664Sp ISSN614-087-X

DETERMINACIÓN DE U (NATURAL), Th (NATURAL)y Ra-226 EN DIVERSOS MATERIALES,

MEDIANTE ESPECTROMETRÍA CON INa (TI)

por:

S. SalvadorT. NavarroA. Alvarez

CENTRO DE INVESTIGACIONES

ENERGÉTICAS, MEDIOAMBIENTALES Y TECNOLÓGICAS

MADRID, 1990

CLASIFICACIÓN DOE Y DESCRIPTORES

400101RADON 22 6THORIUMÜRANIUMDAUGTHER PRODUCTSGAMMA SPECTROSCOPYCALIBRATION STANDARDSNATURAL RADIOACTIVITYCOMPARATIVE EVALUATIONSQUANTITATIVE CHEMICAL ANALYSIS

Toda correspondencia en relación con este trabajo debe dirigirse al Serviciode Información y Documentación, Centro de Investigaciones Energéticas, Medioam-bientales y Tecnológicas, Ciudad Universitaria, 28040-MADRID, ESPAÑA.

Las solicitudes de ejemplares deben dirigirse a este mismo Servicio.

Lo's descriptores se han seleccionado del Thesauro del DOE para describir lasmaterias que contiene este informe con vistas a su recuperación. La catalogación se hahecho utilizando el documento DOE/TIC-4602 (Rev. 1) Descriptive Cataloguing On-Line, y la clasificación de acuerdo con el documento DOE/TIC.4584-R7 Subject Cate-gories and Scope publicados por el Office of Scientific and Technical Information delDepartamento de Energía de los Estados Unidos.

Se autoriza la reproducción de los resúmenes analíticos que aparecen en estapublicación.

Este trabajo se ha recibido para su impresión en Noviembre de 1990.

Depósito Legal n° M-45291-1990ISBN 84-7834-084-XISSN 614-087-XÑIPO 228-90-044-3

IMPRIME CIEMAT

ÍNDICE DE MATERIAS

Pág.

1. INTRODUCCIÓN 7

2. OBJETO 9

3. EXPERIMENTAL 10

3.1. Preparación de patrones 10

3.2. Sistema de detección 11

3.3. Calibración 11

3.4. Determinación de fondo 13

3.5. Establecimiento del Límite Inferior de Detección 13

4. CALCULO DE LAS ACTIVIDADES 14

5. CONCLUSIONES 17

6. BIBLIOGRAFÍA 18

FIGURAS 19

1. INTRODUCCIÓN

La importancia de la determinación de estos tres radionudeidos naturales en distintostipos de materiales, radica en su interés desde el punto de vista de protecciónradiológica.

La primera parte del ciclo del Combustible Nuclear consiste en la obtención deconcentrados de uranio a partir de diferentes especies minerales. Este proceso serealiza en fábricas o emplazamientos, donde mediante diversos métodos físico-químicos, se aisla el uranio del resto del mineral. Como consecuencia de estostratamientos se originan los denominados "estériles" o "colas", que contienen todos losradionudeidos que forman parte de las cadenas radiactivas naturales.

Además, en los lugares donde han sido realizadas estas manipulaciones, seencontrarán distintos tipos de materiales (tierras, hormigones, ladrillos,etc.) que,dependiendo del proceso que haya tenido lugar en sus inmediaciones, contendrán U,Ra y Th en distintas proporciones. La manipulación de todos estos materiales, paradesmantelamiento de instalaciones y subsiguiente gestión como residuos radiactivos,exige una determinación previa de actividad.

La determinación de las actividades de estos tres elementos naturales constituye unproblema complejo desde el punto de vista de análisis físico-químico, debido a laexistencia de varios isótopos de cada uno de los elementos estudiados con distintostipos de emisiones radiactivas. Para una mejor comprensión de los métodos a utilizar,es necesario conocer las cadenas naturales y los equilibrios radiactivos involucrados.Los miembros de estas cadenas, emisores gamma, a tener en cuenta en estasdeterminaciones se enumeran a continuación:

* Cadena del U-238: Th-234, Pa 234m, Th-230, Ra-226, Rn-222, Pb-214, Bi-214, Pb-210.

* Cadena del U-235: U-235, Pa-231, Th-227, Ra-223, Rn-219, Pb-211, Bi-211.

* Cadena del Th-232: Ra-228, Ac-228, Th-228, Ra-224, Rn-220, Pb-212, TI-208.

La determinación de Ra-226 es la más compleja y a la vez la más interesante desdeel punto de vista de protección radiológica, considerando su largo período desemidesintegración (1622 a) y la abundancia natural de su progenitor (U-238). Por otraparte, su metabolismo en el cuerpo humano es similar al del calcio, depositándosepreferentemente en los huesos si se produce incorporación.

Aproximadamente el 95% del radio presente en el mineral de uranio permanece, unavez realizada la separación del mismo, en las denominadas "colas", donde pordesintegración natural se produce Rn-222, gas noble, que se difunde fácilmente y dalugar a elementos sólidos emisores de radiación gamma y a otros emisores departículas alfa y beta. Todos ellos será necesario cuantificarlos para realizar los

correspondientes cálculos de dosis tanto personales como ambientales.

Las determinaciones de radio se realizan por diferentes técnicas, como espectrometríaalfa o contaje alfa total, si bien en cualquiera de ambos casos es necesario realizar unaseparación radioquímica, que incluye disoluciones, evaporaciones y distintas etapas depurificación previas a la medida.

Métodos de este tipo han sido propuestos en la bibliografía por distintos autores.Suárez et al. (1987) realizan la medida de los isótopos del radio mediante contajes alfatotales. Después de una separación radioquímica utilizando bario como portador, seobtiene un precipitado sobre el que se realiza la medida de la actividad.

