果となった本フォローアップ測定は差異の要因を排除した上で実施しており確定結果

であると考えられることから2F1ZN2c3 及び 2F1ZN3c2 試料について平成 21 年度の Nd 定

量値は 3~4程度高めの評価をしていた可能性があるこの2F1ZN2c3 及び 2F1ZN3c2 試料に

おけるフォローアップ測定と平成 21 年度定量値との差異の原因については全試料で Pu 定量値

及び各試料の Nd 同位体組成が良く一致していることから試料に起因するものではない可能

性の高い事象として元素の定量に適用した同位体希釈法においてスパイクと混合した試料の

化学分離の過程で天然 Nd の汚染や他試料からの Nd の相互汚染等が発生したと考えられる

また表 3-4 に示す Nd 測定結果についてフォローアップ測定結果と平成 23 年度定量値(平成

23 年度に U 濃度を再測定した結果を反映した値表 3-4 参照)を比較すると本フォローアップ

測定の方が試料間のばらつきは少なくなっているが 3~4程度高めであって系統的な原因があ

ることがわかった平成 23 年度の Nd 定量値は平成 22 年度に現行法によって測定した Nd 量

を平成 23 年度に測定した溶液重量当たりの U 原子数で除して求めている二つの測定の間に

は 1 年の時間差がある密閉している容器とはいえ保管していた試料量が数 mL という少量で

あるため試料の自然蒸発が無視できず分母とした U 濃度が平成 22 年度の時よりも高くなった

可能性があるたとえば保管していた各試料数 mL のうち 3~4程度が蒸発したと仮定すると

平成 23 年度値とフォローアップ測定値との差異が 3~4程度生じることに相当する試料は密

栓したポリバイアル瓶に保管していたが1 年の期間であればこの程度の蒸発は考え得る事象

である本事象を考慮すると平成 22 年度に実施した現行法による Nd 測定は健全であったと推

察することができる

表 3-2 及び表 3-6 に示すように2F1ZN2c2 試料の 142Nd 同位体比の本フォローアップ測定結

果が平成 21 年度値と比較して若干高かったこの 2F1ZN2c2 試料の 142Nd 同位体については

天然の Nd または Ce が化学操作の段階でわずかながら混入したものと考えられるしかしこの

同位体組成を平成 21 年度値に置き換えて算出してもNd 定量値全体には 1程度の差異を与え

る程度であり結果に大きな影響を与えるものではない

表 3-5 に示す試料原液の U 濃度について平成 23 年度定量値と本フォローアップ測定結果を

比較すると 2F1ZN3c2 試料で 14と大きな差を示しその他の 4 試料については 5以下の差異

があることが分かった本フォローアップ測定では試料原液から再度試料の分取を実施しその

JAEA-Research 2013-020

- 18 -

際それぞれの分取重量を測定しているまた定量に使用した混合スパイク試料も校正してい

るそのため測定結果は正しいと考えられる一方平成 23 年度定量用試料は平成 23 年度

に一次希釈試料から再調製した二次希釈試料であるが平成 21 年度に試料原液から一次希釈試料

を調製する際の分取希釈操作においては重量を測定せず容量により希釈していたしたがっ

て平成 23 年度定量値と本フォローアップ測定結果の差異は分取希釈操作における重量測定の

適用の有無が大きく影響していると考えられるなお平成 23 年度報告書 4) に記載された 95Mo

99Tc 101Ru 103Rh 109Ag 133Cs について規格化のために使用した U 原子数は平成 23 年度の測

定値を用いていることから当該差異は平成 23 年度に定量した 95Mo 99Tc 101Ru 103Rh 109Ag

133Cs の結果に影響を与えることとなる

23 節及び 32 節で記載したとおり従来法と現行法による Nd 定量値の差異については①二

次希釈試料の調製段階で測定値に影響を与える要因が入ったこと②従来法で測定した U 原子数

の値に不確定性が存在した可能性があること③混合スパイクの校正未実施④従来法による Nd

の化学分離操作においてミスを生じた可能性があることの 4 点により発生した可能性がある

以下に本フォローアップ測定の結果を基準に従来法と現行法の Nd 定量値及び U 濃度測定結

果の差異の原因をまとめる

(1)本フォローアップ測定と平成 21 年度に実施した従来法の Nd 定量値の差異の原因

①の原因に対し全試料で Pu 定量値及び各試料の Nd 同位体組成が良く一致していることか

ら試料に起因するものではないこと②の原因に対し混合スパイクによる燃焼率測定の

原理からU 原子数の不確定性は関与しないこと③の原因に対しフォローアップ測定結

果との比較では 5 試料中 3 試料は良く一致していることの各結果から①から③は該当し

ないと考えられるしたがって平成 21 年度定量値に生じた差異は原因④に該当し

2F1ZN2c3 及び 2F1ZN3c2 の定量においてスパイクと混合した試料中の Nd の化学分離の

過程で試薬や環境中からの天然 Nd の汚染や他試料からの Nd の相互汚染等により生じ

たと考えられる

(2)本フォローアップ測定と平成 23 年度に実施した現行法の Nd 定量値の差異の原因

平成 23 年度の現行法(平成 22 年度に現行法で測定した Nd 定量値を平成 23 年度に実施

した二次希釈試料の U 濃度の測定によって再評価した結果)と平成 21 年度の従来法との

差異は2F1ZN2c3及び2F1ZN3c2 で 72F1ZN2c22F1ZN3c3 及び 2F1ZN3a9 で 4で

あった(23 節及び表 3-4 参照)平成 23 年度定量値とフォローアップ測定結果を比較する

と系統的な差異を有するものの全試料で同様の傾向を有しているこのことから本フォ

ローアップ測定と平成 23 年度に実施した現行法の差異の原因は保管試料の経時に伴う蒸発

による濃度変化であると推定されるすなわち平成 21 年度に二次希釈試料を調製し平成

23 年度に当該試料の U 濃度の測定を実施するまでの期間に試料中 U 濃度が 3~4程度高く

JAEA-Research 2013-020

- 19 -

なりその値を使用して平成 22 年度に現行法で測定した Nd 定量値を再規格化したことによ

りNd 定量値が 3~4程度低く算出されたと考えられるまた平成 21 年度従来法と平成

23 年度現行法における2F1ZN2c3及び2F1ZN3c2 の差異が他の 3 試料に比べてさらに 3程

度低くなっているがこれは上記(1)に記載したとおり平成 21 年度従来法に起因する原

因④に該当すると推定した

(3)U 濃度測定結果における本フォローアップ測定と平成 23 年度定量値の差異の原因

U 濃度測定結果の差異については平成 21 年度に実施したホットセル内での試料原液から

一次希釈試料を調製する際に重量測定を実施しなかったことが影響したと推定した

これらの検討結果を踏まえ本受託事業の核分裂生成核種の組成測定に関するデータの取扱い

を以下のとおりとする

(1)2F1ZN2c3 及び 2F1ZN3c2 試料の Nd 測定結果については本フォローアップ測定値を確

度の高いデータとして採用するこれによりこの 2 試料の燃焼率は平成 23 年度の報告書

に記載されているよりも 3-4小さい値に変わるまた当該 2 試料の U 及び Pu 測定値に

ついては本年度と平成 21 年度の測定間の差は小さいがNd の測定との整合性をとる観点

から本フォローアップの測定結果を確度の高いデータとする

(2)平成 23 年度に定量した 95Mo 99Tc 101Ru 103Rh 109Ag 133Cs の規格化を行う時に使用する

U 濃度は本フォローアップ測定の値とする

(3)平成 21 年度に報告し平成 23 年度に行った U 濃度の再測定結果を反映して改定していた

134Cs 137Cs 154Eu 155Eu の測定値について平成 23 年度の U 濃度再測定値は試料蒸発の

影響を受けていることが考えられるこのため平成 21 年度の値の方が試料の希釈作業から

の経過時間が短く試料蒸発の影響が少ないことから確度が高いと考え平成 21 年度の値を

採用する

JAEA-Research 2013-020

- 20 -

4データ解析評価

41 同重体混入の効果

現行法は極微量の試料を使用して迅速に測定が出来るという特徴を持つ一方で元素の化学分

離が完全に行われないことからHR-ICP-MS による同位体比測定時に着目同位体と同じ質量数

の他元素(同重体)も同時に検出される可能性があるこの同重体混入の影響は混入割合が各

試料の化学的条件や生成量の差によって異なるため評価を行うこと自体が困難であるしかし

本手法における同重体の混入の効果を把握することは測定試験データのバイアス評価をする際に

重要であり今後の同様の試験における測定結果の評価時にも参考になることから今回取得し

た分離試験結果と詳細な燃焼計算結果に基づいて同重体の混入効果の評価を試みた

42 同重体混入の割合

平成23年度報告書 4) 531項に記載している元素分離の模擬試験において得られた各元素量の混

入割合と燃焼計算で得られた同位体量を掛け合わせることで着目同位体に対する同重体の割

合を求めた今回の計算値は核データライブラリに JENDL-48)を使用した MVP-BURN9)によ

る燃焼計算結果を用いているただし一部の同位体については MVP-BURN の燃焼チェーンに

含まれていないためにSWAT3110)を用いた燃焼計算結果を使用したその評価結果を表 4-1 か

ら表 4-5 に示すこれらの表から以下のことが示される

(1) Nd 同位体では 142Ce 混入の影響が大きいNd は従来から行ってきた分離法と TIMS を使

用した測定値をリファレンスとしているためにこの混入は本測定結果に影響を与えない

(2) Sm 同位体では154Sm に対して 154Eu が 5程度の混入とGd 入り燃料では 154Sm に対

する 154Gd の混入が数 10あることが分かる

(3) Eu 同位体ではGd 入り燃料の場合には154Gd の 154Eu への混入の効果が非常に大きく

数十倍の 154Gd が 154Eu に重なっている155Eu に対する 155Gd の効果はUO2燃料及び

Gd 入り燃料のいずれの場合でも 200以下と大きくなっているただし154Eu と 155Eu

はγ線測定で定量しているためこの効果は本測定結果に影響を与えない

(4) Gd 同位体では154Gd に対する 154Sm と 154Eu の混入はUO2燃料の場合にはそれぞれ

5程度と 20程度となっているがGd 入り燃料の場合は 154Gd 量が多いために影響は小

さい155Gd に対する 155Eu の混入は 10-15程度存在するがその値は燃焼度に依存して

おりまたUO2燃料の方が Gd 入り燃料に比べて効果が大きい

JAEA-Research 2013-020

- 21 -

表 4-1 2F1ZN2c2 試料(280GWdt UO2-Gd2O3) 同重体の混入による誤差()

Nd$ Sm Eu Gd 質量数 Ce の混入 Sm の混入 Nd の混入 Pm の混入 Eu の混入 Gd の混入 Sm の混入 Gd の混入 Sm の混入 Eu の混入

142 10263 00 143 00 00 144 00 00 145 00 00 146 00 00 147 00 5 00 00 148 00 03 74 00 00 00 149 00 00 00 00 150 00 17 15 00 00 00 151 00 00 18 00 77 152 00 00 00 00 NA NA 153 00001 154 00 00 59 1107 24 3938 01 03 155 0 184 00 59 156 00 00 157 00 00 158 00 00 159 00 00 160 00 00

SWAT31 計算値による

$ネオジムの測定値は従来法によるものを採用しているのでこれらは参考値

154Eu 155Eu はγ線測定で定量しているためこれらは参考値

表 4-2 2F1ZN2c3 試料(393GWdtUO2) 同重体の混入による誤差()

Nd$ Sm Eu Gd 質量数 Ce の混入 Sm の混入 Nd の混入 Pm の混入 Eu の混入 Gd の混入 Sm の混入 Gd の混入 Sm の混入 Eu の混入

142 8948 00 143 00 00 144 00 00 145 00 00 146 00 00 147 00 5 00 00 148 00 04 67 00 00 00 149 00 00 00 00 150 00 18 14 00 00 00 151 00 00 14 00 98 152 00 00 00 00 NA NA 153 00003 154 00 00 57 15 24 54 43 203 155 0 129 00 84 156 00 00 157 00 NA 158 00 00 159 00 00 160 00 00

SWAT31 計算値による

$ネオジムの測定値は従来法によるものを採用しているのでこれらは参考値

154Eu 155Eu はγ線測定で定量しているためこれらは参考値

JAEA-Research 2013-020

- 22 -

表 4-3 2F1ZN3c2 試料(566GWdtUO2-Gd2O3) 同重体の混入による誤差()

Nd$ Sm Eu Gd 質量数 Ce の混入 Sm の混入 Nd の混入 Pm の混入 Eu の混入 Gd の混入 Sm の混入 Gd の混入 Sm の混入 Eu の混入

142 3962 00 143 00 00 144 00 00 145 00 00 146 00 00 147 00 7 00 00 148 00 05 49 00 00 00 149 00 00 00 00 150 00 16 16 00 00 00 151 00 00 20 00 70 152 00 00 00 00 NA NA 153 00002 154 00 00 55 342 25 1298 02 08 155 0 96 00 114 156 00 00 157 00 00 158 00 00 159 00 00 160 00 00

SWAT31 計算値による

$ネオジムの測定値は従来法によるものを採用しているのでこれらは参考値

154Eu 155Eu はγ線測定で定量しているためこれらは参考値

表 4-4 2F1ZN3c3 試料(681GWdtUO2) 同重体の混入による誤差()

Nd$ Sm Eu Gd 質量数 Ce の混入 Sm の混入 Nd の混入 Pm の混入 Eu の混入 Gd の混入 Sm の混入 Gd の混入 Sm の混入 Eu の混入

142 396 00 143 00 00 144 00 00 145 00 00 146 00 00 NA 147 00 7 00 00 148 00 05 47 00 00 00 149 00 00 00 00 150 00 16 15 00 00 00 151 00 00 18 00 77 152 00 00 00 00 NA NA 153 154 00 00 51 11 27 46 57 236 155 0 68 00 161 156 00 00 157 00 NA 158 00 00 159 00 00 160 00 00

SWAT31 計算値による

$ネオジムの測定値は従来法によるものを採用しているのでこれらは参考値

154Eu 155Eu はγ線測定で定量しているためこれらは参考値

JAEA-Research 2013-020

- 23 -

表 4-5 2F1ZN3a9 試料(641GWdtUO2) 同重体の混入による誤差()

Nd$ Sm Eu Gd 質量数 Ce の混入 Sm の混入 Nd の混入 Pm の混入 Eu の混入 Gd の混入 Sm の混入 Gd の混入 Sm の混入 Eu の混入

142 262 00 143 00 00 144 00 00 145 00 00 146 00 00 NA 147 00 7 00 00 148 00 05 46 00 00 00 149 00 00 00 00 150 00 14 18 00 00 00 151 00 00 22 00 63 152 00 00 00 00 NA NA 153 154 00 00 38 08 37 45 78 242 155 0 68 00 161 156 00 00 157 00 NA 158 00 00 159 00 00 160 00 00

SWAT31 計算値による

$ネオジムの測定値は従来法によるものを採用しているのでこれらは参考値

154Eu 155Eu はγ線測定で定量しているためこれらは参考値

43 同重体混入の影響評価

41 章でもとめた同重体混入の効果をもとにその定量値への影響を評価した測定された試料

の同位体比について同重体の影響を補正した上で同位体比の合計が全体で 100となるように

再規格化し平成 23 年度報告書 4) p30 の式(1)に示した同位体希釈法の定義に戻ってその影響を

調べた

影響評価の結果を表 4-6 から表 4-10 に示すNd 同位体の場合142Nd の量が大幅に小さく

なる以外は全体としてその影響は少ないSm 同位体の場合全体に定量値が 5程度大きくなる

傾向にあることがわかるまた 154Sm についてはGd 入り燃料の場合には 154Gd の混入の影響

があるため50近い差を生じているEu 同位体では151Eu がほぼ半分の値となっているGd

同位体についてはGd 入り燃料では混入の影響は小さいがUO2燃料では最大で 5程度の差を

示すことがわかった報告書で示すフォローアップ測定の最終結果は本章で示した混入の効果

を考慮して補正する事とする

JAEA-Research 2013-020

- 24 -

表 4-6 2F1ZN2c2 試料(280GWdt UO2-Gd2O3)

同重体の定量値に与える影響

同位体 H23 年度報告書の値

(原子数Total-U) (A)

同重体混入の影響

を補正した値 (原子数Total-U)

(C)

(C)(A)

147Sm 401E-04 413E-04 103 148Sm 186E-04 187E-04 100 149Sm 510E-06 550E-06 108 150Sm 378E-04 403E-04 106 151Sm 179E-05 190E-05 106 152Sm 145E-04 157E-04 108 154Sm 661E-05 329E-05 050 151Eu 231E-06 132E-06 057 153Eu 155E-04 157E-04 101 152Gd 496E-05 494E-05 099 154Gd 140E-03 138E-03 099 155Gd 203E-05 190E-05 094 156Gd 268E-02 266E-02 099 157Gd 107E-05 107E-05 099 158Gd 324E-02 322E-02 099 160Gd 170E-02 169E-02 099

401times10-4を示す

表 4-7 2F1ZN2c3 試料(393GWdtUO2) 同重体の定量値に与える影響

同位体 H23年度報告書の値

(原子数Total-U)

(A)

同重体混入の影響

を補正した値 (原子数Total-U)

(C)

(C)(A)

147Sm 539E-04 547E-04 101 148Sm 259E-04 258E-04 100 149Sm 612E-06 651E-06 106 150Sm 506E-04 531E-04 105 151Sm 221E-05 232E-05 105 152Sm 179E-04 190E-04 106 154Sm 601E-05 596E-05 099 151Eu 212E-06 110E-06 052 153Eu 185E-04 190E-04 102 152Gd 916E-07 963E-07 105 154Gd 271E-05 228E-05 084 155Gd 102E-05 994E-06 097 156Gd 117E-04 123E-04 105 157Gd 350E-07 369E-07 105 158Gd 208E-05 219E-05 105 160Gd 165E-06 174E-06 105

539times10-4を示す

JAEA-Research 2013-020

- 25 -

表 4-8 2F1ZN3c2 試料(566GWdtUO2-Gd2O3)

同重体の定量値に与える影響

同位体 H23年度報告書の値

(原子数Total-U)

(A)

同重体混入の影響

を補正した値 (原子数Total-U)

(C)

(C)(A)

147Sm 543E-04 540E-04 099 148Sm 547E-04 557E-04 102 149Sm 345E-06 368E-06 107 150Sm 755E-04 793E-04 105 151Sm 176E-05 184E-05 105 152Sm 248E-04 264E-04 107 154Sm 130E-04 995E-05 076 151Eu 204E-06 120E-06 059 153Eu 309E-04 311E-04 101 152Gd 955E-06 955E-06 100 154Gd 107E-03 106E-03 099 155Gd 233E-05 209E-05 090 156Gd 268E-02 268E-02 100 157Gd 587E-06 587E-06 100 158Gd 336E-02 336E-02 100 160Gd 172E-02 172E-02 100

543times10-4を示す

表 4-9 2F1ZN3c3 試料(681GWdtUO2)

同重体の定量値に与える影響

同位体 H23 年度報告書の値

(原子数Total-U)

(A)

同重体混入の影響

を補正した値 (原子数Total-U)

(C)

(C)(A)

147Sm 662E-04 642E-04 097 148Sm 692E-04 685E-04 099 149Sm 381E-06 395E-06 104 150Sm 915E-04 935E-04 102 151Sm 200E-05 204E-05 102 152Sm 287E-04 298E-04 104 154Sm 132E-04 128E-04 098 151Eu 198E-06 113E-06 057 153Eu 353E-04 357E-04 101 152Gd 760E-07 775E-07 102 154Gd 496E-05 391E-05 079 155Gd 194E-05 170E-05 088 156Gd 558E-04 569E-04 102 157Gd 529E-07 539E-07 102 158Gd 721E-05 736E-05 102 160Gd 450E-06 460E-06 102

662times10-4を示す

JAEA-Research 2013-020

- 26 -

表 4-10 2F1ZN3a9 試料(641GWdtUO2)

同重体の定量値に与える影響

同位体 H23 年度報告書の値

(原子数Total-U)

(A)

同重体混入の影響

を補正した値 (原子数Total-U)

(C)

(C)(A)

147Sm 459E-04 456E-04 099 148Sm 664E-04 677E-04 102 149Sm 352E-06 375E-06 107 150Sm 822E-04 860E-04 105 151Sm 161E-05 168E-05 104 152Sm 285E-04 304E-04 107 154Sm 161E-04 164E-04 102 151Eu 153E-06 947E-07 062 153Eu 350E-04 354E-04 101 152Gd 201E-06 206E-06 103 154Gd 448E-05 348E-05 078 155Gd 191E-05 169E-05 088 156Gd 846E-04 868E-04 103 157Gd 837E-07 858E-07 103 158Gd 118E-04 121E-04 103 160Gd 665E-06 682E-06 103

459times10-4を示す

JAEA-Research 2013-020

- 27 -

5本再測定結果を反映した測定結果のまとめ

フォローアップ測定及び混入の効果も加味した本試験で得られた最終的な結果について測定

時に存在するウラン個数に対する原子数比(原子数U 原子数比)でまとめたものを表 5-1 に示し

さらに初期重元素(ウラン)個数 InitialHMと燃焼後の全重元素数 TotalHMの関係は FIMA

の定義より

100

1

0

FIMA

U

PuU

InitialHM

TotalHM

(51)

であるため測定された着目同位体のウラン原子あたりの個数 X と初期ウラン原子あたりの個数

Y の関係は

PuU

UFIMAX

PuU

U

U

PuUXY

100

1

0

(52)

として与えられることから測定サンプルの未燃焼時のウラン原子量を MU (gmol)アボガドロ

数を NA着目同位体の原子量を M (gmol) とすると着目同位体の初期ウラン 1 ton あたりの

重量 Z (g) は

66

10100

1

10

UA

UA M

M

PuU

UFIMAXN

MM

N

YZ (53)

によって表されるこの関係式から表 5-1 の値を初期ウラン重量 1 トンあたりの量で示したも

のを表 5-2 に示す

表 5-1 及び表 5-2 に示した燃焼度は受託事業実施時に JAEA 側に燃料初期組成やボイド率履歴

等のパラメータが提供されておらず詳細な 147Nd 反応の中性子捕獲の効果の補正が行えないこ

とから最終確定値ではない詳細燃焼度は本照射後試験の委託者である JNES において評価さ

れる

JAEA-Research 2013-020

- 28 -

表 5-1 平成 24 年度に再測定を行った結果を反映した測定値のまとめ

(ウラン原子数に対する比) Assembly Name ZN2 ZN3 Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 Fuel Type UO2-Gd2O3 UO2 UO2-Gd2O3 UO2 UO2 Sample Position from Bottom of Fuel (mm)

29515 2951 1674 16745 1678

Sample Position in Node

189 189 107 107 108

FIMA() 2888 3947 5598 7069 6583

Burnup (GWdt) 27843 37994 54692 68322 64267 Measurement Method Ratio of Number of Atoms Total-U IDM(TIMS) 234U 170E-04 329E-04 141E-04 234E-04 687E-05IDM(TIMS) 235U 112E-02 174E-02 232E-03 369E-03 230E-04IDM(TIMS) 236U 380E-03 627E-03 480E-03 789E-03 292E-03IDM(TIMS) 238U 985E-01 976E-01 993E-01 988E-01 997E-01IDM(TIMS) U total 100E+00 100E+00 100E+00 100E+00 100E+00IDM(TIMS)+αSpectrometry 238Pu 129E-04 181E-04 385E-04 576E-04 400E-04IDM(TIMS) 239Pu 583E-03 610E-03 472E-03 468E-03 406E-03IDM(TIMS) 240Pu 233E-03 239E-03 358E-03 358E-03 328E-03IDM(TIMS) 241Pu 741E-04 696E-04 994E-04 112E-03 101E-03IDM(TIMS) 242Pu 352E-04 375E-04 149E-03 148E-03 234E-03IDM(TIMS) Pu total 937E-03 974E-03 112E-02 115E-02 111E-02IDM(TIMS) 142Nd 315E-05 507E-05 125E-04 150E-04 193E-04IDM(TIMS) 143Nd 123E-03 173E-03 152E-03 195E-03 114E-03IDM(TIMS) 144Nd 178E-03 260E-03 423E-03 571E-03 531E-03IDM(TIMS) 145Nd 967E-04 136E-03 168E-03 219E-03 176E-03IDM(TIMS) 146Nd 961E-04 137E-03 209E-03 276E-03 258E-03IDM(TIMS) 148Nd 515E-04 711E-04 103E-03 132E-03 123E-03IDM(TIMS) 150Nd 250E-04 327E-04 525E-04 637E-04 650E-04IDM(TIMS) Nd total 573E-03 814E-03 112E-02 147E-02 129E-02γSpectrometry 134Cs 645E-06 101E-05 417E-05 535E-05 545E-05γSpectrometry 137Cs 154E-03 218E-03 347E-03 432E-03 390E-03IDM(ICP-MS) 151Eu 132E-06 110E-06 120E-06 113E-06 947E-07IDM(ICP-MS) 153Eu 157E-04 190E-04 311E-04 357E-04 354E-04γSpectrometry 154Eu 156E-05 200E-05 377E-05 436E-05 383E-05γSpectrometry 155Eu 269E-06 342E-06 963E-06 113E-05 112E-05Liquid Scintillator 147Pm 175E-05 240E-05 365E-05 447E-05 314E-05IDM(ICP-MS) 147Sm 413E-04 547E-04 540E-04 642E-04 456E-04IDM(ICP-MS) 148Sm 187E-04 258E-04 557E-04 685E-04 677E-04IDM(ICP-MS) 149Sm 550E-06 651E-06 368E-06 395E-06 375E-06IDM(ICP-MS) 150Sm 403E-04 531E-04 793E-04 935E-04 860E-04IDM(ICP-MS) 151Sm 190E-05 232E-05 184E-05 204E-05 168E-05IDM(ICP-MS) 152Sm 157E-04 190E-04 264E-04 298E-04 304E-04IDM(ICP-MS) 154Sm 329E-05 596E-05 995E-05 128E-04 164E-04IDM(ICP-MS) 152Gd 494E-05 963E-07 955E-06 775E-07 206E-06IDM(ICP-MS) 154Gd 138E-03 228E-05 106E-03 391E-05 348E-05IDM(ICP-MS) 155Gd 190E-05 994E-06 209E-05 170E-05 169E-05IDM(ICP-MS) 156Gd 266E-02 123E-04 268E-02 569E-04 868E-04IDM(ICP-MS) 157Gd 107E-05 369E-07 587E-06 539E-07 858E-07IDM(ICP-MS) 158Gd 322E-02 219E-05 336E-02 736E-05 121E-04IDM(ICP-MS) 160Gd 169E-02 174E-06 172E-02 460E-06 682E-06Calibration Curve (ICP-MS) 95Mo 177E-03 246E-03 315E-03 417E-03 332E-03Calibration Curve (ICP-MS) 99Tc 124E-03 166E-03 217E-03 282E-03 229E-03Calibration Curve (ICP-MS) 101Ru 165E-03 221E-03 322E-03 409E-03 384E-03Calibration Curve (ICP-MS) 103Rh 104E-03 126E-03 162E-03 188E-03 171E-03Calibration Curve (ICP-MS) 109Ag 102E-04 103E-04 230E-04 251E-04 381E-04Calibration Curve (ICP-MS) 133Cs 187E-03 245E-03 333E-03 407E-03 344E-03

Read as 170times10-4

ここで示した燃焼度は詳細解析に基づいておらず最終確定値ではない

JAEA-Research 2013-020

- 29 -

表 5-2 平成 24 年度に再測定を行った結果を反映した測定値のまとめ

(初期ウラン重量 1ton に対する重量) Assembly Name ZN2 ZN3 Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 Fuel Type UO2-Gd2O3 UO2 UO2-Gd2O3 UO2 UO2 Sample Position from Bottom of Fuel (mm)

29515 2951 1674 16745 1678

Sample Position in Node

189 189 107 107 108

FIMA() 2888 3947 5598 7069 6583

Burnup (GWdt) 27843 37994 54692 68322 64267 Measurement Method weight(g) ton-Initial Heavy Metal IDM(TIMS) 234U 161E+02 308E+02 129E+02 211E+02 624E+01IDM(TIMS) 235U 107E+04 164E+04 214E+03 335E+03 210E+02IDM(TIMS) 236U 363E+03 592E+03 444E+03 719E+03 267E+03IDM(TIMS) 238U 948E+05 929E+05 927E+05 909E+05 921E+05IDM(TIMS)+αSpectrometry 238Pu 124E+02 172E+02 360E+02 529E+02 370E+02IDM(TIMS) 239Pu 563E+03 583E+03 443E+03 432E+03 377E+03IDM(TIMS) 240Pu 226E+03 229E+03 337E+03 332E+03 305E+03IDM(TIMS) 241Pu 723E+02 670E+02 940E+02 104E+03 947E+02IDM(TIMS) 242Pu 344E+02 363E+02 141E+03 139E+03 220E+03IDM(TIMS) 142Nd 181E+01 288E+01 697E+01 819E+01 106E+02IDM(TIMS) 143Nd 708E+02 987E+02 853E+02 108E+03 632E+02IDM(TIMS) 144Nd 103E+03 149E+03 239E+03 317E+03 297E+03IDM(TIMS) 145Nd 567E+02 790E+02 956E+02 123E+03 991E+02IDM(TIMS) 146Nd 567E+02 798E+02 120E+03 155E+03 146E+03IDM(TIMS) 148Nd 308E+02 420E+02 599E+02 752E+02 705E+02IDM(TIMS) 150Nd 152E+02 196E+02 309E+02 369E+02 378E+02γSpectrometry 134Cs 349E+00 541E+00 219E+01 277E+01 283E+01γSpectrometry 137Cs 853E+02 119E+03 186E+03 228E+03 207E+03IDM(ICP-MS) 151Eu 804E-01 662E-01 713E-01 657E-01 555E-01IDM(ICP-MS) 153Eu 968E+01 116E+02 187E+02 211E+02 210E+02γSpectrometry 154Eu 971E+00 123E+01 228E+01 259E+01 229E+01γSpectrometry 155Eu 169E+00 212E+00 585E+00 676E+00 674E+00Liquid Scintillator 147Pm 104E+01 141E+01 210E+01 254E+01 179E+01IDM(ICP-MS) 147Sm 245E+02 321E+02 312E+02 364E+02 260E+02IDM(ICP-MS) 148Sm 112E+02 153E+02 323E+02 392E+02 389E+02IDM(ICP-MS) 149Sm 331E+00 387E+00 215E+00 227E+00 217E+00IDM(ICP-MS) 150Sm 244E+02 318E+02 467E+02 541E+02 501E+02IDM(ICP-MS) 151Sm 116E+01 140E+01 109E+01 119E+01 985E+00IDM(ICP-MS) 152Sm 964E+01 116E+02 158E+02 175E+02 179E+02IDM(ICP-MS) 154Sm 205E+01 367E+01 601E+01 764E+01 981E+01IDM(ICP-MS) 152Gd 303E+01 585E-01 569E+00 455E-01 122E+00IDM(ICP-MS) 154Gd 862E+02 141E+01 643E+02 232E+01 208E+01IDM(ICP-MS) 155Gd 119E+01 616E+00 127E+01 102E+01 102E+01IDM(ICP-MS) 156Gd 168E+04 766E+01 164E+04 343E+02 525E+02IDM(ICP-MS) 157Gd 677E+00 231E-01 361E+00 327E-01 523E-01IDM(ICP-MS) 158Gd 206E+04 138E+01 208E+04 449E+01 740E+01IDM(ICP-MS) 160Gd 110E+04 111E+00 108E+04 284E+00 423E+00Calibration Curve (ICP-MS) 95Mo 679E+02 932E+02 117E+03 153E+03 122E+03Calibration Curve (ICP-MS) 99Tc 495E+02 658E+02 843E+02 108E+03 880E+02Calibration Curve (ICP-MS) 101Ru 672E+02 892E+02 127E+03 159E+03 151E+03Calibration Curve (ICP-MS) 103Rh 432E+02 518E+02 655E+02 747E+02 683E+02Calibration Curve (ICP-MS) 109Ag 450E+01 447E+01 981E+01 106E+02 161E+02Calibration Curve (ICP-MS) 133Cs 101E+03 130E+03 174E+03 209E+03 177E+03

Read as 161times102

ここで示した燃焼度は詳細解析に基づいておらず最終確定値ではない

JAEA-Research 2013-020

- 30 -

図 5-1 から図 5-15 は経済協力開発機構原子力機関(OECDNEA)原子力科学委員会(NSC)

臨界安全性ワーキングパーティー(WPNCS)燃焼度クレジット臨界安全性専門家会合(EGBUC)

において燃焼度クレジットで考慮する核種として選定されている核分裂生成物の値を比較したも

のである図 5-16 から図 5-19 には134137Cs 及び 154155Eu の測定結果の比較も示した図 5-20

から図 5-28 にはウラン及びプルトニウム同位体の生成量を示した他の原子炉から得られた照射

後試験データは SFCOMPO(httpwwwoecd-neaorgsfcompo)から引用したものである

本測定で与える測定値は崩壊補正を行っていないがその他の測定値では照射直後の値に補正

をしているものもあるので図を作成する際に崩壊補正を行い照射直後の値にして図に示して

いるなお236U の測定値についてはCooper 炉及び Gundermmingen 炉からも得られている

がSFCOMPO には Build up 値として登録してあり照射後の存在量であるかどうかの確認が

出来なかったためここには記載しなかった155Gd は 155Eu の放射性崩壊(半減期 475 年)に

よって生成するため 155Gd 単独での崩壊補正ができないことから本測定値のみをプロットした

本試験で得られた測定値を他の測定値と比較するとウラン及びプルトニウムの測定について

は2007 年に同じ燃料集合体から得られたデータと同じ傾向を示しており妥当な測定が行われ

ていることが分かる

FP 核種測定結果では燃焼度に対して線形に増加することが知られている 137Cs の生成量が

他の測定結果の推定から考えられる直線の上によく乗っており妥当な測定値となっていること

が分かるその他の FP 核種の生成量についても他の実験結果との比較を示すが133Cs や 150Sm

は他の測定値が燃焼度に対して線形に増加していることと比較しても妥当と言える結果が得ら

れている一方で反応断面積の大きい 143Nd149Sm151Sm などについては測定データは高

燃焼度領域において大きくばらつく結果となっている出力履歴やボイド率の履歴によって生成

量が影響をうけているためであり詳細な運転履歴を取り入れた解析によってその妥当性の検討

が必要である

JAEA-Research 2013-020

- 31 -

0 20 40 60 8000

05

10

15

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 95Mo

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOXMOX

MOX

図 5-1 95Mo 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 32 -

0 20 40 60 8000

05

10

15

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 99Tc

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

ZN3c2

ZN2c2

Cooper

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-2 99Tc の生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 33 -

0 20 40 60 8000

05

10

15

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 101Ru

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOXMOX

MOX

MOX

図 5-3 101Ru の生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 34 -

0 20 40 60 8000

02

04

06

08

10

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 103Rh

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN3a9

ZN3c3

ZN3c2

ZN2c2

ZN2c3

MOX MOX

MOX

MOX

図 5-4 103Rh 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 35 -

0 20 40 60 80000

005

010

015

020

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 109Ag

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c2 ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-5 109Ag 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 36 -

0 20 40 60 800

1

2

3

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 133Cs

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOXMOX

MOX

図 5-6 133Cs 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 37 -

0 20 40 60 8000

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 143Nd

Fukushima-Daini-1 (present)

Dodewaard

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

図 5-7 143Nd 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 38 -

0 20 40 60 8000

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 145Nd

Fukushima-Daini-1 (present)

Dodewaard

ZN2C2

ZN2C3 ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

図 5-8 145Nd 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 39 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

04

05

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 147Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

Fukushima-Daini-2

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-9 147Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 40 -

0 20 40 60 800000

0001

0002

0003

0004

0005

0006

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 149Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

Fukushima-Daini-2

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-10 149Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 41 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

04

05

06

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 150Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

Fukushima-Daini-2

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-11 150Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 42 -

0 20 40 60 80

001

002

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 151Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2Dodewaard

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX MOX

MOX

図 5-12 151Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 43 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 152Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3c9ZN3c3

Fukushima-Daini-2

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOXMOX

MOX

図 5-13 152Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 44 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 153Eu

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-14 153Eu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 45 -

0 20 40 60 800000

0005

0010

0015

0020

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 155Gd

Fukushima-Daini-1 (present)

ZN2c3

ZN3a9 ZN3a3

ZN2c2(UO 2-Gd2O3)ZN3c2(UO 2-Gd2O3)

図 5-15 155Gd 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 46 -

0 20 40 60 800

01

02

03

04

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 134Cs

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-16 134Cs 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 47 -

0 20 40 60 800

1

2

3

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 137Cs

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

図 5-17 137Cs 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 48 -

0 20 40 60 800

001

002

003

004

005

006

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 154Eu

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2 ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-18 154Eu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 49 -

0 20 40 60 800

001

002

003

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 155Eu

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9ZN3c3

MOXMOX

MOX

MOX

図 5-19 155Eu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 50 -

0 20 40 60 800

01

02

03

04

05

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 234U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-20 234U 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 51 -

0 20 40 60 800

10

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 235U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-21 235U 残存量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 52 -

0 20 40 60 800

1

2

3

4

5

6

7

8

9

10

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 236U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-22 236U 残存量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 53 -

0 20 40 60 80890

900

910

920

930

940

950

960

970

980

990

1000

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 238U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-23 238U 残存量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 54 -

0 20 40 60 800

01

02

03

04

05

06

07

08

09

1

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 238Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-24 238Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 55 -

0 20 40 60 800

1

2

3

4

5

6

7

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 239Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-25 239Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 56 -

0 20 40 60 800

1

2

3

4

5

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 240Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2 ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-26 240Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 57 -

0 20 40 60 800

1

2

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 241Pu

Fukushima-Daini-1 (present)

Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2 ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (2007)

図 5-27 241Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 58 -

0 20 40 60 800

1

2

3

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 242Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-28 242Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 59 -

図 5-29 と図 5-30 にはこの測定で得られた 95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs の

溶解溶液と不溶性残渣中の初期ウラン 1 トンあたりの存在量を示すまた図 5-31 にはそれ

らの和を図 5-32 には不溶性残渣中の存在割合を示す難測定 FP と呼んでいるこれらの FP

の量は図 5-31 からわかるように109Ag が最も燃焼度の高いサンプルで測定値が小さくな

っている例外はあるが燃焼度に対して指数関数的に(片対数グラフで直線的に)増大をし

ている不溶性残渣の量は燃焼度と共に単調に増大すると考えられたが図 5-32 に示すよう

に燃焼度が最も高いサンプルで不溶性残渣中の FP 量が減少する結果を得たこれが燃料

の燃焼条件等によるものなのか溶解を行った時の条件の差によって生じたものなのかは

現段階では不明である旧原研を含めて原子力機構で行ってきた使用済燃料同位体組成測定

実験ではこれら不溶性残渣中に含まれる FP の測定は行われてこなかった今後測定手

法のさらなる見直しなどを通じて不溶性残渣に含まれる FP 量の測定技術の向上を図って

いくことが求められる

0 20 40 60 800

1000

2000

3000

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Solution

図 5-29 難測定 FP 測定結果(溶解溶液中の FP 量(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 60 -

0 20 40 60 800

200

400

600

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109

Ag133Cs

Insolble residue

図 5-30難測定 FP 測定結果(不溶性残渣中の FP の量(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 61 -

0 20 40 60 80101

102

103

104

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Insolble Residue+Solution

図 5-31難測定 FP 測定結果(溶解溶液と不溶性残渣中の FP 量の和(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 62 -

0 20 40 60 8010-4

10-3

10-2

10-1

100

Burnup [GWdt]

Rat

io o

f W

eigh

t[-] 95Mo

99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Insolble Residue(Insolble Residue+Solution)

図 5-32難測定 FP 測定結果(不溶性残渣中の FP の割合)

JAEA-Research 2013-020

- 63 -

表 5-3 には各サンプルの各同位体について原子炉停止から測定までの時間(冷却時間)を示

した表 5-4 には各サンプルの測定値について測定誤差(相対標準偏差)を示した

表 5-3 原子炉停止から測定日までの冷却時間(年)のまとめ

Assembly

Name ZN2 ZN3

Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 234U 969 1221 954 702 702 235U 969 1221 954 702 702 236U 969 1221 954 702 702 238U 969 1221 954 702 702

238Pu 969 1221 954 702 702 239Pu 969 1221 954 702 702 240Pu 969 1221 954 702 702 241Pu 969 1221 954 702 702 242Pu 969 1221 954 702 702 142Nd 969 1221 954 702 702 143Nd 969 1221 954 702 702 144Nd 969 1221 954 702 702 145Nd 969 1221 954 702 702 146Nd 969 1221 954 702 702 148Nd 969 1221 954 702 702 150Nd 969 1221 954 702 702 134Cs 973 962 702 702 702 137Cs 973 962 702 702 702 151Eu 1068 1048 802 796 796 153Eu 1068 1048 802 796 796 154Eu 973 962 708 708 708 155Eu 973 962 708 708 708 147Pm 1070 1061 802 796 796 147Sm 1068 1048 802 796 796 148Sm 1068 1048 802 796 796 149Sm 1068 1048 802 796 796 150Sm 1068 1048 802 796 796 151Sm 1068 1048 802 796 796 152Sm 1068 1048 802 796 796 154Sm 1068 1048 802 796 796 152Gd 1069 1048 802 796 796 154Gd 1069 1048 802 796 796 155Gd 1069 1048 802 796 796 156Gd 1069 1048 802 796 796 157Gd 1069 1048 802 796 796 158Gd 1069 1048 802 796 796 160Gd 1069 1048 802 796 796 95Mo 1165 1165 899 899 899 99Tc 1165 1165 899 899 899

101Ru 1165 1165 899 899 899 103Rh 1165 1165 899 899 899 109Ag 1165 1165 899 899 899 133Cs 1165 1165 899 899 899

JAEA-Research 2013-020

- 64 -

表 5-4 測定誤差(RSD相対標準偏差())のまとめ

Assembly

Name ZN2 ZN3

Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 234U lt 22 lt 22 lt 22 lt 22 lt 22 235U lt 10 lt 10 lt 10 lt 10 lt 10 236U lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 238U lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02

238Pu lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 239Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 240Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 241Pu lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 242Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 142Nd lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 143Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 144Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 145Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 146Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 148Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 150Nd lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 134Cs lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 137Cs lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 151Eu 38 14 25 13 14 153Eu 26 13 21 05 07 154Eu lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 155Eu lt 6 lt 6 lt 6 lt 6 lt 6 147Pm lt 5 lt 5 lt 5 lt 5 lt 5 147Sm 21 10 18 12 12 148Sm 24 11 18 12 12 149Sm 37 19 34 15 21 150Sm 22 10 18 12 13 151Sm 26 19 24 15 21 152Sm 19 10 16 11 11 154Sm 24 12 20 12 12 152Gd 43 38 59 53 58 154Gd 20 14 16 13 16 155Gd 82 11 85 11 13 156Gd 14 08 12 08 10 157Gd 62 20 101 37 30 158Gd 14 11 12 09 12 160Gd 16 18 14 19 21 95Mo 39 40 22 45 23 99Tc 31 31 24 35 24

101Ru 30 31 20 38 22 103Rh 26 24 20 37 19 109Ag 19 21 15 15 15 133Cs 39 38 31 48 35

ここに示した値は測定機器の性能と分離や希釈による誤差を考慮したものである

JAEA-Research 2013-020

- 65 -

表 5-5 と表 5-6 にはZN2 及び ZN3 集合体の照射にかかわる原子炉の運転履歴を示す

表 5-5 ZN2 集合体の運転履歴

開始日 終了日 日数 運転(第 12 サイクル) 1996726 1997923 424

定検 1997923 19971031 38 運転(第 13 サイクル) 19971031 19981217 412

定検 19981217 1999312 85 運転(第 14 サイクル) 1999312 200059 424

表 5-6 ZN3 集合体の運転履歴

開始日 終了日 日数 運転(第 12 サイクル) 1996726 1997923 424

定検 1997923 19971031 38 運転(第 13 サイクル) 19971031 19981217 412

定検 19981217 1999312 85 運転(第 14 サイクル) 1999312 200059 424

定検 200059 2000615 37 運転(第 15 サイクル) 2000615 2001813 424

定検 2001813 2001119 88 運転(第 16 サイクル) 2001119 200317 424

JAEA-Research 2013-020

- 66 -

図 5-33 と図 5-34 にはZN2 集合体及び ZN3 集合体を上から見た断面図とそれぞれのサ

ンプルの取得位置を示したまた図 5-35 には各燃料棒でサンプルを取り出した軸方向の

高さを示した図 5-36及び図 5-37にはZN2及び ZN3集合体の炉内での装荷位置を示した

図 5-33 本試験でサンプルが取得された燃料棒の位置(ZN2 集合体)

(3 サイクル照射 平均燃焼度 356GWdt)

JAEA-Research 2013-020

- 67 -

図 5-34 本試験でサンプルが取得された燃料棒の位置(ZN3 集合体)

(5 サイクル照射 平均燃焼度 535 GWdt)

JAEA-Research 2013-020

- 68 -

図 5-35 本試験でサンプルが取得された位置(軸方向)

JAEA-Research 2013-020

- 69 -

図 5-36 ZN2 集合体のシャッフリング 1112)

(福島第 2 原子力発電所第 12 サイクルから第 14 サイクル)

JAEA-Research 2013-020

- 70 -

図 5-37 ZN3 集合体のシャッフリング 1112)

(福島第 2 原子力発電所第 12 サイクルから第 16 サイクル)

JAEA-Research 2013-020

- 71 -

6おわりに

JAEA が JNES からの受託事業として実施した「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生

成核種組成測定試験」において燃焼率評価で測定が必要な元素の 1 つである Nd について2

種類の手法で測定を行ったが結果に差異が生じたそのため確度の高い測定結果を取得するこ

とと生じた差異の原因究明を目的としたフォローアップ測定を実施した

本件で発生した Nd 定量値の差異の原因は3 章で述べたとおり(1) Nd 定量における化学操

作中に相互汚染等が発生した可能性があったこと(2) Nd を含む FP 核種の測定結果算出に使用

した溶解溶液中の U 原子数に不確定性があったことの 2 点により生じたものと推定される今

後同様の測定を実施する際に注意すべき点をまとめると以下のようになる

① 着目元素の定量を行う際同時期かつ同一試料で U 原子数を測定すること

② 試料の保管時には蒸発が無視できるだけの十分な量を確保した上で保管すること

③ 保管試料は定期的に重量を測定し自然蒸発の影響を把握すること

④ 分取希釈等の操作時には天秤による秤量を行いデータ管理を確実に行うこと

の 4 点である特にどのデータをどの時期に測定するかは全体の測定計画の検討で調整できる

ことであるため出来るだけ同一試料のデータを短期間にまとめて取得できるように配慮すべき

である

また作業環境からの天然元素の汚染等の影響の排除について近年の分析装置の高感度化に

伴い試料の取扱量が極めて少なくなっていることに注意すべきである取り扱う試料量が少なく

なれば被ばくや汚染の可能性を低減できる反面同時に取扱う試料間から生じる相互汚染使

用する試薬や器具及び作業を実施する環境下から混入する天然元素の影響等による汚染の可能性

が高くなるこれらの試料間の相互及び環境下等から生じる汚染はその原因が多岐に渡って考

えられることから作業全般に繊細な注意を払う必要があるあるいは被ばく量に注意を払い

つつ環境下等から生じる天然元素の汚染の影響が出ない程度に取り扱う量を増加させる等の検

討も必要となるだろうこのためにもさらに確度の高いデータの取得を目指し同様の測定を

繰り返し行うことで測定経験を得ることが必要である

本件で発生した Nd 定量値の差異について今後同様の事象を繰り返さないためには上記対応

を必要とするしたがって分析作業の実施の際には事前に作業者間で分析方法及び手順につ

いて十分に検討を行い綿密な計画を立てそれらを確実に遂行していくことの重要性を再認識

する必要がある

JAEA-Research 2013-020

- 72 -

謝 辞

JNES からの受託事業として実施した「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組

成測定試験」においてはJNES の山本徹氏には当該事業の立ち上げから実施及び本フォローア

ップ測定の実施に至るまで多大なご指導とご支援を頂きましたJNES の安藤良平氏及び鈴木

求氏には事業の遂行だけではなく取得データの解析結果に関するご指導をいただきました

深く感謝申し上げます安全研究センター サイクル安全研究グループの外池幸太郎研究主幹には

JNES からの受託事業立ち上げに際して事業の主担当者としてご尽力いただきましたまた同

グループの戸塚真義氏と原科研福島技術開発特別チーム 臨界管理技術開発グループの蒲原佳子

女史には本レポートに掲載するデータの整理を旧ホット試験施設管理部 ホット材料試験課の宮

田精一氏並びに原科研福島技術開発特別チーム 臨界管理技術開発グループの佐藤真人氏には試

料の再調製を行っていただきました原子力基礎工学研究部門 分析化学研究グループの河野信昭

氏並びに鈴木大輔氏には試料分離法について貴重なご助言をいただきましたここに記してお礼

申し上げます

参考文献

1) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 20 年度報告書

2) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 21 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000016661pdf)

3) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 22 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000118961pdf)

4) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 23 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000123740pdf)

5) SUsuda NKohnoldquoAnion-Exchange Separation of Nd and the Transplutonium Elements

in Spent Nuclear Fuels for Burn-up DeterminationrdquoSeparation Sci Technol 23(10amp11)

pp1119-1131 (1988)

6) GUchiyama et alldquoDevelopment of quantitative analytical method of U Pu and fission

products in spent fuel by combined-chromatographic-mass-spectrometric-isotopic-dilution

technologyrdquoEuropean Nuclear Conference 2012 (ENC 2012) December 2012 Manchester

United Kingdom

7) ISO11483 ldquoPreparation of plutonium sources and determination of 238Pu239Pu isotope

ratio by alpha spectrometry rdquo ISO Geneva(1994)

8) K Shibata O Iwamoto T Nakagawa N Iwamoto A Ichihara S Kunieda S Chiba K

JAEA-Research 2013-020

- 73 -

Furutaka N Otuka T Ohsawa T Murata H Matsunobu A Zukeran S Kamada and J

Katakura ldquoJENDL-40 A New Library for Nuclear Science and Engineeringrdquo Journal of

Nuclear Science and Technology 48 1 (2011)

9) K Okumura T Mori M Nakagawa K Kaneko ldquoValidation of a Continuous-Energy Monte

Carlo Burn-up Code MVP-BURN and Its Application to Analysis of Post Irradiation

Experimentrdquo Journal of Nuclear Science and Technology 37(2)pp128-138(2000)

10) 須山賢也望月弘樹高田友幸龍福進奥野浩村崎穣大久保清志「連続エネルギモン

テカルロコード MVP 及び MCNP を使用する統合化燃焼計算コードシステム -

SWAT31」 JAEA-DataCode 2009-002 日本原子力研究開発機構 (2009)

11) 「平成 18 年度全 MOX 炉心核設計手法信頼性実証試験成果報告書」07 基炉報-0001 原子力安

全基盤機構 (2007)

12) 「平成 18 年度高燃焼度 9x9 型燃料信頼性実証試験成果報告書」07 基炉報-0002 原子力安全

基盤機構 (2007)

JAEA-Research 2013-020

- 74 -

付録

測定データ集

JAEA-Research 2013-020

- 75 -

A 混合スパイク試料の値付け

表 A-1 各標準濃度一覧

標準試料 濃度 誤差()

U 濃度標準 26820 microgg 005 Pu 濃度標準 83506 ngg 005 Nd 濃度標準 13495 ngg 007

各標準の純度及び秤量誤差から算出した

表 A-2 混合スパイクと各濃度標準の混合データ

試料名 分取量(g)

混合スパイク 11452 U 濃度標準 10968 Pu 濃度標準 10723 Nd 濃度標準 10324

表 A-3 各濃度標準の同位体組成

U 濃度標準 Pu 濃度標準 Nd 濃度標準 同位体組成

(原子百分率) 誤差() 同位体組成

(原子百分率) 誤差()同位体組成

(原子百分率) 誤差() 234U 00054 362 238Pu 00030 215 142Nd 27119 0007 235U 07205 003 239Pu 974234 0001 143Nd 12174 0009 238U 992741 00003 240Pu 25607 0003 144Nd 23789 0014 241Pu 00100 191 145Nd 8295 0020 242Pu 00028 185 146Nd 17202 0026 148Nd 5767 0038 150Nd 5653 0049 各誤差は質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な誤差伝播の

計算により算出した

表 A-4 混合スパイク中 238Pu の放射能測定結果

放射能比(238Pu242Pu) 012692

表 A-5 混合スパイクに各濃度標準を添加した試料の同位体比測定結果

試料名 測定値 233U238U 0075767 (原子数比) plusmn 0000064

242Pu239Pu 0065232 (原子数比) plusmn 0000004

150Nd142Nd 075200 (原子数比) plusmn 000028

JAEA-Research 2013-020

- 76 -

原子数の算出には次の式を用いた

Rms times Sps - Spm 原子数 =

Abm - Rms times Abs

Rms 濃度標準添加後の 238U233U239Pu242Pu150Nd142Nd 原子数比

Sps 添加した各濃度標準中同位体の量(原子数)233U242Pu142Nd 量

Spm 添加した各濃度標準中同位体の量(原子数)238U239Pu150Nd 量

Abm 混合スパイク中の同位体の比238UU239PuPu150NdNd

Abs 混合スパイク中の同位体の比233UU242PuPu142NdNd

表 A-6 原子数算出に使用したデータ

元素 Rms Sps Spm Abm Abs

U 1319833 0 7388E+16 00086391 09826830 Pu 0065232 219735E+15 63943E+10 0998653 00002917 Nd 0752004 15774E+14 32882E+13 09077548 00201111

JAEA-Research 2013-020

- 77 -

B 燃料溶解溶液試料の測定データ

表 B-1 燃料溶解溶液の分取希釈データ

一次希釈 二次希釈 試料名

分取 希釈 分取 希釈 希釈倍率

2F1ZN2c2 10814 584007 05658 112594 10747

2F1ZN2c3 11753 583867 05676 112728 9866

2F1ZN3c2 11739 576345 05696 111741 9631

2F1ZN3c3 11685 585754 05686 111584 9837

2F1ZN3a9 11636 581027 05686 112304 9862

表 B-2試料中 238Pu の放射能測定結果

試料名 放射能比 238Pu(239Pu+240Pu)

2F1ZN2c2 24520 2F1ZN2c3 33482 2F1ZN3c2 59239 2F1ZN3c3 81127 2F1ZN3a9 63257

表 B-3 α線スペクトロメトリーを併用した Pu の同位体組成測定結果 (単位原子百分率)

試料名 239Pu 240Pu 241Pu 242Pu 238Pu

2F1ZN2c2 62731 25047 7050 3792 138 2F1ZN2c3 62634 24507 7143 3855 186 2F1ZN3c2 42290 32030 8898 13333 345 2F1ZN3c3 41498 31898 8770 13147 468 2F1ZN3a9 36971 30207 8136 21280 341

JAEA-Research 2013-020

- 78 -

表 B-4 燃料溶解溶液中の UPu 及び Nd の同位体組成分析結果 (単位原子百分率)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 234U 001789 00329 00141 00246 00077

plusmn 000007 00001 00002 00002 00002 235U 11220 17429 02320 03689 00219

plusmn 00008 00005 00003 00003 00002 236U 03805 062693 04799 07900 02916

plusmn 00004 000002 00001 00002 00001 238U 984796 975973 992741 988164 996787

plusmn 00008 00005 00004 00004 00003 238Pu 1381 186 345 468 341

plusmn 0008 001 002 003 002 239Pu 627305 62634 42290 41498 369711

plusmn 00008 0001 0003 0005 00007 240Pu 25047 245073 32030 31898 302074

plusmn 0001 00008 0004 0007 00006 241Pu 70503 7143 8898 877 8136

plusmn 00005 0001 0004 001 0002 242Pu 37915 38550 13333 13147 212796

plusmn 00007 00007 0004 0003 00008 142Nd 1639 0623 11173 1088 1655

plusmn 0003 0003 00003 0001 0002 143Nd 21002 21210 135747 132774 88781

plusmn 0005 0002 00008 00008 00005 144Nd 30748 31879 37724 38747 41187

plusmn 0004 0002 0001 0002 0002 145Nd 16540 16760 15007 14895 136618

plusmn 0004 0002 0001 0001 00009 146Nd 16799 16789 18682 18740 20038

plusmn 0008 0003 0002 0003 0002 148Nd 8868 8730 9211 8933 9522

plusmn 0007 0003 0002 0002 0002 150Nd 4404 4010 4684 4320 5059

plusmn 0005 0002 0001 0001 0001 238Pu については238U による影響を考慮しα線測定の結果を用いた 238Pu のplusmnはα線測定誤差を 05質量分析法による同位体比測定誤差を

01とし統計的な誤差伝播の計算により算出した Pu の同位体組成は表 B-3 の結果に 241Pu 及び 242Pu を加え百分率したも

のである 各plusmnは質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な

誤差伝播の計算により算出した

JAEA-Research 2013-020

- 79 -

原子数の算出には次の式を用いた

Rms times Sps - Spm

原子数 = Abm - Rms times Abs

Rms スパイク添加後の 238U233U239Pu242Pu148Nd150Nd 原子数比

Sps 添加した濃縮同位体の量(原子数)233U242Pu150Nd 量

Spm 添加した濃縮同位体の量(原子数)238U239Pu148Nd 量

Abm 試料中の同位体の比238UU239PuPu148NdNd

Abs 試料中の同位体の比233UU242PuPu150NdNd

表 B-6 添加したスパイク中の UPu 及び Nd の原子数 (単位原子数)

試料名 U 233U Sps 238U Spm

2F1ZN2c2 57221E+15 56230E+15 49433E+13 2F1ZN2c3 57146E+15 56156E+15 49369E+13 2F1ZN3c2 57201E+15 56210E+15 49416E+13 2F1ZN3c3 57216E+15 56225E+15 49429E+13 2F1ZN3a9 57325E+15 56332E+15 49523E+13

試料名 Pu 242Pu Sps 239Pu Spm

2F1ZN2c2 14402E+14 14382E+14 42006E+10 2F1ZN2c3 14383E+14 14364E+14 41952E+10 2F1ZN3c2 14397E+14 14377E+14 41992E+10 2F1ZN3c3 14401E+14 14381E+14 42003E+10 2F1ZN3a9 14428E+14 14409E+14 42083E+10

試料名 Nd 150Nd Sps 148Nd Spm

2F1ZN2c2 96421E+13 87527E+13 11428E+12 2F1ZN2c3 96295E+13 87412E+13 11413E+12 2F1ZN3c2 96388E+13 87496E+13 11424E+12 2F1ZN3c3 96413E+13 87519E+13 11427E+12 2F1ZN3a9 96597E+13 87687E+13 11449E+12

57221times1015を示す

表 B-5 二次希釈試料分取量とスパイク添加量 試料名 試料分取量(g) 添加量(g)

2F1ZN2c2 11070 11496 2F1ZN2c3 11060 11481 2F1ZN3c2 11069 11492 2F1ZN3c3 11071 11495 2F1ZN3a9 11068 11517

JAEA-Research 2013-020

- 80 -

表 B-7 二次希釈試料の UPu 及び Nd 同位体組成(測定値) (単位原子数比)

試料名 233UU Abs 238UU Abm

2F1ZN2c2 0 09848 2F1ZN2c3 0 09760 2F1ZN3c2 0 09927 2F1ZN3c3 0 09882 2F1ZN3a9 0 09968

試料名 242PuPu Abs 239PuPu Abm

2F1ZN2c2 00379 06273 2F1ZN2c3 00386 06263 2F1ZN3c2 01333 04229 2F1ZN3c3 01315 04150 2F1ZN3a9 02128 03697

試料名 150NdNd Abs 148NdNd Abm

2F1ZN2c2 00440 00887 2F1ZN2c3 00401 00873 2F1ZN3c2 00468 00921 2F1ZN3c3 00432 00893 2F1ZN3a9 00506 00952

表 B-8 混合スパイク添加後の二次希釈試料の同位体比測定結果 (単位原子数比)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 233U238U 0410984 031750 034736 0383628 0264855

plusmn 0000042 000010 000010 0000094 0000048 242Pu239Pu 182016 1364439 218793 236969 222127

plusmn 000011 0000042 000021 000020 000017 148Nd150Nd 0089986 0149877 0186518 0211642 0266697

plusmn 0000017 0000033 0000034 0000024 0000058

各plusmnは質量分析法による同位体比測定結果(3 回繰り返し測定)の標準偏差を示す

JAEA-Research 2013-020

- 81 -

表 B-9 二次希釈試料の UPu 及び Nd 原子数の算出結果 U

試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 243319 13843E+16 0101 2F1ZN2c3 314965 18072E+16 0105 2F1ZN3c2 287884 16251E+16 0104 2F1ZN3c3 260669 14782E+16 0103 2F1ZN3a9 377565 21288E+16 0102

Pu 試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 054940 13022E+14 0060 2F1ZN2c3 073290 17594E+14 0060 2F1ZN3c2 045705 18143E+14 0062 2F1ZN3c3 042200 16870E+14 0062 2F1ZN3a9 045019 23666E+14 0061

Nd 試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 008999 79480E+13 0125 2F1ZN2c3 014988 14713E+14 0103 2F1ZN3c2 018652 18203E+14 0096 2F1ZN3c3 021164 21674E+14 0096 2F1ZN3a9 026670 27214E+14 0096

13843times1016を示す

表 B-10 二次希釈試料のウラン濃度

試料名 二次希釈試料 分取量(g) 1

分取試料中の U 原子数2

二次希釈試料の

U 濃度 (原子数g 溶液)

2F1ZN2c2 11070 13843E+16 1250E+16 2F1ZN2c3 11060 18072E+16 1634E+16 2F1ZN3c2 11069 16251E+16 1468E+16 2F1ZN3c3 11071 14782E+16 1335E+16 2F1ZN3a9 11068 21288E+16 1923E+16

1表 B-5 参照 2表 B-9 参照 13843times1016を示す

This is a blank page

国際単位系(SI)

乗数  接頭語 記号 乗数  接頭語 記号

1024 ヨ タ Y 10-1 デ シ d1021 ゼ タ Z 10-2 セ ン チ c1018 エ ク サ E 10-3 ミ リ m1015 ペ タ P 10-6 マイクロ micro1012 テ ラ T 10-9 ナ ノ n109 ギ ガ G 10-12 ピ コ p106 メ ガ M 10-15 フェムト f103 キ ロ k 10-18 ア ト a102 ヘ ク ト h 10-21 ゼ プ ト z101 デ カ da 10-24 ヨ ク ト y

表5SI 接頭語

名称 記号 SI 単位による値

分 min 1 min=60s時 h 1h =60 min=3600 s日 d 1 d=24 h=86 400 s度 deg 1deg=(π180) rad分 rsquo 1rsquo=(160)deg=(π10800) rad秒 rdquo 1rdquo=(160)rsquo=(π648000) rad

ヘクタール ha 1ha=1hm2=104m2

リットル Ll 1L=11=1dm3=103cm3=10-3m3

トン t 1t=103 kg

表6SIに属さないがSIと併用される単位

名称 記号 SI 単位で表される数値

電 子 ボ ル ト eV 1eV=1602 176 53(14)times10-19Jダ ル ト ン Da 1Da=1660 538 86(28)times10-27kg統一原子質量単位 u 1u=1 Da天 文 単 位 ua 1ua=1495 978 706 91(6)times1011m

表7SIに属さないがSIと併用される単位でSI単位で表される数値が実験的に得られるもの

名称 記号 SI 単位で表される数値

キ ュ リ ー Ci 1 Ci=37times1010Bqレ ン ト ゲ ン R 1 R = 258times10-4Ckgラ ド rad 1 rad=1cGy=10-2Gyレ ム rem 1 rem=1 cSv=10-2Svガ ン マ γ 1γ=1 nT=10-9Tフ ェ ル ミ 1フェルミ=1 fm=10-15mメートル系カラット 1メートル系カラット = 200 mg = 2times10-4kgト ル Torr 1 Torr = (101 325760) Pa標 準 大 気 圧 atm 1 atm = 101 325 Pa

1cal=41858J(「15」カロリー)41868J(「IT」カロリー)4184J(「熱化学」カロリー)

ミ ク ロ ン micro 1 micro =1microm=10-6m

表10SIに属さないその他の単位の例

カ ロ リ ー cal

(a)SI接頭語は固有の名称と記号を持つ組立単位と組み合わせても使用できるしかし接頭語を付した単位はもはや コヒーレントではない(b)ラジアンとステラジアンは数字の1に対する単位の特別な名称で量についての情報をつたえるために使われる

 実際には使用する時には記号rad及びsrが用いられるが習慣として組立単位としての記号である数字の1は明 示されない(c)測光学ではステラジアンという名称と記号srを単位の表し方の中にそのまま維持している

(d)ヘルツは周期現象についてのみベクレルは放射性核種の統計的過程についてのみ使用される

(e)セルシウス度はケルビンの特別な名称でセルシウス温度を表すために使用されるセルシウス度とケルビンの

  単位の大きさは同一であるしたがって温度差や温度間隔を表す数値はどちらの単位で表しても同じである

(f)放射性核種の放射能(activity referred to a radionuclide)はしばしば誤った用語でrdquoradioactivityrdquoと記される

(g)単位シーベルト(PV200270205)についてはCIPM勧告2(CI-2002)を参照

(a)量濃度(amount concentration)は臨床化学の分野では物質濃度

  (substance concentration)ともよばれる(b)これらは無次元量あるいは次元1をもつ量であるがそのこと   を表す単位記号である数字の1は通常は表記しない

名称 記号SI 基本単位による

表し方

秒ルカスパ度粘 Pa s m-1 kg s-1

力 の モ ー メ ン ト ニュートンメートル N m m2 kg s-2

表 面 張 力 ニュートン毎メートル Nm kg s-2

角 速 度 ラジアン毎秒 rads m m-1 s-1=s-1

角 加 速 度 ラジアン毎秒毎秒 rads2 m m-1 s-2=s-2

熱 流 密 度 放 射 照 度 ワット毎平方メートル Wm2 kg s-3

熱 容 量 エ ン ト ロ ピ ー ジュール毎ケルビン JK m2 kg s-2 K-1

比熱容量比エントロピー ジュール毎キログラム毎ケルビン J(kg K) m2 s-2 K-1

比 エ ネ ル ギ ー ジュール毎キログラム Jkg m2 s-2

熱 伝 導 率 ワット毎メートル毎ケルビン W(m K) m kg s-3 K-1

体 積 エ ネ ル ギ ー ジュール毎立方メートル Jm3 m-1 kg s-2

電 界 の 強 さ ボルト毎メートル Vm m kg s-3 A-1

電 荷 密 度 クーロン毎立方メートル Cm3 m-3 sA表 面 電 荷 クーロン毎平方メートル Cm2 m-2 sA電 束 密 度 電 気 変 位 クーロン毎平方メートル Cm2 m-2 sA誘 電 率 ファラド毎メートル Fm m-3 kg-1 s4 A2

透 磁 率 ヘンリー毎メートル Hm m kg s-2 A-2

モ ル エ ネ ル ギ ー ジュール毎モル Jmol m2 kg s-2 mol-1

モルエントロピー モル熱容量ジュール毎モル毎ケルビン J(mol K) m2 kg s-2 K-1 mol-1

照射線量(X線及びγ線) クーロン毎キログラム Ckg kg-1 sA吸 収 線 量 率 グレイ毎秒 Gys m2 s-3

放 射 強 度 ワット毎ステラジアン Wsr m4 m-2 kg s-3=m2 kg s-3

放 射 輝 度 ワット毎平方メートル毎ステラジアン W(m2 sr) m2 m-2 kg s-3=kg s-3

酵 素 活 性 濃 度 カタール毎立方メートル katm3 m-3 s-1 mol

表4単位の中に固有の名称と記号を含むSI組立単位の例

組立量SI 組立単位

名称 記号

面 積 平方メートル m2

体 積 立法メートル m3

速 さ 速 度 メートル毎秒 ms加 速 度 メートル毎秒毎秒 ms2

波 数 毎メートル m-1

密 度 質 量 密 度 キログラム毎立方メートル kgm3

面 積 密 度 キログラム毎平方メートル kgm2

比 体 積 立方メートル毎キログラム m3kg電 流 密 度 アンペア毎平方メートル Am2

磁 界 の 強 さ アンペア毎メートル Am量 濃 度 (a) 濃 度 モル毎立方メートル molm3

質 量 濃 度 キログラム毎立法メートル kgm3

輝 度 カンデラ毎平方メートル cdm2

屈 折 率 (b) (数字の) 1 1比 透 磁 率 (b) (数字の) 1 1

組立量SI 基本単位

表2基本単位を用いて表されるSI組立単位の例

名称 記号他のSI単位による

表し方SI基本単位による

表し方平 面 角 ラジアン(b) rad 1(b) mm立 体 角 ステラジアン(b) sr(c) 1(b) m2m2

周 波 数 ヘルツ(d) Hz s-1

ントーュニ力 N m kg s-2

圧 力 応 力 パスカル Pa Nm2 m-1 kg s-2

エ ネ ル ギ ー 仕 事 熱 量 ジュール J N m m2 kg s-2

仕 事 率 工 率 放 射 束 ワット W Js m2 kg s-3

電 荷 電 気 量 クーロン A sC電 位 差 ( 電 圧 ) 起 電 力 ボルト V WA m2 kg s-3 A-1

静 電 容 量 ファラド F CV m-2 kg-1 s4 A2

電 気 抵 抗 オーム Ω VA m2 kg s-3 A-2

コ ン ダ ク タ ン ス ジーメンス S AV m-2 kg-1 s3 A2

バーエウ束磁 Wb Vs m2 kg s-2 A-1

磁 束 密 度 テスラ T Wbm2 kg s-2 A-1

イ ン ダ ク タ ン ス ヘンリー H WbA m2 kg s-2 A-2

セ ル シ ウ ス 温 度 セルシウス度(e) Kンメール束光 lm cd sr(c) cd

スクル度照 lx lmm2 m-2 cd放射性核種の放射能( f ) ベクレル(d) Bq s-1

吸収線量 比エネルギー分与カーマ

グレイ Gy Jkg m2 s-2

線量当量 周辺線量当量 方向

性線量当量 個人線量当量シーベルト(g) Sv Jkg m2 s-2

酸 素 活 性 カタール kat s-1 mol

表3固有の名称と記号で表されるSI組立単位SI 組立単位

組立量

名称 記号 SI 単位で表される数値

バ ー ル bar 1bar=01MPa=100kPa=105Pa水銀柱ミリメートル mmHg 1mmHg=133322Paオングストローム Å 1Å=01nm=100pm=10-10m海 里 M 1M=1852mバ ー ン b 1b=100fm2=(10-12cm)2=10-28m2

ノ ッ ト kn 1kn=(18523600)msネ ー パ Npベ ル B

デ ジ ベ ル dB

表8SIに属さないがSIと併用されるその他の単位

SI単位との数値的な関係は    対数量の定義に依存

名称 記号

長 さ メ ー ト ル m質 量 キログラム kg時 間 秒 s電 流 ア ン ペ ア A熱力学温度 ケ ル ビ ン K物 質 量 モ ル mol光 度 カ ン デ ラ cd

基本量SI 基本単位

表1SI 基本単位

名称 記号 SI 単位で表される数値

エ ル グ erg 1 erg=10-7 Jダ イ ン dyn 1 dyn=10-5Nポ ア ズ P 1 P=1 dyn s cm-2=01Pa sス ト ー ク ス St 1 St =1cm2 s-1=10-4m2 s-1

ス チ ル ブ sb 1 sb =1cd cm-2=104cd m-2

フ ォ ト ph 1 ph=1cd sr cm-2 104lxガ ル Gal 1 Gal =1cm s-2=10-2ms-2

マ ク ス ウ ェ ル Mx 1 Mx = 1G cm2=10-8Wbガ ウ ス G 1 G =1Mx cm-2 =10-4Tエルステッド( c ) Oe 1 Oe  (1034π)A m-1

表9固有の名称をもつCGS組立単位

(c)3元系のCGS単位系とSIでは直接比較できないため等号「   」

   は対応関係を示すものである

(第8版2006年改訂)

この印刷物は再生紙を使用しています

Page 21: JAEA-Research 2013-020JAEA-Research 2013-020 - 1 - 1.はじめに 日本原子力研究開発機構(以下「JAEA」という。)は原子力安全基盤機構(以下「JNES」と

JAEA-Research 2013-020

- 17 -

表 3-2 及び表 3-6 よりフォローアップ測定の結果得られた PuU (原子個数比)及び U

PuNd それぞれの同位体組成は2F1ZN2c2 の 142Nd を除き全ての試料について平成 21 年度

測定結果と良い一致を示していることがわかるまた表 3-3 に示すように平成 21 年度に測定し

た Pu 定量値は妥当な結果であった

表 3-4 に示す Nd 測定結果について2F1ZN2c22F1ZN3c3 及び 2F1ZN3a9 試料については

フォローアップ測定結果と平成 21 年度測定結果は良い一致を示したが2F1ZN2c3 及び

2F1ZN3c2 試料についてはフォローアップ測定結果は平成 21 年度定量値よりも 3~4程度低

めの結果となった本フォローアップ測定は差異の要因を排除した上で実施しており確定結果

であると考えられることから2F1ZN2c3 及び 2F1ZN3c2 試料について平成 21 年度の Nd 定

量値は 3~4程度高めの評価をしていた可能性があるこの2F1ZN2c3 及び 2F1ZN3c2 試料に

おけるフォローアップ測定と平成 21 年度定量値との差異の原因については全試料で Pu 定量値

及び各試料の Nd 同位体組成が良く一致していることから試料に起因するものではない可能

性の高い事象として元素の定量に適用した同位体希釈法においてスパイクと混合した試料の

化学分離の過程で天然 Nd の汚染や他試料からの Nd の相互汚染等が発生したと考えられる

また表 3-4 に示す Nd 測定結果についてフォローアップ測定結果と平成 23 年度定量値(平成

23 年度に U 濃度を再測定した結果を反映した値表 3-4 参照)を比較すると本フォローアップ

測定の方が試料間のばらつきは少なくなっているが 3~4程度高めであって系統的な原因があ

ることがわかった平成 23 年度の Nd 定量値は平成 22 年度に現行法によって測定した Nd 量

を平成 23 年度に測定した溶液重量当たりの U 原子数で除して求めている二つの測定の間に

は 1 年の時間差がある密閉している容器とはいえ保管していた試料量が数 mL という少量で

あるため試料の自然蒸発が無視できず分母とした U 濃度が平成 22 年度の時よりも高くなった

可能性があるたとえば保管していた各試料数 mL のうち 3~4程度が蒸発したと仮定すると

平成 23 年度値とフォローアップ測定値との差異が 3~4程度生じることに相当する試料は密

栓したポリバイアル瓶に保管していたが1 年の期間であればこの程度の蒸発は考え得る事象

である本事象を考慮すると平成 22 年度に実施した現行法による Nd 測定は健全であったと推

察することができる

表 3-2 及び表 3-6 に示すように2F1ZN2c2 試料の 142Nd 同位体比の本フォローアップ測定結

果が平成 21 年度値と比較して若干高かったこの 2F1ZN2c2 試料の 142Nd 同位体については

天然の Nd または Ce が化学操作の段階でわずかながら混入したものと考えられるしかしこの

同位体組成を平成 21 年度値に置き換えて算出してもNd 定量値全体には 1程度の差異を与え

る程度であり結果に大きな影響を与えるものではない

表 3-5 に示す試料原液の U 濃度について平成 23 年度定量値と本フォローアップ測定結果を

比較すると 2F1ZN3c2 試料で 14と大きな差を示しその他の 4 試料については 5以下の差異

があることが分かった本フォローアップ測定では試料原液から再度試料の分取を実施しその

JAEA-Research 2013-020

- 18 -

際それぞれの分取重量を測定しているまた定量に使用した混合スパイク試料も校正してい

るそのため測定結果は正しいと考えられる一方平成 23 年度定量用試料は平成 23 年度

に一次希釈試料から再調製した二次希釈試料であるが平成 21 年度に試料原液から一次希釈試料

を調製する際の分取希釈操作においては重量を測定せず容量により希釈していたしたがっ

て平成 23 年度定量値と本フォローアップ測定結果の差異は分取希釈操作における重量測定の

適用の有無が大きく影響していると考えられるなお平成 23 年度報告書 4) に記載された 95Mo

99Tc 101Ru 103Rh 109Ag 133Cs について規格化のために使用した U 原子数は平成 23 年度の測

定値を用いていることから当該差異は平成 23 年度に定量した 95Mo 99Tc 101Ru 103Rh 109Ag

133Cs の結果に影響を与えることとなる

23 節及び 32 節で記載したとおり従来法と現行法による Nd 定量値の差異については①二

次希釈試料の調製段階で測定値に影響を与える要因が入ったこと②従来法で測定した U 原子数

の値に不確定性が存在した可能性があること③混合スパイクの校正未実施④従来法による Nd

の化学分離操作においてミスを生じた可能性があることの 4 点により発生した可能性がある

以下に本フォローアップ測定の結果を基準に従来法と現行法の Nd 定量値及び U 濃度測定結

果の差異の原因をまとめる

(1)本フォローアップ測定と平成 21 年度に実施した従来法の Nd 定量値の差異の原因

①の原因に対し全試料で Pu 定量値及び各試料の Nd 同位体組成が良く一致していることか

ら試料に起因するものではないこと②の原因に対し混合スパイクによる燃焼率測定の

原理からU 原子数の不確定性は関与しないこと③の原因に対しフォローアップ測定結

果との比較では 5 試料中 3 試料は良く一致していることの各結果から①から③は該当し

ないと考えられるしたがって平成 21 年度定量値に生じた差異は原因④に該当し

2F1ZN2c3 及び 2F1ZN3c2 の定量においてスパイクと混合した試料中の Nd の化学分離の

過程で試薬や環境中からの天然 Nd の汚染や他試料からの Nd の相互汚染等により生じ

たと考えられる

(2)本フォローアップ測定と平成 23 年度に実施した現行法の Nd 定量値の差異の原因

平成 23 年度の現行法(平成 22 年度に現行法で測定した Nd 定量値を平成 23 年度に実施

した二次希釈試料の U 濃度の測定によって再評価した結果)と平成 21 年度の従来法との

差異は2F1ZN2c3及び2F1ZN3c2 で 72F1ZN2c22F1ZN3c3 及び 2F1ZN3a9 で 4で

あった(23 節及び表 3-4 参照)平成 23 年度定量値とフォローアップ測定結果を比較する

と系統的な差異を有するものの全試料で同様の傾向を有しているこのことから本フォ

ローアップ測定と平成 23 年度に実施した現行法の差異の原因は保管試料の経時に伴う蒸発

による濃度変化であると推定されるすなわち平成 21 年度に二次希釈試料を調製し平成

23 年度に当該試料の U 濃度の測定を実施するまでの期間に試料中 U 濃度が 3~4程度高く

JAEA-Research 2013-020

- 19 -

なりその値を使用して平成 22 年度に現行法で測定した Nd 定量値を再規格化したことによ

りNd 定量値が 3~4程度低く算出されたと考えられるまた平成 21 年度従来法と平成

23 年度現行法における2F1ZN2c3及び2F1ZN3c2 の差異が他の 3 試料に比べてさらに 3程

度低くなっているがこれは上記(1)に記載したとおり平成 21 年度従来法に起因する原

因④に該当すると推定した

(3)U 濃度測定結果における本フォローアップ測定と平成 23 年度定量値の差異の原因

U 濃度測定結果の差異については平成 21 年度に実施したホットセル内での試料原液から

一次希釈試料を調製する際に重量測定を実施しなかったことが影響したと推定した

これらの検討結果を踏まえ本受託事業の核分裂生成核種の組成測定に関するデータの取扱い

を以下のとおりとする

(1)2F1ZN2c3 及び 2F1ZN3c2 試料の Nd 測定結果については本フォローアップ測定値を確

度の高いデータとして採用するこれによりこの 2 試料の燃焼率は平成 23 年度の報告書

に記載されているよりも 3-4小さい値に変わるまた当該 2 試料の U 及び Pu 測定値に

ついては本年度と平成 21 年度の測定間の差は小さいがNd の測定との整合性をとる観点

から本フォローアップの測定結果を確度の高いデータとする

(2)平成 23 年度に定量した 95Mo 99Tc 101Ru 103Rh 109Ag 133Cs の規格化を行う時に使用する

U 濃度は本フォローアップ測定の値とする

(3)平成 21 年度に報告し平成 23 年度に行った U 濃度の再測定結果を反映して改定していた

134Cs 137Cs 154Eu 155Eu の測定値について平成 23 年度の U 濃度再測定値は試料蒸発の

影響を受けていることが考えられるこのため平成 21 年度の値の方が試料の希釈作業から

の経過時間が短く試料蒸発の影響が少ないことから確度が高いと考え平成 21 年度の値を

採用する

JAEA-Research 2013-020

- 20 -

4データ解析評価

41 同重体混入の効果

現行法は極微量の試料を使用して迅速に測定が出来るという特徴を持つ一方で元素の化学分

離が完全に行われないことからHR-ICP-MS による同位体比測定時に着目同位体と同じ質量数

の他元素(同重体)も同時に検出される可能性があるこの同重体混入の影響は混入割合が各

試料の化学的条件や生成量の差によって異なるため評価を行うこと自体が困難であるしかし

本手法における同重体の混入の効果を把握することは測定試験データのバイアス評価をする際に

重要であり今後の同様の試験における測定結果の評価時にも参考になることから今回取得し

た分離試験結果と詳細な燃焼計算結果に基づいて同重体の混入効果の評価を試みた

42 同重体混入の割合

平成23年度報告書 4) 531項に記載している元素分離の模擬試験において得られた各元素量の混

入割合と燃焼計算で得られた同位体量を掛け合わせることで着目同位体に対する同重体の割

合を求めた今回の計算値は核データライブラリに JENDL-48)を使用した MVP-BURN9)によ

る燃焼計算結果を用いているただし一部の同位体については MVP-BURN の燃焼チェーンに

含まれていないためにSWAT3110)を用いた燃焼計算結果を使用したその評価結果を表 4-1 か

ら表 4-5 に示すこれらの表から以下のことが示される

(1) Nd 同位体では 142Ce 混入の影響が大きいNd は従来から行ってきた分離法と TIMS を使

用した測定値をリファレンスとしているためにこの混入は本測定結果に影響を与えない

(2) Sm 同位体では154Sm に対して 154Eu が 5程度の混入とGd 入り燃料では 154Sm に対

する 154Gd の混入が数 10あることが分かる

(3) Eu 同位体ではGd 入り燃料の場合には154Gd の 154Eu への混入の効果が非常に大きく

数十倍の 154Gd が 154Eu に重なっている155Eu に対する 155Gd の効果はUO2燃料及び

Gd 入り燃料のいずれの場合でも 200以下と大きくなっているただし154Eu と 155Eu

はγ線測定で定量しているためこの効果は本測定結果に影響を与えない

(4) Gd 同位体では154Gd に対する 154Sm と 154Eu の混入はUO2燃料の場合にはそれぞれ

5程度と 20程度となっているがGd 入り燃料の場合は 154Gd 量が多いために影響は小

さい155Gd に対する 155Eu の混入は 10-15程度存在するがその値は燃焼度に依存して

おりまたUO2燃料の方が Gd 入り燃料に比べて効果が大きい

JAEA-Research 2013-020

- 21 -

表 4-1 2F1ZN2c2 試料(280GWdt UO2-Gd2O3) 同重体の混入による誤差()

Nd$ Sm Eu Gd 質量数 Ce の混入 Sm の混入 Nd の混入 Pm の混入 Eu の混入 Gd の混入 Sm の混入 Gd の混入 Sm の混入 Eu の混入

142 10263 00 143 00 00 144 00 00 145 00 00 146 00 00 147 00 5 00 00 148 00 03 74 00 00 00 149 00 00 00 00 150 00 17 15 00 00 00 151 00 00 18 00 77 152 00 00 00 00 NA NA 153 00001 154 00 00 59 1107 24 3938 01 03 155 0 184 00 59 156 00 00 157 00 00 158 00 00 159 00 00 160 00 00

SWAT31 計算値による

$ネオジムの測定値は従来法によるものを採用しているのでこれらは参考値

154Eu 155Eu はγ線測定で定量しているためこれらは参考値

表 4-2 2F1ZN2c3 試料(393GWdtUO2) 同重体の混入による誤差()

Nd$ Sm Eu Gd 質量数 Ce の混入 Sm の混入 Nd の混入 Pm の混入 Eu の混入 Gd の混入 Sm の混入 Gd の混入 Sm の混入 Eu の混入

142 8948 00 143 00 00 144 00 00 145 00 00 146 00 00 147 00 5 00 00 148 00 04 67 00 00 00 149 00 00 00 00 150 00 18 14 00 00 00 151 00 00 14 00 98 152 00 00 00 00 NA NA 153 00003 154 00 00 57 15 24 54 43 203 155 0 129 00 84 156 00 00 157 00 NA 158 00 00 159 00 00 160 00 00

SWAT31 計算値による

$ネオジムの測定値は従来法によるものを採用しているのでこれらは参考値

154Eu 155Eu はγ線測定で定量しているためこれらは参考値

JAEA-Research 2013-020

- 22 -

表 4-3 2F1ZN3c2 試料(566GWdtUO2-Gd2O3) 同重体の混入による誤差()

Nd$ Sm Eu Gd 質量数 Ce の混入 Sm の混入 Nd の混入 Pm の混入 Eu の混入 Gd の混入 Sm の混入 Gd の混入 Sm の混入 Eu の混入

142 3962 00 143 00 00 144 00 00 145 00 00 146 00 00 147 00 7 00 00 148 00 05 49 00 00 00 149 00 00 00 00 150 00 16 16 00 00 00 151 00 00 20 00 70 152 00 00 00 00 NA NA 153 00002 154 00 00 55 342 25 1298 02 08 155 0 96 00 114 156 00 00 157 00 00 158 00 00 159 00 00 160 00 00

SWAT31 計算値による

$ネオジムの測定値は従来法によるものを採用しているのでこれらは参考値

154Eu 155Eu はγ線測定で定量しているためこれらは参考値

表 4-4 2F1ZN3c3 試料(681GWdtUO2) 同重体の混入による誤差()

Nd$ Sm Eu Gd 質量数 Ce の混入 Sm の混入 Nd の混入 Pm の混入 Eu の混入 Gd の混入 Sm の混入 Gd の混入 Sm の混入 Eu の混入

142 396 00 143 00 00 144 00 00 145 00 00 146 00 00 NA 147 00 7 00 00 148 00 05 47 00 00 00 149 00 00 00 00 150 00 16 15 00 00 00 151 00 00 18 00 77 152 00 00 00 00 NA NA 153 154 00 00 51 11 27 46 57 236 155 0 68 00 161 156 00 00 157 00 NA 158 00 00 159 00 00 160 00 00

SWAT31 計算値による

$ネオジムの測定値は従来法によるものを採用しているのでこれらは参考値

154Eu 155Eu はγ線測定で定量しているためこれらは参考値

JAEA-Research 2013-020

- 23 -

表 4-5 2F1ZN3a9 試料(641GWdtUO2) 同重体の混入による誤差()

Nd$ Sm Eu Gd 質量数 Ce の混入 Sm の混入 Nd の混入 Pm の混入 Eu の混入 Gd の混入 Sm の混入 Gd の混入 Sm の混入 Eu の混入

142 262 00 143 00 00 144 00 00 145 00 00 146 00 00 NA 147 00 7 00 00 148 00 05 46 00 00 00 149 00 00 00 00 150 00 14 18 00 00 00 151 00 00 22 00 63 152 00 00 00 00 NA NA 153 154 00 00 38 08 37 45 78 242 155 0 68 00 161 156 00 00 157 00 NA 158 00 00 159 00 00 160 00 00

SWAT31 計算値による

$ネオジムの測定値は従来法によるものを採用しているのでこれらは参考値

154Eu 155Eu はγ線測定で定量しているためこれらは参考値

43 同重体混入の影響評価

41 章でもとめた同重体混入の効果をもとにその定量値への影響を評価した測定された試料

の同位体比について同重体の影響を補正した上で同位体比の合計が全体で 100となるように

再規格化し平成 23 年度報告書 4) p30 の式(1)に示した同位体希釈法の定義に戻ってその影響を

調べた

影響評価の結果を表 4-6 から表 4-10 に示すNd 同位体の場合142Nd の量が大幅に小さく

なる以外は全体としてその影響は少ないSm 同位体の場合全体に定量値が 5程度大きくなる

傾向にあることがわかるまた 154Sm についてはGd 入り燃料の場合には 154Gd の混入の影響

があるため50近い差を生じているEu 同位体では151Eu がほぼ半分の値となっているGd

同位体についてはGd 入り燃料では混入の影響は小さいがUO2燃料では最大で 5程度の差を

示すことがわかった報告書で示すフォローアップ測定の最終結果は本章で示した混入の効果

を考慮して補正する事とする

JAEA-Research 2013-020

- 24 -

表 4-6 2F1ZN2c2 試料(280GWdt UO2-Gd2O3)

同重体の定量値に与える影響

同位体 H23 年度報告書の値

(原子数Total-U) (A)

同重体混入の影響

を補正した値 (原子数Total-U)

(C)

(C)(A)

147Sm 401E-04 413E-04 103 148Sm 186E-04 187E-04 100 149Sm 510E-06 550E-06 108 150Sm 378E-04 403E-04 106 151Sm 179E-05 190E-05 106 152Sm 145E-04 157E-04 108 154Sm 661E-05 329E-05 050 151Eu 231E-06 132E-06 057 153Eu 155E-04 157E-04 101 152Gd 496E-05 494E-05 099 154Gd 140E-03 138E-03 099 155Gd 203E-05 190E-05 094 156Gd 268E-02 266E-02 099 157Gd 107E-05 107E-05 099 158Gd 324E-02 322E-02 099 160Gd 170E-02 169E-02 099

401times10-4を示す

表 4-7 2F1ZN2c3 試料(393GWdtUO2) 同重体の定量値に与える影響

同位体 H23年度報告書の値

(原子数Total-U)

(A)

同重体混入の影響

を補正した値 (原子数Total-U)

(C)

(C)(A)

147Sm 539E-04 547E-04 101 148Sm 259E-04 258E-04 100 149Sm 612E-06 651E-06 106 150Sm 506E-04 531E-04 105 151Sm 221E-05 232E-05 105 152Sm 179E-04 190E-04 106 154Sm 601E-05 596E-05 099 151Eu 212E-06 110E-06 052 153Eu 185E-04 190E-04 102 152Gd 916E-07 963E-07 105 154Gd 271E-05 228E-05 084 155Gd 102E-05 994E-06 097 156Gd 117E-04 123E-04 105 157Gd 350E-07 369E-07 105 158Gd 208E-05 219E-05 105 160Gd 165E-06 174E-06 105

539times10-4を示す

JAEA-Research 2013-020

- 25 -

表 4-8 2F1ZN3c2 試料(566GWdtUO2-Gd2O3)

同重体の定量値に与える影響

同位体 H23年度報告書の値

(原子数Total-U)

(A)

同重体混入の影響

を補正した値 (原子数Total-U)

(C)

(C)(A)

147Sm 543E-04 540E-04 099 148Sm 547E-04 557E-04 102 149Sm 345E-06 368E-06 107 150Sm 755E-04 793E-04 105 151Sm 176E-05 184E-05 105 152Sm 248E-04 264E-04 107 154Sm 130E-04 995E-05 076 151Eu 204E-06 120E-06 059 153Eu 309E-04 311E-04 101 152Gd 955E-06 955E-06 100 154Gd 107E-03 106E-03 099 155Gd 233E-05 209E-05 090 156Gd 268E-02 268E-02 100 157Gd 587E-06 587E-06 100 158Gd 336E-02 336E-02 100 160Gd 172E-02 172E-02 100

543times10-4を示す

表 4-9 2F1ZN3c3 試料(681GWdtUO2)

同重体の定量値に与える影響

同位体 H23 年度報告書の値

(原子数Total-U)

(A)

同重体混入の影響

を補正した値 (原子数Total-U)

(C)

(C)(A)

147Sm 662E-04 642E-04 097 148Sm 692E-04 685E-04 099 149Sm 381E-06 395E-06 104 150Sm 915E-04 935E-04 102 151Sm 200E-05 204E-05 102 152Sm 287E-04 298E-04 104 154Sm 132E-04 128E-04 098 151Eu 198E-06 113E-06 057 153Eu 353E-04 357E-04 101 152Gd 760E-07 775E-07 102 154Gd 496E-05 391E-05 079 155Gd 194E-05 170E-05 088 156Gd 558E-04 569E-04 102 157Gd 529E-07 539E-07 102 158Gd 721E-05 736E-05 102 160Gd 450E-06 460E-06 102

662times10-4を示す

JAEA-Research 2013-020

- 26 -

表 4-10 2F1ZN3a9 試料(641GWdtUO2)

同重体の定量値に与える影響

同位体 H23 年度報告書の値

(原子数Total-U)

(A)

同重体混入の影響

を補正した値 (原子数Total-U)

(C)

(C)(A)

147Sm 459E-04 456E-04 099 148Sm 664E-04 677E-04 102 149Sm 352E-06 375E-06 107 150Sm 822E-04 860E-04 105 151Sm 161E-05 168E-05 104 152Sm 285E-04 304E-04 107 154Sm 161E-04 164E-04 102 151Eu 153E-06 947E-07 062 153Eu 350E-04 354E-04 101 152Gd 201E-06 206E-06 103 154Gd 448E-05 348E-05 078 155Gd 191E-05 169E-05 088 156Gd 846E-04 868E-04 103 157Gd 837E-07 858E-07 103 158Gd 118E-04 121E-04 103 160Gd 665E-06 682E-06 103

459times10-4を示す

JAEA-Research 2013-020

- 27 -

5本再測定結果を反映した測定結果のまとめ

フォローアップ測定及び混入の効果も加味した本試験で得られた最終的な結果について測定

時に存在するウラン個数に対する原子数比(原子数U 原子数比)でまとめたものを表 5-1 に示し

さらに初期重元素(ウラン)個数 InitialHMと燃焼後の全重元素数 TotalHMの関係は FIMA

の定義より

100

1

0

FIMA

U

PuU

InitialHM

TotalHM

(51)

であるため測定された着目同位体のウラン原子あたりの個数 X と初期ウラン原子あたりの個数

Y の関係は

PuU

UFIMAX

PuU

U

U

PuUXY

100

1

0

(52)

として与えられることから測定サンプルの未燃焼時のウラン原子量を MU (gmol)アボガドロ

数を NA着目同位体の原子量を M (gmol) とすると着目同位体の初期ウラン 1 ton あたりの

重量 Z (g) は

66

10100

1

10

UA

UA M

M

PuU

UFIMAXN

MM

N

YZ (53)

によって表されるこの関係式から表 5-1 の値を初期ウラン重量 1 トンあたりの量で示したも

のを表 5-2 に示す

表 5-1 及び表 5-2 に示した燃焼度は受託事業実施時に JAEA 側に燃料初期組成やボイド率履歴

等のパラメータが提供されておらず詳細な 147Nd 反応の中性子捕獲の効果の補正が行えないこ

とから最終確定値ではない詳細燃焼度は本照射後試験の委託者である JNES において評価さ

れる

JAEA-Research 2013-020

- 28 -

表 5-1 平成 24 年度に再測定を行った結果を反映した測定値のまとめ

(ウラン原子数に対する比) Assembly Name ZN2 ZN3 Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 Fuel Type UO2-Gd2O3 UO2 UO2-Gd2O3 UO2 UO2 Sample Position from Bottom of Fuel (mm)

29515 2951 1674 16745 1678

Sample Position in Node

189 189 107 107 108

FIMA() 2888 3947 5598 7069 6583

Burnup (GWdt) 27843 37994 54692 68322 64267 Measurement Method Ratio of Number of Atoms Total-U IDM(TIMS) 234U 170E-04 329E-04 141E-04 234E-04 687E-05IDM(TIMS) 235U 112E-02 174E-02 232E-03 369E-03 230E-04IDM(TIMS) 236U 380E-03 627E-03 480E-03 789E-03 292E-03IDM(TIMS) 238U 985E-01 976E-01 993E-01 988E-01 997E-01IDM(TIMS) U total 100E+00 100E+00 100E+00 100E+00 100E+00IDM(TIMS)+αSpectrometry 238Pu 129E-04 181E-04 385E-04 576E-04 400E-04IDM(TIMS) 239Pu 583E-03 610E-03 472E-03 468E-03 406E-03IDM(TIMS) 240Pu 233E-03 239E-03 358E-03 358E-03 328E-03IDM(TIMS) 241Pu 741E-04 696E-04 994E-04 112E-03 101E-03IDM(TIMS) 242Pu 352E-04 375E-04 149E-03 148E-03 234E-03IDM(TIMS) Pu total 937E-03 974E-03 112E-02 115E-02 111E-02IDM(TIMS) 142Nd 315E-05 507E-05 125E-04 150E-04 193E-04IDM(TIMS) 143Nd 123E-03 173E-03 152E-03 195E-03 114E-03IDM(TIMS) 144Nd 178E-03 260E-03 423E-03 571E-03 531E-03IDM(TIMS) 145Nd 967E-04 136E-03 168E-03 219E-03 176E-03IDM(TIMS) 146Nd 961E-04 137E-03 209E-03 276E-03 258E-03IDM(TIMS) 148Nd 515E-04 711E-04 103E-03 132E-03 123E-03IDM(TIMS) 150Nd 250E-04 327E-04 525E-04 637E-04 650E-04IDM(TIMS) Nd total 573E-03 814E-03 112E-02 147E-02 129E-02γSpectrometry 134Cs 645E-06 101E-05 417E-05 535E-05 545E-05γSpectrometry 137Cs 154E-03 218E-03 347E-03 432E-03 390E-03IDM(ICP-MS) 151Eu 132E-06 110E-06 120E-06 113E-06 947E-07IDM(ICP-MS) 153Eu 157E-04 190E-04 311E-04 357E-04 354E-04γSpectrometry 154Eu 156E-05 200E-05 377E-05 436E-05 383E-05γSpectrometry 155Eu 269E-06 342E-06 963E-06 113E-05 112E-05Liquid Scintillator 147Pm 175E-05 240E-05 365E-05 447E-05 314E-05IDM(ICP-MS) 147Sm 413E-04 547E-04 540E-04 642E-04 456E-04IDM(ICP-MS) 148Sm 187E-04 258E-04 557E-04 685E-04 677E-04IDM(ICP-MS) 149Sm 550E-06 651E-06 368E-06 395E-06 375E-06IDM(ICP-MS) 150Sm 403E-04 531E-04 793E-04 935E-04 860E-04IDM(ICP-MS) 151Sm 190E-05 232E-05 184E-05 204E-05 168E-05IDM(ICP-MS) 152Sm 157E-04 190E-04 264E-04 298E-04 304E-04IDM(ICP-MS) 154Sm 329E-05 596E-05 995E-05 128E-04 164E-04IDM(ICP-MS) 152Gd 494E-05 963E-07 955E-06 775E-07 206E-06IDM(ICP-MS) 154Gd 138E-03 228E-05 106E-03 391E-05 348E-05IDM(ICP-MS) 155Gd 190E-05 994E-06 209E-05 170E-05 169E-05IDM(ICP-MS) 156Gd 266E-02 123E-04 268E-02 569E-04 868E-04IDM(ICP-MS) 157Gd 107E-05 369E-07 587E-06 539E-07 858E-07IDM(ICP-MS) 158Gd 322E-02 219E-05 336E-02 736E-05 121E-04IDM(ICP-MS) 160Gd 169E-02 174E-06 172E-02 460E-06 682E-06Calibration Curve (ICP-MS) 95Mo 177E-03 246E-03 315E-03 417E-03 332E-03Calibration Curve (ICP-MS) 99Tc 124E-03 166E-03 217E-03 282E-03 229E-03Calibration Curve (ICP-MS) 101Ru 165E-03 221E-03 322E-03 409E-03 384E-03Calibration Curve (ICP-MS) 103Rh 104E-03 126E-03 162E-03 188E-03 171E-03Calibration Curve (ICP-MS) 109Ag 102E-04 103E-04 230E-04 251E-04 381E-04Calibration Curve (ICP-MS) 133Cs 187E-03 245E-03 333E-03 407E-03 344E-03

Read as 170times10-4

ここで示した燃焼度は詳細解析に基づいておらず最終確定値ではない

JAEA-Research 2013-020

- 29 -

表 5-2 平成 24 年度に再測定を行った結果を反映した測定値のまとめ

(初期ウラン重量 1ton に対する重量) Assembly Name ZN2 ZN3 Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 Fuel Type UO2-Gd2O3 UO2 UO2-Gd2O3 UO2 UO2 Sample Position from Bottom of Fuel (mm)

29515 2951 1674 16745 1678

Sample Position in Node

189 189 107 107 108

FIMA() 2888 3947 5598 7069 6583

Burnup (GWdt) 27843 37994 54692 68322 64267 Measurement Method weight(g) ton-Initial Heavy Metal IDM(TIMS) 234U 161E+02 308E+02 129E+02 211E+02 624E+01IDM(TIMS) 235U 107E+04 164E+04 214E+03 335E+03 210E+02IDM(TIMS) 236U 363E+03 592E+03 444E+03 719E+03 267E+03IDM(TIMS) 238U 948E+05 929E+05 927E+05 909E+05 921E+05IDM(TIMS)+αSpectrometry 238Pu 124E+02 172E+02 360E+02 529E+02 370E+02IDM(TIMS) 239Pu 563E+03 583E+03 443E+03 432E+03 377E+03IDM(TIMS) 240Pu 226E+03 229E+03 337E+03 332E+03 305E+03IDM(TIMS) 241Pu 723E+02 670E+02 940E+02 104E+03 947E+02IDM(TIMS) 242Pu 344E+02 363E+02 141E+03 139E+03 220E+03IDM(TIMS) 142Nd 181E+01 288E+01 697E+01 819E+01 106E+02IDM(TIMS) 143Nd 708E+02 987E+02 853E+02 108E+03 632E+02IDM(TIMS) 144Nd 103E+03 149E+03 239E+03 317E+03 297E+03IDM(TIMS) 145Nd 567E+02 790E+02 956E+02 123E+03 991E+02IDM(TIMS) 146Nd 567E+02 798E+02 120E+03 155E+03 146E+03IDM(TIMS) 148Nd 308E+02 420E+02 599E+02 752E+02 705E+02IDM(TIMS) 150Nd 152E+02 196E+02 309E+02 369E+02 378E+02γSpectrometry 134Cs 349E+00 541E+00 219E+01 277E+01 283E+01γSpectrometry 137Cs 853E+02 119E+03 186E+03 228E+03 207E+03IDM(ICP-MS) 151Eu 804E-01 662E-01 713E-01 657E-01 555E-01IDM(ICP-MS) 153Eu 968E+01 116E+02 187E+02 211E+02 210E+02γSpectrometry 154Eu 971E+00 123E+01 228E+01 259E+01 229E+01γSpectrometry 155Eu 169E+00 212E+00 585E+00 676E+00 674E+00Liquid Scintillator 147Pm 104E+01 141E+01 210E+01 254E+01 179E+01IDM(ICP-MS) 147Sm 245E+02 321E+02 312E+02 364E+02 260E+02IDM(ICP-MS) 148Sm 112E+02 153E+02 323E+02 392E+02 389E+02IDM(ICP-MS) 149Sm 331E+00 387E+00 215E+00 227E+00 217E+00IDM(ICP-MS) 150Sm 244E+02 318E+02 467E+02 541E+02 501E+02IDM(ICP-MS) 151Sm 116E+01 140E+01 109E+01 119E+01 985E+00IDM(ICP-MS) 152Sm 964E+01 116E+02 158E+02 175E+02 179E+02IDM(ICP-MS) 154Sm 205E+01 367E+01 601E+01 764E+01 981E+01IDM(ICP-MS) 152Gd 303E+01 585E-01 569E+00 455E-01 122E+00IDM(ICP-MS) 154Gd 862E+02 141E+01 643E+02 232E+01 208E+01IDM(ICP-MS) 155Gd 119E+01 616E+00 127E+01 102E+01 102E+01IDM(ICP-MS) 156Gd 168E+04 766E+01 164E+04 343E+02 525E+02IDM(ICP-MS) 157Gd 677E+00 231E-01 361E+00 327E-01 523E-01IDM(ICP-MS) 158Gd 206E+04 138E+01 208E+04 449E+01 740E+01IDM(ICP-MS) 160Gd 110E+04 111E+00 108E+04 284E+00 423E+00Calibration Curve (ICP-MS) 95Mo 679E+02 932E+02 117E+03 153E+03 122E+03Calibration Curve (ICP-MS) 99Tc 495E+02 658E+02 843E+02 108E+03 880E+02Calibration Curve (ICP-MS) 101Ru 672E+02 892E+02 127E+03 159E+03 151E+03Calibration Curve (ICP-MS) 103Rh 432E+02 518E+02 655E+02 747E+02 683E+02Calibration Curve (ICP-MS) 109Ag 450E+01 447E+01 981E+01 106E+02 161E+02Calibration Curve (ICP-MS) 133Cs 101E+03 130E+03 174E+03 209E+03 177E+03

Read as 161times102

ここで示した燃焼度は詳細解析に基づいておらず最終確定値ではない

JAEA-Research 2013-020

- 30 -

図 5-1 から図 5-15 は経済協力開発機構原子力機関(OECDNEA)原子力科学委員会(NSC)

臨界安全性ワーキングパーティー(WPNCS)燃焼度クレジット臨界安全性専門家会合(EGBUC)

において燃焼度クレジットで考慮する核種として選定されている核分裂生成物の値を比較したも

のである図 5-16 から図 5-19 には134137Cs 及び 154155Eu の測定結果の比較も示した図 5-20

から図 5-28 にはウラン及びプルトニウム同位体の生成量を示した他の原子炉から得られた照射

後試験データは SFCOMPO(httpwwwoecd-neaorgsfcompo)から引用したものである

本測定で与える測定値は崩壊補正を行っていないがその他の測定値では照射直後の値に補正

をしているものもあるので図を作成する際に崩壊補正を行い照射直後の値にして図に示して

いるなお236U の測定値についてはCooper 炉及び Gundermmingen 炉からも得られている

がSFCOMPO には Build up 値として登録してあり照射後の存在量であるかどうかの確認が

出来なかったためここには記載しなかった155Gd は 155Eu の放射性崩壊(半減期 475 年)に

よって生成するため 155Gd 単独での崩壊補正ができないことから本測定値のみをプロットした

本試験で得られた測定値を他の測定値と比較するとウラン及びプルトニウムの測定について

は2007 年に同じ燃料集合体から得られたデータと同じ傾向を示しており妥当な測定が行われ

ていることが分かる

FP 核種測定結果では燃焼度に対して線形に増加することが知られている 137Cs の生成量が

他の測定結果の推定から考えられる直線の上によく乗っており妥当な測定値となっていること

が分かるその他の FP 核種の生成量についても他の実験結果との比較を示すが133Cs や 150Sm

は他の測定値が燃焼度に対して線形に増加していることと比較しても妥当と言える結果が得ら

れている一方で反応断面積の大きい 143Nd149Sm151Sm などについては測定データは高

燃焼度領域において大きくばらつく結果となっている出力履歴やボイド率の履歴によって生成

量が影響をうけているためであり詳細な運転履歴を取り入れた解析によってその妥当性の検討

が必要である

JAEA-Research 2013-020

- 31 -

0 20 40 60 8000

05

10

15

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 95Mo

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOXMOX

MOX

図 5-1 95Mo 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 32 -

0 20 40 60 8000

05

10

15

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 99Tc

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

ZN3c2

ZN2c2

Cooper

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-2 99Tc の生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 33 -

0 20 40 60 8000

05

10

15

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 101Ru

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOXMOX

MOX

MOX

図 5-3 101Ru の生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 34 -

0 20 40 60 8000

02

04

06

08

10

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 103Rh

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN3a9

ZN3c3

ZN3c2

ZN2c2

ZN2c3

MOX MOX

MOX

MOX

図 5-4 103Rh 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 35 -

0 20 40 60 80000

005

010

015

020

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 109Ag

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c2 ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-5 109Ag 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 36 -

0 20 40 60 800

1

2

3

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 133Cs

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOXMOX

MOX

図 5-6 133Cs 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 37 -

0 20 40 60 8000

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 143Nd

Fukushima-Daini-1 (present)

Dodewaard

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

図 5-7 143Nd 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 38 -

0 20 40 60 8000

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 145Nd

Fukushima-Daini-1 (present)

Dodewaard

ZN2C2

ZN2C3 ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

図 5-8 145Nd 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 39 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

04

05

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 147Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

Fukushima-Daini-2

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-9 147Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 40 -

0 20 40 60 800000

0001

0002

0003

0004

0005

0006

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 149Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

Fukushima-Daini-2

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-10 149Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 41 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

04

05

06

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 150Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

Fukushima-Daini-2

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-11 150Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 42 -

0 20 40 60 80

001

002

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 151Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2Dodewaard

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX MOX

MOX

図 5-12 151Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 43 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 152Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3c9ZN3c3

Fukushima-Daini-2

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOXMOX

MOX

図 5-13 152Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 44 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 153Eu

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-14 153Eu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 45 -

0 20 40 60 800000

0005

0010

0015

0020

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 155Gd

Fukushima-Daini-1 (present)

ZN2c3

ZN3a9 ZN3a3

ZN2c2(UO 2-Gd2O3)ZN3c2(UO 2-Gd2O3)

図 5-15 155Gd 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 46 -

0 20 40 60 800

01

02

03

04

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 134Cs

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-16 134Cs 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 47 -

0 20 40 60 800

1

2

3

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 137Cs

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

図 5-17 137Cs 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 48 -

0 20 40 60 800

001

002

003

004

005

006

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 154Eu

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2 ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-18 154Eu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 49 -

0 20 40 60 800

001

002

003

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 155Eu

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9ZN3c3

MOXMOX

MOX

MOX

図 5-19 155Eu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 50 -

0 20 40 60 800

01

02

03

04

05

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 234U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-20 234U 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 51 -

0 20 40 60 800

10

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 235U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-21 235U 残存量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 52 -

0 20 40 60 800

1

2

3

4

5

6

7

8

9

10

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 236U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-22 236U 残存量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 53 -

0 20 40 60 80890

900

910

920

930

940

950

960

970

980

990

1000

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 238U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-23 238U 残存量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 54 -

0 20 40 60 800

01

02

03

04

05

06

07

08

09

1

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 238Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-24 238Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 55 -

0 20 40 60 800

1

2

3

4

5

6

7

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 239Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-25 239Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 56 -

0 20 40 60 800

1

2

3

4

5

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 240Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2 ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-26 240Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 57 -

0 20 40 60 800

1

2

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 241Pu

Fukushima-Daini-1 (present)

Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2 ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (2007)

図 5-27 241Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 58 -

0 20 40 60 800

1

2

3

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 242Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-28 242Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 59 -

図 5-29 と図 5-30 にはこの測定で得られた 95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs の

溶解溶液と不溶性残渣中の初期ウラン 1 トンあたりの存在量を示すまた図 5-31 にはそれ

らの和を図 5-32 には不溶性残渣中の存在割合を示す難測定 FP と呼んでいるこれらの FP

の量は図 5-31 からわかるように109Ag が最も燃焼度の高いサンプルで測定値が小さくな

っている例外はあるが燃焼度に対して指数関数的に(片対数グラフで直線的に)増大をし

ている不溶性残渣の量は燃焼度と共に単調に増大すると考えられたが図 5-32 に示すよう

に燃焼度が最も高いサンプルで不溶性残渣中の FP 量が減少する結果を得たこれが燃料

の燃焼条件等によるものなのか溶解を行った時の条件の差によって生じたものなのかは

現段階では不明である旧原研を含めて原子力機構で行ってきた使用済燃料同位体組成測定

実験ではこれら不溶性残渣中に含まれる FP の測定は行われてこなかった今後測定手

法のさらなる見直しなどを通じて不溶性残渣に含まれる FP 量の測定技術の向上を図って

いくことが求められる

0 20 40 60 800

1000

2000

3000

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Solution

図 5-29 難測定 FP 測定結果(溶解溶液中の FP 量(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 60 -

0 20 40 60 800

200

400

600

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109

Ag133Cs

Insolble residue

図 5-30難測定 FP 測定結果(不溶性残渣中の FP の量(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 61 -

0 20 40 60 80101

102

103

104

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Insolble Residue+Solution

図 5-31難測定 FP 測定結果(溶解溶液と不溶性残渣中の FP 量の和(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 62 -

0 20 40 60 8010-4

10-3

10-2

10-1

100

Burnup [GWdt]

Rat

io o

f W

eigh

t[-] 95Mo

99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Insolble Residue(Insolble Residue+Solution)

図 5-32難測定 FP 測定結果(不溶性残渣中の FP の割合)

JAEA-Research 2013-020

- 63 -

表 5-3 には各サンプルの各同位体について原子炉停止から測定までの時間(冷却時間)を示

した表 5-4 には各サンプルの測定値について測定誤差(相対標準偏差)を示した

表 5-3 原子炉停止から測定日までの冷却時間(年)のまとめ

Assembly

Name ZN2 ZN3

Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 234U 969 1221 954 702 702 235U 969 1221 954 702 702 236U 969 1221 954 702 702 238U 969 1221 954 702 702

238Pu 969 1221 954 702 702 239Pu 969 1221 954 702 702 240Pu 969 1221 954 702 702 241Pu 969 1221 954 702 702 242Pu 969 1221 954 702 702 142Nd 969 1221 954 702 702 143Nd 969 1221 954 702 702 144Nd 969 1221 954 702 702 145Nd 969 1221 954 702 702 146Nd 969 1221 954 702 702 148Nd 969 1221 954 702 702 150Nd 969 1221 954 702 702 134Cs 973 962 702 702 702 137Cs 973 962 702 702 702 151Eu 1068 1048 802 796 796 153Eu 1068 1048 802 796 796 154Eu 973 962 708 708 708 155Eu 973 962 708 708 708 147Pm 1070 1061 802 796 796 147Sm 1068 1048 802 796 796 148Sm 1068 1048 802 796 796 149Sm 1068 1048 802 796 796 150Sm 1068 1048 802 796 796 151Sm 1068 1048 802 796 796 152Sm 1068 1048 802 796 796 154Sm 1068 1048 802 796 796 152Gd 1069 1048 802 796 796 154Gd 1069 1048 802 796 796 155Gd 1069 1048 802 796 796 156Gd 1069 1048 802 796 796 157Gd 1069 1048 802 796 796 158Gd 1069 1048 802 796 796 160Gd 1069 1048 802 796 796 95Mo 1165 1165 899 899 899 99Tc 1165 1165 899 899 899

101Ru 1165 1165 899 899 899 103Rh 1165 1165 899 899 899 109Ag 1165 1165 899 899 899 133Cs 1165 1165 899 899 899

JAEA-Research 2013-020

- 64 -

表 5-4 測定誤差(RSD相対標準偏差())のまとめ

Assembly

Name ZN2 ZN3

Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 234U lt 22 lt 22 lt 22 lt 22 lt 22 235U lt 10 lt 10 lt 10 lt 10 lt 10 236U lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 238U lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02

238Pu lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 239Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 240Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 241Pu lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 242Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 142Nd lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 143Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 144Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 145Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 146Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 148Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 150Nd lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 134Cs lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 137Cs lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 151Eu 38 14 25 13 14 153Eu 26 13 21 05 07 154Eu lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 155Eu lt 6 lt 6 lt 6 lt 6 lt 6 147Pm lt 5 lt 5 lt 5 lt 5 lt 5 147Sm 21 10 18 12 12 148Sm 24 11 18 12 12 149Sm 37 19 34 15 21 150Sm 22 10 18 12 13 151Sm 26 19 24 15 21 152Sm 19 10 16 11 11 154Sm 24 12 20 12 12 152Gd 43 38 59 53 58 154Gd 20 14 16 13 16 155Gd 82 11 85 11 13 156Gd 14 08 12 08 10 157Gd 62 20 101 37 30 158Gd 14 11 12 09 12 160Gd 16 18 14 19 21 95Mo 39 40 22 45 23 99Tc 31 31 24 35 24

101Ru 30 31 20 38 22 103Rh 26 24 20 37 19 109Ag 19 21 15 15 15 133Cs 39 38 31 48 35

ここに示した値は測定機器の性能と分離や希釈による誤差を考慮したものである

JAEA-Research 2013-020

- 65 -

表 5-5 と表 5-6 にはZN2 及び ZN3 集合体の照射にかかわる原子炉の運転履歴を示す

表 5-5 ZN2 集合体の運転履歴

開始日 終了日 日数 運転(第 12 サイクル) 1996726 1997923 424

定検 1997923 19971031 38 運転(第 13 サイクル) 19971031 19981217 412

定検 19981217 1999312 85 運転(第 14 サイクル) 1999312 200059 424

表 5-6 ZN3 集合体の運転履歴

開始日 終了日 日数 運転(第 12 サイクル) 1996726 1997923 424

定検 1997923 19971031 38 運転(第 13 サイクル) 19971031 19981217 412

定検 19981217 1999312 85 運転(第 14 サイクル) 1999312 200059 424

定検 200059 2000615 37 運転(第 15 サイクル) 2000615 2001813 424

定検 2001813 2001119 88 運転(第 16 サイクル) 2001119 200317 424

JAEA-Research 2013-020

- 66 -

図 5-33 と図 5-34 にはZN2 集合体及び ZN3 集合体を上から見た断面図とそれぞれのサ

ンプルの取得位置を示したまた図 5-35 には各燃料棒でサンプルを取り出した軸方向の

高さを示した図 5-36及び図 5-37にはZN2及び ZN3集合体の炉内での装荷位置を示した

図 5-33 本試験でサンプルが取得された燃料棒の位置(ZN2 集合体)

(3 サイクル照射 平均燃焼度 356GWdt)

JAEA-Research 2013-020

- 67 -

図 5-34 本試験でサンプルが取得された燃料棒の位置(ZN3 集合体)

(5 サイクル照射 平均燃焼度 535 GWdt)

JAEA-Research 2013-020

- 68 -

図 5-35 本試験でサンプルが取得された位置(軸方向)

JAEA-Research 2013-020

- 69 -

図 5-36 ZN2 集合体のシャッフリング 1112)

(福島第 2 原子力発電所第 12 サイクルから第 14 サイクル)

JAEA-Research 2013-020

- 70 -

図 5-37 ZN3 集合体のシャッフリング 1112)

(福島第 2 原子力発電所第 12 サイクルから第 16 サイクル)

JAEA-Research 2013-020

- 71 -

6おわりに

JAEA が JNES からの受託事業として実施した「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生

成核種組成測定試験」において燃焼率評価で測定が必要な元素の 1 つである Nd について2

種類の手法で測定を行ったが結果に差異が生じたそのため確度の高い測定結果を取得するこ

とと生じた差異の原因究明を目的としたフォローアップ測定を実施した

本件で発生した Nd 定量値の差異の原因は3 章で述べたとおり(1) Nd 定量における化学操

作中に相互汚染等が発生した可能性があったこと(2) Nd を含む FP 核種の測定結果算出に使用

した溶解溶液中の U 原子数に不確定性があったことの 2 点により生じたものと推定される今

後同様の測定を実施する際に注意すべき点をまとめると以下のようになる

① 着目元素の定量を行う際同時期かつ同一試料で U 原子数を測定すること

② 試料の保管時には蒸発が無視できるだけの十分な量を確保した上で保管すること

③ 保管試料は定期的に重量を測定し自然蒸発の影響を把握すること

④ 分取希釈等の操作時には天秤による秤量を行いデータ管理を確実に行うこと

の 4 点である特にどのデータをどの時期に測定するかは全体の測定計画の検討で調整できる

ことであるため出来るだけ同一試料のデータを短期間にまとめて取得できるように配慮すべき

である

また作業環境からの天然元素の汚染等の影響の排除について近年の分析装置の高感度化に

伴い試料の取扱量が極めて少なくなっていることに注意すべきである取り扱う試料量が少なく

なれば被ばくや汚染の可能性を低減できる反面同時に取扱う試料間から生じる相互汚染使

用する試薬や器具及び作業を実施する環境下から混入する天然元素の影響等による汚染の可能性

が高くなるこれらの試料間の相互及び環境下等から生じる汚染はその原因が多岐に渡って考

えられることから作業全般に繊細な注意を払う必要があるあるいは被ばく量に注意を払い

つつ環境下等から生じる天然元素の汚染の影響が出ない程度に取り扱う量を増加させる等の検

討も必要となるだろうこのためにもさらに確度の高いデータの取得を目指し同様の測定を

繰り返し行うことで測定経験を得ることが必要である

本件で発生した Nd 定量値の差異について今後同様の事象を繰り返さないためには上記対応

を必要とするしたがって分析作業の実施の際には事前に作業者間で分析方法及び手順につ

いて十分に検討を行い綿密な計画を立てそれらを確実に遂行していくことの重要性を再認識

する必要がある

JAEA-Research 2013-020

- 72 -

謝 辞

JNES からの受託事業として実施した「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組

成測定試験」においてはJNES の山本徹氏には当該事業の立ち上げから実施及び本フォローア

ップ測定の実施に至るまで多大なご指導とご支援を頂きましたJNES の安藤良平氏及び鈴木

求氏には事業の遂行だけではなく取得データの解析結果に関するご指導をいただきました

深く感謝申し上げます安全研究センター サイクル安全研究グループの外池幸太郎研究主幹には

JNES からの受託事業立ち上げに際して事業の主担当者としてご尽力いただきましたまた同

グループの戸塚真義氏と原科研福島技術開発特別チーム 臨界管理技術開発グループの蒲原佳子

女史には本レポートに掲載するデータの整理を旧ホット試験施設管理部 ホット材料試験課の宮

田精一氏並びに原科研福島技術開発特別チーム 臨界管理技術開発グループの佐藤真人氏には試

料の再調製を行っていただきました原子力基礎工学研究部門 分析化学研究グループの河野信昭

氏並びに鈴木大輔氏には試料分離法について貴重なご助言をいただきましたここに記してお礼

申し上げます

参考文献

1) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 20 年度報告書

2) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 21 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000016661pdf)

3) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 22 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000118961pdf)

4) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 23 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000123740pdf)

5) SUsuda NKohnoldquoAnion-Exchange Separation of Nd and the Transplutonium Elements

in Spent Nuclear Fuels for Burn-up DeterminationrdquoSeparation Sci Technol 23(10amp11)

pp1119-1131 (1988)

6) GUchiyama et alldquoDevelopment of quantitative analytical method of U Pu and fission

products in spent fuel by combined-chromatographic-mass-spectrometric-isotopic-dilution

technologyrdquoEuropean Nuclear Conference 2012 (ENC 2012) December 2012 Manchester

United Kingdom

7) ISO11483 ldquoPreparation of plutonium sources and determination of 238Pu239Pu isotope

ratio by alpha spectrometry rdquo ISO Geneva(1994)

8) K Shibata O Iwamoto T Nakagawa N Iwamoto A Ichihara S Kunieda S Chiba K

JAEA-Research 2013-020

- 73 -

Furutaka N Otuka T Ohsawa T Murata H Matsunobu A Zukeran S Kamada and J

Katakura ldquoJENDL-40 A New Library for Nuclear Science and Engineeringrdquo Journal of

Nuclear Science and Technology 48 1 (2011)

9) K Okumura T Mori M Nakagawa K Kaneko ldquoValidation of a Continuous-Energy Monte

Carlo Burn-up Code MVP-BURN and Its Application to Analysis of Post Irradiation

Experimentrdquo Journal of Nuclear Science and Technology 37(2)pp128-138(2000)

10) 須山賢也望月弘樹高田友幸龍福進奥野浩村崎穣大久保清志「連続エネルギモン

テカルロコード MVP 及び MCNP を使用する統合化燃焼計算コードシステム -

SWAT31」 JAEA-DataCode 2009-002 日本原子力研究開発機構 (2009)

11) 「平成 18 年度全 MOX 炉心核設計手法信頼性実証試験成果報告書」07 基炉報-0001 原子力安

全基盤機構 (2007)

12) 「平成 18 年度高燃焼度 9x9 型燃料信頼性実証試験成果報告書」07 基炉報-0002 原子力安全

基盤機構 (2007)

JAEA-Research 2013-020

- 74 -

付録

測定データ集

JAEA-Research 2013-020

- 75 -

A 混合スパイク試料の値付け

表 A-1 各標準濃度一覧

標準試料 濃度 誤差()

U 濃度標準 26820 microgg 005 Pu 濃度標準 83506 ngg 005 Nd 濃度標準 13495 ngg 007

各標準の純度及び秤量誤差から算出した

表 A-2 混合スパイクと各濃度標準の混合データ

試料名 分取量(g)

混合スパイク 11452 U 濃度標準 10968 Pu 濃度標準 10723 Nd 濃度標準 10324

表 A-3 各濃度標準の同位体組成

U 濃度標準 Pu 濃度標準 Nd 濃度標準 同位体組成

(原子百分率) 誤差() 同位体組成

(原子百分率) 誤差()同位体組成

(原子百分率) 誤差() 234U 00054 362 238Pu 00030 215 142Nd 27119 0007 235U 07205 003 239Pu 974234 0001 143Nd 12174 0009 238U 992741 00003 240Pu 25607 0003 144Nd 23789 0014 241Pu 00100 191 145Nd 8295 0020 242Pu 00028 185 146Nd 17202 0026 148Nd 5767 0038 150Nd 5653 0049 各誤差は質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な誤差伝播の

計算により算出した

表 A-4 混合スパイク中 238Pu の放射能測定結果

放射能比(238Pu242Pu) 012692

表 A-5 混合スパイクに各濃度標準を添加した試料の同位体比測定結果

試料名 測定値 233U238U 0075767 (原子数比) plusmn 0000064

242Pu239Pu 0065232 (原子数比) plusmn 0000004

150Nd142Nd 075200 (原子数比) plusmn 000028

JAEA-Research 2013-020

- 76 -

原子数の算出には次の式を用いた

Rms times Sps - Spm 原子数 =

Abm - Rms times Abs

Rms 濃度標準添加後の 238U233U239Pu242Pu150Nd142Nd 原子数比

Sps 添加した各濃度標準中同位体の量(原子数)233U242Pu142Nd 量

Spm 添加した各濃度標準中同位体の量(原子数)238U239Pu150Nd 量

Abm 混合スパイク中の同位体の比238UU239PuPu150NdNd

Abs 混合スパイク中の同位体の比233UU242PuPu142NdNd

表 A-6 原子数算出に使用したデータ

元素 Rms Sps Spm Abm Abs

U 1319833 0 7388E+16 00086391 09826830 Pu 0065232 219735E+15 63943E+10 0998653 00002917 Nd 0752004 15774E+14 32882E+13 09077548 00201111

JAEA-Research 2013-020

- 77 -

B 燃料溶解溶液試料の測定データ

表 B-1 燃料溶解溶液の分取希釈データ

一次希釈 二次希釈 試料名

分取 希釈 分取 希釈 希釈倍率

2F1ZN2c2 10814 584007 05658 112594 10747

2F1ZN2c3 11753 583867 05676 112728 9866

2F1ZN3c2 11739 576345 05696 111741 9631

2F1ZN3c3 11685 585754 05686 111584 9837

2F1ZN3a9 11636 581027 05686 112304 9862

表 B-2試料中 238Pu の放射能測定結果

試料名 放射能比 238Pu(239Pu+240Pu)

2F1ZN2c2 24520 2F1ZN2c3 33482 2F1ZN3c2 59239 2F1ZN3c3 81127 2F1ZN3a9 63257

表 B-3 α線スペクトロメトリーを併用した Pu の同位体組成測定結果 (単位原子百分率)

試料名 239Pu 240Pu 241Pu 242Pu 238Pu

2F1ZN2c2 62731 25047 7050 3792 138 2F1ZN2c3 62634 24507 7143 3855 186 2F1ZN3c2 42290 32030 8898 13333 345 2F1ZN3c3 41498 31898 8770 13147 468 2F1ZN3a9 36971 30207 8136 21280 341

JAEA-Research 2013-020

- 78 -

表 B-4 燃料溶解溶液中の UPu 及び Nd の同位体組成分析結果 (単位原子百分率)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 234U 001789 00329 00141 00246 00077

plusmn 000007 00001 00002 00002 00002 235U 11220 17429 02320 03689 00219

plusmn 00008 00005 00003 00003 00002 236U 03805 062693 04799 07900 02916

plusmn 00004 000002 00001 00002 00001 238U 984796 975973 992741 988164 996787

plusmn 00008 00005 00004 00004 00003 238Pu 1381 186 345 468 341

plusmn 0008 001 002 003 002 239Pu 627305 62634 42290 41498 369711

plusmn 00008 0001 0003 0005 00007 240Pu 25047 245073 32030 31898 302074

plusmn 0001 00008 0004 0007 00006 241Pu 70503 7143 8898 877 8136

plusmn 00005 0001 0004 001 0002 242Pu 37915 38550 13333 13147 212796

plusmn 00007 00007 0004 0003 00008 142Nd 1639 0623 11173 1088 1655

plusmn 0003 0003 00003 0001 0002 143Nd 21002 21210 135747 132774 88781

plusmn 0005 0002 00008 00008 00005 144Nd 30748 31879 37724 38747 41187

plusmn 0004 0002 0001 0002 0002 145Nd 16540 16760 15007 14895 136618

plusmn 0004 0002 0001 0001 00009 146Nd 16799 16789 18682 18740 20038

plusmn 0008 0003 0002 0003 0002 148Nd 8868 8730 9211 8933 9522

plusmn 0007 0003 0002 0002 0002 150Nd 4404 4010 4684 4320 5059

plusmn 0005 0002 0001 0001 0001 238Pu については238U による影響を考慮しα線測定の結果を用いた 238Pu のplusmnはα線測定誤差を 05質量分析法による同位体比測定誤差を

01とし統計的な誤差伝播の計算により算出した Pu の同位体組成は表 B-3 の結果に 241Pu 及び 242Pu を加え百分率したも

のである 各plusmnは質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な

誤差伝播の計算により算出した

JAEA-Research 2013-020

- 79 -

原子数の算出には次の式を用いた

Rms times Sps - Spm

原子数 = Abm - Rms times Abs

Rms スパイク添加後の 238U233U239Pu242Pu148Nd150Nd 原子数比

Sps 添加した濃縮同位体の量(原子数)233U242Pu150Nd 量

Spm 添加した濃縮同位体の量(原子数)238U239Pu148Nd 量

Abm 試料中の同位体の比238UU239PuPu148NdNd

Abs 試料中の同位体の比233UU242PuPu150NdNd

表 B-6 添加したスパイク中の UPu 及び Nd の原子数 (単位原子数)

試料名 U 233U Sps 238U Spm

2F1ZN2c2 57221E+15 56230E+15 49433E+13 2F1ZN2c3 57146E+15 56156E+15 49369E+13 2F1ZN3c2 57201E+15 56210E+15 49416E+13 2F1ZN3c3 57216E+15 56225E+15 49429E+13 2F1ZN3a9 57325E+15 56332E+15 49523E+13

試料名 Pu 242Pu Sps 239Pu Spm

2F1ZN2c2 14402E+14 14382E+14 42006E+10 2F1ZN2c3 14383E+14 14364E+14 41952E+10 2F1ZN3c2 14397E+14 14377E+14 41992E+10 2F1ZN3c3 14401E+14 14381E+14 42003E+10 2F1ZN3a9 14428E+14 14409E+14 42083E+10

試料名 Nd 150Nd Sps 148Nd Spm

2F1ZN2c2 96421E+13 87527E+13 11428E+12 2F1ZN2c3 96295E+13 87412E+13 11413E+12 2F1ZN3c2 96388E+13 87496E+13 11424E+12 2F1ZN3c3 96413E+13 87519E+13 11427E+12 2F1ZN3a9 96597E+13 87687E+13 11449E+12

57221times1015を示す

表 B-5 二次希釈試料分取量とスパイク添加量 試料名 試料分取量(g) 添加量(g)

2F1ZN2c2 11070 11496 2F1ZN2c3 11060 11481 2F1ZN3c2 11069 11492 2F1ZN3c3 11071 11495 2F1ZN3a9 11068 11517

JAEA-Research 2013-020

- 80 -

表 B-7 二次希釈試料の UPu 及び Nd 同位体組成(測定値) (単位原子数比)

試料名 233UU Abs 238UU Abm

2F1ZN2c2 0 09848 2F1ZN2c3 0 09760 2F1ZN3c2 0 09927 2F1ZN3c3 0 09882 2F1ZN3a9 0 09968

試料名 242PuPu Abs 239PuPu Abm

2F1ZN2c2 00379 06273 2F1ZN2c3 00386 06263 2F1ZN3c2 01333 04229 2F1ZN3c3 01315 04150 2F1ZN3a9 02128 03697

試料名 150NdNd Abs 148NdNd Abm

2F1ZN2c2 00440 00887 2F1ZN2c3 00401 00873 2F1ZN3c2 00468 00921 2F1ZN3c3 00432 00893 2F1ZN3a9 00506 00952

表 B-8 混合スパイク添加後の二次希釈試料の同位体比測定結果 (単位原子数比)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 233U238U 0410984 031750 034736 0383628 0264855

plusmn 0000042 000010 000010 0000094 0000048 242Pu239Pu 182016 1364439 218793 236969 222127

plusmn 000011 0000042 000021 000020 000017 148Nd150Nd 0089986 0149877 0186518 0211642 0266697

plusmn 0000017 0000033 0000034 0000024 0000058

各plusmnは質量分析法による同位体比測定結果(3 回繰り返し測定)の標準偏差を示す

JAEA-Research 2013-020

- 81 -

表 B-9 二次希釈試料の UPu 及び Nd 原子数の算出結果 U

試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 243319 13843E+16 0101 2F1ZN2c3 314965 18072E+16 0105 2F1ZN3c2 287884 16251E+16 0104 2F1ZN3c3 260669 14782E+16 0103 2F1ZN3a9 377565 21288E+16 0102

Pu 試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 054940 13022E+14 0060 2F1ZN2c3 073290 17594E+14 0060 2F1ZN3c2 045705 18143E+14 0062 2F1ZN3c3 042200 16870E+14 0062 2F1ZN3a9 045019 23666E+14 0061

Nd 試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 008999 79480E+13 0125 2F1ZN2c3 014988 14713E+14 0103 2F1ZN3c2 018652 18203E+14 0096 2F1ZN3c3 021164 21674E+14 0096 2F1ZN3a9 026670 27214E+14 0096

13843times1016を示す

表 B-10 二次希釈試料のウラン濃度

試料名 二次希釈試料 分取量(g) 1

分取試料中の U 原子数2

二次希釈試料の

U 濃度 (原子数g 溶液)

2F1ZN2c2 11070 13843E+16 1250E+16 2F1ZN2c3 11060 18072E+16 1634E+16 2F1ZN3c2 11069 16251E+16 1468E+16 2F1ZN3c3 11071 14782E+16 1335E+16 2F1ZN3a9 11068 21288E+16 1923E+16

1表 B-5 参照 2表 B-9 参照 13843times1016を示す

This is a blank page

国際単位系(SI)

乗数  接頭語 記号 乗数  接頭語 記号

1024 ヨ タ Y 10-1 デ シ d1021 ゼ タ Z 10-2 セ ン チ c1018 エ ク サ E 10-3 ミ リ m1015 ペ タ P 10-6 マイクロ micro1012 テ ラ T 10-9 ナ ノ n109 ギ ガ G 10-12 ピ コ p106 メ ガ M 10-15 フェムト f103 キ ロ k 10-18 ア ト a102 ヘ ク ト h 10-21 ゼ プ ト z101 デ カ da 10-24 ヨ ク ト y

表5SI 接頭語

名称 記号 SI 単位による値

分 min 1 min=60s時 h 1h =60 min=3600 s日 d 1 d=24 h=86 400 s度 deg 1deg=(π180) rad分 rsquo 1rsquo=(160)deg=(π10800) rad秒 rdquo 1rdquo=(160)rsquo=(π648000) rad

ヘクタール ha 1ha=1hm2=104m2

リットル Ll 1L=11=1dm3=103cm3=10-3m3

トン t 1t=103 kg

表6SIに属さないがSIと併用される単位

名称 記号 SI 単位で表される数値

電 子 ボ ル ト eV 1eV=1602 176 53(14)times10-19Jダ ル ト ン Da 1Da=1660 538 86(28)times10-27kg統一原子質量単位 u 1u=1 Da天 文 単 位 ua 1ua=1495 978 706 91(6)times1011m

表7SIに属さないがSIと併用される単位でSI単位で表される数値が実験的に得られるもの

名称 記号 SI 単位で表される数値

キ ュ リ ー Ci 1 Ci=37times1010Bqレ ン ト ゲ ン R 1 R = 258times10-4Ckgラ ド rad 1 rad=1cGy=10-2Gyレ ム rem 1 rem=1 cSv=10-2Svガ ン マ γ 1γ=1 nT=10-9Tフ ェ ル ミ 1フェルミ=1 fm=10-15mメートル系カラット 1メートル系カラット = 200 mg = 2times10-4kgト ル Torr 1 Torr = (101 325760) Pa標 準 大 気 圧 atm 1 atm = 101 325 Pa

1cal=41858J(「15」カロリー)41868J(「IT」カロリー)4184J(「熱化学」カロリー)

ミ ク ロ ン micro 1 micro =1microm=10-6m

表10SIに属さないその他の単位の例

カ ロ リ ー cal

(a)SI接頭語は固有の名称と記号を持つ組立単位と組み合わせても使用できるしかし接頭語を付した単位はもはや コヒーレントではない(b)ラジアンとステラジアンは数字の1に対する単位の特別な名称で量についての情報をつたえるために使われる

 実際には使用する時には記号rad及びsrが用いられるが習慣として組立単位としての記号である数字の1は明 示されない(c)測光学ではステラジアンという名称と記号srを単位の表し方の中にそのまま維持している

(d)ヘルツは周期現象についてのみベクレルは放射性核種の統計的過程についてのみ使用される

(e)セルシウス度はケルビンの特別な名称でセルシウス温度を表すために使用されるセルシウス度とケルビンの

  単位の大きさは同一であるしたがって温度差や温度間隔を表す数値はどちらの単位で表しても同じである

(f)放射性核種の放射能(activity referred to a radionuclide)はしばしば誤った用語でrdquoradioactivityrdquoと記される

(g)単位シーベルト(PV200270205)についてはCIPM勧告2(CI-2002)を参照

(a)量濃度(amount concentration)は臨床化学の分野では物質濃度

  (substance concentration)ともよばれる(b)これらは無次元量あるいは次元1をもつ量であるがそのこと   を表す単位記号である数字の1は通常は表記しない

名称 記号SI 基本単位による

表し方

秒ルカスパ度粘 Pa s m-1 kg s-1

力 の モ ー メ ン ト ニュートンメートル N m m2 kg s-2

表 面 張 力 ニュートン毎メートル Nm kg s-2

角 速 度 ラジアン毎秒 rads m m-1 s-1=s-1

角 加 速 度 ラジアン毎秒毎秒 rads2 m m-1 s-2=s-2

熱 流 密 度 放 射 照 度 ワット毎平方メートル Wm2 kg s-3

熱 容 量 エ ン ト ロ ピ ー ジュール毎ケルビン JK m2 kg s-2 K-1

比熱容量比エントロピー ジュール毎キログラム毎ケルビン J(kg K) m2 s-2 K-1

比 エ ネ ル ギ ー ジュール毎キログラム Jkg m2 s-2

熱 伝 導 率 ワット毎メートル毎ケルビン W(m K) m kg s-3 K-1

体 積 エ ネ ル ギ ー ジュール毎立方メートル Jm3 m-1 kg s-2

電 界 の 強 さ ボルト毎メートル Vm m kg s-3 A-1

電 荷 密 度 クーロン毎立方メートル Cm3 m-3 sA表 面 電 荷 クーロン毎平方メートル Cm2 m-2 sA電 束 密 度 電 気 変 位 クーロン毎平方メートル Cm2 m-2 sA誘 電 率 ファラド毎メートル Fm m-3 kg-1 s4 A2

透 磁 率 ヘンリー毎メートル Hm m kg s-2 A-2

モ ル エ ネ ル ギ ー ジュール毎モル Jmol m2 kg s-2 mol-1

モルエントロピー モル熱容量ジュール毎モル毎ケルビン J(mol K) m2 kg s-2 K-1 mol-1

照射線量(X線及びγ線) クーロン毎キログラム Ckg kg-1 sA吸 収 線 量 率 グレイ毎秒 Gys m2 s-3

放 射 強 度 ワット毎ステラジアン Wsr m4 m-2 kg s-3=m2 kg s-3

放 射 輝 度 ワット毎平方メートル毎ステラジアン W(m2 sr) m2 m-2 kg s-3=kg s-3

酵 素 活 性 濃 度 カタール毎立方メートル katm3 m-3 s-1 mol

表4単位の中に固有の名称と記号を含むSI組立単位の例

組立量SI 組立単位

名称 記号

面 積 平方メートル m2

体 積 立法メートル m3

速 さ 速 度 メートル毎秒 ms加 速 度 メートル毎秒毎秒 ms2

波 数 毎メートル m-1

密 度 質 量 密 度 キログラム毎立方メートル kgm3

面 積 密 度 キログラム毎平方メートル kgm2

比 体 積 立方メートル毎キログラム m3kg電 流 密 度 アンペア毎平方メートル Am2

磁 界 の 強 さ アンペア毎メートル Am量 濃 度 (a) 濃 度 モル毎立方メートル molm3

質 量 濃 度 キログラム毎立法メートル kgm3

輝 度 カンデラ毎平方メートル cdm2

屈 折 率 (b) (数字の) 1 1比 透 磁 率 (b) (数字の) 1 1

組立量SI 基本単位

表2基本単位を用いて表されるSI組立単位の例

名称 記号他のSI単位による

表し方SI基本単位による

表し方平 面 角 ラジアン(b) rad 1(b) mm立 体 角 ステラジアン(b) sr(c) 1(b) m2m2

周 波 数 ヘルツ(d) Hz s-1

ントーュニ力 N m kg s-2

圧 力 応 力 パスカル Pa Nm2 m-1 kg s-2

エ ネ ル ギ ー 仕 事 熱 量 ジュール J N m m2 kg s-2

仕 事 率 工 率 放 射 束 ワット W Js m2 kg s-3

電 荷 電 気 量 クーロン A sC電 位 差 ( 電 圧 ) 起 電 力 ボルト V WA m2 kg s-3 A-1

静 電 容 量 ファラド F CV m-2 kg-1 s4 A2

電 気 抵 抗 オーム Ω VA m2 kg s-3 A-2

コ ン ダ ク タ ン ス ジーメンス S AV m-2 kg-1 s3 A2

バーエウ束磁 Wb Vs m2 kg s-2 A-1

磁 束 密 度 テスラ T Wbm2 kg s-2 A-1

イ ン ダ ク タ ン ス ヘンリー H WbA m2 kg s-2 A-2

セ ル シ ウ ス 温 度 セルシウス度(e) Kンメール束光 lm cd sr(c) cd

スクル度照 lx lmm2 m-2 cd放射性核種の放射能( f ) ベクレル(d) Bq s-1

吸収線量 比エネルギー分与カーマ

グレイ Gy Jkg m2 s-2

線量当量 周辺線量当量 方向

性線量当量 個人線量当量シーベルト(g) Sv Jkg m2 s-2

酸 素 活 性 カタール kat s-1 mol

表3固有の名称と記号で表されるSI組立単位SI 組立単位

組立量

名称 記号 SI 単位で表される数値

バ ー ル bar 1bar=01MPa=100kPa=105Pa水銀柱ミリメートル mmHg 1mmHg=133322Paオングストローム Å 1Å=01nm=100pm=10-10m海 里 M 1M=1852mバ ー ン b 1b=100fm2=(10-12cm)2=10-28m2

ノ ッ ト kn 1kn=(18523600)msネ ー パ Npベ ル B

デ ジ ベ ル dB

表8SIに属さないがSIと併用されるその他の単位

SI単位との数値的な関係は    対数量の定義に依存

名称 記号

長 さ メ ー ト ル m質 量 キログラム kg時 間 秒 s電 流 ア ン ペ ア A熱力学温度 ケ ル ビ ン K物 質 量 モ ル mol光 度 カ ン デ ラ cd

基本量SI 基本単位

表1SI 基本単位

名称 記号 SI 単位で表される数値

エ ル グ erg 1 erg=10-7 Jダ イ ン dyn 1 dyn=10-5Nポ ア ズ P 1 P=1 dyn s cm-2=01Pa sス ト ー ク ス St 1 St =1cm2 s-1=10-4m2 s-1

ス チ ル ブ sb 1 sb =1cd cm-2=104cd m-2

フ ォ ト ph 1 ph=1cd sr cm-2 104lxガ ル Gal 1 Gal =1cm s-2=10-2ms-2

マ ク ス ウ ェ ル Mx 1 Mx = 1G cm2=10-8Wbガ ウ ス G 1 G =1Mx cm-2 =10-4Tエルステッド( c ) Oe 1 Oe  (1034π)A m-1

表9固有の名称をもつCGS組立単位

(c)3元系のCGS単位系とSIでは直接比較できないため等号「   」

   は対応関係を示すものである

(第8版2006年改訂)

この印刷物は再生紙を使用しています

Page 22: JAEA-Research 2013-020JAEA-Research 2013-020 - 1 - 1.はじめに 日本原子力研究開発機構(以下「JAEA」という。)は原子力安全基盤機構(以下「JNES」と

JAEA-Research 2013-020

- 18 -

際それぞれの分取重量を測定しているまた定量に使用した混合スパイク試料も校正してい

るそのため測定結果は正しいと考えられる一方平成 23 年度定量用試料は平成 23 年度

に一次希釈試料から再調製した二次希釈試料であるが平成 21 年度に試料原液から一次希釈試料

を調製する際の分取希釈操作においては重量を測定せず容量により希釈していたしたがっ

て平成 23 年度定量値と本フォローアップ測定結果の差異は分取希釈操作における重量測定の

適用の有無が大きく影響していると考えられるなお平成 23 年度報告書 4) に記載された 95Mo

99Tc 101Ru 103Rh 109Ag 133Cs について規格化のために使用した U 原子数は平成 23 年度の測

定値を用いていることから当該差異は平成 23 年度に定量した 95Mo 99Tc 101Ru 103Rh 109Ag

133Cs の結果に影響を与えることとなる

23 節及び 32 節で記載したとおり従来法と現行法による Nd 定量値の差異については①二

次希釈試料の調製段階で測定値に影響を与える要因が入ったこと②従来法で測定した U 原子数

の値に不確定性が存在した可能性があること③混合スパイクの校正未実施④従来法による Nd

の化学分離操作においてミスを生じた可能性があることの 4 点により発生した可能性がある

以下に本フォローアップ測定の結果を基準に従来法と現行法の Nd 定量値及び U 濃度測定結

果の差異の原因をまとめる

(1)本フォローアップ測定と平成 21 年度に実施した従来法の Nd 定量値の差異の原因

①の原因に対し全試料で Pu 定量値及び各試料の Nd 同位体組成が良く一致していることか

ら試料に起因するものではないこと②の原因に対し混合スパイクによる燃焼率測定の

原理からU 原子数の不確定性は関与しないこと③の原因に対しフォローアップ測定結

果との比較では 5 試料中 3 試料は良く一致していることの各結果から①から③は該当し

ないと考えられるしたがって平成 21 年度定量値に生じた差異は原因④に該当し

2F1ZN2c3 及び 2F1ZN3c2 の定量においてスパイクと混合した試料中の Nd の化学分離の

過程で試薬や環境中からの天然 Nd の汚染や他試料からの Nd の相互汚染等により生じ

たと考えられる

(2)本フォローアップ測定と平成 23 年度に実施した現行法の Nd 定量値の差異の原因

平成 23 年度の現行法(平成 22 年度に現行法で測定した Nd 定量値を平成 23 年度に実施

した二次希釈試料の U 濃度の測定によって再評価した結果)と平成 21 年度の従来法との

差異は2F1ZN2c3及び2F1ZN3c2 で 72F1ZN2c22F1ZN3c3 及び 2F1ZN3a9 で 4で

あった(23 節及び表 3-4 参照)平成 23 年度定量値とフォローアップ測定結果を比較する

と系統的な差異を有するものの全試料で同様の傾向を有しているこのことから本フォ

ローアップ測定と平成 23 年度に実施した現行法の差異の原因は保管試料の経時に伴う蒸発

による濃度変化であると推定されるすなわち平成 21 年度に二次希釈試料を調製し平成

23 年度に当該試料の U 濃度の測定を実施するまでの期間に試料中 U 濃度が 3~4程度高く

JAEA-Research 2013-020

- 19 -

なりその値を使用して平成 22 年度に現行法で測定した Nd 定量値を再規格化したことによ

りNd 定量値が 3~4程度低く算出されたと考えられるまた平成 21 年度従来法と平成

23 年度現行法における2F1ZN2c3及び2F1ZN3c2 の差異が他の 3 試料に比べてさらに 3程

度低くなっているがこれは上記(1)に記載したとおり平成 21 年度従来法に起因する原

因④に該当すると推定した

(3)U 濃度測定結果における本フォローアップ測定と平成 23 年度定量値の差異の原因

U 濃度測定結果の差異については平成 21 年度に実施したホットセル内での試料原液から

一次希釈試料を調製する際に重量測定を実施しなかったことが影響したと推定した

これらの検討結果を踏まえ本受託事業の核分裂生成核種の組成測定に関するデータの取扱い

を以下のとおりとする

(1)2F1ZN2c3 及び 2F1ZN3c2 試料の Nd 測定結果については本フォローアップ測定値を確

度の高いデータとして採用するこれによりこの 2 試料の燃焼率は平成 23 年度の報告書

に記載されているよりも 3-4小さい値に変わるまた当該 2 試料の U 及び Pu 測定値に

ついては本年度と平成 21 年度の測定間の差は小さいがNd の測定との整合性をとる観点

から本フォローアップの測定結果を確度の高いデータとする

(2)平成 23 年度に定量した 95Mo 99Tc 101Ru 103Rh 109Ag 133Cs の規格化を行う時に使用する

U 濃度は本フォローアップ測定の値とする

(3)平成 21 年度に報告し平成 23 年度に行った U 濃度の再測定結果を反映して改定していた

134Cs 137Cs 154Eu 155Eu の測定値について平成 23 年度の U 濃度再測定値は試料蒸発の

影響を受けていることが考えられるこのため平成 21 年度の値の方が試料の希釈作業から

の経過時間が短く試料蒸発の影響が少ないことから確度が高いと考え平成 21 年度の値を

採用する

JAEA-Research 2013-020

- 20 -

4データ解析評価

41 同重体混入の効果

現行法は極微量の試料を使用して迅速に測定が出来るという特徴を持つ一方で元素の化学分

離が完全に行われないことからHR-ICP-MS による同位体比測定時に着目同位体と同じ質量数

の他元素(同重体)も同時に検出される可能性があるこの同重体混入の影響は混入割合が各

試料の化学的条件や生成量の差によって異なるため評価を行うこと自体が困難であるしかし

本手法における同重体の混入の効果を把握することは測定試験データのバイアス評価をする際に

重要であり今後の同様の試験における測定結果の評価時にも参考になることから今回取得し

た分離試験結果と詳細な燃焼計算結果に基づいて同重体の混入効果の評価を試みた

42 同重体混入の割合

平成23年度報告書 4) 531項に記載している元素分離の模擬試験において得られた各元素量の混

入割合と燃焼計算で得られた同位体量を掛け合わせることで着目同位体に対する同重体の割

合を求めた今回の計算値は核データライブラリに JENDL-48)を使用した MVP-BURN9)によ

る燃焼計算結果を用いているただし一部の同位体については MVP-BURN の燃焼チェーンに

含まれていないためにSWAT3110)を用いた燃焼計算結果を使用したその評価結果を表 4-1 か

ら表 4-5 に示すこれらの表から以下のことが示される

(1) Nd 同位体では 142Ce 混入の影響が大きいNd は従来から行ってきた分離法と TIMS を使

用した測定値をリファレンスとしているためにこの混入は本測定結果に影響を与えない

(2) Sm 同位体では154Sm に対して 154Eu が 5程度の混入とGd 入り燃料では 154Sm に対

する 154Gd の混入が数 10あることが分かる

(3) Eu 同位体ではGd 入り燃料の場合には154Gd の 154Eu への混入の効果が非常に大きく

数十倍の 154Gd が 154Eu に重なっている155Eu に対する 155Gd の効果はUO2燃料及び

Gd 入り燃料のいずれの場合でも 200以下と大きくなっているただし154Eu と 155Eu

はγ線測定で定量しているためこの効果は本測定結果に影響を与えない

(4) Gd 同位体では154Gd に対する 154Sm と 154Eu の混入はUO2燃料の場合にはそれぞれ

5程度と 20程度となっているがGd 入り燃料の場合は 154Gd 量が多いために影響は小

さい155Gd に対する 155Eu の混入は 10-15程度存在するがその値は燃焼度に依存して

おりまたUO2燃料の方が Gd 入り燃料に比べて効果が大きい

JAEA-Research 2013-020

- 21 -

表 4-1 2F1ZN2c2 試料(280GWdt UO2-Gd2O3) 同重体の混入による誤差()

Nd$ Sm Eu Gd 質量数 Ce の混入 Sm の混入 Nd の混入 Pm の混入 Eu の混入 Gd の混入 Sm の混入 Gd の混入 Sm の混入 Eu の混入

142 10263 00 143 00 00 144 00 00 145 00 00 146 00 00 147 00 5 00 00 148 00 03 74 00 00 00 149 00 00 00 00 150 00 17 15 00 00 00 151 00 00 18 00 77 152 00 00 00 00 NA NA 153 00001 154 00 00 59 1107 24 3938 01 03 155 0 184 00 59 156 00 00 157 00 00 158 00 00 159 00 00 160 00 00

SWAT31 計算値による

$ネオジムの測定値は従来法によるものを採用しているのでこれらは参考値

154Eu 155Eu はγ線測定で定量しているためこれらは参考値

表 4-2 2F1ZN2c3 試料(393GWdtUO2) 同重体の混入による誤差()

Nd$ Sm Eu Gd 質量数 Ce の混入 Sm の混入 Nd の混入 Pm の混入 Eu の混入 Gd の混入 Sm の混入 Gd の混入 Sm の混入 Eu の混入

142 8948 00 143 00 00 144 00 00 145 00 00 146 00 00 147 00 5 00 00 148 00 04 67 00 00 00 149 00 00 00 00 150 00 18 14 00 00 00 151 00 00 14 00 98 152 00 00 00 00 NA NA 153 00003 154 00 00 57 15 24 54 43 203 155 0 129 00 84 156 00 00 157 00 NA 158 00 00 159 00 00 160 00 00

SWAT31 計算値による

$ネオジムの測定値は従来法によるものを採用しているのでこれらは参考値

154Eu 155Eu はγ線測定で定量しているためこれらは参考値

JAEA-Research 2013-020

- 22 -

表 4-3 2F1ZN3c2 試料(566GWdtUO2-Gd2O3) 同重体の混入による誤差()

Nd$ Sm Eu Gd 質量数 Ce の混入 Sm の混入 Nd の混入 Pm の混入 Eu の混入 Gd の混入 Sm の混入 Gd の混入 Sm の混入 Eu の混入

142 3962 00 143 00 00 144 00 00 145 00 00 146 00 00 147 00 7 00 00 148 00 05 49 00 00 00 149 00 00 00 00 150 00 16 16 00 00 00 151 00 00 20 00 70 152 00 00 00 00 NA NA 153 00002 154 00 00 55 342 25 1298 02 08 155 0 96 00 114 156 00 00 157 00 00 158 00 00 159 00 00 160 00 00

SWAT31 計算値による

$ネオジムの測定値は従来法によるものを採用しているのでこれらは参考値

154Eu 155Eu はγ線測定で定量しているためこれらは参考値

表 4-4 2F1ZN3c3 試料(681GWdtUO2) 同重体の混入による誤差()

Nd$ Sm Eu Gd 質量数 Ce の混入 Sm の混入 Nd の混入 Pm の混入 Eu の混入 Gd の混入 Sm の混入 Gd の混入 Sm の混入 Eu の混入

142 396 00 143 00 00 144 00 00 145 00 00 146 00 00 NA 147 00 7 00 00 148 00 05 47 00 00 00 149 00 00 00 00 150 00 16 15 00 00 00 151 00 00 18 00 77 152 00 00 00 00 NA NA 153 154 00 00 51 11 27 46 57 236 155 0 68 00 161 156 00 00 157 00 NA 158 00 00 159 00 00 160 00 00

SWAT31 計算値による

$ネオジムの測定値は従来法によるものを採用しているのでこれらは参考値

154Eu 155Eu はγ線測定で定量しているためこれらは参考値

JAEA-Research 2013-020

- 23 -

表 4-5 2F1ZN3a9 試料(641GWdtUO2) 同重体の混入による誤差()

Nd$ Sm Eu Gd 質量数 Ce の混入 Sm の混入 Nd の混入 Pm の混入 Eu の混入 Gd の混入 Sm の混入 Gd の混入 Sm の混入 Eu の混入

142 262 00 143 00 00 144 00 00 145 00 00 146 00 00 NA 147 00 7 00 00 148 00 05 46 00 00 00 149 00 00 00 00 150 00 14 18 00 00 00 151 00 00 22 00 63 152 00 00 00 00 NA NA 153 154 00 00 38 08 37 45 78 242 155 0 68 00 161 156 00 00 157 00 NA 158 00 00 159 00 00 160 00 00

SWAT31 計算値による

$ネオジムの測定値は従来法によるものを採用しているのでこれらは参考値

154Eu 155Eu はγ線測定で定量しているためこれらは参考値

43 同重体混入の影響評価

41 章でもとめた同重体混入の効果をもとにその定量値への影響を評価した測定された試料

の同位体比について同重体の影響を補正した上で同位体比の合計が全体で 100となるように

再規格化し平成 23 年度報告書 4) p30 の式(1)に示した同位体希釈法の定義に戻ってその影響を

調べた

影響評価の結果を表 4-6 から表 4-10 に示すNd 同位体の場合142Nd の量が大幅に小さく

なる以外は全体としてその影響は少ないSm 同位体の場合全体に定量値が 5程度大きくなる

傾向にあることがわかるまた 154Sm についてはGd 入り燃料の場合には 154Gd の混入の影響

があるため50近い差を生じているEu 同位体では151Eu がほぼ半分の値となっているGd

同位体についてはGd 入り燃料では混入の影響は小さいがUO2燃料では最大で 5程度の差を

示すことがわかった報告書で示すフォローアップ測定の最終結果は本章で示した混入の効果

を考慮して補正する事とする

JAEA-Research 2013-020

- 24 -

表 4-6 2F1ZN2c2 試料(280GWdt UO2-Gd2O3)

同重体の定量値に与える影響

同位体 H23 年度報告書の値

(原子数Total-U) (A)

同重体混入の影響

を補正した値 (原子数Total-U)

(C)

(C)(A)

147Sm 401E-04 413E-04 103 148Sm 186E-04 187E-04 100 149Sm 510E-06 550E-06 108 150Sm 378E-04 403E-04 106 151Sm 179E-05 190E-05 106 152Sm 145E-04 157E-04 108 154Sm 661E-05 329E-05 050 151Eu 231E-06 132E-06 057 153Eu 155E-04 157E-04 101 152Gd 496E-05 494E-05 099 154Gd 140E-03 138E-03 099 155Gd 203E-05 190E-05 094 156Gd 268E-02 266E-02 099 157Gd 107E-05 107E-05 099 158Gd 324E-02 322E-02 099 160Gd 170E-02 169E-02 099

401times10-4を示す

表 4-7 2F1ZN2c3 試料(393GWdtUO2) 同重体の定量値に与える影響

同位体 H23年度報告書の値

(原子数Total-U)

(A)

同重体混入の影響

を補正した値 (原子数Total-U)

(C)

(C)(A)

147Sm 539E-04 547E-04 101 148Sm 259E-04 258E-04 100 149Sm 612E-06 651E-06 106 150Sm 506E-04 531E-04 105 151Sm 221E-05 232E-05 105 152Sm 179E-04 190E-04 106 154Sm 601E-05 596E-05 099 151Eu 212E-06 110E-06 052 153Eu 185E-04 190E-04 102 152Gd 916E-07 963E-07 105 154Gd 271E-05 228E-05 084 155Gd 102E-05 994E-06 097 156Gd 117E-04 123E-04 105 157Gd 350E-07 369E-07 105 158Gd 208E-05 219E-05 105 160Gd 165E-06 174E-06 105

539times10-4を示す

JAEA-Research 2013-020

- 25 -

表 4-8 2F1ZN3c2 試料(566GWdtUO2-Gd2O3)

同重体の定量値に与える影響

同位体 H23年度報告書の値

(原子数Total-U)

(A)

同重体混入の影響

を補正した値 (原子数Total-U)

(C)

(C)(A)

147Sm 543E-04 540E-04 099 148Sm 547E-04 557E-04 102 149Sm 345E-06 368E-06 107 150Sm 755E-04 793E-04 105 151Sm 176E-05 184E-05 105 152Sm 248E-04 264E-04 107 154Sm 130E-04 995E-05 076 151Eu 204E-06 120E-06 059 153Eu 309E-04 311E-04 101 152Gd 955E-06 955E-06 100 154Gd 107E-03 106E-03 099 155Gd 233E-05 209E-05 090 156Gd 268E-02 268E-02 100 157Gd 587E-06 587E-06 100 158Gd 336E-02 336E-02 100 160Gd 172E-02 172E-02 100

543times10-4を示す

表 4-9 2F1ZN3c3 試料(681GWdtUO2)

同重体の定量値に与える影響

同位体 H23 年度報告書の値

(原子数Total-U)

(A)

同重体混入の影響

を補正した値 (原子数Total-U)

(C)

(C)(A)

147Sm 662E-04 642E-04 097 148Sm 692E-04 685E-04 099 149Sm 381E-06 395E-06 104 150Sm 915E-04 935E-04 102 151Sm 200E-05 204E-05 102 152Sm 287E-04 298E-04 104 154Sm 132E-04 128E-04 098 151Eu 198E-06 113E-06 057 153Eu 353E-04 357E-04 101 152Gd 760E-07 775E-07 102 154Gd 496E-05 391E-05 079 155Gd 194E-05 170E-05 088 156Gd 558E-04 569E-04 102 157Gd 529E-07 539E-07 102 158Gd 721E-05 736E-05 102 160Gd 450E-06 460E-06 102

662times10-4を示す

JAEA-Research 2013-020

- 26 -

表 4-10 2F1ZN3a9 試料(641GWdtUO2)

同重体の定量値に与える影響

同位体 H23 年度報告書の値

(原子数Total-U)

(A)

同重体混入の影響

を補正した値 (原子数Total-U)

(C)

(C)(A)

147Sm 459E-04 456E-04 099 148Sm 664E-04 677E-04 102 149Sm 352E-06 375E-06 107 150Sm 822E-04 860E-04 105 151Sm 161E-05 168E-05 104 152Sm 285E-04 304E-04 107 154Sm 161E-04 164E-04 102 151Eu 153E-06 947E-07 062 153Eu 350E-04 354E-04 101 152Gd 201E-06 206E-06 103 154Gd 448E-05 348E-05 078 155Gd 191E-05 169E-05 088 156Gd 846E-04 868E-04 103 157Gd 837E-07 858E-07 103 158Gd 118E-04 121E-04 103 160Gd 665E-06 682E-06 103

459times10-4を示す

JAEA-Research 2013-020

- 27 -

5本再測定結果を反映した測定結果のまとめ

フォローアップ測定及び混入の効果も加味した本試験で得られた最終的な結果について測定

時に存在するウラン個数に対する原子数比(原子数U 原子数比)でまとめたものを表 5-1 に示し

さらに初期重元素(ウラン)個数 InitialHMと燃焼後の全重元素数 TotalHMの関係は FIMA

の定義より

100

1

0

FIMA

U

PuU

InitialHM

TotalHM

(51)

であるため測定された着目同位体のウラン原子あたりの個数 X と初期ウラン原子あたりの個数

Y の関係は

PuU

UFIMAX

PuU

U

U

PuUXY

100

1

0

(52)

として与えられることから測定サンプルの未燃焼時のウラン原子量を MU (gmol)アボガドロ

数を NA着目同位体の原子量を M (gmol) とすると着目同位体の初期ウラン 1 ton あたりの

重量 Z (g) は

66

10100

1

10

UA

UA M

M

PuU

UFIMAXN

MM

N

YZ (53)

によって表されるこの関係式から表 5-1 の値を初期ウラン重量 1 トンあたりの量で示したも

のを表 5-2 に示す

表 5-1 及び表 5-2 に示した燃焼度は受託事業実施時に JAEA 側に燃料初期組成やボイド率履歴

等のパラメータが提供されておらず詳細な 147Nd 反応の中性子捕獲の効果の補正が行えないこ

とから最終確定値ではない詳細燃焼度は本照射後試験の委託者である JNES において評価さ

れる

JAEA-Research 2013-020

- 28 -

表 5-1 平成 24 年度に再測定を行った結果を反映した測定値のまとめ

(ウラン原子数に対する比) Assembly Name ZN2 ZN3 Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 Fuel Type UO2-Gd2O3 UO2 UO2-Gd2O3 UO2 UO2 Sample Position from Bottom of Fuel (mm)

29515 2951 1674 16745 1678

Sample Position in Node

189 189 107 107 108

FIMA() 2888 3947 5598 7069 6583

Burnup (GWdt) 27843 37994 54692 68322 64267 Measurement Method Ratio of Number of Atoms Total-U IDM(TIMS) 234U 170E-04 329E-04 141E-04 234E-04 687E-05IDM(TIMS) 235U 112E-02 174E-02 232E-03 369E-03 230E-04IDM(TIMS) 236U 380E-03 627E-03 480E-03 789E-03 292E-03IDM(TIMS) 238U 985E-01 976E-01 993E-01 988E-01 997E-01IDM(TIMS) U total 100E+00 100E+00 100E+00 100E+00 100E+00IDM(TIMS)+αSpectrometry 238Pu 129E-04 181E-04 385E-04 576E-04 400E-04IDM(TIMS) 239Pu 583E-03 610E-03 472E-03 468E-03 406E-03IDM(TIMS) 240Pu 233E-03 239E-03 358E-03 358E-03 328E-03IDM(TIMS) 241Pu 741E-04 696E-04 994E-04 112E-03 101E-03IDM(TIMS) 242Pu 352E-04 375E-04 149E-03 148E-03 234E-03IDM(TIMS) Pu total 937E-03 974E-03 112E-02 115E-02 111E-02IDM(TIMS) 142Nd 315E-05 507E-05 125E-04 150E-04 193E-04IDM(TIMS) 143Nd 123E-03 173E-03 152E-03 195E-03 114E-03IDM(TIMS) 144Nd 178E-03 260E-03 423E-03 571E-03 531E-03IDM(TIMS) 145Nd 967E-04 136E-03 168E-03 219E-03 176E-03IDM(TIMS) 146Nd 961E-04 137E-03 209E-03 276E-03 258E-03IDM(TIMS) 148Nd 515E-04 711E-04 103E-03 132E-03 123E-03IDM(TIMS) 150Nd 250E-04 327E-04 525E-04 637E-04 650E-04IDM(TIMS) Nd total 573E-03 814E-03 112E-02 147E-02 129E-02γSpectrometry 134Cs 645E-06 101E-05 417E-05 535E-05 545E-05γSpectrometry 137Cs 154E-03 218E-03 347E-03 432E-03 390E-03IDM(ICP-MS) 151Eu 132E-06 110E-06 120E-06 113E-06 947E-07IDM(ICP-MS) 153Eu 157E-04 190E-04 311E-04 357E-04 354E-04γSpectrometry 154Eu 156E-05 200E-05 377E-05 436E-05 383E-05γSpectrometry 155Eu 269E-06 342E-06 963E-06 113E-05 112E-05Liquid Scintillator 147Pm 175E-05 240E-05 365E-05 447E-05 314E-05IDM(ICP-MS) 147Sm 413E-04 547E-04 540E-04 642E-04 456E-04IDM(ICP-MS) 148Sm 187E-04 258E-04 557E-04 685E-04 677E-04IDM(ICP-MS) 149Sm 550E-06 651E-06 368E-06 395E-06 375E-06IDM(ICP-MS) 150Sm 403E-04 531E-04 793E-04 935E-04 860E-04IDM(ICP-MS) 151Sm 190E-05 232E-05 184E-05 204E-05 168E-05IDM(ICP-MS) 152Sm 157E-04 190E-04 264E-04 298E-04 304E-04IDM(ICP-MS) 154Sm 329E-05 596E-05 995E-05 128E-04 164E-04IDM(ICP-MS) 152Gd 494E-05 963E-07 955E-06 775E-07 206E-06IDM(ICP-MS) 154Gd 138E-03 228E-05 106E-03 391E-05 348E-05IDM(ICP-MS) 155Gd 190E-05 994E-06 209E-05 170E-05 169E-05IDM(ICP-MS) 156Gd 266E-02 123E-04 268E-02 569E-04 868E-04IDM(ICP-MS) 157Gd 107E-05 369E-07 587E-06 539E-07 858E-07IDM(ICP-MS) 158Gd 322E-02 219E-05 336E-02 736E-05 121E-04IDM(ICP-MS) 160Gd 169E-02 174E-06 172E-02 460E-06 682E-06Calibration Curve (ICP-MS) 95Mo 177E-03 246E-03 315E-03 417E-03 332E-03Calibration Curve (ICP-MS) 99Tc 124E-03 166E-03 217E-03 282E-03 229E-03Calibration Curve (ICP-MS) 101Ru 165E-03 221E-03 322E-03 409E-03 384E-03Calibration Curve (ICP-MS) 103Rh 104E-03 126E-03 162E-03 188E-03 171E-03Calibration Curve (ICP-MS) 109Ag 102E-04 103E-04 230E-04 251E-04 381E-04Calibration Curve (ICP-MS) 133Cs 187E-03 245E-03 333E-03 407E-03 344E-03

Read as 170times10-4

ここで示した燃焼度は詳細解析に基づいておらず最終確定値ではない

JAEA-Research 2013-020

- 29 -

表 5-2 平成 24 年度に再測定を行った結果を反映した測定値のまとめ

(初期ウラン重量 1ton に対する重量) Assembly Name ZN2 ZN3 Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 Fuel Type UO2-Gd2O3 UO2 UO2-Gd2O3 UO2 UO2 Sample Position from Bottom of Fuel (mm)

29515 2951 1674 16745 1678

Sample Position in Node

189 189 107 107 108

FIMA() 2888 3947 5598 7069 6583

Burnup (GWdt) 27843 37994 54692 68322 64267 Measurement Method weight(g) ton-Initial Heavy Metal IDM(TIMS) 234U 161E+02 308E+02 129E+02 211E+02 624E+01IDM(TIMS) 235U 107E+04 164E+04 214E+03 335E+03 210E+02IDM(TIMS) 236U 363E+03 592E+03 444E+03 719E+03 267E+03IDM(TIMS) 238U 948E+05 929E+05 927E+05 909E+05 921E+05IDM(TIMS)+αSpectrometry 238Pu 124E+02 172E+02 360E+02 529E+02 370E+02IDM(TIMS) 239Pu 563E+03 583E+03 443E+03 432E+03 377E+03IDM(TIMS) 240Pu 226E+03 229E+03 337E+03 332E+03 305E+03IDM(TIMS) 241Pu 723E+02 670E+02 940E+02 104E+03 947E+02IDM(TIMS) 242Pu 344E+02 363E+02 141E+03 139E+03 220E+03IDM(TIMS) 142Nd 181E+01 288E+01 697E+01 819E+01 106E+02IDM(TIMS) 143Nd 708E+02 987E+02 853E+02 108E+03 632E+02IDM(TIMS) 144Nd 103E+03 149E+03 239E+03 317E+03 297E+03IDM(TIMS) 145Nd 567E+02 790E+02 956E+02 123E+03 991E+02IDM(TIMS) 146Nd 567E+02 798E+02 120E+03 155E+03 146E+03IDM(TIMS) 148Nd 308E+02 420E+02 599E+02 752E+02 705E+02IDM(TIMS) 150Nd 152E+02 196E+02 309E+02 369E+02 378E+02γSpectrometry 134Cs 349E+00 541E+00 219E+01 277E+01 283E+01γSpectrometry 137Cs 853E+02 119E+03 186E+03 228E+03 207E+03IDM(ICP-MS) 151Eu 804E-01 662E-01 713E-01 657E-01 555E-01IDM(ICP-MS) 153Eu 968E+01 116E+02 187E+02 211E+02 210E+02γSpectrometry 154Eu 971E+00 123E+01 228E+01 259E+01 229E+01γSpectrometry 155Eu 169E+00 212E+00 585E+00 676E+00 674E+00Liquid Scintillator 147Pm 104E+01 141E+01 210E+01 254E+01 179E+01IDM(ICP-MS) 147Sm 245E+02 321E+02 312E+02 364E+02 260E+02IDM(ICP-MS) 148Sm 112E+02 153E+02 323E+02 392E+02 389E+02IDM(ICP-MS) 149Sm 331E+00 387E+00 215E+00 227E+00 217E+00IDM(ICP-MS) 150Sm 244E+02 318E+02 467E+02 541E+02 501E+02IDM(ICP-MS) 151Sm 116E+01 140E+01 109E+01 119E+01 985E+00IDM(ICP-MS) 152Sm 964E+01 116E+02 158E+02 175E+02 179E+02IDM(ICP-MS) 154Sm 205E+01 367E+01 601E+01 764E+01 981E+01IDM(ICP-MS) 152Gd 303E+01 585E-01 569E+00 455E-01 122E+00IDM(ICP-MS) 154Gd 862E+02 141E+01 643E+02 232E+01 208E+01IDM(ICP-MS) 155Gd 119E+01 616E+00 127E+01 102E+01 102E+01IDM(ICP-MS) 156Gd 168E+04 766E+01 164E+04 343E+02 525E+02IDM(ICP-MS) 157Gd 677E+00 231E-01 361E+00 327E-01 523E-01IDM(ICP-MS) 158Gd 206E+04 138E+01 208E+04 449E+01 740E+01IDM(ICP-MS) 160Gd 110E+04 111E+00 108E+04 284E+00 423E+00Calibration Curve (ICP-MS) 95Mo 679E+02 932E+02 117E+03 153E+03 122E+03Calibration Curve (ICP-MS) 99Tc 495E+02 658E+02 843E+02 108E+03 880E+02Calibration Curve (ICP-MS) 101Ru 672E+02 892E+02 127E+03 159E+03 151E+03Calibration Curve (ICP-MS) 103Rh 432E+02 518E+02 655E+02 747E+02 683E+02Calibration Curve (ICP-MS) 109Ag 450E+01 447E+01 981E+01 106E+02 161E+02Calibration Curve (ICP-MS) 133Cs 101E+03 130E+03 174E+03 209E+03 177E+03

Read as 161times102

ここで示した燃焼度は詳細解析に基づいておらず最終確定値ではない

JAEA-Research 2013-020

- 30 -

図 5-1 から図 5-15 は経済協力開発機構原子力機関(OECDNEA)原子力科学委員会(NSC)

臨界安全性ワーキングパーティー(WPNCS)燃焼度クレジット臨界安全性専門家会合(EGBUC)

において燃焼度クレジットで考慮する核種として選定されている核分裂生成物の値を比較したも

のである図 5-16 から図 5-19 には134137Cs 及び 154155Eu の測定結果の比較も示した図 5-20

から図 5-28 にはウラン及びプルトニウム同位体の生成量を示した他の原子炉から得られた照射

後試験データは SFCOMPO(httpwwwoecd-neaorgsfcompo)から引用したものである

本測定で与える測定値は崩壊補正を行っていないがその他の測定値では照射直後の値に補正

をしているものもあるので図を作成する際に崩壊補正を行い照射直後の値にして図に示して

いるなお236U の測定値についてはCooper 炉及び Gundermmingen 炉からも得られている

がSFCOMPO には Build up 値として登録してあり照射後の存在量であるかどうかの確認が

出来なかったためここには記載しなかった155Gd は 155Eu の放射性崩壊(半減期 475 年)に

よって生成するため 155Gd 単独での崩壊補正ができないことから本測定値のみをプロットした

本試験で得られた測定値を他の測定値と比較するとウラン及びプルトニウムの測定について

は2007 年に同じ燃料集合体から得られたデータと同じ傾向を示しており妥当な測定が行われ

ていることが分かる

FP 核種測定結果では燃焼度に対して線形に増加することが知られている 137Cs の生成量が

他の測定結果の推定から考えられる直線の上によく乗っており妥当な測定値となっていること

が分かるその他の FP 核種の生成量についても他の実験結果との比較を示すが133Cs や 150Sm

は他の測定値が燃焼度に対して線形に増加していることと比較しても妥当と言える結果が得ら

れている一方で反応断面積の大きい 143Nd149Sm151Sm などについては測定データは高

燃焼度領域において大きくばらつく結果となっている出力履歴やボイド率の履歴によって生成

量が影響をうけているためであり詳細な運転履歴を取り入れた解析によってその妥当性の検討

が必要である

JAEA-Research 2013-020

- 31 -

0 20 40 60 8000

05

10

15

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 95Mo

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOXMOX

MOX

図 5-1 95Mo 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 32 -

0 20 40 60 8000

05

10

15

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 99Tc

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

ZN3c2

ZN2c2

Cooper

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-2 99Tc の生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 33 -

0 20 40 60 8000

05

10

15

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 101Ru

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOXMOX

MOX

MOX

図 5-3 101Ru の生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 34 -

0 20 40 60 8000

02

04

06

08

10

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 103Rh

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN3a9

ZN3c3

ZN3c2

ZN2c2

ZN2c3

MOX MOX

MOX

MOX

図 5-4 103Rh 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 35 -

0 20 40 60 80000

005

010

015

020

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 109Ag

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c2 ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-5 109Ag 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 36 -

0 20 40 60 800

1

2

3

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 133Cs

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOXMOX

MOX

図 5-6 133Cs 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 37 -

0 20 40 60 8000

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 143Nd

Fukushima-Daini-1 (present)

Dodewaard

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

図 5-7 143Nd 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 38 -

0 20 40 60 8000

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 145Nd

Fukushima-Daini-1 (present)

Dodewaard

ZN2C2

ZN2C3 ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

図 5-8 145Nd 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 39 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

04

05

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 147Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

Fukushima-Daini-2

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-9 147Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 40 -

0 20 40 60 800000

0001

0002

0003

0004

0005

0006

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 149Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

Fukushima-Daini-2

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-10 149Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 41 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

04

05

06

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 150Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

Fukushima-Daini-2

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-11 150Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 42 -

0 20 40 60 80

001

002

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 151Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2Dodewaard

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX MOX

MOX

図 5-12 151Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 43 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 152Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3c9ZN3c3

Fukushima-Daini-2

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOXMOX

MOX

図 5-13 152Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 44 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 153Eu

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-14 153Eu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 45 -

0 20 40 60 800000

0005

0010

0015

0020

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 155Gd

Fukushima-Daini-1 (present)

ZN2c3

ZN3a9 ZN3a3

ZN2c2(UO 2-Gd2O3)ZN3c2(UO 2-Gd2O3)

図 5-15 155Gd 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 46 -

0 20 40 60 800

01

02

03

04

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 134Cs

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-16 134Cs 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 47 -

0 20 40 60 800

1

2

3

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 137Cs

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

図 5-17 137Cs 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 48 -

0 20 40 60 800

001

002

003

004

005

006

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 154Eu

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2 ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-18 154Eu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 49 -

0 20 40 60 800

001

002

003

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 155Eu

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9ZN3c3

MOXMOX

MOX

MOX

図 5-19 155Eu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 50 -

0 20 40 60 800

01

02

03

04

05

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 234U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-20 234U 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 51 -

0 20 40 60 800

10

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 235U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-21 235U 残存量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 52 -

0 20 40 60 800

1

2

3

4

5

6

7

8

9

10

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 236U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-22 236U 残存量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 53 -

0 20 40 60 80890

900

910

920

930

940

950

960

970

980

990

1000

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 238U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-23 238U 残存量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 54 -

0 20 40 60 800

01

02

03

04

05

06

07

08

09

1

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 238Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-24 238Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 55 -

0 20 40 60 800

1

2

3

4

5

6

7

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 239Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-25 239Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 56 -

0 20 40 60 800

1

2

3

4

5

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 240Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2 ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-26 240Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 57 -

0 20 40 60 800

1

2

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 241Pu

Fukushima-Daini-1 (present)

Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2 ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (2007)

図 5-27 241Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 58 -

0 20 40 60 800

1

2

3

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 242Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-28 242Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 59 -

図 5-29 と図 5-30 にはこの測定で得られた 95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs の

溶解溶液と不溶性残渣中の初期ウラン 1 トンあたりの存在量を示すまた図 5-31 にはそれ

らの和を図 5-32 には不溶性残渣中の存在割合を示す難測定 FP と呼んでいるこれらの FP

の量は図 5-31 からわかるように109Ag が最も燃焼度の高いサンプルで測定値が小さくな

っている例外はあるが燃焼度に対して指数関数的に(片対数グラフで直線的に)増大をし

ている不溶性残渣の量は燃焼度と共に単調に増大すると考えられたが図 5-32 に示すよう

に燃焼度が最も高いサンプルで不溶性残渣中の FP 量が減少する結果を得たこれが燃料

の燃焼条件等によるものなのか溶解を行った時の条件の差によって生じたものなのかは

現段階では不明である旧原研を含めて原子力機構で行ってきた使用済燃料同位体組成測定

実験ではこれら不溶性残渣中に含まれる FP の測定は行われてこなかった今後測定手

法のさらなる見直しなどを通じて不溶性残渣に含まれる FP 量の測定技術の向上を図って

いくことが求められる

0 20 40 60 800

1000

2000

3000

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Solution

図 5-29 難測定 FP 測定結果(溶解溶液中の FP 量(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 60 -

0 20 40 60 800

200

400

600

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109

Ag133Cs

Insolble residue

図 5-30難測定 FP 測定結果(不溶性残渣中の FP の量(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 61 -

0 20 40 60 80101

102

103

104

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Insolble Residue+Solution

図 5-31難測定 FP 測定結果(溶解溶液と不溶性残渣中の FP 量の和(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 62 -

0 20 40 60 8010-4

10-3

10-2

10-1

100

Burnup [GWdt]

Rat

io o

f W

eigh

t[-] 95Mo

99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Insolble Residue(Insolble Residue+Solution)

図 5-32難測定 FP 測定結果(不溶性残渣中の FP の割合)

JAEA-Research 2013-020

- 63 -

表 5-3 には各サンプルの各同位体について原子炉停止から測定までの時間(冷却時間)を示

した表 5-4 には各サンプルの測定値について測定誤差(相対標準偏差)を示した

表 5-3 原子炉停止から測定日までの冷却時間(年)のまとめ

Assembly

Name ZN2 ZN3

Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 234U 969 1221 954 702 702 235U 969 1221 954 702 702 236U 969 1221 954 702 702 238U 969 1221 954 702 702

238Pu 969 1221 954 702 702 239Pu 969 1221 954 702 702 240Pu 969 1221 954 702 702 241Pu 969 1221 954 702 702 242Pu 969 1221 954 702 702 142Nd 969 1221 954 702 702 143Nd 969 1221 954 702 702 144Nd 969 1221 954 702 702 145Nd 969 1221 954 702 702 146Nd 969 1221 954 702 702 148Nd 969 1221 954 702 702 150Nd 969 1221 954 702 702 134Cs 973 962 702 702 702 137Cs 973 962 702 702 702 151Eu 1068 1048 802 796 796 153Eu 1068 1048 802 796 796 154Eu 973 962 708 708 708 155Eu 973 962 708 708 708 147Pm 1070 1061 802 796 796 147Sm 1068 1048 802 796 796 148Sm 1068 1048 802 796 796 149Sm 1068 1048 802 796 796 150Sm 1068 1048 802 796 796 151Sm 1068 1048 802 796 796 152Sm 1068 1048 802 796 796 154Sm 1068 1048 802 796 796 152Gd 1069 1048 802 796 796 154Gd 1069 1048 802 796 796 155Gd 1069 1048 802 796 796 156Gd 1069 1048 802 796 796 157Gd 1069 1048 802 796 796 158Gd 1069 1048 802 796 796 160Gd 1069 1048 802 796 796 95Mo 1165 1165 899 899 899 99Tc 1165 1165 899 899 899

101Ru 1165 1165 899 899 899 103Rh 1165 1165 899 899 899 109Ag 1165 1165 899 899 899 133Cs 1165 1165 899 899 899

JAEA-Research 2013-020

- 64 -

表 5-4 測定誤差(RSD相対標準偏差())のまとめ

Assembly

Name ZN2 ZN3

Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 234U lt 22 lt 22 lt 22 lt 22 lt 22 235U lt 10 lt 10 lt 10 lt 10 lt 10 236U lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 238U lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02

238Pu lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 239Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 240Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 241Pu lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 242Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 142Nd lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 143Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 144Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 145Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 146Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 148Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 150Nd lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 134Cs lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 137Cs lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 151Eu 38 14 25 13 14 153Eu 26 13 21 05 07 154Eu lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 155Eu lt 6 lt 6 lt 6 lt 6 lt 6 147Pm lt 5 lt 5 lt 5 lt 5 lt 5 147Sm 21 10 18 12 12 148Sm 24 11 18 12 12 149Sm 37 19 34 15 21 150Sm 22 10 18 12 13 151Sm 26 19 24 15 21 152Sm 19 10 16 11 11 154Sm 24 12 20 12 12 152Gd 43 38 59 53 58 154Gd 20 14 16 13 16 155Gd 82 11 85 11 13 156Gd 14 08 12 08 10 157Gd 62 20 101 37 30 158Gd 14 11 12 09 12 160Gd 16 18 14 19 21 95Mo 39 40 22 45 23 99Tc 31 31 24 35 24

101Ru 30 31 20 38 22 103Rh 26 24 20 37 19 109Ag 19 21 15 15 15 133Cs 39 38 31 48 35

ここに示した値は測定機器の性能と分離や希釈による誤差を考慮したものである

JAEA-Research 2013-020

- 65 -

表 5-5 と表 5-6 にはZN2 及び ZN3 集合体の照射にかかわる原子炉の運転履歴を示す

表 5-5 ZN2 集合体の運転履歴

開始日 終了日 日数 運転(第 12 サイクル) 1996726 1997923 424

定検 1997923 19971031 38 運転(第 13 サイクル) 19971031 19981217 412

定検 19981217 1999312 85 運転(第 14 サイクル) 1999312 200059 424

表 5-6 ZN3 集合体の運転履歴

開始日 終了日 日数 運転(第 12 サイクル) 1996726 1997923 424

定検 1997923 19971031 38 運転(第 13 サイクル) 19971031 19981217 412

定検 19981217 1999312 85 運転(第 14 サイクル) 1999312 200059 424

定検 200059 2000615 37 運転(第 15 サイクル) 2000615 2001813 424

定検 2001813 2001119 88 運転(第 16 サイクル) 2001119 200317 424

JAEA-Research 2013-020

- 66 -

図 5-33 と図 5-34 にはZN2 集合体及び ZN3 集合体を上から見た断面図とそれぞれのサ

ンプルの取得位置を示したまた図 5-35 には各燃料棒でサンプルを取り出した軸方向の

高さを示した図 5-36及び図 5-37にはZN2及び ZN3集合体の炉内での装荷位置を示した

図 5-33 本試験でサンプルが取得された燃料棒の位置(ZN2 集合体)

(3 サイクル照射 平均燃焼度 356GWdt)

JAEA-Research 2013-020

- 67 -

図 5-34 本試験でサンプルが取得された燃料棒の位置(ZN3 集合体)

(5 サイクル照射 平均燃焼度 535 GWdt)

JAEA-Research 2013-020

- 68 -

図 5-35 本試験でサンプルが取得された位置(軸方向)

JAEA-Research 2013-020

- 69 -

図 5-36 ZN2 集合体のシャッフリング 1112)

(福島第 2 原子力発電所第 12 サイクルから第 14 サイクル)

JAEA-Research 2013-020

- 70 -

図 5-37 ZN3 集合体のシャッフリング 1112)

(福島第 2 原子力発電所第 12 サイクルから第 16 サイクル)

JAEA-Research 2013-020

- 71 -

6おわりに

JAEA が JNES からの受託事業として実施した「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生

成核種組成測定試験」において燃焼率評価で測定が必要な元素の 1 つである Nd について2

種類の手法で測定を行ったが結果に差異が生じたそのため確度の高い測定結果を取得するこ

とと生じた差異の原因究明を目的としたフォローアップ測定を実施した

本件で発生した Nd 定量値の差異の原因は3 章で述べたとおり(1) Nd 定量における化学操

作中に相互汚染等が発生した可能性があったこと(2) Nd を含む FP 核種の測定結果算出に使用

した溶解溶液中の U 原子数に不確定性があったことの 2 点により生じたものと推定される今

後同様の測定を実施する際に注意すべき点をまとめると以下のようになる

① 着目元素の定量を行う際同時期かつ同一試料で U 原子数を測定すること

② 試料の保管時には蒸発が無視できるだけの十分な量を確保した上で保管すること

③ 保管試料は定期的に重量を測定し自然蒸発の影響を把握すること

④ 分取希釈等の操作時には天秤による秤量を行いデータ管理を確実に行うこと

の 4 点である特にどのデータをどの時期に測定するかは全体の測定計画の検討で調整できる

ことであるため出来るだけ同一試料のデータを短期間にまとめて取得できるように配慮すべき

である

また作業環境からの天然元素の汚染等の影響の排除について近年の分析装置の高感度化に

伴い試料の取扱量が極めて少なくなっていることに注意すべきである取り扱う試料量が少なく

なれば被ばくや汚染の可能性を低減できる反面同時に取扱う試料間から生じる相互汚染使

用する試薬や器具及び作業を実施する環境下から混入する天然元素の影響等による汚染の可能性

が高くなるこれらの試料間の相互及び環境下等から生じる汚染はその原因が多岐に渡って考

えられることから作業全般に繊細な注意を払う必要があるあるいは被ばく量に注意を払い

つつ環境下等から生じる天然元素の汚染の影響が出ない程度に取り扱う量を増加させる等の検

討も必要となるだろうこのためにもさらに確度の高いデータの取得を目指し同様の測定を

繰り返し行うことで測定経験を得ることが必要である

本件で発生した Nd 定量値の差異について今後同様の事象を繰り返さないためには上記対応

を必要とするしたがって分析作業の実施の際には事前に作業者間で分析方法及び手順につ

いて十分に検討を行い綿密な計画を立てそれらを確実に遂行していくことの重要性を再認識

する必要がある

JAEA-Research 2013-020

- 72 -

謝 辞

JNES からの受託事業として実施した「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組

成測定試験」においてはJNES の山本徹氏には当該事業の立ち上げから実施及び本フォローア

ップ測定の実施に至るまで多大なご指導とご支援を頂きましたJNES の安藤良平氏及び鈴木

求氏には事業の遂行だけではなく取得データの解析結果に関するご指導をいただきました

深く感謝申し上げます安全研究センター サイクル安全研究グループの外池幸太郎研究主幹には

JNES からの受託事業立ち上げに際して事業の主担当者としてご尽力いただきましたまた同

グループの戸塚真義氏と原科研福島技術開発特別チーム 臨界管理技術開発グループの蒲原佳子

女史には本レポートに掲載するデータの整理を旧ホット試験施設管理部 ホット材料試験課の宮

田精一氏並びに原科研福島技術開発特別チーム 臨界管理技術開発グループの佐藤真人氏には試

料の再調製を行っていただきました原子力基礎工学研究部門 分析化学研究グループの河野信昭

氏並びに鈴木大輔氏には試料分離法について貴重なご助言をいただきましたここに記してお礼

申し上げます

参考文献

1) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 20 年度報告書

2) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 21 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000016661pdf)

3) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 22 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000118961pdf)

4) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 23 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000123740pdf)

5) SUsuda NKohnoldquoAnion-Exchange Separation of Nd and the Transplutonium Elements

in Spent Nuclear Fuels for Burn-up DeterminationrdquoSeparation Sci Technol 23(10amp11)

pp1119-1131 (1988)

6) GUchiyama et alldquoDevelopment of quantitative analytical method of U Pu and fission

products in spent fuel by combined-chromatographic-mass-spectrometric-isotopic-dilution

technologyrdquoEuropean Nuclear Conference 2012 (ENC 2012) December 2012 Manchester

United Kingdom

7) ISO11483 ldquoPreparation of plutonium sources and determination of 238Pu239Pu isotope

ratio by alpha spectrometry rdquo ISO Geneva(1994)

8) K Shibata O Iwamoto T Nakagawa N Iwamoto A Ichihara S Kunieda S Chiba K

JAEA-Research 2013-020

- 73 -

Furutaka N Otuka T Ohsawa T Murata H Matsunobu A Zukeran S Kamada and J

Katakura ldquoJENDL-40 A New Library for Nuclear Science and Engineeringrdquo Journal of

Nuclear Science and Technology 48 1 (2011)

9) K Okumura T Mori M Nakagawa K Kaneko ldquoValidation of a Continuous-Energy Monte

Carlo Burn-up Code MVP-BURN and Its Application to Analysis of Post Irradiation

Experimentrdquo Journal of Nuclear Science and Technology 37(2)pp128-138(2000)

10) 須山賢也望月弘樹高田友幸龍福進奥野浩村崎穣大久保清志「連続エネルギモン

テカルロコード MVP 及び MCNP を使用する統合化燃焼計算コードシステム -

SWAT31」 JAEA-DataCode 2009-002 日本原子力研究開発機構 (2009)

11) 「平成 18 年度全 MOX 炉心核設計手法信頼性実証試験成果報告書」07 基炉報-0001 原子力安

全基盤機構 (2007)

12) 「平成 18 年度高燃焼度 9x9 型燃料信頼性実証試験成果報告書」07 基炉報-0002 原子力安全

基盤機構 (2007)

JAEA-Research 2013-020

- 74 -

付録

測定データ集

JAEA-Research 2013-020

- 75 -

A 混合スパイク試料の値付け

表 A-1 各標準濃度一覧

標準試料 濃度 誤差()

U 濃度標準 26820 microgg 005 Pu 濃度標準 83506 ngg 005 Nd 濃度標準 13495 ngg 007

各標準の純度及び秤量誤差から算出した

表 A-2 混合スパイクと各濃度標準の混合データ

試料名 分取量(g)

混合スパイク 11452 U 濃度標準 10968 Pu 濃度標準 10723 Nd 濃度標準 10324

表 A-3 各濃度標準の同位体組成

U 濃度標準 Pu 濃度標準 Nd 濃度標準 同位体組成

(原子百分率) 誤差() 同位体組成

(原子百分率) 誤差()同位体組成

(原子百分率) 誤差() 234U 00054 362 238Pu 00030 215 142Nd 27119 0007 235U 07205 003 239Pu 974234 0001 143Nd 12174 0009 238U 992741 00003 240Pu 25607 0003 144Nd 23789 0014 241Pu 00100 191 145Nd 8295 0020 242Pu 00028 185 146Nd 17202 0026 148Nd 5767 0038 150Nd 5653 0049 各誤差は質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な誤差伝播の

計算により算出した

表 A-4 混合スパイク中 238Pu の放射能測定結果

放射能比(238Pu242Pu) 012692

表 A-5 混合スパイクに各濃度標準を添加した試料の同位体比測定結果

試料名 測定値 233U238U 0075767 (原子数比) plusmn 0000064

242Pu239Pu 0065232 (原子数比) plusmn 0000004

150Nd142Nd 075200 (原子数比) plusmn 000028

JAEA-Research 2013-020

- 76 -

原子数の算出には次の式を用いた

Rms times Sps - Spm 原子数 =

Abm - Rms times Abs

Rms 濃度標準添加後の 238U233U239Pu242Pu150Nd142Nd 原子数比

Sps 添加した各濃度標準中同位体の量(原子数)233U242Pu142Nd 量

Spm 添加した各濃度標準中同位体の量(原子数)238U239Pu150Nd 量

Abm 混合スパイク中の同位体の比238UU239PuPu150NdNd

Abs 混合スパイク中の同位体の比233UU242PuPu142NdNd

表 A-6 原子数算出に使用したデータ

元素 Rms Sps Spm Abm Abs

U 1319833 0 7388E+16 00086391 09826830 Pu 0065232 219735E+15 63943E+10 0998653 00002917 Nd 0752004 15774E+14 32882E+13 09077548 00201111

JAEA-Research 2013-020

- 77 -

B 燃料溶解溶液試料の測定データ

表 B-1 燃料溶解溶液の分取希釈データ

一次希釈 二次希釈 試料名

分取 希釈 分取 希釈 希釈倍率

2F1ZN2c2 10814 584007 05658 112594 10747

2F1ZN2c3 11753 583867 05676 112728 9866

2F1ZN3c2 11739 576345 05696 111741 9631

2F1ZN3c3 11685 585754 05686 111584 9837

2F1ZN3a9 11636 581027 05686 112304 9862

表 B-2試料中 238Pu の放射能測定結果

試料名 放射能比 238Pu(239Pu+240Pu)

2F1ZN2c2 24520 2F1ZN2c3 33482 2F1ZN3c2 59239 2F1ZN3c3 81127 2F1ZN3a9 63257

表 B-3 α線スペクトロメトリーを併用した Pu の同位体組成測定結果 (単位原子百分率)

試料名 239Pu 240Pu 241Pu 242Pu 238Pu

2F1ZN2c2 62731 25047 7050 3792 138 2F1ZN2c3 62634 24507 7143 3855 186 2F1ZN3c2 42290 32030 8898 13333 345 2F1ZN3c3 41498 31898 8770 13147 468 2F1ZN3a9 36971 30207 8136 21280 341

JAEA-Research 2013-020

- 78 -

表 B-4 燃料溶解溶液中の UPu 及び Nd の同位体組成分析結果 (単位原子百分率)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 234U 001789 00329 00141 00246 00077

plusmn 000007 00001 00002 00002 00002 235U 11220 17429 02320 03689 00219

plusmn 00008 00005 00003 00003 00002 236U 03805 062693 04799 07900 02916

plusmn 00004 000002 00001 00002 00001 238U 984796 975973 992741 988164 996787

plusmn 00008 00005 00004 00004 00003 238Pu 1381 186 345 468 341

plusmn 0008 001 002 003 002 239Pu 627305 62634 42290 41498 369711

plusmn 00008 0001 0003 0005 00007 240Pu 25047 245073 32030 31898 302074

plusmn 0001 00008 0004 0007 00006 241Pu 70503 7143 8898 877 8136

plusmn 00005 0001 0004 001 0002 242Pu 37915 38550 13333 13147 212796

plusmn 00007 00007 0004 0003 00008 142Nd 1639 0623 11173 1088 1655

plusmn 0003 0003 00003 0001 0002 143Nd 21002 21210 135747 132774 88781

plusmn 0005 0002 00008 00008 00005 144Nd 30748 31879 37724 38747 41187

plusmn 0004 0002 0001 0002 0002 145Nd 16540 16760 15007 14895 136618

plusmn 0004 0002 0001 0001 00009 146Nd 16799 16789 18682 18740 20038

plusmn 0008 0003 0002 0003 0002 148Nd 8868 8730 9211 8933 9522

plusmn 0007 0003 0002 0002 0002 150Nd 4404 4010 4684 4320 5059

plusmn 0005 0002 0001 0001 0001 238Pu については238U による影響を考慮しα線測定の結果を用いた 238Pu のplusmnはα線測定誤差を 05質量分析法による同位体比測定誤差を

01とし統計的な誤差伝播の計算により算出した Pu の同位体組成は表 B-3 の結果に 241Pu 及び 242Pu を加え百分率したも

のである 各plusmnは質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な

誤差伝播の計算により算出した

JAEA-Research 2013-020

- 79 -

原子数の算出には次の式を用いた

Rms times Sps - Spm

原子数 = Abm - Rms times Abs

Rms スパイク添加後の 238U233U239Pu242Pu148Nd150Nd 原子数比

Sps 添加した濃縮同位体の量(原子数)233U242Pu150Nd 量

Spm 添加した濃縮同位体の量(原子数)238U239Pu148Nd 量

Abm 試料中の同位体の比238UU239PuPu148NdNd

Abs 試料中の同位体の比233UU242PuPu150NdNd

表 B-6 添加したスパイク中の UPu 及び Nd の原子数 (単位原子数)

試料名 U 233U Sps 238U Spm

2F1ZN2c2 57221E+15 56230E+15 49433E+13 2F1ZN2c3 57146E+15 56156E+15 49369E+13 2F1ZN3c2 57201E+15 56210E+15 49416E+13 2F1ZN3c3 57216E+15 56225E+15 49429E+13 2F1ZN3a9 57325E+15 56332E+15 49523E+13

試料名 Pu 242Pu Sps 239Pu Spm

2F1ZN2c2 14402E+14 14382E+14 42006E+10 2F1ZN2c3 14383E+14 14364E+14 41952E+10 2F1ZN3c2 14397E+14 14377E+14 41992E+10 2F1ZN3c3 14401E+14 14381E+14 42003E+10 2F1ZN3a9 14428E+14 14409E+14 42083E+10

試料名 Nd 150Nd Sps 148Nd Spm

2F1ZN2c2 96421E+13 87527E+13 11428E+12 2F1ZN2c3 96295E+13 87412E+13 11413E+12 2F1ZN3c2 96388E+13 87496E+13 11424E+12 2F1ZN3c3 96413E+13 87519E+13 11427E+12 2F1ZN3a9 96597E+13 87687E+13 11449E+12

57221times1015を示す

表 B-5 二次希釈試料分取量とスパイク添加量 試料名 試料分取量(g) 添加量(g)

2F1ZN2c2 11070 11496 2F1ZN2c3 11060 11481 2F1ZN3c2 11069 11492 2F1ZN3c3 11071 11495 2F1ZN3a9 11068 11517

JAEA-Research 2013-020

- 80 -

表 B-7 二次希釈試料の UPu 及び Nd 同位体組成(測定値) (単位原子数比)

試料名 233UU Abs 238UU Abm

2F1ZN2c2 0 09848 2F1ZN2c3 0 09760 2F1ZN3c2 0 09927 2F1ZN3c3 0 09882 2F1ZN3a9 0 09968

試料名 242PuPu Abs 239PuPu Abm

2F1ZN2c2 00379 06273 2F1ZN2c3 00386 06263 2F1ZN3c2 01333 04229 2F1ZN3c3 01315 04150 2F1ZN3a9 02128 03697

試料名 150NdNd Abs 148NdNd Abm

2F1ZN2c2 00440 00887 2F1ZN2c3 00401 00873 2F1ZN3c2 00468 00921 2F1ZN3c3 00432 00893 2F1ZN3a9 00506 00952

表 B-8 混合スパイク添加後の二次希釈試料の同位体比測定結果 (単位原子数比)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 233U238U 0410984 031750 034736 0383628 0264855

plusmn 0000042 000010 000010 0000094 0000048 242Pu239Pu 182016 1364439 218793 236969 222127

plusmn 000011 0000042 000021 000020 000017 148Nd150Nd 0089986 0149877 0186518 0211642 0266697

plusmn 0000017 0000033 0000034 0000024 0000058

各plusmnは質量分析法による同位体比測定結果(3 回繰り返し測定)の標準偏差を示す

JAEA-Research 2013-020

- 81 -

表 B-9 二次希釈試料の UPu 及び Nd 原子数の算出結果 U

試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 243319 13843E+16 0101 2F1ZN2c3 314965 18072E+16 0105 2F1ZN3c2 287884 16251E+16 0104 2F1ZN3c3 260669 14782E+16 0103 2F1ZN3a9 377565 21288E+16 0102

Pu 試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 054940 13022E+14 0060 2F1ZN2c3 073290 17594E+14 0060 2F1ZN3c2 045705 18143E+14 0062 2F1ZN3c3 042200 16870E+14 0062 2F1ZN3a9 045019 23666E+14 0061

Nd 試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 008999 79480E+13 0125 2F1ZN2c3 014988 14713E+14 0103 2F1ZN3c2 018652 18203E+14 0096 2F1ZN3c3 021164 21674E+14 0096 2F1ZN3a9 026670 27214E+14 0096

13843times1016を示す

表 B-10 二次希釈試料のウラン濃度

試料名 二次希釈試料 分取量(g) 1

分取試料中の U 原子数2

二次希釈試料の

U 濃度 (原子数g 溶液)

2F1ZN2c2 11070 13843E+16 1250E+16 2F1ZN2c3 11060 18072E+16 1634E+16 2F1ZN3c2 11069 16251E+16 1468E+16 2F1ZN3c3 11071 14782E+16 1335E+16 2F1ZN3a9 11068 21288E+16 1923E+16

1表 B-5 参照 2表 B-9 参照 13843times1016を示す

This is a blank page

国際単位系(SI)

乗数  接頭語 記号 乗数  接頭語 記号

1024 ヨ タ Y 10-1 デ シ d1021 ゼ タ Z 10-2 セ ン チ c1018 エ ク サ E 10-3 ミ リ m1015 ペ タ P 10-6 マイクロ micro1012 テ ラ T 10-9 ナ ノ n109 ギ ガ G 10-12 ピ コ p106 メ ガ M 10-15 フェムト f103 キ ロ k 10-18 ア ト a102 ヘ ク ト h 10-21 ゼ プ ト z101 デ カ da 10-24 ヨ ク ト y

表5SI 接頭語

名称 記号 SI 単位による値

分 min 1 min=60s時 h 1h =60 min=3600 s日 d 1 d=24 h=86 400 s度 deg 1deg=(π180) rad分 rsquo 1rsquo=(160)deg=(π10800) rad秒 rdquo 1rdquo=(160)rsquo=(π648000) rad

ヘクタール ha 1ha=1hm2=104m2

リットル Ll 1L=11=1dm3=103cm3=10-3m3

トン t 1t=103 kg

表6SIに属さないがSIと併用される単位

名称 記号 SI 単位で表される数値

電 子 ボ ル ト eV 1eV=1602 176 53(14)times10-19Jダ ル ト ン Da 1Da=1660 538 86(28)times10-27kg統一原子質量単位 u 1u=1 Da天 文 単 位 ua 1ua=1495 978 706 91(6)times1011m

表7SIに属さないがSIと併用される単位でSI単位で表される数値が実験的に得られるもの

名称 記号 SI 単位で表される数値

キ ュ リ ー Ci 1 Ci=37times1010Bqレ ン ト ゲ ン R 1 R = 258times10-4Ckgラ ド rad 1 rad=1cGy=10-2Gyレ ム rem 1 rem=1 cSv=10-2Svガ ン マ γ 1γ=1 nT=10-9Tフ ェ ル ミ 1フェルミ=1 fm=10-15mメートル系カラット 1メートル系カラット = 200 mg = 2times10-4kgト ル Torr 1 Torr = (101 325760) Pa標 準 大 気 圧 atm 1 atm = 101 325 Pa

1cal=41858J(「15」カロリー)41868J(「IT」カロリー)4184J(「熱化学」カロリー)

ミ ク ロ ン micro 1 micro =1microm=10-6m

表10SIに属さないその他の単位の例

カ ロ リ ー cal

(a)SI接頭語は固有の名称と記号を持つ組立単位と組み合わせても使用できるしかし接頭語を付した単位はもはや コヒーレントではない(b)ラジアンとステラジアンは数字の1に対する単位の特別な名称で量についての情報をつたえるために使われる

 実際には使用する時には記号rad及びsrが用いられるが習慣として組立単位としての記号である数字の1は明 示されない(c)測光学ではステラジアンという名称と記号srを単位の表し方の中にそのまま維持している

(d)ヘルツは周期現象についてのみベクレルは放射性核種の統計的過程についてのみ使用される

(e)セルシウス度はケルビンの特別な名称でセルシウス温度を表すために使用されるセルシウス度とケルビンの

  単位の大きさは同一であるしたがって温度差や温度間隔を表す数値はどちらの単位で表しても同じである

(f)放射性核種の放射能(activity referred to a radionuclide)はしばしば誤った用語でrdquoradioactivityrdquoと記される

(g)単位シーベルト(PV200270205)についてはCIPM勧告2(CI-2002)を参照

(a)量濃度(amount concentration)は臨床化学の分野では物質濃度

  (substance concentration)ともよばれる(b)これらは無次元量あるいは次元1をもつ量であるがそのこと   を表す単位記号である数字の1は通常は表記しない

名称 記号SI 基本単位による

表し方

秒ルカスパ度粘 Pa s m-1 kg s-1

力 の モ ー メ ン ト ニュートンメートル N m m2 kg s-2

表 面 張 力 ニュートン毎メートル Nm kg s-2

角 速 度 ラジアン毎秒 rads m m-1 s-1=s-1

角 加 速 度 ラジアン毎秒毎秒 rads2 m m-1 s-2=s-2

熱 流 密 度 放 射 照 度 ワット毎平方メートル Wm2 kg s-3

熱 容 量 エ ン ト ロ ピ ー ジュール毎ケルビン JK m2 kg s-2 K-1

比熱容量比エントロピー ジュール毎キログラム毎ケルビン J(kg K) m2 s-2 K-1

比 エ ネ ル ギ ー ジュール毎キログラム Jkg m2 s-2

熱 伝 導 率 ワット毎メートル毎ケルビン W(m K) m kg s-3 K-1

体 積 エ ネ ル ギ ー ジュール毎立方メートル Jm3 m-1 kg s-2

電 界 の 強 さ ボルト毎メートル Vm m kg s-3 A-1

電 荷 密 度 クーロン毎立方メートル Cm3 m-3 sA表 面 電 荷 クーロン毎平方メートル Cm2 m-2 sA電 束 密 度 電 気 変 位 クーロン毎平方メートル Cm2 m-2 sA誘 電 率 ファラド毎メートル Fm m-3 kg-1 s4 A2

透 磁 率 ヘンリー毎メートル Hm m kg s-2 A-2

モ ル エ ネ ル ギ ー ジュール毎モル Jmol m2 kg s-2 mol-1

モルエントロピー モル熱容量ジュール毎モル毎ケルビン J(mol K) m2 kg s-2 K-1 mol-1

照射線量(X線及びγ線) クーロン毎キログラム Ckg kg-1 sA吸 収 線 量 率 グレイ毎秒 Gys m2 s-3

放 射 強 度 ワット毎ステラジアン Wsr m4 m-2 kg s-3=m2 kg s-3

放 射 輝 度 ワット毎平方メートル毎ステラジアン W(m2 sr) m2 m-2 kg s-3=kg s-3

酵 素 活 性 濃 度 カタール毎立方メートル katm3 m-3 s-1 mol

表4単位の中に固有の名称と記号を含むSI組立単位の例

組立量SI 組立単位

名称 記号

面 積 平方メートル m2

体 積 立法メートル m3

速 さ 速 度 メートル毎秒 ms加 速 度 メートル毎秒毎秒 ms2

波 数 毎メートル m-1

密 度 質 量 密 度 キログラム毎立方メートル kgm3

面 積 密 度 キログラム毎平方メートル kgm2

比 体 積 立方メートル毎キログラム m3kg電 流 密 度 アンペア毎平方メートル Am2

磁 界 の 強 さ アンペア毎メートル Am量 濃 度 (a) 濃 度 モル毎立方メートル molm3

質 量 濃 度 キログラム毎立法メートル kgm3

輝 度 カンデラ毎平方メートル cdm2

屈 折 率 (b) (数字の) 1 1比 透 磁 率 (b) (数字の) 1 1

組立量SI 基本単位

表2基本単位を用いて表されるSI組立単位の例

名称 記号他のSI単位による

表し方SI基本単位による

表し方平 面 角 ラジアン(b) rad 1(b) mm立 体 角 ステラジアン(b) sr(c) 1(b) m2m2

周 波 数 ヘルツ(d) Hz s-1

ントーュニ力 N m kg s-2

圧 力 応 力 パスカル Pa Nm2 m-1 kg s-2

エ ネ ル ギ ー 仕 事 熱 量 ジュール J N m m2 kg s-2

仕 事 率 工 率 放 射 束 ワット W Js m2 kg s-3

電 荷 電 気 量 クーロン A sC電 位 差 ( 電 圧 ) 起 電 力 ボルト V WA m2 kg s-3 A-1

静 電 容 量 ファラド F CV m-2 kg-1 s4 A2

電 気 抵 抗 オーム Ω VA m2 kg s-3 A-2

コ ン ダ ク タ ン ス ジーメンス S AV m-2 kg-1 s3 A2

バーエウ束磁 Wb Vs m2 kg s-2 A-1

磁 束 密 度 テスラ T Wbm2 kg s-2 A-1

イ ン ダ ク タ ン ス ヘンリー H WbA m2 kg s-2 A-2

セ ル シ ウ ス 温 度 セルシウス度(e) Kンメール束光 lm cd sr(c) cd

スクル度照 lx lmm2 m-2 cd放射性核種の放射能( f ) ベクレル(d) Bq s-1

吸収線量 比エネルギー分与カーマ

グレイ Gy Jkg m2 s-2

線量当量 周辺線量当量 方向

性線量当量 個人線量当量シーベルト(g) Sv Jkg m2 s-2

酸 素 活 性 カタール kat s-1 mol

表3固有の名称と記号で表されるSI組立単位SI 組立単位

組立量

名称 記号 SI 単位で表される数値

バ ー ル bar 1bar=01MPa=100kPa=105Pa水銀柱ミリメートル mmHg 1mmHg=133322Paオングストローム Å 1Å=01nm=100pm=10-10m海 里 M 1M=1852mバ ー ン b 1b=100fm2=(10-12cm)2=10-28m2

ノ ッ ト kn 1kn=(18523600)msネ ー パ Npベ ル B

デ ジ ベ ル dB

表8SIに属さないがSIと併用されるその他の単位

SI単位との数値的な関係は    対数量の定義に依存

名称 記号

長 さ メ ー ト ル m質 量 キログラム kg時 間 秒 s電 流 ア ン ペ ア A熱力学温度 ケ ル ビ ン K物 質 量 モ ル mol光 度 カ ン デ ラ cd

基本量SI 基本単位

表1SI 基本単位

名称 記号 SI 単位で表される数値

エ ル グ erg 1 erg=10-7 Jダ イ ン dyn 1 dyn=10-5Nポ ア ズ P 1 P=1 dyn s cm-2=01Pa sス ト ー ク ス St 1 St =1cm2 s-1=10-4m2 s-1

ス チ ル ブ sb 1 sb =1cd cm-2=104cd m-2

フ ォ ト ph 1 ph=1cd sr cm-2 104lxガ ル Gal 1 Gal =1cm s-2=10-2ms-2

マ ク ス ウ ェ ル Mx 1 Mx = 1G cm2=10-8Wbガ ウ ス G 1 G =1Mx cm-2 =10-4Tエルステッド( c ) Oe 1 Oe  (1034π)A m-1

表9固有の名称をもつCGS組立単位

(c)3元系のCGS単位系とSIでは直接比較できないため等号「   」

   は対応関係を示すものである

(第8版2006年改訂)

この印刷物は再生紙を使用しています

Page 23: JAEA-Research 2013-020JAEA-Research 2013-020 - 1 - 1.はじめに 日本原子力研究開発機構(以下「JAEA」という。)は原子力安全基盤機構(以下「JNES」と

JAEA-Research 2013-020

- 19 -

なりその値を使用して平成 22 年度に現行法で測定した Nd 定量値を再規格化したことによ

りNd 定量値が 3~4程度低く算出されたと考えられるまた平成 21 年度従来法と平成

23 年度現行法における2F1ZN2c3及び2F1ZN3c2 の差異が他の 3 試料に比べてさらに 3程

度低くなっているがこれは上記(1)に記載したとおり平成 21 年度従来法に起因する原

因④に該当すると推定した

(3)U 濃度測定結果における本フォローアップ測定と平成 23 年度定量値の差異の原因

U 濃度測定結果の差異については平成 21 年度に実施したホットセル内での試料原液から

一次希釈試料を調製する際に重量測定を実施しなかったことが影響したと推定した

これらの検討結果を踏まえ本受託事業の核分裂生成核種の組成測定に関するデータの取扱い

を以下のとおりとする

(1)2F1ZN2c3 及び 2F1ZN3c2 試料の Nd 測定結果については本フォローアップ測定値を確

度の高いデータとして採用するこれによりこの 2 試料の燃焼率は平成 23 年度の報告書

に記載されているよりも 3-4小さい値に変わるまた当該 2 試料の U 及び Pu 測定値に

ついては本年度と平成 21 年度の測定間の差は小さいがNd の測定との整合性をとる観点

から本フォローアップの測定結果を確度の高いデータとする

(2)平成 23 年度に定量した 95Mo 99Tc 101Ru 103Rh 109Ag 133Cs の規格化を行う時に使用する

U 濃度は本フォローアップ測定の値とする

(3)平成 21 年度に報告し平成 23 年度に行った U 濃度の再測定結果を反映して改定していた

134Cs 137Cs 154Eu 155Eu の測定値について平成 23 年度の U 濃度再測定値は試料蒸発の

影響を受けていることが考えられるこのため平成 21 年度の値の方が試料の希釈作業から

の経過時間が短く試料蒸発の影響が少ないことから確度が高いと考え平成 21 年度の値を

採用する

JAEA-Research 2013-020

- 20 -

4データ解析評価

41 同重体混入の効果

現行法は極微量の試料を使用して迅速に測定が出来るという特徴を持つ一方で元素の化学分

離が完全に行われないことからHR-ICP-MS による同位体比測定時に着目同位体と同じ質量数

の他元素(同重体)も同時に検出される可能性があるこの同重体混入の影響は混入割合が各

試料の化学的条件や生成量の差によって異なるため評価を行うこと自体が困難であるしかし

本手法における同重体の混入の効果を把握することは測定試験データのバイアス評価をする際に

重要であり今後の同様の試験における測定結果の評価時にも参考になることから今回取得し

た分離試験結果と詳細な燃焼計算結果に基づいて同重体の混入効果の評価を試みた

42 同重体混入の割合

平成23年度報告書 4) 531項に記載している元素分離の模擬試験において得られた各元素量の混

入割合と燃焼計算で得られた同位体量を掛け合わせることで着目同位体に対する同重体の割

合を求めた今回の計算値は核データライブラリに JENDL-48)を使用した MVP-BURN9)によ

る燃焼計算結果を用いているただし一部の同位体については MVP-BURN の燃焼チェーンに

含まれていないためにSWAT3110)を用いた燃焼計算結果を使用したその評価結果を表 4-1 か

ら表 4-5 に示すこれらの表から以下のことが示される

(1) Nd 同位体では 142Ce 混入の影響が大きいNd は従来から行ってきた分離法と TIMS を使

用した測定値をリファレンスとしているためにこの混入は本測定結果に影響を与えない

(2) Sm 同位体では154Sm に対して 154Eu が 5程度の混入とGd 入り燃料では 154Sm に対

する 154Gd の混入が数 10あることが分かる

(3) Eu 同位体ではGd 入り燃料の場合には154Gd の 154Eu への混入の効果が非常に大きく

数十倍の 154Gd が 154Eu に重なっている155Eu に対する 155Gd の効果はUO2燃料及び

Gd 入り燃料のいずれの場合でも 200以下と大きくなっているただし154Eu と 155Eu

はγ線測定で定量しているためこの効果は本測定結果に影響を与えない

(4) Gd 同位体では154Gd に対する 154Sm と 154Eu の混入はUO2燃料の場合にはそれぞれ

5程度と 20程度となっているがGd 入り燃料の場合は 154Gd 量が多いために影響は小

さい155Gd に対する 155Eu の混入は 10-15程度存在するがその値は燃焼度に依存して

おりまたUO2燃料の方が Gd 入り燃料に比べて効果が大きい

JAEA-Research 2013-020

- 21 -

表 4-1 2F1ZN2c2 試料(280GWdt UO2-Gd2O3) 同重体の混入による誤差()

Nd$ Sm Eu Gd 質量数 Ce の混入 Sm の混入 Nd の混入 Pm の混入 Eu の混入 Gd の混入 Sm の混入 Gd の混入 Sm の混入 Eu の混入

142 10263 00 143 00 00 144 00 00 145 00 00 146 00 00 147 00 5 00 00 148 00 03 74 00 00 00 149 00 00 00 00 150 00 17 15 00 00 00 151 00 00 18 00 77 152 00 00 00 00 NA NA 153 00001 154 00 00 59 1107 24 3938 01 03 155 0 184 00 59 156 00 00 157 00 00 158 00 00 159 00 00 160 00 00

SWAT31 計算値による

$ネオジムの測定値は従来法によるものを採用しているのでこれらは参考値

154Eu 155Eu はγ線測定で定量しているためこれらは参考値

表 4-2 2F1ZN2c3 試料(393GWdtUO2) 同重体の混入による誤差()

Nd$ Sm Eu Gd 質量数 Ce の混入 Sm の混入 Nd の混入 Pm の混入 Eu の混入 Gd の混入 Sm の混入 Gd の混入 Sm の混入 Eu の混入

142 8948 00 143 00 00 144 00 00 145 00 00 146 00 00 147 00 5 00 00 148 00 04 67 00 00 00 149 00 00 00 00 150 00 18 14 00 00 00 151 00 00 14 00 98 152 00 00 00 00 NA NA 153 00003 154 00 00 57 15 24 54 43 203 155 0 129 00 84 156 00 00 157 00 NA 158 00 00 159 00 00 160 00 00

SWAT31 計算値による

$ネオジムの測定値は従来法によるものを採用しているのでこれらは参考値

154Eu 155Eu はγ線測定で定量しているためこれらは参考値

JAEA-Research 2013-020

- 22 -

表 4-3 2F1ZN3c2 試料(566GWdtUO2-Gd2O3) 同重体の混入による誤差()

Nd$ Sm Eu Gd 質量数 Ce の混入 Sm の混入 Nd の混入 Pm の混入 Eu の混入 Gd の混入 Sm の混入 Gd の混入 Sm の混入 Eu の混入

142 3962 00 143 00 00 144 00 00 145 00 00 146 00 00 147 00 7 00 00 148 00 05 49 00 00 00 149 00 00 00 00 150 00 16 16 00 00 00 151 00 00 20 00 70 152 00 00 00 00 NA NA 153 00002 154 00 00 55 342 25 1298 02 08 155 0 96 00 114 156 00 00 157 00 00 158 00 00 159 00 00 160 00 00

SWAT31 計算値による

$ネオジムの測定値は従来法によるものを採用しているのでこれらは参考値

154Eu 155Eu はγ線測定で定量しているためこれらは参考値

表 4-4 2F1ZN3c3 試料(681GWdtUO2) 同重体の混入による誤差()

Nd$ Sm Eu Gd 質量数 Ce の混入 Sm の混入 Nd の混入 Pm の混入 Eu の混入 Gd の混入 Sm の混入 Gd の混入 Sm の混入 Eu の混入

142 396 00 143 00 00 144 00 00 145 00 00 146 00 00 NA 147 00 7 00 00 148 00 05 47 00 00 00 149 00 00 00 00 150 00 16 15 00 00 00 151 00 00 18 00 77 152 00 00 00 00 NA NA 153 154 00 00 51 11 27 46 57 236 155 0 68 00 161 156 00 00 157 00 NA 158 00 00 159 00 00 160 00 00

SWAT31 計算値による

$ネオジムの測定値は従来法によるものを採用しているのでこれらは参考値

154Eu 155Eu はγ線測定で定量しているためこれらは参考値

JAEA-Research 2013-020

- 23 -

表 4-5 2F1ZN3a9 試料(641GWdtUO2) 同重体の混入による誤差()

Nd$ Sm Eu Gd 質量数 Ce の混入 Sm の混入 Nd の混入 Pm の混入 Eu の混入 Gd の混入 Sm の混入 Gd の混入 Sm の混入 Eu の混入

142 262 00 143 00 00 144 00 00 145 00 00 146 00 00 NA 147 00 7 00 00 148 00 05 46 00 00 00 149 00 00 00 00 150 00 14 18 00 00 00 151 00 00 22 00 63 152 00 00 00 00 NA NA 153 154 00 00 38 08 37 45 78 242 155 0 68 00 161 156 00 00 157 00 NA 158 00 00 159 00 00 160 00 00

SWAT31 計算値による

$ネオジムの測定値は従来法によるものを採用しているのでこれらは参考値

154Eu 155Eu はγ線測定で定量しているためこれらは参考値

43 同重体混入の影響評価

41 章でもとめた同重体混入の効果をもとにその定量値への影響を評価した測定された試料

の同位体比について同重体の影響を補正した上で同位体比の合計が全体で 100となるように

再規格化し平成 23 年度報告書 4) p30 の式(1)に示した同位体希釈法の定義に戻ってその影響を

調べた

影響評価の結果を表 4-6 から表 4-10 に示すNd 同位体の場合142Nd の量が大幅に小さく

なる以外は全体としてその影響は少ないSm 同位体の場合全体に定量値が 5程度大きくなる

傾向にあることがわかるまた 154Sm についてはGd 入り燃料の場合には 154Gd の混入の影響

があるため50近い差を生じているEu 同位体では151Eu がほぼ半分の値となっているGd

同位体についてはGd 入り燃料では混入の影響は小さいがUO2燃料では最大で 5程度の差を

示すことがわかった報告書で示すフォローアップ測定の最終結果は本章で示した混入の効果

を考慮して補正する事とする

JAEA-Research 2013-020

- 24 -

表 4-6 2F1ZN2c2 試料(280GWdt UO2-Gd2O3)

同重体の定量値に与える影響

同位体 H23 年度報告書の値

(原子数Total-U) (A)

同重体混入の影響

を補正した値 (原子数Total-U)

(C)

(C)(A)

147Sm 401E-04 413E-04 103 148Sm 186E-04 187E-04 100 149Sm 510E-06 550E-06 108 150Sm 378E-04 403E-04 106 151Sm 179E-05 190E-05 106 152Sm 145E-04 157E-04 108 154Sm 661E-05 329E-05 050 151Eu 231E-06 132E-06 057 153Eu 155E-04 157E-04 101 152Gd 496E-05 494E-05 099 154Gd 140E-03 138E-03 099 155Gd 203E-05 190E-05 094 156Gd 268E-02 266E-02 099 157Gd 107E-05 107E-05 099 158Gd 324E-02 322E-02 099 160Gd 170E-02 169E-02 099

401times10-4を示す

表 4-7 2F1ZN2c3 試料(393GWdtUO2) 同重体の定量値に与える影響

同位体 H23年度報告書の値

(原子数Total-U)

(A)

同重体混入の影響

を補正した値 (原子数Total-U)

(C)

(C)(A)

147Sm 539E-04 547E-04 101 148Sm 259E-04 258E-04 100 149Sm 612E-06 651E-06 106 150Sm 506E-04 531E-04 105 151Sm 221E-05 232E-05 105 152Sm 179E-04 190E-04 106 154Sm 601E-05 596E-05 099 151Eu 212E-06 110E-06 052 153Eu 185E-04 190E-04 102 152Gd 916E-07 963E-07 105 154Gd 271E-05 228E-05 084 155Gd 102E-05 994E-06 097 156Gd 117E-04 123E-04 105 157Gd 350E-07 369E-07 105 158Gd 208E-05 219E-05 105 160Gd 165E-06 174E-06 105

539times10-4を示す

JAEA-Research 2013-020

- 25 -

表 4-8 2F1ZN3c2 試料(566GWdtUO2-Gd2O3)

同重体の定量値に与える影響

同位体 H23年度報告書の値

(原子数Total-U)

(A)

同重体混入の影響

を補正した値 (原子数Total-U)

(C)

(C)(A)

147Sm 543E-04 540E-04 099 148Sm 547E-04 557E-04 102 149Sm 345E-06 368E-06 107 150Sm 755E-04 793E-04 105 151Sm 176E-05 184E-05 105 152Sm 248E-04 264E-04 107 154Sm 130E-04 995E-05 076 151Eu 204E-06 120E-06 059 153Eu 309E-04 311E-04 101 152Gd 955E-06 955E-06 100 154Gd 107E-03 106E-03 099 155Gd 233E-05 209E-05 090 156Gd 268E-02 268E-02 100 157Gd 587E-06 587E-06 100 158Gd 336E-02 336E-02 100 160Gd 172E-02 172E-02 100

543times10-4を示す

表 4-9 2F1ZN3c3 試料(681GWdtUO2)

同重体の定量値に与える影響

同位体 H23 年度報告書の値

(原子数Total-U)

(A)

同重体混入の影響

を補正した値 (原子数Total-U)

(C)

(C)(A)

147Sm 662E-04 642E-04 097 148Sm 692E-04 685E-04 099 149Sm 381E-06 395E-06 104 150Sm 915E-04 935E-04 102 151Sm 200E-05 204E-05 102 152Sm 287E-04 298E-04 104 154Sm 132E-04 128E-04 098 151Eu 198E-06 113E-06 057 153Eu 353E-04 357E-04 101 152Gd 760E-07 775E-07 102 154Gd 496E-05 391E-05 079 155Gd 194E-05 170E-05 088 156Gd 558E-04 569E-04 102 157Gd 529E-07 539E-07 102 158Gd 721E-05 736E-05 102 160Gd 450E-06 460E-06 102

662times10-4を示す

JAEA-Research 2013-020

- 26 -

表 4-10 2F1ZN3a9 試料(641GWdtUO2)

同重体の定量値に与える影響

同位体 H23 年度報告書の値

(原子数Total-U)

(A)

同重体混入の影響

を補正した値 (原子数Total-U)

(C)

(C)(A)

147Sm 459E-04 456E-04 099 148Sm 664E-04 677E-04 102 149Sm 352E-06 375E-06 107 150Sm 822E-04 860E-04 105 151Sm 161E-05 168E-05 104 152Sm 285E-04 304E-04 107 154Sm 161E-04 164E-04 102 151Eu 153E-06 947E-07 062 153Eu 350E-04 354E-04 101 152Gd 201E-06 206E-06 103 154Gd 448E-05 348E-05 078 155Gd 191E-05 169E-05 088 156Gd 846E-04 868E-04 103 157Gd 837E-07 858E-07 103 158Gd 118E-04 121E-04 103 160Gd 665E-06 682E-06 103

459times10-4を示す

JAEA-Research 2013-020

- 27 -

5本再測定結果を反映した測定結果のまとめ

フォローアップ測定及び混入の効果も加味した本試験で得られた最終的な結果について測定

時に存在するウラン個数に対する原子数比(原子数U 原子数比)でまとめたものを表 5-1 に示し

さらに初期重元素(ウラン)個数 InitialHMと燃焼後の全重元素数 TotalHMの関係は FIMA

の定義より

100

1

0

FIMA

U

PuU

InitialHM

TotalHM

(51)

であるため測定された着目同位体のウラン原子あたりの個数 X と初期ウラン原子あたりの個数

Y の関係は

PuU

UFIMAX

PuU

U

U

PuUXY

100

1

0

(52)

として与えられることから測定サンプルの未燃焼時のウラン原子量を MU (gmol)アボガドロ

数を NA着目同位体の原子量を M (gmol) とすると着目同位体の初期ウラン 1 ton あたりの

重量 Z (g) は

66

10100

1

10

UA

UA M

M

PuU

UFIMAXN

MM

N

YZ (53)

によって表されるこの関係式から表 5-1 の値を初期ウラン重量 1 トンあたりの量で示したも

のを表 5-2 に示す

表 5-1 及び表 5-2 に示した燃焼度は受託事業実施時に JAEA 側に燃料初期組成やボイド率履歴

等のパラメータが提供されておらず詳細な 147Nd 反応の中性子捕獲の効果の補正が行えないこ

とから最終確定値ではない詳細燃焼度は本照射後試験の委託者である JNES において評価さ

れる

JAEA-Research 2013-020

- 28 -

表 5-1 平成 24 年度に再測定を行った結果を反映した測定値のまとめ

(ウラン原子数に対する比) Assembly Name ZN2 ZN3 Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 Fuel Type UO2-Gd2O3 UO2 UO2-Gd2O3 UO2 UO2 Sample Position from Bottom of Fuel (mm)

29515 2951 1674 16745 1678

Sample Position in Node

189 189 107 107 108

FIMA() 2888 3947 5598 7069 6583

Burnup (GWdt) 27843 37994 54692 68322 64267 Measurement Method Ratio of Number of Atoms Total-U IDM(TIMS) 234U 170E-04 329E-04 141E-04 234E-04 687E-05IDM(TIMS) 235U 112E-02 174E-02 232E-03 369E-03 230E-04IDM(TIMS) 236U 380E-03 627E-03 480E-03 789E-03 292E-03IDM(TIMS) 238U 985E-01 976E-01 993E-01 988E-01 997E-01IDM(TIMS) U total 100E+00 100E+00 100E+00 100E+00 100E+00IDM(TIMS)+αSpectrometry 238Pu 129E-04 181E-04 385E-04 576E-04 400E-04IDM(TIMS) 239Pu 583E-03 610E-03 472E-03 468E-03 406E-03IDM(TIMS) 240Pu 233E-03 239E-03 358E-03 358E-03 328E-03IDM(TIMS) 241Pu 741E-04 696E-04 994E-04 112E-03 101E-03IDM(TIMS) 242Pu 352E-04 375E-04 149E-03 148E-03 234E-03IDM(TIMS) Pu total 937E-03 974E-03 112E-02 115E-02 111E-02IDM(TIMS) 142Nd 315E-05 507E-05 125E-04 150E-04 193E-04IDM(TIMS) 143Nd 123E-03 173E-03 152E-03 195E-03 114E-03IDM(TIMS) 144Nd 178E-03 260E-03 423E-03 571E-03 531E-03IDM(TIMS) 145Nd 967E-04 136E-03 168E-03 219E-03 176E-03IDM(TIMS) 146Nd 961E-04 137E-03 209E-03 276E-03 258E-03IDM(TIMS) 148Nd 515E-04 711E-04 103E-03 132E-03 123E-03IDM(TIMS) 150Nd 250E-04 327E-04 525E-04 637E-04 650E-04IDM(TIMS) Nd total 573E-03 814E-03 112E-02 147E-02 129E-02γSpectrometry 134Cs 645E-06 101E-05 417E-05 535E-05 545E-05γSpectrometry 137Cs 154E-03 218E-03 347E-03 432E-03 390E-03IDM(ICP-MS) 151Eu 132E-06 110E-06 120E-06 113E-06 947E-07IDM(ICP-MS) 153Eu 157E-04 190E-04 311E-04 357E-04 354E-04γSpectrometry 154Eu 156E-05 200E-05 377E-05 436E-05 383E-05γSpectrometry 155Eu 269E-06 342E-06 963E-06 113E-05 112E-05Liquid Scintillator 147Pm 175E-05 240E-05 365E-05 447E-05 314E-05IDM(ICP-MS) 147Sm 413E-04 547E-04 540E-04 642E-04 456E-04IDM(ICP-MS) 148Sm 187E-04 258E-04 557E-04 685E-04 677E-04IDM(ICP-MS) 149Sm 550E-06 651E-06 368E-06 395E-06 375E-06IDM(ICP-MS) 150Sm 403E-04 531E-04 793E-04 935E-04 860E-04IDM(ICP-MS) 151Sm 190E-05 232E-05 184E-05 204E-05 168E-05IDM(ICP-MS) 152Sm 157E-04 190E-04 264E-04 298E-04 304E-04IDM(ICP-MS) 154Sm 329E-05 596E-05 995E-05 128E-04 164E-04IDM(ICP-MS) 152Gd 494E-05 963E-07 955E-06 775E-07 206E-06IDM(ICP-MS) 154Gd 138E-03 228E-05 106E-03 391E-05 348E-05IDM(ICP-MS) 155Gd 190E-05 994E-06 209E-05 170E-05 169E-05IDM(ICP-MS) 156Gd 266E-02 123E-04 268E-02 569E-04 868E-04IDM(ICP-MS) 157Gd 107E-05 369E-07 587E-06 539E-07 858E-07IDM(ICP-MS) 158Gd 322E-02 219E-05 336E-02 736E-05 121E-04IDM(ICP-MS) 160Gd 169E-02 174E-06 172E-02 460E-06 682E-06Calibration Curve (ICP-MS) 95Mo 177E-03 246E-03 315E-03 417E-03 332E-03Calibration Curve (ICP-MS) 99Tc 124E-03 166E-03 217E-03 282E-03 229E-03Calibration Curve (ICP-MS) 101Ru 165E-03 221E-03 322E-03 409E-03 384E-03Calibration Curve (ICP-MS) 103Rh 104E-03 126E-03 162E-03 188E-03 171E-03Calibration Curve (ICP-MS) 109Ag 102E-04 103E-04 230E-04 251E-04 381E-04Calibration Curve (ICP-MS) 133Cs 187E-03 245E-03 333E-03 407E-03 344E-03

Read as 170times10-4

ここで示した燃焼度は詳細解析に基づいておらず最終確定値ではない

JAEA-Research 2013-020

- 29 -

表 5-2 平成 24 年度に再測定を行った結果を反映した測定値のまとめ

(初期ウラン重量 1ton に対する重量) Assembly Name ZN2 ZN3 Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 Fuel Type UO2-Gd2O3 UO2 UO2-Gd2O3 UO2 UO2 Sample Position from Bottom of Fuel (mm)

29515 2951 1674 16745 1678

Sample Position in Node

189 189 107 107 108

FIMA() 2888 3947 5598 7069 6583

Burnup (GWdt) 27843 37994 54692 68322 64267 Measurement Method weight(g) ton-Initial Heavy Metal IDM(TIMS) 234U 161E+02 308E+02 129E+02 211E+02 624E+01IDM(TIMS) 235U 107E+04 164E+04 214E+03 335E+03 210E+02IDM(TIMS) 236U 363E+03 592E+03 444E+03 719E+03 267E+03IDM(TIMS) 238U 948E+05 929E+05 927E+05 909E+05 921E+05IDM(TIMS)+αSpectrometry 238Pu 124E+02 172E+02 360E+02 529E+02 370E+02IDM(TIMS) 239Pu 563E+03 583E+03 443E+03 432E+03 377E+03IDM(TIMS) 240Pu 226E+03 229E+03 337E+03 332E+03 305E+03IDM(TIMS) 241Pu 723E+02 670E+02 940E+02 104E+03 947E+02IDM(TIMS) 242Pu 344E+02 363E+02 141E+03 139E+03 220E+03IDM(TIMS) 142Nd 181E+01 288E+01 697E+01 819E+01 106E+02IDM(TIMS) 143Nd 708E+02 987E+02 853E+02 108E+03 632E+02IDM(TIMS) 144Nd 103E+03 149E+03 239E+03 317E+03 297E+03IDM(TIMS) 145Nd 567E+02 790E+02 956E+02 123E+03 991E+02IDM(TIMS) 146Nd 567E+02 798E+02 120E+03 155E+03 146E+03IDM(TIMS) 148Nd 308E+02 420E+02 599E+02 752E+02 705E+02IDM(TIMS) 150Nd 152E+02 196E+02 309E+02 369E+02 378E+02γSpectrometry 134Cs 349E+00 541E+00 219E+01 277E+01 283E+01γSpectrometry 137Cs 853E+02 119E+03 186E+03 228E+03 207E+03IDM(ICP-MS) 151Eu 804E-01 662E-01 713E-01 657E-01 555E-01IDM(ICP-MS) 153Eu 968E+01 116E+02 187E+02 211E+02 210E+02γSpectrometry 154Eu 971E+00 123E+01 228E+01 259E+01 229E+01γSpectrometry 155Eu 169E+00 212E+00 585E+00 676E+00 674E+00Liquid Scintillator 147Pm 104E+01 141E+01 210E+01 254E+01 179E+01IDM(ICP-MS) 147Sm 245E+02 321E+02 312E+02 364E+02 260E+02IDM(ICP-MS) 148Sm 112E+02 153E+02 323E+02 392E+02 389E+02IDM(ICP-MS) 149Sm 331E+00 387E+00 215E+00 227E+00 217E+00IDM(ICP-MS) 150Sm 244E+02 318E+02 467E+02 541E+02 501E+02IDM(ICP-MS) 151Sm 116E+01 140E+01 109E+01 119E+01 985E+00IDM(ICP-MS) 152Sm 964E+01 116E+02 158E+02 175E+02 179E+02IDM(ICP-MS) 154Sm 205E+01 367E+01 601E+01 764E+01 981E+01IDM(ICP-MS) 152Gd 303E+01 585E-01 569E+00 455E-01 122E+00IDM(ICP-MS) 154Gd 862E+02 141E+01 643E+02 232E+01 208E+01IDM(ICP-MS) 155Gd 119E+01 616E+00 127E+01 102E+01 102E+01IDM(ICP-MS) 156Gd 168E+04 766E+01 164E+04 343E+02 525E+02IDM(ICP-MS) 157Gd 677E+00 231E-01 361E+00 327E-01 523E-01IDM(ICP-MS) 158Gd 206E+04 138E+01 208E+04 449E+01 740E+01IDM(ICP-MS) 160Gd 110E+04 111E+00 108E+04 284E+00 423E+00Calibration Curve (ICP-MS) 95Mo 679E+02 932E+02 117E+03 153E+03 122E+03Calibration Curve (ICP-MS) 99Tc 495E+02 658E+02 843E+02 108E+03 880E+02Calibration Curve (ICP-MS) 101Ru 672E+02 892E+02 127E+03 159E+03 151E+03Calibration Curve (ICP-MS) 103Rh 432E+02 518E+02 655E+02 747E+02 683E+02Calibration Curve (ICP-MS) 109Ag 450E+01 447E+01 981E+01 106E+02 161E+02Calibration Curve (ICP-MS) 133Cs 101E+03 130E+03 174E+03 209E+03 177E+03

Read as 161times102

ここで示した燃焼度は詳細解析に基づいておらず最終確定値ではない

JAEA-Research 2013-020

- 30 -

図 5-1 から図 5-15 は経済協力開発機構原子力機関(OECDNEA)原子力科学委員会(NSC)

臨界安全性ワーキングパーティー(WPNCS)燃焼度クレジット臨界安全性専門家会合(EGBUC)

において燃焼度クレジットで考慮する核種として選定されている核分裂生成物の値を比較したも

のである図 5-16 から図 5-19 には134137Cs 及び 154155Eu の測定結果の比較も示した図 5-20

から図 5-28 にはウラン及びプルトニウム同位体の生成量を示した他の原子炉から得られた照射

後試験データは SFCOMPO(httpwwwoecd-neaorgsfcompo)から引用したものである

本測定で与える測定値は崩壊補正を行っていないがその他の測定値では照射直後の値に補正

をしているものもあるので図を作成する際に崩壊補正を行い照射直後の値にして図に示して

いるなお236U の測定値についてはCooper 炉及び Gundermmingen 炉からも得られている

がSFCOMPO には Build up 値として登録してあり照射後の存在量であるかどうかの確認が

出来なかったためここには記載しなかった155Gd は 155Eu の放射性崩壊(半減期 475 年)に

よって生成するため 155Gd 単独での崩壊補正ができないことから本測定値のみをプロットした

本試験で得られた測定値を他の測定値と比較するとウラン及びプルトニウムの測定について

は2007 年に同じ燃料集合体から得られたデータと同じ傾向を示しており妥当な測定が行われ

ていることが分かる

FP 核種測定結果では燃焼度に対して線形に増加することが知られている 137Cs の生成量が

他の測定結果の推定から考えられる直線の上によく乗っており妥当な測定値となっていること

が分かるその他の FP 核種の生成量についても他の実験結果との比較を示すが133Cs や 150Sm

は他の測定値が燃焼度に対して線形に増加していることと比較しても妥当と言える結果が得ら

れている一方で反応断面積の大きい 143Nd149Sm151Sm などについては測定データは高

燃焼度領域において大きくばらつく結果となっている出力履歴やボイド率の履歴によって生成

量が影響をうけているためであり詳細な運転履歴を取り入れた解析によってその妥当性の検討

が必要である

JAEA-Research 2013-020

- 31 -

0 20 40 60 8000

05

10

15

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 95Mo

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOXMOX

MOX

図 5-1 95Mo 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 32 -

0 20 40 60 8000

05

10

15

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 99Tc

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

ZN3c2

ZN2c2

Cooper

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-2 99Tc の生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 33 -

0 20 40 60 8000

05

10

15

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 101Ru

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOXMOX

MOX

MOX

図 5-3 101Ru の生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 34 -

0 20 40 60 8000

02

04

06

08

10

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 103Rh

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN3a9

ZN3c3

ZN3c2

ZN2c2

ZN2c3

MOX MOX

MOX

MOX

図 5-4 103Rh 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 35 -

0 20 40 60 80000

005

010

015

020

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 109Ag

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c2 ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-5 109Ag 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 36 -

0 20 40 60 800

1

2

3

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 133Cs

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOXMOX

MOX

図 5-6 133Cs 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 37 -

0 20 40 60 8000

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 143Nd

Fukushima-Daini-1 (present)

Dodewaard

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

図 5-7 143Nd 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 38 -

0 20 40 60 8000

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 145Nd

Fukushima-Daini-1 (present)

Dodewaard

ZN2C2

ZN2C3 ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

図 5-8 145Nd 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 39 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

04

05

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 147Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

Fukushima-Daini-2

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-9 147Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 40 -

0 20 40 60 800000

0001

0002

0003

0004

0005

0006

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 149Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

Fukushima-Daini-2

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-10 149Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 41 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

04

05

06

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 150Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

Fukushima-Daini-2

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-11 150Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 42 -

0 20 40 60 80

001

002

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 151Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2Dodewaard

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX MOX

MOX

図 5-12 151Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 43 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 152Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3c9ZN3c3

Fukushima-Daini-2

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOXMOX

MOX

図 5-13 152Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 44 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 153Eu

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-14 153Eu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 45 -

0 20 40 60 800000

0005

0010

0015

0020

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 155Gd

Fukushima-Daini-1 (present)

ZN2c3

ZN3a9 ZN3a3

ZN2c2(UO 2-Gd2O3)ZN3c2(UO 2-Gd2O3)

図 5-15 155Gd 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 46 -

0 20 40 60 800

01

02

03

04

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 134Cs

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-16 134Cs 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 47 -

0 20 40 60 800

1

2

3

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 137Cs

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

図 5-17 137Cs 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 48 -

0 20 40 60 800

001

002

003

004

005

006

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 154Eu

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2 ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-18 154Eu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 49 -

0 20 40 60 800

001

002

003

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 155Eu

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9ZN3c3

MOXMOX

MOX

MOX

図 5-19 155Eu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 50 -

0 20 40 60 800

01

02

03

04

05

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 234U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-20 234U 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 51 -

0 20 40 60 800

10

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 235U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-21 235U 残存量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 52 -

0 20 40 60 800

1

2

3

4

5

6

7

8

9

10

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 236U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-22 236U 残存量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 53 -

0 20 40 60 80890

900

910

920

930

940

950

960

970

980

990

1000

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 238U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-23 238U 残存量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 54 -

0 20 40 60 800

01

02

03

04

05

06

07

08

09

1

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 238Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-24 238Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 55 -

0 20 40 60 800

1

2

3

4

5

6

7

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 239Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-25 239Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 56 -

0 20 40 60 800

1

2

3

4

5

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 240Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2 ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-26 240Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 57 -

0 20 40 60 800

1

2

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 241Pu

Fukushima-Daini-1 (present)

Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2 ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (2007)

図 5-27 241Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 58 -

0 20 40 60 800

1

2

3

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 242Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-28 242Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 59 -

図 5-29 と図 5-30 にはこの測定で得られた 95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs の

溶解溶液と不溶性残渣中の初期ウラン 1 トンあたりの存在量を示すまた図 5-31 にはそれ

らの和を図 5-32 には不溶性残渣中の存在割合を示す難測定 FP と呼んでいるこれらの FP

の量は図 5-31 からわかるように109Ag が最も燃焼度の高いサンプルで測定値が小さくな

っている例外はあるが燃焼度に対して指数関数的に(片対数グラフで直線的に)増大をし

ている不溶性残渣の量は燃焼度と共に単調に増大すると考えられたが図 5-32 に示すよう

に燃焼度が最も高いサンプルで不溶性残渣中の FP 量が減少する結果を得たこれが燃料

の燃焼条件等によるものなのか溶解を行った時の条件の差によって生じたものなのかは

現段階では不明である旧原研を含めて原子力機構で行ってきた使用済燃料同位体組成測定

実験ではこれら不溶性残渣中に含まれる FP の測定は行われてこなかった今後測定手

法のさらなる見直しなどを通じて不溶性残渣に含まれる FP 量の測定技術の向上を図って

いくことが求められる

0 20 40 60 800

1000

2000

3000

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Solution

図 5-29 難測定 FP 測定結果(溶解溶液中の FP 量(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 60 -

0 20 40 60 800

200

400

600

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109

Ag133Cs

Insolble residue

図 5-30難測定 FP 測定結果(不溶性残渣中の FP の量(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 61 -

0 20 40 60 80101

102

103

104

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Insolble Residue+Solution

図 5-31難測定 FP 測定結果(溶解溶液と不溶性残渣中の FP 量の和(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 62 -

0 20 40 60 8010-4

10-3

10-2

10-1

100

Burnup [GWdt]

Rat

io o

f W

eigh

t[-] 95Mo

99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Insolble Residue(Insolble Residue+Solution)

図 5-32難測定 FP 測定結果(不溶性残渣中の FP の割合)

JAEA-Research 2013-020

- 63 -

表 5-3 には各サンプルの各同位体について原子炉停止から測定までの時間(冷却時間)を示

した表 5-4 には各サンプルの測定値について測定誤差(相対標準偏差)を示した

表 5-3 原子炉停止から測定日までの冷却時間(年)のまとめ

Assembly

Name ZN2 ZN3

Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 234U 969 1221 954 702 702 235U 969 1221 954 702 702 236U 969 1221 954 702 702 238U 969 1221 954 702 702

238Pu 969 1221 954 702 702 239Pu 969 1221 954 702 702 240Pu 969 1221 954 702 702 241Pu 969 1221 954 702 702 242Pu 969 1221 954 702 702 142Nd 969 1221 954 702 702 143Nd 969 1221 954 702 702 144Nd 969 1221 954 702 702 145Nd 969 1221 954 702 702 146Nd 969 1221 954 702 702 148Nd 969 1221 954 702 702 150Nd 969 1221 954 702 702 134Cs 973 962 702 702 702 137Cs 973 962 702 702 702 151Eu 1068 1048 802 796 796 153Eu 1068 1048 802 796 796 154Eu 973 962 708 708 708 155Eu 973 962 708 708 708 147Pm 1070 1061 802 796 796 147Sm 1068 1048 802 796 796 148Sm 1068 1048 802 796 796 149Sm 1068 1048 802 796 796 150Sm 1068 1048 802 796 796 151Sm 1068 1048 802 796 796 152Sm 1068 1048 802 796 796 154Sm 1068 1048 802 796 796 152Gd 1069 1048 802 796 796 154Gd 1069 1048 802 796 796 155Gd 1069 1048 802 796 796 156Gd 1069 1048 802 796 796 157Gd 1069 1048 802 796 796 158Gd 1069 1048 802 796 796 160Gd 1069 1048 802 796 796 95Mo 1165 1165 899 899 899 99Tc 1165 1165 899 899 899

101Ru 1165 1165 899 899 899 103Rh 1165 1165 899 899 899 109Ag 1165 1165 899 899 899 133Cs 1165 1165 899 899 899

JAEA-Research 2013-020

- 64 -

表 5-4 測定誤差(RSD相対標準偏差())のまとめ

Assembly

Name ZN2 ZN3

Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 234U lt 22 lt 22 lt 22 lt 22 lt 22 235U lt 10 lt 10 lt 10 lt 10 lt 10 236U lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 238U lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02

238Pu lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 239Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 240Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 241Pu lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 242Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 142Nd lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 143Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 144Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 145Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 146Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 148Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 150Nd lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 134Cs lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 137Cs lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 151Eu 38 14 25 13 14 153Eu 26 13 21 05 07 154Eu lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 155Eu lt 6 lt 6 lt 6 lt 6 lt 6 147Pm lt 5 lt 5 lt 5 lt 5 lt 5 147Sm 21 10 18 12 12 148Sm 24 11 18 12 12 149Sm 37 19 34 15 21 150Sm 22 10 18 12 13 151Sm 26 19 24 15 21 152Sm 19 10 16 11 11 154Sm 24 12 20 12 12 152Gd 43 38 59 53 58 154Gd 20 14 16 13 16 155Gd 82 11 85 11 13 156Gd 14 08 12 08 10 157Gd 62 20 101 37 30 158Gd 14 11 12 09 12 160Gd 16 18 14 19 21 95Mo 39 40 22 45 23 99Tc 31 31 24 35 24

101Ru 30 31 20 38 22 103Rh 26 24 20 37 19 109Ag 19 21 15 15 15 133Cs 39 38 31 48 35

ここに示した値は測定機器の性能と分離や希釈による誤差を考慮したものである

JAEA-Research 2013-020

- 65 -

表 5-5 と表 5-6 にはZN2 及び ZN3 集合体の照射にかかわる原子炉の運転履歴を示す

表 5-5 ZN2 集合体の運転履歴

開始日 終了日 日数 運転(第 12 サイクル) 1996726 1997923 424

定検 1997923 19971031 38 運転(第 13 サイクル) 19971031 19981217 412

定検 19981217 1999312 85 運転(第 14 サイクル) 1999312 200059 424

表 5-6 ZN3 集合体の運転履歴

開始日 終了日 日数 運転(第 12 サイクル) 1996726 1997923 424

定検 1997923 19971031 38 運転(第 13 サイクル) 19971031 19981217 412

定検 19981217 1999312 85 運転(第 14 サイクル) 1999312 200059 424

定検 200059 2000615 37 運転(第 15 サイクル) 2000615 2001813 424

定検 2001813 2001119 88 運転(第 16 サイクル) 2001119 200317 424

JAEA-Research 2013-020

- 66 -

図 5-33 と図 5-34 にはZN2 集合体及び ZN3 集合体を上から見た断面図とそれぞれのサ

ンプルの取得位置を示したまた図 5-35 には各燃料棒でサンプルを取り出した軸方向の

高さを示した図 5-36及び図 5-37にはZN2及び ZN3集合体の炉内での装荷位置を示した

図 5-33 本試験でサンプルが取得された燃料棒の位置(ZN2 集合体)

(3 サイクル照射 平均燃焼度 356GWdt)

JAEA-Research 2013-020

- 67 -

図 5-34 本試験でサンプルが取得された燃料棒の位置(ZN3 集合体)

(5 サイクル照射 平均燃焼度 535 GWdt)

JAEA-Research 2013-020

- 68 -

図 5-35 本試験でサンプルが取得された位置(軸方向)

JAEA-Research 2013-020

- 69 -

図 5-36 ZN2 集合体のシャッフリング 1112)

(福島第 2 原子力発電所第 12 サイクルから第 14 サイクル)

JAEA-Research 2013-020

- 70 -

図 5-37 ZN3 集合体のシャッフリング 1112)

(福島第 2 原子力発電所第 12 サイクルから第 16 サイクル)

JAEA-Research 2013-020

- 71 -

6おわりに

JAEA が JNES からの受託事業として実施した「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生

成核種組成測定試験」において燃焼率評価で測定が必要な元素の 1 つである Nd について2

種類の手法で測定を行ったが結果に差異が生じたそのため確度の高い測定結果を取得するこ

とと生じた差異の原因究明を目的としたフォローアップ測定を実施した

本件で発生した Nd 定量値の差異の原因は3 章で述べたとおり(1) Nd 定量における化学操

作中に相互汚染等が発生した可能性があったこと(2) Nd を含む FP 核種の測定結果算出に使用

した溶解溶液中の U 原子数に不確定性があったことの 2 点により生じたものと推定される今

後同様の測定を実施する際に注意すべき点をまとめると以下のようになる

① 着目元素の定量を行う際同時期かつ同一試料で U 原子数を測定すること

② 試料の保管時には蒸発が無視できるだけの十分な量を確保した上で保管すること

③ 保管試料は定期的に重量を測定し自然蒸発の影響を把握すること

④ 分取希釈等の操作時には天秤による秤量を行いデータ管理を確実に行うこと

の 4 点である特にどのデータをどの時期に測定するかは全体の測定計画の検討で調整できる

ことであるため出来るだけ同一試料のデータを短期間にまとめて取得できるように配慮すべき

である

また作業環境からの天然元素の汚染等の影響の排除について近年の分析装置の高感度化に

伴い試料の取扱量が極めて少なくなっていることに注意すべきである取り扱う試料量が少なく

なれば被ばくや汚染の可能性を低減できる反面同時に取扱う試料間から生じる相互汚染使

用する試薬や器具及び作業を実施する環境下から混入する天然元素の影響等による汚染の可能性

が高くなるこれらの試料間の相互及び環境下等から生じる汚染はその原因が多岐に渡って考

えられることから作業全般に繊細な注意を払う必要があるあるいは被ばく量に注意を払い

つつ環境下等から生じる天然元素の汚染の影響が出ない程度に取り扱う量を増加させる等の検

討も必要となるだろうこのためにもさらに確度の高いデータの取得を目指し同様の測定を

繰り返し行うことで測定経験を得ることが必要である

本件で発生した Nd 定量値の差異について今後同様の事象を繰り返さないためには上記対応

を必要とするしたがって分析作業の実施の際には事前に作業者間で分析方法及び手順につ

いて十分に検討を行い綿密な計画を立てそれらを確実に遂行していくことの重要性を再認識

する必要がある

JAEA-Research 2013-020

- 72 -

謝 辞

JNES からの受託事業として実施した「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組

成測定試験」においてはJNES の山本徹氏には当該事業の立ち上げから実施及び本フォローア

ップ測定の実施に至るまで多大なご指導とご支援を頂きましたJNES の安藤良平氏及び鈴木

求氏には事業の遂行だけではなく取得データの解析結果に関するご指導をいただきました

深く感謝申し上げます安全研究センター サイクル安全研究グループの外池幸太郎研究主幹には

JNES からの受託事業立ち上げに際して事業の主担当者としてご尽力いただきましたまた同

グループの戸塚真義氏と原科研福島技術開発特別チーム 臨界管理技術開発グループの蒲原佳子

女史には本レポートに掲載するデータの整理を旧ホット試験施設管理部 ホット材料試験課の宮

田精一氏並びに原科研福島技術開発特別チーム 臨界管理技術開発グループの佐藤真人氏には試

料の再調製を行っていただきました原子力基礎工学研究部門 分析化学研究グループの河野信昭

氏並びに鈴木大輔氏には試料分離法について貴重なご助言をいただきましたここに記してお礼

申し上げます

参考文献

1) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 20 年度報告書

2) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 21 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000016661pdf)

3) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 22 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000118961pdf)

4) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 23 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000123740pdf)

5) SUsuda NKohnoldquoAnion-Exchange Separation of Nd and the Transplutonium Elements

in Spent Nuclear Fuels for Burn-up DeterminationrdquoSeparation Sci Technol 23(10amp11)

pp1119-1131 (1988)

6) GUchiyama et alldquoDevelopment of quantitative analytical method of U Pu and fission

products in spent fuel by combined-chromatographic-mass-spectrometric-isotopic-dilution

technologyrdquoEuropean Nuclear Conference 2012 (ENC 2012) December 2012 Manchester

United Kingdom

7) ISO11483 ldquoPreparation of plutonium sources and determination of 238Pu239Pu isotope

ratio by alpha spectrometry rdquo ISO Geneva(1994)

8) K Shibata O Iwamoto T Nakagawa N Iwamoto A Ichihara S Kunieda S Chiba K

JAEA-Research 2013-020

- 73 -

Furutaka N Otuka T Ohsawa T Murata H Matsunobu A Zukeran S Kamada and J

Katakura ldquoJENDL-40 A New Library for Nuclear Science and Engineeringrdquo Journal of

Nuclear Science and Technology 48 1 (2011)

9) K Okumura T Mori M Nakagawa K Kaneko ldquoValidation of a Continuous-Energy Monte

Carlo Burn-up Code MVP-BURN and Its Application to Analysis of Post Irradiation

Experimentrdquo Journal of Nuclear Science and Technology 37(2)pp128-138(2000)

10) 須山賢也望月弘樹高田友幸龍福進奥野浩村崎穣大久保清志「連続エネルギモン

テカルロコード MVP 及び MCNP を使用する統合化燃焼計算コードシステム -

SWAT31」 JAEA-DataCode 2009-002 日本原子力研究開発機構 (2009)

11) 「平成 18 年度全 MOX 炉心核設計手法信頼性実証試験成果報告書」07 基炉報-0001 原子力安

全基盤機構 (2007)

12) 「平成 18 年度高燃焼度 9x9 型燃料信頼性実証試験成果報告書」07 基炉報-0002 原子力安全

基盤機構 (2007)

JAEA-Research 2013-020

- 74 -

付録

測定データ集

JAEA-Research 2013-020

- 75 -

A 混合スパイク試料の値付け

表 A-1 各標準濃度一覧

標準試料 濃度 誤差()

U 濃度標準 26820 microgg 005 Pu 濃度標準 83506 ngg 005 Nd 濃度標準 13495 ngg 007

各標準の純度及び秤量誤差から算出した

表 A-2 混合スパイクと各濃度標準の混合データ

試料名 分取量(g)

混合スパイク 11452 U 濃度標準 10968 Pu 濃度標準 10723 Nd 濃度標準 10324

表 A-3 各濃度標準の同位体組成

U 濃度標準 Pu 濃度標準 Nd 濃度標準 同位体組成

(原子百分率) 誤差() 同位体組成

(原子百分率) 誤差()同位体組成

(原子百分率) 誤差() 234U 00054 362 238Pu 00030 215 142Nd 27119 0007 235U 07205 003 239Pu 974234 0001 143Nd 12174 0009 238U 992741 00003 240Pu 25607 0003 144Nd 23789 0014 241Pu 00100 191 145Nd 8295 0020 242Pu 00028 185 146Nd 17202 0026 148Nd 5767 0038 150Nd 5653 0049 各誤差は質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な誤差伝播の

計算により算出した

表 A-4 混合スパイク中 238Pu の放射能測定結果

放射能比(238Pu242Pu) 012692

表 A-5 混合スパイクに各濃度標準を添加した試料の同位体比測定結果

試料名 測定値 233U238U 0075767 (原子数比) plusmn 0000064

242Pu239Pu 0065232 (原子数比) plusmn 0000004

150Nd142Nd 075200 (原子数比) plusmn 000028

JAEA-Research 2013-020

- 76 -

原子数の算出には次の式を用いた

Rms times Sps - Spm 原子数 =

Abm - Rms times Abs

Rms 濃度標準添加後の 238U233U239Pu242Pu150Nd142Nd 原子数比

Sps 添加した各濃度標準中同位体の量(原子数)233U242Pu142Nd 量

Spm 添加した各濃度標準中同位体の量(原子数)238U239Pu150Nd 量

Abm 混合スパイク中の同位体の比238UU239PuPu150NdNd

Abs 混合スパイク中の同位体の比233UU242PuPu142NdNd

表 A-6 原子数算出に使用したデータ

元素 Rms Sps Spm Abm Abs

U 1319833 0 7388E+16 00086391 09826830 Pu 0065232 219735E+15 63943E+10 0998653 00002917 Nd 0752004 15774E+14 32882E+13 09077548 00201111

JAEA-Research 2013-020

- 77 -

B 燃料溶解溶液試料の測定データ

表 B-1 燃料溶解溶液の分取希釈データ

一次希釈 二次希釈 試料名

分取 希釈 分取 希釈 希釈倍率

2F1ZN2c2 10814 584007 05658 112594 10747

2F1ZN2c3 11753 583867 05676 112728 9866

2F1ZN3c2 11739 576345 05696 111741 9631

2F1ZN3c3 11685 585754 05686 111584 9837

2F1ZN3a9 11636 581027 05686 112304 9862

表 B-2試料中 238Pu の放射能測定結果

試料名 放射能比 238Pu(239Pu+240Pu)

2F1ZN2c2 24520 2F1ZN2c3 33482 2F1ZN3c2 59239 2F1ZN3c3 81127 2F1ZN3a9 63257

表 B-3 α線スペクトロメトリーを併用した Pu の同位体組成測定結果 (単位原子百分率)

試料名 239Pu 240Pu 241Pu 242Pu 238Pu

2F1ZN2c2 62731 25047 7050 3792 138 2F1ZN2c3 62634 24507 7143 3855 186 2F1ZN3c2 42290 32030 8898 13333 345 2F1ZN3c3 41498 31898 8770 13147 468 2F1ZN3a9 36971 30207 8136 21280 341

JAEA-Research 2013-020

- 78 -

表 B-4 燃料溶解溶液中の UPu 及び Nd の同位体組成分析結果 (単位原子百分率)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 234U 001789 00329 00141 00246 00077

plusmn 000007 00001 00002 00002 00002 235U 11220 17429 02320 03689 00219

plusmn 00008 00005 00003 00003 00002 236U 03805 062693 04799 07900 02916

plusmn 00004 000002 00001 00002 00001 238U 984796 975973 992741 988164 996787

plusmn 00008 00005 00004 00004 00003 238Pu 1381 186 345 468 341

plusmn 0008 001 002 003 002 239Pu 627305 62634 42290 41498 369711

plusmn 00008 0001 0003 0005 00007 240Pu 25047 245073 32030 31898 302074

plusmn 0001 00008 0004 0007 00006 241Pu 70503 7143 8898 877 8136

plusmn 00005 0001 0004 001 0002 242Pu 37915 38550 13333 13147 212796

plusmn 00007 00007 0004 0003 00008 142Nd 1639 0623 11173 1088 1655

plusmn 0003 0003 00003 0001 0002 143Nd 21002 21210 135747 132774 88781

plusmn 0005 0002 00008 00008 00005 144Nd 30748 31879 37724 38747 41187

plusmn 0004 0002 0001 0002 0002 145Nd 16540 16760 15007 14895 136618

plusmn 0004 0002 0001 0001 00009 146Nd 16799 16789 18682 18740 20038

plusmn 0008 0003 0002 0003 0002 148Nd 8868 8730 9211 8933 9522

plusmn 0007 0003 0002 0002 0002 150Nd 4404 4010 4684 4320 5059

plusmn 0005 0002 0001 0001 0001 238Pu については238U による影響を考慮しα線測定の結果を用いた 238Pu のplusmnはα線測定誤差を 05質量分析法による同位体比測定誤差を

01とし統計的な誤差伝播の計算により算出した Pu の同位体組成は表 B-3 の結果に 241Pu 及び 242Pu を加え百分率したも

のである 各plusmnは質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な

誤差伝播の計算により算出した

JAEA-Research 2013-020

- 79 -

原子数の算出には次の式を用いた

Rms times Sps - Spm

原子数 = Abm - Rms times Abs

Rms スパイク添加後の 238U233U239Pu242Pu148Nd150Nd 原子数比

Sps 添加した濃縮同位体の量(原子数)233U242Pu150Nd 量

Spm 添加した濃縮同位体の量(原子数)238U239Pu148Nd 量

Abm 試料中の同位体の比238UU239PuPu148NdNd

Abs 試料中の同位体の比233UU242PuPu150NdNd

表 B-6 添加したスパイク中の UPu 及び Nd の原子数 (単位原子数)

試料名 U 233U Sps 238U Spm

2F1ZN2c2 57221E+15 56230E+15 49433E+13 2F1ZN2c3 57146E+15 56156E+15 49369E+13 2F1ZN3c2 57201E+15 56210E+15 49416E+13 2F1ZN3c3 57216E+15 56225E+15 49429E+13 2F1ZN3a9 57325E+15 56332E+15 49523E+13

試料名 Pu 242Pu Sps 239Pu Spm

2F1ZN2c2 14402E+14 14382E+14 42006E+10 2F1ZN2c3 14383E+14 14364E+14 41952E+10 2F1ZN3c2 14397E+14 14377E+14 41992E+10 2F1ZN3c3 14401E+14 14381E+14 42003E+10 2F1ZN3a9 14428E+14 14409E+14 42083E+10

試料名 Nd 150Nd Sps 148Nd Spm

2F1ZN2c2 96421E+13 87527E+13 11428E+12 2F1ZN2c3 96295E+13 87412E+13 11413E+12 2F1ZN3c2 96388E+13 87496E+13 11424E+12 2F1ZN3c3 96413E+13 87519E+13 11427E+12 2F1ZN3a9 96597E+13 87687E+13 11449E+12

57221times1015を示す

表 B-5 二次希釈試料分取量とスパイク添加量 試料名 試料分取量(g) 添加量(g)

2F1ZN2c2 11070 11496 2F1ZN2c3 11060 11481 2F1ZN3c2 11069 11492 2F1ZN3c3 11071 11495 2F1ZN3a9 11068 11517

JAEA-Research 2013-020

- 80 -

表 B-7 二次希釈試料の UPu 及び Nd 同位体組成(測定値) (単位原子数比)

試料名 233UU Abs 238UU Abm

2F1ZN2c2 0 09848 2F1ZN2c3 0 09760 2F1ZN3c2 0 09927 2F1ZN3c3 0 09882 2F1ZN3a9 0 09968

試料名 242PuPu Abs 239PuPu Abm

2F1ZN2c2 00379 06273 2F1ZN2c3 00386 06263 2F1ZN3c2 01333 04229 2F1ZN3c3 01315 04150 2F1ZN3a9 02128 03697

試料名 150NdNd Abs 148NdNd Abm

2F1ZN2c2 00440 00887 2F1ZN2c3 00401 00873 2F1ZN3c2 00468 00921 2F1ZN3c3 00432 00893 2F1ZN3a9 00506 00952

表 B-8 混合スパイク添加後の二次希釈試料の同位体比測定結果 (単位原子数比)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 233U238U 0410984 031750 034736 0383628 0264855

plusmn 0000042 000010 000010 0000094 0000048 242Pu239Pu 182016 1364439 218793 236969 222127

plusmn 000011 0000042 000021 000020 000017 148Nd150Nd 0089986 0149877 0186518 0211642 0266697

plusmn 0000017 0000033 0000034 0000024 0000058

各plusmnは質量分析法による同位体比測定結果(3 回繰り返し測定)の標準偏差を示す

JAEA-Research 2013-020

- 81 -

表 B-9 二次希釈試料の UPu 及び Nd 原子数の算出結果 U

試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 243319 13843E+16 0101 2F1ZN2c3 314965 18072E+16 0105 2F1ZN3c2 287884 16251E+16 0104 2F1ZN3c3 260669 14782E+16 0103 2F1ZN3a9 377565 21288E+16 0102

Pu 試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 054940 13022E+14 0060 2F1ZN2c3 073290 17594E+14 0060 2F1ZN3c2 045705 18143E+14 0062 2F1ZN3c3 042200 16870E+14 0062 2F1ZN3a9 045019 23666E+14 0061

Nd 試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 008999 79480E+13 0125 2F1ZN2c3 014988 14713E+14 0103 2F1ZN3c2 018652 18203E+14 0096 2F1ZN3c3 021164 21674E+14 0096 2F1ZN3a9 026670 27214E+14 0096

13843times1016を示す

表 B-10 二次希釈試料のウラン濃度

試料名 二次希釈試料 分取量(g) 1

分取試料中の U 原子数2

二次希釈試料の

U 濃度 (原子数g 溶液)

2F1ZN2c2 11070 13843E+16 1250E+16 2F1ZN2c3 11060 18072E+16 1634E+16 2F1ZN3c2 11069 16251E+16 1468E+16 2F1ZN3c3 11071 14782E+16 1335E+16 2F1ZN3a9 11068 21288E+16 1923E+16

1表 B-5 参照 2表 B-9 参照 13843times1016を示す

This is a blank page

国際単位系(SI)

乗数  接頭語 記号 乗数  接頭語 記号

1024 ヨ タ Y 10-1 デ シ d1021 ゼ タ Z 10-2 セ ン チ c1018 エ ク サ E 10-3 ミ リ m1015 ペ タ P 10-6 マイクロ micro1012 テ ラ T 10-9 ナ ノ n109 ギ ガ G 10-12 ピ コ p106 メ ガ M 10-15 フェムト f103 キ ロ k 10-18 ア ト a102 ヘ ク ト h 10-21 ゼ プ ト z101 デ カ da 10-24 ヨ ク ト y

表5SI 接頭語

名称 記号 SI 単位による値

分 min 1 min=60s時 h 1h =60 min=3600 s日 d 1 d=24 h=86 400 s度 deg 1deg=(π180) rad分 rsquo 1rsquo=(160)deg=(π10800) rad秒 rdquo 1rdquo=(160)rsquo=(π648000) rad

ヘクタール ha 1ha=1hm2=104m2

リットル Ll 1L=11=1dm3=103cm3=10-3m3

トン t 1t=103 kg

表6SIに属さないがSIと併用される単位

名称 記号 SI 単位で表される数値

電 子 ボ ル ト eV 1eV=1602 176 53(14)times10-19Jダ ル ト ン Da 1Da=1660 538 86(28)times10-27kg統一原子質量単位 u 1u=1 Da天 文 単 位 ua 1ua=1495 978 706 91(6)times1011m

表7SIに属さないがSIと併用される単位でSI単位で表される数値が実験的に得られるもの

名称 記号 SI 単位で表される数値

キ ュ リ ー Ci 1 Ci=37times1010Bqレ ン ト ゲ ン R 1 R = 258times10-4Ckgラ ド rad 1 rad=1cGy=10-2Gyレ ム rem 1 rem=1 cSv=10-2Svガ ン マ γ 1γ=1 nT=10-9Tフ ェ ル ミ 1フェルミ=1 fm=10-15mメートル系カラット 1メートル系カラット = 200 mg = 2times10-4kgト ル Torr 1 Torr = (101 325760) Pa標 準 大 気 圧 atm 1 atm = 101 325 Pa

1cal=41858J(「15」カロリー)41868J(「IT」カロリー)4184J(「熱化学」カロリー)

ミ ク ロ ン micro 1 micro =1microm=10-6m

表10SIに属さないその他の単位の例

カ ロ リ ー cal

(a)SI接頭語は固有の名称と記号を持つ組立単位と組み合わせても使用できるしかし接頭語を付した単位はもはや コヒーレントではない(b)ラジアンとステラジアンは数字の1に対する単位の特別な名称で量についての情報をつたえるために使われる

 実際には使用する時には記号rad及びsrが用いられるが習慣として組立単位としての記号である数字の1は明 示されない(c)測光学ではステラジアンという名称と記号srを単位の表し方の中にそのまま維持している

(d)ヘルツは周期現象についてのみベクレルは放射性核種の統計的過程についてのみ使用される

(e)セルシウス度はケルビンの特別な名称でセルシウス温度を表すために使用されるセルシウス度とケルビンの

  単位の大きさは同一であるしたがって温度差や温度間隔を表す数値はどちらの単位で表しても同じである

(f)放射性核種の放射能(activity referred to a radionuclide)はしばしば誤った用語でrdquoradioactivityrdquoと記される

(g)単位シーベルト(PV200270205)についてはCIPM勧告2(CI-2002)を参照

(a)量濃度(amount concentration)は臨床化学の分野では物質濃度

  (substance concentration)ともよばれる(b)これらは無次元量あるいは次元1をもつ量であるがそのこと   を表す単位記号である数字の1は通常は表記しない

名称 記号SI 基本単位による

表し方

秒ルカスパ度粘 Pa s m-1 kg s-1

力 の モ ー メ ン ト ニュートンメートル N m m2 kg s-2

表 面 張 力 ニュートン毎メートル Nm kg s-2

角 速 度 ラジアン毎秒 rads m m-1 s-1=s-1

角 加 速 度 ラジアン毎秒毎秒 rads2 m m-1 s-2=s-2

熱 流 密 度 放 射 照 度 ワット毎平方メートル Wm2 kg s-3

熱 容 量 エ ン ト ロ ピ ー ジュール毎ケルビン JK m2 kg s-2 K-1

比熱容量比エントロピー ジュール毎キログラム毎ケルビン J(kg K) m2 s-2 K-1

比 エ ネ ル ギ ー ジュール毎キログラム Jkg m2 s-2

熱 伝 導 率 ワット毎メートル毎ケルビン W(m K) m kg s-3 K-1

体 積 エ ネ ル ギ ー ジュール毎立方メートル Jm3 m-1 kg s-2

電 界 の 強 さ ボルト毎メートル Vm m kg s-3 A-1

電 荷 密 度 クーロン毎立方メートル Cm3 m-3 sA表 面 電 荷 クーロン毎平方メートル Cm2 m-2 sA電 束 密 度 電 気 変 位 クーロン毎平方メートル Cm2 m-2 sA誘 電 率 ファラド毎メートル Fm m-3 kg-1 s4 A2

透 磁 率 ヘンリー毎メートル Hm m kg s-2 A-2

モ ル エ ネ ル ギ ー ジュール毎モル Jmol m2 kg s-2 mol-1

モルエントロピー モル熱容量ジュール毎モル毎ケルビン J(mol K) m2 kg s-2 K-1 mol-1

照射線量(X線及びγ線) クーロン毎キログラム Ckg kg-1 sA吸 収 線 量 率 グレイ毎秒 Gys m2 s-3

放 射 強 度 ワット毎ステラジアン Wsr m4 m-2 kg s-3=m2 kg s-3

放 射 輝 度 ワット毎平方メートル毎ステラジアン W(m2 sr) m2 m-2 kg s-3=kg s-3

酵 素 活 性 濃 度 カタール毎立方メートル katm3 m-3 s-1 mol

表4単位の中に固有の名称と記号を含むSI組立単位の例

組立量SI 組立単位

名称 記号

面 積 平方メートル m2

体 積 立法メートル m3

速 さ 速 度 メートル毎秒 ms加 速 度 メートル毎秒毎秒 ms2

波 数 毎メートル m-1

密 度 質 量 密 度 キログラム毎立方メートル kgm3

面 積 密 度 キログラム毎平方メートル kgm2

比 体 積 立方メートル毎キログラム m3kg電 流 密 度 アンペア毎平方メートル Am2

磁 界 の 強 さ アンペア毎メートル Am量 濃 度 (a) 濃 度 モル毎立方メートル molm3

質 量 濃 度 キログラム毎立法メートル kgm3

輝 度 カンデラ毎平方メートル cdm2

屈 折 率 (b) (数字の) 1 1比 透 磁 率 (b) (数字の) 1 1

組立量SI 基本単位

表2基本単位を用いて表されるSI組立単位の例

名称 記号他のSI単位による

表し方SI基本単位による

表し方平 面 角 ラジアン(b) rad 1(b) mm立 体 角 ステラジアン(b) sr(c) 1(b) m2m2

周 波 数 ヘルツ(d) Hz s-1

ントーュニ力 N m kg s-2

圧 力 応 力 パスカル Pa Nm2 m-1 kg s-2

エ ネ ル ギ ー 仕 事 熱 量 ジュール J N m m2 kg s-2

仕 事 率 工 率 放 射 束 ワット W Js m2 kg s-3

電 荷 電 気 量 クーロン A sC電 位 差 ( 電 圧 ) 起 電 力 ボルト V WA m2 kg s-3 A-1

静 電 容 量 ファラド F CV m-2 kg-1 s4 A2

電 気 抵 抗 オーム Ω VA m2 kg s-3 A-2

コ ン ダ ク タ ン ス ジーメンス S AV m-2 kg-1 s3 A2

バーエウ束磁 Wb Vs m2 kg s-2 A-1

磁 束 密 度 テスラ T Wbm2 kg s-2 A-1

イ ン ダ ク タ ン ス ヘンリー H WbA m2 kg s-2 A-2

セ ル シ ウ ス 温 度 セルシウス度(e) Kンメール束光 lm cd sr(c) cd

スクル度照 lx lmm2 m-2 cd放射性核種の放射能( f ) ベクレル(d) Bq s-1

吸収線量 比エネルギー分与カーマ

グレイ Gy Jkg m2 s-2

線量当量 周辺線量当量 方向

性線量当量 個人線量当量シーベルト(g) Sv Jkg m2 s-2

酸 素 活 性 カタール kat s-1 mol

表3固有の名称と記号で表されるSI組立単位SI 組立単位

組立量

名称 記号 SI 単位で表される数値

バ ー ル bar 1bar=01MPa=100kPa=105Pa水銀柱ミリメートル mmHg 1mmHg=133322Paオングストローム Å 1Å=01nm=100pm=10-10m海 里 M 1M=1852mバ ー ン b 1b=100fm2=(10-12cm)2=10-28m2

ノ ッ ト kn 1kn=(18523600)msネ ー パ Npベ ル B

デ ジ ベ ル dB

表8SIに属さないがSIと併用されるその他の単位

SI単位との数値的な関係は    対数量の定義に依存

名称 記号

長 さ メ ー ト ル m質 量 キログラム kg時 間 秒 s電 流 ア ン ペ ア A熱力学温度 ケ ル ビ ン K物 質 量 モ ル mol光 度 カ ン デ ラ cd

基本量SI 基本単位

表1SI 基本単位

名称 記号 SI 単位で表される数値

エ ル グ erg 1 erg=10-7 Jダ イ ン dyn 1 dyn=10-5Nポ ア ズ P 1 P=1 dyn s cm-2=01Pa sス ト ー ク ス St 1 St =1cm2 s-1=10-4m2 s-1

ス チ ル ブ sb 1 sb =1cd cm-2=104cd m-2

フ ォ ト ph 1 ph=1cd sr cm-2 104lxガ ル Gal 1 Gal =1cm s-2=10-2ms-2

マ ク ス ウ ェ ル Mx 1 Mx = 1G cm2=10-8Wbガ ウ ス G 1 G =1Mx cm-2 =10-4Tエルステッド( c ) Oe 1 Oe  (1034π)A m-1

表9固有の名称をもつCGS組立単位

(c)3元系のCGS単位系とSIでは直接比較できないため等号「   」

   は対応関係を示すものである

(第8版2006年改訂)

この印刷物は再生紙を使用しています

Page 24: JAEA-Research 2013-020JAEA-Research 2013-020 - 1 - 1.はじめに 日本原子力研究開発機構(以下「JAEA」という。)は原子力安全基盤機構(以下「JNES」と

JAEA-Research 2013-020

- 20 -

4データ解析評価

41 同重体混入の効果

現行法は極微量の試料を使用して迅速に測定が出来るという特徴を持つ一方で元素の化学分

離が完全に行われないことからHR-ICP-MS による同位体比測定時に着目同位体と同じ質量数

の他元素(同重体)も同時に検出される可能性があるこの同重体混入の影響は混入割合が各

試料の化学的条件や生成量の差によって異なるため評価を行うこと自体が困難であるしかし

本手法における同重体の混入の効果を把握することは測定試験データのバイアス評価をする際に

重要であり今後の同様の試験における測定結果の評価時にも参考になることから今回取得し

た分離試験結果と詳細な燃焼計算結果に基づいて同重体の混入効果の評価を試みた

42 同重体混入の割合

平成23年度報告書 4) 531項に記載している元素分離の模擬試験において得られた各元素量の混

入割合と燃焼計算で得られた同位体量を掛け合わせることで着目同位体に対する同重体の割

合を求めた今回の計算値は核データライブラリに JENDL-48)を使用した MVP-BURN9)によ

る燃焼計算結果を用いているただし一部の同位体については MVP-BURN の燃焼チェーンに

含まれていないためにSWAT3110)を用いた燃焼計算結果を使用したその評価結果を表 4-1 か

ら表 4-5 に示すこれらの表から以下のことが示される

(1) Nd 同位体では 142Ce 混入の影響が大きいNd は従来から行ってきた分離法と TIMS を使

用した測定値をリファレンスとしているためにこの混入は本測定結果に影響を与えない

(2) Sm 同位体では154Sm に対して 154Eu が 5程度の混入とGd 入り燃料では 154Sm に対

する 154Gd の混入が数 10あることが分かる

(3) Eu 同位体ではGd 入り燃料の場合には154Gd の 154Eu への混入の効果が非常に大きく

数十倍の 154Gd が 154Eu に重なっている155Eu に対する 155Gd の効果はUO2燃料及び

Gd 入り燃料のいずれの場合でも 200以下と大きくなっているただし154Eu と 155Eu

はγ線測定で定量しているためこの効果は本測定結果に影響を与えない

(4) Gd 同位体では154Gd に対する 154Sm と 154Eu の混入はUO2燃料の場合にはそれぞれ

5程度と 20程度となっているがGd 入り燃料の場合は 154Gd 量が多いために影響は小

さい155Gd に対する 155Eu の混入は 10-15程度存在するがその値は燃焼度に依存して

おりまたUO2燃料の方が Gd 入り燃料に比べて効果が大きい

JAEA-Research 2013-020

- 21 -

表 4-1 2F1ZN2c2 試料(280GWdt UO2-Gd2O3) 同重体の混入による誤差()

Nd$ Sm Eu Gd 質量数 Ce の混入 Sm の混入 Nd の混入 Pm の混入 Eu の混入 Gd の混入 Sm の混入 Gd の混入 Sm の混入 Eu の混入

142 10263 00 143 00 00 144 00 00 145 00 00 146 00 00 147 00 5 00 00 148 00 03 74 00 00 00 149 00 00 00 00 150 00 17 15 00 00 00 151 00 00 18 00 77 152 00 00 00 00 NA NA 153 00001 154 00 00 59 1107 24 3938 01 03 155 0 184 00 59 156 00 00 157 00 00 158 00 00 159 00 00 160 00 00

SWAT31 計算値による

$ネオジムの測定値は従来法によるものを採用しているのでこれらは参考値

154Eu 155Eu はγ線測定で定量しているためこれらは参考値

表 4-2 2F1ZN2c3 試料(393GWdtUO2) 同重体の混入による誤差()

Nd$ Sm Eu Gd 質量数 Ce の混入 Sm の混入 Nd の混入 Pm の混入 Eu の混入 Gd の混入 Sm の混入 Gd の混入 Sm の混入 Eu の混入

142 8948 00 143 00 00 144 00 00 145 00 00 146 00 00 147 00 5 00 00 148 00 04 67 00 00 00 149 00 00 00 00 150 00 18 14 00 00 00 151 00 00 14 00 98 152 00 00 00 00 NA NA 153 00003 154 00 00 57 15 24 54 43 203 155 0 129 00 84 156 00 00 157 00 NA 158 00 00 159 00 00 160 00 00

SWAT31 計算値による

$ネオジムの測定値は従来法によるものを採用しているのでこれらは参考値

154Eu 155Eu はγ線測定で定量しているためこれらは参考値

JAEA-Research 2013-020

- 22 -

表 4-3 2F1ZN3c2 試料(566GWdtUO2-Gd2O3) 同重体の混入による誤差()

Nd$ Sm Eu Gd 質量数 Ce の混入 Sm の混入 Nd の混入 Pm の混入 Eu の混入 Gd の混入 Sm の混入 Gd の混入 Sm の混入 Eu の混入

142 3962 00 143 00 00 144 00 00 145 00 00 146 00 00 147 00 7 00 00 148 00 05 49 00 00 00 149 00 00 00 00 150 00 16 16 00 00 00 151 00 00 20 00 70 152 00 00 00 00 NA NA 153 00002 154 00 00 55 342 25 1298 02 08 155 0 96 00 114 156 00 00 157 00 00 158 00 00 159 00 00 160 00 00

SWAT31 計算値による

$ネオジムの測定値は従来法によるものを採用しているのでこれらは参考値

154Eu 155Eu はγ線測定で定量しているためこれらは参考値

表 4-4 2F1ZN3c3 試料(681GWdtUO2) 同重体の混入による誤差()

Nd$ Sm Eu Gd 質量数 Ce の混入 Sm の混入 Nd の混入 Pm の混入 Eu の混入 Gd の混入 Sm の混入 Gd の混入 Sm の混入 Eu の混入

142 396 00 143 00 00 144 00 00 145 00 00 146 00 00 NA 147 00 7 00 00 148 00 05 47 00 00 00 149 00 00 00 00 150 00 16 15 00 00 00 151 00 00 18 00 77 152 00 00 00 00 NA NA 153 154 00 00 51 11 27 46 57 236 155 0 68 00 161 156 00 00 157 00 NA 158 00 00 159 00 00 160 00 00

SWAT31 計算値による

$ネオジムの測定値は従来法によるものを採用しているのでこれらは参考値

154Eu 155Eu はγ線測定で定量しているためこれらは参考値

JAEA-Research 2013-020

- 23 -

表 4-5 2F1ZN3a9 試料(641GWdtUO2) 同重体の混入による誤差()

Nd$ Sm Eu Gd 質量数 Ce の混入 Sm の混入 Nd の混入 Pm の混入 Eu の混入 Gd の混入 Sm の混入 Gd の混入 Sm の混入 Eu の混入

142 262 00 143 00 00 144 00 00 145 00 00 146 00 00 NA 147 00 7 00 00 148 00 05 46 00 00 00 149 00 00 00 00 150 00 14 18 00 00 00 151 00 00 22 00 63 152 00 00 00 00 NA NA 153 154 00 00 38 08 37 45 78 242 155 0 68 00 161 156 00 00 157 00 NA 158 00 00 159 00 00 160 00 00

SWAT31 計算値による

$ネオジムの測定値は従来法によるものを採用しているのでこれらは参考値

154Eu 155Eu はγ線測定で定量しているためこれらは参考値

43 同重体混入の影響評価

41 章でもとめた同重体混入の効果をもとにその定量値への影響を評価した測定された試料

の同位体比について同重体の影響を補正した上で同位体比の合計が全体で 100となるように

再規格化し平成 23 年度報告書 4) p30 の式(1)に示した同位体希釈法の定義に戻ってその影響を

調べた

影響評価の結果を表 4-6 から表 4-10 に示すNd 同位体の場合142Nd の量が大幅に小さく

なる以外は全体としてその影響は少ないSm 同位体の場合全体に定量値が 5程度大きくなる

傾向にあることがわかるまた 154Sm についてはGd 入り燃料の場合には 154Gd の混入の影響

があるため50近い差を生じているEu 同位体では151Eu がほぼ半分の値となっているGd

同位体についてはGd 入り燃料では混入の影響は小さいがUO2燃料では最大で 5程度の差を

示すことがわかった報告書で示すフォローアップ測定の最終結果は本章で示した混入の効果

を考慮して補正する事とする

JAEA-Research 2013-020

- 24 -

表 4-6 2F1ZN2c2 試料(280GWdt UO2-Gd2O3)

同重体の定量値に与える影響

同位体 H23 年度報告書の値

(原子数Total-U) (A)

同重体混入の影響

を補正した値 (原子数Total-U)

(C)

(C)(A)

147Sm 401E-04 413E-04 103 148Sm 186E-04 187E-04 100 149Sm 510E-06 550E-06 108 150Sm 378E-04 403E-04 106 151Sm 179E-05 190E-05 106 152Sm 145E-04 157E-04 108 154Sm 661E-05 329E-05 050 151Eu 231E-06 132E-06 057 153Eu 155E-04 157E-04 101 152Gd 496E-05 494E-05 099 154Gd 140E-03 138E-03 099 155Gd 203E-05 190E-05 094 156Gd 268E-02 266E-02 099 157Gd 107E-05 107E-05 099 158Gd 324E-02 322E-02 099 160Gd 170E-02 169E-02 099

401times10-4を示す

表 4-7 2F1ZN2c3 試料(393GWdtUO2) 同重体の定量値に与える影響

同位体 H23年度報告書の値

(原子数Total-U)

(A)

同重体混入の影響

を補正した値 (原子数Total-U)

(C)

(C)(A)

147Sm 539E-04 547E-04 101 148Sm 259E-04 258E-04 100 149Sm 612E-06 651E-06 106 150Sm 506E-04 531E-04 105 151Sm 221E-05 232E-05 105 152Sm 179E-04 190E-04 106 154Sm 601E-05 596E-05 099 151Eu 212E-06 110E-06 052 153Eu 185E-04 190E-04 102 152Gd 916E-07 963E-07 105 154Gd 271E-05 228E-05 084 155Gd 102E-05 994E-06 097 156Gd 117E-04 123E-04 105 157Gd 350E-07 369E-07 105 158Gd 208E-05 219E-05 105 160Gd 165E-06 174E-06 105

539times10-4を示す

JAEA-Research 2013-020

- 25 -

表 4-8 2F1ZN3c2 試料(566GWdtUO2-Gd2O3)

同重体の定量値に与える影響

同位体 H23年度報告書の値

(原子数Total-U)

(A)

同重体混入の影響

を補正した値 (原子数Total-U)

(C)

(C)(A)

147Sm 543E-04 540E-04 099 148Sm 547E-04 557E-04 102 149Sm 345E-06 368E-06 107 150Sm 755E-04 793E-04 105 151Sm 176E-05 184E-05 105 152Sm 248E-04 264E-04 107 154Sm 130E-04 995E-05 076 151Eu 204E-06 120E-06 059 153Eu 309E-04 311E-04 101 152Gd 955E-06 955E-06 100 154Gd 107E-03 106E-03 099 155Gd 233E-05 209E-05 090 156Gd 268E-02 268E-02 100 157Gd 587E-06 587E-06 100 158Gd 336E-02 336E-02 100 160Gd 172E-02 172E-02 100

543times10-4を示す

表 4-9 2F1ZN3c3 試料(681GWdtUO2)

同重体の定量値に与える影響

同位体 H23 年度報告書の値

(原子数Total-U)

(A)

同重体混入の影響

を補正した値 (原子数Total-U)

(C)

(C)(A)

147Sm 662E-04 642E-04 097 148Sm 692E-04 685E-04 099 149Sm 381E-06 395E-06 104 150Sm 915E-04 935E-04 102 151Sm 200E-05 204E-05 102 152Sm 287E-04 298E-04 104 154Sm 132E-04 128E-04 098 151Eu 198E-06 113E-06 057 153Eu 353E-04 357E-04 101 152Gd 760E-07 775E-07 102 154Gd 496E-05 391E-05 079 155Gd 194E-05 170E-05 088 156Gd 558E-04 569E-04 102 157Gd 529E-07 539E-07 102 158Gd 721E-05 736E-05 102 160Gd 450E-06 460E-06 102

662times10-4を示す

JAEA-Research 2013-020

- 26 -

表 4-10 2F1ZN3a9 試料(641GWdtUO2)

同重体の定量値に与える影響

同位体 H23 年度報告書の値

(原子数Total-U)

(A)

同重体混入の影響

を補正した値 (原子数Total-U)

(C)

(C)(A)

147Sm 459E-04 456E-04 099 148Sm 664E-04 677E-04 102 149Sm 352E-06 375E-06 107 150Sm 822E-04 860E-04 105 151Sm 161E-05 168E-05 104 152Sm 285E-04 304E-04 107 154Sm 161E-04 164E-04 102 151Eu 153E-06 947E-07 062 153Eu 350E-04 354E-04 101 152Gd 201E-06 206E-06 103 154Gd 448E-05 348E-05 078 155Gd 191E-05 169E-05 088 156Gd 846E-04 868E-04 103 157Gd 837E-07 858E-07 103 158Gd 118E-04 121E-04 103 160Gd 665E-06 682E-06 103

459times10-4を示す

JAEA-Research 2013-020

- 27 -

5本再測定結果を反映した測定結果のまとめ

フォローアップ測定及び混入の効果も加味した本試験で得られた最終的な結果について測定

時に存在するウラン個数に対する原子数比(原子数U 原子数比)でまとめたものを表 5-1 に示し

さらに初期重元素(ウラン)個数 InitialHMと燃焼後の全重元素数 TotalHMの関係は FIMA

の定義より

100

1

0

FIMA

U

PuU

InitialHM

TotalHM

(51)

であるため測定された着目同位体のウラン原子あたりの個数 X と初期ウラン原子あたりの個数

Y の関係は

PuU

UFIMAX

PuU

U

U

PuUXY

100

1

0

(52)

として与えられることから測定サンプルの未燃焼時のウラン原子量を MU (gmol)アボガドロ

数を NA着目同位体の原子量を M (gmol) とすると着目同位体の初期ウラン 1 ton あたりの

重量 Z (g) は

66

10100

1

10

UA

UA M

M

PuU

UFIMAXN

MM

N

YZ (53)

によって表されるこの関係式から表 5-1 の値を初期ウラン重量 1 トンあたりの量で示したも

のを表 5-2 に示す

表 5-1 及び表 5-2 に示した燃焼度は受託事業実施時に JAEA 側に燃料初期組成やボイド率履歴

等のパラメータが提供されておらず詳細な 147Nd 反応の中性子捕獲の効果の補正が行えないこ

とから最終確定値ではない詳細燃焼度は本照射後試験の委託者である JNES において評価さ

れる

JAEA-Research 2013-020

- 28 -

表 5-1 平成 24 年度に再測定を行った結果を反映した測定値のまとめ

(ウラン原子数に対する比) Assembly Name ZN2 ZN3 Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 Fuel Type UO2-Gd2O3 UO2 UO2-Gd2O3 UO2 UO2 Sample Position from Bottom of Fuel (mm)

29515 2951 1674 16745 1678

Sample Position in Node

189 189 107 107 108

FIMA() 2888 3947 5598 7069 6583

Burnup (GWdt) 27843 37994 54692 68322 64267 Measurement Method Ratio of Number of Atoms Total-U IDM(TIMS) 234U 170E-04 329E-04 141E-04 234E-04 687E-05IDM(TIMS) 235U 112E-02 174E-02 232E-03 369E-03 230E-04IDM(TIMS) 236U 380E-03 627E-03 480E-03 789E-03 292E-03IDM(TIMS) 238U 985E-01 976E-01 993E-01 988E-01 997E-01IDM(TIMS) U total 100E+00 100E+00 100E+00 100E+00 100E+00IDM(TIMS)+αSpectrometry 238Pu 129E-04 181E-04 385E-04 576E-04 400E-04IDM(TIMS) 239Pu 583E-03 610E-03 472E-03 468E-03 406E-03IDM(TIMS) 240Pu 233E-03 239E-03 358E-03 358E-03 328E-03IDM(TIMS) 241Pu 741E-04 696E-04 994E-04 112E-03 101E-03IDM(TIMS) 242Pu 352E-04 375E-04 149E-03 148E-03 234E-03IDM(TIMS) Pu total 937E-03 974E-03 112E-02 115E-02 111E-02IDM(TIMS) 142Nd 315E-05 507E-05 125E-04 150E-04 193E-04IDM(TIMS) 143Nd 123E-03 173E-03 152E-03 195E-03 114E-03IDM(TIMS) 144Nd 178E-03 260E-03 423E-03 571E-03 531E-03IDM(TIMS) 145Nd 967E-04 136E-03 168E-03 219E-03 176E-03IDM(TIMS) 146Nd 961E-04 137E-03 209E-03 276E-03 258E-03IDM(TIMS) 148Nd 515E-04 711E-04 103E-03 132E-03 123E-03IDM(TIMS) 150Nd 250E-04 327E-04 525E-04 637E-04 650E-04IDM(TIMS) Nd total 573E-03 814E-03 112E-02 147E-02 129E-02γSpectrometry 134Cs 645E-06 101E-05 417E-05 535E-05 545E-05γSpectrometry 137Cs 154E-03 218E-03 347E-03 432E-03 390E-03IDM(ICP-MS) 151Eu 132E-06 110E-06 120E-06 113E-06 947E-07IDM(ICP-MS) 153Eu 157E-04 190E-04 311E-04 357E-04 354E-04γSpectrometry 154Eu 156E-05 200E-05 377E-05 436E-05 383E-05γSpectrometry 155Eu 269E-06 342E-06 963E-06 113E-05 112E-05Liquid Scintillator 147Pm 175E-05 240E-05 365E-05 447E-05 314E-05IDM(ICP-MS) 147Sm 413E-04 547E-04 540E-04 642E-04 456E-04IDM(ICP-MS) 148Sm 187E-04 258E-04 557E-04 685E-04 677E-04IDM(ICP-MS) 149Sm 550E-06 651E-06 368E-06 395E-06 375E-06IDM(ICP-MS) 150Sm 403E-04 531E-04 793E-04 935E-04 860E-04IDM(ICP-MS) 151Sm 190E-05 232E-05 184E-05 204E-05 168E-05IDM(ICP-MS) 152Sm 157E-04 190E-04 264E-04 298E-04 304E-04IDM(ICP-MS) 154Sm 329E-05 596E-05 995E-05 128E-04 164E-04IDM(ICP-MS) 152Gd 494E-05 963E-07 955E-06 775E-07 206E-06IDM(ICP-MS) 154Gd 138E-03 228E-05 106E-03 391E-05 348E-05IDM(ICP-MS) 155Gd 190E-05 994E-06 209E-05 170E-05 169E-05IDM(ICP-MS) 156Gd 266E-02 123E-04 268E-02 569E-04 868E-04IDM(ICP-MS) 157Gd 107E-05 369E-07 587E-06 539E-07 858E-07IDM(ICP-MS) 158Gd 322E-02 219E-05 336E-02 736E-05 121E-04IDM(ICP-MS) 160Gd 169E-02 174E-06 172E-02 460E-06 682E-06Calibration Curve (ICP-MS) 95Mo 177E-03 246E-03 315E-03 417E-03 332E-03Calibration Curve (ICP-MS) 99Tc 124E-03 166E-03 217E-03 282E-03 229E-03Calibration Curve (ICP-MS) 101Ru 165E-03 221E-03 322E-03 409E-03 384E-03Calibration Curve (ICP-MS) 103Rh 104E-03 126E-03 162E-03 188E-03 171E-03Calibration Curve (ICP-MS) 109Ag 102E-04 103E-04 230E-04 251E-04 381E-04Calibration Curve (ICP-MS) 133Cs 187E-03 245E-03 333E-03 407E-03 344E-03

Read as 170times10-4

ここで示した燃焼度は詳細解析に基づいておらず最終確定値ではない

JAEA-Research 2013-020

- 29 -

表 5-2 平成 24 年度に再測定を行った結果を反映した測定値のまとめ

(初期ウラン重量 1ton に対する重量) Assembly Name ZN2 ZN3 Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 Fuel Type UO2-Gd2O3 UO2 UO2-Gd2O3 UO2 UO2 Sample Position from Bottom of Fuel (mm)

29515 2951 1674 16745 1678

Sample Position in Node

189 189 107 107 108

FIMA() 2888 3947 5598 7069 6583

Burnup (GWdt) 27843 37994 54692 68322 64267 Measurement Method weight(g) ton-Initial Heavy Metal IDM(TIMS) 234U 161E+02 308E+02 129E+02 211E+02 624E+01IDM(TIMS) 235U 107E+04 164E+04 214E+03 335E+03 210E+02IDM(TIMS) 236U 363E+03 592E+03 444E+03 719E+03 267E+03IDM(TIMS) 238U 948E+05 929E+05 927E+05 909E+05 921E+05IDM(TIMS)+αSpectrometry 238Pu 124E+02 172E+02 360E+02 529E+02 370E+02IDM(TIMS) 239Pu 563E+03 583E+03 443E+03 432E+03 377E+03IDM(TIMS) 240Pu 226E+03 229E+03 337E+03 332E+03 305E+03IDM(TIMS) 241Pu 723E+02 670E+02 940E+02 104E+03 947E+02IDM(TIMS) 242Pu 344E+02 363E+02 141E+03 139E+03 220E+03IDM(TIMS) 142Nd 181E+01 288E+01 697E+01 819E+01 106E+02IDM(TIMS) 143Nd 708E+02 987E+02 853E+02 108E+03 632E+02IDM(TIMS) 144Nd 103E+03 149E+03 239E+03 317E+03 297E+03IDM(TIMS) 145Nd 567E+02 790E+02 956E+02 123E+03 991E+02IDM(TIMS) 146Nd 567E+02 798E+02 120E+03 155E+03 146E+03IDM(TIMS) 148Nd 308E+02 420E+02 599E+02 752E+02 705E+02IDM(TIMS) 150Nd 152E+02 196E+02 309E+02 369E+02 378E+02γSpectrometry 134Cs 349E+00 541E+00 219E+01 277E+01 283E+01γSpectrometry 137Cs 853E+02 119E+03 186E+03 228E+03 207E+03IDM(ICP-MS) 151Eu 804E-01 662E-01 713E-01 657E-01 555E-01IDM(ICP-MS) 153Eu 968E+01 116E+02 187E+02 211E+02 210E+02γSpectrometry 154Eu 971E+00 123E+01 228E+01 259E+01 229E+01γSpectrometry 155Eu 169E+00 212E+00 585E+00 676E+00 674E+00Liquid Scintillator 147Pm 104E+01 141E+01 210E+01 254E+01 179E+01IDM(ICP-MS) 147Sm 245E+02 321E+02 312E+02 364E+02 260E+02IDM(ICP-MS) 148Sm 112E+02 153E+02 323E+02 392E+02 389E+02IDM(ICP-MS) 149Sm 331E+00 387E+00 215E+00 227E+00 217E+00IDM(ICP-MS) 150Sm 244E+02 318E+02 467E+02 541E+02 501E+02IDM(ICP-MS) 151Sm 116E+01 140E+01 109E+01 119E+01 985E+00IDM(ICP-MS) 152Sm 964E+01 116E+02 158E+02 175E+02 179E+02IDM(ICP-MS) 154Sm 205E+01 367E+01 601E+01 764E+01 981E+01IDM(ICP-MS) 152Gd 303E+01 585E-01 569E+00 455E-01 122E+00IDM(ICP-MS) 154Gd 862E+02 141E+01 643E+02 232E+01 208E+01IDM(ICP-MS) 155Gd 119E+01 616E+00 127E+01 102E+01 102E+01IDM(ICP-MS) 156Gd 168E+04 766E+01 164E+04 343E+02 525E+02IDM(ICP-MS) 157Gd 677E+00 231E-01 361E+00 327E-01 523E-01IDM(ICP-MS) 158Gd 206E+04 138E+01 208E+04 449E+01 740E+01IDM(ICP-MS) 160Gd 110E+04 111E+00 108E+04 284E+00 423E+00Calibration Curve (ICP-MS) 95Mo 679E+02 932E+02 117E+03 153E+03 122E+03Calibration Curve (ICP-MS) 99Tc 495E+02 658E+02 843E+02 108E+03 880E+02Calibration Curve (ICP-MS) 101Ru 672E+02 892E+02 127E+03 159E+03 151E+03Calibration Curve (ICP-MS) 103Rh 432E+02 518E+02 655E+02 747E+02 683E+02Calibration Curve (ICP-MS) 109Ag 450E+01 447E+01 981E+01 106E+02 161E+02Calibration Curve (ICP-MS) 133Cs 101E+03 130E+03 174E+03 209E+03 177E+03

Read as 161times102

ここで示した燃焼度は詳細解析に基づいておらず最終確定値ではない

JAEA-Research 2013-020

- 30 -

図 5-1 から図 5-15 は経済協力開発機構原子力機関(OECDNEA)原子力科学委員会(NSC)

臨界安全性ワーキングパーティー(WPNCS)燃焼度クレジット臨界安全性専門家会合(EGBUC)

において燃焼度クレジットで考慮する核種として選定されている核分裂生成物の値を比較したも

のである図 5-16 から図 5-19 には134137Cs 及び 154155Eu の測定結果の比較も示した図 5-20

から図 5-28 にはウラン及びプルトニウム同位体の生成量を示した他の原子炉から得られた照射

後試験データは SFCOMPO(httpwwwoecd-neaorgsfcompo)から引用したものである

本測定で与える測定値は崩壊補正を行っていないがその他の測定値では照射直後の値に補正

をしているものもあるので図を作成する際に崩壊補正を行い照射直後の値にして図に示して

いるなお236U の測定値についてはCooper 炉及び Gundermmingen 炉からも得られている

がSFCOMPO には Build up 値として登録してあり照射後の存在量であるかどうかの確認が

出来なかったためここには記載しなかった155Gd は 155Eu の放射性崩壊(半減期 475 年)に

よって生成するため 155Gd 単独での崩壊補正ができないことから本測定値のみをプロットした

本試験で得られた測定値を他の測定値と比較するとウラン及びプルトニウムの測定について

は2007 年に同じ燃料集合体から得られたデータと同じ傾向を示しており妥当な測定が行われ

ていることが分かる

FP 核種測定結果では燃焼度に対して線形に増加することが知られている 137Cs の生成量が

他の測定結果の推定から考えられる直線の上によく乗っており妥当な測定値となっていること

が分かるその他の FP 核種の生成量についても他の実験結果との比較を示すが133Cs や 150Sm

は他の測定値が燃焼度に対して線形に増加していることと比較しても妥当と言える結果が得ら

れている一方で反応断面積の大きい 143Nd149Sm151Sm などについては測定データは高

燃焼度領域において大きくばらつく結果となっている出力履歴やボイド率の履歴によって生成

量が影響をうけているためであり詳細な運転履歴を取り入れた解析によってその妥当性の検討

が必要である

JAEA-Research 2013-020

- 31 -

0 20 40 60 8000

05

10

15

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 95Mo

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOXMOX

MOX

図 5-1 95Mo 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 32 -

0 20 40 60 8000

05

10

15

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 99Tc

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

ZN3c2

ZN2c2

Cooper

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-2 99Tc の生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 33 -

0 20 40 60 8000

05

10

15

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 101Ru

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOXMOX

MOX

MOX

図 5-3 101Ru の生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 34 -

0 20 40 60 8000

02

04

06

08

10

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 103Rh

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN3a9

ZN3c3

ZN3c2

ZN2c2

ZN2c3

MOX MOX

MOX

MOX

図 5-4 103Rh 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 35 -

0 20 40 60 80000

005

010

015

020

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 109Ag

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c2 ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-5 109Ag 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 36 -

0 20 40 60 800

1

2

3

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 133Cs

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOXMOX

MOX

図 5-6 133Cs 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 37 -

0 20 40 60 8000

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 143Nd

Fukushima-Daini-1 (present)

Dodewaard

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

図 5-7 143Nd 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 38 -

0 20 40 60 8000

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 145Nd

Fukushima-Daini-1 (present)

Dodewaard

ZN2C2

ZN2C3 ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

図 5-8 145Nd 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 39 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

04

05

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 147Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

Fukushima-Daini-2

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-9 147Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 40 -

0 20 40 60 800000

0001

0002

0003

0004

0005

0006

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 149Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

Fukushima-Daini-2

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-10 149Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 41 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

04

05

06

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 150Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

Fukushima-Daini-2

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-11 150Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 42 -

0 20 40 60 80

001

002

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 151Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2Dodewaard

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX MOX

MOX

図 5-12 151Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 43 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 152Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3c9ZN3c3

Fukushima-Daini-2

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOXMOX

MOX

図 5-13 152Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 44 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 153Eu

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-14 153Eu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 45 -

0 20 40 60 800000

0005

0010

0015

0020

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 155Gd

Fukushima-Daini-1 (present)

ZN2c3

ZN3a9 ZN3a3

ZN2c2(UO 2-Gd2O3)ZN3c2(UO 2-Gd2O3)

図 5-15 155Gd 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 46 -

0 20 40 60 800

01

02

03

04

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 134Cs

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-16 134Cs 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 47 -

0 20 40 60 800

1

2

3

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 137Cs

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

図 5-17 137Cs 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 48 -

0 20 40 60 800

001

002

003

004

005

006

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 154Eu

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2 ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-18 154Eu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 49 -

0 20 40 60 800

001

002

003

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 155Eu

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9ZN3c3

MOXMOX

MOX

MOX

図 5-19 155Eu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 50 -

0 20 40 60 800

01

02

03

04

05

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 234U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-20 234U 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 51 -

0 20 40 60 800

10

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 235U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-21 235U 残存量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 52 -

0 20 40 60 800

1

2

3

4

5

6

7

8

9

10

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 236U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-22 236U 残存量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 53 -

0 20 40 60 80890

900

910

920

930

940

950

960

970

980

990

1000

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 238U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-23 238U 残存量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 54 -

0 20 40 60 800

01

02

03

04

05

06

07

08

09

1

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 238Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-24 238Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 55 -

0 20 40 60 800

1

2

3

4

5

6

7

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 239Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-25 239Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 56 -

0 20 40 60 800

1

2

3

4

5

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 240Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2 ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-26 240Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 57 -

0 20 40 60 800

1

2

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 241Pu

Fukushima-Daini-1 (present)

Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2 ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (2007)