Analizando la evolución temporal de dicha actividad, se deduce la que corresponde acada uno de los isótopos, siempre suponiendo el establecimiento del equilibrioradiactivo del Ra-226 con sus descendientes, para lo cual es necesario que el gas Rn-222 permanezca junto a su predecesor en la muestra a medir. El cumplimiento de estacondición depende de la cantidad y tamaño de cristal en el precipitado, habiendo sidoobservadas pérdidas de radón por algunos autores (Godoy, 1990). Si se aumenta lacantidad de precipitado para evitar este efecto, se introducen errores significativos alrealizar las correspondientes correcciones por autoabsorción. En cualquier caso, esnecesario realizar otra corrección adicional debida al rendimiento químico de laseparación, que normalmente en este tipo de métodos se determina por gravimetría.

Cuando la medida se realiza mediante espectrometría alfa, el problema se complicacon la elección de un trazador adecuado para determinar el rendimiento químico. Koideand Bruland (1975) proponen el uso de Ra-223 siempre que la medida se realiceinmediatamente después de la separación, para evitar interferencias en el espectro alfade Rn-222. Este trazador no puede ser utilizado cuando las muestras contienen Ra-224, ya que tienen emisores alfa de energías similares; en este caso se utiliza el propioRa-224 como trazador interno, siendo necesario entonces realizar una determinaciónde Th-228 complementariamente, lo cual complica extraordinariamente el análisis.

Por otra parte, cuando utilizando esta técnica ha de realizarse la hipótesis delestablecimiento del equilibrio entre el Ra-226 y sus descencientes, experienciasrealizadas por Tjoe-Pa and al. (1989) indican que éste se consigue cuando la fuentealfa posee un determinado espesor (con el fin de atrapar en el precipitado el gasradón) con la consiguiente pérdida de resolución en el espectro obtenido.

Además de los problemas ya señalados, este tipo de métodos que incluyenseparaciones radioquímicas previas a la medida son muy difíciles de realizar en el casode matrices complejas (hormigones, ladrillos, etc.) sobre todo si, por las característicasde la determinación, deben tomarse cantidades de muestra del orden de 50g omayores, lo que hace imposible su disolución. En estos casos el método más eficazes la espectrometría gamma.

Utilizando detectores de Gel, Jiang and Holtzman (1989) describen un método para

8

determinar en la misma muestra Ra-224, Ra-226 y Ra-228 en aguas, coprecipitandopreviamente con sulfato de bario y plomo y realizando las determinaciones a partir delas medidas de las actividades de sus descendientes. Se ha medido la emanación deradón en los precipitados (Michel et al., 1981) comprobándose que es menor del 2%en todos los casos, con lo que se asegura el establecimiento del equilibrio entre el Ra-226 y descendientes.

Powers et al. (1980) proponen la medida de Ra-226 a partir del área del fotopico de 186keV (3,3%) de este radionucleido. Este método presenta el inconveniente de que enuna energía muy similar (185,72 keV) emite también el U-235. La contribución de esteúltimo ha sido evaluada mediante dos métodos:

- A partir de otra emisión de U-235 en 144 keV, que supone una considerable pérdidade sensibilidad debido al pequeño porcentaje de emisión de esta línea. Por otra parte,el Ra-223 y Th-230 producen interferencias, ya que tienen emisiones de energía similar.

- Calculando la actividad de U-235 a partir de la del U-238 que a su vez se determinaa partir de la emisión de su hijo (Th-234) de 64 keV. Esta corrección sólo puede serrealizada si se supone una relación constante entre U-238/U-235. Kim and Burnett(1983) encuentran inviable calcular la contribución de U-235 en la línea de 186 keV apartir del U-238, debido al error que se comete en dicha corrección, por lo que unamedida directa de Ra-226 puede ser realizada a partir de la línea de 186 keV sólo enausencia de uranio (Canet and Jacquemin, 1990).

2. OBJETO

En este trabajo se describe el análisis mediante espectrometría gamma de estosradionucleidos en muestras de sondeos realizados a distintas profundidades, si bienel método se hace extensible a otro tipo de muestras, incluyendo líquidos. La ventajafundamental en la aplicación del mismo consiste en evitar la separación radioquímica;para la realización de la medida es necesario únicamente colocar la muestra en lageometría adecuada y esperar el tiempo suficiente para asegurar el establecimiento delequilibrio radiactivo del Ra-226 con sus descendientes.

Con respecto a otros métodos similares, presenta la ventaja de permitir la medidaconjunta de tres importantes radionucleidos naturales, sin apenas problemas deinterferencias. La medida del Ra-226 se realiza a partir de un fotopico de 46% deintensidad de emisión (correspondiente al Bi-214), que hace que el error cometido enesta determinación sea menor que cuando ésta se realiza a partir de otros fotopicosde bajas intensidades de emisión.

Presenta únicamente interferencia debida al TI-208 (de la serie del Th-232). En el casode que la muestra contenga Th-232 será necesario realizar las correspondientescorrecciones. La experiencia de las muestras medidas revela que esto se produce sóloen contadas ocasiones. Otra interferencia significativa es la debida a la emisión de Cs-

137, si bien al ser éste un radionucleido artificial, no es probable que aparezca enmuestras procedentes de actividades de la primera parte del Ciclo del CombustibleNuclear.

Para la realización de las medidas se utiliza un detector de INa(TI). Después de obteneruna calibración del equipo con los patrones correspondientes, se deducen lasactividades de Ra-226, Th-232 y U-238 en las muestras a partir de las determinacionesde las emisiones gamma de sus hijos, una vez transcurrido el tiempo suficiente parael establecimiento de los correspondientes equilibrios radiactivos.

La determinación de Th-232 se realiza complementariamente a las anteriores, ya que,si está presente en las muestras, produce interferencias en determinadas zonasespectrales al evaluar las actividades de Ra-226 y U-238, siendo por tanto necesariotener en cuenta su contribución para cuantificar correctamente dichas actividades.