図 5-27 241Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 58 -

0 20 40 60 800

1

2

3

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 242Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-28 242Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 59 -

図 5-29 と図 5-30 にはこの測定で得られた 95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs の

溶解溶液と不溶性残渣中の初期ウラン 1 トンあたりの存在量を示すまた図 5-31 にはそれ

らの和を図 5-32 には不溶性残渣中の存在割合を示す難測定 FP と呼んでいるこれらの FP

の量は図 5-31 からわかるように109Ag が最も燃焼度の高いサンプルで測定値が小さくな

っている例外はあるが燃焼度に対して指数関数的に(片対数グラフで直線的に)増大をし

ている不溶性残渣の量は燃焼度と共に単調に増大すると考えられたが図 5-32 に示すよう

に燃焼度が最も高いサンプルで不溶性残渣中の FP 量が減少する結果を得たこれが燃料

の燃焼条件等によるものなのか溶解を行った時の条件の差によって生じたものなのかは

現段階では不明である旧原研を含めて原子力機構で行ってきた使用済燃料同位体組成測定

実験ではこれら不溶性残渣中に含まれる FP の測定は行われてこなかった今後測定手

法のさらなる見直しなどを通じて不溶性残渣に含まれる FP 量の測定技術の向上を図って

いくことが求められる

0 20 40 60 800

1000

2000

3000

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Solution

図 5-29 難測定 FP 測定結果(溶解溶液中の FP 量(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 60 -

0 20 40 60 800

200

400

600

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109

Ag133Cs

Insolble residue

図 5-30難測定 FP 測定結果(不溶性残渣中の FP の量(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 61 -

0 20 40 60 80101

102

103

104

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Insolble Residue+Solution

図 5-31難測定 FP 測定結果(溶解溶液と不溶性残渣中の FP 量の和(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 62 -

0 20 40 60 8010-4

10-3

10-2

10-1

100

Burnup [GWdt]

Rat

io o

f W

eigh

t[-] 95Mo

99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Insolble Residue(Insolble Residue+Solution)

図 5-32難測定 FP 測定結果(不溶性残渣中の FP の割合)

JAEA-Research 2013-020

- 63 -

表 5-3 には各サンプルの各同位体について原子炉停止から測定までの時間(冷却時間)を示

した表 5-4 には各サンプルの測定値について測定誤差(相対標準偏差)を示した

表 5-3 原子炉停止から測定日までの冷却時間(年)のまとめ

Assembly

Name ZN2 ZN3

Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 234U 969 1221 954 702 702 235U 969 1221 954 702 702 236U 969 1221 954 702 702 238U 969 1221 954 702 702

238Pu 969 1221 954 702 702 239Pu 969 1221 954 702 702 240Pu 969 1221 954 702 702 241Pu 969 1221 954 702 702 242Pu 969 1221 954 702 702 142Nd 969 1221 954 702 702 143Nd 969 1221 954 702 702 144Nd 969 1221 954 702 702 145Nd 969 1221 954 702 702 146Nd 969 1221 954 702 702 148Nd 969 1221 954 702 702 150Nd 969 1221 954 702 702 134Cs 973 962 702 702 702 137Cs 973 962 702 702 702 151Eu 1068 1048 802 796 796 153Eu 1068 1048 802 796 796 154Eu 973 962 708 708 708 155Eu 973 962 708 708 708 147Pm 1070 1061 802 796 796 147Sm 1068 1048 802 796 796 148Sm 1068 1048 802 796 796 149Sm 1068 1048 802 796 796 150Sm 1068 1048 802 796 796 151Sm 1068 1048 802 796 796 152Sm 1068 1048 802 796 796 154Sm 1068 1048 802 796 796 152Gd 1069 1048 802 796 796 154Gd 1069 1048 802 796 796 155Gd 1069 1048 802 796 796 156Gd 1069 1048 802 796 796 157Gd 1069 1048 802 796 796 158Gd 1069 1048 802 796 796 160Gd 1069 1048 802 796 796 95Mo 1165 1165 899 899 899 99Tc 1165 1165 899 899 899

101Ru 1165 1165 899 899 899 103Rh 1165 1165 899 899 899 109Ag 1165 1165 899 899 899 133Cs 1165 1165 899 899 899

JAEA-Research 2013-020

- 64 -

表 5-4 測定誤差(RSD相対標準偏差())のまとめ

Assembly

Name ZN2 ZN3

Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 234U lt 22 lt 22 lt 22 lt 22 lt 22 235U lt 10 lt 10 lt 10 lt 10 lt 10 236U lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 238U lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02

238Pu lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 239Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 240Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 241Pu lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 242Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 142Nd lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 143Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 144Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 145Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 146Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 148Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 150Nd lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 134Cs lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 137Cs lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 151Eu 38 14 25 13 14 153Eu 26 13 21 05 07 154Eu lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 155Eu lt 6 lt 6 lt 6 lt 6 lt 6 147Pm lt 5 lt 5 lt 5 lt 5 lt 5 147Sm 21 10 18 12 12 148Sm 24 11 18 12 12 149Sm 37 19 34 15 21 150Sm 22 10 18 12 13 151Sm 26 19 24 15 21 152Sm 19 10 16 11 11 154Sm 24 12 20 12 12 152Gd 43 38 59 53 58 154Gd 20 14 16 13 16 155Gd 82 11 85 11 13 156Gd 14 08 12 08 10 157Gd 62 20 101 37 30 158Gd 14 11 12 09 12 160Gd 16 18 14 19 21 95Mo 39 40 22 45 23 99Tc 31 31 24 35 24

101Ru 30 31 20 38 22 103Rh 26 24 20 37 19 109Ag 19 21 15 15 15 133Cs 39 38 31 48 35

ここに示した値は測定機器の性能と分離や希釈による誤差を考慮したものである

JAEA-Research 2013-020

- 65 -

表 5-5 と表 5-6 にはZN2 及び ZN3 集合体の照射にかかわる原子炉の運転履歴を示す

表 5-5 ZN2 集合体の運転履歴

開始日 終了日 日数 運転(第 12 サイクル) 1996726 1997923 424

定検 1997923 19971031 38 運転(第 13 サイクル) 19971031 19981217 412

定検 19981217 1999312 85 運転(第 14 サイクル) 1999312 200059 424

表 5-6 ZN3 集合体の運転履歴

開始日 終了日 日数 運転(第 12 サイクル) 1996726 1997923 424

定検 1997923 19971031 38 運転(第 13 サイクル) 19971031 19981217 412

定検 19981217 1999312 85 運転(第 14 サイクル) 1999312 200059 424

定検 200059 2000615 37 運転(第 15 サイクル) 2000615 2001813 424

定検 2001813 2001119 88 運転(第 16 サイクル) 2001119 200317 424

JAEA-Research 2013-020

- 66 -

図 5-33 と図 5-34 にはZN2 集合体及び ZN3 集合体を上から見た断面図とそれぞれのサ

ンプルの取得位置を示したまた図 5-35 には各燃料棒でサンプルを取り出した軸方向の

高さを示した図 5-36及び図 5-37にはZN2及び ZN3集合体の炉内での装荷位置を示した

図 5-33 本試験でサンプルが取得された燃料棒の位置(ZN2 集合体)

(3 サイクル照射 平均燃焼度 356GWdt)

JAEA-Research 2013-020

- 67 -

図 5-34 本試験でサンプルが取得された燃料棒の位置(ZN3 集合体)

(5 サイクル照射 平均燃焼度 535 GWdt)

JAEA-Research 2013-020

- 68 -

図 5-35 本試験でサンプルが取得された位置(軸方向)

JAEA-Research 2013-020

- 69 -

図 5-36 ZN2 集合体のシャッフリング 1112)

(福島第 2 原子力発電所第 12 サイクルから第 14 サイクル)

JAEA-Research 2013-020

- 70 -

図 5-37 ZN3 集合体のシャッフリング 1112)

(福島第 2 原子力発電所第 12 サイクルから第 16 サイクル)

JAEA-Research 2013-020

- 71 -

6おわりに

JAEA が JNES からの受託事業として実施した「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生

成核種組成測定試験」において燃焼率評価で測定が必要な元素の 1 つである Nd について2

種類の手法で測定を行ったが結果に差異が生じたそのため確度の高い測定結果を取得するこ

とと生じた差異の原因究明を目的としたフォローアップ測定を実施した

本件で発生した Nd 定量値の差異の原因は3 章で述べたとおり(1) Nd 定量における化学操

作中に相互汚染等が発生した可能性があったこと(2) Nd を含む FP 核種の測定結果算出に使用

した溶解溶液中の U 原子数に不確定性があったことの 2 点により生じたものと推定される今

後同様の測定を実施する際に注意すべき点をまとめると以下のようになる

① 着目元素の定量を行う際同時期かつ同一試料で U 原子数を測定すること

② 試料の保管時には蒸発が無視できるだけの十分な量を確保した上で保管すること

③ 保管試料は定期的に重量を測定し自然蒸発の影響を把握すること

④ 分取希釈等の操作時には天秤による秤量を行いデータ管理を確実に行うこと

の 4 点である特にどのデータをどの時期に測定するかは全体の測定計画の検討で調整できる

ことであるため出来るだけ同一試料のデータを短期間にまとめて取得できるように配慮すべき

である

また作業環境からの天然元素の汚染等の影響の排除について近年の分析装置の高感度化に

伴い試料の取扱量が極めて少なくなっていることに注意すべきである取り扱う試料量が少なく

なれば被ばくや汚染の可能性を低減できる反面同時に取扱う試料間から生じる相互汚染使

用する試薬や器具及び作業を実施する環境下から混入する天然元素の影響等による汚染の可能性

が高くなるこれらの試料間の相互及び環境下等から生じる汚染はその原因が多岐に渡って考

えられることから作業全般に繊細な注意を払う必要があるあるいは被ばく量に注意を払い

つつ環境下等から生じる天然元素の汚染の影響が出ない程度に取り扱う量を増加させる等の検

討も必要となるだろうこのためにもさらに確度の高いデータの取得を目指し同様の測定を

繰り返し行うことで測定経験を得ることが必要である

本件で発生した Nd 定量値の差異について今後同様の事象を繰り返さないためには上記対応

を必要とするしたがって分析作業の実施の際には事前に作業者間で分析方法及び手順につ

いて十分に検討を行い綿密な計画を立てそれらを確実に遂行していくことの重要性を再認識

する必要がある

JAEA-Research 2013-020

- 72 -

謝 辞

JNES からの受託事業として実施した「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組

成測定試験」においてはJNES の山本徹氏には当該事業の立ち上げから実施及び本フォローア

ップ測定の実施に至るまで多大なご指導とご支援を頂きましたJNES の安藤良平氏及び鈴木

求氏には事業の遂行だけではなく取得データの解析結果に関するご指導をいただきました

深く感謝申し上げます安全研究センター サイクル安全研究グループの外池幸太郎研究主幹には

JNES からの受託事業立ち上げに際して事業の主担当者としてご尽力いただきましたまた同

グループの戸塚真義氏と原科研福島技術開発特別チーム 臨界管理技術開発グループの蒲原佳子

女史には本レポートに掲載するデータの整理を旧ホット試験施設管理部 ホット材料試験課の宮

田精一氏並びに原科研福島技術開発特別チーム 臨界管理技術開発グループの佐藤真人氏には試

料の再調製を行っていただきました原子力基礎工学研究部門 分析化学研究グループの河野信昭

氏並びに鈴木大輔氏には試料分離法について貴重なご助言をいただきましたここに記してお礼

申し上げます

参考文献

1) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 20 年度報告書

2) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 21 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000016661pdf)

3) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 22 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000118961pdf)

4) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 23 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000123740pdf)

5) SUsuda NKohnoldquoAnion-Exchange Separation of Nd and the Transplutonium Elements

in Spent Nuclear Fuels for Burn-up DeterminationrdquoSeparation Sci Technol 23(10amp11)

pp1119-1131 (1988)

6) GUchiyama et alldquoDevelopment of quantitative analytical method of U Pu and fission

products in spent fuel by combined-chromatographic-mass-spectrometric-isotopic-dilution

technologyrdquoEuropean Nuclear Conference 2012 (ENC 2012) December 2012 Manchester

United Kingdom

7) ISO11483 ldquoPreparation of plutonium sources and determination of 238Pu239Pu isotope

ratio by alpha spectrometry rdquo ISO Geneva(1994)

8) K Shibata O Iwamoto T Nakagawa N Iwamoto A Ichihara S Kunieda S Chiba K

JAEA-Research 2013-020

- 73 -

Furutaka N Otuka T Ohsawa T Murata H Matsunobu A Zukeran S Kamada and J

Katakura ldquoJENDL-40 A New Library for Nuclear Science and Engineeringrdquo Journal of

Nuclear Science and Technology 48 1 (2011)

9) K Okumura T Mori M Nakagawa K Kaneko ldquoValidation of a Continuous-Energy Monte

Carlo Burn-up Code MVP-BURN and Its Application to Analysis of Post Irradiation

Experimentrdquo Journal of Nuclear Science and Technology 37(2)pp128-138(2000)

10) 須山賢也望月弘樹高田友幸龍福進奥野浩村崎穣大久保清志「連続エネルギモン

テカルロコード MVP 及び MCNP を使用する統合化燃焼計算コードシステム -

SWAT31」 JAEA-DataCode 2009-002 日本原子力研究開発機構 (2009)

11) 「平成 18 年度全 MOX 炉心核設計手法信頼性実証試験成果報告書」07 基炉報-0001 原子力安

全基盤機構 (2007)

12) 「平成 18 年度高燃焼度 9x9 型燃料信頼性実証試験成果報告書」07 基炉報-0002 原子力安全

基盤機構 (2007)

JAEA-Research 2013-020

- 74 -

付録

測定データ集

JAEA-Research 2013-020

- 75 -

A 混合スパイク試料の値付け

表 A-1 各標準濃度一覧

標準試料 濃度 誤差()

U 濃度標準 26820 microgg 005 Pu 濃度標準 83506 ngg 005 Nd 濃度標準 13495 ngg 007

各標準の純度及び秤量誤差から算出した

表 A-2 混合スパイクと各濃度標準の混合データ

試料名 分取量(g)

混合スパイク 11452 U 濃度標準 10968 Pu 濃度標準 10723 Nd 濃度標準 10324

表 A-3 各濃度標準の同位体組成

U 濃度標準 Pu 濃度標準 Nd 濃度標準 同位体組成

(原子百分率) 誤差() 同位体組成

(原子百分率) 誤差()同位体組成

(原子百分率) 誤差() 234U 00054 362 238Pu 00030 215 142Nd 27119 0007 235U 07205 003 239Pu 974234 0001 143Nd 12174 0009 238U 992741 00003 240Pu 25607 0003 144Nd 23789 0014 241Pu 00100 191 145Nd 8295 0020 242Pu 00028 185 146Nd 17202 0026 148Nd 5767 0038 150Nd 5653 0049 各誤差は質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な誤差伝播の

計算により算出した

表 A-4 混合スパイク中 238Pu の放射能測定結果

放射能比(238Pu242Pu) 012692

表 A-5 混合スパイクに各濃度標準を添加した試料の同位体比測定結果

試料名 測定値 233U238U 0075767 (原子数比) plusmn 0000064

242Pu239Pu 0065232 (原子数比) plusmn 0000004

150Nd142Nd 075200 (原子数比) plusmn 000028

JAEA-Research 2013-020

- 76 -

原子数の算出には次の式を用いた

Rms times Sps - Spm 原子数 =

Abm - Rms times Abs

Rms 濃度標準添加後の 238U233U239Pu242Pu150Nd142Nd 原子数比

Sps 添加した各濃度標準中同位体の量(原子数)233U242Pu142Nd 量

Spm 添加した各濃度標準中同位体の量(原子数)238U239Pu150Nd 量

Abm 混合スパイク中の同位体の比238UU239PuPu150NdNd

Abs 混合スパイク中の同位体の比233UU242PuPu142NdNd

表 A-6 原子数算出に使用したデータ

元素 Rms Sps Spm Abm Abs

U 1319833 0 7388E+16 00086391 09826830 Pu 0065232 219735E+15 63943E+10 0998653 00002917 Nd 0752004 15774E+14 32882E+13 09077548 00201111

JAEA-Research 2013-020

- 77 -

B 燃料溶解溶液試料の測定データ

表 B-1 燃料溶解溶液の分取希釈データ

一次希釈 二次希釈 試料名

分取 希釈 分取 希釈 希釈倍率

2F1ZN2c2 10814 584007 05658 112594 10747

2F1ZN2c3 11753 583867 05676 112728 9866

2F1ZN3c2 11739 576345 05696 111741 9631

2F1ZN3c3 11685 585754 05686 111584 9837

2F1ZN3a9 11636 581027 05686 112304 9862

表 B-2試料中 238Pu の放射能測定結果

試料名 放射能比 238Pu(239Pu+240Pu)

2F1ZN2c2 24520 2F1ZN2c3 33482 2F1ZN3c2 59239 2F1ZN3c3 81127 2F1ZN3a9 63257

表 B-3 α線スペクトロメトリーを併用した Pu の同位体組成測定結果 (単位原子百分率)

試料名 239Pu 240Pu 241Pu 242Pu 238Pu

2F1ZN2c2 62731 25047 7050 3792 138 2F1ZN2c3 62634 24507 7143 3855 186 2F1ZN3c2 42290 32030 8898 13333 345 2F1ZN3c3 41498 31898 8770 13147 468 2F1ZN3a9 36971 30207 8136 21280 341

JAEA-Research 2013-020

- 78 -

表 B-4 燃料溶解溶液中の UPu 及び Nd の同位体組成分析結果 (単位原子百分率)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 234U 001789 00329 00141 00246 00077

plusmn 000007 00001 00002 00002 00002 235U 11220 17429 02320 03689 00219

plusmn 00008 00005 00003 00003 00002 236U 03805 062693 04799 07900 02916

plusmn 00004 000002 00001 00002 00001 238U 984796 975973 992741 988164 996787

plusmn 00008 00005 00004 00004 00003 238Pu 1381 186 345 468 341

plusmn 0008 001 002 003 002 239Pu 627305 62634 42290 41498 369711

plusmn 00008 0001 0003 0005 00007 240Pu 25047 245073 32030 31898 302074

plusmn 0001 00008 0004 0007 00006 241Pu 70503 7143 8898 877 8136

plusmn 00005 0001 0004 001 0002 242Pu 37915 38550 13333 13147 212796

plusmn 00007 00007 0004 0003 00008 142Nd 1639 0623 11173 1088 1655

plusmn 0003 0003 00003 0001 0002 143Nd 21002 21210 135747 132774 88781

plusmn 0005 0002 00008 00008 00005 144Nd 30748 31879 37724 38747 41187

plusmn 0004 0002 0001 0002 0002 145Nd 16540 16760 15007 14895 136618

plusmn 0004 0002 0001 0001 00009 146Nd 16799 16789 18682 18740 20038

plusmn 0008 0003 0002 0003 0002 148Nd 8868 8730 9211 8933 9522

plusmn 0007 0003 0002 0002 0002 150Nd 4404 4010 4684 4320 5059

plusmn 0005 0002 0001 0001 0001 238Pu については238U による影響を考慮しα線測定の結果を用いた 238Pu のplusmnはα線測定誤差を 05質量分析法による同位体比測定誤差を

01とし統計的な誤差伝播の計算により算出した Pu の同位体組成は表 B-3 の結果に 241Pu 及び 242Pu を加え百分率したも

のである 各plusmnは質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な

誤差伝播の計算により算出した

JAEA-Research 2013-020

- 79 -

原子数の算出には次の式を用いた

Rms times Sps - Spm

原子数 = Abm - Rms times Abs

Rms スパイク添加後の 238U233U239Pu242Pu148Nd150Nd 原子数比

Sps 添加した濃縮同位体の量(原子数)233U242Pu150Nd 量

Spm 添加した濃縮同位体の量(原子数)238U239Pu148Nd 量

Abm 試料中の同位体の比238UU239PuPu148NdNd

Abs 試料中の同位体の比233UU242PuPu150NdNd

表 B-6 添加したスパイク中の UPu 及び Nd の原子数 (単位原子数)

試料名 U 233U Sps 238U Spm

2F1ZN2c2 57221E+15 56230E+15 49433E+13 2F1ZN2c3 57146E+15 56156E+15 49369E+13 2F1ZN3c2 57201E+15 56210E+15 49416E+13 2F1ZN3c3 57216E+15 56225E+15 49429E+13 2F1ZN3a9 57325E+15 56332E+15 49523E+13

試料名 Pu 242Pu Sps 239Pu Spm

2F1ZN2c2 14402E+14 14382E+14 42006E+10 2F1ZN2c3 14383E+14 14364E+14 41952E+10 2F1ZN3c2 14397E+14 14377E+14 41992E+10 2F1ZN3c3 14401E+14 14381E+14 42003E+10 2F1ZN3a9 14428E+14 14409E+14 42083E+10

試料名 Nd 150Nd Sps 148Nd Spm

2F1ZN2c2 96421E+13 87527E+13 11428E+12 2F1ZN2c3 96295E+13 87412E+13 11413E+12 2F1ZN3c2 96388E+13 87496E+13 11424E+12 2F1ZN3c3 96413E+13 87519E+13 11427E+12 2F1ZN3a9 96597E+13 87687E+13 11449E+12

57221times1015を示す

表 B-5 二次希釈試料分取量とスパイク添加量 試料名 試料分取量(g) 添加量(g)

2F1ZN2c2 11070 11496 2F1ZN2c3 11060 11481 2F1ZN3c2 11069 11492 2F1ZN3c3 11071 11495 2F1ZN3a9 11068 11517

JAEA-Research 2013-020

- 80 -

表 B-7 二次希釈試料の UPu 及び Nd 同位体組成(測定値) (単位原子数比)

試料名 233UU Abs 238UU Abm

2F1ZN2c2 0 09848 2F1ZN2c3 0 09760 2F1ZN3c2 0 09927 2F1ZN3c3 0 09882 2F1ZN3a9 0 09968

試料名 242PuPu Abs 239PuPu Abm

2F1ZN2c2 00379 06273 2F1ZN2c3 00386 06263 2F1ZN3c2 01333 04229 2F1ZN3c3 01315 04150 2F1ZN3a9 02128 03697

試料名 150NdNd Abs 148NdNd Abm

2F1ZN2c2 00440 00887 2F1ZN2c3 00401 00873 2F1ZN3c2 00468 00921 2F1ZN3c3 00432 00893 2F1ZN3a9 00506 00952

表 B-8 混合スパイク添加後の二次希釈試料の同位体比測定結果 (単位原子数比)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 233U238U 0410984 031750 034736 0383628 0264855

plusmn 0000042 000010 000010 0000094 0000048 242Pu239Pu 182016 1364439 218793 236969 222127

plusmn 000011 0000042 000021 000020 000017 148Nd150Nd 0089986 0149877 0186518 0211642 0266697

plusmn 0000017 0000033 0000034 0000024 0000058

各plusmnは質量分析法による同位体比測定結果(3 回繰り返し測定)の標準偏差を示す

JAEA-Research 2013-020

- 81 -

表 B-9 二次希釈試料の UPu 及び Nd 原子数の算出結果 U

試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 243319 13843E+16 0101 2F1ZN2c3 314965 18072E+16 0105 2F1ZN3c2 287884 16251E+16 0104 2F1ZN3c3 260669 14782E+16 0103 2F1ZN3a9 377565 21288E+16 0102

Pu 試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 054940 13022E+14 0060 2F1ZN2c3 073290 17594E+14 0060 2F1ZN3c2 045705 18143E+14 0062 2F1ZN3c3 042200 16870E+14 0062 2F1ZN3a9 045019 23666E+14 0061

Nd 試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 008999 79480E+13 0125 2F1ZN2c3 014988 14713E+14 0103 2F1ZN3c2 018652 18203E+14 0096 2F1ZN3c3 021164 21674E+14 0096 2F1ZN3a9 026670 27214E+14 0096

13843times1016を示す

表 B-10 二次希釈試料のウラン濃度

試料名 二次希釈試料 分取量(g) 1

分取試料中の U 原子数2

二次希釈試料の

U 濃度 (原子数g 溶液)

2F1ZN2c2 11070 13843E+16 1250E+16 2F1ZN2c3 11060 18072E+16 1634E+16 2F1ZN3c2 11069 16251E+16 1468E+16 2F1ZN3c3 11071 14782E+16 1335E+16 2F1ZN3a9 11068 21288E+16 1923E+16

1表 B-5 参照 2表 B-9 参照 13843times1016を示す

This is a blank page

国際単位系(SI)

乗数  接頭語 記号 乗数  接頭語 記号

1024 ヨ タ Y 10-1 デ シ d1021 ゼ タ Z 10-2 セ ン チ c1018 エ ク サ E 10-3 ミ リ m1015 ペ タ P 10-6 マイクロ micro1012 テ ラ T 10-9 ナ ノ n109 ギ ガ G 10-12 ピ コ p106 メ ガ M 10-15 フェムト f103 キ ロ k 10-18 ア ト a102 ヘ ク ト h 10-21 ゼ プ ト z101 デ カ da 10-24 ヨ ク ト y

表5SI 接頭語

名称 記号 SI 単位による値

分 min 1 min=60s時 h 1h =60 min=3600 s日 d 1 d=24 h=86 400 s度 deg 1deg=(π180) rad分 rsquo 1rsquo=(160)deg=(π10800) rad秒 rdquo 1rdquo=(160)rsquo=(π648000) rad

ヘクタール ha 1ha=1hm2=104m2

リットル Ll 1L=11=1dm3=103cm3=10-3m3

トン t 1t=103 kg

表6SIに属さないがSIと併用される単位

名称 記号 SI 単位で表される数値

電 子 ボ ル ト eV 1eV=1602 176 53(14)times10-19Jダ ル ト ン Da 1Da=1660 538 86(28)times10-27kg統一原子質量単位 u 1u=1 Da天 文 単 位 ua 1ua=1495 978 706 91(6)times1011m

表7SIに属さないがSIと併用される単位でSI単位で表される数値が実験的に得られるもの

名称 記号 SI 単位で表される数値

キ ュ リ ー Ci 1 Ci=37times1010Bqレ ン ト ゲ ン R 1 R = 258times10-4Ckgラ ド rad 1 rad=1cGy=10-2Gyレ ム rem 1 rem=1 cSv=10-2Svガ ン マ γ 1γ=1 nT=10-9Tフ ェ ル ミ 1フェルミ=1 fm=10-15mメートル系カラット 1メートル系カラット = 200 mg = 2times10-4kgト ル Torr 1 Torr = (101 325760) Pa標 準 大 気 圧 atm 1 atm = 101 325 Pa

1cal=41858J(「15」カロリー)41868J(「IT」カロリー)4184J(「熱化学」カロリー)

ミ ク ロ ン micro 1 micro =1microm=10-6m

表10SIに属さないその他の単位の例

カ ロ リ ー cal

(a)SI接頭語は固有の名称と記号を持つ組立単位と組み合わせても使用できるしかし接頭語を付した単位はもはや コヒーレントではない(b)ラジアンとステラジアンは数字の1に対する単位の特別な名称で量についての情報をつたえるために使われる

 実際には使用する時には記号rad及びsrが用いられるが習慣として組立単位としての記号である数字の1は明 示されない(c)測光学ではステラジアンという名称と記号srを単位の表し方の中にそのまま維持している

(d)ヘルツは周期現象についてのみベクレルは放射性核種の統計的過程についてのみ使用される

(e)セルシウス度はケルビンの特別な名称でセルシウス温度を表すために使用されるセルシウス度とケルビンの

  単位の大きさは同一であるしたがって温度差や温度間隔を表す数値はどちらの単位で表しても同じである

(f)放射性核種の放射能(activity referred to a radionuclide)はしばしば誤った用語でrdquoradioactivityrdquoと記される

(g)単位シーベルト(PV200270205)についてはCIPM勧告2(CI-2002)を参照

(a)量濃度(amount concentration)は臨床化学の分野では物質濃度

  (substance concentration)ともよばれる(b)これらは無次元量あるいは次元1をもつ量であるがそのこと   を表す単位記号である数字の1は通常は表記しない

名称 記号SI 基本単位による

表し方

秒ルカスパ度粘 Pa s m-1 kg s-1

力 の モ ー メ ン ト ニュートンメートル N m m2 kg s-2

表 面 張 力 ニュートン毎メートル Nm kg s-2

角 速 度 ラジアン毎秒 rads m m-1 s-1=s-1

角 加 速 度 ラジアン毎秒毎秒 rads2 m m-1 s-2=s-2

熱 流 密 度 放 射 照 度 ワット毎平方メートル Wm2 kg s-3

熱 容 量 エ ン ト ロ ピ ー ジュール毎ケルビン JK m2 kg s-2 K-1

比熱容量比エントロピー ジュール毎キログラム毎ケルビン J(kg K) m2 s-2 K-1

比 エ ネ ル ギ ー ジュール毎キログラム Jkg m2 s-2

熱 伝 導 率 ワット毎メートル毎ケルビン W(m K) m kg s-3 K-1

体 積 エ ネ ル ギ ー ジュール毎立方メートル Jm3 m-1 kg s-2

電 界 の 強 さ ボルト毎メートル Vm m kg s-3 A-1

電 荷 密 度 クーロン毎立方メートル Cm3 m-3 sA表 面 電 荷 クーロン毎平方メートル Cm2 m-2 sA電 束 密 度 電 気 変 位 クーロン毎平方メートル Cm2 m-2 sA誘 電 率 ファラド毎メートル Fm m-3 kg-1 s4 A2

透 磁 率 ヘンリー毎メートル Hm m kg s-2 A-2

モ ル エ ネ ル ギ ー ジュール毎モル Jmol m2 kg s-2 mol-1

モルエントロピー モル熱容量ジュール毎モル毎ケルビン J(mol K) m2 kg s-2 K-1 mol-1

照射線量(X線及びγ線) クーロン毎キログラム Ckg kg-1 sA吸 収 線 量 率 グレイ毎秒 Gys m2 s-3

放 射 強 度 ワット毎ステラジアン Wsr m4 m-2 kg s-3=m2 kg s-3

放 射 輝 度 ワット毎平方メートル毎ステラジアン W(m2 sr) m2 m-2 kg s-3=kg s-3

酵 素 活 性 濃 度 カタール毎立方メートル katm3 m-3 s-1 mol

表4単位の中に固有の名称と記号を含むSI組立単位の例

組立量SI 組立単位

名称 記号

面 積 平方メートル m2

体 積 立法メートル m3

速 さ 速 度 メートル毎秒 ms加 速 度 メートル毎秒毎秒 ms2

波 数 毎メートル m-1

密 度 質 量 密 度 キログラム毎立方メートル kgm3

面 積 密 度 キログラム毎平方メートル kgm2

比 体 積 立方メートル毎キログラム m3kg電 流 密 度 アンペア毎平方メートル Am2

磁 界 の 強 さ アンペア毎メートル Am量 濃 度 (a) 濃 度 モル毎立方メートル molm3

質 量 濃 度 キログラム毎立法メートル kgm3

輝 度 カンデラ毎平方メートル cdm2

屈 折 率 (b) (数字の) 1 1比 透 磁 率 (b) (数字の) 1 1

組立量SI 基本単位

表2基本単位を用いて表されるSI組立単位の例

名称 記号他のSI単位による

表し方SI基本単位による

表し方平 面 角 ラジアン(b) rad 1(b) mm立 体 角 ステラジアン(b) sr(c) 1(b) m2m2

周 波 数 ヘルツ(d) Hz s-1

ントーュニ力 N m kg s-2

圧 力 応 力 パスカル Pa Nm2 m-1 kg s-2

エ ネ ル ギ ー 仕 事 熱 量 ジュール J N m m2 kg s-2

仕 事 率 工 率 放 射 束 ワット W Js m2 kg s-3

電 荷 電 気 量 クーロン A sC電 位 差 ( 電 圧 ) 起 電 力 ボルト V WA m2 kg s-3 A-1

静 電 容 量 ファラド F CV m-2 kg-1 s4 A2

電 気 抵 抗 オーム Ω VA m2 kg s-3 A-2

コ ン ダ ク タ ン ス ジーメンス S AV m-2 kg-1 s3 A2

バーエウ束磁 Wb Vs m2 kg s-2 A-1

磁 束 密 度 テスラ T Wbm2 kg s-2 A-1

イ ン ダ ク タ ン ス ヘンリー H WbA m2 kg s-2 A-2

セ ル シ ウ ス 温 度 セルシウス度(e) Kンメール束光 lm cd sr(c) cd

スクル度照 lx lmm2 m-2 cd放射性核種の放射能( f ) ベクレル(d) Bq s-1

吸収線量 比エネルギー分与カーマ

グレイ Gy Jkg m2 s-2

線量当量 周辺線量当量 方向

性線量当量 個人線量当量シーベルト(g) Sv Jkg m2 s-2

酸 素 活 性 カタール kat s-1 mol

表3固有の名称と記号で表されるSI組立単位SI 組立単位

組立量

名称 記号 SI 単位で表される数値

バ ー ル bar 1bar=01MPa=100kPa=105Pa水銀柱ミリメートル mmHg 1mmHg=133322Paオングストローム Å 1Å=01nm=100pm=10-10m海 里 M 1M=1852mバ ー ン b 1b=100fm2=(10-12cm)2=10-28m2

ノ ッ ト kn 1kn=(18523600)msネ ー パ Npベ ル B

デ ジ ベ ル dB

表8SIに属さないがSIと併用されるその他の単位

SI単位との数値的な関係は    対数量の定義に依存

名称 記号

長 さ メ ー ト ル m質 量 キログラム kg時 間 秒 s電 流 ア ン ペ ア A熱力学温度 ケ ル ビ ン K物 質 量 モ ル mol光 度 カ ン デ ラ cd

基本量SI 基本単位

表1SI 基本単位

名称 記号 SI 単位で表される数値

エ ル グ erg 1 erg=10-7 Jダ イ ン dyn 1 dyn=10-5Nポ ア ズ P 1 P=1 dyn s cm-2=01Pa sス ト ー ク ス St 1 St =1cm2 s-1=10-4m2 s-1

ス チ ル ブ sb 1 sb =1cd cm-2=104cd m-2

フ ォ ト ph 1 ph=1cd sr cm-2 104lxガ ル Gal 1 Gal =1cm s-2=10-2ms-2

マ ク ス ウ ェ ル Mx 1 Mx = 1G cm2=10-8Wbガ ウ ス G 1 G =1Mx cm-2 =10-4Tエルステッド( c ) Oe 1 Oe  (1034π)A m-1

表9固有の名称をもつCGS組立単位

(c)3元系のCGS単位系とSIでは直接比較できないため等号「   」

   は対応関係を示すものである

(第8版2006年改訂)

この印刷物は再生紙を使用しています

Page 25: JAEA-Research 2013-020JAEA-Research 2013-020 - 1 - 1.はじめに 日本原子力研究開発機構(以下「JAEA」という。)は原子力安全基盤機構(以下「JNES」と

JAEA-Research 2013-020

- 21 -

表 4-1 2F1ZN2c2 試料(280GWdt UO2-Gd2O3) 同重体の混入による誤差()

Nd$ Sm Eu Gd 質量数 Ce の混入 Sm の混入 Nd の混入 Pm の混入 Eu の混入 Gd の混入 Sm の混入 Gd の混入 Sm の混入 Eu の混入

142 10263 00 143 00 00 144 00 00 145 00 00 146 00 00 147 00 5 00 00 148 00 03 74 00 00 00 149 00 00 00 00 150 00 17 15 00 00 00 151 00 00 18 00 77 152 00 00 00 00 NA NA 153 00001 154 00 00 59 1107 24 3938 01 03 155 0 184 00 59 156 00 00 157 00 00 158 00 00 159 00 00 160 00 00

SWAT31 計算値による

$ネオジムの測定値は従来法によるものを採用しているのでこれらは参考値

154Eu 155Eu はγ線測定で定量しているためこれらは参考値

表 4-2 2F1ZN2c3 試料(393GWdtUO2) 同重体の混入による誤差()

Nd$ Sm Eu Gd 質量数 Ce の混入 Sm の混入 Nd の混入 Pm の混入 Eu の混入 Gd の混入 Sm の混入 Gd の混入 Sm の混入 Eu の混入

142 8948 00 143 00 00 144 00 00 145 00 00 146 00 00 147 00 5 00 00 148 00 04 67 00 00 00 149 00 00 00 00 150 00 18 14 00 00 00 151 00 00 14 00 98 152 00 00 00 00 NA NA 153 00003 154 00 00 57 15 24 54 43 203 155 0 129 00 84 156 00 00 157 00 NA 158 00 00 159 00 00 160 00 00

SWAT31 計算値による

$ネオジムの測定値は従来法によるものを採用しているのでこれらは参考値

154Eu 155Eu はγ線測定で定量しているためこれらは参考値

JAEA-Research 2013-020

- 22 -

表 4-3 2F1ZN3c2 試料(566GWdtUO2-Gd2O3) 同重体の混入による誤差()

Nd$ Sm Eu Gd 質量数 Ce の混入 Sm の混入 Nd の混入 Pm の混入 Eu の混入 Gd の混入 Sm の混入 Gd の混入 Sm の混入 Eu の混入

142 3962 00 143 00 00 144 00 00 145 00 00 146 00 00 147 00 7 00 00 148 00 05 49 00 00 00 149 00 00 00 00 150 00 16 16 00 00 00 151 00 00 20 00 70 152 00 00 00 00 NA NA 153 00002 154 00 00 55 342 25 1298 02 08 155 0 96 00 114 156 00 00 157 00 00 158 00 00 159 00 00 160 00 00

SWAT31 計算値による

$ネオジムの測定値は従来法によるものを採用しているのでこれらは参考値

154Eu 155Eu はγ線測定で定量しているためこれらは参考値

表 4-4 2F1ZN3c3 試料(681GWdtUO2) 同重体の混入による誤差()

Nd$ Sm Eu Gd 質量数 Ce の混入 Sm の混入 Nd の混入 Pm の混入 Eu の混入 Gd の混入 Sm の混入 Gd の混入 Sm の混入 Eu の混入

142 396 00 143 00 00 144 00 00 145 00 00 146 00 00 NA 147 00 7 00 00 148 00 05 47 00 00 00 149 00 00 00 00 150 00 16 15 00 00 00 151 00 00 18 00 77 152 00 00 00 00 NA NA 153 154 00 00 51 11 27 46 57 236 155 0 68 00 161 156 00 00 157 00 NA 158 00 00 159 00 00 160 00 00

SWAT31 計算値による

$ネオジムの測定値は従来法によるものを採用しているのでこれらは参考値

154Eu 155Eu はγ線測定で定量しているためこれらは参考値

JAEA-Research 2013-020

- 23 -

表 4-5 2F1ZN3a9 試料(641GWdtUO2) 同重体の混入による誤差()

Nd$ Sm Eu Gd 質量数 Ce の混入 Sm の混入 Nd の混入 Pm の混入 Eu の混入 Gd の混入 Sm の混入 Gd の混入 Sm の混入 Eu の混入

142 262 00 143 00 00 144 00 00 145 00 00 146 00 00 NA 147 00 7 00 00 148 00 05 46 00 00 00 149 00 00 00 00 150 00 14 18 00 00 00 151 00 00 22 00 63 152 00 00 00 00 NA NA 153 154 00 00 38 08 37 45 78 242 155 0 68 00 161 156 00 00 157 00 NA 158 00 00 159 00 00 160 00 00

SWAT31 計算値による

$ネオジムの測定値は従来法によるものを採用しているのでこれらは参考値

154Eu 155Eu はγ線測定で定量しているためこれらは参考値

43 同重体混入の影響評価

41 章でもとめた同重体混入の効果をもとにその定量値への影響を評価した測定された試料

の同位体比について同重体の影響を補正した上で同位体比の合計が全体で 100となるように

再規格化し平成 23 年度報告書 4) p30 の式(1)に示した同位体希釈法の定義に戻ってその影響を

調べた

影響評価の結果を表 4-6 から表 4-10 に示すNd 同位体の場合142Nd の量が大幅に小さく

なる以外は全体としてその影響は少ないSm 同位体の場合全体に定量値が 5程度大きくなる

傾向にあることがわかるまた 154Sm についてはGd 入り燃料の場合には 154Gd の混入の影響

があるため50近い差を生じているEu 同位体では151Eu がほぼ半分の値となっているGd

同位体についてはGd 入り燃料では混入の影響は小さいがUO2燃料では最大で 5程度の差を

示すことがわかった報告書で示すフォローアップ測定の最終結果は本章で示した混入の効果

を考慮して補正する事とする

JAEA-Research 2013-020

- 24 -

表 4-6 2F1ZN2c2 試料(280GWdt UO2-Gd2O3)

同重体の定量値に与える影響

同位体 H23 年度報告書の値

(原子数Total-U) (A)

同重体混入の影響

を補正した値 (原子数Total-U)

(C)

(C)(A)

147Sm 401E-04 413E-04 103 148Sm 186E-04 187E-04 100 149Sm 510E-06 550E-06 108 150Sm 378E-04 403E-04 106 151Sm 179E-05 190E-05 106 152Sm 145E-04 157E-04 108 154Sm 661E-05 329E-05 050 151Eu 231E-06 132E-06 057 153Eu 155E-04 157E-04 101 152Gd 496E-05 494E-05 099 154Gd 140E-03 138E-03 099 155Gd 203E-05 190E-05 094 156Gd 268E-02 266E-02 099 157Gd 107E-05 107E-05 099 158Gd 324E-02 322E-02 099 160Gd 170E-02 169E-02 099

401times10-4を示す

表 4-7 2F1ZN2c3 試料(393GWdtUO2) 同重体の定量値に与える影響

同位体 H23年度報告書の値

(原子数Total-U)

(A)

同重体混入の影響

を補正した値 (原子数Total-U)

(C)

(C)(A)

147Sm 539E-04 547E-04 101 148Sm 259E-04 258E-04 100 149Sm 612E-06 651E-06 106 150Sm 506E-04 531E-04 105 151Sm 221E-05 232E-05 105 152Sm 179E-04 190E-04 106 154Sm 601E-05 596E-05 099 151Eu 212E-06 110E-06 052 153Eu 185E-04 190E-04 102 152Gd 916E-07 963E-07 105 154Gd 271E-05 228E-05 084 155Gd 102E-05 994E-06 097 156Gd 117E-04 123E-04 105 157Gd 350E-07 369E-07 105 158Gd 208E-05 219E-05 105 160Gd 165E-06 174E-06 105

539times10-4を示す

JAEA-Research 2013-020

- 25 -

表 4-8 2F1ZN3c2 試料(566GWdtUO2-Gd2O3)

同重体の定量値に与える影響

同位体 H23年度報告書の値

(原子数Total-U)

(A)

同重体混入の影響

を補正した値 (原子数Total-U)

(C)

(C)(A)

147Sm 543E-04 540E-04 099 148Sm 547E-04 557E-04 102 149Sm 345E-06 368E-06 107 150Sm 755E-04 793E-04 105 151Sm 176E-05 184E-05 105 152Sm 248E-04 264E-04 107 154Sm 130E-04 995E-05 076 151Eu 204E-06 120E-06 059 153Eu 309E-04 311E-04 101 152Gd 955E-06 955E-06 100 154Gd 107E-03 106E-03 099 155Gd 233E-05 209E-05 090 156Gd 268E-02 268E-02 100 157Gd 587E-06 587E-06 100 158Gd 336E-02 336E-02 100 160Gd 172E-02 172E-02 100

543times10-4を示す

表 4-9 2F1ZN3c3 試料(681GWdtUO2)

同重体の定量値に与える影響

同位体 H23 年度報告書の値

(原子数Total-U)

(A)

同重体混入の影響

を補正した値 (原子数Total-U)

(C)

(C)(A)

147Sm 662E-04 642E-04 097 148Sm 692E-04 685E-04 099 149Sm 381E-06 395E-06 104 150Sm 915E-04 935E-04 102 151Sm 200E-05 204E-05 102 152Sm 287E-04 298E-04 104 154Sm 132E-04 128E-04 098 151Eu 198E-06 113E-06 057 153Eu 353E-04 357E-04 101 152Gd 760E-07 775E-07 102 154Gd 496E-05 391E-05 079 155Gd 194E-05 170E-05 088 156Gd 558E-04 569E-04 102 157Gd 529E-07 539E-07 102 158Gd 721E-05 736E-05 102 160Gd 450E-06 460E-06 102

662times10-4を示す

JAEA-Research 2013-020

- 26 -

表 4-10 2F1ZN3a9 試料(641GWdtUO2)

同重体の定量値に与える影響

同位体 H23 年度報告書の値

(原子数Total-U)

(A)

同重体混入の影響

を補正した値 (原子数Total-U)

(C)

(C)(A)

147Sm 459E-04 456E-04 099 148Sm 664E-04 677E-04 102 149Sm 352E-06 375E-06 107 150Sm 822E-04 860E-04 105 151Sm 161E-05 168E-05 104 152Sm 285E-04 304E-04 107 154Sm 161E-04 164E-04 102 151Eu 153E-06 947E-07 062 153Eu 350E-04 354E-04 101 152Gd 201E-06 206E-06 103 154Gd 448E-05 348E-05 078 155Gd 191E-05 169E-05 088 156Gd 846E-04 868E-04 103 157Gd 837E-07 858E-07 103 158Gd 118E-04 121E-04 103 160Gd 665E-06 682E-06 103

459times10-4を示す

JAEA-Research 2013-020

- 27 -

5本再測定結果を反映した測定結果のまとめ

フォローアップ測定及び混入の効果も加味した本試験で得られた最終的な結果について測定

時に存在するウラン個数に対する原子数比(原子数U 原子数比)でまとめたものを表 5-1 に示し

さらに初期重元素(ウラン)個数 InitialHMと燃焼後の全重元素数 TotalHMの関係は FIMA

の定義より

100

1

0

FIMA

U

PuU

InitialHM

TotalHM

(51)

であるため測定された着目同位体のウラン原子あたりの個数 X と初期ウラン原子あたりの個数

Y の関係は

PuU

UFIMAX

PuU

U

U

PuUXY

100

1

0

(52)

として与えられることから測定サンプルの未燃焼時のウラン原子量を MU (gmol)アボガドロ

数を NA着目同位体の原子量を M (gmol) とすると着目同位体の初期ウラン 1 ton あたりの

重量 Z (g) は

66

10100

1

10

UA

UA M

M

PuU

UFIMAXN

MM

N

YZ (53)

によって表されるこの関係式から表 5-1 の値を初期ウラン重量 1 トンあたりの量で示したも

のを表 5-2 に示す

表 5-1 及び表 5-2 に示した燃焼度は受託事業実施時に JAEA 側に燃料初期組成やボイド率履歴

等のパラメータが提供されておらず詳細な 147Nd 反応の中性子捕獲の効果の補正が行えないこ

とから最終確定値ではない詳細燃焼度は本照射後試験の委託者である JNES において評価さ

れる

JAEA-Research 2013-020

- 28 -

表 5-1 平成 24 年度に再測定を行った結果を反映した測定値のまとめ

(ウラン原子数に対する比) Assembly Name ZN2 ZN3 Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 Fuel Type UO2-Gd2O3 UO2 UO2-Gd2O3 UO2 UO2 Sample Position from Bottom of Fuel (mm)

29515 2951 1674 16745 1678

Sample Position in Node

189 189 107 107 108

FIMA() 2888 3947 5598 7069 6583

Burnup (GWdt) 27843 37994 54692 68322 64267 Measurement Method Ratio of Number of Atoms Total-U IDM(TIMS) 234U 170E-04 329E-04 141E-04 234E-04 687E-05IDM(TIMS) 235U 112E-02 174E-02 232E-03 369E-03 230E-04IDM(TIMS) 236U 380E-03 627E-03 480E-03 789E-03 292E-03IDM(TIMS) 238U 985E-01 976E-01 993E-01 988E-01 997E-01IDM(TIMS) U total 100E+00 100E+00 100E+00 100E+00 100E+00IDM(TIMS)+αSpectrometry 238Pu 129E-04 181E-04 385E-04 576E-04 400E-04IDM(TIMS) 239Pu 583E-03 610E-03 472E-03 468E-03 406E-03IDM(TIMS) 240Pu 233E-03 239E-03 358E-03 358E-03 328E-03IDM(TIMS) 241Pu 741E-04 696E-04 994E-04 112E-03 101E-03IDM(TIMS) 242Pu 352E-04 375E-04 149E-03 148E-03 234E-03IDM(TIMS) Pu total 937E-03 974E-03 112E-02 115E-02 111E-02IDM(TIMS) 142Nd 315E-05 507E-05 125E-04 150E-04 193E-04IDM(TIMS) 143Nd 123E-03 173E-03 152E-03 195E-03 114E-03IDM(TIMS) 144Nd 178E-03 260E-03 423E-03 571E-03 531E-03IDM(TIMS) 145Nd 967E-04 136E-03 168E-03 219E-03 176E-03IDM(TIMS) 146Nd 961E-04 137E-03 209E-03 276E-03 258E-03IDM(TIMS) 148Nd 515E-04 711E-04 103E-03 132E-03 123E-03IDM(TIMS) 150Nd 250E-04 327E-04 525E-04 637E-04 650E-04IDM(TIMS) Nd total 573E-03 814E-03 112E-02 147E-02 129E-02γSpectrometry 134Cs 645E-06 101E-05 417E-05 535E-05 545E-05γSpectrometry 137Cs 154E-03 218E-03 347E-03 432E-03 390E-03IDM(ICP-MS) 151Eu 132E-06 110E-06 120E-06 113E-06 947E-07IDM(ICP-MS) 153Eu 157E-04 190E-04 311E-04 357E-04 354E-04γSpectrometry 154Eu 156E-05 200E-05 377E-05 436E-05 383E-05γSpectrometry 155Eu 269E-06 342E-06 963E-06 113E-05 112E-05Liquid Scintillator 147Pm 175E-05 240E-05 365E-05 447E-05 314E-05IDM(ICP-MS) 147Sm 413E-04 547E-04 540E-04 642E-04 456E-04IDM(ICP-MS) 148Sm 187E-04 258E-04 557E-04 685E-04 677E-04IDM(ICP-MS) 149Sm 550E-06 651E-06 368E-06 395E-06 375E-06IDM(ICP-MS) 150Sm 403E-04 531E-04 793E-04 935E-04 860E-04IDM(ICP-MS) 151Sm 190E-05 232E-05 184E-05 204E-05 168E-05IDM(ICP-MS) 152Sm 157E-04 190E-04 264E-04 298E-04 304E-04IDM(ICP-MS) 154Sm 329E-05 596E-05 995E-05 128E-04 164E-04IDM(ICP-MS) 152Gd 494E-05 963E-07 955E-06 775E-07 206E-06IDM(ICP-MS) 154Gd 138E-03 228E-05 106E-03 391E-05 348E-05IDM(ICP-MS) 155Gd 190E-05 994E-06 209E-05 170E-05 169E-05IDM(ICP-MS) 156Gd 266E-02 123E-04 268E-02 569E-04 868E-04IDM(ICP-MS) 157Gd 107E-05 369E-07 587E-06 539E-07 858E-07IDM(ICP-MS) 158Gd 322E-02 219E-05 336E-02 736E-05 121E-04IDM(ICP-MS) 160Gd 169E-02 174E-06 172E-02 460E-06 682E-06Calibration Curve (ICP-MS) 95Mo 177E-03 246E-03 315E-03 417E-03 332E-03Calibration Curve (ICP-MS) 99Tc 124E-03 166E-03 217E-03 282E-03 229E-03Calibration Curve (ICP-MS) 101Ru 165E-03 221E-03 322E-03 409E-03 384E-03Calibration Curve (ICP-MS) 103Rh 104E-03 126E-03 162E-03 188E-03 171E-03Calibration Curve (ICP-MS) 109Ag 102E-04 103E-04 230E-04 251E-04 381E-04Calibration Curve (ICP-MS) 133Cs 187E-03 245E-03 333E-03 407E-03 344E-03

Read as 170times10-4

ここで示した燃焼度は詳細解析に基づいておらず最終確定値ではない

JAEA-Research 2013-020

- 29 -

表 5-2 平成 24 年度に再測定を行った結果を反映した測定値のまとめ

(初期ウラン重量 1ton に対する重量) Assembly Name ZN2 ZN3 Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 Fuel Type UO2-Gd2O3 UO2 UO2-Gd2O3 UO2 UO2 Sample Position from Bottom of Fuel (mm)

29515 2951 1674 16745 1678

Sample Position in Node

189 189 107 107 108

FIMA() 2888 3947 5598 7069 6583

Burnup (GWdt) 27843 37994 54692 68322 64267 Measurement Method weight(g) ton-Initial Heavy Metal IDM(TIMS) 234U 161E+02 308E+02 129E+02 211E+02 624E+01IDM(TIMS) 235U 107E+04 164E+04 214E+03 335E+03 210E+02IDM(TIMS) 236U 363E+03 592E+03 444E+03 719E+03 267E+03IDM(TIMS) 238U 948E+05 929E+05 927E+05 909E+05 921E+05IDM(TIMS)+αSpectrometry 238Pu 124E+02 172E+02 360E+02 529E+02 370E+02IDM(TIMS) 239Pu 563E+03 583E+03 443E+03 432E+03 377E+03IDM(TIMS) 240Pu 226E+03 229E+03 337E+03 332E+03 305E+03IDM(TIMS) 241Pu 723E+02 670E+02 940E+02 104E+03 947E+02IDM(TIMS) 242Pu 344E+02 363E+02 141E+03 139E+03 220E+03IDM(TIMS) 142Nd 181E+01 288E+01 697E+01 819E+01 106E+02IDM(TIMS) 143Nd 708E+02 987E+02 853E+02 108E+03 632E+02IDM(TIMS) 144Nd 103E+03 149E+03 239E+03 317E+03 297E+03IDM(TIMS) 145Nd 567E+02 790E+02 956E+02 123E+03 991E+02IDM(TIMS) 146Nd 567E+02 798E+02 120E+03 155E+03 146E+03IDM(TIMS) 148Nd 308E+02 420E+02 599E+02 752E+02 705E+02IDM(TIMS) 150Nd 152E+02 196E+02 309E+02 369E+02 378E+02γSpectrometry 134Cs 349E+00 541E+00 219E+01 277E+01 283E+01γSpectrometry 137Cs 853E+02 119E+03 186E+03 228E+03 207E+03IDM(ICP-MS) 151Eu 804E-01 662E-01 713E-01 657E-01 555E-01IDM(ICP-MS) 153Eu 968E+01 116E+02 187E+02 211E+02 210E+02γSpectrometry 154Eu 971E+00 123E+01 228E+01 259E+01 229E+01γSpectrometry 155Eu 169E+00 212E+00 585E+00 676E+00 674E+00Liquid Scintillator 147Pm 104E+01 141E+01 210E+01 254E+01 179E+01IDM(ICP-MS) 147Sm 245E+02 321E+02 312E+02 364E+02 260E+02IDM(ICP-MS) 148Sm 112E+02 153E+02 323E+02 392E+02 389E+02IDM(ICP-MS) 149Sm 331E+00 387E+00 215E+00 227E+00 217E+00IDM(ICP-MS) 150Sm 244E+02 318E+02 467E+02 541E+02 501E+02IDM(ICP-MS) 151Sm 116E+01 140E+01 109E+01 119E+01 985E+00IDM(ICP-MS) 152Sm 964E+01 116E+02 158E+02 175E+02 179E+02IDM(ICP-MS) 154Sm 205E+01 367E+01 601E+01 764E+01 981E+01IDM(ICP-MS) 152Gd 303E+01 585E-01 569E+00 455E-01 122E+00IDM(ICP-MS) 154Gd 862E+02 141E+01 643E+02 232E+01 208E+01IDM(ICP-MS) 155Gd 119E+01 616E+00 127E+01 102E+01 102E+01IDM(ICP-MS) 156Gd 168E+04 766E+01 164E+04 343E+02 525E+02IDM(ICP-MS) 157Gd 677E+00 231E-01 361E+00 327E-01 523E-01IDM(ICP-MS) 158Gd 206E+04 138E+01 208E+04 449E+01 740E+01IDM(ICP-MS) 160Gd 110E+04 111E+00 108E+04 284E+00 423E+00Calibration Curve (ICP-MS) 95Mo 679E+02 932E+02 117E+03 153E+03 122E+03Calibration Curve (ICP-MS) 99Tc 495E+02 658E+02 843E+02 108E+03 880E+02Calibration Curve (ICP-MS) 101Ru 672E+02 892E+02 127E+03 159E+03 151E+03Calibration Curve (ICP-MS) 103Rh 432E+02 518E+02 655E+02 747E+02 683E+02Calibration Curve (ICP-MS) 109Ag 450E+01 447E+01 981E+01 106E+02 161E+02Calibration Curve (ICP-MS) 133Cs 101E+03 130E+03 174E+03 209E+03 177E+03

Read as 161times102

ここで示した燃焼度は詳細解析に基づいておらず最終確定値ではない

JAEA-Research 2013-020

- 30 -

図 5-1 から図 5-15 は経済協力開発機構原子力機関(OECDNEA)原子力科学委員会(NSC)

臨界安全性ワーキングパーティー(WPNCS)燃焼度クレジット臨界安全性専門家会合(EGBUC)

において燃焼度クレジットで考慮する核種として選定されている核分裂生成物の値を比較したも

のである図 5-16 から図 5-19 には134137Cs 及び 154155Eu の測定結果の比較も示した図 5-20

から図 5-28 にはウラン及びプルトニウム同位体の生成量を示した他の原子炉から得られた照射

後試験データは SFCOMPO(httpwwwoecd-neaorgsfcompo)から引用したものである

本測定で与える測定値は崩壊補正を行っていないがその他の測定値では照射直後の値に補正

をしているものもあるので図を作成する際に崩壊補正を行い照射直後の値にして図に示して

いるなお236U の測定値についてはCooper 炉及び Gundermmingen 炉からも得られている

がSFCOMPO には Build up 値として登録してあり照射後の存在量であるかどうかの確認が

出来なかったためここには記載しなかった155Gd は 155Eu の放射性崩壊(半減期 475 年)に

よって生成するため 155Gd 単独での崩壊補正ができないことから本測定値のみをプロットした

本試験で得られた測定値を他の測定値と比較するとウラン及びプルトニウムの測定について

は2007 年に同じ燃料集合体から得られたデータと同じ傾向を示しており妥当な測定が行われ

ていることが分かる

FP 核種測定結果では燃焼度に対して線形に増加することが知られている 137Cs の生成量が

他の測定結果の推定から考えられる直線の上によく乗っており妥当な測定値となっていること

が分かるその他の FP 核種の生成量についても他の実験結果との比較を示すが133Cs や 150Sm

は他の測定値が燃焼度に対して線形に増加していることと比較しても妥当と言える結果が得ら

れている一方で反応断面積の大きい 143Nd149Sm151Sm などについては測定データは高

燃焼度領域において大きくばらつく結果となっている出力履歴やボイド率の履歴によって生成

量が影響をうけているためであり詳細な運転履歴を取り入れた解析によってその妥当性の検討

が必要である

JAEA-Research 2013-020

- 31 -

0 20 40 60 8000

05

10

15

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 95Mo

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOXMOX

MOX

図 5-1 95Mo 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 32 -

0 20 40 60 8000

05

10

15

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 99Tc

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

ZN3c2

ZN2c2

Cooper

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-2 99Tc の生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 33 -

0 20 40 60 8000

05

10

15

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 101Ru

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOXMOX

MOX

MOX

図 5-3 101Ru の生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 34 -

0 20 40 60 8000

02

04

06

08

10

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 103Rh

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN3a9

ZN3c3

ZN3c2

ZN2c2

ZN2c3

MOX MOX

MOX

MOX

図 5-4 103Rh 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 35 -

0 20 40 60 80000

005

010

015

020

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 109Ag

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c2 ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-5 109Ag 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 36 -

0 20 40 60 800

1

2

3

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 133Cs

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOXMOX

MOX

図 5-6 133Cs 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 37 -

0 20 40 60 8000

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 143Nd

Fukushima-Daini-1 (present)

Dodewaard

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

図 5-7 143Nd 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 38 -

0 20 40 60 8000

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 145Nd

Fukushima-Daini-1 (present)

Dodewaard

ZN2C2

ZN2C3 ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

図 5-8 145Nd 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 39 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

04

05

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 147Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

Fukushima-Daini-2

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-9 147Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 40 -

0 20 40 60 800000

0001

0002

0003

0004

0005

0006

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 149Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

Fukushima-Daini-2

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-10 149Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 41 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

04

05

06

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 150Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

Fukushima-Daini-2

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-11 150Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 42 -

0 20 40 60 80

001

002

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 151Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2Dodewaard

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX MOX

MOX

図 5-12 151Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 43 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 152Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3c9ZN3c3

Fukushima-Daini-2

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOXMOX

MOX

図 5-13 152Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 44 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 153Eu

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-14 153Eu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 45 -

0 20 40 60 800000

0005

0010

0015

0020

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 155Gd

Fukushima-Daini-1 (present)

ZN2c3

ZN3a9 ZN3a3

ZN2c2(UO 2-Gd2O3)ZN3c2(UO 2-Gd2O3)

図 5-15 155Gd 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 46 -

0 20 40 60 800

01

02

03

04

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 134Cs

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-16 134Cs 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 47 -

0 20 40 60 800

1

2

3

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 137Cs

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

図 5-17 137Cs 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 48 -

0 20 40 60 800

001

002

003

004

005

006

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 154Eu

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2 ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-18 154Eu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 49 -

0 20 40 60 800

001

002

003

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 155Eu

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9ZN3c3

MOXMOX

MOX

MOX

図 5-19 155Eu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 50 -

0 20 40 60 800

01

02

03

04

05

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 234U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-20 234U 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 51 -

0 20 40 60 800

10

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 235U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-21 235U 残存量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 52 -

0 20 40 60 800

1

2

3

4

5

6

7

8

9

10

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 236U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-22 236U 残存量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 53 -

0 20 40 60 80890

900

910

920

930

940

950

960

970

980

990

1000

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 238U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-23 238U 残存量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 54 -

0 20 40 60 800

01

02

03

04

05

06

07

08

09

1

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 238Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-24 238Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 55 -

0 20 40 60 800

1

2

3

4

5

6

7

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 239Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-25 239Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 56 -

0 20 40 60 800

1

2

3

4

5

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 240Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2 ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-26 240Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 57 -

0 20 40 60 800

1

2

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 241Pu

Fukushima-Daini-1 (present)

Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2 ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (2007)

図 5-27 241Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 58 -

0 20 40 60 800

1

2

3

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 242Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-28 242Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 59 -

図 5-29 と図 5-30 にはこの測定で得られた 95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs の

溶解溶液と不溶性残渣中の初期ウラン 1 トンあたりの存在量を示すまた図 5-31 にはそれ

らの和を図 5-32 には不溶性残渣中の存在割合を示す難測定 FP と呼んでいるこれらの FP

の量は図 5-31 からわかるように109Ag が最も燃焼度の高いサンプルで測定値が小さくな

っている例外はあるが燃焼度に対して指数関数的に(片対数グラフで直線的に)増大をし

ている不溶性残渣の量は燃焼度と共に単調に増大すると考えられたが図 5-32 に示すよう

に燃焼度が最も高いサンプルで不溶性残渣中の FP 量が減少する結果を得たこれが燃料

の燃焼条件等によるものなのか溶解を行った時の条件の差によって生じたものなのかは

現段階では不明である旧原研を含めて原子力機構で行ってきた使用済燃料同位体組成測定

実験ではこれら不溶性残渣中に含まれる FP の測定は行われてこなかった今後測定手

法のさらなる見直しなどを通じて不溶性残渣に含まれる FP 量の測定技術の向上を図って

いくことが求められる

0 20 40 60 800

1000

2000

3000

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Solution

図 5-29 難測定 FP 測定結果(溶解溶液中の FP 量(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 60 -

0 20 40 60 800

200

400

600

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109

Ag133Cs

Insolble residue

図 5-30難測定 FP 測定結果(不溶性残渣中の FP の量(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 61 -

0 20 40 60 80101

102

103

104

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Insolble Residue+Solution

図 5-31難測定 FP 測定結果(溶解溶液と不溶性残渣中の FP 量の和(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 62 -

0 20 40 60 8010-4

10-3

10-2

10-1

100

Burnup [GWdt]

Rat

io o

f W

eigh

t[-] 95Mo

99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Insolble Residue(Insolble Residue+Solution)

図 5-32難測定 FP 測定結果(不溶性残渣中の FP の割合)

JAEA-Research 2013-020

- 63 -

表 5-3 には各サンプルの各同位体について原子炉停止から測定までの時間(冷却時間)を示

した表 5-4 には各サンプルの測定値について測定誤差(相対標準偏差)を示した

表 5-3 原子炉停止から測定日までの冷却時間(年)のまとめ

Assembly

Name ZN2 ZN3

Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 234U 969 1221 954 702 702 235U 969 1221 954 702 702 236U 969 1221 954 702 702 238U 969 1221 954 702 702

238Pu 969 1221 954 702 702 239Pu 969 1221 954 702 702 240Pu 969 1221 954 702 702 241Pu 969 1221 954 702 702 242Pu 969 1221 954 702 702 142Nd 969 1221 954 702 702 143Nd 969 1221 954 702 702 144Nd 969 1221 954 702 702 145Nd 969 1221 954 702 702 146Nd 969 1221 954 702 702 148Nd 969 1221 954 702 702 150Nd 969 1221 954 702 702 134Cs 973 962 702 702 702 137Cs 973 962 702 702 702 151Eu 1068 1048 802 796 796 153Eu 1068 1048 802 796 796 154Eu 973 962 708 708 708 155Eu 973 962 708 708 708 147Pm 1070 1061 802 796 796 147Sm 1068 1048 802 796 796 148Sm 1068 1048 802 796 796 149Sm 1068 1048 802 796 796 150Sm 1068 1048 802 796 796 151Sm 1068 1048 802 796 796 152Sm 1068 1048 802 796 796 154Sm 1068 1048 802 796 796 152Gd 1069 1048 802 796 796 154Gd 1069 1048 802 796 796 155Gd 1069 1048 802 796 796 156Gd 1069 1048 802 796 796 157Gd 1069 1048 802 796 796 158Gd 1069 1048 802 796 796 160Gd 1069 1048 802 796 796 95Mo 1165 1165 899 899 899 99Tc 1165 1165 899 899 899

101Ru 1165 1165 899 899 899 103Rh 1165 1165 899 899 899 109Ag 1165 1165 899 899 899 133Cs 1165 1165 899 899 899

JAEA-Research 2013-020

- 64 -

表 5-4 測定誤差(RSD相対標準偏差())のまとめ

Assembly

Name ZN2 ZN3

Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 234U lt 22 lt 22 lt 22 lt 22 lt 22 235U lt 10 lt 10 lt 10 lt 10 lt 10 236U lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 238U lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02

238Pu lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 239Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 240Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 241Pu lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 242Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 142Nd lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 143Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 144Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 145Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 146Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 148Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 150Nd lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 134Cs lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 137Cs lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 151Eu 38 14 25 13 14 153Eu 26 13 21 05 07 154Eu lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 155Eu lt 6 lt 6 lt 6 lt 6 lt 6 147Pm lt 5 lt 5 lt 5 lt 5 lt 5 147Sm 21 10 18 12 12 148Sm 24 11 18 12 12 149Sm 37 19 34 15 21 150Sm 22 10 18 12 13 151Sm 26 19 24 15 21 152Sm 19 10 16 11 11 154Sm 24 12 20 12 12 152Gd 43 38 59 53 58 154Gd 20 14 16 13 16 155Gd 82 11 85 11 13 156Gd 14 08 12 08 10 157Gd 62 20 101 37 30 158Gd 14 11 12 09 12 160Gd 16 18 14 19 21 95Mo 39 40 22 45 23 99Tc 31 31 24 35 24

101Ru 30 31 20 38 22 103Rh 26 24 20 37 19 109Ag 19 21 15 15 15 133Cs 39 38 31 48 35

ここに示した値は測定機器の性能と分離や希釈による誤差を考慮したものである

JAEA-Research 2013-020

- 65 -

表 5-5 と表 5-6 にはZN2 及び ZN3 集合体の照射にかかわる原子炉の運転履歴を示す

表 5-5 ZN2 集合体の運転履歴

開始日 終了日 日数 運転(第 12 サイクル) 1996726 1997923 424

定検 1997923 19971031 38 運転(第 13 サイクル) 19971031 19981217 412

定検 19981217 1999312 85 運転(第 14 サイクル) 1999312 200059 424

表 5-6 ZN3 集合体の運転履歴

開始日 終了日 日数 運転(第 12 サイクル) 1996726 1997923 424

定検 1997923 19971031 38 運転(第 13 サイクル) 19971031 19981217 412

定検 19981217 1999312 85 運転(第 14 サイクル) 1999312 200059 424

定検 200059 2000615 37 運転(第 15 サイクル) 2000615 2001813 424

定検 2001813 2001119 88 運転(第 16 サイクル) 2001119 200317 424

JAEA-Research 2013-020

- 66 -

図 5-33 と図 5-34 にはZN2 集合体及び ZN3 集合体を上から見た断面図とそれぞれのサ

ンプルの取得位置を示したまた図 5-35 には各燃料棒でサンプルを取り出した軸方向の

高さを示した図 5-36及び図 5-37にはZN2及び ZN3集合体の炉内での装荷位置を示した

図 5-33 本試験でサンプルが取得された燃料棒の位置(ZN2 集合体)

(3 サイクル照射 平均燃焼度 356GWdt)

JAEA-Research 2013-020

- 67 -

図 5-34 本試験でサンプルが取得された燃料棒の位置(ZN3 集合体)

(5 サイクル照射 平均燃焼度 535 GWdt)

JAEA-Research 2013-020

- 68 -

図 5-35 本試験でサンプルが取得された位置(軸方向)

JAEA-Research 2013-020

- 69 -

図 5-36 ZN2 集合体のシャッフリング 1112)

(福島第 2 原子力発電所第 12 サイクルから第 14 サイクル)

JAEA-Research 2013-020

- 70 -

図 5-37 ZN3 集合体のシャッフリング 1112)

(福島第 2 原子力発電所第 12 サイクルから第 16 サイクル)

JAEA-Research 2013-020

- 71 -

6おわりに

JAEA が JNES からの受託事業として実施した「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生

成核種組成測定試験」において燃焼率評価で測定が必要な元素の 1 つである Nd について2

種類の手法で測定を行ったが結果に差異が生じたそのため確度の高い測定結果を取得するこ

とと生じた差異の原因究明を目的としたフォローアップ測定を実施した

本件で発生した Nd 定量値の差異の原因は3 章で述べたとおり(1) Nd 定量における化学操

作中に相互汚染等が発生した可能性があったこと(2) Nd を含む FP 核種の測定結果算出に使用

した溶解溶液中の U 原子数に不確定性があったことの 2 点により生じたものと推定される今

後同様の測定を実施する際に注意すべき点をまとめると以下のようになる

① 着目元素の定量を行う際同時期かつ同一試料で U 原子数を測定すること

② 試料の保管時には蒸発が無視できるだけの十分な量を確保した上で保管すること

③ 保管試料は定期的に重量を測定し自然蒸発の影響を把握すること

④ 分取希釈等の操作時には天秤による秤量を行いデータ管理を確実に行うこと

の 4 点である特にどのデータをどの時期に測定するかは全体の測定計画の検討で調整できる

ことであるため出来るだけ同一試料のデータを短期間にまとめて取得できるように配慮すべき

である

また作業環境からの天然元素の汚染等の影響の排除について近年の分析装置の高感度化に

伴い試料の取扱量が極めて少なくなっていることに注意すべきである取り扱う試料量が少なく

なれば被ばくや汚染の可能性を低減できる反面同時に取扱う試料間から生じる相互汚染使

用する試薬や器具及び作業を実施する環境下から混入する天然元素の影響等による汚染の可能性

が高くなるこれらの試料間の相互及び環境下等から生じる汚染はその原因が多岐に渡って考

えられることから作業全般に繊細な注意を払う必要があるあるいは被ばく量に注意を払い

つつ環境下等から生じる天然元素の汚染の影響が出ない程度に取り扱う量を増加させる等の検

討も必要となるだろうこのためにもさらに確度の高いデータの取得を目指し同様の測定を

繰り返し行うことで測定経験を得ることが必要である

本件で発生した Nd 定量値の差異について今後同様の事象を繰り返さないためには上記対応

を必要とするしたがって分析作業の実施の際には事前に作業者間で分析方法及び手順につ

いて十分に検討を行い綿密な計画を立てそれらを確実に遂行していくことの重要性を再認識

する必要がある

JAEA-Research 2013-020

- 72 -

謝 辞

JNES からの受託事業として実施した「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組

成測定試験」においてはJNES の山本徹氏には当該事業の立ち上げから実施及び本フォローア

ップ測定の実施に至るまで多大なご指導とご支援を頂きましたJNES の安藤良平氏及び鈴木

求氏には事業の遂行だけではなく取得データの解析結果に関するご指導をいただきました

深く感謝申し上げます安全研究センター サイクル安全研究グループの外池幸太郎研究主幹には

JNES からの受託事業立ち上げに際して事業の主担当者としてご尽力いただきましたまた同

グループの戸塚真義氏と原科研福島技術開発特別チーム 臨界管理技術開発グループの蒲原佳子

女史には本レポートに掲載するデータの整理を旧ホット試験施設管理部 ホット材料試験課の宮

田精一氏並びに原科研福島技術開発特別チーム 臨界管理技術開発グループの佐藤真人氏には試

料の再調製を行っていただきました原子力基礎工学研究部門 分析化学研究グループの河野信昭

氏並びに鈴木大輔氏には試料分離法について貴重なご助言をいただきましたここに記してお礼

申し上げます

参考文献

1) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 20 年度報告書

2) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 21 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000016661pdf)

3) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 22 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000118961pdf)

4) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 23 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000123740pdf)

5) SUsuda NKohnoldquoAnion-Exchange Separation of Nd and the Transplutonium Elements

in Spent Nuclear Fuels for Burn-up DeterminationrdquoSeparation Sci Technol 23(10amp11)

pp1119-1131 (1988)

6) GUchiyama et alldquoDevelopment of quantitative analytical method of U Pu and fission

products in spent fuel by combined-chromatographic-mass-spectrometric-isotopic-dilution

technologyrdquoEuropean Nuclear Conference 2012 (ENC 2012) December 2012 Manchester

United Kingdom

7) ISO11483 ldquoPreparation of plutonium sources and determination of 238Pu239Pu isotope

ratio by alpha spectrometry rdquo ISO Geneva(1994)

8) K Shibata O Iwamoto T Nakagawa N Iwamoto A Ichihara S Kunieda S Chiba K

JAEA-Research 2013-020

- 73 -

Furutaka N Otuka T Ohsawa T Murata H Matsunobu A Zukeran S Kamada and J

Katakura ldquoJENDL-40 A New Library for Nuclear Science and Engineeringrdquo Journal of

Nuclear Science and Technology 48 1 (2011)

9) K Okumura T Mori M Nakagawa K Kaneko ldquoValidation of a Continuous-Energy Monte

Carlo Burn-up Code MVP-BURN and Its Application to Analysis of Post Irradiation

Experimentrdquo Journal of Nuclear Science and Technology 37(2)pp128-138(2000)

10) 須山賢也望月弘樹高田友幸龍福進奥野浩村崎穣大久保清志「連続エネルギモン

テカルロコード MVP 及び MCNP を使用する統合化燃焼計算コードシステム -

SWAT31」 JAEA-DataCode 2009-002 日本原子力研究開発機構 (2009)

11) 「平成 18 年度全 MOX 炉心核設計手法信頼性実証試験成果報告書」07 基炉報-0001 原子力安

全基盤機構 (2007)

12) 「平成 18 年度高燃焼度 9x9 型燃料信頼性実証試験成果報告書」07 基炉報-0002 原子力安全

基盤機構 (2007)

JAEA-Research 2013-020

- 74 -

付録

測定データ集

JAEA-Research 2013-020

- 75 -

A 混合スパイク試料の値付け

表 A-1 各標準濃度一覧

標準試料 濃度 誤差()

U 濃度標準 26820 microgg 005 Pu 濃度標準 83506 ngg 005 Nd 濃度標準 13495 ngg 007

各標準の純度及び秤量誤差から算出した

表 A-2 混合スパイクと各濃度標準の混合データ

試料名 分取量(g)

混合スパイク 11452 U 濃度標準 10968 Pu 濃度標準 10723 Nd 濃度標準 10324

表 A-3 各濃度標準の同位体組成

U 濃度標準 Pu 濃度標準 Nd 濃度標準 同位体組成

(原子百分率) 誤差() 同位体組成

(原子百分率) 誤差()同位体組成

(原子百分率) 誤差() 234U 00054 362 238Pu 00030 215 142Nd 27119 0007 235U 07205 003 239Pu 974234 0001 143Nd 12174 0009 238U 992741 00003 240Pu 25607 0003 144Nd 23789 0014 241Pu 00100 191 145Nd 8295 0020 242Pu 00028 185 146Nd 17202 0026 148Nd 5767 0038 150Nd 5653 0049 各誤差は質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な誤差伝播の

計算により算出した

表 A-4 混合スパイク中 238Pu の放射能測定結果

放射能比(238Pu242Pu) 012692

表 A-5 混合スパイクに各濃度標準を添加した試料の同位体比測定結果

試料名 測定値 233U238U 0075767 (原子数比) plusmn 0000064

242Pu239Pu 0065232 (原子数比) plusmn 0000004

150Nd142Nd 075200 (原子数比) plusmn 000028

JAEA-Research 2013-020

- 76 -

原子数の算出には次の式を用いた

Rms times Sps - Spm 原子数 =

Abm - Rms times Abs

Rms 濃度標準添加後の 238U233U239Pu242Pu150Nd142Nd 原子数比

Sps 添加した各濃度標準中同位体の量(原子数)233U242Pu142Nd 量

Spm 添加した各濃度標準中同位体の量(原子数)238U239Pu150Nd 量

Abm 混合スパイク中の同位体の比238UU239PuPu150NdNd

Abs 混合スパイク中の同位体の比233UU242PuPu142NdNd

表 A-6 原子数算出に使用したデータ

元素 Rms Sps Spm Abm Abs

U 1319833 0 7388E+16 00086391 09826830 Pu 0065232 219735E+15 63943E+10 0998653 00002917 Nd 0752004 15774E+14 32882E+13 09077548 00201111

JAEA-Research 2013-020

- 77 -

B 燃料溶解溶液試料の測定データ

表 B-1 燃料溶解溶液の分取希釈データ

一次希釈 二次希釈 試料名

分取 希釈 分取 希釈 希釈倍率

2F1ZN2c2 10814 584007 05658 112594 10747

2F1ZN2c3 11753 583867 05676 112728 9866

2F1ZN3c2 11739 576345 05696 111741 9631

2F1ZN3c3 11685 585754 05686 111584 9837

2F1ZN3a9 11636 581027 05686 112304 9862

表 B-2試料中 238Pu の放射能測定結果

試料名 放射能比 238Pu(239Pu+240Pu)

2F1ZN2c2 24520 2F1ZN2c3 33482 2F1ZN3c2 59239 2F1ZN3c3 81127 2F1ZN3a9 63257

表 B-3 α線スペクトロメトリーを併用した Pu の同位体組成測定結果 (単位原子百分率)

試料名 239Pu 240Pu 241Pu 242Pu 238Pu

2F1ZN2c2 62731 25047 7050 3792 138 2F1ZN2c3 62634 24507 7143 3855 186 2F1ZN3c2 42290 32030 8898 13333 345 2F1ZN3c3 41498 31898 8770 13147 468 2F1ZN3a9 36971 30207 8136 21280 341

JAEA-Research 2013-020

- 78 -

表 B-4 燃料溶解溶液中の UPu 及び Nd の同位体組成分析結果 (単位原子百分率)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 234U 001789 00329 00141 00246 00077

plusmn 000007 00001 00002 00002 00002 235U 11220 17429 02320 03689 00219

plusmn 00008 00005 00003 00003 00002 236U 03805 062693 04799 07900 02916

plusmn 00004 000002 00001 00002 00001 238U 984796 975973 992741 988164 996787

plusmn 00008 00005 00004 00004 00003 238Pu 1381 186 345 468 341

plusmn 0008 001 002 003 002 239Pu 627305 62634 42290 41498 369711

plusmn 00008 0001 0003 0005 00007 240Pu 25047 245073 32030 31898 302074

plusmn 0001 00008 0004 0007 00006 241Pu 70503 7143 8898 877 8136

plusmn 00005 0001 0004 001 0002 242Pu 37915 38550 13333 13147 212796

plusmn 00007 00007 0004 0003 00008 142Nd 1639 0623 11173 1088 1655

plusmn 0003 0003 00003 0001 0002 143Nd 21002 21210 135747 132774 88781

plusmn 0005 0002 00008 00008 00005 144Nd 30748 31879 37724 38747 41187

plusmn 0004 0002 0001 0002 0002 145Nd 16540 16760 15007 14895 136618

plusmn 0004 0002 0001 0001 00009 146Nd 16799 16789 18682 18740 20038

plusmn 0008 0003 0002 0003 0002 148Nd 8868 8730 9211 8933 9522

plusmn 0007 0003 0002 0002 0002 150Nd 4404 4010 4684 4320 5059

plusmn 0005 0002 0001 0001 0001 238Pu については238U による影響を考慮しα線測定の結果を用いた 238Pu のplusmnはα線測定誤差を 05質量分析法による同位体比測定誤差を

01とし統計的な誤差伝播の計算により算出した Pu の同位体組成は表 B-3 の結果に 241Pu 及び 242Pu を加え百分率したも

のである 各plusmnは質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な

誤差伝播の計算により算出した

JAEA-Research 2013-020

- 79 -

原子数の算出には次の式を用いた

Rms times Sps - Spm

原子数 = Abm - Rms times Abs

Rms スパイク添加後の 238U233U239Pu242Pu148Nd150Nd 原子数比

Sps 添加した濃縮同位体の量(原子数)233U242Pu150Nd 量

Spm 添加した濃縮同位体の量(原子数)238U239Pu148Nd 量

Abm 試料中の同位体の比238UU239PuPu148NdNd

Abs 試料中の同位体の比233UU242PuPu150NdNd

表 B-6 添加したスパイク中の UPu 及び Nd の原子数 (単位原子数)

試料名 U 233U Sps 238U Spm

2F1ZN2c2 57221E+15 56230E+15 49433E+13 2F1ZN2c3 57146E+15 56156E+15 49369E+13 2F1ZN3c2 57201E+15 56210E+15 49416E+13 2F1ZN3c3 57216E+15 56225E+15 49429E+13 2F1ZN3a9 57325E+15 56332E+15 49523E+13

試料名 Pu 242Pu Sps 239Pu Spm

2F1ZN2c2 14402E+14 14382E+14 42006E+10 2F1ZN2c3 14383E+14 14364E+14 41952E+10 2F1ZN3c2 14397E+14 14377E+14 41992E+10 2F1ZN3c3 14401E+14 14381E+14 42003E+10 2F1ZN3a9 14428E+14 14409E+14 42083E+10

試料名 Nd 150Nd Sps 148Nd Spm

2F1ZN2c2 96421E+13 87527E+13 11428E+12 2F1ZN2c3 96295E+13 87412E+13 11413E+12 2F1ZN3c2 96388E+13 87496E+13 11424E+12 2F1ZN3c3 96413E+13 87519E+13 11427E+12 2F1ZN3a9 96597E+13 87687E+13 11449E+12

57221times1015を示す

表 B-5 二次希釈試料分取量とスパイク添加量 試料名 試料分取量(g) 添加量(g)

2F1ZN2c2 11070 11496 2F1ZN2c3 11060 11481 2F1ZN3c2 11069 11492 2F1ZN3c3 11071 11495 2F1ZN3a9 11068 11517

JAEA-Research 2013-020

- 80 -

表 B-7 二次希釈試料の UPu 及び Nd 同位体組成(測定値) (単位原子数比)

試料名 233UU Abs 238UU Abm

2F1ZN2c2 0 09848 2F1ZN2c3 0 09760 2F1ZN3c2 0 09927 2F1ZN3c3 0 09882 2F1ZN3a9 0 09968

試料名 242PuPu Abs 239PuPu Abm

2F1ZN2c2 00379 06273 2F1ZN2c3 00386 06263 2F1ZN3c2 01333 04229 2F1ZN3c3 01315 04150 2F1ZN3a9 02128 03697

試料名 150NdNd Abs 148NdNd Abm

2F1ZN2c2 00440 00887 2F1ZN2c3 00401 00873 2F1ZN3c2 00468 00921 2F1ZN3c3 00432 00893 2F1ZN3a9 00506 00952

表 B-8 混合スパイク添加後の二次希釈試料の同位体比測定結果 (単位原子数比)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 233U238U 0410984 031750 034736 0383628 0264855

plusmn 0000042 000010 000010 0000094 0000048 242Pu239Pu 182016 1364439 218793 236969 222127

plusmn 000011 0000042 000021 000020 000017 148Nd150Nd 0089986 0149877 0186518 0211642 0266697

plusmn 0000017 0000033 0000034 0000024 0000058

各plusmnは質量分析法による同位体比測定結果(3 回繰り返し測定)の標準偏差を示す

JAEA-Research 2013-020

- 81 -

表 B-9 二次希釈試料の UPu 及び Nd 原子数の算出結果 U

試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 243319 13843E+16 0101 2F1ZN2c3 314965 18072E+16 0105 2F1ZN3c2 287884 16251E+16 0104 2F1ZN3c3 260669 14782E+16 0103 2F1ZN3a9 377565 21288E+16 0102

Pu 試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 054940 13022E+14 0060 2F1ZN2c3 073290 17594E+14 0060 2F1ZN3c2 045705 18143E+14 0062 2F1ZN3c3 042200 16870E+14 0062 2F1ZN3a9 045019 23666E+14 0061

Nd 試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 008999 79480E+13 0125 2F1ZN2c3 014988 14713E+14 0103 2F1ZN3c2 018652 18203E+14 0096 2F1ZN3c3 021164 21674E+14 0096 2F1ZN3a9 026670 27214E+14 0096

13843times1016を示す

表 B-10 二次希釈試料のウラン濃度

試料名 二次希釈試料 分取量(g) 1

分取試料中の U 原子数2

二次希釈試料の

U 濃度 (原子数g 溶液)

2F1ZN2c2 11070 13843E+16 1250E+16 2F1ZN2c3 11060 18072E+16 1634E+16 2F1ZN3c2 11069 16251E+16 1468E+16 2F1ZN3c3 11071 14782E+16 1335E+16 2F1ZN3a9 11068 21288E+16 1923E+16

1表 B-5 参照 2表 B-9 参照 13843times1016を示す

This is a blank page

国際単位系(SI)

乗数  接頭語 記号 乗数  接頭語 記号

1024 ヨ タ Y 10-1 デ シ d1021 ゼ タ Z 10-2 セ ン チ c1018 エ ク サ E 10-3 ミ リ m1015 ペ タ P 10-6 マイクロ micro1012 テ ラ T 10-9 ナ ノ n109 ギ ガ G 10-12 ピ コ p106 メ ガ M 10-15 フェムト f103 キ ロ k 10-18 ア ト a102 ヘ ク ト h 10-21 ゼ プ ト z101 デ カ da 10-24 ヨ ク ト y

表5SI 接頭語

名称 記号 SI 単位による値

分 min 1 min=60s時 h 1h =60 min=3600 s日 d 1 d=24 h=86 400 s度 deg 1deg=(π180) rad分 rsquo 1rsquo=(160)deg=(π10800) rad秒 rdquo 1rdquo=(160)rsquo=(π648000) rad

ヘクタール ha 1ha=1hm2=104m2

リットル Ll 1L=11=1dm3=103cm3=10-3m3

トン t 1t=103 kg

表6SIに属さないがSIと併用される単位

名称 記号 SI 単位で表される数値

電 子 ボ ル ト eV 1eV=1602 176 53(14)times10-19Jダ ル ト ン Da 1Da=1660 538 86(28)times10-27kg統一原子質量単位 u 1u=1 Da天 文 単 位 ua 1ua=1495 978 706 91(6)times1011m

表7SIに属さないがSIと併用される単位でSI単位で表される数値が実験的に得られるもの

名称 記号 SI 単位で表される数値

キ ュ リ ー Ci 1 Ci=37times1010Bqレ ン ト ゲ ン R 1 R = 258times10-4Ckgラ ド rad 1 rad=1cGy=10-2Gyレ ム rem 1 rem=1 cSv=10-2Svガ ン マ γ 1γ=1 nT=10-9Tフ ェ ル ミ 1フェルミ=1 fm=10-15mメートル系カラット 1メートル系カラット = 200 mg = 2times10-4kgト ル Torr 1 Torr = (101 325760) Pa標 準 大 気 圧 atm 1 atm = 101 325 Pa

1cal=41858J(「15」カロリー)41868J(「IT」カロリー)4184J(「熱化学」カロリー)

ミ ク ロ ン micro 1 micro =1microm=10-6m

表10SIに属さないその他の単位の例

カ ロ リ ー cal

(a)SI接頭語は固有の名称と記号を持つ組立単位と組み合わせても使用できるしかし接頭語を付した単位はもはや コヒーレントではない(b)ラジアンとステラジアンは数字の1に対する単位の特別な名称で量についての情報をつたえるために使われる

 実際には使用する時には記号rad及びsrが用いられるが習慣として組立単位としての記号である数字の1は明 示されない(c)測光学ではステラジアンという名称と記号srを単位の表し方の中にそのまま維持している

(d)ヘルツは周期現象についてのみベクレルは放射性核種の統計的過程についてのみ使用される

(e)セルシウス度はケルビンの特別な名称でセルシウス温度を表すために使用されるセルシウス度とケルビンの

  単位の大きさは同一であるしたがって温度差や温度間隔を表す数値はどちらの単位で表しても同じである

(f)放射性核種の放射能(activity referred to a radionuclide)はしばしば誤った用語でrdquoradioactivityrdquoと記される

(g)単位シーベルト(PV200270205)についてはCIPM勧告2(CI-2002)を参照

(a)量濃度(amount concentration)は臨床化学の分野では物質濃度

  (substance concentration)ともよばれる(b)これらは無次元量あるいは次元1をもつ量であるがそのこと   を表す単位記号である数字の1は通常は表記しない

名称 記号SI 基本単位による

表し方

秒ルカスパ度粘 Pa s m-1 kg s-1

力 の モ ー メ ン ト ニュートンメートル N m m2 kg s-2

表 面 張 力 ニュートン毎メートル Nm kg s-2

角 速 度 ラジアン毎秒 rads m m-1 s-1=s-1

角 加 速 度 ラジアン毎秒毎秒 rads2 m m-1 s-2=s-2

熱 流 密 度 放 射 照 度 ワット毎平方メートル Wm2 kg s-3

熱 容 量 エ ン ト ロ ピ ー ジュール毎ケルビン JK m2 kg s-2 K-1

比熱容量比エントロピー ジュール毎キログラム毎ケルビン J(kg K) m2 s-2 K-1

比 エ ネ ル ギ ー ジュール毎キログラム Jkg m2 s-2

熱 伝 導 率 ワット毎メートル毎ケルビン W(m K) m kg s-3 K-1

体 積 エ ネ ル ギ ー ジュール毎立方メートル Jm3 m-1 kg s-2

電 界 の 強 さ ボルト毎メートル Vm m kg s-3 A-1

電 荷 密 度 クーロン毎立方メートル Cm3 m-3 sA表 面 電 荷 クーロン毎平方メートル Cm2 m-2 sA電 束 密 度 電 気 変 位 クーロン毎平方メートル Cm2 m-2 sA誘 電 率 ファラド毎メートル Fm m-3 kg-1 s4 A2

透 磁 率 ヘンリー毎メートル Hm m kg s-2 A-2

モ ル エ ネ ル ギ ー ジュール毎モル Jmol m2 kg s-2 mol-1

モルエントロピー モル熱容量ジュール毎モル毎ケルビン J(mol K) m2 kg s-2 K-1 mol-1

照射線量(X線及びγ線) クーロン毎キログラム Ckg kg-1 sA吸 収 線 量 率 グレイ毎秒 Gys m2 s-3

放 射 強 度 ワット毎ステラジアン Wsr m4 m-2 kg s-3=m2 kg s-3

放 射 輝 度 ワット毎平方メートル毎ステラジアン W(m2 sr) m2 m-2 kg s-3=kg s-3

酵 素 活 性 濃 度 カタール毎立方メートル katm3 m-3 s-1 mol

表4単位の中に固有の名称と記号を含むSI組立単位の例

組立量SI 組立単位

名称 記号

面 積 平方メートル m2

体 積 立法メートル m3

速 さ 速 度 メートル毎秒 ms加 速 度 メートル毎秒毎秒 ms2

波 数 毎メートル m-1

密 度 質 量 密 度 キログラム毎立方メートル kgm3

面 積 密 度 キログラム毎平方メートル kgm2

比 体 積 立方メートル毎キログラム m3kg電 流 密 度 アンペア毎平方メートル Am2

磁 界 の 強 さ アンペア毎メートル Am量 濃 度 (a) 濃 度 モル毎立方メートル molm3

質 量 濃 度 キログラム毎立法メートル kgm3

輝 度 カンデラ毎平方メートル cdm2

屈 折 率 (b) (数字の) 1 1比 透 磁 率 (b) (数字の) 1 1

組立量SI 基本単位

表2基本単位を用いて表されるSI組立単位の例

名称 記号他のSI単位による

表し方SI基本単位による

表し方平 面 角 ラジアン(b) rad 1(b) mm立 体 角 ステラジアン(b) sr(c) 1(b) m2m2

周 波 数 ヘルツ(d) Hz s-1

ントーュニ力 N m kg s-2

圧 力 応 力 パスカル Pa Nm2 m-1 kg s-2

エ ネ ル ギ ー 仕 事 熱 量 ジュール J N m m2 kg s-2

仕 事 率 工 率 放 射 束 ワット W Js m2 kg s-3

電 荷 電 気 量 クーロン A sC電 位 差 ( 電 圧 ) 起 電 力 ボルト V WA m2 kg s-3 A-1

静 電 容 量 ファラド F CV m-2 kg-1 s4 A2

電 気 抵 抗 オーム Ω VA m2 kg s-3 A-2

コ ン ダ ク タ ン ス ジーメンス S AV m-2 kg-1 s3 A2

バーエウ束磁 Wb Vs m2 kg s-2 A-1

磁 束 密 度 テスラ T Wbm2 kg s-2 A-1

イ ン ダ ク タ ン ス ヘンリー H WbA m2 kg s-2 A-2

セ ル シ ウ ス 温 度 セルシウス度(e) Kンメール束光 lm cd sr(c) cd

スクル度照 lx lmm2 m-2 cd放射性核種の放射能( f ) ベクレル(d) Bq s-1

吸収線量 比エネルギー分与カーマ

グレイ Gy Jkg m2 s-2

線量当量 周辺線量当量 方向

性線量当量 個人線量当量シーベルト(g) Sv Jkg m2 s-2

酸 素 活 性 カタール kat s-1 mol

表3固有の名称と記号で表されるSI組立単位SI 組立単位

組立量

名称 記号 SI 単位で表される数値

バ ー ル bar 1bar=01MPa=100kPa=105Pa水銀柱ミリメートル mmHg 1mmHg=133322Paオングストローム Å 1Å=01nm=100pm=10-10m海 里 M 1M=1852mバ ー ン b 1b=100fm2=(10-12cm)2=10-28m2

ノ ッ ト kn 1kn=(18523600)msネ ー パ Npベ ル B

デ ジ ベ ル dB

表8SIに属さないがSIと併用されるその他の単位

SI単位との数値的な関係は    対数量の定義に依存

名称 記号

長 さ メ ー ト ル m質 量 キログラム kg時 間 秒 s電 流 ア ン ペ ア A熱力学温度 ケ ル ビ ン K物 質 量 モ ル mol光 度 カ ン デ ラ cd

基本量SI 基本単位

表1SI 基本単位

名称 記号 SI 単位で表される数値

エ ル グ erg 1 erg=10-7 Jダ イ ン dyn 1 dyn=10-5Nポ ア ズ P 1 P=1 dyn s cm-2=01Pa sス ト ー ク ス St 1 St =1cm2 s-1=10-4m2 s-1

ス チ ル ブ sb 1 sb =1cd cm-2=104cd m-2

フ ォ ト ph 1 ph=1cd sr cm-2 104lxガ ル Gal 1 Gal =1cm s-2=10-2ms-2

マ ク ス ウ ェ ル Mx 1 Mx = 1G cm2=10-8Wbガ ウ ス G 1 G =1Mx cm-2 =10-4Tエルステッド( c ) Oe 1 Oe  (1034π)A m-1

表9固有の名称をもつCGS組立単位

(c)3元系のCGS単位系とSIでは直接比較できないため等号「   」

   は対応関係を示すものである

(第8版2006年改訂)

この印刷物は再生紙を使用しています

Page 26: JAEA-Research 2013-020JAEA-Research 2013-020 - 1 - 1.はじめに 日本原子力研究開発機構(以下「JAEA」という。)は原子力安全基盤機構(以下「JNES」と

JAEA-Research 2013-020

- 22 -

表 4-3 2F1ZN3c2 試料(566GWdtUO2-Gd2O3) 同重体の混入による誤差()

Nd$ Sm Eu Gd 質量数 Ce の混入 Sm の混入 Nd の混入 Pm の混入 Eu の混入 Gd の混入 Sm の混入 Gd の混入 Sm の混入 Eu の混入

142 3962 00 143 00 00 144 00 00 145 00 00 146 00 00 147 00 7 00 00 148 00 05 49 00 00 00 149 00 00 00 00 150 00 16 16 00 00 00 151 00 00 20 00 70 152 00 00 00 00 NA NA 153 00002 154 00 00 55 342 25 1298 02 08 155 0 96 00 114 156 00 00 157 00 00 158 00 00 159 00 00 160 00 00

SWAT31 計算値による

$ネオジムの測定値は従来法によるものを採用しているのでこれらは参考値

154Eu 155Eu はγ線測定で定量しているためこれらは参考値

表 4-4 2F1ZN3c3 試料(681GWdtUO2) 同重体の混入による誤差()

Nd$ Sm Eu Gd 質量数 Ce の混入 Sm の混入 Nd の混入 Pm の混入 Eu の混入 Gd の混入 Sm の混入 Gd の混入 Sm の混入 Eu の混入

142 396 00 143 00 00 144 00 00 145 00 00 146 00 00 NA 147 00 7 00 00 148 00 05 47 00 00 00 149 00 00 00 00 150 00 16 15 00 00 00 151 00 00 18 00 77 152 00 00 00 00 NA NA 153 154 00 00 51 11 27 46 57 236 155 0 68 00 161 156 00 00 157 00 NA 158 00 00 159 00 00 160 00 00

SWAT31 計算値による

$ネオジムの測定値は従来法によるものを採用しているのでこれらは参考値

154Eu 155Eu はγ線測定で定量しているためこれらは参考値

JAEA-Research 2013-020

- 23 -

表 4-5 2F1ZN3a9 試料(641GWdtUO2) 同重体の混入による誤差()

Nd$ Sm Eu Gd 質量数 Ce の混入 Sm の混入 Nd の混入 Pm の混入 Eu の混入 Gd の混入 Sm の混入 Gd の混入 Sm の混入 Eu の混入

142 262 00 143 00 00 144 00 00 145 00 00 146 00 00 NA 147 00 7 00 00 148 00 05 46 00 00 00 149 00 00 00 00 150 00 14 18 00 00 00 151 00 00 22 00 63 152 00 00 00 00 NA NA 153 154 00 00 38 08 37 45 78 242 155 0 68 00 161 156 00 00 157 00 NA 158 00 00 159 00 00 160 00 00

SWAT31 計算値による

$ネオジムの測定値は従来法によるものを採用しているのでこれらは参考値

154Eu 155Eu はγ線測定で定量しているためこれらは参考値

43 同重体混入の影響評価

41 章でもとめた同重体混入の効果をもとにその定量値への影響を評価した測定された試料

の同位体比について同重体の影響を補正した上で同位体比の合計が全体で 100となるように

再規格化し平成 23 年度報告書 4) p30 の式(1)に示した同位体希釈法の定義に戻ってその影響を

調べた

影響評価の結果を表 4-6 から表 4-10 に示すNd 同位体の場合142Nd の量が大幅に小さく

なる以外は全体としてその影響は少ないSm 同位体の場合全体に定量値が 5程度大きくなる

傾向にあることがわかるまた 154Sm についてはGd 入り燃料の場合には 154Gd の混入の影響

があるため50近い差を生じているEu 同位体では151Eu がほぼ半分の値となっているGd

同位体についてはGd 入り燃料では混入の影響は小さいがUO2燃料では最大で 5程度の差を

示すことがわかった報告書で示すフォローアップ測定の最終結果は本章で示した混入の効果

を考慮して補正する事とする

JAEA-Research 2013-020

- 24 -

表 4-6 2F1ZN2c2 試料(280GWdt UO2-Gd2O3)

同重体の定量値に与える影響

同位体 H23 年度報告書の値

(原子数Total-U) (A)

同重体混入の影響

を補正した値 (原子数Total-U)

(C)

(C)(A)

147Sm 401E-04 413E-04 103 148Sm 186E-04 187E-04 100 149Sm 510E-06 550E-06 108 150Sm 378E-04 403E-04 106 151Sm 179E-05 190E-05 106 152Sm 145E-04 157E-04 108 154Sm 661E-05 329E-05 050 151Eu 231E-06 132E-06 057 153Eu 155E-04 157E-04 101 152Gd 496E-05 494E-05 099 154Gd 140E-03 138E-03 099 155Gd 203E-05 190E-05 094 156Gd 268E-02 266E-02 099 157Gd 107E-05 107E-05 099 158Gd 324E-02 322E-02 099 160Gd 170E-02 169E-02 099

401times10-4を示す

表 4-7 2F1ZN2c3 試料(393GWdtUO2) 同重体の定量値に与える影響

同位体 H23年度報告書の値

(原子数Total-U)

(A)

同重体混入の影響

を補正した値 (原子数Total-U)

(C)

(C)(A)

147Sm 539E-04 547E-04 101 148Sm 259E-04 258E-04 100 149Sm 612E-06 651E-06 106 150Sm 506E-04 531E-04 105 151Sm 221E-05 232E-05 105 152Sm 179E-04 190E-04 106 154Sm 601E-05 596E-05 099 151Eu 212E-06 110E-06 052 153Eu 185E-04 190E-04 102 152Gd 916E-07 963E-07 105 154Gd 271E-05 228E-05 084 155Gd 102E-05 994E-06 097 156Gd 117E-04 123E-04 105 157Gd 350E-07 369E-07 105 158Gd 208E-05 219E-05 105 160Gd 165E-06 174E-06 105

539times10-4を示す

JAEA-Research 2013-020

- 25 -

表 4-8 2F1ZN3c2 試料(566GWdtUO2-Gd2O3)

同重体の定量値に与える影響

同位体 H23年度報告書の値

(原子数Total-U)

(A)

同重体混入の影響

を補正した値 (原子数Total-U)

(C)

(C)(A)

147Sm 543E-04 540E-04 099 148Sm 547E-04 557E-04 102 149Sm 345E-06 368E-06 107 150Sm 755E-04 793E-04 105 151Sm 176E-05 184E-05 105 152Sm 248E-04 264E-04 107 154Sm 130E-04 995E-05 076 151Eu 204E-06 120E-06 059 153Eu 309E-04 311E-04 101 152Gd 955E-06 955E-06 100 154Gd 107E-03 106E-03 099 155Gd 233E-05 209E-05 090 156Gd 268E-02 268E-02 100 157Gd 587E-06 587E-06 100 158Gd 336E-02 336E-02 100 160Gd 172E-02 172E-02 100

543times10-4を示す

表 4-9 2F1ZN3c3 試料(681GWdtUO2)

同重体の定量値に与える影響

同位体 H23 年度報告書の値

(原子数Total-U)

(A)

同重体混入の影響

を補正した値 (原子数Total-U)

(C)

(C)(A)

147Sm 662E-04 642E-04 097 148Sm 692E-04 685E-04 099 149Sm 381E-06 395E-06 104 150Sm 915E-04 935E-04 102 151Sm 200E-05 204E-05 102 152Sm 287E-04 298E-04 104 154Sm 132E-04 128E-04 098 151Eu 198E-06 113E-06 057 153Eu 353E-04 357E-04 101 152Gd 760E-07 775E-07 102 154Gd 496E-05 391E-05 079 155Gd 194E-05 170E-05 088 156Gd 558E-04 569E-04 102 157Gd 529E-07 539E-07 102 158Gd 721E-05 736E-05 102 160Gd 450E-06 460E-06 102

662times10-4を示す

JAEA-Research 2013-020

- 26 -

表 4-10 2F1ZN3a9 試料(641GWdtUO2)

同重体の定量値に与える影響

同位体 H23 年度報告書の値

(原子数Total-U)

(A)

同重体混入の影響

を補正した値 (原子数Total-U)

(C)

(C)(A)

147Sm 459E-04 456E-04 099 148Sm 664E-04 677E-04 102 149Sm 352E-06 375E-06 107 150Sm 822E-04 860E-04 105 151Sm 161E-05 168E-05 104 152Sm 285E-04 304E-04 107 154Sm 161E-04 164E-04 102 151Eu 153E-06 947E-07 062 153Eu 350E-04 354E-04 101 152Gd 201E-06 206E-06 103 154Gd 448E-05 348E-05 078 155Gd 191E-05 169E-05 088 156Gd 846E-04 868E-04 103 157Gd 837E-07 858E-07 103 158Gd 118E-04 121E-04 103 160Gd 665E-06 682E-06 103

459times10-4を示す

JAEA-Research 2013-020

- 27 -

5本再測定結果を反映した測定結果のまとめ

フォローアップ測定及び混入の効果も加味した本試験で得られた最終的な結果について測定

時に存在するウラン個数に対する原子数比(原子数U 原子数比)でまとめたものを表 5-1 に示し

さらに初期重元素(ウラン)個数 InitialHMと燃焼後の全重元素数 TotalHMの関係は FIMA

の定義より

100

1

0

FIMA

U

PuU

InitialHM

TotalHM

(51)

であるため測定された着目同位体のウラン原子あたりの個数 X と初期ウラン原子あたりの個数

Y の関係は

PuU

UFIMAX

PuU

U

U

PuUXY

100

1

0

(52)

として与えられることから測定サンプルの未燃焼時のウラン原子量を MU (gmol)アボガドロ

数を NA着目同位体の原子量を M (gmol) とすると着目同位体の初期ウラン 1 ton あたりの

重量 Z (g) は

66

10100

1

10

UA

UA M

M

PuU

UFIMAXN

MM

N

YZ (53)

によって表されるこの関係式から表 5-1 の値を初期ウラン重量 1 トンあたりの量で示したも

のを表 5-2 に示す

表 5-1 及び表 5-2 に示した燃焼度は受託事業実施時に JAEA 側に燃料初期組成やボイド率履歴

等のパラメータが提供されておらず詳細な 147Nd 反応の中性子捕獲の効果の補正が行えないこ

とから最終確定値ではない詳細燃焼度は本照射後試験の委託者である JNES において評価さ

れる

JAEA-Research 2013-020

- 28 -

表 5-1 平成 24 年度に再測定を行った結果を反映した測定値のまとめ

(ウラン原子数に対する比) Assembly Name ZN2 ZN3 Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 Fuel Type UO2-Gd2O3 UO2 UO2-Gd2O3 UO2 UO2 Sample Position from Bottom of Fuel (mm)

29515 2951 1674 16745 1678

Sample Position in Node

189 189 107 107 108

FIMA() 2888 3947 5598 7069 6583

Burnup (GWdt) 27843 37994 54692 68322 64267 Measurement Method Ratio of Number of Atoms Total-U IDM(TIMS) 234U 170E-04 329E-04 141E-04 234E-04 687E-05IDM(TIMS) 235U 112E-02 174E-02 232E-03 369E-03 230E-04IDM(TIMS) 236U 380E-03 627E-03 480E-03 789E-03 292E-03IDM(TIMS) 238U 985E-01 976E-01 993E-01 988E-01 997E-01IDM(TIMS) U total 100E+00 100E+00 100E+00 100E+00 100E+00IDM(TIMS)+αSpectrometry 238Pu 129E-04 181E-04 385E-04 576E-04 400E-04IDM(TIMS) 239Pu 583E-03 610E-03 472E-03 468E-03 406E-03IDM(TIMS) 240Pu 233E-03 239E-03 358E-03 358E-03 328E-03IDM(TIMS) 241Pu 741E-04 696E-04 994E-04 112E-03 101E-03IDM(TIMS) 242Pu 352E-04 375E-04 149E-03 148E-03 234E-03IDM(TIMS) Pu total 937E-03 974E-03 112E-02 115E-02 111E-02IDM(TIMS) 142Nd 315E-05 507E-05 125E-04 150E-04 193E-04IDM(TIMS) 143Nd 123E-03 173E-03 152E-03 195E-03 114E-03IDM(TIMS) 144Nd 178E-03 260E-03 423E-03 571E-03 531E-03IDM(TIMS) 145Nd 967E-04 136E-03 168E-03 219E-03 176E-03IDM(TIMS) 146Nd 961E-04 137E-03 209E-03 276E-03 258E-03IDM(TIMS) 148Nd 515E-04 711E-04 103E-03 132E-03 123E-03IDM(TIMS) 150Nd 250E-04 327E-04 525E-04 637E-04 650E-04IDM(TIMS) Nd total 573E-03 814E-03 112E-02 147E-02 129E-02γSpectrometry 134Cs 645E-06 101E-05 417E-05 535E-05 545E-05γSpectrometry 137Cs 154E-03 218E-03 347E-03 432E-03 390E-03IDM(ICP-MS) 151Eu 132E-06 110E-06 120E-06 113E-06 947E-07IDM(ICP-MS) 153Eu 157E-04 190E-04 311E-04 357E-04 354E-04γSpectrometry 154Eu 156E-05 200E-05 377E-05 436E-05 383E-05γSpectrometry 155Eu 269E-06 342E-06 963E-06 113E-05 112E-05Liquid Scintillator 147Pm 175E-05 240E-05 365E-05 447E-05 314E-05IDM(ICP-MS) 147Sm 413E-04 547E-04 540E-04 642E-04 456E-04IDM(ICP-MS) 148Sm 187E-04 258E-04 557E-04 685E-04 677E-04IDM(ICP-MS) 149Sm 550E-06 651E-06 368E-06 395E-06 375E-06IDM(ICP-MS) 150Sm 403E-04 531E-04 793E-04 935E-04 860E-04IDM(ICP-MS) 151Sm 190E-05 232E-05 184E-05 204E-05 168E-05IDM(ICP-MS) 152Sm 157E-04 190E-04 264E-04 298E-04 304E-04IDM(ICP-MS) 154Sm 329E-05 596E-05 995E-05 128E-04 164E-04IDM(ICP-MS) 152Gd 494E-05 963E-07 955E-06 775E-07 206E-06IDM(ICP-MS) 154Gd 138E-03 228E-05 106E-03 391E-05 348E-05IDM(ICP-MS) 155Gd 190E-05 994E-06 209E-05 170E-05 169E-05IDM(ICP-MS) 156Gd 266E-02 123E-04 268E-02 569E-04 868E-04IDM(ICP-MS) 157Gd 107E-05 369E-07 587E-06 539E-07 858E-07IDM(ICP-MS) 158Gd 322E-02 219E-05 336E-02 736E-05 121E-04IDM(ICP-MS) 160Gd 169E-02 174E-06 172E-02 460E-06 682E-06Calibration Curve (ICP-MS) 95Mo 177E-03 246E-03 315E-03 417E-03 332E-03Calibration Curve (ICP-MS) 99Tc 124E-03 166E-03 217E-03 282E-03 229E-03Calibration Curve (ICP-MS) 101Ru 165E-03 221E-03 322E-03 409E-03 384E-03Calibration Curve (ICP-MS) 103Rh 104E-03 126E-03 162E-03 188E-03 171E-03Calibration Curve (ICP-MS) 109Ag 102E-04 103E-04 230E-04 251E-04 381E-04Calibration Curve (ICP-MS) 133Cs 187E-03 245E-03 333E-03 407E-03 344E-03

Read as 170times10-4

ここで示した燃焼度は詳細解析に基づいておらず最終確定値ではない

JAEA-Research 2013-020

- 29 -

表 5-2 平成 24 年度に再測定を行った結果を反映した測定値のまとめ

(初期ウラン重量 1ton に対する重量) Assembly Name ZN2 ZN3 Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 Fuel Type UO2-Gd2O3 UO2 UO2-Gd2O3 UO2 UO2 Sample Position from Bottom of Fuel (mm)

29515 2951 1674 16745 1678

Sample Position in Node

189 189 107 107 108

FIMA() 2888 3947 5598 7069 6583

Burnup (GWdt) 27843 37994 54692 68322 64267 Measurement Method weight(g) ton-Initial Heavy Metal IDM(TIMS) 234U 161E+02 308E+02 129E+02 211E+02 624E+01IDM(TIMS) 235U 107E+04 164E+04 214E+03 335E+03 210E+02IDM(TIMS) 236U 363E+03 592E+03 444E+03 719E+03 267E+03IDM(TIMS) 238U 948E+05 929E+05 927E+05 909E+05 921E+05IDM(TIMS)+αSpectrometry 238Pu 124E+02 172E+02 360E+02 529E+02 370E+02IDM(TIMS) 239Pu 563E+03 583E+03 443E+03 432E+03 377E+03IDM(TIMS) 240Pu 226E+03 229E+03 337E+03 332E+03 305E+03IDM(TIMS) 241Pu 723E+02 670E+02 940E+02 104E+03 947E+02IDM(TIMS) 242Pu 344E+02 363E+02 141E+03 139E+03 220E+03IDM(TIMS) 142Nd 181E+01 288E+01 697E+01 819E+01 106E+02IDM(TIMS) 143Nd 708E+02 987E+02 853E+02 108E+03 632E+02IDM(TIMS) 144Nd 103E+03 149E+03 239E+03 317E+03 297E+03IDM(TIMS) 145Nd 567E+02 790E+02 956E+02 123E+03 991E+02IDM(TIMS) 146Nd 567E+02 798E+02 120E+03 155E+03 146E+03IDM(TIMS) 148Nd 308E+02 420E+02 599E+02 752E+02 705E+02IDM(TIMS) 150Nd 152E+02 196E+02 309E+02 369E+02 378E+02γSpectrometry 134Cs 349E+00 541E+00 219E+01 277E+01 283E+01γSpectrometry 137Cs 853E+02 119E+03 186E+03 228E+03 207E+03IDM(ICP-MS) 151Eu 804E-01 662E-01 713E-01 657E-01 555E-01IDM(ICP-MS) 153Eu 968E+01 116E+02 187E+02 211E+02 210E+02γSpectrometry 154Eu 971E+00 123E+01 228E+01 259E+01 229E+01γSpectrometry 155Eu 169E+00 212E+00 585E+00 676E+00 674E+00Liquid Scintillator 147Pm 104E+01 141E+01 210E+01 254E+01 179E+01IDM(ICP-MS) 147Sm 245E+02 321E+02 312E+02 364E+02 260E+02IDM(ICP-MS) 148Sm 112E+02 153E+02 323E+02 392E+02 389E+02IDM(ICP-MS) 149Sm 331E+00 387E+00 215E+00 227E+00 217E+00IDM(ICP-MS) 150Sm 244E+02 318E+02 467E+02 541E+02 501E+02IDM(ICP-MS) 151Sm 116E+01 140E+01 109E+01 119E+01 985E+00IDM(ICP-MS) 152Sm 964E+01 116E+02 158E+02 175E+02 179E+02IDM(ICP-MS) 154Sm 205E+01 367E+01 601E+01 764E+01 981E+01IDM(ICP-MS) 152Gd 303E+01 585E-01 569E+00 455E-01 122E+00IDM(ICP-MS) 154Gd 862E+02 141E+01 643E+02 232E+01 208E+01IDM(ICP-MS) 155Gd 119E+01 616E+00 127E+01 102E+01 102E+01IDM(ICP-MS) 156Gd 168E+04 766E+01 164E+04 343E+02 525E+02IDM(ICP-MS) 157Gd 677E+00 231E-01 361E+00 327E-01 523E-01IDM(ICP-MS) 158Gd 206E+04 138E+01 208E+04 449E+01 740E+01IDM(ICP-MS) 160Gd 110E+04 111E+00 108E+04 284E+00 423E+00Calibration Curve (ICP-MS) 95Mo 679E+02 932E+02 117E+03 153E+03 122E+03Calibration Curve (ICP-MS) 99Tc 495E+02 658E+02 843E+02 108E+03 880E+02Calibration Curve (ICP-MS) 101Ru 672E+02 892E+02 127E+03 159E+03 151E+03Calibration Curve (ICP-MS) 103Rh 432E+02 518E+02 655E+02 747E+02 683E+02Calibration Curve (ICP-MS) 109Ag 450E+01 447E+01 981E+01 106E+02 161E+02Calibration Curve (ICP-MS) 133Cs 101E+03 130E+03 174E+03 209E+03 177E+03

Read as 161times102

ここで示した燃焼度は詳細解析に基づいておらず最終確定値ではない

JAEA-Research 2013-020

- 30 -

図 5-1 から図 5-15 は経済協力開発機構原子力機関(OECDNEA)原子力科学委員会(NSC)

臨界安全性ワーキングパーティー(WPNCS)燃焼度クレジット臨界安全性専門家会合(EGBUC)

において燃焼度クレジットで考慮する核種として選定されている核分裂生成物の値を比較したも

のである図 5-16 から図 5-19 には134137Cs 及び 154155Eu の測定結果の比較も示した図 5-20

から図 5-28 にはウラン及びプルトニウム同位体の生成量を示した他の原子炉から得られた照射

後試験データは SFCOMPO(httpwwwoecd-neaorgsfcompo)から引用したものである

本測定で与える測定値は崩壊補正を行っていないがその他の測定値では照射直後の値に補正

をしているものもあるので図を作成する際に崩壊補正を行い照射直後の値にして図に示して

いるなお236U の測定値についてはCooper 炉及び Gundermmingen 炉からも得られている

がSFCOMPO には Build up 値として登録してあり照射後の存在量であるかどうかの確認が

出来なかったためここには記載しなかった155Gd は 155Eu の放射性崩壊(半減期 475 年)に

よって生成するため 155Gd 単独での崩壊補正ができないことから本測定値のみをプロットした

本試験で得られた測定値を他の測定値と比較するとウラン及びプルトニウムの測定について

は2007 年に同じ燃料集合体から得られたデータと同じ傾向を示しており妥当な測定が行われ

ていることが分かる

FP 核種測定結果では燃焼度に対して線形に増加することが知られている 137Cs の生成量が

他の測定結果の推定から考えられる直線の上によく乗っており妥当な測定値となっていること

が分かるその他の FP 核種の生成量についても他の実験結果との比較を示すが133Cs や 150Sm

は他の測定値が燃焼度に対して線形に増加していることと比較しても妥当と言える結果が得ら

れている一方で反応断面積の大きい 143Nd149Sm151Sm などについては測定データは高

燃焼度領域において大きくばらつく結果となっている出力履歴やボイド率の履歴によって生成

量が影響をうけているためであり詳細な運転履歴を取り入れた解析によってその妥当性の検討

が必要である

JAEA-Research 2013-020

- 31 -

0 20 40 60 8000

05

10

15

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 95Mo

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOXMOX

MOX

図 5-1 95Mo 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 32 -

0 20 40 60 8000

05

10

15

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 99Tc

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

ZN3c2

ZN2c2

Cooper

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-2 99Tc の生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 33 -

0 20 40 60 8000

05

10

15

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 101Ru

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOXMOX

MOX

MOX

図 5-3 101Ru の生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 34 -

0 20 40 60 8000

02

04

06

08

10

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 103Rh

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN3a9

ZN3c3

ZN3c2

ZN2c2

ZN2c3

MOX MOX

MOX

MOX

図 5-4 103Rh 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 35 -

0 20 40 60 80000

005

010

015

020

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 109Ag

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c2 ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-5 109Ag 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 36 -

0 20 40 60 800

1

2

3

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 133Cs

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOXMOX

MOX

図 5-6 133Cs 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 37 -

0 20 40 60 8000

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 143Nd

Fukushima-Daini-1 (present)

Dodewaard

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

図 5-7 143Nd 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 38 -

0 20 40 60 8000

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 145Nd

Fukushima-Daini-1 (present)

Dodewaard

ZN2C2

ZN2C3 ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

図 5-8 145Nd 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 39 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

04

05

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 147Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

Fukushima-Daini-2

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-9 147Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 40 -

0 20 40 60 800000

0001

0002

0003

0004

0005

0006

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 149Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

Fukushima-Daini-2

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-10 149Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 41 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

04

05

06

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 150Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

Fukushima-Daini-2

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-11 150Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 42 -

0 20 40 60 80

001

002

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 151Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2Dodewaard

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX MOX

MOX

図 5-12 151Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 43 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 152Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3c9ZN3c3

Fukushima-Daini-2

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOXMOX

MOX

図 5-13 152Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 44 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 153Eu

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-14 153Eu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 45 -

0 20 40 60 800000

0005

0010

0015

0020

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 155Gd

Fukushima-Daini-1 (present)

ZN2c3

ZN3a9 ZN3a3

ZN2c2(UO 2-Gd2O3)ZN3c2(UO 2-Gd2O3)

図 5-15 155Gd 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 46 -

0 20 40 60 800

01

02

03

04

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 134Cs

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-16 134Cs 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 47 -

0 20 40 60 800

1

2

3

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 137Cs

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

図 5-17 137Cs 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 48 -

0 20 40 60 800

001

002

003

004

005

006

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 154Eu

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2 ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-18 154Eu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 49 -

0 20 40 60 800

001

002

003

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 155Eu

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9ZN3c3

MOXMOX

MOX

MOX

図 5-19 155Eu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 50 -

0 20 40 60 800

01

02

03

04

05

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 234U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-20 234U 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 51 -

0 20 40 60 800

10

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 235U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-21 235U 残存量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 52 -

0 20 40 60 800

1

2

3

4

5

6

7

8

9

10

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 236U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-22 236U 残存量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 53 -

0 20 40 60 80890

900

910

920

930

940

950

960

970

980

990

1000

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 238U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-23 238U 残存量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 54 -

0 20 40 60 800

01

02

03

04

05

06

07

08

09

1

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 238Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-24 238Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 55 -

0 20 40 60 800

1

2

3

4

5

6

7

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 239Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-25 239Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 56 -

0 20 40 60 800

1

2

3

4

5

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 240Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2 ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-26 240Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 57 -

0 20 40 60 800

1

2

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 241Pu

Fukushima-Daini-1 (present)

Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2 ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (2007)

図 5-27 241Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 58 -

0 20 40 60 800

1

2

3

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 242Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-28 242Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 59 -

図 5-29 と図 5-30 にはこの測定で得られた 95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs の

溶解溶液と不溶性残渣中の初期ウラン 1 トンあたりの存在量を示すまた図 5-31 にはそれ

らの和を図 5-32 には不溶性残渣中の存在割合を示す難測定 FP と呼んでいるこれらの FP

の量は図 5-31 からわかるように109Ag が最も燃焼度の高いサンプルで測定値が小さくな

っている例外はあるが燃焼度に対して指数関数的に(片対数グラフで直線的に)増大をし

ている不溶性残渣の量は燃焼度と共に単調に増大すると考えられたが図 5-32 に示すよう

に燃焼度が最も高いサンプルで不溶性残渣中の FP 量が減少する結果を得たこれが燃料

の燃焼条件等によるものなのか溶解を行った時の条件の差によって生じたものなのかは

現段階では不明である旧原研を含めて原子力機構で行ってきた使用済燃料同位体組成測定

実験ではこれら不溶性残渣中に含まれる FP の測定は行われてこなかった今後測定手

法のさらなる見直しなどを通じて不溶性残渣に含まれる FP 量の測定技術の向上を図って

いくことが求められる

0 20 40 60 800

1000

2000

3000

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Solution

図 5-29 難測定 FP 測定結果(溶解溶液中の FP 量(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 60 -

0 20 40 60 800

200

400

600

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109

Ag133Cs

Insolble residue

図 5-30難測定 FP 測定結果(不溶性残渣中の FP の量(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 61 -

0 20 40 60 80101

102

103

104

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Insolble Residue+Solution

図 5-31難測定 FP 測定結果(溶解溶液と不溶性残渣中の FP 量の和(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 62 -

0 20 40 60 8010-4

10-3

10-2

10-1

100

Burnup [GWdt]

Rat

io o

f W

eigh

t[-] 95Mo

99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Insolble Residue(Insolble Residue+Solution)

図 5-32難測定 FP 測定結果(不溶性残渣中の FP の割合)

JAEA-Research 2013-020

- 63 -

表 5-3 には各サンプルの各同位体について原子炉停止から測定までの時間(冷却時間)を示

した表 5-4 には各サンプルの測定値について測定誤差(相対標準偏差)を示した

表 5-3 原子炉停止から測定日までの冷却時間(年)のまとめ

Assembly

Name ZN2 ZN3

Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 234U 969 1221 954 702 702 235U 969 1221 954 702 702 236U 969 1221 954 702 702 238U 969 1221 954 702 702

238Pu 969 1221 954 702 702 239Pu 969 1221 954 702 702 240Pu 969 1221 954 702 702 241Pu 969 1221 954 702 702 242Pu 969 1221 954 702 702 142Nd 969 1221 954 702 702 143Nd 969 1221 954 702 702 144Nd 969 1221 954 702 702 145Nd 969 1221 954 702 702 146Nd 969 1221 954 702 702 148Nd 969 1221 954 702 702 150Nd 969 1221 954 702 702 134Cs 973 962 702 702 702 137Cs 973 962 702 702 702 151Eu 1068 1048 802 796 796 153Eu 1068 1048 802 796 796 154Eu 973 962 708 708 708 155Eu 973 962 708 708 708 147Pm 1070 1061 802 796 796 147Sm 1068 1048 802 796 796 148Sm 1068 1048 802 796 796 149Sm 1068 1048 802 796 796 150Sm 1068 1048 802 796 796 151Sm 1068 1048 802 796 796 152Sm 1068 1048 802 796 796 154Sm 1068 1048 802 796 796 152Gd 1069 1048 802 796 796 154Gd 1069 1048 802 796 796 155Gd 1069 1048 802 796 796 156Gd 1069 1048 802 796 796 157Gd 1069 1048 802 796 796 158Gd 1069 1048 802 796 796 160Gd 1069 1048 802 796 796 95Mo 1165 1165 899 899 899 99Tc 1165 1165 899 899 899

101Ru 1165 1165 899 899 899 103Rh 1165 1165 899 899 899 109Ag 1165 1165 899 899 899 133Cs 1165 1165 899 899 899

JAEA-Research 2013-020

- 64 -

表 5-4 測定誤差(RSD相対標準偏差())のまとめ

Assembly

Name ZN2 ZN3

Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 234U lt 22 lt 22 lt 22 lt 22 lt 22 235U lt 10 lt 10 lt 10 lt 10 lt 10 236U lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 238U lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02

238Pu lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 239Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 240Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 241Pu lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 242Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 142Nd lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 143Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 144Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 145Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 146Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 148Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 150Nd lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 134Cs lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 137Cs lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 151Eu 38 14 25 13 14 153Eu 26 13 21 05 07 154Eu lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 155Eu lt 6 lt 6 lt 6 lt 6 lt 6 147Pm lt 5 lt 5 lt 5 lt 5 lt 5 147Sm 21 10 18 12 12 148Sm 24 11 18 12 12 149Sm 37 19 34 15 21 150Sm 22 10 18 12 13 151Sm 26 19 24 15 21 152Sm 19 10 16 11 11 154Sm 24 12 20 12 12 152Gd 43 38 59 53 58 154Gd 20 14 16 13 16 155Gd 82 11 85 11 13 156Gd 14 08 12 08 10 157Gd 62 20 101 37 30 158Gd 14 11 12 09 12 160Gd 16 18 14 19 21 95Mo 39 40 22 45 23 99Tc 31 31 24 35 24

101Ru 30 31 20 38 22 103Rh 26 24 20 37 19 109Ag 19 21 15 15 15 133Cs 39 38 31 48 35

ここに示した値は測定機器の性能と分離や希釈による誤差を考慮したものである

JAEA-Research 2013-020

- 65 -

表 5-5 と表 5-6 にはZN2 及び ZN3 集合体の照射にかかわる原子炉の運転履歴を示す

表 5-5 ZN2 集合体の運転履歴

開始日 終了日 日数 運転(第 12 サイクル) 1996726 1997923 424

定検 1997923 19971031 38 運転(第 13 サイクル) 19971031 19981217 412

定検 19981217 1999312 85 運転(第 14 サイクル) 1999312 200059 424

表 5-6 ZN3 集合体の運転履歴

開始日 終了日 日数 運転(第 12 サイクル) 1996726 1997923 424

定検 1997923 19971031 38 運転(第 13 サイクル) 19971031 19981217 412

定検 19981217 1999312 85 運転(第 14 サイクル) 1999312 200059 424

定検 200059 2000615 37 運転(第 15 サイクル) 2000615 2001813 424

定検 2001813 2001119 88 運転(第 16 サイクル) 2001119 200317 424

JAEA-Research 2013-020

- 66 -

図 5-33 と図 5-34 にはZN2 集合体及び ZN3 集合体を上から見た断面図とそれぞれのサ

ンプルの取得位置を示したまた図 5-35 には各燃料棒でサンプルを取り出した軸方向の

高さを示した図 5-36及び図 5-37にはZN2及び ZN3集合体の炉内での装荷位置を示した

図 5-33 本試験でサンプルが取得された燃料棒の位置(ZN2 集合体)

(3 サイクル照射 平均燃焼度 356GWdt)

JAEA-Research 2013-020

- 67 -

図 5-34 本試験でサンプルが取得された燃料棒の位置(ZN3 集合体)

(5 サイクル照射 平均燃焼度 535 GWdt)

JAEA-Research 2013-020

- 68 -

図 5-35 本試験でサンプルが取得された位置(軸方向)

JAEA-Research 2013-020

- 69 -

図 5-36 ZN2 集合体のシャッフリング 1112)

(福島第 2 原子力発電所第 12 サイクルから第 14 サイクル)

JAEA-Research 2013-020

- 70 -

図 5-37 ZN3 集合体のシャッフリング 1112)

(福島第 2 原子力発電所第 12 サイクルから第 16 サイクル)

JAEA-Research 2013-020

- 71 -

6おわりに

JAEA が JNES からの受託事業として実施した「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生

成核種組成測定試験」において燃焼率評価で測定が必要な元素の 1 つである Nd について2

種類の手法で測定を行ったが結果に差異が生じたそのため確度の高い測定結果を取得するこ

とと生じた差異の原因究明を目的としたフォローアップ測定を実施した

本件で発生した Nd 定量値の差異の原因は3 章で述べたとおり(1) Nd 定量における化学操

作中に相互汚染等が発生した可能性があったこと(2) Nd を含む FP 核種の測定結果算出に使用

した溶解溶液中の U 原子数に不確定性があったことの 2 点により生じたものと推定される今

後同様の測定を実施する際に注意すべき点をまとめると以下のようになる

① 着目元素の定量を行う際同時期かつ同一試料で U 原子数を測定すること

② 試料の保管時には蒸発が無視できるだけの十分な量を確保した上で保管すること

③ 保管試料は定期的に重量を測定し自然蒸発の影響を把握すること

④ 分取希釈等の操作時には天秤による秤量を行いデータ管理を確実に行うこと

の 4 点である特にどのデータをどの時期に測定するかは全体の測定計画の検討で調整できる

ことであるため出来るだけ同一試料のデータを短期間にまとめて取得できるように配慮すべき

である

また作業環境からの天然元素の汚染等の影響の排除について近年の分析装置の高感度化に

伴い試料の取扱量が極めて少なくなっていることに注意すべきである取り扱う試料量が少なく

なれば被ばくや汚染の可能性を低減できる反面同時に取扱う試料間から生じる相互汚染使

用する試薬や器具及び作業を実施する環境下から混入する天然元素の影響等による汚染の可能性

が高くなるこれらの試料間の相互及び環境下等から生じる汚染はその原因が多岐に渡って考

えられることから作業全般に繊細な注意を払う必要があるあるいは被ばく量に注意を払い

つつ環境下等から生じる天然元素の汚染の影響が出ない程度に取り扱う量を増加させる等の検

討も必要となるだろうこのためにもさらに確度の高いデータの取得を目指し同様の測定を

繰り返し行うことで測定経験を得ることが必要である

本件で発生した Nd 定量値の差異について今後同様の事象を繰り返さないためには上記対応

を必要とするしたがって分析作業の実施の際には事前に作業者間で分析方法及び手順につ

いて十分に検討を行い綿密な計画を立てそれらを確実に遂行していくことの重要性を再認識

する必要がある

JAEA-Research 2013-020

- 72 -

謝 辞

JNES からの受託事業として実施した「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組

成測定試験」においてはJNES の山本徹氏には当該事業の立ち上げから実施及び本フォローア

ップ測定の実施に至るまで多大なご指導とご支援を頂きましたJNES の安藤良平氏及び鈴木

求氏には事業の遂行だけではなく取得データの解析結果に関するご指導をいただきました

深く感謝申し上げます安全研究センター サイクル安全研究グループの外池幸太郎研究主幹には

JNES からの受託事業立ち上げに際して事業の主担当者としてご尽力いただきましたまた同

グループの戸塚真義氏と原科研福島技術開発特別チーム 臨界管理技術開発グループの蒲原佳子

女史には本レポートに掲載するデータの整理を旧ホット試験施設管理部 ホット材料試験課の宮

田精一氏並びに原科研福島技術開発特別チーム 臨界管理技術開発グループの佐藤真人氏には試

料の再調製を行っていただきました原子力基礎工学研究部門 分析化学研究グループの河野信昭

氏並びに鈴木大輔氏には試料分離法について貴重なご助言をいただきましたここに記してお礼

申し上げます

参考文献

1) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 20 年度報告書

2) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 21 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000016661pdf)

3) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 22 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000118961pdf)

4) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 23 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000123740pdf)

5) SUsuda NKohnoldquoAnion-Exchange Separation of Nd and the Transplutonium Elements

in Spent Nuclear Fuels for Burn-up DeterminationrdquoSeparation Sci Technol 23(10amp11)

pp1119-1131 (1988)

6) GUchiyama et alldquoDevelopment of quantitative analytical method of U Pu and fission

products in spent fuel by combined-chromatographic-mass-spectrometric-isotopic-dilution

technologyrdquoEuropean Nuclear Conference 2012 (ENC 2012) December 2012 Manchester

United Kingdom

7) ISO11483 ldquoPreparation of plutonium sources and determination of 238Pu239Pu isotope

ratio by alpha spectrometry rdquo ISO Geneva(1994)

8) K Shibata O Iwamoto T Nakagawa N Iwamoto A Ichihara S Kunieda S Chiba K

JAEA-Research 2013-020

- 73 -

Furutaka N Otuka T Ohsawa T Murata H Matsunobu A Zukeran S Kamada and J

Katakura ldquoJENDL-40 A New Library for Nuclear Science and Engineeringrdquo Journal of

Nuclear Science and Technology 48 1 (2011)

9) K Okumura T Mori M Nakagawa K Kaneko ldquoValidation of a Continuous-Energy Monte

Carlo Burn-up Code MVP-BURN and Its Application to Analysis of Post Irradiation

Experimentrdquo Journal of Nuclear Science and Technology 37(2)pp128-138(2000)

10) 須山賢也望月弘樹高田友幸龍福進奥野浩村崎穣大久保清志「連続エネルギモン

テカルロコード MVP 及び MCNP を使用する統合化燃焼計算コードシステム -

SWAT31」 JAEA-DataCode 2009-002 日本原子力研究開発機構 (2009)

11) 「平成 18 年度全 MOX 炉心核設計手法信頼性実証試験成果報告書」07 基炉報-0001 原子力安

全基盤機構 (2007)

12) 「平成 18 年度高燃焼度 9x9 型燃料信頼性実証試験成果報告書」07 基炉報-0002 原子力安全

基盤機構 (2007)

JAEA-Research 2013-020

- 74 -

付録

測定データ集

JAEA-Research 2013-020

- 75 -

A 混合スパイク試料の値付け

表 A-1 各標準濃度一覧

標準試料 濃度 誤差()

U 濃度標準 26820 microgg 005 Pu 濃度標準 83506 ngg 005 Nd 濃度標準 13495 ngg 007

各標準の純度及び秤量誤差から算出した

表 A-2 混合スパイクと各濃度標準の混合データ

試料名 分取量(g)

混合スパイク 11452 U 濃度標準 10968 Pu 濃度標準 10723 Nd 濃度標準 10324

表 A-3 各濃度標準の同位体組成

U 濃度標準 Pu 濃度標準 Nd 濃度標準 同位体組成

(原子百分率) 誤差() 同位体組成

(原子百分率) 誤差()同位体組成

(原子百分率) 誤差() 234U 00054 362 238Pu 00030 215 142Nd 27119 0007 235U 07205 003 239Pu 974234 0001 143Nd 12174 0009 238U 992741 00003 240Pu 25607 0003 144Nd 23789 0014 241Pu 00100 191 145Nd 8295 0020 242Pu 00028 185 146Nd 17202 0026 148Nd 5767 0038 150Nd 5653 0049 各誤差は質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な誤差伝播の

計算により算出した

表 A-4 混合スパイク中 238Pu の放射能測定結果

放射能比(238Pu242Pu) 012692

表 A-5 混合スパイクに各濃度標準を添加した試料の同位体比測定結果

試料名 測定値 233U238U 0075767 (原子数比) plusmn 0000064

242Pu239Pu 0065232 (原子数比) plusmn 0000004

150Nd142Nd 075200 (原子数比) plusmn 000028

JAEA-Research 2013-020

- 76 -

原子数の算出には次の式を用いた

Rms times Sps - Spm 原子数 =

Abm - Rms times Abs

Rms 濃度標準添加後の 238U233U239Pu242Pu150Nd142Nd 原子数比

Sps 添加した各濃度標準中同位体の量(原子数)233U242Pu142Nd 量

Spm 添加した各濃度標準中同位体の量(原子数)238U239Pu150Nd 量

Abm 混合スパイク中の同位体の比238UU239PuPu150NdNd

Abs 混合スパイク中の同位体の比233UU242PuPu142NdNd

表 A-6 原子数算出に使用したデータ

元素 Rms Sps Spm Abm Abs

U 1319833 0 7388E+16 00086391 09826830 Pu 0065232 219735E+15 63943E+10 0998653 00002917 Nd 0752004 15774E+14 32882E+13 09077548 00201111

JAEA-Research 2013-020

- 77 -

B 燃料溶解溶液試料の測定データ

表 B-1 燃料溶解溶液の分取希釈データ

一次希釈 二次希釈 試料名

分取 希釈 分取 希釈 希釈倍率

2F1ZN2c2 10814 584007 05658 112594 10747

2F1ZN2c3 11753 583867 05676 112728 9866

2F1ZN3c2 11739 576345 05696 111741 9631

2F1ZN3c3 11685 585754 05686 111584 9837

2F1ZN3a9 11636 581027 05686 112304 9862

表 B-2試料中 238Pu の放射能測定結果

試料名 放射能比 238Pu(239Pu+240Pu)

2F1ZN2c2 24520 2F1ZN2c3 33482 2F1ZN3c2 59239 2F1ZN3c3 81127 2F1ZN3a9 63257

表 B-3 α線スペクトロメトリーを併用した Pu の同位体組成測定結果 (単位原子百分率)

試料名 239Pu 240Pu 241Pu 242Pu 238Pu

2F1ZN2c2 62731 25047 7050 3792 138 2F1ZN2c3 62634 24507 7143 3855 186 2F1ZN3c2 42290 32030 8898 13333 345 2F1ZN3c3 41498 31898 8770 13147 468 2F1ZN3a9 36971 30207 8136 21280 341

JAEA-Research 2013-020

- 78 -

表 B-4 燃料溶解溶液中の UPu 及び Nd の同位体組成分析結果 (単位原子百分率)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 234U 001789 00329 00141 00246 00077

plusmn 000007 00001 00002 00002 00002 235U 11220 17429 02320 03689 00219

plusmn 00008 00005 00003 00003 00002 236U 03805 062693 04799 07900 02916

plusmn 00004 000002 00001 00002 00001 238U 984796 975973 992741 988164 996787

plusmn 00008 00005 00004 00004 00003 238Pu 1381 186 345 468 341

plusmn 0008 001 002 003 002 239Pu 627305 62634 42290 41498 369711

plusmn 00008 0001 0003 0005 00007 240Pu 25047 245073 32030 31898 302074

plusmn 0001 00008 0004 0007 00006 241Pu 70503 7143 8898 877 8136

plusmn 00005 0001 0004 001 0002 242Pu 37915 38550 13333 13147 212796

plusmn 00007 00007 0004 0003 00008 142Nd 1639 0623 11173 1088 1655

plusmn 0003 0003 00003 0001 0002 143Nd 21002 21210 135747 132774 88781

plusmn 0005 0002 00008 00008 00005 144Nd 30748 31879 37724 38747 41187

plusmn 0004 0002 0001 0002 0002 145Nd 16540 16760 15007 14895 136618

plusmn 0004 0002 0001 0001 00009 146Nd 16799 16789 18682 18740 20038

plusmn 0008 0003 0002 0003 0002 148Nd 8868 8730 9211 8933 9522

plusmn 0007 0003 0002 0002 0002 150Nd 4404 4010 4684 4320 5059

plusmn 0005 0002 0001 0001 0001 238Pu については238U による影響を考慮しα線測定の結果を用いた 238Pu のplusmnはα線測定誤差を 05質量分析法による同位体比測定誤差を

01とし統計的な誤差伝播の計算により算出した Pu の同位体組成は表 B-3 の結果に 241Pu 及び 242Pu を加え百分率したも

のである 各plusmnは質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な

誤差伝播の計算により算出した

JAEA-Research 2013-020

- 79 -

原子数の算出には次の式を用いた

Rms times Sps - Spm

原子数 = Abm - Rms times Abs

Rms スパイク添加後の 238U233U239Pu242Pu148Nd150Nd 原子数比

Sps 添加した濃縮同位体の量(原子数)233U242Pu150Nd 量

Spm 添加した濃縮同位体の量(原子数)238U239Pu148Nd 量

Abm 試料中の同位体の比238UU239PuPu148NdNd

Abs 試料中の同位体の比233UU242PuPu150NdNd

表 B-6 添加したスパイク中の UPu 及び Nd の原子数 (単位原子数)

試料名 U 233U Sps 238U Spm

2F1ZN2c2 57221E+15 56230E+15 49433E+13 2F1ZN2c3 57146E+15 56156E+15 49369E+13 2F1ZN3c2 57201E+15 56210E+15 49416E+13 2F1ZN3c3 57216E+15 56225E+15 49429E+13 2F1ZN3a9 57325E+15 56332E+15 49523E+13

試料名 Pu 242Pu Sps 239Pu Spm

2F1ZN2c2 14402E+14 14382E+14 42006E+10 2F1ZN2c3 14383E+14 14364E+14 41952E+10 2F1ZN3c2 14397E+14 14377E+14 41992E+10 2F1ZN3c3 14401E+14 14381E+14 42003E+10 2F1ZN3a9 14428E+14 14409E+14 42083E+10

試料名 Nd 150Nd Sps 148Nd Spm

2F1ZN2c2 96421E+13 87527E+13 11428E+12 2F1ZN2c3 96295E+13 87412E+13 11413E+12 2F1ZN3c2 96388E+13 87496E+13 11424E+12 2F1ZN3c3 96413E+13 87519E+13 11427E+12 2F1ZN3a9 96597E+13 87687E+13 11449E+12

57221times1015を示す

表 B-5 二次希釈試料分取量とスパイク添加量 試料名 試料分取量(g) 添加量(g)

2F1ZN2c2 11070 11496 2F1ZN2c3 11060 11481 2F1ZN3c2 11069 11492 2F1ZN3c3 11071 11495 2F1ZN3a9 11068 11517

JAEA-Research 2013-020

- 80 -

表 B-7 二次希釈試料の UPu 及び Nd 同位体組成(測定値) (単位原子数比)

試料名 233UU Abs 238UU Abm

2F1ZN2c2 0 09848 2F1ZN2c3 0 09760 2F1ZN3c2 0 09927 2F1ZN3c3 0 09882 2F1ZN3a9 0 09968

試料名 242PuPu Abs 239PuPu Abm

2F1ZN2c2 00379 06273 2F1ZN2c3 00386 06263 2F1ZN3c2 01333 04229 2F1ZN3c3 01315 04150 2F1ZN3a9 02128 03697

試料名 150NdNd Abs 148NdNd Abm

2F1ZN2c2 00440 00887 2F1ZN2c3 00401 00873 2F1ZN3c2 00468 00921 2F1ZN3c3 00432 00893 2F1ZN3a9 00506 00952

表 B-8 混合スパイク添加後の二次希釈試料の同位体比測定結果 (単位原子数比)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 233U238U 0410984 031750 034736 0383628 0264855

plusmn 0000042 000010 000010 0000094 0000048 242Pu239Pu 182016 1364439 218793 236969 222127

plusmn 000011 0000042 000021 000020 000017 148Nd150Nd 0089986 0149877 0186518 0211642 0266697

plusmn 0000017 0000033 0000034 0000024 0000058

各plusmnは質量分析法による同位体比測定結果(3 回繰り返し測定)の標準偏差を示す

JAEA-Research 2013-020

- 81 -

表 B-9 二次希釈試料の UPu 及び Nd 原子数の算出結果 U

試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 243319 13843E+16 0101 2F1ZN2c3 314965 18072E+16 0105 2F1ZN3c2 287884 16251E+16 0104 2F1ZN3c3 260669 14782E+16 0103 2F1ZN3a9 377565 21288E+16 0102

Pu 試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 054940 13022E+14 0060 2F1ZN2c3 073290 17594E+14 0060 2F1ZN3c2 045705 18143E+14 0062 2F1ZN3c3 042200 16870E+14 0062 2F1ZN3a9 045019 23666E+14 0061

Nd 試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 008999 79480E+13 0125 2F1ZN2c3 014988 14713E+14 0103 2F1ZN3c2 018652 18203E+14 0096 2F1ZN3c3 021164 21674E+14 0096 2F1ZN3a9 026670 27214E+14 0096

13843times1016を示す

表 B-10 二次希釈試料のウラン濃度

試料名 二次希釈試料 分取量(g) 1

分取試料中の U 原子数2

二次希釈試料の

U 濃度 (原子数g 溶液)

2F1ZN2c2 11070 13843E+16 1250E+16 2F1ZN2c3 11060 18072E+16 1634E+16 2F1ZN3c2 11069 16251E+16 1468E+16 2F1ZN3c3 11071 14782E+16 1335E+16 2F1ZN3a9 11068 21288E+16 1923E+16

1表 B-5 参照 2表 B-9 参照 13843times1016を示す

This is a blank page

国際単位系(SI)

乗数  接頭語 記号 乗数  接頭語 記号

1024 ヨ タ Y 10-1 デ シ d1021 ゼ タ Z 10-2 セ ン チ c1018 エ ク サ E 10-3 ミ リ m1015 ペ タ P 10-6 マイクロ micro1012 テ ラ T 10-9 ナ ノ n109 ギ ガ G 10-12 ピ コ p106 メ ガ M 10-15 フェムト f103 キ ロ k 10-18 ア ト a102 ヘ ク ト h 10-21 ゼ プ ト z101 デ カ da 10-24 ヨ ク ト y

表5SI 接頭語

名称 記号 SI 単位による値

分 min 1 min=60s時 h 1h =60 min=3600 s日 d 1 d=24 h=86 400 s度 deg 1deg=(π180) rad分 rsquo 1rsquo=(160)deg=(π10800) rad秒 rdquo 1rdquo=(160)rsquo=(π648000) rad

ヘクタール ha 1ha=1hm2=104m2

リットル Ll 1L=11=1dm3=103cm3=10-3m3

トン t 1t=103 kg

表6SIに属さないがSIと併用される単位

名称 記号 SI 単位で表される数値

電 子 ボ ル ト eV 1eV=1602 176 53(14)times10-19Jダ ル ト ン Da 1Da=1660 538 86(28)times10-27kg統一原子質量単位 u 1u=1 Da天 文 単 位 ua 1ua=1495 978 706 91(6)times1011m

表7SIに属さないがSIと併用される単位でSI単位で表される数値が実験的に得られるもの

名称 記号 SI 単位で表される数値

キ ュ リ ー Ci 1 Ci=37times1010Bqレ ン ト ゲ ン R 1 R = 258times10-4Ckgラ ド rad 1 rad=1cGy=10-2Gyレ ム rem 1 rem=1 cSv=10-2Svガ ン マ γ 1γ=1 nT=10-9Tフ ェ ル ミ 1フェルミ=1 fm=10-15mメートル系カラット 1メートル系カラット = 200 mg = 2times10-4kgト ル Torr 1 Torr = (101 325760) Pa標 準 大 気 圧 atm 1 atm = 101 325 Pa

1cal=41858J(「15」カロリー)41868J(「IT」カロリー)4184J(「熱化学」カロリー)

ミ ク ロ ン micro 1 micro =1microm=10-6m

表10SIに属さないその他の単位の例

カ ロ リ ー cal

(a)SI接頭語は固有の名称と記号を持つ組立単位と組み合わせても使用できるしかし接頭語を付した単位はもはや コヒーレントではない(b)ラジアンとステラジアンは数字の1に対する単位の特別な名称で量についての情報をつたえるために使われる

 実際には使用する時には記号rad及びsrが用いられるが習慣として組立単位としての記号である数字の1は明 示されない(c)測光学ではステラジアンという名称と記号srを単位の表し方の中にそのまま維持している

(d)ヘルツは周期現象についてのみベクレルは放射性核種の統計的過程についてのみ使用される

(e)セルシウス度はケルビンの特別な名称でセルシウス温度を表すために使用されるセルシウス度とケルビンの

  単位の大きさは同一であるしたがって温度差や温度間隔を表す数値はどちらの単位で表しても同じである

(f)放射性核種の放射能(activity referred to a radionuclide)はしばしば誤った用語でrdquoradioactivityrdquoと記される

(g)単位シーベルト(PV200270205)についてはCIPM勧告2(CI-2002)を参照

(a)量濃度(amount concentration)は臨床化学の分野では物質濃度

  (substance concentration)ともよばれる(b)これらは無次元量あるいは次元1をもつ量であるがそのこと   を表す単位記号である数字の1は通常は表記しない

名称 記号SI 基本単位による

表し方

秒ルカスパ度粘 Pa s m-1 kg s-1

力 の モ ー メ ン ト ニュートンメートル N m m2 kg s-2

表 面 張 力 ニュートン毎メートル Nm kg s-2

角 速 度 ラジアン毎秒 rads m m-1 s-1=s-1

角 加 速 度 ラジアン毎秒毎秒 rads2 m m-1 s-2=s-2

熱 流 密 度 放 射 照 度 ワット毎平方メートル Wm2 kg s-3

熱 容 量 エ ン ト ロ ピ ー ジュール毎ケルビン JK m2 kg s-2 K-1

比熱容量比エントロピー ジュール毎キログラム毎ケルビン J(kg K) m2 s-2 K-1

比 エ ネ ル ギ ー ジュール毎キログラム Jkg m2 s-2

熱 伝 導 率 ワット毎メートル毎ケルビン W(m K) m kg s-3 K-1

体 積 エ ネ ル ギ ー ジュール毎立方メートル Jm3 m-1 kg s-2

電 界 の 強 さ ボルト毎メートル Vm m kg s-3 A-1

電 荷 密 度 クーロン毎立方メートル Cm3 m-3 sA表 面 電 荷 クーロン毎平方メートル Cm2 m-2 sA電 束 密 度 電 気 変 位 クーロン毎平方メートル Cm2 m-2 sA誘 電 率 ファラド毎メートル Fm m-3 kg-1 s4 A2

透 磁 率 ヘンリー毎メートル Hm m kg s-2 A-2

モ ル エ ネ ル ギ ー ジュール毎モル Jmol m2 kg s-2 mol-1

モルエントロピー モル熱容量ジュール毎モル毎ケルビン J(mol K) m2 kg s-2 K-1 mol-1

照射線量(X線及びγ線) クーロン毎キログラム Ckg kg-1 sA吸 収 線 量 率 グレイ毎秒 Gys m2 s-3

放 射 強 度 ワット毎ステラジアン Wsr m4 m-2 kg s-3=m2 kg s-3

放 射 輝 度 ワット毎平方メートル毎ステラジアン W(m2 sr) m2 m-2 kg s-3=kg s-3

酵 素 活 性 濃 度 カタール毎立方メートル katm3 m-3 s-1 mol

表4単位の中に固有の名称と記号を含むSI組立単位の例

組立量SI 組立単位

名称 記号

面 積 平方メートル m2

体 積 立法メートル m3

速 さ 速 度 メートル毎秒 ms加 速 度 メートル毎秒毎秒 ms2

波 数 毎メートル m-1

密 度 質 量 密 度 キログラム毎立方メートル kgm3

面 積 密 度 キログラム毎平方メートル kgm2

比 体 積 立方メートル毎キログラム m3kg電 流 密 度 アンペア毎平方メートル Am2

磁 界 の 強 さ アンペア毎メートル Am量 濃 度 (a) 濃 度 モル毎立方メートル molm3

質 量 濃 度 キログラム毎立法メートル kgm3

輝 度 カンデラ毎平方メートル cdm2

屈 折 率 (b) (数字の) 1 1比 透 磁 率 (b) (数字の) 1 1

組立量SI 基本単位

表2基本単位を用いて表されるSI組立単位の例

名称 記号他のSI単位による

表し方SI基本単位による

表し方平 面 角 ラジアン(b) rad 1(b) mm立 体 角 ステラジアン(b) sr(c) 1(b) m2m2

周 波 数 ヘルツ(d) Hz s-1

ントーュニ力 N m kg s-2

圧 力 応 力 パスカル Pa Nm2 m-1 kg s-2

エ ネ ル ギ ー 仕 事 熱 量 ジュール J N m m2 kg s-2

仕 事 率 工 率 放 射 束 ワット W Js m2 kg s-3

電 荷 電 気 量 クーロン A sC電 位 差 ( 電 圧 ) 起 電 力 ボルト V WA m2 kg s-3 A-1

静 電 容 量 ファラド F CV m-2 kg-1 s4 A2

電 気 抵 抗 オーム Ω VA m2 kg s-3 A-2

コ ン ダ ク タ ン ス ジーメンス S AV m-2 kg-1 s3 A2

バーエウ束磁 Wb Vs m2 kg s-2 A-1

磁 束 密 度 テスラ T Wbm2 kg s-2 A-1

イ ン ダ ク タ ン ス ヘンリー H WbA m2 kg s-2 A-2

セ ル シ ウ ス 温 度 セルシウス度(e) Kンメール束光 lm cd sr(c) cd

スクル度照 lx lmm2 m-2 cd放射性核種の放射能( f ) ベクレル(d) Bq s-1

吸収線量 比エネルギー分与カーマ

グレイ Gy Jkg m2 s-2

線量当量 周辺線量当量 方向

性線量当量 個人線量当量シーベルト(g) Sv Jkg m2 s-2

酸 素 活 性 カタール kat s-1 mol

表3固有の名称と記号で表されるSI組立単位SI 組立単位

組立量

名称 記号 SI 単位で表される数値

バ ー ル bar 1bar=01MPa=100kPa=105Pa水銀柱ミリメートル mmHg 1mmHg=133322Paオングストローム Å 1Å=01nm=100pm=10-10m海 里 M 1M=1852mバ ー ン b 1b=100fm2=(10-12cm)2=10-28m2

ノ ッ ト kn 1kn=(18523600)msネ ー パ Npベ ル B

デ ジ ベ ル dB

表8SIに属さないがSIと併用されるその他の単位

SI単位との数値的な関係は    対数量の定義に依存

名称 記号

長 さ メ ー ト ル m質 量 キログラム kg時 間 秒 s電 流 ア ン ペ ア A熱力学温度 ケ ル ビ ン K物 質 量 モ ル mol光 度 カ ン デ ラ cd

基本量SI 基本単位

表1SI 基本単位

名称 記号 SI 単位で表される数値

エ ル グ erg 1 erg=10-7 Jダ イ ン dyn 1 dyn=10-5Nポ ア ズ P 1 P=1 dyn s cm-2=01Pa sス ト ー ク ス St 1 St =1cm2 s-1=10-4m2 s-1

ス チ ル ブ sb 1 sb =1cd cm-2=104cd m-2

フ ォ ト ph 1 ph=1cd sr cm-2 104lxガ ル Gal 1 Gal =1cm s-2=10-2ms-2

マ ク ス ウ ェ ル Mx 1 Mx = 1G cm2=10-8Wbガ ウ ス G 1 G =1Mx cm-2 =10-4Tエルステッド( c ) Oe 1 Oe  (1034π)A m-1

表9固有の名称をもつCGS組立単位

(c)3元系のCGS単位系とSIでは直接比較できないため等号「   」

   は対応関係を示すものである

(第8版2006年改訂)

この印刷物は再生紙を使用しています

Page 27: JAEA-Research 2013-020JAEA-Research 2013-020 - 1 - 1.はじめに 日本原子力研究開発機構(以下「JAEA」という。)は原子力安全基盤機構(以下「JNES」と

JAEA-Research 2013-020

- 23 -

表 4-5 2F1ZN3a9 試料(641GWdtUO2) 同重体の混入による誤差()

Nd$ Sm Eu Gd 質量数 Ce の混入 Sm の混入 Nd の混入 Pm の混入 Eu の混入 Gd の混入 Sm の混入 Gd の混入 Sm の混入 Eu の混入

142 262 00 143 00 00 144 00 00 145 00 00 146 00 00 NA 147 00 7 00 00 148 00 05 46 00 00 00 149 00 00 00 00 150 00 14 18 00 00 00 151 00 00 22 00 63 152 00 00 00 00 NA NA 153 154 00 00 38 08 37 45 78 242 155 0 68 00 161 156 00 00 157 00 NA 158 00 00 159 00 00 160 00 00

SWAT31 計算値による

$ネオジムの測定値は従来法によるものを採用しているのでこれらは参考値

154Eu 155Eu はγ線測定で定量しているためこれらは参考値

43 同重体混入の影響評価

41 章でもとめた同重体混入の効果をもとにその定量値への影響を評価した測定された試料

の同位体比について同重体の影響を補正した上で同位体比の合計が全体で 100となるように

再規格化し平成 23 年度報告書 4) p30 の式(1)に示した同位体希釈法の定義に戻ってその影響を

調べた

影響評価の結果を表 4-6 から表 4-10 に示すNd 同位体の場合142Nd の量が大幅に小さく

なる以外は全体としてその影響は少ないSm 同位体の場合全体に定量値が 5程度大きくなる

傾向にあることがわかるまた 154Sm についてはGd 入り燃料の場合には 154Gd の混入の影響

があるため50近い差を生じているEu 同位体では151Eu がほぼ半分の値となっているGd

同位体についてはGd 入り燃料では混入の影響は小さいがUO2燃料では最大で 5程度の差を

示すことがわかった報告書で示すフォローアップ測定の最終結果は本章で示した混入の効果

を考慮して補正する事とする

JAEA-Research 2013-020

- 24 -

表 4-6 2F1ZN2c2 試料(280GWdt UO2-Gd2O3)

同重体の定量値に与える影響

同位体 H23 年度報告書の値

(原子数Total-U) (A)

同重体混入の影響

を補正した値 (原子数Total-U)

(C)

(C)(A)

147Sm 401E-04 413E-04 103 148Sm 186E-04 187E-04 100 149Sm 510E-06 550E-06 108 150Sm 378E-04 403E-04 106 151Sm 179E-05 190E-05 106 152Sm 145E-04 157E-04 108 154Sm 661E-05 329E-05 050 151Eu 231E-06 132E-06 057 153Eu 155E-04 157E-04 101 152Gd 496E-05 494E-05 099 154Gd 140E-03 138E-03 099 155Gd 203E-05 190E-05 094 156Gd 268E-02 266E-02 099 157Gd 107E-05 107E-05 099 158Gd 324E-02 322E-02 099 160Gd 170E-02 169E-02 099

401times10-4を示す

表 4-7 2F1ZN2c3 試料(393GWdtUO2) 同重体の定量値に与える影響

同位体 H23年度報告書の値

(原子数Total-U)

(A)

同重体混入の影響

を補正した値 (原子数Total-U)

(C)

(C)(A)

147Sm 539E-04 547E-04 101 148Sm 259E-04 258E-04 100 149Sm 612E-06 651E-06 106 150Sm 506E-04 531E-04 105 151Sm 221E-05 232E-05 105 152Sm 179E-04 190E-04 106 154Sm 601E-05 596E-05 099 151Eu 212E-06 110E-06 052 153Eu 185E-04 190E-04 102 152Gd 916E-07 963E-07 105 154Gd 271E-05 228E-05 084 155Gd 102E-05 994E-06 097 156Gd 117E-04 123E-04 105 157Gd 350E-07 369E-07 105 158Gd 208E-05 219E-05 105 160Gd 165E-06 174E-06 105

539times10-4を示す

JAEA-Research 2013-020

- 25 -

表 4-8 2F1ZN3c2 試料(566GWdtUO2-Gd2O3)

同重体の定量値に与える影響

同位体 H23年度報告書の値

(原子数Total-U)

(A)

同重体混入の影響

を補正した値 (原子数Total-U)

(C)

(C)(A)

147Sm 543E-04 540E-04 099 148Sm 547E-04 557E-04 102 149Sm 345E-06 368E-06 107 150Sm 755E-04 793E-04 105 151Sm 176E-05 184E-05 105 152Sm 248E-04 264E-04 107 154Sm 130E-04 995E-05 076 151Eu 204E-06 120E-06 059 153Eu 309E-04 311E-04 101 152Gd 955E-06 955E-06 100 154Gd 107E-03 106E-03 099 155Gd 233E-05 209E-05 090 156Gd 268E-02 268E-02 100 157Gd 587E-06 587E-06 100 158Gd 336E-02 336E-02 100 160Gd 172E-02 172E-02 100

543times10-4を示す

表 4-9 2F1ZN3c3 試料(681GWdtUO2)

同重体の定量値に与える影響

同位体 H23 年度報告書の値

(原子数Total-U)

(A)

同重体混入の影響

を補正した値 (原子数Total-U)

(C)

(C)(A)

147Sm 662E-04 642E-04 097 148Sm 692E-04 685E-04 099 149Sm 381E-06 395E-06 104 150Sm 915E-04 935E-04 102 151Sm 200E-05 204E-05 102 152Sm 287E-04 298E-04 104 154Sm 132E-04 128E-04 098 151Eu 198E-06 113E-06 057 153Eu 353E-04 357E-04 101 152Gd 760E-07 775E-07 102 154Gd 496E-05 391E-05 079 155Gd 194E-05 170E-05 088 156Gd 558E-04 569E-04 102 157Gd 529E-07 539E-07 102 158Gd 721E-05 736E-05 102 160Gd 450E-06 460E-06 102

662times10-4を示す

JAEA-Research 2013-020

- 26 -

表 4-10 2F1ZN3a9 試料(641GWdtUO2)

同重体の定量値に与える影響

同位体 H23 年度報告書の値

(原子数Total-U)

(A)

同重体混入の影響

を補正した値 (原子数Total-U)

(C)

(C)(A)

147Sm 459E-04 456E-04 099 148Sm 664E-04 677E-04 102 149Sm 352E-06 375E-06 107 150Sm 822E-04 860E-04 105 151Sm 161E-05 168E-05 104 152Sm 285E-04 304E-04 107 154Sm 161E-04 164E-04 102 151Eu 153E-06 947E-07 062 153Eu 350E-04 354E-04 101 152Gd 201E-06 206E-06 103 154Gd 448E-05 348E-05 078 155Gd 191E-05 169E-05 088 156Gd 846E-04 868E-04 103 157Gd 837E-07 858E-07 103 158Gd 118E-04 121E-04 103 160Gd 665E-06 682E-06 103

459times10-4を示す

JAEA-Research 2013-020

- 27 -

5本再測定結果を反映した測定結果のまとめ

フォローアップ測定及び混入の効果も加味した本試験で得られた最終的な結果について測定

時に存在するウラン個数に対する原子数比(原子数U 原子数比)でまとめたものを表 5-1 に示し

さらに初期重元素(ウラン)個数 InitialHMと燃焼後の全重元素数 TotalHMの関係は FIMA

の定義より

100

1

0

FIMA

U

PuU

InitialHM

TotalHM

(51)

であるため測定された着目同位体のウラン原子あたりの個数 X と初期ウラン原子あたりの個数

Y の関係は

PuU

UFIMAX

PuU

U

U

PuUXY

100

1

0

(52)

として与えられることから測定サンプルの未燃焼時のウラン原子量を MU (gmol)アボガドロ

数を NA着目同位体の原子量を M (gmol) とすると着目同位体の初期ウラン 1 ton あたりの

重量 Z (g) は

66

10100

1

10

UA

UA M

M

PuU

UFIMAXN

MM

N

YZ (53)

によって表されるこの関係式から表 5-1 の値を初期ウラン重量 1 トンあたりの量で示したも

のを表 5-2 に示す

表 5-1 及び表 5-2 に示した燃焼度は受託事業実施時に JAEA 側に燃料初期組成やボイド率履歴

等のパラメータが提供されておらず詳細な 147Nd 反応の中性子捕獲の効果の補正が行えないこ

とから最終確定値ではない詳細燃焼度は本照射後試験の委託者である JNES において評価さ

れる

JAEA-Research 2013-020

- 28 -

表 5-1 平成 24 年度に再測定を行った結果を反映した測定値のまとめ

(ウラン原子数に対する比) Assembly Name ZN2 ZN3 Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 Fuel Type UO2-Gd2O3 UO2 UO2-Gd2O3 UO2 UO2 Sample Position from Bottom of Fuel (mm)

29515 2951 1674 16745 1678

Sample Position in Node

189 189 107 107 108

FIMA() 2888 3947 5598 7069 6583

Burnup (GWdt) 27843 37994 54692 68322 64267 Measurement Method Ratio of Number of Atoms Total-U IDM(TIMS) 234U 170E-04 329E-04 141E-04 234E-04 687E-05IDM(TIMS) 235U 112E-02 174E-02 232E-03 369E-03 230E-04IDM(TIMS) 236U 380E-03 627E-03 480E-03 789E-03 292E-03IDM(TIMS) 238U 985E-01 976E-01 993E-01 988E-01 997E-01IDM(TIMS) U total 100E+00 100E+00 100E+00 100E+00 100E+00IDM(TIMS)+αSpectrometry 238Pu 129E-04 181E-04 385E-04 576E-04 400E-04IDM(TIMS) 239Pu 583E-03 610E-03 472E-03 468E-03 406E-03IDM(TIMS) 240Pu 233E-03 239E-03 358E-03 358E-03 328E-03IDM(TIMS) 241Pu 741E-04 696E-04 994E-04 112E-03 101E-03IDM(TIMS) 242Pu 352E-04 375E-04 149E-03 148E-03 234E-03IDM(TIMS) Pu total 937E-03 974E-03 112E-02 115E-02 111E-02IDM(TIMS) 142Nd 315E-05 507E-05 125E-04 150E-04 193E-04IDM(TIMS) 143Nd 123E-03 173E-03 152E-03 195E-03 114E-03IDM(TIMS) 144Nd 178E-03 260E-03 423E-03 571E-03 531E-03IDM(TIMS) 145Nd 967E-04 136E-03 168E-03 219E-03 176E-03IDM(TIMS) 146Nd 961E-04 137E-03 209E-03 276E-03 258E-03IDM(TIMS) 148Nd 515E-04 711E-04 103E-03 132E-03 123E-03IDM(TIMS) 150Nd 250E-04 327E-04 525E-04 637E-04 650E-04IDM(TIMS) Nd total 573E-03 814E-03 112E-02 147E-02 129E-02γSpectrometry 134Cs 645E-06 101E-05 417E-05 535E-05 545E-05γSpectrometry 137Cs 154E-03 218E-03 347E-03 432E-03 390E-03IDM(ICP-MS) 151Eu 132E-06 110E-06 120E-06 113E-06 947E-07IDM(ICP-MS) 153Eu 157E-04 190E-04 311E-04 357E-04 354E-04γSpectrometry 154Eu 156E-05 200E-05 377E-05 436E-05 383E-05γSpectrometry 155Eu 269E-06 342E-06 963E-06 113E-05 112E-05Liquid Scintillator 147Pm 175E-05 240E-05 365E-05 447E-05 314E-05IDM(ICP-MS) 147Sm 413E-04 547E-04 540E-04 642E-04 456E-04IDM(ICP-MS) 148Sm 187E-04 258E-04 557E-04 685E-04 677E-04IDM(ICP-MS) 149Sm 550E-06 651E-06 368E-06 395E-06 375E-06IDM(ICP-MS) 150Sm 403E-04 531E-04 793E-04 935E-04 860E-04IDM(ICP-MS) 151Sm 190E-05 232E-05 184E-05 204E-05 168E-05IDM(ICP-MS) 152Sm 157E-04 190E-04 264E-04 298E-04 304E-04IDM(ICP-MS) 154Sm 329E-05 596E-05 995E-05 128E-04 164E-04IDM(ICP-MS) 152Gd 494E-05 963E-07 955E-06 775E-07 206E-06IDM(ICP-MS) 154Gd 138E-03 228E-05 106E-03 391E-05 348E-05IDM(ICP-MS) 155Gd 190E-05 994E-06 209E-05 170E-05 169E-05IDM(ICP-MS) 156Gd 266E-02 123E-04 268E-02 569E-04 868E-04IDM(ICP-MS) 157Gd 107E-05 369E-07 587E-06 539E-07 858E-07IDM(ICP-MS) 158Gd 322E-02 219E-05 336E-02 736E-05 121E-04IDM(ICP-MS) 160Gd 169E-02 174E-06 172E-02 460E-06 682E-06Calibration Curve (ICP-MS) 95Mo 177E-03 246E-03 315E-03 417E-03 332E-03Calibration Curve (ICP-MS) 99Tc 124E-03 166E-03 217E-03 282E-03 229E-03Calibration Curve (ICP-MS) 101Ru 165E-03 221E-03 322E-03 409E-03 384E-03Calibration Curve (ICP-MS) 103Rh 104E-03 126E-03 162E-03 188E-03 171E-03Calibration Curve (ICP-MS) 109Ag 102E-04 103E-04 230E-04 251E-04 381E-04Calibration Curve (ICP-MS) 133Cs 187E-03 245E-03 333E-03 407E-03 344E-03

Read as 170times10-4

ここで示した燃焼度は詳細解析に基づいておらず最終確定値ではない

JAEA-Research 2013-020

- 29 -

表 5-2 平成 24 年度に再測定を行った結果を反映した測定値のまとめ

(初期ウラン重量 1ton に対する重量) Assembly Name ZN2 ZN3 Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 Fuel Type UO2-Gd2O3 UO2 UO2-Gd2O3 UO2 UO2 Sample Position from Bottom of Fuel (mm)

29515 2951 1674 16745 1678

Sample Position in Node

189 189 107 107 108

FIMA() 2888 3947 5598 7069 6583

Burnup (GWdt) 27843 37994 54692 68322 64267 Measurement Method weight(g) ton-Initial Heavy Metal IDM(TIMS) 234U 161E+02 308E+02 129E+02 211E+02 624E+01IDM(TIMS) 235U 107E+04 164E+04 214E+03 335E+03 210E+02IDM(TIMS) 236U 363E+03 592E+03 444E+03 719E+03 267E+03IDM(TIMS) 238U 948E+05 929E+05 927E+05 909E+05 921E+05IDM(TIMS)+αSpectrometry 238Pu 124E+02 172E+02 360E+02 529E+02 370E+02IDM(TIMS) 239Pu 563E+03 583E+03 443E+03 432E+03 377E+03IDM(TIMS) 240Pu 226E+03 229E+03 337E+03 332E+03 305E+03IDM(TIMS) 241Pu 723E+02 670E+02 940E+02 104E+03 947E+02IDM(TIMS) 242Pu 344E+02 363E+02 141E+03 139E+03 220E+03IDM(TIMS) 142Nd 181E+01 288E+01 697E+01 819E+01 106E+02IDM(TIMS) 143Nd 708E+02 987E+02 853E+02 108E+03 632E+02IDM(TIMS) 144Nd 103E+03 149E+03 239E+03 317E+03 297E+03IDM(TIMS) 145Nd 567E+02 790E+02 956E+02 123E+03 991E+02IDM(TIMS) 146Nd 567E+02 798E+02 120E+03 155E+03 146E+03IDM(TIMS) 148Nd 308E+02 420E+02 599E+02 752E+02 705E+02IDM(TIMS) 150Nd 152E+02 196E+02 309E+02 369E+02 378E+02γSpectrometry 134Cs 349E+00 541E+00 219E+01 277E+01 283E+01γSpectrometry 137Cs 853E+02 119E+03 186E+03 228E+03 207E+03IDM(ICP-MS) 151Eu 804E-01 662E-01 713E-01 657E-01 555E-01IDM(ICP-MS) 153Eu 968E+01 116E+02 187E+02 211E+02 210E+02γSpectrometry 154Eu 971E+00 123E+01 228E+01 259E+01 229E+01γSpectrometry 155Eu 169E+00 212E+00 585E+00 676E+00 674E+00Liquid Scintillator 147Pm 104E+01 141E+01 210E+01 254E+01 179E+01IDM(ICP-MS) 147Sm 245E+02 321E+02 312E+02 364E+02 260E+02IDM(ICP-MS) 148Sm 112E+02 153E+02 323E+02 392E+02 389E+02IDM(ICP-MS) 149Sm 331E+00 387E+00 215E+00 227E+00 217E+00IDM(ICP-MS) 150Sm 244E+02 318E+02 467E+02 541E+02 501E+02IDM(ICP-MS) 151Sm 116E+01 140E+01 109E+01 119E+01 985E+00IDM(ICP-MS) 152Sm 964E+01 116E+02 158E+02 175E+02 179E+02IDM(ICP-MS) 154Sm 205E+01 367E+01 601E+01 764E+01 981E+01IDM(ICP-MS) 152Gd 303E+01 585E-01 569E+00 455E-01 122E+00IDM(ICP-MS) 154Gd 862E+02 141E+01 643E+02 232E+01 208E+01IDM(ICP-MS) 155Gd 119E+01 616E+00 127E+01 102E+01 102E+01IDM(ICP-MS) 156Gd 168E+04 766E+01 164E+04 343E+02 525E+02IDM(ICP-MS) 157Gd 677E+00 231E-01 361E+00 327E-01 523E-01IDM(ICP-MS) 158Gd 206E+04 138E+01 208E+04 449E+01 740E+01IDM(ICP-MS) 160Gd 110E+04 111E+00 108E+04 284E+00 423E+00Calibration Curve (ICP-MS) 95Mo 679E+02 932E+02 117E+03 153E+03 122E+03Calibration Curve (ICP-MS) 99Tc 495E+02 658E+02 843E+02 108E+03 880E+02Calibration Curve (ICP-MS) 101Ru 672E+02 892E+02 127E+03 159E+03 151E+03Calibration Curve (ICP-MS) 103Rh 432E+02 518E+02 655E+02 747E+02 683E+02Calibration Curve (ICP-MS) 109Ag 450E+01 447E+01 981E+01 106E+02 161E+02Calibration Curve (ICP-MS) 133Cs 101E+03 130E+03 174E+03 209E+03 177E+03

Read as 161times102

ここで示した燃焼度は詳細解析に基づいておらず最終確定値ではない

JAEA-Research 2013-020

- 30 -

図 5-1 から図 5-15 は経済協力開発機構原子力機関(OECDNEA)原子力科学委員会(NSC)

臨界安全性ワーキングパーティー(WPNCS)燃焼度クレジット臨界安全性専門家会合(EGBUC)

において燃焼度クレジットで考慮する核種として選定されている核分裂生成物の値を比較したも

のである図 5-16 から図 5-19 には134137Cs 及び 154155Eu の測定結果の比較も示した図 5-20

から図 5-28 にはウラン及びプルトニウム同位体の生成量を示した他の原子炉から得られた照射

後試験データは SFCOMPO(httpwwwoecd-neaorgsfcompo)から引用したものである

本測定で与える測定値は崩壊補正を行っていないがその他の測定値では照射直後の値に補正

をしているものもあるので図を作成する際に崩壊補正を行い照射直後の値にして図に示して

いるなお236U の測定値についてはCooper 炉及び Gundermmingen 炉からも得られている

がSFCOMPO には Build up 値として登録してあり照射後の存在量であるかどうかの確認が

出来なかったためここには記載しなかった155Gd は 155Eu の放射性崩壊(半減期 475 年)に

よって生成するため 155Gd 単独での崩壊補正ができないことから本測定値のみをプロットした

本試験で得られた測定値を他の測定値と比較するとウラン及びプルトニウムの測定について

は2007 年に同じ燃料集合体から得られたデータと同じ傾向を示しており妥当な測定が行われ

ていることが分かる

FP 核種測定結果では燃焼度に対して線形に増加することが知られている 137Cs の生成量が

他の測定結果の推定から考えられる直線の上によく乗っており妥当な測定値となっていること

が分かるその他の FP 核種の生成量についても他の実験結果との比較を示すが133Cs や 150Sm

は他の測定値が燃焼度に対して線形に増加していることと比較しても妥当と言える結果が得ら

れている一方で反応断面積の大きい 143Nd149Sm151Sm などについては測定データは高

燃焼度領域において大きくばらつく結果となっている出力履歴やボイド率の履歴によって生成

量が影響をうけているためであり詳細な運転履歴を取り入れた解析によってその妥当性の検討

が必要である

JAEA-Research 2013-020

- 31 -

0 20 40 60 8000

05

10

15

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 95Mo

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOXMOX

MOX

図 5-1 95Mo 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 32 -

0 20 40 60 8000

05

10

15

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 99Tc

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

ZN3c2

ZN2c2

Cooper

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-2 99Tc の生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 33 -

0 20 40 60 8000

05

10

15

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 101Ru

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOXMOX

MOX

MOX

図 5-3 101Ru の生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 34 -

0 20 40 60 8000

02

04

06

08

10

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 103Rh

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN3a9

ZN3c3

ZN3c2

ZN2c2

ZN2c3

MOX MOX

MOX

MOX

図 5-4 103Rh 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 35 -

0 20 40 60 80000

005

010

015

020

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 109Ag

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c2 ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-5 109Ag 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 36 -

0 20 40 60 800

1

2

3

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 133Cs

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOXMOX

MOX

図 5-6 133Cs 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 37 -

0 20 40 60 8000

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 143Nd

Fukushima-Daini-1 (present)

Dodewaard

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

図 5-7 143Nd 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 38 -

0 20 40 60 8000

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 145Nd

Fukushima-Daini-1 (present)

Dodewaard

ZN2C2

ZN2C3 ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

図 5-8 145Nd 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 39 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

04

05

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 147Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

Fukushima-Daini-2

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-9 147Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 40 -

0 20 40 60 800000

0001

0002

0003

0004

0005

0006

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 149Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

Fukushima-Daini-2

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-10 149Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 41 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

04

05

06

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 150Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

Fukushima-Daini-2

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-11 150Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 42 -

0 20 40 60 80

001

002

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 151Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2Dodewaard

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX MOX

MOX

図 5-12 151Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 43 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 152Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3c9ZN3c3

Fukushima-Daini-2

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOXMOX

MOX

図 5-13 152Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 44 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 153Eu

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-14 153Eu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 45 -

0 20 40 60 800000

0005

0010

0015

0020

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 155Gd

Fukushima-Daini-1 (present)

ZN2c3

ZN3a9 ZN3a3

ZN2c2(UO 2-Gd2O3)ZN3c2(UO 2-Gd2O3)

図 5-15 155Gd 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 46 -

0 20 40 60 800

01

02

03

04

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 134Cs

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-16 134Cs 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 47 -

0 20 40 60 800

1

2

3

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 137Cs

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

図 5-17 137Cs 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 48 -

0 20 40 60 800

001

002

003

004

005

006

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 154Eu

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2 ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-18 154Eu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 49 -

0 20 40 60 800

001

002

003

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 155Eu

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9ZN3c3

MOXMOX

MOX

MOX

図 5-19 155Eu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 50 -

0 20 40 60 800

01

02

03

04

05

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 234U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-20 234U 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 51 -

0 20 40 60 800

10

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 235U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-21 235U 残存量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 52 -

0 20 40 60 800

1

2

3

4

5

6

7

8

9

10

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 236U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-22 236U 残存量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 53 -

0 20 40 60 80890

900

910

920

930

940

950

960

970

980

990

1000

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 238U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-23 238U 残存量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 54 -

0 20 40 60 800

01

02

03

04

05

06

07

08

09

1

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 238Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-24 238Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 55 -

0 20 40 60 800

1

2

3

4

5

6

7

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 239Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-25 239Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 56 -

0 20 40 60 800

1

2

3

4

5

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 240Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2 ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-26 240Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 57 -

0 20 40 60 800

1

2

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 241Pu

Fukushima-Daini-1 (present)

Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2 ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (2007)

図 5-27 241Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 58 -

0 20 40 60 800

1

2

3

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 242Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-28 242Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 59 -

図 5-29 と図 5-30 にはこの測定で得られた 95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs の

溶解溶液と不溶性残渣中の初期ウラン 1 トンあたりの存在量を示すまた図 5-31 にはそれ

らの和を図 5-32 には不溶性残渣中の存在割合を示す難測定 FP と呼んでいるこれらの FP

の量は図 5-31 からわかるように109Ag が最も燃焼度の高いサンプルで測定値が小さくな

っている例外はあるが燃焼度に対して指数関数的に(片対数グラフで直線的に)増大をし

ている不溶性残渣の量は燃焼度と共に単調に増大すると考えられたが図 5-32 に示すよう

に燃焼度が最も高いサンプルで不溶性残渣中の FP 量が減少する結果を得たこれが燃料

の燃焼条件等によるものなのか溶解を行った時の条件の差によって生じたものなのかは

現段階では不明である旧原研を含めて原子力機構で行ってきた使用済燃料同位体組成測定

実験ではこれら不溶性残渣中に含まれる FP の測定は行われてこなかった今後測定手

法のさらなる見直しなどを通じて不溶性残渣に含まれる FP 量の測定技術の向上を図って

いくことが求められる

0 20 40 60 800

1000

2000

3000

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Solution

図 5-29 難測定 FP 測定結果(溶解溶液中の FP 量(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 60 -

0 20 40 60 800

200

400

600

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109

Ag133Cs

Insolble residue

図 5-30難測定 FP 測定結果(不溶性残渣中の FP の量(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 61 -

0 20 40 60 80101

102

103

104

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Insolble Residue+Solution

図 5-31難測定 FP 測定結果(溶解溶液と不溶性残渣中の FP 量の和(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 62 -

0 20 40 60 8010-4

10-3

10-2

10-1

100

Burnup [GWdt]

Rat

io o

f W

eigh

t[-] 95Mo

99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Insolble Residue(Insolble Residue+Solution)

図 5-32難測定 FP 測定結果(不溶性残渣中の FP の割合)

JAEA-Research 2013-020

- 63 -

表 5-3 には各サンプルの各同位体について原子炉停止から測定までの時間(冷却時間)を示

した表 5-4 には各サンプルの測定値について測定誤差(相対標準偏差)を示した

表 5-3 原子炉停止から測定日までの冷却時間(年)のまとめ

Assembly

Name ZN2 ZN3

Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 234U 969 1221 954 702 702 235U 969 1221 954 702 702 236U 969 1221 954 702 702 238U 969 1221 954 702 702

238Pu 969 1221 954 702 702 239Pu 969 1221 954 702 702 240Pu 969 1221 954 702 702 241Pu 969 1221 954 702 702 242Pu 969 1221 954 702 702 142Nd 969 1221 954 702 702 143Nd 969 1221 954 702 702 144Nd 969 1221 954 702 702 145Nd 969 1221 954 702 702 146Nd 969 1221 954 702 702 148Nd 969 1221 954 702 702 150Nd 969 1221 954 702 702 134Cs 973 962 702 702 702 137Cs 973 962 702 702 702 151Eu 1068 1048 802 796 796 153Eu 1068 1048 802 796 796 154Eu 973 962 708 708 708 155Eu 973 962 708 708 708 147Pm 1070 1061 802 796 796 147Sm 1068 1048 802 796 796 148Sm 1068 1048 802 796 796 149Sm 1068 1048 802 796 796 150Sm 1068 1048 802 796 796 151Sm 1068 1048 802 796 796 152Sm 1068 1048 802 796 796 154Sm 1068 1048 802 796 796 152Gd 1069 1048 802 796 796 154Gd 1069 1048 802 796 796 155Gd 1069 1048 802 796 796 156Gd 1069 1048 802 796 796 157Gd 1069 1048 802 796 796 158Gd 1069 1048 802 796 796 160Gd 1069 1048 802 796 796 95Mo 1165 1165 899 899 899 99Tc 1165 1165 899 899 899

101Ru 1165 1165 899 899 899 103Rh 1165 1165 899 899 899 109Ag 1165 1165 899 899 899 133Cs 1165 1165 899 899 899

JAEA-Research 2013-020

- 64 -

表 5-4 測定誤差(RSD相対標準偏差())のまとめ

Assembly

Name ZN2 ZN3

Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 234U lt 22 lt 22 lt 22 lt 22 lt 22 235U lt 10 lt 10 lt 10 lt 10 lt 10 236U lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 238U lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02

238Pu lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 239Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 240Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 241Pu lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 242Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 142Nd lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 143Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 144Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 145Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 146Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 148Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 150Nd lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 134Cs lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 137Cs lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 151Eu 38 14 25 13 14 153Eu 26 13 21 05 07 154Eu lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 155Eu lt 6 lt 6 lt 6 lt 6 lt 6 147Pm lt 5 lt 5 lt 5 lt 5 lt 5 147Sm 21 10 18 12 12 148Sm 24 11 18 12 12 149Sm 37 19 34 15 21 150Sm 22 10 18 12 13 151Sm 26 19 24 15 21 152Sm 19 10 16 11 11 154Sm 24 12 20 12 12 152Gd 43 38 59 53 58 154Gd 20 14 16 13 16 155Gd 82 11 85 11 13 156Gd 14 08 12 08 10 157Gd 62 20 101 37 30 158Gd 14 11 12 09 12 160Gd 16 18 14 19 21 95Mo 39 40 22 45 23 99Tc 31 31 24 35 24

101Ru 30 31 20 38 22 103Rh 26 24 20 37 19 109Ag 19 21 15 15 15 133Cs 39 38 31 48 35

ここに示した値は測定機器の性能と分離や希釈による誤差を考慮したものである

JAEA-Research 2013-020

- 65 -

表 5-5 と表 5-6 にはZN2 及び ZN3 集合体の照射にかかわる原子炉の運転履歴を示す

表 5-5 ZN2 集合体の運転履歴

開始日 終了日 日数 運転(第 12 サイクル) 1996726 1997923 424

定検 1997923 19971031 38 運転(第 13 サイクル) 19971031 19981217 412

定検 19981217 1999312 85 運転(第 14 サイクル) 1999312 200059 424

表 5-6 ZN3 集合体の運転履歴

開始日 終了日 日数 運転(第 12 サイクル) 1996726 1997923 424

定検 1997923 19971031 38 運転(第 13 サイクル) 19971031 19981217 412

定検 19981217 1999312 85 運転(第 14 サイクル) 1999312 200059 424

定検 200059 2000615 37 運転(第 15 サイクル) 2000615 2001813 424

定検 2001813 2001119 88 運転(第 16 サイクル) 2001119 200317 424

JAEA-Research 2013-020

- 66 -

図 5-33 と図 5-34 にはZN2 集合体及び ZN3 集合体を上から見た断面図とそれぞれのサ

ンプルの取得位置を示したまた図 5-35 には各燃料棒でサンプルを取り出した軸方向の

高さを示した図 5-36及び図 5-37にはZN2及び ZN3集合体の炉内での装荷位置を示した

図 5-33 本試験でサンプルが取得された燃料棒の位置(ZN2 集合体)

(3 サイクル照射 平均燃焼度 356GWdt)

JAEA-Research 2013-020

- 67 -

図 5-34 本試験でサンプルが取得された燃料棒の位置(ZN3 集合体)

(5 サイクル照射 平均燃焼度 535 GWdt)

JAEA-Research 2013-020

- 68 -

図 5-35 本試験でサンプルが取得された位置(軸方向)

JAEA-Research 2013-020

- 69 -

図 5-36 ZN2 集合体のシャッフリング 1112)

(福島第 2 原子力発電所第 12 サイクルから第 14 サイクル)

JAEA-Research 2013-020

- 70 -

図 5-37 ZN3 集合体のシャッフリング 1112)

(福島第 2 原子力発電所第 12 サイクルから第 16 サイクル)

JAEA-Research 2013-020

- 71 -

6おわりに

JAEA が JNES からの受託事業として実施した「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生

成核種組成測定試験」において燃焼率評価で測定が必要な元素の 1 つである Nd について2

種類の手法で測定を行ったが結果に差異が生じたそのため確度の高い測定結果を取得するこ

とと生じた差異の原因究明を目的としたフォローアップ測定を実施した

本件で発生した Nd 定量値の差異の原因は3 章で述べたとおり(1) Nd 定量における化学操

作中に相互汚染等が発生した可能性があったこと(2) Nd を含む FP 核種の測定結果算出に使用

した溶解溶液中の U 原子数に不確定性があったことの 2 点により生じたものと推定される今

後同様の測定を実施する際に注意すべき点をまとめると以下のようになる

① 着目元素の定量を行う際同時期かつ同一試料で U 原子数を測定すること

② 試料の保管時には蒸発が無視できるだけの十分な量を確保した上で保管すること

③ 保管試料は定期的に重量を測定し自然蒸発の影響を把握すること

④ 分取希釈等の操作時には天秤による秤量を行いデータ管理を確実に行うこと

の 4 点である特にどのデータをどの時期に測定するかは全体の測定計画の検討で調整できる

ことであるため出来るだけ同一試料のデータを短期間にまとめて取得できるように配慮すべき

である

また作業環境からの天然元素の汚染等の影響の排除について近年の分析装置の高感度化に

伴い試料の取扱量が極めて少なくなっていることに注意すべきである取り扱う試料量が少なく

なれば被ばくや汚染の可能性を低減できる反面同時に取扱う試料間から生じる相互汚染使

用する試薬や器具及び作業を実施する環境下から混入する天然元素の影響等による汚染の可能性

が高くなるこれらの試料間の相互及び環境下等から生じる汚染はその原因が多岐に渡って考

えられることから作業全般に繊細な注意を払う必要があるあるいは被ばく量に注意を払い

つつ環境下等から生じる天然元素の汚染の影響が出ない程度に取り扱う量を増加させる等の検

討も必要となるだろうこのためにもさらに確度の高いデータの取得を目指し同様の測定を

繰り返し行うことで測定経験を得ることが必要である

本件で発生した Nd 定量値の差異について今後同様の事象を繰り返さないためには上記対応

を必要とするしたがって分析作業の実施の際には事前に作業者間で分析方法及び手順につ

いて十分に検討を行い綿密な計画を立てそれらを確実に遂行していくことの重要性を再認識

する必要がある

JAEA-Research 2013-020

- 72 -

謝 辞

JNES からの受託事業として実施した「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組

成測定試験」においてはJNES の山本徹氏には当該事業の立ち上げから実施及び本フォローア

ップ測定の実施に至るまで多大なご指導とご支援を頂きましたJNES の安藤良平氏及び鈴木

求氏には事業の遂行だけではなく取得データの解析結果に関するご指導をいただきました

深く感謝申し上げます安全研究センター サイクル安全研究グループの外池幸太郎研究主幹には

JNES からの受託事業立ち上げに際して事業の主担当者としてご尽力いただきましたまた同

グループの戸塚真義氏と原科研福島技術開発特別チーム 臨界管理技術開発グループの蒲原佳子

女史には本レポートに掲載するデータの整理を旧ホット試験施設管理部 ホット材料試験課の宮

田精一氏並びに原科研福島技術開発特別チーム 臨界管理技術開発グループの佐藤真人氏には試

料の再調製を行っていただきました原子力基礎工学研究部門 分析化学研究グループの河野信昭

氏並びに鈴木大輔氏には試料分離法について貴重なご助言をいただきましたここに記してお礼

申し上げます

参考文献

1) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 20 年度報告書

2) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 21 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000016661pdf)

3) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 22 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000118961pdf)

4) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 23 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000123740pdf)

5) SUsuda NKohnoldquoAnion-Exchange Separation of Nd and the Transplutonium Elements

in Spent Nuclear Fuels for Burn-up DeterminationrdquoSeparation Sci Technol 23(10amp11)

pp1119-1131 (1988)

6) GUchiyama et alldquoDevelopment of quantitative analytical method of U Pu and fission

products in spent fuel by combined-chromatographic-mass-spectrometric-isotopic-dilution

technologyrdquoEuropean Nuclear Conference 2012 (ENC 2012) December 2012 Manchester

United Kingdom

7) ISO11483 ldquoPreparation of plutonium sources and determination of 238Pu239Pu isotope

ratio by alpha spectrometry rdquo ISO Geneva(1994)

8) K Shibata O Iwamoto T Nakagawa N Iwamoto A Ichihara S Kunieda S Chiba K

JAEA-Research 2013-020

- 73 -

Furutaka N Otuka T Ohsawa T Murata H Matsunobu A Zukeran S Kamada and J

Katakura ldquoJENDL-40 A New Library for Nuclear Science and Engineeringrdquo Journal of

Nuclear Science and Technology 48 1 (2011)

9) K Okumura T Mori M Nakagawa K Kaneko ldquoValidation of a Continuous-Energy Monte

Carlo Burn-up Code MVP-BURN and Its Application to Analysis of Post Irradiation

Experimentrdquo Journal of Nuclear Science and Technology 37(2)pp128-138(2000)

10) 須山賢也望月弘樹高田友幸龍福進奥野浩村崎穣大久保清志「連続エネルギモン

テカルロコード MVP 及び MCNP を使用する統合化燃焼計算コードシステム -

SWAT31」 JAEA-DataCode 2009-002 日本原子力研究開発機構 (2009)

11) 「平成 18 年度全 MOX 炉心核設計手法信頼性実証試験成果報告書」07 基炉報-0001 原子力安

全基盤機構 (2007)

12) 「平成 18 年度高燃焼度 9x9 型燃料信頼性実証試験成果報告書」07 基炉報-0002 原子力安全

基盤機構 (2007)

JAEA-Research 2013-020

- 74 -

付録

測定データ集

JAEA-Research 2013-020

- 75 -

A 混合スパイク試料の値付け

表 A-1 各標準濃度一覧

標準試料 濃度 誤差()

U 濃度標準 26820 microgg 005 Pu 濃度標準 83506 ngg 005 Nd 濃度標準 13495 ngg 007

各標準の純度及び秤量誤差から算出した

表 A-2 混合スパイクと各濃度標準の混合データ

試料名 分取量(g)

混合スパイク 11452 U 濃度標準 10968 Pu 濃度標準 10723 Nd 濃度標準 10324

表 A-3 各濃度標準の同位体組成

U 濃度標準 Pu 濃度標準 Nd 濃度標準 同位体組成

(原子百分率) 誤差() 同位体組成

(原子百分率) 誤差()同位体組成

(原子百分率) 誤差() 234U 00054 362 238Pu 00030 215 142Nd 27119 0007 235U 07205 003 239Pu 974234 0001 143Nd 12174 0009 238U 992741 00003 240Pu 25607 0003 144Nd 23789 0014 241Pu 00100 191 145Nd 8295 0020 242Pu 00028 185 146Nd 17202 0026 148Nd 5767 0038 150Nd 5653 0049 各誤差は質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な誤差伝播の

計算により算出した

表 A-4 混合スパイク中 238Pu の放射能測定結果

放射能比(238Pu242Pu) 012692

表 A-5 混合スパイクに各濃度標準を添加した試料の同位体比測定結果

試料名 測定値 233U238U 0075767 (原子数比) plusmn 0000064

242Pu239Pu 0065232 (原子数比) plusmn 0000004

150Nd142Nd 075200 (原子数比) plusmn 000028

JAEA-Research 2013-020

- 76 -

原子数の算出には次の式を用いた

Rms times Sps - Spm 原子数 =

Abm - Rms times Abs

Rms 濃度標準添加後の 238U233U239Pu242Pu150Nd142Nd 原子数比

Sps 添加した各濃度標準中同位体の量(原子数)233U242Pu142Nd 量

Spm 添加した各濃度標準中同位体の量(原子数)238U239Pu150Nd 量

Abm 混合スパイク中の同位体の比238UU239PuPu150NdNd

Abs 混合スパイク中の同位体の比233UU242PuPu142NdNd

表 A-6 原子数算出に使用したデータ

元素 Rms Sps Spm Abm Abs

U 1319833 0 7388E+16 00086391 09826830 Pu 0065232 219735E+15 63943E+10 0998653 00002917 Nd 0752004 15774E+14 32882E+13 09077548 00201111

JAEA-Research 2013-020

- 77 -

B 燃料溶解溶液試料の測定データ

表 B-1 燃料溶解溶液の分取希釈データ

一次希釈 二次希釈 試料名

分取 希釈 分取 希釈 希釈倍率

2F1ZN2c2 10814 584007 05658 112594 10747

2F1ZN2c3 11753 583867 05676 112728 9866

2F1ZN3c2 11739 576345 05696 111741 9631

2F1ZN3c3 11685 585754 05686 111584 9837

2F1ZN3a9 11636 581027 05686 112304 9862

表 B-2試料中 238Pu の放射能測定結果

試料名 放射能比 238Pu(239Pu+240Pu)

2F1ZN2c2 24520 2F1ZN2c3 33482 2F1ZN3c2 59239 2F1ZN3c3 81127 2F1ZN3a9 63257

表 B-3 α線スペクトロメトリーを併用した Pu の同位体組成測定結果 (単位原子百分率)

試料名 239Pu 240Pu 241Pu 242Pu 238Pu

2F1ZN2c2 62731 25047 7050 3792 138 2F1ZN2c3 62634 24507 7143 3855 186 2F1ZN3c2 42290 32030 8898 13333 345 2F1ZN3c3 41498 31898 8770 13147 468 2F1ZN3a9 36971 30207 8136 21280 341

JAEA-Research 2013-020

- 78 -

表 B-4 燃料溶解溶液中の UPu 及び Nd の同位体組成分析結果 (単位原子百分率)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 234U 001789 00329 00141 00246 00077

plusmn 000007 00001 00002 00002 00002 235U 11220 17429 02320 03689 00219

plusmn 00008 00005 00003 00003 00002 236U 03805 062693 04799 07900 02916

plusmn 00004 000002 00001 00002 00001 238U 984796 975973 992741 988164 996787

plusmn 00008 00005 00004 00004 00003 238Pu 1381 186 345 468 341

plusmn 0008 001 002 003 002 239Pu 627305 62634 42290 41498 369711

plusmn 00008 0001 0003 0005 00007 240Pu 25047 245073 32030 31898 302074

plusmn 0001 00008 0004 0007 00006 241Pu 70503 7143 8898 877 8136

plusmn 00005 0001 0004 001 0002 242Pu 37915 38550 13333 13147 212796

plusmn 00007 00007 0004 0003 00008 142Nd 1639 0623 11173 1088 1655

plusmn 0003 0003 00003 0001 0002 143Nd 21002 21210 135747 132774 88781

plusmn 0005 0002 00008 00008 00005 144Nd 30748 31879 37724 38747 41187

plusmn 0004 0002 0001 0002 0002 145Nd 16540 16760 15007 14895 136618

plusmn 0004 0002 0001 0001 00009 146Nd 16799 16789 18682 18740 20038

plusmn 0008 0003 0002 0003 0002 148Nd 8868 8730 9211 8933 9522

plusmn 0007 0003 0002 0002 0002 150Nd 4404 4010 4684 4320 5059

plusmn 0005 0002 0001 0001 0001 238Pu については238U による影響を考慮しα線測定の結果を用いた 238Pu のplusmnはα線測定誤差を 05質量分析法による同位体比測定誤差を

01とし統計的な誤差伝播の計算により算出した Pu の同位体組成は表 B-3 の結果に 241Pu 及び 242Pu を加え百分率したも

のである 各plusmnは質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な

誤差伝播の計算により算出した

JAEA-Research 2013-020

- 79 -

原子数の算出には次の式を用いた

Rms times Sps - Spm

原子数 = Abm - Rms times Abs

Rms スパイク添加後の 238U233U239Pu242Pu148Nd150Nd 原子数比

Sps 添加した濃縮同位体の量(原子数)233U242Pu150Nd 量

Spm 添加した濃縮同位体の量(原子数)238U239Pu148Nd 量

Abm 試料中の同位体の比238UU239PuPu148NdNd

Abs 試料中の同位体の比233UU242PuPu150NdNd

表 B-6 添加したスパイク中の UPu 及び Nd の原子数 (単位原子数)

試料名 U 233U Sps 238U Spm

2F1ZN2c2 57221E+15 56230E+15 49433E+13 2F1ZN2c3 57146E+15 56156E+15 49369E+13 2F1ZN3c2 57201E+15 56210E+15 49416E+13 2F1ZN3c3 57216E+15 56225E+15 49429E+13 2F1ZN3a9 57325E+15 56332E+15 49523E+13

試料名 Pu 242Pu Sps 239Pu Spm

2F1ZN2c2 14402E+14 14382E+14 42006E+10 2F1ZN2c3 14383E+14 14364E+14 41952E+10 2F1ZN3c2 14397E+14 14377E+14 41992E+10 2F1ZN3c3 14401E+14 14381E+14 42003E+10 2F1ZN3a9 14428E+14 14409E+14 42083E+10

試料名 Nd 150Nd Sps 148Nd Spm

2F1ZN2c2 96421E+13 87527E+13 11428E+12 2F1ZN2c3 96295E+13 87412E+13 11413E+12 2F1ZN3c2 96388E+13 87496E+13 11424E+12 2F1ZN3c3 96413E+13 87519E+13 11427E+12 2F1ZN3a9 96597E+13 87687E+13 11449E+12

57221times1015を示す

表 B-5 二次希釈試料分取量とスパイク添加量 試料名 試料分取量(g) 添加量(g)

2F1ZN2c2 11070 11496 2F1ZN2c3 11060 11481 2F1ZN3c2 11069 11492 2F1ZN3c3 11071 11495 2F1ZN3a9 11068 11517

JAEA-Research 2013-020

- 80 -

表 B-7 二次希釈試料の UPu 及び Nd 同位体組成(測定値) (単位原子数比)

試料名 233UU Abs 238UU Abm

2F1ZN2c2 0 09848 2F1ZN2c3 0 09760 2F1ZN3c2 0 09927 2F1ZN3c3 0 09882 2F1ZN3a9 0 09968

試料名 242PuPu Abs 239PuPu Abm

2F1ZN2c2 00379 06273 2F1ZN2c3 00386 06263 2F1ZN3c2 01333 04229 2F1ZN3c3 01315 04150 2F1ZN3a9 02128 03697

試料名 150NdNd Abs 148NdNd Abm

2F1ZN2c2 00440 00887 2F1ZN2c3 00401 00873 2F1ZN3c2 00468 00921 2F1ZN3c3 00432 00893 2F1ZN3a9 00506 00952

表 B-8 混合スパイク添加後の二次希釈試料の同位体比測定結果 (単位原子数比)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 233U238U 0410984 031750 034736 0383628 0264855

plusmn 0000042 000010 000010 0000094 0000048 242Pu239Pu 182016 1364439 218793 236969 222127

plusmn 000011 0000042 000021 000020 000017 148Nd150Nd 0089986 0149877 0186518 0211642 0266697

plusmn 0000017 0000033 0000034 0000024 0000058

各plusmnは質量分析法による同位体比測定結果(3 回繰り返し測定)の標準偏差を示す

JAEA-Research 2013-020

- 81 -

表 B-9 二次希釈試料の UPu 及び Nd 原子数の算出結果 U

試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 243319 13843E+16 0101 2F1ZN2c3 314965 18072E+16 0105 2F1ZN3c2 287884 16251E+16 0104 2F1ZN3c3 260669 14782E+16 0103 2F1ZN3a9 377565 21288E+16 0102

Pu 試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 054940 13022E+14 0060 2F1ZN2c3 073290 17594E+14 0060 2F1ZN3c2 045705 18143E+14 0062 2F1ZN3c3 042200 16870E+14 0062 2F1ZN3a9 045019 23666E+14 0061

Nd 試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 008999 79480E+13 0125 2F1ZN2c3 014988 14713E+14 0103 2F1ZN3c2 018652 18203E+14 0096 2F1ZN3c3 021164 21674E+14 0096 2F1ZN3a9 026670 27214E+14 0096

13843times1016を示す

表 B-10 二次希釈試料のウラン濃度

試料名 二次希釈試料 分取量(g) 1

分取試料中の U 原子数2

二次希釈試料の

U 濃度 (原子数g 溶液)

2F1ZN2c2 11070 13843E+16 1250E+16 2F1ZN2c3 11060 18072E+16 1634E+16 2F1ZN3c2 11069 16251E+16 1468E+16 2F1ZN3c3 11071 14782E+16 1335E+16 2F1ZN3a9 11068 21288E+16 1923E+16

1表 B-5 参照 2表 B-9 参照 13843times1016を示す

This is a blank page

国際単位系(SI)

乗数  接頭語 記号 乗数  接頭語 記号

1024 ヨ タ Y 10-1 デ シ d1021 ゼ タ Z 10-2 セ ン チ c1018 エ ク サ E 10-3 ミ リ m1015 ペ タ P 10-6 マイクロ micro1012 テ ラ T 10-9 ナ ノ n109 ギ ガ G 10-12 ピ コ p106 メ ガ M 10-15 フェムト f103 キ ロ k 10-18 ア ト a102 ヘ ク ト h 10-21 ゼ プ ト z101 デ カ da 10-24 ヨ ク ト y

表5SI 接頭語

名称 記号 SI 単位による値

分 min 1 min=60s時 h 1h =60 min=3600 s日 d 1 d=24 h=86 400 s度 deg 1deg=(π180) rad分 rsquo 1rsquo=(160)deg=(π10800) rad秒 rdquo 1rdquo=(160)rsquo=(π648000) rad

ヘクタール ha 1ha=1hm2=104m2

リットル Ll 1L=11=1dm3=103cm3=10-3m3

トン t 1t=103 kg

表6SIに属さないがSIと併用される単位

名称 記号 SI 単位で表される数値

電 子 ボ ル ト eV 1eV=1602 176 53(14)times10-19Jダ ル ト ン Da 1Da=1660 538 86(28)times10-27kg統一原子質量単位 u 1u=1 Da天 文 単 位 ua 1ua=1495 978 706 91(6)times1011m

表7SIに属さないがSIと併用される単位でSI単位で表される数値が実験的に得られるもの

名称 記号 SI 単位で表される数値

キ ュ リ ー Ci 1 Ci=37times1010Bqレ ン ト ゲ ン R 1 R = 258times10-4Ckgラ ド rad 1 rad=1cGy=10-2Gyレ ム rem 1 rem=1 cSv=10-2Svガ ン マ γ 1γ=1 nT=10-9Tフ ェ ル ミ 1フェルミ=1 fm=10-15mメートル系カラット 1メートル系カラット = 200 mg = 2times10-4kgト ル Torr 1 Torr = (101 325760) Pa標 準 大 気 圧 atm 1 atm = 101 325 Pa

1cal=41858J(「15」カロリー)41868J(「IT」カロリー)4184J(「熱化学」カロリー)

ミ ク ロ ン micro 1 micro =1microm=10-6m

表10SIに属さないその他の単位の例

カ ロ リ ー cal

(a)SI接頭語は固有の名称と記号を持つ組立単位と組み合わせても使用できるしかし接頭語を付した単位はもはや コヒーレントではない(b)ラジアンとステラジアンは数字の1に対する単位の特別な名称で量についての情報をつたえるために使われる

 実際には使用する時には記号rad及びsrが用いられるが習慣として組立単位としての記号である数字の1は明 示されない(c)測光学ではステラジアンという名称と記号srを単位の表し方の中にそのまま維持している

(d)ヘルツは周期現象についてのみベクレルは放射性核種の統計的過程についてのみ使用される

(e)セルシウス度はケルビンの特別な名称でセルシウス温度を表すために使用されるセルシウス度とケルビンの

  単位の大きさは同一であるしたがって温度差や温度間隔を表す数値はどちらの単位で表しても同じである

(f)放射性核種の放射能(activity referred to a radionuclide)はしばしば誤った用語でrdquoradioactivityrdquoと記される

(g)単位シーベルト(PV200270205)についてはCIPM勧告2(CI-2002)を参照

(a)量濃度(amount concentration)は臨床化学の分野では物質濃度

  (substance concentration)ともよばれる(b)これらは無次元量あるいは次元1をもつ量であるがそのこと   を表す単位記号である数字の1は通常は表記しない

名称 記号SI 基本単位による

表し方

秒ルカスパ度粘 Pa s m-1 kg s-1

力 の モ ー メ ン ト ニュートンメートル N m m2 kg s-2

表 面 張 力 ニュートン毎メートル Nm kg s-2

角 速 度 ラジアン毎秒 rads m m-1 s-1=s-1

角 加 速 度 ラジアン毎秒毎秒 rads2 m m-1 s-2=s-2

熱 流 密 度 放 射 照 度 ワット毎平方メートル Wm2 kg s-3

熱 容 量 エ ン ト ロ ピ ー ジュール毎ケルビン JK m2 kg s-2 K-1

比熱容量比エントロピー ジュール毎キログラム毎ケルビン J(kg K) m2 s-2 K-1

比 エ ネ ル ギ ー ジュール毎キログラム Jkg m2 s-2

熱 伝 導 率 ワット毎メートル毎ケルビン W(m K) m kg s-3 K-1

体 積 エ ネ ル ギ ー ジュール毎立方メートル Jm3 m-1 kg s-2

電 界 の 強 さ ボルト毎メートル Vm m kg s-3 A-1

電 荷 密 度 クーロン毎立方メートル Cm3 m-3 sA表 面 電 荷 クーロン毎平方メートル Cm2 m-2 sA電 束 密 度 電 気 変 位 クーロン毎平方メートル Cm2 m-2 sA誘 電 率 ファラド毎メートル Fm m-3 kg-1 s4 A2

透 磁 率 ヘンリー毎メートル Hm m kg s-2 A-2

モ ル エ ネ ル ギ ー ジュール毎モル Jmol m2 kg s-2 mol-1

モルエントロピー モル熱容量ジュール毎モル毎ケルビン J(mol K) m2 kg s-2 K-1 mol-1

照射線量(X線及びγ線) クーロン毎キログラム Ckg kg-1 sA吸 収 線 量 率 グレイ毎秒 Gys m2 s-3

放 射 強 度 ワット毎ステラジアン Wsr m4 m-2 kg s-3=m2 kg s-3

放 射 輝 度 ワット毎平方メートル毎ステラジアン W(m2 sr) m2 m-2 kg s-3=kg s-3

酵 素 活 性 濃 度 カタール毎立方メートル katm3 m-3 s-1 mol

表4単位の中に固有の名称と記号を含むSI組立単位の例

組立量SI 組立単位

名称 記号

面 積 平方メートル m2

体 積 立法メートル m3

速 さ 速 度 メートル毎秒 ms加 速 度 メートル毎秒毎秒 ms2

波 数 毎メートル m-1

密 度 質 量 密 度 キログラム毎立方メートル kgm3

面 積 密 度 キログラム毎平方メートル kgm2

比 体 積 立方メートル毎キログラム m3kg電 流 密 度 アンペア毎平方メートル Am2

磁 界 の 強 さ アンペア毎メートル Am量 濃 度 (a) 濃 度 モル毎立方メートル molm3

質 量 濃 度 キログラム毎立法メートル kgm3

輝 度 カンデラ毎平方メートル cdm2

屈 折 率 (b) (数字の) 1 1比 透 磁 率 (b) (数字の) 1 1

組立量SI 基本単位

表2基本単位を用いて表されるSI組立単位の例

名称 記号他のSI単位による

表し方SI基本単位による

表し方平 面 角 ラジアン(b) rad 1(b) mm立 体 角 ステラジアン(b) sr(c) 1(b) m2m2

周 波 数 ヘルツ(d) Hz s-1

ントーュニ力 N m kg s-2

圧 力 応 力 パスカル Pa Nm2 m-1 kg s-2

エ ネ ル ギ ー 仕 事 熱 量 ジュール J N m m2 kg s-2

仕 事 率 工 率 放 射 束 ワット W Js m2 kg s-3

電 荷 電 気 量 クーロン A sC電 位 差 ( 電 圧 ) 起 電 力 ボルト V WA m2 kg s-3 A-1

静 電 容 量 ファラド F CV m-2 kg-1 s4 A2

電 気 抵 抗 オーム Ω VA m2 kg s-3 A-2

コ ン ダ ク タ ン ス ジーメンス S AV m-2 kg-1 s3 A2

バーエウ束磁 Wb Vs m2 kg s-2 A-1

磁 束 密 度 テスラ T Wbm2 kg s-2 A-1

イ ン ダ ク タ ン ス ヘンリー H WbA m2 kg s-2 A-2

セ ル シ ウ ス 温 度 セルシウス度(e) Kンメール束光 lm cd sr(c) cd

スクル度照 lx lmm2 m-2 cd放射性核種の放射能( f ) ベクレル(d) Bq s-1

吸収線量 比エネルギー分与カーマ

グレイ Gy Jkg m2 s-2

線量当量 周辺線量当量 方向

性線量当量 個人線量当量シーベルト(g) Sv Jkg m2 s-2

酸 素 活 性 カタール kat s-1 mol

表3固有の名称と記号で表されるSI組立単位SI 組立単位

組立量

名称 記号 SI 単位で表される数値

バ ー ル bar 1bar=01MPa=100kPa=105Pa水銀柱ミリメートル mmHg 1mmHg=133322Paオングストローム Å 1Å=01nm=100pm=10-10m海 里 M 1M=1852mバ ー ン b 1b=100fm2=(10-12cm)2=10-28m2

ノ ッ ト kn 1kn=(18523600)msネ ー パ Npベ ル B

デ ジ ベ ル dB

表8SIに属さないがSIと併用されるその他の単位

SI単位との数値的な関係は    対数量の定義に依存

名称 記号

長 さ メ ー ト ル m質 量 キログラム kg時 間 秒 s電 流 ア ン ペ ア A熱力学温度 ケ ル ビ ン K物 質 量 モ ル mol光 度 カ ン デ ラ cd

基本量SI 基本単位

表1SI 基本単位

名称 記号 SI 単位で表される数値

エ ル グ erg 1 erg=10-7 Jダ イ ン dyn 1 dyn=10-5Nポ ア ズ P 1 P=1 dyn s cm-2=01Pa sス ト ー ク ス St 1 St =1cm2 s-1=10-4m2 s-1

ス チ ル ブ sb 1 sb =1cd cm-2=104cd m-2

フ ォ ト ph 1 ph=1cd sr cm-2 104lxガ ル Gal 1 Gal =1cm s-2=10-2ms-2

マ ク ス ウ ェ ル Mx 1 Mx = 1G cm2=10-8Wbガ ウ ス G 1 G =1Mx cm-2 =10-4Tエルステッド( c ) Oe 1 Oe  (1034π)A m-1

表9固有の名称をもつCGS組立単位

(c)3元系のCGS単位系とSIでは直接比較できないため等号「   」

   は対応関係を示すものである

(第8版2006年改訂)

この印刷物は再生紙を使用しています

Page 28: JAEA-Research 2013-020JAEA-Research 2013-020 - 1 - 1.はじめに 日本原子力研究開発機構(以下「JAEA」という。)は原子力安全基盤機構(以下「JNES」と

JAEA-Research 2013-020

- 24 -

表 4-6 2F1ZN2c2 試料(280GWdt UO2-Gd2O3)

同重体の定量値に与える影響

同位体 H23 年度報告書の値

(原子数Total-U) (A)

同重体混入の影響

を補正した値 (原子数Total-U)

(C)

(C)(A)

147Sm 401E-04 413E-04 103 148Sm 186E-04 187E-04 100 149Sm 510E-06 550E-06 108 150Sm 378E-04 403E-04 106 151Sm 179E-05 190E-05 106 152Sm 145E-04 157E-04 108 154Sm 661E-05 329E-05 050 151Eu 231E-06 132E-06 057 153Eu 155E-04 157E-04 101 152Gd 496E-05 494E-05 099 154Gd 140E-03 138E-03 099 155Gd 203E-05 190E-05 094 156Gd 268E-02 266E-02 099 157Gd 107E-05 107E-05 099 158Gd 324E-02 322E-02 099 160Gd 170E-02 169E-02 099

401times10-4を示す

表 4-7 2F1ZN2c3 試料(393GWdtUO2) 同重体の定量値に与える影響

同位体 H23年度報告書の値

(原子数Total-U)

(A)

同重体混入の影響

を補正した値 (原子数Total-U)

(C)

(C)(A)

147Sm 539E-04 547E-04 101 148Sm 259E-04 258E-04 100 149Sm 612E-06 651E-06 106 150Sm 506E-04 531E-04 105 151Sm 221E-05 232E-05 105 152Sm 179E-04 190E-04 106 154Sm 601E-05 596E-05 099 151Eu 212E-06 110E-06 052 153Eu 185E-04 190E-04 102 152Gd 916E-07 963E-07 105 154Gd 271E-05 228E-05 084 155Gd 102E-05 994E-06 097 156Gd 117E-04 123E-04 105 157Gd 350E-07 369E-07 105 158Gd 208E-05 219E-05 105 160Gd 165E-06 174E-06 105

539times10-4を示す

JAEA-Research 2013-020

- 25 -

表 4-8 2F1ZN3c2 試料(566GWdtUO2-Gd2O3)

同重体の定量値に与える影響

同位体 H23年度報告書の値

(原子数Total-U)

(A)

同重体混入の影響

を補正した値 (原子数Total-U)

(C)

(C)(A)

147Sm 543E-04 540E-04 099 148Sm 547E-04 557E-04 102 149Sm 345E-06 368E-06 107 150Sm 755E-04 793E-04 105 151Sm 176E-05 184E-05 105 152Sm 248E-04 264E-04 107 154Sm 130E-04 995E-05 076 151Eu 204E-06 120E-06 059 153Eu 309E-04 311E-04 101 152Gd 955E-06 955E-06 100 154Gd 107E-03 106E-03 099 155Gd 233E-05 209E-05 090 156Gd 268E-02 268E-02 100 157Gd 587E-06 587E-06 100 158Gd 336E-02 336E-02 100 160Gd 172E-02 172E-02 100

543times10-4を示す

表 4-9 2F1ZN3c3 試料(681GWdtUO2)

同重体の定量値に与える影響

同位体 H23 年度報告書の値

(原子数Total-U)

(A)

同重体混入の影響

を補正した値 (原子数Total-U)

(C)

(C)(A)

147Sm 662E-04 642E-04 097 148Sm 692E-04 685E-04 099 149Sm 381E-06 395E-06 104 150Sm 915E-04 935E-04 102 151Sm 200E-05 204E-05 102 152Sm 287E-04 298E-04 104 154Sm 132E-04 128E-04 098 151Eu 198E-06 113E-06 057 153Eu 353E-04 357E-04 101 152Gd 760E-07 775E-07 102 154Gd 496E-05 391E-05 079 155Gd 194E-05 170E-05 088 156Gd 558E-04 569E-04 102 157Gd 529E-07 539E-07 102 158Gd 721E-05 736E-05 102 160Gd 450E-06 460E-06 102

662times10-4を示す

JAEA-Research 2013-020

- 26 -

表 4-10 2F1ZN3a9 試料(641GWdtUO2)

同重体の定量値に与える影響

同位体 H23 年度報告書の値

(原子数Total-U)

(A)

同重体混入の影響

を補正した値 (原子数Total-U)

(C)

(C)(A)

147Sm 459E-04 456E-04 099 148Sm 664E-04 677E-04 102 149Sm 352E-06 375E-06 107 150Sm 822E-04 860E-04 105 151Sm 161E-05 168E-05 104 152Sm 285E-04 304E-04 107 154Sm 161E-04 164E-04 102 151Eu 153E-06 947E-07 062 153Eu 350E-04 354E-04 101 152Gd 201E-06 206E-06 103 154Gd 448E-05 348E-05 078 155Gd 191E-05 169E-05 088 156Gd 846E-04 868E-04 103 157Gd 837E-07 858E-07 103 158Gd 118E-04 121E-04 103 160Gd 665E-06 682E-06 103

459times10-4を示す

JAEA-Research 2013-020

- 27 -

5本再測定結果を反映した測定結果のまとめ

フォローアップ測定及び混入の効果も加味した本試験で得られた最終的な結果について測定

時に存在するウラン個数に対する原子数比(原子数U 原子数比)でまとめたものを表 5-1 に示し

さらに初期重元素(ウラン)個数 InitialHMと燃焼後の全重元素数 TotalHMの関係は FIMA

の定義より

100

1

0

FIMA

U

PuU

InitialHM

TotalHM

(51)

であるため測定された着目同位体のウラン原子あたりの個数 X と初期ウラン原子あたりの個数

Y の関係は

PuU

UFIMAX

PuU

U

U

PuUXY

100

1

0

(52)

として与えられることから測定サンプルの未燃焼時のウラン原子量を MU (gmol)アボガドロ

数を NA着目同位体の原子量を M (gmol) とすると着目同位体の初期ウラン 1 ton あたりの

重量 Z (g) は

66

10100

1

10

UA

UA M

M

PuU

UFIMAXN

MM

N

YZ (53)

によって表されるこの関係式から表 5-1 の値を初期ウラン重量 1 トンあたりの量で示したも

のを表 5-2 に示す

表 5-1 及び表 5-2 に示した燃焼度は受託事業実施時に JAEA 側に燃料初期組成やボイド率履歴

等のパラメータが提供されておらず詳細な 147Nd 反応の中性子捕獲の効果の補正が行えないこ

とから最終確定値ではない詳細燃焼度は本照射後試験の委託者である JNES において評価さ

れる

JAEA-Research 2013-020

- 28 -

表 5-1 平成 24 年度に再測定を行った結果を反映した測定値のまとめ

(ウラン原子数に対する比) Assembly Name ZN2 ZN3 Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 Fuel Type UO2-Gd2O3 UO2 UO2-Gd2O3 UO2 UO2 Sample Position from Bottom of Fuel (mm)

29515 2951 1674 16745 1678

Sample Position in Node

189 189 107 107 108

FIMA() 2888 3947 5598 7069 6583

Burnup (GWdt) 27843 37994 54692 68322 64267 Measurement Method Ratio of Number of Atoms Total-U IDM(TIMS) 234U 170E-04 329E-04 141E-04 234E-04 687E-05IDM(TIMS) 235U 112E-02 174E-02 232E-03 369E-03 230E-04IDM(TIMS) 236U 380E-03 627E-03 480E-03 789E-03 292E-03IDM(TIMS) 238U 985E-01 976E-01 993E-01 988E-01 997E-01IDM(TIMS) U total 100E+00 100E+00 100E+00 100E+00 100E+00IDM(TIMS)+αSpectrometry 238Pu 129E-04 181E-04 385E-04 576E-04 400E-04IDM(TIMS) 239Pu 583E-03 610E-03 472E-03 468E-03 406E-03IDM(TIMS) 240Pu 233E-03 239E-03 358E-03 358E-03 328E-03IDM(TIMS) 241Pu 741E-04 696E-04 994E-04 112E-03 101E-03IDM(TIMS) 242Pu 352E-04 375E-04 149E-03 148E-03 234E-03IDM(TIMS) Pu total 937E-03 974E-03 112E-02 115E-02 111E-02IDM(TIMS) 142Nd 315E-05 507E-05 125E-04 150E-04 193E-04IDM(TIMS) 143Nd 123E-03 173E-03 152E-03 195E-03 114E-03IDM(TIMS) 144Nd 178E-03 260E-03 423E-03 571E-03 531E-03IDM(TIMS) 145Nd 967E-04 136E-03 168E-03 219E-03 176E-03IDM(TIMS) 146Nd 961E-04 137E-03 209E-03 276E-03 258E-03IDM(TIMS) 148Nd 515E-04 711E-04 103E-03 132E-03 123E-03IDM(TIMS) 150Nd 250E-04 327E-04 525E-04 637E-04 650E-04IDM(TIMS) Nd total 573E-03 814E-03 112E-02 147E-02 129E-02γSpectrometry 134Cs 645E-06 101E-05 417E-05 535E-05 545E-05γSpectrometry 137Cs 154E-03 218E-03 347E-03 432E-03 390E-03IDM(ICP-MS) 151Eu 132E-06 110E-06 120E-06 113E-06 947E-07IDM(ICP-MS) 153Eu 157E-04 190E-04 311E-04 357E-04 354E-04γSpectrometry 154Eu 156E-05 200E-05 377E-05 436E-05 383E-05γSpectrometry 155Eu 269E-06 342E-06 963E-06 113E-05 112E-05Liquid Scintillator 147Pm 175E-05 240E-05 365E-05 447E-05 314E-05IDM(ICP-MS) 147Sm 413E-04 547E-04 540E-04 642E-04 456E-04IDM(ICP-MS) 148Sm 187E-04 258E-04 557E-04 685E-04 677E-04IDM(ICP-MS) 149Sm 550E-06 651E-06 368E-06 395E-06 375E-06IDM(ICP-MS) 150Sm 403E-04 531E-04 793E-04 935E-04 860E-04IDM(ICP-MS) 151Sm 190E-05 232E-05 184E-05 204E-05 168E-05IDM(ICP-MS) 152Sm 157E-04 190E-04 264E-04 298E-04 304E-04IDM(ICP-MS) 154Sm 329E-05 596E-05 995E-05 128E-04 164E-04IDM(ICP-MS) 152Gd 494E-05 963E-07 955E-06 775E-07 206E-06IDM(ICP-MS) 154Gd 138E-03 228E-05 106E-03 391E-05 348E-05IDM(ICP-MS) 155Gd 190E-05 994E-06 209E-05 170E-05 169E-05IDM(ICP-MS) 156Gd 266E-02 123E-04 268E-02 569E-04 868E-04IDM(ICP-MS) 157Gd 107E-05 369E-07 587E-06 539E-07 858E-07IDM(ICP-MS) 158Gd 322E-02 219E-05 336E-02 736E-05 121E-04IDM(ICP-MS) 160Gd 169E-02 174E-06 172E-02 460E-06 682E-06Calibration Curve (ICP-MS) 95Mo 177E-03 246E-03 315E-03 417E-03 332E-03Calibration Curve (ICP-MS) 99Tc 124E-03 166E-03 217E-03 282E-03 229E-03Calibration Curve (ICP-MS) 101Ru 165E-03 221E-03 322E-03 409E-03 384E-03Calibration Curve (ICP-MS) 103Rh 104E-03 126E-03 162E-03 188E-03 171E-03Calibration Curve (ICP-MS) 109Ag 102E-04 103E-04 230E-04 251E-04 381E-04Calibration Curve (ICP-MS) 133Cs 187E-03 245E-03 333E-03 407E-03 344E-03

Read as 170times10-4

ここで示した燃焼度は詳細解析に基づいておらず最終確定値ではない

JAEA-Research 2013-020

- 29 -

表 5-2 平成 24 年度に再測定を行った結果を反映した測定値のまとめ

(初期ウラン重量 1ton に対する重量) Assembly Name ZN2 ZN3 Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 Fuel Type UO2-Gd2O3 UO2 UO2-Gd2O3 UO2 UO2 Sample Position from Bottom of Fuel (mm)

29515 2951 1674 16745 1678

Sample Position in Node

189 189 107 107 108

FIMA() 2888 3947 5598 7069 6583

Burnup (GWdt) 27843 37994 54692 68322 64267 Measurement Method weight(g) ton-Initial Heavy Metal IDM(TIMS) 234U 161E+02 308E+02 129E+02 211E+02 624E+01IDM(TIMS) 235U 107E+04 164E+04 214E+03 335E+03 210E+02IDM(TIMS) 236U 363E+03 592E+03 444E+03 719E+03 267E+03IDM(TIMS) 238U 948E+05 929E+05 927E+05 909E+05 921E+05IDM(TIMS)+αSpectrometry 238Pu 124E+02 172E+02 360E+02 529E+02 370E+02IDM(TIMS) 239Pu 563E+03 583E+03 443E+03 432E+03 377E+03IDM(TIMS) 240Pu 226E+03 229E+03 337E+03 332E+03 305E+03IDM(TIMS) 241Pu 723E+02 670E+02 940E+02 104E+03 947E+02IDM(TIMS) 242Pu 344E+02 363E+02 141E+03 139E+03 220E+03IDM(TIMS) 142Nd 181E+01 288E+01 697E+01 819E+01 106E+02IDM(TIMS) 143Nd 708E+02 987E+02 853E+02 108E+03 632E+02IDM(TIMS) 144Nd 103E+03 149E+03 239E+03 317E+03 297E+03IDM(TIMS) 145Nd 567E+02 790E+02 956E+02 123E+03 991E+02IDM(TIMS) 146Nd 567E+02 798E+02 120E+03 155E+03 146E+03IDM(TIMS) 148Nd 308E+02 420E+02 599E+02 752E+02 705E+02IDM(TIMS) 150Nd 152E+02 196E+02 309E+02 369E+02 378E+02γSpectrometry 134Cs 349E+00 541E+00 219E+01 277E+01 283E+01γSpectrometry 137Cs 853E+02 119E+03 186E+03 228E+03 207E+03IDM(ICP-MS) 151Eu 804E-01 662E-01 713E-01 657E-01 555E-01IDM(ICP-MS) 153Eu 968E+01 116E+02 187E+02 211E+02 210E+02γSpectrometry 154Eu 971E+00 123E+01 228E+01 259E+01 229E+01γSpectrometry 155Eu 169E+00 212E+00 585E+00 676E+00 674E+00Liquid Scintillator 147Pm 104E+01 141E+01 210E+01 254E+01 179E+01IDM(ICP-MS) 147Sm 245E+02 321E+02 312E+02 364E+02 260E+02IDM(ICP-MS) 148Sm 112E+02 153E+02 323E+02 392E+02 389E+02IDM(ICP-MS) 149Sm 331E+00 387E+00 215E+00 227E+00 217E+00IDM(ICP-MS) 150Sm 244E+02 318E+02 467E+02 541E+02 501E+02IDM(ICP-MS) 151Sm 116E+01 140E+01 109E+01 119E+01 985E+00IDM(ICP-MS) 152Sm 964E+01 116E+02 158E+02 175E+02 179E+02IDM(ICP-MS) 154Sm 205E+01 367E+01 601E+01 764E+01 981E+01IDM(ICP-MS) 152Gd 303E+01 585E-01 569E+00 455E-01 122E+00IDM(ICP-MS) 154Gd 862E+02 141E+01 643E+02 232E+01 208E+01IDM(ICP-MS) 155Gd 119E+01 616E+00 127E+01 102E+01 102E+01IDM(ICP-MS) 156Gd 168E+04 766E+01 164E+04 343E+02 525E+02IDM(ICP-MS) 157Gd 677E+00 231E-01 361E+00 327E-01 523E-01IDM(ICP-MS) 158Gd 206E+04 138E+01 208E+04 449E+01 740E+01IDM(ICP-MS) 160Gd 110E+04 111E+00 108E+04 284E+00 423E+00Calibration Curve (ICP-MS) 95Mo 679E+02 932E+02 117E+03 153E+03 122E+03Calibration Curve (ICP-MS) 99Tc 495E+02 658E+02 843E+02 108E+03 880E+02Calibration Curve (ICP-MS) 101Ru 672E+02 892E+02 127E+03 159E+03 151E+03Calibration Curve (ICP-MS) 103Rh 432E+02 518E+02 655E+02 747E+02 683E+02Calibration Curve (ICP-MS) 109Ag 450E+01 447E+01 981E+01 106E+02 161E+02Calibration Curve (ICP-MS) 133Cs 101E+03 130E+03 174E+03 209E+03 177E+03

Read as 161times102

ここで示した燃焼度は詳細解析に基づいておらず最終確定値ではない

JAEA-Research 2013-020

- 30 -

図 5-1 から図 5-15 は経済協力開発機構原子力機関(OECDNEA)原子力科学委員会(NSC)

臨界安全性ワーキングパーティー(WPNCS)燃焼度クレジット臨界安全性専門家会合(EGBUC)

において燃焼度クレジットで考慮する核種として選定されている核分裂生成物の値を比較したも

のである図 5-16 から図 5-19 には134137Cs 及び 154155Eu の測定結果の比較も示した図 5-20

から図 5-28 にはウラン及びプルトニウム同位体の生成量を示した他の原子炉から得られた照射

後試験データは SFCOMPO(httpwwwoecd-neaorgsfcompo)から引用したものである

本測定で与える測定値は崩壊補正を行っていないがその他の測定値では照射直後の値に補正

をしているものもあるので図を作成する際に崩壊補正を行い照射直後の値にして図に示して

いるなお236U の測定値についてはCooper 炉及び Gundermmingen 炉からも得られている

がSFCOMPO には Build up 値として登録してあり照射後の存在量であるかどうかの確認が

出来なかったためここには記載しなかった155Gd は 155Eu の放射性崩壊(半減期 475 年)に

よって生成するため 155Gd 単独での崩壊補正ができないことから本測定値のみをプロットした

本試験で得られた測定値を他の測定値と比較するとウラン及びプルトニウムの測定について

は2007 年に同じ燃料集合体から得られたデータと同じ傾向を示しており妥当な測定が行われ

ていることが分かる

FP 核種測定結果では燃焼度に対して線形に増加することが知られている 137Cs の生成量が

他の測定結果の推定から考えられる直線の上によく乗っており妥当な測定値となっていること

が分かるその他の FP 核種の生成量についても他の実験結果との比較を示すが133Cs や 150Sm

は他の測定値が燃焼度に対して線形に増加していることと比較しても妥当と言える結果が得ら

れている一方で反応断面積の大きい 143Nd149Sm151Sm などについては測定データは高

燃焼度領域において大きくばらつく結果となっている出力履歴やボイド率の履歴によって生成

量が影響をうけているためであり詳細な運転履歴を取り入れた解析によってその妥当性の検討

が必要である

JAEA-Research 2013-020

- 31 -

0 20 40 60 8000

05

10

15

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 95Mo

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOXMOX

MOX

図 5-1 95Mo 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 32 -

0 20 40 60 8000

05

10

15

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 99Tc

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

ZN3c2

ZN2c2

Cooper

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-2 99Tc の生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 33 -

0 20 40 60 8000

05

10

15

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 101Ru

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOXMOX

MOX

MOX

図 5-3 101Ru の生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 34 -

0 20 40 60 8000

02

04

06

08

10

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 103Rh

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN3a9

ZN3c3

ZN3c2

ZN2c2

ZN2c3

MOX MOX

MOX

MOX

図 5-4 103Rh 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 35 -

0 20 40 60 80000

005

010

015

020

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 109Ag

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c2 ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-5 109Ag 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 36 -

0 20 40 60 800

1

2

3

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 133Cs

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOXMOX

MOX

図 5-6 133Cs 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 37 -

0 20 40 60 8000

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 143Nd

Fukushima-Daini-1 (present)

Dodewaard

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

図 5-7 143Nd 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 38 -

0 20 40 60 8000

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 145Nd

Fukushima-Daini-1 (present)

Dodewaard

ZN2C2

ZN2C3 ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

図 5-8 145Nd 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 39 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

04

05

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 147Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

Fukushima-Daini-2

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-9 147Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 40 -

0 20 40 60 800000

0001

0002

0003

0004

0005

0006

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 149Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

Fukushima-Daini-2

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-10 149Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 41 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

04

05

06

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 150Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

Fukushima-Daini-2

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-11 150Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 42 -

0 20 40 60 80

001

002

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 151Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2Dodewaard

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX MOX

MOX

図 5-12 151Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 43 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 152Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3c9ZN3c3

Fukushima-Daini-2

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOXMOX

MOX

図 5-13 152Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 44 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 153Eu

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-14 153Eu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 45 -

0 20 40 60 800000

0005

0010

0015

0020

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 155Gd

Fukushima-Daini-1 (present)

ZN2c3

ZN3a9 ZN3a3

ZN2c2(UO 2-Gd2O3)ZN3c2(UO 2-Gd2O3)

図 5-15 155Gd 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 46 -

0 20 40 60 800

01

02

03

04

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 134Cs

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-16 134Cs 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 47 -

0 20 40 60 800

1

2

3

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 137Cs

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

図 5-17 137Cs 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 48 -

0 20 40 60 800

001

002

003

004

005

006

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 154Eu

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2 ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-18 154Eu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 49 -

0 20 40 60 800

001

002

003

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 155Eu

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9ZN3c3

MOXMOX

MOX

MOX

図 5-19 155Eu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 50 -

0 20 40 60 800

01

02

03

04

05

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 234U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-20 234U 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 51 -

0 20 40 60 800

10

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 235U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-21 235U 残存量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 52 -

0 20 40 60 800

1

2

3

4

5

6

7

8

9

10

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 236U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-22 236U 残存量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 53 -

0 20 40 60 80890

900

910

920

930

940

950

960

970

980

990

1000

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 238U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-23 238U 残存量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 54 -

0 20 40 60 800

01

02

03

04

05

06

07

08

09

1

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 238Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-24 238Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 55 -

0 20 40 60 800

1

2

3

4

5

6

7

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 239Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-25 239Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 56 -

0 20 40 60 800

1

2

3

4

5

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 240Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2 ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-26 240Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 57 -

0 20 40 60 800

1

2

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 241Pu

Fukushima-Daini-1 (present)

Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2 ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (2007)

図 5-27 241Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 58 -

0 20 40 60 800

1

2

3

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 242Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-28 242Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 59 -

図 5-29 と図 5-30 にはこの測定で得られた 95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs の

溶解溶液と不溶性残渣中の初期ウラン 1 トンあたりの存在量を示すまた図 5-31 にはそれ

らの和を図 5-32 には不溶性残渣中の存在割合を示す難測定 FP と呼んでいるこれらの FP

の量は図 5-31 からわかるように109Ag が最も燃焼度の高いサンプルで測定値が小さくな

っている例外はあるが燃焼度に対して指数関数的に(片対数グラフで直線的に)増大をし

ている不溶性残渣の量は燃焼度と共に単調に増大すると考えられたが図 5-32 に示すよう

に燃焼度が最も高いサンプルで不溶性残渣中の FP 量が減少する結果を得たこれが燃料

の燃焼条件等によるものなのか溶解を行った時の条件の差によって生じたものなのかは

現段階では不明である旧原研を含めて原子力機構で行ってきた使用済燃料同位体組成測定

実験ではこれら不溶性残渣中に含まれる FP の測定は行われてこなかった今後測定手

法のさらなる見直しなどを通じて不溶性残渣に含まれる FP 量の測定技術の向上を図って

いくことが求められる

0 20 40 60 800

1000

2000

3000

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Solution

図 5-29 難測定 FP 測定結果(溶解溶液中の FP 量(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 60 -

0 20 40 60 800

200

400

600

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109

Ag133Cs

Insolble residue

図 5-30難測定 FP 測定結果(不溶性残渣中の FP の量(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 61 -

0 20 40 60 80101

102

103

104

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Insolble Residue+Solution

図 5-31難測定 FP 測定結果(溶解溶液と不溶性残渣中の FP 量の和(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 62 -

0 20 40 60 8010-4

10-3

10-2

10-1

100

Burnup [GWdt]

Rat

io o

f W

eigh

t[-] 95Mo

99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Insolble Residue(Insolble Residue+Solution)

図 5-32難測定 FP 測定結果(不溶性残渣中の FP の割合)

JAEA-Research 2013-020

- 63 -

表 5-3 には各サンプルの各同位体について原子炉停止から測定までの時間(冷却時間)を示

した表 5-4 には各サンプルの測定値について測定誤差(相対標準偏差)を示した

表 5-3 原子炉停止から測定日までの冷却時間(年)のまとめ

Assembly

Name ZN2 ZN3

Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 234U 969 1221 954 702 702 235U 969 1221 954 702 702 236U 969 1221 954 702 702 238U 969 1221 954 702 702

238Pu 969 1221 954 702 702 239Pu 969 1221 954 702 702 240Pu 969 1221 954 702 702 241Pu 969 1221 954 702 702 242Pu 969 1221 954 702 702 142Nd 969 1221 954 702 702 143Nd 969 1221 954 702 702 144Nd 969 1221 954 702 702 145Nd 969 1221 954 702 702 146Nd 969 1221 954 702 702 148Nd 969 1221 954 702 702 150Nd 969 1221 954 702 702 134Cs 973 962 702 702 702 137Cs 973 962 702 702 702 151Eu 1068 1048 802 796 796 153Eu 1068 1048 802 796 796 154Eu 973 962 708 708 708 155Eu 973 962 708 708 708 147Pm 1070 1061 802 796 796 147Sm 1068 1048 802 796 796 148Sm 1068 1048 802 796 796 149Sm 1068 1048 802 796 796 150Sm 1068 1048 802 796 796 151Sm 1068 1048 802 796 796 152Sm 1068 1048 802 796 796 154Sm 1068 1048 802 796 796 152Gd 1069 1048 802 796 796 154Gd 1069 1048 802 796 796 155Gd 1069 1048 802 796 796 156Gd 1069 1048 802 796 796 157Gd 1069 1048 802 796 796 158Gd 1069 1048 802 796 796 160Gd 1069 1048 802 796 796 95Mo 1165 1165 899 899 899 99Tc 1165 1165 899 899 899

101Ru 1165 1165 899 899 899 103Rh 1165 1165 899 899 899 109Ag 1165 1165 899 899 899 133Cs 1165 1165 899 899 899

JAEA-Research 2013-020

- 64 -

表 5-4 測定誤差(RSD相対標準偏差())のまとめ

Assembly

Name ZN2 ZN3

Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 234U lt 22 lt 22 lt 22 lt 22 lt 22 235U lt 10 lt 10 lt 10 lt 10 lt 10 236U lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 238U lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02

238Pu lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 239Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 240Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 241Pu lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 242Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 142Nd lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 143Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 144Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 145Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 146Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 148Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 150Nd lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 134Cs lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 137Cs lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 151Eu 38 14 25 13 14 153Eu 26 13 21 05 07 154Eu lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 155Eu lt 6 lt 6 lt 6 lt 6 lt 6 147Pm lt 5 lt 5 lt 5 lt 5 lt 5 147Sm 21 10 18 12 12 148Sm 24 11 18 12 12 149Sm 37 19 34 15 21 150Sm 22 10 18 12 13 151Sm 26 19 24 15 21 152Sm 19 10 16 11 11 154Sm 24 12 20 12 12 152Gd 43 38 59 53 58 154Gd 20 14 16 13 16 155Gd 82 11 85 11 13 156Gd 14 08 12 08 10 157Gd 62 20 101 37 30 158Gd 14 11 12 09 12 160Gd 16 18 14 19 21 95Mo 39 40 22 45 23 99Tc 31 31 24 35 24

101Ru 30 31 20 38 22 103Rh 26 24 20 37 19 109Ag 19 21 15 15 15 133Cs 39 38 31 48 35

ここに示した値は測定機器の性能と分離や希釈による誤差を考慮したものである

JAEA-Research 2013-020

- 65 -

表 5-5 と表 5-6 にはZN2 及び ZN3 集合体の照射にかかわる原子炉の運転履歴を示す

表 5-5 ZN2 集合体の運転履歴

開始日 終了日 日数 運転(第 12 サイクル) 1996726 1997923 424

定検 1997923 19971031 38 運転(第 13 サイクル) 19971031 19981217 412

定検 19981217 1999312 85 運転(第 14 サイクル) 1999312 200059 424

表 5-6 ZN3 集合体の運転履歴

開始日 終了日 日数 運転(第 12 サイクル) 1996726 1997923 424

定検 1997923 19971031 38 運転(第 13 サイクル) 19971031 19981217 412

定検 19981217 1999312 85 運転(第 14 サイクル) 1999312 200059 424

定検 200059 2000615 37 運転(第 15 サイクル) 2000615 2001813 424

定検 2001813 2001119 88 運転(第 16 サイクル) 2001119 200317 424

JAEA-Research 2013-020

- 66 -

図 5-33 と図 5-34 にはZN2 集合体及び ZN3 集合体を上から見た断面図とそれぞれのサ

ンプルの取得位置を示したまた図 5-35 には各燃料棒でサンプルを取り出した軸方向の

高さを示した図 5-36及び図 5-37にはZN2及び ZN3集合体の炉内での装荷位置を示した

図 5-33 本試験でサンプルが取得された燃料棒の位置(ZN2 集合体)

(3 サイクル照射 平均燃焼度 356GWdt)

JAEA-Research 2013-020

- 67 -

図 5-34 本試験でサンプルが取得された燃料棒の位置(ZN3 集合体)

(5 サイクル照射 平均燃焼度 535 GWdt)

JAEA-Research 2013-020

- 68 -

図 5-35 本試験でサンプルが取得された位置(軸方向)

JAEA-Research 2013-020

- 69 -

図 5-36 ZN2 集合体のシャッフリング 1112)

(福島第 2 原子力発電所第 12 サイクルから第 14 サイクル)

JAEA-Research 2013-020

- 70 -

図 5-37 ZN3 集合体のシャッフリング 1112)

(福島第 2 原子力発電所第 12 サイクルから第 16 サイクル)

JAEA-Research 2013-020

- 71 -

6おわりに

JAEA が JNES からの受託事業として実施した「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生

成核種組成測定試験」において燃焼率評価で測定が必要な元素の 1 つである Nd について2

種類の手法で測定を行ったが結果に差異が生じたそのため確度の高い測定結果を取得するこ

とと生じた差異の原因究明を目的としたフォローアップ測定を実施した

本件で発生した Nd 定量値の差異の原因は3 章で述べたとおり(1) Nd 定量における化学操

作中に相互汚染等が発生した可能性があったこと(2) Nd を含む FP 核種の測定結果算出に使用

した溶解溶液中の U 原子数に不確定性があったことの 2 点により生じたものと推定される今

後同様の測定を実施する際に注意すべき点をまとめると以下のようになる

① 着目元素の定量を行う際同時期かつ同一試料で U 原子数を測定すること

② 試料の保管時には蒸発が無視できるだけの十分な量を確保した上で保管すること

③ 保管試料は定期的に重量を測定し自然蒸発の影響を把握すること

④ 分取希釈等の操作時には天秤による秤量を行いデータ管理を確実に行うこと

の 4 点である特にどのデータをどの時期に測定するかは全体の測定計画の検討で調整できる

ことであるため出来るだけ同一試料のデータを短期間にまとめて取得できるように配慮すべき

である

また作業環境からの天然元素の汚染等の影響の排除について近年の分析装置の高感度化に

伴い試料の取扱量が極めて少なくなっていることに注意すべきである取り扱う試料量が少なく

なれば被ばくや汚染の可能性を低減できる反面同時に取扱う試料間から生じる相互汚染使

用する試薬や器具及び作業を実施する環境下から混入する天然元素の影響等による汚染の可能性

が高くなるこれらの試料間の相互及び環境下等から生じる汚染はその原因が多岐に渡って考

えられることから作業全般に繊細な注意を払う必要があるあるいは被ばく量に注意を払い

つつ環境下等から生じる天然元素の汚染の影響が出ない程度に取り扱う量を増加させる等の検

討も必要となるだろうこのためにもさらに確度の高いデータの取得を目指し同様の測定を

繰り返し行うことで測定経験を得ることが必要である

本件で発生した Nd 定量値の差異について今後同様の事象を繰り返さないためには上記対応

を必要とするしたがって分析作業の実施の際には事前に作業者間で分析方法及び手順につ

いて十分に検討を行い綿密な計画を立てそれらを確実に遂行していくことの重要性を再認識

する必要がある

JAEA-Research 2013-020

- 72 -

謝 辞

JNES からの受託事業として実施した「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組

成測定試験」においてはJNES の山本徹氏には当該事業の立ち上げから実施及び本フォローア

ップ測定の実施に至るまで多大なご指導とご支援を頂きましたJNES の安藤良平氏及び鈴木

求氏には事業の遂行だけではなく取得データの解析結果に関するご指導をいただきました

深く感謝申し上げます安全研究センター サイクル安全研究グループの外池幸太郎研究主幹には

JNES からの受託事業立ち上げに際して事業の主担当者としてご尽力いただきましたまた同

グループの戸塚真義氏と原科研福島技術開発特別チーム 臨界管理技術開発グループの蒲原佳子

女史には本レポートに掲載するデータの整理を旧ホット試験施設管理部 ホット材料試験課の宮

田精一氏並びに原科研福島技術開発特別チーム 臨界管理技術開発グループの佐藤真人氏には試

料の再調製を行っていただきました原子力基礎工学研究部門 分析化学研究グループの河野信昭

氏並びに鈴木大輔氏には試料分離法について貴重なご助言をいただきましたここに記してお礼

申し上げます

参考文献

1) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 20 年度報告書

2) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 21 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000016661pdf)

3) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 22 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000118961pdf)

4) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 23 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000123740pdf)

5) SUsuda NKohnoldquoAnion-Exchange Separation of Nd and the Transplutonium Elements

in Spent Nuclear Fuels for Burn-up DeterminationrdquoSeparation Sci Technol 23(10amp11)

pp1119-1131 (1988)

6) GUchiyama et alldquoDevelopment of quantitative analytical method of U Pu and fission

products in spent fuel by combined-chromatographic-mass-spectrometric-isotopic-dilution

technologyrdquoEuropean Nuclear Conference 2012 (ENC 2012) December 2012 Manchester

United Kingdom

7) ISO11483 ldquoPreparation of plutonium sources and determination of 238Pu239Pu isotope

ratio by alpha spectrometry rdquo ISO Geneva(1994)

8) K Shibata O Iwamoto T Nakagawa N Iwamoto A Ichihara S Kunieda S Chiba K

JAEA-Research 2013-020

- 73 -

Furutaka N Otuka T Ohsawa T Murata H Matsunobu A Zukeran S Kamada and J

Katakura ldquoJENDL-40 A New Library for Nuclear Science and Engineeringrdquo Journal of

Nuclear Science and Technology 48 1 (2011)

9) K Okumura T Mori M Nakagawa K Kaneko ldquoValidation of a Continuous-Energy Monte

Carlo Burn-up Code MVP-BURN and Its Application to Analysis of Post Irradiation

Experimentrdquo Journal of Nuclear Science and Technology 37(2)pp128-138(2000)

10) 須山賢也望月弘樹高田友幸龍福進奥野浩村崎穣大久保清志「連続エネルギモン

テカルロコード MVP 及び MCNP を使用する統合化燃焼計算コードシステム -

SWAT31」 JAEA-DataCode 2009-002 日本原子力研究開発機構 (2009)

11) 「平成 18 年度全 MOX 炉心核設計手法信頼性実証試験成果報告書」07 基炉報-0001 原子力安

全基盤機構 (2007)

12) 「平成 18 年度高燃焼度 9x9 型燃料信頼性実証試験成果報告書」07 基炉報-0002 原子力安全

基盤機構 (2007)

JAEA-Research 2013-020

- 74 -

付録

測定データ集

JAEA-Research 2013-020

- 75 -

A 混合スパイク試料の値付け

表 A-1 各標準濃度一覧

標準試料 濃度 誤差()

U 濃度標準 26820 microgg 005 Pu 濃度標準 83506 ngg 005 Nd 濃度標準 13495 ngg 007

各標準の純度及び秤量誤差から算出した

表 A-2 混合スパイクと各濃度標準の混合データ

試料名 分取量(g)

混合スパイク 11452 U 濃度標準 10968 Pu 濃度標準 10723 Nd 濃度標準 10324

表 A-3 各濃度標準の同位体組成

U 濃度標準 Pu 濃度標準 Nd 濃度標準 同位体組成

(原子百分率) 誤差() 同位体組成

(原子百分率) 誤差()同位体組成

(原子百分率) 誤差() 234U 00054 362 238Pu 00030 215 142Nd 27119 0007 235U 07205 003 239Pu 974234 0001 143Nd 12174 0009 238U 992741 00003 240Pu 25607 0003 144Nd 23789 0014 241Pu 00100 191 145Nd 8295 0020 242Pu 00028 185 146Nd 17202 0026 148Nd 5767 0038 150Nd 5653 0049 各誤差は質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な誤差伝播の

計算により算出した

表 A-4 混合スパイク中 238Pu の放射能測定結果

放射能比(238Pu242Pu) 012692

表 A-5 混合スパイクに各濃度標準を添加した試料の同位体比測定結果

試料名 測定値 233U238U 0075767 (原子数比) plusmn 0000064

242Pu239Pu 0065232 (原子数比) plusmn 0000004

150Nd142Nd 075200 (原子数比) plusmn 000028

JAEA-Research 2013-020

- 76 -

原子数の算出には次の式を用いた

Rms times Sps - Spm 原子数 =

Abm - Rms times Abs

Rms 濃度標準添加後の 238U233U239Pu242Pu150Nd142Nd 原子数比

Sps 添加した各濃度標準中同位体の量(原子数)233U242Pu142Nd 量

Spm 添加した各濃度標準中同位体の量(原子数)238U239Pu150Nd 量

Abm 混合スパイク中の同位体の比238UU239PuPu150NdNd

Abs 混合スパイク中の同位体の比233UU242PuPu142NdNd

表 A-6 原子数算出に使用したデータ

元素 Rms Sps Spm Abm Abs

U 1319833 0 7388E+16 00086391 09826830 Pu 0065232 219735E+15 63943E+10 0998653 00002917 Nd 0752004 15774E+14 32882E+13 09077548 00201111

JAEA-Research 2013-020

- 77 -

B 燃料溶解溶液試料の測定データ

表 B-1 燃料溶解溶液の分取希釈データ

一次希釈 二次希釈 試料名

分取 希釈 分取 希釈 希釈倍率

2F1ZN2c2 10814 584007 05658 112594 10747

2F1ZN2c3 11753 583867 05676 112728 9866

2F1ZN3c2 11739 576345 05696 111741 9631

2F1ZN3c3 11685 585754 05686 111584 9837

2F1ZN3a9 11636 581027 05686 112304 9862

表 B-2試料中 238Pu の放射能測定結果

試料名 放射能比 238Pu(239Pu+240Pu)

2F1ZN2c2 24520 2F1ZN2c3 33482 2F1ZN3c2 59239 2F1ZN3c3 81127 2F1ZN3a9 63257

表 B-3 α線スペクトロメトリーを併用した Pu の同位体組成測定結果 (単位原子百分率)

試料名 239Pu 240Pu 241Pu 242Pu 238Pu

2F1ZN2c2 62731 25047 7050 3792 138 2F1ZN2c3 62634 24507 7143 3855 186 2F1ZN3c2 42290 32030 8898 13333 345 2F1ZN3c3 41498 31898 8770 13147 468 2F1ZN3a9 36971 30207 8136 21280 341

JAEA-Research 2013-020

- 78 -

表 B-4 燃料溶解溶液中の UPu 及び Nd の同位体組成分析結果 (単位原子百分率)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 234U 001789 00329 00141 00246 00077

plusmn 000007 00001 00002 00002 00002 235U 11220 17429 02320 03689 00219

plusmn 00008 00005 00003 00003 00002 236U 03805 062693 04799 07900 02916

plusmn 00004 000002 00001 00002 00001 238U 984796 975973 992741 988164 996787

plusmn 00008 00005 00004 00004 00003 238Pu 1381 186 345 468 341

plusmn 0008 001 002 003 002 239Pu 627305 62634 42290 41498 369711

plusmn 00008 0001 0003 0005 00007 240Pu 25047 245073 32030 31898 302074

plusmn 0001 00008 0004 0007 00006 241Pu 70503 7143 8898 877 8136

plusmn 00005 0001 0004 001 0002 242Pu 37915 38550 13333 13147 212796

plusmn 00007 00007 0004 0003 00008 142Nd 1639 0623 11173 1088 1655

plusmn 0003 0003 00003 0001 0002 143Nd 21002 21210 135747 132774 88781

plusmn 0005 0002 00008 00008 00005 144Nd 30748 31879 37724 38747 41187

plusmn 0004 0002 0001 0002 0002 145Nd 16540 16760 15007 14895 136618

plusmn 0004 0002 0001 0001 00009 146Nd 16799 16789 18682 18740 20038

plusmn 0008 0003 0002 0003 0002 148Nd 8868 8730 9211 8933 9522

plusmn 0007 0003 0002 0002 0002 150Nd 4404 4010 4684 4320 5059

plusmn 0005 0002 0001 0001 0001 238Pu については238U による影響を考慮しα線測定の結果を用いた 238Pu のplusmnはα線測定誤差を 05質量分析法による同位体比測定誤差を

01とし統計的な誤差伝播の計算により算出した Pu の同位体組成は表 B-3 の結果に 241Pu 及び 242Pu を加え百分率したも

のである 各plusmnは質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な

誤差伝播の計算により算出した

JAEA-Research 2013-020

- 79 -

原子数の算出には次の式を用いた

Rms times Sps - Spm

原子数 = Abm - Rms times Abs

Rms スパイク添加後の 238U233U239Pu242Pu148Nd150Nd 原子数比

Sps 添加した濃縮同位体の量(原子数)233U242Pu150Nd 量

Spm 添加した濃縮同位体の量(原子数)238U239Pu148Nd 量

Abm 試料中の同位体の比238UU239PuPu148NdNd

Abs 試料中の同位体の比233UU242PuPu150NdNd

表 B-6 添加したスパイク中の UPu 及び Nd の原子数 (単位原子数)

試料名 U 233U Sps 238U Spm

2F1ZN2c2 57221E+15 56230E+15 49433E+13 2F1ZN2c3 57146E+15 56156E+15 49369E+13 2F1ZN3c2 57201E+15 56210E+15 49416E+13 2F1ZN3c3 57216E+15 56225E+15 49429E+13 2F1ZN3a9 57325E+15 56332E+15 49523E+13

試料名 Pu 242Pu Sps 239Pu Spm

2F1ZN2c2 14402E+14 14382E+14 42006E+10 2F1ZN2c3 14383E+14 14364E+14 41952E+10 2F1ZN3c2 14397E+14 14377E+14 41992E+10 2F1ZN3c3 14401E+14 14381E+14 42003E+10 2F1ZN3a9 14428E+14 14409E+14 42083E+10

試料名 Nd 150Nd Sps 148Nd Spm

2F1ZN2c2 96421E+13 87527E+13 11428E+12 2F1ZN2c3 96295E+13 87412E+13 11413E+12 2F1ZN3c2 96388E+13 87496E+13 11424E+12 2F1ZN3c3 96413E+13 87519E+13 11427E+12 2F1ZN3a9 96597E+13 87687E+13 11449E+12

57221times1015を示す

表 B-5 二次希釈試料分取量とスパイク添加量 試料名 試料分取量(g) 添加量(g)

2F1ZN2c2 11070 11496 2F1ZN2c3 11060 11481 2F1ZN3c2 11069 11492 2F1ZN3c3 11071 11495 2F1ZN3a9 11068 11517

JAEA-Research 2013-020

- 80 -

表 B-7 二次希釈試料の UPu 及び Nd 同位体組成(測定値) (単位原子数比)

試料名 233UU Abs 238UU Abm

2F1ZN2c2 0 09848 2F1ZN2c3 0 09760 2F1ZN3c2 0 09927 2F1ZN3c3 0 09882 2F1ZN3a9 0 09968

試料名 242PuPu Abs 239PuPu Abm

2F1ZN2c2 00379 06273 2F1ZN2c3 00386 06263 2F1ZN3c2 01333 04229 2F1ZN3c3 01315 04150 2F1ZN3a9 02128 03697

試料名 150NdNd Abs 148NdNd Abm

2F1ZN2c2 00440 00887 2F1ZN2c3 00401 00873 2F1ZN3c2 00468 00921 2F1ZN3c3 00432 00893 2F1ZN3a9 00506 00952

表 B-8 混合スパイク添加後の二次希釈試料の同位体比測定結果 (単位原子数比)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 233U238U 0410984 031750 034736 0383628 0264855

plusmn 0000042 000010 000010 0000094 0000048 242Pu239Pu 182016 1364439 218793 236969 222127

plusmn 000011 0000042 000021 000020 000017 148Nd150Nd 0089986 0149877 0186518 0211642 0266697

plusmn 0000017 0000033 0000034 0000024 0000058

各plusmnは質量分析法による同位体比測定結果(3 回繰り返し測定)の標準偏差を示す

JAEA-Research 2013-020

- 81 -

表 B-9 二次希釈試料の UPu 及び Nd 原子数の算出結果 U

試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 243319 13843E+16 0101 2F1ZN2c3 314965 18072E+16 0105 2F1ZN3c2 287884 16251E+16 0104 2F1ZN3c3 260669 14782E+16 0103 2F1ZN3a9 377565 21288E+16 0102

Pu 試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 054940 13022E+14 0060 2F1ZN2c3 073290 17594E+14 0060 2F1ZN3c2 045705 18143E+14 0062 2F1ZN3c3 042200 16870E+14 0062 2F1ZN3a9 045019 23666E+14 0061

Nd 試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 008999 79480E+13 0125 2F1ZN2c3 014988 14713E+14 0103 2F1ZN3c2 018652 18203E+14 0096 2F1ZN3c3 021164 21674E+14 0096 2F1ZN3a9 026670 27214E+14 0096

13843times1016を示す

表 B-10 二次希釈試料のウラン濃度

試料名 二次希釈試料 分取量(g) 1

分取試料中の U 原子数2

二次希釈試料の

U 濃度 (原子数g 溶液)

2F1ZN2c2 11070 13843E+16 1250E+16 2F1ZN2c3 11060 18072E+16 1634E+16 2F1ZN3c2 11069 16251E+16 1468E+16 2F1ZN3c3 11071 14782E+16 1335E+16 2F1ZN3a9 11068 21288E+16 1923E+16

1表 B-5 参照 2表 B-9 参照 13843times1016を示す

This is a blank page

国際単位系(SI)

乗数  接頭語 記号 乗数  接頭語 記号

1024 ヨ タ Y 10-1 デ シ d1021 ゼ タ Z 10-2 セ ン チ c1018 エ ク サ E 10-3 ミ リ m1015 ペ タ P 10-6 マイクロ micro1012 テ ラ T 10-9 ナ ノ n109 ギ ガ G 10-12 ピ コ p106 メ ガ M 10-15 フェムト f103 キ ロ k 10-18 ア ト a102 ヘ ク ト h 10-21 ゼ プ ト z101 デ カ da 10-24 ヨ ク ト y

表5SI 接頭語

名称 記号 SI 単位による値

分 min 1 min=60s時 h 1h =60 min=3600 s日 d 1 d=24 h=86 400 s度 deg 1deg=(π180) rad分 rsquo 1rsquo=(160)deg=(π10800) rad秒 rdquo 1rdquo=(160)rsquo=(π648000) rad

ヘクタール ha 1ha=1hm2=104m2

リットル Ll 1L=11=1dm3=103cm3=10-3m3

トン t 1t=103 kg

表6SIに属さないがSIと併用される単位

名称 記号 SI 単位で表される数値

電 子 ボ ル ト eV 1eV=1602 176 53(14)times10-19Jダ ル ト ン Da 1Da=1660 538 86(28)times10-27kg統一原子質量単位 u 1u=1 Da天 文 単 位 ua 1ua=1495 978 706 91(6)times1011m

表7SIに属さないがSIと併用される単位でSI単位で表される数値が実験的に得られるもの

名称 記号 SI 単位で表される数値

キ ュ リ ー Ci 1 Ci=37times1010Bqレ ン ト ゲ ン R 1 R = 258times10-4Ckgラ ド rad 1 rad=1cGy=10-2Gyレ ム rem 1 rem=1 cSv=10-2Svガ ン マ γ 1γ=1 nT=10-9Tフ ェ ル ミ 1フェルミ=1 fm=10-15mメートル系カラット 1メートル系カラット = 200 mg = 2times10-4kgト ル Torr 1 Torr = (101 325760) Pa標 準 大 気 圧 atm 1 atm = 101 325 Pa

1cal=41858J(「15」カロリー)41868J(「IT」カロリー)4184J(「熱化学」カロリー)

ミ ク ロ ン micro 1 micro =1microm=10-6m

表10SIに属さないその他の単位の例

カ ロ リ ー cal

(a)SI接頭語は固有の名称と記号を持つ組立単位と組み合わせても使用できるしかし接頭語を付した単位はもはや コヒーレントではない(b)ラジアンとステラジアンは数字の1に対する単位の特別な名称で量についての情報をつたえるために使われる

 実際には使用する時には記号rad及びsrが用いられるが習慣として組立単位としての記号である数字の1は明 示されない(c)測光学ではステラジアンという名称と記号srを単位の表し方の中にそのまま維持している

(d)ヘルツは周期現象についてのみベクレルは放射性核種の統計的過程についてのみ使用される

(e)セルシウス度はケルビンの特別な名称でセルシウス温度を表すために使用されるセルシウス度とケルビンの

  単位の大きさは同一であるしたがって温度差や温度間隔を表す数値はどちらの単位で表しても同じである

(f)放射性核種の放射能(activity referred to a radionuclide)はしばしば誤った用語でrdquoradioactivityrdquoと記される

(g)単位シーベルト(PV200270205)についてはCIPM勧告2(CI-2002)を参照

(a)量濃度(amount concentration)は臨床化学の分野では物質濃度

  (substance concentration)ともよばれる(b)これらは無次元量あるいは次元1をもつ量であるがそのこと   を表す単位記号である数字の1は通常は表記しない

名称 記号SI 基本単位による

表し方

秒ルカスパ度粘 Pa s m-1 kg s-1

力 の モ ー メ ン ト ニュートンメートル N m m2 kg s-2

表 面 張 力 ニュートン毎メートル Nm kg s-2

角 速 度 ラジアン毎秒 rads m m-1 s-1=s-1

角 加 速 度 ラジアン毎秒毎秒 rads2 m m-1 s-2=s-2

熱 流 密 度 放 射 照 度 ワット毎平方メートル Wm2 kg s-3

熱 容 量 エ ン ト ロ ピ ー ジュール毎ケルビン JK m2 kg s-2 K-1

比熱容量比エントロピー ジュール毎キログラム毎ケルビン J(kg K) m2 s-2 K-1

比 エ ネ ル ギ ー ジュール毎キログラム Jkg m2 s-2

熱 伝 導 率 ワット毎メートル毎ケルビン W(m K) m kg s-3 K-1

体 積 エ ネ ル ギ ー ジュール毎立方メートル Jm3 m-1 kg s-2

電 界 の 強 さ ボルト毎メートル Vm m kg s-3 A-1

電 荷 密 度 クーロン毎立方メートル Cm3 m-3 sA表 面 電 荷 クーロン毎平方メートル Cm2 m-2 sA電 束 密 度 電 気 変 位 クーロン毎平方メートル Cm2 m-2 sA誘 電 率 ファラド毎メートル Fm m-3 kg-1 s4 A2

透 磁 率 ヘンリー毎メートル Hm m kg s-2 A-2

モ ル エ ネ ル ギ ー ジュール毎モル Jmol m2 kg s-2 mol-1

モルエントロピー モル熱容量ジュール毎モル毎ケルビン J(mol K) m2 kg s-2 K-1 mol-1

照射線量(X線及びγ線) クーロン毎キログラム Ckg kg-1 sA吸 収 線 量 率 グレイ毎秒 Gys m2 s-3

放 射 強 度 ワット毎ステラジアン Wsr m4 m-2 kg s-3=m2 kg s-3

放 射 輝 度 ワット毎平方メートル毎ステラジアン W(m2 sr) m2 m-2 kg s-3=kg s-3

酵 素 活 性 濃 度 カタール毎立方メートル katm3 m-3 s-1 mol

表4単位の中に固有の名称と記号を含むSI組立単位の例

組立量SI 組立単位

名称 記号

面 積 平方メートル m2

体 積 立法メートル m3

速 さ 速 度 メートル毎秒 ms加 速 度 メートル毎秒毎秒 ms2

波 数 毎メートル m-1

密 度 質 量 密 度 キログラム毎立方メートル kgm3

面 積 密 度 キログラム毎平方メートル kgm2

比 体 積 立方メートル毎キログラム m3kg電 流 密 度 アンペア毎平方メートル Am2

磁 界 の 強 さ アンペア毎メートル Am量 濃 度 (a) 濃 度 モル毎立方メートル molm3

質 量 濃 度 キログラム毎立法メートル kgm3

輝 度 カンデラ毎平方メートル cdm2

屈 折 率 (b) (数字の) 1 1比 透 磁 率 (b) (数字の) 1 1

組立量SI 基本単位

表2基本単位を用いて表されるSI組立単位の例

名称 記号他のSI単位による

表し方SI基本単位による

表し方平 面 角 ラジアン(b) rad 1(b) mm立 体 角 ステラジアン(b) sr(c) 1(b) m2m2

周 波 数 ヘルツ(d) Hz s-1

ントーュニ力 N m kg s-2

圧 力 応 力 パスカル Pa Nm2 m-1 kg s-2

エ ネ ル ギ ー 仕 事 熱 量 ジュール J N m m2 kg s-2

仕 事 率 工 率 放 射 束 ワット W Js m2 kg s-3

電 荷 電 気 量 クーロン A sC電 位 差 ( 電 圧 ) 起 電 力 ボルト V WA m2 kg s-3 A-1

静 電 容 量 ファラド F CV m-2 kg-1 s4 A2

電 気 抵 抗 オーム Ω VA m2 kg s-3 A-2

コ ン ダ ク タ ン ス ジーメンス S AV m-2 kg-1 s3 A2

バーエウ束磁 Wb Vs m2 kg s-2 A-1

磁 束 密 度 テスラ T Wbm2 kg s-2 A-1

イ ン ダ ク タ ン ス ヘンリー H WbA m2 kg s-2 A-2

セ ル シ ウ ス 温 度 セルシウス度(e) Kンメール束光 lm cd sr(c) cd

スクル度照 lx lmm2 m-2 cd放射性核種の放射能( f ) ベクレル(d) Bq s-1

吸収線量 比エネルギー分与カーマ

グレイ Gy Jkg m2 s-2

線量当量 周辺線量当量 方向

性線量当量 個人線量当量シーベルト(g) Sv Jkg m2 s-2

酸 素 活 性 カタール kat s-1 mol

表3固有の名称と記号で表されるSI組立単位SI 組立単位

組立量

名称 記号 SI 単位で表される数値

バ ー ル bar 1bar=01MPa=100kPa=105Pa水銀柱ミリメートル mmHg 1mmHg=133322Paオングストローム Å 1Å=01nm=100pm=10-10m海 里 M 1M=1852mバ ー ン b 1b=100fm2=(10-12cm)2=10-28m2

ノ ッ ト kn 1kn=(18523600)msネ ー パ Npベ ル B

デ ジ ベ ル dB

表8SIに属さないがSIと併用されるその他の単位

SI単位との数値的な関係は    対数量の定義に依存

名称 記号

長 さ メ ー ト ル m質 量 キログラム kg時 間 秒 s電 流 ア ン ペ ア A熱力学温度 ケ ル ビ ン K物 質 量 モ ル mol光 度 カ ン デ ラ cd

基本量SI 基本単位

表1SI 基本単位

名称 記号 SI 単位で表される数値

エ ル グ erg 1 erg=10-7 Jダ イ ン dyn 1 dyn=10-5Nポ ア ズ P 1 P=1 dyn s cm-2=01Pa sス ト ー ク ス St 1 St =1cm2 s-1=10-4m2 s-1

ス チ ル ブ sb 1 sb =1cd cm-2=104cd m-2

フ ォ ト ph 1 ph=1cd sr cm-2 104lxガ ル Gal 1 Gal =1cm s-2=10-2ms-2

マ ク ス ウ ェ ル Mx 1 Mx = 1G cm2=10-8Wbガ ウ ス G 1 G =1Mx cm-2 =10-4Tエルステッド( c ) Oe 1 Oe  (1034π)A m-1

表9固有の名称をもつCGS組立単位

(c)3元系のCGS単位系とSIでは直接比較できないため等号「   」

   は対応関係を示すものである

(第8版2006年改訂)

この印刷物は再生紙を使用しています

Page 29: JAEA-Research 2013-020JAEA-Research 2013-020 - 1 - 1.はじめに 日本原子力研究開発機構(以下「JAEA」という。)は原子力安全基盤機構(以下「JNES」と

JAEA-Research 2013-020

- 25 -

表 4-8 2F1ZN3c2 試料(566GWdtUO2-Gd2O3)

同重体の定量値に与える影響

同位体 H23年度報告書の値

(原子数Total-U)

(A)

同重体混入の影響

を補正した値 (原子数Total-U)

(C)

(C)(A)

147Sm 543E-04 540E-04 099 148Sm 547E-04 557E-04 102 149Sm 345E-06 368E-06 107 150Sm 755E-04 793E-04 105 151Sm 176E-05 184E-05 105 152Sm 248E-04 264E-04 107 154Sm 130E-04 995E-05 076 151Eu 204E-06 120E-06 059 153Eu 309E-04 311E-04 101 152Gd 955E-06 955E-06 100 154Gd 107E-03 106E-03 099 155Gd 233E-05 209E-05 090 156Gd 268E-02 268E-02 100 157Gd 587E-06 587E-06 100 158Gd 336E-02 336E-02 100 160Gd 172E-02 172E-02 100

543times10-4を示す

表 4-9 2F1ZN3c3 試料(681GWdtUO2)

同重体の定量値に与える影響

同位体 H23 年度報告書の値

(原子数Total-U)

(A)

同重体混入の影響

を補正した値 (原子数Total-U)

(C)

(C)(A)

147Sm 662E-04 642E-04 097 148Sm 692E-04 685E-04 099 149Sm 381E-06 395E-06 104 150Sm 915E-04 935E-04 102 151Sm 200E-05 204E-05 102 152Sm 287E-04 298E-04 104 154Sm 132E-04 128E-04 098 151Eu 198E-06 113E-06 057 153Eu 353E-04 357E-04 101 152Gd 760E-07 775E-07 102 154Gd 496E-05 391E-05 079 155Gd 194E-05 170E-05 088 156Gd 558E-04 569E-04 102 157Gd 529E-07 539E-07 102 158Gd 721E-05 736E-05 102 160Gd 450E-06 460E-06 102

662times10-4を示す

JAEA-Research 2013-020

- 26 -

表 4-10 2F1ZN3a9 試料(641GWdtUO2)

同重体の定量値に与える影響

同位体 H23 年度報告書の値

(原子数Total-U)

(A)

同重体混入の影響

を補正した値 (原子数Total-U)

(C)

(C)(A)

147Sm 459E-04 456E-04 099 148Sm 664E-04 677E-04 102 149Sm 352E-06 375E-06 107 150Sm 822E-04 860E-04 105 151Sm 161E-05 168E-05 104 152Sm 285E-04 304E-04 107 154Sm 161E-04 164E-04 102 151Eu 153E-06 947E-07 062 153Eu 350E-04 354E-04 101 152Gd 201E-06 206E-06 103 154Gd 448E-05 348E-05 078 155Gd 191E-05 169E-05 088 156Gd 846E-04 868E-04 103 157Gd 837E-07 858E-07 103 158Gd 118E-04 121E-04 103 160Gd 665E-06 682E-06 103

459times10-4を示す

JAEA-Research 2013-020

- 27 -

5本再測定結果を反映した測定結果のまとめ

フォローアップ測定及び混入の効果も加味した本試験で得られた最終的な結果について測定

時に存在するウラン個数に対する原子数比(原子数U 原子数比)でまとめたものを表 5-1 に示し

さらに初期重元素(ウラン)個数 InitialHMと燃焼後の全重元素数 TotalHMの関係は FIMA

の定義より

100

1

0

FIMA

U

PuU

InitialHM

TotalHM

(51)

であるため測定された着目同位体のウラン原子あたりの個数 X と初期ウラン原子あたりの個数

Y の関係は

PuU

UFIMAX

PuU

U

U

PuUXY

100

1

0

(52)

として与えられることから測定サンプルの未燃焼時のウラン原子量を MU (gmol)アボガドロ

数を NA着目同位体の原子量を M (gmol) とすると着目同位体の初期ウラン 1 ton あたりの

重量 Z (g) は

66

10100

1

10

UA

UA M

M

PuU

UFIMAXN

MM

N

YZ (53)

によって表されるこの関係式から表 5-1 の値を初期ウラン重量 1 トンあたりの量で示したも

のを表 5-2 に示す

表 5-1 及び表 5-2 に示した燃焼度は受託事業実施時に JAEA 側に燃料初期組成やボイド率履歴

等のパラメータが提供されておらず詳細な 147Nd 反応の中性子捕獲の効果の補正が行えないこ

とから最終確定値ではない詳細燃焼度は本照射後試験の委託者である JNES において評価さ

れる

JAEA-Research 2013-020

- 28 -

表 5-1 平成 24 年度に再測定を行った結果を反映した測定値のまとめ

(ウラン原子数に対する比) Assembly Name ZN2 ZN3 Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 Fuel Type UO2-Gd2O3 UO2 UO2-Gd2O3 UO2 UO2 Sample Position from Bottom of Fuel (mm)

29515 2951 1674 16745 1678

Sample Position in Node

189 189 107 107 108

FIMA() 2888 3947 5598 7069 6583

Burnup (GWdt) 27843 37994 54692 68322 64267 Measurement Method Ratio of Number of Atoms Total-U IDM(TIMS) 234U 170E-04 329E-04 141E-04 234E-04 687E-05IDM(TIMS) 235U 112E-02 174E-02 232E-03 369E-03 230E-04IDM(TIMS) 236U 380E-03 627E-03 480E-03 789E-03 292E-03IDM(TIMS) 238U 985E-01 976E-01 993E-01 988E-01 997E-01IDM(TIMS) U total 100E+00 100E+00 100E+00 100E+00 100E+00IDM(TIMS)+αSpectrometry 238Pu 129E-04 181E-04 385E-04 576E-04 400E-04IDM(TIMS) 239Pu 583E-03 610E-03 472E-03 468E-03 406E-03IDM(TIMS) 240Pu 233E-03 239E-03 358E-03 358E-03 328E-03IDM(TIMS) 241Pu 741E-04 696E-04 994E-04 112E-03 101E-03IDM(TIMS) 242Pu 352E-04 375E-04 149E-03 148E-03 234E-03IDM(TIMS) Pu total 937E-03 974E-03 112E-02 115E-02 111E-02IDM(TIMS) 142Nd 315E-05 507E-05 125E-04 150E-04 193E-04IDM(TIMS) 143Nd 123E-03 173E-03 152E-03 195E-03 114E-03IDM(TIMS) 144Nd 178E-03 260E-03 423E-03 571E-03 531E-03IDM(TIMS) 145Nd 967E-04 136E-03 168E-03 219E-03 176E-03IDM(TIMS) 146Nd 961E-04 137E-03 209E-03 276E-03 258E-03IDM(TIMS) 148Nd 515E-04 711E-04 103E-03 132E-03 123E-03IDM(TIMS) 150Nd 250E-04 327E-04 525E-04 637E-04 650E-04IDM(TIMS) Nd total 573E-03 814E-03 112E-02 147E-02 129E-02γSpectrometry 134Cs 645E-06 101E-05 417E-05 535E-05 545E-05γSpectrometry 137Cs 154E-03 218E-03 347E-03 432E-03 390E-03IDM(ICP-MS) 151Eu 132E-06 110E-06 120E-06 113E-06 947E-07IDM(ICP-MS) 153Eu 157E-04 190E-04 311E-04 357E-04 354E-04γSpectrometry 154Eu 156E-05 200E-05 377E-05 436E-05 383E-05γSpectrometry 155Eu 269E-06 342E-06 963E-06 113E-05 112E-05Liquid Scintillator 147Pm 175E-05 240E-05 365E-05 447E-05 314E-05IDM(ICP-MS) 147Sm 413E-04 547E-04 540E-04 642E-04 456E-04IDM(ICP-MS) 148Sm 187E-04 258E-04 557E-04 685E-04 677E-04IDM(ICP-MS) 149Sm 550E-06 651E-06 368E-06 395E-06 375E-06IDM(ICP-MS) 150Sm 403E-04 531E-04 793E-04 935E-04 860E-04IDM(ICP-MS) 151Sm 190E-05 232E-05 184E-05 204E-05 168E-05IDM(ICP-MS) 152Sm 157E-04 190E-04 264E-04 298E-04 304E-04IDM(ICP-MS) 154Sm 329E-05 596E-05 995E-05 128E-04 164E-04IDM(ICP-MS) 152Gd 494E-05 963E-07 955E-06 775E-07 206E-06IDM(ICP-MS) 154Gd 138E-03 228E-05 106E-03 391E-05 348E-05IDM(ICP-MS) 155Gd 190E-05 994E-06 209E-05 170E-05 169E-05IDM(ICP-MS) 156Gd 266E-02 123E-04 268E-02 569E-04 868E-04IDM(ICP-MS) 157Gd 107E-05 369E-07 587E-06 539E-07 858E-07IDM(ICP-MS) 158Gd 322E-02 219E-05 336E-02 736E-05 121E-04IDM(ICP-MS) 160Gd 169E-02 174E-06 172E-02 460E-06 682E-06Calibration Curve (ICP-MS) 95Mo 177E-03 246E-03 315E-03 417E-03 332E-03Calibration Curve (ICP-MS) 99Tc 124E-03 166E-03 217E-03 282E-03 229E-03Calibration Curve (ICP-MS) 101Ru 165E-03 221E-03 322E-03 409E-03 384E-03Calibration Curve (ICP-MS) 103Rh 104E-03 126E-03 162E-03 188E-03 171E-03Calibration Curve (ICP-MS) 109Ag 102E-04 103E-04 230E-04 251E-04 381E-04Calibration Curve (ICP-MS) 133Cs 187E-03 245E-03 333E-03 407E-03 344E-03

Read as 170times10-4

ここで示した燃焼度は詳細解析に基づいておらず最終確定値ではない

JAEA-Research 2013-020

- 29 -

表 5-2 平成 24 年度に再測定を行った結果を反映した測定値のまとめ

(初期ウラン重量 1ton に対する重量) Assembly Name ZN2 ZN3 Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 Fuel Type UO2-Gd2O3 UO2 UO2-Gd2O3 UO2 UO2 Sample Position from Bottom of Fuel (mm)

29515 2951 1674 16745 1678

Sample Position in Node

189 189 107 107 108

FIMA() 2888 3947 5598 7069 6583

Burnup (GWdt) 27843 37994 54692 68322 64267 Measurement Method weight(g) ton-Initial Heavy Metal IDM(TIMS) 234U 161E+02 308E+02 129E+02 211E+02 624E+01IDM(TIMS) 235U 107E+04 164E+04 214E+03 335E+03 210E+02IDM(TIMS) 236U 363E+03 592E+03 444E+03 719E+03 267E+03IDM(TIMS) 238U 948E+05 929E+05 927E+05 909E+05 921E+05IDM(TIMS)+αSpectrometry 238Pu 124E+02 172E+02 360E+02 529E+02 370E+02IDM(TIMS) 239Pu 563E+03 583E+03 443E+03 432E+03 377E+03IDM(TIMS) 240Pu 226E+03 229E+03 337E+03 332E+03 305E+03IDM(TIMS) 241Pu 723E+02 670E+02 940E+02 104E+03 947E+02IDM(TIMS) 242Pu 344E+02 363E+02 141E+03 139E+03 220E+03IDM(TIMS) 142Nd 181E+01 288E+01 697E+01 819E+01 106E+02IDM(TIMS) 143Nd 708E+02 987E+02 853E+02 108E+03 632E+02IDM(TIMS) 144Nd 103E+03 149E+03 239E+03 317E+03 297E+03IDM(TIMS) 145Nd 567E+02 790E+02 956E+02 123E+03 991E+02IDM(TIMS) 146Nd 567E+02 798E+02 120E+03 155E+03 146E+03IDM(TIMS) 148Nd 308E+02 420E+02 599E+02 752E+02 705E+02IDM(TIMS) 150Nd 152E+02 196E+02 309E+02 369E+02 378E+02γSpectrometry 134Cs 349E+00 541E+00 219E+01 277E+01 283E+01γSpectrometry 137Cs 853E+02 119E+03 186E+03 228E+03 207E+03IDM(ICP-MS) 151Eu 804E-01 662E-01 713E-01 657E-01 555E-01IDM(ICP-MS) 153Eu 968E+01 116E+02 187E+02 211E+02 210E+02γSpectrometry 154Eu 971E+00 123E+01 228E+01 259E+01 229E+01γSpectrometry 155Eu 169E+00 212E+00 585E+00 676E+00 674E+00Liquid Scintillator 147Pm 104E+01 141E+01 210E+01 254E+01 179E+01IDM(ICP-MS) 147Sm 245E+02 321E+02 312E+02 364E+02 260E+02IDM(ICP-MS) 148Sm 112E+02 153E+02 323E+02 392E+02 389E+02IDM(ICP-MS) 149Sm 331E+00 387E+00 215E+00 227E+00 217E+00IDM(ICP-MS) 150Sm 244E+02 318E+02 467E+02 541E+02 501E+02IDM(ICP-MS) 151Sm 116E+01 140E+01 109E+01 119E+01 985E+00IDM(ICP-MS) 152Sm 964E+01 116E+02 158E+02 175E+02 179E+02IDM(ICP-MS) 154Sm 205E+01 367E+01 601E+01 764E+01 981E+01IDM(ICP-MS) 152Gd 303E+01 585E-01 569E+00 455E-01 122E+00IDM(ICP-MS) 154Gd 862E+02 141E+01 643E+02 232E+01 208E+01IDM(ICP-MS) 155Gd 119E+01 616E+00 127E+01 102E+01 102E+01IDM(ICP-MS) 156Gd 168E+04 766E+01 164E+04 343E+02 525E+02IDM(ICP-MS) 157Gd 677E+00 231E-01 361E+00 327E-01 523E-01IDM(ICP-MS) 158Gd 206E+04 138E+01 208E+04 449E+01 740E+01IDM(ICP-MS) 160Gd 110E+04 111E+00 108E+04 284E+00 423E+00Calibration Curve (ICP-MS) 95Mo 679E+02 932E+02 117E+03 153E+03 122E+03Calibration Curve (ICP-MS) 99Tc 495E+02 658E+02 843E+02 108E+03 880E+02Calibration Curve (ICP-MS) 101Ru 672E+02 892E+02 127E+03 159E+03 151E+03Calibration Curve (ICP-MS) 103Rh 432E+02 518E+02 655E+02 747E+02 683E+02Calibration Curve (ICP-MS) 109Ag 450E+01 447E+01 981E+01 106E+02 161E+02Calibration Curve (ICP-MS) 133Cs 101E+03 130E+03 174E+03 209E+03 177E+03

Read as 161times102

ここで示した燃焼度は詳細解析に基づいておらず最終確定値ではない

JAEA-Research 2013-020

- 30 -

図 5-1 から図 5-15 は経済協力開発機構原子力機関(OECDNEA)原子力科学委員会(NSC)

臨界安全性ワーキングパーティー(WPNCS)燃焼度クレジット臨界安全性専門家会合(EGBUC)

において燃焼度クレジットで考慮する核種として選定されている核分裂生成物の値を比較したも

のである図 5-16 から図 5-19 には134137Cs 及び 154155Eu の測定結果の比較も示した図 5-20

から図 5-28 にはウラン及びプルトニウム同位体の生成量を示した他の原子炉から得られた照射

後試験データは SFCOMPO(httpwwwoecd-neaorgsfcompo)から引用したものである

本測定で与える測定値は崩壊補正を行っていないがその他の測定値では照射直後の値に補正

をしているものもあるので図を作成する際に崩壊補正を行い照射直後の値にして図に示して

いるなお236U の測定値についてはCooper 炉及び Gundermmingen 炉からも得られている

がSFCOMPO には Build up 値として登録してあり照射後の存在量であるかどうかの確認が

出来なかったためここには記載しなかった155Gd は 155Eu の放射性崩壊(半減期 475 年)に

よって生成するため 155Gd 単独での崩壊補正ができないことから本測定値のみをプロットした

本試験で得られた測定値を他の測定値と比較するとウラン及びプルトニウムの測定について

は2007 年に同じ燃料集合体から得られたデータと同じ傾向を示しており妥当な測定が行われ

ていることが分かる

FP 核種測定結果では燃焼度に対して線形に増加することが知られている 137Cs の生成量が

他の測定結果の推定から考えられる直線の上によく乗っており妥当な測定値となっていること

が分かるその他の FP 核種の生成量についても他の実験結果との比較を示すが133Cs や 150Sm

は他の測定値が燃焼度に対して線形に増加していることと比較しても妥当と言える結果が得ら

れている一方で反応断面積の大きい 143Nd149Sm151Sm などについては測定データは高

燃焼度領域において大きくばらつく結果となっている出力履歴やボイド率の履歴によって生成

量が影響をうけているためであり詳細な運転履歴を取り入れた解析によってその妥当性の検討

が必要である

JAEA-Research 2013-020

- 31 -

0 20 40 60 8000

05

10

15

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 95Mo

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOXMOX

MOX

図 5-1 95Mo 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 32 -

0 20 40 60 8000

05

10

15

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 99Tc

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

ZN3c2

ZN2c2

Cooper

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-2 99Tc の生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 33 -

0 20 40 60 8000

05

10

15

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 101Ru

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOXMOX

MOX

MOX

図 5-3 101Ru の生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 34 -

0 20 40 60 8000

02

04

06

08

10

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 103Rh

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN3a9

ZN3c3

ZN3c2

ZN2c2

ZN2c3

MOX MOX

MOX

MOX

図 5-4 103Rh 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 35 -

0 20 40 60 80000

005

010

015

020

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 109Ag

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c2 ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-5 109Ag 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 36 -

0 20 40 60 800

1

2

3

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 133Cs

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOXMOX

MOX

図 5-6 133Cs 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 37 -

0 20 40 60 8000

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 143Nd

Fukushima-Daini-1 (present)

Dodewaard

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

図 5-7 143Nd 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 38 -

0 20 40 60 8000

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 145Nd

Fukushima-Daini-1 (present)

Dodewaard

ZN2C2

ZN2C3 ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

図 5-8 145Nd 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 39 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

04

05

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 147Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

Fukushima-Daini-2

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-9 147Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 40 -

0 20 40 60 800000

0001

0002

0003

0004

0005

0006

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 149Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

Fukushima-Daini-2

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-10 149Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 41 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

04

05

06

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 150Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

Fukushima-Daini-2

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-11 150Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 42 -

0 20 40 60 80

001

002

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 151Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2Dodewaard

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX MOX

MOX

図 5-12 151Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 43 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 152Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3c9ZN3c3

Fukushima-Daini-2

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOXMOX

MOX

図 5-13 152Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 44 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 153Eu

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-14 153Eu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 45 -

0 20 40 60 800000

0005

0010

0015

0020

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 155Gd

Fukushima-Daini-1 (present)

ZN2c3

ZN3a9 ZN3a3

ZN2c2(UO 2-Gd2O3)ZN3c2(UO 2-Gd2O3)

図 5-15 155Gd 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 46 -

0 20 40 60 800

01

02

03

04

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 134Cs

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-16 134Cs 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 47 -

0 20 40 60 800

1

2

3

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 137Cs

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

図 5-17 137Cs 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 48 -

0 20 40 60 800

001

002

003

004

005

006

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 154Eu

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2 ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-18 154Eu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 49 -

0 20 40 60 800

001

002

003

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 155Eu

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9ZN3c3

MOXMOX

MOX

MOX

図 5-19 155Eu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 50 -

0 20 40 60 800

01

02

03

04

05

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 234U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-20 234U 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 51 -

0 20 40 60 800

10

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 235U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-21 235U 残存量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 52 -

0 20 40 60 800

1

2

3

4

5

6

7

8

9

10

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 236U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-22 236U 残存量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 53 -

0 20 40 60 80890

900

910

920

930

940

950

960

970

980

990

1000

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 238U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-23 238U 残存量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 54 -

0 20 40 60 800

01

02

03

04

05

06

07

08

09

1

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 238Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-24 238Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 55 -

0 20 40 60 800

1

2

3

4

5

6

7

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 239Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-25 239Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 56 -

0 20 40 60 800

1

2

3

4

5

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 240Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2 ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-26 240Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 57 -

0 20 40 60 800

1

2

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 241Pu

Fukushima-Daini-1 (present)

Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2 ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (2007)

図 5-27 241Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 58 -

0 20 40 60 800

1

2

3

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 242Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-28 242Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 59 -

図 5-29 と図 5-30 にはこの測定で得られた 95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs の

溶解溶液と不溶性残渣中の初期ウラン 1 トンあたりの存在量を示すまた図 5-31 にはそれ

らの和を図 5-32 には不溶性残渣中の存在割合を示す難測定 FP と呼んでいるこれらの FP

の量は図 5-31 からわかるように109Ag が最も燃焼度の高いサンプルで測定値が小さくな

っている例外はあるが燃焼度に対して指数関数的に(片対数グラフで直線的に)増大をし

ている不溶性残渣の量は燃焼度と共に単調に増大すると考えられたが図 5-32 に示すよう

に燃焼度が最も高いサンプルで不溶性残渣中の FP 量が減少する結果を得たこれが燃料

の燃焼条件等によるものなのか溶解を行った時の条件の差によって生じたものなのかは

現段階では不明である旧原研を含めて原子力機構で行ってきた使用済燃料同位体組成測定

実験ではこれら不溶性残渣中に含まれる FP の測定は行われてこなかった今後測定手

法のさらなる見直しなどを通じて不溶性残渣に含まれる FP 量の測定技術の向上を図って

いくことが求められる

0 20 40 60 800

1000

2000

3000

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Solution

図 5-29 難測定 FP 測定結果(溶解溶液中の FP 量(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 60 -

0 20 40 60 800

200

400

600

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109

Ag133Cs

Insolble residue

図 5-30難測定 FP 測定結果(不溶性残渣中の FP の量(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 61 -

0 20 40 60 80101

102

103

104

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Insolble Residue+Solution

図 5-31難測定 FP 測定結果(溶解溶液と不溶性残渣中の FP 量の和(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 62 -

0 20 40 60 8010-4

10-3

10-2

10-1

100

Burnup [GWdt]

Rat

io o

f W

eigh

t[-] 95Mo

99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Insolble Residue(Insolble Residue+Solution)

図 5-32難測定 FP 測定結果(不溶性残渣中の FP の割合)

JAEA-Research 2013-020

- 63 -

表 5-3 には各サンプルの各同位体について原子炉停止から測定までの時間(冷却時間)を示

した表 5-4 には各サンプルの測定値について測定誤差(相対標準偏差)を示した

表 5-3 原子炉停止から測定日までの冷却時間(年)のまとめ

Assembly

Name ZN2 ZN3

Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 234U 969 1221 954 702 702 235U 969 1221 954 702 702 236U 969 1221 954 702 702 238U 969 1221 954 702 702

238Pu 969 1221 954 702 702 239Pu 969 1221 954 702 702 240Pu 969 1221 954 702 702 241Pu 969 1221 954 702 702 242Pu 969 1221 954 702 702 142Nd 969 1221 954 702 702 143Nd 969 1221 954 702 702 144Nd 969 1221 954 702 702 145Nd 969 1221 954 702 702 146Nd 969 1221 954 702 702 148Nd 969 1221 954 702 702 150Nd 969 1221 954 702 702 134Cs 973 962 702 702 702 137Cs 973 962 702 702 702 151Eu 1068 1048 802 796 796 153Eu 1068 1048 802 796 796 154Eu 973 962 708 708 708 155Eu 973 962 708 708 708 147Pm 1070 1061 802 796 796 147Sm 1068 1048 802 796 796 148Sm 1068 1048 802 796 796 149Sm 1068 1048 802 796 796 150Sm 1068 1048 802 796 796 151Sm 1068 1048 802 796 796 152Sm 1068 1048 802 796 796 154Sm 1068 1048 802 796 796 152Gd 1069 1048 802 796 796 154Gd 1069 1048 802 796 796 155Gd 1069 1048 802 796 796 156Gd 1069 1048 802 796 796 157Gd 1069 1048 802 796 796 158Gd 1069 1048 802 796 796 160Gd 1069 1048 802 796 796 95Mo 1165 1165 899 899 899 99Tc 1165 1165 899 899 899

101Ru 1165 1165 899 899 899 103Rh 1165 1165 899 899 899 109Ag 1165 1165 899 899 899 133Cs 1165 1165 899 899 899

JAEA-Research 2013-020

- 64 -

表 5-4 測定誤差(RSD相対標準偏差())のまとめ

Assembly

Name ZN2 ZN3

Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 234U lt 22 lt 22 lt 22 lt 22 lt 22 235U lt 10 lt 10 lt 10 lt 10 lt 10 236U lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 238U lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02

238Pu lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 239Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 240Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 241Pu lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 242Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 142Nd lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 143Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 144Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 145Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 146Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 148Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 150Nd lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 134Cs lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 137Cs lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 151Eu 38 14 25 13 14 153Eu 26 13 21 05 07 154Eu lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 155Eu lt 6 lt 6 lt 6 lt 6 lt 6 147Pm lt 5 lt 5 lt 5 lt 5 lt 5 147Sm 21 10 18 12 12 148Sm 24 11 18 12 12 149Sm 37 19 34 15 21 150Sm 22 10 18 12 13 151Sm 26 19 24 15 21 152Sm 19 10 16 11 11 154Sm 24 12 20 12 12 152Gd 43 38 59 53 58 154Gd 20 14 16 13 16 155Gd 82 11 85 11 13 156Gd 14 08 12 08 10 157Gd 62 20 101 37 30 158Gd 14 11 12 09 12 160Gd 16 18 14 19 21 95Mo 39 40 22 45 23 99Tc 31 31 24 35 24

101Ru 30 31 20 38 22 103Rh 26 24 20 37 19 109Ag 19 21 15 15 15 133Cs 39 38 31 48 35

ここに示した値は測定機器の性能と分離や希釈による誤差を考慮したものである

JAEA-Research 2013-020

- 65 -

表 5-5 と表 5-6 にはZN2 及び ZN3 集合体の照射にかかわる原子炉の運転履歴を示す

表 5-5 ZN2 集合体の運転履歴

開始日 終了日 日数 運転(第 12 サイクル) 1996726 1997923 424

定検 1997923 19971031 38 運転(第 13 サイクル) 19971031 19981217 412

定検 19981217 1999312 85 運転(第 14 サイクル) 1999312 200059 424

表 5-6 ZN3 集合体の運転履歴

開始日 終了日 日数 運転(第 12 サイクル) 1996726 1997923 424

定検 1997923 19971031 38 運転(第 13 サイクル) 19971031 19981217 412

定検 19981217 1999312 85 運転(第 14 サイクル) 1999312 200059 424

定検 200059 2000615 37 運転(第 15 サイクル) 2000615 2001813 424

定検 2001813 2001119 88 運転(第 16 サイクル) 2001119 200317 424

JAEA-Research 2013-020

- 66 -

図 5-33 と図 5-34 にはZN2 集合体及び ZN3 集合体を上から見た断面図とそれぞれのサ

ンプルの取得位置を示したまた図 5-35 には各燃料棒でサンプルを取り出した軸方向の

高さを示した図 5-36及び図 5-37にはZN2及び ZN3集合体の炉内での装荷位置を示した

図 5-33 本試験でサンプルが取得された燃料棒の位置(ZN2 集合体)

(3 サイクル照射 平均燃焼度 356GWdt)

JAEA-Research 2013-020

- 67 -

図 5-34 本試験でサンプルが取得された燃料棒の位置(ZN3 集合体)

(5 サイクル照射 平均燃焼度 535 GWdt)

JAEA-Research 2013-020

- 68 -

図 5-35 本試験でサンプルが取得された位置(軸方向)

JAEA-Research 2013-020

- 69 -

図 5-36 ZN2 集合体のシャッフリング 1112)

(福島第 2 原子力発電所第 12 サイクルから第 14 サイクル)

JAEA-Research 2013-020

- 70 -

図 5-37 ZN3 集合体のシャッフリング 1112)

(福島第 2 原子力発電所第 12 サイクルから第 16 サイクル)

JAEA-Research 2013-020

- 71 -

6おわりに

JAEA が JNES からの受託事業として実施した「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生

成核種組成測定試験」において燃焼率評価で測定が必要な元素の 1 つである Nd について2

種類の手法で測定を行ったが結果に差異が生じたそのため確度の高い測定結果を取得するこ

とと生じた差異の原因究明を目的としたフォローアップ測定を実施した

本件で発生した Nd 定量値の差異の原因は3 章で述べたとおり(1) Nd 定量における化学操

作中に相互汚染等が発生した可能性があったこと(2) Nd を含む FP 核種の測定結果算出に使用

した溶解溶液中の U 原子数に不確定性があったことの 2 点により生じたものと推定される今

後同様の測定を実施する際に注意すべき点をまとめると以下のようになる

① 着目元素の定量を行う際同時期かつ同一試料で U 原子数を測定すること

② 試料の保管時には蒸発が無視できるだけの十分な量を確保した上で保管すること

③ 保管試料は定期的に重量を測定し自然蒸発の影響を把握すること

④ 分取希釈等の操作時には天秤による秤量を行いデータ管理を確実に行うこと

の 4 点である特にどのデータをどの時期に測定するかは全体の測定計画の検討で調整できる

ことであるため出来るだけ同一試料のデータを短期間にまとめて取得できるように配慮すべき

である

また作業環境からの天然元素の汚染等の影響の排除について近年の分析装置の高感度化に

伴い試料の取扱量が極めて少なくなっていることに注意すべきである取り扱う試料量が少なく

なれば被ばくや汚染の可能性を低減できる反面同時に取扱う試料間から生じる相互汚染使

用する試薬や器具及び作業を実施する環境下から混入する天然元素の影響等による汚染の可能性

が高くなるこれらの試料間の相互及び環境下等から生じる汚染はその原因が多岐に渡って考

えられることから作業全般に繊細な注意を払う必要があるあるいは被ばく量に注意を払い

つつ環境下等から生じる天然元素の汚染の影響が出ない程度に取り扱う量を増加させる等の検

討も必要となるだろうこのためにもさらに確度の高いデータの取得を目指し同様の測定を

繰り返し行うことで測定経験を得ることが必要である

本件で発生した Nd 定量値の差異について今後同様の事象を繰り返さないためには上記対応

を必要とするしたがって分析作業の実施の際には事前に作業者間で分析方法及び手順につ

いて十分に検討を行い綿密な計画を立てそれらを確実に遂行していくことの重要性を再認識

する必要がある

JAEA-Research 2013-020

- 72 -

謝 辞

JNES からの受託事業として実施した「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組

成測定試験」においてはJNES の山本徹氏には当該事業の立ち上げから実施及び本フォローア

ップ測定の実施に至るまで多大なご指導とご支援を頂きましたJNES の安藤良平氏及び鈴木

求氏には事業の遂行だけではなく取得データの解析結果に関するご指導をいただきました

深く感謝申し上げます安全研究センター サイクル安全研究グループの外池幸太郎研究主幹には

JNES からの受託事業立ち上げに際して事業の主担当者としてご尽力いただきましたまた同

グループの戸塚真義氏と原科研福島技術開発特別チーム 臨界管理技術開発グループの蒲原佳子

女史には本レポートに掲載するデータの整理を旧ホット試験施設管理部 ホット材料試験課の宮

田精一氏並びに原科研福島技術開発特別チーム 臨界管理技術開発グループの佐藤真人氏には試

料の再調製を行っていただきました原子力基礎工学研究部門 分析化学研究グループの河野信昭

氏並びに鈴木大輔氏には試料分離法について貴重なご助言をいただきましたここに記してお礼

申し上げます

参考文献

1) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 20 年度報告書

2) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 21 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000016661pdf)

3) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 22 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000118961pdf)

4) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 23 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000123740pdf)

5) SUsuda NKohnoldquoAnion-Exchange Separation of Nd and the Transplutonium Elements

in Spent Nuclear Fuels for Burn-up DeterminationrdquoSeparation Sci Technol 23(10amp11)

pp1119-1131 (1988)

6) GUchiyama et alldquoDevelopment of quantitative analytical method of U Pu and fission

products in spent fuel by combined-chromatographic-mass-spectrometric-isotopic-dilution

technologyrdquoEuropean Nuclear Conference 2012 (ENC 2012) December 2012 Manchester

United Kingdom

7) ISO11483 ldquoPreparation of plutonium sources and determination of 238Pu239Pu isotope

ratio by alpha spectrometry rdquo ISO Geneva(1994)

8) K Shibata O Iwamoto T Nakagawa N Iwamoto A Ichihara S Kunieda S Chiba K

JAEA-Research 2013-020

- 73 -

Furutaka N Otuka T Ohsawa T Murata H Matsunobu A Zukeran S Kamada and J

Katakura ldquoJENDL-40 A New Library for Nuclear Science and Engineeringrdquo Journal of

Nuclear Science and Technology 48 1 (2011)

9) K Okumura T Mori M Nakagawa K Kaneko ldquoValidation of a Continuous-Energy Monte

Carlo Burn-up Code MVP-BURN and Its Application to Analysis of Post Irradiation

Experimentrdquo Journal of Nuclear Science and Technology 37(2)pp128-138(2000)

10) 須山賢也望月弘樹高田友幸龍福進奥野浩村崎穣大久保清志「連続エネルギモン

テカルロコード MVP 及び MCNP を使用する統合化燃焼計算コードシステム -

SWAT31」 JAEA-DataCode 2009-002 日本原子力研究開発機構 (2009)

11) 「平成 18 年度全 MOX 炉心核設計手法信頼性実証試験成果報告書」07 基炉報-0001 原子力安

全基盤機構 (2007)

12) 「平成 18 年度高燃焼度 9x9 型燃料信頼性実証試験成果報告書」07 基炉報-0002 原子力安全

基盤機構 (2007)

JAEA-Research 2013-020

- 74 -

付録

測定データ集

JAEA-Research 2013-020

- 75 -

A 混合スパイク試料の値付け

表 A-1 各標準濃度一覧

標準試料 濃度 誤差()

U 濃度標準 26820 microgg 005 Pu 濃度標準 83506 ngg 005 Nd 濃度標準 13495 ngg 007

各標準の純度及び秤量誤差から算出した

表 A-2 混合スパイクと各濃度標準の混合データ

試料名 分取量(g)

混合スパイク 11452 U 濃度標準 10968 Pu 濃度標準 10723 Nd 濃度標準 10324

表 A-3 各濃度標準の同位体組成

U 濃度標準 Pu 濃度標準 Nd 濃度標準 同位体組成

(原子百分率) 誤差() 同位体組成

(原子百分率) 誤差()同位体組成

(原子百分率) 誤差() 234U 00054 362 238Pu 00030 215 142Nd 27119 0007 235U 07205 003 239Pu 974234 0001 143Nd 12174 0009 238U 992741 00003 240Pu 25607 0003 144Nd 23789 0014 241Pu 00100 191 145Nd 8295 0020 242Pu 00028 185 146Nd 17202 0026 148Nd 5767 0038 150Nd 5653 0049 各誤差は質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な誤差伝播の

計算により算出した

表 A-4 混合スパイク中 238Pu の放射能測定結果

放射能比(238Pu242Pu) 012692

表 A-5 混合スパイクに各濃度標準を添加した試料の同位体比測定結果

試料名 測定値 233U238U 0075767 (原子数比) plusmn 0000064

242Pu239Pu 0065232 (原子数比) plusmn 0000004

150Nd142Nd 075200 (原子数比) plusmn 000028

JAEA-Research 2013-020

- 76 -

原子数の算出には次の式を用いた

Rms times Sps - Spm 原子数 =

Abm - Rms times Abs

Rms 濃度標準添加後の 238U233U239Pu242Pu150Nd142Nd 原子数比

Sps 添加した各濃度標準中同位体の量(原子数)233U242Pu142Nd 量

Spm 添加した各濃度標準中同位体の量(原子数)238U239Pu150Nd 量

Abm 混合スパイク中の同位体の比238UU239PuPu150NdNd

Abs 混合スパイク中の同位体の比233UU242PuPu142NdNd

表 A-6 原子数算出に使用したデータ

元素 Rms Sps Spm Abm Abs

U 1319833 0 7388E+16 00086391 09826830 Pu 0065232 219735E+15 63943E+10 0998653 00002917 Nd 0752004 15774E+14 32882E+13 09077548 00201111

JAEA-Research 2013-020

- 77 -

B 燃料溶解溶液試料の測定データ

表 B-1 燃料溶解溶液の分取希釈データ

一次希釈 二次希釈 試料名

分取 希釈 分取 希釈 希釈倍率

2F1ZN2c2 10814 584007 05658 112594 10747

2F1ZN2c3 11753 583867 05676 112728 9866

2F1ZN3c2 11739 576345 05696 111741 9631

2F1ZN3c3 11685 585754 05686 111584 9837

2F1ZN3a9 11636 581027 05686 112304 9862

表 B-2試料中 238Pu の放射能測定結果

試料名 放射能比 238Pu(239Pu+240Pu)

2F1ZN2c2 24520 2F1ZN2c3 33482 2F1ZN3c2 59239 2F1ZN3c3 81127 2F1ZN3a9 63257

表 B-3 α線スペクトロメトリーを併用した Pu の同位体組成測定結果 (単位原子百分率)

試料名 239Pu 240Pu 241Pu 242Pu 238Pu

2F1ZN2c2 62731 25047 7050 3792 138 2F1ZN2c3 62634 24507 7143 3855 186 2F1ZN3c2 42290 32030 8898 13333 345 2F1ZN3c3 41498 31898 8770 13147 468 2F1ZN3a9 36971 30207 8136 21280 341

JAEA-Research 2013-020

- 78 -

表 B-4 燃料溶解溶液中の UPu 及び Nd の同位体組成分析結果 (単位原子百分率)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 234U 001789 00329 00141 00246 00077

plusmn 000007 00001 00002 00002 00002 235U 11220 17429 02320 03689 00219

plusmn 00008 00005 00003 00003 00002 236U 03805 062693 04799 07900 02916

plusmn 00004 000002 00001 00002 00001 238U 984796 975973 992741 988164 996787

plusmn 00008 00005 00004 00004 00003 238Pu 1381 186 345 468 341

plusmn 0008 001 002 003 002 239Pu 627305 62634 42290 41498 369711

plusmn 00008 0001 0003 0005 00007 240Pu 25047 245073 32030 31898 302074

plusmn 0001 00008 0004 0007 00006 241Pu 70503 7143 8898 877 8136

plusmn 00005 0001 0004 001 0002 242Pu 37915 38550 13333 13147 212796

plusmn 00007 00007 0004 0003 00008 142Nd 1639 0623 11173 1088 1655

plusmn 0003 0003 00003 0001 0002 143Nd 21002 21210 135747 132774 88781

plusmn 0005 0002 00008 00008 00005 144Nd 30748 31879 37724 38747 41187

plusmn 0004 0002 0001 0002 0002 145Nd 16540 16760 15007 14895 136618

plusmn 0004 0002 0001 0001 00009 146Nd 16799 16789 18682 18740 20038

plusmn 0008 0003 0002 0003 0002 148Nd 8868 8730 9211 8933 9522

plusmn 0007 0003 0002 0002 0002 150Nd 4404 4010 4684 4320 5059

plusmn 0005 0002 0001 0001 0001 238Pu については238U による影響を考慮しα線測定の結果を用いた 238Pu のplusmnはα線測定誤差を 05質量分析法による同位体比測定誤差を

01とし統計的な誤差伝播の計算により算出した Pu の同位体組成は表 B-3 の結果に 241Pu 及び 242Pu を加え百分率したも

のである 各plusmnは質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な

誤差伝播の計算により算出した

JAEA-Research 2013-020

- 79 -

原子数の算出には次の式を用いた

Rms times Sps - Spm

原子数 = Abm - Rms times Abs

Rms スパイク添加後の 238U233U239Pu242Pu148Nd150Nd 原子数比

Sps 添加した濃縮同位体の量(原子数)233U242Pu150Nd 量

Spm 添加した濃縮同位体の量(原子数)238U239Pu148Nd 量

Abm 試料中の同位体の比238UU239PuPu148NdNd

Abs 試料中の同位体の比233UU242PuPu150NdNd

表 B-6 添加したスパイク中の UPu 及び Nd の原子数 (単位原子数)