3. EXPERIMENTAL

3.1. Preparación de patrones

Las soluciones patrón empleadas se prepararon en el caso de U y Th por pesada apartir de UO2(NO3)2,6H2O y Th(NC>3)4,5H2O. En ambos casos ha transcurrido desde suaislamiento el tiempo suficiente para que se haya alcanzado el equilibrio entre lospadres de la serie natural y sus hijos. El cálculo de la actividad de dichas solucionesse ha realizado a partir de las actividades específicas del uranio y torio natural:

Unat = 6,76 E-07 Cig"1

Thnal =1,11 E-07 Cig1

Los resultados obtenidos se refieren a U_, o a U-238 teniendo en cuenta lacomposición isotópica del U natural.

nal

Para realizar la preparación de los patrones, se tomaron muestras sólidas procedentesde sondeos, que contenían los radionucleidos a determinar en la proporción naturalpropia de estos materiales. Estas muestras se cortaron en rodajas de 59 mm dediámetro y entre 10-20 mm de espesor.

Los patrones se prepararon añadiendo a las muestras alícuotas de las solucionespatrón. En el caso del radio se trata de una solución de actividad conocida de CI2Ra.En cada caso se aseguró la perfecta difusión de la solución sobre el material medianteadiciones sucesivas de agua destilada.

El patrón de radio, una vez preparado, se introdujo en un recipiente herméticamentecerrado, permaneciendo así aproximadamente 30 días antes de realizar la medida. Seasegura de esta forma el establecimiento del equilibrio radiactivo con sus

10

descendientes, ya que el gas Rn-222 formado se queda encerrado en el recipiente yno se rompe la cadena radiactiva natural. Esta misma precaución ha de ser tomadacon las muestras antes de su medida.

3.2. Sistema de detección

El sistema de detección consiste en un detector de centelleo de INa(TI) marca BICRONde 3" x 3" con su correspondiente cadena electrónica.

El blindaje es un cilindro de Pb de 90 cm de altura, 14 cm de grosor y 53 cm de radioexterior. Las paredes interiores están recubiertas de planchas de Cd y Cu de 0,2 y 0,45cm de espesor respectivamente.

El analizador multicanal es de la marca CANBERRA, SERIE 35 PLUS, con unconvertidor analógico digital de 100 MHz unido a un ordenador personal (IBM 286) parael proceso de datos.

Cada espectro obtenido ocupa 1023 canales y cubre un intervalo energético de 2 MeV.

Las geometrías utilizadas para la realización de las medidas han sido cápsulas Petri yduquesas de 1/4, 1/2 y 1 I provistas de cierre hermético.

3.3. Calibración

En la tabla 1 aparecen las características de las emisiones gamma utilizadas en ladeterminación de estos radionucleidos. Se describen a continuación las zonas deinterés en los espectros que corresponden a la calibración de los patrones.

TABLA 1Energías y porcentajes de emisión utilizados en

la determinación de U-238, Ra-226 y Th-232

Radionucleido T1/2 Energía Intensidademisor (MeV) (%)

Th-234 24,1 D .063 3,9

.092 5,57

Bi-214 19,7 M .609 46

Ac-228 6,13 M .911 29.968 17,5

11

3.3.1. Medida del patrón U-238

Tal y como aparece en la figura 1, la medida de este patrón proporciona un espectrogamma con fotopicos correspondientes a las emisiones de energías 63 y 92 KeV delTh-234, que se integran entre los canales 15 y 60, en la denominada "zona 1". Segúnlas leyes de los equilibrios radiactivos, cualquier solución en la que el uranio haya sidoaislado desde hace más de 100 días, la actividad del U-238 es la misma que la del Th-234, su hijo, con el que se encuentra en equilibrio secular, por lo que cumplida estacondición la medida de Th-234 equivale a la de U-238.

Denominando "AU" a la actividad del patrón de uranio (Bq), y "U1" al áreacorrespondiente a la integración de la zona 1, se deduce ia siguiente relación paracada geometría utilizada:

AUF U

siendo:

AU = Actividad del patrón de U expresada en BqU1 = Contaje del patrón de U en la zona 1

3.3.2. Medida del patrón de Z2BRa

Cuando se realiza esta medida se obtiene un espectro del tipo del que aparece en lafigura 2. Según se observa en la zona antes denominada "zona 1" aparece el fotopicocorrespondiente a la emisión de rayos X a 74 keV del Pb. La zona donde aparece laemisión de energía 609 keV correspondiente al Bi-214, se denomina "Zona 2" ycomprende los canales 276 al 338. Esta última es la que se utiliza para la evaluaciónde la actividad de Ra-226. Resultado de esta medida son las relaciones siguientes:

R2

R1

R2(relación entre áreas integradas en zonas 1 y 2)

siendo:

AR: Actividad del patrón de Ra-226(Bq)R1: Contaje correspondiente al patrón de Ra-226 en la zona 1R2: " " " " " 2

12

3.3.3. Medida del patrón de 232Th

Cuando se mide este patrón, tal y como se observa en la figura 3, aparecen fotopicosen las zonas definidas en los anteriores apartados, que corresponden en la "zona 1"a un fotopico de rayos X de 74 keV del Pb, que se superpone a las emisiones en estazona de Th-234, y en la "zona 2" a la emisión de 583 keV del TI-208 y que sesuperpone con el de Bi-214 ya definido.

Además aparecen dos fotopicos que corresponden a las emisiones del Ac-228 deenergías 911 keV y 968 keV entre los canales 421-519. Esta última zona se denomina"zona 3" y es una gaussiana deformada por la superposición de los dos fotopicoscitados. Hay que señalar que si la abundancia de U-238 es grande en la muestra, unode sus descendientes, el Pa-234m, emite un fotopico de 1001 keV (0,59%), en cuyocaso será necesario corregir en la zona 3 calculando la actividad de este radionucleidoa partir de otra emisión en 767 keV (0,21%).