試料名 U 233U Sps 238U Spm

2F1ZN2c2 57221E+15 56230E+15 49433E+13 2F1ZN2c3 57146E+15 56156E+15 49369E+13 2F1ZN3c2 57201E+15 56210E+15 49416E+13 2F1ZN3c3 57216E+15 56225E+15 49429E+13 2F1ZN3a9 57325E+15 56332E+15 49523E+13

試料名 Pu 242Pu Sps 239Pu Spm

2F1ZN2c2 14402E+14 14382E+14 42006E+10 2F1ZN2c3 14383E+14 14364E+14 41952E+10 2F1ZN3c2 14397E+14 14377E+14 41992E+10 2F1ZN3c3 14401E+14 14381E+14 42003E+10 2F1ZN3a9 14428E+14 14409E+14 42083E+10

試料名 Nd 150Nd Sps 148Nd Spm

2F1ZN2c2 96421E+13 87527E+13 11428E+12 2F1ZN2c3 96295E+13 87412E+13 11413E+12 2F1ZN3c2 96388E+13 87496E+13 11424E+12 2F1ZN3c3 96413E+13 87519E+13 11427E+12 2F1ZN3a9 96597E+13 87687E+13 11449E+12

57221times1015を示す

表 B-5 二次希釈試料分取量とスパイク添加量 試料名 試料分取量(g) 添加量(g)

2F1ZN2c2 11070 11496 2F1ZN2c3 11060 11481 2F1ZN3c2 11069 11492 2F1ZN3c3 11071 11495 2F1ZN3a9 11068 11517

JAEA-Research 2013-020

- 80 -

表 B-7 二次希釈試料の UPu 及び Nd 同位体組成(測定値) (単位原子数比)

試料名 233UU Abs 238UU Abm

2F1ZN2c2 0 09848 2F1ZN2c3 0 09760 2F1ZN3c2 0 09927 2F1ZN3c3 0 09882 2F1ZN3a9 0 09968

試料名 242PuPu Abs 239PuPu Abm

2F1ZN2c2 00379 06273 2F1ZN2c3 00386 06263 2F1ZN3c2 01333 04229 2F1ZN3c3 01315 04150 2F1ZN3a9 02128 03697

試料名 150NdNd Abs 148NdNd Abm

2F1ZN2c2 00440 00887 2F1ZN2c3 00401 00873 2F1ZN3c2 00468 00921 2F1ZN3c3 00432 00893 2F1ZN3a9 00506 00952

表 B-8 混合スパイク添加後の二次希釈試料の同位体比測定結果 (単位原子数比)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 233U238U 0410984 031750 034736 0383628 0264855

plusmn 0000042 000010 000010 0000094 0000048 242Pu239Pu 182016 1364439 218793 236969 222127

plusmn 000011 0000042 000021 000020 000017 148Nd150Nd 0089986 0149877 0186518 0211642 0266697

plusmn 0000017 0000033 0000034 0000024 0000058

各plusmnは質量分析法による同位体比測定結果(3 回繰り返し測定)の標準偏差を示す

JAEA-Research 2013-020

- 81 -

表 B-9 二次希釈試料の UPu 及び Nd 原子数の算出結果 U

試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 243319 13843E+16 0101 2F1ZN2c3 314965 18072E+16 0105 2F1ZN3c2 287884 16251E+16 0104 2F1ZN3c3 260669 14782E+16 0103 2F1ZN3a9 377565 21288E+16 0102

Pu 試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 054940 13022E+14 0060 2F1ZN2c3 073290 17594E+14 0060 2F1ZN3c2 045705 18143E+14 0062 2F1ZN3c3 042200 16870E+14 0062 2F1ZN3a9 045019 23666E+14 0061

Nd 試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 008999 79480E+13 0125 2F1ZN2c3 014988 14713E+14 0103 2F1ZN3c2 018652 18203E+14 0096 2F1ZN3c3 021164 21674E+14 0096 2F1ZN3a9 026670 27214E+14 0096

13843times1016を示す

表 B-10 二次希釈試料のウラン濃度

試料名 二次希釈試料 分取量(g) 1

分取試料中の U 原子数2

二次希釈試料の

U 濃度 (原子数g 溶液)

2F1ZN2c2 11070 13843E+16 1250E+16 2F1ZN2c3 11060 18072E+16 1634E+16 2F1ZN3c2 11069 16251E+16 1468E+16 2F1ZN3c3 11071 14782E+16 1335E+16 2F1ZN3a9 11068 21288E+16 1923E+16

1表 B-5 参照 2表 B-9 参照 13843times1016を示す

This is a blank page

国際単位系(SI)

乗数  接頭語 記号 乗数  接頭語 記号

1024 ヨ タ Y 10-1 デ シ d1021 ゼ タ Z 10-2 セ ン チ c1018 エ ク サ E 10-3 ミ リ m1015 ペ タ P 10-6 マイクロ micro1012 テ ラ T 10-9 ナ ノ n109 ギ ガ G 10-12 ピ コ p106 メ ガ M 10-15 フェムト f103 キ ロ k 10-18 ア ト a102 ヘ ク ト h 10-21 ゼ プ ト z101 デ カ da 10-24 ヨ ク ト y

表5SI 接頭語

名称 記号 SI 単位による値

分 min 1 min=60s時 h 1h =60 min=3600 s日 d 1 d=24 h=86 400 s度 deg 1deg=(π180) rad分 rsquo 1rsquo=(160)deg=(π10800) rad秒 rdquo 1rdquo=(160)rsquo=(π648000) rad

ヘクタール ha 1ha=1hm2=104m2

リットル Ll 1L=11=1dm3=103cm3=10-3m3

トン t 1t=103 kg

表6SIに属さないがSIと併用される単位

名称 記号 SI 単位で表される数値

電 子 ボ ル ト eV 1eV=1602 176 53(14)times10-19Jダ ル ト ン Da 1Da=1660 538 86(28)times10-27kg統一原子質量単位 u 1u=1 Da天 文 単 位 ua 1ua=1495 978 706 91(6)times1011m

表7SIに属さないがSIと併用される単位でSI単位で表される数値が実験的に得られるもの

名称 記号 SI 単位で表される数値

キ ュ リ ー Ci 1 Ci=37times1010Bqレ ン ト ゲ ン R 1 R = 258times10-4Ckgラ ド rad 1 rad=1cGy=10-2Gyレ ム rem 1 rem=1 cSv=10-2Svガ ン マ γ 1γ=1 nT=10-9Tフ ェ ル ミ 1フェルミ=1 fm=10-15mメートル系カラット 1メートル系カラット = 200 mg = 2times10-4kgト ル Torr 1 Torr = (101 325760) Pa標 準 大 気 圧 atm 1 atm = 101 325 Pa

1cal=41858J(「15」カロリー)41868J(「IT」カロリー)4184J(「熱化学」カロリー)

ミ ク ロ ン micro 1 micro =1microm=10-6m

表10SIに属さないその他の単位の例

カ ロ リ ー cal

(a)SI接頭語は固有の名称と記号を持つ組立単位と組み合わせても使用できるしかし接頭語を付した単位はもはや コヒーレントではない(b)ラジアンとステラジアンは数字の1に対する単位の特別な名称で量についての情報をつたえるために使われる

 実際には使用する時には記号rad及びsrが用いられるが習慣として組立単位としての記号である数字の1は明 示されない(c)測光学ではステラジアンという名称と記号srを単位の表し方の中にそのまま維持している

(d)ヘルツは周期現象についてのみベクレルは放射性核種の統計的過程についてのみ使用される

(e)セルシウス度はケルビンの特別な名称でセルシウス温度を表すために使用されるセルシウス度とケルビンの

  単位の大きさは同一であるしたがって温度差や温度間隔を表す数値はどちらの単位で表しても同じである

(f)放射性核種の放射能(activity referred to a radionuclide)はしばしば誤った用語でrdquoradioactivityrdquoと記される

(g)単位シーベルト(PV200270205)についてはCIPM勧告2(CI-2002)を参照

(a)量濃度(amount concentration)は臨床化学の分野では物質濃度

  (substance concentration)ともよばれる(b)これらは無次元量あるいは次元1をもつ量であるがそのこと   を表す単位記号である数字の1は通常は表記しない

名称 記号SI 基本単位による

表し方

秒ルカスパ度粘 Pa s m-1 kg s-1

力 の モ ー メ ン ト ニュートンメートル N m m2 kg s-2

表 面 張 力 ニュートン毎メートル Nm kg s-2

角 速 度 ラジアン毎秒 rads m m-1 s-1=s-1

角 加 速 度 ラジアン毎秒毎秒 rads2 m m-1 s-2=s-2

熱 流 密 度 放 射 照 度 ワット毎平方メートル Wm2 kg s-3

熱 容 量 エ ン ト ロ ピ ー ジュール毎ケルビン JK m2 kg s-2 K-1

比熱容量比エントロピー ジュール毎キログラム毎ケルビン J(kg K) m2 s-2 K-1

比 エ ネ ル ギ ー ジュール毎キログラム Jkg m2 s-2

熱 伝 導 率 ワット毎メートル毎ケルビン W(m K) m kg s-3 K-1

体 積 エ ネ ル ギ ー ジュール毎立方メートル Jm3 m-1 kg s-2

電 界 の 強 さ ボルト毎メートル Vm m kg s-3 A-1

電 荷 密 度 クーロン毎立方メートル Cm3 m-3 sA表 面 電 荷 クーロン毎平方メートル Cm2 m-2 sA電 束 密 度 電 気 変 位 クーロン毎平方メートル Cm2 m-2 sA誘 電 率 ファラド毎メートル Fm m-3 kg-1 s4 A2

透 磁 率 ヘンリー毎メートル Hm m kg s-2 A-2

モ ル エ ネ ル ギ ー ジュール毎モル Jmol m2 kg s-2 mol-1

モルエントロピー モル熱容量ジュール毎モル毎ケルビン J(mol K) m2 kg s-2 K-1 mol-1

照射線量(X線及びγ線) クーロン毎キログラム Ckg kg-1 sA吸 収 線 量 率 グレイ毎秒 Gys m2 s-3

放 射 強 度 ワット毎ステラジアン Wsr m4 m-2 kg s-3=m2 kg s-3

放 射 輝 度 ワット毎平方メートル毎ステラジアン W(m2 sr) m2 m-2 kg s-3=kg s-3

酵 素 活 性 濃 度 カタール毎立方メートル katm3 m-3 s-1 mol

表4単位の中に固有の名称と記号を含むSI組立単位の例

組立量SI 組立単位

名称 記号

面 積 平方メートル m2

体 積 立法メートル m3

速 さ 速 度 メートル毎秒 ms加 速 度 メートル毎秒毎秒 ms2

波 数 毎メートル m-1

密 度 質 量 密 度 キログラム毎立方メートル kgm3

面 積 密 度 キログラム毎平方メートル kgm2

比 体 積 立方メートル毎キログラム m3kg電 流 密 度 アンペア毎平方メートル Am2

磁 界 の 強 さ アンペア毎メートル Am量 濃 度 (a) 濃 度 モル毎立方メートル molm3

質 量 濃 度 キログラム毎立法メートル kgm3

輝 度 カンデラ毎平方メートル cdm2

屈 折 率 (b) (数字の) 1 1比 透 磁 率 (b) (数字の) 1 1

組立量SI 基本単位

表2基本単位を用いて表されるSI組立単位の例

名称 記号他のSI単位による

表し方SI基本単位による

表し方平 面 角 ラジアン(b) rad 1(b) mm立 体 角 ステラジアン(b) sr(c) 1(b) m2m2

周 波 数 ヘルツ(d) Hz s-1

ントーュニ力 N m kg s-2

圧 力 応 力 パスカル Pa Nm2 m-1 kg s-2

エ ネ ル ギ ー 仕 事 熱 量 ジュール J N m m2 kg s-2

仕 事 率 工 率 放 射 束 ワット W Js m2 kg s-3

電 荷 電 気 量 クーロン A sC電 位 差 ( 電 圧 ) 起 電 力 ボルト V WA m2 kg s-3 A-1

静 電 容 量 ファラド F CV m-2 kg-1 s4 A2

電 気 抵 抗 オーム Ω VA m2 kg s-3 A-2

コ ン ダ ク タ ン ス ジーメンス S AV m-2 kg-1 s3 A2

バーエウ束磁 Wb Vs m2 kg s-2 A-1

磁 束 密 度 テスラ T Wbm2 kg s-2 A-1

イ ン ダ ク タ ン ス ヘンリー H WbA m2 kg s-2 A-2

セ ル シ ウ ス 温 度 セルシウス度(e) Kンメール束光 lm cd sr(c) cd

スクル度照 lx lmm2 m-2 cd放射性核種の放射能( f ) ベクレル(d) Bq s-1

吸収線量 比エネルギー分与カーマ

グレイ Gy Jkg m2 s-2

線量当量 周辺線量当量 方向

性線量当量 個人線量当量シーベルト(g) Sv Jkg m2 s-2

酸 素 活 性 カタール kat s-1 mol

表3固有の名称と記号で表されるSI組立単位SI 組立単位

組立量

名称 記号 SI 単位で表される数値

バ ー ル bar 1bar=01MPa=100kPa=105Pa水銀柱ミリメートル mmHg 1mmHg=133322Paオングストローム Å 1Å=01nm=100pm=10-10m海 里 M 1M=1852mバ ー ン b 1b=100fm2=(10-12cm)2=10-28m2

ノ ッ ト kn 1kn=(18523600)msネ ー パ Npベ ル B

デ ジ ベ ル dB

表8SIに属さないがSIと併用されるその他の単位

SI単位との数値的な関係は    対数量の定義に依存

名称 記号

長 さ メ ー ト ル m質 量 キログラム kg時 間 秒 s電 流 ア ン ペ ア A熱力学温度 ケ ル ビ ン K物 質 量 モ ル mol光 度 カ ン デ ラ cd

基本量SI 基本単位

表1SI 基本単位

名称 記号 SI 単位で表される数値

エ ル グ erg 1 erg=10-7 Jダ イ ン dyn 1 dyn=10-5Nポ ア ズ P 1 P=1 dyn s cm-2=01Pa sス ト ー ク ス St 1 St =1cm2 s-1=10-4m2 s-1

ス チ ル ブ sb 1 sb =1cd cm-2=104cd m-2

フ ォ ト ph 1 ph=1cd sr cm-2 104lxガ ル Gal 1 Gal =1cm s-2=10-2ms-2

マ ク ス ウ ェ ル Mx 1 Mx = 1G cm2=10-8Wbガ ウ ス G 1 G =1Mx cm-2 =10-4Tエルステッド( c ) Oe 1 Oe  (1034π)A m-1

表9固有の名称をもつCGS組立単位

(c)3元系のCGS単位系とSIでは直接比較できないため等号「   」

   は対応関係を示すものである

(第8版2006年改訂)

この印刷物は再生紙を使用しています

Page 30: JAEA-Research 2013-020JAEA-Research 2013-020 - 1 - 1.はじめに 日本原子力研究開発機構(以下「JAEA」という。)は原子力安全基盤機構(以下「JNES」と

JAEA-Research 2013-020

- 26 -

表 4-10 2F1ZN3a9 試料(641GWdtUO2)

同重体の定量値に与える影響

同位体 H23 年度報告書の値

(原子数Total-U)

(A)

同重体混入の影響

を補正した値 (原子数Total-U)

(C)

(C)(A)

147Sm 459E-04 456E-04 099 148Sm 664E-04 677E-04 102 149Sm 352E-06 375E-06 107 150Sm 822E-04 860E-04 105 151Sm 161E-05 168E-05 104 152Sm 285E-04 304E-04 107 154Sm 161E-04 164E-04 102 151Eu 153E-06 947E-07 062 153Eu 350E-04 354E-04 101 152Gd 201E-06 206E-06 103 154Gd 448E-05 348E-05 078 155Gd 191E-05 169E-05 088 156Gd 846E-04 868E-04 103 157Gd 837E-07 858E-07 103 158Gd 118E-04 121E-04 103 160Gd 665E-06 682E-06 103

459times10-4を示す

JAEA-Research 2013-020

- 27 -

5本再測定結果を反映した測定結果のまとめ

フォローアップ測定及び混入の効果も加味した本試験で得られた最終的な結果について測定

時に存在するウラン個数に対する原子数比(原子数U 原子数比)でまとめたものを表 5-1 に示し

さらに初期重元素(ウラン)個数 InitialHMと燃焼後の全重元素数 TotalHMの関係は FIMA

の定義より

100

1

0

FIMA

U

PuU

InitialHM

TotalHM

(51)

であるため測定された着目同位体のウラン原子あたりの個数 X と初期ウラン原子あたりの個数

Y の関係は

PuU

UFIMAX

PuU

U

U

PuUXY

100

1

0

(52)

として与えられることから測定サンプルの未燃焼時のウラン原子量を MU (gmol)アボガドロ

数を NA着目同位体の原子量を M (gmol) とすると着目同位体の初期ウラン 1 ton あたりの

重量 Z (g) は

66

10100

1

10

UA

UA M

M

PuU

UFIMAXN

MM

N

YZ (53)

によって表されるこの関係式から表 5-1 の値を初期ウラン重量 1 トンあたりの量で示したも

のを表 5-2 に示す

表 5-1 及び表 5-2 に示した燃焼度は受託事業実施時に JAEA 側に燃料初期組成やボイド率履歴

等のパラメータが提供されておらず詳細な 147Nd 反応の中性子捕獲の効果の補正が行えないこ

とから最終確定値ではない詳細燃焼度は本照射後試験の委託者である JNES において評価さ

れる

JAEA-Research 2013-020

- 28 -

表 5-1 平成 24 年度に再測定を行った結果を反映した測定値のまとめ

(ウラン原子数に対する比) Assembly Name ZN2 ZN3 Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 Fuel Type UO2-Gd2O3 UO2 UO2-Gd2O3 UO2 UO2 Sample Position from Bottom of Fuel (mm)

29515 2951 1674 16745 1678

Sample Position in Node

189 189 107 107 108

FIMA() 2888 3947 5598 7069 6583

Burnup (GWdt) 27843 37994 54692 68322 64267 Measurement Method Ratio of Number of Atoms Total-U IDM(TIMS) 234U 170E-04 329E-04 141E-04 234E-04 687E-05IDM(TIMS) 235U 112E-02 174E-02 232E-03 369E-03 230E-04IDM(TIMS) 236U 380E-03 627E-03 480E-03 789E-03 292E-03IDM(TIMS) 238U 985E-01 976E-01 993E-01 988E-01 997E-01IDM(TIMS) U total 100E+00 100E+00 100E+00 100E+00 100E+00IDM(TIMS)+αSpectrometry 238Pu 129E-04 181E-04 385E-04 576E-04 400E-04IDM(TIMS) 239Pu 583E-03 610E-03 472E-03 468E-03 406E-03IDM(TIMS) 240Pu 233E-03 239E-03 358E-03 358E-03 328E-03IDM(TIMS) 241Pu 741E-04 696E-04 994E-04 112E-03 101E-03IDM(TIMS) 242Pu 352E-04 375E-04 149E-03 148E-03 234E-03IDM(TIMS) Pu total 937E-03 974E-03 112E-02 115E-02 111E-02IDM(TIMS) 142Nd 315E-05 507E-05 125E-04 150E-04 193E-04IDM(TIMS) 143Nd 123E-03 173E-03 152E-03 195E-03 114E-03IDM(TIMS) 144Nd 178E-03 260E-03 423E-03 571E-03 531E-03IDM(TIMS) 145Nd 967E-04 136E-03 168E-03 219E-03 176E-03IDM(TIMS) 146Nd 961E-04 137E-03 209E-03 276E-03 258E-03IDM(TIMS) 148Nd 515E-04 711E-04 103E-03 132E-03 123E-03IDM(TIMS) 150Nd 250E-04 327E-04 525E-04 637E-04 650E-04IDM(TIMS) Nd total 573E-03 814E-03 112E-02 147E-02 129E-02γSpectrometry 134Cs 645E-06 101E-05 417E-05 535E-05 545E-05γSpectrometry 137Cs 154E-03 218E-03 347E-03 432E-03 390E-03IDM(ICP-MS) 151Eu 132E-06 110E-06 120E-06 113E-06 947E-07IDM(ICP-MS) 153Eu 157E-04 190E-04 311E-04 357E-04 354E-04γSpectrometry 154Eu 156E-05 200E-05 377E-05 436E-05 383E-05γSpectrometry 155Eu 269E-06 342E-06 963E-06 113E-05 112E-05Liquid Scintillator 147Pm 175E-05 240E-05 365E-05 447E-05 314E-05IDM(ICP-MS) 147Sm 413E-04 547E-04 540E-04 642E-04 456E-04IDM(ICP-MS) 148Sm 187E-04 258E-04 557E-04 685E-04 677E-04IDM(ICP-MS) 149Sm 550E-06 651E-06 368E-06 395E-06 375E-06IDM(ICP-MS) 150Sm 403E-04 531E-04 793E-04 935E-04 860E-04IDM(ICP-MS) 151Sm 190E-05 232E-05 184E-05 204E-05 168E-05IDM(ICP-MS) 152Sm 157E-04 190E-04 264E-04 298E-04 304E-04IDM(ICP-MS) 154Sm 329E-05 596E-05 995E-05 128E-04 164E-04IDM(ICP-MS) 152Gd 494E-05 963E-07 955E-06 775E-07 206E-06IDM(ICP-MS) 154Gd 138E-03 228E-05 106E-03 391E-05 348E-05IDM(ICP-MS) 155Gd 190E-05 994E-06 209E-05 170E-05 169E-05IDM(ICP-MS) 156Gd 266E-02 123E-04 268E-02 569E-04 868E-04IDM(ICP-MS) 157Gd 107E-05 369E-07 587E-06 539E-07 858E-07IDM(ICP-MS) 158Gd 322E-02 219E-05 336E-02 736E-05 121E-04IDM(ICP-MS) 160Gd 169E-02 174E-06 172E-02 460E-06 682E-06Calibration Curve (ICP-MS) 95Mo 177E-03 246E-03 315E-03 417E-03 332E-03Calibration Curve (ICP-MS) 99Tc 124E-03 166E-03 217E-03 282E-03 229E-03Calibration Curve (ICP-MS) 101Ru 165E-03 221E-03 322E-03 409E-03 384E-03Calibration Curve (ICP-MS) 103Rh 104E-03 126E-03 162E-03 188E-03 171E-03Calibration Curve (ICP-MS) 109Ag 102E-04 103E-04 230E-04 251E-04 381E-04Calibration Curve (ICP-MS) 133Cs 187E-03 245E-03 333E-03 407E-03 344E-03

Read as 170times10-4

ここで示した燃焼度は詳細解析に基づいておらず最終確定値ではない

JAEA-Research 2013-020

- 29 -

表 5-2 平成 24 年度に再測定を行った結果を反映した測定値のまとめ

(初期ウラン重量 1ton に対する重量) Assembly Name ZN2 ZN3 Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 Fuel Type UO2-Gd2O3 UO2 UO2-Gd2O3 UO2 UO2 Sample Position from Bottom of Fuel (mm)

29515 2951 1674 16745 1678

Sample Position in Node

189 189 107 107 108

FIMA() 2888 3947 5598 7069 6583

Burnup (GWdt) 27843 37994 54692 68322 64267 Measurement Method weight(g) ton-Initial Heavy Metal IDM(TIMS) 234U 161E+02 308E+02 129E+02 211E+02 624E+01IDM(TIMS) 235U 107E+04 164E+04 214E+03 335E+03 210E+02IDM(TIMS) 236U 363E+03 592E+03 444E+03 719E+03 267E+03IDM(TIMS) 238U 948E+05 929E+05 927E+05 909E+05 921E+05IDM(TIMS)+αSpectrometry 238Pu 124E+02 172E+02 360E+02 529E+02 370E+02IDM(TIMS) 239Pu 563E+03 583E+03 443E+03 432E+03 377E+03IDM(TIMS) 240Pu 226E+03 229E+03 337E+03 332E+03 305E+03IDM(TIMS) 241Pu 723E+02 670E+02 940E+02 104E+03 947E+02IDM(TIMS) 242Pu 344E+02 363E+02 141E+03 139E+03 220E+03IDM(TIMS) 142Nd 181E+01 288E+01 697E+01 819E+01 106E+02IDM(TIMS) 143Nd 708E+02 987E+02 853E+02 108E+03 632E+02IDM(TIMS) 144Nd 103E+03 149E+03 239E+03 317E+03 297E+03IDM(TIMS) 145Nd 567E+02 790E+02 956E+02 123E+03 991E+02IDM(TIMS) 146Nd 567E+02 798E+02 120E+03 155E+03 146E+03IDM(TIMS) 148Nd 308E+02 420E+02 599E+02 752E+02 705E+02IDM(TIMS) 150Nd 152E+02 196E+02 309E+02 369E+02 378E+02γSpectrometry 134Cs 349E+00 541E+00 219E+01 277E+01 283E+01γSpectrometry 137Cs 853E+02 119E+03 186E+03 228E+03 207E+03IDM(ICP-MS) 151Eu 804E-01 662E-01 713E-01 657E-01 555E-01IDM(ICP-MS) 153Eu 968E+01 116E+02 187E+02 211E+02 210E+02γSpectrometry 154Eu 971E+00 123E+01 228E+01 259E+01 229E+01γSpectrometry 155Eu 169E+00 212E+00 585E+00 676E+00 674E+00Liquid Scintillator 147Pm 104E+01 141E+01 210E+01 254E+01 179E+01IDM(ICP-MS) 147Sm 245E+02 321E+02 312E+02 364E+02 260E+02IDM(ICP-MS) 148Sm 112E+02 153E+02 323E+02 392E+02 389E+02IDM(ICP-MS) 149Sm 331E+00 387E+00 215E+00 227E+00 217E+00IDM(ICP-MS) 150Sm 244E+02 318E+02 467E+02 541E+02 501E+02IDM(ICP-MS) 151Sm 116E+01 140E+01 109E+01 119E+01 985E+00IDM(ICP-MS) 152Sm 964E+01 116E+02 158E+02 175E+02 179E+02IDM(ICP-MS) 154Sm 205E+01 367E+01 601E+01 764E+01 981E+01IDM(ICP-MS) 152Gd 303E+01 585E-01 569E+00 455E-01 122E+00IDM(ICP-MS) 154Gd 862E+02 141E+01 643E+02 232E+01 208E+01IDM(ICP-MS) 155Gd 119E+01 616E+00 127E+01 102E+01 102E+01IDM(ICP-MS) 156Gd 168E+04 766E+01 164E+04 343E+02 525E+02IDM(ICP-MS) 157Gd 677E+00 231E-01 361E+00 327E-01 523E-01IDM(ICP-MS) 158Gd 206E+04 138E+01 208E+04 449E+01 740E+01IDM(ICP-MS) 160Gd 110E+04 111E+00 108E+04 284E+00 423E+00Calibration Curve (ICP-MS) 95Mo 679E+02 932E+02 117E+03 153E+03 122E+03Calibration Curve (ICP-MS) 99Tc 495E+02 658E+02 843E+02 108E+03 880E+02Calibration Curve (ICP-MS) 101Ru 672E+02 892E+02 127E+03 159E+03 151E+03Calibration Curve (ICP-MS) 103Rh 432E+02 518E+02 655E+02 747E+02 683E+02Calibration Curve (ICP-MS) 109Ag 450E+01 447E+01 981E+01 106E+02 161E+02Calibration Curve (ICP-MS) 133Cs 101E+03 130E+03 174E+03 209E+03 177E+03

Read as 161times102

ここで示した燃焼度は詳細解析に基づいておらず最終確定値ではない

JAEA-Research 2013-020

- 30 -

図 5-1 から図 5-15 は経済協力開発機構原子力機関(OECDNEA)原子力科学委員会(NSC)

臨界安全性ワーキングパーティー(WPNCS)燃焼度クレジット臨界安全性専門家会合(EGBUC)

において燃焼度クレジットで考慮する核種として選定されている核分裂生成物の値を比較したも

のである図 5-16 から図 5-19 には134137Cs 及び 154155Eu の測定結果の比較も示した図 5-20

から図 5-28 にはウラン及びプルトニウム同位体の生成量を示した他の原子炉から得られた照射

後試験データは SFCOMPO(httpwwwoecd-neaorgsfcompo)から引用したものである

本測定で与える測定値は崩壊補正を行っていないがその他の測定値では照射直後の値に補正

をしているものもあるので図を作成する際に崩壊補正を行い照射直後の値にして図に示して

いるなお236U の測定値についてはCooper 炉及び Gundermmingen 炉からも得られている

がSFCOMPO には Build up 値として登録してあり照射後の存在量であるかどうかの確認が

出来なかったためここには記載しなかった155Gd は 155Eu の放射性崩壊(半減期 475 年)に

よって生成するため 155Gd 単独での崩壊補正ができないことから本測定値のみをプロットした

本試験で得られた測定値を他の測定値と比較するとウラン及びプルトニウムの測定について

は2007 年に同じ燃料集合体から得られたデータと同じ傾向を示しており妥当な測定が行われ

ていることが分かる

FP 核種測定結果では燃焼度に対して線形に増加することが知られている 137Cs の生成量が

他の測定結果の推定から考えられる直線の上によく乗っており妥当な測定値となっていること

が分かるその他の FP 核種の生成量についても他の実験結果との比較を示すが133Cs や 150Sm

は他の測定値が燃焼度に対して線形に増加していることと比較しても妥当と言える結果が得ら

れている一方で反応断面積の大きい 143Nd149Sm151Sm などについては測定データは高

燃焼度領域において大きくばらつく結果となっている出力履歴やボイド率の履歴によって生成

量が影響をうけているためであり詳細な運転履歴を取り入れた解析によってその妥当性の検討

が必要である

JAEA-Research 2013-020

- 31 -

0 20 40 60 8000

05

10

15

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 95Mo

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOXMOX

MOX

図 5-1 95Mo 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 32 -

0 20 40 60 8000

05

10

15

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 99Tc

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

ZN3c2

ZN2c2

Cooper

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-2 99Tc の生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 33 -

0 20 40 60 8000

05

10

15

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 101Ru

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOXMOX

MOX

MOX

図 5-3 101Ru の生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 34 -

0 20 40 60 8000

02

04

06

08

10

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 103Rh

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN3a9

ZN3c3

ZN3c2

ZN2c2

ZN2c3

MOX MOX

MOX

MOX

図 5-4 103Rh 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 35 -

0 20 40 60 80000

005

010

015

020

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 109Ag

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c2 ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-5 109Ag 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 36 -

0 20 40 60 800

1

2

3

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 133Cs

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOXMOX

MOX

図 5-6 133Cs 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 37 -

0 20 40 60 8000

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 143Nd

Fukushima-Daini-1 (present)

Dodewaard

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

図 5-7 143Nd 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 38 -

0 20 40 60 8000

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 145Nd

Fukushima-Daini-1 (present)

Dodewaard

ZN2C2

ZN2C3 ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

図 5-8 145Nd 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 39 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

04

05

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 147Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

Fukushima-Daini-2

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-9 147Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 40 -

0 20 40 60 800000

0001

0002

0003

0004

0005

0006

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 149Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

Fukushima-Daini-2

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-10 149Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 41 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

04

05

06

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 150Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

Fukushima-Daini-2

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-11 150Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 42 -

0 20 40 60 80

001

002

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 151Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2Dodewaard

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX MOX

MOX

図 5-12 151Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 43 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 152Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3c9ZN3c3

Fukushima-Daini-2

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOXMOX

MOX

図 5-13 152Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 44 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 153Eu

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-14 153Eu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 45 -

0 20 40 60 800000

0005

0010

0015

0020

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 155Gd

Fukushima-Daini-1 (present)

ZN2c3

ZN3a9 ZN3a3

ZN2c2(UO 2-Gd2O3)ZN3c2(UO 2-Gd2O3)

図 5-15 155Gd 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 46 -

0 20 40 60 800

01

02

03

04

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 134Cs

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-16 134Cs 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 47 -

0 20 40 60 800

1

2

3

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 137Cs

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

図 5-17 137Cs 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 48 -

0 20 40 60 800

001

002

003

004

005

006

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 154Eu

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2 ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-18 154Eu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 49 -

0 20 40 60 800

001

002

003

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 155Eu

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9ZN3c3

MOXMOX

MOX

MOX

図 5-19 155Eu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 50 -

0 20 40 60 800

01

02

03

04

05

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 234U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-20 234U 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 51 -

0 20 40 60 800

10

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 235U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-21 235U 残存量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 52 -

0 20 40 60 800

1

2

3

4

5

6

7

8

9

10

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 236U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-22 236U 残存量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 53 -

0 20 40 60 80890

900

910

920

930

940

950

960

970

980

990

1000

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 238U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-23 238U 残存量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 54 -

0 20 40 60 800

01

02

03

04

05

06

07

08

09

1

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 238Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-24 238Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 55 -

0 20 40 60 800

1

2

3

4

5

6

7

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 239Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-25 239Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 56 -

0 20 40 60 800

1

2

3

4

5

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 240Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2 ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-26 240Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 57 -

0 20 40 60 800

1

2

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 241Pu

Fukushima-Daini-1 (present)

Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2 ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (2007)

図 5-27 241Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 58 -

0 20 40 60 800

1

2

3

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 242Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-28 242Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 59 -

図 5-29 と図 5-30 にはこの測定で得られた 95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs の

溶解溶液と不溶性残渣中の初期ウラン 1 トンあたりの存在量を示すまた図 5-31 にはそれ

らの和を図 5-32 には不溶性残渣中の存在割合を示す難測定 FP と呼んでいるこれらの FP

の量は図 5-31 からわかるように109Ag が最も燃焼度の高いサンプルで測定値が小さくな

っている例外はあるが燃焼度に対して指数関数的に(片対数グラフで直線的に)増大をし

ている不溶性残渣の量は燃焼度と共に単調に増大すると考えられたが図 5-32 に示すよう

に燃焼度が最も高いサンプルで不溶性残渣中の FP 量が減少する結果を得たこれが燃料

の燃焼条件等によるものなのか溶解を行った時の条件の差によって生じたものなのかは

現段階では不明である旧原研を含めて原子力機構で行ってきた使用済燃料同位体組成測定

実験ではこれら不溶性残渣中に含まれる FP の測定は行われてこなかった今後測定手

法のさらなる見直しなどを通じて不溶性残渣に含まれる FP 量の測定技術の向上を図って

いくことが求められる

0 20 40 60 800

1000

2000

3000

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Solution

図 5-29 難測定 FP 測定結果(溶解溶液中の FP 量(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 60 -

0 20 40 60 800

200

400

600

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109

Ag133Cs

Insolble residue

図 5-30難測定 FP 測定結果(不溶性残渣中の FP の量(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 61 -

0 20 40 60 80101

102

103

104

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Insolble Residue+Solution

図 5-31難測定 FP 測定結果(溶解溶液と不溶性残渣中の FP 量の和(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 62 -

0 20 40 60 8010-4

10-3

10-2

10-1

100

Burnup [GWdt]

Rat

io o

f W

eigh

t[-] 95Mo

99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Insolble Residue(Insolble Residue+Solution)

図 5-32難測定 FP 測定結果(不溶性残渣中の FP の割合)

JAEA-Research 2013-020

- 63 -

表 5-3 には各サンプルの各同位体について原子炉停止から測定までの時間(冷却時間)を示

した表 5-4 には各サンプルの測定値について測定誤差(相対標準偏差)を示した

表 5-3 原子炉停止から測定日までの冷却時間(年)のまとめ

Assembly

Name ZN2 ZN3

Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 234U 969 1221 954 702 702 235U 969 1221 954 702 702 236U 969 1221 954 702 702 238U 969 1221 954 702 702

238Pu 969 1221 954 702 702 239Pu 969 1221 954 702 702 240Pu 969 1221 954 702 702 241Pu 969 1221 954 702 702 242Pu 969 1221 954 702 702 142Nd 969 1221 954 702 702 143Nd 969 1221 954 702 702 144Nd 969 1221 954 702 702 145Nd 969 1221 954 702 702 146Nd 969 1221 954 702 702 148Nd 969 1221 954 702 702 150Nd 969 1221 954 702 702 134Cs 973 962 702 702 702 137Cs 973 962 702 702 702 151Eu 1068 1048 802 796 796 153Eu 1068 1048 802 796 796 154Eu 973 962 708 708 708 155Eu 973 962 708 708 708 147Pm 1070 1061 802 796 796 147Sm 1068 1048 802 796 796 148Sm 1068 1048 802 796 796 149Sm 1068 1048 802 796 796 150Sm 1068 1048 802 796 796 151Sm 1068 1048 802 796 796 152Sm 1068 1048 802 796 796 154Sm 1068 1048 802 796 796 152Gd 1069 1048 802 796 796 154Gd 1069 1048 802 796 796 155Gd 1069 1048 802 796 796 156Gd 1069 1048 802 796 796 157Gd 1069 1048 802 796 796 158Gd 1069 1048 802 796 796 160Gd 1069 1048 802 796 796 95Mo 1165 1165 899 899 899 99Tc 1165 1165 899 899 899

101Ru 1165 1165 899 899 899 103Rh 1165 1165 899 899 899 109Ag 1165 1165 899 899 899 133Cs 1165 1165 899 899 899

JAEA-Research 2013-020

- 64 -

表 5-4 測定誤差(RSD相対標準偏差())のまとめ

Assembly

Name ZN2 ZN3

Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 234U lt 22 lt 22 lt 22 lt 22 lt 22 235U lt 10 lt 10 lt 10 lt 10 lt 10 236U lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 238U lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02

238Pu lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 239Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 240Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 241Pu lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 242Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 142Nd lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 143Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 144Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 145Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 146Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 148Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 150Nd lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 134Cs lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 137Cs lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 151Eu 38 14 25 13 14 153Eu 26 13 21 05 07 154Eu lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 155Eu lt 6 lt 6 lt 6 lt 6 lt 6 147Pm lt 5 lt 5 lt 5 lt 5 lt 5 147Sm 21 10 18 12 12 148Sm 24 11 18 12 12 149Sm 37 19 34 15 21 150Sm 22 10 18 12 13 151Sm 26 19 24 15 21 152Sm 19 10 16 11 11 154Sm 24 12 20 12 12 152Gd 43 38 59 53 58 154Gd 20 14 16 13 16 155Gd 82 11 85 11 13 156Gd 14 08 12 08 10 157Gd 62 20 101 37 30 158Gd 14 11 12 09 12 160Gd 16 18 14 19 21 95Mo 39 40 22 45 23 99Tc 31 31 24 35 24

101Ru 30 31 20 38 22 103Rh 26 24 20 37 19 109Ag 19 21 15 15 15 133Cs 39 38 31 48 35

ここに示した値は測定機器の性能と分離や希釈による誤差を考慮したものである

JAEA-Research 2013-020

- 65 -

表 5-5 と表 5-6 にはZN2 及び ZN3 集合体の照射にかかわる原子炉の運転履歴を示す

表 5-5 ZN2 集合体の運転履歴

開始日 終了日 日数 運転(第 12 サイクル) 1996726 1997923 424

定検 1997923 19971031 38 運転(第 13 サイクル) 19971031 19981217 412

定検 19981217 1999312 85 運転(第 14 サイクル) 1999312 200059 424

表 5-6 ZN3 集合体の運転履歴

開始日 終了日 日数 運転(第 12 サイクル) 1996726 1997923 424

定検 1997923 19971031 38 運転(第 13 サイクル) 19971031 19981217 412

定検 19981217 1999312 85 運転(第 14 サイクル) 1999312 200059 424

定検 200059 2000615 37 運転(第 15 サイクル) 2000615 2001813 424

定検 2001813 2001119 88 運転(第 16 サイクル) 2001119 200317 424

JAEA-Research 2013-020

- 66 -

図 5-33 と図 5-34 にはZN2 集合体及び ZN3 集合体を上から見た断面図とそれぞれのサ

ンプルの取得位置を示したまた図 5-35 には各燃料棒でサンプルを取り出した軸方向の

高さを示した図 5-36及び図 5-37にはZN2及び ZN3集合体の炉内での装荷位置を示した

図 5-33 本試験でサンプルが取得された燃料棒の位置(ZN2 集合体)

(3 サイクル照射 平均燃焼度 356GWdt)

JAEA-Research 2013-020

- 67 -

図 5-34 本試験でサンプルが取得された燃料棒の位置(ZN3 集合体)

(5 サイクル照射 平均燃焼度 535 GWdt)

JAEA-Research 2013-020

- 68 -

図 5-35 本試験でサンプルが取得された位置(軸方向)

JAEA-Research 2013-020

- 69 -

図 5-36 ZN2 集合体のシャッフリング 1112)

(福島第 2 原子力発電所第 12 サイクルから第 14 サイクル)

JAEA-Research 2013-020

- 70 -

図 5-37 ZN3 集合体のシャッフリング 1112)

(福島第 2 原子力発電所第 12 サイクルから第 16 サイクル)

JAEA-Research 2013-020

- 71 -

6おわりに

JAEA が JNES からの受託事業として実施した「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生

成核種組成測定試験」において燃焼率評価で測定が必要な元素の 1 つである Nd について2

種類の手法で測定を行ったが結果に差異が生じたそのため確度の高い測定結果を取得するこ

とと生じた差異の原因究明を目的としたフォローアップ測定を実施した

本件で発生した Nd 定量値の差異の原因は3 章で述べたとおり(1) Nd 定量における化学操

作中に相互汚染等が発生した可能性があったこと(2) Nd を含む FP 核種の測定結果算出に使用

した溶解溶液中の U 原子数に不確定性があったことの 2 点により生じたものと推定される今

後同様の測定を実施する際に注意すべき点をまとめると以下のようになる

① 着目元素の定量を行う際同時期かつ同一試料で U 原子数を測定すること

② 試料の保管時には蒸発が無視できるだけの十分な量を確保した上で保管すること

③ 保管試料は定期的に重量を測定し自然蒸発の影響を把握すること

④ 分取希釈等の操作時には天秤による秤量を行いデータ管理を確実に行うこと

の 4 点である特にどのデータをどの時期に測定するかは全体の測定計画の検討で調整できる

ことであるため出来るだけ同一試料のデータを短期間にまとめて取得できるように配慮すべき

である

また作業環境からの天然元素の汚染等の影響の排除について近年の分析装置の高感度化に

伴い試料の取扱量が極めて少なくなっていることに注意すべきである取り扱う試料量が少なく

なれば被ばくや汚染の可能性を低減できる反面同時に取扱う試料間から生じる相互汚染使

用する試薬や器具及び作業を実施する環境下から混入する天然元素の影響等による汚染の可能性

が高くなるこれらの試料間の相互及び環境下等から生じる汚染はその原因が多岐に渡って考

えられることから作業全般に繊細な注意を払う必要があるあるいは被ばく量に注意を払い

つつ環境下等から生じる天然元素の汚染の影響が出ない程度に取り扱う量を増加させる等の検

討も必要となるだろうこのためにもさらに確度の高いデータの取得を目指し同様の測定を

繰り返し行うことで測定経験を得ることが必要である

本件で発生した Nd 定量値の差異について今後同様の事象を繰り返さないためには上記対応

を必要とするしたがって分析作業の実施の際には事前に作業者間で分析方法及び手順につ

いて十分に検討を行い綿密な計画を立てそれらを確実に遂行していくことの重要性を再認識

する必要がある

JAEA-Research 2013-020

- 72 -

謝 辞

JNES からの受託事業として実施した「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組

成測定試験」においてはJNES の山本徹氏には当該事業の立ち上げから実施及び本フォローア

ップ測定の実施に至るまで多大なご指導とご支援を頂きましたJNES の安藤良平氏及び鈴木

求氏には事業の遂行だけではなく取得データの解析結果に関するご指導をいただきました

深く感謝申し上げます安全研究センター サイクル安全研究グループの外池幸太郎研究主幹には

JNES からの受託事業立ち上げに際して事業の主担当者としてご尽力いただきましたまた同

グループの戸塚真義氏と原科研福島技術開発特別チーム 臨界管理技術開発グループの蒲原佳子

女史には本レポートに掲載するデータの整理を旧ホット試験施設管理部 ホット材料試験課の宮

田精一氏並びに原科研福島技術開発特別チーム 臨界管理技術開発グループの佐藤真人氏には試

料の再調製を行っていただきました原子力基礎工学研究部門 分析化学研究グループの河野信昭

氏並びに鈴木大輔氏には試料分離法について貴重なご助言をいただきましたここに記してお礼

申し上げます

参考文献

1) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 20 年度報告書

2) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 21 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000016661pdf)

3) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 22 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000118961pdf)

4) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 23 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000123740pdf)

5) SUsuda NKohnoldquoAnion-Exchange Separation of Nd and the Transplutonium Elements

in Spent Nuclear Fuels for Burn-up DeterminationrdquoSeparation Sci Technol 23(10amp11)

pp1119-1131 (1988)

6) GUchiyama et alldquoDevelopment of quantitative analytical method of U Pu and fission

products in spent fuel by combined-chromatographic-mass-spectrometric-isotopic-dilution

technologyrdquoEuropean Nuclear Conference 2012 (ENC 2012) December 2012 Manchester

United Kingdom

7) ISO11483 ldquoPreparation of plutonium sources and determination of 238Pu239Pu isotope

ratio by alpha spectrometry rdquo ISO Geneva(1994)

8) K Shibata O Iwamoto T Nakagawa N Iwamoto A Ichihara S Kunieda S Chiba K

JAEA-Research 2013-020

- 73 -

Furutaka N Otuka T Ohsawa T Murata H Matsunobu A Zukeran S Kamada and J

Katakura ldquoJENDL-40 A New Library for Nuclear Science and Engineeringrdquo Journal of

Nuclear Science and Technology 48 1 (2011)

9) K Okumura T Mori M Nakagawa K Kaneko ldquoValidation of a Continuous-Energy Monte

Carlo Burn-up Code MVP-BURN and Its Application to Analysis of Post Irradiation

Experimentrdquo Journal of Nuclear Science and Technology 37(2)pp128-138(2000)

10) 須山賢也望月弘樹高田友幸龍福進奥野浩村崎穣大久保清志「連続エネルギモン

テカルロコード MVP 及び MCNP を使用する統合化燃焼計算コードシステム -

SWAT31」 JAEA-DataCode 2009-002 日本原子力研究開発機構 (2009)

11) 「平成 18 年度全 MOX 炉心核設計手法信頼性実証試験成果報告書」07 基炉報-0001 原子力安

全基盤機構 (2007)

12) 「平成 18 年度高燃焼度 9x9 型燃料信頼性実証試験成果報告書」07 基炉報-0002 原子力安全

基盤機構 (2007)

JAEA-Research 2013-020

- 74 -

付録

測定データ集

JAEA-Research 2013-020

- 75 -

A 混合スパイク試料の値付け

表 A-1 各標準濃度一覧

標準試料 濃度 誤差()

U 濃度標準 26820 microgg 005 Pu 濃度標準 83506 ngg 005 Nd 濃度標準 13495 ngg 007

各標準の純度及び秤量誤差から算出した

表 A-2 混合スパイクと各濃度標準の混合データ

試料名 分取量(g)

混合スパイク 11452 U 濃度標準 10968 Pu 濃度標準 10723 Nd 濃度標準 10324

表 A-3 各濃度標準の同位体組成

U 濃度標準 Pu 濃度標準 Nd 濃度標準 同位体組成

(原子百分率) 誤差() 同位体組成

(原子百分率) 誤差()同位体組成

(原子百分率) 誤差() 234U 00054 362 238Pu 00030 215 142Nd 27119 0007 235U 07205 003 239Pu 974234 0001 143Nd 12174 0009 238U 992741 00003 240Pu 25607 0003 144Nd 23789 0014 241Pu 00100 191 145Nd 8295 0020 242Pu 00028 185 146Nd 17202 0026 148Nd 5767 0038 150Nd 5653 0049 各誤差は質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な誤差伝播の

計算により算出した

表 A-4 混合スパイク中 238Pu の放射能測定結果

放射能比(238Pu242Pu) 012692

表 A-5 混合スパイクに各濃度標準を添加した試料の同位体比測定結果

試料名 測定値 233U238U 0075767 (原子数比) plusmn 0000064

242Pu239Pu 0065232 (原子数比) plusmn 0000004

150Nd142Nd 075200 (原子数比) plusmn 000028

JAEA-Research 2013-020

- 76 -

原子数の算出には次の式を用いた

Rms times Sps - Spm 原子数 =

Abm - Rms times Abs

Rms 濃度標準添加後の 238U233U239Pu242Pu150Nd142Nd 原子数比

Sps 添加した各濃度標準中同位体の量(原子数)233U242Pu142Nd 量

Spm 添加した各濃度標準中同位体の量(原子数)238U239Pu150Nd 量

Abm 混合スパイク中の同位体の比238UU239PuPu150NdNd

Abs 混合スパイク中の同位体の比233UU242PuPu142NdNd

表 A-6 原子数算出に使用したデータ

元素 Rms Sps Spm Abm Abs

U 1319833 0 7388E+16 00086391 09826830 Pu 0065232 219735E+15 63943E+10 0998653 00002917 Nd 0752004 15774E+14 32882E+13 09077548 00201111

JAEA-Research 2013-020

- 77 -

B 燃料溶解溶液試料の測定データ

表 B-1 燃料溶解溶液の分取希釈データ

一次希釈 二次希釈 試料名

分取 希釈 分取 希釈 希釈倍率

2F1ZN2c2 10814 584007 05658 112594 10747

2F1ZN2c3 11753 583867 05676 112728 9866

2F1ZN3c2 11739 576345 05696 111741 9631

2F1ZN3c3 11685 585754 05686 111584 9837

2F1ZN3a9 11636 581027 05686 112304 9862

表 B-2試料中 238Pu の放射能測定結果

試料名 放射能比 238Pu(239Pu+240Pu)

2F1ZN2c2 24520 2F1ZN2c3 33482 2F1ZN3c2 59239 2F1ZN3c3 81127 2F1ZN3a9 63257

表 B-3 α線スペクトロメトリーを併用した Pu の同位体組成測定結果 (単位原子百分率)

試料名 239Pu 240Pu 241Pu 242Pu 238Pu

2F1ZN2c2 62731 25047 7050 3792 138 2F1ZN2c3 62634 24507 7143 3855 186 2F1ZN3c2 42290 32030 8898 13333 345 2F1ZN3c3 41498 31898 8770 13147 468 2F1ZN3a9 36971 30207 8136 21280 341

JAEA-Research 2013-020

- 78 -

表 B-4 燃料溶解溶液中の UPu 及び Nd の同位体組成分析結果 (単位原子百分率)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 234U 001789 00329 00141 00246 00077

plusmn 000007 00001 00002 00002 00002 235U 11220 17429 02320 03689 00219

plusmn 00008 00005 00003 00003 00002 236U 03805 062693 04799 07900 02916

plusmn 00004 000002 00001 00002 00001 238U 984796 975973 992741 988164 996787

plusmn 00008 00005 00004 00004 00003 238Pu 1381 186 345 468 341

plusmn 0008 001 002 003 002 239Pu 627305 62634 42290 41498 369711

plusmn 00008 0001 0003 0005 00007 240Pu 25047 245073 32030 31898 302074

plusmn 0001 00008 0004 0007 00006 241Pu 70503 7143 8898 877 8136

plusmn 00005 0001 0004 001 0002 242Pu 37915 38550 13333 13147 212796

plusmn 00007 00007 0004 0003 00008 142Nd 1639 0623 11173 1088 1655

plusmn 0003 0003 00003 0001 0002 143Nd 21002 21210 135747 132774 88781

plusmn 0005 0002 00008 00008 00005 144Nd 30748 31879 37724 38747 41187

plusmn 0004 0002 0001 0002 0002 145Nd 16540 16760 15007 14895 136618

plusmn 0004 0002 0001 0001 00009 146Nd 16799 16789 18682 18740 20038

plusmn 0008 0003 0002 0003 0002 148Nd 8868 8730 9211 8933 9522

plusmn 0007 0003 0002 0002 0002 150Nd 4404 4010 4684 4320 5059

plusmn 0005 0002 0001 0001 0001 238Pu については238U による影響を考慮しα線測定の結果を用いた 238Pu のplusmnはα線測定誤差を 05質量分析法による同位体比測定誤差を

01とし統計的な誤差伝播の計算により算出した Pu の同位体組成は表 B-3 の結果に 241Pu 及び 242Pu を加え百分率したも

のである 各plusmnは質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な

誤差伝播の計算により算出した

JAEA-Research 2013-020

- 79 -

原子数の算出には次の式を用いた

Rms times Sps - Spm

原子数 = Abm - Rms times Abs

Rms スパイク添加後の 238U233U239Pu242Pu148Nd150Nd 原子数比

Sps 添加した濃縮同位体の量(原子数)233U242Pu150Nd 量

Spm 添加した濃縮同位体の量(原子数)238U239Pu148Nd 量

Abm 試料中の同位体の比238UU239PuPu148NdNd

Abs 試料中の同位体の比233UU242PuPu150NdNd

表 B-6 添加したスパイク中の UPu 及び Nd の原子数 (単位原子数)

試料名 U 233U Sps 238U Spm

2F1ZN2c2 57221E+15 56230E+15 49433E+13 2F1ZN2c3 57146E+15 56156E+15 49369E+13 2F1ZN3c2 57201E+15 56210E+15 49416E+13 2F1ZN3c3 57216E+15 56225E+15 49429E+13 2F1ZN3a9 57325E+15 56332E+15 49523E+13

試料名 Pu 242Pu Sps 239Pu Spm

2F1ZN2c2 14402E+14 14382E+14 42006E+10 2F1ZN2c3 14383E+14 14364E+14 41952E+10 2F1ZN3c2 14397E+14 14377E+14 41992E+10 2F1ZN3c3 14401E+14 14381E+14 42003E+10 2F1ZN3a9 14428E+14 14409E+14 42083E+10

試料名 Nd 150Nd Sps 148Nd Spm

2F1ZN2c2 96421E+13 87527E+13 11428E+12 2F1ZN2c3 96295E+13 87412E+13 11413E+12 2F1ZN3c2 96388E+13 87496E+13 11424E+12 2F1ZN3c3 96413E+13 87519E+13 11427E+12 2F1ZN3a9 96597E+13 87687E+13 11449E+12

57221times1015を示す

表 B-5 二次希釈試料分取量とスパイク添加量 試料名 試料分取量(g) 添加量(g)

2F1ZN2c2 11070 11496 2F1ZN2c3 11060 11481 2F1ZN3c2 11069 11492 2F1ZN3c3 11071 11495 2F1ZN3a9 11068 11517

JAEA-Research 2013-020

- 80 -

表 B-7 二次希釈試料の UPu 及び Nd 同位体組成(測定値) (単位原子数比)

試料名 233UU Abs 238UU Abm

2F1ZN2c2 0 09848 2F1ZN2c3 0 09760 2F1ZN3c2 0 09927 2F1ZN3c3 0 09882 2F1ZN3a9 0 09968

試料名 242PuPu Abs 239PuPu Abm

2F1ZN2c2 00379 06273 2F1ZN2c3 00386 06263 2F1ZN3c2 01333 04229 2F1ZN3c3 01315 04150 2F1ZN3a9 02128 03697

試料名 150NdNd Abs 148NdNd Abm

2F1ZN2c2 00440 00887 2F1ZN2c3 00401 00873 2F1ZN3c2 00468 00921 2F1ZN3c3 00432 00893 2F1ZN3a9 00506 00952

表 B-8 混合スパイク添加後の二次希釈試料の同位体比測定結果 (単位原子数比)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 233U238U 0410984 031750 034736 0383628 0264855

plusmn 0000042 000010 000010 0000094 0000048 242Pu239Pu 182016 1364439 218793 236969 222127

plusmn 000011 0000042 000021 000020 000017 148Nd150Nd 0089986 0149877 0186518 0211642 0266697

plusmn 0000017 0000033 0000034 0000024 0000058

各plusmnは質量分析法による同位体比測定結果(3 回繰り返し測定)の標準偏差を示す

JAEA-Research 2013-020

- 81 -

表 B-9 二次希釈試料の UPu 及び Nd 原子数の算出結果 U

試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 243319 13843E+16 0101 2F1ZN2c3 314965 18072E+16 0105 2F1ZN3c2 287884 16251E+16 0104 2F1ZN3c3 260669 14782E+16 0103 2F1ZN3a9 377565 21288E+16 0102

Pu 試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 054940 13022E+14 0060 2F1ZN2c3 073290 17594E+14 0060 2F1ZN3c2 045705 18143E+14 0062 2F1ZN3c3 042200 16870E+14 0062 2F1ZN3a9 045019 23666E+14 0061

Nd 試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 008999 79480E+13 0125 2F1ZN2c3 014988 14713E+14 0103 2F1ZN3c2 018652 18203E+14 0096 2F1ZN3c3 021164 21674E+14 0096 2F1ZN3a9 026670 27214E+14 0096

13843times1016を示す

表 B-10 二次希釈試料のウラン濃度

試料名 二次希釈試料 分取量(g) 1

分取試料中の U 原子数2

二次希釈試料の

U 濃度 (原子数g 溶液)

2F1ZN2c2 11070 13843E+16 1250E+16 2F1ZN2c3 11060 18072E+16 1634E+16 2F1ZN3c2 11069 16251E+16 1468E+16 2F1ZN3c3 11071 14782E+16 1335E+16 2F1ZN3a9 11068 21288E+16 1923E+16

1表 B-5 参照 2表 B-9 参照 13843times1016を示す

This is a blank page

国際単位系(SI)

乗数  接頭語 記号 乗数  接頭語 記号

1024 ヨ タ Y 10-1 デ シ d1021 ゼ タ Z 10-2 セ ン チ c1018 エ ク サ E 10-3 ミ リ m1015 ペ タ P 10-6 マイクロ micro1012 テ ラ T 10-9 ナ ノ n109 ギ ガ G 10-12 ピ コ p106 メ ガ M 10-15 フェムト f103 キ ロ k 10-18 ア ト a102 ヘ ク ト h 10-21 ゼ プ ト z101 デ カ da 10-24 ヨ ク ト y

表5SI 接頭語

名称 記号 SI 単位による値

分 min 1 min=60s時 h 1h =60 min=3600 s日 d 1 d=24 h=86 400 s度 deg 1deg=(π180) rad分 rsquo 1rsquo=(160)deg=(π10800) rad秒 rdquo 1rdquo=(160)rsquo=(π648000) rad

ヘクタール ha 1ha=1hm2=104m2

リットル Ll 1L=11=1dm3=103cm3=10-3m3

トン t 1t=103 kg

表6SIに属さないがSIと併用される単位

名称 記号 SI 単位で表される数値

電 子 ボ ル ト eV 1eV=1602 176 53(14)times10-19Jダ ル ト ン Da 1Da=1660 538 86(28)times10-27kg統一原子質量単位 u 1u=1 Da天 文 単 位 ua 1ua=1495 978 706 91(6)times1011m

表7SIに属さないがSIと併用される単位でSI単位で表される数値が実験的に得られるもの

名称 記号 SI 単位で表される数値

キ ュ リ ー Ci 1 Ci=37times1010Bqレ ン ト ゲ ン R 1 R = 258times10-4Ckgラ ド rad 1 rad=1cGy=10-2Gyレ ム rem 1 rem=1 cSv=10-2Svガ ン マ γ 1γ=1 nT=10-9Tフ ェ ル ミ 1フェルミ=1 fm=10-15mメートル系カラット 1メートル系カラット = 200 mg = 2times10-4kgト ル Torr 1 Torr = (101 325760) Pa標 準 大 気 圧 atm 1 atm = 101 325 Pa

1cal=41858J(「15」カロリー)41868J(「IT」カロリー)4184J(「熱化学」カロリー)

ミ ク ロ ン micro 1 micro =1microm=10-6m

表10SIに属さないその他の単位の例

カ ロ リ ー cal

(a)SI接頭語は固有の名称と記号を持つ組立単位と組み合わせても使用できるしかし接頭語を付した単位はもはや コヒーレントではない(b)ラジアンとステラジアンは数字の1に対する単位の特別な名称で量についての情報をつたえるために使われる

 実際には使用する時には記号rad及びsrが用いられるが習慣として組立単位としての記号である数字の1は明 示されない(c)測光学ではステラジアンという名称と記号srを単位の表し方の中にそのまま維持している

(d)ヘルツは周期現象についてのみベクレルは放射性核種の統計的過程についてのみ使用される

(e)セルシウス度はケルビンの特別な名称でセルシウス温度を表すために使用されるセルシウス度とケルビンの

  単位の大きさは同一であるしたがって温度差や温度間隔を表す数値はどちらの単位で表しても同じである

(f)放射性核種の放射能(activity referred to a radionuclide)はしばしば誤った用語でrdquoradioactivityrdquoと記される

(g)単位シーベルト(PV200270205)についてはCIPM勧告2(CI-2002)を参照

(a)量濃度(amount concentration)は臨床化学の分野では物質濃度

  (substance concentration)ともよばれる(b)これらは無次元量あるいは次元1をもつ量であるがそのこと   を表す単位記号である数字の1は通常は表記しない

名称 記号SI 基本単位による

表し方

秒ルカスパ度粘 Pa s m-1 kg s-1

力 の モ ー メ ン ト ニュートンメートル N m m2 kg s-2

表 面 張 力 ニュートン毎メートル Nm kg s-2

角 速 度 ラジアン毎秒 rads m m-1 s-1=s-1

角 加 速 度 ラジアン毎秒毎秒 rads2 m m-1 s-2=s-2

熱 流 密 度 放 射 照 度 ワット毎平方メートル Wm2 kg s-3

熱 容 量 エ ン ト ロ ピ ー ジュール毎ケルビン JK m2 kg s-2 K-1

比熱容量比エントロピー ジュール毎キログラム毎ケルビン J(kg K) m2 s-2 K-1

比 エ ネ ル ギ ー ジュール毎キログラム Jkg m2 s-2

熱 伝 導 率 ワット毎メートル毎ケルビン W(m K) m kg s-3 K-1

体 積 エ ネ ル ギ ー ジュール毎立方メートル Jm3 m-1 kg s-2

電 界 の 強 さ ボルト毎メートル Vm m kg s-3 A-1

電 荷 密 度 クーロン毎立方メートル Cm3 m-3 sA表 面 電 荷 クーロン毎平方メートル Cm2 m-2 sA電 束 密 度 電 気 変 位 クーロン毎平方メートル Cm2 m-2 sA誘 電 率 ファラド毎メートル Fm m-3 kg-1 s4 A2

透 磁 率 ヘンリー毎メートル Hm m kg s-2 A-2

モ ル エ ネ ル ギ ー ジュール毎モル Jmol m2 kg s-2 mol-1

モルエントロピー モル熱容量ジュール毎モル毎ケルビン J(mol K) m2 kg s-2 K-1 mol-1

照射線量(X線及びγ線) クーロン毎キログラム Ckg kg-1 sA吸 収 線 量 率 グレイ毎秒 Gys m2 s-3

放 射 強 度 ワット毎ステラジアン Wsr m4 m-2 kg s-3=m2 kg s-3

放 射 輝 度 ワット毎平方メートル毎ステラジアン W(m2 sr) m2 m-2 kg s-3=kg s-3

酵 素 活 性 濃 度 カタール毎立方メートル katm3 m-3 s-1 mol

表4単位の中に固有の名称と記号を含むSI組立単位の例

組立量SI 組立単位

名称 記号

面 積 平方メートル m2

体 積 立法メートル m3

速 さ 速 度 メートル毎秒 ms加 速 度 メートル毎秒毎秒 ms2

波 数 毎メートル m-1

密 度 質 量 密 度 キログラム毎立方メートル kgm3

面 積 密 度 キログラム毎平方メートル kgm2

比 体 積 立方メートル毎キログラム m3kg電 流 密 度 アンペア毎平方メートル Am2

磁 界 の 強 さ アンペア毎メートル Am量 濃 度 (a) 濃 度 モル毎立方メートル molm3

質 量 濃 度 キログラム毎立法メートル kgm3

輝 度 カンデラ毎平方メートル cdm2

屈 折 率 (b) (数字の) 1 1比 透 磁 率 (b) (数字の) 1 1

組立量SI 基本単位

表2基本単位を用いて表されるSI組立単位の例

名称 記号他のSI単位による

表し方SI基本単位による

表し方平 面 角 ラジアン(b) rad 1(b) mm立 体 角 ステラジアン(b) sr(c) 1(b) m2m2

周 波 数 ヘルツ(d) Hz s-1

ントーュニ力 N m kg s-2

圧 力 応 力 パスカル Pa Nm2 m-1 kg s-2

エ ネ ル ギ ー 仕 事 熱 量 ジュール J N m m2 kg s-2

仕 事 率 工 率 放 射 束 ワット W Js m2 kg s-3

電 荷 電 気 量 クーロン A sC電 位 差 ( 電 圧 ) 起 電 力 ボルト V WA m2 kg s-3 A-1

静 電 容 量 ファラド F CV m-2 kg-1 s4 A2

電 気 抵 抗 オーム Ω VA m2 kg s-3 A-2

コ ン ダ ク タ ン ス ジーメンス S AV m-2 kg-1 s3 A2

バーエウ束磁 Wb Vs m2 kg s-2 A-1

磁 束 密 度 テスラ T Wbm2 kg s-2 A-1

イ ン ダ ク タ ン ス ヘンリー H WbA m2 kg s-2 A-2

セ ル シ ウ ス 温 度 セルシウス度(e) Kンメール束光 lm cd sr(c) cd

スクル度照 lx lmm2 m-2 cd放射性核種の放射能( f ) ベクレル(d) Bq s-1

吸収線量 比エネルギー分与カーマ

グレイ Gy Jkg m2 s-2

線量当量 周辺線量当量 方向

性線量当量 個人線量当量シーベルト(g) Sv Jkg m2 s-2

酸 素 活 性 カタール kat s-1 mol

表3固有の名称と記号で表されるSI組立単位SI 組立単位

組立量

名称 記号 SI 単位で表される数値

バ ー ル bar 1bar=01MPa=100kPa=105Pa水銀柱ミリメートル mmHg 1mmHg=133322Paオングストローム Å 1Å=01nm=100pm=10-10m海 里 M 1M=1852mバ ー ン b 1b=100fm2=(10-12cm)2=10-28m2

ノ ッ ト kn 1kn=(18523600)msネ ー パ Npベ ル B

デ ジ ベ ル dB

表8SIに属さないがSIと併用されるその他の単位

SI単位との数値的な関係は    対数量の定義に依存

名称 記号

長 さ メ ー ト ル m質 量 キログラム kg時 間 秒 s電 流 ア ン ペ ア A熱力学温度 ケ ル ビ ン K物 質 量 モ ル mol光 度 カ ン デ ラ cd

基本量SI 基本単位

表1SI 基本単位

名称 記号 SI 単位で表される数値

エ ル グ erg 1 erg=10-7 Jダ イ ン dyn 1 dyn=10-5Nポ ア ズ P 1 P=1 dyn s cm-2=01Pa sス ト ー ク ス St 1 St =1cm2 s-1=10-4m2 s-1

ス チ ル ブ sb 1 sb =1cd cm-2=104cd m-2

フ ォ ト ph 1 ph=1cd sr cm-2 104lxガ ル Gal 1 Gal =1cm s-2=10-2ms-2

マ ク ス ウ ェ ル Mx 1 Mx = 1G cm2=10-8Wbガ ウ ス G 1 G =1Mx cm-2 =10-4Tエルステッド( c ) Oe 1 Oe  (1034π)A m-1

表9固有の名称をもつCGS組立単位

(c)3元系のCGS単位系とSIでは直接比較できないため等号「   」

   は対応関係を示すものである

(第8版2006年改訂)

この印刷物は再生紙を使用しています

Page 31: JAEA-Research 2013-020JAEA-Research 2013-020 - 1 - 1.はじめに 日本原子力研究開発機構(以下「JAEA」という。)は原子力安全基盤機構(以下「JNES」と

JAEA-Research 2013-020

- 27 -

5本再測定結果を反映した測定結果のまとめ

フォローアップ測定及び混入の効果も加味した本試験で得られた最終的な結果について測定

時に存在するウラン個数に対する原子数比(原子数U 原子数比)でまとめたものを表 5-1 に示し

さらに初期重元素(ウラン)個数 InitialHMと燃焼後の全重元素数 TotalHMの関係は FIMA

の定義より

100

1

0

FIMA

U

PuU

InitialHM

TotalHM

(51)

であるため測定された着目同位体のウラン原子あたりの個数 X と初期ウラン原子あたりの個数

Y の関係は

PuU

UFIMAX

PuU

U

U

PuUXY

100

1

0

(52)

として与えられることから測定サンプルの未燃焼時のウラン原子量を MU (gmol)アボガドロ

数を NA着目同位体の原子量を M (gmol) とすると着目同位体の初期ウラン 1 ton あたりの

重量 Z (g) は

66

10100

1

10

UA

UA M

M

PuU

UFIMAXN

MM

N

YZ (53)

によって表されるこの関係式から表 5-1 の値を初期ウラン重量 1 トンあたりの量で示したも

のを表 5-2 に示す

表 5-1 及び表 5-2 に示した燃焼度は受託事業実施時に JAEA 側に燃料初期組成やボイド率履歴

等のパラメータが提供されておらず詳細な 147Nd 反応の中性子捕獲の効果の補正が行えないこ

とから最終確定値ではない詳細燃焼度は本照射後試験の委託者である JNES において評価さ

れる

JAEA-Research 2013-020

- 28 -

表 5-1 平成 24 年度に再測定を行った結果を反映した測定値のまとめ

(ウラン原子数に対する比) Assembly Name ZN2 ZN3 Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 Fuel Type UO2-Gd2O3 UO2 UO2-Gd2O3 UO2 UO2 Sample Position from Bottom of Fuel (mm)

29515 2951 1674 16745 1678

Sample Position in Node

189 189 107 107 108

FIMA() 2888 3947 5598 7069 6583

Burnup (GWdt) 27843 37994 54692 68322 64267 Measurement Method Ratio of Number of Atoms Total-U IDM(TIMS) 234U 170E-04 329E-04 141E-04 234E-04 687E-05IDM(TIMS) 235U 112E-02 174E-02 232E-03 369E-03 230E-04IDM(TIMS) 236U 380E-03 627E-03 480E-03 789E-03 292E-03IDM(TIMS) 238U 985E-01 976E-01 993E-01 988E-01 997E-01IDM(TIMS) U total 100E+00 100E+00 100E+00 100E+00 100E+00IDM(TIMS)+αSpectrometry 238Pu 129E-04 181E-04 385E-04 576E-04 400E-04IDM(TIMS) 239Pu 583E-03 610E-03 472E-03 468E-03 406E-03IDM(TIMS) 240Pu 233E-03 239E-03 358E-03 358E-03 328E-03IDM(TIMS) 241Pu 741E-04 696E-04 994E-04 112E-03 101E-03IDM(TIMS) 242Pu 352E-04 375E-04 149E-03 148E-03 234E-03IDM(TIMS) Pu total 937E-03 974E-03 112E-02 115E-02 111E-02IDM(TIMS) 142Nd 315E-05 507E-05 125E-04 150E-04 193E-04IDM(TIMS) 143Nd 123E-03 173E-03 152E-03 195E-03 114E-03IDM(TIMS) 144Nd 178E-03 260E-03 423E-03 571E-03 531E-03IDM(TIMS) 145Nd 967E-04 136E-03 168E-03 219E-03 176E-03IDM(TIMS) 146Nd 961E-04 137E-03 209E-03 276E-03 258E-03IDM(TIMS) 148Nd 515E-04 711E-04 103E-03 132E-03 123E-03IDM(TIMS) 150Nd 250E-04 327E-04 525E-04 637E-04 650E-04IDM(TIMS) Nd total 573E-03 814E-03 112E-02 147E-02 129E-02γSpectrometry 134Cs 645E-06 101E-05 417E-05 535E-05 545E-05γSpectrometry 137Cs 154E-03 218E-03 347E-03 432E-03 390E-03IDM(ICP-MS) 151Eu 132E-06 110E-06 120E-06 113E-06 947E-07IDM(ICP-MS) 153Eu 157E-04 190E-04 311E-04 357E-04 354E-04γSpectrometry 154Eu 156E-05 200E-05 377E-05 436E-05 383E-05γSpectrometry 155Eu 269E-06 342E-06 963E-06 113E-05 112E-05Liquid Scintillator 147Pm 175E-05 240E-05 365E-05 447E-05 314E-05IDM(ICP-MS) 147Sm 413E-04 547E-04 540E-04 642E-04 456E-04IDM(ICP-MS) 148Sm 187E-04 258E-04 557E-04 685E-04 677E-04IDM(ICP-MS) 149Sm 550E-06 651E-06 368E-06 395E-06 375E-06IDM(ICP-MS) 150Sm 403E-04 531E-04 793E-04 935E-04 860E-04IDM(ICP-MS) 151Sm 190E-05 232E-05 184E-05 204E-05 168E-05IDM(ICP-MS) 152Sm 157E-04 190E-04 264E-04 298E-04 304E-04IDM(ICP-MS) 154Sm 329E-05 596E-05 995E-05 128E-04 164E-04IDM(ICP-MS) 152Gd 494E-05 963E-07 955E-06 775E-07 206E-06IDM(ICP-MS) 154Gd 138E-03 228E-05 106E-03 391E-05 348E-05IDM(ICP-MS) 155Gd 190E-05 994E-06 209E-05 170E-05 169E-05IDM(ICP-MS) 156Gd 266E-02 123E-04 268E-02 569E-04 868E-04IDM(ICP-MS) 157Gd 107E-05 369E-07 587E-06 539E-07 858E-07IDM(ICP-MS) 158Gd 322E-02 219E-05 336E-02 736E-05 121E-04IDM(ICP-MS) 160Gd 169E-02 174E-06 172E-02 460E-06 682E-06Calibration Curve (ICP-MS) 95Mo 177E-03 246E-03 315E-03 417E-03 332E-03Calibration Curve (ICP-MS) 99Tc 124E-03 166E-03 217E-03 282E-03 229E-03Calibration Curve (ICP-MS) 101Ru 165E-03 221E-03 322E-03 409E-03 384E-03Calibration Curve (ICP-MS) 103Rh 104E-03 126E-03 162E-03 188E-03 171E-03Calibration Curve (ICP-MS) 109Ag 102E-04 103E-04 230E-04 251E-04 381E-04Calibration Curve (ICP-MS) 133Cs 187E-03 245E-03 333E-03 407E-03 344E-03

Read as 170times10-4

ここで示した燃焼度は詳細解析に基づいておらず最終確定値ではない

JAEA-Research 2013-020

- 29 -

表 5-2 平成 24 年度に再測定を行った結果を反映した測定値のまとめ

(初期ウラン重量 1ton に対する重量) Assembly Name ZN2 ZN3 Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 Fuel Type UO2-Gd2O3 UO2 UO2-Gd2O3 UO2 UO2 Sample Position from Bottom of Fuel (mm)

29515 2951 1674 16745 1678

Sample Position in Node

189 189 107 107 108

FIMA() 2888 3947 5598 7069 6583

Burnup (GWdt) 27843 37994 54692 68322 64267 Measurement Method weight(g) ton-Initial Heavy Metal IDM(TIMS) 234U 161E+02 308E+02 129E+02 211E+02 624E+01IDM(TIMS) 235U 107E+04 164E+04 214E+03 335E+03 210E+02IDM(TIMS) 236U 363E+03 592E+03 444E+03 719E+03 267E+03IDM(TIMS) 238U 948E+05 929E+05 927E+05 909E+05 921E+05IDM(TIMS)+αSpectrometry 238Pu 124E+02 172E+02 360E+02 529E+02 370E+02IDM(TIMS) 239Pu 563E+03 583E+03 443E+03 432E+03 377E+03IDM(TIMS) 240Pu 226E+03 229E+03 337E+03 332E+03 305E+03IDM(TIMS) 241Pu 723E+02 670E+02 940E+02 104E+03 947E+02IDM(TIMS) 242Pu 344E+02 363E+02 141E+03 139E+03 220E+03IDM(TIMS) 142Nd 181E+01 288E+01 697E+01 819E+01 106E+02IDM(TIMS) 143Nd 708E+02 987E+02 853E+02 108E+03 632E+02IDM(TIMS) 144Nd 103E+03 149E+03 239E+03 317E+03 297E+03IDM(TIMS) 145Nd 567E+02 790E+02 956E+02 123E+03 991E+02IDM(TIMS) 146Nd 567E+02 798E+02 120E+03 155E+03 146E+03IDM(TIMS) 148Nd 308E+02 420E+02 599E+02 752E+02 705E+02IDM(TIMS) 150Nd 152E+02 196E+02 309E+02 369E+02 378E+02γSpectrometry 134Cs 349E+00 541E+00 219E+01 277E+01 283E+01γSpectrometry 137Cs 853E+02 119E+03 186E+03 228E+03 207E+03IDM(ICP-MS) 151Eu 804E-01 662E-01 713E-01 657E-01 555E-01IDM(ICP-MS) 153Eu 968E+01 116E+02 187E+02 211E+02 210E+02γSpectrometry 154Eu 971E+00 123E+01 228E+01 259E+01 229E+01γSpectrometry 155Eu 169E+00 212E+00 585E+00 676E+00 674E+00Liquid Scintillator 147Pm 104E+01 141E+01 210E+01 254E+01 179E+01IDM(ICP-MS) 147Sm 245E+02 321E+02 312E+02 364E+02 260E+02IDM(ICP-MS) 148Sm 112E+02 153E+02 323E+02 392E+02 389E+02IDM(ICP-MS) 149Sm 331E+00 387E+00 215E+00 227E+00 217E+00IDM(ICP-MS) 150Sm 244E+02 318E+02 467E+02 541E+02 501E+02IDM(ICP-MS) 151Sm 116E+01 140E+01 109E+01 119E+01 985E+00IDM(ICP-MS) 152Sm 964E+01 116E+02 158E+02 175E+02 179E+02IDM(ICP-MS) 154Sm 205E+01 367E+01 601E+01 764E+01 981E+01IDM(ICP-MS) 152Gd 303E+01 585E-01 569E+00 455E-01 122E+00IDM(ICP-MS) 154Gd 862E+02 141E+01 643E+02 232E+01 208E+01IDM(ICP-MS) 155Gd 119E+01 616E+00 127E+01 102E+01 102E+01IDM(ICP-MS) 156Gd 168E+04 766E+01 164E+04 343E+02 525E+02IDM(ICP-MS) 157Gd 677E+00 231E-01 361E+00 327E-01 523E-01IDM(ICP-MS) 158Gd 206E+04 138E+01 208E+04 449E+01 740E+01IDM(ICP-MS) 160Gd 110E+04 111E+00 108E+04 284E+00 423E+00Calibration Curve (ICP-MS) 95Mo 679E+02 932E+02 117E+03 153E+03 122E+03Calibration Curve (ICP-MS) 99Tc 495E+02 658E+02 843E+02 108E+03 880E+02Calibration Curve (ICP-MS) 101Ru 672E+02 892E+02 127E+03 159E+03 151E+03Calibration Curve (ICP-MS) 103Rh 432E+02 518E+02 655E+02 747E+02 683E+02Calibration Curve (ICP-MS) 109Ag 450E+01 447E+01 981E+01 106E+02 161E+02Calibration Curve (ICP-MS) 133Cs 101E+03 130E+03 174E+03 209E+03 177E+03

Read as 161times102

ここで示した燃焼度は詳細解析に基づいておらず最終確定値ではない

JAEA-Research 2013-020

- 30 -

図 5-1 から図 5-15 は経済協力開発機構原子力機関(OECDNEA)原子力科学委員会(NSC)

臨界安全性ワーキングパーティー(WPNCS)燃焼度クレジット臨界安全性専門家会合(EGBUC)

において燃焼度クレジットで考慮する核種として選定されている核分裂生成物の値を比較したも

のである図 5-16 から図 5-19 には134137Cs 及び 154155Eu の測定結果の比較も示した図 5-20

から図 5-28 にはウラン及びプルトニウム同位体の生成量を示した他の原子炉から得られた照射

後試験データは SFCOMPO(httpwwwoecd-neaorgsfcompo)から引用したものである

本測定で与える測定値は崩壊補正を行っていないがその他の測定値では照射直後の値に補正

をしているものもあるので図を作成する際に崩壊補正を行い照射直後の値にして図に示して

いるなお236U の測定値についてはCooper 炉及び Gundermmingen 炉からも得られている

がSFCOMPO には Build up 値として登録してあり照射後の存在量であるかどうかの確認が

出来なかったためここには記載しなかった155Gd は 155Eu の放射性崩壊(半減期 475 年)に

よって生成するため 155Gd 単独での崩壊補正ができないことから本測定値のみをプロットした

本試験で得られた測定値を他の測定値と比較するとウラン及びプルトニウムの測定について

は2007 年に同じ燃料集合体から得られたデータと同じ傾向を示しており妥当な測定が行われ

ていることが分かる

FP 核種測定結果では燃焼度に対して線形に増加することが知られている 137Cs の生成量が

他の測定結果の推定から考えられる直線の上によく乗っており妥当な測定値となっていること

が分かるその他の FP 核種の生成量についても他の実験結果との比較を示すが133Cs や 150Sm

は他の測定値が燃焼度に対して線形に増加していることと比較しても妥当と言える結果が得ら

れている一方で反応断面積の大きい 143Nd149Sm151Sm などについては測定データは高

燃焼度領域において大きくばらつく結果となっている出力履歴やボイド率の履歴によって生成

量が影響をうけているためであり詳細な運転履歴を取り入れた解析によってその妥当性の検討

が必要である

JAEA-Research 2013-020

- 31 -

0 20 40 60 8000

05

10

15

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 95Mo

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOXMOX

MOX

図 5-1 95Mo 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 32 -

0 20 40 60 8000

05

10

15

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 99Tc

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

ZN3c2

ZN2c2

Cooper

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-2 99Tc の生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 33 -

0 20 40 60 8000

05

10

15

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 101Ru

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOXMOX

MOX

MOX

図 5-3 101Ru の生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 34 -

0 20 40 60 8000

02

04

06

08

10

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 103Rh

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN3a9

ZN3c3

ZN3c2

ZN2c2

ZN2c3

MOX MOX

MOX

MOX

図 5-4 103Rh 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 35 -

0 20 40 60 80000

005

010

015

020

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 109Ag

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c2 ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-5 109Ag 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 36 -

0 20 40 60 800

1

2

3

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 133Cs

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOXMOX

MOX

図 5-6 133Cs 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 37 -

0 20 40 60 8000

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 143Nd

Fukushima-Daini-1 (present)

Dodewaard

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

図 5-7 143Nd 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 38 -

0 20 40 60 8000

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 145Nd

Fukushima-Daini-1 (present)

Dodewaard

ZN2C2

ZN2C3 ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

図 5-8 145Nd 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 39 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

04

05

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 147Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

Fukushima-Daini-2

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-9 147Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 40 -

0 20 40 60 800000

0001

0002

0003

0004

0005

0006

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 149Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

Fukushima-Daini-2

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-10 149Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 41 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

04

05

06

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 150Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

Fukushima-Daini-2

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-11 150Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 42 -

0 20 40 60 80

001

002

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 151Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2Dodewaard

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX MOX

MOX

図 5-12 151Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 43 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 152Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3c9ZN3c3

Fukushima-Daini-2

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOXMOX

MOX

図 5-13 152Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 44 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 153Eu

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-14 153Eu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 45 -

0 20 40 60 800000

0005

0010

0015

0020

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 155Gd

Fukushima-Daini-1 (present)

ZN2c3

ZN3a9 ZN3a3

ZN2c2(UO 2-Gd2O3)ZN3c2(UO 2-Gd2O3)

図 5-15 155Gd 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 46 -

0 20 40 60 800

01

02

03

04

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 134Cs

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-16 134Cs 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 47 -

0 20 40 60 800

1

2

3

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 137Cs

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

図 5-17 137Cs 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 48 -

0 20 40 60 800

001

002

003

004

005

006

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 154Eu

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2 ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-18 154Eu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 49 -

0 20 40 60 800

001

002

003

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 155Eu

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9ZN3c3

MOXMOX

MOX

MOX

図 5-19 155Eu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 50 -

0 20 40 60 800

01

02

03

04

05

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 234U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-20 234U 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 51 -

0 20 40 60 800

10

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 235U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-21 235U 残存量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 52 -

0 20 40 60 800

1

2

3

4

5

6

7

8

9

10

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 236U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-22 236U 残存量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 53 -

0 20 40 60 80890

900

910

920

930

940

950

960

970

980

990

1000

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 238U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-23 238U 残存量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 54 -

0 20 40 60 800

01

02

03

04

05

06

07

08

09

1

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 238Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-24 238Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 55 -

0 20 40 60 800

1

2

3

4

5

6

7

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 239Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-25 239Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 56 -

0 20 40 60 800

1

2

3

4

5

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 240Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2 ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-26 240Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 57 -

0 20 40 60 800

1

2

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 241Pu

Fukushima-Daini-1 (present)

Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2 ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (2007)

図 5-27 241Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 58 -

0 20 40 60 800

1

2

3

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 242Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-28 242Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 59 -

図 5-29 と図 5-30 にはこの測定で得られた 95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs の

溶解溶液と不溶性残渣中の初期ウラン 1 トンあたりの存在量を示すまた図 5-31 にはそれ

らの和を図 5-32 には不溶性残渣中の存在割合を示す難測定 FP と呼んでいるこれらの FP

の量は図 5-31 からわかるように109Ag が最も燃焼度の高いサンプルで測定値が小さくな

っている例外はあるが燃焼度に対して指数関数的に(片対数グラフで直線的に)増大をし

ている不溶性残渣の量は燃焼度と共に単調に増大すると考えられたが図 5-32 に示すよう

に燃焼度が最も高いサンプルで不溶性残渣中の FP 量が減少する結果を得たこれが燃料

の燃焼条件等によるものなのか溶解を行った時の条件の差によって生じたものなのかは

現段階では不明である旧原研を含めて原子力機構で行ってきた使用済燃料同位体組成測定

実験ではこれら不溶性残渣中に含まれる FP の測定は行われてこなかった今後測定手

法のさらなる見直しなどを通じて不溶性残渣に含まれる FP 量の測定技術の向上を図って

いくことが求められる

0 20 40 60 800

1000

2000

3000

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Solution

図 5-29 難測定 FP 測定結果(溶解溶液中の FP 量(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 60 -

0 20 40 60 800

200

400

600

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109

Ag133Cs

Insolble residue

図 5-30難測定 FP 測定結果(不溶性残渣中の FP の量(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 61 -

0 20 40 60 80101

102

103

104

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Insolble Residue+Solution

図 5-31難測定 FP 測定結果(溶解溶液と不溶性残渣中の FP 量の和(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 62 -

0 20 40 60 8010-4

10-3

10-2

10-1

100

Burnup [GWdt]

Rat

io o

f W

eigh

t[-] 95Mo

99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Insolble Residue(Insolble Residue+Solution)

図 5-32難測定 FP 測定結果(不溶性残渣中の FP の割合)

JAEA-Research 2013-020

- 63 -

表 5-3 には各サンプルの各同位体について原子炉停止から測定までの時間(冷却時間)を示

した表 5-4 には各サンプルの測定値について測定誤差(相対標準偏差)を示した

表 5-3 原子炉停止から測定日までの冷却時間(年)のまとめ

Assembly

Name ZN2 ZN3

Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 234U 969 1221 954 702 702 235U 969 1221 954 702 702 236U 969 1221 954 702 702 238U 969 1221 954 702 702

238Pu 969 1221 954 702 702 239Pu 969 1221 954 702 702 240Pu 969 1221 954 702 702 241Pu 969 1221 954 702 702 242Pu 969 1221 954 702 702 142Nd 969 1221 954 702 702 143Nd 969 1221 954 702 702 144Nd 969 1221 954 702 702 145Nd 969 1221 954 702 702 146Nd 969 1221 954 702 702 148Nd 969 1221 954 702 702 150Nd 969 1221 954 702 702 134Cs 973 962 702 702 702 137Cs 973 962 702 702 702 151Eu 1068 1048 802 796 796 153Eu 1068 1048 802 796 796 154Eu 973 962 708 708 708 155Eu 973 962 708 708 708 147Pm 1070 1061 802 796 796 147Sm 1068 1048 802 796 796 148Sm 1068 1048 802 796 796 149Sm 1068 1048 802 796 796 150Sm 1068 1048 802 796 796 151Sm 1068 1048 802 796 796 152Sm 1068 1048 802 796 796 154Sm 1068 1048 802 796 796 152Gd 1069 1048 802 796 796 154Gd 1069 1048 802 796 796 155Gd 1069 1048 802 796 796 156Gd 1069 1048 802 796 796 157Gd 1069 1048 802 796 796 158Gd 1069 1048 802 796 796 160Gd 1069 1048 802 796 796 95Mo 1165 1165 899 899 899 99Tc 1165 1165 899 899 899

101Ru 1165 1165 899 899 899 103Rh 1165 1165 899 899 899 109Ag 1165 1165 899 899 899 133Cs 1165 1165 899 899 899

JAEA-Research 2013-020

- 64 -

表 5-4 測定誤差(RSD相対標準偏差())のまとめ

Assembly

Name ZN2 ZN3

Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 234U lt 22 lt 22 lt 22 lt 22 lt 22 235U lt 10 lt 10 lt 10 lt 10 lt 10 236U lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 238U lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02

238Pu lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 239Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 240Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 241Pu lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 242Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 142Nd lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 143Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 144Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 145Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 146Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 148Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 150Nd lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 134Cs lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 137Cs lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 151Eu 38 14 25 13 14 153Eu 26 13 21 05 07 154Eu lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 155Eu lt 6 lt 6 lt 6 lt 6 lt 6 147Pm lt 5 lt 5 lt 5 lt 5 lt 5 147Sm 21 10 18 12 12 148Sm 24 11 18 12 12 149Sm 37 19 34 15 21 150Sm 22 10 18 12 13 151Sm 26 19 24 15 21 152Sm 19 10 16 11 11 154Sm 24 12 20 12 12 152Gd 43 38 59 53 58 154Gd 20 14 16 13 16 155Gd 82 11 85 11 13 156Gd 14 08 12 08 10 157Gd 62 20 101 37 30 158Gd 14 11 12 09 12 160Gd 16 18 14 19 21 95Mo 39 40 22 45 23 99Tc 31 31 24 35 24

101Ru 30 31 20 38 22 103Rh 26 24 20 37 19 109Ag 19 21 15 15 15 133Cs 39 38 31 48 35

ここに示した値は測定機器の性能と分離や希釈による誤差を考慮したものである

JAEA-Research 2013-020

- 65 -

表 5-5 と表 5-6 にはZN2 及び ZN3 集合体の照射にかかわる原子炉の運転履歴を示す

表 5-5 ZN2 集合体の運転履歴

開始日 終了日 日数 運転(第 12 サイクル) 1996726 1997923 424

定検 1997923 19971031 38 運転(第 13 サイクル) 19971031 19981217 412

定検 19981217 1999312 85 運転(第 14 サイクル) 1999312 200059 424

表 5-6 ZN3 集合体の運転履歴

開始日 終了日 日数 運転(第 12 サイクル) 1996726 1997923 424

定検 1997923 19971031 38 運転(第 13 サイクル) 19971031 19981217 412

定検 19981217 1999312 85 運転(第 14 サイクル) 1999312 200059 424

定検 200059 2000615 37 運転(第 15 サイクル) 2000615 2001813 424

定検 2001813 2001119 88 運転(第 16 サイクル) 2001119 200317 424

JAEA-Research 2013-020

- 66 -

図 5-33 と図 5-34 にはZN2 集合体及び ZN3 集合体を上から見た断面図とそれぞれのサ

ンプルの取得位置を示したまた図 5-35 には各燃料棒でサンプルを取り出した軸方向の

高さを示した図 5-36及び図 5-37にはZN2及び ZN3集合体の炉内での装荷位置を示した

図 5-33 本試験でサンプルが取得された燃料棒の位置(ZN2 集合体)

(3 サイクル照射 平均燃焼度 356GWdt)

JAEA-Research 2013-020

- 67 -

図 5-34 本試験でサンプルが取得された燃料棒の位置(ZN3 集合体)

(5 サイクル照射 平均燃焼度 535 GWdt)

JAEA-Research 2013-020

- 68 -

図 5-35 本試験でサンプルが取得された位置(軸方向)

JAEA-Research 2013-020

- 69 -

図 5-36 ZN2 集合体のシャッフリング 1112)

(福島第 2 原子力発電所第 12 サイクルから第 14 サイクル)

JAEA-Research 2013-020

- 70 -

図 5-37 ZN3 集合体のシャッフリング 1112)

(福島第 2 原子力発電所第 12 サイクルから第 16 サイクル)

JAEA-Research 2013-020

- 71 -

6おわりに

JAEA が JNES からの受託事業として実施した「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生

成核種組成測定試験」において燃焼率評価で測定が必要な元素の 1 つである Nd について2

種類の手法で測定を行ったが結果に差異が生じたそのため確度の高い測定結果を取得するこ

とと生じた差異の原因究明を目的としたフォローアップ測定を実施した

本件で発生した Nd 定量値の差異の原因は3 章で述べたとおり(1) Nd 定量における化学操

作中に相互汚染等が発生した可能性があったこと(2) Nd を含む FP 核種の測定結果算出に使用

した溶解溶液中の U 原子数に不確定性があったことの 2 点により生じたものと推定される今

後同様の測定を実施する際に注意すべき点をまとめると以下のようになる

① 着目元素の定量を行う際同時期かつ同一試料で U 原子数を測定すること

② 試料の保管時には蒸発が無視できるだけの十分な量を確保した上で保管すること

③ 保管試料は定期的に重量を測定し自然蒸発の影響を把握すること

④ 分取希釈等の操作時には天秤による秤量を行いデータ管理を確実に行うこと

の 4 点である特にどのデータをどの時期に測定するかは全体の測定計画の検討で調整できる

ことであるため出来るだけ同一試料のデータを短期間にまとめて取得できるように配慮すべき

である

また作業環境からの天然元素の汚染等の影響の排除について近年の分析装置の高感度化に

伴い試料の取扱量が極めて少なくなっていることに注意すべきである取り扱う試料量が少なく

なれば被ばくや汚染の可能性を低減できる反面同時に取扱う試料間から生じる相互汚染使

用する試薬や器具及び作業を実施する環境下から混入する天然元素の影響等による汚染の可能性

が高くなるこれらの試料間の相互及び環境下等から生じる汚染はその原因が多岐に渡って考

えられることから作業全般に繊細な注意を払う必要があるあるいは被ばく量に注意を払い

つつ環境下等から生じる天然元素の汚染の影響が出ない程度に取り扱う量を増加させる等の検

討も必要となるだろうこのためにもさらに確度の高いデータの取得を目指し同様の測定を

繰り返し行うことで測定経験を得ることが必要である

本件で発生した Nd 定量値の差異について今後同様の事象を繰り返さないためには上記対応

を必要とするしたがって分析作業の実施の際には事前に作業者間で分析方法及び手順につ

いて十分に検討を行い綿密な計画を立てそれらを確実に遂行していくことの重要性を再認識

する必要がある

JAEA-Research 2013-020

- 72 -

謝 辞

JNES からの受託事業として実施した「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組

成測定試験」においてはJNES の山本徹氏には当該事業の立ち上げから実施及び本フォローア

ップ測定の実施に至るまで多大なご指導とご支援を頂きましたJNES の安藤良平氏及び鈴木

求氏には事業の遂行だけではなく取得データの解析結果に関するご指導をいただきました

深く感謝申し上げます安全研究センター サイクル安全研究グループの外池幸太郎研究主幹には

JNES からの受託事業立ち上げに際して事業の主担当者としてご尽力いただきましたまた同

グループの戸塚真義氏と原科研福島技術開発特別チーム 臨界管理技術開発グループの蒲原佳子

女史には本レポートに掲載するデータの整理を旧ホット試験施設管理部 ホット材料試験課の宮

田精一氏並びに原科研福島技術開発特別チーム 臨界管理技術開発グループの佐藤真人氏には試

料の再調製を行っていただきました原子力基礎工学研究部門 分析化学研究グループの河野信昭

氏並びに鈴木大輔氏には試料分離法について貴重なご助言をいただきましたここに記してお礼

申し上げます

参考文献

1) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 20 年度報告書

2) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 21 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000016661pdf)

3) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 22 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000118961pdf)

4) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 23 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000123740pdf)

5) SUsuda NKohnoldquoAnion-Exchange Separation of Nd and the Transplutonium Elements

in Spent Nuclear Fuels for Burn-up DeterminationrdquoSeparation Sci Technol 23(10amp11)

pp1119-1131 (1988)

6) GUchiyama et alldquoDevelopment of quantitative analytical method of U Pu and fission

products in spent fuel by combined-chromatographic-mass-spectrometric-isotopic-dilution

technologyrdquoEuropean Nuclear Conference 2012 (ENC 2012) December 2012 Manchester

United Kingdom

7) ISO11483 ldquoPreparation of plutonium sources and determination of 238Pu239Pu isotope

ratio by alpha spectrometry rdquo ISO Geneva(1994)

8) K Shibata O Iwamoto T Nakagawa N Iwamoto A Ichihara S Kunieda S Chiba K

JAEA-Research 2013-020

- 73 -

Furutaka N Otuka T Ohsawa T Murata H Matsunobu A Zukeran S Kamada and J

Katakura ldquoJENDL-40 A New Library for Nuclear Science and Engineeringrdquo Journal of

Nuclear Science and Technology 48 1 (2011)

9) K Okumura T Mori M Nakagawa K Kaneko ldquoValidation of a Continuous-Energy Monte

Carlo Burn-up Code MVP-BURN and Its Application to Analysis of Post Irradiation

Experimentrdquo Journal of Nuclear Science and Technology 37(2)pp128-138(2000)

10) 須山賢也望月弘樹高田友幸龍福進奥野浩村崎穣大久保清志「連続エネルギモン

テカルロコード MVP 及び MCNP を使用する統合化燃焼計算コードシステム -

SWAT31」 JAEA-DataCode 2009-002 日本原子力研究開発機構 (2009)

11) 「平成 18 年度全 MOX 炉心核設計手法信頼性実証試験成果報告書」07 基炉報-0001 原子力安

全基盤機構 (2007)

12) 「平成 18 年度高燃焼度 9x9 型燃料信頼性実証試験成果報告書」07 基炉報-0002 原子力安全

基盤機構 (2007)

JAEA-Research 2013-020

- 74 -

付録

測定データ集

JAEA-Research 2013-020

- 75 -

A 混合スパイク試料の値付け

表 A-1 各標準濃度一覧

標準試料 濃度 誤差()

U 濃度標準 26820 microgg 005 Pu 濃度標準 83506 ngg 005 Nd 濃度標準 13495 ngg 007

各標準の純度及び秤量誤差から算出した

表 A-2 混合スパイクと各濃度標準の混合データ

試料名 分取量(g)

混合スパイク 11452 U 濃度標準 10968 Pu 濃度標準 10723 Nd 濃度標準 10324

表 A-3 各濃度標準の同位体組成

U 濃度標準 Pu 濃度標準 Nd 濃度標準 同位体組成

(原子百分率) 誤差() 同位体組成

(原子百分率) 誤差()同位体組成

(原子百分率) 誤差() 234U 00054 362 238Pu 00030 215 142Nd 27119 0007 235U 07205 003 239Pu 974234 0001 143Nd 12174 0009 238U 992741 00003 240Pu 25607 0003 144Nd 23789 0014 241Pu 00100 191 145Nd 8295 0020 242Pu 00028 185 146Nd 17202 0026 148Nd 5767 0038 150Nd 5653 0049 各誤差は質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な誤差伝播の

計算により算出した

表 A-4 混合スパイク中 238Pu の放射能測定結果

放射能比(238Pu242Pu) 012692

表 A-5 混合スパイクに各濃度標準を添加した試料の同位体比測定結果

試料名 測定値 233U238U 0075767 (原子数比) plusmn 0000064

242Pu239Pu 0065232 (原子数比) plusmn 0000004

150Nd142Nd 075200 (原子数比) plusmn 000028

JAEA-Research 2013-020

- 76 -

原子数の算出には次の式を用いた

Rms times Sps - Spm 原子数 =

Abm - Rms times Abs

Rms 濃度標準添加後の 238U233U239Pu242Pu150Nd142Nd 原子数比

Sps 添加した各濃度標準中同位体の量(原子数)233U242Pu142Nd 量

Spm 添加した各濃度標準中同位体の量(原子数)238U239Pu150Nd 量

Abm 混合スパイク中の同位体の比238UU239PuPu150NdNd

Abs 混合スパイク中の同位体の比233UU242PuPu142NdNd

表 A-6 原子数算出に使用したデータ

元素 Rms Sps Spm Abm Abs

U 1319833 0 7388E+16 00086391 09826830 Pu 0065232 219735E+15 63943E+10 0998653 00002917 Nd 0752004 15774E+14 32882E+13 09077548 00201111

JAEA-Research 2013-020

- 77 -

B 燃料溶解溶液試料の測定データ

表 B-1 燃料溶解溶液の分取希釈データ

一次希釈 二次希釈 試料名

分取 希釈 分取 希釈 希釈倍率

2F1ZN2c2 10814 584007 05658 112594 10747

2F1ZN2c3 11753 583867 05676 112728 9866

2F1ZN3c2 11739 576345 05696 111741 9631

2F1ZN3c3 11685 585754 05686 111584 9837

2F1ZN3a9 11636 581027 05686 112304 9862

表 B-2試料中 238Pu の放射能測定結果

試料名 放射能比 238Pu(239Pu+240Pu)

2F1ZN2c2 24520 2F1ZN2c3 33482 2F1ZN3c2 59239 2F1ZN3c3 81127 2F1ZN3a9 63257

表 B-3 α線スペクトロメトリーを併用した Pu の同位体組成測定結果 (単位原子百分率)

試料名 239Pu 240Pu 241Pu 242Pu 238Pu

2F1ZN2c2 62731 25047 7050 3792 138 2F1ZN2c3 62634 24507 7143 3855 186 2F1ZN3c2 42290 32030 8898 13333 345 2F1ZN3c3 41498 31898 8770 13147 468 2F1ZN3a9 36971 30207 8136 21280 341

JAEA-Research 2013-020

- 78 -

表 B-4 燃料溶解溶液中の UPu 及び Nd の同位体組成分析結果 (単位原子百分率)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 234U 001789 00329 00141 00246 00077

plusmn 000007 00001 00002 00002 00002 235U 11220 17429 02320 03689 00219

plusmn 00008 00005 00003 00003 00002 236U 03805 062693 04799 07900 02916

plusmn 00004 000002 00001 00002 00001 238U 984796 975973 992741 988164 996787

plusmn 00008 00005 00004 00004 00003 238Pu 1381 186 345 468 341

plusmn 0008 001 002 003 002 239Pu 627305 62634 42290 41498 369711

plusmn 00008 0001 0003 0005 00007 240Pu 25047 245073 32030 31898 302074

plusmn 0001 00008 0004 0007 00006 241Pu 70503 7143 8898 877 8136

plusmn 00005 0001 0004 001 0002 242Pu 37915 38550 13333 13147 212796

plusmn 00007 00007 0004 0003 00008 142Nd 1639 0623 11173 1088 1655

plusmn 0003 0003 00003 0001 0002 143Nd 21002 21210 135747 132774 88781

plusmn 0005 0002 00008 00008 00005 144Nd 30748 31879 37724 38747 41187

plusmn 0004 0002 0001 0002 0002 145Nd 16540 16760 15007 14895 136618

plusmn 0004 0002 0001 0001 00009 146Nd 16799 16789 18682 18740 20038

plusmn 0008 0003 0002 0003 0002 148Nd 8868 8730 9211 8933 9522

plusmn 0007 0003 0002 0002 0002 150Nd 4404 4010 4684 4320 5059

plusmn 0005 0002 0001 0001 0001 238Pu については238U による影響を考慮しα線測定の結果を用いた 238Pu のplusmnはα線測定誤差を 05質量分析法による同位体比測定誤差を

01とし統計的な誤差伝播の計算により算出した Pu の同位体組成は表 B-3 の結果に 241Pu 及び 242Pu を加え百分率したも

のである 各plusmnは質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な

誤差伝播の計算により算出した

JAEA-Research 2013-020

- 79 -

原子数の算出には次の式を用いた

Rms times Sps - Spm

原子数 = Abm - Rms times Abs

Rms スパイク添加後の 238U233U239Pu242Pu148Nd150Nd 原子数比

Sps 添加した濃縮同位体の量(原子数)233U242Pu150Nd 量

Spm 添加した濃縮同位体の量(原子数)238U239Pu148Nd 量

Abm 試料中の同位体の比238UU239PuPu148NdNd

Abs 試料中の同位体の比233UU242PuPu150NdNd

表 B-6 添加したスパイク中の UPu 及び Nd の原子数 (単位原子数)

試料名 U 233U Sps 238U Spm

2F1ZN2c2 57221E+15 56230E+15 49433E+13 2F1ZN2c3 57146E+15 56156E+15 49369E+13 2F1ZN3c2 57201E+15 56210E+15 49416E+13 2F1ZN3c3 57216E+15 56225E+15 49429E+13 2F1ZN3a9 57325E+15 56332E+15 49523E+13

試料名 Pu 242Pu Sps 239Pu Spm

2F1ZN2c2 14402E+14 14382E+14 42006E+10 2F1ZN2c3 14383E+14 14364E+14 41952E+10 2F1ZN3c2 14397E+14 14377E+14 41992E+10 2F1ZN3c3 14401E+14 14381E+14 42003E+10 2F1ZN3a9 14428E+14 14409E+14 42083E+10

試料名 Nd 150Nd Sps 148Nd Spm

2F1ZN2c2 96421E+13 87527E+13 11428E+12 2F1ZN2c3 96295E+13 87412E+13 11413E+12 2F1ZN3c2 96388E+13 87496E+13 11424E+12 2F1ZN3c3 96413E+13 87519E+13 11427E+12 2F1ZN3a9 96597E+13 87687E+13 11449E+12

57221times1015を示す

表 B-5 二次希釈試料分取量とスパイク添加量 試料名 試料分取量(g) 添加量(g)

2F1ZN2c2 11070 11496 2F1ZN2c3 11060 11481 2F1ZN3c2 11069 11492 2F1ZN3c3 11071 11495 2F1ZN3a9 11068 11517

JAEA-Research 2013-020

- 80 -

表 B-7 二次希釈試料の UPu 及び Nd 同位体組成(測定値) (単位原子数比)

試料名 233UU Abs 238UU Abm

2F1ZN2c2 0 09848 2F1ZN2c3 0 09760 2F1ZN3c2 0 09927 2F1ZN3c3 0 09882 2F1ZN3a9 0 09968

試料名 242PuPu Abs 239PuPu Abm

2F1ZN2c2 00379 06273 2F1ZN2c3 00386 06263 2F1ZN3c2 01333 04229 2F1ZN3c3 01315 04150 2F1ZN3a9 02128 03697

試料名 150NdNd Abs 148NdNd Abm

2F1ZN2c2 00440 00887 2F1ZN2c3 00401 00873 2F1ZN3c2 00468 00921 2F1ZN3c3 00432 00893 2F1ZN3a9 00506 00952

表 B-8 混合スパイク添加後の二次希釈試料の同位体比測定結果 (単位原子数比)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 233U238U 0410984 031750 034736 0383628 0264855

plusmn 0000042 000010 000010 0000094 0000048 242Pu239Pu 182016 1364439 218793 236969 222127

plusmn 000011 0000042 000021 000020 000017 148Nd150Nd 0089986 0149877 0186518 0211642 0266697

plusmn 0000017 0000033 0000034 0000024 0000058

各plusmnは質量分析法による同位体比測定結果(3 回繰り返し測定)の標準偏差を示す

JAEA-Research 2013-020

- 81 -

表 B-9 二次希釈試料の UPu 及び Nd 原子数の算出結果 U

試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 243319 13843E+16 0101 2F1ZN2c3 314965 18072E+16 0105 2F1ZN3c2 287884 16251E+16 0104 2F1ZN3c3 260669 14782E+16 0103 2F1ZN3a9 377565 21288E+16 0102

Pu 試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 054940 13022E+14 0060 2F1ZN2c3 073290 17594E+14 0060 2F1ZN3c2 045705 18143E+14 0062 2F1ZN3c3 042200 16870E+14 0062 2F1ZN3a9 045019 23666E+14 0061

Nd 試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 008999 79480E+13 0125 2F1ZN2c3 014988 14713E+14 0103 2F1ZN3c2 018652 18203E+14 0096 2F1ZN3c3 021164 21674E+14 0096 2F1ZN3a9 026670 27214E+14 0096

13843times1016を示す

表 B-10 二次希釈試料のウラン濃度

試料名 二次希釈試料 分取量(g) 1

分取試料中の U 原子数2

二次希釈試料の

U 濃度 (原子数g 溶液)

2F1ZN2c2 11070 13843E+16 1250E+16 2F1ZN2c3 11060 18072E+16 1634E+16 2F1ZN3c2 11069 16251E+16 1468E+16 2F1ZN3c3 11071 14782E+16 1335E+16 2F1ZN3a9 11068 21288E+16 1923E+16

1表 B-5 参照 2表 B-9 参照 13843times1016を示す

This is a blank page

国際単位系(SI)

乗数  接頭語 記号 乗数  接頭語 記号

1024 ヨ タ Y 10-1 デ シ d1021 ゼ タ Z 10-2 セ ン チ c1018 エ ク サ E 10-3 ミ リ m1015 ペ タ P 10-6 マイクロ micro1012 テ ラ T 10-9 ナ ノ n109 ギ ガ G 10-12 ピ コ p106 メ ガ M 10-15 フェムト f103 キ ロ k 10-18 ア ト a102 ヘ ク ト h 10-21 ゼ プ ト z101 デ カ da 10-24 ヨ ク ト y

表5SI 接頭語

名称 記号 SI 単位による値

分 min 1 min=60s時 h 1h =60 min=3600 s日 d 1 d=24 h=86 400 s度 deg 1deg=(π180) rad分 rsquo 1rsquo=(160)deg=(π10800) rad秒 rdquo 1rdquo=(160)rsquo=(π648000) rad

ヘクタール ha 1ha=1hm2=104m2

リットル Ll 1L=11=1dm3=103cm3=10-3m3

トン t 1t=103 kg

表6SIに属さないがSIと併用される単位

名称 記号 SI 単位で表される数値

電 子 ボ ル ト eV 1eV=1602 176 53(14)times10-19Jダ ル ト ン Da 1Da=1660 538 86(28)times10-27kg統一原子質量単位 u 1u=1 Da天 文 単 位 ua 1ua=1495 978 706 91(6)times1011m

表7SIに属さないがSIと併用される単位でSI単位で表される数値が実験的に得られるもの

名称 記号 SI 単位で表される数値

キ ュ リ ー Ci 1 Ci=37times1010Bqレ ン ト ゲ ン R 1 R = 258times10-4Ckgラ ド rad 1 rad=1cGy=10-2Gyレ ム rem 1 rem=1 cSv=10-2Svガ ン マ γ 1γ=1 nT=10-9Tフ ェ ル ミ 1フェルミ=1 fm=10-15mメートル系カラット 1メートル系カラット = 200 mg = 2times10-4kgト ル Torr 1 Torr = (101 325760) Pa標 準 大 気 圧 atm 1 atm = 101 325 Pa

1cal=41858J(「15」カロリー)41868J(「IT」カロリー)4184J(「熱化学」カロリー)

ミ ク ロ ン micro 1 micro =1microm=10-6m

表10SIに属さないその他の単位の例

カ ロ リ ー cal

(a)SI接頭語は固有の名称と記号を持つ組立単位と組み合わせても使用できるしかし接頭語を付した単位はもはや コヒーレントではない(b)ラジアンとステラジアンは数字の1に対する単位の特別な名称で量についての情報をつたえるために使われる

 実際には使用する時には記号rad及びsrが用いられるが習慣として組立単位としての記号である数字の1は明 示されない(c)測光学ではステラジアンという名称と記号srを単位の表し方の中にそのまま維持している

(d)ヘルツは周期現象についてのみベクレルは放射性核種の統計的過程についてのみ使用される

(e)セルシウス度はケルビンの特別な名称でセルシウス温度を表すために使用されるセルシウス度とケルビンの

  単位の大きさは同一であるしたがって温度差や温度間隔を表す数値はどちらの単位で表しても同じである

(f)放射性核種の放射能(activity referred to a radionuclide)はしばしば誤った用語でrdquoradioactivityrdquoと記される

(g)単位シーベルト(PV200270205)についてはCIPM勧告2(CI-2002)を参照

(a)量濃度(amount concentration)は臨床化学の分野では物質濃度

  (substance concentration)ともよばれる(b)これらは無次元量あるいは次元1をもつ量であるがそのこと   を表す単位記号である数字の1は通常は表記しない

名称 記号SI 基本単位による

表し方

秒ルカスパ度粘 Pa s m-1 kg s-1

力 の モ ー メ ン ト ニュートンメートル N m m2 kg s-2

表 面 張 力 ニュートン毎メートル Nm kg s-2

角 速 度 ラジアン毎秒 rads m m-1 s-1=s-1

角 加 速 度 ラジアン毎秒毎秒 rads2 m m-1 s-2=s-2

熱 流 密 度 放 射 照 度 ワット毎平方メートル Wm2 kg s-3

熱 容 量 エ ン ト ロ ピ ー ジュール毎ケルビン JK m2 kg s-2 K-1

比熱容量比エントロピー ジュール毎キログラム毎ケルビン J(kg K) m2 s-2 K-1

比 エ ネ ル ギ ー ジュール毎キログラム Jkg m2 s-2

熱 伝 導 率 ワット毎メートル毎ケルビン W(m K) m kg s-3 K-1

体 積 エ ネ ル ギ ー ジュール毎立方メートル Jm3 m-1 kg s-2

電 界 の 強 さ ボルト毎メートル Vm m kg s-3 A-1

電 荷 密 度 クーロン毎立方メートル Cm3 m-3 sA表 面 電 荷 クーロン毎平方メートル Cm2 m-2 sA電 束 密 度 電 気 変 位 クーロン毎平方メートル Cm2 m-2 sA誘 電 率 ファラド毎メートル Fm m-3 kg-1 s4 A2

透 磁 率 ヘンリー毎メートル Hm m kg s-2 A-2

モ ル エ ネ ル ギ ー ジュール毎モル Jmol m2 kg s-2 mol-1

モルエントロピー モル熱容量ジュール毎モル毎ケルビン J(mol K) m2 kg s-2 K-1 mol-1

照射線量(X線及びγ線) クーロン毎キログラム Ckg kg-1 sA吸 収 線 量 率 グレイ毎秒 Gys m2 s-3

放 射 強 度 ワット毎ステラジアン Wsr m4 m-2 kg s-3=m2 kg s-3

放 射 輝 度 ワット毎平方メートル毎ステラジアン W(m2 sr) m2 m-2 kg s-3=kg s-3

酵 素 活 性 濃 度 カタール毎立方メートル katm3 m-3 s-1 mol

表4単位の中に固有の名称と記号を含むSI組立単位の例

組立量SI 組立単位

名称 記号

面 積 平方メートル m2

体 積 立法メートル m3

速 さ 速 度 メートル毎秒 ms加 速 度 メートル毎秒毎秒 ms2

波 数 毎メートル m-1

密 度 質 量 密 度 キログラム毎立方メートル kgm3

面 積 密 度 キログラム毎平方メートル kgm2

比 体 積 立方メートル毎キログラム m3kg電 流 密 度 アンペア毎平方メートル Am2

磁 界 の 強 さ アンペア毎メートル Am量 濃 度 (a) 濃 度 モル毎立方メートル molm3

質 量 濃 度 キログラム毎立法メートル kgm3

輝 度 カンデラ毎平方メートル cdm2

屈 折 率 (b) (数字の) 1 1比 透 磁 率 (b) (数字の) 1 1

組立量SI 基本単位

表2基本単位を用いて表されるSI組立単位の例

名称 記号他のSI単位による

表し方SI基本単位による

表し方平 面 角 ラジアン(b) rad 1(b) mm立 体 角 ステラジアン(b) sr(c) 1(b) m2m2

周 波 数 ヘルツ(d) Hz s-1

ントーュニ力 N m kg s-2

圧 力 応 力 パスカル Pa Nm2 m-1 kg s-2

エ ネ ル ギ ー 仕 事 熱 量 ジュール J N m m2 kg s-2

仕 事 率 工 率 放 射 束 ワット W Js m2 kg s-3

電 荷 電 気 量 クーロン A sC電 位 差 ( 電 圧 ) 起 電 力 ボルト V WA m2 kg s-3 A-1

静 電 容 量 ファラド F CV m-2 kg-1 s4 A2

電 気 抵 抗 オーム Ω VA m2 kg s-3 A-2

コ ン ダ ク タ ン ス ジーメンス S AV m-2 kg-1 s3 A2

バーエウ束磁 Wb Vs m2 kg s-2 A-1

磁 束 密 度 テスラ T Wbm2 kg s-2 A-1

イ ン ダ ク タ ン ス ヘンリー H WbA m2 kg s-2 A-2

セ ル シ ウ ス 温 度 セルシウス度(e) Kンメール束光 lm cd sr(c) cd

スクル度照 lx lmm2 m-2 cd放射性核種の放射能( f ) ベクレル(d) Bq s-1

吸収線量 比エネルギー分与カーマ

グレイ Gy Jkg m2 s-2

線量当量 周辺線量当量 方向

性線量当量 個人線量当量シーベルト(g) Sv Jkg m2 s-2

酸 素 活 性 カタール kat s-1 mol

表3固有の名称と記号で表されるSI組立単位SI 組立単位

組立量

名称 記号 SI 単位で表される数値

バ ー ル bar 1bar=01MPa=100kPa=105Pa水銀柱ミリメートル mmHg 1mmHg=133322Paオングストローム Å 1Å=01nm=100pm=10-10m海 里 M 1M=1852mバ ー ン b 1b=100fm2=(10-12cm)2=10-28m2

ノ ッ ト kn 1kn=(18523600)msネ ー パ Npベ ル B

デ ジ ベ ル dB

表8SIに属さないがSIと併用されるその他の単位

SI単位との数値的な関係は    対数量の定義に依存

名称 記号

長 さ メ ー ト ル m質 量 キログラム kg時 間 秒 s電 流 ア ン ペ ア A熱力学温度 ケ ル ビ ン K物 質 量 モ ル mol光 度 カ ン デ ラ cd

基本量SI 基本単位

表1SI 基本単位

名称 記号 SI 単位で表される数値

エ ル グ erg 1 erg=10-7 Jダ イ ン dyn 1 dyn=10-5Nポ ア ズ P 1 P=1 dyn s cm-2=01Pa sス ト ー ク ス St 1 St =1cm2 s-1=10-4m2 s-1

ス チ ル ブ sb 1 sb =1cd cm-2=104cd m-2

フ ォ ト ph 1 ph=1cd sr cm-2 104lxガ ル Gal 1 Gal =1cm s-2=10-2ms-2

マ ク ス ウ ェ ル Mx 1 Mx = 1G cm2=10-8Wbガ ウ ス G 1 G =1Mx cm-2 =10-4Tエルステッド( c ) Oe 1 Oe  (1034π)A m-1

表9固有の名称をもつCGS組立単位

(c)3元系のCGS単位系とSIでは直接比較できないため等号「   」

   は対応関係を示すものである

(第8版2006年改訂)

この印刷物は再生紙を使用しています

Page 32: JAEA-Research 2013-020JAEA-Research 2013-020 - 1 - 1.はじめに 日本原子力研究開発機構(以下「JAEA」という。)は原子力安全基盤機構(以下「JNES」と

JAEA-Research 2013-020

- 28 -

表 5-1 平成 24 年度に再測定を行った結果を反映した測定値のまとめ

(ウラン原子数に対する比) Assembly Name ZN2 ZN3 Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 Fuel Type UO2-Gd2O3 UO2 UO2-Gd2O3 UO2 UO2 Sample Position from Bottom of Fuel (mm)

29515 2951 1674 16745 1678

Sample Position in Node

189 189 107 107 108

FIMA() 2888 3947 5598 7069 6583

Burnup (GWdt) 27843 37994 54692 68322 64267 Measurement Method Ratio of Number of Atoms Total-U IDM(TIMS) 234U 170E-04 329E-04 141E-04 234E-04 687E-05IDM(TIMS) 235U 112E-02 174E-02 232E-03 369E-03 230E-04IDM(TIMS) 236U 380E-03 627E-03 480E-03 789E-03 292E-03IDM(TIMS) 238U 985E-01 976E-01 993E-01 988E-01 997E-01IDM(TIMS) U total 100E+00 100E+00 100E+00 100E+00 100E+00IDM(TIMS)+αSpectrometry 238Pu 129E-04 181E-04 385E-04 576E-04 400E-04IDM(TIMS) 239Pu 583E-03 610E-03 472E-03 468E-03 406E-03IDM(TIMS) 240Pu 233E-03 239E-03 358E-03 358E-03 328E-03IDM(TIMS) 241Pu 741E-04 696E-04 994E-04 112E-03 101E-03IDM(TIMS) 242Pu 352E-04 375E-04 149E-03 148E-03 234E-03IDM(TIMS) Pu total 937E-03 974E-03 112E-02 115E-02 111E-02IDM(TIMS) 142Nd 315E-05 507E-05 125E-04 150E-04 193E-04IDM(TIMS) 143Nd 123E-03 173E-03 152E-03 195E-03 114E-03IDM(TIMS) 144Nd 178E-03 260E-03 423E-03 571E-03 531E-03IDM(TIMS) 145Nd 967E-04 136E-03 168E-03 219E-03 176E-03IDM(TIMS) 146Nd 961E-04 137E-03 209E-03 276E-03 258E-03IDM(TIMS) 148Nd 515E-04 711E-04 103E-03 132E-03 123E-03IDM(TIMS) 150Nd 250E-04 327E-04 525E-04 637E-04 650E-04IDM(TIMS) Nd total 573E-03 814E-03 112E-02 147E-02 129E-02γSpectrometry 134Cs 645E-06 101E-05 417E-05 535E-05 545E-05γSpectrometry 137Cs 154E-03 218E-03 347E-03 432E-03 390E-03IDM(ICP-MS) 151Eu 132E-06 110E-06 120E-06 113E-06 947E-07IDM(ICP-MS) 153Eu 157E-04 190E-04 311E-04 357E-04 354E-04γSpectrometry 154Eu 156E-05 200E-05 377E-05 436E-05 383E-05γSpectrometry 155Eu 269E-06 342E-06 963E-06 113E-05 112E-05Liquid Scintillator 147Pm 175E-05 240E-05 365E-05 447E-05 314E-05IDM(ICP-MS) 147Sm 413E-04 547E-04 540E-04 642E-04 456E-04IDM(ICP-MS) 148Sm 187E-04 258E-04 557E-04 685E-04 677E-04IDM(ICP-MS) 149Sm 550E-06 651E-06 368E-06 395E-06 375E-06IDM(ICP-MS) 150Sm 403E-04 531E-04 793E-04 935E-04 860E-04IDM(ICP-MS) 151Sm 190E-05 232E-05 184E-05 204E-05 168E-05IDM(ICP-MS) 152Sm 157E-04 190E-04 264E-04 298E-04 304E-04IDM(ICP-MS) 154Sm 329E-05 596E-05 995E-05 128E-04 164E-04IDM(ICP-MS) 152Gd 494E-05 963E-07 955E-06 775E-07 206E-06IDM(ICP-MS) 154Gd 138E-03 228E-05 106E-03 391E-05 348E-05IDM(ICP-MS) 155Gd 190E-05 994E-06 209E-05 170E-05 169E-05IDM(ICP-MS) 156Gd 266E-02 123E-04 268E-02 569E-04 868E-04IDM(ICP-MS) 157Gd 107E-05 369E-07 587E-06 539E-07 858E-07IDM(ICP-MS) 158Gd 322E-02 219E-05 336E-02 736E-05 121E-04IDM(ICP-MS) 160Gd 169E-02 174E-06 172E-02 460E-06 682E-06Calibration Curve (ICP-MS) 95Mo 177E-03 246E-03 315E-03 417E-03 332E-03Calibration Curve (ICP-MS) 99Tc 124E-03 166E-03 217E-03 282E-03 229E-03Calibration Curve (ICP-MS) 101Ru 165E-03 221E-03 322E-03 409E-03 384E-03Calibration Curve (ICP-MS) 103Rh 104E-03 126E-03 162E-03 188E-03 171E-03Calibration Curve (ICP-MS) 109Ag 102E-04 103E-04 230E-04 251E-04 381E-04Calibration Curve (ICP-MS) 133Cs 187E-03 245E-03 333E-03 407E-03 344E-03

Read as 170times10-4

ここで示した燃焼度は詳細解析に基づいておらず最終確定値ではない

JAEA-Research 2013-020

- 29 -

表 5-2 平成 24 年度に再測定を行った結果を反映した測定値のまとめ

(初期ウラン重量 1ton に対する重量) Assembly Name ZN2 ZN3 Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 Fuel Type UO2-Gd2O3 UO2 UO2-Gd2O3 UO2 UO2 Sample Position from Bottom of Fuel (mm)

29515 2951 1674 16745 1678

Sample Position in Node

189 189 107 107 108

FIMA() 2888 3947 5598 7069 6583

Burnup (GWdt) 27843 37994 54692 68322 64267 Measurement Method weight(g) ton-Initial Heavy Metal IDM(TIMS) 234U 161E+02 308E+02 129E+02 211E+02 624E+01IDM(TIMS) 235U 107E+04 164E+04 214E+03 335E+03 210E+02IDM(TIMS) 236U 363E+03 592E+03 444E+03 719E+03 267E+03IDM(TIMS) 238U 948E+05 929E+05 927E+05 909E+05 921E+05IDM(TIMS)+αSpectrometry 238Pu 124E+02 172E+02 360E+02 529E+02 370E+02IDM(TIMS) 239Pu 563E+03 583E+03 443E+03 432E+03 377E+03IDM(TIMS) 240Pu 226E+03 229E+03 337E+03 332E+03 305E+03IDM(TIMS) 241Pu 723E+02 670E+02 940E+02 104E+03 947E+02IDM(TIMS) 242Pu 344E+02 363E+02 141E+03 139E+03 220E+03IDM(TIMS) 142Nd 181E+01 288E+01 697E+01 819E+01 106E+02IDM(TIMS) 143Nd 708E+02 987E+02 853E+02 108E+03 632E+02IDM(TIMS) 144Nd 103E+03 149E+03 239E+03 317E+03 297E+03IDM(TIMS) 145Nd 567E+02 790E+02 956E+02 123E+03 991E+02IDM(TIMS) 146Nd 567E+02 798E+02 120E+03 155E+03 146E+03IDM(TIMS) 148Nd 308E+02 420E+02 599E+02 752E+02 705E+02IDM(TIMS) 150Nd 152E+02 196E+02 309E+02 369E+02 378E+02γSpectrometry 134Cs 349E+00 541E+00 219E+01 277E+01 283E+01γSpectrometry 137Cs 853E+02 119E+03 186E+03 228E+03 207E+03IDM(ICP-MS) 151Eu 804E-01 662E-01 713E-01 657E-01 555E-01IDM(ICP-MS) 153Eu 968E+01 116E+02 187E+02 211E+02 210E+02γSpectrometry 154Eu 971E+00 123E+01 228E+01 259E+01 229E+01γSpectrometry 155Eu 169E+00 212E+00 585E+00 676E+00 674E+00Liquid Scintillator 147Pm 104E+01 141E+01 210E+01 254E+01 179E+01IDM(ICP-MS) 147Sm 245E+02 321E+02 312E+02 364E+02 260E+02IDM(ICP-MS) 148Sm 112E+02 153E+02 323E+02 392E+02 389E+02IDM(ICP-MS) 149Sm 331E+00 387E+00 215E+00 227E+00 217E+00IDM(ICP-MS) 150Sm 244E+02 318E+02 467E+02 541E+02 501E+02IDM(ICP-MS) 151Sm 116E+01 140E+01 109E+01 119E+01 985E+00IDM(ICP-MS) 152Sm 964E+01 116E+02 158E+02 175E+02 179E+02IDM(ICP-MS) 154Sm 205E+01 367E+01 601E+01 764E+01 981E+01IDM(ICP-MS) 152Gd 303E+01 585E-01 569E+00 455E-01 122E+00IDM(ICP-MS) 154Gd 862E+02 141E+01 643E+02 232E+01 208E+01IDM(ICP-MS) 155Gd 119E+01 616E+00 127E+01 102E+01 102E+01IDM(ICP-MS) 156Gd 168E+04 766E+01 164E+04 343E+02 525E+02IDM(ICP-MS) 157Gd 677E+00 231E-01 361E+00 327E-01 523E-01IDM(ICP-MS) 158Gd 206E+04 138E+01 208E+04 449E+01 740E+01IDM(ICP-MS) 160Gd 110E+04 111E+00 108E+04 284E+00 423E+00Calibration Curve (ICP-MS) 95Mo 679E+02 932E+02 117E+03 153E+03 122E+03Calibration Curve (ICP-MS) 99Tc 495E+02 658E+02 843E+02 108E+03 880E+02Calibration Curve (ICP-MS) 101Ru 672E+02 892E+02 127E+03 159E+03 151E+03Calibration Curve (ICP-MS) 103Rh 432E+02 518E+02 655E+02 747E+02 683E+02Calibration Curve (ICP-MS) 109Ag 450E+01 447E+01 981E+01 106E+02 161E+02Calibration Curve (ICP-MS) 133Cs 101E+03 130E+03 174E+03 209E+03 177E+03

Read as 161times102

ここで示した燃焼度は詳細解析に基づいておらず最終確定値ではない

JAEA-Research 2013-020

- 30 -

図 5-1 から図 5-15 は経済協力開発機構原子力機関(OECDNEA)原子力科学委員会(NSC)

臨界安全性ワーキングパーティー(WPNCS)燃焼度クレジット臨界安全性専門家会合(EGBUC)

において燃焼度クレジットで考慮する核種として選定されている核分裂生成物の値を比較したも

のである図 5-16 から図 5-19 には134137Cs 及び 154155Eu の測定結果の比較も示した図 5-20

から図 5-28 にはウラン及びプルトニウム同位体の生成量を示した他の原子炉から得られた照射

後試験データは SFCOMPO(httpwwwoecd-neaorgsfcompo)から引用したものである

本測定で与える測定値は崩壊補正を行っていないがその他の測定値では照射直後の値に補正

をしているものもあるので図を作成する際に崩壊補正を行い照射直後の値にして図に示して

いるなお236U の測定値についてはCooper 炉及び Gundermmingen 炉からも得られている

がSFCOMPO には Build up 値として登録してあり照射後の存在量であるかどうかの確認が

出来なかったためここには記載しなかった155Gd は 155Eu の放射性崩壊(半減期 475 年)に

よって生成するため 155Gd 単独での崩壊補正ができないことから本測定値のみをプロットした

本試験で得られた測定値を他の測定値と比較するとウラン及びプルトニウムの測定について

は2007 年に同じ燃料集合体から得られたデータと同じ傾向を示しており妥当な測定が行われ

ていることが分かる

FP 核種測定結果では燃焼度に対して線形に増加することが知られている 137Cs の生成量が

他の測定結果の推定から考えられる直線の上によく乗っており妥当な測定値となっていること

が分かるその他の FP 核種の生成量についても他の実験結果との比較を示すが133Cs や 150Sm

は他の測定値が燃焼度に対して線形に増加していることと比較しても妥当と言える結果が得ら

れている一方で反応断面積の大きい 143Nd149Sm151Sm などについては測定データは高

燃焼度領域において大きくばらつく結果となっている出力履歴やボイド率の履歴によって生成

量が影響をうけているためであり詳細な運転履歴を取り入れた解析によってその妥当性の検討

が必要である

JAEA-Research 2013-020

- 31 -

0 20 40 60 8000

05

10

15

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 95Mo

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOXMOX

MOX

図 5-1 95Mo 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 32 -

0 20 40 60 8000

05

10

15

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 99Tc

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

ZN3c2

ZN2c2

Cooper

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-2 99Tc の生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 33 -

0 20 40 60 8000

05

10

15

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 101Ru

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOXMOX

MOX

MOX

図 5-3 101Ru の生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 34 -

0 20 40 60 8000

02

04

06

08

10

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 103Rh

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN3a9

ZN3c3

ZN3c2

ZN2c2

ZN2c3

MOX MOX

MOX

MOX

図 5-4 103Rh 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 35 -

0 20 40 60 80000

005

010

015

020

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 109Ag

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c2 ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-5 109Ag 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 36 -

0 20 40 60 800

1

2

3

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 133Cs

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOXMOX

MOX

図 5-6 133Cs 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 37 -

0 20 40 60 8000

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 143Nd

Fukushima-Daini-1 (present)

Dodewaard

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

図 5-7 143Nd 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 38 -

0 20 40 60 8000

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 145Nd

Fukushima-Daini-1 (present)

Dodewaard

ZN2C2

ZN2C3 ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

図 5-8 145Nd 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 39 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

04

05

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 147Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

Fukushima-Daini-2

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-9 147Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 40 -

0 20 40 60 800000

0001

0002

0003

0004

0005

0006

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 149Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

Fukushima-Daini-2

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-10 149Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 41 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

04

05

06

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 150Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

Fukushima-Daini-2

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-11 150Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 42 -

0 20 40 60 80

001

002

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 151Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2Dodewaard

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX MOX

MOX

図 5-12 151Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 43 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 152Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3c9ZN3c3

Fukushima-Daini-2

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOXMOX

MOX

図 5-13 152Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 44 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 153Eu

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-14 153Eu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 45 -

0 20 40 60 800000

0005

0010

0015

0020

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 155Gd

Fukushima-Daini-1 (present)

ZN2c3

ZN3a9 ZN3a3

ZN2c2(UO 2-Gd2O3)ZN3c2(UO 2-Gd2O3)

図 5-15 155Gd 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 46 -

0 20 40 60 800

01

02

03

04

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 134Cs

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-16 134Cs 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 47 -

0 20 40 60 800

1

2

3

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 137Cs

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

図 5-17 137Cs 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 48 -

0 20 40 60 800

001

002

003

004

005

006

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 154Eu

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2 ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-18 154Eu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 49 -

0 20 40 60 800

001

002

003

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 155Eu

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9ZN3c3

MOXMOX

MOX

MOX

図 5-19 155Eu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 50 -

0 20 40 60 800

01

02

03

04

05

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 234U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-20 234U 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 51 -

0 20 40 60 800

10

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 235U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-21 235U 残存量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 52 -

0 20 40 60 800

1

2

3

4

5

6

7

8

9

10

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 236U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-22 236U 残存量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 53 -

0 20 40 60 80890

900

910

920

930

940

950

960

970

980

990

1000

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 238U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-23 238U 残存量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 54 -

0 20 40 60 800

01

02

03

04

05

06

07

08

09

1

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 238Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-24 238Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 55 -

0 20 40 60 800

1

2

3

4

5

6

7

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 239Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-25 239Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 56 -

0 20 40 60 800

1

2

3

4

5

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 240Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2 ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-26 240Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 57 -

0 20 40 60 800

1

2

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 241Pu

Fukushima-Daini-1 (present)

Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2 ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (2007)

図 5-27 241Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 58 -

0 20 40 60 800

1

2

3

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 242Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-28 242Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 59 -

図 5-29 と図 5-30 にはこの測定で得られた 95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs の

溶解溶液と不溶性残渣中の初期ウラン 1 トンあたりの存在量を示すまた図 5-31 にはそれ

らの和を図 5-32 には不溶性残渣中の存在割合を示す難測定 FP と呼んでいるこれらの FP

の量は図 5-31 からわかるように109Ag が最も燃焼度の高いサンプルで測定値が小さくな

っている例外はあるが燃焼度に対して指数関数的に(片対数グラフで直線的に)増大をし

ている不溶性残渣の量は燃焼度と共に単調に増大すると考えられたが図 5-32 に示すよう

に燃焼度が最も高いサンプルで不溶性残渣中の FP 量が減少する結果を得たこれが燃料

の燃焼条件等によるものなのか溶解を行った時の条件の差によって生じたものなのかは

現段階では不明である旧原研を含めて原子力機構で行ってきた使用済燃料同位体組成測定

実験ではこれら不溶性残渣中に含まれる FP の測定は行われてこなかった今後測定手

法のさらなる見直しなどを通じて不溶性残渣に含まれる FP 量の測定技術の向上を図って

いくことが求められる

0 20 40 60 800

1000

2000

3000

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Solution

図 5-29 難測定 FP 測定結果(溶解溶液中の FP 量(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 60 -

0 20 40 60 800

200

400

600

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109

Ag133Cs

Insolble residue

図 5-30難測定 FP 測定結果(不溶性残渣中の FP の量(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 61 -

0 20 40 60 80101

102

103

104

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Insolble Residue+Solution

図 5-31難測定 FP 測定結果(溶解溶液と不溶性残渣中の FP 量の和(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 62 -

0 20 40 60 8010-4

10-3

10-2

10-1

100

Burnup [GWdt]

Rat

io o

f W

eigh

t[-] 95Mo

99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Insolble Residue(Insolble Residue+Solution)

図 5-32難測定 FP 測定結果(不溶性残渣中の FP の割合)

JAEA-Research 2013-020

- 63 -

表 5-3 には各サンプルの各同位体について原子炉停止から測定までの時間(冷却時間)を示

した表 5-4 には各サンプルの測定値について測定誤差(相対標準偏差)を示した

表 5-3 原子炉停止から測定日までの冷却時間(年)のまとめ

Assembly

Name ZN2 ZN3

Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 234U 969 1221 954 702 702 235U 969 1221 954 702 702 236U 969 1221 954 702 702 238U 969 1221 954 702 702

238Pu 969 1221 954 702 702 239Pu 969 1221 954 702 702 240Pu 969 1221 954 702 702 241Pu 969 1221 954 702 702 242Pu 969 1221 954 702 702 142Nd 969 1221 954 702 702 143Nd 969 1221 954 702 702 144Nd 969 1221 954 702 702 145Nd 969 1221 954 702 702 146Nd 969 1221 954 702 702 148Nd 969 1221 954 702 702 150Nd 969 1221 954 702 702 134Cs 973 962 702 702 702 137Cs 973 962 702 702 702 151Eu 1068 1048 802 796 796 153Eu 1068 1048 802 796 796 154Eu 973 962 708 708 708 155Eu 973 962 708 708 708 147Pm 1070 1061 802 796 796 147Sm 1068 1048 802 796 796 148Sm 1068 1048 802 796 796 149Sm 1068 1048 802 796 796 150Sm 1068 1048 802 796 796 151Sm 1068 1048 802 796 796 152Sm 1068 1048 802 796 796 154Sm 1068 1048 802 796 796 152Gd 1069 1048 802 796 796 154Gd 1069 1048 802 796 796 155Gd 1069 1048 802 796 796 156Gd 1069 1048 802 796 796 157Gd 1069 1048 802 796 796 158Gd 1069 1048 802 796 796 160Gd 1069 1048 802 796 796 95Mo 1165 1165 899 899 899 99Tc 1165 1165 899 899 899

101Ru 1165 1165 899 899 899 103Rh 1165 1165 899 899 899 109Ag 1165 1165 899 899 899 133Cs 1165 1165 899 899 899

JAEA-Research 2013-020

- 64 -

表 5-4 測定誤差(RSD相対標準偏差())のまとめ

Assembly

Name ZN2 ZN3

Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 234U lt 22 lt 22 lt 22 lt 22 lt 22 235U lt 10 lt 10 lt 10 lt 10 lt 10 236U lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 238U lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02

238Pu lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 239Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 240Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 241Pu lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 242Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 142Nd lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 143Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 144Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 145Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 146Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 148Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 150Nd lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 134Cs lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 137Cs lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 151Eu 38 14 25 13 14 153Eu 26 13 21 05 07 154Eu lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 155Eu lt 6 lt 6 lt 6 lt 6 lt 6 147Pm lt 5 lt 5 lt 5 lt 5 lt 5 147Sm 21 10 18 12 12 148Sm 24 11 18 12 12 149Sm 37 19 34 15 21 150Sm 22 10 18 12 13 151Sm 26 19 24 15 21 152Sm 19 10 16 11 11 154Sm 24 12 20 12 12 152Gd 43 38 59 53 58 154Gd 20 14 16 13 16 155Gd 82 11 85 11 13 156Gd 14 08 12 08 10 157Gd 62 20 101 37 30 158Gd 14 11 12 09 12 160Gd 16 18 14 19 21 95Mo 39 40 22 45 23 99Tc 31 31 24 35 24

101Ru 30 31 20 38 22 103Rh 26 24 20 37 19 109Ag 19 21 15 15 15 133Cs 39 38 31 48 35

ここに示した値は測定機器の性能と分離や希釈による誤差を考慮したものである

JAEA-Research 2013-020

- 65 -

表 5-5 と表 5-6 にはZN2 及び ZN3 集合体の照射にかかわる原子炉の運転履歴を示す

表 5-5 ZN2 集合体の運転履歴

開始日 終了日 日数 運転(第 12 サイクル) 1996726 1997923 424

定検 1997923 19971031 38 運転(第 13 サイクル) 19971031 19981217 412

定検 19981217 1999312 85 運転(第 14 サイクル) 1999312 200059 424

表 5-6 ZN3 集合体の運転履歴

開始日 終了日 日数 運転(第 12 サイクル) 1996726 1997923 424

定検 1997923 19971031 38 運転(第 13 サイクル) 19971031 19981217 412

定検 19981217 1999312 85 運転(第 14 サイクル) 1999312 200059 424

定検 200059 2000615 37 運転(第 15 サイクル) 2000615 2001813 424

定検 2001813 2001119 88 運転(第 16 サイクル) 2001119 200317 424

JAEA-Research 2013-020

- 66 -

図 5-33 と図 5-34 にはZN2 集合体及び ZN3 集合体を上から見た断面図とそれぞれのサ

ンプルの取得位置を示したまた図 5-35 には各燃料棒でサンプルを取り出した軸方向の

高さを示した図 5-36及び図 5-37にはZN2及び ZN3集合体の炉内での装荷位置を示した

図 5-33 本試験でサンプルが取得された燃料棒の位置(ZN2 集合体)

(3 サイクル照射 平均燃焼度 356GWdt)

JAEA-Research 2013-020

- 67 -

図 5-34 本試験でサンプルが取得された燃料棒の位置(ZN3 集合体)

(5 サイクル照射 平均燃焼度 535 GWdt)

JAEA-Research 2013-020

- 68 -

図 5-35 本試験でサンプルが取得された位置(軸方向)

JAEA-Research 2013-020

- 69 -

図 5-36 ZN2 集合体のシャッフリング 1112)

(福島第 2 原子力発電所第 12 サイクルから第 14 サイクル)

JAEA-Research 2013-020

- 70 -

図 5-37 ZN3 集合体のシャッフリング 1112)

(福島第 2 原子力発電所第 12 サイクルから第 16 サイクル)

JAEA-Research 2013-020

- 71 -

6おわりに

JAEA が JNES からの受託事業として実施した「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生

成核種組成測定試験」において燃焼率評価で測定が必要な元素の 1 つである Nd について2

種類の手法で測定を行ったが結果に差異が生じたそのため確度の高い測定結果を取得するこ

とと生じた差異の原因究明を目的としたフォローアップ測定を実施した

本件で発生した Nd 定量値の差異の原因は3 章で述べたとおり(1) Nd 定量における化学操

作中に相互汚染等が発生した可能性があったこと(2) Nd を含む FP 核種の測定結果算出に使用

した溶解溶液中の U 原子数に不確定性があったことの 2 点により生じたものと推定される今

後同様の測定を実施する際に注意すべき点をまとめると以下のようになる

① 着目元素の定量を行う際同時期かつ同一試料で U 原子数を測定すること

② 試料の保管時には蒸発が無視できるだけの十分な量を確保した上で保管すること

③ 保管試料は定期的に重量を測定し自然蒸発の影響を把握すること

④ 分取希釈等の操作時には天秤による秤量を行いデータ管理を確実に行うこと

の 4 点である特にどのデータをどの時期に測定するかは全体の測定計画の検討で調整できる

ことであるため出来るだけ同一試料のデータを短期間にまとめて取得できるように配慮すべき

である

また作業環境からの天然元素の汚染等の影響の排除について近年の分析装置の高感度化に

伴い試料の取扱量が極めて少なくなっていることに注意すべきである取り扱う試料量が少なく

なれば被ばくや汚染の可能性を低減できる反面同時に取扱う試料間から生じる相互汚染使

用する試薬や器具及び作業を実施する環境下から混入する天然元素の影響等による汚染の可能性

が高くなるこれらの試料間の相互及び環境下等から生じる汚染はその原因が多岐に渡って考

えられることから作業全般に繊細な注意を払う必要があるあるいは被ばく量に注意を払い

つつ環境下等から生じる天然元素の汚染の影響が出ない程度に取り扱う量を増加させる等の検

討も必要となるだろうこのためにもさらに確度の高いデータの取得を目指し同様の測定を

繰り返し行うことで測定経験を得ることが必要である

本件で発生した Nd 定量値の差異について今後同様の事象を繰り返さないためには上記対応

を必要とするしたがって分析作業の実施の際には事前に作業者間で分析方法及び手順につ

いて十分に検討を行い綿密な計画を立てそれらを確実に遂行していくことの重要性を再認識

する必要がある

JAEA-Research 2013-020

- 72 -

謝 辞

JNES からの受託事業として実施した「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組

成測定試験」においてはJNES の山本徹氏には当該事業の立ち上げから実施及び本フォローア

ップ測定の実施に至るまで多大なご指導とご支援を頂きましたJNES の安藤良平氏及び鈴木

求氏には事業の遂行だけではなく取得データの解析結果に関するご指導をいただきました

深く感謝申し上げます安全研究センター サイクル安全研究グループの外池幸太郎研究主幹には

JNES からの受託事業立ち上げに際して事業の主担当者としてご尽力いただきましたまた同

グループの戸塚真義氏と原科研福島技術開発特別チーム 臨界管理技術開発グループの蒲原佳子

女史には本レポートに掲載するデータの整理を旧ホット試験施設管理部 ホット材料試験課の宮

田精一氏並びに原科研福島技術開発特別チーム 臨界管理技術開発グループの佐藤真人氏には試

料の再調製を行っていただきました原子力基礎工学研究部門 分析化学研究グループの河野信昭

氏並びに鈴木大輔氏には試料分離法について貴重なご助言をいただきましたここに記してお礼

申し上げます

参考文献

1) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 20 年度報告書

2) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 21 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000016661pdf)

3) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 22 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000118961pdf)

4) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 23 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000123740pdf)

5) SUsuda NKohnoldquoAnion-Exchange Separation of Nd and the Transplutonium Elements

in Spent Nuclear Fuels for Burn-up DeterminationrdquoSeparation Sci Technol 23(10amp11)

pp1119-1131 (1988)

6) GUchiyama et alldquoDevelopment of quantitative analytical method of U Pu and fission

products in spent fuel by combined-chromatographic-mass-spectrometric-isotopic-dilution

technologyrdquoEuropean Nuclear Conference 2012 (ENC 2012) December 2012 Manchester

United Kingdom

7) ISO11483 ldquoPreparation of plutonium sources and determination of 238Pu239Pu isotope

ratio by alpha spectrometry rdquo ISO Geneva(1994)

8) K Shibata O Iwamoto T Nakagawa N Iwamoto A Ichihara S Kunieda S Chiba K

JAEA-Research 2013-020

- 73 -

Furutaka N Otuka T Ohsawa T Murata H Matsunobu A Zukeran S Kamada and J

Katakura ldquoJENDL-40 A New Library for Nuclear Science and Engineeringrdquo Journal of

Nuclear Science and Technology 48 1 (2011)

9) K Okumura T Mori M Nakagawa K Kaneko ldquoValidation of a Continuous-Energy Monte

Carlo Burn-up Code MVP-BURN and Its Application to Analysis of Post Irradiation

Experimentrdquo Journal of Nuclear Science and Technology 37(2)pp128-138(2000)

10) 須山賢也望月弘樹高田友幸龍福進奥野浩村崎穣大久保清志「連続エネルギモン

テカルロコード MVP 及び MCNP を使用する統合化燃焼計算コードシステム -

SWAT31」 JAEA-DataCode 2009-002 日本原子力研究開発機構 (2009)

11) 「平成 18 年度全 MOX 炉心核設計手法信頼性実証試験成果報告書」07 基炉報-0001 原子力安

全基盤機構 (2007)

12) 「平成 18 年度高燃焼度 9x9 型燃料信頼性実証試験成果報告書」07 基炉報-0002 原子力安全

基盤機構 (2007)

JAEA-Research 2013-020

- 74 -

付録

測定データ集

JAEA-Research 2013-020

- 75 -

A 混合スパイク試料の値付け

表 A-1 各標準濃度一覧

標準試料 濃度 誤差()

U 濃度標準 26820 microgg 005 Pu 濃度標準 83506 ngg 005 Nd 濃度標準 13495 ngg 007

各標準の純度及び秤量誤差から算出した

表 A-2 混合スパイクと各濃度標準の混合データ

試料名 分取量(g)

混合スパイク 11452 U 濃度標準 10968 Pu 濃度標準 10723 Nd 濃度標準 10324

表 A-3 各濃度標準の同位体組成

U 濃度標準 Pu 濃度標準 Nd 濃度標準 同位体組成

(原子百分率) 誤差() 同位体組成

(原子百分率) 誤差()同位体組成

(原子百分率) 誤差() 234U 00054 362 238Pu 00030 215 142Nd 27119 0007 235U 07205 003 239Pu 974234 0001 143Nd 12174 0009 238U 992741 00003 240Pu 25607 0003 144Nd 23789 0014 241Pu 00100 191 145Nd 8295 0020 242Pu 00028 185 146Nd 17202 0026 148Nd 5767 0038 150Nd 5653 0049 各誤差は質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な誤差伝播の

計算により算出した

表 A-4 混合スパイク中 238Pu の放射能測定結果

放射能比(238Pu242Pu) 012692

表 A-5 混合スパイクに各濃度標準を添加した試料の同位体比測定結果

試料名 測定値 233U238U 0075767 (原子数比) plusmn 0000064

242Pu239Pu 0065232 (原子数比) plusmn 0000004

150Nd142Nd 075200 (原子数比) plusmn 000028

JAEA-Research 2013-020

- 76 -

原子数の算出には次の式を用いた

Rms times Sps - Spm 原子数 =

Abm - Rms times Abs

Rms 濃度標準添加後の 238U233U239Pu242Pu150Nd142Nd 原子数比

Sps 添加した各濃度標準中同位体の量(原子数)233U242Pu142Nd 量

Spm 添加した各濃度標準中同位体の量(原子数)238U239Pu150Nd 量

Abm 混合スパイク中の同位体の比238UU239PuPu150NdNd

Abs 混合スパイク中の同位体の比233UU242PuPu142NdNd

表 A-6 原子数算出に使用したデータ

元素 Rms Sps Spm Abm Abs

U 1319833 0 7388E+16 00086391 09826830 Pu 0065232 219735E+15 63943E+10 0998653 00002917 Nd 0752004 15774E+14 32882E+13 09077548 00201111

JAEA-Research 2013-020

- 77 -

B 燃料溶解溶液試料の測定データ

表 B-1 燃料溶解溶液の分取希釈データ

一次希釈 二次希釈 試料名

分取 希釈 分取 希釈 希釈倍率

2F1ZN2c2 10814 584007 05658 112594 10747

2F1ZN2c3 11753 583867 05676 112728 9866

2F1ZN3c2 11739 576345 05696 111741 9631

2F1ZN3c3 11685 585754 05686 111584 9837

2F1ZN3a9 11636 581027 05686 112304 9862

表 B-2試料中 238Pu の放射能測定結果

試料名 放射能比 238Pu(239Pu+240Pu)

2F1ZN2c2 24520 2F1ZN2c3 33482 2F1ZN3c2 59239 2F1ZN3c3 81127 2F1ZN3a9 63257

表 B-3 α線スペクトロメトリーを併用した Pu の同位体組成測定結果 (単位原子百分率)

試料名 239Pu 240Pu 241Pu 242Pu 238Pu

2F1ZN2c2 62731 25047 7050 3792 138 2F1ZN2c3 62634 24507 7143 3855 186 2F1ZN3c2 42290 32030 8898 13333 345 2F1ZN3c3 41498 31898 8770 13147 468 2F1ZN3a9 36971 30207 8136 21280 341

JAEA-Research 2013-020

- 78 -

表 B-4 燃料溶解溶液中の UPu 及び Nd の同位体組成分析結果 (単位原子百分率)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 234U 001789 00329 00141 00246 00077

plusmn 000007 00001 00002 00002 00002 235U 11220 17429 02320 03689 00219

plusmn 00008 00005 00003 00003 00002 236U 03805 062693 04799 07900 02916

plusmn 00004 000002 00001 00002 00001 238U 984796 975973 992741 988164 996787

plusmn 00008 00005 00004 00004 00003 238Pu 1381 186 345 468 341

plusmn 0008 001 002 003 002 239Pu 627305 62634 42290 41498 369711

plusmn 00008 0001 0003 0005 00007 240Pu 25047 245073 32030 31898 302074

plusmn 0001 00008 0004 0007 00006 241Pu 70503 7143 8898 877 8136

plusmn 00005 0001 0004 001 0002 242Pu 37915 38550 13333 13147 212796

plusmn 00007 00007 0004 0003 00008 142Nd 1639 0623 11173 1088 1655

plusmn 0003 0003 00003 0001 0002 143Nd 21002 21210 135747 132774 88781

plusmn 0005 0002 00008 00008 00005 144Nd 30748 31879 37724 38747 41187

plusmn 0004 0002 0001 0002 0002 145Nd 16540 16760 15007 14895 136618

plusmn 0004 0002 0001 0001 00009 146Nd 16799 16789 18682 18740 20038

plusmn 0008 0003 0002 0003 0002 148Nd 8868 8730 9211 8933 9522

plusmn 0007 0003 0002 0002 0002 150Nd 4404 4010 4684 4320 5059

plusmn 0005 0002 0001 0001 0001 238Pu については238U による影響を考慮しα線測定の結果を用いた 238Pu のplusmnはα線測定誤差を 05質量分析法による同位体比測定誤差を

01とし統計的な誤差伝播の計算により算出した Pu の同位体組成は表 B-3 の結果に 241Pu 及び 242Pu を加え百分率したも

のである 各plusmnは質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な

誤差伝播の計算により算出した

JAEA-Research 2013-020

- 79 -

原子数の算出には次の式を用いた

Rms times Sps - Spm

原子数 = Abm - Rms times Abs

Rms スパイク添加後の 238U233U239Pu242Pu148Nd150Nd 原子数比

Sps 添加した濃縮同位体の量(原子数)233U242Pu150Nd 量

Spm 添加した濃縮同位体の量(原子数)238U239Pu148Nd 量

Abm 試料中の同位体の比238UU239PuPu148NdNd

Abs 試料中の同位体の比233UU242PuPu150NdNd

表 B-6 添加したスパイク中の UPu 及び Nd の原子数 (単位原子数)

試料名 U 233U Sps 238U Spm

2F1ZN2c2 57221E+15 56230E+15 49433E+13 2F1ZN2c3 57146E+15 56156E+15 49369E+13 2F1ZN3c2 57201E+15 56210E+15 49416E+13 2F1ZN3c3 57216E+15 56225E+15 49429E+13 2F1ZN3a9 57325E+15 56332E+15 49523E+13

試料名 Pu 242Pu Sps 239Pu Spm

2F1ZN2c2 14402E+14 14382E+14 42006E+10 2F1ZN2c3 14383E+14 14364E+14 41952E+10 2F1ZN3c2 14397E+14 14377E+14 41992E+10 2F1ZN3c3 14401E+14 14381E+14 42003E+10 2F1ZN3a9 14428E+14 14409E+14 42083E+10

試料名 Nd 150Nd Sps 148Nd Spm

2F1ZN2c2 96421E+13 87527E+13 11428E+12 2F1ZN2c3 96295E+13 87412E+13 11413E+12 2F1ZN3c2 96388E+13 87496E+13 11424E+12 2F1ZN3c3 96413E+13 87519E+13 11427E+12 2F1ZN3a9 96597E+13 87687E+13 11449E+12

57221times1015を示す

表 B-5 二次希釈試料分取量とスパイク添加量 試料名 試料分取量(g) 添加量(g)

2F1ZN2c2 11070 11496 2F1ZN2c3 11060 11481 2F1ZN3c2 11069 11492 2F1ZN3c3 11071 11495 2F1ZN3a9 11068 11517

JAEA-Research 2013-020

- 80 -

表 B-7 二次希釈試料の UPu 及び Nd 同位体組成(測定値) (単位原子数比)

試料名 233UU Abs 238UU Abm

2F1ZN2c2 0 09848 2F1ZN2c3 0 09760 2F1ZN3c2 0 09927 2F1ZN3c3 0 09882 2F1ZN3a9 0 09968

試料名 242PuPu Abs 239PuPu Abm

2F1ZN2c2 00379 06273 2F1ZN2c3 00386 06263 2F1ZN3c2 01333 04229 2F1ZN3c3 01315 04150 2F1ZN3a9 02128 03697

試料名 150NdNd Abs 148NdNd Abm

2F1ZN2c2 00440 00887 2F1ZN2c3 00401 00873 2F1ZN3c2 00468 00921 2F1ZN3c3 00432 00893 2F1ZN3a9 00506 00952

表 B-8 混合スパイク添加後の二次希釈試料の同位体比測定結果 (単位原子数比)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 233U238U 0410984 031750 034736 0383628 0264855

plusmn 0000042 000010 000010 0000094 0000048 242Pu239Pu 182016 1364439 218793 236969 222127

plusmn 000011 0000042 000021 000020 000017 148Nd150Nd 0089986 0149877 0186518 0211642 0266697

plusmn 0000017 0000033 0000034 0000024 0000058

各plusmnは質量分析法による同位体比測定結果(3 回繰り返し測定)の標準偏差を示す

JAEA-Research 2013-020

- 81 -

表 B-9 二次希釈試料の UPu 及び Nd 原子数の算出結果 U

試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 243319 13843E+16 0101 2F1ZN2c3 314965 18072E+16 0105 2F1ZN3c2 287884 16251E+16 0104 2F1ZN3c3 260669 14782E+16 0103 2F1ZN3a9 377565 21288E+16 0102

Pu 試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 054940 13022E+14 0060 2F1ZN2c3 073290 17594E+14 0060 2F1ZN3c2 045705 18143E+14 0062 2F1ZN3c3 042200 16870E+14 0062 2F1ZN3a9 045019 23666E+14 0061

Nd 試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 008999 79480E+13 0125 2F1ZN2c3 014988 14713E+14 0103 2F1ZN3c2 018652 18203E+14 0096 2F1ZN3c3 021164 21674E+14 0096 2F1ZN3a9 026670 27214E+14 0096

13843times1016を示す

表 B-10 二次希釈試料のウラン濃度

試料名 二次希釈試料 分取量(g) 1

分取試料中の U 原子数2

二次希釈試料の

U 濃度 (原子数g 溶液)

2F1ZN2c2 11070 13843E+16 1250E+16 2F1ZN2c3 11060 18072E+16 1634E+16 2F1ZN3c2 11069 16251E+16 1468E+16 2F1ZN3c3 11071 14782E+16 1335E+16 2F1ZN3a9 11068 21288E+16 1923E+16

1表 B-5 参照 2表 B-9 参照 13843times1016を示す

This is a blank page

国際単位系(SI)

乗数  接頭語 記号 乗数  接頭語 記号

1024 ヨ タ Y 10-1 デ シ d1021 ゼ タ Z 10-2 セ ン チ c1018 エ ク サ E 10-3 ミ リ m1015 ペ タ P 10-6 マイクロ micro1012 テ ラ T 10-9 ナ ノ n109 ギ ガ G 10-12 ピ コ p106 メ ガ M 10-15 フェムト f103 キ ロ k 10-18 ア ト a102 ヘ ク ト h 10-21 ゼ プ ト z101 デ カ da 10-24 ヨ ク ト y

表5SI 接頭語

名称 記号 SI 単位による値

分 min 1 min=60s時 h 1h =60 min=3600 s日 d 1 d=24 h=86 400 s度 deg 1deg=(π180) rad分 rsquo 1rsquo=(160)deg=(π10800) rad秒 rdquo 1rdquo=(160)rsquo=(π648000) rad

ヘクタール ha 1ha=1hm2=104m2

リットル Ll 1L=11=1dm3=103cm3=10-3m3

トン t 1t=103 kg

表6SIに属さないがSIと併用される単位

名称 記号 SI 単位で表される数値

電 子 ボ ル ト eV 1eV=1602 176 53(14)times10-19Jダ ル ト ン Da 1Da=1660 538 86(28)times10-27kg統一原子質量単位 u 1u=1 Da天 文 単 位 ua 1ua=1495 978 706 91(6)times1011m

表7SIに属さないがSIと併用される単位でSI単位で表される数値が実験的に得られるもの

名称 記号 SI 単位で表される数値

キ ュ リ ー Ci 1 Ci=37times1010Bqレ ン ト ゲ ン R 1 R = 258times10-4Ckgラ ド rad 1 rad=1cGy=10-2Gyレ ム rem 1 rem=1 cSv=10-2Svガ ン マ γ 1γ=1 nT=10-9Tフ ェ ル ミ 1フェルミ=1 fm=10-15mメートル系カラット 1メートル系カラット = 200 mg = 2times10-4kgト ル Torr 1 Torr = (101 325760) Pa標 準 大 気 圧 atm 1 atm = 101 325 Pa

1cal=41858J(「15」カロリー)41868J(「IT」カロリー)4184J(「熱化学」カロリー)

ミ ク ロ ン micro 1 micro =1microm=10-6m

表10SIに属さないその他の単位の例

カ ロ リ ー cal

(a)SI接頭語は固有の名称と記号を持つ組立単位と組み合わせても使用できるしかし接頭語を付した単位はもはや コヒーレントではない(b)ラジアンとステラジアンは数字の1に対する単位の特別な名称で量についての情報をつたえるために使われる

 実際には使用する時には記号rad及びsrが用いられるが習慣として組立単位としての記号である数字の1は明 示されない(c)測光学ではステラジアンという名称と記号srを単位の表し方の中にそのまま維持している

(d)ヘルツは周期現象についてのみベクレルは放射性核種の統計的過程についてのみ使用される

(e)セルシウス度はケルビンの特別な名称でセルシウス温度を表すために使用されるセルシウス度とケルビンの

  単位の大きさは同一であるしたがって温度差や温度間隔を表す数値はどちらの単位で表しても同じである

(f)放射性核種の放射能(activity referred to a radionuclide)はしばしば誤った用語でrdquoradioactivityrdquoと記される

(g)単位シーベルト(PV200270205)についてはCIPM勧告2(CI-2002)を参照

(a)量濃度(amount concentration)は臨床化学の分野では物質濃度

  (substance concentration)ともよばれる(b)これらは無次元量あるいは次元1をもつ量であるがそのこと   を表す単位記号である数字の1は通常は表記しない

名称 記号SI 基本単位による

表し方

秒ルカスパ度粘 Pa s m-1 kg s-1

力 の モ ー メ ン ト ニュートンメートル N m m2 kg s-2

表 面 張 力 ニュートン毎メートル Nm kg s-2

角 速 度 ラジアン毎秒 rads m m-1 s-1=s-1

角 加 速 度 ラジアン毎秒毎秒 rads2 m m-1 s-2=s-2

熱 流 密 度 放 射 照 度 ワット毎平方メートル Wm2 kg s-3

熱 容 量 エ ン ト ロ ピ ー ジュール毎ケルビン JK m2 kg s-2 K-1

比熱容量比エントロピー ジュール毎キログラム毎ケルビン J(kg K) m2 s-2 K-1

比 エ ネ ル ギ ー ジュール毎キログラム Jkg m2 s-2

熱 伝 導 率 ワット毎メートル毎ケルビン W(m K) m kg s-3 K-1

体 積 エ ネ ル ギ ー ジュール毎立方メートル Jm3 m-1 kg s-2

電 界 の 強 さ ボルト毎メートル Vm m kg s-3 A-1

電 荷 密 度 クーロン毎立方メートル Cm3 m-3 sA表 面 電 荷 クーロン毎平方メートル Cm2 m-2 sA電 束 密 度 電 気 変 位 クーロン毎平方メートル Cm2 m-2 sA誘 電 率 ファラド毎メートル Fm m-3 kg-1 s4 A2

透 磁 率 ヘンリー毎メートル Hm m kg s-2 A-2

モ ル エ ネ ル ギ ー ジュール毎モル Jmol m2 kg s-2 mol-1

モルエントロピー モル熱容量ジュール毎モル毎ケルビン J(mol K) m2 kg s-2 K-1 mol-1

照射線量(X線及びγ線) クーロン毎キログラム Ckg kg-1 sA吸 収 線 量 率 グレイ毎秒 Gys m2 s-3

放 射 強 度 ワット毎ステラジアン Wsr m4 m-2 kg s-3=m2 kg s-3

放 射 輝 度 ワット毎平方メートル毎ステラジアン W(m2 sr) m2 m-2 kg s-3=kg s-3

酵 素 活 性 濃 度 カタール毎立方メートル katm3 m-3 s-1 mol

表4単位の中に固有の名称と記号を含むSI組立単位の例

組立量SI 組立単位

名称 記号

面 積 平方メートル m2

体 積 立法メートル m3

速 さ 速 度 メートル毎秒 ms加 速 度 メートル毎秒毎秒 ms2

波 数 毎メートル m-1

密 度 質 量 密 度 キログラム毎立方メートル kgm3

面 積 密 度 キログラム毎平方メートル kgm2

比 体 積 立方メートル毎キログラム m3kg電 流 密 度 アンペア毎平方メートル Am2

磁 界 の 強 さ アンペア毎メートル Am量 濃 度 (a) 濃 度 モル毎立方メートル molm3

質 量 濃 度 キログラム毎立法メートル kgm3

輝 度 カンデラ毎平方メートル cdm2

屈 折 率 (b) (数字の) 1 1比 透 磁 率 (b) (数字の) 1 1

組立量SI 基本単位

表2基本単位を用いて表されるSI組立単位の例

名称 記号他のSI単位による

表し方SI基本単位による

表し方平 面 角 ラジアン(b) rad 1(b) mm立 体 角 ステラジアン(b) sr(c) 1(b) m2m2

周 波 数 ヘルツ(d) Hz s-1

ントーュニ力 N m kg s-2

圧 力 応 力 パスカル Pa Nm2 m-1 kg s-2

エ ネ ル ギ ー 仕 事 熱 量 ジュール J N m m2 kg s-2

仕 事 率 工 率 放 射 束 ワット W Js m2 kg s-3

電 荷 電 気 量 クーロン A sC電 位 差 ( 電 圧 ) 起 電 力 ボルト V WA m2 kg s-3 A-1

静 電 容 量 ファラド F CV m-2 kg-1 s4 A2

電 気 抵 抗 オーム Ω VA m2 kg s-3 A-2

コ ン ダ ク タ ン ス ジーメンス S AV m-2 kg-1 s3 A2

バーエウ束磁 Wb Vs m2 kg s-2 A-1

磁 束 密 度 テスラ T Wbm2 kg s-2 A-1

イ ン ダ ク タ ン ス ヘンリー H WbA m2 kg s-2 A-2

セ ル シ ウ ス 温 度 セルシウス度(e) Kンメール束光 lm cd sr(c) cd

スクル度照 lx lmm2 m-2 cd放射性核種の放射能( f ) ベクレル(d) Bq s-1

吸収線量 比エネルギー分与カーマ

グレイ Gy Jkg m2 s-2

線量当量 周辺線量当量 方向

性線量当量 個人線量当量シーベルト(g) Sv Jkg m2 s-2

酸 素 活 性 カタール kat s-1 mol

表3固有の名称と記号で表されるSI組立単位SI 組立単位

組立量

名称 記号 SI 単位で表される数値

バ ー ル bar 1bar=01MPa=100kPa=105Pa水銀柱ミリメートル mmHg 1mmHg=133322Paオングストローム Å 1Å=01nm=100pm=10-10m海 里 M 1M=1852mバ ー ン b 1b=100fm2=(10-12cm)2=10-28m2

ノ ッ ト kn 1kn=(18523600)msネ ー パ Npベ ル B

デ ジ ベ ル dB

表8SIに属さないがSIと併用されるその他の単位

SI単位との数値的な関係は    対数量の定義に依存

名称 記号

長 さ メ ー ト ル m質 量 キログラム kg時 間 秒 s電 流 ア ン ペ ア A熱力学温度 ケ ル ビ ン K物 質 量 モ ル mol光 度 カ ン デ ラ cd

基本量SI 基本単位

表1SI 基本単位

名称 記号 SI 単位で表される数値

エ ル グ erg 1 erg=10-7 Jダ イ ン dyn 1 dyn=10-5Nポ ア ズ P 1 P=1 dyn s cm-2=01Pa sス ト ー ク ス St 1 St =1cm2 s-1=10-4m2 s-1

ス チ ル ブ sb 1 sb =1cd cm-2=104cd m-2

フ ォ ト ph 1 ph=1cd sr cm-2 104lxガ ル Gal 1 Gal =1cm s-2=10-2ms-2

マ ク ス ウ ェ ル Mx 1 Mx = 1G cm2=10-8Wbガ ウ ス G 1 G =1Mx cm-2 =10-4Tエルステッド( c ) Oe 1 Oe  (1034π)A m-1

表9固有の名称をもつCGS組立単位

(c)3元系のCGS単位系とSIでは直接比較できないため等号「   」

   は対応関係を示すものである

(第8版2006年改訂)

この印刷物は再生紙を使用しています

Page 33: JAEA-Research 2013-020JAEA-Research 2013-020 - 1 - 1.はじめに 日本原子力研究開発機構(以下「JAEA」という。)は原子力安全基盤機構(以下「JNES」と

JAEA-Research 2013-020

- 29 -

表 5-2 平成 24 年度に再測定を行った結果を反映した測定値のまとめ

(初期ウラン重量 1ton に対する重量) Assembly Name ZN2 ZN3 Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 Fuel Type UO2-Gd2O3 UO2 UO2-Gd2O3 UO2 UO2 Sample Position from Bottom of Fuel (mm)

29515 2951 1674 16745 1678

Sample Position in Node

189 189 107 107 108

FIMA() 2888 3947 5598 7069 6583

Burnup (GWdt) 27843 37994 54692 68322 64267 Measurement Method weight(g) ton-Initial Heavy Metal IDM(TIMS) 234U 161E+02 308E+02 129E+02 211E+02 624E+01IDM(TIMS) 235U 107E+04 164E+04 214E+03 335E+03 210E+02IDM(TIMS) 236U 363E+03 592E+03 444E+03 719E+03 267E+03IDM(TIMS) 238U 948E+05 929E+05 927E+05 909E+05 921E+05IDM(TIMS)+αSpectrometry 238Pu 124E+02 172E+02 360E+02 529E+02 370E+02IDM(TIMS) 239Pu 563E+03 583E+03 443E+03 432E+03 377E+03IDM(TIMS) 240Pu 226E+03 229E+03 337E+03 332E+03 305E+03IDM(TIMS) 241Pu 723E+02 670E+02 940E+02 104E+03 947E+02IDM(TIMS) 242Pu 344E+02 363E+02 141E+03 139E+03 220E+03IDM(TIMS) 142Nd 181E+01 288E+01 697E+01 819E+01 106E+02IDM(TIMS) 143Nd 708E+02 987E+02 853E+02 108E+03 632E+02IDM(TIMS) 144Nd 103E+03 149E+03 239E+03 317E+03 297E+03IDM(TIMS) 145Nd 567E+02 790E+02 956E+02 123E+03 991E+02IDM(TIMS) 146Nd 567E+02 798E+02 120E+03 155E+03 146E+03IDM(TIMS) 148Nd 308E+02 420E+02 599E+02 752E+02 705E+02IDM(TIMS) 150Nd 152E+02 196E+02 309E+02 369E+02 378E+02γSpectrometry 134Cs 349E+00 541E+00 219E+01 277E+01 283E+01γSpectrometry 137Cs 853E+02 119E+03 186E+03 228E+03 207E+03IDM(ICP-MS) 151Eu 804E-01 662E-01 713E-01 657E-01 555E-01IDM(ICP-MS) 153Eu 968E+01 116E+02 187E+02 211E+02 210E+02γSpectrometry 154Eu 971E+00 123E+01 228E+01 259E+01 229E+01γSpectrometry 155Eu 169E+00 212E+00 585E+00 676E+00 674E+00Liquid Scintillator 147Pm 104E+01 141E+01 210E+01 254E+01 179E+01IDM(ICP-MS) 147Sm 245E+02 321E+02 312E+02 364E+02 260E+02IDM(ICP-MS) 148Sm 112E+02 153E+02 323E+02 392E+02 389E+02IDM(ICP-MS) 149Sm 331E+00 387E+00 215E+00 227E+00 217E+00IDM(ICP-MS) 150Sm 244E+02 318E+02 467E+02 541E+02 501E+02IDM(ICP-MS) 151Sm 116E+01 140E+01 109E+01 119E+01 985E+00IDM(ICP-MS) 152Sm 964E+01 116E+02 158E+02 175E+02 179E+02IDM(ICP-MS) 154Sm 205E+01 367E+01 601E+01 764E+01 981E+01IDM(ICP-MS) 152Gd 303E+01 585E-01 569E+00 455E-01 122E+00IDM(ICP-MS) 154Gd 862E+02 141E+01 643E+02 232E+01 208E+01IDM(ICP-MS) 155Gd 119E+01 616E+00 127E+01 102E+01 102E+01IDM(ICP-MS) 156Gd 168E+04 766E+01 164E+04 343E+02 525E+02IDM(ICP-MS) 157Gd 677E+00 231E-01 361E+00 327E-01 523E-01IDM(ICP-MS) 158Gd 206E+04 138E+01 208E+04 449E+01 740E+01IDM(ICP-MS) 160Gd 110E+04 111E+00 108E+04 284E+00 423E+00Calibration Curve (ICP-MS) 95Mo 679E+02 932E+02 117E+03 153E+03 122E+03Calibration Curve (ICP-MS) 99Tc 495E+02 658E+02 843E+02 108E+03 880E+02Calibration Curve (ICP-MS) 101Ru 672E+02 892E+02 127E+03 159E+03 151E+03Calibration Curve (ICP-MS) 103Rh 432E+02 518E+02 655E+02 747E+02 683E+02Calibration Curve (ICP-MS) 109Ag 450E+01 447E+01 981E+01 106E+02 161E+02Calibration Curve (ICP-MS) 133Cs 101E+03 130E+03 174E+03 209E+03 177E+03

Read as 161times102

ここで示した燃焼度は詳細解析に基づいておらず最終確定値ではない

JAEA-Research 2013-020

- 30 -

図 5-1 から図 5-15 は経済協力開発機構原子力機関(OECDNEA)原子力科学委員会(NSC)

臨界安全性ワーキングパーティー(WPNCS)燃焼度クレジット臨界安全性専門家会合(EGBUC)

において燃焼度クレジットで考慮する核種として選定されている核分裂生成物の値を比較したも

のである図 5-16 から図 5-19 には134137Cs 及び 154155Eu の測定結果の比較も示した図 5-20

から図 5-28 にはウラン及びプルトニウム同位体の生成量を示した他の原子炉から得られた照射

後試験データは SFCOMPO(httpwwwoecd-neaorgsfcompo)から引用したものである

本測定で与える測定値は崩壊補正を行っていないがその他の測定値では照射直後の値に補正

をしているものもあるので図を作成する際に崩壊補正を行い照射直後の値にして図に示して

いるなお236U の測定値についてはCooper 炉及び Gundermmingen 炉からも得られている

がSFCOMPO には Build up 値として登録してあり照射後の存在量であるかどうかの確認が

出来なかったためここには記載しなかった155Gd は 155Eu の放射性崩壊(半減期 475 年)に

よって生成するため 155Gd 単独での崩壊補正ができないことから本測定値のみをプロットした

本試験で得られた測定値を他の測定値と比較するとウラン及びプルトニウムの測定について

は2007 年に同じ燃料集合体から得られたデータと同じ傾向を示しており妥当な測定が行われ

ていることが分かる

FP 核種測定結果では燃焼度に対して線形に増加することが知られている 137Cs の生成量が

他の測定結果の推定から考えられる直線の上によく乗っており妥当な測定値となっていること

が分かるその他の FP 核種の生成量についても他の実験結果との比較を示すが133Cs や 150Sm

は他の測定値が燃焼度に対して線形に増加していることと比較しても妥当と言える結果が得ら

れている一方で反応断面積の大きい 143Nd149Sm151Sm などについては測定データは高

燃焼度領域において大きくばらつく結果となっている出力履歴やボイド率の履歴によって生成

量が影響をうけているためであり詳細な運転履歴を取り入れた解析によってその妥当性の検討

が必要である

JAEA-Research 2013-020

- 31 -

0 20 40 60 8000

05

10

15

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 95Mo

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOXMOX

MOX

図 5-1 95Mo 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 32 -

0 20 40 60 8000

05

10

15

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 99Tc

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

ZN3c2

ZN2c2

Cooper

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-2 99Tc の生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 33 -

0 20 40 60 8000

05

10

15

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 101Ru

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOXMOX

MOX

MOX

図 5-3 101Ru の生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 34 -

0 20 40 60 8000

02

04

06

08

10

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 103Rh

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN3a9

ZN3c3

ZN3c2

ZN2c2

ZN2c3

MOX MOX

MOX

MOX

図 5-4 103Rh 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 35 -

0 20 40 60 80000

005

010

015

020

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 109Ag

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c2 ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-5 109Ag 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 36 -

0 20 40 60 800

1

2

3

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 133Cs

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOXMOX

MOX

図 5-6 133Cs 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 37 -

0 20 40 60 8000

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 143Nd

Fukushima-Daini-1 (present)

Dodewaard

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

図 5-7 143Nd 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 38 -

0 20 40 60 8000

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 145Nd

Fukushima-Daini-1 (present)

Dodewaard

ZN2C2

ZN2C3 ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

図 5-8 145Nd 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 39 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

04

05

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 147Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

Fukushima-Daini-2

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-9 147Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 40 -

0 20 40 60 800000

0001

0002

0003

0004

0005

0006

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 149Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

Fukushima-Daini-2

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-10 149Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 41 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

04

05

06

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 150Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

Fukushima-Daini-2

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-11 150Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 42 -

0 20 40 60 80

001

002

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 151Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2Dodewaard

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX MOX

MOX

図 5-12 151Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 43 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 152Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3c9ZN3c3

Fukushima-Daini-2

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOXMOX

MOX

図 5-13 152Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 44 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 153Eu

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-14 153Eu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 45 -

0 20 40 60 800000

0005

0010

0015

0020

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 155Gd

Fukushima-Daini-1 (present)

ZN2c3

ZN3a9 ZN3a3

ZN2c2(UO 2-Gd2O3)ZN3c2(UO 2-Gd2O3)

図 5-15 155Gd 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 46 -

0 20 40 60 800

01

02

03

04

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 134Cs

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-16 134Cs 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 47 -

0 20 40 60 800

1

2

3

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 137Cs

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

図 5-17 137Cs 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 48 -

0 20 40 60 800

001

002

003

004

005

006

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 154Eu

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2 ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-18 154Eu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 49 -

0 20 40 60 800

001

002

003

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 155Eu

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9ZN3c3

MOXMOX

MOX

MOX

図 5-19 155Eu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 50 -

0 20 40 60 800

01

02

03

04

05

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 234U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-20 234U 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 51 -

0 20 40 60 800

10

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 235U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-21 235U 残存量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 52 -

0 20 40 60 800

1

2

3

4

5

6

7

8

9

10

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 236U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-22 236U 残存量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 53 -

0 20 40 60 80890

900

910

920

930

940

950

960

970

980

990

1000

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 238U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-23 238U 残存量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 54 -

0 20 40 60 800

01

02

03

04

05

06

07

08

09

1

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 238Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-24 238Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 55 -

0 20 40 60 800

1

2

3

4

5

6

7

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 239Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-25 239Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 56 -

0 20 40 60 800

1

2

3

4

5

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 240Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2 ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-26 240Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 57 -

0 20 40 60 800

1

2

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 241Pu

Fukushima-Daini-1 (present)

Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2 ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (2007)

図 5-27 241Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 58 -

0 20 40 60 800

1

2

3

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 242Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-28 242Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 59 -

図 5-29 と図 5-30 にはこの測定で得られた 95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs の

溶解溶液と不溶性残渣中の初期ウラン 1 トンあたりの存在量を示すまた図 5-31 にはそれ

らの和を図 5-32 には不溶性残渣中の存在割合を示す難測定 FP と呼んでいるこれらの FP

の量は図 5-31 からわかるように109Ag が最も燃焼度の高いサンプルで測定値が小さくな

っている例外はあるが燃焼度に対して指数関数的に(片対数グラフで直線的に)増大をし

ている不溶性残渣の量は燃焼度と共に単調に増大すると考えられたが図 5-32 に示すよう

に燃焼度が最も高いサンプルで不溶性残渣中の FP 量が減少する結果を得たこれが燃料

の燃焼条件等によるものなのか溶解を行った時の条件の差によって生じたものなのかは

現段階では不明である旧原研を含めて原子力機構で行ってきた使用済燃料同位体組成測定

実験ではこれら不溶性残渣中に含まれる FP の測定は行われてこなかった今後測定手

法のさらなる見直しなどを通じて不溶性残渣に含まれる FP 量の測定技術の向上を図って

いくことが求められる

0 20 40 60 800

1000

2000

3000

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Solution

図 5-29 難測定 FP 測定結果(溶解溶液中の FP 量(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 60 -

0 20 40 60 800

200

400

600

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109

Ag133Cs

Insolble residue

図 5-30難測定 FP 測定結果(不溶性残渣中の FP の量(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 61 -

0 20 40 60 80101

102

103

104

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Insolble Residue+Solution

図 5-31難測定 FP 測定結果(溶解溶液と不溶性残渣中の FP 量の和(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 62 -

0 20 40 60 8010-4

10-3

10-2

10-1

100

Burnup [GWdt]

Rat

io o

f W

eigh

t[-] 95Mo

99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Insolble Residue(Insolble Residue+Solution)

図 5-32難測定 FP 測定結果(不溶性残渣中の FP の割合)

JAEA-Research 2013-020

- 63 -

表 5-3 には各サンプルの各同位体について原子炉停止から測定までの時間(冷却時間)を示

した表 5-4 には各サンプルの測定値について測定誤差(相対標準偏差)を示した

表 5-3 原子炉停止から測定日までの冷却時間(年)のまとめ

Assembly

Name ZN2 ZN3

Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 234U 969 1221 954 702 702 235U 969 1221 954 702 702 236U 969 1221 954 702 702 238U 969 1221 954 702 702

238Pu 969 1221 954 702 702 239Pu 969 1221 954 702 702 240Pu 969 1221 954 702 702 241Pu 969 1221 954 702 702 242Pu 969 1221 954 702 702 142Nd 969 1221 954 702 702 143Nd 969 1221 954 702 702 144Nd 969 1221 954 702 702 145Nd 969 1221 954 702 702 146Nd 969 1221 954 702 702 148Nd 969 1221 954 702 702 150Nd 969 1221 954 702 702 134Cs 973 962 702 702 702 137Cs 973 962 702 702 702 151Eu 1068 1048 802 796 796 153Eu 1068 1048 802 796 796 154Eu 973 962 708 708 708 155Eu 973 962 708 708 708 147Pm 1070 1061 802 796 796 147Sm 1068 1048 802 796 796 148Sm 1068 1048 802 796 796 149Sm 1068 1048 802 796 796 150Sm 1068 1048 802 796 796 151Sm 1068 1048 802 796 796 152Sm 1068 1048 802 796 796 154Sm 1068 1048 802 796 796 152Gd 1069 1048 802 796 796 154Gd 1069 1048 802 796 796 155Gd 1069 1048 802 796 796 156Gd 1069 1048 802 796 796 157Gd 1069 1048 802 796 796 158Gd 1069 1048 802 796 796 160Gd 1069 1048 802 796 796 95Mo 1165 1165 899 899 899 99Tc 1165 1165 899 899 899

101Ru 1165 1165 899 899 899 103Rh 1165 1165 899 899 899 109Ag 1165 1165 899 899 899 133Cs 1165 1165 899 899 899

JAEA-Research 2013-020

- 64 -

表 5-4 測定誤差(RSD相対標準偏差())のまとめ

Assembly

Name ZN2 ZN3

Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 234U lt 22 lt 22 lt 22 lt 22 lt 22 235U lt 10 lt 10 lt 10 lt 10 lt 10 236U lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 238U lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02

238Pu lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 239Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 240Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 241Pu lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 242Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 142Nd lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 143Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 144Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 145Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 146Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 148Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 150Nd lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 134Cs lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 137Cs lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 151Eu 38 14 25 13 14 153Eu 26 13 21 05 07 154Eu lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 155Eu lt 6 lt 6 lt 6 lt 6 lt 6 147Pm lt 5 lt 5 lt 5 lt 5 lt 5 147Sm 21 10 18 12 12 148Sm 24 11 18 12 12 149Sm 37 19 34 15 21 150Sm 22 10 18 12 13 151Sm 26 19 24 15 21 152Sm 19 10 16 11 11 154Sm 24 12 20 12 12 152Gd 43 38 59 53 58 154Gd 20 14 16 13 16 155Gd 82 11 85 11 13 156Gd 14 08 12 08 10 157Gd 62 20 101 37 30 158Gd 14 11 12 09 12 160Gd 16 18 14 19 21 95Mo 39 40 22 45 23 99Tc 31 31 24 35 24

101Ru 30 31 20 38 22 103Rh 26 24 20 37 19 109Ag 19 21 15 15 15 133Cs 39 38 31 48 35

ここに示した値は測定機器の性能と分離や希釈による誤差を考慮したものである

JAEA-Research 2013-020

- 65 -

表 5-5 と表 5-6 にはZN2 及び ZN3 集合体の照射にかかわる原子炉の運転履歴を示す

表 5-5 ZN2 集合体の運転履歴

開始日 終了日 日数 運転(第 12 サイクル) 1996726 1997923 424

定検 1997923 19971031 38 運転(第 13 サイクル) 19971031 19981217 412

定検 19981217 1999312 85 運転(第 14 サイクル) 1999312 200059 424

表 5-6 ZN3 集合体の運転履歴

開始日 終了日 日数 運転(第 12 サイクル) 1996726 1997923 424

定検 1997923 19971031 38 運転(第 13 サイクル) 19971031 19981217 412

定検 19981217 1999312 85 運転(第 14 サイクル) 1999312 200059 424

定検 200059 2000615 37 運転(第 15 サイクル) 2000615 2001813 424

定検 2001813 2001119 88 運転(第 16 サイクル) 2001119 200317 424

JAEA-Research 2013-020

- 66 -

図 5-33 と図 5-34 にはZN2 集合体及び ZN3 集合体を上から見た断面図とそれぞれのサ

ンプルの取得位置を示したまた図 5-35 には各燃料棒でサンプルを取り出した軸方向の

高さを示した図 5-36及び図 5-37にはZN2及び ZN3集合体の炉内での装荷位置を示した

図 5-33 本試験でサンプルが取得された燃料棒の位置(ZN2 集合体)

(3 サイクル照射 平均燃焼度 356GWdt)

JAEA-Research 2013-020

- 67 -

図 5-34 本試験でサンプルが取得された燃料棒の位置(ZN3 集合体)

(5 サイクル照射 平均燃焼度 535 GWdt)

JAEA-Research 2013-020

- 68 -

図 5-35 本試験でサンプルが取得された位置(軸方向)

JAEA-Research 2013-020

- 69 -

図 5-36 ZN2 集合体のシャッフリング 1112)

(福島第 2 原子力発電所第 12 サイクルから第 14 サイクル)

JAEA-Research 2013-020

- 70 -

図 5-37 ZN3 集合体のシャッフリング 1112)

(福島第 2 原子力発電所第 12 サイクルから第 16 サイクル)

JAEA-Research 2013-020

- 71 -

6おわりに

JAEA が JNES からの受託事業として実施した「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生

成核種組成測定試験」において燃焼率評価で測定が必要な元素の 1 つである Nd について2

種類の手法で測定を行ったが結果に差異が生じたそのため確度の高い測定結果を取得するこ

とと生じた差異の原因究明を目的としたフォローアップ測定を実施した

本件で発生した Nd 定量値の差異の原因は3 章で述べたとおり(1) Nd 定量における化学操

作中に相互汚染等が発生した可能性があったこと(2) Nd を含む FP 核種の測定結果算出に使用

した溶解溶液中の U 原子数に不確定性があったことの 2 点により生じたものと推定される今

後同様の測定を実施する際に注意すべき点をまとめると以下のようになる

① 着目元素の定量を行う際同時期かつ同一試料で U 原子数を測定すること

② 試料の保管時には蒸発が無視できるだけの十分な量を確保した上で保管すること

③ 保管試料は定期的に重量を測定し自然蒸発の影響を把握すること

④ 分取希釈等の操作時には天秤による秤量を行いデータ管理を確実に行うこと

の 4 点である特にどのデータをどの時期に測定するかは全体の測定計画の検討で調整できる

ことであるため出来るだけ同一試料のデータを短期間にまとめて取得できるように配慮すべき

である

また作業環境からの天然元素の汚染等の影響の排除について近年の分析装置の高感度化に

伴い試料の取扱量が極めて少なくなっていることに注意すべきである取り扱う試料量が少なく

なれば被ばくや汚染の可能性を低減できる反面同時に取扱う試料間から生じる相互汚染使

用する試薬や器具及び作業を実施する環境下から混入する天然元素の影響等による汚染の可能性

が高くなるこれらの試料間の相互及び環境下等から生じる汚染はその原因が多岐に渡って考

えられることから作業全般に繊細な注意を払う必要があるあるいは被ばく量に注意を払い

つつ環境下等から生じる天然元素の汚染の影響が出ない程度に取り扱う量を増加させる等の検

討も必要となるだろうこのためにもさらに確度の高いデータの取得を目指し同様の測定を

繰り返し行うことで測定経験を得ることが必要である

本件で発生した Nd 定量値の差異について今後同様の事象を繰り返さないためには上記対応

を必要とするしたがって分析作業の実施の際には事前に作業者間で分析方法及び手順につ

いて十分に検討を行い綿密な計画を立てそれらを確実に遂行していくことの重要性を再認識

する必要がある

JAEA-Research 2013-020

- 72 -

謝 辞

JNES からの受託事業として実施した「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組

成測定試験」においてはJNES の山本徹氏には当該事業の立ち上げから実施及び本フォローア

ップ測定の実施に至るまで多大なご指導とご支援を頂きましたJNES の安藤良平氏及び鈴木

求氏には事業の遂行だけではなく取得データの解析結果に関するご指導をいただきました

深く感謝申し上げます安全研究センター サイクル安全研究グループの外池幸太郎研究主幹には

JNES からの受託事業立ち上げに際して事業の主担当者としてご尽力いただきましたまた同

グループの戸塚真義氏と原科研福島技術開発特別チーム 臨界管理技術開発グループの蒲原佳子

女史には本レポートに掲載するデータの整理を旧ホット試験施設管理部 ホット材料試験課の宮

田精一氏並びに原科研福島技術開発特別チーム 臨界管理技術開発グループの佐藤真人氏には試

料の再調製を行っていただきました原子力基礎工学研究部門 分析化学研究グループの河野信昭

氏並びに鈴木大輔氏には試料分離法について貴重なご助言をいただきましたここに記してお礼

申し上げます

参考文献

1) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 20 年度報告書

2) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 21 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000016661pdf)

3) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 22 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000118961pdf)

4) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 23 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000123740pdf)

5) SUsuda NKohnoldquoAnion-Exchange Separation of Nd and the Transplutonium Elements

in Spent Nuclear Fuels for Burn-up DeterminationrdquoSeparation Sci Technol 23(10amp11)

pp1119-1131 (1988)

6) GUchiyama et alldquoDevelopment of quantitative analytical method of U Pu and fission

products in spent fuel by combined-chromatographic-mass-spectrometric-isotopic-dilution

technologyrdquoEuropean Nuclear Conference 2012 (ENC 2012) December 2012 Manchester

United Kingdom

7) ISO11483 ldquoPreparation of plutonium sources and determination of 238Pu239Pu isotope

ratio by alpha spectrometry rdquo ISO Geneva(1994)

8) K Shibata O Iwamoto T Nakagawa N Iwamoto A Ichihara S Kunieda S Chiba K

JAEA-Research 2013-020

- 73 -

Furutaka N Otuka T Ohsawa T Murata H Matsunobu A Zukeran S Kamada and J

Katakura ldquoJENDL-40 A New Library for Nuclear Science and Engineeringrdquo Journal of

Nuclear Science and Technology 48 1 (2011)

9) K Okumura T Mori M Nakagawa K Kaneko ldquoValidation of a Continuous-Energy Monte

Carlo Burn-up Code MVP-BURN and Its Application to Analysis of Post Irradiation

Experimentrdquo Journal of Nuclear Science and Technology 37(2)pp128-138(2000)

10) 須山賢也望月弘樹高田友幸龍福進奥野浩村崎穣大久保清志「連続エネルギモン

テカルロコード MVP 及び MCNP を使用する統合化燃焼計算コードシステム -

SWAT31」 JAEA-DataCode 2009-002 日本原子力研究開発機構 (2009)

11) 「平成 18 年度全 MOX 炉心核設計手法信頼性実証試験成果報告書」07 基炉報-0001 原子力安

全基盤機構 (2007)

12) 「平成 18 年度高燃焼度 9x9 型燃料信頼性実証試験成果報告書」07 基炉報-0002 原子力安全

基盤機構 (2007)

JAEA-Research 2013-020

- 74 -

付録

測定データ集

JAEA-Research 2013-020

- 75 -

A 混合スパイク試料の値付け

表 A-1 各標準濃度一覧

標準試料 濃度 誤差()

U 濃度標準 26820 microgg 005 Pu 濃度標準 83506 ngg 005 Nd 濃度標準 13495 ngg 007

各標準の純度及び秤量誤差から算出した

表 A-2 混合スパイクと各濃度標準の混合データ

試料名 分取量(g)

混合スパイク 11452 U 濃度標準 10968 Pu 濃度標準 10723 Nd 濃度標準 10324

表 A-3 各濃度標準の同位体組成

U 濃度標準 Pu 濃度標準 Nd 濃度標準 同位体組成

(原子百分率) 誤差() 同位体組成

(原子百分率) 誤差()同位体組成

(原子百分率) 誤差() 234U 00054 362 238Pu 00030 215 142Nd 27119 0007 235U 07205 003 239Pu 974234 0001 143Nd 12174 0009 238U 992741 00003 240Pu 25607 0003 144Nd 23789 0014 241Pu 00100 191 145Nd 8295 0020 242Pu 00028 185 146Nd 17202 0026 148Nd 5767 0038 150Nd 5653 0049 各誤差は質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な誤差伝播の

計算により算出した

表 A-4 混合スパイク中 238Pu の放射能測定結果

放射能比(238Pu242Pu) 012692

表 A-5 混合スパイクに各濃度標準を添加した試料の同位体比測定結果

試料名 測定値 233U238U 0075767 (原子数比) plusmn 0000064

242Pu239Pu 0065232 (原子数比) plusmn 0000004

150Nd142Nd 075200 (原子数比) plusmn 000028

JAEA-Research 2013-020

- 76 -

原子数の算出には次の式を用いた

Rms times Sps - Spm 原子数 =

Abm - Rms times Abs

Rms 濃度標準添加後の 238U233U239Pu242Pu150Nd142Nd 原子数比

Sps 添加した各濃度標準中同位体の量(原子数)233U242Pu142Nd 量

Spm 添加した各濃度標準中同位体の量(原子数)238U239Pu150Nd 量

Abm 混合スパイク中の同位体の比238UU239PuPu150NdNd

Abs 混合スパイク中の同位体の比233UU242PuPu142NdNd

表 A-6 原子数算出に使用したデータ

元素 Rms Sps Spm Abm Abs

U 1319833 0 7388E+16 00086391 09826830 Pu 0065232 219735E+15 63943E+10 0998653 00002917 Nd 0752004 15774E+14 32882E+13 09077548 00201111

JAEA-Research 2013-020

- 77 -

B 燃料溶解溶液試料の測定データ

表 B-1 燃料溶解溶液の分取希釈データ

一次希釈 二次希釈 試料名

分取 希釈 分取 希釈 希釈倍率

2F1ZN2c2 10814 584007 05658 112594 10747

2F1ZN2c3 11753 583867 05676 112728 9866

2F1ZN3c2 11739 576345 05696 111741 9631

2F1ZN3c3 11685 585754 05686 111584 9837

2F1ZN3a9 11636 581027 05686 112304 9862

表 B-2試料中 238Pu の放射能測定結果

試料名 放射能比 238Pu(239Pu+240Pu)

2F1ZN2c2 24520 2F1ZN2c3 33482 2F1ZN3c2 59239 2F1ZN3c3 81127 2F1ZN3a9 63257

表 B-3 α線スペクトロメトリーを併用した Pu の同位体組成測定結果 (単位原子百分率)

試料名 239Pu 240Pu 241Pu 242Pu 238Pu

2F1ZN2c2 62731 25047 7050 3792 138 2F1ZN2c3 62634 24507 7143 3855 186 2F1ZN3c2 42290 32030 8898 13333 345 2F1ZN3c3 41498 31898 8770 13147 468 2F1ZN3a9 36971 30207 8136 21280 341

JAEA-Research 2013-020

- 78 -

表 B-4 燃料溶解溶液中の UPu 及び Nd の同位体組成分析結果 (単位原子百分率)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 234U 001789 00329 00141 00246 00077

plusmn 000007 00001 00002 00002 00002 235U 11220 17429 02320 03689 00219

plusmn 00008 00005 00003 00003 00002 236U 03805 062693 04799 07900 02916

plusmn 00004 000002 00001 00002 00001 238U 984796 975973 992741 988164 996787

plusmn 00008 00005 00004 00004 00003 238Pu 1381 186 345 468 341

plusmn 0008 001 002 003 002 239Pu 627305 62634 42290 41498 369711

plusmn 00008 0001 0003 0005 00007 240Pu 25047 245073 32030 31898 302074

plusmn 0001 00008 0004 0007 00006 241Pu 70503 7143 8898 877 8136

plusmn 00005 0001 0004 001 0002 242Pu 37915 38550 13333 13147 212796

plusmn 00007 00007 0004 0003 00008 142Nd 1639 0623 11173 1088 1655

plusmn 0003 0003 00003 0001 0002 143Nd 21002 21210 135747 132774 88781

plusmn 0005 0002 00008 00008 00005 144Nd 30748 31879 37724 38747 41187

plusmn 0004 0002 0001 0002 0002 145Nd 16540 16760 15007 14895 136618

plusmn 0004 0002 0001 0001 00009 146Nd 16799 16789 18682 18740 20038

plusmn 0008 0003 0002 0003 0002 148Nd 8868 8730 9211 8933 9522

plusmn 0007 0003 0002 0002 0002 150Nd 4404 4010 4684 4320 5059

plusmn 0005 0002 0001 0001 0001 238Pu については238U による影響を考慮しα線測定の結果を用いた 238Pu のplusmnはα線測定誤差を 05質量分析法による同位体比測定誤差を

01とし統計的な誤差伝播の計算により算出した Pu の同位体組成は表 B-3 の結果に 241Pu 及び 242Pu を加え百分率したも

のである 各plusmnは質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な

誤差伝播の計算により算出した

JAEA-Research 2013-020

- 79 -

原子数の算出には次の式を用いた

Rms times Sps - Spm

原子数 = Abm - Rms times Abs

Rms スパイク添加後の 238U233U239Pu242Pu148Nd150Nd 原子数比

Sps 添加した濃縮同位体の量(原子数)233U242Pu150Nd 量

Spm 添加した濃縮同位体の量(原子数)238U239Pu148Nd 量

Abm 試料中の同位体の比238UU239PuPu148NdNd

Abs 試料中の同位体の比233UU242PuPu150NdNd

表 B-6 添加したスパイク中の UPu 及び Nd の原子数 (単位原子数)

試料名 U 233U Sps 238U Spm

2F1ZN2c2 57221E+15 56230E+15 49433E+13 2F1ZN2c3 57146E+15 56156E+15 49369E+13 2F1ZN3c2 57201E+15 56210E+15 49416E+13 2F1ZN3c3 57216E+15 56225E+15 49429E+13 2F1ZN3a9 57325E+15 56332E+15 49523E+13

試料名 Pu 242Pu Sps 239Pu Spm

2F1ZN2c2 14402E+14 14382E+14 42006E+10 2F1ZN2c3 14383E+14 14364E+14 41952E+10 2F1ZN3c2 14397E+14 14377E+14 41992E+10 2F1ZN3c3 14401E+14 14381E+14 42003E+10 2F1ZN3a9 14428E+14 14409E+14 42083E+10

試料名 Nd 150Nd Sps 148Nd Spm

2F1ZN2c2 96421E+13 87527E+13 11428E+12 2F1ZN2c3 96295E+13 87412E+13 11413E+12 2F1ZN3c2 96388E+13 87496E+13 11424E+12 2F1ZN3c3 96413E+13 87519E+13 11427E+12 2F1ZN3a9 96597E+13 87687E+13 11449E+12

57221times1015を示す

表 B-5 二次希釈試料分取量とスパイク添加量 試料名 試料分取量(g) 添加量(g)

2F1ZN2c2 11070 11496 2F1ZN2c3 11060 11481 2F1ZN3c2 11069 11492 2F1ZN3c3 11071 11495 2F1ZN3a9 11068 11517

JAEA-Research 2013-020

- 80 -

表 B-7 二次希釈試料の UPu 及び Nd 同位体組成(測定値) (単位原子数比)

試料名 233UU Abs 238UU Abm

2F1ZN2c2 0 09848 2F1ZN2c3 0 09760 2F1ZN3c2 0 09927 2F1ZN3c3 0 09882 2F1ZN3a9 0 09968

試料名 242PuPu Abs 239PuPu Abm

2F1ZN2c2 00379 06273 2F1ZN2c3 00386 06263 2F1ZN3c2 01333 04229 2F1ZN3c3 01315 04150 2F1ZN3a9 02128 03697

試料名 150NdNd Abs 148NdNd Abm

2F1ZN2c2 00440 00887 2F1ZN2c3 00401 00873 2F1ZN3c2 00468 00921 2F1ZN3c3 00432 00893 2F1ZN3a9 00506 00952

表 B-8 混合スパイク添加後の二次希釈試料の同位体比測定結果 (単位原子数比)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 233U238U 0410984 031750 034736 0383628 0264855

plusmn 0000042 000010 000010 0000094 0000048 242Pu239Pu 182016 1364439 218793 236969 222127

plusmn 000011 0000042 000021 000020 000017 148Nd150Nd 0089986 0149877 0186518 0211642 0266697

plusmn 0000017 0000033 0000034 0000024 0000058

各plusmnは質量分析法による同位体比測定結果(3 回繰り返し測定)の標準偏差を示す

JAEA-Research 2013-020

- 81 -

表 B-9 二次希釈試料の UPu 及び Nd 原子数の算出結果 U

試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 243319 13843E+16 0101 2F1ZN2c3 314965 18072E+16 0105 2F1ZN3c2 287884 16251E+16 0104 2F1ZN3c3 260669 14782E+16 0103 2F1ZN3a9 377565 21288E+16 0102

Pu 試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 054940 13022E+14 0060 2F1ZN2c3 073290 17594E+14 0060 2F1ZN3c2 045705 18143E+14 0062 2F1ZN3c3 042200 16870E+14 0062 2F1ZN3a9 045019 23666E+14 0061

Nd 試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 008999 79480E+13 0125 2F1ZN2c3 014988 14713E+14 0103 2F1ZN3c2 018652 18203E+14 0096 2F1ZN3c3 021164 21674E+14 0096 2F1ZN3a9 026670 27214E+14 0096

13843times1016を示す

表 B-10 二次希釈試料のウラン濃度

試料名 二次希釈試料 分取量(g) 1

分取試料中の U 原子数2

二次希釈試料の

U 濃度 (原子数g 溶液)

2F1ZN2c2 11070 13843E+16 1250E+16 2F1ZN2c3 11060 18072E+16 1634E+16 2F1ZN3c2 11069 16251E+16 1468E+16 2F1ZN3c3 11071 14782E+16 1335E+16 2F1ZN3a9 11068 21288E+16 1923E+16

1表 B-5 参照 2表 B-9 参照 13843times1016を示す

This is a blank page

国際単位系(SI)

乗数  接頭語 記号 乗数  接頭語 記号

1024 ヨ タ Y 10-1 デ シ d1021 ゼ タ Z 10-2 セ ン チ c1018 エ ク サ E 10-3 ミ リ m1015 ペ タ P 10-6 マイクロ micro1012 テ ラ T 10-9 ナ ノ n109 ギ ガ G 10-12 ピ コ p106 メ ガ M 10-15 フェムト f103 キ ロ k 10-18 ア ト a102 ヘ ク ト h 10-21 ゼ プ ト z101 デ カ da 10-24 ヨ ク ト y

表5SI 接頭語

名称 記号 SI 単位による値

分 min 1 min=60s時 h 1h =60 min=3600 s日 d 1 d=24 h=86 400 s度 deg 1deg=(π180) rad分 rsquo 1rsquo=(160)deg=(π10800) rad秒 rdquo 1rdquo=(160)rsquo=(π648000) rad

ヘクタール ha 1ha=1hm2=104m2

リットル Ll 1L=11=1dm3=103cm3=10-3m3

トン t 1t=103 kg

表6SIに属さないがSIと併用される単位

名称 記号 SI 単位で表される数値

電 子 ボ ル ト eV 1eV=1602 176 53(14)times10-19Jダ ル ト ン Da 1Da=1660 538 86(28)times10-27kg統一原子質量単位 u 1u=1 Da天 文 単 位 ua 1ua=1495 978 706 91(6)times1011m

表7SIに属さないがSIと併用される単位でSI単位で表される数値が実験的に得られるもの

名称 記号 SI 単位で表される数値

キ ュ リ ー Ci 1 Ci=37times1010Bqレ ン ト ゲ ン R 1 R = 258times10-4Ckgラ ド rad 1 rad=1cGy=10-2Gyレ ム rem 1 rem=1 cSv=10-2Svガ ン マ γ 1γ=1 nT=10-9Tフ ェ ル ミ 1フェルミ=1 fm=10-15mメートル系カラット 1メートル系カラット = 200 mg = 2times10-4kgト ル Torr 1 Torr = (101 325760) Pa標 準 大 気 圧 atm 1 atm = 101 325 Pa

1cal=41858J(「15」カロリー)41868J(「IT」カロリー)4184J(「熱化学」カロリー)

ミ ク ロ ン micro 1 micro =1microm=10-6m

表10SIに属さないその他の単位の例

カ ロ リ ー cal

(a)SI接頭語は固有の名称と記号を持つ組立単位と組み合わせても使用できるしかし接頭語を付した単位はもはや コヒーレントではない(b)ラジアンとステラジアンは数字の1に対する単位の特別な名称で量についての情報をつたえるために使われる

 実際には使用する時には記号rad及びsrが用いられるが習慣として組立単位としての記号である数字の1は明 示されない(c)測光学ではステラジアンという名称と記号srを単位の表し方の中にそのまま維持している

(d)ヘルツは周期現象についてのみベクレルは放射性核種の統計的過程についてのみ使用される

(e)セルシウス度はケルビンの特別な名称でセルシウス温度を表すために使用されるセルシウス度とケルビンの

  単位の大きさは同一であるしたがって温度差や温度間隔を表す数値はどちらの単位で表しても同じである

(f)放射性核種の放射能(activity referred to a radionuclide)はしばしば誤った用語でrdquoradioactivityrdquoと記される

(g)単位シーベルト(PV200270205)についてはCIPM勧告2(CI-2002)を参照

(a)量濃度(amount concentration)は臨床化学の分野では物質濃度

  (substance concentration)ともよばれる(b)これらは無次元量あるいは次元1をもつ量であるがそのこと   を表す単位記号である数字の1は通常は表記しない

名称 記号SI 基本単位による

表し方

秒ルカスパ度粘 Pa s m-1 kg s-1

力 の モ ー メ ン ト ニュートンメートル N m m2 kg s-2

表 面 張 力 ニュートン毎メートル Nm kg s-2

角 速 度 ラジアン毎秒 rads m m-1 s-1=s-1

角 加 速 度 ラジアン毎秒毎秒 rads2 m m-1 s-2=s-2

熱 流 密 度 放 射 照 度 ワット毎平方メートル Wm2 kg s-3

熱 容 量 エ ン ト ロ ピ ー ジュール毎ケルビン JK m2 kg s-2 K-1

比熱容量比エントロピー ジュール毎キログラム毎ケルビン J(kg K) m2 s-2 K-1

比 エ ネ ル ギ ー ジュール毎キログラム Jkg m2 s-2

熱 伝 導 率 ワット毎メートル毎ケルビン W(m K) m kg s-3 K-1

体 積 エ ネ ル ギ ー ジュール毎立方メートル Jm3 m-1 kg s-2

電 界 の 強 さ ボルト毎メートル Vm m kg s-3 A-1

電 荷 密 度 クーロン毎立方メートル Cm3 m-3 sA表 面 電 荷 クーロン毎平方メートル Cm2 m-2 sA電 束 密 度 電 気 変 位 クーロン毎平方メートル Cm2 m-2 sA誘 電 率 ファラド毎メートル Fm m-3 kg-1 s4 A2

透 磁 率 ヘンリー毎メートル Hm m kg s-2 A-2

モ ル エ ネ ル ギ ー ジュール毎モル Jmol m2 kg s-2 mol-1

モルエントロピー モル熱容量ジュール毎モル毎ケルビン J(mol K) m2 kg s-2 K-1 mol-1

照射線量(X線及びγ線) クーロン毎キログラム Ckg kg-1 sA吸 収 線 量 率 グレイ毎秒 Gys m2 s-3

放 射 強 度 ワット毎ステラジアン Wsr m4 m-2 kg s-3=m2 kg s-3

放 射 輝 度 ワット毎平方メートル毎ステラジアン W(m2 sr) m2 m-2 kg s-3=kg s-3

酵 素 活 性 濃 度 カタール毎立方メートル katm3 m-3 s-1 mol

表4単位の中に固有の名称と記号を含むSI組立単位の例

組立量SI 組立単位

名称 記号

面 積 平方メートル m2

体 積 立法メートル m3

速 さ 速 度 メートル毎秒 ms加 速 度 メートル毎秒毎秒 ms2

波 数 毎メートル m-1

密 度 質 量 密 度 キログラム毎立方メートル kgm3

面 積 密 度 キログラム毎平方メートル kgm2

比 体 積 立方メートル毎キログラム m3kg電 流 密 度 アンペア毎平方メートル Am2

磁 界 の 強 さ アンペア毎メートル Am量 濃 度 (a) 濃 度 モル毎立方メートル molm3

質 量 濃 度 キログラム毎立法メートル kgm3

輝 度 カンデラ毎平方メートル cdm2

屈 折 率 (b) (数字の) 1 1比 透 磁 率 (b) (数字の) 1 1

組立量SI 基本単位

表2基本単位を用いて表されるSI組立単位の例

名称 記号他のSI単位による

表し方SI基本単位による

表し方平 面 角 ラジアン(b) rad 1(b) mm立 体 角 ステラジアン(b) sr(c) 1(b) m2m2

周 波 数 ヘルツ(d) Hz s-1

ントーュニ力 N m kg s-2

圧 力 応 力 パスカル Pa Nm2 m-1 kg s-2

エ ネ ル ギ ー 仕 事 熱 量 ジュール J N m m2 kg s-2

仕 事 率 工 率 放 射 束 ワット W Js m2 kg s-3

電 荷 電 気 量 クーロン A sC電 位 差 ( 電 圧 ) 起 電 力 ボルト V WA m2 kg s-3 A-1

静 電 容 量 ファラド F CV m-2 kg-1 s4 A2

電 気 抵 抗 オーム Ω VA m2 kg s-3 A-2

コ ン ダ ク タ ン ス ジーメンス S AV m-2 kg-1 s3 A2

バーエウ束磁 Wb Vs m2 kg s-2 A-1

磁 束 密 度 テスラ T Wbm2 kg s-2 A-1

イ ン ダ ク タ ン ス ヘンリー H WbA m2 kg s-2 A-2

セ ル シ ウ ス 温 度 セルシウス度(e) Kンメール束光 lm cd sr(c) cd

スクル度照 lx lmm2 m-2 cd放射性核種の放射能( f ) ベクレル(d) Bq s-1

吸収線量 比エネルギー分与カーマ

グレイ Gy Jkg m2 s-2

線量当量 周辺線量当量 方向

性線量当量 個人線量当量シーベルト(g) Sv Jkg m2 s-2

酸 素 活 性 カタール kat s-1 mol

表3固有の名称と記号で表されるSI組立単位SI 組立単位

組立量

名称 記号 SI 単位で表される数値

バ ー ル bar 1bar=01MPa=100kPa=105Pa水銀柱ミリメートル mmHg 1mmHg=133322Paオングストローム Å 1Å=01nm=100pm=10-10m海 里 M 1M=1852mバ ー ン b 1b=100fm2=(10-12cm)2=10-28m2

ノ ッ ト kn 1kn=(18523600)msネ ー パ Npベ ル B

デ ジ ベ ル dB

表8SIに属さないがSIと併用されるその他の単位

SI単位との数値的な関係は    対数量の定義に依存

名称 記号

長 さ メ ー ト ル m質 量 キログラム kg時 間 秒 s電 流 ア ン ペ ア A熱力学温度 ケ ル ビ ン K物 質 量 モ ル mol光 度 カ ン デ ラ cd

基本量SI 基本単位

表1SI 基本単位

名称 記号 SI 単位で表される数値

エ ル グ erg 1 erg=10-7 Jダ イ ン dyn 1 dyn=10-5Nポ ア ズ P 1 P=1 dyn s cm-2=01Pa sス ト ー ク ス St 1 St =1cm2 s-1=10-4m2 s-1

ス チ ル ブ sb 1 sb =1cd cm-2=104cd m-2

フ ォ ト ph 1 ph=1cd sr cm-2 104lxガ ル Gal 1 Gal =1cm s-2=10-2ms-2

マ ク ス ウ ェ ル Mx 1 Mx = 1G cm2=10-8Wbガ ウ ス G 1 G =1Mx cm-2 =10-4Tエルステッド( c ) Oe 1 Oe  (1034π)A m-1

表9固有の名称をもつCGS組立単位

(c)3元系のCGS単位系とSIでは直接比較できないため等号「   」

   は対応関係を示すものである

(第8版2006年改訂)

この印刷物は再生紙を使用しています

Page 34: JAEA-Research 2013-020JAEA-Research 2013-020 - 1 - 1.はじめに 日本原子力研究開発機構(以下「JAEA」という。)は原子力安全基盤機構(以下「JNES」と

JAEA-Research 2013-020

- 30 -

図 5-1 から図 5-15 は経済協力開発機構原子力機関(OECDNEA)原子力科学委員会(NSC)

臨界安全性ワーキングパーティー(WPNCS)燃焼度クレジット臨界安全性専門家会合(EGBUC)

において燃焼度クレジットで考慮する核種として選定されている核分裂生成物の値を比較したも

のである図 5-16 から図 5-19 には134137Cs 及び 154155Eu の測定結果の比較も示した図 5-20

から図 5-28 にはウラン及びプルトニウム同位体の生成量を示した他の原子炉から得られた照射

後試験データは SFCOMPO(httpwwwoecd-neaorgsfcompo)から引用したものである

本測定で与える測定値は崩壊補正を行っていないがその他の測定値では照射直後の値に補正

をしているものもあるので図を作成する際に崩壊補正を行い照射直後の値にして図に示して

いるなお236U の測定値についてはCooper 炉及び Gundermmingen 炉からも得られている

がSFCOMPO には Build up 値として登録してあり照射後の存在量であるかどうかの確認が

出来なかったためここには記載しなかった155Gd は 155Eu の放射性崩壊(半減期 475 年)に

よって生成するため 155Gd 単独での崩壊補正ができないことから本測定値のみをプロットした

本試験で得られた測定値を他の測定値と比較するとウラン及びプルトニウムの測定について

は2007 年に同じ燃料集合体から得られたデータと同じ傾向を示しており妥当な測定が行われ

ていることが分かる

FP 核種測定結果では燃焼度に対して線形に増加することが知られている 137Cs の生成量が

他の測定結果の推定から考えられる直線の上によく乗っており妥当な測定値となっていること

が分かるその他の FP 核種の生成量についても他の実験結果との比較を示すが133Cs や 150Sm

は他の測定値が燃焼度に対して線形に増加していることと比較しても妥当と言える結果が得ら

れている一方で反応断面積の大きい 143Nd149Sm151Sm などについては測定データは高

燃焼度領域において大きくばらつく結果となっている出力履歴やボイド率の履歴によって生成

量が影響をうけているためであり詳細な運転履歴を取り入れた解析によってその妥当性の検討

が必要である

JAEA-Research 2013-020

- 31 -

0 20 40 60 8000

05

10

15

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 95Mo

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOXMOX

MOX

図 5-1 95Mo 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 32 -

0 20 40 60 8000

05

10

15

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 99Tc

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

ZN3c2

ZN2c2

Cooper

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-2 99Tc の生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 33 -

0 20 40 60 8000

05

10

15

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 101Ru

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOXMOX

MOX

MOX

図 5-3 101Ru の生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 34 -

0 20 40 60 8000

02

04

06

08

10

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 103Rh

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN3a9

ZN3c3

ZN3c2

ZN2c2

ZN2c3

MOX MOX

MOX

MOX

図 5-4 103Rh 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 35 -

0 20 40 60 80000

005

010

015

020

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 109Ag

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c2 ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-5 109Ag 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 36 -

0 20 40 60 800

1

2

3

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 133Cs

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOXMOX

MOX

図 5-6 133Cs 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 37 -

0 20 40 60 8000

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 143Nd

Fukushima-Daini-1 (present)

Dodewaard

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

図 5-7 143Nd 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 38 -

0 20 40 60 8000

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 145Nd

Fukushima-Daini-1 (present)

Dodewaard

ZN2C2

ZN2C3 ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

図 5-8 145Nd 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 39 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

04

05

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 147Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

Fukushima-Daini-2

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-9 147Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 40 -

0 20 40 60 800000

0001

0002

0003

0004

0005

0006

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 149Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

Fukushima-Daini-2

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-10 149Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 41 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

04

05

06

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 150Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

Fukushima-Daini-2

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-11 150Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 42 -

0 20 40 60 80

001

002

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 151Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2Dodewaard

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX MOX

MOX

図 5-12 151Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 43 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 152Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3c9ZN3c3

Fukushima-Daini-2

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOXMOX

MOX

図 5-13 152Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 44 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 153Eu

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-14 153Eu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 45 -

0 20 40 60 800000

0005

0010

0015

0020

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 155Gd

Fukushima-Daini-1 (present)

ZN2c3

ZN3a9 ZN3a3

ZN2c2(UO 2-Gd2O3)ZN3c2(UO 2-Gd2O3)

図 5-15 155Gd 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 46 -

0 20 40 60 800

01

02

03

04

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 134Cs

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-16 134Cs 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 47 -

0 20 40 60 800

1

2

3

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 137Cs

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

図 5-17 137Cs 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 48 -

0 20 40 60 800

001

002

003

004

005

006

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 154Eu

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2 ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-18 154Eu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 49 -

0 20 40 60 800

001

002

003

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 155Eu

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9ZN3c3

MOXMOX

MOX

MOX

図 5-19 155Eu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 50 -

0 20 40 60 800

01

02

03

04

05

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 234U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-20 234U 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 51 -

0 20 40 60 800

10

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 235U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-21 235U 残存量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 52 -

0 20 40 60 800

1

2

3

4

5

6

7

8

9

10

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 236U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-22 236U 残存量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 53 -

0 20 40 60 80890

900

910

920

930

940

950

960

970

980

990

1000

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 238U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-23 238U 残存量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 54 -

0 20 40 60 800

01

02

03

04

05

06

07

08

09

1

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 238Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-24 238Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 55 -

0 20 40 60 800

1

2

3

4

5

6

7

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 239Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-25 239Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 56 -

0 20 40 60 800

1

2

3

4

5

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 240Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2 ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-26 240Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 57 -

0 20 40 60 800

1

2

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 241Pu

Fukushima-Daini-1 (present)

Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2 ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (2007)

図 5-27 241Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 58 -

0 20 40 60 800

1

2

3

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 242Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-28 242Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 59 -

図 5-29 と図 5-30 にはこの測定で得られた 95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs の

溶解溶液と不溶性残渣中の初期ウラン 1 トンあたりの存在量を示すまた図 5-31 にはそれ

らの和を図 5-32 には不溶性残渣中の存在割合を示す難測定 FP と呼んでいるこれらの FP

の量は図 5-31 からわかるように109Ag が最も燃焼度の高いサンプルで測定値が小さくな

っている例外はあるが燃焼度に対して指数関数的に(片対数グラフで直線的に)増大をし

ている不溶性残渣の量は燃焼度と共に単調に増大すると考えられたが図 5-32 に示すよう

に燃焼度が最も高いサンプルで不溶性残渣中の FP 量が減少する結果を得たこれが燃料

の燃焼条件等によるものなのか溶解を行った時の条件の差によって生じたものなのかは

現段階では不明である旧原研を含めて原子力機構で行ってきた使用済燃料同位体組成測定

実験ではこれら不溶性残渣中に含まれる FP の測定は行われてこなかった今後測定手

法のさらなる見直しなどを通じて不溶性残渣に含まれる FP 量の測定技術の向上を図って

いくことが求められる

0 20 40 60 800

1000

2000

3000

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Solution

図 5-29 難測定 FP 測定結果(溶解溶液中の FP 量(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 60 -

0 20 40 60 800

200

400

600

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109

Ag133Cs

Insolble residue

図 5-30難測定 FP 測定結果(不溶性残渣中の FP の量(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 61 -

0 20 40 60 80101

102

103

104

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Insolble Residue+Solution

図 5-31難測定 FP 測定結果(溶解溶液と不溶性残渣中の FP 量の和(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 62 -

0 20 40 60 8010-4

10-3

10-2

10-1

100

Burnup [GWdt]

Rat

io o

f W

eigh

t[-] 95Mo

99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Insolble Residue(Insolble Residue+Solution)

図 5-32難測定 FP 測定結果(不溶性残渣中の FP の割合)

JAEA-Research 2013-020

- 63 -

表 5-3 には各サンプルの各同位体について原子炉停止から測定までの時間(冷却時間)を示

した表 5-4 には各サンプルの測定値について測定誤差(相対標準偏差)を示した

表 5-3 原子炉停止から測定日までの冷却時間(年)のまとめ

Assembly

Name ZN2 ZN3

Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 234U 969 1221 954 702 702 235U 969 1221 954 702 702 236U 969 1221 954 702 702 238U 969 1221 954 702 702

238Pu 969 1221 954 702 702 239Pu 969 1221 954 702 702 240Pu 969 1221 954 702 702 241Pu 969 1221 954 702 702 242Pu 969 1221 954 702 702 142Nd 969 1221 954 702 702 143Nd 969 1221 954 702 702 144Nd 969 1221 954 702 702 145Nd 969 1221 954 702 702 146Nd 969 1221 954 702 702 148Nd 969 1221 954 702 702 150Nd 969 1221 954 702 702 134Cs 973 962 702 702 702 137Cs 973 962 702 702 702 151Eu 1068 1048 802 796 796 153Eu 1068 1048 802 796 796 154Eu 973 962 708 708 708 155Eu 973 962 708 708 708 147Pm 1070 1061 802 796 796 147Sm 1068 1048 802 796 796 148Sm 1068 1048 802 796 796 149Sm 1068 1048 802 796 796 150Sm 1068 1048 802 796 796 151Sm 1068 1048 802 796 796 152Sm 1068 1048 802 796 796 154Sm 1068 1048 802 796 796 152Gd 1069 1048 802 796 796 154Gd 1069 1048 802 796 796 155Gd 1069 1048 802 796 796 156Gd 1069 1048 802 796 796 157Gd 1069 1048 802 796 796 158Gd 1069 1048 802 796 796 160Gd 1069 1048 802 796 796 95Mo 1165 1165 899 899 899 99Tc 1165 1165 899 899 899

101Ru 1165 1165 899 899 899 103Rh 1165 1165 899 899 899 109Ag 1165 1165 899 899 899 133Cs 1165 1165 899 899 899

JAEA-Research 2013-020

- 64 -

表 5-4 測定誤差(RSD相対標準偏差())のまとめ

Assembly

Name ZN2 ZN3

Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 234U lt 22 lt 22 lt 22 lt 22 lt 22 235U lt 10 lt 10 lt 10 lt 10 lt 10 236U lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 238U lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02

238Pu lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 239Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 240Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 241Pu lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 242Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 142Nd lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 143Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 144Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 145Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 146Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 148Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 150Nd lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 134Cs lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 137Cs lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 151Eu 38 14 25 13 14 153Eu 26 13 21 05 07 154Eu lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 155Eu lt 6 lt 6 lt 6 lt 6 lt 6 147Pm lt 5 lt 5 lt 5 lt 5 lt 5 147Sm 21 10 18 12 12 148Sm 24 11 18 12 12 149Sm 37 19 34 15 21 150Sm 22 10 18 12 13 151Sm 26 19 24 15 21 152Sm 19 10 16 11 11 154Sm 24 12 20 12 12 152Gd 43 38 59 53 58 154Gd 20 14 16 13 16 155Gd 82 11 85 11 13 156Gd 14 08 12 08 10 157Gd 62 20 101 37 30 158Gd 14 11 12 09 12 160Gd 16 18 14 19 21 95Mo 39 40 22 45 23 99Tc 31 31 24 35 24

101Ru 30 31 20 38 22 103Rh 26 24 20 37 19 109Ag 19 21 15 15 15 133Cs 39 38 31 48 35

ここに示した値は測定機器の性能と分離や希釈による誤差を考慮したものである

JAEA-Research 2013-020

- 65 -

表 5-5 と表 5-6 にはZN2 及び ZN3 集合体の照射にかかわる原子炉の運転履歴を示す

表 5-5 ZN2 集合体の運転履歴

開始日 終了日 日数 運転(第 12 サイクル) 1996726 1997923 424

定検 1997923 19971031 38 運転(第 13 サイクル) 19971031 19981217 412

定検 19981217 1999312 85 運転(第 14 サイクル) 1999312 200059 424

表 5-6 ZN3 集合体の運転履歴

開始日 終了日 日数 運転(第 12 サイクル) 1996726 1997923 424

定検 1997923 19971031 38 運転(第 13 サイクル) 19971031 19981217 412

定検 19981217 1999312 85 運転(第 14 サイクル) 1999312 200059 424

定検 200059 2000615 37 運転(第 15 サイクル) 2000615 2001813 424

定検 2001813 2001119 88 運転(第 16 サイクル) 2001119 200317 424

JAEA-Research 2013-020

- 66 -

図 5-33 と図 5-34 にはZN2 集合体及び ZN3 集合体を上から見た断面図とそれぞれのサ

ンプルの取得位置を示したまた図 5-35 には各燃料棒でサンプルを取り出した軸方向の

高さを示した図 5-36及び図 5-37にはZN2及び ZN3集合体の炉内での装荷位置を示した

図 5-33 本試験でサンプルが取得された燃料棒の位置(ZN2 集合体)

(3 サイクル照射 平均燃焼度 356GWdt)

JAEA-Research 2013-020

- 67 -

図 5-34 本試験でサンプルが取得された燃料棒の位置(ZN3 集合体)

(5 サイクル照射 平均燃焼度 535 GWdt)

JAEA-Research 2013-020

- 68 -

図 5-35 本試験でサンプルが取得された位置(軸方向)

JAEA-Research 2013-020

- 69 -

図 5-36 ZN2 集合体のシャッフリング 1112)

(福島第 2 原子力発電所第 12 サイクルから第 14 サイクル)

JAEA-Research 2013-020

- 70 -

図 5-37 ZN3 集合体のシャッフリング 1112)

(福島第 2 原子力発電所第 12 サイクルから第 16 サイクル)

JAEA-Research 2013-020

- 71 -

6おわりに

JAEA が JNES からの受託事業として実施した「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生

成核種組成測定試験」において燃焼率評価で測定が必要な元素の 1 つである Nd について2

種類の手法で測定を行ったが結果に差異が生じたそのため確度の高い測定結果を取得するこ

とと生じた差異の原因究明を目的としたフォローアップ測定を実施した

本件で発生した Nd 定量値の差異の原因は3 章で述べたとおり(1) Nd 定量における化学操

作中に相互汚染等が発生した可能性があったこと(2) Nd を含む FP 核種の測定結果算出に使用

した溶解溶液中の U 原子数に不確定性があったことの 2 点により生じたものと推定される今

後同様の測定を実施する際に注意すべき点をまとめると以下のようになる

① 着目元素の定量を行う際同時期かつ同一試料で U 原子数を測定すること

② 試料の保管時には蒸発が無視できるだけの十分な量を確保した上で保管すること

③ 保管試料は定期的に重量を測定し自然蒸発の影響を把握すること

④ 分取希釈等の操作時には天秤による秤量を行いデータ管理を確実に行うこと

の 4 点である特にどのデータをどの時期に測定するかは全体の測定計画の検討で調整できる

ことであるため出来るだけ同一試料のデータを短期間にまとめて取得できるように配慮すべき

である

また作業環境からの天然元素の汚染等の影響の排除について近年の分析装置の高感度化に

伴い試料の取扱量が極めて少なくなっていることに注意すべきである取り扱う試料量が少なく

なれば被ばくや汚染の可能性を低減できる反面同時に取扱う試料間から生じる相互汚染使

用する試薬や器具及び作業を実施する環境下から混入する天然元素の影響等による汚染の可能性

が高くなるこれらの試料間の相互及び環境下等から生じる汚染はその原因が多岐に渡って考

えられることから作業全般に繊細な注意を払う必要があるあるいは被ばく量に注意を払い

つつ環境下等から生じる天然元素の汚染の影響が出ない程度に取り扱う量を増加させる等の検

討も必要となるだろうこのためにもさらに確度の高いデータの取得を目指し同様の測定を

繰り返し行うことで測定経験を得ることが必要である

本件で発生した Nd 定量値の差異について今後同様の事象を繰り返さないためには上記対応

を必要とするしたがって分析作業の実施の際には事前に作業者間で分析方法及び手順につ

いて十分に検討を行い綿密な計画を立てそれらを確実に遂行していくことの重要性を再認識

する必要がある

JAEA-Research 2013-020

- 72 -

謝 辞

JNES からの受託事業として実施した「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組

成測定試験」においてはJNES の山本徹氏には当該事業の立ち上げから実施及び本フォローア

ップ測定の実施に至るまで多大なご指導とご支援を頂きましたJNES の安藤良平氏及び鈴木

求氏には事業の遂行だけではなく取得データの解析結果に関するご指導をいただきました

深く感謝申し上げます安全研究センター サイクル安全研究グループの外池幸太郎研究主幹には

JNES からの受託事業立ち上げに際して事業の主担当者としてご尽力いただきましたまた同

グループの戸塚真義氏と原科研福島技術開発特別チーム 臨界管理技術開発グループの蒲原佳子

女史には本レポートに掲載するデータの整理を旧ホット試験施設管理部 ホット材料試験課の宮

田精一氏並びに原科研福島技術開発特別チーム 臨界管理技術開発グループの佐藤真人氏には試

料の再調製を行っていただきました原子力基礎工学研究部門 分析化学研究グループの河野信昭

氏並びに鈴木大輔氏には試料分離法について貴重なご助言をいただきましたここに記してお礼

申し上げます

参考文献

1) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 20 年度報告書

2) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 21 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000016661pdf)

3) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 22 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000118961pdf)

4) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 23 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000123740pdf)

5) SUsuda NKohnoldquoAnion-Exchange Separation of Nd and the Transplutonium Elements

in Spent Nuclear Fuels for Burn-up DeterminationrdquoSeparation Sci Technol 23(10amp11)

pp1119-1131 (1988)

6) GUchiyama et alldquoDevelopment of quantitative analytical method of U Pu and fission

products in spent fuel by combined-chromatographic-mass-spectrometric-isotopic-dilution

technologyrdquoEuropean Nuclear Conference 2012 (ENC 2012) December 2012 Manchester

United Kingdom

7) ISO11483 ldquoPreparation of plutonium sources and determination of 238Pu239Pu isotope

ratio by alpha spectrometry rdquo ISO Geneva(1994)

8) K Shibata O Iwamoto T Nakagawa N Iwamoto A Ichihara S Kunieda S Chiba K

JAEA-Research 2013-020

- 73 -

Furutaka N Otuka T Ohsawa T Murata H Matsunobu A Zukeran S Kamada and J

Katakura ldquoJENDL-40 A New Library for Nuclear Science and Engineeringrdquo Journal of

Nuclear Science and Technology 48 1 (2011)

9) K Okumura T Mori M Nakagawa K Kaneko ldquoValidation of a Continuous-Energy Monte

Carlo Burn-up Code MVP-BURN and Its Application to Analysis of Post Irradiation

Experimentrdquo Journal of Nuclear Science and Technology 37(2)pp128-138(2000)

10) 須山賢也望月弘樹高田友幸龍福進奥野浩村崎穣大久保清志「連続エネルギモン

テカルロコード MVP 及び MCNP を使用する統合化燃焼計算コードシステム -

SWAT31」 JAEA-DataCode 2009-002 日本原子力研究開発機構 (2009)

11) 「平成 18 年度全 MOX 炉心核設計手法信頼性実証試験成果報告書」07 基炉報-0001 原子力安

全基盤機構 (2007)

12) 「平成 18 年度高燃焼度 9x9 型燃料信頼性実証試験成果報告書」07 基炉報-0002 原子力安全

基盤機構 (2007)

JAEA-Research 2013-020

- 74 -

付録

測定データ集

JAEA-Research 2013-020

- 75 -

A 混合スパイク試料の値付け

表 A-1 各標準濃度一覧

標準試料 濃度 誤差()

U 濃度標準 26820 microgg 005 Pu 濃度標準 83506 ngg 005 Nd 濃度標準 13495 ngg 007

各標準の純度及び秤量誤差から算出した

表 A-2 混合スパイクと各濃度標準の混合データ

試料名 分取量(g)

混合スパイク 11452 U 濃度標準 10968 Pu 濃度標準 10723 Nd 濃度標準 10324

表 A-3 各濃度標準の同位体組成

U 濃度標準 Pu 濃度標準 Nd 濃度標準 同位体組成

(原子百分率) 誤差() 同位体組成

(原子百分率) 誤差()同位体組成

(原子百分率) 誤差() 234U 00054 362 238Pu 00030 215 142Nd 27119 0007 235U 07205 003 239Pu 974234 0001 143Nd 12174 0009 238U 992741 00003 240Pu 25607 0003 144Nd 23789 0014 241Pu 00100 191 145Nd 8295 0020 242Pu 00028 185 146Nd 17202 0026 148Nd 5767 0038 150Nd 5653 0049 各誤差は質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な誤差伝播の

計算により算出した

表 A-4 混合スパイク中 238Pu の放射能測定結果

放射能比(238Pu242Pu) 012692

表 A-5 混合スパイクに各濃度標準を添加した試料の同位体比測定結果

試料名 測定値 233U238U 0075767 (原子数比) plusmn 0000064

242Pu239Pu 0065232 (原子数比) plusmn 0000004

150Nd142Nd 075200 (原子数比) plusmn 000028

JAEA-Research 2013-020

- 76 -

原子数の算出には次の式を用いた

Rms times Sps - Spm 原子数 =

Abm - Rms times Abs

Rms 濃度標準添加後の 238U233U239Pu242Pu150Nd142Nd 原子数比

Sps 添加した各濃度標準中同位体の量(原子数)233U242Pu142Nd 量

Spm 添加した各濃度標準中同位体の量(原子数)238U239Pu150Nd 量

Abm 混合スパイク中の同位体の比238UU239PuPu150NdNd

Abs 混合スパイク中の同位体の比233UU242PuPu142NdNd

表 A-6 原子数算出に使用したデータ

元素 Rms Sps Spm Abm Abs

U 1319833 0 7388E+16 00086391 09826830 Pu 0065232 219735E+15 63943E+10 0998653 00002917 Nd 0752004 15774E+14 32882E+13 09077548 00201111

JAEA-Research 2013-020

- 77 -

B 燃料溶解溶液試料の測定データ

表 B-1 燃料溶解溶液の分取希釈データ

一次希釈 二次希釈 試料名

分取 希釈 分取 希釈 希釈倍率

2F1ZN2c2 10814 584007 05658 112594 10747

2F1ZN2c3 11753 583867 05676 112728 9866

2F1ZN3c2 11739 576345 05696 111741 9631

2F1ZN3c3 11685 585754 05686 111584 9837

2F1ZN3a9 11636 581027 05686 112304 9862

表 B-2試料中 238Pu の放射能測定結果

試料名 放射能比 238Pu(239Pu+240Pu)

2F1ZN2c2 24520 2F1ZN2c3 33482 2F1ZN3c2 59239 2F1ZN3c3 81127 2F1ZN3a9 63257

表 B-3 α線スペクトロメトリーを併用した Pu の同位体組成測定結果 (単位原子百分率)

試料名 239Pu 240Pu 241Pu 242Pu 238Pu

2F1ZN2c2 62731 25047 7050 3792 138 2F1ZN2c3 62634 24507 7143 3855 186 2F1ZN3c2 42290 32030 8898 13333 345 2F1ZN3c3 41498 31898 8770 13147 468 2F1ZN3a9 36971 30207 8136 21280 341

JAEA-Research 2013-020

- 78 -

表 B-4 燃料溶解溶液中の UPu 及び Nd の同位体組成分析結果 (単位原子百分率)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 234U 001789 00329 00141 00246 00077

plusmn 000007 00001 00002 00002 00002 235U 11220 17429 02320 03689 00219

plusmn 00008 00005 00003 00003 00002 236U 03805 062693 04799 07900 02916

plusmn 00004 000002 00001 00002 00001 238U 984796 975973 992741 988164 996787

plusmn 00008 00005 00004 00004 00003 238Pu 1381 186 345 468 341

plusmn 0008 001 002 003 002 239Pu 627305 62634 42290 41498 369711

plusmn 00008 0001 0003 0005 00007 240Pu 25047 245073 32030 31898 302074

plusmn 0001 00008 0004 0007 00006 241Pu 70503 7143 8898 877 8136

plusmn 00005 0001 0004 001 0002 242Pu 37915 38550 13333 13147 212796

plusmn 00007 00007 0004 0003 00008 142Nd 1639 0623 11173 1088 1655

plusmn 0003 0003 00003 0001 0002 143Nd 21002 21210 135747 132774 88781

plusmn 0005 0002 00008 00008 00005 144Nd 30748 31879 37724 38747 41187

plusmn 0004 0002 0001 0002 0002 145Nd 16540 16760 15007 14895 136618

plusmn 0004 0002 0001 0001 00009 146Nd 16799 16789 18682 18740 20038

plusmn 0008 0003 0002 0003 0002 148Nd 8868 8730 9211 8933 9522

plusmn 0007 0003 0002 0002 0002 150Nd 4404 4010 4684 4320 5059

plusmn 0005 0002 0001 0001 0001 238Pu については238U による影響を考慮しα線測定の結果を用いた 238Pu のplusmnはα線測定誤差を 05質量分析法による同位体比測定誤差を

01とし統計的な誤差伝播の計算により算出した Pu の同位体組成は表 B-3 の結果に 241Pu 及び 242Pu を加え百分率したも

のである 各plusmnは質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な

誤差伝播の計算により算出した

JAEA-Research 2013-020

- 79 -

原子数の算出には次の式を用いた

Rms times Sps - Spm

原子数 = Abm - Rms times Abs

Rms スパイク添加後の 238U233U239Pu242Pu148Nd150Nd 原子数比

Sps 添加した濃縮同位体の量(原子数)233U242Pu150Nd 量

Spm 添加した濃縮同位体の量(原子数)238U239Pu148Nd 量

Abm 試料中の同位体の比238UU239PuPu148NdNd

Abs 試料中の同位体の比233UU242PuPu150NdNd

表 B-6 添加したスパイク中の UPu 及び Nd の原子数 (単位原子数)

試料名 U 233U Sps 238U Spm

2F1ZN2c2 57221E+15 56230E+15 49433E+13 2F1ZN2c3 57146E+15 56156E+15 49369E+13 2F1ZN3c2 57201E+15 56210E+15 49416E+13 2F1ZN3c3 57216E+15 56225E+15 49429E+13 2F1ZN3a9 57325E+15 56332E+15 49523E+13

試料名 Pu 242Pu Sps 239Pu Spm

2F1ZN2c2 14402E+14 14382E+14 42006E+10 2F1ZN2c3 14383E+14 14364E+14 41952E+10 2F1ZN3c2 14397E+14 14377E+14 41992E+10 2F1ZN3c3 14401E+14 14381E+14 42003E+10 2F1ZN3a9 14428E+14 14409E+14 42083E+10

試料名 Nd 150Nd Sps 148Nd Spm

2F1ZN2c2 96421E+13 87527E+13 11428E+12 2F1ZN2c3 96295E+13 87412E+13 11413E+12 2F1ZN3c2 96388E+13 87496E+13 11424E+12 2F1ZN3c3 96413E+13 87519E+13 11427E+12 2F1ZN3a9 96597E+13 87687E+13 11449E+12

57221times1015を示す

表 B-5 二次希釈試料分取量とスパイク添加量 試料名 試料分取量(g) 添加量(g)

2F1ZN2c2 11070 11496 2F1ZN2c3 11060 11481 2F1ZN3c2 11069 11492 2F1ZN3c3 11071 11495 2F1ZN3a9 11068 11517

JAEA-Research 2013-020

- 80 -

表 B-7 二次希釈試料の UPu 及び Nd 同位体組成(測定値) (単位原子数比)

試料名 233UU Abs 238UU Abm

2F1ZN2c2 0 09848 2F1ZN2c3 0 09760 2F1ZN3c2 0 09927 2F1ZN3c3 0 09882 2F1ZN3a9 0 09968

試料名 242PuPu Abs 239PuPu Abm

2F1ZN2c2 00379 06273 2F1ZN2c3 00386 06263 2F1ZN3c2 01333 04229 2F1ZN3c3 01315 04150 2F1ZN3a9 02128 03697

試料名 150NdNd Abs 148NdNd Abm

2F1ZN2c2 00440 00887 2F1ZN2c3 00401 00873 2F1ZN3c2 00468 00921 2F1ZN3c3 00432 00893 2F1ZN3a9 00506 00952

表 B-8 混合スパイク添加後の二次希釈試料の同位体比測定結果 (単位原子数比)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 233U238U 0410984 031750 034736 0383628 0264855

plusmn 0000042 000010 000010 0000094 0000048 242Pu239Pu 182016 1364439 218793 236969 222127

plusmn 000011 0000042 000021 000020 000017 148Nd150Nd 0089986 0149877 0186518 0211642 0266697

plusmn 0000017 0000033 0000034 0000024 0000058

各plusmnは質量分析法による同位体比測定結果(3 回繰り返し測定)の標準偏差を示す

JAEA-Research 2013-020

- 81 -

表 B-9 二次希釈試料の UPu 及び Nd 原子数の算出結果 U

試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 243319 13843E+16 0101 2F1ZN2c3 314965 18072E+16 0105 2F1ZN3c2 287884 16251E+16 0104 2F1ZN3c3 260669 14782E+16 0103 2F1ZN3a9 377565 21288E+16 0102

Pu 試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 054940 13022E+14 0060 2F1ZN2c3 073290 17594E+14 0060 2F1ZN3c2 045705 18143E+14 0062 2F1ZN3c3 042200 16870E+14 0062 2F1ZN3a9 045019 23666E+14 0061

Nd 試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 008999 79480E+13 0125 2F1ZN2c3 014988 14713E+14 0103 2F1ZN3c2 018652 18203E+14 0096 2F1ZN3c3 021164 21674E+14 0096 2F1ZN3a9 026670 27214E+14 0096

13843times1016を示す

表 B-10 二次希釈試料のウラン濃度

試料名 二次希釈試料 分取量(g) 1

分取試料中の U 原子数2

二次希釈試料の

U 濃度 (原子数g 溶液)

2F1ZN2c2 11070 13843E+16 1250E+16 2F1ZN2c3 11060 18072E+16 1634E+16 2F1ZN3c2 11069 16251E+16 1468E+16 2F1ZN3c3 11071 14782E+16 1335E+16 2F1ZN3a9 11068 21288E+16 1923E+16

1表 B-5 参照 2表 B-9 参照 13843times1016を示す

This is a blank page

国際単位系(SI)

乗数  接頭語 記号 乗数  接頭語 記号

1024 ヨ タ Y 10-1 デ シ d1021 ゼ タ Z 10-2 セ ン チ c1018 エ ク サ E 10-3 ミ リ m1015 ペ タ P 10-6 マイクロ micro1012 テ ラ T 10-9 ナ ノ n109 ギ ガ G 10-12 ピ コ p106 メ ガ M 10-15 フェムト f103 キ ロ k 10-18 ア ト a102 ヘ ク ト h 10-21 ゼ プ ト z101 デ カ da 10-24 ヨ ク ト y

表5SI 接頭語

名称 記号 SI 単位による値

分 min 1 min=60s時 h 1h =60 min=3600 s日 d 1 d=24 h=86 400 s度 deg 1deg=(π180) rad分 rsquo 1rsquo=(160)deg=(π10800) rad秒 rdquo 1rdquo=(160)rsquo=(π648000) rad

ヘクタール ha 1ha=1hm2=104m2

リットル Ll 1L=11=1dm3=103cm3=10-3m3

トン t 1t=103 kg

表6SIに属さないがSIと併用される単位

名称 記号 SI 単位で表される数値

電 子 ボ ル ト eV 1eV=1602 176 53(14)times10-19Jダ ル ト ン Da 1Da=1660 538 86(28)times10-27kg統一原子質量単位 u 1u=1 Da天 文 単 位 ua 1ua=1495 978 706 91(6)times1011m

表7SIに属さないがSIと併用される単位でSI単位で表される数値が実験的に得られるもの

名称 記号 SI 単位で表される数値

キ ュ リ ー Ci 1 Ci=37times1010Bqレ ン ト ゲ ン R 1 R = 258times10-4Ckgラ ド rad 1 rad=1cGy=10-2Gyレ ム rem 1 rem=1 cSv=10-2Svガ ン マ γ 1γ=1 nT=10-9Tフ ェ ル ミ 1フェルミ=1 fm=10-15mメートル系カラット 1メートル系カラット = 200 mg = 2times10-4kgト ル Torr 1 Torr = (101 325760) Pa標 準 大 気 圧 atm 1 atm = 101 325 Pa

1cal=41858J(「15」カロリー)41868J(「IT」カロリー)4184J(「熱化学」カロリー)

ミ ク ロ ン micro 1 micro =1microm=10-6m

表10SIに属さないその他の単位の例

カ ロ リ ー cal

(a)SI接頭語は固有の名称と記号を持つ組立単位と組み合わせても使用できるしかし接頭語を付した単位はもはや コヒーレントではない(b)ラジアンとステラジアンは数字の1に対する単位の特別な名称で量についての情報をつたえるために使われる

 実際には使用する時には記号rad及びsrが用いられるが習慣として組立単位としての記号である数字の1は明 示されない(c)測光学ではステラジアンという名称と記号srを単位の表し方の中にそのまま維持している

(d)ヘルツは周期現象についてのみベクレルは放射性核種の統計的過程についてのみ使用される

(e)セルシウス度はケルビンの特別な名称でセルシウス温度を表すために使用されるセルシウス度とケルビンの

  単位の大きさは同一であるしたがって温度差や温度間隔を表す数値はどちらの単位で表しても同じである

(f)放射性核種の放射能(activity referred to a radionuclide)はしばしば誤った用語でrdquoradioactivityrdquoと記される

(g)単位シーベルト(PV200270205)についてはCIPM勧告2(CI-2002)を参照

(a)量濃度(amount concentration)は臨床化学の分野では物質濃度

  (substance concentration)ともよばれる(b)これらは無次元量あるいは次元1をもつ量であるがそのこと   を表す単位記号である数字の1は通常は表記しない

名称 記号SI 基本単位による

表し方

秒ルカスパ度粘 Pa s m-1 kg s-1

力 の モ ー メ ン ト ニュートンメートル N m m2 kg s-2

表 面 張 力 ニュートン毎メートル Nm kg s-2

角 速 度 ラジアン毎秒 rads m m-1 s-1=s-1

角 加 速 度 ラジアン毎秒毎秒 rads2 m m-1 s-2=s-2

熱 流 密 度 放 射 照 度 ワット毎平方メートル Wm2 kg s-3

熱 容 量 エ ン ト ロ ピ ー ジュール毎ケルビン JK m2 kg s-2 K-1

比熱容量比エントロピー ジュール毎キログラム毎ケルビン J(kg K) m2 s-2 K-1

比 エ ネ ル ギ ー ジュール毎キログラム Jkg m2 s-2

熱 伝 導 率 ワット毎メートル毎ケルビン W(m K) m kg s-3 K-1

体 積 エ ネ ル ギ ー ジュール毎立方メートル Jm3 m-1 kg s-2

電 界 の 強 さ ボルト毎メートル Vm m kg s-3 A-1

電 荷 密 度 クーロン毎立方メートル Cm3 m-3 sA表 面 電 荷 クーロン毎平方メートル Cm2 m-2 sA電 束 密 度 電 気 変 位 クーロン毎平方メートル Cm2 m-2 sA誘 電 率 ファラド毎メートル Fm m-3 kg-1 s4 A2

透 磁 率 ヘンリー毎メートル Hm m kg s-2 A-2

モ ル エ ネ ル ギ ー ジュール毎モル Jmol m2 kg s-2 mol-1

モルエントロピー モル熱容量ジュール毎モル毎ケルビン J(mol K) m2 kg s-2 K-1 mol-1

照射線量(X線及びγ線) クーロン毎キログラム Ckg kg-1 sA吸 収 線 量 率 グレイ毎秒 Gys m2 s-3

放 射 強 度 ワット毎ステラジアン Wsr m4 m-2 kg s-3=m2 kg s-3

放 射 輝 度 ワット毎平方メートル毎ステラジアン W(m2 sr) m2 m-2 kg s-3=kg s-3

酵 素 活 性 濃 度 カタール毎立方メートル katm3 m-3 s-1 mol

表4単位の中に固有の名称と記号を含むSI組立単位の例

組立量SI 組立単位

名称 記号

面 積 平方メートル m2

体 積 立法メートル m3

速 さ 速 度 メートル毎秒 ms加 速 度 メートル毎秒毎秒 ms2

波 数 毎メートル m-1

密 度 質 量 密 度 キログラム毎立方メートル kgm3

面 積 密 度 キログラム毎平方メートル kgm2

比 体 積 立方メートル毎キログラム m3kg電 流 密 度 アンペア毎平方メートル Am2

磁 界 の 強 さ アンペア毎メートル Am量 濃 度 (a) 濃 度 モル毎立方メートル molm3

質 量 濃 度 キログラム毎立法メートル kgm3

輝 度 カンデラ毎平方メートル cdm2

屈 折 率 (b) (数字の) 1 1比 透 磁 率 (b) (数字の) 1 1

組立量SI 基本単位

表2基本単位を用いて表されるSI組立単位の例

名称 記号他のSI単位による

表し方SI基本単位による

表し方平 面 角 ラジアン(b) rad 1(b) mm立 体 角 ステラジアン(b) sr(c) 1(b) m2m2

周 波 数 ヘルツ(d) Hz s-1

ントーュニ力 N m kg s-2

圧 力 応 力 パスカル Pa Nm2 m-1 kg s-2

エ ネ ル ギ ー 仕 事 熱 量 ジュール J N m m2 kg s-2

仕 事 率 工 率 放 射 束 ワット W Js m2 kg s-3

電 荷 電 気 量 クーロン A sC電 位 差 ( 電 圧 ) 起 電 力 ボルト V WA m2 kg s-3 A-1

静 電 容 量 ファラド F CV m-2 kg-1 s4 A2

電 気 抵 抗 オーム Ω VA m2 kg s-3 A-2

コ ン ダ ク タ ン ス ジーメンス S AV m-2 kg-1 s3 A2

バーエウ束磁 Wb Vs m2 kg s-2 A-1

磁 束 密 度 テスラ T Wbm2 kg s-2 A-1

イ ン ダ ク タ ン ス ヘンリー H WbA m2 kg s-2 A-2

セ ル シ ウ ス 温 度 セルシウス度(e) Kンメール束光 lm cd sr(c) cd

スクル度照 lx lmm2 m-2 cd放射性核種の放射能( f ) ベクレル(d) Bq s-1

吸収線量 比エネルギー分与カーマ

グレイ Gy Jkg m2 s-2

線量当量 周辺線量当量 方向

性線量当量 個人線量当量シーベルト(g) Sv Jkg m2 s-2

酸 素 活 性 カタール kat s-1 mol

表3固有の名称と記号で表されるSI組立単位SI 組立単位

組立量

名称 記号 SI 単位で表される数値

バ ー ル bar 1bar=01MPa=100kPa=105Pa水銀柱ミリメートル mmHg 1mmHg=133322Paオングストローム Å 1Å=01nm=100pm=10-10m海 里 M 1M=1852mバ ー ン b 1b=100fm2=(10-12cm)2=10-28m2

ノ ッ ト kn 1kn=(18523600)msネ ー パ Npベ ル B

デ ジ ベ ル dB

表8SIに属さないがSIと併用されるその他の単位

SI単位との数値的な関係は    対数量の定義に依存

名称 記号

長 さ メ ー ト ル m質 量 キログラム kg時 間 秒 s電 流 ア ン ペ ア A熱力学温度 ケ ル ビ ン K物 質 量 モ ル mol光 度 カ ン デ ラ cd

基本量SI 基本単位

表1SI 基本単位

名称 記号 SI 単位で表される数値

エ ル グ erg 1 erg=10-7 Jダ イ ン dyn 1 dyn=10-5Nポ ア ズ P 1 P=1 dyn s cm-2=01Pa sス ト ー ク ス St 1 St =1cm2 s-1=10-4m2 s-1

ス チ ル ブ sb 1 sb =1cd cm-2=104cd m-2

フ ォ ト ph 1 ph=1cd sr cm-2 104lxガ ル Gal 1 Gal =1cm s-2=10-2ms-2

マ ク ス ウ ェ ル Mx 1 Mx = 1G cm2=10-8Wbガ ウ ス G 1 G =1Mx cm-2 =10-4Tエルステッド( c ) Oe 1 Oe  (1034π)A m-1

表9固有の名称をもつCGS組立単位

(c)3元系のCGS単位系とSIでは直接比較できないため等号「   」

   は対応関係を示すものである

(第8版2006年改訂)

この印刷物は再生紙を使用しています

Page 35: JAEA-Research 2013-020JAEA-Research 2013-020 - 1 - 1.はじめに 日本原子力研究開発機構(以下「JAEA」という。)は原子力安全基盤機構(以下「JNES」と

JAEA-Research 2013-020

- 31 -

0 20 40 60 8000

05

10

15

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 95Mo

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOXMOX

MOX

図 5-1 95Mo 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 32 -

0 20 40 60 8000

05

10

15

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 99Tc

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

ZN3c2

ZN2c2

Cooper

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-2 99Tc の生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 33 -

0 20 40 60 8000

05

10

15

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 101Ru

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOXMOX

MOX

MOX

図 5-3 101Ru の生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 34 -

0 20 40 60 8000

02

04

06

08

10

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 103Rh

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN3a9

ZN3c3

ZN3c2

ZN2c2

ZN2c3

MOX MOX

MOX

MOX

図 5-4 103Rh 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 35 -

0 20 40 60 80000

005

010

015

020

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 109Ag

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c2 ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-5 109Ag 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 36 -

0 20 40 60 800

1

2

3

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 133Cs

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOXMOX

MOX

図 5-6 133Cs 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 37 -

0 20 40 60 8000

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 143Nd

Fukushima-Daini-1 (present)

Dodewaard

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

図 5-7 143Nd 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 38 -

0 20 40 60 8000

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 145Nd

Fukushima-Daini-1 (present)

Dodewaard

ZN2C2

ZN2C3 ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

図 5-8 145Nd 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 39 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

04

05

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 147Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

Fukushima-Daini-2

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-9 147Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 40 -

0 20 40 60 800000

0001

0002

0003

0004

0005

0006

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 149Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

Fukushima-Daini-2

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-10 149Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 41 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

04

05

06

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 150Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

Fukushima-Daini-2

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-11 150Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 42 -

0 20 40 60 80

001

002

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 151Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2Dodewaard

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX MOX

MOX

図 5-12 151Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 43 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 152Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3c9ZN3c3

Fukushima-Daini-2

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOXMOX

MOX

図 5-13 152Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 44 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 153Eu

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-14 153Eu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 45 -

0 20 40 60 800000

0005

0010

0015

0020

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 155Gd

Fukushima-Daini-1 (present)

ZN2c3

ZN3a9 ZN3a3

ZN2c2(UO 2-Gd2O3)ZN3c2(UO 2-Gd2O3)

図 5-15 155Gd 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 46 -

0 20 40 60 800

01

02

03

04

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 134Cs

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-16 134Cs 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 47 -

0 20 40 60 800

1

2

3

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 137Cs

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

図 5-17 137Cs 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 48 -

0 20 40 60 800

001

002

003

004

005

006

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 154Eu

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2 ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-18 154Eu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 49 -

0 20 40 60 800

001

002

003

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 155Eu

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9ZN3c3

MOXMOX

MOX

MOX

図 5-19 155Eu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 50 -

0 20 40 60 800

01

02

03

04

05

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 234U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-20 234U 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 51 -

0 20 40 60 800

10

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 235U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-21 235U 残存量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 52 -

0 20 40 60 800

1

2

3

4

5

6

7

8

9

10

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 236U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-22 236U 残存量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 53 -

0 20 40 60 80890

900

910

920

930

940

950

960

970

980

990

1000

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 238U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-23 238U 残存量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 54 -

0 20 40 60 800

01

02

03

04

05

06

07

08

09

1

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 238Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-24 238Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 55 -

0 20 40 60 800

1

2

3

4

5

6

7

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 239Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-25 239Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 56 -

0 20 40 60 800

1

2

3

4

5

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 240Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2 ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-26 240Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 57 -

0 20 40 60 800

1

2

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 241Pu

Fukushima-Daini-1 (present)

Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2 ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (2007)

図 5-27 241Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 58 -

0 20 40 60 800

1

2

3

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 242Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-28 242Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 59 -

図 5-29 と図 5-30 にはこの測定で得られた 95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs の

溶解溶液と不溶性残渣中の初期ウラン 1 トンあたりの存在量を示すまた図 5-31 にはそれ

らの和を図 5-32 には不溶性残渣中の存在割合を示す難測定 FP と呼んでいるこれらの FP

の量は図 5-31 からわかるように109Ag が最も燃焼度の高いサンプルで測定値が小さくな

っている例外はあるが燃焼度に対して指数関数的に(片対数グラフで直線的に)増大をし

ている不溶性残渣の量は燃焼度と共に単調に増大すると考えられたが図 5-32 に示すよう

に燃焼度が最も高いサンプルで不溶性残渣中の FP 量が減少する結果を得たこれが燃料

の燃焼条件等によるものなのか溶解を行った時の条件の差によって生じたものなのかは

現段階では不明である旧原研を含めて原子力機構で行ってきた使用済燃料同位体組成測定

実験ではこれら不溶性残渣中に含まれる FP の測定は行われてこなかった今後測定手

法のさらなる見直しなどを通じて不溶性残渣に含まれる FP 量の測定技術の向上を図って

いくことが求められる

0 20 40 60 800

1000

2000

3000

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Solution

図 5-29 難測定 FP 測定結果(溶解溶液中の FP 量(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 60 -

0 20 40 60 800

200

400

600

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109

Ag133Cs

Insolble residue

図 5-30難測定 FP 測定結果(不溶性残渣中の FP の量(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 61 -

0 20 40 60 80101

102

103

104

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Insolble Residue+Solution

図 5-31難測定 FP 測定結果(溶解溶液と不溶性残渣中の FP 量の和(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 62 -

0 20 40 60 8010-4

10-3

10-2

10-1

100

Burnup [GWdt]

Rat

io o

f W

eigh

t[-] 95Mo

99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Insolble Residue(Insolble Residue+Solution)

図 5-32難測定 FP 測定結果(不溶性残渣中の FP の割合)

JAEA-Research 2013-020

- 63 -

表 5-3 には各サンプルの各同位体について原子炉停止から測定までの時間(冷却時間)を示

した表 5-4 には各サンプルの測定値について測定誤差(相対標準偏差)を示した

表 5-3 原子炉停止から測定日までの冷却時間(年)のまとめ

Assembly

Name ZN2 ZN3

Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 234U 969 1221 954 702 702 235U 969 1221 954 702 702 236U 969 1221 954 702 702 238U 969 1221 954 702 702

238Pu 969 1221 954 702 702 239Pu 969 1221 954 702 702 240Pu 969 1221 954 702 702 241Pu 969 1221 954 702 702 242Pu 969 1221 954 702 702 142Nd 969 1221 954 702 702 143Nd 969 1221 954 702 702 144Nd 969 1221 954 702 702 145Nd 969 1221 954 702 702 146Nd 969 1221 954 702 702 148Nd 969 1221 954 702 702 150Nd 969 1221 954 702 702 134Cs 973 962 702 702 702 137Cs 973 962 702 702 702 151Eu 1068 1048 802 796 796 153Eu 1068 1048 802 796 796 154Eu 973 962 708 708 708 155Eu 973 962 708 708 708 147Pm 1070 1061 802 796 796 147Sm 1068 1048 802 796 796 148Sm 1068 1048 802 796 796 149Sm 1068 1048 802 796 796 150Sm 1068 1048 802 796 796 151Sm 1068 1048 802 796 796 152Sm 1068 1048 802 796 796 154Sm 1068 1048 802 796 796 152Gd 1069 1048 802 796 796 154Gd 1069 1048 802 796 796 155Gd 1069 1048 802 796 796 156Gd 1069 1048 802 796 796 157Gd 1069 1048 802 796 796 158Gd 1069 1048 802 796 796 160Gd 1069 1048 802 796 796 95Mo 1165 1165 899 899 899 99Tc 1165 1165 899 899 899

101Ru 1165 1165 899 899 899 103Rh 1165 1165 899 899 899 109Ag 1165 1165 899 899 899 133Cs 1165 1165 899 899 899

JAEA-Research 2013-020

- 64 -

表 5-4 測定誤差(RSD相対標準偏差())のまとめ

Assembly

Name ZN2 ZN3

Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 234U lt 22 lt 22 lt 22 lt 22 lt 22 235U lt 10 lt 10 lt 10 lt 10 lt 10 236U lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 238U lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02

238Pu lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 239Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 240Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 241Pu lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 242Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 142Nd lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 143Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 144Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 145Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 146Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 148Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 150Nd lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 134Cs lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 137Cs lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 151Eu 38 14 25 13 14 153Eu 26 13 21 05 07 154Eu lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 155Eu lt 6 lt 6 lt 6 lt 6 lt 6 147Pm lt 5 lt 5 lt 5 lt 5 lt 5 147Sm 21 10 18 12 12 148Sm 24 11 18 12 12 149Sm 37 19 34 15 21 150Sm 22 10 18 12 13 151Sm 26 19 24 15 21 152Sm 19 10 16 11 11 154Sm 24 12 20 12 12 152Gd 43 38 59 53 58 154Gd 20 14 16 13 16 155Gd 82 11 85 11 13 156Gd 14 08 12 08 10 157Gd 62 20 101 37 30 158Gd 14 11 12 09 12 160Gd 16 18 14 19 21 95Mo 39 40 22 45 23 99Tc 31 31 24 35 24

101Ru 30 31 20 38 22 103Rh 26 24 20 37 19 109Ag 19 21 15 15 15 133Cs 39 38 31 48 35

ここに示した値は測定機器の性能と分離や希釈による誤差を考慮したものである

JAEA-Research 2013-020

- 65 -

表 5-5 と表 5-6 にはZN2 及び ZN3 集合体の照射にかかわる原子炉の運転履歴を示す

表 5-5 ZN2 集合体の運転履歴

開始日 終了日 日数 運転(第 12 サイクル) 1996726 1997923 424

定検 1997923 19971031 38 運転(第 13 サイクル) 19971031 19981217 412

定検 19981217 1999312 85 運転(第 14 サイクル) 1999312 200059 424

表 5-6 ZN3 集合体の運転履歴

開始日 終了日 日数 運転(第 12 サイクル) 1996726 1997923 424

定検 1997923 19971031 38 運転(第 13 サイクル) 19971031 19981217 412

定検 19981217 1999312 85 運転(第 14 サイクル) 1999312 200059 424

定検 200059 2000615 37 運転(第 15 サイクル) 2000615 2001813 424

定検 2001813 2001119 88 運転(第 16 サイクル) 2001119 200317 424

JAEA-Research 2013-020

- 66 -

図 5-33 と図 5-34 にはZN2 集合体及び ZN3 集合体を上から見た断面図とそれぞれのサ

ンプルの取得位置を示したまた図 5-35 には各燃料棒でサンプルを取り出した軸方向の

高さを示した図 5-36及び図 5-37にはZN2及び ZN3集合体の炉内での装荷位置を示した

図 5-33 本試験でサンプルが取得された燃料棒の位置(ZN2 集合体)

(3 サイクル照射 平均燃焼度 356GWdt)

JAEA-Research 2013-020

- 67 -

図 5-34 本試験でサンプルが取得された燃料棒の位置(ZN3 集合体)

(5 サイクル照射 平均燃焼度 535 GWdt)

JAEA-Research 2013-020

- 68 -

図 5-35 本試験でサンプルが取得された位置(軸方向)

JAEA-Research 2013-020

- 69 -

図 5-36 ZN2 集合体のシャッフリング 1112)

(福島第 2 原子力発電所第 12 サイクルから第 14 サイクル)

JAEA-Research 2013-020

- 70 -

図 5-37 ZN3 集合体のシャッフリング 1112)

(福島第 2 原子力発電所第 12 サイクルから第 16 サイクル)

JAEA-Research 2013-020

- 71 -

6おわりに

JAEA が JNES からの受託事業として実施した「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生

成核種組成測定試験」において燃焼率評価で測定が必要な元素の 1 つである Nd について2

種類の手法で測定を行ったが結果に差異が生じたそのため確度の高い測定結果を取得するこ

とと生じた差異の原因究明を目的としたフォローアップ測定を実施した

本件で発生した Nd 定量値の差異の原因は3 章で述べたとおり(1) Nd 定量における化学操

作中に相互汚染等が発生した可能性があったこと(2) Nd を含む FP 核種の測定結果算出に使用

した溶解溶液中の U 原子数に不確定性があったことの 2 点により生じたものと推定される今

後同様の測定を実施する際に注意すべき点をまとめると以下のようになる

① 着目元素の定量を行う際同時期かつ同一試料で U 原子数を測定すること

② 試料の保管時には蒸発が無視できるだけの十分な量を確保した上で保管すること

③ 保管試料は定期的に重量を測定し自然蒸発の影響を把握すること

④ 分取希釈等の操作時には天秤による秤量を行いデータ管理を確実に行うこと

の 4 点である特にどのデータをどの時期に測定するかは全体の測定計画の検討で調整できる

ことであるため出来るだけ同一試料のデータを短期間にまとめて取得できるように配慮すべき

である

また作業環境からの天然元素の汚染等の影響の排除について近年の分析装置の高感度化に

伴い試料の取扱量が極めて少なくなっていることに注意すべきである取り扱う試料量が少なく

なれば被ばくや汚染の可能性を低減できる反面同時に取扱う試料間から生じる相互汚染使

用する試薬や器具及び作業を実施する環境下から混入する天然元素の影響等による汚染の可能性

が高くなるこれらの試料間の相互及び環境下等から生じる汚染はその原因が多岐に渡って考

えられることから作業全般に繊細な注意を払う必要があるあるいは被ばく量に注意を払い

つつ環境下等から生じる天然元素の汚染の影響が出ない程度に取り扱う量を増加させる等の検

討も必要となるだろうこのためにもさらに確度の高いデータの取得を目指し同様の測定を

繰り返し行うことで測定経験を得ることが必要である

本件で発生した Nd 定量値の差異について今後同様の事象を繰り返さないためには上記対応

を必要とするしたがって分析作業の実施の際には事前に作業者間で分析方法及び手順につ

いて十分に検討を行い綿密な計画を立てそれらを確実に遂行していくことの重要性を再認識

する必要がある

JAEA-Research 2013-020

- 72 -

謝 辞

JNES からの受託事業として実施した「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組

成測定試験」においてはJNES の山本徹氏には当該事業の立ち上げから実施及び本フォローア

ップ測定の実施に至るまで多大なご指導とご支援を頂きましたJNES の安藤良平氏及び鈴木

求氏には事業の遂行だけではなく取得データの解析結果に関するご指導をいただきました

深く感謝申し上げます安全研究センター サイクル安全研究グループの外池幸太郎研究主幹には

JNES からの受託事業立ち上げに際して事業の主担当者としてご尽力いただきましたまた同

グループの戸塚真義氏と原科研福島技術開発特別チーム 臨界管理技術開発グループの蒲原佳子

女史には本レポートに掲載するデータの整理を旧ホット試験施設管理部 ホット材料試験課の宮

田精一氏並びに原科研福島技術開発特別チーム 臨界管理技術開発グループの佐藤真人氏には試

料の再調製を行っていただきました原子力基礎工学研究部門 分析化学研究グループの河野信昭

氏並びに鈴木大輔氏には試料分離法について貴重なご助言をいただきましたここに記してお礼

申し上げます

参考文献

1) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 20 年度報告書

2) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 21 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000016661pdf)

3) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 22 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000118961pdf)

4) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 23 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000123740pdf)

5) SUsuda NKohnoldquoAnion-Exchange Separation of Nd and the Transplutonium Elements

in Spent Nuclear Fuels for Burn-up DeterminationrdquoSeparation Sci Technol 23(10amp11)

pp1119-1131 (1988)

6) GUchiyama et alldquoDevelopment of quantitative analytical method of U Pu and fission

products in spent fuel by combined-chromatographic-mass-spectrometric-isotopic-dilution

technologyrdquoEuropean Nuclear Conference 2012 (ENC 2012) December 2012 Manchester

United Kingdom

7) ISO11483 ldquoPreparation of plutonium sources and determination of 238Pu239Pu isotope

ratio by alpha spectrometry rdquo ISO Geneva(1994)

8) K Shibata O Iwamoto T Nakagawa N Iwamoto A Ichihara S Kunieda S Chiba K

JAEA-Research 2013-020

- 73 -

Furutaka N Otuka T Ohsawa T Murata H Matsunobu A Zukeran S Kamada and J

Katakura ldquoJENDL-40 A New Library for Nuclear Science and Engineeringrdquo Journal of

Nuclear Science and Technology 48 1 (2011)

9) K Okumura T Mori M Nakagawa K Kaneko ldquoValidation of a Continuous-Energy Monte

Carlo Burn-up Code MVP-BURN and Its Application to Analysis of Post Irradiation

Experimentrdquo Journal of Nuclear Science and Technology 37(2)pp128-138(2000)

10) 須山賢也望月弘樹高田友幸龍福進奥野浩村崎穣大久保清志「連続エネルギモン

テカルロコード MVP 及び MCNP を使用する統合化燃焼計算コードシステム -

SWAT31」 JAEA-DataCode 2009-002 日本原子力研究開発機構 (2009)

11) 「平成 18 年度全 MOX 炉心核設計手法信頼性実証試験成果報告書」07 基炉報-0001 原子力安

全基盤機構 (2007)

12) 「平成 18 年度高燃焼度 9x9 型燃料信頼性実証試験成果報告書」07 基炉報-0002 原子力安全

基盤機構 (2007)

JAEA-Research 2013-020

- 74 -

付録

測定データ集

JAEA-Research 2013-020

- 75 -

A 混合スパイク試料の値付け

表 A-1 各標準濃度一覧

標準試料 濃度 誤差()

U 濃度標準 26820 microgg 005 Pu 濃度標準 83506 ngg 005 Nd 濃度標準 13495 ngg 007

各標準の純度及び秤量誤差から算出した

表 A-2 混合スパイクと各濃度標準の混合データ

試料名 分取量(g)

混合スパイク 11452 U 濃度標準 10968 Pu 濃度標準 10723 Nd 濃度標準 10324

表 A-3 各濃度標準の同位体組成

U 濃度標準 Pu 濃度標準 Nd 濃度標準 同位体組成

(原子百分率) 誤差() 同位体組成

(原子百分率) 誤差()同位体組成

(原子百分率) 誤差() 234U 00054 362 238Pu 00030 215 142Nd 27119 0007 235U 07205 003 239Pu 974234 0001 143Nd 12174 0009 238U 992741 00003 240Pu 25607 0003 144Nd 23789 0014 241Pu 00100 191 145Nd 8295 0020 242Pu 00028 185 146Nd 17202 0026 148Nd 5767 0038 150Nd 5653 0049 各誤差は質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な誤差伝播の

計算により算出した

表 A-4 混合スパイク中 238Pu の放射能測定結果

放射能比(238Pu242Pu) 012692

表 A-5 混合スパイクに各濃度標準を添加した試料の同位体比測定結果

試料名 測定値 233U238U 0075767 (原子数比) plusmn 0000064

242Pu239Pu 0065232 (原子数比) plusmn 0000004

150Nd142Nd 075200 (原子数比) plusmn 000028

JAEA-Research 2013-020

- 76 -

原子数の算出には次の式を用いた

Rms times Sps - Spm 原子数 =

Abm - Rms times Abs

Rms 濃度標準添加後の 238U233U239Pu242Pu150Nd142Nd 原子数比

Sps 添加した各濃度標準中同位体の量(原子数)233U242Pu142Nd 量

Spm 添加した各濃度標準中同位体の量(原子数)238U239Pu150Nd 量

Abm 混合スパイク中の同位体の比238UU239PuPu150NdNd

Abs 混合スパイク中の同位体の比233UU242PuPu142NdNd

表 A-6 原子数算出に使用したデータ

元素 Rms Sps Spm Abm Abs

U 1319833 0 7388E+16 00086391 09826830 Pu 0065232 219735E+15 63943E+10 0998653 00002917 Nd 0752004 15774E+14 32882E+13 09077548 00201111

JAEA-Research 2013-020

- 77 -

B 燃料溶解溶液試料の測定データ

表 B-1 燃料溶解溶液の分取希釈データ

一次希釈 二次希釈 試料名

分取 希釈 分取 希釈 希釈倍率

2F1ZN2c2 10814 584007 05658 112594 10747

2F1ZN2c3 11753 583867 05676 112728 9866

2F1ZN3c2 11739 576345 05696 111741 9631

2F1ZN3c3 11685 585754 05686 111584 9837

2F1ZN3a9 11636 581027 05686 112304 9862

表 B-2試料中 238Pu の放射能測定結果

試料名 放射能比 238Pu(239Pu+240Pu)

2F1ZN2c2 24520 2F1ZN2c3 33482 2F1ZN3c2 59239 2F1ZN3c3 81127 2F1ZN3a9 63257

表 B-3 α線スペクトロメトリーを併用した Pu の同位体組成測定結果 (単位原子百分率)

試料名 239Pu 240Pu 241Pu 242Pu 238Pu

2F1ZN2c2 62731 25047 7050 3792 138 2F1ZN2c3 62634 24507 7143 3855 186 2F1ZN3c2 42290 32030 8898 13333 345 2F1ZN3c3 41498 31898 8770 13147 468 2F1ZN3a9 36971 30207 8136 21280 341

JAEA-Research 2013-020

- 78 -

表 B-4 燃料溶解溶液中の UPu 及び Nd の同位体組成分析結果 (単位原子百分率)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 234U 001789 00329 00141 00246 00077

plusmn 000007 00001 00002 00002 00002 235U 11220 17429 02320 03689 00219

plusmn 00008 00005 00003 00003 00002 236U 03805 062693 04799 07900 02916

plusmn 00004 000002 00001 00002 00001 238U 984796 975973 992741 988164 996787

plusmn 00008 00005 00004 00004 00003 238Pu 1381 186 345 468 341

plusmn 0008 001 002 003 002 239Pu 627305 62634 42290 41498 369711

plusmn 00008 0001 0003 0005 00007 240Pu 25047 245073 32030 31898 302074

plusmn 0001 00008 0004 0007 00006 241Pu 70503 7143 8898 877 8136

plusmn 00005 0001 0004 001 0002 242Pu 37915 38550 13333 13147 212796

plusmn 00007 00007 0004 0003 00008 142Nd 1639 0623 11173 1088 1655

plusmn 0003 0003 00003 0001 0002 143Nd 21002 21210 135747 132774 88781

plusmn 0005 0002 00008 00008 00005 144Nd 30748 31879 37724 38747 41187

plusmn 0004 0002 0001 0002 0002 145Nd 16540 16760 15007 14895 136618

plusmn 0004 0002 0001 0001 00009 146Nd 16799 16789 18682 18740 20038

plusmn 0008 0003 0002 0003 0002 148Nd 8868 8730 9211 8933 9522

plusmn 0007 0003 0002 0002 0002 150Nd 4404 4010 4684 4320 5059

plusmn 0005 0002 0001 0001 0001 238Pu については238U による影響を考慮しα線測定の結果を用いた 238Pu のplusmnはα線測定誤差を 05質量分析法による同位体比測定誤差を

01とし統計的な誤差伝播の計算により算出した Pu の同位体組成は表 B-3 の結果に 241Pu 及び 242Pu を加え百分率したも

のである 各plusmnは質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な

誤差伝播の計算により算出した

JAEA-Research 2013-020

- 79 -

原子数の算出には次の式を用いた

Rms times Sps - Spm

原子数 = Abm - Rms times Abs

Rms スパイク添加後の 238U233U239Pu242Pu148Nd150Nd 原子数比

Sps 添加した濃縮同位体の量(原子数)233U242Pu150Nd 量

Spm 添加した濃縮同位体の量(原子数)238U239Pu148Nd 量

Abm 試料中の同位体の比238UU239PuPu148NdNd

Abs 試料中の同位体の比233UU242PuPu150NdNd

表 B-6 添加したスパイク中の UPu 及び Nd の原子数 (単位原子数)

試料名 U 233U Sps 238U Spm

2F1ZN2c2 57221E+15 56230E+15 49433E+13 2F1ZN2c3 57146E+15 56156E+15 49369E+13 2F1ZN3c2 57201E+15 56210E+15 49416E+13 2F1ZN3c3 57216E+15 56225E+15 49429E+13 2F1ZN3a9 57325E+15 56332E+15 49523E+13

試料名 Pu 242Pu Sps 239Pu Spm

2F1ZN2c2 14402E+14 14382E+14 42006E+10 2F1ZN2c3 14383E+14 14364E+14 41952E+10 2F1ZN3c2 14397E+14 14377E+14 41992E+10 2F1ZN3c3 14401E+14 14381E+14 42003E+10 2F1ZN3a9 14428E+14 14409E+14 42083E+10

試料名 Nd 150Nd Sps 148Nd Spm

2F1ZN2c2 96421E+13 87527E+13 11428E+12 2F1ZN2c3 96295E+13 87412E+13 11413E+12 2F1ZN3c2 96388E+13 87496E+13 11424E+12 2F1ZN3c3 96413E+13 87519E+13 11427E+12 2F1ZN3a9 96597E+13 87687E+13 11449E+12

57221times1015を示す

表 B-5 二次希釈試料分取量とスパイク添加量 試料名 試料分取量(g) 添加量(g)

2F1ZN2c2 11070 11496 2F1ZN2c3 11060 11481 2F1ZN3c2 11069 11492 2F1ZN3c3 11071 11495 2F1ZN3a9 11068 11517

JAEA-Research 2013-020

- 80 -

表 B-7 二次希釈試料の UPu 及び Nd 同位体組成(測定値) (単位原子数比)

試料名 233UU Abs 238UU Abm

2F1ZN2c2 0 09848 2F1ZN2c3 0 09760 2F1ZN3c2 0 09927 2F1ZN3c3 0 09882 2F1ZN3a9 0 09968

試料名 242PuPu Abs 239PuPu Abm

2F1ZN2c2 00379 06273 2F1ZN2c3 00386 06263 2F1ZN3c2 01333 04229 2F1ZN3c3 01315 04150 2F1ZN3a9 02128 03697

試料名 150NdNd Abs 148NdNd Abm

2F1ZN2c2 00440 00887 2F1ZN2c3 00401 00873 2F1ZN3c2 00468 00921 2F1ZN3c3 00432 00893 2F1ZN3a9 00506 00952

表 B-8 混合スパイク添加後の二次希釈試料の同位体比測定結果 (単位原子数比)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 233U238U 0410984 031750 034736 0383628 0264855

plusmn 0000042 000010 000010 0000094 0000048 242Pu239Pu 182016 1364439 218793 236969 222127

plusmn 000011 0000042 000021 000020 000017 148Nd150Nd 0089986 0149877 0186518 0211642 0266697

plusmn 0000017 0000033 0000034 0000024 0000058

各plusmnは質量分析法による同位体比測定結果(3 回繰り返し測定)の標準偏差を示す

JAEA-Research 2013-020

- 81 -

表 B-9 二次希釈試料の UPu 及び Nd 原子数の算出結果 U

試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 243319 13843E+16 0101 2F1ZN2c3 314965 18072E+16 0105 2F1ZN3c2 287884 16251E+16 0104 2F1ZN3c3 260669 14782E+16 0103 2F1ZN3a9 377565 21288E+16 0102

Pu 試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 054940 13022E+14 0060 2F1ZN2c3 073290 17594E+14 0060 2F1ZN3c2 045705 18143E+14 0062 2F1ZN3c3 042200 16870E+14 0062 2F1ZN3a9 045019 23666E+14 0061

Nd 試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 008999 79480E+13 0125 2F1ZN2c3 014988 14713E+14 0103 2F1ZN3c2 018652 18203E+14 0096 2F1ZN3c3 021164 21674E+14 0096 2F1ZN3a9 026670 27214E+14 0096

13843times1016を示す

表 B-10 二次希釈試料のウラン濃度

試料名 二次希釈試料 分取量(g) 1

分取試料中の U 原子数2

二次希釈試料の

U 濃度 (原子数g 溶液)

2F1ZN2c2 11070 13843E+16 1250E+16 2F1ZN2c3 11060 18072E+16 1634E+16 2F1ZN3c2 11069 16251E+16 1468E+16 2F1ZN3c3 11071 14782E+16 1335E+16 2F1ZN3a9 11068 21288E+16 1923E+16

1表 B-5 参照 2表 B-9 参照 13843times1016を示す

This is a blank page

国際単位系(SI)

乗数  接頭語 記号 乗数  接頭語 記号

1024 ヨ タ Y 10-1 デ シ d1021 ゼ タ Z 10-2 セ ン チ c1018 エ ク サ E 10-3 ミ リ m1015 ペ タ P 10-6 マイクロ micro1012 テ ラ T 10-9 ナ ノ n109 ギ ガ G 10-12 ピ コ p106 メ ガ M 10-15 フェムト f103 キ ロ k 10-18 ア ト a102 ヘ ク ト h 10-21 ゼ プ ト z101 デ カ da 10-24 ヨ ク ト y

表5SI 接頭語

名称 記号 SI 単位による値

分 min 1 min=60s時 h 1h =60 min=3600 s日 d 1 d=24 h=86 400 s度 deg 1deg=(π180) rad分 rsquo 1rsquo=(160)deg=(π10800) rad秒 rdquo 1rdquo=(160)rsquo=(π648000) rad

ヘクタール ha 1ha=1hm2=104m2

リットル Ll 1L=11=1dm3=103cm3=10-3m3

トン t 1t=103 kg

表6SIに属さないがSIと併用される単位

名称 記号 SI 単位で表される数値

電 子 ボ ル ト eV 1eV=1602 176 53(14)times10-19Jダ ル ト ン Da 1Da=1660 538 86(28)times10-27kg統一原子質量単位 u 1u=1 Da天 文 単 位 ua 1ua=1495 978 706 91(6)times1011m

表7SIに属さないがSIと併用される単位でSI単位で表される数値が実験的に得られるもの

名称 記号 SI 単位で表される数値

キ ュ リ ー Ci 1 Ci=37times1010Bqレ ン ト ゲ ン R 1 R = 258times10-4Ckgラ ド rad 1 rad=1cGy=10-2Gyレ ム rem 1 rem=1 cSv=10-2Svガ ン マ γ 1γ=1 nT=10-9Tフ ェ ル ミ 1フェルミ=1 fm=10-15mメートル系カラット 1メートル系カラット = 200 mg = 2times10-4kgト ル Torr 1 Torr = (101 325760) Pa標 準 大 気 圧 atm 1 atm = 101 325 Pa

1cal=41858J(「15」カロリー)41868J(「IT」カロリー)4184J(「熱化学」カロリー)

ミ ク ロ ン micro 1 micro =1microm=10-6m

表10SIに属さないその他の単位の例

カ ロ リ ー cal

(a)SI接頭語は固有の名称と記号を持つ組立単位と組み合わせても使用できるしかし接頭語を付した単位はもはや コヒーレントではない(b)ラジアンとステラジアンは数字の1に対する単位の特別な名称で量についての情報をつたえるために使われる

 実際には使用する時には記号rad及びsrが用いられるが習慣として組立単位としての記号である数字の1は明 示されない(c)測光学ではステラジアンという名称と記号srを単位の表し方の中にそのまま維持している

(d)ヘルツは周期現象についてのみベクレルは放射性核種の統計的過程についてのみ使用される

(e)セルシウス度はケルビンの特別な名称でセルシウス温度を表すために使用されるセルシウス度とケルビンの

  単位の大きさは同一であるしたがって温度差や温度間隔を表す数値はどちらの単位で表しても同じである

(f)放射性核種の放射能(activity referred to a radionuclide)はしばしば誤った用語でrdquoradioactivityrdquoと記される

(g)単位シーベルト(PV200270205)についてはCIPM勧告2(CI-2002)を参照

(a)量濃度(amount concentration)は臨床化学の分野では物質濃度

  (substance concentration)ともよばれる(b)これらは無次元量あるいは次元1をもつ量であるがそのこと   を表す単位記号である数字の1は通常は表記しない

名称 記号SI 基本単位による

表し方

秒ルカスパ度粘 Pa s m-1 kg s-1

力 の モ ー メ ン ト ニュートンメートル N m m2 kg s-2

表 面 張 力 ニュートン毎メートル Nm kg s-2

角 速 度 ラジアン毎秒 rads m m-1 s-1=s-1

角 加 速 度 ラジアン毎秒毎秒 rads2 m m-1 s-2=s-2

熱 流 密 度 放 射 照 度 ワット毎平方メートル Wm2 kg s-3

熱 容 量 エ ン ト ロ ピ ー ジュール毎ケルビン JK m2 kg s-2 K-1

比熱容量比エントロピー ジュール毎キログラム毎ケルビン J(kg K) m2 s-2 K-1

比 エ ネ ル ギ ー ジュール毎キログラム Jkg m2 s-2

熱 伝 導 率 ワット毎メートル毎ケルビン W(m K) m kg s-3 K-1

体 積 エ ネ ル ギ ー ジュール毎立方メートル Jm3 m-1 kg s-2

電 界 の 強 さ ボルト毎メートル Vm m kg s-3 A-1

電 荷 密 度 クーロン毎立方メートル Cm3 m-3 sA表 面 電 荷 クーロン毎平方メートル Cm2 m-2 sA電 束 密 度 電 気 変 位 クーロン毎平方メートル Cm2 m-2 sA誘 電 率 ファラド毎メートル Fm m-3 kg-1 s4 A2

透 磁 率 ヘンリー毎メートル Hm m kg s-2 A-2

モ ル エ ネ ル ギ ー ジュール毎モル Jmol m2 kg s-2 mol-1

モルエントロピー モル熱容量ジュール毎モル毎ケルビン J(mol K) m2 kg s-2 K-1 mol-1

照射線量(X線及びγ線) クーロン毎キログラム Ckg kg-1 sA吸 収 線 量 率 グレイ毎秒 Gys m2 s-3

放 射 強 度 ワット毎ステラジアン Wsr m4 m-2 kg s-3=m2 kg s-3

放 射 輝 度 ワット毎平方メートル毎ステラジアン W(m2 sr) m2 m-2 kg s-3=kg s-3

酵 素 活 性 濃 度 カタール毎立方メートル katm3 m-3 s-1 mol

表4単位の中に固有の名称と記号を含むSI組立単位の例

組立量SI 組立単位

名称 記号

面 積 平方メートル m2

体 積 立法メートル m3

速 さ 速 度 メートル毎秒 ms加 速 度 メートル毎秒毎秒 ms2

波 数 毎メートル m-1

密 度 質 量 密 度 キログラム毎立方メートル kgm3

面 積 密 度 キログラム毎平方メートル kgm2

比 体 積 立方メートル毎キログラム m3kg電 流 密 度 アンペア毎平方メートル Am2

磁 界 の 強 さ アンペア毎メートル Am量 濃 度 (a) 濃 度 モル毎立方メートル molm3

質 量 濃 度 キログラム毎立法メートル kgm3

輝 度 カンデラ毎平方メートル cdm2

屈 折 率 (b) (数字の) 1 1比 透 磁 率 (b) (数字の) 1 1

組立量SI 基本単位

表2基本単位を用いて表されるSI組立単位の例

名称 記号他のSI単位による

表し方SI基本単位による

表し方平 面 角 ラジアン(b) rad 1(b) mm立 体 角 ステラジアン(b) sr(c) 1(b) m2m2

周 波 数 ヘルツ(d) Hz s-1

ントーュニ力 N m kg s-2

圧 力 応 力 パスカル Pa Nm2 m-1 kg s-2

エ ネ ル ギ ー 仕 事 熱 量 ジュール J N m m2 kg s-2

仕 事 率 工 率 放 射 束 ワット W Js m2 kg s-3

電 荷 電 気 量 クーロン A sC電 位 差 ( 電 圧 ) 起 電 力 ボルト V WA m2 kg s-3 A-1

静 電 容 量 ファラド F CV m-2 kg-1 s4 A2

電 気 抵 抗 オーム Ω VA m2 kg s-3 A-2

コ ン ダ ク タ ン ス ジーメンス S AV m-2 kg-1 s3 A2

バーエウ束磁 Wb Vs m2 kg s-2 A-1

磁 束 密 度 テスラ T Wbm2 kg s-2 A-1

イ ン ダ ク タ ン ス ヘンリー H WbA m2 kg s-2 A-2

セ ル シ ウ ス 温 度 セルシウス度(e) Kンメール束光 lm cd sr(c) cd

スクル度照 lx lmm2 m-2 cd放射性核種の放射能( f ) ベクレル(d) Bq s-1

吸収線量 比エネルギー分与カーマ

グレイ Gy Jkg m2 s-2

線量当量 周辺線量当量 方向

性線量当量 個人線量当量シーベルト(g) Sv Jkg m2 s-2

酸 素 活 性 カタール kat s-1 mol

表3固有の名称と記号で表されるSI組立単位SI 組立単位

組立量

名称 記号 SI 単位で表される数値

バ ー ル bar 1bar=01MPa=100kPa=105Pa水銀柱ミリメートル mmHg 1mmHg=133322Paオングストローム Å 1Å=01nm=100pm=10-10m海 里 M 1M=1852mバ ー ン b 1b=100fm2=(10-12cm)2=10-28m2

ノ ッ ト kn 1kn=(18523600)msネ ー パ Npベ ル B

デ ジ ベ ル dB

表8SIに属さないがSIと併用されるその他の単位

SI単位との数値的な関係は    対数量の定義に依存

名称 記号

長 さ メ ー ト ル m質 量 キログラム kg時 間 秒 s電 流 ア ン ペ ア A熱力学温度 ケ ル ビ ン K物 質 量 モ ル mol光 度 カ ン デ ラ cd

基本量SI 基本単位

表1SI 基本単位

名称 記号 SI 単位で表される数値

エ ル グ erg 1 erg=10-7 Jダ イ ン dyn 1 dyn=10-5Nポ ア ズ P 1 P=1 dyn s cm-2=01Pa sス ト ー ク ス St 1 St =1cm2 s-1=10-4m2 s-1

ス チ ル ブ sb 1 sb =1cd cm-2=104cd m-2

フ ォ ト ph 1 ph=1cd sr cm-2 104lxガ ル Gal 1 Gal =1cm s-2=10-2ms-2

マ ク ス ウ ェ ル Mx 1 Mx = 1G cm2=10-8Wbガ ウ ス G 1 G =1Mx cm-2 =10-4Tエルステッド( c ) Oe 1 Oe  (1034π)A m-1

表9固有の名称をもつCGS組立単位

(c)3元系のCGS単位系とSIでは直接比較できないため等号「   」

   は対応関係を示すものである

(第8版2006年改訂)

この印刷物は再生紙を使用しています

Page 36: JAEA-Research 2013-020JAEA-Research 2013-020 - 1 - 1.はじめに 日本原子力研究開発機構(以下「JAEA」という。)は原子力安全基盤機構(以下「JNES」と

JAEA-Research 2013-020

- 32 -

0 20 40 60 8000

05

10

15

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 99Tc

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

ZN3c2

ZN2c2

Cooper

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-2 99Tc の生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 33 -

0 20 40 60 8000

05

10

15

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 101Ru

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOXMOX

MOX

MOX

図 5-3 101Ru の生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 34 -

0 20 40 60 8000

02

04

06

08

10

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 103Rh

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN3a9

ZN3c3

ZN3c2

ZN2c2

ZN2c3

MOX MOX

MOX

MOX

図 5-4 103Rh 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 35 -

0 20 40 60 80000

005

010

015

020

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 109Ag

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c2 ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-5 109Ag 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 36 -

0 20 40 60 800

1

2

3

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 133Cs

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOXMOX

MOX

図 5-6 133Cs 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 37 -

0 20 40 60 8000

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 143Nd

Fukushima-Daini-1 (present)

Dodewaard

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

図 5-7 143Nd 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 38 -

0 20 40 60 8000

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 145Nd

Fukushima-Daini-1 (present)

Dodewaard

ZN2C2

ZN2C3 ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

図 5-8 145Nd 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 39 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

04

05

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 147Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

Fukushima-Daini-2

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-9 147Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 40 -

0 20 40 60 800000

0001

0002

0003

0004

0005

0006

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 149Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

Fukushima-Daini-2

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-10 149Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 41 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

04

05

06

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 150Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

Fukushima-Daini-2

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-11 150Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 42 -

0 20 40 60 80

001

002

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 151Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2Dodewaard

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX MOX

MOX

図 5-12 151Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 43 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 152Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3c9ZN3c3

Fukushima-Daini-2

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOXMOX

MOX

図 5-13 152Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 44 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 153Eu

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-14 153Eu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 45 -

0 20 40 60 800000

0005

0010

0015

0020

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 155Gd

Fukushima-Daini-1 (present)

ZN2c3

ZN3a9 ZN3a3

ZN2c2(UO 2-Gd2O3)ZN3c2(UO 2-Gd2O3)

図 5-15 155Gd 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 46 -

0 20 40 60 800

01

02

03

04

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 134Cs

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-16 134Cs 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 47 -

0 20 40 60 800

1

2

3

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 137Cs

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

図 5-17 137Cs 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 48 -

0 20 40 60 800

001

002

003

004

005

006

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 154Eu

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2 ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-18 154Eu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 49 -

0 20 40 60 800

001

002

003

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 155Eu

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9ZN3c3

MOXMOX

MOX

MOX

図 5-19 155Eu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 50 -

0 20 40 60 800

01

02

03

04

05

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 234U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-20 234U 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 51 -

0 20 40 60 800

10

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 235U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-21 235U 残存量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 52 -

0 20 40 60 800

1

2

3

4

5

6

7

8

9

10

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 236U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-22 236U 残存量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 53 -

0 20 40 60 80890

900

910

920

930

940

950

960

970

980

990

1000

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 238U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-23 238U 残存量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 54 -

0 20 40 60 800

01

02

03

04

05

06

07

08

09

1

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 238Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-24 238Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 55 -

0 20 40 60 800

1

2

3

4

5

6

7

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 239Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-25 239Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 56 -

0 20 40 60 800

1

2

3

4

5

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 240Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2 ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-26 240Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 57 -

0 20 40 60 800

1

2

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 241Pu

Fukushima-Daini-1 (present)

Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2 ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (2007)

図 5-27 241Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 58 -

0 20 40 60 800

1

2

3

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 242Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-28 242Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 59 -

図 5-29 と図 5-30 にはこの測定で得られた 95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs の

溶解溶液と不溶性残渣中の初期ウラン 1 トンあたりの存在量を示すまた図 5-31 にはそれ

らの和を図 5-32 には不溶性残渣中の存在割合を示す難測定 FP と呼んでいるこれらの FP

の量は図 5-31 からわかるように109Ag が最も燃焼度の高いサンプルで測定値が小さくな

っている例外はあるが燃焼度に対して指数関数的に(片対数グラフで直線的に)増大をし

ている不溶性残渣の量は燃焼度と共に単調に増大すると考えられたが図 5-32 に示すよう

に燃焼度が最も高いサンプルで不溶性残渣中の FP 量が減少する結果を得たこれが燃料

の燃焼条件等によるものなのか溶解を行った時の条件の差によって生じたものなのかは

現段階では不明である旧原研を含めて原子力機構で行ってきた使用済燃料同位体組成測定

実験ではこれら不溶性残渣中に含まれる FP の測定は行われてこなかった今後測定手

法のさらなる見直しなどを通じて不溶性残渣に含まれる FP 量の測定技術の向上を図って

いくことが求められる

0 20 40 60 800

1000

2000

3000

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Solution

図 5-29 難測定 FP 測定結果(溶解溶液中の FP 量(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 60 -

0 20 40 60 800

200

400

600

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109

Ag133Cs

Insolble residue

図 5-30難測定 FP 測定結果(不溶性残渣中の FP の量(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 61 -

0 20 40 60 80101

102

103

104

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Insolble Residue+Solution

図 5-31難測定 FP 測定結果(溶解溶液と不溶性残渣中の FP 量の和(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 62 -

0 20 40 60 8010-4

10-3

10-2

10-1

100

Burnup [GWdt]

Rat

io o

f W

eigh

t[-] 95Mo

99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Insolble Residue(Insolble Residue+Solution)

図 5-32難測定 FP 測定結果(不溶性残渣中の FP の割合)

JAEA-Research 2013-020

- 63 -

表 5-3 には各サンプルの各同位体について原子炉停止から測定までの時間(冷却時間)を示

した表 5-4 には各サンプルの測定値について測定誤差(相対標準偏差)を示した

表 5-3 原子炉停止から測定日までの冷却時間(年)のまとめ

Assembly

Name ZN2 ZN3

Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 234U 969 1221 954 702 702 235U 969 1221 954 702 702 236U 969 1221 954 702 702 238U 969 1221 954 702 702

238Pu 969 1221 954 702 702 239Pu 969 1221 954 702 702 240Pu 969 1221 954 702 702 241Pu 969 1221 954 702 702 242Pu 969 1221 954 702 702 142Nd 969 1221 954 702 702 143Nd 969 1221 954 702 702 144Nd 969 1221 954 702 702 145Nd 969 1221 954 702 702 146Nd 969 1221 954 702 702 148Nd 969 1221 954 702 702 150Nd 969 1221 954 702 702 134Cs 973 962 702 702 702 137Cs 973 962 702 702 702 151Eu 1068 1048 802 796 796 153Eu 1068 1048 802 796 796 154Eu 973 962 708 708 708 155Eu 973 962 708 708 708 147Pm 1070 1061 802 796 796 147Sm 1068 1048 802 796 796 148Sm 1068 1048 802 796 796 149Sm 1068 1048 802 796 796 150Sm 1068 1048 802 796 796 151Sm 1068 1048 802 796 796 152Sm 1068 1048 802 796 796 154Sm 1068 1048 802 796 796 152Gd 1069 1048 802 796 796 154Gd 1069 1048 802 796 796 155Gd 1069 1048 802 796 796 156Gd 1069 1048 802 796 796 157Gd 1069 1048 802 796 796 158Gd 1069 1048 802 796 796 160Gd 1069 1048 802 796 796 95Mo 1165 1165 899 899 899 99Tc 1165 1165 899 899 899

101Ru 1165 1165 899 899 899 103Rh 1165 1165 899 899 899 109Ag 1165 1165 899 899 899 133Cs 1165 1165 899 899 899

JAEA-Research 2013-020

- 64 -

表 5-4 測定誤差(RSD相対標準偏差())のまとめ

Assembly

Name ZN2 ZN3

Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 234U lt 22 lt 22 lt 22 lt 22 lt 22 235U lt 10 lt 10 lt 10 lt 10 lt 10 236U lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 238U lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02

238Pu lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 239Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 240Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 241Pu lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 242Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 142Nd lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 143Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 144Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 145Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 146Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 148Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 150Nd lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 134Cs lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 137Cs lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 151Eu 38 14 25 13 14 153Eu 26 13 21 05 07 154Eu lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 155Eu lt 6 lt 6 lt 6 lt 6 lt 6 147Pm lt 5 lt 5 lt 5 lt 5 lt 5 147Sm 21 10 18 12 12 148Sm 24 11 18 12 12 149Sm 37 19 34 15 21 150Sm 22 10 18 12 13 151Sm 26 19 24 15 21 152Sm 19 10 16 11 11 154Sm 24 12 20 12 12 152Gd 43 38 59 53 58 154Gd 20 14 16 13 16 155Gd 82 11 85 11 13 156Gd 14 08 12 08 10 157Gd 62 20 101 37 30 158Gd 14 11 12 09 12 160Gd 16 18 14 19 21 95Mo 39 40 22 45 23 99Tc 31 31 24 35 24

101Ru 30 31 20 38 22 103Rh 26 24 20 37 19 109Ag 19 21 15 15 15 133Cs 39 38 31 48 35

ここに示した値は測定機器の性能と分離や希釈による誤差を考慮したものである

JAEA-Research 2013-020

- 65 -

表 5-5 と表 5-6 にはZN2 及び ZN3 集合体の照射にかかわる原子炉の運転履歴を示す

表 5-5 ZN2 集合体の運転履歴

開始日 終了日 日数 運転(第 12 サイクル) 1996726 1997923 424

定検 1997923 19971031 38 運転(第 13 サイクル) 19971031 19981217 412

定検 19981217 1999312 85 運転(第 14 サイクル) 1999312 200059 424

表 5-6 ZN3 集合体の運転履歴

開始日 終了日 日数 運転(第 12 サイクル) 1996726 1997923 424

定検 1997923 19971031 38 運転(第 13 サイクル) 19971031 19981217 412

定検 19981217 1999312 85 運転(第 14 サイクル) 1999312 200059 424

定検 200059 2000615 37 運転(第 15 サイクル) 2000615 2001813 424

定検 2001813 2001119 88 運転(第 16 サイクル) 2001119 200317 424

JAEA-Research 2013-020

- 66 -

図 5-33 と図 5-34 にはZN2 集合体及び ZN3 集合体を上から見た断面図とそれぞれのサ

ンプルの取得位置を示したまた図 5-35 には各燃料棒でサンプルを取り出した軸方向の

高さを示した図 5-36及び図 5-37にはZN2及び ZN3集合体の炉内での装荷位置を示した

図 5-33 本試験でサンプルが取得された燃料棒の位置(ZN2 集合体)

(3 サイクル照射 平均燃焼度 356GWdt)

JAEA-Research 2013-020

- 67 -

図 5-34 本試験でサンプルが取得された燃料棒の位置(ZN3 集合体)

(5 サイクル照射 平均燃焼度 535 GWdt)

JAEA-Research 2013-020

- 68 -

図 5-35 本試験でサンプルが取得された位置(軸方向)

JAEA-Research 2013-020

- 69 -

図 5-36 ZN2 集合体のシャッフリング 1112)

(福島第 2 原子力発電所第 12 サイクルから第 14 サイクル)

JAEA-Research 2013-020

- 70 -

図 5-37 ZN3 集合体のシャッフリング 1112)

(福島第 2 原子力発電所第 12 サイクルから第 16 サイクル)

JAEA-Research 2013-020

- 71 -

6おわりに

JAEA が JNES からの受託事業として実施した「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生

成核種組成測定試験」において燃焼率評価で測定が必要な元素の 1 つである Nd について2

種類の手法で測定を行ったが結果に差異が生じたそのため確度の高い測定結果を取得するこ

とと生じた差異の原因究明を目的としたフォローアップ測定を実施した

本件で発生した Nd 定量値の差異の原因は3 章で述べたとおり(1) Nd 定量における化学操

作中に相互汚染等が発生した可能性があったこと(2) Nd を含む FP 核種の測定結果算出に使用

した溶解溶液中の U 原子数に不確定性があったことの 2 点により生じたものと推定される今

後同様の測定を実施する際に注意すべき点をまとめると以下のようになる

① 着目元素の定量を行う際同時期かつ同一試料で U 原子数を測定すること

② 試料の保管時には蒸発が無視できるだけの十分な量を確保した上で保管すること

③ 保管試料は定期的に重量を測定し自然蒸発の影響を把握すること

④ 分取希釈等の操作時には天秤による秤量を行いデータ管理を確実に行うこと

の 4 点である特にどのデータをどの時期に測定するかは全体の測定計画の検討で調整できる

ことであるため出来るだけ同一試料のデータを短期間にまとめて取得できるように配慮すべき

である

また作業環境からの天然元素の汚染等の影響の排除について近年の分析装置の高感度化に

伴い試料の取扱量が極めて少なくなっていることに注意すべきである取り扱う試料量が少なく

なれば被ばくや汚染の可能性を低減できる反面同時に取扱う試料間から生じる相互汚染使

用する試薬や器具及び作業を実施する環境下から混入する天然元素の影響等による汚染の可能性

が高くなるこれらの試料間の相互及び環境下等から生じる汚染はその原因が多岐に渡って考

えられることから作業全般に繊細な注意を払う必要があるあるいは被ばく量に注意を払い

つつ環境下等から生じる天然元素の汚染の影響が出ない程度に取り扱う量を増加させる等の検

討も必要となるだろうこのためにもさらに確度の高いデータの取得を目指し同様の測定を

繰り返し行うことで測定経験を得ることが必要である

本件で発生した Nd 定量値の差異について今後同様の事象を繰り返さないためには上記対応

を必要とするしたがって分析作業の実施の際には事前に作業者間で分析方法及び手順につ

いて十分に検討を行い綿密な計画を立てそれらを確実に遂行していくことの重要性を再認識

する必要がある

JAEA-Research 2013-020

- 72 -

謝 辞

JNES からの受託事業として実施した「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組

成測定試験」においてはJNES の山本徹氏には当該事業の立ち上げから実施及び本フォローア

ップ測定の実施に至るまで多大なご指導とご支援を頂きましたJNES の安藤良平氏及び鈴木

求氏には事業の遂行だけではなく取得データの解析結果に関するご指導をいただきました

深く感謝申し上げます安全研究センター サイクル安全研究グループの外池幸太郎研究主幹には

JNES からの受託事業立ち上げに際して事業の主担当者としてご尽力いただきましたまた同

グループの戸塚真義氏と原科研福島技術開発特別チーム 臨界管理技術開発グループの蒲原佳子

女史には本レポートに掲載するデータの整理を旧ホット試験施設管理部 ホット材料試験課の宮

田精一氏並びに原科研福島技術開発特別チーム 臨界管理技術開発グループの佐藤真人氏には試

料の再調製を行っていただきました原子力基礎工学研究部門 分析化学研究グループの河野信昭

氏並びに鈴木大輔氏には試料分離法について貴重なご助言をいただきましたここに記してお礼

申し上げます

参考文献

1) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 20 年度報告書

2) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 21 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000016661pdf)

3) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 22 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000118961pdf)

4) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 23 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000123740pdf)

5) SUsuda NKohnoldquoAnion-Exchange Separation of Nd and the Transplutonium Elements

in Spent Nuclear Fuels for Burn-up DeterminationrdquoSeparation Sci Technol 23(10amp11)

pp1119-1131 (1988)

6) GUchiyama et alldquoDevelopment of quantitative analytical method of U Pu and fission

products in spent fuel by combined-chromatographic-mass-spectrometric-isotopic-dilution

technologyrdquoEuropean Nuclear Conference 2012 (ENC 2012) December 2012 Manchester

United Kingdom

7) ISO11483 ldquoPreparation of plutonium sources and determination of 238Pu239Pu isotope

ratio by alpha spectrometry rdquo ISO Geneva(1994)

8) K Shibata O Iwamoto T Nakagawa N Iwamoto A Ichihara S Kunieda S Chiba K

JAEA-Research 2013-020

- 73 -

Furutaka N Otuka T Ohsawa T Murata H Matsunobu A Zukeran S Kamada and J

Katakura ldquoJENDL-40 A New Library for Nuclear Science and Engineeringrdquo Journal of

Nuclear Science and Technology 48 1 (2011)

9) K Okumura T Mori M Nakagawa K Kaneko ldquoValidation of a Continuous-Energy Monte

Carlo Burn-up Code MVP-BURN and Its Application to Analysis of Post Irradiation

Experimentrdquo Journal of Nuclear Science and Technology 37(2)pp128-138(2000)

10) 須山賢也望月弘樹高田友幸龍福進奥野浩村崎穣大久保清志「連続エネルギモン

テカルロコード MVP 及び MCNP を使用する統合化燃焼計算コードシステム -

SWAT31」 JAEA-DataCode 2009-002 日本原子力研究開発機構 (2009)

11) 「平成 18 年度全 MOX 炉心核設計手法信頼性実証試験成果報告書」07 基炉報-0001 原子力安

全基盤機構 (2007)

12) 「平成 18 年度高燃焼度 9x9 型燃料信頼性実証試験成果報告書」07 基炉報-0002 原子力安全

基盤機構 (2007)

JAEA-Research 2013-020

- 74 -

付録

測定データ集

JAEA-Research 2013-020

- 75 -

A 混合スパイク試料の値付け

表 A-1 各標準濃度一覧

標準試料 濃度 誤差()

U 濃度標準 26820 microgg 005 Pu 濃度標準 83506 ngg 005 Nd 濃度標準 13495 ngg 007

各標準の純度及び秤量誤差から算出した

表 A-2 混合スパイクと各濃度標準の混合データ

試料名 分取量(g)

混合スパイク 11452 U 濃度標準 10968 Pu 濃度標準 10723 Nd 濃度標準 10324

表 A-3 各濃度標準の同位体組成

U 濃度標準 Pu 濃度標準 Nd 濃度標準 同位体組成

(原子百分率) 誤差() 同位体組成

(原子百分率) 誤差()同位体組成

(原子百分率) 誤差() 234U 00054 362 238Pu 00030 215 142Nd 27119 0007 235U 07205 003 239Pu 974234 0001 143Nd 12174 0009 238U 992741 00003 240Pu 25607 0003 144Nd 23789 0014 241Pu 00100 191 145Nd 8295 0020 242Pu 00028 185 146Nd 17202 0026 148Nd 5767 0038 150Nd 5653 0049 各誤差は質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な誤差伝播の

計算により算出した

表 A-4 混合スパイク中 238Pu の放射能測定結果

放射能比(238Pu242Pu) 012692

表 A-5 混合スパイクに各濃度標準を添加した試料の同位体比測定結果

試料名 測定値 233U238U 0075767 (原子数比) plusmn 0000064

242Pu239Pu 0065232 (原子数比) plusmn 0000004

150Nd142Nd 075200 (原子数比) plusmn 000028

JAEA-Research 2013-020

- 76 -

原子数の算出には次の式を用いた

Rms times Sps - Spm 原子数 =

Abm - Rms times Abs

Rms 濃度標準添加後の 238U233U239Pu242Pu150Nd142Nd 原子数比

Sps 添加した各濃度標準中同位体の量(原子数)233U242Pu142Nd 量

Spm 添加した各濃度標準中同位体の量(原子数)238U239Pu150Nd 量

Abm 混合スパイク中の同位体の比238UU239PuPu150NdNd

Abs 混合スパイク中の同位体の比233UU242PuPu142NdNd

表 A-6 原子数算出に使用したデータ

元素 Rms Sps Spm Abm Abs

U 1319833 0 7388E+16 00086391 09826830 Pu 0065232 219735E+15 63943E+10 0998653 00002917 Nd 0752004 15774E+14 32882E+13 09077548 00201111