A partir de la medida de este patrón, se obtienen las relaciones siguientes:

*

siendo:

FT —

T1

CO

C

M1—

1—

T3

ATT3

(reí

(re

(relación entre áreas integradas en zona 1 y zona 3)

(relación entre áreas integradas en zona 2 y zona 3)

AT: Actividad del patrón de Th-232 (Bq)T1: Contaje correspondiente al patrón de Th-232 en la zona 1-po» ii ii ii it ti o

T3: " " " " " 3

3.4. Determinación de fondo

El fondo se ha determinado con muestras de sondeos iguales a los que se van amedir, que contienen los radionucleidos naturales presentes en este tipo de materiales.Se han realizado las integraciones en cada una de las zonas de interés definidas en elapartado anterior, para cada una de las geometrías utilizadas.

3.5. Establecimiento del Límite Inferior de Detección

La EPA (Environmental Protection Agency, 1983) recomienda que la concentración deRa-226 (en zonas próximas al emplazamiento a estudiar) promediada en 100m2 noexceda la concentración de fondo en más de:

13

a) 5 pCi/g promediados sobre 15 cm de espesor de suelo.

b) 15 pCi/g promediados sobre capas de 15 cm de espesor bajo la primera capareferida en a).

El límite inferior de detección del método propuesto se calcula mediante la expresión:

siendo:

F: Fondo en la zona del fotopico de la emisiónE: Eficiencia del detectorP: Peso de muestraT: Tiempo de medida del fondo, calculado en función de los límites de detección quese desee conseguir.

Para cada uno de los radionucleidos a determinar en la geometría más utilizada(cápsulas Petri), los valores obtenidos aparecen en la tabla 2.

Tabla 2Límites Inferiores de Detección

Radionucleido LID (Bq/kg) LID (pCi/g)

UnatRa-226Th-232

51,22118

1,380,570,49

4. CALCULO DE LAS ACTIVIDADES

A continuación se describe la realización de los cálculos de las actividades en muestrassólidas, procedentes de sondeos realizados en una fábrica de explotación de mineralesde uranio, aunque como ya se ha señalado el método podría ser igualmente aplicadoa otros tipos de muestras.

Estas medidas se realizaron con objeto de estudiar la penetración de los contaminantes

14

a distintas profundidades bajo el suelo, por lo que las muestras de los testigos secortaron en rodajas del mismo diámetro y espesor que las ya descritas en lapreparación de los patrones.

Una vez realizada la calibración del equipo con los tres patrones, se procede a lamedida de las muestras. El tipo de los espectros gamma obtenidos estarácomprendido en uno de los tres casos siguientes:

- Aparecen únicamente fotopicos en la zona 1.

- Aparecen fotopicos en las zonas 1 y 2.

- Aparecen fotopicos en las zonas 1, 2 y 3.

4.1. Caso 1

Si aparecen emisiones sólo en la "zona 1", se deduce que la muestra contieneúnicamente U-238, cuya actividad se obtiene fácilmente a partir de la del Th-234aplicando los correspondientes factores de conversión. Si "M1" es el número decuentas integradas en la zona 1, la actividad de uranio en dicha muestra se deduce enla expresión siguiente:

Actividad U (Bq) = M1 x FU

4.2. Caso 2

En este caso, de la medida de la muestra se obtienen M1 y M2, en las zonas 1 y 2respectivamente. La aparición de fotopico del Bi-214 en la zona 2 indica que hay Ra-226, cuya actividad se deduce a partir de las relaciones obtenidas con el patróncorrespondiente en dicha zona mediante la expresión:

Actividad Ra-226 (Bq) = M2 x FR

Por otra parte, comparando la relación entre las áreas integradas en las zonas 1 y 2para el patrón de Ra-226 y para la muestra, se deduce si ésta contiene también U-238. Esta última se deduce de la actividad de Th-234 atribuible a la diferencia entre larelación de áreas de la zona 1 y 2 de la muestra y el patrón. El cálculo se realizamediante la expresión:

R1Actividad de U (Bq) = [M1 - (M2 x )] x FU

R2

15

4.3. Caso 3

El último caso corresponde a que la medida de la muestra proporcione un espectrocon fotopicos en las tres zonas: 1, 2 y 3. De la integración del área del fotopico del Ac-228 en la zona 3, se deduce la actividad de Th-232 mediante la expresión siguiente:

Actividad Th-232 (Bq) = M3 x FT

De la relación entre las áreas de los fotopicos en las zonas 2 y 3, medidas para lamuestra y para el patrón de Th-232, se deduce la actividad de Bi-214 y por tanto de Ra-226. El cálculo se realiza mediante la expresión siguiente:

T2Actividad Ra-226 (Bq) = [M2 - (M3 x — )] x FR

I O

De la misma forma, de la comparación entre el cociente de las áreas de los fotopicosen las zonas 1 y 3 para muestra y el patrón de Th-232, y conocida la actividadatribuible al Bi-214, se deduce la actividad del ^ T h . Se aplica la expresión siguiente:

T2 R1 T1Actividad U (Bq) = (M1 - [(M2 -M3 x ) x ] - M3 x ) x FU

T3 R2 T3

16

5. CONCLUSIONES

- El método propuesto presenta la ventaja de que la medida se realiza sin separaciónradioquímica previa, con el consiguiente ahorro de tiempo y manipulaciones.

- Permite la medida conjunta de tres importantes radionucleidos naturales, y nopresenta apenas problemas de interferencias; por todo ello, se presenta como idóneopara aplicar en un laboratorio de Protección Radiológica.

- La medida del Ra-226 presenta la ventaja de que se realiza a partir de un fotopico deporcentaje de emisión de 46% de intensidad (correspondiente al Bi-214).

- Los Límites Inferiores de Detección alcanzados son compatibles con los exigidos enlas determinaciones a realizar en desmanteiamientos y gestión de residuos radiactivos.

- Este método ha sido aplicado a muestras de sondeos de hormigones y soleras, adistintas profundidades, procedentes de una fábrica de explotación de minerales deuranio, comprobándose la utilidad y eficacia de su empleo.