JAEA-Research 2013-020

- 77 -

B 燃料溶解溶液試料の測定データ

表 B-1 燃料溶解溶液の分取希釈データ

一次希釈 二次希釈 試料名

分取 希釈 分取 希釈 希釈倍率

2F1ZN2c2 10814 584007 05658 112594 10747

2F1ZN2c3 11753 583867 05676 112728 9866

2F1ZN3c2 11739 576345 05696 111741 9631

2F1ZN3c3 11685 585754 05686 111584 9837

2F1ZN3a9 11636 581027 05686 112304 9862

表 B-2試料中 238Pu の放射能測定結果

試料名 放射能比 238Pu(239Pu+240Pu)

2F1ZN2c2 24520 2F1ZN2c3 33482 2F1ZN3c2 59239 2F1ZN3c3 81127 2F1ZN3a9 63257

表 B-3 α線スペクトロメトリーを併用した Pu の同位体組成測定結果 (単位原子百分率)

試料名 239Pu 240Pu 241Pu 242Pu 238Pu

2F1ZN2c2 62731 25047 7050 3792 138 2F1ZN2c3 62634 24507 7143 3855 186 2F1ZN3c2 42290 32030 8898 13333 345 2F1ZN3c3 41498 31898 8770 13147 468 2F1ZN3a9 36971 30207 8136 21280 341

JAEA-Research 2013-020

- 78 -

表 B-4 燃料溶解溶液中の UPu 及び Nd の同位体組成分析結果 (単位原子百分率)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 234U 001789 00329 00141 00246 00077

plusmn 000007 00001 00002 00002 00002 235U 11220 17429 02320 03689 00219

plusmn 00008 00005 00003 00003 00002 236U 03805 062693 04799 07900 02916

plusmn 00004 000002 00001 00002 00001 238U 984796 975973 992741 988164 996787

plusmn 00008 00005 00004 00004 00003 238Pu 1381 186 345 468 341

plusmn 0008 001 002 003 002 239Pu 627305 62634 42290 41498 369711

plusmn 00008 0001 0003 0005 00007 240Pu 25047 245073 32030 31898 302074

plusmn 0001 00008 0004 0007 00006 241Pu 70503 7143 8898 877 8136

plusmn 00005 0001 0004 001 0002 242Pu 37915 38550 13333 13147 212796

plusmn 00007 00007 0004 0003 00008 142Nd 1639 0623 11173 1088 1655

plusmn 0003 0003 00003 0001 0002 143Nd 21002 21210 135747 132774 88781

plusmn 0005 0002 00008 00008 00005 144Nd 30748 31879 37724 38747 41187

plusmn 0004 0002 0001 0002 0002 145Nd 16540 16760 15007 14895 136618

plusmn 0004 0002 0001 0001 00009 146Nd 16799 16789 18682 18740 20038

plusmn 0008 0003 0002 0003 0002 148Nd 8868 8730 9211 8933 9522

plusmn 0007 0003 0002 0002 0002 150Nd 4404 4010 4684 4320 5059

plusmn 0005 0002 0001 0001 0001 238Pu については238U による影響を考慮しα線測定の結果を用いた 238Pu のplusmnはα線測定誤差を 05質量分析法による同位体比測定誤差を

01とし統計的な誤差伝播の計算により算出した Pu の同位体組成は表 B-3 の結果に 241Pu 及び 242Pu を加え百分率したも

のである 各plusmnは質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な

誤差伝播の計算により算出した

JAEA-Research 2013-020

- 79 -

原子数の算出には次の式を用いた

Rms times Sps - Spm

原子数 = Abm - Rms times Abs

Rms スパイク添加後の 238U233U239Pu242Pu148Nd150Nd 原子数比

Sps 添加した濃縮同位体の量(原子数)233U242Pu150Nd 量

Spm 添加した濃縮同位体の量(原子数)238U239Pu148Nd 量

Abm 試料中の同位体の比238UU239PuPu148NdNd

Abs 試料中の同位体の比233UU242PuPu150NdNd

表 B-6 添加したスパイク中の UPu 及び Nd の原子数 (単位原子数)

試料名 U 233U Sps 238U Spm

2F1ZN2c2 57221E+15 56230E+15 49433E+13 2F1ZN2c3 57146E+15 56156E+15 49369E+13 2F1ZN3c2 57201E+15 56210E+15 49416E+13 2F1ZN3c3 57216E+15 56225E+15 49429E+13 2F1ZN3a9 57325E+15 56332E+15 49523E+13

試料名 Pu 242Pu Sps 239Pu Spm

2F1ZN2c2 14402E+14 14382E+14 42006E+10 2F1ZN2c3 14383E+14 14364E+14 41952E+10 2F1ZN3c2 14397E+14 14377E+14 41992E+10 2F1ZN3c3 14401E+14 14381E+14 42003E+10 2F1ZN3a9 14428E+14 14409E+14 42083E+10

試料名 Nd 150Nd Sps 148Nd Spm

2F1ZN2c2 96421E+13 87527E+13 11428E+12 2F1ZN2c3 96295E+13 87412E+13 11413E+12 2F1ZN3c2 96388E+13 87496E+13 11424E+12 2F1ZN3c3 96413E+13 87519E+13 11427E+12 2F1ZN3a9 96597E+13 87687E+13 11449E+12

57221times1015を示す

表 B-5 二次希釈試料分取量とスパイク添加量 試料名 試料分取量(g) 添加量(g)

2F1ZN2c2 11070 11496 2F1ZN2c3 11060 11481 2F1ZN3c2 11069 11492 2F1ZN3c3 11071 11495 2F1ZN3a9 11068 11517

JAEA-Research 2013-020

- 80 -

表 B-7 二次希釈試料の UPu 及び Nd 同位体組成(測定値) (単位原子数比)

試料名 233UU Abs 238UU Abm

2F1ZN2c2 0 09848 2F1ZN2c3 0 09760 2F1ZN3c2 0 09927 2F1ZN3c3 0 09882 2F1ZN3a9 0 09968

試料名 242PuPu Abs 239PuPu Abm

2F1ZN2c2 00379 06273 2F1ZN2c3 00386 06263 2F1ZN3c2 01333 04229 2F1ZN3c3 01315 04150 2F1ZN3a9 02128 03697

試料名 150NdNd Abs 148NdNd Abm

2F1ZN2c2 00440 00887 2F1ZN2c3 00401 00873 2F1ZN3c2 00468 00921 2F1ZN3c3 00432 00893 2F1ZN3a9 00506 00952

表 B-8 混合スパイク添加後の二次希釈試料の同位体比測定結果 (単位原子数比)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 233U238U 0410984 031750 034736 0383628 0264855

plusmn 0000042 000010 000010 0000094 0000048 242Pu239Pu 182016 1364439 218793 236969 222127

plusmn 000011 0000042 000021 000020 000017 148Nd150Nd 0089986 0149877 0186518 0211642 0266697

plusmn 0000017 0000033 0000034 0000024 0000058

各plusmnは質量分析法による同位体比測定結果(3 回繰り返し測定)の標準偏差を示す

JAEA-Research 2013-020

- 81 -

表 B-9 二次希釈試料の UPu 及び Nd 原子数の算出結果 U

試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 243319 13843E+16 0101 2F1ZN2c3 314965 18072E+16 0105 2F1ZN3c2 287884 16251E+16 0104 2F1ZN3c3 260669 14782E+16 0103 2F1ZN3a9 377565 21288E+16 0102

Pu 試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 054940 13022E+14 0060 2F1ZN2c3 073290 17594E+14 0060 2F1ZN3c2 045705 18143E+14 0062 2F1ZN3c3 042200 16870E+14 0062 2F1ZN3a9 045019 23666E+14 0061

Nd 試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 008999 79480E+13 0125 2F1ZN2c3 014988 14713E+14 0103 2F1ZN3c2 018652 18203E+14 0096 2F1ZN3c3 021164 21674E+14 0096 2F1ZN3a9 026670 27214E+14 0096

13843times1016を示す

表 B-10 二次希釈試料のウラン濃度

試料名 二次希釈試料 分取量(g) 1

分取試料中の U 原子数2

二次希釈試料の

U 濃度 (原子数g 溶液)

2F1ZN2c2 11070 13843E+16 1250E+16 2F1ZN2c3 11060 18072E+16 1634E+16 2F1ZN3c2 11069 16251E+16 1468E+16 2F1ZN3c3 11071 14782E+16 1335E+16 2F1ZN3a9 11068 21288E+16 1923E+16

1表 B-5 参照 2表 B-9 参照 13843times1016を示す

This is a blank page

国際単位系(SI)

乗数  接頭語 記号 乗数  接頭語 記号

1024 ヨ タ Y 10-1 デ シ d1021 ゼ タ Z 10-2 セ ン チ c1018 エ ク サ E 10-3 ミ リ m1015 ペ タ P 10-6 マイクロ micro1012 テ ラ T 10-9 ナ ノ n109 ギ ガ G 10-12 ピ コ p106 メ ガ M 10-15 フェムト f103 キ ロ k 10-18 ア ト a102 ヘ ク ト h 10-21 ゼ プ ト z101 デ カ da 10-24 ヨ ク ト y

表5SI 接頭語

名称 記号 SI 単位による値

分 min 1 min=60s時 h 1h =60 min=3600 s日 d 1 d=24 h=86 400 s度 deg 1deg=(π180) rad分 rsquo 1rsquo=(160)deg=(π10800) rad秒 rdquo 1rdquo=(160)rsquo=(π648000) rad

ヘクタール ha 1ha=1hm2=104m2

リットル Ll 1L=11=1dm3=103cm3=10-3m3

トン t 1t=103 kg

表6SIに属さないがSIと併用される単位

名称 記号 SI 単位で表される数値

電 子 ボ ル ト eV 1eV=1602 176 53(14)times10-19Jダ ル ト ン Da 1Da=1660 538 86(28)times10-27kg統一原子質量単位 u 1u=1 Da天 文 単 位 ua 1ua=1495 978 706 91(6)times1011m

表7SIに属さないがSIと併用される単位でSI単位で表される数値が実験的に得られるもの

名称 記号 SI 単位で表される数値

キ ュ リ ー Ci 1 Ci=37times1010Bqレ ン ト ゲ ン R 1 R = 258times10-4Ckgラ ド rad 1 rad=1cGy=10-2Gyレ ム rem 1 rem=1 cSv=10-2Svガ ン マ γ 1γ=1 nT=10-9Tフ ェ ル ミ 1フェルミ=1 fm=10-15mメートル系カラット 1メートル系カラット = 200 mg = 2times10-4kgト ル Torr 1 Torr = (101 325760) Pa標 準 大 気 圧 atm 1 atm = 101 325 Pa

1cal=41858J(「15」カロリー)41868J(「IT」カロリー)4184J(「熱化学」カロリー)

ミ ク ロ ン micro 1 micro =1microm=10-6m

表10SIに属さないその他の単位の例

カ ロ リ ー cal

(a)SI接頭語は固有の名称と記号を持つ組立単位と組み合わせても使用できるしかし接頭語を付した単位はもはや コヒーレントではない(b)ラジアンとステラジアンは数字の1に対する単位の特別な名称で量についての情報をつたえるために使われる

 実際には使用する時には記号rad及びsrが用いられるが習慣として組立単位としての記号である数字の1は明 示されない(c)測光学ではステラジアンという名称と記号srを単位の表し方の中にそのまま維持している

(d)ヘルツは周期現象についてのみベクレルは放射性核種の統計的過程についてのみ使用される

(e)セルシウス度はケルビンの特別な名称でセルシウス温度を表すために使用されるセルシウス度とケルビンの

  単位の大きさは同一であるしたがって温度差や温度間隔を表す数値はどちらの単位で表しても同じである

(f)放射性核種の放射能(activity referred to a radionuclide)はしばしば誤った用語でrdquoradioactivityrdquoと記される

(g)単位シーベルト(PV200270205)についてはCIPM勧告2(CI-2002)を参照

(a)量濃度(amount concentration)は臨床化学の分野では物質濃度

  (substance concentration)ともよばれる(b)これらは無次元量あるいは次元1をもつ量であるがそのこと   を表す単位記号である数字の1は通常は表記しない

名称 記号SI 基本単位による

表し方

秒ルカスパ度粘 Pa s m-1 kg s-1

力 の モ ー メ ン ト ニュートンメートル N m m2 kg s-2

表 面 張 力 ニュートン毎メートル Nm kg s-2

角 速 度 ラジアン毎秒 rads m m-1 s-1=s-1

角 加 速 度 ラジアン毎秒毎秒 rads2 m m-1 s-2=s-2

熱 流 密 度 放 射 照 度 ワット毎平方メートル Wm2 kg s-3

熱 容 量 エ ン ト ロ ピ ー ジュール毎ケルビン JK m2 kg s-2 K-1

比熱容量比エントロピー ジュール毎キログラム毎ケルビン J(kg K) m2 s-2 K-1

比 エ ネ ル ギ ー ジュール毎キログラム Jkg m2 s-2

熱 伝 導 率 ワット毎メートル毎ケルビン W(m K) m kg s-3 K-1

体 積 エ ネ ル ギ ー ジュール毎立方メートル Jm3 m-1 kg s-2

電 界 の 強 さ ボルト毎メートル Vm m kg s-3 A-1

電 荷 密 度 クーロン毎立方メートル Cm3 m-3 sA表 面 電 荷 クーロン毎平方メートル Cm2 m-2 sA電 束 密 度 電 気 変 位 クーロン毎平方メートル Cm2 m-2 sA誘 電 率 ファラド毎メートル Fm m-3 kg-1 s4 A2

透 磁 率 ヘンリー毎メートル Hm m kg s-2 A-2

モ ル エ ネ ル ギ ー ジュール毎モル Jmol m2 kg s-2 mol-1

モルエントロピー モル熱容量ジュール毎モル毎ケルビン J(mol K) m2 kg s-2 K-1 mol-1

照射線量(X線及びγ線) クーロン毎キログラム Ckg kg-1 sA吸 収 線 量 率 グレイ毎秒 Gys m2 s-3

放 射 強 度 ワット毎ステラジアン Wsr m4 m-2 kg s-3=m2 kg s-3

放 射 輝 度 ワット毎平方メートル毎ステラジアン W(m2 sr) m2 m-2 kg s-3=kg s-3

酵 素 活 性 濃 度 カタール毎立方メートル katm3 m-3 s-1 mol

表4単位の中に固有の名称と記号を含むSI組立単位の例

組立量SI 組立単位

名称 記号

面 積 平方メートル m2

体 積 立法メートル m3

速 さ 速 度 メートル毎秒 ms加 速 度 メートル毎秒毎秒 ms2

波 数 毎メートル m-1

密 度 質 量 密 度 キログラム毎立方メートル kgm3

面 積 密 度 キログラム毎平方メートル kgm2

比 体 積 立方メートル毎キログラム m3kg電 流 密 度 アンペア毎平方メートル Am2

磁 界 の 強 さ アンペア毎メートル Am量 濃 度 (a) 濃 度 モル毎立方メートル molm3

質 量 濃 度 キログラム毎立法メートル kgm3

輝 度 カンデラ毎平方メートル cdm2

屈 折 率 (b) (数字の) 1 1比 透 磁 率 (b) (数字の) 1 1

組立量SI 基本単位

表2基本単位を用いて表されるSI組立単位の例

名称 記号他のSI単位による

表し方SI基本単位による

表し方平 面 角 ラジアン(b) rad 1(b) mm立 体 角 ステラジアン(b) sr(c) 1(b) m2m2

周 波 数 ヘルツ(d) Hz s-1

ントーュニ力 N m kg s-2

圧 力 応 力 パスカル Pa Nm2 m-1 kg s-2

エ ネ ル ギ ー 仕 事 熱 量 ジュール J N m m2 kg s-2

仕 事 率 工 率 放 射 束 ワット W Js m2 kg s-3

電 荷 電 気 量 クーロン A sC電 位 差 ( 電 圧 ) 起 電 力 ボルト V WA m2 kg s-3 A-1

静 電 容 量 ファラド F CV m-2 kg-1 s4 A2

電 気 抵 抗 オーム Ω VA m2 kg s-3 A-2

コ ン ダ ク タ ン ス ジーメンス S AV m-2 kg-1 s3 A2

バーエウ束磁 Wb Vs m2 kg s-2 A-1

磁 束 密 度 テスラ T Wbm2 kg s-2 A-1

イ ン ダ ク タ ン ス ヘンリー H WbA m2 kg s-2 A-2

セ ル シ ウ ス 温 度 セルシウス度(e) Kンメール束光 lm cd sr(c) cd

スクル度照 lx lmm2 m-2 cd放射性核種の放射能( f ) ベクレル(d) Bq s-1

吸収線量 比エネルギー分与カーマ

グレイ Gy Jkg m2 s-2

線量当量 周辺線量当量 方向

性線量当量 個人線量当量シーベルト(g) Sv Jkg m2 s-2

酸 素 活 性 カタール kat s-1 mol

表3固有の名称と記号で表されるSI組立単位SI 組立単位

組立量

名称 記号 SI 単位で表される数値

バ ー ル bar 1bar=01MPa=100kPa=105Pa水銀柱ミリメートル mmHg 1mmHg=133322Paオングストローム Å 1Å=01nm=100pm=10-10m海 里 M 1M=1852mバ ー ン b 1b=100fm2=(10-12cm)2=10-28m2

ノ ッ ト kn 1kn=(18523600)msネ ー パ Npベ ル B

デ ジ ベ ル dB

表8SIに属さないがSIと併用されるその他の単位

SI単位との数値的な関係は    対数量の定義に依存

名称 記号

長 さ メ ー ト ル m質 量 キログラム kg時 間 秒 s電 流 ア ン ペ ア A熱力学温度 ケ ル ビ ン K物 質 量 モ ル mol光 度 カ ン デ ラ cd

基本量SI 基本単位

表1SI 基本単位

名称 記号 SI 単位で表される数値

エ ル グ erg 1 erg=10-7 Jダ イ ン dyn 1 dyn=10-5Nポ ア ズ P 1 P=1 dyn s cm-2=01Pa sス ト ー ク ス St 1 St =1cm2 s-1=10-4m2 s-1

ス チ ル ブ sb 1 sb =1cd cm-2=104cd m-2

フ ォ ト ph 1 ph=1cd sr cm-2 104lxガ ル Gal 1 Gal =1cm s-2=10-2ms-2

マ ク ス ウ ェ ル Mx 1 Mx = 1G cm2=10-8Wbガ ウ ス G 1 G =1Mx cm-2 =10-4Tエルステッド( c ) Oe 1 Oe  (1034π)A m-1

表9固有の名称をもつCGS組立単位

(c)3元系のCGS単位系とSIでは直接比較できないため等号「   」

   は対応関係を示すものである

(第8版2006年改訂)

この印刷物は再生紙を使用しています

Page 37: JAEA-Research 2013-020JAEA-Research 2013-020 - 1 - 1.はじめに 日本原子力研究開発機構(以下「JAEA」という。)は原子力安全基盤機構(以下「JNES」と

JAEA-Research 2013-020

- 33 -

0 20 40 60 8000

05

10

15

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 101Ru

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOXMOX

MOX

MOX

図 5-3 101Ru の生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 34 -

0 20 40 60 8000

02

04

06

08

10

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 103Rh

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN3a9

ZN3c3

ZN3c2

ZN2c2

ZN2c3

MOX MOX

MOX

MOX

図 5-4 103Rh 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 35 -

0 20 40 60 80000

005

010

015

020

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 109Ag

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c2 ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-5 109Ag 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 36 -

0 20 40 60 800

1

2

3

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 133Cs

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOXMOX

MOX

図 5-6 133Cs 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 37 -

0 20 40 60 8000

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 143Nd

Fukushima-Daini-1 (present)

Dodewaard

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

図 5-7 143Nd 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 38 -

0 20 40 60 8000

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 145Nd

Fukushima-Daini-1 (present)

Dodewaard

ZN2C2

ZN2C3 ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

図 5-8 145Nd 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 39 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

04

05

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 147Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

Fukushima-Daini-2

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-9 147Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 40 -

0 20 40 60 800000

0001

0002

0003

0004

0005

0006

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 149Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

Fukushima-Daini-2

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-10 149Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 41 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

04

05

06

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 150Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

Fukushima-Daini-2

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-11 150Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 42 -

0 20 40 60 80

001

002

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 151Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2Dodewaard

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX MOX

MOX

図 5-12 151Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 43 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 152Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3c9ZN3c3

Fukushima-Daini-2

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOXMOX

MOX

図 5-13 152Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 44 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 153Eu

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-14 153Eu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 45 -

0 20 40 60 800000

0005

0010

0015

0020

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 155Gd

Fukushima-Daini-1 (present)

ZN2c3

ZN3a9 ZN3a3

ZN2c2(UO 2-Gd2O3)ZN3c2(UO 2-Gd2O3)

図 5-15 155Gd 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 46 -

0 20 40 60 800

01

02

03

04

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 134Cs

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-16 134Cs 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 47 -

0 20 40 60 800

1

2

3

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 137Cs

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

図 5-17 137Cs 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 48 -

0 20 40 60 800

001

002

003

004

005

006

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 154Eu

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2 ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-18 154Eu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 49 -

0 20 40 60 800

001

002

003

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 155Eu

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9ZN3c3

MOXMOX

MOX

MOX

図 5-19 155Eu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 50 -

0 20 40 60 800

01

02

03

04

05

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 234U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-20 234U 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 51 -

0 20 40 60 800

10

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 235U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-21 235U 残存量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 52 -

0 20 40 60 800

1

2

3

4

5

6

7

8

9

10

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 236U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-22 236U 残存量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 53 -

0 20 40 60 80890

900

910

920

930

940

950

960

970

980

990

1000

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 238U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-23 238U 残存量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 54 -

0 20 40 60 800

01

02

03

04

05

06

07

08

09

1

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 238Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-24 238Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 55 -

0 20 40 60 800

1

2

3

4

5

6

7

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 239Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-25 239Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 56 -

0 20 40 60 800

1

2

3

4

5

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 240Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2 ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-26 240Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 57 -

0 20 40 60 800

1

2

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 241Pu

Fukushima-Daini-1 (present)

Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2 ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (2007)

図 5-27 241Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 58 -

0 20 40 60 800

1

2

3

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 242Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-28 242Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 59 -

図 5-29 と図 5-30 にはこの測定で得られた 95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs の

溶解溶液と不溶性残渣中の初期ウラン 1 トンあたりの存在量を示すまた図 5-31 にはそれ

らの和を図 5-32 には不溶性残渣中の存在割合を示す難測定 FP と呼んでいるこれらの FP

の量は図 5-31 からわかるように109Ag が最も燃焼度の高いサンプルで測定値が小さくな

っている例外はあるが燃焼度に対して指数関数的に(片対数グラフで直線的に)増大をし

ている不溶性残渣の量は燃焼度と共に単調に増大すると考えられたが図 5-32 に示すよう

に燃焼度が最も高いサンプルで不溶性残渣中の FP 量が減少する結果を得たこれが燃料

の燃焼条件等によるものなのか溶解を行った時の条件の差によって生じたものなのかは

現段階では不明である旧原研を含めて原子力機構で行ってきた使用済燃料同位体組成測定

実験ではこれら不溶性残渣中に含まれる FP の測定は行われてこなかった今後測定手

法のさらなる見直しなどを通じて不溶性残渣に含まれる FP 量の測定技術の向上を図って

いくことが求められる

0 20 40 60 800

1000

2000

3000

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Solution

図 5-29 難測定 FP 測定結果(溶解溶液中の FP 量(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 60 -

0 20 40 60 800

200

400

600

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109

Ag133Cs

Insolble residue

図 5-30難測定 FP 測定結果(不溶性残渣中の FP の量(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 61 -

0 20 40 60 80101

102

103

104

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Insolble Residue+Solution

図 5-31難測定 FP 測定結果(溶解溶液と不溶性残渣中の FP 量の和(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 62 -

0 20 40 60 8010-4

10-3

10-2

10-1

100

Burnup [GWdt]

Rat

io o

f W

eigh

t[-] 95Mo

99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Insolble Residue(Insolble Residue+Solution)

図 5-32難測定 FP 測定結果(不溶性残渣中の FP の割合)

JAEA-Research 2013-020

- 63 -

表 5-3 には各サンプルの各同位体について原子炉停止から測定までの時間(冷却時間)を示

した表 5-4 には各サンプルの測定値について測定誤差(相対標準偏差)を示した

表 5-3 原子炉停止から測定日までの冷却時間(年)のまとめ

Assembly

Name ZN2 ZN3

Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 234U 969 1221 954 702 702 235U 969 1221 954 702 702 236U 969 1221 954 702 702 238U 969 1221 954 702 702

238Pu 969 1221 954 702 702 239Pu 969 1221 954 702 702 240Pu 969 1221 954 702 702 241Pu 969 1221 954 702 702 242Pu 969 1221 954 702 702 142Nd 969 1221 954 702 702 143Nd 969 1221 954 702 702 144Nd 969 1221 954 702 702 145Nd 969 1221 954 702 702 146Nd 969 1221 954 702 702 148Nd 969 1221 954 702 702 150Nd 969 1221 954 702 702 134Cs 973 962 702 702 702 137Cs 973 962 702 702 702 151Eu 1068 1048 802 796 796 153Eu 1068 1048 802 796 796 154Eu 973 962 708 708 708 155Eu 973 962 708 708 708 147Pm 1070 1061 802 796 796 147Sm 1068 1048 802 796 796 148Sm 1068 1048 802 796 796 149Sm 1068 1048 802 796 796 150Sm 1068 1048 802 796 796 151Sm 1068 1048 802 796 796 152Sm 1068 1048 802 796 796 154Sm 1068 1048 802 796 796 152Gd 1069 1048 802 796 796 154Gd 1069 1048 802 796 796 155Gd 1069 1048 802 796 796 156Gd 1069 1048 802 796 796 157Gd 1069 1048 802 796 796 158Gd 1069 1048 802 796 796 160Gd 1069 1048 802 796 796 95Mo 1165 1165 899 899 899 99Tc 1165 1165 899 899 899

101Ru 1165 1165 899 899 899 103Rh 1165 1165 899 899 899 109Ag 1165 1165 899 899 899 133Cs 1165 1165 899 899 899

JAEA-Research 2013-020

- 64 -

表 5-4 測定誤差(RSD相対標準偏差())のまとめ

Assembly

Name ZN2 ZN3

Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 234U lt 22 lt 22 lt 22 lt 22 lt 22 235U lt 10 lt 10 lt 10 lt 10 lt 10 236U lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 238U lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02

238Pu lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 239Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 240Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 241Pu lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 242Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 142Nd lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 143Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 144Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 145Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 146Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 148Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 150Nd lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 134Cs lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 137Cs lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 151Eu 38 14 25 13 14 153Eu 26 13 21 05 07 154Eu lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 155Eu lt 6 lt 6 lt 6 lt 6 lt 6 147Pm lt 5 lt 5 lt 5 lt 5 lt 5 147Sm 21 10 18 12 12 148Sm 24 11 18 12 12 149Sm 37 19 34 15 21 150Sm 22 10 18 12 13 151Sm 26 19 24 15 21 152Sm 19 10 16 11 11 154Sm 24 12 20 12 12 152Gd 43 38 59 53 58 154Gd 20 14 16 13 16 155Gd 82 11 85 11 13 156Gd 14 08 12 08 10 157Gd 62 20 101 37 30 158Gd 14 11 12 09 12 160Gd 16 18 14 19 21 95Mo 39 40 22 45 23 99Tc 31 31 24 35 24

101Ru 30 31 20 38 22 103Rh 26 24 20 37 19 109Ag 19 21 15 15 15 133Cs 39 38 31 48 35

ここに示した値は測定機器の性能と分離や希釈による誤差を考慮したものである

JAEA-Research 2013-020

- 65 -

表 5-5 と表 5-6 にはZN2 及び ZN3 集合体の照射にかかわる原子炉の運転履歴を示す

表 5-5 ZN2 集合体の運転履歴

開始日 終了日 日数 運転(第 12 サイクル) 1996726 1997923 424

定検 1997923 19971031 38 運転(第 13 サイクル) 19971031 19981217 412

定検 19981217 1999312 85 運転(第 14 サイクル) 1999312 200059 424

表 5-6 ZN3 集合体の運転履歴

開始日 終了日 日数 運転(第 12 サイクル) 1996726 1997923 424

定検 1997923 19971031 38 運転(第 13 サイクル) 19971031 19981217 412

定検 19981217 1999312 85 運転(第 14 サイクル) 1999312 200059 424

定検 200059 2000615 37 運転(第 15 サイクル) 2000615 2001813 424

定検 2001813 2001119 88 運転(第 16 サイクル) 2001119 200317 424

JAEA-Research 2013-020

- 66 -

図 5-33 と図 5-34 にはZN2 集合体及び ZN3 集合体を上から見た断面図とそれぞれのサ

ンプルの取得位置を示したまた図 5-35 には各燃料棒でサンプルを取り出した軸方向の

高さを示した図 5-36及び図 5-37にはZN2及び ZN3集合体の炉内での装荷位置を示した

図 5-33 本試験でサンプルが取得された燃料棒の位置(ZN2 集合体)

(3 サイクル照射 平均燃焼度 356GWdt)

JAEA-Research 2013-020

- 67 -

図 5-34 本試験でサンプルが取得された燃料棒の位置(ZN3 集合体)

(5 サイクル照射 平均燃焼度 535 GWdt)

JAEA-Research 2013-020

- 68 -

図 5-35 本試験でサンプルが取得された位置(軸方向)

JAEA-Research 2013-020

- 69 -

図 5-36 ZN2 集合体のシャッフリング 1112)

(福島第 2 原子力発電所第 12 サイクルから第 14 サイクル)

JAEA-Research 2013-020

- 70 -

図 5-37 ZN3 集合体のシャッフリング 1112)

(福島第 2 原子力発電所第 12 サイクルから第 16 サイクル)

JAEA-Research 2013-020

- 71 -

6おわりに

JAEA が JNES からの受託事業として実施した「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生

成核種組成測定試験」において燃焼率評価で測定が必要な元素の 1 つである Nd について2

種類の手法で測定を行ったが結果に差異が生じたそのため確度の高い測定結果を取得するこ

とと生じた差異の原因究明を目的としたフォローアップ測定を実施した

本件で発生した Nd 定量値の差異の原因は3 章で述べたとおり(1) Nd 定量における化学操

作中に相互汚染等が発生した可能性があったこと(2) Nd を含む FP 核種の測定結果算出に使用

した溶解溶液中の U 原子数に不確定性があったことの 2 点により生じたものと推定される今

後同様の測定を実施する際に注意すべき点をまとめると以下のようになる

① 着目元素の定量を行う際同時期かつ同一試料で U 原子数を測定すること

② 試料の保管時には蒸発が無視できるだけの十分な量を確保した上で保管すること

③ 保管試料は定期的に重量を測定し自然蒸発の影響を把握すること

④ 分取希釈等の操作時には天秤による秤量を行いデータ管理を確実に行うこと

の 4 点である特にどのデータをどの時期に測定するかは全体の測定計画の検討で調整できる

ことであるため出来るだけ同一試料のデータを短期間にまとめて取得できるように配慮すべき

である

また作業環境からの天然元素の汚染等の影響の排除について近年の分析装置の高感度化に

伴い試料の取扱量が極めて少なくなっていることに注意すべきである取り扱う試料量が少なく

なれば被ばくや汚染の可能性を低減できる反面同時に取扱う試料間から生じる相互汚染使

用する試薬や器具及び作業を実施する環境下から混入する天然元素の影響等による汚染の可能性

が高くなるこれらの試料間の相互及び環境下等から生じる汚染はその原因が多岐に渡って考

えられることから作業全般に繊細な注意を払う必要があるあるいは被ばく量に注意を払い

つつ環境下等から生じる天然元素の汚染の影響が出ない程度に取り扱う量を増加させる等の検

討も必要となるだろうこのためにもさらに確度の高いデータの取得を目指し同様の測定を

繰り返し行うことで測定経験を得ることが必要である

本件で発生した Nd 定量値の差異について今後同様の事象を繰り返さないためには上記対応

を必要とするしたがって分析作業の実施の際には事前に作業者間で分析方法及び手順につ

いて十分に検討を行い綿密な計画を立てそれらを確実に遂行していくことの重要性を再認識

する必要がある

JAEA-Research 2013-020

- 72 -

謝 辞

JNES からの受託事業として実施した「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組

成測定試験」においてはJNES の山本徹氏には当該事業の立ち上げから実施及び本フォローア

ップ測定の実施に至るまで多大なご指導とご支援を頂きましたJNES の安藤良平氏及び鈴木

求氏には事業の遂行だけではなく取得データの解析結果に関するご指導をいただきました

深く感謝申し上げます安全研究センター サイクル安全研究グループの外池幸太郎研究主幹には

JNES からの受託事業立ち上げに際して事業の主担当者としてご尽力いただきましたまた同

グループの戸塚真義氏と原科研福島技術開発特別チーム 臨界管理技術開発グループの蒲原佳子

女史には本レポートに掲載するデータの整理を旧ホット試験施設管理部 ホット材料試験課の宮

田精一氏並びに原科研福島技術開発特別チーム 臨界管理技術開発グループの佐藤真人氏には試

料の再調製を行っていただきました原子力基礎工学研究部門 分析化学研究グループの河野信昭

氏並びに鈴木大輔氏には試料分離法について貴重なご助言をいただきましたここに記してお礼

申し上げます

参考文献

1) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 20 年度報告書

2) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 21 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000016661pdf)

3) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 22 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000118961pdf)

4) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 23 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000123740pdf)

5) SUsuda NKohnoldquoAnion-Exchange Separation of Nd and the Transplutonium Elements

in Spent Nuclear Fuels for Burn-up DeterminationrdquoSeparation Sci Technol 23(10amp11)

pp1119-1131 (1988)

6) GUchiyama et alldquoDevelopment of quantitative analytical method of U Pu and fission

products in spent fuel by combined-chromatographic-mass-spectrometric-isotopic-dilution

technologyrdquoEuropean Nuclear Conference 2012 (ENC 2012) December 2012 Manchester

United Kingdom

7) ISO11483 ldquoPreparation of plutonium sources and determination of 238Pu239Pu isotope

ratio by alpha spectrometry rdquo ISO Geneva(1994)

8) K Shibata O Iwamoto T Nakagawa N Iwamoto A Ichihara S Kunieda S Chiba K

JAEA-Research 2013-020

- 73 -

Furutaka N Otuka T Ohsawa T Murata H Matsunobu A Zukeran S Kamada and J

Katakura ldquoJENDL-40 A New Library for Nuclear Science and Engineeringrdquo Journal of

Nuclear Science and Technology 48 1 (2011)

9) K Okumura T Mori M Nakagawa K Kaneko ldquoValidation of a Continuous-Energy Monte

Carlo Burn-up Code MVP-BURN and Its Application to Analysis of Post Irradiation

Experimentrdquo Journal of Nuclear Science and Technology 37(2)pp128-138(2000)

10) 須山賢也望月弘樹高田友幸龍福進奥野浩村崎穣大久保清志「連続エネルギモン

テカルロコード MVP 及び MCNP を使用する統合化燃焼計算コードシステム -

SWAT31」 JAEA-DataCode 2009-002 日本原子力研究開発機構 (2009)

11) 「平成 18 年度全 MOX 炉心核設計手法信頼性実証試験成果報告書」07 基炉報-0001 原子力安

全基盤機構 (2007)

12) 「平成 18 年度高燃焼度 9x9 型燃料信頼性実証試験成果報告書」07 基炉報-0002 原子力安全

基盤機構 (2007)

JAEA-Research 2013-020

- 74 -

付録

測定データ集

JAEA-Research 2013-020

- 75 -

A 混合スパイク試料の値付け

表 A-1 各標準濃度一覧

標準試料 濃度 誤差()

U 濃度標準 26820 microgg 005 Pu 濃度標準 83506 ngg 005 Nd 濃度標準 13495 ngg 007

各標準の純度及び秤量誤差から算出した

表 A-2 混合スパイクと各濃度標準の混合データ

試料名 分取量(g)

混合スパイク 11452 U 濃度標準 10968 Pu 濃度標準 10723 Nd 濃度標準 10324

表 A-3 各濃度標準の同位体組成

U 濃度標準 Pu 濃度標準 Nd 濃度標準 同位体組成

(原子百分率) 誤差() 同位体組成

(原子百分率) 誤差()同位体組成

(原子百分率) 誤差() 234U 00054 362 238Pu 00030 215 142Nd 27119 0007 235U 07205 003 239Pu 974234 0001 143Nd 12174 0009 238U 992741 00003 240Pu 25607 0003 144Nd 23789 0014 241Pu 00100 191 145Nd 8295 0020 242Pu 00028 185 146Nd 17202 0026 148Nd 5767 0038 150Nd 5653 0049 各誤差は質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な誤差伝播の

計算により算出した

表 A-4 混合スパイク中 238Pu の放射能測定結果

放射能比(238Pu242Pu) 012692

表 A-5 混合スパイクに各濃度標準を添加した試料の同位体比測定結果

試料名 測定値 233U238U 0075767 (原子数比) plusmn 0000064

242Pu239Pu 0065232 (原子数比) plusmn 0000004

150Nd142Nd 075200 (原子数比) plusmn 000028

JAEA-Research 2013-020

- 76 -

原子数の算出には次の式を用いた

Rms times Sps - Spm 原子数 =

Abm - Rms times Abs

Rms 濃度標準添加後の 238U233U239Pu242Pu150Nd142Nd 原子数比

Sps 添加した各濃度標準中同位体の量(原子数)233U242Pu142Nd 量

Spm 添加した各濃度標準中同位体の量(原子数)238U239Pu150Nd 量

Abm 混合スパイク中の同位体の比238UU239PuPu150NdNd

Abs 混合スパイク中の同位体の比233UU242PuPu142NdNd

表 A-6 原子数算出に使用したデータ

元素 Rms Sps Spm Abm Abs

U 1319833 0 7388E+16 00086391 09826830 Pu 0065232 219735E+15 63943E+10 0998653 00002917 Nd 0752004 15774E+14 32882E+13 09077548 00201111

JAEA-Research 2013-020

- 77 -

B 燃料溶解溶液試料の測定データ

表 B-1 燃料溶解溶液の分取希釈データ

一次希釈 二次希釈 試料名

分取 希釈 分取 希釈 希釈倍率

2F1ZN2c2 10814 584007 05658 112594 10747

2F1ZN2c3 11753 583867 05676 112728 9866

2F1ZN3c2 11739 576345 05696 111741 9631

2F1ZN3c3 11685 585754 05686 111584 9837

2F1ZN3a9 11636 581027 05686 112304 9862

表 B-2試料中 238Pu の放射能測定結果

試料名 放射能比 238Pu(239Pu+240Pu)

2F1ZN2c2 24520 2F1ZN2c3 33482 2F1ZN3c2 59239 2F1ZN3c3 81127 2F1ZN3a9 63257

表 B-3 α線スペクトロメトリーを併用した Pu の同位体組成測定結果 (単位原子百分率)

試料名 239Pu 240Pu 241Pu 242Pu 238Pu

2F1ZN2c2 62731 25047 7050 3792 138 2F1ZN2c3 62634 24507 7143 3855 186 2F1ZN3c2 42290 32030 8898 13333 345 2F1ZN3c3 41498 31898 8770 13147 468 2F1ZN3a9 36971 30207 8136 21280 341

JAEA-Research 2013-020

- 78 -

表 B-4 燃料溶解溶液中の UPu 及び Nd の同位体組成分析結果 (単位原子百分率)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 234U 001789 00329 00141 00246 00077

plusmn 000007 00001 00002 00002 00002 235U 11220 17429 02320 03689 00219

plusmn 00008 00005 00003 00003 00002 236U 03805 062693 04799 07900 02916

plusmn 00004 000002 00001 00002 00001 238U 984796 975973 992741 988164 996787

plusmn 00008 00005 00004 00004 00003 238Pu 1381 186 345 468 341

plusmn 0008 001 002 003 002 239Pu 627305 62634 42290 41498 369711

plusmn 00008 0001 0003 0005 00007 240Pu 25047 245073 32030 31898 302074

plusmn 0001 00008 0004 0007 00006 241Pu 70503 7143 8898 877 8136

plusmn 00005 0001 0004 001 0002 242Pu 37915 38550 13333 13147 212796

plusmn 00007 00007 0004 0003 00008 142Nd 1639 0623 11173 1088 1655

plusmn 0003 0003 00003 0001 0002 143Nd 21002 21210 135747 132774 88781

plusmn 0005 0002 00008 00008 00005 144Nd 30748 31879 37724 38747 41187

plusmn 0004 0002 0001 0002 0002 145Nd 16540 16760 15007 14895 136618

plusmn 0004 0002 0001 0001 00009 146Nd 16799 16789 18682 18740 20038

plusmn 0008 0003 0002 0003 0002 148Nd 8868 8730 9211 8933 9522

plusmn 0007 0003 0002 0002 0002 150Nd 4404 4010 4684 4320 5059

plusmn 0005 0002 0001 0001 0001 238Pu については238U による影響を考慮しα線測定の結果を用いた 238Pu のplusmnはα線測定誤差を 05質量分析法による同位体比測定誤差を

01とし統計的な誤差伝播の計算により算出した Pu の同位体組成は表 B-3 の結果に 241Pu 及び 242Pu を加え百分率したも

のである 各plusmnは質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な

誤差伝播の計算により算出した

JAEA-Research 2013-020

- 79 -

原子数の算出には次の式を用いた

Rms times Sps - Spm

原子数 = Abm - Rms times Abs

Rms スパイク添加後の 238U233U239Pu242Pu148Nd150Nd 原子数比

Sps 添加した濃縮同位体の量(原子数)233U242Pu150Nd 量

Spm 添加した濃縮同位体の量(原子数)238U239Pu148Nd 量

Abm 試料中の同位体の比238UU239PuPu148NdNd

Abs 試料中の同位体の比233UU242PuPu150NdNd

表 B-6 添加したスパイク中の UPu 及び Nd の原子数 (単位原子数)

試料名 U 233U Sps 238U Spm

2F1ZN2c2 57221E+15 56230E+15 49433E+13 2F1ZN2c3 57146E+15 56156E+15 49369E+13 2F1ZN3c2 57201E+15 56210E+15 49416E+13 2F1ZN3c3 57216E+15 56225E+15 49429E+13 2F1ZN3a9 57325E+15 56332E+15 49523E+13

試料名 Pu 242Pu Sps 239Pu Spm

2F1ZN2c2 14402E+14 14382E+14 42006E+10 2F1ZN2c3 14383E+14 14364E+14 41952E+10 2F1ZN3c2 14397E+14 14377E+14 41992E+10 2F1ZN3c3 14401E+14 14381E+14 42003E+10 2F1ZN3a9 14428E+14 14409E+14 42083E+10

試料名 Nd 150Nd Sps 148Nd Spm

2F1ZN2c2 96421E+13 87527E+13 11428E+12 2F1ZN2c3 96295E+13 87412E+13 11413E+12 2F1ZN3c2 96388E+13 87496E+13 11424E+12 2F1ZN3c3 96413E+13 87519E+13 11427E+12 2F1ZN3a9 96597E+13 87687E+13 11449E+12

57221times1015を示す

表 B-5 二次希釈試料分取量とスパイク添加量 試料名 試料分取量(g) 添加量(g)

2F1ZN2c2 11070 11496 2F1ZN2c3 11060 11481 2F1ZN3c2 11069 11492 2F1ZN3c3 11071 11495 2F1ZN3a9 11068 11517

JAEA-Research 2013-020

- 80 -

表 B-7 二次希釈試料の UPu 及び Nd 同位体組成(測定値) (単位原子数比)

試料名 233UU Abs 238UU Abm

2F1ZN2c2 0 09848 2F1ZN2c3 0 09760 2F1ZN3c2 0 09927 2F1ZN3c3 0 09882 2F1ZN3a9 0 09968

試料名 242PuPu Abs 239PuPu Abm

2F1ZN2c2 00379 06273 2F1ZN2c3 00386 06263 2F1ZN3c2 01333 04229 2F1ZN3c3 01315 04150 2F1ZN3a9 02128 03697

試料名 150NdNd Abs 148NdNd Abm

2F1ZN2c2 00440 00887 2F1ZN2c3 00401 00873 2F1ZN3c2 00468 00921 2F1ZN3c3 00432 00893 2F1ZN3a9 00506 00952

表 B-8 混合スパイク添加後の二次希釈試料の同位体比測定結果 (単位原子数比)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 233U238U 0410984 031750 034736 0383628 0264855

plusmn 0000042 000010 000010 0000094 0000048 242Pu239Pu 182016 1364439 218793 236969 222127

plusmn 000011 0000042 000021 000020 000017 148Nd150Nd 0089986 0149877 0186518 0211642 0266697

plusmn 0000017 0000033 0000034 0000024 0000058

各plusmnは質量分析法による同位体比測定結果(3 回繰り返し測定)の標準偏差を示す

JAEA-Research 2013-020

- 81 -

表 B-9 二次希釈試料の UPu 及び Nd 原子数の算出結果 U

試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 243319 13843E+16 0101 2F1ZN2c3 314965 18072E+16 0105 2F1ZN3c2 287884 16251E+16 0104 2F1ZN3c3 260669 14782E+16 0103 2F1ZN3a9 377565 21288E+16 0102

Pu 試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 054940 13022E+14 0060 2F1ZN2c3 073290 17594E+14 0060 2F1ZN3c2 045705 18143E+14 0062 2F1ZN3c3 042200 16870E+14 0062 2F1ZN3a9 045019 23666E+14 0061

Nd 試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 008999 79480E+13 0125 2F1ZN2c3 014988 14713E+14 0103 2F1ZN3c2 018652 18203E+14 0096 2F1ZN3c3 021164 21674E+14 0096 2F1ZN3a9 026670 27214E+14 0096

13843times1016を示す

表 B-10 二次希釈試料のウラン濃度

試料名 二次希釈試料 分取量(g) 1

分取試料中の U 原子数2

二次希釈試料の

U 濃度 (原子数g 溶液)

2F1ZN2c2 11070 13843E+16 1250E+16 2F1ZN2c3 11060 18072E+16 1634E+16 2F1ZN3c2 11069 16251E+16 1468E+16 2F1ZN3c3 11071 14782E+16 1335E+16 2F1ZN3a9 11068 21288E+16 1923E+16

1表 B-5 参照 2表 B-9 参照 13843times1016を示す

This is a blank page

国際単位系(SI)

乗数  接頭語 記号 乗数  接頭語 記号

1024 ヨ タ Y 10-1 デ シ d1021 ゼ タ Z 10-2 セ ン チ c1018 エ ク サ E 10-3 ミ リ m1015 ペ タ P 10-6 マイクロ micro1012 テ ラ T 10-9 ナ ノ n109 ギ ガ G 10-12 ピ コ p106 メ ガ M 10-15 フェムト f103 キ ロ k 10-18 ア ト a102 ヘ ク ト h 10-21 ゼ プ ト z101 デ カ da 10-24 ヨ ク ト y

表5SI 接頭語

名称 記号 SI 単位による値

分 min 1 min=60s時 h 1h =60 min=3600 s日 d 1 d=24 h=86 400 s度 deg 1deg=(π180) rad分 rsquo 1rsquo=(160)deg=(π10800) rad秒 rdquo 1rdquo=(160)rsquo=(π648000) rad

ヘクタール ha 1ha=1hm2=104m2

リットル Ll 1L=11=1dm3=103cm3=10-3m3

トン t 1t=103 kg

表6SIに属さないがSIと併用される単位

名称 記号 SI 単位で表される数値

電 子 ボ ル ト eV 1eV=1602 176 53(14)times10-19Jダ ル ト ン Da 1Da=1660 538 86(28)times10-27kg統一原子質量単位 u 1u=1 Da天 文 単 位 ua 1ua=1495 978 706 91(6)times1011m

表7SIに属さないがSIと併用される単位でSI単位で表される数値が実験的に得られるもの

名称 記号 SI 単位で表される数値

キ ュ リ ー Ci 1 Ci=37times1010Bqレ ン ト ゲ ン R 1 R = 258times10-4Ckgラ ド rad 1 rad=1cGy=10-2Gyレ ム rem 1 rem=1 cSv=10-2Svガ ン マ γ 1γ=1 nT=10-9Tフ ェ ル ミ 1フェルミ=1 fm=10-15mメートル系カラット 1メートル系カラット = 200 mg = 2times10-4kgト ル Torr 1 Torr = (101 325760) Pa標 準 大 気 圧 atm 1 atm = 101 325 Pa

1cal=41858J(「15」カロリー)41868J(「IT」カロリー)4184J(「熱化学」カロリー)

ミ ク ロ ン micro 1 micro =1microm=10-6m

表10SIに属さないその他の単位の例

カ ロ リ ー cal

(a)SI接頭語は固有の名称と記号を持つ組立単位と組み合わせても使用できるしかし接頭語を付した単位はもはや コヒーレントではない(b)ラジアンとステラジアンは数字の1に対する単位の特別な名称で量についての情報をつたえるために使われる

 実際には使用する時には記号rad及びsrが用いられるが習慣として組立単位としての記号である数字の1は明 示されない(c)測光学ではステラジアンという名称と記号srを単位の表し方の中にそのまま維持している

(d)ヘルツは周期現象についてのみベクレルは放射性核種の統計的過程についてのみ使用される

(e)セルシウス度はケルビンの特別な名称でセルシウス温度を表すために使用されるセルシウス度とケルビンの

  単位の大きさは同一であるしたがって温度差や温度間隔を表す数値はどちらの単位で表しても同じである

(f)放射性核種の放射能(activity referred to a radionuclide)はしばしば誤った用語でrdquoradioactivityrdquoと記される

(g)単位シーベルト(PV200270205)についてはCIPM勧告2(CI-2002)を参照

(a)量濃度(amount concentration)は臨床化学の分野では物質濃度

  (substance concentration)ともよばれる(b)これらは無次元量あるいは次元1をもつ量であるがそのこと   を表す単位記号である数字の1は通常は表記しない

名称 記号SI 基本単位による

表し方

秒ルカスパ度粘 Pa s m-1 kg s-1

力 の モ ー メ ン ト ニュートンメートル N m m2 kg s-2

表 面 張 力 ニュートン毎メートル Nm kg s-2

角 速 度 ラジアン毎秒 rads m m-1 s-1=s-1

角 加 速 度 ラジアン毎秒毎秒 rads2 m m-1 s-2=s-2

熱 流 密 度 放 射 照 度 ワット毎平方メートル Wm2 kg s-3

熱 容 量 エ ン ト ロ ピ ー ジュール毎ケルビン JK m2 kg s-2 K-1

比熱容量比エントロピー ジュール毎キログラム毎ケルビン J(kg K) m2 s-2 K-1

比 エ ネ ル ギ ー ジュール毎キログラム Jkg m2 s-2

熱 伝 導 率 ワット毎メートル毎ケルビン W(m K) m kg s-3 K-1

体 積 エ ネ ル ギ ー ジュール毎立方メートル Jm3 m-1 kg s-2

電 界 の 強 さ ボルト毎メートル Vm m kg s-3 A-1

電 荷 密 度 クーロン毎立方メートル Cm3 m-3 sA表 面 電 荷 クーロン毎平方メートル Cm2 m-2 sA電 束 密 度 電 気 変 位 クーロン毎平方メートル Cm2 m-2 sA誘 電 率 ファラド毎メートル Fm m-3 kg-1 s4 A2

透 磁 率 ヘンリー毎メートル Hm m kg s-2 A-2

モ ル エ ネ ル ギ ー ジュール毎モル Jmol m2 kg s-2 mol-1

モルエントロピー モル熱容量ジュール毎モル毎ケルビン J(mol K) m2 kg s-2 K-1 mol-1

照射線量(X線及びγ線) クーロン毎キログラム Ckg kg-1 sA吸 収 線 量 率 グレイ毎秒 Gys m2 s-3

放 射 強 度 ワット毎ステラジアン Wsr m4 m-2 kg s-3=m2 kg s-3

放 射 輝 度 ワット毎平方メートル毎ステラジアン W(m2 sr) m2 m-2 kg s-3=kg s-3

酵 素 活 性 濃 度 カタール毎立方メートル katm3 m-3 s-1 mol

表4単位の中に固有の名称と記号を含むSI組立単位の例

組立量SI 組立単位

名称 記号

面 積 平方メートル m2

体 積 立法メートル m3

速 さ 速 度 メートル毎秒 ms加 速 度 メートル毎秒毎秒 ms2

波 数 毎メートル m-1

密 度 質 量 密 度 キログラム毎立方メートル kgm3

面 積 密 度 キログラム毎平方メートル kgm2

比 体 積 立方メートル毎キログラム m3kg電 流 密 度 アンペア毎平方メートル Am2

磁 界 の 強 さ アンペア毎メートル Am量 濃 度 (a) 濃 度 モル毎立方メートル molm3

質 量 濃 度 キログラム毎立法メートル kgm3

輝 度 カンデラ毎平方メートル cdm2

屈 折 率 (b) (数字の) 1 1比 透 磁 率 (b) (数字の) 1 1

組立量SI 基本単位

表2基本単位を用いて表されるSI組立単位の例

名称 記号他のSI単位による

表し方SI基本単位による

表し方平 面 角 ラジアン(b) rad 1(b) mm立 体 角 ステラジアン(b) sr(c) 1(b) m2m2

周 波 数 ヘルツ(d) Hz s-1

ントーュニ力 N m kg s-2

圧 力 応 力 パスカル Pa Nm2 m-1 kg s-2

エ ネ ル ギ ー 仕 事 熱 量 ジュール J N m m2 kg s-2

仕 事 率 工 率 放 射 束 ワット W Js m2 kg s-3

電 荷 電 気 量 クーロン A sC電 位 差 ( 電 圧 ) 起 電 力 ボルト V WA m2 kg s-3 A-1

静 電 容 量 ファラド F CV m-2 kg-1 s4 A2

電 気 抵 抗 オーム Ω VA m2 kg s-3 A-2

コ ン ダ ク タ ン ス ジーメンス S AV m-2 kg-1 s3 A2

バーエウ束磁 Wb Vs m2 kg s-2 A-1

磁 束 密 度 テスラ T Wbm2 kg s-2 A-1

イ ン ダ ク タ ン ス ヘンリー H WbA m2 kg s-2 A-2

セ ル シ ウ ス 温 度 セルシウス度(e) Kンメール束光 lm cd sr(c) cd

スクル度照 lx lmm2 m-2 cd放射性核種の放射能( f ) ベクレル(d) Bq s-1

吸収線量 比エネルギー分与カーマ

グレイ Gy Jkg m2 s-2

線量当量 周辺線量当量 方向

性線量当量 個人線量当量シーベルト(g) Sv Jkg m2 s-2

酸 素 活 性 カタール kat s-1 mol

表3固有の名称と記号で表されるSI組立単位SI 組立単位

組立量

名称 記号 SI 単位で表される数値

バ ー ル bar 1bar=01MPa=100kPa=105Pa水銀柱ミリメートル mmHg 1mmHg=133322Paオングストローム Å 1Å=01nm=100pm=10-10m海 里 M 1M=1852mバ ー ン b 1b=100fm2=(10-12cm)2=10-28m2

ノ ッ ト kn 1kn=(18523600)msネ ー パ Npベ ル B

デ ジ ベ ル dB

表8SIに属さないがSIと併用されるその他の単位

SI単位との数値的な関係は    対数量の定義に依存

名称 記号

長 さ メ ー ト ル m質 量 キログラム kg時 間 秒 s電 流 ア ン ペ ア A熱力学温度 ケ ル ビ ン K物 質 量 モ ル mol光 度 カ ン デ ラ cd

基本量SI 基本単位

表1SI 基本単位

名称 記号 SI 単位で表される数値

エ ル グ erg 1 erg=10-7 Jダ イ ン dyn 1 dyn=10-5Nポ ア ズ P 1 P=1 dyn s cm-2=01Pa sス ト ー ク ス St 1 St =1cm2 s-1=10-4m2 s-1

ス チ ル ブ sb 1 sb =1cd cm-2=104cd m-2

フ ォ ト ph 1 ph=1cd sr cm-2 104lxガ ル Gal 1 Gal =1cm s-2=10-2ms-2

マ ク ス ウ ェ ル Mx 1 Mx = 1G cm2=10-8Wbガ ウ ス G 1 G =1Mx cm-2 =10-4Tエルステッド( c ) Oe 1 Oe  (1034π)A m-1

表9固有の名称をもつCGS組立単位

(c)3元系のCGS単位系とSIでは直接比較できないため等号「   」

   は対応関係を示すものである

(第8版2006年改訂)

この印刷物は再生紙を使用しています

Page 38: JAEA-Research 2013-020JAEA-Research 2013-020 - 1 - 1.はじめに 日本原子力研究開発機構(以下「JAEA」という。)は原子力安全基盤機構(以下「JNES」と

JAEA-Research 2013-020

- 34 -

0 20 40 60 8000

02

04

06

08

10

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 103Rh

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN3a9

ZN3c3

ZN3c2

ZN2c2

ZN2c3

MOX MOX

MOX

MOX

図 5-4 103Rh 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 35 -

0 20 40 60 80000

005

010

015

020

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 109Ag

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c2 ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-5 109Ag 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 36 -

0 20 40 60 800

1

2

3

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 133Cs

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOXMOX

MOX

図 5-6 133Cs 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 37 -

0 20 40 60 8000

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 143Nd

Fukushima-Daini-1 (present)

Dodewaard

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

図 5-7 143Nd 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 38 -

0 20 40 60 8000

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 145Nd

Fukushima-Daini-1 (present)

Dodewaard

ZN2C2

ZN2C3 ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

図 5-8 145Nd 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 39 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

04

05

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 147Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

Fukushima-Daini-2

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-9 147Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 40 -

0 20 40 60 800000

0001

0002

0003

0004

0005

0006

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 149Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

Fukushima-Daini-2

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-10 149Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 41 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

04

05

06

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 150Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

Fukushima-Daini-2

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-11 150Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 42 -

0 20 40 60 80

001

002

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 151Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2Dodewaard

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX MOX

MOX

図 5-12 151Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 43 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 152Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3c9ZN3c3

Fukushima-Daini-2

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOXMOX

MOX

図 5-13 152Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 44 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 153Eu

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-14 153Eu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 45 -

0 20 40 60 800000

0005

0010

0015

0020

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 155Gd

Fukushima-Daini-1 (present)

ZN2c3

ZN3a9 ZN3a3

ZN2c2(UO 2-Gd2O3)ZN3c2(UO 2-Gd2O3)

図 5-15 155Gd 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 46 -

0 20 40 60 800

01

02

03

04

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 134Cs

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-16 134Cs 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 47 -

0 20 40 60 800

1

2

3

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 137Cs

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

図 5-17 137Cs 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 48 -

0 20 40 60 800

001

002

003

004

005

006

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 154Eu

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2 ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-18 154Eu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 49 -

0 20 40 60 800

001

002

003

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 155Eu

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9ZN3c3

MOXMOX

MOX

MOX

図 5-19 155Eu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 50 -

0 20 40 60 800

01

02

03

04

05

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 234U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-20 234U 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 51 -

0 20 40 60 800

10

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 235U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-21 235U 残存量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 52 -

0 20 40 60 800

1

2

3

4

5

6

7

8

9

10

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 236U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-22 236U 残存量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 53 -

0 20 40 60 80890

900

910

920

930

940

950

960

970

980

990

1000

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 238U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-23 238U 残存量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 54 -

0 20 40 60 800

01

02

03

04

05

06

07

08

09

1

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 238Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-24 238Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 55 -

0 20 40 60 800

1

2

3

4

5

6

7

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 239Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-25 239Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 56 -

0 20 40 60 800

1

2

3

4

5

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 240Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2 ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-26 240Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 57 -

0 20 40 60 800

1

2

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 241Pu

Fukushima-Daini-1 (present)

Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2 ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (2007)

図 5-27 241Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 58 -

0 20 40 60 800

1

2

3

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 242Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-28 242Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 59 -

図 5-29 と図 5-30 にはこの測定で得られた 95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs の

溶解溶液と不溶性残渣中の初期ウラン 1 トンあたりの存在量を示すまた図 5-31 にはそれ

らの和を図 5-32 には不溶性残渣中の存在割合を示す難測定 FP と呼んでいるこれらの FP

の量は図 5-31 からわかるように109Ag が最も燃焼度の高いサンプルで測定値が小さくな

っている例外はあるが燃焼度に対して指数関数的に(片対数グラフで直線的に)増大をし

ている不溶性残渣の量は燃焼度と共に単調に増大すると考えられたが図 5-32 に示すよう

に燃焼度が最も高いサンプルで不溶性残渣中の FP 量が減少する結果を得たこれが燃料

の燃焼条件等によるものなのか溶解を行った時の条件の差によって生じたものなのかは

現段階では不明である旧原研を含めて原子力機構で行ってきた使用済燃料同位体組成測定

実験ではこれら不溶性残渣中に含まれる FP の測定は行われてこなかった今後測定手

法のさらなる見直しなどを通じて不溶性残渣に含まれる FP 量の測定技術の向上を図って

いくことが求められる

0 20 40 60 800

1000

2000

3000

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Solution

図 5-29 難測定 FP 測定結果(溶解溶液中の FP 量(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 60 -

0 20 40 60 800

200

400

600

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109

Ag133Cs

Insolble residue

図 5-30難測定 FP 測定結果(不溶性残渣中の FP の量(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 61 -

0 20 40 60 80101

102

103

104

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Insolble Residue+Solution

図 5-31難測定 FP 測定結果(溶解溶液と不溶性残渣中の FP 量の和(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 62 -

0 20 40 60 8010-4

10-3

10-2

10-1

100

Burnup [GWdt]

Rat

io o

f W

eigh

t[-] 95Mo

99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Insolble Residue(Insolble Residue+Solution)

図 5-32難測定 FP 測定結果(不溶性残渣中の FP の割合)

JAEA-Research 2013-020

- 63 -

表 5-3 には各サンプルの各同位体について原子炉停止から測定までの時間(冷却時間)を示

した表 5-4 には各サンプルの測定値について測定誤差(相対標準偏差)を示した

表 5-3 原子炉停止から測定日までの冷却時間(年)のまとめ

Assembly

Name ZN2 ZN3

Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 234U 969 1221 954 702 702 235U 969 1221 954 702 702 236U 969 1221 954 702 702 238U 969 1221 954 702 702

238Pu 969 1221 954 702 702 239Pu 969 1221 954 702 702 240Pu 969 1221 954 702 702 241Pu 969 1221 954 702 702 242Pu 969 1221 954 702 702 142Nd 969 1221 954 702 702 143Nd 969 1221 954 702 702 144Nd 969 1221 954 702 702 145Nd 969 1221 954 702 702 146Nd 969 1221 954 702 702 148Nd 969 1221 954 702 702 150Nd 969 1221 954 702 702 134Cs 973 962 702 702 702 137Cs 973 962 702 702 702 151Eu 1068 1048 802 796 796 153Eu 1068 1048 802 796 796 154Eu 973 962 708 708 708 155Eu 973 962 708 708 708 147Pm 1070 1061 802 796 796 147Sm 1068 1048 802 796 796 148Sm 1068 1048 802 796 796 149Sm 1068 1048 802 796 796 150Sm 1068 1048 802 796 796 151Sm 1068 1048 802 796 796 152Sm 1068 1048 802 796 796 154Sm 1068 1048 802 796 796 152Gd 1069 1048 802 796 796 154Gd 1069 1048 802 796 796 155Gd 1069 1048 802 796 796 156Gd 1069 1048 802 796 796 157Gd 1069 1048 802 796 796 158Gd 1069 1048 802 796 796 160Gd 1069 1048 802 796 796 95Mo 1165 1165 899 899 899 99Tc 1165 1165 899 899 899

101Ru 1165 1165 899 899 899 103Rh 1165 1165 899 899 899 109Ag 1165 1165 899 899 899 133Cs 1165 1165 899 899 899

JAEA-Research 2013-020

- 64 -

表 5-4 測定誤差(RSD相対標準偏差())のまとめ

Assembly

Name ZN2 ZN3

Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 234U lt 22 lt 22 lt 22 lt 22 lt 22 235U lt 10 lt 10 lt 10 lt 10 lt 10 236U lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 238U lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02

238Pu lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 239Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 240Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 241Pu lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 242Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 142Nd lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 143Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 144Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 145Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 146Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 148Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 150Nd lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 134Cs lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 137Cs lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 151Eu 38 14 25 13 14 153Eu 26 13 21 05 07 154Eu lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 155Eu lt 6 lt 6 lt 6 lt 6 lt 6 147Pm lt 5 lt 5 lt 5 lt 5 lt 5 147Sm 21 10 18 12 12 148Sm 24 11 18 12 12 149Sm 37 19 34 15 21 150Sm 22 10 18 12 13 151Sm 26 19 24 15 21 152Sm 19 10 16 11 11 154Sm 24 12 20 12 12 152Gd 43 38 59 53 58 154Gd 20 14 16 13 16 155Gd 82 11 85 11 13 156Gd 14 08 12 08 10 157Gd 62 20 101 37 30 158Gd 14 11 12 09 12 160Gd 16 18 14 19 21 95Mo 39 40 22 45 23 99Tc 31 31 24 35 24

101Ru 30 31 20 38 22 103Rh 26 24 20 37 19 109Ag 19 21 15 15 15 133Cs 39 38 31 48 35

ここに示した値は測定機器の性能と分離や希釈による誤差を考慮したものである

JAEA-Research 2013-020

- 65 -

表 5-5 と表 5-6 にはZN2 及び ZN3 集合体の照射にかかわる原子炉の運転履歴を示す

表 5-5 ZN2 集合体の運転履歴

開始日 終了日 日数 運転(第 12 サイクル) 1996726 1997923 424

定検 1997923 19971031 38 運転(第 13 サイクル) 19971031 19981217 412

定検 19981217 1999312 85 運転(第 14 サイクル) 1999312 200059 424

表 5-6 ZN3 集合体の運転履歴

開始日 終了日 日数 運転(第 12 サイクル) 1996726 1997923 424

定検 1997923 19971031 38 運転(第 13 サイクル) 19971031 19981217 412

定検 19981217 1999312 85 運転(第 14 サイクル) 1999312 200059 424

定検 200059 2000615 37 運転(第 15 サイクル) 2000615 2001813 424

定検 2001813 2001119 88 運転(第 16 サイクル) 2001119 200317 424

JAEA-Research 2013-020

- 66 -

図 5-33 と図 5-34 にはZN2 集合体及び ZN3 集合体を上から見た断面図とそれぞれのサ

ンプルの取得位置を示したまた図 5-35 には各燃料棒でサンプルを取り出した軸方向の

高さを示した図 5-36及び図 5-37にはZN2及び ZN3集合体の炉内での装荷位置を示した

図 5-33 本試験でサンプルが取得された燃料棒の位置(ZN2 集合体)

(3 サイクル照射 平均燃焼度 356GWdt)

JAEA-Research 2013-020

- 67 -

図 5-34 本試験でサンプルが取得された燃料棒の位置(ZN3 集合体)

(5 サイクル照射 平均燃焼度 535 GWdt)

JAEA-Research 2013-020

- 68 -

図 5-35 本試験でサンプルが取得された位置(軸方向)

JAEA-Research 2013-020

- 69 -

図 5-36 ZN2 集合体のシャッフリング 1112)

(福島第 2 原子力発電所第 12 サイクルから第 14 サイクル)

JAEA-Research 2013-020

- 70 -

図 5-37 ZN3 集合体のシャッフリング 1112)

(福島第 2 原子力発電所第 12 サイクルから第 16 サイクル)

JAEA-Research 2013-020

- 71 -

6おわりに

JAEA が JNES からの受託事業として実施した「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生

成核種組成測定試験」において燃焼率評価で測定が必要な元素の 1 つである Nd について2

種類の手法で測定を行ったが結果に差異が生じたそのため確度の高い測定結果を取得するこ

とと生じた差異の原因究明を目的としたフォローアップ測定を実施した

本件で発生した Nd 定量値の差異の原因は3 章で述べたとおり(1) Nd 定量における化学操

作中に相互汚染等が発生した可能性があったこと(2) Nd を含む FP 核種の測定結果算出に使用

した溶解溶液中の U 原子数に不確定性があったことの 2 点により生じたものと推定される今

後同様の測定を実施する際に注意すべき点をまとめると以下のようになる

① 着目元素の定量を行う際同時期かつ同一試料で U 原子数を測定すること

② 試料の保管時には蒸発が無視できるだけの十分な量を確保した上で保管すること

③ 保管試料は定期的に重量を測定し自然蒸発の影響を把握すること

④ 分取希釈等の操作時には天秤による秤量を行いデータ管理を確実に行うこと

の 4 点である特にどのデータをどの時期に測定するかは全体の測定計画の検討で調整できる

ことであるため出来るだけ同一試料のデータを短期間にまとめて取得できるように配慮すべき

である

また作業環境からの天然元素の汚染等の影響の排除について近年の分析装置の高感度化に

伴い試料の取扱量が極めて少なくなっていることに注意すべきである取り扱う試料量が少なく

なれば被ばくや汚染の可能性を低減できる反面同時に取扱う試料間から生じる相互汚染使

用する試薬や器具及び作業を実施する環境下から混入する天然元素の影響等による汚染の可能性

が高くなるこれらの試料間の相互及び環境下等から生じる汚染はその原因が多岐に渡って考

えられることから作業全般に繊細な注意を払う必要があるあるいは被ばく量に注意を払い

つつ環境下等から生じる天然元素の汚染の影響が出ない程度に取り扱う量を増加させる等の検

討も必要となるだろうこのためにもさらに確度の高いデータの取得を目指し同様の測定を

繰り返し行うことで測定経験を得ることが必要である

本件で発生した Nd 定量値の差異について今後同様の事象を繰り返さないためには上記対応

を必要とするしたがって分析作業の実施の際には事前に作業者間で分析方法及び手順につ

いて十分に検討を行い綿密な計画を立てそれらを確実に遂行していくことの重要性を再認識

する必要がある

JAEA-Research 2013-020

- 72 -

謝 辞

JNES からの受託事業として実施した「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組

成測定試験」においてはJNES の山本徹氏には当該事業の立ち上げから実施及び本フォローア

ップ測定の実施に至るまで多大なご指導とご支援を頂きましたJNES の安藤良平氏及び鈴木

求氏には事業の遂行だけではなく取得データの解析結果に関するご指導をいただきました

深く感謝申し上げます安全研究センター サイクル安全研究グループの外池幸太郎研究主幹には

JNES からの受託事業立ち上げに際して事業の主担当者としてご尽力いただきましたまた同

グループの戸塚真義氏と原科研福島技術開発特別チーム 臨界管理技術開発グループの蒲原佳子

女史には本レポートに掲載するデータの整理を旧ホット試験施設管理部 ホット材料試験課の宮

田精一氏並びに原科研福島技術開発特別チーム 臨界管理技術開発グループの佐藤真人氏には試

料の再調製を行っていただきました原子力基礎工学研究部門 分析化学研究グループの河野信昭

氏並びに鈴木大輔氏には試料分離法について貴重なご助言をいただきましたここに記してお礼

申し上げます

参考文献

1) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 20 年度報告書

2) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 21 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000016661pdf)

3) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 22 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000118961pdf)

4) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 23 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000123740pdf)

5) SUsuda NKohnoldquoAnion-Exchange Separation of Nd and the Transplutonium Elements

in Spent Nuclear Fuels for Burn-up DeterminationrdquoSeparation Sci Technol 23(10amp11)

pp1119-1131 (1988)

6) GUchiyama et alldquoDevelopment of quantitative analytical method of U Pu and fission

products in spent fuel by combined-chromatographic-mass-spectrometric-isotopic-dilution

technologyrdquoEuropean Nuclear Conference 2012 (ENC 2012) December 2012 Manchester

United Kingdom

7) ISO11483 ldquoPreparation of plutonium sources and determination of 238Pu239Pu isotope

ratio by alpha spectrometry rdquo ISO Geneva(1994)

8) K Shibata O Iwamoto T Nakagawa N Iwamoto A Ichihara S Kunieda S Chiba K

JAEA-Research 2013-020

- 73 -

Furutaka N Otuka T Ohsawa T Murata H Matsunobu A Zukeran S Kamada and J

Katakura ldquoJENDL-40 A New Library for Nuclear Science and Engineeringrdquo Journal of

Nuclear Science and Technology 48 1 (2011)

9) K Okumura T Mori M Nakagawa K Kaneko ldquoValidation of a Continuous-Energy Monte

Carlo Burn-up Code MVP-BURN and Its Application to Analysis of Post Irradiation

Experimentrdquo Journal of Nuclear Science and Technology 37(2)pp128-138(2000)

10) 須山賢也望月弘樹高田友幸龍福進奥野浩村崎穣大久保清志「連続エネルギモン

テカルロコード MVP 及び MCNP を使用する統合化燃焼計算コードシステム -

SWAT31」 JAEA-DataCode 2009-002 日本原子力研究開発機構 (2009)

11) 「平成 18 年度全 MOX 炉心核設計手法信頼性実証試験成果報告書」07 基炉報-0001 原子力安

全基盤機構 (2007)

12) 「平成 18 年度高燃焼度 9x9 型燃料信頼性実証試験成果報告書」07 基炉報-0002 原子力安全

基盤機構 (2007)

JAEA-Research 2013-020

- 74 -

付録

測定データ集

JAEA-Research 2013-020

- 75 -

A 混合スパイク試料の値付け

表 A-1 各標準濃度一覧

標準試料 濃度 誤差()

U 濃度標準 26820 microgg 005 Pu 濃度標準 83506 ngg 005 Nd 濃度標準 13495 ngg 007

各標準の純度及び秤量誤差から算出した

表 A-2 混合スパイクと各濃度標準の混合データ

試料名 分取量(g)

混合スパイク 11452 U 濃度標準 10968 Pu 濃度標準 10723 Nd 濃度標準 10324

表 A-3 各濃度標準の同位体組成

U 濃度標準 Pu 濃度標準 Nd 濃度標準 同位体組成

(原子百分率) 誤差() 同位体組成

(原子百分率) 誤差()同位体組成

(原子百分率) 誤差() 234U 00054 362 238Pu 00030 215 142Nd 27119 0007 235U 07205 003 239Pu 974234 0001 143Nd 12174 0009 238U 992741 00003 240Pu 25607 0003 144Nd 23789 0014 241Pu 00100 191 145Nd 8295 0020 242Pu 00028 185 146Nd 17202 0026 148Nd 5767 0038 150Nd 5653 0049 各誤差は質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な誤差伝播の

計算により算出した

表 A-4 混合スパイク中 238Pu の放射能測定結果

放射能比(238Pu242Pu) 012692

表 A-5 混合スパイクに各濃度標準を添加した試料の同位体比測定結果

試料名 測定値 233U238U 0075767 (原子数比) plusmn 0000064

242Pu239Pu 0065232 (原子数比) plusmn 0000004

150Nd142Nd 075200 (原子数比) plusmn 000028

JAEA-Research 2013-020

- 76 -

原子数の算出には次の式を用いた

Rms times Sps - Spm 原子数 =

Abm - Rms times Abs

Rms 濃度標準添加後の 238U233U239Pu242Pu150Nd142Nd 原子数比

Sps 添加した各濃度標準中同位体の量(原子数)233U242Pu142Nd 量

Spm 添加した各濃度標準中同位体の量(原子数)238U239Pu150Nd 量

Abm 混合スパイク中の同位体の比238UU239PuPu150NdNd

Abs 混合スパイク中の同位体の比233UU242PuPu142NdNd

表 A-6 原子数算出に使用したデータ

元素 Rms Sps Spm Abm Abs

U 1319833 0 7388E+16 00086391 09826830 Pu 0065232 219735E+15 63943E+10 0998653 00002917 Nd 0752004 15774E+14 32882E+13 09077548 00201111

JAEA-Research 2013-020

- 77 -

B 燃料溶解溶液試料の測定データ

表 B-1 燃料溶解溶液の分取希釈データ

一次希釈 二次希釈 試料名

分取 希釈 分取 希釈 希釈倍率

2F1ZN2c2 10814 584007 05658 112594 10747

2F1ZN2c3 11753 583867 05676 112728 9866

2F1ZN3c2 11739 576345 05696 111741 9631

2F1ZN3c3 11685 585754 05686 111584 9837

2F1ZN3a9 11636 581027 05686 112304 9862

表 B-2試料中 238Pu の放射能測定結果

試料名 放射能比 238Pu(239Pu+240Pu)

2F1ZN2c2 24520 2F1ZN2c3 33482 2F1ZN3c2 59239 2F1ZN3c3 81127 2F1ZN3a9 63257

表 B-3 α線スペクトロメトリーを併用した Pu の同位体組成測定結果 (単位原子百分率)

試料名 239Pu 240Pu 241Pu 242Pu 238Pu

2F1ZN2c2 62731 25047 7050 3792 138 2F1ZN2c3 62634 24507 7143 3855 186 2F1ZN3c2 42290 32030 8898 13333 345 2F1ZN3c3 41498 31898 8770 13147 468 2F1ZN3a9 36971 30207 8136 21280 341

JAEA-Research 2013-020

- 78 -

表 B-4 燃料溶解溶液中の UPu 及び Nd の同位体組成分析結果 (単位原子百分率)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 234U 001789 00329 00141 00246 00077

plusmn 000007 00001 00002 00002 00002 235U 11220 17429 02320 03689 00219

plusmn 00008 00005 00003 00003 00002 236U 03805 062693 04799 07900 02916

plusmn 00004 000002 00001 00002 00001 238U 984796 975973 992741 988164 996787

plusmn 00008 00005 00004 00004 00003 238Pu 1381 186 345 468 341

plusmn 0008 001 002 003 002 239Pu 627305 62634 42290 41498 369711

plusmn 00008 0001 0003 0005 00007 240Pu 25047 245073 32030 31898 302074

plusmn 0001 00008 0004 0007 00006 241Pu 70503 7143 8898 877 8136

plusmn 00005 0001 0004 001 0002 242Pu 37915 38550 13333 13147 212796

plusmn 00007 00007 0004 0003 00008 142Nd 1639 0623 11173 1088 1655

plusmn 0003 0003 00003 0001 0002 143Nd 21002 21210 135747 132774 88781

plusmn 0005 0002 00008 00008 00005 144Nd 30748 31879 37724 38747 41187

plusmn 0004 0002 0001 0002 0002 145Nd 16540 16760 15007 14895 136618

plusmn 0004 0002 0001 0001 00009 146Nd 16799 16789 18682 18740 20038

plusmn 0008 0003 0002 0003 0002 148Nd 8868 8730 9211 8933 9522

plusmn 0007 0003 0002 0002 0002 150Nd 4404 4010 4684 4320 5059

plusmn 0005 0002 0001 0001 0001 238Pu については238U による影響を考慮しα線測定の結果を用いた 238Pu のplusmnはα線測定誤差を 05質量分析法による同位体比測定誤差を

01とし統計的な誤差伝播の計算により算出した Pu の同位体組成は表 B-3 の結果に 241Pu 及び 242Pu を加え百分率したも

のである 各plusmnは質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な

誤差伝播の計算により算出した

JAEA-Research 2013-020

- 79 -

原子数の算出には次の式を用いた

Rms times Sps - Spm

原子数 = Abm - Rms times Abs

Rms スパイク添加後の 238U233U239Pu242Pu148Nd150Nd 原子数比

Sps 添加した濃縮同位体の量(原子数)233U242Pu150Nd 量

Spm 添加した濃縮同位体の量(原子数)238U239Pu148Nd 量

Abm 試料中の同位体の比238UU239PuPu148NdNd

Abs 試料中の同位体の比233UU242PuPu150NdNd

表 B-6 添加したスパイク中の UPu 及び Nd の原子数 (単位原子数)

試料名 U 233U Sps 238U Spm

2F1ZN2c2 57221E+15 56230E+15 49433E+13 2F1ZN2c3 57146E+15 56156E+15 49369E+13 2F1ZN3c2 57201E+15 56210E+15 49416E+13 2F1ZN3c3 57216E+15 56225E+15 49429E+13 2F1ZN3a9 57325E+15 56332E+15 49523E+13

試料名 Pu 242Pu Sps 239Pu Spm

2F1ZN2c2 14402E+14 14382E+14 42006E+10 2F1ZN2c3 14383E+14 14364E+14 41952E+10 2F1ZN3c2 14397E+14 14377E+14 41992E+10 2F1ZN3c3 14401E+14 14381E+14 42003E+10 2F1ZN3a9 14428E+14 14409E+14 42083E+10

試料名 Nd 150Nd Sps 148Nd Spm

2F1ZN2c2 96421E+13 87527E+13 11428E+12 2F1ZN2c3 96295E+13 87412E+13 11413E+12 2F1ZN3c2 96388E+13 87496E+13 11424E+12 2F1ZN3c3 96413E+13 87519E+13 11427E+12 2F1ZN3a9 96597E+13 87687E+13 11449E+12

57221times1015を示す

表 B-5 二次希釈試料分取量とスパイク添加量 試料名 試料分取量(g) 添加量(g)

2F1ZN2c2 11070 11496 2F1ZN2c3 11060 11481 2F1ZN3c2 11069 11492 2F1ZN3c3 11071 11495 2F1ZN3a9 11068 11517

JAEA-Research 2013-020

- 80 -

表 B-7 二次希釈試料の UPu 及び Nd 同位体組成(測定値) (単位原子数比)

試料名 233UU Abs 238UU Abm

2F1ZN2c2 0 09848 2F1ZN2c3 0 09760 2F1ZN3c2 0 09927 2F1ZN3c3 0 09882 2F1ZN3a9 0 09968

試料名 242PuPu Abs 239PuPu Abm

2F1ZN2c2 00379 06273 2F1ZN2c3 00386 06263 2F1ZN3c2 01333 04229 2F1ZN3c3 01315 04150 2F1ZN3a9 02128 03697

試料名 150NdNd Abs 148NdNd Abm

2F1ZN2c2 00440 00887 2F1ZN2c3 00401 00873 2F1ZN3c2 00468 00921 2F1ZN3c3 00432 00893 2F1ZN3a9 00506 00952

表 B-8 混合スパイク添加後の二次希釈試料の同位体比測定結果 (単位原子数比)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 233U238U 0410984 031750 034736 0383628 0264855

plusmn 0000042 000010 000010 0000094 0000048 242Pu239Pu 182016 1364439 218793 236969 222127

plusmn 000011 0000042 000021 000020 000017 148Nd150Nd 0089986 0149877 0186518 0211642 0266697

plusmn 0000017 0000033 0000034 0000024 0000058

各plusmnは質量分析法による同位体比測定結果(3 回繰り返し測定)の標準偏差を示す

JAEA-Research 2013-020

- 81 -

表 B-9 二次希釈試料の UPu 及び Nd 原子数の算出結果 U

試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 243319 13843E+16 0101 2F1ZN2c3 314965 18072E+16 0105 2F1ZN3c2 287884 16251E+16 0104 2F1ZN3c3 260669 14782E+16 0103 2F1ZN3a9 377565 21288E+16 0102

Pu 試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 054940 13022E+14 0060 2F1ZN2c3 073290 17594E+14 0060 2F1ZN3c2 045705 18143E+14 0062 2F1ZN3c3 042200 16870E+14 0062 2F1ZN3a9 045019 23666E+14 0061

Nd 試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 008999 79480E+13 0125 2F1ZN2c3 014988 14713E+14 0103 2F1ZN3c2 018652 18203E+14 0096 2F1ZN3c3 021164 21674E+14 0096 2F1ZN3a9 026670 27214E+14 0096

13843times1016を示す

表 B-10 二次希釈試料のウラン濃度

試料名 二次希釈試料 分取量(g) 1

分取試料中の U 原子数2

二次希釈試料の

U 濃度 (原子数g 溶液)

2F1ZN2c2 11070 13843E+16 1250E+16 2F1ZN2c3 11060 18072E+16 1634E+16 2F1ZN3c2 11069 16251E+16 1468E+16 2F1ZN3c3 11071 14782E+16 1335E+16 2F1ZN3a9 11068 21288E+16 1923E+16

1表 B-5 参照 2表 B-9 参照 13843times1016を示す

This is a blank page

国際単位系(SI)

乗数  接頭語 記号 乗数  接頭語 記号

1024 ヨ タ Y 10-1 デ シ d1021 ゼ タ Z 10-2 セ ン チ c1018 エ ク サ E 10-3 ミ リ m1015 ペ タ P 10-6 マイクロ micro1012 テ ラ T 10-9 ナ ノ n109 ギ ガ G 10-12 ピ コ p106 メ ガ M 10-15 フェムト f103 キ ロ k 10-18 ア ト a102 ヘ ク ト h 10-21 ゼ プ ト z101 デ カ da 10-24 ヨ ク ト y

表5SI 接頭語

名称 記号 SI 単位による値

分 min 1 min=60s時 h 1h =60 min=3600 s日 d 1 d=24 h=86 400 s度 deg 1deg=(π180) rad分 rsquo 1rsquo=(160)deg=(π10800) rad秒 rdquo 1rdquo=(160)rsquo=(π648000) rad

ヘクタール ha 1ha=1hm2=104m2

リットル Ll 1L=11=1dm3=103cm3=10-3m3

トン t 1t=103 kg

表6SIに属さないがSIと併用される単位

名称 記号 SI 単位で表される数値

電 子 ボ ル ト eV 1eV=1602 176 53(14)times10-19Jダ ル ト ン Da 1Da=1660 538 86(28)times10-27kg統一原子質量単位 u 1u=1 Da天 文 単 位 ua 1ua=1495 978 706 91(6)times1011m

表7SIに属さないがSIと併用される単位でSI単位で表される数値が実験的に得られるもの

名称 記号 SI 単位で表される数値

キ ュ リ ー Ci 1 Ci=37times1010Bqレ ン ト ゲ ン R 1 R = 258times10-4Ckgラ ド rad 1 rad=1cGy=10-2Gyレ ム rem 1 rem=1 cSv=10-2Svガ ン マ γ 1γ=1 nT=10-9Tフ ェ ル ミ 1フェルミ=1 fm=10-15mメートル系カラット 1メートル系カラット = 200 mg = 2times10-4kgト ル Torr 1 Torr = (101 325760) Pa標 準 大 気 圧 atm 1 atm = 101 325 Pa

1cal=41858J(「15」カロリー)41868J(「IT」カロリー)4184J(「熱化学」カロリー)

ミ ク ロ ン micro 1 micro =1microm=10-6m

表10SIに属さないその他の単位の例

カ ロ リ ー cal

(a)SI接頭語は固有の名称と記号を持つ組立単位と組み合わせても使用できるしかし接頭語を付した単位はもはや コヒーレントではない(b)ラジアンとステラジアンは数字の1に対する単位の特別な名称で量についての情報をつたえるために使われる

 実際には使用する時には記号rad及びsrが用いられるが習慣として組立単位としての記号である数字の1は明 示されない(c)測光学ではステラジアンという名称と記号srを単位の表し方の中にそのまま維持している

(d)ヘルツは周期現象についてのみベクレルは放射性核種の統計的過程についてのみ使用される

(e)セルシウス度はケルビンの特別な名称でセルシウス温度を表すために使用されるセルシウス度とケルビンの

  単位の大きさは同一であるしたがって温度差や温度間隔を表す数値はどちらの単位で表しても同じである

(f)放射性核種の放射能(activity referred to a radionuclide)はしばしば誤った用語でrdquoradioactivityrdquoと記される

(g)単位シーベルト(PV200270205)についてはCIPM勧告2(CI-2002)を参照

(a)量濃度(amount concentration)は臨床化学の分野では物質濃度

  (substance concentration)ともよばれる(b)これらは無次元量あるいは次元1をもつ量であるがそのこと   を表す単位記号である数字の1は通常は表記しない

名称 記号SI 基本単位による

表し方

秒ルカスパ度粘 Pa s m-1 kg s-1

力 の モ ー メ ン ト ニュートンメートル N m m2 kg s-2

表 面 張 力 ニュートン毎メートル Nm kg s-2

角 速 度 ラジアン毎秒 rads m m-1 s-1=s-1

角 加 速 度 ラジアン毎秒毎秒 rads2 m m-1 s-2=s-2

熱 流 密 度 放 射 照 度 ワット毎平方メートル Wm2 kg s-3

熱 容 量 エ ン ト ロ ピ ー ジュール毎ケルビン JK m2 kg s-2 K-1

比熱容量比エントロピー ジュール毎キログラム毎ケルビン J(kg K) m2 s-2 K-1

比 エ ネ ル ギ ー ジュール毎キログラム Jkg m2 s-2

熱 伝 導 率 ワット毎メートル毎ケルビン W(m K) m kg s-3 K-1

体 積 エ ネ ル ギ ー ジュール毎立方メートル Jm3 m-1 kg s-2

電 界 の 強 さ ボルト毎メートル Vm m kg s-3 A-1

電 荷 密 度 クーロン毎立方メートル Cm3 m-3 sA表 面 電 荷 クーロン毎平方メートル Cm2 m-2 sA電 束 密 度 電 気 変 位 クーロン毎平方メートル Cm2 m-2 sA誘 電 率 ファラド毎メートル Fm m-3 kg-1 s4 A2

透 磁 率 ヘンリー毎メートル Hm m kg s-2 A-2

モ ル エ ネ ル ギ ー ジュール毎モル Jmol m2 kg s-2 mol-1

モルエントロピー モル熱容量ジュール毎モル毎ケルビン J(mol K) m2 kg s-2 K-1 mol-1

照射線量(X線及びγ線) クーロン毎キログラム Ckg kg-1 sA吸 収 線 量 率 グレイ毎秒 Gys m2 s-3

放 射 強 度 ワット毎ステラジアン Wsr m4 m-2 kg s-3=m2 kg s-3

放 射 輝 度 ワット毎平方メートル毎ステラジアン W(m2 sr) m2 m-2 kg s-3=kg s-3

酵 素 活 性 濃 度 カタール毎立方メートル katm3 m-3 s-1 mol

表4単位の中に固有の名称と記号を含むSI組立単位の例

組立量SI 組立単位

名称 記号

面 積 平方メートル m2

体 積 立法メートル m3

速 さ 速 度 メートル毎秒 ms加 速 度 メートル毎秒毎秒 ms2

波 数 毎メートル m-1

密 度 質 量 密 度 キログラム毎立方メートル kgm3

面 積 密 度 キログラム毎平方メートル kgm2

比 体 積 立方メートル毎キログラム m3kg電 流 密 度 アンペア毎平方メートル Am2

磁 界 の 強 さ アンペア毎メートル Am量 濃 度 (a) 濃 度 モル毎立方メートル molm3

質 量 濃 度 キログラム毎立法メートル kgm3

輝 度 カンデラ毎平方メートル cdm2

屈 折 率 (b) (数字の) 1 1比 透 磁 率 (b) (数字の) 1 1

組立量SI 基本単位

表2基本単位を用いて表されるSI組立単位の例

名称 記号他のSI単位による

表し方SI基本単位による

表し方平 面 角 ラジアン(b) rad 1(b) mm立 体 角 ステラジアン(b) sr(c) 1(b) m2m2

周 波 数 ヘルツ(d) Hz s-1

ントーュニ力 N m kg s-2

圧 力 応 力 パスカル Pa Nm2 m-1 kg s-2

エ ネ ル ギ ー 仕 事 熱 量 ジュール J N m m2 kg s-2

仕 事 率 工 率 放 射 束 ワット W Js m2 kg s-3

電 荷 電 気 量 クーロン A sC電 位 差 ( 電 圧 ) 起 電 力 ボルト V WA m2 kg s-3 A-1

静 電 容 量 ファラド F CV m-2 kg-1 s4 A2

電 気 抵 抗 オーム Ω VA m2 kg s-3 A-2

コ ン ダ ク タ ン ス ジーメンス S AV m-2 kg-1 s3 A2

バーエウ束磁 Wb Vs m2 kg s-2 A-1

磁 束 密 度 テスラ T Wbm2 kg s-2 A-1

イ ン ダ ク タ ン ス ヘンリー H WbA m2 kg s-2 A-2

セ ル シ ウ ス 温 度 セルシウス度(e) Kンメール束光 lm cd sr(c) cd

スクル度照 lx lmm2 m-2 cd放射性核種の放射能( f ) ベクレル(d) Bq s-1

吸収線量 比エネルギー分与カーマ

グレイ Gy Jkg m2 s-2

線量当量 周辺線量当量 方向

性線量当量 個人線量当量シーベルト(g) Sv Jkg m2 s-2

酸 素 活 性 カタール kat s-1 mol

表3固有の名称と記号で表されるSI組立単位SI 組立単位

組立量

名称 記号 SI 単位で表される数値

バ ー ル bar 1bar=01MPa=100kPa=105Pa水銀柱ミリメートル mmHg 1mmHg=133322Paオングストローム Å 1Å=01nm=100pm=10-10m海 里 M 1M=1852mバ ー ン b 1b=100fm2=(10-12cm)2=10-28m2

ノ ッ ト kn 1kn=(18523600)msネ ー パ Npベ ル B

デ ジ ベ ル dB

表8SIに属さないがSIと併用されるその他の単位

SI単位との数値的な関係は    対数量の定義に依存

名称 記号

長 さ メ ー ト ル m質 量 キログラム kg時 間 秒 s電 流 ア ン ペ ア A熱力学温度 ケ ル ビ ン K物 質 量 モ ル mol光 度 カ ン デ ラ cd

基本量SI 基本単位

表1SI 基本単位

名称 記号 SI 単位で表される数値

エ ル グ erg 1 erg=10-7 Jダ イ ン dyn 1 dyn=10-5Nポ ア ズ P 1 P=1 dyn s cm-2=01Pa sス ト ー ク ス St 1 St =1cm2 s-1=10-4m2 s-1

ス チ ル ブ sb 1 sb =1cd cm-2=104cd m-2

フ ォ ト ph 1 ph=1cd sr cm-2 104lxガ ル Gal 1 Gal =1cm s-2=10-2ms-2

マ ク ス ウ ェ ル Mx 1 Mx = 1G cm2=10-8Wbガ ウ ス G 1 G =1Mx cm-2 =10-4Tエルステッド( c ) Oe 1 Oe  (1034π)A m-1

表9固有の名称をもつCGS組立単位

(c)3元系のCGS単位系とSIでは直接比較できないため等号「   」

   は対応関係を示すものである

(第8版2006年改訂)

この印刷物は再生紙を使用しています

Page 39: JAEA-Research 2013-020JAEA-Research 2013-020 - 1 - 1.はじめに 日本原子力研究開発機構(以下「JAEA」という。)は原子力安全基盤機構(以下「JNES」と

JAEA-Research 2013-020

- 35 -

0 20 40 60 80000

005

010

015

020

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 109Ag

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c2 ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-5 109Ag 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 36 -

0 20 40 60 800

1

2

3

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 133Cs

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOXMOX

MOX

図 5-6 133Cs 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 37 -

0 20 40 60 8000

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 143Nd

Fukushima-Daini-1 (present)

Dodewaard

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

図 5-7 143Nd 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 38 -

0 20 40 60 8000

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 145Nd

Fukushima-Daini-1 (present)

Dodewaard

ZN2C2

ZN2C3 ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

図 5-8 145Nd 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 39 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

04

05

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 147Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

Fukushima-Daini-2

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-9 147Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 40 -

0 20 40 60 800000

0001

0002

0003

0004

0005

0006

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 149Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

Fukushima-Daini-2

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-10 149Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 41 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

04

05

06

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 150Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

Fukushima-Daini-2

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-11 150Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 42 -

0 20 40 60 80

001

002

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 151Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2Dodewaard

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX MOX

MOX

図 5-12 151Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 43 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 152Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3c9ZN3c3

Fukushima-Daini-2

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOXMOX

MOX

図 5-13 152Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 44 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 153Eu

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-14 153Eu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 45 -

0 20 40 60 800000

0005

0010

0015

0020

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 155Gd

Fukushima-Daini-1 (present)

ZN2c3

ZN3a9 ZN3a3

ZN2c2(UO 2-Gd2O3)ZN3c2(UO 2-Gd2O3)

図 5-15 155Gd 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 46 -

0 20 40 60 800

01

02

03

04

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 134Cs

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-16 134Cs 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 47 -

0 20 40 60 800

1

2

3

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 137Cs

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

図 5-17 137Cs 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 48 -

0 20 40 60 800

001

002

003

004

005

006

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 154Eu

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2 ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-18 154Eu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 49 -

0 20 40 60 800

001

002

003

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 155Eu

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9ZN3c3

MOXMOX

MOX

MOX

図 5-19 155Eu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 50 -

0 20 40 60 800

01

02

03

04

05

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 234U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-20 234U 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 51 -

0 20 40 60 800

10

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 235U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-21 235U 残存量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 52 -

0 20 40 60 800

1

2

3

4

5

6

7

8

9

10

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 236U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-22 236U 残存量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 53 -

0 20 40 60 80890

900

910

920

930

940

950

960

970

980

990

1000

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 238U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-23 238U 残存量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 54 -

0 20 40 60 800

01

02

03

04

05

06

07

08

09

1

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 238Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-24 238Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 55 -

0 20 40 60 800

1

2

3

4

5

6

7

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 239Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-25 239Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 56 -

0 20 40 60 800

1

2

3

4

5

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 240Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2 ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-26 240Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 57 -

0 20 40 60 800

1

2

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 241Pu

Fukushima-Daini-1 (present)

Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2 ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (2007)

図 5-27 241Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 58 -

0 20 40 60 800

1

2

3

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 242Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-28 242Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 59 -

図 5-29 と図 5-30 にはこの測定で得られた 95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs の

溶解溶液と不溶性残渣中の初期ウラン 1 トンあたりの存在量を示すまた図 5-31 にはそれ

らの和を図 5-32 には不溶性残渣中の存在割合を示す難測定 FP と呼んでいるこれらの FP

の量は図 5-31 からわかるように109Ag が最も燃焼度の高いサンプルで測定値が小さくな

っている例外はあるが燃焼度に対して指数関数的に(片対数グラフで直線的に)増大をし

ている不溶性残渣の量は燃焼度と共に単調に増大すると考えられたが図 5-32 に示すよう

に燃焼度が最も高いサンプルで不溶性残渣中の FP 量が減少する結果を得たこれが燃料

の燃焼条件等によるものなのか溶解を行った時の条件の差によって生じたものなのかは

現段階では不明である旧原研を含めて原子力機構で行ってきた使用済燃料同位体組成測定

実験ではこれら不溶性残渣中に含まれる FP の測定は行われてこなかった今後測定手

法のさらなる見直しなどを通じて不溶性残渣に含まれる FP 量の測定技術の向上を図って

いくことが求められる

0 20 40 60 800

1000

2000

3000

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Solution

図 5-29 難測定 FP 測定結果(溶解溶液中の FP 量(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 60 -

0 20 40 60 800

200

400

600

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109

Ag133Cs

Insolble residue

図 5-30難測定 FP 測定結果(不溶性残渣中の FP の量(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 61 -

0 20 40 60 80101

102

103

104

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Insolble Residue+Solution

図 5-31難測定 FP 測定結果(溶解溶液と不溶性残渣中の FP 量の和(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 62 -

0 20 40 60 8010-4

10-3

10-2

10-1

100

Burnup [GWdt]

Rat

io o

f W

eigh

t[-] 95Mo

99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Insolble Residue(Insolble Residue+Solution)

図 5-32難測定 FP 測定結果(不溶性残渣中の FP の割合)

JAEA-Research 2013-020

- 63 -

表 5-3 には各サンプルの各同位体について原子炉停止から測定までの時間(冷却時間)を示

した表 5-4 には各サンプルの測定値について測定誤差(相対標準偏差)を示した

表 5-3 原子炉停止から測定日までの冷却時間(年)のまとめ

Assembly

Name ZN2 ZN3

Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 234U 969 1221 954 702 702 235U 969 1221 954 702 702 236U 969 1221 954 702 702 238U 969 1221 954 702 702

238Pu 969 1221 954 702 702 239Pu 969 1221 954 702 702 240Pu 969 1221 954 702 702 241Pu 969 1221 954 702 702 242Pu 969 1221 954 702 702 142Nd 969 1221 954 702 702 143Nd 969 1221 954 702 702 144Nd 969 1221 954 702 702 145Nd 969 1221 954 702 702 146Nd 969 1221 954 702 702 148Nd 969 1221 954 702 702 150Nd 969 1221 954 702 702 134Cs 973 962 702 702 702 137Cs 973 962 702 702 702 151Eu 1068 1048 802 796 796 153Eu 1068 1048 802 796 796 154Eu 973 962 708 708 708 155Eu 973 962 708 708 708 147Pm 1070 1061 802 796 796 147Sm 1068 1048 802 796 796 148Sm 1068 1048 802 796 796 149Sm 1068 1048 802 796 796 150Sm 1068 1048 802 796 796 151Sm 1068 1048 802 796 796 152Sm 1068 1048 802 796 796 154Sm 1068 1048 802 796 796 152Gd 1069 1048 802 796 796 154Gd 1069 1048 802 796 796 155Gd 1069 1048 802 796 796 156Gd 1069 1048 802 796 796 157Gd 1069 1048 802 796 796 158Gd 1069 1048 802 796 796 160Gd 1069 1048 802 796 796 95Mo 1165 1165 899 899 899 99Tc 1165 1165 899 899 899

101Ru 1165 1165 899 899 899 103Rh 1165 1165 899 899 899 109Ag 1165 1165 899 899 899 133Cs 1165 1165 899 899 899

JAEA-Research 2013-020

- 64 -

表 5-4 測定誤差(RSD相対標準偏差())のまとめ

Assembly

Name ZN2 ZN3

Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 234U lt 22 lt 22 lt 22 lt 22 lt 22 235U lt 10 lt 10 lt 10 lt 10 lt 10 236U lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 238U lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02

238Pu lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 239Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 240Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 241Pu lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 242Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 142Nd lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 143Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 144Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 145Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 146Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 148Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 150Nd lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 134Cs lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 137Cs lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 151Eu 38 14 25 13 14 153Eu 26 13 21 05 07 154Eu lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 155Eu lt 6 lt 6 lt 6 lt 6 lt 6 147Pm lt 5 lt 5 lt 5 lt 5 lt 5 147Sm 21 10 18 12 12 148Sm 24 11 18 12 12 149Sm 37 19 34 15 21 150Sm 22 10 18 12 13 151Sm 26 19 24 15 21 152Sm 19 10 16 11 11 154Sm 24 12 20 12 12 152Gd 43 38 59 53 58 154Gd 20 14 16 13 16 155Gd 82 11 85 11 13 156Gd 14 08 12 08 10 157Gd 62 20 101 37 30 158Gd 14 11 12 09 12 160Gd 16 18 14 19 21 95Mo 39 40 22 45 23 99Tc 31 31 24 35 24

101Ru 30 31 20 38 22 103Rh 26 24 20 37 19 109Ag 19 21 15 15 15 133Cs 39 38 31 48 35

ここに示した値は測定機器の性能と分離や希釈による誤差を考慮したものである

JAEA-Research 2013-020

- 65 -

表 5-5 と表 5-6 にはZN2 及び ZN3 集合体の照射にかかわる原子炉の運転履歴を示す

表 5-5 ZN2 集合体の運転履歴

開始日 終了日 日数 運転(第 12 サイクル) 1996726 1997923 424

定検 1997923 19971031 38 運転(第 13 サイクル) 19971031 19981217 412

定検 19981217 1999312 85 運転(第 14 サイクル) 1999312 200059 424

表 5-6 ZN3 集合体の運転履歴

開始日 終了日 日数 運転(第 12 サイクル) 1996726 1997923 424

定検 1997923 19971031 38 運転(第 13 サイクル) 19971031 19981217 412

定検 19981217 1999312 85 運転(第 14 サイクル) 1999312 200059 424

定検 200059 2000615 37 運転(第 15 サイクル) 2000615 2001813 424

定検 2001813 2001119 88 運転(第 16 サイクル) 2001119 200317 424

JAEA-Research 2013-020

- 66 -

図 5-33 と図 5-34 にはZN2 集合体及び ZN3 集合体を上から見た断面図とそれぞれのサ

ンプルの取得位置を示したまた図 5-35 には各燃料棒でサンプルを取り出した軸方向の

高さを示した図 5-36及び図 5-37にはZN2及び ZN3集合体の炉内での装荷位置を示した

図 5-33 本試験でサンプルが取得された燃料棒の位置(ZN2 集合体)

(3 サイクル照射 平均燃焼度 356GWdt)

JAEA-Research 2013-020

- 67 -

図 5-34 本試験でサンプルが取得された燃料棒の位置(ZN3 集合体)

(5 サイクル照射 平均燃焼度 535 GWdt)

JAEA-Research 2013-020

- 68 -

図 5-35 本試験でサンプルが取得された位置(軸方向)

JAEA-Research 2013-020

- 69 -

図 5-36 ZN2 集合体のシャッフリング 1112)

(福島第 2 原子力発電所第 12 サイクルから第 14 サイクル)

JAEA-Research 2013-020

- 70 -

図 5-37 ZN3 集合体のシャッフリング 1112)

(福島第 2 原子力発電所第 12 サイクルから第 16 サイクル)

JAEA-Research 2013-020

- 71 -

6おわりに

JAEA が JNES からの受託事業として実施した「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生

成核種組成測定試験」において燃焼率評価で測定が必要な元素の 1 つである Nd について2

種類の手法で測定を行ったが結果に差異が生じたそのため確度の高い測定結果を取得するこ

とと生じた差異の原因究明を目的としたフォローアップ測定を実施した

本件で発生した Nd 定量値の差異の原因は3 章で述べたとおり(1) Nd 定量における化学操

作中に相互汚染等が発生した可能性があったこと(2) Nd を含む FP 核種の測定結果算出に使用

した溶解溶液中の U 原子数に不確定性があったことの 2 点により生じたものと推定される今

後同様の測定を実施する際に注意すべき点をまとめると以下のようになる

① 着目元素の定量を行う際同時期かつ同一試料で U 原子数を測定すること

② 試料の保管時には蒸発が無視できるだけの十分な量を確保した上で保管すること

③ 保管試料は定期的に重量を測定し自然蒸発の影響を把握すること

④ 分取希釈等の操作時には天秤による秤量を行いデータ管理を確実に行うこと

の 4 点である特にどのデータをどの時期に測定するかは全体の測定計画の検討で調整できる

ことであるため出来るだけ同一試料のデータを短期間にまとめて取得できるように配慮すべき

である

また作業環境からの天然元素の汚染等の影響の排除について近年の分析装置の高感度化に

伴い試料の取扱量が極めて少なくなっていることに注意すべきである取り扱う試料量が少なく

なれば被ばくや汚染の可能性を低減できる反面同時に取扱う試料間から生じる相互汚染使

用する試薬や器具及び作業を実施する環境下から混入する天然元素の影響等による汚染の可能性

が高くなるこれらの試料間の相互及び環境下等から生じる汚染はその原因が多岐に渡って考

えられることから作業全般に繊細な注意を払う必要があるあるいは被ばく量に注意を払い

つつ環境下等から生じる天然元素の汚染の影響が出ない程度に取り扱う量を増加させる等の検

討も必要となるだろうこのためにもさらに確度の高いデータの取得を目指し同様の測定を

繰り返し行うことで測定経験を得ることが必要である

本件で発生した Nd 定量値の差異について今後同様の事象を繰り返さないためには上記対応

を必要とするしたがって分析作業の実施の際には事前に作業者間で分析方法及び手順につ

いて十分に検討を行い綿密な計画を立てそれらを確実に遂行していくことの重要性を再認識

する必要がある

JAEA-Research 2013-020

- 72 -

謝 辞

JNES からの受託事業として実施した「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組

成測定試験」においてはJNES の山本徹氏には当該事業の立ち上げから実施及び本フォローア

ップ測定の実施に至るまで多大なご指導とご支援を頂きましたJNES の安藤良平氏及び鈴木

求氏には事業の遂行だけではなく取得データの解析結果に関するご指導をいただきました

深く感謝申し上げます安全研究センター サイクル安全研究グループの外池幸太郎研究主幹には

JNES からの受託事業立ち上げに際して事業の主担当者としてご尽力いただきましたまた同

グループの戸塚真義氏と原科研福島技術開発特別チーム 臨界管理技術開発グループの蒲原佳子

女史には本レポートに掲載するデータの整理を旧ホット試験施設管理部 ホット材料試験課の宮

田精一氏並びに原科研福島技術開発特別チーム 臨界管理技術開発グループの佐藤真人氏には試

料の再調製を行っていただきました原子力基礎工学研究部門 分析化学研究グループの河野信昭

氏並びに鈴木大輔氏には試料分離法について貴重なご助言をいただきましたここに記してお礼

申し上げます

参考文献

1) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 20 年度報告書

2) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 21 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000016661pdf)

3) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 22 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000118961pdf)

4) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 23 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000123740pdf)

5) SUsuda NKohnoldquoAnion-Exchange Separation of Nd and the Transplutonium Elements

in Spent Nuclear Fuels for Burn-up DeterminationrdquoSeparation Sci Technol 23(10amp11)

pp1119-1131 (1988)

6) GUchiyama et alldquoDevelopment of quantitative analytical method of U Pu and fission

products in spent fuel by combined-chromatographic-mass-spectrometric-isotopic-dilution

technologyrdquoEuropean Nuclear Conference 2012 (ENC 2012) December 2012 Manchester

United Kingdom

7) ISO11483 ldquoPreparation of plutonium sources and determination of 238Pu239Pu isotope

ratio by alpha spectrometry rdquo ISO Geneva(1994)

8) K Shibata O Iwamoto T Nakagawa N Iwamoto A Ichihara S Kunieda S Chiba K

JAEA-Research 2013-020

- 73 -

Furutaka N Otuka T Ohsawa T Murata H Matsunobu A Zukeran S Kamada and J

Katakura ldquoJENDL-40 A New Library for Nuclear Science and Engineeringrdquo Journal of

Nuclear Science and Technology 48 1 (2011)

9) K Okumura T Mori M Nakagawa K Kaneko ldquoValidation of a Continuous-Energy Monte

Carlo Burn-up Code MVP-BURN and Its Application to Analysis of Post Irradiation

Experimentrdquo Journal of Nuclear Science and Technology 37(2)pp128-138(2000)

10) 須山賢也望月弘樹高田友幸龍福進奥野浩村崎穣大久保清志「連続エネルギモン

テカルロコード MVP 及び MCNP を使用する統合化燃焼計算コードシステム -

SWAT31」 JAEA-DataCode 2009-002 日本原子力研究開発機構 (2009)

11) 「平成 18 年度全 MOX 炉心核設計手法信頼性実証試験成果報告書」07 基炉報-0001 原子力安

全基盤機構 (2007)

12) 「平成 18 年度高燃焼度 9x9 型燃料信頼性実証試験成果報告書」07 基炉報-0002 原子力安全

基盤機構 (2007)

JAEA-Research 2013-020

- 74 -

付録

測定データ集

JAEA-Research 2013-020

- 75 -

A 混合スパイク試料の値付け

表 A-1 各標準濃度一覧

標準試料 濃度 誤差()

U 濃度標準 26820 microgg 005 Pu 濃度標準 83506 ngg 005 Nd 濃度標準 13495 ngg 007

各標準の純度及び秤量誤差から算出した

表 A-2 混合スパイクと各濃度標準の混合データ

試料名 分取量(g)

混合スパイク 11452 U 濃度標準 10968 Pu 濃度標準 10723 Nd 濃度標準 10324

表 A-3 各濃度標準の同位体組成

U 濃度標準 Pu 濃度標準 Nd 濃度標準 同位体組成

(原子百分率) 誤差() 同位体組成

(原子百分率) 誤差()同位体組成

(原子百分率) 誤差() 234U 00054 362 238Pu 00030 215 142Nd 27119 0007 235U 07205 003 239Pu 974234 0001 143Nd 12174 0009 238U 992741 00003 240Pu 25607 0003 144Nd 23789 0014 241Pu 00100 191 145Nd 8295 0020 242Pu 00028 185 146Nd 17202 0026 148Nd 5767 0038 150Nd 5653 0049 各誤差は質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な誤差伝播の

計算により算出した

表 A-4 混合スパイク中 238Pu の放射能測定結果

放射能比(238Pu242Pu) 012692

表 A-5 混合スパイクに各濃度標準を添加した試料の同位体比測定結果

試料名 測定値 233U238U 0075767 (原子数比) plusmn 0000064

242Pu239Pu 0065232 (原子数比) plusmn 0000004

150Nd142Nd 075200 (原子数比) plusmn 000028

JAEA-Research 2013-020

- 76 -

原子数の算出には次の式を用いた

Rms times Sps - Spm 原子数 =

Abm - Rms times Abs

Rms 濃度標準添加後の 238U233U239Pu242Pu150Nd142Nd 原子数比

Sps 添加した各濃度標準中同位体の量(原子数)233U242Pu142Nd 量

Spm 添加した各濃度標準中同位体の量(原子数)238U239Pu150Nd 量

Abm 混合スパイク中の同位体の比238UU239PuPu150NdNd

Abs 混合スパイク中の同位体の比233UU242PuPu142NdNd

表 A-6 原子数算出に使用したデータ

元素 Rms Sps Spm Abm Abs

U 1319833 0 7388E+16 00086391 09826830 Pu 0065232 219735E+15 63943E+10 0998653 00002917 Nd 0752004 15774E+14 32882E+13 09077548 00201111

JAEA-Research 2013-020

- 77 -

B 燃料溶解溶液試料の測定データ

表 B-1 燃料溶解溶液の分取希釈データ

一次希釈 二次希釈 試料名

分取 希釈 分取 希釈 希釈倍率

2F1ZN2c2 10814 584007 05658 112594 10747

2F1ZN2c3 11753 583867 05676 112728 9866

2F1ZN3c2 11739 576345 05696 111741 9631

2F1ZN3c3 11685 585754 05686 111584 9837

2F1ZN3a9 11636 581027 05686 112304 9862

表 B-2試料中 238Pu の放射能測定結果

試料名 放射能比 238Pu(239Pu+240Pu)

2F1ZN2c2 24520 2F1ZN2c3 33482 2F1ZN3c2 59239 2F1ZN3c3 81127 2F1ZN3a9 63257

表 B-3 α線スペクトロメトリーを併用した Pu の同位体組成測定結果 (単位原子百分率)

試料名 239Pu 240Pu 241Pu 242Pu 238Pu

2F1ZN2c2 62731 25047 7050 3792 138 2F1ZN2c3 62634 24507 7143 3855 186 2F1ZN3c2 42290 32030 8898 13333 345 2F1ZN3c3 41498 31898 8770 13147 468 2F1ZN3a9 36971 30207 8136 21280 341

JAEA-Research 2013-020

- 78 -

表 B-4 燃料溶解溶液中の UPu 及び Nd の同位体組成分析結果 (単位原子百分率)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 234U 001789 00329 00141 00246 00077

plusmn 000007 00001 00002 00002 00002 235U 11220 17429 02320 03689 00219

plusmn 00008 00005 00003 00003 00002 236U 03805 062693 04799 07900 02916

plusmn 00004 000002 00001 00002 00001 238U 984796 975973 992741 988164 996787

plusmn 00008 00005 00004 00004 00003 238Pu 1381 186 345 468 341

plusmn 0008 001 002 003 002 239Pu 627305 62634 42290 41498 369711

plusmn 00008 0001 0003 0005 00007 240Pu 25047 245073 32030 31898 302074

plusmn 0001 00008 0004 0007 00006 241Pu 70503 7143 8898 877 8136

plusmn 00005 0001 0004 001 0002 242Pu 37915 38550 13333 13147 212796

plusmn 00007 00007 0004 0003 00008 142Nd 1639 0623 11173 1088 1655

plusmn 0003 0003 00003 0001 0002 143Nd 21002 21210 135747 132774 88781

plusmn 0005 0002 00008 00008 00005 144Nd 30748 31879 37724 38747 41187

plusmn 0004 0002 0001 0002 0002 145Nd 16540 16760 15007 14895 136618

plusmn 0004 0002 0001 0001 00009 146Nd 16799 16789 18682 18740 20038

plusmn 0008 0003 0002 0003 0002 148Nd 8868 8730 9211 8933 9522

plusmn 0007 0003 0002 0002 0002 150Nd 4404 4010 4684 4320 5059

plusmn 0005 0002 0001 0001 0001 238Pu については238U による影響を考慮しα線測定の結果を用いた 238Pu のplusmnはα線測定誤差を 05質量分析法による同位体比測定誤差を

01とし統計的な誤差伝播の計算により算出した Pu の同位体組成は表 B-3 の結果に 241Pu 及び 242Pu を加え百分率したも

のである 各plusmnは質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な

誤差伝播の計算により算出した

JAEA-Research 2013-020

- 79 -

原子数の算出には次の式を用いた

Rms times Sps - Spm

原子数 = Abm - Rms times Abs

Rms スパイク添加後の 238U233U239Pu242Pu148Nd150Nd 原子数比

Sps 添加した濃縮同位体の量(原子数)233U242Pu150Nd 量

Spm 添加した濃縮同位体の量(原子数)238U239Pu148Nd 量

Abm 試料中の同位体の比238UU239PuPu148NdNd

Abs 試料中の同位体の比233UU242PuPu150NdNd

表 B-6 添加したスパイク中の UPu 及び Nd の原子数 (単位原子数)

試料名 U 233U Sps 238U Spm

2F1ZN2c2 57221E+15 56230E+15 49433E+13 2F1ZN2c3 57146E+15 56156E+15 49369E+13 2F1ZN3c2 57201E+15 56210E+15 49416E+13 2F1ZN3c3 57216E+15 56225E+15 49429E+13 2F1ZN3a9 57325E+15 56332E+15 49523E+13

試料名 Pu 242Pu Sps 239Pu Spm

2F1ZN2c2 14402E+14 14382E+14 42006E+10 2F1ZN2c3 14383E+14 14364E+14 41952E+10 2F1ZN3c2 14397E+14 14377E+14 41992E+10 2F1ZN3c3 14401E+14 14381E+14 42003E+10 2F1ZN3a9 14428E+14 14409E+14 42083E+10

試料名 Nd 150Nd Sps 148Nd Spm

2F1ZN2c2 96421E+13 87527E+13 11428E+12 2F1ZN2c3 96295E+13 87412E+13 11413E+12 2F1ZN3c2 96388E+13 87496E+13 11424E+12 2F1ZN3c3 96413E+13 87519E+13 11427E+12 2F1ZN3a9 96597E+13 87687E+13 11449E+12

57221times1015を示す

表 B-5 二次希釈試料分取量とスパイク添加量 試料名 試料分取量(g) 添加量(g)

2F1ZN2c2 11070 11496 2F1ZN2c3 11060 11481 2F1ZN3c2 11069 11492 2F1ZN3c3 11071 11495 2F1ZN3a9 11068 11517

JAEA-Research 2013-020

- 80 -

表 B-7 二次希釈試料の UPu 及び Nd 同位体組成(測定値) (単位原子数比)

試料名 233UU Abs 238UU Abm

2F1ZN2c2 0 09848 2F1ZN2c3 0 09760 2F1ZN3c2 0 09927 2F1ZN3c3 0 09882 2F1ZN3a9 0 09968

試料名 242PuPu Abs 239PuPu Abm

2F1ZN2c2 00379 06273 2F1ZN2c3 00386 06263 2F1ZN3c2 01333 04229 2F1ZN3c3 01315 04150 2F1ZN3a9 02128 03697

試料名 150NdNd Abs 148NdNd Abm

2F1ZN2c2 00440 00887 2F1ZN2c3 00401 00873 2F1ZN3c2 00468 00921 2F1ZN3c3 00432 00893 2F1ZN3a9 00506 00952

表 B-8 混合スパイク添加後の二次希釈試料の同位体比測定結果 (単位原子数比)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 233U238U 0410984 031750 034736 0383628 0264855

plusmn 0000042 000010 000010 0000094 0000048 242Pu239Pu 182016 1364439 218793 236969 222127

plusmn 000011 0000042 000021 000020 000017 148Nd150Nd 0089986 0149877 0186518 0211642 0266697

plusmn 0000017 0000033 0000034 0000024 0000058

各plusmnは質量分析法による同位体比測定結果(3 回繰り返し測定)の標準偏差を示す

JAEA-Research 2013-020

- 81 -

表 B-9 二次希釈試料の UPu 及び Nd 原子数の算出結果 U

試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 243319 13843E+16 0101 2F1ZN2c3 314965 18072E+16 0105 2F1ZN3c2 287884 16251E+16 0104 2F1ZN3c3 260669 14782E+16 0103 2F1ZN3a9 377565 21288E+16 0102

Pu 試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 054940 13022E+14 0060 2F1ZN2c3 073290 17594E+14 0060 2F1ZN3c2 045705 18143E+14 0062 2F1ZN3c3 042200 16870E+14 0062 2F1ZN3a9 045019 23666E+14 0061

Nd 試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 008999 79480E+13 0125 2F1ZN2c3 014988 14713E+14 0103 2F1ZN3c2 018652 18203E+14 0096 2F1ZN3c3 021164 21674E+14 0096 2F1ZN3a9 026670 27214E+14 0096

13843times1016を示す

表 B-10 二次希釈試料のウラン濃度

試料名 二次希釈試料 分取量(g) 1

分取試料中の U 原子数2

二次希釈試料の

U 濃度 (原子数g 溶液)

2F1ZN2c2 11070 13843E+16 1250E+16 2F1ZN2c3 11060 18072E+16 1634E+16 2F1ZN3c2 11069 16251E+16 1468E+16 2F1ZN3c3 11071 14782E+16 1335E+16 2F1ZN3a9 11068 21288E+16 1923E+16

1表 B-5 参照 2表 B-9 参照 13843times1016を示す

This is a blank page

国際単位系(SI)

乗数  接頭語 記号 乗数  接頭語 記号

1024 ヨ タ Y 10-1 デ シ d1021 ゼ タ Z 10-2 セ ン チ c1018 エ ク サ E 10-3 ミ リ m1015 ペ タ P 10-6 マイクロ micro1012 テ ラ T 10-9 ナ ノ n109 ギ ガ G 10-12 ピ コ p106 メ ガ M 10-15 フェムト f103 キ ロ k 10-18 ア ト a102 ヘ ク ト h 10-21 ゼ プ ト z101 デ カ da 10-24 ヨ ク ト y

表5SI 接頭語

名称 記号 SI 単位による値

分 min 1 min=60s時 h 1h =60 min=3600 s日 d 1 d=24 h=86 400 s度 deg 1deg=(π180) rad分 rsquo 1rsquo=(160)deg=(π10800) rad秒 rdquo 1rdquo=(160)rsquo=(π648000) rad

ヘクタール ha 1ha=1hm2=104m2

リットル Ll 1L=11=1dm3=103cm3=10-3m3

トン t 1t=103 kg

表6SIに属さないがSIと併用される単位

名称 記号 SI 単位で表される数値

電 子 ボ ル ト eV 1eV=1602 176 53(14)times10-19Jダ ル ト ン Da 1Da=1660 538 86(28)times10-27kg統一原子質量単位 u 1u=1 Da天 文 単 位 ua 1ua=1495 978 706 91(6)times1011m

表7SIに属さないがSIと併用される単位でSI単位で表される数値が実験的に得られるもの

名称 記号 SI 単位で表される数値

キ ュ リ ー Ci 1 Ci=37times1010Bqレ ン ト ゲ ン R 1 R = 258times10-4Ckgラ ド rad 1 rad=1cGy=10-2Gyレ ム rem 1 rem=1 cSv=10-2Svガ ン マ γ 1γ=1 nT=10-9Tフ ェ ル ミ 1フェルミ=1 fm=10-15mメートル系カラット 1メートル系カラット = 200 mg = 2times10-4kgト ル Torr 1 Torr = (101 325760) Pa標 準 大 気 圧 atm 1 atm = 101 325 Pa

1cal=41858J(「15」カロリー)41868J(「IT」カロリー)4184J(「熱化学」カロリー)

ミ ク ロ ン micro 1 micro =1microm=10-6m

表10SIに属さないその他の単位の例

カ ロ リ ー cal

(a)SI接頭語は固有の名称と記号を持つ組立単位と組み合わせても使用できるしかし接頭語を付した単位はもはや コヒーレントではない(b)ラジアンとステラジアンは数字の1に対する単位の特別な名称で量についての情報をつたえるために使われる

 実際には使用する時には記号rad及びsrが用いられるが習慣として組立単位としての記号である数字の1は明 示されない(c)測光学ではステラジアンという名称と記号srを単位の表し方の中にそのまま維持している

(d)ヘルツは周期現象についてのみベクレルは放射性核種の統計的過程についてのみ使用される

(e)セルシウス度はケルビンの特別な名称でセルシウス温度を表すために使用されるセルシウス度とケルビンの

  単位の大きさは同一であるしたがって温度差や温度間隔を表す数値はどちらの単位で表しても同じである

(f)放射性核種の放射能(activity referred to a radionuclide)はしばしば誤った用語でrdquoradioactivityrdquoと記される

(g)単位シーベルト(PV200270205)についてはCIPM勧告2(CI-2002)を参照

(a)量濃度(amount concentration)は臨床化学の分野では物質濃度

  (substance concentration)ともよばれる(b)これらは無次元量あるいは次元1をもつ量であるがそのこと   を表す単位記号である数字の1は通常は表記しない

名称 記号SI 基本単位による

表し方

秒ルカスパ度粘 Pa s m-1 kg s-1

力 の モ ー メ ン ト ニュートンメートル N m m2 kg s-2

表 面 張 力 ニュートン毎メートル Nm kg s-2

角 速 度 ラジアン毎秒 rads m m-1 s-1=s-1

角 加 速 度 ラジアン毎秒毎秒 rads2 m m-1 s-2=s-2

熱 流 密 度 放 射 照 度 ワット毎平方メートル Wm2 kg s-3

熱 容 量 エ ン ト ロ ピ ー ジュール毎ケルビン JK m2 kg s-2 K-1

比熱容量比エントロピー ジュール毎キログラム毎ケルビン J(kg K) m2 s-2 K-1

比 エ ネ ル ギ ー ジュール毎キログラム Jkg m2 s-2

熱 伝 導 率 ワット毎メートル毎ケルビン W(m K) m kg s-3 K-1

体 積 エ ネ ル ギ ー ジュール毎立方メートル Jm3 m-1 kg s-2

電 界 の 強 さ ボルト毎メートル Vm m kg s-3 A-1

電 荷 密 度 クーロン毎立方メートル Cm3 m-3 sA表 面 電 荷 クーロン毎平方メートル Cm2 m-2 sA電 束 密 度 電 気 変 位 クーロン毎平方メートル Cm2 m-2 sA誘 電 率 ファラド毎メートル Fm m-3 kg-1 s4 A2

透 磁 率 ヘンリー毎メートル Hm m kg s-2 A-2

モ ル エ ネ ル ギ ー ジュール毎モル Jmol m2 kg s-2 mol-1

モルエントロピー モル熱容量ジュール毎モル毎ケルビン J(mol K) m2 kg s-2 K-1 mol-1

照射線量(X線及びγ線) クーロン毎キログラム Ckg kg-1 sA吸 収 線 量 率 グレイ毎秒 Gys m2 s-3

放 射 強 度 ワット毎ステラジアン Wsr m4 m-2 kg s-3=m2 kg s-3

放 射 輝 度 ワット毎平方メートル毎ステラジアン W(m2 sr) m2 m-2 kg s-3=kg s-3

酵 素 活 性 濃 度 カタール毎立方メートル katm3 m-3 s-1 mol

表4単位の中に固有の名称と記号を含むSI組立単位の例

組立量SI 組立単位

名称 記号

面 積 平方メートル m2

体 積 立法メートル m3

速 さ 速 度 メートル毎秒 ms加 速 度 メートル毎秒毎秒 ms2

波 数 毎メートル m-1

密 度 質 量 密 度 キログラム毎立方メートル kgm3

面 積 密 度 キログラム毎平方メートル kgm2

比 体 積 立方メートル毎キログラム m3kg電 流 密 度 アンペア毎平方メートル Am2

磁 界 の 強 さ アンペア毎メートル Am量 濃 度 (a) 濃 度 モル毎立方メートル molm3

質 量 濃 度 キログラム毎立法メートル kgm3

輝 度 カンデラ毎平方メートル cdm2

屈 折 率 (b) (数字の) 1 1比 透 磁 率 (b) (数字の) 1 1

組立量SI 基本単位

表2基本単位を用いて表されるSI組立単位の例

名称 記号他のSI単位による

表し方SI基本単位による

表し方平 面 角 ラジアン(b) rad 1(b) mm立 体 角 ステラジアン(b) sr(c) 1(b) m2m2

周 波 数 ヘルツ(d) Hz s-1

ントーュニ力 N m kg s-2

圧 力 応 力 パスカル Pa Nm2 m-1 kg s-2

エ ネ ル ギ ー 仕 事 熱 量 ジュール J N m m2 kg s-2

仕 事 率 工 率 放 射 束 ワット W Js m2 kg s-3

電 荷 電 気 量 クーロン A sC電 位 差 ( 電 圧 ) 起 電 力 ボルト V WA m2 kg s-3 A-1

静 電 容 量 ファラド F CV m-2 kg-1 s4 A2

電 気 抵 抗 オーム Ω VA m2 kg s-3 A-2

コ ン ダ ク タ ン ス ジーメンス S AV m-2 kg-1 s3 A2

バーエウ束磁 Wb Vs m2 kg s-2 A-1

磁 束 密 度 テスラ T Wbm2 kg s-2 A-1

イ ン ダ ク タ ン ス ヘンリー H WbA m2 kg s-2 A-2

セ ル シ ウ ス 温 度 セルシウス度(e) Kンメール束光 lm cd sr(c) cd

スクル度照 lx lmm2 m-2 cd放射性核種の放射能( f ) ベクレル(d) Bq s-1

吸収線量 比エネルギー分与カーマ

グレイ Gy Jkg m2 s-2

線量当量 周辺線量当量 方向

性線量当量 個人線量当量シーベルト(g) Sv Jkg m2 s-2

酸 素 活 性 カタール kat s-1 mol

表3固有の名称と記号で表されるSI組立単位SI 組立単位

組立量

名称 記号 SI 単位で表される数値

バ ー ル bar 1bar=01MPa=100kPa=105Pa水銀柱ミリメートル mmHg 1mmHg=133322Paオングストローム Å 1Å=01nm=100pm=10-10m海 里 M 1M=1852mバ ー ン b 1b=100fm2=(10-12cm)2=10-28m2

ノ ッ ト kn 1kn=(18523600)msネ ー パ Npベ ル B

デ ジ ベ ル dB

表8SIに属さないがSIと併用されるその他の単位

SI単位との数値的な関係は    対数量の定義に依存

名称 記号

長 さ メ ー ト ル m質 量 キログラム kg時 間 秒 s電 流 ア ン ペ ア A熱力学温度 ケ ル ビ ン K物 質 量 モ ル mol光 度 カ ン デ ラ cd

基本量SI 基本単位

表1SI 基本単位

名称 記号 SI 単位で表される数値

エ ル グ erg 1 erg=10-7 Jダ イ ン dyn 1 dyn=10-5Nポ ア ズ P 1 P=1 dyn s cm-2=01Pa sス ト ー ク ス St 1 St =1cm2 s-1=10-4m2 s-1

ス チ ル ブ sb 1 sb =1cd cm-2=104cd m-2

フ ォ ト ph 1 ph=1cd sr cm-2 104lxガ ル Gal 1 Gal =1cm s-2=10-2ms-2

マ ク ス ウ ェ ル Mx 1 Mx = 1G cm2=10-8Wbガ ウ ス G 1 G =1Mx cm-2 =10-4Tエルステッド( c ) Oe 1 Oe  (1034π)A m-1

表9固有の名称をもつCGS組立単位

(c)3元系のCGS単位系とSIでは直接比較できないため等号「   」

   は対応関係を示すものである

(第8版2006年改訂)

この印刷物は再生紙を使用しています

Page 40: JAEA-Research 2013-020JAEA-Research 2013-020 - 1 - 1.はじめに 日本原子力研究開発機構(以下「JAEA」という。)は原子力安全基盤機構(以下「JNES」と

JAEA-Research 2013-020

- 36 -

0 20 40 60 800

1

2

3

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 133Cs

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOXMOX

MOX

図 5-6 133Cs 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 37 -

0 20 40 60 8000

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 143Nd

Fukushima-Daini-1 (present)

Dodewaard

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

図 5-7 143Nd 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 38 -

0 20 40 60 8000

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 145Nd

Fukushima-Daini-1 (present)

Dodewaard

ZN2C2

ZN2C3 ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

図 5-8 145Nd 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 39 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

04

05

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 147Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

Fukushima-Daini-2

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-9 147Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 40 -

0 20 40 60 800000

0001

0002

0003

0004

0005

0006

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 149Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

Fukushima-Daini-2

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-10 149Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 41 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

04

05

06

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 150Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

Fukushima-Daini-2

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-11 150Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 42 -

0 20 40 60 80

001

002

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 151Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2Dodewaard

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX MOX

MOX

図 5-12 151Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 43 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 152Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3c9ZN3c3

Fukushima-Daini-2

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOXMOX

MOX

図 5-13 152Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 44 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 153Eu

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-14 153Eu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 45 -

0 20 40 60 800000

0005

0010

0015

0020

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 155Gd

Fukushima-Daini-1 (present)

ZN2c3

ZN3a9 ZN3a3

ZN2c2(UO 2-Gd2O3)ZN3c2(UO 2-Gd2O3)

図 5-15 155Gd 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 46 -

0 20 40 60 800

01

02

03

04

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 134Cs

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-16 134Cs 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 47 -

0 20 40 60 800

1

2

3

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 137Cs

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

図 5-17 137Cs 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 48 -

0 20 40 60 800

001

002

003

004

005

006

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 154Eu

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2 ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-18 154Eu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 49 -

0 20 40 60 800

001

002

003

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 155Eu

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9ZN3c3

MOXMOX

MOX

MOX

図 5-19 155Eu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 50 -

0 20 40 60 800

01

02

03

04

05

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 234U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-20 234U 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 51 -

0 20 40 60 800

10

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 235U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-21 235U 残存量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 52 -

0 20 40 60 800

1

2

3

4

5

6

7

8

9

10

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 236U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-22 236U 残存量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 53 -

0 20 40 60 80890

900

910

920

930

940

950

960

970

980

990

1000

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 238U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-23 238U 残存量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 54 -

0 20 40 60 800

01

02

03

04

05

06

07

08

09

1

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 238Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-24 238Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 55 -

0 20 40 60 800

1

2

3

4

5

6

7

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 239Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-25 239Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 56 -

0 20 40 60 800

1

2

3

4

5

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 240Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2 ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-26 240Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 57 -

0 20 40 60 800

1

2

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 241Pu

Fukushima-Daini-1 (present)

Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2 ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (2007)

図 5-27 241Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 58 -

0 20 40 60 800

1

2

3

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 242Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-28 242Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 59 -

図 5-29 と図 5-30 にはこの測定で得られた 95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs の

溶解溶液と不溶性残渣中の初期ウラン 1 トンあたりの存在量を示すまた図 5-31 にはそれ

らの和を図 5-32 には不溶性残渣中の存在割合を示す難測定 FP と呼んでいるこれらの FP

の量は図 5-31 からわかるように109Ag が最も燃焼度の高いサンプルで測定値が小さくな

っている例外はあるが燃焼度に対して指数関数的に(片対数グラフで直線的に)増大をし

ている不溶性残渣の量は燃焼度と共に単調に増大すると考えられたが図 5-32 に示すよう

に燃焼度が最も高いサンプルで不溶性残渣中の FP 量が減少する結果を得たこれが燃料

の燃焼条件等によるものなのか溶解を行った時の条件の差によって生じたものなのかは

現段階では不明である旧原研を含めて原子力機構で行ってきた使用済燃料同位体組成測定

実験ではこれら不溶性残渣中に含まれる FP の測定は行われてこなかった今後測定手

法のさらなる見直しなどを通じて不溶性残渣に含まれる FP 量の測定技術の向上を図って

いくことが求められる

0 20 40 60 800

1000

2000

3000

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Solution

図 5-29 難測定 FP 測定結果(溶解溶液中の FP 量(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 60 -

0 20 40 60 800

200

400

600

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109

Ag133Cs

Insolble residue

図 5-30難測定 FP 測定結果(不溶性残渣中の FP の量(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 61 -

0 20 40 60 80101

102

103

104

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Insolble Residue+Solution

図 5-31難測定 FP 測定結果(溶解溶液と不溶性残渣中の FP 量の和(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 62 -

0 20 40 60 8010-4

10-3

10-2

10-1

100

Burnup [GWdt]

Rat

io o

f W

eigh

t[-] 95Mo

99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Insolble Residue(Insolble Residue+Solution)

図 5-32難測定 FP 測定結果(不溶性残渣中の FP の割合)

JAEA-Research 2013-020

- 63 -

表 5-3 には各サンプルの各同位体について原子炉停止から測定までの時間(冷却時間)を示

した表 5-4 には各サンプルの測定値について測定誤差(相対標準偏差)を示した

表 5-3 原子炉停止から測定日までの冷却時間(年)のまとめ

Assembly

Name ZN2 ZN3

Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 234U 969 1221 954 702 702 235U 969 1221 954 702 702 236U 969 1221 954 702 702 238U 969 1221 954 702 702

238Pu 969 1221 954 702 702 239Pu 969 1221 954 702 702 240Pu 969 1221 954 702 702 241Pu 969 1221 954 702 702 242Pu 969 1221 954 702 702 142Nd 969 1221 954 702 702 143Nd 969 1221 954 702 702 144Nd 969 1221 954 702 702 145Nd 969 1221 954 702 702 146Nd 969 1221 954 702 702 148Nd 969 1221 954 702 702 150Nd 969 1221 954 702 702 134Cs 973 962 702 702 702 137Cs 973 962 702 702 702 151Eu 1068 1048 802 796 796 153Eu 1068 1048 802 796 796 154Eu 973 962 708 708 708 155Eu 973 962 708 708 708 147Pm 1070 1061 802 796 796 147Sm 1068 1048 802 796 796 148Sm 1068 1048 802 796 796 149Sm 1068 1048 802 796 796 150Sm 1068 1048 802 796 796 151Sm 1068 1048 802 796 796 152Sm 1068 1048 802 796 796 154Sm 1068 1048 802 796 796 152Gd 1069 1048 802 796 796 154Gd 1069 1048 802 796 796 155Gd 1069 1048 802 796 796 156Gd 1069 1048 802 796 796 157Gd 1069 1048 802 796 796 158Gd 1069 1048 802 796 796 160Gd 1069 1048 802 796 796 95Mo 1165 1165 899 899 899 99Tc 1165 1165 899 899 899

101Ru 1165 1165 899 899 899 103Rh 1165 1165 899 899 899 109Ag 1165 1165 899 899 899 133Cs 1165 1165 899 899 899

JAEA-Research 2013-020

- 64 -

表 5-4 測定誤差(RSD相対標準偏差())のまとめ

Assembly

Name ZN2 ZN3

Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 234U lt 22 lt 22 lt 22 lt 22 lt 22 235U lt 10 lt 10 lt 10 lt 10 lt 10 236U lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 238U lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02

238Pu lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 239Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 240Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 241Pu lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 242Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 142Nd lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 143Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 144Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 145Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 146Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 148Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 150Nd lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 134Cs lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 137Cs lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 151Eu 38 14 25 13 14 153Eu 26 13 21 05 07 154Eu lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 155Eu lt 6 lt 6 lt 6 lt 6 lt 6 147Pm lt 5 lt 5 lt 5 lt 5 lt 5 147Sm 21 10 18 12 12 148Sm 24 11 18 12 12 149Sm 37 19 34 15 21 150Sm 22 10 18 12 13 151Sm 26 19 24 15 21 152Sm 19 10 16 11 11 154Sm 24 12 20 12 12 152Gd 43 38 59 53 58 154Gd 20 14 16 13 16 155Gd 82 11 85 11 13 156Gd 14 08 12 08 10 157Gd 62 20 101 37 30 158Gd 14 11 12 09 12 160Gd 16 18 14 19 21 95Mo 39 40 22 45 23 99Tc 31 31 24 35 24

101Ru 30 31 20 38 22 103Rh 26 24 20 37 19 109Ag 19 21 15 15 15 133Cs 39 38 31 48 35

ここに示した値は測定機器の性能と分離や希釈による誤差を考慮したものである

JAEA-Research 2013-020

- 65 -

表 5-5 と表 5-6 にはZN2 及び ZN3 集合体の照射にかかわる原子炉の運転履歴を示す

表 5-5 ZN2 集合体の運転履歴

開始日 終了日 日数 運転(第 12 サイクル) 1996726 1997923 424

定検 1997923 19971031 38 運転(第 13 サイクル) 19971031 19981217 412

定検 19981217 1999312 85 運転(第 14 サイクル) 1999312 200059 424

表 5-6 ZN3 集合体の運転履歴

開始日 終了日 日数 運転(第 12 サイクル) 1996726 1997923 424

定検 1997923 19971031 38 運転(第 13 サイクル) 19971031 19981217 412

定検 19981217 1999312 85 運転(第 14 サイクル) 1999312 200059 424

定検 200059 2000615 37 運転(第 15 サイクル) 2000615 2001813 424

定検 2001813 2001119 88 運転(第 16 サイクル) 2001119 200317 424

JAEA-Research 2013-020

- 66 -

図 5-33 と図 5-34 にはZN2 集合体及び ZN3 集合体を上から見た断面図とそれぞれのサ

ンプルの取得位置を示したまた図 5-35 には各燃料棒でサンプルを取り出した軸方向の

高さを示した図 5-36及び図 5-37にはZN2及び ZN3集合体の炉内での装荷位置を示した

図 5-33 本試験でサンプルが取得された燃料棒の位置(ZN2 集合体)

(3 サイクル照射 平均燃焼度 356GWdt)

JAEA-Research 2013-020

- 67 -

図 5-34 本試験でサンプルが取得された燃料棒の位置(ZN3 集合体)

(5 サイクル照射 平均燃焼度 535 GWdt)

JAEA-Research 2013-020

- 68 -

図 5-35 本試験でサンプルが取得された位置(軸方向)

JAEA-Research 2013-020

- 69 -

図 5-36 ZN2 集合体のシャッフリング 1112)

(福島第 2 原子力発電所第 12 サイクルから第 14 サイクル)

JAEA-Research 2013-020

- 70 -

図 5-37 ZN3 集合体のシャッフリング 1112)

(福島第 2 原子力発電所第 12 サイクルから第 16 サイクル)

JAEA-Research 2013-020

- 71 -

6おわりに

JAEA が JNES からの受託事業として実施した「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生

成核種組成測定試験」において燃焼率評価で測定が必要な元素の 1 つである Nd について2

種類の手法で測定を行ったが結果に差異が生じたそのため確度の高い測定結果を取得するこ

とと生じた差異の原因究明を目的としたフォローアップ測定を実施した

本件で発生した Nd 定量値の差異の原因は3 章で述べたとおり(1) Nd 定量における化学操

作中に相互汚染等が発生した可能性があったこと(2) Nd を含む FP 核種の測定結果算出に使用

した溶解溶液中の U 原子数に不確定性があったことの 2 点により生じたものと推定される今

後同様の測定を実施する際に注意すべき点をまとめると以下のようになる

① 着目元素の定量を行う際同時期かつ同一試料で U 原子数を測定すること

② 試料の保管時には蒸発が無視できるだけの十分な量を確保した上で保管すること

③ 保管試料は定期的に重量を測定し自然蒸発の影響を把握すること

④ 分取希釈等の操作時には天秤による秤量を行いデータ管理を確実に行うこと

の 4 点である特にどのデータをどの時期に測定するかは全体の測定計画の検討で調整できる

ことであるため出来るだけ同一試料のデータを短期間にまとめて取得できるように配慮すべき

である

また作業環境からの天然元素の汚染等の影響の排除について近年の分析装置の高感度化に

伴い試料の取扱量が極めて少なくなっていることに注意すべきである取り扱う試料量が少なく

なれば被ばくや汚染の可能性を低減できる反面同時に取扱う試料間から生じる相互汚染使

用する試薬や器具及び作業を実施する環境下から混入する天然元素の影響等による汚染の可能性

が高くなるこれらの試料間の相互及び環境下等から生じる汚染はその原因が多岐に渡って考

えられることから作業全般に繊細な注意を払う必要があるあるいは被ばく量に注意を払い

つつ環境下等から生じる天然元素の汚染の影響が出ない程度に取り扱う量を増加させる等の検

討も必要となるだろうこのためにもさらに確度の高いデータの取得を目指し同様の測定を

繰り返し行うことで測定経験を得ることが必要である

本件で発生した Nd 定量値の差異について今後同様の事象を繰り返さないためには上記対応

を必要とするしたがって分析作業の実施の際には事前に作業者間で分析方法及び手順につ

いて十分に検討を行い綿密な計画を立てそれらを確実に遂行していくことの重要性を再認識

する必要がある

JAEA-Research 2013-020

- 72 -

謝 辞

JNES からの受託事業として実施した「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組

成測定試験」においてはJNES の山本徹氏には当該事業の立ち上げから実施及び本フォローア

ップ測定の実施に至るまで多大なご指導とご支援を頂きましたJNES の安藤良平氏及び鈴木

求氏には事業の遂行だけではなく取得データの解析結果に関するご指導をいただきました

深く感謝申し上げます安全研究センター サイクル安全研究グループの外池幸太郎研究主幹には

JNES からの受託事業立ち上げに際して事業の主担当者としてご尽力いただきましたまた同

グループの戸塚真義氏と原科研福島技術開発特別チーム 臨界管理技術開発グループの蒲原佳子

女史には本レポートに掲載するデータの整理を旧ホット試験施設管理部 ホット材料試験課の宮

田精一氏並びに原科研福島技術開発特別チーム 臨界管理技術開発グループの佐藤真人氏には試

料の再調製を行っていただきました原子力基礎工学研究部門 分析化学研究グループの河野信昭

氏並びに鈴木大輔氏には試料分離法について貴重なご助言をいただきましたここに記してお礼

申し上げます

参考文献

1) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 20 年度報告書

2) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 21 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000016661pdf)

3) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 22 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000118961pdf)

4) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 23 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000123740pdf)

5) SUsuda NKohnoldquoAnion-Exchange Separation of Nd and the Transplutonium Elements

in Spent Nuclear Fuels for Burn-up DeterminationrdquoSeparation Sci Technol 23(10amp11)

pp1119-1131 (1988)

6) GUchiyama et alldquoDevelopment of quantitative analytical method of U Pu and fission

products in spent fuel by combined-chromatographic-mass-spectrometric-isotopic-dilution

technologyrdquoEuropean Nuclear Conference 2012 (ENC 2012) December 2012 Manchester

United Kingdom

7) ISO11483 ldquoPreparation of plutonium sources and determination of 238Pu239Pu isotope

ratio by alpha spectrometry rdquo ISO Geneva(1994)

8) K Shibata O Iwamoto T Nakagawa N Iwamoto A Ichihara S Kunieda S Chiba K

JAEA-Research 2013-020

- 73 -

Furutaka N Otuka T Ohsawa T Murata H Matsunobu A Zukeran S Kamada and J

Katakura ldquoJENDL-40 A New Library for Nuclear Science and Engineeringrdquo Journal of

Nuclear Science and Technology 48 1 (2011)

9) K Okumura T Mori M Nakagawa K Kaneko ldquoValidation of a Continuous-Energy Monte

Carlo Burn-up Code MVP-BURN and Its Application to Analysis of Post Irradiation

Experimentrdquo Journal of Nuclear Science and Technology 37(2)pp128-138(2000)

10) 須山賢也望月弘樹高田友幸龍福進奥野浩村崎穣大久保清志「連続エネルギモン

テカルロコード MVP 及び MCNP を使用する統合化燃焼計算コードシステム -

SWAT31」 JAEA-DataCode 2009-002 日本原子力研究開発機構 (2009)

11) 「平成 18 年度全 MOX 炉心核設計手法信頼性実証試験成果報告書」07 基炉報-0001 原子力安

全基盤機構 (2007)

12) 「平成 18 年度高燃焼度 9x9 型燃料信頼性実証試験成果報告書」07 基炉報-0002 原子力安全

基盤機構 (2007)

JAEA-Research 2013-020

- 74 -

付録

測定データ集

JAEA-Research 2013-020

- 75 -

A 混合スパイク試料の値付け

表 A-1 各標準濃度一覧

標準試料 濃度 誤差()

U 濃度標準 26820 microgg 005 Pu 濃度標準 83506 ngg 005 Nd 濃度標準 13495 ngg 007

各標準の純度及び秤量誤差から算出した

表 A-2 混合スパイクと各濃度標準の混合データ

試料名 分取量(g)

混合スパイク 11452 U 濃度標準 10968 Pu 濃度標準 10723 Nd 濃度標準 10324

表 A-3 各濃度標準の同位体組成

U 濃度標準 Pu 濃度標準 Nd 濃度標準 同位体組成

(原子百分率) 誤差() 同位体組成

(原子百分率) 誤差()同位体組成

(原子百分率) 誤差() 234U 00054 362 238Pu 00030 215 142Nd 27119 0007 235U 07205 003 239Pu 974234 0001 143Nd 12174 0009 238U 992741 00003 240Pu 25607 0003 144Nd 23789 0014 241Pu 00100 191 145Nd 8295 0020 242Pu 00028 185 146Nd 17202 0026 148Nd 5767 0038 150Nd 5653 0049 各誤差は質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な誤差伝播の

計算により算出した

表 A-4 混合スパイク中 238Pu の放射能測定結果

放射能比(238Pu242Pu) 012692

表 A-5 混合スパイクに各濃度標準を添加した試料の同位体比測定結果

試料名 測定値 233U238U 0075767 (原子数比) plusmn 0000064

242Pu239Pu 0065232 (原子数比) plusmn 0000004

150Nd142Nd 075200 (原子数比) plusmn 000028

JAEA-Research 2013-020

- 76 -

原子数の算出には次の式を用いた

Rms times Sps - Spm 原子数 =

Abm - Rms times Abs

Rms 濃度標準添加後の 238U233U239Pu242Pu150Nd142Nd 原子数比

Sps 添加した各濃度標準中同位体の量(原子数)233U242Pu142Nd 量

Spm 添加した各濃度標準中同位体の量(原子数)238U239Pu150Nd 量

Abm 混合スパイク中の同位体の比238UU239PuPu150NdNd

Abs 混合スパイク中の同位体の比233UU242PuPu142NdNd

表 A-6 原子数算出に使用したデータ

元素 Rms Sps Spm Abm Abs

U 1319833 0 7388E+16 00086391 09826830 Pu 0065232 219735E+15 63943E+10 0998653 00002917 Nd 0752004 15774E+14 32882E+13 09077548 00201111

JAEA-Research 2013-020

- 77 -

B 燃料溶解溶液試料の測定データ

表 B-1 燃料溶解溶液の分取希釈データ

一次希釈 二次希釈 試料名

分取 希釈 分取 希釈 希釈倍率

2F1ZN2c2 10814 584007 05658 112594 10747

2F1ZN2c3 11753 583867 05676 112728 9866

2F1ZN3c2 11739 576345 05696 111741 9631

2F1ZN3c3 11685 585754 05686 111584 9837

2F1ZN3a9 11636 581027 05686 112304 9862

表 B-2試料中 238Pu の放射能測定結果

試料名 放射能比 238Pu(239Pu+240Pu)

2F1ZN2c2 24520 2F1ZN2c3 33482 2F1ZN3c2 59239 2F1ZN3c3 81127 2F1ZN3a9 63257

表 B-3 α線スペクトロメトリーを併用した Pu の同位体組成測定結果 (単位原子百分率)

試料名 239Pu 240Pu 241Pu 242Pu 238Pu

2F1ZN2c2 62731 25047 7050 3792 138 2F1ZN2c3 62634 24507 7143 3855 186 2F1ZN3c2 42290 32030 8898 13333 345 2F1ZN3c3 41498 31898 8770 13147 468 2F1ZN3a9 36971 30207 8136 21280 341

JAEA-Research 2013-020

- 78 -

表 B-4 燃料溶解溶液中の UPu 及び Nd の同位体組成分析結果 (単位原子百分率)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 234U 001789 00329 00141 00246 00077

plusmn 000007 00001 00002 00002 00002 235U 11220 17429 02320 03689 00219

plusmn 00008 00005 00003 00003 00002 236U 03805 062693 04799 07900 02916

plusmn 00004 000002 00001 00002 00001 238U 984796 975973 992741 988164 996787

plusmn 00008 00005 00004 00004 00003 238Pu 1381 186 345 468 341

plusmn 0008 001 002 003 002 239Pu 627305 62634 42290 41498 369711

plusmn 00008 0001 0003 0005 00007 240Pu 25047 245073 32030 31898 302074

plusmn 0001 00008 0004 0007 00006 241Pu 70503 7143 8898 877 8136

plusmn 00005 0001 0004 001 0002 242Pu 37915 38550 13333 13147 212796

plusmn 00007 00007 0004 0003 00008 142Nd 1639 0623 11173 1088 1655

plusmn 0003 0003 00003 0001 0002 143Nd 21002 21210 135747 132774 88781

plusmn 0005 0002 00008 00008 00005 144Nd 30748 31879 37724 38747 41187

plusmn 0004 0002 0001 0002 0002 145Nd 16540 16760 15007 14895 136618

plusmn 0004 0002 0001 0001 00009 146Nd 16799 16789 18682 18740 20038

plusmn 0008 0003 0002 0003 0002 148Nd 8868 8730 9211 8933 9522

plusmn 0007 0003 0002 0002 0002 150Nd 4404 4010 4684 4320 5059

plusmn 0005 0002 0001 0001 0001 238Pu については238U による影響を考慮しα線測定の結果を用いた 238Pu のplusmnはα線測定誤差を 05質量分析法による同位体比測定誤差を

01とし統計的な誤差伝播の計算により算出した Pu の同位体組成は表 B-3 の結果に 241Pu 及び 242Pu を加え百分率したも

のである 各plusmnは質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な

誤差伝播の計算により算出した

JAEA-Research 2013-020

- 79 -

原子数の算出には次の式を用いた

Rms times Sps - Spm

原子数 = Abm - Rms times Abs

Rms スパイク添加後の 238U233U239Pu242Pu148Nd150Nd 原子数比

Sps 添加した濃縮同位体の量(原子数)233U242Pu150Nd 量

Spm 添加した濃縮同位体の量(原子数)238U239Pu148Nd 量

Abm 試料中の同位体の比238UU239PuPu148NdNd

Abs 試料中の同位体の比233UU242PuPu150NdNd

表 B-6 添加したスパイク中の UPu 及び Nd の原子数 (単位原子数)

試料名 U 233U Sps 238U Spm

2F1ZN2c2 57221E+15 56230E+15 49433E+13 2F1ZN2c3 57146E+15 56156E+15 49369E+13 2F1ZN3c2 57201E+15 56210E+15 49416E+13 2F1ZN3c3 57216E+15 56225E+15 49429E+13 2F1ZN3a9 57325E+15 56332E+15 49523E+13

試料名 Pu 242Pu Sps 239Pu Spm

2F1ZN2c2 14402E+14 14382E+14 42006E+10 2F1ZN2c3 14383E+14 14364E+14 41952E+10 2F1ZN3c2 14397E+14 14377E+14 41992E+10 2F1ZN3c3 14401E+14 14381E+14 42003E+10 2F1ZN3a9 14428E+14 14409E+14 42083E+10

試料名 Nd 150Nd Sps 148Nd Spm

2F1ZN2c2 96421E+13 87527E+13 11428E+12 2F1ZN2c3 96295E+13 87412E+13 11413E+12 2F1ZN3c2 96388E+13 87496E+13 11424E+12 2F1ZN3c3 96413E+13 87519E+13 11427E+12 2F1ZN3a9 96597E+13 87687E+13 11449E+12

57221times1015を示す

表 B-5 二次希釈試料分取量とスパイク添加量 試料名 試料分取量(g) 添加量(g)

2F1ZN2c2 11070 11496 2F1ZN2c3 11060 11481 2F1ZN3c2 11069 11492 2F1ZN3c3 11071 11495 2F1ZN3a9 11068 11517

JAEA-Research 2013-020

- 80 -

表 B-7 二次希釈試料の UPu 及び Nd 同位体組成(測定値) (単位原子数比)

試料名 233UU Abs 238UU Abm

2F1ZN2c2 0 09848 2F1ZN2c3 0 09760 2F1ZN3c2 0 09927 2F1ZN3c3 0 09882 2F1ZN3a9 0 09968

試料名 242PuPu Abs 239PuPu Abm

2F1ZN2c2 00379 06273 2F1ZN2c3 00386 06263 2F1ZN3c2 01333 04229 2F1ZN3c3 01315 04150 2F1ZN3a9 02128 03697

試料名 150NdNd Abs 148NdNd Abm

2F1ZN2c2 00440 00887 2F1ZN2c3 00401 00873 2F1ZN3c2 00468 00921 2F1ZN3c3 00432 00893 2F1ZN3a9 00506 00952

表 B-8 混合スパイク添加後の二次希釈試料の同位体比測定結果 (単位原子数比)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 233U238U 0410984 031750 034736 0383628 0264855

plusmn 0000042 000010 000010 0000094 0000048 242Pu239Pu 182016 1364439 218793 236969 222127

plusmn 000011 0000042 000021 000020 000017 148Nd150Nd 0089986 0149877 0186518 0211642 0266697

plusmn 0000017 0000033 0000034 0000024 0000058

各plusmnは質量分析法による同位体比測定結果(3 回繰り返し測定)の標準偏差を示す

JAEA-Research 2013-020

- 81 -

表 B-9 二次希釈試料の UPu 及び Nd 原子数の算出結果 U

試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 243319 13843E+16 0101 2F1ZN2c3 314965 18072E+16 0105 2F1ZN3c2 287884 16251E+16 0104 2F1ZN3c3 260669 14782E+16 0103 2F1ZN3a9 377565 21288E+16 0102

Pu 試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 054940 13022E+14 0060 2F1ZN2c3 073290 17594E+14 0060 2F1ZN3c2 045705 18143E+14 0062 2F1ZN3c3 042200 16870E+14 0062 2F1ZN3a9 045019 23666E+14 0061

Nd 試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 008999 79480E+13 0125 2F1ZN2c3 014988 14713E+14 0103 2F1ZN3c2 018652 18203E+14 0096 2F1ZN3c3 021164 21674E+14 0096 2F1ZN3a9 026670 27214E+14 0096

13843times1016を示す

表 B-10 二次希釈試料のウラン濃度

試料名 二次希釈試料 分取量(g) 1

分取試料中の U 原子数2

二次希釈試料の

U 濃度 (原子数g 溶液)

2F1ZN2c2 11070 13843E+16 1250E+16 2F1ZN2c3 11060 18072E+16 1634E+16 2F1ZN3c2 11069 16251E+16 1468E+16 2F1ZN3c3 11071 14782E+16 1335E+16 2F1ZN3a9 11068 21288E+16 1923E+16

1表 B-5 参照 2表 B-9 参照 13843times1016を示す

This is a blank page

国際単位系(SI)

乗数  接頭語 記号 乗数  接頭語 記号

1024 ヨ タ Y 10-1 デ シ d1021 ゼ タ Z 10-2 セ ン チ c1018 エ ク サ E 10-3 ミ リ m1015 ペ タ P 10-6 マイクロ micro1012 テ ラ T 10-9 ナ ノ n109 ギ ガ G 10-12 ピ コ p106 メ ガ M 10-15 フェムト f103 キ ロ k 10-18 ア ト a102 ヘ ク ト h 10-21 ゼ プ ト z101 デ カ da 10-24 ヨ ク ト y

表5SI 接頭語

名称 記号 SI 単位による値

分 min 1 min=60s時 h 1h =60 min=3600 s日 d 1 d=24 h=86 400 s度 deg 1deg=(π180) rad分 rsquo 1rsquo=(160)deg=(π10800) rad秒 rdquo 1rdquo=(160)rsquo=(π648000) rad

ヘクタール ha 1ha=1hm2=104m2

リットル Ll 1L=11=1dm3=103cm3=10-3m3

トン t 1t=103 kg

表6SIに属さないがSIと併用される単位

名称 記号 SI 単位で表される数値

電 子 ボ ル ト eV 1eV=1602 176 53(14)times10-19Jダ ル ト ン Da 1Da=1660 538 86(28)times10-27kg統一原子質量単位 u 1u=1 Da天 文 単 位 ua 1ua=1495 978 706 91(6)times1011m

表7SIに属さないがSIと併用される単位でSI単位で表される数値が実験的に得られるもの

名称 記号 SI 単位で表される数値

キ ュ リ ー Ci 1 Ci=37times1010Bqレ ン ト ゲ ン R 1 R = 258times10-4Ckgラ ド rad 1 rad=1cGy=10-2Gyレ ム rem 1 rem=1 cSv=10-2Svガ ン マ γ 1γ=1 nT=10-9Tフ ェ ル ミ 1フェルミ=1 fm=10-15mメートル系カラット 1メートル系カラット = 200 mg = 2times10-4kgト ル Torr 1 Torr = (101 325760) Pa標 準 大 気 圧 atm 1 atm = 101 325 Pa

1cal=41858J(「15」カロリー)41868J(「IT」カロリー)4184J(「熱化学」カロリー)

ミ ク ロ ン micro 1 micro =1microm=10-6m

表10SIに属さないその他の単位の例

カ ロ リ ー cal

(a)SI接頭語は固有の名称と記号を持つ組立単位と組み合わせても使用できるしかし接頭語を付した単位はもはや コヒーレントではない(b)ラジアンとステラジアンは数字の1に対する単位の特別な名称で量についての情報をつたえるために使われる

 実際には使用する時には記号rad及びsrが用いられるが習慣として組立単位としての記号である数字の1は明 示されない(c)測光学ではステラジアンという名称と記号srを単位の表し方の中にそのまま維持している

(d)ヘルツは周期現象についてのみベクレルは放射性核種の統計的過程についてのみ使用される

(e)セルシウス度はケルビンの特別な名称でセルシウス温度を表すために使用されるセルシウス度とケルビンの

  単位の大きさは同一であるしたがって温度差や温度間隔を表す数値はどちらの単位で表しても同じである

(f)放射性核種の放射能(activity referred to a radionuclide)はしばしば誤った用語でrdquoradioactivityrdquoと記される

(g)単位シーベルト(PV200270205)についてはCIPM勧告2(CI-2002)を参照

(a)量濃度(amount concentration)は臨床化学の分野では物質濃度

  (substance concentration)ともよばれる(b)これらは無次元量あるいは次元1をもつ量であるがそのこと   を表す単位記号である数字の1は通常は表記しない

名称 記号SI 基本単位による

表し方

秒ルカスパ度粘 Pa s m-1 kg s-1

力 の モ ー メ ン ト ニュートンメートル N m m2 kg s-2

表 面 張 力 ニュートン毎メートル Nm kg s-2

角 速 度 ラジアン毎秒 rads m m-1 s-1=s-1

角 加 速 度 ラジアン毎秒毎秒 rads2 m m-1 s-2=s-2

熱 流 密 度 放 射 照 度 ワット毎平方メートル Wm2 kg s-3

熱 容 量 エ ン ト ロ ピ ー ジュール毎ケルビン JK m2 kg s-2 K-1

比熱容量比エントロピー ジュール毎キログラム毎ケルビン J(kg K) m2 s-2 K-1

比 エ ネ ル ギ ー ジュール毎キログラム Jkg m2 s-2

熱 伝 導 率 ワット毎メートル毎ケルビン W(m K) m kg s-3 K-1

体 積 エ ネ ル ギ ー ジュール毎立方メートル Jm3 m-1 kg s-2

電 界 の 強 さ ボルト毎メートル Vm m kg s-3 A-1

電 荷 密 度 クーロン毎立方メートル Cm3 m-3 sA表 面 電 荷 クーロン毎平方メートル Cm2 m-2 sA電 束 密 度 電 気 変 位 クーロン毎平方メートル Cm2 m-2 sA誘 電 率 ファラド毎メートル Fm m-3 kg-1 s4 A2

透 磁 率 ヘンリー毎メートル Hm m kg s-2 A-2

モ ル エ ネ ル ギ ー ジュール毎モル Jmol m2 kg s-2 mol-1

モルエントロピー モル熱容量ジュール毎モル毎ケルビン J(mol K) m2 kg s-2 K-1 mol-1

照射線量(X線及びγ線) クーロン毎キログラム Ckg kg-1 sA吸 収 線 量 率 グレイ毎秒 Gys m2 s-3

放 射 強 度 ワット毎ステラジアン Wsr m4 m-2 kg s-3=m2 kg s-3

放 射 輝 度 ワット毎平方メートル毎ステラジアン W(m2 sr) m2 m-2 kg s-3=kg s-3

酵 素 活 性 濃 度 カタール毎立方メートル katm3 m-3 s-1 mol

表4単位の中に固有の名称と記号を含むSI組立単位の例

組立量SI 組立単位

名称 記号

面 積 平方メートル m2

体 積 立法メートル m3

速 さ 速 度 メートル毎秒 ms加 速 度 メートル毎秒毎秒 ms2

波 数 毎メートル m-1

密 度 質 量 密 度 キログラム毎立方メートル kgm3

面 積 密 度 キログラム毎平方メートル kgm2

比 体 積 立方メートル毎キログラム m3kg電 流 密 度 アンペア毎平方メートル Am2

磁 界 の 強 さ アンペア毎メートル Am量 濃 度 (a) 濃 度 モル毎立方メートル molm3

質 量 濃 度 キログラム毎立法メートル kgm3

輝 度 カンデラ毎平方メートル cdm2

屈 折 率 (b) (数字の) 1 1比 透 磁 率 (b) (数字の) 1 1

組立量SI 基本単位

表2基本単位を用いて表されるSI組立単位の例

名称 記号他のSI単位による

表し方SI基本単位による

表し方平 面 角 ラジアン(b) rad 1(b) mm立 体 角 ステラジアン(b) sr(c) 1(b) m2m2

周 波 数 ヘルツ(d) Hz s-1

ントーュニ力 N m kg s-2

圧 力 応 力 パスカル Pa Nm2 m-1 kg s-2

エ ネ ル ギ ー 仕 事 熱 量 ジュール J N m m2 kg s-2

仕 事 率 工 率 放 射 束 ワット W Js m2 kg s-3

電 荷 電 気 量 クーロン A sC電 位 差 ( 電 圧 ) 起 電 力 ボルト V WA m2 kg s-3 A-1

静 電 容 量 ファラド F CV m-2 kg-1 s4 A2

電 気 抵 抗 オーム Ω VA m2 kg s-3 A-2

コ ン ダ ク タ ン ス ジーメンス S AV m-2 kg-1 s3 A2

バーエウ束磁 Wb Vs m2 kg s-2 A-1

磁 束 密 度 テスラ T Wbm2 kg s-2 A-1

イ ン ダ ク タ ン ス ヘンリー H WbA m2 kg s-2 A-2

セ ル シ ウ ス 温 度 セルシウス度(e) Kンメール束光 lm cd sr(c) cd

スクル度照 lx lmm2 m-2 cd放射性核種の放射能( f ) ベクレル(d) Bq s-1

吸収線量 比エネルギー分与カーマ

グレイ Gy Jkg m2 s-2

線量当量 周辺線量当量 方向

性線量当量 個人線量当量シーベルト(g) Sv Jkg m2 s-2

酸 素 活 性 カタール kat s-1 mol

表3固有の名称と記号で表されるSI組立単位SI 組立単位

組立量

名称 記号 SI 単位で表される数値

バ ー ル bar 1bar=01MPa=100kPa=105Pa水銀柱ミリメートル mmHg 1mmHg=133322Paオングストローム Å 1Å=01nm=100pm=10-10m海 里 M 1M=1852mバ ー ン b 1b=100fm2=(10-12cm)2=10-28m2

ノ ッ ト kn 1kn=(18523600)msネ ー パ Npベ ル B

デ ジ ベ ル dB

表8SIに属さないがSIと併用されるその他の単位

SI単位との数値的な関係は    対数量の定義に依存

名称 記号

長 さ メ ー ト ル m質 量 キログラム kg時 間 秒 s電 流 ア ン ペ ア A熱力学温度 ケ ル ビ ン K物 質 量 モ ル mol光 度 カ ン デ ラ cd

基本量SI 基本単位

表1SI 基本単位

名称 記号 SI 単位で表される数値

エ ル グ erg 1 erg=10-7 Jダ イ ン dyn 1 dyn=10-5Nポ ア ズ P 1 P=1 dyn s cm-2=01Pa sス ト ー ク ス St 1 St =1cm2 s-1=10-4m2 s-1

ス チ ル ブ sb 1 sb =1cd cm-2=104cd m-2

フ ォ ト ph 1 ph=1cd sr cm-2 104lxガ ル Gal 1 Gal =1cm s-2=10-2ms-2

マ ク ス ウ ェ ル Mx 1 Mx = 1G cm2=10-8Wbガ ウ ス G 1 G =1Mx cm-2 =10-4Tエルステッド( c ) Oe 1 Oe  (1034π)A m-1

表9固有の名称をもつCGS組立単位

(c)3元系のCGS単位系とSIでは直接比較できないため等号「   」

   は対応関係を示すものである

(第8版2006年改訂)

この印刷物は再生紙を使用しています

Page 41: JAEA-Research 2013-020JAEA-Research 2013-020 - 1 - 1.はじめに 日本原子力研究開発機構(以下「JAEA」という。)は原子力安全基盤機構(以下「JNES」と

JAEA-Research 2013-020

- 37 -

0 20 40 60 8000

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 143Nd

Fukushima-Daini-1 (present)

Dodewaard

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

図 5-7 143Nd 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 38 -

0 20 40 60 8000

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 145Nd

Fukushima-Daini-1 (present)

Dodewaard

ZN2C2

ZN2C3 ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

図 5-8 145Nd 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 39 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

04

05

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 147Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

Fukushima-Daini-2

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-9 147Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 40 -

0 20 40 60 800000

0001

0002

0003

0004

0005

0006

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 149Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

Fukushima-Daini-2

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-10 149Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 41 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

04

05

06

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 150Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

Fukushima-Daini-2

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-11 150Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 42 -

0 20 40 60 80

001

002

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 151Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2Dodewaard

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX MOX

MOX

図 5-12 151Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 43 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 152Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3c9ZN3c3

Fukushima-Daini-2

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOXMOX

MOX

図 5-13 152Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 44 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 153Eu

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-14 153Eu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 45 -

0 20 40 60 800000

0005

0010

0015

0020

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 155Gd

Fukushima-Daini-1 (present)

ZN2c3

ZN3a9 ZN3a3

ZN2c2(UO 2-Gd2O3)ZN3c2(UO 2-Gd2O3)

図 5-15 155Gd 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 46 -

0 20 40 60 800

01

02

03

04

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 134Cs

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-16 134Cs 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 47 -

0 20 40 60 800

1

2

3

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 137Cs

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

図 5-17 137Cs 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 48 -

0 20 40 60 800

001

002

003

004

005

006

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 154Eu

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2 ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-18 154Eu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 49 -

0 20 40 60 800

001

002

003

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 155Eu

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9ZN3c3

MOXMOX

MOX

MOX

図 5-19 155Eu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 50 -

0 20 40 60 800

01

02

03

04

05

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 234U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-20 234U 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 51 -

0 20 40 60 800

10

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 235U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-21 235U 残存量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 52 -

0 20 40 60 800

1

2

3

4

5

6

7

8

9

10

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 236U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-22 236U 残存量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 53 -

0 20 40 60 80890

900

910

920

930

940

950

960

970

980

990

1000

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 238U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-23 238U 残存量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 54 -

0 20 40 60 800

01

02

03

04

05

06

07

08

09

1

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 238Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-24 238Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 55 -

0 20 40 60 800

1

2

3

4

5

6

7

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 239Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-25 239Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 56 -

0 20 40 60 800

1

2

3

4

5

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 240Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2 ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-26 240Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 57 -

0 20 40 60 800

1

2

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 241Pu

Fukushima-Daini-1 (present)

Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2 ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (2007)

図 5-27 241Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 58 -

0 20 40 60 800

1

2

3

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 242Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-28 242Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 59 -

図 5-29 と図 5-30 にはこの測定で得られた 95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs の

溶解溶液と不溶性残渣中の初期ウラン 1 トンあたりの存在量を示すまた図 5-31 にはそれ

らの和を図 5-32 には不溶性残渣中の存在割合を示す難測定 FP と呼んでいるこれらの FP

の量は図 5-31 からわかるように109Ag が最も燃焼度の高いサンプルで測定値が小さくな

っている例外はあるが燃焼度に対して指数関数的に(片対数グラフで直線的に)増大をし

ている不溶性残渣の量は燃焼度と共に単調に増大すると考えられたが図 5-32 に示すよう

に燃焼度が最も高いサンプルで不溶性残渣中の FP 量が減少する結果を得たこれが燃料

の燃焼条件等によるものなのか溶解を行った時の条件の差によって生じたものなのかは

現段階では不明である旧原研を含めて原子力機構で行ってきた使用済燃料同位体組成測定

実験ではこれら不溶性残渣中に含まれる FP の測定は行われてこなかった今後測定手

法のさらなる見直しなどを通じて不溶性残渣に含まれる FP 量の測定技術の向上を図って

いくことが求められる

0 20 40 60 800

1000

2000

3000

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Solution

図 5-29 難測定 FP 測定結果(溶解溶液中の FP 量(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 60 -

0 20 40 60 800

200

400

600

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109

Ag133Cs

Insolble residue

図 5-30難測定 FP 測定結果(不溶性残渣中の FP の量(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 61 -

0 20 40 60 80101

102

103

104

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Insolble Residue+Solution

図 5-31難測定 FP 測定結果(溶解溶液と不溶性残渣中の FP 量の和(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 62 -

0 20 40 60 8010-4

10-3

10-2

10-1

100

Burnup [GWdt]

Rat

io o

f W

eigh

t[-] 95Mo

99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Insolble Residue(Insolble Residue+Solution)

図 5-32難測定 FP 測定結果(不溶性残渣中の FP の割合)

JAEA-Research 2013-020

- 63 -

表 5-3 には各サンプルの各同位体について原子炉停止から測定までの時間(冷却時間)を示

した表 5-4 には各サンプルの測定値について測定誤差(相対標準偏差)を示した

表 5-3 原子炉停止から測定日までの冷却時間(年)のまとめ

Assembly

Name ZN2 ZN3

Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 234U 969 1221 954 702 702 235U 969 1221 954 702 702 236U 969 1221 954 702 702 238U 969 1221 954 702 702

238Pu 969 1221 954 702 702 239Pu 969 1221 954 702 702 240Pu 969 1221 954 702 702 241Pu 969 1221 954 702 702 242Pu 969 1221 954 702 702 142Nd 969 1221 954 702 702 143Nd 969 1221 954 702 702 144Nd 969 1221 954 702 702 145Nd 969 1221 954 702 702 146Nd 969 1221 954 702 702 148Nd 969 1221 954 702 702 150Nd 969 1221 954 702 702 134Cs 973 962 702 702 702 137Cs 973 962 702 702 702 151Eu 1068 1048 802 796 796 153Eu 1068 1048 802 796 796 154Eu 973 962 708 708 708 155Eu 973 962 708 708 708 147Pm 1070 1061 802 796 796 147Sm 1068 1048 802 796 796 148Sm 1068 1048 802 796 796 149Sm 1068 1048 802 796 796 150Sm 1068 1048 802 796 796 151Sm 1068 1048 802 796 796 152Sm 1068 1048 802 796 796 154Sm 1068 1048 802 796 796 152Gd 1069 1048 802 796 796 154Gd 1069 1048 802 796 796 155Gd 1069 1048 802 796 796 156Gd 1069 1048 802 796 796 157Gd 1069 1048 802 796 796 158Gd 1069 1048 802 796 796 160Gd 1069 1048 802 796 796 95Mo 1165 1165 899 899 899 99Tc 1165 1165 899 899 899

101Ru 1165 1165 899 899 899 103Rh 1165 1165 899 899 899 109Ag 1165 1165 899 899 899 133Cs 1165 1165 899 899 899

JAEA-Research 2013-020

- 64 -

表 5-4 測定誤差(RSD相対標準偏差())のまとめ

Assembly

Name ZN2 ZN3

Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 234U lt 22 lt 22 lt 22 lt 22 lt 22 235U lt 10 lt 10 lt 10 lt 10 lt 10 236U lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 238U lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02

238Pu lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 239Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 240Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 241Pu lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 242Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 142Nd lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 143Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 144Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 145Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 146Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 148Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 150Nd lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 134Cs lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 137Cs lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 151Eu 38 14 25 13 14 153Eu 26 13 21 05 07 154Eu lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 155Eu lt 6 lt 6 lt 6 lt 6 lt 6 147Pm lt 5 lt 5 lt 5 lt 5 lt 5 147Sm 21 10 18 12 12 148Sm 24 11 18 12 12 149Sm 37 19 34 15 21 150Sm 22 10 18 12 13 151Sm 26 19 24 15 21 152Sm 19 10 16 11 11 154Sm 24 12 20 12 12 152Gd 43 38 59 53 58 154Gd 20 14 16 13 16 155Gd 82 11 85 11 13 156Gd 14 08 12 08 10 157Gd 62 20 101 37 30 158Gd 14 11 12 09 12 160Gd 16 18 14 19 21 95Mo 39 40 22 45 23 99Tc 31 31 24 35 24

101Ru 30 31 20 38 22 103Rh 26 24 20 37 19 109Ag 19 21 15 15 15 133Cs 39 38 31 48 35

ここに示した値は測定機器の性能と分離や希釈による誤差を考慮したものである

JAEA-Research 2013-020

- 65 -

表 5-5 と表 5-6 にはZN2 及び ZN3 集合体の照射にかかわる原子炉の運転履歴を示す

表 5-5 ZN2 集合体の運転履歴

開始日 終了日 日数 運転(第 12 サイクル) 1996726 1997923 424

定検 1997923 19971031 38 運転(第 13 サイクル) 19971031 19981217 412

定検 19981217 1999312 85 運転(第 14 サイクル) 1999312 200059 424

表 5-6 ZN3 集合体の運転履歴

開始日 終了日 日数 運転(第 12 サイクル) 1996726 1997923 424

定検 1997923 19971031 38 運転(第 13 サイクル) 19971031 19981217 412

定検 19981217 1999312 85 運転(第 14 サイクル) 1999312 200059 424

定検 200059 2000615 37 運転(第 15 サイクル) 2000615 2001813 424

定検 2001813 2001119 88 運転(第 16 サイクル) 2001119 200317 424

JAEA-Research 2013-020

- 66 -

図 5-33 と図 5-34 にはZN2 集合体及び ZN3 集合体を上から見た断面図とそれぞれのサ

ンプルの取得位置を示したまた図 5-35 には各燃料棒でサンプルを取り出した軸方向の

高さを示した図 5-36及び図 5-37にはZN2及び ZN3集合体の炉内での装荷位置を示した

図 5-33 本試験でサンプルが取得された燃料棒の位置(ZN2 集合体)

(3 サイクル照射 平均燃焼度 356GWdt)

JAEA-Research 2013-020

- 67 -

図 5-34 本試験でサンプルが取得された燃料棒の位置(ZN3 集合体)

(5 サイクル照射 平均燃焼度 535 GWdt)

JAEA-Research 2013-020

- 68 -

図 5-35 本試験でサンプルが取得された位置(軸方向)

JAEA-Research 2013-020

- 69 -

図 5-36 ZN2 集合体のシャッフリング 1112)

(福島第 2 原子力発電所第 12 サイクルから第 14 サイクル)

JAEA-Research 2013-020

- 70 -

図 5-37 ZN3 集合体のシャッフリング 1112)

(福島第 2 原子力発電所第 12 サイクルから第 16 サイクル)

JAEA-Research 2013-020

- 71 -

6おわりに

JAEA が JNES からの受託事業として実施した「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生

成核種組成測定試験」において燃焼率評価で測定が必要な元素の 1 つである Nd について2

種類の手法で測定を行ったが結果に差異が生じたそのため確度の高い測定結果を取得するこ

とと生じた差異の原因究明を目的としたフォローアップ測定を実施した

本件で発生した Nd 定量値の差異の原因は3 章で述べたとおり(1) Nd 定量における化学操

作中に相互汚染等が発生した可能性があったこと(2) Nd を含む FP 核種の測定結果算出に使用

した溶解溶液中の U 原子数に不確定性があったことの 2 点により生じたものと推定される今

後同様の測定を実施する際に注意すべき点をまとめると以下のようになる

① 着目元素の定量を行う際同時期かつ同一試料で U 原子数を測定すること

② 試料の保管時には蒸発が無視できるだけの十分な量を確保した上で保管すること

③ 保管試料は定期的に重量を測定し自然蒸発の影響を把握すること

④ 分取希釈等の操作時には天秤による秤量を行いデータ管理を確実に行うこと

の 4 点である特にどのデータをどの時期に測定するかは全体の測定計画の検討で調整できる

ことであるため出来るだけ同一試料のデータを短期間にまとめて取得できるように配慮すべき

である

また作業環境からの天然元素の汚染等の影響の排除について近年の分析装置の高感度化に

伴い試料の取扱量が極めて少なくなっていることに注意すべきである取り扱う試料量が少なく

なれば被ばくや汚染の可能性を低減できる反面同時に取扱う試料間から生じる相互汚染使

用する試薬や器具及び作業を実施する環境下から混入する天然元素の影響等による汚染の可能性

が高くなるこれらの試料間の相互及び環境下等から生じる汚染はその原因が多岐に渡って考

えられることから作業全般に繊細な注意を払う必要があるあるいは被ばく量に注意を払い

つつ環境下等から生じる天然元素の汚染の影響が出ない程度に取り扱う量を増加させる等の検

討も必要となるだろうこのためにもさらに確度の高いデータの取得を目指し同様の測定を

繰り返し行うことで測定経験を得ることが必要である

本件で発生した Nd 定量値の差異について今後同様の事象を繰り返さないためには上記対応

を必要とするしたがって分析作業の実施の際には事前に作業者間で分析方法及び手順につ

いて十分に検討を行い綿密な計画を立てそれらを確実に遂行していくことの重要性を再認識

する必要がある

JAEA-Research 2013-020

- 72 -

謝 辞

JNES からの受託事業として実施した「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組

成測定試験」においてはJNES の山本徹氏には当該事業の立ち上げから実施及び本フォローア

ップ測定の実施に至るまで多大なご指導とご支援を頂きましたJNES の安藤良平氏及び鈴木

求氏には事業の遂行だけではなく取得データの解析結果に関するご指導をいただきました

深く感謝申し上げます安全研究センター サイクル安全研究グループの外池幸太郎研究主幹には

JNES からの受託事業立ち上げに際して事業の主担当者としてご尽力いただきましたまた同

グループの戸塚真義氏と原科研福島技術開発特別チーム 臨界管理技術開発グループの蒲原佳子

女史には本レポートに掲載するデータの整理を旧ホット試験施設管理部 ホット材料試験課の宮

田精一氏並びに原科研福島技術開発特別チーム 臨界管理技術開発グループの佐藤真人氏には試

料の再調製を行っていただきました原子力基礎工学研究部門 分析化学研究グループの河野信昭

氏並びに鈴木大輔氏には試料分離法について貴重なご助言をいただきましたここに記してお礼

申し上げます

参考文献

1) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 20 年度報告書

2) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 21 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000016661pdf)

3) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 22 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000118961pdf)

4) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 23 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000123740pdf)

5) SUsuda NKohnoldquoAnion-Exchange Separation of Nd and the Transplutonium Elements

in Spent Nuclear Fuels for Burn-up DeterminationrdquoSeparation Sci Technol 23(10amp11)

pp1119-1131 (1988)

6) GUchiyama et alldquoDevelopment of quantitative analytical method of U Pu and fission

products in spent fuel by combined-chromatographic-mass-spectrometric-isotopic-dilution

technologyrdquoEuropean Nuclear Conference 2012 (ENC 2012) December 2012 Manchester

United Kingdom

7) ISO11483 ldquoPreparation of plutonium sources and determination of 238Pu239Pu isotope

ratio by alpha spectrometry rdquo ISO Geneva(1994)

8) K Shibata O Iwamoto T Nakagawa N Iwamoto A Ichihara S Kunieda S Chiba K

JAEA-Research 2013-020

- 73 -

Furutaka N Otuka T Ohsawa T Murata H Matsunobu A Zukeran S Kamada and J

Katakura ldquoJENDL-40 A New Library for Nuclear Science and Engineeringrdquo Journal of

Nuclear Science and Technology 48 1 (2011)

9) K Okumura T Mori M Nakagawa K Kaneko ldquoValidation of a Continuous-Energy Monte

Carlo Burn-up Code MVP-BURN and Its Application to Analysis of Post Irradiation

Experimentrdquo Journal of Nuclear Science and Technology 37(2)pp128-138(2000)

10) 須山賢也望月弘樹高田友幸龍福進奥野浩村崎穣大久保清志「連続エネルギモン

テカルロコード MVP 及び MCNP を使用する統合化燃焼計算コードシステム -

SWAT31」 JAEA-DataCode 2009-002 日本原子力研究開発機構 (2009)

11) 「平成 18 年度全 MOX 炉心核設計手法信頼性実証試験成果報告書」07 基炉報-0001 原子力安

全基盤機構 (2007)

12) 「平成 18 年度高燃焼度 9x9 型燃料信頼性実証試験成果報告書」07 基炉報-0002 原子力安全

基盤機構 (2007)

JAEA-Research 2013-020

- 74 -

付録

測定データ集

JAEA-Research 2013-020

- 75 -

A 混合スパイク試料の値付け

表 A-1 各標準濃度一覧

標準試料 濃度 誤差()

U 濃度標準 26820 microgg 005 Pu 濃度標準 83506 ngg 005 Nd 濃度標準 13495 ngg 007

各標準の純度及び秤量誤差から算出した

表 A-2 混合スパイクと各濃度標準の混合データ

試料名 分取量(g)

混合スパイク 11452 U 濃度標準 10968 Pu 濃度標準 10723 Nd 濃度標準 10324

表 A-3 各濃度標準の同位体組成

U 濃度標準 Pu 濃度標準 Nd 濃度標準 同位体組成

(原子百分率) 誤差() 同位体組成

(原子百分率) 誤差()同位体組成

(原子百分率) 誤差() 234U 00054 362 238Pu 00030 215 142Nd 27119 0007 235U 07205 003 239Pu 974234 0001 143Nd 12174 0009 238U 992741 00003 240Pu 25607 0003 144Nd 23789 0014 241Pu 00100 191 145Nd 8295 0020 242Pu 00028 185 146Nd 17202 0026 148Nd 5767 0038 150Nd 5653 0049 各誤差は質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な誤差伝播の

計算により算出した

表 A-4 混合スパイク中 238Pu の放射能測定結果

放射能比(238Pu242Pu) 012692

表 A-5 混合スパイクに各濃度標準を添加した試料の同位体比測定結果

試料名 測定値 233U238U 0075767 (原子数比) plusmn 0000064

242Pu239Pu 0065232 (原子数比) plusmn 0000004

150Nd142Nd 075200 (原子数比) plusmn 000028

JAEA-Research 2013-020

- 76 -

原子数の算出には次の式を用いた

Rms times Sps - Spm 原子数 =

Abm - Rms times Abs

Rms 濃度標準添加後の 238U233U239Pu242Pu150Nd142Nd 原子数比

Sps 添加した各濃度標準中同位体の量(原子数)233U242Pu142Nd 量

Spm 添加した各濃度標準中同位体の量(原子数)238U239Pu150Nd 量

Abm 混合スパイク中の同位体の比238UU239PuPu150NdNd

Abs 混合スパイク中の同位体の比233UU242PuPu142NdNd

表 A-6 原子数算出に使用したデータ

元素 Rms Sps Spm Abm Abs

U 1319833 0 7388E+16 00086391 09826830 Pu 0065232 219735E+15 63943E+10 0998653 00002917 Nd 0752004 15774E+14 32882E+13 09077548 00201111

JAEA-Research 2013-020

- 77 -

B 燃料溶解溶液試料の測定データ

表 B-1 燃料溶解溶液の分取希釈データ

一次希釈 二次希釈 試料名

分取 希釈 分取 希釈 希釈倍率

2F1ZN2c2 10814 584007 05658 112594 10747

2F1ZN2c3 11753 583867 05676 112728 9866

2F1ZN3c2 11739 576345 05696 111741 9631

2F1ZN3c3 11685 585754 05686 111584 9837

2F1ZN3a9 11636 581027 05686 112304 9862

表 B-2試料中 238Pu の放射能測定結果

試料名 放射能比 238Pu(239Pu+240Pu)

2F1ZN2c2 24520 2F1ZN2c3 33482 2F1ZN3c2 59239 2F1ZN3c3 81127 2F1ZN3a9 63257

表 B-3 α線スペクトロメトリーを併用した Pu の同位体組成測定結果 (単位原子百分率)

試料名 239Pu 240Pu 241Pu 242Pu 238Pu

2F1ZN2c2 62731 25047 7050 3792 138 2F1ZN2c3 62634 24507 7143 3855 186 2F1ZN3c2 42290 32030 8898 13333 345 2F1ZN3c3 41498 31898 8770 13147 468 2F1ZN3a9 36971 30207 8136 21280 341

JAEA-Research 2013-020

- 78 -

表 B-4 燃料溶解溶液中の UPu 及び Nd の同位体組成分析結果 (単位原子百分率)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 234U 001789 00329 00141 00246 00077

plusmn 000007 00001 00002 00002 00002 235U 11220 17429 02320 03689 00219

plusmn 00008 00005 00003 00003 00002 236U 03805 062693 04799 07900 02916

plusmn 00004 000002 00001 00002 00001 238U 984796 975973 992741 988164 996787

plusmn 00008 00005 00004 00004 00003 238Pu 1381 186 345 468 341

plusmn 0008 001 002 003 002 239Pu 627305 62634 42290 41498 369711

plusmn 00008 0001 0003 0005 00007 240Pu 25047 245073 32030 31898 302074

plusmn 0001 00008 0004 0007 00006 241Pu 70503 7143 8898 877 8136

plusmn 00005 0001 0004 001 0002 242Pu 37915 38550 13333 13147 212796

plusmn 00007 00007 0004 0003 00008 142Nd 1639 0623 11173 1088 1655

plusmn 0003 0003 00003 0001 0002 143Nd 21002 21210 135747 132774 88781

plusmn 0005 0002 00008 00008 00005 144Nd 30748 31879 37724 38747 41187

plusmn 0004 0002 0001 0002 0002 145Nd 16540 16760 15007 14895 136618

plusmn 0004 0002 0001 0001 00009 146Nd 16799 16789 18682 18740 20038

plusmn 0008 0003 0002 0003 0002 148Nd 8868 8730 9211 8933 9522

plusmn 0007 0003 0002 0002 0002 150Nd 4404 4010 4684 4320 5059

plusmn 0005 0002 0001 0001 0001 238Pu については238U による影響を考慮しα線測定の結果を用いた 238Pu のplusmnはα線測定誤差を 05質量分析法による同位体比測定誤差を

01とし統計的な誤差伝播の計算により算出した Pu の同位体組成は表 B-3 の結果に 241Pu 及び 242Pu を加え百分率したも

のである 各plusmnは質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な

誤差伝播の計算により算出した

JAEA-Research 2013-020

- 79 -

原子数の算出には次の式を用いた

Rms times Sps - Spm

原子数 = Abm - Rms times Abs

Rms スパイク添加後の 238U233U239Pu242Pu148Nd150Nd 原子数比

Sps 添加した濃縮同位体の量(原子数)233U242Pu150Nd 量

Spm 添加した濃縮同位体の量(原子数)238U239Pu148Nd 量

Abm 試料中の同位体の比238UU239PuPu148NdNd

Abs 試料中の同位体の比233UU242PuPu150NdNd

表 B-6 添加したスパイク中の UPu 及び Nd の原子数 (単位原子数)

試料名 U 233U Sps 238U Spm

2F1ZN2c2 57221E+15 56230E+15 49433E+13 2F1ZN2c3 57146E+15 56156E+15 49369E+13 2F1ZN3c2 57201E+15 56210E+15 49416E+13 2F1ZN3c3 57216E+15 56225E+15 49429E+13 2F1ZN3a9 57325E+15 56332E+15 49523E+13

試料名 Pu 242Pu Sps 239Pu Spm

2F1ZN2c2 14402E+14 14382E+14 42006E+10 2F1ZN2c3 14383E+14 14364E+14 41952E+10 2F1ZN3c2 14397E+14 14377E+14 41992E+10 2F1ZN3c3 14401E+14 14381E+14 42003E+10 2F1ZN3a9 14428E+14 14409E+14 42083E+10

試料名 Nd 150Nd Sps 148Nd Spm

2F1ZN2c2 96421E+13 87527E+13 11428E+12 2F1ZN2c3 96295E+13 87412E+13 11413E+12 2F1ZN3c2 96388E+13 87496E+13 11424E+12 2F1ZN3c3 96413E+13 87519E+13 11427E+12 2F1ZN3a9 96597E+13 87687E+13 11449E+12

57221times1015を示す

表 B-5 二次希釈試料分取量とスパイク添加量 試料名 試料分取量(g) 添加量(g)

2F1ZN2c2 11070 11496 2F1ZN2c3 11060 11481 2F1ZN3c2 11069 11492 2F1ZN3c3 11071 11495 2F1ZN3a9 11068 11517

JAEA-Research 2013-020

- 80 -

表 B-7 二次希釈試料の UPu 及び Nd 同位体組成(測定値) (単位原子数比)

試料名 233UU Abs 238UU Abm

2F1ZN2c2 0 09848 2F1ZN2c3 0 09760 2F1ZN3c2 0 09927 2F1ZN3c3 0 09882 2F1ZN3a9 0 09968

試料名 242PuPu Abs 239PuPu Abm

2F1ZN2c2 00379 06273 2F1ZN2c3 00386 06263 2F1ZN3c2 01333 04229 2F1ZN3c3 01315 04150 2F1ZN3a9 02128 03697

試料名 150NdNd Abs 148NdNd Abm

2F1ZN2c2 00440 00887 2F1ZN2c3 00401 00873 2F1ZN3c2 00468 00921 2F1ZN3c3 00432 00893 2F1ZN3a9 00506 00952

表 B-8 混合スパイク添加後の二次希釈試料の同位体比測定結果 (単位原子数比)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 233U238U 0410984 031750 034736 0383628 0264855

plusmn 0000042 000010 000010 0000094 0000048 242Pu239Pu 182016 1364439 218793 236969 222127

plusmn 000011 0000042 000021 000020 000017 148Nd150Nd 0089986 0149877 0186518 0211642 0266697

plusmn 0000017 0000033 0000034 0000024 0000058

各plusmnは質量分析法による同位体比測定結果(3 回繰り返し測定)の標準偏差を示す

JAEA-Research 2013-020

- 81 -

表 B-9 二次希釈試料の UPu 及び Nd 原子数の算出結果 U

試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 243319 13843E+16 0101 2F1ZN2c3 314965 18072E+16 0105 2F1ZN3c2 287884 16251E+16 0104 2F1ZN3c3 260669 14782E+16 0103 2F1ZN3a9 377565 21288E+16 0102

Pu 試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 054940 13022E+14 0060 2F1ZN2c3 073290 17594E+14 0060 2F1ZN3c2 045705 18143E+14 0062 2F1ZN3c3 042200 16870E+14 0062 2F1ZN3a9 045019 23666E+14 0061

Nd 試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 008999 79480E+13 0125 2F1ZN2c3 014988 14713E+14 0103 2F1ZN3c2 018652 18203E+14 0096 2F1ZN3c3 021164 21674E+14 0096 2F1ZN3a9 026670 27214E+14 0096

13843times1016を示す

表 B-10 二次希釈試料のウラン濃度

試料名 二次希釈試料 分取量(g) 1

分取試料中の U 原子数2

二次希釈試料の

U 濃度 (原子数g 溶液)

2F1ZN2c2 11070 13843E+16 1250E+16 2F1ZN2c3 11060 18072E+16 1634E+16 2F1ZN3c2 11069 16251E+16 1468E+16 2F1ZN3c3 11071 14782E+16 1335E+16 2F1ZN3a9 11068 21288E+16 1923E+16

1表 B-5 参照 2表 B-9 参照 13843times1016を示す

This is a blank page

国際単位系(SI)

乗数  接頭語 記号 乗数  接頭語 記号

1024 ヨ タ Y 10-1 デ シ d1021 ゼ タ Z 10-2 セ ン チ c1018 エ ク サ E 10-3 ミ リ m1015 ペ タ P 10-6 マイクロ micro1012 テ ラ T 10-9 ナ ノ n109 ギ ガ G 10-12 ピ コ p106 メ ガ M 10-15 フェムト f103 キ ロ k 10-18 ア ト a102 ヘ ク ト h 10-21 ゼ プ ト z101 デ カ da 10-24 ヨ ク ト y

表5SI 接頭語

名称 記号 SI 単位による値

分 min 1 min=60s時 h 1h =60 min=3600 s日 d 1 d=24 h=86 400 s度 deg 1deg=(π180) rad分 rsquo 1rsquo=(160)deg=(π10800) rad秒 rdquo 1rdquo=(160)rsquo=(π648000) rad

ヘクタール ha 1ha=1hm2=104m2

リットル Ll 1L=11=1dm3=103cm3=10-3m3

トン t 1t=103 kg

表6SIに属さないがSIと併用される単位

名称 記号 SI 単位で表される数値

電 子 ボ ル ト eV 1eV=1602 176 53(14)times10-19Jダ ル ト ン Da 1Da=1660 538 86(28)times10-27kg統一原子質量単位 u 1u=1 Da天 文 単 位 ua 1ua=1495 978 706 91(6)times1011m

表7SIに属さないがSIと併用される単位でSI単位で表される数値が実験的に得られるもの

名称 記号 SI 単位で表される数値

キ ュ リ ー Ci 1 Ci=37times1010Bqレ ン ト ゲ ン R 1 R = 258times10-4Ckgラ ド rad 1 rad=1cGy=10-2Gyレ ム rem 1 rem=1 cSv=10-2Svガ ン マ γ 1γ=1 nT=10-9Tフ ェ ル ミ 1フェルミ=1 fm=10-15mメートル系カラット 1メートル系カラット = 200 mg = 2times10-4kgト ル Torr 1 Torr = (101 325760) Pa標 準 大 気 圧 atm 1 atm = 101 325 Pa

1cal=41858J(「15」カロリー)41868J(「IT」カロリー)4184J(「熱化学」カロリー)

ミ ク ロ ン micro 1 micro =1microm=10-6m

表10SIに属さないその他の単位の例

カ ロ リ ー cal

(a)SI接頭語は固有の名称と記号を持つ組立単位と組み合わせても使用できるしかし接頭語を付した単位はもはや コヒーレントではない(b)ラジアンとステラジアンは数字の1に対する単位の特別な名称で量についての情報をつたえるために使われる

 実際には使用する時には記号rad及びsrが用いられるが習慣として組立単位としての記号である数字の1は明 示されない(c)測光学ではステラジアンという名称と記号srを単位の表し方の中にそのまま維持している

(d)ヘルツは周期現象についてのみベクレルは放射性核種の統計的過程についてのみ使用される

(e)セルシウス度はケルビンの特別な名称でセルシウス温度を表すために使用されるセルシウス度とケルビンの

  単位の大きさは同一であるしたがって温度差や温度間隔を表す数値はどちらの単位で表しても同じである

(f)放射性核種の放射能(activity referred to a radionuclide)はしばしば誤った用語でrdquoradioactivityrdquoと記される

(g)単位シーベルト(PV200270205)についてはCIPM勧告2(CI-2002)を参照

(a)量濃度(amount concentration)は臨床化学の分野では物質濃度

  (substance concentration)ともよばれる(b)これらは無次元量あるいは次元1をもつ量であるがそのこと   を表す単位記号である数字の1は通常は表記しない

名称 記号SI 基本単位による

表し方

秒ルカスパ度粘 Pa s m-1 kg s-1

力 の モ ー メ ン ト ニュートンメートル N m m2 kg s-2

表 面 張 力 ニュートン毎メートル Nm kg s-2

角 速 度 ラジアン毎秒 rads m m-1 s-1=s-1

角 加 速 度 ラジアン毎秒毎秒 rads2 m m-1 s-2=s-2

熱 流 密 度 放 射 照 度 ワット毎平方メートル Wm2 kg s-3

熱 容 量 エ ン ト ロ ピ ー ジュール毎ケルビン JK m2 kg s-2 K-1

比熱容量比エントロピー ジュール毎キログラム毎ケルビン J(kg K) m2 s-2 K-1

比 エ ネ ル ギ ー ジュール毎キログラム Jkg m2 s-2

熱 伝 導 率 ワット毎メートル毎ケルビン W(m K) m kg s-3 K-1

体 積 エ ネ ル ギ ー ジュール毎立方メートル Jm3 m-1 kg s-2

電 界 の 強 さ ボルト毎メートル Vm m kg s-3 A-1

電 荷 密 度 クーロン毎立方メートル Cm3 m-3 sA表 面 電 荷 クーロン毎平方メートル Cm2 m-2 sA電 束 密 度 電 気 変 位 クーロン毎平方メートル Cm2 m-2 sA誘 電 率 ファラド毎メートル Fm m-3 kg-1 s4 A2

透 磁 率 ヘンリー毎メートル Hm m kg s-2 A-2

モ ル エ ネ ル ギ ー ジュール毎モル Jmol m2 kg s-2 mol-1

モルエントロピー モル熱容量ジュール毎モル毎ケルビン J(mol K) m2 kg s-2 K-1 mol-1

照射線量(X線及びγ線) クーロン毎キログラム Ckg kg-1 sA吸 収 線 量 率 グレイ毎秒 Gys m2 s-3

放 射 強 度 ワット毎ステラジアン Wsr m4 m-2 kg s-3=m2 kg s-3

放 射 輝 度 ワット毎平方メートル毎ステラジアン W(m2 sr) m2 m-2 kg s-3=kg s-3

酵 素 活 性 濃 度 カタール毎立方メートル katm3 m-3 s-1 mol

表4単位の中に固有の名称と記号を含むSI組立単位の例

組立量SI 組立単位

名称 記号

面 積 平方メートル m2

体 積 立法メートル m3

速 さ 速 度 メートル毎秒 ms加 速 度 メートル毎秒毎秒 ms2

波 数 毎メートル m-1

密 度 質 量 密 度 キログラム毎立方メートル kgm3

面 積 密 度 キログラム毎平方メートル kgm2

比 体 積 立方メートル毎キログラム m3kg電 流 密 度 アンペア毎平方メートル Am2

磁 界 の 強 さ アンペア毎メートル Am量 濃 度 (a) 濃 度 モル毎立方メートル molm3

質 量 濃 度 キログラム毎立法メートル kgm3

輝 度 カンデラ毎平方メートル cdm2

屈 折 率 (b) (数字の) 1 1比 透 磁 率 (b) (数字の) 1 1

組立量SI 基本単位

表2基本単位を用いて表されるSI組立単位の例

名称 記号他のSI単位による

表し方SI基本単位による

表し方平 面 角 ラジアン(b) rad 1(b) mm立 体 角 ステラジアン(b) sr(c) 1(b) m2m2

周 波 数 ヘルツ(d) Hz s-1

ントーュニ力 N m kg s-2

圧 力 応 力 パスカル Pa Nm2 m-1 kg s-2

エ ネ ル ギ ー 仕 事 熱 量 ジュール J N m m2 kg s-2

仕 事 率 工 率 放 射 束 ワット W Js m2 kg s-3

電 荷 電 気 量 クーロン A sC電 位 差 ( 電 圧 ) 起 電 力 ボルト V WA m2 kg s-3 A-1

静 電 容 量 ファラド F CV m-2 kg-1 s4 A2

電 気 抵 抗 オーム Ω VA m2 kg s-3 A-2

コ ン ダ ク タ ン ス ジーメンス S AV m-2 kg-1 s3 A2

バーエウ束磁 Wb Vs m2 kg s-2 A-1

磁 束 密 度 テスラ T Wbm2 kg s-2 A-1

イ ン ダ ク タ ン ス ヘンリー H WbA m2 kg s-2 A-2

セ ル シ ウ ス 温 度 セルシウス度(e) Kンメール束光 lm cd sr(c) cd

スクル度照 lx lmm2 m-2 cd放射性核種の放射能( f ) ベクレル(d) Bq s-1

吸収線量 比エネルギー分与カーマ

グレイ Gy Jkg m2 s-2

線量当量 周辺線量当量 方向

性線量当量 個人線量当量シーベルト(g) Sv Jkg m2 s-2

酸 素 活 性 カタール kat s-1 mol

表3固有の名称と記号で表されるSI組立単位SI 組立単位

組立量

名称 記号 SI 単位で表される数値

バ ー ル bar 1bar=01MPa=100kPa=105Pa水銀柱ミリメートル mmHg 1mmHg=133322Paオングストローム Å 1Å=01nm=100pm=10-10m海 里 M 1M=1852mバ ー ン b 1b=100fm2=(10-12cm)2=10-28m2

ノ ッ ト kn 1kn=(18523600)msネ ー パ Npベ ル B

デ ジ ベ ル dB

表8SIに属さないがSIと併用されるその他の単位

SI単位との数値的な関係は    対数量の定義に依存

名称 記号

長 さ メ ー ト ル m質 量 キログラム kg時 間 秒 s電 流 ア ン ペ ア A熱力学温度 ケ ル ビ ン K物 質 量 モ ル mol光 度 カ ン デ ラ cd

基本量SI 基本単位

表1SI 基本単位

名称 記号 SI 単位で表される数値

エ ル グ erg 1 erg=10-7 Jダ イ ン dyn 1 dyn=10-5Nポ ア ズ P 1 P=1 dyn s cm-2=01Pa sス ト ー ク ス St 1 St =1cm2 s-1=10-4m2 s-1

ス チ ル ブ sb 1 sb =1cd cm-2=104cd m-2

フ ォ ト ph 1 ph=1cd sr cm-2 104lxガ ル Gal 1 Gal =1cm s-2=10-2ms-2

マ ク ス ウ ェ ル Mx 1 Mx = 1G cm2=10-8Wbガ ウ ス G 1 G =1Mx cm-2 =10-4Tエルステッド( c ) Oe 1 Oe  (1034π)A m-1

表9固有の名称をもつCGS組立単位

(c)3元系のCGS単位系とSIでは直接比較できないため等号「   」

   は対応関係を示すものである

(第8版2006年改訂)

この印刷物は再生紙を使用しています

Page 42: JAEA-Research 2013-020JAEA-Research 2013-020 - 1 - 1.はじめに 日本原子力研究開発機構(以下「JAEA」という。)は原子力安全基盤機構(以下「JNES」と

JAEA-Research 2013-020

- 38 -

0 20 40 60 8000

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 145Nd

Fukushima-Daini-1 (present)

Dodewaard

ZN2C2

ZN2C3 ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

図 5-8 145Nd 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 39 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

04

05

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 147Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

Fukushima-Daini-2

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-9 147Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 40 -

0 20 40 60 800000

0001

0002

0003

0004

0005

0006

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 149Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

Fukushima-Daini-2

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-10 149Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 41 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

04

05

06

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 150Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

Fukushima-Daini-2

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-11 150Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 42 -

0 20 40 60 80

001

002

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 151Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2Dodewaard

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX MOX

MOX

図 5-12 151Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 43 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 152Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3c9ZN3c3

Fukushima-Daini-2

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOXMOX

MOX

図 5-13 152Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 44 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 153Eu

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-14 153Eu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 45 -

0 20 40 60 800000

0005

0010

0015

0020

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 155Gd

Fukushima-Daini-1 (present)

ZN2c3

ZN3a9 ZN3a3

ZN2c2(UO 2-Gd2O3)ZN3c2(UO 2-Gd2O3)

図 5-15 155Gd 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 46 -

0 20 40 60 800

01

02

03

04

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 134Cs

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-16 134Cs 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 47 -

0 20 40 60 800

1

2

3

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 137Cs

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

図 5-17 137Cs 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 48 -

0 20 40 60 800

001

002

003

004

005

006

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 154Eu

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2 ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-18 154Eu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 49 -

0 20 40 60 800

001

002

003

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 155Eu

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9ZN3c3

MOXMOX

MOX

MOX

図 5-19 155Eu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 50 -

0 20 40 60 800

01

02

03

04

05

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 234U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-20 234U 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 51 -

0 20 40 60 800

10

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 235U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-21 235U 残存量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 52 -

0 20 40 60 800

1

2

3

4

5

6

7

8

9

10

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 236U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-22 236U 残存量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 53 -

0 20 40 60 80890

900

910

920

930

940

950

960

970

980

990

1000

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 238U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-23 238U 残存量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 54 -

0 20 40 60 800

01

02

03

04

05

06

07

08

09

1

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 238Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-24 238Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 55 -

0 20 40 60 800

1

2

3

4

5

6

7

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 239Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-25 239Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 56 -

0 20 40 60 800

1

2

3

4

5

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 240Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2 ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-26 240Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 57 -

0 20 40 60 800

1

2

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 241Pu

Fukushima-Daini-1 (present)

Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2 ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (2007)

図 5-27 241Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 58 -

0 20 40 60 800

1

2

3

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 242Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-28 242Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 59 -

図 5-29 と図 5-30 にはこの測定で得られた 95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs の

溶解溶液と不溶性残渣中の初期ウラン 1 トンあたりの存在量を示すまた図 5-31 にはそれ

らの和を図 5-32 には不溶性残渣中の存在割合を示す難測定 FP と呼んでいるこれらの FP

の量は図 5-31 からわかるように109Ag が最も燃焼度の高いサンプルで測定値が小さくな

っている例外はあるが燃焼度に対して指数関数的に(片対数グラフで直線的に)増大をし

ている不溶性残渣の量は燃焼度と共に単調に増大すると考えられたが図 5-32 に示すよう

に燃焼度が最も高いサンプルで不溶性残渣中の FP 量が減少する結果を得たこれが燃料

の燃焼条件等によるものなのか溶解を行った時の条件の差によって生じたものなのかは

現段階では不明である旧原研を含めて原子力機構で行ってきた使用済燃料同位体組成測定

実験ではこれら不溶性残渣中に含まれる FP の測定は行われてこなかった今後測定手

法のさらなる見直しなどを通じて不溶性残渣に含まれる FP 量の測定技術の向上を図って

いくことが求められる

0 20 40 60 800

1000

2000

3000

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Solution

図 5-29 難測定 FP 測定結果(溶解溶液中の FP 量(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 60 -

0 20 40 60 800

200

400

600

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109

Ag133Cs

Insolble residue

図 5-30難測定 FP 測定結果(不溶性残渣中の FP の量(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 61 -

0 20 40 60 80101

102

103

104

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Insolble Residue+Solution

図 5-31難測定 FP 測定結果(溶解溶液と不溶性残渣中の FP 量の和(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 62 -

0 20 40 60 8010-4

10-3

10-2

10-1

100

Burnup [GWdt]

Rat

io o

f W

eigh

t[-] 95Mo

99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Insolble Residue(Insolble Residue+Solution)

図 5-32難測定 FP 測定結果(不溶性残渣中の FP の割合)

JAEA-Research 2013-020

- 63 -

表 5-3 には各サンプルの各同位体について原子炉停止から測定までの時間(冷却時間)を示

した表 5-4 には各サンプルの測定値について測定誤差(相対標準偏差)を示した

表 5-3 原子炉停止から測定日までの冷却時間(年)のまとめ

Assembly

Name ZN2 ZN3

Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 234U 969 1221 954 702 702 235U 969 1221 954 702 702 236U 969 1221 954 702 702 238U 969 1221 954 702 702

238Pu 969 1221 954 702 702 239Pu 969 1221 954 702 702 240Pu 969 1221 954 702 702 241Pu 969 1221 954 702 702 242Pu 969 1221 954 702 702 142Nd 969 1221 954 702 702 143Nd 969 1221 954 702 702 144Nd 969 1221 954 702 702 145Nd 969 1221 954 702 702 146Nd 969 1221 954 702 702 148Nd 969 1221 954 702 702 150Nd 969 1221 954 702 702 134Cs 973 962 702 702 702 137Cs 973 962 702 702 702 151Eu 1068 1048 802 796 796 153Eu 1068 1048 802 796 796 154Eu 973 962 708 708 708 155Eu 973 962 708 708 708 147Pm 1070 1061 802 796 796 147Sm 1068 1048 802 796 796 148Sm 1068 1048 802 796 796 149Sm 1068 1048 802 796 796 150Sm 1068 1048 802 796 796 151Sm 1068 1048 802 796 796 152Sm 1068 1048 802 796 796 154Sm 1068 1048 802 796 796 152Gd 1069 1048 802 796 796 154Gd 1069 1048 802 796 796 155Gd 1069 1048 802 796 796 156Gd 1069 1048 802 796 796 157Gd 1069 1048 802 796 796 158Gd 1069 1048 802 796 796 160Gd 1069 1048 802 796 796 95Mo 1165 1165 899 899 899 99Tc 1165 1165 899 899 899

101Ru 1165 1165 899 899 899 103Rh 1165 1165 899 899 899 109Ag 1165 1165 899 899 899 133Cs 1165 1165 899 899 899

JAEA-Research 2013-020

- 64 -

表 5-4 測定誤差(RSD相対標準偏差())のまとめ

Assembly

Name ZN2 ZN3

Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 234U lt 22 lt 22 lt 22 lt 22 lt 22 235U lt 10 lt 10 lt 10 lt 10 lt 10 236U lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 238U lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02

238Pu lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 239Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 240Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 241Pu lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 242Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 142Nd lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 143Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 144Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 145Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 146Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 148Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 150Nd lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 134Cs lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 137Cs lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 151Eu 38 14 25 13 14 153Eu 26 13 21 05 07 154Eu lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 155Eu lt 6 lt 6 lt 6 lt 6 lt 6 147Pm lt 5 lt 5 lt 5 lt 5 lt 5 147Sm 21 10 18 12 12 148Sm 24 11 18 12 12 149Sm 37 19 34 15 21 150Sm 22 10 18 12 13 151Sm 26 19 24 15 21 152Sm 19 10 16 11 11 154Sm 24 12 20 12 12 152Gd 43 38 59 53 58 154Gd 20 14 16 13 16 155Gd 82 11 85 11 13 156Gd 14 08 12 08 10 157Gd 62 20 101 37 30 158Gd 14 11 12 09 12 160Gd 16 18 14 19 21 95Mo 39 40 22 45 23 99Tc 31 31 24 35 24

101Ru 30 31 20 38 22 103Rh 26 24 20 37 19 109Ag 19 21 15 15 15 133Cs 39 38 31 48 35

ここに示した値は測定機器の性能と分離や希釈による誤差を考慮したものである

JAEA-Research 2013-020

- 65 -

表 5-5 と表 5-6 にはZN2 及び ZN3 集合体の照射にかかわる原子炉の運転履歴を示す

表 5-5 ZN2 集合体の運転履歴

開始日 終了日 日数 運転(第 12 サイクル) 1996726 1997923 424

定検 1997923 19971031 38 運転(第 13 サイクル) 19971031 19981217 412

定検 19981217 1999312 85 運転(第 14 サイクル) 1999312 200059 424

表 5-6 ZN3 集合体の運転履歴

開始日 終了日 日数 運転(第 12 サイクル) 1996726 1997923 424

定検 1997923 19971031 38 運転(第 13 サイクル) 19971031 19981217 412

定検 19981217 1999312 85 運転(第 14 サイクル) 1999312 200059 424

定検 200059 2000615 37 運転(第 15 サイクル) 2000615 2001813 424

定検 2001813 2001119 88 運転(第 16 サイクル) 2001119 200317 424

JAEA-Research 2013-020

- 66 -

図 5-33 と図 5-34 にはZN2 集合体及び ZN3 集合体を上から見た断面図とそれぞれのサ

ンプルの取得位置を示したまた図 5-35 には各燃料棒でサンプルを取り出した軸方向の

高さを示した図 5-36及び図 5-37にはZN2及び ZN3集合体の炉内での装荷位置を示した

図 5-33 本試験でサンプルが取得された燃料棒の位置(ZN2 集合体)

(3 サイクル照射 平均燃焼度 356GWdt)

JAEA-Research 2013-020

- 67 -

図 5-34 本試験でサンプルが取得された燃料棒の位置(ZN3 集合体)

(5 サイクル照射 平均燃焼度 535 GWdt)

JAEA-Research 2013-020

- 68 -

図 5-35 本試験でサンプルが取得された位置(軸方向)

JAEA-Research 2013-020

- 69 -

図 5-36 ZN2 集合体のシャッフリング 1112)

(福島第 2 原子力発電所第 12 サイクルから第 14 サイクル)

JAEA-Research 2013-020

- 70 -

図 5-37 ZN3 集合体のシャッフリング 1112)

(福島第 2 原子力発電所第 12 サイクルから第 16 サイクル)

JAEA-Research 2013-020

- 71 -

6おわりに

JAEA が JNES からの受託事業として実施した「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生

成核種組成測定試験」において燃焼率評価で測定が必要な元素の 1 つである Nd について2

種類の手法で測定を行ったが結果に差異が生じたそのため確度の高い測定結果を取得するこ

とと生じた差異の原因究明を目的としたフォローアップ測定を実施した

本件で発生した Nd 定量値の差異の原因は3 章で述べたとおり(1) Nd 定量における化学操

作中に相互汚染等が発生した可能性があったこと(2) Nd を含む FP 核種の測定結果算出に使用

した溶解溶液中の U 原子数に不確定性があったことの 2 点により生じたものと推定される今

後同様の測定を実施する際に注意すべき点をまとめると以下のようになる

① 着目元素の定量を行う際同時期かつ同一試料で U 原子数を測定すること

② 試料の保管時には蒸発が無視できるだけの十分な量を確保した上で保管すること

③ 保管試料は定期的に重量を測定し自然蒸発の影響を把握すること

④ 分取希釈等の操作時には天秤による秤量を行いデータ管理を確実に行うこと

の 4 点である特にどのデータをどの時期に測定するかは全体の測定計画の検討で調整できる

ことであるため出来るだけ同一試料のデータを短期間にまとめて取得できるように配慮すべき

である

また作業環境からの天然元素の汚染等の影響の排除について近年の分析装置の高感度化に

伴い試料の取扱量が極めて少なくなっていることに注意すべきである取り扱う試料量が少なく

なれば被ばくや汚染の可能性を低減できる反面同時に取扱う試料間から生じる相互汚染使

用する試薬や器具及び作業を実施する環境下から混入する天然元素の影響等による汚染の可能性

が高くなるこれらの試料間の相互及び環境下等から生じる汚染はその原因が多岐に渡って考

えられることから作業全般に繊細な注意を払う必要があるあるいは被ばく量に注意を払い

つつ環境下等から生じる天然元素の汚染の影響が出ない程度に取り扱う量を増加させる等の検

討も必要となるだろうこのためにもさらに確度の高いデータの取得を目指し同様の測定を

繰り返し行うことで測定経験を得ることが必要である

本件で発生した Nd 定量値の差異について今後同様の事象を繰り返さないためには上記対応

を必要とするしたがって分析作業の実施の際には事前に作業者間で分析方法及び手順につ

いて十分に検討を行い綿密な計画を立てそれらを確実に遂行していくことの重要性を再認識

する必要がある

JAEA-Research 2013-020

- 72 -

謝 辞

JNES からの受託事業として実施した「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組

成測定試験」においてはJNES の山本徹氏には当該事業の立ち上げから実施及び本フォローア

ップ測定の実施に至るまで多大なご指導とご支援を頂きましたJNES の安藤良平氏及び鈴木

求氏には事業の遂行だけではなく取得データの解析結果に関するご指導をいただきました

深く感謝申し上げます安全研究センター サイクル安全研究グループの外池幸太郎研究主幹には

JNES からの受託事業立ち上げに際して事業の主担当者としてご尽力いただきましたまた同

グループの戸塚真義氏と原科研福島技術開発特別チーム 臨界管理技術開発グループの蒲原佳子

女史には本レポートに掲載するデータの整理を旧ホット試験施設管理部 ホット材料試験課の宮

田精一氏並びに原科研福島技術開発特別チーム 臨界管理技術開発グループの佐藤真人氏には試

料の再調製を行っていただきました原子力基礎工学研究部門 分析化学研究グループの河野信昭

氏並びに鈴木大輔氏には試料分離法について貴重なご助言をいただきましたここに記してお礼

申し上げます

参考文献

1) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 20 年度報告書

2) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 21 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000016661pdf)

3) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 22 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000118961pdf)

4) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 23 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000123740pdf)

5) SUsuda NKohnoldquoAnion-Exchange Separation of Nd and the Transplutonium Elements

in Spent Nuclear Fuels for Burn-up DeterminationrdquoSeparation Sci Technol 23(10amp11)

pp1119-1131 (1988)

6) GUchiyama et alldquoDevelopment of quantitative analytical method of U Pu and fission

products in spent fuel by combined-chromatographic-mass-spectrometric-isotopic-dilution

technologyrdquoEuropean Nuclear Conference 2012 (ENC 2012) December 2012 Manchester

United Kingdom

7) ISO11483 ldquoPreparation of plutonium sources and determination of 238Pu239Pu isotope

ratio by alpha spectrometry rdquo ISO Geneva(1994)

8) K Shibata O Iwamoto T Nakagawa N Iwamoto A Ichihara S Kunieda S Chiba K

JAEA-Research 2013-020

- 73 -

Furutaka N Otuka T Ohsawa T Murata H Matsunobu A Zukeran S Kamada and J

Katakura ldquoJENDL-40 A New Library for Nuclear Science and Engineeringrdquo Journal of

Nuclear Science and Technology 48 1 (2011)

9) K Okumura T Mori M Nakagawa K Kaneko ldquoValidation of a Continuous-Energy Monte

Carlo Burn-up Code MVP-BURN and Its Application to Analysis of Post Irradiation

Experimentrdquo Journal of Nuclear Science and Technology 37(2)pp128-138(2000)

10) 須山賢也望月弘樹高田友幸龍福進奥野浩村崎穣大久保清志「連続エネルギモン

テカルロコード MVP 及び MCNP を使用する統合化燃焼計算コードシステム -

SWAT31」 JAEA-DataCode 2009-002 日本原子力研究開発機構 (2009)

11) 「平成 18 年度全 MOX 炉心核設計手法信頼性実証試験成果報告書」07 基炉報-0001 原子力安

全基盤機構 (2007)

12) 「平成 18 年度高燃焼度 9x9 型燃料信頼性実証試験成果報告書」07 基炉報-0002 原子力安全

基盤機構 (2007)

JAEA-Research 2013-020

- 74 -

付録

測定データ集

JAEA-Research 2013-020

- 75 -

A 混合スパイク試料の値付け

表 A-1 各標準濃度一覧

標準試料 濃度 誤差()

U 濃度標準 26820 microgg 005 Pu 濃度標準 83506 ngg 005 Nd 濃度標準 13495 ngg 007

各標準の純度及び秤量誤差から算出した

表 A-2 混合スパイクと各濃度標準の混合データ

試料名 分取量(g)

混合スパイク 11452 U 濃度標準 10968 Pu 濃度標準 10723 Nd 濃度標準 10324

表 A-3 各濃度標準の同位体組成

U 濃度標準 Pu 濃度標準 Nd 濃度標準 同位体組成

(原子百分率) 誤差() 同位体組成

(原子百分率) 誤差()同位体組成

(原子百分率) 誤差() 234U 00054 362 238Pu 00030 215 142Nd 27119 0007 235U 07205 003 239Pu 974234 0001 143Nd 12174 0009 238U 992741 00003 240Pu 25607 0003 144Nd 23789 0014 241Pu 00100 191 145Nd 8295 0020 242Pu 00028 185 146Nd 17202 0026 148Nd 5767 0038 150Nd 5653 0049 各誤差は質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な誤差伝播の

計算により算出した

表 A-4 混合スパイク中 238Pu の放射能測定結果

放射能比(238Pu242Pu) 012692

表 A-5 混合スパイクに各濃度標準を添加した試料の同位体比測定結果

試料名 測定値 233U238U 0075767 (原子数比) plusmn 0000064

242Pu239Pu 0065232 (原子数比) plusmn 0000004

150Nd142Nd 075200 (原子数比) plusmn 000028

JAEA-Research 2013-020

- 76 -

原子数の算出には次の式を用いた

Rms times Sps - Spm 原子数 =

Abm - Rms times Abs

Rms 濃度標準添加後の 238U233U239Pu242Pu150Nd142Nd 原子数比

Sps 添加した各濃度標準中同位体の量(原子数)233U242Pu142Nd 量

Spm 添加した各濃度標準中同位体の量(原子数)238U239Pu150Nd 量

Abm 混合スパイク中の同位体の比238UU239PuPu150NdNd

Abs 混合スパイク中の同位体の比233UU242PuPu142NdNd

表 A-6 原子数算出に使用したデータ

元素 Rms Sps Spm Abm Abs

U 1319833 0 7388E+16 00086391 09826830 Pu 0065232 219735E+15 63943E+10 0998653 00002917 Nd 0752004 15774E+14 32882E+13 09077548 00201111

JAEA-Research 2013-020

- 77 -

B 燃料溶解溶液試料の測定データ

表 B-1 燃料溶解溶液の分取希釈データ

一次希釈 二次希釈 試料名

分取 希釈 分取 希釈 希釈倍率

2F1ZN2c2 10814 584007 05658 112594 10747

2F1ZN2c3 11753 583867 05676 112728 9866

2F1ZN3c2 11739 576345 05696 111741 9631

2F1ZN3c3 11685 585754 05686 111584 9837

2F1ZN3a9 11636 581027 05686 112304 9862

表 B-2試料中 238Pu の放射能測定結果

試料名 放射能比 238Pu(239Pu+240Pu)

2F1ZN2c2 24520 2F1ZN2c3 33482 2F1ZN3c2 59239 2F1ZN3c3 81127 2F1ZN3a9 63257

表 B-3 α線スペクトロメトリーを併用した Pu の同位体組成測定結果 (単位原子百分率)

試料名 239Pu 240Pu 241Pu 242Pu 238Pu

2F1ZN2c2 62731 25047 7050 3792 138 2F1ZN2c3 62634 24507 7143 3855 186 2F1ZN3c2 42290 32030 8898 13333 345 2F1ZN3c3 41498 31898 8770 13147 468 2F1ZN3a9 36971 30207 8136 21280 341

JAEA-Research 2013-020

- 78 -

表 B-4 燃料溶解溶液中の UPu 及び Nd の同位体組成分析結果 (単位原子百分率)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 234U 001789 00329 00141 00246 00077

plusmn 000007 00001 00002 00002 00002 235U 11220 17429 02320 03689 00219

plusmn 00008 00005 00003 00003 00002 236U 03805 062693 04799 07900 02916

plusmn 00004 000002 00001 00002 00001 238U 984796 975973 992741 988164 996787

plusmn 00008 00005 00004 00004 00003 238Pu 1381 186 345 468 341

plusmn 0008 001 002 003 002 239Pu 627305 62634 42290 41498 369711

plusmn 00008 0001 0003 0005 00007 240Pu 25047 245073 32030 31898 302074

plusmn 0001 00008 0004 0007 00006 241Pu 70503 7143 8898 877 8136

plusmn 00005 0001 0004 001 0002 242Pu 37915 38550 13333 13147 212796

plusmn 00007 00007 0004 0003 00008 142Nd 1639 0623 11173 1088 1655

plusmn 0003 0003 00003 0001 0002 143Nd 21002 21210 135747 132774 88781

plusmn 0005 0002 00008 00008 00005 144Nd 30748 31879 37724 38747 41187

plusmn 0004 0002 0001 0002 0002 145Nd 16540 16760 15007 14895 136618

plusmn 0004 0002 0001 0001 00009 146Nd 16799 16789 18682 18740 20038

plusmn 0008 0003 0002 0003 0002 148Nd 8868 8730 9211 8933 9522

plusmn 0007 0003 0002 0002 0002 150Nd 4404 4010 4684 4320 5059

plusmn 0005 0002 0001 0001 0001 238Pu については238U による影響を考慮しα線測定の結果を用いた 238Pu のplusmnはα線測定誤差を 05質量分析法による同位体比測定誤差を

01とし統計的な誤差伝播の計算により算出した Pu の同位体組成は表 B-3 の結果に 241Pu 及び 242Pu を加え百分率したも

のである 各plusmnは質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な

誤差伝播の計算により算出した

JAEA-Research 2013-020

- 79 -

原子数の算出には次の式を用いた

Rms times Sps - Spm

原子数 = Abm - Rms times Abs

Rms スパイク添加後の 238U233U239Pu242Pu148Nd150Nd 原子数比

Sps 添加した濃縮同位体の量(原子数)233U242Pu150Nd 量

Spm 添加した濃縮同位体の量(原子数)238U239Pu148Nd 量

Abm 試料中の同位体の比238UU239PuPu148NdNd

Abs 試料中の同位体の比233UU242PuPu150NdNd

表 B-6 添加したスパイク中の UPu 及び Nd の原子数 (単位原子数)

試料名 U 233U Sps 238U Spm

2F1ZN2c2 57221E+15 56230E+15 49433E+13 2F1ZN2c3 57146E+15 56156E+15 49369E+13 2F1ZN3c2 57201E+15 56210E+15 49416E+13 2F1ZN3c3 57216E+15 56225E+15 49429E+13 2F1ZN3a9 57325E+15 56332E+15 49523E+13

試料名 Pu 242Pu Sps 239Pu Spm

2F1ZN2c2 14402E+14 14382E+14 42006E+10 2F1ZN2c3 14383E+14 14364E+14 41952E+10 2F1ZN3c2 14397E+14 14377E+14 41992E+10 2F1ZN3c3 14401E+14 14381E+14 42003E+10 2F1ZN3a9 14428E+14 14409E+14 42083E+10

試料名 Nd 150Nd Sps 148Nd Spm

2F1ZN2c2 96421E+13 87527E+13 11428E+12 2F1ZN2c3 96295E+13 87412E+13 11413E+12 2F1ZN3c2 96388E+13 87496E+13 11424E+12 2F1ZN3c3 96413E+13 87519E+13 11427E+12 2F1ZN3a9 96597E+13 87687E+13 11449E+12

57221times1015を示す

表 B-5 二次希釈試料分取量とスパイク添加量 試料名 試料分取量(g) 添加量(g)

2F1ZN2c2 11070 11496 2F1ZN2c3 11060 11481 2F1ZN3c2 11069 11492 2F1ZN3c3 11071 11495 2F1ZN3a9 11068 11517

JAEA-Research 2013-020

- 80 -

表 B-7 二次希釈試料の UPu 及び Nd 同位体組成(測定値) (単位原子数比)

試料名 233UU Abs 238UU Abm

2F1ZN2c2 0 09848 2F1ZN2c3 0 09760 2F1ZN3c2 0 09927 2F1ZN3c3 0 09882 2F1ZN3a9 0 09968

試料名 242PuPu Abs 239PuPu Abm

2F1ZN2c2 00379 06273 2F1ZN2c3 00386 06263 2F1ZN3c2 01333 04229 2F1ZN3c3 01315 04150 2F1ZN3a9 02128 03697

試料名 150NdNd Abs 148NdNd Abm

2F1ZN2c2 00440 00887 2F1ZN2c3 00401 00873 2F1ZN3c2 00468 00921 2F1ZN3c3 00432 00893 2F1ZN3a9 00506 00952

表 B-8 混合スパイク添加後の二次希釈試料の同位体比測定結果 (単位原子数比)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 233U238U 0410984 031750 034736 0383628 0264855

plusmn 0000042 000010 000010 0000094 0000048 242Pu239Pu 182016 1364439 218793 236969 222127

plusmn 000011 0000042 000021 000020 000017 148Nd150Nd 0089986 0149877 0186518 0211642 0266697

plusmn 0000017 0000033 0000034 0000024 0000058

各plusmnは質量分析法による同位体比測定結果(3 回繰り返し測定)の標準偏差を示す

JAEA-Research 2013-020

- 81 -

表 B-9 二次希釈試料の UPu 及び Nd 原子数の算出結果 U

試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 243319 13843E+16 0101 2F1ZN2c3 314965 18072E+16 0105 2F1ZN3c2 287884 16251E+16 0104 2F1ZN3c3 260669 14782E+16 0103 2F1ZN3a9 377565 21288E+16 0102

Pu 試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 054940 13022E+14 0060 2F1ZN2c3 073290 17594E+14 0060 2F1ZN3c2 045705 18143E+14 0062 2F1ZN3c3 042200 16870E+14 0062 2F1ZN3a9 045019 23666E+14 0061

Nd 試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 008999 79480E+13 0125 2F1ZN2c3 014988 14713E+14 0103 2F1ZN3c2 018652 18203E+14 0096 2F1ZN3c3 021164 21674E+14 0096 2F1ZN3a9 026670 27214E+14 0096

13843times1016を示す

表 B-10 二次希釈試料のウラン濃度

試料名 二次希釈試料 分取量(g) 1

分取試料中の U 原子数2

二次希釈試料の

U 濃度 (原子数g 溶液)

2F1ZN2c2 11070 13843E+16 1250E+16 2F1ZN2c3 11060 18072E+16 1634E+16 2F1ZN3c2 11069 16251E+16 1468E+16 2F1ZN3c3 11071 14782E+16 1335E+16 2F1ZN3a9 11068 21288E+16 1923E+16

1表 B-5 参照 2表 B-9 参照 13843times1016を示す

This is a blank page

国際単位系(SI)

乗数  接頭語 記号 乗数  接頭語 記号

1024 ヨ タ Y 10-1 デ シ d1021 ゼ タ Z 10-2 セ ン チ c1018 エ ク サ E 10-3 ミ リ m1015 ペ タ P 10-6 マイクロ micro1012 テ ラ T 10-9 ナ ノ n109 ギ ガ G 10-12 ピ コ p106 メ ガ M 10-15 フェムト f103 キ ロ k 10-18 ア ト a102 ヘ ク ト h 10-21 ゼ プ ト z101 デ カ da 10-24 ヨ ク ト y

表5SI 接頭語

名称 記号 SI 単位による値

分 min 1 min=60s時 h 1h =60 min=3600 s日 d 1 d=24 h=86 400 s度 deg 1deg=(π180) rad分 rsquo 1rsquo=(160)deg=(π10800) rad秒 rdquo 1rdquo=(160)rsquo=(π648000) rad

ヘクタール ha 1ha=1hm2=104m2

リットル Ll 1L=11=1dm3=103cm3=10-3m3

トン t 1t=103 kg

表6SIに属さないがSIと併用される単位

名称 記号 SI 単位で表される数値

電 子 ボ ル ト eV 1eV=1602 176 53(14)times10-19Jダ ル ト ン Da 1Da=1660 538 86(28)times10-27kg統一原子質量単位 u 1u=1 Da天 文 単 位 ua 1ua=1495 978 706 91(6)times1011m

表7SIに属さないがSIと併用される単位でSI単位で表される数値が実験的に得られるもの

名称 記号 SI 単位で表される数値

キ ュ リ ー Ci 1 Ci=37times1010Bqレ ン ト ゲ ン R 1 R = 258times10-4Ckgラ ド rad 1 rad=1cGy=10-2Gyレ ム rem 1 rem=1 cSv=10-2Svガ ン マ γ 1γ=1 nT=10-9Tフ ェ ル ミ 1フェルミ=1 fm=10-15mメートル系カラット 1メートル系カラット = 200 mg = 2times10-4kgト ル Torr 1 Torr = (101 325760) Pa標 準 大 気 圧 atm 1 atm = 101 325 Pa

1cal=41858J(「15」カロリー)41868J(「IT」カロリー)4184J(「熱化学」カロリー)

ミ ク ロ ン micro 1 micro =1microm=10-6m

表10SIに属さないその他の単位の例

カ ロ リ ー cal

(a)SI接頭語は固有の名称と記号を持つ組立単位と組み合わせても使用できるしかし接頭語を付した単位はもはや コヒーレントではない(b)ラジアンとステラジアンは数字の1に対する単位の特別な名称で量についての情報をつたえるために使われる

 実際には使用する時には記号rad及びsrが用いられるが習慣として組立単位としての記号である数字の1は明 示されない(c)測光学ではステラジアンという名称と記号srを単位の表し方の中にそのまま維持している

(d)ヘルツは周期現象についてのみベクレルは放射性核種の統計的過程についてのみ使用される

(e)セルシウス度はケルビンの特別な名称でセルシウス温度を表すために使用されるセルシウス度とケルビンの

  単位の大きさは同一であるしたがって温度差や温度間隔を表す数値はどちらの単位で表しても同じである

(f)放射性核種の放射能(activity referred to a radionuclide)はしばしば誤った用語でrdquoradioactivityrdquoと記される

(g)単位シーベルト(PV200270205)についてはCIPM勧告2(CI-2002)を参照

(a)量濃度(amount concentration)は臨床化学の分野では物質濃度

  (substance concentration)ともよばれる(b)これらは無次元量あるいは次元1をもつ量であるがそのこと   を表す単位記号である数字の1は通常は表記しない

名称 記号SI 基本単位による

表し方

秒ルカスパ度粘 Pa s m-1 kg s-1

力 の モ ー メ ン ト ニュートンメートル N m m2 kg s-2

表 面 張 力 ニュートン毎メートル Nm kg s-2

角 速 度 ラジアン毎秒 rads m m-1 s-1=s-1

角 加 速 度 ラジアン毎秒毎秒 rads2 m m-1 s-2=s-2

熱 流 密 度 放 射 照 度 ワット毎平方メートル Wm2 kg s-3

熱 容 量 エ ン ト ロ ピ ー ジュール毎ケルビン JK m2 kg s-2 K-1

比熱容量比エントロピー ジュール毎キログラム毎ケルビン J(kg K) m2 s-2 K-1

比 エ ネ ル ギ ー ジュール毎キログラム Jkg m2 s-2

熱 伝 導 率 ワット毎メートル毎ケルビン W(m K) m kg s-3 K-1

体 積 エ ネ ル ギ ー ジュール毎立方メートル Jm3 m-1 kg s-2

電 界 の 強 さ ボルト毎メートル Vm m kg s-3 A-1

電 荷 密 度 クーロン毎立方メートル Cm3 m-3 sA表 面 電 荷 クーロン毎平方メートル Cm2 m-2 sA電 束 密 度 電 気 変 位 クーロン毎平方メートル Cm2 m-2 sA誘 電 率 ファラド毎メートル Fm m-3 kg-1 s4 A2

透 磁 率 ヘンリー毎メートル Hm m kg s-2 A-2

モ ル エ ネ ル ギ ー ジュール毎モル Jmol m2 kg s-2 mol-1

モルエントロピー モル熱容量ジュール毎モル毎ケルビン J(mol K) m2 kg s-2 K-1 mol-1

照射線量(X線及びγ線) クーロン毎キログラム Ckg kg-1 sA吸 収 線 量 率 グレイ毎秒 Gys m2 s-3

放 射 強 度 ワット毎ステラジアン Wsr m4 m-2 kg s-3=m2 kg s-3

放 射 輝 度 ワット毎平方メートル毎ステラジアン W(m2 sr) m2 m-2 kg s-3=kg s-3

酵 素 活 性 濃 度 カタール毎立方メートル katm3 m-3 s-1 mol

表4単位の中に固有の名称と記号を含むSI組立単位の例

組立量SI 組立単位

名称 記号

面 積 平方メートル m2

体 積 立法メートル m3

速 さ 速 度 メートル毎秒 ms加 速 度 メートル毎秒毎秒 ms2

波 数 毎メートル m-1

密 度 質 量 密 度 キログラム毎立方メートル kgm3

面 積 密 度 キログラム毎平方メートル kgm2

比 体 積 立方メートル毎キログラム m3kg電 流 密 度 アンペア毎平方メートル Am2

磁 界 の 強 さ アンペア毎メートル Am量 濃 度 (a) 濃 度 モル毎立方メートル molm3

質 量 濃 度 キログラム毎立法メートル kgm3

輝 度 カンデラ毎平方メートル cdm2

屈 折 率 (b) (数字の) 1 1比 透 磁 率 (b) (数字の) 1 1

組立量SI 基本単位

表2基本単位を用いて表されるSI組立単位の例

名称 記号他のSI単位による

表し方SI基本単位による

表し方平 面 角 ラジアン(b) rad 1(b) mm立 体 角 ステラジアン(b) sr(c) 1(b) m2m2

周 波 数 ヘルツ(d) Hz s-1

ントーュニ力 N m kg s-2

圧 力 応 力 パスカル Pa Nm2 m-1 kg s-2

エ ネ ル ギ ー 仕 事 熱 量 ジュール J N m m2 kg s-2

仕 事 率 工 率 放 射 束 ワット W Js m2 kg s-3

電 荷 電 気 量 クーロン A sC電 位 差 ( 電 圧 ) 起 電 力 ボルト V WA m2 kg s-3 A-1

静 電 容 量 ファラド F CV m-2 kg-1 s4 A2

電 気 抵 抗 オーム Ω VA m2 kg s-3 A-2

コ ン ダ ク タ ン ス ジーメンス S AV m-2 kg-1 s3 A2

バーエウ束磁 Wb Vs m2 kg s-2 A-1

磁 束 密 度 テスラ T Wbm2 kg s-2 A-1

イ ン ダ ク タ ン ス ヘンリー H WbA m2 kg s-2 A-2

セ ル シ ウ ス 温 度 セルシウス度(e) Kンメール束光 lm cd sr(c) cd

スクル度照 lx lmm2 m-2 cd放射性核種の放射能( f ) ベクレル(d) Bq s-1

吸収線量 比エネルギー分与カーマ

グレイ Gy Jkg m2 s-2

線量当量 周辺線量当量 方向

性線量当量 個人線量当量シーベルト(g) Sv Jkg m2 s-2

酸 素 活 性 カタール kat s-1 mol

表3固有の名称と記号で表されるSI組立単位SI 組立単位

組立量

名称 記号 SI 単位で表される数値

バ ー ル bar 1bar=01MPa=100kPa=105Pa水銀柱ミリメートル mmHg 1mmHg=133322Paオングストローム Å 1Å=01nm=100pm=10-10m海 里 M 1M=1852mバ ー ン b 1b=100fm2=(10-12cm)2=10-28m2

ノ ッ ト kn 1kn=(18523600)msネ ー パ Npベ ル B

デ ジ ベ ル dB

表8SIに属さないがSIと併用されるその他の単位

SI単位との数値的な関係は    対数量の定義に依存

名称 記号

長 さ メ ー ト ル m質 量 キログラム kg時 間 秒 s電 流 ア ン ペ ア A熱力学温度 ケ ル ビ ン K物 質 量 モ ル mol光 度 カ ン デ ラ cd

基本量SI 基本単位

表1SI 基本単位

名称 記号 SI 単位で表される数値

エ ル グ erg 1 erg=10-7 Jダ イ ン dyn 1 dyn=10-5Nポ ア ズ P 1 P=1 dyn s cm-2=01Pa sス ト ー ク ス St 1 St =1cm2 s-1=10-4m2 s-1

ス チ ル ブ sb 1 sb =1cd cm-2=104cd m-2

フ ォ ト ph 1 ph=1cd sr cm-2 104lxガ ル Gal 1 Gal =1cm s-2=10-2ms-2

マ ク ス ウ ェ ル Mx 1 Mx = 1G cm2=10-8Wbガ ウ ス G 1 G =1Mx cm-2 =10-4Tエルステッド( c ) Oe 1 Oe  (1034π)A m-1

表9固有の名称をもつCGS組立単位

(c)3元系のCGS単位系とSIでは直接比較できないため等号「   」

   は対応関係を示すものである

(第8版2006年改訂)

この印刷物は再生紙を使用しています

Page 43: JAEA-Research 2013-020JAEA-Research 2013-020 - 1 - 1.はじめに 日本原子力研究開発機構(以下「JAEA」という。)は原子力安全基盤機構(以下「JNES」と

JAEA-Research 2013-020

- 39 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

04

05

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 147Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

Fukushima-Daini-2

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-9 147Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 40 -

0 20 40 60 800000

0001

0002

0003

0004

0005

0006

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 149Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

Fukushima-Daini-2

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-10 149Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 41 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

04

05

06

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 150Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

Fukushima-Daini-2

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-11 150Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 42 -

0 20 40 60 80

001

002

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 151Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2Dodewaard

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX MOX

MOX

図 5-12 151Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 43 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 152Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3c9ZN3c3

Fukushima-Daini-2

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOXMOX

MOX

図 5-13 152Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 44 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 153Eu

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-14 153Eu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 45 -

0 20 40 60 800000

0005

0010

0015

0020

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 155Gd

Fukushima-Daini-1 (present)

ZN2c3

ZN3a9 ZN3a3

ZN2c2(UO 2-Gd2O3)ZN3c2(UO 2-Gd2O3)

図 5-15 155Gd 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 46 -

0 20 40 60 800

01

02

03

04

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 134Cs

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-16 134Cs 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 47 -

0 20 40 60 800

1

2

3

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 137Cs

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

図 5-17 137Cs 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 48 -

0 20 40 60 800

001

002

003

004

005

006

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 154Eu

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2 ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-18 154Eu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 49 -

0 20 40 60 800

001

002

003

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 155Eu

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9ZN3c3

MOXMOX

MOX

MOX

図 5-19 155Eu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 50 -

0 20 40 60 800

01

02

03

04

05

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 234U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-20 234U 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 51 -

0 20 40 60 800

10

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 235U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-21 235U 残存量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 52 -

0 20 40 60 800

1

2

3

4

5

6

7

8

9

10

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 236U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-22 236U 残存量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 53 -

0 20 40 60 80890

900

910

920

930

940

950

960

970

980

990

1000

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 238U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-23 238U 残存量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 54 -

0 20 40 60 800

01

02

03

04

05

06

07

08

09

1

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 238Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-24 238Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 55 -

0 20 40 60 800

1

2

3

4

5

6

7

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 239Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-25 239Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 56 -

0 20 40 60 800

1

2

3

4

5

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 240Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2 ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-26 240Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 57 -

0 20 40 60 800

1

2

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 241Pu

Fukushima-Daini-1 (present)

Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2 ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (2007)

図 5-27 241Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 58 -

0 20 40 60 800

1

2

3

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 242Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-28 242Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 59 -

図 5-29 と図 5-30 にはこの測定で得られた 95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs の

溶解溶液と不溶性残渣中の初期ウラン 1 トンあたりの存在量を示すまた図 5-31 にはそれ

らの和を図 5-32 には不溶性残渣中の存在割合を示す難測定 FP と呼んでいるこれらの FP

の量は図 5-31 からわかるように109Ag が最も燃焼度の高いサンプルで測定値が小さくな

っている例外はあるが燃焼度に対して指数関数的に(片対数グラフで直線的に)増大をし

ている不溶性残渣の量は燃焼度と共に単調に増大すると考えられたが図 5-32 に示すよう

に燃焼度が最も高いサンプルで不溶性残渣中の FP 量が減少する結果を得たこれが燃料

の燃焼条件等によるものなのか溶解を行った時の条件の差によって生じたものなのかは

現段階では不明である旧原研を含めて原子力機構で行ってきた使用済燃料同位体組成測定

実験ではこれら不溶性残渣中に含まれる FP の測定は行われてこなかった今後測定手

法のさらなる見直しなどを通じて不溶性残渣に含まれる FP 量の測定技術の向上を図って

いくことが求められる

0 20 40 60 800

1000

2000

3000

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Solution

図 5-29 難測定 FP 測定結果(溶解溶液中の FP 量(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 60 -

0 20 40 60 800

200

400

600

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109

Ag133Cs

Insolble residue

図 5-30難測定 FP 測定結果(不溶性残渣中の FP の量(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 61 -

0 20 40 60 80101

102

103

104

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Insolble Residue+Solution

図 5-31難測定 FP 測定結果(溶解溶液と不溶性残渣中の FP 量の和(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 62 -

0 20 40 60 8010-4

10-3

10-2

10-1

100

Burnup [GWdt]

Rat

io o

f W

eigh

t[-] 95Mo

99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Insolble Residue(Insolble Residue+Solution)

図 5-32難測定 FP 測定結果(不溶性残渣中の FP の割合)

JAEA-Research 2013-020

- 63 -

表 5-3 には各サンプルの各同位体について原子炉停止から測定までの時間(冷却時間)を示

した表 5-4 には各サンプルの測定値について測定誤差(相対標準偏差)を示した

表 5-3 原子炉停止から測定日までの冷却時間(年)のまとめ

Assembly

Name ZN2 ZN3

Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 234U 969 1221 954 702 702 235U 969 1221 954 702 702 236U 969 1221 954 702 702 238U 969 1221 954 702 702

238Pu 969 1221 954 702 702 239Pu 969 1221 954 702 702 240Pu 969 1221 954 702 702 241Pu 969 1221 954 702 702 242Pu 969 1221 954 702 702 142Nd 969 1221 954 702 702 143Nd 969 1221 954 702 702 144Nd 969 1221 954 702 702 145Nd 969 1221 954 702 702 146Nd 969 1221 954 702 702 148Nd 969 1221 954 702 702 150Nd 969 1221 954 702 702 134Cs 973 962 702 702 702 137Cs 973 962 702 702 702 151Eu 1068 1048 802 796 796 153Eu 1068 1048 802 796 796 154Eu 973 962 708 708 708 155Eu 973 962 708 708 708 147Pm 1070 1061 802 796 796 147Sm 1068 1048 802 796 796 148Sm 1068 1048 802 796 796 149Sm 1068 1048 802 796 796 150Sm 1068 1048 802 796 796 151Sm 1068 1048 802 796 796 152Sm 1068 1048 802 796 796 154Sm 1068 1048 802 796 796 152Gd 1069 1048 802 796 796 154Gd 1069 1048 802 796 796 155Gd 1069 1048 802 796 796 156Gd 1069 1048 802 796 796 157Gd 1069 1048 802 796 796 158Gd 1069 1048 802 796 796 160Gd 1069 1048 802 796 796 95Mo 1165 1165 899 899 899 99Tc 1165 1165 899 899 899

101Ru 1165 1165 899 899 899 103Rh 1165 1165 899 899 899 109Ag 1165 1165 899 899 899 133Cs 1165 1165 899 899 899

JAEA-Research 2013-020

- 64 -

表 5-4 測定誤差(RSD相対標準偏差())のまとめ

Assembly

Name ZN2 ZN3

Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 234U lt 22 lt 22 lt 22 lt 22 lt 22 235U lt 10 lt 10 lt 10 lt 10 lt 10 236U lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 238U lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02

238Pu lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 239Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 240Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 241Pu lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 242Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 142Nd lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 143Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 144Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 145Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 146Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 148Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 150Nd lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 134Cs lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 137Cs lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 151Eu 38 14 25 13 14 153Eu 26 13 21 05 07 154Eu lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 155Eu lt 6 lt 6 lt 6 lt 6 lt 6 147Pm lt 5 lt 5 lt 5 lt 5 lt 5 147Sm 21 10 18 12 12 148Sm 24 11 18 12 12 149Sm 37 19 34 15 21 150Sm 22 10 18 12 13 151Sm 26 19 24 15 21 152Sm 19 10 16 11 11 154Sm 24 12 20 12 12 152Gd 43 38 59 53 58 154Gd 20 14 16 13 16 155Gd 82 11 85 11 13 156Gd 14 08 12 08 10 157Gd 62 20 101 37 30 158Gd 14 11 12 09 12 160Gd 16 18 14 19 21 95Mo 39 40 22 45 23 99Tc 31 31 24 35 24

101Ru 30 31 20 38 22 103Rh 26 24 20 37 19 109Ag 19 21 15 15 15 133Cs 39 38 31 48 35

ここに示した値は測定機器の性能と分離や希釈による誤差を考慮したものである

JAEA-Research 2013-020

- 65 -

表 5-5 と表 5-6 にはZN2 及び ZN3 集合体の照射にかかわる原子炉の運転履歴を示す

表 5-5 ZN2 集合体の運転履歴

開始日 終了日 日数 運転(第 12 サイクル) 1996726 1997923 424

定検 1997923 19971031 38 運転(第 13 サイクル) 19971031 19981217 412

定検 19981217 1999312 85 運転(第 14 サイクル) 1999312 200059 424

表 5-6 ZN3 集合体の運転履歴

開始日 終了日 日数 運転(第 12 サイクル) 1996726 1997923 424

定検 1997923 19971031 38 運転(第 13 サイクル) 19971031 19981217 412

定検 19981217 1999312 85 運転(第 14 サイクル) 1999312 200059 424

定検 200059 2000615 37 運転(第 15 サイクル) 2000615 2001813 424

定検 2001813 2001119 88 運転(第 16 サイクル) 2001119 200317 424

JAEA-Research 2013-020

- 66 -

図 5-33 と図 5-34 にはZN2 集合体及び ZN3 集合体を上から見た断面図とそれぞれのサ

ンプルの取得位置を示したまた図 5-35 には各燃料棒でサンプルを取り出した軸方向の

高さを示した図 5-36及び図 5-37にはZN2及び ZN3集合体の炉内での装荷位置を示した

図 5-33 本試験でサンプルが取得された燃料棒の位置(ZN2 集合体)

(3 サイクル照射 平均燃焼度 356GWdt)

JAEA-Research 2013-020

- 67 -

図 5-34 本試験でサンプルが取得された燃料棒の位置(ZN3 集合体)

(5 サイクル照射 平均燃焼度 535 GWdt)

JAEA-Research 2013-020

- 68 -

図 5-35 本試験でサンプルが取得された位置(軸方向)

JAEA-Research 2013-020

- 69 -

図 5-36 ZN2 集合体のシャッフリング 1112)

(福島第 2 原子力発電所第 12 サイクルから第 14 サイクル)

JAEA-Research 2013-020

- 70 -

図 5-37 ZN3 集合体のシャッフリング 1112)

(福島第 2 原子力発電所第 12 サイクルから第 16 サイクル)

JAEA-Research 2013-020

- 71 -

6おわりに

JAEA が JNES からの受託事業として実施した「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生

成核種組成測定試験」において燃焼率評価で測定が必要な元素の 1 つである Nd について2

種類の手法で測定を行ったが結果に差異が生じたそのため確度の高い測定結果を取得するこ

とと生じた差異の原因究明を目的としたフォローアップ測定を実施した

本件で発生した Nd 定量値の差異の原因は3 章で述べたとおり(1) Nd 定量における化学操

作中に相互汚染等が発生した可能性があったこと(2) Nd を含む FP 核種の測定結果算出に使用

した溶解溶液中の U 原子数に不確定性があったことの 2 点により生じたものと推定される今

後同様の測定を実施する際に注意すべき点をまとめると以下のようになる

① 着目元素の定量を行う際同時期かつ同一試料で U 原子数を測定すること

② 試料の保管時には蒸発が無視できるだけの十分な量を確保した上で保管すること

③ 保管試料は定期的に重量を測定し自然蒸発の影響を把握すること

④ 分取希釈等の操作時には天秤による秤量を行いデータ管理を確実に行うこと

の 4 点である特にどのデータをどの時期に測定するかは全体の測定計画の検討で調整できる

ことであるため出来るだけ同一試料のデータを短期間にまとめて取得できるように配慮すべき

である

また作業環境からの天然元素の汚染等の影響の排除について近年の分析装置の高感度化に

伴い試料の取扱量が極めて少なくなっていることに注意すべきである取り扱う試料量が少なく

なれば被ばくや汚染の可能性を低減できる反面同時に取扱う試料間から生じる相互汚染使

用する試薬や器具及び作業を実施する環境下から混入する天然元素の影響等による汚染の可能性

が高くなるこれらの試料間の相互及び環境下等から生じる汚染はその原因が多岐に渡って考

えられることから作業全般に繊細な注意を払う必要があるあるいは被ばく量に注意を払い

つつ環境下等から生じる天然元素の汚染の影響が出ない程度に取り扱う量を増加させる等の検

討も必要となるだろうこのためにもさらに確度の高いデータの取得を目指し同様の測定を

繰り返し行うことで測定経験を得ることが必要である

本件で発生した Nd 定量値の差異について今後同様の事象を繰り返さないためには上記対応

を必要とするしたがって分析作業の実施の際には事前に作業者間で分析方法及び手順につ

いて十分に検討を行い綿密な計画を立てそれらを確実に遂行していくことの重要性を再認識

する必要がある

JAEA-Research 2013-020

- 72 -

謝 辞

JNES からの受託事業として実施した「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組

成測定試験」においてはJNES の山本徹氏には当該事業の立ち上げから実施及び本フォローア

ップ測定の実施に至るまで多大なご指導とご支援を頂きましたJNES の安藤良平氏及び鈴木

求氏には事業の遂行だけではなく取得データの解析結果に関するご指導をいただきました

深く感謝申し上げます安全研究センター サイクル安全研究グループの外池幸太郎研究主幹には

JNES からの受託事業立ち上げに際して事業の主担当者としてご尽力いただきましたまた同

グループの戸塚真義氏と原科研福島技術開発特別チーム 臨界管理技術開発グループの蒲原佳子

女史には本レポートに掲載するデータの整理を旧ホット試験施設管理部 ホット材料試験課の宮

田精一氏並びに原科研福島技術開発特別チーム 臨界管理技術開発グループの佐藤真人氏には試

料の再調製を行っていただきました原子力基礎工学研究部門 分析化学研究グループの河野信昭

氏並びに鈴木大輔氏には試料分離法について貴重なご助言をいただきましたここに記してお礼

申し上げます

参考文献

1) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 20 年度報告書

2) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 21 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000016661pdf)

3) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 22 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000118961pdf)

4) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 23 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000123740pdf)

5) SUsuda NKohnoldquoAnion-Exchange Separation of Nd and the Transplutonium Elements

in Spent Nuclear Fuels for Burn-up DeterminationrdquoSeparation Sci Technol 23(10amp11)

pp1119-1131 (1988)

6) GUchiyama et alldquoDevelopment of quantitative analytical method of U Pu and fission

products in spent fuel by combined-chromatographic-mass-spectrometric-isotopic-dilution

technologyrdquoEuropean Nuclear Conference 2012 (ENC 2012) December 2012 Manchester

United Kingdom

7) ISO11483 ldquoPreparation of plutonium sources and determination of 238Pu239Pu isotope

ratio by alpha spectrometry rdquo ISO Geneva(1994)

8) K Shibata O Iwamoto T Nakagawa N Iwamoto A Ichihara S Kunieda S Chiba K

JAEA-Research 2013-020

- 73 -

Furutaka N Otuka T Ohsawa T Murata H Matsunobu A Zukeran S Kamada and J

Katakura ldquoJENDL-40 A New Library for Nuclear Science and Engineeringrdquo Journal of

Nuclear Science and Technology 48 1 (2011)

9) K Okumura T Mori M Nakagawa K Kaneko ldquoValidation of a Continuous-Energy Monte

Carlo Burn-up Code MVP-BURN and Its Application to Analysis of Post Irradiation

Experimentrdquo Journal of Nuclear Science and Technology 37(2)pp128-138(2000)

10) 須山賢也望月弘樹高田友幸龍福進奥野浩村崎穣大久保清志「連続エネルギモン

テカルロコード MVP 及び MCNP を使用する統合化燃焼計算コードシステム -

SWAT31」 JAEA-DataCode 2009-002 日本原子力研究開発機構 (2009)

11) 「平成 18 年度全 MOX 炉心核設計手法信頼性実証試験成果報告書」07 基炉報-0001 原子力安

全基盤機構 (2007)

12) 「平成 18 年度高燃焼度 9x9 型燃料信頼性実証試験成果報告書」07 基炉報-0002 原子力安全

基盤機構 (2007)

JAEA-Research 2013-020

- 74 -

付録

測定データ集

JAEA-Research 2013-020

- 75 -

A 混合スパイク試料の値付け

表 A-1 各標準濃度一覧

標準試料 濃度 誤差()

U 濃度標準 26820 microgg 005 Pu 濃度標準 83506 ngg 005 Nd 濃度標準 13495 ngg 007

各標準の純度及び秤量誤差から算出した

表 A-2 混合スパイクと各濃度標準の混合データ

試料名 分取量(g)

混合スパイク 11452 U 濃度標準 10968 Pu 濃度標準 10723 Nd 濃度標準 10324

表 A-3 各濃度標準の同位体組成

U 濃度標準 Pu 濃度標準 Nd 濃度標準 同位体組成

(原子百分率) 誤差() 同位体組成

(原子百分率) 誤差()同位体組成

(原子百分率) 誤差() 234U 00054 362 238Pu 00030 215 142Nd 27119 0007 235U 07205 003 239Pu 974234 0001 143Nd 12174 0009 238U 992741 00003 240Pu 25607 0003 144Nd 23789 0014 241Pu 00100 191 145Nd 8295 0020 242Pu 00028 185 146Nd 17202 0026 148Nd 5767 0038 150Nd 5653 0049 各誤差は質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な誤差伝播の

計算により算出した

表 A-4 混合スパイク中 238Pu の放射能測定結果

放射能比(238Pu242Pu) 012692

表 A-5 混合スパイクに各濃度標準を添加した試料の同位体比測定結果

試料名 測定値 233U238U 0075767 (原子数比) plusmn 0000064

242Pu239Pu 0065232 (原子数比) plusmn 0000004

150Nd142Nd 075200 (原子数比) plusmn 000028

JAEA-Research 2013-020

- 76 -

原子数の算出には次の式を用いた

Rms times Sps - Spm 原子数 =

Abm - Rms times Abs

Rms 濃度標準添加後の 238U233U239Pu242Pu150Nd142Nd 原子数比

Sps 添加した各濃度標準中同位体の量(原子数)233U242Pu142Nd 量

Spm 添加した各濃度標準中同位体の量(原子数)238U239Pu150Nd 量

Abm 混合スパイク中の同位体の比238UU239PuPu150NdNd

Abs 混合スパイク中の同位体の比233UU242PuPu142NdNd

表 A-6 原子数算出に使用したデータ

元素 Rms Sps Spm Abm Abs

U 1319833 0 7388E+16 00086391 09826830 Pu 0065232 219735E+15 63943E+10 0998653 00002917 Nd 0752004 15774E+14 32882E+13 09077548 00201111

JAEA-Research 2013-020

- 77 -

B 燃料溶解溶液試料の測定データ

表 B-1 燃料溶解溶液の分取希釈データ

一次希釈 二次希釈 試料名

分取 希釈 分取 希釈 希釈倍率

2F1ZN2c2 10814 584007 05658 112594 10747

2F1ZN2c3 11753 583867 05676 112728 9866

2F1ZN3c2 11739 576345 05696 111741 9631

2F1ZN3c3 11685 585754 05686 111584 9837

2F1ZN3a9 11636 581027 05686 112304 9862

表 B-2試料中 238Pu の放射能測定結果

試料名 放射能比 238Pu(239Pu+240Pu)

2F1ZN2c2 24520 2F1ZN2c3 33482 2F1ZN3c2 59239 2F1ZN3c3 81127 2F1ZN3a9 63257

表 B-3 α線スペクトロメトリーを併用した Pu の同位体組成測定結果 (単位原子百分率)

試料名 239Pu 240Pu 241Pu 242Pu 238Pu

2F1ZN2c2 62731 25047 7050 3792 138 2F1ZN2c3 62634 24507 7143 3855 186 2F1ZN3c2 42290 32030 8898 13333 345 2F1ZN3c3 41498 31898 8770 13147 468 2F1ZN3a9 36971 30207 8136 21280 341

JAEA-Research 2013-020

- 78 -

表 B-4 燃料溶解溶液中の UPu 及び Nd の同位体組成分析結果 (単位原子百分率)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 234U 001789 00329 00141 00246 00077

plusmn 000007 00001 00002 00002 00002 235U 11220 17429 02320 03689 00219

plusmn 00008 00005 00003 00003 00002 236U 03805 062693 04799 07900 02916

plusmn 00004 000002 00001 00002 00001 238U 984796 975973 992741 988164 996787

plusmn 00008 00005 00004 00004 00003 238Pu 1381 186 345 468 341

plusmn 0008 001 002 003 002 239Pu 627305 62634 42290 41498 369711

plusmn 00008 0001 0003 0005 00007 240Pu 25047 245073 32030 31898 302074

plusmn 0001 00008 0004 0007 00006 241Pu 70503 7143 8898 877 8136

plusmn 00005 0001 0004 001 0002 242Pu 37915 38550 13333 13147 212796

plusmn 00007 00007 0004 0003 00008 142Nd 1639 0623 11173 1088 1655

plusmn 0003 0003 00003 0001 0002 143Nd 21002 21210 135747 132774 88781

plusmn 0005 0002 00008 00008 00005 144Nd 30748 31879 37724 38747 41187

plusmn 0004 0002 0001 0002 0002 145Nd 16540 16760 15007 14895 136618

plusmn 0004 0002 0001 0001 00009 146Nd 16799 16789 18682 18740 20038

plusmn 0008 0003 0002 0003 0002 148Nd 8868 8730 9211 8933 9522

plusmn 0007 0003 0002 0002 0002 150Nd 4404 4010 4684 4320 5059

plusmn 0005 0002 0001 0001 0001 238Pu については238U による影響を考慮しα線測定の結果を用いた 238Pu のplusmnはα線測定誤差を 05質量分析法による同位体比測定誤差を

01とし統計的な誤差伝播の計算により算出した Pu の同位体組成は表 B-3 の結果に 241Pu 及び 242Pu を加え百分率したも

のである 各plusmnは質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な

誤差伝播の計算により算出した

JAEA-Research 2013-020

- 79 -

原子数の算出には次の式を用いた

Rms times Sps - Spm

原子数 = Abm - Rms times Abs

Rms スパイク添加後の 238U233U239Pu242Pu148Nd150Nd 原子数比

Sps 添加した濃縮同位体の量(原子数)233U242Pu150Nd 量

Spm 添加した濃縮同位体の量(原子数)238U239Pu148Nd 量

Abm 試料中の同位体の比238UU239PuPu148NdNd

Abs 試料中の同位体の比233UU242PuPu150NdNd

表 B-6 添加したスパイク中の UPu 及び Nd の原子数 (単位原子数)

試料名 U 233U Sps 238U Spm

2F1ZN2c2 57221E+15 56230E+15 49433E+13 2F1ZN2c3 57146E+15 56156E+15 49369E+13 2F1ZN3c2 57201E+15 56210E+15 49416E+13 2F1ZN3c3 57216E+15 56225E+15 49429E+13 2F1ZN3a9 57325E+15 56332E+15 49523E+13

試料名 Pu 242Pu Sps 239Pu Spm

2F1ZN2c2 14402E+14 14382E+14 42006E+10 2F1ZN2c3 14383E+14 14364E+14 41952E+10 2F1ZN3c2 14397E+14 14377E+14 41992E+10 2F1ZN3c3 14401E+14 14381E+14 42003E+10 2F1ZN3a9 14428E+14 14409E+14 42083E+10

試料名 Nd 150Nd Sps 148Nd Spm

2F1ZN2c2 96421E+13 87527E+13 11428E+12 2F1ZN2c3 96295E+13 87412E+13 11413E+12 2F1ZN3c2 96388E+13 87496E+13 11424E+12 2F1ZN3c3 96413E+13 87519E+13 11427E+12 2F1ZN3a9 96597E+13 87687E+13 11449E+12

57221times1015を示す

表 B-5 二次希釈試料分取量とスパイク添加量 試料名 試料分取量(g) 添加量(g)

2F1ZN2c2 11070 11496 2F1ZN2c3 11060 11481 2F1ZN3c2 11069 11492 2F1ZN3c3 11071 11495 2F1ZN3a9 11068 11517

JAEA-Research 2013-020

- 80 -

表 B-7 二次希釈試料の UPu 及び Nd 同位体組成(測定値) (単位原子数比)

試料名 233UU Abs 238UU Abm

2F1ZN2c2 0 09848 2F1ZN2c3 0 09760 2F1ZN3c2 0 09927 2F1ZN3c3 0 09882 2F1ZN3a9 0 09968

試料名 242PuPu Abs 239PuPu Abm

2F1ZN2c2 00379 06273 2F1ZN2c3 00386 06263 2F1ZN3c2 01333 04229 2F1ZN3c3 01315 04150 2F1ZN3a9 02128 03697

試料名 150NdNd Abs 148NdNd Abm

2F1ZN2c2 00440 00887 2F1ZN2c3 00401 00873 2F1ZN3c2 00468 00921 2F1ZN3c3 00432 00893 2F1ZN3a9 00506 00952

表 B-8 混合スパイク添加後の二次希釈試料の同位体比測定結果 (単位原子数比)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 233U238U 0410984 031750 034736 0383628 0264855

plusmn 0000042 000010 000010 0000094 0000048 242Pu239Pu 182016 1364439 218793 236969 222127

plusmn 000011 0000042 000021 000020 000017 148Nd150Nd 0089986 0149877 0186518 0211642 0266697

plusmn 0000017 0000033 0000034 0000024 0000058

各plusmnは質量分析法による同位体比測定結果(3 回繰り返し測定)の標準偏差を示す

JAEA-Research 2013-020

- 81 -

表 B-9 二次希釈試料の UPu 及び Nd 原子数の算出結果 U

試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 243319 13843E+16 0101 2F1ZN2c3 314965 18072E+16 0105 2F1ZN3c2 287884 16251E+16 0104 2F1ZN3c3 260669 14782E+16 0103 2F1ZN3a9 377565 21288E+16 0102

Pu 試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 054940 13022E+14 0060 2F1ZN2c3 073290 17594E+14 0060 2F1ZN3c2 045705 18143E+14 0062 2F1ZN3c3 042200 16870E+14 0062 2F1ZN3a9 045019 23666E+14 0061

Nd 試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 008999 79480E+13 0125 2F1ZN2c3 014988 14713E+14 0103 2F1ZN3c2 018652 18203E+14 0096 2F1ZN3c3 021164 21674E+14 0096 2F1ZN3a9 026670 27214E+14 0096

13843times1016を示す

表 B-10 二次希釈試料のウラン濃度

試料名 二次希釈試料 分取量(g) 1

分取試料中の U 原子数2

二次希釈試料の

U 濃度 (原子数g 溶液)

2F1ZN2c2 11070 13843E+16 1250E+16 2F1ZN2c3 11060 18072E+16 1634E+16 2F1ZN3c2 11069 16251E+16 1468E+16 2F1ZN3c3 11071 14782E+16 1335E+16 2F1ZN3a9 11068 21288E+16 1923E+16

1表 B-5 参照 2表 B-9 参照 13843times1016を示す

This is a blank page

国際単位系(SI)

乗数  接頭語 記号 乗数  接頭語 記号

1024 ヨ タ Y 10-1 デ シ d1021 ゼ タ Z 10-2 セ ン チ c1018 エ ク サ E 10-3 ミ リ m1015 ペ タ P 10-6 マイクロ micro1012 テ ラ T 10-9 ナ ノ n109 ギ ガ G 10-12 ピ コ p106 メ ガ M 10-15 フェムト f103 キ ロ k 10-18 ア ト a102 ヘ ク ト h 10-21 ゼ プ ト z101 デ カ da 10-24 ヨ ク ト y

表5SI 接頭語

名称 記号 SI 単位による値

分 min 1 min=60s時 h 1h =60 min=3600 s日 d 1 d=24 h=86 400 s度 deg 1deg=(π180) rad分 rsquo 1rsquo=(160)deg=(π10800) rad秒 rdquo 1rdquo=(160)rsquo=(π648000) rad

ヘクタール ha 1ha=1hm2=104m2

リットル Ll 1L=11=1dm3=103cm3=10-3m3

トン t 1t=103 kg

表6SIに属さないがSIと併用される単位

名称 記号 SI 単位で表される数値

電 子 ボ ル ト eV 1eV=1602 176 53(14)times10-19Jダ ル ト ン Da 1Da=1660 538 86(28)times10-27kg統一原子質量単位 u 1u=1 Da天 文 単 位 ua 1ua=1495 978 706 91(6)times1011m

表7SIに属さないがSIと併用される単位でSI単位で表される数値が実験的に得られるもの

名称 記号 SI 単位で表される数値

キ ュ リ ー Ci 1 Ci=37times1010Bqレ ン ト ゲ ン R 1 R = 258times10-4Ckgラ ド rad 1 rad=1cGy=10-2Gyレ ム rem 1 rem=1 cSv=10-2Svガ ン マ γ 1γ=1 nT=10-9Tフ ェ ル ミ 1フェルミ=1 fm=10-15mメートル系カラット 1メートル系カラット = 200 mg = 2times10-4kgト ル Torr 1 Torr = (101 325760) Pa標 準 大 気 圧 atm 1 atm = 101 325 Pa

1cal=41858J(「15」カロリー)41868J(「IT」カロリー)4184J(「熱化学」カロリー)

ミ ク ロ ン micro 1 micro =1microm=10-6m

表10SIに属さないその他の単位の例

カ ロ リ ー cal

(a)SI接頭語は固有の名称と記号を持つ組立単位と組み合わせても使用できるしかし接頭語を付した単位はもはや コヒーレントではない(b)ラジアンとステラジアンは数字の1に対する単位の特別な名称で量についての情報をつたえるために使われる

 実際には使用する時には記号rad及びsrが用いられるが習慣として組立単位としての記号である数字の1は明 示されない(c)測光学ではステラジアンという名称と記号srを単位の表し方の中にそのまま維持している

(d)ヘルツは周期現象についてのみベクレルは放射性核種の統計的過程についてのみ使用される

(e)セルシウス度はケルビンの特別な名称でセルシウス温度を表すために使用されるセルシウス度とケルビンの

  単位の大きさは同一であるしたがって温度差や温度間隔を表す数値はどちらの単位で表しても同じである

(f)放射性核種の放射能(activity referred to a radionuclide)はしばしば誤った用語でrdquoradioactivityrdquoと記される

(g)単位シーベルト(PV200270205)についてはCIPM勧告2(CI-2002)を参照

(a)量濃度(amount concentration)は臨床化学の分野では物質濃度

  (substance concentration)ともよばれる(b)これらは無次元量あるいは次元1をもつ量であるがそのこと   を表す単位記号である数字の1は通常は表記しない

名称 記号SI 基本単位による

表し方

秒ルカスパ度粘 Pa s m-1 kg s-1

力 の モ ー メ ン ト ニュートンメートル N m m2 kg s-2

表 面 張 力 ニュートン毎メートル Nm kg s-2

角 速 度 ラジアン毎秒 rads m m-1 s-1=s-1

角 加 速 度 ラジアン毎秒毎秒 rads2 m m-1 s-2=s-2

熱 流 密 度 放 射 照 度 ワット毎平方メートル Wm2 kg s-3

熱 容 量 エ ン ト ロ ピ ー ジュール毎ケルビン JK m2 kg s-2 K-1

比熱容量比エントロピー ジュール毎キログラム毎ケルビン J(kg K) m2 s-2 K-1

比 エ ネ ル ギ ー ジュール毎キログラム Jkg m2 s-2

熱 伝 導 率 ワット毎メートル毎ケルビン W(m K) m kg s-3 K-1

体 積 エ ネ ル ギ ー ジュール毎立方メートル Jm3 m-1 kg s-2

電 界 の 強 さ ボルト毎メートル Vm m kg s-3 A-1

電 荷 密 度 クーロン毎立方メートル Cm3 m-3 sA表 面 電 荷 クーロン毎平方メートル Cm2 m-2 sA電 束 密 度 電 気 変 位 クーロン毎平方メートル Cm2 m-2 sA誘 電 率 ファラド毎メートル Fm m-3 kg-1 s4 A2

透 磁 率 ヘンリー毎メートル Hm m kg s-2 A-2

モ ル エ ネ ル ギ ー ジュール毎モル Jmol m2 kg s-2 mol-1

モルエントロピー モル熱容量ジュール毎モル毎ケルビン J(mol K) m2 kg s-2 K-1 mol-1

照射線量(X線及びγ線) クーロン毎キログラム Ckg kg-1 sA吸 収 線 量 率 グレイ毎秒 Gys m2 s-3

放 射 強 度 ワット毎ステラジアン Wsr m4 m-2 kg s-3=m2 kg s-3

放 射 輝 度 ワット毎平方メートル毎ステラジアン W(m2 sr) m2 m-2 kg s-3=kg s-3

酵 素 活 性 濃 度 カタール毎立方メートル katm3 m-3 s-1 mol

表4単位の中に固有の名称と記号を含むSI組立単位の例

組立量SI 組立単位

名称 記号

面 積 平方メートル m2

体 積 立法メートル m3

速 さ 速 度 メートル毎秒 ms加 速 度 メートル毎秒毎秒 ms2

波 数 毎メートル m-1

密 度 質 量 密 度 キログラム毎立方メートル kgm3

面 積 密 度 キログラム毎平方メートル kgm2

比 体 積 立方メートル毎キログラム m3kg電 流 密 度 アンペア毎平方メートル Am2

磁 界 の 強 さ アンペア毎メートル Am量 濃 度 (a) 濃 度 モル毎立方メートル molm3

質 量 濃 度 キログラム毎立法メートル kgm3

輝 度 カンデラ毎平方メートル cdm2

屈 折 率 (b) (数字の) 1 1比 透 磁 率 (b) (数字の) 1 1

組立量SI 基本単位

表2基本単位を用いて表されるSI組立単位の例

名称 記号他のSI単位による

表し方SI基本単位による

表し方平 面 角 ラジアン(b) rad 1(b) mm立 体 角 ステラジアン(b) sr(c) 1(b) m2m2

周 波 数 ヘルツ(d) Hz s-1

ントーュニ力 N m kg s-2

圧 力 応 力 パスカル Pa Nm2 m-1 kg s-2

エ ネ ル ギ ー 仕 事 熱 量 ジュール J N m m2 kg s-2

仕 事 率 工 率 放 射 束 ワット W Js m2 kg s-3

電 荷 電 気 量 クーロン A sC電 位 差 ( 電 圧 ) 起 電 力 ボルト V WA m2 kg s-3 A-1

静 電 容 量 ファラド F CV m-2 kg-1 s4 A2

電 気 抵 抗 オーム Ω VA m2 kg s-3 A-2

コ ン ダ ク タ ン ス ジーメンス S AV m-2 kg-1 s3 A2

バーエウ束磁 Wb Vs m2 kg s-2 A-1

磁 束 密 度 テスラ T Wbm2 kg s-2 A-1

イ ン ダ ク タ ン ス ヘンリー H WbA m2 kg s-2 A-2

セ ル シ ウ ス 温 度 セルシウス度(e) Kンメール束光 lm cd sr(c) cd

スクル度照 lx lmm2 m-2 cd放射性核種の放射能( f ) ベクレル(d) Bq s-1

吸収線量 比エネルギー分与カーマ

グレイ Gy Jkg m2 s-2

線量当量 周辺線量当量 方向

性線量当量 個人線量当量シーベルト(g) Sv Jkg m2 s-2

酸 素 活 性 カタール kat s-1 mol

表3固有の名称と記号で表されるSI組立単位SI 組立単位

組立量

名称 記号 SI 単位で表される数値

バ ー ル bar 1bar=01MPa=100kPa=105Pa水銀柱ミリメートル mmHg 1mmHg=133322Paオングストローム Å 1Å=01nm=100pm=10-10m海 里 M 1M=1852mバ ー ン b 1b=100fm2=(10-12cm)2=10-28m2

ノ ッ ト kn 1kn=(18523600)msネ ー パ Npベ ル B

デ ジ ベ ル dB

表8SIに属さないがSIと併用されるその他の単位

SI単位との数値的な関係は    対数量の定義に依存

名称 記号

長 さ メ ー ト ル m質 量 キログラム kg時 間 秒 s電 流 ア ン ペ ア A熱力学温度 ケ ル ビ ン K物 質 量 モ ル mol光 度 カ ン デ ラ cd

基本量SI 基本単位

表1SI 基本単位

名称 記号 SI 単位で表される数値

エ ル グ erg 1 erg=10-7 Jダ イ ン dyn 1 dyn=10-5Nポ ア ズ P 1 P=1 dyn s cm-2=01Pa sス ト ー ク ス St 1 St =1cm2 s-1=10-4m2 s-1

ス チ ル ブ sb 1 sb =1cd cm-2=104cd m-2

フ ォ ト ph 1 ph=1cd sr cm-2 104lxガ ル Gal 1 Gal =1cm s-2=10-2ms-2

マ ク ス ウ ェ ル Mx 1 Mx = 1G cm2=10-8Wbガ ウ ス G 1 G =1Mx cm-2 =10-4Tエルステッド( c ) Oe 1 Oe  (1034π)A m-1

表9固有の名称をもつCGS組立単位

(c)3元系のCGS単位系とSIでは直接比較できないため等号「   」

   は対応関係を示すものである

(第8版2006年改訂)

この印刷物は再生紙を使用しています

Page 44: JAEA-Research 2013-020JAEA-Research 2013-020 - 1 - 1.はじめに 日本原子力研究開発機構(以下「JAEA」という。)は原子力安全基盤機構(以下「JNES」と

JAEA-Research 2013-020

- 40 -

0 20 40 60 800000

0001

0002

0003

0004

0005

0006

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 149Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

Fukushima-Daini-2

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-10 149Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 41 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

04

05

06

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 150Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

Fukushima-Daini-2

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-11 150Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 42 -

0 20 40 60 80

001

002

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 151Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2Dodewaard

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX MOX

MOX

図 5-12 151Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 43 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 152Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3c9ZN3c3

Fukushima-Daini-2

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOXMOX

MOX

図 5-13 152Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 44 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 153Eu

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-14 153Eu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 45 -

0 20 40 60 800000

0005

0010

0015

0020

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 155Gd

Fukushima-Daini-1 (present)

ZN2c3

ZN3a9 ZN3a3

ZN2c2(UO 2-Gd2O3)ZN3c2(UO 2-Gd2O3)

図 5-15 155Gd 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 46 -

0 20 40 60 800

01

02

03

04

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 134Cs

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-16 134Cs 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 47 -

0 20 40 60 800

1

2

3

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 137Cs

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

図 5-17 137Cs 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 48 -

0 20 40 60 800

001

002

003

004

005

006

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 154Eu

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2 ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-18 154Eu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 49 -

0 20 40 60 800

001

002

003

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 155Eu

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9ZN3c3

MOXMOX

MOX

MOX

図 5-19 155Eu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 50 -

0 20 40 60 800

01

02

03

04

05

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 234U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-20 234U 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 51 -

0 20 40 60 800

10

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 235U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-21 235U 残存量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 52 -

0 20 40 60 800

1

2

3

4

5

6

7

8

9

10

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 236U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-22 236U 残存量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 53 -

0 20 40 60 80890

900

910

920

930

940

950

960

970

980

990

1000

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 238U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-23 238U 残存量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 54 -

0 20 40 60 800

01

02

03

04

05

06

07

08

09

1

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 238Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-24 238Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 55 -

0 20 40 60 800

1

2

3

4

5

6

7

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 239Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-25 239Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 56 -

0 20 40 60 800

1

2

3

4

5

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 240Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2 ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-26 240Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 57 -

0 20 40 60 800

1

2

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 241Pu

Fukushima-Daini-1 (present)

Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2 ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (2007)

図 5-27 241Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 58 -

0 20 40 60 800

1

2

3

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 242Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-28 242Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 59 -

図 5-29 と図 5-30 にはこの測定で得られた 95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs の

溶解溶液と不溶性残渣中の初期ウラン 1 トンあたりの存在量を示すまた図 5-31 にはそれ

らの和を図 5-32 には不溶性残渣中の存在割合を示す難測定 FP と呼んでいるこれらの FP

の量は図 5-31 からわかるように109Ag が最も燃焼度の高いサンプルで測定値が小さくな

っている例外はあるが燃焼度に対して指数関数的に(片対数グラフで直線的に)増大をし

ている不溶性残渣の量は燃焼度と共に単調に増大すると考えられたが図 5-32 に示すよう

に燃焼度が最も高いサンプルで不溶性残渣中の FP 量が減少する結果を得たこれが燃料

の燃焼条件等によるものなのか溶解を行った時の条件の差によって生じたものなのかは

現段階では不明である旧原研を含めて原子力機構で行ってきた使用済燃料同位体組成測定

実験ではこれら不溶性残渣中に含まれる FP の測定は行われてこなかった今後測定手

法のさらなる見直しなどを通じて不溶性残渣に含まれる FP 量の測定技術の向上を図って

いくことが求められる

0 20 40 60 800

1000

2000

3000

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Solution

図 5-29 難測定 FP 測定結果(溶解溶液中の FP 量(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 60 -

0 20 40 60 800

200

400

600

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109

Ag133Cs

Insolble residue

図 5-30難測定 FP 測定結果(不溶性残渣中の FP の量(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 61 -

0 20 40 60 80101

102

103

104

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Insolble Residue+Solution

図 5-31難測定 FP 測定結果(溶解溶液と不溶性残渣中の FP 量の和(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 62 -

0 20 40 60 8010-4

10-3

10-2

10-1

100

Burnup [GWdt]

Rat

io o

f W

eigh

t[-] 95Mo

99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Insolble Residue(Insolble Residue+Solution)

図 5-32難測定 FP 測定結果(不溶性残渣中の FP の割合)

JAEA-Research 2013-020

- 63 -

表 5-3 には各サンプルの各同位体について原子炉停止から測定までの時間(冷却時間)を示

した表 5-4 には各サンプルの測定値について測定誤差(相対標準偏差)を示した

表 5-3 原子炉停止から測定日までの冷却時間(年)のまとめ

Assembly

Name ZN2 ZN3

Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 234U 969 1221 954 702 702 235U 969 1221 954 702 702 236U 969 1221 954 702 702 238U 969 1221 954 702 702

238Pu 969 1221 954 702 702 239Pu 969 1221 954 702 702 240Pu 969 1221 954 702 702 241Pu 969 1221 954 702 702 242Pu 969 1221 954 702 702 142Nd 969 1221 954 702 702 143Nd 969 1221 954 702 702 144Nd 969 1221 954 702 702 145Nd 969 1221 954 702 702 146Nd 969 1221 954 702 702 148Nd 969 1221 954 702 702 150Nd 969 1221 954 702 702 134Cs 973 962 702 702 702 137Cs 973 962 702 702 702 151Eu 1068 1048 802 796 796 153Eu 1068 1048 802 796 796 154Eu 973 962 708 708 708 155Eu 973 962 708 708 708 147Pm 1070 1061 802 796 796 147Sm 1068 1048 802 796 796 148Sm 1068 1048 802 796 796 149Sm 1068 1048 802 796 796 150Sm 1068 1048 802 796 796 151Sm 1068 1048 802 796 796 152Sm 1068 1048 802 796 796 154Sm 1068 1048 802 796 796 152Gd 1069 1048 802 796 796 154Gd 1069 1048 802 796 796 155Gd 1069 1048 802 796 796 156Gd 1069 1048 802 796 796 157Gd 1069 1048 802 796 796 158Gd 1069 1048 802 796 796 160Gd 1069 1048 802 796 796 95Mo 1165 1165 899 899 899 99Tc 1165 1165 899 899 899

101Ru 1165 1165 899 899 899 103Rh 1165 1165 899 899 899 109Ag 1165 1165 899 899 899 133Cs 1165 1165 899 899 899

JAEA-Research 2013-020

- 64 -

表 5-4 測定誤差(RSD相対標準偏差())のまとめ

Assembly

Name ZN2 ZN3

Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 234U lt 22 lt 22 lt 22 lt 22 lt 22 235U lt 10 lt 10 lt 10 lt 10 lt 10 236U lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 238U lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02

238Pu lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 239Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 240Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 241Pu lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 242Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 142Nd lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 143Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 144Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 145Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 146Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 148Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 150Nd lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 134Cs lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 137Cs lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 151Eu 38 14 25 13 14 153Eu 26 13 21 05 07 154Eu lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 155Eu lt 6 lt 6 lt 6 lt 6 lt 6 147Pm lt 5 lt 5 lt 5 lt 5 lt 5 147Sm 21 10 18 12 12 148Sm 24 11 18 12 12 149Sm 37 19 34 15 21 150Sm 22 10 18 12 13 151Sm 26 19 24 15 21 152Sm 19 10 16 11 11 154Sm 24 12 20 12 12 152Gd 43 38 59 53 58 154Gd 20 14 16 13 16 155Gd 82 11 85 11 13 156Gd 14 08 12 08 10 157Gd 62 20 101 37 30 158Gd 14 11 12 09 12 160Gd 16 18 14 19 21 95Mo 39 40 22 45 23 99Tc 31 31 24 35 24

101Ru 30 31 20 38 22 103Rh 26 24 20 37 19 109Ag 19 21 15 15 15 133Cs 39 38 31 48 35

ここに示した値は測定機器の性能と分離や希釈による誤差を考慮したものである

JAEA-Research 2013-020

- 65 -

表 5-5 と表 5-6 にはZN2 及び ZN3 集合体の照射にかかわる原子炉の運転履歴を示す

表 5-5 ZN2 集合体の運転履歴

開始日 終了日 日数 運転(第 12 サイクル) 1996726 1997923 424

定検 1997923 19971031 38 運転(第 13 サイクル) 19971031 19981217 412

定検 19981217 1999312 85 運転(第 14 サイクル) 1999312 200059 424

表 5-6 ZN3 集合体の運転履歴

開始日 終了日 日数 運転(第 12 サイクル) 1996726 1997923 424

定検 1997923 19971031 38 運転(第 13 サイクル) 19971031 19981217 412

定検 19981217 1999312 85 運転(第 14 サイクル) 1999312 200059 424

定検 200059 2000615 37 運転(第 15 サイクル) 2000615 2001813 424

定検 2001813 2001119 88 運転(第 16 サイクル) 2001119 200317 424

JAEA-Research 2013-020

- 66 -

図 5-33 と図 5-34 にはZN2 集合体及び ZN3 集合体を上から見た断面図とそれぞれのサ

ンプルの取得位置を示したまた図 5-35 には各燃料棒でサンプルを取り出した軸方向の

高さを示した図 5-36及び図 5-37にはZN2及び ZN3集合体の炉内での装荷位置を示した

図 5-33 本試験でサンプルが取得された燃料棒の位置(ZN2 集合体)

(3 サイクル照射 平均燃焼度 356GWdt)

JAEA-Research 2013-020

- 67 -

図 5-34 本試験でサンプルが取得された燃料棒の位置(ZN3 集合体)

(5 サイクル照射 平均燃焼度 535 GWdt)

JAEA-Research 2013-020

- 68 -

図 5-35 本試験でサンプルが取得された位置(軸方向)

JAEA-Research 2013-020

- 69 -

図 5-36 ZN2 集合体のシャッフリング 1112)

(福島第 2 原子力発電所第 12 サイクルから第 14 サイクル)

JAEA-Research 2013-020

- 70 -

図 5-37 ZN3 集合体のシャッフリング 1112)

(福島第 2 原子力発電所第 12 サイクルから第 16 サイクル)

JAEA-Research 2013-020

- 71 -

6おわりに

JAEA が JNES からの受託事業として実施した「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生

成核種組成測定試験」において燃焼率評価で測定が必要な元素の 1 つである Nd について2

種類の手法で測定を行ったが結果に差異が生じたそのため確度の高い測定結果を取得するこ

とと生じた差異の原因究明を目的としたフォローアップ測定を実施した

本件で発生した Nd 定量値の差異の原因は3 章で述べたとおり(1) Nd 定量における化学操

作中に相互汚染等が発生した可能性があったこと(2) Nd を含む FP 核種の測定結果算出に使用

した溶解溶液中の U 原子数に不確定性があったことの 2 点により生じたものと推定される今

後同様の測定を実施する際に注意すべき点をまとめると以下のようになる

① 着目元素の定量を行う際同時期かつ同一試料で U 原子数を測定すること

② 試料の保管時には蒸発が無視できるだけの十分な量を確保した上で保管すること

③ 保管試料は定期的に重量を測定し自然蒸発の影響を把握すること

④ 分取希釈等の操作時には天秤による秤量を行いデータ管理を確実に行うこと

の 4 点である特にどのデータをどの時期に測定するかは全体の測定計画の検討で調整できる

ことであるため出来るだけ同一試料のデータを短期間にまとめて取得できるように配慮すべき

である

また作業環境からの天然元素の汚染等の影響の排除について近年の分析装置の高感度化に

伴い試料の取扱量が極めて少なくなっていることに注意すべきである取り扱う試料量が少なく

なれば被ばくや汚染の可能性を低減できる反面同時に取扱う試料間から生じる相互汚染使

用する試薬や器具及び作業を実施する環境下から混入する天然元素の影響等による汚染の可能性

が高くなるこれらの試料間の相互及び環境下等から生じる汚染はその原因が多岐に渡って考

えられることから作業全般に繊細な注意を払う必要があるあるいは被ばく量に注意を払い

つつ環境下等から生じる天然元素の汚染の影響が出ない程度に取り扱う量を増加させる等の検

討も必要となるだろうこのためにもさらに確度の高いデータの取得を目指し同様の測定を

繰り返し行うことで測定経験を得ることが必要である

本件で発生した Nd 定量値の差異について今後同様の事象を繰り返さないためには上記対応

を必要とするしたがって分析作業の実施の際には事前に作業者間で分析方法及び手順につ

いて十分に検討を行い綿密な計画を立てそれらを確実に遂行していくことの重要性を再認識

する必要がある

JAEA-Research 2013-020

- 72 -

謝 辞

JNES からの受託事業として実施した「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組

成測定試験」においてはJNES の山本徹氏には当該事業の立ち上げから実施及び本フォローア

ップ測定の実施に至るまで多大なご指導とご支援を頂きましたJNES の安藤良平氏及び鈴木

求氏には事業の遂行だけではなく取得データの解析結果に関するご指導をいただきました

深く感謝申し上げます安全研究センター サイクル安全研究グループの外池幸太郎研究主幹には

JNES からの受託事業立ち上げに際して事業の主担当者としてご尽力いただきましたまた同

グループの戸塚真義氏と原科研福島技術開発特別チーム 臨界管理技術開発グループの蒲原佳子

女史には本レポートに掲載するデータの整理を旧ホット試験施設管理部 ホット材料試験課の宮

田精一氏並びに原科研福島技術開発特別チーム 臨界管理技術開発グループの佐藤真人氏には試

料の再調製を行っていただきました原子力基礎工学研究部門 分析化学研究グループの河野信昭

氏並びに鈴木大輔氏には試料分離法について貴重なご助言をいただきましたここに記してお礼

申し上げます

参考文献

1) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 20 年度報告書

2) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 21 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000016661pdf)

3) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 22 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000118961pdf)

4) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 23 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000123740pdf)

5) SUsuda NKohnoldquoAnion-Exchange Separation of Nd and the Transplutonium Elements

in Spent Nuclear Fuels for Burn-up DeterminationrdquoSeparation Sci Technol 23(10amp11)

pp1119-1131 (1988)

6) GUchiyama et alldquoDevelopment of quantitative analytical method of U Pu and fission

products in spent fuel by combined-chromatographic-mass-spectrometric-isotopic-dilution

technologyrdquoEuropean Nuclear Conference 2012 (ENC 2012) December 2012 Manchester

United Kingdom

7) ISO11483 ldquoPreparation of plutonium sources and determination of 238Pu239Pu isotope

ratio by alpha spectrometry rdquo ISO Geneva(1994)

8) K Shibata O Iwamoto T Nakagawa N Iwamoto A Ichihara S Kunieda S Chiba K

JAEA-Research 2013-020

- 73 -

Furutaka N Otuka T Ohsawa T Murata H Matsunobu A Zukeran S Kamada and J

Katakura ldquoJENDL-40 A New Library for Nuclear Science and Engineeringrdquo Journal of

Nuclear Science and Technology 48 1 (2011)

9) K Okumura T Mori M Nakagawa K Kaneko ldquoValidation of a Continuous-Energy Monte

Carlo Burn-up Code MVP-BURN and Its Application to Analysis of Post Irradiation

Experimentrdquo Journal of Nuclear Science and Technology 37(2)pp128-138(2000)

10) 須山賢也望月弘樹高田友幸龍福進奥野浩村崎穣大久保清志「連続エネルギモン

テカルロコード MVP 及び MCNP を使用する統合化燃焼計算コードシステム -

SWAT31」 JAEA-DataCode 2009-002 日本原子力研究開発機構 (2009)

11) 「平成 18 年度全 MOX 炉心核設計手法信頼性実証試験成果報告書」07 基炉報-0001 原子力安

全基盤機構 (2007)

12) 「平成 18 年度高燃焼度 9x9 型燃料信頼性実証試験成果報告書」07 基炉報-0002 原子力安全

基盤機構 (2007)

JAEA-Research 2013-020

- 74 -

付録

測定データ集

JAEA-Research 2013-020

- 75 -

A 混合スパイク試料の値付け

表 A-1 各標準濃度一覧

標準試料 濃度 誤差()

U 濃度標準 26820 microgg 005 Pu 濃度標準 83506 ngg 005 Nd 濃度標準 13495 ngg 007

各標準の純度及び秤量誤差から算出した

表 A-2 混合スパイクと各濃度標準の混合データ

試料名 分取量(g)

混合スパイク 11452 U 濃度標準 10968 Pu 濃度標準 10723 Nd 濃度標準 10324

表 A-3 各濃度標準の同位体組成

U 濃度標準 Pu 濃度標準 Nd 濃度標準 同位体組成

(原子百分率) 誤差() 同位体組成

(原子百分率) 誤差()同位体組成

(原子百分率) 誤差() 234U 00054 362 238Pu 00030 215 142Nd 27119 0007 235U 07205 003 239Pu 974234 0001 143Nd 12174 0009 238U 992741 00003 240Pu 25607 0003 144Nd 23789 0014 241Pu 00100 191 145Nd 8295 0020 242Pu 00028 185 146Nd 17202 0026 148Nd 5767 0038 150Nd 5653 0049 各誤差は質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な誤差伝播の

計算により算出した

表 A-4 混合スパイク中 238Pu の放射能測定結果

放射能比(238Pu242Pu) 012692

表 A-5 混合スパイクに各濃度標準を添加した試料の同位体比測定結果

試料名 測定値 233U238U 0075767 (原子数比) plusmn 0000064

242Pu239Pu 0065232 (原子数比) plusmn 0000004

150Nd142Nd 075200 (原子数比) plusmn 000028

JAEA-Research 2013-020

- 76 -

原子数の算出には次の式を用いた

Rms times Sps - Spm 原子数 =

Abm - Rms times Abs

Rms 濃度標準添加後の 238U233U239Pu242Pu150Nd142Nd 原子数比

Sps 添加した各濃度標準中同位体の量(原子数)233U242Pu142Nd 量

Spm 添加した各濃度標準中同位体の量(原子数)238U239Pu150Nd 量

Abm 混合スパイク中の同位体の比238UU239PuPu150NdNd

Abs 混合スパイク中の同位体の比233UU242PuPu142NdNd

表 A-6 原子数算出に使用したデータ

元素 Rms Sps Spm Abm Abs

U 1319833 0 7388E+16 00086391 09826830 Pu 0065232 219735E+15 63943E+10 0998653 00002917 Nd 0752004 15774E+14 32882E+13 09077548 00201111

JAEA-Research 2013-020

- 77 -

B 燃料溶解溶液試料の測定データ

表 B-1 燃料溶解溶液の分取希釈データ

一次希釈 二次希釈 試料名

分取 希釈 分取 希釈 希釈倍率

2F1ZN2c2 10814 584007 05658 112594 10747

2F1ZN2c3 11753 583867 05676 112728 9866

2F1ZN3c2 11739 576345 05696 111741 9631

2F1ZN3c3 11685 585754 05686 111584 9837

2F1ZN3a9 11636 581027 05686 112304 9862

表 B-2試料中 238Pu の放射能測定結果

試料名 放射能比 238Pu(239Pu+240Pu)

2F1ZN2c2 24520 2F1ZN2c3 33482 2F1ZN3c2 59239 2F1ZN3c3 81127 2F1ZN3a9 63257

表 B-3 α線スペクトロメトリーを併用した Pu の同位体組成測定結果 (単位原子百分率)

試料名 239Pu 240Pu 241Pu 242Pu 238Pu

2F1ZN2c2 62731 25047 7050 3792 138 2F1ZN2c3 62634 24507 7143 3855 186 2F1ZN3c2 42290 32030 8898 13333 345 2F1ZN3c3 41498 31898 8770 13147 468 2F1ZN3a9 36971 30207 8136 21280 341

JAEA-Research 2013-020

- 78 -

表 B-4 燃料溶解溶液中の UPu 及び Nd の同位体組成分析結果 (単位原子百分率)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 234U 001789 00329 00141 00246 00077

plusmn 000007 00001 00002 00002 00002 235U 11220 17429 02320 03689 00219

plusmn 00008 00005 00003 00003 00002 236U 03805 062693 04799 07900 02916

plusmn 00004 000002 00001 00002 00001 238U 984796 975973 992741 988164 996787

plusmn 00008 00005 00004 00004 00003 238Pu 1381 186 345 468 341

plusmn 0008 001 002 003 002 239Pu 627305 62634 42290 41498 369711

plusmn 00008 0001 0003 0005 00007 240Pu 25047 245073 32030 31898 302074

plusmn 0001 00008 0004 0007 00006 241Pu 70503 7143 8898 877 8136

plusmn 00005 0001 0004 001 0002 242Pu 37915 38550 13333 13147 212796

plusmn 00007 00007 0004 0003 00008 142Nd 1639 0623 11173 1088 1655

plusmn 0003 0003 00003 0001 0002 143Nd 21002 21210 135747 132774 88781

plusmn 0005 0002 00008 00008 00005 144Nd 30748 31879 37724 38747 41187

plusmn 0004 0002 0001 0002 0002 145Nd 16540 16760 15007 14895 136618

plusmn 0004 0002 0001 0001 00009 146Nd 16799 16789 18682 18740 20038

plusmn 0008 0003 0002 0003 0002 148Nd 8868 8730 9211 8933 9522

plusmn 0007 0003 0002 0002 0002 150Nd 4404 4010 4684 4320 5059

plusmn 0005 0002 0001 0001 0001 238Pu については238U による影響を考慮しα線測定の結果を用いた 238Pu のplusmnはα線測定誤差を 05質量分析法による同位体比測定誤差を

01とし統計的な誤差伝播の計算により算出した Pu の同位体組成は表 B-3 の結果に 241Pu 及び 242Pu を加え百分率したも

のである 各plusmnは質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な

誤差伝播の計算により算出した

JAEA-Research 2013-020

- 79 -

原子数の算出には次の式を用いた

Rms times Sps - Spm

原子数 = Abm - Rms times Abs

Rms スパイク添加後の 238U233U239Pu242Pu148Nd150Nd 原子数比

Sps 添加した濃縮同位体の量(原子数)233U242Pu150Nd 量

Spm 添加した濃縮同位体の量(原子数)238U239Pu148Nd 量

Abm 試料中の同位体の比238UU239PuPu148NdNd

Abs 試料中の同位体の比233UU242PuPu150NdNd

表 B-6 添加したスパイク中の UPu 及び Nd の原子数 (単位原子数)

試料名 U 233U Sps 238U Spm

2F1ZN2c2 57221E+15 56230E+15 49433E+13 2F1ZN2c3 57146E+15 56156E+15 49369E+13 2F1ZN3c2 57201E+15 56210E+15 49416E+13 2F1ZN3c3 57216E+15 56225E+15 49429E+13 2F1ZN3a9 57325E+15 56332E+15 49523E+13

試料名 Pu 242Pu Sps 239Pu Spm

2F1ZN2c2 14402E+14 14382E+14 42006E+10 2F1ZN2c3 14383E+14 14364E+14 41952E+10 2F1ZN3c2 14397E+14 14377E+14 41992E+10 2F1ZN3c3 14401E+14 14381E+14 42003E+10 2F1ZN3a9 14428E+14 14409E+14 42083E+10

試料名 Nd 150Nd Sps 148Nd Spm

2F1ZN2c2 96421E+13 87527E+13 11428E+12 2F1ZN2c3 96295E+13 87412E+13 11413E+12 2F1ZN3c2 96388E+13 87496E+13 11424E+12 2F1ZN3c3 96413E+13 87519E+13 11427E+12 2F1ZN3a9 96597E+13 87687E+13 11449E+12

57221times1015を示す

表 B-5 二次希釈試料分取量とスパイク添加量 試料名 試料分取量(g) 添加量(g)

2F1ZN2c2 11070 11496 2F1ZN2c3 11060 11481 2F1ZN3c2 11069 11492 2F1ZN3c3 11071 11495 2F1ZN3a9 11068 11517

JAEA-Research 2013-020

- 80 -

表 B-7 二次希釈試料の UPu 及び Nd 同位体組成(測定値) (単位原子数比)

試料名 233UU Abs 238UU Abm

2F1ZN2c2 0 09848 2F1ZN2c3 0 09760 2F1ZN3c2 0 09927 2F1ZN3c3 0 09882 2F1ZN3a9 0 09968

試料名 242PuPu Abs 239PuPu Abm

2F1ZN2c2 00379 06273 2F1ZN2c3 00386 06263 2F1ZN3c2 01333 04229 2F1ZN3c3 01315 04150 2F1ZN3a9 02128 03697

試料名 150NdNd Abs 148NdNd Abm

2F1ZN2c2 00440 00887 2F1ZN2c3 00401 00873 2F1ZN3c2 00468 00921 2F1ZN3c3 00432 00893 2F1ZN3a9 00506 00952

表 B-8 混合スパイク添加後の二次希釈試料の同位体比測定結果 (単位原子数比)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 233U238U 0410984 031750 034736 0383628 0264855

plusmn 0000042 000010 000010 0000094 0000048 242Pu239Pu 182016 1364439 218793 236969 222127

plusmn 000011 0000042 000021 000020 000017 148Nd150Nd 0089986 0149877 0186518 0211642 0266697

plusmn 0000017 0000033 0000034 0000024 0000058

各plusmnは質量分析法による同位体比測定結果(3 回繰り返し測定)の標準偏差を示す

JAEA-Research 2013-020

- 81 -

表 B-9 二次希釈試料の UPu 及び Nd 原子数の算出結果 U

試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 243319 13843E+16 0101 2F1ZN2c3 314965 18072E+16 0105 2F1ZN3c2 287884 16251E+16 0104 2F1ZN3c3 260669 14782E+16 0103 2F1ZN3a9 377565 21288E+16 0102

Pu 試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 054940 13022E+14 0060 2F1ZN2c3 073290 17594E+14 0060 2F1ZN3c2 045705 18143E+14 0062 2F1ZN3c3 042200 16870E+14 0062 2F1ZN3a9 045019 23666E+14 0061

Nd 試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 008999 79480E+13 0125 2F1ZN2c3 014988 14713E+14 0103 2F1ZN3c2 018652 18203E+14 0096 2F1ZN3c3 021164 21674E+14 0096 2F1ZN3a9 026670 27214E+14 0096

13843times1016を示す

表 B-10 二次希釈試料のウラン濃度

試料名 二次希釈試料 分取量(g) 1

分取試料中の U 原子数2

二次希釈試料の

U 濃度 (原子数g 溶液)

2F1ZN2c2 11070 13843E+16 1250E+16 2F1ZN2c3 11060 18072E+16 1634E+16 2F1ZN3c2 11069 16251E+16 1468E+16 2F1ZN3c3 11071 14782E+16 1335E+16 2F1ZN3a9 11068 21288E+16 1923E+16

1表 B-5 参照 2表 B-9 参照 13843times1016を示す

This is a blank page

国際単位系(SI)

乗数  接頭語 記号 乗数  接頭語 記号

1024 ヨ タ Y 10-1 デ シ d1021 ゼ タ Z 10-2 セ ン チ c1018 エ ク サ E 10-3 ミ リ m1015 ペ タ P 10-6 マイクロ micro1012 テ ラ T 10-9 ナ ノ n109 ギ ガ G 10-12 ピ コ p106 メ ガ M 10-15 フェムト f103 キ ロ k 10-18 ア ト a102 ヘ ク ト h 10-21 ゼ プ ト z101 デ カ da 10-24 ヨ ク ト y

表5SI 接頭語

名称 記号 SI 単位による値

分 min 1 min=60s時 h 1h =60 min=3600 s日 d 1 d=24 h=86 400 s度 deg 1deg=(π180) rad分 rsquo 1rsquo=(160)deg=(π10800) rad秒 rdquo 1rdquo=(160)rsquo=(π648000) rad

ヘクタール ha 1ha=1hm2=104m2

リットル Ll 1L=11=1dm3=103cm3=10-3m3

トン t 1t=103 kg

表6SIに属さないがSIと併用される単位

名称 記号 SI 単位で表される数値

電 子 ボ ル ト eV 1eV=1602 176 53(14)times10-19Jダ ル ト ン Da 1Da=1660 538 86(28)times10-27kg統一原子質量単位 u 1u=1 Da天 文 単 位 ua 1ua=1495 978 706 91(6)times1011m

表7SIに属さないがSIと併用される単位でSI単位で表される数値が実験的に得られるもの

名称 記号 SI 単位で表される数値

キ ュ リ ー Ci 1 Ci=37times1010Bqレ ン ト ゲ ン R 1 R = 258times10-4Ckgラ ド rad 1 rad=1cGy=10-2Gyレ ム rem 1 rem=1 cSv=10-2Svガ ン マ γ 1γ=1 nT=10-9Tフ ェ ル ミ 1フェルミ=1 fm=10-15mメートル系カラット 1メートル系カラット = 200 mg = 2times10-4kgト ル Torr 1 Torr = (101 325760) Pa標 準 大 気 圧 atm 1 atm = 101 325 Pa

1cal=41858J(「15」カロリー)41868J(「IT」カロリー)4184J(「熱化学」カロリー)

ミ ク ロ ン micro 1 micro =1microm=10-6m

表10SIに属さないその他の単位の例

カ ロ リ ー cal

(a)SI接頭語は固有の名称と記号を持つ組立単位と組み合わせても使用できるしかし接頭語を付した単位はもはや コヒーレントではない(b)ラジアンとステラジアンは数字の1に対する単位の特別な名称で量についての情報をつたえるために使われる

 実際には使用する時には記号rad及びsrが用いられるが習慣として組立単位としての記号である数字の1は明 示されない(c)測光学ではステラジアンという名称と記号srを単位の表し方の中にそのまま維持している

(d)ヘルツは周期現象についてのみベクレルは放射性核種の統計的過程についてのみ使用される

(e)セルシウス度はケルビンの特別な名称でセルシウス温度を表すために使用されるセルシウス度とケルビンの

  単位の大きさは同一であるしたがって温度差や温度間隔を表す数値はどちらの単位で表しても同じである

(f)放射性核種の放射能(activity referred to a radionuclide)はしばしば誤った用語でrdquoradioactivityrdquoと記される

(g)単位シーベルト(PV200270205)についてはCIPM勧告2(CI-2002)を参照

(a)量濃度(amount concentration)は臨床化学の分野では物質濃度

  (substance concentration)ともよばれる(b)これらは無次元量あるいは次元1をもつ量であるがそのこと   を表す単位記号である数字の1は通常は表記しない

名称 記号SI 基本単位による

表し方

秒ルカスパ度粘 Pa s m-1 kg s-1

力 の モ ー メ ン ト ニュートンメートル N m m2 kg s-2

表 面 張 力 ニュートン毎メートル Nm kg s-2

角 速 度 ラジアン毎秒 rads m m-1 s-1=s-1

角 加 速 度 ラジアン毎秒毎秒 rads2 m m-1 s-2=s-2

熱 流 密 度 放 射 照 度 ワット毎平方メートル Wm2 kg s-3

熱 容 量 エ ン ト ロ ピ ー ジュール毎ケルビン JK m2 kg s-2 K-1

比熱容量比エントロピー ジュール毎キログラム毎ケルビン J(kg K) m2 s-2 K-1

比 エ ネ ル ギ ー ジュール毎キログラム Jkg m2 s-2

熱 伝 導 率 ワット毎メートル毎ケルビン W(m K) m kg s-3 K-1

体 積 エ ネ ル ギ ー ジュール毎立方メートル Jm3 m-1 kg s-2

電 界 の 強 さ ボルト毎メートル Vm m kg s-3 A-1

電 荷 密 度 クーロン毎立方メートル Cm3 m-3 sA表 面 電 荷 クーロン毎平方メートル Cm2 m-2 sA電 束 密 度 電 気 変 位 クーロン毎平方メートル Cm2 m-2 sA誘 電 率 ファラド毎メートル Fm m-3 kg-1 s4 A2

透 磁 率 ヘンリー毎メートル Hm m kg s-2 A-2

モ ル エ ネ ル ギ ー ジュール毎モル Jmol m2 kg s-2 mol-1

モルエントロピー モル熱容量ジュール毎モル毎ケルビン J(mol K) m2 kg s-2 K-1 mol-1

照射線量(X線及びγ線) クーロン毎キログラム Ckg kg-1 sA吸 収 線 量 率 グレイ毎秒 Gys m2 s-3

放 射 強 度 ワット毎ステラジアン Wsr m4 m-2 kg s-3=m2 kg s-3

放 射 輝 度 ワット毎平方メートル毎ステラジアン W(m2 sr) m2 m-2 kg s-3=kg s-3

酵 素 活 性 濃 度 カタール毎立方メートル katm3 m-3 s-1 mol

表4単位の中に固有の名称と記号を含むSI組立単位の例

組立量SI 組立単位

名称 記号

面 積 平方メートル m2

体 積 立法メートル m3

速 さ 速 度 メートル毎秒 ms加 速 度 メートル毎秒毎秒 ms2

波 数 毎メートル m-1

密 度 質 量 密 度 キログラム毎立方メートル kgm3

面 積 密 度 キログラム毎平方メートル kgm2

比 体 積 立方メートル毎キログラム m3kg電 流 密 度 アンペア毎平方メートル Am2

磁 界 の 強 さ アンペア毎メートル Am量 濃 度 (a) 濃 度 モル毎立方メートル molm3

質 量 濃 度 キログラム毎立法メートル kgm3

輝 度 カンデラ毎平方メートル cdm2

屈 折 率 (b) (数字の) 1 1比 透 磁 率 (b) (数字の) 1 1

組立量SI 基本単位

表2基本単位を用いて表されるSI組立単位の例

名称 記号他のSI単位による

表し方SI基本単位による

表し方平 面 角 ラジアン(b) rad 1(b) mm立 体 角 ステラジアン(b) sr(c) 1(b) m2m2

周 波 数 ヘルツ(d) Hz s-1

ントーュニ力 N m kg s-2

圧 力 応 力 パスカル Pa Nm2 m-1 kg s-2

エ ネ ル ギ ー 仕 事 熱 量 ジュール J N m m2 kg s-2

仕 事 率 工 率 放 射 束 ワット W Js m2 kg s-3

電 荷 電 気 量 クーロン A sC電 位 差 ( 電 圧 ) 起 電 力 ボルト V WA m2 kg s-3 A-1

静 電 容 量 ファラド F CV m-2 kg-1 s4 A2

電 気 抵 抗 オーム Ω VA m2 kg s-3 A-2

コ ン ダ ク タ ン ス ジーメンス S AV m-2 kg-1 s3 A2

バーエウ束磁 Wb Vs m2 kg s-2 A-1

磁 束 密 度 テスラ T Wbm2 kg s-2 A-1

イ ン ダ ク タ ン ス ヘンリー H WbA m2 kg s-2 A-2

セ ル シ ウ ス 温 度 セルシウス度(e) Kンメール束光 lm cd sr(c) cd

スクル度照 lx lmm2 m-2 cd放射性核種の放射能( f ) ベクレル(d) Bq s-1

吸収線量 比エネルギー分与カーマ

グレイ Gy Jkg m2 s-2

線量当量 周辺線量当量 方向

性線量当量 個人線量当量シーベルト(g) Sv Jkg m2 s-2

酸 素 活 性 カタール kat s-1 mol

表3固有の名称と記号で表されるSI組立単位SI 組立単位

組立量

名称 記号 SI 単位で表される数値

バ ー ル bar 1bar=01MPa=100kPa=105Pa水銀柱ミリメートル mmHg 1mmHg=133322Paオングストローム Å 1Å=01nm=100pm=10-10m海 里 M 1M=1852mバ ー ン b 1b=100fm2=(10-12cm)2=10-28m2

ノ ッ ト kn 1kn=(18523600)msネ ー パ Npベ ル B

デ ジ ベ ル dB

表8SIに属さないがSIと併用されるその他の単位

SI単位との数値的な関係は    対数量の定義に依存

名称 記号

長 さ メ ー ト ル m質 量 キログラム kg時 間 秒 s電 流 ア ン ペ ア A熱力学温度 ケ ル ビ ン K物 質 量 モ ル mol光 度 カ ン デ ラ cd

基本量SI 基本単位

表1SI 基本単位

名称 記号 SI 単位で表される数値

エ ル グ erg 1 erg=10-7 Jダ イ ン dyn 1 dyn=10-5Nポ ア ズ P 1 P=1 dyn s cm-2=01Pa sス ト ー ク ス St 1 St =1cm2 s-1=10-4m2 s-1

ス チ ル ブ sb 1 sb =1cd cm-2=104cd m-2

フ ォ ト ph 1 ph=1cd sr cm-2 104lxガ ル Gal 1 Gal =1cm s-2=10-2ms-2

マ ク ス ウ ェ ル Mx 1 Mx = 1G cm2=10-8Wbガ ウ ス G 1 G =1Mx cm-2 =10-4Tエルステッド( c ) Oe 1 Oe  (1034π)A m-1

表9固有の名称をもつCGS組立単位

(c)3元系のCGS単位系とSIでは直接比較できないため等号「   」

   は対応関係を示すものである

(第8版2006年改訂)

この印刷物は再生紙を使用しています

Page 45: JAEA-Research 2013-020JAEA-Research 2013-020 - 1 - 1.はじめに 日本原子力研究開発機構(以下「JAEA」という。)は原子力安全基盤機構(以下「JNES」と

JAEA-Research 2013-020

- 41 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

04

05

06

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 150Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3

Fukushima-Daini-2

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-11 150Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 42 -

0 20 40 60 80

001

002

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 151Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2Dodewaard

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX MOX

MOX

図 5-12 151Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 43 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 152Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3c9ZN3c3

Fukushima-Daini-2

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOXMOX

MOX

図 5-13 152Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 44 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 153Eu

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-14 153Eu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 45 -

0 20 40 60 800000

0005

0010

0015

0020

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 155Gd

Fukushima-Daini-1 (present)

ZN2c3

ZN3a9 ZN3a3

ZN2c2(UO 2-Gd2O3)ZN3c2(UO 2-Gd2O3)

図 5-15 155Gd 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 46 -

0 20 40 60 800

01

02

03

04

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 134Cs

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-16 134Cs 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 47 -

0 20 40 60 800

1

2

3

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 137Cs

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

図 5-17 137Cs 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 48 -

0 20 40 60 800

001

002

003

004

005

006

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 154Eu

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2 ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-18 154Eu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 49 -

0 20 40 60 800

001

002

003

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 155Eu

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9ZN3c3

MOXMOX

MOX

MOX

図 5-19 155Eu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 50 -

0 20 40 60 800

01

02

03

04

05

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 234U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-20 234U 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 51 -

0 20 40 60 800

10

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 235U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-21 235U 残存量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 52 -

0 20 40 60 800

1

2

3

4

5

6

7

8

9

10

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 236U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-22 236U 残存量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 53 -

0 20 40 60 80890

900

910

920

930

940

950

960

970

980

990

1000

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 238U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-23 238U 残存量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 54 -

0 20 40 60 800

01

02

03

04

05

06

07

08

09

1

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 238Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-24 238Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 55 -

0 20 40 60 800

1

2

3

4

5

6

7

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 239Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-25 239Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 56 -

0 20 40 60 800

1

2

3

4

5

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 240Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2 ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-26 240Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 57 -

0 20 40 60 800

1

2

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 241Pu

Fukushima-Daini-1 (present)

Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2 ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (2007)

図 5-27 241Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 58 -

0 20 40 60 800

1

2

3

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 242Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-28 242Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 59 -

図 5-29 と図 5-30 にはこの測定で得られた 95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs の

溶解溶液と不溶性残渣中の初期ウラン 1 トンあたりの存在量を示すまた図 5-31 にはそれ

らの和を図 5-32 には不溶性残渣中の存在割合を示す難測定 FP と呼んでいるこれらの FP

の量は図 5-31 からわかるように109Ag が最も燃焼度の高いサンプルで測定値が小さくな

っている例外はあるが燃焼度に対して指数関数的に(片対数グラフで直線的に)増大をし

ている不溶性残渣の量は燃焼度と共に単調に増大すると考えられたが図 5-32 に示すよう

に燃焼度が最も高いサンプルで不溶性残渣中の FP 量が減少する結果を得たこれが燃料

の燃焼条件等によるものなのか溶解を行った時の条件の差によって生じたものなのかは

現段階では不明である旧原研を含めて原子力機構で行ってきた使用済燃料同位体組成測定

実験ではこれら不溶性残渣中に含まれる FP の測定は行われてこなかった今後測定手

法のさらなる見直しなどを通じて不溶性残渣に含まれる FP 量の測定技術の向上を図って

いくことが求められる

0 20 40 60 800

1000

2000

3000

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Solution

図 5-29 難測定 FP 測定結果(溶解溶液中の FP 量(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 60 -

0 20 40 60 800

200

400

600

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109

Ag133Cs

Insolble residue

図 5-30難測定 FP 測定結果(不溶性残渣中の FP の量(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 61 -

0 20 40 60 80101

102

103

104

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Insolble Residue+Solution

図 5-31難測定 FP 測定結果(溶解溶液と不溶性残渣中の FP 量の和(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 62 -

0 20 40 60 8010-4

10-3

10-2

10-1

100

Burnup [GWdt]

Rat

io o

f W

eigh

t[-] 95Mo

99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Insolble Residue(Insolble Residue+Solution)

図 5-32難測定 FP 測定結果(不溶性残渣中の FP の割合)

JAEA-Research 2013-020

- 63 -

表 5-3 には各サンプルの各同位体について原子炉停止から測定までの時間(冷却時間)を示

した表 5-4 には各サンプルの測定値について測定誤差(相対標準偏差)を示した

表 5-3 原子炉停止から測定日までの冷却時間(年)のまとめ

Assembly

Name ZN2 ZN3

Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 234U 969 1221 954 702 702 235U 969 1221 954 702 702 236U 969 1221 954 702 702 238U 969 1221 954 702 702

238Pu 969 1221 954 702 702 239Pu 969 1221 954 702 702 240Pu 969 1221 954 702 702 241Pu 969 1221 954 702 702 242Pu 969 1221 954 702 702 142Nd 969 1221 954 702 702 143Nd 969 1221 954 702 702 144Nd 969 1221 954 702 702 145Nd 969 1221 954 702 702 146Nd 969 1221 954 702 702 148Nd 969 1221 954 702 702 150Nd 969 1221 954 702 702 134Cs 973 962 702 702 702 137Cs 973 962 702 702 702 151Eu 1068 1048 802 796 796 153Eu 1068 1048 802 796 796 154Eu 973 962 708 708 708 155Eu 973 962 708 708 708 147Pm 1070 1061 802 796 796 147Sm 1068 1048 802 796 796 148Sm 1068 1048 802 796 796 149Sm 1068 1048 802 796 796 150Sm 1068 1048 802 796 796 151Sm 1068 1048 802 796 796 152Sm 1068 1048 802 796 796 154Sm 1068 1048 802 796 796 152Gd 1069 1048 802 796 796 154Gd 1069 1048 802 796 796 155Gd 1069 1048 802 796 796 156Gd 1069 1048 802 796 796 157Gd 1069 1048 802 796 796 158Gd 1069 1048 802 796 796 160Gd 1069 1048 802 796 796 95Mo 1165 1165 899 899 899 99Tc 1165 1165 899 899 899

101Ru 1165 1165 899 899 899 103Rh 1165 1165 899 899 899 109Ag 1165 1165 899 899 899 133Cs 1165 1165 899 899 899

JAEA-Research 2013-020

- 64 -

表 5-4 測定誤差(RSD相対標準偏差())のまとめ

Assembly

Name ZN2 ZN3

Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 234U lt 22 lt 22 lt 22 lt 22 lt 22 235U lt 10 lt 10 lt 10 lt 10 lt 10 236U lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 238U lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02

238Pu lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 239Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 240Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 241Pu lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 242Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 142Nd lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 143Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 144Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 145Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 146Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 148Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 150Nd lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 134Cs lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 137Cs lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 151Eu 38 14 25 13 14 153Eu 26 13 21 05 07 154Eu lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 155Eu lt 6 lt 6 lt 6 lt 6 lt 6 147Pm lt 5 lt 5 lt 5 lt 5 lt 5 147Sm 21 10 18 12 12 148Sm 24 11 18 12 12 149Sm 37 19 34 15 21 150Sm 22 10 18 12 13 151Sm 26 19 24 15 21 152Sm 19 10 16 11 11 154Sm 24 12 20 12 12 152Gd 43 38 59 53 58 154Gd 20 14 16 13 16 155Gd 82 11 85 11 13 156Gd 14 08 12 08 10 157Gd 62 20 101 37 30 158Gd 14 11 12 09 12 160Gd 16 18 14 19 21 95Mo 39 40 22 45 23 99Tc 31 31 24 35 24

101Ru 30 31 20 38 22 103Rh 26 24 20 37 19 109Ag 19 21 15 15 15 133Cs 39 38 31 48 35

ここに示した値は測定機器の性能と分離や希釈による誤差を考慮したものである

JAEA-Research 2013-020

- 65 -

表 5-5 と表 5-6 にはZN2 及び ZN3 集合体の照射にかかわる原子炉の運転履歴を示す

表 5-5 ZN2 集合体の運転履歴

開始日 終了日 日数 運転(第 12 サイクル) 1996726 1997923 424

定検 1997923 19971031 38 運転(第 13 サイクル) 19971031 19981217 412

定検 19981217 1999312 85 運転(第 14 サイクル) 1999312 200059 424

表 5-6 ZN3 集合体の運転履歴

開始日 終了日 日数 運転(第 12 サイクル) 1996726 1997923 424

定検 1997923 19971031 38 運転(第 13 サイクル) 19971031 19981217 412

定検 19981217 1999312 85 運転(第 14 サイクル) 1999312 200059 424

定検 200059 2000615 37 運転(第 15 サイクル) 2000615 2001813 424

定検 2001813 2001119 88 運転(第 16 サイクル) 2001119 200317 424

JAEA-Research 2013-020

- 66 -

図 5-33 と図 5-34 にはZN2 集合体及び ZN3 集合体を上から見た断面図とそれぞれのサ

ンプルの取得位置を示したまた図 5-35 には各燃料棒でサンプルを取り出した軸方向の

高さを示した図 5-36及び図 5-37にはZN2及び ZN3集合体の炉内での装荷位置を示した

図 5-33 本試験でサンプルが取得された燃料棒の位置(ZN2 集合体)

(3 サイクル照射 平均燃焼度 356GWdt)

JAEA-Research 2013-020

- 67 -

図 5-34 本試験でサンプルが取得された燃料棒の位置(ZN3 集合体)

(5 サイクル照射 平均燃焼度 535 GWdt)

JAEA-Research 2013-020

- 68 -

図 5-35 本試験でサンプルが取得された位置(軸方向)

JAEA-Research 2013-020

- 69 -

図 5-36 ZN2 集合体のシャッフリング 1112)

(福島第 2 原子力発電所第 12 サイクルから第 14 サイクル)

JAEA-Research 2013-020

- 70 -

図 5-37 ZN3 集合体のシャッフリング 1112)

(福島第 2 原子力発電所第 12 サイクルから第 16 サイクル)

JAEA-Research 2013-020

- 71 -

6おわりに

JAEA が JNES からの受託事業として実施した「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生

成核種組成測定試験」において燃焼率評価で測定が必要な元素の 1 つである Nd について2

種類の手法で測定を行ったが結果に差異が生じたそのため確度の高い測定結果を取得するこ

とと生じた差異の原因究明を目的としたフォローアップ測定を実施した

本件で発生した Nd 定量値の差異の原因は3 章で述べたとおり(1) Nd 定量における化学操

作中に相互汚染等が発生した可能性があったこと(2) Nd を含む FP 核種の測定結果算出に使用

した溶解溶液中の U 原子数に不確定性があったことの 2 点により生じたものと推定される今

後同様の測定を実施する際に注意すべき点をまとめると以下のようになる

① 着目元素の定量を行う際同時期かつ同一試料で U 原子数を測定すること

② 試料の保管時には蒸発が無視できるだけの十分な量を確保した上で保管すること

③ 保管試料は定期的に重量を測定し自然蒸発の影響を把握すること

④ 分取希釈等の操作時には天秤による秤量を行いデータ管理を確実に行うこと

の 4 点である特にどのデータをどの時期に測定するかは全体の測定計画の検討で調整できる

ことであるため出来るだけ同一試料のデータを短期間にまとめて取得できるように配慮すべき

である

また作業環境からの天然元素の汚染等の影響の排除について近年の分析装置の高感度化に

伴い試料の取扱量が極めて少なくなっていることに注意すべきである取り扱う試料量が少なく

なれば被ばくや汚染の可能性を低減できる反面同時に取扱う試料間から生じる相互汚染使

用する試薬や器具及び作業を実施する環境下から混入する天然元素の影響等による汚染の可能性

が高くなるこれらの試料間の相互及び環境下等から生じる汚染はその原因が多岐に渡って考

えられることから作業全般に繊細な注意を払う必要があるあるいは被ばく量に注意を払い

つつ環境下等から生じる天然元素の汚染の影響が出ない程度に取り扱う量を増加させる等の検

討も必要となるだろうこのためにもさらに確度の高いデータの取得を目指し同様の測定を

繰り返し行うことで測定経験を得ることが必要である

本件で発生した Nd 定量値の差異について今後同様の事象を繰り返さないためには上記対応

を必要とするしたがって分析作業の実施の際には事前に作業者間で分析方法及び手順につ

いて十分に検討を行い綿密な計画を立てそれらを確実に遂行していくことの重要性を再認識

する必要がある

JAEA-Research 2013-020

- 72 -

謝 辞

JNES からの受託事業として実施した「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組

成測定試験」においてはJNES の山本徹氏には当該事業の立ち上げから実施及び本フォローア

ップ測定の実施に至るまで多大なご指導とご支援を頂きましたJNES の安藤良平氏及び鈴木

求氏には事業の遂行だけではなく取得データの解析結果に関するご指導をいただきました

深く感謝申し上げます安全研究センター サイクル安全研究グループの外池幸太郎研究主幹には

JNES からの受託事業立ち上げに際して事業の主担当者としてご尽力いただきましたまた同

グループの戸塚真義氏と原科研福島技術開発特別チーム 臨界管理技術開発グループの蒲原佳子

女史には本レポートに掲載するデータの整理を旧ホット試験施設管理部 ホット材料試験課の宮

田精一氏並びに原科研福島技術開発特別チーム 臨界管理技術開発グループの佐藤真人氏には試

料の再調製を行っていただきました原子力基礎工学研究部門 分析化学研究グループの河野信昭

氏並びに鈴木大輔氏には試料分離法について貴重なご助言をいただきましたここに記してお礼

申し上げます

参考文献

1) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 20 年度報告書

2) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 21 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000016661pdf)

3) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 22 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000118961pdf)

4) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 23 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000123740pdf)

5) SUsuda NKohnoldquoAnion-Exchange Separation of Nd and the Transplutonium Elements

in Spent Nuclear Fuels for Burn-up DeterminationrdquoSeparation Sci Technol 23(10amp11)

pp1119-1131 (1988)

6) GUchiyama et alldquoDevelopment of quantitative analytical method of U Pu and fission

products in spent fuel by combined-chromatographic-mass-spectrometric-isotopic-dilution

technologyrdquoEuropean Nuclear Conference 2012 (ENC 2012) December 2012 Manchester

United Kingdom

7) ISO11483 ldquoPreparation of plutonium sources and determination of 238Pu239Pu isotope

ratio by alpha spectrometry rdquo ISO Geneva(1994)

8) K Shibata O Iwamoto T Nakagawa N Iwamoto A Ichihara S Kunieda S Chiba K

JAEA-Research 2013-020

- 73 -

Furutaka N Otuka T Ohsawa T Murata H Matsunobu A Zukeran S Kamada and J

Katakura ldquoJENDL-40 A New Library for Nuclear Science and Engineeringrdquo Journal of

Nuclear Science and Technology 48 1 (2011)

9) K Okumura T Mori M Nakagawa K Kaneko ldquoValidation of a Continuous-Energy Monte

Carlo Burn-up Code MVP-BURN and Its Application to Analysis of Post Irradiation

Experimentrdquo Journal of Nuclear Science and Technology 37(2)pp128-138(2000)

10) 須山賢也望月弘樹高田友幸龍福進奥野浩村崎穣大久保清志「連続エネルギモン

テカルロコード MVP 及び MCNP を使用する統合化燃焼計算コードシステム -

SWAT31」 JAEA-DataCode 2009-002 日本原子力研究開発機構 (2009)

11) 「平成 18 年度全 MOX 炉心核設計手法信頼性実証試験成果報告書」07 基炉報-0001 原子力安

全基盤機構 (2007)

12) 「平成 18 年度高燃焼度 9x9 型燃料信頼性実証試験成果報告書」07 基炉報-0002 原子力安全

基盤機構 (2007)

JAEA-Research 2013-020

- 74 -

付録

測定データ集

JAEA-Research 2013-020

- 75 -

A 混合スパイク試料の値付け

表 A-1 各標準濃度一覧

標準試料 濃度 誤差()

U 濃度標準 26820 microgg 005 Pu 濃度標準 83506 ngg 005 Nd 濃度標準 13495 ngg 007

各標準の純度及び秤量誤差から算出した

表 A-2 混合スパイクと各濃度標準の混合データ

試料名 分取量(g)

混合スパイク 11452 U 濃度標準 10968 Pu 濃度標準 10723 Nd 濃度標準 10324

表 A-3 各濃度標準の同位体組成

U 濃度標準 Pu 濃度標準 Nd 濃度標準 同位体組成

(原子百分率) 誤差() 同位体組成

(原子百分率) 誤差()同位体組成

(原子百分率) 誤差() 234U 00054 362 238Pu 00030 215 142Nd 27119 0007 235U 07205 003 239Pu 974234 0001 143Nd 12174 0009 238U 992741 00003 240Pu 25607 0003 144Nd 23789 0014 241Pu 00100 191 145Nd 8295 0020 242Pu 00028 185 146Nd 17202 0026 148Nd 5767 0038 150Nd 5653 0049 各誤差は質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な誤差伝播の

計算により算出した

表 A-4 混合スパイク中 238Pu の放射能測定結果

放射能比(238Pu242Pu) 012692

表 A-5 混合スパイクに各濃度標準を添加した試料の同位体比測定結果

試料名 測定値 233U238U 0075767 (原子数比) plusmn 0000064

242Pu239Pu 0065232 (原子数比) plusmn 0000004

150Nd142Nd 075200 (原子数比) plusmn 000028

JAEA-Research 2013-020

- 76 -

原子数の算出には次の式を用いた

Rms times Sps - Spm 原子数 =

Abm - Rms times Abs

Rms 濃度標準添加後の 238U233U239Pu242Pu150Nd142Nd 原子数比

Sps 添加した各濃度標準中同位体の量(原子数)233U242Pu142Nd 量

Spm 添加した各濃度標準中同位体の量(原子数)238U239Pu150Nd 量

Abm 混合スパイク中の同位体の比238UU239PuPu150NdNd

Abs 混合スパイク中の同位体の比233UU242PuPu142NdNd

表 A-6 原子数算出に使用したデータ

元素 Rms Sps Spm Abm Abs

U 1319833 0 7388E+16 00086391 09826830 Pu 0065232 219735E+15 63943E+10 0998653 00002917 Nd 0752004 15774E+14 32882E+13 09077548 00201111

JAEA-Research 2013-020

- 77 -

B 燃料溶解溶液試料の測定データ

表 B-1 燃料溶解溶液の分取希釈データ

一次希釈 二次希釈 試料名

分取 希釈 分取 希釈 希釈倍率

2F1ZN2c2 10814 584007 05658 112594 10747

2F1ZN2c3 11753 583867 05676 112728 9866

2F1ZN3c2 11739 576345 05696 111741 9631

2F1ZN3c3 11685 585754 05686 111584 9837

2F1ZN3a9 11636 581027 05686 112304 9862

表 B-2試料中 238Pu の放射能測定結果

試料名 放射能比 238Pu(239Pu+240Pu)

2F1ZN2c2 24520 2F1ZN2c3 33482 2F1ZN3c2 59239 2F1ZN3c3 81127 2F1ZN3a9 63257

表 B-3 α線スペクトロメトリーを併用した Pu の同位体組成測定結果 (単位原子百分率)

試料名 239Pu 240Pu 241Pu 242Pu 238Pu

2F1ZN2c2 62731 25047 7050 3792 138 2F1ZN2c3 62634 24507 7143 3855 186 2F1ZN3c2 42290 32030 8898 13333 345 2F1ZN3c3 41498 31898 8770 13147 468 2F1ZN3a9 36971 30207 8136 21280 341

JAEA-Research 2013-020

- 78 -

表 B-4 燃料溶解溶液中の UPu 及び Nd の同位体組成分析結果 (単位原子百分率)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 234U 001789 00329 00141 00246 00077

plusmn 000007 00001 00002 00002 00002 235U 11220 17429 02320 03689 00219

plusmn 00008 00005 00003 00003 00002 236U 03805 062693 04799 07900 02916

plusmn 00004 000002 00001 00002 00001 238U 984796 975973 992741 988164 996787

plusmn 00008 00005 00004 00004 00003 238Pu 1381 186 345 468 341

plusmn 0008 001 002 003 002 239Pu 627305 62634 42290 41498 369711

plusmn 00008 0001 0003 0005 00007 240Pu 25047 245073 32030 31898 302074

plusmn 0001 00008 0004 0007 00006 241Pu 70503 7143 8898 877 8136

plusmn 00005 0001 0004 001 0002 242Pu 37915 38550 13333 13147 212796

plusmn 00007 00007 0004 0003 00008 142Nd 1639 0623 11173 1088 1655

plusmn 0003 0003 00003 0001 0002 143Nd 21002 21210 135747 132774 88781

plusmn 0005 0002 00008 00008 00005 144Nd 30748 31879 37724 38747 41187

plusmn 0004 0002 0001 0002 0002 145Nd 16540 16760 15007 14895 136618

plusmn 0004 0002 0001 0001 00009 146Nd 16799 16789 18682 18740 20038

plusmn 0008 0003 0002 0003 0002 148Nd 8868 8730 9211 8933 9522

plusmn 0007 0003 0002 0002 0002 150Nd 4404 4010 4684 4320 5059

plusmn 0005 0002 0001 0001 0001 238Pu については238U による影響を考慮しα線測定の結果を用いた 238Pu のplusmnはα線測定誤差を 05質量分析法による同位体比測定誤差を

01とし統計的な誤差伝播の計算により算出した Pu の同位体組成は表 B-3 の結果に 241Pu 及び 242Pu を加え百分率したも

のである 各plusmnは質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な

誤差伝播の計算により算出した

JAEA-Research 2013-020

- 79 -

原子数の算出には次の式を用いた

Rms times Sps - Spm

原子数 = Abm - Rms times Abs

Rms スパイク添加後の 238U233U239Pu242Pu148Nd150Nd 原子数比

Sps 添加した濃縮同位体の量(原子数)233U242Pu150Nd 量

Spm 添加した濃縮同位体の量(原子数)238U239Pu148Nd 量

Abm 試料中の同位体の比238UU239PuPu148NdNd

Abs 試料中の同位体の比233UU242PuPu150NdNd

表 B-6 添加したスパイク中の UPu 及び Nd の原子数 (単位原子数)

試料名 U 233U Sps 238U Spm

2F1ZN2c2 57221E+15 56230E+15 49433E+13 2F1ZN2c3 57146E+15 56156E+15 49369E+13 2F1ZN3c2 57201E+15 56210E+15 49416E+13 2F1ZN3c3 57216E+15 56225E+15 49429E+13 2F1ZN3a9 57325E+15 56332E+15 49523E+13

試料名 Pu 242Pu Sps 239Pu Spm

2F1ZN2c2 14402E+14 14382E+14 42006E+10 2F1ZN2c3 14383E+14 14364E+14 41952E+10 2F1ZN3c2 14397E+14 14377E+14 41992E+10 2F1ZN3c3 14401E+14 14381E+14 42003E+10 2F1ZN3a9 14428E+14 14409E+14 42083E+10

試料名 Nd 150Nd Sps 148Nd Spm

2F1ZN2c2 96421E+13 87527E+13 11428E+12 2F1ZN2c3 96295E+13 87412E+13 11413E+12 2F1ZN3c2 96388E+13 87496E+13 11424E+12 2F1ZN3c3 96413E+13 87519E+13 11427E+12 2F1ZN3a9 96597E+13 87687E+13 11449E+12

57221times1015を示す

表 B-5 二次希釈試料分取量とスパイク添加量 試料名 試料分取量(g) 添加量(g)

2F1ZN2c2 11070 11496 2F1ZN2c3 11060 11481 2F1ZN3c2 11069 11492 2F1ZN3c3 11071 11495 2F1ZN3a9 11068 11517

JAEA-Research 2013-020

- 80 -

表 B-7 二次希釈試料の UPu 及び Nd 同位体組成(測定値) (単位原子数比)

試料名 233UU Abs 238UU Abm

2F1ZN2c2 0 09848 2F1ZN2c3 0 09760 2F1ZN3c2 0 09927 2F1ZN3c3 0 09882 2F1ZN3a9 0 09968

試料名 242PuPu Abs 239PuPu Abm

2F1ZN2c2 00379 06273 2F1ZN2c3 00386 06263 2F1ZN3c2 01333 04229 2F1ZN3c3 01315 04150 2F1ZN3a9 02128 03697

試料名 150NdNd Abs 148NdNd Abm

2F1ZN2c2 00440 00887 2F1ZN2c3 00401 00873 2F1ZN3c2 00468 00921 2F1ZN3c3 00432 00893 2F1ZN3a9 00506 00952

表 B-8 混合スパイク添加後の二次希釈試料の同位体比測定結果 (単位原子数比)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 233U238U 0410984 031750 034736 0383628 0264855

plusmn 0000042 000010 000010 0000094 0000048 242Pu239Pu 182016 1364439 218793 236969 222127

plusmn 000011 0000042 000021 000020 000017 148Nd150Nd 0089986 0149877 0186518 0211642 0266697

plusmn 0000017 0000033 0000034 0000024 0000058

各plusmnは質量分析法による同位体比測定結果(3 回繰り返し測定)の標準偏差を示す

JAEA-Research 2013-020

- 81 -

表 B-9 二次希釈試料の UPu 及び Nd 原子数の算出結果 U

試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 243319 13843E+16 0101 2F1ZN2c3 314965 18072E+16 0105 2F1ZN3c2 287884 16251E+16 0104 2F1ZN3c3 260669 14782E+16 0103 2F1ZN3a9 377565 21288E+16 0102

Pu 試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 054940 13022E+14 0060 2F1ZN2c3 073290 17594E+14 0060 2F1ZN3c2 045705 18143E+14 0062 2F1ZN3c3 042200 16870E+14 0062 2F1ZN3a9 045019 23666E+14 0061

Nd 試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 008999 79480E+13 0125 2F1ZN2c3 014988 14713E+14 0103 2F1ZN3c2 018652 18203E+14 0096 2F1ZN3c3 021164 21674E+14 0096 2F1ZN3a9 026670 27214E+14 0096

13843times1016を示す

表 B-10 二次希釈試料のウラン濃度

試料名 二次希釈試料 分取量(g) 1

分取試料中の U 原子数2

二次希釈試料の

U 濃度 (原子数g 溶液)

2F1ZN2c2 11070 13843E+16 1250E+16 2F1ZN2c3 11060 18072E+16 1634E+16 2F1ZN3c2 11069 16251E+16 1468E+16 2F1ZN3c3 11071 14782E+16 1335E+16 2F1ZN3a9 11068 21288E+16 1923E+16

1表 B-5 参照 2表 B-9 参照 13843times1016を示す

This is a blank page

国際単位系(SI)

乗数  接頭語 記号 乗数  接頭語 記号

1024 ヨ タ Y 10-1 デ シ d1021 ゼ タ Z 10-2 セ ン チ c1018 エ ク サ E 10-3 ミ リ m1015 ペ タ P 10-6 マイクロ micro1012 テ ラ T 10-9 ナ ノ n109 ギ ガ G 10-12 ピ コ p106 メ ガ M 10-15 フェムト f103 キ ロ k 10-18 ア ト a102 ヘ ク ト h 10-21 ゼ プ ト z101 デ カ da 10-24 ヨ ク ト y

表5SI 接頭語

名称 記号 SI 単位による値

分 min 1 min=60s時 h 1h =60 min=3600 s日 d 1 d=24 h=86 400 s度 deg 1deg=(π180) rad分 rsquo 1rsquo=(160)deg=(π10800) rad秒 rdquo 1rdquo=(160)rsquo=(π648000) rad

ヘクタール ha 1ha=1hm2=104m2

リットル Ll 1L=11=1dm3=103cm3=10-3m3

トン t 1t=103 kg

表6SIに属さないがSIと併用される単位

名称 記号 SI 単位で表される数値

電 子 ボ ル ト eV 1eV=1602 176 53(14)times10-19Jダ ル ト ン Da 1Da=1660 538 86(28)times10-27kg統一原子質量単位 u 1u=1 Da天 文 単 位 ua 1ua=1495 978 706 91(6)times1011m

表7SIに属さないがSIと併用される単位でSI単位で表される数値が実験的に得られるもの

名称 記号 SI 単位で表される数値

キ ュ リ ー Ci 1 Ci=37times1010Bqレ ン ト ゲ ン R 1 R = 258times10-4Ckgラ ド rad 1 rad=1cGy=10-2Gyレ ム rem 1 rem=1 cSv=10-2Svガ ン マ γ 1γ=1 nT=10-9Tフ ェ ル ミ 1フェルミ=1 fm=10-15mメートル系カラット 1メートル系カラット = 200 mg = 2times10-4kgト ル Torr 1 Torr = (101 325760) Pa標 準 大 気 圧 atm 1 atm = 101 325 Pa

1cal=41858J(「15」カロリー)41868J(「IT」カロリー)4184J(「熱化学」カロリー)

ミ ク ロ ン micro 1 micro =1microm=10-6m

表10SIに属さないその他の単位の例

カ ロ リ ー cal

(a)SI接頭語は固有の名称と記号を持つ組立単位と組み合わせても使用できるしかし接頭語を付した単位はもはや コヒーレントではない(b)ラジアンとステラジアンは数字の1に対する単位の特別な名称で量についての情報をつたえるために使われる

 実際には使用する時には記号rad及びsrが用いられるが習慣として組立単位としての記号である数字の1は明 示されない(c)測光学ではステラジアンという名称と記号srを単位の表し方の中にそのまま維持している

(d)ヘルツは周期現象についてのみベクレルは放射性核種の統計的過程についてのみ使用される

(e)セルシウス度はケルビンの特別な名称でセルシウス温度を表すために使用されるセルシウス度とケルビンの

  単位の大きさは同一であるしたがって温度差や温度間隔を表す数値はどちらの単位で表しても同じである

(f)放射性核種の放射能(activity referred to a radionuclide)はしばしば誤った用語でrdquoradioactivityrdquoと記される

(g)単位シーベルト(PV200270205)についてはCIPM勧告2(CI-2002)を参照

(a)量濃度(amount concentration)は臨床化学の分野では物質濃度

  (substance concentration)ともよばれる(b)これらは無次元量あるいは次元1をもつ量であるがそのこと   を表す単位記号である数字の1は通常は表記しない

名称 記号SI 基本単位による

表し方

秒ルカスパ度粘 Pa s m-1 kg s-1

力 の モ ー メ ン ト ニュートンメートル N m m2 kg s-2

表 面 張 力 ニュートン毎メートル Nm kg s-2

角 速 度 ラジアン毎秒 rads m m-1 s-1=s-1

角 加 速 度 ラジアン毎秒毎秒 rads2 m m-1 s-2=s-2

熱 流 密 度 放 射 照 度 ワット毎平方メートル Wm2 kg s-3

熱 容 量 エ ン ト ロ ピ ー ジュール毎ケルビン JK m2 kg s-2 K-1

比熱容量比エントロピー ジュール毎キログラム毎ケルビン J(kg K) m2 s-2 K-1

比 エ ネ ル ギ ー ジュール毎キログラム Jkg m2 s-2

熱 伝 導 率 ワット毎メートル毎ケルビン W(m K) m kg s-3 K-1

体 積 エ ネ ル ギ ー ジュール毎立方メートル Jm3 m-1 kg s-2

電 界 の 強 さ ボルト毎メートル Vm m kg s-3 A-1

電 荷 密 度 クーロン毎立方メートル Cm3 m-3 sA表 面 電 荷 クーロン毎平方メートル Cm2 m-2 sA電 束 密 度 電 気 変 位 クーロン毎平方メートル Cm2 m-2 sA誘 電 率 ファラド毎メートル Fm m-3 kg-1 s4 A2

透 磁 率 ヘンリー毎メートル Hm m kg s-2 A-2

モ ル エ ネ ル ギ ー ジュール毎モル Jmol m2 kg s-2 mol-1

モルエントロピー モル熱容量ジュール毎モル毎ケルビン J(mol K) m2 kg s-2 K-1 mol-1

照射線量(X線及びγ線) クーロン毎キログラム Ckg kg-1 sA吸 収 線 量 率 グレイ毎秒 Gys m2 s-3

放 射 強 度 ワット毎ステラジアン Wsr m4 m-2 kg s-3=m2 kg s-3

放 射 輝 度 ワット毎平方メートル毎ステラジアン W(m2 sr) m2 m-2 kg s-3=kg s-3

酵 素 活 性 濃 度 カタール毎立方メートル katm3 m-3 s-1 mol

表4単位の中に固有の名称と記号を含むSI組立単位の例

組立量SI 組立単位

名称 記号

面 積 平方メートル m2

体 積 立法メートル m3

速 さ 速 度 メートル毎秒 ms加 速 度 メートル毎秒毎秒 ms2

波 数 毎メートル m-1

密 度 質 量 密 度 キログラム毎立方メートル kgm3

面 積 密 度 キログラム毎平方メートル kgm2

比 体 積 立方メートル毎キログラム m3kg電 流 密 度 アンペア毎平方メートル Am2

磁 界 の 強 さ アンペア毎メートル Am量 濃 度 (a) 濃 度 モル毎立方メートル molm3

質 量 濃 度 キログラム毎立法メートル kgm3

輝 度 カンデラ毎平方メートル cdm2

屈 折 率 (b) (数字の) 1 1比 透 磁 率 (b) (数字の) 1 1

組立量SI 基本単位

表2基本単位を用いて表されるSI組立単位の例

名称 記号他のSI単位による

表し方SI基本単位による

表し方平 面 角 ラジアン(b) rad 1(b) mm立 体 角 ステラジアン(b) sr(c) 1(b) m2m2

周 波 数 ヘルツ(d) Hz s-1

ントーュニ力 N m kg s-2

圧 力 応 力 パスカル Pa Nm2 m-1 kg s-2

エ ネ ル ギ ー 仕 事 熱 量 ジュール J N m m2 kg s-2

仕 事 率 工 率 放 射 束 ワット W Js m2 kg s-3

電 荷 電 気 量 クーロン A sC電 位 差 ( 電 圧 ) 起 電 力 ボルト V WA m2 kg s-3 A-1

静 電 容 量 ファラド F CV m-2 kg-1 s4 A2

電 気 抵 抗 オーム Ω VA m2 kg s-3 A-2

コ ン ダ ク タ ン ス ジーメンス S AV m-2 kg-1 s3 A2

バーエウ束磁 Wb Vs m2 kg s-2 A-1

磁 束 密 度 テスラ T Wbm2 kg s-2 A-1

イ ン ダ ク タ ン ス ヘンリー H WbA m2 kg s-2 A-2

セ ル シ ウ ス 温 度 セルシウス度(e) Kンメール束光 lm cd sr(c) cd

スクル度照 lx lmm2 m-2 cd放射性核種の放射能( f ) ベクレル(d) Bq s-1

吸収線量 比エネルギー分与カーマ

グレイ Gy Jkg m2 s-2

線量当量 周辺線量当量 方向

性線量当量 個人線量当量シーベルト(g) Sv Jkg m2 s-2

酸 素 活 性 カタール kat s-1 mol

表3固有の名称と記号で表されるSI組立単位SI 組立単位

組立量

名称 記号 SI 単位で表される数値

バ ー ル bar 1bar=01MPa=100kPa=105Pa水銀柱ミリメートル mmHg 1mmHg=133322Paオングストローム Å 1Å=01nm=100pm=10-10m海 里 M 1M=1852mバ ー ン b 1b=100fm2=(10-12cm)2=10-28m2

ノ ッ ト kn 1kn=(18523600)msネ ー パ Npベ ル B

デ ジ ベ ル dB

表8SIに属さないがSIと併用されるその他の単位

SI単位との数値的な関係は    対数量の定義に依存

名称 記号

長 さ メ ー ト ル m質 量 キログラム kg時 間 秒 s電 流 ア ン ペ ア A熱力学温度 ケ ル ビ ン K物 質 量 モ ル mol光 度 カ ン デ ラ cd

基本量SI 基本単位

表1SI 基本単位

名称 記号 SI 単位で表される数値

エ ル グ erg 1 erg=10-7 Jダ イ ン dyn 1 dyn=10-5Nポ ア ズ P 1 P=1 dyn s cm-2=01Pa sス ト ー ク ス St 1 St =1cm2 s-1=10-4m2 s-1

ス チ ル ブ sb 1 sb =1cd cm-2=104cd m-2

フ ォ ト ph 1 ph=1cd sr cm-2 104lxガ ル Gal 1 Gal =1cm s-2=10-2ms-2

マ ク ス ウ ェ ル Mx 1 Mx = 1G cm2=10-8Wbガ ウ ス G 1 G =1Mx cm-2 =10-4Tエルステッド( c ) Oe 1 Oe  (1034π)A m-1

表9固有の名称をもつCGS組立単位

(c)3元系のCGS単位系とSIでは直接比較できないため等号「   」

   は対応関係を示すものである

(第8版2006年改訂)

この印刷物は再生紙を使用しています

Page 46: JAEA-Research 2013-020JAEA-Research 2013-020 - 1 - 1.はじめに 日本原子力研究開発機構(以下「JAEA」という。)は原子力安全基盤機構(以下「JNES」と

JAEA-Research 2013-020

- 42 -

0 20 40 60 80

001

002

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 151Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2Dodewaard

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX MOX

MOX

図 5-12 151Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 43 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 152Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3c9ZN3c3

Fukushima-Daini-2

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOXMOX

MOX

図 5-13 152Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 44 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 153Eu

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-14 153Eu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 45 -

0 20 40 60 800000

0005

0010

0015

0020

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 155Gd

Fukushima-Daini-1 (present)

ZN2c3

ZN3a9 ZN3a3

ZN2c2(UO 2-Gd2O3)ZN3c2(UO 2-Gd2O3)

図 5-15 155Gd 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 46 -

0 20 40 60 800

01

02

03

04

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 134Cs

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-16 134Cs 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 47 -

0 20 40 60 800

1

2

3

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 137Cs

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

図 5-17 137Cs 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 48 -

0 20 40 60 800

001

002

003

004

005

006

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 154Eu

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2 ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-18 154Eu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 49 -

0 20 40 60 800

001

002

003

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 155Eu

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9ZN3c3

MOXMOX

MOX

MOX

図 5-19 155Eu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 50 -

0 20 40 60 800

01

02

03

04

05

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 234U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-20 234U 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 51 -

0 20 40 60 800

10

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 235U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-21 235U 残存量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 52 -

0 20 40 60 800

1

2

3

4

5

6

7

8

9

10

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 236U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-22 236U 残存量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 53 -

0 20 40 60 80890

900

910

920

930

940

950

960

970

980

990

1000

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 238U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-23 238U 残存量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 54 -

0 20 40 60 800

01

02

03

04

05

06

07

08

09

1

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 238Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-24 238Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 55 -

0 20 40 60 800

1

2

3

4

5

6

7

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 239Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-25 239Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 56 -

0 20 40 60 800

1

2

3

4

5

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 240Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2 ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-26 240Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 57 -

0 20 40 60 800

1

2

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 241Pu

Fukushima-Daini-1 (present)

Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2 ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (2007)

図 5-27 241Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 58 -

0 20 40 60 800

1

2

3

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 242Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-28 242Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 59 -

図 5-29 と図 5-30 にはこの測定で得られた 95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs の

溶解溶液と不溶性残渣中の初期ウラン 1 トンあたりの存在量を示すまた図 5-31 にはそれ

らの和を図 5-32 には不溶性残渣中の存在割合を示す難測定 FP と呼んでいるこれらの FP

の量は図 5-31 からわかるように109Ag が最も燃焼度の高いサンプルで測定値が小さくな

っている例外はあるが燃焼度に対して指数関数的に(片対数グラフで直線的に)増大をし

ている不溶性残渣の量は燃焼度と共に単調に増大すると考えられたが図 5-32 に示すよう

に燃焼度が最も高いサンプルで不溶性残渣中の FP 量が減少する結果を得たこれが燃料

の燃焼条件等によるものなのか溶解を行った時の条件の差によって生じたものなのかは

現段階では不明である旧原研を含めて原子力機構で行ってきた使用済燃料同位体組成測定

実験ではこれら不溶性残渣中に含まれる FP の測定は行われてこなかった今後測定手

法のさらなる見直しなどを通じて不溶性残渣に含まれる FP 量の測定技術の向上を図って

いくことが求められる

0 20 40 60 800

1000

2000

3000

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Solution

図 5-29 難測定 FP 測定結果(溶解溶液中の FP 量(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 60 -

0 20 40 60 800

200

400

600

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109

Ag133Cs

Insolble residue

図 5-30難測定 FP 測定結果(不溶性残渣中の FP の量(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 61 -

0 20 40 60 80101

102

103

104

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Insolble Residue+Solution

図 5-31難測定 FP 測定結果(溶解溶液と不溶性残渣中の FP 量の和(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 62 -

0 20 40 60 8010-4

10-3

10-2

10-1

100

Burnup [GWdt]

Rat

io o

f W

eigh

t[-] 95Mo

99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Insolble Residue(Insolble Residue+Solution)

図 5-32難測定 FP 測定結果(不溶性残渣中の FP の割合)

JAEA-Research 2013-020

- 63 -

表 5-3 には各サンプルの各同位体について原子炉停止から測定までの時間(冷却時間)を示

した表 5-4 には各サンプルの測定値について測定誤差(相対標準偏差)を示した

表 5-3 原子炉停止から測定日までの冷却時間(年)のまとめ

Assembly

Name ZN2 ZN3

Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 234U 969 1221 954 702 702 235U 969 1221 954 702 702 236U 969 1221 954 702 702 238U 969 1221 954 702 702

238Pu 969 1221 954 702 702 239Pu 969 1221 954 702 702 240Pu 969 1221 954 702 702 241Pu 969 1221 954 702 702 242Pu 969 1221 954 702 702 142Nd 969 1221 954 702 702 143Nd 969 1221 954 702 702 144Nd 969 1221 954 702 702 145Nd 969 1221 954 702 702 146Nd 969 1221 954 702 702 148Nd 969 1221 954 702 702 150Nd 969 1221 954 702 702 134Cs 973 962 702 702 702 137Cs 973 962 702 702 702 151Eu 1068 1048 802 796 796 153Eu 1068 1048 802 796 796 154Eu 973 962 708 708 708 155Eu 973 962 708 708 708 147Pm 1070 1061 802 796 796 147Sm 1068 1048 802 796 796 148Sm 1068 1048 802 796 796 149Sm 1068 1048 802 796 796 150Sm 1068 1048 802 796 796 151Sm 1068 1048 802 796 796 152Sm 1068 1048 802 796 796 154Sm 1068 1048 802 796 796 152Gd 1069 1048 802 796 796 154Gd 1069 1048 802 796 796 155Gd 1069 1048 802 796 796 156Gd 1069 1048 802 796 796 157Gd 1069 1048 802 796 796 158Gd 1069 1048 802 796 796 160Gd 1069 1048 802 796 796 95Mo 1165 1165 899 899 899 99Tc 1165 1165 899 899 899

101Ru 1165 1165 899 899 899 103Rh 1165 1165 899 899 899 109Ag 1165 1165 899 899 899 133Cs 1165 1165 899 899 899

JAEA-Research 2013-020

- 64 -

表 5-4 測定誤差(RSD相対標準偏差())のまとめ

Assembly

Name ZN2 ZN3

Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 234U lt 22 lt 22 lt 22 lt 22 lt 22 235U lt 10 lt 10 lt 10 lt 10 lt 10 236U lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 238U lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02

238Pu lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 239Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 240Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 241Pu lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 242Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 142Nd lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 143Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 144Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 145Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 146Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 148Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 150Nd lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 134Cs lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 137Cs lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 151Eu 38 14 25 13 14 153Eu 26 13 21 05 07 154Eu lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 155Eu lt 6 lt 6 lt 6 lt 6 lt 6 147Pm lt 5 lt 5 lt 5 lt 5 lt 5 147Sm 21 10 18 12 12 148Sm 24 11 18 12 12 149Sm 37 19 34 15 21 150Sm 22 10 18 12 13 151Sm 26 19 24 15 21 152Sm 19 10 16 11 11 154Sm 24 12 20 12 12 152Gd 43 38 59 53 58 154Gd 20 14 16 13 16 155Gd 82 11 85 11 13 156Gd 14 08 12 08 10 157Gd 62 20 101 37 30 158Gd 14 11 12 09 12 160Gd 16 18 14 19 21 95Mo 39 40 22 45 23 99Tc 31 31 24 35 24

101Ru 30 31 20 38 22 103Rh 26 24 20 37 19 109Ag 19 21 15 15 15 133Cs 39 38 31 48 35

ここに示した値は測定機器の性能と分離や希釈による誤差を考慮したものである

JAEA-Research 2013-020

- 65 -

表 5-5 と表 5-6 にはZN2 及び ZN3 集合体の照射にかかわる原子炉の運転履歴を示す

表 5-5 ZN2 集合体の運転履歴

開始日 終了日 日数 運転(第 12 サイクル) 1996726 1997923 424

定検 1997923 19971031 38 運転(第 13 サイクル) 19971031 19981217 412

定検 19981217 1999312 85 運転(第 14 サイクル) 1999312 200059 424

表 5-6 ZN3 集合体の運転履歴

開始日 終了日 日数 運転(第 12 サイクル) 1996726 1997923 424

定検 1997923 19971031 38 運転(第 13 サイクル) 19971031 19981217 412

定検 19981217 1999312 85 運転(第 14 サイクル) 1999312 200059 424

定検 200059 2000615 37 運転(第 15 サイクル) 2000615 2001813 424

定検 2001813 2001119 88 運転(第 16 サイクル) 2001119 200317 424

JAEA-Research 2013-020

- 66 -

図 5-33 と図 5-34 にはZN2 集合体及び ZN3 集合体を上から見た断面図とそれぞれのサ

ンプルの取得位置を示したまた図 5-35 には各燃料棒でサンプルを取り出した軸方向の

高さを示した図 5-36及び図 5-37にはZN2及び ZN3集合体の炉内での装荷位置を示した

図 5-33 本試験でサンプルが取得された燃料棒の位置(ZN2 集合体)

(3 サイクル照射 平均燃焼度 356GWdt)

JAEA-Research 2013-020

- 67 -

図 5-34 本試験でサンプルが取得された燃料棒の位置(ZN3 集合体)

(5 サイクル照射 平均燃焼度 535 GWdt)

JAEA-Research 2013-020

- 68 -

図 5-35 本試験でサンプルが取得された位置(軸方向)

JAEA-Research 2013-020

- 69 -

図 5-36 ZN2 集合体のシャッフリング 1112)

(福島第 2 原子力発電所第 12 サイクルから第 14 サイクル)

JAEA-Research 2013-020

- 70 -

図 5-37 ZN3 集合体のシャッフリング 1112)

(福島第 2 原子力発電所第 12 サイクルから第 16 サイクル)

JAEA-Research 2013-020

- 71 -

6おわりに

JAEA が JNES からの受託事業として実施した「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生

成核種組成測定試験」において燃焼率評価で測定が必要な元素の 1 つである Nd について2

種類の手法で測定を行ったが結果に差異が生じたそのため確度の高い測定結果を取得するこ

とと生じた差異の原因究明を目的としたフォローアップ測定を実施した

本件で発生した Nd 定量値の差異の原因は3 章で述べたとおり(1) Nd 定量における化学操

作中に相互汚染等が発生した可能性があったこと(2) Nd を含む FP 核種の測定結果算出に使用

した溶解溶液中の U 原子数に不確定性があったことの 2 点により生じたものと推定される今

後同様の測定を実施する際に注意すべき点をまとめると以下のようになる

① 着目元素の定量を行う際同時期かつ同一試料で U 原子数を測定すること

② 試料の保管時には蒸発が無視できるだけの十分な量を確保した上で保管すること

③ 保管試料は定期的に重量を測定し自然蒸発の影響を把握すること

④ 分取希釈等の操作時には天秤による秤量を行いデータ管理を確実に行うこと

の 4 点である特にどのデータをどの時期に測定するかは全体の測定計画の検討で調整できる

ことであるため出来るだけ同一試料のデータを短期間にまとめて取得できるように配慮すべき

である

また作業環境からの天然元素の汚染等の影響の排除について近年の分析装置の高感度化に

伴い試料の取扱量が極めて少なくなっていることに注意すべきである取り扱う試料量が少なく

なれば被ばくや汚染の可能性を低減できる反面同時に取扱う試料間から生じる相互汚染使

用する試薬や器具及び作業を実施する環境下から混入する天然元素の影響等による汚染の可能性

が高くなるこれらの試料間の相互及び環境下等から生じる汚染はその原因が多岐に渡って考

えられることから作業全般に繊細な注意を払う必要があるあるいは被ばく量に注意を払い

つつ環境下等から生じる天然元素の汚染の影響が出ない程度に取り扱う量を増加させる等の検

討も必要となるだろうこのためにもさらに確度の高いデータの取得を目指し同様の測定を

繰り返し行うことで測定経験を得ることが必要である

本件で発生した Nd 定量値の差異について今後同様の事象を繰り返さないためには上記対応

を必要とするしたがって分析作業の実施の際には事前に作業者間で分析方法及び手順につ

いて十分に検討を行い綿密な計画を立てそれらを確実に遂行していくことの重要性を再認識

する必要がある

JAEA-Research 2013-020

- 72 -

謝 辞

JNES からの受託事業として実施した「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組

成測定試験」においてはJNES の山本徹氏には当該事業の立ち上げから実施及び本フォローア

ップ測定の実施に至るまで多大なご指導とご支援を頂きましたJNES の安藤良平氏及び鈴木

求氏には事業の遂行だけではなく取得データの解析結果に関するご指導をいただきました

深く感謝申し上げます安全研究センター サイクル安全研究グループの外池幸太郎研究主幹には

JNES からの受託事業立ち上げに際して事業の主担当者としてご尽力いただきましたまた同

グループの戸塚真義氏と原科研福島技術開発特別チーム 臨界管理技術開発グループの蒲原佳子

女史には本レポートに掲載するデータの整理を旧ホット試験施設管理部 ホット材料試験課の宮

田精一氏並びに原科研福島技術開発特別チーム 臨界管理技術開発グループの佐藤真人氏には試

料の再調製を行っていただきました原子力基礎工学研究部門 分析化学研究グループの河野信昭

氏並びに鈴木大輔氏には試料分離法について貴重なご助言をいただきましたここに記してお礼

申し上げます

参考文献

1) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 20 年度報告書

2) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 21 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000016661pdf)

3) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 22 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000118961pdf)

4) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 23 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000123740pdf)

5) SUsuda NKohnoldquoAnion-Exchange Separation of Nd and the Transplutonium Elements

in Spent Nuclear Fuels for Burn-up DeterminationrdquoSeparation Sci Technol 23(10amp11)

pp1119-1131 (1988)

6) GUchiyama et alldquoDevelopment of quantitative analytical method of U Pu and fission

products in spent fuel by combined-chromatographic-mass-spectrometric-isotopic-dilution

technologyrdquoEuropean Nuclear Conference 2012 (ENC 2012) December 2012 Manchester

United Kingdom

7) ISO11483 ldquoPreparation of plutonium sources and determination of 238Pu239Pu isotope

ratio by alpha spectrometry rdquo ISO Geneva(1994)

8) K Shibata O Iwamoto T Nakagawa N Iwamoto A Ichihara S Kunieda S Chiba K

JAEA-Research 2013-020

- 73 -

Furutaka N Otuka T Ohsawa T Murata H Matsunobu A Zukeran S Kamada and J

Katakura ldquoJENDL-40 A New Library for Nuclear Science and Engineeringrdquo Journal of

Nuclear Science and Technology 48 1 (2011)

9) K Okumura T Mori M Nakagawa K Kaneko ldquoValidation of a Continuous-Energy Monte

Carlo Burn-up Code MVP-BURN and Its Application to Analysis of Post Irradiation

Experimentrdquo Journal of Nuclear Science and Technology 37(2)pp128-138(2000)

10) 須山賢也望月弘樹高田友幸龍福進奥野浩村崎穣大久保清志「連続エネルギモン

テカルロコード MVP 及び MCNP を使用する統合化燃焼計算コードシステム -

SWAT31」 JAEA-DataCode 2009-002 日本原子力研究開発機構 (2009)

11) 「平成 18 年度全 MOX 炉心核設計手法信頼性実証試験成果報告書」07 基炉報-0001 原子力安

全基盤機構 (2007)

12) 「平成 18 年度高燃焼度 9x9 型燃料信頼性実証試験成果報告書」07 基炉報-0002 原子力安全

基盤機構 (2007)

JAEA-Research 2013-020

- 74 -

付録

測定データ集

JAEA-Research 2013-020

- 75 -

A 混合スパイク試料の値付け

表 A-1 各標準濃度一覧

標準試料 濃度 誤差()

U 濃度標準 26820 microgg 005 Pu 濃度標準 83506 ngg 005 Nd 濃度標準 13495 ngg 007

各標準の純度及び秤量誤差から算出した

表 A-2 混合スパイクと各濃度標準の混合データ

試料名 分取量(g)

混合スパイク 11452 U 濃度標準 10968 Pu 濃度標準 10723 Nd 濃度標準 10324

表 A-3 各濃度標準の同位体組成

U 濃度標準 Pu 濃度標準 Nd 濃度標準 同位体組成

(原子百分率) 誤差() 同位体組成

(原子百分率) 誤差()同位体組成

(原子百分率) 誤差() 234U 00054 362 238Pu 00030 215 142Nd 27119 0007 235U 07205 003 239Pu 974234 0001 143Nd 12174 0009 238U 992741 00003 240Pu 25607 0003 144Nd 23789 0014 241Pu 00100 191 145Nd 8295 0020 242Pu 00028 185 146Nd 17202 0026 148Nd 5767 0038 150Nd 5653 0049 各誤差は質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な誤差伝播の

計算により算出した

表 A-4 混合スパイク中 238Pu の放射能測定結果

放射能比(238Pu242Pu) 012692

表 A-5 混合スパイクに各濃度標準を添加した試料の同位体比測定結果

試料名 測定値 233U238U 0075767 (原子数比) plusmn 0000064

242Pu239Pu 0065232 (原子数比) plusmn 0000004

150Nd142Nd 075200 (原子数比) plusmn 000028

JAEA-Research 2013-020

- 76 -

原子数の算出には次の式を用いた

Rms times Sps - Spm 原子数 =

Abm - Rms times Abs

Rms 濃度標準添加後の 238U233U239Pu242Pu150Nd142Nd 原子数比

Sps 添加した各濃度標準中同位体の量(原子数)233U242Pu142Nd 量

Spm 添加した各濃度標準中同位体の量(原子数)238U239Pu150Nd 量

Abm 混合スパイク中の同位体の比238UU239PuPu150NdNd

Abs 混合スパイク中の同位体の比233UU242PuPu142NdNd

表 A-6 原子数算出に使用したデータ

元素 Rms Sps Spm Abm Abs

U 1319833 0 7388E+16 00086391 09826830 Pu 0065232 219735E+15 63943E+10 0998653 00002917 Nd 0752004 15774E+14 32882E+13 09077548 00201111

JAEA-Research 2013-020

- 77 -

B 燃料溶解溶液試料の測定データ

表 B-1 燃料溶解溶液の分取希釈データ

一次希釈 二次希釈 試料名

分取 希釈 分取 希釈 希釈倍率

2F1ZN2c2 10814 584007 05658 112594 10747

2F1ZN2c3 11753 583867 05676 112728 9866

2F1ZN3c2 11739 576345 05696 111741 9631

2F1ZN3c3 11685 585754 05686 111584 9837

2F1ZN3a9 11636 581027 05686 112304 9862

表 B-2試料中 238Pu の放射能測定結果

試料名 放射能比 238Pu(239Pu+240Pu)

2F1ZN2c2 24520 2F1ZN2c3 33482 2F1ZN3c2 59239 2F1ZN3c3 81127 2F1ZN3a9 63257

表 B-3 α線スペクトロメトリーを併用した Pu の同位体組成測定結果 (単位原子百分率)

試料名 239Pu 240Pu 241Pu 242Pu 238Pu

2F1ZN2c2 62731 25047 7050 3792 138 2F1ZN2c3 62634 24507 7143 3855 186 2F1ZN3c2 42290 32030 8898 13333 345 2F1ZN3c3 41498 31898 8770 13147 468 2F1ZN3a9 36971 30207 8136 21280 341

JAEA-Research 2013-020

- 78 -

表 B-4 燃料溶解溶液中の UPu 及び Nd の同位体組成分析結果 (単位原子百分率)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 234U 001789 00329 00141 00246 00077

plusmn 000007 00001 00002 00002 00002 235U 11220 17429 02320 03689 00219

plusmn 00008 00005 00003 00003 00002 236U 03805 062693 04799 07900 02916

plusmn 00004 000002 00001 00002 00001 238U 984796 975973 992741 988164 996787

plusmn 00008 00005 00004 00004 00003 238Pu 1381 186 345 468 341

plusmn 0008 001 002 003 002 239Pu 627305 62634 42290 41498 369711

plusmn 00008 0001 0003 0005 00007 240Pu 25047 245073 32030 31898 302074

plusmn 0001 00008 0004 0007 00006 241Pu 70503 7143 8898 877 8136

plusmn 00005 0001 0004 001 0002 242Pu 37915 38550 13333 13147 212796

plusmn 00007 00007 0004 0003 00008 142Nd 1639 0623 11173 1088 1655

plusmn 0003 0003 00003 0001 0002 143Nd 21002 21210 135747 132774 88781

plusmn 0005 0002 00008 00008 00005 144Nd 30748 31879 37724 38747 41187

plusmn 0004 0002 0001 0002 0002 145Nd 16540 16760 15007 14895 136618

plusmn 0004 0002 0001 0001 00009 146Nd 16799 16789 18682 18740 20038

plusmn 0008 0003 0002 0003 0002 148Nd 8868 8730 9211 8933 9522

plusmn 0007 0003 0002 0002 0002 150Nd 4404 4010 4684 4320 5059

plusmn 0005 0002 0001 0001 0001 238Pu については238U による影響を考慮しα線測定の結果を用いた 238Pu のplusmnはα線測定誤差を 05質量分析法による同位体比測定誤差を

01とし統計的な誤差伝播の計算により算出した Pu の同位体組成は表 B-3 の結果に 241Pu 及び 242Pu を加え百分率したも

のである 各plusmnは質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な

誤差伝播の計算により算出した

JAEA-Research 2013-020

- 79 -

原子数の算出には次の式を用いた

Rms times Sps - Spm

原子数 = Abm - Rms times Abs

Rms スパイク添加後の 238U233U239Pu242Pu148Nd150Nd 原子数比

Sps 添加した濃縮同位体の量(原子数)233U242Pu150Nd 量

Spm 添加した濃縮同位体の量(原子数)238U239Pu148Nd 量

Abm 試料中の同位体の比238UU239PuPu148NdNd

Abs 試料中の同位体の比233UU242PuPu150NdNd

表 B-6 添加したスパイク中の UPu 及び Nd の原子数 (単位原子数)

試料名 U 233U Sps 238U Spm

2F1ZN2c2 57221E+15 56230E+15 49433E+13 2F1ZN2c3 57146E+15 56156E+15 49369E+13 2F1ZN3c2 57201E+15 56210E+15 49416E+13 2F1ZN3c3 57216E+15 56225E+15 49429E+13 2F1ZN3a9 57325E+15 56332E+15 49523E+13

試料名 Pu 242Pu Sps 239Pu Spm

2F1ZN2c2 14402E+14 14382E+14 42006E+10 2F1ZN2c3 14383E+14 14364E+14 41952E+10 2F1ZN3c2 14397E+14 14377E+14 41992E+10 2F1ZN3c3 14401E+14 14381E+14 42003E+10 2F1ZN3a9 14428E+14 14409E+14 42083E+10

試料名 Nd 150Nd Sps 148Nd Spm

2F1ZN2c2 96421E+13 87527E+13 11428E+12 2F1ZN2c3 96295E+13 87412E+13 11413E+12 2F1ZN3c2 96388E+13 87496E+13 11424E+12 2F1ZN3c3 96413E+13 87519E+13 11427E+12 2F1ZN3a9 96597E+13 87687E+13 11449E+12

57221times1015を示す

表 B-5 二次希釈試料分取量とスパイク添加量 試料名 試料分取量(g) 添加量(g)

2F1ZN2c2 11070 11496 2F1ZN2c3 11060 11481 2F1ZN3c2 11069 11492 2F1ZN3c3 11071 11495 2F1ZN3a9 11068 11517

JAEA-Research 2013-020

- 80 -

表 B-7 二次希釈試料の UPu 及び Nd 同位体組成(測定値) (単位原子数比)

試料名 233UU Abs 238UU Abm

2F1ZN2c2 0 09848 2F1ZN2c3 0 09760 2F1ZN3c2 0 09927 2F1ZN3c3 0 09882 2F1ZN3a9 0 09968

試料名 242PuPu Abs 239PuPu Abm

2F1ZN2c2 00379 06273 2F1ZN2c3 00386 06263 2F1ZN3c2 01333 04229 2F1ZN3c3 01315 04150 2F1ZN3a9 02128 03697

試料名 150NdNd Abs 148NdNd Abm

2F1ZN2c2 00440 00887 2F1ZN2c3 00401 00873 2F1ZN3c2 00468 00921 2F1ZN3c3 00432 00893 2F1ZN3a9 00506 00952

表 B-8 混合スパイク添加後の二次希釈試料の同位体比測定結果 (単位原子数比)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 233U238U 0410984 031750 034736 0383628 0264855

plusmn 0000042 000010 000010 0000094 0000048 242Pu239Pu 182016 1364439 218793 236969 222127

plusmn 000011 0000042 000021 000020 000017 148Nd150Nd 0089986 0149877 0186518 0211642 0266697

plusmn 0000017 0000033 0000034 0000024 0000058

各plusmnは質量分析法による同位体比測定結果(3 回繰り返し測定)の標準偏差を示す

JAEA-Research 2013-020

- 81 -

表 B-9 二次希釈試料の UPu 及び Nd 原子数の算出結果 U

試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 243319 13843E+16 0101 2F1ZN2c3 314965 18072E+16 0105 2F1ZN3c2 287884 16251E+16 0104 2F1ZN3c3 260669 14782E+16 0103 2F1ZN3a9 377565 21288E+16 0102

Pu 試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 054940 13022E+14 0060 2F1ZN2c3 073290 17594E+14 0060 2F1ZN3c2 045705 18143E+14 0062 2F1ZN3c3 042200 16870E+14 0062 2F1ZN3a9 045019 23666E+14 0061

Nd 試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 008999 79480E+13 0125 2F1ZN2c3 014988 14713E+14 0103 2F1ZN3c2 018652 18203E+14 0096 2F1ZN3c3 021164 21674E+14 0096 2F1ZN3a9 026670 27214E+14 0096

13843times1016を示す

表 B-10 二次希釈試料のウラン濃度

試料名 二次希釈試料 分取量(g) 1

分取試料中の U 原子数2

二次希釈試料の

U 濃度 (原子数g 溶液)

2F1ZN2c2 11070 13843E+16 1250E+16 2F1ZN2c3 11060 18072E+16 1634E+16 2F1ZN3c2 11069 16251E+16 1468E+16 2F1ZN3c3 11071 14782E+16 1335E+16 2F1ZN3a9 11068 21288E+16 1923E+16

1表 B-5 参照 2表 B-9 参照 13843times1016を示す

This is a blank page

国際単位系(SI)

乗数  接頭語 記号 乗数  接頭語 記号

1024 ヨ タ Y 10-1 デ シ d1021 ゼ タ Z 10-2 セ ン チ c1018 エ ク サ E 10-3 ミ リ m1015 ペ タ P 10-6 マイクロ micro1012 テ ラ T 10-9 ナ ノ n109 ギ ガ G 10-12 ピ コ p106 メ ガ M 10-15 フェムト f103 キ ロ k 10-18 ア ト a102 ヘ ク ト h 10-21 ゼ プ ト z101 デ カ da 10-24 ヨ ク ト y

表5SI 接頭語

名称 記号 SI 単位による値

分 min 1 min=60s時 h 1h =60 min=3600 s日 d 1 d=24 h=86 400 s度 deg 1deg=(π180) rad分 rsquo 1rsquo=(160)deg=(π10800) rad秒 rdquo 1rdquo=(160)rsquo=(π648000) rad

ヘクタール ha 1ha=1hm2=104m2

リットル Ll 1L=11=1dm3=103cm3=10-3m3

トン t 1t=103 kg

表6SIに属さないがSIと併用される単位

名称 記号 SI 単位で表される数値

電 子 ボ ル ト eV 1eV=1602 176 53(14)times10-19Jダ ル ト ン Da 1Da=1660 538 86(28)times10-27kg統一原子質量単位 u 1u=1 Da天 文 単 位 ua 1ua=1495 978 706 91(6)times1011m

表7SIに属さないがSIと併用される単位でSI単位で表される数値が実験的に得られるもの

名称 記号 SI 単位で表される数値

キ ュ リ ー Ci 1 Ci=37times1010Bqレ ン ト ゲ ン R 1 R = 258times10-4Ckgラ ド rad 1 rad=1cGy=10-2Gyレ ム rem 1 rem=1 cSv=10-2Svガ ン マ γ 1γ=1 nT=10-9Tフ ェ ル ミ 1フェルミ=1 fm=10-15mメートル系カラット 1メートル系カラット = 200 mg = 2times10-4kgト ル Torr 1 Torr = (101 325760) Pa標 準 大 気 圧 atm 1 atm = 101 325 Pa

1cal=41858J(「15」カロリー)41868J(「IT」カロリー)4184J(「熱化学」カロリー)

ミ ク ロ ン micro 1 micro =1microm=10-6m

表10SIに属さないその他の単位の例

カ ロ リ ー cal

(a)SI接頭語は固有の名称と記号を持つ組立単位と組み合わせても使用できるしかし接頭語を付した単位はもはや コヒーレントではない(b)ラジアンとステラジアンは数字の1に対する単位の特別な名称で量についての情報をつたえるために使われる

 実際には使用する時には記号rad及びsrが用いられるが習慣として組立単位としての記号である数字の1は明 示されない(c)測光学ではステラジアンという名称と記号srを単位の表し方の中にそのまま維持している

(d)ヘルツは周期現象についてのみベクレルは放射性核種の統計的過程についてのみ使用される

(e)セルシウス度はケルビンの特別な名称でセルシウス温度を表すために使用されるセルシウス度とケルビンの

  単位の大きさは同一であるしたがって温度差や温度間隔を表す数値はどちらの単位で表しても同じである

(f)放射性核種の放射能(activity referred to a radionuclide)はしばしば誤った用語でrdquoradioactivityrdquoと記される

(g)単位シーベルト(PV200270205)についてはCIPM勧告2(CI-2002)を参照

(a)量濃度(amount concentration)は臨床化学の分野では物質濃度

  (substance concentration)ともよばれる(b)これらは無次元量あるいは次元1をもつ量であるがそのこと   を表す単位記号である数字の1は通常は表記しない

名称 記号SI 基本単位による

表し方

秒ルカスパ度粘 Pa s m-1 kg s-1

力 の モ ー メ ン ト ニュートンメートル N m m2 kg s-2

表 面 張 力 ニュートン毎メートル Nm kg s-2

角 速 度 ラジアン毎秒 rads m m-1 s-1=s-1

角 加 速 度 ラジアン毎秒毎秒 rads2 m m-1 s-2=s-2

熱 流 密 度 放 射 照 度 ワット毎平方メートル Wm2 kg s-3

熱 容 量 エ ン ト ロ ピ ー ジュール毎ケルビン JK m2 kg s-2 K-1

比熱容量比エントロピー ジュール毎キログラム毎ケルビン J(kg K) m2 s-2 K-1

比 エ ネ ル ギ ー ジュール毎キログラム Jkg m2 s-2

熱 伝 導 率 ワット毎メートル毎ケルビン W(m K) m kg s-3 K-1

体 積 エ ネ ル ギ ー ジュール毎立方メートル Jm3 m-1 kg s-2

電 界 の 強 さ ボルト毎メートル Vm m kg s-3 A-1

電 荷 密 度 クーロン毎立方メートル Cm3 m-3 sA表 面 電 荷 クーロン毎平方メートル Cm2 m-2 sA電 束 密 度 電 気 変 位 クーロン毎平方メートル Cm2 m-2 sA誘 電 率 ファラド毎メートル Fm m-3 kg-1 s4 A2

透 磁 率 ヘンリー毎メートル Hm m kg s-2 A-2

モ ル エ ネ ル ギ ー ジュール毎モル Jmol m2 kg s-2 mol-1

モルエントロピー モル熱容量ジュール毎モル毎ケルビン J(mol K) m2 kg s-2 K-1 mol-1

照射線量(X線及びγ線) クーロン毎キログラム Ckg kg-1 sA吸 収 線 量 率 グレイ毎秒 Gys m2 s-3

放 射 強 度 ワット毎ステラジアン Wsr m4 m-2 kg s-3=m2 kg s-3

放 射 輝 度 ワット毎平方メートル毎ステラジアン W(m2 sr) m2 m-2 kg s-3=kg s-3

酵 素 活 性 濃 度 カタール毎立方メートル katm3 m-3 s-1 mol

表4単位の中に固有の名称と記号を含むSI組立単位の例

組立量SI 組立単位

名称 記号

面 積 平方メートル m2

体 積 立法メートル m3

速 さ 速 度 メートル毎秒 ms加 速 度 メートル毎秒毎秒 ms2

波 数 毎メートル m-1

密 度 質 量 密 度 キログラム毎立方メートル kgm3

面 積 密 度 キログラム毎平方メートル kgm2

比 体 積 立方メートル毎キログラム m3kg電 流 密 度 アンペア毎平方メートル Am2

磁 界 の 強 さ アンペア毎メートル Am量 濃 度 (a) 濃 度 モル毎立方メートル molm3

質 量 濃 度 キログラム毎立法メートル kgm3

輝 度 カンデラ毎平方メートル cdm2

屈 折 率 (b) (数字の) 1 1比 透 磁 率 (b) (数字の) 1 1

組立量SI 基本単位

表2基本単位を用いて表されるSI組立単位の例

名称 記号他のSI単位による

表し方SI基本単位による

表し方平 面 角 ラジアン(b) rad 1(b) mm立 体 角 ステラジアン(b) sr(c) 1(b) m2m2

周 波 数 ヘルツ(d) Hz s-1

ントーュニ力 N m kg s-2

圧 力 応 力 パスカル Pa Nm2 m-1 kg s-2

エ ネ ル ギ ー 仕 事 熱 量 ジュール J N m m2 kg s-2

仕 事 率 工 率 放 射 束 ワット W Js m2 kg s-3

電 荷 電 気 量 クーロン A sC電 位 差 ( 電 圧 ) 起 電 力 ボルト V WA m2 kg s-3 A-1

静 電 容 量 ファラド F CV m-2 kg-1 s4 A2

電 気 抵 抗 オーム Ω VA m2 kg s-3 A-2

コ ン ダ ク タ ン ス ジーメンス S AV m-2 kg-1 s3 A2

バーエウ束磁 Wb Vs m2 kg s-2 A-1

磁 束 密 度 テスラ T Wbm2 kg s-2 A-1

イ ン ダ ク タ ン ス ヘンリー H WbA m2 kg s-2 A-2

セ ル シ ウ ス 温 度 セルシウス度(e) Kンメール束光 lm cd sr(c) cd

スクル度照 lx lmm2 m-2 cd放射性核種の放射能( f ) ベクレル(d) Bq s-1

吸収線量 比エネルギー分与カーマ

グレイ Gy Jkg m2 s-2

線量当量 周辺線量当量 方向

性線量当量 個人線量当量シーベルト(g) Sv Jkg m2 s-2

酸 素 活 性 カタール kat s-1 mol

表3固有の名称と記号で表されるSI組立単位SI 組立単位

組立量

名称 記号 SI 単位で表される数値

バ ー ル bar 1bar=01MPa=100kPa=105Pa水銀柱ミリメートル mmHg 1mmHg=133322Paオングストローム Å 1Å=01nm=100pm=10-10m海 里 M 1M=1852mバ ー ン b 1b=100fm2=(10-12cm)2=10-28m2

ノ ッ ト kn 1kn=(18523600)msネ ー パ Npベ ル B

デ ジ ベ ル dB

表8SIに属さないがSIと併用されるその他の単位

SI単位との数値的な関係は    対数量の定義に依存

名称 記号

長 さ メ ー ト ル m質 量 キログラム kg時 間 秒 s電 流 ア ン ペ ア A熱力学温度 ケ ル ビ ン K物 質 量 モ ル mol光 度 カ ン デ ラ cd

基本量SI 基本単位

表1SI 基本単位

名称 記号 SI 単位で表される数値

エ ル グ erg 1 erg=10-7 Jダ イ ン dyn 1 dyn=10-5Nポ ア ズ P 1 P=1 dyn s cm-2=01Pa sス ト ー ク ス St 1 St =1cm2 s-1=10-4m2 s-1

ス チ ル ブ sb 1 sb =1cd cm-2=104cd m-2

フ ォ ト ph 1 ph=1cd sr cm-2 104lxガ ル Gal 1 Gal =1cm s-2=10-2ms-2

マ ク ス ウ ェ ル Mx 1 Mx = 1G cm2=10-8Wbガ ウ ス G 1 G =1Mx cm-2 =10-4Tエルステッド( c ) Oe 1 Oe  (1034π)A m-1

表9固有の名称をもつCGS組立単位

(c)3元系のCGS単位系とSIでは直接比較できないため等号「   」

   は対応関係を示すものである

(第8版2006年改訂)

この印刷物は再生紙を使用しています

Page 47: JAEA-Research 2013-020JAEA-Research 2013-020 - 1 - 1.はじめに 日本原子力研究開発機構(以下「JAEA」という。)は原子力安全基盤機構(以下「JNES」と

JAEA-Research 2013-020

- 43 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 152Sm

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3c9ZN3c3

Fukushima-Daini-2

ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOXMOX

MOX

図 5-13 152Sm 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 44 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 153Eu

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-14 153Eu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 45 -

0 20 40 60 800000

0005

0010

0015

0020

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 155Gd

Fukushima-Daini-1 (present)

ZN2c3

ZN3a9 ZN3a3

ZN2c2(UO 2-Gd2O3)ZN3c2(UO 2-Gd2O3)

図 5-15 155Gd 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 46 -

0 20 40 60 800

01

02

03

04

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 134Cs

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-16 134Cs 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 47 -

0 20 40 60 800

1

2

3

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 137Cs

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

図 5-17 137Cs 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 48 -

0 20 40 60 800

001

002

003

004

005

006

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 154Eu

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2 ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-18 154Eu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 49 -

0 20 40 60 800

001

002

003

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 155Eu

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9ZN3c3

MOXMOX

MOX

MOX

図 5-19 155Eu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 50 -

0 20 40 60 800

01

02

03

04

05

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 234U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-20 234U 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 51 -

0 20 40 60 800

10

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 235U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-21 235U 残存量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 52 -

0 20 40 60 800

1

2

3

4

5

6

7

8

9

10

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 236U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-22 236U 残存量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 53 -

0 20 40 60 80890

900

910

920

930

940

950

960

970

980

990

1000

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 238U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-23 238U 残存量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 54 -

0 20 40 60 800

01

02

03

04

05

06

07

08

09

1

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 238Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-24 238Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 55 -

0 20 40 60 800

1

2

3

4

5

6

7

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 239Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-25 239Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 56 -

0 20 40 60 800

1

2

3

4

5

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 240Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2 ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-26 240Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 57 -

0 20 40 60 800

1

2

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 241Pu

Fukushima-Daini-1 (present)

Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2 ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (2007)

図 5-27 241Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 58 -

0 20 40 60 800

1

2

3

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 242Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-28 242Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 59 -

図 5-29 と図 5-30 にはこの測定で得られた 95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs の

溶解溶液と不溶性残渣中の初期ウラン 1 トンあたりの存在量を示すまた図 5-31 にはそれ

らの和を図 5-32 には不溶性残渣中の存在割合を示す難測定 FP と呼んでいるこれらの FP

の量は図 5-31 からわかるように109Ag が最も燃焼度の高いサンプルで測定値が小さくな

っている例外はあるが燃焼度に対して指数関数的に(片対数グラフで直線的に)増大をし

ている不溶性残渣の量は燃焼度と共に単調に増大すると考えられたが図 5-32 に示すよう

に燃焼度が最も高いサンプルで不溶性残渣中の FP 量が減少する結果を得たこれが燃料

の燃焼条件等によるものなのか溶解を行った時の条件の差によって生じたものなのかは

現段階では不明である旧原研を含めて原子力機構で行ってきた使用済燃料同位体組成測定

実験ではこれら不溶性残渣中に含まれる FP の測定は行われてこなかった今後測定手

法のさらなる見直しなどを通じて不溶性残渣に含まれる FP 量の測定技術の向上を図って

いくことが求められる

0 20 40 60 800

1000

2000

3000

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Solution

図 5-29 難測定 FP 測定結果(溶解溶液中の FP 量(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 60 -

0 20 40 60 800

200

400

600

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109

Ag133Cs

Insolble residue

図 5-30難測定 FP 測定結果(不溶性残渣中の FP の量(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 61 -

0 20 40 60 80101

102

103

104

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Insolble Residue+Solution

図 5-31難測定 FP 測定結果(溶解溶液と不溶性残渣中の FP 量の和(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 62 -

0 20 40 60 8010-4

10-3

10-2

10-1

100

Burnup [GWdt]

Rat

io o

f W

eigh

t[-] 95Mo

99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Insolble Residue(Insolble Residue+Solution)

図 5-32難測定 FP 測定結果(不溶性残渣中の FP の割合)

JAEA-Research 2013-020

- 63 -

表 5-3 には各サンプルの各同位体について原子炉停止から測定までの時間(冷却時間)を示

した表 5-4 には各サンプルの測定値について測定誤差(相対標準偏差)を示した

表 5-3 原子炉停止から測定日までの冷却時間(年)のまとめ

Assembly

Name ZN2 ZN3

Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 234U 969 1221 954 702 702 235U 969 1221 954 702 702 236U 969 1221 954 702 702 238U 969 1221 954 702 702

238Pu 969 1221 954 702 702 239Pu 969 1221 954 702 702 240Pu 969 1221 954 702 702 241Pu 969 1221 954 702 702 242Pu 969 1221 954 702 702 142Nd 969 1221 954 702 702 143Nd 969 1221 954 702 702 144Nd 969 1221 954 702 702 145Nd 969 1221 954 702 702 146Nd 969 1221 954 702 702 148Nd 969 1221 954 702 702 150Nd 969 1221 954 702 702 134Cs 973 962 702 702 702 137Cs 973 962 702 702 702 151Eu 1068 1048 802 796 796 153Eu 1068 1048 802 796 796 154Eu 973 962 708 708 708 155Eu 973 962 708 708 708 147Pm 1070 1061 802 796 796 147Sm 1068 1048 802 796 796 148Sm 1068 1048 802 796 796 149Sm 1068 1048 802 796 796 150Sm 1068 1048 802 796 796 151Sm 1068 1048 802 796 796 152Sm 1068 1048 802 796 796 154Sm 1068 1048 802 796 796 152Gd 1069 1048 802 796 796 154Gd 1069 1048 802 796 796 155Gd 1069 1048 802 796 796 156Gd 1069 1048 802 796 796 157Gd 1069 1048 802 796 796 158Gd 1069 1048 802 796 796 160Gd 1069 1048 802 796 796 95Mo 1165 1165 899 899 899 99Tc 1165 1165 899 899 899

101Ru 1165 1165 899 899 899 103Rh 1165 1165 899 899 899 109Ag 1165 1165 899 899 899 133Cs 1165 1165 899 899 899

JAEA-Research 2013-020

- 64 -

表 5-4 測定誤差(RSD相対標準偏差())のまとめ

Assembly

Name ZN2 ZN3

Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 234U lt 22 lt 22 lt 22 lt 22 lt 22 235U lt 10 lt 10 lt 10 lt 10 lt 10 236U lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 238U lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02

238Pu lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 239Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 240Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 241Pu lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 242Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 142Nd lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 143Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 144Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 145Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 146Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 148Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 150Nd lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 134Cs lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 137Cs lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 151Eu 38 14 25 13 14 153Eu 26 13 21 05 07 154Eu lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 155Eu lt 6 lt 6 lt 6 lt 6 lt 6 147Pm lt 5 lt 5 lt 5 lt 5 lt 5 147Sm 21 10 18 12 12 148Sm 24 11 18 12 12 149Sm 37 19 34 15 21 150Sm 22 10 18 12 13 151Sm 26 19 24 15 21 152Sm 19 10 16 11 11 154Sm 24 12 20 12 12 152Gd 43 38 59 53 58 154Gd 20 14 16 13 16 155Gd 82 11 85 11 13 156Gd 14 08 12 08 10 157Gd 62 20 101 37 30 158Gd 14 11 12 09 12 160Gd 16 18 14 19 21 95Mo 39 40 22 45 23 99Tc 31 31 24 35 24

101Ru 30 31 20 38 22 103Rh 26 24 20 37 19 109Ag 19 21 15 15 15 133Cs 39 38 31 48 35

ここに示した値は測定機器の性能と分離や希釈による誤差を考慮したものである

JAEA-Research 2013-020

- 65 -

表 5-5 と表 5-6 にはZN2 及び ZN3 集合体の照射にかかわる原子炉の運転履歴を示す

表 5-5 ZN2 集合体の運転履歴

開始日 終了日 日数 運転(第 12 サイクル) 1996726 1997923 424

定検 1997923 19971031 38 運転(第 13 サイクル) 19971031 19981217 412

定検 19981217 1999312 85 運転(第 14 サイクル) 1999312 200059 424

表 5-6 ZN3 集合体の運転履歴

開始日 終了日 日数 運転(第 12 サイクル) 1996726 1997923 424

定検 1997923 19971031 38 運転(第 13 サイクル) 19971031 19981217 412

定検 19981217 1999312 85 運転(第 14 サイクル) 1999312 200059 424

定検 200059 2000615 37 運転(第 15 サイクル) 2000615 2001813 424

定検 2001813 2001119 88 運転(第 16 サイクル) 2001119 200317 424

JAEA-Research 2013-020

- 66 -

図 5-33 と図 5-34 にはZN2 集合体及び ZN3 集合体を上から見た断面図とそれぞれのサ

ンプルの取得位置を示したまた図 5-35 には各燃料棒でサンプルを取り出した軸方向の

高さを示した図 5-36及び図 5-37にはZN2及び ZN3集合体の炉内での装荷位置を示した

図 5-33 本試験でサンプルが取得された燃料棒の位置(ZN2 集合体)

(3 サイクル照射 平均燃焼度 356GWdt)

JAEA-Research 2013-020

- 67 -

図 5-34 本試験でサンプルが取得された燃料棒の位置(ZN3 集合体)

(5 サイクル照射 平均燃焼度 535 GWdt)

JAEA-Research 2013-020

- 68 -

図 5-35 本試験でサンプルが取得された位置(軸方向)

JAEA-Research 2013-020

- 69 -

図 5-36 ZN2 集合体のシャッフリング 1112)

(福島第 2 原子力発電所第 12 サイクルから第 14 サイクル)

JAEA-Research 2013-020

- 70 -

図 5-37 ZN3 集合体のシャッフリング 1112)

(福島第 2 原子力発電所第 12 サイクルから第 16 サイクル)

JAEA-Research 2013-020

- 71 -

6おわりに

JAEA が JNES からの受託事業として実施した「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生

成核種組成測定試験」において燃焼率評価で測定が必要な元素の 1 つである Nd について2

種類の手法で測定を行ったが結果に差異が生じたそのため確度の高い測定結果を取得するこ

とと生じた差異の原因究明を目的としたフォローアップ測定を実施した

本件で発生した Nd 定量値の差異の原因は3 章で述べたとおり(1) Nd 定量における化学操

作中に相互汚染等が発生した可能性があったこと(2) Nd を含む FP 核種の測定結果算出に使用

した溶解溶液中の U 原子数に不確定性があったことの 2 点により生じたものと推定される今

後同様の測定を実施する際に注意すべき点をまとめると以下のようになる

① 着目元素の定量を行う際同時期かつ同一試料で U 原子数を測定すること

② 試料の保管時には蒸発が無視できるだけの十分な量を確保した上で保管すること

③ 保管試料は定期的に重量を測定し自然蒸発の影響を把握すること

④ 分取希釈等の操作時には天秤による秤量を行いデータ管理を確実に行うこと

の 4 点である特にどのデータをどの時期に測定するかは全体の測定計画の検討で調整できる

ことであるため出来るだけ同一試料のデータを短期間にまとめて取得できるように配慮すべき

である

また作業環境からの天然元素の汚染等の影響の排除について近年の分析装置の高感度化に

伴い試料の取扱量が極めて少なくなっていることに注意すべきである取り扱う試料量が少なく

なれば被ばくや汚染の可能性を低減できる反面同時に取扱う試料間から生じる相互汚染使

用する試薬や器具及び作業を実施する環境下から混入する天然元素の影響等による汚染の可能性

が高くなるこれらの試料間の相互及び環境下等から生じる汚染はその原因が多岐に渡って考

えられることから作業全般に繊細な注意を払う必要があるあるいは被ばく量に注意を払い

つつ環境下等から生じる天然元素の汚染の影響が出ない程度に取り扱う量を増加させる等の検

討も必要となるだろうこのためにもさらに確度の高いデータの取得を目指し同様の測定を

繰り返し行うことで測定経験を得ることが必要である

本件で発生した Nd 定量値の差異について今後同様の事象を繰り返さないためには上記対応

を必要とするしたがって分析作業の実施の際には事前に作業者間で分析方法及び手順につ

いて十分に検討を行い綿密な計画を立てそれらを確実に遂行していくことの重要性を再認識

する必要がある

JAEA-Research 2013-020

- 72 -

謝 辞

JNES からの受託事業として実施した「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組

成測定試験」においてはJNES の山本徹氏には当該事業の立ち上げから実施及び本フォローア

ップ測定の実施に至るまで多大なご指導とご支援を頂きましたJNES の安藤良平氏及び鈴木

求氏には事業の遂行だけではなく取得データの解析結果に関するご指導をいただきました

深く感謝申し上げます安全研究センター サイクル安全研究グループの外池幸太郎研究主幹には

JNES からの受託事業立ち上げに際して事業の主担当者としてご尽力いただきましたまた同

グループの戸塚真義氏と原科研福島技術開発特別チーム 臨界管理技術開発グループの蒲原佳子

女史には本レポートに掲載するデータの整理を旧ホット試験施設管理部 ホット材料試験課の宮

田精一氏並びに原科研福島技術開発特別チーム 臨界管理技術開発グループの佐藤真人氏には試

料の再調製を行っていただきました原子力基礎工学研究部門 分析化学研究グループの河野信昭

氏並びに鈴木大輔氏には試料分離法について貴重なご助言をいただきましたここに記してお礼

申し上げます

参考文献

1) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 20 年度報告書

2) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 21 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000016661pdf)

3) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 22 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000118961pdf)

4) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 23 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000123740pdf)

5) SUsuda NKohnoldquoAnion-Exchange Separation of Nd and the Transplutonium Elements

in Spent Nuclear Fuels for Burn-up DeterminationrdquoSeparation Sci Technol 23(10amp11)

pp1119-1131 (1988)

6) GUchiyama et alldquoDevelopment of quantitative analytical method of U Pu and fission

products in spent fuel by combined-chromatographic-mass-spectrometric-isotopic-dilution

technologyrdquoEuropean Nuclear Conference 2012 (ENC 2012) December 2012 Manchester

United Kingdom

7) ISO11483 ldquoPreparation of plutonium sources and determination of 238Pu239Pu isotope

ratio by alpha spectrometry rdquo ISO Geneva(1994)

8) K Shibata O Iwamoto T Nakagawa N Iwamoto A Ichihara S Kunieda S Chiba K

JAEA-Research 2013-020

- 73 -

Furutaka N Otuka T Ohsawa T Murata H Matsunobu A Zukeran S Kamada and J

Katakura ldquoJENDL-40 A New Library for Nuclear Science and Engineeringrdquo Journal of

Nuclear Science and Technology 48 1 (2011)

9) K Okumura T Mori M Nakagawa K Kaneko ldquoValidation of a Continuous-Energy Monte

Carlo Burn-up Code MVP-BURN and Its Application to Analysis of Post Irradiation

Experimentrdquo Journal of Nuclear Science and Technology 37(2)pp128-138(2000)

10) 須山賢也望月弘樹高田友幸龍福進奥野浩村崎穣大久保清志「連続エネルギモン

テカルロコード MVP 及び MCNP を使用する統合化燃焼計算コードシステム -

SWAT31」 JAEA-DataCode 2009-002 日本原子力研究開発機構 (2009)

11) 「平成 18 年度全 MOX 炉心核設計手法信頼性実証試験成果報告書」07 基炉報-0001 原子力安

全基盤機構 (2007)

12) 「平成 18 年度高燃焼度 9x9 型燃料信頼性実証試験成果報告書」07 基炉報-0002 原子力安全

基盤機構 (2007)

JAEA-Research 2013-020

- 74 -

付録

測定データ集

JAEA-Research 2013-020

- 75 -

A 混合スパイク試料の値付け

表 A-1 各標準濃度一覧

標準試料 濃度 誤差()

U 濃度標準 26820 microgg 005 Pu 濃度標準 83506 ngg 005 Nd 濃度標準 13495 ngg 007

各標準の純度及び秤量誤差から算出した

表 A-2 混合スパイクと各濃度標準の混合データ

試料名 分取量(g)

混合スパイク 11452 U 濃度標準 10968 Pu 濃度標準 10723 Nd 濃度標準 10324

表 A-3 各濃度標準の同位体組成

U 濃度標準 Pu 濃度標準 Nd 濃度標準 同位体組成

(原子百分率) 誤差() 同位体組成

(原子百分率) 誤差()同位体組成

(原子百分率) 誤差() 234U 00054 362 238Pu 00030 215 142Nd 27119 0007 235U 07205 003 239Pu 974234 0001 143Nd 12174 0009 238U 992741 00003 240Pu 25607 0003 144Nd 23789 0014 241Pu 00100 191 145Nd 8295 0020 242Pu 00028 185 146Nd 17202 0026 148Nd 5767 0038 150Nd 5653 0049 各誤差は質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な誤差伝播の

計算により算出した

表 A-4 混合スパイク中 238Pu の放射能測定結果

放射能比(238Pu242Pu) 012692

表 A-5 混合スパイクに各濃度標準を添加した試料の同位体比測定結果

試料名 測定値 233U238U 0075767 (原子数比) plusmn 0000064

242Pu239Pu 0065232 (原子数比) plusmn 0000004

150Nd142Nd 075200 (原子数比) plusmn 000028

JAEA-Research 2013-020

- 76 -

原子数の算出には次の式を用いた

Rms times Sps - Spm 原子数 =

Abm - Rms times Abs

Rms 濃度標準添加後の 238U233U239Pu242Pu150Nd142Nd 原子数比

Sps 添加した各濃度標準中同位体の量(原子数)233U242Pu142Nd 量

Spm 添加した各濃度標準中同位体の量(原子数)238U239Pu150Nd 量

Abm 混合スパイク中の同位体の比238UU239PuPu150NdNd

Abs 混合スパイク中の同位体の比233UU242PuPu142NdNd

表 A-6 原子数算出に使用したデータ

元素 Rms Sps Spm Abm Abs

U 1319833 0 7388E+16 00086391 09826830 Pu 0065232 219735E+15 63943E+10 0998653 00002917 Nd 0752004 15774E+14 32882E+13 09077548 00201111

JAEA-Research 2013-020

- 77 -

B 燃料溶解溶液試料の測定データ

表 B-1 燃料溶解溶液の分取希釈データ

一次希釈 二次希釈 試料名

分取 希釈 分取 希釈 希釈倍率

2F1ZN2c2 10814 584007 05658 112594 10747

2F1ZN2c3 11753 583867 05676 112728 9866

2F1ZN3c2 11739 576345 05696 111741 9631

2F1ZN3c3 11685 585754 05686 111584 9837

2F1ZN3a9 11636 581027 05686 112304 9862

表 B-2試料中 238Pu の放射能測定結果

試料名 放射能比 238Pu(239Pu+240Pu)

2F1ZN2c2 24520 2F1ZN2c3 33482 2F1ZN3c2 59239 2F1ZN3c3 81127 2F1ZN3a9 63257

表 B-3 α線スペクトロメトリーを併用した Pu の同位体組成測定結果 (単位原子百分率)

試料名 239Pu 240Pu 241Pu 242Pu 238Pu

2F1ZN2c2 62731 25047 7050 3792 138 2F1ZN2c3 62634 24507 7143 3855 186 2F1ZN3c2 42290 32030 8898 13333 345 2F1ZN3c3 41498 31898 8770 13147 468 2F1ZN3a9 36971 30207 8136 21280 341

JAEA-Research 2013-020

- 78 -

表 B-4 燃料溶解溶液中の UPu 及び Nd の同位体組成分析結果 (単位原子百分率)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 234U 001789 00329 00141 00246 00077

plusmn 000007 00001 00002 00002 00002 235U 11220 17429 02320 03689 00219

plusmn 00008 00005 00003 00003 00002 236U 03805 062693 04799 07900 02916

plusmn 00004 000002 00001 00002 00001 238U 984796 975973 992741 988164 996787

plusmn 00008 00005 00004 00004 00003 238Pu 1381 186 345 468 341

plusmn 0008 001 002 003 002 239Pu 627305 62634 42290 41498 369711

plusmn 00008 0001 0003 0005 00007 240Pu 25047 245073 32030 31898 302074

plusmn 0001 00008 0004 0007 00006 241Pu 70503 7143 8898 877 8136

plusmn 00005 0001 0004 001 0002 242Pu 37915 38550 13333 13147 212796

plusmn 00007 00007 0004 0003 00008 142Nd 1639 0623 11173 1088 1655

plusmn 0003 0003 00003 0001 0002 143Nd 21002 21210 135747 132774 88781

plusmn 0005 0002 00008 00008 00005 144Nd 30748 31879 37724 38747 41187

plusmn 0004 0002 0001 0002 0002 145Nd 16540 16760 15007 14895 136618

plusmn 0004 0002 0001 0001 00009 146Nd 16799 16789 18682 18740 20038

plusmn 0008 0003 0002 0003 0002 148Nd 8868 8730 9211 8933 9522

plusmn 0007 0003 0002 0002 0002 150Nd 4404 4010 4684 4320 5059

plusmn 0005 0002 0001 0001 0001 238Pu については238U による影響を考慮しα線測定の結果を用いた 238Pu のplusmnはα線測定誤差を 05質量分析法による同位体比測定誤差を

01とし統計的な誤差伝播の計算により算出した Pu の同位体組成は表 B-3 の結果に 241Pu 及び 242Pu を加え百分率したも

のである 各plusmnは質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な

誤差伝播の計算により算出した

JAEA-Research 2013-020

- 79 -

原子数の算出には次の式を用いた

Rms times Sps - Spm

原子数 = Abm - Rms times Abs

Rms スパイク添加後の 238U233U239Pu242Pu148Nd150Nd 原子数比

Sps 添加した濃縮同位体の量(原子数)233U242Pu150Nd 量

Spm 添加した濃縮同位体の量(原子数)238U239Pu148Nd 量

Abm 試料中の同位体の比238UU239PuPu148NdNd

Abs 試料中の同位体の比233UU242PuPu150NdNd

表 B-6 添加したスパイク中の UPu 及び Nd の原子数 (単位原子数)

試料名 U 233U Sps 238U Spm

2F1ZN2c2 57221E+15 56230E+15 49433E+13 2F1ZN2c3 57146E+15 56156E+15 49369E+13 2F1ZN3c2 57201E+15 56210E+15 49416E+13 2F1ZN3c3 57216E+15 56225E+15 49429E+13 2F1ZN3a9 57325E+15 56332E+15 49523E+13

試料名 Pu 242Pu Sps 239Pu Spm

2F1ZN2c2 14402E+14 14382E+14 42006E+10 2F1ZN2c3 14383E+14 14364E+14 41952E+10 2F1ZN3c2 14397E+14 14377E+14 41992E+10 2F1ZN3c3 14401E+14 14381E+14 42003E+10 2F1ZN3a9 14428E+14 14409E+14 42083E+10

試料名 Nd 150Nd Sps 148Nd Spm

2F1ZN2c2 96421E+13 87527E+13 11428E+12 2F1ZN2c3 96295E+13 87412E+13 11413E+12 2F1ZN3c2 96388E+13 87496E+13 11424E+12 2F1ZN3c3 96413E+13 87519E+13 11427E+12 2F1ZN3a9 96597E+13 87687E+13 11449E+12

57221times1015を示す

表 B-5 二次希釈試料分取量とスパイク添加量 試料名 試料分取量(g) 添加量(g)

2F1ZN2c2 11070 11496 2F1ZN2c3 11060 11481 2F1ZN3c2 11069 11492 2F1ZN3c3 11071 11495 2F1ZN3a9 11068 11517

JAEA-Research 2013-020

- 80 -

表 B-7 二次希釈試料の UPu 及び Nd 同位体組成(測定値) (単位原子数比)

試料名 233UU Abs 238UU Abm

2F1ZN2c2 0 09848 2F1ZN2c3 0 09760 2F1ZN3c2 0 09927 2F1ZN3c3 0 09882 2F1ZN3a9 0 09968

試料名 242PuPu Abs 239PuPu Abm

2F1ZN2c2 00379 06273 2F1ZN2c3 00386 06263 2F1ZN3c2 01333 04229 2F1ZN3c3 01315 04150 2F1ZN3a9 02128 03697

試料名 150NdNd Abs 148NdNd Abm

2F1ZN2c2 00440 00887 2F1ZN2c3 00401 00873 2F1ZN3c2 00468 00921 2F1ZN3c3 00432 00893 2F1ZN3a9 00506 00952

表 B-8 混合スパイク添加後の二次希釈試料の同位体比測定結果 (単位原子数比)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 233U238U 0410984 031750 034736 0383628 0264855

plusmn 0000042 000010 000010 0000094 0000048 242Pu239Pu 182016 1364439 218793 236969 222127

plusmn 000011 0000042 000021 000020 000017 148Nd150Nd 0089986 0149877 0186518 0211642 0266697

plusmn 0000017 0000033 0000034 0000024 0000058

各plusmnは質量分析法による同位体比測定結果(3 回繰り返し測定)の標準偏差を示す

JAEA-Research 2013-020

- 81 -

表 B-9 二次希釈試料の UPu 及び Nd 原子数の算出結果 U

試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 243319 13843E+16 0101 2F1ZN2c3 314965 18072E+16 0105 2F1ZN3c2 287884 16251E+16 0104 2F1ZN3c3 260669 14782E+16 0103 2F1ZN3a9 377565 21288E+16 0102

Pu 試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 054940 13022E+14 0060 2F1ZN2c3 073290 17594E+14 0060 2F1ZN3c2 045705 18143E+14 0062 2F1ZN3c3 042200 16870E+14 0062 2F1ZN3a9 045019 23666E+14 0061

Nd 試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 008999 79480E+13 0125 2F1ZN2c3 014988 14713E+14 0103 2F1ZN3c2 018652 18203E+14 0096 2F1ZN3c3 021164 21674E+14 0096 2F1ZN3a9 026670 27214E+14 0096

13843times1016を示す

表 B-10 二次希釈試料のウラン濃度

試料名 二次希釈試料 分取量(g) 1

分取試料中の U 原子数2

二次希釈試料の

U 濃度 (原子数g 溶液)

2F1ZN2c2 11070 13843E+16 1250E+16 2F1ZN2c3 11060 18072E+16 1634E+16 2F1ZN3c2 11069 16251E+16 1468E+16 2F1ZN3c3 11071 14782E+16 1335E+16 2F1ZN3a9 11068 21288E+16 1923E+16

1表 B-5 参照 2表 B-9 参照 13843times1016を示す

This is a blank page

国際単位系(SI)

乗数  接頭語 記号 乗数  接頭語 記号

1024 ヨ タ Y 10-1 デ シ d1021 ゼ タ Z 10-2 セ ン チ c1018 エ ク サ E 10-3 ミ リ m1015 ペ タ P 10-6 マイクロ micro1012 テ ラ T 10-9 ナ ノ n109 ギ ガ G 10-12 ピ コ p106 メ ガ M 10-15 フェムト f103 キ ロ k 10-18 ア ト a102 ヘ ク ト h 10-21 ゼ プ ト z101 デ カ da 10-24 ヨ ク ト y

表5SI 接頭語

名称 記号 SI 単位による値

分 min 1 min=60s時 h 1h =60 min=3600 s日 d 1 d=24 h=86 400 s度 deg 1deg=(π180) rad分 rsquo 1rsquo=(160)deg=(π10800) rad秒 rdquo 1rdquo=(160)rsquo=(π648000) rad

ヘクタール ha 1ha=1hm2=104m2

リットル Ll 1L=11=1dm3=103cm3=10-3m3

トン t 1t=103 kg

表6SIに属さないがSIと併用される単位

名称 記号 SI 単位で表される数値

電 子 ボ ル ト eV 1eV=1602 176 53(14)times10-19Jダ ル ト ン Da 1Da=1660 538 86(28)times10-27kg統一原子質量単位 u 1u=1 Da天 文 単 位 ua 1ua=1495 978 706 91(6)times1011m

表7SIに属さないがSIと併用される単位でSI単位で表される数値が実験的に得られるもの

名称 記号 SI 単位で表される数値

キ ュ リ ー Ci 1 Ci=37times1010Bqレ ン ト ゲ ン R 1 R = 258times10-4Ckgラ ド rad 1 rad=1cGy=10-2Gyレ ム rem 1 rem=1 cSv=10-2Svガ ン マ γ 1γ=1 nT=10-9Tフ ェ ル ミ 1フェルミ=1 fm=10-15mメートル系カラット 1メートル系カラット = 200 mg = 2times10-4kgト ル Torr 1 Torr = (101 325760) Pa標 準 大 気 圧 atm 1 atm = 101 325 Pa

1cal=41858J(「15」カロリー)41868J(「IT」カロリー)4184J(「熱化学」カロリー)

ミ ク ロ ン micro 1 micro =1microm=10-6m

表10SIに属さないその他の単位の例

カ ロ リ ー cal

(a)SI接頭語は固有の名称と記号を持つ組立単位と組み合わせても使用できるしかし接頭語を付した単位はもはや コヒーレントではない(b)ラジアンとステラジアンは数字の1に対する単位の特別な名称で量についての情報をつたえるために使われる

 実際には使用する時には記号rad及びsrが用いられるが習慣として組立単位としての記号である数字の1は明 示されない(c)測光学ではステラジアンという名称と記号srを単位の表し方の中にそのまま維持している

(d)ヘルツは周期現象についてのみベクレルは放射性核種の統計的過程についてのみ使用される

(e)セルシウス度はケルビンの特別な名称でセルシウス温度を表すために使用されるセルシウス度とケルビンの

  単位の大きさは同一であるしたがって温度差や温度間隔を表す数値はどちらの単位で表しても同じである

(f)放射性核種の放射能(activity referred to a radionuclide)はしばしば誤った用語でrdquoradioactivityrdquoと記される

(g)単位シーベルト(PV200270205)についてはCIPM勧告2(CI-2002)を参照

(a)量濃度(amount concentration)は臨床化学の分野では物質濃度

  (substance concentration)ともよばれる(b)これらは無次元量あるいは次元1をもつ量であるがそのこと   を表す単位記号である数字の1は通常は表記しない

名称 記号SI 基本単位による

表し方

秒ルカスパ度粘 Pa s m-1 kg s-1

力 の モ ー メ ン ト ニュートンメートル N m m2 kg s-2

表 面 張 力 ニュートン毎メートル Nm kg s-2

角 速 度 ラジアン毎秒 rads m m-1 s-1=s-1

角 加 速 度 ラジアン毎秒毎秒 rads2 m m-1 s-2=s-2

熱 流 密 度 放 射 照 度 ワット毎平方メートル Wm2 kg s-3

熱 容 量 エ ン ト ロ ピ ー ジュール毎ケルビン JK m2 kg s-2 K-1

比熱容量比エントロピー ジュール毎キログラム毎ケルビン J(kg K) m2 s-2 K-1

比 エ ネ ル ギ ー ジュール毎キログラム Jkg m2 s-2

熱 伝 導 率 ワット毎メートル毎ケルビン W(m K) m kg s-3 K-1

体 積 エ ネ ル ギ ー ジュール毎立方メートル Jm3 m-1 kg s-2

電 界 の 強 さ ボルト毎メートル Vm m kg s-3 A-1

電 荷 密 度 クーロン毎立方メートル Cm3 m-3 sA表 面 電 荷 クーロン毎平方メートル Cm2 m-2 sA電 束 密 度 電 気 変 位 クーロン毎平方メートル Cm2 m-2 sA誘 電 率 ファラド毎メートル Fm m-3 kg-1 s4 A2

透 磁 率 ヘンリー毎メートル Hm m kg s-2 A-2

モ ル エ ネ ル ギ ー ジュール毎モル Jmol m2 kg s-2 mol-1

モルエントロピー モル熱容量ジュール毎モル毎ケルビン J(mol K) m2 kg s-2 K-1 mol-1

照射線量(X線及びγ線) クーロン毎キログラム Ckg kg-1 sA吸 収 線 量 率 グレイ毎秒 Gys m2 s-3

放 射 強 度 ワット毎ステラジアン Wsr m4 m-2 kg s-3=m2 kg s-3

放 射 輝 度 ワット毎平方メートル毎ステラジアン W(m2 sr) m2 m-2 kg s-3=kg s-3

酵 素 活 性 濃 度 カタール毎立方メートル katm3 m-3 s-1 mol

表4単位の中に固有の名称と記号を含むSI組立単位の例

組立量SI 組立単位

名称 記号

面 積 平方メートル m2

体 積 立法メートル m3

速 さ 速 度 メートル毎秒 ms加 速 度 メートル毎秒毎秒 ms2

波 数 毎メートル m-1

密 度 質 量 密 度 キログラム毎立方メートル kgm3

面 積 密 度 キログラム毎平方メートル kgm2

比 体 積 立方メートル毎キログラム m3kg電 流 密 度 アンペア毎平方メートル Am2

磁 界 の 強 さ アンペア毎メートル Am量 濃 度 (a) 濃 度 モル毎立方メートル molm3

質 量 濃 度 キログラム毎立法メートル kgm3

輝 度 カンデラ毎平方メートル cdm2

屈 折 率 (b) (数字の) 1 1比 透 磁 率 (b) (数字の) 1 1

組立量SI 基本単位

表2基本単位を用いて表されるSI組立単位の例

名称 記号他のSI単位による

表し方SI基本単位による

表し方平 面 角 ラジアン(b) rad 1(b) mm立 体 角 ステラジアン(b) sr(c) 1(b) m2m2

周 波 数 ヘルツ(d) Hz s-1

ントーュニ力 N m kg s-2

圧 力 応 力 パスカル Pa Nm2 m-1 kg s-2

エ ネ ル ギ ー 仕 事 熱 量 ジュール J N m m2 kg s-2

仕 事 率 工 率 放 射 束 ワット W Js m2 kg s-3

電 荷 電 気 量 クーロン A sC電 位 差 ( 電 圧 ) 起 電 力 ボルト V WA m2 kg s-3 A-1

静 電 容 量 ファラド F CV m-2 kg-1 s4 A2

電 気 抵 抗 オーム Ω VA m2 kg s-3 A-2

コ ン ダ ク タ ン ス ジーメンス S AV m-2 kg-1 s3 A2

バーエウ束磁 Wb Vs m2 kg s-2 A-1

磁 束 密 度 テスラ T Wbm2 kg s-2 A-1

イ ン ダ ク タ ン ス ヘンリー H WbA m2 kg s-2 A-2

セ ル シ ウ ス 温 度 セルシウス度(e) Kンメール束光 lm cd sr(c) cd

スクル度照 lx lmm2 m-2 cd放射性核種の放射能( f ) ベクレル(d) Bq s-1

吸収線量 比エネルギー分与カーマ

グレイ Gy Jkg m2 s-2

線量当量 周辺線量当量 方向

性線量当量 個人線量当量シーベルト(g) Sv Jkg m2 s-2

酸 素 活 性 カタール kat s-1 mol

表3固有の名称と記号で表されるSI組立単位SI 組立単位

組立量

名称 記号 SI 単位で表される数値

バ ー ル bar 1bar=01MPa=100kPa=105Pa水銀柱ミリメートル mmHg 1mmHg=133322Paオングストローム Å 1Å=01nm=100pm=10-10m海 里 M 1M=1852mバ ー ン b 1b=100fm2=(10-12cm)2=10-28m2

ノ ッ ト kn 1kn=(18523600)msネ ー パ Npベ ル B

デ ジ ベ ル dB

表8SIに属さないがSIと併用されるその他の単位

SI単位との数値的な関係は    対数量の定義に依存

名称 記号

長 さ メ ー ト ル m質 量 キログラム kg時 間 秒 s電 流 ア ン ペ ア A熱力学温度 ケ ル ビ ン K物 質 量 モ ル mol光 度 カ ン デ ラ cd

基本量SI 基本単位

表1SI 基本単位

名称 記号 SI 単位で表される数値

エ ル グ erg 1 erg=10-7 Jダ イ ン dyn 1 dyn=10-5Nポ ア ズ P 1 P=1 dyn s cm-2=01Pa sス ト ー ク ス St 1 St =1cm2 s-1=10-4m2 s-1

ス チ ル ブ sb 1 sb =1cd cm-2=104cd m-2

フ ォ ト ph 1 ph=1cd sr cm-2 104lxガ ル Gal 1 Gal =1cm s-2=10-2ms-2

マ ク ス ウ ェ ル Mx 1 Mx = 1G cm2=10-8Wbガ ウ ス G 1 G =1Mx cm-2 =10-4Tエルステッド( c ) Oe 1 Oe  (1034π)A m-1

表9固有の名称をもつCGS組立単位

(c)3元系のCGS単位系とSIでは直接比較できないため等号「   」

   は対応関係を示すものである

(第8版2006年改訂)

この印刷物は再生紙を使用しています

Page 48: JAEA-Research 2013-020JAEA-Research 2013-020 - 1 - 1.はじめに 日本原子力研究開発機構(以下「JAEA」という。)は原子力安全基盤機構(以下「JNES」と

JAEA-Research 2013-020

- 44 -

0 20 40 60 8000

01

02

03

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 153Eu

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c3

ZN3a9

ZN3c3ZN3c2

ZN2c2

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-14 153Eu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 45 -

0 20 40 60 800000

0005

0010

0015

0020

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 155Gd

Fukushima-Daini-1 (present)

ZN2c3

ZN3a9 ZN3a3

ZN2c2(UO 2-Gd2O3)ZN3c2(UO 2-Gd2O3)

図 5-15 155Gd 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 46 -

0 20 40 60 800

01

02

03

04

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 134Cs

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-16 134Cs 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 47 -

0 20 40 60 800

1

2

3

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 137Cs

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

図 5-17 137Cs 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 48 -

0 20 40 60 800

001

002

003

004

005

006

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 154Eu

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2 ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-18 154Eu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 49 -

0 20 40 60 800

001

002

003

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 155Eu

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9ZN3c3

MOXMOX

MOX

MOX

図 5-19 155Eu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 50 -

0 20 40 60 800

01

02

03

04

05

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 234U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-20 234U 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 51 -

0 20 40 60 800

10

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 235U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-21 235U 残存量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 52 -

0 20 40 60 800

1

2

3

4

5

6

7

8

9

10

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 236U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-22 236U 残存量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 53 -

0 20 40 60 80890

900

910

920

930

940

950

960

970

980

990

1000

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 238U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-23 238U 残存量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 54 -

0 20 40 60 800

01

02

03

04

05

06

07

08

09

1

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 238Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-24 238Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 55 -

0 20 40 60 800

1

2

3

4

5

6

7

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 239Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-25 239Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 56 -

0 20 40 60 800

1

2

3

4

5

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 240Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2 ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-26 240Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 57 -

0 20 40 60 800

1

2

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 241Pu

Fukushima-Daini-1 (present)

Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2 ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (2007)

図 5-27 241Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 58 -

0 20 40 60 800

1

2

3

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 242Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-28 242Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 59 -

図 5-29 と図 5-30 にはこの測定で得られた 95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs の

溶解溶液と不溶性残渣中の初期ウラン 1 トンあたりの存在量を示すまた図 5-31 にはそれ

らの和を図 5-32 には不溶性残渣中の存在割合を示す難測定 FP と呼んでいるこれらの FP

の量は図 5-31 からわかるように109Ag が最も燃焼度の高いサンプルで測定値が小さくな

っている例外はあるが燃焼度に対して指数関数的に(片対数グラフで直線的に)増大をし

ている不溶性残渣の量は燃焼度と共に単調に増大すると考えられたが図 5-32 に示すよう

に燃焼度が最も高いサンプルで不溶性残渣中の FP 量が減少する結果を得たこれが燃料

の燃焼条件等によるものなのか溶解を行った時の条件の差によって生じたものなのかは

現段階では不明である旧原研を含めて原子力機構で行ってきた使用済燃料同位体組成測定

実験ではこれら不溶性残渣中に含まれる FP の測定は行われてこなかった今後測定手

法のさらなる見直しなどを通じて不溶性残渣に含まれる FP 量の測定技術の向上を図って

いくことが求められる

0 20 40 60 800

1000

2000

3000

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Solution

図 5-29 難測定 FP 測定結果(溶解溶液中の FP 量(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 60 -

0 20 40 60 800

200

400

600

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109

Ag133Cs

Insolble residue

図 5-30難測定 FP 測定結果(不溶性残渣中の FP の量(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 61 -

0 20 40 60 80101

102

103

104

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Insolble Residue+Solution

図 5-31難測定 FP 測定結果(溶解溶液と不溶性残渣中の FP 量の和(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 62 -

0 20 40 60 8010-4

10-3

10-2

10-1

100

Burnup [GWdt]

Rat

io o

f W

eigh

t[-] 95Mo

99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Insolble Residue(Insolble Residue+Solution)

図 5-32難測定 FP 測定結果(不溶性残渣中の FP の割合)

JAEA-Research 2013-020

- 63 -

表 5-3 には各サンプルの各同位体について原子炉停止から測定までの時間(冷却時間)を示

した表 5-4 には各サンプルの測定値について測定誤差(相対標準偏差)を示した

表 5-3 原子炉停止から測定日までの冷却時間(年)のまとめ

Assembly

Name ZN2 ZN3

Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 234U 969 1221 954 702 702 235U 969 1221 954 702 702 236U 969 1221 954 702 702 238U 969 1221 954 702 702

238Pu 969 1221 954 702 702 239Pu 969 1221 954 702 702 240Pu 969 1221 954 702 702 241Pu 969 1221 954 702 702 242Pu 969 1221 954 702 702 142Nd 969 1221 954 702 702 143Nd 969 1221 954 702 702 144Nd 969 1221 954 702 702 145Nd 969 1221 954 702 702 146Nd 969 1221 954 702 702 148Nd 969 1221 954 702 702 150Nd 969 1221 954 702 702 134Cs 973 962 702 702 702 137Cs 973 962 702 702 702 151Eu 1068 1048 802 796 796 153Eu 1068 1048 802 796 796 154Eu 973 962 708 708 708 155Eu 973 962 708 708 708 147Pm 1070 1061 802 796 796 147Sm 1068 1048 802 796 796 148Sm 1068 1048 802 796 796 149Sm 1068 1048 802 796 796 150Sm 1068 1048 802 796 796 151Sm 1068 1048 802 796 796 152Sm 1068 1048 802 796 796 154Sm 1068 1048 802 796 796 152Gd 1069 1048 802 796 796 154Gd 1069 1048 802 796 796 155Gd 1069 1048 802 796 796 156Gd 1069 1048 802 796 796 157Gd 1069 1048 802 796 796 158Gd 1069 1048 802 796 796 160Gd 1069 1048 802 796 796 95Mo 1165 1165 899 899 899 99Tc 1165 1165 899 899 899

101Ru 1165 1165 899 899 899 103Rh 1165 1165 899 899 899 109Ag 1165 1165 899 899 899 133Cs 1165 1165 899 899 899

JAEA-Research 2013-020

- 64 -

表 5-4 測定誤差(RSD相対標準偏差())のまとめ

Assembly

Name ZN2 ZN3

Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 234U lt 22 lt 22 lt 22 lt 22 lt 22 235U lt 10 lt 10 lt 10 lt 10 lt 10 236U lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 238U lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02

238Pu lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 239Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 240Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 241Pu lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 242Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 142Nd lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 143Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 144Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 145Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 146Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 148Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 150Nd lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 134Cs lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 137Cs lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 151Eu 38 14 25 13 14 153Eu 26 13 21 05 07 154Eu lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 155Eu lt 6 lt 6 lt 6 lt 6 lt 6 147Pm lt 5 lt 5 lt 5 lt 5 lt 5 147Sm 21 10 18 12 12 148Sm 24 11 18 12 12 149Sm 37 19 34 15 21 150Sm 22 10 18 12 13 151Sm 26 19 24 15 21 152Sm 19 10 16 11 11 154Sm 24 12 20 12 12 152Gd 43 38 59 53 58 154Gd 20 14 16 13 16 155Gd 82 11 85 11 13 156Gd 14 08 12 08 10 157Gd 62 20 101 37 30 158Gd 14 11 12 09 12 160Gd 16 18 14 19 21 95Mo 39 40 22 45 23 99Tc 31 31 24 35 24

101Ru 30 31 20 38 22 103Rh 26 24 20 37 19 109Ag 19 21 15 15 15 133Cs 39 38 31 48 35

ここに示した値は測定機器の性能と分離や希釈による誤差を考慮したものである

JAEA-Research 2013-020

- 65 -

表 5-5 と表 5-6 にはZN2 及び ZN3 集合体の照射にかかわる原子炉の運転履歴を示す

表 5-5 ZN2 集合体の運転履歴

開始日 終了日 日数 運転(第 12 サイクル) 1996726 1997923 424

定検 1997923 19971031 38 運転(第 13 サイクル) 19971031 19981217 412

定検 19981217 1999312 85 運転(第 14 サイクル) 1999312 200059 424

表 5-6 ZN3 集合体の運転履歴

開始日 終了日 日数 運転(第 12 サイクル) 1996726 1997923 424

定検 1997923 19971031 38 運転(第 13 サイクル) 19971031 19981217 412

定検 19981217 1999312 85 運転(第 14 サイクル) 1999312 200059 424

定検 200059 2000615 37 運転(第 15 サイクル) 2000615 2001813 424

定検 2001813 2001119 88 運転(第 16 サイクル) 2001119 200317 424

JAEA-Research 2013-020

- 66 -

図 5-33 と図 5-34 にはZN2 集合体及び ZN3 集合体を上から見た断面図とそれぞれのサ

ンプルの取得位置を示したまた図 5-35 には各燃料棒でサンプルを取り出した軸方向の

高さを示した図 5-36及び図 5-37にはZN2及び ZN3集合体の炉内での装荷位置を示した

図 5-33 本試験でサンプルが取得された燃料棒の位置(ZN2 集合体)

(3 サイクル照射 平均燃焼度 356GWdt)

JAEA-Research 2013-020

- 67 -

図 5-34 本試験でサンプルが取得された燃料棒の位置(ZN3 集合体)

(5 サイクル照射 平均燃焼度 535 GWdt)

JAEA-Research 2013-020

- 68 -

図 5-35 本試験でサンプルが取得された位置(軸方向)

JAEA-Research 2013-020

- 69 -

図 5-36 ZN2 集合体のシャッフリング 1112)

(福島第 2 原子力発電所第 12 サイクルから第 14 サイクル)

JAEA-Research 2013-020

- 70 -

図 5-37 ZN3 集合体のシャッフリング 1112)

(福島第 2 原子力発電所第 12 サイクルから第 16 サイクル)

JAEA-Research 2013-020

- 71 -

6おわりに

JAEA が JNES からの受託事業として実施した「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生

成核種組成測定試験」において燃焼率評価で測定が必要な元素の 1 つである Nd について2

種類の手法で測定を行ったが結果に差異が生じたそのため確度の高い測定結果を取得するこ

とと生じた差異の原因究明を目的としたフォローアップ測定を実施した

本件で発生した Nd 定量値の差異の原因は3 章で述べたとおり(1) Nd 定量における化学操

作中に相互汚染等が発生した可能性があったこと(2) Nd を含む FP 核種の測定結果算出に使用

した溶解溶液中の U 原子数に不確定性があったことの 2 点により生じたものと推定される今

後同様の測定を実施する際に注意すべき点をまとめると以下のようになる

① 着目元素の定量を行う際同時期かつ同一試料で U 原子数を測定すること

② 試料の保管時には蒸発が無視できるだけの十分な量を確保した上で保管すること

③ 保管試料は定期的に重量を測定し自然蒸発の影響を把握すること

④ 分取希釈等の操作時には天秤による秤量を行いデータ管理を確実に行うこと

の 4 点である特にどのデータをどの時期に測定するかは全体の測定計画の検討で調整できる

ことであるため出来るだけ同一試料のデータを短期間にまとめて取得できるように配慮すべき

である

また作業環境からの天然元素の汚染等の影響の排除について近年の分析装置の高感度化に

伴い試料の取扱量が極めて少なくなっていることに注意すべきである取り扱う試料量が少なく

なれば被ばくや汚染の可能性を低減できる反面同時に取扱う試料間から生じる相互汚染使

用する試薬や器具及び作業を実施する環境下から混入する天然元素の影響等による汚染の可能性

が高くなるこれらの試料間の相互及び環境下等から生じる汚染はその原因が多岐に渡って考

えられることから作業全般に繊細な注意を払う必要があるあるいは被ばく量に注意を払い

つつ環境下等から生じる天然元素の汚染の影響が出ない程度に取り扱う量を増加させる等の検

討も必要となるだろうこのためにもさらに確度の高いデータの取得を目指し同様の測定を

繰り返し行うことで測定経験を得ることが必要である

本件で発生した Nd 定量値の差異について今後同様の事象を繰り返さないためには上記対応

を必要とするしたがって分析作業の実施の際には事前に作業者間で分析方法及び手順につ

いて十分に検討を行い綿密な計画を立てそれらを確実に遂行していくことの重要性を再認識

する必要がある

JAEA-Research 2013-020

- 72 -

謝 辞

JNES からの受託事業として実施した「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組

成測定試験」においてはJNES の山本徹氏には当該事業の立ち上げから実施及び本フォローア

ップ測定の実施に至るまで多大なご指導とご支援を頂きましたJNES の安藤良平氏及び鈴木

求氏には事業の遂行だけではなく取得データの解析結果に関するご指導をいただきました

深く感謝申し上げます安全研究センター サイクル安全研究グループの外池幸太郎研究主幹には

JNES からの受託事業立ち上げに際して事業の主担当者としてご尽力いただきましたまた同

グループの戸塚真義氏と原科研福島技術開発特別チーム 臨界管理技術開発グループの蒲原佳子

女史には本レポートに掲載するデータの整理を旧ホット試験施設管理部 ホット材料試験課の宮

田精一氏並びに原科研福島技術開発特別チーム 臨界管理技術開発グループの佐藤真人氏には試

料の再調製を行っていただきました原子力基礎工学研究部門 分析化学研究グループの河野信昭

氏並びに鈴木大輔氏には試料分離法について貴重なご助言をいただきましたここに記してお礼

申し上げます

参考文献

1) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 20 年度報告書

2) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 21 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000016661pdf)

3) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 22 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000118961pdf)

4) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 23 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000123740pdf)

5) SUsuda NKohnoldquoAnion-Exchange Separation of Nd and the Transplutonium Elements

in Spent Nuclear Fuels for Burn-up DeterminationrdquoSeparation Sci Technol 23(10amp11)

pp1119-1131 (1988)

6) GUchiyama et alldquoDevelopment of quantitative analytical method of U Pu and fission

products in spent fuel by combined-chromatographic-mass-spectrometric-isotopic-dilution

technologyrdquoEuropean Nuclear Conference 2012 (ENC 2012) December 2012 Manchester

United Kingdom

7) ISO11483 ldquoPreparation of plutonium sources and determination of 238Pu239Pu isotope

ratio by alpha spectrometry rdquo ISO Geneva(1994)

8) K Shibata O Iwamoto T Nakagawa N Iwamoto A Ichihara S Kunieda S Chiba K

JAEA-Research 2013-020

- 73 -

Furutaka N Otuka T Ohsawa T Murata H Matsunobu A Zukeran S Kamada and J

Katakura ldquoJENDL-40 A New Library for Nuclear Science and Engineeringrdquo Journal of

Nuclear Science and Technology 48 1 (2011)

9) K Okumura T Mori M Nakagawa K Kaneko ldquoValidation of a Continuous-Energy Monte

Carlo Burn-up Code MVP-BURN and Its Application to Analysis of Post Irradiation

Experimentrdquo Journal of Nuclear Science and Technology 37(2)pp128-138(2000)

10) 須山賢也望月弘樹高田友幸龍福進奥野浩村崎穣大久保清志「連続エネルギモン

テカルロコード MVP 及び MCNP を使用する統合化燃焼計算コードシステム -

SWAT31」 JAEA-DataCode 2009-002 日本原子力研究開発機構 (2009)

11) 「平成 18 年度全 MOX 炉心核設計手法信頼性実証試験成果報告書」07 基炉報-0001 原子力安

全基盤機構 (2007)

12) 「平成 18 年度高燃焼度 9x9 型燃料信頼性実証試験成果報告書」07 基炉報-0002 原子力安全

基盤機構 (2007)

JAEA-Research 2013-020

- 74 -

付録

測定データ集

JAEA-Research 2013-020

- 75 -

A 混合スパイク試料の値付け

表 A-1 各標準濃度一覧

標準試料 濃度 誤差()

U 濃度標準 26820 microgg 005 Pu 濃度標準 83506 ngg 005 Nd 濃度標準 13495 ngg 007

各標準の純度及び秤量誤差から算出した

表 A-2 混合スパイクと各濃度標準の混合データ

試料名 分取量(g)

混合スパイク 11452 U 濃度標準 10968 Pu 濃度標準 10723 Nd 濃度標準 10324

表 A-3 各濃度標準の同位体組成

U 濃度標準 Pu 濃度標準 Nd 濃度標準 同位体組成

(原子百分率) 誤差() 同位体組成

(原子百分率) 誤差()同位体組成

(原子百分率) 誤差() 234U 00054 362 238Pu 00030 215 142Nd 27119 0007 235U 07205 003 239Pu 974234 0001 143Nd 12174 0009 238U 992741 00003 240Pu 25607 0003 144Nd 23789 0014 241Pu 00100 191 145Nd 8295 0020 242Pu 00028 185 146Nd 17202 0026 148Nd 5767 0038 150Nd 5653 0049 各誤差は質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な誤差伝播の

計算により算出した

表 A-4 混合スパイク中 238Pu の放射能測定結果

放射能比(238Pu242Pu) 012692

表 A-5 混合スパイクに各濃度標準を添加した試料の同位体比測定結果

試料名 測定値 233U238U 0075767 (原子数比) plusmn 0000064

242Pu239Pu 0065232 (原子数比) plusmn 0000004

150Nd142Nd 075200 (原子数比) plusmn 000028

JAEA-Research 2013-020

- 76 -

原子数の算出には次の式を用いた

Rms times Sps - Spm 原子数 =

Abm - Rms times Abs

Rms 濃度標準添加後の 238U233U239Pu242Pu150Nd142Nd 原子数比

Sps 添加した各濃度標準中同位体の量(原子数)233U242Pu142Nd 量

Spm 添加した各濃度標準中同位体の量(原子数)238U239Pu150Nd 量

Abm 混合スパイク中の同位体の比238UU239PuPu150NdNd

Abs 混合スパイク中の同位体の比233UU242PuPu142NdNd

表 A-6 原子数算出に使用したデータ

元素 Rms Sps Spm Abm Abs

U 1319833 0 7388E+16 00086391 09826830 Pu 0065232 219735E+15 63943E+10 0998653 00002917 Nd 0752004 15774E+14 32882E+13 09077548 00201111

JAEA-Research 2013-020

- 77 -

B 燃料溶解溶液試料の測定データ

表 B-1 燃料溶解溶液の分取希釈データ

一次希釈 二次希釈 試料名

分取 希釈 分取 希釈 希釈倍率

2F1ZN2c2 10814 584007 05658 112594 10747

2F1ZN2c3 11753 583867 05676 112728 9866

2F1ZN3c2 11739 576345 05696 111741 9631

2F1ZN3c3 11685 585754 05686 111584 9837

2F1ZN3a9 11636 581027 05686 112304 9862

表 B-2試料中 238Pu の放射能測定結果

試料名 放射能比 238Pu(239Pu+240Pu)

2F1ZN2c2 24520 2F1ZN2c3 33482 2F1ZN3c2 59239 2F1ZN3c3 81127 2F1ZN3a9 63257

表 B-3 α線スペクトロメトリーを併用した Pu の同位体組成測定結果 (単位原子百分率)

試料名 239Pu 240Pu 241Pu 242Pu 238Pu

2F1ZN2c2 62731 25047 7050 3792 138 2F1ZN2c3 62634 24507 7143 3855 186 2F1ZN3c2 42290 32030 8898 13333 345 2F1ZN3c3 41498 31898 8770 13147 468 2F1ZN3a9 36971 30207 8136 21280 341

JAEA-Research 2013-020

- 78 -

表 B-4 燃料溶解溶液中の UPu 及び Nd の同位体組成分析結果 (単位原子百分率)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 234U 001789 00329 00141 00246 00077

plusmn 000007 00001 00002 00002 00002 235U 11220 17429 02320 03689 00219

plusmn 00008 00005 00003 00003 00002 236U 03805 062693 04799 07900 02916

plusmn 00004 000002 00001 00002 00001 238U 984796 975973 992741 988164 996787

plusmn 00008 00005 00004 00004 00003 238Pu 1381 186 345 468 341

plusmn 0008 001 002 003 002 239Pu 627305 62634 42290 41498 369711

plusmn 00008 0001 0003 0005 00007 240Pu 25047 245073 32030 31898 302074

plusmn 0001 00008 0004 0007 00006 241Pu 70503 7143 8898 877 8136

plusmn 00005 0001 0004 001 0002 242Pu 37915 38550 13333 13147 212796

plusmn 00007 00007 0004 0003 00008 142Nd 1639 0623 11173 1088 1655

plusmn 0003 0003 00003 0001 0002 143Nd 21002 21210 135747 132774 88781

plusmn 0005 0002 00008 00008 00005 144Nd 30748 31879 37724 38747 41187

plusmn 0004 0002 0001 0002 0002 145Nd 16540 16760 15007 14895 136618

plusmn 0004 0002 0001 0001 00009 146Nd 16799 16789 18682 18740 20038

plusmn 0008 0003 0002 0003 0002 148Nd 8868 8730 9211 8933 9522

plusmn 0007 0003 0002 0002 0002 150Nd 4404 4010 4684 4320 5059

plusmn 0005 0002 0001 0001 0001 238Pu については238U による影響を考慮しα線測定の結果を用いた 238Pu のplusmnはα線測定誤差を 05質量分析法による同位体比測定誤差を

01とし統計的な誤差伝播の計算により算出した Pu の同位体組成は表 B-3 の結果に 241Pu 及び 242Pu を加え百分率したも

のである 各plusmnは質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な

誤差伝播の計算により算出した

JAEA-Research 2013-020

- 79 -

原子数の算出には次の式を用いた

Rms times Sps - Spm

原子数 = Abm - Rms times Abs

Rms スパイク添加後の 238U233U239Pu242Pu148Nd150Nd 原子数比

Sps 添加した濃縮同位体の量(原子数)233U242Pu150Nd 量

Spm 添加した濃縮同位体の量(原子数)238U239Pu148Nd 量

Abm 試料中の同位体の比238UU239PuPu148NdNd

Abs 試料中の同位体の比233UU242PuPu150NdNd

表 B-6 添加したスパイク中の UPu 及び Nd の原子数 (単位原子数)

試料名 U 233U Sps 238U Spm

2F1ZN2c2 57221E+15 56230E+15 49433E+13 2F1ZN2c3 57146E+15 56156E+15 49369E+13 2F1ZN3c2 57201E+15 56210E+15 49416E+13 2F1ZN3c3 57216E+15 56225E+15 49429E+13 2F1ZN3a9 57325E+15 56332E+15 49523E+13

試料名 Pu 242Pu Sps 239Pu Spm

2F1ZN2c2 14402E+14 14382E+14 42006E+10 2F1ZN2c3 14383E+14 14364E+14 41952E+10 2F1ZN3c2 14397E+14 14377E+14 41992E+10 2F1ZN3c3 14401E+14 14381E+14 42003E+10 2F1ZN3a9 14428E+14 14409E+14 42083E+10

試料名 Nd 150Nd Sps 148Nd Spm

2F1ZN2c2 96421E+13 87527E+13 11428E+12 2F1ZN2c3 96295E+13 87412E+13 11413E+12 2F1ZN3c2 96388E+13 87496E+13 11424E+12 2F1ZN3c3 96413E+13 87519E+13 11427E+12 2F1ZN3a9 96597E+13 87687E+13 11449E+12

57221times1015を示す

表 B-5 二次希釈試料分取量とスパイク添加量 試料名 試料分取量(g) 添加量(g)

2F1ZN2c2 11070 11496 2F1ZN2c3 11060 11481 2F1ZN3c2 11069 11492 2F1ZN3c3 11071 11495 2F1ZN3a9 11068 11517

JAEA-Research 2013-020

- 80 -

表 B-7 二次希釈試料の UPu 及び Nd 同位体組成(測定値) (単位原子数比)

試料名 233UU Abs 238UU Abm

2F1ZN2c2 0 09848 2F1ZN2c3 0 09760 2F1ZN3c2 0 09927 2F1ZN3c3 0 09882 2F1ZN3a9 0 09968

試料名 242PuPu Abs 239PuPu Abm

2F1ZN2c2 00379 06273 2F1ZN2c3 00386 06263 2F1ZN3c2 01333 04229 2F1ZN3c3 01315 04150 2F1ZN3a9 02128 03697

試料名 150NdNd Abs 148NdNd Abm

2F1ZN2c2 00440 00887 2F1ZN2c3 00401 00873 2F1ZN3c2 00468 00921 2F1ZN3c3 00432 00893 2F1ZN3a9 00506 00952

表 B-8 混合スパイク添加後の二次希釈試料の同位体比測定結果 (単位原子数比)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 233U238U 0410984 031750 034736 0383628 0264855

plusmn 0000042 000010 000010 0000094 0000048 242Pu239Pu 182016 1364439 218793 236969 222127

plusmn 000011 0000042 000021 000020 000017 148Nd150Nd 0089986 0149877 0186518 0211642 0266697

plusmn 0000017 0000033 0000034 0000024 0000058

各plusmnは質量分析法による同位体比測定結果(3 回繰り返し測定)の標準偏差を示す

JAEA-Research 2013-020

- 81 -

表 B-9 二次希釈試料の UPu 及び Nd 原子数の算出結果 U

試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 243319 13843E+16 0101 2F1ZN2c3 314965 18072E+16 0105 2F1ZN3c2 287884 16251E+16 0104 2F1ZN3c3 260669 14782E+16 0103 2F1ZN3a9 377565 21288E+16 0102

Pu 試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 054940 13022E+14 0060 2F1ZN2c3 073290 17594E+14 0060 2F1ZN3c2 045705 18143E+14 0062 2F1ZN3c3 042200 16870E+14 0062 2F1ZN3a9 045019 23666E+14 0061

Nd 試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 008999 79480E+13 0125 2F1ZN2c3 014988 14713E+14 0103 2F1ZN3c2 018652 18203E+14 0096 2F1ZN3c3 021164 21674E+14 0096 2F1ZN3a9 026670 27214E+14 0096

13843times1016を示す

表 B-10 二次希釈試料のウラン濃度

試料名 二次希釈試料 分取量(g) 1

分取試料中の U 原子数2

二次希釈試料の

U 濃度 (原子数g 溶液)

2F1ZN2c2 11070 13843E+16 1250E+16 2F1ZN2c3 11060 18072E+16 1634E+16 2F1ZN3c2 11069 16251E+16 1468E+16 2F1ZN3c3 11071 14782E+16 1335E+16 2F1ZN3a9 11068 21288E+16 1923E+16

1表 B-5 参照 2表 B-9 参照 13843times1016を示す

This is a blank page

国際単位系(SI)

乗数  接頭語 記号 乗数  接頭語 記号

1024 ヨ タ Y 10-1 デ シ d1021 ゼ タ Z 10-2 セ ン チ c1018 エ ク サ E 10-3 ミ リ m1015 ペ タ P 10-6 マイクロ micro1012 テ ラ T 10-9 ナ ノ n109 ギ ガ G 10-12 ピ コ p106 メ ガ M 10-15 フェムト f103 キ ロ k 10-18 ア ト a102 ヘ ク ト h 10-21 ゼ プ ト z101 デ カ da 10-24 ヨ ク ト y

表5SI 接頭語

名称 記号 SI 単位による値

分 min 1 min=60s時 h 1h =60 min=3600 s日 d 1 d=24 h=86 400 s度 deg 1deg=(π180) rad分 rsquo 1rsquo=(160)deg=(π10800) rad秒 rdquo 1rdquo=(160)rsquo=(π648000) rad

ヘクタール ha 1ha=1hm2=104m2

リットル Ll 1L=11=1dm3=103cm3=10-3m3

トン t 1t=103 kg

表6SIに属さないがSIと併用される単位

名称 記号 SI 単位で表される数値

電 子 ボ ル ト eV 1eV=1602 176 53(14)times10-19Jダ ル ト ン Da 1Da=1660 538 86(28)times10-27kg統一原子質量単位 u 1u=1 Da天 文 単 位 ua 1ua=1495 978 706 91(6)times1011m

表7SIに属さないがSIと併用される単位でSI単位で表される数値が実験的に得られるもの

名称 記号 SI 単位で表される数値

キ ュ リ ー Ci 1 Ci=37times1010Bqレ ン ト ゲ ン R 1 R = 258times10-4Ckgラ ド rad 1 rad=1cGy=10-2Gyレ ム rem 1 rem=1 cSv=10-2Svガ ン マ γ 1γ=1 nT=10-9Tフ ェ ル ミ 1フェルミ=1 fm=10-15mメートル系カラット 1メートル系カラット = 200 mg = 2times10-4kgト ル Torr 1 Torr = (101 325760) Pa標 準 大 気 圧 atm 1 atm = 101 325 Pa

1cal=41858J(「15」カロリー)41868J(「IT」カロリー)4184J(「熱化学」カロリー)

ミ ク ロ ン micro 1 micro =1microm=10-6m

表10SIに属さないその他の単位の例

カ ロ リ ー cal

(a)SI接頭語は固有の名称と記号を持つ組立単位と組み合わせても使用できるしかし接頭語を付した単位はもはや コヒーレントではない(b)ラジアンとステラジアンは数字の1に対する単位の特別な名称で量についての情報をつたえるために使われる

 実際には使用する時には記号rad及びsrが用いられるが習慣として組立単位としての記号である数字の1は明 示されない(c)測光学ではステラジアンという名称と記号srを単位の表し方の中にそのまま維持している

(d)ヘルツは周期現象についてのみベクレルは放射性核種の統計的過程についてのみ使用される

(e)セルシウス度はケルビンの特別な名称でセルシウス温度を表すために使用されるセルシウス度とケルビンの

  単位の大きさは同一であるしたがって温度差や温度間隔を表す数値はどちらの単位で表しても同じである

(f)放射性核種の放射能(activity referred to a radionuclide)はしばしば誤った用語でrdquoradioactivityrdquoと記される

(g)単位シーベルト(PV200270205)についてはCIPM勧告2(CI-2002)を参照

(a)量濃度(amount concentration)は臨床化学の分野では物質濃度

  (substance concentration)ともよばれる(b)これらは無次元量あるいは次元1をもつ量であるがそのこと   を表す単位記号である数字の1は通常は表記しない

名称 記号SI 基本単位による

表し方

秒ルカスパ度粘 Pa s m-1 kg s-1

力 の モ ー メ ン ト ニュートンメートル N m m2 kg s-2

表 面 張 力 ニュートン毎メートル Nm kg s-2

角 速 度 ラジアン毎秒 rads m m-1 s-1=s-1

角 加 速 度 ラジアン毎秒毎秒 rads2 m m-1 s-2=s-2

熱 流 密 度 放 射 照 度 ワット毎平方メートル Wm2 kg s-3

熱 容 量 エ ン ト ロ ピ ー ジュール毎ケルビン JK m2 kg s-2 K-1

比熱容量比エントロピー ジュール毎キログラム毎ケルビン J(kg K) m2 s-2 K-1

比 エ ネ ル ギ ー ジュール毎キログラム Jkg m2 s-2

熱 伝 導 率 ワット毎メートル毎ケルビン W(m K) m kg s-3 K-1

体 積 エ ネ ル ギ ー ジュール毎立方メートル Jm3 m-1 kg s-2

電 界 の 強 さ ボルト毎メートル Vm m kg s-3 A-1

電 荷 密 度 クーロン毎立方メートル Cm3 m-3 sA表 面 電 荷 クーロン毎平方メートル Cm2 m-2 sA電 束 密 度 電 気 変 位 クーロン毎平方メートル Cm2 m-2 sA誘 電 率 ファラド毎メートル Fm m-3 kg-1 s4 A2

透 磁 率 ヘンリー毎メートル Hm m kg s-2 A-2

モ ル エ ネ ル ギ ー ジュール毎モル Jmol m2 kg s-2 mol-1

モルエントロピー モル熱容量ジュール毎モル毎ケルビン J(mol K) m2 kg s-2 K-1 mol-1

照射線量(X線及びγ線) クーロン毎キログラム Ckg kg-1 sA吸 収 線 量 率 グレイ毎秒 Gys m2 s-3

放 射 強 度 ワット毎ステラジアン Wsr m4 m-2 kg s-3=m2 kg s-3

放 射 輝 度 ワット毎平方メートル毎ステラジアン W(m2 sr) m2 m-2 kg s-3=kg s-3

酵 素 活 性 濃 度 カタール毎立方メートル katm3 m-3 s-1 mol

表4単位の中に固有の名称と記号を含むSI組立単位の例

組立量SI 組立単位

名称 記号

面 積 平方メートル m2

体 積 立法メートル m3

速 さ 速 度 メートル毎秒 ms加 速 度 メートル毎秒毎秒 ms2

波 数 毎メートル m-1

密 度 質 量 密 度 キログラム毎立方メートル kgm3

面 積 密 度 キログラム毎平方メートル kgm2

比 体 積 立方メートル毎キログラム m3kg電 流 密 度 アンペア毎平方メートル Am2

磁 界 の 強 さ アンペア毎メートル Am量 濃 度 (a) 濃 度 モル毎立方メートル molm3

質 量 濃 度 キログラム毎立法メートル kgm3

輝 度 カンデラ毎平方メートル cdm2

屈 折 率 (b) (数字の) 1 1比 透 磁 率 (b) (数字の) 1 1

組立量SI 基本単位

表2基本単位を用いて表されるSI組立単位の例

名称 記号他のSI単位による

表し方SI基本単位による

表し方平 面 角 ラジアン(b) rad 1(b) mm立 体 角 ステラジアン(b) sr(c) 1(b) m2m2

周 波 数 ヘルツ(d) Hz s-1

ントーュニ力 N m kg s-2

圧 力 応 力 パスカル Pa Nm2 m-1 kg s-2

エ ネ ル ギ ー 仕 事 熱 量 ジュール J N m m2 kg s-2

仕 事 率 工 率 放 射 束 ワット W Js m2 kg s-3

電 荷 電 気 量 クーロン A sC電 位 差 ( 電 圧 ) 起 電 力 ボルト V WA m2 kg s-3 A-1

静 電 容 量 ファラド F CV m-2 kg-1 s4 A2

電 気 抵 抗 オーム Ω VA m2 kg s-3 A-2

コ ン ダ ク タ ン ス ジーメンス S AV m-2 kg-1 s3 A2

バーエウ束磁 Wb Vs m2 kg s-2 A-1

磁 束 密 度 テスラ T Wbm2 kg s-2 A-1

イ ン ダ ク タ ン ス ヘンリー H WbA m2 kg s-2 A-2

セ ル シ ウ ス 温 度 セルシウス度(e) Kンメール束光 lm cd sr(c) cd

スクル度照 lx lmm2 m-2 cd放射性核種の放射能( f ) ベクレル(d) Bq s-1

吸収線量 比エネルギー分与カーマ

グレイ Gy Jkg m2 s-2

線量当量 周辺線量当量 方向

性線量当量 個人線量当量シーベルト(g) Sv Jkg m2 s-2

酸 素 活 性 カタール kat s-1 mol

表3固有の名称と記号で表されるSI組立単位SI 組立単位

組立量

名称 記号 SI 単位で表される数値

バ ー ル bar 1bar=01MPa=100kPa=105Pa水銀柱ミリメートル mmHg 1mmHg=133322Paオングストローム Å 1Å=01nm=100pm=10-10m海 里 M 1M=1852mバ ー ン b 1b=100fm2=(10-12cm)2=10-28m2

ノ ッ ト kn 1kn=(18523600)msネ ー パ Npベ ル B

デ ジ ベ ル dB

表8SIに属さないがSIと併用されるその他の単位

SI単位との数値的な関係は    対数量の定義に依存

名称 記号

長 さ メ ー ト ル m質 量 キログラム kg時 間 秒 s電 流 ア ン ペ ア A熱力学温度 ケ ル ビ ン K物 質 量 モ ル mol光 度 カ ン デ ラ cd

基本量SI 基本単位

表1SI 基本単位

名称 記号 SI 単位で表される数値

エ ル グ erg 1 erg=10-7 Jダ イ ン dyn 1 dyn=10-5Nポ ア ズ P 1 P=1 dyn s cm-2=01Pa sス ト ー ク ス St 1 St =1cm2 s-1=10-4m2 s-1

ス チ ル ブ sb 1 sb =1cd cm-2=104cd m-2

フ ォ ト ph 1 ph=1cd sr cm-2 104lxガ ル Gal 1 Gal =1cm s-2=10-2ms-2

マ ク ス ウ ェ ル Mx 1 Mx = 1G cm2=10-8Wbガ ウ ス G 1 G =1Mx cm-2 =10-4Tエルステッド( c ) Oe 1 Oe  (1034π)A m-1

表9固有の名称をもつCGS組立単位

(c)3元系のCGS単位系とSIでは直接比較できないため等号「   」

   は対応関係を示すものである

(第8版2006年改訂)

この印刷物は再生紙を使用しています

Page 49: JAEA-Research 2013-020JAEA-Research 2013-020 - 1 - 1.はじめに 日本原子力研究開発機構(以下「JAEA」という。)は原子力安全基盤機構(以下「JNES」と

JAEA-Research 2013-020

- 45 -

0 20 40 60 800000

0005

0010

0015

0020

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 155Gd

Fukushima-Daini-1 (present)

ZN2c3

ZN3a9 ZN3a3

ZN2c2(UO 2-Gd2O3)ZN3c2(UO 2-Gd2O3)

図 5-15 155Gd 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 46 -

0 20 40 60 800

01

02

03

04

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 134Cs

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-16 134Cs 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 47 -

0 20 40 60 800

1

2

3

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 137Cs

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

図 5-17 137Cs 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 48 -

0 20 40 60 800

001

002

003

004

005

006

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 154Eu

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2 ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-18 154Eu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 49 -

0 20 40 60 800

001

002

003

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 155Eu

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9ZN3c3

MOXMOX

MOX

MOX

図 5-19 155Eu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 50 -

0 20 40 60 800

01

02

03

04

05

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 234U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-20 234U 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 51 -

0 20 40 60 800

10

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 235U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-21 235U 残存量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 52 -

0 20 40 60 800

1

2

3

4

5

6

7

8

9

10

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 236U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-22 236U 残存量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 53 -

0 20 40 60 80890

900

910

920

930

940

950

960

970

980

990

1000

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 238U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-23 238U 残存量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 54 -

0 20 40 60 800

01

02

03

04

05

06

07

08

09

1

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 238Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-24 238Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 55 -

0 20 40 60 800

1

2

3

4

5

6

7

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 239Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-25 239Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 56 -

0 20 40 60 800

1

2

3

4

5

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 240Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2 ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-26 240Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 57 -

0 20 40 60 800

1

2

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 241Pu

Fukushima-Daini-1 (present)

Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2 ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (2007)

図 5-27 241Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 58 -

0 20 40 60 800

1

2

3

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 242Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-28 242Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 59 -

図 5-29 と図 5-30 にはこの測定で得られた 95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs の

溶解溶液と不溶性残渣中の初期ウラン 1 トンあたりの存在量を示すまた図 5-31 にはそれ

らの和を図 5-32 には不溶性残渣中の存在割合を示す難測定 FP と呼んでいるこれらの FP

の量は図 5-31 からわかるように109Ag が最も燃焼度の高いサンプルで測定値が小さくな

っている例外はあるが燃焼度に対して指数関数的に(片対数グラフで直線的に)増大をし

ている不溶性残渣の量は燃焼度と共に単調に増大すると考えられたが図 5-32 に示すよう

に燃焼度が最も高いサンプルで不溶性残渣中の FP 量が減少する結果を得たこれが燃料

の燃焼条件等によるものなのか溶解を行った時の条件の差によって生じたものなのかは

現段階では不明である旧原研を含めて原子力機構で行ってきた使用済燃料同位体組成測定

実験ではこれら不溶性残渣中に含まれる FP の測定は行われてこなかった今後測定手

法のさらなる見直しなどを通じて不溶性残渣に含まれる FP 量の測定技術の向上を図って

いくことが求められる

0 20 40 60 800

1000

2000

3000

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Solution

図 5-29 難測定 FP 測定結果(溶解溶液中の FP 量(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 60 -

0 20 40 60 800

200

400

600

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109

Ag133Cs

Insolble residue

図 5-30難測定 FP 測定結果(不溶性残渣中の FP の量(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 61 -

0 20 40 60 80101

102

103

104

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Insolble Residue+Solution

図 5-31難測定 FP 測定結果(溶解溶液と不溶性残渣中の FP 量の和(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 62 -

0 20 40 60 8010-4

10-3

10-2

10-1

100

Burnup [GWdt]

Rat

io o

f W

eigh

t[-] 95Mo

99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Insolble Residue(Insolble Residue+Solution)

図 5-32難測定 FP 測定結果(不溶性残渣中の FP の割合)

JAEA-Research 2013-020

- 63 -

表 5-3 には各サンプルの各同位体について原子炉停止から測定までの時間(冷却時間)を示

した表 5-4 には各サンプルの測定値について測定誤差(相対標準偏差)を示した

表 5-3 原子炉停止から測定日までの冷却時間(年)のまとめ

Assembly

Name ZN2 ZN3

Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 234U 969 1221 954 702 702 235U 969 1221 954 702 702 236U 969 1221 954 702 702 238U 969 1221 954 702 702

238Pu 969 1221 954 702 702 239Pu 969 1221 954 702 702 240Pu 969 1221 954 702 702 241Pu 969 1221 954 702 702 242Pu 969 1221 954 702 702 142Nd 969 1221 954 702 702 143Nd 969 1221 954 702 702 144Nd 969 1221 954 702 702 145Nd 969 1221 954 702 702 146Nd 969 1221 954 702 702 148Nd 969 1221 954 702 702 150Nd 969 1221 954 702 702 134Cs 973 962 702 702 702 137Cs 973 962 702 702 702 151Eu 1068 1048 802 796 796 153Eu 1068 1048 802 796 796 154Eu 973 962 708 708 708 155Eu 973 962 708 708 708 147Pm 1070 1061 802 796 796 147Sm 1068 1048 802 796 796 148Sm 1068 1048 802 796 796 149Sm 1068 1048 802 796 796 150Sm 1068 1048 802 796 796 151Sm 1068 1048 802 796 796 152Sm 1068 1048 802 796 796 154Sm 1068 1048 802 796 796 152Gd 1069 1048 802 796 796 154Gd 1069 1048 802 796 796 155Gd 1069 1048 802 796 796 156Gd 1069 1048 802 796 796 157Gd 1069 1048 802 796 796 158Gd 1069 1048 802 796 796 160Gd 1069 1048 802 796 796 95Mo 1165 1165 899 899 899 99Tc 1165 1165 899 899 899

101Ru 1165 1165 899 899 899 103Rh 1165 1165 899 899 899 109Ag 1165 1165 899 899 899 133Cs 1165 1165 899 899 899

JAEA-Research 2013-020

- 64 -

表 5-4 測定誤差(RSD相対標準偏差())のまとめ

Assembly

Name ZN2 ZN3

Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 234U lt 22 lt 22 lt 22 lt 22 lt 22 235U lt 10 lt 10 lt 10 lt 10 lt 10 236U lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 238U lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02

238Pu lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 239Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 240Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 241Pu lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 242Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 142Nd lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 143Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 144Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 145Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 146Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 148Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 150Nd lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 134Cs lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 137Cs lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 151Eu 38 14 25 13 14 153Eu 26 13 21 05 07 154Eu lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 155Eu lt 6 lt 6 lt 6 lt 6 lt 6 147Pm lt 5 lt 5 lt 5 lt 5 lt 5 147Sm 21 10 18 12 12 148Sm 24 11 18 12 12 149Sm 37 19 34 15 21 150Sm 22 10 18 12 13 151Sm 26 19 24 15 21 152Sm 19 10 16 11 11 154Sm 24 12 20 12 12 152Gd 43 38 59 53 58 154Gd 20 14 16 13 16 155Gd 82 11 85 11 13 156Gd 14 08 12 08 10 157Gd 62 20 101 37 30 158Gd 14 11 12 09 12 160Gd 16 18 14 19 21 95Mo 39 40 22 45 23 99Tc 31 31 24 35 24

101Ru 30 31 20 38 22 103Rh 26 24 20 37 19 109Ag 19 21 15 15 15 133Cs 39 38 31 48 35

ここに示した値は測定機器の性能と分離や希釈による誤差を考慮したものである

JAEA-Research 2013-020

- 65 -

表 5-5 と表 5-6 にはZN2 及び ZN3 集合体の照射にかかわる原子炉の運転履歴を示す

表 5-5 ZN2 集合体の運転履歴

開始日 終了日 日数 運転(第 12 サイクル) 1996726 1997923 424

定検 1997923 19971031 38 運転(第 13 サイクル) 19971031 19981217 412

定検 19981217 1999312 85 運転(第 14 サイクル) 1999312 200059 424

表 5-6 ZN3 集合体の運転履歴

開始日 終了日 日数 運転(第 12 サイクル) 1996726 1997923 424

定検 1997923 19971031 38 運転(第 13 サイクル) 19971031 19981217 412

定検 19981217 1999312 85 運転(第 14 サイクル) 1999312 200059 424

定検 200059 2000615 37 運転(第 15 サイクル) 2000615 2001813 424

定検 2001813 2001119 88 運転(第 16 サイクル) 2001119 200317 424

JAEA-Research 2013-020

- 66 -

図 5-33 と図 5-34 にはZN2 集合体及び ZN3 集合体を上から見た断面図とそれぞれのサ

ンプルの取得位置を示したまた図 5-35 には各燃料棒でサンプルを取り出した軸方向の

高さを示した図 5-36及び図 5-37にはZN2及び ZN3集合体の炉内での装荷位置を示した

図 5-33 本試験でサンプルが取得された燃料棒の位置(ZN2 集合体)

(3 サイクル照射 平均燃焼度 356GWdt)

JAEA-Research 2013-020

- 67 -

図 5-34 本試験でサンプルが取得された燃料棒の位置(ZN3 集合体)

(5 サイクル照射 平均燃焼度 535 GWdt)

JAEA-Research 2013-020

- 68 -

図 5-35 本試験でサンプルが取得された位置(軸方向)

JAEA-Research 2013-020

- 69 -

図 5-36 ZN2 集合体のシャッフリング 1112)

(福島第 2 原子力発電所第 12 サイクルから第 14 サイクル)

JAEA-Research 2013-020

- 70 -

図 5-37 ZN3 集合体のシャッフリング 1112)

(福島第 2 原子力発電所第 12 サイクルから第 16 サイクル)

JAEA-Research 2013-020

- 71 -

6おわりに

JAEA が JNES からの受託事業として実施した「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生

成核種組成測定試験」において燃焼率評価で測定が必要な元素の 1 つである Nd について2

種類の手法で測定を行ったが結果に差異が生じたそのため確度の高い測定結果を取得するこ

とと生じた差異の原因究明を目的としたフォローアップ測定を実施した

本件で発生した Nd 定量値の差異の原因は3 章で述べたとおり(1) Nd 定量における化学操

作中に相互汚染等が発生した可能性があったこと(2) Nd を含む FP 核種の測定結果算出に使用

した溶解溶液中の U 原子数に不確定性があったことの 2 点により生じたものと推定される今

後同様の測定を実施する際に注意すべき点をまとめると以下のようになる

① 着目元素の定量を行う際同時期かつ同一試料で U 原子数を測定すること

② 試料の保管時には蒸発が無視できるだけの十分な量を確保した上で保管すること

③ 保管試料は定期的に重量を測定し自然蒸発の影響を把握すること

④ 分取希釈等の操作時には天秤による秤量を行いデータ管理を確実に行うこと

の 4 点である特にどのデータをどの時期に測定するかは全体の測定計画の検討で調整できる

ことであるため出来るだけ同一試料のデータを短期間にまとめて取得できるように配慮すべき

である

また作業環境からの天然元素の汚染等の影響の排除について近年の分析装置の高感度化に

伴い試料の取扱量が極めて少なくなっていることに注意すべきである取り扱う試料量が少なく

なれば被ばくや汚染の可能性を低減できる反面同時に取扱う試料間から生じる相互汚染使

用する試薬や器具及び作業を実施する環境下から混入する天然元素の影響等による汚染の可能性

が高くなるこれらの試料間の相互及び環境下等から生じる汚染はその原因が多岐に渡って考

えられることから作業全般に繊細な注意を払う必要があるあるいは被ばく量に注意を払い

つつ環境下等から生じる天然元素の汚染の影響が出ない程度に取り扱う量を増加させる等の検

討も必要となるだろうこのためにもさらに確度の高いデータの取得を目指し同様の測定を

繰り返し行うことで測定経験を得ることが必要である

本件で発生した Nd 定量値の差異について今後同様の事象を繰り返さないためには上記対応

を必要とするしたがって分析作業の実施の際には事前に作業者間で分析方法及び手順につ

いて十分に検討を行い綿密な計画を立てそれらを確実に遂行していくことの重要性を再認識

する必要がある

JAEA-Research 2013-020

- 72 -

謝 辞

JNES からの受託事業として実施した「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組

成測定試験」においてはJNES の山本徹氏には当該事業の立ち上げから実施及び本フォローア

ップ測定の実施に至るまで多大なご指導とご支援を頂きましたJNES の安藤良平氏及び鈴木

求氏には事業の遂行だけではなく取得データの解析結果に関するご指導をいただきました

深く感謝申し上げます安全研究センター サイクル安全研究グループの外池幸太郎研究主幹には

JNES からの受託事業立ち上げに際して事業の主担当者としてご尽力いただきましたまた同

グループの戸塚真義氏と原科研福島技術開発特別チーム 臨界管理技術開発グループの蒲原佳子

女史には本レポートに掲載するデータの整理を旧ホット試験施設管理部 ホット材料試験課の宮

田精一氏並びに原科研福島技術開発特別チーム 臨界管理技術開発グループの佐藤真人氏には試

料の再調製を行っていただきました原子力基礎工学研究部門 分析化学研究グループの河野信昭

氏並びに鈴木大輔氏には試料分離法について貴重なご助言をいただきましたここに記してお礼

申し上げます

参考文献

1) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 20 年度報告書

2) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 21 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000016661pdf)

3) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 22 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000118961pdf)

4) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 23 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000123740pdf)

5) SUsuda NKohnoldquoAnion-Exchange Separation of Nd and the Transplutonium Elements

in Spent Nuclear Fuels for Burn-up DeterminationrdquoSeparation Sci Technol 23(10amp11)

pp1119-1131 (1988)

6) GUchiyama et alldquoDevelopment of quantitative analytical method of U Pu and fission

products in spent fuel by combined-chromatographic-mass-spectrometric-isotopic-dilution

technologyrdquoEuropean Nuclear Conference 2012 (ENC 2012) December 2012 Manchester

United Kingdom

7) ISO11483 ldquoPreparation of plutonium sources and determination of 238Pu239Pu isotope

ratio by alpha spectrometry rdquo ISO Geneva(1994)

8) K Shibata O Iwamoto T Nakagawa N Iwamoto A Ichihara S Kunieda S Chiba K

JAEA-Research 2013-020

- 73 -

Furutaka N Otuka T Ohsawa T Murata H Matsunobu A Zukeran S Kamada and J

Katakura ldquoJENDL-40 A New Library for Nuclear Science and Engineeringrdquo Journal of

Nuclear Science and Technology 48 1 (2011)

9) K Okumura T Mori M Nakagawa K Kaneko ldquoValidation of a Continuous-Energy Monte

Carlo Burn-up Code MVP-BURN and Its Application to Analysis of Post Irradiation

Experimentrdquo Journal of Nuclear Science and Technology 37(2)pp128-138(2000)

10) 須山賢也望月弘樹高田友幸龍福進奥野浩村崎穣大久保清志「連続エネルギモン

テカルロコード MVP 及び MCNP を使用する統合化燃焼計算コードシステム -

SWAT31」 JAEA-DataCode 2009-002 日本原子力研究開発機構 (2009)

11) 「平成 18 年度全 MOX 炉心核設計手法信頼性実証試験成果報告書」07 基炉報-0001 原子力安

全基盤機構 (2007)

12) 「平成 18 年度高燃焼度 9x9 型燃料信頼性実証試験成果報告書」07 基炉報-0002 原子力安全

基盤機構 (2007)

JAEA-Research 2013-020

- 74 -

付録

測定データ集

JAEA-Research 2013-020

- 75 -

A 混合スパイク試料の値付け

表 A-1 各標準濃度一覧

標準試料 濃度 誤差()

U 濃度標準 26820 microgg 005 Pu 濃度標準 83506 ngg 005 Nd 濃度標準 13495 ngg 007

各標準の純度及び秤量誤差から算出した

表 A-2 混合スパイクと各濃度標準の混合データ

試料名 分取量(g)

混合スパイク 11452 U 濃度標準 10968 Pu 濃度標準 10723 Nd 濃度標準 10324

表 A-3 各濃度標準の同位体組成

U 濃度標準 Pu 濃度標準 Nd 濃度標準 同位体組成

(原子百分率) 誤差() 同位体組成

(原子百分率) 誤差()同位体組成

(原子百分率) 誤差() 234U 00054 362 238Pu 00030 215 142Nd 27119 0007 235U 07205 003 239Pu 974234 0001 143Nd 12174 0009 238U 992741 00003 240Pu 25607 0003 144Nd 23789 0014 241Pu 00100 191 145Nd 8295 0020 242Pu 00028 185 146Nd 17202 0026 148Nd 5767 0038 150Nd 5653 0049 各誤差は質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な誤差伝播の

計算により算出した

表 A-4 混合スパイク中 238Pu の放射能測定結果

放射能比(238Pu242Pu) 012692

表 A-5 混合スパイクに各濃度標準を添加した試料の同位体比測定結果

試料名 測定値 233U238U 0075767 (原子数比) plusmn 0000064

242Pu239Pu 0065232 (原子数比) plusmn 0000004

150Nd142Nd 075200 (原子数比) plusmn 000028

JAEA-Research 2013-020

- 76 -

原子数の算出には次の式を用いた

Rms times Sps - Spm 原子数 =

Abm - Rms times Abs

Rms 濃度標準添加後の 238U233U239Pu242Pu150Nd142Nd 原子数比

Sps 添加した各濃度標準中同位体の量(原子数)233U242Pu142Nd 量

Spm 添加した各濃度標準中同位体の量(原子数)238U239Pu150Nd 量

Abm 混合スパイク中の同位体の比238UU239PuPu150NdNd

Abs 混合スパイク中の同位体の比233UU242PuPu142NdNd

表 A-6 原子数算出に使用したデータ

元素 Rms Sps Spm Abm Abs

U 1319833 0 7388E+16 00086391 09826830 Pu 0065232 219735E+15 63943E+10 0998653 00002917 Nd 0752004 15774E+14 32882E+13 09077548 00201111

JAEA-Research 2013-020

- 77 -

B 燃料溶解溶液試料の測定データ

表 B-1 燃料溶解溶液の分取希釈データ

一次希釈 二次希釈 試料名

分取 希釈 分取 希釈 希釈倍率

2F1ZN2c2 10814 584007 05658 112594 10747

2F1ZN2c3 11753 583867 05676 112728 9866

2F1ZN3c2 11739 576345 05696 111741 9631

2F1ZN3c3 11685 585754 05686 111584 9837

2F1ZN3a9 11636 581027 05686 112304 9862

表 B-2試料中 238Pu の放射能測定結果

試料名 放射能比 238Pu(239Pu+240Pu)

2F1ZN2c2 24520 2F1ZN2c3 33482 2F1ZN3c2 59239 2F1ZN3c3 81127 2F1ZN3a9 63257

表 B-3 α線スペクトロメトリーを併用した Pu の同位体組成測定結果 (単位原子百分率)

試料名 239Pu 240Pu 241Pu 242Pu 238Pu

2F1ZN2c2 62731 25047 7050 3792 138 2F1ZN2c3 62634 24507 7143 3855 186 2F1ZN3c2 42290 32030 8898 13333 345 2F1ZN3c3 41498 31898 8770 13147 468 2F1ZN3a9 36971 30207 8136 21280 341

JAEA-Research 2013-020

- 78 -

表 B-4 燃料溶解溶液中の UPu 及び Nd の同位体組成分析結果 (単位原子百分率)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 234U 001789 00329 00141 00246 00077

plusmn 000007 00001 00002 00002 00002 235U 11220 17429 02320 03689 00219

plusmn 00008 00005 00003 00003 00002 236U 03805 062693 04799 07900 02916

plusmn 00004 000002 00001 00002 00001 238U 984796 975973 992741 988164 996787

plusmn 00008 00005 00004 00004 00003 238Pu 1381 186 345 468 341

plusmn 0008 001 002 003 002 239Pu 627305 62634 42290 41498 369711

plusmn 00008 0001 0003 0005 00007 240Pu 25047 245073 32030 31898 302074

plusmn 0001 00008 0004 0007 00006 241Pu 70503 7143 8898 877 8136

plusmn 00005 0001 0004 001 0002 242Pu 37915 38550 13333 13147 212796

plusmn 00007 00007 0004 0003 00008 142Nd 1639 0623 11173 1088 1655

plusmn 0003 0003 00003 0001 0002 143Nd 21002 21210 135747 132774 88781

plusmn 0005 0002 00008 00008 00005 144Nd 30748 31879 37724 38747 41187

plusmn 0004 0002 0001 0002 0002 145Nd 16540 16760 15007 14895 136618

plusmn 0004 0002 0001 0001 00009 146Nd 16799 16789 18682 18740 20038

plusmn 0008 0003 0002 0003 0002 148Nd 8868 8730 9211 8933 9522

plusmn 0007 0003 0002 0002 0002 150Nd 4404 4010 4684 4320 5059

plusmn 0005 0002 0001 0001 0001 238Pu については238U による影響を考慮しα線測定の結果を用いた 238Pu のplusmnはα線測定誤差を 05質量分析法による同位体比測定誤差を

01とし統計的な誤差伝播の計算により算出した Pu の同位体組成は表 B-3 の結果に 241Pu 及び 242Pu を加え百分率したも

のである 各plusmnは質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な

誤差伝播の計算により算出した

JAEA-Research 2013-020

- 79 -

原子数の算出には次の式を用いた

Rms times Sps - Spm

原子数 = Abm - Rms times Abs

Rms スパイク添加後の 238U233U239Pu242Pu148Nd150Nd 原子数比

Sps 添加した濃縮同位体の量(原子数)233U242Pu150Nd 量

Spm 添加した濃縮同位体の量(原子数)238U239Pu148Nd 量

Abm 試料中の同位体の比238UU239PuPu148NdNd

Abs 試料中の同位体の比233UU242PuPu150NdNd

表 B-6 添加したスパイク中の UPu 及び Nd の原子数 (単位原子数)

試料名 U 233U Sps 238U Spm

2F1ZN2c2 57221E+15 56230E+15 49433E+13 2F1ZN2c3 57146E+15 56156E+15 49369E+13 2F1ZN3c2 57201E+15 56210E+15 49416E+13 2F1ZN3c3 57216E+15 56225E+15 49429E+13 2F1ZN3a9 57325E+15 56332E+15 49523E+13

試料名 Pu 242Pu Sps 239Pu Spm

2F1ZN2c2 14402E+14 14382E+14 42006E+10 2F1ZN2c3 14383E+14 14364E+14 41952E+10 2F1ZN3c2 14397E+14 14377E+14 41992E+10 2F1ZN3c3 14401E+14 14381E+14 42003E+10 2F1ZN3a9 14428E+14 14409E+14 42083E+10

試料名 Nd 150Nd Sps 148Nd Spm

2F1ZN2c2 96421E+13 87527E+13 11428E+12 2F1ZN2c3 96295E+13 87412E+13 11413E+12 2F1ZN3c2 96388E+13 87496E+13 11424E+12 2F1ZN3c3 96413E+13 87519E+13 11427E+12 2F1ZN3a9 96597E+13 87687E+13 11449E+12

57221times1015を示す

表 B-5 二次希釈試料分取量とスパイク添加量 試料名 試料分取量(g) 添加量(g)

2F1ZN2c2 11070 11496 2F1ZN2c3 11060 11481 2F1ZN3c2 11069 11492 2F1ZN3c3 11071 11495 2F1ZN3a9 11068 11517

JAEA-Research 2013-020

- 80 -

表 B-7 二次希釈試料の UPu 及び Nd 同位体組成(測定値) (単位原子数比)

試料名 233UU Abs 238UU Abm

2F1ZN2c2 0 09848 2F1ZN2c3 0 09760 2F1ZN3c2 0 09927 2F1ZN3c3 0 09882 2F1ZN3a9 0 09968

試料名 242PuPu Abs 239PuPu Abm

2F1ZN2c2 00379 06273 2F1ZN2c3 00386 06263 2F1ZN3c2 01333 04229 2F1ZN3c3 01315 04150 2F1ZN3a9 02128 03697

試料名 150NdNd Abs 148NdNd Abm

2F1ZN2c2 00440 00887 2F1ZN2c3 00401 00873 2F1ZN3c2 00468 00921 2F1ZN3c3 00432 00893 2F1ZN3a9 00506 00952

表 B-8 混合スパイク添加後の二次希釈試料の同位体比測定結果 (単位原子数比)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 233U238U 0410984 031750 034736 0383628 0264855

plusmn 0000042 000010 000010 0000094 0000048 242Pu239Pu 182016 1364439 218793 236969 222127

plusmn 000011 0000042 000021 000020 000017 148Nd150Nd 0089986 0149877 0186518 0211642 0266697

plusmn 0000017 0000033 0000034 0000024 0000058

各plusmnは質量分析法による同位体比測定結果(3 回繰り返し測定)の標準偏差を示す

JAEA-Research 2013-020

- 81 -

表 B-9 二次希釈試料の UPu 及び Nd 原子数の算出結果 U

試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 243319 13843E+16 0101 2F1ZN2c3 314965 18072E+16 0105 2F1ZN3c2 287884 16251E+16 0104 2F1ZN3c3 260669 14782E+16 0103 2F1ZN3a9 377565 21288E+16 0102

Pu 試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 054940 13022E+14 0060 2F1ZN2c3 073290 17594E+14 0060 2F1ZN3c2 045705 18143E+14 0062 2F1ZN3c3 042200 16870E+14 0062 2F1ZN3a9 045019 23666E+14 0061

Nd 試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 008999 79480E+13 0125 2F1ZN2c3 014988 14713E+14 0103 2F1ZN3c2 018652 18203E+14 0096 2F1ZN3c3 021164 21674E+14 0096 2F1ZN3a9 026670 27214E+14 0096

13843times1016を示す

表 B-10 二次希釈試料のウラン濃度

試料名 二次希釈試料 分取量(g) 1

分取試料中の U 原子数2

二次希釈試料の

U 濃度 (原子数g 溶液)

2F1ZN2c2 11070 13843E+16 1250E+16 2F1ZN2c3 11060 18072E+16 1634E+16 2F1ZN3c2 11069 16251E+16 1468E+16 2F1ZN3c3 11071 14782E+16 1335E+16 2F1ZN3a9 11068 21288E+16 1923E+16

1表 B-5 参照 2表 B-9 参照 13843times1016を示す

This is a blank page

国際単位系(SI)

乗数  接頭語 記号 乗数  接頭語 記号

1024 ヨ タ Y 10-1 デ シ d1021 ゼ タ Z 10-2 セ ン チ c1018 エ ク サ E 10-3 ミ リ m1015 ペ タ P 10-6 マイクロ micro1012 テ ラ T 10-9 ナ ノ n109 ギ ガ G 10-12 ピ コ p106 メ ガ M 10-15 フェムト f103 キ ロ k 10-18 ア ト a102 ヘ ク ト h 10-21 ゼ プ ト z101 デ カ da 10-24 ヨ ク ト y

表5SI 接頭語

名称 記号 SI 単位による値

分 min 1 min=60s時 h 1h =60 min=3600 s日 d 1 d=24 h=86 400 s度 deg 1deg=(π180) rad分 rsquo 1rsquo=(160)deg=(π10800) rad秒 rdquo 1rdquo=(160)rsquo=(π648000) rad

ヘクタール ha 1ha=1hm2=104m2

リットル Ll 1L=11=1dm3=103cm3=10-3m3

トン t 1t=103 kg

表6SIに属さないがSIと併用される単位

名称 記号 SI 単位で表される数値

電 子 ボ ル ト eV 1eV=1602 176 53(14)times10-19Jダ ル ト ン Da 1Da=1660 538 86(28)times10-27kg統一原子質量単位 u 1u=1 Da天 文 単 位 ua 1ua=1495 978 706 91(6)times1011m

表7SIに属さないがSIと併用される単位でSI単位で表される数値が実験的に得られるもの

名称 記号 SI 単位で表される数値

キ ュ リ ー Ci 1 Ci=37times1010Bqレ ン ト ゲ ン R 1 R = 258times10-4Ckgラ ド rad 1 rad=1cGy=10-2Gyレ ム rem 1 rem=1 cSv=10-2Svガ ン マ γ 1γ=1 nT=10-9Tフ ェ ル ミ 1フェルミ=1 fm=10-15mメートル系カラット 1メートル系カラット = 200 mg = 2times10-4kgト ル Torr 1 Torr = (101 325760) Pa標 準 大 気 圧 atm 1 atm = 101 325 Pa

1cal=41858J(「15」カロリー)41868J(「IT」カロリー)4184J(「熱化学」カロリー)

ミ ク ロ ン micro 1 micro =1microm=10-6m

表10SIに属さないその他の単位の例

カ ロ リ ー cal

(a)SI接頭語は固有の名称と記号を持つ組立単位と組み合わせても使用できるしかし接頭語を付した単位はもはや コヒーレントではない(b)ラジアンとステラジアンは数字の1に対する単位の特別な名称で量についての情報をつたえるために使われる

 実際には使用する時には記号rad及びsrが用いられるが習慣として組立単位としての記号である数字の1は明 示されない(c)測光学ではステラジアンという名称と記号srを単位の表し方の中にそのまま維持している

(d)ヘルツは周期現象についてのみベクレルは放射性核種の統計的過程についてのみ使用される

(e)セルシウス度はケルビンの特別な名称でセルシウス温度を表すために使用されるセルシウス度とケルビンの

  単位の大きさは同一であるしたがって温度差や温度間隔を表す数値はどちらの単位で表しても同じである

(f)放射性核種の放射能(activity referred to a radionuclide)はしばしば誤った用語でrdquoradioactivityrdquoと記される

(g)単位シーベルト(PV200270205)についてはCIPM勧告2(CI-2002)を参照

(a)量濃度(amount concentration)は臨床化学の分野では物質濃度

  (substance concentration)ともよばれる(b)これらは無次元量あるいは次元1をもつ量であるがそのこと   を表す単位記号である数字の1は通常は表記しない

名称 記号SI 基本単位による

表し方

秒ルカスパ度粘 Pa s m-1 kg s-1

力 の モ ー メ ン ト ニュートンメートル N m m2 kg s-2

表 面 張 力 ニュートン毎メートル Nm kg s-2

角 速 度 ラジアン毎秒 rads m m-1 s-1=s-1

角 加 速 度 ラジアン毎秒毎秒 rads2 m m-1 s-2=s-2

熱 流 密 度 放 射 照 度 ワット毎平方メートル Wm2 kg s-3

熱 容 量 エ ン ト ロ ピ ー ジュール毎ケルビン JK m2 kg s-2 K-1

比熱容量比エントロピー ジュール毎キログラム毎ケルビン J(kg K) m2 s-2 K-1

比 エ ネ ル ギ ー ジュール毎キログラム Jkg m2 s-2

熱 伝 導 率 ワット毎メートル毎ケルビン W(m K) m kg s-3 K-1

体 積 エ ネ ル ギ ー ジュール毎立方メートル Jm3 m-1 kg s-2

電 界 の 強 さ ボルト毎メートル Vm m kg s-3 A-1

電 荷 密 度 クーロン毎立方メートル Cm3 m-3 sA表 面 電 荷 クーロン毎平方メートル Cm2 m-2 sA電 束 密 度 電 気 変 位 クーロン毎平方メートル Cm2 m-2 sA誘 電 率 ファラド毎メートル Fm m-3 kg-1 s4 A2

透 磁 率 ヘンリー毎メートル Hm m kg s-2 A-2

モ ル エ ネ ル ギ ー ジュール毎モル Jmol m2 kg s-2 mol-1

モルエントロピー モル熱容量ジュール毎モル毎ケルビン J(mol K) m2 kg s-2 K-1 mol-1

照射線量(X線及びγ線) クーロン毎キログラム Ckg kg-1 sA吸 収 線 量 率 グレイ毎秒 Gys m2 s-3

放 射 強 度 ワット毎ステラジアン Wsr m4 m-2 kg s-3=m2 kg s-3

放 射 輝 度 ワット毎平方メートル毎ステラジアン W(m2 sr) m2 m-2 kg s-3=kg s-3

酵 素 活 性 濃 度 カタール毎立方メートル katm3 m-3 s-1 mol

表4単位の中に固有の名称と記号を含むSI組立単位の例

組立量SI 組立単位

名称 記号

面 積 平方メートル m2

体 積 立法メートル m3

速 さ 速 度 メートル毎秒 ms加 速 度 メートル毎秒毎秒 ms2

波 数 毎メートル m-1

密 度 質 量 密 度 キログラム毎立方メートル kgm3

面 積 密 度 キログラム毎平方メートル kgm2

比 体 積 立方メートル毎キログラム m3kg電 流 密 度 アンペア毎平方メートル Am2

磁 界 の 強 さ アンペア毎メートル Am量 濃 度 (a) 濃 度 モル毎立方メートル molm3

質 量 濃 度 キログラム毎立法メートル kgm3

輝 度 カンデラ毎平方メートル cdm2

屈 折 率 (b) (数字の) 1 1比 透 磁 率 (b) (数字の) 1 1

組立量SI 基本単位

表2基本単位を用いて表されるSI組立単位の例

名称 記号他のSI単位による

表し方SI基本単位による

表し方平 面 角 ラジアン(b) rad 1(b) mm立 体 角 ステラジアン(b) sr(c) 1(b) m2m2

周 波 数 ヘルツ(d) Hz s-1

ントーュニ力 N m kg s-2

圧 力 応 力 パスカル Pa Nm2 m-1 kg s-2

エ ネ ル ギ ー 仕 事 熱 量 ジュール J N m m2 kg s-2

仕 事 率 工 率 放 射 束 ワット W Js m2 kg s-3

電 荷 電 気 量 クーロン A sC電 位 差 ( 電 圧 ) 起 電 力 ボルト V WA m2 kg s-3 A-1

静 電 容 量 ファラド F CV m-2 kg-1 s4 A2

電 気 抵 抗 オーム Ω VA m2 kg s-3 A-2

コ ン ダ ク タ ン ス ジーメンス S AV m-2 kg-1 s3 A2

バーエウ束磁 Wb Vs m2 kg s-2 A-1

磁 束 密 度 テスラ T Wbm2 kg s-2 A-1

イ ン ダ ク タ ン ス ヘンリー H WbA m2 kg s-2 A-2

セ ル シ ウ ス 温 度 セルシウス度(e) Kンメール束光 lm cd sr(c) cd

スクル度照 lx lmm2 m-2 cd放射性核種の放射能( f ) ベクレル(d) Bq s-1

吸収線量 比エネルギー分与カーマ

グレイ Gy Jkg m2 s-2

線量当量 周辺線量当量 方向

性線量当量 個人線量当量シーベルト(g) Sv Jkg m2 s-2

酸 素 活 性 カタール kat s-1 mol

表3固有の名称と記号で表されるSI組立単位SI 組立単位

組立量

名称 記号 SI 単位で表される数値

バ ー ル bar 1bar=01MPa=100kPa=105Pa水銀柱ミリメートル mmHg 1mmHg=133322Paオングストローム Å 1Å=01nm=100pm=10-10m海 里 M 1M=1852mバ ー ン b 1b=100fm2=(10-12cm)2=10-28m2

ノ ッ ト kn 1kn=(18523600)msネ ー パ Npベ ル B

デ ジ ベ ル dB

表8SIに属さないがSIと併用されるその他の単位

SI単位との数値的な関係は    対数量の定義に依存

名称 記号

長 さ メ ー ト ル m質 量 キログラム kg時 間 秒 s電 流 ア ン ペ ア A熱力学温度 ケ ル ビ ン K物 質 量 モ ル mol光 度 カ ン デ ラ cd

基本量SI 基本単位

表1SI 基本単位

名称 記号 SI 単位で表される数値

エ ル グ erg 1 erg=10-7 Jダ イ ン dyn 1 dyn=10-5Nポ ア ズ P 1 P=1 dyn s cm-2=01Pa sス ト ー ク ス St 1 St =1cm2 s-1=10-4m2 s-1

ス チ ル ブ sb 1 sb =1cd cm-2=104cd m-2

フ ォ ト ph 1 ph=1cd sr cm-2 104lxガ ル Gal 1 Gal =1cm s-2=10-2ms-2

マ ク ス ウ ェ ル Mx 1 Mx = 1G cm2=10-8Wbガ ウ ス G 1 G =1Mx cm-2 =10-4Tエルステッド( c ) Oe 1 Oe  (1034π)A m-1

表9固有の名称をもつCGS組立単位

(c)3元系のCGS単位系とSIでは直接比較できないため等号「   」

   は対応関係を示すものである

(第8版2006年改訂)

この印刷物は再生紙を使用しています

Page 50: JAEA-Research 2013-020JAEA-Research 2013-020 - 1 - 1.はじめに 日本原子力研究開発機構(以下「JAEA」という。)は原子力安全基盤機構(以下「JNES」と

JAEA-Research 2013-020

- 46 -

0 20 40 60 800

01

02

03

04

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 134Cs

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-16 134Cs 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 47 -

0 20 40 60 800

1

2

3

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 137Cs

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

図 5-17 137Cs 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 48 -

0 20 40 60 800

001

002

003

004

005

006

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 154Eu

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2 ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-18 154Eu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 49 -

0 20 40 60 800

001

002

003

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 155Eu

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9ZN3c3

MOXMOX

MOX

MOX

図 5-19 155Eu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 50 -

0 20 40 60 800

01

02

03

04

05

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 234U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-20 234U 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 51 -

0 20 40 60 800

10

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 235U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-21 235U 残存量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 52 -

0 20 40 60 800

1

2

3

4

5

6

7

8

9

10

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 236U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-22 236U 残存量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 53 -

0 20 40 60 80890

900

910

920

930

940

950

960

970

980

990

1000

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 238U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-23 238U 残存量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 54 -

0 20 40 60 800

01

02

03

04

05

06

07

08

09

1

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 238Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-24 238Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 55 -

0 20 40 60 800

1

2

3

4

5

6

7

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 239Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-25 239Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 56 -

0 20 40 60 800

1

2

3

4

5

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 240Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2 ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-26 240Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 57 -

0 20 40 60 800

1

2

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 241Pu

Fukushima-Daini-1 (present)

Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2 ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (2007)

図 5-27 241Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 58 -

0 20 40 60 800

1

2

3

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 242Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-28 242Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 59 -

図 5-29 と図 5-30 にはこの測定で得られた 95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs の

溶解溶液と不溶性残渣中の初期ウラン 1 トンあたりの存在量を示すまた図 5-31 にはそれ

らの和を図 5-32 には不溶性残渣中の存在割合を示す難測定 FP と呼んでいるこれらの FP

の量は図 5-31 からわかるように109Ag が最も燃焼度の高いサンプルで測定値が小さくな

っている例外はあるが燃焼度に対して指数関数的に(片対数グラフで直線的に)増大をし

ている不溶性残渣の量は燃焼度と共に単調に増大すると考えられたが図 5-32 に示すよう

に燃焼度が最も高いサンプルで不溶性残渣中の FP 量が減少する結果を得たこれが燃料

の燃焼条件等によるものなのか溶解を行った時の条件の差によって生じたものなのかは

現段階では不明である旧原研を含めて原子力機構で行ってきた使用済燃料同位体組成測定

実験ではこれら不溶性残渣中に含まれる FP の測定は行われてこなかった今後測定手

法のさらなる見直しなどを通じて不溶性残渣に含まれる FP 量の測定技術の向上を図って

いくことが求められる

0 20 40 60 800

1000

2000

3000

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Solution

図 5-29 難測定 FP 測定結果(溶解溶液中の FP 量(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 60 -

0 20 40 60 800

200

400

600

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109

Ag133Cs

Insolble residue

図 5-30難測定 FP 測定結果(不溶性残渣中の FP の量(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 61 -

0 20 40 60 80101

102

103

104

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Insolble Residue+Solution

図 5-31難測定 FP 測定結果(溶解溶液と不溶性残渣中の FP 量の和(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 62 -

0 20 40 60 8010-4

10-3

10-2

10-1

100

Burnup [GWdt]

Rat

io o

f W

eigh

t[-] 95Mo

99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Insolble Residue(Insolble Residue+Solution)

図 5-32難測定 FP 測定結果(不溶性残渣中の FP の割合)

JAEA-Research 2013-020

- 63 -

表 5-3 には各サンプルの各同位体について原子炉停止から測定までの時間(冷却時間)を示

した表 5-4 には各サンプルの測定値について測定誤差(相対標準偏差)を示した

表 5-3 原子炉停止から測定日までの冷却時間(年)のまとめ

Assembly

Name ZN2 ZN3

Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 234U 969 1221 954 702 702 235U 969 1221 954 702 702 236U 969 1221 954 702 702 238U 969 1221 954 702 702

238Pu 969 1221 954 702 702 239Pu 969 1221 954 702 702 240Pu 969 1221 954 702 702 241Pu 969 1221 954 702 702 242Pu 969 1221 954 702 702 142Nd 969 1221 954 702 702 143Nd 969 1221 954 702 702 144Nd 969 1221 954 702 702 145Nd 969 1221 954 702 702 146Nd 969 1221 954 702 702 148Nd 969 1221 954 702 702 150Nd 969 1221 954 702 702 134Cs 973 962 702 702 702 137Cs 973 962 702 702 702 151Eu 1068 1048 802 796 796 153Eu 1068 1048 802 796 796 154Eu 973 962 708 708 708 155Eu 973 962 708 708 708 147Pm 1070 1061 802 796 796 147Sm 1068 1048 802 796 796 148Sm 1068 1048 802 796 796 149Sm 1068 1048 802 796 796 150Sm 1068 1048 802 796 796 151Sm 1068 1048 802 796 796 152Sm 1068 1048 802 796 796 154Sm 1068 1048 802 796 796 152Gd 1069 1048 802 796 796 154Gd 1069 1048 802 796 796 155Gd 1069 1048 802 796 796 156Gd 1069 1048 802 796 796 157Gd 1069 1048 802 796 796 158Gd 1069 1048 802 796 796 160Gd 1069 1048 802 796 796 95Mo 1165 1165 899 899 899 99Tc 1165 1165 899 899 899

101Ru 1165 1165 899 899 899 103Rh 1165 1165 899 899 899 109Ag 1165 1165 899 899 899 133Cs 1165 1165 899 899 899

JAEA-Research 2013-020

- 64 -

表 5-4 測定誤差(RSD相対標準偏差())のまとめ

Assembly

Name ZN2 ZN3

Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 234U lt 22 lt 22 lt 22 lt 22 lt 22 235U lt 10 lt 10 lt 10 lt 10 lt 10 236U lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 238U lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02

238Pu lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 239Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 240Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 241Pu lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 242Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 142Nd lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 143Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 144Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 145Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 146Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 148Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 150Nd lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 134Cs lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 137Cs lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 151Eu 38 14 25 13 14 153Eu 26 13 21 05 07 154Eu lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 155Eu lt 6 lt 6 lt 6 lt 6 lt 6 147Pm lt 5 lt 5 lt 5 lt 5 lt 5 147Sm 21 10 18 12 12 148Sm 24 11 18 12 12 149Sm 37 19 34 15 21 150Sm 22 10 18 12 13 151Sm 26 19 24 15 21 152Sm 19 10 16 11 11 154Sm 24 12 20 12 12 152Gd 43 38 59 53 58 154Gd 20 14 16 13 16 155Gd 82 11 85 11 13 156Gd 14 08 12 08 10 157Gd 62 20 101 37 30 158Gd 14 11 12 09 12 160Gd 16 18 14 19 21 95Mo 39 40 22 45 23 99Tc 31 31 24 35 24

101Ru 30 31 20 38 22 103Rh 26 24 20 37 19 109Ag 19 21 15 15 15 133Cs 39 38 31 48 35

ここに示した値は測定機器の性能と分離や希釈による誤差を考慮したものである

JAEA-Research 2013-020

- 65 -

表 5-5 と表 5-6 にはZN2 及び ZN3 集合体の照射にかかわる原子炉の運転履歴を示す

表 5-5 ZN2 集合体の運転履歴

開始日 終了日 日数 運転(第 12 サイクル) 1996726 1997923 424

定検 1997923 19971031 38 運転(第 13 サイクル) 19971031 19981217 412

定検 19981217 1999312 85 運転(第 14 サイクル) 1999312 200059 424

表 5-6 ZN3 集合体の運転履歴

開始日 終了日 日数 運転(第 12 サイクル) 1996726 1997923 424

定検 1997923 19971031 38 運転(第 13 サイクル) 19971031 19981217 412

定検 19981217 1999312 85 運転(第 14 サイクル) 1999312 200059 424

定検 200059 2000615 37 運転(第 15 サイクル) 2000615 2001813 424

定検 2001813 2001119 88 運転(第 16 サイクル) 2001119 200317 424

JAEA-Research 2013-020

- 66 -

図 5-33 と図 5-34 にはZN2 集合体及び ZN3 集合体を上から見た断面図とそれぞれのサ

ンプルの取得位置を示したまた図 5-35 には各燃料棒でサンプルを取り出した軸方向の

高さを示した図 5-36及び図 5-37にはZN2及び ZN3集合体の炉内での装荷位置を示した

図 5-33 本試験でサンプルが取得された燃料棒の位置(ZN2 集合体)

(3 サイクル照射 平均燃焼度 356GWdt)

JAEA-Research 2013-020

- 67 -

図 5-34 本試験でサンプルが取得された燃料棒の位置(ZN3 集合体)

(5 サイクル照射 平均燃焼度 535 GWdt)

JAEA-Research 2013-020

- 68 -

図 5-35 本試験でサンプルが取得された位置(軸方向)

JAEA-Research 2013-020

- 69 -

図 5-36 ZN2 集合体のシャッフリング 1112)

(福島第 2 原子力発電所第 12 サイクルから第 14 サイクル)

JAEA-Research 2013-020

- 70 -

図 5-37 ZN3 集合体のシャッフリング 1112)

(福島第 2 原子力発電所第 12 サイクルから第 16 サイクル)

JAEA-Research 2013-020

- 71 -

6おわりに

JAEA が JNES からの受託事業として実施した「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生

成核種組成測定試験」において燃焼率評価で測定が必要な元素の 1 つである Nd について2

種類の手法で測定を行ったが結果に差異が生じたそのため確度の高い測定結果を取得するこ

とと生じた差異の原因究明を目的としたフォローアップ測定を実施した

本件で発生した Nd 定量値の差異の原因は3 章で述べたとおり(1) Nd 定量における化学操

作中に相互汚染等が発生した可能性があったこと(2) Nd を含む FP 核種の測定結果算出に使用

した溶解溶液中の U 原子数に不確定性があったことの 2 点により生じたものと推定される今

後同様の測定を実施する際に注意すべき点をまとめると以下のようになる

① 着目元素の定量を行う際同時期かつ同一試料で U 原子数を測定すること

② 試料の保管時には蒸発が無視できるだけの十分な量を確保した上で保管すること

③ 保管試料は定期的に重量を測定し自然蒸発の影響を把握すること

④ 分取希釈等の操作時には天秤による秤量を行いデータ管理を確実に行うこと

の 4 点である特にどのデータをどの時期に測定するかは全体の測定計画の検討で調整できる

ことであるため出来るだけ同一試料のデータを短期間にまとめて取得できるように配慮すべき

である

また作業環境からの天然元素の汚染等の影響の排除について近年の分析装置の高感度化に

伴い試料の取扱量が極めて少なくなっていることに注意すべきである取り扱う試料量が少なく

なれば被ばくや汚染の可能性を低減できる反面同時に取扱う試料間から生じる相互汚染使

用する試薬や器具及び作業を実施する環境下から混入する天然元素の影響等による汚染の可能性

が高くなるこれらの試料間の相互及び環境下等から生じる汚染はその原因が多岐に渡って考

えられることから作業全般に繊細な注意を払う必要があるあるいは被ばく量に注意を払い

つつ環境下等から生じる天然元素の汚染の影響が出ない程度に取り扱う量を増加させる等の検

討も必要となるだろうこのためにもさらに確度の高いデータの取得を目指し同様の測定を

繰り返し行うことで測定経験を得ることが必要である

本件で発生した Nd 定量値の差異について今後同様の事象を繰り返さないためには上記対応

を必要とするしたがって分析作業の実施の際には事前に作業者間で分析方法及び手順につ

いて十分に検討を行い綿密な計画を立てそれらを確実に遂行していくことの重要性を再認識

する必要がある

JAEA-Research 2013-020

- 72 -

謝 辞

JNES からの受託事業として実施した「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組

成測定試験」においてはJNES の山本徹氏には当該事業の立ち上げから実施及び本フォローア

ップ測定の実施に至るまで多大なご指導とご支援を頂きましたJNES の安藤良平氏及び鈴木

求氏には事業の遂行だけではなく取得データの解析結果に関するご指導をいただきました

深く感謝申し上げます安全研究センター サイクル安全研究グループの外池幸太郎研究主幹には

JNES からの受託事業立ち上げに際して事業の主担当者としてご尽力いただきましたまた同

グループの戸塚真義氏と原科研福島技術開発特別チーム 臨界管理技術開発グループの蒲原佳子

女史には本レポートに掲載するデータの整理を旧ホット試験施設管理部 ホット材料試験課の宮

田精一氏並びに原科研福島技術開発特別チーム 臨界管理技術開発グループの佐藤真人氏には試

料の再調製を行っていただきました原子力基礎工学研究部門 分析化学研究グループの河野信昭

氏並びに鈴木大輔氏には試料分離法について貴重なご助言をいただきましたここに記してお礼

申し上げます

参考文献

1) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 20 年度報告書

2) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 21 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000016661pdf)

3) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 22 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000118961pdf)

4) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 23 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000123740pdf)

5) SUsuda NKohnoldquoAnion-Exchange Separation of Nd and the Transplutonium Elements

in Spent Nuclear Fuels for Burn-up DeterminationrdquoSeparation Sci Technol 23(10amp11)

pp1119-1131 (1988)

6) GUchiyama et alldquoDevelopment of quantitative analytical method of U Pu and fission

products in spent fuel by combined-chromatographic-mass-spectrometric-isotopic-dilution

technologyrdquoEuropean Nuclear Conference 2012 (ENC 2012) December 2012 Manchester

United Kingdom

7) ISO11483 ldquoPreparation of plutonium sources and determination of 238Pu239Pu isotope

ratio by alpha spectrometry rdquo ISO Geneva(1994)

8) K Shibata O Iwamoto T Nakagawa N Iwamoto A Ichihara S Kunieda S Chiba K

JAEA-Research 2013-020

- 73 -

Furutaka N Otuka T Ohsawa T Murata H Matsunobu A Zukeran S Kamada and J

Katakura ldquoJENDL-40 A New Library for Nuclear Science and Engineeringrdquo Journal of

Nuclear Science and Technology 48 1 (2011)

9) K Okumura T Mori M Nakagawa K Kaneko ldquoValidation of a Continuous-Energy Monte

Carlo Burn-up Code MVP-BURN and Its Application to Analysis of Post Irradiation

Experimentrdquo Journal of Nuclear Science and Technology 37(2)pp128-138(2000)

10) 須山賢也望月弘樹高田友幸龍福進奥野浩村崎穣大久保清志「連続エネルギモン

テカルロコード MVP 及び MCNP を使用する統合化燃焼計算コードシステム -

SWAT31」 JAEA-DataCode 2009-002 日本原子力研究開発機構 (2009)

11) 「平成 18 年度全 MOX 炉心核設計手法信頼性実証試験成果報告書」07 基炉報-0001 原子力安

全基盤機構 (2007)

12) 「平成 18 年度高燃焼度 9x9 型燃料信頼性実証試験成果報告書」07 基炉報-0002 原子力安全

基盤機構 (2007)

JAEA-Research 2013-020

- 74 -

付録

測定データ集

JAEA-Research 2013-020

- 75 -

A 混合スパイク試料の値付け

表 A-1 各標準濃度一覧

標準試料 濃度 誤差()

U 濃度標準 26820 microgg 005 Pu 濃度標準 83506 ngg 005 Nd 濃度標準 13495 ngg 007

各標準の純度及び秤量誤差から算出した

表 A-2 混合スパイクと各濃度標準の混合データ

試料名 分取量(g)

混合スパイク 11452 U 濃度標準 10968 Pu 濃度標準 10723 Nd 濃度標準 10324

表 A-3 各濃度標準の同位体組成

U 濃度標準 Pu 濃度標準 Nd 濃度標準 同位体組成

(原子百分率) 誤差() 同位体組成

(原子百分率) 誤差()同位体組成

(原子百分率) 誤差() 234U 00054 362 238Pu 00030 215 142Nd 27119 0007 235U 07205 003 239Pu 974234 0001 143Nd 12174 0009 238U 992741 00003 240Pu 25607 0003 144Nd 23789 0014 241Pu 00100 191 145Nd 8295 0020 242Pu 00028 185 146Nd 17202 0026 148Nd 5767 0038 150Nd 5653 0049 各誤差は質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な誤差伝播の

計算により算出した

表 A-4 混合スパイク中 238Pu の放射能測定結果

放射能比(238Pu242Pu) 012692

表 A-5 混合スパイクに各濃度標準を添加した試料の同位体比測定結果

試料名 測定値 233U238U 0075767 (原子数比) plusmn 0000064

242Pu239Pu 0065232 (原子数比) plusmn 0000004

150Nd142Nd 075200 (原子数比) plusmn 000028

JAEA-Research 2013-020

- 76 -

原子数の算出には次の式を用いた

Rms times Sps - Spm 原子数 =

Abm - Rms times Abs

Rms 濃度標準添加後の 238U233U239Pu242Pu150Nd142Nd 原子数比

Sps 添加した各濃度標準中同位体の量(原子数)233U242Pu142Nd 量

Spm 添加した各濃度標準中同位体の量(原子数)238U239Pu150Nd 量

Abm 混合スパイク中の同位体の比238UU239PuPu150NdNd

Abs 混合スパイク中の同位体の比233UU242PuPu142NdNd

表 A-6 原子数算出に使用したデータ

元素 Rms Sps Spm Abm Abs

U 1319833 0 7388E+16 00086391 09826830 Pu 0065232 219735E+15 63943E+10 0998653 00002917 Nd 0752004 15774E+14 32882E+13 09077548 00201111

JAEA-Research 2013-020

- 77 -

B 燃料溶解溶液試料の測定データ

表 B-1 燃料溶解溶液の分取希釈データ

一次希釈 二次希釈 試料名

分取 希釈 分取 希釈 希釈倍率

2F1ZN2c2 10814 584007 05658 112594 10747

2F1ZN2c3 11753 583867 05676 112728 9866

2F1ZN3c2 11739 576345 05696 111741 9631

2F1ZN3c3 11685 585754 05686 111584 9837

2F1ZN3a9 11636 581027 05686 112304 9862

表 B-2試料中 238Pu の放射能測定結果

試料名 放射能比 238Pu(239Pu+240Pu)

2F1ZN2c2 24520 2F1ZN2c3 33482 2F1ZN3c2 59239 2F1ZN3c3 81127 2F1ZN3a9 63257

表 B-3 α線スペクトロメトリーを併用した Pu の同位体組成測定結果 (単位原子百分率)

試料名 239Pu 240Pu 241Pu 242Pu 238Pu

2F1ZN2c2 62731 25047 7050 3792 138 2F1ZN2c3 62634 24507 7143 3855 186 2F1ZN3c2 42290 32030 8898 13333 345 2F1ZN3c3 41498 31898 8770 13147 468 2F1ZN3a9 36971 30207 8136 21280 341

JAEA-Research 2013-020

- 78 -

表 B-4 燃料溶解溶液中の UPu 及び Nd の同位体組成分析結果 (単位原子百分率)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 234U 001789 00329 00141 00246 00077

plusmn 000007 00001 00002 00002 00002 235U 11220 17429 02320 03689 00219

plusmn 00008 00005 00003 00003 00002 236U 03805 062693 04799 07900 02916

plusmn 00004 000002 00001 00002 00001 238U 984796 975973 992741 988164 996787

plusmn 00008 00005 00004 00004 00003 238Pu 1381 186 345 468 341

plusmn 0008 001 002 003 002 239Pu 627305 62634 42290 41498 369711

plusmn 00008 0001 0003 0005 00007 240Pu 25047 245073 32030 31898 302074

plusmn 0001 00008 0004 0007 00006 241Pu 70503 7143 8898 877 8136

plusmn 00005 0001 0004 001 0002 242Pu 37915 38550 13333 13147 212796

plusmn 00007 00007 0004 0003 00008 142Nd 1639 0623 11173 1088 1655

plusmn 0003 0003 00003 0001 0002 143Nd 21002 21210 135747 132774 88781

plusmn 0005 0002 00008 00008 00005 144Nd 30748 31879 37724 38747 41187

plusmn 0004 0002 0001 0002 0002 145Nd 16540 16760 15007 14895 136618

plusmn 0004 0002 0001 0001 00009 146Nd 16799 16789 18682 18740 20038

plusmn 0008 0003 0002 0003 0002 148Nd 8868 8730 9211 8933 9522

plusmn 0007 0003 0002 0002 0002 150Nd 4404 4010 4684 4320 5059

plusmn 0005 0002 0001 0001 0001 238Pu については238U による影響を考慮しα線測定の結果を用いた 238Pu のplusmnはα線測定誤差を 05質量分析法による同位体比測定誤差を

01とし統計的な誤差伝播の計算により算出した Pu の同位体組成は表 B-3 の結果に 241Pu 及び 242Pu を加え百分率したも

のである 各plusmnは質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な

誤差伝播の計算により算出した

JAEA-Research 2013-020

- 79 -

原子数の算出には次の式を用いた

Rms times Sps - Spm

原子数 = Abm - Rms times Abs

Rms スパイク添加後の 238U233U239Pu242Pu148Nd150Nd 原子数比

Sps 添加した濃縮同位体の量(原子数)233U242Pu150Nd 量

Spm 添加した濃縮同位体の量(原子数)238U239Pu148Nd 量

Abm 試料中の同位体の比238UU239PuPu148NdNd

Abs 試料中の同位体の比233UU242PuPu150NdNd

表 B-6 添加したスパイク中の UPu 及び Nd の原子数 (単位原子数)

試料名 U 233U Sps 238U Spm

2F1ZN2c2 57221E+15 56230E+15 49433E+13 2F1ZN2c3 57146E+15 56156E+15 49369E+13 2F1ZN3c2 57201E+15 56210E+15 49416E+13 2F1ZN3c3 57216E+15 56225E+15 49429E+13 2F1ZN3a9 57325E+15 56332E+15 49523E+13

試料名 Pu 242Pu Sps 239Pu Spm

2F1ZN2c2 14402E+14 14382E+14 42006E+10 2F1ZN2c3 14383E+14 14364E+14 41952E+10 2F1ZN3c2 14397E+14 14377E+14 41992E+10 2F1ZN3c3 14401E+14 14381E+14 42003E+10 2F1ZN3a9 14428E+14 14409E+14 42083E+10

試料名 Nd 150Nd Sps 148Nd Spm

2F1ZN2c2 96421E+13 87527E+13 11428E+12 2F1ZN2c3 96295E+13 87412E+13 11413E+12 2F1ZN3c2 96388E+13 87496E+13 11424E+12 2F1ZN3c3 96413E+13 87519E+13 11427E+12 2F1ZN3a9 96597E+13 87687E+13 11449E+12

57221times1015を示す

表 B-5 二次希釈試料分取量とスパイク添加量 試料名 試料分取量(g) 添加量(g)

2F1ZN2c2 11070 11496 2F1ZN2c3 11060 11481 2F1ZN3c2 11069 11492 2F1ZN3c3 11071 11495 2F1ZN3a9 11068 11517

JAEA-Research 2013-020

- 80 -

表 B-7 二次希釈試料の UPu 及び Nd 同位体組成(測定値) (単位原子数比)

試料名 233UU Abs 238UU Abm

2F1ZN2c2 0 09848 2F1ZN2c3 0 09760 2F1ZN3c2 0 09927 2F1ZN3c3 0 09882 2F1ZN3a9 0 09968

試料名 242PuPu Abs 239PuPu Abm

2F1ZN2c2 00379 06273 2F1ZN2c3 00386 06263 2F1ZN3c2 01333 04229 2F1ZN3c3 01315 04150 2F1ZN3a9 02128 03697

試料名 150NdNd Abs 148NdNd Abm

2F1ZN2c2 00440 00887 2F1ZN2c3 00401 00873 2F1ZN3c2 00468 00921 2F1ZN3c3 00432 00893 2F1ZN3a9 00506 00952

表 B-8 混合スパイク添加後の二次希釈試料の同位体比測定結果 (単位原子数比)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 233U238U 0410984 031750 034736 0383628 0264855

plusmn 0000042 000010 000010 0000094 0000048 242Pu239Pu 182016 1364439 218793 236969 222127

plusmn 000011 0000042 000021 000020 000017 148Nd150Nd 0089986 0149877 0186518 0211642 0266697

plusmn 0000017 0000033 0000034 0000024 0000058

各plusmnは質量分析法による同位体比測定結果(3 回繰り返し測定)の標準偏差を示す

JAEA-Research 2013-020

- 81 -

表 B-9 二次希釈試料の UPu 及び Nd 原子数の算出結果 U

試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 243319 13843E+16 0101 2F1ZN2c3 314965 18072E+16 0105 2F1ZN3c2 287884 16251E+16 0104 2F1ZN3c3 260669 14782E+16 0103 2F1ZN3a9 377565 21288E+16 0102

Pu 試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 054940 13022E+14 0060 2F1ZN2c3 073290 17594E+14 0060 2F1ZN3c2 045705 18143E+14 0062 2F1ZN3c3 042200 16870E+14 0062 2F1ZN3a9 045019 23666E+14 0061

Nd 試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 008999 79480E+13 0125 2F1ZN2c3 014988 14713E+14 0103 2F1ZN3c2 018652 18203E+14 0096 2F1ZN3c3 021164 21674E+14 0096 2F1ZN3a9 026670 27214E+14 0096

13843times1016を示す

表 B-10 二次希釈試料のウラン濃度

試料名 二次希釈試料 分取量(g) 1

分取試料中の U 原子数2

二次希釈試料の

U 濃度 (原子数g 溶液)

2F1ZN2c2 11070 13843E+16 1250E+16 2F1ZN2c3 11060 18072E+16 1634E+16 2F1ZN3c2 11069 16251E+16 1468E+16 2F1ZN3c3 11071 14782E+16 1335E+16 2F1ZN3a9 11068 21288E+16 1923E+16

1表 B-5 参照 2表 B-9 参照 13843times1016を示す

This is a blank page

国際単位系(SI)

乗数  接頭語 記号 乗数  接頭語 記号

1024 ヨ タ Y 10-1 デ シ d1021 ゼ タ Z 10-2 セ ン チ c1018 エ ク サ E 10-3 ミ リ m1015 ペ タ P 10-6 マイクロ micro1012 テ ラ T 10-9 ナ ノ n109 ギ ガ G 10-12 ピ コ p106 メ ガ M 10-15 フェムト f103 キ ロ k 10-18 ア ト a102 ヘ ク ト h 10-21 ゼ プ ト z101 デ カ da 10-24 ヨ ク ト y

表5SI 接頭語

名称 記号 SI 単位による値

分 min 1 min=60s時 h 1h =60 min=3600 s日 d 1 d=24 h=86 400 s度 deg 1deg=(π180) rad分 rsquo 1rsquo=(160)deg=(π10800) rad秒 rdquo 1rdquo=(160)rsquo=(π648000) rad

ヘクタール ha 1ha=1hm2=104m2

リットル Ll 1L=11=1dm3=103cm3=10-3m3

トン t 1t=103 kg

表6SIに属さないがSIと併用される単位

名称 記号 SI 単位で表される数値

電 子 ボ ル ト eV 1eV=1602 176 53(14)times10-19Jダ ル ト ン Da 1Da=1660 538 86(28)times10-27kg統一原子質量単位 u 1u=1 Da天 文 単 位 ua 1ua=1495 978 706 91(6)times1011m

表7SIに属さないがSIと併用される単位でSI単位で表される数値が実験的に得られるもの

名称 記号 SI 単位で表される数値

キ ュ リ ー Ci 1 Ci=37times1010Bqレ ン ト ゲ ン R 1 R = 258times10-4Ckgラ ド rad 1 rad=1cGy=10-2Gyレ ム rem 1 rem=1 cSv=10-2Svガ ン マ γ 1γ=1 nT=10-9Tフ ェ ル ミ 1フェルミ=1 fm=10-15mメートル系カラット 1メートル系カラット = 200 mg = 2times10-4kgト ル Torr 1 Torr = (101 325760) Pa標 準 大 気 圧 atm 1 atm = 101 325 Pa

1cal=41858J(「15」カロリー)41868J(「IT」カロリー)4184J(「熱化学」カロリー)

ミ ク ロ ン micro 1 micro =1microm=10-6m

表10SIに属さないその他の単位の例

カ ロ リ ー cal

(a)SI接頭語は固有の名称と記号を持つ組立単位と組み合わせても使用できるしかし接頭語を付した単位はもはや コヒーレントではない(b)ラジアンとステラジアンは数字の1に対する単位の特別な名称で量についての情報をつたえるために使われる

 実際には使用する時には記号rad及びsrが用いられるが習慣として組立単位としての記号である数字の1は明 示されない(c)測光学ではステラジアンという名称と記号srを単位の表し方の中にそのまま維持している

(d)ヘルツは周期現象についてのみベクレルは放射性核種の統計的過程についてのみ使用される

(e)セルシウス度はケルビンの特別な名称でセルシウス温度を表すために使用されるセルシウス度とケルビンの

  単位の大きさは同一であるしたがって温度差や温度間隔を表す数値はどちらの単位で表しても同じである

(f)放射性核種の放射能(activity referred to a radionuclide)はしばしば誤った用語でrdquoradioactivityrdquoと記される

(g)単位シーベルト(PV200270205)についてはCIPM勧告2(CI-2002)を参照

(a)量濃度(amount concentration)は臨床化学の分野では物質濃度

  (substance concentration)ともよばれる(b)これらは無次元量あるいは次元1をもつ量であるがそのこと   を表す単位記号である数字の1は通常は表記しない

名称 記号SI 基本単位による

表し方

秒ルカスパ度粘 Pa s m-1 kg s-1

力 の モ ー メ ン ト ニュートンメートル N m m2 kg s-2

表 面 張 力 ニュートン毎メートル Nm kg s-2

角 速 度 ラジアン毎秒 rads m m-1 s-1=s-1

角 加 速 度 ラジアン毎秒毎秒 rads2 m m-1 s-2=s-2

熱 流 密 度 放 射 照 度 ワット毎平方メートル Wm2 kg s-3

熱 容 量 エ ン ト ロ ピ ー ジュール毎ケルビン JK m2 kg s-2 K-1

比熱容量比エントロピー ジュール毎キログラム毎ケルビン J(kg K) m2 s-2 K-1

比 エ ネ ル ギ ー ジュール毎キログラム Jkg m2 s-2

熱 伝 導 率 ワット毎メートル毎ケルビン W(m K) m kg s-3 K-1

体 積 エ ネ ル ギ ー ジュール毎立方メートル Jm3 m-1 kg s-2

電 界 の 強 さ ボルト毎メートル Vm m kg s-3 A-1

電 荷 密 度 クーロン毎立方メートル Cm3 m-3 sA表 面 電 荷 クーロン毎平方メートル Cm2 m-2 sA電 束 密 度 電 気 変 位 クーロン毎平方メートル Cm2 m-2 sA誘 電 率 ファラド毎メートル Fm m-3 kg-1 s4 A2

透 磁 率 ヘンリー毎メートル Hm m kg s-2 A-2

モ ル エ ネ ル ギ ー ジュール毎モル Jmol m2 kg s-2 mol-1

モルエントロピー モル熱容量ジュール毎モル毎ケルビン J(mol K) m2 kg s-2 K-1 mol-1

照射線量(X線及びγ線) クーロン毎キログラム Ckg kg-1 sA吸 収 線 量 率 グレイ毎秒 Gys m2 s-3

放 射 強 度 ワット毎ステラジアン Wsr m4 m-2 kg s-3=m2 kg s-3

放 射 輝 度 ワット毎平方メートル毎ステラジアン W(m2 sr) m2 m-2 kg s-3=kg s-3

酵 素 活 性 濃 度 カタール毎立方メートル katm3 m-3 s-1 mol

表4単位の中に固有の名称と記号を含むSI組立単位の例

組立量SI 組立単位

名称 記号

面 積 平方メートル m2

体 積 立法メートル m3

速 さ 速 度 メートル毎秒 ms加 速 度 メートル毎秒毎秒 ms2

波 数 毎メートル m-1

密 度 質 量 密 度 キログラム毎立方メートル kgm3

面 積 密 度 キログラム毎平方メートル kgm2

比 体 積 立方メートル毎キログラム m3kg電 流 密 度 アンペア毎平方メートル Am2

磁 界 の 強 さ アンペア毎メートル Am量 濃 度 (a) 濃 度 モル毎立方メートル molm3

質 量 濃 度 キログラム毎立法メートル kgm3

輝 度 カンデラ毎平方メートル cdm2

屈 折 率 (b) (数字の) 1 1比 透 磁 率 (b) (数字の) 1 1

組立量SI 基本単位

表2基本単位を用いて表されるSI組立単位の例

名称 記号他のSI単位による

表し方SI基本単位による

表し方平 面 角 ラジアン(b) rad 1(b) mm立 体 角 ステラジアン(b) sr(c) 1(b) m2m2

周 波 数 ヘルツ(d) Hz s-1

ントーュニ力 N m kg s-2

圧 力 応 力 パスカル Pa Nm2 m-1 kg s-2

エ ネ ル ギ ー 仕 事 熱 量 ジュール J N m m2 kg s-2

仕 事 率 工 率 放 射 束 ワット W Js m2 kg s-3

電 荷 電 気 量 クーロン A sC電 位 差 ( 電 圧 ) 起 電 力 ボルト V WA m2 kg s-3 A-1

静 電 容 量 ファラド F CV m-2 kg-1 s4 A2

電 気 抵 抗 オーム Ω VA m2 kg s-3 A-2

コ ン ダ ク タ ン ス ジーメンス S AV m-2 kg-1 s3 A2

バーエウ束磁 Wb Vs m2 kg s-2 A-1

磁 束 密 度 テスラ T Wbm2 kg s-2 A-1

イ ン ダ ク タ ン ス ヘンリー H WbA m2 kg s-2 A-2

セ ル シ ウ ス 温 度 セルシウス度(e) Kンメール束光 lm cd sr(c) cd

スクル度照 lx lmm2 m-2 cd放射性核種の放射能( f ) ベクレル(d) Bq s-1

吸収線量 比エネルギー分与カーマ

グレイ Gy Jkg m2 s-2

線量当量 周辺線量当量 方向

性線量当量 個人線量当量シーベルト(g) Sv Jkg m2 s-2

酸 素 活 性 カタール kat s-1 mol

表3固有の名称と記号で表されるSI組立単位SI 組立単位

組立量

名称 記号 SI 単位で表される数値

バ ー ル bar 1bar=01MPa=100kPa=105Pa水銀柱ミリメートル mmHg 1mmHg=133322Paオングストローム Å 1Å=01nm=100pm=10-10m海 里 M 1M=1852mバ ー ン b 1b=100fm2=(10-12cm)2=10-28m2

ノ ッ ト kn 1kn=(18523600)msネ ー パ Npベ ル B

デ ジ ベ ル dB

表8SIに属さないがSIと併用されるその他の単位

SI単位との数値的な関係は    対数量の定義に依存

名称 記号

長 さ メ ー ト ル m質 量 キログラム kg時 間 秒 s電 流 ア ン ペ ア A熱力学温度 ケ ル ビ ン K物 質 量 モ ル mol光 度 カ ン デ ラ cd

基本量SI 基本単位

表1SI 基本単位

名称 記号 SI 単位で表される数値

エ ル グ erg 1 erg=10-7 Jダ イ ン dyn 1 dyn=10-5Nポ ア ズ P 1 P=1 dyn s cm-2=01Pa sス ト ー ク ス St 1 St =1cm2 s-1=10-4m2 s-1

ス チ ル ブ sb 1 sb =1cd cm-2=104cd m-2

フ ォ ト ph 1 ph=1cd sr cm-2 104lxガ ル Gal 1 Gal =1cm s-2=10-2ms-2

マ ク ス ウ ェ ル Mx 1 Mx = 1G cm2=10-8Wbガ ウ ス G 1 G =1Mx cm-2 =10-4Tエルステッド( c ) Oe 1 Oe  (1034π)A m-1

表9固有の名称をもつCGS組立単位

(c)3元系のCGS単位系とSIでは直接比較できないため等号「   」

   は対応関係を示すものである

(第8版2006年改訂)

この印刷物は再生紙を使用しています

Page 51: JAEA-Research 2013-020JAEA-Research 2013-020 - 1 - 1.はじめに 日本原子力研究開発機構(以下「JAEA」という。)は原子力安全基盤機構(以下「JNES」と

JAEA-Research 2013-020

- 47 -

0 20 40 60 800

1

2

3

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 137Cs

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

図 5-17 137Cs 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 48 -

0 20 40 60 800

001

002

003

004

005

006

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 154Eu

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2 ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-18 154Eu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 49 -

0 20 40 60 800

001

002

003

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 155Eu

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9ZN3c3

MOXMOX

MOX

MOX

図 5-19 155Eu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 50 -

0 20 40 60 800

01

02

03

04

05

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 234U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-20 234U 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 51 -

0 20 40 60 800

10

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 235U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-21 235U 残存量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 52 -

0 20 40 60 800

1

2

3

4

5

6

7

8

9

10

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 236U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-22 236U 残存量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 53 -

0 20 40 60 80890

900

910

920

930

940

950

960

970

980

990

1000

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 238U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-23 238U 残存量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 54 -

0 20 40 60 800

01

02

03

04

05

06

07

08

09

1

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 238Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-24 238Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 55 -

0 20 40 60 800

1

2

3

4

5

6

7

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 239Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-25 239Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 56 -

0 20 40 60 800

1

2

3

4

5

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 240Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2 ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-26 240Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 57 -

0 20 40 60 800

1

2

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 241Pu

Fukushima-Daini-1 (present)

Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2 ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (2007)

図 5-27 241Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 58 -

0 20 40 60 800

1

2

3

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 242Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-28 242Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 59 -

図 5-29 と図 5-30 にはこの測定で得られた 95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs の

溶解溶液と不溶性残渣中の初期ウラン 1 トンあたりの存在量を示すまた図 5-31 にはそれ

らの和を図 5-32 には不溶性残渣中の存在割合を示す難測定 FP と呼んでいるこれらの FP

の量は図 5-31 からわかるように109Ag が最も燃焼度の高いサンプルで測定値が小さくな

っている例外はあるが燃焼度に対して指数関数的に(片対数グラフで直線的に)増大をし

ている不溶性残渣の量は燃焼度と共に単調に増大すると考えられたが図 5-32 に示すよう

に燃焼度が最も高いサンプルで不溶性残渣中の FP 量が減少する結果を得たこれが燃料

の燃焼条件等によるものなのか溶解を行った時の条件の差によって生じたものなのかは

現段階では不明である旧原研を含めて原子力機構で行ってきた使用済燃料同位体組成測定

実験ではこれら不溶性残渣中に含まれる FP の測定は行われてこなかった今後測定手

法のさらなる見直しなどを通じて不溶性残渣に含まれる FP 量の測定技術の向上を図って

いくことが求められる

0 20 40 60 800

1000

2000

3000

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Solution

図 5-29 難測定 FP 測定結果(溶解溶液中の FP 量(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 60 -

0 20 40 60 800

200

400

600

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109

Ag133Cs

Insolble residue

図 5-30難測定 FP 測定結果(不溶性残渣中の FP の量(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 61 -

0 20 40 60 80101

102

103

104

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Insolble Residue+Solution

図 5-31難測定 FP 測定結果(溶解溶液と不溶性残渣中の FP 量の和(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 62 -

0 20 40 60 8010-4

10-3

10-2

10-1

100

Burnup [GWdt]

Rat

io o

f W

eigh

t[-] 95Mo

99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Insolble Residue(Insolble Residue+Solution)

図 5-32難測定 FP 測定結果(不溶性残渣中の FP の割合)

JAEA-Research 2013-020

- 63 -

表 5-3 には各サンプルの各同位体について原子炉停止から測定までの時間(冷却時間)を示

した表 5-4 には各サンプルの測定値について測定誤差(相対標準偏差)を示した

表 5-3 原子炉停止から測定日までの冷却時間(年)のまとめ

Assembly

Name ZN2 ZN3

Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 234U 969 1221 954 702 702 235U 969 1221 954 702 702 236U 969 1221 954 702 702 238U 969 1221 954 702 702

238Pu 969 1221 954 702 702 239Pu 969 1221 954 702 702 240Pu 969 1221 954 702 702 241Pu 969 1221 954 702 702 242Pu 969 1221 954 702 702 142Nd 969 1221 954 702 702 143Nd 969 1221 954 702 702 144Nd 969 1221 954 702 702 145Nd 969 1221 954 702 702 146Nd 969 1221 954 702 702 148Nd 969 1221 954 702 702 150Nd 969 1221 954 702 702 134Cs 973 962 702 702 702 137Cs 973 962 702 702 702 151Eu 1068 1048 802 796 796 153Eu 1068 1048 802 796 796 154Eu 973 962 708 708 708 155Eu 973 962 708 708 708 147Pm 1070 1061 802 796 796 147Sm 1068 1048 802 796 796 148Sm 1068 1048 802 796 796 149Sm 1068 1048 802 796 796 150Sm 1068 1048 802 796 796 151Sm 1068 1048 802 796 796 152Sm 1068 1048 802 796 796 154Sm 1068 1048 802 796 796 152Gd 1069 1048 802 796 796 154Gd 1069 1048 802 796 796 155Gd 1069 1048 802 796 796 156Gd 1069 1048 802 796 796 157Gd 1069 1048 802 796 796 158Gd 1069 1048 802 796 796 160Gd 1069 1048 802 796 796 95Mo 1165 1165 899 899 899 99Tc 1165 1165 899 899 899

101Ru 1165 1165 899 899 899 103Rh 1165 1165 899 899 899 109Ag 1165 1165 899 899 899 133Cs 1165 1165 899 899 899

JAEA-Research 2013-020

- 64 -

表 5-4 測定誤差(RSD相対標準偏差())のまとめ

Assembly

Name ZN2 ZN3

Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 234U lt 22 lt 22 lt 22 lt 22 lt 22 235U lt 10 lt 10 lt 10 lt 10 lt 10 236U lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 238U lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02

238Pu lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 239Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 240Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 241Pu lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 242Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 142Nd lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 143Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 144Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 145Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 146Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 148Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 150Nd lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 134Cs lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 137Cs lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 151Eu 38 14 25 13 14 153Eu 26 13 21 05 07 154Eu lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 155Eu lt 6 lt 6 lt 6 lt 6 lt 6 147Pm lt 5 lt 5 lt 5 lt 5 lt 5 147Sm 21 10 18 12 12 148Sm 24 11 18 12 12 149Sm 37 19 34 15 21 150Sm 22 10 18 12 13 151Sm 26 19 24 15 21 152Sm 19 10 16 11 11 154Sm 24 12 20 12 12 152Gd 43 38 59 53 58 154Gd 20 14 16 13 16 155Gd 82 11 85 11 13 156Gd 14 08 12 08 10 157Gd 62 20 101 37 30 158Gd 14 11 12 09 12 160Gd 16 18 14 19 21 95Mo 39 40 22 45 23 99Tc 31 31 24 35 24

101Ru 30 31 20 38 22 103Rh 26 24 20 37 19 109Ag 19 21 15 15 15 133Cs 39 38 31 48 35

ここに示した値は測定機器の性能と分離や希釈による誤差を考慮したものである

JAEA-Research 2013-020

- 65 -

表 5-5 と表 5-6 にはZN2 及び ZN3 集合体の照射にかかわる原子炉の運転履歴を示す

表 5-5 ZN2 集合体の運転履歴

開始日 終了日 日数 運転(第 12 サイクル) 1996726 1997923 424

定検 1997923 19971031 38 運転(第 13 サイクル) 19971031 19981217 412

定検 19981217 1999312 85 運転(第 14 サイクル) 1999312 200059 424

表 5-6 ZN3 集合体の運転履歴

開始日 終了日 日数 運転(第 12 サイクル) 1996726 1997923 424

定検 1997923 19971031 38 運転(第 13 サイクル) 19971031 19981217 412

定検 19981217 1999312 85 運転(第 14 サイクル) 1999312 200059 424

定検 200059 2000615 37 運転(第 15 サイクル) 2000615 2001813 424

定検 2001813 2001119 88 運転(第 16 サイクル) 2001119 200317 424

JAEA-Research 2013-020

- 66 -

図 5-33 と図 5-34 にはZN2 集合体及び ZN3 集合体を上から見た断面図とそれぞれのサ

ンプルの取得位置を示したまた図 5-35 には各燃料棒でサンプルを取り出した軸方向の

高さを示した図 5-36及び図 5-37にはZN2及び ZN3集合体の炉内での装荷位置を示した

図 5-33 本試験でサンプルが取得された燃料棒の位置(ZN2 集合体)

(3 サイクル照射 平均燃焼度 356GWdt)

JAEA-Research 2013-020

- 67 -

図 5-34 本試験でサンプルが取得された燃料棒の位置(ZN3 集合体)

(5 サイクル照射 平均燃焼度 535 GWdt)

JAEA-Research 2013-020

- 68 -

図 5-35 本試験でサンプルが取得された位置(軸方向)

JAEA-Research 2013-020

- 69 -

図 5-36 ZN2 集合体のシャッフリング 1112)

(福島第 2 原子力発電所第 12 サイクルから第 14 サイクル)

JAEA-Research 2013-020

- 70 -

図 5-37 ZN3 集合体のシャッフリング 1112)

(福島第 2 原子力発電所第 12 サイクルから第 16 サイクル)

JAEA-Research 2013-020

- 71 -

6おわりに

JAEA が JNES からの受託事業として実施した「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生

成核種組成測定試験」において燃焼率評価で測定が必要な元素の 1 つである Nd について2

種類の手法で測定を行ったが結果に差異が生じたそのため確度の高い測定結果を取得するこ

とと生じた差異の原因究明を目的としたフォローアップ測定を実施した

本件で発生した Nd 定量値の差異の原因は3 章で述べたとおり(1) Nd 定量における化学操

作中に相互汚染等が発生した可能性があったこと(2) Nd を含む FP 核種の測定結果算出に使用

した溶解溶液中の U 原子数に不確定性があったことの 2 点により生じたものと推定される今

後同様の測定を実施する際に注意すべき点をまとめると以下のようになる

① 着目元素の定量を行う際同時期かつ同一試料で U 原子数を測定すること

② 試料の保管時には蒸発が無視できるだけの十分な量を確保した上で保管すること

③ 保管試料は定期的に重量を測定し自然蒸発の影響を把握すること

④ 分取希釈等の操作時には天秤による秤量を行いデータ管理を確実に行うこと

の 4 点である特にどのデータをどの時期に測定するかは全体の測定計画の検討で調整できる

ことであるため出来るだけ同一試料のデータを短期間にまとめて取得できるように配慮すべき

である

また作業環境からの天然元素の汚染等の影響の排除について近年の分析装置の高感度化に

伴い試料の取扱量が極めて少なくなっていることに注意すべきである取り扱う試料量が少なく

なれば被ばくや汚染の可能性を低減できる反面同時に取扱う試料間から生じる相互汚染使

用する試薬や器具及び作業を実施する環境下から混入する天然元素の影響等による汚染の可能性

が高くなるこれらの試料間の相互及び環境下等から生じる汚染はその原因が多岐に渡って考

えられることから作業全般に繊細な注意を払う必要があるあるいは被ばく量に注意を払い

つつ環境下等から生じる天然元素の汚染の影響が出ない程度に取り扱う量を増加させる等の検

討も必要となるだろうこのためにもさらに確度の高いデータの取得を目指し同様の測定を

繰り返し行うことで測定経験を得ることが必要である

本件で発生した Nd 定量値の差異について今後同様の事象を繰り返さないためには上記対応

を必要とするしたがって分析作業の実施の際には事前に作業者間で分析方法及び手順につ

いて十分に検討を行い綿密な計画を立てそれらを確実に遂行していくことの重要性を再認識

する必要がある

JAEA-Research 2013-020

- 72 -

謝 辞

JNES からの受託事業として実施した「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組

成測定試験」においてはJNES の山本徹氏には当該事業の立ち上げから実施及び本フォローア

ップ測定の実施に至るまで多大なご指導とご支援を頂きましたJNES の安藤良平氏及び鈴木

求氏には事業の遂行だけではなく取得データの解析結果に関するご指導をいただきました

深く感謝申し上げます安全研究センター サイクル安全研究グループの外池幸太郎研究主幹には

JNES からの受託事業立ち上げに際して事業の主担当者としてご尽力いただきましたまた同

グループの戸塚真義氏と原科研福島技術開発特別チーム 臨界管理技術開発グループの蒲原佳子

女史には本レポートに掲載するデータの整理を旧ホット試験施設管理部 ホット材料試験課の宮

田精一氏並びに原科研福島技術開発特別チーム 臨界管理技術開発グループの佐藤真人氏には試

料の再調製を行っていただきました原子力基礎工学研究部門 分析化学研究グループの河野信昭

氏並びに鈴木大輔氏には試料分離法について貴重なご助言をいただきましたここに記してお礼

申し上げます

参考文献

1) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 20 年度報告書

2) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 21 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000016661pdf)

3) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 22 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000118961pdf)

4) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 23 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000123740pdf)

5) SUsuda NKohnoldquoAnion-Exchange Separation of Nd and the Transplutonium Elements

in Spent Nuclear Fuels for Burn-up DeterminationrdquoSeparation Sci Technol 23(10amp11)

pp1119-1131 (1988)

6) GUchiyama et alldquoDevelopment of quantitative analytical method of U Pu and fission

products in spent fuel by combined-chromatographic-mass-spectrometric-isotopic-dilution

technologyrdquoEuropean Nuclear Conference 2012 (ENC 2012) December 2012 Manchester

United Kingdom

7) ISO11483 ldquoPreparation of plutonium sources and determination of 238Pu239Pu isotope

ratio by alpha spectrometry rdquo ISO Geneva(1994)

8) K Shibata O Iwamoto T Nakagawa N Iwamoto A Ichihara S Kunieda S Chiba K

JAEA-Research 2013-020

- 73 -

Furutaka N Otuka T Ohsawa T Murata H Matsunobu A Zukeran S Kamada and J

Katakura ldquoJENDL-40 A New Library for Nuclear Science and Engineeringrdquo Journal of

Nuclear Science and Technology 48 1 (2011)

9) K Okumura T Mori M Nakagawa K Kaneko ldquoValidation of a Continuous-Energy Monte

Carlo Burn-up Code MVP-BURN and Its Application to Analysis of Post Irradiation

Experimentrdquo Journal of Nuclear Science and Technology 37(2)pp128-138(2000)

10) 須山賢也望月弘樹高田友幸龍福進奥野浩村崎穣大久保清志「連続エネルギモン

テカルロコード MVP 及び MCNP を使用する統合化燃焼計算コードシステム -

SWAT31」 JAEA-DataCode 2009-002 日本原子力研究開発機構 (2009)

11) 「平成 18 年度全 MOX 炉心核設計手法信頼性実証試験成果報告書」07 基炉報-0001 原子力安

全基盤機構 (2007)

12) 「平成 18 年度高燃焼度 9x9 型燃料信頼性実証試験成果報告書」07 基炉報-0002 原子力安全

基盤機構 (2007)

JAEA-Research 2013-020

- 74 -

付録

測定データ集

JAEA-Research 2013-020

- 75 -

A 混合スパイク試料の値付け

表 A-1 各標準濃度一覧

標準試料 濃度 誤差()

U 濃度標準 26820 microgg 005 Pu 濃度標準 83506 ngg 005 Nd 濃度標準 13495 ngg 007

各標準の純度及び秤量誤差から算出した

表 A-2 混合スパイクと各濃度標準の混合データ

試料名 分取量(g)

混合スパイク 11452 U 濃度標準 10968 Pu 濃度標準 10723 Nd 濃度標準 10324

表 A-3 各濃度標準の同位体組成

U 濃度標準 Pu 濃度標準 Nd 濃度標準 同位体組成

(原子百分率) 誤差() 同位体組成

(原子百分率) 誤差()同位体組成

(原子百分率) 誤差() 234U 00054 362 238Pu 00030 215 142Nd 27119 0007 235U 07205 003 239Pu 974234 0001 143Nd 12174 0009 238U 992741 00003 240Pu 25607 0003 144Nd 23789 0014 241Pu 00100 191 145Nd 8295 0020 242Pu 00028 185 146Nd 17202 0026 148Nd 5767 0038 150Nd 5653 0049 各誤差は質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な誤差伝播の

計算により算出した

表 A-4 混合スパイク中 238Pu の放射能測定結果

放射能比(238Pu242Pu) 012692

表 A-5 混合スパイクに各濃度標準を添加した試料の同位体比測定結果

試料名 測定値 233U238U 0075767 (原子数比) plusmn 0000064

242Pu239Pu 0065232 (原子数比) plusmn 0000004

150Nd142Nd 075200 (原子数比) plusmn 000028

JAEA-Research 2013-020

- 76 -

原子数の算出には次の式を用いた

Rms times Sps - Spm 原子数 =

Abm - Rms times Abs

Rms 濃度標準添加後の 238U233U239Pu242Pu150Nd142Nd 原子数比

Sps 添加した各濃度標準中同位体の量(原子数)233U242Pu142Nd 量

Spm 添加した各濃度標準中同位体の量(原子数)238U239Pu150Nd 量

Abm 混合スパイク中の同位体の比238UU239PuPu150NdNd

Abs 混合スパイク中の同位体の比233UU242PuPu142NdNd

表 A-6 原子数算出に使用したデータ

元素 Rms Sps Spm Abm Abs

U 1319833 0 7388E+16 00086391 09826830 Pu 0065232 219735E+15 63943E+10 0998653 00002917 Nd 0752004 15774E+14 32882E+13 09077548 00201111

JAEA-Research 2013-020

- 77 -

B 燃料溶解溶液試料の測定データ

表 B-1 燃料溶解溶液の分取希釈データ

一次希釈 二次希釈 試料名

分取 希釈 分取 希釈 希釈倍率

2F1ZN2c2 10814 584007 05658 112594 10747

2F1ZN2c3 11753 583867 05676 112728 9866

2F1ZN3c2 11739 576345 05696 111741 9631

2F1ZN3c3 11685 585754 05686 111584 9837

2F1ZN3a9 11636 581027 05686 112304 9862

表 B-2試料中 238Pu の放射能測定結果

試料名 放射能比 238Pu(239Pu+240Pu)

2F1ZN2c2 24520 2F1ZN2c3 33482 2F1ZN3c2 59239 2F1ZN3c3 81127 2F1ZN3a9 63257

表 B-3 α線スペクトロメトリーを併用した Pu の同位体組成測定結果 (単位原子百分率)

試料名 239Pu 240Pu 241Pu 242Pu 238Pu

2F1ZN2c2 62731 25047 7050 3792 138 2F1ZN2c3 62634 24507 7143 3855 186 2F1ZN3c2 42290 32030 8898 13333 345 2F1ZN3c3 41498 31898 8770 13147 468 2F1ZN3a9 36971 30207 8136 21280 341

JAEA-Research 2013-020

- 78 -

表 B-4 燃料溶解溶液中の UPu 及び Nd の同位体組成分析結果 (単位原子百分率)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 234U 001789 00329 00141 00246 00077

plusmn 000007 00001 00002 00002 00002 235U 11220 17429 02320 03689 00219

plusmn 00008 00005 00003 00003 00002 236U 03805 062693 04799 07900 02916

plusmn 00004 000002 00001 00002 00001 238U 984796 975973 992741 988164 996787

plusmn 00008 00005 00004 00004 00003 238Pu 1381 186 345 468 341

plusmn 0008 001 002 003 002 239Pu 627305 62634 42290 41498 369711

plusmn 00008 0001 0003 0005 00007 240Pu 25047 245073 32030 31898 302074

plusmn 0001 00008 0004 0007 00006 241Pu 70503 7143 8898 877 8136

plusmn 00005 0001 0004 001 0002 242Pu 37915 38550 13333 13147 212796

plusmn 00007 00007 0004 0003 00008 142Nd 1639 0623 11173 1088 1655

plusmn 0003 0003 00003 0001 0002 143Nd 21002 21210 135747 132774 88781

plusmn 0005 0002 00008 00008 00005 144Nd 30748 31879 37724 38747 41187

plusmn 0004 0002 0001 0002 0002 145Nd 16540 16760 15007 14895 136618

plusmn 0004 0002 0001 0001 00009 146Nd 16799 16789 18682 18740 20038

plusmn 0008 0003 0002 0003 0002 148Nd 8868 8730 9211 8933 9522

plusmn 0007 0003 0002 0002 0002 150Nd 4404 4010 4684 4320 5059

plusmn 0005 0002 0001 0001 0001 238Pu については238U による影響を考慮しα線測定の結果を用いた 238Pu のplusmnはα線測定誤差を 05質量分析法による同位体比測定誤差を

01とし統計的な誤差伝播の計算により算出した Pu の同位体組成は表 B-3 の結果に 241Pu 及び 242Pu を加え百分率したも

のである 各plusmnは質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な

誤差伝播の計算により算出した

JAEA-Research 2013-020

- 79 -

原子数の算出には次の式を用いた

Rms times Sps - Spm

原子数 = Abm - Rms times Abs

Rms スパイク添加後の 238U233U239Pu242Pu148Nd150Nd 原子数比

Sps 添加した濃縮同位体の量(原子数)233U242Pu150Nd 量

Spm 添加した濃縮同位体の量(原子数)238U239Pu148Nd 量

Abm 試料中の同位体の比238UU239PuPu148NdNd

Abs 試料中の同位体の比233UU242PuPu150NdNd

表 B-6 添加したスパイク中の UPu 及び Nd の原子数 (単位原子数)

試料名 U 233U Sps 238U Spm

2F1ZN2c2 57221E+15 56230E+15 49433E+13 2F1ZN2c3 57146E+15 56156E+15 49369E+13 2F1ZN3c2 57201E+15 56210E+15 49416E+13 2F1ZN3c3 57216E+15 56225E+15 49429E+13 2F1ZN3a9 57325E+15 56332E+15 49523E+13

試料名 Pu 242Pu Sps 239Pu Spm

2F1ZN2c2 14402E+14 14382E+14 42006E+10 2F1ZN2c3 14383E+14 14364E+14 41952E+10 2F1ZN3c2 14397E+14 14377E+14 41992E+10 2F1ZN3c3 14401E+14 14381E+14 42003E+10 2F1ZN3a9 14428E+14 14409E+14 42083E+10

試料名 Nd 150Nd Sps 148Nd Spm

2F1ZN2c2 96421E+13 87527E+13 11428E+12 2F1ZN2c3 96295E+13 87412E+13 11413E+12 2F1ZN3c2 96388E+13 87496E+13 11424E+12 2F1ZN3c3 96413E+13 87519E+13 11427E+12 2F1ZN3a9 96597E+13 87687E+13 11449E+12

57221times1015を示す

表 B-5 二次希釈試料分取量とスパイク添加量 試料名 試料分取量(g) 添加量(g)

2F1ZN2c2 11070 11496 2F1ZN2c3 11060 11481 2F1ZN3c2 11069 11492 2F1ZN3c3 11071 11495 2F1ZN3a9 11068 11517

JAEA-Research 2013-020

- 80 -

表 B-7 二次希釈試料の UPu 及び Nd 同位体組成(測定値) (単位原子数比)

試料名 233UU Abs 238UU Abm

2F1ZN2c2 0 09848 2F1ZN2c3 0 09760 2F1ZN3c2 0 09927 2F1ZN3c3 0 09882 2F1ZN3a9 0 09968

試料名 242PuPu Abs 239PuPu Abm

2F1ZN2c2 00379 06273 2F1ZN2c3 00386 06263 2F1ZN3c2 01333 04229 2F1ZN3c3 01315 04150 2F1ZN3a9 02128 03697

試料名 150NdNd Abs 148NdNd Abm

2F1ZN2c2 00440 00887 2F1ZN2c3 00401 00873 2F1ZN3c2 00468 00921 2F1ZN3c3 00432 00893 2F1ZN3a9 00506 00952

表 B-8 混合スパイク添加後の二次希釈試料の同位体比測定結果 (単位原子数比)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 233U238U 0410984 031750 034736 0383628 0264855

plusmn 0000042 000010 000010 0000094 0000048 242Pu239Pu 182016 1364439 218793 236969 222127

plusmn 000011 0000042 000021 000020 000017 148Nd150Nd 0089986 0149877 0186518 0211642 0266697

plusmn 0000017 0000033 0000034 0000024 0000058

各plusmnは質量分析法による同位体比測定結果(3 回繰り返し測定)の標準偏差を示す

JAEA-Research 2013-020

- 81 -

表 B-9 二次希釈試料の UPu 及び Nd 原子数の算出結果 U

試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 243319 13843E+16 0101 2F1ZN2c3 314965 18072E+16 0105 2F1ZN3c2 287884 16251E+16 0104 2F1ZN3c3 260669 14782E+16 0103 2F1ZN3a9 377565 21288E+16 0102

Pu 試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 054940 13022E+14 0060 2F1ZN2c3 073290 17594E+14 0060 2F1ZN3c2 045705 18143E+14 0062 2F1ZN3c3 042200 16870E+14 0062 2F1ZN3a9 045019 23666E+14 0061

Nd 試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 008999 79480E+13 0125 2F1ZN2c3 014988 14713E+14 0103 2F1ZN3c2 018652 18203E+14 0096 2F1ZN3c3 021164 21674E+14 0096 2F1ZN3a9 026670 27214E+14 0096

13843times1016を示す

表 B-10 二次希釈試料のウラン濃度

試料名 二次希釈試料 分取量(g) 1

分取試料中の U 原子数2

二次希釈試料の

U 濃度 (原子数g 溶液)

2F1ZN2c2 11070 13843E+16 1250E+16 2F1ZN2c3 11060 18072E+16 1634E+16 2F1ZN3c2 11069 16251E+16 1468E+16 2F1ZN3c3 11071 14782E+16 1335E+16 2F1ZN3a9 11068 21288E+16 1923E+16

1表 B-5 参照 2表 B-9 参照 13843times1016を示す

This is a blank page

国際単位系(SI)

乗数  接頭語 記号 乗数  接頭語 記号

1024 ヨ タ Y 10-1 デ シ d1021 ゼ タ Z 10-2 セ ン チ c1018 エ ク サ E 10-3 ミ リ m1015 ペ タ P 10-6 マイクロ micro1012 テ ラ T 10-9 ナ ノ n109 ギ ガ G 10-12 ピ コ p106 メ ガ M 10-15 フェムト f103 キ ロ k 10-18 ア ト a102 ヘ ク ト h 10-21 ゼ プ ト z101 デ カ da 10-24 ヨ ク ト y

表5SI 接頭語

名称 記号 SI 単位による値

分 min 1 min=60s時 h 1h =60 min=3600 s日 d 1 d=24 h=86 400 s度 deg 1deg=(π180) rad分 rsquo 1rsquo=(160)deg=(π10800) rad秒 rdquo 1rdquo=(160)rsquo=(π648000) rad

ヘクタール ha 1ha=1hm2=104m2

リットル Ll 1L=11=1dm3=103cm3=10-3m3

トン t 1t=103 kg

表6SIに属さないがSIと併用される単位

名称 記号 SI 単位で表される数値

電 子 ボ ル ト eV 1eV=1602 176 53(14)times10-19Jダ ル ト ン Da 1Da=1660 538 86(28)times10-27kg統一原子質量単位 u 1u=1 Da天 文 単 位 ua 1ua=1495 978 706 91(6)times1011m

表7SIに属さないがSIと併用される単位でSI単位で表される数値が実験的に得られるもの

名称 記号 SI 単位で表される数値

キ ュ リ ー Ci 1 Ci=37times1010Bqレ ン ト ゲ ン R 1 R = 258times10-4Ckgラ ド rad 1 rad=1cGy=10-2Gyレ ム rem 1 rem=1 cSv=10-2Svガ ン マ γ 1γ=1 nT=10-9Tフ ェ ル ミ 1フェルミ=1 fm=10-15mメートル系カラット 1メートル系カラット = 200 mg = 2times10-4kgト ル Torr 1 Torr = (101 325760) Pa標 準 大 気 圧 atm 1 atm = 101 325 Pa

1cal=41858J(「15」カロリー)41868J(「IT」カロリー)4184J(「熱化学」カロリー)

ミ ク ロ ン micro 1 micro =1microm=10-6m

表10SIに属さないその他の単位の例

カ ロ リ ー cal

(a)SI接頭語は固有の名称と記号を持つ組立単位と組み合わせても使用できるしかし接頭語を付した単位はもはや コヒーレントではない(b)ラジアンとステラジアンは数字の1に対する単位の特別な名称で量についての情報をつたえるために使われる

 実際には使用する時には記号rad及びsrが用いられるが習慣として組立単位としての記号である数字の1は明 示されない(c)測光学ではステラジアンという名称と記号srを単位の表し方の中にそのまま維持している

(d)ヘルツは周期現象についてのみベクレルは放射性核種の統計的過程についてのみ使用される

(e)セルシウス度はケルビンの特別な名称でセルシウス温度を表すために使用されるセルシウス度とケルビンの

  単位の大きさは同一であるしたがって温度差や温度間隔を表す数値はどちらの単位で表しても同じである

(f)放射性核種の放射能(activity referred to a radionuclide)はしばしば誤った用語でrdquoradioactivityrdquoと記される

(g)単位シーベルト(PV200270205)についてはCIPM勧告2(CI-2002)を参照

(a)量濃度(amount concentration)は臨床化学の分野では物質濃度

  (substance concentration)ともよばれる(b)これらは無次元量あるいは次元1をもつ量であるがそのこと   を表す単位記号である数字の1は通常は表記しない

名称 記号SI 基本単位による

表し方

秒ルカスパ度粘 Pa s m-1 kg s-1

力 の モ ー メ ン ト ニュートンメートル N m m2 kg s-2

表 面 張 力 ニュートン毎メートル Nm kg s-2

角 速 度 ラジアン毎秒 rads m m-1 s-1=s-1

角 加 速 度 ラジアン毎秒毎秒 rads2 m m-1 s-2=s-2

熱 流 密 度 放 射 照 度 ワット毎平方メートル Wm2 kg s-3

熱 容 量 エ ン ト ロ ピ ー ジュール毎ケルビン JK m2 kg s-2 K-1

比熱容量比エントロピー ジュール毎キログラム毎ケルビン J(kg K) m2 s-2 K-1

比 エ ネ ル ギ ー ジュール毎キログラム Jkg m2 s-2

熱 伝 導 率 ワット毎メートル毎ケルビン W(m K) m kg s-3 K-1

体 積 エ ネ ル ギ ー ジュール毎立方メートル Jm3 m-1 kg s-2

電 界 の 強 さ ボルト毎メートル Vm m kg s-3 A-1

電 荷 密 度 クーロン毎立方メートル Cm3 m-3 sA表 面 電 荷 クーロン毎平方メートル Cm2 m-2 sA電 束 密 度 電 気 変 位 クーロン毎平方メートル Cm2 m-2 sA誘 電 率 ファラド毎メートル Fm m-3 kg-1 s4 A2

透 磁 率 ヘンリー毎メートル Hm m kg s-2 A-2

モ ル エ ネ ル ギ ー ジュール毎モル Jmol m2 kg s-2 mol-1

モルエントロピー モル熱容量ジュール毎モル毎ケルビン J(mol K) m2 kg s-2 K-1 mol-1

照射線量(X線及びγ線) クーロン毎キログラム Ckg kg-1 sA吸 収 線 量 率 グレイ毎秒 Gys m2 s-3

放 射 強 度 ワット毎ステラジアン Wsr m4 m-2 kg s-3=m2 kg s-3

放 射 輝 度 ワット毎平方メートル毎ステラジアン W(m2 sr) m2 m-2 kg s-3=kg s-3

酵 素 活 性 濃 度 カタール毎立方メートル katm3 m-3 s-1 mol

表4単位の中に固有の名称と記号を含むSI組立単位の例

組立量SI 組立単位

名称 記号

面 積 平方メートル m2

体 積 立法メートル m3

速 さ 速 度 メートル毎秒 ms加 速 度 メートル毎秒毎秒 ms2

波 数 毎メートル m-1

密 度 質 量 密 度 キログラム毎立方メートル kgm3

面 積 密 度 キログラム毎平方メートル kgm2

比 体 積 立方メートル毎キログラム m3kg電 流 密 度 アンペア毎平方メートル Am2

磁 界 の 強 さ アンペア毎メートル Am量 濃 度 (a) 濃 度 モル毎立方メートル molm3

質 量 濃 度 キログラム毎立法メートル kgm3

輝 度 カンデラ毎平方メートル cdm2

屈 折 率 (b) (数字の) 1 1比 透 磁 率 (b) (数字の) 1 1

組立量SI 基本単位

表2基本単位を用いて表されるSI組立単位の例

名称 記号他のSI単位による

表し方SI基本単位による

表し方平 面 角 ラジアン(b) rad 1(b) mm立 体 角 ステラジアン(b) sr(c) 1(b) m2m2

周 波 数 ヘルツ(d) Hz s-1

ントーュニ力 N m kg s-2

圧 力 応 力 パスカル Pa Nm2 m-1 kg s-2

エ ネ ル ギ ー 仕 事 熱 量 ジュール J N m m2 kg s-2

仕 事 率 工 率 放 射 束 ワット W Js m2 kg s-3

電 荷 電 気 量 クーロン A sC電 位 差 ( 電 圧 ) 起 電 力 ボルト V WA m2 kg s-3 A-1

静 電 容 量 ファラド F CV m-2 kg-1 s4 A2

電 気 抵 抗 オーム Ω VA m2 kg s-3 A-2

コ ン ダ ク タ ン ス ジーメンス S AV m-2 kg-1 s3 A2

バーエウ束磁 Wb Vs m2 kg s-2 A-1

磁 束 密 度 テスラ T Wbm2 kg s-2 A-1

イ ン ダ ク タ ン ス ヘンリー H WbA m2 kg s-2 A-2

セ ル シ ウ ス 温 度 セルシウス度(e) Kンメール束光 lm cd sr(c) cd

スクル度照 lx lmm2 m-2 cd放射性核種の放射能( f ) ベクレル(d) Bq s-1

吸収線量 比エネルギー分与カーマ

グレイ Gy Jkg m2 s-2

線量当量 周辺線量当量 方向

性線量当量 個人線量当量シーベルト(g) Sv Jkg m2 s-2

酸 素 活 性 カタール kat s-1 mol

表3固有の名称と記号で表されるSI組立単位SI 組立単位

組立量

名称 記号 SI 単位で表される数値

バ ー ル bar 1bar=01MPa=100kPa=105Pa水銀柱ミリメートル mmHg 1mmHg=133322Paオングストローム Å 1Å=01nm=100pm=10-10m海 里 M 1M=1852mバ ー ン b 1b=100fm2=(10-12cm)2=10-28m2

ノ ッ ト kn 1kn=(18523600)msネ ー パ Npベ ル B

デ ジ ベ ル dB

表8SIに属さないがSIと併用されるその他の単位

SI単位との数値的な関係は    対数量の定義に依存

名称 記号

長 さ メ ー ト ル m質 量 キログラム kg時 間 秒 s電 流 ア ン ペ ア A熱力学温度 ケ ル ビ ン K物 質 量 モ ル mol光 度 カ ン デ ラ cd

基本量SI 基本単位

表1SI 基本単位

名称 記号 SI 単位で表される数値

エ ル グ erg 1 erg=10-7 Jダ イ ン dyn 1 dyn=10-5Nポ ア ズ P 1 P=1 dyn s cm-2=01Pa sス ト ー ク ス St 1 St =1cm2 s-1=10-4m2 s-1

ス チ ル ブ sb 1 sb =1cd cm-2=104cd m-2

フ ォ ト ph 1 ph=1cd sr cm-2 104lxガ ル Gal 1 Gal =1cm s-2=10-2ms-2

マ ク ス ウ ェ ル Mx 1 Mx = 1G cm2=10-8Wbガ ウ ス G 1 G =1Mx cm-2 =10-4Tエルステッド( c ) Oe 1 Oe  (1034π)A m-1

表9固有の名称をもつCGS組立単位

(c)3元系のCGS単位系とSIでは直接比較できないため等号「   」

   は対応関係を示すものである

(第8版2006年改訂)

この印刷物は再生紙を使用しています

Page 52: JAEA-Research 2013-020JAEA-Research 2013-020 - 1 - 1.はじめに 日本原子力研究開発機構(以下「JAEA」という。)は原子力安全基盤機構(以下「JNES」と

JAEA-Research 2013-020

- 48 -

0 20 40 60 800

001

002

003

004

005

006

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 154Eu

Fukushima-Daini-1 (present)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2 ZN3a9

ZN3c3

MOX

MOX

MOX

MOX

図 5-18 154Eu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 49 -

0 20 40 60 800

001

002

003

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 155Eu

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9ZN3c3

MOXMOX

MOX

MOX

図 5-19 155Eu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 50 -

0 20 40 60 800

01

02

03

04

05

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 234U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-20 234U 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 51 -

0 20 40 60 800

10

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 235U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-21 235U 残存量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 52 -

0 20 40 60 800

1

2

3

4

5

6

7

8

9

10

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 236U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-22 236U 残存量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 53 -

0 20 40 60 80890

900

910

920

930

940

950

960

970

980

990

1000

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 238U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-23 238U 残存量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 54 -

0 20 40 60 800

01

02

03

04

05

06

07

08

09

1

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 238Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-24 238Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 55 -

0 20 40 60 800

1

2

3

4

5

6

7

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 239Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-25 239Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 56 -

0 20 40 60 800

1

2

3

4

5

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 240Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2 ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-26 240Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 57 -

0 20 40 60 800

1

2

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 241Pu

Fukushima-Daini-1 (present)

Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2 ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (2007)

図 5-27 241Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 58 -

0 20 40 60 800

1

2

3

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 242Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-28 242Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 59 -

図 5-29 と図 5-30 にはこの測定で得られた 95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs の

溶解溶液と不溶性残渣中の初期ウラン 1 トンあたりの存在量を示すまた図 5-31 にはそれ

らの和を図 5-32 には不溶性残渣中の存在割合を示す難測定 FP と呼んでいるこれらの FP

の量は図 5-31 からわかるように109Ag が最も燃焼度の高いサンプルで測定値が小さくな

っている例外はあるが燃焼度に対して指数関数的に(片対数グラフで直線的に)増大をし

ている不溶性残渣の量は燃焼度と共に単調に増大すると考えられたが図 5-32 に示すよう

に燃焼度が最も高いサンプルで不溶性残渣中の FP 量が減少する結果を得たこれが燃料

の燃焼条件等によるものなのか溶解を行った時の条件の差によって生じたものなのかは

現段階では不明である旧原研を含めて原子力機構で行ってきた使用済燃料同位体組成測定

実験ではこれら不溶性残渣中に含まれる FP の測定は行われてこなかった今後測定手

法のさらなる見直しなどを通じて不溶性残渣に含まれる FP 量の測定技術の向上を図って

いくことが求められる

0 20 40 60 800

1000

2000

3000

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Solution

図 5-29 難測定 FP 測定結果(溶解溶液中の FP 量(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 60 -

0 20 40 60 800

200

400

600

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109

Ag133Cs

Insolble residue

図 5-30難測定 FP 測定結果(不溶性残渣中の FP の量(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 61 -

0 20 40 60 80101

102

103

104

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Insolble Residue+Solution

図 5-31難測定 FP 測定結果(溶解溶液と不溶性残渣中の FP 量の和(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 62 -

0 20 40 60 8010-4

10-3

10-2

10-1

100

Burnup [GWdt]

Rat

io o

f W

eigh

t[-] 95Mo

99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Insolble Residue(Insolble Residue+Solution)

図 5-32難測定 FP 測定結果(不溶性残渣中の FP の割合)

JAEA-Research 2013-020

- 63 -

表 5-3 には各サンプルの各同位体について原子炉停止から測定までの時間(冷却時間)を示

した表 5-4 には各サンプルの測定値について測定誤差(相対標準偏差)を示した

表 5-3 原子炉停止から測定日までの冷却時間(年)のまとめ

Assembly

Name ZN2 ZN3

Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 234U 969 1221 954 702 702 235U 969 1221 954 702 702 236U 969 1221 954 702 702 238U 969 1221 954 702 702

238Pu 969 1221 954 702 702 239Pu 969 1221 954 702 702 240Pu 969 1221 954 702 702 241Pu 969 1221 954 702 702 242Pu 969 1221 954 702 702 142Nd 969 1221 954 702 702 143Nd 969 1221 954 702 702 144Nd 969 1221 954 702 702 145Nd 969 1221 954 702 702 146Nd 969 1221 954 702 702 148Nd 969 1221 954 702 702 150Nd 969 1221 954 702 702 134Cs 973 962 702 702 702 137Cs 973 962 702 702 702 151Eu 1068 1048 802 796 796 153Eu 1068 1048 802 796 796 154Eu 973 962 708 708 708 155Eu 973 962 708 708 708 147Pm 1070 1061 802 796 796 147Sm 1068 1048 802 796 796 148Sm 1068 1048 802 796 796 149Sm 1068 1048 802 796 796 150Sm 1068 1048 802 796 796 151Sm 1068 1048 802 796 796 152Sm 1068 1048 802 796 796 154Sm 1068 1048 802 796 796 152Gd 1069 1048 802 796 796 154Gd 1069 1048 802 796 796 155Gd 1069 1048 802 796 796 156Gd 1069 1048 802 796 796 157Gd 1069 1048 802 796 796 158Gd 1069 1048 802 796 796 160Gd 1069 1048 802 796 796 95Mo 1165 1165 899 899 899 99Tc 1165 1165 899 899 899

101Ru 1165 1165 899 899 899 103Rh 1165 1165 899 899 899 109Ag 1165 1165 899 899 899 133Cs 1165 1165 899 899 899

JAEA-Research 2013-020

- 64 -

表 5-4 測定誤差(RSD相対標準偏差())のまとめ

Assembly

Name ZN2 ZN3

Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 234U lt 22 lt 22 lt 22 lt 22 lt 22 235U lt 10 lt 10 lt 10 lt 10 lt 10 236U lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 238U lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02

238Pu lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 239Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 240Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 241Pu lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 242Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 142Nd lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 143Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 144Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 145Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 146Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 148Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 150Nd lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 134Cs lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 137Cs lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 151Eu 38 14 25 13 14 153Eu 26 13 21 05 07 154Eu lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 155Eu lt 6 lt 6 lt 6 lt 6 lt 6 147Pm lt 5 lt 5 lt 5 lt 5 lt 5 147Sm 21 10 18 12 12 148Sm 24 11 18 12 12 149Sm 37 19 34 15 21 150Sm 22 10 18 12 13 151Sm 26 19 24 15 21 152Sm 19 10 16 11 11 154Sm 24 12 20 12 12 152Gd 43 38 59 53 58 154Gd 20 14 16 13 16 155Gd 82 11 85 11 13 156Gd 14 08 12 08 10 157Gd 62 20 101 37 30 158Gd 14 11 12 09 12 160Gd 16 18 14 19 21 95Mo 39 40 22 45 23 99Tc 31 31 24 35 24

101Ru 30 31 20 38 22 103Rh 26 24 20 37 19 109Ag 19 21 15 15 15 133Cs 39 38 31 48 35

ここに示した値は測定機器の性能と分離や希釈による誤差を考慮したものである

JAEA-Research 2013-020

- 65 -

表 5-5 と表 5-6 にはZN2 及び ZN3 集合体の照射にかかわる原子炉の運転履歴を示す

表 5-5 ZN2 集合体の運転履歴

開始日 終了日 日数 運転(第 12 サイクル) 1996726 1997923 424

定検 1997923 19971031 38 運転(第 13 サイクル) 19971031 19981217 412

定検 19981217 1999312 85 運転(第 14 サイクル) 1999312 200059 424

表 5-6 ZN3 集合体の運転履歴

開始日 終了日 日数 運転(第 12 サイクル) 1996726 1997923 424

定検 1997923 19971031 38 運転(第 13 サイクル) 19971031 19981217 412

定検 19981217 1999312 85 運転(第 14 サイクル) 1999312 200059 424

定検 200059 2000615 37 運転(第 15 サイクル) 2000615 2001813 424

定検 2001813 2001119 88 運転(第 16 サイクル) 2001119 200317 424

JAEA-Research 2013-020

- 66 -

図 5-33 と図 5-34 にはZN2 集合体及び ZN3 集合体を上から見た断面図とそれぞれのサ

ンプルの取得位置を示したまた図 5-35 には各燃料棒でサンプルを取り出した軸方向の

高さを示した図 5-36及び図 5-37にはZN2及び ZN3集合体の炉内での装荷位置を示した

図 5-33 本試験でサンプルが取得された燃料棒の位置(ZN2 集合体)

(3 サイクル照射 平均燃焼度 356GWdt)

JAEA-Research 2013-020

- 67 -

図 5-34 本試験でサンプルが取得された燃料棒の位置(ZN3 集合体)

(5 サイクル照射 平均燃焼度 535 GWdt)

JAEA-Research 2013-020

- 68 -

図 5-35 本試験でサンプルが取得された位置(軸方向)

JAEA-Research 2013-020

- 69 -

図 5-36 ZN2 集合体のシャッフリング 1112)

(福島第 2 原子力発電所第 12 サイクルから第 14 サイクル)

JAEA-Research 2013-020

- 70 -

図 5-37 ZN3 集合体のシャッフリング 1112)

(福島第 2 原子力発電所第 12 サイクルから第 16 サイクル)

JAEA-Research 2013-020

- 71 -

6おわりに

JAEA が JNES からの受託事業として実施した「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生

成核種組成測定試験」において燃焼率評価で測定が必要な元素の 1 つである Nd について2

種類の手法で測定を行ったが結果に差異が生じたそのため確度の高い測定結果を取得するこ

とと生じた差異の原因究明を目的としたフォローアップ測定を実施した

本件で発生した Nd 定量値の差異の原因は3 章で述べたとおり(1) Nd 定量における化学操

作中に相互汚染等が発生した可能性があったこと(2) Nd を含む FP 核種の測定結果算出に使用

した溶解溶液中の U 原子数に不確定性があったことの 2 点により生じたものと推定される今

後同様の測定を実施する際に注意すべき点をまとめると以下のようになる

① 着目元素の定量を行う際同時期かつ同一試料で U 原子数を測定すること

② 試料の保管時には蒸発が無視できるだけの十分な量を確保した上で保管すること

③ 保管試料は定期的に重量を測定し自然蒸発の影響を把握すること

④ 分取希釈等の操作時には天秤による秤量を行いデータ管理を確実に行うこと

の 4 点である特にどのデータをどの時期に測定するかは全体の測定計画の検討で調整できる

ことであるため出来るだけ同一試料のデータを短期間にまとめて取得できるように配慮すべき

である

また作業環境からの天然元素の汚染等の影響の排除について近年の分析装置の高感度化に

伴い試料の取扱量が極めて少なくなっていることに注意すべきである取り扱う試料量が少なく

なれば被ばくや汚染の可能性を低減できる反面同時に取扱う試料間から生じる相互汚染使

用する試薬や器具及び作業を実施する環境下から混入する天然元素の影響等による汚染の可能性

が高くなるこれらの試料間の相互及び環境下等から生じる汚染はその原因が多岐に渡って考

えられることから作業全般に繊細な注意を払う必要があるあるいは被ばく量に注意を払い

つつ環境下等から生じる天然元素の汚染の影響が出ない程度に取り扱う量を増加させる等の検

討も必要となるだろうこのためにもさらに確度の高いデータの取得を目指し同様の測定を

繰り返し行うことで測定経験を得ることが必要である

本件で発生した Nd 定量値の差異について今後同様の事象を繰り返さないためには上記対応

を必要とするしたがって分析作業の実施の際には事前に作業者間で分析方法及び手順につ

いて十分に検討を行い綿密な計画を立てそれらを確実に遂行していくことの重要性を再認識

する必要がある

JAEA-Research 2013-020

- 72 -

謝 辞

JNES からの受託事業として実施した「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組

成測定試験」においてはJNES の山本徹氏には当該事業の立ち上げから実施及び本フォローア

ップ測定の実施に至るまで多大なご指導とご支援を頂きましたJNES の安藤良平氏及び鈴木

求氏には事業の遂行だけではなく取得データの解析結果に関するご指導をいただきました

深く感謝申し上げます安全研究センター サイクル安全研究グループの外池幸太郎研究主幹には

JNES からの受託事業立ち上げに際して事業の主担当者としてご尽力いただきましたまた同

グループの戸塚真義氏と原科研福島技術開発特別チーム 臨界管理技術開発グループの蒲原佳子

女史には本レポートに掲載するデータの整理を旧ホット試験施設管理部 ホット材料試験課の宮

田精一氏並びに原科研福島技術開発特別チーム 臨界管理技術開発グループの佐藤真人氏には試

料の再調製を行っていただきました原子力基礎工学研究部門 分析化学研究グループの河野信昭

氏並びに鈴木大輔氏には試料分離法について貴重なご助言をいただきましたここに記してお礼

申し上げます

参考文献

1) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 20 年度報告書

2) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 21 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000016661pdf)

3) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 22 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000118961pdf)

4) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 23 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000123740pdf)

5) SUsuda NKohnoldquoAnion-Exchange Separation of Nd and the Transplutonium Elements

in Spent Nuclear Fuels for Burn-up DeterminationrdquoSeparation Sci Technol 23(10amp11)

pp1119-1131 (1988)

6) GUchiyama et alldquoDevelopment of quantitative analytical method of U Pu and fission

products in spent fuel by combined-chromatographic-mass-spectrometric-isotopic-dilution

technologyrdquoEuropean Nuclear Conference 2012 (ENC 2012) December 2012 Manchester

United Kingdom

7) ISO11483 ldquoPreparation of plutonium sources and determination of 238Pu239Pu isotope

ratio by alpha spectrometry rdquo ISO Geneva(1994)

8) K Shibata O Iwamoto T Nakagawa N Iwamoto A Ichihara S Kunieda S Chiba K

JAEA-Research 2013-020

- 73 -

Furutaka N Otuka T Ohsawa T Murata H Matsunobu A Zukeran S Kamada and J

Katakura ldquoJENDL-40 A New Library for Nuclear Science and Engineeringrdquo Journal of

Nuclear Science and Technology 48 1 (2011)

9) K Okumura T Mori M Nakagawa K Kaneko ldquoValidation of a Continuous-Energy Monte

Carlo Burn-up Code MVP-BURN and Its Application to Analysis of Post Irradiation

Experimentrdquo Journal of Nuclear Science and Technology 37(2)pp128-138(2000)

10) 須山賢也望月弘樹高田友幸龍福進奥野浩村崎穣大久保清志「連続エネルギモン

テカルロコード MVP 及び MCNP を使用する統合化燃焼計算コードシステム -

SWAT31」 JAEA-DataCode 2009-002 日本原子力研究開発機構 (2009)

11) 「平成 18 年度全 MOX 炉心核設計手法信頼性実証試験成果報告書」07 基炉報-0001 原子力安

全基盤機構 (2007)

12) 「平成 18 年度高燃焼度 9x9 型燃料信頼性実証試験成果報告書」07 基炉報-0002 原子力安全

基盤機構 (2007)

JAEA-Research 2013-020

- 74 -

付録

測定データ集

JAEA-Research 2013-020

- 75 -

A 混合スパイク試料の値付け

表 A-1 各標準濃度一覧

標準試料 濃度 誤差()

U 濃度標準 26820 microgg 005 Pu 濃度標準 83506 ngg 005 Nd 濃度標準 13495 ngg 007

各標準の純度及び秤量誤差から算出した

表 A-2 混合スパイクと各濃度標準の混合データ

試料名 分取量(g)

混合スパイク 11452 U 濃度標準 10968 Pu 濃度標準 10723 Nd 濃度標準 10324

表 A-3 各濃度標準の同位体組成

U 濃度標準 Pu 濃度標準 Nd 濃度標準 同位体組成

(原子百分率) 誤差() 同位体組成

(原子百分率) 誤差()同位体組成

(原子百分率) 誤差() 234U 00054 362 238Pu 00030 215 142Nd 27119 0007 235U 07205 003 239Pu 974234 0001 143Nd 12174 0009 238U 992741 00003 240Pu 25607 0003 144Nd 23789 0014 241Pu 00100 191 145Nd 8295 0020 242Pu 00028 185 146Nd 17202 0026 148Nd 5767 0038 150Nd 5653 0049 各誤差は質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な誤差伝播の

計算により算出した

表 A-4 混合スパイク中 238Pu の放射能測定結果

放射能比(238Pu242Pu) 012692

表 A-5 混合スパイクに各濃度標準を添加した試料の同位体比測定結果

試料名 測定値 233U238U 0075767 (原子数比) plusmn 0000064

242Pu239Pu 0065232 (原子数比) plusmn 0000004

150Nd142Nd 075200 (原子数比) plusmn 000028

JAEA-Research 2013-020

- 76 -

原子数の算出には次の式を用いた

Rms times Sps - Spm 原子数 =

Abm - Rms times Abs

Rms 濃度標準添加後の 238U233U239Pu242Pu150Nd142Nd 原子数比

Sps 添加した各濃度標準中同位体の量(原子数)233U242Pu142Nd 量

Spm 添加した各濃度標準中同位体の量(原子数)238U239Pu150Nd 量

Abm 混合スパイク中の同位体の比238UU239PuPu150NdNd

Abs 混合スパイク中の同位体の比233UU242PuPu142NdNd

表 A-6 原子数算出に使用したデータ

元素 Rms Sps Spm Abm Abs

U 1319833 0 7388E+16 00086391 09826830 Pu 0065232 219735E+15 63943E+10 0998653 00002917 Nd 0752004 15774E+14 32882E+13 09077548 00201111

JAEA-Research 2013-020

- 77 -

B 燃料溶解溶液試料の測定データ

表 B-1 燃料溶解溶液の分取希釈データ

一次希釈 二次希釈 試料名

分取 希釈 分取 希釈 希釈倍率

2F1ZN2c2 10814 584007 05658 112594 10747

2F1ZN2c3 11753 583867 05676 112728 9866

2F1ZN3c2 11739 576345 05696 111741 9631

2F1ZN3c3 11685 585754 05686 111584 9837

2F1ZN3a9 11636 581027 05686 112304 9862

表 B-2試料中 238Pu の放射能測定結果

試料名 放射能比 238Pu(239Pu+240Pu)

2F1ZN2c2 24520 2F1ZN2c3 33482 2F1ZN3c2 59239 2F1ZN3c3 81127 2F1ZN3a9 63257

表 B-3 α線スペクトロメトリーを併用した Pu の同位体組成測定結果 (単位原子百分率)

試料名 239Pu 240Pu 241Pu 242Pu 238Pu

2F1ZN2c2 62731 25047 7050 3792 138 2F1ZN2c3 62634 24507 7143 3855 186 2F1ZN3c2 42290 32030 8898 13333 345 2F1ZN3c3 41498 31898 8770 13147 468 2F1ZN3a9 36971 30207 8136 21280 341

JAEA-Research 2013-020

- 78 -

表 B-4 燃料溶解溶液中の UPu 及び Nd の同位体組成分析結果 (単位原子百分率)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 234U 001789 00329 00141 00246 00077

plusmn 000007 00001 00002 00002 00002 235U 11220 17429 02320 03689 00219

plusmn 00008 00005 00003 00003 00002 236U 03805 062693 04799 07900 02916

plusmn 00004 000002 00001 00002 00001 238U 984796 975973 992741 988164 996787

plusmn 00008 00005 00004 00004 00003 238Pu 1381 186 345 468 341

plusmn 0008 001 002 003 002 239Pu 627305 62634 42290 41498 369711

plusmn 00008 0001 0003 0005 00007 240Pu 25047 245073 32030 31898 302074

plusmn 0001 00008 0004 0007 00006 241Pu 70503 7143 8898 877 8136

plusmn 00005 0001 0004 001 0002 242Pu 37915 38550 13333 13147 212796

plusmn 00007 00007 0004 0003 00008 142Nd 1639 0623 11173 1088 1655

plusmn 0003 0003 00003 0001 0002 143Nd 21002 21210 135747 132774 88781

plusmn 0005 0002 00008 00008 00005 144Nd 30748 31879 37724 38747 41187

plusmn 0004 0002 0001 0002 0002 145Nd 16540 16760 15007 14895 136618

plusmn 0004 0002 0001 0001 00009 146Nd 16799 16789 18682 18740 20038

plusmn 0008 0003 0002 0003 0002 148Nd 8868 8730 9211 8933 9522

plusmn 0007 0003 0002 0002 0002 150Nd 4404 4010 4684 4320 5059

plusmn 0005 0002 0001 0001 0001 238Pu については238U による影響を考慮しα線測定の結果を用いた 238Pu のplusmnはα線測定誤差を 05質量分析法による同位体比測定誤差を

01とし統計的な誤差伝播の計算により算出した Pu の同位体組成は表 B-3 の結果に 241Pu 及び 242Pu を加え百分率したも

のである 各plusmnは質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な

誤差伝播の計算により算出した

JAEA-Research 2013-020

- 79 -

原子数の算出には次の式を用いた

Rms times Sps - Spm

原子数 = Abm - Rms times Abs

Rms スパイク添加後の 238U233U239Pu242Pu148Nd150Nd 原子数比

Sps 添加した濃縮同位体の量(原子数)233U242Pu150Nd 量

Spm 添加した濃縮同位体の量(原子数)238U239Pu148Nd 量

Abm 試料中の同位体の比238UU239PuPu148NdNd

Abs 試料中の同位体の比233UU242PuPu150NdNd

表 B-6 添加したスパイク中の UPu 及び Nd の原子数 (単位原子数)

試料名 U 233U Sps 238U Spm

2F1ZN2c2 57221E+15 56230E+15 49433E+13 2F1ZN2c3 57146E+15 56156E+15 49369E+13 2F1ZN3c2 57201E+15 56210E+15 49416E+13 2F1ZN3c3 57216E+15 56225E+15 49429E+13 2F1ZN3a9 57325E+15 56332E+15 49523E+13

試料名 Pu 242Pu Sps 239Pu Spm

2F1ZN2c2 14402E+14 14382E+14 42006E+10 2F1ZN2c3 14383E+14 14364E+14 41952E+10 2F1ZN3c2 14397E+14 14377E+14 41992E+10 2F1ZN3c3 14401E+14 14381E+14 42003E+10 2F1ZN3a9 14428E+14 14409E+14 42083E+10

試料名 Nd 150Nd Sps 148Nd Spm

2F1ZN2c2 96421E+13 87527E+13 11428E+12 2F1ZN2c3 96295E+13 87412E+13 11413E+12 2F1ZN3c2 96388E+13 87496E+13 11424E+12 2F1ZN3c3 96413E+13 87519E+13 11427E+12 2F1ZN3a9 96597E+13 87687E+13 11449E+12

57221times1015を示す

表 B-5 二次希釈試料分取量とスパイク添加量 試料名 試料分取量(g) 添加量(g)

2F1ZN2c2 11070 11496 2F1ZN2c3 11060 11481 2F1ZN3c2 11069 11492 2F1ZN3c3 11071 11495 2F1ZN3a9 11068 11517

JAEA-Research 2013-020

- 80 -

表 B-7 二次希釈試料の UPu 及び Nd 同位体組成(測定値) (単位原子数比)

試料名 233UU Abs 238UU Abm

2F1ZN2c2 0 09848 2F1ZN2c3 0 09760 2F1ZN3c2 0 09927 2F1ZN3c3 0 09882 2F1ZN3a9 0 09968

試料名 242PuPu Abs 239PuPu Abm

2F1ZN2c2 00379 06273 2F1ZN2c3 00386 06263 2F1ZN3c2 01333 04229 2F1ZN3c3 01315 04150 2F1ZN3a9 02128 03697

試料名 150NdNd Abs 148NdNd Abm

2F1ZN2c2 00440 00887 2F1ZN2c3 00401 00873 2F1ZN3c2 00468 00921 2F1ZN3c3 00432 00893 2F1ZN3a9 00506 00952

表 B-8 混合スパイク添加後の二次希釈試料の同位体比測定結果 (単位原子数比)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 233U238U 0410984 031750 034736 0383628 0264855

plusmn 0000042 000010 000010 0000094 0000048 242Pu239Pu 182016 1364439 218793 236969 222127

plusmn 000011 0000042 000021 000020 000017 148Nd150Nd 0089986 0149877 0186518 0211642 0266697

plusmn 0000017 0000033 0000034 0000024 0000058

各plusmnは質量分析法による同位体比測定結果(3 回繰り返し測定)の標準偏差を示す

JAEA-Research 2013-020

- 81 -

表 B-9 二次希釈試料の UPu 及び Nd 原子数の算出結果 U

試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 243319 13843E+16 0101 2F1ZN2c3 314965 18072E+16 0105 2F1ZN3c2 287884 16251E+16 0104 2F1ZN3c3 260669 14782E+16 0103 2F1ZN3a9 377565 21288E+16 0102

Pu 試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 054940 13022E+14 0060 2F1ZN2c3 073290 17594E+14 0060 2F1ZN3c2 045705 18143E+14 0062 2F1ZN3c3 042200 16870E+14 0062 2F1ZN3a9 045019 23666E+14 0061

Nd 試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 008999 79480E+13 0125 2F1ZN2c3 014988 14713E+14 0103 2F1ZN3c2 018652 18203E+14 0096 2F1ZN3c3 021164 21674E+14 0096 2F1ZN3a9 026670 27214E+14 0096

13843times1016を示す

表 B-10 二次希釈試料のウラン濃度

試料名 二次希釈試料 分取量(g) 1

分取試料中の U 原子数2

二次希釈試料の

U 濃度 (原子数g 溶液)

2F1ZN2c2 11070 13843E+16 1250E+16 2F1ZN2c3 11060 18072E+16 1634E+16 2F1ZN3c2 11069 16251E+16 1468E+16 2F1ZN3c3 11071 14782E+16 1335E+16 2F1ZN3a9 11068 21288E+16 1923E+16

1表 B-5 参照 2表 B-9 参照 13843times1016を示す

This is a blank page

国際単位系(SI)

乗数  接頭語 記号 乗数  接頭語 記号

1024 ヨ タ Y 10-1 デ シ d1021 ゼ タ Z 10-2 セ ン チ c1018 エ ク サ E 10-3 ミ リ m1015 ペ タ P 10-6 マイクロ micro1012 テ ラ T 10-9 ナ ノ n109 ギ ガ G 10-12 ピ コ p106 メ ガ M 10-15 フェムト f103 キ ロ k 10-18 ア ト a102 ヘ ク ト h 10-21 ゼ プ ト z101 デ カ da 10-24 ヨ ク ト y

表5SI 接頭語

名称 記号 SI 単位による値

分 min 1 min=60s時 h 1h =60 min=3600 s日 d 1 d=24 h=86 400 s度 deg 1deg=(π180) rad分 rsquo 1rsquo=(160)deg=(π10800) rad秒 rdquo 1rdquo=(160)rsquo=(π648000) rad

ヘクタール ha 1ha=1hm2=104m2

リットル Ll 1L=11=1dm3=103cm3=10-3m3

トン t 1t=103 kg

表6SIに属さないがSIと併用される単位

名称 記号 SI 単位で表される数値

電 子 ボ ル ト eV 1eV=1602 176 53(14)times10-19Jダ ル ト ン Da 1Da=1660 538 86(28)times10-27kg統一原子質量単位 u 1u=1 Da天 文 単 位 ua 1ua=1495 978 706 91(6)times1011m

表7SIに属さないがSIと併用される単位でSI単位で表される数値が実験的に得られるもの

名称 記号 SI 単位で表される数値

キ ュ リ ー Ci 1 Ci=37times1010Bqレ ン ト ゲ ン R 1 R = 258times10-4Ckgラ ド rad 1 rad=1cGy=10-2Gyレ ム rem 1 rem=1 cSv=10-2Svガ ン マ γ 1γ=1 nT=10-9Tフ ェ ル ミ 1フェルミ=1 fm=10-15mメートル系カラット 1メートル系カラット = 200 mg = 2times10-4kgト ル Torr 1 Torr = (101 325760) Pa標 準 大 気 圧 atm 1 atm = 101 325 Pa

1cal=41858J(「15」カロリー)41868J(「IT」カロリー)4184J(「熱化学」カロリー)

ミ ク ロ ン micro 1 micro =1microm=10-6m

表10SIに属さないその他の単位の例

カ ロ リ ー cal

(a)SI接頭語は固有の名称と記号を持つ組立単位と組み合わせても使用できるしかし接頭語を付した単位はもはや コヒーレントではない(b)ラジアンとステラジアンは数字の1に対する単位の特別な名称で量についての情報をつたえるために使われる

 実際には使用する時には記号rad及びsrが用いられるが習慣として組立単位としての記号である数字の1は明 示されない(c)測光学ではステラジアンという名称と記号srを単位の表し方の中にそのまま維持している

(d)ヘルツは周期現象についてのみベクレルは放射性核種の統計的過程についてのみ使用される

(e)セルシウス度はケルビンの特別な名称でセルシウス温度を表すために使用されるセルシウス度とケルビンの

  単位の大きさは同一であるしたがって温度差や温度間隔を表す数値はどちらの単位で表しても同じである

(f)放射性核種の放射能(activity referred to a radionuclide)はしばしば誤った用語でrdquoradioactivityrdquoと記される

(g)単位シーベルト(PV200270205)についてはCIPM勧告2(CI-2002)を参照

(a)量濃度(amount concentration)は臨床化学の分野では物質濃度

  (substance concentration)ともよばれる(b)これらは無次元量あるいは次元1をもつ量であるがそのこと   を表す単位記号である数字の1は通常は表記しない

名称 記号SI 基本単位による

表し方

秒ルカスパ度粘 Pa s m-1 kg s-1

力 の モ ー メ ン ト ニュートンメートル N m m2 kg s-2

表 面 張 力 ニュートン毎メートル Nm kg s-2

角 速 度 ラジアン毎秒 rads m m-1 s-1=s-1

角 加 速 度 ラジアン毎秒毎秒 rads2 m m-1 s-2=s-2

熱 流 密 度 放 射 照 度 ワット毎平方メートル Wm2 kg s-3

熱 容 量 エ ン ト ロ ピ ー ジュール毎ケルビン JK m2 kg s-2 K-1

比熱容量比エントロピー ジュール毎キログラム毎ケルビン J(kg K) m2 s-2 K-1

比 エ ネ ル ギ ー ジュール毎キログラム Jkg m2 s-2

熱 伝 導 率 ワット毎メートル毎ケルビン W(m K) m kg s-3 K-1

体 積 エ ネ ル ギ ー ジュール毎立方メートル Jm3 m-1 kg s-2

電 界 の 強 さ ボルト毎メートル Vm m kg s-3 A-1

電 荷 密 度 クーロン毎立方メートル Cm3 m-3 sA表 面 電 荷 クーロン毎平方メートル Cm2 m-2 sA電 束 密 度 電 気 変 位 クーロン毎平方メートル Cm2 m-2 sA誘 電 率 ファラド毎メートル Fm m-3 kg-1 s4 A2

透 磁 率 ヘンリー毎メートル Hm m kg s-2 A-2

モ ル エ ネ ル ギ ー ジュール毎モル Jmol m2 kg s-2 mol-1

モルエントロピー モル熱容量ジュール毎モル毎ケルビン J(mol K) m2 kg s-2 K-1 mol-1

照射線量(X線及びγ線) クーロン毎キログラム Ckg kg-1 sA吸 収 線 量 率 グレイ毎秒 Gys m2 s-3

放 射 強 度 ワット毎ステラジアン Wsr m4 m-2 kg s-3=m2 kg s-3

放 射 輝 度 ワット毎平方メートル毎ステラジアン W(m2 sr) m2 m-2 kg s-3=kg s-3

酵 素 活 性 濃 度 カタール毎立方メートル katm3 m-3 s-1 mol

表4単位の中に固有の名称と記号を含むSI組立単位の例

組立量SI 組立単位

名称 記号

面 積 平方メートル m2

体 積 立法メートル m3

速 さ 速 度 メートル毎秒 ms加 速 度 メートル毎秒毎秒 ms2

波 数 毎メートル m-1

密 度 質 量 密 度 キログラム毎立方メートル kgm3

面 積 密 度 キログラム毎平方メートル kgm2

比 体 積 立方メートル毎キログラム m3kg電 流 密 度 アンペア毎平方メートル Am2

磁 界 の 強 さ アンペア毎メートル Am量 濃 度 (a) 濃 度 モル毎立方メートル molm3

質 量 濃 度 キログラム毎立法メートル kgm3

輝 度 カンデラ毎平方メートル cdm2

屈 折 率 (b) (数字の) 1 1比 透 磁 率 (b) (数字の) 1 1

組立量SI 基本単位

表2基本単位を用いて表されるSI組立単位の例

名称 記号他のSI単位による

表し方SI基本単位による

表し方平 面 角 ラジアン(b) rad 1(b) mm立 体 角 ステラジアン(b) sr(c) 1(b) m2m2

周 波 数 ヘルツ(d) Hz s-1

ントーュニ力 N m kg s-2

圧 力 応 力 パスカル Pa Nm2 m-1 kg s-2

エ ネ ル ギ ー 仕 事 熱 量 ジュール J N m m2 kg s-2

仕 事 率 工 率 放 射 束 ワット W Js m2 kg s-3

電 荷 電 気 量 クーロン A sC電 位 差 ( 電 圧 ) 起 電 力 ボルト V WA m2 kg s-3 A-1

静 電 容 量 ファラド F CV m-2 kg-1 s4 A2

電 気 抵 抗 オーム Ω VA m2 kg s-3 A-2

コ ン ダ ク タ ン ス ジーメンス S AV m-2 kg-1 s3 A2

バーエウ束磁 Wb Vs m2 kg s-2 A-1

磁 束 密 度 テスラ T Wbm2 kg s-2 A-1

イ ン ダ ク タ ン ス ヘンリー H WbA m2 kg s-2 A-2

セ ル シ ウ ス 温 度 セルシウス度(e) Kンメール束光 lm cd sr(c) cd

スクル度照 lx lmm2 m-2 cd放射性核種の放射能( f ) ベクレル(d) Bq s-1

吸収線量 比エネルギー分与カーマ

グレイ Gy Jkg m2 s-2

線量当量 周辺線量当量 方向

性線量当量 個人線量当量シーベルト(g) Sv Jkg m2 s-2

酸 素 活 性 カタール kat s-1 mol

表3固有の名称と記号で表されるSI組立単位SI 組立単位

組立量

名称 記号 SI 単位で表される数値

バ ー ル bar 1bar=01MPa=100kPa=105Pa水銀柱ミリメートル mmHg 1mmHg=133322Paオングストローム Å 1Å=01nm=100pm=10-10m海 里 M 1M=1852mバ ー ン b 1b=100fm2=(10-12cm)2=10-28m2

ノ ッ ト kn 1kn=(18523600)msネ ー パ Npベ ル B

デ ジ ベ ル dB

表8SIに属さないがSIと併用されるその他の単位

SI単位との数値的な関係は    対数量の定義に依存

名称 記号

長 さ メ ー ト ル m質 量 キログラム kg時 間 秒 s電 流 ア ン ペ ア A熱力学温度 ケ ル ビ ン K物 質 量 モ ル mol光 度 カ ン デ ラ cd

基本量SI 基本単位

表1SI 基本単位

名称 記号 SI 単位で表される数値

エ ル グ erg 1 erg=10-7 Jダ イ ン dyn 1 dyn=10-5Nポ ア ズ P 1 P=1 dyn s cm-2=01Pa sス ト ー ク ス St 1 St =1cm2 s-1=10-4m2 s-1

ス チ ル ブ sb 1 sb =1cd cm-2=104cd m-2

フ ォ ト ph 1 ph=1cd sr cm-2 104lxガ ル Gal 1 Gal =1cm s-2=10-2ms-2

マ ク ス ウ ェ ル Mx 1 Mx = 1G cm2=10-8Wbガ ウ ス G 1 G =1Mx cm-2 =10-4Tエルステッド( c ) Oe 1 Oe  (1034π)A m-1

表9固有の名称をもつCGS組立単位

(c)3元系のCGS単位系とSIでは直接比較できないため等号「   」

   は対応関係を示すものである

(第8版2006年改訂)

この印刷物は再生紙を使用しています

Page 53: JAEA-Research 2013-020JAEA-Research 2013-020 - 1 - 1.はじめに 日本原子力研究開発機構(以下「JAEA」という。)は原子力安全基盤機構(以下「JNES」と

JAEA-Research 2013-020

- 49 -

0 20 40 60 800

001

002

003

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

T

IHM

BWR 155Eu

Fukushima-Daini-1 (present)Dodewaard

ZN2c2

ZN2c3

ZN3c2

ZN3a9ZN3c3

MOXMOX

MOX

MOX

図 5-19 155Eu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 50 -

0 20 40 60 800

01

02

03

04

05

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 234U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-20 234U 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 51 -

0 20 40 60 800

10

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 235U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-21 235U 残存量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 52 -

0 20 40 60 800

1

2

3

4

5

6

7

8

9

10

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 236U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-22 236U 残存量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 53 -

0 20 40 60 80890

900

910

920

930

940

950

960

970

980

990

1000

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 238U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-23 238U 残存量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 54 -

0 20 40 60 800

01

02

03

04

05

06

07

08

09

1

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 238Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-24 238Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 55 -

0 20 40 60 800

1

2

3

4

5

6

7

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 239Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-25 239Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 56 -

0 20 40 60 800

1

2

3

4

5

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 240Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2 ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-26 240Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 57 -

0 20 40 60 800

1

2

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 241Pu

Fukushima-Daini-1 (present)

Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2 ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (2007)

図 5-27 241Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 58 -

0 20 40 60 800

1

2

3

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 242Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-28 242Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 59 -

図 5-29 と図 5-30 にはこの測定で得られた 95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs の

溶解溶液と不溶性残渣中の初期ウラン 1 トンあたりの存在量を示すまた図 5-31 にはそれ

らの和を図 5-32 には不溶性残渣中の存在割合を示す難測定 FP と呼んでいるこれらの FP

の量は図 5-31 からわかるように109Ag が最も燃焼度の高いサンプルで測定値が小さくな

っている例外はあるが燃焼度に対して指数関数的に(片対数グラフで直線的に)増大をし

ている不溶性残渣の量は燃焼度と共に単調に増大すると考えられたが図 5-32 に示すよう

に燃焼度が最も高いサンプルで不溶性残渣中の FP 量が減少する結果を得たこれが燃料

の燃焼条件等によるものなのか溶解を行った時の条件の差によって生じたものなのかは

現段階では不明である旧原研を含めて原子力機構で行ってきた使用済燃料同位体組成測定

実験ではこれら不溶性残渣中に含まれる FP の測定は行われてこなかった今後測定手

法のさらなる見直しなどを通じて不溶性残渣に含まれる FP 量の測定技術の向上を図って

いくことが求められる

0 20 40 60 800

1000

2000

3000

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Solution

図 5-29 難測定 FP 測定結果(溶解溶液中の FP 量(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 60 -

0 20 40 60 800

200

400

600

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109

Ag133Cs

Insolble residue

図 5-30難測定 FP 測定結果(不溶性残渣中の FP の量(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 61 -

0 20 40 60 80101

102

103

104

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Insolble Residue+Solution

図 5-31難測定 FP 測定結果(溶解溶液と不溶性残渣中の FP 量の和(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 62 -

0 20 40 60 8010-4

10-3

10-2

10-1

100

Burnup [GWdt]

Rat

io o

f W

eigh

t[-] 95Mo

99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Insolble Residue(Insolble Residue+Solution)

図 5-32難測定 FP 測定結果(不溶性残渣中の FP の割合)

JAEA-Research 2013-020

- 63 -

表 5-3 には各サンプルの各同位体について原子炉停止から測定までの時間(冷却時間)を示

した表 5-4 には各サンプルの測定値について測定誤差(相対標準偏差)を示した

表 5-3 原子炉停止から測定日までの冷却時間(年)のまとめ

Assembly

Name ZN2 ZN3

Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 234U 969 1221 954 702 702 235U 969 1221 954 702 702 236U 969 1221 954 702 702 238U 969 1221 954 702 702

238Pu 969 1221 954 702 702 239Pu 969 1221 954 702 702 240Pu 969 1221 954 702 702 241Pu 969 1221 954 702 702 242Pu 969 1221 954 702 702 142Nd 969 1221 954 702 702 143Nd 969 1221 954 702 702 144Nd 969 1221 954 702 702 145Nd 969 1221 954 702 702 146Nd 969 1221 954 702 702 148Nd 969 1221 954 702 702 150Nd 969 1221 954 702 702 134Cs 973 962 702 702 702 137Cs 973 962 702 702 702 151Eu 1068 1048 802 796 796 153Eu 1068 1048 802 796 796 154Eu 973 962 708 708 708 155Eu 973 962 708 708 708 147Pm 1070 1061 802 796 796 147Sm 1068 1048 802 796 796 148Sm 1068 1048 802 796 796 149Sm 1068 1048 802 796 796 150Sm 1068 1048 802 796 796 151Sm 1068 1048 802 796 796 152Sm 1068 1048 802 796 796 154Sm 1068 1048 802 796 796 152Gd 1069 1048 802 796 796 154Gd 1069 1048 802 796 796 155Gd 1069 1048 802 796 796 156Gd 1069 1048 802 796 796 157Gd 1069 1048 802 796 796 158Gd 1069 1048 802 796 796 160Gd 1069 1048 802 796 796 95Mo 1165 1165 899 899 899 99Tc 1165 1165 899 899 899

101Ru 1165 1165 899 899 899 103Rh 1165 1165 899 899 899 109Ag 1165 1165 899 899 899 133Cs 1165 1165 899 899 899

JAEA-Research 2013-020

- 64 -

表 5-4 測定誤差(RSD相対標準偏差())のまとめ

Assembly

Name ZN2 ZN3

Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 234U lt 22 lt 22 lt 22 lt 22 lt 22 235U lt 10 lt 10 lt 10 lt 10 lt 10 236U lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 238U lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02

238Pu lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 239Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 240Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 241Pu lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 242Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 142Nd lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 143Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 144Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 145Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 146Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 148Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 150Nd lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 134Cs lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 137Cs lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 151Eu 38 14 25 13 14 153Eu 26 13 21 05 07 154Eu lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 155Eu lt 6 lt 6 lt 6 lt 6 lt 6 147Pm lt 5 lt 5 lt 5 lt 5 lt 5 147Sm 21 10 18 12 12 148Sm 24 11 18 12 12 149Sm 37 19 34 15 21 150Sm 22 10 18 12 13 151Sm 26 19 24 15 21 152Sm 19 10 16 11 11 154Sm 24 12 20 12 12 152Gd 43 38 59 53 58 154Gd 20 14 16 13 16 155Gd 82 11 85 11 13 156Gd 14 08 12 08 10 157Gd 62 20 101 37 30 158Gd 14 11 12 09 12 160Gd 16 18 14 19 21 95Mo 39 40 22 45 23 99Tc 31 31 24 35 24

101Ru 30 31 20 38 22 103Rh 26 24 20 37 19 109Ag 19 21 15 15 15 133Cs 39 38 31 48 35

ここに示した値は測定機器の性能と分離や希釈による誤差を考慮したものである

JAEA-Research 2013-020

- 65 -

表 5-5 と表 5-6 にはZN2 及び ZN3 集合体の照射にかかわる原子炉の運転履歴を示す

表 5-5 ZN2 集合体の運転履歴

開始日 終了日 日数 運転(第 12 サイクル) 1996726 1997923 424

定検 1997923 19971031 38 運転(第 13 サイクル) 19971031 19981217 412

定検 19981217 1999312 85 運転(第 14 サイクル) 1999312 200059 424

表 5-6 ZN3 集合体の運転履歴

開始日 終了日 日数 運転(第 12 サイクル) 1996726 1997923 424

定検 1997923 19971031 38 運転(第 13 サイクル) 19971031 19981217 412

定検 19981217 1999312 85 運転(第 14 サイクル) 1999312 200059 424

定検 200059 2000615 37 運転(第 15 サイクル) 2000615 2001813 424

定検 2001813 2001119 88 運転(第 16 サイクル) 2001119 200317 424

JAEA-Research 2013-020

- 66 -

図 5-33 と図 5-34 にはZN2 集合体及び ZN3 集合体を上から見た断面図とそれぞれのサ

ンプルの取得位置を示したまた図 5-35 には各燃料棒でサンプルを取り出した軸方向の

高さを示した図 5-36及び図 5-37にはZN2及び ZN3集合体の炉内での装荷位置を示した

図 5-33 本試験でサンプルが取得された燃料棒の位置(ZN2 集合体)

(3 サイクル照射 平均燃焼度 356GWdt)

JAEA-Research 2013-020

- 67 -

図 5-34 本試験でサンプルが取得された燃料棒の位置(ZN3 集合体)

(5 サイクル照射 平均燃焼度 535 GWdt)

JAEA-Research 2013-020

- 68 -

図 5-35 本試験でサンプルが取得された位置(軸方向)

JAEA-Research 2013-020

- 69 -

図 5-36 ZN2 集合体のシャッフリング 1112)

(福島第 2 原子力発電所第 12 サイクルから第 14 サイクル)

JAEA-Research 2013-020

- 70 -

図 5-37 ZN3 集合体のシャッフリング 1112)

(福島第 2 原子力発電所第 12 サイクルから第 16 サイクル)

JAEA-Research 2013-020

- 71 -

6おわりに

JAEA が JNES からの受託事業として実施した「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生

成核種組成測定試験」において燃焼率評価で測定が必要な元素の 1 つである Nd について2

種類の手法で測定を行ったが結果に差異が生じたそのため確度の高い測定結果を取得するこ

とと生じた差異の原因究明を目的としたフォローアップ測定を実施した

本件で発生した Nd 定量値の差異の原因は3 章で述べたとおり(1) Nd 定量における化学操

作中に相互汚染等が発生した可能性があったこと(2) Nd を含む FP 核種の測定結果算出に使用

した溶解溶液中の U 原子数に不確定性があったことの 2 点により生じたものと推定される今

後同様の測定を実施する際に注意すべき点をまとめると以下のようになる

① 着目元素の定量を行う際同時期かつ同一試料で U 原子数を測定すること

② 試料の保管時には蒸発が無視できるだけの十分な量を確保した上で保管すること

③ 保管試料は定期的に重量を測定し自然蒸発の影響を把握すること

④ 分取希釈等の操作時には天秤による秤量を行いデータ管理を確実に行うこと

の 4 点である特にどのデータをどの時期に測定するかは全体の測定計画の検討で調整できる

ことであるため出来るだけ同一試料のデータを短期間にまとめて取得できるように配慮すべき

である

また作業環境からの天然元素の汚染等の影響の排除について近年の分析装置の高感度化に

伴い試料の取扱量が極めて少なくなっていることに注意すべきである取り扱う試料量が少なく

なれば被ばくや汚染の可能性を低減できる反面同時に取扱う試料間から生じる相互汚染使

用する試薬や器具及び作業を実施する環境下から混入する天然元素の影響等による汚染の可能性

が高くなるこれらの試料間の相互及び環境下等から生じる汚染はその原因が多岐に渡って考

えられることから作業全般に繊細な注意を払う必要があるあるいは被ばく量に注意を払い

つつ環境下等から生じる天然元素の汚染の影響が出ない程度に取り扱う量を増加させる等の検

討も必要となるだろうこのためにもさらに確度の高いデータの取得を目指し同様の測定を

繰り返し行うことで測定経験を得ることが必要である

本件で発生した Nd 定量値の差異について今後同様の事象を繰り返さないためには上記対応

を必要とするしたがって分析作業の実施の際には事前に作業者間で分析方法及び手順につ

いて十分に検討を行い綿密な計画を立てそれらを確実に遂行していくことの重要性を再認識

する必要がある

JAEA-Research 2013-020

- 72 -

謝 辞

JNES からの受託事業として実施した「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組

成測定試験」においてはJNES の山本徹氏には当該事業の立ち上げから実施及び本フォローア

ップ測定の実施に至るまで多大なご指導とご支援を頂きましたJNES の安藤良平氏及び鈴木

求氏には事業の遂行だけではなく取得データの解析結果に関するご指導をいただきました

深く感謝申し上げます安全研究センター サイクル安全研究グループの外池幸太郎研究主幹には

JNES からの受託事業立ち上げに際して事業の主担当者としてご尽力いただきましたまた同

グループの戸塚真義氏と原科研福島技術開発特別チーム 臨界管理技術開発グループの蒲原佳子

女史には本レポートに掲載するデータの整理を旧ホット試験施設管理部 ホット材料試験課の宮

田精一氏並びに原科研福島技術開発特別チーム 臨界管理技術開発グループの佐藤真人氏には試

料の再調製を行っていただきました原子力基礎工学研究部門 分析化学研究グループの河野信昭

氏並びに鈴木大輔氏には試料分離法について貴重なご助言をいただきましたここに記してお礼

申し上げます

参考文献

1) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 20 年度報告書

2) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 21 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000016661pdf)

3) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 22 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000118961pdf)

4) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 23 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000123740pdf)

5) SUsuda NKohnoldquoAnion-Exchange Separation of Nd and the Transplutonium Elements

in Spent Nuclear Fuels for Burn-up DeterminationrdquoSeparation Sci Technol 23(10amp11)

pp1119-1131 (1988)

6) GUchiyama et alldquoDevelopment of quantitative analytical method of U Pu and fission

products in spent fuel by combined-chromatographic-mass-spectrometric-isotopic-dilution

technologyrdquoEuropean Nuclear Conference 2012 (ENC 2012) December 2012 Manchester

United Kingdom

7) ISO11483 ldquoPreparation of plutonium sources and determination of 238Pu239Pu isotope

ratio by alpha spectrometry rdquo ISO Geneva(1994)

8) K Shibata O Iwamoto T Nakagawa N Iwamoto A Ichihara S Kunieda S Chiba K

JAEA-Research 2013-020

- 73 -

Furutaka N Otuka T Ohsawa T Murata H Matsunobu A Zukeran S Kamada and J

Katakura ldquoJENDL-40 A New Library for Nuclear Science and Engineeringrdquo Journal of

Nuclear Science and Technology 48 1 (2011)

9) K Okumura T Mori M Nakagawa K Kaneko ldquoValidation of a Continuous-Energy Monte

Carlo Burn-up Code MVP-BURN and Its Application to Analysis of Post Irradiation

Experimentrdquo Journal of Nuclear Science and Technology 37(2)pp128-138(2000)

10) 須山賢也望月弘樹高田友幸龍福進奥野浩村崎穣大久保清志「連続エネルギモン

テカルロコード MVP 及び MCNP を使用する統合化燃焼計算コードシステム -

SWAT31」 JAEA-DataCode 2009-002 日本原子力研究開発機構 (2009)

11) 「平成 18 年度全 MOX 炉心核設計手法信頼性実証試験成果報告書」07 基炉報-0001 原子力安

全基盤機構 (2007)

12) 「平成 18 年度高燃焼度 9x9 型燃料信頼性実証試験成果報告書」07 基炉報-0002 原子力安全

基盤機構 (2007)

JAEA-Research 2013-020

- 74 -

付録

測定データ集

JAEA-Research 2013-020

- 75 -

A 混合スパイク試料の値付け

表 A-1 各標準濃度一覧

標準試料 濃度 誤差()

U 濃度標準 26820 microgg 005 Pu 濃度標準 83506 ngg 005 Nd 濃度標準 13495 ngg 007

各標準の純度及び秤量誤差から算出した

表 A-2 混合スパイクと各濃度標準の混合データ

試料名 分取量(g)

混合スパイク 11452 U 濃度標準 10968 Pu 濃度標準 10723 Nd 濃度標準 10324

表 A-3 各濃度標準の同位体組成

U 濃度標準 Pu 濃度標準 Nd 濃度標準 同位体組成

(原子百分率) 誤差() 同位体組成

(原子百分率) 誤差()同位体組成

(原子百分率) 誤差() 234U 00054 362 238Pu 00030 215 142Nd 27119 0007 235U 07205 003 239Pu 974234 0001 143Nd 12174 0009 238U 992741 00003 240Pu 25607 0003 144Nd 23789 0014 241Pu 00100 191 145Nd 8295 0020 242Pu 00028 185 146Nd 17202 0026 148Nd 5767 0038 150Nd 5653 0049 各誤差は質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な誤差伝播の