17

6. BIBLIOGRAFÍA

* Canet A., Jacquemin R., 1990. Methods for measuring radium ¡sotopes: GAMMASPECTROMETRY. IAEA, Technicai Reports Series ns 310 (Chapter 3-4).

* Godoy J.M., 1990. Methods for measuring radium isotopes: GROSS ALPHA ANDBETA COUNTING. IAEA, Technicai Reports Series ne 310 (Chapter 3-5).

* Jiang H., Holtzman R. B., 1989. Simultaneous determination of Ra-226 and Ra-228.Health Physics 57(1), 167-168.

* Koide M., Bruland K.W., 1975. The electrodeposition and determination of radium byisotopic dilution ¡n sea water and in sediments simultaneously with other naturalradionuclides. Analytica Chimica Acta 75, 1-19.

* Michel, D. R., Moore, W.S., King, P.T.,1981. Gamma-ray spectrometry fordetermination of radium-228 and radium-226 in natural waters. Anal. Chem. 53: 1885-1889.

* Powers, R.P., Turnage, N.E., Kanipe, L.G., 1980. "Determination of radium-226 inenvironmental samples". CONF-780422.

* Suárez del Rey J.A., González J. A., de Pablo M.A., 1987. Análisis radioquímico deradio total, Ra-226 y Ra-224. Report-Ciemat-603.

* Tjoe-Pa L, Dave N.K., Cloutier R.N., 1989. High resolution Alpha-particle-spectrometryfor radium analysis-the effects of sample thickness and filter pore size. Appl. Radiat.Isot. 40(1) 63-71.

* U.S., Environmental Protection Agency, 1983, Remedial Action at inactive uraniumprocessing sites. 40 CFR 192, Federal Register.

18

14-

12-

10

o

88-

Figura 1: Espectro gamma patrón U-nat

92keV

o-Zona 1

0 20 40 60 80Energía (keV)

100 120

19

Figura 2: Espectro gamma patrón Ra-226

100 200 300 400Energía (keV)

500

Zona 1

600

Zona 2

700

20

Figura 3: Espectro gamma patrón Th-nat

I 8CD =

O ^

583 keV (TI-208) 9 1 1 k e V

200 400 600 800 A 1000 1200Energía (keV) t

Zona 1 Zona 3

21

CIEMAT-66 4C e n t r o d e i n v e s t i q a c i o n e s K r i í T - j c t . i c a s , M o d i u , n n b i e n t . ,:i i o s y T o c n o h ' H j i c a í ; .

i n s t i l u t o d e P r o I i ' C i : i o n R a d i o 1 t*>q i e a y M e d i O AIHIJ i o n t c M a d r i d .

11 Determinación ele U (Natural) , Th (Natural)y Ra-226 en diversos materiales, mediante espec-trometría con INa (TI),"

SALVADOR, S. ; NAVARRO, T. ; ALVARKZ, A. 21 p|>. , J f i q s. , c) reí1..:»c h a d o s a r r o ] I a d o u n me"í o d o d e d«*t o í mi n í c ó n d e K a - ^ ' t , u t t n i u n a t u

i ¡ ] <; h n n i n a t U Í a 1 nii*tl l a e s p e o t r ome t r í i q amina .l,a t a l i br a e i o n d e 1 s i . t cma t ic med tila*. ' , c i * ti 1 i /ó u l t i i / a i u l u [ tal

prepa rador io , MI t os i.

i o 1 1 a b o r a t o r i.o . Una voz p r e p a r a d a s 1 a s mués t. ra;;ie nu-i 1 iza r 1 a s un i i d a s , e s p e r a r que t r a n s c u r r a e l L iompo su

i" ic i en t o p a r a que se e s Lab lo zea e 1 oqu i 1 í b r io rad i ac t ivo e n t ro Ra-226 ,U-2 .IB y Th-2 3 2 y s u s h i j o s , ya que 1 a acL i v i dad do l o s p a d r e s so de I o r -ín i na a pa r t; i r de 1 a s mod ida;; de l o s i'oLop ico:.; de l o s h i j o : ? .

K! me Lodo de s e r i Lo ha s i do u í: i 1 i zade con ex i Lo p a r a 1 a roa 1 ¡ zac ionde e s t ud i os s o b r e m i q r a e i<*m de rad íonuc 1 e i dos en IIIIHÜI t r a s p roceden Lesde f ab r i c a s de a r a n i o .

CLASIFICACIÓN IJOK Y UKSCRI PTORKS: 400)01 . Radon 220. Thor ium. Uraniuiii.ilauq I her Protinc Ls . Clamiiia Spect roseopy . Ca i i b r a t ion Standard:.; . N a t u r a 1Radioael i v i t y . Compara! tve Kvaluat ion: . Quant i t a t i v o Chomíeal A n a l y s i s .

CIEMAT-6 6 4Con t ro de [nves L i yac i uní.1:; Krie rqo t i ea s , Mod i o¿imb ion t a l o y y Toe no 1 t*>q i ca j ; .1 n:'. ( i t u í o do ProLccc ion Had i ol 6<j ica y Mod i o Amb i en t e . Madr id .

"Determinación de U (Natural), Th (Natural)y Ra-226 en diversos materiales, mediante espec-trometría con INa (TI)."

b'ALVAPoR, S . ; NAVARRO, T . ; ALVAKL7,, A. { 19E)1 ) 21 p p . , J f i q r . . , 'i r e f : ; .S e h a d o s a r r o l 1 a d o un m é t o d o d o d o Lo rni i n a c i ó n d e R a ~ 2 2f>, t i r a n i o n a !. u

r a l v l o r i o n a t u r a l nied i a n t e o s p e e t r o m e t r í a ijatnniarac i<*>n del :•; i :;t ema do mod ida:; so roa 1 i v,6 uí: i 1 i '¿ando pa t: roñes

propa rado:; on 1 aborator i Una voz pro paradas las muost ra¡; o:; necesa), MI I es íle rea 1 í v.ar 1 as mod i das, esperar que transcurra o 1 i lempo su

1 i e i cnl o para tjuo se os Lab 1 e/.ea o i. oqu i 1 íbr i. o raü i.;.ic t ivo entro Ra-2 26 ,U-2 Uí y 'i'h-232 y sus hijos, ya que la actividad de los padres ;:;e deler-m i na a par t ir ílv las rned i das de los f;o tópicos do los hi jos.