計算により算出した

表 A-4 混合スパイク中 238Pu の放射能測定結果

放射能比(238Pu242Pu) 012692

表 A-5 混合スパイクに各濃度標準を添加した試料の同位体比測定結果

試料名 測定値 233U238U 0075767 (原子数比) plusmn 0000064

242Pu239Pu 0065232 (原子数比) plusmn 0000004

150Nd142Nd 075200 (原子数比) plusmn 000028

JAEA-Research 2013-020

- 76 -

原子数の算出には次の式を用いた

Rms times Sps - Spm 原子数 =

Abm - Rms times Abs

Rms 濃度標準添加後の 238U233U239Pu242Pu150Nd142Nd 原子数比

Sps 添加した各濃度標準中同位体の量(原子数)233U242Pu142Nd 量

Spm 添加した各濃度標準中同位体の量(原子数)238U239Pu150Nd 量

Abm 混合スパイク中の同位体の比238UU239PuPu150NdNd

Abs 混合スパイク中の同位体の比233UU242PuPu142NdNd

表 A-6 原子数算出に使用したデータ

元素 Rms Sps Spm Abm Abs

U 1319833 0 7388E+16 00086391 09826830 Pu 0065232 219735E+15 63943E+10 0998653 00002917 Nd 0752004 15774E+14 32882E+13 09077548 00201111

JAEA-Research 2013-020

- 77 -

B 燃料溶解溶液試料の測定データ

表 B-1 燃料溶解溶液の分取希釈データ

一次希釈 二次希釈 試料名

分取 希釈 分取 希釈 希釈倍率

2F1ZN2c2 10814 584007 05658 112594 10747

2F1ZN2c3 11753 583867 05676 112728 9866

2F1ZN3c2 11739 576345 05696 111741 9631

2F1ZN3c3 11685 585754 05686 111584 9837

2F1ZN3a9 11636 581027 05686 112304 9862

表 B-2試料中 238Pu の放射能測定結果

試料名 放射能比 238Pu(239Pu+240Pu)

2F1ZN2c2 24520 2F1ZN2c3 33482 2F1ZN3c2 59239 2F1ZN3c3 81127 2F1ZN3a9 63257

表 B-3 α線スペクトロメトリーを併用した Pu の同位体組成測定結果 (単位原子百分率)

試料名 239Pu 240Pu 241Pu 242Pu 238Pu

2F1ZN2c2 62731 25047 7050 3792 138 2F1ZN2c3 62634 24507 7143 3855 186 2F1ZN3c2 42290 32030 8898 13333 345 2F1ZN3c3 41498 31898 8770 13147 468 2F1ZN3a9 36971 30207 8136 21280 341

JAEA-Research 2013-020

- 78 -

表 B-4 燃料溶解溶液中の UPu 及び Nd の同位体組成分析結果 (単位原子百分率)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 234U 001789 00329 00141 00246 00077

plusmn 000007 00001 00002 00002 00002 235U 11220 17429 02320 03689 00219

plusmn 00008 00005 00003 00003 00002 236U 03805 062693 04799 07900 02916

plusmn 00004 000002 00001 00002 00001 238U 984796 975973 992741 988164 996787

plusmn 00008 00005 00004 00004 00003 238Pu 1381 186 345 468 341

plusmn 0008 001 002 003 002 239Pu 627305 62634 42290 41498 369711

plusmn 00008 0001 0003 0005 00007 240Pu 25047 245073 32030 31898 302074

plusmn 0001 00008 0004 0007 00006 241Pu 70503 7143 8898 877 8136

plusmn 00005 0001 0004 001 0002 242Pu 37915 38550 13333 13147 212796

plusmn 00007 00007 0004 0003 00008 142Nd 1639 0623 11173 1088 1655

plusmn 0003 0003 00003 0001 0002 143Nd 21002 21210 135747 132774 88781

plusmn 0005 0002 00008 00008 00005 144Nd 30748 31879 37724 38747 41187

plusmn 0004 0002 0001 0002 0002 145Nd 16540 16760 15007 14895 136618

plusmn 0004 0002 0001 0001 00009 146Nd 16799 16789 18682 18740 20038

plusmn 0008 0003 0002 0003 0002 148Nd 8868 8730 9211 8933 9522

plusmn 0007 0003 0002 0002 0002 150Nd 4404 4010 4684 4320 5059

plusmn 0005 0002 0001 0001 0001 238Pu については238U による影響を考慮しα線測定の結果を用いた 238Pu のplusmnはα線測定誤差を 05質量分析法による同位体比測定誤差を

01とし統計的な誤差伝播の計算により算出した Pu の同位体組成は表 B-3 の結果に 241Pu 及び 242Pu を加え百分率したも

のである 各plusmnは質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な

誤差伝播の計算により算出した

JAEA-Research 2013-020

- 79 -

原子数の算出には次の式を用いた

Rms times Sps - Spm

原子数 = Abm - Rms times Abs

Rms スパイク添加後の 238U233U239Pu242Pu148Nd150Nd 原子数比

Sps 添加した濃縮同位体の量(原子数)233U242Pu150Nd 量

Spm 添加した濃縮同位体の量(原子数)238U239Pu148Nd 量

Abm 試料中の同位体の比238UU239PuPu148NdNd

Abs 試料中の同位体の比233UU242PuPu150NdNd

表 B-6 添加したスパイク中の UPu 及び Nd の原子数 (単位原子数)

試料名 U 233U Sps 238U Spm

2F1ZN2c2 57221E+15 56230E+15 49433E+13 2F1ZN2c3 57146E+15 56156E+15 49369E+13 2F1ZN3c2 57201E+15 56210E+15 49416E+13 2F1ZN3c3 57216E+15 56225E+15 49429E+13 2F1ZN3a9 57325E+15 56332E+15 49523E+13

試料名 Pu 242Pu Sps 239Pu Spm

2F1ZN2c2 14402E+14 14382E+14 42006E+10 2F1ZN2c3 14383E+14 14364E+14 41952E+10 2F1ZN3c2 14397E+14 14377E+14 41992E+10 2F1ZN3c3 14401E+14 14381E+14 42003E+10 2F1ZN3a9 14428E+14 14409E+14 42083E+10

試料名 Nd 150Nd Sps 148Nd Spm

2F1ZN2c2 96421E+13 87527E+13 11428E+12 2F1ZN2c3 96295E+13 87412E+13 11413E+12 2F1ZN3c2 96388E+13 87496E+13 11424E+12 2F1ZN3c3 96413E+13 87519E+13 11427E+12 2F1ZN3a9 96597E+13 87687E+13 11449E+12

57221times1015を示す

表 B-5 二次希釈試料分取量とスパイク添加量 試料名 試料分取量(g) 添加量(g)

2F1ZN2c2 11070 11496 2F1ZN2c3 11060 11481 2F1ZN3c2 11069 11492 2F1ZN3c3 11071 11495 2F1ZN3a9 11068 11517

JAEA-Research 2013-020

- 80 -

表 B-7 二次希釈試料の UPu 及び Nd 同位体組成(測定値) (単位原子数比)

試料名 233UU Abs 238UU Abm

2F1ZN2c2 0 09848 2F1ZN2c3 0 09760 2F1ZN3c2 0 09927 2F1ZN3c3 0 09882 2F1ZN3a9 0 09968

試料名 242PuPu Abs 239PuPu Abm

2F1ZN2c2 00379 06273 2F1ZN2c3 00386 06263 2F1ZN3c2 01333 04229 2F1ZN3c3 01315 04150 2F1ZN3a9 02128 03697

試料名 150NdNd Abs 148NdNd Abm

2F1ZN2c2 00440 00887 2F1ZN2c3 00401 00873 2F1ZN3c2 00468 00921 2F1ZN3c3 00432 00893 2F1ZN3a9 00506 00952

表 B-8 混合スパイク添加後の二次希釈試料の同位体比測定結果 (単位原子数比)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 233U238U 0410984 031750 034736 0383628 0264855

plusmn 0000042 000010 000010 0000094 0000048 242Pu239Pu 182016 1364439 218793 236969 222127

plusmn 000011 0000042 000021 000020 000017 148Nd150Nd 0089986 0149877 0186518 0211642 0266697

plusmn 0000017 0000033 0000034 0000024 0000058

各plusmnは質量分析法による同位体比測定結果(3 回繰り返し測定)の標準偏差を示す

JAEA-Research 2013-020

- 81 -

表 B-9 二次希釈試料の UPu 及び Nd 原子数の算出結果 U

試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 243319 13843E+16 0101 2F1ZN2c3 314965 18072E+16 0105 2F1ZN3c2 287884 16251E+16 0104 2F1ZN3c3 260669 14782E+16 0103 2F1ZN3a9 377565 21288E+16 0102

Pu 試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 054940 13022E+14 0060 2F1ZN2c3 073290 17594E+14 0060 2F1ZN3c2 045705 18143E+14 0062 2F1ZN3c3 042200 16870E+14 0062 2F1ZN3a9 045019 23666E+14 0061

Nd 試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 008999 79480E+13 0125 2F1ZN2c3 014988 14713E+14 0103 2F1ZN3c2 018652 18203E+14 0096 2F1ZN3c3 021164 21674E+14 0096 2F1ZN3a9 026670 27214E+14 0096

13843times1016を示す

表 B-10 二次希釈試料のウラン濃度

試料名 二次希釈試料 分取量(g) 1

分取試料中の U 原子数2

二次希釈試料の

U 濃度 (原子数g 溶液)

2F1ZN2c2 11070 13843E+16 1250E+16 2F1ZN2c3 11060 18072E+16 1634E+16 2F1ZN3c2 11069 16251E+16 1468E+16 2F1ZN3c3 11071 14782E+16 1335E+16 2F1ZN3a9 11068 21288E+16 1923E+16

1表 B-5 参照 2表 B-9 参照 13843times1016を示す

This is a blank page

国際単位系(SI)

乗数  接頭語 記号 乗数  接頭語 記号

1024 ヨ タ Y 10-1 デ シ d1021 ゼ タ Z 10-2 セ ン チ c1018 エ ク サ E 10-3 ミ リ m1015 ペ タ P 10-6 マイクロ micro1012 テ ラ T 10-9 ナ ノ n109 ギ ガ G 10-12 ピ コ p106 メ ガ M 10-15 フェムト f103 キ ロ k 10-18 ア ト a102 ヘ ク ト h 10-21 ゼ プ ト z101 デ カ da 10-24 ヨ ク ト y

表5SI 接頭語

名称 記号 SI 単位による値

分 min 1 min=60s時 h 1h =60 min=3600 s日 d 1 d=24 h=86 400 s度 deg 1deg=(π180) rad分 rsquo 1rsquo=(160)deg=(π10800) rad秒 rdquo 1rdquo=(160)rsquo=(π648000) rad

ヘクタール ha 1ha=1hm2=104m2

リットル Ll 1L=11=1dm3=103cm3=10-3m3

トン t 1t=103 kg

表6SIに属さないがSIと併用される単位

名称 記号 SI 単位で表される数値

電 子 ボ ル ト eV 1eV=1602 176 53(14)times10-19Jダ ル ト ン Da 1Da=1660 538 86(28)times10-27kg統一原子質量単位 u 1u=1 Da天 文 単 位 ua 1ua=1495 978 706 91(6)times1011m

表7SIに属さないがSIと併用される単位でSI単位で表される数値が実験的に得られるもの

名称 記号 SI 単位で表される数値

キ ュ リ ー Ci 1 Ci=37times1010Bqレ ン ト ゲ ン R 1 R = 258times10-4Ckgラ ド rad 1 rad=1cGy=10-2Gyレ ム rem 1 rem=1 cSv=10-2Svガ ン マ γ 1γ=1 nT=10-9Tフ ェ ル ミ 1フェルミ=1 fm=10-15mメートル系カラット 1メートル系カラット = 200 mg = 2times10-4kgト ル Torr 1 Torr = (101 325760) Pa標 準 大 気 圧 atm 1 atm = 101 325 Pa

1cal=41858J(「15」カロリー)41868J(「IT」カロリー)4184J(「熱化学」カロリー)

ミ ク ロ ン micro 1 micro =1microm=10-6m

表10SIに属さないその他の単位の例

カ ロ リ ー cal

(a)SI接頭語は固有の名称と記号を持つ組立単位と組み合わせても使用できるしかし接頭語を付した単位はもはや コヒーレントではない(b)ラジアンとステラジアンは数字の1に対する単位の特別な名称で量についての情報をつたえるために使われる

 実際には使用する時には記号rad及びsrが用いられるが習慣として組立単位としての記号である数字の1は明 示されない(c)測光学ではステラジアンという名称と記号srを単位の表し方の中にそのまま維持している

(d)ヘルツは周期現象についてのみベクレルは放射性核種の統計的過程についてのみ使用される

(e)セルシウス度はケルビンの特別な名称でセルシウス温度を表すために使用されるセルシウス度とケルビンの

  単位の大きさは同一であるしたがって温度差や温度間隔を表す数値はどちらの単位で表しても同じである

(f)放射性核種の放射能(activity referred to a radionuclide)はしばしば誤った用語でrdquoradioactivityrdquoと記される

(g)単位シーベルト(PV200270205)についてはCIPM勧告2(CI-2002)を参照

(a)量濃度(amount concentration)は臨床化学の分野では物質濃度

  (substance concentration)ともよばれる(b)これらは無次元量あるいは次元1をもつ量であるがそのこと   を表す単位記号である数字の1は通常は表記しない

名称 記号SI 基本単位による

表し方

秒ルカスパ度粘 Pa s m-1 kg s-1

力 の モ ー メ ン ト ニュートンメートル N m m2 kg s-2

表 面 張 力 ニュートン毎メートル Nm kg s-2

角 速 度 ラジアン毎秒 rads m m-1 s-1=s-1

角 加 速 度 ラジアン毎秒毎秒 rads2 m m-1 s-2=s-2

熱 流 密 度 放 射 照 度 ワット毎平方メートル Wm2 kg s-3

熱 容 量 エ ン ト ロ ピ ー ジュール毎ケルビン JK m2 kg s-2 K-1

比熱容量比エントロピー ジュール毎キログラム毎ケルビン J(kg K) m2 s-2 K-1

比 エ ネ ル ギ ー ジュール毎キログラム Jkg m2 s-2

熱 伝 導 率 ワット毎メートル毎ケルビン W(m K) m kg s-3 K-1

体 積 エ ネ ル ギ ー ジュール毎立方メートル Jm3 m-1 kg s-2

電 界 の 強 さ ボルト毎メートル Vm m kg s-3 A-1

電 荷 密 度 クーロン毎立方メートル Cm3 m-3 sA表 面 電 荷 クーロン毎平方メートル Cm2 m-2 sA電 束 密 度 電 気 変 位 クーロン毎平方メートル Cm2 m-2 sA誘 電 率 ファラド毎メートル Fm m-3 kg-1 s4 A2

透 磁 率 ヘンリー毎メートル Hm m kg s-2 A-2

モ ル エ ネ ル ギ ー ジュール毎モル Jmol m2 kg s-2 mol-1

モルエントロピー モル熱容量ジュール毎モル毎ケルビン J(mol K) m2 kg s-2 K-1 mol-1

照射線量(X線及びγ線) クーロン毎キログラム Ckg kg-1 sA吸 収 線 量 率 グレイ毎秒 Gys m2 s-3

放 射 強 度 ワット毎ステラジアン Wsr m4 m-2 kg s-3=m2 kg s-3

放 射 輝 度 ワット毎平方メートル毎ステラジアン W(m2 sr) m2 m-2 kg s-3=kg s-3

酵 素 活 性 濃 度 カタール毎立方メートル katm3 m-3 s-1 mol

表4単位の中に固有の名称と記号を含むSI組立単位の例

組立量SI 組立単位

名称 記号

面 積 平方メートル m2

体 積 立法メートル m3

速 さ 速 度 メートル毎秒 ms加 速 度 メートル毎秒毎秒 ms2

波 数 毎メートル m-1

密 度 質 量 密 度 キログラム毎立方メートル kgm3

面 積 密 度 キログラム毎平方メートル kgm2

比 体 積 立方メートル毎キログラム m3kg電 流 密 度 アンペア毎平方メートル Am2

磁 界 の 強 さ アンペア毎メートル Am量 濃 度 (a) 濃 度 モル毎立方メートル molm3

質 量 濃 度 キログラム毎立法メートル kgm3

輝 度 カンデラ毎平方メートル cdm2

屈 折 率 (b) (数字の) 1 1比 透 磁 率 (b) (数字の) 1 1

組立量SI 基本単位

表2基本単位を用いて表されるSI組立単位の例

名称 記号他のSI単位による

表し方SI基本単位による

表し方平 面 角 ラジアン(b) rad 1(b) mm立 体 角 ステラジアン(b) sr(c) 1(b) m2m2

周 波 数 ヘルツ(d) Hz s-1

ントーュニ力 N m kg s-2

圧 力 応 力 パスカル Pa Nm2 m-1 kg s-2

エ ネ ル ギ ー 仕 事 熱 量 ジュール J N m m2 kg s-2

仕 事 率 工 率 放 射 束 ワット W Js m2 kg s-3

電 荷 電 気 量 クーロン A sC電 位 差 ( 電 圧 ) 起 電 力 ボルト V WA m2 kg s-3 A-1

静 電 容 量 ファラド F CV m-2 kg-1 s4 A2

電 気 抵 抗 オーム Ω VA m2 kg s-3 A-2

コ ン ダ ク タ ン ス ジーメンス S AV m-2 kg-1 s3 A2

バーエウ束磁 Wb Vs m2 kg s-2 A-1

磁 束 密 度 テスラ T Wbm2 kg s-2 A-1

イ ン ダ ク タ ン ス ヘンリー H WbA m2 kg s-2 A-2

セ ル シ ウ ス 温 度 セルシウス度(e) Kンメール束光 lm cd sr(c) cd

スクル度照 lx lmm2 m-2 cd放射性核種の放射能( f ) ベクレル(d) Bq s-1

吸収線量 比エネルギー分与カーマ

グレイ Gy Jkg m2 s-2

線量当量 周辺線量当量 方向

性線量当量 個人線量当量シーベルト(g) Sv Jkg m2 s-2

酸 素 活 性 カタール kat s-1 mol

表3固有の名称と記号で表されるSI組立単位SI 組立単位

組立量

名称 記号 SI 単位で表される数値

バ ー ル bar 1bar=01MPa=100kPa=105Pa水銀柱ミリメートル mmHg 1mmHg=133322Paオングストローム Å 1Å=01nm=100pm=10-10m海 里 M 1M=1852mバ ー ン b 1b=100fm2=(10-12cm)2=10-28m2

ノ ッ ト kn 1kn=(18523600)msネ ー パ Npベ ル B

デ ジ ベ ル dB

表8SIに属さないがSIと併用されるその他の単位

SI単位との数値的な関係は    対数量の定義に依存

名称 記号

長 さ メ ー ト ル m質 量 キログラム kg時 間 秒 s電 流 ア ン ペ ア A熱力学温度 ケ ル ビ ン K物 質 量 モ ル mol光 度 カ ン デ ラ cd

基本量SI 基本単位

表1SI 基本単位

名称 記号 SI 単位で表される数値

エ ル グ erg 1 erg=10-7 Jダ イ ン dyn 1 dyn=10-5Nポ ア ズ P 1 P=1 dyn s cm-2=01Pa sス ト ー ク ス St 1 St =1cm2 s-1=10-4m2 s-1

ス チ ル ブ sb 1 sb =1cd cm-2=104cd m-2

フ ォ ト ph 1 ph=1cd sr cm-2 104lxガ ル Gal 1 Gal =1cm s-2=10-2ms-2

マ ク ス ウ ェ ル Mx 1 Mx = 1G cm2=10-8Wbガ ウ ス G 1 G =1Mx cm-2 =10-4Tエルステッド( c ) Oe 1 Oe  (1034π)A m-1

表9固有の名称をもつCGS組立単位

(c)3元系のCGS単位系とSIでは直接比較できないため等号「   」

   は対応関係を示すものである

(第8版2006年改訂)

この印刷物は再生紙を使用しています

Page 54: JAEA-Research 2013-020JAEA-Research 2013-020 - 1 - 1.はじめに 日本原子力研究開発機構(以下「JAEA」という。)は原子力安全基盤機構(以下「JNES」と

JAEA-Research 2013-020

- 50 -

0 20 40 60 800

01

02

03

04

05

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 234U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-20 234U 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 51 -

0 20 40 60 800

10

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 235U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-21 235U 残存量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 52 -

0 20 40 60 800

1

2

3

4

5

6

7

8

9

10

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 236U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-22 236U 残存量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 53 -

0 20 40 60 80890

900

910

920

930

940

950

960

970

980

990

1000

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 238U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-23 238U 残存量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 54 -

0 20 40 60 800

01

02

03

04

05

06

07

08

09

1

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 238Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-24 238Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 55 -

0 20 40 60 800

1

2

3

4

5

6

7

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 239Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-25 239Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 56 -

0 20 40 60 800

1

2

3

4

5

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 240Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2 ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-26 240Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 57 -

0 20 40 60 800

1

2

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 241Pu

Fukushima-Daini-1 (present)

Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2 ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (2007)

図 5-27 241Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 58 -

0 20 40 60 800

1

2

3

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 242Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-28 242Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 59 -

図 5-29 と図 5-30 にはこの測定で得られた 95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs の

溶解溶液と不溶性残渣中の初期ウラン 1 トンあたりの存在量を示すまた図 5-31 にはそれ

らの和を図 5-32 には不溶性残渣中の存在割合を示す難測定 FP と呼んでいるこれらの FP

の量は図 5-31 からわかるように109Ag が最も燃焼度の高いサンプルで測定値が小さくな

っている例外はあるが燃焼度に対して指数関数的に(片対数グラフで直線的に)増大をし

ている不溶性残渣の量は燃焼度と共に単調に増大すると考えられたが図 5-32 に示すよう

に燃焼度が最も高いサンプルで不溶性残渣中の FP 量が減少する結果を得たこれが燃料

の燃焼条件等によるものなのか溶解を行った時の条件の差によって生じたものなのかは

現段階では不明である旧原研を含めて原子力機構で行ってきた使用済燃料同位体組成測定

実験ではこれら不溶性残渣中に含まれる FP の測定は行われてこなかった今後測定手

法のさらなる見直しなどを通じて不溶性残渣に含まれる FP 量の測定技術の向上を図って

いくことが求められる

0 20 40 60 800

1000

2000

3000

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Solution

図 5-29 難測定 FP 測定結果(溶解溶液中の FP 量(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 60 -

0 20 40 60 800

200

400

600

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109

Ag133Cs

Insolble residue

図 5-30難測定 FP 測定結果(不溶性残渣中の FP の量(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 61 -

0 20 40 60 80101

102

103

104

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Insolble Residue+Solution

図 5-31難測定 FP 測定結果(溶解溶液と不溶性残渣中の FP 量の和(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 62 -

0 20 40 60 8010-4

10-3

10-2

10-1

100

Burnup [GWdt]

Rat

io o

f W

eigh

t[-] 95Mo

99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Insolble Residue(Insolble Residue+Solution)

図 5-32難測定 FP 測定結果(不溶性残渣中の FP の割合)

JAEA-Research 2013-020

- 63 -

表 5-3 には各サンプルの各同位体について原子炉停止から測定までの時間(冷却時間)を示

した表 5-4 には各サンプルの測定値について測定誤差(相対標準偏差)を示した

表 5-3 原子炉停止から測定日までの冷却時間(年)のまとめ

Assembly

Name ZN2 ZN3

Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 234U 969 1221 954 702 702 235U 969 1221 954 702 702 236U 969 1221 954 702 702 238U 969 1221 954 702 702

238Pu 969 1221 954 702 702 239Pu 969 1221 954 702 702 240Pu 969 1221 954 702 702 241Pu 969 1221 954 702 702 242Pu 969 1221 954 702 702 142Nd 969 1221 954 702 702 143Nd 969 1221 954 702 702 144Nd 969 1221 954 702 702 145Nd 969 1221 954 702 702 146Nd 969 1221 954 702 702 148Nd 969 1221 954 702 702 150Nd 969 1221 954 702 702 134Cs 973 962 702 702 702 137Cs 973 962 702 702 702 151Eu 1068 1048 802 796 796 153Eu 1068 1048 802 796 796 154Eu 973 962 708 708 708 155Eu 973 962 708 708 708 147Pm 1070 1061 802 796 796 147Sm 1068 1048 802 796 796 148Sm 1068 1048 802 796 796 149Sm 1068 1048 802 796 796 150Sm 1068 1048 802 796 796 151Sm 1068 1048 802 796 796 152Sm 1068 1048 802 796 796 154Sm 1068 1048 802 796 796 152Gd 1069 1048 802 796 796 154Gd 1069 1048 802 796 796 155Gd 1069 1048 802 796 796 156Gd 1069 1048 802 796 796 157Gd 1069 1048 802 796 796 158Gd 1069 1048 802 796 796 160Gd 1069 1048 802 796 796 95Mo 1165 1165 899 899 899 99Tc 1165 1165 899 899 899

101Ru 1165 1165 899 899 899 103Rh 1165 1165 899 899 899 109Ag 1165 1165 899 899 899 133Cs 1165 1165 899 899 899

JAEA-Research 2013-020

- 64 -

表 5-4 測定誤差(RSD相対標準偏差())のまとめ

Assembly

Name ZN2 ZN3

Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 234U lt 22 lt 22 lt 22 lt 22 lt 22 235U lt 10 lt 10 lt 10 lt 10 lt 10 236U lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 238U lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02

238Pu lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 239Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 240Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 241Pu lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 242Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 142Nd lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 143Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 144Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 145Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 146Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 148Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 150Nd lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 134Cs lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 137Cs lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 151Eu 38 14 25 13 14 153Eu 26 13 21 05 07 154Eu lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 155Eu lt 6 lt 6 lt 6 lt 6 lt 6 147Pm lt 5 lt 5 lt 5 lt 5 lt 5 147Sm 21 10 18 12 12 148Sm 24 11 18 12 12 149Sm 37 19 34 15 21 150Sm 22 10 18 12 13 151Sm 26 19 24 15 21 152Sm 19 10 16 11 11 154Sm 24 12 20 12 12 152Gd 43 38 59 53 58 154Gd 20 14 16 13 16 155Gd 82 11 85 11 13 156Gd 14 08 12 08 10 157Gd 62 20 101 37 30 158Gd 14 11 12 09 12 160Gd 16 18 14 19 21 95Mo 39 40 22 45 23 99Tc 31 31 24 35 24

101Ru 30 31 20 38 22 103Rh 26 24 20 37 19 109Ag 19 21 15 15 15 133Cs 39 38 31 48 35

ここに示した値は測定機器の性能と分離や希釈による誤差を考慮したものである

JAEA-Research 2013-020

- 65 -

表 5-5 と表 5-6 にはZN2 及び ZN3 集合体の照射にかかわる原子炉の運転履歴を示す

表 5-5 ZN2 集合体の運転履歴

開始日 終了日 日数 運転(第 12 サイクル) 1996726 1997923 424

定検 1997923 19971031 38 運転(第 13 サイクル) 19971031 19981217 412

定検 19981217 1999312 85 運転(第 14 サイクル) 1999312 200059 424

表 5-6 ZN3 集合体の運転履歴

開始日 終了日 日数 運転(第 12 サイクル) 1996726 1997923 424

定検 1997923 19971031 38 運転(第 13 サイクル) 19971031 19981217 412

定検 19981217 1999312 85 運転(第 14 サイクル) 1999312 200059 424

定検 200059 2000615 37 運転(第 15 サイクル) 2000615 2001813 424

定検 2001813 2001119 88 運転(第 16 サイクル) 2001119 200317 424

JAEA-Research 2013-020

- 66 -

図 5-33 と図 5-34 にはZN2 集合体及び ZN3 集合体を上から見た断面図とそれぞれのサ

ンプルの取得位置を示したまた図 5-35 には各燃料棒でサンプルを取り出した軸方向の

高さを示した図 5-36及び図 5-37にはZN2及び ZN3集合体の炉内での装荷位置を示した

図 5-33 本試験でサンプルが取得された燃料棒の位置(ZN2 集合体)

(3 サイクル照射 平均燃焼度 356GWdt)

JAEA-Research 2013-020

- 67 -

図 5-34 本試験でサンプルが取得された燃料棒の位置(ZN3 集合体)

(5 サイクル照射 平均燃焼度 535 GWdt)

JAEA-Research 2013-020

- 68 -

図 5-35 本試験でサンプルが取得された位置(軸方向)

JAEA-Research 2013-020

- 69 -

図 5-36 ZN2 集合体のシャッフリング 1112)

(福島第 2 原子力発電所第 12 サイクルから第 14 サイクル)

JAEA-Research 2013-020

- 70 -

図 5-37 ZN3 集合体のシャッフリング 1112)

(福島第 2 原子力発電所第 12 サイクルから第 16 サイクル)

JAEA-Research 2013-020

- 71 -

6おわりに

JAEA が JNES からの受託事業として実施した「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生

成核種組成測定試験」において燃焼率評価で測定が必要な元素の 1 つである Nd について2

種類の手法で測定を行ったが結果に差異が生じたそのため確度の高い測定結果を取得するこ

とと生じた差異の原因究明を目的としたフォローアップ測定を実施した

本件で発生した Nd 定量値の差異の原因は3 章で述べたとおり(1) Nd 定量における化学操

作中に相互汚染等が発生した可能性があったこと(2) Nd を含む FP 核種の測定結果算出に使用

した溶解溶液中の U 原子数に不確定性があったことの 2 点により生じたものと推定される今

後同様の測定を実施する際に注意すべき点をまとめると以下のようになる

① 着目元素の定量を行う際同時期かつ同一試料で U 原子数を測定すること

② 試料の保管時には蒸発が無視できるだけの十分な量を確保した上で保管すること

③ 保管試料は定期的に重量を測定し自然蒸発の影響を把握すること

④ 分取希釈等の操作時には天秤による秤量を行いデータ管理を確実に行うこと

の 4 点である特にどのデータをどの時期に測定するかは全体の測定計画の検討で調整できる

ことであるため出来るだけ同一試料のデータを短期間にまとめて取得できるように配慮すべき

である

また作業環境からの天然元素の汚染等の影響の排除について近年の分析装置の高感度化に

伴い試料の取扱量が極めて少なくなっていることに注意すべきである取り扱う試料量が少なく

なれば被ばくや汚染の可能性を低減できる反面同時に取扱う試料間から生じる相互汚染使

用する試薬や器具及び作業を実施する環境下から混入する天然元素の影響等による汚染の可能性

が高くなるこれらの試料間の相互及び環境下等から生じる汚染はその原因が多岐に渡って考

えられることから作業全般に繊細な注意を払う必要があるあるいは被ばく量に注意を払い

つつ環境下等から生じる天然元素の汚染の影響が出ない程度に取り扱う量を増加させる等の検

討も必要となるだろうこのためにもさらに確度の高いデータの取得を目指し同様の測定を

繰り返し行うことで測定経験を得ることが必要である

本件で発生した Nd 定量値の差異について今後同様の事象を繰り返さないためには上記対応

を必要とするしたがって分析作業の実施の際には事前に作業者間で分析方法及び手順につ

いて十分に検討を行い綿密な計画を立てそれらを確実に遂行していくことの重要性を再認識

する必要がある

JAEA-Research 2013-020

- 72 -

謝 辞

JNES からの受託事業として実施した「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組

成測定試験」においてはJNES の山本徹氏には当該事業の立ち上げから実施及び本フォローア

ップ測定の実施に至るまで多大なご指導とご支援を頂きましたJNES の安藤良平氏及び鈴木

求氏には事業の遂行だけではなく取得データの解析結果に関するご指導をいただきました

深く感謝申し上げます安全研究センター サイクル安全研究グループの外池幸太郎研究主幹には

JNES からの受託事業立ち上げに際して事業の主担当者としてご尽力いただきましたまた同

グループの戸塚真義氏と原科研福島技術開発特別チーム 臨界管理技術開発グループの蒲原佳子

女史には本レポートに掲載するデータの整理を旧ホット試験施設管理部 ホット材料試験課の宮

田精一氏並びに原科研福島技術開発特別チーム 臨界管理技術開発グループの佐藤真人氏には試

料の再調製を行っていただきました原子力基礎工学研究部門 分析化学研究グループの河野信昭

氏並びに鈴木大輔氏には試料分離法について貴重なご助言をいただきましたここに記してお礼

申し上げます

参考文献

1) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 20 年度報告書

2) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 21 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000016661pdf)

3) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 22 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000118961pdf)

4) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 23 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000123740pdf)

5) SUsuda NKohnoldquoAnion-Exchange Separation of Nd and the Transplutonium Elements

in Spent Nuclear Fuels for Burn-up DeterminationrdquoSeparation Sci Technol 23(10amp11)

pp1119-1131 (1988)

6) GUchiyama et alldquoDevelopment of quantitative analytical method of U Pu and fission

products in spent fuel by combined-chromatographic-mass-spectrometric-isotopic-dilution

technologyrdquoEuropean Nuclear Conference 2012 (ENC 2012) December 2012 Manchester

United Kingdom

7) ISO11483 ldquoPreparation of plutonium sources and determination of 238Pu239Pu isotope

ratio by alpha spectrometry rdquo ISO Geneva(1994)

8) K Shibata O Iwamoto T Nakagawa N Iwamoto A Ichihara S Kunieda S Chiba K

JAEA-Research 2013-020

- 73 -

Furutaka N Otuka T Ohsawa T Murata H Matsunobu A Zukeran S Kamada and J

Katakura ldquoJENDL-40 A New Library for Nuclear Science and Engineeringrdquo Journal of

Nuclear Science and Technology 48 1 (2011)

9) K Okumura T Mori M Nakagawa K Kaneko ldquoValidation of a Continuous-Energy Monte

Carlo Burn-up Code MVP-BURN and Its Application to Analysis of Post Irradiation

Experimentrdquo Journal of Nuclear Science and Technology 37(2)pp128-138(2000)

10) 須山賢也望月弘樹高田友幸龍福進奥野浩村崎穣大久保清志「連続エネルギモン

テカルロコード MVP 及び MCNP を使用する統合化燃焼計算コードシステム -

SWAT31」 JAEA-DataCode 2009-002 日本原子力研究開発機構 (2009)

11) 「平成 18 年度全 MOX 炉心核設計手法信頼性実証試験成果報告書」07 基炉報-0001 原子力安

全基盤機構 (2007)

12) 「平成 18 年度高燃焼度 9x9 型燃料信頼性実証試験成果報告書」07 基炉報-0002 原子力安全

基盤機構 (2007)

JAEA-Research 2013-020

- 74 -

付録

測定データ集

JAEA-Research 2013-020

- 75 -

A 混合スパイク試料の値付け

表 A-1 各標準濃度一覧

標準試料 濃度 誤差()

U 濃度標準 26820 microgg 005 Pu 濃度標準 83506 ngg 005 Nd 濃度標準 13495 ngg 007

各標準の純度及び秤量誤差から算出した

表 A-2 混合スパイクと各濃度標準の混合データ

試料名 分取量(g)

混合スパイク 11452 U 濃度標準 10968 Pu 濃度標準 10723 Nd 濃度標準 10324

表 A-3 各濃度標準の同位体組成

U 濃度標準 Pu 濃度標準 Nd 濃度標準 同位体組成

(原子百分率) 誤差() 同位体組成

(原子百分率) 誤差()同位体組成

(原子百分率) 誤差() 234U 00054 362 238Pu 00030 215 142Nd 27119 0007 235U 07205 003 239Pu 974234 0001 143Nd 12174 0009 238U 992741 00003 240Pu 25607 0003 144Nd 23789 0014 241Pu 00100 191 145Nd 8295 0020 242Pu 00028 185 146Nd 17202 0026 148Nd 5767 0038 150Nd 5653 0049 各誤差は質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な誤差伝播の

計算により算出した

表 A-4 混合スパイク中 238Pu の放射能測定結果

放射能比(238Pu242Pu) 012692

表 A-5 混合スパイクに各濃度標準を添加した試料の同位体比測定結果

試料名 測定値 233U238U 0075767 (原子数比) plusmn 0000064

242Pu239Pu 0065232 (原子数比) plusmn 0000004

150Nd142Nd 075200 (原子数比) plusmn 000028

JAEA-Research 2013-020

- 76 -

原子数の算出には次の式を用いた

Rms times Sps - Spm 原子数 =

Abm - Rms times Abs

Rms 濃度標準添加後の 238U233U239Pu242Pu150Nd142Nd 原子数比

Sps 添加した各濃度標準中同位体の量(原子数)233U242Pu142Nd 量

Spm 添加した各濃度標準中同位体の量(原子数)238U239Pu150Nd 量

Abm 混合スパイク中の同位体の比238UU239PuPu150NdNd

Abs 混合スパイク中の同位体の比233UU242PuPu142NdNd

表 A-6 原子数算出に使用したデータ

元素 Rms Sps Spm Abm Abs

U 1319833 0 7388E+16 00086391 09826830 Pu 0065232 219735E+15 63943E+10 0998653 00002917 Nd 0752004 15774E+14 32882E+13 09077548 00201111

JAEA-Research 2013-020

- 77 -

B 燃料溶解溶液試料の測定データ

表 B-1 燃料溶解溶液の分取希釈データ

一次希釈 二次希釈 試料名

分取 希釈 分取 希釈 希釈倍率

2F1ZN2c2 10814 584007 05658 112594 10747

2F1ZN2c3 11753 583867 05676 112728 9866

2F1ZN3c2 11739 576345 05696 111741 9631

2F1ZN3c3 11685 585754 05686 111584 9837

2F1ZN3a9 11636 581027 05686 112304 9862

表 B-2試料中 238Pu の放射能測定結果

試料名 放射能比 238Pu(239Pu+240Pu)

2F1ZN2c2 24520 2F1ZN2c3 33482 2F1ZN3c2 59239 2F1ZN3c3 81127 2F1ZN3a9 63257

表 B-3 α線スペクトロメトリーを併用した Pu の同位体組成測定結果 (単位原子百分率)

試料名 239Pu 240Pu 241Pu 242Pu 238Pu

2F1ZN2c2 62731 25047 7050 3792 138 2F1ZN2c3 62634 24507 7143 3855 186 2F1ZN3c2 42290 32030 8898 13333 345 2F1ZN3c3 41498 31898 8770 13147 468 2F1ZN3a9 36971 30207 8136 21280 341

JAEA-Research 2013-020

- 78 -

表 B-4 燃料溶解溶液中の UPu 及び Nd の同位体組成分析結果 (単位原子百分率)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 234U 001789 00329 00141 00246 00077

plusmn 000007 00001 00002 00002 00002 235U 11220 17429 02320 03689 00219

plusmn 00008 00005 00003 00003 00002 236U 03805 062693 04799 07900 02916

plusmn 00004 000002 00001 00002 00001 238U 984796 975973 992741 988164 996787

plusmn 00008 00005 00004 00004 00003 238Pu 1381 186 345 468 341

plusmn 0008 001 002 003 002 239Pu 627305 62634 42290 41498 369711

plusmn 00008 0001 0003 0005 00007 240Pu 25047 245073 32030 31898 302074

plusmn 0001 00008 0004 0007 00006 241Pu 70503 7143 8898 877 8136

plusmn 00005 0001 0004 001 0002 242Pu 37915 38550 13333 13147 212796

plusmn 00007 00007 0004 0003 00008 142Nd 1639 0623 11173 1088 1655

plusmn 0003 0003 00003 0001 0002 143Nd 21002 21210 135747 132774 88781

plusmn 0005 0002 00008 00008 00005 144Nd 30748 31879 37724 38747 41187

plusmn 0004 0002 0001 0002 0002 145Nd 16540 16760 15007 14895 136618

plusmn 0004 0002 0001 0001 00009 146Nd 16799 16789 18682 18740 20038

plusmn 0008 0003 0002 0003 0002 148Nd 8868 8730 9211 8933 9522

plusmn 0007 0003 0002 0002 0002 150Nd 4404 4010 4684 4320 5059

plusmn 0005 0002 0001 0001 0001 238Pu については238U による影響を考慮しα線測定の結果を用いた 238Pu のplusmnはα線測定誤差を 05質量分析法による同位体比測定誤差を

01とし統計的な誤差伝播の計算により算出した Pu の同位体組成は表 B-3 の結果に 241Pu 及び 242Pu を加え百分率したも

のである 各plusmnは質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な

誤差伝播の計算により算出した

JAEA-Research 2013-020

- 79 -

原子数の算出には次の式を用いた

Rms times Sps - Spm

原子数 = Abm - Rms times Abs

Rms スパイク添加後の 238U233U239Pu242Pu148Nd150Nd 原子数比

Sps 添加した濃縮同位体の量(原子数)233U242Pu150Nd 量

Spm 添加した濃縮同位体の量(原子数)238U239Pu148Nd 量

Abm 試料中の同位体の比238UU239PuPu148NdNd

Abs 試料中の同位体の比233UU242PuPu150NdNd

表 B-6 添加したスパイク中の UPu 及び Nd の原子数 (単位原子数)

試料名 U 233U Sps 238U Spm

2F1ZN2c2 57221E+15 56230E+15 49433E+13 2F1ZN2c3 57146E+15 56156E+15 49369E+13 2F1ZN3c2 57201E+15 56210E+15 49416E+13 2F1ZN3c3 57216E+15 56225E+15 49429E+13 2F1ZN3a9 57325E+15 56332E+15 49523E+13

試料名 Pu 242Pu Sps 239Pu Spm

2F1ZN2c2 14402E+14 14382E+14 42006E+10 2F1ZN2c3 14383E+14 14364E+14 41952E+10 2F1ZN3c2 14397E+14 14377E+14 41992E+10 2F1ZN3c3 14401E+14 14381E+14 42003E+10 2F1ZN3a9 14428E+14 14409E+14 42083E+10

試料名 Nd 150Nd Sps 148Nd Spm

2F1ZN2c2 96421E+13 87527E+13 11428E+12 2F1ZN2c3 96295E+13 87412E+13 11413E+12 2F1ZN3c2 96388E+13 87496E+13 11424E+12 2F1ZN3c3 96413E+13 87519E+13 11427E+12 2F1ZN3a9 96597E+13 87687E+13 11449E+12

57221times1015を示す

表 B-5 二次希釈試料分取量とスパイク添加量 試料名 試料分取量(g) 添加量(g)

2F1ZN2c2 11070 11496 2F1ZN2c3 11060 11481 2F1ZN3c2 11069 11492 2F1ZN3c3 11071 11495 2F1ZN3a9 11068 11517

JAEA-Research 2013-020

- 80 -

表 B-7 二次希釈試料の UPu 及び Nd 同位体組成(測定値) (単位原子数比)

試料名 233UU Abs 238UU Abm

2F1ZN2c2 0 09848 2F1ZN2c3 0 09760 2F1ZN3c2 0 09927 2F1ZN3c3 0 09882 2F1ZN3a9 0 09968

試料名 242PuPu Abs 239PuPu Abm

2F1ZN2c2 00379 06273 2F1ZN2c3 00386 06263 2F1ZN3c2 01333 04229 2F1ZN3c3 01315 04150 2F1ZN3a9 02128 03697

試料名 150NdNd Abs 148NdNd Abm

2F1ZN2c2 00440 00887 2F1ZN2c3 00401 00873 2F1ZN3c2 00468 00921 2F1ZN3c3 00432 00893 2F1ZN3a9 00506 00952

表 B-8 混合スパイク添加後の二次希釈試料の同位体比測定結果 (単位原子数比)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 233U238U 0410984 031750 034736 0383628 0264855

plusmn 0000042 000010 000010 0000094 0000048 242Pu239Pu 182016 1364439 218793 236969 222127

plusmn 000011 0000042 000021 000020 000017 148Nd150Nd 0089986 0149877 0186518 0211642 0266697

plusmn 0000017 0000033 0000034 0000024 0000058

各plusmnは質量分析法による同位体比測定結果(3 回繰り返し測定)の標準偏差を示す

JAEA-Research 2013-020

- 81 -

表 B-9 二次希釈試料の UPu 及び Nd 原子数の算出結果 U

試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 243319 13843E+16 0101 2F1ZN2c3 314965 18072E+16 0105 2F1ZN3c2 287884 16251E+16 0104 2F1ZN3c3 260669 14782E+16 0103 2F1ZN3a9 377565 21288E+16 0102

Pu 試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 054940 13022E+14 0060 2F1ZN2c3 073290 17594E+14 0060 2F1ZN3c2 045705 18143E+14 0062 2F1ZN3c3 042200 16870E+14 0062 2F1ZN3a9 045019 23666E+14 0061

Nd 試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 008999 79480E+13 0125 2F1ZN2c3 014988 14713E+14 0103 2F1ZN3c2 018652 18203E+14 0096 2F1ZN3c3 021164 21674E+14 0096 2F1ZN3a9 026670 27214E+14 0096

13843times1016を示す

表 B-10 二次希釈試料のウラン濃度

試料名 二次希釈試料 分取量(g) 1

分取試料中の U 原子数2

二次希釈試料の

U 濃度 (原子数g 溶液)

2F1ZN2c2 11070 13843E+16 1250E+16 2F1ZN2c3 11060 18072E+16 1634E+16 2F1ZN3c2 11069 16251E+16 1468E+16 2F1ZN3c3 11071 14782E+16 1335E+16 2F1ZN3a9 11068 21288E+16 1923E+16

1表 B-5 参照 2表 B-9 参照 13843times1016を示す

This is a blank page

国際単位系(SI)

乗数  接頭語 記号 乗数  接頭語 記号

1024 ヨ タ Y 10-1 デ シ d1021 ゼ タ Z 10-2 セ ン チ c1018 エ ク サ E 10-3 ミ リ m1015 ペ タ P 10-6 マイクロ micro1012 テ ラ T 10-9 ナ ノ n109 ギ ガ G 10-12 ピ コ p106 メ ガ M 10-15 フェムト f103 キ ロ k 10-18 ア ト a102 ヘ ク ト h 10-21 ゼ プ ト z101 デ カ da 10-24 ヨ ク ト y

表5SI 接頭語

名称 記号 SI 単位による値

分 min 1 min=60s時 h 1h =60 min=3600 s日 d 1 d=24 h=86 400 s度 deg 1deg=(π180) rad分 rsquo 1rsquo=(160)deg=(π10800) rad秒 rdquo 1rdquo=(160)rsquo=(π648000) rad

ヘクタール ha 1ha=1hm2=104m2

リットル Ll 1L=11=1dm3=103cm3=10-3m3

トン t 1t=103 kg

表6SIに属さないがSIと併用される単位

名称 記号 SI 単位で表される数値

電 子 ボ ル ト eV 1eV=1602 176 53(14)times10-19Jダ ル ト ン Da 1Da=1660 538 86(28)times10-27kg統一原子質量単位 u 1u=1 Da天 文 単 位 ua 1ua=1495 978 706 91(6)times1011m

表7SIに属さないがSIと併用される単位でSI単位で表される数値が実験的に得られるもの

名称 記号 SI 単位で表される数値

キ ュ リ ー Ci 1 Ci=37times1010Bqレ ン ト ゲ ン R 1 R = 258times10-4Ckgラ ド rad 1 rad=1cGy=10-2Gyレ ム rem 1 rem=1 cSv=10-2Svガ ン マ γ 1γ=1 nT=10-9Tフ ェ ル ミ 1フェルミ=1 fm=10-15mメートル系カラット 1メートル系カラット = 200 mg = 2times10-4kgト ル Torr 1 Torr = (101 325760) Pa標 準 大 気 圧 atm 1 atm = 101 325 Pa

1cal=41858J(「15」カロリー)41868J(「IT」カロリー)4184J(「熱化学」カロリー)

ミ ク ロ ン micro 1 micro =1microm=10-6m

表10SIに属さないその他の単位の例

カ ロ リ ー cal

(a)SI接頭語は固有の名称と記号を持つ組立単位と組み合わせても使用できるしかし接頭語を付した単位はもはや コヒーレントではない(b)ラジアンとステラジアンは数字の1に対する単位の特別な名称で量についての情報をつたえるために使われる

 実際には使用する時には記号rad及びsrが用いられるが習慣として組立単位としての記号である数字の1は明 示されない(c)測光学ではステラジアンという名称と記号srを単位の表し方の中にそのまま維持している

(d)ヘルツは周期現象についてのみベクレルは放射性核種の統計的過程についてのみ使用される

(e)セルシウス度はケルビンの特別な名称でセルシウス温度を表すために使用されるセルシウス度とケルビンの

  単位の大きさは同一であるしたがって温度差や温度間隔を表す数値はどちらの単位で表しても同じである

(f)放射性核種の放射能(activity referred to a radionuclide)はしばしば誤った用語でrdquoradioactivityrdquoと記される

(g)単位シーベルト(PV200270205)についてはCIPM勧告2(CI-2002)を参照

(a)量濃度(amount concentration)は臨床化学の分野では物質濃度

  (substance concentration)ともよばれる(b)これらは無次元量あるいは次元1をもつ量であるがそのこと   を表す単位記号である数字の1は通常は表記しない

名称 記号SI 基本単位による

表し方

秒ルカスパ度粘 Pa s m-1 kg s-1

力 の モ ー メ ン ト ニュートンメートル N m m2 kg s-2

表 面 張 力 ニュートン毎メートル Nm kg s-2

角 速 度 ラジアン毎秒 rads m m-1 s-1=s-1

角 加 速 度 ラジアン毎秒毎秒 rads2 m m-1 s-2=s-2

熱 流 密 度 放 射 照 度 ワット毎平方メートル Wm2 kg s-3

熱 容 量 エ ン ト ロ ピ ー ジュール毎ケルビン JK m2 kg s-2 K-1

比熱容量比エントロピー ジュール毎キログラム毎ケルビン J(kg K) m2 s-2 K-1

比 エ ネ ル ギ ー ジュール毎キログラム Jkg m2 s-2

熱 伝 導 率 ワット毎メートル毎ケルビン W(m K) m kg s-3 K-1

体 積 エ ネ ル ギ ー ジュール毎立方メートル Jm3 m-1 kg s-2

電 界 の 強 さ ボルト毎メートル Vm m kg s-3 A-1

電 荷 密 度 クーロン毎立方メートル Cm3 m-3 sA表 面 電 荷 クーロン毎平方メートル Cm2 m-2 sA電 束 密 度 電 気 変 位 クーロン毎平方メートル Cm2 m-2 sA誘 電 率 ファラド毎メートル Fm m-3 kg-1 s4 A2

透 磁 率 ヘンリー毎メートル Hm m kg s-2 A-2

モ ル エ ネ ル ギ ー ジュール毎モル Jmol m2 kg s-2 mol-1

モルエントロピー モル熱容量ジュール毎モル毎ケルビン J(mol K) m2 kg s-2 K-1 mol-1

照射線量(X線及びγ線) クーロン毎キログラム Ckg kg-1 sA吸 収 線 量 率 グレイ毎秒 Gys m2 s-3

放 射 強 度 ワット毎ステラジアン Wsr m4 m-2 kg s-3=m2 kg s-3

放 射 輝 度 ワット毎平方メートル毎ステラジアン W(m2 sr) m2 m-2 kg s-3=kg s-3

酵 素 活 性 濃 度 カタール毎立方メートル katm3 m-3 s-1 mol

表4単位の中に固有の名称と記号を含むSI組立単位の例

組立量SI 組立単位

名称 記号

面 積 平方メートル m2

体 積 立法メートル m3

速 さ 速 度 メートル毎秒 ms加 速 度 メートル毎秒毎秒 ms2

波 数 毎メートル m-1

密 度 質 量 密 度 キログラム毎立方メートル kgm3

面 積 密 度 キログラム毎平方メートル kgm2

比 体 積 立方メートル毎キログラム m3kg電 流 密 度 アンペア毎平方メートル Am2

磁 界 の 強 さ アンペア毎メートル Am量 濃 度 (a) 濃 度 モル毎立方メートル molm3

質 量 濃 度 キログラム毎立法メートル kgm3

輝 度 カンデラ毎平方メートル cdm2

屈 折 率 (b) (数字の) 1 1比 透 磁 率 (b) (数字の) 1 1

組立量SI 基本単位

表2基本単位を用いて表されるSI組立単位の例

名称 記号他のSI単位による

表し方SI基本単位による

表し方平 面 角 ラジアン(b) rad 1(b) mm立 体 角 ステラジアン(b) sr(c) 1(b) m2m2

周 波 数 ヘルツ(d) Hz s-1

ントーュニ力 N m kg s-2

圧 力 応 力 パスカル Pa Nm2 m-1 kg s-2

エ ネ ル ギ ー 仕 事 熱 量 ジュール J N m m2 kg s-2

仕 事 率 工 率 放 射 束 ワット W Js m2 kg s-3

電 荷 電 気 量 クーロン A sC電 位 差 ( 電 圧 ) 起 電 力 ボルト V WA m2 kg s-3 A-1

静 電 容 量 ファラド F CV m-2 kg-1 s4 A2

電 気 抵 抗 オーム Ω VA m2 kg s-3 A-2

コ ン ダ ク タ ン ス ジーメンス S AV m-2 kg-1 s3 A2

バーエウ束磁 Wb Vs m2 kg s-2 A-1

磁 束 密 度 テスラ T Wbm2 kg s-2 A-1

イ ン ダ ク タ ン ス ヘンリー H WbA m2 kg s-2 A-2

セ ル シ ウ ス 温 度 セルシウス度(e) Kンメール束光 lm cd sr(c) cd

スクル度照 lx lmm2 m-2 cd放射性核種の放射能( f ) ベクレル(d) Bq s-1

吸収線量 比エネルギー分与カーマ

グレイ Gy Jkg m2 s-2

線量当量 周辺線量当量 方向

性線量当量 個人線量当量シーベルト(g) Sv Jkg m2 s-2

酸 素 活 性 カタール kat s-1 mol

表3固有の名称と記号で表されるSI組立単位SI 組立単位

組立量

名称 記号 SI 単位で表される数値

バ ー ル bar 1bar=01MPa=100kPa=105Pa水銀柱ミリメートル mmHg 1mmHg=133322Paオングストローム Å 1Å=01nm=100pm=10-10m海 里 M 1M=1852mバ ー ン b 1b=100fm2=(10-12cm)2=10-28m2

ノ ッ ト kn 1kn=(18523600)msネ ー パ Npベ ル B

デ ジ ベ ル dB

表8SIに属さないがSIと併用されるその他の単位

SI単位との数値的な関係は    対数量の定義に依存

名称 記号

長 さ メ ー ト ル m質 量 キログラム kg時 間 秒 s電 流 ア ン ペ ア A熱力学温度 ケ ル ビ ン K物 質 量 モ ル mol光 度 カ ン デ ラ cd

基本量SI 基本単位

表1SI 基本単位

名称 記号 SI 単位で表される数値

エ ル グ erg 1 erg=10-7 Jダ イ ン dyn 1 dyn=10-5Nポ ア ズ P 1 P=1 dyn s cm-2=01Pa sス ト ー ク ス St 1 St =1cm2 s-1=10-4m2 s-1

ス チ ル ブ sb 1 sb =1cd cm-2=104cd m-2

フ ォ ト ph 1 ph=1cd sr cm-2 104lxガ ル Gal 1 Gal =1cm s-2=10-2ms-2

マ ク ス ウ ェ ル Mx 1 Mx = 1G cm2=10-8Wbガ ウ ス G 1 G =1Mx cm-2 =10-4Tエルステッド( c ) Oe 1 Oe  (1034π)A m-1

表9固有の名称をもつCGS組立単位

(c)3元系のCGS単位系とSIでは直接比較できないため等号「   」

   は対応関係を示すものである

(第8版2006年改訂)

この印刷物は再生紙を使用しています

Page 55: JAEA-Research 2013-020JAEA-Research 2013-020 - 1 - 1.はじめに 日本原子力研究開発機構(以下「JAEA」という。)は原子力安全基盤機構(以下「JNES」と

JAEA-Research 2013-020

- 51 -

0 20 40 60 800

10

20

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 235U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-21 235U 残存量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 52 -

0 20 40 60 800

1

2

3

4

5

6

7

8

9

10

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 236U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-22 236U 残存量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 53 -

0 20 40 60 80890

900

910

920

930

940

950

960

970

980

990

1000

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 238U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-23 238U 残存量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 54 -

0 20 40 60 800

01

02

03

04

05

06

07

08

09

1

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 238Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-24 238Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 55 -

0 20 40 60 800

1

2

3

4

5

6

7

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 239Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-25 239Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 56 -

0 20 40 60 800

1

2

3

4

5

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 240Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2 ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-26 240Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 57 -

0 20 40 60 800

1

2

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 241Pu

Fukushima-Daini-1 (present)

Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2 ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (2007)

図 5-27 241Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 58 -

0 20 40 60 800

1

2

3

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 242Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-28 242Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 59 -

図 5-29 と図 5-30 にはこの測定で得られた 95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs の

溶解溶液と不溶性残渣中の初期ウラン 1 トンあたりの存在量を示すまた図 5-31 にはそれ

らの和を図 5-32 には不溶性残渣中の存在割合を示す難測定 FP と呼んでいるこれらの FP

の量は図 5-31 からわかるように109Ag が最も燃焼度の高いサンプルで測定値が小さくな

っている例外はあるが燃焼度に対して指数関数的に(片対数グラフで直線的に)増大をし

ている不溶性残渣の量は燃焼度と共に単調に増大すると考えられたが図 5-32 に示すよう

に燃焼度が最も高いサンプルで不溶性残渣中の FP 量が減少する結果を得たこれが燃料

の燃焼条件等によるものなのか溶解を行った時の条件の差によって生じたものなのかは

現段階では不明である旧原研を含めて原子力機構で行ってきた使用済燃料同位体組成測定

実験ではこれら不溶性残渣中に含まれる FP の測定は行われてこなかった今後測定手

法のさらなる見直しなどを通じて不溶性残渣に含まれる FP 量の測定技術の向上を図って

いくことが求められる

0 20 40 60 800

1000

2000

3000

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Solution

図 5-29 難測定 FP 測定結果(溶解溶液中の FP 量(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 60 -

0 20 40 60 800

200

400

600

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109

Ag133Cs

Insolble residue

図 5-30難測定 FP 測定結果(不溶性残渣中の FP の量(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 61 -

0 20 40 60 80101

102

103

104

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Insolble Residue+Solution

図 5-31難測定 FP 測定結果(溶解溶液と不溶性残渣中の FP 量の和(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 62 -

0 20 40 60 8010-4

10-3

10-2

10-1

100

Burnup [GWdt]

Rat

io o

f W

eigh

t[-] 95Mo

99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Insolble Residue(Insolble Residue+Solution)

図 5-32難測定 FP 測定結果(不溶性残渣中の FP の割合)

JAEA-Research 2013-020

- 63 -

表 5-3 には各サンプルの各同位体について原子炉停止から測定までの時間(冷却時間)を示

した表 5-4 には各サンプルの測定値について測定誤差(相対標準偏差)を示した

表 5-3 原子炉停止から測定日までの冷却時間(年)のまとめ

Assembly

Name ZN2 ZN3

Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 234U 969 1221 954 702 702 235U 969 1221 954 702 702 236U 969 1221 954 702 702 238U 969 1221 954 702 702

238Pu 969 1221 954 702 702 239Pu 969 1221 954 702 702 240Pu 969 1221 954 702 702 241Pu 969 1221 954 702 702 242Pu 969 1221 954 702 702 142Nd 969 1221 954 702 702 143Nd 969 1221 954 702 702 144Nd 969 1221 954 702 702 145Nd 969 1221 954 702 702 146Nd 969 1221 954 702 702 148Nd 969 1221 954 702 702 150Nd 969 1221 954 702 702 134Cs 973 962 702 702 702 137Cs 973 962 702 702 702 151Eu 1068 1048 802 796 796 153Eu 1068 1048 802 796 796 154Eu 973 962 708 708 708 155Eu 973 962 708 708 708 147Pm 1070 1061 802 796 796 147Sm 1068 1048 802 796 796 148Sm 1068 1048 802 796 796 149Sm 1068 1048 802 796 796 150Sm 1068 1048 802 796 796 151Sm 1068 1048 802 796 796 152Sm 1068 1048 802 796 796 154Sm 1068 1048 802 796 796 152Gd 1069 1048 802 796 796 154Gd 1069 1048 802 796 796 155Gd 1069 1048 802 796 796 156Gd 1069 1048 802 796 796 157Gd 1069 1048 802 796 796 158Gd 1069 1048 802 796 796 160Gd 1069 1048 802 796 796 95Mo 1165 1165 899 899 899 99Tc 1165 1165 899 899 899

101Ru 1165 1165 899 899 899 103Rh 1165 1165 899 899 899 109Ag 1165 1165 899 899 899 133Cs 1165 1165 899 899 899

JAEA-Research 2013-020

- 64 -

表 5-4 測定誤差(RSD相対標準偏差())のまとめ

Assembly

Name ZN2 ZN3

Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 234U lt 22 lt 22 lt 22 lt 22 lt 22 235U lt 10 lt 10 lt 10 lt 10 lt 10 236U lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 238U lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02

238Pu lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 239Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 240Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 241Pu lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 242Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 142Nd lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 143Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 144Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 145Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 146Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 148Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 150Nd lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 134Cs lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 137Cs lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 151Eu 38 14 25 13 14 153Eu 26 13 21 05 07 154Eu lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 155Eu lt 6 lt 6 lt 6 lt 6 lt 6 147Pm lt 5 lt 5 lt 5 lt 5 lt 5 147Sm 21 10 18 12 12 148Sm 24 11 18 12 12 149Sm 37 19 34 15 21 150Sm 22 10 18 12 13 151Sm 26 19 24 15 21 152Sm 19 10 16 11 11 154Sm 24 12 20 12 12 152Gd 43 38 59 53 58 154Gd 20 14 16 13 16 155Gd 82 11 85 11 13 156Gd 14 08 12 08 10 157Gd 62 20 101 37 30 158Gd 14 11 12 09 12 160Gd 16 18 14 19 21 95Mo 39 40 22 45 23 99Tc 31 31 24 35 24

101Ru 30 31 20 38 22 103Rh 26 24 20 37 19 109Ag 19 21 15 15 15 133Cs 39 38 31 48 35

ここに示した値は測定機器の性能と分離や希釈による誤差を考慮したものである

JAEA-Research 2013-020

- 65 -

表 5-5 と表 5-6 にはZN2 及び ZN3 集合体の照射にかかわる原子炉の運転履歴を示す

表 5-5 ZN2 集合体の運転履歴

開始日 終了日 日数 運転(第 12 サイクル) 1996726 1997923 424

定検 1997923 19971031 38 運転(第 13 サイクル) 19971031 19981217 412

定検 19981217 1999312 85 運転(第 14 サイクル) 1999312 200059 424

表 5-6 ZN3 集合体の運転履歴

開始日 終了日 日数 運転(第 12 サイクル) 1996726 1997923 424

定検 1997923 19971031 38 運転(第 13 サイクル) 19971031 19981217 412

定検 19981217 1999312 85 運転(第 14 サイクル) 1999312 200059 424

定検 200059 2000615 37 運転(第 15 サイクル) 2000615 2001813 424

定検 2001813 2001119 88 運転(第 16 サイクル) 2001119 200317 424

JAEA-Research 2013-020

- 66 -

図 5-33 と図 5-34 にはZN2 集合体及び ZN3 集合体を上から見た断面図とそれぞれのサ

ンプルの取得位置を示したまた図 5-35 には各燃料棒でサンプルを取り出した軸方向の

高さを示した図 5-36及び図 5-37にはZN2及び ZN3集合体の炉内での装荷位置を示した

図 5-33 本試験でサンプルが取得された燃料棒の位置(ZN2 集合体)

(3 サイクル照射 平均燃焼度 356GWdt)

JAEA-Research 2013-020

- 67 -

図 5-34 本試験でサンプルが取得された燃料棒の位置(ZN3 集合体)

(5 サイクル照射 平均燃焼度 535 GWdt)

JAEA-Research 2013-020

- 68 -

図 5-35 本試験でサンプルが取得された位置(軸方向)

JAEA-Research 2013-020

- 69 -

図 5-36 ZN2 集合体のシャッフリング 1112)

(福島第 2 原子力発電所第 12 サイクルから第 14 サイクル)

JAEA-Research 2013-020

- 70 -

図 5-37 ZN3 集合体のシャッフリング 1112)

(福島第 2 原子力発電所第 12 サイクルから第 16 サイクル)

JAEA-Research 2013-020

- 71 -

6おわりに

JAEA が JNES からの受託事業として実施した「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生

成核種組成測定試験」において燃焼率評価で測定が必要な元素の 1 つである Nd について2

種類の手法で測定を行ったが結果に差異が生じたそのため確度の高い測定結果を取得するこ

とと生じた差異の原因究明を目的としたフォローアップ測定を実施した

本件で発生した Nd 定量値の差異の原因は3 章で述べたとおり(1) Nd 定量における化学操

作中に相互汚染等が発生した可能性があったこと(2) Nd を含む FP 核種の測定結果算出に使用

した溶解溶液中の U 原子数に不確定性があったことの 2 点により生じたものと推定される今

後同様の測定を実施する際に注意すべき点をまとめると以下のようになる

① 着目元素の定量を行う際同時期かつ同一試料で U 原子数を測定すること

② 試料の保管時には蒸発が無視できるだけの十分な量を確保した上で保管すること

③ 保管試料は定期的に重量を測定し自然蒸発の影響を把握すること

④ 分取希釈等の操作時には天秤による秤量を行いデータ管理を確実に行うこと

の 4 点である特にどのデータをどの時期に測定するかは全体の測定計画の検討で調整できる

ことであるため出来るだけ同一試料のデータを短期間にまとめて取得できるように配慮すべき

である

また作業環境からの天然元素の汚染等の影響の排除について近年の分析装置の高感度化に

伴い試料の取扱量が極めて少なくなっていることに注意すべきである取り扱う試料量が少なく

なれば被ばくや汚染の可能性を低減できる反面同時に取扱う試料間から生じる相互汚染使

用する試薬や器具及び作業を実施する環境下から混入する天然元素の影響等による汚染の可能性

が高くなるこれらの試料間の相互及び環境下等から生じる汚染はその原因が多岐に渡って考

えられることから作業全般に繊細な注意を払う必要があるあるいは被ばく量に注意を払い

つつ環境下等から生じる天然元素の汚染の影響が出ない程度に取り扱う量を増加させる等の検

討も必要となるだろうこのためにもさらに確度の高いデータの取得を目指し同様の測定を

繰り返し行うことで測定経験を得ることが必要である

本件で発生した Nd 定量値の差異について今後同様の事象を繰り返さないためには上記対応

を必要とするしたがって分析作業の実施の際には事前に作業者間で分析方法及び手順につ

いて十分に検討を行い綿密な計画を立てそれらを確実に遂行していくことの重要性を再認識

する必要がある

JAEA-Research 2013-020

- 72 -

謝 辞

JNES からの受託事業として実施した「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組

成測定試験」においてはJNES の山本徹氏には当該事業の立ち上げから実施及び本フォローア

ップ測定の実施に至るまで多大なご指導とご支援を頂きましたJNES の安藤良平氏及び鈴木

求氏には事業の遂行だけではなく取得データの解析結果に関するご指導をいただきました

深く感謝申し上げます安全研究センター サイクル安全研究グループの外池幸太郎研究主幹には

JNES からの受託事業立ち上げに際して事業の主担当者としてご尽力いただきましたまた同

グループの戸塚真義氏と原科研福島技術開発特別チーム 臨界管理技術開発グループの蒲原佳子

女史には本レポートに掲載するデータの整理を旧ホット試験施設管理部 ホット材料試験課の宮

田精一氏並びに原科研福島技術開発特別チーム 臨界管理技術開発グループの佐藤真人氏には試

料の再調製を行っていただきました原子力基礎工学研究部門 分析化学研究グループの河野信昭

氏並びに鈴木大輔氏には試料分離法について貴重なご助言をいただきましたここに記してお礼

申し上げます

参考文献

1) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 20 年度報告書

2) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 21 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000016661pdf)

3) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 22 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000118961pdf)

4) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 23 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000123740pdf)

5) SUsuda NKohnoldquoAnion-Exchange Separation of Nd and the Transplutonium Elements

in Spent Nuclear Fuels for Burn-up DeterminationrdquoSeparation Sci Technol 23(10amp11)

pp1119-1131 (1988)

6) GUchiyama et alldquoDevelopment of quantitative analytical method of U Pu and fission

products in spent fuel by combined-chromatographic-mass-spectrometric-isotopic-dilution

technologyrdquoEuropean Nuclear Conference 2012 (ENC 2012) December 2012 Manchester

United Kingdom

7) ISO11483 ldquoPreparation of plutonium sources and determination of 238Pu239Pu isotope

ratio by alpha spectrometry rdquo ISO Geneva(1994)

8) K Shibata O Iwamoto T Nakagawa N Iwamoto A Ichihara S Kunieda S Chiba K

JAEA-Research 2013-020

- 73 -

Furutaka N Otuka T Ohsawa T Murata H Matsunobu A Zukeran S Kamada and J

Katakura ldquoJENDL-40 A New Library for Nuclear Science and Engineeringrdquo Journal of

Nuclear Science and Technology 48 1 (2011)

9) K Okumura T Mori M Nakagawa K Kaneko ldquoValidation of a Continuous-Energy Monte

Carlo Burn-up Code MVP-BURN and Its Application to Analysis of Post Irradiation

Experimentrdquo Journal of Nuclear Science and Technology 37(2)pp128-138(2000)

10) 須山賢也望月弘樹高田友幸龍福進奥野浩村崎穣大久保清志「連続エネルギモン

テカルロコード MVP 及び MCNP を使用する統合化燃焼計算コードシステム -

SWAT31」 JAEA-DataCode 2009-002 日本原子力研究開発機構 (2009)

11) 「平成 18 年度全 MOX 炉心核設計手法信頼性実証試験成果報告書」07 基炉報-0001 原子力安

全基盤機構 (2007)

12) 「平成 18 年度高燃焼度 9x9 型燃料信頼性実証試験成果報告書」07 基炉報-0002 原子力安全

基盤機構 (2007)

JAEA-Research 2013-020

- 74 -

付録

測定データ集

JAEA-Research 2013-020

- 75 -

A 混合スパイク試料の値付け

表 A-1 各標準濃度一覧

標準試料 濃度 誤差()

U 濃度標準 26820 microgg 005 Pu 濃度標準 83506 ngg 005 Nd 濃度標準 13495 ngg 007

各標準の純度及び秤量誤差から算出した

表 A-2 混合スパイクと各濃度標準の混合データ

試料名 分取量(g)

混合スパイク 11452 U 濃度標準 10968 Pu 濃度標準 10723 Nd 濃度標準 10324

表 A-3 各濃度標準の同位体組成

U 濃度標準 Pu 濃度標準 Nd 濃度標準 同位体組成

(原子百分率) 誤差() 同位体組成

(原子百分率) 誤差()同位体組成

(原子百分率) 誤差() 234U 00054 362 238Pu 00030 215 142Nd 27119 0007 235U 07205 003 239Pu 974234 0001 143Nd 12174 0009 238U 992741 00003 240Pu 25607 0003 144Nd 23789 0014 241Pu 00100 191 145Nd 8295 0020 242Pu 00028 185 146Nd 17202 0026 148Nd 5767 0038 150Nd 5653 0049 各誤差は質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な誤差伝播の

計算により算出した

表 A-4 混合スパイク中 238Pu の放射能測定結果

放射能比(238Pu242Pu) 012692

表 A-5 混合スパイクに各濃度標準を添加した試料の同位体比測定結果

試料名 測定値 233U238U 0075767 (原子数比) plusmn 0000064

242Pu239Pu 0065232 (原子数比) plusmn 0000004

150Nd142Nd 075200 (原子数比) plusmn 000028

JAEA-Research 2013-020

- 76 -

原子数の算出には次の式を用いた

Rms times Sps - Spm 原子数 =

Abm - Rms times Abs

Rms 濃度標準添加後の 238U233U239Pu242Pu150Nd142Nd 原子数比

Sps 添加した各濃度標準中同位体の量(原子数)233U242Pu142Nd 量

Spm 添加した各濃度標準中同位体の量(原子数)238U239Pu150Nd 量

Abm 混合スパイク中の同位体の比238UU239PuPu150NdNd

Abs 混合スパイク中の同位体の比233UU242PuPu142NdNd

表 A-6 原子数算出に使用したデータ

元素 Rms Sps Spm Abm Abs

U 1319833 0 7388E+16 00086391 09826830 Pu 0065232 219735E+15 63943E+10 0998653 00002917 Nd 0752004 15774E+14 32882E+13 09077548 00201111

JAEA-Research 2013-020

- 77 -

B 燃料溶解溶液試料の測定データ

表 B-1 燃料溶解溶液の分取希釈データ

一次希釈 二次希釈 試料名

分取 希釈 分取 希釈 希釈倍率

2F1ZN2c2 10814 584007 05658 112594 10747

2F1ZN2c3 11753 583867 05676 112728 9866

2F1ZN3c2 11739 576345 05696 111741 9631

2F1ZN3c3 11685 585754 05686 111584 9837

2F1ZN3a9 11636 581027 05686 112304 9862

表 B-2試料中 238Pu の放射能測定結果

試料名 放射能比 238Pu(239Pu+240Pu)

2F1ZN2c2 24520 2F1ZN2c3 33482 2F1ZN3c2 59239 2F1ZN3c3 81127 2F1ZN3a9 63257

表 B-3 α線スペクトロメトリーを併用した Pu の同位体組成測定結果 (単位原子百分率)

試料名 239Pu 240Pu 241Pu 242Pu 238Pu

2F1ZN2c2 62731 25047 7050 3792 138 2F1ZN2c3 62634 24507 7143 3855 186 2F1ZN3c2 42290 32030 8898 13333 345 2F1ZN3c3 41498 31898 8770 13147 468 2F1ZN3a9 36971 30207 8136 21280 341

JAEA-Research 2013-020

- 78 -

表 B-4 燃料溶解溶液中の UPu 及び Nd の同位体組成分析結果 (単位原子百分率)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 234U 001789 00329 00141 00246 00077

plusmn 000007 00001 00002 00002 00002 235U 11220 17429 02320 03689 00219

plusmn 00008 00005 00003 00003 00002 236U 03805 062693 04799 07900 02916

plusmn 00004 000002 00001 00002 00001 238U 984796 975973 992741 988164 996787

plusmn 00008 00005 00004 00004 00003 238Pu 1381 186 345 468 341

plusmn 0008 001 002 003 002 239Pu 627305 62634 42290 41498 369711

plusmn 00008 0001 0003 0005 00007 240Pu 25047 245073 32030 31898 302074

plusmn 0001 00008 0004 0007 00006 241Pu 70503 7143 8898 877 8136

plusmn 00005 0001 0004 001 0002 242Pu 37915 38550 13333 13147 212796

plusmn 00007 00007 0004 0003 00008 142Nd 1639 0623 11173 1088 1655

plusmn 0003 0003 00003 0001 0002 143Nd 21002 21210 135747 132774 88781

plusmn 0005 0002 00008 00008 00005 144Nd 30748 31879 37724 38747 41187

plusmn 0004 0002 0001 0002 0002 145Nd 16540 16760 15007 14895 136618

plusmn 0004 0002 0001 0001 00009 146Nd 16799 16789 18682 18740 20038

plusmn 0008 0003 0002 0003 0002 148Nd 8868 8730 9211 8933 9522

plusmn 0007 0003 0002 0002 0002 150Nd 4404 4010 4684 4320 5059

plusmn 0005 0002 0001 0001 0001 238Pu については238U による影響を考慮しα線測定の結果を用いた 238Pu のplusmnはα線測定誤差を 05質量分析法による同位体比測定誤差を

01とし統計的な誤差伝播の計算により算出した Pu の同位体組成は表 B-3 の結果に 241Pu 及び 242Pu を加え百分率したも

のである 各plusmnは質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な

誤差伝播の計算により算出した

JAEA-Research 2013-020

- 79 -

原子数の算出には次の式を用いた

Rms times Sps - Spm

原子数 = Abm - Rms times Abs

Rms スパイク添加後の 238U233U239Pu242Pu148Nd150Nd 原子数比

Sps 添加した濃縮同位体の量(原子数)233U242Pu150Nd 量

Spm 添加した濃縮同位体の量(原子数)238U239Pu148Nd 量

Abm 試料中の同位体の比238UU239PuPu148NdNd

Abs 試料中の同位体の比233UU242PuPu150NdNd

表 B-6 添加したスパイク中の UPu 及び Nd の原子数 (単位原子数)

試料名 U 233U Sps 238U Spm

2F1ZN2c2 57221E+15 56230E+15 49433E+13 2F1ZN2c3 57146E+15 56156E+15 49369E+13 2F1ZN3c2 57201E+15 56210E+15 49416E+13 2F1ZN3c3 57216E+15 56225E+15 49429E+13 2F1ZN3a9 57325E+15 56332E+15 49523E+13

試料名 Pu 242Pu Sps 239Pu Spm

2F1ZN2c2 14402E+14 14382E+14 42006E+10 2F1ZN2c3 14383E+14 14364E+14 41952E+10 2F1ZN3c2 14397E+14 14377E+14 41992E+10 2F1ZN3c3 14401E+14 14381E+14 42003E+10 2F1ZN3a9 14428E+14 14409E+14 42083E+10

試料名 Nd 150Nd Sps 148Nd Spm

2F1ZN2c2 96421E+13 87527E+13 11428E+12 2F1ZN2c3 96295E+13 87412E+13 11413E+12 2F1ZN3c2 96388E+13 87496E+13 11424E+12 2F1ZN3c3 96413E+13 87519E+13 11427E+12 2F1ZN3a9 96597E+13 87687E+13 11449E+12

57221times1015を示す

表 B-5 二次希釈試料分取量とスパイク添加量 試料名 試料分取量(g) 添加量(g)

2F1ZN2c2 11070 11496 2F1ZN2c3 11060 11481 2F1ZN3c2 11069 11492 2F1ZN3c3 11071 11495 2F1ZN3a9 11068 11517

JAEA-Research 2013-020

- 80 -

表 B-7 二次希釈試料の UPu 及び Nd 同位体組成(測定値) (単位原子数比)

試料名 233UU Abs 238UU Abm

2F1ZN2c2 0 09848 2F1ZN2c3 0 09760 2F1ZN3c2 0 09927 2F1ZN3c3 0 09882 2F1ZN3a9 0 09968

試料名 242PuPu Abs 239PuPu Abm

2F1ZN2c2 00379 06273 2F1ZN2c3 00386 06263 2F1ZN3c2 01333 04229 2F1ZN3c3 01315 04150 2F1ZN3a9 02128 03697

試料名 150NdNd Abs 148NdNd Abm

2F1ZN2c2 00440 00887 2F1ZN2c3 00401 00873 2F1ZN3c2 00468 00921 2F1ZN3c3 00432 00893 2F1ZN3a9 00506 00952

表 B-8 混合スパイク添加後の二次希釈試料の同位体比測定結果 (単位原子数比)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 233U238U 0410984 031750 034736 0383628 0264855

plusmn 0000042 000010 000010 0000094 0000048 242Pu239Pu 182016 1364439 218793 236969 222127

plusmn 000011 0000042 000021 000020 000017 148Nd150Nd 0089986 0149877 0186518 0211642 0266697

plusmn 0000017 0000033 0000034 0000024 0000058

各plusmnは質量分析法による同位体比測定結果(3 回繰り返し測定)の標準偏差を示す

JAEA-Research 2013-020

- 81 -

表 B-9 二次希釈試料の UPu 及び Nd 原子数の算出結果 U

試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 243319 13843E+16 0101 2F1ZN2c3 314965 18072E+16 0105 2F1ZN3c2 287884 16251E+16 0104 2F1ZN3c3 260669 14782E+16 0103 2F1ZN3a9 377565 21288E+16 0102

Pu 試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 054940 13022E+14 0060 2F1ZN2c3 073290 17594E+14 0060 2F1ZN3c2 045705 18143E+14 0062 2F1ZN3c3 042200 16870E+14 0062 2F1ZN3a9 045019 23666E+14 0061

Nd 試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 008999 79480E+13 0125 2F1ZN2c3 014988 14713E+14 0103 2F1ZN3c2 018652 18203E+14 0096 2F1ZN3c3 021164 21674E+14 0096 2F1ZN3a9 026670 27214E+14 0096

13843times1016を示す

表 B-10 二次希釈試料のウラン濃度

試料名 二次希釈試料 分取量(g) 1

分取試料中の U 原子数2

二次希釈試料の

U 濃度 (原子数g 溶液)

2F1ZN2c2 11070 13843E+16 1250E+16 2F1ZN2c3 11060 18072E+16 1634E+16 2F1ZN3c2 11069 16251E+16 1468E+16 2F1ZN3c3 11071 14782E+16 1335E+16 2F1ZN3a9 11068 21288E+16 1923E+16

1表 B-5 参照 2表 B-9 参照 13843times1016を示す

This is a blank page

国際単位系(SI)

乗数  接頭語 記号 乗数  接頭語 記号

1024 ヨ タ Y 10-1 デ シ d1021 ゼ タ Z 10-2 セ ン チ c1018 エ ク サ E 10-3 ミ リ m1015 ペ タ P 10-6 マイクロ micro1012 テ ラ T 10-9 ナ ノ n109 ギ ガ G 10-12 ピ コ p106 メ ガ M 10-15 フェムト f103 キ ロ k 10-18 ア ト a102 ヘ ク ト h 10-21 ゼ プ ト z101 デ カ da 10-24 ヨ ク ト y

表5SI 接頭語

名称 記号 SI 単位による値

分 min 1 min=60s時 h 1h =60 min=3600 s日 d 1 d=24 h=86 400 s度 deg 1deg=(π180) rad分 rsquo 1rsquo=(160)deg=(π10800) rad秒 rdquo 1rdquo=(160)rsquo=(π648000) rad

ヘクタール ha 1ha=1hm2=104m2

リットル Ll 1L=11=1dm3=103cm3=10-3m3

トン t 1t=103 kg

表6SIに属さないがSIと併用される単位

名称 記号 SI 単位で表される数値

電 子 ボ ル ト eV 1eV=1602 176 53(14)times10-19Jダ ル ト ン Da 1Da=1660 538 86(28)times10-27kg統一原子質量単位 u 1u=1 Da天 文 単 位 ua 1ua=1495 978 706 91(6)times1011m

表7SIに属さないがSIと併用される単位でSI単位で表される数値が実験的に得られるもの

名称 記号 SI 単位で表される数値

キ ュ リ ー Ci 1 Ci=37times1010Bqレ ン ト ゲ ン R 1 R = 258times10-4Ckgラ ド rad 1 rad=1cGy=10-2Gyレ ム rem 1 rem=1 cSv=10-2Svガ ン マ γ 1γ=1 nT=10-9Tフ ェ ル ミ 1フェルミ=1 fm=10-15mメートル系カラット 1メートル系カラット = 200 mg = 2times10-4kgト ル Torr 1 Torr = (101 325760) Pa標 準 大 気 圧 atm 1 atm = 101 325 Pa

1cal=41858J(「15」カロリー)41868J(「IT」カロリー)4184J(「熱化学」カロリー)

ミ ク ロ ン micro 1 micro =1microm=10-6m

表10SIに属さないその他の単位の例

カ ロ リ ー cal

(a)SI接頭語は固有の名称と記号を持つ組立単位と組み合わせても使用できるしかし接頭語を付した単位はもはや コヒーレントではない(b)ラジアンとステラジアンは数字の1に対する単位の特別な名称で量についての情報をつたえるために使われる

 実際には使用する時には記号rad及びsrが用いられるが習慣として組立単位としての記号である数字の1は明 示されない(c)測光学ではステラジアンという名称と記号srを単位の表し方の中にそのまま維持している

(d)ヘルツは周期現象についてのみベクレルは放射性核種の統計的過程についてのみ使用される

(e)セルシウス度はケルビンの特別な名称でセルシウス温度を表すために使用されるセルシウス度とケルビンの

  単位の大きさは同一であるしたがって温度差や温度間隔を表す数値はどちらの単位で表しても同じである

(f)放射性核種の放射能(activity referred to a radionuclide)はしばしば誤った用語でrdquoradioactivityrdquoと記される

(g)単位シーベルト(PV200270205)についてはCIPM勧告2(CI-2002)を参照

(a)量濃度(amount concentration)は臨床化学の分野では物質濃度

  (substance concentration)ともよばれる(b)これらは無次元量あるいは次元1をもつ量であるがそのこと   を表す単位記号である数字の1は通常は表記しない

名称 記号SI 基本単位による

表し方

秒ルカスパ度粘 Pa s m-1 kg s-1

力 の モ ー メ ン ト ニュートンメートル N m m2 kg s-2

表 面 張 力 ニュートン毎メートル Nm kg s-2

角 速 度 ラジアン毎秒 rads m m-1 s-1=s-1

角 加 速 度 ラジアン毎秒毎秒 rads2 m m-1 s-2=s-2

熱 流 密 度 放 射 照 度 ワット毎平方メートル Wm2 kg s-3

熱 容 量 エ ン ト ロ ピ ー ジュール毎ケルビン JK m2 kg s-2 K-1

比熱容量比エントロピー ジュール毎キログラム毎ケルビン J(kg K) m2 s-2 K-1

比 エ ネ ル ギ ー ジュール毎キログラム Jkg m2 s-2

熱 伝 導 率 ワット毎メートル毎ケルビン W(m K) m kg s-3 K-1

体 積 エ ネ ル ギ ー ジュール毎立方メートル Jm3 m-1 kg s-2

電 界 の 強 さ ボルト毎メートル Vm m kg s-3 A-1

電 荷 密 度 クーロン毎立方メートル Cm3 m-3 sA表 面 電 荷 クーロン毎平方メートル Cm2 m-2 sA電 束 密 度 電 気 変 位 クーロン毎平方メートル Cm2 m-2 sA誘 電 率 ファラド毎メートル Fm m-3 kg-1 s4 A2

透 磁 率 ヘンリー毎メートル Hm m kg s-2 A-2

モ ル エ ネ ル ギ ー ジュール毎モル Jmol m2 kg s-2 mol-1

モルエントロピー モル熱容量ジュール毎モル毎ケルビン J(mol K) m2 kg s-2 K-1 mol-1

照射線量(X線及びγ線) クーロン毎キログラム Ckg kg-1 sA吸 収 線 量 率 グレイ毎秒 Gys m2 s-3

放 射 強 度 ワット毎ステラジアン Wsr m4 m-2 kg s-3=m2 kg s-3

放 射 輝 度 ワット毎平方メートル毎ステラジアン W(m2 sr) m2 m-2 kg s-3=kg s-3

酵 素 活 性 濃 度 カタール毎立方メートル katm3 m-3 s-1 mol

表4単位の中に固有の名称と記号を含むSI組立単位の例

組立量SI 組立単位

名称 記号

面 積 平方メートル m2

体 積 立法メートル m3

速 さ 速 度 メートル毎秒 ms加 速 度 メートル毎秒毎秒 ms2

波 数 毎メートル m-1

密 度 質 量 密 度 キログラム毎立方メートル kgm3

面 積 密 度 キログラム毎平方メートル kgm2

比 体 積 立方メートル毎キログラム m3kg電 流 密 度 アンペア毎平方メートル Am2

磁 界 の 強 さ アンペア毎メートル Am量 濃 度 (a) 濃 度 モル毎立方メートル molm3

質 量 濃 度 キログラム毎立法メートル kgm3

輝 度 カンデラ毎平方メートル cdm2

屈 折 率 (b) (数字の) 1 1比 透 磁 率 (b) (数字の) 1 1

組立量SI 基本単位

表2基本単位を用いて表されるSI組立単位の例

名称 記号他のSI単位による

表し方SI基本単位による

表し方平 面 角 ラジアン(b) rad 1(b) mm立 体 角 ステラジアン(b) sr(c) 1(b) m2m2

周 波 数 ヘルツ(d) Hz s-1

ントーュニ力 N m kg s-2

圧 力 応 力 パスカル Pa Nm2 m-1 kg s-2

エ ネ ル ギ ー 仕 事 熱 量 ジュール J N m m2 kg s-2

仕 事 率 工 率 放 射 束 ワット W Js m2 kg s-3

電 荷 電 気 量 クーロン A sC電 位 差 ( 電 圧 ) 起 電 力 ボルト V WA m2 kg s-3 A-1

静 電 容 量 ファラド F CV m-2 kg-1 s4 A2

電 気 抵 抗 オーム Ω VA m2 kg s-3 A-2

コ ン ダ ク タ ン ス ジーメンス S AV m-2 kg-1 s3 A2

バーエウ束磁 Wb Vs m2 kg s-2 A-1

磁 束 密 度 テスラ T Wbm2 kg s-2 A-1

イ ン ダ ク タ ン ス ヘンリー H WbA m2 kg s-2 A-2

セ ル シ ウ ス 温 度 セルシウス度(e) Kンメール束光 lm cd sr(c) cd

スクル度照 lx lmm2 m-2 cd放射性核種の放射能( f ) ベクレル(d) Bq s-1

吸収線量 比エネルギー分与カーマ

グレイ Gy Jkg m2 s-2

線量当量 周辺線量当量 方向

性線量当量 個人線量当量シーベルト(g) Sv Jkg m2 s-2

酸 素 活 性 カタール kat s-1 mol

表3固有の名称と記号で表されるSI組立単位SI 組立単位

組立量

名称 記号 SI 単位で表される数値

バ ー ル bar 1bar=01MPa=100kPa=105Pa水銀柱ミリメートル mmHg 1mmHg=133322Paオングストローム Å 1Å=01nm=100pm=10-10m海 里 M 1M=1852mバ ー ン b 1b=100fm2=(10-12cm)2=10-28m2

ノ ッ ト kn 1kn=(18523600)msネ ー パ Npベ ル B

デ ジ ベ ル dB

表8SIに属さないがSIと併用されるその他の単位

SI単位との数値的な関係は    対数量の定義に依存

名称 記号

長 さ メ ー ト ル m質 量 キログラム kg時 間 秒 s電 流 ア ン ペ ア A熱力学温度 ケ ル ビ ン K物 質 量 モ ル mol光 度 カ ン デ ラ cd

基本量SI 基本単位

表1SI 基本単位

名称 記号 SI 単位で表される数値

エ ル グ erg 1 erg=10-7 Jダ イ ン dyn 1 dyn=10-5Nポ ア ズ P 1 P=1 dyn s cm-2=01Pa sス ト ー ク ス St 1 St =1cm2 s-1=10-4m2 s-1

ス チ ル ブ sb 1 sb =1cd cm-2=104cd m-2

フ ォ ト ph 1 ph=1cd sr cm-2 104lxガ ル Gal 1 Gal =1cm s-2=10-2ms-2

マ ク ス ウ ェ ル Mx 1 Mx = 1G cm2=10-8Wbガ ウ ス G 1 G =1Mx cm-2 =10-4Tエルステッド( c ) Oe 1 Oe  (1034π)A m-1

表9固有の名称をもつCGS組立単位

(c)3元系のCGS単位系とSIでは直接比較できないため等号「   」

   は対応関係を示すものである

(第8版2006年改訂)

この印刷物は再生紙を使用しています

Page 56: JAEA-Research 2013-020JAEA-Research 2013-020 - 1 - 1.はじめに 日本原子力研究開発機構(以下「JAEA」という。)は原子力安全基盤機構(以下「JNES」と

JAEA-Research 2013-020

- 52 -

0 20 40 60 800

1

2

3

4

5

6

7

8

9

10

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 236U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-22 236U 残存量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 53 -

0 20 40 60 80890

900

910

920

930

940

950

960

970

980

990

1000

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 238U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-23 238U 残存量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 54 -

0 20 40 60 800

01

02

03

04

05

06

07

08

09

1

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 238Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-24 238Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 55 -

0 20 40 60 800

1

2

3

4

5

6

7

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 239Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-25 239Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 56 -

0 20 40 60 800

1

2

3

4

5

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 240Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2 ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-26 240Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 57 -

0 20 40 60 800

1

2

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 241Pu

Fukushima-Daini-1 (present)

Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2 ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (2007)

図 5-27 241Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 58 -

0 20 40 60 800

1

2

3

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 242Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-28 242Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 59 -

図 5-29 と図 5-30 にはこの測定で得られた 95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs の

溶解溶液と不溶性残渣中の初期ウラン 1 トンあたりの存在量を示すまた図 5-31 にはそれ

らの和を図 5-32 には不溶性残渣中の存在割合を示す難測定 FP と呼んでいるこれらの FP

の量は図 5-31 からわかるように109Ag が最も燃焼度の高いサンプルで測定値が小さくな

っている例外はあるが燃焼度に対して指数関数的に(片対数グラフで直線的に)増大をし

ている不溶性残渣の量は燃焼度と共に単調に増大すると考えられたが図 5-32 に示すよう

に燃焼度が最も高いサンプルで不溶性残渣中の FP 量が減少する結果を得たこれが燃料

の燃焼条件等によるものなのか溶解を行った時の条件の差によって生じたものなのかは

現段階では不明である旧原研を含めて原子力機構で行ってきた使用済燃料同位体組成測定

実験ではこれら不溶性残渣中に含まれる FP の測定は行われてこなかった今後測定手

法のさらなる見直しなどを通じて不溶性残渣に含まれる FP 量の測定技術の向上を図って

いくことが求められる

0 20 40 60 800

1000

2000

3000

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Solution

図 5-29 難測定 FP 測定結果(溶解溶液中の FP 量(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 60 -

0 20 40 60 800

200

400

600

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109

Ag133Cs

Insolble residue

図 5-30難測定 FP 測定結果(不溶性残渣中の FP の量(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 61 -

0 20 40 60 80101

102

103

104

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Insolble Residue+Solution

図 5-31難測定 FP 測定結果(溶解溶液と不溶性残渣中の FP 量の和(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 62 -

0 20 40 60 8010-4

10-3

10-2

10-1

100

Burnup [GWdt]

Rat

io o

f W

eigh

t[-] 95Mo

99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Insolble Residue(Insolble Residue+Solution)

図 5-32難測定 FP 測定結果(不溶性残渣中の FP の割合)

JAEA-Research 2013-020

- 63 -

表 5-3 には各サンプルの各同位体について原子炉停止から測定までの時間(冷却時間)を示

した表 5-4 には各サンプルの測定値について測定誤差(相対標準偏差)を示した

表 5-3 原子炉停止から測定日までの冷却時間(年)のまとめ

Assembly

Name ZN2 ZN3

Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 234U 969 1221 954 702 702 235U 969 1221 954 702 702 236U 969 1221 954 702 702 238U 969 1221 954 702 702

238Pu 969 1221 954 702 702 239Pu 969 1221 954 702 702 240Pu 969 1221 954 702 702 241Pu 969 1221 954 702 702 242Pu 969 1221 954 702 702 142Nd 969 1221 954 702 702 143Nd 969 1221 954 702 702 144Nd 969 1221 954 702 702 145Nd 969 1221 954 702 702 146Nd 969 1221 954 702 702 148Nd 969 1221 954 702 702 150Nd 969 1221 954 702 702 134Cs 973 962 702 702 702 137Cs 973 962 702 702 702 151Eu 1068 1048 802 796 796 153Eu 1068 1048 802 796 796 154Eu 973 962 708 708 708 155Eu 973 962 708 708 708 147Pm 1070 1061 802 796 796 147Sm 1068 1048 802 796 796 148Sm 1068 1048 802 796 796 149Sm 1068 1048 802 796 796 150Sm 1068 1048 802 796 796 151Sm 1068 1048 802 796 796 152Sm 1068 1048 802 796 796 154Sm 1068 1048 802 796 796 152Gd 1069 1048 802 796 796 154Gd 1069 1048 802 796 796 155Gd 1069 1048 802 796 796 156Gd 1069 1048 802 796 796 157Gd 1069 1048 802 796 796 158Gd 1069 1048 802 796 796 160Gd 1069 1048 802 796 796 95Mo 1165 1165 899 899 899 99Tc 1165 1165 899 899 899

101Ru 1165 1165 899 899 899 103Rh 1165 1165 899 899 899 109Ag 1165 1165 899 899 899 133Cs 1165 1165 899 899 899

JAEA-Research 2013-020

- 64 -

表 5-4 測定誤差(RSD相対標準偏差())のまとめ

Assembly

Name ZN2 ZN3

Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 234U lt 22 lt 22 lt 22 lt 22 lt 22 235U lt 10 lt 10 lt 10 lt 10 lt 10 236U lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 238U lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02

238Pu lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 239Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 240Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 241Pu lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 242Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 142Nd lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 143Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 144Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 145Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 146Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 148Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 150Nd lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 134Cs lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 137Cs lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 151Eu 38 14 25 13 14 153Eu 26 13 21 05 07 154Eu lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 155Eu lt 6 lt 6 lt 6 lt 6 lt 6 147Pm lt 5 lt 5 lt 5 lt 5 lt 5 147Sm 21 10 18 12 12 148Sm 24 11 18 12 12 149Sm 37 19 34 15 21 150Sm 22 10 18 12 13 151Sm 26 19 24 15 21 152Sm 19 10 16 11 11 154Sm 24 12 20 12 12 152Gd 43 38 59 53 58 154Gd 20 14 16 13 16 155Gd 82 11 85 11 13 156Gd 14 08 12 08 10 157Gd 62 20 101 37 30 158Gd 14 11 12 09 12 160Gd 16 18 14 19 21 95Mo 39 40 22 45 23 99Tc 31 31 24 35 24

101Ru 30 31 20 38 22 103Rh 26 24 20 37 19 109Ag 19 21 15 15 15 133Cs 39 38 31 48 35

ここに示した値は測定機器の性能と分離や希釈による誤差を考慮したものである

JAEA-Research 2013-020

- 65 -

表 5-5 と表 5-6 にはZN2 及び ZN3 集合体の照射にかかわる原子炉の運転履歴を示す

表 5-5 ZN2 集合体の運転履歴

開始日 終了日 日数 運転(第 12 サイクル) 1996726 1997923 424

定検 1997923 19971031 38 運転(第 13 サイクル) 19971031 19981217 412

定検 19981217 1999312 85 運転(第 14 サイクル) 1999312 200059 424

表 5-6 ZN3 集合体の運転履歴

開始日 終了日 日数 運転(第 12 サイクル) 1996726 1997923 424

定検 1997923 19971031 38 運転(第 13 サイクル) 19971031 19981217 412

定検 19981217 1999312 85 運転(第 14 サイクル) 1999312 200059 424

定検 200059 2000615 37 運転(第 15 サイクル) 2000615 2001813 424

定検 2001813 2001119 88 運転(第 16 サイクル) 2001119 200317 424

JAEA-Research 2013-020

- 66 -

図 5-33 と図 5-34 にはZN2 集合体及び ZN3 集合体を上から見た断面図とそれぞれのサ

ンプルの取得位置を示したまた図 5-35 には各燃料棒でサンプルを取り出した軸方向の

高さを示した図 5-36及び図 5-37にはZN2及び ZN3集合体の炉内での装荷位置を示した

図 5-33 本試験でサンプルが取得された燃料棒の位置(ZN2 集合体)

(3 サイクル照射 平均燃焼度 356GWdt)

JAEA-Research 2013-020

- 67 -

図 5-34 本試験でサンプルが取得された燃料棒の位置(ZN3 集合体)

(5 サイクル照射 平均燃焼度 535 GWdt)

JAEA-Research 2013-020

- 68 -

図 5-35 本試験でサンプルが取得された位置(軸方向)

JAEA-Research 2013-020

- 69 -

図 5-36 ZN2 集合体のシャッフリング 1112)

(福島第 2 原子力発電所第 12 サイクルから第 14 サイクル)

JAEA-Research 2013-020

- 70 -

図 5-37 ZN3 集合体のシャッフリング 1112)

(福島第 2 原子力発電所第 12 サイクルから第 16 サイクル)

JAEA-Research 2013-020

- 71 -

6おわりに

JAEA が JNES からの受託事業として実施した「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生

成核種組成測定試験」において燃焼率評価で測定が必要な元素の 1 つである Nd について2

種類の手法で測定を行ったが結果に差異が生じたそのため確度の高い測定結果を取得するこ

とと生じた差異の原因究明を目的としたフォローアップ測定を実施した

本件で発生した Nd 定量値の差異の原因は3 章で述べたとおり(1) Nd 定量における化学操

作中に相互汚染等が発生した可能性があったこと(2) Nd を含む FP 核種の測定結果算出に使用

した溶解溶液中の U 原子数に不確定性があったことの 2 点により生じたものと推定される今

後同様の測定を実施する際に注意すべき点をまとめると以下のようになる

① 着目元素の定量を行う際同時期かつ同一試料で U 原子数を測定すること

② 試料の保管時には蒸発が無視できるだけの十分な量を確保した上で保管すること

③ 保管試料は定期的に重量を測定し自然蒸発の影響を把握すること

④ 分取希釈等の操作時には天秤による秤量を行いデータ管理を確実に行うこと

の 4 点である特にどのデータをどの時期に測定するかは全体の測定計画の検討で調整できる

ことであるため出来るだけ同一試料のデータを短期間にまとめて取得できるように配慮すべき

である

また作業環境からの天然元素の汚染等の影響の排除について近年の分析装置の高感度化に

伴い試料の取扱量が極めて少なくなっていることに注意すべきである取り扱う試料量が少なく

なれば被ばくや汚染の可能性を低減できる反面同時に取扱う試料間から生じる相互汚染使

用する試薬や器具及び作業を実施する環境下から混入する天然元素の影響等による汚染の可能性

が高くなるこれらの試料間の相互及び環境下等から生じる汚染はその原因が多岐に渡って考

えられることから作業全般に繊細な注意を払う必要があるあるいは被ばく量に注意を払い

つつ環境下等から生じる天然元素の汚染の影響が出ない程度に取り扱う量を増加させる等の検

討も必要となるだろうこのためにもさらに確度の高いデータの取得を目指し同様の測定を

繰り返し行うことで測定経験を得ることが必要である

本件で発生した Nd 定量値の差異について今後同様の事象を繰り返さないためには上記対応

を必要とするしたがって分析作業の実施の際には事前に作業者間で分析方法及び手順につ

いて十分に検討を行い綿密な計画を立てそれらを確実に遂行していくことの重要性を再認識

する必要がある

JAEA-Research 2013-020

- 72 -

謝 辞

JNES からの受託事業として実施した「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組

成測定試験」においてはJNES の山本徹氏には当該事業の立ち上げから実施及び本フォローア

ップ測定の実施に至るまで多大なご指導とご支援を頂きましたJNES の安藤良平氏及び鈴木

求氏には事業の遂行だけではなく取得データの解析結果に関するご指導をいただきました

深く感謝申し上げます安全研究センター サイクル安全研究グループの外池幸太郎研究主幹には

JNES からの受託事業立ち上げに際して事業の主担当者としてご尽力いただきましたまた同

グループの戸塚真義氏と原科研福島技術開発特別チーム 臨界管理技術開発グループの蒲原佳子

女史には本レポートに掲載するデータの整理を旧ホット試験施設管理部 ホット材料試験課の宮

田精一氏並びに原科研福島技術開発特別チーム 臨界管理技術開発グループの佐藤真人氏には試

料の再調製を行っていただきました原子力基礎工学研究部門 分析化学研究グループの河野信昭

氏並びに鈴木大輔氏には試料分離法について貴重なご助言をいただきましたここに記してお礼

申し上げます

参考文献

1) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 20 年度報告書

2) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 21 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000016661pdf)

3) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 22 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000118961pdf)

4) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 23 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000123740pdf)

5) SUsuda NKohnoldquoAnion-Exchange Separation of Nd and the Transplutonium Elements

in Spent Nuclear Fuels for Burn-up DeterminationrdquoSeparation Sci Technol 23(10amp11)

pp1119-1131 (1988)

6) GUchiyama et alldquoDevelopment of quantitative analytical method of U Pu and fission

products in spent fuel by combined-chromatographic-mass-spectrometric-isotopic-dilution

technologyrdquoEuropean Nuclear Conference 2012 (ENC 2012) December 2012 Manchester

United Kingdom

7) ISO11483 ldquoPreparation of plutonium sources and determination of 238Pu239Pu isotope

ratio by alpha spectrometry rdquo ISO Geneva(1994)

8) K Shibata O Iwamoto T Nakagawa N Iwamoto A Ichihara S Kunieda S Chiba K

JAEA-Research 2013-020

- 73 -

Furutaka N Otuka T Ohsawa T Murata H Matsunobu A Zukeran S Kamada and J

Katakura ldquoJENDL-40 A New Library for Nuclear Science and Engineeringrdquo Journal of

Nuclear Science and Technology 48 1 (2011)

9) K Okumura T Mori M Nakagawa K Kaneko ldquoValidation of a Continuous-Energy Monte

Carlo Burn-up Code MVP-BURN and Its Application to Analysis of Post Irradiation

Experimentrdquo Journal of Nuclear Science and Technology 37(2)pp128-138(2000)

10) 須山賢也望月弘樹高田友幸龍福進奥野浩村崎穣大久保清志「連続エネルギモン

テカルロコード MVP 及び MCNP を使用する統合化燃焼計算コードシステム -

SWAT31」 JAEA-DataCode 2009-002 日本原子力研究開発機構 (2009)

11) 「平成 18 年度全 MOX 炉心核設計手法信頼性実証試験成果報告書」07 基炉報-0001 原子力安

全基盤機構 (2007)

12) 「平成 18 年度高燃焼度 9x9 型燃料信頼性実証試験成果報告書」07 基炉報-0002 原子力安全

基盤機構 (2007)

JAEA-Research 2013-020

- 74 -

付録

測定データ集

JAEA-Research 2013-020

- 75 -

A 混合スパイク試料の値付け

表 A-1 各標準濃度一覧

標準試料 濃度 誤差()

U 濃度標準 26820 microgg 005 Pu 濃度標準 83506 ngg 005 Nd 濃度標準 13495 ngg 007

各標準の純度及び秤量誤差から算出した

表 A-2 混合スパイクと各濃度標準の混合データ

試料名 分取量(g)

混合スパイク 11452 U 濃度標準 10968 Pu 濃度標準 10723 Nd 濃度標準 10324

表 A-3 各濃度標準の同位体組成

U 濃度標準 Pu 濃度標準 Nd 濃度標準 同位体組成

(原子百分率) 誤差() 同位体組成

(原子百分率) 誤差()同位体組成

(原子百分率) 誤差() 234U 00054 362 238Pu 00030 215 142Nd 27119 0007 235U 07205 003 239Pu 974234 0001 143Nd 12174 0009 238U 992741 00003 240Pu 25607 0003 144Nd 23789 0014 241Pu 00100 191 145Nd 8295 0020 242Pu 00028 185 146Nd 17202 0026 148Nd 5767 0038 150Nd 5653 0049 各誤差は質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な誤差伝播の

計算により算出した

表 A-4 混合スパイク中 238Pu の放射能測定結果

放射能比(238Pu242Pu) 012692

表 A-5 混合スパイクに各濃度標準を添加した試料の同位体比測定結果

試料名 測定値 233U238U 0075767 (原子数比) plusmn 0000064

242Pu239Pu 0065232 (原子数比) plusmn 0000004

150Nd142Nd 075200 (原子数比) plusmn 000028

JAEA-Research 2013-020

- 76 -

原子数の算出には次の式を用いた

Rms times Sps - Spm 原子数 =

Abm - Rms times Abs

Rms 濃度標準添加後の 238U233U239Pu242Pu150Nd142Nd 原子数比

Sps 添加した各濃度標準中同位体の量(原子数)233U242Pu142Nd 量

Spm 添加した各濃度標準中同位体の量(原子数)238U239Pu150Nd 量

Abm 混合スパイク中の同位体の比238UU239PuPu150NdNd

Abs 混合スパイク中の同位体の比233UU242PuPu142NdNd

表 A-6 原子数算出に使用したデータ

元素 Rms Sps Spm Abm Abs

U 1319833 0 7388E+16 00086391 09826830 Pu 0065232 219735E+15 63943E+10 0998653 00002917 Nd 0752004 15774E+14 32882E+13 09077548 00201111

JAEA-Research 2013-020

- 77 -

B 燃料溶解溶液試料の測定データ

表 B-1 燃料溶解溶液の分取希釈データ

一次希釈 二次希釈 試料名

分取 希釈 分取 希釈 希釈倍率

2F1ZN2c2 10814 584007 05658 112594 10747

2F1ZN2c3 11753 583867 05676 112728 9866

2F1ZN3c2 11739 576345 05696 111741 9631

2F1ZN3c3 11685 585754 05686 111584 9837

2F1ZN3a9 11636 581027 05686 112304 9862

表 B-2試料中 238Pu の放射能測定結果

試料名 放射能比 238Pu(239Pu+240Pu)

2F1ZN2c2 24520 2F1ZN2c3 33482 2F1ZN3c2 59239 2F1ZN3c3 81127 2F1ZN3a9 63257

表 B-3 α線スペクトロメトリーを併用した Pu の同位体組成測定結果 (単位原子百分率)

試料名 239Pu 240Pu 241Pu 242Pu 238Pu

2F1ZN2c2 62731 25047 7050 3792 138 2F1ZN2c3 62634 24507 7143 3855 186 2F1ZN3c2 42290 32030 8898 13333 345 2F1ZN3c3 41498 31898 8770 13147 468 2F1ZN3a9 36971 30207 8136 21280 341

JAEA-Research 2013-020

- 78 -

表 B-4 燃料溶解溶液中の UPu 及び Nd の同位体組成分析結果 (単位原子百分率)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 234U 001789 00329 00141 00246 00077

plusmn 000007 00001 00002 00002 00002 235U 11220 17429 02320 03689 00219

plusmn 00008 00005 00003 00003 00002 236U 03805 062693 04799 07900 02916

plusmn 00004 000002 00001 00002 00001 238U 984796 975973 992741 988164 996787

plusmn 00008 00005 00004 00004 00003 238Pu 1381 186 345 468 341

plusmn 0008 001 002 003 002 239Pu 627305 62634 42290 41498 369711

plusmn 00008 0001 0003 0005 00007 240Pu 25047 245073 32030 31898 302074

plusmn 0001 00008 0004 0007 00006 241Pu 70503 7143 8898 877 8136

plusmn 00005 0001 0004 001 0002 242Pu 37915 38550 13333 13147 212796

plusmn 00007 00007 0004 0003 00008 142Nd 1639 0623 11173 1088 1655

plusmn 0003 0003 00003 0001 0002 143Nd 21002 21210 135747 132774 88781

plusmn 0005 0002 00008 00008 00005 144Nd 30748 31879 37724 38747 41187

plusmn 0004 0002 0001 0002 0002 145Nd 16540 16760 15007 14895 136618

plusmn 0004 0002 0001 0001 00009 146Nd 16799 16789 18682 18740 20038

plusmn 0008 0003 0002 0003 0002 148Nd 8868 8730 9211 8933 9522

plusmn 0007 0003 0002 0002 0002 150Nd 4404 4010 4684 4320 5059

plusmn 0005 0002 0001 0001 0001 238Pu については238U による影響を考慮しα線測定の結果を用いた 238Pu のplusmnはα線測定誤差を 05質量分析法による同位体比測定誤差を

01とし統計的な誤差伝播の計算により算出した Pu の同位体組成は表 B-3 の結果に 241Pu 及び 242Pu を加え百分率したも

のである 各plusmnは質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な

誤差伝播の計算により算出した

JAEA-Research 2013-020

- 79 -

原子数の算出には次の式を用いた

Rms times Sps - Spm

原子数 = Abm - Rms times Abs

Rms スパイク添加後の 238U233U239Pu242Pu148Nd150Nd 原子数比

Sps 添加した濃縮同位体の量(原子数)233U242Pu150Nd 量

Spm 添加した濃縮同位体の量(原子数)238U239Pu148Nd 量

Abm 試料中の同位体の比238UU239PuPu148NdNd

Abs 試料中の同位体の比233UU242PuPu150NdNd

表 B-6 添加したスパイク中の UPu 及び Nd の原子数 (単位原子数)

試料名 U 233U Sps 238U Spm

2F1ZN2c2 57221E+15 56230E+15 49433E+13 2F1ZN2c3 57146E+15 56156E+15 49369E+13 2F1ZN3c2 57201E+15 56210E+15 49416E+13 2F1ZN3c3 57216E+15 56225E+15 49429E+13 2F1ZN3a9 57325E+15 56332E+15 49523E+13

試料名 Pu 242Pu Sps 239Pu Spm

2F1ZN2c2 14402E+14 14382E+14 42006E+10 2F1ZN2c3 14383E+14 14364E+14 41952E+10 2F1ZN3c2 14397E+14 14377E+14 41992E+10 2F1ZN3c3 14401E+14 14381E+14 42003E+10 2F1ZN3a9 14428E+14 14409E+14 42083E+10

試料名 Nd 150Nd Sps 148Nd Spm

2F1ZN2c2 96421E+13 87527E+13 11428E+12 2F1ZN2c3 96295E+13 87412E+13 11413E+12 2F1ZN3c2 96388E+13 87496E+13 11424E+12 2F1ZN3c3 96413E+13 87519E+13 11427E+12 2F1ZN3a9 96597E+13 87687E+13 11449E+12

57221times1015を示す

表 B-5 二次希釈試料分取量とスパイク添加量 試料名 試料分取量(g) 添加量(g)

2F1ZN2c2 11070 11496 2F1ZN2c3 11060 11481 2F1ZN3c2 11069 11492 2F1ZN3c3 11071 11495 2F1ZN3a9 11068 11517

JAEA-Research 2013-020

- 80 -

表 B-7 二次希釈試料の UPu 及び Nd 同位体組成(測定値) (単位原子数比)

試料名 233UU Abs 238UU Abm

2F1ZN2c2 0 09848 2F1ZN2c3 0 09760 2F1ZN3c2 0 09927 2F1ZN3c3 0 09882 2F1ZN3a9 0 09968

試料名 242PuPu Abs 239PuPu Abm

2F1ZN2c2 00379 06273 2F1ZN2c3 00386 06263 2F1ZN3c2 01333 04229 2F1ZN3c3 01315 04150 2F1ZN3a9 02128 03697

試料名 150NdNd Abs 148NdNd Abm

2F1ZN2c2 00440 00887 2F1ZN2c3 00401 00873 2F1ZN3c2 00468 00921 2F1ZN3c3 00432 00893 2F1ZN3a9 00506 00952

表 B-8 混合スパイク添加後の二次希釈試料の同位体比測定結果 (単位原子数比)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 233U238U 0410984 031750 034736 0383628 0264855

plusmn 0000042 000010 000010 0000094 0000048 242Pu239Pu 182016 1364439 218793 236969 222127

plusmn 000011 0000042 000021 000020 000017 148Nd150Nd 0089986 0149877 0186518 0211642 0266697

plusmn 0000017 0000033 0000034 0000024 0000058

各plusmnは質量分析法による同位体比測定結果(3 回繰り返し測定)の標準偏差を示す

JAEA-Research 2013-020

- 81 -

表 B-9 二次希釈試料の UPu 及び Nd 原子数の算出結果 U

試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 243319 13843E+16 0101 2F1ZN2c3 314965 18072E+16 0105 2F1ZN3c2 287884 16251E+16 0104 2F1ZN3c3 260669 14782E+16 0103 2F1ZN3a9 377565 21288E+16 0102

Pu 試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 054940 13022E+14 0060 2F1ZN2c3 073290 17594E+14 0060 2F1ZN3c2 045705 18143E+14 0062 2F1ZN3c3 042200 16870E+14 0062 2F1ZN3a9 045019 23666E+14 0061

Nd 試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 008999 79480E+13 0125 2F1ZN2c3 014988 14713E+14 0103 2F1ZN3c2 018652 18203E+14 0096 2F1ZN3c3 021164 21674E+14 0096 2F1ZN3a9 026670 27214E+14 0096

13843times1016を示す

表 B-10 二次希釈試料のウラン濃度

試料名 二次希釈試料 分取量(g) 1

分取試料中の U 原子数2

二次希釈試料の

U 濃度 (原子数g 溶液)

2F1ZN2c2 11070 13843E+16 1250E+16 2F1ZN2c3 11060 18072E+16 1634E+16 2F1ZN3c2 11069 16251E+16 1468E+16 2F1ZN3c3 11071 14782E+16 1335E+16 2F1ZN3a9 11068 21288E+16 1923E+16

1表 B-5 参照 2表 B-9 参照 13843times1016を示す

This is a blank page

国際単位系(SI)

乗数  接頭語 記号 乗数  接頭語 記号

1024 ヨ タ Y 10-1 デ シ d1021 ゼ タ Z 10-2 セ ン チ c1018 エ ク サ E 10-3 ミ リ m1015 ペ タ P 10-6 マイクロ micro1012 テ ラ T 10-9 ナ ノ n109 ギ ガ G 10-12 ピ コ p106 メ ガ M 10-15 フェムト f103 キ ロ k 10-18 ア ト a102 ヘ ク ト h 10-21 ゼ プ ト z101 デ カ da 10-24 ヨ ク ト y

表5SI 接頭語

名称 記号 SI 単位による値

分 min 1 min=60s時 h 1h =60 min=3600 s日 d 1 d=24 h=86 400 s度 deg 1deg=(π180) rad分 rsquo 1rsquo=(160)deg=(π10800) rad秒 rdquo 1rdquo=(160)rsquo=(π648000) rad

ヘクタール ha 1ha=1hm2=104m2

リットル Ll 1L=11=1dm3=103cm3=10-3m3

トン t 1t=103 kg

表6SIに属さないがSIと併用される単位

名称 記号 SI 単位で表される数値

電 子 ボ ル ト eV 1eV=1602 176 53(14)times10-19Jダ ル ト ン Da 1Da=1660 538 86(28)times10-27kg統一原子質量単位 u 1u=1 Da天 文 単 位 ua 1ua=1495 978 706 91(6)times1011m

表7SIに属さないがSIと併用される単位でSI単位で表される数値が実験的に得られるもの

名称 記号 SI 単位で表される数値

キ ュ リ ー Ci 1 Ci=37times1010Bqレ ン ト ゲ ン R 1 R = 258times10-4Ckgラ ド rad 1 rad=1cGy=10-2Gyレ ム rem 1 rem=1 cSv=10-2Svガ ン マ γ 1γ=1 nT=10-9Tフ ェ ル ミ 1フェルミ=1 fm=10-15mメートル系カラット 1メートル系カラット = 200 mg = 2times10-4kgト ル Torr 1 Torr = (101 325760) Pa標 準 大 気 圧 atm 1 atm = 101 325 Pa

1cal=41858J(「15」カロリー)41868J(「IT」カロリー)4184J(「熱化学」カロリー)

ミ ク ロ ン micro 1 micro =1microm=10-6m

表10SIに属さないその他の単位の例

カ ロ リ ー cal

(a)SI接頭語は固有の名称と記号を持つ組立単位と組み合わせても使用できるしかし接頭語を付した単位はもはや コヒーレントではない(b)ラジアンとステラジアンは数字の1に対する単位の特別な名称で量についての情報をつたえるために使われる

 実際には使用する時には記号rad及びsrが用いられるが習慣として組立単位としての記号である数字の1は明 示されない(c)測光学ではステラジアンという名称と記号srを単位の表し方の中にそのまま維持している

(d)ヘルツは周期現象についてのみベクレルは放射性核種の統計的過程についてのみ使用される

(e)セルシウス度はケルビンの特別な名称でセルシウス温度を表すために使用されるセルシウス度とケルビンの

  単位の大きさは同一であるしたがって温度差や温度間隔を表す数値はどちらの単位で表しても同じである

(f)放射性核種の放射能(activity referred to a radionuclide)はしばしば誤った用語でrdquoradioactivityrdquoと記される

(g)単位シーベルト(PV200270205)についてはCIPM勧告2(CI-2002)を参照

(a)量濃度(amount concentration)は臨床化学の分野では物質濃度

  (substance concentration)ともよばれる(b)これらは無次元量あるいは次元1をもつ量であるがそのこと   を表す単位記号である数字の1は通常は表記しない

名称 記号SI 基本単位による

表し方

秒ルカスパ度粘 Pa s m-1 kg s-1

力 の モ ー メ ン ト ニュートンメートル N m m2 kg s-2

表 面 張 力 ニュートン毎メートル Nm kg s-2

角 速 度 ラジアン毎秒 rads m m-1 s-1=s-1

角 加 速 度 ラジアン毎秒毎秒 rads2 m m-1 s-2=s-2

熱 流 密 度 放 射 照 度 ワット毎平方メートル Wm2 kg s-3

熱 容 量 エ ン ト ロ ピ ー ジュール毎ケルビン JK m2 kg s-2 K-1

比熱容量比エントロピー ジュール毎キログラム毎ケルビン J(kg K) m2 s-2 K-1

比 エ ネ ル ギ ー ジュール毎キログラム Jkg m2 s-2

熱 伝 導 率 ワット毎メートル毎ケルビン W(m K) m kg s-3 K-1

体 積 エ ネ ル ギ ー ジュール毎立方メートル Jm3 m-1 kg s-2

電 界 の 強 さ ボルト毎メートル Vm m kg s-3 A-1

電 荷 密 度 クーロン毎立方メートル Cm3 m-3 sA表 面 電 荷 クーロン毎平方メートル Cm2 m-2 sA電 束 密 度 電 気 変 位 クーロン毎平方メートル Cm2 m-2 sA誘 電 率 ファラド毎メートル Fm m-3 kg-1 s4 A2

透 磁 率 ヘンリー毎メートル Hm m kg s-2 A-2

モ ル エ ネ ル ギ ー ジュール毎モル Jmol m2 kg s-2 mol-1

モルエントロピー モル熱容量ジュール毎モル毎ケルビン J(mol K) m2 kg s-2 K-1 mol-1

照射線量(X線及びγ線) クーロン毎キログラム Ckg kg-1 sA吸 収 線 量 率 グレイ毎秒 Gys m2 s-3

放 射 強 度 ワット毎ステラジアン Wsr m4 m-2 kg s-3=m2 kg s-3

放 射 輝 度 ワット毎平方メートル毎ステラジアン W(m2 sr) m2 m-2 kg s-3=kg s-3

酵 素 活 性 濃 度 カタール毎立方メートル katm3 m-3 s-1 mol

表4単位の中に固有の名称と記号を含むSI組立単位の例

組立量SI 組立単位

名称 記号

面 積 平方メートル m2

体 積 立法メートル m3

速 さ 速 度 メートル毎秒 ms加 速 度 メートル毎秒毎秒 ms2

波 数 毎メートル m-1

密 度 質 量 密 度 キログラム毎立方メートル kgm3

面 積 密 度 キログラム毎平方メートル kgm2

比 体 積 立方メートル毎キログラム m3kg電 流 密 度 アンペア毎平方メートル Am2

磁 界 の 強 さ アンペア毎メートル Am量 濃 度 (a) 濃 度 モル毎立方メートル molm3

質 量 濃 度 キログラム毎立法メートル kgm3

輝 度 カンデラ毎平方メートル cdm2

屈 折 率 (b) (数字の) 1 1比 透 磁 率 (b) (数字の) 1 1

組立量SI 基本単位

表2基本単位を用いて表されるSI組立単位の例

名称 記号他のSI単位による

表し方SI基本単位による

表し方平 面 角 ラジアン(b) rad 1(b) mm立 体 角 ステラジアン(b) sr(c) 1(b) m2m2

周 波 数 ヘルツ(d) Hz s-1

ントーュニ力 N m kg s-2

圧 力 応 力 パスカル Pa Nm2 m-1 kg s-2

エ ネ ル ギ ー 仕 事 熱 量 ジュール J N m m2 kg s-2

仕 事 率 工 率 放 射 束 ワット W Js m2 kg s-3

電 荷 電 気 量 クーロン A sC電 位 差 ( 電 圧 ) 起 電 力 ボルト V WA m2 kg s-3 A-1

静 電 容 量 ファラド F CV m-2 kg-1 s4 A2

電 気 抵 抗 オーム Ω VA m2 kg s-3 A-2

コ ン ダ ク タ ン ス ジーメンス S AV m-2 kg-1 s3 A2

バーエウ束磁 Wb Vs m2 kg s-2 A-1

磁 束 密 度 テスラ T Wbm2 kg s-2 A-1

イ ン ダ ク タ ン ス ヘンリー H WbA m2 kg s-2 A-2

セ ル シ ウ ス 温 度 セルシウス度(e) Kンメール束光 lm cd sr(c) cd

スクル度照 lx lmm2 m-2 cd放射性核種の放射能( f ) ベクレル(d) Bq s-1

吸収線量 比エネルギー分与カーマ

グレイ Gy Jkg m2 s-2

線量当量 周辺線量当量 方向

性線量当量 個人線量当量シーベルト(g) Sv Jkg m2 s-2

酸 素 活 性 カタール kat s-1 mol

表3固有の名称と記号で表されるSI組立単位SI 組立単位

組立量

名称 記号 SI 単位で表される数値

バ ー ル bar 1bar=01MPa=100kPa=105Pa水銀柱ミリメートル mmHg 1mmHg=133322Paオングストローム Å 1Å=01nm=100pm=10-10m海 里 M 1M=1852mバ ー ン b 1b=100fm2=(10-12cm)2=10-28m2

ノ ッ ト kn 1kn=(18523600)msネ ー パ Npベ ル B

デ ジ ベ ル dB

表8SIに属さないがSIと併用されるその他の単位

SI単位との数値的な関係は    対数量の定義に依存

名称 記号

長 さ メ ー ト ル m質 量 キログラム kg時 間 秒 s電 流 ア ン ペ ア A熱力学温度 ケ ル ビ ン K物 質 量 モ ル mol光 度 カ ン デ ラ cd

基本量SI 基本単位

表1SI 基本単位

名称 記号 SI 単位で表される数値

エ ル グ erg 1 erg=10-7 Jダ イ ン dyn 1 dyn=10-5Nポ ア ズ P 1 P=1 dyn s cm-2=01Pa sス ト ー ク ス St 1 St =1cm2 s-1=10-4m2 s-1

ス チ ル ブ sb 1 sb =1cd cm-2=104cd m-2

フ ォ ト ph 1 ph=1cd sr cm-2 104lxガ ル Gal 1 Gal =1cm s-2=10-2ms-2

マ ク ス ウ ェ ル Mx 1 Mx = 1G cm2=10-8Wbガ ウ ス G 1 G =1Mx cm-2 =10-4Tエルステッド( c ) Oe 1 Oe  (1034π)A m-1

表9固有の名称をもつCGS組立単位

(c)3元系のCGS単位系とSIでは直接比較できないため等号「   」

   は対応関係を示すものである

(第8版2006年改訂)

この印刷物は再生紙を使用しています

Page 57: JAEA-Research 2013-020JAEA-Research 2013-020 - 1 - 1.はじめに 日本原子力研究開発機構(以下「JAEA」という。)は原子力安全基盤機構(以下「JNES」と

JAEA-Research 2013-020

- 53 -

0 20 40 60 80890

900

910

920

930

940

950

960

970

980

990

1000

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 238U

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-23 238U 残存量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 54 -

0 20 40 60 800

01

02

03

04

05

06

07

08

09

1

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 238Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-24 238Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 55 -

0 20 40 60 800

1

2

3

4

5

6

7

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 239Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-25 239Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 56 -

0 20 40 60 800

1

2

3

4

5

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 240Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2 ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-26 240Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 57 -

0 20 40 60 800

1

2

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 241Pu

Fukushima-Daini-1 (present)

Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2 ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (2007)

図 5-27 241Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 58 -

0 20 40 60 800

1

2

3

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 242Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-28 242Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 59 -

図 5-29 と図 5-30 にはこの測定で得られた 95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs の

溶解溶液と不溶性残渣中の初期ウラン 1 トンあたりの存在量を示すまた図 5-31 にはそれ

らの和を図 5-32 には不溶性残渣中の存在割合を示す難測定 FP と呼んでいるこれらの FP

の量は図 5-31 からわかるように109Ag が最も燃焼度の高いサンプルで測定値が小さくな

っている例外はあるが燃焼度に対して指数関数的に(片対数グラフで直線的に)増大をし

ている不溶性残渣の量は燃焼度と共に単調に増大すると考えられたが図 5-32 に示すよう

に燃焼度が最も高いサンプルで不溶性残渣中の FP 量が減少する結果を得たこれが燃料

の燃焼条件等によるものなのか溶解を行った時の条件の差によって生じたものなのかは

現段階では不明である旧原研を含めて原子力機構で行ってきた使用済燃料同位体組成測定

実験ではこれら不溶性残渣中に含まれる FP の測定は行われてこなかった今後測定手

法のさらなる見直しなどを通じて不溶性残渣に含まれる FP 量の測定技術の向上を図って

いくことが求められる

0 20 40 60 800

1000

2000

3000

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Solution

図 5-29 難測定 FP 測定結果(溶解溶液中の FP 量(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 60 -

0 20 40 60 800

200

400

600

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109

Ag133Cs

Insolble residue

図 5-30難測定 FP 測定結果(不溶性残渣中の FP の量(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 61 -

0 20 40 60 80101

102

103

104

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Insolble Residue+Solution

図 5-31難測定 FP 測定結果(溶解溶液と不溶性残渣中の FP 量の和(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 62 -

0 20 40 60 8010-4

10-3

10-2

10-1

100

Burnup [GWdt]

Rat

io o

f W

eigh

t[-] 95Mo

99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Insolble Residue(Insolble Residue+Solution)

図 5-32難測定 FP 測定結果(不溶性残渣中の FP の割合)

JAEA-Research 2013-020

- 63 -

表 5-3 には各サンプルの各同位体について原子炉停止から測定までの時間(冷却時間)を示

した表 5-4 には各サンプルの測定値について測定誤差(相対標準偏差)を示した

表 5-3 原子炉停止から測定日までの冷却時間(年)のまとめ

Assembly

Name ZN2 ZN3

Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 234U 969 1221 954 702 702 235U 969 1221 954 702 702 236U 969 1221 954 702 702 238U 969 1221 954 702 702

238Pu 969 1221 954 702 702 239Pu 969 1221 954 702 702 240Pu 969 1221 954 702 702 241Pu 969 1221 954 702 702 242Pu 969 1221 954 702 702 142Nd 969 1221 954 702 702 143Nd 969 1221 954 702 702 144Nd 969 1221 954 702 702 145Nd 969 1221 954 702 702 146Nd 969 1221 954 702 702 148Nd 969 1221 954 702 702 150Nd 969 1221 954 702 702 134Cs 973 962 702 702 702 137Cs 973 962 702 702 702 151Eu 1068 1048 802 796 796 153Eu 1068 1048 802 796 796 154Eu 973 962 708 708 708 155Eu 973 962 708 708 708 147Pm 1070 1061 802 796 796 147Sm 1068 1048 802 796 796 148Sm 1068 1048 802 796 796 149Sm 1068 1048 802 796 796 150Sm 1068 1048 802 796 796 151Sm 1068 1048 802 796 796 152Sm 1068 1048 802 796 796 154Sm 1068 1048 802 796 796 152Gd 1069 1048 802 796 796 154Gd 1069 1048 802 796 796 155Gd 1069 1048 802 796 796 156Gd 1069 1048 802 796 796 157Gd 1069 1048 802 796 796 158Gd 1069 1048 802 796 796 160Gd 1069 1048 802 796 796 95Mo 1165 1165 899 899 899 99Tc 1165 1165 899 899 899

101Ru 1165 1165 899 899 899 103Rh 1165 1165 899 899 899 109Ag 1165 1165 899 899 899 133Cs 1165 1165 899 899 899

JAEA-Research 2013-020

- 64 -

表 5-4 測定誤差(RSD相対標準偏差())のまとめ

Assembly

Name ZN2 ZN3

Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 234U lt 22 lt 22 lt 22 lt 22 lt 22 235U lt 10 lt 10 lt 10 lt 10 lt 10 236U lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 238U lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02

238Pu lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 239Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 240Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 241Pu lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 242Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 142Nd lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 143Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 144Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 145Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 146Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 148Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 150Nd lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 134Cs lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 137Cs lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 151Eu 38 14 25 13 14 153Eu 26 13 21 05 07 154Eu lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 155Eu lt 6 lt 6 lt 6 lt 6 lt 6 147Pm lt 5 lt 5 lt 5 lt 5 lt 5 147Sm 21 10 18 12 12 148Sm 24 11 18 12 12 149Sm 37 19 34 15 21 150Sm 22 10 18 12 13 151Sm 26 19 24 15 21 152Sm 19 10 16 11 11 154Sm 24 12 20 12 12 152Gd 43 38 59 53 58 154Gd 20 14 16 13 16 155Gd 82 11 85 11 13 156Gd 14 08 12 08 10 157Gd 62 20 101 37 30 158Gd 14 11 12 09 12 160Gd 16 18 14 19 21 95Mo 39 40 22 45 23 99Tc 31 31 24 35 24

101Ru 30 31 20 38 22 103Rh 26 24 20 37 19 109Ag 19 21 15 15 15 133Cs 39 38 31 48 35

ここに示した値は測定機器の性能と分離や希釈による誤差を考慮したものである

JAEA-Research 2013-020

- 65 -

表 5-5 と表 5-6 にはZN2 及び ZN3 集合体の照射にかかわる原子炉の運転履歴を示す

表 5-5 ZN2 集合体の運転履歴

開始日 終了日 日数 運転(第 12 サイクル) 1996726 1997923 424

定検 1997923 19971031 38 運転(第 13 サイクル) 19971031 19981217 412

定検 19981217 1999312 85 運転(第 14 サイクル) 1999312 200059 424

表 5-6 ZN3 集合体の運転履歴

開始日 終了日 日数 運転(第 12 サイクル) 1996726 1997923 424

定検 1997923 19971031 38 運転(第 13 サイクル) 19971031 19981217 412

定検 19981217 1999312 85 運転(第 14 サイクル) 1999312 200059 424

定検 200059 2000615 37 運転(第 15 サイクル) 2000615 2001813 424

定検 2001813 2001119 88 運転(第 16 サイクル) 2001119 200317 424

JAEA-Research 2013-020

- 66 -

図 5-33 と図 5-34 にはZN2 集合体及び ZN3 集合体を上から見た断面図とそれぞれのサ

ンプルの取得位置を示したまた図 5-35 には各燃料棒でサンプルを取り出した軸方向の

高さを示した図 5-36及び図 5-37にはZN2及び ZN3集合体の炉内での装荷位置を示した

図 5-33 本試験でサンプルが取得された燃料棒の位置(ZN2 集合体)

(3 サイクル照射 平均燃焼度 356GWdt)

JAEA-Research 2013-020

- 67 -

図 5-34 本試験でサンプルが取得された燃料棒の位置(ZN3 集合体)

(5 サイクル照射 平均燃焼度 535 GWdt)

JAEA-Research 2013-020

- 68 -

図 5-35 本試験でサンプルが取得された位置(軸方向)

JAEA-Research 2013-020

- 69 -

図 5-36 ZN2 集合体のシャッフリング 1112)

(福島第 2 原子力発電所第 12 サイクルから第 14 サイクル)

JAEA-Research 2013-020

- 70 -

図 5-37 ZN3 集合体のシャッフリング 1112)

(福島第 2 原子力発電所第 12 サイクルから第 16 サイクル)

JAEA-Research 2013-020

- 71 -

6おわりに

JAEA が JNES からの受託事業として実施した「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生

成核種組成測定試験」において燃焼率評価で測定が必要な元素の 1 つである Nd について2

種類の手法で測定を行ったが結果に差異が生じたそのため確度の高い測定結果を取得するこ

とと生じた差異の原因究明を目的としたフォローアップ測定を実施した

本件で発生した Nd 定量値の差異の原因は3 章で述べたとおり(1) Nd 定量における化学操

作中に相互汚染等が発生した可能性があったこと(2) Nd を含む FP 核種の測定結果算出に使用

した溶解溶液中の U 原子数に不確定性があったことの 2 点により生じたものと推定される今

後同様の測定を実施する際に注意すべき点をまとめると以下のようになる

① 着目元素の定量を行う際同時期かつ同一試料で U 原子数を測定すること

② 試料の保管時には蒸発が無視できるだけの十分な量を確保した上で保管すること

③ 保管試料は定期的に重量を測定し自然蒸発の影響を把握すること

④ 分取希釈等の操作時には天秤による秤量を行いデータ管理を確実に行うこと

の 4 点である特にどのデータをどの時期に測定するかは全体の測定計画の検討で調整できる

ことであるため出来るだけ同一試料のデータを短期間にまとめて取得できるように配慮すべき

である

また作業環境からの天然元素の汚染等の影響の排除について近年の分析装置の高感度化に

伴い試料の取扱量が極めて少なくなっていることに注意すべきである取り扱う試料量が少なく

なれば被ばくや汚染の可能性を低減できる反面同時に取扱う試料間から生じる相互汚染使

用する試薬や器具及び作業を実施する環境下から混入する天然元素の影響等による汚染の可能性

が高くなるこれらの試料間の相互及び環境下等から生じる汚染はその原因が多岐に渡って考

えられることから作業全般に繊細な注意を払う必要があるあるいは被ばく量に注意を払い

つつ環境下等から生じる天然元素の汚染の影響が出ない程度に取り扱う量を増加させる等の検

討も必要となるだろうこのためにもさらに確度の高いデータの取得を目指し同様の測定を

繰り返し行うことで測定経験を得ることが必要である

本件で発生した Nd 定量値の差異について今後同様の事象を繰り返さないためには上記対応

を必要とするしたがって分析作業の実施の際には事前に作業者間で分析方法及び手順につ

いて十分に検討を行い綿密な計画を立てそれらを確実に遂行していくことの重要性を再認識

する必要がある

JAEA-Research 2013-020

- 72 -

謝 辞

JNES からの受託事業として実施した「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組

成測定試験」においてはJNES の山本徹氏には当該事業の立ち上げから実施及び本フォローア

ップ測定の実施に至るまで多大なご指導とご支援を頂きましたJNES の安藤良平氏及び鈴木

求氏には事業の遂行だけではなく取得データの解析結果に関するご指導をいただきました

深く感謝申し上げます安全研究センター サイクル安全研究グループの外池幸太郎研究主幹には

JNES からの受託事業立ち上げに際して事業の主担当者としてご尽力いただきましたまた同

グループの戸塚真義氏と原科研福島技術開発特別チーム 臨界管理技術開発グループの蒲原佳子

女史には本レポートに掲載するデータの整理を旧ホット試験施設管理部 ホット材料試験課の宮

田精一氏並びに原科研福島技術開発特別チーム 臨界管理技術開発グループの佐藤真人氏には試

料の再調製を行っていただきました原子力基礎工学研究部門 分析化学研究グループの河野信昭

氏並びに鈴木大輔氏には試料分離法について貴重なご助言をいただきましたここに記してお礼

申し上げます

参考文献

1) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 20 年度報告書

2) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 21 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000016661pdf)

3) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 22 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000118961pdf)

4) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 23 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000123740pdf)

5) SUsuda NKohnoldquoAnion-Exchange Separation of Nd and the Transplutonium Elements

in Spent Nuclear Fuels for Burn-up DeterminationrdquoSeparation Sci Technol 23(10amp11)

pp1119-1131 (1988)

6) GUchiyama et alldquoDevelopment of quantitative analytical method of U Pu and fission

products in spent fuel by combined-chromatographic-mass-spectrometric-isotopic-dilution

technologyrdquoEuropean Nuclear Conference 2012 (ENC 2012) December 2012 Manchester

United Kingdom

7) ISO11483 ldquoPreparation of plutonium sources and determination of 238Pu239Pu isotope

ratio by alpha spectrometry rdquo ISO Geneva(1994)

8) K Shibata O Iwamoto T Nakagawa N Iwamoto A Ichihara S Kunieda S Chiba K

JAEA-Research 2013-020

- 73 -

Furutaka N Otuka T Ohsawa T Murata H Matsunobu A Zukeran S Kamada and J

Katakura ldquoJENDL-40 A New Library for Nuclear Science and Engineeringrdquo Journal of

Nuclear Science and Technology 48 1 (2011)

9) K Okumura T Mori M Nakagawa K Kaneko ldquoValidation of a Continuous-Energy Monte

Carlo Burn-up Code MVP-BURN and Its Application to Analysis of Post Irradiation

Experimentrdquo Journal of Nuclear Science and Technology 37(2)pp128-138(2000)

10) 須山賢也望月弘樹高田友幸龍福進奥野浩村崎穣大久保清志「連続エネルギモン

テカルロコード MVP 及び MCNP を使用する統合化燃焼計算コードシステム -

SWAT31」 JAEA-DataCode 2009-002 日本原子力研究開発機構 (2009)

11) 「平成 18 年度全 MOX 炉心核設計手法信頼性実証試験成果報告書」07 基炉報-0001 原子力安

全基盤機構 (2007)

12) 「平成 18 年度高燃焼度 9x9 型燃料信頼性実証試験成果報告書」07 基炉報-0002 原子力安全

基盤機構 (2007)

JAEA-Research 2013-020

- 74 -

付録

測定データ集

JAEA-Research 2013-020

- 75 -

A 混合スパイク試料の値付け

表 A-1 各標準濃度一覧

標準試料 濃度 誤差()

U 濃度標準 26820 microgg 005 Pu 濃度標準 83506 ngg 005 Nd 濃度標準 13495 ngg 007

各標準の純度及び秤量誤差から算出した

表 A-2 混合スパイクと各濃度標準の混合データ

試料名 分取量(g)

混合スパイク 11452 U 濃度標準 10968 Pu 濃度標準 10723 Nd 濃度標準 10324

表 A-3 各濃度標準の同位体組成

U 濃度標準 Pu 濃度標準 Nd 濃度標準 同位体組成

(原子百分率) 誤差() 同位体組成

(原子百分率) 誤差()同位体組成

(原子百分率) 誤差() 234U 00054 362 238Pu 00030 215 142Nd 27119 0007 235U 07205 003 239Pu 974234 0001 143Nd 12174 0009 238U 992741 00003 240Pu 25607 0003 144Nd 23789 0014 241Pu 00100 191 145Nd 8295 0020 242Pu 00028 185 146Nd 17202 0026 148Nd 5767 0038 150Nd 5653 0049 各誤差は質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な誤差伝播の

計算により算出した

表 A-4 混合スパイク中 238Pu の放射能測定結果

放射能比(238Pu242Pu) 012692

表 A-5 混合スパイクに各濃度標準を添加した試料の同位体比測定結果

試料名 測定値 233U238U 0075767 (原子数比) plusmn 0000064

242Pu239Pu 0065232 (原子数比) plusmn 0000004

150Nd142Nd 075200 (原子数比) plusmn 000028

JAEA-Research 2013-020

- 76 -

原子数の算出には次の式を用いた

Rms times Sps - Spm 原子数 =

Abm - Rms times Abs

Rms 濃度標準添加後の 238U233U239Pu242Pu150Nd142Nd 原子数比

Sps 添加した各濃度標準中同位体の量(原子数)233U242Pu142Nd 量

Spm 添加した各濃度標準中同位体の量(原子数)238U239Pu150Nd 量

Abm 混合スパイク中の同位体の比238UU239PuPu150NdNd

Abs 混合スパイク中の同位体の比233UU242PuPu142NdNd

表 A-6 原子数算出に使用したデータ

元素 Rms Sps Spm Abm Abs

U 1319833 0 7388E+16 00086391 09826830 Pu 0065232 219735E+15 63943E+10 0998653 00002917 Nd 0752004 15774E+14 32882E+13 09077548 00201111

JAEA-Research 2013-020

- 77 -

B 燃料溶解溶液試料の測定データ

表 B-1 燃料溶解溶液の分取希釈データ

一次希釈 二次希釈 試料名

分取 希釈 分取 希釈 希釈倍率

2F1ZN2c2 10814 584007 05658 112594 10747

2F1ZN2c3 11753 583867 05676 112728 9866

2F1ZN3c2 11739 576345 05696 111741 9631

2F1ZN3c3 11685 585754 05686 111584 9837

2F1ZN3a9 11636 581027 05686 112304 9862

表 B-2試料中 238Pu の放射能測定結果

試料名 放射能比 238Pu(239Pu+240Pu)

2F1ZN2c2 24520 2F1ZN2c3 33482 2F1ZN3c2 59239 2F1ZN3c3 81127 2F1ZN3a9 63257

表 B-3 α線スペクトロメトリーを併用した Pu の同位体組成測定結果 (単位原子百分率)

試料名 239Pu 240Pu 241Pu 242Pu 238Pu

2F1ZN2c2 62731 25047 7050 3792 138 2F1ZN2c3 62634 24507 7143 3855 186 2F1ZN3c2 42290 32030 8898 13333 345 2F1ZN3c3 41498 31898 8770 13147 468 2F1ZN3a9 36971 30207 8136 21280 341

JAEA-Research 2013-020

- 78 -

表 B-4 燃料溶解溶液中の UPu 及び Nd の同位体組成分析結果 (単位原子百分率)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 234U 001789 00329 00141 00246 00077

plusmn 000007 00001 00002 00002 00002 235U 11220 17429 02320 03689 00219

plusmn 00008 00005 00003 00003 00002 236U 03805 062693 04799 07900 02916

plusmn 00004 000002 00001 00002 00001 238U 984796 975973 992741 988164 996787

plusmn 00008 00005 00004 00004 00003 238Pu 1381 186 345 468 341

plusmn 0008 001 002 003 002 239Pu 627305 62634 42290 41498 369711

plusmn 00008 0001 0003 0005 00007 240Pu 25047 245073 32030 31898 302074

plusmn 0001 00008 0004 0007 00006 241Pu 70503 7143 8898 877 8136

plusmn 00005 0001 0004 001 0002 242Pu 37915 38550 13333 13147 212796

plusmn 00007 00007 0004 0003 00008 142Nd 1639 0623 11173 1088 1655

plusmn 0003 0003 00003 0001 0002 143Nd 21002 21210 135747 132774 88781

plusmn 0005 0002 00008 00008 00005 144Nd 30748 31879 37724 38747 41187

plusmn 0004 0002 0001 0002 0002 145Nd 16540 16760 15007 14895 136618

plusmn 0004 0002 0001 0001 00009 146Nd 16799 16789 18682 18740 20038

plusmn 0008 0003 0002 0003 0002 148Nd 8868 8730 9211 8933 9522

plusmn 0007 0003 0002 0002 0002 150Nd 4404 4010 4684 4320 5059

plusmn 0005 0002 0001 0001 0001 238Pu については238U による影響を考慮しα線測定の結果を用いた 238Pu のplusmnはα線測定誤差を 05質量分析法による同位体比測定誤差を

01とし統計的な誤差伝播の計算により算出した Pu の同位体組成は表 B-3 の結果に 241Pu 及び 242Pu を加え百分率したも

のである 各plusmnは質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な

誤差伝播の計算により算出した

JAEA-Research 2013-020

- 79 -

原子数の算出には次の式を用いた

Rms times Sps - Spm

原子数 = Abm - Rms times Abs

Rms スパイク添加後の 238U233U239Pu242Pu148Nd150Nd 原子数比

Sps 添加した濃縮同位体の量(原子数)233U242Pu150Nd 量

Spm 添加した濃縮同位体の量(原子数)238U239Pu148Nd 量

Abm 試料中の同位体の比238UU239PuPu148NdNd

Abs 試料中の同位体の比233UU242PuPu150NdNd

表 B-6 添加したスパイク中の UPu 及び Nd の原子数 (単位原子数)

試料名 U 233U Sps 238U Spm

2F1ZN2c2 57221E+15 56230E+15 49433E+13 2F1ZN2c3 57146E+15 56156E+15 49369E+13 2F1ZN3c2 57201E+15 56210E+15 49416E+13 2F1ZN3c3 57216E+15 56225E+15 49429E+13 2F1ZN3a9 57325E+15 56332E+15 49523E+13

試料名 Pu 242Pu Sps 239Pu Spm

2F1ZN2c2 14402E+14 14382E+14 42006E+10 2F1ZN2c3 14383E+14 14364E+14 41952E+10 2F1ZN3c2 14397E+14 14377E+14 41992E+10 2F1ZN3c3 14401E+14 14381E+14 42003E+10 2F1ZN3a9 14428E+14 14409E+14 42083E+10

試料名 Nd 150Nd Sps 148Nd Spm

2F1ZN2c2 96421E+13 87527E+13 11428E+12 2F1ZN2c3 96295E+13 87412E+13 11413E+12 2F1ZN3c2 96388E+13 87496E+13 11424E+12 2F1ZN3c3 96413E+13 87519E+13 11427E+12 2F1ZN3a9 96597E+13 87687E+13 11449E+12

57221times1015を示す

表 B-5 二次希釈試料分取量とスパイク添加量 試料名 試料分取量(g) 添加量(g)

2F1ZN2c2 11070 11496 2F1ZN2c3 11060 11481 2F1ZN3c2 11069 11492 2F1ZN3c3 11071 11495 2F1ZN3a9 11068 11517

JAEA-Research 2013-020

- 80 -

表 B-7 二次希釈試料の UPu 及び Nd 同位体組成(測定値) (単位原子数比)

試料名 233UU Abs 238UU Abm

2F1ZN2c2 0 09848 2F1ZN2c3 0 09760 2F1ZN3c2 0 09927 2F1ZN3c3 0 09882 2F1ZN3a9 0 09968

試料名 242PuPu Abs 239PuPu Abm

2F1ZN2c2 00379 06273 2F1ZN2c3 00386 06263 2F1ZN3c2 01333 04229 2F1ZN3c3 01315 04150 2F1ZN3a9 02128 03697

試料名 150NdNd Abs 148NdNd Abm

2F1ZN2c2 00440 00887 2F1ZN2c3 00401 00873 2F1ZN3c2 00468 00921 2F1ZN3c3 00432 00893 2F1ZN3a9 00506 00952

表 B-8 混合スパイク添加後の二次希釈試料の同位体比測定結果 (単位原子数比)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 233U238U 0410984 031750 034736 0383628 0264855

plusmn 0000042 000010 000010 0000094 0000048 242Pu239Pu 182016 1364439 218793 236969 222127

plusmn 000011 0000042 000021 000020 000017 148Nd150Nd 0089986 0149877 0186518 0211642 0266697

plusmn 0000017 0000033 0000034 0000024 0000058

各plusmnは質量分析法による同位体比測定結果(3 回繰り返し測定)の標準偏差を示す

JAEA-Research 2013-020

- 81 -

表 B-9 二次希釈試料の UPu 及び Nd 原子数の算出結果 U

試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 243319 13843E+16 0101 2F1ZN2c3 314965 18072E+16 0105 2F1ZN3c2 287884 16251E+16 0104 2F1ZN3c3 260669 14782E+16 0103 2F1ZN3a9 377565 21288E+16 0102

Pu 試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 054940 13022E+14 0060 2F1ZN2c3 073290 17594E+14 0060 2F1ZN3c2 045705 18143E+14 0062 2F1ZN3c3 042200 16870E+14 0062 2F1ZN3a9 045019 23666E+14 0061

Nd 試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 008999 79480E+13 0125 2F1ZN2c3 014988 14713E+14 0103 2F1ZN3c2 018652 18203E+14 0096 2F1ZN3c3 021164 21674E+14 0096 2F1ZN3a9 026670 27214E+14 0096

13843times1016を示す

表 B-10 二次希釈試料のウラン濃度

試料名 二次希釈試料 分取量(g) 1

分取試料中の U 原子数2

二次希釈試料の

U 濃度 (原子数g 溶液)

2F1ZN2c2 11070 13843E+16 1250E+16 2F1ZN2c3 11060 18072E+16 1634E+16 2F1ZN3c2 11069 16251E+16 1468E+16 2F1ZN3c3 11071 14782E+16 1335E+16 2F1ZN3a9 11068 21288E+16 1923E+16

1表 B-5 参照 2表 B-9 参照 13843times1016を示す

This is a blank page

国際単位系(SI)

乗数  接頭語 記号 乗数  接頭語 記号

1024 ヨ タ Y 10-1 デ シ d1021 ゼ タ Z 10-2 セ ン チ c1018 エ ク サ E 10-3 ミ リ m1015 ペ タ P 10-6 マイクロ micro1012 テ ラ T 10-9 ナ ノ n109 ギ ガ G 10-12 ピ コ p106 メ ガ M 10-15 フェムト f103 キ ロ k 10-18 ア ト a102 ヘ ク ト h 10-21 ゼ プ ト z101 デ カ da 10-24 ヨ ク ト y

表5SI 接頭語

名称 記号 SI 単位による値

分 min 1 min=60s時 h 1h =60 min=3600 s日 d 1 d=24 h=86 400 s度 deg 1deg=(π180) rad分 rsquo 1rsquo=(160)deg=(π10800) rad秒 rdquo 1rdquo=(160)rsquo=(π648000) rad

ヘクタール ha 1ha=1hm2=104m2

リットル Ll 1L=11=1dm3=103cm3=10-3m3

トン t 1t=103 kg

表6SIに属さないがSIと併用される単位

名称 記号 SI 単位で表される数値

電 子 ボ ル ト eV 1eV=1602 176 53(14)times10-19Jダ ル ト ン Da 1Da=1660 538 86(28)times10-27kg統一原子質量単位 u 1u=1 Da天 文 単 位 ua 1ua=1495 978 706 91(6)times1011m

表7SIに属さないがSIと併用される単位でSI単位で表される数値が実験的に得られるもの

名称 記号 SI 単位で表される数値

キ ュ リ ー Ci 1 Ci=37times1010Bqレ ン ト ゲ ン R 1 R = 258times10-4Ckgラ ド rad 1 rad=1cGy=10-2Gyレ ム rem 1 rem=1 cSv=10-2Svガ ン マ γ 1γ=1 nT=10-9Tフ ェ ル ミ 1フェルミ=1 fm=10-15mメートル系カラット 1メートル系カラット = 200 mg = 2times10-4kgト ル Torr 1 Torr = (101 325760) Pa標 準 大 気 圧 atm 1 atm = 101 325 Pa

1cal=41858J(「15」カロリー)41868J(「IT」カロリー)4184J(「熱化学」カロリー)

ミ ク ロ ン micro 1 micro =1microm=10-6m

表10SIに属さないその他の単位の例

カ ロ リ ー cal

(a)SI接頭語は固有の名称と記号を持つ組立単位と組み合わせても使用できるしかし接頭語を付した単位はもはや コヒーレントではない(b)ラジアンとステラジアンは数字の1に対する単位の特別な名称で量についての情報をつたえるために使われる

 実際には使用する時には記号rad及びsrが用いられるが習慣として組立単位としての記号である数字の1は明 示されない(c)測光学ではステラジアンという名称と記号srを単位の表し方の中にそのまま維持している

(d)ヘルツは周期現象についてのみベクレルは放射性核種の統計的過程についてのみ使用される

(e)セルシウス度はケルビンの特別な名称でセルシウス温度を表すために使用されるセルシウス度とケルビンの

  単位の大きさは同一であるしたがって温度差や温度間隔を表す数値はどちらの単位で表しても同じである

(f)放射性核種の放射能(activity referred to a radionuclide)はしばしば誤った用語でrdquoradioactivityrdquoと記される

(g)単位シーベルト(PV200270205)についてはCIPM勧告2(CI-2002)を参照

(a)量濃度(amount concentration)は臨床化学の分野では物質濃度

  (substance concentration)ともよばれる(b)これらは無次元量あるいは次元1をもつ量であるがそのこと   を表す単位記号である数字の1は通常は表記しない

名称 記号SI 基本単位による

表し方

秒ルカスパ度粘 Pa s m-1 kg s-1

力 の モ ー メ ン ト ニュートンメートル N m m2 kg s-2

表 面 張 力 ニュートン毎メートル Nm kg s-2

角 速 度 ラジアン毎秒 rads m m-1 s-1=s-1

角 加 速 度 ラジアン毎秒毎秒 rads2 m m-1 s-2=s-2

熱 流 密 度 放 射 照 度 ワット毎平方メートル Wm2 kg s-3

熱 容 量 エ ン ト ロ ピ ー ジュール毎ケルビン JK m2 kg s-2 K-1

比熱容量比エントロピー ジュール毎キログラム毎ケルビン J(kg K) m2 s-2 K-1

比 エ ネ ル ギ ー ジュール毎キログラム Jkg m2 s-2

熱 伝 導 率 ワット毎メートル毎ケルビン W(m K) m kg s-3 K-1

体 積 エ ネ ル ギ ー ジュール毎立方メートル Jm3 m-1 kg s-2

電 界 の 強 さ ボルト毎メートル Vm m kg s-3 A-1

電 荷 密 度 クーロン毎立方メートル Cm3 m-3 sA表 面 電 荷 クーロン毎平方メートル Cm2 m-2 sA電 束 密 度 電 気 変 位 クーロン毎平方メートル Cm2 m-2 sA誘 電 率 ファラド毎メートル Fm m-3 kg-1 s4 A2

透 磁 率 ヘンリー毎メートル Hm m kg s-2 A-2

モ ル エ ネ ル ギ ー ジュール毎モル Jmol m2 kg s-2 mol-1

モルエントロピー モル熱容量ジュール毎モル毎ケルビン J(mol K) m2 kg s-2 K-1 mol-1

照射線量(X線及びγ線) クーロン毎キログラム Ckg kg-1 sA吸 収 線 量 率 グレイ毎秒 Gys m2 s-3

放 射 強 度 ワット毎ステラジアン Wsr m4 m-2 kg s-3=m2 kg s-3

放 射 輝 度 ワット毎平方メートル毎ステラジアン W(m2 sr) m2 m-2 kg s-3=kg s-3

酵 素 活 性 濃 度 カタール毎立方メートル katm3 m-3 s-1 mol

表4単位の中に固有の名称と記号を含むSI組立単位の例

組立量SI 組立単位

名称 記号

面 積 平方メートル m2

体 積 立法メートル m3

速 さ 速 度 メートル毎秒 ms加 速 度 メートル毎秒毎秒 ms2

波 数 毎メートル m-1

密 度 質 量 密 度 キログラム毎立方メートル kgm3

面 積 密 度 キログラム毎平方メートル kgm2

比 体 積 立方メートル毎キログラム m3kg電 流 密 度 アンペア毎平方メートル Am2

磁 界 の 強 さ アンペア毎メートル Am量 濃 度 (a) 濃 度 モル毎立方メートル molm3

質 量 濃 度 キログラム毎立法メートル kgm3

輝 度 カンデラ毎平方メートル cdm2

屈 折 率 (b) (数字の) 1 1比 透 磁 率 (b) (数字の) 1 1

組立量SI 基本単位

表2基本単位を用いて表されるSI組立単位の例

名称 記号他のSI単位による

表し方SI基本単位による

表し方平 面 角 ラジアン(b) rad 1(b) mm立 体 角 ステラジアン(b) sr(c) 1(b) m2m2

周 波 数 ヘルツ(d) Hz s-1

ントーュニ力 N m kg s-2

圧 力 応 力 パスカル Pa Nm2 m-1 kg s-2

エ ネ ル ギ ー 仕 事 熱 量 ジュール J N m m2 kg s-2

仕 事 率 工 率 放 射 束 ワット W Js m2 kg s-3

電 荷 電 気 量 クーロン A sC電 位 差 ( 電 圧 ) 起 電 力 ボルト V WA m2 kg s-3 A-1

静 電 容 量 ファラド F CV m-2 kg-1 s4 A2

電 気 抵 抗 オーム Ω VA m2 kg s-3 A-2

コ ン ダ ク タ ン ス ジーメンス S AV m-2 kg-1 s3 A2

バーエウ束磁 Wb Vs m2 kg s-2 A-1

磁 束 密 度 テスラ T Wbm2 kg s-2 A-1

イ ン ダ ク タ ン ス ヘンリー H WbA m2 kg s-2 A-2

セ ル シ ウ ス 温 度 セルシウス度(e) Kンメール束光 lm cd sr(c) cd

スクル度照 lx lmm2 m-2 cd放射性核種の放射能( f ) ベクレル(d) Bq s-1

吸収線量 比エネルギー分与カーマ

グレイ Gy Jkg m2 s-2

線量当量 周辺線量当量 方向

性線量当量 個人線量当量シーベルト(g) Sv Jkg m2 s-2

酸 素 活 性 カタール kat s-1 mol

表3固有の名称と記号で表されるSI組立単位SI 組立単位

組立量

名称 記号 SI 単位で表される数値

バ ー ル bar 1bar=01MPa=100kPa=105Pa水銀柱ミリメートル mmHg 1mmHg=133322Paオングストローム Å 1Å=01nm=100pm=10-10m海 里 M 1M=1852mバ ー ン b 1b=100fm2=(10-12cm)2=10-28m2

ノ ッ ト kn 1kn=(18523600)msネ ー パ Npベ ル B

デ ジ ベ ル dB

表8SIに属さないがSIと併用されるその他の単位

SI単位との数値的な関係は    対数量の定義に依存

名称 記号

長 さ メ ー ト ル m質 量 キログラム kg時 間 秒 s電 流 ア ン ペ ア A熱力学温度 ケ ル ビ ン K物 質 量 モ ル mol光 度 カ ン デ ラ cd

基本量SI 基本単位

表1SI 基本単位

名称 記号 SI 単位で表される数値

エ ル グ erg 1 erg=10-7 Jダ イ ン dyn 1 dyn=10-5Nポ ア ズ P 1 P=1 dyn s cm-2=01Pa sス ト ー ク ス St 1 St =1cm2 s-1=10-4m2 s-1

ス チ ル ブ sb 1 sb =1cd cm-2=104cd m-2

フ ォ ト ph 1 ph=1cd sr cm-2 104lxガ ル Gal 1 Gal =1cm s-2=10-2ms-2

マ ク ス ウ ェ ル Mx 1 Mx = 1G cm2=10-8Wbガ ウ ス G 1 G =1Mx cm-2 =10-4Tエルステッド( c ) Oe 1 Oe  (1034π)A m-1

表9固有の名称をもつCGS組立単位

(c)3元系のCGS単位系とSIでは直接比較できないため等号「   」

   は対応関係を示すものである

(第8版2006年改訂)

この印刷物は再生紙を使用しています

Page 58: JAEA-Research 2013-020JAEA-Research 2013-020 - 1 - 1.はじめに 日本原子力研究開発機構(以下「JAEA」という。)は原子力安全基盤機構(以下「JNES」と

JAEA-Research 2013-020

- 54 -

0 20 40 60 800

01

02

03

04

05

06

07

08

09

1

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 238Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2

ZN2C3

ZN3C2

ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-24 238Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 55 -

0 20 40 60 800

1

2

3

4

5

6

7

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 239Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-25 239Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 56 -

0 20 40 60 800

1

2

3

4

5

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 240Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2 ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-26 240Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 57 -

0 20 40 60 800

1

2

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 241Pu

Fukushima-Daini-1 (present)

Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2 ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (2007)

図 5-27 241Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 58 -

0 20 40 60 800

1

2

3

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 242Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-28 242Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 59 -

図 5-29 と図 5-30 にはこの測定で得られた 95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs の

溶解溶液と不溶性残渣中の初期ウラン 1 トンあたりの存在量を示すまた図 5-31 にはそれ

らの和を図 5-32 には不溶性残渣中の存在割合を示す難測定 FP と呼んでいるこれらの FP

の量は図 5-31 からわかるように109Ag が最も燃焼度の高いサンプルで測定値が小さくな

っている例外はあるが燃焼度に対して指数関数的に(片対数グラフで直線的に)増大をし

ている不溶性残渣の量は燃焼度と共に単調に増大すると考えられたが図 5-32 に示すよう

に燃焼度が最も高いサンプルで不溶性残渣中の FP 量が減少する結果を得たこれが燃料

の燃焼条件等によるものなのか溶解を行った時の条件の差によって生じたものなのかは

現段階では不明である旧原研を含めて原子力機構で行ってきた使用済燃料同位体組成測定

実験ではこれら不溶性残渣中に含まれる FP の測定は行われてこなかった今後測定手

法のさらなる見直しなどを通じて不溶性残渣に含まれる FP 量の測定技術の向上を図って

いくことが求められる

0 20 40 60 800

1000

2000

3000

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Solution

図 5-29 難測定 FP 測定結果(溶解溶液中の FP 量(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 60 -

0 20 40 60 800

200

400

600

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109

Ag133Cs

Insolble residue

図 5-30難測定 FP 測定結果(不溶性残渣中の FP の量(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 61 -

0 20 40 60 80101

102

103

104

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Insolble Residue+Solution

図 5-31難測定 FP 測定結果(溶解溶液と不溶性残渣中の FP 量の和(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 62 -

0 20 40 60 8010-4

10-3

10-2

10-1

100

Burnup [GWdt]

Rat

io o

f W

eigh

t[-] 95Mo

99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Insolble Residue(Insolble Residue+Solution)

図 5-32難測定 FP 測定結果(不溶性残渣中の FP の割合)

JAEA-Research 2013-020

- 63 -

表 5-3 には各サンプルの各同位体について原子炉停止から測定までの時間(冷却時間)を示

した表 5-4 には各サンプルの測定値について測定誤差(相対標準偏差)を示した

表 5-3 原子炉停止から測定日までの冷却時間(年)のまとめ

Assembly

Name ZN2 ZN3

Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 234U 969 1221 954 702 702 235U 969 1221 954 702 702 236U 969 1221 954 702 702 238U 969 1221 954 702 702

238Pu 969 1221 954 702 702 239Pu 969 1221 954 702 702 240Pu 969 1221 954 702 702 241Pu 969 1221 954 702 702 242Pu 969 1221 954 702 702 142Nd 969 1221 954 702 702 143Nd 969 1221 954 702 702 144Nd 969 1221 954 702 702 145Nd 969 1221 954 702 702 146Nd 969 1221 954 702 702 148Nd 969 1221 954 702 702 150Nd 969 1221 954 702 702 134Cs 973 962 702 702 702 137Cs 973 962 702 702 702 151Eu 1068 1048 802 796 796 153Eu 1068 1048 802 796 796 154Eu 973 962 708 708 708 155Eu 973 962 708 708 708 147Pm 1070 1061 802 796 796 147Sm 1068 1048 802 796 796 148Sm 1068 1048 802 796 796 149Sm 1068 1048 802 796 796 150Sm 1068 1048 802 796 796 151Sm 1068 1048 802 796 796 152Sm 1068 1048 802 796 796 154Sm 1068 1048 802 796 796 152Gd 1069 1048 802 796 796 154Gd 1069 1048 802 796 796 155Gd 1069 1048 802 796 796 156Gd 1069 1048 802 796 796 157Gd 1069 1048 802 796 796 158Gd 1069 1048 802 796 796 160Gd 1069 1048 802 796 796 95Mo 1165 1165 899 899 899 99Tc 1165 1165 899 899 899

101Ru 1165 1165 899 899 899 103Rh 1165 1165 899 899 899 109Ag 1165 1165 899 899 899 133Cs 1165 1165 899 899 899

JAEA-Research 2013-020

- 64 -

表 5-4 測定誤差(RSD相対標準偏差())のまとめ

Assembly

Name ZN2 ZN3

Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 234U lt 22 lt 22 lt 22 lt 22 lt 22 235U lt 10 lt 10 lt 10 lt 10 lt 10 236U lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 238U lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02

238Pu lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 239Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 240Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 241Pu lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 242Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 142Nd lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 143Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 144Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 145Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 146Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 148Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 150Nd lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 134Cs lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 137Cs lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 151Eu 38 14 25 13 14 153Eu 26 13 21 05 07 154Eu lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 155Eu lt 6 lt 6 lt 6 lt 6 lt 6 147Pm lt 5 lt 5 lt 5 lt 5 lt 5 147Sm 21 10 18 12 12 148Sm 24 11 18 12 12 149Sm 37 19 34 15 21 150Sm 22 10 18 12 13 151Sm 26 19 24 15 21 152Sm 19 10 16 11 11 154Sm 24 12 20 12 12 152Gd 43 38 59 53 58 154Gd 20 14 16 13 16 155Gd 82 11 85 11 13 156Gd 14 08 12 08 10 157Gd 62 20 101 37 30 158Gd 14 11 12 09 12 160Gd 16 18 14 19 21 95Mo 39 40 22 45 23 99Tc 31 31 24 35 24

101Ru 30 31 20 38 22 103Rh 26 24 20 37 19 109Ag 19 21 15 15 15 133Cs 39 38 31 48 35

ここに示した値は測定機器の性能と分離や希釈による誤差を考慮したものである

JAEA-Research 2013-020

- 65 -

表 5-5 と表 5-6 にはZN2 及び ZN3 集合体の照射にかかわる原子炉の運転履歴を示す

表 5-5 ZN2 集合体の運転履歴

開始日 終了日 日数 運転(第 12 サイクル) 1996726 1997923 424

定検 1997923 19971031 38 運転(第 13 サイクル) 19971031 19981217 412

定検 19981217 1999312 85 運転(第 14 サイクル) 1999312 200059 424

表 5-6 ZN3 集合体の運転履歴

開始日 終了日 日数 運転(第 12 サイクル) 1996726 1997923 424

定検 1997923 19971031 38 運転(第 13 サイクル) 19971031 19981217 412

定検 19981217 1999312 85 運転(第 14 サイクル) 1999312 200059 424

定検 200059 2000615 37 運転(第 15 サイクル) 2000615 2001813 424

定検 2001813 2001119 88 運転(第 16 サイクル) 2001119 200317 424

JAEA-Research 2013-020

- 66 -

図 5-33 と図 5-34 にはZN2 集合体及び ZN3 集合体を上から見た断面図とそれぞれのサ

ンプルの取得位置を示したまた図 5-35 には各燃料棒でサンプルを取り出した軸方向の

高さを示した図 5-36及び図 5-37にはZN2及び ZN3集合体の炉内での装荷位置を示した

図 5-33 本試験でサンプルが取得された燃料棒の位置(ZN2 集合体)

(3 サイクル照射 平均燃焼度 356GWdt)

JAEA-Research 2013-020

- 67 -

図 5-34 本試験でサンプルが取得された燃料棒の位置(ZN3 集合体)

(5 サイクル照射 平均燃焼度 535 GWdt)

JAEA-Research 2013-020

- 68 -

図 5-35 本試験でサンプルが取得された位置(軸方向)

JAEA-Research 2013-020

- 69 -

図 5-36 ZN2 集合体のシャッフリング 1112)

(福島第 2 原子力発電所第 12 サイクルから第 14 サイクル)

JAEA-Research 2013-020

- 70 -

図 5-37 ZN3 集合体のシャッフリング 1112)

(福島第 2 原子力発電所第 12 サイクルから第 16 サイクル)

JAEA-Research 2013-020

- 71 -

6おわりに

JAEA が JNES からの受託事業として実施した「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生

成核種組成測定試験」において燃焼率評価で測定が必要な元素の 1 つである Nd について2

種類の手法で測定を行ったが結果に差異が生じたそのため確度の高い測定結果を取得するこ

とと生じた差異の原因究明を目的としたフォローアップ測定を実施した

本件で発生した Nd 定量値の差異の原因は3 章で述べたとおり(1) Nd 定量における化学操

作中に相互汚染等が発生した可能性があったこと(2) Nd を含む FP 核種の測定結果算出に使用

した溶解溶液中の U 原子数に不確定性があったことの 2 点により生じたものと推定される今

後同様の測定を実施する際に注意すべき点をまとめると以下のようになる

① 着目元素の定量を行う際同時期かつ同一試料で U 原子数を測定すること

② 試料の保管時には蒸発が無視できるだけの十分な量を確保した上で保管すること

③ 保管試料は定期的に重量を測定し自然蒸発の影響を把握すること

④ 分取希釈等の操作時には天秤による秤量を行いデータ管理を確実に行うこと

の 4 点である特にどのデータをどの時期に測定するかは全体の測定計画の検討で調整できる

ことであるため出来るだけ同一試料のデータを短期間にまとめて取得できるように配慮すべき

である

また作業環境からの天然元素の汚染等の影響の排除について近年の分析装置の高感度化に

伴い試料の取扱量が極めて少なくなっていることに注意すべきである取り扱う試料量が少なく

なれば被ばくや汚染の可能性を低減できる反面同時に取扱う試料間から生じる相互汚染使

用する試薬や器具及び作業を実施する環境下から混入する天然元素の影響等による汚染の可能性

が高くなるこれらの試料間の相互及び環境下等から生じる汚染はその原因が多岐に渡って考

えられることから作業全般に繊細な注意を払う必要があるあるいは被ばく量に注意を払い

つつ環境下等から生じる天然元素の汚染の影響が出ない程度に取り扱う量を増加させる等の検

討も必要となるだろうこのためにもさらに確度の高いデータの取得を目指し同様の測定を

繰り返し行うことで測定経験を得ることが必要である

本件で発生した Nd 定量値の差異について今後同様の事象を繰り返さないためには上記対応

を必要とするしたがって分析作業の実施の際には事前に作業者間で分析方法及び手順につ

いて十分に検討を行い綿密な計画を立てそれらを確実に遂行していくことの重要性を再認識

する必要がある

JAEA-Research 2013-020

- 72 -

謝 辞

JNES からの受託事業として実施した「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組

成測定試験」においてはJNES の山本徹氏には当該事業の立ち上げから実施及び本フォローア

ップ測定の実施に至るまで多大なご指導とご支援を頂きましたJNES の安藤良平氏及び鈴木

求氏には事業の遂行だけではなく取得データの解析結果に関するご指導をいただきました

深く感謝申し上げます安全研究センター サイクル安全研究グループの外池幸太郎研究主幹には

JNES からの受託事業立ち上げに際して事業の主担当者としてご尽力いただきましたまた同

グループの戸塚真義氏と原科研福島技術開発特別チーム 臨界管理技術開発グループの蒲原佳子

女史には本レポートに掲載するデータの整理を旧ホット試験施設管理部 ホット材料試験課の宮

田精一氏並びに原科研福島技術開発特別チーム 臨界管理技術開発グループの佐藤真人氏には試

料の再調製を行っていただきました原子力基礎工学研究部門 分析化学研究グループの河野信昭

氏並びに鈴木大輔氏には試料分離法について貴重なご助言をいただきましたここに記してお礼

申し上げます

参考文献

1) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 20 年度報告書

2) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 21 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000016661pdf)

3) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 22 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000118961pdf)

4) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 23 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000123740pdf)

5) SUsuda NKohnoldquoAnion-Exchange Separation of Nd and the Transplutonium Elements

in Spent Nuclear Fuels for Burn-up DeterminationrdquoSeparation Sci Technol 23(10amp11)

pp1119-1131 (1988)

6) GUchiyama et alldquoDevelopment of quantitative analytical method of U Pu and fission

products in spent fuel by combined-chromatographic-mass-spectrometric-isotopic-dilution

technologyrdquoEuropean Nuclear Conference 2012 (ENC 2012) December 2012 Manchester

United Kingdom

7) ISO11483 ldquoPreparation of plutonium sources and determination of 238Pu239Pu isotope

ratio by alpha spectrometry rdquo ISO Geneva(1994)

8) K Shibata O Iwamoto T Nakagawa N Iwamoto A Ichihara S Kunieda S Chiba K

JAEA-Research 2013-020

- 73 -

Furutaka N Otuka T Ohsawa T Murata H Matsunobu A Zukeran S Kamada and J

Katakura ldquoJENDL-40 A New Library for Nuclear Science and Engineeringrdquo Journal of

Nuclear Science and Technology 48 1 (2011)

9) K Okumura T Mori M Nakagawa K Kaneko ldquoValidation of a Continuous-Energy Monte

Carlo Burn-up Code MVP-BURN and Its Application to Analysis of Post Irradiation

Experimentrdquo Journal of Nuclear Science and Technology 37(2)pp128-138(2000)

10) 須山賢也望月弘樹高田友幸龍福進奥野浩村崎穣大久保清志「連続エネルギモン

テカルロコード MVP 及び MCNP を使用する統合化燃焼計算コードシステム -

SWAT31」 JAEA-DataCode 2009-002 日本原子力研究開発機構 (2009)

11) 「平成 18 年度全 MOX 炉心核設計手法信頼性実証試験成果報告書」07 基炉報-0001 原子力安

全基盤機構 (2007)

12) 「平成 18 年度高燃焼度 9x9 型燃料信頼性実証試験成果報告書」07 基炉報-0002 原子力安全

基盤機構 (2007)

JAEA-Research 2013-020

- 74 -

付録

測定データ集

JAEA-Research 2013-020

- 75 -

A 混合スパイク試料の値付け

表 A-1 各標準濃度一覧

標準試料 濃度 誤差()

U 濃度標準 26820 microgg 005 Pu 濃度標準 83506 ngg 005 Nd 濃度標準 13495 ngg 007

各標準の純度及び秤量誤差から算出した

表 A-2 混合スパイクと各濃度標準の混合データ

試料名 分取量(g)

混合スパイク 11452 U 濃度標準 10968 Pu 濃度標準 10723 Nd 濃度標準 10324

表 A-3 各濃度標準の同位体組成

U 濃度標準 Pu 濃度標準 Nd 濃度標準 同位体組成

(原子百分率) 誤差() 同位体組成

(原子百分率) 誤差()同位体組成

(原子百分率) 誤差() 234U 00054 362 238Pu 00030 215 142Nd 27119 0007 235U 07205 003 239Pu 974234 0001 143Nd 12174 0009 238U 992741 00003 240Pu 25607 0003 144Nd 23789 0014 241Pu 00100 191 145Nd 8295 0020 242Pu 00028 185 146Nd 17202 0026 148Nd 5767 0038 150Nd 5653 0049 各誤差は質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な誤差伝播の

計算により算出した

表 A-4 混合スパイク中 238Pu の放射能測定結果

放射能比(238Pu242Pu) 012692

表 A-5 混合スパイクに各濃度標準を添加した試料の同位体比測定結果

試料名 測定値 233U238U 0075767 (原子数比) plusmn 0000064

242Pu239Pu 0065232 (原子数比) plusmn 0000004

150Nd142Nd 075200 (原子数比) plusmn 000028

JAEA-Research 2013-020

- 76 -

原子数の算出には次の式を用いた

Rms times Sps - Spm 原子数 =

Abm - Rms times Abs

Rms 濃度標準添加後の 238U233U239Pu242Pu150Nd142Nd 原子数比

Sps 添加した各濃度標準中同位体の量(原子数)233U242Pu142Nd 量

Spm 添加した各濃度標準中同位体の量(原子数)238U239Pu150Nd 量

Abm 混合スパイク中の同位体の比238UU239PuPu150NdNd

Abs 混合スパイク中の同位体の比233UU242PuPu142NdNd

表 A-6 原子数算出に使用したデータ

元素 Rms Sps Spm Abm Abs

U 1319833 0 7388E+16 00086391 09826830 Pu 0065232 219735E+15 63943E+10 0998653 00002917 Nd 0752004 15774E+14 32882E+13 09077548 00201111

JAEA-Research 2013-020

- 77 -

B 燃料溶解溶液試料の測定データ

表 B-1 燃料溶解溶液の分取希釈データ

一次希釈 二次希釈 試料名

分取 希釈 分取 希釈 希釈倍率

2F1ZN2c2 10814 584007 05658 112594 10747

2F1ZN2c3 11753 583867 05676 112728 9866

2F1ZN3c2 11739 576345 05696 111741 9631

2F1ZN3c3 11685 585754 05686 111584 9837

2F1ZN3a9 11636 581027 05686 112304 9862

表 B-2試料中 238Pu の放射能測定結果

試料名 放射能比 238Pu(239Pu+240Pu)

2F1ZN2c2 24520 2F1ZN2c3 33482 2F1ZN3c2 59239 2F1ZN3c3 81127 2F1ZN3a9 63257

表 B-3 α線スペクトロメトリーを併用した Pu の同位体組成測定結果 (単位原子百分率)

試料名 239Pu 240Pu 241Pu 242Pu 238Pu

2F1ZN2c2 62731 25047 7050 3792 138 2F1ZN2c3 62634 24507 7143 3855 186 2F1ZN3c2 42290 32030 8898 13333 345 2F1ZN3c3 41498 31898 8770 13147 468 2F1ZN3a9 36971 30207 8136 21280 341

JAEA-Research 2013-020

- 78 -

表 B-4 燃料溶解溶液中の UPu 及び Nd の同位体組成分析結果 (単位原子百分率)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 234U 001789 00329 00141 00246 00077

plusmn 000007 00001 00002 00002 00002 235U 11220 17429 02320 03689 00219

plusmn 00008 00005 00003 00003 00002 236U 03805 062693 04799 07900 02916

plusmn 00004 000002 00001 00002 00001 238U 984796 975973 992741 988164 996787

plusmn 00008 00005 00004 00004 00003 238Pu 1381 186 345 468 341

plusmn 0008 001 002 003 002 239Pu 627305 62634 42290 41498 369711

plusmn 00008 0001 0003 0005 00007 240Pu 25047 245073 32030 31898 302074

plusmn 0001 00008 0004 0007 00006 241Pu 70503 7143 8898 877 8136

plusmn 00005 0001 0004 001 0002 242Pu 37915 38550 13333 13147 212796

plusmn 00007 00007 0004 0003 00008 142Nd 1639 0623 11173 1088 1655

plusmn 0003 0003 00003 0001 0002 143Nd 21002 21210 135747 132774 88781

plusmn 0005 0002 00008 00008 00005 144Nd 30748 31879 37724 38747 41187

plusmn 0004 0002 0001 0002 0002 145Nd 16540 16760 15007 14895 136618

plusmn 0004 0002 0001 0001 00009 146Nd 16799 16789 18682 18740 20038

plusmn 0008 0003 0002 0003 0002 148Nd 8868 8730 9211 8933 9522

plusmn 0007 0003 0002 0002 0002 150Nd 4404 4010 4684 4320 5059

plusmn 0005 0002 0001 0001 0001 238Pu については238U による影響を考慮しα線測定の結果を用いた 238Pu のplusmnはα線測定誤差を 05質量分析法による同位体比測定誤差を

01とし統計的な誤差伝播の計算により算出した Pu の同位体組成は表 B-3 の結果に 241Pu 及び 242Pu を加え百分率したも

のである 各plusmnは質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な

誤差伝播の計算により算出した

JAEA-Research 2013-020

- 79 -

原子数の算出には次の式を用いた

Rms times Sps - Spm

原子数 = Abm - Rms times Abs

Rms スパイク添加後の 238U233U239Pu242Pu148Nd150Nd 原子数比

Sps 添加した濃縮同位体の量(原子数)233U242Pu150Nd 量

Spm 添加した濃縮同位体の量(原子数)238U239Pu148Nd 量

Abm 試料中の同位体の比238UU239PuPu148NdNd

Abs 試料中の同位体の比233UU242PuPu150NdNd

表 B-6 添加したスパイク中の UPu 及び Nd の原子数 (単位原子数)

試料名 U 233U Sps 238U Spm

2F1ZN2c2 57221E+15 56230E+15 49433E+13 2F1ZN2c3 57146E+15 56156E+15 49369E+13 2F1ZN3c2 57201E+15 56210E+15 49416E+13 2F1ZN3c3 57216E+15 56225E+15 49429E+13 2F1ZN3a9 57325E+15 56332E+15 49523E+13

試料名 Pu 242Pu Sps 239Pu Spm

2F1ZN2c2 14402E+14 14382E+14 42006E+10 2F1ZN2c3 14383E+14 14364E+14 41952E+10 2F1ZN3c2 14397E+14 14377E+14 41992E+10 2F1ZN3c3 14401E+14 14381E+14 42003E+10 2F1ZN3a9 14428E+14 14409E+14 42083E+10

試料名 Nd 150Nd Sps 148Nd Spm

2F1ZN2c2 96421E+13 87527E+13 11428E+12 2F1ZN2c3 96295E+13 87412E+13 11413E+12 2F1ZN3c2 96388E+13 87496E+13 11424E+12 2F1ZN3c3 96413E+13 87519E+13 11427E+12 2F1ZN3a9 96597E+13 87687E+13 11449E+12

57221times1015を示す

表 B-5 二次希釈試料分取量とスパイク添加量 試料名 試料分取量(g) 添加量(g)

2F1ZN2c2 11070 11496 2F1ZN2c3 11060 11481 2F1ZN3c2 11069 11492 2F1ZN3c3 11071 11495 2F1ZN3a9 11068 11517

JAEA-Research 2013-020

- 80 -

表 B-7 二次希釈試料の UPu 及び Nd 同位体組成(測定値) (単位原子数比)

試料名 233UU Abs 238UU Abm

2F1ZN2c2 0 09848 2F1ZN2c3 0 09760 2F1ZN3c2 0 09927 2F1ZN3c3 0 09882 2F1ZN3a9 0 09968

試料名 242PuPu Abs 239PuPu Abm

2F1ZN2c2 00379 06273 2F1ZN2c3 00386 06263 2F1ZN3c2 01333 04229 2F1ZN3c3 01315 04150 2F1ZN3a9 02128 03697

試料名 150NdNd Abs 148NdNd Abm

2F1ZN2c2 00440 00887 2F1ZN2c3 00401 00873 2F1ZN3c2 00468 00921 2F1ZN3c3 00432 00893 2F1ZN3a9 00506 00952

表 B-8 混合スパイク添加後の二次希釈試料の同位体比測定結果 (単位原子数比)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 233U238U 0410984 031750 034736 0383628 0264855

plusmn 0000042 000010 000010 0000094 0000048 242Pu239Pu 182016 1364439 218793 236969 222127

plusmn 000011 0000042 000021 000020 000017 148Nd150Nd 0089986 0149877 0186518 0211642 0266697

plusmn 0000017 0000033 0000034 0000024 0000058

各plusmnは質量分析法による同位体比測定結果(3 回繰り返し測定)の標準偏差を示す

JAEA-Research 2013-020

- 81 -

表 B-9 二次希釈試料の UPu 及び Nd 原子数の算出結果 U

試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 243319 13843E+16 0101 2F1ZN2c3 314965 18072E+16 0105 2F1ZN3c2 287884 16251E+16 0104 2F1ZN3c3 260669 14782E+16 0103 2F1ZN3a9 377565 21288E+16 0102

Pu 試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 054940 13022E+14 0060 2F1ZN2c3 073290 17594E+14 0060 2F1ZN3c2 045705 18143E+14 0062 2F1ZN3c3 042200 16870E+14 0062 2F1ZN3a9 045019 23666E+14 0061

Nd 試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 008999 79480E+13 0125 2F1ZN2c3 014988 14713E+14 0103 2F1ZN3c2 018652 18203E+14 0096 2F1ZN3c3 021164 21674E+14 0096 2F1ZN3a9 026670 27214E+14 0096

13843times1016を示す

表 B-10 二次希釈試料のウラン濃度

試料名 二次希釈試料 分取量(g) 1

分取試料中の U 原子数2

二次希釈試料の

U 濃度 (原子数g 溶液)

2F1ZN2c2 11070 13843E+16 1250E+16 2F1ZN2c3 11060 18072E+16 1634E+16 2F1ZN3c2 11069 16251E+16 1468E+16 2F1ZN3c3 11071 14782E+16 1335E+16 2F1ZN3a9 11068 21288E+16 1923E+16

1表 B-5 参照 2表 B-9 参照 13843times1016を示す

This is a blank page

国際単位系(SI)

乗数  接頭語 記号 乗数  接頭語 記号

1024 ヨ タ Y 10-1 デ シ d1021 ゼ タ Z 10-2 セ ン チ c1018 エ ク サ E 10-3 ミ リ m1015 ペ タ P 10-6 マイクロ micro1012 テ ラ T 10-9 ナ ノ n109 ギ ガ G 10-12 ピ コ p106 メ ガ M 10-15 フェムト f103 キ ロ k 10-18 ア ト a102 ヘ ク ト h 10-21 ゼ プ ト z101 デ カ da 10-24 ヨ ク ト y

表5SI 接頭語

名称 記号 SI 単位による値

分 min 1 min=60s時 h 1h =60 min=3600 s日 d 1 d=24 h=86 400 s度 deg 1deg=(π180) rad分 rsquo 1rsquo=(160)deg=(π10800) rad秒 rdquo 1rdquo=(160)rsquo=(π648000) rad

ヘクタール ha 1ha=1hm2=104m2

リットル Ll 1L=11=1dm3=103cm3=10-3m3

トン t 1t=103 kg

表6SIに属さないがSIと併用される単位

名称 記号 SI 単位で表される数値

電 子 ボ ル ト eV 1eV=1602 176 53(14)times10-19Jダ ル ト ン Da 1Da=1660 538 86(28)times10-27kg統一原子質量単位 u 1u=1 Da天 文 単 位 ua 1ua=1495 978 706 91(6)times1011m

表7SIに属さないがSIと併用される単位でSI単位で表される数値が実験的に得られるもの

名称 記号 SI 単位で表される数値

キ ュ リ ー Ci 1 Ci=37times1010Bqレ ン ト ゲ ン R 1 R = 258times10-4Ckgラ ド rad 1 rad=1cGy=10-2Gyレ ム rem 1 rem=1 cSv=10-2Svガ ン マ γ 1γ=1 nT=10-9Tフ ェ ル ミ 1フェルミ=1 fm=10-15mメートル系カラット 1メートル系カラット = 200 mg = 2times10-4kgト ル Torr 1 Torr = (101 325760) Pa標 準 大 気 圧 atm 1 atm = 101 325 Pa

1cal=41858J(「15」カロリー)41868J(「IT」カロリー)4184J(「熱化学」カロリー)

ミ ク ロ ン micro 1 micro =1microm=10-6m

表10SIに属さないその他の単位の例

カ ロ リ ー cal

(a)SI接頭語は固有の名称と記号を持つ組立単位と組み合わせても使用できるしかし接頭語を付した単位はもはや コヒーレントではない(b)ラジアンとステラジアンは数字の1に対する単位の特別な名称で量についての情報をつたえるために使われる

 実際には使用する時には記号rad及びsrが用いられるが習慣として組立単位としての記号である数字の1は明 示されない(c)測光学ではステラジアンという名称と記号srを単位の表し方の中にそのまま維持している

(d)ヘルツは周期現象についてのみベクレルは放射性核種の統計的過程についてのみ使用される

(e)セルシウス度はケルビンの特別な名称でセルシウス温度を表すために使用されるセルシウス度とケルビンの

  単位の大きさは同一であるしたがって温度差や温度間隔を表す数値はどちらの単位で表しても同じである

(f)放射性核種の放射能(activity referred to a radionuclide)はしばしば誤った用語でrdquoradioactivityrdquoと記される

(g)単位シーベルト(PV200270205)についてはCIPM勧告2(CI-2002)を参照

(a)量濃度(amount concentration)は臨床化学の分野では物質濃度

  (substance concentration)ともよばれる(b)これらは無次元量あるいは次元1をもつ量であるがそのこと   を表す単位記号である数字の1は通常は表記しない

名称 記号SI 基本単位による

表し方

秒ルカスパ度粘 Pa s m-1 kg s-1

力 の モ ー メ ン ト ニュートンメートル N m m2 kg s-2

表 面 張 力 ニュートン毎メートル Nm kg s-2

角 速 度 ラジアン毎秒 rads m m-1 s-1=s-1

角 加 速 度 ラジアン毎秒毎秒 rads2 m m-1 s-2=s-2

熱 流 密 度 放 射 照 度 ワット毎平方メートル Wm2 kg s-3

熱 容 量 エ ン ト ロ ピ ー ジュール毎ケルビン JK m2 kg s-2 K-1

比熱容量比エントロピー ジュール毎キログラム毎ケルビン J(kg K) m2 s-2 K-1

比 エ ネ ル ギ ー ジュール毎キログラム Jkg m2 s-2

熱 伝 導 率 ワット毎メートル毎ケルビン W(m K) m kg s-3 K-1

体 積 エ ネ ル ギ ー ジュール毎立方メートル Jm3 m-1 kg s-2

電 界 の 強 さ ボルト毎メートル Vm m kg s-3 A-1

電 荷 密 度 クーロン毎立方メートル Cm3 m-3 sA表 面 電 荷 クーロン毎平方メートル Cm2 m-2 sA電 束 密 度 電 気 変 位 クーロン毎平方メートル Cm2 m-2 sA誘 電 率 ファラド毎メートル Fm m-3 kg-1 s4 A2

透 磁 率 ヘンリー毎メートル Hm m kg s-2 A-2

モ ル エ ネ ル ギ ー ジュール毎モル Jmol m2 kg s-2 mol-1

モルエントロピー モル熱容量ジュール毎モル毎ケルビン J(mol K) m2 kg s-2 K-1 mol-1

照射線量(X線及びγ線) クーロン毎キログラム Ckg kg-1 sA吸 収 線 量 率 グレイ毎秒 Gys m2 s-3

放 射 強 度 ワット毎ステラジアン Wsr m4 m-2 kg s-3=m2 kg s-3

放 射 輝 度 ワット毎平方メートル毎ステラジアン W(m2 sr) m2 m-2 kg s-3=kg s-3

酵 素 活 性 濃 度 カタール毎立方メートル katm3 m-3 s-1 mol

表4単位の中に固有の名称と記号を含むSI組立単位の例

組立量SI 組立単位

名称 記号

面 積 平方メートル m2

体 積 立法メートル m3

速 さ 速 度 メートル毎秒 ms加 速 度 メートル毎秒毎秒 ms2

波 数 毎メートル m-1

密 度 質 量 密 度 キログラム毎立方メートル kgm3

面 積 密 度 キログラム毎平方メートル kgm2

比 体 積 立方メートル毎キログラム m3kg電 流 密 度 アンペア毎平方メートル Am2

磁 界 の 強 さ アンペア毎メートル Am量 濃 度 (a) 濃 度 モル毎立方メートル molm3

質 量 濃 度 キログラム毎立法メートル kgm3

輝 度 カンデラ毎平方メートル cdm2

屈 折 率 (b) (数字の) 1 1比 透 磁 率 (b) (数字の) 1 1

組立量SI 基本単位

表2基本単位を用いて表されるSI組立単位の例

名称 記号他のSI単位による

表し方SI基本単位による

表し方平 面 角 ラジアン(b) rad 1(b) mm立 体 角 ステラジアン(b) sr(c) 1(b) m2m2

周 波 数 ヘルツ(d) Hz s-1

ントーュニ力 N m kg s-2

圧 力 応 力 パスカル Pa Nm2 m-1 kg s-2

エ ネ ル ギ ー 仕 事 熱 量 ジュール J N m m2 kg s-2

仕 事 率 工 率 放 射 束 ワット W Js m2 kg s-3

電 荷 電 気 量 クーロン A sC電 位 差 ( 電 圧 ) 起 電 力 ボルト V WA m2 kg s-3 A-1

静 電 容 量 ファラド F CV m-2 kg-1 s4 A2

電 気 抵 抗 オーム Ω VA m2 kg s-3 A-2

コ ン ダ ク タ ン ス ジーメンス S AV m-2 kg-1 s3 A2

バーエウ束磁 Wb Vs m2 kg s-2 A-1

磁 束 密 度 テスラ T Wbm2 kg s-2 A-1

イ ン ダ ク タ ン ス ヘンリー H WbA m2 kg s-2 A-2

セ ル シ ウ ス 温 度 セルシウス度(e) Kンメール束光 lm cd sr(c) cd

スクル度照 lx lmm2 m-2 cd放射性核種の放射能( f ) ベクレル(d) Bq s-1

吸収線量 比エネルギー分与カーマ

グレイ Gy Jkg m2 s-2

線量当量 周辺線量当量 方向

性線量当量 個人線量当量シーベルト(g) Sv Jkg m2 s-2

酸 素 活 性 カタール kat s-1 mol

表3固有の名称と記号で表されるSI組立単位SI 組立単位

組立量

名称 記号 SI 単位で表される数値

バ ー ル bar 1bar=01MPa=100kPa=105Pa水銀柱ミリメートル mmHg 1mmHg=133322Paオングストローム Å 1Å=01nm=100pm=10-10m海 里 M 1M=1852mバ ー ン b 1b=100fm2=(10-12cm)2=10-28m2

ノ ッ ト kn 1kn=(18523600)msネ ー パ Npベ ル B

デ ジ ベ ル dB

表8SIに属さないがSIと併用されるその他の単位

SI単位との数値的な関係は    対数量の定義に依存

名称 記号

長 さ メ ー ト ル m質 量 キログラム kg時 間 秒 s電 流 ア ン ペ ア A熱力学温度 ケ ル ビ ン K物 質 量 モ ル mol光 度 カ ン デ ラ cd

基本量SI 基本単位

表1SI 基本単位

名称 記号 SI 単位で表される数値

エ ル グ erg 1 erg=10-7 Jダ イ ン dyn 1 dyn=10-5Nポ ア ズ P 1 P=1 dyn s cm-2=01Pa sス ト ー ク ス St 1 St =1cm2 s-1=10-4m2 s-1

ス チ ル ブ sb 1 sb =1cd cm-2=104cd m-2

フ ォ ト ph 1 ph=1cd sr cm-2 104lxガ ル Gal 1 Gal =1cm s-2=10-2ms-2

マ ク ス ウ ェ ル Mx 1 Mx = 1G cm2=10-8Wbガ ウ ス G 1 G =1Mx cm-2 =10-4Tエルステッド( c ) Oe 1 Oe  (1034π)A m-1

表9固有の名称をもつCGS組立単位

(c)3元系のCGS単位系とSIでは直接比較できないため等号「   」

   は対応関係を示すものである

(第8版2006年改訂)

この印刷物は再生紙を使用しています

Page 59: JAEA-Research 2013-020JAEA-Research 2013-020 - 1 - 1.はじめに 日本原子力研究開発機構(以下「JAEA」という。)は原子力安全基盤機構(以下「JNES」と

JAEA-Research 2013-020

- 55 -

0 20 40 60 800

1

2

3

4

5

6

7

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 239Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-25 239Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 56 -

0 20 40 60 800

1

2

3

4

5

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 240Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2 ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-26 240Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 57 -

0 20 40 60 800

1

2

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 241Pu

Fukushima-Daini-1 (present)

Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2 ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (2007)

図 5-27 241Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 58 -

0 20 40 60 800

1

2

3

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 242Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-28 242Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 59 -

図 5-29 と図 5-30 にはこの測定で得られた 95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs の

溶解溶液と不溶性残渣中の初期ウラン 1 トンあたりの存在量を示すまた図 5-31 にはそれ

らの和を図 5-32 には不溶性残渣中の存在割合を示す難測定 FP と呼んでいるこれらの FP

の量は図 5-31 からわかるように109Ag が最も燃焼度の高いサンプルで測定値が小さくな

っている例外はあるが燃焼度に対して指数関数的に(片対数グラフで直線的に)増大をし

ている不溶性残渣の量は燃焼度と共に単調に増大すると考えられたが図 5-32 に示すよう

に燃焼度が最も高いサンプルで不溶性残渣中の FP 量が減少する結果を得たこれが燃料

の燃焼条件等によるものなのか溶解を行った時の条件の差によって生じたものなのかは

現段階では不明である旧原研を含めて原子力機構で行ってきた使用済燃料同位体組成測定

実験ではこれら不溶性残渣中に含まれる FP の測定は行われてこなかった今後測定手

法のさらなる見直しなどを通じて不溶性残渣に含まれる FP 量の測定技術の向上を図って

いくことが求められる

0 20 40 60 800

1000

2000

3000

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Solution

図 5-29 難測定 FP 測定結果(溶解溶液中の FP 量(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 60 -

0 20 40 60 800

200

400

600

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109

Ag133Cs

Insolble residue

図 5-30難測定 FP 測定結果(不溶性残渣中の FP の量(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 61 -

0 20 40 60 80101

102

103

104

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Insolble Residue+Solution

図 5-31難測定 FP 測定結果(溶解溶液と不溶性残渣中の FP 量の和(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 62 -

0 20 40 60 8010-4

10-3

10-2

10-1

100

Burnup [GWdt]

Rat

io o

f W

eigh

t[-] 95Mo

99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Insolble Residue(Insolble Residue+Solution)

図 5-32難測定 FP 測定結果(不溶性残渣中の FP の割合)

JAEA-Research 2013-020

- 63 -

表 5-3 には各サンプルの各同位体について原子炉停止から測定までの時間(冷却時間)を示

した表 5-4 には各サンプルの測定値について測定誤差(相対標準偏差)を示した

表 5-3 原子炉停止から測定日までの冷却時間(年)のまとめ

Assembly

Name ZN2 ZN3

Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 234U 969 1221 954 702 702 235U 969 1221 954 702 702 236U 969 1221 954 702 702 238U 969 1221 954 702 702

238Pu 969 1221 954 702 702 239Pu 969 1221 954 702 702 240Pu 969 1221 954 702 702 241Pu 969 1221 954 702 702 242Pu 969 1221 954 702 702 142Nd 969 1221 954 702 702 143Nd 969 1221 954 702 702 144Nd 969 1221 954 702 702 145Nd 969 1221 954 702 702 146Nd 969 1221 954 702 702 148Nd 969 1221 954 702 702 150Nd 969 1221 954 702 702 134Cs 973 962 702 702 702 137Cs 973 962 702 702 702 151Eu 1068 1048 802 796 796 153Eu 1068 1048 802 796 796 154Eu 973 962 708 708 708 155Eu 973 962 708 708 708 147Pm 1070 1061 802 796 796 147Sm 1068 1048 802 796 796 148Sm 1068 1048 802 796 796 149Sm 1068 1048 802 796 796 150Sm 1068 1048 802 796 796 151Sm 1068 1048 802 796 796 152Sm 1068 1048 802 796 796 154Sm 1068 1048 802 796 796 152Gd 1069 1048 802 796 796 154Gd 1069 1048 802 796 796 155Gd 1069 1048 802 796 796 156Gd 1069 1048 802 796 796 157Gd 1069 1048 802 796 796 158Gd 1069 1048 802 796 796 160Gd 1069 1048 802 796 796 95Mo 1165 1165 899 899 899 99Tc 1165 1165 899 899 899

101Ru 1165 1165 899 899 899 103Rh 1165 1165 899 899 899 109Ag 1165 1165 899 899 899 133Cs 1165 1165 899 899 899

JAEA-Research 2013-020

- 64 -

表 5-4 測定誤差(RSD相対標準偏差())のまとめ

Assembly

Name ZN2 ZN3

Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 234U lt 22 lt 22 lt 22 lt 22 lt 22 235U lt 10 lt 10 lt 10 lt 10 lt 10 236U lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 238U lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02

238Pu lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 239Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 240Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 241Pu lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 242Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 142Nd lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 143Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 144Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 145Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 146Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 148Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 150Nd lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 134Cs lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 137Cs lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 151Eu 38 14 25 13 14 153Eu 26 13 21 05 07 154Eu lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 155Eu lt 6 lt 6 lt 6 lt 6 lt 6 147Pm lt 5 lt 5 lt 5 lt 5 lt 5 147Sm 21 10 18 12 12 148Sm 24 11 18 12 12 149Sm 37 19 34 15 21 150Sm 22 10 18 12 13 151Sm 26 19 24 15 21 152Sm 19 10 16 11 11 154Sm 24 12 20 12 12 152Gd 43 38 59 53 58 154Gd 20 14 16 13 16 155Gd 82 11 85 11 13 156Gd 14 08 12 08 10 157Gd 62 20 101 37 30 158Gd 14 11 12 09 12 160Gd 16 18 14 19 21 95Mo 39 40 22 45 23 99Tc 31 31 24 35 24

101Ru 30 31 20 38 22 103Rh 26 24 20 37 19 109Ag 19 21 15 15 15 133Cs 39 38 31 48 35

ここに示した値は測定機器の性能と分離や希釈による誤差を考慮したものである

JAEA-Research 2013-020

- 65 -

表 5-5 と表 5-6 にはZN2 及び ZN3 集合体の照射にかかわる原子炉の運転履歴を示す

表 5-5 ZN2 集合体の運転履歴

開始日 終了日 日数 運転(第 12 サイクル) 1996726 1997923 424

定検 1997923 19971031 38 運転(第 13 サイクル) 19971031 19981217 412

定検 19981217 1999312 85 運転(第 14 サイクル) 1999312 200059 424

表 5-6 ZN3 集合体の運転履歴

開始日 終了日 日数 運転(第 12 サイクル) 1996726 1997923 424

定検 1997923 19971031 38 運転(第 13 サイクル) 19971031 19981217 412

定検 19981217 1999312 85 運転(第 14 サイクル) 1999312 200059 424

定検 200059 2000615 37 運転(第 15 サイクル) 2000615 2001813 424

定検 2001813 2001119 88 運転(第 16 サイクル) 2001119 200317 424

JAEA-Research 2013-020

- 66 -

図 5-33 と図 5-34 にはZN2 集合体及び ZN3 集合体を上から見た断面図とそれぞれのサ

ンプルの取得位置を示したまた図 5-35 には各燃料棒でサンプルを取り出した軸方向の

高さを示した図 5-36及び図 5-37にはZN2及び ZN3集合体の炉内での装荷位置を示した

図 5-33 本試験でサンプルが取得された燃料棒の位置(ZN2 集合体)

(3 サイクル照射 平均燃焼度 356GWdt)

JAEA-Research 2013-020

- 67 -

図 5-34 本試験でサンプルが取得された燃料棒の位置(ZN3 集合体)

(5 サイクル照射 平均燃焼度 535 GWdt)

JAEA-Research 2013-020

- 68 -

図 5-35 本試験でサンプルが取得された位置(軸方向)

JAEA-Research 2013-020

- 69 -

図 5-36 ZN2 集合体のシャッフリング 1112)

(福島第 2 原子力発電所第 12 サイクルから第 14 サイクル)

JAEA-Research 2013-020

- 70 -

図 5-37 ZN3 集合体のシャッフリング 1112)

(福島第 2 原子力発電所第 12 サイクルから第 16 サイクル)

JAEA-Research 2013-020

- 71 -

6おわりに

JAEA が JNES からの受託事業として実施した「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生

成核種組成測定試験」において燃焼率評価で測定が必要な元素の 1 つである Nd について2

種類の手法で測定を行ったが結果に差異が生じたそのため確度の高い測定結果を取得するこ

とと生じた差異の原因究明を目的としたフォローアップ測定を実施した

本件で発生した Nd 定量値の差異の原因は3 章で述べたとおり(1) Nd 定量における化学操

作中に相互汚染等が発生した可能性があったこと(2) Nd を含む FP 核種の測定結果算出に使用

した溶解溶液中の U 原子数に不確定性があったことの 2 点により生じたものと推定される今

後同様の測定を実施する際に注意すべき点をまとめると以下のようになる

① 着目元素の定量を行う際同時期かつ同一試料で U 原子数を測定すること

② 試料の保管時には蒸発が無視できるだけの十分な量を確保した上で保管すること

③ 保管試料は定期的に重量を測定し自然蒸発の影響を把握すること

④ 分取希釈等の操作時には天秤による秤量を行いデータ管理を確実に行うこと

の 4 点である特にどのデータをどの時期に測定するかは全体の測定計画の検討で調整できる

ことであるため出来るだけ同一試料のデータを短期間にまとめて取得できるように配慮すべき

である

また作業環境からの天然元素の汚染等の影響の排除について近年の分析装置の高感度化に

伴い試料の取扱量が極めて少なくなっていることに注意すべきである取り扱う試料量が少なく

なれば被ばくや汚染の可能性を低減できる反面同時に取扱う試料間から生じる相互汚染使

用する試薬や器具及び作業を実施する環境下から混入する天然元素の影響等による汚染の可能性

が高くなるこれらの試料間の相互及び環境下等から生じる汚染はその原因が多岐に渡って考

えられることから作業全般に繊細な注意を払う必要があるあるいは被ばく量に注意を払い

つつ環境下等から生じる天然元素の汚染の影響が出ない程度に取り扱う量を増加させる等の検

討も必要となるだろうこのためにもさらに確度の高いデータの取得を目指し同様の測定を

繰り返し行うことで測定経験を得ることが必要である

本件で発生した Nd 定量値の差異について今後同様の事象を繰り返さないためには上記対応

を必要とするしたがって分析作業の実施の際には事前に作業者間で分析方法及び手順につ

いて十分に検討を行い綿密な計画を立てそれらを確実に遂行していくことの重要性を再認識

する必要がある

JAEA-Research 2013-020

- 72 -

謝 辞

JNES からの受託事業として実施した「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組

成測定試験」においてはJNES の山本徹氏には当該事業の立ち上げから実施及び本フォローア

ップ測定の実施に至るまで多大なご指導とご支援を頂きましたJNES の安藤良平氏及び鈴木

求氏には事業の遂行だけではなく取得データの解析結果に関するご指導をいただきました

深く感謝申し上げます安全研究センター サイクル安全研究グループの外池幸太郎研究主幹には

JNES からの受託事業立ち上げに際して事業の主担当者としてご尽力いただきましたまた同

グループの戸塚真義氏と原科研福島技術開発特別チーム 臨界管理技術開発グループの蒲原佳子

女史には本レポートに掲載するデータの整理を旧ホット試験施設管理部 ホット材料試験課の宮

田精一氏並びに原科研福島技術開発特別チーム 臨界管理技術開発グループの佐藤真人氏には試

料の再調製を行っていただきました原子力基礎工学研究部門 分析化学研究グループの河野信昭

氏並びに鈴木大輔氏には試料分離法について貴重なご助言をいただきましたここに記してお礼

申し上げます

参考文献

1) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 20 年度報告書

2) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 21 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000016661pdf)

3) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 22 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000118961pdf)

4) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 23 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000123740pdf)

5) SUsuda NKohnoldquoAnion-Exchange Separation of Nd and the Transplutonium Elements

in Spent Nuclear Fuels for Burn-up DeterminationrdquoSeparation Sci Technol 23(10amp11)

pp1119-1131 (1988)

6) GUchiyama et alldquoDevelopment of quantitative analytical method of U Pu and fission

products in spent fuel by combined-chromatographic-mass-spectrometric-isotopic-dilution

technologyrdquoEuropean Nuclear Conference 2012 (ENC 2012) December 2012 Manchester

United Kingdom

7) ISO11483 ldquoPreparation of plutonium sources and determination of 238Pu239Pu isotope

ratio by alpha spectrometry rdquo ISO Geneva(1994)

8) K Shibata O Iwamoto T Nakagawa N Iwamoto A Ichihara S Kunieda S Chiba K

JAEA-Research 2013-020

- 73 -

Furutaka N Otuka T Ohsawa T Murata H Matsunobu A Zukeran S Kamada and J

Katakura ldquoJENDL-40 A New Library for Nuclear Science and Engineeringrdquo Journal of

Nuclear Science and Technology 48 1 (2011)

9) K Okumura T Mori M Nakagawa K Kaneko ldquoValidation of a Continuous-Energy Monte

Carlo Burn-up Code MVP-BURN and Its Application to Analysis of Post Irradiation

Experimentrdquo Journal of Nuclear Science and Technology 37(2)pp128-138(2000)

10) 須山賢也望月弘樹高田友幸龍福進奥野浩村崎穣大久保清志「連続エネルギモン

テカルロコード MVP 及び MCNP を使用する統合化燃焼計算コードシステム -

SWAT31」 JAEA-DataCode 2009-002 日本原子力研究開発機構 (2009)

11) 「平成 18 年度全 MOX 炉心核設計手法信頼性実証試験成果報告書」07 基炉報-0001 原子力安

全基盤機構 (2007)

12) 「平成 18 年度高燃焼度 9x9 型燃料信頼性実証試験成果報告書」07 基炉報-0002 原子力安全

基盤機構 (2007)

JAEA-Research 2013-020

- 74 -

付録

測定データ集

JAEA-Research 2013-020

- 75 -

A 混合スパイク試料の値付け

表 A-1 各標準濃度一覧

標準試料 濃度 誤差()

U 濃度標準 26820 microgg 005 Pu 濃度標準 83506 ngg 005 Nd 濃度標準 13495 ngg 007

各標準の純度及び秤量誤差から算出した

表 A-2 混合スパイクと各濃度標準の混合データ

試料名 分取量(g)

混合スパイク 11452 U 濃度標準 10968 Pu 濃度標準 10723 Nd 濃度標準 10324

表 A-3 各濃度標準の同位体組成

U 濃度標準 Pu 濃度標準 Nd 濃度標準 同位体組成

(原子百分率) 誤差() 同位体組成

(原子百分率) 誤差()同位体組成

(原子百分率) 誤差() 234U 00054 362 238Pu 00030 215 142Nd 27119 0007 235U 07205 003 239Pu 974234 0001 143Nd 12174 0009 238U 992741 00003 240Pu 25607 0003 144Nd 23789 0014 241Pu 00100 191 145Nd 8295 0020 242Pu 00028 185 146Nd 17202 0026 148Nd 5767 0038 150Nd 5653 0049 各誤差は質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な誤差伝播の

計算により算出した

表 A-4 混合スパイク中 238Pu の放射能測定結果

放射能比(238Pu242Pu) 012692

表 A-5 混合スパイクに各濃度標準を添加した試料の同位体比測定結果

試料名 測定値 233U238U 0075767 (原子数比) plusmn 0000064

242Pu239Pu 0065232 (原子数比) plusmn 0000004

150Nd142Nd 075200 (原子数比) plusmn 000028

JAEA-Research 2013-020

- 76 -

原子数の算出には次の式を用いた

Rms times Sps - Spm 原子数 =

Abm - Rms times Abs

Rms 濃度標準添加後の 238U233U239Pu242Pu150Nd142Nd 原子数比

Sps 添加した各濃度標準中同位体の量(原子数)233U242Pu142Nd 量

Spm 添加した各濃度標準中同位体の量(原子数)238U239Pu150Nd 量

Abm 混合スパイク中の同位体の比238UU239PuPu150NdNd

Abs 混合スパイク中の同位体の比233UU242PuPu142NdNd

表 A-6 原子数算出に使用したデータ

元素 Rms Sps Spm Abm Abs

U 1319833 0 7388E+16 00086391 09826830 Pu 0065232 219735E+15 63943E+10 0998653 00002917 Nd 0752004 15774E+14 32882E+13 09077548 00201111

JAEA-Research 2013-020

- 77 -

B 燃料溶解溶液試料の測定データ

表 B-1 燃料溶解溶液の分取希釈データ

一次希釈 二次希釈 試料名

分取 希釈 分取 希釈 希釈倍率

2F1ZN2c2 10814 584007 05658 112594 10747

2F1ZN2c3 11753 583867 05676 112728 9866

2F1ZN3c2 11739 576345 05696 111741 9631

2F1ZN3c3 11685 585754 05686 111584 9837

2F1ZN3a9 11636 581027 05686 112304 9862

表 B-2試料中 238Pu の放射能測定結果

試料名 放射能比 238Pu(239Pu+240Pu)

2F1ZN2c2 24520 2F1ZN2c3 33482 2F1ZN3c2 59239 2F1ZN3c3 81127 2F1ZN3a9 63257

表 B-3 α線スペクトロメトリーを併用した Pu の同位体組成測定結果 (単位原子百分率)

試料名 239Pu 240Pu 241Pu 242Pu 238Pu

2F1ZN2c2 62731 25047 7050 3792 138 2F1ZN2c3 62634 24507 7143 3855 186 2F1ZN3c2 42290 32030 8898 13333 345 2F1ZN3c3 41498 31898 8770 13147 468 2F1ZN3a9 36971 30207 8136 21280 341

JAEA-Research 2013-020

- 78 -

表 B-4 燃料溶解溶液中の UPu 及び Nd の同位体組成分析結果 (単位原子百分率)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 234U 001789 00329 00141 00246 00077

plusmn 000007 00001 00002 00002 00002 235U 11220 17429 02320 03689 00219

plusmn 00008 00005 00003 00003 00002 236U 03805 062693 04799 07900 02916

plusmn 00004 000002 00001 00002 00001 238U 984796 975973 992741 988164 996787

plusmn 00008 00005 00004 00004 00003 238Pu 1381 186 345 468 341

plusmn 0008 001 002 003 002 239Pu 627305 62634 42290 41498 369711

plusmn 00008 0001 0003 0005 00007 240Pu 25047 245073 32030 31898 302074

plusmn 0001 00008 0004 0007 00006 241Pu 70503 7143 8898 877 8136

plusmn 00005 0001 0004 001 0002 242Pu 37915 38550 13333 13147 212796

plusmn 00007 00007 0004 0003 00008 142Nd 1639 0623 11173 1088 1655

plusmn 0003 0003 00003 0001 0002 143Nd 21002 21210 135747 132774 88781

plusmn 0005 0002 00008 00008 00005 144Nd 30748 31879 37724 38747 41187

plusmn 0004 0002 0001 0002 0002 145Nd 16540 16760 15007 14895 136618

plusmn 0004 0002 0001 0001 00009 146Nd 16799 16789 18682 18740 20038

plusmn 0008 0003 0002 0003 0002 148Nd 8868 8730 9211 8933 9522

plusmn 0007 0003 0002 0002 0002 150Nd 4404 4010 4684 4320 5059

plusmn 0005 0002 0001 0001 0001 238Pu については238U による影響を考慮しα線測定の結果を用いた 238Pu のplusmnはα線測定誤差を 05質量分析法による同位体比測定誤差を

01とし統計的な誤差伝播の計算により算出した Pu の同位体組成は表 B-3 の結果に 241Pu 及び 242Pu を加え百分率したも

のである 各plusmnは質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な

誤差伝播の計算により算出した

JAEA-Research 2013-020

- 79 -

原子数の算出には次の式を用いた

Rms times Sps - Spm

原子数 = Abm - Rms times Abs

Rms スパイク添加後の 238U233U239Pu242Pu148Nd150Nd 原子数比

Sps 添加した濃縮同位体の量(原子数)233U242Pu150Nd 量

Spm 添加した濃縮同位体の量(原子数)238U239Pu148Nd 量

Abm 試料中の同位体の比238UU239PuPu148NdNd

Abs 試料中の同位体の比233UU242PuPu150NdNd

表 B-6 添加したスパイク中の UPu 及び Nd の原子数 (単位原子数)

試料名 U 233U Sps 238U Spm

2F1ZN2c2 57221E+15 56230E+15 49433E+13 2F1ZN2c3 57146E+15 56156E+15 49369E+13 2F1ZN3c2 57201E+15 56210E+15 49416E+13 2F1ZN3c3 57216E+15 56225E+15 49429E+13 2F1ZN3a9 57325E+15 56332E+15 49523E+13

試料名 Pu 242Pu Sps 239Pu Spm

2F1ZN2c2 14402E+14 14382E+14 42006E+10 2F1ZN2c3 14383E+14 14364E+14 41952E+10 2F1ZN3c2 14397E+14 14377E+14 41992E+10 2F1ZN3c3 14401E+14 14381E+14 42003E+10 2F1ZN3a9 14428E+14 14409E+14 42083E+10

試料名 Nd 150Nd Sps 148Nd Spm

2F1ZN2c2 96421E+13 87527E+13 11428E+12 2F1ZN2c3 96295E+13 87412E+13 11413E+12 2F1ZN3c2 96388E+13 87496E+13 11424E+12 2F1ZN3c3 96413E+13 87519E+13 11427E+12 2F1ZN3a9 96597E+13 87687E+13 11449E+12

57221times1015を示す

表 B-5 二次希釈試料分取量とスパイク添加量 試料名 試料分取量(g) 添加量(g)

2F1ZN2c2 11070 11496 2F1ZN2c3 11060 11481 2F1ZN3c2 11069 11492 2F1ZN3c3 11071 11495 2F1ZN3a9 11068 11517

JAEA-Research 2013-020

- 80 -

表 B-7 二次希釈試料の UPu 及び Nd 同位体組成(測定値) (単位原子数比)

試料名 233UU Abs 238UU Abm

2F1ZN2c2 0 09848 2F1ZN2c3 0 09760 2F1ZN3c2 0 09927 2F1ZN3c3 0 09882 2F1ZN3a9 0 09968

試料名 242PuPu Abs 239PuPu Abm

2F1ZN2c2 00379 06273 2F1ZN2c3 00386 06263 2F1ZN3c2 01333 04229 2F1ZN3c3 01315 04150 2F1ZN3a9 02128 03697

試料名 150NdNd Abs 148NdNd Abm

2F1ZN2c2 00440 00887 2F1ZN2c3 00401 00873 2F1ZN3c2 00468 00921 2F1ZN3c3 00432 00893 2F1ZN3a9 00506 00952

表 B-8 混合スパイク添加後の二次希釈試料の同位体比測定結果 (単位原子数比)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 233U238U 0410984 031750 034736 0383628 0264855

plusmn 0000042 000010 000010 0000094 0000048 242Pu239Pu 182016 1364439 218793 236969 222127

plusmn 000011 0000042 000021 000020 000017 148Nd150Nd 0089986 0149877 0186518 0211642 0266697

plusmn 0000017 0000033 0000034 0000024 0000058

各plusmnは質量分析法による同位体比測定結果(3 回繰り返し測定)の標準偏差を示す

JAEA-Research 2013-020

- 81 -

表 B-9 二次希釈試料の UPu 及び Nd 原子数の算出結果 U

試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 243319 13843E+16 0101 2F1ZN2c3 314965 18072E+16 0105 2F1ZN3c2 287884 16251E+16 0104 2F1ZN3c3 260669 14782E+16 0103 2F1ZN3a9 377565 21288E+16 0102

Pu 試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 054940 13022E+14 0060 2F1ZN2c3 073290 17594E+14 0060 2F1ZN3c2 045705 18143E+14 0062 2F1ZN3c3 042200 16870E+14 0062 2F1ZN3a9 045019 23666E+14 0061

Nd 試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 008999 79480E+13 0125 2F1ZN2c3 014988 14713E+14 0103 2F1ZN3c2 018652 18203E+14 0096 2F1ZN3c3 021164 21674E+14 0096 2F1ZN3a9 026670 27214E+14 0096

13843times1016を示す

表 B-10 二次希釈試料のウラン濃度

試料名 二次希釈試料 分取量(g) 1

分取試料中の U 原子数2

二次希釈試料の

U 濃度 (原子数g 溶液)

2F1ZN2c2 11070 13843E+16 1250E+16 2F1ZN2c3 11060 18072E+16 1634E+16 2F1ZN3c2 11069 16251E+16 1468E+16 2F1ZN3c3 11071 14782E+16 1335E+16 2F1ZN3a9 11068 21288E+16 1923E+16

1表 B-5 参照 2表 B-9 参照 13843times1016を示す

This is a blank page

国際単位系(SI)

乗数  接頭語 記号 乗数  接頭語 記号

1024 ヨ タ Y 10-1 デ シ d1021 ゼ タ Z 10-2 セ ン チ c1018 エ ク サ E 10-3 ミ リ m1015 ペ タ P 10-6 マイクロ micro1012 テ ラ T 10-9 ナ ノ n109 ギ ガ G 10-12 ピ コ p106 メ ガ M 10-15 フェムト f103 キ ロ k 10-18 ア ト a102 ヘ ク ト h 10-21 ゼ プ ト z101 デ カ da 10-24 ヨ ク ト y

表5SI 接頭語

名称 記号 SI 単位による値

分 min 1 min=60s時 h 1h =60 min=3600 s日 d 1 d=24 h=86 400 s度 deg 1deg=(π180) rad分 rsquo 1rsquo=(160)deg=(π10800) rad秒 rdquo 1rdquo=(160)rsquo=(π648000) rad

ヘクタール ha 1ha=1hm2=104m2

リットル Ll 1L=11=1dm3=103cm3=10-3m3

トン t 1t=103 kg

表6SIに属さないがSIと併用される単位

名称 記号 SI 単位で表される数値

電 子 ボ ル ト eV 1eV=1602 176 53(14)times10-19Jダ ル ト ン Da 1Da=1660 538 86(28)times10-27kg統一原子質量単位 u 1u=1 Da天 文 単 位 ua 1ua=1495 978 706 91(6)times1011m

表7SIに属さないがSIと併用される単位でSI単位で表される数値が実験的に得られるもの

名称 記号 SI 単位で表される数値

キ ュ リ ー Ci 1 Ci=37times1010Bqレ ン ト ゲ ン R 1 R = 258times10-4Ckgラ ド rad 1 rad=1cGy=10-2Gyレ ム rem 1 rem=1 cSv=10-2Svガ ン マ γ 1γ=1 nT=10-9Tフ ェ ル ミ 1フェルミ=1 fm=10-15mメートル系カラット 1メートル系カラット = 200 mg = 2times10-4kgト ル Torr 1 Torr = (101 325760) Pa標 準 大 気 圧 atm 1 atm = 101 325 Pa

1cal=41858J(「15」カロリー)41868J(「IT」カロリー)4184J(「熱化学」カロリー)

ミ ク ロ ン micro 1 micro =1microm=10-6m

表10SIに属さないその他の単位の例

カ ロ リ ー cal

(a)SI接頭語は固有の名称と記号を持つ組立単位と組み合わせても使用できるしかし接頭語を付した単位はもはや コヒーレントではない(b)ラジアンとステラジアンは数字の1に対する単位の特別な名称で量についての情報をつたえるために使われる

 実際には使用する時には記号rad及びsrが用いられるが習慣として組立単位としての記号である数字の1は明 示されない(c)測光学ではステラジアンという名称と記号srを単位の表し方の中にそのまま維持している

(d)ヘルツは周期現象についてのみベクレルは放射性核種の統計的過程についてのみ使用される

(e)セルシウス度はケルビンの特別な名称でセルシウス温度を表すために使用されるセルシウス度とケルビンの

  単位の大きさは同一であるしたがって温度差や温度間隔を表す数値はどちらの単位で表しても同じである

(f)放射性核種の放射能(activity referred to a radionuclide)はしばしば誤った用語でrdquoradioactivityrdquoと記される

(g)単位シーベルト(PV200270205)についてはCIPM勧告2(CI-2002)を参照

(a)量濃度(amount concentration)は臨床化学の分野では物質濃度

  (substance concentration)ともよばれる(b)これらは無次元量あるいは次元1をもつ量であるがそのこと   を表す単位記号である数字の1は通常は表記しない

名称 記号SI 基本単位による

表し方

秒ルカスパ度粘 Pa s m-1 kg s-1

力 の モ ー メ ン ト ニュートンメートル N m m2 kg s-2

表 面 張 力 ニュートン毎メートル Nm kg s-2

角 速 度 ラジアン毎秒 rads m m-1 s-1=s-1

角 加 速 度 ラジアン毎秒毎秒 rads2 m m-1 s-2=s-2

熱 流 密 度 放 射 照 度 ワット毎平方メートル Wm2 kg s-3

熱 容 量 エ ン ト ロ ピ ー ジュール毎ケルビン JK m2 kg s-2 K-1

比熱容量比エントロピー ジュール毎キログラム毎ケルビン J(kg K) m2 s-2 K-1

比 エ ネ ル ギ ー ジュール毎キログラム Jkg m2 s-2

熱 伝 導 率 ワット毎メートル毎ケルビン W(m K) m kg s-3 K-1

体 積 エ ネ ル ギ ー ジュール毎立方メートル Jm3 m-1 kg s-2

電 界 の 強 さ ボルト毎メートル Vm m kg s-3 A-1

電 荷 密 度 クーロン毎立方メートル Cm3 m-3 sA表 面 電 荷 クーロン毎平方メートル Cm2 m-2 sA電 束 密 度 電 気 変 位 クーロン毎平方メートル Cm2 m-2 sA誘 電 率 ファラド毎メートル Fm m-3 kg-1 s4 A2

透 磁 率 ヘンリー毎メートル Hm m kg s-2 A-2

モ ル エ ネ ル ギ ー ジュール毎モル Jmol m2 kg s-2 mol-1

モルエントロピー モル熱容量ジュール毎モル毎ケルビン J(mol K) m2 kg s-2 K-1 mol-1

照射線量(X線及びγ線) クーロン毎キログラム Ckg kg-1 sA吸 収 線 量 率 グレイ毎秒 Gys m2 s-3

放 射 強 度 ワット毎ステラジアン Wsr m4 m-2 kg s-3=m2 kg s-3

放 射 輝 度 ワット毎平方メートル毎ステラジアン W(m2 sr) m2 m-2 kg s-3=kg s-3

酵 素 活 性 濃 度 カタール毎立方メートル katm3 m-3 s-1 mol

表4単位の中に固有の名称と記号を含むSI組立単位の例

組立量SI 組立単位

名称 記号

面 積 平方メートル m2

体 積 立法メートル m3

速 さ 速 度 メートル毎秒 ms加 速 度 メートル毎秒毎秒 ms2

波 数 毎メートル m-1

密 度 質 量 密 度 キログラム毎立方メートル kgm3

面 積 密 度 キログラム毎平方メートル kgm2

比 体 積 立方メートル毎キログラム m3kg電 流 密 度 アンペア毎平方メートル Am2

磁 界 の 強 さ アンペア毎メートル Am量 濃 度 (a) 濃 度 モル毎立方メートル molm3

質 量 濃 度 キログラム毎立法メートル kgm3

輝 度 カンデラ毎平方メートル cdm2

屈 折 率 (b) (数字の) 1 1比 透 磁 率 (b) (数字の) 1 1

組立量SI 基本単位

表2基本単位を用いて表されるSI組立単位の例

名称 記号他のSI単位による

表し方SI基本単位による

表し方平 面 角 ラジアン(b) rad 1(b) mm立 体 角 ステラジアン(b) sr(c) 1(b) m2m2

周 波 数 ヘルツ(d) Hz s-1

ントーュニ力 N m kg s-2

圧 力 応 力 パスカル Pa Nm2 m-1 kg s-2

エ ネ ル ギ ー 仕 事 熱 量 ジュール J N m m2 kg s-2

仕 事 率 工 率 放 射 束 ワット W Js m2 kg s-3

電 荷 電 気 量 クーロン A sC電 位 差 ( 電 圧 ) 起 電 力 ボルト V WA m2 kg s-3 A-1

静 電 容 量 ファラド F CV m-2 kg-1 s4 A2

電 気 抵 抗 オーム Ω VA m2 kg s-3 A-2

コ ン ダ ク タ ン ス ジーメンス S AV m-2 kg-1 s3 A2

バーエウ束磁 Wb Vs m2 kg s-2 A-1

磁 束 密 度 テスラ T Wbm2 kg s-2 A-1

イ ン ダ ク タ ン ス ヘンリー H WbA m2 kg s-2 A-2

セ ル シ ウ ス 温 度 セルシウス度(e) Kンメール束光 lm cd sr(c) cd

スクル度照 lx lmm2 m-2 cd放射性核種の放射能( f ) ベクレル(d) Bq s-1

吸収線量 比エネルギー分与カーマ

グレイ Gy Jkg m2 s-2

線量当量 周辺線量当量 方向

性線量当量 個人線量当量シーベルト(g) Sv Jkg m2 s-2

酸 素 活 性 カタール kat s-1 mol

表3固有の名称と記号で表されるSI組立単位SI 組立単位

組立量

名称 記号 SI 単位で表される数値

バ ー ル bar 1bar=01MPa=100kPa=105Pa水銀柱ミリメートル mmHg 1mmHg=133322Paオングストローム Å 1Å=01nm=100pm=10-10m海 里 M 1M=1852mバ ー ン b 1b=100fm2=(10-12cm)2=10-28m2

ノ ッ ト kn 1kn=(18523600)msネ ー パ Npベ ル B

デ ジ ベ ル dB

表8SIに属さないがSIと併用されるその他の単位

SI単位との数値的な関係は    対数量の定義に依存

名称 記号

長 さ メ ー ト ル m質 量 キログラム kg時 間 秒 s電 流 ア ン ペ ア A熱力学温度 ケ ル ビ ン K物 質 量 モ ル mol光 度 カ ン デ ラ cd

基本量SI 基本単位

表1SI 基本単位

名称 記号 SI 単位で表される数値

エ ル グ erg 1 erg=10-7 Jダ イ ン dyn 1 dyn=10-5Nポ ア ズ P 1 P=1 dyn s cm-2=01Pa sス ト ー ク ス St 1 St =1cm2 s-1=10-4m2 s-1

ス チ ル ブ sb 1 sb =1cd cm-2=104cd m-2

フ ォ ト ph 1 ph=1cd sr cm-2 104lxガ ル Gal 1 Gal =1cm s-2=10-2ms-2

マ ク ス ウ ェ ル Mx 1 Mx = 1G cm2=10-8Wbガ ウ ス G 1 G =1Mx cm-2 =10-4Tエルステッド( c ) Oe 1 Oe  (1034π)A m-1

表9固有の名称をもつCGS組立単位

(c)3元系のCGS単位系とSIでは直接比較できないため等号「   」

   は対応関係を示すものである

(第8版2006年改訂)

この印刷物は再生紙を使用しています

Page 60: JAEA-Research 2013-020JAEA-Research 2013-020 - 1 - 1.はじめに 日本原子力研究開発機構(以下「JAEA」という。)は原子力安全基盤機構(以下「JNES」と

JAEA-Research 2013-020

- 56 -

0 20 40 60 800

1

2

3

4

5

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 240Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2 ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-26 240Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 57 -

0 20 40 60 800

1

2

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 241Pu

Fukushima-Daini-1 (present)

Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2 ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (2007)

図 5-27 241Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 58 -

0 20 40 60 800

1

2

3

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 242Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-28 242Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 59 -

図 5-29 と図 5-30 にはこの測定で得られた 95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs の

溶解溶液と不溶性残渣中の初期ウラン 1 トンあたりの存在量を示すまた図 5-31 にはそれ

らの和を図 5-32 には不溶性残渣中の存在割合を示す難測定 FP と呼んでいるこれらの FP

の量は図 5-31 からわかるように109Ag が最も燃焼度の高いサンプルで測定値が小さくな

っている例外はあるが燃焼度に対して指数関数的に(片対数グラフで直線的に)増大をし

ている不溶性残渣の量は燃焼度と共に単調に増大すると考えられたが図 5-32 に示すよう

に燃焼度が最も高いサンプルで不溶性残渣中の FP 量が減少する結果を得たこれが燃料

の燃焼条件等によるものなのか溶解を行った時の条件の差によって生じたものなのかは

現段階では不明である旧原研を含めて原子力機構で行ってきた使用済燃料同位体組成測定

実験ではこれら不溶性残渣中に含まれる FP の測定は行われてこなかった今後測定手

法のさらなる見直しなどを通じて不溶性残渣に含まれる FP 量の測定技術の向上を図って

いくことが求められる

0 20 40 60 800

1000

2000

3000

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Solution

図 5-29 難測定 FP 測定結果(溶解溶液中の FP 量(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 60 -

0 20 40 60 800

200

400

600

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109

Ag133Cs

Insolble residue

図 5-30難測定 FP 測定結果(不溶性残渣中の FP の量(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 61 -

0 20 40 60 80101

102

103

104

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Insolble Residue+Solution

図 5-31難測定 FP 測定結果(溶解溶液と不溶性残渣中の FP 量の和(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 62 -

0 20 40 60 8010-4

10-3

10-2

10-1

100

Burnup [GWdt]

Rat

io o

f W

eigh

t[-] 95Mo

99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Insolble Residue(Insolble Residue+Solution)

図 5-32難測定 FP 測定結果(不溶性残渣中の FP の割合)

JAEA-Research 2013-020

- 63 -

表 5-3 には各サンプルの各同位体について原子炉停止から測定までの時間(冷却時間)を示

した表 5-4 には各サンプルの測定値について測定誤差(相対標準偏差)を示した

表 5-3 原子炉停止から測定日までの冷却時間(年)のまとめ

Assembly

Name ZN2 ZN3

Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 234U 969 1221 954 702 702 235U 969 1221 954 702 702 236U 969 1221 954 702 702 238U 969 1221 954 702 702

238Pu 969 1221 954 702 702 239Pu 969 1221 954 702 702 240Pu 969 1221 954 702 702 241Pu 969 1221 954 702 702 242Pu 969 1221 954 702 702 142Nd 969 1221 954 702 702 143Nd 969 1221 954 702 702 144Nd 969 1221 954 702 702 145Nd 969 1221 954 702 702 146Nd 969 1221 954 702 702 148Nd 969 1221 954 702 702 150Nd 969 1221 954 702 702 134Cs 973 962 702 702 702 137Cs 973 962 702 702 702 151Eu 1068 1048 802 796 796 153Eu 1068 1048 802 796 796 154Eu 973 962 708 708 708 155Eu 973 962 708 708 708 147Pm 1070 1061 802 796 796 147Sm 1068 1048 802 796 796 148Sm 1068 1048 802 796 796 149Sm 1068 1048 802 796 796 150Sm 1068 1048 802 796 796 151Sm 1068 1048 802 796 796 152Sm 1068 1048 802 796 796 154Sm 1068 1048 802 796 796 152Gd 1069 1048 802 796 796 154Gd 1069 1048 802 796 796 155Gd 1069 1048 802 796 796 156Gd 1069 1048 802 796 796 157Gd 1069 1048 802 796 796 158Gd 1069 1048 802 796 796 160Gd 1069 1048 802 796 796 95Mo 1165 1165 899 899 899 99Tc 1165 1165 899 899 899

101Ru 1165 1165 899 899 899 103Rh 1165 1165 899 899 899 109Ag 1165 1165 899 899 899 133Cs 1165 1165 899 899 899

JAEA-Research 2013-020

- 64 -

表 5-4 測定誤差(RSD相対標準偏差())のまとめ

Assembly

Name ZN2 ZN3

Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 234U lt 22 lt 22 lt 22 lt 22 lt 22 235U lt 10 lt 10 lt 10 lt 10 lt 10 236U lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 238U lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02

238Pu lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 239Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 240Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 241Pu lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 242Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 142Nd lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 143Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 144Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 145Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 146Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 148Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 150Nd lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 134Cs lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 137Cs lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 151Eu 38 14 25 13 14 153Eu 26 13 21 05 07 154Eu lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 155Eu lt 6 lt 6 lt 6 lt 6 lt 6 147Pm lt 5 lt 5 lt 5 lt 5 lt 5 147Sm 21 10 18 12 12 148Sm 24 11 18 12 12 149Sm 37 19 34 15 21 150Sm 22 10 18 12 13 151Sm 26 19 24 15 21 152Sm 19 10 16 11 11 154Sm 24 12 20 12 12 152Gd 43 38 59 53 58 154Gd 20 14 16 13 16 155Gd 82 11 85 11 13 156Gd 14 08 12 08 10 157Gd 62 20 101 37 30 158Gd 14 11 12 09 12 160Gd 16 18 14 19 21 95Mo 39 40 22 45 23 99Tc 31 31 24 35 24

101Ru 30 31 20 38 22 103Rh 26 24 20 37 19 109Ag 19 21 15 15 15 133Cs 39 38 31 48 35

ここに示した値は測定機器の性能と分離や希釈による誤差を考慮したものである

JAEA-Research 2013-020

- 65 -

表 5-5 と表 5-6 にはZN2 及び ZN3 集合体の照射にかかわる原子炉の運転履歴を示す

表 5-5 ZN2 集合体の運転履歴

開始日 終了日 日数 運転(第 12 サイクル) 1996726 1997923 424

定検 1997923 19971031 38 運転(第 13 サイクル) 19971031 19981217 412

定検 19981217 1999312 85 運転(第 14 サイクル) 1999312 200059 424

表 5-6 ZN3 集合体の運転履歴

開始日 終了日 日数 運転(第 12 サイクル) 1996726 1997923 424

定検 1997923 19971031 38 運転(第 13 サイクル) 19971031 19981217 412

定検 19981217 1999312 85 運転(第 14 サイクル) 1999312 200059 424

定検 200059 2000615 37 運転(第 15 サイクル) 2000615 2001813 424

定検 2001813 2001119 88 運転(第 16 サイクル) 2001119 200317 424

JAEA-Research 2013-020

- 66 -

図 5-33 と図 5-34 にはZN2 集合体及び ZN3 集合体を上から見た断面図とそれぞれのサ

ンプルの取得位置を示したまた図 5-35 には各燃料棒でサンプルを取り出した軸方向の

高さを示した図 5-36及び図 5-37にはZN2及び ZN3集合体の炉内での装荷位置を示した

図 5-33 本試験でサンプルが取得された燃料棒の位置(ZN2 集合体)

(3 サイクル照射 平均燃焼度 356GWdt)

JAEA-Research 2013-020

- 67 -

図 5-34 本試験でサンプルが取得された燃料棒の位置(ZN3 集合体)

(5 サイクル照射 平均燃焼度 535 GWdt)

JAEA-Research 2013-020

- 68 -

図 5-35 本試験でサンプルが取得された位置(軸方向)

JAEA-Research 2013-020

- 69 -

図 5-36 ZN2 集合体のシャッフリング 1112)

(福島第 2 原子力発電所第 12 サイクルから第 14 サイクル)

JAEA-Research 2013-020

- 70 -

図 5-37 ZN3 集合体のシャッフリング 1112)

(福島第 2 原子力発電所第 12 サイクルから第 16 サイクル)

JAEA-Research 2013-020

- 71 -

6おわりに

JAEA が JNES からの受託事業として実施した「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生

成核種組成測定試験」において燃焼率評価で測定が必要な元素の 1 つである Nd について2

種類の手法で測定を行ったが結果に差異が生じたそのため確度の高い測定結果を取得するこ

とと生じた差異の原因究明を目的としたフォローアップ測定を実施した

本件で発生した Nd 定量値の差異の原因は3 章で述べたとおり(1) Nd 定量における化学操

作中に相互汚染等が発生した可能性があったこと(2) Nd を含む FP 核種の測定結果算出に使用

した溶解溶液中の U 原子数に不確定性があったことの 2 点により生じたものと推定される今

後同様の測定を実施する際に注意すべき点をまとめると以下のようになる

① 着目元素の定量を行う際同時期かつ同一試料で U 原子数を測定すること

② 試料の保管時には蒸発が無視できるだけの十分な量を確保した上で保管すること

③ 保管試料は定期的に重量を測定し自然蒸発の影響を把握すること

④ 分取希釈等の操作時には天秤による秤量を行いデータ管理を確実に行うこと

の 4 点である特にどのデータをどの時期に測定するかは全体の測定計画の検討で調整できる

ことであるため出来るだけ同一試料のデータを短期間にまとめて取得できるように配慮すべき

である

また作業環境からの天然元素の汚染等の影響の排除について近年の分析装置の高感度化に

伴い試料の取扱量が極めて少なくなっていることに注意すべきである取り扱う試料量が少なく

なれば被ばくや汚染の可能性を低減できる反面同時に取扱う試料間から生じる相互汚染使

用する試薬や器具及び作業を実施する環境下から混入する天然元素の影響等による汚染の可能性

が高くなるこれらの試料間の相互及び環境下等から生じる汚染はその原因が多岐に渡って考

えられることから作業全般に繊細な注意を払う必要があるあるいは被ばく量に注意を払い

つつ環境下等から生じる天然元素の汚染の影響が出ない程度に取り扱う量を増加させる等の検

討も必要となるだろうこのためにもさらに確度の高いデータの取得を目指し同様の測定を

繰り返し行うことで測定経験を得ることが必要である

本件で発生した Nd 定量値の差異について今後同様の事象を繰り返さないためには上記対応

を必要とするしたがって分析作業の実施の際には事前に作業者間で分析方法及び手順につ

いて十分に検討を行い綿密な計画を立てそれらを確実に遂行していくことの重要性を再認識

する必要がある

JAEA-Research 2013-020

- 72 -

謝 辞

JNES からの受託事業として実施した「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組

成測定試験」においてはJNES の山本徹氏には当該事業の立ち上げから実施及び本フォローア

ップ測定の実施に至るまで多大なご指導とご支援を頂きましたJNES の安藤良平氏及び鈴木

求氏には事業の遂行だけではなく取得データの解析結果に関するご指導をいただきました

深く感謝申し上げます安全研究センター サイクル安全研究グループの外池幸太郎研究主幹には

JNES からの受託事業立ち上げに際して事業の主担当者としてご尽力いただきましたまた同

グループの戸塚真義氏と原科研福島技術開発特別チーム 臨界管理技術開発グループの蒲原佳子

女史には本レポートに掲載するデータの整理を旧ホット試験施設管理部 ホット材料試験課の宮

田精一氏並びに原科研福島技術開発特別チーム 臨界管理技術開発グループの佐藤真人氏には試

料の再調製を行っていただきました原子力基礎工学研究部門 分析化学研究グループの河野信昭

氏並びに鈴木大輔氏には試料分離法について貴重なご助言をいただきましたここに記してお礼

申し上げます

参考文献

1) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 20 年度報告書

2) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 21 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000016661pdf)

3) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 22 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000118961pdf)

4) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 23 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000123740pdf)

5) SUsuda NKohnoldquoAnion-Exchange Separation of Nd and the Transplutonium Elements

in Spent Nuclear Fuels for Burn-up DeterminationrdquoSeparation Sci Technol 23(10amp11)

pp1119-1131 (1988)

6) GUchiyama et alldquoDevelopment of quantitative analytical method of U Pu and fission

products in spent fuel by combined-chromatographic-mass-spectrometric-isotopic-dilution

technologyrdquoEuropean Nuclear Conference 2012 (ENC 2012) December 2012 Manchester

United Kingdom

7) ISO11483 ldquoPreparation of plutonium sources and determination of 238Pu239Pu isotope

ratio by alpha spectrometry rdquo ISO Geneva(1994)

8) K Shibata O Iwamoto T Nakagawa N Iwamoto A Ichihara S Kunieda S Chiba K

JAEA-Research 2013-020

- 73 -

Furutaka N Otuka T Ohsawa T Murata H Matsunobu A Zukeran S Kamada and J

Katakura ldquoJENDL-40 A New Library for Nuclear Science and Engineeringrdquo Journal of

Nuclear Science and Technology 48 1 (2011)

9) K Okumura T Mori M Nakagawa K Kaneko ldquoValidation of a Continuous-Energy Monte

Carlo Burn-up Code MVP-BURN and Its Application to Analysis of Post Irradiation

Experimentrdquo Journal of Nuclear Science and Technology 37(2)pp128-138(2000)

10) 須山賢也望月弘樹高田友幸龍福進奥野浩村崎穣大久保清志「連続エネルギモン

テカルロコード MVP 及び MCNP を使用する統合化燃焼計算コードシステム -

SWAT31」 JAEA-DataCode 2009-002 日本原子力研究開発機構 (2009)

11) 「平成 18 年度全 MOX 炉心核設計手法信頼性実証試験成果報告書」07 基炉報-0001 原子力安

全基盤機構 (2007)

12) 「平成 18 年度高燃焼度 9x9 型燃料信頼性実証試験成果報告書」07 基炉報-0002 原子力安全

基盤機構 (2007)

JAEA-Research 2013-020

- 74 -

付録

測定データ集

JAEA-Research 2013-020

- 75 -

A 混合スパイク試料の値付け

表 A-1 各標準濃度一覧

標準試料 濃度 誤差()

U 濃度標準 26820 microgg 005 Pu 濃度標準 83506 ngg 005 Nd 濃度標準 13495 ngg 007

各標準の純度及び秤量誤差から算出した

表 A-2 混合スパイクと各濃度標準の混合データ

試料名 分取量(g)

混合スパイク 11452 U 濃度標準 10968 Pu 濃度標準 10723 Nd 濃度標準 10324

表 A-3 各濃度標準の同位体組成

U 濃度標準 Pu 濃度標準 Nd 濃度標準 同位体組成

(原子百分率) 誤差() 同位体組成

(原子百分率) 誤差()同位体組成

(原子百分率) 誤差() 234U 00054 362 238Pu 00030 215 142Nd 27119 0007 235U 07205 003 239Pu 974234 0001 143Nd 12174 0009 238U 992741 00003 240Pu 25607 0003 144Nd 23789 0014 241Pu 00100 191 145Nd 8295 0020 242Pu 00028 185 146Nd 17202 0026 148Nd 5767 0038 150Nd 5653 0049 各誤差は質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な誤差伝播の

計算により算出した

表 A-4 混合スパイク中 238Pu の放射能測定結果

放射能比(238Pu242Pu) 012692

表 A-5 混合スパイクに各濃度標準を添加した試料の同位体比測定結果

試料名 測定値 233U238U 0075767 (原子数比) plusmn 0000064

242Pu239Pu 0065232 (原子数比) plusmn 0000004

150Nd142Nd 075200 (原子数比) plusmn 000028

JAEA-Research 2013-020

- 76 -

原子数の算出には次の式を用いた

Rms times Sps - Spm 原子数 =

Abm - Rms times Abs

Rms 濃度標準添加後の 238U233U239Pu242Pu150Nd142Nd 原子数比

Sps 添加した各濃度標準中同位体の量(原子数)233U242Pu142Nd 量

Spm 添加した各濃度標準中同位体の量(原子数)238U239Pu150Nd 量

Abm 混合スパイク中の同位体の比238UU239PuPu150NdNd

Abs 混合スパイク中の同位体の比233UU242PuPu142NdNd

表 A-6 原子数算出に使用したデータ

元素 Rms Sps Spm Abm Abs

U 1319833 0 7388E+16 00086391 09826830 Pu 0065232 219735E+15 63943E+10 0998653 00002917 Nd 0752004 15774E+14 32882E+13 09077548 00201111

JAEA-Research 2013-020

- 77 -

B 燃料溶解溶液試料の測定データ

表 B-1 燃料溶解溶液の分取希釈データ

一次希釈 二次希釈 試料名

分取 希釈 分取 希釈 希釈倍率

2F1ZN2c2 10814 584007 05658 112594 10747

2F1ZN2c3 11753 583867 05676 112728 9866

2F1ZN3c2 11739 576345 05696 111741 9631

2F1ZN3c3 11685 585754 05686 111584 9837

2F1ZN3a9 11636 581027 05686 112304 9862

表 B-2試料中 238Pu の放射能測定結果

試料名 放射能比 238Pu(239Pu+240Pu)

2F1ZN2c2 24520 2F1ZN2c3 33482 2F1ZN3c2 59239 2F1ZN3c3 81127 2F1ZN3a9 63257

表 B-3 α線スペクトロメトリーを併用した Pu の同位体組成測定結果 (単位原子百分率)

試料名 239Pu 240Pu 241Pu 242Pu 238Pu

2F1ZN2c2 62731 25047 7050 3792 138 2F1ZN2c3 62634 24507 7143 3855 186 2F1ZN3c2 42290 32030 8898 13333 345 2F1ZN3c3 41498 31898 8770 13147 468 2F1ZN3a9 36971 30207 8136 21280 341

JAEA-Research 2013-020

- 78 -

表 B-4 燃料溶解溶液中の UPu 及び Nd の同位体組成分析結果 (単位原子百分率)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 234U 001789 00329 00141 00246 00077

plusmn 000007 00001 00002 00002 00002 235U 11220 17429 02320 03689 00219

plusmn 00008 00005 00003 00003 00002 236U 03805 062693 04799 07900 02916

plusmn 00004 000002 00001 00002 00001 238U 984796 975973 992741 988164 996787

plusmn 00008 00005 00004 00004 00003 238Pu 1381 186 345 468 341

plusmn 0008 001 002 003 002 239Pu 627305 62634 42290 41498 369711

plusmn 00008 0001 0003 0005 00007 240Pu 25047 245073 32030 31898 302074

plusmn 0001 00008 0004 0007 00006 241Pu 70503 7143 8898 877 8136

plusmn 00005 0001 0004 001 0002 242Pu 37915 38550 13333 13147 212796

plusmn 00007 00007 0004 0003 00008 142Nd 1639 0623 11173 1088 1655

plusmn 0003 0003 00003 0001 0002 143Nd 21002 21210 135747 132774 88781

plusmn 0005 0002 00008 00008 00005 144Nd 30748 31879 37724 38747 41187

plusmn 0004 0002 0001 0002 0002 145Nd 16540 16760 15007 14895 136618

plusmn 0004 0002 0001 0001 00009 146Nd 16799 16789 18682 18740 20038

plusmn 0008 0003 0002 0003 0002 148Nd 8868 8730 9211 8933 9522

plusmn 0007 0003 0002 0002 0002 150Nd 4404 4010 4684 4320 5059

plusmn 0005 0002 0001 0001 0001 238Pu については238U による影響を考慮しα線測定の結果を用いた 238Pu のplusmnはα線測定誤差を 05質量分析法による同位体比測定誤差を

01とし統計的な誤差伝播の計算により算出した Pu の同位体組成は表 B-3 の結果に 241Pu 及び 242Pu を加え百分率したも

のである 各plusmnは質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な

誤差伝播の計算により算出した

JAEA-Research 2013-020

- 79 -

原子数の算出には次の式を用いた

Rms times Sps - Spm

原子数 = Abm - Rms times Abs

Rms スパイク添加後の 238U233U239Pu242Pu148Nd150Nd 原子数比

Sps 添加した濃縮同位体の量(原子数)233U242Pu150Nd 量

Spm 添加した濃縮同位体の量(原子数)238U239Pu148Nd 量

Abm 試料中の同位体の比238UU239PuPu148NdNd

Abs 試料中の同位体の比233UU242PuPu150NdNd

表 B-6 添加したスパイク中の UPu 及び Nd の原子数 (単位原子数)

試料名 U 233U Sps 238U Spm

2F1ZN2c2 57221E+15 56230E+15 49433E+13 2F1ZN2c3 57146E+15 56156E+15 49369E+13 2F1ZN3c2 57201E+15 56210E+15 49416E+13 2F1ZN3c3 57216E+15 56225E+15 49429E+13 2F1ZN3a9 57325E+15 56332E+15 49523E+13

試料名 Pu 242Pu Sps 239Pu Spm

2F1ZN2c2 14402E+14 14382E+14 42006E+10 2F1ZN2c3 14383E+14 14364E+14 41952E+10 2F1ZN3c2 14397E+14 14377E+14 41992E+10 2F1ZN3c3 14401E+14 14381E+14 42003E+10 2F1ZN3a9 14428E+14 14409E+14 42083E+10

試料名 Nd 150Nd Sps 148Nd Spm

2F1ZN2c2 96421E+13 87527E+13 11428E+12 2F1ZN2c3 96295E+13 87412E+13 11413E+12 2F1ZN3c2 96388E+13 87496E+13 11424E+12 2F1ZN3c3 96413E+13 87519E+13 11427E+12 2F1ZN3a9 96597E+13 87687E+13 11449E+12

57221times1015を示す

表 B-5 二次希釈試料分取量とスパイク添加量 試料名 試料分取量(g) 添加量(g)

2F1ZN2c2 11070 11496 2F1ZN2c3 11060 11481 2F1ZN3c2 11069 11492 2F1ZN3c3 11071 11495 2F1ZN3a9 11068 11517

JAEA-Research 2013-020

- 80 -

表 B-7 二次希釈試料の UPu 及び Nd 同位体組成(測定値) (単位原子数比)

試料名 233UU Abs 238UU Abm

2F1ZN2c2 0 09848 2F1ZN2c3 0 09760 2F1ZN3c2 0 09927 2F1ZN3c3 0 09882 2F1ZN3a9 0 09968

試料名 242PuPu Abs 239PuPu Abm

2F1ZN2c2 00379 06273 2F1ZN2c3 00386 06263 2F1ZN3c2 01333 04229 2F1ZN3c3 01315 04150 2F1ZN3a9 02128 03697

試料名 150NdNd Abs 148NdNd Abm

2F1ZN2c2 00440 00887 2F1ZN2c3 00401 00873 2F1ZN3c2 00468 00921 2F1ZN3c3 00432 00893 2F1ZN3a9 00506 00952

表 B-8 混合スパイク添加後の二次希釈試料の同位体比測定結果 (単位原子数比)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 233U238U 0410984 031750 034736 0383628 0264855

plusmn 0000042 000010 000010 0000094 0000048 242Pu239Pu 182016 1364439 218793 236969 222127

plusmn 000011 0000042 000021 000020 000017 148Nd150Nd 0089986 0149877 0186518 0211642 0266697

plusmn 0000017 0000033 0000034 0000024 0000058

各plusmnは質量分析法による同位体比測定結果(3 回繰り返し測定)の標準偏差を示す

JAEA-Research 2013-020

- 81 -

表 B-9 二次希釈試料の UPu 及び Nd 原子数の算出結果 U

試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 243319 13843E+16 0101 2F1ZN2c3 314965 18072E+16 0105 2F1ZN3c2 287884 16251E+16 0104 2F1ZN3c3 260669 14782E+16 0103 2F1ZN3a9 377565 21288E+16 0102

Pu 試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 054940 13022E+14 0060 2F1ZN2c3 073290 17594E+14 0060 2F1ZN3c2 045705 18143E+14 0062 2F1ZN3c3 042200 16870E+14 0062 2F1ZN3a9 045019 23666E+14 0061

Nd 試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 008999 79480E+13 0125 2F1ZN2c3 014988 14713E+14 0103 2F1ZN3c2 018652 18203E+14 0096 2F1ZN3c3 021164 21674E+14 0096 2F1ZN3a9 026670 27214E+14 0096

13843times1016を示す

表 B-10 二次希釈試料のウラン濃度

試料名 二次希釈試料 分取量(g) 1

分取試料中の U 原子数2

二次希釈試料の

U 濃度 (原子数g 溶液)

2F1ZN2c2 11070 13843E+16 1250E+16 2F1ZN2c3 11060 18072E+16 1634E+16 2F1ZN3c2 11069 16251E+16 1468E+16 2F1ZN3c3 11071 14782E+16 1335E+16 2F1ZN3a9 11068 21288E+16 1923E+16

1表 B-5 参照 2表 B-9 参照 13843times1016を示す

This is a blank page

国際単位系(SI)

乗数  接頭語 記号 乗数  接頭語 記号

1024 ヨ タ Y 10-1 デ シ d1021 ゼ タ Z 10-2 セ ン チ c1018 エ ク サ E 10-3 ミ リ m1015 ペ タ P 10-6 マイクロ micro1012 テ ラ T 10-9 ナ ノ n109 ギ ガ G 10-12 ピ コ p106 メ ガ M 10-15 フェムト f103 キ ロ k 10-18 ア ト a102 ヘ ク ト h 10-21 ゼ プ ト z101 デ カ da 10-24 ヨ ク ト y

表5SI 接頭語

名称 記号 SI 単位による値

分 min 1 min=60s時 h 1h =60 min=3600 s日 d 1 d=24 h=86 400 s度 deg 1deg=(π180) rad分 rsquo 1rsquo=(160)deg=(π10800) rad秒 rdquo 1rdquo=(160)rsquo=(π648000) rad

ヘクタール ha 1ha=1hm2=104m2

リットル Ll 1L=11=1dm3=103cm3=10-3m3

トン t 1t=103 kg

表6SIに属さないがSIと併用される単位

名称 記号 SI 単位で表される数値

電 子 ボ ル ト eV 1eV=1602 176 53(14)times10-19Jダ ル ト ン Da 1Da=1660 538 86(28)times10-27kg統一原子質量単位 u 1u=1 Da天 文 単 位 ua 1ua=1495 978 706 91(6)times1011m

表7SIに属さないがSIと併用される単位でSI単位で表される数値が実験的に得られるもの

名称 記号 SI 単位で表される数値

キ ュ リ ー Ci 1 Ci=37times1010Bqレ ン ト ゲ ン R 1 R = 258times10-4Ckgラ ド rad 1 rad=1cGy=10-2Gyレ ム rem 1 rem=1 cSv=10-2Svガ ン マ γ 1γ=1 nT=10-9Tフ ェ ル ミ 1フェルミ=1 fm=10-15mメートル系カラット 1メートル系カラット = 200 mg = 2times10-4kgト ル Torr 1 Torr = (101 325760) Pa標 準 大 気 圧 atm 1 atm = 101 325 Pa

1cal=41858J(「15」カロリー)41868J(「IT」カロリー)4184J(「熱化学」カロリー)

ミ ク ロ ン micro 1 micro =1microm=10-6m

表10SIに属さないその他の単位の例

カ ロ リ ー cal

(a)SI接頭語は固有の名称と記号を持つ組立単位と組み合わせても使用できるしかし接頭語を付した単位はもはや コヒーレントではない(b)ラジアンとステラジアンは数字の1に対する単位の特別な名称で量についての情報をつたえるために使われる

 実際には使用する時には記号rad及びsrが用いられるが習慣として組立単位としての記号である数字の1は明 示されない(c)測光学ではステラジアンという名称と記号srを単位の表し方の中にそのまま維持している

(d)ヘルツは周期現象についてのみベクレルは放射性核種の統計的過程についてのみ使用される

(e)セルシウス度はケルビンの特別な名称でセルシウス温度を表すために使用されるセルシウス度とケルビンの

  単位の大きさは同一であるしたがって温度差や温度間隔を表す数値はどちらの単位で表しても同じである

(f)放射性核種の放射能(activity referred to a radionuclide)はしばしば誤った用語でrdquoradioactivityrdquoと記される

(g)単位シーベルト(PV200270205)についてはCIPM勧告2(CI-2002)を参照

(a)量濃度(amount concentration)は臨床化学の分野では物質濃度

  (substance concentration)ともよばれる(b)これらは無次元量あるいは次元1をもつ量であるがそのこと   を表す単位記号である数字の1は通常は表記しない

名称 記号SI 基本単位による

表し方

秒ルカスパ度粘 Pa s m-1 kg s-1

力 の モ ー メ ン ト ニュートンメートル N m m2 kg s-2

表 面 張 力 ニュートン毎メートル Nm kg s-2

角 速 度 ラジアン毎秒 rads m m-1 s-1=s-1

角 加 速 度 ラジアン毎秒毎秒 rads2 m m-1 s-2=s-2

熱 流 密 度 放 射 照 度 ワット毎平方メートル Wm2 kg s-3

熱 容 量 エ ン ト ロ ピ ー ジュール毎ケルビン JK m2 kg s-2 K-1

比熱容量比エントロピー ジュール毎キログラム毎ケルビン J(kg K) m2 s-2 K-1

比 エ ネ ル ギ ー ジュール毎キログラム Jkg m2 s-2

熱 伝 導 率 ワット毎メートル毎ケルビン W(m K) m kg s-3 K-1

体 積 エ ネ ル ギ ー ジュール毎立方メートル Jm3 m-1 kg s-2

電 界 の 強 さ ボルト毎メートル Vm m kg s-3 A-1

電 荷 密 度 クーロン毎立方メートル Cm3 m-3 sA表 面 電 荷 クーロン毎平方メートル Cm2 m-2 sA電 束 密 度 電 気 変 位 クーロン毎平方メートル Cm2 m-2 sA誘 電 率 ファラド毎メートル Fm m-3 kg-1 s4 A2

透 磁 率 ヘンリー毎メートル Hm m kg s-2 A-2

モ ル エ ネ ル ギ ー ジュール毎モル Jmol m2 kg s-2 mol-1

モルエントロピー モル熱容量ジュール毎モル毎ケルビン J(mol K) m2 kg s-2 K-1 mol-1

照射線量(X線及びγ線) クーロン毎キログラム Ckg kg-1 sA吸 収 線 量 率 グレイ毎秒 Gys m2 s-3

放 射 強 度 ワット毎ステラジアン Wsr m4 m-2 kg s-3=m2 kg s-3

放 射 輝 度 ワット毎平方メートル毎ステラジアン W(m2 sr) m2 m-2 kg s-3=kg s-3

酵 素 活 性 濃 度 カタール毎立方メートル katm3 m-3 s-1 mol

表4単位の中に固有の名称と記号を含むSI組立単位の例

組立量SI 組立単位

名称 記号

面 積 平方メートル m2

体 積 立法メートル m3

速 さ 速 度 メートル毎秒 ms加 速 度 メートル毎秒毎秒 ms2

波 数 毎メートル m-1

密 度 質 量 密 度 キログラム毎立方メートル kgm3

面 積 密 度 キログラム毎平方メートル kgm2

比 体 積 立方メートル毎キログラム m3kg電 流 密 度 アンペア毎平方メートル Am2

磁 界 の 強 さ アンペア毎メートル Am量 濃 度 (a) 濃 度 モル毎立方メートル molm3

質 量 濃 度 キログラム毎立法メートル kgm3

輝 度 カンデラ毎平方メートル cdm2

屈 折 率 (b) (数字の) 1 1比 透 磁 率 (b) (数字の) 1 1

組立量SI 基本単位

表2基本単位を用いて表されるSI組立単位の例

名称 記号他のSI単位による

表し方SI基本単位による

表し方平 面 角 ラジアン(b) rad 1(b) mm立 体 角 ステラジアン(b) sr(c) 1(b) m2m2

周 波 数 ヘルツ(d) Hz s-1

ントーュニ力 N m kg s-2

圧 力 応 力 パスカル Pa Nm2 m-1 kg s-2

エ ネ ル ギ ー 仕 事 熱 量 ジュール J N m m2 kg s-2

仕 事 率 工 率 放 射 束 ワット W Js m2 kg s-3

電 荷 電 気 量 クーロン A sC電 位 差 ( 電 圧 ) 起 電 力 ボルト V WA m2 kg s-3 A-1

静 電 容 量 ファラド F CV m-2 kg-1 s4 A2

電 気 抵 抗 オーム Ω VA m2 kg s-3 A-2

コ ン ダ ク タ ン ス ジーメンス S AV m-2 kg-1 s3 A2

バーエウ束磁 Wb Vs m2 kg s-2 A-1

磁 束 密 度 テスラ T Wbm2 kg s-2 A-1

イ ン ダ ク タ ン ス ヘンリー H WbA m2 kg s-2 A-2

セ ル シ ウ ス 温 度 セルシウス度(e) Kンメール束光 lm cd sr(c) cd

スクル度照 lx lmm2 m-2 cd放射性核種の放射能( f ) ベクレル(d) Bq s-1

吸収線量 比エネルギー分与カーマ

グレイ Gy Jkg m2 s-2

線量当量 周辺線量当量 方向

性線量当量 個人線量当量シーベルト(g) Sv Jkg m2 s-2

酸 素 活 性 カタール kat s-1 mol

表3固有の名称と記号で表されるSI組立単位SI 組立単位

組立量

名称 記号 SI 単位で表される数値

バ ー ル bar 1bar=01MPa=100kPa=105Pa水銀柱ミリメートル mmHg 1mmHg=133322Paオングストローム Å 1Å=01nm=100pm=10-10m海 里 M 1M=1852mバ ー ン b 1b=100fm2=(10-12cm)2=10-28m2

ノ ッ ト kn 1kn=(18523600)msネ ー パ Npベ ル B

デ ジ ベ ル dB

表8SIに属さないがSIと併用されるその他の単位

SI単位との数値的な関係は    対数量の定義に依存

名称 記号

長 さ メ ー ト ル m質 量 キログラム kg時 間 秒 s電 流 ア ン ペ ア A熱力学温度 ケ ル ビ ン K物 質 量 モ ル mol光 度 カ ン デ ラ cd

基本量SI 基本単位

表1SI 基本単位

名称 記号 SI 単位で表される数値

エ ル グ erg 1 erg=10-7 Jダ イ ン dyn 1 dyn=10-5Nポ ア ズ P 1 P=1 dyn s cm-2=01Pa sス ト ー ク ス St 1 St =1cm2 s-1=10-4m2 s-1

ス チ ル ブ sb 1 sb =1cd cm-2=104cd m-2

フ ォ ト ph 1 ph=1cd sr cm-2 104lxガ ル Gal 1 Gal =1cm s-2=10-2ms-2

マ ク ス ウ ェ ル Mx 1 Mx = 1G cm2=10-8Wbガ ウ ス G 1 G =1Mx cm-2 =10-4Tエルステッド( c ) Oe 1 Oe  (1034π)A m-1

表9固有の名称をもつCGS組立単位

(c)3元系のCGS単位系とSIでは直接比較できないため等号「   」

   は対応関係を示すものである

(第8版2006年改訂)

この印刷物は再生紙を使用しています

Page 61: JAEA-Research 2013-020JAEA-Research 2013-020 - 1 - 1.はじめに 日本原子力研究開発機構(以下「JAEA」という。)は原子力安全基盤機構(以下「JNES」と

JAEA-Research 2013-020

- 57 -

0 20 40 60 800

1

2

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 241Pu

Fukushima-Daini-1 (present)

Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2 ZN3C3

ZN3A9

Fukushima-Daini-1 (2007)

図 5-27 241Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 58 -

0 20 40 60 800

1

2

3

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 242Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-28 242Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 59 -

図 5-29 と図 5-30 にはこの測定で得られた 95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs の

溶解溶液と不溶性残渣中の初期ウラン 1 トンあたりの存在量を示すまた図 5-31 にはそれ

らの和を図 5-32 には不溶性残渣中の存在割合を示す難測定 FP と呼んでいるこれらの FP

の量は図 5-31 からわかるように109Ag が最も燃焼度の高いサンプルで測定値が小さくな

っている例外はあるが燃焼度に対して指数関数的に(片対数グラフで直線的に)増大をし

ている不溶性残渣の量は燃焼度と共に単調に増大すると考えられたが図 5-32 に示すよう

に燃焼度が最も高いサンプルで不溶性残渣中の FP 量が減少する結果を得たこれが燃料

の燃焼条件等によるものなのか溶解を行った時の条件の差によって生じたものなのかは

現段階では不明である旧原研を含めて原子力機構で行ってきた使用済燃料同位体組成測定

実験ではこれら不溶性残渣中に含まれる FP の測定は行われてこなかった今後測定手

法のさらなる見直しなどを通じて不溶性残渣に含まれる FP 量の測定技術の向上を図って

いくことが求められる

0 20 40 60 800

1000

2000

3000

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Solution

図 5-29 難測定 FP 測定結果(溶解溶液中の FP 量(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 60 -

0 20 40 60 800

200

400

600

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109

Ag133Cs

Insolble residue

図 5-30難測定 FP 測定結果(不溶性残渣中の FP の量(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 61 -

0 20 40 60 80101

102

103

104

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Insolble Residue+Solution

図 5-31難測定 FP 測定結果(溶解溶液と不溶性残渣中の FP 量の和(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 62 -

0 20 40 60 8010-4

10-3

10-2

10-1

100

Burnup [GWdt]

Rat

io o

f W

eigh

t[-] 95Mo

99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Insolble Residue(Insolble Residue+Solution)

図 5-32難測定 FP 測定結果(不溶性残渣中の FP の割合)

JAEA-Research 2013-020

- 63 -

表 5-3 には各サンプルの各同位体について原子炉停止から測定までの時間(冷却時間)を示

した表 5-4 には各サンプルの測定値について測定誤差(相対標準偏差)を示した

表 5-3 原子炉停止から測定日までの冷却時間(年)のまとめ

Assembly

Name ZN2 ZN3

Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 234U 969 1221 954 702 702 235U 969 1221 954 702 702 236U 969 1221 954 702 702 238U 969 1221 954 702 702

238Pu 969 1221 954 702 702 239Pu 969 1221 954 702 702 240Pu 969 1221 954 702 702 241Pu 969 1221 954 702 702 242Pu 969 1221 954 702 702 142Nd 969 1221 954 702 702 143Nd 969 1221 954 702 702 144Nd 969 1221 954 702 702 145Nd 969 1221 954 702 702 146Nd 969 1221 954 702 702 148Nd 969 1221 954 702 702 150Nd 969 1221 954 702 702 134Cs 973 962 702 702 702 137Cs 973 962 702 702 702 151Eu 1068 1048 802 796 796 153Eu 1068 1048 802 796 796 154Eu 973 962 708 708 708 155Eu 973 962 708 708 708 147Pm 1070 1061 802 796 796 147Sm 1068 1048 802 796 796 148Sm 1068 1048 802 796 796 149Sm 1068 1048 802 796 796 150Sm 1068 1048 802 796 796 151Sm 1068 1048 802 796 796 152Sm 1068 1048 802 796 796 154Sm 1068 1048 802 796 796 152Gd 1069 1048 802 796 796 154Gd 1069 1048 802 796 796 155Gd 1069 1048 802 796 796 156Gd 1069 1048 802 796 796 157Gd 1069 1048 802 796 796 158Gd 1069 1048 802 796 796 160Gd 1069 1048 802 796 796 95Mo 1165 1165 899 899 899 99Tc 1165 1165 899 899 899

101Ru 1165 1165 899 899 899 103Rh 1165 1165 899 899 899 109Ag 1165 1165 899 899 899 133Cs 1165 1165 899 899 899

JAEA-Research 2013-020

- 64 -

表 5-4 測定誤差(RSD相対標準偏差())のまとめ

Assembly

Name ZN2 ZN3

Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 234U lt 22 lt 22 lt 22 lt 22 lt 22 235U lt 10 lt 10 lt 10 lt 10 lt 10 236U lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 238U lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02

238Pu lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 239Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 240Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 241Pu lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 242Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 142Nd lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 143Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 144Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 145Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 146Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 148Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 150Nd lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 134Cs lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 137Cs lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 151Eu 38 14 25 13 14 153Eu 26 13 21 05 07 154Eu lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 155Eu lt 6 lt 6 lt 6 lt 6 lt 6 147Pm lt 5 lt 5 lt 5 lt 5 lt 5 147Sm 21 10 18 12 12 148Sm 24 11 18 12 12 149Sm 37 19 34 15 21 150Sm 22 10 18 12 13 151Sm 26 19 24 15 21 152Sm 19 10 16 11 11 154Sm 24 12 20 12 12 152Gd 43 38 59 53 58 154Gd 20 14 16 13 16 155Gd 82 11 85 11 13 156Gd 14 08 12 08 10 157Gd 62 20 101 37 30 158Gd 14 11 12 09 12 160Gd 16 18 14 19 21 95Mo 39 40 22 45 23 99Tc 31 31 24 35 24

101Ru 30 31 20 38 22 103Rh 26 24 20 37 19 109Ag 19 21 15 15 15 133Cs 39 38 31 48 35

ここに示した値は測定機器の性能と分離や希釈による誤差を考慮したものである

JAEA-Research 2013-020

- 65 -

表 5-5 と表 5-6 にはZN2 及び ZN3 集合体の照射にかかわる原子炉の運転履歴を示す

表 5-5 ZN2 集合体の運転履歴

開始日 終了日 日数 運転(第 12 サイクル) 1996726 1997923 424

定検 1997923 19971031 38 運転(第 13 サイクル) 19971031 19981217 412

定検 19981217 1999312 85 運転(第 14 サイクル) 1999312 200059 424

表 5-6 ZN3 集合体の運転履歴

開始日 終了日 日数 運転(第 12 サイクル) 1996726 1997923 424

定検 1997923 19971031 38 運転(第 13 サイクル) 19971031 19981217 412

定検 19981217 1999312 85 運転(第 14 サイクル) 1999312 200059 424

定検 200059 2000615 37 運転(第 15 サイクル) 2000615 2001813 424

定検 2001813 2001119 88 運転(第 16 サイクル) 2001119 200317 424

JAEA-Research 2013-020

- 66 -

図 5-33 と図 5-34 にはZN2 集合体及び ZN3 集合体を上から見た断面図とそれぞれのサ

ンプルの取得位置を示したまた図 5-35 には各燃料棒でサンプルを取り出した軸方向の

高さを示した図 5-36及び図 5-37にはZN2及び ZN3集合体の炉内での装荷位置を示した

図 5-33 本試験でサンプルが取得された燃料棒の位置(ZN2 集合体)

(3 サイクル照射 平均燃焼度 356GWdt)

JAEA-Research 2013-020

- 67 -

図 5-34 本試験でサンプルが取得された燃料棒の位置(ZN3 集合体)

(5 サイクル照射 平均燃焼度 535 GWdt)

JAEA-Research 2013-020

- 68 -

図 5-35 本試験でサンプルが取得された位置(軸方向)

JAEA-Research 2013-020

- 69 -

図 5-36 ZN2 集合体のシャッフリング 1112)

(福島第 2 原子力発電所第 12 サイクルから第 14 サイクル)

JAEA-Research 2013-020

- 70 -

図 5-37 ZN3 集合体のシャッフリング 1112)

(福島第 2 原子力発電所第 12 サイクルから第 16 サイクル)

JAEA-Research 2013-020

- 71 -

6おわりに

JAEA が JNES からの受託事業として実施した「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生

成核種組成測定試験」において燃焼率評価で測定が必要な元素の 1 つである Nd について2

種類の手法で測定を行ったが結果に差異が生じたそのため確度の高い測定結果を取得するこ

とと生じた差異の原因究明を目的としたフォローアップ測定を実施した

本件で発生した Nd 定量値の差異の原因は3 章で述べたとおり(1) Nd 定量における化学操

作中に相互汚染等が発生した可能性があったこと(2) Nd を含む FP 核種の測定結果算出に使用

した溶解溶液中の U 原子数に不確定性があったことの 2 点により生じたものと推定される今

後同様の測定を実施する際に注意すべき点をまとめると以下のようになる

① 着目元素の定量を行う際同時期かつ同一試料で U 原子数を測定すること

② 試料の保管時には蒸発が無視できるだけの十分な量を確保した上で保管すること

③ 保管試料は定期的に重量を測定し自然蒸発の影響を把握すること

④ 分取希釈等の操作時には天秤による秤量を行いデータ管理を確実に行うこと

の 4 点である特にどのデータをどの時期に測定するかは全体の測定計画の検討で調整できる

ことであるため出来るだけ同一試料のデータを短期間にまとめて取得できるように配慮すべき

である

また作業環境からの天然元素の汚染等の影響の排除について近年の分析装置の高感度化に

伴い試料の取扱量が極めて少なくなっていることに注意すべきである取り扱う試料量が少なく

なれば被ばくや汚染の可能性を低減できる反面同時に取扱う試料間から生じる相互汚染使

用する試薬や器具及び作業を実施する環境下から混入する天然元素の影響等による汚染の可能性

が高くなるこれらの試料間の相互及び環境下等から生じる汚染はその原因が多岐に渡って考

えられることから作業全般に繊細な注意を払う必要があるあるいは被ばく量に注意を払い

つつ環境下等から生じる天然元素の汚染の影響が出ない程度に取り扱う量を増加させる等の検

討も必要となるだろうこのためにもさらに確度の高いデータの取得を目指し同様の測定を

繰り返し行うことで測定経験を得ることが必要である

本件で発生した Nd 定量値の差異について今後同様の事象を繰り返さないためには上記対応

を必要とするしたがって分析作業の実施の際には事前に作業者間で分析方法及び手順につ

いて十分に検討を行い綿密な計画を立てそれらを確実に遂行していくことの重要性を再認識

する必要がある

JAEA-Research 2013-020

- 72 -

謝 辞

JNES からの受託事業として実施した「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組

成測定試験」においてはJNES の山本徹氏には当該事業の立ち上げから実施及び本フォローア

ップ測定の実施に至るまで多大なご指導とご支援を頂きましたJNES の安藤良平氏及び鈴木

求氏には事業の遂行だけではなく取得データの解析結果に関するご指導をいただきました

深く感謝申し上げます安全研究センター サイクル安全研究グループの外池幸太郎研究主幹には

JNES からの受託事業立ち上げに際して事業の主担当者としてご尽力いただきましたまた同

グループの戸塚真義氏と原科研福島技術開発特別チーム 臨界管理技術開発グループの蒲原佳子

女史には本レポートに掲載するデータの整理を旧ホット試験施設管理部 ホット材料試験課の宮

田精一氏並びに原科研福島技術開発特別チーム 臨界管理技術開発グループの佐藤真人氏には試

料の再調製を行っていただきました原子力基礎工学研究部門 分析化学研究グループの河野信昭

氏並びに鈴木大輔氏には試料分離法について貴重なご助言をいただきましたここに記してお礼

申し上げます

参考文献

1) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 20 年度報告書

2) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 21 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000016661pdf)

3) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 22 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000118961pdf)

4) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 23 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000123740pdf)

5) SUsuda NKohnoldquoAnion-Exchange Separation of Nd and the Transplutonium Elements

in Spent Nuclear Fuels for Burn-up DeterminationrdquoSeparation Sci Technol 23(10amp11)

pp1119-1131 (1988)

6) GUchiyama et alldquoDevelopment of quantitative analytical method of U Pu and fission

products in spent fuel by combined-chromatographic-mass-spectrometric-isotopic-dilution

technologyrdquoEuropean Nuclear Conference 2012 (ENC 2012) December 2012 Manchester

United Kingdom

7) ISO11483 ldquoPreparation of plutonium sources and determination of 238Pu239Pu isotope

ratio by alpha spectrometry rdquo ISO Geneva(1994)

8) K Shibata O Iwamoto T Nakagawa N Iwamoto A Ichihara S Kunieda S Chiba K

JAEA-Research 2013-020

- 73 -

Furutaka N Otuka T Ohsawa T Murata H Matsunobu A Zukeran S Kamada and J

Katakura ldquoJENDL-40 A New Library for Nuclear Science and Engineeringrdquo Journal of

Nuclear Science and Technology 48 1 (2011)

9) K Okumura T Mori M Nakagawa K Kaneko ldquoValidation of a Continuous-Energy Monte

Carlo Burn-up Code MVP-BURN and Its Application to Analysis of Post Irradiation

Experimentrdquo Journal of Nuclear Science and Technology 37(2)pp128-138(2000)

10) 須山賢也望月弘樹高田友幸龍福進奥野浩村崎穣大久保清志「連続エネルギモン

テカルロコード MVP 及び MCNP を使用する統合化燃焼計算コードシステム -

SWAT31」 JAEA-DataCode 2009-002 日本原子力研究開発機構 (2009)

11) 「平成 18 年度全 MOX 炉心核設計手法信頼性実証試験成果報告書」07 基炉報-0001 原子力安

全基盤機構 (2007)

12) 「平成 18 年度高燃焼度 9x9 型燃料信頼性実証試験成果報告書」07 基炉報-0002 原子力安全

基盤機構 (2007)

JAEA-Research 2013-020

- 74 -

付録

測定データ集

JAEA-Research 2013-020

- 75 -

A 混合スパイク試料の値付け

表 A-1 各標準濃度一覧

標準試料 濃度 誤差()

U 濃度標準 26820 microgg 005 Pu 濃度標準 83506 ngg 005 Nd 濃度標準 13495 ngg 007

各標準の純度及び秤量誤差から算出した

表 A-2 混合スパイクと各濃度標準の混合データ

試料名 分取量(g)

混合スパイク 11452 U 濃度標準 10968 Pu 濃度標準 10723 Nd 濃度標準 10324

表 A-3 各濃度標準の同位体組成

U 濃度標準 Pu 濃度標準 Nd 濃度標準 同位体組成

(原子百分率) 誤差() 同位体組成

(原子百分率) 誤差()同位体組成

(原子百分率) 誤差() 234U 00054 362 238Pu 00030 215 142Nd 27119 0007 235U 07205 003 239Pu 974234 0001 143Nd 12174 0009 238U 992741 00003 240Pu 25607 0003 144Nd 23789 0014 241Pu 00100 191 145Nd 8295 0020 242Pu 00028 185 146Nd 17202 0026 148Nd 5767 0038 150Nd 5653 0049 各誤差は質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な誤差伝播の

計算により算出した

表 A-4 混合スパイク中 238Pu の放射能測定結果

放射能比(238Pu242Pu) 012692

表 A-5 混合スパイクに各濃度標準を添加した試料の同位体比測定結果

試料名 測定値 233U238U 0075767 (原子数比) plusmn 0000064

242Pu239Pu 0065232 (原子数比) plusmn 0000004

150Nd142Nd 075200 (原子数比) plusmn 000028

JAEA-Research 2013-020

- 76 -

原子数の算出には次の式を用いた

Rms times Sps - Spm 原子数 =

Abm - Rms times Abs

Rms 濃度標準添加後の 238U233U239Pu242Pu150Nd142Nd 原子数比

Sps 添加した各濃度標準中同位体の量(原子数)233U242Pu142Nd 量

Spm 添加した各濃度標準中同位体の量(原子数)238U239Pu150Nd 量

Abm 混合スパイク中の同位体の比238UU239PuPu150NdNd

Abs 混合スパイク中の同位体の比233UU242PuPu142NdNd

表 A-6 原子数算出に使用したデータ

元素 Rms Sps Spm Abm Abs

U 1319833 0 7388E+16 00086391 09826830 Pu 0065232 219735E+15 63943E+10 0998653 00002917 Nd 0752004 15774E+14 32882E+13 09077548 00201111

JAEA-Research 2013-020

- 77 -

B 燃料溶解溶液試料の測定データ

表 B-1 燃料溶解溶液の分取希釈データ

一次希釈 二次希釈 試料名

分取 希釈 分取 希釈 希釈倍率

2F1ZN2c2 10814 584007 05658 112594 10747

2F1ZN2c3 11753 583867 05676 112728 9866

2F1ZN3c2 11739 576345 05696 111741 9631

2F1ZN3c3 11685 585754 05686 111584 9837

2F1ZN3a9 11636 581027 05686 112304 9862

表 B-2試料中 238Pu の放射能測定結果

試料名 放射能比 238Pu(239Pu+240Pu)

2F1ZN2c2 24520 2F1ZN2c3 33482 2F1ZN3c2 59239 2F1ZN3c3 81127 2F1ZN3a9 63257

表 B-3 α線スペクトロメトリーを併用した Pu の同位体組成測定結果 (単位原子百分率)

試料名 239Pu 240Pu 241Pu 242Pu 238Pu

2F1ZN2c2 62731 25047 7050 3792 138 2F1ZN2c3 62634 24507 7143 3855 186 2F1ZN3c2 42290 32030 8898 13333 345 2F1ZN3c3 41498 31898 8770 13147 468 2F1ZN3a9 36971 30207 8136 21280 341

JAEA-Research 2013-020

- 78 -

表 B-4 燃料溶解溶液中の UPu 及び Nd の同位体組成分析結果 (単位原子百分率)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 234U 001789 00329 00141 00246 00077

plusmn 000007 00001 00002 00002 00002 235U 11220 17429 02320 03689 00219

plusmn 00008 00005 00003 00003 00002 236U 03805 062693 04799 07900 02916

plusmn 00004 000002 00001 00002 00001 238U 984796 975973 992741 988164 996787

plusmn 00008 00005 00004 00004 00003 238Pu 1381 186 345 468 341

plusmn 0008 001 002 003 002 239Pu 627305 62634 42290 41498 369711

plusmn 00008 0001 0003 0005 00007 240Pu 25047 245073 32030 31898 302074

plusmn 0001 00008 0004 0007 00006 241Pu 70503 7143 8898 877 8136

plusmn 00005 0001 0004 001 0002 242Pu 37915 38550 13333 13147 212796

plusmn 00007 00007 0004 0003 00008 142Nd 1639 0623 11173 1088 1655

plusmn 0003 0003 00003 0001 0002 143Nd 21002 21210 135747 132774 88781

plusmn 0005 0002 00008 00008 00005 144Nd 30748 31879 37724 38747 41187

plusmn 0004 0002 0001 0002 0002 145Nd 16540 16760 15007 14895 136618

plusmn 0004 0002 0001 0001 00009 146Nd 16799 16789 18682 18740 20038

plusmn 0008 0003 0002 0003 0002 148Nd 8868 8730 9211 8933 9522

plusmn 0007 0003 0002 0002 0002 150Nd 4404 4010 4684 4320 5059

plusmn 0005 0002 0001 0001 0001 238Pu については238U による影響を考慮しα線測定の結果を用いた 238Pu のplusmnはα線測定誤差を 05質量分析法による同位体比測定誤差を

01とし統計的な誤差伝播の計算により算出した Pu の同位体組成は表 B-3 の結果に 241Pu 及び 242Pu を加え百分率したも

のである 各plusmnは質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な

誤差伝播の計算により算出した

JAEA-Research 2013-020

- 79 -

原子数の算出には次の式を用いた

Rms times Sps - Spm

原子数 = Abm - Rms times Abs

Rms スパイク添加後の 238U233U239Pu242Pu148Nd150Nd 原子数比

Sps 添加した濃縮同位体の量(原子数)233U242Pu150Nd 量

Spm 添加した濃縮同位体の量(原子数)238U239Pu148Nd 量

Abm 試料中の同位体の比238UU239PuPu148NdNd

Abs 試料中の同位体の比233UU242PuPu150NdNd

表 B-6 添加したスパイク中の UPu 及び Nd の原子数 (単位原子数)

試料名 U 233U Sps 238U Spm

2F1ZN2c2 57221E+15 56230E+15 49433E+13 2F1ZN2c3 57146E+15 56156E+15 49369E+13 2F1ZN3c2 57201E+15 56210E+15 49416E+13 2F1ZN3c3 57216E+15 56225E+15 49429E+13 2F1ZN3a9 57325E+15 56332E+15 49523E+13

試料名 Pu 242Pu Sps 239Pu Spm

2F1ZN2c2 14402E+14 14382E+14 42006E+10 2F1ZN2c3 14383E+14 14364E+14 41952E+10 2F1ZN3c2 14397E+14 14377E+14 41992E+10 2F1ZN3c3 14401E+14 14381E+14 42003E+10 2F1ZN3a9 14428E+14 14409E+14 42083E+10

試料名 Nd 150Nd Sps 148Nd Spm

2F1ZN2c2 96421E+13 87527E+13 11428E+12 2F1ZN2c3 96295E+13 87412E+13 11413E+12 2F1ZN3c2 96388E+13 87496E+13 11424E+12 2F1ZN3c3 96413E+13 87519E+13 11427E+12 2F1ZN3a9 96597E+13 87687E+13 11449E+12

57221times1015を示す

表 B-5 二次希釈試料分取量とスパイク添加量 試料名 試料分取量(g) 添加量(g)

2F1ZN2c2 11070 11496 2F1ZN2c3 11060 11481 2F1ZN3c2 11069 11492 2F1ZN3c3 11071 11495 2F1ZN3a9 11068 11517

JAEA-Research 2013-020

- 80 -

表 B-7 二次希釈試料の UPu 及び Nd 同位体組成(測定値) (単位原子数比)

試料名 233UU Abs 238UU Abm

2F1ZN2c2 0 09848 2F1ZN2c3 0 09760 2F1ZN3c2 0 09927 2F1ZN3c3 0 09882 2F1ZN3a9 0 09968

試料名 242PuPu Abs 239PuPu Abm

2F1ZN2c2 00379 06273 2F1ZN2c3 00386 06263 2F1ZN3c2 01333 04229 2F1ZN3c3 01315 04150 2F1ZN3a9 02128 03697

試料名 150NdNd Abs 148NdNd Abm

2F1ZN2c2 00440 00887 2F1ZN2c3 00401 00873 2F1ZN3c2 00468 00921 2F1ZN3c3 00432 00893 2F1ZN3a9 00506 00952

表 B-8 混合スパイク添加後の二次希釈試料の同位体比測定結果 (単位原子数比)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 233U238U 0410984 031750 034736 0383628 0264855

plusmn 0000042 000010 000010 0000094 0000048 242Pu239Pu 182016 1364439 218793 236969 222127

plusmn 000011 0000042 000021 000020 000017 148Nd150Nd 0089986 0149877 0186518 0211642 0266697

plusmn 0000017 0000033 0000034 0000024 0000058

各plusmnは質量分析法による同位体比測定結果(3 回繰り返し測定)の標準偏差を示す

JAEA-Research 2013-020

- 81 -

表 B-9 二次希釈試料の UPu 及び Nd 原子数の算出結果 U

試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 243319 13843E+16 0101 2F1ZN2c3 314965 18072E+16 0105 2F1ZN3c2 287884 16251E+16 0104 2F1ZN3c3 260669 14782E+16 0103 2F1ZN3a9 377565 21288E+16 0102

Pu 試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 054940 13022E+14 0060 2F1ZN2c3 073290 17594E+14 0060 2F1ZN3c2 045705 18143E+14 0062 2F1ZN3c3 042200 16870E+14 0062 2F1ZN3a9 045019 23666E+14 0061

Nd 試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 008999 79480E+13 0125 2F1ZN2c3 014988 14713E+14 0103 2F1ZN3c2 018652 18203E+14 0096 2F1ZN3c3 021164 21674E+14 0096 2F1ZN3a9 026670 27214E+14 0096

13843times1016を示す

表 B-10 二次希釈試料のウラン濃度

試料名 二次希釈試料 分取量(g) 1

分取試料中の U 原子数2

二次希釈試料の

U 濃度 (原子数g 溶液)

2F1ZN2c2 11070 13843E+16 1250E+16 2F1ZN2c3 11060 18072E+16 1634E+16 2F1ZN3c2 11069 16251E+16 1468E+16 2F1ZN3c3 11071 14782E+16 1335E+16 2F1ZN3a9 11068 21288E+16 1923E+16

1表 B-5 参照 2表 B-9 参照 13843times1016を示す

This is a blank page

国際単位系(SI)

乗数  接頭語 記号 乗数  接頭語 記号

1024 ヨ タ Y 10-1 デ シ d1021 ゼ タ Z 10-2 セ ン チ c1018 エ ク サ E 10-3 ミ リ m1015 ペ タ P 10-6 マイクロ micro1012 テ ラ T 10-9 ナ ノ n109 ギ ガ G 10-12 ピ コ p106 メ ガ M 10-15 フェムト f103 キ ロ k 10-18 ア ト a102 ヘ ク ト h 10-21 ゼ プ ト z101 デ カ da 10-24 ヨ ク ト y

表5SI 接頭語

名称 記号 SI 単位による値

分 min 1 min=60s時 h 1h =60 min=3600 s日 d 1 d=24 h=86 400 s度 deg 1deg=(π180) rad分 rsquo 1rsquo=(160)deg=(π10800) rad秒 rdquo 1rdquo=(160)rsquo=(π648000) rad

ヘクタール ha 1ha=1hm2=104m2

リットル Ll 1L=11=1dm3=103cm3=10-3m3

トン t 1t=103 kg

表6SIに属さないがSIと併用される単位

名称 記号 SI 単位で表される数値

電 子 ボ ル ト eV 1eV=1602 176 53(14)times10-19Jダ ル ト ン Da 1Da=1660 538 86(28)times10-27kg統一原子質量単位 u 1u=1 Da天 文 単 位 ua 1ua=1495 978 706 91(6)times1011m

表7SIに属さないがSIと併用される単位でSI単位で表される数値が実験的に得られるもの

名称 記号 SI 単位で表される数値

キ ュ リ ー Ci 1 Ci=37times1010Bqレ ン ト ゲ ン R 1 R = 258times10-4Ckgラ ド rad 1 rad=1cGy=10-2Gyレ ム rem 1 rem=1 cSv=10-2Svガ ン マ γ 1γ=1 nT=10-9Tフ ェ ル ミ 1フェルミ=1 fm=10-15mメートル系カラット 1メートル系カラット = 200 mg = 2times10-4kgト ル Torr 1 Torr = (101 325760) Pa標 準 大 気 圧 atm 1 atm = 101 325 Pa

1cal=41858J(「15」カロリー)41868J(「IT」カロリー)4184J(「熱化学」カロリー)

ミ ク ロ ン micro 1 micro =1microm=10-6m

表10SIに属さないその他の単位の例

カ ロ リ ー cal

(a)SI接頭語は固有の名称と記号を持つ組立単位と組み合わせても使用できるしかし接頭語を付した単位はもはや コヒーレントではない(b)ラジアンとステラジアンは数字の1に対する単位の特別な名称で量についての情報をつたえるために使われる

 実際には使用する時には記号rad及びsrが用いられるが習慣として組立単位としての記号である数字の1は明 示されない(c)測光学ではステラジアンという名称と記号srを単位の表し方の中にそのまま維持している

(d)ヘルツは周期現象についてのみベクレルは放射性核種の統計的過程についてのみ使用される

(e)セルシウス度はケルビンの特別な名称でセルシウス温度を表すために使用されるセルシウス度とケルビンの

  単位の大きさは同一であるしたがって温度差や温度間隔を表す数値はどちらの単位で表しても同じである

(f)放射性核種の放射能(activity referred to a radionuclide)はしばしば誤った用語でrdquoradioactivityrdquoと記される

(g)単位シーベルト(PV200270205)についてはCIPM勧告2(CI-2002)を参照

(a)量濃度(amount concentration)は臨床化学の分野では物質濃度

  (substance concentration)ともよばれる(b)これらは無次元量あるいは次元1をもつ量であるがそのこと   を表す単位記号である数字の1は通常は表記しない

名称 記号SI 基本単位による

表し方

秒ルカスパ度粘 Pa s m-1 kg s-1

力 の モ ー メ ン ト ニュートンメートル N m m2 kg s-2

表 面 張 力 ニュートン毎メートル Nm kg s-2

角 速 度 ラジアン毎秒 rads m m-1 s-1=s-1

角 加 速 度 ラジアン毎秒毎秒 rads2 m m-1 s-2=s-2

熱 流 密 度 放 射 照 度 ワット毎平方メートル Wm2 kg s-3

熱 容 量 エ ン ト ロ ピ ー ジュール毎ケルビン JK m2 kg s-2 K-1

比熱容量比エントロピー ジュール毎キログラム毎ケルビン J(kg K) m2 s-2 K-1

比 エ ネ ル ギ ー ジュール毎キログラム Jkg m2 s-2

熱 伝 導 率 ワット毎メートル毎ケルビン W(m K) m kg s-3 K-1

体 積 エ ネ ル ギ ー ジュール毎立方メートル Jm3 m-1 kg s-2

電 界 の 強 さ ボルト毎メートル Vm m kg s-3 A-1

電 荷 密 度 クーロン毎立方メートル Cm3 m-3 sA表 面 電 荷 クーロン毎平方メートル Cm2 m-2 sA電 束 密 度 電 気 変 位 クーロン毎平方メートル Cm2 m-2 sA誘 電 率 ファラド毎メートル Fm m-3 kg-1 s4 A2

透 磁 率 ヘンリー毎メートル Hm m kg s-2 A-2

モ ル エ ネ ル ギ ー ジュール毎モル Jmol m2 kg s-2 mol-1

モルエントロピー モル熱容量ジュール毎モル毎ケルビン J(mol K) m2 kg s-2 K-1 mol-1

照射線量(X線及びγ線) クーロン毎キログラム Ckg kg-1 sA吸 収 線 量 率 グレイ毎秒 Gys m2 s-3

放 射 強 度 ワット毎ステラジアン Wsr m4 m-2 kg s-3=m2 kg s-3

放 射 輝 度 ワット毎平方メートル毎ステラジアン W(m2 sr) m2 m-2 kg s-3=kg s-3

酵 素 活 性 濃 度 カタール毎立方メートル katm3 m-3 s-1 mol

表4単位の中に固有の名称と記号を含むSI組立単位の例

組立量SI 組立単位

名称 記号

面 積 平方メートル m2

体 積 立法メートル m3

速 さ 速 度 メートル毎秒 ms加 速 度 メートル毎秒毎秒 ms2

波 数 毎メートル m-1

密 度 質 量 密 度 キログラム毎立方メートル kgm3

面 積 密 度 キログラム毎平方メートル kgm2

比 体 積 立方メートル毎キログラム m3kg電 流 密 度 アンペア毎平方メートル Am2

磁 界 の 強 さ アンペア毎メートル Am量 濃 度 (a) 濃 度 モル毎立方メートル molm3

質 量 濃 度 キログラム毎立法メートル kgm3

輝 度 カンデラ毎平方メートル cdm2

屈 折 率 (b) (数字の) 1 1比 透 磁 率 (b) (数字の) 1 1

組立量SI 基本単位

表2基本単位を用いて表されるSI組立単位の例

名称 記号他のSI単位による

表し方SI基本単位による

表し方平 面 角 ラジアン(b) rad 1(b) mm立 体 角 ステラジアン(b) sr(c) 1(b) m2m2

周 波 数 ヘルツ(d) Hz s-1

ントーュニ力 N m kg s-2

圧 力 応 力 パスカル Pa Nm2 m-1 kg s-2

エ ネ ル ギ ー 仕 事 熱 量 ジュール J N m m2 kg s-2

仕 事 率 工 率 放 射 束 ワット W Js m2 kg s-3

電 荷 電 気 量 クーロン A sC電 位 差 ( 電 圧 ) 起 電 力 ボルト V WA m2 kg s-3 A-1

静 電 容 量 ファラド F CV m-2 kg-1 s4 A2

電 気 抵 抗 オーム Ω VA m2 kg s-3 A-2

コ ン ダ ク タ ン ス ジーメンス S AV m-2 kg-1 s3 A2

バーエウ束磁 Wb Vs m2 kg s-2 A-1

磁 束 密 度 テスラ T Wbm2 kg s-2 A-1

イ ン ダ ク タ ン ス ヘンリー H WbA m2 kg s-2 A-2

セ ル シ ウ ス 温 度 セルシウス度(e) Kンメール束光 lm cd sr(c) cd

スクル度照 lx lmm2 m-2 cd放射性核種の放射能( f ) ベクレル(d) Bq s-1

吸収線量 比エネルギー分与カーマ

グレイ Gy Jkg m2 s-2

線量当量 周辺線量当量 方向

性線量当量 個人線量当量シーベルト(g) Sv Jkg m2 s-2

酸 素 活 性 カタール kat s-1 mol

表3固有の名称と記号で表されるSI組立単位SI 組立単位

組立量

名称 記号 SI 単位で表される数値

バ ー ル bar 1bar=01MPa=100kPa=105Pa水銀柱ミリメートル mmHg 1mmHg=133322Paオングストローム Å 1Å=01nm=100pm=10-10m海 里 M 1M=1852mバ ー ン b 1b=100fm2=(10-12cm)2=10-28m2

ノ ッ ト kn 1kn=(18523600)msネ ー パ Npベ ル B

デ ジ ベ ル dB

表8SIに属さないがSIと併用されるその他の単位

SI単位との数値的な関係は    対数量の定義に依存

名称 記号

長 さ メ ー ト ル m質 量 キログラム kg時 間 秒 s電 流 ア ン ペ ア A熱力学温度 ケ ル ビ ン K物 質 量 モ ル mol光 度 カ ン デ ラ cd

基本量SI 基本単位

表1SI 基本単位

名称 記号 SI 単位で表される数値

エ ル グ erg 1 erg=10-7 Jダ イ ン dyn 1 dyn=10-5Nポ ア ズ P 1 P=1 dyn s cm-2=01Pa sス ト ー ク ス St 1 St =1cm2 s-1=10-4m2 s-1

ス チ ル ブ sb 1 sb =1cd cm-2=104cd m-2

フ ォ ト ph 1 ph=1cd sr cm-2 104lxガ ル Gal 1 Gal =1cm s-2=10-2ms-2

マ ク ス ウ ェ ル Mx 1 Mx = 1G cm2=10-8Wbガ ウ ス G 1 G =1Mx cm-2 =10-4Tエルステッド( c ) Oe 1 Oe  (1034π)A m-1

表9固有の名称をもつCGS組立単位

(c)3元系のCGS単位系とSIでは直接比較できないため等号「   」

   は対応関係を示すものである

(第8版2006年改訂)

この印刷物は再生紙を使用しています

Page 62: JAEA-Research 2013-020JAEA-Research 2013-020 - 1 - 1.はじめに 日本原子力研究開発機構(以下「JAEA」という。)は原子力安全基盤機構(以下「JNES」と

JAEA-Research 2013-020

- 58 -

0 20 40 60 800

1

2

3

Burnup [GWdt]

Wei

ght

[kg]

M

TU

BWR UO2 or UO2-Gd2O3 242Pu

Fukushima-Daini-1 (2007)Fukushima-Daini-2

Cooper

Dodewaard

Gundremmingen

ZN2C2ZN2C3

ZN3C2

ZN3A9

ZN3C3

Fukushima-Daini-1 (present)

図 5-28 242Pu 生成量の比較

JAEA-Research 2013-020

- 59 -

図 5-29 と図 5-30 にはこの測定で得られた 95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs の

溶解溶液と不溶性残渣中の初期ウラン 1 トンあたりの存在量を示すまた図 5-31 にはそれ

らの和を図 5-32 には不溶性残渣中の存在割合を示す難測定 FP と呼んでいるこれらの FP

の量は図 5-31 からわかるように109Ag が最も燃焼度の高いサンプルで測定値が小さくな

っている例外はあるが燃焼度に対して指数関数的に(片対数グラフで直線的に)増大をし

ている不溶性残渣の量は燃焼度と共に単調に増大すると考えられたが図 5-32 に示すよう

に燃焼度が最も高いサンプルで不溶性残渣中の FP 量が減少する結果を得たこれが燃料

の燃焼条件等によるものなのか溶解を行った時の条件の差によって生じたものなのかは

現段階では不明である旧原研を含めて原子力機構で行ってきた使用済燃料同位体組成測定

実験ではこれら不溶性残渣中に含まれる FP の測定は行われてこなかった今後測定手

法のさらなる見直しなどを通じて不溶性残渣に含まれる FP 量の測定技術の向上を図って

いくことが求められる

0 20 40 60 800

1000

2000

3000

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Solution

図 5-29 難測定 FP 測定結果(溶解溶液中の FP 量(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 60 -

0 20 40 60 800

200

400

600

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109

Ag133Cs

Insolble residue

図 5-30難測定 FP 測定結果(不溶性残渣中の FP の量(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 61 -

0 20 40 60 80101

102

103

104

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Insolble Residue+Solution

図 5-31難測定 FP 測定結果(溶解溶液と不溶性残渣中の FP 量の和(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 62 -

0 20 40 60 8010-4

10-3

10-2

10-1

100

Burnup [GWdt]

Rat

io o

f W

eigh

t[-] 95Mo

99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Insolble Residue(Insolble Residue+Solution)

図 5-32難測定 FP 測定結果(不溶性残渣中の FP の割合)

JAEA-Research 2013-020

- 63 -

表 5-3 には各サンプルの各同位体について原子炉停止から測定までの時間(冷却時間)を示

した表 5-4 には各サンプルの測定値について測定誤差(相対標準偏差)を示した

表 5-3 原子炉停止から測定日までの冷却時間(年)のまとめ

Assembly

Name ZN2 ZN3

Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 234U 969 1221 954 702 702 235U 969 1221 954 702 702 236U 969 1221 954 702 702 238U 969 1221 954 702 702

238Pu 969 1221 954 702 702 239Pu 969 1221 954 702 702 240Pu 969 1221 954 702 702 241Pu 969 1221 954 702 702 242Pu 969 1221 954 702 702 142Nd 969 1221 954 702 702 143Nd 969 1221 954 702 702 144Nd 969 1221 954 702 702 145Nd 969 1221 954 702 702 146Nd 969 1221 954 702 702 148Nd 969 1221 954 702 702 150Nd 969 1221 954 702 702 134Cs 973 962 702 702 702 137Cs 973 962 702 702 702 151Eu 1068 1048 802 796 796 153Eu 1068 1048 802 796 796 154Eu 973 962 708 708 708 155Eu 973 962 708 708 708 147Pm 1070 1061 802 796 796 147Sm 1068 1048 802 796 796 148Sm 1068 1048 802 796 796 149Sm 1068 1048 802 796 796 150Sm 1068 1048 802 796 796 151Sm 1068 1048 802 796 796 152Sm 1068 1048 802 796 796 154Sm 1068 1048 802 796 796 152Gd 1069 1048 802 796 796 154Gd 1069 1048 802 796 796 155Gd 1069 1048 802 796 796 156Gd 1069 1048 802 796 796 157Gd 1069 1048 802 796 796 158Gd 1069 1048 802 796 796 160Gd 1069 1048 802 796 796 95Mo 1165 1165 899 899 899 99Tc 1165 1165 899 899 899

101Ru 1165 1165 899 899 899 103Rh 1165 1165 899 899 899 109Ag 1165 1165 899 899 899 133Cs 1165 1165 899 899 899

JAEA-Research 2013-020

- 64 -

表 5-4 測定誤差(RSD相対標準偏差())のまとめ

Assembly

Name ZN2 ZN3

Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 234U lt 22 lt 22 lt 22 lt 22 lt 22 235U lt 10 lt 10 lt 10 lt 10 lt 10 236U lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 238U lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02

238Pu lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 239Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 240Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 241Pu lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 242Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 142Nd lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 143Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 144Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 145Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 146Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 148Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 150Nd lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 134Cs lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 137Cs lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 151Eu 38 14 25 13 14 153Eu 26 13 21 05 07 154Eu lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 155Eu lt 6 lt 6 lt 6 lt 6 lt 6 147Pm lt 5 lt 5 lt 5 lt 5 lt 5 147Sm 21 10 18 12 12 148Sm 24 11 18 12 12 149Sm 37 19 34 15 21 150Sm 22 10 18 12 13 151Sm 26 19 24 15 21 152Sm 19 10 16 11 11 154Sm 24 12 20 12 12 152Gd 43 38 59 53 58 154Gd 20 14 16 13 16 155Gd 82 11 85 11 13 156Gd 14 08 12 08 10 157Gd 62 20 101 37 30 158Gd 14 11 12 09 12 160Gd 16 18 14 19 21 95Mo 39 40 22 45 23 99Tc 31 31 24 35 24

101Ru 30 31 20 38 22 103Rh 26 24 20 37 19 109Ag 19 21 15 15 15 133Cs 39 38 31 48 35

ここに示した値は測定機器の性能と分離や希釈による誤差を考慮したものである

JAEA-Research 2013-020

- 65 -

表 5-5 と表 5-6 にはZN2 及び ZN3 集合体の照射にかかわる原子炉の運転履歴を示す

表 5-5 ZN2 集合体の運転履歴

開始日 終了日 日数 運転(第 12 サイクル) 1996726 1997923 424

定検 1997923 19971031 38 運転(第 13 サイクル) 19971031 19981217 412

定検 19981217 1999312 85 運転(第 14 サイクル) 1999312 200059 424

表 5-6 ZN3 集合体の運転履歴

開始日 終了日 日数 運転(第 12 サイクル) 1996726 1997923 424

定検 1997923 19971031 38 運転(第 13 サイクル) 19971031 19981217 412

定検 19981217 1999312 85 運転(第 14 サイクル) 1999312 200059 424

定検 200059 2000615 37 運転(第 15 サイクル) 2000615 2001813 424

定検 2001813 2001119 88 運転(第 16 サイクル) 2001119 200317 424

JAEA-Research 2013-020

- 66 -

図 5-33 と図 5-34 にはZN2 集合体及び ZN3 集合体を上から見た断面図とそれぞれのサ

ンプルの取得位置を示したまた図 5-35 には各燃料棒でサンプルを取り出した軸方向の

高さを示した図 5-36及び図 5-37にはZN2及び ZN3集合体の炉内での装荷位置を示した

図 5-33 本試験でサンプルが取得された燃料棒の位置(ZN2 集合体)

(3 サイクル照射 平均燃焼度 356GWdt)

JAEA-Research 2013-020

- 67 -

図 5-34 本試験でサンプルが取得された燃料棒の位置(ZN3 集合体)

(5 サイクル照射 平均燃焼度 535 GWdt)

JAEA-Research 2013-020

- 68 -

図 5-35 本試験でサンプルが取得された位置(軸方向)

JAEA-Research 2013-020

- 69 -

図 5-36 ZN2 集合体のシャッフリング 1112)

(福島第 2 原子力発電所第 12 サイクルから第 14 サイクル)

JAEA-Research 2013-020

- 70 -

図 5-37 ZN3 集合体のシャッフリング 1112)

(福島第 2 原子力発電所第 12 サイクルから第 16 サイクル)

JAEA-Research 2013-020

- 71 -

6おわりに

JAEA が JNES からの受託事業として実施した「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生

成核種組成測定試験」において燃焼率評価で測定が必要な元素の 1 つである Nd について2

種類の手法で測定を行ったが結果に差異が生じたそのため確度の高い測定結果を取得するこ

とと生じた差異の原因究明を目的としたフォローアップ測定を実施した

本件で発生した Nd 定量値の差異の原因は3 章で述べたとおり(1) Nd 定量における化学操

作中に相互汚染等が発生した可能性があったこと(2) Nd を含む FP 核種の測定結果算出に使用

した溶解溶液中の U 原子数に不確定性があったことの 2 点により生じたものと推定される今

後同様の測定を実施する際に注意すべき点をまとめると以下のようになる

① 着目元素の定量を行う際同時期かつ同一試料で U 原子数を測定すること

② 試料の保管時には蒸発が無視できるだけの十分な量を確保した上で保管すること

③ 保管試料は定期的に重量を測定し自然蒸発の影響を把握すること

④ 分取希釈等の操作時には天秤による秤量を行いデータ管理を確実に行うこと

の 4 点である特にどのデータをどの時期に測定するかは全体の測定計画の検討で調整できる

ことであるため出来るだけ同一試料のデータを短期間にまとめて取得できるように配慮すべき

である

また作業環境からの天然元素の汚染等の影響の排除について近年の分析装置の高感度化に

伴い試料の取扱量が極めて少なくなっていることに注意すべきである取り扱う試料量が少なく

なれば被ばくや汚染の可能性を低減できる反面同時に取扱う試料間から生じる相互汚染使

用する試薬や器具及び作業を実施する環境下から混入する天然元素の影響等による汚染の可能性

が高くなるこれらの試料間の相互及び環境下等から生じる汚染はその原因が多岐に渡って考

えられることから作業全般に繊細な注意を払う必要があるあるいは被ばく量に注意を払い

つつ環境下等から生じる天然元素の汚染の影響が出ない程度に取り扱う量を増加させる等の検

討も必要となるだろうこのためにもさらに確度の高いデータの取得を目指し同様の測定を

繰り返し行うことで測定経験を得ることが必要である

本件で発生した Nd 定量値の差異について今後同様の事象を繰り返さないためには上記対応

を必要とするしたがって分析作業の実施の際には事前に作業者間で分析方法及び手順につ

いて十分に検討を行い綿密な計画を立てそれらを確実に遂行していくことの重要性を再認識

する必要がある

JAEA-Research 2013-020

- 72 -

謝 辞

JNES からの受託事業として実施した「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組

成測定試験」においてはJNES の山本徹氏には当該事業の立ち上げから実施及び本フォローア

ップ測定の実施に至るまで多大なご指導とご支援を頂きましたJNES の安藤良平氏及び鈴木

求氏には事業の遂行だけではなく取得データの解析結果に関するご指導をいただきました

深く感謝申し上げます安全研究センター サイクル安全研究グループの外池幸太郎研究主幹には

JNES からの受託事業立ち上げに際して事業の主担当者としてご尽力いただきましたまた同

グループの戸塚真義氏と原科研福島技術開発特別チーム 臨界管理技術開発グループの蒲原佳子

女史には本レポートに掲載するデータの整理を旧ホット試験施設管理部 ホット材料試験課の宮

田精一氏並びに原科研福島技術開発特別チーム 臨界管理技術開発グループの佐藤真人氏には試

料の再調製を行っていただきました原子力基礎工学研究部門 分析化学研究グループの河野信昭

氏並びに鈴木大輔氏には試料分離法について貴重なご助言をいただきましたここに記してお礼

申し上げます

参考文献

1) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 20 年度報告書

2) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 21 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000016661pdf)

3) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 22 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000118961pdf)

4) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 23 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000123740pdf)

5) SUsuda NKohnoldquoAnion-Exchange Separation of Nd and the Transplutonium Elements

in Spent Nuclear Fuels for Burn-up DeterminationrdquoSeparation Sci Technol 23(10amp11)

pp1119-1131 (1988)

6) GUchiyama et alldquoDevelopment of quantitative analytical method of U Pu and fission

products in spent fuel by combined-chromatographic-mass-spectrometric-isotopic-dilution

technologyrdquoEuropean Nuclear Conference 2012 (ENC 2012) December 2012 Manchester

United Kingdom

7) ISO11483 ldquoPreparation of plutonium sources and determination of 238Pu239Pu isotope

ratio by alpha spectrometry rdquo ISO Geneva(1994)

8) K Shibata O Iwamoto T Nakagawa N Iwamoto A Ichihara S Kunieda S Chiba K

JAEA-Research 2013-020

- 73 -

Furutaka N Otuka T Ohsawa T Murata H Matsunobu A Zukeran S Kamada and J

Katakura ldquoJENDL-40 A New Library for Nuclear Science and Engineeringrdquo Journal of

Nuclear Science and Technology 48 1 (2011)

9) K Okumura T Mori M Nakagawa K Kaneko ldquoValidation of a Continuous-Energy Monte

Carlo Burn-up Code MVP-BURN and Its Application to Analysis of Post Irradiation

Experimentrdquo Journal of Nuclear Science and Technology 37(2)pp128-138(2000)

10) 須山賢也望月弘樹高田友幸龍福進奥野浩村崎穣大久保清志「連続エネルギモン

テカルロコード MVP 及び MCNP を使用する統合化燃焼計算コードシステム -

SWAT31」 JAEA-DataCode 2009-002 日本原子力研究開発機構 (2009)

11) 「平成 18 年度全 MOX 炉心核設計手法信頼性実証試験成果報告書」07 基炉報-0001 原子力安

全基盤機構 (2007)

12) 「平成 18 年度高燃焼度 9x9 型燃料信頼性実証試験成果報告書」07 基炉報-0002 原子力安全

基盤機構 (2007)

JAEA-Research 2013-020

- 74 -

付録

測定データ集

JAEA-Research 2013-020

- 75 -

A 混合スパイク試料の値付け

表 A-1 各標準濃度一覧

標準試料 濃度 誤差()

U 濃度標準 26820 microgg 005 Pu 濃度標準 83506 ngg 005 Nd 濃度標準 13495 ngg 007

各標準の純度及び秤量誤差から算出した

表 A-2 混合スパイクと各濃度標準の混合データ

試料名 分取量(g)

混合スパイク 11452 U 濃度標準 10968 Pu 濃度標準 10723 Nd 濃度標準 10324

表 A-3 各濃度標準の同位体組成

U 濃度標準 Pu 濃度標準 Nd 濃度標準 同位体組成

(原子百分率) 誤差() 同位体組成

(原子百分率) 誤差()同位体組成

(原子百分率) 誤差() 234U 00054 362 238Pu 00030 215 142Nd 27119 0007 235U 07205 003 239Pu 974234 0001 143Nd 12174 0009 238U 992741 00003 240Pu 25607 0003 144Nd 23789 0014 241Pu 00100 191 145Nd 8295 0020 242Pu 00028 185 146Nd 17202 0026 148Nd 5767 0038 150Nd 5653 0049 各誤差は質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な誤差伝播の

計算により算出した

表 A-4 混合スパイク中 238Pu の放射能測定結果

放射能比(238Pu242Pu) 012692

表 A-5 混合スパイクに各濃度標準を添加した試料の同位体比測定結果

試料名 測定値 233U238U 0075767 (原子数比) plusmn 0000064

242Pu239Pu 0065232 (原子数比) plusmn 0000004

150Nd142Nd 075200 (原子数比) plusmn 000028

JAEA-Research 2013-020

- 76 -

原子数の算出には次の式を用いた

Rms times Sps - Spm 原子数 =

Abm - Rms times Abs

Rms 濃度標準添加後の 238U233U239Pu242Pu150Nd142Nd 原子数比

Sps 添加した各濃度標準中同位体の量(原子数)233U242Pu142Nd 量

Spm 添加した各濃度標準中同位体の量(原子数)238U239Pu150Nd 量

Abm 混合スパイク中の同位体の比238UU239PuPu150NdNd

Abs 混合スパイク中の同位体の比233UU242PuPu142NdNd

表 A-6 原子数算出に使用したデータ

元素 Rms Sps Spm Abm Abs

U 1319833 0 7388E+16 00086391 09826830 Pu 0065232 219735E+15 63943E+10 0998653 00002917 Nd 0752004 15774E+14 32882E+13 09077548 00201111

JAEA-Research 2013-020

- 77 -

B 燃料溶解溶液試料の測定データ

表 B-1 燃料溶解溶液の分取希釈データ

一次希釈 二次希釈 試料名

分取 希釈 分取 希釈 希釈倍率

2F1ZN2c2 10814 584007 05658 112594 10747

2F1ZN2c3 11753 583867 05676 112728 9866

2F1ZN3c2 11739 576345 05696 111741 9631

2F1ZN3c3 11685 585754 05686 111584 9837

2F1ZN3a9 11636 581027 05686 112304 9862

表 B-2試料中 238Pu の放射能測定結果

試料名 放射能比 238Pu(239Pu+240Pu)

2F1ZN2c2 24520 2F1ZN2c3 33482 2F1ZN3c2 59239 2F1ZN3c3 81127 2F1ZN3a9 63257

表 B-3 α線スペクトロメトリーを併用した Pu の同位体組成測定結果 (単位原子百分率)

試料名 239Pu 240Pu 241Pu 242Pu 238Pu

2F1ZN2c2 62731 25047 7050 3792 138 2F1ZN2c3 62634 24507 7143 3855 186 2F1ZN3c2 42290 32030 8898 13333 345 2F1ZN3c3 41498 31898 8770 13147 468 2F1ZN3a9 36971 30207 8136 21280 341

JAEA-Research 2013-020

- 78 -

表 B-4 燃料溶解溶液中の UPu 及び Nd の同位体組成分析結果 (単位原子百分率)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 234U 001789 00329 00141 00246 00077

plusmn 000007 00001 00002 00002 00002 235U 11220 17429 02320 03689 00219

plusmn 00008 00005 00003 00003 00002 236U 03805 062693 04799 07900 02916

plusmn 00004 000002 00001 00002 00001 238U 984796 975973 992741 988164 996787

plusmn 00008 00005 00004 00004 00003 238Pu 1381 186 345 468 341

plusmn 0008 001 002 003 002 239Pu 627305 62634 42290 41498 369711

plusmn 00008 0001 0003 0005 00007 240Pu 25047 245073 32030 31898 302074

plusmn 0001 00008 0004 0007 00006 241Pu 70503 7143 8898 877 8136

plusmn 00005 0001 0004 001 0002 242Pu 37915 38550 13333 13147 212796

plusmn 00007 00007 0004 0003 00008 142Nd 1639 0623 11173 1088 1655

plusmn 0003 0003 00003 0001 0002 143Nd 21002 21210 135747 132774 88781

plusmn 0005 0002 00008 00008 00005 144Nd 30748 31879 37724 38747 41187

plusmn 0004 0002 0001 0002 0002 145Nd 16540 16760 15007 14895 136618

plusmn 0004 0002 0001 0001 00009 146Nd 16799 16789 18682 18740 20038

plusmn 0008 0003 0002 0003 0002 148Nd 8868 8730 9211 8933 9522

plusmn 0007 0003 0002 0002 0002 150Nd 4404 4010 4684 4320 5059

plusmn 0005 0002 0001 0001 0001 238Pu については238U による影響を考慮しα線測定の結果を用いた 238Pu のplusmnはα線測定誤差を 05質量分析法による同位体比測定誤差を

01とし統計的な誤差伝播の計算により算出した Pu の同位体組成は表 B-3 の結果に 241Pu 及び 242Pu を加え百分率したも

のである 各plusmnは質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な

誤差伝播の計算により算出した

JAEA-Research 2013-020

- 79 -

原子数の算出には次の式を用いた

Rms times Sps - Spm

原子数 = Abm - Rms times Abs

Rms スパイク添加後の 238U233U239Pu242Pu148Nd150Nd 原子数比

Sps 添加した濃縮同位体の量(原子数)233U242Pu150Nd 量

Spm 添加した濃縮同位体の量(原子数)238U239Pu148Nd 量

Abm 試料中の同位体の比238UU239PuPu148NdNd

Abs 試料中の同位体の比233UU242PuPu150NdNd

表 B-6 添加したスパイク中の UPu 及び Nd の原子数 (単位原子数)

試料名 U 233U Sps 238U Spm

2F1ZN2c2 57221E+15 56230E+15 49433E+13 2F1ZN2c3 57146E+15 56156E+15 49369E+13 2F1ZN3c2 57201E+15 56210E+15 49416E+13 2F1ZN3c3 57216E+15 56225E+15 49429E+13 2F1ZN3a9 57325E+15 56332E+15 49523E+13

試料名 Pu 242Pu Sps 239Pu Spm

2F1ZN2c2 14402E+14 14382E+14 42006E+10 2F1ZN2c3 14383E+14 14364E+14 41952E+10 2F1ZN3c2 14397E+14 14377E+14 41992E+10 2F1ZN3c3 14401E+14 14381E+14 42003E+10 2F1ZN3a9 14428E+14 14409E+14 42083E+10

試料名 Nd 150Nd Sps 148Nd Spm

2F1ZN2c2 96421E+13 87527E+13 11428E+12 2F1ZN2c3 96295E+13 87412E+13 11413E+12 2F1ZN3c2 96388E+13 87496E+13 11424E+12 2F1ZN3c3 96413E+13 87519E+13 11427E+12 2F1ZN3a9 96597E+13 87687E+13 11449E+12

57221times1015を示す

表 B-5 二次希釈試料分取量とスパイク添加量 試料名 試料分取量(g) 添加量(g)

2F1ZN2c2 11070 11496 2F1ZN2c3 11060 11481 2F1ZN3c2 11069 11492 2F1ZN3c3 11071 11495 2F1ZN3a9 11068 11517

JAEA-Research 2013-020

- 80 -

表 B-7 二次希釈試料の UPu 及び Nd 同位体組成(測定値) (単位原子数比)

試料名 233UU Abs 238UU Abm

2F1ZN2c2 0 09848 2F1ZN2c3 0 09760 2F1ZN3c2 0 09927 2F1ZN3c3 0 09882 2F1ZN3a9 0 09968

試料名 242PuPu Abs 239PuPu Abm

2F1ZN2c2 00379 06273 2F1ZN2c3 00386 06263 2F1ZN3c2 01333 04229 2F1ZN3c3 01315 04150 2F1ZN3a9 02128 03697

試料名 150NdNd Abs 148NdNd Abm

2F1ZN2c2 00440 00887 2F1ZN2c3 00401 00873 2F1ZN3c2 00468 00921 2F1ZN3c3 00432 00893 2F1ZN3a9 00506 00952

表 B-8 混合スパイク添加後の二次希釈試料の同位体比測定結果 (単位原子数比)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 233U238U 0410984 031750 034736 0383628 0264855

plusmn 0000042 000010 000010 0000094 0000048 242Pu239Pu 182016 1364439 218793 236969 222127

plusmn 000011 0000042 000021 000020 000017 148Nd150Nd 0089986 0149877 0186518 0211642 0266697

plusmn 0000017 0000033 0000034 0000024 0000058

各plusmnは質量分析法による同位体比測定結果(3 回繰り返し測定)の標準偏差を示す

JAEA-Research 2013-020

- 81 -

表 B-9 二次希釈試料の UPu 及び Nd 原子数の算出結果 U

試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 243319 13843E+16 0101 2F1ZN2c3 314965 18072E+16 0105 2F1ZN3c2 287884 16251E+16 0104 2F1ZN3c3 260669 14782E+16 0103 2F1ZN3a9 377565 21288E+16 0102

Pu 試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 054940 13022E+14 0060 2F1ZN2c3 073290 17594E+14 0060 2F1ZN3c2 045705 18143E+14 0062 2F1ZN3c3 042200 16870E+14 0062 2F1ZN3a9 045019 23666E+14 0061

Nd 試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 008999 79480E+13 0125 2F1ZN2c3 014988 14713E+14 0103 2F1ZN3c2 018652 18203E+14 0096 2F1ZN3c3 021164 21674E+14 0096 2F1ZN3a9 026670 27214E+14 0096

13843times1016を示す

表 B-10 二次希釈試料のウラン濃度

試料名 二次希釈試料 分取量(g) 1

分取試料中の U 原子数2

二次希釈試料の

U 濃度 (原子数g 溶液)

2F1ZN2c2 11070 13843E+16 1250E+16 2F1ZN2c3 11060 18072E+16 1634E+16 2F1ZN3c2 11069 16251E+16 1468E+16 2F1ZN3c3 11071 14782E+16 1335E+16 2F1ZN3a9 11068 21288E+16 1923E+16

1表 B-5 参照 2表 B-9 参照 13843times1016を示す

This is a blank page

国際単位系(SI)

乗数  接頭語 記号 乗数  接頭語 記号

1024 ヨ タ Y 10-1 デ シ d1021 ゼ タ Z 10-2 セ ン チ c1018 エ ク サ E 10-3 ミ リ m1015 ペ タ P 10-6 マイクロ micro1012 テ ラ T 10-9 ナ ノ n109 ギ ガ G 10-12 ピ コ p106 メ ガ M 10-15 フェムト f103 キ ロ k 10-18 ア ト a102 ヘ ク ト h 10-21 ゼ プ ト z101 デ カ da 10-24 ヨ ク ト y

表5SI 接頭語

名称 記号 SI 単位による値

分 min 1 min=60s時 h 1h =60 min=3600 s日 d 1 d=24 h=86 400 s度 deg 1deg=(π180) rad分 rsquo 1rsquo=(160)deg=(π10800) rad秒 rdquo 1rdquo=(160)rsquo=(π648000) rad

ヘクタール ha 1ha=1hm2=104m2

リットル Ll 1L=11=1dm3=103cm3=10-3m3

トン t 1t=103 kg

表6SIに属さないがSIと併用される単位

名称 記号 SI 単位で表される数値

電 子 ボ ル ト eV 1eV=1602 176 53(14)times10-19Jダ ル ト ン Da 1Da=1660 538 86(28)times10-27kg統一原子質量単位 u 1u=1 Da天 文 単 位 ua 1ua=1495 978 706 91(6)times1011m

表7SIに属さないがSIと併用される単位でSI単位で表される数値が実験的に得られるもの

名称 記号 SI 単位で表される数値

キ ュ リ ー Ci 1 Ci=37times1010Bqレ ン ト ゲ ン R 1 R = 258times10-4Ckgラ ド rad 1 rad=1cGy=10-2Gyレ ム rem 1 rem=1 cSv=10-2Svガ ン マ γ 1γ=1 nT=10-9Tフ ェ ル ミ 1フェルミ=1 fm=10-15mメートル系カラット 1メートル系カラット = 200 mg = 2times10-4kgト ル Torr 1 Torr = (101 325760) Pa標 準 大 気 圧 atm 1 atm = 101 325 Pa

1cal=41858J(「15」カロリー)41868J(「IT」カロリー)4184J(「熱化学」カロリー)

ミ ク ロ ン micro 1 micro =1microm=10-6m

表10SIに属さないその他の単位の例

カ ロ リ ー cal

(a)SI接頭語は固有の名称と記号を持つ組立単位と組み合わせても使用できるしかし接頭語を付した単位はもはや コヒーレントではない(b)ラジアンとステラジアンは数字の1に対する単位の特別な名称で量についての情報をつたえるために使われる

 実際には使用する時には記号rad及びsrが用いられるが習慣として組立単位としての記号である数字の1は明 示されない(c)測光学ではステラジアンという名称と記号srを単位の表し方の中にそのまま維持している

(d)ヘルツは周期現象についてのみベクレルは放射性核種の統計的過程についてのみ使用される

(e)セルシウス度はケルビンの特別な名称でセルシウス温度を表すために使用されるセルシウス度とケルビンの

  単位の大きさは同一であるしたがって温度差や温度間隔を表す数値はどちらの単位で表しても同じである

(f)放射性核種の放射能(activity referred to a radionuclide)はしばしば誤った用語でrdquoradioactivityrdquoと記される

(g)単位シーベルト(PV200270205)についてはCIPM勧告2(CI-2002)を参照

(a)量濃度(amount concentration)は臨床化学の分野では物質濃度

  (substance concentration)ともよばれる(b)これらは無次元量あるいは次元1をもつ量であるがそのこと   を表す単位記号である数字の1は通常は表記しない

名称 記号SI 基本単位による

表し方

秒ルカスパ度粘 Pa s m-1 kg s-1

力 の モ ー メ ン ト ニュートンメートル N m m2 kg s-2

表 面 張 力 ニュートン毎メートル Nm kg s-2

角 速 度 ラジアン毎秒 rads m m-1 s-1=s-1

角 加 速 度 ラジアン毎秒毎秒 rads2 m m-1 s-2=s-2

熱 流 密 度 放 射 照 度 ワット毎平方メートル Wm2 kg s-3

熱 容 量 エ ン ト ロ ピ ー ジュール毎ケルビン JK m2 kg s-2 K-1

比熱容量比エントロピー ジュール毎キログラム毎ケルビン J(kg K) m2 s-2 K-1

比 エ ネ ル ギ ー ジュール毎キログラム Jkg m2 s-2

熱 伝 導 率 ワット毎メートル毎ケルビン W(m K) m kg s-3 K-1

体 積 エ ネ ル ギ ー ジュール毎立方メートル Jm3 m-1 kg s-2

電 界 の 強 さ ボルト毎メートル Vm m kg s-3 A-1

電 荷 密 度 クーロン毎立方メートル Cm3 m-3 sA表 面 電 荷 クーロン毎平方メートル Cm2 m-2 sA電 束 密 度 電 気 変 位 クーロン毎平方メートル Cm2 m-2 sA誘 電 率 ファラド毎メートル Fm m-3 kg-1 s4 A2

透 磁 率 ヘンリー毎メートル Hm m kg s-2 A-2

モ ル エ ネ ル ギ ー ジュール毎モル Jmol m2 kg s-2 mol-1

モルエントロピー モル熱容量ジュール毎モル毎ケルビン J(mol K) m2 kg s-2 K-1 mol-1

照射線量(X線及びγ線) クーロン毎キログラム Ckg kg-1 sA吸 収 線 量 率 グレイ毎秒 Gys m2 s-3

放 射 強 度 ワット毎ステラジアン Wsr m4 m-2 kg s-3=m2 kg s-3

放 射 輝 度 ワット毎平方メートル毎ステラジアン W(m2 sr) m2 m-2 kg s-3=kg s-3

酵 素 活 性 濃 度 カタール毎立方メートル katm3 m-3 s-1 mol

表4単位の中に固有の名称と記号を含むSI組立単位の例

組立量SI 組立単位

名称 記号

面 積 平方メートル m2

体 積 立法メートル m3

速 さ 速 度 メートル毎秒 ms加 速 度 メートル毎秒毎秒 ms2

波 数 毎メートル m-1

密 度 質 量 密 度 キログラム毎立方メートル kgm3

面 積 密 度 キログラム毎平方メートル kgm2

比 体 積 立方メートル毎キログラム m3kg電 流 密 度 アンペア毎平方メートル Am2

磁 界 の 強 さ アンペア毎メートル Am量 濃 度 (a) 濃 度 モル毎立方メートル molm3

質 量 濃 度 キログラム毎立法メートル kgm3

輝 度 カンデラ毎平方メートル cdm2

屈 折 率 (b) (数字の) 1 1比 透 磁 率 (b) (数字の) 1 1

組立量SI 基本単位

表2基本単位を用いて表されるSI組立単位の例

名称 記号他のSI単位による

表し方SI基本単位による

表し方平 面 角 ラジアン(b) rad 1(b) mm立 体 角 ステラジアン(b) sr(c) 1(b) m2m2

周 波 数 ヘルツ(d) Hz s-1

ントーュニ力 N m kg s-2

圧 力 応 力 パスカル Pa Nm2 m-1 kg s-2

エ ネ ル ギ ー 仕 事 熱 量 ジュール J N m m2 kg s-2

仕 事 率 工 率 放 射 束 ワット W Js m2 kg s-3

電 荷 電 気 量 クーロン A sC電 位 差 ( 電 圧 ) 起 電 力 ボルト V WA m2 kg s-3 A-1

静 電 容 量 ファラド F CV m-2 kg-1 s4 A2

電 気 抵 抗 オーム Ω VA m2 kg s-3 A-2

コ ン ダ ク タ ン ス ジーメンス S AV m-2 kg-1 s3 A2

バーエウ束磁 Wb Vs m2 kg s-2 A-1

磁 束 密 度 テスラ T Wbm2 kg s-2 A-1

イ ン ダ ク タ ン ス ヘンリー H WbA m2 kg s-2 A-2

セ ル シ ウ ス 温 度 セルシウス度(e) Kンメール束光 lm cd sr(c) cd

スクル度照 lx lmm2 m-2 cd放射性核種の放射能( f ) ベクレル(d) Bq s-1

吸収線量 比エネルギー分与カーマ

グレイ Gy Jkg m2 s-2

線量当量 周辺線量当量 方向

性線量当量 個人線量当量シーベルト(g) Sv Jkg m2 s-2

酸 素 活 性 カタール kat s-1 mol

表3固有の名称と記号で表されるSI組立単位SI 組立単位

組立量

名称 記号 SI 単位で表される数値

バ ー ル bar 1bar=01MPa=100kPa=105Pa水銀柱ミリメートル mmHg 1mmHg=133322Paオングストローム Å 1Å=01nm=100pm=10-10m海 里 M 1M=1852mバ ー ン b 1b=100fm2=(10-12cm)2=10-28m2

ノ ッ ト kn 1kn=(18523600)msネ ー パ Npベ ル B

デ ジ ベ ル dB

表8SIに属さないがSIと併用されるその他の単位

SI単位との数値的な関係は    対数量の定義に依存

名称 記号

長 さ メ ー ト ル m質 量 キログラム kg時 間 秒 s電 流 ア ン ペ ア A熱力学温度 ケ ル ビ ン K物 質 量 モ ル mol光 度 カ ン デ ラ cd

基本量SI 基本単位

表1SI 基本単位

名称 記号 SI 単位で表される数値

エ ル グ erg 1 erg=10-7 Jダ イ ン dyn 1 dyn=10-5Nポ ア ズ P 1 P=1 dyn s cm-2=01Pa sス ト ー ク ス St 1 St =1cm2 s-1=10-4m2 s-1

ス チ ル ブ sb 1 sb =1cd cm-2=104cd m-2

フ ォ ト ph 1 ph=1cd sr cm-2 104lxガ ル Gal 1 Gal =1cm s-2=10-2ms-2

マ ク ス ウ ェ ル Mx 1 Mx = 1G cm2=10-8Wbガ ウ ス G 1 G =1Mx cm-2 =10-4Tエルステッド( c ) Oe 1 Oe  (1034π)A m-1

表9固有の名称をもつCGS組立単位

(c)3元系のCGS単位系とSIでは直接比較できないため等号「   」

   は対応関係を示すものである

(第8版2006年改訂)

この印刷物は再生紙を使用しています

Page 63: JAEA-Research 2013-020JAEA-Research 2013-020 - 1 - 1.はじめに 日本原子力研究開発機構(以下「JAEA」という。)は原子力安全基盤機構(以下「JNES」と

JAEA-Research 2013-020

- 59 -

図 5-29 と図 5-30 にはこの測定で得られた 95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs の

溶解溶液と不溶性残渣中の初期ウラン 1 トンあたりの存在量を示すまた図 5-31 にはそれ

らの和を図 5-32 には不溶性残渣中の存在割合を示す難測定 FP と呼んでいるこれらの FP

の量は図 5-31 からわかるように109Ag が最も燃焼度の高いサンプルで測定値が小さくな

っている例外はあるが燃焼度に対して指数関数的に(片対数グラフで直線的に)増大をし

ている不溶性残渣の量は燃焼度と共に単調に増大すると考えられたが図 5-32 に示すよう

に燃焼度が最も高いサンプルで不溶性残渣中の FP 量が減少する結果を得たこれが燃料

の燃焼条件等によるものなのか溶解を行った時の条件の差によって生じたものなのかは

現段階では不明である旧原研を含めて原子力機構で行ってきた使用済燃料同位体組成測定

実験ではこれら不溶性残渣中に含まれる FP の測定は行われてこなかった今後測定手

法のさらなる見直しなどを通じて不溶性残渣に含まれる FP 量の測定技術の向上を図って

いくことが求められる

0 20 40 60 800

1000

2000

3000

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Solution

図 5-29 難測定 FP 測定結果(溶解溶液中の FP 量(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 60 -

0 20 40 60 800

200

400

600

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109

Ag133Cs

Insolble residue

図 5-30難測定 FP 測定結果(不溶性残渣中の FP の量(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 61 -

0 20 40 60 80101

102

103

104

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Insolble Residue+Solution

図 5-31難測定 FP 測定結果(溶解溶液と不溶性残渣中の FP 量の和(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 62 -

0 20 40 60 8010-4

10-3

10-2

10-1

100

Burnup [GWdt]

Rat

io o

f W

eigh

t[-] 95Mo

99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Insolble Residue(Insolble Residue+Solution)

図 5-32難測定 FP 測定結果(不溶性残渣中の FP の割合)

JAEA-Research 2013-020

- 63 -

表 5-3 には各サンプルの各同位体について原子炉停止から測定までの時間(冷却時間)を示

した表 5-4 には各サンプルの測定値について測定誤差(相対標準偏差)を示した

表 5-3 原子炉停止から測定日までの冷却時間(年)のまとめ

Assembly

Name ZN2 ZN3

Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 234U 969 1221 954 702 702 235U 969 1221 954 702 702 236U 969 1221 954 702 702 238U 969 1221 954 702 702

238Pu 969 1221 954 702 702 239Pu 969 1221 954 702 702 240Pu 969 1221 954 702 702 241Pu 969 1221 954 702 702 242Pu 969 1221 954 702 702 142Nd 969 1221 954 702 702 143Nd 969 1221 954 702 702 144Nd 969 1221 954 702 702 145Nd 969 1221 954 702 702 146Nd 969 1221 954 702 702 148Nd 969 1221 954 702 702 150Nd 969 1221 954 702 702 134Cs 973 962 702 702 702 137Cs 973 962 702 702 702 151Eu 1068 1048 802 796 796 153Eu 1068 1048 802 796 796 154Eu 973 962 708 708 708 155Eu 973 962 708 708 708 147Pm 1070 1061 802 796 796 147Sm 1068 1048 802 796 796 148Sm 1068 1048 802 796 796 149Sm 1068 1048 802 796 796 150Sm 1068 1048 802 796 796 151Sm 1068 1048 802 796 796 152Sm 1068 1048 802 796 796 154Sm 1068 1048 802 796 796 152Gd 1069 1048 802 796 796 154Gd 1069 1048 802 796 796 155Gd 1069 1048 802 796 796 156Gd 1069 1048 802 796 796 157Gd 1069 1048 802 796 796 158Gd 1069 1048 802 796 796 160Gd 1069 1048 802 796 796 95Mo 1165 1165 899 899 899 99Tc 1165 1165 899 899 899

101Ru 1165 1165 899 899 899 103Rh 1165 1165 899 899 899 109Ag 1165 1165 899 899 899 133Cs 1165 1165 899 899 899

JAEA-Research 2013-020

- 64 -

表 5-4 測定誤差(RSD相対標準偏差())のまとめ

Assembly

Name ZN2 ZN3

Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 234U lt 22 lt 22 lt 22 lt 22 lt 22 235U lt 10 lt 10 lt 10 lt 10 lt 10 236U lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 238U lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02

238Pu lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 239Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 240Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 241Pu lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 242Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 142Nd lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 143Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 144Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 145Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 146Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 148Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 150Nd lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 134Cs lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 137Cs lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 151Eu 38 14 25 13 14 153Eu 26 13 21 05 07 154Eu lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 155Eu lt 6 lt 6 lt 6 lt 6 lt 6 147Pm lt 5 lt 5 lt 5 lt 5 lt 5 147Sm 21 10 18 12 12 148Sm 24 11 18 12 12 149Sm 37 19 34 15 21 150Sm 22 10 18 12 13 151Sm 26 19 24 15 21 152Sm 19 10 16 11 11 154Sm 24 12 20 12 12 152Gd 43 38 59 53 58 154Gd 20 14 16 13 16 155Gd 82 11 85 11 13 156Gd 14 08 12 08 10 157Gd 62 20 101 37 30 158Gd 14 11 12 09 12 160Gd 16 18 14 19 21 95Mo 39 40 22 45 23 99Tc 31 31 24 35 24

101Ru 30 31 20 38 22 103Rh 26 24 20 37 19 109Ag 19 21 15 15 15 133Cs 39 38 31 48 35

ここに示した値は測定機器の性能と分離や希釈による誤差を考慮したものである

JAEA-Research 2013-020

- 65 -

表 5-5 と表 5-6 にはZN2 及び ZN3 集合体の照射にかかわる原子炉の運転履歴を示す

表 5-5 ZN2 集合体の運転履歴

開始日 終了日 日数 運転(第 12 サイクル) 1996726 1997923 424

定検 1997923 19971031 38 運転(第 13 サイクル) 19971031 19981217 412

定検 19981217 1999312 85 運転(第 14 サイクル) 1999312 200059 424

表 5-6 ZN3 集合体の運転履歴

開始日 終了日 日数 運転(第 12 サイクル) 1996726 1997923 424

定検 1997923 19971031 38 運転(第 13 サイクル) 19971031 19981217 412

定検 19981217 1999312 85 運転(第 14 サイクル) 1999312 200059 424

定検 200059 2000615 37 運転(第 15 サイクル) 2000615 2001813 424

定検 2001813 2001119 88 運転(第 16 サイクル) 2001119 200317 424

JAEA-Research 2013-020

- 66 -

図 5-33 と図 5-34 にはZN2 集合体及び ZN3 集合体を上から見た断面図とそれぞれのサ

ンプルの取得位置を示したまた図 5-35 には各燃料棒でサンプルを取り出した軸方向の

高さを示した図 5-36及び図 5-37にはZN2及び ZN3集合体の炉内での装荷位置を示した

図 5-33 本試験でサンプルが取得された燃料棒の位置(ZN2 集合体)

(3 サイクル照射 平均燃焼度 356GWdt)

JAEA-Research 2013-020

- 67 -

図 5-34 本試験でサンプルが取得された燃料棒の位置(ZN3 集合体)

(5 サイクル照射 平均燃焼度 535 GWdt)

JAEA-Research 2013-020

- 68 -

図 5-35 本試験でサンプルが取得された位置(軸方向)

JAEA-Research 2013-020

- 69 -

図 5-36 ZN2 集合体のシャッフリング 1112)

(福島第 2 原子力発電所第 12 サイクルから第 14 サイクル)

JAEA-Research 2013-020

- 70 -

図 5-37 ZN3 集合体のシャッフリング 1112)

(福島第 2 原子力発電所第 12 サイクルから第 16 サイクル)

JAEA-Research 2013-020

- 71 -

6おわりに

JAEA が JNES からの受託事業として実施した「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生

成核種組成測定試験」において燃焼率評価で測定が必要な元素の 1 つである Nd について2

種類の手法で測定を行ったが結果に差異が生じたそのため確度の高い測定結果を取得するこ

とと生じた差異の原因究明を目的としたフォローアップ測定を実施した

本件で発生した Nd 定量値の差異の原因は3 章で述べたとおり(1) Nd 定量における化学操

作中に相互汚染等が発生した可能性があったこと(2) Nd を含む FP 核種の測定結果算出に使用

した溶解溶液中の U 原子数に不確定性があったことの 2 点により生じたものと推定される今

後同様の測定を実施する際に注意すべき点をまとめると以下のようになる

① 着目元素の定量を行う際同時期かつ同一試料で U 原子数を測定すること

② 試料の保管時には蒸発が無視できるだけの十分な量を確保した上で保管すること

③ 保管試料は定期的に重量を測定し自然蒸発の影響を把握すること

④ 分取希釈等の操作時には天秤による秤量を行いデータ管理を確実に行うこと

の 4 点である特にどのデータをどの時期に測定するかは全体の測定計画の検討で調整できる

ことであるため出来るだけ同一試料のデータを短期間にまとめて取得できるように配慮すべき

である

また作業環境からの天然元素の汚染等の影響の排除について近年の分析装置の高感度化に

伴い試料の取扱量が極めて少なくなっていることに注意すべきである取り扱う試料量が少なく

なれば被ばくや汚染の可能性を低減できる反面同時に取扱う試料間から生じる相互汚染使

用する試薬や器具及び作業を実施する環境下から混入する天然元素の影響等による汚染の可能性

が高くなるこれらの試料間の相互及び環境下等から生じる汚染はその原因が多岐に渡って考

えられることから作業全般に繊細な注意を払う必要があるあるいは被ばく量に注意を払い

つつ環境下等から生じる天然元素の汚染の影響が出ない程度に取り扱う量を増加させる等の検

討も必要となるだろうこのためにもさらに確度の高いデータの取得を目指し同様の測定を

繰り返し行うことで測定経験を得ることが必要である

本件で発生した Nd 定量値の差異について今後同様の事象を繰り返さないためには上記対応

を必要とするしたがって分析作業の実施の際には事前に作業者間で分析方法及び手順につ

いて十分に検討を行い綿密な計画を立てそれらを確実に遂行していくことの重要性を再認識

する必要がある

JAEA-Research 2013-020

- 72 -

謝 辞

JNES からの受託事業として実施した「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組

成測定試験」においてはJNES の山本徹氏には当該事業の立ち上げから実施及び本フォローア

ップ測定の実施に至るまで多大なご指導とご支援を頂きましたJNES の安藤良平氏及び鈴木

求氏には事業の遂行だけではなく取得データの解析結果に関するご指導をいただきました

深く感謝申し上げます安全研究センター サイクル安全研究グループの外池幸太郎研究主幹には

JNES からの受託事業立ち上げに際して事業の主担当者としてご尽力いただきましたまた同

グループの戸塚真義氏と原科研福島技術開発特別チーム 臨界管理技術開発グループの蒲原佳子

女史には本レポートに掲載するデータの整理を旧ホット試験施設管理部 ホット材料試験課の宮

田精一氏並びに原科研福島技術開発特別チーム 臨界管理技術開発グループの佐藤真人氏には試

料の再調製を行っていただきました原子力基礎工学研究部門 分析化学研究グループの河野信昭

氏並びに鈴木大輔氏には試料分離法について貴重なご助言をいただきましたここに記してお礼

申し上げます

参考文献

1) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 20 年度報告書

2) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 21 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000016661pdf)

3) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 22 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000118961pdf)

4) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 23 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000123740pdf)

5) SUsuda NKohnoldquoAnion-Exchange Separation of Nd and the Transplutonium Elements

in Spent Nuclear Fuels for Burn-up DeterminationrdquoSeparation Sci Technol 23(10amp11)

pp1119-1131 (1988)

6) GUchiyama et alldquoDevelopment of quantitative analytical method of U Pu and fission

products in spent fuel by combined-chromatographic-mass-spectrometric-isotopic-dilution

technologyrdquoEuropean Nuclear Conference 2012 (ENC 2012) December 2012 Manchester

United Kingdom

7) ISO11483 ldquoPreparation of plutonium sources and determination of 238Pu239Pu isotope

ratio by alpha spectrometry rdquo ISO Geneva(1994)

8) K Shibata O Iwamoto T Nakagawa N Iwamoto A Ichihara S Kunieda S Chiba K

JAEA-Research 2013-020

- 73 -

Furutaka N Otuka T Ohsawa T Murata H Matsunobu A Zukeran S Kamada and J

Katakura ldquoJENDL-40 A New Library for Nuclear Science and Engineeringrdquo Journal of

Nuclear Science and Technology 48 1 (2011)

9) K Okumura T Mori M Nakagawa K Kaneko ldquoValidation of a Continuous-Energy Monte

Carlo Burn-up Code MVP-BURN and Its Application to Analysis of Post Irradiation

Experimentrdquo Journal of Nuclear Science and Technology 37(2)pp128-138(2000)

10) 須山賢也望月弘樹高田友幸龍福進奥野浩村崎穣大久保清志「連続エネルギモン

テカルロコード MVP 及び MCNP を使用する統合化燃焼計算コードシステム -

SWAT31」 JAEA-DataCode 2009-002 日本原子力研究開発機構 (2009)

11) 「平成 18 年度全 MOX 炉心核設計手法信頼性実証試験成果報告書」07 基炉報-0001 原子力安

全基盤機構 (2007)

12) 「平成 18 年度高燃焼度 9x9 型燃料信頼性実証試験成果報告書」07 基炉報-0002 原子力安全

基盤機構 (2007)

JAEA-Research 2013-020

- 74 -

付録

測定データ集

JAEA-Research 2013-020

- 75 -

A 混合スパイク試料の値付け

表 A-1 各標準濃度一覧

標準試料 濃度 誤差()

U 濃度標準 26820 microgg 005 Pu 濃度標準 83506 ngg 005 Nd 濃度標準 13495 ngg 007

各標準の純度及び秤量誤差から算出した

表 A-2 混合スパイクと各濃度標準の混合データ

試料名 分取量(g)

混合スパイク 11452 U 濃度標準 10968 Pu 濃度標準 10723 Nd 濃度標準 10324

表 A-3 各濃度標準の同位体組成

U 濃度標準 Pu 濃度標準 Nd 濃度標準 同位体組成

(原子百分率) 誤差() 同位体組成

(原子百分率) 誤差()同位体組成

(原子百分率) 誤差() 234U 00054 362 238Pu 00030 215 142Nd 27119 0007 235U 07205 003 239Pu 974234 0001 143Nd 12174 0009 238U 992741 00003 240Pu 25607 0003 144Nd 23789 0014 241Pu 00100 191 145Nd 8295 0020 242Pu 00028 185 146Nd 17202 0026 148Nd 5767 0038 150Nd 5653 0049 各誤差は質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な誤差伝播の

計算により算出した

表 A-4 混合スパイク中 238Pu の放射能測定結果

放射能比(238Pu242Pu) 012692

表 A-5 混合スパイクに各濃度標準を添加した試料の同位体比測定結果

試料名 測定値 233U238U 0075767 (原子数比) plusmn 0000064

242Pu239Pu 0065232 (原子数比) plusmn 0000004

150Nd142Nd 075200 (原子数比) plusmn 000028

JAEA-Research 2013-020

- 76 -

原子数の算出には次の式を用いた

Rms times Sps - Spm 原子数 =

Abm - Rms times Abs

Rms 濃度標準添加後の 238U233U239Pu242Pu150Nd142Nd 原子数比

Sps 添加した各濃度標準中同位体の量(原子数)233U242Pu142Nd 量

Spm 添加した各濃度標準中同位体の量(原子数)238U239Pu150Nd 量

Abm 混合スパイク中の同位体の比238UU239PuPu150NdNd

Abs 混合スパイク中の同位体の比233UU242PuPu142NdNd

表 A-6 原子数算出に使用したデータ

元素 Rms Sps Spm Abm Abs

U 1319833 0 7388E+16 00086391 09826830 Pu 0065232 219735E+15 63943E+10 0998653 00002917 Nd 0752004 15774E+14 32882E+13 09077548 00201111

JAEA-Research 2013-020

- 77 -

B 燃料溶解溶液試料の測定データ

表 B-1 燃料溶解溶液の分取希釈データ

一次希釈 二次希釈 試料名

分取 希釈 分取 希釈 希釈倍率

2F1ZN2c2 10814 584007 05658 112594 10747

2F1ZN2c3 11753 583867 05676 112728 9866

2F1ZN3c2 11739 576345 05696 111741 9631

2F1ZN3c3 11685 585754 05686 111584 9837

2F1ZN3a9 11636 581027 05686 112304 9862

表 B-2試料中 238Pu の放射能測定結果

試料名 放射能比 238Pu(239Pu+240Pu)

2F1ZN2c2 24520 2F1ZN2c3 33482 2F1ZN3c2 59239 2F1ZN3c3 81127 2F1ZN3a9 63257

表 B-3 α線スペクトロメトリーを併用した Pu の同位体組成測定結果 (単位原子百分率)

試料名 239Pu 240Pu 241Pu 242Pu 238Pu

2F1ZN2c2 62731 25047 7050 3792 138 2F1ZN2c3 62634 24507 7143 3855 186 2F1ZN3c2 42290 32030 8898 13333 345 2F1ZN3c3 41498 31898 8770 13147 468 2F1ZN3a9 36971 30207 8136 21280 341

JAEA-Research 2013-020

- 78 -

表 B-4 燃料溶解溶液中の UPu 及び Nd の同位体組成分析結果 (単位原子百分率)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 234U 001789 00329 00141 00246 00077

plusmn 000007 00001 00002 00002 00002 235U 11220 17429 02320 03689 00219

plusmn 00008 00005 00003 00003 00002 236U 03805 062693 04799 07900 02916

plusmn 00004 000002 00001 00002 00001 238U 984796 975973 992741 988164 996787

plusmn 00008 00005 00004 00004 00003 238Pu 1381 186 345 468 341

plusmn 0008 001 002 003 002 239Pu 627305 62634 42290 41498 369711

plusmn 00008 0001 0003 0005 00007 240Pu 25047 245073 32030 31898 302074

plusmn 0001 00008 0004 0007 00006 241Pu 70503 7143 8898 877 8136

plusmn 00005 0001 0004 001 0002 242Pu 37915 38550 13333 13147 212796

plusmn 00007 00007 0004 0003 00008 142Nd 1639 0623 11173 1088 1655

plusmn 0003 0003 00003 0001 0002 143Nd 21002 21210 135747 132774 88781

plusmn 0005 0002 00008 00008 00005 144Nd 30748 31879 37724 38747 41187

plusmn 0004 0002 0001 0002 0002 145Nd 16540 16760 15007 14895 136618

plusmn 0004 0002 0001 0001 00009 146Nd 16799 16789 18682 18740 20038

plusmn 0008 0003 0002 0003 0002 148Nd 8868 8730 9211 8933 9522

plusmn 0007 0003 0002 0002 0002 150Nd 4404 4010 4684 4320 5059

plusmn 0005 0002 0001 0001 0001 238Pu については238U による影響を考慮しα線測定の結果を用いた 238Pu のplusmnはα線測定誤差を 05質量分析法による同位体比測定誤差を

01とし統計的な誤差伝播の計算により算出した Pu の同位体組成は表 B-3 の結果に 241Pu 及び 242Pu を加え百分率したも

のである 各plusmnは質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な

誤差伝播の計算により算出した

JAEA-Research 2013-020

- 79 -

原子数の算出には次の式を用いた

Rms times Sps - Spm

原子数 = Abm - Rms times Abs

Rms スパイク添加後の 238U233U239Pu242Pu148Nd150Nd 原子数比

Sps 添加した濃縮同位体の量(原子数)233U242Pu150Nd 量

Spm 添加した濃縮同位体の量(原子数)238U239Pu148Nd 量

Abm 試料中の同位体の比238UU239PuPu148NdNd

Abs 試料中の同位体の比233UU242PuPu150NdNd

表 B-6 添加したスパイク中の UPu 及び Nd の原子数 (単位原子数)

試料名 U 233U Sps 238U Spm

2F1ZN2c2 57221E+15 56230E+15 49433E+13 2F1ZN2c3 57146E+15 56156E+15 49369E+13 2F1ZN3c2 57201E+15 56210E+15 49416E+13 2F1ZN3c3 57216E+15 56225E+15 49429E+13 2F1ZN3a9 57325E+15 56332E+15 49523E+13

試料名 Pu 242Pu Sps 239Pu Spm

2F1ZN2c2 14402E+14 14382E+14 42006E+10 2F1ZN2c3 14383E+14 14364E+14 41952E+10 2F1ZN3c2 14397E+14 14377E+14 41992E+10 2F1ZN3c3 14401E+14 14381E+14 42003E+10 2F1ZN3a9 14428E+14 14409E+14 42083E+10

試料名 Nd 150Nd Sps 148Nd Spm

2F1ZN2c2 96421E+13 87527E+13 11428E+12 2F1ZN2c3 96295E+13 87412E+13 11413E+12 2F1ZN3c2 96388E+13 87496E+13 11424E+12 2F1ZN3c3 96413E+13 87519E+13 11427E+12 2F1ZN3a9 96597E+13 87687E+13 11449E+12

57221times1015を示す

表 B-5 二次希釈試料分取量とスパイク添加量 試料名 試料分取量(g) 添加量(g)

2F1ZN2c2 11070 11496 2F1ZN2c3 11060 11481 2F1ZN3c2 11069 11492 2F1ZN3c3 11071 11495 2F1ZN3a9 11068 11517

JAEA-Research 2013-020

- 80 -

表 B-7 二次希釈試料の UPu 及び Nd 同位体組成(測定値) (単位原子数比)

試料名 233UU Abs 238UU Abm

2F1ZN2c2 0 09848 2F1ZN2c3 0 09760 2F1ZN3c2 0 09927 2F1ZN3c3 0 09882 2F1ZN3a9 0 09968

試料名 242PuPu Abs 239PuPu Abm

2F1ZN2c2 00379 06273 2F1ZN2c3 00386 06263 2F1ZN3c2 01333 04229 2F1ZN3c3 01315 04150 2F1ZN3a9 02128 03697

試料名 150NdNd Abs 148NdNd Abm

2F1ZN2c2 00440 00887 2F1ZN2c3 00401 00873 2F1ZN3c2 00468 00921 2F1ZN3c3 00432 00893 2F1ZN3a9 00506 00952

表 B-8 混合スパイク添加後の二次希釈試料の同位体比測定結果 (単位原子数比)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 233U238U 0410984 031750 034736 0383628 0264855

plusmn 0000042 000010 000010 0000094 0000048 242Pu239Pu 182016 1364439 218793 236969 222127

plusmn 000011 0000042 000021 000020 000017 148Nd150Nd 0089986 0149877 0186518 0211642 0266697

plusmn 0000017 0000033 0000034 0000024 0000058

各plusmnは質量分析法による同位体比測定結果(3 回繰り返し測定)の標準偏差を示す

JAEA-Research 2013-020

- 81 -

表 B-9 二次希釈試料の UPu 及び Nd 原子数の算出結果 U

試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 243319 13843E+16 0101 2F1ZN2c3 314965 18072E+16 0105 2F1ZN3c2 287884 16251E+16 0104 2F1ZN3c3 260669 14782E+16 0103 2F1ZN3a9 377565 21288E+16 0102

Pu 試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 054940 13022E+14 0060 2F1ZN2c3 073290 17594E+14 0060 2F1ZN3c2 045705 18143E+14 0062 2F1ZN3c3 042200 16870E+14 0062 2F1ZN3a9 045019 23666E+14 0061

Nd 試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 008999 79480E+13 0125 2F1ZN2c3 014988 14713E+14 0103 2F1ZN3c2 018652 18203E+14 0096 2F1ZN3c3 021164 21674E+14 0096 2F1ZN3a9 026670 27214E+14 0096

13843times1016を示す

表 B-10 二次希釈試料のウラン濃度

試料名 二次希釈試料 分取量(g) 1

分取試料中の U 原子数2

二次希釈試料の

U 濃度 (原子数g 溶液)

2F1ZN2c2 11070 13843E+16 1250E+16 2F1ZN2c3 11060 18072E+16 1634E+16 2F1ZN3c2 11069 16251E+16 1468E+16 2F1ZN3c3 11071 14782E+16 1335E+16 2F1ZN3a9 11068 21288E+16 1923E+16

1表 B-5 参照 2表 B-9 参照 13843times1016を示す

This is a blank page

国際単位系(SI)

乗数  接頭語 記号 乗数  接頭語 記号

1024 ヨ タ Y 10-1 デ シ d1021 ゼ タ Z 10-2 セ ン チ c1018 エ ク サ E 10-3 ミ リ m1015 ペ タ P 10-6 マイクロ micro1012 テ ラ T 10-9 ナ ノ n109 ギ ガ G 10-12 ピ コ p106 メ ガ M 10-15 フェムト f103 キ ロ k 10-18 ア ト a102 ヘ ク ト h 10-21 ゼ プ ト z101 デ カ da 10-24 ヨ ク ト y

表5SI 接頭語

名称 記号 SI 単位による値

分 min 1 min=60s時 h 1h =60 min=3600 s日 d 1 d=24 h=86 400 s度 deg 1deg=(π180) rad分 rsquo 1rsquo=(160)deg=(π10800) rad秒 rdquo 1rdquo=(160)rsquo=(π648000) rad

ヘクタール ha 1ha=1hm2=104m2

リットル Ll 1L=11=1dm3=103cm3=10-3m3

トン t 1t=103 kg

表6SIに属さないがSIと併用される単位

名称 記号 SI 単位で表される数値

電 子 ボ ル ト eV 1eV=1602 176 53(14)times10-19Jダ ル ト ン Da 1Da=1660 538 86(28)times10-27kg統一原子質量単位 u 1u=1 Da天 文 単 位 ua 1ua=1495 978 706 91(6)times1011m

表7SIに属さないがSIと併用される単位でSI単位で表される数値が実験的に得られるもの

名称 記号 SI 単位で表される数値

キ ュ リ ー Ci 1 Ci=37times1010Bqレ ン ト ゲ ン R 1 R = 258times10-4Ckgラ ド rad 1 rad=1cGy=10-2Gyレ ム rem 1 rem=1 cSv=10-2Svガ ン マ γ 1γ=1 nT=10-9Tフ ェ ル ミ 1フェルミ=1 fm=10-15mメートル系カラット 1メートル系カラット = 200 mg = 2times10-4kgト ル Torr 1 Torr = (101 325760) Pa標 準 大 気 圧 atm 1 atm = 101 325 Pa

1cal=41858J(「15」カロリー)41868J(「IT」カロリー)4184J(「熱化学」カロリー)

ミ ク ロ ン micro 1 micro =1microm=10-6m

表10SIに属さないその他の単位の例

カ ロ リ ー cal

(a)SI接頭語は固有の名称と記号を持つ組立単位と組み合わせても使用できるしかし接頭語を付した単位はもはや コヒーレントではない(b)ラジアンとステラジアンは数字の1に対する単位の特別な名称で量についての情報をつたえるために使われる

 実際には使用する時には記号rad及びsrが用いられるが習慣として組立単位としての記号である数字の1は明 示されない(c)測光学ではステラジアンという名称と記号srを単位の表し方の中にそのまま維持している

(d)ヘルツは周期現象についてのみベクレルは放射性核種の統計的過程についてのみ使用される

(e)セルシウス度はケルビンの特別な名称でセルシウス温度を表すために使用されるセルシウス度とケルビンの

  単位の大きさは同一であるしたがって温度差や温度間隔を表す数値はどちらの単位で表しても同じである

(f)放射性核種の放射能(activity referred to a radionuclide)はしばしば誤った用語でrdquoradioactivityrdquoと記される

(g)単位シーベルト(PV200270205)についてはCIPM勧告2(CI-2002)を参照

(a)量濃度(amount concentration)は臨床化学の分野では物質濃度

  (substance concentration)ともよばれる(b)これらは無次元量あるいは次元1をもつ量であるがそのこと   を表す単位記号である数字の1は通常は表記しない

名称 記号SI 基本単位による

表し方

秒ルカスパ度粘 Pa s m-1 kg s-1

力 の モ ー メ ン ト ニュートンメートル N m m2 kg s-2

表 面 張 力 ニュートン毎メートル Nm kg s-2

角 速 度 ラジアン毎秒 rads m m-1 s-1=s-1

角 加 速 度 ラジアン毎秒毎秒 rads2 m m-1 s-2=s-2

熱 流 密 度 放 射 照 度 ワット毎平方メートル Wm2 kg s-3

熱 容 量 エ ン ト ロ ピ ー ジュール毎ケルビン JK m2 kg s-2 K-1

比熱容量比エントロピー ジュール毎キログラム毎ケルビン J(kg K) m2 s-2 K-1

比 エ ネ ル ギ ー ジュール毎キログラム Jkg m2 s-2

熱 伝 導 率 ワット毎メートル毎ケルビン W(m K) m kg s-3 K-1

体 積 エ ネ ル ギ ー ジュール毎立方メートル Jm3 m-1 kg s-2

電 界 の 強 さ ボルト毎メートル Vm m kg s-3 A-1

電 荷 密 度 クーロン毎立方メートル Cm3 m-3 sA表 面 電 荷 クーロン毎平方メートル Cm2 m-2 sA電 束 密 度 電 気 変 位 クーロン毎平方メートル Cm2 m-2 sA誘 電 率 ファラド毎メートル Fm m-3 kg-1 s4 A2

透 磁 率 ヘンリー毎メートル Hm m kg s-2 A-2

モ ル エ ネ ル ギ ー ジュール毎モル Jmol m2 kg s-2 mol-1

モルエントロピー モル熱容量ジュール毎モル毎ケルビン J(mol K) m2 kg s-2 K-1 mol-1

照射線量(X線及びγ線) クーロン毎キログラム Ckg kg-1 sA吸 収 線 量 率 グレイ毎秒 Gys m2 s-3

放 射 強 度 ワット毎ステラジアン Wsr m4 m-2 kg s-3=m2 kg s-3

放 射 輝 度 ワット毎平方メートル毎ステラジアン W(m2 sr) m2 m-2 kg s-3=kg s-3

酵 素 活 性 濃 度 カタール毎立方メートル katm3 m-3 s-1 mol

表4単位の中に固有の名称と記号を含むSI組立単位の例

組立量SI 組立単位

名称 記号

面 積 平方メートル m2

体 積 立法メートル m3

速 さ 速 度 メートル毎秒 ms加 速 度 メートル毎秒毎秒 ms2

波 数 毎メートル m-1

密 度 質 量 密 度 キログラム毎立方メートル kgm3

面 積 密 度 キログラム毎平方メートル kgm2

比 体 積 立方メートル毎キログラム m3kg電 流 密 度 アンペア毎平方メートル Am2

磁 界 の 強 さ アンペア毎メートル Am量 濃 度 (a) 濃 度 モル毎立方メートル molm3

質 量 濃 度 キログラム毎立法メートル kgm3

輝 度 カンデラ毎平方メートル cdm2

屈 折 率 (b) (数字の) 1 1比 透 磁 率 (b) (数字の) 1 1

組立量SI 基本単位

表2基本単位を用いて表されるSI組立単位の例

名称 記号他のSI単位による

表し方SI基本単位による

表し方平 面 角 ラジアン(b) rad 1(b) mm立 体 角 ステラジアン(b) sr(c) 1(b) m2m2

周 波 数 ヘルツ(d) Hz s-1

ントーュニ力 N m kg s-2

圧 力 応 力 パスカル Pa Nm2 m-1 kg s-2

エ ネ ル ギ ー 仕 事 熱 量 ジュール J N m m2 kg s-2

仕 事 率 工 率 放 射 束 ワット W Js m2 kg s-3

電 荷 電 気 量 クーロン A sC電 位 差 ( 電 圧 ) 起 電 力 ボルト V WA m2 kg s-3 A-1

静 電 容 量 ファラド F CV m-2 kg-1 s4 A2

電 気 抵 抗 オーム Ω VA m2 kg s-3 A-2

コ ン ダ ク タ ン ス ジーメンス S AV m-2 kg-1 s3 A2

バーエウ束磁 Wb Vs m2 kg s-2 A-1

磁 束 密 度 テスラ T Wbm2 kg s-2 A-1

イ ン ダ ク タ ン ス ヘンリー H WbA m2 kg s-2 A-2

セ ル シ ウ ス 温 度 セルシウス度(e) Kンメール束光 lm cd sr(c) cd

スクル度照 lx lmm2 m-2 cd放射性核種の放射能( f ) ベクレル(d) Bq s-1

吸収線量 比エネルギー分与カーマ

グレイ Gy Jkg m2 s-2

線量当量 周辺線量当量 方向

性線量当量 個人線量当量シーベルト(g) Sv Jkg m2 s-2

酸 素 活 性 カタール kat s-1 mol

表3固有の名称と記号で表されるSI組立単位SI 組立単位

組立量

名称 記号 SI 単位で表される数値

バ ー ル bar 1bar=01MPa=100kPa=105Pa水銀柱ミリメートル mmHg 1mmHg=133322Paオングストローム Å 1Å=01nm=100pm=10-10m海 里 M 1M=1852mバ ー ン b 1b=100fm2=(10-12cm)2=10-28m2

ノ ッ ト kn 1kn=(18523600)msネ ー パ Npベ ル B

デ ジ ベ ル dB

表8SIに属さないがSIと併用されるその他の単位

SI単位との数値的な関係は    対数量の定義に依存

名称 記号

長 さ メ ー ト ル m質 量 キログラム kg時 間 秒 s電 流 ア ン ペ ア A熱力学温度 ケ ル ビ ン K物 質 量 モ ル mol光 度 カ ン デ ラ cd

基本量SI 基本単位

表1SI 基本単位

名称 記号 SI 単位で表される数値

エ ル グ erg 1 erg=10-7 Jダ イ ン dyn 1 dyn=10-5Nポ ア ズ P 1 P=1 dyn s cm-2=01Pa sス ト ー ク ス St 1 St =1cm2 s-1=10-4m2 s-1

ス チ ル ブ sb 1 sb =1cd cm-2=104cd m-2

フ ォ ト ph 1 ph=1cd sr cm-2 104lxガ ル Gal 1 Gal =1cm s-2=10-2ms-2

マ ク ス ウ ェ ル Mx 1 Mx = 1G cm2=10-8Wbガ ウ ス G 1 G =1Mx cm-2 =10-4Tエルステッド( c ) Oe 1 Oe  (1034π)A m-1

表9固有の名称をもつCGS組立単位

(c)3元系のCGS単位系とSIでは直接比較できないため等号「   」

   は対応関係を示すものである

(第8版2006年改訂)

この印刷物は再生紙を使用しています

Page 64: JAEA-Research 2013-020JAEA-Research 2013-020 - 1 - 1.はじめに 日本原子力研究開発機構(以下「JAEA」という。)は原子力安全基盤機構(以下「JNES」と

JAEA-Research 2013-020

- 60 -

0 20 40 60 800

200

400

600

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109

Ag133Cs

Insolble residue

図 5-30難測定 FP 測定結果(不溶性残渣中の FP の量(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 61 -

0 20 40 60 80101

102

103

104

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Insolble Residue+Solution

図 5-31難測定 FP 測定結果(溶解溶液と不溶性残渣中の FP 量の和(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 62 -

0 20 40 60 8010-4

10-3

10-2

10-1

100

Burnup [GWdt]

Rat

io o

f W

eigh

t[-] 95Mo

99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Insolble Residue(Insolble Residue+Solution)

図 5-32難測定 FP 測定結果(不溶性残渣中の FP の割合)

JAEA-Research 2013-020

- 63 -

表 5-3 には各サンプルの各同位体について原子炉停止から測定までの時間(冷却時間)を示

した表 5-4 には各サンプルの測定値について測定誤差(相対標準偏差)を示した

表 5-3 原子炉停止から測定日までの冷却時間(年)のまとめ

Assembly

Name ZN2 ZN3

Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 234U 969 1221 954 702 702 235U 969 1221 954 702 702 236U 969 1221 954 702 702 238U 969 1221 954 702 702

238Pu 969 1221 954 702 702 239Pu 969 1221 954 702 702 240Pu 969 1221 954 702 702 241Pu 969 1221 954 702 702 242Pu 969 1221 954 702 702 142Nd 969 1221 954 702 702 143Nd 969 1221 954 702 702 144Nd 969 1221 954 702 702 145Nd 969 1221 954 702 702 146Nd 969 1221 954 702 702 148Nd 969 1221 954 702 702 150Nd 969 1221 954 702 702 134Cs 973 962 702 702 702 137Cs 973 962 702 702 702 151Eu 1068 1048 802 796 796 153Eu 1068 1048 802 796 796 154Eu 973 962 708 708 708 155Eu 973 962 708 708 708 147Pm 1070 1061 802 796 796 147Sm 1068 1048 802 796 796 148Sm 1068 1048 802 796 796 149Sm 1068 1048 802 796 796 150Sm 1068 1048 802 796 796 151Sm 1068 1048 802 796 796 152Sm 1068 1048 802 796 796 154Sm 1068 1048 802 796 796 152Gd 1069 1048 802 796 796 154Gd 1069 1048 802 796 796 155Gd 1069 1048 802 796 796 156Gd 1069 1048 802 796 796 157Gd 1069 1048 802 796 796 158Gd 1069 1048 802 796 796 160Gd 1069 1048 802 796 796 95Mo 1165 1165 899 899 899 99Tc 1165 1165 899 899 899

101Ru 1165 1165 899 899 899 103Rh 1165 1165 899 899 899 109Ag 1165 1165 899 899 899 133Cs 1165 1165 899 899 899

JAEA-Research 2013-020

- 64 -

表 5-4 測定誤差(RSD相対標準偏差())のまとめ

Assembly

Name ZN2 ZN3

Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 234U lt 22 lt 22 lt 22 lt 22 lt 22 235U lt 10 lt 10 lt 10 lt 10 lt 10 236U lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 238U lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02

238Pu lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 239Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 240Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 241Pu lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 242Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 142Nd lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 143Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 144Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 145Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 146Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 148Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 150Nd lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 134Cs lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 137Cs lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 151Eu 38 14 25 13 14 153Eu 26 13 21 05 07 154Eu lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 155Eu lt 6 lt 6 lt 6 lt 6 lt 6 147Pm lt 5 lt 5 lt 5 lt 5 lt 5 147Sm 21 10 18 12 12 148Sm 24 11 18 12 12 149Sm 37 19 34 15 21 150Sm 22 10 18 12 13 151Sm 26 19 24 15 21 152Sm 19 10 16 11 11 154Sm 24 12 20 12 12 152Gd 43 38 59 53 58 154Gd 20 14 16 13 16 155Gd 82 11 85 11 13 156Gd 14 08 12 08 10 157Gd 62 20 101 37 30 158Gd 14 11 12 09 12 160Gd 16 18 14 19 21 95Mo 39 40 22 45 23 99Tc 31 31 24 35 24

101Ru 30 31 20 38 22 103Rh 26 24 20 37 19 109Ag 19 21 15 15 15 133Cs 39 38 31 48 35

ここに示した値は測定機器の性能と分離や希釈による誤差を考慮したものである

JAEA-Research 2013-020

- 65 -

表 5-5 と表 5-6 にはZN2 及び ZN3 集合体の照射にかかわる原子炉の運転履歴を示す

表 5-5 ZN2 集合体の運転履歴

開始日 終了日 日数 運転(第 12 サイクル) 1996726 1997923 424

定検 1997923 19971031 38 運転(第 13 サイクル) 19971031 19981217 412

定検 19981217 1999312 85 運転(第 14 サイクル) 1999312 200059 424

表 5-6 ZN3 集合体の運転履歴

開始日 終了日 日数 運転(第 12 サイクル) 1996726 1997923 424

定検 1997923 19971031 38 運転(第 13 サイクル) 19971031 19981217 412

定検 19981217 1999312 85 運転(第 14 サイクル) 1999312 200059 424

定検 200059 2000615 37 運転(第 15 サイクル) 2000615 2001813 424

定検 2001813 2001119 88 運転(第 16 サイクル) 2001119 200317 424

JAEA-Research 2013-020

- 66 -

図 5-33 と図 5-34 にはZN2 集合体及び ZN3 集合体を上から見た断面図とそれぞれのサ

ンプルの取得位置を示したまた図 5-35 には各燃料棒でサンプルを取り出した軸方向の

高さを示した図 5-36及び図 5-37にはZN2及び ZN3集合体の炉内での装荷位置を示した

図 5-33 本試験でサンプルが取得された燃料棒の位置(ZN2 集合体)

(3 サイクル照射 平均燃焼度 356GWdt)

JAEA-Research 2013-020

- 67 -

図 5-34 本試験でサンプルが取得された燃料棒の位置(ZN3 集合体)

(5 サイクル照射 平均燃焼度 535 GWdt)

JAEA-Research 2013-020

- 68 -

図 5-35 本試験でサンプルが取得された位置(軸方向)

JAEA-Research 2013-020

- 69 -

図 5-36 ZN2 集合体のシャッフリング 1112)

(福島第 2 原子力発電所第 12 サイクルから第 14 サイクル)

JAEA-Research 2013-020

- 70 -

図 5-37 ZN3 集合体のシャッフリング 1112)

(福島第 2 原子力発電所第 12 サイクルから第 16 サイクル)

JAEA-Research 2013-020

- 71 -

6おわりに

JAEA が JNES からの受託事業として実施した「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生

成核種組成測定試験」において燃焼率評価で測定が必要な元素の 1 つである Nd について2

種類の手法で測定を行ったが結果に差異が生じたそのため確度の高い測定結果を取得するこ

とと生じた差異の原因究明を目的としたフォローアップ測定を実施した

本件で発生した Nd 定量値の差異の原因は3 章で述べたとおり(1) Nd 定量における化学操

作中に相互汚染等が発生した可能性があったこと(2) Nd を含む FP 核種の測定結果算出に使用

した溶解溶液中の U 原子数に不確定性があったことの 2 点により生じたものと推定される今

後同様の測定を実施する際に注意すべき点をまとめると以下のようになる

① 着目元素の定量を行う際同時期かつ同一試料で U 原子数を測定すること

② 試料の保管時には蒸発が無視できるだけの十分な量を確保した上で保管すること

③ 保管試料は定期的に重量を測定し自然蒸発の影響を把握すること

④ 分取希釈等の操作時には天秤による秤量を行いデータ管理を確実に行うこと

の 4 点である特にどのデータをどの時期に測定するかは全体の測定計画の検討で調整できる

ことであるため出来るだけ同一試料のデータを短期間にまとめて取得できるように配慮すべき

である

また作業環境からの天然元素の汚染等の影響の排除について近年の分析装置の高感度化に

伴い試料の取扱量が極めて少なくなっていることに注意すべきである取り扱う試料量が少なく

なれば被ばくや汚染の可能性を低減できる反面同時に取扱う試料間から生じる相互汚染使

用する試薬や器具及び作業を実施する環境下から混入する天然元素の影響等による汚染の可能性

が高くなるこれらの試料間の相互及び環境下等から生じる汚染はその原因が多岐に渡って考

えられることから作業全般に繊細な注意を払う必要があるあるいは被ばく量に注意を払い

つつ環境下等から生じる天然元素の汚染の影響が出ない程度に取り扱う量を増加させる等の検

討も必要となるだろうこのためにもさらに確度の高いデータの取得を目指し同様の測定を

繰り返し行うことで測定経験を得ることが必要である

本件で発生した Nd 定量値の差異について今後同様の事象を繰り返さないためには上記対応

を必要とするしたがって分析作業の実施の際には事前に作業者間で分析方法及び手順につ

いて十分に検討を行い綿密な計画を立てそれらを確実に遂行していくことの重要性を再認識

する必要がある

JAEA-Research 2013-020

- 72 -

謝 辞

JNES からの受託事業として実施した「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組

成測定試験」においてはJNES の山本徹氏には当該事業の立ち上げから実施及び本フォローア

ップ測定の実施に至るまで多大なご指導とご支援を頂きましたJNES の安藤良平氏及び鈴木

求氏には事業の遂行だけではなく取得データの解析結果に関するご指導をいただきました

深く感謝申し上げます安全研究センター サイクル安全研究グループの外池幸太郎研究主幹には

JNES からの受託事業立ち上げに際して事業の主担当者としてご尽力いただきましたまた同

グループの戸塚真義氏と原科研福島技術開発特別チーム 臨界管理技術開発グループの蒲原佳子

女史には本レポートに掲載するデータの整理を旧ホット試験施設管理部 ホット材料試験課の宮

田精一氏並びに原科研福島技術開発特別チーム 臨界管理技術開発グループの佐藤真人氏には試

料の再調製を行っていただきました原子力基礎工学研究部門 分析化学研究グループの河野信昭

氏並びに鈴木大輔氏には試料分離法について貴重なご助言をいただきましたここに記してお礼

申し上げます

参考文献

1) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 20 年度報告書

2) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 21 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000016661pdf)

3) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 22 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000118961pdf)

4) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 23 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000123740pdf)

5) SUsuda NKohnoldquoAnion-Exchange Separation of Nd and the Transplutonium Elements

in Spent Nuclear Fuels for Burn-up DeterminationrdquoSeparation Sci Technol 23(10amp11)

pp1119-1131 (1988)

6) GUchiyama et alldquoDevelopment of quantitative analytical method of U Pu and fission

products in spent fuel by combined-chromatographic-mass-spectrometric-isotopic-dilution

technologyrdquoEuropean Nuclear Conference 2012 (ENC 2012) December 2012 Manchester

United Kingdom

7) ISO11483 ldquoPreparation of plutonium sources and determination of 238Pu239Pu isotope

ratio by alpha spectrometry rdquo ISO Geneva(1994)

8) K Shibata O Iwamoto T Nakagawa N Iwamoto A Ichihara S Kunieda S Chiba K

JAEA-Research 2013-020

- 73 -

Furutaka N Otuka T Ohsawa T Murata H Matsunobu A Zukeran S Kamada and J

Katakura ldquoJENDL-40 A New Library for Nuclear Science and Engineeringrdquo Journal of

Nuclear Science and Technology 48 1 (2011)

9) K Okumura T Mori M Nakagawa K Kaneko ldquoValidation of a Continuous-Energy Monte

Carlo Burn-up Code MVP-BURN and Its Application to Analysis of Post Irradiation

Experimentrdquo Journal of Nuclear Science and Technology 37(2)pp128-138(2000)

10) 須山賢也望月弘樹高田友幸龍福進奥野浩村崎穣大久保清志「連続エネルギモン

テカルロコード MVP 及び MCNP を使用する統合化燃焼計算コードシステム -

SWAT31」 JAEA-DataCode 2009-002 日本原子力研究開発機構 (2009)

11) 「平成 18 年度全 MOX 炉心核設計手法信頼性実証試験成果報告書」07 基炉報-0001 原子力安

全基盤機構 (2007)

12) 「平成 18 年度高燃焼度 9x9 型燃料信頼性実証試験成果報告書」07 基炉報-0002 原子力安全

基盤機構 (2007)

JAEA-Research 2013-020

- 74 -

付録

測定データ集

JAEA-Research 2013-020

- 75 -

A 混合スパイク試料の値付け

表 A-1 各標準濃度一覧

標準試料 濃度 誤差()

U 濃度標準 26820 microgg 005 Pu 濃度標準 83506 ngg 005 Nd 濃度標準 13495 ngg 007

各標準の純度及び秤量誤差から算出した

表 A-2 混合スパイクと各濃度標準の混合データ

試料名 分取量(g)

混合スパイク 11452 U 濃度標準 10968 Pu 濃度標準 10723 Nd 濃度標準 10324

表 A-3 各濃度標準の同位体組成

U 濃度標準 Pu 濃度標準 Nd 濃度標準 同位体組成

(原子百分率) 誤差() 同位体組成

(原子百分率) 誤差()同位体組成

(原子百分率) 誤差() 234U 00054 362 238Pu 00030 215 142Nd 27119 0007 235U 07205 003 239Pu 974234 0001 143Nd 12174 0009 238U 992741 00003 240Pu 25607 0003 144Nd 23789 0014 241Pu 00100 191 145Nd 8295 0020 242Pu 00028 185 146Nd 17202 0026 148Nd 5767 0038 150Nd 5653 0049 各誤差は質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な誤差伝播の

計算により算出した

表 A-4 混合スパイク中 238Pu の放射能測定結果

放射能比(238Pu242Pu) 012692

表 A-5 混合スパイクに各濃度標準を添加した試料の同位体比測定結果

試料名 測定値 233U238U 0075767 (原子数比) plusmn 0000064

242Pu239Pu 0065232 (原子数比) plusmn 0000004

150Nd142Nd 075200 (原子数比) plusmn 000028

JAEA-Research 2013-020

- 76 -

原子数の算出には次の式を用いた

Rms times Sps - Spm 原子数 =

Abm - Rms times Abs

Rms 濃度標準添加後の 238U233U239Pu242Pu150Nd142Nd 原子数比

Sps 添加した各濃度標準中同位体の量(原子数)233U242Pu142Nd 量

Spm 添加した各濃度標準中同位体の量(原子数)238U239Pu150Nd 量

Abm 混合スパイク中の同位体の比238UU239PuPu150NdNd

Abs 混合スパイク中の同位体の比233UU242PuPu142NdNd

表 A-6 原子数算出に使用したデータ

元素 Rms Sps Spm Abm Abs

U 1319833 0 7388E+16 00086391 09826830 Pu 0065232 219735E+15 63943E+10 0998653 00002917 Nd 0752004 15774E+14 32882E+13 09077548 00201111

JAEA-Research 2013-020

- 77 -

B 燃料溶解溶液試料の測定データ

表 B-1 燃料溶解溶液の分取希釈データ

一次希釈 二次希釈 試料名

分取 希釈 分取 希釈 希釈倍率

2F1ZN2c2 10814 584007 05658 112594 10747

2F1ZN2c3 11753 583867 05676 112728 9866

2F1ZN3c2 11739 576345 05696 111741 9631

2F1ZN3c3 11685 585754 05686 111584 9837

2F1ZN3a9 11636 581027 05686 112304 9862

表 B-2試料中 238Pu の放射能測定結果

試料名 放射能比 238Pu(239Pu+240Pu)

2F1ZN2c2 24520 2F1ZN2c3 33482 2F1ZN3c2 59239 2F1ZN3c3 81127 2F1ZN3a9 63257

表 B-3 α線スペクトロメトリーを併用した Pu の同位体組成測定結果 (単位原子百分率)

試料名 239Pu 240Pu 241Pu 242Pu 238Pu

2F1ZN2c2 62731 25047 7050 3792 138 2F1ZN2c3 62634 24507 7143 3855 186 2F1ZN3c2 42290 32030 8898 13333 345 2F1ZN3c3 41498 31898 8770 13147 468 2F1ZN3a9 36971 30207 8136 21280 341

JAEA-Research 2013-020

- 78 -

表 B-4 燃料溶解溶液中の UPu 及び Nd の同位体組成分析結果 (単位原子百分率)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 234U 001789 00329 00141 00246 00077

plusmn 000007 00001 00002 00002 00002 235U 11220 17429 02320 03689 00219

plusmn 00008 00005 00003 00003 00002 236U 03805 062693 04799 07900 02916

plusmn 00004 000002 00001 00002 00001 238U 984796 975973 992741 988164 996787

plusmn 00008 00005 00004 00004 00003 238Pu 1381 186 345 468 341

plusmn 0008 001 002 003 002 239Pu 627305 62634 42290 41498 369711

plusmn 00008 0001 0003 0005 00007 240Pu 25047 245073 32030 31898 302074

plusmn 0001 00008 0004 0007 00006 241Pu 70503 7143 8898 877 8136

plusmn 00005 0001 0004 001 0002 242Pu 37915 38550 13333 13147 212796

plusmn 00007 00007 0004 0003 00008 142Nd 1639 0623 11173 1088 1655

plusmn 0003 0003 00003 0001 0002 143Nd 21002 21210 135747 132774 88781

plusmn 0005 0002 00008 00008 00005 144Nd 30748 31879 37724 38747 41187

plusmn 0004 0002 0001 0002 0002 145Nd 16540 16760 15007 14895 136618

plusmn 0004 0002 0001 0001 00009 146Nd 16799 16789 18682 18740 20038

plusmn 0008 0003 0002 0003 0002 148Nd 8868 8730 9211 8933 9522

plusmn 0007 0003 0002 0002 0002 150Nd 4404 4010 4684 4320 5059

plusmn 0005 0002 0001 0001 0001 238Pu については238U による影響を考慮しα線測定の結果を用いた 238Pu のplusmnはα線測定誤差を 05質量分析法による同位体比測定誤差を

01とし統計的な誤差伝播の計算により算出した Pu の同位体組成は表 B-3 の結果に 241Pu 及び 242Pu を加え百分率したも

のである 各plusmnは質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な

誤差伝播の計算により算出した

JAEA-Research 2013-020

- 79 -

原子数の算出には次の式を用いた

Rms times Sps - Spm

原子数 = Abm - Rms times Abs

Rms スパイク添加後の 238U233U239Pu242Pu148Nd150Nd 原子数比

Sps 添加した濃縮同位体の量(原子数)233U242Pu150Nd 量

Spm 添加した濃縮同位体の量(原子数)238U239Pu148Nd 量

Abm 試料中の同位体の比238UU239PuPu148NdNd

Abs 試料中の同位体の比233UU242PuPu150NdNd

表 B-6 添加したスパイク中の UPu 及び Nd の原子数 (単位原子数)

試料名 U 233U Sps 238U Spm

2F1ZN2c2 57221E+15 56230E+15 49433E+13 2F1ZN2c3 57146E+15 56156E+15 49369E+13 2F1ZN3c2 57201E+15 56210E+15 49416E+13 2F1ZN3c3 57216E+15 56225E+15 49429E+13 2F1ZN3a9 57325E+15 56332E+15 49523E+13

試料名 Pu 242Pu Sps 239Pu Spm

2F1ZN2c2 14402E+14 14382E+14 42006E+10 2F1ZN2c3 14383E+14 14364E+14 41952E+10 2F1ZN3c2 14397E+14 14377E+14 41992E+10 2F1ZN3c3 14401E+14 14381E+14 42003E+10 2F1ZN3a9 14428E+14 14409E+14 42083E+10

試料名 Nd 150Nd Sps 148Nd Spm

2F1ZN2c2 96421E+13 87527E+13 11428E+12 2F1ZN2c3 96295E+13 87412E+13 11413E+12 2F1ZN3c2 96388E+13 87496E+13 11424E+12 2F1ZN3c3 96413E+13 87519E+13 11427E+12 2F1ZN3a9 96597E+13 87687E+13 11449E+12

57221times1015を示す

表 B-5 二次希釈試料分取量とスパイク添加量 試料名 試料分取量(g) 添加量(g)

2F1ZN2c2 11070 11496 2F1ZN2c3 11060 11481 2F1ZN3c2 11069 11492 2F1ZN3c3 11071 11495 2F1ZN3a9 11068 11517

JAEA-Research 2013-020

- 80 -

表 B-7 二次希釈試料の UPu 及び Nd 同位体組成(測定値) (単位原子数比)

試料名 233UU Abs 238UU Abm

2F1ZN2c2 0 09848 2F1ZN2c3 0 09760 2F1ZN3c2 0 09927 2F1ZN3c3 0 09882 2F1ZN3a9 0 09968

試料名 242PuPu Abs 239PuPu Abm

2F1ZN2c2 00379 06273 2F1ZN2c3 00386 06263 2F1ZN3c2 01333 04229 2F1ZN3c3 01315 04150 2F1ZN3a9 02128 03697

試料名 150NdNd Abs 148NdNd Abm

2F1ZN2c2 00440 00887 2F1ZN2c3 00401 00873 2F1ZN3c2 00468 00921 2F1ZN3c3 00432 00893 2F1ZN3a9 00506 00952

表 B-8 混合スパイク添加後の二次希釈試料の同位体比測定結果 (単位原子数比)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 233U238U 0410984 031750 034736 0383628 0264855

plusmn 0000042 000010 000010 0000094 0000048 242Pu239Pu 182016 1364439 218793 236969 222127

plusmn 000011 0000042 000021 000020 000017 148Nd150Nd 0089986 0149877 0186518 0211642 0266697

plusmn 0000017 0000033 0000034 0000024 0000058

各plusmnは質量分析法による同位体比測定結果(3 回繰り返し測定)の標準偏差を示す

JAEA-Research 2013-020

- 81 -

表 B-9 二次希釈試料の UPu 及び Nd 原子数の算出結果 U

試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 243319 13843E+16 0101 2F1ZN2c3 314965 18072E+16 0105 2F1ZN3c2 287884 16251E+16 0104 2F1ZN3c3 260669 14782E+16 0103 2F1ZN3a9 377565 21288E+16 0102

Pu 試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 054940 13022E+14 0060 2F1ZN2c3 073290 17594E+14 0060 2F1ZN3c2 045705 18143E+14 0062 2F1ZN3c3 042200 16870E+14 0062 2F1ZN3a9 045019 23666E+14 0061

Nd 試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 008999 79480E+13 0125 2F1ZN2c3 014988 14713E+14 0103 2F1ZN3c2 018652 18203E+14 0096 2F1ZN3c3 021164 21674E+14 0096 2F1ZN3a9 026670 27214E+14 0096

13843times1016を示す

表 B-10 二次希釈試料のウラン濃度

試料名 二次希釈試料 分取量(g) 1

分取試料中の U 原子数2

二次希釈試料の

U 濃度 (原子数g 溶液)

2F1ZN2c2 11070 13843E+16 1250E+16 2F1ZN2c3 11060 18072E+16 1634E+16 2F1ZN3c2 11069 16251E+16 1468E+16 2F1ZN3c3 11071 14782E+16 1335E+16 2F1ZN3a9 11068 21288E+16 1923E+16

1表 B-5 参照 2表 B-9 参照 13843times1016を示す

This is a blank page

国際単位系(SI)

乗数  接頭語 記号 乗数  接頭語 記号

1024 ヨ タ Y 10-1 デ シ d1021 ゼ タ Z 10-2 セ ン チ c1018 エ ク サ E 10-3 ミ リ m1015 ペ タ P 10-6 マイクロ micro1012 テ ラ T 10-9 ナ ノ n109 ギ ガ G 10-12 ピ コ p106 メ ガ M 10-15 フェムト f103 キ ロ k 10-18 ア ト a102 ヘ ク ト h 10-21 ゼ プ ト z101 デ カ da 10-24 ヨ ク ト y

表5SI 接頭語

名称 記号 SI 単位による値

分 min 1 min=60s時 h 1h =60 min=3600 s日 d 1 d=24 h=86 400 s度 deg 1deg=(π180) rad分 rsquo 1rsquo=(160)deg=(π10800) rad秒 rdquo 1rdquo=(160)rsquo=(π648000) rad

ヘクタール ha 1ha=1hm2=104m2

リットル Ll 1L=11=1dm3=103cm3=10-3m3

トン t 1t=103 kg

表6SIに属さないがSIと併用される単位

名称 記号 SI 単位で表される数値

電 子 ボ ル ト eV 1eV=1602 176 53(14)times10-19Jダ ル ト ン Da 1Da=1660 538 86(28)times10-27kg統一原子質量単位 u 1u=1 Da天 文 単 位 ua 1ua=1495 978 706 91(6)times1011m

表7SIに属さないがSIと併用される単位でSI単位で表される数値が実験的に得られるもの

名称 記号 SI 単位で表される数値

キ ュ リ ー Ci 1 Ci=37times1010Bqレ ン ト ゲ ン R 1 R = 258times10-4Ckgラ ド rad 1 rad=1cGy=10-2Gyレ ム rem 1 rem=1 cSv=10-2Svガ ン マ γ 1γ=1 nT=10-9Tフ ェ ル ミ 1フェルミ=1 fm=10-15mメートル系カラット 1メートル系カラット = 200 mg = 2times10-4kgト ル Torr 1 Torr = (101 325760) Pa標 準 大 気 圧 atm 1 atm = 101 325 Pa

1cal=41858J(「15」カロリー)41868J(「IT」カロリー)4184J(「熱化学」カロリー)

ミ ク ロ ン micro 1 micro =1microm=10-6m

表10SIに属さないその他の単位の例

カ ロ リ ー cal

(a)SI接頭語は固有の名称と記号を持つ組立単位と組み合わせても使用できるしかし接頭語を付した単位はもはや コヒーレントではない(b)ラジアンとステラジアンは数字の1に対する単位の特別な名称で量についての情報をつたえるために使われる

 実際には使用する時には記号rad及びsrが用いられるが習慣として組立単位としての記号である数字の1は明 示されない(c)測光学ではステラジアンという名称と記号srを単位の表し方の中にそのまま維持している

(d)ヘルツは周期現象についてのみベクレルは放射性核種の統計的過程についてのみ使用される

(e)セルシウス度はケルビンの特別な名称でセルシウス温度を表すために使用されるセルシウス度とケルビンの

  単位の大きさは同一であるしたがって温度差や温度間隔を表す数値はどちらの単位で表しても同じである

(f)放射性核種の放射能(activity referred to a radionuclide)はしばしば誤った用語でrdquoradioactivityrdquoと記される

(g)単位シーベルト(PV200270205)についてはCIPM勧告2(CI-2002)を参照

(a)量濃度(amount concentration)は臨床化学の分野では物質濃度

  (substance concentration)ともよばれる(b)これらは無次元量あるいは次元1をもつ量であるがそのこと   を表す単位記号である数字の1は通常は表記しない

名称 記号SI 基本単位による

表し方

秒ルカスパ度粘 Pa s m-1 kg s-1

力 の モ ー メ ン ト ニュートンメートル N m m2 kg s-2

表 面 張 力 ニュートン毎メートル Nm kg s-2

角 速 度 ラジアン毎秒 rads m m-1 s-1=s-1

角 加 速 度 ラジアン毎秒毎秒 rads2 m m-1 s-2=s-2

熱 流 密 度 放 射 照 度 ワット毎平方メートル Wm2 kg s-3

熱 容 量 エ ン ト ロ ピ ー ジュール毎ケルビン JK m2 kg s-2 K-1

比熱容量比エントロピー ジュール毎キログラム毎ケルビン J(kg K) m2 s-2 K-1

比 エ ネ ル ギ ー ジュール毎キログラム Jkg m2 s-2

熱 伝 導 率 ワット毎メートル毎ケルビン W(m K) m kg s-3 K-1

体 積 エ ネ ル ギ ー ジュール毎立方メートル Jm3 m-1 kg s-2

電 界 の 強 さ ボルト毎メートル Vm m kg s-3 A-1

電 荷 密 度 クーロン毎立方メートル Cm3 m-3 sA表 面 電 荷 クーロン毎平方メートル Cm2 m-2 sA電 束 密 度 電 気 変 位 クーロン毎平方メートル Cm2 m-2 sA誘 電 率 ファラド毎メートル Fm m-3 kg-1 s4 A2

透 磁 率 ヘンリー毎メートル Hm m kg s-2 A-2

モ ル エ ネ ル ギ ー ジュール毎モル Jmol m2 kg s-2 mol-1

モルエントロピー モル熱容量ジュール毎モル毎ケルビン J(mol K) m2 kg s-2 K-1 mol-1

照射線量(X線及びγ線) クーロン毎キログラム Ckg kg-1 sA吸 収 線 量 率 グレイ毎秒 Gys m2 s-3

放 射 強 度 ワット毎ステラジアン Wsr m4 m-2 kg s-3=m2 kg s-3

放 射 輝 度 ワット毎平方メートル毎ステラジアン W(m2 sr) m2 m-2 kg s-3=kg s-3

酵 素 活 性 濃 度 カタール毎立方メートル katm3 m-3 s-1 mol

表4単位の中に固有の名称と記号を含むSI組立単位の例

組立量SI 組立単位

名称 記号

面 積 平方メートル m2

体 積 立法メートル m3

速 さ 速 度 メートル毎秒 ms加 速 度 メートル毎秒毎秒 ms2

波 数 毎メートル m-1

密 度 質 量 密 度 キログラム毎立方メートル kgm3

面 積 密 度 キログラム毎平方メートル kgm2

比 体 積 立方メートル毎キログラム m3kg電 流 密 度 アンペア毎平方メートル Am2

磁 界 の 強 さ アンペア毎メートル Am量 濃 度 (a) 濃 度 モル毎立方メートル molm3

質 量 濃 度 キログラム毎立法メートル kgm3

輝 度 カンデラ毎平方メートル cdm2

屈 折 率 (b) (数字の) 1 1比 透 磁 率 (b) (数字の) 1 1

組立量SI 基本単位

表2基本単位を用いて表されるSI組立単位の例

名称 記号他のSI単位による

表し方SI基本単位による

表し方平 面 角 ラジアン(b) rad 1(b) mm立 体 角 ステラジアン(b) sr(c) 1(b) m2m2

周 波 数 ヘルツ(d) Hz s-1

ントーュニ力 N m kg s-2

圧 力 応 力 パスカル Pa Nm2 m-1 kg s-2

エ ネ ル ギ ー 仕 事 熱 量 ジュール J N m m2 kg s-2

仕 事 率 工 率 放 射 束 ワット W Js m2 kg s-3

電 荷 電 気 量 クーロン A sC電 位 差 ( 電 圧 ) 起 電 力 ボルト V WA m2 kg s-3 A-1

静 電 容 量 ファラド F CV m-2 kg-1 s4 A2

電 気 抵 抗 オーム Ω VA m2 kg s-3 A-2

コ ン ダ ク タ ン ス ジーメンス S AV m-2 kg-1 s3 A2

バーエウ束磁 Wb Vs m2 kg s-2 A-1

磁 束 密 度 テスラ T Wbm2 kg s-2 A-1

イ ン ダ ク タ ン ス ヘンリー H WbA m2 kg s-2 A-2

セ ル シ ウ ス 温 度 セルシウス度(e) Kンメール束光 lm cd sr(c) cd

スクル度照 lx lmm2 m-2 cd放射性核種の放射能( f ) ベクレル(d) Bq s-1

吸収線量 比エネルギー分与カーマ

グレイ Gy Jkg m2 s-2

線量当量 周辺線量当量 方向

性線量当量 個人線量当量シーベルト(g) Sv Jkg m2 s-2

酸 素 活 性 カタール kat s-1 mol

表3固有の名称と記号で表されるSI組立単位SI 組立単位

組立量

名称 記号 SI 単位で表される数値

バ ー ル bar 1bar=01MPa=100kPa=105Pa水銀柱ミリメートル mmHg 1mmHg=133322Paオングストローム Å 1Å=01nm=100pm=10-10m海 里 M 1M=1852mバ ー ン b 1b=100fm2=(10-12cm)2=10-28m2

ノ ッ ト kn 1kn=(18523600)msネ ー パ Npベ ル B

デ ジ ベ ル dB

表8SIに属さないがSIと併用されるその他の単位

SI単位との数値的な関係は    対数量の定義に依存

名称 記号

長 さ メ ー ト ル m質 量 キログラム kg時 間 秒 s電 流 ア ン ペ ア A熱力学温度 ケ ル ビ ン K物 質 量 モ ル mol光 度 カ ン デ ラ cd

基本量SI 基本単位

表1SI 基本単位

名称 記号 SI 単位で表される数値

エ ル グ erg 1 erg=10-7 Jダ イ ン dyn 1 dyn=10-5Nポ ア ズ P 1 P=1 dyn s cm-2=01Pa sス ト ー ク ス St 1 St =1cm2 s-1=10-4m2 s-1

ス チ ル ブ sb 1 sb =1cd cm-2=104cd m-2

フ ォ ト ph 1 ph=1cd sr cm-2 104lxガ ル Gal 1 Gal =1cm s-2=10-2ms-2

マ ク ス ウ ェ ル Mx 1 Mx = 1G cm2=10-8Wbガ ウ ス G 1 G =1Mx cm-2 =10-4Tエルステッド( c ) Oe 1 Oe  (1034π)A m-1

表9固有の名称をもつCGS組立単位

(c)3元系のCGS単位系とSIでは直接比較できないため等号「   」

   は対応関係を示すものである

(第8版2006年改訂)

この印刷物は再生紙を使用しています

Page 65: JAEA-Research 2013-020JAEA-Research 2013-020 - 1 - 1.はじめに 日本原子力研究開発機構(以下「JAEA」という。)は原子力安全基盤機構(以下「JNES」と

JAEA-Research 2013-020

- 61 -

0 20 40 60 80101

102

103

104

Burnup [GWdt]

Wei

ght[

gT

IHM

]

95Mo99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Insolble Residue+Solution

図 5-31難測定 FP 測定結果(溶解溶液と不溶性残渣中の FP 量の和(gTIHM))

JAEA-Research 2013-020

- 62 -

0 20 40 60 8010-4

10-3

10-2

10-1

100

Burnup [GWdt]

Rat

io o

f W

eigh

t[-] 95Mo

99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Insolble Residue(Insolble Residue+Solution)

図 5-32難測定 FP 測定結果(不溶性残渣中の FP の割合)

JAEA-Research 2013-020

- 63 -

表 5-3 には各サンプルの各同位体について原子炉停止から測定までの時間(冷却時間)を示

した表 5-4 には各サンプルの測定値について測定誤差(相対標準偏差)を示した

表 5-3 原子炉停止から測定日までの冷却時間(年)のまとめ

Assembly

Name ZN2 ZN3

Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 234U 969 1221 954 702 702 235U 969 1221 954 702 702 236U 969 1221 954 702 702 238U 969 1221 954 702 702

238Pu 969 1221 954 702 702 239Pu 969 1221 954 702 702 240Pu 969 1221 954 702 702 241Pu 969 1221 954 702 702 242Pu 969 1221 954 702 702 142Nd 969 1221 954 702 702 143Nd 969 1221 954 702 702 144Nd 969 1221 954 702 702 145Nd 969 1221 954 702 702 146Nd 969 1221 954 702 702 148Nd 969 1221 954 702 702 150Nd 969 1221 954 702 702 134Cs 973 962 702 702 702 137Cs 973 962 702 702 702 151Eu 1068 1048 802 796 796 153Eu 1068 1048 802 796 796 154Eu 973 962 708 708 708 155Eu 973 962 708 708 708 147Pm 1070 1061 802 796 796 147Sm 1068 1048 802 796 796 148Sm 1068 1048 802 796 796 149Sm 1068 1048 802 796 796 150Sm 1068 1048 802 796 796 151Sm 1068 1048 802 796 796 152Sm 1068 1048 802 796 796 154Sm 1068 1048 802 796 796 152Gd 1069 1048 802 796 796 154Gd 1069 1048 802 796 796 155Gd 1069 1048 802 796 796 156Gd 1069 1048 802 796 796 157Gd 1069 1048 802 796 796 158Gd 1069 1048 802 796 796 160Gd 1069 1048 802 796 796 95Mo 1165 1165 899 899 899 99Tc 1165 1165 899 899 899

101Ru 1165 1165 899 899 899 103Rh 1165 1165 899 899 899 109Ag 1165 1165 899 899 899 133Cs 1165 1165 899 899 899

JAEA-Research 2013-020

- 64 -

表 5-4 測定誤差(RSD相対標準偏差())のまとめ

Assembly

Name ZN2 ZN3

Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 234U lt 22 lt 22 lt 22 lt 22 lt 22 235U lt 10 lt 10 lt 10 lt 10 lt 10 236U lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 238U lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02

238Pu lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 239Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 240Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 241Pu lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 242Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 142Nd lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 143Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 144Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 145Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 146Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 148Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 150Nd lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 134Cs lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 137Cs lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 151Eu 38 14 25 13 14 153Eu 26 13 21 05 07 154Eu lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 155Eu lt 6 lt 6 lt 6 lt 6 lt 6 147Pm lt 5 lt 5 lt 5 lt 5 lt 5 147Sm 21 10 18 12 12 148Sm 24 11 18 12 12 149Sm 37 19 34 15 21 150Sm 22 10 18 12 13 151Sm 26 19 24 15 21 152Sm 19 10 16 11 11 154Sm 24 12 20 12 12 152Gd 43 38 59 53 58 154Gd 20 14 16 13 16 155Gd 82 11 85 11 13 156Gd 14 08 12 08 10 157Gd 62 20 101 37 30 158Gd 14 11 12 09 12 160Gd 16 18 14 19 21 95Mo 39 40 22 45 23 99Tc 31 31 24 35 24

101Ru 30 31 20 38 22 103Rh 26 24 20 37 19 109Ag 19 21 15 15 15 133Cs 39 38 31 48 35

ここに示した値は測定機器の性能と分離や希釈による誤差を考慮したものである

JAEA-Research 2013-020

- 65 -

表 5-5 と表 5-6 にはZN2 及び ZN3 集合体の照射にかかわる原子炉の運転履歴を示す

表 5-5 ZN2 集合体の運転履歴

開始日 終了日 日数 運転(第 12 サイクル) 1996726 1997923 424

定検 1997923 19971031 38 運転(第 13 サイクル) 19971031 19981217 412

定検 19981217 1999312 85 運転(第 14 サイクル) 1999312 200059 424

表 5-6 ZN3 集合体の運転履歴

開始日 終了日 日数 運転(第 12 サイクル) 1996726 1997923 424

定検 1997923 19971031 38 運転(第 13 サイクル) 19971031 19981217 412

定検 19981217 1999312 85 運転(第 14 サイクル) 1999312 200059 424

定検 200059 2000615 37 運転(第 15 サイクル) 2000615 2001813 424

定検 2001813 2001119 88 運転(第 16 サイクル) 2001119 200317 424

JAEA-Research 2013-020

- 66 -

図 5-33 と図 5-34 にはZN2 集合体及び ZN3 集合体を上から見た断面図とそれぞれのサ

ンプルの取得位置を示したまた図 5-35 には各燃料棒でサンプルを取り出した軸方向の

高さを示した図 5-36及び図 5-37にはZN2及び ZN3集合体の炉内での装荷位置を示した

図 5-33 本試験でサンプルが取得された燃料棒の位置(ZN2 集合体)

(3 サイクル照射 平均燃焼度 356GWdt)

JAEA-Research 2013-020

- 67 -

図 5-34 本試験でサンプルが取得された燃料棒の位置(ZN3 集合体)

(5 サイクル照射 平均燃焼度 535 GWdt)

JAEA-Research 2013-020

- 68 -

図 5-35 本試験でサンプルが取得された位置(軸方向)

JAEA-Research 2013-020

- 69 -

図 5-36 ZN2 集合体のシャッフリング 1112)

(福島第 2 原子力発電所第 12 サイクルから第 14 サイクル)

JAEA-Research 2013-020

- 70 -

図 5-37 ZN3 集合体のシャッフリング 1112)

(福島第 2 原子力発電所第 12 サイクルから第 16 サイクル)

JAEA-Research 2013-020

- 71 -

6おわりに

JAEA が JNES からの受託事業として実施した「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生

成核種組成測定試験」において燃焼率評価で測定が必要な元素の 1 つである Nd について2

種類の手法で測定を行ったが結果に差異が生じたそのため確度の高い測定結果を取得するこ

とと生じた差異の原因究明を目的としたフォローアップ測定を実施した

本件で発生した Nd 定量値の差異の原因は3 章で述べたとおり(1) Nd 定量における化学操

作中に相互汚染等が発生した可能性があったこと(2) Nd を含む FP 核種の測定結果算出に使用

した溶解溶液中の U 原子数に不確定性があったことの 2 点により生じたものと推定される今

後同様の測定を実施する際に注意すべき点をまとめると以下のようになる

① 着目元素の定量を行う際同時期かつ同一試料で U 原子数を測定すること

② 試料の保管時には蒸発が無視できるだけの十分な量を確保した上で保管すること

③ 保管試料は定期的に重量を測定し自然蒸発の影響を把握すること

④ 分取希釈等の操作時には天秤による秤量を行いデータ管理を確実に行うこと

の 4 点である特にどのデータをどの時期に測定するかは全体の測定計画の検討で調整できる

ことであるため出来るだけ同一試料のデータを短期間にまとめて取得できるように配慮すべき

である

また作業環境からの天然元素の汚染等の影響の排除について近年の分析装置の高感度化に

伴い試料の取扱量が極めて少なくなっていることに注意すべきである取り扱う試料量が少なく

なれば被ばくや汚染の可能性を低減できる反面同時に取扱う試料間から生じる相互汚染使

用する試薬や器具及び作業を実施する環境下から混入する天然元素の影響等による汚染の可能性

が高くなるこれらの試料間の相互及び環境下等から生じる汚染はその原因が多岐に渡って考

えられることから作業全般に繊細な注意を払う必要があるあるいは被ばく量に注意を払い

つつ環境下等から生じる天然元素の汚染の影響が出ない程度に取り扱う量を増加させる等の検

討も必要となるだろうこのためにもさらに確度の高いデータの取得を目指し同様の測定を

繰り返し行うことで測定経験を得ることが必要である

本件で発生した Nd 定量値の差異について今後同様の事象を繰り返さないためには上記対応

を必要とするしたがって分析作業の実施の際には事前に作業者間で分析方法及び手順につ

いて十分に検討を行い綿密な計画を立てそれらを確実に遂行していくことの重要性を再認識

する必要がある

JAEA-Research 2013-020

- 72 -

謝 辞

JNES からの受託事業として実施した「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組

成測定試験」においてはJNES の山本徹氏には当該事業の立ち上げから実施及び本フォローア

ップ測定の実施に至るまで多大なご指導とご支援を頂きましたJNES の安藤良平氏及び鈴木

求氏には事業の遂行だけではなく取得データの解析結果に関するご指導をいただきました

深く感謝申し上げます安全研究センター サイクル安全研究グループの外池幸太郎研究主幹には

JNES からの受託事業立ち上げに際して事業の主担当者としてご尽力いただきましたまた同

グループの戸塚真義氏と原科研福島技術開発特別チーム 臨界管理技術開発グループの蒲原佳子

女史には本レポートに掲載するデータの整理を旧ホット試験施設管理部 ホット材料試験課の宮

田精一氏並びに原科研福島技術開発特別チーム 臨界管理技術開発グループの佐藤真人氏には試

料の再調製を行っていただきました原子力基礎工学研究部門 分析化学研究グループの河野信昭

氏並びに鈴木大輔氏には試料分離法について貴重なご助言をいただきましたここに記してお礼

申し上げます

参考文献

1) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 20 年度報告書

2) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 21 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000016661pdf)

3) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 22 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000118961pdf)

4) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 23 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000123740pdf)

5) SUsuda NKohnoldquoAnion-Exchange Separation of Nd and the Transplutonium Elements

in Spent Nuclear Fuels for Burn-up DeterminationrdquoSeparation Sci Technol 23(10amp11)

pp1119-1131 (1988)

6) GUchiyama et alldquoDevelopment of quantitative analytical method of U Pu and fission

products in spent fuel by combined-chromatographic-mass-spectrometric-isotopic-dilution

technologyrdquoEuropean Nuclear Conference 2012 (ENC 2012) December 2012 Manchester

United Kingdom

7) ISO11483 ldquoPreparation of plutonium sources and determination of 238Pu239Pu isotope

ratio by alpha spectrometry rdquo ISO Geneva(1994)

8) K Shibata O Iwamoto T Nakagawa N Iwamoto A Ichihara S Kunieda S Chiba K

JAEA-Research 2013-020

- 73 -

Furutaka N Otuka T Ohsawa T Murata H Matsunobu A Zukeran S Kamada and J

Katakura ldquoJENDL-40 A New Library for Nuclear Science and Engineeringrdquo Journal of

Nuclear Science and Technology 48 1 (2011)

9) K Okumura T Mori M Nakagawa K Kaneko ldquoValidation of a Continuous-Energy Monte

Carlo Burn-up Code MVP-BURN and Its Application to Analysis of Post Irradiation

Experimentrdquo Journal of Nuclear Science and Technology 37(2)pp128-138(2000)

10) 須山賢也望月弘樹高田友幸龍福進奥野浩村崎穣大久保清志「連続エネルギモン

テカルロコード MVP 及び MCNP を使用する統合化燃焼計算コードシステム -

SWAT31」 JAEA-DataCode 2009-002 日本原子力研究開発機構 (2009)

11) 「平成 18 年度全 MOX 炉心核設計手法信頼性実証試験成果報告書」07 基炉報-0001 原子力安

全基盤機構 (2007)

12) 「平成 18 年度高燃焼度 9x9 型燃料信頼性実証試験成果報告書」07 基炉報-0002 原子力安全

基盤機構 (2007)

JAEA-Research 2013-020

- 74 -

付録

測定データ集

JAEA-Research 2013-020

- 75 -

A 混合スパイク試料の値付け

表 A-1 各標準濃度一覧

標準試料 濃度 誤差()

U 濃度標準 26820 microgg 005 Pu 濃度標準 83506 ngg 005 Nd 濃度標準 13495 ngg 007

各標準の純度及び秤量誤差から算出した

表 A-2 混合スパイクと各濃度標準の混合データ

試料名 分取量(g)

混合スパイク 11452 U 濃度標準 10968 Pu 濃度標準 10723 Nd 濃度標準 10324

表 A-3 各濃度標準の同位体組成

U 濃度標準 Pu 濃度標準 Nd 濃度標準 同位体組成

(原子百分率) 誤差() 同位体組成

(原子百分率) 誤差()同位体組成

(原子百分率) 誤差() 234U 00054 362 238Pu 00030 215 142Nd 27119 0007 235U 07205 003 239Pu 974234 0001 143Nd 12174 0009 238U 992741 00003 240Pu 25607 0003 144Nd 23789 0014 241Pu 00100 191 145Nd 8295 0020 242Pu 00028 185 146Nd 17202 0026 148Nd 5767 0038 150Nd 5653 0049 各誤差は質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な誤差伝播の

計算により算出した

表 A-4 混合スパイク中 238Pu の放射能測定結果

放射能比(238Pu242Pu) 012692

表 A-5 混合スパイクに各濃度標準を添加した試料の同位体比測定結果

試料名 測定値 233U238U 0075767 (原子数比) plusmn 0000064

242Pu239Pu 0065232 (原子数比) plusmn 0000004

150Nd142Nd 075200 (原子数比) plusmn 000028

JAEA-Research 2013-020

- 76 -

原子数の算出には次の式を用いた

Rms times Sps - Spm 原子数 =

Abm - Rms times Abs

Rms 濃度標準添加後の 238U233U239Pu242Pu150Nd142Nd 原子数比

Sps 添加した各濃度標準中同位体の量(原子数)233U242Pu142Nd 量

Spm 添加した各濃度標準中同位体の量(原子数)238U239Pu150Nd 量

Abm 混合スパイク中の同位体の比238UU239PuPu150NdNd

Abs 混合スパイク中の同位体の比233UU242PuPu142NdNd

表 A-6 原子数算出に使用したデータ

元素 Rms Sps Spm Abm Abs

U 1319833 0 7388E+16 00086391 09826830 Pu 0065232 219735E+15 63943E+10 0998653 00002917 Nd 0752004 15774E+14 32882E+13 09077548 00201111

JAEA-Research 2013-020

- 77 -

B 燃料溶解溶液試料の測定データ

表 B-1 燃料溶解溶液の分取希釈データ

一次希釈 二次希釈 試料名

分取 希釈 分取 希釈 希釈倍率

2F1ZN2c2 10814 584007 05658 112594 10747

2F1ZN2c3 11753 583867 05676 112728 9866

2F1ZN3c2 11739 576345 05696 111741 9631

2F1ZN3c3 11685 585754 05686 111584 9837

2F1ZN3a9 11636 581027 05686 112304 9862

表 B-2試料中 238Pu の放射能測定結果

試料名 放射能比 238Pu(239Pu+240Pu)

2F1ZN2c2 24520 2F1ZN2c3 33482 2F1ZN3c2 59239 2F1ZN3c3 81127 2F1ZN3a9 63257

表 B-3 α線スペクトロメトリーを併用した Pu の同位体組成測定結果 (単位原子百分率)

試料名 239Pu 240Pu 241Pu 242Pu 238Pu

2F1ZN2c2 62731 25047 7050 3792 138 2F1ZN2c3 62634 24507 7143 3855 186 2F1ZN3c2 42290 32030 8898 13333 345 2F1ZN3c3 41498 31898 8770 13147 468 2F1ZN3a9 36971 30207 8136 21280 341

JAEA-Research 2013-020

- 78 -

表 B-4 燃料溶解溶液中の UPu 及び Nd の同位体組成分析結果 (単位原子百分率)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 234U 001789 00329 00141 00246 00077

plusmn 000007 00001 00002 00002 00002 235U 11220 17429 02320 03689 00219

plusmn 00008 00005 00003 00003 00002 236U 03805 062693 04799 07900 02916

plusmn 00004 000002 00001 00002 00001 238U 984796 975973 992741 988164 996787

plusmn 00008 00005 00004 00004 00003 238Pu 1381 186 345 468 341

plusmn 0008 001 002 003 002 239Pu 627305 62634 42290 41498 369711

plusmn 00008 0001 0003 0005 00007 240Pu 25047 245073 32030 31898 302074

plusmn 0001 00008 0004 0007 00006 241Pu 70503 7143 8898 877 8136

plusmn 00005 0001 0004 001 0002 242Pu 37915 38550 13333 13147 212796

plusmn 00007 00007 0004 0003 00008 142Nd 1639 0623 11173 1088 1655

plusmn 0003 0003 00003 0001 0002 143Nd 21002 21210 135747 132774 88781

plusmn 0005 0002 00008 00008 00005 144Nd 30748 31879 37724 38747 41187

plusmn 0004 0002 0001 0002 0002 145Nd 16540 16760 15007 14895 136618

plusmn 0004 0002 0001 0001 00009 146Nd 16799 16789 18682 18740 20038

plusmn 0008 0003 0002 0003 0002 148Nd 8868 8730 9211 8933 9522

plusmn 0007 0003 0002 0002 0002 150Nd 4404 4010 4684 4320 5059

plusmn 0005 0002 0001 0001 0001 238Pu については238U による影響を考慮しα線測定の結果を用いた 238Pu のplusmnはα線測定誤差を 05質量分析法による同位体比測定誤差を

01とし統計的な誤差伝播の計算により算出した Pu の同位体組成は表 B-3 の結果に 241Pu 及び 242Pu を加え百分率したも

のである 各plusmnは質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な

誤差伝播の計算により算出した

JAEA-Research 2013-020

- 79 -

原子数の算出には次の式を用いた

Rms times Sps - Spm

原子数 = Abm - Rms times Abs

Rms スパイク添加後の 238U233U239Pu242Pu148Nd150Nd 原子数比

Sps 添加した濃縮同位体の量(原子数)233U242Pu150Nd 量

Spm 添加した濃縮同位体の量(原子数)238U239Pu148Nd 量

Abm 試料中の同位体の比238UU239PuPu148NdNd

Abs 試料中の同位体の比233UU242PuPu150NdNd

表 B-6 添加したスパイク中の UPu 及び Nd の原子数 (単位原子数)

試料名 U 233U Sps 238U Spm

2F1ZN2c2 57221E+15 56230E+15 49433E+13 2F1ZN2c3 57146E+15 56156E+15 49369E+13 2F1ZN3c2 57201E+15 56210E+15 49416E+13 2F1ZN3c3 57216E+15 56225E+15 49429E+13 2F1ZN3a9 57325E+15 56332E+15 49523E+13

試料名 Pu 242Pu Sps 239Pu Spm

2F1ZN2c2 14402E+14 14382E+14 42006E+10 2F1ZN2c3 14383E+14 14364E+14 41952E+10 2F1ZN3c2 14397E+14 14377E+14 41992E+10 2F1ZN3c3 14401E+14 14381E+14 42003E+10 2F1ZN3a9 14428E+14 14409E+14 42083E+10

試料名 Nd 150Nd Sps 148Nd Spm

2F1ZN2c2 96421E+13 87527E+13 11428E+12 2F1ZN2c3 96295E+13 87412E+13 11413E+12 2F1ZN3c2 96388E+13 87496E+13 11424E+12 2F1ZN3c3 96413E+13 87519E+13 11427E+12 2F1ZN3a9 96597E+13 87687E+13 11449E+12

57221times1015を示す

表 B-5 二次希釈試料分取量とスパイク添加量 試料名 試料分取量(g) 添加量(g)

2F1ZN2c2 11070 11496 2F1ZN2c3 11060 11481 2F1ZN3c2 11069 11492 2F1ZN3c3 11071 11495 2F1ZN3a9 11068 11517

JAEA-Research 2013-020

- 80 -

表 B-7 二次希釈試料の UPu 及び Nd 同位体組成(測定値) (単位原子数比)

試料名 233UU Abs 238UU Abm

2F1ZN2c2 0 09848 2F1ZN2c3 0 09760 2F1ZN3c2 0 09927 2F1ZN3c3 0 09882 2F1ZN3a9 0 09968

試料名 242PuPu Abs 239PuPu Abm

2F1ZN2c2 00379 06273 2F1ZN2c3 00386 06263 2F1ZN3c2 01333 04229 2F1ZN3c3 01315 04150 2F1ZN3a9 02128 03697

試料名 150NdNd Abs 148NdNd Abm

2F1ZN2c2 00440 00887 2F1ZN2c3 00401 00873 2F1ZN3c2 00468 00921 2F1ZN3c3 00432 00893 2F1ZN3a9 00506 00952

表 B-8 混合スパイク添加後の二次希釈試料の同位体比測定結果 (単位原子数比)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 233U238U 0410984 031750 034736 0383628 0264855

plusmn 0000042 000010 000010 0000094 0000048 242Pu239Pu 182016 1364439 218793 236969 222127

plusmn 000011 0000042 000021 000020 000017 148Nd150Nd 0089986 0149877 0186518 0211642 0266697

plusmn 0000017 0000033 0000034 0000024 0000058

各plusmnは質量分析法による同位体比測定結果(3 回繰り返し測定)の標準偏差を示す

JAEA-Research 2013-020

- 81 -

表 B-9 二次希釈試料の UPu 及び Nd 原子数の算出結果 U

試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 243319 13843E+16 0101 2F1ZN2c3 314965 18072E+16 0105 2F1ZN3c2 287884 16251E+16 0104 2F1ZN3c3 260669 14782E+16 0103 2F1ZN3a9 377565 21288E+16 0102

Pu 試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 054940 13022E+14 0060 2F1ZN2c3 073290 17594E+14 0060 2F1ZN3c2 045705 18143E+14 0062 2F1ZN3c3 042200 16870E+14 0062 2F1ZN3a9 045019 23666E+14 0061

Nd 試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 008999 79480E+13 0125 2F1ZN2c3 014988 14713E+14 0103 2F1ZN3c2 018652 18203E+14 0096 2F1ZN3c3 021164 21674E+14 0096 2F1ZN3a9 026670 27214E+14 0096

13843times1016を示す

表 B-10 二次希釈試料のウラン濃度

試料名 二次希釈試料 分取量(g) 1

分取試料中の U 原子数2

二次希釈試料の

U 濃度 (原子数g 溶液)

2F1ZN2c2 11070 13843E+16 1250E+16 2F1ZN2c3 11060 18072E+16 1634E+16 2F1ZN3c2 11069 16251E+16 1468E+16 2F1ZN3c3 11071 14782E+16 1335E+16 2F1ZN3a9 11068 21288E+16 1923E+16

1表 B-5 参照 2表 B-9 参照 13843times1016を示す

This is a blank page

国際単位系(SI)

乗数  接頭語 記号 乗数  接頭語 記号

1024 ヨ タ Y 10-1 デ シ d1021 ゼ タ Z 10-2 セ ン チ c1018 エ ク サ E 10-3 ミ リ m1015 ペ タ P 10-6 マイクロ micro1012 テ ラ T 10-9 ナ ノ n109 ギ ガ G 10-12 ピ コ p106 メ ガ M 10-15 フェムト f103 キ ロ k 10-18 ア ト a102 ヘ ク ト h 10-21 ゼ プ ト z101 デ カ da 10-24 ヨ ク ト y

表5SI 接頭語

名称 記号 SI 単位による値

分 min 1 min=60s時 h 1h =60 min=3600 s日 d 1 d=24 h=86 400 s度 deg 1deg=(π180) rad分 rsquo 1rsquo=(160)deg=(π10800) rad秒 rdquo 1rdquo=(160)rsquo=(π648000) rad

ヘクタール ha 1ha=1hm2=104m2

リットル Ll 1L=11=1dm3=103cm3=10-3m3

トン t 1t=103 kg

表6SIに属さないがSIと併用される単位

名称 記号 SI 単位で表される数値

電 子 ボ ル ト eV 1eV=1602 176 53(14)times10-19Jダ ル ト ン Da 1Da=1660 538 86(28)times10-27kg統一原子質量単位 u 1u=1 Da天 文 単 位 ua 1ua=1495 978 706 91(6)times1011m

表7SIに属さないがSIと併用される単位でSI単位で表される数値が実験的に得られるもの

名称 記号 SI 単位で表される数値

キ ュ リ ー Ci 1 Ci=37times1010Bqレ ン ト ゲ ン R 1 R = 258times10-4Ckgラ ド rad 1 rad=1cGy=10-2Gyレ ム rem 1 rem=1 cSv=10-2Svガ ン マ γ 1γ=1 nT=10-9Tフ ェ ル ミ 1フェルミ=1 fm=10-15mメートル系カラット 1メートル系カラット = 200 mg = 2times10-4kgト ル Torr 1 Torr = (101 325760) Pa標 準 大 気 圧 atm 1 atm = 101 325 Pa

1cal=41858J(「15」カロリー)41868J(「IT」カロリー)4184J(「熱化学」カロリー)

ミ ク ロ ン micro 1 micro =1microm=10-6m

表10SIに属さないその他の単位の例

カ ロ リ ー cal

(a)SI接頭語は固有の名称と記号を持つ組立単位と組み合わせても使用できるしかし接頭語を付した単位はもはや コヒーレントではない(b)ラジアンとステラジアンは数字の1に対する単位の特別な名称で量についての情報をつたえるために使われる

 実際には使用する時には記号rad及びsrが用いられるが習慣として組立単位としての記号である数字の1は明 示されない(c)測光学ではステラジアンという名称と記号srを単位の表し方の中にそのまま維持している

(d)ヘルツは周期現象についてのみベクレルは放射性核種の統計的過程についてのみ使用される

(e)セルシウス度はケルビンの特別な名称でセルシウス温度を表すために使用されるセルシウス度とケルビンの

  単位の大きさは同一であるしたがって温度差や温度間隔を表す数値はどちらの単位で表しても同じである

(f)放射性核種の放射能(activity referred to a radionuclide)はしばしば誤った用語でrdquoradioactivityrdquoと記される

(g)単位シーベルト(PV200270205)についてはCIPM勧告2(CI-2002)を参照

(a)量濃度(amount concentration)は臨床化学の分野では物質濃度

  (substance concentration)ともよばれる(b)これらは無次元量あるいは次元1をもつ量であるがそのこと   を表す単位記号である数字の1は通常は表記しない

名称 記号SI 基本単位による

表し方

秒ルカスパ度粘 Pa s m-1 kg s-1

力 の モ ー メ ン ト ニュートンメートル N m m2 kg s-2

表 面 張 力 ニュートン毎メートル Nm kg s-2

角 速 度 ラジアン毎秒 rads m m-1 s-1=s-1

角 加 速 度 ラジアン毎秒毎秒 rads2 m m-1 s-2=s-2

熱 流 密 度 放 射 照 度 ワット毎平方メートル Wm2 kg s-3

熱 容 量 エ ン ト ロ ピ ー ジュール毎ケルビン JK m2 kg s-2 K-1

比熱容量比エントロピー ジュール毎キログラム毎ケルビン J(kg K) m2 s-2 K-1

比 エ ネ ル ギ ー ジュール毎キログラム Jkg m2 s-2

熱 伝 導 率 ワット毎メートル毎ケルビン W(m K) m kg s-3 K-1

体 積 エ ネ ル ギ ー ジュール毎立方メートル Jm3 m-1 kg s-2

電 界 の 強 さ ボルト毎メートル Vm m kg s-3 A-1

電 荷 密 度 クーロン毎立方メートル Cm3 m-3 sA表 面 電 荷 クーロン毎平方メートル Cm2 m-2 sA電 束 密 度 電 気 変 位 クーロン毎平方メートル Cm2 m-2 sA誘 電 率 ファラド毎メートル Fm m-3 kg-1 s4 A2

透 磁 率 ヘンリー毎メートル Hm m kg s-2 A-2

モ ル エ ネ ル ギ ー ジュール毎モル Jmol m2 kg s-2 mol-1

モルエントロピー モル熱容量ジュール毎モル毎ケルビン J(mol K) m2 kg s-2 K-1 mol-1

照射線量(X線及びγ線) クーロン毎キログラム Ckg kg-1 sA吸 収 線 量 率 グレイ毎秒 Gys m2 s-3

放 射 強 度 ワット毎ステラジアン Wsr m4 m-2 kg s-3=m2 kg s-3

放 射 輝 度 ワット毎平方メートル毎ステラジアン W(m2 sr) m2 m-2 kg s-3=kg s-3

酵 素 活 性 濃 度 カタール毎立方メートル katm3 m-3 s-1 mol

表4単位の中に固有の名称と記号を含むSI組立単位の例

組立量SI 組立単位

名称 記号

面 積 平方メートル m2

体 積 立法メートル m3

速 さ 速 度 メートル毎秒 ms加 速 度 メートル毎秒毎秒 ms2

波 数 毎メートル m-1

密 度 質 量 密 度 キログラム毎立方メートル kgm3

面 積 密 度 キログラム毎平方メートル kgm2

比 体 積 立方メートル毎キログラム m3kg電 流 密 度 アンペア毎平方メートル Am2

磁 界 の 強 さ アンペア毎メートル Am量 濃 度 (a) 濃 度 モル毎立方メートル molm3

質 量 濃 度 キログラム毎立法メートル kgm3

輝 度 カンデラ毎平方メートル cdm2

屈 折 率 (b) (数字の) 1 1比 透 磁 率 (b) (数字の) 1 1

組立量SI 基本単位

表2基本単位を用いて表されるSI組立単位の例

名称 記号他のSI単位による

表し方SI基本単位による

表し方平 面 角 ラジアン(b) rad 1(b) mm立 体 角 ステラジアン(b) sr(c) 1(b) m2m2

周 波 数 ヘルツ(d) Hz s-1

ントーュニ力 N m kg s-2

圧 力 応 力 パスカル Pa Nm2 m-1 kg s-2

エ ネ ル ギ ー 仕 事 熱 量 ジュール J N m m2 kg s-2

仕 事 率 工 率 放 射 束 ワット W Js m2 kg s-3

電 荷 電 気 量 クーロン A sC電 位 差 ( 電 圧 ) 起 電 力 ボルト V WA m2 kg s-3 A-1

静 電 容 量 ファラド F CV m-2 kg-1 s4 A2

電 気 抵 抗 オーム Ω VA m2 kg s-3 A-2

コ ン ダ ク タ ン ス ジーメンス S AV m-2 kg-1 s3 A2

バーエウ束磁 Wb Vs m2 kg s-2 A-1

磁 束 密 度 テスラ T Wbm2 kg s-2 A-1

イ ン ダ ク タ ン ス ヘンリー H WbA m2 kg s-2 A-2

セ ル シ ウ ス 温 度 セルシウス度(e) Kンメール束光 lm cd sr(c) cd

スクル度照 lx lmm2 m-2 cd放射性核種の放射能( f ) ベクレル(d) Bq s-1

吸収線量 比エネルギー分与カーマ

グレイ Gy Jkg m2 s-2

線量当量 周辺線量当量 方向

性線量当量 個人線量当量シーベルト(g) Sv Jkg m2 s-2

酸 素 活 性 カタール kat s-1 mol

表3固有の名称と記号で表されるSI組立単位SI 組立単位

組立量

名称 記号 SI 単位で表される数値

バ ー ル bar 1bar=01MPa=100kPa=105Pa水銀柱ミリメートル mmHg 1mmHg=133322Paオングストローム Å 1Å=01nm=100pm=10-10m海 里 M 1M=1852mバ ー ン b 1b=100fm2=(10-12cm)2=10-28m2

ノ ッ ト kn 1kn=(18523600)msネ ー パ Npベ ル B

デ ジ ベ ル dB

表8SIに属さないがSIと併用されるその他の単位

SI単位との数値的な関係は    対数量の定義に依存

名称 記号

長 さ メ ー ト ル m質 量 キログラム kg時 間 秒 s電 流 ア ン ペ ア A熱力学温度 ケ ル ビ ン K物 質 量 モ ル mol光 度 カ ン デ ラ cd

基本量SI 基本単位

表1SI 基本単位

名称 記号 SI 単位で表される数値

エ ル グ erg 1 erg=10-7 Jダ イ ン dyn 1 dyn=10-5Nポ ア ズ P 1 P=1 dyn s cm-2=01Pa sス ト ー ク ス St 1 St =1cm2 s-1=10-4m2 s-1

ス チ ル ブ sb 1 sb =1cd cm-2=104cd m-2

フ ォ ト ph 1 ph=1cd sr cm-2 104lxガ ル Gal 1 Gal =1cm s-2=10-2ms-2

マ ク ス ウ ェ ル Mx 1 Mx = 1G cm2=10-8Wbガ ウ ス G 1 G =1Mx cm-2 =10-4Tエルステッド( c ) Oe 1 Oe  (1034π)A m-1

表9固有の名称をもつCGS組立単位

(c)3元系のCGS単位系とSIでは直接比較できないため等号「   」

   は対応関係を示すものである

(第8版2006年改訂)

この印刷物は再生紙を使用しています

Page 66: JAEA-Research 2013-020JAEA-Research 2013-020 - 1 - 1.はじめに 日本原子力研究開発機構(以下「JAEA」という。)は原子力安全基盤機構(以下「JNES」と

JAEA-Research 2013-020

- 62 -

0 20 40 60 8010-4

10-3

10-2

10-1

100

Burnup [GWdt]

Rat

io o

f W

eigh

t[-] 95Mo

99Tc101Ru103Rh109Ag133Cs

Insolble Residue(Insolble Residue+Solution)

図 5-32難測定 FP 測定結果(不溶性残渣中の FP の割合)

JAEA-Research 2013-020

- 63 -

表 5-3 には各サンプルの各同位体について原子炉停止から測定までの時間(冷却時間)を示

した表 5-4 には各サンプルの測定値について測定誤差(相対標準偏差)を示した

表 5-3 原子炉停止から測定日までの冷却時間(年)のまとめ

Assembly

Name ZN2 ZN3

Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 234U 969 1221 954 702 702 235U 969 1221 954 702 702 236U 969 1221 954 702 702 238U 969 1221 954 702 702

238Pu 969 1221 954 702 702 239Pu 969 1221 954 702 702 240Pu 969 1221 954 702 702 241Pu 969 1221 954 702 702 242Pu 969 1221 954 702 702 142Nd 969 1221 954 702 702 143Nd 969 1221 954 702 702 144Nd 969 1221 954 702 702 145Nd 969 1221 954 702 702 146Nd 969 1221 954 702 702 148Nd 969 1221 954 702 702 150Nd 969 1221 954 702 702 134Cs 973 962 702 702 702 137Cs 973 962 702 702 702 151Eu 1068 1048 802 796 796 153Eu 1068 1048 802 796 796 154Eu 973 962 708 708 708 155Eu 973 962 708 708 708 147Pm 1070 1061 802 796 796 147Sm 1068 1048 802 796 796 148Sm 1068 1048 802 796 796 149Sm 1068 1048 802 796 796 150Sm 1068 1048 802 796 796 151Sm 1068 1048 802 796 796 152Sm 1068 1048 802 796 796 154Sm 1068 1048 802 796 796 152Gd 1069 1048 802 796 796 154Gd 1069 1048 802 796 796 155Gd 1069 1048 802 796 796 156Gd 1069 1048 802 796 796 157Gd 1069 1048 802 796 796 158Gd 1069 1048 802 796 796 160Gd 1069 1048 802 796 796 95Mo 1165 1165 899 899 899 99Tc 1165 1165 899 899 899

101Ru 1165 1165 899 899 899 103Rh 1165 1165 899 899 899 109Ag 1165 1165 899 899 899 133Cs 1165 1165 899 899 899

JAEA-Research 2013-020

- 64 -

表 5-4 測定誤差(RSD相対標準偏差())のまとめ

Assembly

Name ZN2 ZN3

Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 234U lt 22 lt 22 lt 22 lt 22 lt 22 235U lt 10 lt 10 lt 10 lt 10 lt 10 236U lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 238U lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02

238Pu lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 239Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 240Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 241Pu lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 242Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 142Nd lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 143Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 144Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 145Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 146Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 148Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 150Nd lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 134Cs lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 137Cs lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 151Eu 38 14 25 13 14 153Eu 26 13 21 05 07 154Eu lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 155Eu lt 6 lt 6 lt 6 lt 6 lt 6 147Pm lt 5 lt 5 lt 5 lt 5 lt 5 147Sm 21 10 18 12 12 148Sm 24 11 18 12 12 149Sm 37 19 34 15 21 150Sm 22 10 18 12 13 151Sm 26 19 24 15 21 152Sm 19 10 16 11 11 154Sm 24 12 20 12 12 152Gd 43 38 59 53 58 154Gd 20 14 16 13 16 155Gd 82 11 85 11 13 156Gd 14 08 12 08 10 157Gd 62 20 101 37 30 158Gd 14 11 12 09 12 160Gd 16 18 14 19 21 95Mo 39 40 22 45 23 99Tc 31 31 24 35 24

101Ru 30 31 20 38 22 103Rh 26 24 20 37 19 109Ag 19 21 15 15 15 133Cs 39 38 31 48 35

ここに示した値は測定機器の性能と分離や希釈による誤差を考慮したものである

JAEA-Research 2013-020

- 65 -

表 5-5 と表 5-6 にはZN2 及び ZN3 集合体の照射にかかわる原子炉の運転履歴を示す

表 5-5 ZN2 集合体の運転履歴

開始日 終了日 日数 運転(第 12 サイクル) 1996726 1997923 424

定検 1997923 19971031 38 運転(第 13 サイクル) 19971031 19981217 412

定検 19981217 1999312 85 運転(第 14 サイクル) 1999312 200059 424

表 5-6 ZN3 集合体の運転履歴

開始日 終了日 日数 運転(第 12 サイクル) 1996726 1997923 424

定検 1997923 19971031 38 運転(第 13 サイクル) 19971031 19981217 412

定検 19981217 1999312 85 運転(第 14 サイクル) 1999312 200059 424

定検 200059 2000615 37 運転(第 15 サイクル) 2000615 2001813 424

定検 2001813 2001119 88 運転(第 16 サイクル) 2001119 200317 424

JAEA-Research 2013-020

- 66 -

図 5-33 と図 5-34 にはZN2 集合体及び ZN3 集合体を上から見た断面図とそれぞれのサ

ンプルの取得位置を示したまた図 5-35 には各燃料棒でサンプルを取り出した軸方向の

高さを示した図 5-36及び図 5-37にはZN2及び ZN3集合体の炉内での装荷位置を示した

図 5-33 本試験でサンプルが取得された燃料棒の位置(ZN2 集合体)

(3 サイクル照射 平均燃焼度 356GWdt)

JAEA-Research 2013-020

- 67 -

図 5-34 本試験でサンプルが取得された燃料棒の位置(ZN3 集合体)

(5 サイクル照射 平均燃焼度 535 GWdt)

JAEA-Research 2013-020

- 68 -

図 5-35 本試験でサンプルが取得された位置(軸方向)

JAEA-Research 2013-020

- 69 -

図 5-36 ZN2 集合体のシャッフリング 1112)

(福島第 2 原子力発電所第 12 サイクルから第 14 サイクル)

JAEA-Research 2013-020

- 70 -

図 5-37 ZN3 集合体のシャッフリング 1112)

(福島第 2 原子力発電所第 12 サイクルから第 16 サイクル)

JAEA-Research 2013-020

- 71 -

6おわりに

JAEA が JNES からの受託事業として実施した「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生

成核種組成測定試験」において燃焼率評価で測定が必要な元素の 1 つである Nd について2

種類の手法で測定を行ったが結果に差異が生じたそのため確度の高い測定結果を取得するこ

とと生じた差異の原因究明を目的としたフォローアップ測定を実施した

本件で発生した Nd 定量値の差異の原因は3 章で述べたとおり(1) Nd 定量における化学操

作中に相互汚染等が発生した可能性があったこと(2) Nd を含む FP 核種の測定結果算出に使用

した溶解溶液中の U 原子数に不確定性があったことの 2 点により生じたものと推定される今

後同様の測定を実施する際に注意すべき点をまとめると以下のようになる

① 着目元素の定量を行う際同時期かつ同一試料で U 原子数を測定すること

② 試料の保管時には蒸発が無視できるだけの十分な量を確保した上で保管すること

③ 保管試料は定期的に重量を測定し自然蒸発の影響を把握すること

④ 分取希釈等の操作時には天秤による秤量を行いデータ管理を確実に行うこと

の 4 点である特にどのデータをどの時期に測定するかは全体の測定計画の検討で調整できる

ことであるため出来るだけ同一試料のデータを短期間にまとめて取得できるように配慮すべき

である

また作業環境からの天然元素の汚染等の影響の排除について近年の分析装置の高感度化に

伴い試料の取扱量が極めて少なくなっていることに注意すべきである取り扱う試料量が少なく

なれば被ばくや汚染の可能性を低減できる反面同時に取扱う試料間から生じる相互汚染使

用する試薬や器具及び作業を実施する環境下から混入する天然元素の影響等による汚染の可能性

が高くなるこれらの試料間の相互及び環境下等から生じる汚染はその原因が多岐に渡って考

えられることから作業全般に繊細な注意を払う必要があるあるいは被ばく量に注意を払い

つつ環境下等から生じる天然元素の汚染の影響が出ない程度に取り扱う量を増加させる等の検

討も必要となるだろうこのためにもさらに確度の高いデータの取得を目指し同様の測定を

繰り返し行うことで測定経験を得ることが必要である

本件で発生した Nd 定量値の差異について今後同様の事象を繰り返さないためには上記対応

を必要とするしたがって分析作業の実施の際には事前に作業者間で分析方法及び手順につ

いて十分に検討を行い綿密な計画を立てそれらを確実に遂行していくことの重要性を再認識

する必要がある

JAEA-Research 2013-020

- 72 -

謝 辞

JNES からの受託事業として実施した「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組

成測定試験」においてはJNES の山本徹氏には当該事業の立ち上げから実施及び本フォローア

ップ測定の実施に至るまで多大なご指導とご支援を頂きましたJNES の安藤良平氏及び鈴木

求氏には事業の遂行だけではなく取得データの解析結果に関するご指導をいただきました

深く感謝申し上げます安全研究センター サイクル安全研究グループの外池幸太郎研究主幹には

JNES からの受託事業立ち上げに際して事業の主担当者としてご尽力いただきましたまた同

グループの戸塚真義氏と原科研福島技術開発特別チーム 臨界管理技術開発グループの蒲原佳子

女史には本レポートに掲載するデータの整理を旧ホット試験施設管理部 ホット材料試験課の宮

田精一氏並びに原科研福島技術開発特別チーム 臨界管理技術開発グループの佐藤真人氏には試

料の再調製を行っていただきました原子力基礎工学研究部門 分析化学研究グループの河野信昭

氏並びに鈴木大輔氏には試料分離法について貴重なご助言をいただきましたここに記してお礼

申し上げます

参考文献

1) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 20 年度報告書

2) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 21 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000016661pdf)

3) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 22 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000118961pdf)

4) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 23 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000123740pdf)

5) SUsuda NKohnoldquoAnion-Exchange Separation of Nd and the Transplutonium Elements

in Spent Nuclear Fuels for Burn-up DeterminationrdquoSeparation Sci Technol 23(10amp11)

pp1119-1131 (1988)

6) GUchiyama et alldquoDevelopment of quantitative analytical method of U Pu and fission

products in spent fuel by combined-chromatographic-mass-spectrometric-isotopic-dilution

technologyrdquoEuropean Nuclear Conference 2012 (ENC 2012) December 2012 Manchester

United Kingdom

7) ISO11483 ldquoPreparation of plutonium sources and determination of 238Pu239Pu isotope

ratio by alpha spectrometry rdquo ISO Geneva(1994)

8) K Shibata O Iwamoto T Nakagawa N Iwamoto A Ichihara S Kunieda S Chiba K

JAEA-Research 2013-020

- 73 -

Furutaka N Otuka T Ohsawa T Murata H Matsunobu A Zukeran S Kamada and J

Katakura ldquoJENDL-40 A New Library for Nuclear Science and Engineeringrdquo Journal of

Nuclear Science and Technology 48 1 (2011)

9) K Okumura T Mori M Nakagawa K Kaneko ldquoValidation of a Continuous-Energy Monte

Carlo Burn-up Code MVP-BURN and Its Application to Analysis of Post Irradiation

Experimentrdquo Journal of Nuclear Science and Technology 37(2)pp128-138(2000)

10) 須山賢也望月弘樹高田友幸龍福進奥野浩村崎穣大久保清志「連続エネルギモン

テカルロコード MVP 及び MCNP を使用する統合化燃焼計算コードシステム -

SWAT31」 JAEA-DataCode 2009-002 日本原子力研究開発機構 (2009)

11) 「平成 18 年度全 MOX 炉心核設計手法信頼性実証試験成果報告書」07 基炉報-0001 原子力安

全基盤機構 (2007)

12) 「平成 18 年度高燃焼度 9x9 型燃料信頼性実証試験成果報告書」07 基炉報-0002 原子力安全

基盤機構 (2007)

JAEA-Research 2013-020

- 74 -

付録

測定データ集

JAEA-Research 2013-020

- 75 -

A 混合スパイク試料の値付け

表 A-1 各標準濃度一覧

標準試料 濃度 誤差()

U 濃度標準 26820 microgg 005 Pu 濃度標準 83506 ngg 005 Nd 濃度標準 13495 ngg 007

各標準の純度及び秤量誤差から算出した

表 A-2 混合スパイクと各濃度標準の混合データ

試料名 分取量(g)

混合スパイク 11452 U 濃度標準 10968 Pu 濃度標準 10723 Nd 濃度標準 10324

表 A-3 各濃度標準の同位体組成

U 濃度標準 Pu 濃度標準 Nd 濃度標準 同位体組成

(原子百分率) 誤差() 同位体組成

(原子百分率) 誤差()同位体組成

(原子百分率) 誤差() 234U 00054 362 238Pu 00030 215 142Nd 27119 0007 235U 07205 003 239Pu 974234 0001 143Nd 12174 0009 238U 992741 00003 240Pu 25607 0003 144Nd 23789 0014 241Pu 00100 191 145Nd 8295 0020 242Pu 00028 185 146Nd 17202 0026 148Nd 5767 0038 150Nd 5653 0049 各誤差は質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な誤差伝播の

計算により算出した

表 A-4 混合スパイク中 238Pu の放射能測定結果

放射能比(238Pu242Pu) 012692

表 A-5 混合スパイクに各濃度標準を添加した試料の同位体比測定結果

試料名 測定値 233U238U 0075767 (原子数比) plusmn 0000064

242Pu239Pu 0065232 (原子数比) plusmn 0000004

150Nd142Nd 075200 (原子数比) plusmn 000028

JAEA-Research 2013-020

- 76 -

原子数の算出には次の式を用いた

Rms times Sps - Spm 原子数 =

Abm - Rms times Abs

Rms 濃度標準添加後の 238U233U239Pu242Pu150Nd142Nd 原子数比

Sps 添加した各濃度標準中同位体の量(原子数)233U242Pu142Nd 量

Spm 添加した各濃度標準中同位体の量(原子数)238U239Pu150Nd 量

Abm 混合スパイク中の同位体の比238UU239PuPu150NdNd

Abs 混合スパイク中の同位体の比233UU242PuPu142NdNd

表 A-6 原子数算出に使用したデータ

元素 Rms Sps Spm Abm Abs

U 1319833 0 7388E+16 00086391 09826830 Pu 0065232 219735E+15 63943E+10 0998653 00002917 Nd 0752004 15774E+14 32882E+13 09077548 00201111

JAEA-Research 2013-020

- 77 -

B 燃料溶解溶液試料の測定データ

表 B-1 燃料溶解溶液の分取希釈データ

一次希釈 二次希釈 試料名

分取 希釈 分取 希釈 希釈倍率

2F1ZN2c2 10814 584007 05658 112594 10747

2F1ZN2c3 11753 583867 05676 112728 9866

2F1ZN3c2 11739 576345 05696 111741 9631

2F1ZN3c3 11685 585754 05686 111584 9837

2F1ZN3a9 11636 581027 05686 112304 9862

表 B-2試料中 238Pu の放射能測定結果

試料名 放射能比 238Pu(239Pu+240Pu)

2F1ZN2c2 24520 2F1ZN2c3 33482 2F1ZN3c2 59239 2F1ZN3c3 81127 2F1ZN3a9 63257

表 B-3 α線スペクトロメトリーを併用した Pu の同位体組成測定結果 (単位原子百分率)

試料名 239Pu 240Pu 241Pu 242Pu 238Pu

2F1ZN2c2 62731 25047 7050 3792 138 2F1ZN2c3 62634 24507 7143 3855 186 2F1ZN3c2 42290 32030 8898 13333 345 2F1ZN3c3 41498 31898 8770 13147 468 2F1ZN3a9 36971 30207 8136 21280 341

JAEA-Research 2013-020

- 78 -

表 B-4 燃料溶解溶液中の UPu 及び Nd の同位体組成分析結果 (単位原子百分率)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 234U 001789 00329 00141 00246 00077

plusmn 000007 00001 00002 00002 00002 235U 11220 17429 02320 03689 00219

plusmn 00008 00005 00003 00003 00002 236U 03805 062693 04799 07900 02916

plusmn 00004 000002 00001 00002 00001 238U 984796 975973 992741 988164 996787

plusmn 00008 00005 00004 00004 00003 238Pu 1381 186 345 468 341

plusmn 0008 001 002 003 002 239Pu 627305 62634 42290 41498 369711

plusmn 00008 0001 0003 0005 00007 240Pu 25047 245073 32030 31898 302074

plusmn 0001 00008 0004 0007 00006 241Pu 70503 7143 8898 877 8136

plusmn 00005 0001 0004 001 0002 242Pu 37915 38550 13333 13147 212796

plusmn 00007 00007 0004 0003 00008 142Nd 1639 0623 11173 1088 1655

plusmn 0003 0003 00003 0001 0002 143Nd 21002 21210 135747 132774 88781

plusmn 0005 0002 00008 00008 00005 144Nd 30748 31879 37724 38747 41187

plusmn 0004 0002 0001 0002 0002 145Nd 16540 16760 15007 14895 136618

plusmn 0004 0002 0001 0001 00009 146Nd 16799 16789 18682 18740 20038

plusmn 0008 0003 0002 0003 0002 148Nd 8868 8730 9211 8933 9522

plusmn 0007 0003 0002 0002 0002 150Nd 4404 4010 4684 4320 5059

plusmn 0005 0002 0001 0001 0001 238Pu については238U による影響を考慮しα線測定の結果を用いた 238Pu のplusmnはα線測定誤差を 05質量分析法による同位体比測定誤差を

01とし統計的な誤差伝播の計算により算出した Pu の同位体組成は表 B-3 の結果に 241Pu 及び 242Pu を加え百分率したも

のである 各plusmnは質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な

誤差伝播の計算により算出した

JAEA-Research 2013-020

- 79 -

原子数の算出には次の式を用いた

Rms times Sps - Spm

原子数 = Abm - Rms times Abs

Rms スパイク添加後の 238U233U239Pu242Pu148Nd150Nd 原子数比

Sps 添加した濃縮同位体の量(原子数)233U242Pu150Nd 量

Spm 添加した濃縮同位体の量(原子数)238U239Pu148Nd 量

Abm 試料中の同位体の比238UU239PuPu148NdNd

Abs 試料中の同位体の比233UU242PuPu150NdNd

表 B-6 添加したスパイク中の UPu 及び Nd の原子数 (単位原子数)

試料名 U 233U Sps 238U Spm

2F1ZN2c2 57221E+15 56230E+15 49433E+13 2F1ZN2c3 57146E+15 56156E+15 49369E+13 2F1ZN3c2 57201E+15 56210E+15 49416E+13 2F1ZN3c3 57216E+15 56225E+15 49429E+13 2F1ZN3a9 57325E+15 56332E+15 49523E+13

試料名 Pu 242Pu Sps 239Pu Spm

2F1ZN2c2 14402E+14 14382E+14 42006E+10 2F1ZN2c3 14383E+14 14364E+14 41952E+10 2F1ZN3c2 14397E+14 14377E+14 41992E+10 2F1ZN3c3 14401E+14 14381E+14 42003E+10 2F1ZN3a9 14428E+14 14409E+14 42083E+10

試料名 Nd 150Nd Sps 148Nd Spm

2F1ZN2c2 96421E+13 87527E+13 11428E+12 2F1ZN2c3 96295E+13 87412E+13 11413E+12 2F1ZN3c2 96388E+13 87496E+13 11424E+12 2F1ZN3c3 96413E+13 87519E+13 11427E+12 2F1ZN3a9 96597E+13 87687E+13 11449E+12

57221times1015を示す

表 B-5 二次希釈試料分取量とスパイク添加量 試料名 試料分取量(g) 添加量(g)

2F1ZN2c2 11070 11496 2F1ZN2c3 11060 11481 2F1ZN3c2 11069 11492 2F1ZN3c3 11071 11495 2F1ZN3a9 11068 11517

JAEA-Research 2013-020

- 80 -

表 B-7 二次希釈試料の UPu 及び Nd 同位体組成(測定値) (単位原子数比)

試料名 233UU Abs 238UU Abm

2F1ZN2c2 0 09848 2F1ZN2c3 0 09760 2F1ZN3c2 0 09927 2F1ZN3c3 0 09882 2F1ZN3a9 0 09968

試料名 242PuPu Abs 239PuPu Abm

2F1ZN2c2 00379 06273 2F1ZN2c3 00386 06263 2F1ZN3c2 01333 04229 2F1ZN3c3 01315 04150 2F1ZN3a9 02128 03697

試料名 150NdNd Abs 148NdNd Abm

2F1ZN2c2 00440 00887 2F1ZN2c3 00401 00873 2F1ZN3c2 00468 00921 2F1ZN3c3 00432 00893 2F1ZN3a9 00506 00952

表 B-8 混合スパイク添加後の二次希釈試料の同位体比測定結果 (単位原子数比)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 233U238U 0410984 031750 034736 0383628 0264855

plusmn 0000042 000010 000010 0000094 0000048 242Pu239Pu 182016 1364439 218793 236969 222127

plusmn 000011 0000042 000021 000020 000017 148Nd150Nd 0089986 0149877 0186518 0211642 0266697

plusmn 0000017 0000033 0000034 0000024 0000058

各plusmnは質量分析法による同位体比測定結果(3 回繰り返し測定)の標準偏差を示す

JAEA-Research 2013-020

- 81 -

表 B-9 二次希釈試料の UPu 及び Nd 原子数の算出結果 U

試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 243319 13843E+16 0101 2F1ZN2c3 314965 18072E+16 0105 2F1ZN3c2 287884 16251E+16 0104 2F1ZN3c3 260669 14782E+16 0103 2F1ZN3a9 377565 21288E+16 0102

Pu 試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 054940 13022E+14 0060 2F1ZN2c3 073290 17594E+14 0060 2F1ZN3c2 045705 18143E+14 0062 2F1ZN3c3 042200 16870E+14 0062 2F1ZN3a9 045019 23666E+14 0061

Nd 試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 008999 79480E+13 0125 2F1ZN2c3 014988 14713E+14 0103 2F1ZN3c2 018652 18203E+14 0096 2F1ZN3c3 021164 21674E+14 0096 2F1ZN3a9 026670 27214E+14 0096

13843times1016を示す

表 B-10 二次希釈試料のウラン濃度

試料名 二次希釈試料 分取量(g) 1

分取試料中の U 原子数2

二次希釈試料の

U 濃度 (原子数g 溶液)

2F1ZN2c2 11070 13843E+16 1250E+16 2F1ZN2c3 11060 18072E+16 1634E+16 2F1ZN3c2 11069 16251E+16 1468E+16 2F1ZN3c3 11071 14782E+16 1335E+16 2F1ZN3a9 11068 21288E+16 1923E+16

1表 B-5 参照 2表 B-9 参照 13843times1016を示す

This is a blank page

国際単位系(SI)

乗数  接頭語 記号 乗数  接頭語 記号

1024 ヨ タ Y 10-1 デ シ d1021 ゼ タ Z 10-2 セ ン チ c1018 エ ク サ E 10-3 ミ リ m1015 ペ タ P 10-6 マイクロ micro1012 テ ラ T 10-9 ナ ノ n109 ギ ガ G 10-12 ピ コ p106 メ ガ M 10-15 フェムト f103 キ ロ k 10-18 ア ト a102 ヘ ク ト h 10-21 ゼ プ ト z101 デ カ da 10-24 ヨ ク ト y

表5SI 接頭語

名称 記号 SI 単位による値

分 min 1 min=60s時 h 1h =60 min=3600 s日 d 1 d=24 h=86 400 s度 deg 1deg=(π180) rad分 rsquo 1rsquo=(160)deg=(π10800) rad秒 rdquo 1rdquo=(160)rsquo=(π648000) rad

ヘクタール ha 1ha=1hm2=104m2

リットル Ll 1L=11=1dm3=103cm3=10-3m3

トン t 1t=103 kg

表6SIに属さないがSIと併用される単位

名称 記号 SI 単位で表される数値

電 子 ボ ル ト eV 1eV=1602 176 53(14)times10-19Jダ ル ト ン Da 1Da=1660 538 86(28)times10-27kg統一原子質量単位 u 1u=1 Da天 文 単 位 ua 1ua=1495 978 706 91(6)times1011m

表7SIに属さないがSIと併用される単位でSI単位で表される数値が実験的に得られるもの

名称 記号 SI 単位で表される数値

キ ュ リ ー Ci 1 Ci=37times1010Bqレ ン ト ゲ ン R 1 R = 258times10-4Ckgラ ド rad 1 rad=1cGy=10-2Gyレ ム rem 1 rem=1 cSv=10-2Svガ ン マ γ 1γ=1 nT=10-9Tフ ェ ル ミ 1フェルミ=1 fm=10-15mメートル系カラット 1メートル系カラット = 200 mg = 2times10-4kgト ル Torr 1 Torr = (101 325760) Pa標 準 大 気 圧 atm 1 atm = 101 325 Pa

1cal=41858J(「15」カロリー)41868J(「IT」カロリー)4184J(「熱化学」カロリー)

ミ ク ロ ン micro 1 micro =1microm=10-6m

表10SIに属さないその他の単位の例

カ ロ リ ー cal

(a)SI接頭語は固有の名称と記号を持つ組立単位と組み合わせても使用できるしかし接頭語を付した単位はもはや コヒーレントではない(b)ラジアンとステラジアンは数字の1に対する単位の特別な名称で量についての情報をつたえるために使われる

 実際には使用する時には記号rad及びsrが用いられるが習慣として組立単位としての記号である数字の1は明 示されない(c)測光学ではステラジアンという名称と記号srを単位の表し方の中にそのまま維持している

(d)ヘルツは周期現象についてのみベクレルは放射性核種の統計的過程についてのみ使用される

(e)セルシウス度はケルビンの特別な名称でセルシウス温度を表すために使用されるセルシウス度とケルビンの

  単位の大きさは同一であるしたがって温度差や温度間隔を表す数値はどちらの単位で表しても同じである

(f)放射性核種の放射能(activity referred to a radionuclide)はしばしば誤った用語でrdquoradioactivityrdquoと記される

(g)単位シーベルト(PV200270205)についてはCIPM勧告2(CI-2002)を参照

(a)量濃度(amount concentration)は臨床化学の分野では物質濃度

  (substance concentration)ともよばれる(b)これらは無次元量あるいは次元1をもつ量であるがそのこと   を表す単位記号である数字の1は通常は表記しない

名称 記号SI 基本単位による

表し方

秒ルカスパ度粘 Pa s m-1 kg s-1

力 の モ ー メ ン ト ニュートンメートル N m m2 kg s-2

表 面 張 力 ニュートン毎メートル Nm kg s-2

角 速 度 ラジアン毎秒 rads m m-1 s-1=s-1

角 加 速 度 ラジアン毎秒毎秒 rads2 m m-1 s-2=s-2

熱 流 密 度 放 射 照 度 ワット毎平方メートル Wm2 kg s-3

熱 容 量 エ ン ト ロ ピ ー ジュール毎ケルビン JK m2 kg s-2 K-1

比熱容量比エントロピー ジュール毎キログラム毎ケルビン J(kg K) m2 s-2 K-1

比 エ ネ ル ギ ー ジュール毎キログラム Jkg m2 s-2

熱 伝 導 率 ワット毎メートル毎ケルビン W(m K) m kg s-3 K-1

体 積 エ ネ ル ギ ー ジュール毎立方メートル Jm3 m-1 kg s-2

電 界 の 強 さ ボルト毎メートル Vm m kg s-3 A-1

電 荷 密 度 クーロン毎立方メートル Cm3 m-3 sA表 面 電 荷 クーロン毎平方メートル Cm2 m-2 sA電 束 密 度 電 気 変 位 クーロン毎平方メートル Cm2 m-2 sA誘 電 率 ファラド毎メートル Fm m-3 kg-1 s4 A2

透 磁 率 ヘンリー毎メートル Hm m kg s-2 A-2

モ ル エ ネ ル ギ ー ジュール毎モル Jmol m2 kg s-2 mol-1

モルエントロピー モル熱容量ジュール毎モル毎ケルビン J(mol K) m2 kg s-2 K-1 mol-1

照射線量(X線及びγ線) クーロン毎キログラム Ckg kg-1 sA吸 収 線 量 率 グレイ毎秒 Gys m2 s-3

放 射 強 度 ワット毎ステラジアン Wsr m4 m-2 kg s-3=m2 kg s-3

放 射 輝 度 ワット毎平方メートル毎ステラジアン W(m2 sr) m2 m-2 kg s-3=kg s-3

酵 素 活 性 濃 度 カタール毎立方メートル katm3 m-3 s-1 mol

表4単位の中に固有の名称と記号を含むSI組立単位の例

組立量SI 組立単位

名称 記号

面 積 平方メートル m2

体 積 立法メートル m3

速 さ 速 度 メートル毎秒 ms加 速 度 メートル毎秒毎秒 ms2

波 数 毎メートル m-1

密 度 質 量 密 度 キログラム毎立方メートル kgm3

面 積 密 度 キログラム毎平方メートル kgm2

比 体 積 立方メートル毎キログラム m3kg電 流 密 度 アンペア毎平方メートル Am2

磁 界 の 強 さ アンペア毎メートル Am量 濃 度 (a) 濃 度 モル毎立方メートル molm3

質 量 濃 度 キログラム毎立法メートル kgm3

輝 度 カンデラ毎平方メートル cdm2

屈 折 率 (b) (数字の) 1 1比 透 磁 率 (b) (数字の) 1 1

組立量SI 基本単位

表2基本単位を用いて表されるSI組立単位の例

名称 記号他のSI単位による

表し方SI基本単位による

表し方平 面 角 ラジアン(b) rad 1(b) mm立 体 角 ステラジアン(b) sr(c) 1(b) m2m2

周 波 数 ヘルツ(d) Hz s-1

ントーュニ力 N m kg s-2

圧 力 応 力 パスカル Pa Nm2 m-1 kg s-2

エ ネ ル ギ ー 仕 事 熱 量 ジュール J N m m2 kg s-2

仕 事 率 工 率 放 射 束 ワット W Js m2 kg s-3

電 荷 電 気 量 クーロン A sC電 位 差 ( 電 圧 ) 起 電 力 ボルト V WA m2 kg s-3 A-1

静 電 容 量 ファラド F CV m-2 kg-1 s4 A2

電 気 抵 抗 オーム Ω VA m2 kg s-3 A-2

コ ン ダ ク タ ン ス ジーメンス S AV m-2 kg-1 s3 A2

バーエウ束磁 Wb Vs m2 kg s-2 A-1

磁 束 密 度 テスラ T Wbm2 kg s-2 A-1

イ ン ダ ク タ ン ス ヘンリー H WbA m2 kg s-2 A-2

セ ル シ ウ ス 温 度 セルシウス度(e) Kンメール束光 lm cd sr(c) cd

スクル度照 lx lmm2 m-2 cd放射性核種の放射能( f ) ベクレル(d) Bq s-1

吸収線量 比エネルギー分与カーマ

グレイ Gy Jkg m2 s-2

線量当量 周辺線量当量 方向

性線量当量 個人線量当量シーベルト(g) Sv Jkg m2 s-2

酸 素 活 性 カタール kat s-1 mol

表3固有の名称と記号で表されるSI組立単位SI 組立単位

組立量

名称 記号 SI 単位で表される数値

バ ー ル bar 1bar=01MPa=100kPa=105Pa水銀柱ミリメートル mmHg 1mmHg=133322Paオングストローム Å 1Å=01nm=100pm=10-10m海 里 M 1M=1852mバ ー ン b 1b=100fm2=(10-12cm)2=10-28m2

ノ ッ ト kn 1kn=(18523600)msネ ー パ Npベ ル B

デ ジ ベ ル dB

表8SIに属さないがSIと併用されるその他の単位

SI単位との数値的な関係は    対数量の定義に依存

名称 記号

長 さ メ ー ト ル m質 量 キログラム kg時 間 秒 s電 流 ア ン ペ ア A熱力学温度 ケ ル ビ ン K物 質 量 モ ル mol光 度 カ ン デ ラ cd

基本量SI 基本単位

表1SI 基本単位

名称 記号 SI 単位で表される数値

エ ル グ erg 1 erg=10-7 Jダ イ ン dyn 1 dyn=10-5Nポ ア ズ P 1 P=1 dyn s cm-2=01Pa sス ト ー ク ス St 1 St =1cm2 s-1=10-4m2 s-1

ス チ ル ブ sb 1 sb =1cd cm-2=104cd m-2

フ ォ ト ph 1 ph=1cd sr cm-2 104lxガ ル Gal 1 Gal =1cm s-2=10-2ms-2

マ ク ス ウ ェ ル Mx 1 Mx = 1G cm2=10-8Wbガ ウ ス G 1 G =1Mx cm-2 =10-4Tエルステッド( c ) Oe 1 Oe  (1034π)A m-1

表9固有の名称をもつCGS組立単位

(c)3元系のCGS単位系とSIでは直接比較できないため等号「   」

   は対応関係を示すものである

(第8版2006年改訂)

この印刷物は再生紙を使用しています

Page 67: JAEA-Research 2013-020JAEA-Research 2013-020 - 1 - 1.はじめに 日本原子力研究開発機構(以下「JAEA」という。)は原子力安全基盤機構(以下「JNES」と

JAEA-Research 2013-020

- 63 -

表 5-3 には各サンプルの各同位体について原子炉停止から測定までの時間(冷却時間)を示

した表 5-4 には各サンプルの測定値について測定誤差(相対標準偏差)を示した

表 5-3 原子炉停止から測定日までの冷却時間(年)のまとめ

Assembly

Name ZN2 ZN3

Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 234U 969 1221 954 702 702 235U 969 1221 954 702 702 236U 969 1221 954 702 702 238U 969 1221 954 702 702

238Pu 969 1221 954 702 702 239Pu 969 1221 954 702 702 240Pu 969 1221 954 702 702 241Pu 969 1221 954 702 702 242Pu 969 1221 954 702 702 142Nd 969 1221 954 702 702 143Nd 969 1221 954 702 702 144Nd 969 1221 954 702 702 145Nd 969 1221 954 702 702 146Nd 969 1221 954 702 702 148Nd 969 1221 954 702 702 150Nd 969 1221 954 702 702 134Cs 973 962 702 702 702 137Cs 973 962 702 702 702 151Eu 1068 1048 802 796 796 153Eu 1068 1048 802 796 796 154Eu 973 962 708 708 708 155Eu 973 962 708 708 708 147Pm 1070 1061 802 796 796 147Sm 1068 1048 802 796 796 148Sm 1068 1048 802 796 796 149Sm 1068 1048 802 796 796 150Sm 1068 1048 802 796 796 151Sm 1068 1048 802 796 796 152Sm 1068 1048 802 796 796 154Sm 1068 1048 802 796 796 152Gd 1069 1048 802 796 796 154Gd 1069 1048 802 796 796 155Gd 1069 1048 802 796 796 156Gd 1069 1048 802 796 796 157Gd 1069 1048 802 796 796 158Gd 1069 1048 802 796 796 160Gd 1069 1048 802 796 796 95Mo 1165 1165 899 899 899 99Tc 1165 1165 899 899 899

101Ru 1165 1165 899 899 899 103Rh 1165 1165 899 899 899 109Ag 1165 1165 899 899 899 133Cs 1165 1165 899 899 899

JAEA-Research 2013-020

- 64 -

表 5-4 測定誤差(RSD相対標準偏差())のまとめ

Assembly

Name ZN2 ZN3

Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 234U lt 22 lt 22 lt 22 lt 22 lt 22 235U lt 10 lt 10 lt 10 lt 10 lt 10 236U lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 238U lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02

238Pu lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 239Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 240Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 241Pu lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 242Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 142Nd lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 143Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 144Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 145Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 146Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 148Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 150Nd lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 134Cs lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 137Cs lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 151Eu 38 14 25 13 14 153Eu 26 13 21 05 07 154Eu lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 155Eu lt 6 lt 6 lt 6 lt 6 lt 6 147Pm lt 5 lt 5 lt 5 lt 5 lt 5 147Sm 21 10 18 12 12 148Sm 24 11 18 12 12 149Sm 37 19 34 15 21 150Sm 22 10 18 12 13 151Sm 26 19 24 15 21 152Sm 19 10 16 11 11 154Sm 24 12 20 12 12 152Gd 43 38 59 53 58 154Gd 20 14 16 13 16 155Gd 82 11 85 11 13 156Gd 14 08 12 08 10 157Gd 62 20 101 37 30 158Gd 14 11 12 09 12 160Gd 16 18 14 19 21 95Mo 39 40 22 45 23 99Tc 31 31 24 35 24

101Ru 30 31 20 38 22 103Rh 26 24 20 37 19 109Ag 19 21 15 15 15 133Cs 39 38 31 48 35

ここに示した値は測定機器の性能と分離や希釈による誤差を考慮したものである

JAEA-Research 2013-020

- 65 -

表 5-5 と表 5-6 にはZN2 及び ZN3 集合体の照射にかかわる原子炉の運転履歴を示す

表 5-5 ZN2 集合体の運転履歴

開始日 終了日 日数 運転(第 12 サイクル) 1996726 1997923 424

定検 1997923 19971031 38 運転(第 13 サイクル) 19971031 19981217 412

定検 19981217 1999312 85 運転(第 14 サイクル) 1999312 200059 424

表 5-6 ZN3 集合体の運転履歴

開始日 終了日 日数 運転(第 12 サイクル) 1996726 1997923 424

定検 1997923 19971031 38 運転(第 13 サイクル) 19971031 19981217 412

定検 19981217 1999312 85 運転(第 14 サイクル) 1999312 200059 424

定検 200059 2000615 37 運転(第 15 サイクル) 2000615 2001813 424

定検 2001813 2001119 88 運転(第 16 サイクル) 2001119 200317 424

JAEA-Research 2013-020

- 66 -

図 5-33 と図 5-34 にはZN2 集合体及び ZN3 集合体を上から見た断面図とそれぞれのサ

ンプルの取得位置を示したまた図 5-35 には各燃料棒でサンプルを取り出した軸方向の

高さを示した図 5-36及び図 5-37にはZN2及び ZN3集合体の炉内での装荷位置を示した

図 5-33 本試験でサンプルが取得された燃料棒の位置(ZN2 集合体)

(3 サイクル照射 平均燃焼度 356GWdt)

JAEA-Research 2013-020

- 67 -

図 5-34 本試験でサンプルが取得された燃料棒の位置(ZN3 集合体)

(5 サイクル照射 平均燃焼度 535 GWdt)

JAEA-Research 2013-020

- 68 -

図 5-35 本試験でサンプルが取得された位置(軸方向)

JAEA-Research 2013-020

- 69 -

図 5-36 ZN2 集合体のシャッフリング 1112)

(福島第 2 原子力発電所第 12 サイクルから第 14 サイクル)

JAEA-Research 2013-020

- 70 -

図 5-37 ZN3 集合体のシャッフリング 1112)

(福島第 2 原子力発電所第 12 サイクルから第 16 サイクル)

JAEA-Research 2013-020

- 71 -

6おわりに

JAEA が JNES からの受託事業として実施した「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生

成核種組成測定試験」において燃焼率評価で測定が必要な元素の 1 つである Nd について2

種類の手法で測定を行ったが結果に差異が生じたそのため確度の高い測定結果を取得するこ

とと生じた差異の原因究明を目的としたフォローアップ測定を実施した

本件で発生した Nd 定量値の差異の原因は3 章で述べたとおり(1) Nd 定量における化学操

作中に相互汚染等が発生した可能性があったこと(2) Nd を含む FP 核種の測定結果算出に使用

した溶解溶液中の U 原子数に不確定性があったことの 2 点により生じたものと推定される今

後同様の測定を実施する際に注意すべき点をまとめると以下のようになる

① 着目元素の定量を行う際同時期かつ同一試料で U 原子数を測定すること

② 試料の保管時には蒸発が無視できるだけの十分な量を確保した上で保管すること

③ 保管試料は定期的に重量を測定し自然蒸発の影響を把握すること

④ 分取希釈等の操作時には天秤による秤量を行いデータ管理を確実に行うこと

の 4 点である特にどのデータをどの時期に測定するかは全体の測定計画の検討で調整できる

ことであるため出来るだけ同一試料のデータを短期間にまとめて取得できるように配慮すべき

である

また作業環境からの天然元素の汚染等の影響の排除について近年の分析装置の高感度化に

伴い試料の取扱量が極めて少なくなっていることに注意すべきである取り扱う試料量が少なく

なれば被ばくや汚染の可能性を低減できる反面同時に取扱う試料間から生じる相互汚染使

用する試薬や器具及び作業を実施する環境下から混入する天然元素の影響等による汚染の可能性

が高くなるこれらの試料間の相互及び環境下等から生じる汚染はその原因が多岐に渡って考

えられることから作業全般に繊細な注意を払う必要があるあるいは被ばく量に注意を払い

つつ環境下等から生じる天然元素の汚染の影響が出ない程度に取り扱う量を増加させる等の検

討も必要となるだろうこのためにもさらに確度の高いデータの取得を目指し同様の測定を

繰り返し行うことで測定経験を得ることが必要である

本件で発生した Nd 定量値の差異について今後同様の事象を繰り返さないためには上記対応

を必要とするしたがって分析作業の実施の際には事前に作業者間で分析方法及び手順につ

いて十分に検討を行い綿密な計画を立てそれらを確実に遂行していくことの重要性を再認識

する必要がある

JAEA-Research 2013-020

- 72 -

謝 辞

JNES からの受託事業として実施した「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組

成測定試験」においてはJNES の山本徹氏には当該事業の立ち上げから実施及び本フォローア

ップ測定の実施に至るまで多大なご指導とご支援を頂きましたJNES の安藤良平氏及び鈴木

求氏には事業の遂行だけではなく取得データの解析結果に関するご指導をいただきました

深く感謝申し上げます安全研究センター サイクル安全研究グループの外池幸太郎研究主幹には

JNES からの受託事業立ち上げに際して事業の主担当者としてご尽力いただきましたまた同

グループの戸塚真義氏と原科研福島技術開発特別チーム 臨界管理技術開発グループの蒲原佳子

女史には本レポートに掲載するデータの整理を旧ホット試験施設管理部 ホット材料試験課の宮

田精一氏並びに原科研福島技術開発特別チーム 臨界管理技術開発グループの佐藤真人氏には試

料の再調製を行っていただきました原子力基礎工学研究部門 分析化学研究グループの河野信昭

氏並びに鈴木大輔氏には試料分離法について貴重なご助言をいただきましたここに記してお礼

申し上げます

参考文献

1) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 20 年度報告書

2) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 21 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000016661pdf)

3) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 22 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000118961pdf)

4) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 23 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000123740pdf)

5) SUsuda NKohnoldquoAnion-Exchange Separation of Nd and the Transplutonium Elements

in Spent Nuclear Fuels for Burn-up DeterminationrdquoSeparation Sci Technol 23(10amp11)

pp1119-1131 (1988)

6) GUchiyama et alldquoDevelopment of quantitative analytical method of U Pu and fission

products in spent fuel by combined-chromatographic-mass-spectrometric-isotopic-dilution

technologyrdquoEuropean Nuclear Conference 2012 (ENC 2012) December 2012 Manchester

United Kingdom

7) ISO11483 ldquoPreparation of plutonium sources and determination of 238Pu239Pu isotope

ratio by alpha spectrometry rdquo ISO Geneva(1994)

8) K Shibata O Iwamoto T Nakagawa N Iwamoto A Ichihara S Kunieda S Chiba K

JAEA-Research 2013-020

- 73 -

Furutaka N Otuka T Ohsawa T Murata H Matsunobu A Zukeran S Kamada and J

Katakura ldquoJENDL-40 A New Library for Nuclear Science and Engineeringrdquo Journal of

Nuclear Science and Technology 48 1 (2011)

9) K Okumura T Mori M Nakagawa K Kaneko ldquoValidation of a Continuous-Energy Monte

Carlo Burn-up Code MVP-BURN and Its Application to Analysis of Post Irradiation

Experimentrdquo Journal of Nuclear Science and Technology 37(2)pp128-138(2000)

10) 須山賢也望月弘樹高田友幸龍福進奥野浩村崎穣大久保清志「連続エネルギモン

テカルロコード MVP 及び MCNP を使用する統合化燃焼計算コードシステム -

SWAT31」 JAEA-DataCode 2009-002 日本原子力研究開発機構 (2009)

11) 「平成 18 年度全 MOX 炉心核設計手法信頼性実証試験成果報告書」07 基炉報-0001 原子力安

全基盤機構 (2007)

12) 「平成 18 年度高燃焼度 9x9 型燃料信頼性実証試験成果報告書」07 基炉報-0002 原子力安全

基盤機構 (2007)

JAEA-Research 2013-020

- 74 -

付録

測定データ集

JAEA-Research 2013-020

- 75 -

A 混合スパイク試料の値付け

表 A-1 各標準濃度一覧

標準試料 濃度 誤差()

U 濃度標準 26820 microgg 005 Pu 濃度標準 83506 ngg 005 Nd 濃度標準 13495 ngg 007

各標準の純度及び秤量誤差から算出した

表 A-2 混合スパイクと各濃度標準の混合データ

試料名 分取量(g)

混合スパイク 11452 U 濃度標準 10968 Pu 濃度標準 10723 Nd 濃度標準 10324

表 A-3 各濃度標準の同位体組成

U 濃度標準 Pu 濃度標準 Nd 濃度標準 同位体組成

(原子百分率) 誤差() 同位体組成

(原子百分率) 誤差()同位体組成

(原子百分率) 誤差() 234U 00054 362 238Pu 00030 215 142Nd 27119 0007 235U 07205 003 239Pu 974234 0001 143Nd 12174 0009 238U 992741 00003 240Pu 25607 0003 144Nd 23789 0014 241Pu 00100 191 145Nd 8295 0020 242Pu 00028 185 146Nd 17202 0026 148Nd 5767 0038 150Nd 5653 0049 各誤差は質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な誤差伝播の

計算により算出した

表 A-4 混合スパイク中 238Pu の放射能測定結果

放射能比(238Pu242Pu) 012692

表 A-5 混合スパイクに各濃度標準を添加した試料の同位体比測定結果

試料名 測定値 233U238U 0075767 (原子数比) plusmn 0000064

242Pu239Pu 0065232 (原子数比) plusmn 0000004

150Nd142Nd 075200 (原子数比) plusmn 000028

JAEA-Research 2013-020

- 76 -

原子数の算出には次の式を用いた

Rms times Sps - Spm 原子数 =

Abm - Rms times Abs

Rms 濃度標準添加後の 238U233U239Pu242Pu150Nd142Nd 原子数比

Sps 添加した各濃度標準中同位体の量(原子数)233U242Pu142Nd 量

Spm 添加した各濃度標準中同位体の量(原子数)238U239Pu150Nd 量

Abm 混合スパイク中の同位体の比238UU239PuPu150NdNd

Abs 混合スパイク中の同位体の比233UU242PuPu142NdNd

表 A-6 原子数算出に使用したデータ

元素 Rms Sps Spm Abm Abs

U 1319833 0 7388E+16 00086391 09826830 Pu 0065232 219735E+15 63943E+10 0998653 00002917 Nd 0752004 15774E+14 32882E+13 09077548 00201111

JAEA-Research 2013-020

- 77 -

B 燃料溶解溶液試料の測定データ

表 B-1 燃料溶解溶液の分取希釈データ

一次希釈 二次希釈 試料名

分取 希釈 分取 希釈 希釈倍率

2F1ZN2c2 10814 584007 05658 112594 10747

2F1ZN2c3 11753 583867 05676 112728 9866

2F1ZN3c2 11739 576345 05696 111741 9631

2F1ZN3c3 11685 585754 05686 111584 9837

2F1ZN3a9 11636 581027 05686 112304 9862

表 B-2試料中 238Pu の放射能測定結果

試料名 放射能比 238Pu(239Pu+240Pu)

2F1ZN2c2 24520 2F1ZN2c3 33482 2F1ZN3c2 59239 2F1ZN3c3 81127 2F1ZN3a9 63257

表 B-3 α線スペクトロメトリーを併用した Pu の同位体組成測定結果 (単位原子百分率)

試料名 239Pu 240Pu 241Pu 242Pu 238Pu

2F1ZN2c2 62731 25047 7050 3792 138 2F1ZN2c3 62634 24507 7143 3855 186 2F1ZN3c2 42290 32030 8898 13333 345 2F1ZN3c3 41498 31898 8770 13147 468 2F1ZN3a9 36971 30207 8136 21280 341

JAEA-Research 2013-020

- 78 -

表 B-4 燃料溶解溶液中の UPu 及び Nd の同位体組成分析結果 (単位原子百分率)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 234U 001789 00329 00141 00246 00077

plusmn 000007 00001 00002 00002 00002 235U 11220 17429 02320 03689 00219

plusmn 00008 00005 00003 00003 00002 236U 03805 062693 04799 07900 02916

plusmn 00004 000002 00001 00002 00001 238U 984796 975973 992741 988164 996787

plusmn 00008 00005 00004 00004 00003 238Pu 1381 186 345 468 341

plusmn 0008 001 002 003 002 239Pu 627305 62634 42290 41498 369711

plusmn 00008 0001 0003 0005 00007 240Pu 25047 245073 32030 31898 302074

plusmn 0001 00008 0004 0007 00006 241Pu 70503 7143 8898 877 8136

plusmn 00005 0001 0004 001 0002 242Pu 37915 38550 13333 13147 212796

plusmn 00007 00007 0004 0003 00008 142Nd 1639 0623 11173 1088 1655

plusmn 0003 0003 00003 0001 0002 143Nd 21002 21210 135747 132774 88781

plusmn 0005 0002 00008 00008 00005 144Nd 30748 31879 37724 38747 41187

plusmn 0004 0002 0001 0002 0002 145Nd 16540 16760 15007 14895 136618

plusmn 0004 0002 0001 0001 00009 146Nd 16799 16789 18682 18740 20038

plusmn 0008 0003 0002 0003 0002 148Nd 8868 8730 9211 8933 9522

plusmn 0007 0003 0002 0002 0002 150Nd 4404 4010 4684 4320 5059

plusmn 0005 0002 0001 0001 0001 238Pu については238U による影響を考慮しα線測定の結果を用いた 238Pu のplusmnはα線測定誤差を 05質量分析法による同位体比測定誤差を

01とし統計的な誤差伝播の計算により算出した Pu の同位体組成は表 B-3 の結果に 241Pu 及び 242Pu を加え百分率したも

のである 各plusmnは質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な

誤差伝播の計算により算出した

JAEA-Research 2013-020

- 79 -

原子数の算出には次の式を用いた

Rms times Sps - Spm

原子数 = Abm - Rms times Abs

Rms スパイク添加後の 238U233U239Pu242Pu148Nd150Nd 原子数比

Sps 添加した濃縮同位体の量(原子数)233U242Pu150Nd 量

Spm 添加した濃縮同位体の量(原子数)238U239Pu148Nd 量

Abm 試料中の同位体の比238UU239PuPu148NdNd

Abs 試料中の同位体の比233UU242PuPu150NdNd

表 B-6 添加したスパイク中の UPu 及び Nd の原子数 (単位原子数)

試料名 U 233U Sps 238U Spm

2F1ZN2c2 57221E+15 56230E+15 49433E+13 2F1ZN2c3 57146E+15 56156E+15 49369E+13 2F1ZN3c2 57201E+15 56210E+15 49416E+13 2F1ZN3c3 57216E+15 56225E+15 49429E+13 2F1ZN3a9 57325E+15 56332E+15 49523E+13

試料名 Pu 242Pu Sps 239Pu Spm

2F1ZN2c2 14402E+14 14382E+14 42006E+10 2F1ZN2c3 14383E+14 14364E+14 41952E+10 2F1ZN3c2 14397E+14 14377E+14 41992E+10 2F1ZN3c3 14401E+14 14381E+14 42003E+10 2F1ZN3a9 14428E+14 14409E+14 42083E+10

試料名 Nd 150Nd Sps 148Nd Spm

2F1ZN2c2 96421E+13 87527E+13 11428E+12 2F1ZN2c3 96295E+13 87412E+13 11413E+12 2F1ZN3c2 96388E+13 87496E+13 11424E+12 2F1ZN3c3 96413E+13 87519E+13 11427E+12 2F1ZN3a9 96597E+13 87687E+13 11449E+12

57221times1015を示す

表 B-5 二次希釈試料分取量とスパイク添加量 試料名 試料分取量(g) 添加量(g)

2F1ZN2c2 11070 11496 2F1ZN2c3 11060 11481 2F1ZN3c2 11069 11492 2F1ZN3c3 11071 11495 2F1ZN3a9 11068 11517

JAEA-Research 2013-020

- 80 -

表 B-7 二次希釈試料の UPu 及び Nd 同位体組成(測定値) (単位原子数比)

試料名 233UU Abs 238UU Abm

2F1ZN2c2 0 09848 2F1ZN2c3 0 09760 2F1ZN3c2 0 09927 2F1ZN3c3 0 09882 2F1ZN3a9 0 09968

試料名 242PuPu Abs 239PuPu Abm

2F1ZN2c2 00379 06273 2F1ZN2c3 00386 06263 2F1ZN3c2 01333 04229 2F1ZN3c3 01315 04150 2F1ZN3a9 02128 03697

試料名 150NdNd Abs 148NdNd Abm

2F1ZN2c2 00440 00887 2F1ZN2c3 00401 00873 2F1ZN3c2 00468 00921 2F1ZN3c3 00432 00893 2F1ZN3a9 00506 00952

表 B-8 混合スパイク添加後の二次希釈試料の同位体比測定結果 (単位原子数比)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 233U238U 0410984 031750 034736 0383628 0264855

plusmn 0000042 000010 000010 0000094 0000048 242Pu239Pu 182016 1364439 218793 236969 222127

plusmn 000011 0000042 000021 000020 000017 148Nd150Nd 0089986 0149877 0186518 0211642 0266697

plusmn 0000017 0000033 0000034 0000024 0000058

各plusmnは質量分析法による同位体比測定結果(3 回繰り返し測定)の標準偏差を示す

JAEA-Research 2013-020

- 81 -

表 B-9 二次希釈試料の UPu 及び Nd 原子数の算出結果 U

試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 243319 13843E+16 0101 2F1ZN2c3 314965 18072E+16 0105 2F1ZN3c2 287884 16251E+16 0104 2F1ZN3c3 260669 14782E+16 0103 2F1ZN3a9 377565 21288E+16 0102

Pu 試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 054940 13022E+14 0060 2F1ZN2c3 073290 17594E+14 0060 2F1ZN3c2 045705 18143E+14 0062 2F1ZN3c3 042200 16870E+14 0062 2F1ZN3a9 045019 23666E+14 0061

Nd 試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 008999 79480E+13 0125 2F1ZN2c3 014988 14713E+14 0103 2F1ZN3c2 018652 18203E+14 0096 2F1ZN3c3 021164 21674E+14 0096 2F1ZN3a9 026670 27214E+14 0096

13843times1016を示す

表 B-10 二次希釈試料のウラン濃度

試料名 二次希釈試料 分取量(g) 1

分取試料中の U 原子数2

二次希釈試料の

U 濃度 (原子数g 溶液)

2F1ZN2c2 11070 13843E+16 1250E+16 2F1ZN2c3 11060 18072E+16 1634E+16 2F1ZN3c2 11069 16251E+16 1468E+16 2F1ZN3c3 11071 14782E+16 1335E+16 2F1ZN3a9 11068 21288E+16 1923E+16

1表 B-5 参照 2表 B-9 参照 13843times1016を示す

This is a blank page

国際単位系(SI)

乗数  接頭語 記号 乗数  接頭語 記号

1024 ヨ タ Y 10-1 デ シ d1021 ゼ タ Z 10-2 セ ン チ c1018 エ ク サ E 10-3 ミ リ m1015 ペ タ P 10-6 マイクロ micro1012 テ ラ T 10-9 ナ ノ n109 ギ ガ G 10-12 ピ コ p106 メ ガ M 10-15 フェムト f103 キ ロ k 10-18 ア ト a102 ヘ ク ト h 10-21 ゼ プ ト z101 デ カ da 10-24 ヨ ク ト y

表5SI 接頭語

名称 記号 SI 単位による値

分 min 1 min=60s時 h 1h =60 min=3600 s日 d 1 d=24 h=86 400 s度 deg 1deg=(π180) rad分 rsquo 1rsquo=(160)deg=(π10800) rad秒 rdquo 1rdquo=(160)rsquo=(π648000) rad

ヘクタール ha 1ha=1hm2=104m2

リットル Ll 1L=11=1dm3=103cm3=10-3m3

トン t 1t=103 kg

表6SIに属さないがSIと併用される単位

名称 記号 SI 単位で表される数値

電 子 ボ ル ト eV 1eV=1602 176 53(14)times10-19Jダ ル ト ン Da 1Da=1660 538 86(28)times10-27kg統一原子質量単位 u 1u=1 Da天 文 単 位 ua 1ua=1495 978 706 91(6)times1011m

表7SIに属さないがSIと併用される単位でSI単位で表される数値が実験的に得られるもの

名称 記号 SI 単位で表される数値

キ ュ リ ー Ci 1 Ci=37times1010Bqレ ン ト ゲ ン R 1 R = 258times10-4Ckgラ ド rad 1 rad=1cGy=10-2Gyレ ム rem 1 rem=1 cSv=10-2Svガ ン マ γ 1γ=1 nT=10-9Tフ ェ ル ミ 1フェルミ=1 fm=10-15mメートル系カラット 1メートル系カラット = 200 mg = 2times10-4kgト ル Torr 1 Torr = (101 325760) Pa標 準 大 気 圧 atm 1 atm = 101 325 Pa

1cal=41858J(「15」カロリー)41868J(「IT」カロリー)4184J(「熱化学」カロリー)

ミ ク ロ ン micro 1 micro =1microm=10-6m

表10SIに属さないその他の単位の例

カ ロ リ ー cal

(a)SI接頭語は固有の名称と記号を持つ組立単位と組み合わせても使用できるしかし接頭語を付した単位はもはや コヒーレントではない(b)ラジアンとステラジアンは数字の1に対する単位の特別な名称で量についての情報をつたえるために使われる

 実際には使用する時には記号rad及びsrが用いられるが習慣として組立単位としての記号である数字の1は明 示されない(c)測光学ではステラジアンという名称と記号srを単位の表し方の中にそのまま維持している

(d)ヘルツは周期現象についてのみベクレルは放射性核種の統計的過程についてのみ使用される

(e)セルシウス度はケルビンの特別な名称でセルシウス温度を表すために使用されるセルシウス度とケルビンの

  単位の大きさは同一であるしたがって温度差や温度間隔を表す数値はどちらの単位で表しても同じである

(f)放射性核種の放射能(activity referred to a radionuclide)はしばしば誤った用語でrdquoradioactivityrdquoと記される

(g)単位シーベルト(PV200270205)についてはCIPM勧告2(CI-2002)を参照

(a)量濃度(amount concentration)は臨床化学の分野では物質濃度

  (substance concentration)ともよばれる(b)これらは無次元量あるいは次元1をもつ量であるがそのこと   を表す単位記号である数字の1は通常は表記しない

名称 記号SI 基本単位による

表し方

秒ルカスパ度粘 Pa s m-1 kg s-1

力 の モ ー メ ン ト ニュートンメートル N m m2 kg s-2

表 面 張 力 ニュートン毎メートル Nm kg s-2

角 速 度 ラジアン毎秒 rads m m-1 s-1=s-1

角 加 速 度 ラジアン毎秒毎秒 rads2 m m-1 s-2=s-2

熱 流 密 度 放 射 照 度 ワット毎平方メートル Wm2 kg s-3

熱 容 量 エ ン ト ロ ピ ー ジュール毎ケルビン JK m2 kg s-2 K-1

比熱容量比エントロピー ジュール毎キログラム毎ケルビン J(kg K) m2 s-2 K-1

比 エ ネ ル ギ ー ジュール毎キログラム Jkg m2 s-2

熱 伝 導 率 ワット毎メートル毎ケルビン W(m K) m kg s-3 K-1

体 積 エ ネ ル ギ ー ジュール毎立方メートル Jm3 m-1 kg s-2

電 界 の 強 さ ボルト毎メートル Vm m kg s-3 A-1

電 荷 密 度 クーロン毎立方メートル Cm3 m-3 sA表 面 電 荷 クーロン毎平方メートル Cm2 m-2 sA電 束 密 度 電 気 変 位 クーロン毎平方メートル Cm2 m-2 sA誘 電 率 ファラド毎メートル Fm m-3 kg-1 s4 A2

透 磁 率 ヘンリー毎メートル Hm m kg s-2 A-2

モ ル エ ネ ル ギ ー ジュール毎モル Jmol m2 kg s-2 mol-1

モルエントロピー モル熱容量ジュール毎モル毎ケルビン J(mol K) m2 kg s-2 K-1 mol-1

照射線量(X線及びγ線) クーロン毎キログラム Ckg kg-1 sA吸 収 線 量 率 グレイ毎秒 Gys m2 s-3

放 射 強 度 ワット毎ステラジアン Wsr m4 m-2 kg s-3=m2 kg s-3

放 射 輝 度 ワット毎平方メートル毎ステラジアン W(m2 sr) m2 m-2 kg s-3=kg s-3

酵 素 活 性 濃 度 カタール毎立方メートル katm3 m-3 s-1 mol

表4単位の中に固有の名称と記号を含むSI組立単位の例

組立量SI 組立単位

名称 記号

面 積 平方メートル m2

体 積 立法メートル m3

速 さ 速 度 メートル毎秒 ms加 速 度 メートル毎秒毎秒 ms2

波 数 毎メートル m-1

密 度 質 量 密 度 キログラム毎立方メートル kgm3

面 積 密 度 キログラム毎平方メートル kgm2

比 体 積 立方メートル毎キログラム m3kg電 流 密 度 アンペア毎平方メートル Am2

磁 界 の 強 さ アンペア毎メートル Am量 濃 度 (a) 濃 度 モル毎立方メートル molm3

質 量 濃 度 キログラム毎立法メートル kgm3

輝 度 カンデラ毎平方メートル cdm2

屈 折 率 (b) (数字の) 1 1比 透 磁 率 (b) (数字の) 1 1

組立量SI 基本単位

表2基本単位を用いて表されるSI組立単位の例

名称 記号他のSI単位による

表し方SI基本単位による

表し方平 面 角 ラジアン(b) rad 1(b) mm立 体 角 ステラジアン(b) sr(c) 1(b) m2m2

周 波 数 ヘルツ(d) Hz s-1

ントーュニ力 N m kg s-2

圧 力 応 力 パスカル Pa Nm2 m-1 kg s-2

エ ネ ル ギ ー 仕 事 熱 量 ジュール J N m m2 kg s-2

仕 事 率 工 率 放 射 束 ワット W Js m2 kg s-3

電 荷 電 気 量 クーロン A sC電 位 差 ( 電 圧 ) 起 電 力 ボルト V WA m2 kg s-3 A-1

静 電 容 量 ファラド F CV m-2 kg-1 s4 A2

電 気 抵 抗 オーム Ω VA m2 kg s-3 A-2

コ ン ダ ク タ ン ス ジーメンス S AV m-2 kg-1 s3 A2

バーエウ束磁 Wb Vs m2 kg s-2 A-1

磁 束 密 度 テスラ T Wbm2 kg s-2 A-1

イ ン ダ ク タ ン ス ヘンリー H WbA m2 kg s-2 A-2

セ ル シ ウ ス 温 度 セルシウス度(e) Kンメール束光 lm cd sr(c) cd

スクル度照 lx lmm2 m-2 cd放射性核種の放射能( f ) ベクレル(d) Bq s-1

吸収線量 比エネルギー分与カーマ

グレイ Gy Jkg m2 s-2

線量当量 周辺線量当量 方向

性線量当量 個人線量当量シーベルト(g) Sv Jkg m2 s-2

酸 素 活 性 カタール kat s-1 mol

表3固有の名称と記号で表されるSI組立単位SI 組立単位

組立量

名称 記号 SI 単位で表される数値

バ ー ル bar 1bar=01MPa=100kPa=105Pa水銀柱ミリメートル mmHg 1mmHg=133322Paオングストローム Å 1Å=01nm=100pm=10-10m海 里 M 1M=1852mバ ー ン b 1b=100fm2=(10-12cm)2=10-28m2

ノ ッ ト kn 1kn=(18523600)msネ ー パ Npベ ル B

デ ジ ベ ル dB

表8SIに属さないがSIと併用されるその他の単位

SI単位との数値的な関係は    対数量の定義に依存

名称 記号

長 さ メ ー ト ル m質 量 キログラム kg時 間 秒 s電 流 ア ン ペ ア A熱力学温度 ケ ル ビ ン K物 質 量 モ ル mol光 度 カ ン デ ラ cd

基本量SI 基本単位

表1SI 基本単位

名称 記号 SI 単位で表される数値

エ ル グ erg 1 erg=10-7 Jダ イ ン dyn 1 dyn=10-5Nポ ア ズ P 1 P=1 dyn s cm-2=01Pa sス ト ー ク ス St 1 St =1cm2 s-1=10-4m2 s-1

ス チ ル ブ sb 1 sb =1cd cm-2=104cd m-2

フ ォ ト ph 1 ph=1cd sr cm-2 104lxガ ル Gal 1 Gal =1cm s-2=10-2ms-2

マ ク ス ウ ェ ル Mx 1 Mx = 1G cm2=10-8Wbガ ウ ス G 1 G =1Mx cm-2 =10-4Tエルステッド( c ) Oe 1 Oe  (1034π)A m-1

表9固有の名称をもつCGS組立単位

(c)3元系のCGS単位系とSIでは直接比較できないため等号「   」

   は対応関係を示すものである

(第8版2006年改訂)

この印刷物は再生紙を使用しています

Page 68: JAEA-Research 2013-020JAEA-Research 2013-020 - 1 - 1.はじめに 日本原子力研究開発機構(以下「JAEA」という。)は原子力安全基盤機構(以下「JNES」と

JAEA-Research 2013-020

- 64 -

表 5-4 測定誤差(RSD相対標準偏差())のまとめ

Assembly

Name ZN2 ZN3

Sample Name ZN2c2 ZN2c3 ZN3c2 ZN3c3 ZN3a9 234U lt 22 lt 22 lt 22 lt 22 lt 22 235U lt 10 lt 10 lt 10 lt 10 lt 10 236U lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 238U lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02

238Pu lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 239Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 240Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 241Pu lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 242Pu lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 142Nd lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 lt 06 143Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 144Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 145Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 146Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 148Nd lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 lt 02 150Nd lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 lt 03 134Cs lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 137Cs lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 151Eu 38 14 25 13 14 153Eu 26 13 21 05 07 154Eu lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 lt 4 155Eu lt 6 lt 6 lt 6 lt 6 lt 6 147Pm lt 5 lt 5 lt 5 lt 5 lt 5 147Sm 21 10 18 12 12 148Sm 24 11 18 12 12 149Sm 37 19 34 15 21 150Sm 22 10 18 12 13 151Sm 26 19 24 15 21 152Sm 19 10 16 11 11 154Sm 24 12 20 12 12 152Gd 43 38 59 53 58 154Gd 20 14 16 13 16 155Gd 82 11 85 11 13 156Gd 14 08 12 08 10 157Gd 62 20 101 37 30 158Gd 14 11 12 09 12 160Gd 16 18 14 19 21 95Mo 39 40 22 45 23 99Tc 31 31 24 35 24

101Ru 30 31 20 38 22 103Rh 26 24 20 37 19 109Ag 19 21 15 15 15 133Cs 39 38 31 48 35

ここに示した値は測定機器の性能と分離や希釈による誤差を考慮したものである

JAEA-Research 2013-020

- 65 -

表 5-5 と表 5-6 にはZN2 及び ZN3 集合体の照射にかかわる原子炉の運転履歴を示す

表 5-5 ZN2 集合体の運転履歴

開始日 終了日 日数 運転(第 12 サイクル) 1996726 1997923 424

定検 1997923 19971031 38 運転(第 13 サイクル) 19971031 19981217 412

定検 19981217 1999312 85 運転(第 14 サイクル) 1999312 200059 424

表 5-6 ZN3 集合体の運転履歴

開始日 終了日 日数 運転(第 12 サイクル) 1996726 1997923 424

定検 1997923 19971031 38 運転(第 13 サイクル) 19971031 19981217 412

定検 19981217 1999312 85 運転(第 14 サイクル) 1999312 200059 424

定検 200059 2000615 37 運転(第 15 サイクル) 2000615 2001813 424

定検 2001813 2001119 88 運転(第 16 サイクル) 2001119 200317 424

JAEA-Research 2013-020

- 66 -

図 5-33 と図 5-34 にはZN2 集合体及び ZN3 集合体を上から見た断面図とそれぞれのサ

ンプルの取得位置を示したまた図 5-35 には各燃料棒でサンプルを取り出した軸方向の

高さを示した図 5-36及び図 5-37にはZN2及び ZN3集合体の炉内での装荷位置を示した

図 5-33 本試験でサンプルが取得された燃料棒の位置(ZN2 集合体)

(3 サイクル照射 平均燃焼度 356GWdt)

JAEA-Research 2013-020

- 67 -

図 5-34 本試験でサンプルが取得された燃料棒の位置(ZN3 集合体)

(5 サイクル照射 平均燃焼度 535 GWdt)

JAEA-Research 2013-020

- 68 -

図 5-35 本試験でサンプルが取得された位置(軸方向)

JAEA-Research 2013-020

- 69 -

図 5-36 ZN2 集合体のシャッフリング 1112)

(福島第 2 原子力発電所第 12 サイクルから第 14 サイクル)

JAEA-Research 2013-020

- 70 -

図 5-37 ZN3 集合体のシャッフリング 1112)

(福島第 2 原子力発電所第 12 サイクルから第 16 サイクル)

JAEA-Research 2013-020

- 71 -

6おわりに

JAEA が JNES からの受託事業として実施した「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生

成核種組成測定試験」において燃焼率評価で測定が必要な元素の 1 つである Nd について2

種類の手法で測定を行ったが結果に差異が生じたそのため確度の高い測定結果を取得するこ

とと生じた差異の原因究明を目的としたフォローアップ測定を実施した

本件で発生した Nd 定量値の差異の原因は3 章で述べたとおり(1) Nd 定量における化学操

作中に相互汚染等が発生した可能性があったこと(2) Nd を含む FP 核種の測定結果算出に使用

した溶解溶液中の U 原子数に不確定性があったことの 2 点により生じたものと推定される今

後同様の測定を実施する際に注意すべき点をまとめると以下のようになる

① 着目元素の定量を行う際同時期かつ同一試料で U 原子数を測定すること

② 試料の保管時には蒸発が無視できるだけの十分な量を確保した上で保管すること

③ 保管試料は定期的に重量を測定し自然蒸発の影響を把握すること

④ 分取希釈等の操作時には天秤による秤量を行いデータ管理を確実に行うこと

の 4 点である特にどのデータをどの時期に測定するかは全体の測定計画の検討で調整できる

ことであるため出来るだけ同一試料のデータを短期間にまとめて取得できるように配慮すべき

である

また作業環境からの天然元素の汚染等の影響の排除について近年の分析装置の高感度化に

伴い試料の取扱量が極めて少なくなっていることに注意すべきである取り扱う試料量が少なく

なれば被ばくや汚染の可能性を低減できる反面同時に取扱う試料間から生じる相互汚染使

用する試薬や器具及び作業を実施する環境下から混入する天然元素の影響等による汚染の可能性

が高くなるこれらの試料間の相互及び環境下等から生じる汚染はその原因が多岐に渡って考

えられることから作業全般に繊細な注意を払う必要があるあるいは被ばく量に注意を払い

つつ環境下等から生じる天然元素の汚染の影響が出ない程度に取り扱う量を増加させる等の検

討も必要となるだろうこのためにもさらに確度の高いデータの取得を目指し同様の測定を

繰り返し行うことで測定経験を得ることが必要である

本件で発生した Nd 定量値の差異について今後同様の事象を繰り返さないためには上記対応

を必要とするしたがって分析作業の実施の際には事前に作業者間で分析方法及び手順につ

いて十分に検討を行い綿密な計画を立てそれらを確実に遂行していくことの重要性を再認識

する必要がある

JAEA-Research 2013-020

- 72 -

謝 辞

JNES からの受託事業として実施した「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組

成測定試験」においてはJNES の山本徹氏には当該事業の立ち上げから実施及び本フォローア

ップ測定の実施に至るまで多大なご指導とご支援を頂きましたJNES の安藤良平氏及び鈴木

求氏には事業の遂行だけではなく取得データの解析結果に関するご指導をいただきました

深く感謝申し上げます安全研究センター サイクル安全研究グループの外池幸太郎研究主幹には

JNES からの受託事業立ち上げに際して事業の主担当者としてご尽力いただきましたまた同

グループの戸塚真義氏と原科研福島技術開発特別チーム 臨界管理技術開発グループの蒲原佳子

女史には本レポートに掲載するデータの整理を旧ホット試験施設管理部 ホット材料試験課の宮

田精一氏並びに原科研福島技術開発特別チーム 臨界管理技術開発グループの佐藤真人氏には試

料の再調製を行っていただきました原子力基礎工学研究部門 分析化学研究グループの河野信昭

氏並びに鈴木大輔氏には試料分離法について貴重なご助言をいただきましたここに記してお礼

申し上げます

参考文献

1) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 20 年度報告書

2) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 21 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000016661pdf)

3) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 22 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000118961pdf)

4) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 23 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000123740pdf)

5) SUsuda NKohnoldquoAnion-Exchange Separation of Nd and the Transplutonium Elements

in Spent Nuclear Fuels for Burn-up DeterminationrdquoSeparation Sci Technol 23(10amp11)

pp1119-1131 (1988)

6) GUchiyama et alldquoDevelopment of quantitative analytical method of U Pu and fission

products in spent fuel by combined-chromatographic-mass-spectrometric-isotopic-dilution

technologyrdquoEuropean Nuclear Conference 2012 (ENC 2012) December 2012 Manchester

United Kingdom

7) ISO11483 ldquoPreparation of plutonium sources and determination of 238Pu239Pu isotope

ratio by alpha spectrometry rdquo ISO Geneva(1994)

8) K Shibata O Iwamoto T Nakagawa N Iwamoto A Ichihara S Kunieda S Chiba K

JAEA-Research 2013-020

- 73 -

Furutaka N Otuka T Ohsawa T Murata H Matsunobu A Zukeran S Kamada and J

Katakura ldquoJENDL-40 A New Library for Nuclear Science and Engineeringrdquo Journal of

Nuclear Science and Technology 48 1 (2011)

9) K Okumura T Mori M Nakagawa K Kaneko ldquoValidation of a Continuous-Energy Monte

Carlo Burn-up Code MVP-BURN and Its Application to Analysis of Post Irradiation

Experimentrdquo Journal of Nuclear Science and Technology 37(2)pp128-138(2000)

10) 須山賢也望月弘樹高田友幸龍福進奥野浩村崎穣大久保清志「連続エネルギモン

テカルロコード MVP 及び MCNP を使用する統合化燃焼計算コードシステム -

SWAT31」 JAEA-DataCode 2009-002 日本原子力研究開発機構 (2009)

11) 「平成 18 年度全 MOX 炉心核設計手法信頼性実証試験成果報告書」07 基炉報-0001 原子力安

全基盤機構 (2007)

12) 「平成 18 年度高燃焼度 9x9 型燃料信頼性実証試験成果報告書」07 基炉報-0002 原子力安全

基盤機構 (2007)

JAEA-Research 2013-020

- 74 -

付録

測定データ集

JAEA-Research 2013-020

- 75 -

A 混合スパイク試料の値付け

表 A-1 各標準濃度一覧

標準試料 濃度 誤差()

U 濃度標準 26820 microgg 005 Pu 濃度標準 83506 ngg 005 Nd 濃度標準 13495 ngg 007

各標準の純度及び秤量誤差から算出した

表 A-2 混合スパイクと各濃度標準の混合データ

試料名 分取量(g)

混合スパイク 11452 U 濃度標準 10968 Pu 濃度標準 10723 Nd 濃度標準 10324

表 A-3 各濃度標準の同位体組成

U 濃度標準 Pu 濃度標準 Nd 濃度標準 同位体組成

(原子百分率) 誤差() 同位体組成

(原子百分率) 誤差()同位体組成

(原子百分率) 誤差() 234U 00054 362 238Pu 00030 215 142Nd 27119 0007 235U 07205 003 239Pu 974234 0001 143Nd 12174 0009 238U 992741 00003 240Pu 25607 0003 144Nd 23789 0014 241Pu 00100 191 145Nd 8295 0020 242Pu 00028 185 146Nd 17202 0026 148Nd 5767 0038 150Nd 5653 0049 各誤差は質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な誤差伝播の

計算により算出した

表 A-4 混合スパイク中 238Pu の放射能測定結果

放射能比(238Pu242Pu) 012692

表 A-5 混合スパイクに各濃度標準を添加した試料の同位体比測定結果

試料名 測定値 233U238U 0075767 (原子数比) plusmn 0000064

242Pu239Pu 0065232 (原子数比) plusmn 0000004

150Nd142Nd 075200 (原子数比) plusmn 000028

JAEA-Research 2013-020

- 76 -

原子数の算出には次の式を用いた

Rms times Sps - Spm 原子数 =

Abm - Rms times Abs

Rms 濃度標準添加後の 238U233U239Pu242Pu150Nd142Nd 原子数比

Sps 添加した各濃度標準中同位体の量(原子数)233U242Pu142Nd 量

Spm 添加した各濃度標準中同位体の量(原子数)238U239Pu150Nd 量

Abm 混合スパイク中の同位体の比238UU239PuPu150NdNd

Abs 混合スパイク中の同位体の比233UU242PuPu142NdNd

表 A-6 原子数算出に使用したデータ

元素 Rms Sps Spm Abm Abs

U 1319833 0 7388E+16 00086391 09826830 Pu 0065232 219735E+15 63943E+10 0998653 00002917 Nd 0752004 15774E+14 32882E+13 09077548 00201111

JAEA-Research 2013-020

- 77 -

B 燃料溶解溶液試料の測定データ

表 B-1 燃料溶解溶液の分取希釈データ

一次希釈 二次希釈 試料名

分取 希釈 分取 希釈 希釈倍率

2F1ZN2c2 10814 584007 05658 112594 10747

2F1ZN2c3 11753 583867 05676 112728 9866

2F1ZN3c2 11739 576345 05696 111741 9631

2F1ZN3c3 11685 585754 05686 111584 9837

2F1ZN3a9 11636 581027 05686 112304 9862

表 B-2試料中 238Pu の放射能測定結果

試料名 放射能比 238Pu(239Pu+240Pu)

2F1ZN2c2 24520 2F1ZN2c3 33482 2F1ZN3c2 59239 2F1ZN3c3 81127 2F1ZN3a9 63257

表 B-3 α線スペクトロメトリーを併用した Pu の同位体組成測定結果 (単位原子百分率)

試料名 239Pu 240Pu 241Pu 242Pu 238Pu

2F1ZN2c2 62731 25047 7050 3792 138 2F1ZN2c3 62634 24507 7143 3855 186 2F1ZN3c2 42290 32030 8898 13333 345 2F1ZN3c3 41498 31898 8770 13147 468 2F1ZN3a9 36971 30207 8136 21280 341

JAEA-Research 2013-020

- 78 -

表 B-4 燃料溶解溶液中の UPu 及び Nd の同位体組成分析結果 (単位原子百分率)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 234U 001789 00329 00141 00246 00077

plusmn 000007 00001 00002 00002 00002 235U 11220 17429 02320 03689 00219

plusmn 00008 00005 00003 00003 00002 236U 03805 062693 04799 07900 02916

plusmn 00004 000002 00001 00002 00001 238U 984796 975973 992741 988164 996787

plusmn 00008 00005 00004 00004 00003 238Pu 1381 186 345 468 341

plusmn 0008 001 002 003 002 239Pu 627305 62634 42290 41498 369711

plusmn 00008 0001 0003 0005 00007 240Pu 25047 245073 32030 31898 302074

plusmn 0001 00008 0004 0007 00006 241Pu 70503 7143 8898 877 8136

plusmn 00005 0001 0004 001 0002 242Pu 37915 38550 13333 13147 212796

plusmn 00007 00007 0004 0003 00008 142Nd 1639 0623 11173 1088 1655

plusmn 0003 0003 00003 0001 0002 143Nd 21002 21210 135747 132774 88781

plusmn 0005 0002 00008 00008 00005 144Nd 30748 31879 37724 38747 41187

plusmn 0004 0002 0001 0002 0002 145Nd 16540 16760 15007 14895 136618

plusmn 0004 0002 0001 0001 00009 146Nd 16799 16789 18682 18740 20038

plusmn 0008 0003 0002 0003 0002 148Nd 8868 8730 9211 8933 9522

plusmn 0007 0003 0002 0002 0002 150Nd 4404 4010 4684 4320 5059

plusmn 0005 0002 0001 0001 0001 238Pu については238U による影響を考慮しα線測定の結果を用いた 238Pu のplusmnはα線測定誤差を 05質量分析法による同位体比測定誤差を

01とし統計的な誤差伝播の計算により算出した Pu の同位体組成は表 B-3 の結果に 241Pu 及び 242Pu を加え百分率したも

のである 各plusmnは質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な

誤差伝播の計算により算出した

JAEA-Research 2013-020

- 79 -

原子数の算出には次の式を用いた

Rms times Sps - Spm

原子数 = Abm - Rms times Abs

Rms スパイク添加後の 238U233U239Pu242Pu148Nd150Nd 原子数比

Sps 添加した濃縮同位体の量(原子数)233U242Pu150Nd 量

Spm 添加した濃縮同位体の量(原子数)238U239Pu148Nd 量

Abm 試料中の同位体の比238UU239PuPu148NdNd

Abs 試料中の同位体の比233UU242PuPu150NdNd

表 B-6 添加したスパイク中の UPu 及び Nd の原子数 (単位原子数)

試料名 U 233U Sps 238U Spm

2F1ZN2c2 57221E+15 56230E+15 49433E+13 2F1ZN2c3 57146E+15 56156E+15 49369E+13 2F1ZN3c2 57201E+15 56210E+15 49416E+13 2F1ZN3c3 57216E+15 56225E+15 49429E+13 2F1ZN3a9 57325E+15 56332E+15 49523E+13

試料名 Pu 242Pu Sps 239Pu Spm

2F1ZN2c2 14402E+14 14382E+14 42006E+10 2F1ZN2c3 14383E+14 14364E+14 41952E+10 2F1ZN3c2 14397E+14 14377E+14 41992E+10 2F1ZN3c3 14401E+14 14381E+14 42003E+10 2F1ZN3a9 14428E+14 14409E+14 42083E+10

試料名 Nd 150Nd Sps 148Nd Spm

2F1ZN2c2 96421E+13 87527E+13 11428E+12 2F1ZN2c3 96295E+13 87412E+13 11413E+12 2F1ZN3c2 96388E+13 87496E+13 11424E+12 2F1ZN3c3 96413E+13 87519E+13 11427E+12 2F1ZN3a9 96597E+13 87687E+13 11449E+12

57221times1015を示す

表 B-5 二次希釈試料分取量とスパイク添加量 試料名 試料分取量(g) 添加量(g)

2F1ZN2c2 11070 11496 2F1ZN2c3 11060 11481 2F1ZN3c2 11069 11492 2F1ZN3c3 11071 11495 2F1ZN3a9 11068 11517

JAEA-Research 2013-020

- 80 -

表 B-7 二次希釈試料の UPu 及び Nd 同位体組成(測定値) (単位原子数比)

試料名 233UU Abs 238UU Abm

2F1ZN2c2 0 09848 2F1ZN2c3 0 09760 2F1ZN3c2 0 09927 2F1ZN3c3 0 09882 2F1ZN3a9 0 09968

試料名 242PuPu Abs 239PuPu Abm

2F1ZN2c2 00379 06273 2F1ZN2c3 00386 06263 2F1ZN3c2 01333 04229 2F1ZN3c3 01315 04150 2F1ZN3a9 02128 03697

試料名 150NdNd Abs 148NdNd Abm

2F1ZN2c2 00440 00887 2F1ZN2c3 00401 00873 2F1ZN3c2 00468 00921 2F1ZN3c3 00432 00893 2F1ZN3a9 00506 00952

表 B-8 混合スパイク添加後の二次希釈試料の同位体比測定結果 (単位原子数比)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 233U238U 0410984 031750 034736 0383628 0264855

plusmn 0000042 000010 000010 0000094 0000048 242Pu239Pu 182016 1364439 218793 236969 222127

plusmn 000011 0000042 000021 000020 000017 148Nd150Nd 0089986 0149877 0186518 0211642 0266697

plusmn 0000017 0000033 0000034 0000024 0000058

各plusmnは質量分析法による同位体比測定結果(3 回繰り返し測定)の標準偏差を示す

JAEA-Research 2013-020

- 81 -

表 B-9 二次希釈試料の UPu 及び Nd 原子数の算出結果 U

試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 243319 13843E+16 0101 2F1ZN2c3 314965 18072E+16 0105 2F1ZN3c2 287884 16251E+16 0104 2F1ZN3c3 260669 14782E+16 0103 2F1ZN3a9 377565 21288E+16 0102

Pu 試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 054940 13022E+14 0060 2F1ZN2c3 073290 17594E+14 0060 2F1ZN3c2 045705 18143E+14 0062 2F1ZN3c3 042200 16870E+14 0062 2F1ZN3a9 045019 23666E+14 0061

Nd 試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 008999 79480E+13 0125 2F1ZN2c3 014988 14713E+14 0103 2F1ZN3c2 018652 18203E+14 0096 2F1ZN3c3 021164 21674E+14 0096 2F1ZN3a9 026670 27214E+14 0096

13843times1016を示す

表 B-10 二次希釈試料のウラン濃度

試料名 二次希釈試料 分取量(g) 1

分取試料中の U 原子数2

二次希釈試料の

U 濃度 (原子数g 溶液)

2F1ZN2c2 11070 13843E+16 1250E+16 2F1ZN2c3 11060 18072E+16 1634E+16 2F1ZN3c2 11069 16251E+16 1468E+16 2F1ZN3c3 11071 14782E+16 1335E+16 2F1ZN3a9 11068 21288E+16 1923E+16

1表 B-5 参照 2表 B-9 参照 13843times1016を示す

This is a blank page

国際単位系(SI)

乗数  接頭語 記号 乗数  接頭語 記号

1024 ヨ タ Y 10-1 デ シ d1021 ゼ タ Z 10-2 セ ン チ c1018 エ ク サ E 10-3 ミ リ m1015 ペ タ P 10-6 マイクロ micro1012 テ ラ T 10-9 ナ ノ n109 ギ ガ G 10-12 ピ コ p106 メ ガ M 10-15 フェムト f103 キ ロ k 10-18 ア ト a102 ヘ ク ト h 10-21 ゼ プ ト z101 デ カ da 10-24 ヨ ク ト y

表5SI 接頭語

名称 記号 SI 単位による値

分 min 1 min=60s時 h 1h =60 min=3600 s日 d 1 d=24 h=86 400 s度 deg 1deg=(π180) rad分 rsquo 1rsquo=(160)deg=(π10800) rad秒 rdquo 1rdquo=(160)rsquo=(π648000) rad

ヘクタール ha 1ha=1hm2=104m2

リットル Ll 1L=11=1dm3=103cm3=10-3m3

トン t 1t=103 kg

表6SIに属さないがSIと併用される単位

名称 記号 SI 単位で表される数値

電 子 ボ ル ト eV 1eV=1602 176 53(14)times10-19Jダ ル ト ン Da 1Da=1660 538 86(28)times10-27kg統一原子質量単位 u 1u=1 Da天 文 単 位 ua 1ua=1495 978 706 91(6)times1011m

表7SIに属さないがSIと併用される単位でSI単位で表される数値が実験的に得られるもの

名称 記号 SI 単位で表される数値

キ ュ リ ー Ci 1 Ci=37times1010Bqレ ン ト ゲ ン R 1 R = 258times10-4Ckgラ ド rad 1 rad=1cGy=10-2Gyレ ム rem 1 rem=1 cSv=10-2Svガ ン マ γ 1γ=1 nT=10-9Tフ ェ ル ミ 1フェルミ=1 fm=10-15mメートル系カラット 1メートル系カラット = 200 mg = 2times10-4kgト ル Torr 1 Torr = (101 325760) Pa標 準 大 気 圧 atm 1 atm = 101 325 Pa

1cal=41858J(「15」カロリー)41868J(「IT」カロリー)4184J(「熱化学」カロリー)

ミ ク ロ ン micro 1 micro =1microm=10-6m

表10SIに属さないその他の単位の例

カ ロ リ ー cal

(a)SI接頭語は固有の名称と記号を持つ組立単位と組み合わせても使用できるしかし接頭語を付した単位はもはや コヒーレントではない(b)ラジアンとステラジアンは数字の1に対する単位の特別な名称で量についての情報をつたえるために使われる

 実際には使用する時には記号rad及びsrが用いられるが習慣として組立単位としての記号である数字の1は明 示されない(c)測光学ではステラジアンという名称と記号srを単位の表し方の中にそのまま維持している

(d)ヘルツは周期現象についてのみベクレルは放射性核種の統計的過程についてのみ使用される

(e)セルシウス度はケルビンの特別な名称でセルシウス温度を表すために使用されるセルシウス度とケルビンの

  単位の大きさは同一であるしたがって温度差や温度間隔を表す数値はどちらの単位で表しても同じである

(f)放射性核種の放射能(activity referred to a radionuclide)はしばしば誤った用語でrdquoradioactivityrdquoと記される

(g)単位シーベルト(PV200270205)についてはCIPM勧告2(CI-2002)を参照

(a)量濃度(amount concentration)は臨床化学の分野では物質濃度

  (substance concentration)ともよばれる(b)これらは無次元量あるいは次元1をもつ量であるがそのこと   を表す単位記号である数字の1は通常は表記しない

名称 記号SI 基本単位による

表し方

秒ルカスパ度粘 Pa s m-1 kg s-1

力 の モ ー メ ン ト ニュートンメートル N m m2 kg s-2

表 面 張 力 ニュートン毎メートル Nm kg s-2

角 速 度 ラジアン毎秒 rads m m-1 s-1=s-1

角 加 速 度 ラジアン毎秒毎秒 rads2 m m-1 s-2=s-2

熱 流 密 度 放 射 照 度 ワット毎平方メートル Wm2 kg s-3

熱 容 量 エ ン ト ロ ピ ー ジュール毎ケルビン JK m2 kg s-2 K-1

比熱容量比エントロピー ジュール毎キログラム毎ケルビン J(kg K) m2 s-2 K-1

比 エ ネ ル ギ ー ジュール毎キログラム Jkg m2 s-2

熱 伝 導 率 ワット毎メートル毎ケルビン W(m K) m kg s-3 K-1

体 積 エ ネ ル ギ ー ジュール毎立方メートル Jm3 m-1 kg s-2

電 界 の 強 さ ボルト毎メートル Vm m kg s-3 A-1

電 荷 密 度 クーロン毎立方メートル Cm3 m-3 sA表 面 電 荷 クーロン毎平方メートル Cm2 m-2 sA電 束 密 度 電 気 変 位 クーロン毎平方メートル Cm2 m-2 sA誘 電 率 ファラド毎メートル Fm m-3 kg-1 s4 A2

透 磁 率 ヘンリー毎メートル Hm m kg s-2 A-2

モ ル エ ネ ル ギ ー ジュール毎モル Jmol m2 kg s-2 mol-1

モルエントロピー モル熱容量ジュール毎モル毎ケルビン J(mol K) m2 kg s-2 K-1 mol-1

照射線量(X線及びγ線) クーロン毎キログラム Ckg kg-1 sA吸 収 線 量 率 グレイ毎秒 Gys m2 s-3

放 射 強 度 ワット毎ステラジアン Wsr m4 m-2 kg s-3=m2 kg s-3

放 射 輝 度 ワット毎平方メートル毎ステラジアン W(m2 sr) m2 m-2 kg s-3=kg s-3

酵 素 活 性 濃 度 カタール毎立方メートル katm3 m-3 s-1 mol

表4単位の中に固有の名称と記号を含むSI組立単位の例

組立量SI 組立単位

名称 記号

面 積 平方メートル m2

体 積 立法メートル m3

速 さ 速 度 メートル毎秒 ms加 速 度 メートル毎秒毎秒 ms2

波 数 毎メートル m-1

密 度 質 量 密 度 キログラム毎立方メートル kgm3

面 積 密 度 キログラム毎平方メートル kgm2

比 体 積 立方メートル毎キログラム m3kg電 流 密 度 アンペア毎平方メートル Am2

磁 界 の 強 さ アンペア毎メートル Am量 濃 度 (a) 濃 度 モル毎立方メートル molm3

質 量 濃 度 キログラム毎立法メートル kgm3

輝 度 カンデラ毎平方メートル cdm2

屈 折 率 (b) (数字の) 1 1比 透 磁 率 (b) (数字の) 1 1

組立量SI 基本単位

表2基本単位を用いて表されるSI組立単位の例

名称 記号他のSI単位による

表し方SI基本単位による

表し方平 面 角 ラジアン(b) rad 1(b) mm立 体 角 ステラジアン(b) sr(c) 1(b) m2m2

周 波 数 ヘルツ(d) Hz s-1

ントーュニ力 N m kg s-2

圧 力 応 力 パスカル Pa Nm2 m-1 kg s-2

エ ネ ル ギ ー 仕 事 熱 量 ジュール J N m m2 kg s-2

仕 事 率 工 率 放 射 束 ワット W Js m2 kg s-3

電 荷 電 気 量 クーロン A sC電 位 差 ( 電 圧 ) 起 電 力 ボルト V WA m2 kg s-3 A-1

静 電 容 量 ファラド F CV m-2 kg-1 s4 A2

電 気 抵 抗 オーム Ω VA m2 kg s-3 A-2

コ ン ダ ク タ ン ス ジーメンス S AV m-2 kg-1 s3 A2

バーエウ束磁 Wb Vs m2 kg s-2 A-1

磁 束 密 度 テスラ T Wbm2 kg s-2 A-1

イ ン ダ ク タ ン ス ヘンリー H WbA m2 kg s-2 A-2

セ ル シ ウ ス 温 度 セルシウス度(e) Kンメール束光 lm cd sr(c) cd

スクル度照 lx lmm2 m-2 cd放射性核種の放射能( f ) ベクレル(d) Bq s-1

吸収線量 比エネルギー分与カーマ

グレイ Gy Jkg m2 s-2

線量当量 周辺線量当量 方向

性線量当量 個人線量当量シーベルト(g) Sv Jkg m2 s-2

酸 素 活 性 カタール kat s-1 mol

表3固有の名称と記号で表されるSI組立単位SI 組立単位

組立量

名称 記号 SI 単位で表される数値

バ ー ル bar 1bar=01MPa=100kPa=105Pa水銀柱ミリメートル mmHg 1mmHg=133322Paオングストローム Å 1Å=01nm=100pm=10-10m海 里 M 1M=1852mバ ー ン b 1b=100fm2=(10-12cm)2=10-28m2

ノ ッ ト kn 1kn=(18523600)msネ ー パ Npベ ル B

デ ジ ベ ル dB

表8SIに属さないがSIと併用されるその他の単位

SI単位との数値的な関係は    対数量の定義に依存

名称 記号

長 さ メ ー ト ル m質 量 キログラム kg時 間 秒 s電 流 ア ン ペ ア A熱力学温度 ケ ル ビ ン K物 質 量 モ ル mol光 度 カ ン デ ラ cd

基本量SI 基本単位

表1SI 基本単位

名称 記号 SI 単位で表される数値

エ ル グ erg 1 erg=10-7 Jダ イ ン dyn 1 dyn=10-5Nポ ア ズ P 1 P=1 dyn s cm-2=01Pa sス ト ー ク ス St 1 St =1cm2 s-1=10-4m2 s-1

ス チ ル ブ sb 1 sb =1cd cm-2=104cd m-2

フ ォ ト ph 1 ph=1cd sr cm-2 104lxガ ル Gal 1 Gal =1cm s-2=10-2ms-2

マ ク ス ウ ェ ル Mx 1 Mx = 1G cm2=10-8Wbガ ウ ス G 1 G =1Mx cm-2 =10-4Tエルステッド( c ) Oe 1 Oe  (1034π)A m-1

表9固有の名称をもつCGS組立単位

(c)3元系のCGS単位系とSIでは直接比較できないため等号「   」

   は対応関係を示すものである

(第8版2006年改訂)

この印刷物は再生紙を使用しています

Page 69: JAEA-Research 2013-020JAEA-Research 2013-020 - 1 - 1.はじめに 日本原子力研究開発機構(以下「JAEA」という。)は原子力安全基盤機構(以下「JNES」と

JAEA-Research 2013-020

- 65 -

表 5-5 と表 5-6 にはZN2 及び ZN3 集合体の照射にかかわる原子炉の運転履歴を示す

表 5-5 ZN2 集合体の運転履歴

開始日 終了日 日数 運転(第 12 サイクル) 1996726 1997923 424

定検 1997923 19971031 38 運転(第 13 サイクル) 19971031 19981217 412

定検 19981217 1999312 85 運転(第 14 サイクル) 1999312 200059 424

表 5-6 ZN3 集合体の運転履歴

開始日 終了日 日数 運転(第 12 サイクル) 1996726 1997923 424

定検 1997923 19971031 38 運転(第 13 サイクル) 19971031 19981217 412

定検 19981217 1999312 85 運転(第 14 サイクル) 1999312 200059 424

定検 200059 2000615 37 運転(第 15 サイクル) 2000615 2001813 424

定検 2001813 2001119 88 運転(第 16 サイクル) 2001119 200317 424

JAEA-Research 2013-020

- 66 -

図 5-33 と図 5-34 にはZN2 集合体及び ZN3 集合体を上から見た断面図とそれぞれのサ

ンプルの取得位置を示したまた図 5-35 には各燃料棒でサンプルを取り出した軸方向の

高さを示した図 5-36及び図 5-37にはZN2及び ZN3集合体の炉内での装荷位置を示した

図 5-33 本試験でサンプルが取得された燃料棒の位置(ZN2 集合体)

(3 サイクル照射 平均燃焼度 356GWdt)

JAEA-Research 2013-020

- 67 -

図 5-34 本試験でサンプルが取得された燃料棒の位置(ZN3 集合体)

(5 サイクル照射 平均燃焼度 535 GWdt)

JAEA-Research 2013-020

- 68 -

図 5-35 本試験でサンプルが取得された位置(軸方向)

JAEA-Research 2013-020

- 69 -

図 5-36 ZN2 集合体のシャッフリング 1112)

(福島第 2 原子力発電所第 12 サイクルから第 14 サイクル)

JAEA-Research 2013-020

- 70 -

図 5-37 ZN3 集合体のシャッフリング 1112)

(福島第 2 原子力発電所第 12 サイクルから第 16 サイクル)

JAEA-Research 2013-020

- 71 -

6おわりに

JAEA が JNES からの受託事業として実施した「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生

成核種組成測定試験」において燃焼率評価で測定が必要な元素の 1 つである Nd について2

種類の手法で測定を行ったが結果に差異が生じたそのため確度の高い測定結果を取得するこ

とと生じた差異の原因究明を目的としたフォローアップ測定を実施した

本件で発生した Nd 定量値の差異の原因は3 章で述べたとおり(1) Nd 定量における化学操

作中に相互汚染等が発生した可能性があったこと(2) Nd を含む FP 核種の測定結果算出に使用

した溶解溶液中の U 原子数に不確定性があったことの 2 点により生じたものと推定される今

後同様の測定を実施する際に注意すべき点をまとめると以下のようになる

① 着目元素の定量を行う際同時期かつ同一試料で U 原子数を測定すること

② 試料の保管時には蒸発が無視できるだけの十分な量を確保した上で保管すること

③ 保管試料は定期的に重量を測定し自然蒸発の影響を把握すること

④ 分取希釈等の操作時には天秤による秤量を行いデータ管理を確実に行うこと

の 4 点である特にどのデータをどの時期に測定するかは全体の測定計画の検討で調整できる

ことであるため出来るだけ同一試料のデータを短期間にまとめて取得できるように配慮すべき

である

また作業環境からの天然元素の汚染等の影響の排除について近年の分析装置の高感度化に

伴い試料の取扱量が極めて少なくなっていることに注意すべきである取り扱う試料量が少なく

なれば被ばくや汚染の可能性を低減できる反面同時に取扱う試料間から生じる相互汚染使

用する試薬や器具及び作業を実施する環境下から混入する天然元素の影響等による汚染の可能性

が高くなるこれらの試料間の相互及び環境下等から生じる汚染はその原因が多岐に渡って考

えられることから作業全般に繊細な注意を払う必要があるあるいは被ばく量に注意を払い

つつ環境下等から生じる天然元素の汚染の影響が出ない程度に取り扱う量を増加させる等の検

討も必要となるだろうこのためにもさらに確度の高いデータの取得を目指し同様の測定を

繰り返し行うことで測定経験を得ることが必要である

本件で発生した Nd 定量値の差異について今後同様の事象を繰り返さないためには上記対応

を必要とするしたがって分析作業の実施の際には事前に作業者間で分析方法及び手順につ

いて十分に検討を行い綿密な計画を立てそれらを確実に遂行していくことの重要性を再認識

する必要がある

JAEA-Research 2013-020

- 72 -

謝 辞

JNES からの受託事業として実施した「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組

成測定試験」においてはJNES の山本徹氏には当該事業の立ち上げから実施及び本フォローア

ップ測定の実施に至るまで多大なご指導とご支援を頂きましたJNES の安藤良平氏及び鈴木

求氏には事業の遂行だけではなく取得データの解析結果に関するご指導をいただきました

深く感謝申し上げます安全研究センター サイクル安全研究グループの外池幸太郎研究主幹には

JNES からの受託事業立ち上げに際して事業の主担当者としてご尽力いただきましたまた同

グループの戸塚真義氏と原科研福島技術開発特別チーム 臨界管理技術開発グループの蒲原佳子

女史には本レポートに掲載するデータの整理を旧ホット試験施設管理部 ホット材料試験課の宮

田精一氏並びに原科研福島技術開発特別チーム 臨界管理技術開発グループの佐藤真人氏には試

料の再調製を行っていただきました原子力基礎工学研究部門 分析化学研究グループの河野信昭

氏並びに鈴木大輔氏には試料分離法について貴重なご助言をいただきましたここに記してお礼

申し上げます

参考文献

1) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 20 年度報告書

2) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 21 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000016661pdf)

3) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 22 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000118961pdf)

4) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 23 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000123740pdf)

5) SUsuda NKohnoldquoAnion-Exchange Separation of Nd and the Transplutonium Elements

in Spent Nuclear Fuels for Burn-up DeterminationrdquoSeparation Sci Technol 23(10amp11)

pp1119-1131 (1988)

6) GUchiyama et alldquoDevelopment of quantitative analytical method of U Pu and fission

products in spent fuel by combined-chromatographic-mass-spectrometric-isotopic-dilution

technologyrdquoEuropean Nuclear Conference 2012 (ENC 2012) December 2012 Manchester

United Kingdom

7) ISO11483 ldquoPreparation of plutonium sources and determination of 238Pu239Pu isotope

ratio by alpha spectrometry rdquo ISO Geneva(1994)

8) K Shibata O Iwamoto T Nakagawa N Iwamoto A Ichihara S Kunieda S Chiba K

JAEA-Research 2013-020

- 73 -

Furutaka N Otuka T Ohsawa T Murata H Matsunobu A Zukeran S Kamada and J

Katakura ldquoJENDL-40 A New Library for Nuclear Science and Engineeringrdquo Journal of

Nuclear Science and Technology 48 1 (2011)

9) K Okumura T Mori M Nakagawa K Kaneko ldquoValidation of a Continuous-Energy Monte

Carlo Burn-up Code MVP-BURN and Its Application to Analysis of Post Irradiation

Experimentrdquo Journal of Nuclear Science and Technology 37(2)pp128-138(2000)

10) 須山賢也望月弘樹高田友幸龍福進奥野浩村崎穣大久保清志「連続エネルギモン

テカルロコード MVP 及び MCNP を使用する統合化燃焼計算コードシステム -

SWAT31」 JAEA-DataCode 2009-002 日本原子力研究開発機構 (2009)

11) 「平成 18 年度全 MOX 炉心核設計手法信頼性実証試験成果報告書」07 基炉報-0001 原子力安

全基盤機構 (2007)

12) 「平成 18 年度高燃焼度 9x9 型燃料信頼性実証試験成果報告書」07 基炉報-0002 原子力安全

基盤機構 (2007)

JAEA-Research 2013-020

- 74 -

付録

測定データ集

JAEA-Research 2013-020

- 75 -

A 混合スパイク試料の値付け

表 A-1 各標準濃度一覧

標準試料 濃度 誤差()

U 濃度標準 26820 microgg 005 Pu 濃度標準 83506 ngg 005 Nd 濃度標準 13495 ngg 007

各標準の純度及び秤量誤差から算出した

表 A-2 混合スパイクと各濃度標準の混合データ

試料名 分取量(g)

混合スパイク 11452 U 濃度標準 10968 Pu 濃度標準 10723 Nd 濃度標準 10324

表 A-3 各濃度標準の同位体組成

U 濃度標準 Pu 濃度標準 Nd 濃度標準 同位体組成

(原子百分率) 誤差() 同位体組成

(原子百分率) 誤差()同位体組成

(原子百分率) 誤差() 234U 00054 362 238Pu 00030 215 142Nd 27119 0007 235U 07205 003 239Pu 974234 0001 143Nd 12174 0009 238U 992741 00003 240Pu 25607 0003 144Nd 23789 0014 241Pu 00100 191 145Nd 8295 0020 242Pu 00028 185 146Nd 17202 0026 148Nd 5767 0038 150Nd 5653 0049 各誤差は質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な誤差伝播の

計算により算出した

表 A-4 混合スパイク中 238Pu の放射能測定結果

放射能比(238Pu242Pu) 012692

表 A-5 混合スパイクに各濃度標準を添加した試料の同位体比測定結果

試料名 測定値 233U238U 0075767 (原子数比) plusmn 0000064

242Pu239Pu 0065232 (原子数比) plusmn 0000004

150Nd142Nd 075200 (原子数比) plusmn 000028

JAEA-Research 2013-020

- 76 -

原子数の算出には次の式を用いた

Rms times Sps - Spm 原子数 =

Abm - Rms times Abs

Rms 濃度標準添加後の 238U233U239Pu242Pu150Nd142Nd 原子数比

Sps 添加した各濃度標準中同位体の量(原子数)233U242Pu142Nd 量

Spm 添加した各濃度標準中同位体の量(原子数)238U239Pu150Nd 量

Abm 混合スパイク中の同位体の比238UU239PuPu150NdNd

Abs 混合スパイク中の同位体の比233UU242PuPu142NdNd

表 A-6 原子数算出に使用したデータ

元素 Rms Sps Spm Abm Abs

U 1319833 0 7388E+16 00086391 09826830 Pu 0065232 219735E+15 63943E+10 0998653 00002917 Nd 0752004 15774E+14 32882E+13 09077548 00201111

JAEA-Research 2013-020

- 77 -

B 燃料溶解溶液試料の測定データ

表 B-1 燃料溶解溶液の分取希釈データ

一次希釈 二次希釈 試料名

分取 希釈 分取 希釈 希釈倍率

2F1ZN2c2 10814 584007 05658 112594 10747

2F1ZN2c3 11753 583867 05676 112728 9866

2F1ZN3c2 11739 576345 05696 111741 9631

2F1ZN3c3 11685 585754 05686 111584 9837

2F1ZN3a9 11636 581027 05686 112304 9862

表 B-2試料中 238Pu の放射能測定結果

試料名 放射能比 238Pu(239Pu+240Pu)

2F1ZN2c2 24520 2F1ZN2c3 33482 2F1ZN3c2 59239 2F1ZN3c3 81127 2F1ZN3a9 63257

表 B-3 α線スペクトロメトリーを併用した Pu の同位体組成測定結果 (単位原子百分率)

試料名 239Pu 240Pu 241Pu 242Pu 238Pu

2F1ZN2c2 62731 25047 7050 3792 138 2F1ZN2c3 62634 24507 7143 3855 186 2F1ZN3c2 42290 32030 8898 13333 345 2F1ZN3c3 41498 31898 8770 13147 468 2F1ZN3a9 36971 30207 8136 21280 341

JAEA-Research 2013-020

- 78 -

表 B-4 燃料溶解溶液中の UPu 及び Nd の同位体組成分析結果 (単位原子百分率)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 234U 001789 00329 00141 00246 00077

plusmn 000007 00001 00002 00002 00002 235U 11220 17429 02320 03689 00219

plusmn 00008 00005 00003 00003 00002 236U 03805 062693 04799 07900 02916

plusmn 00004 000002 00001 00002 00001 238U 984796 975973 992741 988164 996787

plusmn 00008 00005 00004 00004 00003 238Pu 1381 186 345 468 341

plusmn 0008 001 002 003 002 239Pu 627305 62634 42290 41498 369711

plusmn 00008 0001 0003 0005 00007 240Pu 25047 245073 32030 31898 302074

plusmn 0001 00008 0004 0007 00006 241Pu 70503 7143 8898 877 8136

plusmn 00005 0001 0004 001 0002 242Pu 37915 38550 13333 13147 212796

plusmn 00007 00007 0004 0003 00008 142Nd 1639 0623 11173 1088 1655

plusmn 0003 0003 00003 0001 0002 143Nd 21002 21210 135747 132774 88781

plusmn 0005 0002 00008 00008 00005 144Nd 30748 31879 37724 38747 41187

plusmn 0004 0002 0001 0002 0002 145Nd 16540 16760 15007 14895 136618

plusmn 0004 0002 0001 0001 00009 146Nd 16799 16789 18682 18740 20038

plusmn 0008 0003 0002 0003 0002 148Nd 8868 8730 9211 8933 9522

plusmn 0007 0003 0002 0002 0002 150Nd 4404 4010 4684 4320 5059

plusmn 0005 0002 0001 0001 0001 238Pu については238U による影響を考慮しα線測定の結果を用いた 238Pu のplusmnはα線測定誤差を 05質量分析法による同位体比測定誤差を

01とし統計的な誤差伝播の計算により算出した Pu の同位体組成は表 B-3 の結果に 241Pu 及び 242Pu を加え百分率したも

のである 各plusmnは質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な

誤差伝播の計算により算出した

JAEA-Research 2013-020

- 79 -

原子数の算出には次の式を用いた

Rms times Sps - Spm

原子数 = Abm - Rms times Abs

Rms スパイク添加後の 238U233U239Pu242Pu148Nd150Nd 原子数比

Sps 添加した濃縮同位体の量(原子数)233U242Pu150Nd 量

Spm 添加した濃縮同位体の量(原子数)238U239Pu148Nd 量

Abm 試料中の同位体の比238UU239PuPu148NdNd

Abs 試料中の同位体の比233UU242PuPu150NdNd

表 B-6 添加したスパイク中の UPu 及び Nd の原子数 (単位原子数)

試料名 U 233U Sps 238U Spm

2F1ZN2c2 57221E+15 56230E+15 49433E+13 2F1ZN2c3 57146E+15 56156E+15 49369E+13 2F1ZN3c2 57201E+15 56210E+15 49416E+13 2F1ZN3c3 57216E+15 56225E+15 49429E+13 2F1ZN3a9 57325E+15 56332E+15 49523E+13

試料名 Pu 242Pu Sps 239Pu Spm

2F1ZN2c2 14402E+14 14382E+14 42006E+10 2F1ZN2c3 14383E+14 14364E+14 41952E+10 2F1ZN3c2 14397E+14 14377E+14 41992E+10 2F1ZN3c3 14401E+14 14381E+14 42003E+10 2F1ZN3a9 14428E+14 14409E+14 42083E+10

試料名 Nd 150Nd Sps 148Nd Spm

2F1ZN2c2 96421E+13 87527E+13 11428E+12 2F1ZN2c3 96295E+13 87412E+13 11413E+12 2F1ZN3c2 96388E+13 87496E+13 11424E+12 2F1ZN3c3 96413E+13 87519E+13 11427E+12 2F1ZN3a9 96597E+13 87687E+13 11449E+12

57221times1015を示す

表 B-5 二次希釈試料分取量とスパイク添加量 試料名 試料分取量(g) 添加量(g)

2F1ZN2c2 11070 11496 2F1ZN2c3 11060 11481 2F1ZN3c2 11069 11492 2F1ZN3c3 11071 11495 2F1ZN3a9 11068 11517

JAEA-Research 2013-020

- 80 -

表 B-7 二次希釈試料の UPu 及び Nd 同位体組成(測定値) (単位原子数比)

試料名 233UU Abs 238UU Abm

2F1ZN2c2 0 09848 2F1ZN2c3 0 09760 2F1ZN3c2 0 09927 2F1ZN3c3 0 09882 2F1ZN3a9 0 09968

試料名 242PuPu Abs 239PuPu Abm

2F1ZN2c2 00379 06273 2F1ZN2c3 00386 06263 2F1ZN3c2 01333 04229 2F1ZN3c3 01315 04150 2F1ZN3a9 02128 03697

試料名 150NdNd Abs 148NdNd Abm

2F1ZN2c2 00440 00887 2F1ZN2c3 00401 00873 2F1ZN3c2 00468 00921 2F1ZN3c3 00432 00893 2F1ZN3a9 00506 00952

表 B-8 混合スパイク添加後の二次希釈試料の同位体比測定結果 (単位原子数比)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 233U238U 0410984 031750 034736 0383628 0264855

plusmn 0000042 000010 000010 0000094 0000048 242Pu239Pu 182016 1364439 218793 236969 222127

plusmn 000011 0000042 000021 000020 000017 148Nd150Nd 0089986 0149877 0186518 0211642 0266697

plusmn 0000017 0000033 0000034 0000024 0000058

各plusmnは質量分析法による同位体比測定結果(3 回繰り返し測定)の標準偏差を示す

JAEA-Research 2013-020

- 81 -

表 B-9 二次希釈試料の UPu 及び Nd 原子数の算出結果 U

試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 243319 13843E+16 0101 2F1ZN2c3 314965 18072E+16 0105 2F1ZN3c2 287884 16251E+16 0104 2F1ZN3c3 260669 14782E+16 0103 2F1ZN3a9 377565 21288E+16 0102

Pu 試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 054940 13022E+14 0060 2F1ZN2c3 073290 17594E+14 0060 2F1ZN3c2 045705 18143E+14 0062 2F1ZN3c3 042200 16870E+14 0062 2F1ZN3a9 045019 23666E+14 0061

Nd 試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 008999 79480E+13 0125 2F1ZN2c3 014988 14713E+14 0103 2F1ZN3c2 018652 18203E+14 0096 2F1ZN3c3 021164 21674E+14 0096 2F1ZN3a9 026670 27214E+14 0096

13843times1016を示す

表 B-10 二次希釈試料のウラン濃度

試料名 二次希釈試料 分取量(g) 1

分取試料中の U 原子数2

二次希釈試料の

U 濃度 (原子数g 溶液)

2F1ZN2c2 11070 13843E+16 1250E+16 2F1ZN2c3 11060 18072E+16 1634E+16 2F1ZN3c2 11069 16251E+16 1468E+16 2F1ZN3c3 11071 14782E+16 1335E+16 2F1ZN3a9 11068 21288E+16 1923E+16

1表 B-5 参照 2表 B-9 参照 13843times1016を示す

This is a blank page

国際単位系(SI)

乗数  接頭語 記号 乗数  接頭語 記号

1024 ヨ タ Y 10-1 デ シ d1021 ゼ タ Z 10-2 セ ン チ c1018 エ ク サ E 10-3 ミ リ m1015 ペ タ P 10-6 マイクロ micro1012 テ ラ T 10-9 ナ ノ n109 ギ ガ G 10-12 ピ コ p106 メ ガ M 10-15 フェムト f103 キ ロ k 10-18 ア ト a102 ヘ ク ト h 10-21 ゼ プ ト z101 デ カ da 10-24 ヨ ク ト y

表5SI 接頭語

名称 記号 SI 単位による値

分 min 1 min=60s時 h 1h =60 min=3600 s日 d 1 d=24 h=86 400 s度 deg 1deg=(π180) rad分 rsquo 1rsquo=(160)deg=(π10800) rad秒 rdquo 1rdquo=(160)rsquo=(π648000) rad

ヘクタール ha 1ha=1hm2=104m2

リットル Ll 1L=11=1dm3=103cm3=10-3m3

トン t 1t=103 kg

表6SIに属さないがSIと併用される単位

名称 記号 SI 単位で表される数値

電 子 ボ ル ト eV 1eV=1602 176 53(14)times10-19Jダ ル ト ン Da 1Da=1660 538 86(28)times10-27kg統一原子質量単位 u 1u=1 Da天 文 単 位 ua 1ua=1495 978 706 91(6)times1011m

表7SIに属さないがSIと併用される単位でSI単位で表される数値が実験的に得られるもの

名称 記号 SI 単位で表される数値

キ ュ リ ー Ci 1 Ci=37times1010Bqレ ン ト ゲ ン R 1 R = 258times10-4Ckgラ ド rad 1 rad=1cGy=10-2Gyレ ム rem 1 rem=1 cSv=10-2Svガ ン マ γ 1γ=1 nT=10-9Tフ ェ ル ミ 1フェルミ=1 fm=10-15mメートル系カラット 1メートル系カラット = 200 mg = 2times10-4kgト ル Torr 1 Torr = (101 325760) Pa標 準 大 気 圧 atm 1 atm = 101 325 Pa

1cal=41858J(「15」カロリー)41868J(「IT」カロリー)4184J(「熱化学」カロリー)

ミ ク ロ ン micro 1 micro =1microm=10-6m

表10SIに属さないその他の単位の例

カ ロ リ ー cal

(a)SI接頭語は固有の名称と記号を持つ組立単位と組み合わせても使用できるしかし接頭語を付した単位はもはや コヒーレントではない(b)ラジアンとステラジアンは数字の1に対する単位の特別な名称で量についての情報をつたえるために使われる

 実際には使用する時には記号rad及びsrが用いられるが習慣として組立単位としての記号である数字の1は明 示されない(c)測光学ではステラジアンという名称と記号srを単位の表し方の中にそのまま維持している

(d)ヘルツは周期現象についてのみベクレルは放射性核種の統計的過程についてのみ使用される

(e)セルシウス度はケルビンの特別な名称でセルシウス温度を表すために使用されるセルシウス度とケルビンの

  単位の大きさは同一であるしたがって温度差や温度間隔を表す数値はどちらの単位で表しても同じである

(f)放射性核種の放射能(activity referred to a radionuclide)はしばしば誤った用語でrdquoradioactivityrdquoと記される

(g)単位シーベルト(PV200270205)についてはCIPM勧告2(CI-2002)を参照

(a)量濃度(amount concentration)は臨床化学の分野では物質濃度

  (substance concentration)ともよばれる(b)これらは無次元量あるいは次元1をもつ量であるがそのこと   を表す単位記号である数字の1は通常は表記しない

名称 記号SI 基本単位による

表し方

秒ルカスパ度粘 Pa s m-1 kg s-1

力 の モ ー メ ン ト ニュートンメートル N m m2 kg s-2

表 面 張 力 ニュートン毎メートル Nm kg s-2

角 速 度 ラジアン毎秒 rads m m-1 s-1=s-1

角 加 速 度 ラジアン毎秒毎秒 rads2 m m-1 s-2=s-2

熱 流 密 度 放 射 照 度 ワット毎平方メートル Wm2 kg s-3

熱 容 量 エ ン ト ロ ピ ー ジュール毎ケルビン JK m2 kg s-2 K-1

比熱容量比エントロピー ジュール毎キログラム毎ケルビン J(kg K) m2 s-2 K-1

比 エ ネ ル ギ ー ジュール毎キログラム Jkg m2 s-2

熱 伝 導 率 ワット毎メートル毎ケルビン W(m K) m kg s-3 K-1

体 積 エ ネ ル ギ ー ジュール毎立方メートル Jm3 m-1 kg s-2

電 界 の 強 さ ボルト毎メートル Vm m kg s-3 A-1

電 荷 密 度 クーロン毎立方メートル Cm3 m-3 sA表 面 電 荷 クーロン毎平方メートル Cm2 m-2 sA電 束 密 度 電 気 変 位 クーロン毎平方メートル Cm2 m-2 sA誘 電 率 ファラド毎メートル Fm m-3 kg-1 s4 A2

透 磁 率 ヘンリー毎メートル Hm m kg s-2 A-2

モ ル エ ネ ル ギ ー ジュール毎モル Jmol m2 kg s-2 mol-1

モルエントロピー モル熱容量ジュール毎モル毎ケルビン J(mol K) m2 kg s-2 K-1 mol-1

照射線量(X線及びγ線) クーロン毎キログラム Ckg kg-1 sA吸 収 線 量 率 グレイ毎秒 Gys m2 s-3

放 射 強 度 ワット毎ステラジアン Wsr m4 m-2 kg s-3=m2 kg s-3

放 射 輝 度 ワット毎平方メートル毎ステラジアン W(m2 sr) m2 m-2 kg s-3=kg s-3

酵 素 活 性 濃 度 カタール毎立方メートル katm3 m-3 s-1 mol

表4単位の中に固有の名称と記号を含むSI組立単位の例

組立量SI 組立単位

名称 記号

面 積 平方メートル m2

体 積 立法メートル m3

速 さ 速 度 メートル毎秒 ms加 速 度 メートル毎秒毎秒 ms2

波 数 毎メートル m-1

密 度 質 量 密 度 キログラム毎立方メートル kgm3

面 積 密 度 キログラム毎平方メートル kgm2

比 体 積 立方メートル毎キログラム m3kg電 流 密 度 アンペア毎平方メートル Am2

磁 界 の 強 さ アンペア毎メートル Am量 濃 度 (a) 濃 度 モル毎立方メートル molm3

質 量 濃 度 キログラム毎立法メートル kgm3

輝 度 カンデラ毎平方メートル cdm2

屈 折 率 (b) (数字の) 1 1比 透 磁 率 (b) (数字の) 1 1

組立量SI 基本単位

表2基本単位を用いて表されるSI組立単位の例

名称 記号他のSI単位による

表し方SI基本単位による

表し方平 面 角 ラジアン(b) rad 1(b) mm立 体 角 ステラジアン(b) sr(c) 1(b) m2m2

周 波 数 ヘルツ(d) Hz s-1

ントーュニ力 N m kg s-2

圧 力 応 力 パスカル Pa Nm2 m-1 kg s-2

エ ネ ル ギ ー 仕 事 熱 量 ジュール J N m m2 kg s-2

仕 事 率 工 率 放 射 束 ワット W Js m2 kg s-3

電 荷 電 気 量 クーロン A sC電 位 差 ( 電 圧 ) 起 電 力 ボルト V WA m2 kg s-3 A-1

静 電 容 量 ファラド F CV m-2 kg-1 s4 A2

電 気 抵 抗 オーム Ω VA m2 kg s-3 A-2

コ ン ダ ク タ ン ス ジーメンス S AV m-2 kg-1 s3 A2

バーエウ束磁 Wb Vs m2 kg s-2 A-1

磁 束 密 度 テスラ T Wbm2 kg s-2 A-1

イ ン ダ ク タ ン ス ヘンリー H WbA m2 kg s-2 A-2

セ ル シ ウ ス 温 度 セルシウス度(e) Kンメール束光 lm cd sr(c) cd

スクル度照 lx lmm2 m-2 cd放射性核種の放射能( f ) ベクレル(d) Bq s-1

吸収線量 比エネルギー分与カーマ

グレイ Gy Jkg m2 s-2

線量当量 周辺線量当量 方向

性線量当量 個人線量当量シーベルト(g) Sv Jkg m2 s-2

酸 素 活 性 カタール kat s-1 mol

表3固有の名称と記号で表されるSI組立単位SI 組立単位

組立量

名称 記号 SI 単位で表される数値

バ ー ル bar 1bar=01MPa=100kPa=105Pa水銀柱ミリメートル mmHg 1mmHg=133322Paオングストローム Å 1Å=01nm=100pm=10-10m海 里 M 1M=1852mバ ー ン b 1b=100fm2=(10-12cm)2=10-28m2

ノ ッ ト kn 1kn=(18523600)msネ ー パ Npベ ル B

デ ジ ベ ル dB

表8SIに属さないがSIと併用されるその他の単位

SI単位との数値的な関係は    対数量の定義に依存

名称 記号

長 さ メ ー ト ル m質 量 キログラム kg時 間 秒 s電 流 ア ン ペ ア A熱力学温度 ケ ル ビ ン K物 質 量 モ ル mol光 度 カ ン デ ラ cd

基本量SI 基本単位

表1SI 基本単位

名称 記号 SI 単位で表される数値

エ ル グ erg 1 erg=10-7 Jダ イ ン dyn 1 dyn=10-5Nポ ア ズ P 1 P=1 dyn s cm-2=01Pa sス ト ー ク ス St 1 St =1cm2 s-1=10-4m2 s-1

ス チ ル ブ sb 1 sb =1cd cm-2=104cd m-2

フ ォ ト ph 1 ph=1cd sr cm-2 104lxガ ル Gal 1 Gal =1cm s-2=10-2ms-2

マ ク ス ウ ェ ル Mx 1 Mx = 1G cm2=10-8Wbガ ウ ス G 1 G =1Mx cm-2 =10-4Tエルステッド( c ) Oe 1 Oe  (1034π)A m-1

表9固有の名称をもつCGS組立単位

(c)3元系のCGS単位系とSIでは直接比較できないため等号「   」

   は対応関係を示すものである

(第8版2006年改訂)

この印刷物は再生紙を使用しています

Page 70: JAEA-Research 2013-020JAEA-Research 2013-020 - 1 - 1.はじめに 日本原子力研究開発機構(以下「JAEA」という。)は原子力安全基盤機構(以下「JNES」と

JAEA-Research 2013-020

- 66 -

図 5-33 と図 5-34 にはZN2 集合体及び ZN3 集合体を上から見た断面図とそれぞれのサ

ンプルの取得位置を示したまた図 5-35 には各燃料棒でサンプルを取り出した軸方向の

高さを示した図 5-36及び図 5-37にはZN2及び ZN3集合体の炉内での装荷位置を示した

図 5-33 本試験でサンプルが取得された燃料棒の位置(ZN2 集合体)

(3 サイクル照射 平均燃焼度 356GWdt)

JAEA-Research 2013-020

- 67 -

図 5-34 本試験でサンプルが取得された燃料棒の位置(ZN3 集合体)

(5 サイクル照射 平均燃焼度 535 GWdt)

JAEA-Research 2013-020

- 68 -

図 5-35 本試験でサンプルが取得された位置(軸方向)

JAEA-Research 2013-020

- 69 -

図 5-36 ZN2 集合体のシャッフリング 1112)

(福島第 2 原子力発電所第 12 サイクルから第 14 サイクル)

JAEA-Research 2013-020

- 70 -

図 5-37 ZN3 集合体のシャッフリング 1112)

(福島第 2 原子力発電所第 12 サイクルから第 16 サイクル)

JAEA-Research 2013-020

- 71 -

6おわりに

JAEA が JNES からの受託事業として実施した「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生

成核種組成測定試験」において燃焼率評価で測定が必要な元素の 1 つである Nd について2

種類の手法で測定を行ったが結果に差異が生じたそのため確度の高い測定結果を取得するこ

とと生じた差異の原因究明を目的としたフォローアップ測定を実施した

本件で発生した Nd 定量値の差異の原因は3 章で述べたとおり(1) Nd 定量における化学操

作中に相互汚染等が発生した可能性があったこと(2) Nd を含む FP 核種の測定結果算出に使用

した溶解溶液中の U 原子数に不確定性があったことの 2 点により生じたものと推定される今

後同様の測定を実施する際に注意すべき点をまとめると以下のようになる

① 着目元素の定量を行う際同時期かつ同一試料で U 原子数を測定すること

② 試料の保管時には蒸発が無視できるだけの十分な量を確保した上で保管すること

③ 保管試料は定期的に重量を測定し自然蒸発の影響を把握すること

④ 分取希釈等の操作時には天秤による秤量を行いデータ管理を確実に行うこと

の 4 点である特にどのデータをどの時期に測定するかは全体の測定計画の検討で調整できる

ことであるため出来るだけ同一試料のデータを短期間にまとめて取得できるように配慮すべき

である

また作業環境からの天然元素の汚染等の影響の排除について近年の分析装置の高感度化に

伴い試料の取扱量が極めて少なくなっていることに注意すべきである取り扱う試料量が少なく

なれば被ばくや汚染の可能性を低減できる反面同時に取扱う試料間から生じる相互汚染使

用する試薬や器具及び作業を実施する環境下から混入する天然元素の影響等による汚染の可能性

が高くなるこれらの試料間の相互及び環境下等から生じる汚染はその原因が多岐に渡って考

えられることから作業全般に繊細な注意を払う必要があるあるいは被ばく量に注意を払い

つつ環境下等から生じる天然元素の汚染の影響が出ない程度に取り扱う量を増加させる等の検

討も必要となるだろうこのためにもさらに確度の高いデータの取得を目指し同様の測定を

繰り返し行うことで測定経験を得ることが必要である

本件で発生した Nd 定量値の差異について今後同様の事象を繰り返さないためには上記対応

を必要とするしたがって分析作業の実施の際には事前に作業者間で分析方法及び手順につ

いて十分に検討を行い綿密な計画を立てそれらを確実に遂行していくことの重要性を再認識

する必要がある

JAEA-Research 2013-020

- 72 -

謝 辞

JNES からの受託事業として実施した「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組

成測定試験」においてはJNES の山本徹氏には当該事業の立ち上げから実施及び本フォローア

ップ測定の実施に至るまで多大なご指導とご支援を頂きましたJNES の安藤良平氏及び鈴木

求氏には事業の遂行だけではなく取得データの解析結果に関するご指導をいただきました

深く感謝申し上げます安全研究センター サイクル安全研究グループの外池幸太郎研究主幹には

JNES からの受託事業立ち上げに際して事業の主担当者としてご尽力いただきましたまた同

グループの戸塚真義氏と原科研福島技術開発特別チーム 臨界管理技術開発グループの蒲原佳子

女史には本レポートに掲載するデータの整理を旧ホット試験施設管理部 ホット材料試験課の宮

田精一氏並びに原科研福島技術開発特別チーム 臨界管理技術開発グループの佐藤真人氏には試

料の再調製を行っていただきました原子力基礎工学研究部門 分析化学研究グループの河野信昭

氏並びに鈴木大輔氏には試料分離法について貴重なご助言をいただきましたここに記してお礼

申し上げます

参考文献

1) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 20 年度報告書

2) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 21 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000016661pdf)

3) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 22 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000118961pdf)

4) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 23 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000123740pdf)

5) SUsuda NKohnoldquoAnion-Exchange Separation of Nd and the Transplutonium Elements

in Spent Nuclear Fuels for Burn-up DeterminationrdquoSeparation Sci Technol 23(10amp11)

pp1119-1131 (1988)

6) GUchiyama et alldquoDevelopment of quantitative analytical method of U Pu and fission

products in spent fuel by combined-chromatographic-mass-spectrometric-isotopic-dilution

technologyrdquoEuropean Nuclear Conference 2012 (ENC 2012) December 2012 Manchester

United Kingdom

7) ISO11483 ldquoPreparation of plutonium sources and determination of 238Pu239Pu isotope

ratio by alpha spectrometry rdquo ISO Geneva(1994)

8) K Shibata O Iwamoto T Nakagawa N Iwamoto A Ichihara S Kunieda S Chiba K

JAEA-Research 2013-020

- 73 -

Furutaka N Otuka T Ohsawa T Murata H Matsunobu A Zukeran S Kamada and J

Katakura ldquoJENDL-40 A New Library for Nuclear Science and Engineeringrdquo Journal of

Nuclear Science and Technology 48 1 (2011)

9) K Okumura T Mori M Nakagawa K Kaneko ldquoValidation of a Continuous-Energy Monte

Carlo Burn-up Code MVP-BURN and Its Application to Analysis of Post Irradiation

Experimentrdquo Journal of Nuclear Science and Technology 37(2)pp128-138(2000)

10) 須山賢也望月弘樹高田友幸龍福進奥野浩村崎穣大久保清志「連続エネルギモン

テカルロコード MVP 及び MCNP を使用する統合化燃焼計算コードシステム -

SWAT31」 JAEA-DataCode 2009-002 日本原子力研究開発機構 (2009)

11) 「平成 18 年度全 MOX 炉心核設計手法信頼性実証試験成果報告書」07 基炉報-0001 原子力安

全基盤機構 (2007)

12) 「平成 18 年度高燃焼度 9x9 型燃料信頼性実証試験成果報告書」07 基炉報-0002 原子力安全

基盤機構 (2007)

JAEA-Research 2013-020

- 74 -

付録

測定データ集

JAEA-Research 2013-020

- 75 -

A 混合スパイク試料の値付け

表 A-1 各標準濃度一覧

標準試料 濃度 誤差()

U 濃度標準 26820 microgg 005 Pu 濃度標準 83506 ngg 005 Nd 濃度標準 13495 ngg 007

各標準の純度及び秤量誤差から算出した

表 A-2 混合スパイクと各濃度標準の混合データ

試料名 分取量(g)

混合スパイク 11452 U 濃度標準 10968 Pu 濃度標準 10723 Nd 濃度標準 10324

表 A-3 各濃度標準の同位体組成

U 濃度標準 Pu 濃度標準 Nd 濃度標準 同位体組成

(原子百分率) 誤差() 同位体組成

(原子百分率) 誤差()同位体組成

(原子百分率) 誤差() 234U 00054 362 238Pu 00030 215 142Nd 27119 0007 235U 07205 003 239Pu 974234 0001 143Nd 12174 0009 238U 992741 00003 240Pu 25607 0003 144Nd 23789 0014 241Pu 00100 191 145Nd 8295 0020 242Pu 00028 185 146Nd 17202 0026 148Nd 5767 0038 150Nd 5653 0049 各誤差は質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な誤差伝播の

計算により算出した

表 A-4 混合スパイク中 238Pu の放射能測定結果

放射能比(238Pu242Pu) 012692

表 A-5 混合スパイクに各濃度標準を添加した試料の同位体比測定結果

試料名 測定値 233U238U 0075767 (原子数比) plusmn 0000064

242Pu239Pu 0065232 (原子数比) plusmn 0000004

150Nd142Nd 075200 (原子数比) plusmn 000028

JAEA-Research 2013-020

- 76 -

原子数の算出には次の式を用いた

Rms times Sps - Spm 原子数 =

Abm - Rms times Abs

Rms 濃度標準添加後の 238U233U239Pu242Pu150Nd142Nd 原子数比

Sps 添加した各濃度標準中同位体の量(原子数)233U242Pu142Nd 量

Spm 添加した各濃度標準中同位体の量(原子数)238U239Pu150Nd 量

Abm 混合スパイク中の同位体の比238UU239PuPu150NdNd

Abs 混合スパイク中の同位体の比233UU242PuPu142NdNd

表 A-6 原子数算出に使用したデータ

元素 Rms Sps Spm Abm Abs

U 1319833 0 7388E+16 00086391 09826830 Pu 0065232 219735E+15 63943E+10 0998653 00002917 Nd 0752004 15774E+14 32882E+13 09077548 00201111

JAEA-Research 2013-020

- 77 -

B 燃料溶解溶液試料の測定データ

表 B-1 燃料溶解溶液の分取希釈データ

一次希釈 二次希釈 試料名

分取 希釈 分取 希釈 希釈倍率

2F1ZN2c2 10814 584007 05658 112594 10747

2F1ZN2c3 11753 583867 05676 112728 9866

2F1ZN3c2 11739 576345 05696 111741 9631

2F1ZN3c3 11685 585754 05686 111584 9837

2F1ZN3a9 11636 581027 05686 112304 9862

表 B-2試料中 238Pu の放射能測定結果

試料名 放射能比 238Pu(239Pu+240Pu)

2F1ZN2c2 24520 2F1ZN2c3 33482 2F1ZN3c2 59239 2F1ZN3c3 81127 2F1ZN3a9 63257

表 B-3 α線スペクトロメトリーを併用した Pu の同位体組成測定結果 (単位原子百分率)

試料名 239Pu 240Pu 241Pu 242Pu 238Pu

2F1ZN2c2 62731 25047 7050 3792 138 2F1ZN2c3 62634 24507 7143 3855 186 2F1ZN3c2 42290 32030 8898 13333 345 2F1ZN3c3 41498 31898 8770 13147 468 2F1ZN3a9 36971 30207 8136 21280 341

JAEA-Research 2013-020

- 78 -

表 B-4 燃料溶解溶液中の UPu 及び Nd の同位体組成分析結果 (単位原子百分率)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 234U 001789 00329 00141 00246 00077

plusmn 000007 00001 00002 00002 00002 235U 11220 17429 02320 03689 00219

plusmn 00008 00005 00003 00003 00002 236U 03805 062693 04799 07900 02916

plusmn 00004 000002 00001 00002 00001 238U 984796 975973 992741 988164 996787

plusmn 00008 00005 00004 00004 00003 238Pu 1381 186 345 468 341

plusmn 0008 001 002 003 002 239Pu 627305 62634 42290 41498 369711

plusmn 00008 0001 0003 0005 00007 240Pu 25047 245073 32030 31898 302074

plusmn 0001 00008 0004 0007 00006 241Pu 70503 7143 8898 877 8136

plusmn 00005 0001 0004 001 0002 242Pu 37915 38550 13333 13147 212796

plusmn 00007 00007 0004 0003 00008 142Nd 1639 0623 11173 1088 1655

plusmn 0003 0003 00003 0001 0002 143Nd 21002 21210 135747 132774 88781

plusmn 0005 0002 00008 00008 00005 144Nd 30748 31879 37724 38747 41187

plusmn 0004 0002 0001 0002 0002 145Nd 16540 16760 15007 14895 136618

plusmn 0004 0002 0001 0001 00009 146Nd 16799 16789 18682 18740 20038

plusmn 0008 0003 0002 0003 0002 148Nd 8868 8730 9211 8933 9522

plusmn 0007 0003 0002 0002 0002 150Nd 4404 4010 4684 4320 5059

plusmn 0005 0002 0001 0001 0001 238Pu については238U による影響を考慮しα線測定の結果を用いた 238Pu のplusmnはα線測定誤差を 05質量分析法による同位体比測定誤差を

01とし統計的な誤差伝播の計算により算出した Pu の同位体組成は表 B-3 の結果に 241Pu 及び 242Pu を加え百分率したも

のである 各plusmnは質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な

誤差伝播の計算により算出した

JAEA-Research 2013-020

- 79 -

原子数の算出には次の式を用いた

Rms times Sps - Spm

原子数 = Abm - Rms times Abs

Rms スパイク添加後の 238U233U239Pu242Pu148Nd150Nd 原子数比

Sps 添加した濃縮同位体の量(原子数)233U242Pu150Nd 量

Spm 添加した濃縮同位体の量(原子数)238U239Pu148Nd 量

Abm 試料中の同位体の比238UU239PuPu148NdNd

Abs 試料中の同位体の比233UU242PuPu150NdNd

表 B-6 添加したスパイク中の UPu 及び Nd の原子数 (単位原子数)

試料名 U 233U Sps 238U Spm

2F1ZN2c2 57221E+15 56230E+15 49433E+13 2F1ZN2c3 57146E+15 56156E+15 49369E+13 2F1ZN3c2 57201E+15 56210E+15 49416E+13 2F1ZN3c3 57216E+15 56225E+15 49429E+13 2F1ZN3a9 57325E+15 56332E+15 49523E+13

試料名 Pu 242Pu Sps 239Pu Spm

2F1ZN2c2 14402E+14 14382E+14 42006E+10 2F1ZN2c3 14383E+14 14364E+14 41952E+10 2F1ZN3c2 14397E+14 14377E+14 41992E+10 2F1ZN3c3 14401E+14 14381E+14 42003E+10 2F1ZN3a9 14428E+14 14409E+14 42083E+10

試料名 Nd 150Nd Sps 148Nd Spm

2F1ZN2c2 96421E+13 87527E+13 11428E+12 2F1ZN2c3 96295E+13 87412E+13 11413E+12 2F1ZN3c2 96388E+13 87496E+13 11424E+12 2F1ZN3c3 96413E+13 87519E+13 11427E+12 2F1ZN3a9 96597E+13 87687E+13 11449E+12

57221times1015を示す

表 B-5 二次希釈試料分取量とスパイク添加量 試料名 試料分取量(g) 添加量(g)

2F1ZN2c2 11070 11496 2F1ZN2c3 11060 11481 2F1ZN3c2 11069 11492 2F1ZN3c3 11071 11495 2F1ZN3a9 11068 11517

JAEA-Research 2013-020

- 80 -

表 B-7 二次希釈試料の UPu 及び Nd 同位体組成(測定値) (単位原子数比)

試料名 233UU Abs 238UU Abm

2F1ZN2c2 0 09848 2F1ZN2c3 0 09760 2F1ZN3c2 0 09927 2F1ZN3c3 0 09882 2F1ZN3a9 0 09968

試料名 242PuPu Abs 239PuPu Abm

2F1ZN2c2 00379 06273 2F1ZN2c3 00386 06263 2F1ZN3c2 01333 04229 2F1ZN3c3 01315 04150 2F1ZN3a9 02128 03697

試料名 150NdNd Abs 148NdNd Abm

2F1ZN2c2 00440 00887 2F1ZN2c3 00401 00873 2F1ZN3c2 00468 00921 2F1ZN3c3 00432 00893 2F1ZN3a9 00506 00952

表 B-8 混合スパイク添加後の二次希釈試料の同位体比測定結果 (単位原子数比)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 233U238U 0410984 031750 034736 0383628 0264855

plusmn 0000042 000010 000010 0000094 0000048 242Pu239Pu 182016 1364439 218793 236969 222127

plusmn 000011 0000042 000021 000020 000017 148Nd150Nd 0089986 0149877 0186518 0211642 0266697

plusmn 0000017 0000033 0000034 0000024 0000058

各plusmnは質量分析法による同位体比測定結果(3 回繰り返し測定)の標準偏差を示す

JAEA-Research 2013-020

- 81 -

表 B-9 二次希釈試料の UPu 及び Nd 原子数の算出結果 U

試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 243319 13843E+16 0101 2F1ZN2c3 314965 18072E+16 0105 2F1ZN3c2 287884 16251E+16 0104 2F1ZN3c3 260669 14782E+16 0103 2F1ZN3a9 377565 21288E+16 0102

Pu 試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 054940 13022E+14 0060 2F1ZN2c3 073290 17594E+14 0060 2F1ZN3c2 045705 18143E+14 0062 2F1ZN3c3 042200 16870E+14 0062 2F1ZN3a9 045019 23666E+14 0061

Nd 試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 008999 79480E+13 0125 2F1ZN2c3 014988 14713E+14 0103 2F1ZN3c2 018652 18203E+14 0096 2F1ZN3c3 021164 21674E+14 0096 2F1ZN3a9 026670 27214E+14 0096

13843times1016を示す

表 B-10 二次希釈試料のウラン濃度

試料名 二次希釈試料 分取量(g) 1

分取試料中の U 原子数2

二次希釈試料の

U 濃度 (原子数g 溶液)

2F1ZN2c2 11070 13843E+16 1250E+16 2F1ZN2c3 11060 18072E+16 1634E+16 2F1ZN3c2 11069 16251E+16 1468E+16 2F1ZN3c3 11071 14782E+16 1335E+16 2F1ZN3a9 11068 21288E+16 1923E+16

1表 B-5 参照 2表 B-9 参照 13843times1016を示す

This is a blank page

国際単位系(SI)

乗数  接頭語 記号 乗数  接頭語 記号

1024 ヨ タ Y 10-1 デ シ d1021 ゼ タ Z 10-2 セ ン チ c1018 エ ク サ E 10-3 ミ リ m1015 ペ タ P 10-6 マイクロ micro1012 テ ラ T 10-9 ナ ノ n109 ギ ガ G 10-12 ピ コ p106 メ ガ M 10-15 フェムト f103 キ ロ k 10-18 ア ト a102 ヘ ク ト h 10-21 ゼ プ ト z101 デ カ da 10-24 ヨ ク ト y

表5SI 接頭語

名称 記号 SI 単位による値

分 min 1 min=60s時 h 1h =60 min=3600 s日 d 1 d=24 h=86 400 s度 deg 1deg=(π180) rad分 rsquo 1rsquo=(160)deg=(π10800) rad秒 rdquo 1rdquo=(160)rsquo=(π648000) rad

ヘクタール ha 1ha=1hm2=104m2

リットル Ll 1L=11=1dm3=103cm3=10-3m3

トン t 1t=103 kg

表6SIに属さないがSIと併用される単位

名称 記号 SI 単位で表される数値

電 子 ボ ル ト eV 1eV=1602 176 53(14)times10-19Jダ ル ト ン Da 1Da=1660 538 86(28)times10-27kg統一原子質量単位 u 1u=1 Da天 文 単 位 ua 1ua=1495 978 706 91(6)times1011m

表7SIに属さないがSIと併用される単位でSI単位で表される数値が実験的に得られるもの

名称 記号 SI 単位で表される数値

キ ュ リ ー Ci 1 Ci=37times1010Bqレ ン ト ゲ ン R 1 R = 258times10-4Ckgラ ド rad 1 rad=1cGy=10-2Gyレ ム rem 1 rem=1 cSv=10-2Svガ ン マ γ 1γ=1 nT=10-9Tフ ェ ル ミ 1フェルミ=1 fm=10-15mメートル系カラット 1メートル系カラット = 200 mg = 2times10-4kgト ル Torr 1 Torr = (101 325760) Pa標 準 大 気 圧 atm 1 atm = 101 325 Pa

1cal=41858J(「15」カロリー)41868J(「IT」カロリー)4184J(「熱化学」カロリー)

ミ ク ロ ン micro 1 micro =1microm=10-6m

表10SIに属さないその他の単位の例

カ ロ リ ー cal

(a)SI接頭語は固有の名称と記号を持つ組立単位と組み合わせても使用できるしかし接頭語を付した単位はもはや コヒーレントではない(b)ラジアンとステラジアンは数字の1に対する単位の特別な名称で量についての情報をつたえるために使われる

 実際には使用する時には記号rad及びsrが用いられるが習慣として組立単位としての記号である数字の1は明 示されない(c)測光学ではステラジアンという名称と記号srを単位の表し方の中にそのまま維持している

(d)ヘルツは周期現象についてのみベクレルは放射性核種の統計的過程についてのみ使用される

(e)セルシウス度はケルビンの特別な名称でセルシウス温度を表すために使用されるセルシウス度とケルビンの

  単位の大きさは同一であるしたがって温度差や温度間隔を表す数値はどちらの単位で表しても同じである

(f)放射性核種の放射能(activity referred to a radionuclide)はしばしば誤った用語でrdquoradioactivityrdquoと記される

(g)単位シーベルト(PV200270205)についてはCIPM勧告2(CI-2002)を参照

(a)量濃度(amount concentration)は臨床化学の分野では物質濃度

  (substance concentration)ともよばれる(b)これらは無次元量あるいは次元1をもつ量であるがそのこと   を表す単位記号である数字の1は通常は表記しない

名称 記号SI 基本単位による

表し方

秒ルカスパ度粘 Pa s m-1 kg s-1

力 の モ ー メ ン ト ニュートンメートル N m m2 kg s-2

表 面 張 力 ニュートン毎メートル Nm kg s-2

角 速 度 ラジアン毎秒 rads m m-1 s-1=s-1

角 加 速 度 ラジアン毎秒毎秒 rads2 m m-1 s-2=s-2

熱 流 密 度 放 射 照 度 ワット毎平方メートル Wm2 kg s-3

熱 容 量 エ ン ト ロ ピ ー ジュール毎ケルビン JK m2 kg s-2 K-1

比熱容量比エントロピー ジュール毎キログラム毎ケルビン J(kg K) m2 s-2 K-1

比 エ ネ ル ギ ー ジュール毎キログラム Jkg m2 s-2

熱 伝 導 率 ワット毎メートル毎ケルビン W(m K) m kg s-3 K-1

体 積 エ ネ ル ギ ー ジュール毎立方メートル Jm3 m-1 kg s-2

電 界 の 強 さ ボルト毎メートル Vm m kg s-3 A-1

電 荷 密 度 クーロン毎立方メートル Cm3 m-3 sA表 面 電 荷 クーロン毎平方メートル Cm2 m-2 sA電 束 密 度 電 気 変 位 クーロン毎平方メートル Cm2 m-2 sA誘 電 率 ファラド毎メートル Fm m-3 kg-1 s4 A2

透 磁 率 ヘンリー毎メートル Hm m kg s-2 A-2

モ ル エ ネ ル ギ ー ジュール毎モル Jmol m2 kg s-2 mol-1

モルエントロピー モル熱容量ジュール毎モル毎ケルビン J(mol K) m2 kg s-2 K-1 mol-1

照射線量(X線及びγ線) クーロン毎キログラム Ckg kg-1 sA吸 収 線 量 率 グレイ毎秒 Gys m2 s-3

放 射 強 度 ワット毎ステラジアン Wsr m4 m-2 kg s-3=m2 kg s-3

放 射 輝 度 ワット毎平方メートル毎ステラジアン W(m2 sr) m2 m-2 kg s-3=kg s-3

酵 素 活 性 濃 度 カタール毎立方メートル katm3 m-3 s-1 mol

表4単位の中に固有の名称と記号を含むSI組立単位の例

組立量SI 組立単位

名称 記号

面 積 平方メートル m2

体 積 立法メートル m3

速 さ 速 度 メートル毎秒 ms加 速 度 メートル毎秒毎秒 ms2

波 数 毎メートル m-1

密 度 質 量 密 度 キログラム毎立方メートル kgm3

面 積 密 度 キログラム毎平方メートル kgm2

比 体 積 立方メートル毎キログラム m3kg電 流 密 度 アンペア毎平方メートル Am2

磁 界 の 強 さ アンペア毎メートル Am量 濃 度 (a) 濃 度 モル毎立方メートル molm3

質 量 濃 度 キログラム毎立法メートル kgm3

輝 度 カンデラ毎平方メートル cdm2

屈 折 率 (b) (数字の) 1 1比 透 磁 率 (b) (数字の) 1 1

組立量SI 基本単位

表2基本単位を用いて表されるSI組立単位の例

名称 記号他のSI単位による

表し方SI基本単位による

表し方平 面 角 ラジアン(b) rad 1(b) mm立 体 角 ステラジアン(b) sr(c) 1(b) m2m2

周 波 数 ヘルツ(d) Hz s-1

ントーュニ力 N m kg s-2

圧 力 応 力 パスカル Pa Nm2 m-1 kg s-2

エ ネ ル ギ ー 仕 事 熱 量 ジュール J N m m2 kg s-2

仕 事 率 工 率 放 射 束 ワット W Js m2 kg s-3

電 荷 電 気 量 クーロン A sC電 位 差 ( 電 圧 ) 起 電 力 ボルト V WA m2 kg s-3 A-1

静 電 容 量 ファラド F CV m-2 kg-1 s4 A2

電 気 抵 抗 オーム Ω VA m2 kg s-3 A-2

コ ン ダ ク タ ン ス ジーメンス S AV m-2 kg-1 s3 A2

バーエウ束磁 Wb Vs m2 kg s-2 A-1

磁 束 密 度 テスラ T Wbm2 kg s-2 A-1

イ ン ダ ク タ ン ス ヘンリー H WbA m2 kg s-2 A-2

セ ル シ ウ ス 温 度 セルシウス度(e) Kンメール束光 lm cd sr(c) cd

スクル度照 lx lmm2 m-2 cd放射性核種の放射能( f ) ベクレル(d) Bq s-1

吸収線量 比エネルギー分与カーマ

グレイ Gy Jkg m2 s-2

線量当量 周辺線量当量 方向

性線量当量 個人線量当量シーベルト(g) Sv Jkg m2 s-2

酸 素 活 性 カタール kat s-1 mol

表3固有の名称と記号で表されるSI組立単位SI 組立単位

組立量

名称 記号 SI 単位で表される数値

バ ー ル bar 1bar=01MPa=100kPa=105Pa水銀柱ミリメートル mmHg 1mmHg=133322Paオングストローム Å 1Å=01nm=100pm=10-10m海 里 M 1M=1852mバ ー ン b 1b=100fm2=(10-12cm)2=10-28m2

ノ ッ ト kn 1kn=(18523600)msネ ー パ Npベ ル B

デ ジ ベ ル dB

表8SIに属さないがSIと併用されるその他の単位

SI単位との数値的な関係は    対数量の定義に依存

名称 記号

長 さ メ ー ト ル m質 量 キログラム kg時 間 秒 s電 流 ア ン ペ ア A熱力学温度 ケ ル ビ ン K物 質 量 モ ル mol光 度 カ ン デ ラ cd

基本量SI 基本単位

表1SI 基本単位

名称 記号 SI 単位で表される数値

エ ル グ erg 1 erg=10-7 Jダ イ ン dyn 1 dyn=10-5Nポ ア ズ P 1 P=1 dyn s cm-2=01Pa sス ト ー ク ス St 1 St =1cm2 s-1=10-4m2 s-1

ス チ ル ブ sb 1 sb =1cd cm-2=104cd m-2

フ ォ ト ph 1 ph=1cd sr cm-2 104lxガ ル Gal 1 Gal =1cm s-2=10-2ms-2

マ ク ス ウ ェ ル Mx 1 Mx = 1G cm2=10-8Wbガ ウ ス G 1 G =1Mx cm-2 =10-4Tエルステッド( c ) Oe 1 Oe  (1034π)A m-1

表9固有の名称をもつCGS組立単位

(c)3元系のCGS単位系とSIでは直接比較できないため等号「   」

   は対応関係を示すものである

(第8版2006年改訂)

この印刷物は再生紙を使用しています

Page 71: JAEA-Research 2013-020JAEA-Research 2013-020 - 1 - 1.はじめに 日本原子力研究開発機構(以下「JAEA」という。)は原子力安全基盤機構(以下「JNES」と

JAEA-Research 2013-020

- 67 -

図 5-34 本試験でサンプルが取得された燃料棒の位置(ZN3 集合体)

(5 サイクル照射 平均燃焼度 535 GWdt)

JAEA-Research 2013-020

- 68 -

図 5-35 本試験でサンプルが取得された位置(軸方向)

JAEA-Research 2013-020

- 69 -

図 5-36 ZN2 集合体のシャッフリング 1112)

(福島第 2 原子力発電所第 12 サイクルから第 14 サイクル)

JAEA-Research 2013-020

- 70 -

図 5-37 ZN3 集合体のシャッフリング 1112)

(福島第 2 原子力発電所第 12 サイクルから第 16 サイクル)

JAEA-Research 2013-020

- 71 -

6おわりに

JAEA が JNES からの受託事業として実施した「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生

成核種組成測定試験」において燃焼率評価で測定が必要な元素の 1 つである Nd について2

種類の手法で測定を行ったが結果に差異が生じたそのため確度の高い測定結果を取得するこ

とと生じた差異の原因究明を目的としたフォローアップ測定を実施した

本件で発生した Nd 定量値の差異の原因は3 章で述べたとおり(1) Nd 定量における化学操

作中に相互汚染等が発生した可能性があったこと(2) Nd を含む FP 核種の測定結果算出に使用

した溶解溶液中の U 原子数に不確定性があったことの 2 点により生じたものと推定される今

後同様の測定を実施する際に注意すべき点をまとめると以下のようになる

① 着目元素の定量を行う際同時期かつ同一試料で U 原子数を測定すること

② 試料の保管時には蒸発が無視できるだけの十分な量を確保した上で保管すること

③ 保管試料は定期的に重量を測定し自然蒸発の影響を把握すること

④ 分取希釈等の操作時には天秤による秤量を行いデータ管理を確実に行うこと

の 4 点である特にどのデータをどの時期に測定するかは全体の測定計画の検討で調整できる

ことであるため出来るだけ同一試料のデータを短期間にまとめて取得できるように配慮すべき

である

また作業環境からの天然元素の汚染等の影響の排除について近年の分析装置の高感度化に

伴い試料の取扱量が極めて少なくなっていることに注意すべきである取り扱う試料量が少なく

なれば被ばくや汚染の可能性を低減できる反面同時に取扱う試料間から生じる相互汚染使

用する試薬や器具及び作業を実施する環境下から混入する天然元素の影響等による汚染の可能性

が高くなるこれらの試料間の相互及び環境下等から生じる汚染はその原因が多岐に渡って考

えられることから作業全般に繊細な注意を払う必要があるあるいは被ばく量に注意を払い

つつ環境下等から生じる天然元素の汚染の影響が出ない程度に取り扱う量を増加させる等の検

討も必要となるだろうこのためにもさらに確度の高いデータの取得を目指し同様の測定を

繰り返し行うことで測定経験を得ることが必要である

本件で発生した Nd 定量値の差異について今後同様の事象を繰り返さないためには上記対応

を必要とするしたがって分析作業の実施の際には事前に作業者間で分析方法及び手順につ

いて十分に検討を行い綿密な計画を立てそれらを確実に遂行していくことの重要性を再認識

する必要がある

JAEA-Research 2013-020

- 72 -

謝 辞

JNES からの受託事業として実施した「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組

成測定試験」においてはJNES の山本徹氏には当該事業の立ち上げから実施及び本フォローア

ップ測定の実施に至るまで多大なご指導とご支援を頂きましたJNES の安藤良平氏及び鈴木

求氏には事業の遂行だけではなく取得データの解析結果に関するご指導をいただきました

深く感謝申し上げます安全研究センター サイクル安全研究グループの外池幸太郎研究主幹には

JNES からの受託事業立ち上げに際して事業の主担当者としてご尽力いただきましたまた同

グループの戸塚真義氏と原科研福島技術開発特別チーム 臨界管理技術開発グループの蒲原佳子

女史には本レポートに掲載するデータの整理を旧ホット試験施設管理部 ホット材料試験課の宮

田精一氏並びに原科研福島技術開発特別チーム 臨界管理技術開発グループの佐藤真人氏には試

料の再調製を行っていただきました原子力基礎工学研究部門 分析化学研究グループの河野信昭

氏並びに鈴木大輔氏には試料分離法について貴重なご助言をいただきましたここに記してお礼

申し上げます

参考文献

1) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 20 年度報告書

2) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 21 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000016661pdf)

3) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 22 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000118961pdf)

4) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 23 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000123740pdf)

5) SUsuda NKohnoldquoAnion-Exchange Separation of Nd and the Transplutonium Elements

in Spent Nuclear Fuels for Burn-up DeterminationrdquoSeparation Sci Technol 23(10amp11)

pp1119-1131 (1988)

6) GUchiyama et alldquoDevelopment of quantitative analytical method of U Pu and fission

products in spent fuel by combined-chromatographic-mass-spectrometric-isotopic-dilution

technologyrdquoEuropean Nuclear Conference 2012 (ENC 2012) December 2012 Manchester

United Kingdom

7) ISO11483 ldquoPreparation of plutonium sources and determination of 238Pu239Pu isotope

ratio by alpha spectrometry rdquo ISO Geneva(1994)

8) K Shibata O Iwamoto T Nakagawa N Iwamoto A Ichihara S Kunieda S Chiba K

JAEA-Research 2013-020

- 73 -

Furutaka N Otuka T Ohsawa T Murata H Matsunobu A Zukeran S Kamada and J

Katakura ldquoJENDL-40 A New Library for Nuclear Science and Engineeringrdquo Journal of

Nuclear Science and Technology 48 1 (2011)

9) K Okumura T Mori M Nakagawa K Kaneko ldquoValidation of a Continuous-Energy Monte

Carlo Burn-up Code MVP-BURN and Its Application to Analysis of Post Irradiation

Experimentrdquo Journal of Nuclear Science and Technology 37(2)pp128-138(2000)

10) 須山賢也望月弘樹高田友幸龍福進奥野浩村崎穣大久保清志「連続エネルギモン

テカルロコード MVP 及び MCNP を使用する統合化燃焼計算コードシステム -

SWAT31」 JAEA-DataCode 2009-002 日本原子力研究開発機構 (2009)

11) 「平成 18 年度全 MOX 炉心核設計手法信頼性実証試験成果報告書」07 基炉報-0001 原子力安

全基盤機構 (2007)

12) 「平成 18 年度高燃焼度 9x9 型燃料信頼性実証試験成果報告書」07 基炉報-0002 原子力安全

基盤機構 (2007)

JAEA-Research 2013-020

- 74 -

付録

測定データ集

JAEA-Research 2013-020

- 75 -

A 混合スパイク試料の値付け

表 A-1 各標準濃度一覧

標準試料 濃度 誤差()

U 濃度標準 26820 microgg 005 Pu 濃度標準 83506 ngg 005 Nd 濃度標準 13495 ngg 007

各標準の純度及び秤量誤差から算出した

表 A-2 混合スパイクと各濃度標準の混合データ

試料名 分取量(g)

混合スパイク 11452 U 濃度標準 10968 Pu 濃度標準 10723 Nd 濃度標準 10324

表 A-3 各濃度標準の同位体組成

U 濃度標準 Pu 濃度標準 Nd 濃度標準 同位体組成

(原子百分率) 誤差() 同位体組成

(原子百分率) 誤差()同位体組成

(原子百分率) 誤差() 234U 00054 362 238Pu 00030 215 142Nd 27119 0007 235U 07205 003 239Pu 974234 0001 143Nd 12174 0009 238U 992741 00003 240Pu 25607 0003 144Nd 23789 0014 241Pu 00100 191 145Nd 8295 0020 242Pu 00028 185 146Nd 17202 0026 148Nd 5767 0038 150Nd 5653 0049 各誤差は質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な誤差伝播の

計算により算出した

表 A-4 混合スパイク中 238Pu の放射能測定結果

放射能比(238Pu242Pu) 012692

表 A-5 混合スパイクに各濃度標準を添加した試料の同位体比測定結果

試料名 測定値 233U238U 0075767 (原子数比) plusmn 0000064

242Pu239Pu 0065232 (原子数比) plusmn 0000004

150Nd142Nd 075200 (原子数比) plusmn 000028

JAEA-Research 2013-020

- 76 -

原子数の算出には次の式を用いた

Rms times Sps - Spm 原子数 =

Abm - Rms times Abs

Rms 濃度標準添加後の 238U233U239Pu242Pu150Nd142Nd 原子数比

Sps 添加した各濃度標準中同位体の量(原子数)233U242Pu142Nd 量

Spm 添加した各濃度標準中同位体の量(原子数)238U239Pu150Nd 量

Abm 混合スパイク中の同位体の比238UU239PuPu150NdNd

Abs 混合スパイク中の同位体の比233UU242PuPu142NdNd

表 A-6 原子数算出に使用したデータ

元素 Rms Sps Spm Abm Abs

U 1319833 0 7388E+16 00086391 09826830 Pu 0065232 219735E+15 63943E+10 0998653 00002917 Nd 0752004 15774E+14 32882E+13 09077548 00201111

JAEA-Research 2013-020

- 77 -

B 燃料溶解溶液試料の測定データ

表 B-1 燃料溶解溶液の分取希釈データ

一次希釈 二次希釈 試料名

分取 希釈 分取 希釈 希釈倍率

2F1ZN2c2 10814 584007 05658 112594 10747

2F1ZN2c3 11753 583867 05676 112728 9866

2F1ZN3c2 11739 576345 05696 111741 9631

2F1ZN3c3 11685 585754 05686 111584 9837

2F1ZN3a9 11636 581027 05686 112304 9862

表 B-2試料中 238Pu の放射能測定結果

試料名 放射能比 238Pu(239Pu+240Pu)

2F1ZN2c2 24520 2F1ZN2c3 33482 2F1ZN3c2 59239 2F1ZN3c3 81127 2F1ZN3a9 63257

表 B-3 α線スペクトロメトリーを併用した Pu の同位体組成測定結果 (単位原子百分率)

試料名 239Pu 240Pu 241Pu 242Pu 238Pu

2F1ZN2c2 62731 25047 7050 3792 138 2F1ZN2c3 62634 24507 7143 3855 186 2F1ZN3c2 42290 32030 8898 13333 345 2F1ZN3c3 41498 31898 8770 13147 468 2F1ZN3a9 36971 30207 8136 21280 341

JAEA-Research 2013-020

- 78 -

表 B-4 燃料溶解溶液中の UPu 及び Nd の同位体組成分析結果 (単位原子百分率)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 234U 001789 00329 00141 00246 00077

plusmn 000007 00001 00002 00002 00002 235U 11220 17429 02320 03689 00219

plusmn 00008 00005 00003 00003 00002 236U 03805 062693 04799 07900 02916

plusmn 00004 000002 00001 00002 00001 238U 984796 975973 992741 988164 996787

plusmn 00008 00005 00004 00004 00003 238Pu 1381 186 345 468 341

plusmn 0008 001 002 003 002 239Pu 627305 62634 42290 41498 369711

plusmn 00008 0001 0003 0005 00007 240Pu 25047 245073 32030 31898 302074

plusmn 0001 00008 0004 0007 00006 241Pu 70503 7143 8898 877 8136

plusmn 00005 0001 0004 001 0002 242Pu 37915 38550 13333 13147 212796

plusmn 00007 00007 0004 0003 00008 142Nd 1639 0623 11173 1088 1655

plusmn 0003 0003 00003 0001 0002 143Nd 21002 21210 135747 132774 88781

plusmn 0005 0002 00008 00008 00005 144Nd 30748 31879 37724 38747 41187

plusmn 0004 0002 0001 0002 0002 145Nd 16540 16760 15007 14895 136618

plusmn 0004 0002 0001 0001 00009 146Nd 16799 16789 18682 18740 20038

plusmn 0008 0003 0002 0003 0002 148Nd 8868 8730 9211 8933 9522

plusmn 0007 0003 0002 0002 0002 150Nd 4404 4010 4684 4320 5059

plusmn 0005 0002 0001 0001 0001 238Pu については238U による影響を考慮しα線測定の結果を用いた 238Pu のplusmnはα線測定誤差を 05質量分析法による同位体比測定誤差を

01とし統計的な誤差伝播の計算により算出した Pu の同位体組成は表 B-3 の結果に 241Pu 及び 242Pu を加え百分率したも

のである 各plusmnは質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な

誤差伝播の計算により算出した

JAEA-Research 2013-020

- 79 -

原子数の算出には次の式を用いた

Rms times Sps - Spm

原子数 = Abm - Rms times Abs

Rms スパイク添加後の 238U233U239Pu242Pu148Nd150Nd 原子数比

Sps 添加した濃縮同位体の量(原子数)233U242Pu150Nd 量

Spm 添加した濃縮同位体の量(原子数)238U239Pu148Nd 量

Abm 試料中の同位体の比238UU239PuPu148NdNd

Abs 試料中の同位体の比233UU242PuPu150NdNd

表 B-6 添加したスパイク中の UPu 及び Nd の原子数 (単位原子数)

試料名 U 233U Sps 238U Spm

2F1ZN2c2 57221E+15 56230E+15 49433E+13 2F1ZN2c3 57146E+15 56156E+15 49369E+13 2F1ZN3c2 57201E+15 56210E+15 49416E+13 2F1ZN3c3 57216E+15 56225E+15 49429E+13 2F1ZN3a9 57325E+15 56332E+15 49523E+13

試料名 Pu 242Pu Sps 239Pu Spm

2F1ZN2c2 14402E+14 14382E+14 42006E+10 2F1ZN2c3 14383E+14 14364E+14 41952E+10 2F1ZN3c2 14397E+14 14377E+14 41992E+10 2F1ZN3c3 14401E+14 14381E+14 42003E+10 2F1ZN3a9 14428E+14 14409E+14 42083E+10

試料名 Nd 150Nd Sps 148Nd Spm

2F1ZN2c2 96421E+13 87527E+13 11428E+12 2F1ZN2c3 96295E+13 87412E+13 11413E+12 2F1ZN3c2 96388E+13 87496E+13 11424E+12 2F1ZN3c3 96413E+13 87519E+13 11427E+12 2F1ZN3a9 96597E+13 87687E+13 11449E+12

57221times1015を示す

表 B-5 二次希釈試料分取量とスパイク添加量 試料名 試料分取量(g) 添加量(g)

2F1ZN2c2 11070 11496 2F1ZN2c3 11060 11481 2F1ZN3c2 11069 11492 2F1ZN3c3 11071 11495 2F1ZN3a9 11068 11517

JAEA-Research 2013-020

- 80 -

表 B-7 二次希釈試料の UPu 及び Nd 同位体組成(測定値) (単位原子数比)

試料名 233UU Abs 238UU Abm

2F1ZN2c2 0 09848 2F1ZN2c3 0 09760 2F1ZN3c2 0 09927 2F1ZN3c3 0 09882 2F1ZN3a9 0 09968

試料名 242PuPu Abs 239PuPu Abm

2F1ZN2c2 00379 06273 2F1ZN2c3 00386 06263 2F1ZN3c2 01333 04229 2F1ZN3c3 01315 04150 2F1ZN3a9 02128 03697

試料名 150NdNd Abs 148NdNd Abm

2F1ZN2c2 00440 00887 2F1ZN2c3 00401 00873 2F1ZN3c2 00468 00921 2F1ZN3c3 00432 00893 2F1ZN3a9 00506 00952

表 B-8 混合スパイク添加後の二次希釈試料の同位体比測定結果 (単位原子数比)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 233U238U 0410984 031750 034736 0383628 0264855

plusmn 0000042 000010 000010 0000094 0000048 242Pu239Pu 182016 1364439 218793 236969 222127

plusmn 000011 0000042 000021 000020 000017 148Nd150Nd 0089986 0149877 0186518 0211642 0266697

plusmn 0000017 0000033 0000034 0000024 0000058

各plusmnは質量分析法による同位体比測定結果(3 回繰り返し測定)の標準偏差を示す

JAEA-Research 2013-020

- 81 -

表 B-9 二次希釈試料の UPu 及び Nd 原子数の算出結果 U

試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 243319 13843E+16 0101 2F1ZN2c3 314965 18072E+16 0105 2F1ZN3c2 287884 16251E+16 0104 2F1ZN3c3 260669 14782E+16 0103 2F1ZN3a9 377565 21288E+16 0102

Pu 試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 054940 13022E+14 0060 2F1ZN2c3 073290 17594E+14 0060 2F1ZN3c2 045705 18143E+14 0062 2F1ZN3c3 042200 16870E+14 0062 2F1ZN3a9 045019 23666E+14 0061

Nd 試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 008999 79480E+13 0125 2F1ZN2c3 014988 14713E+14 0103 2F1ZN3c2 018652 18203E+14 0096 2F1ZN3c3 021164 21674E+14 0096 2F1ZN3a9 026670 27214E+14 0096

13843times1016を示す

表 B-10 二次希釈試料のウラン濃度

試料名 二次希釈試料 分取量(g) 1

分取試料中の U 原子数2

二次希釈試料の

U 濃度 (原子数g 溶液)

2F1ZN2c2 11070 13843E+16 1250E+16 2F1ZN2c3 11060 18072E+16 1634E+16 2F1ZN3c2 11069 16251E+16 1468E+16 2F1ZN3c3 11071 14782E+16 1335E+16 2F1ZN3a9 11068 21288E+16 1923E+16

1表 B-5 参照 2表 B-9 参照 13843times1016を示す

This is a blank page

国際単位系(SI)

乗数  接頭語 記号 乗数  接頭語 記号

1024 ヨ タ Y 10-1 デ シ d1021 ゼ タ Z 10-2 セ ン チ c1018 エ ク サ E 10-3 ミ リ m1015 ペ タ P 10-6 マイクロ micro1012 テ ラ T 10-9 ナ ノ n109 ギ ガ G 10-12 ピ コ p106 メ ガ M 10-15 フェムト f103 キ ロ k 10-18 ア ト a102 ヘ ク ト h 10-21 ゼ プ ト z101 デ カ da 10-24 ヨ ク ト y

表5SI 接頭語

名称 記号 SI 単位による値

分 min 1 min=60s時 h 1h =60 min=3600 s日 d 1 d=24 h=86 400 s度 deg 1deg=(π180) rad分 rsquo 1rsquo=(160)deg=(π10800) rad秒 rdquo 1rdquo=(160)rsquo=(π648000) rad

ヘクタール ha 1ha=1hm2=104m2

リットル Ll 1L=11=1dm3=103cm3=10-3m3

トン t 1t=103 kg

表6SIに属さないがSIと併用される単位

名称 記号 SI 単位で表される数値

電 子 ボ ル ト eV 1eV=1602 176 53(14)times10-19Jダ ル ト ン Da 1Da=1660 538 86(28)times10-27kg統一原子質量単位 u 1u=1 Da天 文 単 位 ua 1ua=1495 978 706 91(6)times1011m

表7SIに属さないがSIと併用される単位でSI単位で表される数値が実験的に得られるもの

名称 記号 SI 単位で表される数値

キ ュ リ ー Ci 1 Ci=37times1010Bqレ ン ト ゲ ン R 1 R = 258times10-4Ckgラ ド rad 1 rad=1cGy=10-2Gyレ ム rem 1 rem=1 cSv=10-2Svガ ン マ γ 1γ=1 nT=10-9Tフ ェ ル ミ 1フェルミ=1 fm=10-15mメートル系カラット 1メートル系カラット = 200 mg = 2times10-4kgト ル Torr 1 Torr = (101 325760) Pa標 準 大 気 圧 atm 1 atm = 101 325 Pa

1cal=41858J(「15」カロリー)41868J(「IT」カロリー)4184J(「熱化学」カロリー)

ミ ク ロ ン micro 1 micro =1microm=10-6m

表10SIに属さないその他の単位の例

カ ロ リ ー cal

(a)SI接頭語は固有の名称と記号を持つ組立単位と組み合わせても使用できるしかし接頭語を付した単位はもはや コヒーレントではない(b)ラジアンとステラジアンは数字の1に対する単位の特別な名称で量についての情報をつたえるために使われる

 実際には使用する時には記号rad及びsrが用いられるが習慣として組立単位としての記号である数字の1は明 示されない(c)測光学ではステラジアンという名称と記号srを単位の表し方の中にそのまま維持している

(d)ヘルツは周期現象についてのみベクレルは放射性核種の統計的過程についてのみ使用される

(e)セルシウス度はケルビンの特別な名称でセルシウス温度を表すために使用されるセルシウス度とケルビンの

  単位の大きさは同一であるしたがって温度差や温度間隔を表す数値はどちらの単位で表しても同じである

(f)放射性核種の放射能(activity referred to a radionuclide)はしばしば誤った用語でrdquoradioactivityrdquoと記される

(g)単位シーベルト(PV200270205)についてはCIPM勧告2(CI-2002)を参照

(a)量濃度(amount concentration)は臨床化学の分野では物質濃度

  (substance concentration)ともよばれる(b)これらは無次元量あるいは次元1をもつ量であるがそのこと   を表す単位記号である数字の1は通常は表記しない

名称 記号SI 基本単位による

表し方

秒ルカスパ度粘 Pa s m-1 kg s-1

力 の モ ー メ ン ト ニュートンメートル N m m2 kg s-2

表 面 張 力 ニュートン毎メートル Nm kg s-2

角 速 度 ラジアン毎秒 rads m m-1 s-1=s-1

角 加 速 度 ラジアン毎秒毎秒 rads2 m m-1 s-2=s-2

熱 流 密 度 放 射 照 度 ワット毎平方メートル Wm2 kg s-3

熱 容 量 エ ン ト ロ ピ ー ジュール毎ケルビン JK m2 kg s-2 K-1

比熱容量比エントロピー ジュール毎キログラム毎ケルビン J(kg K) m2 s-2 K-1

比 エ ネ ル ギ ー ジュール毎キログラム Jkg m2 s-2

熱 伝 導 率 ワット毎メートル毎ケルビン W(m K) m kg s-3 K-1

体 積 エ ネ ル ギ ー ジュール毎立方メートル Jm3 m-1 kg s-2

電 界 の 強 さ ボルト毎メートル Vm m kg s-3 A-1

電 荷 密 度 クーロン毎立方メートル Cm3 m-3 sA表 面 電 荷 クーロン毎平方メートル Cm2 m-2 sA電 束 密 度 電 気 変 位 クーロン毎平方メートル Cm2 m-2 sA誘 電 率 ファラド毎メートル Fm m-3 kg-1 s4 A2

透 磁 率 ヘンリー毎メートル Hm m kg s-2 A-2

モ ル エ ネ ル ギ ー ジュール毎モル Jmol m2 kg s-2 mol-1

モルエントロピー モル熱容量ジュール毎モル毎ケルビン J(mol K) m2 kg s-2 K-1 mol-1

照射線量(X線及びγ線) クーロン毎キログラム Ckg kg-1 sA吸 収 線 量 率 グレイ毎秒 Gys m2 s-3

放 射 強 度 ワット毎ステラジアン Wsr m4 m-2 kg s-3=m2 kg s-3

放 射 輝 度 ワット毎平方メートル毎ステラジアン W(m2 sr) m2 m-2 kg s-3=kg s-3

酵 素 活 性 濃 度 カタール毎立方メートル katm3 m-3 s-1 mol

表4単位の中に固有の名称と記号を含むSI組立単位の例

組立量SI 組立単位

名称 記号

面 積 平方メートル m2

体 積 立法メートル m3

速 さ 速 度 メートル毎秒 ms加 速 度 メートル毎秒毎秒 ms2

波 数 毎メートル m-1

密 度 質 量 密 度 キログラム毎立方メートル kgm3

面 積 密 度 キログラム毎平方メートル kgm2

比 体 積 立方メートル毎キログラム m3kg電 流 密 度 アンペア毎平方メートル Am2

磁 界 の 強 さ アンペア毎メートル Am量 濃 度 (a) 濃 度 モル毎立方メートル molm3

質 量 濃 度 キログラム毎立法メートル kgm3

輝 度 カンデラ毎平方メートル cdm2

屈 折 率 (b) (数字の) 1 1比 透 磁 率 (b) (数字の) 1 1

組立量SI 基本単位

表2基本単位を用いて表されるSI組立単位の例

名称 記号他のSI単位による

表し方SI基本単位による

表し方平 面 角 ラジアン(b) rad 1(b) mm立 体 角 ステラジアン(b) sr(c) 1(b) m2m2

周 波 数 ヘルツ(d) Hz s-1

ントーュニ力 N m kg s-2

圧 力 応 力 パスカル Pa Nm2 m-1 kg s-2

エ ネ ル ギ ー 仕 事 熱 量 ジュール J N m m2 kg s-2

仕 事 率 工 率 放 射 束 ワット W Js m2 kg s-3

電 荷 電 気 量 クーロン A sC電 位 差 ( 電 圧 ) 起 電 力 ボルト V WA m2 kg s-3 A-1

静 電 容 量 ファラド F CV m-2 kg-1 s4 A2

電 気 抵 抗 オーム Ω VA m2 kg s-3 A-2

コ ン ダ ク タ ン ス ジーメンス S AV m-2 kg-1 s3 A2

バーエウ束磁 Wb Vs m2 kg s-2 A-1

磁 束 密 度 テスラ T Wbm2 kg s-2 A-1

イ ン ダ ク タ ン ス ヘンリー H WbA m2 kg s-2 A-2

セ ル シ ウ ス 温 度 セルシウス度(e) Kンメール束光 lm cd sr(c) cd

スクル度照 lx lmm2 m-2 cd放射性核種の放射能( f ) ベクレル(d) Bq s-1

吸収線量 比エネルギー分与カーマ

グレイ Gy Jkg m2 s-2

線量当量 周辺線量当量 方向

性線量当量 個人線量当量シーベルト(g) Sv Jkg m2 s-2

酸 素 活 性 カタール kat s-1 mol

表3固有の名称と記号で表されるSI組立単位SI 組立単位

組立量

名称 記号 SI 単位で表される数値

バ ー ル bar 1bar=01MPa=100kPa=105Pa水銀柱ミリメートル mmHg 1mmHg=133322Paオングストローム Å 1Å=01nm=100pm=10-10m海 里 M 1M=1852mバ ー ン b 1b=100fm2=(10-12cm)2=10-28m2

ノ ッ ト kn 1kn=(18523600)msネ ー パ Npベ ル B

デ ジ ベ ル dB

表8SIに属さないがSIと併用されるその他の単位

SI単位との数値的な関係は    対数量の定義に依存

名称 記号

長 さ メ ー ト ル m質 量 キログラム kg時 間 秒 s電 流 ア ン ペ ア A熱力学温度 ケ ル ビ ン K物 質 量 モ ル mol光 度 カ ン デ ラ cd

基本量SI 基本単位

表1SI 基本単位

名称 記号 SI 単位で表される数値

エ ル グ erg 1 erg=10-7 Jダ イ ン dyn 1 dyn=10-5Nポ ア ズ P 1 P=1 dyn s cm-2=01Pa sス ト ー ク ス St 1 St =1cm2 s-1=10-4m2 s-1

ス チ ル ブ sb 1 sb =1cd cm-2=104cd m-2

フ ォ ト ph 1 ph=1cd sr cm-2 104lxガ ル Gal 1 Gal =1cm s-2=10-2ms-2

マ ク ス ウ ェ ル Mx 1 Mx = 1G cm2=10-8Wbガ ウ ス G 1 G =1Mx cm-2 =10-4Tエルステッド( c ) Oe 1 Oe  (1034π)A m-1

表9固有の名称をもつCGS組立単位

(c)3元系のCGS単位系とSIでは直接比較できないため等号「   」

   は対応関係を示すものである

(第8版2006年改訂)

この印刷物は再生紙を使用しています

Page 72: JAEA-Research 2013-020JAEA-Research 2013-020 - 1 - 1.はじめに 日本原子力研究開発機構(以下「JAEA」という。)は原子力安全基盤機構(以下「JNES」と

JAEA-Research 2013-020

- 68 -

図 5-35 本試験でサンプルが取得された位置(軸方向)

JAEA-Research 2013-020

- 69 -

図 5-36 ZN2 集合体のシャッフリング 1112)

(福島第 2 原子力発電所第 12 サイクルから第 14 サイクル)

JAEA-Research 2013-020

- 70 -

図 5-37 ZN3 集合体のシャッフリング 1112)

(福島第 2 原子力発電所第 12 サイクルから第 16 サイクル)

JAEA-Research 2013-020

- 71 -

6おわりに

JAEA が JNES からの受託事業として実施した「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生

成核種組成測定試験」において燃焼率評価で測定が必要な元素の 1 つである Nd について2

種類の手法で測定を行ったが結果に差異が生じたそのため確度の高い測定結果を取得するこ

とと生じた差異の原因究明を目的としたフォローアップ測定を実施した

本件で発生した Nd 定量値の差異の原因は3 章で述べたとおり(1) Nd 定量における化学操

作中に相互汚染等が発生した可能性があったこと(2) Nd を含む FP 核種の測定結果算出に使用

した溶解溶液中の U 原子数に不確定性があったことの 2 点により生じたものと推定される今

後同様の測定を実施する際に注意すべき点をまとめると以下のようになる

① 着目元素の定量を行う際同時期かつ同一試料で U 原子数を測定すること

② 試料の保管時には蒸発が無視できるだけの十分な量を確保した上で保管すること

③ 保管試料は定期的に重量を測定し自然蒸発の影響を把握すること

④ 分取希釈等の操作時には天秤による秤量を行いデータ管理を確実に行うこと

の 4 点である特にどのデータをどの時期に測定するかは全体の測定計画の検討で調整できる

ことであるため出来るだけ同一試料のデータを短期間にまとめて取得できるように配慮すべき

である

また作業環境からの天然元素の汚染等の影響の排除について近年の分析装置の高感度化に

伴い試料の取扱量が極めて少なくなっていることに注意すべきである取り扱う試料量が少なく

なれば被ばくや汚染の可能性を低減できる反面同時に取扱う試料間から生じる相互汚染使

用する試薬や器具及び作業を実施する環境下から混入する天然元素の影響等による汚染の可能性

が高くなるこれらの試料間の相互及び環境下等から生じる汚染はその原因が多岐に渡って考

えられることから作業全般に繊細な注意を払う必要があるあるいは被ばく量に注意を払い

つつ環境下等から生じる天然元素の汚染の影響が出ない程度に取り扱う量を増加させる等の検

討も必要となるだろうこのためにもさらに確度の高いデータの取得を目指し同様の測定を

繰り返し行うことで測定経験を得ることが必要である

本件で発生した Nd 定量値の差異について今後同様の事象を繰り返さないためには上記対応

を必要とするしたがって分析作業の実施の際には事前に作業者間で分析方法及び手順につ

いて十分に検討を行い綿密な計画を立てそれらを確実に遂行していくことの重要性を再認識

する必要がある

JAEA-Research 2013-020

- 72 -

謝 辞

JNES からの受託事業として実施した「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組

成測定試験」においてはJNES の山本徹氏には当該事業の立ち上げから実施及び本フォローア

ップ測定の実施に至るまで多大なご指導とご支援を頂きましたJNES の安藤良平氏及び鈴木

求氏には事業の遂行だけではなく取得データの解析結果に関するご指導をいただきました

深く感謝申し上げます安全研究センター サイクル安全研究グループの外池幸太郎研究主幹には

JNES からの受託事業立ち上げに際して事業の主担当者としてご尽力いただきましたまた同

グループの戸塚真義氏と原科研福島技術開発特別チーム 臨界管理技術開発グループの蒲原佳子

女史には本レポートに掲載するデータの整理を旧ホット試験施設管理部 ホット材料試験課の宮

田精一氏並びに原科研福島技術開発特別チーム 臨界管理技術開発グループの佐藤真人氏には試

料の再調製を行っていただきました原子力基礎工学研究部門 分析化学研究グループの河野信昭

氏並びに鈴木大輔氏には試料分離法について貴重なご助言をいただきましたここに記してお礼

申し上げます

参考文献

1) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 20 年度報告書

2) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 21 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000016661pdf)

3) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 22 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000118961pdf)

4) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 23 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000123740pdf)

5) SUsuda NKohnoldquoAnion-Exchange Separation of Nd and the Transplutonium Elements

in Spent Nuclear Fuels for Burn-up DeterminationrdquoSeparation Sci Technol 23(10amp11)

pp1119-1131 (1988)

6) GUchiyama et alldquoDevelopment of quantitative analytical method of U Pu and fission

products in spent fuel by combined-chromatographic-mass-spectrometric-isotopic-dilution

technologyrdquoEuropean Nuclear Conference 2012 (ENC 2012) December 2012 Manchester