\\ 1 nu** Lodo dtiüi.7 rito ha :¡ i ti o u Lili '/.¿ido con í?x i Lo para 1 a roa 1 i zac ionde t'-iUuil ios sobre m i <j rae i ón de rad ionuc ! o i dos en ¡nuestras proceden f esde íábr i cas dv tiran io .

CLASIFICACIÓN IH)K Y ÜESCRI i'TORKS: 400101. Radon 220. Thorium. Uranium.DaiKj t her Prodtie ts . Camina Spect roscopy . Ca 1 ib rat ion S tanda rds . N.it tira 1liad ioacl i v 11 y . Coinpa r.i I. i ve M va lúa t ions . Uuan t i ta t i ve Chomica 1 Ana 1 y;; i s .

CIEMAT-664C o n í r o d e I n v o s t . i y a c í o n o s K n e r q e t i c a s , M o d i o a m b i o n t a l e ; ; y T o e n o 1 óq i c a s .

l i u ; ! i i n t i i ( i e P r o t . e e o íón l i a d i o l 6 q i c a y M e d i o A m b í e n t e . M a d r i d ,

"Determinación de U (Natural), Th (Natural)y Ra-2 26 en diversos materiales, mediante espec-trometría con INa (TI)."

SALVADOR, S. ; NAVARRO, T. ; ALVARKZ, A. ( 1ll<) 1) 2 1 p p . , J f ¡q;; . , c) r e f s .Se ha d e s a r r o l l a d o un mol odo de doLermi nac ion de i í a -220 , u r a n i o n a ü i

r a l y t o r i o na L lira 1 med i an Le e s pee I; romo L r ía q anima .La ea 1 i b r a c ion do 1 s i s t.ema de med i Lias s e r e a 1 i zó u L i 1 i / .ando pat. r o ñ e s

pro [ja r a d o s on o 1 1 a h o r a t o r i o . Una vez p r e p a r a d a s 1 a s ¡mies t ra:; e s neo< >sar i o , MI t e s do r e a 3. i z a r i a s med i d a s , es¡>e r a r t]ue t r a n ; ; c u n : a o 1 i iotnpo su

c ion t o p a r a que se o;; Lab 1 oxea el oqu i 1 i h r io rad i act ivo enL ro Ra-2 2ü ,

CIEMAT-6 6 4Ce ti t ro de i n vos t i yac i o n e s Ktie ryí* t i ca s , Med ioami.) ion La I os y Te crio 1 <*iq i ea s .I ns L i t. n t o do Pro t o c e ion Rad i ol oq ica y Med i o Amb i en Lo . Madr id .

"Determinación de U (Natural), Th (Natural)y Ra-2 26 en diversos materiales, mediante espec-trometría con INa (TI)."

f.ALVADOR, i'f. ; NAVARRO, T. ; ALVARKZ, A. ( l'XM } 21 p p . , 1 f ' i q s . , () reí":;.r»e ha tiesa r ro í 1 ado un met ocio do. deLermi nac ion de Ra-2 2 6 , u ran i o na t u

i a ! y t or i o na t vira 1 med i a ni o e s p e c !. romet r ía qamma .La ea 1 i b r a c n"m de 1 s i s t ema de mod ida:; ye r e a S i zó uL i 1. i '/.ando pa t r o ñ e s

propa i"ado:; o n e 1. 1 abo r a i o r i,O . Una ve z p r e p a rada

{)- . ' Ití y T h - . ' 1.' y simi n a a p a l t i t t ic 11

! Í m é t o d o d c s í rdf i ' s t mi i o s s o b t c nd e i a ¡) r i c a s t ío m a r

h i. j o s , ya que la ae L i v i dads med i d a s de 1 os í'oLop i cos de 1 o s h i jos .

ha K i tío u t i l i zado con ex i Lo p a r a 1 a i'tsi 1 i zac i ónMC i ón de rad i onut: t e i dos en mués L r a s p roceden t rr,

r i o , MI f e s de r e a l i za r la:; nied i d a s , os¡.>erii i c ion t o par , - s l a b l e z c aU-2'tt\ y Ti l -2 .i2 y .sus h i j o s , ya (.pie 1 a acLm i na a pa r t i r do 1 a s medi d a s d e i o s fo t o p

r que tr

CLAS i KiCAC ION !>OK Y IIt .niqt h c i P r o d u c í s . C,

c o s d e 1i-I 1 me Lodo d e s e r i Lo ha s i d o u L i l i z a d o c o n ¡''X i. t o \.e s i mi i o s s o b r e m i q r a e i (*in

d e I a b r i e a : ; d e u r a n i ¡».r a d i o n u e 1 o i d o s e n mi.

s muesL r a s et; n o c e s an s c i i r r a o ! t í enipu suc L i vo e n I r e Ra - 2 2 (>,l o s p a d r e s so d e t o ¡ -s h i j o s .a r a 1 a r e a I i .zac i o no s L r a s p r o c o . d e n í e s

KSCRí PTORKS: -10 0 1 i) 1 . R a d o n ,'.'(> . Tln.tr n u n . l l r a i i i i i i » .mina S p c f t r o s e o p y . C a l 11 • i a f i on íl t a n d a r d s . N a t u r a l

i'I.AS I !•' ÍCAC ION DOK Y DKSCH ¡ PTniíKS: -100 1 ü 1 . I íadon 220 . T h o r nuil . Hran i tim.i i , i i i < | t í ; t • ¡ i ' j . í d i i r i s . í ^ - i i n i H - 1 : : p c f • i j , , r ; ( •( ¡ p y . C i I 1 1 , t a í i u n S t a n d a r d s . N a I u r a i

CIEMAT-6 6 4C e n t r o de í n ves f i qae i o n e s Knercje t i c a s , Mecí ¡ oamb i en t a 1 os y Tecno ! 6q i c u s .Insl i l u t o (te i'n?l vrci i ' in R a d i o l 6 q i c a y Medio A m b i e n t e . M a d r i d .

"Simultaneous determination of RA-226, natu-ral uranium and natural thorium by gamma-rayspectrometry INa(Tl), in solid samples."

S A L V A D O R , ;;.,- N A V A R R O , T. ; ALVARI:/,, A . (l'i'JH 21 pp., i fiqs., ') rofs.

A m o t h o d h a : ; b o e n d e v e i o p o d L o d e t e r m i n e a c t i v i t i o s o f H, i — 211 r>, n a i u r . i l

u r a n i u m a n d n a t u r a ! I h o r i u m b y q a m m a - r a y s p e e í r u i n e t r y .

T h e m e a :;u r e m e n L s y s t e m h a s L e e n o a l i b r a f o d u s i n q s t a n d a r d ; ; s p e e i a l l y

p r e p a r e d a t U l e L a b o r a f o r y . I I i : ; n e e e s s a r y i o a s s u m o s e c u l a r e q u i 1 i b r i u m

n i I h e s a m p l e í ; , b o t w e o n R a - 2 2 d a n d T h - 2 1 2 a n d i I. H d n u q h t e r s m u : 1 ¡ d e s , a n d

b i ' t w e o n 11-2 .18 a n d i l s ¡ r i m o d i u l e d a u q h t e r T h - 2 b l , a ; ; f h o p h o t o p o a k s m e a s u -

i e d a l i ' I h o s e o f t h e d a l l i j l h e r s .

T i l e r o s u l t s o b l a i n o d i n d í c a l e t h a t I h i s m e l h o d c a n o f i o r r e p l a c e I h e

r a d i o c h e i n i c a I t e c h n i q u e s u s e d ! o m o a s u r o a c l ¡ v i l i e : ; i n 1 h i r . I y p e o í s a n ;

p i e . T h e m o t h o d h a s b e e n s u c c e s s l i i 1 1 y n s e d l o d e l o r m i n o t h o s e n a l u r a l

í s i d o p ( •;; ¡ n s a m p I e s í r o m u ¡ a n i nm m i l i s .

1 >< > !•: i ' i . A S S I I-' K ' A T I O N AND HKSCH i 1"[ 'OI¡S: •10(1 l u í . R a d o n 2 2 l i . T h o r i u m . U r . ' i n i i i n i .

H i u q t h o r P r o d u c í s , ( l a m m a S p o c t r o s e o p y . C a I i l i r a ( i o n S I a n d a r d s . N a t u r a !

i í a d i o a e 1 i v i t y . ¡.Zompa i a t i v e L v u I u u I i o n s . O u a n l i t a t i v e C h e l m e a l A n n l y s i s .

CIEMAT-664tVnt ro tic Inves t I<J..ÍC ioin::¡ Kne \\j61; ¡ c a s , Mod inamhien t a 1 c:: y TiM-nolóq itM¿;.Iris I i t u t o tii/ I'rol cct: ion H,ul iolrtq i c.i y Mod i o Amb i rn t e . M a d r i d .

"Simultaneous determination of Ra-226,natu-ral uranium and natural thorium by gamma-rayspectrometry INa(Ti) , in sol id samples."

SALVADOR, S. ; NAVAHIí(), 'I1. ; ALVAHK/,, A. ( 1 <í 9 !} 2 1 p\>. , '.i f ¡cji¡ . , 'i r e í : ; .A method h a s bt-en dovi-1 opod I: o d e t e r m i n o aci: iv i t i o s oí" R a - 2 ^ 6 , n a t u r a !

u itiii i uní and n a t u r a l t huí i uní by ' i anima-ray spee E roniot ry .Tí io mea s u r ornen t. sy s í.oni ha :; lieen oaj i iiratuni UÍJ i nq :; t anda rclr. :;p(..H- i a 1 I y

reü a t. t. he Labora l o r y . J í i •• neco . ssa ry Lo a s sume no cu 1 a r equ i 1 ib r iumu? ;;a¡i!pl o s , I.JO. t.woon Ha ~ 2'.'.(.> and Th-2 ¡2 and i t s d a u q h t e r . s nuc 1 i ció:;, and

h t.f r Tti-l? 3'1 , a:; t.he pho!. opeak s moa s u -

p r e p a

i d t l

b o l w o o n U - 2 j t í a n d i t :; i n i n e d i a t

¡ o t i ,u-f t l i o s o o í t i i o d a i H j t h e r s .

1 ! s o h t . a m o d i n d i r . a t o t h a t ( h i :¡ n i e l h o d c a n o r U ! f n - p l . i c c t. h e

r a d i o e h e m i r . i I t . e c h n i t ¡ u o s u s e d t o m e a s u r e a c t i v i t i e s i n t h i s í y p e o f s a m

[>l i ' . T i t o me { h o d h a s s u e c o s s i u 1 1 y u s e d t o d e t o r í n i n e t l i e s o n a t u r a 1

i S í ) t f i n s a m p ! o s 1 r o m u r a n i u m m t 1 1 s .

UOK t ' I . A S í ; I F l t * A T 1 0 N AND DKi í t . ' l i l P ' l ' O I í S : - 1 0 0 1 0 1 . R a d o n . Í2 6 . T h o r i u m . l l r a n i u r t t .

I M U ' j I h e r p t { í d u e t s . (.¡amina S p e c t r n s c o p y . t ' a 1 i l i r a t i o n S t a n d a r d s . N a t; u r a 1

i ' a d i o a c í i v i t y . C o i u p a r a i i v e i . 'va i u a í i o n ; ; . O u a n i i í a t. i v e C h o m i c a ! A n a 1 y : ; i s .