United Kingdom

7) ISO11483 ldquoPreparation of plutonium sources and determination of 238Pu239Pu isotope

ratio by alpha spectrometry rdquo ISO Geneva(1994)

8) K Shibata O Iwamoto T Nakagawa N Iwamoto A Ichihara S Kunieda S Chiba K

JAEA-Research 2013-020

- 73 -

Furutaka N Otuka T Ohsawa T Murata H Matsunobu A Zukeran S Kamada and J

Katakura ldquoJENDL-40 A New Library for Nuclear Science and Engineeringrdquo Journal of

Nuclear Science and Technology 48 1 (2011)

9) K Okumura T Mori M Nakagawa K Kaneko ldquoValidation of a Continuous-Energy Monte

Carlo Burn-up Code MVP-BURN and Its Application to Analysis of Post Irradiation

Experimentrdquo Journal of Nuclear Science and Technology 37(2)pp128-138(2000)

10) 須山賢也望月弘樹高田友幸龍福進奥野浩村崎穣大久保清志「連続エネルギモン

テカルロコード MVP 及び MCNP を使用する統合化燃焼計算コードシステム -

SWAT31」 JAEA-DataCode 2009-002 日本原子力研究開発機構 (2009)

11) 「平成 18 年度全 MOX 炉心核設計手法信頼性実証試験成果報告書」07 基炉報-0001 原子力安

全基盤機構 (2007)

12) 「平成 18 年度高燃焼度 9x9 型燃料信頼性実証試験成果報告書」07 基炉報-0002 原子力安全

基盤機構 (2007)

JAEA-Research 2013-020

- 74 -

付録

測定データ集

JAEA-Research 2013-020

- 75 -

A 混合スパイク試料の値付け

表 A-1 各標準濃度一覧

標準試料 濃度 誤差()

U 濃度標準 26820 microgg 005 Pu 濃度標準 83506 ngg 005 Nd 濃度標準 13495 ngg 007

各標準の純度及び秤量誤差から算出した

表 A-2 混合スパイクと各濃度標準の混合データ

試料名 分取量(g)

混合スパイク 11452 U 濃度標準 10968 Pu 濃度標準 10723 Nd 濃度標準 10324

表 A-3 各濃度標準の同位体組成

U 濃度標準 Pu 濃度標準 Nd 濃度標準 同位体組成

(原子百分率) 誤差() 同位体組成

(原子百分率) 誤差()同位体組成

(原子百分率) 誤差() 234U 00054 362 238Pu 00030 215 142Nd 27119 0007 235U 07205 003 239Pu 974234 0001 143Nd 12174 0009 238U 992741 00003 240Pu 25607 0003 144Nd 23789 0014 241Pu 00100 191 145Nd 8295 0020 242Pu 00028 185 146Nd 17202 0026 148Nd 5767 0038 150Nd 5653 0049 各誤差は質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な誤差伝播の

計算により算出した

表 A-4 混合スパイク中 238Pu の放射能測定結果

放射能比(238Pu242Pu) 012692

表 A-5 混合スパイクに各濃度標準を添加した試料の同位体比測定結果

試料名 測定値 233U238U 0075767 (原子数比) plusmn 0000064

242Pu239Pu 0065232 (原子数比) plusmn 0000004

150Nd142Nd 075200 (原子数比) plusmn 000028

JAEA-Research 2013-020

- 76 -

原子数の算出には次の式を用いた

Rms times Sps - Spm 原子数 =

Abm - Rms times Abs

Rms 濃度標準添加後の 238U233U239Pu242Pu150Nd142Nd 原子数比

Sps 添加した各濃度標準中同位体の量(原子数)233U242Pu142Nd 量

Spm 添加した各濃度標準中同位体の量(原子数)238U239Pu150Nd 量

Abm 混合スパイク中の同位体の比238UU239PuPu150NdNd

Abs 混合スパイク中の同位体の比233UU242PuPu142NdNd

表 A-6 原子数算出に使用したデータ

元素 Rms Sps Spm Abm Abs

U 1319833 0 7388E+16 00086391 09826830 Pu 0065232 219735E+15 63943E+10 0998653 00002917 Nd 0752004 15774E+14 32882E+13 09077548 00201111

JAEA-Research 2013-020

- 77 -

B 燃料溶解溶液試料の測定データ

表 B-1 燃料溶解溶液の分取希釈データ

一次希釈 二次希釈 試料名

分取 希釈 分取 希釈 希釈倍率

2F1ZN2c2 10814 584007 05658 112594 10747

2F1ZN2c3 11753 583867 05676 112728 9866

2F1ZN3c2 11739 576345 05696 111741 9631

2F1ZN3c3 11685 585754 05686 111584 9837

2F1ZN3a9 11636 581027 05686 112304 9862

表 B-2試料中 238Pu の放射能測定結果

試料名 放射能比 238Pu(239Pu+240Pu)

2F1ZN2c2 24520 2F1ZN2c3 33482 2F1ZN3c2 59239 2F1ZN3c3 81127 2F1ZN3a9 63257

表 B-3 α線スペクトロメトリーを併用した Pu の同位体組成測定結果 (単位原子百分率)

試料名 239Pu 240Pu 241Pu 242Pu 238Pu

2F1ZN2c2 62731 25047 7050 3792 138 2F1ZN2c3 62634 24507 7143 3855 186 2F1ZN3c2 42290 32030 8898 13333 345 2F1ZN3c3 41498 31898 8770 13147 468 2F1ZN3a9 36971 30207 8136 21280 341

JAEA-Research 2013-020

- 78 -

表 B-4 燃料溶解溶液中の UPu 及び Nd の同位体組成分析結果 (単位原子百分率)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 234U 001789 00329 00141 00246 00077

plusmn 000007 00001 00002 00002 00002 235U 11220 17429 02320 03689 00219

plusmn 00008 00005 00003 00003 00002 236U 03805 062693 04799 07900 02916

plusmn 00004 000002 00001 00002 00001 238U 984796 975973 992741 988164 996787

plusmn 00008 00005 00004 00004 00003 238Pu 1381 186 345 468 341

plusmn 0008 001 002 003 002 239Pu 627305 62634 42290 41498 369711

plusmn 00008 0001 0003 0005 00007 240Pu 25047 245073 32030 31898 302074

plusmn 0001 00008 0004 0007 00006 241Pu 70503 7143 8898 877 8136

plusmn 00005 0001 0004 001 0002 242Pu 37915 38550 13333 13147 212796

plusmn 00007 00007 0004 0003 00008 142Nd 1639 0623 11173 1088 1655

plusmn 0003 0003 00003 0001 0002 143Nd 21002 21210 135747 132774 88781

plusmn 0005 0002 00008 00008 00005 144Nd 30748 31879 37724 38747 41187

plusmn 0004 0002 0001 0002 0002 145Nd 16540 16760 15007 14895 136618

plusmn 0004 0002 0001 0001 00009 146Nd 16799 16789 18682 18740 20038

plusmn 0008 0003 0002 0003 0002 148Nd 8868 8730 9211 8933 9522

plusmn 0007 0003 0002 0002 0002 150Nd 4404 4010 4684 4320 5059

plusmn 0005 0002 0001 0001 0001 238Pu については238U による影響を考慮しα線測定の結果を用いた 238Pu のplusmnはα線測定誤差を 05質量分析法による同位体比測定誤差を

01とし統計的な誤差伝播の計算により算出した Pu の同位体組成は表 B-3 の結果に 241Pu 及び 242Pu を加え百分率したも

のである 各plusmnは質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な

誤差伝播の計算により算出した

JAEA-Research 2013-020

- 79 -

原子数の算出には次の式を用いた

Rms times Sps - Spm

原子数 = Abm - Rms times Abs

Rms スパイク添加後の 238U233U239Pu242Pu148Nd150Nd 原子数比

Sps 添加した濃縮同位体の量(原子数)233U242Pu150Nd 量

Spm 添加した濃縮同位体の量(原子数)238U239Pu148Nd 量

Abm 試料中の同位体の比238UU239PuPu148NdNd

Abs 試料中の同位体の比233UU242PuPu150NdNd

表 B-6 添加したスパイク中の UPu 及び Nd の原子数 (単位原子数)

試料名 U 233U Sps 238U Spm

2F1ZN2c2 57221E+15 56230E+15 49433E+13 2F1ZN2c3 57146E+15 56156E+15 49369E+13 2F1ZN3c2 57201E+15 56210E+15 49416E+13 2F1ZN3c3 57216E+15 56225E+15 49429E+13 2F1ZN3a9 57325E+15 56332E+15 49523E+13

試料名 Pu 242Pu Sps 239Pu Spm

2F1ZN2c2 14402E+14 14382E+14 42006E+10 2F1ZN2c3 14383E+14 14364E+14 41952E+10 2F1ZN3c2 14397E+14 14377E+14 41992E+10 2F1ZN3c3 14401E+14 14381E+14 42003E+10 2F1ZN3a9 14428E+14 14409E+14 42083E+10

試料名 Nd 150Nd Sps 148Nd Spm

2F1ZN2c2 96421E+13 87527E+13 11428E+12 2F1ZN2c3 96295E+13 87412E+13 11413E+12 2F1ZN3c2 96388E+13 87496E+13 11424E+12 2F1ZN3c3 96413E+13 87519E+13 11427E+12 2F1ZN3a9 96597E+13 87687E+13 11449E+12

57221times1015を示す

表 B-5 二次希釈試料分取量とスパイク添加量 試料名 試料分取量(g) 添加量(g)

2F1ZN2c2 11070 11496 2F1ZN2c3 11060 11481 2F1ZN3c2 11069 11492 2F1ZN3c3 11071 11495 2F1ZN3a9 11068 11517

JAEA-Research 2013-020

- 80 -

表 B-7 二次希釈試料の UPu 及び Nd 同位体組成(測定値) (単位原子数比)

試料名 233UU Abs 238UU Abm

2F1ZN2c2 0 09848 2F1ZN2c3 0 09760 2F1ZN3c2 0 09927 2F1ZN3c3 0 09882 2F1ZN3a9 0 09968

試料名 242PuPu Abs 239PuPu Abm

2F1ZN2c2 00379 06273 2F1ZN2c3 00386 06263 2F1ZN3c2 01333 04229 2F1ZN3c3 01315 04150 2F1ZN3a9 02128 03697

試料名 150NdNd Abs 148NdNd Abm

2F1ZN2c2 00440 00887 2F1ZN2c3 00401 00873 2F1ZN3c2 00468 00921 2F1ZN3c3 00432 00893 2F1ZN3a9 00506 00952

表 B-8 混合スパイク添加後の二次希釈試料の同位体比測定結果 (単位原子数比)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 233U238U 0410984 031750 034736 0383628 0264855

plusmn 0000042 000010 000010 0000094 0000048 242Pu239Pu 182016 1364439 218793 236969 222127

plusmn 000011 0000042 000021 000020 000017 148Nd150Nd 0089986 0149877 0186518 0211642 0266697

plusmn 0000017 0000033 0000034 0000024 0000058

各plusmnは質量分析法による同位体比測定結果(3 回繰り返し測定)の標準偏差を示す

JAEA-Research 2013-020

- 81 -

表 B-9 二次希釈試料の UPu 及び Nd 原子数の算出結果 U

試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 243319 13843E+16 0101 2F1ZN2c3 314965 18072E+16 0105 2F1ZN3c2 287884 16251E+16 0104 2F1ZN3c3 260669 14782E+16 0103 2F1ZN3a9 377565 21288E+16 0102

Pu 試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 054940 13022E+14 0060 2F1ZN2c3 073290 17594E+14 0060 2F1ZN3c2 045705 18143E+14 0062 2F1ZN3c3 042200 16870E+14 0062 2F1ZN3a9 045019 23666E+14 0061

Nd 試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 008999 79480E+13 0125 2F1ZN2c3 014988 14713E+14 0103 2F1ZN3c2 018652 18203E+14 0096 2F1ZN3c3 021164 21674E+14 0096 2F1ZN3a9 026670 27214E+14 0096

13843times1016を示す

表 B-10 二次希釈試料のウラン濃度

試料名 二次希釈試料 分取量(g) 1

分取試料中の U 原子数2

二次希釈試料の

U 濃度 (原子数g 溶液)

2F1ZN2c2 11070 13843E+16 1250E+16 2F1ZN2c3 11060 18072E+16 1634E+16 2F1ZN3c2 11069 16251E+16 1468E+16 2F1ZN3c3 11071 14782E+16 1335E+16 2F1ZN3a9 11068 21288E+16 1923E+16

1表 B-5 参照 2表 B-9 参照 13843times1016を示す

This is a blank page

国際単位系(SI)

乗数  接頭語 記号 乗数  接頭語 記号

1024 ヨ タ Y 10-1 デ シ d1021 ゼ タ Z 10-2 セ ン チ c1018 エ ク サ E 10-3 ミ リ m1015 ペ タ P 10-6 マイクロ micro1012 テ ラ T 10-9 ナ ノ n109 ギ ガ G 10-12 ピ コ p106 メ ガ M 10-15 フェムト f103 キ ロ k 10-18 ア ト a102 ヘ ク ト h 10-21 ゼ プ ト z101 デ カ da 10-24 ヨ ク ト y

表5SI 接頭語

名称 記号 SI 単位による値

分 min 1 min=60s時 h 1h =60 min=3600 s日 d 1 d=24 h=86 400 s度 deg 1deg=(π180) rad分 rsquo 1rsquo=(160)deg=(π10800) rad秒 rdquo 1rdquo=(160)rsquo=(π648000) rad

ヘクタール ha 1ha=1hm2=104m2

リットル Ll 1L=11=1dm3=103cm3=10-3m3

トン t 1t=103 kg

表6SIに属さないがSIと併用される単位

名称 記号 SI 単位で表される数値

電 子 ボ ル ト eV 1eV=1602 176 53(14)times10-19Jダ ル ト ン Da 1Da=1660 538 86(28)times10-27kg統一原子質量単位 u 1u=1 Da天 文 単 位 ua 1ua=1495 978 706 91(6)times1011m

表7SIに属さないがSIと併用される単位でSI単位で表される数値が実験的に得られるもの

名称 記号 SI 単位で表される数値

キ ュ リ ー Ci 1 Ci=37times1010Bqレ ン ト ゲ ン R 1 R = 258times10-4Ckgラ ド rad 1 rad=1cGy=10-2Gyレ ム rem 1 rem=1 cSv=10-2Svガ ン マ γ 1γ=1 nT=10-9Tフ ェ ル ミ 1フェルミ=1 fm=10-15mメートル系カラット 1メートル系カラット = 200 mg = 2times10-4kgト ル Torr 1 Torr = (101 325760) Pa標 準 大 気 圧 atm 1 atm = 101 325 Pa

1cal=41858J(「15」カロリー)41868J(「IT」カロリー)4184J(「熱化学」カロリー)

ミ ク ロ ン micro 1 micro =1microm=10-6m

表10SIに属さないその他の単位の例

カ ロ リ ー cal

(a)SI接頭語は固有の名称と記号を持つ組立単位と組み合わせても使用できるしかし接頭語を付した単位はもはや コヒーレントではない(b)ラジアンとステラジアンは数字の1に対する単位の特別な名称で量についての情報をつたえるために使われる

 実際には使用する時には記号rad及びsrが用いられるが習慣として組立単位としての記号である数字の1は明 示されない(c)測光学ではステラジアンという名称と記号srを単位の表し方の中にそのまま維持している

(d)ヘルツは周期現象についてのみベクレルは放射性核種の統計的過程についてのみ使用される

(e)セルシウス度はケルビンの特別な名称でセルシウス温度を表すために使用されるセルシウス度とケルビンの

  単位の大きさは同一であるしたがって温度差や温度間隔を表す数値はどちらの単位で表しても同じである

(f)放射性核種の放射能(activity referred to a radionuclide)はしばしば誤った用語でrdquoradioactivityrdquoと記される

(g)単位シーベルト(PV200270205)についてはCIPM勧告2(CI-2002)を参照

(a)量濃度(amount concentration)は臨床化学の分野では物質濃度

  (substance concentration)ともよばれる(b)これらは無次元量あるいは次元1をもつ量であるがそのこと   を表す単位記号である数字の1は通常は表記しない

名称 記号SI 基本単位による

表し方

秒ルカスパ度粘 Pa s m-1 kg s-1

力 の モ ー メ ン ト ニュートンメートル N m m2 kg s-2

表 面 張 力 ニュートン毎メートル Nm kg s-2

角 速 度 ラジアン毎秒 rads m m-1 s-1=s-1

角 加 速 度 ラジアン毎秒毎秒 rads2 m m-1 s-2=s-2

熱 流 密 度 放 射 照 度 ワット毎平方メートル Wm2 kg s-3

熱 容 量 エ ン ト ロ ピ ー ジュール毎ケルビン JK m2 kg s-2 K-1

比熱容量比エントロピー ジュール毎キログラム毎ケルビン J(kg K) m2 s-2 K-1

比 エ ネ ル ギ ー ジュール毎キログラム Jkg m2 s-2

熱 伝 導 率 ワット毎メートル毎ケルビン W(m K) m kg s-3 K-1

体 積 エ ネ ル ギ ー ジュール毎立方メートル Jm3 m-1 kg s-2

電 界 の 強 さ ボルト毎メートル Vm m kg s-3 A-1

電 荷 密 度 クーロン毎立方メートル Cm3 m-3 sA表 面 電 荷 クーロン毎平方メートル Cm2 m-2 sA電 束 密 度 電 気 変 位 クーロン毎平方メートル Cm2 m-2 sA誘 電 率 ファラド毎メートル Fm m-3 kg-1 s4 A2

透 磁 率 ヘンリー毎メートル Hm m kg s-2 A-2

モ ル エ ネ ル ギ ー ジュール毎モル Jmol m2 kg s-2 mol-1

モルエントロピー モル熱容量ジュール毎モル毎ケルビン J(mol K) m2 kg s-2 K-1 mol-1

照射線量(X線及びγ線) クーロン毎キログラム Ckg kg-1 sA吸 収 線 量 率 グレイ毎秒 Gys m2 s-3

放 射 強 度 ワット毎ステラジアン Wsr m4 m-2 kg s-3=m2 kg s-3

放 射 輝 度 ワット毎平方メートル毎ステラジアン W(m2 sr) m2 m-2 kg s-3=kg s-3

酵 素 活 性 濃 度 カタール毎立方メートル katm3 m-3 s-1 mol

表4単位の中に固有の名称と記号を含むSI組立単位の例

組立量SI 組立単位

名称 記号

面 積 平方メートル m2

体 積 立法メートル m3

速 さ 速 度 メートル毎秒 ms加 速 度 メートル毎秒毎秒 ms2

波 数 毎メートル m-1

密 度 質 量 密 度 キログラム毎立方メートル kgm3

面 積 密 度 キログラム毎平方メートル kgm2

比 体 積 立方メートル毎キログラム m3kg電 流 密 度 アンペア毎平方メートル Am2

磁 界 の 強 さ アンペア毎メートル Am量 濃 度 (a) 濃 度 モル毎立方メートル molm3

質 量 濃 度 キログラム毎立法メートル kgm3

輝 度 カンデラ毎平方メートル cdm2

屈 折 率 (b) (数字の) 1 1比 透 磁 率 (b) (数字の) 1 1

組立量SI 基本単位

表2基本単位を用いて表されるSI組立単位の例

名称 記号他のSI単位による

表し方SI基本単位による

表し方平 面 角 ラジアン(b) rad 1(b) mm立 体 角 ステラジアン(b) sr(c) 1(b) m2m2

周 波 数 ヘルツ(d) Hz s-1

ントーュニ力 N m kg s-2

圧 力 応 力 パスカル Pa Nm2 m-1 kg s-2

エ ネ ル ギ ー 仕 事 熱 量 ジュール J N m m2 kg s-2

仕 事 率 工 率 放 射 束 ワット W Js m2 kg s-3

電 荷 電 気 量 クーロン A sC電 位 差 ( 電 圧 ) 起 電 力 ボルト V WA m2 kg s-3 A-1

静 電 容 量 ファラド F CV m-2 kg-1 s4 A2

電 気 抵 抗 オーム Ω VA m2 kg s-3 A-2

コ ン ダ ク タ ン ス ジーメンス S AV m-2 kg-1 s3 A2

バーエウ束磁 Wb Vs m2 kg s-2 A-1

磁 束 密 度 テスラ T Wbm2 kg s-2 A-1

イ ン ダ ク タ ン ス ヘンリー H WbA m2 kg s-2 A-2

セ ル シ ウ ス 温 度 セルシウス度(e) Kンメール束光 lm cd sr(c) cd

スクル度照 lx lmm2 m-2 cd放射性核種の放射能( f ) ベクレル(d) Bq s-1

吸収線量 比エネルギー分与カーマ

グレイ Gy Jkg m2 s-2

線量当量 周辺線量当量 方向

性線量当量 個人線量当量シーベルト(g) Sv Jkg m2 s-2

酸 素 活 性 カタール kat s-1 mol

表3固有の名称と記号で表されるSI組立単位SI 組立単位

組立量

名称 記号 SI 単位で表される数値

バ ー ル bar 1bar=01MPa=100kPa=105Pa水銀柱ミリメートル mmHg 1mmHg=133322Paオングストローム Å 1Å=01nm=100pm=10-10m海 里 M 1M=1852mバ ー ン b 1b=100fm2=(10-12cm)2=10-28m2

ノ ッ ト kn 1kn=(18523600)msネ ー パ Npベ ル B

デ ジ ベ ル dB

表8SIに属さないがSIと併用されるその他の単位

SI単位との数値的な関係は    対数量の定義に依存

名称 記号

長 さ メ ー ト ル m質 量 キログラム kg時 間 秒 s電 流 ア ン ペ ア A熱力学温度 ケ ル ビ ン K物 質 量 モ ル mol光 度 カ ン デ ラ cd

基本量SI 基本単位

表1SI 基本単位

名称 記号 SI 単位で表される数値

エ ル グ erg 1 erg=10-7 Jダ イ ン dyn 1 dyn=10-5Nポ ア ズ P 1 P=1 dyn s cm-2=01Pa sス ト ー ク ス St 1 St =1cm2 s-1=10-4m2 s-1

ス チ ル ブ sb 1 sb =1cd cm-2=104cd m-2

フ ォ ト ph 1 ph=1cd sr cm-2 104lxガ ル Gal 1 Gal =1cm s-2=10-2ms-2

マ ク ス ウ ェ ル Mx 1 Mx = 1G cm2=10-8Wbガ ウ ス G 1 G =1Mx cm-2 =10-4Tエルステッド( c ) Oe 1 Oe  (1034π)A m-1

表9固有の名称をもつCGS組立単位

(c)3元系のCGS単位系とSIでは直接比較できないため等号「   」

   は対応関係を示すものである

(第8版2006年改訂)

この印刷物は再生紙を使用しています

Page 73: JAEA-Research 2013-020JAEA-Research 2013-020 - 1 - 1.はじめに 日本原子力研究開発機構(以下「JAEA」という。)は原子力安全基盤機構(以下「JNES」と

JAEA-Research 2013-020

- 69 -

図 5-36 ZN2 集合体のシャッフリング 1112)

(福島第 2 原子力発電所第 12 サイクルから第 14 サイクル)

JAEA-Research 2013-020

- 70 -

図 5-37 ZN3 集合体のシャッフリング 1112)

(福島第 2 原子力発電所第 12 サイクルから第 16 サイクル)

JAEA-Research 2013-020

- 71 -

6おわりに

JAEA が JNES からの受託事業として実施した「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生

成核種組成測定試験」において燃焼率評価で測定が必要な元素の 1 つである Nd について2

種類の手法で測定を行ったが結果に差異が生じたそのため確度の高い測定結果を取得するこ

とと生じた差異の原因究明を目的としたフォローアップ測定を実施した

本件で発生した Nd 定量値の差異の原因は3 章で述べたとおり(1) Nd 定量における化学操

作中に相互汚染等が発生した可能性があったこと(2) Nd を含む FP 核種の測定結果算出に使用

した溶解溶液中の U 原子数に不確定性があったことの 2 点により生じたものと推定される今

後同様の測定を実施する際に注意すべき点をまとめると以下のようになる

① 着目元素の定量を行う際同時期かつ同一試料で U 原子数を測定すること

② 試料の保管時には蒸発が無視できるだけの十分な量を確保した上で保管すること

③ 保管試料は定期的に重量を測定し自然蒸発の影響を把握すること

④ 分取希釈等の操作時には天秤による秤量を行いデータ管理を確実に行うこと

の 4 点である特にどのデータをどの時期に測定するかは全体の測定計画の検討で調整できる

ことであるため出来るだけ同一試料のデータを短期間にまとめて取得できるように配慮すべき

である

また作業環境からの天然元素の汚染等の影響の排除について近年の分析装置の高感度化に

伴い試料の取扱量が極めて少なくなっていることに注意すべきである取り扱う試料量が少なく

なれば被ばくや汚染の可能性を低減できる反面同時に取扱う試料間から生じる相互汚染使

用する試薬や器具及び作業を実施する環境下から混入する天然元素の影響等による汚染の可能性

が高くなるこれらの試料間の相互及び環境下等から生じる汚染はその原因が多岐に渡って考

えられることから作業全般に繊細な注意を払う必要があるあるいは被ばく量に注意を払い

つつ環境下等から生じる天然元素の汚染の影響が出ない程度に取り扱う量を増加させる等の検

討も必要となるだろうこのためにもさらに確度の高いデータの取得を目指し同様の測定を

繰り返し行うことで測定経験を得ることが必要である

本件で発生した Nd 定量値の差異について今後同様の事象を繰り返さないためには上記対応

を必要とするしたがって分析作業の実施の際には事前に作業者間で分析方法及び手順につ

いて十分に検討を行い綿密な計画を立てそれらを確実に遂行していくことの重要性を再認識

する必要がある

JAEA-Research 2013-020

- 72 -

謝 辞

JNES からの受託事業として実施した「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組

成測定試験」においてはJNES の山本徹氏には当該事業の立ち上げから実施及び本フォローア

ップ測定の実施に至るまで多大なご指導とご支援を頂きましたJNES の安藤良平氏及び鈴木

求氏には事業の遂行だけではなく取得データの解析結果に関するご指導をいただきました

深く感謝申し上げます安全研究センター サイクル安全研究グループの外池幸太郎研究主幹には

JNES からの受託事業立ち上げに際して事業の主担当者としてご尽力いただきましたまた同

グループの戸塚真義氏と原科研福島技術開発特別チーム 臨界管理技術開発グループの蒲原佳子

女史には本レポートに掲載するデータの整理を旧ホット試験施設管理部 ホット材料試験課の宮

田精一氏並びに原科研福島技術開発特別チーム 臨界管理技術開発グループの佐藤真人氏には試

料の再調製を行っていただきました原子力基礎工学研究部門 分析化学研究グループの河野信昭

氏並びに鈴木大輔氏には試料分離法について貴重なご助言をいただきましたここに記してお礼

申し上げます

参考文献

1) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 20 年度報告書

2) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 21 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000016661pdf)

3) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 22 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000118961pdf)

4) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 23 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000123740pdf)

5) SUsuda NKohnoldquoAnion-Exchange Separation of Nd and the Transplutonium Elements

in Spent Nuclear Fuels for Burn-up DeterminationrdquoSeparation Sci Technol 23(10amp11)

pp1119-1131 (1988)

6) GUchiyama et alldquoDevelopment of quantitative analytical method of U Pu and fission

products in spent fuel by combined-chromatographic-mass-spectrometric-isotopic-dilution

technologyrdquoEuropean Nuclear Conference 2012 (ENC 2012) December 2012 Manchester

United Kingdom

7) ISO11483 ldquoPreparation of plutonium sources and determination of 238Pu239Pu isotope

ratio by alpha spectrometry rdquo ISO Geneva(1994)

8) K Shibata O Iwamoto T Nakagawa N Iwamoto A Ichihara S Kunieda S Chiba K

JAEA-Research 2013-020

- 73 -

Furutaka N Otuka T Ohsawa T Murata H Matsunobu A Zukeran S Kamada and J

Katakura ldquoJENDL-40 A New Library for Nuclear Science and Engineeringrdquo Journal of

Nuclear Science and Technology 48 1 (2011)

9) K Okumura T Mori M Nakagawa K Kaneko ldquoValidation of a Continuous-Energy Monte

Carlo Burn-up Code MVP-BURN and Its Application to Analysis of Post Irradiation

Experimentrdquo Journal of Nuclear Science and Technology 37(2)pp128-138(2000)

10) 須山賢也望月弘樹高田友幸龍福進奥野浩村崎穣大久保清志「連続エネルギモン

テカルロコード MVP 及び MCNP を使用する統合化燃焼計算コードシステム -

SWAT31」 JAEA-DataCode 2009-002 日本原子力研究開発機構 (2009)

11) 「平成 18 年度全 MOX 炉心核設計手法信頼性実証試験成果報告書」07 基炉報-0001 原子力安

全基盤機構 (2007)

12) 「平成 18 年度高燃焼度 9x9 型燃料信頼性実証試験成果報告書」07 基炉報-0002 原子力安全

基盤機構 (2007)

JAEA-Research 2013-020

- 74 -

付録

測定データ集

JAEA-Research 2013-020

- 75 -

A 混合スパイク試料の値付け

表 A-1 各標準濃度一覧

標準試料 濃度 誤差()

U 濃度標準 26820 microgg 005 Pu 濃度標準 83506 ngg 005 Nd 濃度標準 13495 ngg 007

各標準の純度及び秤量誤差から算出した

表 A-2 混合スパイクと各濃度標準の混合データ

試料名 分取量(g)

混合スパイク 11452 U 濃度標準 10968 Pu 濃度標準 10723 Nd 濃度標準 10324

表 A-3 各濃度標準の同位体組成

U 濃度標準 Pu 濃度標準 Nd 濃度標準 同位体組成

(原子百分率) 誤差() 同位体組成

(原子百分率) 誤差()同位体組成

(原子百分率) 誤差() 234U 00054 362 238Pu 00030 215 142Nd 27119 0007 235U 07205 003 239Pu 974234 0001 143Nd 12174 0009 238U 992741 00003 240Pu 25607 0003 144Nd 23789 0014 241Pu 00100 191 145Nd 8295 0020 242Pu 00028 185 146Nd 17202 0026 148Nd 5767 0038 150Nd 5653 0049 各誤差は質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な誤差伝播の

計算により算出した

表 A-4 混合スパイク中 238Pu の放射能測定結果

放射能比(238Pu242Pu) 012692

表 A-5 混合スパイクに各濃度標準を添加した試料の同位体比測定結果

試料名 測定値 233U238U 0075767 (原子数比) plusmn 0000064

242Pu239Pu 0065232 (原子数比) plusmn 0000004

150Nd142Nd 075200 (原子数比) plusmn 000028

JAEA-Research 2013-020

- 76 -

原子数の算出には次の式を用いた

Rms times Sps - Spm 原子数 =

Abm - Rms times Abs

Rms 濃度標準添加後の 238U233U239Pu242Pu150Nd142Nd 原子数比

Sps 添加した各濃度標準中同位体の量(原子数)233U242Pu142Nd 量

Spm 添加した各濃度標準中同位体の量(原子数)238U239Pu150Nd 量

Abm 混合スパイク中の同位体の比238UU239PuPu150NdNd

Abs 混合スパイク中の同位体の比233UU242PuPu142NdNd

表 A-6 原子数算出に使用したデータ

元素 Rms Sps Spm Abm Abs

U 1319833 0 7388E+16 00086391 09826830 Pu 0065232 219735E+15 63943E+10 0998653 00002917 Nd 0752004 15774E+14 32882E+13 09077548 00201111

JAEA-Research 2013-020

- 77 -

B 燃料溶解溶液試料の測定データ

表 B-1 燃料溶解溶液の分取希釈データ

一次希釈 二次希釈 試料名

分取 希釈 分取 希釈 希釈倍率

2F1ZN2c2 10814 584007 05658 112594 10747

2F1ZN2c3 11753 583867 05676 112728 9866

2F1ZN3c2 11739 576345 05696 111741 9631

2F1ZN3c3 11685 585754 05686 111584 9837

2F1ZN3a9 11636 581027 05686 112304 9862

表 B-2試料中 238Pu の放射能測定結果

試料名 放射能比 238Pu(239Pu+240Pu)

2F1ZN2c2 24520 2F1ZN2c3 33482 2F1ZN3c2 59239 2F1ZN3c3 81127 2F1ZN3a9 63257

表 B-3 α線スペクトロメトリーを併用した Pu の同位体組成測定結果 (単位原子百分率)

試料名 239Pu 240Pu 241Pu 242Pu 238Pu

2F1ZN2c2 62731 25047 7050 3792 138 2F1ZN2c3 62634 24507 7143 3855 186 2F1ZN3c2 42290 32030 8898 13333 345 2F1ZN3c3 41498 31898 8770 13147 468 2F1ZN3a9 36971 30207 8136 21280 341

JAEA-Research 2013-020

- 78 -

表 B-4 燃料溶解溶液中の UPu 及び Nd の同位体組成分析結果 (単位原子百分率)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 234U 001789 00329 00141 00246 00077

plusmn 000007 00001 00002 00002 00002 235U 11220 17429 02320 03689 00219

plusmn 00008 00005 00003 00003 00002 236U 03805 062693 04799 07900 02916

plusmn 00004 000002 00001 00002 00001 238U 984796 975973 992741 988164 996787

plusmn 00008 00005 00004 00004 00003 238Pu 1381 186 345 468 341

plusmn 0008 001 002 003 002 239Pu 627305 62634 42290 41498 369711

plusmn 00008 0001 0003 0005 00007 240Pu 25047 245073 32030 31898 302074

plusmn 0001 00008 0004 0007 00006 241Pu 70503 7143 8898 877 8136

plusmn 00005 0001 0004 001 0002 242Pu 37915 38550 13333 13147 212796

plusmn 00007 00007 0004 0003 00008 142Nd 1639 0623 11173 1088 1655

plusmn 0003 0003 00003 0001 0002 143Nd 21002 21210 135747 132774 88781

plusmn 0005 0002 00008 00008 00005 144Nd 30748 31879 37724 38747 41187

plusmn 0004 0002 0001 0002 0002 145Nd 16540 16760 15007 14895 136618

plusmn 0004 0002 0001 0001 00009 146Nd 16799 16789 18682 18740 20038

plusmn 0008 0003 0002 0003 0002 148Nd 8868 8730 9211 8933 9522

plusmn 0007 0003 0002 0002 0002 150Nd 4404 4010 4684 4320 5059

plusmn 0005 0002 0001 0001 0001 238Pu については238U による影響を考慮しα線測定の結果を用いた 238Pu のplusmnはα線測定誤差を 05質量分析法による同位体比測定誤差を

01とし統計的な誤差伝播の計算により算出した Pu の同位体組成は表 B-3 の結果に 241Pu 及び 242Pu を加え百分率したも

のである 各plusmnは質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な

誤差伝播の計算により算出した

JAEA-Research 2013-020

- 79 -

原子数の算出には次の式を用いた

Rms times Sps - Spm

原子数 = Abm - Rms times Abs

Rms スパイク添加後の 238U233U239Pu242Pu148Nd150Nd 原子数比

Sps 添加した濃縮同位体の量(原子数)233U242Pu150Nd 量

Spm 添加した濃縮同位体の量(原子数)238U239Pu148Nd 量

Abm 試料中の同位体の比238UU239PuPu148NdNd

Abs 試料中の同位体の比233UU242PuPu150NdNd

表 B-6 添加したスパイク中の UPu 及び Nd の原子数 (単位原子数)

試料名 U 233U Sps 238U Spm

2F1ZN2c2 57221E+15 56230E+15 49433E+13 2F1ZN2c3 57146E+15 56156E+15 49369E+13 2F1ZN3c2 57201E+15 56210E+15 49416E+13 2F1ZN3c3 57216E+15 56225E+15 49429E+13 2F1ZN3a9 57325E+15 56332E+15 49523E+13

試料名 Pu 242Pu Sps 239Pu Spm

2F1ZN2c2 14402E+14 14382E+14 42006E+10 2F1ZN2c3 14383E+14 14364E+14 41952E+10 2F1ZN3c2 14397E+14 14377E+14 41992E+10 2F1ZN3c3 14401E+14 14381E+14 42003E+10 2F1ZN3a9 14428E+14 14409E+14 42083E+10

試料名 Nd 150Nd Sps 148Nd Spm

2F1ZN2c2 96421E+13 87527E+13 11428E+12 2F1ZN2c3 96295E+13 87412E+13 11413E+12 2F1ZN3c2 96388E+13 87496E+13 11424E+12 2F1ZN3c3 96413E+13 87519E+13 11427E+12 2F1ZN3a9 96597E+13 87687E+13 11449E+12

57221times1015を示す

表 B-5 二次希釈試料分取量とスパイク添加量 試料名 試料分取量(g) 添加量(g)

2F1ZN2c2 11070 11496 2F1ZN2c3 11060 11481 2F1ZN3c2 11069 11492 2F1ZN3c3 11071 11495 2F1ZN3a9 11068 11517

JAEA-Research 2013-020

- 80 -

表 B-7 二次希釈試料の UPu 及び Nd 同位体組成(測定値) (単位原子数比)

試料名 233UU Abs 238UU Abm

2F1ZN2c2 0 09848 2F1ZN2c3 0 09760 2F1ZN3c2 0 09927 2F1ZN3c3 0 09882 2F1ZN3a9 0 09968

試料名 242PuPu Abs 239PuPu Abm

2F1ZN2c2 00379 06273 2F1ZN2c3 00386 06263 2F1ZN3c2 01333 04229 2F1ZN3c3 01315 04150 2F1ZN3a9 02128 03697

試料名 150NdNd Abs 148NdNd Abm

2F1ZN2c2 00440 00887 2F1ZN2c3 00401 00873 2F1ZN3c2 00468 00921 2F1ZN3c3 00432 00893 2F1ZN3a9 00506 00952

表 B-8 混合スパイク添加後の二次希釈試料の同位体比測定結果 (単位原子数比)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 233U238U 0410984 031750 034736 0383628 0264855

plusmn 0000042 000010 000010 0000094 0000048 242Pu239Pu 182016 1364439 218793 236969 222127

plusmn 000011 0000042 000021 000020 000017 148Nd150Nd 0089986 0149877 0186518 0211642 0266697

plusmn 0000017 0000033 0000034 0000024 0000058

各plusmnは質量分析法による同位体比測定結果(3 回繰り返し測定)の標準偏差を示す

JAEA-Research 2013-020

- 81 -

表 B-9 二次希釈試料の UPu 及び Nd 原子数の算出結果 U

試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 243319 13843E+16 0101 2F1ZN2c3 314965 18072E+16 0105 2F1ZN3c2 287884 16251E+16 0104 2F1ZN3c3 260669 14782E+16 0103 2F1ZN3a9 377565 21288E+16 0102

Pu 試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 054940 13022E+14 0060 2F1ZN2c3 073290 17594E+14 0060 2F1ZN3c2 045705 18143E+14 0062 2F1ZN3c3 042200 16870E+14 0062 2F1ZN3a9 045019 23666E+14 0061

Nd 試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 008999 79480E+13 0125 2F1ZN2c3 014988 14713E+14 0103 2F1ZN3c2 018652 18203E+14 0096 2F1ZN3c3 021164 21674E+14 0096 2F1ZN3a9 026670 27214E+14 0096

13843times1016を示す

表 B-10 二次希釈試料のウラン濃度

試料名 二次希釈試料 分取量(g) 1

分取試料中の U 原子数2

二次希釈試料の

U 濃度 (原子数g 溶液)

2F1ZN2c2 11070 13843E+16 1250E+16 2F1ZN2c3 11060 18072E+16 1634E+16 2F1ZN3c2 11069 16251E+16 1468E+16 2F1ZN3c3 11071 14782E+16 1335E+16 2F1ZN3a9 11068 21288E+16 1923E+16

1表 B-5 参照 2表 B-9 参照 13843times1016を示す

This is a blank page

国際単位系(SI)

乗数  接頭語 記号 乗数  接頭語 記号

1024 ヨ タ Y 10-1 デ シ d1021 ゼ タ Z 10-2 セ ン チ c1018 エ ク サ E 10-3 ミ リ m1015 ペ タ P 10-6 マイクロ micro1012 テ ラ T 10-9 ナ ノ n109 ギ ガ G 10-12 ピ コ p106 メ ガ M 10-15 フェムト f103 キ ロ k 10-18 ア ト a102 ヘ ク ト h 10-21 ゼ プ ト z101 デ カ da 10-24 ヨ ク ト y

表5SI 接頭語

名称 記号 SI 単位による値

分 min 1 min=60s時 h 1h =60 min=3600 s日 d 1 d=24 h=86 400 s度 deg 1deg=(π180) rad分 rsquo 1rsquo=(160)deg=(π10800) rad秒 rdquo 1rdquo=(160)rsquo=(π648000) rad

ヘクタール ha 1ha=1hm2=104m2

リットル Ll 1L=11=1dm3=103cm3=10-3m3

トン t 1t=103 kg

表6SIに属さないがSIと併用される単位

名称 記号 SI 単位で表される数値

電 子 ボ ル ト eV 1eV=1602 176 53(14)times10-19Jダ ル ト ン Da 1Da=1660 538 86(28)times10-27kg統一原子質量単位 u 1u=1 Da天 文 単 位 ua 1ua=1495 978 706 91(6)times1011m

表7SIに属さないがSIと併用される単位でSI単位で表される数値が実験的に得られるもの

名称 記号 SI 単位で表される数値

キ ュ リ ー Ci 1 Ci=37times1010Bqレ ン ト ゲ ン R 1 R = 258times10-4Ckgラ ド rad 1 rad=1cGy=10-2Gyレ ム rem 1 rem=1 cSv=10-2Svガ ン マ γ 1γ=1 nT=10-9Tフ ェ ル ミ 1フェルミ=1 fm=10-15mメートル系カラット 1メートル系カラット = 200 mg = 2times10-4kgト ル Torr 1 Torr = (101 325760) Pa標 準 大 気 圧 atm 1 atm = 101 325 Pa

1cal=41858J(「15」カロリー)41868J(「IT」カロリー)4184J(「熱化学」カロリー)

ミ ク ロ ン micro 1 micro =1microm=10-6m

表10SIに属さないその他の単位の例

カ ロ リ ー cal

(a)SI接頭語は固有の名称と記号を持つ組立単位と組み合わせても使用できるしかし接頭語を付した単位はもはや コヒーレントではない(b)ラジアンとステラジアンは数字の1に対する単位の特別な名称で量についての情報をつたえるために使われる

 実際には使用する時には記号rad及びsrが用いられるが習慣として組立単位としての記号である数字の1は明 示されない(c)測光学ではステラジアンという名称と記号srを単位の表し方の中にそのまま維持している

(d)ヘルツは周期現象についてのみベクレルは放射性核種の統計的過程についてのみ使用される

(e)セルシウス度はケルビンの特別な名称でセルシウス温度を表すために使用されるセルシウス度とケルビンの

  単位の大きさは同一であるしたがって温度差や温度間隔を表す数値はどちらの単位で表しても同じである

(f)放射性核種の放射能(activity referred to a radionuclide)はしばしば誤った用語でrdquoradioactivityrdquoと記される

(g)単位シーベルト(PV200270205)についてはCIPM勧告2(CI-2002)を参照

(a)量濃度(amount concentration)は臨床化学の分野では物質濃度

  (substance concentration)ともよばれる(b)これらは無次元量あるいは次元1をもつ量であるがそのこと   を表す単位記号である数字の1は通常は表記しない

名称 記号SI 基本単位による

表し方

秒ルカスパ度粘 Pa s m-1 kg s-1

力 の モ ー メ ン ト ニュートンメートル N m m2 kg s-2

表 面 張 力 ニュートン毎メートル Nm kg s-2

角 速 度 ラジアン毎秒 rads m m-1 s-1=s-1

角 加 速 度 ラジアン毎秒毎秒 rads2 m m-1 s-2=s-2

熱 流 密 度 放 射 照 度 ワット毎平方メートル Wm2 kg s-3

熱 容 量 エ ン ト ロ ピ ー ジュール毎ケルビン JK m2 kg s-2 K-1

比熱容量比エントロピー ジュール毎キログラム毎ケルビン J(kg K) m2 s-2 K-1

比 エ ネ ル ギ ー ジュール毎キログラム Jkg m2 s-2

熱 伝 導 率 ワット毎メートル毎ケルビン W(m K) m kg s-3 K-1

体 積 エ ネ ル ギ ー ジュール毎立方メートル Jm3 m-1 kg s-2

電 界 の 強 さ ボルト毎メートル Vm m kg s-3 A-1

電 荷 密 度 クーロン毎立方メートル Cm3 m-3 sA表 面 電 荷 クーロン毎平方メートル Cm2 m-2 sA電 束 密 度 電 気 変 位 クーロン毎平方メートル Cm2 m-2 sA誘 電 率 ファラド毎メートル Fm m-3 kg-1 s4 A2

透 磁 率 ヘンリー毎メートル Hm m kg s-2 A-2

モ ル エ ネ ル ギ ー ジュール毎モル Jmol m2 kg s-2 mol-1

モルエントロピー モル熱容量ジュール毎モル毎ケルビン J(mol K) m2 kg s-2 K-1 mol-1

照射線量(X線及びγ線) クーロン毎キログラム Ckg kg-1 sA吸 収 線 量 率 グレイ毎秒 Gys m2 s-3

放 射 強 度 ワット毎ステラジアン Wsr m4 m-2 kg s-3=m2 kg s-3

放 射 輝 度 ワット毎平方メートル毎ステラジアン W(m2 sr) m2 m-2 kg s-3=kg s-3

酵 素 活 性 濃 度 カタール毎立方メートル katm3 m-3 s-1 mol

表4単位の中に固有の名称と記号を含むSI組立単位の例

組立量SI 組立単位

名称 記号

面 積 平方メートル m2

体 積 立法メートル m3

速 さ 速 度 メートル毎秒 ms加 速 度 メートル毎秒毎秒 ms2

波 数 毎メートル m-1

密 度 質 量 密 度 キログラム毎立方メートル kgm3

面 積 密 度 キログラム毎平方メートル kgm2

比 体 積 立方メートル毎キログラム m3kg電 流 密 度 アンペア毎平方メートル Am2

磁 界 の 強 さ アンペア毎メートル Am量 濃 度 (a) 濃 度 モル毎立方メートル molm3

質 量 濃 度 キログラム毎立法メートル kgm3

輝 度 カンデラ毎平方メートル cdm2

屈 折 率 (b) (数字の) 1 1比 透 磁 率 (b) (数字の) 1 1

組立量SI 基本単位

表2基本単位を用いて表されるSI組立単位の例

名称 記号他のSI単位による

表し方SI基本単位による

表し方平 面 角 ラジアン(b) rad 1(b) mm立 体 角 ステラジアン(b) sr(c) 1(b) m2m2

周 波 数 ヘルツ(d) Hz s-1

ントーュニ力 N m kg s-2

圧 力 応 力 パスカル Pa Nm2 m-1 kg s-2

エ ネ ル ギ ー 仕 事 熱 量 ジュール J N m m2 kg s-2

仕 事 率 工 率 放 射 束 ワット W Js m2 kg s-3

電 荷 電 気 量 クーロン A sC電 位 差 ( 電 圧 ) 起 電 力 ボルト V WA m2 kg s-3 A-1

静 電 容 量 ファラド F CV m-2 kg-1 s4 A2

電 気 抵 抗 オーム Ω VA m2 kg s-3 A-2

コ ン ダ ク タ ン ス ジーメンス S AV m-2 kg-1 s3 A2

バーエウ束磁 Wb Vs m2 kg s-2 A-1

磁 束 密 度 テスラ T Wbm2 kg s-2 A-1

イ ン ダ ク タ ン ス ヘンリー H WbA m2 kg s-2 A-2

セ ル シ ウ ス 温 度 セルシウス度(e) Kンメール束光 lm cd sr(c) cd

スクル度照 lx lmm2 m-2 cd放射性核種の放射能( f ) ベクレル(d) Bq s-1

吸収線量 比エネルギー分与カーマ

グレイ Gy Jkg m2 s-2

線量当量 周辺線量当量 方向

性線量当量 個人線量当量シーベルト(g) Sv Jkg m2 s-2

酸 素 活 性 カタール kat s-1 mol

表3固有の名称と記号で表されるSI組立単位SI 組立単位

組立量

名称 記号 SI 単位で表される数値

バ ー ル bar 1bar=01MPa=100kPa=105Pa水銀柱ミリメートル mmHg 1mmHg=133322Paオングストローム Å 1Å=01nm=100pm=10-10m海 里 M 1M=1852mバ ー ン b 1b=100fm2=(10-12cm)2=10-28m2

ノ ッ ト kn 1kn=(18523600)msネ ー パ Npベ ル B

デ ジ ベ ル dB

表8SIに属さないがSIと併用されるその他の単位

SI単位との数値的な関係は    対数量の定義に依存

名称 記号

長 さ メ ー ト ル m質 量 キログラム kg時 間 秒 s電 流 ア ン ペ ア A熱力学温度 ケ ル ビ ン K物 質 量 モ ル mol光 度 カ ン デ ラ cd

基本量SI 基本単位

表1SI 基本単位

名称 記号 SI 単位で表される数値

エ ル グ erg 1 erg=10-7 Jダ イ ン dyn 1 dyn=10-5Nポ ア ズ P 1 P=1 dyn s cm-2=01Pa sス ト ー ク ス St 1 St =1cm2 s-1=10-4m2 s-1

ス チ ル ブ sb 1 sb =1cd cm-2=104cd m-2

フ ォ ト ph 1 ph=1cd sr cm-2 104lxガ ル Gal 1 Gal =1cm s-2=10-2ms-2

マ ク ス ウ ェ ル Mx 1 Mx = 1G cm2=10-8Wbガ ウ ス G 1 G =1Mx cm-2 =10-4Tエルステッド( c ) Oe 1 Oe  (1034π)A m-1

表9固有の名称をもつCGS組立単位

(c)3元系のCGS単位系とSIでは直接比較できないため等号「   」

   は対応関係を示すものである

(第8版2006年改訂)

この印刷物は再生紙を使用しています

Page 74: JAEA-Research 2013-020JAEA-Research 2013-020 - 1 - 1.はじめに 日本原子力研究開発機構(以下「JAEA」という。)は原子力安全基盤機構(以下「JNES」と

JAEA-Research 2013-020

- 70 -

図 5-37 ZN3 集合体のシャッフリング 1112)

(福島第 2 原子力発電所第 12 サイクルから第 16 サイクル)

JAEA-Research 2013-020

- 71 -

6おわりに

JAEA が JNES からの受託事業として実施した「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生

成核種組成測定試験」において燃焼率評価で測定が必要な元素の 1 つである Nd について2

種類の手法で測定を行ったが結果に差異が生じたそのため確度の高い測定結果を取得するこ

とと生じた差異の原因究明を目的としたフォローアップ測定を実施した

本件で発生した Nd 定量値の差異の原因は3 章で述べたとおり(1) Nd 定量における化学操

作中に相互汚染等が発生した可能性があったこと(2) Nd を含む FP 核種の測定結果算出に使用

した溶解溶液中の U 原子数に不確定性があったことの 2 点により生じたものと推定される今

後同様の測定を実施する際に注意すべき点をまとめると以下のようになる

① 着目元素の定量を行う際同時期かつ同一試料で U 原子数を測定すること

② 試料の保管時には蒸発が無視できるだけの十分な量を確保した上で保管すること

③ 保管試料は定期的に重量を測定し自然蒸発の影響を把握すること

④ 分取希釈等の操作時には天秤による秤量を行いデータ管理を確実に行うこと

の 4 点である特にどのデータをどの時期に測定するかは全体の測定計画の検討で調整できる

ことであるため出来るだけ同一試料のデータを短期間にまとめて取得できるように配慮すべき

である

また作業環境からの天然元素の汚染等の影響の排除について近年の分析装置の高感度化に

伴い試料の取扱量が極めて少なくなっていることに注意すべきである取り扱う試料量が少なく

なれば被ばくや汚染の可能性を低減できる反面同時に取扱う試料間から生じる相互汚染使

用する試薬や器具及び作業を実施する環境下から混入する天然元素の影響等による汚染の可能性

が高くなるこれらの試料間の相互及び環境下等から生じる汚染はその原因が多岐に渡って考

えられることから作業全般に繊細な注意を払う必要があるあるいは被ばく量に注意を払い

つつ環境下等から生じる天然元素の汚染の影響が出ない程度に取り扱う量を増加させる等の検

討も必要となるだろうこのためにもさらに確度の高いデータの取得を目指し同様の測定を

繰り返し行うことで測定経験を得ることが必要である

本件で発生した Nd 定量値の差異について今後同様の事象を繰り返さないためには上記対応

を必要とするしたがって分析作業の実施の際には事前に作業者間で分析方法及び手順につ

いて十分に検討を行い綿密な計画を立てそれらを確実に遂行していくことの重要性を再認識

する必要がある

JAEA-Research 2013-020

- 72 -

謝 辞

JNES からの受託事業として実施した「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組

成測定試験」においてはJNES の山本徹氏には当該事業の立ち上げから実施及び本フォローア

ップ測定の実施に至るまで多大なご指導とご支援を頂きましたJNES の安藤良平氏及び鈴木

求氏には事業の遂行だけではなく取得データの解析結果に関するご指導をいただきました

深く感謝申し上げます安全研究センター サイクル安全研究グループの外池幸太郎研究主幹には

JNES からの受託事業立ち上げに際して事業の主担当者としてご尽力いただきましたまた同

グループの戸塚真義氏と原科研福島技術開発特別チーム 臨界管理技術開発グループの蒲原佳子

女史には本レポートに掲載するデータの整理を旧ホット試験施設管理部 ホット材料試験課の宮

田精一氏並びに原科研福島技術開発特別チーム 臨界管理技術開発グループの佐藤真人氏には試

料の再調製を行っていただきました原子力基礎工学研究部門 分析化学研究グループの河野信昭

氏並びに鈴木大輔氏には試料分離法について貴重なご助言をいただきましたここに記してお礼

申し上げます

参考文献

1) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 20 年度報告書

2) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 21 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000016661pdf)

3) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 22 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000118961pdf)

4) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 23 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000123740pdf)

5) SUsuda NKohnoldquoAnion-Exchange Separation of Nd and the Transplutonium Elements

in Spent Nuclear Fuels for Burn-up DeterminationrdquoSeparation Sci Technol 23(10amp11)

pp1119-1131 (1988)

6) GUchiyama et alldquoDevelopment of quantitative analytical method of U Pu and fission

products in spent fuel by combined-chromatographic-mass-spectrometric-isotopic-dilution

technologyrdquoEuropean Nuclear Conference 2012 (ENC 2012) December 2012 Manchester

United Kingdom

7) ISO11483 ldquoPreparation of plutonium sources and determination of 238Pu239Pu isotope

ratio by alpha spectrometry rdquo ISO Geneva(1994)

8) K Shibata O Iwamoto T Nakagawa N Iwamoto A Ichihara S Kunieda S Chiba K

JAEA-Research 2013-020

- 73 -

Furutaka N Otuka T Ohsawa T Murata H Matsunobu A Zukeran S Kamada and J

Katakura ldquoJENDL-40 A New Library for Nuclear Science and Engineeringrdquo Journal of

Nuclear Science and Technology 48 1 (2011)

9) K Okumura T Mori M Nakagawa K Kaneko ldquoValidation of a Continuous-Energy Monte

Carlo Burn-up Code MVP-BURN and Its Application to Analysis of Post Irradiation

Experimentrdquo Journal of Nuclear Science and Technology 37(2)pp128-138(2000)

10) 須山賢也望月弘樹高田友幸龍福進奥野浩村崎穣大久保清志「連続エネルギモン

テカルロコード MVP 及び MCNP を使用する統合化燃焼計算コードシステム -

SWAT31」 JAEA-DataCode 2009-002 日本原子力研究開発機構 (2009)

11) 「平成 18 年度全 MOX 炉心核設計手法信頼性実証試験成果報告書」07 基炉報-0001 原子力安

全基盤機構 (2007)

12) 「平成 18 年度高燃焼度 9x9 型燃料信頼性実証試験成果報告書」07 基炉報-0002 原子力安全

基盤機構 (2007)

JAEA-Research 2013-020

- 74 -

付録

測定データ集

JAEA-Research 2013-020

- 75 -

A 混合スパイク試料の値付け

表 A-1 各標準濃度一覧

標準試料 濃度 誤差()

U 濃度標準 26820 microgg 005 Pu 濃度標準 83506 ngg 005 Nd 濃度標準 13495 ngg 007

各標準の純度及び秤量誤差から算出した

表 A-2 混合スパイクと各濃度標準の混合データ

試料名 分取量(g)

混合スパイク 11452 U 濃度標準 10968 Pu 濃度標準 10723 Nd 濃度標準 10324

表 A-3 各濃度標準の同位体組成

U 濃度標準 Pu 濃度標準 Nd 濃度標準 同位体組成

(原子百分率) 誤差() 同位体組成

(原子百分率) 誤差()同位体組成

(原子百分率) 誤差() 234U 00054 362 238Pu 00030 215 142Nd 27119 0007 235U 07205 003 239Pu 974234 0001 143Nd 12174 0009 238U 992741 00003 240Pu 25607 0003 144Nd 23789 0014 241Pu 00100 191 145Nd 8295 0020 242Pu 00028 185 146Nd 17202 0026 148Nd 5767 0038 150Nd 5653 0049 各誤差は質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な誤差伝播の

計算により算出した

表 A-4 混合スパイク中 238Pu の放射能測定結果

放射能比(238Pu242Pu) 012692

表 A-5 混合スパイクに各濃度標準を添加した試料の同位体比測定結果

試料名 測定値 233U238U 0075767 (原子数比) plusmn 0000064

242Pu239Pu 0065232 (原子数比) plusmn 0000004

150Nd142Nd 075200 (原子数比) plusmn 000028

JAEA-Research 2013-020

- 76 -

原子数の算出には次の式を用いた

Rms times Sps - Spm 原子数 =

Abm - Rms times Abs

Rms 濃度標準添加後の 238U233U239Pu242Pu150Nd142Nd 原子数比

Sps 添加した各濃度標準中同位体の量(原子数)233U242Pu142Nd 量

Spm 添加した各濃度標準中同位体の量(原子数)238U239Pu150Nd 量

Abm 混合スパイク中の同位体の比238UU239PuPu150NdNd

Abs 混合スパイク中の同位体の比233UU242PuPu142NdNd

表 A-6 原子数算出に使用したデータ

元素 Rms Sps Spm Abm Abs

U 1319833 0 7388E+16 00086391 09826830 Pu 0065232 219735E+15 63943E+10 0998653 00002917 Nd 0752004 15774E+14 32882E+13 09077548 00201111

JAEA-Research 2013-020

- 77 -

B 燃料溶解溶液試料の測定データ

表 B-1 燃料溶解溶液の分取希釈データ

一次希釈 二次希釈 試料名

分取 希釈 分取 希釈 希釈倍率

2F1ZN2c2 10814 584007 05658 112594 10747

2F1ZN2c3 11753 583867 05676 112728 9866

2F1ZN3c2 11739 576345 05696 111741 9631

2F1ZN3c3 11685 585754 05686 111584 9837

2F1ZN3a9 11636 581027 05686 112304 9862

表 B-2試料中 238Pu の放射能測定結果

試料名 放射能比 238Pu(239Pu+240Pu)

2F1ZN2c2 24520 2F1ZN2c3 33482 2F1ZN3c2 59239 2F1ZN3c3 81127 2F1ZN3a9 63257

表 B-3 α線スペクトロメトリーを併用した Pu の同位体組成測定結果 (単位原子百分率)

試料名 239Pu 240Pu 241Pu 242Pu 238Pu

2F1ZN2c2 62731 25047 7050 3792 138 2F1ZN2c3 62634 24507 7143 3855 186 2F1ZN3c2 42290 32030 8898 13333 345 2F1ZN3c3 41498 31898 8770 13147 468 2F1ZN3a9 36971 30207 8136 21280 341

JAEA-Research 2013-020

- 78 -

表 B-4 燃料溶解溶液中の UPu 及び Nd の同位体組成分析結果 (単位原子百分率)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 234U 001789 00329 00141 00246 00077

plusmn 000007 00001 00002 00002 00002 235U 11220 17429 02320 03689 00219

plusmn 00008 00005 00003 00003 00002 236U 03805 062693 04799 07900 02916

plusmn 00004 000002 00001 00002 00001 238U 984796 975973 992741 988164 996787

plusmn 00008 00005 00004 00004 00003 238Pu 1381 186 345 468 341

plusmn 0008 001 002 003 002 239Pu 627305 62634 42290 41498 369711

plusmn 00008 0001 0003 0005 00007 240Pu 25047 245073 32030 31898 302074

plusmn 0001 00008 0004 0007 00006 241Pu 70503 7143 8898 877 8136

plusmn 00005 0001 0004 001 0002 242Pu 37915 38550 13333 13147 212796

plusmn 00007 00007 0004 0003 00008 142Nd 1639 0623 11173 1088 1655

plusmn 0003 0003 00003 0001 0002 143Nd 21002 21210 135747 132774 88781

plusmn 0005 0002 00008 00008 00005 144Nd 30748 31879 37724 38747 41187

plusmn 0004 0002 0001 0002 0002 145Nd 16540 16760 15007 14895 136618

plusmn 0004 0002 0001 0001 00009 146Nd 16799 16789 18682 18740 20038

plusmn 0008 0003 0002 0003 0002 148Nd 8868 8730 9211 8933 9522

plusmn 0007 0003 0002 0002 0002 150Nd 4404 4010 4684 4320 5059

plusmn 0005 0002 0001 0001 0001 238Pu については238U による影響を考慮しα線測定の結果を用いた 238Pu のplusmnはα線測定誤差を 05質量分析法による同位体比測定誤差を

01とし統計的な誤差伝播の計算により算出した Pu の同位体組成は表 B-3 の結果に 241Pu 及び 242Pu を加え百分率したも

のである 各plusmnは質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な

誤差伝播の計算により算出した

JAEA-Research 2013-020

- 79 -

原子数の算出には次の式を用いた

Rms times Sps - Spm

原子数 = Abm - Rms times Abs

Rms スパイク添加後の 238U233U239Pu242Pu148Nd150Nd 原子数比

Sps 添加した濃縮同位体の量(原子数)233U242Pu150Nd 量

Spm 添加した濃縮同位体の量(原子数)238U239Pu148Nd 量

Abm 試料中の同位体の比238UU239PuPu148NdNd

Abs 試料中の同位体の比233UU242PuPu150NdNd

表 B-6 添加したスパイク中の UPu 及び Nd の原子数 (単位原子数)

試料名 U 233U Sps 238U Spm

2F1ZN2c2 57221E+15 56230E+15 49433E+13 2F1ZN2c3 57146E+15 56156E+15 49369E+13 2F1ZN3c2 57201E+15 56210E+15 49416E+13 2F1ZN3c3 57216E+15 56225E+15 49429E+13 2F1ZN3a9 57325E+15 56332E+15 49523E+13

試料名 Pu 242Pu Sps 239Pu Spm

2F1ZN2c2 14402E+14 14382E+14 42006E+10 2F1ZN2c3 14383E+14 14364E+14 41952E+10 2F1ZN3c2 14397E+14 14377E+14 41992E+10 2F1ZN3c3 14401E+14 14381E+14 42003E+10 2F1ZN3a9 14428E+14 14409E+14 42083E+10

試料名 Nd 150Nd Sps 148Nd Spm

2F1ZN2c2 96421E+13 87527E+13 11428E+12 2F1ZN2c3 96295E+13 87412E+13 11413E+12 2F1ZN3c2 96388E+13 87496E+13 11424E+12 2F1ZN3c3 96413E+13 87519E+13 11427E+12 2F1ZN3a9 96597E+13 87687E+13 11449E+12

57221times1015を示す

表 B-5 二次希釈試料分取量とスパイク添加量 試料名 試料分取量(g) 添加量(g)

2F1ZN2c2 11070 11496 2F1ZN2c3 11060 11481 2F1ZN3c2 11069 11492 2F1ZN3c3 11071 11495 2F1ZN3a9 11068 11517

JAEA-Research 2013-020

- 80 -

表 B-7 二次希釈試料の UPu 及び Nd 同位体組成(測定値) (単位原子数比)

試料名 233UU Abs 238UU Abm

2F1ZN2c2 0 09848 2F1ZN2c3 0 09760 2F1ZN3c2 0 09927 2F1ZN3c3 0 09882 2F1ZN3a9 0 09968

試料名 242PuPu Abs 239PuPu Abm

2F1ZN2c2 00379 06273 2F1ZN2c3 00386 06263 2F1ZN3c2 01333 04229 2F1ZN3c3 01315 04150 2F1ZN3a9 02128 03697

試料名 150NdNd Abs 148NdNd Abm

2F1ZN2c2 00440 00887 2F1ZN2c3 00401 00873 2F1ZN3c2 00468 00921 2F1ZN3c3 00432 00893 2F1ZN3a9 00506 00952

表 B-8 混合スパイク添加後の二次希釈試料の同位体比測定結果 (単位原子数比)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 233U238U 0410984 031750 034736 0383628 0264855

plusmn 0000042 000010 000010 0000094 0000048 242Pu239Pu 182016 1364439 218793 236969 222127

plusmn 000011 0000042 000021 000020 000017 148Nd150Nd 0089986 0149877 0186518 0211642 0266697

plusmn 0000017 0000033 0000034 0000024 0000058

各plusmnは質量分析法による同位体比測定結果(3 回繰り返し測定)の標準偏差を示す

JAEA-Research 2013-020

- 81 -

表 B-9 二次希釈試料の UPu 及び Nd 原子数の算出結果 U

試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 243319 13843E+16 0101 2F1ZN2c3 314965 18072E+16 0105 2F1ZN3c2 287884 16251E+16 0104 2F1ZN3c3 260669 14782E+16 0103 2F1ZN3a9 377565 21288E+16 0102

Pu 試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 054940 13022E+14 0060 2F1ZN2c3 073290 17594E+14 0060 2F1ZN3c2 045705 18143E+14 0062 2F1ZN3c3 042200 16870E+14 0062 2F1ZN3a9 045019 23666E+14 0061

Nd 試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 008999 79480E+13 0125 2F1ZN2c3 014988 14713E+14 0103 2F1ZN3c2 018652 18203E+14 0096 2F1ZN3c3 021164 21674E+14 0096 2F1ZN3a9 026670 27214E+14 0096

13843times1016を示す

表 B-10 二次希釈試料のウラン濃度

試料名 二次希釈試料 分取量(g) 1

分取試料中の U 原子数2

二次希釈試料の

U 濃度 (原子数g 溶液)

2F1ZN2c2 11070 13843E+16 1250E+16 2F1ZN2c3 11060 18072E+16 1634E+16 2F1ZN3c2 11069 16251E+16 1468E+16 2F1ZN3c3 11071 14782E+16 1335E+16 2F1ZN3a9 11068 21288E+16 1923E+16

1表 B-5 参照 2表 B-9 参照 13843times1016を示す

This is a blank page

国際単位系(SI)

乗数  接頭語 記号 乗数  接頭語 記号

1024 ヨ タ Y 10-1 デ シ d1021 ゼ タ Z 10-2 セ ン チ c1018 エ ク サ E 10-3 ミ リ m1015 ペ タ P 10-6 マイクロ micro1012 テ ラ T 10-9 ナ ノ n109 ギ ガ G 10-12 ピ コ p106 メ ガ M 10-15 フェムト f103 キ ロ k 10-18 ア ト a102 ヘ ク ト h 10-21 ゼ プ ト z101 デ カ da 10-24 ヨ ク ト y

表5SI 接頭語

名称 記号 SI 単位による値

分 min 1 min=60s時 h 1h =60 min=3600 s日 d 1 d=24 h=86 400 s度 deg 1deg=(π180) rad分 rsquo 1rsquo=(160)deg=(π10800) rad秒 rdquo 1rdquo=(160)rsquo=(π648000) rad

ヘクタール ha 1ha=1hm2=104m2

リットル Ll 1L=11=1dm3=103cm3=10-3m3

トン t 1t=103 kg

表6SIに属さないがSIと併用される単位

名称 記号 SI 単位で表される数値

電 子 ボ ル ト eV 1eV=1602 176 53(14)times10-19Jダ ル ト ン Da 1Da=1660 538 86(28)times10-27kg統一原子質量単位 u 1u=1 Da天 文 単 位 ua 1ua=1495 978 706 91(6)times1011m

表7SIに属さないがSIと併用される単位でSI単位で表される数値が実験的に得られるもの

名称 記号 SI 単位で表される数値

キ ュ リ ー Ci 1 Ci=37times1010Bqレ ン ト ゲ ン R 1 R = 258times10-4Ckgラ ド rad 1 rad=1cGy=10-2Gyレ ム rem 1 rem=1 cSv=10-2Svガ ン マ γ 1γ=1 nT=10-9Tフ ェ ル ミ 1フェルミ=1 fm=10-15mメートル系カラット 1メートル系カラット = 200 mg = 2times10-4kgト ル Torr 1 Torr = (101 325760) Pa標 準 大 気 圧 atm 1 atm = 101 325 Pa

1cal=41858J(「15」カロリー)41868J(「IT」カロリー)4184J(「熱化学」カロリー)

ミ ク ロ ン micro 1 micro =1microm=10-6m

表10SIに属さないその他の単位の例

カ ロ リ ー cal

(a)SI接頭語は固有の名称と記号を持つ組立単位と組み合わせても使用できるしかし接頭語を付した単位はもはや コヒーレントではない(b)ラジアンとステラジアンは数字の1に対する単位の特別な名称で量についての情報をつたえるために使われる

 実際には使用する時には記号rad及びsrが用いられるが習慣として組立単位としての記号である数字の1は明 示されない(c)測光学ではステラジアンという名称と記号srを単位の表し方の中にそのまま維持している

(d)ヘルツは周期現象についてのみベクレルは放射性核種の統計的過程についてのみ使用される

(e)セルシウス度はケルビンの特別な名称でセルシウス温度を表すために使用されるセルシウス度とケルビンの

  単位の大きさは同一であるしたがって温度差や温度間隔を表す数値はどちらの単位で表しても同じである

(f)放射性核種の放射能(activity referred to a radionuclide)はしばしば誤った用語でrdquoradioactivityrdquoと記される

(g)単位シーベルト(PV200270205)についてはCIPM勧告2(CI-2002)を参照

(a)量濃度(amount concentration)は臨床化学の分野では物質濃度

  (substance concentration)ともよばれる(b)これらは無次元量あるいは次元1をもつ量であるがそのこと   を表す単位記号である数字の1は通常は表記しない

名称 記号SI 基本単位による

表し方

秒ルカスパ度粘 Pa s m-1 kg s-1

力 の モ ー メ ン ト ニュートンメートル N m m2 kg s-2

表 面 張 力 ニュートン毎メートル Nm kg s-2

角 速 度 ラジアン毎秒 rads m m-1 s-1=s-1

角 加 速 度 ラジアン毎秒毎秒 rads2 m m-1 s-2=s-2

熱 流 密 度 放 射 照 度 ワット毎平方メートル Wm2 kg s-3

熱 容 量 エ ン ト ロ ピ ー ジュール毎ケルビン JK m2 kg s-2 K-1

比熱容量比エントロピー ジュール毎キログラム毎ケルビン J(kg K) m2 s-2 K-1

比 エ ネ ル ギ ー ジュール毎キログラム Jkg m2 s-2

熱 伝 導 率 ワット毎メートル毎ケルビン W(m K) m kg s-3 K-1

体 積 エ ネ ル ギ ー ジュール毎立方メートル Jm3 m-1 kg s-2

電 界 の 強 さ ボルト毎メートル Vm m kg s-3 A-1

電 荷 密 度 クーロン毎立方メートル Cm3 m-3 sA表 面 電 荷 クーロン毎平方メートル Cm2 m-2 sA電 束 密 度 電 気 変 位 クーロン毎平方メートル Cm2 m-2 sA誘 電 率 ファラド毎メートル Fm m-3 kg-1 s4 A2

透 磁 率 ヘンリー毎メートル Hm m kg s-2 A-2

モ ル エ ネ ル ギ ー ジュール毎モル Jmol m2 kg s-2 mol-1

モルエントロピー モル熱容量ジュール毎モル毎ケルビン J(mol K) m2 kg s-2 K-1 mol-1

照射線量(X線及びγ線) クーロン毎キログラム Ckg kg-1 sA吸 収 線 量 率 グレイ毎秒 Gys m2 s-3

放 射 強 度 ワット毎ステラジアン Wsr m4 m-2 kg s-3=m2 kg s-3

放 射 輝 度 ワット毎平方メートル毎ステラジアン W(m2 sr) m2 m-2 kg s-3=kg s-3

酵 素 活 性 濃 度 カタール毎立方メートル katm3 m-3 s-1 mol

表4単位の中に固有の名称と記号を含むSI組立単位の例

組立量SI 組立単位

名称 記号

面 積 平方メートル m2

体 積 立法メートル m3

速 さ 速 度 メートル毎秒 ms加 速 度 メートル毎秒毎秒 ms2

波 数 毎メートル m-1

密 度 質 量 密 度 キログラム毎立方メートル kgm3

面 積 密 度 キログラム毎平方メートル kgm2

比 体 積 立方メートル毎キログラム m3kg電 流 密 度 アンペア毎平方メートル Am2

磁 界 の 強 さ アンペア毎メートル Am量 濃 度 (a) 濃 度 モル毎立方メートル molm3

質 量 濃 度 キログラム毎立法メートル kgm3

輝 度 カンデラ毎平方メートル cdm2

屈 折 率 (b) (数字の) 1 1比 透 磁 率 (b) (数字の) 1 1

組立量SI 基本単位

表2基本単位を用いて表されるSI組立単位の例

名称 記号他のSI単位による

表し方SI基本単位による

表し方平 面 角 ラジアン(b) rad 1(b) mm立 体 角 ステラジアン(b) sr(c) 1(b) m2m2

周 波 数 ヘルツ(d) Hz s-1

ントーュニ力 N m kg s-2

圧 力 応 力 パスカル Pa Nm2 m-1 kg s-2

エ ネ ル ギ ー 仕 事 熱 量 ジュール J N m m2 kg s-2

仕 事 率 工 率 放 射 束 ワット W Js m2 kg s-3

電 荷 電 気 量 クーロン A sC電 位 差 ( 電 圧 ) 起 電 力 ボルト V WA m2 kg s-3 A-1

静 電 容 量 ファラド F CV m-2 kg-1 s4 A2

電 気 抵 抗 オーム Ω VA m2 kg s-3 A-2

コ ン ダ ク タ ン ス ジーメンス S AV m-2 kg-1 s3 A2

バーエウ束磁 Wb Vs m2 kg s-2 A-1

磁 束 密 度 テスラ T Wbm2 kg s-2 A-1

イ ン ダ ク タ ン ス ヘンリー H WbA m2 kg s-2 A-2

セ ル シ ウ ス 温 度 セルシウス度(e) Kンメール束光 lm cd sr(c) cd

スクル度照 lx lmm2 m-2 cd放射性核種の放射能( f ) ベクレル(d) Bq s-1

吸収線量 比エネルギー分与カーマ

グレイ Gy Jkg m2 s-2

線量当量 周辺線量当量 方向

性線量当量 個人線量当量シーベルト(g) Sv Jkg m2 s-2

酸 素 活 性 カタール kat s-1 mol

表3固有の名称と記号で表されるSI組立単位SI 組立単位

組立量

名称 記号 SI 単位で表される数値

バ ー ル bar 1bar=01MPa=100kPa=105Pa水銀柱ミリメートル mmHg 1mmHg=133322Paオングストローム Å 1Å=01nm=100pm=10-10m海 里 M 1M=1852mバ ー ン b 1b=100fm2=(10-12cm)2=10-28m2

ノ ッ ト kn 1kn=(18523600)msネ ー パ Npベ ル B

デ ジ ベ ル dB

表8SIに属さないがSIと併用されるその他の単位

SI単位との数値的な関係は    対数量の定義に依存

名称 記号

長 さ メ ー ト ル m質 量 キログラム kg時 間 秒 s電 流 ア ン ペ ア A熱力学温度 ケ ル ビ ン K物 質 量 モ ル mol光 度 カ ン デ ラ cd

基本量SI 基本単位

表1SI 基本単位

名称 記号 SI 単位で表される数値

エ ル グ erg 1 erg=10-7 Jダ イ ン dyn 1 dyn=10-5Nポ ア ズ P 1 P=1 dyn s cm-2=01Pa sス ト ー ク ス St 1 St =1cm2 s-1=10-4m2 s-1

ス チ ル ブ sb 1 sb =1cd cm-2=104cd m-2

フ ォ ト ph 1 ph=1cd sr cm-2 104lxガ ル Gal 1 Gal =1cm s-2=10-2ms-2

マ ク ス ウ ェ ル Mx 1 Mx = 1G cm2=10-8Wbガ ウ ス G 1 G =1Mx cm-2 =10-4Tエルステッド( c ) Oe 1 Oe  (1034π)A m-1

表9固有の名称をもつCGS組立単位

(c)3元系のCGS単位系とSIでは直接比較できないため等号「   」

   は対応関係を示すものである

(第8版2006年改訂)

この印刷物は再生紙を使用しています

Page 75: JAEA-Research 2013-020JAEA-Research 2013-020 - 1 - 1.はじめに 日本原子力研究開発機構(以下「JAEA」という。)は原子力安全基盤機構(以下「JNES」と

JAEA-Research 2013-020

- 71 -

6おわりに

JAEA が JNES からの受託事業として実施した「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生

成核種組成測定試験」において燃焼率評価で測定が必要な元素の 1 つである Nd について2

種類の手法で測定を行ったが結果に差異が生じたそのため確度の高い測定結果を取得するこ

とと生じた差異の原因究明を目的としたフォローアップ測定を実施した

本件で発生した Nd 定量値の差異の原因は3 章で述べたとおり(1) Nd 定量における化学操

作中に相互汚染等が発生した可能性があったこと(2) Nd を含む FP 核種の測定結果算出に使用

した溶解溶液中の U 原子数に不確定性があったことの 2 点により生じたものと推定される今

後同様の測定を実施する際に注意すべき点をまとめると以下のようになる

① 着目元素の定量を行う際同時期かつ同一試料で U 原子数を測定すること

② 試料の保管時には蒸発が無視できるだけの十分な量を確保した上で保管すること

③ 保管試料は定期的に重量を測定し自然蒸発の影響を把握すること

④ 分取希釈等の操作時には天秤による秤量を行いデータ管理を確実に行うこと

の 4 点である特にどのデータをどの時期に測定するかは全体の測定計画の検討で調整できる

ことであるため出来るだけ同一試料のデータを短期間にまとめて取得できるように配慮すべき

である

また作業環境からの天然元素の汚染等の影響の排除について近年の分析装置の高感度化に

伴い試料の取扱量が極めて少なくなっていることに注意すべきである取り扱う試料量が少なく

なれば被ばくや汚染の可能性を低減できる反面同時に取扱う試料間から生じる相互汚染使

用する試薬や器具及び作業を実施する環境下から混入する天然元素の影響等による汚染の可能性

が高くなるこれらの試料間の相互及び環境下等から生じる汚染はその原因が多岐に渡って考

えられることから作業全般に繊細な注意を払う必要があるあるいは被ばく量に注意を払い

つつ環境下等から生じる天然元素の汚染の影響が出ない程度に取り扱う量を増加させる等の検

討も必要となるだろうこのためにもさらに確度の高いデータの取得を目指し同様の測定を

繰り返し行うことで測定経験を得ることが必要である

本件で発生した Nd 定量値の差異について今後同様の事象を繰り返さないためには上記対応

を必要とするしたがって分析作業の実施の際には事前に作業者間で分析方法及び手順につ

いて十分に検討を行い綿密な計画を立てそれらを確実に遂行していくことの重要性を再認識

する必要がある

JAEA-Research 2013-020

- 72 -

謝 辞

JNES からの受託事業として実施した「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組

成測定試験」においてはJNES の山本徹氏には当該事業の立ち上げから実施及び本フォローア

ップ測定の実施に至るまで多大なご指導とご支援を頂きましたJNES の安藤良平氏及び鈴木

求氏には事業の遂行だけではなく取得データの解析結果に関するご指導をいただきました

深く感謝申し上げます安全研究センター サイクル安全研究グループの外池幸太郎研究主幹には

JNES からの受託事業立ち上げに際して事業の主担当者としてご尽力いただきましたまた同

グループの戸塚真義氏と原科研福島技術開発特別チーム 臨界管理技術開発グループの蒲原佳子

女史には本レポートに掲載するデータの整理を旧ホット試験施設管理部 ホット材料試験課の宮

田精一氏並びに原科研福島技術開発特別チーム 臨界管理技術開発グループの佐藤真人氏には試

料の再調製を行っていただきました原子力基礎工学研究部門 分析化学研究グループの河野信昭

氏並びに鈴木大輔氏には試料分離法について貴重なご助言をいただきましたここに記してお礼

申し上げます

参考文献

1) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 20 年度報告書

2) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 21 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000016661pdf)

3) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 22 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000118961pdf)

4) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 23 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000123740pdf)

5) SUsuda NKohnoldquoAnion-Exchange Separation of Nd and the Transplutonium Elements

in Spent Nuclear Fuels for Burn-up DeterminationrdquoSeparation Sci Technol 23(10amp11)

pp1119-1131 (1988)

6) GUchiyama et alldquoDevelopment of quantitative analytical method of U Pu and fission

products in spent fuel by combined-chromatographic-mass-spectrometric-isotopic-dilution

technologyrdquoEuropean Nuclear Conference 2012 (ENC 2012) December 2012 Manchester

United Kingdom

7) ISO11483 ldquoPreparation of plutonium sources and determination of 238Pu239Pu isotope

ratio by alpha spectrometry rdquo ISO Geneva(1994)

8) K Shibata O Iwamoto T Nakagawa N Iwamoto A Ichihara S Kunieda S Chiba K

JAEA-Research 2013-020

- 73 -

Furutaka N Otuka T Ohsawa T Murata H Matsunobu A Zukeran S Kamada and J

Katakura ldquoJENDL-40 A New Library for Nuclear Science and Engineeringrdquo Journal of

Nuclear Science and Technology 48 1 (2011)

9) K Okumura T Mori M Nakagawa K Kaneko ldquoValidation of a Continuous-Energy Monte

Carlo Burn-up Code MVP-BURN and Its Application to Analysis of Post Irradiation

Experimentrdquo Journal of Nuclear Science and Technology 37(2)pp128-138(2000)

10) 須山賢也望月弘樹高田友幸龍福進奥野浩村崎穣大久保清志「連続エネルギモン

テカルロコード MVP 及び MCNP を使用する統合化燃焼計算コードシステム -

SWAT31」 JAEA-DataCode 2009-002 日本原子力研究開発機構 (2009)

11) 「平成 18 年度全 MOX 炉心核設計手法信頼性実証試験成果報告書」07 基炉報-0001 原子力安

全基盤機構 (2007)

12) 「平成 18 年度高燃焼度 9x9 型燃料信頼性実証試験成果報告書」07 基炉報-0002 原子力安全

基盤機構 (2007)

JAEA-Research 2013-020

- 74 -

付録

測定データ集

JAEA-Research 2013-020

- 75 -

A 混合スパイク試料の値付け

表 A-1 各標準濃度一覧

標準試料 濃度 誤差()

U 濃度標準 26820 microgg 005 Pu 濃度標準 83506 ngg 005 Nd 濃度標準 13495 ngg 007

各標準の純度及び秤量誤差から算出した

表 A-2 混合スパイクと各濃度標準の混合データ

試料名 分取量(g)

混合スパイク 11452 U 濃度標準 10968 Pu 濃度標準 10723 Nd 濃度標準 10324

表 A-3 各濃度標準の同位体組成

U 濃度標準 Pu 濃度標準 Nd 濃度標準 同位体組成

(原子百分率) 誤差() 同位体組成

(原子百分率) 誤差()同位体組成

(原子百分率) 誤差() 234U 00054 362 238Pu 00030 215 142Nd 27119 0007 235U 07205 003 239Pu 974234 0001 143Nd 12174 0009 238U 992741 00003 240Pu 25607 0003 144Nd 23789 0014 241Pu 00100 191 145Nd 8295 0020 242Pu 00028 185 146Nd 17202 0026 148Nd 5767 0038 150Nd 5653 0049 各誤差は質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な誤差伝播の

計算により算出した

表 A-4 混合スパイク中 238Pu の放射能測定結果

放射能比(238Pu242Pu) 012692

表 A-5 混合スパイクに各濃度標準を添加した試料の同位体比測定結果

試料名 測定値 233U238U 0075767 (原子数比) plusmn 0000064

242Pu239Pu 0065232 (原子数比) plusmn 0000004

150Nd142Nd 075200 (原子数比) plusmn 000028

JAEA-Research 2013-020

- 76 -

原子数の算出には次の式を用いた

Rms times Sps - Spm 原子数 =

Abm - Rms times Abs

Rms 濃度標準添加後の 238U233U239Pu242Pu150Nd142Nd 原子数比

Sps 添加した各濃度標準中同位体の量(原子数)233U242Pu142Nd 量

Spm 添加した各濃度標準中同位体の量(原子数)238U239Pu150Nd 量

Abm 混合スパイク中の同位体の比238UU239PuPu150NdNd

Abs 混合スパイク中の同位体の比233UU242PuPu142NdNd

表 A-6 原子数算出に使用したデータ

元素 Rms Sps Spm Abm Abs

U 1319833 0 7388E+16 00086391 09826830 Pu 0065232 219735E+15 63943E+10 0998653 00002917 Nd 0752004 15774E+14 32882E+13 09077548 00201111

JAEA-Research 2013-020

- 77 -

B 燃料溶解溶液試料の測定データ

表 B-1 燃料溶解溶液の分取希釈データ

一次希釈 二次希釈 試料名

分取 希釈 分取 希釈 希釈倍率

2F1ZN2c2 10814 584007 05658 112594 10747

2F1ZN2c3 11753 583867 05676 112728 9866

2F1ZN3c2 11739 576345 05696 111741 9631

2F1ZN3c3 11685 585754 05686 111584 9837

2F1ZN3a9 11636 581027 05686 112304 9862

表 B-2試料中 238Pu の放射能測定結果

試料名 放射能比 238Pu(239Pu+240Pu)

2F1ZN2c2 24520 2F1ZN2c3 33482 2F1ZN3c2 59239 2F1ZN3c3 81127 2F1ZN3a9 63257

表 B-3 α線スペクトロメトリーを併用した Pu の同位体組成測定結果 (単位原子百分率)

試料名 239Pu 240Pu 241Pu 242Pu 238Pu

2F1ZN2c2 62731 25047 7050 3792 138 2F1ZN2c3 62634 24507 7143 3855 186 2F1ZN3c2 42290 32030 8898 13333 345 2F1ZN3c3 41498 31898 8770 13147 468 2F1ZN3a9 36971 30207 8136 21280 341

JAEA-Research 2013-020

- 78 -

表 B-4 燃料溶解溶液中の UPu 及び Nd の同位体組成分析結果 (単位原子百分率)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 234U 001789 00329 00141 00246 00077

plusmn 000007 00001 00002 00002 00002 235U 11220 17429 02320 03689 00219

plusmn 00008 00005 00003 00003 00002 236U 03805 062693 04799 07900 02916

plusmn 00004 000002 00001 00002 00001 238U 984796 975973 992741 988164 996787

plusmn 00008 00005 00004 00004 00003 238Pu 1381 186 345 468 341

plusmn 0008 001 002 003 002 239Pu 627305 62634 42290 41498 369711

plusmn 00008 0001 0003 0005 00007 240Pu 25047 245073 32030 31898 302074

plusmn 0001 00008 0004 0007 00006 241Pu 70503 7143 8898 877 8136

plusmn 00005 0001 0004 001 0002 242Pu 37915 38550 13333 13147 212796

plusmn 00007 00007 0004 0003 00008 142Nd 1639 0623 11173 1088 1655

plusmn 0003 0003 00003 0001 0002 143Nd 21002 21210 135747 132774 88781

plusmn 0005 0002 00008 00008 00005 144Nd 30748 31879 37724 38747 41187

plusmn 0004 0002 0001 0002 0002 145Nd 16540 16760 15007 14895 136618

plusmn 0004 0002 0001 0001 00009 146Nd 16799 16789 18682 18740 20038

plusmn 0008 0003 0002 0003 0002 148Nd 8868 8730 9211 8933 9522

plusmn 0007 0003 0002 0002 0002 150Nd 4404 4010 4684 4320 5059

plusmn 0005 0002 0001 0001 0001 238Pu については238U による影響を考慮しα線測定の結果を用いた 238Pu のplusmnはα線測定誤差を 05質量分析法による同位体比測定誤差を

01とし統計的な誤差伝播の計算により算出した Pu の同位体組成は表 B-3 の結果に 241Pu 及び 242Pu を加え百分率したも

のである 各plusmnは質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な

誤差伝播の計算により算出した

JAEA-Research 2013-020

- 79 -

原子数の算出には次の式を用いた

Rms times Sps - Spm

原子数 = Abm - Rms times Abs

Rms スパイク添加後の 238U233U239Pu242Pu148Nd150Nd 原子数比

Sps 添加した濃縮同位体の量(原子数)233U242Pu150Nd 量

Spm 添加した濃縮同位体の量(原子数)238U239Pu148Nd 量

Abm 試料中の同位体の比238UU239PuPu148NdNd

Abs 試料中の同位体の比233UU242PuPu150NdNd

表 B-6 添加したスパイク中の UPu 及び Nd の原子数 (単位原子数)

試料名 U 233U Sps 238U Spm

2F1ZN2c2 57221E+15 56230E+15 49433E+13 2F1ZN2c3 57146E+15 56156E+15 49369E+13 2F1ZN3c2 57201E+15 56210E+15 49416E+13 2F1ZN3c3 57216E+15 56225E+15 49429E+13 2F1ZN3a9 57325E+15 56332E+15 49523E+13

試料名 Pu 242Pu Sps 239Pu Spm

2F1ZN2c2 14402E+14 14382E+14 42006E+10 2F1ZN2c3 14383E+14 14364E+14 41952E+10 2F1ZN3c2 14397E+14 14377E+14 41992E+10 2F1ZN3c3 14401E+14 14381E+14 42003E+10 2F1ZN3a9 14428E+14 14409E+14 42083E+10

試料名 Nd 150Nd Sps 148Nd Spm

2F1ZN2c2 96421E+13 87527E+13 11428E+12 2F1ZN2c3 96295E+13 87412E+13 11413E+12 2F1ZN3c2 96388E+13 87496E+13 11424E+12 2F1ZN3c3 96413E+13 87519E+13 11427E+12 2F1ZN3a9 96597E+13 87687E+13 11449E+12

57221times1015を示す

表 B-5 二次希釈試料分取量とスパイク添加量 試料名 試料分取量(g) 添加量(g)

2F1ZN2c2 11070 11496 2F1ZN2c3 11060 11481 2F1ZN3c2 11069 11492 2F1ZN3c3 11071 11495 2F1ZN3a9 11068 11517

JAEA-Research 2013-020

- 80 -

表 B-7 二次希釈試料の UPu 及び Nd 同位体組成(測定値) (単位原子数比)

試料名 233UU Abs 238UU Abm

2F1ZN2c2 0 09848 2F1ZN2c3 0 09760 2F1ZN3c2 0 09927 2F1ZN3c3 0 09882 2F1ZN3a9 0 09968

試料名 242PuPu Abs 239PuPu Abm

2F1ZN2c2 00379 06273 2F1ZN2c3 00386 06263 2F1ZN3c2 01333 04229 2F1ZN3c3 01315 04150 2F1ZN3a9 02128 03697

試料名 150NdNd Abs 148NdNd Abm

2F1ZN2c2 00440 00887 2F1ZN2c3 00401 00873 2F1ZN3c2 00468 00921 2F1ZN3c3 00432 00893 2F1ZN3a9 00506 00952

表 B-8 混合スパイク添加後の二次希釈試料の同位体比測定結果 (単位原子数比)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 233U238U 0410984 031750 034736 0383628 0264855

plusmn 0000042 000010 000010 0000094 0000048 242Pu239Pu 182016 1364439 218793 236969 222127

plusmn 000011 0000042 000021 000020 000017 148Nd150Nd 0089986 0149877 0186518 0211642 0266697

plusmn 0000017 0000033 0000034 0000024 0000058

各plusmnは質量分析法による同位体比測定結果(3 回繰り返し測定)の標準偏差を示す

JAEA-Research 2013-020

- 81 -

表 B-9 二次希釈試料の UPu 及び Nd 原子数の算出結果 U

試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 243319 13843E+16 0101 2F1ZN2c3 314965 18072E+16 0105 2F1ZN3c2 287884 16251E+16 0104 2F1ZN3c3 260669 14782E+16 0103 2F1ZN3a9 377565 21288E+16 0102

Pu 試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 054940 13022E+14 0060 2F1ZN2c3 073290 17594E+14 0060 2F1ZN3c2 045705 18143E+14 0062 2F1ZN3c3 042200 16870E+14 0062 2F1ZN3a9 045019 23666E+14 0061

Nd 試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 008999 79480E+13 0125 2F1ZN2c3 014988 14713E+14 0103 2F1ZN3c2 018652 18203E+14 0096 2F1ZN3c3 021164 21674E+14 0096 2F1ZN3a9 026670 27214E+14 0096

13843times1016を示す

表 B-10 二次希釈試料のウラン濃度

試料名 二次希釈試料 分取量(g) 1

分取試料中の U 原子数2

二次希釈試料の

U 濃度 (原子数g 溶液)

2F1ZN2c2 11070 13843E+16 1250E+16 2F1ZN2c3 11060 18072E+16 1634E+16 2F1ZN3c2 11069 16251E+16 1468E+16 2F1ZN3c3 11071 14782E+16 1335E+16 2F1ZN3a9 11068 21288E+16 1923E+16

1表 B-5 参照 2表 B-9 参照 13843times1016を示す

This is a blank page

国際単位系(SI)

乗数  接頭語 記号 乗数  接頭語 記号

1024 ヨ タ Y 10-1 デ シ d1021 ゼ タ Z 10-2 セ ン チ c1018 エ ク サ E 10-3 ミ リ m1015 ペ タ P 10-6 マイクロ micro1012 テ ラ T 10-9 ナ ノ n109 ギ ガ G 10-12 ピ コ p106 メ ガ M 10-15 フェムト f103 キ ロ k 10-18 ア ト a102 ヘ ク ト h 10-21 ゼ プ ト z101 デ カ da 10-24 ヨ ク ト y

表5SI 接頭語

名称 記号 SI 単位による値

分 min 1 min=60s時 h 1h =60 min=3600 s日 d 1 d=24 h=86 400 s度 deg 1deg=(π180) rad分 rsquo 1rsquo=(160)deg=(π10800) rad秒 rdquo 1rdquo=(160)rsquo=(π648000) rad

ヘクタール ha 1ha=1hm2=104m2

リットル Ll 1L=11=1dm3=103cm3=10-3m3

トン t 1t=103 kg

表6SIに属さないがSIと併用される単位

名称 記号 SI 単位で表される数値

電 子 ボ ル ト eV 1eV=1602 176 53(14)times10-19Jダ ル ト ン Da 1Da=1660 538 86(28)times10-27kg統一原子質量単位 u 1u=1 Da天 文 単 位 ua 1ua=1495 978 706 91(6)times1011m

表7SIに属さないがSIと併用される単位でSI単位で表される数値が実験的に得られるもの

名称 記号 SI 単位で表される数値

キ ュ リ ー Ci 1 Ci=37times1010Bqレ ン ト ゲ ン R 1 R = 258times10-4Ckgラ ド rad 1 rad=1cGy=10-2Gyレ ム rem 1 rem=1 cSv=10-2Svガ ン マ γ 1γ=1 nT=10-9Tフ ェ ル ミ 1フェルミ=1 fm=10-15mメートル系カラット 1メートル系カラット = 200 mg = 2times10-4kgト ル Torr 1 Torr = (101 325760) Pa標 準 大 気 圧 atm 1 atm = 101 325 Pa

1cal=41858J(「15」カロリー)41868J(「IT」カロリー)4184J(「熱化学」カロリー)

ミ ク ロ ン micro 1 micro =1microm=10-6m

表10SIに属さないその他の単位の例

カ ロ リ ー cal

(a)SI接頭語は固有の名称と記号を持つ組立単位と組み合わせても使用できるしかし接頭語を付した単位はもはや コヒーレントではない(b)ラジアンとステラジアンは数字の1に対する単位の特別な名称で量についての情報をつたえるために使われる

 実際には使用する時には記号rad及びsrが用いられるが習慣として組立単位としての記号である数字の1は明 示されない(c)測光学ではステラジアンという名称と記号srを単位の表し方の中にそのまま維持している

(d)ヘルツは周期現象についてのみベクレルは放射性核種の統計的過程についてのみ使用される

(e)セルシウス度はケルビンの特別な名称でセルシウス温度を表すために使用されるセルシウス度とケルビンの

  単位の大きさは同一であるしたがって温度差や温度間隔を表す数値はどちらの単位で表しても同じである

(f)放射性核種の放射能(activity referred to a radionuclide)はしばしば誤った用語でrdquoradioactivityrdquoと記される

(g)単位シーベルト(PV200270205)についてはCIPM勧告2(CI-2002)を参照

(a)量濃度(amount concentration)は臨床化学の分野では物質濃度

  (substance concentration)ともよばれる(b)これらは無次元量あるいは次元1をもつ量であるがそのこと   を表す単位記号である数字の1は通常は表記しない

名称 記号SI 基本単位による

表し方

秒ルカスパ度粘 Pa s m-1 kg s-1

力 の モ ー メ ン ト ニュートンメートル N m m2 kg s-2

表 面 張 力 ニュートン毎メートル Nm kg s-2

角 速 度 ラジアン毎秒 rads m m-1 s-1=s-1

角 加 速 度 ラジアン毎秒毎秒 rads2 m m-1 s-2=s-2

熱 流 密 度 放 射 照 度 ワット毎平方メートル Wm2 kg s-3

熱 容 量 エ ン ト ロ ピ ー ジュール毎ケルビン JK m2 kg s-2 K-1

比熱容量比エントロピー ジュール毎キログラム毎ケルビン J(kg K) m2 s-2 K-1

比 エ ネ ル ギ ー ジュール毎キログラム Jkg m2 s-2

熱 伝 導 率 ワット毎メートル毎ケルビン W(m K) m kg s-3 K-1

体 積 エ ネ ル ギ ー ジュール毎立方メートル Jm3 m-1 kg s-2

電 界 の 強 さ ボルト毎メートル Vm m kg s-3 A-1

電 荷 密 度 クーロン毎立方メートル Cm3 m-3 sA表 面 電 荷 クーロン毎平方メートル Cm2 m-2 sA電 束 密 度 電 気 変 位 クーロン毎平方メートル Cm2 m-2 sA誘 電 率 ファラド毎メートル Fm m-3 kg-1 s4 A2

透 磁 率 ヘンリー毎メートル Hm m kg s-2 A-2

モ ル エ ネ ル ギ ー ジュール毎モル Jmol m2 kg s-2 mol-1

モルエントロピー モル熱容量ジュール毎モル毎ケルビン J(mol K) m2 kg s-2 K-1 mol-1

照射線量(X線及びγ線) クーロン毎キログラム Ckg kg-1 sA吸 収 線 量 率 グレイ毎秒 Gys m2 s-3

放 射 強 度 ワット毎ステラジアン Wsr m4 m-2 kg s-3=m2 kg s-3

放 射 輝 度 ワット毎平方メートル毎ステラジアン W(m2 sr) m2 m-2 kg s-3=kg s-3

酵 素 活 性 濃 度 カタール毎立方メートル katm3 m-3 s-1 mol

表4単位の中に固有の名称と記号を含むSI組立単位の例

組立量SI 組立単位

名称 記号

面 積 平方メートル m2

体 積 立法メートル m3

速 さ 速 度 メートル毎秒 ms加 速 度 メートル毎秒毎秒 ms2

波 数 毎メートル m-1

密 度 質 量 密 度 キログラム毎立方メートル kgm3

面 積 密 度 キログラム毎平方メートル kgm2

比 体 積 立方メートル毎キログラム m3kg電 流 密 度 アンペア毎平方メートル Am2

磁 界 の 強 さ アンペア毎メートル Am量 濃 度 (a) 濃 度 モル毎立方メートル molm3

質 量 濃 度 キログラム毎立法メートル kgm3

輝 度 カンデラ毎平方メートル cdm2

屈 折 率 (b) (数字の) 1 1比 透 磁 率 (b) (数字の) 1 1

組立量SI 基本単位

表2基本単位を用いて表されるSI組立単位の例

名称 記号他のSI単位による

表し方SI基本単位による

表し方平 面 角 ラジアン(b) rad 1(b) mm立 体 角 ステラジアン(b) sr(c) 1(b) m2m2

周 波 数 ヘルツ(d) Hz s-1

ントーュニ力 N m kg s-2

圧 力 応 力 パスカル Pa Nm2 m-1 kg s-2

エ ネ ル ギ ー 仕 事 熱 量 ジュール J N m m2 kg s-2

仕 事 率 工 率 放 射 束 ワット W Js m2 kg s-3

電 荷 電 気 量 クーロン A sC電 位 差 ( 電 圧 ) 起 電 力 ボルト V WA m2 kg s-3 A-1

静 電 容 量 ファラド F CV m-2 kg-1 s4 A2

電 気 抵 抗 オーム Ω VA m2 kg s-3 A-2

コ ン ダ ク タ ン ス ジーメンス S AV m-2 kg-1 s3 A2

バーエウ束磁 Wb Vs m2 kg s-2 A-1

磁 束 密 度 テスラ T Wbm2 kg s-2 A-1

イ ン ダ ク タ ン ス ヘンリー H WbA m2 kg s-2 A-2

セ ル シ ウ ス 温 度 セルシウス度(e) Kンメール束光 lm cd sr(c) cd

スクル度照 lx lmm2 m-2 cd放射性核種の放射能( f ) ベクレル(d) Bq s-1

吸収線量 比エネルギー分与カーマ

グレイ Gy Jkg m2 s-2

線量当量 周辺線量当量 方向

性線量当量 個人線量当量シーベルト(g) Sv Jkg m2 s-2

酸 素 活 性 カタール kat s-1 mol

表3固有の名称と記号で表されるSI組立単位SI 組立単位

組立量

名称 記号 SI 単位で表される数値

バ ー ル bar 1bar=01MPa=100kPa=105Pa水銀柱ミリメートル mmHg 1mmHg=133322Paオングストローム Å 1Å=01nm=100pm=10-10m海 里 M 1M=1852mバ ー ン b 1b=100fm2=(10-12cm)2=10-28m2

ノ ッ ト kn 1kn=(18523600)msネ ー パ Npベ ル B

デ ジ ベ ル dB

表8SIに属さないがSIと併用されるその他の単位

SI単位との数値的な関係は    対数量の定義に依存

名称 記号

長 さ メ ー ト ル m質 量 キログラム kg時 間 秒 s電 流 ア ン ペ ア A熱力学温度 ケ ル ビ ン K物 質 量 モ ル mol光 度 カ ン デ ラ cd

基本量SI 基本単位

表1SI 基本単位

名称 記号 SI 単位で表される数値

エ ル グ erg 1 erg=10-7 Jダ イ ン dyn 1 dyn=10-5Nポ ア ズ P 1 P=1 dyn s cm-2=01Pa sス ト ー ク ス St 1 St =1cm2 s-1=10-4m2 s-1

ス チ ル ブ sb 1 sb =1cd cm-2=104cd m-2

フ ォ ト ph 1 ph=1cd sr cm-2 104lxガ ル Gal 1 Gal =1cm s-2=10-2ms-2

マ ク ス ウ ェ ル Mx 1 Mx = 1G cm2=10-8Wbガ ウ ス G 1 G =1Mx cm-2 =10-4Tエルステッド( c ) Oe 1 Oe  (1034π)A m-1

表9固有の名称をもつCGS組立単位

(c)3元系のCGS単位系とSIでは直接比較できないため等号「   」

   は対応関係を示すものである

(第8版2006年改訂)

この印刷物は再生紙を使用しています

Page 76: JAEA-Research 2013-020JAEA-Research 2013-020 - 1 - 1.はじめに 日本原子力研究開発機構(以下「JAEA」という。)は原子力安全基盤機構(以下「JNES」と

JAEA-Research 2013-020

- 72 -

謝 辞

JNES からの受託事業として実施した「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組

成測定試験」においてはJNES の山本徹氏には当該事業の立ち上げから実施及び本フォローア

ップ測定の実施に至るまで多大なご指導とご支援を頂きましたJNES の安藤良平氏及び鈴木

求氏には事業の遂行だけではなく取得データの解析結果に関するご指導をいただきました

深く感謝申し上げます安全研究センター サイクル安全研究グループの外池幸太郎研究主幹には

JNES からの受託事業立ち上げに際して事業の主担当者としてご尽力いただきましたまた同

グループの戸塚真義氏と原科研福島技術開発特別チーム 臨界管理技術開発グループの蒲原佳子

女史には本レポートに掲載するデータの整理を旧ホット試験施設管理部 ホット材料試験課の宮

田精一氏並びに原科研福島技術開発特別チーム 臨界管理技術開発グループの佐藤真人氏には試

料の再調製を行っていただきました原子力基礎工学研究部門 分析化学研究グループの河野信昭

氏並びに鈴木大輔氏には試料分離法について貴重なご助言をいただきましたここに記してお礼

申し上げます

参考文献

1) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 20 年度報告書

2) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 21 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000016661pdf)

3) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 22 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000118961pdf)

4) (独)原子力安全基盤機構受託業務「平成 20~23 年度軽水炉燃焼燃料の核分裂生成核種組成測定

試験」平成 23 年度報告書 (httpwwwjnesgojpcontent000123740pdf)

5) SUsuda NKohnoldquoAnion-Exchange Separation of Nd and the Transplutonium Elements

in Spent Nuclear Fuels for Burn-up DeterminationrdquoSeparation Sci Technol 23(10amp11)

pp1119-1131 (1988)

6) GUchiyama et alldquoDevelopment of quantitative analytical method of U Pu and fission

products in spent fuel by combined-chromatographic-mass-spectrometric-isotopic-dilution

technologyrdquoEuropean Nuclear Conference 2012 (ENC 2012) December 2012 Manchester

United Kingdom

7) ISO11483 ldquoPreparation of plutonium sources and determination of 238Pu239Pu isotope

ratio by alpha spectrometry rdquo ISO Geneva(1994)

8) K Shibata O Iwamoto T Nakagawa N Iwamoto A Ichihara S Kunieda S Chiba K

JAEA-Research 2013-020

- 73 -

Furutaka N Otuka T Ohsawa T Murata H Matsunobu A Zukeran S Kamada and J

Katakura ldquoJENDL-40 A New Library for Nuclear Science and Engineeringrdquo Journal of

Nuclear Science and Technology 48 1 (2011)

9) K Okumura T Mori M Nakagawa K Kaneko ldquoValidation of a Continuous-Energy Monte

Carlo Burn-up Code MVP-BURN and Its Application to Analysis of Post Irradiation

Experimentrdquo Journal of Nuclear Science and Technology 37(2)pp128-138(2000)

10) 須山賢也望月弘樹高田友幸龍福進奥野浩村崎穣大久保清志「連続エネルギモン

テカルロコード MVP 及び MCNP を使用する統合化燃焼計算コードシステム -

SWAT31」 JAEA-DataCode 2009-002 日本原子力研究開発機構 (2009)

11) 「平成 18 年度全 MOX 炉心核設計手法信頼性実証試験成果報告書」07 基炉報-0001 原子力安

全基盤機構 (2007)

12) 「平成 18 年度高燃焼度 9x9 型燃料信頼性実証試験成果報告書」07 基炉報-0002 原子力安全

基盤機構 (2007)

JAEA-Research 2013-020

- 74 -

付録

測定データ集

JAEA-Research 2013-020

- 75 -

A 混合スパイク試料の値付け

表 A-1 各標準濃度一覧

標準試料 濃度 誤差()

U 濃度標準 26820 microgg 005 Pu 濃度標準 83506 ngg 005 Nd 濃度標準 13495 ngg 007

各標準の純度及び秤量誤差から算出した

表 A-2 混合スパイクと各濃度標準の混合データ

試料名 分取量(g)

混合スパイク 11452 U 濃度標準 10968 Pu 濃度標準 10723 Nd 濃度標準 10324

表 A-3 各濃度標準の同位体組成

U 濃度標準 Pu 濃度標準 Nd 濃度標準 同位体組成

(原子百分率) 誤差() 同位体組成

(原子百分率) 誤差()同位体組成

(原子百分率) 誤差() 234U 00054 362 238Pu 00030 215 142Nd 27119 0007 235U 07205 003 239Pu 974234 0001 143Nd 12174 0009 238U 992741 00003 240Pu 25607 0003 144Nd 23789 0014 241Pu 00100 191 145Nd 8295 0020 242Pu 00028 185 146Nd 17202 0026 148Nd 5767 0038 150Nd 5653 0049 各誤差は質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な誤差伝播の

計算により算出した

表 A-4 混合スパイク中 238Pu の放射能測定結果

放射能比(238Pu242Pu) 012692

表 A-5 混合スパイクに各濃度標準を添加した試料の同位体比測定結果

試料名 測定値 233U238U 0075767 (原子数比) plusmn 0000064

242Pu239Pu 0065232 (原子数比) plusmn 0000004

150Nd142Nd 075200 (原子数比) plusmn 000028

JAEA-Research 2013-020

- 76 -

原子数の算出には次の式を用いた

Rms times Sps - Spm 原子数 =

Abm - Rms times Abs

Rms 濃度標準添加後の 238U233U239Pu242Pu150Nd142Nd 原子数比

Sps 添加した各濃度標準中同位体の量(原子数)233U242Pu142Nd 量

Spm 添加した各濃度標準中同位体の量(原子数)238U239Pu150Nd 量

Abm 混合スパイク中の同位体の比238UU239PuPu150NdNd

Abs 混合スパイク中の同位体の比233UU242PuPu142NdNd

表 A-6 原子数算出に使用したデータ

元素 Rms Sps Spm Abm Abs

U 1319833 0 7388E+16 00086391 09826830 Pu 0065232 219735E+15 63943E+10 0998653 00002917 Nd 0752004 15774E+14 32882E+13 09077548 00201111

JAEA-Research 2013-020

- 77 -

B 燃料溶解溶液試料の測定データ

表 B-1 燃料溶解溶液の分取希釈データ

一次希釈 二次希釈 試料名

分取 希釈 分取 希釈 希釈倍率

2F1ZN2c2 10814 584007 05658 112594 10747

2F1ZN2c3 11753 583867 05676 112728 9866

2F1ZN3c2 11739 576345 05696 111741 9631

2F1ZN3c3 11685 585754 05686 111584 9837

2F1ZN3a9 11636 581027 05686 112304 9862

表 B-2試料中 238Pu の放射能測定結果

試料名 放射能比 238Pu(239Pu+240Pu)

2F1ZN2c2 24520 2F1ZN2c3 33482 2F1ZN3c2 59239 2F1ZN3c3 81127 2F1ZN3a9 63257

表 B-3 α線スペクトロメトリーを併用した Pu の同位体組成測定結果 (単位原子百分率)

試料名 239Pu 240Pu 241Pu 242Pu 238Pu

2F1ZN2c2 62731 25047 7050 3792 138 2F1ZN2c3 62634 24507 7143 3855 186 2F1ZN3c2 42290 32030 8898 13333 345 2F1ZN3c3 41498 31898 8770 13147 468 2F1ZN3a9 36971 30207 8136 21280 341

JAEA-Research 2013-020

- 78 -

表 B-4 燃料溶解溶液中の UPu 及び Nd の同位体組成分析結果 (単位原子百分率)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 234U 001789 00329 00141 00246 00077

plusmn 000007 00001 00002 00002 00002 235U 11220 17429 02320 03689 00219

plusmn 00008 00005 00003 00003 00002 236U 03805 062693 04799 07900 02916

plusmn 00004 000002 00001 00002 00001 238U 984796 975973 992741 988164 996787

plusmn 00008 00005 00004 00004 00003 238Pu 1381 186 345 468 341

plusmn 0008 001 002 003 002 239Pu 627305 62634 42290 41498 369711

plusmn 00008 0001 0003 0005 00007 240Pu 25047 245073 32030 31898 302074

plusmn 0001 00008 0004 0007 00006 241Pu 70503 7143 8898 877 8136

plusmn 00005 0001 0004 001 0002 242Pu 37915 38550 13333 13147 212796

plusmn 00007 00007 0004 0003 00008 142Nd 1639 0623 11173 1088 1655

plusmn 0003 0003 00003 0001 0002 143Nd 21002 21210 135747 132774 88781

plusmn 0005 0002 00008 00008 00005 144Nd 30748 31879 37724 38747 41187

plusmn 0004 0002 0001 0002 0002 145Nd 16540 16760 15007 14895 136618

plusmn 0004 0002 0001 0001 00009 146Nd 16799 16789 18682 18740 20038

plusmn 0008 0003 0002 0003 0002 148Nd 8868 8730 9211 8933 9522

plusmn 0007 0003 0002 0002 0002 150Nd 4404 4010 4684 4320 5059

plusmn 0005 0002 0001 0001 0001 238Pu については238U による影響を考慮しα線測定の結果を用いた 238Pu のplusmnはα線測定誤差を 05質量分析法による同位体比測定誤差を

01とし統計的な誤差伝播の計算により算出した Pu の同位体組成は表 B-3 の結果に 241Pu 及び 242Pu を加え百分率したも

のである 各plusmnは質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な

誤差伝播の計算により算出した

JAEA-Research 2013-020

- 79 -

原子数の算出には次の式を用いた

Rms times Sps - Spm

原子数 = Abm - Rms times Abs

Rms スパイク添加後の 238U233U239Pu242Pu148Nd150Nd 原子数比

Sps 添加した濃縮同位体の量(原子数)233U242Pu150Nd 量

Spm 添加した濃縮同位体の量(原子数)238U239Pu148Nd 量

Abm 試料中の同位体の比238UU239PuPu148NdNd

Abs 試料中の同位体の比233UU242PuPu150NdNd

表 B-6 添加したスパイク中の UPu 及び Nd の原子数 (単位原子数)

試料名 U 233U Sps 238U Spm

2F1ZN2c2 57221E+15 56230E+15 49433E+13 2F1ZN2c3 57146E+15 56156E+15 49369E+13 2F1ZN3c2 57201E+15 56210E+15 49416E+13 2F1ZN3c3 57216E+15 56225E+15 49429E+13 2F1ZN3a9 57325E+15 56332E+15 49523E+13

試料名 Pu 242Pu Sps 239Pu Spm

2F1ZN2c2 14402E+14 14382E+14 42006E+10 2F1ZN2c3 14383E+14 14364E+14 41952E+10 2F1ZN3c2 14397E+14 14377E+14 41992E+10 2F1ZN3c3 14401E+14 14381E+14 42003E+10 2F1ZN3a9 14428E+14 14409E+14 42083E+10

試料名 Nd 150Nd Sps 148Nd Spm

2F1ZN2c2 96421E+13 87527E+13 11428E+12 2F1ZN2c3 96295E+13 87412E+13 11413E+12 2F1ZN3c2 96388E+13 87496E+13 11424E+12 2F1ZN3c3 96413E+13 87519E+13 11427E+12 2F1ZN3a9 96597E+13 87687E+13 11449E+12

57221times1015を示す

表 B-5 二次希釈試料分取量とスパイク添加量 試料名 試料分取量(g) 添加量(g)

2F1ZN2c2 11070 11496 2F1ZN2c3 11060 11481 2F1ZN3c2 11069 11492 2F1ZN3c3 11071 11495 2F1ZN3a9 11068 11517

JAEA-Research 2013-020

- 80 -

表 B-7 二次希釈試料の UPu 及び Nd 同位体組成(測定値) (単位原子数比)

試料名 233UU Abs 238UU Abm

2F1ZN2c2 0 09848 2F1ZN2c3 0 09760 2F1ZN3c2 0 09927 2F1ZN3c3 0 09882 2F1ZN3a9 0 09968

試料名 242PuPu Abs 239PuPu Abm

2F1ZN2c2 00379 06273 2F1ZN2c3 00386 06263 2F1ZN3c2 01333 04229 2F1ZN3c3 01315 04150 2F1ZN3a9 02128 03697

試料名 150NdNd Abs 148NdNd Abm

2F1ZN2c2 00440 00887 2F1ZN2c3 00401 00873 2F1ZN3c2 00468 00921 2F1ZN3c3 00432 00893 2F1ZN3a9 00506 00952

表 B-8 混合スパイク添加後の二次希釈試料の同位体比測定結果 (単位原子数比)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 233U238U 0410984 031750 034736 0383628 0264855

plusmn 0000042 000010 000010 0000094 0000048 242Pu239Pu 182016 1364439 218793 236969 222127

plusmn 000011 0000042 000021 000020 000017 148Nd150Nd 0089986 0149877 0186518 0211642 0266697

plusmn 0000017 0000033 0000034 0000024 0000058

各plusmnは質量分析法による同位体比測定結果(3 回繰り返し測定)の標準偏差を示す

JAEA-Research 2013-020

- 81 -

表 B-9 二次希釈試料の UPu 及び Nd 原子数の算出結果 U

試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 243319 13843E+16 0101 2F1ZN2c3 314965 18072E+16 0105 2F1ZN3c2 287884 16251E+16 0104 2F1ZN3c3 260669 14782E+16 0103 2F1ZN3a9 377565 21288E+16 0102

Pu 試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 054940 13022E+14 0060 2F1ZN2c3 073290 17594E+14 0060 2F1ZN3c2 045705 18143E+14 0062 2F1ZN3c3 042200 16870E+14 0062 2F1ZN3a9 045019 23666E+14 0061

Nd 試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 008999 79480E+13 0125 2F1ZN2c3 014988 14713E+14 0103 2F1ZN3c2 018652 18203E+14 0096 2F1ZN3c3 021164 21674E+14 0096 2F1ZN3a9 026670 27214E+14 0096

13843times1016を示す

表 B-10 二次希釈試料のウラン濃度

試料名 二次希釈試料 分取量(g) 1

分取試料中の U 原子数2

二次希釈試料の

U 濃度 (原子数g 溶液)

2F1ZN2c2 11070 13843E+16 1250E+16 2F1ZN2c3 11060 18072E+16 1634E+16 2F1ZN3c2 11069 16251E+16 1468E+16 2F1ZN3c3 11071 14782E+16 1335E+16 2F1ZN3a9 11068 21288E+16 1923E+16

1表 B-5 参照 2表 B-9 参照 13843times1016を示す

This is a blank page

国際単位系(SI)

乗数  接頭語 記号 乗数  接頭語 記号

1024 ヨ タ Y 10-1 デ シ d1021 ゼ タ Z 10-2 セ ン チ c1018 エ ク サ E 10-3 ミ リ m1015 ペ タ P 10-6 マイクロ micro1012 テ ラ T 10-9 ナ ノ n109 ギ ガ G 10-12 ピ コ p106 メ ガ M 10-15 フェムト f103 キ ロ k 10-18 ア ト a102 ヘ ク ト h 10-21 ゼ プ ト z101 デ カ da 10-24 ヨ ク ト y

表5SI 接頭語

名称 記号 SI 単位による値

分 min 1 min=60s時 h 1h =60 min=3600 s日 d 1 d=24 h=86 400 s度 deg 1deg=(π180) rad分 rsquo 1rsquo=(160)deg=(π10800) rad秒 rdquo 1rdquo=(160)rsquo=(π648000) rad

ヘクタール ha 1ha=1hm2=104m2

リットル Ll 1L=11=1dm3=103cm3=10-3m3

トン t 1t=103 kg

表6SIに属さないがSIと併用される単位

名称 記号 SI 単位で表される数値

電 子 ボ ル ト eV 1eV=1602 176 53(14)times10-19Jダ ル ト ン Da 1Da=1660 538 86(28)times10-27kg統一原子質量単位 u 1u=1 Da天 文 単 位 ua 1ua=1495 978 706 91(6)times1011m

表7SIに属さないがSIと併用される単位でSI単位で表される数値が実験的に得られるもの

名称 記号 SI 単位で表される数値

キ ュ リ ー Ci 1 Ci=37times1010Bqレ ン ト ゲ ン R 1 R = 258times10-4Ckgラ ド rad 1 rad=1cGy=10-2Gyレ ム rem 1 rem=1 cSv=10-2Svガ ン マ γ 1γ=1 nT=10-9Tフ ェ ル ミ 1フェルミ=1 fm=10-15mメートル系カラット 1メートル系カラット = 200 mg = 2times10-4kgト ル Torr 1 Torr = (101 325760) Pa標 準 大 気 圧 atm 1 atm = 101 325 Pa

1cal=41858J(「15」カロリー)41868J(「IT」カロリー)4184J(「熱化学」カロリー)

ミ ク ロ ン micro 1 micro =1microm=10-6m

表10SIに属さないその他の単位の例

カ ロ リ ー cal

(a)SI接頭語は固有の名称と記号を持つ組立単位と組み合わせても使用できるしかし接頭語を付した単位はもはや コヒーレントではない(b)ラジアンとステラジアンは数字の1に対する単位の特別な名称で量についての情報をつたえるために使われる

 実際には使用する時には記号rad及びsrが用いられるが習慣として組立単位としての記号である数字の1は明 示されない(c)測光学ではステラジアンという名称と記号srを単位の表し方の中にそのまま維持している

(d)ヘルツは周期現象についてのみベクレルは放射性核種の統計的過程についてのみ使用される

(e)セルシウス度はケルビンの特別な名称でセルシウス温度を表すために使用されるセルシウス度とケルビンの

  単位の大きさは同一であるしたがって温度差や温度間隔を表す数値はどちらの単位で表しても同じである

(f)放射性核種の放射能(activity referred to a radionuclide)はしばしば誤った用語でrdquoradioactivityrdquoと記される

(g)単位シーベルト(PV200270205)についてはCIPM勧告2(CI-2002)を参照

(a)量濃度(amount concentration)は臨床化学の分野では物質濃度

  (substance concentration)ともよばれる(b)これらは無次元量あるいは次元1をもつ量であるがそのこと   を表す単位記号である数字の1は通常は表記しない

名称 記号SI 基本単位による

表し方

秒ルカスパ度粘 Pa s m-1 kg s-1

力 の モ ー メ ン ト ニュートンメートル N m m2 kg s-2

表 面 張 力 ニュートン毎メートル Nm kg s-2

角 速 度 ラジアン毎秒 rads m m-1 s-1=s-1

角 加 速 度 ラジアン毎秒毎秒 rads2 m m-1 s-2=s-2

熱 流 密 度 放 射 照 度 ワット毎平方メートル Wm2 kg s-3

熱 容 量 エ ン ト ロ ピ ー ジュール毎ケルビン JK m2 kg s-2 K-1

比熱容量比エントロピー ジュール毎キログラム毎ケルビン J(kg K) m2 s-2 K-1

比 エ ネ ル ギ ー ジュール毎キログラム Jkg m2 s-2

熱 伝 導 率 ワット毎メートル毎ケルビン W(m K) m kg s-3 K-1

体 積 エ ネ ル ギ ー ジュール毎立方メートル Jm3 m-1 kg s-2

電 界 の 強 さ ボルト毎メートル Vm m kg s-3 A-1

電 荷 密 度 クーロン毎立方メートル Cm3 m-3 sA表 面 電 荷 クーロン毎平方メートル Cm2 m-2 sA電 束 密 度 電 気 変 位 クーロン毎平方メートル Cm2 m-2 sA誘 電 率 ファラド毎メートル Fm m-3 kg-1 s4 A2

透 磁 率 ヘンリー毎メートル Hm m kg s-2 A-2

モ ル エ ネ ル ギ ー ジュール毎モル Jmol m2 kg s-2 mol-1

モルエントロピー モル熱容量ジュール毎モル毎ケルビン J(mol K) m2 kg s-2 K-1 mol-1

照射線量(X線及びγ線) クーロン毎キログラム Ckg kg-1 sA吸 収 線 量 率 グレイ毎秒 Gys m2 s-3

放 射 強 度 ワット毎ステラジアン Wsr m4 m-2 kg s-3=m2 kg s-3

放 射 輝 度 ワット毎平方メートル毎ステラジアン W(m2 sr) m2 m-2 kg s-3=kg s-3

酵 素 活 性 濃 度 カタール毎立方メートル katm3 m-3 s-1 mol

表4単位の中に固有の名称と記号を含むSI組立単位の例

組立量SI 組立単位

名称 記号

面 積 平方メートル m2

体 積 立法メートル m3

速 さ 速 度 メートル毎秒 ms加 速 度 メートル毎秒毎秒 ms2

波 数 毎メートル m-1

密 度 質 量 密 度 キログラム毎立方メートル kgm3

面 積 密 度 キログラム毎平方メートル kgm2

比 体 積 立方メートル毎キログラム m3kg電 流 密 度 アンペア毎平方メートル Am2

磁 界 の 強 さ アンペア毎メートル Am量 濃 度 (a) 濃 度 モル毎立方メートル molm3

質 量 濃 度 キログラム毎立法メートル kgm3

輝 度 カンデラ毎平方メートル cdm2

屈 折 率 (b) (数字の) 1 1比 透 磁 率 (b) (数字の) 1 1

組立量SI 基本単位

表2基本単位を用いて表されるSI組立単位の例

名称 記号他のSI単位による

表し方SI基本単位による

表し方平 面 角 ラジアン(b) rad 1(b) mm立 体 角 ステラジアン(b) sr(c) 1(b) m2m2

周 波 数 ヘルツ(d) Hz s-1

ントーュニ力 N m kg s-2

圧 力 応 力 パスカル Pa Nm2 m-1 kg s-2

エ ネ ル ギ ー 仕 事 熱 量 ジュール J N m m2 kg s-2

仕 事 率 工 率 放 射 束 ワット W Js m2 kg s-3

電 荷 電 気 量 クーロン A sC電 位 差 ( 電 圧 ) 起 電 力 ボルト V WA m2 kg s-3 A-1

静 電 容 量 ファラド F CV m-2 kg-1 s4 A2

電 気 抵 抗 オーム Ω VA m2 kg s-3 A-2

コ ン ダ ク タ ン ス ジーメンス S AV m-2 kg-1 s3 A2

バーエウ束磁 Wb Vs m2 kg s-2 A-1

磁 束 密 度 テスラ T Wbm2 kg s-2 A-1

イ ン ダ ク タ ン ス ヘンリー H WbA m2 kg s-2 A-2

セ ル シ ウ ス 温 度 セルシウス度(e) Kンメール束光 lm cd sr(c) cd

スクル度照 lx lmm2 m-2 cd放射性核種の放射能( f ) ベクレル(d) Bq s-1

吸収線量 比エネルギー分与カーマ

グレイ Gy Jkg m2 s-2

線量当量 周辺線量当量 方向

性線量当量 個人線量当量シーベルト(g) Sv Jkg m2 s-2

酸 素 活 性 カタール kat s-1 mol

表3固有の名称と記号で表されるSI組立単位SI 組立単位

組立量

名称 記号 SI 単位で表される数値

バ ー ル bar 1bar=01MPa=100kPa=105Pa水銀柱ミリメートル mmHg 1mmHg=133322Paオングストローム Å 1Å=01nm=100pm=10-10m海 里 M 1M=1852mバ ー ン b 1b=100fm2=(10-12cm)2=10-28m2

ノ ッ ト kn 1kn=(18523600)msネ ー パ Npベ ル B

デ ジ ベ ル dB

表8SIに属さないがSIと併用されるその他の単位

SI単位との数値的な関係は    対数量の定義に依存

名称 記号

長 さ メ ー ト ル m質 量 キログラム kg時 間 秒 s電 流 ア ン ペ ア A熱力学温度 ケ ル ビ ン K物 質 量 モ ル mol光 度 カ ン デ ラ cd

基本量SI 基本単位

表1SI 基本単位

名称 記号 SI 単位で表される数値

エ ル グ erg 1 erg=10-7 Jダ イ ン dyn 1 dyn=10-5Nポ ア ズ P 1 P=1 dyn s cm-2=01Pa sス ト ー ク ス St 1 St =1cm2 s-1=10-4m2 s-1

ス チ ル ブ sb 1 sb =1cd cm-2=104cd m-2

フ ォ ト ph 1 ph=1cd sr cm-2 104lxガ ル Gal 1 Gal =1cm s-2=10-2ms-2

マ ク ス ウ ェ ル Mx 1 Mx = 1G cm2=10-8Wbガ ウ ス G 1 G =1Mx cm-2 =10-4Tエルステッド( c ) Oe 1 Oe  (1034π)A m-1

表9固有の名称をもつCGS組立単位

(c)3元系のCGS単位系とSIでは直接比較できないため等号「   」

   は対応関係を示すものである

(第8版2006年改訂)

この印刷物は再生紙を使用しています

Page 77: JAEA-Research 2013-020JAEA-Research 2013-020 - 1 - 1.はじめに 日本原子力研究開発機構(以下「JAEA」という。)は原子力安全基盤機構(以下「JNES」と

JAEA-Research 2013-020

- 73 -

Furutaka N Otuka T Ohsawa T Murata H Matsunobu A Zukeran S Kamada and J

Katakura ldquoJENDL-40 A New Library for Nuclear Science and Engineeringrdquo Journal of

Nuclear Science and Technology 48 1 (2011)

9) K Okumura T Mori M Nakagawa K Kaneko ldquoValidation of a Continuous-Energy Monte

Carlo Burn-up Code MVP-BURN and Its Application to Analysis of Post Irradiation

Experimentrdquo Journal of Nuclear Science and Technology 37(2)pp128-138(2000)

10) 須山賢也望月弘樹高田友幸龍福進奥野浩村崎穣大久保清志「連続エネルギモン

テカルロコード MVP 及び MCNP を使用する統合化燃焼計算コードシステム -

SWAT31」 JAEA-DataCode 2009-002 日本原子力研究開発機構 (2009)

11) 「平成 18 年度全 MOX 炉心核設計手法信頼性実証試験成果報告書」07 基炉報-0001 原子力安

全基盤機構 (2007)

12) 「平成 18 年度高燃焼度 9x9 型燃料信頼性実証試験成果報告書」07 基炉報-0002 原子力安全

基盤機構 (2007)

JAEA-Research 2013-020

- 74 -

付録

測定データ集

JAEA-Research 2013-020

- 75 -

A 混合スパイク試料の値付け

表 A-1 各標準濃度一覧

標準試料 濃度 誤差()

U 濃度標準 26820 microgg 005 Pu 濃度標準 83506 ngg 005 Nd 濃度標準 13495 ngg 007

各標準の純度及び秤量誤差から算出した

表 A-2 混合スパイクと各濃度標準の混合データ

試料名 分取量(g)

混合スパイク 11452 U 濃度標準 10968 Pu 濃度標準 10723 Nd 濃度標準 10324

表 A-3 各濃度標準の同位体組成

U 濃度標準 Pu 濃度標準 Nd 濃度標準 同位体組成

(原子百分率) 誤差() 同位体組成

(原子百分率) 誤差()同位体組成

(原子百分率) 誤差() 234U 00054 362 238Pu 00030 215 142Nd 27119 0007 235U 07205 003 239Pu 974234 0001 143Nd 12174 0009 238U 992741 00003 240Pu 25607 0003 144Nd 23789 0014 241Pu 00100 191 145Nd 8295 0020 242Pu 00028 185 146Nd 17202 0026 148Nd 5767 0038 150Nd 5653 0049 各誤差は質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な誤差伝播の

計算により算出した

表 A-4 混合スパイク中 238Pu の放射能測定結果

放射能比(238Pu242Pu) 012692

表 A-5 混合スパイクに各濃度標準を添加した試料の同位体比測定結果

試料名 測定値 233U238U 0075767 (原子数比) plusmn 0000064

242Pu239Pu 0065232 (原子数比) plusmn 0000004

150Nd142Nd 075200 (原子数比) plusmn 000028

JAEA-Research 2013-020

- 76 -

原子数の算出には次の式を用いた

Rms times Sps - Spm 原子数 =

Abm - Rms times Abs

Rms 濃度標準添加後の 238U233U239Pu242Pu150Nd142Nd 原子数比

Sps 添加した各濃度標準中同位体の量(原子数)233U242Pu142Nd 量

Spm 添加した各濃度標準中同位体の量(原子数)238U239Pu150Nd 量

Abm 混合スパイク中の同位体の比238UU239PuPu150NdNd

Abs 混合スパイク中の同位体の比233UU242PuPu142NdNd

表 A-6 原子数算出に使用したデータ

元素 Rms Sps Spm Abm Abs

U 1319833 0 7388E+16 00086391 09826830 Pu 0065232 219735E+15 63943E+10 0998653 00002917 Nd 0752004 15774E+14 32882E+13 09077548 00201111

JAEA-Research 2013-020

- 77 -

B 燃料溶解溶液試料の測定データ

表 B-1 燃料溶解溶液の分取希釈データ

一次希釈 二次希釈 試料名

分取 希釈 分取 希釈 希釈倍率

2F1ZN2c2 10814 584007 05658 112594 10747

2F1ZN2c3 11753 583867 05676 112728 9866

2F1ZN3c2 11739 576345 05696 111741 9631

2F1ZN3c3 11685 585754 05686 111584 9837

2F1ZN3a9 11636 581027 05686 112304 9862

表 B-2試料中 238Pu の放射能測定結果

試料名 放射能比 238Pu(239Pu+240Pu)

2F1ZN2c2 24520 2F1ZN2c3 33482 2F1ZN3c2 59239 2F1ZN3c3 81127 2F1ZN3a9 63257

表 B-3 α線スペクトロメトリーを併用した Pu の同位体組成測定結果 (単位原子百分率)

試料名 239Pu 240Pu 241Pu 242Pu 238Pu

2F1ZN2c2 62731 25047 7050 3792 138 2F1ZN2c3 62634 24507 7143 3855 186 2F1ZN3c2 42290 32030 8898 13333 345 2F1ZN3c3 41498 31898 8770 13147 468 2F1ZN3a9 36971 30207 8136 21280 341

JAEA-Research 2013-020

- 78 -

表 B-4 燃料溶解溶液中の UPu 及び Nd の同位体組成分析結果 (単位原子百分率)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 234U 001789 00329 00141 00246 00077

plusmn 000007 00001 00002 00002 00002 235U 11220 17429 02320 03689 00219

plusmn 00008 00005 00003 00003 00002 236U 03805 062693 04799 07900 02916

plusmn 00004 000002 00001 00002 00001 238U 984796 975973 992741 988164 996787

plusmn 00008 00005 00004 00004 00003 238Pu 1381 186 345 468 341

plusmn 0008 001 002 003 002 239Pu 627305 62634 42290 41498 369711

plusmn 00008 0001 0003 0005 00007 240Pu 25047 245073 32030 31898 302074

plusmn 0001 00008 0004 0007 00006 241Pu 70503 7143 8898 877 8136

plusmn 00005 0001 0004 001 0002 242Pu 37915 38550 13333 13147 212796

plusmn 00007 00007 0004 0003 00008 142Nd 1639 0623 11173 1088 1655

plusmn 0003 0003 00003 0001 0002 143Nd 21002 21210 135747 132774 88781

plusmn 0005 0002 00008 00008 00005 144Nd 30748 31879 37724 38747 41187

plusmn 0004 0002 0001 0002 0002 145Nd 16540 16760 15007 14895 136618

plusmn 0004 0002 0001 0001 00009 146Nd 16799 16789 18682 18740 20038

plusmn 0008 0003 0002 0003 0002 148Nd 8868 8730 9211 8933 9522

plusmn 0007 0003 0002 0002 0002 150Nd 4404 4010 4684 4320 5059

plusmn 0005 0002 0001 0001 0001 238Pu については238U による影響を考慮しα線測定の結果を用いた 238Pu のplusmnはα線測定誤差を 05質量分析法による同位体比測定誤差を

01とし統計的な誤差伝播の計算により算出した Pu の同位体組成は表 B-3 の結果に 241Pu 及び 242Pu を加え百分率したも

のである 各plusmnは質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な

誤差伝播の計算により算出した

JAEA-Research 2013-020

- 79 -

原子数の算出には次の式を用いた

Rms times Sps - Spm

原子数 = Abm - Rms times Abs

Rms スパイク添加後の 238U233U239Pu242Pu148Nd150Nd 原子数比

Sps 添加した濃縮同位体の量(原子数)233U242Pu150Nd 量

Spm 添加した濃縮同位体の量(原子数)238U239Pu148Nd 量

Abm 試料中の同位体の比238UU239PuPu148NdNd

Abs 試料中の同位体の比233UU242PuPu150NdNd

表 B-6 添加したスパイク中の UPu 及び Nd の原子数 (単位原子数)

試料名 U 233U Sps 238U Spm

2F1ZN2c2 57221E+15 56230E+15 49433E+13 2F1ZN2c3 57146E+15 56156E+15 49369E+13 2F1ZN3c2 57201E+15 56210E+15 49416E+13 2F1ZN3c3 57216E+15 56225E+15 49429E+13 2F1ZN3a9 57325E+15 56332E+15 49523E+13

試料名 Pu 242Pu Sps 239Pu Spm

2F1ZN2c2 14402E+14 14382E+14 42006E+10 2F1ZN2c3 14383E+14 14364E+14 41952E+10 2F1ZN3c2 14397E+14 14377E+14 41992E+10 2F1ZN3c3 14401E+14 14381E+14 42003E+10 2F1ZN3a9 14428E+14 14409E+14 42083E+10

試料名 Nd 150Nd Sps 148Nd Spm

2F1ZN2c2 96421E+13 87527E+13 11428E+12 2F1ZN2c3 96295E+13 87412E+13 11413E+12 2F1ZN3c2 96388E+13 87496E+13 11424E+12 2F1ZN3c3 96413E+13 87519E+13 11427E+12 2F1ZN3a9 96597E+13 87687E+13 11449E+12

57221times1015を示す

表 B-5 二次希釈試料分取量とスパイク添加量 試料名 試料分取量(g) 添加量(g)

2F1ZN2c2 11070 11496 2F1ZN2c3 11060 11481 2F1ZN3c2 11069 11492 2F1ZN3c3 11071 11495 2F1ZN3a9 11068 11517

JAEA-Research 2013-020

- 80 -

表 B-7 二次希釈試料の UPu 及び Nd 同位体組成(測定値) (単位原子数比)

試料名 233UU Abs 238UU Abm

2F1ZN2c2 0 09848 2F1ZN2c3 0 09760 2F1ZN3c2 0 09927 2F1ZN3c3 0 09882 2F1ZN3a9 0 09968

試料名 242PuPu Abs 239PuPu Abm

2F1ZN2c2 00379 06273 2F1ZN2c3 00386 06263 2F1ZN3c2 01333 04229 2F1ZN3c3 01315 04150 2F1ZN3a9 02128 03697

試料名 150NdNd Abs 148NdNd Abm

2F1ZN2c2 00440 00887 2F1ZN2c3 00401 00873 2F1ZN3c2 00468 00921 2F1ZN3c3 00432 00893 2F1ZN3a9 00506 00952

表 B-8 混合スパイク添加後の二次希釈試料の同位体比測定結果 (単位原子数比)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 233U238U 0410984 031750 034736 0383628 0264855

plusmn 0000042 000010 000010 0000094 0000048 242Pu239Pu 182016 1364439 218793 236969 222127

plusmn 000011 0000042 000021 000020 000017 148Nd150Nd 0089986 0149877 0186518 0211642 0266697

plusmn 0000017 0000033 0000034 0000024 0000058

各plusmnは質量分析法による同位体比測定結果(3 回繰り返し測定)の標準偏差を示す

JAEA-Research 2013-020

- 81 -

表 B-9 二次希釈試料の UPu 及び Nd 原子数の算出結果 U

試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 243319 13843E+16 0101 2F1ZN2c3 314965 18072E+16 0105 2F1ZN3c2 287884 16251E+16 0104 2F1ZN3c3 260669 14782E+16 0103 2F1ZN3a9 377565 21288E+16 0102

Pu 試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 054940 13022E+14 0060 2F1ZN2c3 073290 17594E+14 0060 2F1ZN3c2 045705 18143E+14 0062 2F1ZN3c3 042200 16870E+14 0062 2F1ZN3a9 045019 23666E+14 0061

Nd 試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 008999 79480E+13 0125 2F1ZN2c3 014988 14713E+14 0103 2F1ZN3c2 018652 18203E+14 0096 2F1ZN3c3 021164 21674E+14 0096 2F1ZN3a9 026670 27214E+14 0096

13843times1016を示す

表 B-10 二次希釈試料のウラン濃度

試料名 二次希釈試料 分取量(g) 1

分取試料中の U 原子数2

二次希釈試料の

U 濃度 (原子数g 溶液)

2F1ZN2c2 11070 13843E+16 1250E+16 2F1ZN2c3 11060 18072E+16 1634E+16 2F1ZN3c2 11069 16251E+16 1468E+16 2F1ZN3c3 11071 14782E+16 1335E+16 2F1ZN3a9 11068 21288E+16 1923E+16

1表 B-5 参照 2表 B-9 参照 13843times1016を示す

This is a blank page

国際単位系(SI)

乗数  接頭語 記号 乗数  接頭語 記号

1024 ヨ タ Y 10-1 デ シ d1021 ゼ タ Z 10-2 セ ン チ c1018 エ ク サ E 10-3 ミ リ m1015 ペ タ P 10-6 マイクロ micro1012 テ ラ T 10-9 ナ ノ n109 ギ ガ G 10-12 ピ コ p106 メ ガ M 10-15 フェムト f103 キ ロ k 10-18 ア ト a102 ヘ ク ト h 10-21 ゼ プ ト z101 デ カ da 10-24 ヨ ク ト y

表5SI 接頭語

名称 記号 SI 単位による値

分 min 1 min=60s時 h 1h =60 min=3600 s日 d 1 d=24 h=86 400 s度 deg 1deg=(π180) rad分 rsquo 1rsquo=(160)deg=(π10800) rad秒 rdquo 1rdquo=(160)rsquo=(π648000) rad

ヘクタール ha 1ha=1hm2=104m2

リットル Ll 1L=11=1dm3=103cm3=10-3m3

トン t 1t=103 kg

表6SIに属さないがSIと併用される単位

名称 記号 SI 単位で表される数値

電 子 ボ ル ト eV 1eV=1602 176 53(14)times10-19Jダ ル ト ン Da 1Da=1660 538 86(28)times10-27kg統一原子質量単位 u 1u=1 Da天 文 単 位 ua 1ua=1495 978 706 91(6)times1011m

表7SIに属さないがSIと併用される単位でSI単位で表される数値が実験的に得られるもの

名称 記号 SI 単位で表される数値

キ ュ リ ー Ci 1 Ci=37times1010Bqレ ン ト ゲ ン R 1 R = 258times10-4Ckgラ ド rad 1 rad=1cGy=10-2Gyレ ム rem 1 rem=1 cSv=10-2Svガ ン マ γ 1γ=1 nT=10-9Tフ ェ ル ミ 1フェルミ=1 fm=10-15mメートル系カラット 1メートル系カラット = 200 mg = 2times10-4kgト ル Torr 1 Torr = (101 325760) Pa標 準 大 気 圧 atm 1 atm = 101 325 Pa

1cal=41858J(「15」カロリー)41868J(「IT」カロリー)4184J(「熱化学」カロリー)

ミ ク ロ ン micro 1 micro =1microm=10-6m

表10SIに属さないその他の単位の例

カ ロ リ ー cal

(a)SI接頭語は固有の名称と記号を持つ組立単位と組み合わせても使用できるしかし接頭語を付した単位はもはや コヒーレントではない(b)ラジアンとステラジアンは数字の1に対する単位の特別な名称で量についての情報をつたえるために使われる

 実際には使用する時には記号rad及びsrが用いられるが習慣として組立単位としての記号である数字の1は明 示されない(c)測光学ではステラジアンという名称と記号srを単位の表し方の中にそのまま維持している

(d)ヘルツは周期現象についてのみベクレルは放射性核種の統計的過程についてのみ使用される

(e)セルシウス度はケルビンの特別な名称でセルシウス温度を表すために使用されるセルシウス度とケルビンの

  単位の大きさは同一であるしたがって温度差や温度間隔を表す数値はどちらの単位で表しても同じである

(f)放射性核種の放射能(activity referred to a radionuclide)はしばしば誤った用語でrdquoradioactivityrdquoと記される

(g)単位シーベルト(PV200270205)についてはCIPM勧告2(CI-2002)を参照

(a)量濃度(amount concentration)は臨床化学の分野では物質濃度

  (substance concentration)ともよばれる(b)これらは無次元量あるいは次元1をもつ量であるがそのこと   を表す単位記号である数字の1は通常は表記しない

名称 記号SI 基本単位による

表し方

秒ルカスパ度粘 Pa s m-1 kg s-1

力 の モ ー メ ン ト ニュートンメートル N m m2 kg s-2

表 面 張 力 ニュートン毎メートル Nm kg s-2

角 速 度 ラジアン毎秒 rads m m-1 s-1=s-1

角 加 速 度 ラジアン毎秒毎秒 rads2 m m-1 s-2=s-2

熱 流 密 度 放 射 照 度 ワット毎平方メートル Wm2 kg s-3

熱 容 量 エ ン ト ロ ピ ー ジュール毎ケルビン JK m2 kg s-2 K-1

比熱容量比エントロピー ジュール毎キログラム毎ケルビン J(kg K) m2 s-2 K-1

比 エ ネ ル ギ ー ジュール毎キログラム Jkg m2 s-2

熱 伝 導 率 ワット毎メートル毎ケルビン W(m K) m kg s-3 K-1

体 積 エ ネ ル ギ ー ジュール毎立方メートル Jm3 m-1 kg s-2

電 界 の 強 さ ボルト毎メートル Vm m kg s-3 A-1

電 荷 密 度 クーロン毎立方メートル Cm3 m-3 sA表 面 電 荷 クーロン毎平方メートル Cm2 m-2 sA電 束 密 度 電 気 変 位 クーロン毎平方メートル Cm2 m-2 sA誘 電 率 ファラド毎メートル Fm m-3 kg-1 s4 A2

透 磁 率 ヘンリー毎メートル Hm m kg s-2 A-2

モ ル エ ネ ル ギ ー ジュール毎モル Jmol m2 kg s-2 mol-1

モルエントロピー モル熱容量ジュール毎モル毎ケルビン J(mol K) m2 kg s-2 K-1 mol-1

照射線量(X線及びγ線) クーロン毎キログラム Ckg kg-1 sA吸 収 線 量 率 グレイ毎秒 Gys m2 s-3

放 射 強 度 ワット毎ステラジアン Wsr m4 m-2 kg s-3=m2 kg s-3

放 射 輝 度 ワット毎平方メートル毎ステラジアン W(m2 sr) m2 m-2 kg s-3=kg s-3

酵 素 活 性 濃 度 カタール毎立方メートル katm3 m-3 s-1 mol

表4単位の中に固有の名称と記号を含むSI組立単位の例

組立量SI 組立単位

名称 記号

面 積 平方メートル m2

体 積 立法メートル m3

速 さ 速 度 メートル毎秒 ms加 速 度 メートル毎秒毎秒 ms2

波 数 毎メートル m-1

密 度 質 量 密 度 キログラム毎立方メートル kgm3

面 積 密 度 キログラム毎平方メートル kgm2

比 体 積 立方メートル毎キログラム m3kg電 流 密 度 アンペア毎平方メートル Am2

磁 界 の 強 さ アンペア毎メートル Am量 濃 度 (a) 濃 度 モル毎立方メートル molm3

質 量 濃 度 キログラム毎立法メートル kgm3

輝 度 カンデラ毎平方メートル cdm2

屈 折 率 (b) (数字の) 1 1比 透 磁 率 (b) (数字の) 1 1

組立量SI 基本単位

表2基本単位を用いて表されるSI組立単位の例

名称 記号他のSI単位による

表し方SI基本単位による

表し方平 面 角 ラジアン(b) rad 1(b) mm立 体 角 ステラジアン(b) sr(c) 1(b) m2m2

周 波 数 ヘルツ(d) Hz s-1

ントーュニ力 N m kg s-2

圧 力 応 力 パスカル Pa Nm2 m-1 kg s-2

エ ネ ル ギ ー 仕 事 熱 量 ジュール J N m m2 kg s-2

仕 事 率 工 率 放 射 束 ワット W Js m2 kg s-3

電 荷 電 気 量 クーロン A sC電 位 差 ( 電 圧 ) 起 電 力 ボルト V WA m2 kg s-3 A-1

静 電 容 量 ファラド F CV m-2 kg-1 s4 A2

電 気 抵 抗 オーム Ω VA m2 kg s-3 A-2

コ ン ダ ク タ ン ス ジーメンス S AV m-2 kg-1 s3 A2

バーエウ束磁 Wb Vs m2 kg s-2 A-1

磁 束 密 度 テスラ T Wbm2 kg s-2 A-1

イ ン ダ ク タ ン ス ヘンリー H WbA m2 kg s-2 A-2

セ ル シ ウ ス 温 度 セルシウス度(e) Kンメール束光 lm cd sr(c) cd

スクル度照 lx lmm2 m-2 cd放射性核種の放射能( f ) ベクレル(d) Bq s-1

吸収線量 比エネルギー分与カーマ

グレイ Gy Jkg m2 s-2

線量当量 周辺線量当量 方向

性線量当量 個人線量当量シーベルト(g) Sv Jkg m2 s-2

酸 素 活 性 カタール kat s-1 mol

表3固有の名称と記号で表されるSI組立単位SI 組立単位

組立量

名称 記号 SI 単位で表される数値

バ ー ル bar 1bar=01MPa=100kPa=105Pa水銀柱ミリメートル mmHg 1mmHg=133322Paオングストローム Å 1Å=01nm=100pm=10-10m海 里 M 1M=1852mバ ー ン b 1b=100fm2=(10-12cm)2=10-28m2

ノ ッ ト kn 1kn=(18523600)msネ ー パ Npベ ル B

デ ジ ベ ル dB

表8SIに属さないがSIと併用されるその他の単位

SI単位との数値的な関係は    対数量の定義に依存

名称 記号

長 さ メ ー ト ル m質 量 キログラム kg時 間 秒 s電 流 ア ン ペ ア A熱力学温度 ケ ル ビ ン K物 質 量 モ ル mol光 度 カ ン デ ラ cd

基本量SI 基本単位

表1SI 基本単位

名称 記号 SI 単位で表される数値

エ ル グ erg 1 erg=10-7 Jダ イ ン dyn 1 dyn=10-5Nポ ア ズ P 1 P=1 dyn s cm-2=01Pa sス ト ー ク ス St 1 St =1cm2 s-1=10-4m2 s-1

ス チ ル ブ sb 1 sb =1cd cm-2=104cd m-2

フ ォ ト ph 1 ph=1cd sr cm-2 104lxガ ル Gal 1 Gal =1cm s-2=10-2ms-2

マ ク ス ウ ェ ル Mx 1 Mx = 1G cm2=10-8Wbガ ウ ス G 1 G =1Mx cm-2 =10-4Tエルステッド( c ) Oe 1 Oe  (1034π)A m-1

表9固有の名称をもつCGS組立単位

(c)3元系のCGS単位系とSIでは直接比較できないため等号「   」

   は対応関係を示すものである

(第8版2006年改訂)

この印刷物は再生紙を使用しています

Page 78: JAEA-Research 2013-020JAEA-Research 2013-020 - 1 - 1.はじめに 日本原子力研究開発機構(以下「JAEA」という。)は原子力安全基盤機構(以下「JNES」と

JAEA-Research 2013-020

- 74 -

付録

測定データ集

JAEA-Research 2013-020

- 75 -

A 混合スパイク試料の値付け

表 A-1 各標準濃度一覧

標準試料 濃度 誤差()

U 濃度標準 26820 microgg 005 Pu 濃度標準 83506 ngg 005 Nd 濃度標準 13495 ngg 007

各標準の純度及び秤量誤差から算出した

表 A-2 混合スパイクと各濃度標準の混合データ

試料名 分取量(g)

混合スパイク 11452 U 濃度標準 10968 Pu 濃度標準 10723 Nd 濃度標準 10324

表 A-3 各濃度標準の同位体組成

U 濃度標準 Pu 濃度標準 Nd 濃度標準 同位体組成

(原子百分率) 誤差() 同位体組成

(原子百分率) 誤差()同位体組成

(原子百分率) 誤差() 234U 00054 362 238Pu 00030 215 142Nd 27119 0007 235U 07205 003 239Pu 974234 0001 143Nd 12174 0009 238U 992741 00003 240Pu 25607 0003 144Nd 23789 0014 241Pu 00100 191 145Nd 8295 0020 242Pu 00028 185 146Nd 17202 0026 148Nd 5767 0038 150Nd 5653 0049 各誤差は質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な誤差伝播の

計算により算出した

表 A-4 混合スパイク中 238Pu の放射能測定結果

放射能比(238Pu242Pu) 012692

表 A-5 混合スパイクに各濃度標準を添加した試料の同位体比測定結果

試料名 測定値 233U238U 0075767 (原子数比) plusmn 0000064

242Pu239Pu 0065232 (原子数比) plusmn 0000004

150Nd142Nd 075200 (原子数比) plusmn 000028

JAEA-Research 2013-020

- 76 -

原子数の算出には次の式を用いた

Rms times Sps - Spm 原子数 =

Abm - Rms times Abs

Rms 濃度標準添加後の 238U233U239Pu242Pu150Nd142Nd 原子数比

Sps 添加した各濃度標準中同位体の量(原子数)233U242Pu142Nd 量

Spm 添加した各濃度標準中同位体の量(原子数)238U239Pu150Nd 量

Abm 混合スパイク中の同位体の比238UU239PuPu150NdNd

Abs 混合スパイク中の同位体の比233UU242PuPu142NdNd

表 A-6 原子数算出に使用したデータ

元素 Rms Sps Spm Abm Abs

U 1319833 0 7388E+16 00086391 09826830 Pu 0065232 219735E+15 63943E+10 0998653 00002917 Nd 0752004 15774E+14 32882E+13 09077548 00201111

JAEA-Research 2013-020

- 77 -

B 燃料溶解溶液試料の測定データ

表 B-1 燃料溶解溶液の分取希釈データ

一次希釈 二次希釈 試料名

分取 希釈 分取 希釈 希釈倍率

2F1ZN2c2 10814 584007 05658 112594 10747

2F1ZN2c3 11753 583867 05676 112728 9866

2F1ZN3c2 11739 576345 05696 111741 9631

2F1ZN3c3 11685 585754 05686 111584 9837

2F1ZN3a9 11636 581027 05686 112304 9862

表 B-2試料中 238Pu の放射能測定結果

試料名 放射能比 238Pu(239Pu+240Pu)

2F1ZN2c2 24520 2F1ZN2c3 33482 2F1ZN3c2 59239 2F1ZN3c3 81127 2F1ZN3a9 63257

表 B-3 α線スペクトロメトリーを併用した Pu の同位体組成測定結果 (単位原子百分率)

試料名 239Pu 240Pu 241Pu 242Pu 238Pu

2F1ZN2c2 62731 25047 7050 3792 138 2F1ZN2c3 62634 24507 7143 3855 186 2F1ZN3c2 42290 32030 8898 13333 345 2F1ZN3c3 41498 31898 8770 13147 468 2F1ZN3a9 36971 30207 8136 21280 341

JAEA-Research 2013-020

- 78 -

表 B-4 燃料溶解溶液中の UPu 及び Nd の同位体組成分析結果 (単位原子百分率)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 234U 001789 00329 00141 00246 00077

plusmn 000007 00001 00002 00002 00002 235U 11220 17429 02320 03689 00219

plusmn 00008 00005 00003 00003 00002 236U 03805 062693 04799 07900 02916

plusmn 00004 000002 00001 00002 00001 238U 984796 975973 992741 988164 996787

plusmn 00008 00005 00004 00004 00003 238Pu 1381 186 345 468 341

plusmn 0008 001 002 003 002 239Pu 627305 62634 42290 41498 369711

plusmn 00008 0001 0003 0005 00007 240Pu 25047 245073 32030 31898 302074

plusmn 0001 00008 0004 0007 00006 241Pu 70503 7143 8898 877 8136

plusmn 00005 0001 0004 001 0002 242Pu 37915 38550 13333 13147 212796

plusmn 00007 00007 0004 0003 00008 142Nd 1639 0623 11173 1088 1655

plusmn 0003 0003 00003 0001 0002 143Nd 21002 21210 135747 132774 88781

plusmn 0005 0002 00008 00008 00005 144Nd 30748 31879 37724 38747 41187

plusmn 0004 0002 0001 0002 0002 145Nd 16540 16760 15007 14895 136618

plusmn 0004 0002 0001 0001 00009 146Nd 16799 16789 18682 18740 20038

plusmn 0008 0003 0002 0003 0002 148Nd 8868 8730 9211 8933 9522

plusmn 0007 0003 0002 0002 0002 150Nd 4404 4010 4684 4320 5059

plusmn 0005 0002 0001 0001 0001 238Pu については238U による影響を考慮しα線測定の結果を用いた 238Pu のplusmnはα線測定誤差を 05質量分析法による同位体比測定誤差を

01とし統計的な誤差伝播の計算により算出した Pu の同位体組成は表 B-3 の結果に 241Pu 及び 242Pu を加え百分率したも

のである 各plusmnは質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な

誤差伝播の計算により算出した

JAEA-Research 2013-020

- 79 -

原子数の算出には次の式を用いた

Rms times Sps - Spm

原子数 = Abm - Rms times Abs

Rms スパイク添加後の 238U233U239Pu242Pu148Nd150Nd 原子数比

Sps 添加した濃縮同位体の量(原子数)233U242Pu150Nd 量

Spm 添加した濃縮同位体の量(原子数)238U239Pu148Nd 量

Abm 試料中の同位体の比238UU239PuPu148NdNd

Abs 試料中の同位体の比233UU242PuPu150NdNd

表 B-6 添加したスパイク中の UPu 及び Nd の原子数 (単位原子数)

試料名 U 233U Sps 238U Spm

2F1ZN2c2 57221E+15 56230E+15 49433E+13 2F1ZN2c3 57146E+15 56156E+15 49369E+13 2F1ZN3c2 57201E+15 56210E+15 49416E+13 2F1ZN3c3 57216E+15 56225E+15 49429E+13 2F1ZN3a9 57325E+15 56332E+15 49523E+13

試料名 Pu 242Pu Sps 239Pu Spm

2F1ZN2c2 14402E+14 14382E+14 42006E+10 2F1ZN2c3 14383E+14 14364E+14 41952E+10 2F1ZN3c2 14397E+14 14377E+14 41992E+10 2F1ZN3c3 14401E+14 14381E+14 42003E+10 2F1ZN3a9 14428E+14 14409E+14 42083E+10

試料名 Nd 150Nd Sps 148Nd Spm

2F1ZN2c2 96421E+13 87527E+13 11428E+12 2F1ZN2c3 96295E+13 87412E+13 11413E+12 2F1ZN3c2 96388E+13 87496E+13 11424E+12 2F1ZN3c3 96413E+13 87519E+13 11427E+12 2F1ZN3a9 96597E+13 87687E+13 11449E+12

57221times1015を示す

表 B-5 二次希釈試料分取量とスパイク添加量 試料名 試料分取量(g) 添加量(g)

2F1ZN2c2 11070 11496 2F1ZN2c3 11060 11481 2F1ZN3c2 11069 11492 2F1ZN3c3 11071 11495 2F1ZN3a9 11068 11517

JAEA-Research 2013-020

- 80 -

表 B-7 二次希釈試料の UPu 及び Nd 同位体組成(測定値) (単位原子数比)

試料名 233UU Abs 238UU Abm

2F1ZN2c2 0 09848 2F1ZN2c3 0 09760 2F1ZN3c2 0 09927 2F1ZN3c3 0 09882 2F1ZN3a9 0 09968

試料名 242PuPu Abs 239PuPu Abm

2F1ZN2c2 00379 06273 2F1ZN2c3 00386 06263 2F1ZN3c2 01333 04229 2F1ZN3c3 01315 04150 2F1ZN3a9 02128 03697

試料名 150NdNd Abs 148NdNd Abm

2F1ZN2c2 00440 00887 2F1ZN2c3 00401 00873 2F1ZN3c2 00468 00921 2F1ZN3c3 00432 00893 2F1ZN3a9 00506 00952

表 B-8 混合スパイク添加後の二次希釈試料の同位体比測定結果 (単位原子数比)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 233U238U 0410984 031750 034736 0383628 0264855

plusmn 0000042 000010 000010 0000094 0000048 242Pu239Pu 182016 1364439 218793 236969 222127

plusmn 000011 0000042 000021 000020 000017 148Nd150Nd 0089986 0149877 0186518 0211642 0266697

plusmn 0000017 0000033 0000034 0000024 0000058

各plusmnは質量分析法による同位体比測定結果(3 回繰り返し測定)の標準偏差を示す

JAEA-Research 2013-020

- 81 -

表 B-9 二次希釈試料の UPu 及び Nd 原子数の算出結果 U

試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 243319 13843E+16 0101 2F1ZN2c3 314965 18072E+16 0105 2F1ZN3c2 287884 16251E+16 0104 2F1ZN3c3 260669 14782E+16 0103 2F1ZN3a9 377565 21288E+16 0102

Pu 試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 054940 13022E+14 0060 2F1ZN2c3 073290 17594E+14 0060 2F1ZN3c2 045705 18143E+14 0062 2F1ZN3c3 042200 16870E+14 0062 2F1ZN3a9 045019 23666E+14 0061

Nd 試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 008999 79480E+13 0125 2F1ZN2c3 014988 14713E+14 0103 2F1ZN3c2 018652 18203E+14 0096 2F1ZN3c3 021164 21674E+14 0096 2F1ZN3a9 026670 27214E+14 0096

13843times1016を示す

表 B-10 二次希釈試料のウラン濃度

試料名 二次希釈試料 分取量(g) 1

分取試料中の U 原子数2

二次希釈試料の

U 濃度 (原子数g 溶液)

2F1ZN2c2 11070 13843E+16 1250E+16 2F1ZN2c3 11060 18072E+16 1634E+16 2F1ZN3c2 11069 16251E+16 1468E+16 2F1ZN3c3 11071 14782E+16 1335E+16 2F1ZN3a9 11068 21288E+16 1923E+16

1表 B-5 参照 2表 B-9 参照 13843times1016を示す

This is a blank page

国際単位系(SI)

乗数  接頭語 記号 乗数  接頭語 記号

1024 ヨ タ Y 10-1 デ シ d1021 ゼ タ Z 10-2 セ ン チ c1018 エ ク サ E 10-3 ミ リ m1015 ペ タ P 10-6 マイクロ micro1012 テ ラ T 10-9 ナ ノ n109 ギ ガ G 10-12 ピ コ p106 メ ガ M 10-15 フェムト f103 キ ロ k 10-18 ア ト a102 ヘ ク ト h 10-21 ゼ プ ト z101 デ カ da 10-24 ヨ ク ト y

表5SI 接頭語

名称 記号 SI 単位による値

分 min 1 min=60s時 h 1h =60 min=3600 s日 d 1 d=24 h=86 400 s度 deg 1deg=(π180) rad分 rsquo 1rsquo=(160)deg=(π10800) rad秒 rdquo 1rdquo=(160)rsquo=(π648000) rad

ヘクタール ha 1ha=1hm2=104m2

リットル Ll 1L=11=1dm3=103cm3=10-3m3

トン t 1t=103 kg

表6SIに属さないがSIと併用される単位

名称 記号 SI 単位で表される数値

電 子 ボ ル ト eV 1eV=1602 176 53(14)times10-19Jダ ル ト ン Da 1Da=1660 538 86(28)times10-27kg統一原子質量単位 u 1u=1 Da天 文 単 位 ua 1ua=1495 978 706 91(6)times1011m

表7SIに属さないがSIと併用される単位でSI単位で表される数値が実験的に得られるもの

名称 記号 SI 単位で表される数値

キ ュ リ ー Ci 1 Ci=37times1010Bqレ ン ト ゲ ン R 1 R = 258times10-4Ckgラ ド rad 1 rad=1cGy=10-2Gyレ ム rem 1 rem=1 cSv=10-2Svガ ン マ γ 1γ=1 nT=10-9Tフ ェ ル ミ 1フェルミ=1 fm=10-15mメートル系カラット 1メートル系カラット = 200 mg = 2times10-4kgト ル Torr 1 Torr = (101 325760) Pa標 準 大 気 圧 atm 1 atm = 101 325 Pa

1cal=41858J(「15」カロリー)41868J(「IT」カロリー)4184J(「熱化学」カロリー)

ミ ク ロ ン micro 1 micro =1microm=10-6m

表10SIに属さないその他の単位の例

カ ロ リ ー cal

(a)SI接頭語は固有の名称と記号を持つ組立単位と組み合わせても使用できるしかし接頭語を付した単位はもはや コヒーレントではない(b)ラジアンとステラジアンは数字の1に対する単位の特別な名称で量についての情報をつたえるために使われる

 実際には使用する時には記号rad及びsrが用いられるが習慣として組立単位としての記号である数字の1は明 示されない(c)測光学ではステラジアンという名称と記号srを単位の表し方の中にそのまま維持している

(d)ヘルツは周期現象についてのみベクレルは放射性核種の統計的過程についてのみ使用される

(e)セルシウス度はケルビンの特別な名称でセルシウス温度を表すために使用されるセルシウス度とケルビンの

  単位の大きさは同一であるしたがって温度差や温度間隔を表す数値はどちらの単位で表しても同じである

(f)放射性核種の放射能(activity referred to a radionuclide)はしばしば誤った用語でrdquoradioactivityrdquoと記される

(g)単位シーベルト(PV200270205)についてはCIPM勧告2(CI-2002)を参照

(a)量濃度(amount concentration)は臨床化学の分野では物質濃度

  (substance concentration)ともよばれる(b)これらは無次元量あるいは次元1をもつ量であるがそのこと   を表す単位記号である数字の1は通常は表記しない

名称 記号SI 基本単位による

表し方

秒ルカスパ度粘 Pa s m-1 kg s-1

力 の モ ー メ ン ト ニュートンメートル N m m2 kg s-2

表 面 張 力 ニュートン毎メートル Nm kg s-2

角 速 度 ラジアン毎秒 rads m m-1 s-1=s-1

角 加 速 度 ラジアン毎秒毎秒 rads2 m m-1 s-2=s-2

熱 流 密 度 放 射 照 度 ワット毎平方メートル Wm2 kg s-3

熱 容 量 エ ン ト ロ ピ ー ジュール毎ケルビン JK m2 kg s-2 K-1

比熱容量比エントロピー ジュール毎キログラム毎ケルビン J(kg K) m2 s-2 K-1

比 エ ネ ル ギ ー ジュール毎キログラム Jkg m2 s-2

熱 伝 導 率 ワット毎メートル毎ケルビン W(m K) m kg s-3 K-1

体 積 エ ネ ル ギ ー ジュール毎立方メートル Jm3 m-1 kg s-2

電 界 の 強 さ ボルト毎メートル Vm m kg s-3 A-1

電 荷 密 度 クーロン毎立方メートル Cm3 m-3 sA表 面 電 荷 クーロン毎平方メートル Cm2 m-2 sA電 束 密 度 電 気 変 位 クーロン毎平方メートル Cm2 m-2 sA誘 電 率 ファラド毎メートル Fm m-3 kg-1 s4 A2

透 磁 率 ヘンリー毎メートル Hm m kg s-2 A-2

モ ル エ ネ ル ギ ー ジュール毎モル Jmol m2 kg s-2 mol-1

モルエントロピー モル熱容量ジュール毎モル毎ケルビン J(mol K) m2 kg s-2 K-1 mol-1

照射線量(X線及びγ線) クーロン毎キログラム Ckg kg-1 sA吸 収 線 量 率 グレイ毎秒 Gys m2 s-3

放 射 強 度 ワット毎ステラジアン Wsr m4 m-2 kg s-3=m2 kg s-3

放 射 輝 度 ワット毎平方メートル毎ステラジアン W(m2 sr) m2 m-2 kg s-3=kg s-3

酵 素 活 性 濃 度 カタール毎立方メートル katm3 m-3 s-1 mol

表4単位の中に固有の名称と記号を含むSI組立単位の例

組立量SI 組立単位

名称 記号

面 積 平方メートル m2

体 積 立法メートル m3

速 さ 速 度 メートル毎秒 ms加 速 度 メートル毎秒毎秒 ms2

波 数 毎メートル m-1

密 度 質 量 密 度 キログラム毎立方メートル kgm3

面 積 密 度 キログラム毎平方メートル kgm2

比 体 積 立方メートル毎キログラム m3kg電 流 密 度 アンペア毎平方メートル Am2

磁 界 の 強 さ アンペア毎メートル Am量 濃 度 (a) 濃 度 モル毎立方メートル molm3

質 量 濃 度 キログラム毎立法メートル kgm3

輝 度 カンデラ毎平方メートル cdm2

屈 折 率 (b) (数字の) 1 1比 透 磁 率 (b) (数字の) 1 1

組立量SI 基本単位

表2基本単位を用いて表されるSI組立単位の例

名称 記号他のSI単位による

表し方SI基本単位による

表し方平 面 角 ラジアン(b) rad 1(b) mm立 体 角 ステラジアン(b) sr(c) 1(b) m2m2

周 波 数 ヘルツ(d) Hz s-1

ントーュニ力 N m kg s-2

圧 力 応 力 パスカル Pa Nm2 m-1 kg s-2

エ ネ ル ギ ー 仕 事 熱 量 ジュール J N m m2 kg s-2

仕 事 率 工 率 放 射 束 ワット W Js m2 kg s-3

電 荷 電 気 量 クーロン A sC電 位 差 ( 電 圧 ) 起 電 力 ボルト V WA m2 kg s-3 A-1

静 電 容 量 ファラド F CV m-2 kg-1 s4 A2

電 気 抵 抗 オーム Ω VA m2 kg s-3 A-2

コ ン ダ ク タ ン ス ジーメンス S AV m-2 kg-1 s3 A2

バーエウ束磁 Wb Vs m2 kg s-2 A-1

磁 束 密 度 テスラ T Wbm2 kg s-2 A-1

イ ン ダ ク タ ン ス ヘンリー H WbA m2 kg s-2 A-2

セ ル シ ウ ス 温 度 セルシウス度(e) Kンメール束光 lm cd sr(c) cd

スクル度照 lx lmm2 m-2 cd放射性核種の放射能( f ) ベクレル(d) Bq s-1

吸収線量 比エネルギー分与カーマ

グレイ Gy Jkg m2 s-2

線量当量 周辺線量当量 方向

性線量当量 個人線量当量シーベルト(g) Sv Jkg m2 s-2

酸 素 活 性 カタール kat s-1 mol

表3固有の名称と記号で表されるSI組立単位SI 組立単位

組立量

名称 記号 SI 単位で表される数値

バ ー ル bar 1bar=01MPa=100kPa=105Pa水銀柱ミリメートル mmHg 1mmHg=133322Paオングストローム Å 1Å=01nm=100pm=10-10m海 里 M 1M=1852mバ ー ン b 1b=100fm2=(10-12cm)2=10-28m2

ノ ッ ト kn 1kn=(18523600)msネ ー パ Npベ ル B

デ ジ ベ ル dB

表8SIに属さないがSIと併用されるその他の単位

SI単位との数値的な関係は    対数量の定義に依存

名称 記号

長 さ メ ー ト ル m質 量 キログラム kg時 間 秒 s電 流 ア ン ペ ア A熱力学温度 ケ ル ビ ン K物 質 量 モ ル mol光 度 カ ン デ ラ cd

基本量SI 基本単位

表1SI 基本単位

名称 記号 SI 単位で表される数値

エ ル グ erg 1 erg=10-7 Jダ イ ン dyn 1 dyn=10-5Nポ ア ズ P 1 P=1 dyn s cm-2=01Pa sス ト ー ク ス St 1 St =1cm2 s-1=10-4m2 s-1

ス チ ル ブ sb 1 sb =1cd cm-2=104cd m-2

フ ォ ト ph 1 ph=1cd sr cm-2 104lxガ ル Gal 1 Gal =1cm s-2=10-2ms-2

マ ク ス ウ ェ ル Mx 1 Mx = 1G cm2=10-8Wbガ ウ ス G 1 G =1Mx cm-2 =10-4Tエルステッド( c ) Oe 1 Oe  (1034π)A m-1

表9固有の名称をもつCGS組立単位

(c)3元系のCGS単位系とSIでは直接比較できないため等号「   」

   は対応関係を示すものである

(第8版2006年改訂)

この印刷物は再生紙を使用しています

Page 79: JAEA-Research 2013-020JAEA-Research 2013-020 - 1 - 1.はじめに 日本原子力研究開発機構(以下「JAEA」という。)は原子力安全基盤機構(以下「JNES」と

JAEA-Research 2013-020

- 75 -

A 混合スパイク試料の値付け

表 A-1 各標準濃度一覧

標準試料 濃度 誤差()

U 濃度標準 26820 microgg 005 Pu 濃度標準 83506 ngg 005 Nd 濃度標準 13495 ngg 007

各標準の純度及び秤量誤差から算出した

表 A-2 混合スパイクと各濃度標準の混合データ

試料名 分取量(g)

混合スパイク 11452 U 濃度標準 10968 Pu 濃度標準 10723 Nd 濃度標準 10324

表 A-3 各濃度標準の同位体組成

U 濃度標準 Pu 濃度標準 Nd 濃度標準 同位体組成

(原子百分率) 誤差() 同位体組成

(原子百分率) 誤差()同位体組成

(原子百分率) 誤差() 234U 00054 362 238Pu 00030 215 142Nd 27119 0007 235U 07205 003 239Pu 974234 0001 143Nd 12174 0009 238U 992741 00003 240Pu 25607 0003 144Nd 23789 0014 241Pu 00100 191 145Nd 8295 0020 242Pu 00028 185 146Nd 17202 0026 148Nd 5767 0038 150Nd 5653 0049 各誤差は質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な誤差伝播の

計算により算出した

表 A-4 混合スパイク中 238Pu の放射能測定結果

放射能比(238Pu242Pu) 012692

表 A-5 混合スパイクに各濃度標準を添加した試料の同位体比測定結果

試料名 測定値 233U238U 0075767 (原子数比) plusmn 0000064

242Pu239Pu 0065232 (原子数比) plusmn 0000004

150Nd142Nd 075200 (原子数比) plusmn 000028

JAEA-Research 2013-020

- 76 -

原子数の算出には次の式を用いた

Rms times Sps - Spm 原子数 =

Abm - Rms times Abs

Rms 濃度標準添加後の 238U233U239Pu242Pu150Nd142Nd 原子数比

Sps 添加した各濃度標準中同位体の量(原子数)233U242Pu142Nd 量

Spm 添加した各濃度標準中同位体の量(原子数)238U239Pu150Nd 量

Abm 混合スパイク中の同位体の比238UU239PuPu150NdNd

Abs 混合スパイク中の同位体の比233UU242PuPu142NdNd

表 A-6 原子数算出に使用したデータ

元素 Rms Sps Spm Abm Abs

U 1319833 0 7388E+16 00086391 09826830 Pu 0065232 219735E+15 63943E+10 0998653 00002917 Nd 0752004 15774E+14 32882E+13 09077548 00201111

JAEA-Research 2013-020

- 77 -

B 燃料溶解溶液試料の測定データ

表 B-1 燃料溶解溶液の分取希釈データ

一次希釈 二次希釈 試料名

分取 希釈 分取 希釈 希釈倍率

2F1ZN2c2 10814 584007 05658 112594 10747

2F1ZN2c3 11753 583867 05676 112728 9866

2F1ZN3c2 11739 576345 05696 111741 9631

2F1ZN3c3 11685 585754 05686 111584 9837

2F1ZN3a9 11636 581027 05686 112304 9862

表 B-2試料中 238Pu の放射能測定結果

試料名 放射能比 238Pu(239Pu+240Pu)

2F1ZN2c2 24520 2F1ZN2c3 33482 2F1ZN3c2 59239 2F1ZN3c3 81127 2F1ZN3a9 63257

表 B-3 α線スペクトロメトリーを併用した Pu の同位体組成測定結果 (単位原子百分率)

試料名 239Pu 240Pu 241Pu 242Pu 238Pu

2F1ZN2c2 62731 25047 7050 3792 138 2F1ZN2c3 62634 24507 7143 3855 186 2F1ZN3c2 42290 32030 8898 13333 345 2F1ZN3c3 41498 31898 8770 13147 468 2F1ZN3a9 36971 30207 8136 21280 341

JAEA-Research 2013-020

- 78 -

表 B-4 燃料溶解溶液中の UPu 及び Nd の同位体組成分析結果 (単位原子百分率)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 234U 001789 00329 00141 00246 00077

plusmn 000007 00001 00002 00002 00002 235U 11220 17429 02320 03689 00219

plusmn 00008 00005 00003 00003 00002 236U 03805 062693 04799 07900 02916

plusmn 00004 000002 00001 00002 00001 238U 984796 975973 992741 988164 996787

plusmn 00008 00005 00004 00004 00003 238Pu 1381 186 345 468 341

plusmn 0008 001 002 003 002 239Pu 627305 62634 42290 41498 369711

plusmn 00008 0001 0003 0005 00007 240Pu 25047 245073 32030 31898 302074

plusmn 0001 00008 0004 0007 00006 241Pu 70503 7143 8898 877 8136

plusmn 00005 0001 0004 001 0002 242Pu 37915 38550 13333 13147 212796

plusmn 00007 00007 0004 0003 00008 142Nd 1639 0623 11173 1088 1655

plusmn 0003 0003 00003 0001 0002 143Nd 21002 21210 135747 132774 88781

plusmn 0005 0002 00008 00008 00005 144Nd 30748 31879 37724 38747 41187

plusmn 0004 0002 0001 0002 0002 145Nd 16540 16760 15007 14895 136618

plusmn 0004 0002 0001 0001 00009 146Nd 16799 16789 18682 18740 20038

plusmn 0008 0003 0002 0003 0002 148Nd 8868 8730 9211 8933 9522

plusmn 0007 0003 0002 0002 0002 150Nd 4404 4010 4684 4320 5059

plusmn 0005 0002 0001 0001 0001 238Pu については238U による影響を考慮しα線測定の結果を用いた 238Pu のplusmnはα線測定誤差を 05質量分析法による同位体比測定誤差を

01とし統計的な誤差伝播の計算により算出した Pu の同位体組成は表 B-3 の結果に 241Pu 及び 242Pu を加え百分率したも

のである 各plusmnは質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な

誤差伝播の計算により算出した

JAEA-Research 2013-020

- 79 -

原子数の算出には次の式を用いた

Rms times Sps - Spm

原子数 = Abm - Rms times Abs

Rms スパイク添加後の 238U233U239Pu242Pu148Nd150Nd 原子数比

Sps 添加した濃縮同位体の量(原子数)233U242Pu150Nd 量

Spm 添加した濃縮同位体の量(原子数)238U239Pu148Nd 量

Abm 試料中の同位体の比238UU239PuPu148NdNd

Abs 試料中の同位体の比233UU242PuPu150NdNd

表 B-6 添加したスパイク中の UPu 及び Nd の原子数 (単位原子数)

試料名 U 233U Sps 238U Spm

2F1ZN2c2 57221E+15 56230E+15 49433E+13 2F1ZN2c3 57146E+15 56156E+15 49369E+13 2F1ZN3c2 57201E+15 56210E+15 49416E+13 2F1ZN3c3 57216E+15 56225E+15 49429E+13 2F1ZN3a9 57325E+15 56332E+15 49523E+13

試料名 Pu 242Pu Sps 239Pu Spm

2F1ZN2c2 14402E+14 14382E+14 42006E+10 2F1ZN2c3 14383E+14 14364E+14 41952E+10 2F1ZN3c2 14397E+14 14377E+14 41992E+10 2F1ZN3c3 14401E+14 14381E+14 42003E+10 2F1ZN3a9 14428E+14 14409E+14 42083E+10

試料名 Nd 150Nd Sps 148Nd Spm

2F1ZN2c2 96421E+13 87527E+13 11428E+12 2F1ZN2c3 96295E+13 87412E+13 11413E+12 2F1ZN3c2 96388E+13 87496E+13 11424E+12 2F1ZN3c3 96413E+13 87519E+13 11427E+12 2F1ZN3a9 96597E+13 87687E+13 11449E+12

57221times1015を示す

表 B-5 二次希釈試料分取量とスパイク添加量 試料名 試料分取量(g) 添加量(g)

2F1ZN2c2 11070 11496 2F1ZN2c3 11060 11481 2F1ZN3c2 11069 11492 2F1ZN3c3 11071 11495 2F1ZN3a9 11068 11517

JAEA-Research 2013-020

- 80 -

表 B-7 二次希釈試料の UPu 及び Nd 同位体組成(測定値) (単位原子数比)

試料名 233UU Abs 238UU Abm

2F1ZN2c2 0 09848 2F1ZN2c3 0 09760 2F1ZN3c2 0 09927 2F1ZN3c3 0 09882 2F1ZN3a9 0 09968

試料名 242PuPu Abs 239PuPu Abm

2F1ZN2c2 00379 06273 2F1ZN2c3 00386 06263 2F1ZN3c2 01333 04229 2F1ZN3c3 01315 04150 2F1ZN3a9 02128 03697

試料名 150NdNd Abs 148NdNd Abm

2F1ZN2c2 00440 00887 2F1ZN2c3 00401 00873 2F1ZN3c2 00468 00921 2F1ZN3c3 00432 00893 2F1ZN3a9 00506 00952

表 B-8 混合スパイク添加後の二次希釈試料の同位体比測定結果 (単位原子数比)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 233U238U 0410984 031750 034736 0383628 0264855

plusmn 0000042 000010 000010 0000094 0000048 242Pu239Pu 182016 1364439 218793 236969 222127

plusmn 000011 0000042 000021 000020 000017 148Nd150Nd 0089986 0149877 0186518 0211642 0266697

plusmn 0000017 0000033 0000034 0000024 0000058

各plusmnは質量分析法による同位体比測定結果(3 回繰り返し測定)の標準偏差を示す

JAEA-Research 2013-020

- 81 -

表 B-9 二次希釈試料の UPu 及び Nd 原子数の算出結果 U

試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 243319 13843E+16 0101 2F1ZN2c3 314965 18072E+16 0105 2F1ZN3c2 287884 16251E+16 0104 2F1ZN3c3 260669 14782E+16 0103 2F1ZN3a9 377565 21288E+16 0102

Pu 試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 054940 13022E+14 0060 2F1ZN2c3 073290 17594E+14 0060 2F1ZN3c2 045705 18143E+14 0062 2F1ZN3c3 042200 16870E+14 0062 2F1ZN3a9 045019 23666E+14 0061

Nd 試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 008999 79480E+13 0125 2F1ZN2c3 014988 14713E+14 0103 2F1ZN3c2 018652 18203E+14 0096 2F1ZN3c3 021164 21674E+14 0096 2F1ZN3a9 026670 27214E+14 0096

13843times1016を示す

表 B-10 二次希釈試料のウラン濃度

試料名 二次希釈試料 分取量(g) 1

分取試料中の U 原子数2

二次希釈試料の

U 濃度 (原子数g 溶液)

2F1ZN2c2 11070 13843E+16 1250E+16 2F1ZN2c3 11060 18072E+16 1634E+16 2F1ZN3c2 11069 16251E+16 1468E+16 2F1ZN3c3 11071 14782E+16 1335E+16 2F1ZN3a9 11068 21288E+16 1923E+16

1表 B-5 参照 2表 B-9 参照 13843times1016を示す

This is a blank page

国際単位系(SI)

乗数  接頭語 記号 乗数  接頭語 記号

1024 ヨ タ Y 10-1 デ シ d1021 ゼ タ Z 10-2 セ ン チ c1018 エ ク サ E 10-3 ミ リ m1015 ペ タ P 10-6 マイクロ micro1012 テ ラ T 10-9 ナ ノ n109 ギ ガ G 10-12 ピ コ p106 メ ガ M 10-15 フェムト f103 キ ロ k 10-18 ア ト a102 ヘ ク ト h 10-21 ゼ プ ト z101 デ カ da 10-24 ヨ ク ト y

表5SI 接頭語

名称 記号 SI 単位による値

分 min 1 min=60s時 h 1h =60 min=3600 s日 d 1 d=24 h=86 400 s度 deg 1deg=(π180) rad分 rsquo 1rsquo=(160)deg=(π10800) rad秒 rdquo 1rdquo=(160)rsquo=(π648000) rad

ヘクタール ha 1ha=1hm2=104m2

リットル Ll 1L=11=1dm3=103cm3=10-3m3

トン t 1t=103 kg

表6SIに属さないがSIと併用される単位

名称 記号 SI 単位で表される数値

電 子 ボ ル ト eV 1eV=1602 176 53(14)times10-19Jダ ル ト ン Da 1Da=1660 538 86(28)times10-27kg統一原子質量単位 u 1u=1 Da天 文 単 位 ua 1ua=1495 978 706 91(6)times1011m

表7SIに属さないがSIと併用される単位でSI単位で表される数値が実験的に得られるもの

名称 記号 SI 単位で表される数値

キ ュ リ ー Ci 1 Ci=37times1010Bqレ ン ト ゲ ン R 1 R = 258times10-4Ckgラ ド rad 1 rad=1cGy=10-2Gyレ ム rem 1 rem=1 cSv=10-2Svガ ン マ γ 1γ=1 nT=10-9Tフ ェ ル ミ 1フェルミ=1 fm=10-15mメートル系カラット 1メートル系カラット = 200 mg = 2times10-4kgト ル Torr 1 Torr = (101 325760) Pa標 準 大 気 圧 atm 1 atm = 101 325 Pa

1cal=41858J(「15」カロリー)41868J(「IT」カロリー)4184J(「熱化学」カロリー)

ミ ク ロ ン micro 1 micro =1microm=10-6m

表10SIに属さないその他の単位の例

カ ロ リ ー cal

(a)SI接頭語は固有の名称と記号を持つ組立単位と組み合わせても使用できるしかし接頭語を付した単位はもはや コヒーレントではない(b)ラジアンとステラジアンは数字の1に対する単位の特別な名称で量についての情報をつたえるために使われる

 実際には使用する時には記号rad及びsrが用いられるが習慣として組立単位としての記号である数字の1は明 示されない(c)測光学ではステラジアンという名称と記号srを単位の表し方の中にそのまま維持している

(d)ヘルツは周期現象についてのみベクレルは放射性核種の統計的過程についてのみ使用される

(e)セルシウス度はケルビンの特別な名称でセルシウス温度を表すために使用されるセルシウス度とケルビンの

  単位の大きさは同一であるしたがって温度差や温度間隔を表す数値はどちらの単位で表しても同じである

(f)放射性核種の放射能(activity referred to a radionuclide)はしばしば誤った用語でrdquoradioactivityrdquoと記される

(g)単位シーベルト(PV200270205)についてはCIPM勧告2(CI-2002)を参照

(a)量濃度(amount concentration)は臨床化学の分野では物質濃度

  (substance concentration)ともよばれる(b)これらは無次元量あるいは次元1をもつ量であるがそのこと   を表す単位記号である数字の1は通常は表記しない

名称 記号SI 基本単位による

表し方

秒ルカスパ度粘 Pa s m-1 kg s-1

力 の モ ー メ ン ト ニュートンメートル N m m2 kg s-2

表 面 張 力 ニュートン毎メートル Nm kg s-2

角 速 度 ラジアン毎秒 rads m m-1 s-1=s-1

角 加 速 度 ラジアン毎秒毎秒 rads2 m m-1 s-2=s-2

熱 流 密 度 放 射 照 度 ワット毎平方メートル Wm2 kg s-3

熱 容 量 エ ン ト ロ ピ ー ジュール毎ケルビン JK m2 kg s-2 K-1

比熱容量比エントロピー ジュール毎キログラム毎ケルビン J(kg K) m2 s-2 K-1

比 エ ネ ル ギ ー ジュール毎キログラム Jkg m2 s-2

熱 伝 導 率 ワット毎メートル毎ケルビン W(m K) m kg s-3 K-1

体 積 エ ネ ル ギ ー ジュール毎立方メートル Jm3 m-1 kg s-2

電 界 の 強 さ ボルト毎メートル Vm m kg s-3 A-1

電 荷 密 度 クーロン毎立方メートル Cm3 m-3 sA表 面 電 荷 クーロン毎平方メートル Cm2 m-2 sA電 束 密 度 電 気 変 位 クーロン毎平方メートル Cm2 m-2 sA誘 電 率 ファラド毎メートル Fm m-3 kg-1 s4 A2

透 磁 率 ヘンリー毎メートル Hm m kg s-2 A-2

モ ル エ ネ ル ギ ー ジュール毎モル Jmol m2 kg s-2 mol-1

モルエントロピー モル熱容量ジュール毎モル毎ケルビン J(mol K) m2 kg s-2 K-1 mol-1

照射線量(X線及びγ線) クーロン毎キログラム Ckg kg-1 sA吸 収 線 量 率 グレイ毎秒 Gys m2 s-3

放 射 強 度 ワット毎ステラジアン Wsr m4 m-2 kg s-3=m2 kg s-3

放 射 輝 度 ワット毎平方メートル毎ステラジアン W(m2 sr) m2 m-2 kg s-3=kg s-3

酵 素 活 性 濃 度 カタール毎立方メートル katm3 m-3 s-1 mol

表4単位の中に固有の名称と記号を含むSI組立単位の例

組立量SI 組立単位

名称 記号

面 積 平方メートル m2

体 積 立法メートル m3

速 さ 速 度 メートル毎秒 ms加 速 度 メートル毎秒毎秒 ms2

波 数 毎メートル m-1

密 度 質 量 密 度 キログラム毎立方メートル kgm3

面 積 密 度 キログラム毎平方メートル kgm2

比 体 積 立方メートル毎キログラム m3kg電 流 密 度 アンペア毎平方メートル Am2

磁 界 の 強 さ アンペア毎メートル Am量 濃 度 (a) 濃 度 モル毎立方メートル molm3

質 量 濃 度 キログラム毎立法メートル kgm3

輝 度 カンデラ毎平方メートル cdm2

屈 折 率 (b) (数字の) 1 1比 透 磁 率 (b) (数字の) 1 1

組立量SI 基本単位

表2基本単位を用いて表されるSI組立単位の例

名称 記号他のSI単位による

表し方SI基本単位による

表し方平 面 角 ラジアン(b) rad 1(b) mm立 体 角 ステラジアン(b) sr(c) 1(b) m2m2

周 波 数 ヘルツ(d) Hz s-1

ントーュニ力 N m kg s-2

圧 力 応 力 パスカル Pa Nm2 m-1 kg s-2

エ ネ ル ギ ー 仕 事 熱 量 ジュール J N m m2 kg s-2

仕 事 率 工 率 放 射 束 ワット W Js m2 kg s-3

電 荷 電 気 量 クーロン A sC電 位 差 ( 電 圧 ) 起 電 力 ボルト V WA m2 kg s-3 A-1

静 電 容 量 ファラド F CV m-2 kg-1 s4 A2

電 気 抵 抗 オーム Ω VA m2 kg s-3 A-2

コ ン ダ ク タ ン ス ジーメンス S AV m-2 kg-1 s3 A2

バーエウ束磁 Wb Vs m2 kg s-2 A-1

磁 束 密 度 テスラ T Wbm2 kg s-2 A-1

イ ン ダ ク タ ン ス ヘンリー H WbA m2 kg s-2 A-2

セ ル シ ウ ス 温 度 セルシウス度(e) Kンメール束光 lm cd sr(c) cd

スクル度照 lx lmm2 m-2 cd放射性核種の放射能( f ) ベクレル(d) Bq s-1

吸収線量 比エネルギー分与カーマ

グレイ Gy Jkg m2 s-2

線量当量 周辺線量当量 方向

性線量当量 個人線量当量シーベルト(g) Sv Jkg m2 s-2

酸 素 活 性 カタール kat s-1 mol

表3固有の名称と記号で表されるSI組立単位SI 組立単位

組立量

名称 記号 SI 単位で表される数値

バ ー ル bar 1bar=01MPa=100kPa=105Pa水銀柱ミリメートル mmHg 1mmHg=133322Paオングストローム Å 1Å=01nm=100pm=10-10m海 里 M 1M=1852mバ ー ン b 1b=100fm2=(10-12cm)2=10-28m2

ノ ッ ト kn 1kn=(18523600)msネ ー パ Npベ ル B

デ ジ ベ ル dB

表8SIに属さないがSIと併用されるその他の単位

SI単位との数値的な関係は    対数量の定義に依存

名称 記号

長 さ メ ー ト ル m質 量 キログラム kg時 間 秒 s電 流 ア ン ペ ア A熱力学温度 ケ ル ビ ン K物 質 量 モ ル mol光 度 カ ン デ ラ cd

基本量SI 基本単位

表1SI 基本単位

名称 記号 SI 単位で表される数値

エ ル グ erg 1 erg=10-7 Jダ イ ン dyn 1 dyn=10-5Nポ ア ズ P 1 P=1 dyn s cm-2=01Pa sス ト ー ク ス St 1 St =1cm2 s-1=10-4m2 s-1

ス チ ル ブ sb 1 sb =1cd cm-2=104cd m-2

フ ォ ト ph 1 ph=1cd sr cm-2 104lxガ ル Gal 1 Gal =1cm s-2=10-2ms-2

マ ク ス ウ ェ ル Mx 1 Mx = 1G cm2=10-8Wbガ ウ ス G 1 G =1Mx cm-2 =10-4Tエルステッド( c ) Oe 1 Oe  (1034π)A m-1

表9固有の名称をもつCGS組立単位

(c)3元系のCGS単位系とSIでは直接比較できないため等号「   」

   は対応関係を示すものである

(第8版2006年改訂)

この印刷物は再生紙を使用しています

Page 80: JAEA-Research 2013-020JAEA-Research 2013-020 - 1 - 1.はじめに 日本原子力研究開発機構(以下「JAEA」という。)は原子力安全基盤機構(以下「JNES」と

JAEA-Research 2013-020

- 76 -

原子数の算出には次の式を用いた

Rms times Sps - Spm 原子数 =

Abm - Rms times Abs

Rms 濃度標準添加後の 238U233U239Pu242Pu150Nd142Nd 原子数比

Sps 添加した各濃度標準中同位体の量(原子数)233U242Pu142Nd 量

Spm 添加した各濃度標準中同位体の量(原子数)238U239Pu150Nd 量

Abm 混合スパイク中の同位体の比238UU239PuPu150NdNd

Abs 混合スパイク中の同位体の比233UU242PuPu142NdNd

表 A-6 原子数算出に使用したデータ

元素 Rms Sps Spm Abm Abs

U 1319833 0 7388E+16 00086391 09826830 Pu 0065232 219735E+15 63943E+10 0998653 00002917 Nd 0752004 15774E+14 32882E+13 09077548 00201111

JAEA-Research 2013-020

- 77 -

B 燃料溶解溶液試料の測定データ

表 B-1 燃料溶解溶液の分取希釈データ

一次希釈 二次希釈 試料名

分取 希釈 分取 希釈 希釈倍率

2F1ZN2c2 10814 584007 05658 112594 10747

2F1ZN2c3 11753 583867 05676 112728 9866

2F1ZN3c2 11739 576345 05696 111741 9631

2F1ZN3c3 11685 585754 05686 111584 9837

2F1ZN3a9 11636 581027 05686 112304 9862

表 B-2試料中 238Pu の放射能測定結果

試料名 放射能比 238Pu(239Pu+240Pu)

2F1ZN2c2 24520 2F1ZN2c3 33482 2F1ZN3c2 59239 2F1ZN3c3 81127 2F1ZN3a9 63257

表 B-3 α線スペクトロメトリーを併用した Pu の同位体組成測定結果 (単位原子百分率)

試料名 239Pu 240Pu 241Pu 242Pu 238Pu

2F1ZN2c2 62731 25047 7050 3792 138 2F1ZN2c3 62634 24507 7143 3855 186 2F1ZN3c2 42290 32030 8898 13333 345 2F1ZN3c3 41498 31898 8770 13147 468 2F1ZN3a9 36971 30207 8136 21280 341

JAEA-Research 2013-020

- 78 -

表 B-4 燃料溶解溶液中の UPu 及び Nd の同位体組成分析結果 (単位原子百分率)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 234U 001789 00329 00141 00246 00077

plusmn 000007 00001 00002 00002 00002 235U 11220 17429 02320 03689 00219

plusmn 00008 00005 00003 00003 00002 236U 03805 062693 04799 07900 02916

plusmn 00004 000002 00001 00002 00001 238U 984796 975973 992741 988164 996787

plusmn 00008 00005 00004 00004 00003 238Pu 1381 186 345 468 341

plusmn 0008 001 002 003 002 239Pu 627305 62634 42290 41498 369711

plusmn 00008 0001 0003 0005 00007 240Pu 25047 245073 32030 31898 302074

plusmn 0001 00008 0004 0007 00006 241Pu 70503 7143 8898 877 8136

plusmn 00005 0001 0004 001 0002 242Pu 37915 38550 13333 13147 212796

plusmn 00007 00007 0004 0003 00008 142Nd 1639 0623 11173 1088 1655

plusmn 0003 0003 00003 0001 0002 143Nd 21002 21210 135747 132774 88781

plusmn 0005 0002 00008 00008 00005 144Nd 30748 31879 37724 38747 41187

plusmn 0004 0002 0001 0002 0002 145Nd 16540 16760 15007 14895 136618

plusmn 0004 0002 0001 0001 00009 146Nd 16799 16789 18682 18740 20038

plusmn 0008 0003 0002 0003 0002 148Nd 8868 8730 9211 8933 9522

plusmn 0007 0003 0002 0002 0002 150Nd 4404 4010 4684 4320 5059

plusmn 0005 0002 0001 0001 0001 238Pu については238U による影響を考慮しα線測定の結果を用いた 238Pu のplusmnはα線測定誤差を 05質量分析法による同位体比測定誤差を

01とし統計的な誤差伝播の計算により算出した Pu の同位体組成は表 B-3 の結果に 241Pu 及び 242Pu を加え百分率したも

のである 各plusmnは質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な

誤差伝播の計算により算出した

JAEA-Research 2013-020

- 79 -

原子数の算出には次の式を用いた

Rms times Sps - Spm

原子数 = Abm - Rms times Abs

Rms スパイク添加後の 238U233U239Pu242Pu148Nd150Nd 原子数比

Sps 添加した濃縮同位体の量(原子数)233U242Pu150Nd 量

Spm 添加した濃縮同位体の量(原子数)238U239Pu148Nd 量

Abm 試料中の同位体の比238UU239PuPu148NdNd

Abs 試料中の同位体の比233UU242PuPu150NdNd

表 B-6 添加したスパイク中の UPu 及び Nd の原子数 (単位原子数)

試料名 U 233U Sps 238U Spm

2F1ZN2c2 57221E+15 56230E+15 49433E+13 2F1ZN2c3 57146E+15 56156E+15 49369E+13 2F1ZN3c2 57201E+15 56210E+15 49416E+13 2F1ZN3c3 57216E+15 56225E+15 49429E+13 2F1ZN3a9 57325E+15 56332E+15 49523E+13

試料名 Pu 242Pu Sps 239Pu Spm

2F1ZN2c2 14402E+14 14382E+14 42006E+10 2F1ZN2c3 14383E+14 14364E+14 41952E+10 2F1ZN3c2 14397E+14 14377E+14 41992E+10 2F1ZN3c3 14401E+14 14381E+14 42003E+10 2F1ZN3a9 14428E+14 14409E+14 42083E+10

試料名 Nd 150Nd Sps 148Nd Spm

2F1ZN2c2 96421E+13 87527E+13 11428E+12 2F1ZN2c3 96295E+13 87412E+13 11413E+12 2F1ZN3c2 96388E+13 87496E+13 11424E+12 2F1ZN3c3 96413E+13 87519E+13 11427E+12 2F1ZN3a9 96597E+13 87687E+13 11449E+12

57221times1015を示す

表 B-5 二次希釈試料分取量とスパイク添加量 試料名 試料分取量(g) 添加量(g)

2F1ZN2c2 11070 11496 2F1ZN2c3 11060 11481 2F1ZN3c2 11069 11492 2F1ZN3c3 11071 11495 2F1ZN3a9 11068 11517

JAEA-Research 2013-020

- 80 -

表 B-7 二次希釈試料の UPu 及び Nd 同位体組成(測定値) (単位原子数比)

試料名 233UU Abs 238UU Abm

2F1ZN2c2 0 09848 2F1ZN2c3 0 09760 2F1ZN3c2 0 09927 2F1ZN3c3 0 09882 2F1ZN3a9 0 09968

試料名 242PuPu Abs 239PuPu Abm

2F1ZN2c2 00379 06273 2F1ZN2c3 00386 06263 2F1ZN3c2 01333 04229 2F1ZN3c3 01315 04150 2F1ZN3a9 02128 03697

試料名 150NdNd Abs 148NdNd Abm

2F1ZN2c2 00440 00887 2F1ZN2c3 00401 00873 2F1ZN3c2 00468 00921 2F1ZN3c3 00432 00893 2F1ZN3a9 00506 00952

表 B-8 混合スパイク添加後の二次希釈試料の同位体比測定結果 (単位原子数比)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 233U238U 0410984 031750 034736 0383628 0264855

plusmn 0000042 000010 000010 0000094 0000048 242Pu239Pu 182016 1364439 218793 236969 222127

plusmn 000011 0000042 000021 000020 000017 148Nd150Nd 0089986 0149877 0186518 0211642 0266697

plusmn 0000017 0000033 0000034 0000024 0000058

各plusmnは質量分析法による同位体比測定結果(3 回繰り返し測定)の標準偏差を示す

JAEA-Research 2013-020

- 81 -

表 B-9 二次希釈試料の UPu 及び Nd 原子数の算出結果 U

試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 243319 13843E+16 0101 2F1ZN2c3 314965 18072E+16 0105 2F1ZN3c2 287884 16251E+16 0104 2F1ZN3c3 260669 14782E+16 0103 2F1ZN3a9 377565 21288E+16 0102

Pu 試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 054940 13022E+14 0060 2F1ZN2c3 073290 17594E+14 0060 2F1ZN3c2 045705 18143E+14 0062 2F1ZN3c3 042200 16870E+14 0062 2F1ZN3a9 045019 23666E+14 0061

Nd 試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 008999 79480E+13 0125 2F1ZN2c3 014988 14713E+14 0103 2F1ZN3c2 018652 18203E+14 0096 2F1ZN3c3 021164 21674E+14 0096 2F1ZN3a9 026670 27214E+14 0096

13843times1016を示す

表 B-10 二次希釈試料のウラン濃度

試料名 二次希釈試料 分取量(g) 1

分取試料中の U 原子数2

二次希釈試料の

U 濃度 (原子数g 溶液)

2F1ZN2c2 11070 13843E+16 1250E+16 2F1ZN2c3 11060 18072E+16 1634E+16 2F1ZN3c2 11069 16251E+16 1468E+16 2F1ZN3c3 11071 14782E+16 1335E+16 2F1ZN3a9 11068 21288E+16 1923E+16

1表 B-5 参照 2表 B-9 参照 13843times1016を示す

This is a blank page

国際単位系(SI)

乗数  接頭語 記号 乗数  接頭語 記号

1024 ヨ タ Y 10-1 デ シ d1021 ゼ タ Z 10-2 セ ン チ c1018 エ ク サ E 10-3 ミ リ m1015 ペ タ P 10-6 マイクロ micro1012 テ ラ T 10-9 ナ ノ n109 ギ ガ G 10-12 ピ コ p106 メ ガ M 10-15 フェムト f103 キ ロ k 10-18 ア ト a102 ヘ ク ト h 10-21 ゼ プ ト z101 デ カ da 10-24 ヨ ク ト y

表5SI 接頭語

名称 記号 SI 単位による値

分 min 1 min=60s時 h 1h =60 min=3600 s日 d 1 d=24 h=86 400 s度 deg 1deg=(π180) rad分 rsquo 1rsquo=(160)deg=(π10800) rad秒 rdquo 1rdquo=(160)rsquo=(π648000) rad

ヘクタール ha 1ha=1hm2=104m2

リットル Ll 1L=11=1dm3=103cm3=10-3m3

トン t 1t=103 kg

表6SIに属さないがSIと併用される単位

名称 記号 SI 単位で表される数値

電 子 ボ ル ト eV 1eV=1602 176 53(14)times10-19Jダ ル ト ン Da 1Da=1660 538 86(28)times10-27kg統一原子質量単位 u 1u=1 Da天 文 単 位 ua 1ua=1495 978 706 91(6)times1011m

表7SIに属さないがSIと併用される単位でSI単位で表される数値が実験的に得られるもの

名称 記号 SI 単位で表される数値

キ ュ リ ー Ci 1 Ci=37times1010Bqレ ン ト ゲ ン R 1 R = 258times10-4Ckgラ ド rad 1 rad=1cGy=10-2Gyレ ム rem 1 rem=1 cSv=10-2Svガ ン マ γ 1γ=1 nT=10-9Tフ ェ ル ミ 1フェルミ=1 fm=10-15mメートル系カラット 1メートル系カラット = 200 mg = 2times10-4kgト ル Torr 1 Torr = (101 325760) Pa標 準 大 気 圧 atm 1 atm = 101 325 Pa

1cal=41858J(「15」カロリー)41868J(「IT」カロリー)4184J(「熱化学」カロリー)

ミ ク ロ ン micro 1 micro =1microm=10-6m

表10SIに属さないその他の単位の例

カ ロ リ ー cal

(a)SI接頭語は固有の名称と記号を持つ組立単位と組み合わせても使用できるしかし接頭語を付した単位はもはや コヒーレントではない(b)ラジアンとステラジアンは数字の1に対する単位の特別な名称で量についての情報をつたえるために使われる

 実際には使用する時には記号rad及びsrが用いられるが習慣として組立単位としての記号である数字の1は明 示されない(c)測光学ではステラジアンという名称と記号srを単位の表し方の中にそのまま維持している

(d)ヘルツは周期現象についてのみベクレルは放射性核種の統計的過程についてのみ使用される

(e)セルシウス度はケルビンの特別な名称でセルシウス温度を表すために使用されるセルシウス度とケルビンの

  単位の大きさは同一であるしたがって温度差や温度間隔を表す数値はどちらの単位で表しても同じである

(f)放射性核種の放射能(activity referred to a radionuclide)はしばしば誤った用語でrdquoradioactivityrdquoと記される

(g)単位シーベルト(PV200270205)についてはCIPM勧告2(CI-2002)を参照

(a)量濃度(amount concentration)は臨床化学の分野では物質濃度

  (substance concentration)ともよばれる(b)これらは無次元量あるいは次元1をもつ量であるがそのこと   を表す単位記号である数字の1は通常は表記しない

名称 記号SI 基本単位による

表し方

秒ルカスパ度粘 Pa s m-1 kg s-1

力 の モ ー メ ン ト ニュートンメートル N m m2 kg s-2

表 面 張 力 ニュートン毎メートル Nm kg s-2

角 速 度 ラジアン毎秒 rads m m-1 s-1=s-1

角 加 速 度 ラジアン毎秒毎秒 rads2 m m-1 s-2=s-2

熱 流 密 度 放 射 照 度 ワット毎平方メートル Wm2 kg s-3

熱 容 量 エ ン ト ロ ピ ー ジュール毎ケルビン JK m2 kg s-2 K-1

比熱容量比エントロピー ジュール毎キログラム毎ケルビン J(kg K) m2 s-2 K-1

比 エ ネ ル ギ ー ジュール毎キログラム Jkg m2 s-2

熱 伝 導 率 ワット毎メートル毎ケルビン W(m K) m kg s-3 K-1

体 積 エ ネ ル ギ ー ジュール毎立方メートル Jm3 m-1 kg s-2

電 界 の 強 さ ボルト毎メートル Vm m kg s-3 A-1

電 荷 密 度 クーロン毎立方メートル Cm3 m-3 sA表 面 電 荷 クーロン毎平方メートル Cm2 m-2 sA電 束 密 度 電 気 変 位 クーロン毎平方メートル Cm2 m-2 sA誘 電 率 ファラド毎メートル Fm m-3 kg-1 s4 A2

透 磁 率 ヘンリー毎メートル Hm m kg s-2 A-2

モ ル エ ネ ル ギ ー ジュール毎モル Jmol m2 kg s-2 mol-1

モルエントロピー モル熱容量ジュール毎モル毎ケルビン J(mol K) m2 kg s-2 K-1 mol-1

照射線量(X線及びγ線) クーロン毎キログラム Ckg kg-1 sA吸 収 線 量 率 グレイ毎秒 Gys m2 s-3

放 射 強 度 ワット毎ステラジアン Wsr m4 m-2 kg s-3=m2 kg s-3

放 射 輝 度 ワット毎平方メートル毎ステラジアン W(m2 sr) m2 m-2 kg s-3=kg s-3

酵 素 活 性 濃 度 カタール毎立方メートル katm3 m-3 s-1 mol

表4単位の中に固有の名称と記号を含むSI組立単位の例

組立量SI 組立単位

名称 記号

面 積 平方メートル m2

体 積 立法メートル m3

速 さ 速 度 メートル毎秒 ms加 速 度 メートル毎秒毎秒 ms2

波 数 毎メートル m-1

密 度 質 量 密 度 キログラム毎立方メートル kgm3

面 積 密 度 キログラム毎平方メートル kgm2

比 体 積 立方メートル毎キログラム m3kg電 流 密 度 アンペア毎平方メートル Am2

磁 界 の 強 さ アンペア毎メートル Am量 濃 度 (a) 濃 度 モル毎立方メートル molm3

質 量 濃 度 キログラム毎立法メートル kgm3

輝 度 カンデラ毎平方メートル cdm2

屈 折 率 (b) (数字の) 1 1比 透 磁 率 (b) (数字の) 1 1

組立量SI 基本単位

表2基本単位を用いて表されるSI組立単位の例

名称 記号他のSI単位による

表し方SI基本単位による

表し方平 面 角 ラジアン(b) rad 1(b) mm立 体 角 ステラジアン(b) sr(c) 1(b) m2m2

周 波 数 ヘルツ(d) Hz s-1

ントーュニ力 N m kg s-2

圧 力 応 力 パスカル Pa Nm2 m-1 kg s-2

エ ネ ル ギ ー 仕 事 熱 量 ジュール J N m m2 kg s-2

仕 事 率 工 率 放 射 束 ワット W Js m2 kg s-3

電 荷 電 気 量 クーロン A sC電 位 差 ( 電 圧 ) 起 電 力 ボルト V WA m2 kg s-3 A-1

静 電 容 量 ファラド F CV m-2 kg-1 s4 A2

電 気 抵 抗 オーム Ω VA m2 kg s-3 A-2

コ ン ダ ク タ ン ス ジーメンス S AV m-2 kg-1 s3 A2

バーエウ束磁 Wb Vs m2 kg s-2 A-1

磁 束 密 度 テスラ T Wbm2 kg s-2 A-1

イ ン ダ ク タ ン ス ヘンリー H WbA m2 kg s-2 A-2

セ ル シ ウ ス 温 度 セルシウス度(e) Kンメール束光 lm cd sr(c) cd

スクル度照 lx lmm2 m-2 cd放射性核種の放射能( f ) ベクレル(d) Bq s-1

吸収線量 比エネルギー分与カーマ

グレイ Gy Jkg m2 s-2

線量当量 周辺線量当量 方向

性線量当量 個人線量当量シーベルト(g) Sv Jkg m2 s-2

酸 素 活 性 カタール kat s-1 mol

表3固有の名称と記号で表されるSI組立単位SI 組立単位

組立量

名称 記号 SI 単位で表される数値

バ ー ル bar 1bar=01MPa=100kPa=105Pa水銀柱ミリメートル mmHg 1mmHg=133322Paオングストローム Å 1Å=01nm=100pm=10-10m海 里 M 1M=1852mバ ー ン b 1b=100fm2=(10-12cm)2=10-28m2

ノ ッ ト kn 1kn=(18523600)msネ ー パ Npベ ル B

デ ジ ベ ル dB

表8SIに属さないがSIと併用されるその他の単位

SI単位との数値的な関係は    対数量の定義に依存

名称 記号

長 さ メ ー ト ル m質 量 キログラム kg時 間 秒 s電 流 ア ン ペ ア A熱力学温度 ケ ル ビ ン K物 質 量 モ ル mol光 度 カ ン デ ラ cd

基本量SI 基本単位

表1SI 基本単位

名称 記号 SI 単位で表される数値

エ ル グ erg 1 erg=10-7 Jダ イ ン dyn 1 dyn=10-5Nポ ア ズ P 1 P=1 dyn s cm-2=01Pa sス ト ー ク ス St 1 St =1cm2 s-1=10-4m2 s-1

ス チ ル ブ sb 1 sb =1cd cm-2=104cd m-2

フ ォ ト ph 1 ph=1cd sr cm-2 104lxガ ル Gal 1 Gal =1cm s-2=10-2ms-2

マ ク ス ウ ェ ル Mx 1 Mx = 1G cm2=10-8Wbガ ウ ス G 1 G =1Mx cm-2 =10-4Tエルステッド( c ) Oe 1 Oe  (1034π)A m-1

表9固有の名称をもつCGS組立単位

(c)3元系のCGS単位系とSIでは直接比較できないため等号「   」

   は対応関係を示すものである

(第8版2006年改訂)

この印刷物は再生紙を使用しています

Page 81: JAEA-Research 2013-020JAEA-Research 2013-020 - 1 - 1.はじめに 日本原子力研究開発機構(以下「JAEA」という。)は原子力安全基盤機構(以下「JNES」と

JAEA-Research 2013-020

- 77 -

B 燃料溶解溶液試料の測定データ

表 B-1 燃料溶解溶液の分取希釈データ

一次希釈 二次希釈 試料名

分取 希釈 分取 希釈 希釈倍率

2F1ZN2c2 10814 584007 05658 112594 10747

2F1ZN2c3 11753 583867 05676 112728 9866

2F1ZN3c2 11739 576345 05696 111741 9631

2F1ZN3c3 11685 585754 05686 111584 9837

2F1ZN3a9 11636 581027 05686 112304 9862

表 B-2試料中 238Pu の放射能測定結果

試料名 放射能比 238Pu(239Pu+240Pu)

2F1ZN2c2 24520 2F1ZN2c3 33482 2F1ZN3c2 59239 2F1ZN3c3 81127 2F1ZN3a9 63257

表 B-3 α線スペクトロメトリーを併用した Pu の同位体組成測定結果 (単位原子百分率)

試料名 239Pu 240Pu 241Pu 242Pu 238Pu

2F1ZN2c2 62731 25047 7050 3792 138 2F1ZN2c3 62634 24507 7143 3855 186 2F1ZN3c2 42290 32030 8898 13333 345 2F1ZN3c3 41498 31898 8770 13147 468 2F1ZN3a9 36971 30207 8136 21280 341

JAEA-Research 2013-020

- 78 -

表 B-4 燃料溶解溶液中の UPu 及び Nd の同位体組成分析結果 (単位原子百分率)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 234U 001789 00329 00141 00246 00077

plusmn 000007 00001 00002 00002 00002 235U 11220 17429 02320 03689 00219

plusmn 00008 00005 00003 00003 00002 236U 03805 062693 04799 07900 02916

plusmn 00004 000002 00001 00002 00001 238U 984796 975973 992741 988164 996787

plusmn 00008 00005 00004 00004 00003 238Pu 1381 186 345 468 341

plusmn 0008 001 002 003 002 239Pu 627305 62634 42290 41498 369711

plusmn 00008 0001 0003 0005 00007 240Pu 25047 245073 32030 31898 302074

plusmn 0001 00008 0004 0007 00006 241Pu 70503 7143 8898 877 8136

plusmn 00005 0001 0004 001 0002 242Pu 37915 38550 13333 13147 212796

plusmn 00007 00007 0004 0003 00008 142Nd 1639 0623 11173 1088 1655

plusmn 0003 0003 00003 0001 0002 143Nd 21002 21210 135747 132774 88781

plusmn 0005 0002 00008 00008 00005 144Nd 30748 31879 37724 38747 41187

plusmn 0004 0002 0001 0002 0002 145Nd 16540 16760 15007 14895 136618

plusmn 0004 0002 0001 0001 00009 146Nd 16799 16789 18682 18740 20038

plusmn 0008 0003 0002 0003 0002 148Nd 8868 8730 9211 8933 9522

plusmn 0007 0003 0002 0002 0002 150Nd 4404 4010 4684 4320 5059

plusmn 0005 0002 0001 0001 0001 238Pu については238U による影響を考慮しα線測定の結果を用いた 238Pu のplusmnはα線測定誤差を 05質量分析法による同位体比測定誤差を

01とし統計的な誤差伝播の計算により算出した Pu の同位体組成は表 B-3 の結果に 241Pu 及び 242Pu を加え百分率したも

のである 各plusmnは質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な

誤差伝播の計算により算出した

JAEA-Research 2013-020

- 79 -

原子数の算出には次の式を用いた

Rms times Sps - Spm

原子数 = Abm - Rms times Abs

Rms スパイク添加後の 238U233U239Pu242Pu148Nd150Nd 原子数比

Sps 添加した濃縮同位体の量(原子数)233U242Pu150Nd 量

Spm 添加した濃縮同位体の量(原子数)238U239Pu148Nd 量

Abm 試料中の同位体の比238UU239PuPu148NdNd

Abs 試料中の同位体の比233UU242PuPu150NdNd

表 B-6 添加したスパイク中の UPu 及び Nd の原子数 (単位原子数)

試料名 U 233U Sps 238U Spm

2F1ZN2c2 57221E+15 56230E+15 49433E+13 2F1ZN2c3 57146E+15 56156E+15 49369E+13 2F1ZN3c2 57201E+15 56210E+15 49416E+13 2F1ZN3c3 57216E+15 56225E+15 49429E+13 2F1ZN3a9 57325E+15 56332E+15 49523E+13

試料名 Pu 242Pu Sps 239Pu Spm

2F1ZN2c2 14402E+14 14382E+14 42006E+10 2F1ZN2c3 14383E+14 14364E+14 41952E+10 2F1ZN3c2 14397E+14 14377E+14 41992E+10 2F1ZN3c3 14401E+14 14381E+14 42003E+10 2F1ZN3a9 14428E+14 14409E+14 42083E+10

試料名 Nd 150Nd Sps 148Nd Spm

2F1ZN2c2 96421E+13 87527E+13 11428E+12 2F1ZN2c3 96295E+13 87412E+13 11413E+12 2F1ZN3c2 96388E+13 87496E+13 11424E+12 2F1ZN3c3 96413E+13 87519E+13 11427E+12 2F1ZN3a9 96597E+13 87687E+13 11449E+12

57221times1015を示す

表 B-5 二次希釈試料分取量とスパイク添加量 試料名 試料分取量(g) 添加量(g)

2F1ZN2c2 11070 11496 2F1ZN2c3 11060 11481 2F1ZN3c2 11069 11492 2F1ZN3c3 11071 11495 2F1ZN3a9 11068 11517

JAEA-Research 2013-020

- 80 -

表 B-7 二次希釈試料の UPu 及び Nd 同位体組成(測定値) (単位原子数比)

試料名 233UU Abs 238UU Abm

2F1ZN2c2 0 09848 2F1ZN2c3 0 09760 2F1ZN3c2 0 09927 2F1ZN3c3 0 09882 2F1ZN3a9 0 09968

試料名 242PuPu Abs 239PuPu Abm

2F1ZN2c2 00379 06273 2F1ZN2c3 00386 06263 2F1ZN3c2 01333 04229 2F1ZN3c3 01315 04150 2F1ZN3a9 02128 03697

試料名 150NdNd Abs 148NdNd Abm

2F1ZN2c2 00440 00887 2F1ZN2c3 00401 00873 2F1ZN3c2 00468 00921 2F1ZN3c3 00432 00893 2F1ZN3a9 00506 00952

表 B-8 混合スパイク添加後の二次希釈試料の同位体比測定結果 (単位原子数比)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 233U238U 0410984 031750 034736 0383628 0264855

plusmn 0000042 000010 000010 0000094 0000048 242Pu239Pu 182016 1364439 218793 236969 222127

plusmn 000011 0000042 000021 000020 000017 148Nd150Nd 0089986 0149877 0186518 0211642 0266697

plusmn 0000017 0000033 0000034 0000024 0000058

各plusmnは質量分析法による同位体比測定結果(3 回繰り返し測定)の標準偏差を示す

JAEA-Research 2013-020

- 81 -

表 B-9 二次希釈試料の UPu 及び Nd 原子数の算出結果 U

試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 243319 13843E+16 0101 2F1ZN2c3 314965 18072E+16 0105 2F1ZN3c2 287884 16251E+16 0104 2F1ZN3c3 260669 14782E+16 0103 2F1ZN3a9 377565 21288E+16 0102

Pu 試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 054940 13022E+14 0060 2F1ZN2c3 073290 17594E+14 0060 2F1ZN3c2 045705 18143E+14 0062 2F1ZN3c3 042200 16870E+14 0062 2F1ZN3a9 045019 23666E+14 0061

Nd 試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 008999 79480E+13 0125 2F1ZN2c3 014988 14713E+14 0103 2F1ZN3c2 018652 18203E+14 0096 2F1ZN3c3 021164 21674E+14 0096 2F1ZN3a9 026670 27214E+14 0096

13843times1016を示す

表 B-10 二次希釈試料のウラン濃度

試料名 二次希釈試料 分取量(g) 1

分取試料中の U 原子数2

二次希釈試料の

U 濃度 (原子数g 溶液)

2F1ZN2c2 11070 13843E+16 1250E+16 2F1ZN2c3 11060 18072E+16 1634E+16 2F1ZN3c2 11069 16251E+16 1468E+16 2F1ZN3c3 11071 14782E+16 1335E+16 2F1ZN3a9 11068 21288E+16 1923E+16

1表 B-5 参照 2表 B-9 参照 13843times1016を示す

This is a blank page

国際単位系(SI)

乗数  接頭語 記号 乗数  接頭語 記号

1024 ヨ タ Y 10-1 デ シ d1021 ゼ タ Z 10-2 セ ン チ c1018 エ ク サ E 10-3 ミ リ m1015 ペ タ P 10-6 マイクロ micro1012 テ ラ T 10-9 ナ ノ n109 ギ ガ G 10-12 ピ コ p106 メ ガ M 10-15 フェムト f103 キ ロ k 10-18 ア ト a102 ヘ ク ト h 10-21 ゼ プ ト z101 デ カ da 10-24 ヨ ク ト y

表5SI 接頭語

名称 記号 SI 単位による値

分 min 1 min=60s時 h 1h =60 min=3600 s日 d 1 d=24 h=86 400 s度 deg 1deg=(π180) rad分 rsquo 1rsquo=(160)deg=(π10800) rad秒 rdquo 1rdquo=(160)rsquo=(π648000) rad

ヘクタール ha 1ha=1hm2=104m2

リットル Ll 1L=11=1dm3=103cm3=10-3m3

トン t 1t=103 kg

表6SIに属さないがSIと併用される単位

名称 記号 SI 単位で表される数値

電 子 ボ ル ト eV 1eV=1602 176 53(14)times10-19Jダ ル ト ン Da 1Da=1660 538 86(28)times10-27kg統一原子質量単位 u 1u=1 Da天 文 単 位 ua 1ua=1495 978 706 91(6)times1011m

表7SIに属さないがSIと併用される単位でSI単位で表される数値が実験的に得られるもの

名称 記号 SI 単位で表される数値

キ ュ リ ー Ci 1 Ci=37times1010Bqレ ン ト ゲ ン R 1 R = 258times10-4Ckgラ ド rad 1 rad=1cGy=10-2Gyレ ム rem 1 rem=1 cSv=10-2Svガ ン マ γ 1γ=1 nT=10-9Tフ ェ ル ミ 1フェルミ=1 fm=10-15mメートル系カラット 1メートル系カラット = 200 mg = 2times10-4kgト ル Torr 1 Torr = (101 325760) Pa標 準 大 気 圧 atm 1 atm = 101 325 Pa

1cal=41858J(「15」カロリー)41868J(「IT」カロリー)4184J(「熱化学」カロリー)

ミ ク ロ ン micro 1 micro =1microm=10-6m

表10SIに属さないその他の単位の例

カ ロ リ ー cal

(a)SI接頭語は固有の名称と記号を持つ組立単位と組み合わせても使用できるしかし接頭語を付した単位はもはや コヒーレントではない(b)ラジアンとステラジアンは数字の1に対する単位の特別な名称で量についての情報をつたえるために使われる

 実際には使用する時には記号rad及びsrが用いられるが習慣として組立単位としての記号である数字の1は明 示されない(c)測光学ではステラジアンという名称と記号srを単位の表し方の中にそのまま維持している

(d)ヘルツは周期現象についてのみベクレルは放射性核種の統計的過程についてのみ使用される

(e)セルシウス度はケルビンの特別な名称でセルシウス温度を表すために使用されるセルシウス度とケルビンの

  単位の大きさは同一であるしたがって温度差や温度間隔を表す数値はどちらの単位で表しても同じである

(f)放射性核種の放射能(activity referred to a radionuclide)はしばしば誤った用語でrdquoradioactivityrdquoと記される

(g)単位シーベルト(PV200270205)についてはCIPM勧告2(CI-2002)を参照

(a)量濃度(amount concentration)は臨床化学の分野では物質濃度

  (substance concentration)ともよばれる(b)これらは無次元量あるいは次元1をもつ量であるがそのこと   を表す単位記号である数字の1は通常は表記しない

名称 記号SI 基本単位による

表し方

秒ルカスパ度粘 Pa s m-1 kg s-1

力 の モ ー メ ン ト ニュートンメートル N m m2 kg s-2

表 面 張 力 ニュートン毎メートル Nm kg s-2

角 速 度 ラジアン毎秒 rads m m-1 s-1=s-1

角 加 速 度 ラジアン毎秒毎秒 rads2 m m-1 s-2=s-2

熱 流 密 度 放 射 照 度 ワット毎平方メートル Wm2 kg s-3

熱 容 量 エ ン ト ロ ピ ー ジュール毎ケルビン JK m2 kg s-2 K-1

比熱容量比エントロピー ジュール毎キログラム毎ケルビン J(kg K) m2 s-2 K-1

比 エ ネ ル ギ ー ジュール毎キログラム Jkg m2 s-2

熱 伝 導 率 ワット毎メートル毎ケルビン W(m K) m kg s-3 K-1

体 積 エ ネ ル ギ ー ジュール毎立方メートル Jm3 m-1 kg s-2

電 界 の 強 さ ボルト毎メートル Vm m kg s-3 A-1

電 荷 密 度 クーロン毎立方メートル Cm3 m-3 sA表 面 電 荷 クーロン毎平方メートル Cm2 m-2 sA電 束 密 度 電 気 変 位 クーロン毎平方メートル Cm2 m-2 sA誘 電 率 ファラド毎メートル Fm m-3 kg-1 s4 A2

透 磁 率 ヘンリー毎メートル Hm m kg s-2 A-2

モ ル エ ネ ル ギ ー ジュール毎モル Jmol m2 kg s-2 mol-1

モルエントロピー モル熱容量ジュール毎モル毎ケルビン J(mol K) m2 kg s-2 K-1 mol-1

照射線量(X線及びγ線) クーロン毎キログラム Ckg kg-1 sA吸 収 線 量 率 グレイ毎秒 Gys m2 s-3

放 射 強 度 ワット毎ステラジアン Wsr m4 m-2 kg s-3=m2 kg s-3

放 射 輝 度 ワット毎平方メートル毎ステラジアン W(m2 sr) m2 m-2 kg s-3=kg s-3

酵 素 活 性 濃 度 カタール毎立方メートル katm3 m-3 s-1 mol

表4単位の中に固有の名称と記号を含むSI組立単位の例

組立量SI 組立単位

名称 記号

面 積 平方メートル m2

体 積 立法メートル m3

速 さ 速 度 メートル毎秒 ms加 速 度 メートル毎秒毎秒 ms2

波 数 毎メートル m-1

密 度 質 量 密 度 キログラム毎立方メートル kgm3

面 積 密 度 キログラム毎平方メートル kgm2

比 体 積 立方メートル毎キログラム m3kg電 流 密 度 アンペア毎平方メートル Am2

磁 界 の 強 さ アンペア毎メートル Am量 濃 度 (a) 濃 度 モル毎立方メートル molm3

質 量 濃 度 キログラム毎立法メートル kgm3

輝 度 カンデラ毎平方メートル cdm2

屈 折 率 (b) (数字の) 1 1比 透 磁 率 (b) (数字の) 1 1

組立量SI 基本単位

表2基本単位を用いて表されるSI組立単位の例

名称 記号他のSI単位による

表し方SI基本単位による

表し方平 面 角 ラジアン(b) rad 1(b) mm立 体 角 ステラジアン(b) sr(c) 1(b) m2m2

周 波 数 ヘルツ(d) Hz s-1

ントーュニ力 N m kg s-2

圧 力 応 力 パスカル Pa Nm2 m-1 kg s-2

エ ネ ル ギ ー 仕 事 熱 量 ジュール J N m m2 kg s-2

仕 事 率 工 率 放 射 束 ワット W Js m2 kg s-3

電 荷 電 気 量 クーロン A sC電 位 差 ( 電 圧 ) 起 電 力 ボルト V WA m2 kg s-3 A-1

静 電 容 量 ファラド F CV m-2 kg-1 s4 A2

電 気 抵 抗 オーム Ω VA m2 kg s-3 A-2

コ ン ダ ク タ ン ス ジーメンス S AV m-2 kg-1 s3 A2

バーエウ束磁 Wb Vs m2 kg s-2 A-1

磁 束 密 度 テスラ T Wbm2 kg s-2 A-1

イ ン ダ ク タ ン ス ヘンリー H WbA m2 kg s-2 A-2

セ ル シ ウ ス 温 度 セルシウス度(e) Kンメール束光 lm cd sr(c) cd

スクル度照 lx lmm2 m-2 cd放射性核種の放射能( f ) ベクレル(d) Bq s-1

吸収線量 比エネルギー分与カーマ

グレイ Gy Jkg m2 s-2

線量当量 周辺線量当量 方向

性線量当量 個人線量当量シーベルト(g) Sv Jkg m2 s-2

酸 素 活 性 カタール kat s-1 mol

表3固有の名称と記号で表されるSI組立単位SI 組立単位

組立量

名称 記号 SI 単位で表される数値

バ ー ル bar 1bar=01MPa=100kPa=105Pa水銀柱ミリメートル mmHg 1mmHg=133322Paオングストローム Å 1Å=01nm=100pm=10-10m海 里 M 1M=1852mバ ー ン b 1b=100fm2=(10-12cm)2=10-28m2

ノ ッ ト kn 1kn=(18523600)msネ ー パ Npベ ル B

デ ジ ベ ル dB

表8SIに属さないがSIと併用されるその他の単位

SI単位との数値的な関係は    対数量の定義に依存

名称 記号

長 さ メ ー ト ル m質 量 キログラム kg時 間 秒 s電 流 ア ン ペ ア A熱力学温度 ケ ル ビ ン K物 質 量 モ ル mol光 度 カ ン デ ラ cd

基本量SI 基本単位

表1SI 基本単位

名称 記号 SI 単位で表される数値

エ ル グ erg 1 erg=10-7 Jダ イ ン dyn 1 dyn=10-5Nポ ア ズ P 1 P=1 dyn s cm-2=01Pa sス ト ー ク ス St 1 St =1cm2 s-1=10-4m2 s-1

ス チ ル ブ sb 1 sb =1cd cm-2=104cd m-2

フ ォ ト ph 1 ph=1cd sr cm-2 104lxガ ル Gal 1 Gal =1cm s-2=10-2ms-2

マ ク ス ウ ェ ル Mx 1 Mx = 1G cm2=10-8Wbガ ウ ス G 1 G =1Mx cm-2 =10-4Tエルステッド( c ) Oe 1 Oe  (1034π)A m-1

表9固有の名称をもつCGS組立単位

(c)3元系のCGS単位系とSIでは直接比較できないため等号「   」

   は対応関係を示すものである

(第8版2006年改訂)

この印刷物は再生紙を使用しています

Page 82: JAEA-Research 2013-020JAEA-Research 2013-020 - 1 - 1.はじめに 日本原子力研究開発機構(以下「JAEA」という。)は原子力安全基盤機構(以下「JNES」と

JAEA-Research 2013-020

- 78 -

表 B-4 燃料溶解溶液中の UPu 及び Nd の同位体組成分析結果 (単位原子百分率)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 234U 001789 00329 00141 00246 00077

plusmn 000007 00001 00002 00002 00002 235U 11220 17429 02320 03689 00219

plusmn 00008 00005 00003 00003 00002 236U 03805 062693 04799 07900 02916

plusmn 00004 000002 00001 00002 00001 238U 984796 975973 992741 988164 996787

plusmn 00008 00005 00004 00004 00003 238Pu 1381 186 345 468 341

plusmn 0008 001 002 003 002 239Pu 627305 62634 42290 41498 369711

plusmn 00008 0001 0003 0005 00007 240Pu 25047 245073 32030 31898 302074

plusmn 0001 00008 0004 0007 00006 241Pu 70503 7143 8898 877 8136

plusmn 00005 0001 0004 001 0002 242Pu 37915 38550 13333 13147 212796

plusmn 00007 00007 0004 0003 00008 142Nd 1639 0623 11173 1088 1655

plusmn 0003 0003 00003 0001 0002 143Nd 21002 21210 135747 132774 88781

plusmn 0005 0002 00008 00008 00005 144Nd 30748 31879 37724 38747 41187

plusmn 0004 0002 0001 0002 0002 145Nd 16540 16760 15007 14895 136618

plusmn 0004 0002 0001 0001 00009 146Nd 16799 16789 18682 18740 20038

plusmn 0008 0003 0002 0003 0002 148Nd 8868 8730 9211 8933 9522

plusmn 0007 0003 0002 0002 0002 150Nd 4404 4010 4684 4320 5059

plusmn 0005 0002 0001 0001 0001 238Pu については238U による影響を考慮しα線測定の結果を用いた 238Pu のplusmnはα線測定誤差を 05質量分析法による同位体比測定誤差を

01とし統計的な誤差伝播の計算により算出した Pu の同位体組成は表 B-3 の結果に 241Pu 及び 242Pu を加え百分率したも

のである 各plusmnは質量分析法による同位体比測定結果の各標準偏差に基づき統計的な

誤差伝播の計算により算出した

JAEA-Research 2013-020

- 79 -

原子数の算出には次の式を用いた

Rms times Sps - Spm

原子数 = Abm - Rms times Abs

Rms スパイク添加後の 238U233U239Pu242Pu148Nd150Nd 原子数比

Sps 添加した濃縮同位体の量(原子数)233U242Pu150Nd 量

Spm 添加した濃縮同位体の量(原子数)238U239Pu148Nd 量

Abm 試料中の同位体の比238UU239PuPu148NdNd

Abs 試料中の同位体の比233UU242PuPu150NdNd

表 B-6 添加したスパイク中の UPu 及び Nd の原子数 (単位原子数)

試料名 U 233U Sps 238U Spm

2F1ZN2c2 57221E+15 56230E+15 49433E+13 2F1ZN2c3 57146E+15 56156E+15 49369E+13 2F1ZN3c2 57201E+15 56210E+15 49416E+13 2F1ZN3c3 57216E+15 56225E+15 49429E+13 2F1ZN3a9 57325E+15 56332E+15 49523E+13

試料名 Pu 242Pu Sps 239Pu Spm

2F1ZN2c2 14402E+14 14382E+14 42006E+10 2F1ZN2c3 14383E+14 14364E+14 41952E+10 2F1ZN3c2 14397E+14 14377E+14 41992E+10 2F1ZN3c3 14401E+14 14381E+14 42003E+10 2F1ZN3a9 14428E+14 14409E+14 42083E+10

試料名 Nd 150Nd Sps 148Nd Spm

2F1ZN2c2 96421E+13 87527E+13 11428E+12 2F1ZN2c3 96295E+13 87412E+13 11413E+12 2F1ZN3c2 96388E+13 87496E+13 11424E+12 2F1ZN3c3 96413E+13 87519E+13 11427E+12 2F1ZN3a9 96597E+13 87687E+13 11449E+12

57221times1015を示す

表 B-5 二次希釈試料分取量とスパイク添加量 試料名 試料分取量(g) 添加量(g)

2F1ZN2c2 11070 11496 2F1ZN2c3 11060 11481 2F1ZN3c2 11069 11492 2F1ZN3c3 11071 11495 2F1ZN3a9 11068 11517

JAEA-Research 2013-020

- 80 -

表 B-7 二次希釈試料の UPu 及び Nd 同位体組成(測定値) (単位原子数比)

試料名 233UU Abs 238UU Abm

2F1ZN2c2 0 09848 2F1ZN2c3 0 09760 2F1ZN3c2 0 09927 2F1ZN3c3 0 09882 2F1ZN3a9 0 09968

試料名 242PuPu Abs 239PuPu Abm

2F1ZN2c2 00379 06273 2F1ZN2c3 00386 06263 2F1ZN3c2 01333 04229 2F1ZN3c3 01315 04150 2F1ZN3a9 02128 03697

試料名 150NdNd Abs 148NdNd Abm

2F1ZN2c2 00440 00887 2F1ZN2c3 00401 00873 2F1ZN3c2 00468 00921 2F1ZN3c3 00432 00893 2F1ZN3a9 00506 00952

表 B-8 混合スパイク添加後の二次希釈試料の同位体比測定結果 (単位原子数比)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 233U238U 0410984 031750 034736 0383628 0264855

plusmn 0000042 000010 000010 0000094 0000048 242Pu239Pu 182016 1364439 218793 236969 222127

plusmn 000011 0000042 000021 000020 000017 148Nd150Nd 0089986 0149877 0186518 0211642 0266697

plusmn 0000017 0000033 0000034 0000024 0000058

各plusmnは質量分析法による同位体比測定結果(3 回繰り返し測定)の標準偏差を示す

JAEA-Research 2013-020

- 81 -

表 B-9 二次希釈試料の UPu 及び Nd 原子数の算出結果 U

試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 243319 13843E+16 0101 2F1ZN2c3 314965 18072E+16 0105 2F1ZN3c2 287884 16251E+16 0104 2F1ZN3c3 260669 14782E+16 0103 2F1ZN3a9 377565 21288E+16 0102

Pu 試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 054940 13022E+14 0060 2F1ZN2c3 073290 17594E+14 0060 2F1ZN3c2 045705 18143E+14 0062 2F1ZN3c3 042200 16870E+14 0062 2F1ZN3a9 045019 23666E+14 0061

Nd 試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 008999 79480E+13 0125 2F1ZN2c3 014988 14713E+14 0103 2F1ZN3c2 018652 18203E+14 0096 2F1ZN3c3 021164 21674E+14 0096 2F1ZN3a9 026670 27214E+14 0096

13843times1016を示す

表 B-10 二次希釈試料のウラン濃度

試料名 二次希釈試料 分取量(g) 1

分取試料中の U 原子数2

二次希釈試料の

U 濃度 (原子数g 溶液)

2F1ZN2c2 11070 13843E+16 1250E+16 2F1ZN2c3 11060 18072E+16 1634E+16 2F1ZN3c2 11069 16251E+16 1468E+16 2F1ZN3c3 11071 14782E+16 1335E+16 2F1ZN3a9 11068 21288E+16 1923E+16

1表 B-5 参照 2表 B-9 参照 13843times1016を示す

This is a blank page

国際単位系(SI)

乗数  接頭語 記号 乗数  接頭語 記号

1024 ヨ タ Y 10-1 デ シ d1021 ゼ タ Z 10-2 セ ン チ c1018 エ ク サ E 10-3 ミ リ m1015 ペ タ P 10-6 マイクロ micro1012 テ ラ T 10-9 ナ ノ n109 ギ ガ G 10-12 ピ コ p106 メ ガ M 10-15 フェムト f103 キ ロ k 10-18 ア ト a102 ヘ ク ト h 10-21 ゼ プ ト z101 デ カ da 10-24 ヨ ク ト y

表5SI 接頭語

名称 記号 SI 単位による値

分 min 1 min=60s時 h 1h =60 min=3600 s日 d 1 d=24 h=86 400 s度 deg 1deg=(π180) rad分 rsquo 1rsquo=(160)deg=(π10800) rad秒 rdquo 1rdquo=(160)rsquo=(π648000) rad

ヘクタール ha 1ha=1hm2=104m2

リットル Ll 1L=11=1dm3=103cm3=10-3m3

トン t 1t=103 kg

表6SIに属さないがSIと併用される単位

名称 記号 SI 単位で表される数値

電 子 ボ ル ト eV 1eV=1602 176 53(14)times10-19Jダ ル ト ン Da 1Da=1660 538 86(28)times10-27kg統一原子質量単位 u 1u=1 Da天 文 単 位 ua 1ua=1495 978 706 91(6)times1011m

表7SIに属さないがSIと併用される単位でSI単位で表される数値が実験的に得られるもの

名称 記号 SI 単位で表される数値

キ ュ リ ー Ci 1 Ci=37times1010Bqレ ン ト ゲ ン R 1 R = 258times10-4Ckgラ ド rad 1 rad=1cGy=10-2Gyレ ム rem 1 rem=1 cSv=10-2Svガ ン マ γ 1γ=1 nT=10-9Tフ ェ ル ミ 1フェルミ=1 fm=10-15mメートル系カラット 1メートル系カラット = 200 mg = 2times10-4kgト ル Torr 1 Torr = (101 325760) Pa標 準 大 気 圧 atm 1 atm = 101 325 Pa

1cal=41858J(「15」カロリー)41868J(「IT」カロリー)4184J(「熱化学」カロリー)

ミ ク ロ ン micro 1 micro =1microm=10-6m

表10SIに属さないその他の単位の例

カ ロ リ ー cal

(a)SI接頭語は固有の名称と記号を持つ組立単位と組み合わせても使用できるしかし接頭語を付した単位はもはや コヒーレントではない(b)ラジアンとステラジアンは数字の1に対する単位の特別な名称で量についての情報をつたえるために使われる

 実際には使用する時には記号rad及びsrが用いられるが習慣として組立単位としての記号である数字の1は明 示されない(c)測光学ではステラジアンという名称と記号srを単位の表し方の中にそのまま維持している

(d)ヘルツは周期現象についてのみベクレルは放射性核種の統計的過程についてのみ使用される

(e)セルシウス度はケルビンの特別な名称でセルシウス温度を表すために使用されるセルシウス度とケルビンの

  単位の大きさは同一であるしたがって温度差や温度間隔を表す数値はどちらの単位で表しても同じである

(f)放射性核種の放射能(activity referred to a radionuclide)はしばしば誤った用語でrdquoradioactivityrdquoと記される

(g)単位シーベルト(PV200270205)についてはCIPM勧告2(CI-2002)を参照

(a)量濃度(amount concentration)は臨床化学の分野では物質濃度

  (substance concentration)ともよばれる(b)これらは無次元量あるいは次元1をもつ量であるがそのこと   を表す単位記号である数字の1は通常は表記しない

名称 記号SI 基本単位による

表し方

秒ルカスパ度粘 Pa s m-1 kg s-1

力 の モ ー メ ン ト ニュートンメートル N m m2 kg s-2

表 面 張 力 ニュートン毎メートル Nm kg s-2

角 速 度 ラジアン毎秒 rads m m-1 s-1=s-1

角 加 速 度 ラジアン毎秒毎秒 rads2 m m-1 s-2=s-2

熱 流 密 度 放 射 照 度 ワット毎平方メートル Wm2 kg s-3

熱 容 量 エ ン ト ロ ピ ー ジュール毎ケルビン JK m2 kg s-2 K-1

比熱容量比エントロピー ジュール毎キログラム毎ケルビン J(kg K) m2 s-2 K-1

比 エ ネ ル ギ ー ジュール毎キログラム Jkg m2 s-2

熱 伝 導 率 ワット毎メートル毎ケルビン W(m K) m kg s-3 K-1

体 積 エ ネ ル ギ ー ジュール毎立方メートル Jm3 m-1 kg s-2

電 界 の 強 さ ボルト毎メートル Vm m kg s-3 A-1

電 荷 密 度 クーロン毎立方メートル Cm3 m-3 sA表 面 電 荷 クーロン毎平方メートル Cm2 m-2 sA電 束 密 度 電 気 変 位 クーロン毎平方メートル Cm2 m-2 sA誘 電 率 ファラド毎メートル Fm m-3 kg-1 s4 A2

透 磁 率 ヘンリー毎メートル Hm m kg s-2 A-2

モ ル エ ネ ル ギ ー ジュール毎モル Jmol m2 kg s-2 mol-1

モルエントロピー モル熱容量ジュール毎モル毎ケルビン J(mol K) m2 kg s-2 K-1 mol-1

照射線量(X線及びγ線) クーロン毎キログラム Ckg kg-1 sA吸 収 線 量 率 グレイ毎秒 Gys m2 s-3

放 射 強 度 ワット毎ステラジアン Wsr m4 m-2 kg s-3=m2 kg s-3

放 射 輝 度 ワット毎平方メートル毎ステラジアン W(m2 sr) m2 m-2 kg s-3=kg s-3

酵 素 活 性 濃 度 カタール毎立方メートル katm3 m-3 s-1 mol

表4単位の中に固有の名称と記号を含むSI組立単位の例

組立量SI 組立単位

名称 記号

面 積 平方メートル m2

体 積 立法メートル m3

速 さ 速 度 メートル毎秒 ms加 速 度 メートル毎秒毎秒 ms2

波 数 毎メートル m-1

密 度 質 量 密 度 キログラム毎立方メートル kgm3

面 積 密 度 キログラム毎平方メートル kgm2

比 体 積 立方メートル毎キログラム m3kg電 流 密 度 アンペア毎平方メートル Am2

磁 界 の 強 さ アンペア毎メートル Am量 濃 度 (a) 濃 度 モル毎立方メートル molm3

質 量 濃 度 キログラム毎立法メートル kgm3

輝 度 カンデラ毎平方メートル cdm2

屈 折 率 (b) (数字の) 1 1比 透 磁 率 (b) (数字の) 1 1

組立量SI 基本単位

表2基本単位を用いて表されるSI組立単位の例

名称 記号他のSI単位による

表し方SI基本単位による

表し方平 面 角 ラジアン(b) rad 1(b) mm立 体 角 ステラジアン(b) sr(c) 1(b) m2m2

周 波 数 ヘルツ(d) Hz s-1

ントーュニ力 N m kg s-2

圧 力 応 力 パスカル Pa Nm2 m-1 kg s-2

エ ネ ル ギ ー 仕 事 熱 量 ジュール J N m m2 kg s-2

仕 事 率 工 率 放 射 束 ワット W Js m2 kg s-3

電 荷 電 気 量 クーロン A sC電 位 差 ( 電 圧 ) 起 電 力 ボルト V WA m2 kg s-3 A-1

静 電 容 量 ファラド F CV m-2 kg-1 s4 A2

電 気 抵 抗 オーム Ω VA m2 kg s-3 A-2

コ ン ダ ク タ ン ス ジーメンス S AV m-2 kg-1 s3 A2

バーエウ束磁 Wb Vs m2 kg s-2 A-1

磁 束 密 度 テスラ T Wbm2 kg s-2 A-1

イ ン ダ ク タ ン ス ヘンリー H WbA m2 kg s-2 A-2

セ ル シ ウ ス 温 度 セルシウス度(e) Kンメール束光 lm cd sr(c) cd

スクル度照 lx lmm2 m-2 cd放射性核種の放射能( f ) ベクレル(d) Bq s-1

吸収線量 比エネルギー分与カーマ

グレイ Gy Jkg m2 s-2

線量当量 周辺線量当量 方向

性線量当量 個人線量当量シーベルト(g) Sv Jkg m2 s-2

酸 素 活 性 カタール kat s-1 mol

表3固有の名称と記号で表されるSI組立単位SI 組立単位

組立量

名称 記号 SI 単位で表される数値

バ ー ル bar 1bar=01MPa=100kPa=105Pa水銀柱ミリメートル mmHg 1mmHg=133322Paオングストローム Å 1Å=01nm=100pm=10-10m海 里 M 1M=1852mバ ー ン b 1b=100fm2=(10-12cm)2=10-28m2

ノ ッ ト kn 1kn=(18523600)msネ ー パ Npベ ル B

デ ジ ベ ル dB

表8SIに属さないがSIと併用されるその他の単位

SI単位との数値的な関係は    対数量の定義に依存

名称 記号

長 さ メ ー ト ル m質 量 キログラム kg時 間 秒 s電 流 ア ン ペ ア A熱力学温度 ケ ル ビ ン K物 質 量 モ ル mol光 度 カ ン デ ラ cd

基本量SI 基本単位

表1SI 基本単位

名称 記号 SI 単位で表される数値

エ ル グ erg 1 erg=10-7 Jダ イ ン dyn 1 dyn=10-5Nポ ア ズ P 1 P=1 dyn s cm-2=01Pa sス ト ー ク ス St 1 St =1cm2 s-1=10-4m2 s-1

ス チ ル ブ sb 1 sb =1cd cm-2=104cd m-2

フ ォ ト ph 1 ph=1cd sr cm-2 104lxガ ル Gal 1 Gal =1cm s-2=10-2ms-2

マ ク ス ウ ェ ル Mx 1 Mx = 1G cm2=10-8Wbガ ウ ス G 1 G =1Mx cm-2 =10-4Tエルステッド( c ) Oe 1 Oe  (1034π)A m-1

表9固有の名称をもつCGS組立単位

(c)3元系のCGS単位系とSIでは直接比較できないため等号「   」

   は対応関係を示すものである

(第8版2006年改訂)

この印刷物は再生紙を使用しています

Page 83: JAEA-Research 2013-020JAEA-Research 2013-020 - 1 - 1.はじめに 日本原子力研究開発機構(以下「JAEA」という。)は原子力安全基盤機構(以下「JNES」と

JAEA-Research 2013-020

- 79 -

原子数の算出には次の式を用いた

Rms times Sps - Spm

原子数 = Abm - Rms times Abs

Rms スパイク添加後の 238U233U239Pu242Pu148Nd150Nd 原子数比

Sps 添加した濃縮同位体の量(原子数)233U242Pu150Nd 量

Spm 添加した濃縮同位体の量(原子数)238U239Pu148Nd 量

Abm 試料中の同位体の比238UU239PuPu148NdNd

Abs 試料中の同位体の比233UU242PuPu150NdNd

表 B-6 添加したスパイク中の UPu 及び Nd の原子数 (単位原子数)

試料名 U 233U Sps 238U Spm

2F1ZN2c2 57221E+15 56230E+15 49433E+13 2F1ZN2c3 57146E+15 56156E+15 49369E+13 2F1ZN3c2 57201E+15 56210E+15 49416E+13 2F1ZN3c3 57216E+15 56225E+15 49429E+13 2F1ZN3a9 57325E+15 56332E+15 49523E+13

試料名 Pu 242Pu Sps 239Pu Spm

2F1ZN2c2 14402E+14 14382E+14 42006E+10 2F1ZN2c3 14383E+14 14364E+14 41952E+10 2F1ZN3c2 14397E+14 14377E+14 41992E+10 2F1ZN3c3 14401E+14 14381E+14 42003E+10 2F1ZN3a9 14428E+14 14409E+14 42083E+10

試料名 Nd 150Nd Sps 148Nd Spm

2F1ZN2c2 96421E+13 87527E+13 11428E+12 2F1ZN2c3 96295E+13 87412E+13 11413E+12 2F1ZN3c2 96388E+13 87496E+13 11424E+12 2F1ZN3c3 96413E+13 87519E+13 11427E+12 2F1ZN3a9 96597E+13 87687E+13 11449E+12

57221times1015を示す

表 B-5 二次希釈試料分取量とスパイク添加量 試料名 試料分取量(g) 添加量(g)

2F1ZN2c2 11070 11496 2F1ZN2c3 11060 11481 2F1ZN3c2 11069 11492 2F1ZN3c3 11071 11495 2F1ZN3a9 11068 11517

JAEA-Research 2013-020

- 80 -

表 B-7 二次希釈試料の UPu 及び Nd 同位体組成(測定値) (単位原子数比)

試料名 233UU Abs 238UU Abm

2F1ZN2c2 0 09848 2F1ZN2c3 0 09760 2F1ZN3c2 0 09927 2F1ZN3c3 0 09882 2F1ZN3a9 0 09968

試料名 242PuPu Abs 239PuPu Abm

2F1ZN2c2 00379 06273 2F1ZN2c3 00386 06263 2F1ZN3c2 01333 04229 2F1ZN3c3 01315 04150 2F1ZN3a9 02128 03697

試料名 150NdNd Abs 148NdNd Abm

2F1ZN2c2 00440 00887 2F1ZN2c3 00401 00873 2F1ZN3c2 00468 00921 2F1ZN3c3 00432 00893 2F1ZN3a9 00506 00952

表 B-8 混合スパイク添加後の二次希釈試料の同位体比測定結果 (単位原子数比)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 233U238U 0410984 031750 034736 0383628 0264855

plusmn 0000042 000010 000010 0000094 0000048 242Pu239Pu 182016 1364439 218793 236969 222127

plusmn 000011 0000042 000021 000020 000017 148Nd150Nd 0089986 0149877 0186518 0211642 0266697

plusmn 0000017 0000033 0000034 0000024 0000058

各plusmnは質量分析法による同位体比測定結果(3 回繰り返し測定)の標準偏差を示す

JAEA-Research 2013-020

- 81 -

表 B-9 二次希釈試料の UPu 及び Nd 原子数の算出結果 U

試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 243319 13843E+16 0101 2F1ZN2c3 314965 18072E+16 0105 2F1ZN3c2 287884 16251E+16 0104 2F1ZN3c3 260669 14782E+16 0103 2F1ZN3a9 377565 21288E+16 0102

Pu 試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 054940 13022E+14 0060 2F1ZN2c3 073290 17594E+14 0060 2F1ZN3c2 045705 18143E+14 0062 2F1ZN3c3 042200 16870E+14 0062 2F1ZN3a9 045019 23666E+14 0061

Nd 試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 008999 79480E+13 0125 2F1ZN2c3 014988 14713E+14 0103 2F1ZN3c2 018652 18203E+14 0096 2F1ZN3c3 021164 21674E+14 0096 2F1ZN3a9 026670 27214E+14 0096

13843times1016を示す

表 B-10 二次希釈試料のウラン濃度

試料名 二次希釈試料 分取量(g) 1

分取試料中の U 原子数2

二次希釈試料の

U 濃度 (原子数g 溶液)

2F1ZN2c2 11070 13843E+16 1250E+16 2F1ZN2c3 11060 18072E+16 1634E+16 2F1ZN3c2 11069 16251E+16 1468E+16 2F1ZN3c3 11071 14782E+16 1335E+16 2F1ZN3a9 11068 21288E+16 1923E+16

1表 B-5 参照 2表 B-9 参照 13843times1016を示す

This is a blank page

国際単位系(SI)

乗数  接頭語 記号 乗数  接頭語 記号

1024 ヨ タ Y 10-1 デ シ d1021 ゼ タ Z 10-2 セ ン チ c1018 エ ク サ E 10-3 ミ リ m1015 ペ タ P 10-6 マイクロ micro1012 テ ラ T 10-9 ナ ノ n109 ギ ガ G 10-12 ピ コ p106 メ ガ M 10-15 フェムト f103 キ ロ k 10-18 ア ト a102 ヘ ク ト h 10-21 ゼ プ ト z101 デ カ da 10-24 ヨ ク ト y

表5SI 接頭語

名称 記号 SI 単位による値

分 min 1 min=60s時 h 1h =60 min=3600 s日 d 1 d=24 h=86 400 s度 deg 1deg=(π180) rad分 rsquo 1rsquo=(160)deg=(π10800) rad秒 rdquo 1rdquo=(160)rsquo=(π648000) rad

ヘクタール ha 1ha=1hm2=104m2

リットル Ll 1L=11=1dm3=103cm3=10-3m3

トン t 1t=103 kg

表6SIに属さないがSIと併用される単位

名称 記号 SI 単位で表される数値

電 子 ボ ル ト eV 1eV=1602 176 53(14)times10-19Jダ ル ト ン Da 1Da=1660 538 86(28)times10-27kg統一原子質量単位 u 1u=1 Da天 文 単 位 ua 1ua=1495 978 706 91(6)times1011m

表7SIに属さないがSIと併用される単位でSI単位で表される数値が実験的に得られるもの

名称 記号 SI 単位で表される数値

キ ュ リ ー Ci 1 Ci=37times1010Bqレ ン ト ゲ ン R 1 R = 258times10-4Ckgラ ド rad 1 rad=1cGy=10-2Gyレ ム rem 1 rem=1 cSv=10-2Svガ ン マ γ 1γ=1 nT=10-9Tフ ェ ル ミ 1フェルミ=1 fm=10-15mメートル系カラット 1メートル系カラット = 200 mg = 2times10-4kgト ル Torr 1 Torr = (101 325760) Pa標 準 大 気 圧 atm 1 atm = 101 325 Pa

1cal=41858J(「15」カロリー)41868J(「IT」カロリー)4184J(「熱化学」カロリー)

ミ ク ロ ン micro 1 micro =1microm=10-6m

表10SIに属さないその他の単位の例

カ ロ リ ー cal

(a)SI接頭語は固有の名称と記号を持つ組立単位と組み合わせても使用できるしかし接頭語を付した単位はもはや コヒーレントではない(b)ラジアンとステラジアンは数字の1に対する単位の特別な名称で量についての情報をつたえるために使われる

 実際には使用する時には記号rad及びsrが用いられるが習慣として組立単位としての記号である数字の1は明 示されない(c)測光学ではステラジアンという名称と記号srを単位の表し方の中にそのまま維持している

(d)ヘルツは周期現象についてのみベクレルは放射性核種の統計的過程についてのみ使用される

(e)セルシウス度はケルビンの特別な名称でセルシウス温度を表すために使用されるセルシウス度とケルビンの

  単位の大きさは同一であるしたがって温度差や温度間隔を表す数値はどちらの単位で表しても同じである

(f)放射性核種の放射能(activity referred to a radionuclide)はしばしば誤った用語でrdquoradioactivityrdquoと記される

(g)単位シーベルト(PV200270205)についてはCIPM勧告2(CI-2002)を参照

(a)量濃度(amount concentration)は臨床化学の分野では物質濃度

  (substance concentration)ともよばれる(b)これらは無次元量あるいは次元1をもつ量であるがそのこと   を表す単位記号である数字の1は通常は表記しない

名称 記号SI 基本単位による

表し方

秒ルカスパ度粘 Pa s m-1 kg s-1

力 の モ ー メ ン ト ニュートンメートル N m m2 kg s-2

表 面 張 力 ニュートン毎メートル Nm kg s-2

角 速 度 ラジアン毎秒 rads m m-1 s-1=s-1

角 加 速 度 ラジアン毎秒毎秒 rads2 m m-1 s-2=s-2

熱 流 密 度 放 射 照 度 ワット毎平方メートル Wm2 kg s-3

熱 容 量 エ ン ト ロ ピ ー ジュール毎ケルビン JK m2 kg s-2 K-1

比熱容量比エントロピー ジュール毎キログラム毎ケルビン J(kg K) m2 s-2 K-1

比 エ ネ ル ギ ー ジュール毎キログラム Jkg m2 s-2

熱 伝 導 率 ワット毎メートル毎ケルビン W(m K) m kg s-3 K-1

体 積 エ ネ ル ギ ー ジュール毎立方メートル Jm3 m-1 kg s-2

電 界 の 強 さ ボルト毎メートル Vm m kg s-3 A-1

電 荷 密 度 クーロン毎立方メートル Cm3 m-3 sA表 面 電 荷 クーロン毎平方メートル Cm2 m-2 sA電 束 密 度 電 気 変 位 クーロン毎平方メートル Cm2 m-2 sA誘 電 率 ファラド毎メートル Fm m-3 kg-1 s4 A2

透 磁 率 ヘンリー毎メートル Hm m kg s-2 A-2

モ ル エ ネ ル ギ ー ジュール毎モル Jmol m2 kg s-2 mol-1

モルエントロピー モル熱容量ジュール毎モル毎ケルビン J(mol K) m2 kg s-2 K-1 mol-1

照射線量(X線及びγ線) クーロン毎キログラム Ckg kg-1 sA吸 収 線 量 率 グレイ毎秒 Gys m2 s-3

放 射 強 度 ワット毎ステラジアン Wsr m4 m-2 kg s-3=m2 kg s-3

放 射 輝 度 ワット毎平方メートル毎ステラジアン W(m2 sr) m2 m-2 kg s-3=kg s-3

酵 素 活 性 濃 度 カタール毎立方メートル katm3 m-3 s-1 mol

表4単位の中に固有の名称と記号を含むSI組立単位の例

組立量SI 組立単位

名称 記号

面 積 平方メートル m2

体 積 立法メートル m3

速 さ 速 度 メートル毎秒 ms加 速 度 メートル毎秒毎秒 ms2

波 数 毎メートル m-1

密 度 質 量 密 度 キログラム毎立方メートル kgm3

面 積 密 度 キログラム毎平方メートル kgm2

比 体 積 立方メートル毎キログラム m3kg電 流 密 度 アンペア毎平方メートル Am2

磁 界 の 強 さ アンペア毎メートル Am量 濃 度 (a) 濃 度 モル毎立方メートル molm3

質 量 濃 度 キログラム毎立法メートル kgm3

輝 度 カンデラ毎平方メートル cdm2

屈 折 率 (b) (数字の) 1 1比 透 磁 率 (b) (数字の) 1 1

組立量SI 基本単位

表2基本単位を用いて表されるSI組立単位の例

名称 記号他のSI単位による

表し方SI基本単位による

表し方平 面 角 ラジアン(b) rad 1(b) mm立 体 角 ステラジアン(b) sr(c) 1(b) m2m2

周 波 数 ヘルツ(d) Hz s-1

ントーュニ力 N m kg s-2

圧 力 応 力 パスカル Pa Nm2 m-1 kg s-2

エ ネ ル ギ ー 仕 事 熱 量 ジュール J N m m2 kg s-2

仕 事 率 工 率 放 射 束 ワット W Js m2 kg s-3

電 荷 電 気 量 クーロン A sC電 位 差 ( 電 圧 ) 起 電 力 ボルト V WA m2 kg s-3 A-1

静 電 容 量 ファラド F CV m-2 kg-1 s4 A2

電 気 抵 抗 オーム Ω VA m2 kg s-3 A-2

コ ン ダ ク タ ン ス ジーメンス S AV m-2 kg-1 s3 A2

バーエウ束磁 Wb Vs m2 kg s-2 A-1

磁 束 密 度 テスラ T Wbm2 kg s-2 A-1

イ ン ダ ク タ ン ス ヘンリー H WbA m2 kg s-2 A-2

セ ル シ ウ ス 温 度 セルシウス度(e) Kンメール束光 lm cd sr(c) cd

スクル度照 lx lmm2 m-2 cd放射性核種の放射能( f ) ベクレル(d) Bq s-1

吸収線量 比エネルギー分与カーマ

グレイ Gy Jkg m2 s-2

線量当量 周辺線量当量 方向

性線量当量 個人線量当量シーベルト(g) Sv Jkg m2 s-2

酸 素 活 性 カタール kat s-1 mol

表3固有の名称と記号で表されるSI組立単位SI 組立単位

組立量

名称 記号 SI 単位で表される数値

バ ー ル bar 1bar=01MPa=100kPa=105Pa水銀柱ミリメートル mmHg 1mmHg=133322Paオングストローム Å 1Å=01nm=100pm=10-10m海 里 M 1M=1852mバ ー ン b 1b=100fm2=(10-12cm)2=10-28m2

ノ ッ ト kn 1kn=(18523600)msネ ー パ Npベ ル B

デ ジ ベ ル dB

表8SIに属さないがSIと併用されるその他の単位

SI単位との数値的な関係は    対数量の定義に依存

名称 記号

長 さ メ ー ト ル m質 量 キログラム kg時 間 秒 s電 流 ア ン ペ ア A熱力学温度 ケ ル ビ ン K物 質 量 モ ル mol光 度 カ ン デ ラ cd

基本量SI 基本単位

表1SI 基本単位

名称 記号 SI 単位で表される数値

エ ル グ erg 1 erg=10-7 Jダ イ ン dyn 1 dyn=10-5Nポ ア ズ P 1 P=1 dyn s cm-2=01Pa sス ト ー ク ス St 1 St =1cm2 s-1=10-4m2 s-1

ス チ ル ブ sb 1 sb =1cd cm-2=104cd m-2

フ ォ ト ph 1 ph=1cd sr cm-2 104lxガ ル Gal 1 Gal =1cm s-2=10-2ms-2

マ ク ス ウ ェ ル Mx 1 Mx = 1G cm2=10-8Wbガ ウ ス G 1 G =1Mx cm-2 =10-4Tエルステッド( c ) Oe 1 Oe  (1034π)A m-1

表9固有の名称をもつCGS組立単位

(c)3元系のCGS単位系とSIでは直接比較できないため等号「   」

   は対応関係を示すものである

(第8版2006年改訂)

この印刷物は再生紙を使用しています

Page 84: JAEA-Research 2013-020JAEA-Research 2013-020 - 1 - 1.はじめに 日本原子力研究開発機構(以下「JAEA」という。)は原子力安全基盤機構(以下「JNES」と

JAEA-Research 2013-020

- 80 -

表 B-7 二次希釈試料の UPu 及び Nd 同位体組成(測定値) (単位原子数比)

試料名 233UU Abs 238UU Abm

2F1ZN2c2 0 09848 2F1ZN2c3 0 09760 2F1ZN3c2 0 09927 2F1ZN3c3 0 09882 2F1ZN3a9 0 09968

試料名 242PuPu Abs 239PuPu Abm

2F1ZN2c2 00379 06273 2F1ZN2c3 00386 06263 2F1ZN3c2 01333 04229 2F1ZN3c3 01315 04150 2F1ZN3a9 02128 03697

試料名 150NdNd Abs 148NdNd Abm

2F1ZN2c2 00440 00887 2F1ZN2c3 00401 00873 2F1ZN3c2 00468 00921 2F1ZN3c3 00432 00893 2F1ZN3a9 00506 00952

表 B-8 混合スパイク添加後の二次希釈試料の同位体比測定結果 (単位原子数比)

試料名 2F1ZN2c2 2F1ZN2c3 2F1ZN3c2 2F1ZN3c3 2F1ZN3a9 233U238U 0410984 031750 034736 0383628 0264855

plusmn 0000042 000010 000010 0000094 0000048 242Pu239Pu 182016 1364439 218793 236969 222127

plusmn 000011 0000042 000021 000020 000017 148Nd150Nd 0089986 0149877 0186518 0211642 0266697

plusmn 0000017 0000033 0000034 0000024 0000058

各plusmnは質量分析法による同位体比測定結果(3 回繰り返し測定)の標準偏差を示す

JAEA-Research 2013-020

- 81 -

表 B-9 二次希釈試料の UPu 及び Nd 原子数の算出結果 U

試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 243319 13843E+16 0101 2F1ZN2c3 314965 18072E+16 0105 2F1ZN3c2 287884 16251E+16 0104 2F1ZN3c3 260669 14782E+16 0103 2F1ZN3a9 377565 21288E+16 0102

Pu 試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 054940 13022E+14 0060 2F1ZN2c3 073290 17594E+14 0060 2F1ZN3c2 045705 18143E+14 0062 2F1ZN3c3 042200 16870E+14 0062 2F1ZN3a9 045019 23666E+14 0061

Nd 試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 008999 79480E+13 0125 2F1ZN2c3 014988 14713E+14 0103 2F1ZN3c2 018652 18203E+14 0096 2F1ZN3c3 021164 21674E+14 0096 2F1ZN3a9 026670 27214E+14 0096

13843times1016を示す

表 B-10 二次希釈試料のウラン濃度

試料名 二次希釈試料 分取量(g) 1

分取試料中の U 原子数2

二次希釈試料の

U 濃度 (原子数g 溶液)

2F1ZN2c2 11070 13843E+16 1250E+16 2F1ZN2c3 11060 18072E+16 1634E+16 2F1ZN3c2 11069 16251E+16 1468E+16 2F1ZN3c3 11071 14782E+16 1335E+16 2F1ZN3a9 11068 21288E+16 1923E+16

1表 B-5 参照 2表 B-9 参照 13843times1016を示す

This is a blank page

国際単位系(SI)

乗数  接頭語 記号 乗数  接頭語 記号

1024 ヨ タ Y 10-1 デ シ d1021 ゼ タ Z 10-2 セ ン チ c1018 エ ク サ E 10-3 ミ リ m1015 ペ タ P 10-6 マイクロ micro1012 テ ラ T 10-9 ナ ノ n109 ギ ガ G 10-12 ピ コ p106 メ ガ M 10-15 フェムト f103 キ ロ k 10-18 ア ト a102 ヘ ク ト h 10-21 ゼ プ ト z101 デ カ da 10-24 ヨ ク ト y

表5SI 接頭語

名称 記号 SI 単位による値

分 min 1 min=60s時 h 1h =60 min=3600 s日 d 1 d=24 h=86 400 s度 deg 1deg=(π180) rad分 rsquo 1rsquo=(160)deg=(π10800) rad秒 rdquo 1rdquo=(160)rsquo=(π648000) rad

ヘクタール ha 1ha=1hm2=104m2

リットル Ll 1L=11=1dm3=103cm3=10-3m3

トン t 1t=103 kg

表6SIに属さないがSIと併用される単位

名称 記号 SI 単位で表される数値

電 子 ボ ル ト eV 1eV=1602 176 53(14)times10-19Jダ ル ト ン Da 1Da=1660 538 86(28)times10-27kg統一原子質量単位 u 1u=1 Da天 文 単 位 ua 1ua=1495 978 706 91(6)times1011m

表7SIに属さないがSIと併用される単位でSI単位で表される数値が実験的に得られるもの

名称 記号 SI 単位で表される数値

キ ュ リ ー Ci 1 Ci=37times1010Bqレ ン ト ゲ ン R 1 R = 258times10-4Ckgラ ド rad 1 rad=1cGy=10-2Gyレ ム rem 1 rem=1 cSv=10-2Svガ ン マ γ 1γ=1 nT=10-9Tフ ェ ル ミ 1フェルミ=1 fm=10-15mメートル系カラット 1メートル系カラット = 200 mg = 2times10-4kgト ル Torr 1 Torr = (101 325760) Pa標 準 大 気 圧 atm 1 atm = 101 325 Pa

1cal=41858J(「15」カロリー)41868J(「IT」カロリー)4184J(「熱化学」カロリー)

ミ ク ロ ン micro 1 micro =1microm=10-6m

表10SIに属さないその他の単位の例

カ ロ リ ー cal

(a)SI接頭語は固有の名称と記号を持つ組立単位と組み合わせても使用できるしかし接頭語を付した単位はもはや コヒーレントではない(b)ラジアンとステラジアンは数字の1に対する単位の特別な名称で量についての情報をつたえるために使われる

 実際には使用する時には記号rad及びsrが用いられるが習慣として組立単位としての記号である数字の1は明 示されない(c)測光学ではステラジアンという名称と記号srを単位の表し方の中にそのまま維持している

(d)ヘルツは周期現象についてのみベクレルは放射性核種の統計的過程についてのみ使用される

(e)セルシウス度はケルビンの特別な名称でセルシウス温度を表すために使用されるセルシウス度とケルビンの

  単位の大きさは同一であるしたがって温度差や温度間隔を表す数値はどちらの単位で表しても同じである

(f)放射性核種の放射能(activity referred to a radionuclide)はしばしば誤った用語でrdquoradioactivityrdquoと記される

(g)単位シーベルト(PV200270205)についてはCIPM勧告2(CI-2002)を参照

(a)量濃度(amount concentration)は臨床化学の分野では物質濃度

  (substance concentration)ともよばれる(b)これらは無次元量あるいは次元1をもつ量であるがそのこと   を表す単位記号である数字の1は通常は表記しない

名称 記号SI 基本単位による

表し方

秒ルカスパ度粘 Pa s m-1 kg s-1

力 の モ ー メ ン ト ニュートンメートル N m m2 kg s-2

表 面 張 力 ニュートン毎メートル Nm kg s-2

角 速 度 ラジアン毎秒 rads m m-1 s-1=s-1

角 加 速 度 ラジアン毎秒毎秒 rads2 m m-1 s-2=s-2

熱 流 密 度 放 射 照 度 ワット毎平方メートル Wm2 kg s-3

熱 容 量 エ ン ト ロ ピ ー ジュール毎ケルビン JK m2 kg s-2 K-1

比熱容量比エントロピー ジュール毎キログラム毎ケルビン J(kg K) m2 s-2 K-1

比 エ ネ ル ギ ー ジュール毎キログラム Jkg m2 s-2

熱 伝 導 率 ワット毎メートル毎ケルビン W(m K) m kg s-3 K-1

体 積 エ ネ ル ギ ー ジュール毎立方メートル Jm3 m-1 kg s-2

電 界 の 強 さ ボルト毎メートル Vm m kg s-3 A-1

電 荷 密 度 クーロン毎立方メートル Cm3 m-3 sA表 面 電 荷 クーロン毎平方メートル Cm2 m-2 sA電 束 密 度 電 気 変 位 クーロン毎平方メートル Cm2 m-2 sA誘 電 率 ファラド毎メートル Fm m-3 kg-1 s4 A2

透 磁 率 ヘンリー毎メートル Hm m kg s-2 A-2

モ ル エ ネ ル ギ ー ジュール毎モル Jmol m2 kg s-2 mol-1

モルエントロピー モル熱容量ジュール毎モル毎ケルビン J(mol K) m2 kg s-2 K-1 mol-1

照射線量(X線及びγ線) クーロン毎キログラム Ckg kg-1 sA吸 収 線 量 率 グレイ毎秒 Gys m2 s-3

放 射 強 度 ワット毎ステラジアン Wsr m4 m-2 kg s-3=m2 kg s-3

放 射 輝 度 ワット毎平方メートル毎ステラジアン W(m2 sr) m2 m-2 kg s-3=kg s-3

酵 素 活 性 濃 度 カタール毎立方メートル katm3 m-3 s-1 mol

表4単位の中に固有の名称と記号を含むSI組立単位の例

組立量SI 組立単位

名称 記号

面 積 平方メートル m2

体 積 立法メートル m3

速 さ 速 度 メートル毎秒 ms加 速 度 メートル毎秒毎秒 ms2

波 数 毎メートル m-1

密 度 質 量 密 度 キログラム毎立方メートル kgm3

面 積 密 度 キログラム毎平方メートル kgm2

比 体 積 立方メートル毎キログラム m3kg電 流 密 度 アンペア毎平方メートル Am2

磁 界 の 強 さ アンペア毎メートル Am量 濃 度 (a) 濃 度 モル毎立方メートル molm3

質 量 濃 度 キログラム毎立法メートル kgm3

輝 度 カンデラ毎平方メートル cdm2

屈 折 率 (b) (数字の) 1 1比 透 磁 率 (b) (数字の) 1 1

組立量SI 基本単位

表2基本単位を用いて表されるSI組立単位の例

名称 記号他のSI単位による

表し方SI基本単位による

表し方平 面 角 ラジアン(b) rad 1(b) mm立 体 角 ステラジアン(b) sr(c) 1(b) m2m2

周 波 数 ヘルツ(d) Hz s-1

ントーュニ力 N m kg s-2

圧 力 応 力 パスカル Pa Nm2 m-1 kg s-2

エ ネ ル ギ ー 仕 事 熱 量 ジュール J N m m2 kg s-2

仕 事 率 工 率 放 射 束 ワット W Js m2 kg s-3

電 荷 電 気 量 クーロン A sC電 位 差 ( 電 圧 ) 起 電 力 ボルト V WA m2 kg s-3 A-1

静 電 容 量 ファラド F CV m-2 kg-1 s4 A2

電 気 抵 抗 オーム Ω VA m2 kg s-3 A-2

コ ン ダ ク タ ン ス ジーメンス S AV m-2 kg-1 s3 A2

バーエウ束磁 Wb Vs m2 kg s-2 A-1

磁 束 密 度 テスラ T Wbm2 kg s-2 A-1

イ ン ダ ク タ ン ス ヘンリー H WbA m2 kg s-2 A-2

セ ル シ ウ ス 温 度 セルシウス度(e) Kンメール束光 lm cd sr(c) cd

スクル度照 lx lmm2 m-2 cd放射性核種の放射能( f ) ベクレル(d) Bq s-1

吸収線量 比エネルギー分与カーマ

グレイ Gy Jkg m2 s-2

線量当量 周辺線量当量 方向

性線量当量 個人線量当量シーベルト(g) Sv Jkg m2 s-2

酸 素 活 性 カタール kat s-1 mol

表3固有の名称と記号で表されるSI組立単位SI 組立単位

組立量

名称 記号 SI 単位で表される数値

バ ー ル bar 1bar=01MPa=100kPa=105Pa水銀柱ミリメートル mmHg 1mmHg=133322Paオングストローム Å 1Å=01nm=100pm=10-10m海 里 M 1M=1852mバ ー ン b 1b=100fm2=(10-12cm)2=10-28m2

ノ ッ ト kn 1kn=(18523600)msネ ー パ Npベ ル B

デ ジ ベ ル dB

表8SIに属さないがSIと併用されるその他の単位

SI単位との数値的な関係は    対数量の定義に依存

名称 記号

長 さ メ ー ト ル m質 量 キログラム kg時 間 秒 s電 流 ア ン ペ ア A熱力学温度 ケ ル ビ ン K物 質 量 モ ル mol光 度 カ ン デ ラ cd

基本量SI 基本単位

表1SI 基本単位

名称 記号 SI 単位で表される数値

エ ル グ erg 1 erg=10-7 Jダ イ ン dyn 1 dyn=10-5Nポ ア ズ P 1 P=1 dyn s cm-2=01Pa sス ト ー ク ス St 1 St =1cm2 s-1=10-4m2 s-1

ス チ ル ブ sb 1 sb =1cd cm-2=104cd m-2

フ ォ ト ph 1 ph=1cd sr cm-2 104lxガ ル Gal 1 Gal =1cm s-2=10-2ms-2

マ ク ス ウ ェ ル Mx 1 Mx = 1G cm2=10-8Wbガ ウ ス G 1 G =1Mx cm-2 =10-4Tエルステッド( c ) Oe 1 Oe  (1034π)A m-1

表9固有の名称をもつCGS組立単位

(c)3元系のCGS単位系とSIでは直接比較できないため等号「   」

   は対応関係を示すものである

(第8版2006年改訂)

この印刷物は再生紙を使用しています

Page 85: JAEA-Research 2013-020JAEA-Research 2013-020 - 1 - 1.はじめに 日本原子力研究開発機構(以下「JAEA」という。)は原子力安全基盤機構(以下「JNES」と

JAEA-Research 2013-020

- 81 -

表 B-9 二次希釈試料の UPu 及び Nd 原子数の算出結果 U

試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 243319 13843E+16 0101 2F1ZN2c3 314965 18072E+16 0105 2F1ZN3c2 287884 16251E+16 0104 2F1ZN3c3 260669 14782E+16 0103 2F1ZN3a9 377565 21288E+16 0102

Pu 試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 054940 13022E+14 0060 2F1ZN2c3 073290 17594E+14 0060 2F1ZN3c2 045705 18143E+14 0062 2F1ZN3c3 042200 16870E+14 0062 2F1ZN3a9 045019 23666E+14 0061

Nd 試料名 Rms 原子数 誤差()

2F1ZN2c2 008999 79480E+13 0125 2F1ZN2c3 014988 14713E+14 0103 2F1ZN3c2 018652 18203E+14 0096 2F1ZN3c3 021164 21674E+14 0096 2F1ZN3a9 026670 27214E+14 0096

13843times1016を示す

表 B-10 二次希釈試料のウラン濃度

試料名 二次希釈試料 分取量(g) 1

分取試料中の U 原子数2

二次希釈試料の

U 濃度 (原子数g 溶液)

2F1ZN2c2 11070 13843E+16 1250E+16 2F1ZN2c3 11060 18072E+16 1634E+16 2F1ZN3c2 11069 16251E+16 1468E+16 2F1ZN3c3 11071 14782E+16 1335E+16 2F1ZN3a9 11068 21288E+16 1923E+16

1表 B-5 参照 2表 B-9 参照 13843times1016を示す

This is a blank page

国際単位系(SI)

乗数  接頭語 記号 乗数  接頭語 記号

1024 ヨ タ Y 10-1 デ シ d1021 ゼ タ Z 10-2 セ ン チ c1018 エ ク サ E 10-3 ミ リ m1015 ペ タ P 10-6 マイクロ micro1012 テ ラ T 10-9 ナ ノ n109 ギ ガ G 10-12 ピ コ p106 メ ガ M 10-15 フェムト f103 キ ロ k 10-18 ア ト a102 ヘ ク ト h 10-21 ゼ プ ト z101 デ カ da 10-24 ヨ ク ト y

表5SI 接頭語

名称 記号 SI 単位による値

分 min 1 min=60s時 h 1h =60 min=3600 s日 d 1 d=24 h=86 400 s度 deg 1deg=(π180) rad分 rsquo 1rsquo=(160)deg=(π10800) rad秒 rdquo 1rdquo=(160)rsquo=(π648000) rad

ヘクタール ha 1ha=1hm2=104m2

リットル Ll 1L=11=1dm3=103cm3=10-3m3

トン t 1t=103 kg

表6SIに属さないがSIと併用される単位

名称 記号 SI 単位で表される数値

電 子 ボ ル ト eV 1eV=1602 176 53(14)times10-19Jダ ル ト ン Da 1Da=1660 538 86(28)times10-27kg統一原子質量単位 u 1u=1 Da天 文 単 位 ua 1ua=1495 978 706 91(6)times1011m

表7SIに属さないがSIと併用される単位でSI単位で表される数値が実験的に得られるもの

名称 記号 SI 単位で表される数値

キ ュ リ ー Ci 1 Ci=37times1010Bqレ ン ト ゲ ン R 1 R = 258times10-4Ckgラ ド rad 1 rad=1cGy=10-2Gyレ ム rem 1 rem=1 cSv=10-2Svガ ン マ γ 1γ=1 nT=10-9Tフ ェ ル ミ 1フェルミ=1 fm=10-15mメートル系カラット 1メートル系カラット = 200 mg = 2times10-4kgト ル Torr 1 Torr = (101 325760) Pa標 準 大 気 圧 atm 1 atm = 101 325 Pa

1cal=41858J(「15」カロリー)41868J(「IT」カロリー)4184J(「熱化学」カロリー)

ミ ク ロ ン micro 1 micro =1microm=10-6m

表10SIに属さないその他の単位の例

カ ロ リ ー cal

(a)SI接頭語は固有の名称と記号を持つ組立単位と組み合わせても使用できるしかし接頭語を付した単位はもはや コヒーレントではない(b)ラジアンとステラジアンは数字の1に対する単位の特別な名称で量についての情報をつたえるために使われる

 実際には使用する時には記号rad及びsrが用いられるが習慣として組立単位としての記号である数字の1は明 示されない(c)測光学ではステラジアンという名称と記号srを単位の表し方の中にそのまま維持している

(d)ヘルツは周期現象についてのみベクレルは放射性核種の統計的過程についてのみ使用される

(e)セルシウス度はケルビンの特別な名称でセルシウス温度を表すために使用されるセルシウス度とケルビンの

  単位の大きさは同一であるしたがって温度差や温度間隔を表す数値はどちらの単位で表しても同じである

(f)放射性核種の放射能(activity referred to a radionuclide)はしばしば誤った用語でrdquoradioactivityrdquoと記される

(g)単位シーベルト(PV200270205)についてはCIPM勧告2(CI-2002)を参照

(a)量濃度(amount concentration)は臨床化学の分野では物質濃度

  (substance concentration)ともよばれる(b)これらは無次元量あるいは次元1をもつ量であるがそのこと   を表す単位記号である数字の1は通常は表記しない

名称 記号SI 基本単位による

表し方

秒ルカスパ度粘 Pa s m-1 kg s-1

力 の モ ー メ ン ト ニュートンメートル N m m2 kg s-2

表 面 張 力 ニュートン毎メートル Nm kg s-2

角 速 度 ラジアン毎秒 rads m m-1 s-1=s-1

角 加 速 度 ラジアン毎秒毎秒 rads2 m m-1 s-2=s-2

熱 流 密 度 放 射 照 度 ワット毎平方メートル Wm2 kg s-3

熱 容 量 エ ン ト ロ ピ ー ジュール毎ケルビン JK m2 kg s-2 K-1

比熱容量比エントロピー ジュール毎キログラム毎ケルビン J(kg K) m2 s-2 K-1

比 エ ネ ル ギ ー ジュール毎キログラム Jkg m2 s-2

熱 伝 導 率 ワット毎メートル毎ケルビン W(m K) m kg s-3 K-1

体 積 エ ネ ル ギ ー ジュール毎立方メートル Jm3 m-1 kg s-2

電 界 の 強 さ ボルト毎メートル Vm m kg s-3 A-1

電 荷 密 度 クーロン毎立方メートル Cm3 m-3 sA表 面 電 荷 クーロン毎平方メートル Cm2 m-2 sA電 束 密 度 電 気 変 位 クーロン毎平方メートル Cm2 m-2 sA誘 電 率 ファラド毎メートル Fm m-3 kg-1 s4 A2

透 磁 率 ヘンリー毎メートル Hm m kg s-2 A-2

モ ル エ ネ ル ギ ー ジュール毎モル Jmol m2 kg s-2 mol-1

モルエントロピー モル熱容量ジュール毎モル毎ケルビン J(mol K) m2 kg s-2 K-1 mol-1

照射線量(X線及びγ線) クーロン毎キログラム Ckg kg-1 sA吸 収 線 量 率 グレイ毎秒 Gys m2 s-3

放 射 強 度 ワット毎ステラジアン Wsr m4 m-2 kg s-3=m2 kg s-3

放 射 輝 度 ワット毎平方メートル毎ステラジアン W(m2 sr) m2 m-2 kg s-3=kg s-3

酵 素 活 性 濃 度 カタール毎立方メートル katm3 m-3 s-1 mol

表4単位の中に固有の名称と記号を含むSI組立単位の例

組立量SI 組立単位

名称 記号

面 積 平方メートル m2

体 積 立法メートル m3

速 さ 速 度 メートル毎秒 ms加 速 度 メートル毎秒毎秒 ms2

波 数 毎メートル m-1

密 度 質 量 密 度 キログラム毎立方メートル kgm3

面 積 密 度 キログラム毎平方メートル kgm2

比 体 積 立方メートル毎キログラム m3kg電 流 密 度 アンペア毎平方メートル Am2

磁 界 の 強 さ アンペア毎メートル Am量 濃 度 (a) 濃 度 モル毎立方メートル molm3

質 量 濃 度 キログラム毎立法メートル kgm3

輝 度 カンデラ毎平方メートル cdm2

屈 折 率 (b) (数字の) 1 1比 透 磁 率 (b) (数字の) 1 1

組立量SI 基本単位

表2基本単位を用いて表されるSI組立単位の例

名称 記号他のSI単位による

表し方SI基本単位による

表し方平 面 角 ラジアン(b) rad 1(b) mm立 体 角 ステラジアン(b) sr(c) 1(b) m2m2

周 波 数 ヘルツ(d) Hz s-1

ントーュニ力 N m kg s-2

圧 力 応 力 パスカル Pa Nm2 m-1 kg s-2

エ ネ ル ギ ー 仕 事 熱 量 ジュール J N m m2 kg s-2

仕 事 率 工 率 放 射 束 ワット W Js m2 kg s-3

電 荷 電 気 量 クーロン A sC電 位 差 ( 電 圧 ) 起 電 力 ボルト V WA m2 kg s-3 A-1

静 電 容 量 ファラド F CV m-2 kg-1 s4 A2

電 気 抵 抗 オーム Ω VA m2 kg s-3 A-2

コ ン ダ ク タ ン ス ジーメンス S AV m-2 kg-1 s3 A2

バーエウ束磁 Wb Vs m2 kg s-2 A-1

磁 束 密 度 テスラ T Wbm2 kg s-2 A-1

イ ン ダ ク タ ン ス ヘンリー H WbA m2 kg s-2 A-2

セ ル シ ウ ス 温 度 セルシウス度(e) Kンメール束光 lm cd sr(c) cd

スクル度照 lx lmm2 m-2 cd放射性核種の放射能( f ) ベクレル(d) Bq s-1

吸収線量 比エネルギー分与カーマ

グレイ Gy Jkg m2 s-2

線量当量 周辺線量当量 方向

性線量当量 個人線量当量シーベルト(g) Sv Jkg m2 s-2

酸 素 活 性 カタール kat s-1 mol

表3固有の名称と記号で表されるSI組立単位SI 組立単位

組立量

名称 記号 SI 単位で表される数値

バ ー ル bar 1bar=01MPa=100kPa=105Pa水銀柱ミリメートル mmHg 1mmHg=133322Paオングストローム Å 1Å=01nm=100pm=10-10m海 里 M 1M=1852mバ ー ン b 1b=100fm2=(10-12cm)2=10-28m2

ノ ッ ト kn 1kn=(18523600)msネ ー パ Npベ ル B

デ ジ ベ ル dB

表8SIに属さないがSIと併用されるその他の単位

SI単位との数値的な関係は    対数量の定義に依存

名称 記号

長 さ メ ー ト ル m質 量 キログラム kg時 間 秒 s電 流 ア ン ペ ア A熱力学温度 ケ ル ビ ン K物 質 量 モ ル mol光 度 カ ン デ ラ cd

基本量SI 基本単位

表1SI 基本単位

名称 記号 SI 単位で表される数値

エ ル グ erg 1 erg=10-7 Jダ イ ン dyn 1 dyn=10-5Nポ ア ズ P 1 P=1 dyn s cm-2=01Pa sス ト ー ク ス St 1 St =1cm2 s-1=10-4m2 s-1

ス チ ル ブ sb 1 sb =1cd cm-2=104cd m-2

フ ォ ト ph 1 ph=1cd sr cm-2 104lxガ ル Gal 1 Gal =1cm s-2=10-2ms-2

マ ク ス ウ ェ ル Mx 1 Mx = 1G cm2=10-8Wbガ ウ ス G 1 G =1Mx cm-2 =10-4Tエルステッド( c ) Oe 1 Oe  (1034π)A m-1

表9固有の名称をもつCGS組立単位

(c)3元系のCGS単位系とSIでは直接比較できないため等号「   」

   は対応関係を示すものである

(第8版2006年改訂)

この印刷物は再生紙を使用しています

Page 86: JAEA-Research 2013-020JAEA-Research 2013-020 - 1 - 1.はじめに 日本原子力研究開発機構(以下「JAEA」という。)は原子力安全基盤機構(以下「JNES」と

This is a blank page

国際単位系(SI)

乗数  接頭語 記号 乗数  接頭語 記号

1024 ヨ タ Y 10-1 デ シ d1021 ゼ タ Z 10-2 セ ン チ c1018 エ ク サ E 10-3 ミ リ m1015 ペ タ P 10-6 マイクロ micro1012 テ ラ T 10-9 ナ ノ n109 ギ ガ G 10-12 ピ コ p106 メ ガ M 10-15 フェムト f103 キ ロ k 10-18 ア ト a102 ヘ ク ト h 10-21 ゼ プ ト z101 デ カ da 10-24 ヨ ク ト y

表5SI 接頭語

名称 記号 SI 単位による値

分 min 1 min=60s時 h 1h =60 min=3600 s日 d 1 d=24 h=86 400 s度 deg 1deg=(π180) rad分 rsquo 1rsquo=(160)deg=(π10800) rad秒 rdquo 1rdquo=(160)rsquo=(π648000) rad

ヘクタール ha 1ha=1hm2=104m2

リットル Ll 1L=11=1dm3=103cm3=10-3m3

トン t 1t=103 kg

表6SIに属さないがSIと併用される単位

名称 記号 SI 単位で表される数値

電 子 ボ ル ト eV 1eV=1602 176 53(14)times10-19Jダ ル ト ン Da 1Da=1660 538 86(28)times10-27kg統一原子質量単位 u 1u=1 Da天 文 単 位 ua 1ua=1495 978 706 91(6)times1011m

表7SIに属さないがSIと併用される単位でSI単位で表される数値が実験的に得られるもの

名称 記号 SI 単位で表される数値

キ ュ リ ー Ci 1 Ci=37times1010Bqレ ン ト ゲ ン R 1 R = 258times10-4Ckgラ ド rad 1 rad=1cGy=10-2Gyレ ム rem 1 rem=1 cSv=10-2Svガ ン マ γ 1γ=1 nT=10-9Tフ ェ ル ミ 1フェルミ=1 fm=10-15mメートル系カラット 1メートル系カラット = 200 mg = 2times10-4kgト ル Torr 1 Torr = (101 325760) Pa標 準 大 気 圧 atm 1 atm = 101 325 Pa

1cal=41858J(「15」カロリー)41868J(「IT」カロリー)4184J(「熱化学」カロリー)

ミ ク ロ ン micro 1 micro =1microm=10-6m

表10SIに属さないその他の単位の例

カ ロ リ ー cal

(a)SI接頭語は固有の名称と記号を持つ組立単位と組み合わせても使用できるしかし接頭語を付した単位はもはや コヒーレントではない(b)ラジアンとステラジアンは数字の1に対する単位の特別な名称で量についての情報をつたえるために使われる

 実際には使用する時には記号rad及びsrが用いられるが習慣として組立単位としての記号である数字の1は明 示されない(c)測光学ではステラジアンという名称と記号srを単位の表し方の中にそのまま維持している

(d)ヘルツは周期現象についてのみベクレルは放射性核種の統計的過程についてのみ使用される

(e)セルシウス度はケルビンの特別な名称でセルシウス温度を表すために使用されるセルシウス度とケルビンの

  単位の大きさは同一であるしたがって温度差や温度間隔を表す数値はどちらの単位で表しても同じである

(f)放射性核種の放射能(activity referred to a radionuclide)はしばしば誤った用語でrdquoradioactivityrdquoと記される

(g)単位シーベルト(PV200270205)についてはCIPM勧告2(CI-2002)を参照

(a)量濃度(amount concentration)は臨床化学の分野では物質濃度

  (substance concentration)ともよばれる(b)これらは無次元量あるいは次元1をもつ量であるがそのこと   を表す単位記号である数字の1は通常は表記しない

名称 記号SI 基本単位による

表し方

秒ルカスパ度粘 Pa s m-1 kg s-1

力 の モ ー メ ン ト ニュートンメートル N m m2 kg s-2

表 面 張 力 ニュートン毎メートル Nm kg s-2

角 速 度 ラジアン毎秒 rads m m-1 s-1=s-1

角 加 速 度 ラジアン毎秒毎秒 rads2 m m-1 s-2=s-2

熱 流 密 度 放 射 照 度 ワット毎平方メートル Wm2 kg s-3

熱 容 量 エ ン ト ロ ピ ー ジュール毎ケルビン JK m2 kg s-2 K-1

比熱容量比エントロピー ジュール毎キログラム毎ケルビン J(kg K) m2 s-2 K-1

比 エ ネ ル ギ ー ジュール毎キログラム Jkg m2 s-2

熱 伝 導 率 ワット毎メートル毎ケルビン W(m K) m kg s-3 K-1

体 積 エ ネ ル ギ ー ジュール毎立方メートル Jm3 m-1 kg s-2

電 界 の 強 さ ボルト毎メートル Vm m kg s-3 A-1

電 荷 密 度 クーロン毎立方メートル Cm3 m-3 sA表 面 電 荷 クーロン毎平方メートル Cm2 m-2 sA電 束 密 度 電 気 変 位 クーロン毎平方メートル Cm2 m-2 sA誘 電 率 ファラド毎メートル Fm m-3 kg-1 s4 A2

透 磁 率 ヘンリー毎メートル Hm m kg s-2 A-2

モ ル エ ネ ル ギ ー ジュール毎モル Jmol m2 kg s-2 mol-1

モルエントロピー モル熱容量ジュール毎モル毎ケルビン J(mol K) m2 kg s-2 K-1 mol-1

照射線量(X線及びγ線) クーロン毎キログラム Ckg kg-1 sA吸 収 線 量 率 グレイ毎秒 Gys m2 s-3

放 射 強 度 ワット毎ステラジアン Wsr m4 m-2 kg s-3=m2 kg s-3

放 射 輝 度 ワット毎平方メートル毎ステラジアン W(m2 sr) m2 m-2 kg s-3=kg s-3

酵 素 活 性 濃 度 カタール毎立方メートル katm3 m-3 s-1 mol

表4単位の中に固有の名称と記号を含むSI組立単位の例

組立量SI 組立単位

名称 記号

面 積 平方メートル m2

体 積 立法メートル m3

速 さ 速 度 メートル毎秒 ms加 速 度 メートル毎秒毎秒 ms2

波 数 毎メートル m-1

密 度 質 量 密 度 キログラム毎立方メートル kgm3

面 積 密 度 キログラム毎平方メートル kgm2

比 体 積 立方メートル毎キログラム m3kg電 流 密 度 アンペア毎平方メートル Am2

磁 界 の 強 さ アンペア毎メートル Am量 濃 度 (a) 濃 度 モル毎立方メートル molm3

質 量 濃 度 キログラム毎立法メートル kgm3

輝 度 カンデラ毎平方メートル cdm2

屈 折 率 (b) (数字の) 1 1比 透 磁 率 (b) (数字の) 1 1

組立量SI 基本単位

表2基本単位を用いて表されるSI組立単位の例

名称 記号他のSI単位による

表し方SI基本単位による

表し方平 面 角 ラジアン(b) rad 1(b) mm立 体 角 ステラジアン(b) sr(c) 1(b) m2m2

周 波 数 ヘルツ(d) Hz s-1

ントーュニ力 N m kg s-2

圧 力 応 力 パスカル Pa Nm2 m-1 kg s-2

エ ネ ル ギ ー 仕 事 熱 量 ジュール J N m m2 kg s-2

仕 事 率 工 率 放 射 束 ワット W Js m2 kg s-3

電 荷 電 気 量 クーロン A sC電 位 差 ( 電 圧 ) 起 電 力 ボルト V WA m2 kg s-3 A-1

静 電 容 量 ファラド F CV m-2 kg-1 s4 A2

電 気 抵 抗 オーム Ω VA m2 kg s-3 A-2

コ ン ダ ク タ ン ス ジーメンス S AV m-2 kg-1 s3 A2

バーエウ束磁 Wb Vs m2 kg s-2 A-1

磁 束 密 度 テスラ T Wbm2 kg s-2 A-1

イ ン ダ ク タ ン ス ヘンリー H WbA m2 kg s-2 A-2

セ ル シ ウ ス 温 度 セルシウス度(e) Kンメール束光 lm cd sr(c) cd

スクル度照 lx lmm2 m-2 cd放射性核種の放射能( f ) ベクレル(d) Bq s-1

吸収線量 比エネルギー分与カーマ

グレイ Gy Jkg m2 s-2

線量当量 周辺線量当量 方向

性線量当量 個人線量当量シーベルト(g) Sv Jkg m2 s-2

酸 素 活 性 カタール kat s-1 mol

表3固有の名称と記号で表されるSI組立単位SI 組立単位

組立量

名称 記号 SI 単位で表される数値

バ ー ル bar 1bar=01MPa=100kPa=105Pa水銀柱ミリメートル mmHg 1mmHg=133322Paオングストローム Å 1Å=01nm=100pm=10-10m海 里 M 1M=1852mバ ー ン b 1b=100fm2=(10-12cm)2=10-28m2

ノ ッ ト kn 1kn=(18523600)msネ ー パ Npベ ル B

デ ジ ベ ル dB

表8SIに属さないがSIと併用されるその他の単位

SI単位との数値的な関係は    対数量の定義に依存

名称 記号

長 さ メ ー ト ル m質 量 キログラム kg時 間 秒 s電 流 ア ン ペ ア A熱力学温度 ケ ル ビ ン K物 質 量 モ ル mol光 度 カ ン デ ラ cd

基本量SI 基本単位

表1SI 基本単位

名称 記号 SI 単位で表される数値

エ ル グ erg 1 erg=10-7 Jダ イ ン dyn 1 dyn=10-5Nポ ア ズ P 1 P=1 dyn s cm-2=01Pa sス ト ー ク ス St 1 St =1cm2 s-1=10-4m2 s-1

ス チ ル ブ sb 1 sb =1cd cm-2=104cd m-2

フ ォ ト ph 1 ph=1cd sr cm-2 104lxガ ル Gal 1 Gal =1cm s-2=10-2ms-2

マ ク ス ウ ェ ル Mx 1 Mx = 1G cm2=10-8Wbガ ウ ス G 1 G =1Mx cm-2 =10-4Tエルステッド( c ) Oe 1 Oe  (1034π)A m-1

表9固有の名称をもつCGS組立単位

(c)3元系のCGS単位系とSIでは直接比較できないため等号「   」

   は対応関係を示すものである

(第8版2006年改訂)

この印刷物は再生紙を使用しています

Page 87: JAEA-Research 2013-020JAEA-Research 2013-020 - 1 - 1.はじめに 日本原子力研究開発機構(以下「JAEA」という。)は原子力安全基盤機構(以下「JNES」と

国際単位系(SI)

乗数  接頭語 記号 乗数  接頭語 記号

1024 ヨ タ Y 10-1 デ シ d1021 ゼ タ Z 10-2 セ ン チ c1018 エ ク サ E 10-3 ミ リ m1015 ペ タ P 10-6 マイクロ micro1012 テ ラ T 10-9 ナ ノ n109 ギ ガ G 10-12 ピ コ p106 メ ガ M 10-15 フェムト f103 キ ロ k 10-18 ア ト a102 ヘ ク ト h 10-21 ゼ プ ト z101 デ カ da 10-24 ヨ ク ト y

表5SI 接頭語

名称 記号 SI 単位による値

分 min 1 min=60s時 h 1h =60 min=3600 s日 d 1 d=24 h=86 400 s度 deg 1deg=(π180) rad分 rsquo 1rsquo=(160)deg=(π10800) rad秒 rdquo 1rdquo=(160)rsquo=(π648000) rad

ヘクタール ha 1ha=1hm2=104m2

リットル Ll 1L=11=1dm3=103cm3=10-3m3

トン t 1t=103 kg

表6SIに属さないがSIと併用される単位

名称 記号 SI 単位で表される数値

電 子 ボ ル ト eV 1eV=1602 176 53(14)times10-19Jダ ル ト ン Da 1Da=1660 538 86(28)times10-27kg統一原子質量単位 u 1u=1 Da天 文 単 位 ua 1ua=1495 978 706 91(6)times1011m

表7SIに属さないがSIと併用される単位でSI単位で表される数値が実験的に得られるもの

名称 記号 SI 単位で表される数値

キ ュ リ ー Ci 1 Ci=37times1010Bqレ ン ト ゲ ン R 1 R = 258times10-4Ckgラ ド rad 1 rad=1cGy=10-2Gyレ ム rem 1 rem=1 cSv=10-2Svガ ン マ γ 1γ=1 nT=10-9Tフ ェ ル ミ 1フェルミ=1 fm=10-15mメートル系カラット 1メートル系カラット = 200 mg = 2times10-4kgト ル Torr 1 Torr = (101 325760) Pa標 準 大 気 圧 atm 1 atm = 101 325 Pa

1cal=41858J(「15」カロリー)41868J(「IT」カロリー)4184J(「熱化学」カロリー)

ミ ク ロ ン micro 1 micro =1microm=10-6m

表10SIに属さないその他の単位の例

カ ロ リ ー cal

(a)SI接頭語は固有の名称と記号を持つ組立単位と組み合わせても使用できるしかし接頭語を付した単位はもはや コヒーレントではない(b)ラジアンとステラジアンは数字の1に対する単位の特別な名称で量についての情報をつたえるために使われる

 実際には使用する時には記号rad及びsrが用いられるが習慣として組立単位としての記号である数字の1は明 示されない(c)測光学ではステラジアンという名称と記号srを単位の表し方の中にそのまま維持している

(d)ヘルツは周期現象についてのみベクレルは放射性核種の統計的過程についてのみ使用される

(e)セルシウス度はケルビンの特別な名称でセルシウス温度を表すために使用されるセルシウス度とケルビンの

  単位の大きさは同一であるしたがって温度差や温度間隔を表す数値はどちらの単位で表しても同じである

(f)放射性核種の放射能(activity referred to a radionuclide)はしばしば誤った用語でrdquoradioactivityrdquoと記される

(g)単位シーベルト(PV200270205)についてはCIPM勧告2(CI-2002)を参照

(a)量濃度(amount concentration)は臨床化学の分野では物質濃度

  (substance concentration)ともよばれる(b)これらは無次元量あるいは次元1をもつ量であるがそのこと   を表す単位記号である数字の1は通常は表記しない

名称 記号SI 基本単位による

表し方

秒ルカスパ度粘 Pa s m-1 kg s-1

力 の モ ー メ ン ト ニュートンメートル N m m2 kg s-2

表 面 張 力 ニュートン毎メートル Nm kg s-2

角 速 度 ラジアン毎秒 rads m m-1 s-1=s-1

角 加 速 度 ラジアン毎秒毎秒 rads2 m m-1 s-2=s-2

熱 流 密 度 放 射 照 度 ワット毎平方メートル Wm2 kg s-3

熱 容 量 エ ン ト ロ ピ ー ジュール毎ケルビン JK m2 kg s-2 K-1

比熱容量比エントロピー ジュール毎キログラム毎ケルビン J(kg K) m2 s-2 K-1

比 エ ネ ル ギ ー ジュール毎キログラム Jkg m2 s-2

熱 伝 導 率 ワット毎メートル毎ケルビン W(m K) m kg s-3 K-1

体 積 エ ネ ル ギ ー ジュール毎立方メートル Jm3 m-1 kg s-2

電 界 の 強 さ ボルト毎メートル Vm m kg s-3 A-1

電 荷 密 度 クーロン毎立方メートル Cm3 m-3 sA表 面 電 荷 クーロン毎平方メートル Cm2 m-2 sA電 束 密 度 電 気 変 位 クーロン毎平方メートル Cm2 m-2 sA誘 電 率 ファラド毎メートル Fm m-3 kg-1 s4 A2

透 磁 率 ヘンリー毎メートル Hm m kg s-2 A-2

モ ル エ ネ ル ギ ー ジュール毎モル Jmol m2 kg s-2 mol-1

モルエントロピー モル熱容量ジュール毎モル毎ケルビン J(mol K) m2 kg s-2 K-1 mol-1

照射線量(X線及びγ線) クーロン毎キログラム Ckg kg-1 sA吸 収 線 量 率 グレイ毎秒 Gys m2 s-3

放 射 強 度 ワット毎ステラジアン Wsr m4 m-2 kg s-3=m2 kg s-3

放 射 輝 度 ワット毎平方メートル毎ステラジアン W(m2 sr) m2 m-2 kg s-3=kg s-3

酵 素 活 性 濃 度 カタール毎立方メートル katm3 m-3 s-1 mol

表4単位の中に固有の名称と記号を含むSI組立単位の例

組立量SI 組立単位

名称 記号

面 積 平方メートル m2

体 積 立法メートル m3

速 さ 速 度 メートル毎秒 ms加 速 度 メートル毎秒毎秒 ms2

波 数 毎メートル m-1

密 度 質 量 密 度 キログラム毎立方メートル kgm3

面 積 密 度 キログラム毎平方メートル kgm2

比 体 積 立方メートル毎キログラム m3kg電 流 密 度 アンペア毎平方メートル Am2

磁 界 の 強 さ アンペア毎メートル Am量 濃 度 (a) 濃 度 モル毎立方メートル molm3

質 量 濃 度 キログラム毎立法メートル kgm3

輝 度 カンデラ毎平方メートル cdm2

屈 折 率 (b) (数字の) 1 1比 透 磁 率 (b) (数字の) 1 1

組立量SI 基本単位

表2基本単位を用いて表されるSI組立単位の例

名称 記号他のSI単位による

表し方SI基本単位による

表し方平 面 角 ラジアン(b) rad 1(b) mm立 体 角 ステラジアン(b) sr(c) 1(b) m2m2

周 波 数 ヘルツ(d) Hz s-1

ントーュニ力 N m kg s-2

圧 力 応 力 パスカル Pa Nm2 m-1 kg s-2

エ ネ ル ギ ー 仕 事 熱 量 ジュール J N m m2 kg s-2

仕 事 率 工 率 放 射 束 ワット W Js m2 kg s-3

電 荷 電 気 量 クーロン A sC電 位 差 ( 電 圧 ) 起 電 力 ボルト V WA m2 kg s-3 A-1

静 電 容 量 ファラド F CV m-2 kg-1 s4 A2

電 気 抵 抗 オーム Ω VA m2 kg s-3 A-2

コ ン ダ ク タ ン ス ジーメンス S AV m-2 kg-1 s3 A2

バーエウ束磁 Wb Vs m2 kg s-2 A-1

磁 束 密 度 テスラ T Wbm2 kg s-2 A-1

イ ン ダ ク タ ン ス ヘンリー H WbA m2 kg s-2 A-2

セ ル シ ウ ス 温 度 セルシウス度(e) Kンメール束光 lm cd sr(c) cd

スクル度照 lx lmm2 m-2 cd放射性核種の放射能( f ) ベクレル(d) Bq s-1

吸収線量 比エネルギー分与カーマ

グレイ Gy Jkg m2 s-2

線量当量 周辺線量当量 方向

性線量当量 個人線量当量シーベルト(g) Sv Jkg m2 s-2

酸 素 活 性 カタール kat s-1 mol

表3固有の名称と記号で表されるSI組立単位SI 組立単位

組立量

名称 記号 SI 単位で表される数値

バ ー ル bar 1bar=01MPa=100kPa=105Pa水銀柱ミリメートル mmHg 1mmHg=133322Paオングストローム Å 1Å=01nm=100pm=10-10m海 里 M 1M=1852mバ ー ン b 1b=100fm2=(10-12cm)2=10-28m2

ノ ッ ト kn 1kn=(18523600)msネ ー パ Npベ ル B

デ ジ ベ ル dB

表8SIに属さないがSIと併用されるその他の単位

SI単位との数値的な関係は    対数量の定義に依存

名称 記号

長 さ メ ー ト ル m質 量 キログラム kg時 間 秒 s電 流 ア ン ペ ア A熱力学温度 ケ ル ビ ン K物 質 量 モ ル mol光 度 カ ン デ ラ cd

基本量SI 基本単位

表1SI 基本単位

名称 記号 SI 単位で表される数値

エ ル グ erg 1 erg=10-7 Jダ イ ン dyn 1 dyn=10-5Nポ ア ズ P 1 P=1 dyn s cm-2=01Pa sス ト ー ク ス St 1 St =1cm2 s-1=10-4m2 s-1

ス チ ル ブ sb 1 sb =1cd cm-2=104cd m-2

フ ォ ト ph 1 ph=1cd sr cm-2 104lxガ ル Gal 1 Gal =1cm s-2=10-2ms-2

マ ク ス ウ ェ ル Mx 1 Mx = 1G cm2=10-8Wbガ ウ ス G 1 G =1Mx cm-2 =10-4Tエルステッド( c ) Oe 1 Oe  (1034π)A m-1

表9固有の名称をもつCGS組立単位

(c)3元系のCGS単位系とSIでは直接比較できないため等号「   」

   は対応関係を示すものである

(第8版2006年改訂)

この印刷物は再生紙を使用しています

Page 88: JAEA-Research 2013-020JAEA-Research 2013-020 - 1 - 1.はじめに 日本原子力研究開発機構(以下「JAEA」という。)は原子力安全基盤機構(以下「JNES」と

この印刷物は再生紙を使用しています