CIL;MAT-6 6 4''entro do Invesl iqac iones Knorqot i cas , Medioambientales y TOCHO I oq i car,.Instituto de l'rot ecc i ón Had io 1 oq i ca y Medio Ambienlo. Madrid.

"Simultaneous determination of Ra-226, natu-ral uranium and natural thorium by gamma-rayspectrometry INa(TI), in solid samples."

S A L V A D O R , i',.; NAVAKKU, ' 1 ' . ; A L V A H K Z , A . ( 1 ' ) ' ) ! ) 2 1 p p . , ) f i q s . , ') r e í s .

A m e t h o d h a ^ ; b e e n d o v e i o p e d í o d e t . e r m i n c a c t i v i t i í ' s o í ' íl<i~22(>, n a t u r a l

u r a n i u m a n d n a l u r a l U i o r i u m b y q a m m a - r a y r . p o c t r o m o t r y .

T h e m e a : ; u r e l n e n t s y s l e m h a s b e e n c a 1 i b r . i t e d u r . i n q s t a n d a r d s s p e c i a l l y

p n - p , i r e d a t I h e l a b o r a t o r y . I t i s n e c e : ; ; ; a r y L o a s s u i n e s e c u l a r e q u i i i b r i t i »

i n t h e s a m p l e s , b e t . w e e n R a - 2 , ' ! ( i a ñ i l T h - 2 3 2 a n d iL<¡ d a u q h t e r s n u c l i d e : ; , a n d

b e t w e e n U - 2 18 a n t l i t s i n m e d i a t o d a u q h t e r T h - i í M , a : ; t h e p h o t o p o a k :•; rnearal-

r e d , i r e t l i o s o o f t i l e d a u q t h e r r , .

T h e r e s u l t s o b t a i n e d i n d i c a t t ' I h a t I h i s m e t h o d c a n o f l e r r i ' p ! , n : i > t h e

r a d ¡ o c h e m i c a l L e c h n i < ] i i e s u s e d t o m o a s u r e a c t i v i l i e : ; í n I h i s t y p e o f K. I I I I

p i e . T h e m e l h o d h a s b i ' e n s u i - c i ' r a ; f u 1 I y u s e d t o d e t e r m i n o t h e s e n a t u r a l

i s ó t o p o s i n s a m p l e s í r o m u r a n i u m m i l i s .

IHH-: l ' L A S S !!•' I C A T I Ó N AND D K S C H I I 'TOHÜ : 4()(¡ 1 U 1 . R a d o n 2 : ' t i . T h o r i u m . U r a n í u n í .

l u u q t h o r l ' r o d u c t s . C a m i n a S p e c I r o s e o p y . c . i I i l i r . i t i o n S I . n u l a r d : ; . H a t u r a l

l-'ad i o a e i i v i I y . t ' o m p a i a I i v e l i v . i h i . i l i o n s . ' .Mían l i l . i l i v e < ' i H -nt ¡, -a I A n . i l v : . ¡ * . .

CIEMAT-6 6 4t.'eiilro de Invesf ¡y.ic iones Knerqo t i cas , Mod i oamb i en ha I e:; y Tecno 1 ñ(j i ca s .Instituto de Protección Rad io i o<j i ca y Medio Ambiente. Madrid.

"Simultaneous deterniination of Ra-226, natu-ral uranium and natural thorium by gamma-ravspectrometry INa(TI), in solid samples."

SALVADOR, : ; . ; NAVARRO, T . ; AI.VARKZ, A. ( 1 ' l ' ) l ) 21 p p . , ¡ f í q s . , 'I r e í r . .A m e t h o d h a s b e e n d e v e l o p o d l o d e t e r m i n e a c f i v i t i e s o f R a - 2 2 f ) , u n t u r a !

u r a n i uin a n dT h e m e a s u

p r e p a r , . . ! a li n t h e ;;alii¡>!b e l wi'i-e.l are II

i s ó t o p o s

a l u r a l ¡ h o r i u ü i b y q u m m a - r a y ¡ ¡ [ i c c i r o m i 1 1 r y .

e n i e n l s y s t e n i h a s b i ' e n c a l i b r . i f e d u s i i u j s t a n t i a r d s s ¡ M ' c i . i l l y

h e l a l i o r a t o r y . ¡ t i s h o c e s s a r y IA> a s s u n t e s e c u l a r e i ¡ u i 1 i b r u n i i

s , bot ween Ra-iíI-.! ¡8 and í L s i nmed i

t. he dauq t liei 1 t s ohl.a ined i nd i•a I U.'ehn i ¡¡ues uso•thod lias beoii s u ci samp l o s i i i íi» u t',i

¡(i a n d T h - 2 ! 2 a n d i t s d a u q h t o r s n u c l i d e : ; , a n , l

t e d a u q h t e r T h - 2 ' M , a s t h e ¡ i h o t o p e a k : ; m e a s u

• a t e t h a l E h í s m e t h o d c a n o f t e r r e E ) i . u r e t h eI t o m e a s i i r e a c t i v i t í e s i n t h i s t y p e o f s a m• o s s f u i l y u s . e d l o d e t e r m i n e ( h e s e n a t u r a li i n ni m i ] i s .

i )i U-. i ' l . A S S ! F I C A T l o M AND DIISI 'U I I 'TORS : • l u l l l U I . R a d o n . ! :»( , . T h o r i u m . U r a n i u m .

; ' ni i ! hf • l i 'i ' »• hlf • l :.. f; an ima S p . -c I i f > . ; co[ .y . C a l i b r a I i o n S t a n d a r d : 1 . . N a t u r a l

! • . . . ! • !• • i ¡ v i : ; . . '. - ! ' i ¡ >.i i i I ! ' . • • • L v . i ! ' ¡ . ! 1 i < > n •; . o i i a n I H . H i v e i ' h i - n i i i M I A n a í y : . i s .